Kato Group, Nanoscale Quantum Photonics...

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開拓研究本部 加藤ナノ量子フォトニクス研究室 理化学研究所 Quantum Optoelectronics Research Team, RIKEN Center for Advanced Photonics カーボンナノチューブ・オプトエレクトロニクス Carbon nanotube optoelectronics カーボンナノチューブの光物性 Optical properties of carbon nanotubes カーボンナノチューブ・フォトニクス Carbon nanotube photonics 1100 1200 1300 1400 1500 0 50 100 150 PL intensity (arb. units) Emission wavelength (nm) with SWCNTs without SWCNTs フォトニック結晶共振器による発光増強 Emission enhancement by photonic crystal cavities Appl. Phys. Lett. 101, 141124 (2012). PL (counts/s) 0 100 50 2 µm 1395 nm 2 µm 1μm λex = 857 nm (resonant) WGM PL (counts/s) 0 100 150 50 2 µm λex = 857 nm (resonant) CNT PL (counts/s) 0 100 200 2 µm 1420 1430 1440 Emission wavelength (nm) 40 0 80 Photoluminescence (counts/s) Data WGM peak CNT peak 微小ディスク共振器との光結合 Optical coupling to microdisk resonators Appl. Phys. Lett. 102, 161102 (2013). Catalyst CNT Nanobeam 2 μm CNT PL intensity (nm) Emission wavelength(nm) data CNT Cavity 10 0 20 30 0 500 1000 1500 1360 1380 1400 P = 120 μW λex = 799 nm Fit data Fit ナノビーム共振器との高効率結合 Efficient coupling to nanobeam cavities Nat. Commun. 5, 5580 (2014). 0 I PL (a.u) 500 1000 1500 2000 time (μs) 0 2 4 6 V g Vb Va Contact to gate Contact to CNT Catalyst Local gate CNT ゲート電圧による光パルス列生成 Gate‐voltage generated optical pulse trains Nat. Commun. 6, 6335 (2015). θ x y z CNT Si substrate Objective lens PL 1100 1200 1300 1400 0 1 2 3 4 PL intensity (arb. units) Emission wavelength (nm) RCP LCP ex = 780 nm P = 26 mW (9,7) CNT Si -180 -90 0 90 180 -0.6 -0.3 0.0 0.3 0.6 1280 1300 1280 1300 0.0 0.3 0.6 0.9 0 1 2 I RCP , I LCP (arb. units) Emission wavelength (nm) LCP RCP RCP LCP Angle of incidence (degrees) PL intensity (arb. units) 外因性キラリティによる巨大円二色性 Giant circular dichroism induced by extrinsic chirality Phys. Rev. X 4, 011005 (2014). 10 1 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 -2 -1 0 1 2 Gate Voltage (V) Emission Energy (eV) (10,6) PL Intensity (arb. units) 発光のゲート制御 Gate control of photoluminescence Phys. Rev. B 84, 121409(R) (2011). 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 0 200 400 600 800 PL intensity (arb. units) Nanotube length (m) L = 610 nm 励起子拡散長の計測 Exciton diffusion length Phys. Rev. Lett. 104, 247402 (2010). PL excitation spectroscopy Emission energy (eV) 0.8 0.9 1.1 1.0 1.55 1.60 1.65 1.70 Excitation energy (eV) 1.2 Emission intensity (a.u.) 0 5 10 15 20 1100 1200 1300 1400 1500 0 1000 2000 3000 4000 5000 counts/sec emission wavelength (nm) Nanotube 2 µm 1 µm SEM image Si 2 µm PL images 共焦点顕微分光システムによる単一ナノチューブの光学測定 Optical characterization of individual carbon nanotubes 炭素源 CNTの合成 Pressure Gauge Pressure Gauge Pressure Gauge MFC MFC MFC: Mass Flow Controller 圧力調整 炭素源 バブリング用アルゴン 触媒金属の還元 化学気相成長装置 Chemical vapor deposition Reflectivity (arb. units) 5 3 1 PC (nA) 2 1 励起子解離の光電流検出 Photocurrent detection of exciton dissociation Phys. Rev. Lett. 112, 117401 (2014). PL (arb. units) 8 6 4 0 2 1μm a 2 a 1 C=na 1 +ma 2 グラフェンシートが筒状に巻かれているもの Graphene sheet rolled up seamlessly カイラリティ (n,m) で構造が一意に決まる Chirality (n,m) completely determines the structure 直径はナノ、長さはミクロン Dimeter of ~1 nm, length > microns 単層カーボンナノチューブ Single‐walled carbon nanotubes 光量子工学研究センター 量子オプトエレクトロニクス研究チーム 励起子ー励起子消滅における一次元効果 Exciton‐exciton annihilation Phys. Rev. B 91, 125427 (2015). Simulations Generation rate Intrinsic decay rate Γ 10 ‐1 10 0 10 1 10 2 10 3 10 4 10 1 10 0 10 ‐1 10 ‐2 10 ‐3 10 ‐2 10 5 10 2 Linear Sublinear Measurements 10 ‐2 Excitation power (μW) PL intensity (arb. units) 10 ‐1 10 0 10 1 10 2 10 5 10 4 10 3 10 2 10 1 10 4 10 5 10 3 10 6 (8,7) = 1.17 μm Nanoscale Quantum Photonics Laboratory, RIKEN ゲート電圧によるトリオン生成 Gate‐voltage induced trions Phys. Rev. B 93, 041402(R) (2016). 0.8 0.9 1.0 -2 -1 0 1 2 Gate voltage (V) Emission energy (eV) 10 1 10 2 10 3 10 4 PL (counts s -1 ) T + T - K X + + + http://katogroup.riken.jp/ 冷たい励起子の電界発光 Cold exciton electroluminescence Appl. Phys. Lett. 110, 191101 (2017). Bias VDS Gate1 VG1 Gate2 VG2 0 5 10 15 EL (counts/s) 1200 1300 1400 1500 0 500 1000 PL (counts/s) Wavelength (nm) EL PL P =5 W λex = 836 nm VG1=VG2=0V VDS=0V VG1 = +16 V VG2 = −16 V VDS = 5V 光双安定性と光メモリ Optical bistability and optical memory ACS Photonics 5, 559 (2018). Set Bias Reset Adsorbed molecules Nanotube P t 1.00 1.05 500 700 900 1.00 1.05 0 Excitation power (μW) Normalized PL 1 Emission energy (eV) 室温における単一光子発生 Room‐temperature single photon emission Phys. Rev. Applied 8, 054039 (2017). ‐80 Time (ns) ‐60 ‐40 ‐20 80 60 40 20 0 Count rate (hour ‐1 ) 0 30 20 10 フォトニック結晶共振器における双共鳴 Double resonance in photonic crystal nanocavities Phys. Rev. Applied 3, 014006 (2015). Emission wavelength (nm) 1000 1100 1200 1050 1150 Excitation wavelength (nm) 900 800 700 750 850 a = 270 nm, L2 a = 290 nm, L1 a = 380 nm, L3 a = 300 nm, L5 PL (arb. units) 1.0 0.0 0.5 暗い励起子準位の電界活性化 Electrical activation of dark excitonic states Nano Lett. 16, 2278 (2016). 300 200 0 100 Photocurrent (pA) Excitation energy (eV) 1.3 1.4 1.5 1.6 1.7 0 5.0 7.5 2.5 Electric field (V/μm) n-m 3で割り切れなければ直接バンドギャップ Direct band gap if n-m 0 (mod 3) 分光により (n,m) の同定が可能 Spectroscopic determination of (n,m) possible Laser heating シュタルク効果 Spectral tuning by Stark effect Appl. Phys. Lett. 105, 161104 (2014). PL (arb. units) 10 5 0 0.91 0.92 0.93 0.94 Emission energy (eV) Electric field (V/m) 0 15 10 5 ナノビーム共振器との光結合制御 Spectral tuning of optical coupling Appl. Phys. Lett. 112, 021101 (2018). DOC (6,5) MeO‐Dz Si SiO2 Si SiO2 シリコン微小共振器による 単一光子発生レート増強 Enhanced single photon emission using silicon microcavities Phys. Rev. Applied 8, 054039 (2017). 0.8 0.9 1.0 1.1 10 0 10 1 10 2 10 3 PL intensity (a.u.) Emission energy (eV) Vg=−1.5 V ଵଵ 励起子ーキャリア相互作用に 対する分子遮蔽効果 Molecular screening effects on exciton‐carrier interactions Appl. Phys. Lett. 113, 121105 (2018). 有機分子による多体効果制御 Organic molecular effects on many‐body interactions J. Phys. Chem. C 123, 5776 (2019). Excitation energy (eV) 0.8 0.9 1.0 1.1 1.4 1.5 1.6 1.7 1.4 1.5 1.6 1.7 5000 10000 PL (counts/s) PL (counts/s) 0 250 500 0 Emission energy (eV)

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開拓研究本部 加藤ナノ量子フォトニクス研究室理化学研究所

Quantum Optoelectronics  Research Team, RIKEN Center for Advanced Photonics

カーボンナノチューブ・オプトエレクトロニクスCarbon nanotube optoelectronics

カーボンナノチューブの光物性Optical properties of carbon nanotubes

カーボンナノチューブ・フォトニクスCarbon nanotube photonics

1100 1200 1300 1400 15000

50

100

150

PL

inte

nsity

(ar

b. u

nits

)

Emission wavelength (nm)

with SWCNTs without SWCNTs

フォトニック結晶共振器による発光増強Emission enhancement by photonic crystal cavities

Appl. Phys. Lett. 101, 141124 (2012).

PL (counts/s)0 10050

2 µm

1395 nm

2 µm

1μm

λex = 857 nm(resonant)WGM

PL (counts/s)0 100 15050

2 µm

λex = 857 nm(resonant)CNT

PL (counts/s)0 100 200

2 µm

1420 1430 1440Emission wavelength (nm)

40

0

80

Pho

tolu

min

esce

nce

(cou

nts/

s)

Data

WGM peakCNT peak

微小ディスク共振器との光結合Optical coupling to microdisk resonators

Appl. Phys. Lett. 102, 161102 (2013).

Catalyst

CNT

Nanobeam

2 μm

CNT

PL

inte

nsity

(nm

)

Emission wavelength(nm)

dataCNTCavity

10

0

20

30

0

500

1000

1500

1360 1380 1400

P = 120 μWλex = 799 nm

Fit

dataFit

ナノビーム共振器との高効率結合Efficient coupling to nanobeam cavities

Nat. Commun. 5, 5580 (2014).

0

I PL

(a.u

)

500 1000 1500 2000time (μs)

0

24

6

Vg

Vb

Va

Contact to gate

Contact to CNT

Catalyst

Local gate

CNT

ゲート電圧による光パルス列生成Gate‐voltage generated optical pulse trains

Nat. Commun. 6, 6335 (2015).

θ

x

y

z

CNTSi substrate

Objectivelens

PL

1100 1200 1300 1400

0

1

2

3

4

PL

inte

nsity

(ar

b. u

nits

)

Emission wavelength (nm)

RCP LCP

ex = 780 nmP = 26 mW

(9,7)CNT

Si

-180 -90 0 90 180

-0.6-0.30.00.30.6

12801300

12801300

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0.3

0.6

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0 1 2

I R

CP, I

LC

P

(arb

. uni

ts)

Em

issi

on

wa

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(nm

)

LCP

RCP

RCPLCP

Angle of incidence (degrees)

PL intensity (arb. units)

外因性キラリティによる巨大円二色性Giant circular dichroism induced by extrinsic chirality

Phys. Rev. X 4, 011005 (2014).

10

1

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2-2

-1

0

1

2

Ga

te V

olta

ge (

V)

Emission Energy (eV)

(10,6)

PL In

tensity  (arb

. units)

発光のゲート制御Gate control of photoluminescence

Phys. Rev. B 84, 121409(R) (2011).

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50

200

400

600

800

PL

inte

nsi

ty (

arb

. un

its)

Nanotube length (m)

L = 610 nm

励起子拡散長の計測Exciton diffusion length

Phys. Rev. Lett. 104, 247402 (2010).

PL excitation spectroscopy

Emission energy (eV)0.8 0.9 1.11.0

1.55

1.60

1.65

1.70

Exc

itatio

n en

ergy

(eV

)

1.2

Em

issi

on in

tens

ity (

a.u.

)

0

5

10

15

20

1100 1200 1300 1400 15000

1000

2000

3000

4000

5000

cou

nts/

sec

emission wavelength (nm)

Nanotube

2 µm1 µm

SEM image Si

2 µm

PL images

共焦点顕微分光システムによる単一ナノチューブの光学測定Optical characterization of individual carbon nanotubes

炭素源

CNTの合成

PressureGauge

PressureGauge

PressureGauge

MFC

MFCMFC: Mass Flow Controller

圧力調整

炭素源

バブリング用アルゴン

触媒金属の還元

化学気相成長装置Chemical vapor deposition

Reflectivity (arb. u

nits)5

3

1

PC (nA)2

1

励起子解離の光電流検出Photocurrent detection of exciton dissociation

Phys. Rev. Lett. 112, 117401 (2014).

PL (arb. u

nits)

8

6

4

0

21μm

a2

a1

C=na1+ma2

グラフェンシートが筒状に巻かれているものGraphene sheet rolled up seamlessly

カイラリティ (n,m) で構造が一意に決まるChirality (n,m) completely determines the structure

直径はナノ、長さはミクロンDimeter of ~1 nm, length > microns

単層カーボンナノチューブSingle‐walled carbon nanotubes

光量子工学研究センター 量子オプトエレクトロニクス研究チーム

励起子ー励起子消滅における一次元効果Exciton‐exciton annihilation

Phys. Rev. B 91, 125427 (2015).

• Simulations

Generation rate 𝑔 𝜏

Intrinsic decay rate Γ𝜏

10‐1 100 101 102 103 104

101

100

10‐1

10‐2

10‐3

10‐2 105

102

Linear𝑃𝐿 ∝ 𝑃

Sublinear

𝑃𝐿 ∝ 𝑃

◦ Measurements

10‐2

Excitation power 𝑃 (μW)

PL intensity

(arb. u

nits)

10‐1 100 101 102

105

104

103

102

101104 105103

106(8,7)𝐿 = 1.17 μm

Nanoscale Quantum Photonics Laboratory, RIKEN

ゲート電圧によるトリオン生成Gate‐voltage induced trionsPhys. Rev. B 93, 041402(R) (2016).

0.8 0.9 1.0-2

-1

0

1

2

Gat

e vo

ltag

e (V

)

Emission energy (eV)

101

102

103

104

PL

(cou

nts

s-1)

T+

T-

KX

−−+

++−

http://katogroup.riken.jp/

冷たい励起子の電界発光Cold exciton electroluminescence

Appl. Phys. Lett. 110, 191101 (2017).

BiasVDSGate1

VG1 Gate2VG2

0

5

10

15

EL

(co

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s/s)

1200 1300 1400 1500

0

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1000

PL

(co

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/s)

Wavelength (nm)

EL

PL P = 5 Wλex = 836 nmVG1=VG2= 0 VVDS= 0 V

VG1 = +16 VVG2 = −16 VVDS =     5 V

光双安定性と光メモリOptical bistability and optical memory

ACS Photonics 5, 559 (2018).

Set

BiasReset

Adsorbed molecules

Nanotube

P

t

1.00

1.05

500 700 9001.00

1.05

0

Excitation power (μW)

Normalized PL1

Em

issi

on

ener

gy (

eV)

室温における単一光子発生Room‐temperature single 

photon emissionPhys. Rev. Applied 8, 054039 (2017).

‐80Time (ns)

‐60 ‐40 ‐20 806040200

Count rate (h

our‐1)

0

30

20

10

フォトニック結晶共振器における双共鳴Double resonance in photonic crystal nanocavities

Phys. Rev. Applied 3, 014006 (2015).

Emission wavelength (nm)1000 1100 12001050 1150

Exc

itatio

n w

ave

leng

th (n

m)

900

800

700

750

850

a = 270 nm, L2

a = 290 nm, L1

a = 380 nm, L3

a = 300 nm, L5

PL (arb. units)1.00.0 0.5

暗い励起子準位の電界活性化Electrical activation of dark 

excitonic statesNano Lett. 16, 2278 (2016).

300

200

0

100

Pho

tocu

rren

t (p

A)

Excitation energy (eV)1.3 1.4 1.5 1.6 1.7

0

5.0

7.5

2.5

Ele

ctric

fiel

d (V

/μm

)

n-m が3で割り切れなければ直接バンドギャップDirect band gap if n-m ≢ 0 (mod 3)

分光により (n,m) の同定が可能Spectroscopic determination of (n,m) possible

Laser heating

シュタルク効果Spectral tuning by Stark effectAppl. Phys. Lett. 105, 161104 (2014).

PL (arb. units)1050

0.91 0.92 0.93 0.94Emission energy (eV)

Electric field (V/m)

0

15

10

5

ナノビーム共振器との光結合制御Spectral tuning of optical coupling

Appl. Phys. Lett. 112, 021101 (2018).

DOC (6,5)MeO‐Dz

SiSiO2

Si

SiO2

シリコン微小共振器による単一光子発生レート増強

Enhanced single photon emission using silicon microcavitiesPhys. Rev. Applied 8, 054039 (2017).

0.8 0.9 1.0 1.1100

101

102

103

PL in

tens

ity (

a.u.

)

Emission energy (eV)

Vg=−1.5 V𝑇

𝐸

励起子ーキャリア相互作用に対する分子遮蔽効果

Molecular screening effects on exciton‐carrier interactionsAppl. Phys. Lett. 113, 121105 (2018).

有機分子による多体効果制御Organic molecular effects on 

many‐body interactionsJ. Phys. Chem. C 123, 5776 (2019).

Exc

itatio

n en

ergy

(eV

)

0.8 0.9 1.0 1.1

1.4

1.5

1.6

1.7

1.4

1.5

1.6

1.7

5000

10000

PL (counts/s)

PL (counts/s)

0

250

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Emission energy (eV)