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ÉTUDE DU SYSTÈME QUASI UNIDIMENSIONNEL AXA’1-XNb2O6 (A
ET A’ = Ni, Fe ET Co): PRÉPARATION ET
CARACTÉRISATION DES PROPRIÉTÉS STRUCTURALES ET
MAGNÉTIQUES.
PAULO WILLIAN CARVALHO SARVEZUKDIRECTEURS DE THÈSE:
PROF. DR. JOÃO BATISTA M. DA CUNHA (UFRGS)PROF. DR. OLIVIER ISNARD (UJF – GRENOBLE)
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SOMMAIRE
Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB2O6
Structurales Magnétiques
Motivation Méthodes expérimentales
Résultats et discussions Systèmes Co/Ni puis Fe/Co et Ni/Fe
Conclusions et perspectives
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Importance économique
• Resonnateur microondes actuels à base de Ta perovskite : Ba(Zn,Ta)O3 ou Ba(Mg,Ta)O3!!
• Ressources accessibles limitées prix très variable Ta 75$/kg en 1999 jusqu’à 500$/kg en 2000 !
• => remplacer le Ta ?
INTRODUCTION
Nb bien moins cher! 10 $/kg
Minerais AB2O6 sources statégiques de Nb,Ta !
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AB2O6 : Important potentiel d’applications
• Proprietés dielectriques pour fréquences micro-ondes A=Zn, Co, Ni, Mg, Ca … B=Nb, Ta
R.C. Pullar et al. J. Eur. Ceramic Society 26
(2006) 1943
• Propriétés photocatalytiques pour décomposition de l’eau A=Ni, B= Nb, Ta
Ye et al. Int. J. Hydrogen Energy 28 (2003)
651
• Conductivité ionique (oxygène) et électronique MnNb2O6-d
Orera et al. Chemistry of Materials 19 (2007)
2310-2315• Conductivité électrique NiNb2-xTaxO6
Lopez-Blanco et al. J. Sol. State Chemistry 182
(2009) 1944
INTRODUCTION
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Importance scientifique des composés ANb2O6
• Composés modèles pour le magnétisme de basse dimensionnalité
• Interplay of Quantum Criticality and Geometric Frustration in Columbite
S. Lee, R. K. Kaul, and L. Balents, Nature Phys. 6, 702 (2010)
• Quantum Criticality in an Ising Chain: Experimental Evidence for Emergent E8 Symmetry
R. Coldea et al. Science 327, 177 (2010)
Sujet actuel et dynamique
INTRODUCTION
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K2NiF4
INTRODUCTION
Composés de basse dimensionnalité
la référence historique 2D K2NiF4
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Tantalite B = Ta Columbite B = NbK2NiF4
INTRODUCTION
AB2O6 A= MT
P42 / m n m P b c nb
a
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INTRODUCTIONcolumbite
ANb2O6
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INTRODUCTION
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
0,0
5,0x10-5
1,0x10-4
1,5x10-4
Susc
epti
bili
té (
u.a.
)
Temperature (K)
2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14
0,00005
0,00010
0,00015
Temperature (K)
1º
2º
NiNb2O6
3º
TN=5,1 K
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ANb2O6 - P b c nNi :TN = 5,7 K; (0, ½, 0 ) et( , , 0)½ ½ ; Fe :TN = 4,9 K; (0, ½, 0 ) et ( , , 0)½ ½ ; Co :TN = 2,95 K; 2,95 K ≥ T ≥ 2 K;
( 0, ky, 0) avec 0,37 ≥ ky ≥ 0,49;
T ≤ 1,98 K
( 0, ½ , 0);Fe et Ni = Heid et al. (1996)Co = Kobayashi et at. (2000), Scharf et al. (1979)
INTRODUCTION
Vecteurs de propagation:
Aucune étude publiée sur le magnétisme des mélanges Co/Ni, Ni/Fe et Fe/Co.
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Etudier le magnétisme unidimensionnel de ces systèmes
Dans les séries modèles choisies ANb2O6 : A = Fe-Ni , Co-Ni et Co-Fe pour lesquels les composés purs avait été étudiés.
Démarches basées sur la substitutions des cations magnétiques et l’analyse de son effet sur : Structure Cristalline; Propriétés Physiques en particulier Magnétiques; Structure Magnétique;
MOTIVATION
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Préparation et obtention des échantillons : AxA’1-xNb2O6 ( A, A’ = Co, Ni et Fe )
Caractérisation structurale et magnétique:- Diffraction des rayons X;
- Susceptibilité magnétique;- Diffraction des neutrons;- Spectroscopie Mössbauer
Analyse et modélisation des propriétés magnétiques
APPROCHE EXPÉRIMENTALE
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MÉTHODES D’ ÉLABORATION
Co3O4
NiOFe+Fe2
O3
+Nb2O5
1100 ºC/30h Air
CoNb2O6
1300 ºC/48h Air
NiNb2O6
1100 ºC/30h Vide
FeNb2O6
(x).ANb2O6 + (1-x). BNb2O6 1300 ºC/24h
AirCoxNi(1-
x)Nb2O6
1100 ºC/24h Vide
FexCo(1-
x)Nb2O61300 ºC/24h
VideNixFe(1-x)Nb2O6
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•Diffraction de rayons X;
•Susceptibilité Magnétique;
•Chaleur Specifique
•Diffraction de neutrons
•Spectroscopie Mössbauer
Diffratocmètre D-500 Siemens- Température ambiante-Géometrie Bragg Brentano θ-2θ-Source au Cuivre: Kα1 = 1,54056 Ǻ
Kα2 = 1,54439 Ǻ
MÉTHODES EXPERIMENTALES
Magnetomètre à extraction BS2 CNRS ou SQUID
•Diffraction de rayons X;
•Susceptibilité Magnétique;
•Chaleur Specifique
•Diffraction de neutrons
•Spectroscopie MössbauerPPMS
Quantum Design
•Diffraction de rayons X;
•Susceptibilité Magnétique;
•Chaleur Specifique
•Diffraction de neutrons
•Spectroscopie MössbauerD1B - ILL
•Diffraction de rayons X;
•Susceptibilité Magnétique;
•Chaleur Specifique
•Diffraction de neutrons
•Spectroscopie Mössbauer
•Diffraction de rayons X;
•Susceptibilité Magnétique;
•Chaleur Specifique
•Diffraction de neutrons
•Spectroscopie Mössbauer
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RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
Etude expérimentale du système CoxNi1-xNb2O6
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CoxNi1-
xNb2O6
10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75 80-2,0x103
0,0
2,0x103
4,0x103
6,0x103
8,0x103
1,0x104
1,2x104
Experimental Ajustement position de Bragg
CoNb2O
6
Inte
nsit
é (u
. a.)
2
Rayons-XTempératureAmbiante
15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70
2,0x104
4,0x104
6,0x104
8,0x104
1,0x105
x = 0,40 Expérimental Ajustement Position de Bragg
Inte
nsité
(u.
a.)
Neutrons 20 K:
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100398
400
402
404
406
408
Volume 300K Volume 20K
Vol
ume
( Å
3 )
x ( % )
CoxNi
1-xNb
2O
6
Etude expérimentale du système CoxNi1-xNb2O6
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Chaleur Specifique
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 500
5
10
15
20
25
30
Cha
leur
spé
cifi
que
( J/m
ol.K
)
T ( K )
CoNb2O
6
Co0,95
Ni0,05
Nb2O
6
Co0,90
Ni0,10
Nb2O
6
Co0,80
Ni0,20
Nb2O
6
Co0,70
Ni0,30
Nb2O
6
Co0,40
Ni0,60
Nb2O
6
Co0,10
Ni0,90
Nb2O
6
1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,0 4,5 5,0 5,5 6,0 6,5 7,0 7,5 8,00
2
4
6
8
T ( K )
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Mesures MagnétiquesCoxNi1-xNb2O6
0 10 20 30 40 50 60 70 80
0,0
2,0x10-4
4,0x10-4
6,0x10-4
8,0x10-4
(em
u/O
e)
T (K)
CoNb2O
6
Co0,95
Ni0,05
Nb2O
6
Co0,8
Ni0,2
Nb2O
6
Co0,6
Ni0,4
Nb2O
6
Co0,4
Ni0,6
Nb2O
6
Co0,2
Ni0,8
Nb2O
6
NiNb2O
6
2 4 6 8 10 12 14 16
0,0
5,0x10-4
1,0x10-3
(em
u/O
e)
T (K)
0 25 50 75 100 125 150 175 200 225 250 275 300
0
15
30
45
60
75
90
105
120
1/ 1
/( B
ohr/f
orm
ula/
T)
T (K)
CoNb2O
6
Co0,95
Ni0,05
Nb2O
6
Co0,90
Ni0,10
Nb2O
6
Co0,85
Ni0,15
Nb2O
6
Co0,80
Ni0,20
Nb2O
6
Co0,75
Ni0,25
Nb2O
6
Co0,70
Ni0,30
Nb2O
6
Co0,65
Ni0,35
Nb2O
6
Co0,60
Ni0,40
Nb2O
6
Co0,40
Ni0,60
Nb2O
6
Co0,20
Ni0,80
Nb2O
6
Co0,15
Ni0,85
Nb2O
6
Co0,10
Ni0,90
Nb2O
6
Co0,05
Ni0,95
Nb2O
6
NiNb2O
6
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ModèleCoxNi1-xNb2O6
𝜽𝒘= (𝟐 𝑱𝟎+𝒛⊥. 𝑱⊥ )𝑺𝟐
𝝌=𝟏
𝝌𝟎−𝟏−𝒛⊥ . 𝑱⊥
𝝌𝟎=𝑺𝟐
𝑻𝒆𝟐𝑺𝟐 𝑱 𝟎 /𝑻
𝑴 (𝑯 ,𝑻 )=𝑺 𝒆𝟐𝑺𝟐 𝑱 𝟎 /𝑻 𝒔𝒊𝒏𝒉 (𝑺𝑯 /𝑻 )
[𝒆𝟒𝑺𝟐 𝑱 𝟎 /𝑻 𝒔𝒊𝒏𝒉𝟐 (𝑺𝑯 /𝑻 ) ]𝟏/𝟐
𝝌=𝑪
(𝑻−𝜽𝑾 )
ou:
avec:
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Etude expérimentale du système CoxNi1-xNb2O6
x ӨW
±2,5( K )
TN ( K ) J0 ( K ) J⊥ ( K ) μeff ( μB )
0 11,3 5,1 6,3 -0,216 3,25(±0,9)0,05 8,7 4,9 4,97 -0,277 3,21(±0,8)0,1 8,6 4,5 4,55 -0,219 3,15(±1,2)
0,15 7,1 4,4 3,83 -0,254 3,12(±1,5)0,2 9,4 3,7 4,18 -0,099 3,09(±1,2)0,4 4,3 3,4 2,09 -0,2 3,45(±0,9)0,6 3,4 3,2 1,55 -0,183 3,77(±1,5)
0,65 3,52 3,1 1,49 -0,163 3,84(±1,1)0,7 3,09 2,8 1,28 -0,145 3,88(±1,2)
0,75 2,5 2,7 3,2 1,24 -0,194 3,38(±1,7)0,8 3,3 2,6 3,1 1,3 -0,153 3,98(±1,2)
0,85 2,42 2,3 3,0 1,1 -0,167 4,10(±1,6)0,9 4,61 2,2 3,1 1,42 -0,1 4,25(±1,3)
0,95 4,56 2,0 3,0 1,34 -0,098 4,36(±1,1)1 3,9 1,9 2,9 1,18 -0,0104 4,40(±1,3)
>>
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Etude expérimentale du système CoxNi1-xNb2O6
10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75
0,0
5,0x103
1,0x104
1,5x104
2,0x104
2
Experimental Affinement Position de Bragg (0 0,4 0) Différence
Inte
nsit
é (u
.a.)
Diffraction de Neutrons T = 2,5 K
10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70
0
1x104
2x104
3x104
4x104
5x104
6x104
Diffraction de neutrons T = 1,8 K
Inte
nsité
(u.
a.)
2
Experimental Ajustement Position de Bragg (0, 1/2, 0) (1/2, +-1/2, 0)
CoNb2O6
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RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
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Etude expérimentale du système CoxNi1-xNb2O6
15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70
-3,0x103
0,0
3,0x103
6,0x103
9,0x103
1,2x104
1,5x104
1,8x104
In
tens
ité (
u. a
.)
Experimental Ajustement position de Bragg (0, 1/2, 0) (1/2, +-1/2, 0)
Co0,95
Ni0,05
Nb2O
6
2
DNT = 1,8 K
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Etude expérimentale du système CoxNi1-xNb2O6
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
2,5
M ( B
ohr/f
orm
ule)
0H ( T )
300K 200K 100K 50K 25H 15K 5K 2K
CoNb2O
6
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
2,5
M (
B
ohr/f
orm
ule
)
0H ( T )
CoNb2O
6
Co0,60
Ni0,40
Nb2O
6
Co0,20
Ni0,80
Nb2O
6
Co0,10
Ni0,90
Nb2O
6
T = 2 K
![Page 25: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/25.jpg)
RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
Etude expérimentale du système FexCo1-xNb2O6
![Page 26: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/26.jpg)
FexCo1-
xNb2O6
15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75 80
Experimental Ajustement Position de Bragg Différence
Fe0,40
Co0,60
Nb2O
6
Inte
nsit
é (u
. a.)
2
Rayons-XTempérature ambiante
15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70
2,0x104
4,0x104
6,0x104
8,0x104
Int
ensi
té (
u. a
.)
x = 0,80 Experimental Ajustement Position de Bragg
2
Neutrons 20 K:
0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0405
406
407
408
409
410
411
412
413
Raios-X 300K Neutrons a 20K
x
Vol
ume
( Å3 )
Etude expérimentale du système FexCo1-xNb2O6
![Page 27: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/27.jpg)
Mesures magnétiquesFexCo1-xNb2O6
0 25 50 75 100 125 150 175 200 225 250 275 300
0
10
20
30
40
50
60
1/ 1
/( B
ohr/f
orm
ula/
T)
T (K)
CoNb2O
6
Fe0,20
Co0,80
Nb2O
6
Fe0,40
Co0,60
Nb2O
6
Fe0,60
Co0,40
Nb2O
6
Fe0,80
Co0,20
Nb2O
6
FeNb2O
6
x ӨW ( K ) C ( uem.k/mol/T )
μeff ( μB )
0 3,9(±1,5) 2,42 4,40,2 4,2(±1,1) 2,46 4,440,4 4,2(±1,7) 2,75 4,690,6 3,4(±1,2) 3,34 5,170,8 3,3(±1,3) 3,64 5,41 6,6(±1,0) 3,67 5,42
Contribution paramagnétiq
ue de Van Vleck
![Page 28: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/28.jpg)
Mesures magnétiquesFexCo1-xNb2O6
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
0,7
0,8
FeNb2O
6
Fe0,80
Co0,20
Nb2O
6
Fe0,60
Co0,40
Nb2O
6
(ue
m/m
ol.O
e)
Temperature ( K )
![Page 29: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/29.jpg)
RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
0,0 0,3 0,6 0,9 1,2 1,5 1,8 2,1 2,4 2,7 3,0
15
20
25
30
35
40
45
Fe0,20
Co0,80
Nb2O
6
Fe0,40
Co0,60
Nb2O
6
Fe0,60
Co0,40
Nb2O
6
( u
em/O
e.g
)
T ( K )
1,2 K
1,0 K
1,3 K
0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,036
38
40
42
44
46
48
50
52
54
56
58
Fe0,20
Co0,80
Nb2O
6
/t
/t
Temperatura ( K )
Concentration x TN ( K ) J0 ( K ) J⊥ ( K )
1 4,9 1,12 -0,0980,80 2,4 0,61 -0,0520,60 1,2 0,56 -0,0120,40 0,8 0,73 -0,00250,20 1,3 0,84 -0,0065
0 2,95 1,18 -0,104
𝜽𝒘= (𝟐 𝑱𝟎+𝒛⊥. 𝑱⊥ )𝑺𝟐
𝝌=𝑪
(𝑻−𝜽𝑾 )avec:
![Page 30: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/30.jpg)
RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
-10 -8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 10
-3
-2
-1
0
1
2
3
0H (T)
M (
B/f
orm
ule)
FeNb2O
6 T = 2K
Fe0,80
Co0,20
Nb2O
6 T = 3K
0 1 2 3 4 5 6 7 80
5
10
15
20
25
30
35
40
M (
emu/
g)
0H ( T )
T = 0,08 K Fe
0,20Co
0,80Nb
2O
6
Fe0,40
Co0,60
Nb2O
6
Fe0,60
Co0,40
Nb2O
6
![Page 31: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/31.jpg)
RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70
0
20000
40000
60000
80000
Fe0,80
Co0,20
Nb2O
6
Experimental Affinement Position de Bragg (0, 1/2, 0) (1/2, +-1/2, 0) Différence
2 (°)
Inte
nsit
é (u
.a.)
a (Å) b (Å) c (Å) Rwp(%) RB (%)
14,189(5) 5,721(2) 5,035(1) 1,8 1,6µFe/Co (µB) 3,18(±0,2) (0 ½ 0) 87% (½ ±½ 0) 13%
RBMag (%) 15,3 30,2
![Page 32: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/32.jpg)
RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75
Fe0,20
Co0,80
Nb2O
6
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75
Fe0,40
Co0,60
Nb2O
6
Fe0,60
Co0,40
Nb2O
6
Dif
fére
nce
(u.a
.)
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75
2
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75
Fe0,20
Co0,80
Nb2O
6
(0 ½ 0) (½ ±½ 0)
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75
2
Diffraction de
neutrons sur
poudre T = 0,4 K(0 ½ 0)
(½ ± ½ 0)
Incommensurable!
![Page 33: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/33.jpg)
RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
Etude expérimentale du système NixFe1-xNb2O6
![Page 34: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/34.jpg)
15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75 80
-2,0x103
0,0
2,0x103
4,0x103
6,0x103
8,0x103
1,0x104
Expérimental Ajustement position de Bragg Différence
NiNb2O
6
Inte
nsité
(u.
a.)
2
Raios-XTemperaturaAmbiente
15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70
2,50x104
5,00x104
7,50x104
1,00x105
1,25x105
x = 0,40 Expérimental Ajustement Position de Bragg
Inte
nsité
( u
.a. )
Neutrons 20 K:
0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0
400
402
404
406
408
410
412
414
Rayons X 300K Neutrons à 20K
x
V
olum
e (
Å3 )
NixFe1-xNb2O6
Etude expérimentale du système NixFe1-xNb2O6
![Page 35: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/35.jpg)
Spectroscopie Mössbauer 57Fe
-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4
8,4x106
8,7x106
x = 0,6
Vitesse ( mm/s )
5x106
5x106
x = 0,40
NixFe
1-xNb
2O
6
Cou
ps (
u.a
. )
7,2x106
7,5x106
x = 0,20
EchantillonEQ
(mm/s)IS
(mm/s)*Larg. Lign.
(mm/s)Ni0,20Fe0,80Nb2O
6
1,79 (0,01)
1,15 (0,01)
0,27 (0,01)
Ni0,40Fe0,60Nb2O
6
1,82 (0,01)
1,11 (0,01)
0,27 (0,01)
Ni0,60Fe0,40Nb2O
6
1,86 (0,01)
1,15 (0,01)
0,28 (0,01)
Température 300 K
![Page 36: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/36.jpg)
Mesures magnétiquesNixFe1-xNb2O6
0 25 50 75 100 125 150 175 200 225 250 275 300
0
25
50
75
100
125
150
1/ 1
/( B
ohr/f
orm
ula/
T)
NiNb2O
6
Ni0,80
Fe0,20
Nb2O
6
Ni0,60
Fe0,40
Nb2O
6
Ni0,40
Fe0,60
Nb2O
6
Ni0,20
Fe0,80
Nb2O
6
FeNb2O
6
T (K)
b)
x ӨW ( K ) C ( uem.k/mol/T ) μeff ( μB )
0 6,6(±2,0) 3,7 5,440,20 4,9(±1,5) 3,3 5,110,40 5,8(±1,2) 2,3 4,320,60 4,7(±1,6) 2,8 4,700,80 7,3(±1,3) 1,8 3,83
1 11,3(±1,7) 1,3 3,25
![Page 37: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/37.jpg)
Chaleur Specifique
Ising 1D
Ch
ale
ur
sp
écifi
qu
e (
J/m
ole
.K)
![Page 38: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/38.jpg)
RÉSULTATS ET DISCUSSIONS
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75-1
0
1
2
Ni0,80
Fe0,20
Nb2O
6
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75-1
0
1
2
Ni0,60
Fe0,40
Nb2O
6
Dif
fére
nce
(u.a
.)
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75-1
0
1
2
Ni0,40
Fe0,60
Nb2O
6
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75-1
0
1
2
3
Ni0,20
Fe0,80
Nb2O
6
2
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70
0
2
4
6
Dif
fére
nce
(u.a
.)
2 (°)
Ni0,20
Fe0,80
Nb2O
6
Composante magnétique exclusivement 1,6 K 1,0 K 0,4 K
T = 1,8 – 20 K
![Page 39: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/39.jpg)
ANb2O6 : Systèmes modèles avec magnétisme quasi-1D, frustration géométrique et fluctuations quantiques
Coexitence de deux structures magnétiques (0, ½, 0 ) et(½, ½, 0) pour CoNb2O6 aussi !
o ANb2O6 ont de nombreux points communs:o Structure isotype;o Solutions solide complètes;o Magnétisme à caractère 1D χ(T) et M(H);o Coexistence de deux structures magnétiques;o Structures magnétiques complexes voire
incommensurables;
CONCLUSIONS
![Page 40: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/40.jpg)
o Quantification de J0 dans la chaine ordre de quelques Ko J┴ est nettement plus faible
o Chaines Ising ferromagnétique en Zig-Zago Interaction antiferro inter-chaines sur réseau triangulaireo Un champ magnétique appliqué de l’ordre du T fait
transiter d’un ordre AF à F
Mais trois series au comportement magnétique très différent !
CONCLUSIONS
![Page 41: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/41.jpg)
CONCLUSIONS
FeNb2O6
TN=4,9Kcommensurable
CoNb2O6
TN=2,96KIncommensurable
TN=1,97K commensurable
NiNb2O6
TN=5,7Kcommensurable
Fe-CoIntermédiaire incommensurrable
à très basse température
Co-NiOrdre à longue
distance commensurable
Fe-NiPas d’ordre à longue distance, mais ordre à courte distance
Diminution de la maille cristalline
![Page 42: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/42.jpg)
o Diffraction de neutrons près de TN
o Elaboration de monocristaux
o Diffusion inélastique des neutrons
o Analyses de mesures de chaleur
spécifique
o Différencier J1 et J2
o Completer les mesures à températures
T<<1K
PERSPECTIVES
![Page 43: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/43.jpg)
REMERCIEMENTS
Carley Paulsen, Claire Colin et Virginie Simonet à l’Institut Néel, CNRS, Université Joseph Fourier Grenoble – France
Miguel A. Gusmão, Paulo Pureur N., et Jacob Scharf à l’Institut de Physique, UFRGS, Porto Alegre - Brésil
Et les services techniques des deux instituts
Thèse réalisée avec le support financier de :• Région Rhône Alpes
• Ministère des Affaires Étrangères
• Université UFRGS Université J. Fourier
• CNPq
• CAPES-COFECUB
![Page 44: Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.](https://reader038.fdocuments.net/reader038/viewer/2022110106/551d9da7497959293b8d8a02/html5/thumbnails/44.jpg)
REMERCIEMENTS
Prof. Dr. João Batista M. da Cunha
Prof. Dr. Olivier M. Isnard
À des amis: Reginaldo Barco Edgar dos Santos Marcio Soares