Les radionucléides dans lenvironnement Evaluation du risque écologique des faibles doses en...

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Les radionucléides dans l’environnement Evaluation du risque écologique des faibles doses en situations d’expositions chroniques Rodolphe GILBIN Laboratoire de Radioécologie et Ecotoxicologie Cadarache

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Les radionucléides dans l’environnement

Les radionucléides dans l’environnement Evaluation du risque écologique des faibles doses en situations d’expositions chroniques

Rodolphe GILBINLaboratoire de Radioécologie et EcotoxicologieCadarache

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Plan du cours Plan du cours

Généralités/ RappelsGénéralités/ Rappels

L’IRSN en quelques mots

Notions de base sur la radioactivité

Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

La radioprotection de l’environnementLa radioprotection de l’environnement

Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes

La caractérisation du risque écologique

Cas d’applicationCas d’application

impact radiotoxique et impact chimique de l’uranium en avan des anciens sites miniers

3

2

1

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Généralités/ RappelsGénéralités/ Rappels

L’IRSN en quelques mots

Notions de base sur la radioactivité

Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

La radioprotection de l’environnementLa radioprotection de l’environnement

Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes

La caractérisation du risque écologique

Cas d’applicationCas d’application

impact radiotoxique et impact chimique de l’uranium en avan des anciens sites miniers

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L’ en quelques mots

Qui sommes-nous ?

Institut créé par la loi sur l'AFSSE* + décret n°2002-254

Etablissement public industriel et commercial (EPIC)

Sous la tutelle conjointe des ministres chargés de la Défensel'Environnementl'Industriela Recherchela Santé.

Plus de 1 500 experts et chercheurs

*Agence française de sécurité sanitaire environnementale

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Contrôle et expertise séparés

N'exerce pas de fonction d'autorité de contrôle (géré par l’ASN)

plus de transparence :

l'expertise technique est séparée de la fonction d'autorité de contrôle

(autorisations et décisions à caractère réglementaire)

L’

Parties prenantes (CLI)

Société civile

Parties prenantes (CLI)

Parties prenantes (CLI)

Société civile

Exploitant

Concepteurs constructeurs

ExploitantExploitant

Concepteurs constructeurs

Autorités publiques

Parlement

Autorités publiquesAutorités publiques

Parlement

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Radioprotection de l’Environnement// Le rôle d’expert de l’IRSN

Synthèses scientifiquesUNSCEAR

Propositions deGestion

Organismes internationaux

Recherche etexpertiseinternationale Euratom, UIR

Recherchesur les risques

Parlement,Autorités publiques

Concepteurs, constructeursExploitants

Société civile

CLI,…

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Expertise et recherche

Dans 5 domaines de compétence :

L’

1. La sûreté nucléaire

2. La sûreté des transports de matières radioactives et fissiles

3. La protection des travailleurs, de la population et de l’environnement contre les rayonnements ionisants

4. La protection et le contrôle des matières nucléaires

5. La protection des installations nucléaires et des transports de matières radioactives et fissiles contre les actes de malveillance

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Généralités/ RappelsGénéralités/ Rappels

L’IRSN en quelques mots

Notions de base sur la radioactivité

Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

La radioprotection de l’environnementLa radioprotection de l’environnement

Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes

La caractérisation du risque écologique

Cas d’applicationCas d’application

impact radiotoxique et impact chimique de l’uranium en avan des anciens sites miniers

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La radioactivité

Noyau d’atomes stables avec électrons

Emission de particules

énergétiques

Noyau d’atomes instables

Isotope : élément chimique différant par le nombre de neutrons (13C, 14C)Radioélément : élément qui n’existe qu’à l’état radioactif (U, Pu, Am)Radionucléide : Isotope radioactif d’un élément (60Co)

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émetteurs : émission d’un noyau d’hélium

émetteurs : émission d’un électron ou positron

émetteurs : émission d’un rayon électromagnétique

Ernest Rutherford(1871-1937)

identifia les rayons alpha, bêta et gamma

La radioactivité

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Définitions: la période (ou demi-vie)Temps nécessaire à la désintégration de la moitié des atomes d’un radionucléide (T)

T

t

eAtA

)2ln(

)0()(

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Définitions: l’activitéNombre de désintégrations nucléaires spontanées

produites par un radionucléide

unité: Becquerel (Bq)1 désintégration par seconde

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Notion d’équilibre radioactif1. L'équilibre radioactif

met environ 2 millions d'années à s'établir au sein de la filiation de l‘238U :- quelques mois pour 234Th et 234Pa- des millénaires pour ceux dont la période est la plus longue

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Notion de filiation radioactive

Filiation radioactive : succession de transformations d’un isotope père en un isotope fils radioactif, jusqu’à obtention d’un noyau stable

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Généralités/ RappelsGénéralités/ Rappels

L’IRSN en quelques mots

Notions de base sur la radioactivité

Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

La radioprotection de l’environnementLa radioprotection de l’environnement

Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes

La caractérisation du risque écologique

Cas d’applicationCas d’application

impact radiotoxique et impact chimique de l’uranium en avan des anciens sites miniers

3

2

1

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Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

Sources d’origine naturelle

Production d’énergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaireUtilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche)Transport des matières radioactives : environ 300 000 colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel)

Retombées atmosphériques globales de radionucléides

Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de l’industrie du radium

Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion…

Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)…

Le risque nucléaire accidentelUtilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

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Lors de la formation de la Terre, il y a 5 milliards d’années, la matière Lors de la formation de la Terre, il y a 5 milliards d’années, la matière comprenait des atomes stables et instables. Depuis, la majorité d’entre comprenait des atomes stables et instables. Depuis, la majorité d’entre eux se sont désintégrés et ont fini par atteindre la stabilité.eux se sont désintégrés et ont fini par atteindre la stabilité.

Il subsiste aujourd’hui des atomes radioactifs naturels :Il subsiste aujourd’hui des atomes radioactifs naturels : les les primordiauxprimordiaux (présents au moment de la formation de la Terre) : (présents au moment de la formation de la Terre) : 4040K, K, 8787Rb, Rb, 238238U...U... les les radionucléides secondairesradionucléides secondaires, descendants radioactifs des , descendants radioactifs des primordiaux primordiaux 226226Ra, Ra, 222222RnRn

Origine des radionucléides : naturels

Les rayonnements Les rayonnements cosmiques sont des flux de cosmiques sont des flux de particules (essentiellement particules (essentiellement d’ions) qui sillonnent l’espace d’ions) qui sillonnent l’espace de notre galaxie. Leur de notre galaxie. Leur interaction avec les atomes interaction avec les atomes présents dans l’atmosphère présents dans l’atmosphère produit des produit des radionucléides radionucléides “cosmogéniques“cosmogéniques”” (14C, 7Be, (14C, 7Be, 22Na, 3H)22Na, 3H)

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Quelques exemples de niveaux de radioactivité naturelleQuelques exemples de niveaux de radioactivité naturelle : :

Granit : Granit : 1000 Bq/kg1000 Bq/kg

Corps humain : Corps humain : 9000 Bq pour un individu de 70 kg , 9000 Bq pour un individu de 70 kg ,

dont 5000 Bq de dont 5000 Bq de 4040K et 4000 Bq de K et 4000 Bq de 1414CC

Lait :Lait : 80 Bq/l 80 Bq/l

Eau de mer : Eau de mer : 10 Bq/l ; 10 Bq/l ;

eau de surface : eau de surface : <1 Bq/l ; <1 Bq/l ;

eau minérale : eau minérale : 2 à 4 Bq/l2 à 4 Bq/l

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Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

Sources d’origine naturelle

Production d’énergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaireUtilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche)Transport des matières radioactives : environ 300 000 colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel)

Retombées atmosphériques globales de radionucléides

Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de l’industrie du radium

Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion…

Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)…

Le risque nucléaire accidentelUtilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

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Le cycle du combustible nucléaire

http://www.cea.fr/jeunes/themes/les_dechets_radioactifs/le_cycle_du_combustible ©CEA

Origine de l’uranium

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Carte d’identité : uranium1.Terres rares, actinides

2.« Métal » lourd => chimiotoxicité

3.Uranium naturel : composé de trois isotopes radioactifs => radiotoxicité

4. 235U seul élément fissible naturel

5.Fission 200 MeV/atome > 106 x énergie produite par masse équivalente combustibles fossiles

6.Matière première initiale pour toute l’industrie nucléaire (combustible nucléaire)

Origine de l’uranium

238U 235U 234U

Répartition en masse (%) Répartition en activité (%)

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Produits de fissionProduits de fission : sous l’effet du flux neutronique, l’uranium est scindé : sous l’effet du flux neutronique, l’uranium est scindé

en noyaux moins lourds (en noyaux moins lourds (137137Cs, Cs, 131131II, , 133133Xe, Xe, 103+106103+106Ru..) Ru..)

Produits d’activationProduits d’activation : le flux de neutrons : le flux de neutrons nécessaires à la réaction de fission nécessaires à la réaction de fission

active divers éléments stables, qui deviennent radioactifsactive divers éléments stables, qui deviennent radioactifs((3838Cl, Cl, 33H, H, 5454Mn, Mn, 6565Zn, Zn, 58-6058-60Co (Origine le Nickel), Co (Origine le Nickel), 110m110mAg...) Ag...)

TransuraniensTransuraniens : générés par : générés parcapture neutroniquecapture neutronique((235235U, U, 238+239238+239Pu, Pu, 241241Am...) Am...)

Les radionucléides produits lors du fonctionnement normal

En plus des élémentsEn plus des éléments

Primordiaux et secondairesPrimordiaux et secondaires

CosmogéniquesCosmogéniques

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Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

Sources d’origine naturelle

Production d’énergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaireUtilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche)Transport des matières radioactives : environ 300 000 colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel)

Retombées atmosphériques globales de radionucléides

Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de l’industrie du radium

Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion…

Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)…

Le risque nucléaire accidentelUtilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

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Les retombées atmosphériques globales de 1959 à nos jours

1er Tir Français au Sahara

1er Tir Français au Sahara

Tirs ChinoisTirs Chinois

TchernobylTchernobyl

AlgesirasAlgesiras

Tirs Russes et Américains

Tirs Russes et Américains

Activité volumique du césium 137 particulaire dans l’air, mesurée par le

réseau d’observation OPERA

Ces aérosols radioactifs sont retombés au sol, soit par voie sèche, soit par voie humide, laissant un marquage des sols plus ou moins persistant

Tir atmosphérique – Nevada - USA

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Les essais militaires : 1956-1963Les essais militaires : 1956-1963

-Libération dans l’atmosphère de produits de fission -Libération dans l’atmosphère de produits de fission nucléaire nucléaire

-En 1963, plus de 8500 bombes de type Hiroshima -En 1963, plus de 8500 bombes de type Hiroshima (Signature du traité de Moscou, 1967)(Signature du traité de Moscou, 1967)

Exemple de radionucléides retrouvés : Exemple de radionucléides retrouvés : Le césium 137, le strontium 90 et le plutonium 238 et 239Le césium 137, le strontium 90 et le plutonium 238 et 239

2000 essais nucléaires ont été effectués (1995)2000 essais nucléaires ont été effectués (1995)Signature du traité d’interdiction en 1996Signature du traité d’interdiction en 1996

Rôles des essais nucléaires :Rôles des essais nucléaires :- développement de nouvelles armes- développement de nouvelles armes- acquisition de nouvelles données physiques- acquisition de nouvelles données physiques

pour alimenter les programmes de simulation pour alimenter les programmes de simulation pour mesurer l’impact des explosions nucléaires sur les communications pour mesurer l’impact des explosions nucléaires sur les communications

et les armes nucléaireset les armes nucléaires

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Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

Sources d’origine naturelle

Production d’énergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaireUtilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche)Transport des matières radioactives : environ 300 000 colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel)

Retombées atmosphériques globales de radionucléides

Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de l’industrie du radium

Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion…

Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)…

Le risque nucléaire accidentelUtilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

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Le risque nucléaire accidentelPrincipaux types de situations accidentelles

Les accidents de réactivité impliquant des matières fissiles (ou accidents de criticité) :

Une soixantaine d’accidents connus depuis 1945 : aux USA et en ex. URSS – 1 accident en Europe (Grande-Bretagne)

Cas des réacteurs nucléaires (électrogène ou de recherche) : perte de contrôle de la réaction en chaîne d’un réacteur – Exemple : Tchernobyl 1986

Cas des usines du cycle du combustible : mauvaise gestion des matières fissiles (masse critique présente en un lieu et géométrie) – Exemple : accident de Tokaï Mura 1999 (16 kg d’U vs 2,3 kg en conditions normales)

Les accidents de perte de refroidissement du réacteur : endommagement du combustible puis fusion du cœur – exemple : Three Misles Island 1979 (panne pompes de refroidissement circuit secondaire)

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Le risque nucléaire accidentel (2)Les accidents de perte de confinement des matières radioactives :

Incendie dans une installation nucléaire (ex. : Tokaï Mura 1997 incendie et explosion de déchets faible activité dans bitume)

Incinération d’une source radioactive (ex. : Algésiras 1997, incinération source de 137Cs dans four aciérie)

Perte ou abandon , détérioration d’une source scellée de forte activité (ex. : Goiania 1987, source médicale de 137Cs)

Usine de Tokaï Mura - Japon Démolition de maisons contaminées

à Goiania - Brésil

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Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

Sources d’origine naturelle

Production d’énergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaireUtilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche)Transport des matières radioactives : environ 300 000 colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel)

Retombées atmosphériques globales de radionucléides

Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de l’industrie du radium

Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion…

Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)…

Le risque nucléaire accidentelUtilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

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Utilisation de radiopharmaceutiques

1. Diagnostic et explorations fonctionnelles in vivo (couplage potentiel à molécule vectrice , scintigraphie)

2. Diagnostic in vitro

3. Radiothérapie métabolique (< ou > 740 MBq)Radio-isotope

sPériode

Emission

99mTc 6 h , e-

133Xe 5 j X,  , - , e-

131I 8 j - , 

201Tl 3 j , e-

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Point réglementaire

Sanitaires

Collecteur d’établissement

Eaux usées ville

Eaux usées établissement

Cuves Tampon

Fosse sceptique

Autres services Services de médecine nucléaire

Station d’épuration

Chambres d’hospitalisation

Laboratoires chauds

Cuves tampon thérapie

>740 MBq

Dilution 10

Dilution 100

< 100Bq/L

< 100 Bq/L 131I< 1000 Bq/L 99mTc

•Circulaire DGS/SD7 D/DHOS/E4 n°2001-323

< 7Bq/L

•Arrêté du 30 octobre 1981

Patients ambulatoires

(petite thérapie < 740 MBq)

Rejets non contrôlés

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Réseau Téléhydro IRSNSondes gamma fixes enregistrant les activités volumiques de l’iode 131 et du technétium 99 métastable des eaux usées à l’entrée des stations d’épuration

Toulouse Ginestous

Activité moyenne du technétium 99 métastable à Toulouse en 2004

0

20

40

60

80

100

120

140

0:00 12:00 0:00 12:00 0:00 12:00 0:00 12:00 0:00 12:00 0:00 12:00 0:00 12:00 0:00

Heure

Act

ivité

(Bq/

l)

Lundi Mardi Mercredi Jeudi Vendredi Samedi Dimanche

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Plan du cours Plan du cours

Généralités/ RappelsGénéralités/ Rappels

L’IRSN en quelques mots

Notions de base sur la radioactivité

Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

La radioprotection de l’environnementLa radioprotection de l’environnement

Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes

La caractérisation du risque écologique

Cas d’applicationCas d’application

impact radiotoxique et impact chimique de l’uranium en avan des anciens sites miniers

3

2

1

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La protection de l’environnement est pour l’instant considérée comme assurée par le postulat de la publication n°60 de la CIPR (1991)

« La Commission pense que le niveau de maîtrise de l’environnement nécessaire pour protéger l’homme à un degré considéré aujourd’hui comme valable permettra aux autres espèces de ne pas être en danger »

Radioprotection de l’Environnement// la situation actuelle

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Radioprotection de l’Environnement//Objections au postulat de la CIPR et limites du système actuel

1/4 Ne s’applique pas aux écosystèmes où l’homme est absent (ex. fonds marins…) et pourraît ne pas être valable à toutes les échelles de temps et d’espace

2/4 Manque d’harmonisation avec les préoccupations actuelles de protection de l’environnement (habitats, biodiversité, prévention des pollutions)

3/4 Diverses utilisations de la radioactivité ; accroissement du stock de déchets radioactifs qui en résulte ; contexte national unique (fortement

nucléarisé)

4/4 Absence de méthodes éprouvées et de critères spécifiques pour la protection de l’environnement (critères de protection et voies d’exposition spécifiques)

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Radioprotection de l’Environnement//Objections au postulat de la CIPR et limites du système actuel

1/4 Ne s’applique pas aux écosystèmes où l’homme est absent (ex. fonds marins…) et pourraît ne pas être valable à toutes les échelles de temps et d’espace

2/4 Manque d’harmonisation avec les préoccupations actuelles de protection de l’environnement (habitats, biodiversité, prévention des pollutions)

3/4 Diverses utilisations de la radioactivité ; accroissement du stock de déchets radioactifs qui en résulte ; contexte national unique (fortement

nucléarisé)

4/4 Absence de méthodes éprouvées et de critères spécifiques pour la protection de l’environnement (critères de protection et voies d’exposition spécifiques)

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1. Convention de RIO de 1992

2. Convention OSPAR

3. Commission Européenne

La protection de l’environnement en droit// international

// français - européen1. Protection d’intérêts particuliers

a. Mesures de gestion (Zone Naturelle d’Intérêt Ecologique Faunistique et Floristique…)b. Mesures de protection (arrêtés biotopes…)c. Protection d’habitats (Réseau Européen Natura 2000)d. Loi sur l’eau (SDAGE...)

2. Maîtrise de certaines pressions sur l’environnementa. Réglementation produits phytosanitaires

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Radioprotection de l’Environnement//Objections au postulat de la CIPR et limites du système actuel

1/4 Ne s’applique pas aux écosystèmes où l’homme est absent (ex. fonds marins…) et pourraît ne pas être valable à toutes les échelles de temps et d’espace

2/4 Manque d’harmonisation avec les préoccupations actuelles de protection de l’environnement (habitats, biodiversité, prévention des pollutions)

3/4 Diverses utilisations de la radioactivité ; accroissement du stock de déchets radioactifs qui en résulte ; contexte national unique (fortement

nucléarisé)

4/4 Absence de méthodes éprouvées et de critères spécifiques pour la protection de l’environnement (critères de protection et voies d’exposition spécifiques)

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Radioprotection de l’Environnement// Vers le développement d’un système spécifiqueAujourd’hui : un cadre transparent

Loi n° 2006-686 du 13/06/2006 (en cours d’application au Conseil d’Etat)

Evolution du postulat actuel est nécessaireDès lors qu’un enjeu serait identifiéDès lors que les outils d’estimation de l’impact existeraient

Ces développements passent :- Par l’appréciation de l’impact- Par la fixation de limite de rejets- Par la surveillance de l’environnement- La mise en place d’actions de contrôle

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Plan du cours Plan du cours

Généralités/ RappelsGénéralités/ Rappels

L’IRSN en quelques mots

Notions de base sur la radioactivité

Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

La radioprotection de l’environnementLa radioprotection de l’environnement

Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes

La caractérisation du risque écologique des radionucléides

Cas d’applicationCas d’application

impact radiotoxique et impact chimique de l’uranium en avan des anciens sites miniers

3

2

1

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Risque

R = Exposition/PNED(R)

Formulation du problème

Analyse de l’exposition(transferts, dosimétrie)

Bq/L ou Bq/kg ou Gy ou Gy.temps-1

Analyse des effets(relation dose-effets, critère de protection)Gy ou Gy.temps-1 – PNED(R)ou rétrocalcul de l’activité dans le milieu à partir d’un organisme de réf.(air, eau, sédiment, sol)

Caractérisation du risque écologique des RNs // Composantes de base

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Concentrations environnementales en radionucléides

Homme de référenceavec tables de conversion

Homme de référence secondaire (enfant, nourrisson,…)

Niveau d’action protectrice pour les humains (Levels of Concern)

Gestion des risques pour la santé publique et pour l’environnement pour une même situation

environnementale

Faune et flore de référence avec tables de conversion

Faune et flore de référence secondaire (si nécessaire)

Niveaux de considération dérivés pour la faune et la flore (Derived Consideration Levels)

Caractérisation du risque écologique des RNs// Basé sur le système de radioprotection de l’homme

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Concentrations environnementales en radionucléides

Homme de référenceavec tables de conversion

Homme de référence secondaire (enfant, nourrisson,…)

Niveau d’action protectrice pour les humains (Levels of Concern)

Gestion des risques pour la santé publique et pour l’environnement pour une même situation

environnementale

Faune et flore de référence avec tables de conversion

Faune et flore de référence secondaire (si nécessaire)

Niveaux de considération dérivés pour la faune et la flore (Derived Consideration Levels)

Caractérisation du risque écologique des RNs// En référence au bruit de fond

Ordre de grandeurs par rapport au BdFEffets biologiques correspondant

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Identification des dangers

Analyse des expositionsDétermination des PECs

Analyse des effetsDétermination des PNECs

PEC/PNEC>1 STOP

Nouveaux tests ou informations complémentaires

pour réduire le rapport PEC/PNEC?

Bioaccumulation, biocinétiques et effets (tests d’écotoxicité)

+ d’infos sur rejets, distribution dans l’environnement

Programmes de surveillance environnementale

PEC/PNEC>1Aucun besoin de tests ou mesures complémentaires

Non

Oui : la substance doit être étudiée

Action pour réduire le risqueNon

Oui

Oui Non

Laboratoire In situ

Méthode en cours d’adaptation aux RNs(Dose, irradiation externe,absence de tests normalisés, effets stochastiques, lacunes de connaissances dans le domaine des exp. Chroniques)->ERICA

Acquisition des connaissances manquantes (exposition chronique à faibles doses)->ENVIRHOM

Calcul dosimétrique Débits de doses sans effet

Relations dose-effets

In situ

Caractérisation du risque écologique des RNs// En cohérence avec la méthodologie « chimiques »

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Caractérisation du risque écologique des radionucléides - Expositions

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Caractérisation du risque à l’environnement// les étapes de l’analyse des expositions

SOURCES

Fish

Macroalgae

Grazers

Phytoplankton

Zooplankton

abiotic process biotic process

Benthos

DIC

system boundary

ECOSYSTEMES

Kd

Kd

FC

FCFBC

FBC

Modèles detransferts

à l’équilibre

KdsFCs

FBCs

Concentrations(Bq/vol. ou masse) Dose d’exposition

(Gy ou Gy/temps)

RWE

Pondérationpar type

de rayonnement()

Modèles dosimétriques

Organismes de référence

DPUCs internesDPUCs externes

Budget tempsdans le milieu

dans l’organisme

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Exemple d’étude au LREles scénarii d’exposition et radionucléides d’intérêt

- dose externe vs interne - dose interne par différents isotopes d’un même élément

(même chimiotoxicité, effet ajouté des radiations) ou par différents RNs

- dose interne pour différents états physiologiques vis à vis de l’isotope stable (carence, conditions optimales, toxicité)

Externe Interne

AA’

BC

stablechimiotox.

DD’

Radionucléides

241Am

233U, 238U…

137Cs, 60Co

Co, Cs, Mn, Se

Uapp

A et B

A’ et D’

C et D

137Cs, 60Co, 54Mn

illustration sur les études en cours sur la daphnie

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Dose d’exposition (Gy = joule/kg)

f(radionucléide, activité de la source, distance, nature du milieu)

60ml PC

50ml M4(pH=8, 3 changts./semaine)

1 Daphnie(<24h, t=0)

Exposition aux substances radioactivesExposition externe par irradiation / interne par contamination

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137Cs

LeadProtection

3 cm(open)

Leadprotection

(closed)

7.1 cm

Exposition externe aux rayonnements Disposition des unités expérimentales autour de la source d’irradiation

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>2m

Plomb10cm

1mGy/j

10

100 1000

Incubateur20°C+/- 1Lumière : 300 Lux(photopériode 16/8hrs )x10 (ou 5) unités exp.

Exposition externe aux rayonnements 4 débits de dose de 1 à 1000 mGy/jour (par du 137Cs)

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• Cuticle• Tissus

- externe ()

- interne ()

• Milieu

• Paroi de la bouteille

env. 1µm

Exposition aux substances radioactivesExposition par contamination du milieu

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ellipsoïdea = 0,20 cmb = 0,16 cmc = 0,14 cm

a

bc

Exposition interne aux particules Géométrie de l’organisme

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ellipsoïdea = 0,20 cmb = 0,16 cmc = 0,14 cm

sphèrea = b = c= 0,165 cm

densité≈1.05

a

bc

Exposition interne aux particules Contraintes de calcul : volume sphérique

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Calcul des Doses Par Unité de ConcentrationGy/Bq.cm-3. (ou Gy/Bq.cm-2)pour chaque compartiment : eau, paroi, cuticule, tissuset chaque type de rayonnement :

Exposition interne aux particules Détermination des doses d’exposition

DPUCGy/Bq.cm-3

Mesure des concentrationspour chaque compartiment:

- eau (Bq.cm-3)

- paroi (Bq)

- daphnie (Bq)

- mue (Bq) ≈ cuticule (daph. – mue ≈ tissus)

ActivitéBq

Dose(Gy)

XEstimationdes volumescm-3

cm-2

cm-3 (d’après la longueur)

cm-3(d’après l’épaisseur)

/.cm-3

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Exposition interne

= issue de la bioaccumulation des radionucléides dans les tissus biologiques

L’exposition chronique des écosystèmes à de faibles doses est principalement due à des émetteurs et qui s’accumulent dans les tissus.

Pour calculer la dose reçue, une connaissance fine des processus suivants est nécessaire :

• Répartition dans le milieu (spéciation chimique)

• Biodisponibilité et voies de transfert (directe, trophique)

• Bioaccumulation et distribution dans les tissus et les cellules

(microlocalisation)

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+ CO2

+ PO4

L’uranium(VI) forme des complexes avec de nombreux ligands inorganiques (e.g. OH-, CO3

2-, PO43-) et organiques (EDTA, Citrate,

MO…)

Exemple – Résultat du calcul thermodynamique de spéciation Spéciation chimique de l’uranium dans l’eau (Denison et al., 2004)

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Exposition interne

= issue de la bioaccumulation des radionucléides dans les tissus biologiques

L’exposition chronique des écosystèmes à de faibles doses est principalement due à des émetteurs et qui s’accumulent dans les tissus.

Pour calculer la dose reçue, une connaissance fine des processus suivants est nécessaire :

• Répartition dans le milieu (spéciation chimique)

• Biodisponibilité et voies de transfert (directe, trophique)

• Bioaccumulation et distribution dans les tissus et les cellules

(microlocalisation)

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MLi

X-M

Transport facilité

Solutionhomogène

2. Diffusion à travers la couche protectrice

2

Couche dediffusion

1. Advection ou diffusion du métal

1

4. Transport membranaire

4

Membrane

Organisme

3. Sorption au site ou complexation de surface

3

Mn+

MLi

Mn+

Mn+

Etape non limitante

Spéciation identique à celle de la solution

Equilibre rapide entre les espèces labiles et les sites membranaires

Etape cinétiquement limitante Cinétiques de (pseudo) premier

ordre Pas de modification des propriétés

de la membrane (densité, transporteurs)

Compétition potentielle du métal avec d’autres

ions(ex. H[+])

Modèle conceptuel de biodisponibilité des métaux traces(Campbell, 1995)

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ExempleTaux d’assimilation de l’uranium dans l’eau par l’ague verte unicellulaire Chlamydomonas reinhardtii – Influence de la complexation (Fortin et al., 2004)

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

0 2 4 6 8 10[Citrate] (µM)

[U]c

ell (

µm

ol/

m²) pH = 5

[U]tot = 2.10-

7Mt = 30min

[EDTA] (µM)

0,0

0,5

1,0

1,5

0 10 20 30 40 50

[U]c

ell (

µm

ol/

m²)

pH = 5[U]tot = 2.10-

7Mt = 30min

R2 = 0.93

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

0 50 100

[UO22+] (nM)

[U]c

ell (

µm

ol/

m²)

EDTA

Citrate

pH = 5[U]tot = 2.10-7Mt = 30min

R2 = 0.93

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

0 50 100

[UO22+] (nM)

[U]c

ell (

µm

ol/

m²)

EDTA

Citrate

pH = 5[U]tot = 2.10-7Mt = 30min

Les résultats sont corrélés à la concentration en ion libre UO2

2+ calculée

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Exposition interne

= issue de la bioaccumulation des radionucléides dans les tissus biologiques

L’exposition chronique des écosystèmes à de faibles doses est principalement due à des émetteurs et qui s’accumulent dans les tissus.

Pour calculer la dose reçue, une connaissance fine des processus suivants est nécessaire :

• Répartition dans le milieu (spéciation chimique)

• Biodisponibilité et voies de transfert (directe, trophique)

• Bioaccumulation et distribution dans les tissus et les cellules

(microlocalisation)

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Expérimentation – méthode: reconstruction d’une chaîne trophique au laboratoireFC et FTT du Cs, Co, Mn et Ag dans une chaîne trophique (Adam et al., 2001)

PhytoplanctonChlamydomonas

Mollusque bivalveCorbicula fluminea

Zooplancton Micro-crustacéGammarus pulex et Daphnia magna

CrustacéOrconectes limosus

PoissonBrachydanio rerio

PoissonCtenopharyngodon idella

PoissonOnchoryncus mykiss

MacrophytesElodea densa

Relation trophique

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Cyc

lote

lla

Sce

nede

smus

Dap

hnie

Car

pe

Tru

ite

Cs

Co

Mn

Ag

1

10

100

1000

10000

Cyc

lote

lla-

Dap

hnie

Sce

nede

smus

-D

aphn

ie

Dap

hnie

-Car

pe

Car

pe-t

ruite

Co

Mn

AgCs

0

0.5

1

1.5

Facteur de concentrationFacteur de concentrationConcentration en radionucléide de l'organisme

Concentration en radionucléide de la nourritureFTT=Concentration en radionucléide de l'organisme

Concentration en radionucléide de l'eauFC=

Facteur de Transfert TrophiqueFacteur de Transfert Trophique

Expérimentation - résultatsFC et FTT du Cs, Co, Mn et Ag dans une chaîne trophique (Adam et al., 2001)

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500nm

O

Si

P

S

Cl

U

KCa Fe

Cu

Os

200.0

400.0

600.0

800.0

Counts

1µm

Analyse - Technique de microlocalisation par microscopie (MET-EDX)

Distribution subcellulaure de l’uranium dans les branchies du bivalve Corbicula fluminea (Simon et al., 2004)

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Caractérisation du risque écologique des radionucléides - Effets

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Caractérisation du risque à l’environnement// les étapes de l’analyse des effets

SOURCES

Fish

Macroalgae

Grazers

Phytoplankton

Zooplankton

abiotic process biotic process

Benthos

DIC

system boundary

ECOSYSTEMES

100 %

50 %

10 %Dose (Gyou µGy/h)

effet

EFFETS (retation dose-réponse)

n espèces n effets

EDR10

PNED(R)

Dose sans effet(Gy ou Gy/temps)

Traitementstatistique (ex. SSD)

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Effets biologiques induits par les radiations ionisantes

a. Directs: Ionisation d’une molécule critique (ADN, ARN)

b. Indirects: Formation d’espèces réactives à l’oxygène (H2O ->.OH )

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L’ionisationa. Ionisation directe ()b. Ionisation indirecte ()

Effet compton

Le parcours d’une particule dépend de son énergie (MeV)Le transfert d’énergie linéaire (LET) d’une particule est aussi fonction de son énergie (MeV)

Fort LET : 104 ionisations/cm sur qq µmFaible LET : 102 ionisations/cm sur qq cm

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Effets biologiques induits

a. Directs: Ionisation d’une molécule critique (ADN, ARN)

b. Indirects: Formation d’espèces réactives à l’oxygène (H2O ->.OH )

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- Pas de dommage structurel => réparation immédiate

- Dommage réparable, sans effet si réparé- Dommage (ADN) réparable mais inducteur

de cancer si non réparé- Dommage irréparable => mort d’un petit nb

de cell.

Ex. induction de cancer

- Dommage irréparable => mort d’un gd nb de cell.=> organe atteint de façon déterministe

Ex. mort cellulaire, Réponses Biochimiques, Immunologiques, Physiologiques …

Effets biologiques induitsEffets stochastiques= Probabilité croissante avec la dose,sévérité constante

Intensité de l’effet

Dose

Intensité de l’effet

Dose

Effets déterministes= Seuil de dose en dessous duquell’effet n’est plus observable

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Becquerel

Gray

Sie

ver t

Matière radioactive

Radioactivité

WT

Doseéquivalente

Doseefficace

WR

Doseabsorbée

Notion de dose efficace(homme)

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Grandeur représentative des effets biologiques (liée à la nature de l’émission des rayonnements)

Produit de la dose absorbée (Gy) par un facteur de pondération (WR) caractéristique du rayonnement

Unité : sievert (Sv)

H = D . WR

WR = 1 à 20 en fonction du type de rayonnement

facteur de pondération pour les rayonnements (WR )

WR

Rayonnements et domaines d'énergie

Facteur de pondération pour les rayonnements, WR

Photons de toutes énergies

Electrons et muons, toutes énergies

Neutrons < 10 keV

10 keV à 100 keV

100 keV à 2 MeV

2 MeV à 20 MeV

> 20 MeV

Protons autres que protons de recul, E> 2MeV

Particules alpha, fragments de fission, noyaux lourds

1

1

5

10

20

10

5

5

20

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Becquerel

Gray

Sie

ver t

Matière radioactive

Radioactivité

WT

Doseéquivalente

Doseefficace

WR

Doseabsorbée

Notion de dose efficace(homme)

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CrâneCerveau

Cœur

Colonne Vertébrale

CôtesPoumons

Foie ReinsVésicule biliaire

VessieBassin

Gros intestinColonIntestin grêle

Utérus/ovaires

Testicules

24 cm

70cm

80cm

40 cm

facteur de pondération pour les tissus et organes (WT)

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Becquerel

Gray

Sie

ver t

Matière radioactive

Radioactivité

WR et WT n’ont été définis que pour l’homme (pas pour l’environnement)

Environnement : seule la dose absorbée est utilisable (Gy ou Gy/h)

- calculée ou mesurée en irradiation externe

- calculée à partir de concentrations bioaccumulées

WT

Doseéquivalente

Doseefficace

WR

Doseabsorbée

Notion de dose efficace(homme)

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Conséquences environnementales //que connaît-on des effets des rayonnements ionisants?

100 101 102 103 104

Mammifères

Oiseaux

Plantes supérieuresPoissons

Amphibiens Reptiles

Crustacés Insectes

Mousses, lichens, algues

Bactéries Protozoaires

Mollusques Virus

Dose létale aiguë (Gy)

Complexité biologique

(quantité

d’ADN/ce

llule)

Doses létales (aiguës, Gy) reportées dans la littérature (Blaylock et al., 1996)

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Conséquences environnementales //que connaît-on des effets des rayonnements ionisants?

Effets chroniques (µGy.h-1) reportés dans la base de données EPIC

µGy.h-1

10-2 10-1 100 101 102 104 105

Bruit de fondnaturel

cytogéniques

Effets chroniques in situ reportés sur les

sublétaux

reproduction

Espérance de vie

Croissance

sublétaux

sublétaux

mortalité

mortalité

mortalité

reproduction

vertébrés, invertébrés et végétaux

103

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Détermination des PNED(R) pour les radionucléides Nécessité de déterminer des valeurs « sans effet »

1. Evaluation du Risque Ecologique2. = comparaison à un niveau seuil sans effet conservatif33 démarche transparente en évitant les jugements d’expert hypothèse bien définies et rationnelles (ex. Facteurs de

sécurité, niveau sans effet…)

Base de donnée disponible : FASSET revue critique des données = pas d’effet observé à des

expositions chroniques <100µGy/h”. mais de larges manques de données sur des niveaux

d’exposition réalistes, des groupes d’espèces écologiquement importantes, des types d’effets pertinents…

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1. Valeurs de screening

2. 3 étapes :

3.

Détermination des PNED(R) pour les radionucléides La méthodologie ERICA

1- extraction d’un sous-ensemble de couples dose/effet cohérent pour chaque expérience

2- traitement mathématique pour reconstruire les relations dose/effet et détermination des données de toxicité critiques: ED50 (Gy) et EDR10 (µGy/h)

3- détermination des PNED et PNEDR….

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Acute-externalAcute-internalChronic-external

Chronic-internal

Acute-external

Acute-internal

Chronic - external

Chronic - internal

73% of all data

Données aïgu: 80% - externe / Chronique: 20% - externePresque aucune donnée sur - chronique interne

- de nombreuses espèces

Les relations dose-réponse ne sont pas toujours exploitables

ecosystemsexposure durationirradiation pathway

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Seules les données d’effets des irradiations externes sont exploitables.

Effect (%)

Regression model

100 %

50 %

10 %

EC10

EDR10

Concentration (Bq/L or kg)Dose (Gy)Dose Rate (µGy/h)

EC50

ED50

Observed data

Ces données d’écotoxicité ont été utilisées pour établir des SSD (Species Sensitivity Distribution) et dériver des critères de protection des écosystèmes.

La conversoin des concentrations (Bq ou mol) en dose (Gy) est robuste seulement si :

- la spéciation, biodisponibilité, biocinétiques d’accumulation… sont suffisamment connues pour caractériser l’exposition interne

- le comportement dans l’environnement (biogéochimie) est suffisamment connu pour estimer l’exposition externe

Spécificité de l’axe X (dose)

« Ecotoxicity » tests(stressor, species, endpoint)

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Vertebrates (5 sp.)

Plants (4 sp.)

Invertebrates (1 sp.)

Cu

mu

lati

ve w

eigh

ted

pro

bab

ilit

y(%

)

0

20

40

60

80

100

1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05 1.0E+06 1.0E+07Dose Rate (µGy/h)

R² = 0.939

HDR5 = 67.0 µGy/h

CI95% = [14.2; 326]µGy/h

Number of data = 14Number of species = 10

Cu

mu

lati

ve w

eigh

ted

pro

bab

ilit

y(%

)

0

20

40

60

80

100

1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05 1.0E+06 1.0E+07Dose Rate (µGy/h)

R² = 0.939

HDR5 = 67.0 µGy/h

CI95% = [14.2; 326]µGy/h

Number of data = 14Number of species = 10

R² = 0.939

HDR5 = 67.0 µGy/h

CI95% = [14.2; 326]µGy/h

Number of data = 14Number of species = 10

<40µGy/h

<400µGy/h

IAEA 92UNSCEAR 96

SSDs: écosystèmes terrestres/exposition chronique externe

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10

100

50

400

1000

Mammifères, amphibiens et reptiles terrestres (Thompson, 1999)

Animaux terrestres (IAEA, 1992 ; USDOE, 2002)

Oiseaux terrestres, poissons (Thompson, 1992)

Invertébrés benthiques (Thompson, 1999)

Plantes terrestres, org. aquatiques (NCRP, 1991 ; IAEA, 1992 ; USDOE, 2002)Océan profond

(AIEA 1988)

40

10-2 10-1 100 101 102 103 104 105

Bruit de fondnaturel

cytogéniques sublétaux

reproduction

Espérance de vie

Croissance

sublétaux

sublétaux

mortalité

mortalité

mortalité

reproduction

Effets chroniques (µGy.h-1)

> 5000> 2000> 500

< 200

Comparaison avec les valeurs guides précédemment recommandées (chronique)

SF TerrestreSF Marin

Eau douceSSD

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Plan du cours Plan du cours

Généralités/ RappelsGénéralités/ Rappels

L’IRSN en quelques mots

Notions de base sur la radioactivité

Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants

La radioprotection de l’environnementLa radioprotection de l’environnement

Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes

La caractérisation du risque écologique des radionucléides

Cas d’applicationCas d’application

impact radiotoxique et impact chimique de l’uranium en avan des anciens sites miniers

3

2

1