Infrared and Raman Spectroscopy of Acceptors in Diamond: Boron Impurities

8
phys. stat. sol. a) 181, 51 2000) Subject classification: 71.55.Cn; 71.70.Ej; 78.30.Am; S5 Infrared and Raman Spectroscopy of Acceptors in Diamond: Boron Impurities Hyunjung Kim a), M. Grimsditch a), T. R. Anthony b), A. K. Ramdas c), and S. Rodriguez c) a) Argonne National Laboratory, Argonne, IL 60439, USA b) GE Corporate Research and Development, Schenectady, NY 12309, USA c) Dept. of Physics, Purdue University, West Lafayette, IN 47907-1396, USA Received March 2, 2000) Substitutional boron acceptors in nitrogen free, naturally occurring type IIb) diamonds as well as in man-made diamonds exhibit characteristic Lyman transitions in the infrared, originating in the 1sp 3=2 ): G 8 ground state or in the thermally populated 1sp 1=2 ): G 7 spin±orbit counterpart. In addi- tion to the infrared Lyman lines having p-like final states, the 1sp 3=2 ) ! 1sp 1=2 ) transition D 0 ) appears as an electronic Raman line; under the high resolution of a Fabry-Pe  rot interferometer, the D 0 line exhibits a Jahn-Teller splitting. A comparison of the infrared and Raman spectra of boron-doped natural and 13 C diamonds shows self-energy shifts in their corresponding features. The theoretical expression for the absolute cross section of the electronic Raman line at D 0 and that experimentally deduced from an intercomparison of intensities of D 0 , Brillouin components and the zone center optical phonon, recorded in the same experiment, yield the acceptor concen- tration. The Zeeman effect of D 0 exhibits its predicted eight components and the four transitions within the G 8 multiplet. A theory formulated in terms of the pronounced hole mass anisotropy explains the observed level ordering, polarizations of the Zeeman components, and the sign and magnitude of the g-factors of the hole. Besides being of basic scientific interest, spectroscopy of acceptors and donors is significant in characterizing diamond as a material for solid state electro- nics. 1. Introduction Its large bandgap, high electron and hole mobilities [1] as well as its exceptional ther- mal conductivity [2] make diamond very attractive for high temperature solid state elec- tronics [3]. In this context the growth of diamond by the high-pressure±high-tempera- ture HPHT) [4] and chemical vapor deposition CVD) [5, 6] are milestones; one can now produce isotopically controlled 12 C 1x 13 C x 0 x 1 polycrystalline diamond with CVD, and using the material thus produced, grow single crystals with HPHT, free from lattice defects or chemical impurities and an isotopic composition reflecting that of the CVD grown material. If donors or acceptors are then deliberately introduced into such crystals in controlled concentrations during growth, diamond will be a significant semiconductor for high power operation. As in Si and Ge, group III and V substitutional impurities are expected to behave as shallow acceptors and donors in diamond [7]. It is interesting to note that the Hall effect and resistivity measurements performed on the extremely rare p-type naturally occurring diamonds [8], the so-called nitrogen-free type IIb specimens, as a function of temperature yielded impressive hole mobilities and the acceptor ionization energy [9, Hyunjung Kim et al.: IR and Raman Spectroscopy of Acceptors in Diamond 51

Transcript of Infrared and Raman Spectroscopy of Acceptors in Diamond: Boron Impurities

����� ����� ��� �� ���� � �����

������� �������������� ��� ���� ��������� ��� ��!"� �

������� �� ���� � �������� � �� ���� ������ ������� ����� �� �������

�������� �� ��� � � ������� ��� �� �� ������� ��� �� �� ����� �����# �� ��� ����� ��

��� ������ ������ ����������� ������� �� ������ ���

��� �� �������� ���� ! ��" #$ ��%��� � !� ��"�� & '(���� ���

� � #��) �* +!��� �� +,�", ���$������ -�� ��*����� � �.��./'���� ���

$����%�# &�'�� �� �����

������������� ��'�� �������'� �� ���'�(�� �'��� ����'�� ����''��( ���� ))�� #��"��#� �� *� ���� "��+"�#� #��"��#� �,����� ���'����'����� -�"�� �'��������� �� ��� ���'�'�#� �'�(������( �� ������ ��� ��� ('���# ����� �' �� ��� ���'"�� �������# ������� ��� ����.�'��� ������'��'�� )� �##�+���� �� ��� ���'�'�# -�"�� ���� ��%��( �+�/� ���� ������� ��� ��� ��� � ������� �'�������� ��������'� �� �� ����'���� $�"�� ���� ��#�' ��� ��(� '�������� �� � 0��'�+1�2'�� ����'��'�"���'���� �� ��� �,������ � 3���+4��' �������(� ! ��"��'���� �� ��� ���'�'�# ��# $�"�� �����'� ����'��+#���# ����'� ��# � � #��"��#� ���*� ���+���'(� ������ �� ����' ��''�����#��( �����'���4�� ����'����� �,�'������ ��' ��� ������� �'��� ������� �� ��� ����'���� $�"�� ��� �� �� ��#���� �,��'�"����� #�#���# �'�" �� ����'��"��'���� �� ����������� �� ��� 5'����� ��"���������# ��� 6��� �����' ������ ������� '���'#�# �� ��� ��"� �,��'�"���� ���# ��� �������' ������+�'������ 4�� 7��"�� ������ �� �� �,������ ��� �'�#����# ��(�� ��"������� ��# ��� ���' �'���������*����� ��� �� "������� ! ����'� ��'"����# �� ��'"� �� ��� �'�������# ��� "��� ������'����,����� ��� ����'%�# �%� �'#�'��(� ���'�6������ �� ��� 7��"�� ��"�������� ��# ��� ��(� ��#"�(����#� �� ��� �+�����'� �� ��� ���� 5���#�� ����( �� ����� ���������� ����'���� �����'������ ���������'� ��# #���'� �� ��(�������� �� ���'����'�6��( #��"��# �� � "���'�� ��' ���# ����� ����'�+�����

�� �����������

)�� �'(� ���#(��� ��(� ����'�� ��# ��� "�������� 8�9 �� *� �� ��� �,�������� ���'+"� ���#����%��� 8�9 "�/� #��"��# %�'� ���'����%� ��' ��(� ��"��'���'� ���# ����� ���+�'����� 8 9� )� ���� �����,� ��� ('�*�� �� #��"��# �� ��� ��(�+�'����'�.��(�+��"��'�+��'� :1:4� 8;9 ��# ���"��� %���' #��������� �<=� 8 � >9 �'� "��������� ��� �����* �'�#��� ���������� ����'��# �����0

� �0 �� � 0 � �� ����'������� #��"��#*��� �<=� ��# ����( ��� "���'�� ���� �'�#���#� ('�* ���(� �'����� *��� :1:4� �'���'�" ������ #������ �' ���"��� �"��'����� ��# �� �������� ��"�������� '�������( ���� ����� �<= ('�*� "���'��� )� #���'� �' �������'� �'� ���� #����'���� ���'�#���# �������� �'����� �� ����'��# �������'������ #�'��( ('�*��� #��"��# *� �� � ��(����������"����#����' ��' ��(� ��*�' ���'������!� �� �� ��# ?�� ('��� ))) ��# < ������������� �"��'����� �'� �,�����# �� ����%� ��

����* �������'� ��# #���'� �� #��"��# 8�9� )� �� ����'�����( �� ���� ���� ��� :������� ��# '������%��� "����'�"���� ��'��'"�# �� ��� �,�'�"�� '�'� �+���� ����'������''��( #��"��#� 8�9� ��� ��+���# ���'�(��+�'�� ���� ))� �����"���� �� � �������� ����"��'���'� ���#�# �"�'����%� ��� "�������� ��# ��� �������' ����6����� ���'(� 8@�

�������� �� �� ��� )$ ��# $�"�� �����'������ �� !������'� �� =��"��# �

��9� )� *�� ���������# ���� ��� �������' �� ����'�� ����''��( ���� ))� �����"��� �� ���('��� ))) ��'�� 8�� �� � 9� 5�'�� ��� ����� ���� ����'��'���# ���� "��+"�#� #��+"��#� �� *� 8� � �;9� 5�'�� �������'������ � ���> �"� ���'����'�6� ��� ����'� ��+��''��( ���� ))� �����"���� *��� �� �<= #��"��#� �������'������ �� ��(� �� ���� �"�

��� �� ���'�#���# 8� 9� A��� �+���� #����( ��#�' ����'�� ��� B���� ��' �+���� #����(��� ��* ��(�� �� ��'���� 8�>9�4�� �'����� ����' �������� �� ��� -�"�� �����'� �� ������������� ��'�� �������'� ��

#��"��#� �,��'�# *��� 0��'��' 4'�����'" )��'�'�# 04)$� ��# $�"�� �����'������� ���+�'���# *��� �,��'�"���� '����� �'�" ��� '����� ��%����(������ �� ��� �����'� 8�� �� ��9�

�� ���������� ����������� �� ���� �������� ������ ������ !������������

!� �� *� /��*�� � ������������� ('��� ))) ��'��� '������( � ('��� )< ���� ���" ���� ��"���� ��"����#����'� �� �� �������' *��� � ��� ����# �� �� �� ����������� �*��"��'���'��� )� ��� �������%� "��� ����'� �&4� 8� 9 ����#��( ����.�'��� ������������� ������ �'� ���������# *��� ��� � ���

�� � ��# �����

�� � %����� ���# "�,�"� �����#

�� ��� 6��� �����'� 4�� *�%� ��������� �� ��� ����# ������ �'� �'�#���� �� ��#'�(������%���� ��������� ��# 5��� ��������� ���'����'����� �� ��� %����� ���# "�,�"������������ *��� ��� 4# ��""��'� �� ��� ������������� �������'� ��� ����# ������ �'����'����'�6�# �� �>� ��� �' �� ��""��'�� 4�� ��� ��� ��# ������� ('���# ������ ��%��� ��# �� ��""��'�� '�������%��� 4�� ���#��( ���'(��� �� ��� �+�/� ��# �+�/� �������'� #���'"���# �� ��� �������%� "��� ��'�"���'�� �' �B��%����� �� ��� -�����(�' ��'�"+���'� 8�;9� ��# ��� #�����'�� �������� �� ��� ����� )� �##������ ��� ����# ������ "�(���,��'����� ������ �'�(������( �� ��� #���'��'�� �'�" �&4� ����� ��� ��+���# 11 ���� 2 ��� ����� 8� � � 9�4�� ����.�'��� �������( �� ��� %����� ���# �� #��"��#� ����� ��� ���'(� ����'������

�� ���*��� ��� � ����� � ��# ��� �����

�� � %����� ���# "�,�"�� ��� ���� #�#���# ��

$���� 8�>9 �� ��� ����� �� �����'�� '�������� �� ����� :�� "����'�"���� ���#�#� > "�< *��'��� A���6�� �� �� 8��9 �������# � %��� �� � � "�<� 4�� ��''�+����#��( ����+�'��� �������( �� ��� �� ('���# ������� ��� ���# ��� �� ��� ��"� �� ���*��� -���'� ��# 5�#�'����� ��' �������'� �� �� 8��9� '������ ��''��� �� �� 8�@9 ��%��������# �� �@ "�< ��' ��'�� �������'� �� #��"��#�

"� #���� ����������� �� �$� �������

)� 0�(� �� ��� ����'����� �����'�" �� � ����'� ���� ))� ��# �� � ���� ))� #��"��#�'���'#�# �� C� �'� ��"��'�# �� ��� �����'� '��(� ���� �� >��� �"��� A��� �������'� #����� ��� ��"� "���+������ �����'�� �� ��� '��(� ���� �� � �� �"��� ��� ����))� �����"�� �,������ �%�' �*����+��(�� #������� ��# ���'� �,�������� ���� �� %�'���(���*�#���� 4���� ���� ���������� ��� -�"�� �����'�" �� ��� ������������� ��'�� �����+��'� �� #��"��# 8��9� 4�� ����� ���*� ��� ��"��'���� ���*��� � ����'� ��# � � � ����))� #��"��# �� ��� '��(� �� ��� ���'� �,�������� ����� 4�� �����'� �'� '�"�'/��� ������' �,��� ��''�����#���� �%�� �� ��� "������� #����� 0�'���'� ���� �,����� � ���B�������'�� ��� ��''�����#��( ���� �� ��� � � #��"��# �'� �!�*�" �� !��!� ����� ���� ������ �%�,���) )� ����'���� ��� "���+������ �����'�� �� ��� � � #��"��# �'�������# �� �3� ���'(��� *��� '������ �� ����� �� ��� ����'� #��"��# �� �� �� �� �,+

� �������� �� �� ��

�����# �'�" ��� %�'��� �'���� ���'�,�"����� <�!� �����( ����'#��( �� ��� ��%�'���B��'� '��� �� ��� �%�'�(� �������� "��� �� ��'���� ����� �4������ 4�� ���+���'(� �� ��������� �'����( �'�" ����'��.������ ������(� �� #�������# �� ����� �� �� 8 �9 �� ������� �� ��� ��#�'��� (��� �����'� �� ����' � "��'������� ����'�'������� ��' ��� ����'%�+������

%� #���� ����������� �� �$� ���� ������

! �'�������� *���� �����'� �� ��� ���'�'�# �� ��*�# �� ��� ����'�� #���� ��������'�� "�� �' "�� ��� "������� ����� �� ��� $�"�� �����'�" '�B��'��( � ���+%�������(���'�6������� )�#��#� �� � �����" *��� � �����' �� ��%�'���� �� ��� ����� ('��� ��""�+�'�� ��� '�� �� "���� �,������ ������ ���� � (�%�� �'�������� ��� �� ����'%�# �����' ����� ���'�'�# �' �� ��� $�"�� ������ ��� ��� �� ����� 4� ��� �,���� ��� ����# ������ ���� �������' �� �&4 �'� �,���#�#� ��� ��%�'���� ��""��'� �� ��� �'�/�� ��# ����#������ �������� �� �� �� DD�%��E �' DD�##E ��'���� �� ���� � ����� ��� �� � �� �'���������*� �����' �� ��� ���'�'�# ��� �� ��'��##�� �� ��� $�"�� ������� ���%�'���� ��� �'����+����� ���*��� �%�� ��'��� ������ *� �� ����'%�# �� ��� $�"�� ������ ��� ��� �� ������'�'�#� ���� �������� '��� *� ��� �� ��'��� �� ��� �,���� ��� ('���# ��# �,����#������ �'� ��� �������%� "���+�/�� ��*�%�'� 4# ���� ��""��'� "��� �*��� �'�%��� )���� �����,� �� ����� �����#�'������� *� �,��'�# ��� $�"�� �����'�" �� ��'��+#���#

)$ ��# $�"�� �����'������ �� !������'� �� =��"��#� 5�'�� )"��'�����

0�(� �� 4�� ����'����� �����'�" �� � ����'� ���� ))� ��# � ����'� ���� ))� #��"��#� ��� ����'���*��( ��� -�"�� �'��������� �� ��� ��'�� �������'� 4�� ����� ���*� ��� -�"�� �����'�" ����'�� �������'� �� � ����'� ��# � � � ���� ))� #��"��# $���� 8��� �@9�

#��"��# �� ��� '��(� �,���#��( �'�" � �� �� �"�� ��# ������#�# �� ����'%��( ������ ��� � ������� �'�������� *��� � $�"�� ����� �� �� �>�� �"�� �>�� �"��� ��' �����'� � �� ���� ))� #��"��# �� �� C� 4�� $�"�� �'��� �������� ��' �'��������� ����(��' ���( �%�� ��'��� ������ �� ��(��������� '�#���# ��# ���� �'��������� ������ ����'+%����� 8�@9� 4�� ���� �� ��� �� ��� �� � �����'�" '���'#�# *��� ���� ))� �����"�����'���' �����'"� ��� ����������� �� �� *��� ��'�� �������'��0�(�'� � #������ ��� $�"�� �����'�" �� � ����'� ���� ))� #��"��#� �� *���� ��� ��

����'���� �'��������� ��� 5'����� ��"������� ���������# *��� ��� �'���%�'�� ��������4!� ��# ��(���#��� �������� -!� ��( *�%���(�� ������ %��'������ ��# ��� 6��������' $�"��+����%�� ���'�'�# ��'��##�� ������ ������ ���� 8�@9 �'� ���'� ����� )� ��'���'#�# �� ��� '�(��+��(� ������'��( (��"��'�� 0��55� 50�� ��� �� �� C *��'� 0� � ���� ��� � ����� ��# 5 � ���� � 4��� ��� ������'��( (��"��'� ������ ��� ������ *�%� %����' ���� ���( ����� � (���'����( ��� 4! ��# -! 5'����� ��"�������� 0'�" �� ����'��"��'+���� �� ��� ��������� �� �� ��# ���� �� ��� *� #�#��� ��� �������' �������'����� �� ��� �;��� ��>� � ���> �"� � 4�� $�"�� �'���+�������� ��' ��� -! ��# 4! 5'�������"������� ��# �� �'� (�%�� �� $��� 8�@9� ! #�����# ���#� �� ��� ��"��'���'� #����#+���� ��# ���'�6����� ������� �� � %�'���� �� ������'��( (��"��'��� ��� �����'" ����'�(�� �� ��� �� ��� �� ��� ��� ��� ��� � ������� ��� $�"�� �'��������� 4�� �'�(�� ����� ����� �� �� �'�" �>�� �"�� ���� "�<� �� ����'� #��"��# �� �>�� �"�� ���� "�<��� � � #��"��# �� �(��� �� �� ���(�� �� ���+���'(� ��������$������ *� '���'��# 8��9 ���� ��� �� ���� *��� �,�"���# ��#�' ��� ��(� '��������

�� � 0��'�+1�2'�� ����'��'�"���'� '�%��� � #����� ����'���# �� ������ ��� � �"��� ��+#�����%� �� � ����������� ��""��'� �'��/��( �� ��� ���'��# #�(���'��� ('���# ������4��� ��� �� ���� �'�" � ��"��'���� �� �� �� 0�(� �� '���'#�# *��� � #���� ('����(�����'�"���'� ��# ���� �� 0�(� �� '���'#�# *��� � ���#�" 0��'�+1�2 '�� ����'��'�"���'�

; �������� �� �� ��

0�(� �� 5'����� ��"������� 4! ��# -!�� ��� $�"�� ��� �� ��� ��� ��� � �������� ��# �� ������ 6��� �����' ������ ������ �'�B������ '���'#�# �� ��� '�(�� ��(� ������'��( (��"��'�0��55� 50�� �� $���� 8��� �@9�

4�� #�'��� �'�������� ���*��� ��� �%�� ���� *���� ��� ��� ��� '���%��� *��� � $�"������� �� ����� ���;� �"��� �'�%�#�� � '�"�'/��� �����'"����� �� ��� ��""��'� �*�'+��( �'����( �'�" � ������ 3���+4��' #����'�����

&� �'������ (�����)������ �$� *����� ������ �� ��

�����'������� "����'�"���� *��� �����"��� ��������# �� �,��'�� ����,�� ��'��� ��#"�(����� ���#� ����� ���6�+�����'������ ��# 7��"�� �����'������ 8�9 ���# ��� ���� ��"+"��'� �� ��� �������' �� *� �� #�(���'������ #���'"����� �������� ���������� ��# �+�����'� ���'����'�6��( ��� ����# ������� ����� ��� ������ ����� �� ��� �� �'�������� �� �����#�' �� �'���'�'� ����,�� ��'��� �� �,��'������ � ����� ��# � �������( ���� � #�����*��'��� ��� �� ���� ����� "�'�� ������� ���� '�������( ����' C'�"�'�F #�(���'���� 4������ �� ��� ��� ��� �,����� � #����� 8�9� 1'��"���'� �,��'�"���� ��#��# �����'� �����'�#�������G�#�' �� �,��'�� �����# "�(����� ���# ��� ��� ��� ��� ����� ���� 4 H I�� �I�� ��I

�� � I� 7��"�� ����%�� *��'��� ������� ��� #���"����� ���� % H �I�� ��I� ����%���)� ��� �� ���*� 8��� ��9 ���' $�"�� ��*�# �'��������� ��� �� �,�����# ��''�����#��(�� � %�4 �� �� ��# ������' ���' �����'"��( �� � ��� )� �##������ ���' $�+"�� ���� ���'���# �� �'��������� ���*��� ��� 7��"�� ����%�� �� �� $�"��+����'��+��'�"�(����� '��������� $�"��+�1$� �'� �,�����#� ���� �,��'�"���� ��%� ���� ��'+'��# ��� ��' � ���( 8���9� 8���9� �' 8���9� �"�����( � %�'���� �� ������'��( (��"��'����

)$ ��# $�"�� �����'������ �� !������'� �� =��"��#� 5�'�� )"��'�����

0�(� � �� 4�� $�"�� ��� �� �� �� ��� 0��55� 50�� �� (��"��'� '���'#�# *��� � ('����( #����"�����'�"���' �� 6 C ��# 6�'� "�(����� ���# 7�� �� 4�� �� ��� �� ��� 5����� � ��5� 0� (��+"��'� �� 6 C ��# 6�'� "�(����� ���# '���'#�# *��� � ���#�" 0��'�+1�2'�� ����'��'�"���'� 4����(� '�������� ���*� ��� 3���+4��' �������( �� �� $��� 8��9�� �� 4�� 7��"�� �������( �� �� �� 5H > 4 �� ��� 0��50� � 5��� 5 ������'��( (��"��'�� 5 �� ���� � 0� �� ���� � ��# �� �� ���� � 4�� ���' 7��"����"������� '���'#�# *��� � ��=+����# �'��� ('����( �����'�"���' ��''�����# ��� %�4 �� �'��������� $���� 8��� ��9�

4�� ���' � ��� 7��"�� ��"������� �� �� ��' ��� 0��50� � 5��� 5 ������'��( (��"��'���# � H > 4� '���'#�# *��� � ��=+����# �'��� ('����( �����'�"���'� �'� #������# ��0�(� �� 4�� ����'%����� �� ��� $�"��+�1$ ���� '�B��'�� ��� ��(�+'��������.��(�+�����'��� �� � 0��'�+1�2'�� ����'��'�"���'� 0��' $�"��+�1$ �'��������� �'� �,�����#��� ��# �� ��' �4 �� ��# ��� ��# ��� ��' �4 �� � ��' ���/�� ��# J ��' ����+���/���� )� 0�(� ;�� �� ��# �� �� *� �� 4! ��# -! �'� ���*� ��' � H > 4� ���������'��( (��"��'� ����( ��00� 0�� 5 *��'��� �� 0�(� ;�� ��50� 5�� 5� ��� ��# ���

�����' ���( *��� 4! ��# -!� :�'� 0� �� ��# 5 �'� ��� ����� �,���! ��"�'������%� ���#� �� ��� 7��"�� ������ �� �� ��� '�����# �� � ��"���� %�'���+

������ �� ��� $�"�� �������� '��� ��# �# �� � ���B�� �%� �'#�'��( �� ��� 7��"������%�� �� �� ��# ��� �' �B��%����� �� ��� ��(�� ��# "�(����#�� �� �� ��# ��� ����'���� ��# ���� �+�����'� �� ��� �������'+����# ���� ��# ���� ��� ��� ����� ��� �,+�'�"� "��� ������'��� �� ��� %����� ���# �� '������# �� ��� '����%� ����������� �� ���7��"�� ��"��������

+� !�������, ����-�

0'�" ��� '����� ��# #���������� �� ��� ���'�'�# ��# $�"�� �����'������ �� ��'���������'� �� #��"��# �'������# �� ���� '�%��*� �� �� ���' ���� "��� ��� �� ��'�� �����

> �������� �� �� ��

0�(� ;� �� 4�� $�"��+�1$ ���� �� ��#�� �4 ���� 4! ��# -! 5'�������"������� '���'#�# *��� � ���#�"0��'�+1�2'�� ����'��'�"���' �� ��� '�(����(� ������'��( (��"��'� ��00� 0�� 5��# 7 > 4� �� 4�� $�"��+�1$ ������� ��# ��� �4 ���� 4! ��# -! ����50� 5�� 5 ������'��( (��"��'� ��#7 ; 4� :�'� 0 �� ���� � � �� ���� � ��#5 �� ����

��� ���� ��""��'� �� ��� �"��'��� ��# �� ��� ���# �,�'�"�" *��� *���� ��� ����#������ �'� ���������#� ��(�� ��� ����.�'��� �������( �� ��� �� ('���# ����� �� ��� �������'��# ��� "��� ������'��� �� ��� %����� ���# �� '������# �� ��� -�����(�' ��'�"���'�� !�� �����'������� ���'����'�6����� ����#��( ��������#����%��� �� ��%����� ��#�������+�� �� ��������( #��"��# �� � "���'�� ��' ���# ����� ����'������ 0�'���' ���#��� �� ��������'� �'� ����# �� ��� �� �"��'���� '�� �� �#��������( #���'� ��# �� #��������(����' ����'���� ������� )� �� �,�����# ����� �� �� ��� ���� �� ����* #���'� �� �� ��# ?����� ����'���� ������ �� #���'+����# ����'��� �� #��"��# *� �,����� � "���+%���#�(���'��� �'�(������( �� ��� ����''���� �� ��� ���#������ ���# "���"� �*�� �'�" ���6��� �����'� )� #��"��# �� �� �� ��� ���#������ ���# "���"� ����' �� �+������ �� ���5'����� 6���� ����� ������� '�����( �� "��� ������'��� ��# ��� DD���"���E �������(#�� �� DD����'� ��E ��''������� �'� ������ �� �����#�'��� ����'��� 8�9� 4�� '����� ���+���� �� ��� ����'��'����� �� 1 #���'� �� #��"��# �� �'�"����( �� ���� �����,� 8�>9� -������� ��� ����� �����'������ ��#�' ��'��'������ ��������� �� �� ��%����� ��' ��� ��+��(��� �� �'�%�#�� �� ����'���# *��� ��� "�(����+�����'������ �� ��� �� $�"�� ��� ����'�� �������'� #�������# �� ���� '�%��*�

������������� 4�� �����'� ��/��*�#(� �����'� �'�" ��� K������ �������0���#����� ?'��� K�� =&$ @�+��� �� �� 1�'#�� ��# �'�" ��� G��� =���'�"��� �����'(�� 5�� &���'�� �������� ?'��� K�� A+ �+��@+�K?+ �� �� !'(���� K������-���'���'��

���������

8�9 �� �� ����� �#��� 4�� 1'���'���� �� K���'� ��# ��������� =��"��#� !��#�"�� 1'���� ���=��(� �@@�� ���� �� ��'�����'� ��� !����#�, �� 3� �� 0��#� ��� >>@ ��# >� ��

8�9 �� �� �������� � �� !������� � �� �� �������� � "� ��� #� �� ���� �� "� ������ ��# �� �# �� � 1���� $�%� 5 %�� ���; �@@���"� ��� #� �� ���� �� "� ������ �� �� �������� ��# � �� !������� � 1���� $�%� -���� ./� �>; �@@ ��

8 9 �� $� ����� ��# $� $� ������ ������� �%�� @� �@������ �� $������� ��"����#� ���� 4������ %� >� �@�@���� ���%��� <����" ��������� 3��I!�(���� �� �@@@��

8;9 �� #� !����� �� �� ����� �� � �� ���� ��# �� � ���� &� K���'� �.+� � �@ ��8 9 � �� �'� ����� G��� 1����� K�� � ���� ��# � ���� �@>���8>9 !� (� )� ������� )� (� �������'� (� � "�%���'���� !� (� �*������ (� �� ���+�'� ��# �� (�"�' �����'� 3� �'���� ?'�*�� �� �� �@>���

8�9 �� �� ����� ��# �� ��� ������ $��� 1'�('� 1���� %%� ��@� �@����8�9 �� �� $���� �� 1������ !"���'#�"� ��� ;�@ �@ ��� �/� �� �@ ;��8@9 ,� �� ������ ��# �� ��&�� 1'��� 1���� ���� -��#��� 5 +0� �@ �@ >��8��9 #� �� ���*���� 1'��� 1���� ���� -��#��� 5 ./� ��� �@ ���8��9 �� �� $������ ��# �� � �� ������� 3� 1���� � %� ���@ �@����8��9 �� � $� ��%�� 1���� $�%� 5 .� ; >� �@� ��8� 9 �� $� "�����-�� � ��# �� �� $������� 3� 1���� = 0� @ � �@�>��8�;9 �� �� ������� ��# � �� !������� � =��"��#� $���� &���'� �� ��� �@@���8� 9 �� � �-���� �� !� ���� ���� ��# �� $� ������ &���'� $��� ���� 5�� �"� > �@@���8�>9 �� ��� ��������� �� ����%�� �� ���� � ��# �� ������� 1���� $�%� 5 &0� ��@�; �@@@��8��9 �������� ��� �� �� ������ �� ��� ������ ��# �� �� �������� ���# ����� ��""��� �/��

�>� �@@���8��9 �������� ��� �� (����������� �� �� ������ �� ��� ������ � � �������� ��# �� �� ��.

������ 1���� $�%� -���� .0� ���> �@@���8�@9 �������� ��� �� (����������� �� �� ������ �� ��� ������ � � �������� ��# �� �� ��.

������ 1���� $�%� 5 &.� � � �@@���

)$ ��# $�"�� �����'������ �� !������'� �� =��"��#� 5�'�� )"��'����� �

8��9 �������� ��� �� �� ������ �� ��� ������ � � �������� ��# �� �� �������� 1���� $�%�-���� �"� � ; �@@@��

8��9 �������� ��� �� �� ������ �� ��� ������ � � �������� ��# �� �� �������� 1���� $�%�-���� �"� ;�;� �@@@��

8��9 �������� ��� /� !� ����'��� �� �� ������ �� ��� ������ � � �������� ��# �� �� �����������������#�

8� 9 � ����� ��� ���# ����� 1������� <�� � �#�� �� ����� ��# )� �� �+���� !��#�"�� 1'���� K�*L�'/ �@ � �� � ���

8�;9 �� � "������� � 1���� $�%� �/�� �� � �@ >��8� 9 �� �� #���������� $�%� &�#� 1���� &/� �@� �@����8�>9 $� �� ������ 1���� $�%� -���� .� � �@>��� 4�� 1������ �� ��"����#����'�� 4�� )�������� ��

1������ ��# 1������ �������� -��#�� �@>� �� ��>��8��9 � ��������� � $� ����� ��# 0� �� $� ��������� 1���� $�%� 5 &/� ��� ; �@@;��8��9 0� 1� "�*� � ��# �� !���� ������ ���# ����� ��""��� �&� >> �@����8�@9 �� �� ���� � $� ����� ��# �� ��&� ���# ����� ��""��� ��"� ;�� ������8 �9 �� �� $������� �� $� "�-���� �� )�'���� ��# �� ������ 1���� $�%� -���� +&� �@� �@@���

� �������� �� �� ��� )$ ��# $�"�� �����'������ �� !������'� �� =��"��#