Application de impulsions attosecondes Spectroscopie optique...
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Impulsions attosecondes sur plasmas
Application de impulsions attosecondes
Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire
Yann MairesseCELIA, Université de Bordeaux - CEA – CNRS
La génération d'harmoniques d'ordre élevé est une source- cohérente- brillante- ultrabrève (femtoseconde et attoseconde)
Après une longue période d'attente, les premières impulsions attosecondes ont été mises en évidence en 2001.
L'amélioration des techniques de caractérisation temporelle permet de réaliser un contrôle fin des impulsions attosecondes :
- train ou impulsion unique- nombre d'impulsion par cycle dans le train- durée des impulsions : contrôle de la dérive de fréquence attoseconde
Tous ces éléments ont ouvert la voie à de nombreuses applications
Une voie alternative est apparue récemment : la génération d'harmoniques sur cible solide
Rappel de l' épisode précédent :
Impulsions attosecondes sur plasmas
Applications des impulsions attosecondes
Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire
Impulsions attosecondes sur plasmas
Applications des impulsions attosecondes
Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire
Harmoniques sur cible solide
Mécanisme?
Slide de R.Lopez-Martens
Harmoniques sur cible solideSlide de R.Lopez-Martens
Distinction des deux mécanismes de génération
Data Quéré et al, CEA Saclay
Harmoniques au kHzSlide de R.Lopez-Martens
Slide de R.Lopez-Martens
Rotation de front d'onde et phare attosecondeSlide de R.Lopez-Martens
Rotation de front d'onde et phare attosecondeSlide de R.Lopez-Martens
Rotation de front d'onde et phare attoseconde
Visualisation de l'effet de la CEP
Impulsions attosecondes sur plasmas
Applications des impulsions attosecondes
Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire
Applications des impulsions attosecondes
2002: Dynamique d'un effet Auger dans KrM. Dresher et al, Nature 419, 803 (2002)
2007 : Mesure de la dynamique d'ionisation tunnel dans les atomesM. Uiberacker et al., Nature 446, 627 (2007)
2010 : Localisation de l'électron dans l'ionisation dissociative de H2+ par IR+attoG. Sansone et al., Nature 465, 736 (2010)
2010 : Mesure d'un paquet d'ondes spin-orbite par spectroscopie d'absorption attosecondeE. Goulielmakis et al., Nature 466, 739 (2010)
2007- : Mesure de la dynamique de photoionisation dans les solides, atomes et moléculesA. Cavalieri et al., Nature 449 (2007)S.Haessler et al., PRA 80, 011404(R) (2009)M. Swoboda et al., PRL 104, 103003 (2010)M.Schultze et al., Science 328, 1658 (2010)K. Klunder et al, PRL 106, 143002 (2011)
Dynamique de photoionisation XUV
Différents canaux d'ionisation : - sections efficaces- distributions angulaires- profil temporel du paquet d'électrons ?- délai entre canaux ?
Dynamique de photoionisation XUV
Différents canaux d'ionisation : - sections efficaces- distributions angulaires- profil temporel du paquet d'électrons ?- délai entre canaux ?
Champ IR comme sonde : mesure de la phase de la photoionisation(RABBITT, FROG CRAB...)
Dynamique de photoionisation : tungstène solideA. Cavalieri et al., Nature 449, (2007)
Photoionsation du tungstène par impulsion unique de 300 as, 91eV+ champ laser
Mesure du spectre d'électrons en fonction du retard XUV-IR
Identification de composantes provenant de deux canaux d'ionisation
Dynamique de photoionisation : tungstène solide
A. Cavalieri et al., Nature 449, (2007)
Dynamique de photoionisation : tungstène solide
Délai entre les deux spectrogrammes =temps mis par l'électron pour sortir du solide?
A. Cavalieri et al., Nature 449, (2007)
Dynamique de photoionisation : tungstène solide
Des difficultés d'interprétation subsistent...→ test sur un système plus simple?
Photoionsation du néon
FROGCRAB
2p
2s
Dynamique de photoionisation : néon
Dynamique de photoionisation : néon
Photoionsation du néon
FROGCRAB
2p
2s
Retard de 20 as entre les électrons 2s et 2p
Dynamique de photoionisation : argon
Dynamique de photoionisation : argon
Différents instants d'ionisation pour les électrons 3s et 3p
Dynamique de photoionisation : argon
Analyse : séparation des contributions intrinsèques (temps de Wigner) et de la mesure
Temps de Wigner = délai à la photoionisation
Couplage Coulomb-Laser= dû à la mesure
Dynamique de photoionisation : molécules
Impulsion atto unique : mauvaise résolution spectrale
Dynamique de photoionisation : molécules
Impulsion atto unique : mauvaise résolution spectrale
Train d'impulsions attosecondes : bonne résolution temporelle et spectrale
Dynamique de photoionisation : N2
Extraction de la phase de photoionisation pour chaque état électronique et vibrationnel de l'ion
Dynamique de photoionisation : N2
Saut de phase / Décalage temporelDû à la présence d'une résonance
Résolution vibrationnelle et électronique de l'influence de la résonancesur la photoionisation attoseconde
Impulsions attosecondes sur plasmas
Applications des impulsions attosecondes
Spectroscopie optique extrêmement non-linéairePrincipeMesure de dynamiques moléculaires femtosecondesMesure de dynamiques induites par le champ laser
Mécanisme de la génération d'harmoniques
Densité électronique
Orbitale HO
Paquet d'ondes électronique libre
La recombinaison : point de vue ondulatoire
Densité électronique
Orbitale HO
Paquet d'ondes électronique libre
La recombinaison : point de vue ondulatoire
Densité électronique
Orbitale HO
Paquet d'ondes électronique libre
La recombinaison : point de vue ondulatoire
Temps
Evolution temporelle de la densité électronique:
Emission de rayonnement lumineux
● Oscillation de la charge● Dipôle oscillant = antenne● La fréquence est déterminée par l'énergie des électrons
Le rayonnement dépend de la structure électronique de l'orbitale
La recombinaison : point de vue ondulatoire
Densité électronique
Orbitale HO
Paquet d'ondes électronique libre
La recombinaison : point de vue ondulatoire
Densité électronique
Orbitale HO
Paquet d'ondes électronique libre
La recombinaison : point de vue ondulatoire
Densité électronique
Orbitale HO
Paquet d'ondes électronique libre
La recombinaison : point de vue ondulatoire
Temps
Evolution temporelle de la densité électronique:
Temps
Molécules perpendiculaires à la polarisation du laser
Molécules parallèles à la polarisation du laser
Le rayonnement dépend de la structure électronique de l'orbitale et de son alignementL'information est encodée dans le spectre, la phase, et l'état de polarisation
La recombinaison : point de vue ondulatoire
Impulsions attosecondes sur plasmas
Applications des impulsions attosecondes
Spectroscopie optique extrêmement non-linéairePrincipeMesure de dynamiques moléculaires femtosecondesMesure de dynamiques induites par le champ laser
Spectroscopie de paquets d'ondes rotationnels
Impulsion laser à 1E13W/cm² : Paquet d'ondes rotationnel (transitions Raman)Alignement périodique des molécules le long de la polarisation du laser
Spectroscopie de paquets d'ondes rotationnels
Impulsion laser à 1E13W/cm² : Paquet d'ondes rotationnel (transitions Raman)Alignement périodique des molécules le long de la polarisation du laser
On mesure l'état d'alignement des molécules avec la génération d'harmoniquesCorollaire: on mesure des harmoniques dans les molécules alignées
Ordre harmonique
Inte
nsit
é ha
rmon
ique
17
Alignement moléculaire (en °)
90°
-90°
0°
1921
Tomographie d'orbitales moléculaires
J. Itatani et al, Nature 432, 867 (2004)
d ω =⟨ψ 0∣er⟩¿ψc ¿¿
∫ψ 0er exp ikx dr=F x k [∫ψ 0rdydz ]
Transformée de Fourier spatiale de la projection de Ψ
0
J. Itatani et al, Nature 432, 867 (2004)
Calcul
Spectres mesurés + phase (hypothèse)
Tomographie d'orbitales moléculaires
Mesure de la phase harmonique?
R. Zerne et al.,, PRL 79, 1006 (1997)X. Zhou et al.,, PRL 100, 073902 (2008)O. Smirnova et al.,Nature 460, 972 (2009 )
P.M. Paul et al., Science 292, 1689 (2001)W. Boutu et al., Nature Physics 4, 545 (2008 )S. Haessler et al., Nature Physics
Photoionisation à deux couleurs (RABBITT): - Convertir les photons en électrons
- Utilisation d'un champ laser additionnel pour mesurer la phase
Interférométrie à deux sources:Utilisation d'une seconde source harmonique comme référence
Interférométrie par mélange de gaz:On utilise un gaz statique comme référence pour mesurer la dynamique
T. Kanai et al.,, PRL 98, 153904 (2007)R. Locke et al., PRA 76, 061403(R) (2007)
N. Dudovich et al., Nature Physics 2, 781 (2006)
Génération d'harmoniques à deux couleurs: - Utilisation d'un champ perturbateur (seconde harmonique)
Interférométrie à deux sources
Technical difficulty: need good stability between the two arms of the interferometerHarmonic q optical period: T
q=2.7fs/q (130 as for H21)
O. Smirnova et al.,Nature 460, 972 (2009 )
Harmonic amplitude and phase vs alignement
Mesures dans CO2
Calcul
Tomographie d'orbitales moléculaires
Mesure RABBITT
HOMO HOMO-1
Mesure
Calcul
Tomographie d'orbitales moléculaires
Mesure RABBITT
HOMO HOMO-1
Mesure
Spectroscopie optique extrêmement nonlinéaire
2002: Paquets d'ondes rotationnels dans N2, CO2, O2J. Itatani et al., Nature 432, 867 (2004)T. Kanai et al., Nature 435, 470 (2005)C. Vozzi et al., PRL 95, 153902 (2005)
2007 : Paquets d'ondes vibrationnels dans SF6, N2O4N. Wagner et al, PNAS (2006)W. Li et al., Science 322, 1207 (2008)
2010 : Photodissociation de Br2H.J. Wörner et al., Nature 466, 604 (2010)
2011- : Photodissociation de NO2H.J. Wörner et al., Science 334, 208 (2011)
Spectroscopie optique extrêmement nonlinéaire
2002: Paquets d'ondes rotationnels dans N2, CO2, O2J. Itatani et al., Nature 432, 867 (2004)T. Kanai et al., Nature 435, 470 (2005)C. Vozzi et al., PRL 95, 153902 (2005)
2007 : Paquets d'ondes vibrationnels dans SF6, N2O4N. Wagner et al, PNAS (2006)W. Li et al., Science 322, 1207 (2008)
2010 : Photodissociation de Br2H.J. Wörner et al., Nature 466, 604 (2010)
2011- : Photodissociation de NO2H.J. Wörner et al., Science 334, 208 (2011)
Problème général : contraste de la mesure ?
Spectroscopie de réseaux transitoiresY. Mairersse et al., PRL 100, 143903 (2008)
Problème : le signal peut être dominé parles contributions des molécules non excitées
Spectroscopie de réseaux transitoiresY. Mairersse et al., PRL 100, 143903 (2008)
Augmentation du contraste de la mesureSensibilité à la phase
Photodynamique de NO2
X
A
Photodynamique de NO2
Dissociation picoseconde
Dynamique rapide autour de l'intersection conique
Photodynamique de NO2
Dynamique rapide autour de l'intersection conique
Photodynamique de NO2
La spectroscopie harmonique est très sensible au caractère électroniqueDynamique non mesurée en femtochimie conventionnelle
Impulsions attosecondes sur plasmas
Applications des impulsions attosecondes
Spectroscopie optique extrêmement non-linéairePrincipeMesure de dynamiques moléculaires femtosecondesMesure de dynamiques induites par le champ laser
Dynamique induite par le champ laser
Idée : L'ionisation tunnel peut initier une dynamique dans la molécule considérée :
Mouvement des noyauxRéarrangement électronique : dynamique du trou
De plus, le champ laser peut exciter la molécule ou l'ion moléculaire entre ionisation et recombinaison
Cette information est encodée dans le rayonnement harmonique (spectre, phase, polarisation)
Dynamique nucléaire induite par le champ laser
S. Baker et al., Science 312, 424 (2006)
Les différentes harmoniques correspondent à des clichés différents de la dynamique
L'ionisation tunnel est très sensible à Ip
Décroissance exponentielle avec Ip
Dynamique électronique
Quelles orbitales interviennent?
Jusque 20082009: seule la HOMO (le fondamental de l'ion) est considérée
Ex: reconstruction tomographique de la HOMO de N2
J. Itatani et al, Nature 432, 867 (2004)
L'ionisation tunnel est très sensible à Ip
Décroissance exponentielle avec Ip
Orbitales multiples dans CO2
Le spectre harmonique est un interférogrammequi encode la phase relative entre les canaux
Dynamique du trouInterférence destructive
Accès à la phase relative entre les deux canaux > Forme du trou créé par l'ionisation tunnel
O. Smirnova et al.,Nature 460, 972 (2009)O. Smirnova et al., PNAS (2009)
Accès à la phase d'ionisation, quantité difficile à appréhender théoriquement
Dynamique du trou
Caractérisation in situ
Objectif : mesurer les instants d'ionisation et de recollision, directement dans la génération
Champ à deux couleurs comme porte ultrarapide
Harmoniques par 800nm + 400nm perturbatif en polarisations croisées 800nm
400nm
Champ à deux couleurs comme porte ultrarapide
Harmoniques par 800nm + 400nm perturbatif en polarisations croisées
Le champ à 400nm agit comme une porte d'amplitude sur le signal, en fonction de l'instant d'ionisation.
800nm
400nm
Mesures dans He
τ [cycle]0.5 1 1.5
49
39
9
13
29
59H
HG
τmax(Nω)
t0
Porte
τmax (t0)
Reconstruction de l'ionisation
Le calcul de la porte nécessite les instants de recollision- on peut les supposer connus- on peut les mesurer avec la même expérience!
Gating de l'ionisation et de la recombinaison
Idée : - le 400nm crée des harmoniques paires car la symétrie est brisée- les harmoniques paires sont maximum quand l'angle de recollision de
l'électron est élevé
800nm
400nm
Gating de l'ionisation et de la recombinaison
En mesurant le rapport harmoniques paires / impaires, on accèdeaux instants de recombinaison
Har
mon
i c o
rder
Reconstruction de l'ionisation
Ecart significatif par rapport à la théorie classique
D. Shafir et al., Nature 485, 343 (2012)
Reconstruction de l'ionisation
D. Shafir et al., Nature 485, 343 (2012)
Har
mon
i c o
rder
Reconstruction de l'ionisation
Bon accord avec la théorie quantique
Ecart significatif par rapport à la théorie classique
D. Shafir et al., Nature 485, 343 (2012)
Ionisation et recombinaison
Très bon accord avec la théorie
O. Smirnova, et al.,, Nature (2009).
B. K. McFarland et al., Science (2008).
Y. Mairesse, et al., Phys. Rev. Lett. (2010).
S. Haesller et al., Nature Physics (2010)
Interference destructive
Cas complexe : orbitales multiples dans CO2
HH
G
Ionization times [attosecond]
Ionization gate
τ [cycle]
Cas complexe : orbitales multiples dans CO2
HH
G
Ionization times [attosecond]
Ionization gate
∆τ τ [cycle]
Cas complexe : orbitales multiples dans CO2
HH
G
Ionization times [attosecond]
Ionization gate
∆τ
Saut de phase
τ [cycle]
Cas complexe : orbitales multiples dans CO2
Interférence constructive
Interférence destructive
HH
G
Molecules à 90°
●Un seul canal
red-blue delay (radians)
harm
onic
ord
er
90 deg, low I
0.5 1 1.5 2 2.5 3
10
15
20
25
30
35
40 0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
0.9
1
τ [cycle]
HH
GRésultats expérimentaux
red-blue delay (radians)
harm
onic
ord
er
0 deg, low I
0.5 1 1.5 2 2.5 3
10
15
20
25
30
35
40 0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
0.9
1
τ [cycle]H
HG
HH
G
Molecules à 90°
●Un seul canal
red-blue delay (radians)
harm
onic
ord
er
90 deg, low I
0.5 1 1.5 2 2.5 3
10
15
20
25
30
35
40 0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
0.9
1
τ [cycle]
HH
G
Molecules à 0°
●Deux canaux
La mesure est sensible à un écart de 50 as entre les deux canaux d'ionisation
Saut de phase dans le signal
Résultats expérimentaux
Impulsions attosecondes sur plasmas
Applications des impulsions attosecondes
Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire
Les impulsions attosecondes optiques sont bien contrôlées et caractérisées
Les expériences d'applications se multiplient dans divers domaines (physique atomique, moléculaire, solides)
La cohérence du rayonnement permet des mesures résolues en phase
Conclusions et perspectives
Les impulsions attosecondes optiques sont bien contrôlées et caractérisées
Les expériences d'applications se multiplient dans divers domaines (physique atomique, moléculaire, solides)
La cohérence du rayonnement permet des mesures résolues en phase
Les sources intenses ouvrent la voie à la physique nonlinéaire attoseconde
La spectroscopie optique extrêmement nonlinéaire connaît un fort essor
Les premières mesures de dynamiques moléculaires nontriviales sont très prometteuses
La spectroscopie attoseconde du trou ouvre de nombreuses perspectives théoriques et expérimentales (phase d'ionisation, migration de charges...)
Conclusions et perspectives
« Ce domaine pourrait révolutionner la physique et avoir des applications en ciblant la puissance des lasers à une vitesse inouïe. »
Sud Ouest
Equipe et collaborations
CELIA -BordeauxF.Catoire, E. Constant, A. Dubrouil, B. Fabre, A. Ferré, G. Geoffroy, C. Handschin, J. Higuet, O. Hort, Y. Mairesse, P. Martin, E. Mével, B. Pons, H. Ruf+ Laser Team: F. Burgy, D. Descamps C. Medina, and S. Petit
LCAR – ToulouseV. Blanchet, R. Cireasa, D. Staedter, N. Thiré
Weizmann Institute of Science – Rehovot, IsraëlN. Dudovich, D. Shafir, H. Soifer
Max Born Institute – BerlinA. Harvey, O. Smirnova, Z. Walters
Imperial College – LondonM. Ivanov
National Research Council of Canada - OttawaJ. Bertrand, P. Corkum, D. Villeneuve, H.J. Wörner
CEA/SPAM – SaclayP. Breger, A. Camper, B. Carré, S. Haessler, T. Ruchon, P. Salières
http://www.harmodyn.celia.u-bordeaux1.fr
LCPMR - ParisJ. Caillat, A. Maquet, R. Taieb