Ferromagnet-Halbleiter- Nanodrahtstrukturen

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Ferromagnet-Halbleiter- Nanodrahtstrukturen Epitaxie und magnetische Eigenschaften Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades Doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) im Fach Physik eingereicht an der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät der Humboldt-Universität zu Berlin von Dipl.-Phys. Maria Hilse Präsident der Humboldt-Universität zu Berlin Prof. Dr. Jan Hendrik Olbertz Dekan der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät Prof. Dr. Elmar Kulke Disputation: 21. August 2015 Gutachter: Prof. Dr. Henning Riechert Prof. Dr. Saskia F. Fischer Prof. Dr. Hans Lüth

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Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen

Epitaxie und magnetische Eigenschaften

Dissertationzur Erlangung des akademischen Grades

Doctor rerum naturalium(Dr rer nat)

im Fach Physikeingereicht an der

Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultaumltder Humboldt-Universitaumlt zu Berlin

vonDipl-Phys Maria Hilse

Praumlsident der Humboldt-Universitaumlt zu BerlinProf Dr Jan Hendrik Olbertz

Dekan der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen FakultaumltProf Dr Elmar Kulke

Disputation 21 August 2015Gutachter Prof Dr Henning Riechert

Prof Dr Saskia F FischerProf Dr Hans Luumlth

bdquoNanokosmosldquoMaria Hilse

bdquoWissen ist NachtldquoProf Dr Abdull Nachtigaller

Walter Moers

Kurzdarstellung

Das Thema dieser Arbeit ist die Synthese von Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraht-Strukturen in einer Kern-Huumllle-Geometrie Diese wird mittels Molekularstrahlepitaxieunter der Verwendung von GaAs und Fe3Si ausgefuumlhrt Im Zentrum der Arbeit stehtdie Frage ob sich mit derartigen Strukturen Magnetisierungen senkrecht zum Substratrealisieren lassen Eine solche Konfiguration der Magnetisierung innerhalb bestimmterStrukturen ist wuumlnschenswert denn sie bildet die Grundlage einiger zukunftsweisen-der spintronischer Bauteilkonzepte Aufgrund der Formanisotropie duumlnner Schichtenist diese Konfiguration der Magnetisierung in planaren Strukturen nur mit erheblichemAufwand zu bewerkstelligen Bildet sich hingegen in den Nanodraht-Huumlllen eine Stab-magnetisierung aus so fuumlhrt dies direkt zur gewuumlnschten senkrechten Magnetisierung

Im ersten Teil dieser Arbeit wird der Epitaxie-Prozess vorgestellt Abhaumlngig von denWachstumsparametern koumlnnen Huumlllen mit glatten Seitenflaumlchen einer hohen Kristall-ordnung ebenen Grenzflaumlchen zum GaAs-Kern und epitaktischer Ausrichtung realisiertwerden

Der zweite Teil behandelt die magnetischen Eigenschaften der Nanodraumlhte Ensemble-Charakterisierungen sind hierbei in diesem Fall nicht geeignet Einzeldraht-Messungenhingegen zeigen dass sich in den Nanodraht-Huumlllen wie erhofft eine Stabmagnetisie-rung ausbildet

Der dritte und letzte Teil dieser Dissertation umfasst die Einfuumlhrung mehrerer zu-kunftsweisender Bauteilkonzepte basierend auf den speziellen magnetischen Eigen-schaften der hier vorgestellten Nanodraumlhte Dazu gehoumlren dreidimensionale Speicher-architekturen mit bislang unerreichten Speicherkapazitaumlten und zirkular polarisiertesLicht emittierende Leuchtdioden fuumlr einen enorm schnellen Spininformations-Transferzur Intrachip-Kommunikation

Stichwoumlrter GaAs Molekularstrahlepitaxie Nanodraht Stabmagnetisierung magneti-sche Nano-Hohlzylinder Kern-Huumlllen-Struktur Fe3Si Formanisotropie mikromagneti-sche Simulation

Abstract

The subject of the present work is the synthesis of ferromagnet-semiconductor core-shell nanowires To realize such structures molecular beam epitaxy has been employedFor the investigation the well-suited materials systems GaAs and Fe3Si are used Withinthe framework of this thesis the open question whether a magnetization in the nanowiresthat is perpendicular to the nanowirersquos substrate can be realized is of special interestSuch a configuration of the magnetization is desirable because some spintronic deviceconcepts rely on magnetizations perpendicular to the substrate In general with theexception of very limited and highly specific materials the shape anisotropy of thinmagnetic layers causes the magnetic moments to orient along an in-plane direction andtherefore perpendicular configurations of the magnetization do not occur at equilibriumconditions In contrast magnetic nanowires with moments pointing along the wire axisdirectly provide the desired out-of plane magnetization

In the first part the epitaxial procedure to realize the core-shell nanowires is descri-bed Nanowires with smooth side walls smooth interface to the GaAs core a fairly highstructural ordering and an epitaxial orientation relationship are produced

In the second part the magnetic properties of the core-shell nanowires are analy-zed It is shown that characterizations of an ensemble of wires cannot resolve magneticproperties of the shells Investigations on single nanowires however revealed that themagnetization in the shells is indeed as desired oriented along the wires

Several innovative device concepts based on the specific magnetic properties of thesecore-shell nanowires are finally introduced in the third part of this work Within theseconcepts three-dimensional magnetic recording devices with unsurpassed data stora-ge capacities and circular polarized light emitting diodes for tremendously fast spininformation transfer for intrachip communication can be realized

Keywords GaAs molecular beam epitaxy nanowires bar magnetization magneticnanotubes core-shell Fe3Si shape anisotropy micromagnetic simulation

Veroumlffentlichungen

Publikationen uumlber Teile dieser Arbeit

B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Si shells aroundGaAs nanowires on Si(111) J Cryst Growth 427 21 (2015)

B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of lattice matched GaAs-Fe3Si core-shell nanowires J Cryst Growth 410 1 (2015)

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si Core-Shell Nanowires Nanobar Magnets Nano Lett 13 6203 (2013)

Weitere Publikationen

Y Takagaki J Herfort M Hilse L Geelhaar und H Riechert Swingback in magnetizati-on reversal in MnAs-GaAs coaxial nanowire heterostructures J Phys Condens Matter 23126002 (2011)

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M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of the do-pants Si and Be into GaAs nanowires Appl Phys Lett 96 193104 (2010)

S Breuer M Hilse A Trampert L Geelhaar und H Riechert Vapor-liquid-solid nuclea-tion of GaAs on Si(111) Growth evolution from traces to nanowires Phys Rev B 82 075406(2010)

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaarund H Riechert Ferromagnet-semiconductor nanowire coaxial heterostructures grown by mo-lecular beam epitaxy Appl Phys Lett 95 133126 (2009)

Vortraumlge und Konferenzbeitraumlge

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B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Sishells around GaAs nanowires on Si(111) (Poster) 19th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XIX) Oxford Groszligbritannien April 2015

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latticematched GaAsFe3Si core-shell nanowire (Poster) 18th International Conference on Molecu-lar Beam Epitaxy MBE 2014 Flagstaff Arizona Vereinigte Staaten von Amerika Sep-tember 2014

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag)IEEE International Magnetics Conference INTERMAG Europe Dresden DeutschlandMai 2014

M Hilse J Herfort (Vortragender) B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Ge-elhaar und H Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization(Poster) 7th International School and Conference on Spintronics and Quantum Informa-tion Technology (SpinTech) Chicago Vereinigte Staaten von Amerika Juli 2013

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latti-ce matched GaAsFe3Si core-shell nanowires (Poster) 18th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XVIII) Oxford Groszligbritannien April 2013

M Hilse J Herfort B Jenichen L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag) 17th European Molecular BeamEpitaxy Workshop (EuroMBE) Levi Finnland Maumlrz 2013

M Hilse J Herfort L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowi-res with an out-of-plane magnetization by molecular beam epitaxy (Poster) 5th Workshop onNanowires (Nanowires) Berlin Deutschland September 2012

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of Si andBe into self-assisted GaAs nanowires (Poster) Heraeus Workshop on III-V nanowires Bad-Honnef Deutschland Februar 2011

M Hilse Y Takagaki M Ramsteiner J Herfort S Breuer L Geelhaar und H RiechertStrain in GaAs-MnAs core-shell nanowires grown by molecular beam epitaxy (Vortrag) 16th

International Conference on Molecular Beam Epitaxy Berlin Deutschland August 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaar(Vortragender) und H Riechert Semiconductor-ferromagnet core-shell nanowires grown bymolecular beam epitaxy (Vortrag) Materials Research Society Spring Meeting (MRS) SanFrancisco Vereinigte Staaten von Amerika April 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H RiechertSemiconductor-Ferromagnet Core-Shell Nanowires grown by Molecular Beam Epitaxy (Poster)Physics School on Nano-Spintronics der Deutschen Physikalischen Gesellschaft Bad-Honnef Deutschland September 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaarund H Riechert Semiconductor-ferromagnet core-shell nanowires grown by molecular beamepitaxy (Vortrag) Fruumlhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft (DPG)Regensburg Deutschland Maumlrz 2010

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Si and Be incorporationinto GaAs nanowires (Vortrag) Fruumlhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesell-schaft (DPG) Regensburg Deutschland Maumlrz 2010

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Vorbetrachtungen 321 Spintronik 3

211 Einfluss der Formanisotropie 5212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen 7

22 Materialsysteme 11221 GaAs 11222 Fe3Si 14

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung 16231 Magnetometrie 16232 Moumlssbauer-Spektroskopie 17233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung 20234 Magnet-Kraft-Mikroskopie 25235 Magnetotransport-Messungen 28

3 Epitaxie der Nanodraumlhte 2931 Molekularstrahlepitaxie 3032 Kristall-Wachstumsmodi 3133 Wachstum der GaAs-Kernstruktur 3234 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur 34

4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 3741 Nanodraht-Grundgeruumlste 37

411 Morphologie 38412 Kristallstruktur 40

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten 47421 Morphologie 47422 Kristallstruktur 48

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen 52431 Morphologie 52432 Kristallstruktur 60

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 7951 Nanodraht-Ensembles 79

511 Magnetische Anisotropie 80512 Magnetisches Saumlttigungsmoment 85513 Magnetische Konfiguration 88

52 Einzeldraumlhte 92521 Magnetische Konfiguration 92522 Magnetotransport-Eigenschaften 104

Inhaltsverzeichnis

6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten 10761 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs 107

611 Planare SpinLED 107612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen 112613 Nanosaumlulen-SpinLED 115

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung 118621 Konzept des Laufbandspeichers 118622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher 121

7 Zusammenfassung 125

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen 129A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie 129A2 Temperaturserien 130

A21 200-nm-lange Nanosaumlulen 130A22 1-microm-lange Nanosaumlulen 131A23 10-microm-lange Nanosaumlulen 131A24 Planare Vergleichsschichten 132

A3 Serie der Schichtdicke 132

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B 133B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer 134B2 Morphologie 135B3 Kristallstruktur 135B4 Magnetische Eigenschaften 137

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen 141C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur 142C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur 143C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur 143C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur 143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag 145D1 M = M(0 0 1) 145D2 M = M(0 1 0) 146D3 M = M(1 0 0) 147D4 M = M(1 1 0) 149D5 M = M(0 1 1) 150D6 M = M(1 0 1) 151D7 M = M(1 1 1) 152D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0) 154D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0) 156

Literaturverzeichnis 159

Danksagung 197

1 Einleitung

In unserer heutigen Gesellschaft besitzen nur sehr wenige wissenschaftliche Forschungs-bereiche einen so allgegenwaumlrtigen und unabdingbaren Status wie die Festkoumlrperelek-tronik Laumlngst auf quantenmechanischen Konzepten basierend regeln Bausteine derFestkoumlrperelektronik in Geraumlten wie PCs Smartphones Ultrabooks Servern uvm so-wie in Kommunikationstechniken wie DSL UMTS Bluetooth WLAN etc unser mo-dernes Leben Analoge Verfahren sind heute fast vollstaumlndig durch digitale ersetzt Wirnutzen Konzepte der Festkoumlrperelektronik oft ohne uns dessen bewusst zu sein Zweidieser Konzepte sind Spintronik und Nanoelektronik welche den Kern der vorliegen-den Arbeit darstellen

In spintronischen Bauteilen wird zusaumltzlich zur Ladung der Elektronen auch ihrequantenmechanische Eigenschaft des Spins genutzt Dadurch ergeben sich neue Effek-te neue Funktionalitaumlten und neue Einsatzmoumlglichkeiten Von Nanoelektronik sprichtman weil elektronische Bauteile heute bereits Strukturgroumlszligen von wenigen Atomabstaumln-den d h Nanometern erreichen Eine besondere Stellung nehmen innerhalb der Nano-strukturen die sogenannten Nanosaumlulen ein Nanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasieindimensionale Kristalle bzw Kristallite deren laterale Ausdehnung im Nanometerbe-reich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form Saumlulen Draumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovonsich ihr Name ableitet Sie bilden heute unter dem englischen Namen nanowires einensehr aktiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotech-nologie [1ndash6] Das Besondere an ihnen ist ganz allgemein ihre da im Nanometerbereichbefindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihrem enormgroszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind sie nicht in demMaszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es auf ebene Schichtenzutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Verspannungen koumlnnenim Gegensatz dazu innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxation ab-gebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfacherals durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Waumlhrend mehrere Forschungsgruppen mit verschiedenen Ansaumltzen bzw Fragestel-lungen an dem Wachstum von Halbleiter- [1315ndash19] Metall- [20] undoder Ferromagnet-Nanosaumlulen [21ndash26] arbeiten gibt es bislang nur wenige Arbeiten die ebensolche Nano-strukturen kombinieren Die zwei allerersten hierzu datieren aus dem Jahr 2009 wovoneine ebenfalls am PDI vorgestellt wurde Sie behandeln GaAs-Nanodraumlhte ummanteltmit MnAs bzw Ga(Mn)As [2728] Die Thematik erregt seitdem internationales Interesseso folgten diesen Studien weitere Arbeiten von teils unterschiedlichen Gruppen sowohlzu derselben Materialkombination [29ndash34] als auch zu GaAs-Saumlulen ummantelt mit Feund Ni [35ndash39] Das im Rahmen dieser Arbeit verwendete ferromagnetische Metall Fe3Siist aufgrund seiner Eigenschaften den bisher verwendeten Materialien im Hinblick aufeine Verwendung in qualitativ hochwertigen spintronischen Hybridstrukturen vorzu-ziehen Fe3Si ist zwar eine binaumlre Legierung seine kubische Kristallphase Fe1minusxSix decktjedoch eine stoumlchiometrische Zusammensetzung von 10 bis 26 at Si mit nur geringfuuml-gig modifizierten magnetischen Eigenschaften ab [40ndash42] In der perfekt geordneten D03-Struktur entspricht es der binaumlren Heusler-Legierung Fe2FeSi Theoretisch und experi-

1

1 Einleitung

mentell ermittelte Spinpolarisationen des Fe3Si am Ferminiveau bewegen sich im Be-reich von 12 bis 100 d h bis hin zur Halbmetallizitaumlt [43ndash45] Aumlhnlich dem Ga(Mn)Asbesitzt auch Fe3Si eine nahezu perfekte Gitteranpassung zum GaAs [46ndash48] Die Curie-Temperatur liegt dabei im Gegensatz zu Ga(Mn)As und MnAs mit 567 C [47] deutlichoberhalb der Raumtemperatur und somit in aumlhnlichen Bereichen wie diejenige des Feund Ni Daruumlber hinaus ist die Fe3SiGaAs-Grenzschicht jedoch im Vergleich zu Fe NiCo und FexCo1minusx sehr viel stabiler gegenuumlber thermisch induzierten chemischen Reak-tionen [49] Somit ist Fe3Si geradezu praumldestiniert fuumlr eine Verwendung in hochwertigenspintronischen Bauteilen basierend auf GaAs und bildet ein Alleinstellungsmerkmal dervorliegenden Arbeit

Das Ziel innerhalb dieser Arbeit ist zu untersuchen inwieweit sich Halbleiter-Nano-draumlhte bestehend aus GaAs mit dem ferromagnetischen Metall Fe3Si innerhalb einerKern-Huumllle-Struktur kombinieren lassen und welche magnetischen Eigenschaften dar-aus resultieren Aufgrund der speziellen Huumlllengeometrie des Metalls in diesen Struktu-ren besteht die Moumlglichkeit ein grundlegendes Problem in der Spintronik zu umgehenHier zwingt die Formanisotropie duumlnner Filme die Magnetisierung in die Schichtebe-ne Magnetisierungen senkrecht zur Schicht sind hingegen nur mit hohem Aufwandzu bewerkstelligen Fuumlr duumlnne Hohlzylinder wie die in dieser Arbeit vorgestelltenNanodraht-Huumlllen gelten hingegen grundlegend andere magnetische Rahmenbedin-gungen und somit sind solche senkrechten Magnetisierungen nicht per se ausgeschlos-sen Diese Grundproblematik und die hier umrissene Loumlsung mittels Nanodrahtstruktu-ren wird in Kapitel 2 detailliert erlaumlutert Es finden sich hier auszligerdem eine Einfuumlhrungin die verwendeten Materialsysteme sowie eine kurze Uumlbersicht der Methoden zur ma-gnetischen Charakterisierung

Danach folgt in Kapitel 3 die Darstellung der Epitaxie dieser Strukturen Diesbezuumlg-lich ist als eine weitere Besonderheit der vorliegenden Arbeit die technische Ausstattungder verwendeten Epitaxie-Anlage zu nennen Sie eignet sich sowohl fuumlr das Wachstumhochwertiger Gruppe-III-Halbleiter als auch fuumlr dasjenige von ferromagnetischen Metal-len Aufgrund dieser Konfiguration laumluft im Gegensatz zu einigen der oben genanntenArbeiten der gesamte Herstellungsprozess unter Ultrahoch-Vakuum-Bedingungen abwodurch eine Oxidierung der Grenzflaumlche verhindert wird Die hier vorgestellten mitFe3Si ummantelten Saumlulen haben somit einige Vorteile gegenuumlber manchen der obenaufgefuumlhrten bisher studierten Nanodraht-Hybridstrukturen

Die Analyse ihrer Morphologie und Kristallstruktur mittels Rasterelektronenmikro-skopie (REM) Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM) energiedispersiver Roumlntgenspektrosko-pie (EDX) Roumlntgenbeugung (XRD) Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) undnumerischer Berechnungen nach der Dichtefunktionaltheorie (DFT) erfolgt in Kapitel 4Die magnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen werden schlieszliglich anhand vonMagnetometrie (SQUID) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) Moumlssbauer-Spektroskopienumerischen Simulationen zum Mikromagnetismus (Nmag) und elektrischen Trans-portmessungen im Kapitel 5 vorgestellt

Durch die hier vorgestellten Nanodrahtstrukturen waumlre ein groszliger Schritt in Richtungvon Visionen wie dreidimensionale Speicherelemente mit extrem hohen Speicherdich-ten fuumlr PCs usw und polarisiertes Licht emittierende Leuchtdioden (SpinLEDs) dieohne aumluszligere magnetische Felder arbeiten fuumlr enorm schnelle spinsensitive Intrachip-Datenuumlbertragung moumlglich Dahingehende Bauelementkonzepte finden sich abschlie-szligend in Kapitel 6 ausgearbeitet

2

2 Vorbetrachtungen

Das Gebiet der Halbleiter-Nanodraht-Strukturen stellt einen der am rasantesten wach-senden Zweige in der heutigen Grundlagenforschung zu Halbleitern dar [2ndash6] Die vor-liegende Arbeit geht jedoch noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als ei-ne der ersten Arbeiten weltweit das Gebiet der Halbleiter-Nanodraumlhte mit demjeni-gen der Spintronik [50] Diese Synthese wird in der Form von Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen ausgefuumlhrt und dient dem Zweck ein ausgewaumlhltes Problem innerhalb derSpintronik die in der Filmebene liegende Magnetisierung duumlnner ferromagnetischerSchichten zu loumlsen

Hier folgen zunaumlchst ein grober Uumlberblick uumlber das Gebiet der Spintronik angelehntan [51ndash53] sowie eine kurze Einfuumlhrung in die Problematik mit der sich die vorliegen-de Arbeit befasst Am Ende des ersten Teils dieses Kapitels wird als Loumlsungsidee dasKonzept der Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen entwickelt Der zweite Teilbefasst sich mit den physikalischen Grundlagen der fuumlr die Nanosaumlulen verwendetenMaterialsysteme Im dritten Teil werden schlieszliglich die Methoden zur magnetischenCharakterisierung sowohl von Nanodraht-Ensembles als auch von Einzeldraumlhten vorge-stellt

21 Spintronik

Die Spintronik hat sich zu einem enorm wichtigen Feld der Grundlagenforschung mitHauptanwendungen in verschiedenen Technologien entwickelt [51ndash53] Angestoszligen wur-de diese Entwicklung hauptsaumlchlich durch die Entdeckung des Riesenmagnetowider-standes (GMR) 1988 [5455] Das zugrunde liegende Konzept der Spintronik ist im Ge-gensatz zur gewoumlhnlichen Elektronik in welcher der Spin von Ladungstraumlgern keineRolle spielt die Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen Nutzt man in Bauteilenauch den Spin-Freiheitsgrad so ergeben sich neue Effekte neue Funktionalitaumlten undneue Einsatzmoumlglichkeiten Somit ist die Spintronik die Kombination von Magnetis-mus und Elektronik Spinpolarisierte Stroumlme lassen sich dabei durch die spinabhaumlngi-gen Transporteigenschaften von Elektronen in ferromagnetischen Leitern generierenDiese von Mott [56] vorhergesagten Eigenschaften wurden bereits mehr als 10 Jahrevor der Entdeckung des GMR experimentell belegt und theoretisch beschrieben [57ndash60]

Durch den GMR erfolgte schlieszliglich der erste Schritt in Richtung der Nutzung desSpin-Freiheitsgrades innerhalb magnetischer Nanostrukturen Das rasante Wachstumvon Speicherkapazitaumlten in der Festplatten-Technologie in den vergangenen Jahren gehtzum groszligen Teil auf seine Anwendung in den Lesekoumlpfen zuruumlck Durch die seithersehr intensive Forschung innerhalb der Spintronik konnten bereits viele andere Phaumlno-mene zur Kontrolle und Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen aufgedeckt wer-den Aufgrund dieser Entwicklungen expandiert das Feld der Spintronik zum jetzigenZeitpunkt enorm Vielversprechende Zweige bilden dabei die Manipulation von ma-gnetischen Momenten die Erzeugung von Mikrowellen durch Spin-Transfer Halbleiter-Spintronik Spintronik von Molekuumllen der Spin-Hall-Effekt (SHE) der Quanten-Spin-

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2 Vorbetrachtungen

Hall-Effekt (QSHE) und natuumlrlich nicht zuletzt die Spintronik einzelner Elektronen fuumlrQuantenrechner

Groszlige Hoffnungen werden daruumlber hinaus innerhalb der Informationstechnologie (IT)in die Spintronik gesetzt Die Entwicklung innerhalb dieser Branche folgte in den ver-gangenen Jahrzehnten dem Mooreschen Gesetz d h die Anzahl der Transistoren aufeinem Chip verdoppelt sich rund alle zwei Jahre Diese Entwicklung innerhalb der Elek-tronik stoumlszligt jedoch zunehmend aufgrund der Leistungsverluste durch Waumlrme bei derBewegung von Ladungstraumlgern und des Quanten-Maszligstabs-Effektes auf kleinen Skalenan ihre physikalischen Grenzen Hier gilt die Spintronik neben der molekularen sowieder auf Kohlenstoff basierenden Elektronik im Zusammenhang mit Fortschritten in derNanotechnologie als Garant dafuumlr auch in den kommenden Jahren das Mooresche Ge-setz aufrecht erhalten zu koumlnnen

Die vorliegende Arbeit ist dem sehr aktiven Zweig der Halbleiter-Spintronik zuge-ordnet Das Ziel innerhalb dieser Forschung stellt die Verschmelzung der Vorteile vonHalbleitern wie Stromregulierung durch Gate-Spannung Kopplung der Elektronen mitLicht etc mit den Moumlglichkeiten magnetischer Materialien wie Stromregulierung durchSpin-Manipulation Nicht-Volatilitaumlt usw dar [61] Mittels dieser Kombination koumlnntenSpeicherelemente mit Einheiten zur logischen Prozessierung zur Kommunikation undzur Datenaufnahme direkt auf einem Chip vereint werden Dies kann entweder durchferromagnetische Halbleiter (FS) selbst oder durch Hybridstrukturen bestehend aus fer-romagnetischen Metallen und herkoumlmmlichen Halbleitern bewaumlltigt werden FS besit-zen den groszligen Nachteil dass es bislang noch nicht gelungen ist ihre niedrigen Curie-Temperaturen um 170 K uumlber Raumtemperatur zu erhoumlhen [62] Dies schlieszligt FS fuumlr eineVerwendung in anwendungsbezogenen Bauelementen groumlszligtenteils aus Hybridstruktu-ren hingegen besitzen keine derartigen Nachteile So beruht das Konzept des Datta-Das-Transistors auf Hybridstrukturen [63] und Phaumlnomene wie der SHE und QSHE lassensich ebenfalls mit solchen Strukturen untersuchen [6465] Zudem konnte erst durch Hy-bridstrukturen die Spin-Akkumulation bei der Injektion in einen Halbleiter elektrischnachgewiesen werden [66ndash69]

Als ein Paradebeispiel fuumlr Hybridstrukturen dient schlieszliglich die SpinLED [6670ndash72]

In einem solchen Bauteil fuumlhrt der in eine Halbleiter-LED-Struktur injizierte spinpola-risierte Strom auf der Grundlage der spinabhaumlngigen Elektronen-Licht-Kopplung zurEmission von zirkular polarisiertem Licht Derartige Bauteile besitzen das groszlige Po-tenzial einer optischen UumlbertragungKommunikation von Spininformation uumlber ma-kroskopische Distanzen ohne Reibungsverluste wie beispielsweise die Waumlrmeentwick-lung welche bei der Bewegung von Ladungstraumlgern in metallischen Leitern auftrittOptisch kommunizierende SpinLEDs und somit die Uumlbertragung von Spininformationuumlber makroskopische Distanzen konnte kuumlrzlich bereits durch Farshchi et al [73] realisiertwerden Dennoch dienen sie heutzutage in der Spintronik fast ausschlieszliglich als Detek-tor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlr liegen an erster Stelle inden hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb von SpinLEDs (hohe magneti-sche Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrer Limitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entgegenlaumluft Beide Problemelieszligen sich umgehen wuumlrden wie in der vorliegenden Arbeit ausgefuumlhrt Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen in das Konzept der SpinLEDs integriert Da derartigeSpinLED-Bauteile sogar innerhalb einer einzelnen Nanodrahtstruktur realisiert werdenkoumlnnen besitzen Felder dieser Nanodrahtstrukturen daruumlber hinaus das enorme Poten-zial zur Intrachip-Kommunikation

4

21 Spintronik

Schlieszliglich soll hier noch erwaumlhnt werden dass die in der vorliegenden Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen auch im Bereich der Spintronikvon Metallen von Nutzen sein koumlnnten In diesem Bereich ist seit der Entdeckung desSpinmoment-Transfer-Effektes (STT) durch Slonczewski [77] und Berger [78] 1996 eine ra-sante Entwicklung zu verzeichnen Durch den Effekt des STT kann mittels eines spinpo-larisierten elektrischen Stromes die Magnetisierung eines nanometer-groszligen Speiche-relementes invertiert werden Auf ihm beruhen Nano-Oszillatoren [79] und der Schalt-mechanismus in magnetwiderstandssensitiven Tunneluumlbergaumlngen (MTJs) welche heutedie Basis eines jeden modernen magnetwiderstandssensitiven Direktzugriffsspeichers(MRAM) sind [8081] Daruumlber hinaus lassen sich auch Domaumlnengrenzen mittels des STT-Effektes gezielt manipulieren Dies fuumlhrte zu einem neuen Bauelement-Konzept demmagnetischen Laufbandspeicher (RM) Der RM ist im Gegensatz zu allen bisherigenSpeichern mit zweidimensionaler Architektur ein permanentes Speichermedium mit ei-ner tatsaumlchlich dreidimensionalen Architektur Innerhalb seines Konzeptes lassen sichbislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich derer heutigerstatischer Festkoumlrperspeicher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer zu erschwinglichenPreisen realisieren [8283] Die dreidimensionale Architektur des RM ist jedoch auch fuumlrheutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich ein ungeloumlstes Problem In dieserHinsicht koumlnnte schlieszliglich die Uumlbertragung des Konzeptes auf Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen einen Ausweg darstellen

211 Einfluss der FormanisotropieDie fuumlr spintronische Bauteile fundamentalen spinpolarisierten Stroumlme lassen sich an-hand verschiedener optischer Resonanz- oder Transporttechniken realisieren Fuumlr ei-ne Einbindung dieser Bauelemente in die industrielle Massenfertigung ist jedoch aus-schlieszliglich die letztgenannte elektrische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Die-se Technik basiert darauf dass elektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metallstets spinpolarisiert ist Man verwendet somit ferromagnetische Kontakte um eine be-stimmte Spinorientierung in einen Halbleiter zu injizieren oder zu detektieren Da eineVielzahl von ferromagnetischen Metallen eine Curie-Temperatur weit uumlber Raumtempe-ratur besitzen ist dieses Vorgehen durchaus geeignet fuumlr die Herstellung von Bauele-menten welche bei Raumtemperatur betrieben werden koumlnnen

Die ferromagnetischen Kontakte werden durch duumlnne epitaktische Metall-Schichtenrealisiert welche direkt uumlber der Halbleiterstruktur aufgebracht werden Die magneti-schen Eigenschaften solcher duumlnnen Schichten und Filme bei Temperaturen unterhalbihrer Curie-Temperatur wird durch den Formalismus des Mikromagnetismus beschrie-ben Innerhalb dessen nimmt der Film einen statischen Gleichgewichtszustand an wel-cher die Energie

E = Eex + Eaniso + Ezee + Edemag + Emgnel (21)

minimiert Die einzelnen Energiebeitraumlge sind dabei die folgenden

Austausch-Energie EexAus der quantenmechanischen Austauschwechselwirkung resultiert dieser Beitrag undist proportional zur Austauschkonstante und der ersten Ableitung der Magnetisierungnach dem Ort Er ist minimal wenn die Magnetisierung im gesamten Film einen ein-heitlichen Zustand annimmt

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2 Vorbetrachtungen

Anisotropie-Energie Eaniso

Ist der Kristall bzw die Spin-Bahn-Wechselwirkung in der Schicht nicht isotrop so er-geben sich Vorzugsrichtungen fuumlr die Magnetisierung Entsprechend lassen sich jederAchse im Magnet sogenannte Anisotropie-Konstanten zuordnen Sie repraumlsentieren dennoumltigen Energiebetrag welcher aufgewendet werden muss um die Magnetisierung ent-lang dieser Achse auszurichten Somit fuumlhrt dieser Energiebeitrag dazu dass die Ma-gnetisierung uumlberall im Magnet entlang einer magnetisch leichten Achse orientiert istDie Ursachen fuumlr Anisotropien sind vielfaumlltig Sie entstehen aufgrund von Kristallord-nung Ordnung an Grenzflaumlchen Spin-Bahn-Wechselwirkung Oberflaumlchen usw Derfuumlr die vorliegende Arbeit maszliggebende Beitrag zur Anisotropie ist die FormanisotropieEr wird nach der Beschreibung der Energiebeitraumlge gesondert diskutiert

Zeeman-Energie Ezee

Der Zeeman-Term beschreibt die Wechselwirkung des Magneten mit einem aumluszligerenFeld und ist invers proportional zum Skalarprodukt der Magnetisierung und des Feld-vektors In einem magnetischen Feld richtet sich aufgrund dieses Beitrages die Magne-tisierung parallel zum Feld aus

Demagnetisierungs-Energie Edemag

Dieser Beitrag ist analog zum Zeeman-Term Er beschreibt jedoch nicht die Wechsel-wirkung mit einem aumluszligeren sondern mit dem magnetischen Feld des Ferromagnetenselbst Er fuumlhrt dazu dass magnetische Konfigurationen mit geschlossenen Feldlinienan Oberflaumlchen und Kanten favorisiert werden

Magnetoelastische-Energie Emgnel

Dieser Term beschreibt die durch eine elastische Gitterverformung gespeicherte EnergieSie ist die Ursache fuumlr Magnetostriktion Der zugrundeliegende Mechanismus ist auchhier die Spin-Bahn-Wechselwirkung

Laumlsst man sowohl Demagnetisierungs- als auch Zeeman-Beitrag auszliger Acht so sindalle Energiebeitraumlge durch spezifische Eigenschaften entweder des ferromagnetischenMaterials selbst oder der Schichtbeschaffenheit bestimmt Einzig die bereits erwaumlhnteFormanisotropie wird durch allgemeinere Faktoren genauer die geometrischen Abmes-sungen des Magneten vorgegeben Sie ist somit universell fuumlr alle duumlnnen ferroma-gnetischen Schichten und favorisiert stets eine Magnetisierungsrichtung in der Schich-tebene Die Schichtnormale hingegen ist gekennzeichnet durch einen Arbeitsaufwandwelcher typischerweise denjenigen fuumlr schwere jedoch in der Schicht liegende Achsenum einige Groumlszligenordnungen uumlbersteigt [84] Um die Magnetisierung duumlnner Filme ent-lang der Schichtnormale auszurichten werden aufgrund der Formanisotropie aumluszligereFelder im Bereich von einigen Tesla benoumltigt Wege um dennoch senkrechte Magnetisie-rungen in duumlnnen Schichten auch ohne hohe Felder zu realisieren bauen auf Materia-lien in denen die Formanisotropie von Natur aus keine dominante Rolle spielt SolcheMaterialien sind jedoch sehr selten und gleichzeitig sehr komplex [8586] Eine Alterna-tive bildet schlieszliglich der Weg duumlnne Schichten in ein kompliziertes alternierendesMuster von Schichtfolgen so einzupassen dass die Formanisotropie durch komplexeDipol-Wechselwirkungen der Schichten untereinander dominiert wird [87ndash91]

Aufgrund der hohen technischen Anforderung die sowohl hohe Magnetfelder als

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21 Spintronik

auch komplexe Uumlbergitter mit sich bringen und der starken Limitierung in der Mate-rialwahl bedeutet dies fuumlr spintronische Hybridstrukturen in der Anwendung dass diemittels ferromagnetischer Kontakte realisierbaren spinpolarisierten Stroumlme auf die inder Kontaktschicht liegenden Spinrichtungen limitiert sind Strukturen welche dennocheine Spinpolarisierung senkrecht zur Kontaktschicht erfordern sind somit fuumlr praktischeAnwendungen wenig bis gar nicht denkbar Zu dieser Gruppe gehoumlren zukunftstraumlch-tige Konzepte wie die im ersten Abschnitt genannten SpinLEDs und dreidimensionaleSpeicherarchitekturen

212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten NanosaumlulenEin weiterer Weg eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen ferromagnetischen Schich-ten zu realisieren wird im Rahmen dieser Arbeit unter dem Konzept einer mit einemferromagnetischen Metall ummantelten Nanosaumlule vorgestellt Innerhalb dieses Konzep-tes laumlsst ich die gewuumlnschte Magnetisierung allein durch eine geometrische Veraumlnderungder duumlnnen Schicht herbeifuumlhren Fuumlr diese Modifikation des Films wird ein Grundge-ruumlst aus sogenannten Nanosaumlulen verwendet Das Konzept kennt keinerlei prinzipiel-le Beschraumlnkungen auf bestimmte Materialien oder Materialsysteme und benoumltigt nurzwei Wachstumsschritte Dies sind entscheidende Vorteile gegenuumlber den bisher existie-renden Methoden eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen Schichten zu erreichen Esist somit wie im Kapitel 6 detailliert dargelegt wird eine vielversprechende Alternativefuumlr die Realisierung elektrischer Bauteile mit teils neuartigen Funktionen innerhalb derSpintronik Erforscht wird das Konzept in den folgenden Kapiteln dieser Arbeit konkretan Halbleiter-Nanosaumlulen bestehend aus GaAs welche von allen Seiten mit dem ferro-magnetischen Metall Fe3Si ummantelt wurden Zunaumlchst soll jedoch an dieser Stelle ei-ne Einfuumlhrung in die Idee des Konzeptes angefangen bei dem Nanodraht-Grundgeruumlstund gefolgt von den ferromagnetischen Nanodraht-Huumlllen erfolgen

NanosaumlulenNanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasi eindimensionale Kristalle bzw Kristallite de-ren laterale Ausdehnung im Nanometerbereich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form SaumlulenDraumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovon sich ihr Name ableitet In der Literaturtauchen sie erstmals 1964 in den Arbeiten von R S Wagner und W C Ellis [92] unter demenglischen Begriff whiskers auf Beachtung fanden sie jedoch erst Anfang der 90er Jahreals sie zum Forschungsthema von mehreren Gruppen wurden 10 Jahre spaumlter waren siebereits so populaumlr dass sie seither unter dem englischen Namen nanowires einen sehr ak-tiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotechnologiebilden [1ndash6]

Das Besondere dieser Nanostrukturen ist ganz allgemein ihre da im Nanometer-bereich befindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihremenorm groszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind Nanodraumlh-te nicht in dem Maszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es aufebene Schichten zutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Ver-spannungen koumlnnen innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxationabgebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfa-cher als durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Das prominenteste weil technologisch wichtigste Beispiel ist hier die monolithische

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2 Vorbetrachtungen

Kombination eines polaren Halbleiters wie GaAs mit einem nicht-polaren wie Si [9394] Siist das in der heutigen Elektronik aufgrund seiner Eigenschaften und der preisguumlnstigenHerstellung in hochreiner Qualitaumlt wichtigste Material Ein bedeutender Nachteil des Siist jedoch seine indirekte Bandluumlcke Es ist somit im Gegensatz zu direkten Halbleiternwie GaAs ungeeignet fuumlr optoelektronische Anwendungen wie Licht-emittierende Di-oden Laserdioden [95] und Hochleistungs-Solarzellen [96] Eine Kombination beider Ma-terialsysteme ist somit von groszligem technologischen Interesse Innerhalb einer planarenGeometrie fuumlhrt die Gitterfehlanpassung zwischen GaAs und Si von 41 jedoch zueiner sehr kleinen kritischen Dicke fuumlr kohaumlrentes Wachstum von beispielsweise nurrund 4 ML auf Si(001) [97] Hinzu kommt die groszlige Fehlanpassung der thermischen Aus-dehnungskoeffizienten von rund 54 aufgrund derer sich typischerweise eine Dichtevon Schraubenversetzungen im Bereich von 109 bis 1010 cmminus2 beim direkten Wachstumvon GaAs auf Si einstellt [94] Anti-Phasen-Domaumlnengrenzen lassen sich daruumlber hinausnur durch die Verwendung von leicht verkippten Substraten und eines vorangestelltenTemperschrittes bei hohen Temperaturen verhindern [9398] Als Nanosaumlule hingegen laumlsstsich GaAs mit nahezu Einkristallqualitaumlt auf Si-Substraten herstellen [9101499ndash111]

Die eben beschriebenen Vorteile der Nanosaumlulen bezuumlglich des elastischen Span-nungsabbaus spielen fuumlr die hier vorgestellte Methode zur Einstellung einer senkrechtzur Substratoberflaumlche gerichteten Magnetisierung nur eine untergeordnete Rolle In-nerhalb des Konzeptes der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen werden

Abbildung 21 Skizze des Konzeptes der mit einem Ferromagneten ummantelten Nano-saumlulen zur Realisierung einer senkrecht zum Substrat ausgerichteten Ma-gnetisierung

die aus einem Halbleiter bestehenden Saumlulen in erster Linie genutzt um die geometri-sche Form der ferromagnetischen Schicht gezielt zu modifizieren Das Ziel ist hierbeieinen moumlglichst groszligen Anteil des duumlnnen ferromagnetischen Films aus der Substra-tebene heraus zu kippen und in die Senkrechte zu orientieren Hierfuumlr bieten sich auf-

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21 Spintronik

grund ihres enorm groszligen Verhaumlltnisses von Oberflaumlche zu Volumen und ihrer parallelzur Substratnormalen verlaufenden Seitenflaumlchen Nanosaumlulen-Strukturen an Liegt dieMagnetisierung bei einem duumlnnen planaren Film wie dem hell-orange dargestelltenin Abbildung 21 in der Regel in der Substratebene so ist es hingegen in Nanodraht-Huumlllen (orange Flaumlchen in Abbildung 21) moumlglich dass sich allein aufgrund der ver-aumlnderten Form der Schicht die Magnetisierung entlang der Nanodraht-Achse orientiertJe nach Laumlnge und Dichte des verwendeten Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes lieszlige sich somitder uumlberwiegende bis nahezu gesamte Teil des duumlnnen Films senkrecht zur Substrato-berflaumlche verkippen

Uumlber ihre primaumlre Funktion als Traumlgerstruktur hinaus koumlnnen die halbleitenden Na-nosaumlulen innerhalb dieses Konzeptes jedoch auch als eigenstaumlndige aktive Bauelement-Strukturen fungieren Daraus ergibt sich schlieszliglich wiederum eine Anzahl neuer An-wendungsmoumlglichkeiten [3850] Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden einige sol-cher Anwendungen ausgearbeitet und finden sich in Kapitel 6 vorgestellt

Nanodraht-HuumlllenDie Nanodraht-Huumlllen wie in Abbildung 22 I skizziert besitzen die Form eines Hohl-zylinders mit der Laumlnge L und den Innen- bzw Auszligenradien a bzw b Entsprechend derDimensionen des Nanodraht-Grundgeruumlstes gilt daruumlber hinaus La ≫ 1 und Lb ≫ 1Unter derartigen geometrischen Randbedingungen existieren fuumlr die spontane Magneti-sierung zwei moumlgliche Konfigurationen [112113] Die erste Konfiguration der Magnetstab-Zustand ist in Abbildung 22 II dargestellt Hier orientiert sich die Magnetisierung par-allel zur Nanodraht-Achse Sie befindet sich somit in diesem Zustand durch die Ausrich-tung der Nanodraumlhte auf dem Substrat senkrecht zur Substratoberflaumlche Demzufolge istdiese Magnetstab-Konfiguration fuumlr das Konzept der mit einem Ferromagneten umman-telten Nanosaumlulen zur Bewerkstelligung einer senkrechten Magnetisierung erforderlichNeben ihr existiert jedoch noch die zweite Konfiguration der Vortex-Zustand Dieserist in Abbildung 22 III skizziert Hier orientiert sich die spontane Magnetisierung inWirbeln bzw Vortices um die Nanodraht-Achse Der Vortex-Zustand besitzt somit kei-nerlei Komponente der Magnetisierung in der Senkrechten zur Substratoberflaumlche undist demzufolge fuumlr das hier vorgestellte Konzept nicht von Nutzen

Welchen Zustand die spontane Magnetisierung annimmt haumlngt entscheidend von derZylindergeometrie und den Anisotropien des verwendeten Materials ab [114115] Fuumlr denEinfluss der Zylindergeometrie fanden Escrig et al [114] dass der Vortex-Zustand beiNanodraht-Huumlllen mit β = ab = 0 55 dominiert Dickere als auch duumlnnere magneti-sche Hohlzylinder bilden jedoch eher eine Stabmagnetisierung aus Fuumlr eine gegebeneZylinderabmessung dominiert daruumlber hinaus der Magnetstab-Zustand fuumlr Nanodraht-Huumlllen aus Materialien mit hohen Saumlttigungsmagnetisierungen und groszligen Anisotro-piekonstanten [115]

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2 Vorbetrachtungen

Innerhalb dieses Konzeptes koumlnnen die Nanodraht-Huumlllen entsprechend des verwen-deten Materials maszliggeschneidert werden um die gewuumlnschte Stabmagnetisierung zurealisieren Die Parameter welche entsprechend angepasst werden muumlssen sind dabeieinzig die Laumlnge sowie der Innen- und Auszligenradius Die ersten beiden stehen aufgrundder bereits recht umfangreichen Expertise im Feld der Halbleiter-Nanosaumlulen in nahezuallen moumlglichen Kombinationen als Grundgeruumlst zur Verfuumlgung Somit bleibt nur der

Abbildung 22 I Skizze einer Nanodraht-Huumllle der Laumlnge L der Innen- bzw Auszligenradiena bzw b und der Schnittebenen A (x z)-Ebene und B (y x)-Ebene II Aus-richtung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumlllein den Schnittebenen A und B fuumlr den Magnetstab-Zustand III Ausrich-tung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumllle inden Schnittebenen A und B fuumlr den Vortex-Zustand

Auszligenradius gezielt zu steuern was sich sehr einfach durch eine Anpassung der Dauerdes Mantelwachstums realisieren laumlsst Insofern ist diese Methode in keiner Weise aufbestimmte ferromagnetische Materialien limitiert

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22 Materialsysteme

22 Materialsysteme

In diesem Abschnitt werden nun grundlegende Materialcharakteristiken von GaAs undFe3Si zusammengefasst Da die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellten Nanodrahtstruk-turen im Kern aus GaAs-Nanosaumlulen bestehen wird im ersten Teil insbesondere aufdie typischen Merkmale des GaAs innerhalb einer Nanodraht-Geometrie eingegangenIm zweiten Teil wird ein besonderes Augenmerk auf die strukturelle Ordnung und diedamit zusammenhaumlngenden ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si gelegt

221 GaAsGaAs ist das bislang wohl am besten erforschte Verbindungshalbleitersystem So koumlnnenUumlberstrukturen bestehend aus GaAs(AlGa)As heute beispielsweise mit Grenzschich-ten in unuumlbertroffener Qualitaumlt hergestellt werden Dies in Zusammenhang mit seinerniedrigen effektiven Elektronenmasse macht es zum Schluumlsselmaterial fuumlr elektroni-

Abbildung 23 Stapelfolge entlang der [111]-Richtung fuumlr I Zinkblende- und II Wurtzit-Struktur In beiden existieren zu jedem Atom vier im Tetraeder angeordne-te naumlchste Nachbarn In der Zinkblende- ist die Stapelabfolge ABCABC in der Wurtzit-Struktur entlang der zur [111]- aumlquivalenten [0001]-Richtungder c-Achse hingegen ABAB

sche Hochleistungs-Bauteile wie den Transistor mit enorm hoher Elektronenmobilitaumlt(HEMT) [116] Daruumlber hinaus spielt es eine wichtige Rolle in der Hochfrequenztechniksowie bei der Herstellung von Licht-emittierenden Dioden bzw Laserdioden und Solar-zellen [117118]

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2 Vorbetrachtungen

GaAs ist ein direkter Halbleiter in Zinkblende-Struktur (ZB) und besitzt bei Raumtem-peratur eine Gitterkonstante sowie Bandluumlcke von a = 5 6536 Aring bzw Eg = 1 425 eV [119]

Somit liegt das bei der optischen Rekombination ausgesendete Licht der Wellenlaumlngeλg ≃ 870 nm im infraroten Bereich Das Valenzband der schweren und leichten Loumlcher(HH und LH) ist am Γ-Punkt entartet

Innerhalb von GaAs-Nanosaumlulen treten jedoch einige fuumlr GaAs als Einkristall eheruntypische Merkmale auf Diese werden im Folgenden angelehnt an Breuer [9] zusam-mengefasst In GaAs-Nanosaumlulen findet man haumlufig Segmente der eng mit der ZB- ver-wandten Wurtzit-Struktur (WZ) [107120121] Diese Ko-Existenz von Kristallstrukturpha-sen in Nanosaumlulen wird unter dem Begriff Polytypismus gefuumlhrt Die beiden Phasenunterscheiden sich beim Nanodraht-Wachstum in der Stapelreihenfolge

Dargestellt sind sie in Abbildung 23 In beiden existieren zu jedem Atom vier im Te-traeder angeordnete naumlchste Nachbarn Das Saumlulen-Wachstum findet entlang der [111]-Richtung statt In der kubischen ZB-Phase skizziert in Abbildung 23 I ist die Stapel-folge hier ABCABC innerhalb ihres hexagonalen Pendants Abbildung 23 II jedochABAB Ein Unterschied ergibt sich somit erst in der Bindungsgeometrie des drittennaumlchsten Nachbars Diese enge Verwandtschaft ist der Grund weshalb sich beide Pha-sen auch energetisch kaum unterscheiden Die tetraedrische Koordination ist innerhalbder ZB-Struktur ideal (regelmaumlszligiges Tetraeder) In der WZ-Phase hingegen unterschei-det sich eine der Tetraeder-Bindungen in der Laumlnge Aufgrund dessen werden zur Be-schreibung der WZ-Struktur zwei Basisvektoren a und c benoumltigt

Im Gegensatz zu anderen Verbindungshalbleitern wie beispielsweise GaN AlN oderZnO welche natuumlrlich in der WZ-Struktur kristallisieren ist WZ-GaAs nicht stabil Ein-zig McMahon und Nelmes [122] konnten unter hohem Druck pulverfoumlrmiges GaAs in dieWZ-Phase transformieren und dessen Kristalleigenschaften vermessen In Nanosaumlulenkann GaAs jedoch aufgrund kinetischer Rahmenbedingungen stabile WZ-Phasen aus-bilden [103] Diese Phasen zeigen innerhalb von Nanosaumlulen leicht andere Parameter alsdie von McMahon und Nelmes [122] gemessenen [131499120123ndash125] Eine Uumlbersicht der in-nerhalb von GaAs-Nanosaumlulen gefundenen Kristallparameter basierend auf den ebenangefuumlhrten Veroumlffentlichungen sowohl der ZB- als auch der WZ-Struktur ist in derTabelle 21 gegeben

Zinkblende Wurtzit

Strukturtyp B3 B4HauptvertreterPrototyp Sphalerit-Typ Wurtzit-TypRaumgruppe F43m (216) P63mc (186)Pearson-Symbol cF8 hP4Gitter 2 f cc-Untergitter 2 hcp-UntergitterBasis Gitter 1 Ga (000) Ga ( 1

3 23 0)

Basis Gitter 2 As ( 14 1

4 14 ) As ( 1

3 23 3

8 )Gitterparameter a = 5 6536 Aring

d110 = 3 9977 Aring a = 3 988 Aring2 middot d111 = 6 5282 Aring c = 6 5603 Aring

Verhaumlltnis ca 1633 1645Bandluumlcke Eg = 1 425 eV Eg = 1 460 eV

Tabelle 21 Zusammenfassung der Strukturparameter fuumlr Zinkblende- und Wutzit-GaAsnach [131499119120123ndash125]

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22 Materialsysteme

Im Vergleich zur ZB findet sich fuumlr das WZ somit eine minimal kleinere Gitterkon-stante entlang der [110]-Richtung sowie eine groumlszligere in [111]-Richtung Die Bandluumlckeist ebenfalls energetisch breiter Daruumlber hinaus ist das Valenzband der HH und LHam Γ-Punkt nicht mehr entartet sondern weist eine zusaumltzliche Luumlcke von ∆ = 65 meVauf [123] Schlieszliglich findet sich im Gegensatz zur ZB aufgrund der nicht idealen tetra-edrischen Koordination im WZ eine spontane Polarisation Diese ist im Vergleich zubeispielsweise GaN etc jedoch sehr viel geringer [126]

Der Mechanismus welcher zur Stabilisierung der WZ-Phase in Nanosaumlulen fuumlhrt istbislang noch nicht im Detail verstanden Immerhin muss laut theoretischen Berechnun-gen ein Energiebetrag von rund 12 meV pro Atom aufgebracht werden um die metastabi-le Phase zu erzeugen [122] Eine moumlgliche Erklaumlrung liefern Koguchi et al [121] und Hiru-ma et al [127] Sie basiert auf der Beobachtung dass GaAs-Nanodraumlhte oft neben WZ-Segmenten auch Segmente bestehend aus Rotationszwillingen der ZB (ZB) enthaltenUnter ZB versteht man hier dass in endlichen Bereichen der Nanodraumlhte die Atompo-sitionen um 180 gegen die Rotationsachse der Zwillinge die [111]-Wachstumsrichtungder Saumlulen verdreht sind Die Stapelfolge ist nun nicht mehr ABCABC sondern wur-de zu CBACBA abgeaumlndert Bei dem Uumlbergang von ZB zu ZB ergibt sich dabei eineStapelfolge von ABC(AB|A)CBA mit einer Zwillingsgrenze welche hier durch die ver-tikale Linie verdeutlicht wurde Um diese Grenze entsteht dabei automatisch ein 3-ML-dickes Segment in WZ-Stapelfolge hervorgehoben durch Klammern Wechseln sich nunin einer Saumlule alle 3 ML die Zwillingsorientierungen ab so wird pures WZ gebildet

Das Phaumlnomen des WZ-GaAs in Nanosaumlulen ist keineswegs zufaumlllig sonder hat ehersystematischen Charakter Es tritt bevorzugt zu Beginn des Wachstums d h am Fuszlig derSaumlulen und zum Ende des Wachstums d h am Saumlulenkopf auf Je nach Wachstumspa-rametern koumlnnen zur Zeit bereits Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phase sowie innahezu perfekten periodischen Uumlberstrukturen hergestellt werden [102ndash111]

Die bereits erwaumlhnte Gitterfehlanpassung von 41 zwischen GaAs und Si wird in-nerhalb der ersten Monolagen der GaAs-Nanosaumlulen groumlszligtenteils plastisch in der Formvon Versetzungen abgebaut Nur rund 05 der Verspannung relaxiert elastisch ent-lang der Saumlule waumlhrend des Wachstums [1314125] Dieses Verhalten konnte auch fuumlr sehrduumlnne Nanodraumlhte beobachtet werden was sich im Widerspruch zu theoretischen Be-rechnung des kritischen Durchmesser fuumlr pseudomorphes Nanodraht-Wachstum von 40bis 110 nm befindet [128ndash131]

Neben den Anwendungen des GaAs in der Optoelektronik der Hochfrequenztech-nik und in HEMT-Bauteilen spielt es auch in der Spintronik eine wichtige Rolle Diesverdankt es den bisher fuumlr intrinsisches und n-dotiertes GaAs sowie GaAs(AlGa)As-Quantentopfstrukturen gemessenen Spitzenwerten in der Spin-Diffusionslaumlnge von ei-nigen bis einige Hundert microm [132ndash139] Trotz der theoretisch berechneten Uumlberlegenheitin der Spin-Kohaumlrenzlaumlnge fuumlr Gruppe-IV-Halbleiter sowie Halbleiter mit groszliger Band-luumlcke fallen bisher gemessene Werte innerhalb dieser Materialien in Groumlszligenordnungenvergleichbar zum GaAs aus [140ndash142] Spin-Diffusionslaumlngen von mehr als 100microm erzie-len daruumlber hinaus (111)-orientierte GaAs-Quantentopfstrukturen [143ndash145] Somit sind die(111)-orientierten GaAs-Nanosaumlulen auch fuumlr spintronische Anwendungen von beson-derem Interesse

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2 Vorbetrachtungen

222 Fe3SiFe3Si ist eine ferromagnetische Metall-Verbindung des 3d-Uumlbergangsmetalls Fe mit SiEs kristallisiert im D03-Strukturtyp BiF3-Typ mit dem Pearson Symbol cF16 der Raum-gruppe Fm3m (225) Sie besteht aus 4 f cc-Gittern A B C und D mit den Basiskoordina-ten FeA (000) FeB ( 1

4 14 1

4 ) FeC ( 12 1

2 12 ) und SiD ( 3

4 34 3

4 ) Die Gitterkonstante betraumlgt beiRaumtemperatur a = 5 654 Aring [44146ndash149] Eine Skizze der D03-Struktur des Fe3Si findetsich in Abbildung 24

Jedes Atom besitzt 8 naumlchste Nachbarn dabei hat ein FeA-Atom je vier FeB- und Si-Nachbarn ein FeB-Atom je vier FeA- und FeC-Nachbarn ein FeC-Atom wiederum je vierFeB- und Si-Nachbarn und ein Si-Atom entsprechend je vier FeA- und FeC-Nachbarn

Abbildung 24 Skizze der Untergitter A B C und D der D03-Struktur des Fe3Si Einzig dasUntergitter D ist durch Si-Atome besetzt

Die Atome auf den Untergittern A und C tragen ein effektives magnetisches Momentvon 135 microB pro Atom Die Fe-Atome auf dem Untergitter B hingegen besitzen ein Mo-ment von 220 microB und die Si-Atome eines von minus0 07 microB pro Atom Somit ergibt sicheine Saumlttigungsmagnetisierung von rund 600 emucm3 bzw 600 kAm Da zwei derFe-Untergitter ein aumlquivalentes Moment tragen kann Fe3Si auch als Heusler-Legierung(FeA)2FeBSi betrachtet werden

Fe3Si besitzt eine Curie-Temperatur von rund 840 K und einen Schmelzpunkt von1220 C Theoretisch wurde fuumlr das Fe3Si in der perfekt geordneten D03-Phase eineSpinpolarisation von rund 12 bis 21 berechnet was gut mit experimentellen Ergeb-nissen uumlbereinstimmt [4344] Es existieren jedoch auch Arbeiten zu epitaktischen Fe3Si-Schichten welche eine 100-prozentige Spinpolarisation am Ferminiveau beobachten [45]

Daruumlber hinaus ist die ferromagnetische D03-Phase des Fe1minusxSix nicht nur fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si sondern uumlber einen breiten Bereich von 0 15 le x le 0 25 stabil [40ndash42]

Im Vergleich zu tatsaumlchlich ternaumlren Heusler-Verbindungen erleichtert dies die Kontrolleuumlber die stoumlchiometrische Zusammensetzung waumlhrend des Wachstums enorm [147] Auf-grund dieser Eigenschaften ist Fe3Si ideal geeignet zur Verwendung in spintronischenAnwendungen

Neben der perfekt geordneten D03-Phase des Fe3Si existiert es in zwei weiteren Pha-

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22 Materialsysteme

sen Sie unterscheiden sich anhand des Ordnungsgrades Dieser ist fuumlr die D03-Phaseentsprechend 100 Einen geringeren Grad von 50 weist Fe3Si in der B2-StrukturCsCl-Typ mit der Raumgruppe Pm3m (221) auf Das Gitter in dieser Phase entsprichtdemjenigen der D03-Phase in Abbildung 24 es durchmischen sich nun jedoch zufaumllligdie Atome des Untergitters B und D Finden sich auch auf den Untergittern A und C Si-Atome so liegt Fe3Si in der komplett ungeordneten Phase A2 vor Experimentell wirdder Ordnungsgrad im Allgemeinen durch Roumlntgenbeugung bestimmt Hier treten fuumlreinen A2-Strukturtyp ausschlieszliglich die fundamentalen Reflexe auf d h Reflexe derenh k und l saumlmtlich gerade sind und die Quersumme ein ganzzahliges Vielfaches von4 ist Fuumlr eine B2-Struktur kommen hingegen auch die Reflexe hinzu deren h k undl ebenfalls saumlmtlich gerade sind fuumlr die Quersumme jedoch h + k + l = 2n gilt DerD03-Typ zeigt schlieszliglich auch diejenigen Reflexe mit ungeraden Miller-Indizes [46]

Neben den idealen ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si besticht die Materi-alkombination von GaAsFe3Si-Hybrid-Strukturen wie sie fuumlr die vorliegende Arbeitausgewaumlhlt wurde jedoch zusaumltzlich noch durch zwei weitere wesentliche Eigenschaf-ten Als erstes ist hier die nahezu perfekte Gitterangepasstheit von GaAs und Fe3Si zunennen Neben uumlbereinstimmender Gitterkonstante liegen beide Materialsysteme zu-dem in dem kubischen f cc-System vor [46ndash48] Zweitens zeigen die Grenzflaumlchen desGaAs und Fe3Si eine wesentlich groumlszligere Stabilitaumlt gegenuumlber thermisch induziertenGrenzflaumlchenreaktionen als gewoumlhnliche Ferromagnete wie Fe Co Ni oder FexCo1minusx [49]

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2 Vorbetrachtungen

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodraht-Huumlllen mussten einige Standard-Techniken angepasst werden Aus diesem Grund erfolgt hier eine Beschreibung allerin dieser Arbeit angewendeten Methoden Sie stellen saumlmtlich Techniken der Ex-situ-Charakterisierung dar

231 MagnetometrieDie Magnetometrie mittels der supraleitenden Quanteninterferenz-Methode (SQUID) istaufgrund ihrer extrem hohen Sensitivitaumlt geeignet magnetische Felder mit einer Praumlzi-sion von 10minus14 T und houmlher zu messen Gewaumlhrleistet wird dies durch eine Kombinationvon supraleitenden Materialien mit Josephson-Kontakten Die folgende Beschreibung istangelehnt an [147]

Das Herzstuumlck bildet ein supraleitender Ring welcher an zwei gegenuumlberliegendenStellen durch je einen Josephson-Kontakt unterbrochen ist Eine Skizze des Rings fin-det sich in Abbildung 25 I Seine enorm hohe Sensitivitaumlt erreicht das SQUID auf-grund der fundamentalen Eigenschaft derartiger supraleitender Ringe Sie koumlnnen ma-

Abbildung 25 I Skizze des SQUID des Herzstuumlckes der Magnetometrie Ein supraleiten-der Ring mit zwei Josephson-Kontakten II Spannungssignal des SQUIDdie Distanz zwischen zwei Maxima stellt eine Aumlnderung des Magnetflussesvon genau einem Flussquantum dar

gnetische Felder nur in Vielfachen des magnetischen Flussquantums Φ0 = h2e =2 068 middot 10minus15 Tm2 aufnehmen Sie uumlbersetzen somit einen magnetischen Fluss in eineSpannung Dies laumluft wie folgt ab Flieszligt durch den Ring ein Strom so koumlnnen Cooper-Paare durch die Josephson-Kontakte tunneln Ein angelegtes magnetisches Feld aumlndertden Fluss und somit die quantenmechanische Phasendifferenz zwischen den beidenKontakten Dies wiederum hat Auswirkungen auf den kritischen Strom im Ring Einstetig steigendes oder sinkendes Magnetfeld bewirkt somit eine Oszillation der kriti-schen Stromstaumlrke im Ring Das Maximum wird dabei stets erreicht wenn der Flusseinem ganzzahligen Vielfachen des Flussquantums entspricht Gemessen wird in derRealitaumlt nicht der Strom sondern die Spannung welche uumlber den Ring abfaumlllt Sie os-zilliert in derselben Weise wie die Stromstaumlrke was in Abbildung 25 II dargestellt istSomit aumlndert sich der Fluss des Feldes von einem Spannungsmaxima zum naumlchsten um

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

genau ein FlussquantumUumlblicherweise wird die Probe bei der Magnetometrie nicht direkt durch das SQUID

bewegt es befindet sich hingegen isoliert von der Probe und den magnetischen Feldernim Probenraum Das durch die Probe erzeugte Magnetfeld wird durch eine Abnehmer-spule aufgenommen welche in Reihe mit einer zweiten Spule verbunden ist Die zweiteSpule agiert als Antenne Sie ist magnetisch mit dem SQUID gekoppelt und uumlbergibtdas externe Feld schlieszliglich an das SQUID Dieses Arrangement aus zwei Spulen agiertsomit als Fluss-Uumlbersetzer Dabei bedient man sich der Tatsache dass sich der Fluss ineinem supraleitenden Stromkreis nicht aumlndern kann Bewirkt das Feld der Probe eineAumlnderung des Flusses durch die Abnehmerspule so gilt dies in der gleichen Weise fuumlrdie Antennenspule Die Flussaumlnderung wird schlieszliglich durch das SQUID detektiertDer Vorteil der Fluss-Uumlbersetzer liegt in ihrer hohen Sensitivitaumlt fuumlr magnetische Felderund der Moumlglichkeit die Abnehmerspule entsprechend der jeweiligen Messgeometriezu fertigen So sind die Abnehmerspulen in der Regel sehr viel groumlszliger als das SQUIDselbst und so konfiguriert dass sie nicht das Magnetfeld direkt aufnehmen sondernseine erste oder houmlhere Ableitungen entlang einer bestimmten Richtung Sie werdenaufgrund dessen auch als Gradiometer bezeichnet Da houmlhere Ableitungen des Magnet-feldes staumlrker mit der Distanz vom magnetischen Objekt abfallen als das Feld selbstwird ein solches Gradiometer nicht so stark durch magnetische Interferenzen von wei-ter entfernten Quellen beeinflusst

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein MPMS SQUID der Firma Quantum Design ver-wendet [150] Es umfasst mehrere Komponenten wie den Probenschacht einen Kryo-staten das SQUID elektronische Steuereinheiten etc Der Probenschacht verfuumlgt uumlbereine sehr empfindliche Thermometer-Einheit Er kann mit Hilfe des fluumlssigen und ver-dampfenden Heliums aus dem Kryostaten auf Temperaturen zwischen 19 und 400 Kgebracht werden Dabei erreicht er eine Genauigkeit von 001 K bei tiefen TemperaturenEin supraleitender Magnet stellt Felder bis hin zu 5 T bereit Seine Aufloumlsung betraumlgt beigeringen Feldern 01 Oe Der Kryostat besteht aus einem Reservoir von fluumlssigem He-lium welches die supraleitenden Eigenschaften der benoumltigten Komponenten sichertDieses Reservoir wird zusaumltzlich gekuumlhlt durch einen mit fluumlssigem Stickstoff gefuumlll-ten Mantel Die Probe wird mittels eines Plastik-Strohhalms montiert auf einem Stab inden Probenschacht eingefuumlhrt Ein Motor steuert die Bewegung des Probenstabs undgewaumlhrleistet dass sich die Probe immer genau um das Zentrum der Abnehmerspu-le bewegt Die gesamte Vorrichtung verfuumlgt schlieszliglich uumlber eine Abschirmung gegenexterne Felder

232 Moumlssbauer-SpektroskopieBei der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) macht man sich sowohl den Moumlssbauer- alsauch den Doppler-Effekt zu Nutzen um Aufspaltungen der Hyperfeinstruktur in denAbsorptions- und Emissionsspektren von Materialien aufzuzeichnen Mit der MB wer-den somit Wechselwirkungen im Bereich von 10minus8 bis 10minus6 eV aufgeloumlst Fuumlr die MBbraucht es je nach zu untersuchendem Material geeignete Quellen von γ-StrahlungDiese finden sich bei dem radioaktiven Zerfall von verwandten Isotopen In der vorlie-genden Arbeit wurde MB an 57Fe welches in den hier hergestellten Proben enthaltenist durchgefuumlhrt Aufgrund dessen wird die folgende Erklaumlrung anhand des BeispielsFe gegeben angelehnt an Frauenfelder [151]

Als Quelle dient hier radioaktives 57Co mit einer Halbwertszeit von 270 d Bei seinem

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2 Vorbetrachtungen

Zerfall durch Elektroneneinfang dargestellt in Abbildung 26 entsteht hoch-angeregtes57Fe Dieses geht durch die Emission von γ-Strahlung in den Grundzustand uumlber Ge-

Abbildung 26 Skizze der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) I Das durch den radioaktivenZerfall von 57Co durch Elektroneneinfang angeregte 57Fe geht groumlszligtenteilsdurch die Emission eines γ-Quanten in den Grundzustand uumlber Diese γ-Strahlung wird als Quelle fuumlr die MB verwendet II Durch verschiedeneIsotope des Fe verschiebt sich das Zentrum in der MB III Die Quadrupol-Wechselwirkung fuumlhrt zu einer Aufspaltung in der Quantenzahl l und somitzum MB-Dublett IV Aufgrund der Zeeman-Wechselwirkung entstehen imMB-Spektrum Sextette

nutzt wird bei der MB der Uumlbergang 32 rarr 1

2 mit der Energie von 144 keV und einerHalbwertszeit von 14middot10minus7 s Aus der Heisenbergschen Unschaumlrferelation ergibt sich fuumlrdiesen Uumlbergang eine Lorentz-Kurve mit einer Halbwertsbreite von Γ = 4 7 middot 10minus9 eVBezogen auf die Anregungsenergie im keV-Bereich erreicht die MB somit Spitzenwerteim Aufloumlsungsvermoumlgen von 2ΓE0 = 6 5 middot 10minus13

Um mit dieser γ-Strahlungsquelle Spektroskopie betreiben zu koumlnnen muss sie ener-getisch kontinuierlich uumlber einen gewissen Bereich variiert werden Fuumlr diese Modulati-on der Energie wird der Doppler-Effekt genutzt welcher bei der Relativbewegung vonQuelle zu Absorber auftritt Die Energie ergibt sich somit durch

Eγ = E0

1 plusmn |v|

c

(22)

Dabei bedeutet das Plus eine Bewegung von der Quelle in Richtung des Absorbersdas Minus hingegen vom Absorber weg In der Regel wird darauf verzichtet das MB-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Spektrum uumlber der Energie aufzutragen Als Bezeichnung der x-Achse hat sich hingegendie Geschwindigkeit in Millimetern pro Sekunde durchgesetzt

Gleiche Fe-Nuklide im Absorber d h in der Probe koumlnnen die γ-Strahlung resonantabsorbieren wenn sich die Emissions- und Absorptionslinien uumlberlappen Dies ist fuumlrfreie Atome aufgrund der enorm kleinen Halbwertsbreite und des mit der Emissionbzw Absorption verbundenen Ruumlckstoszliges nicht gegeben Fuumlr Atome in einem festenKristallgitter kann der Ruumlckstoszlig jedoch vom gesamten Kristall aufgenommen werdenDie Ruumlckstoszligenergie ist somit verschwindend gering und die Bedingungen fuumlr resonan-te Emission bzw Absorption bleiben erhalten Dies ist der Moumlssbauer-Effekt

Die Hyperfeinstrukturen in den MB-Spektren sind in den Abbildung 26 II bis IVskizziert Dabei finden sich am linken Rand jedes Bildes die unberuumlhrten Energienive-aus des 57Fe I = 12 und I = 32 Die gestrichelten Linien geben die durch verschie-dene Wechselwirkungen verursachte Energieniveau-Verschiebung wider Die relativenEnergieniveau-Positionen zueinander sowie die Energieverschiebungen in der Skizzesind dabei jedoch nicht maszligstabsgetreu Die Isomerieverschiebung geht auf verschie-dene Isotope im Absorber zuruumlck Ein oder mehrere Neutronen mehr oder weniger imAtomkern aumlndern dessen Kernradius und diese Aumlnderung wiederum verschiebt auf-grund der Monopolwechselwirkung mit der elektronischen Ladungsdichte die Energie-niveaus Im MB-Spektrum aumluszligert sich dies durch eine konstante Verschiebung demons-triert durch die schwarzen Pfeile in Bezug zur Nulllinie Fuumlr Kernniveaus mit einer Dre-himpulsquantenzahl groumlszliger als 12 kommt zur Isomerieverschiebung die elektrischeQuadrupol-Wechselwirkung von nicht kugelsymmetrischen Kernladungsverteilungenhinzu Hier interagiert das Kernquadrupolmoment mit der elektronischen Umgebungund spaltet die Energieniveaus somit nach der Quantenzahl l auf Aufgrund der Aus-wahlregeln ergeben sich nun zwei Uumlbergaumlnge Sie werden im MB-Spektrum als Du-blett beobachtet Ihr Abstand (schwarzer Pfeil in Abbildung 26 III) entspricht exakt derEnergie des Uumlbergangs

I = 3

2 ml = plusmn 32

rarr

I = 3

2 ml = plusmn 12

welcher ebenfalls durch

einen schwarzen Doppelpfeil gekennzeichnet ist Die Zeeman-Wechselwirkung fuumlhrt inder MB schlieszliglich zu den markanten Sextetts Hier wechselwirkt das Kernmoment miteinem Magnetfeld Dies koumlnnen im Fall von ferro- oder antiferromagnetischen Materia-lien auch interne Felder sein Die Energieniveaus spalten nach der Quantenzahl ml aufDie im Spektrum angegebenen Linien L1 L2 und L3 entsprechen den Uumlbergaumlngen

I =32

ml = ∓32

rarr

I =

12

ml = ∓12

I =32

ml = ∓12

rarr

I =

12

ml = ∓12

und

I =32

ml = plusmn12

rarr

I =

12

ml = ∓12

Uumlber die Intensitaumltsverteilung I(L1)I(L2)I(L3) dieser Linien kann auf die Spinpolarisie-rung im Absorber geschlossen werden Es gilt fuumlr eine Magnetisierung parallel zum γ-Strahl ein Verhaumlltnis von 301 341 hingegen wenn die Magnetisierung senkrecht zumγ-Strahl orientiert ist Mittels der MB lassen sich somit Fragestellungen der Festkoumlr-perphysik wie Kristallordnung interne Felder Stoumlrstellen magnetische Konfigurationuvm studieren

Die MB-Messungen im Rahmen dieser Arbeit wurden von Prof Dr Peter Schaaf von

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2 Vorbetrachtungen

der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt Angeregt wurde fuumlr die Untersuchun-gen im Konversionselektronenmodus [152] bei Raumtemperatur mit einer auf einem An-trieb mit konstanter Beschleunigung befindlichen 57Co (Rh)-Quelle Die nach der re-sonanten Absorption der γ-Strahlen entstandenen Konversionselektronen wurden mit-tels eines proportionalen HeCH4 Durchfluss-Detektors registriert [153] An die in einem1024-Multikanal-Analysator gespeicherten Spektren wurden schlieszliglich sich uumlberlagern-de Lorentz-Linienprofile mit der Methode der kleinsten Quadrate angepasst Kalibriertwurde der Aufbau ebenfalls bei Raumtemperatur mit einer 25 microm-dicken Fe-Folie wor-auf alle Isomerieverschiebungen bezogen wurden Alle Berechnungen basierend aufrelativen Flaumlchen beruhen auf der Annahme gleicher Moumlssbauer-Lamb-Faktoren derhier vorliegenden Fe-Positionen [154]

233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische EinzeldrahtcharkterisierungMagnetometrie und Moumlssbauer-Spektroskopie eignen sich fuumlr die magnetische Charak-terisierung von anlagenfrischen Proben d h von einem groszligen Ensemble von Nano-saumlulen Ungeeignet sind sie hingegen fuumlr die Untersuchung einzelner Nanodraumlhte Umdie individuellen magnetischen Eigenschaften der hier vorgestellten Saumlulen aufzuzeich-nen wurden die spaumlter beschriebenen Techniken der Magnet-Kraft-Mikroskopie und derMagnetotransport-Untersuchungen verwendet Fuumlr diese Messungen an Einzeldraumlhtenmuumlssen Nanosaumlulen jedoch zuvor von anlagenfrischen Probenstuumlckchen abgeloumlst undauf ein sauberes Traumlgersubstrat aufgebracht werden Im Rahmen dieser Arbeit wurdendafuumlr je nach Verwendungszweck drei verschiedene Ansaumltze gewaumlhlt bzw neu entwi-ckelt die im folgenden kurz dargestellt werden

Mechanisches Abloumlsen - trockenes AusstreuenNanosaumlulen koumlnnen mittels verschiedener Hilfsmittel wie zum Beispiel der Ecke einesReinraumtuches der Schneide eines Skalpells der Spitze einer Pinzette oder vollkom-men ohne zusaumltzliche Werkzeuge vom anlagenfrischen Probenstuumlck abgekratzt und aufeinem sauberen neuen Traumlgersubstrat abgestreift werden

Beim Arbeiten ohne Werkzeuge wird das anlagenfrische Probenstuumlck mit der Seiteder anhaftenden Nanodraumlhte gegen das neue Traumlgersubstrat gepresst und seitlich da-von abgezogen Diese Technik hinterlaumlsst etliche Millimeter-lange Nanosaumlulen-Spurenin denen die Saumlulen sehr dicht und oft uumlbereinander liegen was fuumlr eine Charakterisie-rung einzelner Nanodraumlhte wenig geeignet ist

Jedes Werkzeug fuumlhrt auszligerdem zu einer typischen Verteilung der Nanosaumlulen aufdem neuen Traumlgersubstrat und benoumltigt eine mehr oder weniger groszlige Flaumlche von anla-genfrischem Material Skalpell und Pinzette verbrauchen das geringste Probenvolumenhinterlassen jedoch fast ausschlieszliglich Cluster von vielen Saumlulen Mittels eines Rein-raumtuches laumlsst sich am ehesten eine homogene Verteilung von einzeln liegenden Na-nosaumlulen erreichen dabei zieht man jedoch Ausgangsmaterial von einigen Quadratmil-limetern Flaumlche in Mitleidenschaft Das zum mechanischen Ausstreuen der Nanodraumlhtegewaumlhlte Werkzeug sollte somit mit Bedacht ausgesucht werden

Allen Werkzeugen und dem Ausstreuen ohne Hilfsmittel gemeinsam sind erstens ei-ne zufaumlllige Orientierung der Nanosaumlulen auf dem neuen Traumlgersubstrat zweitens einehohe Reinheit der Einzeldrahtproben und drittens jedoch gleichzeitig ein sehr haumlufig

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

auftretendes Zerbrechen der Draumlhte Die hohe Reinheit der mittels mechanischem Ab-loumlsen praumlparierten Proben praumldestiniert diesen Ansatz fuumlr die Einzeldrahtcharakterisie-

Abbildung 27 Beispiel des mechanischen Abloumlsens der Nanosaumlulen I REM-Aufnahme vonmechanisch mittels eines Reinraumtuches abgeloumlst und ausgestreuten 1-microm-langen Nanosaumlulen II Histogramm der Nanodraht-Ausrichtung (ge-mittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

rung das Zerbrechen der Draumlhte und ihre zufaumlllige Orientierung limitieren es dennochauf nur wenige Anwendungen Fuumlr Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) sind die so her-gestellten Proben ideal fuumlr Magnetometrie-Messungen wo die Ausrichtung der Draumlhtebezuumlglich des angelegten aumluszligeren Magnetfeldes eine entscheidende Rolle spielt undfuumlr die elektrische Kontaktierung der Saumlulen fuumlr Magnetwiderstandsmessungen sindsie jedoch gaumlnzlich ungeeignet

Alle Proben zur Einzeldrahtcharakterisierung mittels MFM wurden im Rahmen dervorliegenden Arbeit mit dieser mechanischen Abloumlse-Technik unter Zuhilfenahme ei-nes Reinraumtuchs praumlpariert Als Beispiel einer solchen Einzeldrahtprobe findet sichin Abbildung 27 das Rasterelektronenmikroskop-Bild (REM) von ausgestreuten Nano-saumlulen der bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanodraumlhte der Laumlnge von 1micromzusammen mit einem Histogramm der Ausrichtung dieser Saumlulen

Ultraschall-Abloumlse - nasses AusstreuenIm Gegensatz zu den GaAs-Kristalliten zwischen den Nanosaumlulen lassen sich die Saumlu-len sehr einfach mittels Ultraschall in einem Loumlsungsmittelbad vom anlagenfrischen Pro-benstuumlck abloumlsen Dies ist in Abbildung 28 mittels eines Vorher-Nachher REM-Bildesdargestellt

Danach befinden sich die Nanodraumlhte in einer Loumlsung Tropfen dieser Loumlsung kannman nun ganz einfach mit einer Pipette auf ein sauberes Probenstuumlck aufbringen So-bald das Loumlsungsmittel verdampft ist liegen nur noch die in dem Tropfen enthaltenenNanosaumlulen auf dem Traumlgersubstrat

Der Vorteil dieser Methode ist dass die Saumlulen sowohl im Ultraschallbad von einigenMinuten als auch spaumlter durch die Pipette nicht zerbrechen Es lassen sich somit auchsehr lange Nanodraumlhte problemlos auf ein Traumlgersubstrat transferieren Der Nachteilder Ultraschall-Abloumlse besteht in der Notwendigkeit eines Loumlsungsmittels Zwar sind

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2 Vorbetrachtungen

Abbildung 28 Beispiel des Abloumlsens der Saumlulen im Ultraschallbad I REM-Aufnahme leichtverkippt zur Probennormale von einem anlagenfrischen Probenstuumlck vordem Ultraschallbad II REM-Aufnahme desselben Probenstuumlckes nach demBad

Reaktionen zwischen dem Loumlsungsmittel und den Nanosaumlulen sehr unwahrscheinlichund konnten im Rahmen dieser Arbeit nicht beobachtet werden das Verdampfen desLoumlsungsmittels von dem Traumlgersubstrat verlaumluft jedoch selten ruumlckstandslos Aufgrund

Abbildung 29 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbad mitverschiedenen Loumlsungsmitteln Die Saumlulen sind nicht die Ruumlckstaumlnde hin-gegen sind deutlich zu erkennen dabei betraumlgt die Skala auf jedem Bild500microm

dieses Problems wurden hier sieben Loumlsungsmittel von demineralisiertem Wasser uumlberverschiedene Alkohole Butylacetat Aceton bis hin zu Petroleumbenzin getestet EineUumlbersicht von Lichtmikroskopbildern ist in Abbildung 29 dargestellt Die wenigstenRuumlckstaumlnde konnten mit Petroleumbenzin erreicht jedoch wie deutlich zu erkennenist auch nicht ganz verhindert werden

Im Allgemeinen laumlsst sich mit jedem der hier getesteten Loumlsungsmittel eine nahezuhomogene Verteilung einzelner Nanodraumlhte mit zufaumllliger Ausrichtung erreichen Aufder Probenflaumlche jedoch auf welcher sich die Peripherie derdes Fluumlssigkeitstropfensvor dem Verdampfen befand (haumlufig der Probenrand) ist die Dichte der ausgestreu-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

ten Saumlulen bei allen Loumlsungsmitteln bis auf Petroleumbenzin deutlich erhoumlht und in-folge dessen liegen die Draumlhte dort selten einzeln Abbildung 210 veranschaulicht diezufaumlllige Orientierung der Nanodraumlhte durch eine Lichtmikroskopaufnahme und ein

Abbildung 210 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbadmit Petroleumbenzin I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere Bilder)

Histogramm von ausgestreuten 10-microm-langen Nanosaumlulen welche bei 15 C mit Fe3Siumhuumlllt wurden Geloumlst wurden sie zuvor in Petroleumbenzin

Unterschiede in der Nanodraht-Verteilung zwischen den Loumlsungsmitteln ergeben sichin erster Linie aus ihren unterschiedlichen Oberflaumlchenspannungen und Verdampfungs-raten So neigen einige mehr andere weniger dazu waumlhrend des Verdampfungsprozes-ses mehrere kleine Tropfen zu bilden anstelle den aufgebrachten groszligen Tropfen bei-zubehalten Die Position dieser kleinen Tropfen auf der Probe variiert dabei auszligerdemvon einer zufaumllligen Verteilung bis hin zu einer Ausrichtung in den Probenecken undsomit variiert auch die Verteilung der Saumlulen Die Ausrichtung der Draumlhte wird ein-zig durch Isopropanol und Ethanol beeinflusst Zwar liegen die Saumlulen auch fuumlr diesebeiden Fluumlssigkeiten in der Probenmitte in zufaumllliger Orientierung die Draumlhte an derPeripherie des Tropfens orientieren sich hingegen bevorzugt in radialer Richtung unddies unabhaumlngig davon ob sie mit magnetischem Material ummantelt sind oder nicht

Wuumlrden die Loumlsungsmittel ruumlckstandslos verdampfen waumlre die Ultraschall-Abloumlseaufgrund der Tatsache dass die Nanosaumlulen hier nicht zerbrechen und sich eine nahezuhomogene Verteilung einzeln liegender Saumlulen erreichen laumlsst die ultimative Metho-de um Proben fuumlr eine Einzeldrahtcharakterisierung zu praumlparieren Tatsaumlchlich jedochsind die Ruumlckstaumlnde die bevorzugt an Unebenheiten der Oberflaumlche d h den Nano-saumlulen anhaften selbst bei Petroleumbenzin noch so stoumlrend dass MFM-Messungen andiesen Draumlhten nur begrenzt moumlglich sind Fuumlr SQUID-Untersuchungen und das Kon-taktieren der Saumlulen zu Magnetwiderstandsmessungen sind die so hergestellten Probenebenfalls ungeeignet da die Draumlhte wie beim mechanischen Abloumlsen keine Vorzugsori-entierung aufweisen Deshalb wurde die Ultraschall-Abloumlse wie im Folgenden beschrie-ben modifiziert

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2 Vorbetrachtungen

Ultraschall-Abloumlse mit Feld - nasses Ausstreuen im FeldNach dem Prozess des Abloumlsens mittels Ultraschall befinden sich die Nanodraumlhte in ei-ner Fluumlssigkeit Die in dieser Arbeit vorliegenden Nanosaumlulen besitzen daruumlber hinauseine magnetische Huumllle welche auf aumluszligere Magnetfelder reagieren kann Bringt man

Abbildung 211 Aufbau zum gerichteten Ausstreuen der Nanosaumlulen in einem homogenenMagnetfeld

einen Tropfen der Fluumlssigkeit in einem homogenen Magnetfeld auf das neue Traumlger-substrat auf so liegen die Draumlhte nicht mehr in einer zufaumllligen Orientierung sondernrichten sich entsprechend der Richtung des aumluszligeren Magnetfeldes und der Ausrichtungihrer spontanen Magnetisierung aus

Abbildung 212 Beispiel des Ausstreuens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Magnet-feld von rund 75 mT I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

Zu diesem Zweck wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Vorrichtung dargestellt inAbbildung 211 zum Ausstreuen der Saumlulen in einem homogenen Magnetfeld aufge-baut Sie umfasst zwei auf einem Aluminiumgestell montierte wassergekuumlhlte Spulenmit Eisenkern Im Zwischenraum der Eisenkerne von ca 3 cm wo sich mit einem Strom

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

durch die Spulen bis maximal 18 A eine magnetische Fluszligdichte von bis zu 75 mT errei-chen laumlsst wird mittig das saubere Traumlgersubstrat ausgerichtet Nun kann der Tropfenmit geloumlsten Nanosaumlulen aufgebracht werden Bis dieser restlos verdampft ist sollte dieProbe weder bewegt noch aus dem Feld genommen werden

Wie in Abbildung 212 fuumlr 10-microm-lange Nanosaumlulen umhuumlllt mit Fe3Si bei 15 C ex-emplarisch dargestellt ist lassen sich die Nanosaumlulen mit dieser Methode tatsaumlchlichauf dem Traumlgersubstrat orientieren Dabei entspricht ϕ = 0 der Ausrichtung des Ma-gnetfeldes waumlhrend des Ausstreuens Wie aus Abbildung 212 hervorgeht richten sichdie Saumlulen uumlberwiegend parallel zum Magnetfeld aus Daruumlber hinaus neigen sie dazulaumlngere Ketten mehrerer Saumlulen anstatt ungeordnete Cluster wie in Abbildung 210 zubilden

Mit der Ultraschall-Abloumlse mit Feld lassen sich somit Proben fuumlr eine Einzeldrahtcha-rakterisierung bei der die Ausrichtung der Nanosaumlulen eine entscheidende Rolle spieltherstellen Das auch hier vorhandene Problem der Loumlsungsmittelruumlckstaumlnde darf jedochnicht aus den Augen verloren werden

234 Magnet-Kraft-MikroskopieIn der Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) [155ndash160] macht man sich die magnetische Dipol-Dipol-Wechselwirkung zunutze Die ihr zugrunde liegende Technik ist genau dieselbewie diejenige der Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM)

Abbildung 213 Messprinzip in der MFM I Zuerst wird die Probe im normalen AFM-Modus mit sehr geringem Abstand zwischen Probe und Spitze abgetastetII Danach wird jede Linie nochmals abgefahren Der Abstand wird nunum einen konstanten Versatz vergroumlszligert und entsprechend des vorher auf-genommenen Topologie-Signals moduliert

In der MFM wird jede Linie des Rasters uumlber der Probe zweimal abgetastet und manarbeitet im Gegensatz zur AFM mit einer magnetischen Spitze Im Allgemeinen werdenmagnetische MFM-Sonden einfach dadurch hergestellt dass man eine normale AFM-Spitze mit einem ferromagnetischen Film ummantelt Aufgrund dessen ist der Nadelra-

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2 Vorbetrachtungen

dius in der MFM oft groumlszliger und die laterale Aufloumlsung somit kleiner als in der AFM Dadie hier untersuchten Nanosaumlulen jedoch Durchmesser und Laumlngen weit uumlber 10-20 nmbesitzen stellt dies hier kein Problem dar Gearbeitet wurde mit Spitzen des Typs MESPder Firma Veeco Das Federblatt dieser Sonden besitzt eine Laumlnge von 200-250microm undist 23-33microm breit Federblatt und Spitze sind mit einer magnetischen und um stati-sche Aufladungseffekte zu vermeiden ebenfalls leitenden Co-Cr-Legierung uumlberzogenDie Spitze hat eine Houmlhe von ca 15microm und einen Spitzenradius d h eine maximalmoumlgliche laterale Aufloumlsung von 35 nm Das Federblatt besitzt daruumlber hinaus eine Fe-derkonstante im Bereich von 1-5 Nm und eine Resonanzfrequenz zwischen 50-100 kHz

Beim ersten Abtasten der Probe wird im AFM-Modus gearbeitet d h der Abstandzwischen Spitze und Probe liegt im Bereich von rund 1 nm bis einige 10 nm Dies istin Abbildung 213 I skizziert In diesem Bereich dominieren die anziehenden Van-der-Waals-Kraumlfte zwischen den Dipolen der Atome in der Spitze und denjenigen der ProbeMittels dieser Wechselwirkung laumlsst sich die Topologie der Probe abbilden welche stetsdas erste Rasterbild in der MFM darstellt Danach wird die Spitze um die zuvor ermittel-te Probentopologie plus einige 10-100 nm angehoben und die Probe wie in Abbildung213 II skizziert wird nochmals abgetastet In diesem Bereich uumlber der Probenoberflaumlchedominieren nun elektro- und magnetostatische Kraumlfte

Der Kontrast einer MFM-Messung gibt ein Maszlig fuumlr die Komponente des magneti-schen Streufeldes des abgerasterten Objekts senkrecht zur Probenoberflaumlche Gemessenwird sie durch die Phasenverschiebung der tatsaumlchlichen Nadelbewegung in Bezug zurPhase ihrer Treiberfrequenz Die Einheit ist dabei uumlblicherweise das Grad Eine theore-tische Beschreibung der MFM ergibt nach im Internet verfuumlgbaren Arbeiten der FirmaNT-MDT [155156] fuumlr Atom- und Magnet-Kraft-Mikroskope und Standardlehrbuumlchern derElektrodynamik [161162] das folgende Bild Die getriebene Bewegung der Spitze kann fuumlrkleine Auslenkungen nach dem Konzept eines harmonischen Oszillators beschrieben

werden welcher mit der Resonanzfrequenz ωr =

ω20 minus 2δ2 periodisch angeregt wird

Hier ist ω0 =radic

km die Eigenfrequenz des Spitzenauslegers mit der Federkonstantek der Masse m und der Daumlmpfungskonstante δ Wirkt auf die Spitze nun durch diemagnetische Wechselwirkung mit der Probe entlang der Probensenkrechte (oBdA derz-Achse) eine zusaumltzliche kleine Kraft so aumlndert sich die Resonanzfrequenz zu

Ωr =

ω2

r minusω2

0k

partFz

partz (23)

Fuumlr kleine Winkelabweichungen kann diese Gleichung entwickelt werden so dass gilt

Ωr minus ωr asymp minusω0

2kpartFz

partz (24)

Somit ist die Phasenverschiebung der Nadelbewegung direkt proportional zum Gradi-enten des Kraftfeldes

Das allgemeine Koordinatensystem der MFM ist in Abbildung 214 dargestellt Wirktkeine Kraft auf die Spitze so befindet sich diese an der Position z = 0 Eine anziehendeKraft ist in (minusz)-Richtung gerichtet und besitzt einen negativen Betrag ihr Gradientwird positiv Nach der obigen Gleichung wird die Phasenverschiebung infolgedessennegativ die Resonanzfrequenz der Nadel sinkt Dies entspricht somit dunklen Bereichenim MFM-Topologiebild der Abbildung 213 II helle Bereiche hingegen stellen abstoszligen-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

de Kraumlfte dar

Um aus einem mittels MFM gemessenen Kontrastbild auf die Magnetisierung derProbe zu schlieszligen bleibt nun die Kraftwirkung im Magnetfeld der Probe auf die ma-gnetische Spitze zu berechnen Diese ergibt sich allgemein aus der Integration der Kraftauf eine Volumeneinheit dV innerhalb der Spitze am Ort r0 + r uumlber das Volumen [156]

F =

dVnablar Mt (r) middot H(r0 + r) (25)

Dabei befindet sich die Spitze mit dem magnetischen Moment Mt am Ort ro DieserZusammenhang ist im allgemeinen nicht loumlsbar denn neben der genauen Beschreibungdes Momentes der Spitze muss ebenfalls das Magnetfeld der Probe bekannt sein

Abbildung 214 Koordinatensystem der Magnet-Kraft-Mikroskopie

Um das Moment der Nadel anzunaumlhern kann sie entweder als ein magnetischerPunktdipol oder ein effektiver Monopol mit einer magnetischen Ladung betrachtet wer-den [156] In der ersten Approximation wird die Spitze durch einen punktfoumlrmigen Dipolam Ort rm mit einem effektiven magnetischen Dipolmoment me f f ersetzt Sowohl rmals auch me f f muumlssen durch Eichung der Nadel experimentell ermittelt werden In derBeschraumlnkung auf die zminusAchse gilt

F(r) = me f fpartH(r + rm)

partz (26)

In der zweiten Naumlherung wird die Spitze als ein Hohlzylinder mit Zentrum am Ort rqund der sogenannten Monopolladung q betrachtet Beides sind auch hier Groumlszligen diedurch Eichexperimente fuumlr jede Nadel bestimmt werden muumlssen In zminusRichtung gilt

F(r) = qHz (r + rq) (27)

Aus beiden Naumlherung folgt somit dass die in der MFM beobachtete Phasenverschie-bung entweder proportional zur ersten oder zur zweiten Ableitung des magnetischenFeldes der Probe in zminusRichtung ist Um Kontrastbilder der MFM einer bestimmtenKonfiguration der Magnetisierung zuordnen zu koumlnnen muss demzufolge zuerst die-ses Feld bekannt sein Fuumlr reale magnetische Proben ist dies nicht exakt bzw analytischbestimmbar Daher werden als zuverlaumlssige Analyse-Werkzeuge numerisch basierte mi-kromagnetische Simulationen eingesetzt Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurdehierfuumlr das Software-Paket Nmag [163] verwendet

27

2 Vorbetrachtungen

235 Magnetotransport-MessungenMagnetotransport-Messungen (MT) sind eine sehr leistungsfaumlhige Methode um magne-tische Anisotropien Umkehr-Vorgaumlnge Streumechanismen etc zu analysieren Beson-ders fuumlr die hier vorgestellten magnetischen Nanostrukturen bietet sich diese Methodean Zum Ersten ist sie aufgrund der sehr verschiedenen spezifischen Widerstaumlnde vonMetallen und Halbleitern fast ausschlieszliglich sensitiv fuumlr die metallischen Nanodraht-Huumlllen Zum Zweiten ist diese Methode im Gegensatz zur MFM ein sehr schnellesVerfahren wodurch auch dynamische Prozesse abgebildet werden koumlnnen und zumDritten ist der Messprozess selbst nicht abhaumlngig von aumluszligeren Feldern und zudem rechtsimpel

Fuumlr den MT muumlssen einzelne Draumlhte elektrisch kontaktiert werden Dies wurde mittelsPhotolithographie von Dr Abbes Tahraoui Walid Anders Sander Rauwerdink und Diony-sios Xydias durchgefuumlhrt Nachdem die Saumlulen einzeln ausgestreut wurden und somitals Proben zur Kontaktierung bereit stehen werden sie hierfuumlr nochmals durch einenPlasma-Aumltzschritt mit Sauerstoff gereinigt Es folgt nun das Aufschleudern eines Haft-vermittlers und des Photolacks Dieser wird maskiert durch die Kontakt-Schablonebelichtet Eine Skizze der Maske befindet sich in Abbildung 215 Nach dem Belichtenwird die Probe entwickelt und die geoumlffneten Strukturen werden im Anschluss durchPlasma- und chemische Aumltzverfahren gereinigt Nun werden die Metallkontakte beste-hend aus einer 10-nm-dicken Ti- und 100-nm-dicken Au-Schicht aufgedampft Nachdem abschlieszligenden Abloumlsen des restlichen Photolacks und dem Bonden auf einemzweireihigen Steckhalter ist die Kontaktierung abgeschlossen Rechts in der Abbildung215 befindet sich als Beispiel das REM-Bild einer kontaktierten Nanosaumlule

Abbildung 215 Skizze der Photolithographie-Maske zum Kontaktieren von einzelnen Na-nosaumlulen Im REM-Bild rechts ist eine bereits kontaktierte Saumlule dargestellt

Fuumlr die MT-Messungen einzelner Saumlulen wurde im Rahmen dieser Arbeit ein gewoumlhn-licher HALL-Messplatz mit Hilfe von Pawel Bruski Yori Manzke und Gerd Paris durchein Nanovoltmeter Typ 2182 A der Firma Keithley Instruments und eine sehr praumlziseStromSpannungsquelle Typ 236 ebenfalls von Keithley Instruments modifiziert

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

Epitaxie bezeichnet das Kristallwachstum mit an- oder uumlbergeordneter Kristallstrukturauf einem monokristallinen Substrat Der so hergestellte Kristall welcher in der Regeleine duumlnne Schicht bildet adaptiert die Orientierung des Substrats Es besteht somiteine epitaktische Beziehung zwischen beiden Epitaktisches Wachstum kann aus einer

Abbildung 31 Photo der MBE-Anlage Nummer 5 fuumlr Gruppe-III-Arsenide und ferroma-gnetische Metalle des PDI

Gasphase einer Fluumlssigkeit oder aus dem festen Zustand heraus stattfinden Bei derHomoepitaxie bestehen sowohl der aufgebrachte Kristall als auch das zugrundeliegen-de Substrat aus demselben Material Bei der Heteroepitaxie unterscheiden sich beideEine der ausgefeiltesten und die wohl aufwendigste Technik der Epitaxie bildet die Mo-lekularstrahlepitaxie (MBE)

Nach einer Einfuumlhrung in die Technik der MBE in Abschnitt 31 und in die verschie-denen Kristall-Wachstumsmodi in Abschnitt 32 wird in diesem Kapitel der Herstel-lungsprozess der mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen mittels MBE vorgestelltDieser fand vollstaumlndig in einer MBE-Anlage ausgestattet mit 2 Wachstumskammern(MBE 5 des PDI dargestellt in Abbildung 31) statt Der Epitaxieprozess umfasst zwei

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

aufeinander aufbauende Wachstumsschritte die analog in den Abschnitten 33 und 34beschrieben werden Den ersten Schritt bildet das Wachstum der Kernstruktur d hder GaAs Nanodraumlhte Dieser fand in der Wachstumskammer fuumlr Gruppe-III-Arsenidestatt Im zweiten Schritt wird diese Struktur schlieszliglich mit einer Fe3Si-Huumllle in derAs-freien Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle ummantelt Diese weltweitnur recht selten zu findende technische Ausstattung der MBE 5 mit einer Kammer fuumlrArsenide sowie fuumlr ferromagnetische Metalle ist eine besondere Staumlrke der vorliegen-den Arbeit Sie ermoumlglicht dass der gesamte Herstellungsprozess unter Ultra-Hoch-Vakuum-Bedingungen (UHV) ablaumluft Dadurch wird eine Oxidierung der Grenzflaumlcheverhindert und eine hohe Qualitaumlt der ferromagnetischen Metall-Halbleiter-Nanodraht-Hybridstrukturen gewaumlhrleistet

31 Molekularstrahlepitaxie

Die MBE ermoumlglicht im Vergleich mit anderen Wachstumstechniken wie zum Beispielder metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOVPE) oder dem Ionenstrahl-Zerstaumlubenden houmlchsten Grad der Kontrolle des Wachstums und bietet daruumlber hinaus die mit heu-tigen Prozessen houmlchstmoumlglich erreichbare Reinheit der epitaktischen Schichten Des-halb ist sie praumldestiniert als Mittel der Wahl sowohl in der Grundlagenforschung alsauch in der Industrie bei der Herstellung extrem hochwertiger Bauelemente Die aus-gefeilte Technik und Systematik der MBE wird stets weiterentwickelt und deckt dasWachstum von Halbleitern Metallen und Isolatoren ab [164ndash166]

Der eigentliche Wachstumsprozess findet in der MBE in sogenannten Wachstumskam-mern statt Hier wird hochreines Material aus einzelnen Quellen auch Zellen genanntverdampft oder sublimiert und als gerichteter Molekularstrahl bestehend aus Molekuuml-len oder Atomen auf ein adaumlquates und ebenfalls hochreines Substrat gelenkt Um diegerichtete Bewegung neutraler Molekularstrahlen von ihrer Quelle bis zum Substrat zugewaumlhrleisten (mittlere freie Wegstrecke der AtomeMolekuumlle muss groumlszliger als der Kam-merdurchmesser sein) und einen unerwuumlnschten Einbau von Fremdatomen und Verun-reinigungen zu verhindern findet der Prozess im UHV statt MBE-Anlagen sind stets fuumlrbestimmte Materialsysteme ausgelegt und besitzen dementsprechend Quellen verschie-dener Elemente Diese sind kreisfoumlrmig gegenuumlber dem Substrat angeordnet wodurchdie gerichteten Molekularstrahlen unter einem zur Substratnormalen geneigten Winkelauf die Probe treffen Um daraus resultierende Unregelmaumlszligigkeiten in der Materialver-teilung uumlber der Probe auszuschlieszligen rotiert die Probe waumlhrend des Wachstumsprozes-ses Die Molekularstrahlen treffen schlieszliglich wechselwirkungsfrei auf das Substrat Umauf der Oberflaumlche des Substrates das fuumlr das epitaktische Wachstum erforderliche Zu-sammenspiel einer Reihe von thermodynamischen Prozessen in Gang zu setzen bzw zusteuern wird das Substrat geheizt Die treibende Kraft des Kristallwachstums ist stetsdas chemische Potentialgefaumllle zwischen der Gasphase und dem kristallinen Festkoumlr-per [167168] Zunaumlchst koumlnnen Atome oder Molekuumlle aufgrund des Oberflaumlchenpotentialsan der Substratoberflaumlche adsorbieren Adsorbierte Molekuumlle koumlnnen wiederum durchWechselwirkungen mit der Substratoberflaumlche und anderen adsorbierten Atomen in ihreatomaren Bestandteile aufgespalten werden Die Kristalloberflaumlche interagiert durch diefreien Bindungen ihrer Atome durch Leerstellen Stufen etc mit den adsorbierten Ato-men Noch nicht in das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen von einem Minimum desOberflaumlchenpotentials zum naumlchsten diffundieren Schlieszliglich kann eine Inkorporationder Atome entsprechend des chemischen Potentials in das Kristallgitter des Substrats

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32 Kristall-Wachstumsmodi

oder in eine bereits gewachsene Schicht stattfinden Daruumlber hinaus koumlnnen mehrerespontan adsorbierte Atome auf dem Substrat auch zur Keimbildung (Nukleation) fuumlh-ren Nukleation und Inkorporation stellen dabei chemische Prozesse dar und findendeshalb mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit als die vorherigen Prozesse statt Nichtin das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen bei ausreichender thermischer Energiewieder von der Oberflaumlche desorbieren

Die auf der Substratoberflaumlche stattfindenden thermodynamischen Prozesse koumlnnenbei der MBE durch die Wachstumsparameter gezielt beeinflusst und durch die Streuungvon hochenergetischen Elektronen in Reflexion (RHEED) in situ kontrolliert werden Zuden Wachstumsparametern gehoumlren die Wachstumsrate das quantitative Verhaumlltnis derbereitgestellten Molekularstrahlen und die Substrattemperatur

32 Kristall-Wachstumsmodi

Unabhaumlngig davon ob das Wachstum aus der Gasphase oder der Fluumlssigkeit herausstattfindet unterscheidet man drei Wachstumsmodi [169] Das Unterscheidungsmerkmaldes epitaktischen Kristallwachstums bildet dabei das Zusammenspiel der Oberflaumlchen-energien der beteiligten Materialien Eine Skizze dieser drei Modi befindet sich in Ab-bildung 32

Abbildung 32 Schematische Darstellung der Kristall-Wachstumsmodi in drei verschie-denen Phasen der Bedeckung (Θ) nach [170] I Schicht-fuumlr-Schicht-Modus(Frank-van-der-Merwe) II Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov) IIIInsel-Modus (Volmer-Weber)

Schicht-fuumlr-Schicht-Modus (Frank-van-der-Merwe)Ist die Energie der Substratoberflaumlche groumlszliger als diejenige des Films und der Grenz-flaumlche so binden sich die adsorbierten Atome staumlrker zum Substrat als untereinanderSomit bildet sich zuerst eine komplett geschlossene Monolage Gilt fuumlr die Oberflaumlchen-

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

energie dieser Monolage dasselbe wie fuumlr die urspruumlngliche Substratflaumlche so formensich danach weitere weniger stark aneinander gebundene glatte Schichten

Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov)Bei diesem gemischten Modus geht das Schichtwachstum nach Bildung der (oder den)ersten geschlossenen Monolage(n) mit starker Bindung zum Substrat in ein Cluster-Wachstum uumlber Auf der sogenannten Benetzungsschicht (Englisch wetting layer) ent-stehen nun Inseln Der Uumlbergang vom Schicht- zum Cluster-Wachstum wird durch eineAkkumulation von Verspannungsenergie bei gitterfehlangepassten Materialien hervor-gerufen Ab einem bestimmten Punkt des Wachstums dominiert dieser Verspannungs-beitrag in der Gesamtenergie In der Folge wird durch eine Erhoumlhung der Oberflaumlchen-energie (Insel-Wachstum) dennoch die Gesamtenergie minimiert Ein sehr populaumlresBeispiel fuumlr diesen gemischten Modus stellt das selbst-organisierte Wachstum von Quan-tenpunkten dar

Insel-Modus (Volmer-Weber)Hier ist die Oberflaumlchenenergie des Substrates geringer als die Energie der Grenzflaumlchesowie des Films Die adsorbierten Atome binden sich deshalb sehr viel staumlrker unterein-ander als an das Substrat und nukleieren so bereits in der Form von kleinen ClusternDiese wachsen sich in der Folge zu Inseln aus

Betrachtet man die Oberflaumlchenenergie des Substrats γS und des Films γF sowie dieEnergie der Grenzflaumlche γSF so beginnt das Wachstum im Inselmodus wenn

γS lt γF + γSF (31)

erfuumlllt ist sonst im Schichtmodus Wird dabei fuumlr das Komplettieren einer Schicht we-niger Zeit benoumltigt als fuumlr die Nukleation einer neuen so findet das Wachstum im Stu-fenfluss statt Fuumlr hochwertige Heterostrukturen sind glatte Grenzflaumlchen eine wichtigeVoraussetzung Es bedarf somit hierfuumlr glatter Oberflaumlchen wie sie sich im Schicht-fuumlr-Schicht-Wachstum ausbilden

33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

Die GaAs-Nanodraumlhte dienen im Rahmen dieser Arbeit vorerst als reine TraumlgerstrukturSpaumlter kann der Halbleiter-Kern in Bauelementen (siehe Kapitel 6) jedoch auch aktivgenutzt werden Aus der Literatur ist das Wachstum von GaAs-Nanosaumlulen allgemeinbekannt [92101127171ndash194] und am PDI [9195ndash204] schon laumlnger etabliert Fuumlr die hier vor-gestellten Experimente wurde das Wachstum am Dreiphasenpunkt Dampf-Fluumlssigkeit-Festkoumlrper (VLS) mittels eines Ga-Tropfens als Initiator verwendet Dieses GaAs-Nano-drahtwachstum auf Si(111) Substraten wurde von Dr Steffen Breuer Dr Emmanouil Dima-kis und Dr Claudio Somaschini waumlhrend ihrer Zeit am PDI uumlbernommen Die Parameterwurden dabei fuumlr die MBE 5 geringfuumlgig angepasst um Nanosaumlulen mit gleichbleiben-dem Durchmesser und ebenen Seitenflaumlchen zu erhalten

Der VLS-Mechanismus ist der aumllteste und der am haumlufigsten verwendete durch Parti-kel induzierte Mechanismus fuumlr das selektive Wachstum von Kristallnanostrukturen [92]

Er wurde in der Natur [205] und sogar auf dem Mond [206] beobachtet Dabei wird das Ma-terial der spaumlteren Nanostruktur in Form einer Gasphase bereitgestellt Dieses reichert

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33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

sich bevorzugt in fluumlssigen metallischen Tropfen (Partikeln) die als Reservoir dienenan und fuumlhrt dort zur Uumlbersaumlttigung Sobald die Uumlbersaumlttigung erreicht ist faumlllt Materialin festem Zustand aus der fluumlssigen Phase aus und treibt dabei den Tropfen in die HoumlheDieser Prozess haumllt solange an wie gasfoumlrmiges Material undoder der fluumlssige Tropfenvorhanden ist [103ndash105180182207ndash219] Spricht man vom X-induzierten VLS-Mechanismus so

Abbildung 33 Schematische Darstellung des selbstinduzierten VLS-GaAs-Nanosaumlulen-Wachstumsmechanismus I Ausgangspunkt ist ein Si(111)-Substrat bedecktmit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid II Die bereitgestellten Ga-Atome diffun-dieren auf der Oberflaumlche und bilden Ga-Tropfen Diese wiederum setzensich in entweder schon existierenden kleinen Loumlchern (Englisch pin holes)des Si-Oxids oder in solchen die durch das Ga geaumltzt wurden fest Die As-Atome hingegen desorbieren anfaumlnglich III Sobald die Tropfenbildung stattgefunden hat fuumlhrt die Uumlbersaumlttigung der Ga-Tropfen mit As zur Kristalli-sation von GaAs an der Grenzflaumlche zwischen fluumlssiger und fester Phase

bezeichnet X das Element des Metalltropfens Haumlufig wird dafuumlr Gold (X=Au) verwen-det Vom selbstinduzierten VLS-Wachstum spricht man hingegen wenn das Tropfenma-terial ebenfalls Bestandteil der gasfoumlrmigenfesten Phase ist Letzteres ist praumldestiniertfuumlr Verbundhalbleiter wie GaAs da extrinsische Defekte verursacht durch Fremdatomedes Tropfens somit vermieden werden koumlnnen Die ersten Arbeiten hierzu wurden 2006von Mandl et al [190] und Mattila et al [191] fuumlr In(P)As-Nanosaumlulen-Wachstum mittelsMOVPE praumlsentiert Fontcuberta et al [188] und Jabeen et al [193] konnten dies schlieszliglich2008 auch fuumlr das MBE-Wachstum von GaAs Nanosaumlulen demonstrieren

Ein Schema des selbstinduzierten VLS-Wachstums von GaAs-Nanosaumlulen ist in Ab-bildung 33 dargestellt [192] Ausgangspunkt ist ein Substrat (typischerweise GaAs(111)Boder Si(111)) welches mit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid bedeckt ist Die Beschaffen-heit des Oxids spielt dabei fuumlr den Wachstumsmechanismus eine entscheidende Rol-le [188189220] Die nun bereitgestellten Ga-Atome bilden aufgrund ihrer auf dem Si-Oxidsehr hohen Diffusionslaumlnge Tropfen welche wiederum in kleinen Loumlchern (Englisch pinholes) des Si-Oxids anhaften Die Loumlcher existieren dabei entweder schon durch geziel-

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

te Praumlparation [131189221222] oder durch eine fehlerhafte Oxidschicht [188192220] oder sieruumlhren von einer chemischen Reaktion der Ga-Atome mit dem Si-Oxid her infolgedes-sen das Si-Oxid geaumltzt wird [188220223] Somit befinden sich die Ga-Tropfen in direktemKontakt mit dem unter der Oxidschicht befindlichem kristallinen Substrat wodurch dieepitaktische Beziehung gewaumlhrleistet wird Sobald die Tropfenbildung stattgefundenhat reichert sich As im Tropfen an und fuumlhrt zu dessen Uumlbersaumlttigung Dadurch faumllltschlieszliglich kristallines GaAs an der Grenzflaumlche zwischen der fluumlssigen und festen Pha-se aus und treibt den Tropfen in die Houmlhe Plissard et al [102] konnten uumlberdies zeigendass der selbstinduzierte VLS Mechanismus auch ohne Si-Oxidschicht funktioniert je-doch fuumlhrt dies zu einem sehr hohen Anteil an parasitaumlrem Kristallwachstum zwischenden Nanosaumlulen

34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Die so hergestellten Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen wurden in der Arsenid-Kammer aufRaumtemperatur abgekuumlhlt und anschlieszligend durch die Mittelkammer (siehe Abbil-dung 31) in die Wachstumskammer fuumlr Metalle transferiert

Um fuumlr die ferromagnetische Mantelstruktur ein Wachstum von stoumlchiometrischemFe3Si zu gewaumlhrleisten wurden die Fluumlsse des Fe und Si der Wachstumskammer fuumlrMetalle zuvor an planaren Testschichten bei 200 C mittels Roumlntgenbeugung (XRD) ka-

Abbildung 34 Schematische Darstellung des Mantelwachstums mittels MBE welchesebenfalls unmittelbar zur Bildung einer parasitaumlren planaren Schicht zwi-schen den Nanosaumlulen fuumlhrt

libriert Eine genauere Beschreibung dieses Vorgangs findet sich in Anhang AIm Gegensatz zum MBE-Wachstum von Halbleitern wie GaAs mit Raten im Bereich

von 1 bis 3 Arings geht das Wachstum der Metalle rund 10 bis 100 mal langsamer von-statten Typische Wachstumsraten liegen hier um die 003 bis 01 Arings Der Tempera-turbereich fuumlr Metallwachstum liegt zwischen Raumtemperatur und 400 C und damitebenfalls unterhalb dessen was fuumlr das Wachstum von Halbleitern wie GaAs uumlblich ist

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34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Bei diesen geringen Temperaturen spielen Diffusionsprozesse auf der Probenoberflaumlcheeine vernachlaumlssigbare Rolle Demzufolge findet das Wachstum des Fe3Si nicht mehr wiebeim GaAs an raumlumlich klar definierten Phasenpunkten nach dem VLS-Mechanismusstatt das Fe3Si-Material adsorbiert hingegen direkt auf den Flaumlchen des Substrates wel-che durch die Molekularstrahlen des Fe und Si erreicht werden Unter diesen Bedin-gungen ist es ausschlieszliglich der geneigten Anordnung der Quellen in der MBE zu ver-danken dass senkrechte Strukturen wie die Nanodraumlhte durch direkte Adsorption aufden Seitenflaumlchen weiter uumlberwachsen werden koumlnnen Da bei dem im Gegensatz zuden GaAs-Nanosaumlulen isotrop ablaufendem Fe3Si-Wachstum aus der Gasphase uumlber-all auf dem Substrat Material abgeschieden wird wurden nicht nur die Nanodraumlhteummantelt Es bildete sich wie in Abbildung 34 skizziert zusaumltzlich zwischen den Na-nosaumlulen eine parasitaumlre planare Schicht die bei der Charakterisierung anlagenfrischerNanodraumlhte nicht aus den Augen verloren werden darf

Aufgrund der Kammer- und Nanosaumlulen-Symmetrie bei vernachlaumlssigbarer Oberflauml-chendiffusion ergibt sich zwischen der Dicke des Nanosaumlulen-Mantels dH und der Dickeder parasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen dS deshalb folgender Zusammen-hang [2728196224]

dH = dS1π

tan ϕ (32)

Dabei ist ϕ der Neigungswinkel der Effusionszellen gegen die Substratnormale Setztman also fuumlr ϕ einen uumlblichen Winkel von circa 30 an so ist die parasitaumlre Schichtwie in Abbildung 34 dargestellt in etwa 5 mal dicker als die Nanosaumlulen-Huumllle Diesgilt es wie oben schon erwaumlhnt bei der Charakterisierung anlagenfrischer Proben zubedenken

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4 Grundlegende Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

In diesem Kapitel folgt nun die Vorstellung der morphologischen und kristallinen Eigen-schaften der Nanodrahtstrukturen Zur Charakterisierung kamen hierzu Rasterelektro-nenmikroskopie (REM) energiedispersive Roumlntgenspektroskopie (EDX) Roumlntgenbeu-gung (XRD) und Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) zum Einsatz Die TEM-und EDX-Untersuchungen wurden dabei von Dr Bernd Jenichen und Dr Uwe Jahn amPaul-Drude-Institut durchgefuumlhrt und die Ergebnisse in enger Zusammenarbeit aus-gewertet Begonnen wird die Vorstellung mit den Nanosaumlulen-Grundgeruumlsten aus pu-rem GaAs Danach folgen die Eigenschaften von planaren Fe3Si-Schichten welche unterdenselben Bedingungen wie die Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen auf ebenfalls gleichgeartetenSi-Substraten bedeckt mit einer duumlnnen amorphen Si-Oxidschicht hergestellt wurdenSie werden als Referenzen in der spaumlteren Diskussion der Nanodraht-Huumlllen benoumltigtIm letzten Teil dieses Kapitels werden schlieszliglich die Eigenschaften der mit Fe3Si um-mantelten GaAs-Nanosaumlulen vorgestellt

41 Nanodraht-Grundgeruumlste

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die GaAs-Nanosaumlulen mittels des VLS-Mechanismusauf 2-Zoll-groszlige Si(111)-Substrate unterschiedlicher Dotierung und verschiedener Her-steller aufgebracht Genauere Angaben dazu finden sich im Anhang A Die Parameterdes MBE-Prozesses (Temperatur sowie Ga- und As-Flussrate) wurden dabei so opti-miert dass

1 die Nanodraumlhte keine konische Form aufweisen

2 moumlglichst wenig parasitaumlres Wachstum zwischen den Nanosaumlulen stattfindet und

3 die Nanosaumlulen mit einer dem Zweck entsprechenden Rate wachsen

Punkt 3 ist hier so zu verstehen dass fuumlr unterschiedliche Charakterisierungen entwederbesonders lange oder eben eher kurze Nanosaumlulen wuumlnschenswert sind Um deshalb ei-ne gute Kontrolle uumlber die Nanodraht-Laumlnge auf der einen Seite zu gewaumlhrleisten aufder anderen Seite jedoch nicht zu lange Wachstumsprozesse zu generieren wurden dieWachstumsraten der Nanodraumlhte entsprechend angepasst Die Experimente zur Opti-mierung der GaAs-Kernstruktur spielen fuumlr diese Arbeit eine untergeordnete Rolle Siesind daruumlber hinaus aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt [9188192] und sollen deshalbhier nicht ausgefuumlhrt werden

Insgesamt wurden fuumlr die hier vorliegende Arbeit drei Nanodraht-Grundgeruumlste zurUmmantelung mit Fe3Si verwendet Das Hauptunterscheidungsmerkmal ist dabei ein-zig die Saumlulenlaumlnge Diese betraumlgt fuumlr die gewaumlhlten Drahtgeruumlste 200 nm 1microm und10microm Die Laumlnge von nur 200 nm wurde gewaumlhlt um Untersuchungen mit einer sehrgroszligen lateralen Aufloumlsung wie TEM zu erleichtern Die 1-microm-langen Saumlulen eignen sich

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

hingegen besonders gut fuumlr magnetische Charakterisierungen Erst die 10-microm-langenDraumlhte hingegen ermoumlglichen eine elektrische Kontaktierung der Saumlulen mittels Photo-lithographie um Magnetotransport-Messungen durchzufuumlhren

411 MorphologieREM-Ansichten der drei Grundgeruumlste sind in den Abbildungen 41 42 43 und 44dargestellt

Die 200-nm-langen Saumlulen aus Abbildung 41 wurden nach dem Ende des Wachs-tums noch fuumlr 20 min auf Wachstumstemperatur dem As-Strahl ausgesetzt Dadurch

Abbildung 41 REM-Bilder anlagenfrischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-KerneI Aufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Ansicht einer einzelnen Saumluleaufgenommen unter leichter Verkippung des REM-Strahls

verbraucht sich der Ga-Tropfen restlos wobei jedoch der Durchmesser der Saumlulen zumKopf hin kleiner wird Die charakteristische Form der Saumlulenkoumlpfe ist in der Nahaufnah-me unter Abbildung 41 III sehr gut zu erkennen Ebenfalls gut zu erkennen ist in der

Abbildung 42 REM-Nahaufnahmen typischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne I Leicht verkippte Seitenansicht der glatten Seitenflaumlchen II Die-se bilden im Querschnitt ein Hexagon welches hier in der REM-Aufsichtdargestellt ist Die Skala ist fuumlr alle Bilder identisch und die dargestelltenKoordinaten geben die Orientierung des Si-Substrates an

Auf- und Seitenansicht das parasitaumlre pyramidenfoumlrmige Kristallwachstum zwischen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

den Nanosaumlulen welches typisch fuumlr den selbstinduzierten VLS-Mechanismus ist An-hand der REM-Analyse ergeben sich fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes Durchmesserim Bereich von 40 bis 50 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge von 210 bis 350 nm Fuumlr dieSaumlulendichte findet sich ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

Die GaAs-Nanodraumlhte bilden daruumlber hinaus glatte Seitenflaumlchen mit Facetten derEbenenschar 110 aus Aufgrund der bekannten und in Abbildung 42 rechts wieder-gegebenen Ausrichtung des Si-Substrates kann dies in den dargestellten REM-Bildernder Abbildung 42 direkt abgelesen werden Die sehr ebenen Seitenflaumlchen und die he-xagonale Form des Saumlulenquerschnitts sind hier exemplarisch fuumlr die 200-nm-lange Trauml-gerstruktur abgebildet und bilden ein typisches Merkmal selbstinduziert gewachsenerGaAs-Nanosaumlulen [9102103188193203]

REM-Bilder der zweiten GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur mit einer Laumlnge von rund1microm sind in Abbildung 43 dargestellt Hier wurde der Ga-Tropfen nicht aufgebrauchtund ist deutlich sichtbar Die REM-Analyse ergibt fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes

Abbildung 43 REM-Bilder anlagenfrischer rund 1-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulen

Durchmesser im Bereich von 50 bis 100 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von330 nm bis 1microm Fuumlr die Dichte findet sich wie fuumlr das erste Traumlgergeruumlst ϱNW = (1minus 9) middot107 cmminus2 Da diese Nanosaumlulen deutlich laumlnger als diejenigen in Abbildung 41 sind isthier auch das parasitaumlre Wachstum zwischen den Draumlhten deutlich staumlrker ausgepraumlgt

Fuumlr das dritte GaAs-Nanodraht-Grundgeruumlst ist die Wachstumszeit schlieszliglich etwa10 mal so lang wie diejenige des zweiten REM-Bilder dieser Struktur sind in Abbildung

Abbildung 44 REM-Bilder anlagenfrischer rund 10-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulenkoumlpfe

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

44 dargestellt Da hier ein sehr viel houmlherer As-Fluss verwendet wurde konnten waumlh-rend des Wachstums keine so groszligen Ga Tropfen wie beim Wachstum der 1-microm-langenSaumlulen gebildet werden Daraus resultieren unterschiedliche Saumlulenkoumlpfe und groszlige pa-rasitaumlre Inseln Aumlhnlich der ersten Traumlgerstruktur wurde auch hier der Ga-Tropfen nachdem Wachstum absichtlich bei Wachstumstemperatur verbraucht Durch den kleinerenGa-Tropfen kam es hier jedoch nicht zu der oben beobachteten markanten Verjuumlngungder Saumlulen Es formten sich lediglich Kopf-Facetten zu einem pyramidenfoumlrmigen Dachwas in Abbildung 44 III exemplarisch fuumlr zwei Saumlulen dargestellt ist Die REM-Analyseergibt fuumlr die Draumlhte dieses Grundgeruumlstes Durchmesser im Bereich von 40 bis 150 nmund eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von 2 bis 25microm Die Dichte ist aufgrund derhohen mechanischen Instabilitaumlt der Saumlulen schwer auszuwerten In der Mitte des Sub-strates liegt sie deutlich unterhalb am Rand wie in Abbildung 44 jedoch ebenfalls imBereich von 1 bis 9 middot 107 cmminus2

412 KristallstrukturDie strukturellen Eigenschaften der selbstinduzierten mittels VLS-Mechanismus herge-stellten GaAs-Nanodraumlhte sind Inhalt mehrerer Arbeiten und werden deshalb hier auchnur knapp fuumlr die drei verwendeten Traumlgerstrukturen eingefuumlhrt Die Draumlhte wachsenepitaktisch auf dem Substrat auf da sich ihr Fuszlig in direktem Kontakt mit dem Substratbefindet was in dem hochaufloumlsenden TEM-Bild in Abbildung 45 II gut zu erkennenist [9188]

Groumlszligtenteils liegen die Nanosaumlulen in der Zinkblende-(ZB)-Struktur vor Analysenmittels TEM wie aus der Literatur bekannt bzw in Teilen in Abbildung 45 zu findenergeben innerhalb dieser planare Stapelfehler die einerseits zu Rotationszwillingsbil-dungen entlang der [111]-Richtung fuumlhren und andererseits Bereiche in Wurtzit-(WZ)-Stapelfolge bilden In den WZ-Segmenten liegen die Kristallrichtungen [0001] ⟨0110⟩und ⟨2110⟩ parallel zu den kubischen Richtungen [111] ⟨112⟩ und ⟨110⟩ [9102103188193]

Die WZ-Segmente treten wie in Abbildung 45 I anhand der planaren Stapelfehler zu

Abbildung 45 TEM-Bilder eines typischen rund 200-nm-langen GaAs-Nanosaumlulen-KernsI Vielstrahlaufnahme mit deutlich erkennbaren planaren Defekten senk-recht zur Wachstumsrichtung am Fuszlig und am Kopf II HochaufloumlsendeAufnahme am Fuszlig der Nanosaumlule Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

erkennen typischerweise bevorzugt am Fuszlig sowie am Kopf der Nanosaumlulen auf Zu-saumltzlich bildet sich vor allem beim As-reichen Wachstum wie es fuumlr das Aufbrauchen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

des Ga-Tropfens am Ende des Saumlulenwachstums geschieht GaAs in der WZ-Phase Jenach Wachstumsbedingung koumlnnen sogar Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phasehergestellt werden [102ndash111]

Im ω-2ϑ-Roumlntgenprofil entlang der Substratnormalen finden sich fuumlr alle drei Trauml-gerstrukturen neben den Si-Reflexen einzig die epitaktischen der (111)-Orientierungzugeordneten GaAs-Reflexe Aufgrund eines gewissen WZ-Volumenanteils des GaAsbesitzt der GaAs(444)-Reflex einen Nebenreflex des WZ-GaAs(0008) Dies ist in Abbil-dung 46 I exemplarisch fuumlr die Saumlulen-Traumlgerstruktur mit der Laumlnge von 10microm dar-gestellt In der auf die Intensitaumlt des Si(111)-Reflexes normierten Intensitaumltsverteilungder ω-2ϑ-Kurve sind beide Beugungsmaxima deutlich zu erkennen Auszligerdem existiertein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen beiden Refle-xen Wie in Kapitel 221 bereits beschrieben wurde abweichend von dem Verhaumlltnisca = 1 633 fuumlr ZB-GaAs in (111)-Orientierung fuumlr das WZ-GaAs in den Nanosaumlulenein Verhaumlltnis ca = 1 645 mit uumlbereinstimmendem Gitterparameter a = 3 997 Aring ge-funden [1499120225226] Somit ist in der WZ-Phase der c-Gitterparameter um 07 groumlszligerals derjenige der ZB-Phase Dieser geringe Unterschied ist mittels des hier verwendetenGoniometers mit einer Roumlntgenquelle von Cu(Kα1) erst bei hoch-indizierten Reflexendes reziproken Raumes eindeutig aufloumlsbar Fuumlr den in Abbildung 46 I dargestellten

Abbildung 46 I Roumlntgenprofil in ω-2ϑ-Geometrie um den GaAs(444)-Reflex fuumlr dieNanosaumlulen-Traumlgerstruktur der Laumlnge 10microm II Volumenanteil des in WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials in den verschiedenen Traumlgerstrukturen

ZB-GaAs(444)-Reflex ergibt sich eine Differenz von ca 006 1Aring zum zugehoumlrigen WZ-GaAs(0008)-Reflex Dies stimmt mit den eben genannten Beobachtungen aus der Litera-tur uumlberein Durch Mehrfachstreuung an den WZ- und ZB-Segmenten sehr kurzer Na-nosaumlulen wurde daruumlber hinaus von Biermanns et al [14] bei der Untersuchung einzelnerNanodraumlhte eine Variation der exakten Position des Streuungsmaximums im Bereichzwischen dem WZ- und ZB-Reflex gefunden Eine Ensemble-Messung wie sie hier inAbbildung 46 zu finden ist mittelt uumlber eine groszlige Anzahl von solchen Einzelprofilenmit zufaumllligen Streuwinkelpositionen Aus diesem Grund erscheint im Roumlntgenprofilauch ein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen dem ZB-und WZ-Reflex

Der Volumenanteil des in der WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials kann somit ab-geschaumltzt werden Hierzu wurde der ZB-Reflex durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angefit-tet Die Intensitaumlt des ZB-Reflexes ergibt sich nun aus der Integration dieser Kurve d h

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

der orange dargestellten Flaumlche Die Differenz zwischen dem gemessenen Roumlntgenprofilund der Fitkurve (gruumln) beziffert nun in erster Naumlherung die Intensitaumlt des WZ-ReflexesDie WZ-Intensitaumlt kann auf diejenige der ZB-Phase bezogen werden und ergibt somitden Anteil des in WZ vorliegenden Materials bezogen auf dasjenige in ZB-Phase Diesist in Abbildung 46 II fuumlr die drei hier verwendeten Saumlulen-Traumlgerstrukturen dargestellt

Bei der Traumlgerstruktur von 1microm Laumlnge wurde auf den As-reichen letzten Wachstums-schritt das Verbrauchen des Ga-Tropfens verzichtet und es ergibt sich aus der Roumlntgen-analyse der Abbildung 46 II uumlbereinstimmend mit den weiter oben geschilderten Beob-achtungen aus der Literatur und direkten Vergleichswerten der Synchrotron-Messungenvon Biermanns et al [14] fuumlr diese Struktur der geringste WZ-Anteil von nur rund 20 Die beiden anderen Grundgeruumlste besitzen WZ-Anteile von 47 fuumlr die 200-nm- und35 fuumlr die 10-microm-langen Draumlhte

Aufgrund der geringen Saumlulenlaumlnge der kuumlrzesten Traumlgerstruktur nehmen hier dieBereiche in welchen planare Stapelfehler auftreten wie im TEM-Bild der Abbildung45 I schon rund die Haumllfte der Saumlulen ein Ausgehend von der Annahme dass dieseBereiche am Saumlulenfuszlig und -kopf hauptsaumlchlich in WZ-Phase vorliegen ist der hoheWZ-Anteil der kurzen Nanodraumlhte somit nicht verwunderlich Uumlbertraumlgt man dies aufdie 20-mal laumlngeren Saumlulen des dritten Grundgeruumlstes unter der Annahme dass diedefektiven Bereiche zu Beginn und am Ende des Wachstums die gleiche feste Laumlngeeinnehmen (Die Zeit des As-reichen letzten Wachstumsschrittes war fuumlr beide Struktu-ren dieselbe) so ergibt sich fuumlr die laumlngsten Saumlulen ein zu erwartender WZ-Anteil vonnur 24 Der mittels XRD ermittelte Wert (siehe rechter Balken in Abbildung 46 II)betraumlgt jedoch rund das 15-fache dessen d h die 10-microm-langen Nanodraumlhte bestehenaus weit mehr absolutem Material in WZ-Stapelfolge als die kuumlrzesten Saumlulen an Fuszligund Kopf besitzen Die Ursache hierfuumlr liegt in dem 10-fach houmlheren relativ zum Gabezogenen As-Fluss beim Wachstum der laumlngsten Traumlgerstruktur verglichen mit demje-nigen der kuumlrzesten Die XRD-Analyse ergibt somit fuumlr As-reiche Bedingungen d h fuumlrdie 10-microm-langen Draumlhte weit mehr absolutes WZ-Material was mit den oben geschil-derten Beobachtungen aus der Literatur uumlbereinstimmt Bei dieser Abschaumltzung gilt esjedoch zu beachten dass nicht nur die Nanosaumlulen sondern ebenfalls die parasitaumlrenInseln zwischen ihnen zur Streuung beitragen Biermanns et al [14] fanden fuumlr solcheKristallite eine Streuintensitaumlt homogen verteilt uumlber einen breiten Winkelbereich vonZB bis WZ mit einem Maximum bei der ZB-Position Die Anteile des WZ und der ZBaus Abbildung 46 stellen somit fuumlr die Saumlulen nur eine grobe Naumlherung dar

Eine Analyse der XRD-Kurven in ω-Geometrie um den GaAs(111)-Reflex in Abbil-dung 47 ergibt weitere charakteristische Eigenschaften der drei Saumlulen-GrundgeruumlsteDargestellt ist die auf den Si(111)-Reflex normierte Intensitaumlt auf einer Kreisstrecke vonplusmn 1 5 d h qang = plusmn 0 024 1Aring durch den GaAs(111)-Reflex Das Zentrum bei qang = 0entspricht somit ω = 13 65 bzw q111 = 1 925 1Aring

Der GaAs(111)-Reflex ist fuumlr die beiden kurzen Traumlgerstrukturen in ω-Richtung sehrschmal Die angepasste Kurve in Blau ergibt eine Halbwertsbreite von 018 fuumlr die200-nm- und 022 fuumlr die 1-microm-langen Nanodraumlhte Solche Werte sind ein typischesMerkmal von GaAs-Nanosaumlulen und spiegeln die hohe Akkuratesse in der epitaktischenAusrichtung der Nanodraumlhte wider Fuumlr GaN-Saumlulen finden sich beispielsweise sehr vielgroumlszligere mittlere Verkippungen von bis zu 3 [227] Eine hohe mittlere Verkippung von154 zeigt auch die laumlngste der hier verwendeten Traumlgerstrukturen Bei einer mittlerenLaumlnge von 10microm sind die Nanodraumlhte mechanisch nicht mehr so stabil dass sie die ex-akte epitaktische Ausrichtung entlang der ganzen Saumlule aufrecht erhalten koumlnnen Wie

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

in Abbildung 44 zu beobachten tendieren sie stark dazu sich in verschiedene Richtun-gen zu neigen was die mittels XRD beobachtete groszlige Halbwertsbreite in ω-Richtungnach sich zieht

Neben den Halbwertsbreiten unterscheiden sich in Abbildung 47 auch die gemes-senen Intensitaumlten Diese sind fuumlr die beiden kurzen Grundgeruumlste nahezu gleich ob-wohl in der mittleren Kurve Saumlulen der doppelten Laumlnge d h ein in erster Naumlherungdoppelt so groszliges Streuvolumen gemessen wurden Da sich die Intensitaumlt der 1-microm-langen Nanodraht-Struktur d h das Streuvolumen jedoch nicht verdoppelt kann hier

Abbildung 47 Roumlntgenprofile des GaAs(111)-Reflexes in ω-Geometrie fuumlr die drei GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen

entweder die Dichte der Saumlulen etwa nur halb so groszlig sein muss der Durchmessersehr viel kleiner sein oder beide Groumlszligen nehmen gleichzeitig ab Nimmt man den Ga-Fluss und die Wachstumszeit als Richtwert fuumlr die Menge an Material welches waumlhrenddes MBE-Wachstums auf die Probe aufgebracht wurde so belaufen sich diese fuumlr daskuumlrzeste Grundgeruumlst entsprechend einer planaren GaAs-Wachstumsrate von 100 nmhund 13 min Fuumlr die 1-microm-langen Saumlulen wurde ein Ga-Fluss entsprechend einer plana-ren GaAs-Wachstumsrate von 200 nmh und eine Wachstumszeit von 30 min verwendet(siehe Anhang A) Sowohl der aufgebrachte Fluss als auch die Zeit wurden deutlicherhoumlht und koumlnnen somit die beobachtete uumlbereinstimmende Intensitaumlt nicht erklaumlrenDaruumlber hinaus kann dies auch nicht durch eine houmlhere Temperatur und demzufolgedurch eine groumlszligere Rate an desorbierendem Material erklaumlrt werden denn die Sub-strattemperatur betrug fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen 620 C und fuumlr die 1-microm-langen570 C Die Intensitaumlt der laumlngsten Traumlgerstruktur betraumlgt hingegen das 200-fache derje-nigen der beiden kurzen obwohl das aufgebrachte Material entsprechend der Werte inAnhang A nur verzehnfacht wurde Hier wird deutlich wie groszlig die Spannweite in derNanosaumlulen-Morphologie aufgrund des selbst-organisierten Wachstums ist

Das 10-microm-lange GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlst hebt sich schlieszliglich in der XRD

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

noch weiter von den anderen Traumlgerstrukturen ab Dies geht aus Roumlntgenprofilen auf-genommen in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie hervor Wie in der Abbildung 48 anhand zweierSchnittebenen durch den reziproken Raum senkrecht zur Probenoberflaumlche skizziert istwird in einer ω-2ϑ-Messung die gestreute Intensitaumlt entlang der Probennormalen auf-genommen (dicke Linie in dunklem Violett) Bei derjenigen um 2ϑ wurde der Winkelω = 20 festgehalten Somit bewegt man sich entlang der in Abbildung 48 in dunklemRotviolett dargestellten Linie durch den reziproken Raum Reflexe eines Einkristallswerden hierbei nicht getroffen Polykristallines Material hingegen besitzt keine scharfdefinierten Beugungsmaxima sondern homogen verbreiterte Intensitaumltsverteilungen inKugelflaumlchenform Das Zentrum dieser Kugelflaumlchen entspricht dem Ursprung des re-ziproken Raumes und der Radius dem Betrag des zugehoumlrigen Streuvektors Qhkl Im

Abbildung 48 Skizzierung des Verlaufes der gemessenen Kurven in ω-2ϑ- (dunkles Vio-lett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) durch den reziproken Raum an-hand zweier Schnittebenen senkrecht zur Probenoberflaumlche Die Beugungs-reflexe des Si- und GaAs-Einkristalls sind angegeben Die Reflexe des Fe3Sistimmen mit denen des GaAs aufgrund der Gitterangepasstheit uumlbereinHervorgehoben sind nur die Fundamentalreflexe des Fe3Si Die schraffier-te Flaumlche gibt den mittels XRD nicht zugaumlnglichen Bereich des reziprokenRaumes wider

Schnitt der in Abbildung 48 dargestellten Ebenen im reziproken Raum ergeben sichdurch solches Material konzentrische Kreisboumlgen durch die jeweilige Position der einge-zeichneten Reflexe des Einkristalls Diese Kreisboumlgen so vorhanden werden sehr wohldurch die Kurve der 2ϑ-Geometrie gekreuzt Sie stellt somit quasi eine Pulvermessungnach Die hier beobachteten Intensitaumltsmaxima entsprechen Kristalliten welche in zufaumll-liger Orientierung in der Probe vorliegen Um die jeweilige Messgeometrie der einzel-nen Kurven deutlicher hervorzuheben werden im folgenden Text ω-2ϑ-Profile stets mitder Linienfarbe in Abbildung 48 d h dunklem Violett hinterlegt 2ϑ-Kurven hingegenentsprechend der Abbildung 48 mit dunklem Rotviolett

In einem solchen 2ϑ-Roumlntgenprofil mit ω = 20 wurde fuumlr die beiden kurzen Trauml-gerstrukturen kein einziges Maximum gefunden und die Profile entlang ω-2ϑ zeigtenausschlieszliglich diejenige des Si-Einkristalls sowie des epitaktisch orientierten ZB- undWZ-GaAs Auf eine Darstellung dieser Kurven wurde deshalb verzichtet Fuumlr das laumlngs-

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

te Grundgeruumlst ergibt sich jedoch das in Abbildung 49 dargestellte BildIm ω-2ϑ-Profil (untere Kurve in Abbildung 49) finden sich neben den oberhalb des

Diagrammes indizierten und grau nachgezeichneten Si-Reflexen auch Reflexe des GaAsLetztere sind durch helle Linien hervorgehoben und ebenfalls in heller Farbe indiziertUnter ihnen finden sich nicht nur die der epitaktischen Orientierung entsprechendenZB- bzw WZ-Reflexe sondern zusaumltzliche Intensitaumltsmaxima fuumlr die drei neben den111-Ebenen am staumlrksten beugenden Netzebenenscharen 220 311 und 422 des po-lykristallinen Materials In der oberen 2ϑ-Kurve (rotviolett hinterlegt) finden sich nochdeutlich mehr Orientierungen Zwar ist auch hier davon auszugehen dass alle Draumlh-te einkristallin sind durch die mechanisch bedingte groszlige Verkippung der Saumlulen er-scheint ein Ensemble aus vielen solchen Nanodraumlhten jedoch als ein quasi polykristalli-nes Gefuumlge Trotz der sehr stark in Erscheinung tretenden dem polykristallinen Material

Abbildung 49 Roumlntgenprofil in 2ϑ- rotviolett hinterlegt und ω-2ϑ-Geometrie violett hin-terlegt des GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes der Laumlnge 10microm Die Reflexedes Si-Substrates sind durch graue Linien hervorgehoben und oberhalb desDiagrammes indiziert Die in den Profilen vorhandenen Reflexe des GaAssind hingegen durch helle Linien nachgezeichnet und direkt im Diagrammindiziert

zugeordneten Beugungsintensitaumlten in Abbildung 49 ergibt ein direkter Vergleich derintegrierten Intensitaumlt des (111)-Reflexes der 2ϑ-Kurve mit derjenigen des ω-2ϑ-Profilsnur einen effektiv polykristallinen Volumenanteil von rund 06 Denkbar ist daruumlberhinaus auszligerdem dass die parasitaumlren Inseln zwischen den Nanosaumlulen polykristallineEigenschaften besitzen und demzufolge ebenfalls zu den beobachteten Reflexen beitra-gen Ob dies der Fall ist oder allein die Verkippung der Saumlulen fuumlr die quasi polykris-tallinen Phasen verantwortlich ist kann jedoch nur durch Charakterisierungsmethodenmit hoher lateraler Aufloumlsung wie mikrofokussierter XRD oder TEM geklaumlrt werden

ZusammenfassungZu den drei verwendeten Nanodraht-Grundgeruumlsten laumlsst sich festhalten dass alle Saumlu-len epitaktisch entsprechend des Si-Substrates orientiert sind und sowohl aus einkristal-linem ZB- als auch WZ-GaAs bestehen Dabei variiert der Anteil von ZB zu WZ mit der

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Traumlgerstruktur Ob und inwieweit diese alternierenden Bereiche von WZ und ZB Aus-wirkungen auf das Wachstum der Fe3Si-Huumllle haben kann jedoch aufgrund von feh-lenden Erfahrungen der Epitaxie des Fe3Si auf Substraten mit WZ-Kristallstruktur nichtabgeschaumltzt werden Die 10-microm-langen Saumlulen zeichnen sich daruumlber hinaus durch ei-ne groszlige mechanisch bedingte Verkippung aus Die Saumlulenseitenflaumlchen sind glatt undbilden Facetten der Ebenenschar 110 mit einem hexagonalen Querschnitt Der Draht-durchmesser ist im Schnitt am geringsten fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen und am groumlszligtenfuumlr die laumlngsten Draumlhte er variiert jedoch enorm innerhalb der einzelnen Proben DieDichte der Nanodraumlhte liegt fuumlr alle drei Traumlgerstrukturen im gleichen Bereich vari-iert jedoch ebenfalls stark uumlber die Probenflaumlche Schlieszliglich finden sich stets parasitaumlreGaAs-Inseln zwischen den Saumlulen

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

Um die Aumlnderungen in den morphologischen und kristallinen Eigenschaften des Fe3Si-Wachstums auf einen Anteil der Nanosaumlulen-Huumlllen als auch auf einen der parasitaumlrenFe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen beziehen zu koumlnnen wurden hier wie anfangs schonerwaumlhnt zusaumltzlich planare Vergleichsproben untersucht Diese bestehen aus einemFe3Si-Film gleicher Dicke wie die parasitaumlre Schicht zwischen den Saumlulen der spaumlter vor-gestellten Kern-Huumlllen-Strukturen Ebenfalls gleich ist das hier verwendete Si-Substratd h 2-Zoll-groszlige (111)-orientierte Wafer bedeckt mit einer duumlnnen amorphen SchichtSi-Oxid Eine Uumlbersicht der einzelnen Proben findet sich in Anhang A Die Eigenschaftenvergleichbar dicker unverspannter jedoch epitaktischer einkristalliner Fe3Si-Filme aufGaAs(111)B-Substraten koumlnnen zum Vergleich ebenfalls im Anhang C nachgeschlagenwerden

421 MorphologieDie Morphologie der planaren Vergleichsproben auf Si-OxidSi(111)-Substraten wurdemittels AFM analysiert Ihre Entwicklung mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist

Abbildung 410 AFM-Aufnahmen von planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiede-nen Temperaturen auf Si-OxidSi(111)-Substraten Die laterale Skala gibtbei allen Aufnahmen 5microm an Die Graustufenskala der Morphologie er-streckt sich von 100 bis 200 C von 0 bis 5 nm fuumlr 250 C von 0 bis 10 nmund fuumlr 300 und 350 C von 0 bis 35 nm

in Abbildung 410 dargestellt Die den einzelnen Abbildungen zugehoumlrigen Werte derrms-Rauigkeit finden sich in der Tabelle 41 zusammengefasst

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine Substrattemperatur von 200 C liefert die ebensten Fe3Si-Schichten mit einer rms-Rauigkeit von nur 3 Aring Zu tieferen Temperaturen hin rauen sich diese geringfuumlgig aufFuumlr 100 und 150 C kann man zudem eine Texturierung der Oberflaumlche aus unregel-maumlszligig angeordneten tiefer liegenden und kreisrunden Absenkungen beobachten Die

100 C 150 C 200 C 250 C 300 C 350 C

rms-Rauigkeit 08 nm 09 nm 03 nm 19 nm 56 nm 60 nm

Tabelle 41 Abhaumlngigkeit der rms-Rauigkeit planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)von der Substrattemperatur

Kreisscheiben haben bei 150 C Durchmesser von ca 1 nm bei 100 C betraumlgt dieser nureinen Bruchteil davon Fuumlr Substrattemperaturen uumlber 200 C steigt die rms-Rauigkeitkontinuierlich bis auf 6 nm bei 350 C wobei die groumlszligte Zunahme um mehr als 60 zwischen 250 und 300 C zu verzeichnen ist Die Oberflaumlche der Schichten zeigt nuneine koumlrnige Textur deren Korngroumlszlige mit der Temperatur leicht steigt jedoch auch bei350 C noch im Sub-Nanometerbereich liegt

Um glatte Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) zu erhalten ist somit eine Temperaturvon 200 C optimal Dass sich die Oberflaumlche der Filme zu tieferen Temperaturen hinaufraut ist houmlchstwahrscheinlich der auf stetig kuumlrzer werdende Distanzen limitiertenDiffusionsprozesse der Adatome waumlhrend es Wachstums zuzuschreiben Fuumlr Tempe-raturen oberhalb von 200 C ist von der planaren Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAshingegen bekannt dass Fe Atome hier sehr stark mit Ga und As reagieren In Schich-ten hergestellt bei 400 C fand man als Resultat dieser Reaktionen Kristallkoumlrner unter-schiedlicher Orientierung undoder Zusammensetzung sowie raue Ober- und Grenzflauml-chen [47ndash49] In der planaren Epitaxie des Fe3Si auf Ge(111)-Substraten fanden sich Hin-weise auf aumlhnliche Grenzflaumlchenreaktionen in der Form einer ausgepraumlgten paramagne-tischen Zwischenschicht schon bei 300 C [228229] Auch in der planaren Epitaxie des Fe3Siauf Si(001)-Substraten wurde in der Folge von Interdiffusionsprozessen bei Temperatu-ren um 350 C eine zu gleichen Teilen aus Fe und Si bestehende Zwischenschicht an derGrenzflaumlche beobachtet [230] Fuumlr Fe3Si-Quantenpunkte auf Si-OxidSi(111)-Substratenmit nativem Oxid fand sich schlieszliglich eine B2-geordnete Fe3Si-Phase aufgrund vonGrenzflaumlchenreaktionen einzig fuumlr Temperaturen unterhalb von 320 C [231] Dies legtnahe dass die hier beobachtete koumlrnige Oberflaumlche bei einem Wachstum oberhalb von200 C ebenfalls auf Reaktionen und Interdiffusionsprozesse der beteiligten Elemente Feund Si zuruumlckgeht

422 KristallstrukturDie Roumlntgenprofile dieser Fe3Si-Filme in Abhaumlngigkeit der Temperatur sind in den Ab-bildungen 411 fuumlr Messungen entlang ω-2ϑ und 412 fuumlr 2ϑ zu finden

Unterhalb einer Substrattemperatur von 200 C treten weder in der Kurve der ω-2ϑ-noch in derjenigen der 2ϑ-Geometrie andere Reflexe denn diejenigen des epitaktischenSi-Substrates auf Ab 200 C ist der Fe3Si (220)-Reflex deutlich entlang ω-2ϑ und 2ϑzu sehen In 2ϑ-Geometrie ist bei 200 C auszligerdem der Fe3Si (533)-Reflex vorhandenDaruumlber hinaus ist bei houmlheren Temperaturen in 2ϑ schlieszliglich ebenfalls der Fe3Si (422)-Reflex praumlsent

Eine genauere Analyse der Intensitaumlten der Beugungsreflexe (220) und (422) ergibt

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

das in Abbildung 413 dargestellte Bild Hierzu wurden beide Reflexe im Bereich von(305 1Aringle q le 325 1Aring) bzw (535 1Aringle q le 555 1Aring) durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angepasst (nachdem zuvor das Untergrundrauschen abgezogen worden war)Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen Die integrier-

Abbildung 411 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

ten Intensitaumlten des (220)-Reflexes fuumlr Messungen in ω-2ϑ- (dunkles Violett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) uumlber der Fe3Si-Wachstumstemperatur finden sich in Ab-bildung 413 zusammen mit einem kleineren Einsatz der den Verlauf der Intensitaumlt des(422)-Reflexes in der 2ϑ-Messung angibt

Bei 200 C erscheint erstmals der (220)-Reflex mit maximaler Intensitaumlt Bis zu einer

Abbildung 412 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

Temperatur von 300 C nimmt diese nur geringfuumlgig ab und sinkt schlieszliglich deutlichbei 350 C Dabei stimmen die Intensitaumlten in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie nahezu uumlbereinDer (422)- tritt gleichzeitig mit dem (220)-Reflex jedoch nur in der 2ϑ-Messung in Er-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

scheinung erreicht maximale Intensitaumlt bei 300 C und verschwindet fuumlr Temperaturenoberhalb von 300 C

Fuumlr planare Fe3Si-Schichten hergestellt auf amorphem Si-Oxid ergibt sich aus dieser

Abbildung 413 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- (dunkles Violett) alsauch 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Auswertung unterhalb von 200 C amorphes bis mit sehr kleinen Korngroumlszligen polykris-tallines Material In einem Temperaturbereich von 200 bis 300 C sind die untersuchtenSchichten deutlich polykristallin Da jedoch nicht alle Beugungsreflexe polykristallinerscheinen sind die Korngroumlszligen auch in diesem Temperaturbereich noch recht kleinoderund die Kristallordnung des Materials ist nicht homogen Bei 350 C ist das ge-

Abbildung 414 TEM-Vielstrahlaufnahme einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) herge-stellt bei 350 C Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

ringe Maszlig an vorher erreichter Kristallordnung schlieszliglich fast wieder verschwundenNaumlhere Informationen uumlber die Ursachen dieses Verschwindens finden sich anhand ei-

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

ner TEM-Vielstrahlaufnahme der Abbildung 414Die Fe3Si-Schicht ist als dunkler Streifen auf dem Si-Substrat deutlich zu erkennen

Sie zeigt uumlbereinstimmend mit den AFM-Untersuchungen des vorherigen Abschnit-tes 421 eine raue Oberflaumlche Die Kristallorientierung innerhalb der Fe3Si-Schicht istaufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung in Abbildung 414 nicht homogen Eslassen sich sogar einzelne Korngrenzen erkennen An der Grenzflaumlche finden sich imSubstrat Praumlzipitate in der Form von einzelnen Clustern mit einer Ausdehnung vonrund 30 nm Diese reichen rund 10 nm in das Si hinein Auch hier ist die Kristallori-entierung aufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung nicht homogen Die bei demlinken und rechten Cluster in Erscheinung tretenden Oszillationen der Intensitaumlt entste-hen nach dem Moireacute-Effekt bei der Durchstrahlung von zwei oder mehreren Koumlrnernderen Kristallorientierung gegeneinander verdreht ist Die Bildung solcher Praumlzipitatean der Grenzflaumlche durch Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlhrenddes Wachstums ist wie bereits erwaumlhnt aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt Sie sindsomit auch bei den hier vorgestellten Proben fuumlr die beobachtete Degradierung der Kris-tallqualitaumlt bei hohen Temperaturen verantwortlich

ZusammenfassungUumlber die planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten laumlsst sich zusammen-fassend sagen dass sie polykristalline Eigenschaften besitzen Unterhalb von 200 Csind die Korngroumlszligen in den Filmen entweder sehr klein oder die Schichten sogar aumlhn-lich dem ihnen zugrunde liegenden Si-Oxid amorph Gleichzeitig ist die Morphologieder Oberflaumlche sehr glatt wobei sie dennoch charakteristische kreisfoumlrmige Struktu-ren zeigt Letztere verschwinden bei 200 C Oberhalb dieser Temperatur rauen sichdie Oberflaumlchen zunehmend auf Die Morphologie besitzt nun eine koumlrnige StrukturBei 350 C liegen schlieszliglich Praumlzipitate im Si-Substrat an der Grenzflaumlche zur Fe3Si-Schicht vor Sowohl diese Praumlzipitate als auch die koumlrnige Morphologie lassen sich mithoher Wahrscheinlichkeit auf Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlh-rend des Wachstums zuruumlckfuumlhren

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Das MBE-Wachstum der Ummantelung von GaAs-Nanosaumlulen mit stoumlchiometrischemFe3Si bietet zwei freie Parameter die Substrattemperatur und die Wachstumsdauer Bei-de wurden in verschiedenen Studien getrennt voneinander variiert Ihr Einfluss aufdie Morphologie und die Kristallstruktur der Saumlulen wird im Folgenden diskutiert Ei-ne Uumlbersicht der Proben einschlieszliglich einer Beschreibung aller Parameter des MBE-Wachstums ist in Anhang B zu finden

431 MorphologieDie Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist in denAbbildungen 415 und 416 dargestellt die Temperatur wurde dabei in einem Bereichvon 100 bis 350 C variiert Dieses Temperaturfenster entspricht den uumlblichen Wertenin der Fe3Si-Epitaxie Fuumlr die Wachstumsdauer wurde eine Zeit von 3 h gewaumlhlt waseiner planaren Schichtdicke von rund 70 nm entspricht Abbildung 415 zeigt REM-Seitenansichten von 1-microm-langen Saumlulen sowohl in der Gesamtheit der Draumlhte mit ei-ner Skala von 200 nm als auch in stark vergroumlszligerten Ausschnitten mit einer Skala von20 nm Die Saumlulen in dieser Abbildung zeigen eine kugelfoumlrmige Struktur auf den Koumlp-fen Diese stammt vom nur teilweise verbrauchten Ga-Tropfen zum Ende des selbstin-duzierten Wachstums der GaAs-Nanodraumlhte In Abbildung 416 finden sich hingegen

Abbildung 415 REM-Bilder von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von1microm Laumlnge in einer Skala von 200 nm mit jeweils einer Nahaufnahme etwain der Mitte der Saumlulen in einer Skala von 20 nm fuumlr verschiedene Fe3SiWachstumstemperaturen

REM-Aufsichten auf 200-nm-lange Saumlulen Dabei wurde hier die Ausrichtung von jesechs Saumlulen zur Orientierung des Si-Substrates in Beziehung gesetzt Die Orientierungder 111-Ebene ist ganz oben links angegeben Die Skala betraumlgt bei all diesen Bildern60 nm In der obersten Bilderreihe in Abbildung 416 finden sich schlieszliglich charakteris-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

tische Strukturen der REM-Aufsichten mittels einer Skizze hervorgehoben Die Skizzengeben keine kristallographischen Ebenen sondern nur den beobachteten REM-Kontrastwider Aufgrund der in Abbildung 415 deutlich zu beobachtenden Verkippung der

Abbildung 416 REM-Aufsichten von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumluleneiner Laumlnge von 200 nm fuumlr verschiedene Wachstumstemperaturen DieOrientierung der Aufsichtsebene entlang der [111]-Richtung entspricht inallen Bildern der links bei 100 C dargestellten die Skala betraumlgt stets60 nm

langen Saumlulen wurde fuumlr eine solche Analyse zu den mechanisch sehr viel stabilerenkuumlrzeren Draumlhten uumlbergegangen

Bei tiefen Fe3Si Wachstumstemperaturen zeigen die Seitenflaumlchen der Saumlulen einecharakteristische kurzstrukturierte Morphologie Diese verschwindet mit zunehmen-der Temperatur und ist bei 200 C nicht mehr vorhanden Die Seitenflaumlchen der Draumlhtesind hier auszligerordentlich glatt zeigen jedoch dennoch einen Kontrast in der Form einerPfeilspitze Daruumlber hinaus behaumllt der Saumlulenquerschnitt bei dem Ummanteln mit Fe3Sibei einer Substrattemperatur von 100 C sowohl seine hexagonale Form als auch seineOrientierung exakt entsprechend des GaAs-Kerns dargestellt in Abbildung 42 bei Diesist in Abbildung 416 durch die Skizze oberhalb der bei 100 C ummantelten Nanodraumlhteverdeutlicht Die Form des Querschnitts ist daruumlber hinaus gekennzeichnet durch her-vorstehende Ecken Bei der Temperaturerhoumlhung bis auf 200 C glaumltten sich diese Bei150 C und houmlheren Temperaturen laumlsst sich jedoch ein hexagonaler Saumlulenquerschnittder mit Fe3Si ummantelten Strukturen welcher um 30 gegenuumlber demjenigen desGaAs-Kerns verdreht ist wahrnehmen Dies ist mittels der Skizze oberhalb der REM-Bilder in Abbildung 416 fuumlr 150 C dargestellt Bei 200 C bilden die Saumlulen schlieszliglich111-Kopffacetten in dreieckiger Form aus welche einheitlich mit einer Kante entlangder [112]-Richtung und einer Spitze entweder in [110]- oder [110]-Richtung ausgerich-tet sind Die zur dreieckigen 111-Kopffacette stets um den gleichen Winkel geneigtenSeitenfacetten besitzen somit eine sechszaumlhlige Symmetrie Bei Wachstumstemperatu-ren uumlber 200 C bilden die Draumlhte schlieszliglich eine unregelmaumlszligige und langstrukturierteTextur aus die besonders bei 350 C ins Auge faumlllt Dabei zeigen die Saumlulen bei 250 Cimmer noch die gegenuumlber des GaAs-Kerns um 30 verdrehte hexagonale Form derSaumlulenkopf ist nun jedoch in Bezug zum Mittelteil verdreht und bildet keine sechse-ckige sondern eher eine unregelmaumlszligige Form aus Schlieszliglich ist auch die Form derKopffacetten nicht mehr einheitlich uumlber alle Saumlulen Dasselbe gilt fuumlr die Temperatu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

ren 300 und 350 C wobei der Mittelteil der Draumlhte nun ebenfalls keinen hexagonalensondern einen unregelmaumlszligigen Querschnitt besitzt

Offensichtlich wird die Morphologie der Nanodraumlhte durch ein Wechselspiel zwi-schen zwei verschiedenen Mechanismen bestimmt Aumlhnlich den morphologischen Ei-genschaften der planaren Vergleichsschichten aus dem vorangestellten Abschnitt 421muumlndet dies in maximal glatte Seitenflaumlchen bei einer Temperatur von 200 C Die zu-saumltzliche Beobachtung einer einheitlichen Symmetrie in der Ausrichtung der Kopf- undSeiten-Facetten sowie der einheitlichen Verdrehung des hexagonalen Saumlulenquerschnit-tes um 30 gegenuumlber demjenigen des GaAs-Kerns zeigt dass das Fe3Si der Huumllle hierbestimmte Vorzugsrichtungen mit einer festen Beziehung zum GaAs-Kern besitzt

Die Ursache der kurzstrukturierten Rauigkeit welche zu tieferen Temperaturen hinauftritt liegt houmlchstwahrscheinlich in einer stetig weiter unterdruumlckten Adatomdiffusionwaumlhrend des Wachstums Sinkt die Adatomdiffusion unterhalb eines kritischen Wertesso kann das Fe3Si keine langreichweitige Kristallordnung mehr ausbilden Es bilden sichhingegen aufgrund der Fehlsubstitutionen im Kristall Kristallite verschiedenster Orien-tierung und Zusammensetzung Dieser Zusammenhang ist aus der planaren Hetero-epitaxie kristalliner Fe3Si-Schichten hinlaumlnglich bekannt [4849] Dennoch zeigen planareFe3Si-Filme in diesem Temperaturbereich eine sehr glatte Morphologie mit einer rms-Rauigkeit von 8 Aring fuumlr Fe3Si auf Si-OxidSi(111) bzw 11 Aring fuumlr Fe3Si auf GaAs(111)BEine der Nanosaumlulen aumlhnlich charakteristische Oberflaumlchenrauigkeit konnte in den hiervorgestellten Proben auch nicht fuumlr die zwischen den Saumlulen wachsende Fe3Si-Schichtbeobachtet werden Als Vergleich findet sich in Abbildung 417 eine REM-Nahaufnahme

Abbildung 417 REM-Bild der Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen bei 100 C

der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen hergestellt bei 100 C Die Morpho-logie von unregelmaumlszligig angeordneten tiefer liegenden und nahezu kreisfoumlrmigen Ab-senkungen aumlhnelt hier sehr stark derjenigen der planaren Vergleichsschichten aus demvorangestellten Abschnitt 421 Auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen hingegen bestimmeneher laumlngliche Einkerbungen mit einer gewissen Regelmaumlszligigkeit die Morphologie

Die Unterschiede in den Oberflaumlchenbeschaffenheiten der Saumlulenseitenflaumlchen undder planaren Schicht zwischen den Saumlulen sind auf lokal verschiedene epitaktische Pro-zesse zuruumlckzufuumlhren Aus der Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAs-Substraten mittelsMBE ist bekannt dass das Wachstum eine sehr starke Abhaumlngigkeit von den Wachs-tumsparametern und Substratoberflaumlchen zeigt So findet je nach den gewaumlhlten Wachs-tumsbedingungen entweder ein Wachstum im Volmer-Weber- [147232ndash234] oder im Frank-van-der-Merve-Modus [235] statt Daruumlber hinaus bestimmen Ausgangsoberflaumlche sowieTemperatur und Flussraten zusaumltzlich uumlber die Art und Weise und den Zeitpunkt desZusammenwachsens der Inseln im Volmer-Weber-Wachstum und somit letztendlichuumlber die Morphologie der Schicht Fuumlr das in dieser Arbeit vorgestellte Wachstum desFe3Si einerseits auf den Seitenflaumlchen von hochreinen GaAs-Nanosaumlulen und anderer-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

seits auf amorphem Oxid zwischen den Saumlulen existieren lokal Unterschiede in allendrei genannten Wachstumsparametern Erstens ist die Ausgangsoberflaumlche grundver-schieden Fuumlr die planare Schicht ist diese eine amorphe und fuumlr die Nanodrahthuumll-len eine hochreine kristalline Flaumlche Zudem besteht erstere aus Si-Oxid die Saumlulenhingegen aus GaAs Somit ist naheliegenderweise davon auszugehen dass sich sowohlHaftkoeffizienten als auch Oberflaumlchenenergien unterscheiden Zweitens treffen die Ma-terialfluumlsse lokal mit verschiedenen Raten auf die eben genannten Flaumlchen auf Alleinaus geometrischen Uumlberlegungen im Grenzfall von zu vernachlaumlssigender Adatomdiffu-sion welcher bei den hier diskutierten tiefen Temperaturen angenommen werden kannergeben sich die folgenden Unterschiede Zum Wachstum eines duumlnnen Films traumlgt dergesamte bereitgestellte Materialfluss F bei Mit dem Winkel ϕ der Effusionszellen ge-gen die Substratnormale besitzt F einen Anteil Fperp = F sin ϕ und F∥ = F cos ϕ Geht mannun innerhalb einer ersten groben Abschaumltzung mit ϕ ≃ 30 davon aus dass Fperp denHuumlllen der Nanosaumlulen und F∥ der Schicht zwischen den Saumlulen zur Verfuumlgung stehtso betraumlgt der Materialfluss auf die parasitaumlre Schicht das 173-fache desjenigen derNanodraht-Huumllle Er selbst jedoch ist ebenfalls auf das 087-fache des urspruumlnglichenFlusses reduziert Drittens kann sich auch das Diffusionsverhalten von Adatomen aufden Saumlulenseitenflaumlchen grundsaumltzlich von demjenigen auf einer planaren Oberflaumlcheunterscheiden und wird daruumlber hinaus ebenfalls von der Rate des auftreffenden Mate-rials beeinflusst Schlieszliglich ist es viertens moumlglich dass sich die Wachstumstemperaturlokal zwischen Saumlulen und freier Substratflaumlche unterscheidet da die thermischen Ei-genschaften von GaAs Si Si-Oxid und sogar den Nanodraumlhten [6236ndash248] nachweislichverschieden sind

Im Gegensatz zur Morphologie bei tiefen Temperaturen gleicht die unregelmaumlszligigelangstrukturierte Textur der Saumlulen bei Wachstumstemperaturen uumlber 200 C derjeni-gen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) Ihre Ursache ist somit ebenfalls inden bereits diskutierten Interdiffusionsprozessen und Reaktionen an der Grenzflaumlchezu vermuten Sieht man zudem genauer auf die in den Saumlulen moumlglichen Interdiffu-sionsprozesse so stehen hier die Elemente Ga As Fe und Si an der Grenzschicht fuumlrReaktionen zur Verfuumlgung im Fall der planaren Vergleichsschichten jedoch einzig Siund Fe Die Reaktionsprodukte und damit einhergehend sicher auch die genaue Syn-these werden dabei zwangslaumlufig aufgrund der involvierten verschiedenen Elementeunterschiedlich sein Im Fall der Nanosaumlulen kommt hinzu dass der hohe Oberflaumlchen-anteil im Vergleich zum Volumen und der sehr geringe Durchmesser der NanodraumlhteInstabilitaumlten der Ober- und Grenzflaumlchen befoumlrdert [34249ndash252] Dies koumlnnte wiederumebenfalls Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen beguumlnstigen

Die Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumsdauer ist schlieszliglich anhand

Abbildung 418 REM-Bilder von typischen Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in stetsderselben Skala von 2microm fuumlr verschiedene Fe3Si Wachstumsdauern

von REM-Aufnahmen in Abbildung 418 dargestellt Fuumlr die hier praumlsentierten Saumlulen

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

von 10microm Laumlnge wurde die Zeit des Fe3Si-Wachstums zwischen 45 min und 6 h vari-iert Dies entspricht einer zweidimensionalen planaren Materialabscheidung von 14 bis108 nm Um Grenzflaumlchenreaktionen zu vermeiden betrug die Wachstumstemperaturdes Fe3Si hier 15 C Unter diesen Bedingungen von vernachlaumlssigbarer Diffusion be-traumlgt die zu erwartende Zunahme des Nanodraht-Durchmessers laut Gleichung 34 von54 (075 h) bis 43 nm (6 h) Die REM-Aufnahmen in Abbildung 418 sind aufgrund derfuumlr diese langen Saumlulen gewaumlhlten Vergroumlszligerung nicht geeignet Strukturunterschiedevon wenigen 10 bis 100 nm aufzuloumlsen Aus diesem Grund sind die Werte der Draht-durchmesser analysiert anhand mehrerer REM-Aufnahmen mit groumlszligerer Aufloumlsung zu-saumltzlich in Tabelle 42 zu finden

GaAs-Kern 45 min 15 h 3 h 6 h

Draht-durch-messer

(40-150) nm (60-200) nm (50-240) nm (80-200) nm (130-400) nm

Tabelle 42 Variationsbereich des Nanodraht-Durchmessers von 10-microm-langen Saumlulen ohneFe3Si und mit verschieden lang umhuumlllten Saumlulen

Die Saumlulendurchmesser decken unabhaumlngig von der Fe3Si-Wachstumsdauer einen na-hezu gleich groszligen Bereich von uumlber 100 nm ab Einzig bei den am laumlngsten umman-telten Saumlulen liegen die Durchmesser bei deutlich houmlheren Werten streuen jedoch auchin einem ebenfalls groumlszligeren Bereich Offensichtlich sind die Streuungen aufgrund desselbstorganisierten Nanodraht-Wachstums allein so enorm dass sich auszliger fuumlr eine Zeitvon 6 h kein Einfluss der Dauer der Fe3Si-Ummantelung auf den Saumlulendurchmesserausmachen laumlsst Maximalwerte von bis zu 400 nm finden sich bei einer Zeit von 6 hvor allem fuumlr die schraumlg gewachsenen Nanosaumlulen Auf diese trifft aufgrund ihrer Aus-richtung mehr Material von den gerichtet einfallenden Molekularstrahlen auf als aufsenkrecht orientierte Nanodraumlhte Daruumlber hinaus zeigen sie auszligerdem eine Zunahmedes Durchmessers vom Fuszlig der Saumlule bis zum Kopf Dies deutet auf signifikante Ab-schattungseffekte sowohl der Nanodraht-Fuumlszlige und somit auch der Substratoberflaumlchevom Materialfluss bedingt durch die hohe Anzahldichte und Laumlnge der Saumlulen hin

Deutlicher zeigt dies eine Auswertung von EDX-Spektren aufgenommen jeweils amFuszlig in der Mitte und am Kopf von Nanosaumlulen verschiedener Wachstumsdauer Beiden EDX-Messungen wurde mit einer Energie von 4 keV angeregt Die Eindringtiefeund laterale Aufloumlsung betraumlgt somit einige 10 nm Das heiszligt auch bei einer Fe3Si-Wachstumsdauer von 6 h setzt sich das EDX-Signal aus Anregungsprozessen sowohlder Nanodraht-Huumllle als auch des Nanodraht-Kerns zusammen Abbildungen 419 und420 zeigen exemplarisch EDX-Spektren von Nanosaumlulen jeweils in der Probenmitte undam Probenrand fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von 45 min

Alle drei Spektren in den jeweiligen Abbildungen 419 und 420 zeigen ein deutlichesFe-Signal und ein geringeres Si-Signal in Uumlbereinstimmung des stoumlchiometrischen Ma-terialverhaumlltnisses von 31 Hieraus kann geschlossen werden dass die Ummantelungmit Fe3Si simultan uumlberall auf den Saumlulen gleichmaumlszligig stattfindet Etwaige Abschat-tungseffekte der Nanosaumlulen untereinander sind auch bei einer Saumlulenlaumlnge von 10micromund der hier vorliegenden Dichte von rund 2 middot 107 cmminus2 in der Probenmitte und rund5 middot 107 cmminus2 am Probenrand noch nicht so stark dass die Nanodraht-Fuumlszlige komplett vomMaterialfluss abgeschirmt sind Am Probenrand jedoch erreicht die Dichte nahezu die

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Grenze ab welcher die Substratoberflaumlche zwischen den Saumlulen vollkommen abgeschat-tet ist Hier ist das Fe-Signal des Spektrums am Fuszlig des Drahtes in Abbildung 420nur geringfuumlgig groumlszliger als das Detektionslimit Eine deutlich ausgepraumlgte parasitaumlreSchicht zwischen den Saumlulen ist somit unter diesen Umstaumlnden kaum zu vermuten

Abbildung 419 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischenmit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule aus der Probenmitte mit zughoumlrigenREM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauervon 45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Es ist demzufolge moumlglich durch eine gezielte Anpassung der Laumlnge der Nanosaumlulenund der Nanodraht-Dichte das parasitaumlre Wachstum zwischen den Saumlulen komplett zuunterdruumlcken Im Hinblick auf eine spaumltere Verwendung der ummantelten Draumlhte inBauelementen ist dies ein sehr wichtiger Aspekt

Weiterhin zeigen die EDX-Spektren jeweils am Saumlulenkopf ein um ca 3 verringer-tes Ga- sowie As-Signal Dies spricht fuumlr eine Anregung von weniger GaAs-Material amKopf der Saumlulen als in der Mitte und am Fuszlig Die Nanodraumlhte besitzen demzufolge einemittels EDX wahrnehmbare und somit mindestens einige 10-nm-groszlige Fe3Si-Kappe Eswaumlchst demnach deutlich mehr Fe3Si-Material auf den Saumlulenkoumlpfen als auf den Saumlulen-seitenflaumlchen auf Dies befindet sich im Einklang mit den geometrischen Uumlberlegungendes Mantelwachstums unter vernachlaumlssigbarer Diffusion wie sie in Kapitel 34 ausge-fuumlhrt und in Abbildung 34 skizziert wurden

In Abbildung 420 steigt auszligerdem die Intensitaumlt des Fe-Signals vom Fuszlig der Saumlulebis zum Kopf Dies ist auf den bereits beobachteten Abschattungseffekt der Nanodraht-Fuumlszlige fuumlr lange und sehr dicht stehende Saumlulen zuruumlckzufuumlhren Dieser ist hier aufgrundder mehr als doppelt so groszligen Saumlulendichte am Probenrand als in der Probenmittenicht mehr zu vernachlaumlssigen Tatsaumlchlich nimmt das Verhaumlltnis IFe IGa der Intensitaumlt

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

es Fe-Signals (IFe) und derjenigen des Ga-Signals (IGa) um mehr als das Doppelte zumKopf hin zu

Die hier in Abbildung 419 und 420 dargestellten EDX-Spektren von Saumlulen einerFe3Si-Wachstumsdauer von 45 min sind charakteristisch fuumlr alle Proben dieser SerieDeshalb werden die Spektren fuumlr laumlngere Wachstumszeiten hier nicht in Gaumlnze gezeigt

Abbildung 420 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischen mitFe3Si ummantelten Nanosaumlule vom Probenrand mit zugehoumlrigen REM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Eine Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse des Fe- zu Ga-Signals uumlber die Zeit derUmmantelung mit Fe3Si ergibt jedoch den in Abbildung 421 dargestellten Verlauf

Saumlulen aus der Probenmitte (umrandete weiszlige Dreiecke) konnten aufgrund ihrer ge-ringen Dichte und einer unguumlnstigen Praumlparation der Probenabbruchkante nur fuumlr einWachstum von 45 min und 15 h gemessen werden Die Intensitaumltsverhaumlltnisse der Ma-xima von Fe zu Ga bleiben hier entlang der Saumlulen nahezu konstant was sich im Ein-klang mit der obigen Schlussfolgerung einer gleichmaumlszligigen Umhuumlllung mit Fe3Si ohneAbschattungseffekte befindet

Am Fuszlig der Draumlhte des Probenrandes (gefuumlllte Dreiecke mit Spitze nach unten zei-gend) steigt das Intensitaumltsverhaumlltnis mit der Wachstumsdauer etwa um den Faktor 3Im Gegensatz dazu steigt selbiges am Kopf der Saumlulen (gefuumlllte Dreiecke mit Spitzenach oben zeigend) jedoch gleichzeitig um das Fuumlnffache Dieser Unterschied ist einweiteres Indiz fuumlr das Auftreten von Abschattungseffekten in Proben sehr langer unddicht stehender Saumlulen Durch die Abschirmung ist die effektive Huumlllenwachstumsrateam Fuszlig der Saumlulen geringer als am Kopf und fuumlhrt somit zu dem in Abbildung 421beobachteten Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Als Fazit bleiben zu den morphologischen Eigenschaften der mit Fe3Si ummanteltenGaAs-Nanosaumlulen folgende Punkte festzuhalten Das Umhuumlllen der Nanosaumlulen findetsimultan und gleichmaumlszligig uumlberall auf den Saumlulen statt Durch die Wahl einer gezieltpraumlparierten Nanodraht-Traumlgerstruktur ist es moumlglich die parasitaumlre Fe3Si-Schicht zwi-schen den Saumlulen auf einfache Weise zu unterdruumlcken Die Schluumlsselparameter sind

Abbildung 421 Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse IFe IGa des Fe und Ga-Signals ausEDX-Spektren vom Fuszlig und vom Kopf typischer mit Fe3Si ummantel-ter Nanosaumlulen vom Probenrand und aus der Probenmitte uumlber die Fe3Si-Wachstumsdauer

hierbei die Dichte der Nanosaumlulen und ihre Laumlnge Bei Temperaturen unter 200 C zei-gen die Draumlhte eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchensowie Fe3Si-Huumlllen einer Vorzugsrichtung mit fester Beziehung zum GaAs-Kern lassensich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturenrauen die Saumlulenseitenflaumlchen wiederum enorm auf

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

432 Kristallstruktur

Die im vorherigen Kapitel diskutierten REM- und AFM-Bilder sowie die EDX-Spektrenliefern noch keinen Beweis einer geschlossenen Fe3Si-Huumllle Es ist ebenfalls denkbardass Fe3Si aumlhnlich wie Fe auf GaN-Nanosaumlulen einen maiskolbenartigen Teppich beste-hend aus unzusammenhaumlngenden super-paramagnetischen Clustern bildet [253] Dassdem nicht so ist wird in diesem Kapitel anhand von TEM-Untersuchungen ausge-fuumlhrt Es folgen zunaumlchst jedoch die XRD-Analysen zu den kristallinen Eigenschaftender Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen

Die Roumlntgenprofile von 200-nm-langen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie fuumlr verschiedene Fe3Si-Wachstumstemperaturen finden sich inden Abbildungen 422 und 423

Fuumlr die bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ergeben sich keinerleiUnterschiede der beiden XRD-Kurven im Vergleich zum Saumlulen-Grundgeruumlst Einzigdie dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe des GaAs und Si

Abbildung 422 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm LaumlngeDie Reflexe des Si-Substrates sind mit dunkelgrauen Linien nachgezeich-net und oberhalb des Diagrammes indiziert Die durch helle Linien her-vorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAs bzw Fe3Si Dermit einem Pfeil gekennzeichnete Reflex kann weder GaAs noch Fe3Si zu-geordnet werden

sind in diesen Proben praumlsent Ab Temperaturen uumlber 100 C zeigen die Kurven inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie zusaumltzlich den (220)-Reflex und fuumlr 300 und 350 C kommtebenfalls in beiden Messungen ein fuumlr GaAs Si und Fe3Si unbekannter Beugungsreflexbei 242 1Aring hinzu Die Reflexe (422) (531) bzw (442)(600) sind ab 300 C in der 2ϑ-Kurve praumlsent und schlieszliglich tritt bei 350 C der (111)-Reflex ebenfalls wenn auch sehrschwach in der 2ϑ-Messung auf

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Abbildung 423 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm Laumlnge Diedurch Linien hervorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAsbzw Fe3Si

Abbildung 424 Integrierte Intensitaumlten des (222)- bzw (444)- und im kleineren Einsatz des(111)- bzw (333)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ-Geometrie in Ab-haumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei demGaAs-Grundgeruumlst ohne Fe3Si

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Die Intensitaumlten der in den Abbildungen 422 und 423 beobachteten Beugungsre-flexe variieren deutlich mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si Eine Uumlbersicht derIntensitaumlten der dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe (111)(222) (333) und (444) ist in Abbildung 424 dargestellt Selbige Darstellung der Reflexe(220) und (422) findet sich in Abbildung 425 Hierzu wurden die entsprechenden Re-

Abbildung 425 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- dunkles Violett alsauch 2ϑ-Geometrie dunkles Rotviolett in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei dem GaAs-Grundgeruumlst oh-ne Fe3Si

flexe im Bereich von (185le q le 200) 1Aring (305le q le 325) 1Aring (380le q le 390) 1Aring(535le q le 555) 1Aring (569le q le 585) 1Aring bzw (763le q le 777) 1Aring nachdem zuvordas Untergrundrauschen abgezogen worden war durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve ange-passt Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen und dieintegrierten Intensitaumlten der einzelnen Reflexe uumlber der Temperatur dargestellt

Die kristallinen Eigenschaften welche sich anhand der Abbildungen 422 423 424und 425 analysieren lassen sollen nun in Kombination mit TEM-Untersuchungen fol-gen Hierbei ist die Diskussion gestaffelt nach der Temperatur

100 CHier ist uumlbereinstimmend mit den Eigenschaften der planaren Fe3Si-Schicht zwischenden Saumlulen noch kein Reflex polykristallinen Materials vorhanden Die beiden der epi-taktischen Orientierung des Einkristalls entsprechenden Reflexe (111) und (333) zeigenjedoch im Vergleich zu nicht ummantelten GaAs-Nanosaumlulen nur noch rund die Haumllfteder Intensitaumlt waumlhrend der (444)- nahezu konstant bleibt und der (222)-Reflex sogarum mehr als das Doppelte zunimmt Diese Veraumlnderung der Reflexintensitaumlten wurdein Abbildung 424 durch orange Flaumlchen markiert und mit dem entsprechenden Faktorindiziert Aufgrund des selbstinduzierten Saumlulenwachstums ist es wie bereits beobach-tet durchaus moumlglich dass die Menge an GaAs-Material d h die Nanodraht-Dichtevon Probe zu Probe stark variiert weshalb eine konstante Zu- oder Abnahme aller Beu-gungsintensitaumlten erwartet werden kann Somit kann das hier beobachtete Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

von unterschiedlichen Zu- bzw Abnahmen jedoch nicht durch einen Beitrag zur Beu-gungsintensitaumlt des GaAs allein erklaumlrt werden Um zu untersuchen ob ein zusaumltzlicherBeitrag des Fe3Si die gemessenen Intensitaumlten erklaumlren kann wurde nun wie folgt vor-gegangen

In einer ersten Naumlherung wird angenommen dass sich die Intensitaumlten der Refle-xe ganz einfach als eine Summe von zwei Beitraumlgen der Beugungsintensitaumlt des GaAsund derjenigen des Fe3Si zusammensetzen Die Summe S stellen somit die MesswerteS = Imes dar d h die integrierten Intensitaumlten der Beugungsreflexe Der erste SummandS1 die integrierte Intensitaumlt der Beugungsreflexe des GaAs ohne Fe3Si-Huumllle kann ausden Messungen des Grundgeruumlstes entnommen werden Innerhalb der Abschaumltzung er-laubt man den dem GaAs zugeschriebenen Intensitaumlten konstant um einen Faktor a zuvariieren Somit ergibt sich S1 = a middot IGaAs Die physikalische Bedeutung des Faktors a ent-spricht dabei dem variierenden Volumen des GaAs fuumlr verschiedene Proben aufgrunddes selbstorganisierten Wachstums Daruumlber hinaus gleicht a ebenfalls experimentelleSchwankungen in der absoluten Intensitaumlt des Substrat-Reflexes fuumlr verschieden Probenaus Fuumlr den zweiten Summanden S2 den Beitrag des Fe3Si muss auf Literaturwertezuruumlckgegriffen werden Diese wurden aus Ph D Stepanov [254] entnommen Da es sichhierbei um theoretisch fuumlr das Fe3Si zu erwartende Intensitaumlten in beliebigen Einheitenhandelt muumlssen auch diese mit einem konstanten Faktor b multipliziert werden Somitergibt sich fuumlr den zweiten Beitrag S2 = b middot IFe3Si Fuumlr die Bildung der Summe bzwdie Bestimmung der Faktoren a und b dienen nun zwei der epitaktischen Orientierungentsprechenden Reflexe nach dem Gleichungssystem

Imes(111) = a middot IGaAs(111) + b middot IFe3Si(111)Imes(444) = a middot IGaAs(444) + b middot IFe3Si(444)

(41)

Als Referenz wurden hierfuumlr der (111)-Reflex da hier der zu erwartende GaAs-Beitragdominiert sowie der (444)-Reflex gewaumlhlt (Bei letzterem ist die Wahrscheinlichkeit ei-ne zusaumltzliche Intensitaumlt durch das Fe3Si zu beobachten am groumlszligten) Die gemesseneVerteilung sowie die beiden so berechneten Beitraumlge sind schlieszliglich in Abbildung 426dargestellt Fuumlr die Faktoren fand sich a = 0 4959 was gut zur verringerten Intensitaumltdes (111)- und (333)-Reflexes um 04 bis 05 in Abbildung 424 passt und b = 0 0032Die Differenz der GaAs-Verteilung zu den Messwerten ist in Abbildung 426 durch eineschraffierte Flaumlche dargestellt Ihr Anteil bezogen auf die Messwerte findet sich in Pro-zent angegeben Der Anteil der Fe3Si-Verteilung ebenfalls bezogen auf die Messwerteist in Prozent direkt auf dem jeweiligen Balken beziffert Ob sich die gemessene Ver-teilung in Blau als Summe des GaAs in Gruumln und des Fe3Si in Orange darstellen laumlsstkann man somit einfach durch den Vergleich der angegebenen Prozent-Werte ermitteln

Nach Konvention stimmen diese Werte fuumlr den (111)- und (444)-Reflex sehr gut uumlber-ein Knapp die Haumllfte der Intensitaumlt des (444)-Reflexes geht auf Fe3Si zuruumlck bei dem(111)-Reflex hingegen nur 1 Innerhalb eines Fehlerbereiches von nur 7 laumlsst sichdurch diese einfache Naumlherung der um einen Faktor 26 in Abbildung 424 staumlrkere(222)- und der konstant bleibende (444)-Reflex erklaumlren Bei diesen beiden Reflexen istdie theoretisch zu erwartende Intensitaumlt des Fe3Si rund 400-mal bzw 40-mal groumlszliger alsdie theoretisch fuumlr das GaAs zu erwartende weshalb sie besonders sensitiv fuumlr Beitraumlgedes Fe3Si sind Fuumlr die anderen Reflexe (111) und (333) ist dieses Intensitaumltsverhaumlltnishingegen 04 und 5 Kleine Anteile des Fe3Si gehen deshalb hier unter Daruumlber hinausexistieren Streubeitraumlge des Fe3Si zu diesen Reflexen einzig falls das Fe3Si in der hun-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dertprozentig geordneten D03-Struktur vorliegt Dies ist bei Temperaturen um 100 Cnach Erfahrungen in der Literatur nicht zu erwarten Entsprechend koumlnnen auch dieVerteilungen des GaAs und Fe3Si beim (333)-Reflex nicht in Einklang gebracht werden

Abbildung 426 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 100 C in Blau und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Blau und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 100 C ummantelten Saumlulen

Das unterschiedliche Verhalten der der epitaktischen Orientierung entsprechenden Re-flexe in Abbildung 424 ist mit dieser einfachen Abschaumltzung jedoch aufgeklaumlrt

Daruumlber hinaus zeigt die 100-C-Probe weitere interessante Eigenschaften Anhandder vorangestellten Untersuchung planarer Fe3Si-Schichten welche bei 100 C keinerleidem Fe3Si zugeordnete Reflexe zeigten folgt dass der hier auftretende Fe3Si-Beitragallein von dem Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen und dem uumlber den parasitaumlren GaAs-Inselnbefindlichen Fe3Si und nicht von demjenigen zwischen den Saumlulen auf dem Si-Substratstammt Da die Oberflaumlche der parasitaumlren GaAs-Inseln im Vergleich zu derjenigen derNanosaumlulen in erster Naumlherung vernachlaumlssigbar klein ist kann davon ausgegangenwerden dass die beobachteten Beitraumlge des Fe3Si in erster Linie den Nanodraht-Huumlllenzuzuschreiben sind Aus den uumlbereinstimmenden Intensitaumlten des GaAs und Fe3Si fuumlrden (444)-Reflex in Abbildung 426 folgt bei einer ebenfalls uumlbereinstimmenden theo-retisch zu erwartenden Streuintensitaumlt eines GaAs- und Fe3Si-Einkristalls [254] dass dieStreuvolumina von GaAs und Fe3Si in dieser Probe in etwa gleich groszlig sind Das epi-taktisch orientierte Fe3Si zeigt den (222)-Reflex mit 85 der fuumlr einen Einkristall zuerwartenden Intensitaumlt [254] d h nahezu das gesamte epitaktisch orientierte Fe3Si liegtzudem zumindest in der teilweise geordneten B2-Struktur vor

Abbildung 427 zeigt ein Vielstrahl-TEM-Bild mit zugehoumlrigem Beugungsbild der indiesem Abschnitt diskutierten Nanodraumlhte Eine duumlnne Huumllle von Fe3Si um den GaAs-Nanosaumlulen-Kern sowie eine dicke Schicht Fe3Si auf dem Substrat zwischen den Saumlulenist deutlich zu erkennen Das Verhaumlltnis von Huumlllendicke zur Dicke der planaren para-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

sitaumlren Schicht betraumlgt dabei rund 15 Dies stimmt gut mit den geometrischen Uumlberle-gungen des Kapitels 34 uumlberein Diffusionsprozesse spielen somit bei 100 C waumlhrenddes MBE-Wachstums eine untergeordnete Rolle Dennoch findet Adatomdiffusion in ei-

Abbildung 427 I Vielstrahl-TEM-Bild anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C II Zu dem Bild un-ter I korrespondierendes TEM-Beugungsbild Die violetten Linien verbin-den die Reflexe der ZB-Struktur von denen die staumlrksten schwarz in-diziert wurden Um den Ursprung ist eine Einheitszelle des reziprokenZB-Bravais-Gitters anhand violett gestrichelter Linien vervollstaumlndigt Dieorangen Kreise zeichnen Debye-Sherrer-Ringe nach und sind ebenfalls mitoranger Farbe indiziert Die gestrichelten Linien im innersten Ring ver-deutlichen die Uumlberstruktur in der Intensitaumltsverteilung desselben Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

nem beschraumlnkten Maszlig statt Dies legen die Einkerbungen der parasitaumlren Fe3Si-Schichtin der unmittelbaren Umgebung der Nanosaumlule nahe Im Beugungsbild finden sich dieintensiven Reflexe des GaAs-Kerns Sie liegen saumlmtlich auf den fuumlr die ZB-Struktur inder [112]-Zonenachse zu erwartenden Positionen und somit auf den rotvioletten LinienEine Zelle des so gebildeten reziproken Bravais-Gitters ist um den Ursprung zusaumltzlichdurch gestrichelte Linien gekennzeichnet

Neben diesen Reflexen findet sich eine Vielzahl von schwaumlcheren Reflexen mit ring-foumlrmig ausgeschmierten Intensitaumltsverteilungen Diese liegen auf konzentrischen Krei-sen um den Ursprung Die drei innersten dieser Kreise wurden durch orange Liniennachgezogen und anhand der zu ihrem Radius korrespondierenden Reflexe indiziertDie Kreise sind nach Peter Debye und Paul Scherrer als Debye-Scherrer-Ringe (DSR)bekannt Sie entstehen bei der Beugung an kristallinen Koumlrnern verschiedenster Orien-tierung d h polykristallinem Material Somit findet sich in Abbildung 427 I neben demeinkristallinen GaAs-Kern polykristallines Fe3Si

Uumlbereinstimmend mit der polykristallinen Phase des Fe3Si erscheint der innerste(220)-DSR mit der houmlchsten Intensitaumlt Er zeigt daruumlber hinaus eine Modulation der In-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

tensitaumlt mit einer Periode eines Kreisbogens um rund 60 Veranschaulicht ist dies durchgestrichelte orange Linien innerhalb des ersten DSR Diese sechsfache Modulation kor-respondiert exakt mit den ebenfalls sechszaumlhligen Seitenfacetten des GaAs-Nanosaumlulen-Kerns Sie koumlnnte somit vom Beugungsbild eines einzelnen epitaktisch ausgerichtetenFe3Si-Kristallites herruumlhren welches den gesamten Umfang des GaAs-Kerns umfasstAufgrund der sechszaumlhligen Seitenfacetten wuumlrde ein solcher Kristallit im Beugungsbildmit einer ebenfalls sechsfachen Uumlberstruktur erscheinen Es finden sich im Beugungsbildder Abbildung 427 demnach Hinweise darauf dass innerhalb der Fe3Si-Huumllle Berei-che mit epitaktischer Ausrichtung vorliegen Das nur schwach erscheinende Uumlbergitterkann jedoch auch durch andere Mechanismen wie dynamische Beugungseffekte oderVorzugsrichtungen in den polykristallinen Koumlrnern erklaumlrt werden

Neben denen den fundamentalen Reflexen zugehoumlrigen DSR wie (440) und (220) sindin Abbildung 427 auch auf dem (420)-DSR Intensitaumltsverteilungen sichtbar Hierausfolgt in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen dass zumindest ein gewissernicht zu vernachlaumlssigender Anteil des Fe3Si in der B2-Struktur vorliegt

Bei Betrachtung eines Querschnitts senkrecht zur Achse durch eine der bei 100 Cmit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen dargestellt in der TEM-Hellfeldaufnahme derAbbildung 428 I wird deutlich dass die dunkle Fe3Si-Huumllle den einkristallinen GaAs-Kern homogenen Kontrastes in radialer Richtung komplett und zusammenhaumlngend mit

Abbildung 428 TEM-Bilder des Querschnitts senkrecht zur Achse von bei 100 C mit Fe3Siummantelten GaAs-Nanosaumlulen I Hellfeldaufnahme II Dunkelfeldauf-nahme einer der unter I dargestellten aumlhnlichen Nanosaumlule Aufgenommenvon Dr Bernd Jenichen

einer Dicke von (14 le dH le 21) nm ummantelt Dabei ist die Huumllle an den Ecken desHexagons leicht dicker als an den Kanten In der Dunkelfeldaufnahme (einer zu derin Bild 428 I aumlquivalenten Nanosaumlule) in Abbildung 428 II kann man die polykristal-line Struktur der Huumllle besonders gut erkennen Nur ein Bruchteil des Fe3Si-Materialserfuumlllt hier die Beugungsbedingung der Rest erscheint als dunkle koumlrnige Strukturunregelmaumlszligiger Groumlszlige und Form Dennoch bleibt auch fuumlr die mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraumlhte in derselbenOrientierung erhalten

Abschlieszligend finden sich in Abbildung 429 I und II jeweils ein TEM-Hell- und Dun-kelfeldbild von Saumlulen mit einer bei 100 C abgeschiedenen Huumllle unter Zweistrahl-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

konfiguration bei g = 111 des Si dargestellt Wie deutlich zu erkennen ist schmiegtsich die Huumllle gleichmaumlszligig und geschlossen um den Kern Somit benetzt das Fe3Si dieSaumlulen-Seitenflaumlchen vollstaumlndig und bildet zudem eine glatte Grenzflaumlche was wichti-ge Voraussetzungen fuumlr eine moumlgliche Verwendung solcher Nanodraumlhte in zukuumlnftigenBauteilen sind Die Oberflaumlche der Huumllle hingegen ist uumlbereinstimmend mit den REM-Aufnahmen in Abbildung 416 rau

In der Hellfeldaufnahme in Abbildung 429 I erscheint die GaAs-Saumlule in einem ein-heitlich dunklen Kontrast was ein typisches Merkmal von Einkristallen ist Im Gegen-satz dazu besteht die Huumllle aus inhomogenen Bereichen dunklen und hellen KontrastesDies deutet auf die Existenz verschiedenster unterschiedlich orientierter Kristallite hinund laumlsst auf eine polykristalline Ummantelung schlieszligen Der einkristalline Kern er-

Abbildung 429 TEM-Bilder anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen miteiner Wachstumstemperatur von 100 C I Hellfeldaufnahme nahe desSi(111)-Reflexes II Entsprechende Dunkelfeldaufnahme Aufgenommen vonDr Bernd Jenichen

scheint in der Dunkelfeldaufnahme in Abbildung 429 II mit Ausnahme einer durchVerspannung verursachten dunklen Textur nahe der Si-Grenzflaumlche in einheitlich hel-lem Kontrast aumlhnlich dem des Substrats Das heiszligt der Kern besteht hier aus reinemZinkblende-Material ohne planare Defekte und weist somit eine exzeptionell gute Kris-tallqualitaumlt auf (vor allem wenn man bedenkt dass die Gitterfehlanpassung zum Si rund4 betraumlgt) Die Huumllle hingegen ist aufgrund ihrer groszligen Missorientierung in Abbil-dung 429 II kaum zu erkennen

Dennoch findet man in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen Bereiche indenen die 220-Ebenen des Fe3Si und des GaAs parallel verlaufen wie in der hoch-aufloumlsenden TEM-Aufnahme mit einem einfallenden Strahl entlang [112] in Abbildung430 dargestellt ist Waumlhrend jedoch im Kern auch die 111-Ebenen aufgeloumlst sind kannman diese in der Huumllle nicht mehr ausmachen Des weiteren deutet der dunkle Kon-trast an der Grenzschicht zwischen Kern und Huumllle auf eine leichte Verdrehung deshier dargestellten Fe3Si-Kristallites um die [110] Richtung hin

Bei der XRD-Untersuchung von 1-microm-langen Saumlulen deren Huumllle ebenfalls bei 100 C

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

abgeschieden wurde fand sich sowohl in der ω-2ϑ- als auch in der 2ϑ-Messung der(220)-Reflex Geht man aufgrund der Untersuchungen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) davon aus dass dieser Reflex nicht der parasitaumlren Schicht zwischen denNanosaumlulen zugeschrieben werden kann so sind polykristalline Phasen in den Huumlllendafuumlr verantwortlich Dass man diese bei den 200-nm-langen Saumlulen noch nicht beob-achtet koumlnnte dem hier nur halb so groszligen Volumen des Huumlllenmaterials geschuldet

Abbildung 430 Hochaufloumlsende TEM-Aufnahme des GaAs-Kerns und der Fe3Si-Huumllle(Fourier gefiltert) am unteren Bereich einer hier nicht in Gaumlnze dargestell-ten Saumlule der Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C Die Netzebenen desGaAs und Fe3Si wurden jeweils mit gruumlnen bzw orangen Pfeilen und Li-nien hervorgehoben Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

sein Diese Uumlberlegung fuumlhrt zu dem Schluss dass sich die Huumlllen und die parasitaumlreSchicht nicht nur in der Morphologie sondern auch in den kristallinen Eigenschaftenunterscheiden Nicht komplett ausgeschlossen werden kann allerdings dass die parasi-taumlre Schicht vom Referenzfilm abweichende kristalline Eigenschaften besitzt

Festgehalten werden koumlnnen hier somit die folgenden Punkte Erstens wird der Saumlu-lenkern vollstaumlndig zusammenhaumlngend und gleichmaumlszligig durch das Fe3Si umhuumlllt Esbildet sich dabei eine glatte Grenzflaumlche zum GaAs Auch auf dem Substrat zwischenden Saumlulen wird beim Huumlllenwachstum Material abgeschieden Das Verhaumlltnis von Huumll-lendicke zur Dicke der planaren parasitaumlren Schicht betraumlgt in Uumlbereinstimmung mitden geometrischen Uumlberlegungen des Kapitels 34 rund 15 Der hexagonale Querschnittder Saumlulenkerne ist auch nach der Ummantelung in derselben Orientierung praumlsentDie Saumlulen-Seitenflaumlchen zeigen danach jedoch eine charakteristische kurzstrukturierteRauigkeit Fuumlr das Fe3Si der parasitaumlren Schicht konnten ausschlieszliglich amorphe Ei-genschaften beobachtet werden In den Huumlllen hingegen existiert neben polykristallinenPhasen ein nachweisbarer Anteil an epitaktisch entsprechend den GaAs-Kernen ausge-richteten Materials Innerhalb dieses Materials entspricht der Ordnungsgrad des Fe3Sizumindest der B2-Phase

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

200 CErhoumlht man die Temperatur um 100 C nehmen die Reflexe (222) und (444) in Abbil-dung 424 maximale Werte an Laumlsst man die Messung an den nicht umhuumlllten GaAs-Kernstrukturen auszliger Acht so gilt dies auch fuumlr den (111)- und (333)-Reflex EineUumlberlagerung der Intensitaumltsverteilungen von GaAs und Fe3Si analog zur Abschaumlt-zung der Abbildung 426 findet sich hier in Abbildung 431 Die Messwerte fuumlr 200 Csind in Gelb der Beitrag der GaAs-Traumlgerstruktur ist in Gruumln und derjenige des Fe3Siist in Orange dargestellt Die Faktor a berechnet sich nach Gleichungssystem 41 zua = 0 6637 Dies passt wiederum gut zu den Werten des (111)- und (333)-Reflexes in Ab-bildung 424 von 0 5 middot 1 4 = 0 7 und 0 4 middot 1 5 = 0 6 Fuumlr Faktor b findet sich b = 0 0266Somit laumlsst sich bereits festhalten dass b hier rund eine Groumlszligenordnung uumlber dem der100-C-Probe von b = 0 0032 liegt

Innerhalb eines Fehlerbereiches von 8 laumlsst sich mit dieser Abschaumltzung die be-obachtete enorme Zunahme der Intensitaumlt des (222)-Reflexes nachbilden Neben dem(222)- dominiert das Fe3Si mit 85 nun auch im (444)-Reflex Im (111)-Reflex hinge-

Abbildung 431 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 200 C in Gelb und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Gelb und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 200 C ummantelten Saumlulen

gen ist es auch hier mit nur 5 verschwindend gering Der (333)-Reflex stellt sich je-doch nachweisbar nicht als Summe zweier Beitraumlge dar Zu diesem Reflex traumlgt einzigdas GaAs bei Es kann somit bereits festgehalten werden dass bei einer Temperaturvon 200 C ein maximaler Anteil des Fe3Si-Materials in den Proben mit Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen eine mit dem GaAs uumlbereinstimmende epitaktische Orientierungaufweist und dieses zumindest in der B2-Struktur vorliegt

Vergleicht man nun die Intensitaumlt des (444)-Reflexes von GaAs (IGaAs(444) = 0 142 middot10minus6) mit derjenigen des Fe3Si (IFe3Si(444) = 0 798 middot 10minus6) so folgt aus diesen Werten

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dass das Streuvolumen des Fe3Si in etwa 5-mal so groszlig wie das des GaAs ist Ob dieNanodraht-Huumlllen ein so groszliges Volumen abdecken koumlnnen soll anhand einer Berech-nung untersucht werden Aus den bisherigen REM- und TEM-Untersuchungen erge-ben sich die folgenden Werte fuumlr die Saumlulen- und Huumlllenabmessungen Der Radius derGaAs-Saumlulen liegt im Bereich von r = (20 minus 25) nm die Laumlnge in L = (210 minus 350) nmund die Dichte der Saumlulen variiert innerhalb ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2 Fuumlr die Dickeder Fe3Si-Huumlllen fand sich dH = (14 minus 21) nm und fuumlr diejenige der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen dS = 70 nm Das Verhaumlltnis der Volumina von Saumlulenhuumlllen(VH) zu GaAs-Traumlgersaumlulen (VGaAs) berechnet sich nun nach

VH

VGaAs=

ϱNWπ(r + dH)2dS + ϱNWπL((r + dH)

2 minus r2)

ϱNWπr2L(42)

zu VHVGaAs = 2 minus 4 Ein 5-mal so groszliges Volumen der Huumlllen wie das der GaAs-Traumlgersaumlulen liegt somit nur knapp oberhalb der berechneten Werte Die bei 200 C her-gestellte planare Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) wie sie auch zwischen den Saumlulen zufinden ist zeigt in den vorangestellten Untersuchungen keine einer epitaktischen Ori-entierung entsprechende Beugungsreflexe Somit kann angenommen werden dass derhier beobachtete Fe3Si-Beitrag zur Streuintensitaumlt einzig den Nanodraht-Huumlllen sowiedem Fe3Si welches auf den GaAs-Inseln aufwaumlchst zuzuschreiben ist Hierbei kann letz-terer aufgrund der Uumlbereinstimmung des Volumenverhaumlltnisses von Huumllle zu Kern desexperimentell gefundenen und berechneten Wertes in erster Naumlherung vernachlaumlssigtwerden Somit liegt innerhalb dieser einfachen Abschaumltzung nahezu das gesamte Mate-rial der Huumlllen in einer epitaktischen Orientierung entsprechend Fe3Si[111] ∥ GaAs[111]∥ Si[111] vor

Zusaumltzlich ist bei einer Wachstumstemperatur von 200 C uumlbereinstimmend mit denUntersuchungen der planaren Fe3Si-Schichten sowohl in der ω-2ϑ- als auch 2ϑ-Kurveerstmals der (220)-Reflex mit nahezu gleicher Intensitaumlt praumlsent Demzufolge ist dasFe3Si zwischen den Saumlulen auch bei 200 C polykristallin Da nur der (220)-Reflex beob-achtet wurde besitzt es sehr kleine Korngroumlszligen oderund amorphe Bereiche Fuumlr dieparasitaumlre Schicht zwischen den Draumlhten finden sich somit deutlich von denjenigen derNanodraht-Huumlllen abweichende kristalline Eigenschaften

TEM-Untersuchungen wie sie fuumlr einen Saumlulenausschnitt in Abbildung 432 I wie-dergegeben sind zeigen dass sich auch bei 200 C eine komplette geschlossene Huumlllemit einer glatten Grenzflaumlche bildet In der Vielstrahlaufnahme und dem zugeordnetenlateral aufgeloumlsten Beugungsbild (SAD-Bild) unter Abbildung 432 wurde das Substratzunaumlchst in der [110]-Zonenachse orientiert Da die hier dargestellte Nanosaumlule nichtexakt senkrecht zum Substrat ausgerichtet ist musste die Probe im Anschluss leichtverkippt werden um die Zonenachse im GaAs-Kern einzustellen Aus diesem Grundenthaumllt Abbildung 432 II keine Reflexe des Si-Substrats

Deutlich zu erkennen ist im SAD-Bild das der ZB-Struktur zugeschriebene Beugungs-muster Die ihm zugehoumlrigen indizierten Reflexe sind durch rotviolette Linien ver-bunden Um den Ursprung wurde zusaumltzlich die Einheitszelle des reziproken Bravais-Gitters der ZB mit Hilfe von ebenfalls rotviolett gestrichelten Linien hervorgehoben Ne-ben dem Beugungsmuster der ZB findet sich zudem dasjenige der ZB-Zwillingsorientie-rung im Folgenden durch ZB gekennzeichnet Die Reflexe der ZB sind durch rosa Li-nien verbunden Auch hier ist die Einheitszelle um den Ursprung durch gestrichelterosa Linien hervorgehoben Auf eine Indizierung dieser Reflexe wurde der Uumlbersichthalber verzichtet Obwohl im SAD-Bild deutlich ZB zu sehen ist fehlen im GaAs-Kern

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der zugeordneten Hellbild-Aufnahme die charakteristischen dunklen Streifen planarerDefekte welche zur ZB-Bildung fuumlhren Der Kern praumlsentiert sich hingegen als perfek-ter Einkristall Schlieszliglich laumlsst sich noch entlang der [111]ZB- und teils der [111]ZB-Richtung eine sechs- bzw dreifache Uumlberstruktur erkennen Um die Richtungen dieserUumlberstrukturen zu verdeutlichen ist fuumlr jede ein kleiner Pfeil ausgehend vom Ursprungmit entsprechenden Indizes und Farben gegeben Auch hier zeigt das Hellbild keinerleiplanare Defekte die fuumlr eine derartige Uumlberstruktur verantwortlich sein koumlnnten Ein-

Abbildung 432 I TEM-Hellbildaufnahme entlang der [110]-Zonenachse unter Vielstrahl-beugung einer bei 200 C mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule Einige dercharakteristischen Fe3Si-Facetten sind durch Pfeile verdeutlicht Die Lageder (111)-Ebenen im GaAs-Kern sind durch eine gruumlne Linie diejenige ei-ner Fe3Si-Facette hingegen durch eine orange gekennzeichnet II Zu derunter I dargestellten Nanosaumlule korrespondierendes SAD-Bild Aufgenom-men von Dr Bernd Jenichen

zig in der Fe3Si-Huumllle sind markante Schwarz-Weiszlig-Doppellinien leicht verkippt zur[111]-Richtung in nahezu perfekt aumlquidistantem Abstand zu beobachten Einige dieserLinienkontraste sind in Abbildung 432 I durch orange Pfeile hervorgehoben Solche Li-nien entstehen in der TEM an atomar glatten Kanten wenn sich der Brechungsindexabrupt aumlndert wie es fuumlr Auszligenfacetten der Fall ist Die Normale auf diese Facetten desFe3Si faumlllt im SAD-Bild mit der [111]-Richtung zusammen und schlieszligt mit der [111]-Richtung einen Winkel von 7053 ein Exemplarisch ist dieser Zusammenhang fuumlr eineder Facetten nahe der rechten Seite der Hellbild-Aufnahme durch eine orange Linie undeinen orangen Pfeil dargestellt Als Referenz finden sich gleicher Weise zusaumltzlich die(111)-Ebenen in gruumlner Farbe hervorgehoben Die markanten Facetten welche das Fe3Sibei 200 C bildet gehoumlren somit zur Ebenenschar 111

Eine so stark ausgepraumlgte Facettierung wie sie die hier vorgestellten Nanosaumlulen zei-gen ist untypisch fuumlr das planare Wachstum von Metallen Fuumlr Fe3Si wurde aumlhnlichesnach dem Erkenntnisstand dieser Arbeit bislang noch nie beobachtet Ignoriert man zu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

naumlchst Gitterfehlstellen so stellen theoretischen Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen(DFT) von Hafner und Spišaacutek [255]zufolge gerade die Oberflaumlchen der 111-Schar dieje-nigen niedrig-indizierten Ebenen mit den houmlchsten Oberflaumlchenenergien dar Dies kannanhand der hier untersuchten Nanodraumlhte nicht bestaumltigt werden DFT-Berechnungenin der Perdew-Burke-Ernzerhof-Naumlherung (PBE) fuumlr die drei niedrig-indizierten Ebe-nen (001) (110) und (111) mit verschiedenen Oberflaumlchenterminierungen von Dr SteveErwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben hinge-gen das in Abbildung 433 dargestellte Bild Die Konfiguration der Oberflaumlche ergibt sichbei diesen Berechnungen immer aus einem Schnitt durch den Einkristall Je nach Ober-flaumlche existieren ein oder mehrere Moumlglichkeiten eine solche Schnittebene durch denKristall zu legen Fuumlr die (001)-Flaumlche ist eine der Ebenen rein Fe- und eine gemischtFeSi-terminiert Die (110)-Oberflaumlche ist unabhaumlngig vom Schnitt stets FeSi-terminiertFuumlr die (111)-Flaumlche hingegen existieren drei Schnittmoumlglichkeiten Si-terminiert Fe1-terminiert (die nach der Fe-Schicht folgende ist eine Si-Schicht) und Fe2-terminiert (esfolgt zunaumlchst eine Fe- danach die Si-Schicht)

Uumlber nahezu den gesamten Variationsbereich des chemischen Potentials besitzt dieSi-terminierte (111)-Oberflaumlche die niedrigste absolute Oberflaumlchenenergie γ111 Durcheine Facettierung wird jedoch im Vergleich zu hundertprozentig glatten planaren Flauml-chen die tatsaumlchliche Oberflaumlche vergroumlszligert Im Fall der Nanosaumlulen wird durch (110)-

Abbildung 433 Oberflaumlchenenergien des Fe3Si fuumlr verschiedene Terminierungen lautDFTPBE-Berechnungen Berechnet von Dr Steve Erwin

Facetten die Oberflaumlche minimiert sie ist hier somit als Referenz zu verstehen (111)-Facetten hingegen vergroumlszligern die Oberflaumlche um einen Faktor 1 cos α =

radic62 ≃ 1 22

Hierbei gibt α den Winkel zwischen den Richtungen [110] und [111] an Energetischwerden (111)-Facetten somit erst guumlnstig wenn

γ111 lt cos α middot γ110 ≃ 0 82 middot γ110 (43)

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erfuumlllt ist Nach Abbildung 433 berechnet sich dies zu γ111 lt 115 meVAring2 und ist durcheine schwarze Linie hervorgehoben Der Bereich in welchem eine (111)-Facettierungzu erwarten ist (blaue Flaumlche in Abbildung 433) befindet sich laut Berechnung deut-lich auf der Si-reichen Seite des chemischen Potentials Innerhalb der Unkenntnis desexakten Wertes dieses Potentials waumlhrend des MBE-Wachstums stuumltzen die DFTPBE-Berechnungen somit die experimentell gefundene (111)-Facettierung

Abbildung 432 soll hier jedoch noch etwas genauer untersucht werden Innerhalbder ZB treten die fundamentalen Reflexe die fuumlr ein leichteres Auffinden mit orangenPunkten versehen wurden mit maximaler Intensitaumlt auf Noch deutlicher ist dieser Un-terschied jedoch in den Reflexen der ZB Erscheinen die fundamentalen Reflexe auch imZB mit gleicher Intensitaumlt so zeigen sich alle anderen jedoch sehr viel weniger intensivim ZB Dies ist beispielhaft fuumlr den fundamentalen Reflex (224)(224) verbunden durcheinen dicken rosa Pfeil und den ungeraden (331)(331) verbunden durch einen duumlnnenrosa Pfeil angegeben Dasselbe Verhalten findet sich uumlbereinstimmend fuumlr alle ReflexeDies sowie das Fehlen jeglicher planarer Defekte im Hellbild des GaAs-Kerns fuumlhrenzu dem Schluss dass die ZB einzig der Fe3Si-Huumllle nicht jedoch dem Kern zugeschrie-ben werden muss Umfasst die ZB eine Uumlberlagerung der Beugung am GaAs und Fe3Si(starke Reflexe des GaAs plus starke Fundamentalreflexe des Fe3Si) so entsteht das ZB-Muster einzig durch Beugung in der Huumllle (starke Fundamentalreflexe plus sehr vielweniger starke andere Reflexe des Fe3Si) Da die Huumllle wie eben ausgefuumlhrt eine sehrmarkante (111)-Facettierung zeigt muss um die gesamte Saumlule zu benetzen zwangs-laumlufig ZB im Fe3Si vorliegen Diese wiederum wechselseitig zueinander ausgerichtetenZBZB-Bereiche werden bei der TEM saumlmtlich durchstrahlt was durchaus zusaumltzlichdie sechs- bzw dreifachen Uumlberstrukturen entlang der [111]ZB- und [111]ZB-Richtungverursachen kann Innerhalb des dem Fe3Si zugeschriebenen ZB-Beugungsmusters tre-ten bemerkenswerterweise nicht nur die Fundamentalreflexe sondern sogar alle Reflexemit ungeraden und geraden Miller-Indizes auf Es existiert somit in der Huumllle vollstaumln-dig geordnetes Fe3Si Ob die gesamte Huumllle oder nur ein Bruchteil in der D03-Strukturvorliegt kann jedoch nicht abgeschaumltzt werden

Zu den 200-C-Proben laumlsst sich zusammenfassend sagen dass das Fe3Si der Nano-draht-Huumllle uumlbereinstimmend mit dem GaAs epitaktisch orientiert ist und eine glatteGrenzflaumlche zum GaAs-Kern bildet Es liegt zumindest in der B2-Struktur vor wobeisich in der TEM auch Hinweise auf eine vollstaumlndige Ordnung und somit die D03-Struktur finden Daruumlber hinaus bildet es auf den Saumlulenseitenflaumlchen markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergiendes Fe3Si ergaben uumlbereinstimmend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlrSi-terminierte (111)-Oberflaumlchen Minimalwerte Die Facetten bilden einen flachen Win-kel zur Nanodraht-Achse wodurch die Seitenflaumlchen sehr glatt erscheinen Das Fe3Sizwischen den Saumlulen liegt hingegen houmlchstwahrscheinlich in polykristalliner Phase vor

300 und 350 CFuumlr die Wachstumstemperaturen 300 und 350 C sinkt die Intensitaumlt des (111)-Reflexes inAbbildung 424 kontinuierlich auf 30 und schlieszliglich auf nur noch 10 ab AumlhnlichesVerhalten zeigt der (333)- und (444)-Reflex Einzig der (222)-Reflex bleibt gleichbleibendintensiv wie bei 200 C Dies laumlsst sich durch die bei tieferen Temperaturen vorgenom-mene Naumlherung der Uumlberlagerung des GaAs-Beitrages mit einem Beitrag des Fe3Si nichtmehr in Einklang bringen Innerhalb dieser Naumlherung geht man aufgrund der gleich-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibenden Intensitaumlt des (222)-Reflexes bei gleichzeitig sehr stark verminderten (111)-und (333)-Intensitaumlten davon aus dass das Fe3Si im (222)-Reflex dominiert Dann sollteder (444)-Reflex gleichfalls 4-mal intensiver erscheinen Nach Abbildung 424 ist diesjedoch nicht der Fall Die wahrscheinlichste Erklaumlrung fuumlr den Verlauf der Intensitauml-ten bei hohen Temperaturen ist hingegen eine sukzessive Destruktion der zur Streuungbeitragenden Kristalle In dieses Bild passt auch der bei 350 C in der 2ϑ-Kurve polykris-tallin erscheinende (111)-Reflex Als Ursachen hierfuumlr werden nach Erfahrungen aus derLiteratur Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse vermutet Im Zuge dieserReaktionen entstehen daruumlber hinaus neue polykristalline Phasen mit einem Beugungs-reflex bei q = 2 42 1Aring wie in den Abbildungen 422 und 423 deutlich zu erkennen istVerbindungen welche einen solchen Reflex aufweisen sind Fe-reiche Fe-Si-As- und Fe-Ga-Verbindungen wie Fe5SiAs und Fe3Ga Es kommen jedoch auch FeSi Fe-As- undAs-Si-Verbindungen in Frage [256]

Den Reflex bei q = 2 42 1Aring zeigten in XRD-Untersuchungen auch die 1-microm-langenSaumlulen bei 300 und 350 C Hier kam jedoch sowohl in ω-2ϑ als auch in 2ϑ fuumlr die Tem-peraturen 200 300 und 350 C noch ein weiterer bei q = 2 05 1Aring hinzu Auch dieserReflex kann durch die oben genannten Verbindungen erklaumlrt werden [256] Dass er beiden 200-nm-langen Saumlulen nicht beobachtet wird koumlnnte dem hier nur halb so groszligenVolumen des Huumlllenmaterials geschuldet sein Moumlglich ist jedoch auch dass er aus-schlieszliglich bei den laumlngeren Draumlhten auftritt denn Instabilitaumlten der Grenzflaumlchen neh-men hier durch den enorm vergroumlszligerten Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumenund dem gleichbleibend geringen Durchmesser der Draumlhte zu [34249ndash252] Somit beginnennachweisbare Grenzflaumlchenreaktionen zumindest in 1-microm-langen Nanosaumlulen nicht erstbei 300 sondern bereits bei 200 C und damit bei deutlich tieferen Temperaturen als inder planaren Epitaxie des Fe3Si

Im hier diskutierten Temperaturbereich koumlnnen uumlbereinstimmendem mit den plana-ren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) nun (220)-Reflexe sowohl in ω-2ϑ als auch 2ϑund (422)- (531)- sowie (442)(600)-Reflexe in 2ϑ beobachtet werden Man kann auf-grund dieser Uumlbereinstimmung in erster Naumlherung davon ausgehen dass sich sowohldie beobachtete Kristalldestruktion als auch die nachgewiesene Entstehung von Grenz-flaumlchenreaktionsprodukten in oder durch die Saumlulen abspielt

Abbilung 434 I zeigt eine TEM-Vielstrahlaufnahme einer bei 350 C mit Fe3Si um-mantelten Nanosaumlule Kern und Huumllle sind wohl aufgrund der Grenzflaumlchenreaktio-nen bei dieser Aufnahme nicht leicht zu unterscheiden dennoch kann auch hier einekomplett geschlossene Huumllle ausgemacht werden Die Grenzflaumlche zwischen GaAs undFe3Si ist jedoch nicht mehr glatt und die Oberflaumlche des Fe3Si sehr rau Daruumlber hinausfinden sich auch markante Reaktionen an der Grenzflaumlche zwischen GaAs bzw Fe3Siund dem Si Substrat Diese als Reaktionsbereiche bezeichnet sind in der vergroumlszliger-ten Darstellung rechts im Bild unter III durch einen Pfeil markiert Sie umfassen einegut 200 nm breite Region um den Fuszlig der Nanosaumlulen herum und reichen ca 50 bis100 nm tief in das Substrat hinein Derart ausgepraumlgte Reaktionsbereiche werden beimReferenzwachstum der planaren Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111)-Substraten nicht be-obachtet Hier fanden sich einzig vereinzelte Praumlzipitate an der Grenzflaumlche welche hierim Bild unter II zum einfacheren Vergleich noch einmal eingefuumlgt sind Diese Clusteran der Fe3SiSi-Grenzflaumlche besitzen hingegen nur eine geringe Ausdehnung von rund30 nm entlang der Grenzflaumlche und rund 10 nm in der Tiefe Diese Praumlzipitate konntenin den Proben mit Saumlulen bislang auch zwischen den Draumlhten nicht gefunden werdenHier entsteht durch die Nanosaumlulen offensichtlich ein Kanal innerhalb dessen Grenzflauml-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

chenreaktionen bevorzugt auftreten Dies geschieht womoumlglich durch Prozesse aumlhnlichder von Ga-Tropfen auf Si bekannten Schmelzruumlckaumltzung [257ndash261]

Festzuhalten bleibt hier somit dass bereits fuumlr Temperaturen um 300 C Grenzflauml-chenreaktionen in den Nanosaumlulen nachgewiesen werden konnten Diese finden in ei-nem Kanal welcher von den Saumlulen selbst gebildet wird bis hinunter zum Si-Substrat

Abbildung 434 TEM-Vielstrahlaufnahmen I Bild einer bei 350 C mit Fe3Si ummantel-ten Nanosaumlule II Ausschnitt der Grenzflaumlche einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) bei gleicher Temperatur aus Abbildung 414 III VergroumlszligerteDarstellung der Grenzflaumlche zum Si unterhalb der Nanosaumlule aus I Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

statt Innerhalb der Draumlhte fuumlhren die Reaktionen zu einer Zerstoumlrung sowohl des Fe3Si-als auch des GaAs-Kristalls Im Substrat bilden sich schlieszliglich unterhalb der Saumlulenweit ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nicht mit denPraumlzipitaten der planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) uumlbereinstimmen Als Pro-dukte dieser vielfaumlltigen Reaktionen wurden Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Verbindungen identifiziert Dennoch laumlsst sich auch bis 350 C eine geschlossene gleich-maumlszligige Fe3Si-Huumllle nachweisen jedoch mit sehr rauen Oberflaumlchen

ZusammenfassungAnhand der hier vorgestellten Untersuchungen mittels REM TEM EDX und XRD las-sen sich die morphologischen und kristallinen Eigenschaften der mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen wie folgt zusammenfassen Da Adatomdiffusion bei den nied-rigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt ist die Epita-xie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden allein aufgrund der geneigten Quellen-positionen in der MBE moumlglich Dabei waumlchst das Fe3Si sowohl auf den Draumlhten alsauch zwischen ihnen mit einem Verhaumlltnis von 15 auf Durch eine geeignete Wahldes Saumlulen-Grundgeruumlstes laumlsst sich das Wachstum zwischen den Nanodraumlhten jedochunterdruumlcken Das Fe3Si ummantelt GaAs-Nanodraumlhte unabhaumlngig von der Saumlulen-laumlnge gleichmaumlszligig und homogen Dabei findet das Wachstum uumlberall auf den Seiten-flaumlchen simultan statt Der hexagonale Saumlulen-Querschnitt wird waumlhrend des Huumlllen-wachstums in der Form beibehalten die Ausrichtung variiert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit erfuumlllt das Fe3Si bereits wichtige Grundvoraussetzungenfuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanodraumlhte in zukuumlnftigen Bauelementen

Sowohl Morphologie als auch Gitterordnung unterscheiden sich in den Nanodraht-Huumlllen von dem planaren Fe3Si zwischen ihnen Bei Temperaturen unter 200 C zeigendie Saumlulen eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Neben polykristallinenEigenschaften existiert hier ebenfalls ein signifikanter Anteil an epitaktisch entsprechenddem GaAs ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen Dabei besitzt dieses epitaktische Fe3Sieine stoumlchiometrische Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor

Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligenHier ist nun nahezu die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktischorientiert Sie zeigt dabei einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hin-weise auf eine gebietsweise D03-Ordnung finden Das Fe3Si der Huumlllen bildet daruumlberhinaus markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungender Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwin bestaumltigten dass (111)-orientierteOberflaumlchen die energetisch guumlnstigste Konfiguration darstellt Schlieszliglich zeigen dieNanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von Interdiffusionsprozessen in der Form vonGrenzflaumlchenreaktionsprodukten Dies ist ein grundlegender Unterschied zur planarenEpitaxie des Fe3Si bei welcher derartige Reaktionen erst bei erheblich houmlheren Tempe-raturen um 400 C beobachtet werden

Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchen aufgrund der fortschreitenden Inter-diffusionsprozesse wiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachs-tumstemperatur von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Die Grenzflauml-chenreaktionen fuumlhren schlieszliglich zu einer sukzessiven Zerstoumlrung sowohl des GaAsals auch des Fe3Si der Saumlulen Diese finden dabei in einem Kanal welcher von denDraumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat statt Im Substrat entstehenin der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nichtmit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmen Als Reaktionsproduktebilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-Verbindungen

Fuumlr einen Einsatz in spintronischen Bauteilen sind neben gleichmaumlszligigen homoge-nen Schichten bzw Huumlllen glatte Grenz- und Oberflaumlchen erforderlich Raue Strukturenstellen eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung dar und koumlnnen stromfuumlhren-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

de Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei verursachen Dies fuumlhrtzu zusaumltzlichen unerwuumlnschten Widerstaumlnden [262ndash265] Daruumlber hinaus ist im Fe3Si einelangreichweitige Gitterordnung fuumlr Bauteile wuumlnschenswert da diese die Kompositions-Fluktuations-Streuung minimiert [48] Demzufolge kann fuumlr Bauteile basierend auf mitFe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine optimale Wachstumstemperatur von200 C angegeben werden Hier besitzen die Nanosaumlulen glatte Grenz- und Oberflaumlchenund das Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen zeigt einen maximalen Ordnungsgrad

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5 Magnetische Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen wurden die in Ka-pitel 23 vorgestellten Methoden verwendet Diese umfassen Magnetometrie (SQUID)Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotrans-port-Messung (MT) Die MB-Untersuchungen wurden dabei von Prof Dr Peter Schaafvon der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt und ausgewertet Mit SQUID und MBwerden anlagenfrische Proben mit vielen Nanosaumlulen untersucht MFM und MT hin-gegen kommen bei der Charakterisierung einzelner Nanodraumlhte zum Einsatz Die ma-gnetischen Eigenschaften werden im Folgenden zuerst fuumlr die Nanodraht-Ensemblesdanach fuumlr Einzelsaumlulen dargelegt

51 Nanodraht-Ensembles

Unter dem Begriff Nanodraht-Ensemble sind im Rahmen dieser Arbeit kleine anlagen-frische Probenstuumlcke zu verstehen Sie umfassen somit senkrecht auf einem Substrat ausSi-OxidSi(111) stehende mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sowie eine planareparasitaumlre Fe3Si Schicht zwischen den Nanosaumlulen Um das magnetische Moment derFe3Si-Huumlllen von demjenigen der Fe3Si-Schicht zu trennen wurden hier drei verschiede-ne Probenkonfigurationen untersucht Diese sind in der Abbildung 51 skizziert

Abbildung 51 Skizze der drei Nanodraht-Ensemble-Probenkonfigurationen Probe A be-steht aus einem anlagenfrischen Probenstuumlck Nach der Messung wurdenvon Probe A die Nanosaumlulen mittels Ultraschallbad abgeloumlst dies stellt nunProbe B dar Probe C ist identisch mit Probe A nur wurde hier der ersteWachstumsschritt das GaAs-Nanosaumlulen-Wachstum ausgelassen

Probe AIn den folgenden Diagrammen hellblau dargestellt ist Probe A und besteht aus einem

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

kleinen anlagenfrischen Probenstuumlck Dieses umfasst sowohl magnetische Nanosaumlulenals auch eine parasitaumlre magnetische Schicht zwischen den Saumlulen

Probe BNach den Messungen an Probe A wurden von ihrer Oberflaumlche mittels Ultraschallbaddie Nanodraumlhte entfernt Dies ist Probenkonfiguration B die nun nur noch aus der pa-rasitaumlren Schicht besteht und im Folgenden in hellem Orange erscheint

Probe CHier handelt es sich um eine neue Probe (neues Probenstuumlck) das identisch mit ProbeA ist jedoch wurde der erste Wachstumsschritt das Wachstum der GaAs-Nanodraumlhteweggelassen Sie umfasst somit ausschlieszliglich eine (parasitaumlre) Fe3Si-Schicht und ist indunklem Orange dargestellt

511 Magnetische Anisotropie

Die fuumlr diese drei Probenkonfigurationen erhaltenen M-H-Kurven sind in den Abbil-dungen 52 53 und 54 beispielhaft fuumlr eine Wachstumstemperatur des Fe3Si von 100 Cdargestellt Der diamagnetische Beitrag des Si-Substrates wurde zuvor von den Mess-

Abbildung 52 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

werten abgezogen Um magnetische Proben mittels SQUID zu charakterisieren wirddas absolut gemessene Moment m in der elektromagnetischen Einheit (emu) des Gauss-Systems in der Regel auf das Volumen des ferromagnetischen Materials M = mVin emucm3 bezogen Dieses Vorgehen birgt selbst bei glatten kristallinen Schichtenerhebliche Fehlerquellen Erstens finden sich Fehler bei der Bestimmung des diamagne-tischen Beitrags und damit einhergehend bei der Saumlttigungsmagnetisierung Zweitensergeben sich fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung nicht zu vernachlaumlssigende Unterschie-de zwischen verschiedenen SQUID-Messungen ein und derselben Probe und Drittens

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51 Nanodraht-Ensembles

ist auch die Bestimmung des Volumens mit Fehlern behaftet Bei der Volumenbestim-mung wird typischerweise die Dicke der Schicht aus REM- oder TEM-Untersuchungenentnommen und die Abmessungen des SQUID-Probenstuumlckes mit einem Messschieberbestimmt Somit spielen dabei ebenfalls die Homogenitaumlt der ferromagnetischen Schichtund die aumluszligeren Abmessungen der Probe eine wichtige Rolle unter den eben aufgezaumlhl-ten Fehlerquellen Selbst fuumlr planare Schichten addieren sich all diese Fehler zu einerSumme von rund 20 des gemessenen Momentes in der Saumlttigung [147] Das Volumendes Fe3Si der hier untersuchten Proben A und B ist daruumlber hinaus aufgrund der un-zaumlhligen Nanosaumlulen und Nanodraht-Huumlllen den variierenden Nanodraht-Dichten und-Durchmessern nicht exakt bestimmbar bzw birgt es weit groumlszligere Fehler Aus diesemGrund wurde das in emu gemessene magnetische Moment hier vorerst auf die zweidi-mensionale Probenflaumlche in m2 normiert und uumlber dem aumluszligeren Magnetfeld aufgetra-gen

Die Magnetisierungskurven in Abbildung 52 entlang der [110]-Richtung koumlnnen fuumlralle drei Probenkonfigurationen weder eindeutig einer magnetisch schweren (hohe Ani-sotropiefeldstaumlrke und keine Hysterese) noch eindeutig einer magnetisch leichten Ach-se (Hysterese mit einer der Saumlttigungsmagnetisierung MS entsprechenden Remanenz-magnetisierung MR) zugeordnet werden Die Kurven der Probe A und B sind na-hezu identisch Sie zeigen Koerzitivfelder HC um 45 Oe RemanenzmagnetisierungenMR von rund 54 emum2 was in etwa 56 der Saumlttigungsmagnetisierung MS ent-spricht und Anisotropiefelder Haniso im Bereich von 20 kOe Die Hysterese der Pro-be C ist hingegen durch ein sehr viel geringeres Anisotropiefeld von rund 45 Oe ei-ne niedrigere Koerzitivfeldstaumlrke um 13 Oe und eine Remanenzmagnetisierung vonMR ≃ 60 emum2 ≃ 92 MS gekennzeichnet

Ein aumlhnliches Verhalten zeigen die Proben bei Messungen entlang der zweiten in derSchichtebene liegenden [112]-Richtung dargestellt in Abbildung 53 Die Kurven der

Abbildung 53 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

Proben A und B entsprechen denjenigen der [110]-Richtung Einzig die Hysterese vonProbe C ist nun durch eine geringere Koerzitivfeldstaumlrke von rund 4 Oe eine gleich-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibende Anisotropiefeldstaumlrke und eine Remanenzmagnetisierung von nur 84 derSaumlttigungsmagnetisierung gekennzeichnet

In der Schichtebene zeigen die Proben A und B somit magnetisch isotropes Mate-rial mit breiter Hysterese Ein derartiges Verhalten wurde bislang fuumlr kristalline pla-nare Fe3Si-Schichten noch nie beobachtet Im Gegensatz finden sich im Anhang B4fuumlr einkristalline (111)-orientierte Fe3Si-Schichten ebenfalls hergestellt bei 100 C aufGaAs(111)B-Substraten in der Schichtebene leichte Achsen mit rechteckiger und schma-ler Hysterese (HC ≃ 12 Oe) In der Literatur wird typischerweise fuumlr Fe3Si-Filme abhaumln-gig von der uniaxialen magnetischen Anisotropie (UMA) und der magnetokristallinenAnisotropie (MCA) in den in der Schicht liegenden Richtungen uumlber eine leichte sowieeine harte magnetische Achse berichtet Die leichte Achse findet sich beispielsweise aufGaAs(001)-Substraten in den zur Substratnormalen senkrechten ⟨100⟩-Richtungen mitAnisotropie- und Koerzitivfeldern le 10 Oe Die schwere Achse hingegen liegt in der[110]-Richtung zeigt keinerlei Hysterese und Anisotropiefelder um 100-200 Oe [266ndash274]

Der M-H-Kurvenverlauf der in der Schicht liegenden Richtungen fuumlr Probe C hinge-gen zeigt im Vergleich zur Literatur planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmend geringeKoerzitivfelder Eindeutig schwere bzw leichte Achsen wie sie durch UMA und MCAhervorgerufen werden koumlnnen jedoch auch hier nicht beobachtet werden Ursachen fuumlrdas modifizierte Hystereseverhalten der hier vorgestellten Proben liegen sicher erstensdarin begruumlndet dass das Fe3Si gewachsen auf amorphem Si-Oxid wie in Kapitel 432dargestellt keine einkristalline Schicht sondern polykristallin bis amorph ist Zweitenskommt hinzu dass die Grenzflaumlche zwischen Si-Oxid und Fe3Si durch die raue Ober-flaumlche des Oxids ebenfalls nicht glatt ist Kann man bei Fe3Si-Schichten die unter ver-gleichbaren Bedingungen auf glatten GaAs(111)B-Substraten hergestellt wurden (An-hang B2) mittels AFM ebene Schichten mit atomaren Stufen beobachten so zeigen dieFe3Si-Schichten auf Si-Substraten bedeckt mit nativem Si-Oxid der Abbildung 410 inKapitel 421 keinerlei aus einzelnen kristallinen Ebenen bestehende atomare Terrassen

Abbildung 54 M-H-Kurven der Proben A B und C mit H ∥[111] links der Kurvenverlaufbis zur Saumlttigung rechts die Hysterese bei kleinen Feldern

Charakteristisch ist hier im Gegensatz eine sehr ebene Oberflaumlche und innerhalb dieserkreisrunde vertiefte Defekte mit Durchmessern im Nanometerbereich Diese charakte-ristischen morphologischen und kristallinen Eigenschaften sind mit hoher Wahrschein-

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51 Nanodraht-Ensembles

lichkeit der Grund dafuumlr dass bei allen drei Proben weder eine MCA noch eine UMAbeobachtet werden kann Eine Anisotropie hervorgerufen durch die magnetischen Ei-genschaften der Draumlhte auf Probe A existiert ebenfalls nicht Die M-H-Kurven in derSchichtebene sind hingegen gekennzeichnet durch ungewoumlhnlich hohe Anisotropiefeld-staumlrken sowie breite Hysteresen bzw hohe Koerzitivfelder Das Vorhandensein sowiedie Abwesenheit der Saumlulen in den Proben A und B kann in diesem Bild als extremraue defektive Fe3Si-Schicht interpretiert werden und verursacht den im Vergleich zu Csehr viel haumlrteren und breiteren Hystereseverlauf

Neben diesen isotrop harten magnetischen Achsen in der Schichtebene finden sichauch fuumlr die senkrecht dazu verlaufende [111]-Richtung dargestellt in Abbildung 54einzig magnetisch schwere Achsen Alle drei Probenkonfigurationen zeigen ein uumlberein-stimmend hohes Anisotropiefeld von rund 20 kOe Bei niedrigen Feldern ist jeweils eineHysterese vorhanden was auf leichte Verkippungen der Proben waumlhrend der Messungzuruumlckgefuumlhrt wird Die entlang dieser Richtung sehr schweren magnetischen Achsenbei planaren Schichten gehen auf die universelle magnetische Formanisotropie zuruumlckSie hat ihre Ursache in der Dipol-Dipol-Wechselwirkung Die langreichweitige Kopp-lung der magnetischen Dipole bewirkt eine Vorzugsrichtung aufgrund der geometri-schen Form der Probe d h Formanisotropie Diese nimmt fuumlr duumlnne Schichten entlangder Schichtnormale maximale Werte an die umso houmlher sind je groumlszliger das Verhaumlltnisvon Oberflaumlche zu Volumen der Probenform ist Typische Anisotropiefelder in dieserRichtung liegen fuumlr ferromagnetische Metalle wie Fe3Si um 2 T bzw 20 kOe Erst imGrenzfall von nur wenigen Monolagen Schichtdicke bricht die Formanisotropie zusam-men [270] Dieser Grenzfall ist jedoch weder fuumlr die planare parasitaumlre Fe3Si-Schicht vonrund 70 nm noch fuumlr die duumlnnen Fe3Si-Huumlllen von rund 18 nm erreicht Aus diesemGrund stimmen die Kurven der hier vorgestellten Proben in dieser Richtung mit de-nen planarer einkristalliner Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B-Substraten uumlberein wie inAnhang B4 uumlberpruumlft werden kann

Unterschiede in den M-H-Kurven zwischen Probe A und B ergeben sich im bisherpraumlsentierten qualitativen Kurvenverlauf nicht Auch fuumlr houmlhere Wachstumstemperatu-ren des Fe3Si zeigt die Probe mit Nanosaumlulen dasselbe Verhalten nachdem die Saumlulenentfernt wurden Sogar die Saumlttigungsmagnetisierungen der Proben A und B stimmenuumlberein Die parasitaumlre Schicht zwischen den Nanosaumlulen dominiert offenbar qualitativdie mittels SQUID gemessenen magnetischen Eigenschaften vollkommen Dies ist ver-staumlndlich da das Volumen der parasitaumlren Schicht ca um einen Faktor 8 bis 200 groumlszligerist (Die Abschaumltzung dieses Faktors kann im Anhang C nachgeschlagen werden)

Um die Hysteresekurven jedoch auch quantitativ vergleichen zu koumlnnen wurde wiefolgt vorgegangen Das charakteristische Merkmal in verschiedenen Zustaumlnden vorlie-gender ferromagnetischer Materialbeitraumlge innerhalb einer Probe wie beispielsweise dieMagnetisierung einer planaren Schicht und diejenige von Nanodraht-Huumlllen ist dieAnisotropieenergie Als Maszlig dieser Energie dienen in der Regel die sogenannten Ani-sotropiekonstanten Diese koumlnnen wiederum mithilfe einer zugrunde liegenden Theoriefuumlr uniaxiale oder magnetokristalline Anisotropien aus den Hysteresekurven entnom-men werden Da die hier vorgestellten Proben weder eine UMA noch eine MCA zei-gen ist das Ableiten der exakten Anisotropiekonstanten nicht moumlglich Naumlherungsweisekann jedoch die in Abbildung 55 grau dargestellte Flaumlche Aaniso in den M-H-Kurven alsMaszlig fuumlr die Anisotropieenergie dienen Sie spiegelt eine Energie wider welche als Ar-beit vom externen Magnetfeld verrichtet werden muss um die magnetischen Momenteim Material saumlmtlich entlang der vorgegebenen Richtung auszurichten Fuumlr die beispiel-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

haft in Abbildung 55 skizzierten Hysteresekurven betraumlgt diese Flaumlche nahezu Null fuumlrleichte Achsen Schwere magnetische Achsen hingegen besitzen hohe Anisotropiefeld-flaumlchen

Um diese Anisotropieflaumlchen zu berechnen wurde die auf die Saumlttigungsmagnetisie-rung normierte Hysteresekurve vom Koerzitivfeld bis M = MS integriert Sie tragensomit die Einheit Oe Die so ermittelten Anisotropiefeldflaumlchen der Proben A B und C

Abbildung 55 Skizze der magnetischen Hysterese fuumlr eine magnetisch leichte und eineschwere Achse Als Maszlig fuumlr die magnetische Anisotropie-Energie kann ineinfacher Naumlherung die Flaumlche A verwendet werden Diese nimmt kleineWerte fuumlr leichte Achsen und groszlige entsprechend fuumlr schwere an

finden sich in der Abbildung 56 uumlber der Wachstumstemperatur des Fe3Si fuumlr die dreiKristallrichtungen [111] [112] und [110] aufgetragen

Allen Proben gemeinsam sind hohe Anisotropieflaumlchen im Bereich zwischen 2 und7 kOe entlang der Probensenkrechten unabhaumlngig von der Temperatur Diese sinkenleicht mit zunehmender Fe3Si-Temperatur Ein zusaumltzlicher leichter Achsenanteil durchdas Vorhandensein von Nanosaumlulen mit einem eventuell spontan in dieser Richtungausgerichteten magnetischen Moment ausschlieszliglich fuumlr Probe A kann nicht beobachtetwerden Zwar liegen die Anisotropieflaumlchen der Probe A merklich unterhalb derselbenvon Probe C jedoch zeigt Probe B dasselbe Verhalten Dass die hier beobachteten Ani-sotropieflaumlchen der Proben A und B unterhalb derjenigen von Probe C liegen mag ihreUrsache in einer unterschiedlichen Oberflaumlchenrauigkeit haben Diese ist durch die An-wesenheit von Nanosaumlulen in Probe A bzw durch die Loumlcher aufgrund ihres Fehlens inProbe B deutlich erhoumlht was in diesen Proben das Verhaumlltnis von glatter Oberflaumlche zuVolumen verringert und damit zwangslaumlufig auch die Anisotropieflaumlchen

Die Anisotropiefeldflaumlchen der in der Schicht liegenden Richtungen [112] und [110]sind fuumlr alle drei Proben nahezu identisch und steigen leicht mit der Temperatur Aund B besitzen dabei jedoch deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als Probe C Daruumlberhinaus zeigt einzig Probe C eine leichte Anisotropie bei 100 und 200 C mit einer leich-teren Achse entlang der [110]-Richtung Dass die hier vorliegenden polykristallinen bisamorphen Schichten deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als einkristalline Fe3Si-Filmeauf GaAs(111)B-Substraten besitzen (siehe Anhang B4) mag ihrer erhoumlhten Grenz- undOberflaumlchenrauigkeit geschuldet sein Bei Probe A und B ist letztere aufgrund der zu-

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51 Nanodraht-Ensembles

saumltzlichen Rauigkeit verursacht durch die Anwesenheit bzw das Fehlen der Nanosaumlu-len noch weiter erhoumlht Die Oberflaumlchenrauigkeit wiederum nimmt mit erhoumlhter Fe3Si-

Abbildung 56 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungender Proben A B und C in Abhaumlngigkeit von der Wachstumstemperatur desFe3Si

Wachstumstemperatur zu und verursacht somit den in Abbildung 56 dargestellten An-stieg der Anisotropiefeldflaumlchen mit steigender Temperatur

Ein zusaumltzlicher leichter oder schwerer Achsenanteil durch das Vorhandensein vonNanosaumlulen mit einem eventuell spontan in anderer Richtung als derjenigen der parasi-taumlren Schicht ausgerichteten magnetischen Moment kann somit innerhalb der Anisotro-pie von Ensemble-SQUID-Messungen nicht beobachtet werden

512 Magnetisches SaumlttigungsmomentDie Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimensionalerProbenflaumlche von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist fuumlr die drei Probenkonfigura-tionen im linken Diagramm der Abbildung 57 dargestellt

Bei einer Betrachtung dieser nur auf die Probengrundflaumlche normierten Saumlttigungs-magnetisierungen von Probe A und B faumlllt auf dass das Moment beider fuumlr alle Tempe-raturen annaumlhernd gleich ist Dies ist verwunderlich denn bei Probe B wurde im Ver-gleich zu A magnetisches Material d h die Nanodraht-Huumlllen entfernt Da sich jedochkeine Reduktion im gemessenen Moment von Probe A zu B ergibt bleibt als Erklaumlrungnur dass das Moment in den Nanodraht-Huumlllen gegenuumlber demjenigen der parasitaumlr-en Schicht verschwindend gering ist Eine Abschaumltzung der Volumina von Nanodraht-Huumlllen zu parasitaumlrer Schicht wie sie ausfuumlhrlicher im Anhang C beschrieben ist ergibtein Verhaumlltnis von 05 bis 12 Ein gegenuumlber der Schicht verschwindend geringes undexperimentell somit nicht mehr zweifelsfrei nachweisbares Moment der Nanosaumlulen-Huumlllen ist demnach durchaus moumlglich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Durch die Unkenntnis des exakten Volumens an ferromagnetischem Material und diedaraus resultierende Normierung auf die zweidimensionale Probenflaumlche ergibt sichein Unterschied in den Saumlttigungsmagnetisierungen von Probe A und B zu Probe CRuumlckschluumlsse anhand dieser Daten zu ziehen ist jedoch schwierig da sie nicht eindeutigmit Literaturwerten des magnetischen Momentes pro Volumen in Beziehung gesetzt

Abbildung 57 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimen-sionaler Probenflaumlche (linke Seite) und normiert auf das gesamte Volumen(rechte Seite) der Proben A B und C von der Fe3Si-Wachstumstemperatur

werden koumlnnen Aus diesem Grund soll um das magnetische Moment in der Saumlttigungpro zweidimensionaler Probenflaumlche umzurechnen nun versucht werden das Volumender Proben A B und C abzuschaumltzen Hierfuumlr wurde eine typische Dichte und Laumlnge derGaAs-Nanodraumlhte von rund ϱNW = (1-9)middot107 cmminus2 und L = 1microm ein typischer GaAs-Nanodraht-Radius von rund rNW = (25-50) nm und die mittels TEM gemessene Dickeder Fe3Si-Huumlllen von dH = (14minus 21) nm sowie eine Dicke der parasitaumlren bzw planarenFe3Si-Schicht von dS =70 nm angenommen Mit diesen Parametern berechnet sich dieSaumlttigungsmagnetisierung aus

MS(Probe A) =mA

1

dS + ϱNWπL((rNW + dH)2 minus r2NW)

(51)

MS(Probe B) =mA

1

dS + ϱNWπ(rNW + dH)2dS

und (52)

MS(Probe C) =mA

1dS

(53)

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51 Nanodraht-Ensembles

Die groumlszligte Unsicherheit ergibt sich bei dieser Berechnung aus der Abschaumltzung des Pro-benvolumens Schon bei planaren Schichten der Probe C ergibt sich hieraus ein Fehlervon rund 10 des berechneten Wertes [266] Bei Probe A und B kommt nun noch hinzudass die angenommenen Werte der Nanosaumlulen-Geometrie wie Laumlnge Durchmesserund Huumlllendicke sowie die Dichte der Nanodraumlhte aufgrund des selbstorganisiertenWachstums eine breite Verteilung besitzen Der so gefundene Fehler ist hier deshalbumso groumlszliger

Fuumlr die 100-C-Proben mit einem magnetischen Moment in der Saumlttigung von rund97 emum2 der Probe A bzw 96 emum2 der Probe B und 67 emum2 der Probe Cergibt die Abschaumltzung

MS(Probe A) = (1318 plusmn 300) emucm3MS(Probe B) = (1382 plusmn 200) emucm3 undMS(Probe C) = (957 plusmn 100) emucm3

Diese Werte und die fuumlr houmlhere Temperaturen gefundenen welche im Anhang C nach-geschlagen werden koumlnnen sind schlieszliglich im rechten Diagramm der Abbildung 57dargestellt

Innerhalb der Fehlergrenzen liegen bis auf Probe A und B bei 350 C die Saumlttigungs-magnetisierungen unabhaumlngig von der Temperatur im erwarteten Bereich fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si von rund 600 bis 1200 emucm3 [40266275ndash277] Dieser Bereich ist in Ab-bildung 57 durch graue Linien angegeben Die SQUID-Analyse bestaumltigt somit dasssich beim Uumlberwachsen der Nanodraumlhte waumlhrend des MBE-Prozesses aus den bereit-gestellten Fluumlssen Fe und Si tatsaumlchlich die Verbindung Fe3Si bildet Die Saumlttigungsma-gnetisierungen der Proben A und B stimmen unabhaumlngig von der Temperatur uumlbereinDabei liegt das Moment von A und B bis einschlieszliglich 300 C uumlber demjenigen derProbe C Allen drei Proben ist in Abbildung 57 ein deutliches Absinken der Saumlttigungs-magnetisierung zwischen 100 und 200 C gemeinsam Waumlhrend das Moment der ProbeC bei weiterer Temperaturerhoumlhung annaumlhernd konstant bleibt sinken die Saumlttigungs-magnetisierungen von A und B bei 350 C jedoch um etwa zwei Groumlszligenordnungen

Dass die Proben A und B abgesehen von 350 C ein houmlheres Moment als dasje-nige der Probe C aufweisen liegt houmlchstwahrscheinlich an leicht veraumlnderten MBE-Parametern waumlhrend des Wachstums Die Probe A (und somit auch B) wurde zeitlichfruumlher mit einem etwas niedrigeren Si-Fluss als Probe C hergestellt Uumlbereinstimmendfinden sich fuumlr C Magnetisierungen die einem houmlheren Si-Gehalt (untere graue Linie imrechten Diagramm der Abbildung 57) entsprechen

Aus der planaren Epitaxie des Fe3Si und den vorangestellten Untersuchungen derKristallstruktur ist bekannt dass es oberhalb von 200 C sowohl in den Nanosaumlulenals auch in den planaren Schichten zunehmend zu Grenzflaumlchenreaktionen kommt ImZuge dieser Reaktionen bilden sich Fe-As- Fe-Si- bzw Fe-Ga-Verbindungen welche ent-weder paramagnetisch sind oder ein erheblich geringeres Saumlttigungsmoment als Fe3Siaufweisen Dies laumlsst die Saumlttigungsmagnetisierung bei hohen Wachstumstemperaturensinken Hierdurch kommt es bei 350 C zu einer fast vollstaumlndigen Zerstoumlrung des Fer-romagnetismus in den Proben A und B Das Saumlttigungsmoment liegt in Abbildung 57nur noch im Bereich von 10 bis 25 emucm3 In Probe C hingegen spielen diese Prozesseauch bei 350 C noch eine untergeordnete Rolle denn das Moment in der Saumlttigung zeigtdenselben Wert wie bei 200 C Dennoch finden auch hier Reaktionen an der Grenzflauml-che statt Dies ist anhand der dabei entstandenen Cluster in der aus dem vorangegan-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

genen Kapitel entnommenen TEM-Aufnahme in Abbildung 58 deutlich zu erkennenDie Ausdehnung dieser Cluster ist jedoch sehr viel geringer als die markanten defekti-ven Regionen der Grenzflaumlchenreaktion im Si-Substrat unterhalb der Nanosaumlulen von Aund B Zum Vergleich wurde in Abbildung 59 ebenfalls die TEM-Aufnahme der ProbeA eingefuumlgt Daruumlber hinaus ist bei 350 C in A und B auch die Grenzflaumlche zwischenGaAs-Kern und Fe3Si-Huumllle nicht mehr stabil Hier kommt es gleichfalls zur Durchmi-schung Die reaktive Flaumlche ist somit bei A und B um ein Vielfaches groumlszliger als bei C

Abbildung 58 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe C fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

Abbildung 59 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe A fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

und es stehen daruumlber hinaus doppelt so viele Reaktionspartner zur Verfuumlgung Diesfuumlhrt schlieszliglich zu der in Abbildung 57 beobachteten fast vollstaumlndigen Zerstoumlrungdes Ferromagnetismus in den Proben A und B bei 350 C

Aumlhnlich der Untersuchungen zur Anisotropie von Ensemble-SQUID-Messungen laumlsstsich auch im magnetischem Moment kein zusaumltzlicher Beitrag durch die ferromagneti-schen Nanodraht-Huumlllen nachweisen Aufgrund von massiven Grenzflaumlchenreaktionenwird das aufgebrachte ferromagnetische Material in den Nanodraht-Proben jedoch be-reits bei 350 C nahezu vollkommen zerstoumlrt

513 Magnetische Konfiguration

Aussagen uumlber die magnetische Konfiguration koumlnnen zusaumltzlich mittels Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) an der Probe A fuumlr eine Temperatur von 100 und 350 C getroffenwerden Die den jeweiligen Temperaturen entsprechenden MB-Spektren finden sich inden Abbildungen 510 und 511

Bei 100 C (dargestellt in Abbildung 510) sind anhand der Einzellinien des angepass-ten Kurvenverlaufes (schwarze Linie) eindeutig die fuumlr ferromagnetische Materialienwie Fe3Si typischen Zeeman-Sextette zu erkennen Das Spektrum wurde hier mit vierZeeman-Sextetten entsprechend der vier kubischen Untergitter des Fe3Si mit annaumlhernd

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51 Nanodraht-Ensembles

gleichen Flaumlchenanteilen und einem Quadrupol-Dublett mit den Parametern in Tabelle51 angepasst

Die Hyperfeinfelder der Sextette liegen im Bereich von 308 bis 186 T Im Vergleich zuLiteraturwerten des Fe3Si in der D03-Struktur stimmen die experimentell gefundenenHyperfeinfelder groumlszligenmaumlszligig uumlberein streuen jedoch um die exakten Werte [278] Dies

Abbildung 510 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 100 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

kann auf zusaumltzliches Ga in der Phase kleine Korngroumlszligen oder einen recht geringenOrdnungsgrad zuruumlckgefuumlhrt werden Von dem hier vorliegenden Fe3Si ist somit nur eingeringer Anteil in der exakten D03-Phase geordnet Uumlbereinstimmend mit den struktu-

IS QS H Γ(HWHM) RA IL1IL1IL1in mms in mms in T in mms in

Dublett 026(4) 102(6) - 020(5) 8(2)Sextett 1 004(2) 003(2) 308(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 2 006(2) 001(2) 278(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 3 014(2) 000(2) 235(2) 020(5) 23(2) 341Sextett 4 025(2) 001(2) 186(2) 020(5) 23(2) 341

Tabelle 51 Hyperfein-Parameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 100 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung H - Feld der Hyper-feinaufspaltung Γ - halbe Halbwertsbreite RA - relative Flaumlche IL1IL1IL1 - In-tensitaumltsverhaumlltnisse der Linien 1 2 und 3)

rellen Untersuchungen liegt das Fe3Si hingegen vorwiegend in der B2- bzw A2-Phasevor Die Schwankungen der Hyperfeinfelder um die Literaturwerte deuten zusaumltzlich

89

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

auf Fe1minusxSix-Phasen mit einer recht groszligen Variationsbreite in x hin Das Dublett miteinem Anteil von nur 8 kann nicht widerspruchsfrei zugeordnet werden Es koumlnn-te sowohl von Oxiden auf der Probenoberflaumlche als auch von nicht-ferromagnetischenPhasen in der Probe herstammen Daruumlber hinaus zeigen die Sextette 1 bis 3 ein Inten-sitaumltsverhaumlltnis IL1IL2IL3 der Linien 1 (L1) 2 (L2) und 3 (L3) von 341 Dieses Verhaumlltnislaumlsst direkt auf eine Orientierung der Spins senkrecht zum anregenden γ-Strahl in derMB welcher hier entlang der Probennormale gerichtet ist schlieszligen Die Magnetisierungdes Fe3Si ist somit parallel zur Probenoberflaumlche gerichtet Eine eventuell vorliegendesenkrechte Komponente der Magnetisierung in den Nanosaumlulen-Huumlllen ist bei diesenMessungen nicht zu erkennen

Im MB-Spektrum der Probe A bei 350 C in Abbildung 511 ist im Gegensatz zumSpektrum bei 100 C nur noch eine reine Dublett-Aufspaltung zu beobachten Es lie-gen somit ausschlieszliglich paramagnetische Phasen und keinerlei ferromagnetische wieFe3Si mehr vor Das bereits mittels SQUID-Untersuchungen gefundene Zusammenbre-

Abbildung 511 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 350 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

chen des Ferromagnetismus in Probenkonfiguration A fuumlr 350 C wird somit durch ei-ne zweite unabhaumlngige Methode bestaumltigt Das Spektrum wurde durch zwei Dubletteangenaumlhert Die Parameter der Quadrupolaufspaltung sind in Tabelle 52 zusammenge-fasst

IS QS Γ(HWHM) RAin mms in mms in mms in

Dublett 1 014(1) 067(3) 010(3) 19(7)Dublett 2 012(1) 033(2) 014(2) 81(8)

Tabelle 52 Hyperfeinparameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 350 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung Γ - halbe Halbwerts-breite RA - relative Flaumlche)

90

51 Nanodraht-Ensembles

Die Hyperfeinparameter der angepassten Dublette entsprechen einer Reihe von Fe-und Si-Verbindungen mit einem hohen Si-Gehalt wie FeSi2 FeSi oder Fe2Si2 Dochauch gemischte Phasen von Fe Ga und As kommen fuumlr diese Probe in Betracht Auf-bauend auf die bisherigen Erkenntnisse bilden sich mit hoher Wahrscheinlichkeit alldiese moumlglichen Verbindungen sowohl in den markanten Defektregionen unterhalb derNanosaumlulen als auch direkt innerhalb der Nanodraumlhte selbst

ZusammenfassungFestgehalten werden kann hier dass eine Unterscheidung des magnetischen Signalsder Nanosaumlulen-Huumlllen von demjenigen der parasitaumlren Fe3Si-Schicht fuumlr diese Artder Ensemble-Messungen weder im Anisotropieverhalten noch im Saumlttigungsmomentnoch in der magnetischen Konfiguration moumlglich ist Fuumlr die Charakterisierung derNanodraht-Huumlllen ist somit SQUID als auch MB nicht geeignet Hier dominiert durchihr sehr viel groumlszligeres Volumen stets die parasitaumlre planare Fe3Si-Schicht Um die ma-gnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen zu analysieren sind somit Einzeldraht-messungen zwingend erforderlich

91

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

52 Einzeldraumlhte

Die parallele Ausrichtung der Nanosaumlulen in einem externen Magnetfeld wie sie in Ka-pitel 233 bei dem Ausstreuen einzelner Draumlhte im Feld beobachtet wurde zeigt bereitsdass die Fe3Si-Huumlllen bei Raumtemperatur ferromagnetisch sind Um Ruumlckschluumlsse aufdie Konfiguration der Magnetisierung in den Huumlllen zu ziehen wurden Einzeldraumlhtemittels Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotransport-Messungen (MT) un-tersucht

521 Magnetische KonfigurationAbbildung 512 zeigt Kontrastbilder der MFM an 1-microm-langen Saumlulen welche bei ei-ner Temperatur von 100 C mit Fe3Si ummantelt wurden Fuumlr diese Aufnahmen wurdendie Draumlhte trocken ausgestreut Zum Vergleich ist fuumlr jedes MFM- das entsprechendeAtom-Kraft-Mikroskopie-Bild (AFM) mit dargestellt Durch die deutlich in Erscheinungtretenden Erhebungen bis zu 120 nm sind die Nanodraumlhte in den AFM-Bildern leichtzu identifizieren In den korrespondierenden MFM-Aufnahmen zeigt sich jeweils anden Positionen der Saumlulenkoumlpfe bzw Saumlulenfuumlszlige ein deutliches magnetisches SignalDie maximale Phasenverschiebung liegt dabei im Bereich von -15 bis 15 Um aus-

Abbildung 512 MFM-Aufnahmen mit den zugehoumlrigen AFM-Bildern von einzelnen tro-cken ausgestreuten Nanosaumlulen Die Wachstumstemperatur des Fe3Si be-trug hier 100 C und die urspruumlngliche Laumlnge der Saumlulen 1microm Die Ska-la betraumlgt bei jedem Bild 05microm Die farblich kodierte Houmlhe der AFM-Aufnahme sowie die Phasenverschiebung des MFM liegen ebenfalls beiallen Bildern konstant im Bereich von 0 bis 120 nm bzw -15 bis 15

zuschlieszligen dass der hier beobachtete Kontrast auf Artefakte waumlhrend des Abtastensder Saumlulen zuruumlckgeht wurden Nanodraumlhte mit verschiedenen Richtungen der Nadel-bewegung untersucht So finden sich in Abbildung 512 Draumlhte welche entlang ihrerAchse senkrecht dazu und in verschiedensten anderen Winkeln abgefahren wurdenUnabhaumlngig davon zeigen die Nanosaumlulen stets eine anziehende Kraftwirkung auf dieNadel (dunkle Bereiche) an einem Saumlulenende sowie eine abstoszligende (helle) am gegen-uumlberliegenden Ende Die hellen bzw dunklen Bereiche sind annaumlhernd kreisrund unddehnen sich ganz leicht uumlber die physikalischen Abmessungen der Saumlulen hinaus ausSie sind auszligerdem stets begleitet von einem duumlnnen Streifen invertierten Kontrasteswelcher sich direkt am Ende oder an der Seite einer langen Drahtflaumlche befindet

Ein gleichartiger Kontrast konnte ebenfalls fuumlr Saumlulen bis zu einer Wachstumstempe-ratur des Fe3Si von 300 C beobachtet werden Die Houmlhen- und Phasenkontrastbilder

92

52 Einzeldraumlhte

dieser bei 250 und 300 C ummantelten mechanisch ausgestreuten Saumlulen finden sichin Abbildung 513 Die urspruumlngliche Laumlnge der Nanodraumlhte betrug 1microm Die Bereicheanziehender und abstoszligender Kraumlfte stimmen in Position Form und Ausdehnung mitdenjenigen in Abbildung 512 uumlberein Einzig die maximale Phasenverschiebung derMFM-Nadelbewegung betraumlgt bei diesen Bildern weniger als die Haumllfte derjenigen ausAbbildung 512 Der Grund hierfuumlr resultiert aus der Verwendung einer MFM-Sonde miteinem geringeren magnetischen Moment Fuumlr die in Abbildung 513 verwendete Spitzegibt der Hersteller aufgrund einer duumlnneren CoCr-Legierung ein um 23 vermindertesMoment an Rastert man mit dieser die in Abbildung 512 dargestellten Saumlulen ab so

Abbildung 513 AFM- und MFM-Aufnahmen von GaAs-Nanosaumlulen ummantelt mit Fe3Sibei einer Temperatur von 250 C und 300 C Die Skala betraumlgt in allenBildern 500 nm die Houmlhe der AFM-Bilder und der Wertebereich der MFM-Phasenverschiebung rangieren im Bereich von 0 bis 100 nm bzw -04 bis04

liegt die maximale Phasenverschiebung bei plusmn0 7 Daruumlber hinaus sinkt entsprechendder Beobachtungen aus Kapitel 51 erwartungsgemaumlszlig das magnetische Moment in denSaumlulen mit steigender Fe3Si-Temperatur Aufgrund beider Faktoren betraumlgt die maxi-male Phasenverschiebung hier nur plusmn04 Quantitative Aussagen uumlber das geringereMoment in den Saumlulen hoher Wachstumstemperaturen lassen sich aus den hier prauml-sentierten MFM-Messungen jedoch nicht ableiten Wegen der sehr zeitintensiven MFM-Untersuchungen konnte auszligerdem nur fuumlr Saumlulen der Temperaturen 100 250 und 300 Ceine spontane Magnetisierung aufgezeichnet werden

Um von den beobachteten Phasenkontrastbildern der MFM auf die zugrundeliegendeKonfiguration der Magnetisierung zu schlieszligen bleibt nun wie in Kapitel beschriebendas Magnetfeld der Probe zu berechnen Wie in Abbildung 514 skizziert werden diein der vorliegenden Arbeit betrachteten Nanosaumlulen dazu durch einen magnetischenHohlzylinder approximiert Sein Zentrum befindet sich am Ort (0 0 L2) Der Innen-und Auszligenradius ist durch a bzw b und die Laumlnge durch L gegeben Die Fragestellungder vorliegenden Arbeit ist ob die Nanosaumlulen-Huumlllen eine Magnetisierung entlang derSaumlule ausbilden Aus diesem Grund soll nun das in der MFM zu erwartende Phasen-kontrastbild eines magnetischen Hohlzylinders in Magnetstab-Konfiguration berechnet

93

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

werden Die Magnetisierung wird oBdA in z-Richtung d h M = (0 0 M) angenom-men Innerhalb dieser Rahmenbedingungen gilt es das magnetische Feld H zu findenAufgrund der Probensymmetrie bieten sich fuumlr die Berechnung Zylinderkoordinaten

Abbildung 514 Skizze eines Hohlzylinders

(ϱ cos ϕ ϱ sin ϕ z) an Der Zusammenhang von Magnetfeld und Magnetisierung ist fuumlrdieses Problem der Magnetostatik durch die Maxwell-Gleichungen

1 divB = 0 (54)2 rotH = j = 0 (55)

mit B = micro0(H + M) gegebenAus der zweiten Maxwell-Gleichung 55 und der hier nicht vorhandenen Stromdichte

j folgt dass man H als Gradienten eines Skalarfeldes setzen kann

H = minusnablaϕm

Fuumlr das magnetische Potential ϕm ergibt sich nun aus der ersten Maxwell-Gleichung 54

∆ϕm = divM = 0

die homogene partielle Differentialgleichung namens Laplace Der Loumlsungsansatz fuumlrdas magnetische Potential lautet [161]

ϕm = minus 14π

d3rprime

divM(rprime)|r minus rprime| +

14π

d f prime middot M(rprime)

|r minus rprime| (56)

Der erste Summand entfaumlllt da durch die Randbedingung divM = 0 gilt Bei demzweiten Summanden bleiben aufgrund des Skalarproduktes der Magnetisierung M =

(0 0 M) mit den Flaumlchennormalen f12 = plusmneϱ = plusmn(cos ϕ sin ϕ 0) f3 = (0 0 1) undf4 = (0 0-1) nur die folgenden Integrale

ϕm =M4π

minus

z=0dϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprime

+

z=Ldϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprimeprime

Der Vektorbetrag kann nun umgeschrieben werden

|r minus rprime| =(r minus rprime)2 =

(ϱ minus ϱprime)2 + (z minus zprime)2

Um die Integrale analytisch loumlsen zu koumlnnen wird nun fuumlr die Integration ϱ = 0gesetzt Dies entspricht einer Loumlsung der Laplace-Gleichung auf der zminusAchse und somit

94

52 Einzeldraumlhte

nur fuumlr die Punkte (0 0 z) Die Integrale Iprime und Iprimeprime berechnen sich somit zu

Iprime = minus2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + zprime2

= minus2π

ϱprime2 + zprime2

b

a

= minus2π

b2 + z2 minus

a2 + z2

Iprimeprime = 2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + (L minus zprime)2

= 2π

ϱprime2 + (L minus zprime)2

b

a

= 2π

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2

Fuumlr das magnetische Potential findet sich die Loumlsung

ϕm =M2

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2 minus

b2 + z2 +

a2 + z2

(57)

Auf der z-Achse sind mit ϕm alle magnetischen Groumlszligen analytisch bestimmbar Fuumlreinen Vergleich mit den MFM-Messungen ist die eben gefundene Loumlsung jedoch we-nig tauglich da mittels der MFM-Spitze das magnetische Feld in einigem Abstand zurSaumlule und somit auch zur z-Achse abgetastet wird Um dieses numerisch zu berechnenwurde das Software-Paket Nmag [163] verwendet Nmag ist ein auf der Programmier-sprache Python basierendes mikromagnetisches Simulationsinstrument mittels finitenElementen und via Internet kostenlos zu erhalten

Die numerische Berechnung erfolgte auf der Probenstruktur wie sie in Abbildung 515skizziert ist Das Zentrum des Hohlzylinders befindet sich jedoch am Ort (0 0 0) und

Abbildung 515 Skizze der fuumlr die mikromagnetische Simulation mittels Nmag [163] ver-wendeten Probe I Ansicht des Hohlzylinders (gruumln) in einem mit Luft ge-fuumlllten Quader (transparentes blau) II Ansicht der aumluszligeren Gitterelementedes fuumlr die numerische Berechnung verwendeten Netzes III Ansicht derinneren Gitterpunkte

stimmt somit nicht mit dem Koordinatenursprung in Skizze 515 I uumlberein welcher imBild um die Haumllfte der Quaderlaumlnge nach links verschoben wurde um einen unverstell-ten Blick auf den Zylinder zu gewaumlhrleisten Die Maszlige des Hohlzylinders betragen inder Laumlnge 30 nm mit einem Innen- und Auszligenradius von 5 bzw 10 nm Dieser ist in

95

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

einen luftgefuumlllten Quader der Kantenlaumlngen 30 nm 30 nm und 45 nm eingebettet DerHohlzylinder besteht aus Fe3Si der Quader aus Luft Die kennzeichnenden Materialpa-rameter d h die Saumlttigungsmagnetisierungen von rund 600 emu fuumlr Fe3Si und Null fuumlrLuft wurden fuumlr die numerische Berechnung in SI-Einheiten von 6 middot 105 bzw 0 Am anNmag uumlbergeben Das Gitternetz wurde mit Netgen [279280] generiert Die Gitterzellen ander Oberflaumlche sind in Abbildung 515 II dargestellt und die Gitterknotenpunkte im Ob-jekt finden sich in Abbildung 515 III Das an Nmag uumlbergebene Skript zur numerischenBerechnung aller magnetischen Groumlszligen findet sich in Anhang D

Um die Qualitaumlt der numerischen Loumlsung der Laplace-Gleichung und somit die Fein-heit des gewaumlhlten Gitternetzes zu uumlberpruumlfen kann nun das analytisch gefundenemagnetische Potential ϕm aus Gleichung 57 mit L = 30 nm a = 5 nm b = 10 nmund M = 6 middot 105 Am direkt mit demjenigen aus Nmag verglichen werden Dies findet

Abbildung 516 Vergleich der analytisch gefundenen Loumlsung der Laplace-Gleichung 57des magnetischen Potentials ϕm auf der z-Achse mit derjenigen der nume-rischen Rechnung mittels Nmag [163]

sich in Abbildung 516 wobei die analytische Loumlsung hier um ∆z = minusL2 = minus15 nmverschoben wurde um den direkten Vergleich einfacher zu gestalten Die numerischeBerechnung folgt exakt dem Kurvenverlauf der analytischen Loumlsung und stimmt dar-uumlber hinaus auch in den absoluten Werten mit ihr uumlberein Es kann somit angenommenwerden dass die numerische Naumlherung mittels Nmag in Zusammenhang mit dem hierverwendeten Gitter ebenfalls fuumlr alle anderen magnetischen Groumlszligen realistische Werteergibt

Eine Darstellung der x-Komponente des numerisch berechneten magnetischen Streu-feldes des Hohlzylinders (Hx) befindet sich in Abbildung 517 Aufgetragen wurde dieFeldkomponente uumlber der (y z)-Schnittebene des fuumlr die Simulation verwendeten Qua-ders bei x = 10 nm und x = 30 nm Da in den Berechnungen die z-Achse bereits alslange Symmetrieachse des Hohlzylinders belegt ist soll nun oBdA die x-Richtungder Rechnung derjenigen entsprechen welche bei der MFM die Normale auf der Probe

96

52 Einzeldraumlhte

einnimmt In anderen Worten es wird nun das Koordinatensystem der numerischenNaumlherung aus Abbildung 515 I in dasjenige der Skizze 214 so eingebettet dass diex-Achse aus ersterer parallel zur z-Richtung der MFM-Skizze zu liegen kommt Cha-

Abbildung 517 Darstellung der mittels Nmag [163] berechneten x-Komponente des magne-tischen Streufelds H in der (y z)-Ebene bei x = 10 nm und x = 30 nm waseinem Abstand von 0 bzw 20 nm uumlber dem Hohlzylinder entspricht

rakteristisch fuumlr das in Abbildung 517 dargestellte Streufeld ist ein starker Ausschlagjeweils an den Enden des Hohlzylinders In (-z)-Richtung d h entgegen der Magneti-sierung nimmt das Feld dabei positive in der anderen Richtung negative Werte an Mitsteigendem Abstand zu den Enden des Zylinders sinkt das Feld rapide und isotrop inalle Richtungen ab

Aus den Gleichungen 24 26 und 27 ergibt sich dass das mittels MFM gemesse-ne Signal proportional zur ersten bzw zweiten Ableitung des magnetischen Feldes inx-Richtung ist Um zu uumlberpruumlfen ob eine Stabmagnetisierung des Zylinders zu demin Abbildung 512 beobachteten Kontrast in der Phasenverschiebung fuumlhrt kann dasMFM-Bild nun mit dem numerisch berechneten Streufeld und seiner ersten beiden Ab-leitungen verglichen werden Die Gegenuumlberstellung findet sich in Abbildung 518 Umdie Darstellung uumlbersichtlicher zu gestalten wurde darauf verzichtet in den Bildern dieEinheiten der Ableitungen anzugeben Sie werden im Folgenden stets mit linearer Skalain den Einheiten 103 A(nmmiddotm) bzw 103 A(nm2middotm) dargestellt

97

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Tatsaumlchlich weist die gemessene Phasenverschiebung eine hohe Aumlhnlichkeit mit denAbleitungen des Streufeldes eines homogen in z-Richtung magnetisierten Hohlzylindersauf Jeweils an den Enden des Zylinders nimmt ∆Ω maximale Werte an welche einMinimum und ein Maximum bilden Mit zunehmender Entfernung von den Enden desStabmagnets verschwinden die Maxima isotrop in alle Richtungen Auch in der Mittedes Zylinders sind Phasenverschiebung und Streufeld nahezu Null

Ein derartiges Muster in der Topologie des Streufeldes wie es eine MagnetisierungM = M(0 0 1) ergibt und welches hier uumlbereinstimmend mittels MFM gemessen wur-de laumlsst sich durch keine andersartig ausgerichtete Magnetisierung realisieren Dies zei-gen die in den Abbildungen 519 bis 521 dargestellten Streufelder und ihre ersten beidenAbleitungen fuumlr verschiedene Magnetisierungen Fuumlr einen einfacheren Vergleich findet

Abbildung 518 Darstellung des mittels Nmag [163] berechneten magnetischen Streufeldes(links) und seiner ersten und zweiten Ableitung (Mitte) sowie der mittelsMFM gemessenen Phasenverschiebung (rechts)

sich in jeder Zeile am Anfang das Feld der Stabmagnetisierung Das der Rechnung zu-grunde liegende Gitternetz ist in allen Bildern identisch der Quellcode findet sich inAnhang D Obwohl in nm-duumlnnen zylinderfoumlrmigen ferromagnetischen Filmen nebender magnetischen Konfiguration M = M(0 0 1) nur noch eine einzige weitere existiertwurden in den Abbildungen 519 bis 521 sehr viel mehr theoretisch denkbare jedochunwahrscheinliche Ausrichtungen untersucht Der Grund hierfuumlr ist dass nun anhanddes Vergleiches nahezu ausgeschlossen werden kann dass die Magnetisierung des Zy-linders durch das Magnetfeld der MFM-Spitze beeinflusst wird Dies ist ein Problemwelches in der MFM durchaus auftreten kann [160] Die neben der Stabmagnetisierungstabile Konfiguration ist diejenige in radialer Richtung d h M = Meϕ in Abbildung519b Die Rechnung zeigt dass sich auch hierfuumlr ein grundlegend anderer Phasenkon-trast ergibt Die Maxima und Minima finden sich statt kreisfoumlrmig auf die Saumlulenendenkonzentriert 180 gedreht um die lange Symmetrieachse gegenuumlber

98

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

Me ϕ

(c)

M=

Me ϱ

(d)

M=

M(0

10)

Abb

ildu

ng5

19X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

99

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(1

00)

(c)

M=

M(1

10)

(d)

M=

M(1

01)

Abb

ildu

ng5

20X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

100

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(0

11)

(c)

M=

M(1

11)

Abb

ildu

ng5

21X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

101

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine in den Fe3Si Nanodraht-Huumlllen vorliegende Stabmagnetisierung ist somit be-wiesen Dennoch findet sich in den Bildern des Phasenkontrastes der MFM in Abbil-dung 518 auch zwei Unterschiede zum berechneten Streufeld einer Magnetisierungvon M = M(0 0 1) Der erste ist dass die Extrema der Rechnung sehr viel dichter zu-sammen liegen als bei der MFM-Messung Hier gilt es zu beachten dass sich bei der

Abbildung 522 Darstellung des mittels Nmag [163] auf einem Gitternetz welches den rea-len Abmessungen des Hohlzylinders der MFM-Messung entspricht be-rechneten magnetischen Streufeldes links und seiner ersten und zwei-ten Ableitung Mitte sowie der mittels MFM gemessenen Phasenverschie-bung rechts

Gegenuumlberstellung in Abbildung 518 die Skalierung der (y z)-Ebenen der numerischenBerechnung grundlegend von derjenigen des MFM-Signals unterscheidet In den Dar-stellungen des Streufeldes findet sich (minus30 le y le 30) nm und (minus45 le z le 45) nm beider Phasenverschiebung hingegen (0 le y le 1 07)microm bzw (0 le z le 1 07)microm Diesergibt sich da die Dimensionen des Hohlzylinders fuumlr die numerische Berechnung nichtmit denen der realen Nanodraht-Huumlllen uumlbereinstimmen

Eine zweite numerische Rechnung auf einem Gitternetz welches den realen Dimen-sionen entspricht ergibt das in Abbildung 522 dargestellte Magnetfeld z und y lau-fen nun uumlber einen Bereich von (minus600 le z le 600)microm bzw (minus250 le y le 250)micromDass sowohl Maximum und Minimum des berechneten Streufeldes in Abbildung 522nicht kreisfoumlrmig erscheinen ist der auf dieselbe Laumlnge wie die z-Achse gestreckten y-Achse geschuldet Wie jedoch aus der Gegenuumlberstellung eindeutig hervorgeht liegendie Extrema der numerischen Loumlsung tatsaumlchlich entsprechend des MFM-Signals weiterauseinander

Der zweite Unterschied besteht in den bei den MFM-Messungen beobachteten Ne-benmaxima und -minima wo das berechnete Streufeld nur jeweils ein Minimum undein Maximum besitzt Bei naumlherer Betrachtung der Abbildungen 512 und 513 faumlllt aufdass diese Nebenextrema stets auf derselben Seite der jeweils dargestellten Saumlulen zufinden sind Diese Seite entspricht genau der Saumlulenseitenflaumlche welche in die Richtungder tastenden Nadelbewegung zeigt Dies legt die Vermutung nahe dass es sich hier-bei um ein Artefakt der Nadelbewegung handelt Um diese Vermutung zu bestaumltigenfinden sich in Abbildung 523 Linienprofile extrahiert in Richtung der Nadelbewegung

102

52 Einzeldraumlhte

sowohl aus den AFM- (Grau) als auch den zugehoumlrigen MFM-Aufnahmen (Orange)In den Linienprofilen der AFM-Aufnahme zeigt sich bei der Bewegung der Nadel

weg von der Saumlule stets ein kleiner Sprung bzw ein steiler Abfall des Profils Dies isttypisch fuumlr Profile sehr hoher Strukturen von 100 nm und mehr wie die Nanodraumlh-

Abbildung 523 Uumlbereinandergelegte Darstellung der AFM- und zugehoumlrigen MFM-Aufnahme von drei Nanosaumlulen (links) und die daraus in Richtung derNadelbewegung extrahierten Linienprofile I-V (rechts) Die Position undRichtung der entnommenen Linienprofile ist links in den AFM- und MFM-Bildern anhand von Pfeilen eingezeichnet und entsprechend nummeriert

te Die Nadelspitze kann der steil abfallenden Topologie nicht exakt folgen woraussich dieses typische Artefakt ergibt An derselben Stelle finden sich in den Profilen derMFM-Aufnahmen die Nebenextrema Es kann somit angenommen werden dass die-se auf Instabilitaumlten der Nadelbewegung uumlber so hohe Strukturen wie die Nanosaumlulenzuruumlckzufuumlhren sind und kein tatsaumlchlich vorhandenes Kraftfeld widerspiegeln

Weitere quantitative Informationen aus MFM-Messungen zu erhalten ist nahezu un-

103

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

moumlglich Neben einer genauen Beschreibung des Streufeldes der Probe muumlsste dazuauch das Moment der Spitze exakt bestimmt sein Beides sind Anforderungen die dasLimit der MFM-Technik weit uumlberschreiten [156160] Zusaumltzlich ist die MFM fuumlr die hieruntersuchten enorm weit auseinander liegenden und hohen Strukturen eine sehr zeit-aufwendige Methode Einfacher und schneller waumlre das Rasterverfahren wuumlrden dieSaumlulen in einem kompakten Arrangement dicht an dicht jedoch nicht uumlbereinander lie-gen Der abzutastende Houmlhenunterschied wuumlrde somit halbiert und es waumlre moumlglichsehr viele Saumlulen gleichzeitig aufzunehmen Aus den zeitlichen und technischen Moumlg-lichkeiten innerhalb der Rahmenbedingungen dieser Arbeit ergibt sich deshalb ein rechtuumlberschaubarer MFM-Datensatz

Es kann jedoch festgehalten werden dass Einzeldrahtmessungen mittels MFM zurqualitativen Charakterisierung der magnetischen Nanodraht-Huumlllen durchaus geeignetsind und fuumlr die hier vorgestellten Saumlulen zumindest bis zu einer Wachstumstemperaturdes Fe3Si von 300 C eine Magnetisierung entlang der Saumlulenachse ergeben Auch die ander Grenzflaumlche von GaAs und Fe3Si stattfindenden Reaktionen und Interdiffusionspro-zesse bei 300 C beeintraumlchtigen diese Ausrichtung der magnetischen Momente nichtDie Konfiguration der Stabmagnetisierung zeigt sich demnach fuumlr die in dieser Arbeitvorgestellten Fe3Si-Huumlllen um GaAs-Nanodraumlhte stabil uumlber einen groumlszligeren Tempera-turbereich und robust gegenuumlber morphologischen und kristallinen Veraumlnderungen inder Drahtstruktur Diese Eigenschaften sind bei der Integration solcher Saumlulen in Bau-elementkonzepte von enormem Vorteil

522 Magnetotransport-EigenschaftenFuumlr Magnetotransport-Messungen (MT) wurden einzeln ausgestreute Saumlulen einer Laumln-ge von 10microm wie in Kapitel 235 beschrieben mit zwei metallischen Kontakten verse-hen Die Wachstumstemperatur der Fe3Si-Huumllle betrug stets 100 C fuumlr die Proben desMT Die Merkmale einfacher I-U-Kurven verschiedener solcher Saumlulen finden sich inAbbildung 524

Entsprechend der exemplarisch im linken Diagramm in Abbildung 524 dargestelltenKennlinien von vier verschiedenen Nanosaumlulen zeigten alle betrachteten Nanodraumlhtebis zum Punkt ihrer Zerstoumlrung ein perfekt ohmsches Verhalten Der Zerstoumlrungspunktliegt dabei je nach individuellem Saumlulenwiderstand im micro- bzw mA-Bereich Um dieunterschiedlichen Saumlulenwiderstaumlnde klarer hervorzuheben wurde die x-Achse jedochauf einen Bereich von -26 bis 26microA beschraumlnkt Die Saumlulen zeigen Widerstaumlnde zwischen600 Ω und 55 kΩ Das Histogramm im rechten Diagramm in Abbildung 524 verdeut-licht wie diese Widerstaumlnde auf die Saumlulen verteilt sind Untersucht wurden hierfuumlr 25Draumlhte und es zeigt sich dass die meisten Widerstaumlnde zwischen 1 und 20 kΩ besitzenDa es sich bei den Messungen jedoch um einfache 2-Punkt-Messungen handelt gilt eszu bedenken dass sich dieser Widerstand R=RK1+RK2+RS aus den Beitraumlgen RK1 undRK2 des ersten und zweiten Kontaktes sowie dem Beitrag RS der Saumlulen zusammensetzt

Nach dem Zusammenhang R= ϱlA zwischen dem elektrischen und dem spezifischelektrischen Widerstand fuumlr homogene Leiter koumlnnen nun zu erwartende Werte abge-schaumltzt werden Die Laumlnge l des Leiters betraumlgt aufgrund des Abstandes der Kontaktfin-ger in Abbildung 215 rund 1microm Innerhalb der hier vorgestellten Nanodrahtstrukturenfindet der elektrische Transport in den metallischen Huumlllen statt Die Querschnittsflauml-che A ergibt sich somit zu A = π(b2 minus a2) Hierbei entsprechen a = (38 plusmn 13) nm undb = (41 plusmn 16) nm dem Innen- bzw Auszligenradius der metallischen Nanodraht-Huumlllen

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52 Einzeldraumlhte

analog zur Abbildung 514 Werte des spezifisch elektrischen Widerstandes ϱ liegen lautHerfort et al [48] und Muduli et al [281] im Bereich von 50 bis 150microΩcm Somit findetsich fuumlr den Widerstand der Nanodraht-Huumlllen 300 Ω leRS le 2200 Ω Typische Mess-werte der MT-Experimente in Abbildung 524 liegen teils in meist jedoch deutlich uumlberdiesem Bereich Der Anteil des Saumlulenwiderstandes RSR bewegt sich dabei zwischen

Abbildung 524 Strom-Spannungs-Kennlinien von 4 exemplarisch ausgewaumlhlten Nan-odraumlhten mit Laumlngen um 10microm und einer Wachstumstemperatur des Fe3Sivon 100 C (linkes Diagramm) und ein Histogramm der Widerstandsver-teilung uumlber 25 Nanodraumlhte (rechtes Diagramm)

100 und 06 In der 2-Punkt-Geometrie muss demnach davon ausgegangen werdendass die Kontaktwiderstaumlnde erheblich sind und in der Regel die Messungen dominie-ren In Arbeiten von Liang et al [30] fanden sich jedoch Hinweise dass der Widerstand10-nm-duumlnner Nanodraht-Huumlllen (hier bestehend aus MnAs) in etwa 5-mal groumlszliger istals derjenige planarer MnAs-Schichten Ob aumlhnliches auch fuumlr die hier vorgestelltenFe3Si-Huumlllen gilt kann aufgrund der unbekannten Kontaktwiderstaumlnde in der 2-Punkt-Geometrie nicht gesagt werden

Ein anisotroper Magnetowiderstand (AMR) konnte weder fuumlr Felder parallel nochfuumlr welche senkrecht zu den Saumlulen beobachtet werden Der Grund hierfuumlr liegt in denbereits diskutierten hohen Kontaktwiderstaumlnden bei der 2-Punkt-Messung Laut Mudu-li [147] zeigen planare kristalline Fe3Si-Schichten einen AMR mit einer Amplitude vonmaximal 1 In der 2-Punkt-Geometrie kann eine Aumlnderung des Saumlulenwiderstandesum nur 1 jedoch aufgrund der deutlich groumlszligeren Kontaktwiderstaumlnde experimen-tell nicht aufgeloumlst werden Dies wurde bestaumltigt durch Untersuchungen an planarenHall-Streifen aus Co2FeSi Co2FeSi zeigt aumlhnliche elektrische Widerstaumlnde und AMR-Amplituden wie Fe3Si und durch die freundliche Unterstuumltzung von Pawel Bruski stan-den derartige Hall-Streifen bereits fertig kontaktiert zur Verfuumlgung [282] Jedoch konnteauch an den Hall-Streifen in der 2-Punkt-Geometrie unabhaumlngig vom gewaumlhlten Stromkein AMR beobachtet werden Ein gaumlnzlich anderes Bild ergibt sich fuumlr Messungen beidenen die Spannung an zwei zusaumltzlichen separaten Kontakten abgenommen wird Beidieser 4-Punkt-Methode mitteln sich die einzelnen Kontaktwiderstaumlnde nahezu aus der

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Messung heraus und aus der separat gemessenen Spannung ergibt sich mit dem ange-legten Strom direkt der Widerstand der Probe Auf diese Weise laumlsst sich der AMR inplanaren Hall-Streifen aus Co2FeSi ohne Probleme nachweisen

Fuumlr die Beobachtung magnetischer Abhaumlngigkeiten in MT-Messungen sind somitmindestens vier Kontakte erforderlich Die Prozessierung von so vielen Kontaktstrei-fen auf einer nur 10-microm-langen Nanosaumlule ist jedoch fuumlr die Photolithographie-Technikproblematisch denn hier liegen die kleinstmoumlglich erreichbaren Strukturen im Bereichvon rund 1microm Eine Alternative dazu stellt die Elektronenstrahllithographie dar Mitdieser Technik kontaktierte Nanosaumlulen (teils auch kuumlrzer als 10microm) wurden bereitsmehrfach vorgestellt und charakterisiert [3037283] Im Rahmen dieser Arbeit stand jedochnur Photolithographie zur Verfuumlgung

ZusammenfassungAls Fazit zu den magnetischen Eigenschaften der Nanodraumlhte laumlsst sich festhalten dassdie Fe3Si Nanosaumlulen-Huumlllen tatsaumlchlich entsprechend der fuumlr diese Arbeit motivieren-den Fragestellung eine Stabmagnetisierung ausbilden Diese konnte fuumlr verschiedeneSubstrattemperaturen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmus-ter mit mikromagnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Dabei zei-gen die Saumlulen einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C das staumlrkste magnetischeSignal Die hier vorgestellten Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur senkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Al-ternative zur Bewerkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substrat-normalen dar Neuartige zukunftsorientierte Bauelemente der Spintronik und magne-tischen Datenspeicherung basierend auf mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlulen haben so-mit durchaus das Potenzial zu dreidimensionalen Speicherelementen mit extrem ho-hen Speicherdichten sowie zu polarisiertem Licht emittierenden Leuchtdioden fuumlr einenenorm schnellen spinsensitiven Intrachip-Datentransfer

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischenNanodraumlhten

Die Entwicklung von konkreten Ideen zur Nutzung der hier vorgestellten Nanosaumlulenin elektronischen Bauteilen bildet schlieszliglich den Abschluss der vorliegenden ArbeitIn diesem Kapitel wird ein Einblick in die erarbeiteten moumlglichen Bauelementdesignseinschlieszliglich ihrer bereits existierenden Pendants gegeben Es wird daruumlber hinaus aufdie jeweiligen Vor- und Nachteile der vorgestellten Strukturen sowie die Herausforde-rungen bei ihrer Herstellung eingegangen

61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

SpinLEDs besitzen das groszlige Potenzial zu einer optischen Uumlbertragung von Spininfor-mation uumlber makroskopische Distanzen Dieser optische Transfer von Spininformationhat einen entscheidenden Vorteil gegenuumlber elektrischen Methoden Bei letzteren muumls-sen Ladungstraumlger durch makroskopische Leiter bewegt werden was nicht ohne Rei-bungsverluste durch Streuung moumlglich ist Hingegen kann bei optischen Methoden derelektrische Strompfad entsprechend kurz gehalten werden so dass derartige Verlustehier keine Rolle spielen Dennoch dienen SpinLEDs heutzutage in der Spintronik fastausschlieszliglich als Detektor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlrliegen an erster Stelle in den hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb planarerSpinLEDs (hohe magnetische Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrerLimitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entge-genlaumluft Wie im Folgenden naumlher erlaumlutert wird lieszligen sich beide Probleme umgehenwenn die in dieser Arbeit vorgestellten mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in dasKonzept der SpinLEDs integriert wuumlrden

611 Planare SpinLED

Es folgt zunaumlchst eine kurze Einfuumlhrung in das Konzept der SpinLEDs in Anlehnungan das Buch ldquoSpintronic materials and technologyrdquo von Y B Xu und S M Thompson [52]SpinLEDs funktionieren auf den ersten Blick wie gewoumlhnliche LEDs Anstatt eines un-polarisierten Stroms von Elektronen wird bei der SpinLED jedoch ein Strom von spin-polarisierten Ladungstraumlgern in die LED-Struktur injiziert Dies kann durch optischeResonanz- oder Transporttechniken realisiert werden Fuumlr eine Einbindung dieser Bau-teile in industrieller Massenfertigung ist jedoch ausschlieszliglich die letztgenannte elek-trische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Diese Technik basiert darauf dasselektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metall stets spinpolarisiert ist Diespinpolarisierten Ladungstraumlger werden somit wie in Abbildung 61 skizziert durchdie Verwendung eines ferromagnetischen Kontakts auf der LED-Struktur in den Halb-leiter injiziert Heute verwendet man als Konfiguration des Kontaktes hauptsaumlchlich

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Schottky- oder Oxid-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Metallen sowie ferroma-gnetische Halbleiter Fuumlr Kontakte aus ferromagnetischen Halbleitern wurde die bislanghoumlchste Injektionseffizienz von uumlber 90 durch Fiederling et al [284] nachgewiesen Manist jedoch aufgrund der niedrigen Curie-Temperaturen ferromagnetischer Halbleiter aufTemperaturen weit unterhalb von Raumtemperatur sowie hohe Magnetfelder limitiertSomit ist diese Kontaktvariante fuumlr praktische Bauteilkonzepte gaumlnzlich ungeeignet Da-her werden die hier dargestellten SpinLED-Konzepte wie in Abbildung 61 dargestelltauf Schottky-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Kontakten beschraumlnkt

Als p-i-n-Uumlbergaumlnge dieser SpinLEDs dienen gewoumlhnlich Strukturen basierend aufGaAs(001) mit Quantentoumlpfen bestehend aus (InGa)As oder (AlGa)As [5261285ndash287] Ei-ne detailliertere Skizze einer solchen Struktur findet sich in Abbildung 62 I Die spin-

Abbildung 61 Schema des Banddiagramms einer GaAs(InGa)As-basierten SpinLED mitSchottky-Tunnelkontakt im Fall einer angelegten Spannung Die obersten++-Schicht des Halbleiters ist so hoch dotiert dass die spinpolarisiertenElektronen diese duumlnne und gleichzeitig hohe Barriere nur mittels Tunnelnund nicht durch thermische Anregung uumlberwinden koumlnnen Sie werden indie Halbleiterstruktur injiziert diffundieren zum Quantentopf und rekom-binieren dort mit unpolarisierten Loumlchern En und Ep bezeichnen dabei diequasi Ferminiveaus der Elektronen bzw Loumlcher Eine Spinpolarisierung derElektronen wird durch die Magnetisierung des Ferromagneten bewerkstel-ligt

polarisierten Elektronen diffundieren zum Quantentopf und rekombinieren dort nachden Auswahlregeln fuumlr die Emission eines Photons mit unpolarisierten Loumlchern Somitsteht die Spinpolarisation der Elektronen in direkter Beziehung zur zirkularen Polarisa-tion des emittierten Lichtes Diese Uumlbersetzung von Spinpolarisation in rechts bzw linkszirkular polarisiertes Licht funktioniert jedoch ausschlieszliglich fuumlr Spinkomponenten desElektrons welche parallel zur Ausbreitungsrichtung des Photons gerichtet sind

Die spontane Magnetisierung der meisten ferromagnetischen Metalle besitzt entge-gen der Darstellung in Abbildung 61 aufgrund der Formanisotropie eine Ausrichtungin der Schichtebene Zirkular polarisiertes Licht ist hier somit fuumlr seitlich emittierendeSpinLEDs zu erwarten Die Auswahlregeln fuumlr eine seitliche Emission in Halbleiter-Quantentoumlpfen lassen jedoch bei der strahlenden Rekombination keine eindeutige Zu-ordnung von emittierter zirkularer Polarisation und zuvor zugrunde liegender Spinpo-

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

larisierung zu [61288] Aus diesem Grund sind seitlich emittierende SpinLEDs mit Ma-gnetisierungen in der Schichtebene nicht von praktischem Nutzen

Im Gegensatz dazu erlauben die Auswahlregeln der strahlenden Rekombination imHalbleiter-Quantentopf fuumlr frontseitig emittierende SpinLEDs eine eins-zu-eins Zuord-nung von zuvor vorhandener Spinpolarisation und schlieszliglich emittierter zirkularer Po-

Abbildung 62 I Skizze einer planaren SpinLED II Erlaubte strahlende Rekombinations-pfade im (InGa)As Quantentopf der unter I dargestellten Struktur VomLeitungsband (LB) mit der Spinquantenzahl plusmn 12 sind vier Uumlbergaumlngezum Valenzband (VB) der schweren Loumlcher (HH) mit plusmn 32 und leichtenLoumlcher (LH) mit plusmn 12 erlaubt Die zirkulare Polarisation des dabei emit-tierten Lichtes ist durch σ+ fuumlr rechts bzw σminus fuumlr links angegeben Beitiefen Temperaturen finden nur die mit dicken Pfeilen gekennzeichnetenUumlbergaumlnge statt III Die offenen Quadrate zeigen die Abhaumlngigkeit des Po-larisationsgrades von dem emittiertem Licht einer planaren SpinLED ba-sierend auf GaAs(AlGa)As auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht ausCo2FeSi vom aumluszligeren Magnetfeld Die rote Linie stellt die fuumlr diese Struk-tur mittels SQUID gemessene Magnetisierungskurve der Co2FeSi-Schichtin willkuumlrlichen Einheiten dar Um die Hysteresekurve besser mit dem EL-Signal vergleichen zu koumlnnen wurde sie invertiert Entnommen aus Farshchiet al [73]

larisation [288289] (Um fuumlr die emittierte Strahlung semitransparent zu erscheinen darfdabei der ferromagnetische Kontakt nur wenige Nanometer dick sein) Die hier erlaub-ten Uumlbergaumlnge sind in der Abbildung 62 II dargestellt

Von den Zustaumlnden des Leitungsbandes (LB) mit den Spinquantenzahlen ml = plusmn 12

existieren je zwei Rekombinationspfade mit den schweren Loumlchern (HH) der Zustaumlnde

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

ml = plusmn 32 (dicke Pfeile) und den leichten Loumlchern (LH) der Zustaumlnde ml = plusmn 1

2 (duumlnnePfeile) des Valenzbandes (VB) Sie besitzen jeweils entgegengesetzte Polarisation LautKonvention bezeichnet σ+ ein Photon mit der Spinquantenzahl +1 d h rechts und σminus

eines mit -1 d h links zirkular polarisiertes Licht

σminus LB+ 1

2

rarr

VBHH+ 3

2

σ+

LBminus 1

2

rarr

VBHHminus 3

2

σ+

LB+ 1

2

rarr

VBLHminus 1

2

σminus

LBminus 12

rarr

VBLH+ 1

2

Bei tiefen Temperaturen finden die Uumlbergaumlnge LB rarr VBLH (duumlnne Pfeile) nicht stattEs bleiben nur zwei moumlgliche Uumlbergaumlnge die je entweder zu σ+ oder σminus fuumlhren Durcheine Messung des rechts I+ und links Iminus zirkular polarisierten Lichtes in der Elektrolu-mineszenz (EL) wird der Polarisationsgrad P = (Iminus minus I+)(I+ + Iminus) bestimmt Anhanddieses Polarisationsgrades kann man somit direkt auf den Grad an spinpolarisiertenElektronen im Quantentopf zuruumlck schlieszligen Man ermittelt hierbei eine untere Grenzeder Spininjektionseffizienz des Ferromagneten zum Halbleiter Fuumlr qualitativ hochwer-tige LED-Strukturen und nicht zu niedrige Spinpolarisationsgrade ist diese Messungauch bei Raumtemperatur moumlglich Voraussetzung ist hierfuumlr dass man die Uumlbergaumlngeder Elektronen mit HH und LH energetisch trennen kann

Frontseitig emittierende SpinLEDs haben jedoch den groszligen Nachteil dass fuumlr die-se Konfiguration die Magnetisierung des Ferromagneten aus ihrer spontanen Ausrich-tung herausgedreht und entlang der Schichtnormale orientiert werden muss Diese istaufgrund der magnetischen Formanisotropie duumlnner magnetischer Filme eine schwe-re Achse Fuumlr den Betrieb planarer SpinLEDs werden deshalb sowohl in der Faraday-als auch der geneigten Hanle-Konfiguration hohe externe Felder im Bereich von 01 bis2 Tesla benoumltigt [5270] Die Faraday-Konfiguration ist in der Abbildung 62 I dargestelltHier wird das aumluszligere Magnetfeld entlang der Schichtnormale orientiert wodurch die

ObjektBauteil Magnetische Induktion B

Magnetfeld von Hirnstroumlmen 100 fT bis 1 pTErdmagnetfeld an der Erdoberflaumlche 25 bis 65microThandelsuumlblicher Kuumlhlschrankmagnet 5 bis 10 mTMagnetfeld eines Sonnenflecks 150 mTMagnetfelder von Kernspintomographen

1 bis 3 Thandelsuumlblichen Lautsprecherspulen60-Hz-TransformatorenNd2Fe14B-Dauermagnet

Tabelle 61 Groumlszligenordnungen von Magnetfeldern nach Wikipedia

Elektronenspins direkt im Ferromagneten manipuliert werden Typischerweise benoumltigtman hierfuumlr Felder zwischen 1 und 2 Tesla In der geneigten Hanle-Konfiguration wirddie SpinLED in einem etwas geringeren Magnetfeld mit einem Winkel von 45 zurSchichtnormale betrieben Dieses Feld bewirkt eine Spin-Praumlzession der Elektronen umdie Achse des Feldes nachdem sie in den Halbleiter injiziert wurden Die Spinmanipu-lation findet somit erst im Halbleiter statt Hier verursacht die Praumlzessionsbewegungeine Spinkomponente parallel zur Schichtnormale welche fuumlr den Betrieb der SpinLED

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

genutzt wird Die fuumlr diese Konfiguration benoumltigten Felder liegen zwar im Bereich von01 bis 05 Tesla und fallen so deutlich geringer als in der Faraday-Konfiguration aus fuumlrpraktische Anwendungen sind diese Groumlszligenordnungen jedoch immer noch ungeeignetFuumlr eine Einordnung dieser Felder sind in Tabelle 61 typische Magnetfeldstaumlrken vonverschiedenen Objekten und Bauteilen angegeben (entnommen aus Wikipedia)

Der Polarisationsgrad des emittierten Lichtes einer planaren SpinLED ist beispielhaftin Abbildung 62 III dargestellt Diese Messwerte basieren auf einer GaAs(AlGa)As-LED auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht aus Co2FeSi [73286290] Die offenen Quadra-te geben den gemessenen Polarisationsgrad in Abhaumlngigkeit des aumluszligeren Feldes widerDie rote Linie hingegen zeigt den Verlauf der fuumlr diese Struktur mittels SQUID entlangder Schichtnormale gemessenen Hysteresekurve der Co2FeSi-Schicht in willkuumlrlichenEinheiten Da bei der Messung des Polarisationsgrades Elektronen in entgegengesetzterSpinpolarisierung injiziert wurden ist die Hysteresekurve fuumlr einen besseren Vergleichmit dem Verlauf des Polarisationsgrades invertiert dargestellt Die Daten gehen auf Fars-hchi et al [73] zuruumlck Wie man sieht folgt der gemessene Polarisationsgrad exakt derHysteresekurve des Co2FeSi-Films entlang der Schichtnormale Fuumlr einen Polarisations-grad von 15-20 werden Feldstaumlrken von rund 15 T benoumltigt was einigen technischenAufwand mit sich zieht und somit fuumlr Anwendungen ungeeignet ist Daruumlber hinaus istman aufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substratelimitiert An eine Integration mit Si zum Beispiel fuumlr die optische Kommunikation aufeinem Chip ist somit innerhalb des Konzeptes planarer SpinLEDs nicht zu denken

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

612 Planare SpinLED mit NanosaumlulenUm SpinLEDs auch in niedrigen bzw sogar in der Abwesenheit von aumluszligeren Magnetfel-dern zu betreiben muszlig die ferromagnetische Injektorschicht entlang des elektronischenTransportpfades magnetisiert sein Wie die vorliegende Arbeit zeigt kann dies auch oh-ne die Beschraumlnkung auf limitierte Materialsysteme oder Uumlberstrukturen [8687] durch dieVerwendung von GaAs-Nanosaumlulen als eine Traumlgerstruktur fuumlr die magnetische Schichtrealisiert werden Das Konzept einer SpinLED mit Nanosaumlulen bildet somit das ersteBauteil das im Rahmen der vorliegenden Arbeit entworfen wurde

Die moumlgliche Form einer SpinLED mit Nanosaumlulen ist in Abbildung 63 skizziertBis zum Quantentopf ist diese identisch mit der planaren SpinLED aus Abbildung62 I Auf den Quantentopf bzw eine duumlnne intrinsische Schicht werden die undotier-ten GaAs-Nanodraumlhte aufgebracht Dies kann durch Au-Troumlpfchen [180291292] oder durch

Abbildung 63 Skizze einer planaren SpinLED mit Nanosaumlulen

eine duumlnne Schicht Si-Oxid [102188192293] als Initiator des selektiven Wachstums bewerk-stelligt werden Das Nanosaumlulen-Wachstum wird schlieszliglich bei der gewuumlnschten Laumlngeder Saumlulen beendet die Wachstumsbedingungen werden vom axialen hin zum radialenWachstum geaumlndert und die n-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die int-rinsischen Saumlulen realisiert [199201294295] Im letzten Wachstumsschritt werden wie in dervorliegenden Arbeit praumlsentiert die Nanodraumlhte mit einem duumlnnen Fe3Si-Film umman-telt

Mit fluumlssigen oligomeren bzw polymeren anorganischen Molekuumllen auf Si-Basis ge-nannt Wasserstoff-Silsesquioxane (HSQ) kann der Raum zwischen den Nanosaumlulennach dem Wachstum durch Aufschleudern und anschlieszligendes Ausbacken aufgefuumlllt

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

werden Das ausgehaumlrtete HSQ hat strukturelle und elektronische Eigenschaften aumlhn-lich des Si-Oxids und ist daher ideal als Fuumlllmaterial geeignet [296297] Die nun nochfreistehenden Koumlpfe der Nanodraumlhte werden schlieszliglich mit einer duumlnnen Schicht Indi-umzinnoxid (ITO) kontaktiert [199]

Durch das Anlegen einer Spannung koumlnnen nun spinpolarisierte Elektronen vom Fer-romagnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln Die niedrig n-dotierteHuumllle der Nanodraumlhte bildet den Transportkanal Hier diffundieren die Elektronen zumplanaren Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit unpolarisierten Loumlchernaus dem p-GaAs Durch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierungdes Ferromagneten sind die Elektronenspins bereits parallel zum elektronischen Trans-portkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad im frontseitig emittierten Lichtdirekt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider Externe Magnetfelder wer-den nicht benoumltigt

HerausforderungenAufgrund der festgelegten Wachstumsrichtung der Nanodraumlhte sind die bislang fastausschlieszliglich verwendeten (001)-orientierten Substrate zur Integration von Nanosaumlulenin eine LED-Struktur leider nicht geeignet Man kann somit innerhalb dieses Konzep-tes nur beschraumlnkt auf bereits vorhandene Expertise bzw Strukturen zuruumlckgreifen Esmuumlssen als erste Herausforderung optimale Wachstumsbedingungen sowohl fuumlr glatteGaAs(111) als auch (InGa)As-Schichten gefunden werden Dotierprofile und Konzentra-tionen muumlssen uumlberpruumlft und der In-Gehalt des Quantentopfes muss angepasst werdenAufgrund des amphoteren Charakters des Si-Einbaus in den GaAs-Kristall welcher hierdurch die Orientierung bevorzugt in Erscheinung tritt [298ndash300] erfordert die n-Dotierungmittels Si besondere AufmerksamkeitFuumlr das Aufbringen des Initiators des selektiven Nanodraht-Wachstums entweder Au-Tropfen oder eine duumlnne Si-Oxidschicht muss die Probe aus der MBE entnommen undspaumlter fuumlr einen Ruumlcktransfer chemisch gereinigt werden Neben den Parametern fuumlrdas optimale Aufschleudern von Au-Tropfen oder eines Si-Oxids welche es zu findengilt muss daruumlber hinaus gewaumlhrleistet sein dass sie das im Anschluss stattfindendechemische Reinigen unbeschadet uumlberstehen Hier kann auf Arbeiten von Somaschini etal [198] zuruumlckgegriffen werdenIn der MBE muumlssen im Anschluss Wachstumsparameter fuumlr das selektive Wachstumgefunden werden Diese unterscheiden sich fundamental verwendet man Au-Tropfenoder wie in dieser Arbeit sich auf duumlnnem Si-Oxid bildende Ga-Tropfen und haumlngenzusaumltzlich teils erheblich vom Substrat ab [9102188192291293]

Ist das Nanosaumlulen-Wachstum beendet muumlssen die Wachstumsparameter wiederum andas radiale Wachstum angepasst werden und Dotierkonzentrationen und -profile ge-funden werden In Arbeiten von Dimakis et al [199] konnte bereits gezeigt werden dasssomit funktionierende p-i-n-Strukturen hergestellt werden koumlnnen detaillierte Aussa-gen uumlber den elektronischen Transport in diesen Bauteilen und damit zusammenhaumln-gend uumlber optimale Dotierprofile gibt es zur Zeit jedoch noch nicht Weiterhin ist hierzu beachten dass das n-dotierte GaAs nach der Herstellung des Quantentopfes nichtnur ausschlieszliglich auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen sondern auch zwischen den Na-nosaumlulen aufwaumlchst Im Gegensatz zum selektiven Nanodraht-Wachstum mittels einesmit Si-Oxid bedeckten Substrates liegt das Substrat im Bereich zwischen den Saumlulenbei der Verwendung von Au-Tropfen vollkommen frei Somit stellen hier die zwischenden Saumlulen wachsenden n-dotierten Schichten einen zusaumltzlichen parasitaumlren Trans-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

portpfad dar Es erscheint daher bei dieser Methode unwahrscheinlich dass der Elek-tronentransport im Potentialgefaumllle zwischen Fe3Si-Film und GaAs-Substrat tatsaumlchlichradial uumlber die Saumlulen und erst anschlieszligend zum Quantentopf hin stattfindet Zwarkonnten einige Arbeiten an aumlhnlichen LED-Strukturen mit Nanosaumlulen bereits zeigendass der Stromfluss entlang des ersten Transportpfades stattfindet [199296] gesichert istdiese Tatsache fuumlr die hier vorgestellte Struktur jedoch nicht Im Fall eines Stromflussesuumlber die Schichten zwischen den Nanosaumlulen muss dieser durch eine isolierende Schichtunterdruumlckt werdenDas Wachstum der Fe3Si-Huumllle wurde durch die vorliegende Arbeit analysiert und stelltsomit im Rahmen der SpinLED-Herstellung keine Probleme mehr darEbenfalls unproblematisch gestaltet sich das Aufschleudern und Ausbacken von HSQbis zu einer bestimmten Houmlhe der Nanosaumlulen und das anschlieszligende Aufbringen ei-ner duumlnnen ITO-Schicht Beides sind Prozesse die in der Forschung an Halbleiter-Nanosaumlulen bereits etabliert sind wenn auch erst seit kurzem Inzwischen kommensie standardmaumlszligig bei der Prozessierung und Kontaktierung von Nanodraht-LEDs zumEinsatz [296297]

Zwar umgeht man mit diesem Konzept durch die Verwendung von Nanosaumlulen diefuumlr herkoumlmmliche SpinLEDs benoumltigten hohen Magnetfelder dennoch ist man auch hieraufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substrate limi-tiert Optische Intrachip-Kommunikation zum Beispiel ist somit auch mit diesen Bautei-len nicht realisierbar

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

613 Nanosaumlulen-SpinLEDUm die Beschraumlnkung auf GaAs-Substrate fuumlr derartige Bauteile zu umgehen bietetsich hier natuumlrlich an eine komplette SpinLED-Struktur innerhalb einer Nanosaumlule her-zustellen Dies ist das zweite Bauteilkonzept welches in diesem Rahmen ausgearbeitetwurde Die Skizze eines moumlglichen Aufbaus ist in Abbildung 64 dargestellt

Ausgangspunkt ist hier kein GaAs-Substrat mehr sondern Si(111) bedeckt mit einerduumlnnen Schicht nativen Si-Oxids Das Wachstum der Nanosaumlulen findet direkt daraufmittels des in der vorliegenden Arbeit verwendeten Ga-induzierten Mechanismus statt

Abbildung 64 Skizze einer Nanosaumlulen-SpinLED

Schleudert man zuvor auf das Si-Oxid Au-Troumlpfchen auf ist es jedoch auch moumlglichhier mittels des Au-induzierten Mechanismus [301] zu arbeiten

Das Wachstum beginnt innerhalb dieses Konzeptes mit einem p-dotierten Nanodraht-Segment Der Uumlbergang hiervon zu einem intrinsischen Abschnitt wird durch eine Un-terbrechung des bereitgestellten Akzeptor-Molekularstrahls bewerkstelligt An den p-i-Uumlbergang schlieszligt sich ein axialer (InGa)As-Quantentopf gefolgt von einem weitereni-GaAs-Segment an Das Nanodraht-Wachstum wird hier kurz unterbrochen um die bishierhin fertiggestellte Struktur mit einer duumlnnen Oxidschicht einzuhuumlllen Dies kannentweder ebenfalls mittels MBE in einer gesonderten Kammer fuumlr das Wachstum vonOxiden geschehen oder die Probe wird kurz aus der UHV-Umgebung entnommen DasOxid wird benoumltigt um ein Kurzschlieszligen der SpinLED zu unterbinden Nach demOxid-Wachstum bzw dem Ruumlcktransfer der Proben in die UHV-Umgebung wird dasSaumlulenwachstum bis zur gewuumlnschten Laumlnge fortgesetzt Dieses letzte Saumlulenstuumlck kannwie in der Abbildung 64 skizziert direkt aus n-dotiertem GaAs oder noch aus intrin-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

sischem Material bestehen Ist die erwuumlnschte Laumlnge erreicht werden die Wachstums-bedingungen vom axialen hin zum radialen Wachstum geaumlndert und die n- bzw n rarrn++-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die Saumlule realisiert Das Ummantelnder Saumlulen mit Fe3Si das Auffuumlllen des Raums zwischen den Draumlhten mit HSQ unddie Kontaktierung mittels ITO verlaumluft analog zum vorher beschriebenen Konzept derplanaren SpinLED mit Nanosaumlulen

Eine angelegte Spannung bewirkt nun dass spinpolarisierte Elektronen vom Ferroma-gnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln koumlnnen Die niedrig n-dotierteHuumllle sowie selbiger Saumlulenkern der Nanodraumlhte bilden den Transportkanal Hier dif-fundieren die Elektronen zum Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit un-polarisierten Loumlchern aus dem p-dotierten Abschnitt der Saumlulen und dem p-SubstratDurch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierung des Ferromagne-ten sind die Elektronenspins auch bei dieser Variante bereits parallel zum elektronischenTransportkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad des frontseitig emittier-ten Lichtes direkt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider und externeMagnetfelder werden nicht benoumltigt

HerausforderungenDie groumlszligte Schwierigkeit dieser Struktur besteht in der Herstellung des axialen Quan-tentopfes Eine vollstaumlndig axiale Heterostruktur wurde nach dem Erkenntnisstand die-ser Arbeit mit der MBE-Technik noch nie realisiert Arbeiten von Somaschini [302] habengezeigt dass durch ein Oumlffnen des In-Ventils die Moumlglichkeit besteht mittels des Ga-induzierten Wachstums sehr duumlnne axiale (InGa)As-Schichten einzufuumlgen Waumlhrend-dessen wird der Ga-Tropfen jedoch sehr schnell instabil und verschwindet teils was einweiteres Wachstum mit GaAs erschwert Eine weitere Moumlglichkeit bietet hier folgendesVorgehen nach Somaschini [303] Nach dem ersten intrinsischen Segment wird der Ga-Tropfen bei niedrigen Temperaturen und sehr geringem As-Fluss verbraucht so dassglatte Kopffacetten entstehen Auf diesen wird mittels ebenfalls geringen In-Fluumlssenund Temperaturen ein neuer In-Tropfen abgeschieden Ob dies jedoch auch im Fallevon (InGa)-Tropfen funktioniert muss hier noch uumlberpruumlft werden Durch einen hohenAs-Fluss und das Heizen auf ca 500 C wird dieser kristallisiert Nun kann wiederumnach Somaschini et al [198] und Priante et al [304] ein neuer Ga-Tropfen auf die Saumlulenaufgebracht und das Wachstum fortgesetzt werden Fuumlr den VLS-Mechanismus mit Au-Tropfen zeigten Arbeiten von Somaschini [301] dass sich ein (InGa)As Quantentopf inaxialer Richtung nur bewerkstelligen laumlsst wenn man zuvor (nach dem Wachstum desersten intrinsischen Segments) die Seitenflaumlchen der GaAs-Saumlulen passiviert Fuumlr denIn-Einbau darf daruumlber hinaus der Durchmesser der Au-Tropfen nicht zu klein sein [305]

Eine Passivierung der Seitenflaumlchen erreicht man ganz einfach indem man die Pro-be kurz aus der MBE herausnimmt und einige Zeit unter Atmosphaumlrendruck an Luftlagert oder mittels MBE eine duumlnne Oxidschicht abscheidet Der folgende Uumlbergangvom (InGa)As-Quantentopf zum zweiten intrinsischen Segment stellt nach Arbeitenvon Dick et al [306] wiederum kein Problem darDie n-Dotierung des obersten Saumlulenstuumlckes kann auch in der [111]-Richtung innerhalbder Nanosaumlulen nachweislich mit Te bewerkstelligt werden [307308] Si ist hingegen auf-grund seines in der [111]-Richtung innerhalb von Nanosaumlulen verstaumlrkten amphoterenCharakters weniger geeignet [195295298ndash300309] Um keine Kompensation herbeizufuumlhrenist man bei Si deshalb auf sehr geringe Dotierkonzentrationen beschraumlnkt Ob diese fuumlrden Betrieb der Nanosaumlulen-SpinLED ausreichen muss untersucht werden Die Frage

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

inwiefern sich hingegen ein intrinsisches oberstes Saumlulenstuumlck auf die Funktionsweisedes Bauteils auswirkt ist zum jetzigen Zeitpunkt ebenfalls noch ungeklaumlrtEine weitere Schwierigkeit koumlnnte sich durch die positive Dotierung des unteren Saumlu-lensegments ergeben Zwar kann man bei der p-Dotierung auf einige Arbeiten zuruumlck-greifen [195310311] genaue Dotierkonzentrationen sowie Dotierprofile sind jedoch bislangnur rudimentaumlr erforscht

Aufgrund der zwei groszligen Vorteile dieser Strukturen welche einen moumlglichen Betriebvon SpinLEDs in geringen bis hin zu gar keinen aumluszligeren Feldern und ihre Kompatibi-litaumlt mit der Si-Technologie umfassen steht demzufolge der Realisierung von beispiels-weise optischer Intrachip-Kommunikation nichts mehr im Wege Auszligerdem bleibt zuerwaumlhnen dass diese Variante ein komplettes SpinLED-Bauteil auf einer Substratflaumlchevon nur wenigen 100 nm times 100 nm darstellt dieser enorm geringe Substratverbrauchkommt der heutigen Si-Technologie weiterhin sehr entgegen

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Im ersten Teil dieses Kapitels wird eine Einfuumlhrung in das auf Parkin et al [82] ba-sierende Konzept des dreidimensionalen permanenten Festkoumlrperspeichers gegebenInnerhalb dieses Konzeptes lieszligen sich Speicherelemente mit bislang unerreichbarenSpeicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen statischen Festkoumlrperspei-cher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer und zu erschwinglichen Preisen herstellenBislang gestaltet sich die tatsaumlchlich dreidimensionale Herstellung solcher Speicher je-doch als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Daskoumlnnte schlieszliglich durch die Uumlbertragung des Konzeptes auf die in dieser Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen umgangen werden Diese Uumlber-tragung fuumlhrt zum dritten und letzten Bauteilkonzept dieser Arbeit und wird im zweitenTeil dieses Kapitels vorgestellt Es nutzt die GaAs-Nanodraumlhte als rein passive Traumlger-struktur um mittels der durch sie entlang der Substratsenkrechte orientierten Fe3Si-Huumlllen dreidimensionale Speicherelemente zu realisieren

621 Konzept des Laufbandspeichers

Felder bestehend aus duumlnnen ferromagnetischen Streifen in einer senkrechten Anor-dung wurden 2008 von Parkin et al [82] unter dem englischen Begriff racetrack memory(RM) fuumlr schnelle rein elektrisch angesteuerte permanente magnetische Datenspeiche-rung vorgeschlagen Das Konzept des RM beruht im Gegensatz zu herkoumlmmlichenzweidimensionalen Speichertechniken auf einer Erweiterung der Datenablage in dendreidimensionalen Raum hinein Damit lassen sich Speicherelemente von bislang un-uumlbertroffenen Speicherkapazitaumlten Zugriffszeiten vergleichbar mit denen heutiger SSDsund quasi unbegrenzter Lebensdauer zu niedrigen Preisen realisieren Physikalisch be-ruht der RM auf dem Effekt des Spin-Momenttransfers (STT) [7778] Der STT-Effekt trittauf wenn ein Strom von spinpolarisierten Elektronen von einem Medium mit einer be-stimmten Magnetisierung in ein weiteres mit anders orientierter Magnetisierung uumlber-geht Auf die Spins der Elektronen im zweiten Medium wirkt aufgrund des spinpola-risierten Stroms ein Drehmoment Uumlbersteigt der Strom einen bestimmten Schwellwertwird es durch den STT moumlglich die Magnetisierung im zweiten Medium zu drehenDieser Effekt wird im RM genutzt um magnetische Domaumlnen kontrolliert entlang einesSpeicher- bzw Leiterstreifens zu bewegen Eine Skizze des von Parkin et al [82] vorge-stellten Konzeptes eines RM findet sich in Abbildung 65

Im Konzept des RM wird Information in magnetischen Domaumlnen welche sich in lan-gen Sequenzen auf einem vertikal angeordneten ferromagnetischen Leiterstreifen befin-den senkrecht zur Oberflaumlche eines Si-Substrats gespeichert Diese sind in Abbildung65 durch blaue und rote Abschnitte gekennzeichnet Zwischen Domaumlnen unterschied-licher Orientierung bilden sich Domaumlnengrenzen die je nach der relativen Ausrichtungder benachbarten Domaumlnen zueinander entweder in einer Kopf-an-Kopf- oder einerFuszlig-an-Fuszlig-Konfiguration vorliegen Der Abstand zwischen aufeinanderfolgenden Do-maumlnengrenzen ist durch vorgegebene Haftstellen auf dem Speicherstreifen festgelegtDieser Abstand entspricht demzufolge der Laumlnge eines Bits Die Haftstellen sorgen dar-uumlber hinaus fuumlr eine groumlszligere Stabilitaumlt der Domaumlnengrenzen gegenuumlber thermischenFluktuationen oder magnetischen Streufeldern von benachbarten Speicherstreifen De-finiert werden Haftstellen zum Beispiel durch Einkerbungen im Speicherstreifen oderdurch Modulationen in der Dicke oder der Materialparameter des Streifens

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Fuumlr den Lese- und Schreibprozess werden die Domaumlnengrenzen durch Strompulse imNanosekundenbereich simultan entlang des Speicherstreifens bewegt Nach dem STT-Effekt [7778] verursacht der Stromfluss im magnetischen Material aufgrund von spinab-haumlngiger Diffusionsstreuung eine Spinpolarisierung des Materials und traumlgt infolgedes-

Abbildung 65 Schematischer Aufbau eines RM Entnommen aus Bader und Parkin [83] I Einvertikaler u-foumlrmiger magnetischer Speicherstreifen mit Bitmuster (blauund rot) vor und nachdem Domaumlnengrenzen mittels Strompulsen im Na-nosekundenbereich uumlber die horizontalen Lese- und Schreibstreifen bewegtwurden II Beim Lesevorgang wird mittels eines mit dem RM verbundenenMTJ der TMR gemessen III Einzelne Bits koumlnnen zum Beispiel mittels deshier dargestellten Streufeldes der Bewegung einer magnetischen Domaumlneentlang eines zweiten senkrecht angeordneten ferromagnetischen Streifesgeschrieben werden IV Ein Feld bestehend aus 42 vertikalen Speicherstrei-fen auf einem Chip

sen selbst ein Drehmoment Trifft der spinpolarisierte Strom auf eine Domaumlnengrenzeso uumlbertraumlgt er auf sie ein Spin-Drehmoment und somit ebenfalls eines auf die magne-tischen Momente in der Grenze Dieses Drehmoment kann eine Bewegung der Domauml-nengrenze verursachen welche unabhaumlngig von der Ladung der Grenze (Kopf-an-Kopfoder Fuszlig-an-Fuszlig) ist [312ndash318] Einzig der magnetische Streifen muss schmal genug seind h kleiner oder im Bereich von 100 nm so dass die Wechselwirkung des STT die-jenige der Momente mit dem Eigenfeld des Stromflusses dominiert Solange der Ab-stand benachbarter Domaumlnengrenzen konstant bleibt ist die durchschnittliche Lese-bzw Schreibezeit eines individuellen Bits unabhaumlngig von der Anzahl von Bits auf dem

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Speicherstreifen Letzterer sind somit keine Grenzen gesetzt wodurch sich mit demKonzept des RM bislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten realisieren lieszligen

Der Lesevorgang selbst findet schlieszliglich uumlber eine Messung des Tunnelmagnetwider-stands (TMR) mittels eines mit dem Speicherstreifen in Kontakt befindlichen magnetwi-derstandssensitiven Tunneluumlbergangs (MTJ) statt MTJs sind heutzutage handelsuumlblicheBauelemente und bilden die Basis eines jeden modernen MRAMs

Fuumlr den Schreibprozess gibt es mehrere technische Loumlsungen Erstens kann durch dasStreufeld eines durch einen benachbarten Metallstreifen flieszligenden Stromes eine Do-maumlne im Speicherstreifen geschrieben werden Zweitens eignet sich hierfuumlr ebenfallsdie STT-Wechselwirkung welche beim Stromfluss zwischen einem am Speicherstreifenbefindlichen magnetischen Nanoelements und dem Speicherstreifen selbst stattfindetDrittens kann wie in der Abbildung 65 III gezeichnet auch das Streufeld der kon-trollierten Bewegung einer Domaumlnengrenze entlang eines benachbarten magnetischenLeiterstreifens eine Domaumlne auf dem Speicherstreifen schreiben

Soweit das von Parkin et al [82] vorgestellte Prinzip des RM Unzaumlhlige Forschungs-gruppen beschaumlftigen sich seither mit duumlnnen magnetischen Speicherstreifen der Her-stellung von geeigneten Haftstellen und der kontrollierten Bewegung von Domaumlnen-grenzen entlang eines magnetischen Streifens [319320] Bislang jedoch gestaltet sich dietatsaumlchlich dreidimensionale Umsetzung solcher Speicherstreifen wie in Abbildung 65als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Mittelseines Grundgeruumlstes aus Halbleiter-Nanosaumlulen fuumlr die magnetischen Speicherstreifenwie die in der vorliegenden Arbeit vorgestellten mit einem Ferromagnet ummantel-ten GaAs-Nanodraumlhte koumlnnten die zuletzt genannten technischen Probleme umgangenwerden

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

622 Nanosaumlulen-LaufbandspeicherUumlbertraumlgt man das Konzept des RM auf die in dieser Arbeit diskutierten Nanosaumlulenso wird Information nicht mehr in einem u-foumlrmigen magnetischen Speicherstreifensondern in einer einzigen senkrechten Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlule gespeichertEine Skizze ist in Abbildung 66 I zu finden

Nach wie vor besteht ein Datenbit aus einer magnetischen Domaumlne die nun jedochdie Form eines schmalen Hohlzylindersegmentes hat In diesen Domaumlnen ist das ma-gnetische Moment entsprechend ihrer Form entweder parallel zur Saumlule oder in Wirbelnum die Saumlule orientiert Die Domaumlnengrenzen sind entsprechend Kopf-an-Kopf bzwFuszlig-an-Fuszlig oder rechts-links bzw links-rechts konfiguriert Zur Definition und Stabi-

Abbildung 66 I Skizze von drei Speichersaumlulen eines Nanodraht-RM jede besteht auseiner vertikalen mit einem duumlnnen Metallfilm ummantelten Halbleiter-Nanosaumlule Einzelne Bits bestehen nun aus Hohlzylindersegmenten (blauund rot) II Skizze eines Feldes von 30 Nanosaumlulen-RM auf einem Chip

lisierung der Domaumlnen werden wiederum vorgegebene Haftstellen verwendet Hierfuumlrkann bei einem Nanodraht-RM jedoch direkt der unter der magnetischen Speicherhuumll-le befindliche Halbleiterkern verwendet werden da sich Halbleiter-Nanosaumlulen in ver-schiedenen Uumlberstrukturen mit nahezu atomarer Perfektion herstellen lassen Berichtetwurde zum Beispiel bereits von periodischer Zwillingsbildung aus Wurzit- und Zink-blendephase mit einhergehender Zick-Zack-Form der Nanodraumlhte [321ndash325] Auch Tian etal [326] beobachteten Nanosaumlulen in periodischer Zick-Zack-Form Beim Ummanteln sol-cher Nanodraumlhte mit einem Ferromagneten sorgt die Form einer solchen Traumlgersaumluleautomatisch fuumlr periodische Einkerbungen in der magnetischen Huumllle die als Haft-stellen agieren koumlnnen Daruumlber hinaus sind ebenfalls periodische Modulationen desSaumlulendurchmessers bekannt [252327ndash329] Auch diese koumlnnen als Haftstellen dienen Beieinem Nanosaumlulen-RM sind die Haftstellen somit schon direkt nach dem Wachstum der

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Traumlgerstruktur vorhanden Dies koumlnnte im Gegensatz zum RM ohne Nanosaumlulen beiwelchem Haftstellen unter Umstaumlnden in einem separaten Prozessierungsschritt defi-niert werden muumlssen eine nicht unwesentliche Zeitersparnis fuumlr den Fertigungsprozessmit sich bringen

Entlang der Nanosaumlule werden die Domaumlnengrenzen durch einen Strompuls zwi-schen dem Kopf und dem Fuszlig der Saumlule uumlber den Mechanismus des STT bewegtDer hierzu benoumltigte Kontaktstreifen am Fuszlig der Draumlhte wird lithographisch entwedernach dem Saumlulenwachstum angebracht oder bereits vorher gemeinsam mit den vor-definierten Positionen fuumlr das Nanodraht-Wachstum Es ist hier jedoch auch moumlglichdie parasitaumlre Schicht des Ferromagneten zwischen den Saumlulen die beim Ummantelnder Draumlhte entsteht direkt fuumlr den unteren Kontakt zu verwenden Um die elektrischenAnsteuerungen fuumlr den Lese- und Schreibprozess in der Mitte des Nanodrahtes an-zubringen wird der Raum bis zur Haumllfte der Saumlulen mit Dielektrika wie das bereitserwaumlhnte HSQ oder andere Polymere aufgefuumlllt Techniken zum definierten Auffuumlllendes Saumlulen-Zwischenraumes sind wie im vorangegangenen Abschnitt bei den Spin-LEDs erwaumlhnt mittlerweile Standard in der Nanodraht-Prozessierung Fuumlr die Lese-und Schreibprozesse selbst eignen sich direkt die im RM-Konzept von Parkin et al [82]

vorgeschlagenen Mechanismen bzw Bauteile Einzig ihre Form muss durch leichte Mo-difizierung an die Zylinder-Geometrie der Speichersaumlule angepasst werden Diese Lese-bzw Schreibstreifen werden wiederum durch Dielektrika voneinander isoliert litho-graphisch somit in einer radialen Geometrie um die Saumlulen angebracht Zu den hierbenoumltigten Prozessierungsschritten vergleichbare konnten bereits bei der Realisierungvon radialen Gate-Strukturen um Nanosaumlulen fuumlr Nanodraht-Transistoren erfolgreichdurch- und vorgefuumlhrt werden [4325330ndash334] Nach einem erneuten Auffuumlllen mit Dielek-trika wird schlieszliglich noch der Kopf der Saumlulen analog zu den bereits beschriebenenProzessen fuumlr die SpinLED-Fertigung lithographisch kontaktiert

Der endguumlltige Saumlulen-Speicher besteht schlieszliglich aus Feldern vieler einzelner Spei-chernanosaumlulen aumlhnlich der Skizze in Abbildung 66 II Das Wachstum von Halbleiter-Nanosaumlulen innerhalb vordefinierter Positionen welche in ihrer Gesamtheit solche groszlig-flaumlchig angelegten Felder auf einem Substrat bilden wurde bereits von verschiedenenGruppen fuumlr verschiedene Halbleiter demonstriert [18102131335ndash348] Entgegen desselbenKonzeptes ohne Nanosaumlulen ist somit eine Fertigung solcher Speicherelement-Felderfuumlr heutige Prozessierungstechniken durchaus machbar

HerausforderungenDie erste und grundlegende offene Frage dieses Nanosaumlulen-RM-Konzeptes stellt sichim Zusammenhang der geometrischen Form der fuumlr dieses Konzept benoumltigten Domauml-nen Nach dem Kenntnisstand dieser Arbeit wurde bisher noch nicht nachgewiesen obeine Bewegung der Grenzen von Domaumlnen in Zylinder-Geometrie entlang einer magne-tischen Saumlule mittels der Wechselwirkung des STT moumlglich ist Dies zu erforschen bildetdie groumlszligte Herausforderung des Nanosaumlulen-RMEine weitere Schwierigkeit schlieszligt sich hier direkt an die erste an Aufgrund der Tat-sache dass die Form der Domaumlnen ein Hohlzylinder-Segment ist existieren innerhalbdieses Konzeptes nicht mehr nur zwei Konfigurationen von Domaumlnengrenzen sondernmindestens doppelt so viele (Kopf-an-Kopf Fuszlig-an-Fuszlig rechts-links links-rechts) In-wieweit sich welche Konfiguration fuumlr diese Art von Speicherelement eignet ist zumjetzigen Zeitpunkt ebenso ungeklaumlrt und bedarf weiterer ForschungDaruumlber hinaus bleibt fuumlr dieses Konzept ebenfalls noch zu untersuchen ob die hier

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

vorgeschlagenen Moumlglichkeiten zur Haftstellenfertigung tatsaumlchlich geeignet sind umstabile Domaumlnen mit festen Ausdehnungen zu realisierenSchlieszliglich birgt der gesamte beschriebene Fertigungsprozess Herausforderungen tech-nischer Art Zwar existieren zur Zeit in der Halbleiter-Nanodraht-Forschung Expertisenzu jedem der benoumltigten Prozessierungsschritte bis diese jedoch im Zusammenspiel zueinem funktionierenden RM fuumlhren werden sicher nicht wenige Feinjustierungen An-passungen und Modifikationen vorgenommen werden muumlssen

Es bleiben hier demzufolge viele offene Fragen von ganz grundsaumltzlichem Charak-ter Fuumlr die heutigen Fertigungstechniken im Nanometerbereich stellt dieses Konzeptjedoch eine tatsaumlchlich realisierbare Umsetzung eines echt dreidimensionalen Festkoumlr-perspeichers dar Das enorme Potenzial eines solchen Speichers (bislang unerreichbareKapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen SSDs eine unbegrenzte Lebensdau-er sowie erschwingliche Preise) rechtfertigt somit zukuumlnftige Arbeit in dieser Richtung

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7 Zusammenfassung

Das Gebiet der Halbleiter-Nanosaumlulen zieht seit geraumer Zeit eine bemerkenswerteAufmerksamkeit auf sich [2ndash6] Mittels Nanostrukturen wie diesen Saumlulen ist es nichtnur moumlglich quasi verspannungsfrei Halbleiter hoher Qualitaumlt auf nahezu jedem Sub-strat herzustellen [10100101223] auch innerhalb der Saumlule lassen sich aufgrund der Moumlg-lichkeit des elastischen Spannungsabbaus sehr unterschiedliche Materialien in hoherQualitaumlt kombinieren [18106325349350] Dies fuumlhrt zu gaumlnzlich neuen Moumlglichkeiten in derGestaltung von Bauelementen mit verschiedensten teils voumlllig neuartigen Eigenschaf-ten [161719296342351ndash370]

Diese Arbeit geht noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als eine der ers-ten Arbeiten das Gebiet der Halbleiter-Saumlulen mit demjenigen der Spintronik Inner-halb einer Saumlule wird ein ferromagnetisches Metall mit einem Halbleiter kombiniertDie Struktur besteht im Rahmen dieser Arbeit aus einem GaAs-Kern umhuumlllt mit ei-ner duumlnnen Fe3Si-Schicht die somit fuumlr sich allein gesehen einen Nano-Hohlzylinder(Englisch nanotube) darstellt

Diese Nano-Hohlzylinder sind daruumlber hinaus auch als eigenstaumlndige Strukturen in-teressant da sie aufgrund ihrer geometrischen Abmessung und Form ganz eigene Rand-bedingungen fuumlr die Orientierung der Magnetisierung besitzen Fuumlr die spontane Aus-richtung der magnetischen Momente ergeben sich nur zwei moumlgliche Konfigurationendie Orientierung in Vortices (Wirbeln) um die Hohlzylinder herum auch Zwiebelstruk-tur genannt und die Staborientierung entlang der Zylinder [114115371ndash373] Letztere bildetdie Motivation dieser Arbeit denn aufgrund der senkrechten Orientierung der darunterbefindlichen Halbleiter-Saumlule auf dem Substrat sorgt sie fuumlr eine moumlgliche Ausrichtungder spontanen Magnetisierung entlang der Substratnormalen Dies ist wegen der ma-gnetischen Formanisotropie mit herkoumlmmlichen Ferromagnet-Schichten nur mit sehrlimitierten Materialen [8687] oder mit einem erheblichen Aufwand indem spezielle ma-gnetische Uumlbergitter und Mehrfachschichtsysteme gewachsen werden zu bewerkstel-ligen [88ndash91374ndash382] Die in dieser Arbeit vorgestellte Variante der Nano-Hohlzylinder isthingegen unabhaumlngig vom magnetischen Material und erfordert nur den einen Wachs-tumsschritt der Saumlulen-Umhuumlllung

Das Forschungsgebiet der ferromagnetischen Hohlzylinder mit Abmessungen im Na-nometerbereich [83383ndash389] ist mindestens ebenso groszlig wie dasjenige der Halbleiter-Nano-draumlhte Die epitaktische Kombination beider Nanostrukturen [27ndash293135ndash39] mit einem sogeeigneten Ferromagneten wie Fe3Si ist jedoch ein Alleinstellungsmerkmal dieser Ar-beit Hier galt es zu untersuchen

1 inwieweit es moumlglich ist GaAs-Nanodraumlhte mit Fe3Si mittels MBE zu umhuumlllen

2 welche physikalischen Eigenschaften diese mit Fe3Si ummantelten Saumlulen aufwei-sen und

3 inwieweit sich eine Stabmagnetisierung in den Nanodraht-Huumlllen realisieren laumlsst

Verschiedene GaAs-Traumlgerstrukturen wurden zu diesem Zweck mittels des selbstin-duzierten VLS-Wachstums hergestellt Im direkten Anschluss daran wurden diese unter

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7 Zusammenfassung

UHV-Bedingungen in eine zweite Kammer geeignet fuumlr das Metallwachstum transfe-riert und mit Fe3Si umhuumlllt Somit wurde eine houmlchstmoumlgliche Reinheit der Grenzflaumlchegewaumlhrleistet Diese technische Voraussetzung ist ein weiteres Alleinstellungsmerkmaldieser Arbeit

Die Epitaxie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden ist allein aufgrund der geneig-ten Quellenpositionen in der MBE-Kammersymmetrie moumlglich Da Adatomdiffusion beiden niedrigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt besitztder zur Substratnormale geneigte Materialfluss der MBE eine Komponente ungleichNull parallel zur Substratoberflaumlche Dieser Materialanteil adsorbiert auf den Seiten-flaumlchen der Saumlulen Hieraus und aus den Draht-Abmessungen folgt eine rund fuumlnfmalniedrigere Wachstumsrate an den Saumlulen-Seitenflaumlchen als auf der Substratoberflaumlchezwischen den Draumlhten Das Ungleichgewicht der Volumina von Huumlllen und parasitaumlrerSchicht ist bei allen Ensemble-Messungen von anlagenfrischen Proben zu beruumlcksich-tigen und fuumlhrt dazu dass bei dieser Art der Charakterisierung nur sehr beschraumlnkteAussagen uumlber die Huumlllen gemacht werden koumlnnen Durch eine gezielte Wahl der Trauml-gerstruktur (genauer gesagt der Dichte und Laumlnge der Saumlulen) laumlsst sich der Anteil desparasitaumlren Wachstums zwischen den Draumlhten jedoch maszligschneidern Dabei kann dieSaumlulendichte durch eine Vorstrukturierung der Si-Substrate nahezu beliebig eingestelltwerden [102339ndash348] Die Laumlnge ist noch einfacher uumlber die GaAs-Wachstumsdauer steu-erbar [188192390391] Somit ist auch ein komplettes Unterdruumlcken dieses Fe3Si-Films moumlg-lich Diese Beobachtung ist ein sehr wichtiger Aspekt im Hinblick auf eine Verwendungder Nanodraumlhte in spintronischen Bauteilen

Unabhaumlngig davon ist es moumlglich Nanosaumlulen verschiedener Laumlngen gleichmaumlszligig mitFe3Si zu ummanteln Das Wachstum findet dabei uumlberall auf der Nanodraht-Oberflaumlchesimultan statt und bildet eine geschlossene Huumllle Der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur wird dabei in seiner Form erhalten seine Ausrichtung vari-iert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit kann die Dicke der Fe3Si-Huumllleganz einfach durch die Wahl der Wachstumsdauer eingestellt werden Dies ist ein weite-res wichtiges Ergebnis dieser Arbeit denn gleichmaumlszligige und geschlossene Huumlllen sindeine Grundvoraussetzung fuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanosaumlulen in zukuumlnfti-gen Bauelementen

Die Morphologie der umhuumlllten Nanodraumlhte unterscheidet sich von derjenigen pla-narer Fe3Si-Schichten Bei Temperaturen unter 200 C zeigen die Saumlulen eine charakte-ristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattem-peraturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchenwiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachstumstemperaturdieser Arbeit von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Fuumlr den Einsatz inspintronischen Bauteilen sind Schichten bzw Huumlllen mit rauen Grenz- und Oberflauml-chen problematisch da sie eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung darstellenund stromfuumlhrende Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei und so-mit zusaumltzliche Widerstaumlnde verursachen koumlnnen [262ndash265] Demzufolge kann aufgrundder Morphologie fuumlr das Wachstum von Bauteilen basierend auf mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine maximale Substrattemperatur von 200 C angegebenwerden

Im Gegensatz zur Epitaxie des Fe3Si auf hochreinen GaAs-Substraten zeigt die pa-rasitaumlre planare Schicht des Fe3Si zwischen den Saumlulen ausschlieszliglich polykristallineEigenschaften Dies gilt jedoch nicht fuumlr die Nanodraht-Huumlllen Bei Temperaturen un-terhalb von 200 C konnte neben polykristallinem Material auch ein signifikanter Anteil

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an epitaktisch ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen mittels XRD und TEM nachgewiesenwerden Die kristallographische Orientierung stimmt dabei mit derjenigen des GaAsuumlberein Innerhalb dieser epitaktischen Bereiche besitzt das Fe3Si eine stoumlchiometri-sche Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor Bei Temperaturenum 200 C ist die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktisch ori-entiert Sie zeigt einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hinweise aufeine hundertprozentige Ordnung entsprechend der D03-Phase finden Das Fe3Si derHuumlllen bildet markante (111)-orientierte Facetten aus welche aufgrund ihrer geringenVerkippung zur [111]-Wachstumsrichtung oberflaumlchlich sehr glatt erscheinen Numeri-sche DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwinvom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben uumlbereinstim-mend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlr Si-terminierte (111)-OberflaumlchenMinimalwerte Daruumlber hinaus zeigen die Nanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von In-terdiffusionsprozessen in der Form von Grenzflaumlchenreaktionsprodukten Bekannt sinddiese Grenzflaumlchenreaktionen auch von der planaren Epitaxie des Fe3Si wurden dortjedoch erst bei erheblich houmlheren Temperaturen um 400 C beobachtet Das Einsetzendieser Reaktionen bei wesentlich niedrigeren Temperaturen im Falle der Nanodraumlhteist houmlchstwahrscheinlich dem hohen Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumen unddem sehr geringen Durchmesser der Saumlulen zuzuschreiben Beide Faktoren beguumlnstigennachweislich Instabilitaumlten an Ober- und Grenzflaumlchen [34249ndash252] Bei Temperaturen uumlber200 C hinaus fuumlhren die Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen zu einer sukzessivenZerstoumlrung sowohl des GaAs- als auch des Fe3Si-Kristalls Die Reaktionen spielen sichdabei in einem Kanal welcher von den Draumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat ab Im Substrat entstehen in der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welchein Form und Ausdehnung nicht mit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlber-einstimmen Als Reaktionsprodukte bilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- undAs-Si-Verbindungen Die Untersuchungen der kristallographischen Eigenschaften derFe3Si-Huumlllen bestaumltigen somit eine maximale Wachstumstemperatur von 200 C

Die fuumlr diese Arbeit motivierende Fragestellung nach einer moumlglichen Stabmagneti-sierung in den Nanodraht-Huumlllen konnte tatsaumlchlich fuumlr verschiedene Substrattempera-turen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmuster mit mikroma-gnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Somit ist diese Arbeit die al-lererste zur Forschung an Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraumlhten welche die gewuumlnschteStabmagnetisierung realisieren konnte Das staumlrkste magnetische Signal zeigten hierbeiSaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C Diese nach belieben nano- oder mi-krometerlangen Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktursenkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Alternative zur Be-werkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substratnormalen darSie koumlnnen mit glatten Grenz- und Oberflaumlchen einem sechseckigen Querschnitt undgleichmaumlszligigen geschlossenen Huumlllen jedweder gewuumlnschten Dicke hergestellt werdenDabei zeigen sie bis zu einer Wachstumstemperatur von maximal 200 C die fuumlr Fe3Sitypischen magnetischen Eigenschaften Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sindsomit nachweislich vielversprechende Nanostrukturen fuumlr neuartige zukunftsgewand-te Bauteile der Spintronik und der magnetischen Datenspeicherung

Als Ausblick bleibt schlieszliglich zu klaumlren inwiefern die hier vorgestellten Nanodraht-strukturen fuumlr die in Kapitel 6 genannten zukunftstraumlchtigen Bauteile aufgrund ihrerelektronischen Eigenschaften geeignet sind und inwieweit sie mit bereits bekannten pla-naren Strukturen konkurrieren koumlnnen

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A Uumlbersicht der Proben undWachstumsbedingungen

Im Folgenden werden die hier untersuchten Proben und ihre jeweiligen Parameter desMBE-Wachstums aufgelistet Dem besseren Verstaumlndnis halber sind sie in thematischenGruppen zusammengefasst und dort anhand der Laumlnge der Traumlgerstruktur klassifiziertdadurch sind die Probennummern nicht fortlaufend und es tauchen einige Proben dop-pelt auf

A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

Die Stoumlchiometie des Fe3Si wurde anhand planarer Schichten auf unverkippten semi-isolierenden GaAs(001)-2-Zoll-Substraten von Wafer Technology mittels XRD kalibriertDa GaAs und Fe3Si gitterangepasst sind wurden hierzu ω-2ϑ-Kurven um den ReflexGaAs(004)Fe3Si(004) aufgenommen und die Temperatur der Si-Zelle solange angepasstbis der Fe3Si(004) Reflex genau auf dem GaAs(004) zu liegen kam Aus den Nebenmaxi-ma verursacht durch Beugung an den glatten Fe3Si-Grenz- und Oberflaumlchen konnte da-bei zugleich die Schichtdicke und somit die Wachstumsrate des Fe3Si ermittelt werdenDie Wachstumsbedingungen der GaAs-Pufferschicht die in der Wachstumskammer fuumlrGruppe-III-Arsenide aufgebracht wurde sind hier nicht erfasst Die Tabelle A1 beziehtsich ausschlieszliglich auf die Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53533 200 3 1335 1395M53544 200 3 1335 1370 18M53545 200 3 1335 1350 16M53558 200 3 1335 1363 18

Tabelle A1 Proben zur Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

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A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A2 Temperaturserien

Hier sind nun alle Proben aufgelistet bei denen der GaAs-Nanosaumlulen-Kern bei ver-schiedenen Temperaturen (Tsub) mit Fe3Si ummantelt wurde Die Wachstumsraten unddas VIII-Verhaumlltnis beziehen sich auf die Rate in nmh mit welcher eine planareGaAs-Schicht unter gleichen Bedingungen wachsen wuumlrde und das dabei bereitgestell-te Flussverhaumlltnis von As (FAs) zu Ga (FGa) Des weiteren meint die Spalte gtR in nmhltder folgenden Tabellen ebenfalls die Rate mit welcher eine planare Fe3Si-Schicht untergleichen Bedingungen wachsen wuumlrde Die Spalten gtTFe in C lt und gtTSi in C lt gebendie Zellentemperatur von Fe bzw Si waumlhrend des Wachstums an

A21 200-nm-lange NanosaumlulenDiese Serie wurde hauptsaumlchlich fuumlr TEM-Untersuchungen angefertigt Die ersten 4 Pro-ben sind auf n-dotierten (As) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid der Firma Sil-chem gefertigt die restlichen auf ebenfalls n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mitnativem Oxid der Firma CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wurdenach dem VLS-Mechanismus mit Ga-Tropfen auf duumlnnem Si-Oxid die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur hergestellt Hierbei wurde ein VIII-Verhaumlltnis von 10 und eine Rate von100 nmh verwendet Die Wachstumstemperatur betrug 620 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 13 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53324M53325 100 3 1335 1405 23M53326 150 3 1335 1405 23M53327 200 3 1335 1405 23M53334 250 3 1335 1405 23M53335 300 3 1335 1405 23M53336 350 3 1335 1405 23

Tabelle A2 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 200-nm-lange Nan-odraumlhte

130

A2 Temperaturserien

A22 1-microm-lange Nanosaumlulen

Die hier gelisteten Proben wurden saumlmtlich auf p-dotierten (B) Si(111)-2-Zoll-Substratender Firma Silchem gefertigt Das native Oxid wurde am PDI von Dr Emmanouil Dimakisund Dr Claudio Somaschini chemisch basierend auf den Arbeiten von Breuer [9] praumlpa-riert

Fuumlr diese Serie wurde die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur im ersten Schritt in derMBE-Kammer fuumlr III-Arsenide bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnisvon 24 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 570 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 30 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53241M53221 100 3 1335 1395 23M53220 150 3 1335 1395 23M53219 200 3 1335 1395 23M53218 250 3 1335 1395 23M53222 300 3 1335 1395 23M53223 350 3 1335 1395 23

Tabelle A3 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 1-microm-lange Nanodraumlh-te

A23 10-microm-lange Nanosaumlulen

Diese Serie wurde auf n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid derFirma CrysTec gefertigt

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53760 15 3 1335 1363 18M53754 50 3 1335 1363 18M53747 100 3 1335 1363 18M53749 150 3 1335 1363 18M53750 200 3 1335 1363 18M53751 250 3 1335 1363 18M53752 300 3 1335 1363 18M53753 350 3 1335 1363 18

Tabelle A4 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 10-microm-lange Nan-odraumlhte

131

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A24 Planare VergleichsschichtenAls Vergleichsproben fuumlr verschiedene Untersuchungen wurden planare Fe3Si-Schichtenauf Si(111) Substraten mit nativem Oxid gefertigt Die Substrate der ersten beiden Pro-ben sind n-dotierte (P) 2-Zoll-Wafer von CrysTec das folgende ist ein n-dotierter (As)2-Zoll-Wafer von Silchem und die weiteren sind p-dotierte (B) 2 Zoll Wafer von CrysTec

Um realistische Vergleichsproben herzustellen wurden fuumlr diese Serie alle Proben fuumlr1 h bei 600 C in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide getempert

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53811 15 3 1335 1363 18M53809 50 3 1335 1363 18M53323 100 3 1335 1405 23M53658 150 3 1335 1363 18M53660 200 3 1335 1363 18M53663 250 3 1335 1363 18M53666 300 3 1335 1363 18M53669 350 3 1335 1363 18

Tabelle A5 Fe3Si-Schichten gewachsen bei verschiedenen Temperaturen auf Si(111) Sub-straten mit nativem Oxid

A3 Serie der Schichtdicke

Hauptsaumlchlich fuumlr magnetische Charakterisierungen wurden 10-microm-lange Nanosaumlulenverschieden lang mit Fe3Si umhuumlllt woraus sich eine unterschiedlich dicke Nanosaumlulen-Huumllle ergibt Die hier verwendeten Substrate sind n-dotierte (P) Si(111) 2-Zoll-Substratemit nativem Oxid von CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53759 15 075 1335 1363 18M53757 15 15 1335 1363 18M53760 15 3 1335 1363 18M53767 15 6 1335 1363 18

Tabelle A6 10-microm-lange Nanodraumlhte mit verschieden dicken Fe3Si-Huumlllen

132

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

Um eine zusaumltzliche epitaktische Referenz zu den in der vorliegenden Arbeit behan-delten und groumlszligtenteils polykristallinen Fe3Si-Schichten zu haben wurden noch dreiProben von epitaktischem Fe3Si auf hochreinen GaAs(111)B-Substraten hergestellt DieParameter des MBE-Wachstums dieser Schichten finden sich in Tabelle B1

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53851 100 3 1335 1365 18M53856 200 3 1335 1365 18M53859 350 3 1335 1365 18

Tabelle B1 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

133

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer

Zuvor wurden ausgehend von bereits vorhandener Expertise zum GaAs(111)-WachstumBedingungen gesucht unter denen sich eine optimal glatte (111)GaAs-Pufferschicht mitatomaren Stufen ausbildet Das MBE-Rezept fuumlr ein solches GaAs(111)-Puffer ist in derTabelle B2 von Probe M53777 zusammengefasst

Oxiddesorption

Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

580 116 middot1015

Gepulstes Wachstum von 2075 nm GaAs

R in nmh VI I I-Flussverhaumlltnis t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

50times 500 375 30 640 116 middot1015

60 640 116 middot1015

Tempern

t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

2700 640 216 middot1015

Abkuumlhlen

FAs in sminus1cmminus2

216 middot1015

Tabelle B2 Rezept fuumlr ein optimales GaAs(111)-Pufferwachstum

AFM-Aufnahmen in Abbildung B1 bestaumltigen ein glattes Pufferwachstum Einzelne

Abbildung B1 AFM-Aufnahmen von M53777 aus Probenmitte und Probenrand Die Houml-henskala umfasst stets eine Spanne von 0 bis 4 nm

atomare Stufen sind gut zu erkennen Die mittlere quadratische Rauigkeit des Puffersbetraumlgt 567 Aring in der Probenmitte und 584 Aring im Probenrand

134

B2 Morphologie

B2 Morphologie

Auch nach dem Wachstum von rund 54 nm Fe3Si sind diese atomaren Stufen unabhaumln-gig von den hier verwendeten Temperaturen immer noch deutlich sichtbar wie AFM-Untersuchungen dargestellt in Abbildung B2 zeigen Einzig bei einer Temperatur von

Abbildung B2 AFM-Aufnahmen aus der Mitte der in Tabelle B1 enthaltenen Proben DieHoumlhenskala umfasst fuumlr 100 und 200 C eine Spanne von 0 bis 10 nm undfuumlr 350 C 0 bis 20 nm Die Skala betraumlgt in allen Bildern 5 microm

350 C ergeben sich zusaumltzlich auf der sehr glatten Probenoberflaumlche erhoumlhte ringfoumlrmi-ge Strukturen

Dass die Fe3Si-Schichten bis 200 C aumlhnlich ebene Oberflaumlchen wie die GaAs(111)-Ausgangsflaumlche bilden bestaumltigen die in Tabelle B3 aufgefuumlhrten rms-Rauigkeiten der

Puffer 100 C 200 C 350 C

rms-Rauigkeit 57 Aring 108 Aring 99 Aring 196 Aring

Tabelle B3 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

AFM-Aufnahmen in Abbildung B2 Bei 350 C raut sich die Fe3Si-Schicht aufgrund derhohen ringfoumlrmigen Defekte merklich auf

B3 Kristallstruktur

Analog zu den im Haupttext untersuchten Proben wurden auch hier XRD-Messungenin ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie durchgefuumlhrt In den 2ϑ-Kurven (hier nicht gezeigt) wurdenbei keiner der drei Temperaturen Reflexe beobachtet Polykristalline Beitraumlge in denFe3Si-Schichten koumlnnen entgegen vergleichbarer Filme auf Si-OxidSi(111)-Substratensomit nahezu ausgeschlossen werden

Das epitaktische Fe3Si hingegen ist fuumlr 100 und 200 C in den ω-2ϑ-Messungender Abbildung B3 deutlich zu erkennen Es wurde darauf verzichtet die gesamteKurve vom (111)- bis (444)-Reflex zu zeigen Um exemplarisch die relevanten De-tails der Messungen zu demonstrieren ist hier nur ein Ausschnitt der ω-2ϑ-Kurveum den GaAs(444)-Reflex dargestellt Das Beugungsmaximum liegt fuumlr 100 C beiq100 = 767647 1Aring fuumlr 200 C hingegen bei q200 = 767954 1Aring Aus diesen Wer-ten ergibt sich ∆a

a (100) = 0 306 und ∆aa (200) = 0 266 mit der Gitterkonstante

135

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

a = 5 65342 Aring des stoumlchiometrischen Fe3Si Nach Herfort et al [49] berechnet sich der Si-Anteil x in den hier vorliegenden Fe1minusxSix-Phasen somit zu x100 = (20 5 plusmn 2 2) at Sibzw x200 = (21 3plusmn 2 2) at Si Das Fe3Si der Schichten ist bei Wachstumstemperaturenum 100 C leicht Fe-reicher als bei Temperaturen um 200 C obwohl die Materialfluumlssebei beiden Proben nominell gleich eingestellt waren

Fuumlr die Temperaturen 100 und 200 C lassen sich weiterhin charakteristische Dicke-noszillationen erkennen In Uumlbereinstimmung mit den AFM-Untersuchungen sprichtdies fuumlr sehr glatte Ober- und Grenzflaumlchen Sowohl die Oszillationen als auch dieSchichtreflexe wurden durch eine Fitkurve angepasst welche wie im Bild angegeben

Abbildung B3 ω-2ϑ-Kurven um den GaAs(444)-Reflex der XRD an planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiedenen Temperaturen auf GaAs(111)B-Substraten Der Reflex des Fe3Si liegt fuumlr 100 C bei niedrigeren q-Wertenals fuumlr 200 C Die eingezeichneten Fitkurven des Schichtreflexes und derDickenoszillationen ergeben die Werte rechts im Bild Fuumlr 350 C sind hin-gegen die Dickenoszillationen als auch der Fe3Si-Reflex verschwunden

fuumlr die Schichtdicke dS(100) = 60 0 nm und dS(200) = 56 9 nm liefert Dies stimmt gutmit den nominell abgeschiedenen 54 nm Fe3Si uumlberein Hier gilt es zu beachten dassdiese Proben sehr viel spaumlter als die im Haupttext behandelten hergestellt wurden Dawaumlhrend dieser Zeit die Fe- und Si-Fluumlsse leicht sanken wird im Haupttext von einernominell abgeschiedenen planaren Schichtdicke von rund 70 nm ausgegangen

Aufgrund von erheblichen Grenzflaumlchenreaktionen sind in ω-2ϑ bei Wachstumstem-peraturen um 350 C keine Reflexe des Fe3Si mehr zu beobachten Gleichzeitig ver-schwinden durch raue Grenz- und Oberflaumlchen auch die Dickenoszillationen Die ge-samte ω-2ϑ-Kurve von GaAs(111) bis GaAs(444) dieser Temperatur enthaumllt jedoch zweizusaumltzliche fuumlr Fe3Si unbekannte Beugungsmaxima Sie sind den Reaktionsproduktender Interdiffusionsprozesse an der Grenzflaumlche zuzuordnen Diese hier nicht gezeigtenReflexe liegen bei q = 2 50plusmn 0 01 1Aring und q = 4 980plusmn 0 009 1Aring Sie stimmen mit dendokumentierten Reflexen (002) und (004) des Fe3Ga2minusxAsx uumlberein [392] koumlnnen jedochauch durch As-reiche Fe-Verbindungen erklaumlrt werden [256]

136

B4 Magnetische Eigenschaften

B4 Magnetische Eigenschaften

Die magnetischen Eigenschaften dieser Schichten wurden mittels Magnetometrie unter-sucht

Abbildung B4 zeigt den M-H-Kurvenverlauf fuumlr ein externes Magnetfeld parallel zur

Abbildung B4 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

in der Schichtebene liegenden [110]-Richtung Unabhaumlngig von der Temperatur stellt

Abbildung B5 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

diese Richtung eine leichte magnetische Achse mit rechteckiger Hysterese und MR ≃

137

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

MS dar Das Koerzitivfeld liegt fuumlr 100 C bei 12 Oe was etwa doppelt so groszlig ist wiedasjenige fuumlr 200 und 350 C Im Vergleich mit der Literatur [49233270281393] sind derartigniedrige Koerzitivfelder typisch fuumlr glatte und qualitativ hochwertige Fe3Si-Schichten

Die M-H-Kurven entlang der ebenfalls in der Schicht liegenden [112]-Richtung sindin Abbildung B5 dargestellt Fuumlr 100 und 350 C findet sich auch hier eine nahezurechteckige Hysterese mit MR ≃ MS Die Koerzitivfelder der jeweiligen Kurven belau-fen sich auf rund 12 Oe bei 100 und rund 8 Oe bei 350 C Die bei 200 C hergestellteSchicht hingegen zeigt keine rechteckige leichte Achse sondern anisotropes Verhaltenentlang der [112]-Richtung Die Remanenz liegt bei ca 625 emucm3 und betraumlgt so-mit nur rund 56 der Saumlttigungsmagnetisierung Das Anisotropiefeld liegt im Bereichvon nur 50 Oe und faumlllt damit deutlich geringer aus als uumlbliche Felder schwerer ma-gnetischer Achsen des Fe3Si Letztere bewegen sich in der Literatur im Bereich von 100bis 300 Oe [49233270281393] Daruumlber hinaus ist auch hier eine breite Hysterese mit einemKoerzitivfeld von rund 12 Oe zu beobachten

Entlang der senkrecht zur Schichtebene liegenden [111]-Richtung hingegen zeigendie Schichten unabhaumlngig von der Temperatur ein magnetisch anisotropes VerhaltenDargestellt sind die Magnetisierungskurven hier in Abbildung B6 Die durch die For-

Abbildung B6 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [111]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

manisotropie hervorgerufenen Anisotropiefelder liegen bei 20 kOe fuumlr 100 und 15 kOefuumlr 200 und 350 C Alle Kurven sind im niedrigen Feldverlauf durch eine Hysterese ge-kennzeichnet Diese wird einer leichten Verkippung der Proben waumlhrend der Messungzugeschrieben

Eine Auswertung der magnetischen Anisotropieenergie entsprechenden Flaumlchen derHysteresekurven analog zu dem im Haupttext beschriebenen Vorgehen ergibt das inAbbildung B7 dargestellte Bild Die [111]-Richtung ist durch die Formanisotropie un-abhaumlngig von der Temperatur eine magnetisch sehr schwere Achse mit einer Anisotro-piefeldflaumlche zwischen 5 und 6 kOe In den in der Schichtebene liegenden Richtungenzeigt das Fe3Si bei 100 und 350 C ein nahezu magnetisch isotropes Verhalten mit sehrleichten Achsen Die Flaumlchen befinden sich hier im Bereich von 15 bis 4 Oe Einzig

138

B4 Magnetische Eigenschaften

bei 200 C kann eine magnetische Anisotropie in der Schichtebene beobachtet werdenDabei kommt die leichte Achse parallel zur [110]- mit Aaniso ≃ 3 5 Oe die schwere

Abbildung B7 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungen[111] [112] und [110] der Schichten einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von100 200 und 350 C

hingegen entlang der [112]-Richtung mit Aaniso ≃ 11 5 Oe zu liegen

Abbildung B8 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro Volumenvon der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Das magnetische Saumlttigungsmoment ist schlieszliglich in Abbildung B8 uumlber der Tempe-ratur aufgetragen Alle drei Schichten zeigen ein Moment von rund 1200 emucm3 Dies

139

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

liegt am oberen Ende der in der Literatur angegebenen Werte fuumlr die Fe1minusxSix-Phasewelche im Bild grau eingetragen sind [40281] Bemerkenswert ist dass auch die Schichthergestellt bei 350 C ein ebenso hohes Saumlttigungsmoment besitzt wie diejenigen bei100 und 200 C Grenzflaumlchenreaktionen und die dabei gebildeten Reaktionsproduktewie Fe-Ga- oder Fe-As-Verbindungen mit sehr viel geringerem Moment als Fe3Si sinddeshalb fuumlr die (111)-orientierte Schicht bei 350 C noch zu vernachlaumlssigen Die Interdif-fusionsprozesse spielen somit im Vergleich zu (001)-orientierten Schichten [40281] sowiezu denjenigen Proben aus dem Haupttext hier eine sehr viel weniger dominante Rolle

140

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

Fuumlr die aus der Geometrie der Probenkonfigurationen A B und C so wie sie in Ka-pitel 51 eingefuumlhrt wurden berechneten absoluten Saumlttigungsmagnetisierungen MS inemucm3 wurden die hier folgenden Werte und Formeln verwendet

dS Dicke der planaren Fe3Si-Schicht und der parasitaumlren Schicht zwischenden Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM- und TEM-AnalysendS = 70 nm

r Radius der GaAs-Kernsaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmenr = (25 minus 50) nm

dH Dicke der Fe3Si-Nanosaumlulen-Huumlllen verifiziert durchTEM-UntersuchungendH = (14 minus 21) nm

R Gesamtradius der mit Fe3Si ummantelten GaAs-NanosaumlulenR = r + dH = (39 minus 71) nm

ϱNW Dichte der Nanosaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmen in Anzahl proFlaumlcheϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

L Laumlnge der Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM-AnalysenL = 1000 nm

Xps Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen (Probe B)Xps = (142925 minus 144923) cmminus1

Xps =1

dS minus ϱNWπR2dS(C1)

XNW Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen und der Fe3Si-Huumlllen(Probe A)XNW = (129560 minus 142285) cmminus1

XNW =1

dS + ϱNWπL(R2 minus r2)(C2)

141

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

VpsA Volumen der parasitaumlren Schicht normiert auf die GrundflaumlcheVpsA = (6 9 minus 7) middot 10minus6 cm

VpsA = dS minus ϱNWπR2dS (C3)

VHA Volumen der Nanosaumlulen-Huumlllen normiert auf die GrundflaumlcheVHA = (0 32 minus 8 2) middot 10minus7 cm

VHA = ϱNWπR2dS + ϱNWπL(R2 minus r2) (C4)

Ein geschaumltztes Verhaumlltnis der Volumina von Nanosaumlulen-Huumlllen zu parasitaumlrer Fe3Si-Schicht VHVps von rund 05 bis ca 12 ergibt sich aus diesen Werten Die Saumlttigungs-magnetisierung (MS in emucm3) berechnet sich aus den mittels SQUID gemessenenMomenten in der Saumlttigung (mA in emucm2) fuumlr die drei Probenkonfigurationen wiefolgt

MS(ProbeA) =mA

middot XNW (C5)

MS(ProbeB) =mA

middot Xps (C6)

MS(ProbeC) =mA

middot 1dS

(C7)

Fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung der Differenz in den gemessenen Momenten derSaumlttigung von Probe A und Probe B mADi f f =mA(ProbeA)minusmA(ProbeB) ergibtsich schlieszliglich

MS(Di f f ) =mA Di f f

middot AVH

(C8)

C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 97plusmn 5 00097plusmn 00005 1318plusmn 300Probe B 96plusmn 2 00096plusmn 00002 1382plusmn 200Probe C 67plusmn 1 00067plusmn 00001 957plusmn 100

Tabelle C1 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (122minus3175) emucm3

142

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 548plusmn 07 000548plusmn 000007 745plusmn 100Probe B 50plusmn 5 00050plusmn 00005 720plusmn 200Probe C 43plusmn 4 00043plusmn 00004 614plusmn 60

Tabelle C2 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (587minus15241) emucm3

C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 47plusmn 3 00047 plusmn 00003 639plusmn 200Probe C 3672plusmn 008 0003672plusmn 0000008 525plusmn 50

Tabelle C3 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C

C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 09plusmn 02 000009plusmn 000002 12plusmn 10Probe B 16plusmn 09 000016plusmn 000009 23plusmn 30Probe C 409plusmn 07 000409plusmn 000007 584plusmn 60

Tabelle C4 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C

143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Folgende Skripte wurden zur numerischen Berechnung der in Kapitel 52 beschriebenenObjekte verwendet Sie sind jeweils gekennzeichnet durch die Orientierung der Magne-tisierung im Skript und laufen stets uumlber ein Gitternetz namens ` mfmnmeshh5 acute

D1 M = M(0 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 )

llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )

145

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for z in range (minus45 4 6 ) phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )

f wri te ( rsquo 0 6 d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv ( rsquoH_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )

f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D2 M = M(0 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

146

D3 M = M(1 0 0)

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D3 M = M(1 0 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

147

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

148

D4 M = M(1 1 0)

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D4 M = M(1 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

149

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D5 M = M(0 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

150

D6 M = M(1 0 1)

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D6 M = M(1 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

151

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D7 M = M(1 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

152

D7 M = M(1 1 1)

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

153

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in p h i d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )

return ( 0 0 0 ) d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s in ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

154

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

155

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in rho d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0

r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )return ( 0 0 0 )

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )

156

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

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D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

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Danksagung

Die vorliegende Arbeit waumlre ohne die Unterstuumltzung in vielfaumlltigster Weise die ich vonverschiedensten Seiten erfuhr nicht moumlglich gewesen Fachlich fand ich mich am Paul-Drude-Institut (PDI) eingebettet in eine einzigartige und fruchtbare Schaffensatmosphauml-re Von der unkomplizierten Kooperation zwischen den Abteilungen des PDI profitier-ten sowohl meine Arbeit als auch ich persoumlnlich enorm Mein Dank geht deshalb uumlberdie in der Folge genannten wichtigsten Personen hinaus an alle Kollegen und Freundedes PDIMein besonderer Dank geht an erster Stelle an Prof Dr Henning Riechert Er gab mirden wissenschaftlichen Freiraum und die finanzielle Unterstuumltzung das Projekt derFerromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen welches sich bereits waumlhrend meiner Di-plomarbeit entwickelte innerhalb einer Promotion weiter zu verfolgen Daruumlber hinausunterstuumltzte er mich durch wertvolle Diskussionen und Anmerkungen Nicht zuletztfoumlrderte er meinen wissenschaftlichen Werdegang erfolgreich durch das Ermoumlglichenvon Konferenzteilnahmen und Qualifizierungsprogrammen sowie durch die Fuumlrspra-che und Beurteilung fuumlr Stipendien Daruumlber hinaus danke ich Prof Dr Saskia Fischerund Prof Dr Hans Luumlth die sich als Gutachter meiner Dissertationsschrift bereit erklaumlr-tenMein besonderer Dank geht weiterhin an Dr Lutz Geelhaar und Dr Jens Herfort diemir als direkte Ansprechpartner und Tutoren in vielen Belangen zur Seite standen Dar-uumlber hinaus verdanke ich ihnen die Moumlglichkeit meine Arbeitszeiten sehr flexibel zuhandhaben Ohne diese Flexibilitaumlt waumlre meine Arbeit zum heutigen Zeitpunkt nochnicht fertiggestelltGanz herzlich danke ich zudem Dr Claudio Somaschini und Dr Emmanouil Dimakisfuumlr die chemisch praumlparierten Si-Substrate waumlhrend der Zeit als mir selbst Arbeiten imChemielabor verboten waren Gemeinsam mit Dr Steffen Breuer waren sie meine ersteAnlaufstelle bei Problemen und dem zwanglosen Austausch uumlber das Wachstum derGaAs-NanodraumlhteWeiterhin danke ich Prof Dr Peter Schaaf von der TU Ilmenau fuumlr die DurchfuumlhrungBereitstellung und geduldige Erklaumlrung der Moumlssbauer-Messungen meiner Proben Fuumlrdie TEM-Untersuchungen meiner Saumlulen und die wertvollen Hinweise zur TEM alsauch zur XRD danke ich Dr Bernd Jenichen und Dr Achim Trampert Dr Uwe Jahndanke ich fuumlr die Durchfuumlhrung und Diskussion der EDX-Messungen an meinen Na-nostrukturen und Dr Steve Erwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staatenvon Amerika danke ich fuumlr die schnellen Rechnungen nach der Dichtefunktionaltheoriesowie die unkomplizierte jedoch tiefgehende paumldagogische Aufarbeitung der Ergebnis-se Weiterhin danke ich Dr Klaus Biermann Dr Frank Groszlige und Dr Michael Hankefuumlr so manchen Tipp zum epitaktischen Wachstum des GaAs sowie zu theoretischenBetrachtungen physikalischer Zusammenhaumlnge Prof Dr Hans Luumlth danke ich fuumlr seineBemuumlhungen meine Arbeit durch weitere Charakterisierungen innerhalb einer Zusam-menarbeit mit dem Forschungszentrum Juumllich auszubauen In diesem Zusammenhangmoumlchte ich mich auch bei Dr Daniel Buumlrgler vom Forschungszentrum Juumllich fuumlr sein In-teresse an meiner Arbeit und die probeweise durchgefuumlhrten Messungen bedanken Den

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Danksagung

Mitgliedern der Ferromagnet-Semiconductor-Hybrid-Structures-Gruppe Dr Manfred Ram-steiner Pawel Bruski Dr Rouin Farshchi Yori Manzke Thomas Hentschel Dr MinhTuan Dau und Jochen Kalt danke ich fuumlr zahlreiche wertvolle Gespraumlche sowie ihre ak-tive Hilfe beim Auf- und Umbau bzw der Wartung von Laborinstrumenten Schlieszliglichdanke ich meinem sehr interessierten und motivierten Studenten Mirko Heckert des-sen Betreuung mir aufgrund seiner freundlichen Art und seines hohen Leistungsniveauseine groszlige Freude und Wissenszugewinn war All meinen zahlreichen kurz- oder laumln-gerfristigen Buumlrokollegen danke ich daruumlber hinaus fuumlr die unkomplizierte angenehmeund kreative Buumlroatmosphaumlre und ich danke allen aktuellen und ehemaligen Mitglie-dern der Nanowires-Gruppe fuumlr den breiten Erfahrungsaustausch sowohl uumlber Arbeits-als auch uumlber sonstige AngelegenheitenEin besonderes Dankeschoumln schulde ich den Technikern Claudia Herrmann Hans-PeterSchoumlnherr und Michael Houmlricke die fuumlr Fragen und Probleme rund um die MBE zurVerfuumlgung standen Anne-Kathrin Bluhm danke ich fuumlr das Anfertigen unzaumlhliger REM-Aufnahmen von herausragender Qualitaumlt sowie die Einfuumlhrung in die REM Weiterhindanke ich Angela Riedel die das Bonden meiner kontaktierten Nanosaumlulen uumlbernahmdem Team der Lithographie welches meine Saumlulen wunschgemaumlszlig schnell und kom-petent mit Kontakten versah und Ilka Schuster die mich in Belangen der Gestaltungund des Druckes von Postern Probenuumlbersichten und anderen Bilddokumenten berietDagmar Dormeyer und Sylvia Raumlther danke ich schlieszliglich ganz herzlich fuumlr die schnel-le und freundliche Bereitstellung bzw Anfertigung von ungezaumlhlten Buumlchern Artikelnund AbschriftenGanz herzlich danke ich Dr Caroline Chegraveze Judith Lehnert und Dr Marlene Zander diemir meine Studienzeit mit ihren fuumlr mich sehr wertvollen Freundschaften bereichertenDer Organisation Frauen in den Naturwissenschaften Campus Adlershof und hier ins-besondere Carmen Kurbjuhn sowie meiner Mentorin Prof Dr Susanne Siebentritt dankeich fuumlr unvergessliche aufschlussreiche Seminare Gespraumlche Auskuumlnfte und Bekannt-schaften Weiterhin danke ich der Christiane-Nuumlsslein-Volhard-Stiftung fuumlr die finan-zielle Unterstuumltzung waumlhrend meiner Promotionszeit Zudem verdanke ich der Foumlrde-rung durch diese Stiftung liebgewonnene interdisziplinaumlre Bekanntschaften sowie einenenormen Motivationsschub zu meiner Arbeit Der Humboldt-Universitaumlt danke ich fuumlrdie Aufnahme in das Caroline von Humboldt-Stipendiatinnenprogramm welches mirdie Moumlglichkeit gibt meine Dissertation und die damit verbundene Forschungsarbeitin einem gesicherten Rahmen abzuschlieszligen Dem Forschungsverbund Berlin und derLeibniz-Gemeinschaft danke ich schlussendlich fuumlr weiterbildende Seminare und dieinterdisziplinaumlre Vernetzung von PromotionsstudentenNeben all den bisher genannten Personen und Organisationen danke ich in erster Li-nie und von ganzem Herzen meiner Familie und meinen Freunden Ohne die nicht inWorten zu fassende Anerkennung Unterstuumltzung Foumlrderung und Motivation die mirvon dieser Seite aus zu Teil wurde haumltte diese Arbeit nicht entstehen koumlnnen Daruumlberhinaus danke ich besonders Simone Rehberg Martina Landgraf und Heike Nieland fuumlrdie liebevolle und zuverlaumlssige Art wie sie ihren Beruf ausuumlben und mir dadurch etwasmehr Leichtigkeit im Arbeitsalltag verschaffen Abschlieszligend sei der immerwaumlhrendenungreifbaren Frage bdquoWas macht die Wissenschaftldquo von Prof Christfried Goumlckeritz mitdieser Arbeit eine Antwort gegeben

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  • Titel
  • Kurzdarstellung
  • Veroumlffentlichungen
  • Inhaltsverzeichnis
  • 1 Einleitung
  • 2 Vorbetrachtungen
    • 21 Spintronik
      • 211 Einfluss der Formanisotropie
      • 212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen
        • 22 Materialsysteme
          • 221 GaAs
          • 222 Fe3Si
            • 23 Methoden der magnetischen Charakterisierung
              • 231 Magnetometrie
              • 232 Moumlssbauer-Spektroskopie
              • 233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung
              • 234 Magnet-Kraft-Mikroskopie
              • 235 Magnetotransport-Messungen
                  • 3 Epitaxie der Nanodraumlhte
                    • 31 Molekularstrahlepitaxie
                    • 32 Kristall-Wachstumsmodi
                    • 33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur
                    • 34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur
                      • 4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                        • 41 Nanodraht-Grundgeruumlste
                          • 411 Morphologie
                          • 412 Kristallstruktur
                            • 42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten
                              • 421 Morphologie
                              • 422 Kristallstruktur
                                • 43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen
                                  • 431 Morphologie
                                  • 432 Kristallstruktur
                                      • 5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                                        • 51 Nanodraht-Ensembles
                                          • 511 Magnetische Anisotropie
                                          • 512 Magnetisches Saumlttigungsmoment
                                          • 513 Magnetische Konfiguration
                                            • 52 Einzeldraumlhte
                                              • 521 Magnetische Konfiguration
                                              • 522 Magnetotransport-Eigenschaften
                                                  • 6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten
                                                    • 61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs
                                                      • 611 Planare SpinLED
                                                      • 612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen
                                                      • 613 Nanosaumlulen-SpinLED
                                                        • 62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung
                                                          • 621 Konzept des Laufbandspeichers
                                                          • 622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher
                                                              • 7 Zusammenfassung
                                                              • A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen
                                                                • A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie
                                                                • A2 Temperaturserien
                                                                  • A21 200-nm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A22 1-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A23 10-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A24 Planare Vergleichsschichten
                                                                    • A3 Serie der Schichtdicke
                                                                      • B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B
                                                                        • B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer
                                                                        • B2 Morphologie
                                                                        • B3 Kristallstruktur
                                                                        • B4 Magnetische Eigenschaften
                                                                          • C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen
                                                                            • C1 Werte bei 100degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C2 Werte bei 200degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C3 Werte bei 300degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C4 Werte bei 350degC Wachstumstemperatur
                                                                              • D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag
                                                                                • D1 M=M(001)
                                                                                • D2 M=M(010)
                                                                                • D3 M=M(100)
                                                                                • D4 M=M(110)
                                                                                • D5 M=M(011)
                                                                                • D6 M=M(101)
                                                                                • D7 M=M(111)
                                                                                • D8 M=M ephi = M(-sin phi cos phi 0)
                                                                                • D9 M=M erho = M(cos phi sin phi 0)
                                                                                  • Literaturverzeichnis
                                                                                  • Danksagung
Page 2: Ferromagnet-Halbleiter- Nanodrahtstrukturen

bdquoNanokosmosldquoMaria Hilse

bdquoWissen ist NachtldquoProf Dr Abdull Nachtigaller

Walter Moers

Kurzdarstellung

Das Thema dieser Arbeit ist die Synthese von Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraht-Strukturen in einer Kern-Huumllle-Geometrie Diese wird mittels Molekularstrahlepitaxieunter der Verwendung von GaAs und Fe3Si ausgefuumlhrt Im Zentrum der Arbeit stehtdie Frage ob sich mit derartigen Strukturen Magnetisierungen senkrecht zum Substratrealisieren lassen Eine solche Konfiguration der Magnetisierung innerhalb bestimmterStrukturen ist wuumlnschenswert denn sie bildet die Grundlage einiger zukunftsweisen-der spintronischer Bauteilkonzepte Aufgrund der Formanisotropie duumlnner Schichtenist diese Konfiguration der Magnetisierung in planaren Strukturen nur mit erheblichemAufwand zu bewerkstelligen Bildet sich hingegen in den Nanodraht-Huumlllen eine Stab-magnetisierung aus so fuumlhrt dies direkt zur gewuumlnschten senkrechten Magnetisierung

Im ersten Teil dieser Arbeit wird der Epitaxie-Prozess vorgestellt Abhaumlngig von denWachstumsparametern koumlnnen Huumlllen mit glatten Seitenflaumlchen einer hohen Kristall-ordnung ebenen Grenzflaumlchen zum GaAs-Kern und epitaktischer Ausrichtung realisiertwerden

Der zweite Teil behandelt die magnetischen Eigenschaften der Nanodraumlhte Ensemble-Charakterisierungen sind hierbei in diesem Fall nicht geeignet Einzeldraht-Messungenhingegen zeigen dass sich in den Nanodraht-Huumlllen wie erhofft eine Stabmagnetisie-rung ausbildet

Der dritte und letzte Teil dieser Dissertation umfasst die Einfuumlhrung mehrerer zu-kunftsweisender Bauteilkonzepte basierend auf den speziellen magnetischen Eigen-schaften der hier vorgestellten Nanodraumlhte Dazu gehoumlren dreidimensionale Speicher-architekturen mit bislang unerreichten Speicherkapazitaumlten und zirkular polarisiertesLicht emittierende Leuchtdioden fuumlr einen enorm schnellen Spininformations-Transferzur Intrachip-Kommunikation

Stichwoumlrter GaAs Molekularstrahlepitaxie Nanodraht Stabmagnetisierung magneti-sche Nano-Hohlzylinder Kern-Huumlllen-Struktur Fe3Si Formanisotropie mikromagneti-sche Simulation

Abstract

The subject of the present work is the synthesis of ferromagnet-semiconductor core-shell nanowires To realize such structures molecular beam epitaxy has been employedFor the investigation the well-suited materials systems GaAs and Fe3Si are used Withinthe framework of this thesis the open question whether a magnetization in the nanowiresthat is perpendicular to the nanowirersquos substrate can be realized is of special interestSuch a configuration of the magnetization is desirable because some spintronic deviceconcepts rely on magnetizations perpendicular to the substrate In general with theexception of very limited and highly specific materials the shape anisotropy of thinmagnetic layers causes the magnetic moments to orient along an in-plane direction andtherefore perpendicular configurations of the magnetization do not occur at equilibriumconditions In contrast magnetic nanowires with moments pointing along the wire axisdirectly provide the desired out-of plane magnetization

In the first part the epitaxial procedure to realize the core-shell nanowires is descri-bed Nanowires with smooth side walls smooth interface to the GaAs core a fairly highstructural ordering and an epitaxial orientation relationship are produced

In the second part the magnetic properties of the core-shell nanowires are analy-zed It is shown that characterizations of an ensemble of wires cannot resolve magneticproperties of the shells Investigations on single nanowires however revealed that themagnetization in the shells is indeed as desired oriented along the wires

Several innovative device concepts based on the specific magnetic properties of thesecore-shell nanowires are finally introduced in the third part of this work Within theseconcepts three-dimensional magnetic recording devices with unsurpassed data stora-ge capacities and circular polarized light emitting diodes for tremendously fast spininformation transfer for intrachip communication can be realized

Keywords GaAs molecular beam epitaxy nanowires bar magnetization magneticnanotubes core-shell Fe3Si shape anisotropy micromagnetic simulation

Veroumlffentlichungen

Publikationen uumlber Teile dieser Arbeit

B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Si shells aroundGaAs nanowires on Si(111) J Cryst Growth 427 21 (2015)

B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of lattice matched GaAs-Fe3Si core-shell nanowires J Cryst Growth 410 1 (2015)

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si Core-Shell Nanowires Nanobar Magnets Nano Lett 13 6203 (2013)

Weitere Publikationen

Y Takagaki J Herfort M Hilse L Geelhaar und H Riechert Swingback in magnetizati-on reversal in MnAs-GaAs coaxial nanowire heterostructures J Phys Condens Matter 23126002 (2011)

M Hilse Y Takagaki M Ramsteiner J Herfort S Breuer L Geelhaar und H RiechertStrain in GaAs-MnAs core-shell nanowires grown by molecular beam epitaxy J Cryst Growth323 307 (2011)

S Breuer M Hilse L Geelhaar und H Riechert Nucleation and growth of Au-assistedGaAs nanowires on GaAs(111)B and Si(111) in comparison J Cryst Growth 323 311 (2011)

E Dimakis J Laumlhnemann U Jahn S Breuer M Hilse L Geelhaar und H Riechert Self-assisted nucleation and vapor solid growth of InAs nanowires on bare Si(111) Cryst GrowthDes 11 4001 (2011)

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of the do-pants Si and Be into GaAs nanowires Appl Phys Lett 96 193104 (2010)

S Breuer M Hilse A Trampert L Geelhaar und H Riechert Vapor-liquid-solid nuclea-tion of GaAs on Si(111) Growth evolution from traces to nanowires Phys Rev B 82 075406(2010)

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaarund H Riechert Ferromagnet-semiconductor nanowire coaxial heterostructures grown by mo-lecular beam epitaxy Appl Phys Lett 95 133126 (2009)

Vortraumlge und Konferenzbeitraumlge

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert GaAsFe3Si coreshellnanowires on Si(111) (Poster) 28th International Conference on Defects in Semiconduc-tors (ICDS 2015) Espoo Finnland Juli 2015

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Sishells around GaAs nanowires on Si(111) (Poster) 19th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XIX) Oxford Groszligbritannien April 2015

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latticematched GaAsFe3Si core-shell nanowire (Poster) 18th International Conference on Molecu-lar Beam Epitaxy MBE 2014 Flagstaff Arizona Vereinigte Staaten von Amerika Sep-tember 2014

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag)IEEE International Magnetics Conference INTERMAG Europe Dresden DeutschlandMai 2014

M Hilse J Herfort (Vortragender) B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Ge-elhaar und H Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization(Poster) 7th International School and Conference on Spintronics and Quantum Informa-tion Technology (SpinTech) Chicago Vereinigte Staaten von Amerika Juli 2013

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latti-ce matched GaAsFe3Si core-shell nanowires (Poster) 18th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XVIII) Oxford Groszligbritannien April 2013

M Hilse J Herfort B Jenichen L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag) 17th European Molecular BeamEpitaxy Workshop (EuroMBE) Levi Finnland Maumlrz 2013

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M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of Si andBe into self-assisted GaAs nanowires (Poster) Heraeus Workshop on III-V nanowires Bad-Honnef Deutschland Februar 2011

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International Conference on Molecular Beam Epitaxy Berlin Deutschland August 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaar(Vortragender) und H Riechert Semiconductor-ferromagnet core-shell nanowires grown bymolecular beam epitaxy (Vortrag) Materials Research Society Spring Meeting (MRS) SanFrancisco Vereinigte Staaten von Amerika April 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H RiechertSemiconductor-Ferromagnet Core-Shell Nanowires grown by Molecular Beam Epitaxy (Poster)Physics School on Nano-Spintronics der Deutschen Physikalischen Gesellschaft Bad-Honnef Deutschland September 2010

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M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Si and Be incorporationinto GaAs nanowires (Vortrag) Fruumlhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesell-schaft (DPG) Regensburg Deutschland Maumlrz 2010

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Vorbetrachtungen 321 Spintronik 3

211 Einfluss der Formanisotropie 5212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen 7

22 Materialsysteme 11221 GaAs 11222 Fe3Si 14

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung 16231 Magnetometrie 16232 Moumlssbauer-Spektroskopie 17233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung 20234 Magnet-Kraft-Mikroskopie 25235 Magnetotransport-Messungen 28

3 Epitaxie der Nanodraumlhte 2931 Molekularstrahlepitaxie 3032 Kristall-Wachstumsmodi 3133 Wachstum der GaAs-Kernstruktur 3234 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur 34

4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 3741 Nanodraht-Grundgeruumlste 37

411 Morphologie 38412 Kristallstruktur 40

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten 47421 Morphologie 47422 Kristallstruktur 48

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen 52431 Morphologie 52432 Kristallstruktur 60

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 7951 Nanodraht-Ensembles 79

511 Magnetische Anisotropie 80512 Magnetisches Saumlttigungsmoment 85513 Magnetische Konfiguration 88

52 Einzeldraumlhte 92521 Magnetische Konfiguration 92522 Magnetotransport-Eigenschaften 104

Inhaltsverzeichnis

6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten 10761 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs 107

611 Planare SpinLED 107612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen 112613 Nanosaumlulen-SpinLED 115

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung 118621 Konzept des Laufbandspeichers 118622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher 121

7 Zusammenfassung 125

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen 129A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie 129A2 Temperaturserien 130

A21 200-nm-lange Nanosaumlulen 130A22 1-microm-lange Nanosaumlulen 131A23 10-microm-lange Nanosaumlulen 131A24 Planare Vergleichsschichten 132

A3 Serie der Schichtdicke 132

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B 133B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer 134B2 Morphologie 135B3 Kristallstruktur 135B4 Magnetische Eigenschaften 137

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen 141C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur 142C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur 143C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur 143C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur 143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag 145D1 M = M(0 0 1) 145D2 M = M(0 1 0) 146D3 M = M(1 0 0) 147D4 M = M(1 1 0) 149D5 M = M(0 1 1) 150D6 M = M(1 0 1) 151D7 M = M(1 1 1) 152D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0) 154D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0) 156

Literaturverzeichnis 159

Danksagung 197

1 Einleitung

In unserer heutigen Gesellschaft besitzen nur sehr wenige wissenschaftliche Forschungs-bereiche einen so allgegenwaumlrtigen und unabdingbaren Status wie die Festkoumlrperelek-tronik Laumlngst auf quantenmechanischen Konzepten basierend regeln Bausteine derFestkoumlrperelektronik in Geraumlten wie PCs Smartphones Ultrabooks Servern uvm so-wie in Kommunikationstechniken wie DSL UMTS Bluetooth WLAN etc unser mo-dernes Leben Analoge Verfahren sind heute fast vollstaumlndig durch digitale ersetzt Wirnutzen Konzepte der Festkoumlrperelektronik oft ohne uns dessen bewusst zu sein Zweidieser Konzepte sind Spintronik und Nanoelektronik welche den Kern der vorliegen-den Arbeit darstellen

In spintronischen Bauteilen wird zusaumltzlich zur Ladung der Elektronen auch ihrequantenmechanische Eigenschaft des Spins genutzt Dadurch ergeben sich neue Effek-te neue Funktionalitaumlten und neue Einsatzmoumlglichkeiten Von Nanoelektronik sprichtman weil elektronische Bauteile heute bereits Strukturgroumlszligen von wenigen Atomabstaumln-den d h Nanometern erreichen Eine besondere Stellung nehmen innerhalb der Nano-strukturen die sogenannten Nanosaumlulen ein Nanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasieindimensionale Kristalle bzw Kristallite deren laterale Ausdehnung im Nanometerbe-reich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form Saumlulen Draumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovonsich ihr Name ableitet Sie bilden heute unter dem englischen Namen nanowires einensehr aktiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotech-nologie [1ndash6] Das Besondere an ihnen ist ganz allgemein ihre da im Nanometerbereichbefindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihrem enormgroszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind sie nicht in demMaszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es auf ebene Schichtenzutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Verspannungen koumlnnenim Gegensatz dazu innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxation ab-gebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfacherals durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Waumlhrend mehrere Forschungsgruppen mit verschiedenen Ansaumltzen bzw Fragestel-lungen an dem Wachstum von Halbleiter- [1315ndash19] Metall- [20] undoder Ferromagnet-Nanosaumlulen [21ndash26] arbeiten gibt es bislang nur wenige Arbeiten die ebensolche Nano-strukturen kombinieren Die zwei allerersten hierzu datieren aus dem Jahr 2009 wovoneine ebenfalls am PDI vorgestellt wurde Sie behandeln GaAs-Nanodraumlhte ummanteltmit MnAs bzw Ga(Mn)As [2728] Die Thematik erregt seitdem internationales Interesseso folgten diesen Studien weitere Arbeiten von teils unterschiedlichen Gruppen sowohlzu derselben Materialkombination [29ndash34] als auch zu GaAs-Saumlulen ummantelt mit Feund Ni [35ndash39] Das im Rahmen dieser Arbeit verwendete ferromagnetische Metall Fe3Siist aufgrund seiner Eigenschaften den bisher verwendeten Materialien im Hinblick aufeine Verwendung in qualitativ hochwertigen spintronischen Hybridstrukturen vorzu-ziehen Fe3Si ist zwar eine binaumlre Legierung seine kubische Kristallphase Fe1minusxSix decktjedoch eine stoumlchiometrische Zusammensetzung von 10 bis 26 at Si mit nur geringfuuml-gig modifizierten magnetischen Eigenschaften ab [40ndash42] In der perfekt geordneten D03-Struktur entspricht es der binaumlren Heusler-Legierung Fe2FeSi Theoretisch und experi-

1

1 Einleitung

mentell ermittelte Spinpolarisationen des Fe3Si am Ferminiveau bewegen sich im Be-reich von 12 bis 100 d h bis hin zur Halbmetallizitaumlt [43ndash45] Aumlhnlich dem Ga(Mn)Asbesitzt auch Fe3Si eine nahezu perfekte Gitteranpassung zum GaAs [46ndash48] Die Curie-Temperatur liegt dabei im Gegensatz zu Ga(Mn)As und MnAs mit 567 C [47] deutlichoberhalb der Raumtemperatur und somit in aumlhnlichen Bereichen wie diejenige des Feund Ni Daruumlber hinaus ist die Fe3SiGaAs-Grenzschicht jedoch im Vergleich zu Fe NiCo und FexCo1minusx sehr viel stabiler gegenuumlber thermisch induzierten chemischen Reak-tionen [49] Somit ist Fe3Si geradezu praumldestiniert fuumlr eine Verwendung in hochwertigenspintronischen Bauteilen basierend auf GaAs und bildet ein Alleinstellungsmerkmal dervorliegenden Arbeit

Das Ziel innerhalb dieser Arbeit ist zu untersuchen inwieweit sich Halbleiter-Nano-draumlhte bestehend aus GaAs mit dem ferromagnetischen Metall Fe3Si innerhalb einerKern-Huumllle-Struktur kombinieren lassen und welche magnetischen Eigenschaften dar-aus resultieren Aufgrund der speziellen Huumlllengeometrie des Metalls in diesen Struktu-ren besteht die Moumlglichkeit ein grundlegendes Problem in der Spintronik zu umgehenHier zwingt die Formanisotropie duumlnner Filme die Magnetisierung in die Schichtebe-ne Magnetisierungen senkrecht zur Schicht sind hingegen nur mit hohem Aufwandzu bewerkstelligen Fuumlr duumlnne Hohlzylinder wie die in dieser Arbeit vorgestelltenNanodraht-Huumlllen gelten hingegen grundlegend andere magnetische Rahmenbedin-gungen und somit sind solche senkrechten Magnetisierungen nicht per se ausgeschlos-sen Diese Grundproblematik und die hier umrissene Loumlsung mittels Nanodrahtstruktu-ren wird in Kapitel 2 detailliert erlaumlutert Es finden sich hier auszligerdem eine Einfuumlhrungin die verwendeten Materialsysteme sowie eine kurze Uumlbersicht der Methoden zur ma-gnetischen Charakterisierung

Danach folgt in Kapitel 3 die Darstellung der Epitaxie dieser Strukturen Diesbezuumlg-lich ist als eine weitere Besonderheit der vorliegenden Arbeit die technische Ausstattungder verwendeten Epitaxie-Anlage zu nennen Sie eignet sich sowohl fuumlr das Wachstumhochwertiger Gruppe-III-Halbleiter als auch fuumlr dasjenige von ferromagnetischen Metal-len Aufgrund dieser Konfiguration laumluft im Gegensatz zu einigen der oben genanntenArbeiten der gesamte Herstellungsprozess unter Ultrahoch-Vakuum-Bedingungen abwodurch eine Oxidierung der Grenzflaumlche verhindert wird Die hier vorgestellten mitFe3Si ummantelten Saumlulen haben somit einige Vorteile gegenuumlber manchen der obenaufgefuumlhrten bisher studierten Nanodraht-Hybridstrukturen

Die Analyse ihrer Morphologie und Kristallstruktur mittels Rasterelektronenmikro-skopie (REM) Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM) energiedispersiver Roumlntgenspektrosko-pie (EDX) Roumlntgenbeugung (XRD) Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) undnumerischer Berechnungen nach der Dichtefunktionaltheorie (DFT) erfolgt in Kapitel 4Die magnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen werden schlieszliglich anhand vonMagnetometrie (SQUID) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) Moumlssbauer-Spektroskopienumerischen Simulationen zum Mikromagnetismus (Nmag) und elektrischen Trans-portmessungen im Kapitel 5 vorgestellt

Durch die hier vorgestellten Nanodrahtstrukturen waumlre ein groszliger Schritt in Richtungvon Visionen wie dreidimensionale Speicherelemente mit extrem hohen Speicherdich-ten fuumlr PCs usw und polarisiertes Licht emittierende Leuchtdioden (SpinLEDs) dieohne aumluszligere magnetische Felder arbeiten fuumlr enorm schnelle spinsensitive Intrachip-Datenuumlbertragung moumlglich Dahingehende Bauelementkonzepte finden sich abschlie-szligend in Kapitel 6 ausgearbeitet

2

2 Vorbetrachtungen

Das Gebiet der Halbleiter-Nanodraht-Strukturen stellt einen der am rasantesten wach-senden Zweige in der heutigen Grundlagenforschung zu Halbleitern dar [2ndash6] Die vor-liegende Arbeit geht jedoch noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als ei-ne der ersten Arbeiten weltweit das Gebiet der Halbleiter-Nanodraumlhte mit demjeni-gen der Spintronik [50] Diese Synthese wird in der Form von Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen ausgefuumlhrt und dient dem Zweck ein ausgewaumlhltes Problem innerhalb derSpintronik die in der Filmebene liegende Magnetisierung duumlnner ferromagnetischerSchichten zu loumlsen

Hier folgen zunaumlchst ein grober Uumlberblick uumlber das Gebiet der Spintronik angelehntan [51ndash53] sowie eine kurze Einfuumlhrung in die Problematik mit der sich die vorliegen-de Arbeit befasst Am Ende des ersten Teils dieses Kapitels wird als Loumlsungsidee dasKonzept der Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen entwickelt Der zweite Teilbefasst sich mit den physikalischen Grundlagen der fuumlr die Nanosaumlulen verwendetenMaterialsysteme Im dritten Teil werden schlieszliglich die Methoden zur magnetischenCharakterisierung sowohl von Nanodraht-Ensembles als auch von Einzeldraumlhten vorge-stellt

21 Spintronik

Die Spintronik hat sich zu einem enorm wichtigen Feld der Grundlagenforschung mitHauptanwendungen in verschiedenen Technologien entwickelt [51ndash53] Angestoszligen wur-de diese Entwicklung hauptsaumlchlich durch die Entdeckung des Riesenmagnetowider-standes (GMR) 1988 [5455] Das zugrunde liegende Konzept der Spintronik ist im Ge-gensatz zur gewoumlhnlichen Elektronik in welcher der Spin von Ladungstraumlgern keineRolle spielt die Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen Nutzt man in Bauteilenauch den Spin-Freiheitsgrad so ergeben sich neue Effekte neue Funktionalitaumlten undneue Einsatzmoumlglichkeiten Somit ist die Spintronik die Kombination von Magnetis-mus und Elektronik Spinpolarisierte Stroumlme lassen sich dabei durch die spinabhaumlngi-gen Transporteigenschaften von Elektronen in ferromagnetischen Leitern generierenDiese von Mott [56] vorhergesagten Eigenschaften wurden bereits mehr als 10 Jahrevor der Entdeckung des GMR experimentell belegt und theoretisch beschrieben [57ndash60]

Durch den GMR erfolgte schlieszliglich der erste Schritt in Richtung der Nutzung desSpin-Freiheitsgrades innerhalb magnetischer Nanostrukturen Das rasante Wachstumvon Speicherkapazitaumlten in der Festplatten-Technologie in den vergangenen Jahren gehtzum groszligen Teil auf seine Anwendung in den Lesekoumlpfen zuruumlck Durch die seithersehr intensive Forschung innerhalb der Spintronik konnten bereits viele andere Phaumlno-mene zur Kontrolle und Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen aufgedeckt wer-den Aufgrund dieser Entwicklungen expandiert das Feld der Spintronik zum jetzigenZeitpunkt enorm Vielversprechende Zweige bilden dabei die Manipulation von ma-gnetischen Momenten die Erzeugung von Mikrowellen durch Spin-Transfer Halbleiter-Spintronik Spintronik von Molekuumllen der Spin-Hall-Effekt (SHE) der Quanten-Spin-

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2 Vorbetrachtungen

Hall-Effekt (QSHE) und natuumlrlich nicht zuletzt die Spintronik einzelner Elektronen fuumlrQuantenrechner

Groszlige Hoffnungen werden daruumlber hinaus innerhalb der Informationstechnologie (IT)in die Spintronik gesetzt Die Entwicklung innerhalb dieser Branche folgte in den ver-gangenen Jahrzehnten dem Mooreschen Gesetz d h die Anzahl der Transistoren aufeinem Chip verdoppelt sich rund alle zwei Jahre Diese Entwicklung innerhalb der Elek-tronik stoumlszligt jedoch zunehmend aufgrund der Leistungsverluste durch Waumlrme bei derBewegung von Ladungstraumlgern und des Quanten-Maszligstabs-Effektes auf kleinen Skalenan ihre physikalischen Grenzen Hier gilt die Spintronik neben der molekularen sowieder auf Kohlenstoff basierenden Elektronik im Zusammenhang mit Fortschritten in derNanotechnologie als Garant dafuumlr auch in den kommenden Jahren das Mooresche Ge-setz aufrecht erhalten zu koumlnnen

Die vorliegende Arbeit ist dem sehr aktiven Zweig der Halbleiter-Spintronik zuge-ordnet Das Ziel innerhalb dieser Forschung stellt die Verschmelzung der Vorteile vonHalbleitern wie Stromregulierung durch Gate-Spannung Kopplung der Elektronen mitLicht etc mit den Moumlglichkeiten magnetischer Materialien wie Stromregulierung durchSpin-Manipulation Nicht-Volatilitaumlt usw dar [61] Mittels dieser Kombination koumlnntenSpeicherelemente mit Einheiten zur logischen Prozessierung zur Kommunikation undzur Datenaufnahme direkt auf einem Chip vereint werden Dies kann entweder durchferromagnetische Halbleiter (FS) selbst oder durch Hybridstrukturen bestehend aus fer-romagnetischen Metallen und herkoumlmmlichen Halbleitern bewaumlltigt werden FS besit-zen den groszligen Nachteil dass es bislang noch nicht gelungen ist ihre niedrigen Curie-Temperaturen um 170 K uumlber Raumtemperatur zu erhoumlhen [62] Dies schlieszligt FS fuumlr eineVerwendung in anwendungsbezogenen Bauelementen groumlszligtenteils aus Hybridstruktu-ren hingegen besitzen keine derartigen Nachteile So beruht das Konzept des Datta-Das-Transistors auf Hybridstrukturen [63] und Phaumlnomene wie der SHE und QSHE lassensich ebenfalls mit solchen Strukturen untersuchen [6465] Zudem konnte erst durch Hy-bridstrukturen die Spin-Akkumulation bei der Injektion in einen Halbleiter elektrischnachgewiesen werden [66ndash69]

Als ein Paradebeispiel fuumlr Hybridstrukturen dient schlieszliglich die SpinLED [6670ndash72]

In einem solchen Bauteil fuumlhrt der in eine Halbleiter-LED-Struktur injizierte spinpola-risierte Strom auf der Grundlage der spinabhaumlngigen Elektronen-Licht-Kopplung zurEmission von zirkular polarisiertem Licht Derartige Bauteile besitzen das groszlige Po-tenzial einer optischen UumlbertragungKommunikation von Spininformation uumlber ma-kroskopische Distanzen ohne Reibungsverluste wie beispielsweise die Waumlrmeentwick-lung welche bei der Bewegung von Ladungstraumlgern in metallischen Leitern auftrittOptisch kommunizierende SpinLEDs und somit die Uumlbertragung von Spininformationuumlber makroskopische Distanzen konnte kuumlrzlich bereits durch Farshchi et al [73] realisiertwerden Dennoch dienen sie heutzutage in der Spintronik fast ausschlieszliglich als Detek-tor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlr liegen an erster Stelle inden hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb von SpinLEDs (hohe magneti-sche Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrer Limitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entgegenlaumluft Beide Problemelieszligen sich umgehen wuumlrden wie in der vorliegenden Arbeit ausgefuumlhrt Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen in das Konzept der SpinLEDs integriert Da derartigeSpinLED-Bauteile sogar innerhalb einer einzelnen Nanodrahtstruktur realisiert werdenkoumlnnen besitzen Felder dieser Nanodrahtstrukturen daruumlber hinaus das enorme Poten-zial zur Intrachip-Kommunikation

4

21 Spintronik

Schlieszliglich soll hier noch erwaumlhnt werden dass die in der vorliegenden Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen auch im Bereich der Spintronikvon Metallen von Nutzen sein koumlnnten In diesem Bereich ist seit der Entdeckung desSpinmoment-Transfer-Effektes (STT) durch Slonczewski [77] und Berger [78] 1996 eine ra-sante Entwicklung zu verzeichnen Durch den Effekt des STT kann mittels eines spinpo-larisierten elektrischen Stromes die Magnetisierung eines nanometer-groszligen Speiche-relementes invertiert werden Auf ihm beruhen Nano-Oszillatoren [79] und der Schalt-mechanismus in magnetwiderstandssensitiven Tunneluumlbergaumlngen (MTJs) welche heutedie Basis eines jeden modernen magnetwiderstandssensitiven Direktzugriffsspeichers(MRAM) sind [8081] Daruumlber hinaus lassen sich auch Domaumlnengrenzen mittels des STT-Effektes gezielt manipulieren Dies fuumlhrte zu einem neuen Bauelement-Konzept demmagnetischen Laufbandspeicher (RM) Der RM ist im Gegensatz zu allen bisherigenSpeichern mit zweidimensionaler Architektur ein permanentes Speichermedium mit ei-ner tatsaumlchlich dreidimensionalen Architektur Innerhalb seines Konzeptes lassen sichbislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich derer heutigerstatischer Festkoumlrperspeicher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer zu erschwinglichenPreisen realisieren [8283] Die dreidimensionale Architektur des RM ist jedoch auch fuumlrheutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich ein ungeloumlstes Problem In dieserHinsicht koumlnnte schlieszliglich die Uumlbertragung des Konzeptes auf Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen einen Ausweg darstellen

211 Einfluss der FormanisotropieDie fuumlr spintronische Bauteile fundamentalen spinpolarisierten Stroumlme lassen sich an-hand verschiedener optischer Resonanz- oder Transporttechniken realisieren Fuumlr ei-ne Einbindung dieser Bauelemente in die industrielle Massenfertigung ist jedoch aus-schlieszliglich die letztgenannte elektrische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Die-se Technik basiert darauf dass elektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metallstets spinpolarisiert ist Man verwendet somit ferromagnetische Kontakte um eine be-stimmte Spinorientierung in einen Halbleiter zu injizieren oder zu detektieren Da eineVielzahl von ferromagnetischen Metallen eine Curie-Temperatur weit uumlber Raumtempe-ratur besitzen ist dieses Vorgehen durchaus geeignet fuumlr die Herstellung von Bauele-menten welche bei Raumtemperatur betrieben werden koumlnnen

Die ferromagnetischen Kontakte werden durch duumlnne epitaktische Metall-Schichtenrealisiert welche direkt uumlber der Halbleiterstruktur aufgebracht werden Die magneti-schen Eigenschaften solcher duumlnnen Schichten und Filme bei Temperaturen unterhalbihrer Curie-Temperatur wird durch den Formalismus des Mikromagnetismus beschrie-ben Innerhalb dessen nimmt der Film einen statischen Gleichgewichtszustand an wel-cher die Energie

E = Eex + Eaniso + Ezee + Edemag + Emgnel (21)

minimiert Die einzelnen Energiebeitraumlge sind dabei die folgenden

Austausch-Energie EexAus der quantenmechanischen Austauschwechselwirkung resultiert dieser Beitrag undist proportional zur Austauschkonstante und der ersten Ableitung der Magnetisierungnach dem Ort Er ist minimal wenn die Magnetisierung im gesamten Film einen ein-heitlichen Zustand annimmt

5

2 Vorbetrachtungen

Anisotropie-Energie Eaniso

Ist der Kristall bzw die Spin-Bahn-Wechselwirkung in der Schicht nicht isotrop so er-geben sich Vorzugsrichtungen fuumlr die Magnetisierung Entsprechend lassen sich jederAchse im Magnet sogenannte Anisotropie-Konstanten zuordnen Sie repraumlsentieren dennoumltigen Energiebetrag welcher aufgewendet werden muss um die Magnetisierung ent-lang dieser Achse auszurichten Somit fuumlhrt dieser Energiebeitrag dazu dass die Ma-gnetisierung uumlberall im Magnet entlang einer magnetisch leichten Achse orientiert istDie Ursachen fuumlr Anisotropien sind vielfaumlltig Sie entstehen aufgrund von Kristallord-nung Ordnung an Grenzflaumlchen Spin-Bahn-Wechselwirkung Oberflaumlchen usw Derfuumlr die vorliegende Arbeit maszliggebende Beitrag zur Anisotropie ist die FormanisotropieEr wird nach der Beschreibung der Energiebeitraumlge gesondert diskutiert

Zeeman-Energie Ezee

Der Zeeman-Term beschreibt die Wechselwirkung des Magneten mit einem aumluszligerenFeld und ist invers proportional zum Skalarprodukt der Magnetisierung und des Feld-vektors In einem magnetischen Feld richtet sich aufgrund dieses Beitrages die Magne-tisierung parallel zum Feld aus

Demagnetisierungs-Energie Edemag

Dieser Beitrag ist analog zum Zeeman-Term Er beschreibt jedoch nicht die Wechsel-wirkung mit einem aumluszligeren sondern mit dem magnetischen Feld des Ferromagnetenselbst Er fuumlhrt dazu dass magnetische Konfigurationen mit geschlossenen Feldlinienan Oberflaumlchen und Kanten favorisiert werden

Magnetoelastische-Energie Emgnel

Dieser Term beschreibt die durch eine elastische Gitterverformung gespeicherte EnergieSie ist die Ursache fuumlr Magnetostriktion Der zugrundeliegende Mechanismus ist auchhier die Spin-Bahn-Wechselwirkung

Laumlsst man sowohl Demagnetisierungs- als auch Zeeman-Beitrag auszliger Acht so sindalle Energiebeitraumlge durch spezifische Eigenschaften entweder des ferromagnetischenMaterials selbst oder der Schichtbeschaffenheit bestimmt Einzig die bereits erwaumlhnteFormanisotropie wird durch allgemeinere Faktoren genauer die geometrischen Abmes-sungen des Magneten vorgegeben Sie ist somit universell fuumlr alle duumlnnen ferroma-gnetischen Schichten und favorisiert stets eine Magnetisierungsrichtung in der Schich-tebene Die Schichtnormale hingegen ist gekennzeichnet durch einen Arbeitsaufwandwelcher typischerweise denjenigen fuumlr schwere jedoch in der Schicht liegende Achsenum einige Groumlszligenordnungen uumlbersteigt [84] Um die Magnetisierung duumlnner Filme ent-lang der Schichtnormale auszurichten werden aufgrund der Formanisotropie aumluszligereFelder im Bereich von einigen Tesla benoumltigt Wege um dennoch senkrechte Magnetisie-rungen in duumlnnen Schichten auch ohne hohe Felder zu realisieren bauen auf Materia-lien in denen die Formanisotropie von Natur aus keine dominante Rolle spielt SolcheMaterialien sind jedoch sehr selten und gleichzeitig sehr komplex [8586] Eine Alterna-tive bildet schlieszliglich der Weg duumlnne Schichten in ein kompliziertes alternierendesMuster von Schichtfolgen so einzupassen dass die Formanisotropie durch komplexeDipol-Wechselwirkungen der Schichten untereinander dominiert wird [87ndash91]

Aufgrund der hohen technischen Anforderung die sowohl hohe Magnetfelder als

6

21 Spintronik

auch komplexe Uumlbergitter mit sich bringen und der starken Limitierung in der Mate-rialwahl bedeutet dies fuumlr spintronische Hybridstrukturen in der Anwendung dass diemittels ferromagnetischer Kontakte realisierbaren spinpolarisierten Stroumlme auf die inder Kontaktschicht liegenden Spinrichtungen limitiert sind Strukturen welche dennocheine Spinpolarisierung senkrecht zur Kontaktschicht erfordern sind somit fuumlr praktischeAnwendungen wenig bis gar nicht denkbar Zu dieser Gruppe gehoumlren zukunftstraumlch-tige Konzepte wie die im ersten Abschnitt genannten SpinLEDs und dreidimensionaleSpeicherarchitekturen

212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten NanosaumlulenEin weiterer Weg eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen ferromagnetischen Schich-ten zu realisieren wird im Rahmen dieser Arbeit unter dem Konzept einer mit einemferromagnetischen Metall ummantelten Nanosaumlule vorgestellt Innerhalb dieses Konzep-tes laumlsst ich die gewuumlnschte Magnetisierung allein durch eine geometrische Veraumlnderungder duumlnnen Schicht herbeifuumlhren Fuumlr diese Modifikation des Films wird ein Grundge-ruumlst aus sogenannten Nanosaumlulen verwendet Das Konzept kennt keinerlei prinzipiel-le Beschraumlnkungen auf bestimmte Materialien oder Materialsysteme und benoumltigt nurzwei Wachstumsschritte Dies sind entscheidende Vorteile gegenuumlber den bisher existie-renden Methoden eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen Schichten zu erreichen Esist somit wie im Kapitel 6 detailliert dargelegt wird eine vielversprechende Alternativefuumlr die Realisierung elektrischer Bauteile mit teils neuartigen Funktionen innerhalb derSpintronik Erforscht wird das Konzept in den folgenden Kapiteln dieser Arbeit konkretan Halbleiter-Nanosaumlulen bestehend aus GaAs welche von allen Seiten mit dem ferro-magnetischen Metall Fe3Si ummantelt wurden Zunaumlchst soll jedoch an dieser Stelle ei-ne Einfuumlhrung in die Idee des Konzeptes angefangen bei dem Nanodraht-Grundgeruumlstund gefolgt von den ferromagnetischen Nanodraht-Huumlllen erfolgen

NanosaumlulenNanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasi eindimensionale Kristalle bzw Kristallite de-ren laterale Ausdehnung im Nanometerbereich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form SaumlulenDraumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovon sich ihr Name ableitet In der Literaturtauchen sie erstmals 1964 in den Arbeiten von R S Wagner und W C Ellis [92] unter demenglischen Begriff whiskers auf Beachtung fanden sie jedoch erst Anfang der 90er Jahreals sie zum Forschungsthema von mehreren Gruppen wurden 10 Jahre spaumlter waren siebereits so populaumlr dass sie seither unter dem englischen Namen nanowires einen sehr ak-tiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotechnologiebilden [1ndash6]

Das Besondere dieser Nanostrukturen ist ganz allgemein ihre da im Nanometer-bereich befindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihremenorm groszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind Nanodraumlh-te nicht in dem Maszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es aufebene Schichten zutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Ver-spannungen koumlnnen innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxationabgebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfa-cher als durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Das prominenteste weil technologisch wichtigste Beispiel ist hier die monolithische

7

2 Vorbetrachtungen

Kombination eines polaren Halbleiters wie GaAs mit einem nicht-polaren wie Si [9394] Siist das in der heutigen Elektronik aufgrund seiner Eigenschaften und der preisguumlnstigenHerstellung in hochreiner Qualitaumlt wichtigste Material Ein bedeutender Nachteil des Siist jedoch seine indirekte Bandluumlcke Es ist somit im Gegensatz zu direkten Halbleiternwie GaAs ungeeignet fuumlr optoelektronische Anwendungen wie Licht-emittierende Di-oden Laserdioden [95] und Hochleistungs-Solarzellen [96] Eine Kombination beider Ma-terialsysteme ist somit von groszligem technologischen Interesse Innerhalb einer planarenGeometrie fuumlhrt die Gitterfehlanpassung zwischen GaAs und Si von 41 jedoch zueiner sehr kleinen kritischen Dicke fuumlr kohaumlrentes Wachstum von beispielsweise nurrund 4 ML auf Si(001) [97] Hinzu kommt die groszlige Fehlanpassung der thermischen Aus-dehnungskoeffizienten von rund 54 aufgrund derer sich typischerweise eine Dichtevon Schraubenversetzungen im Bereich von 109 bis 1010 cmminus2 beim direkten Wachstumvon GaAs auf Si einstellt [94] Anti-Phasen-Domaumlnengrenzen lassen sich daruumlber hinausnur durch die Verwendung von leicht verkippten Substraten und eines vorangestelltenTemperschrittes bei hohen Temperaturen verhindern [9398] Als Nanosaumlule hingegen laumlsstsich GaAs mit nahezu Einkristallqualitaumlt auf Si-Substraten herstellen [9101499ndash111]

Die eben beschriebenen Vorteile der Nanosaumlulen bezuumlglich des elastischen Span-nungsabbaus spielen fuumlr die hier vorgestellte Methode zur Einstellung einer senkrechtzur Substratoberflaumlche gerichteten Magnetisierung nur eine untergeordnete Rolle In-nerhalb des Konzeptes der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen werden

Abbildung 21 Skizze des Konzeptes der mit einem Ferromagneten ummantelten Nano-saumlulen zur Realisierung einer senkrecht zum Substrat ausgerichteten Ma-gnetisierung

die aus einem Halbleiter bestehenden Saumlulen in erster Linie genutzt um die geometri-sche Form der ferromagnetischen Schicht gezielt zu modifizieren Das Ziel ist hierbeieinen moumlglichst groszligen Anteil des duumlnnen ferromagnetischen Films aus der Substra-tebene heraus zu kippen und in die Senkrechte zu orientieren Hierfuumlr bieten sich auf-

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21 Spintronik

grund ihres enorm groszligen Verhaumlltnisses von Oberflaumlche zu Volumen und ihrer parallelzur Substratnormalen verlaufenden Seitenflaumlchen Nanosaumlulen-Strukturen an Liegt dieMagnetisierung bei einem duumlnnen planaren Film wie dem hell-orange dargestelltenin Abbildung 21 in der Regel in der Substratebene so ist es hingegen in Nanodraht-Huumlllen (orange Flaumlchen in Abbildung 21) moumlglich dass sich allein aufgrund der ver-aumlnderten Form der Schicht die Magnetisierung entlang der Nanodraht-Achse orientiertJe nach Laumlnge und Dichte des verwendeten Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes lieszlige sich somitder uumlberwiegende bis nahezu gesamte Teil des duumlnnen Films senkrecht zur Substrato-berflaumlche verkippen

Uumlber ihre primaumlre Funktion als Traumlgerstruktur hinaus koumlnnen die halbleitenden Na-nosaumlulen innerhalb dieses Konzeptes jedoch auch als eigenstaumlndige aktive Bauelement-Strukturen fungieren Daraus ergibt sich schlieszliglich wiederum eine Anzahl neuer An-wendungsmoumlglichkeiten [3850] Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden einige sol-cher Anwendungen ausgearbeitet und finden sich in Kapitel 6 vorgestellt

Nanodraht-HuumlllenDie Nanodraht-Huumlllen wie in Abbildung 22 I skizziert besitzen die Form eines Hohl-zylinders mit der Laumlnge L und den Innen- bzw Auszligenradien a bzw b Entsprechend derDimensionen des Nanodraht-Grundgeruumlstes gilt daruumlber hinaus La ≫ 1 und Lb ≫ 1Unter derartigen geometrischen Randbedingungen existieren fuumlr die spontane Magneti-sierung zwei moumlgliche Konfigurationen [112113] Die erste Konfiguration der Magnetstab-Zustand ist in Abbildung 22 II dargestellt Hier orientiert sich die Magnetisierung par-allel zur Nanodraht-Achse Sie befindet sich somit in diesem Zustand durch die Ausrich-tung der Nanodraumlhte auf dem Substrat senkrecht zur Substratoberflaumlche Demzufolge istdiese Magnetstab-Konfiguration fuumlr das Konzept der mit einem Ferromagneten umman-telten Nanosaumlulen zur Bewerkstelligung einer senkrechten Magnetisierung erforderlichNeben ihr existiert jedoch noch die zweite Konfiguration der Vortex-Zustand Dieserist in Abbildung 22 III skizziert Hier orientiert sich die spontane Magnetisierung inWirbeln bzw Vortices um die Nanodraht-Achse Der Vortex-Zustand besitzt somit kei-nerlei Komponente der Magnetisierung in der Senkrechten zur Substratoberflaumlche undist demzufolge fuumlr das hier vorgestellte Konzept nicht von Nutzen

Welchen Zustand die spontane Magnetisierung annimmt haumlngt entscheidend von derZylindergeometrie und den Anisotropien des verwendeten Materials ab [114115] Fuumlr denEinfluss der Zylindergeometrie fanden Escrig et al [114] dass der Vortex-Zustand beiNanodraht-Huumlllen mit β = ab = 0 55 dominiert Dickere als auch duumlnnere magneti-sche Hohlzylinder bilden jedoch eher eine Stabmagnetisierung aus Fuumlr eine gegebeneZylinderabmessung dominiert daruumlber hinaus der Magnetstab-Zustand fuumlr Nanodraht-Huumlllen aus Materialien mit hohen Saumlttigungsmagnetisierungen und groszligen Anisotro-piekonstanten [115]

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2 Vorbetrachtungen

Innerhalb dieses Konzeptes koumlnnen die Nanodraht-Huumlllen entsprechend des verwen-deten Materials maszliggeschneidert werden um die gewuumlnschte Stabmagnetisierung zurealisieren Die Parameter welche entsprechend angepasst werden muumlssen sind dabeieinzig die Laumlnge sowie der Innen- und Auszligenradius Die ersten beiden stehen aufgrundder bereits recht umfangreichen Expertise im Feld der Halbleiter-Nanosaumlulen in nahezuallen moumlglichen Kombinationen als Grundgeruumlst zur Verfuumlgung Somit bleibt nur der

Abbildung 22 I Skizze einer Nanodraht-Huumllle der Laumlnge L der Innen- bzw Auszligenradiena bzw b und der Schnittebenen A (x z)-Ebene und B (y x)-Ebene II Aus-richtung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumlllein den Schnittebenen A und B fuumlr den Magnetstab-Zustand III Ausrich-tung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumllle inden Schnittebenen A und B fuumlr den Vortex-Zustand

Auszligenradius gezielt zu steuern was sich sehr einfach durch eine Anpassung der Dauerdes Mantelwachstums realisieren laumlsst Insofern ist diese Methode in keiner Weise aufbestimmte ferromagnetische Materialien limitiert

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22 Materialsysteme

22 Materialsysteme

In diesem Abschnitt werden nun grundlegende Materialcharakteristiken von GaAs undFe3Si zusammengefasst Da die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellten Nanodrahtstruk-turen im Kern aus GaAs-Nanosaumlulen bestehen wird im ersten Teil insbesondere aufdie typischen Merkmale des GaAs innerhalb einer Nanodraht-Geometrie eingegangenIm zweiten Teil wird ein besonderes Augenmerk auf die strukturelle Ordnung und diedamit zusammenhaumlngenden ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si gelegt

221 GaAsGaAs ist das bislang wohl am besten erforschte Verbindungshalbleitersystem So koumlnnenUumlberstrukturen bestehend aus GaAs(AlGa)As heute beispielsweise mit Grenzschich-ten in unuumlbertroffener Qualitaumlt hergestellt werden Dies in Zusammenhang mit seinerniedrigen effektiven Elektronenmasse macht es zum Schluumlsselmaterial fuumlr elektroni-

Abbildung 23 Stapelfolge entlang der [111]-Richtung fuumlr I Zinkblende- und II Wurtzit-Struktur In beiden existieren zu jedem Atom vier im Tetraeder angeordne-te naumlchste Nachbarn In der Zinkblende- ist die Stapelabfolge ABCABC in der Wurtzit-Struktur entlang der zur [111]- aumlquivalenten [0001]-Richtungder c-Achse hingegen ABAB

sche Hochleistungs-Bauteile wie den Transistor mit enorm hoher Elektronenmobilitaumlt(HEMT) [116] Daruumlber hinaus spielt es eine wichtige Rolle in der Hochfrequenztechniksowie bei der Herstellung von Licht-emittierenden Dioden bzw Laserdioden und Solar-zellen [117118]

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2 Vorbetrachtungen

GaAs ist ein direkter Halbleiter in Zinkblende-Struktur (ZB) und besitzt bei Raumtem-peratur eine Gitterkonstante sowie Bandluumlcke von a = 5 6536 Aring bzw Eg = 1 425 eV [119]

Somit liegt das bei der optischen Rekombination ausgesendete Licht der Wellenlaumlngeλg ≃ 870 nm im infraroten Bereich Das Valenzband der schweren und leichten Loumlcher(HH und LH) ist am Γ-Punkt entartet

Innerhalb von GaAs-Nanosaumlulen treten jedoch einige fuumlr GaAs als Einkristall eheruntypische Merkmale auf Diese werden im Folgenden angelehnt an Breuer [9] zusam-mengefasst In GaAs-Nanosaumlulen findet man haumlufig Segmente der eng mit der ZB- ver-wandten Wurtzit-Struktur (WZ) [107120121] Diese Ko-Existenz von Kristallstrukturpha-sen in Nanosaumlulen wird unter dem Begriff Polytypismus gefuumlhrt Die beiden Phasenunterscheiden sich beim Nanodraht-Wachstum in der Stapelreihenfolge

Dargestellt sind sie in Abbildung 23 In beiden existieren zu jedem Atom vier im Te-traeder angeordnete naumlchste Nachbarn Das Saumlulen-Wachstum findet entlang der [111]-Richtung statt In der kubischen ZB-Phase skizziert in Abbildung 23 I ist die Stapel-folge hier ABCABC innerhalb ihres hexagonalen Pendants Abbildung 23 II jedochABAB Ein Unterschied ergibt sich somit erst in der Bindungsgeometrie des drittennaumlchsten Nachbars Diese enge Verwandtschaft ist der Grund weshalb sich beide Pha-sen auch energetisch kaum unterscheiden Die tetraedrische Koordination ist innerhalbder ZB-Struktur ideal (regelmaumlszligiges Tetraeder) In der WZ-Phase hingegen unterschei-det sich eine der Tetraeder-Bindungen in der Laumlnge Aufgrund dessen werden zur Be-schreibung der WZ-Struktur zwei Basisvektoren a und c benoumltigt

Im Gegensatz zu anderen Verbindungshalbleitern wie beispielsweise GaN AlN oderZnO welche natuumlrlich in der WZ-Struktur kristallisieren ist WZ-GaAs nicht stabil Ein-zig McMahon und Nelmes [122] konnten unter hohem Druck pulverfoumlrmiges GaAs in dieWZ-Phase transformieren und dessen Kristalleigenschaften vermessen In Nanosaumlulenkann GaAs jedoch aufgrund kinetischer Rahmenbedingungen stabile WZ-Phasen aus-bilden [103] Diese Phasen zeigen innerhalb von Nanosaumlulen leicht andere Parameter alsdie von McMahon und Nelmes [122] gemessenen [131499120123ndash125] Eine Uumlbersicht der in-nerhalb von GaAs-Nanosaumlulen gefundenen Kristallparameter basierend auf den ebenangefuumlhrten Veroumlffentlichungen sowohl der ZB- als auch der WZ-Struktur ist in derTabelle 21 gegeben

Zinkblende Wurtzit

Strukturtyp B3 B4HauptvertreterPrototyp Sphalerit-Typ Wurtzit-TypRaumgruppe F43m (216) P63mc (186)Pearson-Symbol cF8 hP4Gitter 2 f cc-Untergitter 2 hcp-UntergitterBasis Gitter 1 Ga (000) Ga ( 1

3 23 0)

Basis Gitter 2 As ( 14 1

4 14 ) As ( 1

3 23 3

8 )Gitterparameter a = 5 6536 Aring

d110 = 3 9977 Aring a = 3 988 Aring2 middot d111 = 6 5282 Aring c = 6 5603 Aring

Verhaumlltnis ca 1633 1645Bandluumlcke Eg = 1 425 eV Eg = 1 460 eV

Tabelle 21 Zusammenfassung der Strukturparameter fuumlr Zinkblende- und Wutzit-GaAsnach [131499119120123ndash125]

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22 Materialsysteme

Im Vergleich zur ZB findet sich fuumlr das WZ somit eine minimal kleinere Gitterkon-stante entlang der [110]-Richtung sowie eine groumlszligere in [111]-Richtung Die Bandluumlckeist ebenfalls energetisch breiter Daruumlber hinaus ist das Valenzband der HH und LHam Γ-Punkt nicht mehr entartet sondern weist eine zusaumltzliche Luumlcke von ∆ = 65 meVauf [123] Schlieszliglich findet sich im Gegensatz zur ZB aufgrund der nicht idealen tetra-edrischen Koordination im WZ eine spontane Polarisation Diese ist im Vergleich zubeispielsweise GaN etc jedoch sehr viel geringer [126]

Der Mechanismus welcher zur Stabilisierung der WZ-Phase in Nanosaumlulen fuumlhrt istbislang noch nicht im Detail verstanden Immerhin muss laut theoretischen Berechnun-gen ein Energiebetrag von rund 12 meV pro Atom aufgebracht werden um die metastabi-le Phase zu erzeugen [122] Eine moumlgliche Erklaumlrung liefern Koguchi et al [121] und Hiru-ma et al [127] Sie basiert auf der Beobachtung dass GaAs-Nanodraumlhte oft neben WZ-Segmenten auch Segmente bestehend aus Rotationszwillingen der ZB (ZB) enthaltenUnter ZB versteht man hier dass in endlichen Bereichen der Nanodraumlhte die Atompo-sitionen um 180 gegen die Rotationsachse der Zwillinge die [111]-Wachstumsrichtungder Saumlulen verdreht sind Die Stapelfolge ist nun nicht mehr ABCABC sondern wur-de zu CBACBA abgeaumlndert Bei dem Uumlbergang von ZB zu ZB ergibt sich dabei eineStapelfolge von ABC(AB|A)CBA mit einer Zwillingsgrenze welche hier durch die ver-tikale Linie verdeutlicht wurde Um diese Grenze entsteht dabei automatisch ein 3-ML-dickes Segment in WZ-Stapelfolge hervorgehoben durch Klammern Wechseln sich nunin einer Saumlule alle 3 ML die Zwillingsorientierungen ab so wird pures WZ gebildet

Das Phaumlnomen des WZ-GaAs in Nanosaumlulen ist keineswegs zufaumlllig sonder hat ehersystematischen Charakter Es tritt bevorzugt zu Beginn des Wachstums d h am Fuszlig derSaumlulen und zum Ende des Wachstums d h am Saumlulenkopf auf Je nach Wachstumspa-rametern koumlnnen zur Zeit bereits Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phase sowie innahezu perfekten periodischen Uumlberstrukturen hergestellt werden [102ndash111]

Die bereits erwaumlhnte Gitterfehlanpassung von 41 zwischen GaAs und Si wird in-nerhalb der ersten Monolagen der GaAs-Nanosaumlulen groumlszligtenteils plastisch in der Formvon Versetzungen abgebaut Nur rund 05 der Verspannung relaxiert elastisch ent-lang der Saumlule waumlhrend des Wachstums [1314125] Dieses Verhalten konnte auch fuumlr sehrduumlnne Nanodraumlhte beobachtet werden was sich im Widerspruch zu theoretischen Be-rechnung des kritischen Durchmesser fuumlr pseudomorphes Nanodraht-Wachstum von 40bis 110 nm befindet [128ndash131]

Neben den Anwendungen des GaAs in der Optoelektronik der Hochfrequenztech-nik und in HEMT-Bauteilen spielt es auch in der Spintronik eine wichtige Rolle Diesverdankt es den bisher fuumlr intrinsisches und n-dotiertes GaAs sowie GaAs(AlGa)As-Quantentopfstrukturen gemessenen Spitzenwerten in der Spin-Diffusionslaumlnge von ei-nigen bis einige Hundert microm [132ndash139] Trotz der theoretisch berechneten Uumlberlegenheitin der Spin-Kohaumlrenzlaumlnge fuumlr Gruppe-IV-Halbleiter sowie Halbleiter mit groszliger Band-luumlcke fallen bisher gemessene Werte innerhalb dieser Materialien in Groumlszligenordnungenvergleichbar zum GaAs aus [140ndash142] Spin-Diffusionslaumlngen von mehr als 100microm erzie-len daruumlber hinaus (111)-orientierte GaAs-Quantentopfstrukturen [143ndash145] Somit sind die(111)-orientierten GaAs-Nanosaumlulen auch fuumlr spintronische Anwendungen von beson-derem Interesse

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2 Vorbetrachtungen

222 Fe3SiFe3Si ist eine ferromagnetische Metall-Verbindung des 3d-Uumlbergangsmetalls Fe mit SiEs kristallisiert im D03-Strukturtyp BiF3-Typ mit dem Pearson Symbol cF16 der Raum-gruppe Fm3m (225) Sie besteht aus 4 f cc-Gittern A B C und D mit den Basiskoordina-ten FeA (000) FeB ( 1

4 14 1

4 ) FeC ( 12 1

2 12 ) und SiD ( 3

4 34 3

4 ) Die Gitterkonstante betraumlgt beiRaumtemperatur a = 5 654 Aring [44146ndash149] Eine Skizze der D03-Struktur des Fe3Si findetsich in Abbildung 24

Jedes Atom besitzt 8 naumlchste Nachbarn dabei hat ein FeA-Atom je vier FeB- und Si-Nachbarn ein FeB-Atom je vier FeA- und FeC-Nachbarn ein FeC-Atom wiederum je vierFeB- und Si-Nachbarn und ein Si-Atom entsprechend je vier FeA- und FeC-Nachbarn

Abbildung 24 Skizze der Untergitter A B C und D der D03-Struktur des Fe3Si Einzig dasUntergitter D ist durch Si-Atome besetzt

Die Atome auf den Untergittern A und C tragen ein effektives magnetisches Momentvon 135 microB pro Atom Die Fe-Atome auf dem Untergitter B hingegen besitzen ein Mo-ment von 220 microB und die Si-Atome eines von minus0 07 microB pro Atom Somit ergibt sicheine Saumlttigungsmagnetisierung von rund 600 emucm3 bzw 600 kAm Da zwei derFe-Untergitter ein aumlquivalentes Moment tragen kann Fe3Si auch als Heusler-Legierung(FeA)2FeBSi betrachtet werden

Fe3Si besitzt eine Curie-Temperatur von rund 840 K und einen Schmelzpunkt von1220 C Theoretisch wurde fuumlr das Fe3Si in der perfekt geordneten D03-Phase eineSpinpolarisation von rund 12 bis 21 berechnet was gut mit experimentellen Ergeb-nissen uumlbereinstimmt [4344] Es existieren jedoch auch Arbeiten zu epitaktischen Fe3Si-Schichten welche eine 100-prozentige Spinpolarisation am Ferminiveau beobachten [45]

Daruumlber hinaus ist die ferromagnetische D03-Phase des Fe1minusxSix nicht nur fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si sondern uumlber einen breiten Bereich von 0 15 le x le 0 25 stabil [40ndash42]

Im Vergleich zu tatsaumlchlich ternaumlren Heusler-Verbindungen erleichtert dies die Kontrolleuumlber die stoumlchiometrische Zusammensetzung waumlhrend des Wachstums enorm [147] Auf-grund dieser Eigenschaften ist Fe3Si ideal geeignet zur Verwendung in spintronischenAnwendungen

Neben der perfekt geordneten D03-Phase des Fe3Si existiert es in zwei weiteren Pha-

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22 Materialsysteme

sen Sie unterscheiden sich anhand des Ordnungsgrades Dieser ist fuumlr die D03-Phaseentsprechend 100 Einen geringeren Grad von 50 weist Fe3Si in der B2-StrukturCsCl-Typ mit der Raumgruppe Pm3m (221) auf Das Gitter in dieser Phase entsprichtdemjenigen der D03-Phase in Abbildung 24 es durchmischen sich nun jedoch zufaumllligdie Atome des Untergitters B und D Finden sich auch auf den Untergittern A und C Si-Atome so liegt Fe3Si in der komplett ungeordneten Phase A2 vor Experimentell wirdder Ordnungsgrad im Allgemeinen durch Roumlntgenbeugung bestimmt Hier treten fuumlreinen A2-Strukturtyp ausschlieszliglich die fundamentalen Reflexe auf d h Reflexe derenh k und l saumlmtlich gerade sind und die Quersumme ein ganzzahliges Vielfaches von4 ist Fuumlr eine B2-Struktur kommen hingegen auch die Reflexe hinzu deren h k undl ebenfalls saumlmtlich gerade sind fuumlr die Quersumme jedoch h + k + l = 2n gilt DerD03-Typ zeigt schlieszliglich auch diejenigen Reflexe mit ungeraden Miller-Indizes [46]

Neben den idealen ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si besticht die Materi-alkombination von GaAsFe3Si-Hybrid-Strukturen wie sie fuumlr die vorliegende Arbeitausgewaumlhlt wurde jedoch zusaumltzlich noch durch zwei weitere wesentliche Eigenschaf-ten Als erstes ist hier die nahezu perfekte Gitterangepasstheit von GaAs und Fe3Si zunennen Neben uumlbereinstimmender Gitterkonstante liegen beide Materialsysteme zu-dem in dem kubischen f cc-System vor [46ndash48] Zweitens zeigen die Grenzflaumlchen desGaAs und Fe3Si eine wesentlich groumlszligere Stabilitaumlt gegenuumlber thermisch induziertenGrenzflaumlchenreaktionen als gewoumlhnliche Ferromagnete wie Fe Co Ni oder FexCo1minusx [49]

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2 Vorbetrachtungen

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodraht-Huumlllen mussten einige Standard-Techniken angepasst werden Aus diesem Grund erfolgt hier eine Beschreibung allerin dieser Arbeit angewendeten Methoden Sie stellen saumlmtlich Techniken der Ex-situ-Charakterisierung dar

231 MagnetometrieDie Magnetometrie mittels der supraleitenden Quanteninterferenz-Methode (SQUID) istaufgrund ihrer extrem hohen Sensitivitaumlt geeignet magnetische Felder mit einer Praumlzi-sion von 10minus14 T und houmlher zu messen Gewaumlhrleistet wird dies durch eine Kombinationvon supraleitenden Materialien mit Josephson-Kontakten Die folgende Beschreibung istangelehnt an [147]

Das Herzstuumlck bildet ein supraleitender Ring welcher an zwei gegenuumlberliegendenStellen durch je einen Josephson-Kontakt unterbrochen ist Eine Skizze des Rings fin-det sich in Abbildung 25 I Seine enorm hohe Sensitivitaumlt erreicht das SQUID auf-grund der fundamentalen Eigenschaft derartiger supraleitender Ringe Sie koumlnnen ma-

Abbildung 25 I Skizze des SQUID des Herzstuumlckes der Magnetometrie Ein supraleiten-der Ring mit zwei Josephson-Kontakten II Spannungssignal des SQUIDdie Distanz zwischen zwei Maxima stellt eine Aumlnderung des Magnetflussesvon genau einem Flussquantum dar

gnetische Felder nur in Vielfachen des magnetischen Flussquantums Φ0 = h2e =2 068 middot 10minus15 Tm2 aufnehmen Sie uumlbersetzen somit einen magnetischen Fluss in eineSpannung Dies laumluft wie folgt ab Flieszligt durch den Ring ein Strom so koumlnnen Cooper-Paare durch die Josephson-Kontakte tunneln Ein angelegtes magnetisches Feld aumlndertden Fluss und somit die quantenmechanische Phasendifferenz zwischen den beidenKontakten Dies wiederum hat Auswirkungen auf den kritischen Strom im Ring Einstetig steigendes oder sinkendes Magnetfeld bewirkt somit eine Oszillation der kriti-schen Stromstaumlrke im Ring Das Maximum wird dabei stets erreicht wenn der Flusseinem ganzzahligen Vielfachen des Flussquantums entspricht Gemessen wird in derRealitaumlt nicht der Strom sondern die Spannung welche uumlber den Ring abfaumlllt Sie os-zilliert in derselben Weise wie die Stromstaumlrke was in Abbildung 25 II dargestellt istSomit aumlndert sich der Fluss des Feldes von einem Spannungsmaxima zum naumlchsten um

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

genau ein FlussquantumUumlblicherweise wird die Probe bei der Magnetometrie nicht direkt durch das SQUID

bewegt es befindet sich hingegen isoliert von der Probe und den magnetischen Feldernim Probenraum Das durch die Probe erzeugte Magnetfeld wird durch eine Abnehmer-spule aufgenommen welche in Reihe mit einer zweiten Spule verbunden ist Die zweiteSpule agiert als Antenne Sie ist magnetisch mit dem SQUID gekoppelt und uumlbergibtdas externe Feld schlieszliglich an das SQUID Dieses Arrangement aus zwei Spulen agiertsomit als Fluss-Uumlbersetzer Dabei bedient man sich der Tatsache dass sich der Fluss ineinem supraleitenden Stromkreis nicht aumlndern kann Bewirkt das Feld der Probe eineAumlnderung des Flusses durch die Abnehmerspule so gilt dies in der gleichen Weise fuumlrdie Antennenspule Die Flussaumlnderung wird schlieszliglich durch das SQUID detektiertDer Vorteil der Fluss-Uumlbersetzer liegt in ihrer hohen Sensitivitaumlt fuumlr magnetische Felderund der Moumlglichkeit die Abnehmerspule entsprechend der jeweiligen Messgeometriezu fertigen So sind die Abnehmerspulen in der Regel sehr viel groumlszliger als das SQUIDselbst und so konfiguriert dass sie nicht das Magnetfeld direkt aufnehmen sondernseine erste oder houmlhere Ableitungen entlang einer bestimmten Richtung Sie werdenaufgrund dessen auch als Gradiometer bezeichnet Da houmlhere Ableitungen des Magnet-feldes staumlrker mit der Distanz vom magnetischen Objekt abfallen als das Feld selbstwird ein solches Gradiometer nicht so stark durch magnetische Interferenzen von wei-ter entfernten Quellen beeinflusst

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein MPMS SQUID der Firma Quantum Design ver-wendet [150] Es umfasst mehrere Komponenten wie den Probenschacht einen Kryo-staten das SQUID elektronische Steuereinheiten etc Der Probenschacht verfuumlgt uumlbereine sehr empfindliche Thermometer-Einheit Er kann mit Hilfe des fluumlssigen und ver-dampfenden Heliums aus dem Kryostaten auf Temperaturen zwischen 19 und 400 Kgebracht werden Dabei erreicht er eine Genauigkeit von 001 K bei tiefen TemperaturenEin supraleitender Magnet stellt Felder bis hin zu 5 T bereit Seine Aufloumlsung betraumlgt beigeringen Feldern 01 Oe Der Kryostat besteht aus einem Reservoir von fluumlssigem He-lium welches die supraleitenden Eigenschaften der benoumltigten Komponenten sichertDieses Reservoir wird zusaumltzlich gekuumlhlt durch einen mit fluumlssigem Stickstoff gefuumlll-ten Mantel Die Probe wird mittels eines Plastik-Strohhalms montiert auf einem Stab inden Probenschacht eingefuumlhrt Ein Motor steuert die Bewegung des Probenstabs undgewaumlhrleistet dass sich die Probe immer genau um das Zentrum der Abnehmerspu-le bewegt Die gesamte Vorrichtung verfuumlgt schlieszliglich uumlber eine Abschirmung gegenexterne Felder

232 Moumlssbauer-SpektroskopieBei der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) macht man sich sowohl den Moumlssbauer- alsauch den Doppler-Effekt zu Nutzen um Aufspaltungen der Hyperfeinstruktur in denAbsorptions- und Emissionsspektren von Materialien aufzuzeichnen Mit der MB wer-den somit Wechselwirkungen im Bereich von 10minus8 bis 10minus6 eV aufgeloumlst Fuumlr die MBbraucht es je nach zu untersuchendem Material geeignete Quellen von γ-StrahlungDiese finden sich bei dem radioaktiven Zerfall von verwandten Isotopen In der vorlie-genden Arbeit wurde MB an 57Fe welches in den hier hergestellten Proben enthaltenist durchgefuumlhrt Aufgrund dessen wird die folgende Erklaumlrung anhand des BeispielsFe gegeben angelehnt an Frauenfelder [151]

Als Quelle dient hier radioaktives 57Co mit einer Halbwertszeit von 270 d Bei seinem

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2 Vorbetrachtungen

Zerfall durch Elektroneneinfang dargestellt in Abbildung 26 entsteht hoch-angeregtes57Fe Dieses geht durch die Emission von γ-Strahlung in den Grundzustand uumlber Ge-

Abbildung 26 Skizze der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) I Das durch den radioaktivenZerfall von 57Co durch Elektroneneinfang angeregte 57Fe geht groumlszligtenteilsdurch die Emission eines γ-Quanten in den Grundzustand uumlber Diese γ-Strahlung wird als Quelle fuumlr die MB verwendet II Durch verschiedeneIsotope des Fe verschiebt sich das Zentrum in der MB III Die Quadrupol-Wechselwirkung fuumlhrt zu einer Aufspaltung in der Quantenzahl l und somitzum MB-Dublett IV Aufgrund der Zeeman-Wechselwirkung entstehen imMB-Spektrum Sextette

nutzt wird bei der MB der Uumlbergang 32 rarr 1

2 mit der Energie von 144 keV und einerHalbwertszeit von 14middot10minus7 s Aus der Heisenbergschen Unschaumlrferelation ergibt sich fuumlrdiesen Uumlbergang eine Lorentz-Kurve mit einer Halbwertsbreite von Γ = 4 7 middot 10minus9 eVBezogen auf die Anregungsenergie im keV-Bereich erreicht die MB somit Spitzenwerteim Aufloumlsungsvermoumlgen von 2ΓE0 = 6 5 middot 10minus13

Um mit dieser γ-Strahlungsquelle Spektroskopie betreiben zu koumlnnen muss sie ener-getisch kontinuierlich uumlber einen gewissen Bereich variiert werden Fuumlr diese Modulati-on der Energie wird der Doppler-Effekt genutzt welcher bei der Relativbewegung vonQuelle zu Absorber auftritt Die Energie ergibt sich somit durch

Eγ = E0

1 plusmn |v|

c

(22)

Dabei bedeutet das Plus eine Bewegung von der Quelle in Richtung des Absorbersdas Minus hingegen vom Absorber weg In der Regel wird darauf verzichtet das MB-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Spektrum uumlber der Energie aufzutragen Als Bezeichnung der x-Achse hat sich hingegendie Geschwindigkeit in Millimetern pro Sekunde durchgesetzt

Gleiche Fe-Nuklide im Absorber d h in der Probe koumlnnen die γ-Strahlung resonantabsorbieren wenn sich die Emissions- und Absorptionslinien uumlberlappen Dies ist fuumlrfreie Atome aufgrund der enorm kleinen Halbwertsbreite und des mit der Emissionbzw Absorption verbundenen Ruumlckstoszliges nicht gegeben Fuumlr Atome in einem festenKristallgitter kann der Ruumlckstoszlig jedoch vom gesamten Kristall aufgenommen werdenDie Ruumlckstoszligenergie ist somit verschwindend gering und die Bedingungen fuumlr resonan-te Emission bzw Absorption bleiben erhalten Dies ist der Moumlssbauer-Effekt

Die Hyperfeinstrukturen in den MB-Spektren sind in den Abbildung 26 II bis IVskizziert Dabei finden sich am linken Rand jedes Bildes die unberuumlhrten Energienive-aus des 57Fe I = 12 und I = 32 Die gestrichelten Linien geben die durch verschie-dene Wechselwirkungen verursachte Energieniveau-Verschiebung wider Die relativenEnergieniveau-Positionen zueinander sowie die Energieverschiebungen in der Skizzesind dabei jedoch nicht maszligstabsgetreu Die Isomerieverschiebung geht auf verschie-dene Isotope im Absorber zuruumlck Ein oder mehrere Neutronen mehr oder weniger imAtomkern aumlndern dessen Kernradius und diese Aumlnderung wiederum verschiebt auf-grund der Monopolwechselwirkung mit der elektronischen Ladungsdichte die Energie-niveaus Im MB-Spektrum aumluszligert sich dies durch eine konstante Verschiebung demons-triert durch die schwarzen Pfeile in Bezug zur Nulllinie Fuumlr Kernniveaus mit einer Dre-himpulsquantenzahl groumlszliger als 12 kommt zur Isomerieverschiebung die elektrischeQuadrupol-Wechselwirkung von nicht kugelsymmetrischen Kernladungsverteilungenhinzu Hier interagiert das Kernquadrupolmoment mit der elektronischen Umgebungund spaltet die Energieniveaus somit nach der Quantenzahl l auf Aufgrund der Aus-wahlregeln ergeben sich nun zwei Uumlbergaumlnge Sie werden im MB-Spektrum als Du-blett beobachtet Ihr Abstand (schwarzer Pfeil in Abbildung 26 III) entspricht exakt derEnergie des Uumlbergangs

I = 3

2 ml = plusmn 32

rarr

I = 3

2 ml = plusmn 12

welcher ebenfalls durch

einen schwarzen Doppelpfeil gekennzeichnet ist Die Zeeman-Wechselwirkung fuumlhrt inder MB schlieszliglich zu den markanten Sextetts Hier wechselwirkt das Kernmoment miteinem Magnetfeld Dies koumlnnen im Fall von ferro- oder antiferromagnetischen Materia-lien auch interne Felder sein Die Energieniveaus spalten nach der Quantenzahl ml aufDie im Spektrum angegebenen Linien L1 L2 und L3 entsprechen den Uumlbergaumlngen

I =32

ml = ∓32

rarr

I =

12

ml = ∓12

I =32

ml = ∓12

rarr

I =

12

ml = ∓12

und

I =32

ml = plusmn12

rarr

I =

12

ml = ∓12

Uumlber die Intensitaumltsverteilung I(L1)I(L2)I(L3) dieser Linien kann auf die Spinpolarisie-rung im Absorber geschlossen werden Es gilt fuumlr eine Magnetisierung parallel zum γ-Strahl ein Verhaumlltnis von 301 341 hingegen wenn die Magnetisierung senkrecht zumγ-Strahl orientiert ist Mittels der MB lassen sich somit Fragestellungen der Festkoumlr-perphysik wie Kristallordnung interne Felder Stoumlrstellen magnetische Konfigurationuvm studieren

Die MB-Messungen im Rahmen dieser Arbeit wurden von Prof Dr Peter Schaaf von

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2 Vorbetrachtungen

der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt Angeregt wurde fuumlr die Untersuchun-gen im Konversionselektronenmodus [152] bei Raumtemperatur mit einer auf einem An-trieb mit konstanter Beschleunigung befindlichen 57Co (Rh)-Quelle Die nach der re-sonanten Absorption der γ-Strahlen entstandenen Konversionselektronen wurden mit-tels eines proportionalen HeCH4 Durchfluss-Detektors registriert [153] An die in einem1024-Multikanal-Analysator gespeicherten Spektren wurden schlieszliglich sich uumlberlagern-de Lorentz-Linienprofile mit der Methode der kleinsten Quadrate angepasst Kalibriertwurde der Aufbau ebenfalls bei Raumtemperatur mit einer 25 microm-dicken Fe-Folie wor-auf alle Isomerieverschiebungen bezogen wurden Alle Berechnungen basierend aufrelativen Flaumlchen beruhen auf der Annahme gleicher Moumlssbauer-Lamb-Faktoren derhier vorliegenden Fe-Positionen [154]

233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische EinzeldrahtcharkterisierungMagnetometrie und Moumlssbauer-Spektroskopie eignen sich fuumlr die magnetische Charak-terisierung von anlagenfrischen Proben d h von einem groszligen Ensemble von Nano-saumlulen Ungeeignet sind sie hingegen fuumlr die Untersuchung einzelner Nanodraumlhte Umdie individuellen magnetischen Eigenschaften der hier vorgestellten Saumlulen aufzuzeich-nen wurden die spaumlter beschriebenen Techniken der Magnet-Kraft-Mikroskopie und derMagnetotransport-Untersuchungen verwendet Fuumlr diese Messungen an Einzeldraumlhtenmuumlssen Nanosaumlulen jedoch zuvor von anlagenfrischen Probenstuumlckchen abgeloumlst undauf ein sauberes Traumlgersubstrat aufgebracht werden Im Rahmen dieser Arbeit wurdendafuumlr je nach Verwendungszweck drei verschiedene Ansaumltze gewaumlhlt bzw neu entwi-ckelt die im folgenden kurz dargestellt werden

Mechanisches Abloumlsen - trockenes AusstreuenNanosaumlulen koumlnnen mittels verschiedener Hilfsmittel wie zum Beispiel der Ecke einesReinraumtuches der Schneide eines Skalpells der Spitze einer Pinzette oder vollkom-men ohne zusaumltzliche Werkzeuge vom anlagenfrischen Probenstuumlck abgekratzt und aufeinem sauberen neuen Traumlgersubstrat abgestreift werden

Beim Arbeiten ohne Werkzeuge wird das anlagenfrische Probenstuumlck mit der Seiteder anhaftenden Nanodraumlhte gegen das neue Traumlgersubstrat gepresst und seitlich da-von abgezogen Diese Technik hinterlaumlsst etliche Millimeter-lange Nanosaumlulen-Spurenin denen die Saumlulen sehr dicht und oft uumlbereinander liegen was fuumlr eine Charakterisie-rung einzelner Nanodraumlhte wenig geeignet ist

Jedes Werkzeug fuumlhrt auszligerdem zu einer typischen Verteilung der Nanosaumlulen aufdem neuen Traumlgersubstrat und benoumltigt eine mehr oder weniger groszlige Flaumlche von anla-genfrischem Material Skalpell und Pinzette verbrauchen das geringste Probenvolumenhinterlassen jedoch fast ausschlieszliglich Cluster von vielen Saumlulen Mittels eines Rein-raumtuches laumlsst sich am ehesten eine homogene Verteilung von einzeln liegenden Na-nosaumlulen erreichen dabei zieht man jedoch Ausgangsmaterial von einigen Quadratmil-limetern Flaumlche in Mitleidenschaft Das zum mechanischen Ausstreuen der Nanodraumlhtegewaumlhlte Werkzeug sollte somit mit Bedacht ausgesucht werden

Allen Werkzeugen und dem Ausstreuen ohne Hilfsmittel gemeinsam sind erstens ei-ne zufaumlllige Orientierung der Nanosaumlulen auf dem neuen Traumlgersubstrat zweitens einehohe Reinheit der Einzeldrahtproben und drittens jedoch gleichzeitig ein sehr haumlufig

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

auftretendes Zerbrechen der Draumlhte Die hohe Reinheit der mittels mechanischem Ab-loumlsen praumlparierten Proben praumldestiniert diesen Ansatz fuumlr die Einzeldrahtcharakterisie-

Abbildung 27 Beispiel des mechanischen Abloumlsens der Nanosaumlulen I REM-Aufnahme vonmechanisch mittels eines Reinraumtuches abgeloumlst und ausgestreuten 1-microm-langen Nanosaumlulen II Histogramm der Nanodraht-Ausrichtung (ge-mittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

rung das Zerbrechen der Draumlhte und ihre zufaumlllige Orientierung limitieren es dennochauf nur wenige Anwendungen Fuumlr Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) sind die so her-gestellten Proben ideal fuumlr Magnetometrie-Messungen wo die Ausrichtung der Draumlhtebezuumlglich des angelegten aumluszligeren Magnetfeldes eine entscheidende Rolle spielt undfuumlr die elektrische Kontaktierung der Saumlulen fuumlr Magnetwiderstandsmessungen sindsie jedoch gaumlnzlich ungeeignet

Alle Proben zur Einzeldrahtcharakterisierung mittels MFM wurden im Rahmen dervorliegenden Arbeit mit dieser mechanischen Abloumlse-Technik unter Zuhilfenahme ei-nes Reinraumtuchs praumlpariert Als Beispiel einer solchen Einzeldrahtprobe findet sichin Abbildung 27 das Rasterelektronenmikroskop-Bild (REM) von ausgestreuten Nano-saumlulen der bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanodraumlhte der Laumlnge von 1micromzusammen mit einem Histogramm der Ausrichtung dieser Saumlulen

Ultraschall-Abloumlse - nasses AusstreuenIm Gegensatz zu den GaAs-Kristalliten zwischen den Nanosaumlulen lassen sich die Saumlu-len sehr einfach mittels Ultraschall in einem Loumlsungsmittelbad vom anlagenfrischen Pro-benstuumlck abloumlsen Dies ist in Abbildung 28 mittels eines Vorher-Nachher REM-Bildesdargestellt

Danach befinden sich die Nanodraumlhte in einer Loumlsung Tropfen dieser Loumlsung kannman nun ganz einfach mit einer Pipette auf ein sauberes Probenstuumlck aufbringen So-bald das Loumlsungsmittel verdampft ist liegen nur noch die in dem Tropfen enthaltenenNanosaumlulen auf dem Traumlgersubstrat

Der Vorteil dieser Methode ist dass die Saumlulen sowohl im Ultraschallbad von einigenMinuten als auch spaumlter durch die Pipette nicht zerbrechen Es lassen sich somit auchsehr lange Nanodraumlhte problemlos auf ein Traumlgersubstrat transferieren Der Nachteilder Ultraschall-Abloumlse besteht in der Notwendigkeit eines Loumlsungsmittels Zwar sind

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2 Vorbetrachtungen

Abbildung 28 Beispiel des Abloumlsens der Saumlulen im Ultraschallbad I REM-Aufnahme leichtverkippt zur Probennormale von einem anlagenfrischen Probenstuumlck vordem Ultraschallbad II REM-Aufnahme desselben Probenstuumlckes nach demBad

Reaktionen zwischen dem Loumlsungsmittel und den Nanosaumlulen sehr unwahrscheinlichund konnten im Rahmen dieser Arbeit nicht beobachtet werden das Verdampfen desLoumlsungsmittels von dem Traumlgersubstrat verlaumluft jedoch selten ruumlckstandslos Aufgrund

Abbildung 29 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbad mitverschiedenen Loumlsungsmitteln Die Saumlulen sind nicht die Ruumlckstaumlnde hin-gegen sind deutlich zu erkennen dabei betraumlgt die Skala auf jedem Bild500microm

dieses Problems wurden hier sieben Loumlsungsmittel von demineralisiertem Wasser uumlberverschiedene Alkohole Butylacetat Aceton bis hin zu Petroleumbenzin getestet EineUumlbersicht von Lichtmikroskopbildern ist in Abbildung 29 dargestellt Die wenigstenRuumlckstaumlnde konnten mit Petroleumbenzin erreicht jedoch wie deutlich zu erkennenist auch nicht ganz verhindert werden

Im Allgemeinen laumlsst sich mit jedem der hier getesteten Loumlsungsmittel eine nahezuhomogene Verteilung einzelner Nanodraumlhte mit zufaumllliger Ausrichtung erreichen Aufder Probenflaumlche jedoch auf welcher sich die Peripherie derdes Fluumlssigkeitstropfensvor dem Verdampfen befand (haumlufig der Probenrand) ist die Dichte der ausgestreu-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

ten Saumlulen bei allen Loumlsungsmitteln bis auf Petroleumbenzin deutlich erhoumlht und in-folge dessen liegen die Draumlhte dort selten einzeln Abbildung 210 veranschaulicht diezufaumlllige Orientierung der Nanodraumlhte durch eine Lichtmikroskopaufnahme und ein

Abbildung 210 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbadmit Petroleumbenzin I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere Bilder)

Histogramm von ausgestreuten 10-microm-langen Nanosaumlulen welche bei 15 C mit Fe3Siumhuumlllt wurden Geloumlst wurden sie zuvor in Petroleumbenzin

Unterschiede in der Nanodraht-Verteilung zwischen den Loumlsungsmitteln ergeben sichin erster Linie aus ihren unterschiedlichen Oberflaumlchenspannungen und Verdampfungs-raten So neigen einige mehr andere weniger dazu waumlhrend des Verdampfungsprozes-ses mehrere kleine Tropfen zu bilden anstelle den aufgebrachten groszligen Tropfen bei-zubehalten Die Position dieser kleinen Tropfen auf der Probe variiert dabei auszligerdemvon einer zufaumllligen Verteilung bis hin zu einer Ausrichtung in den Probenecken undsomit variiert auch die Verteilung der Saumlulen Die Ausrichtung der Draumlhte wird ein-zig durch Isopropanol und Ethanol beeinflusst Zwar liegen die Saumlulen auch fuumlr diesebeiden Fluumlssigkeiten in der Probenmitte in zufaumllliger Orientierung die Draumlhte an derPeripherie des Tropfens orientieren sich hingegen bevorzugt in radialer Richtung unddies unabhaumlngig davon ob sie mit magnetischem Material ummantelt sind oder nicht

Wuumlrden die Loumlsungsmittel ruumlckstandslos verdampfen waumlre die Ultraschall-Abloumlseaufgrund der Tatsache dass die Nanosaumlulen hier nicht zerbrechen und sich eine nahezuhomogene Verteilung einzeln liegender Saumlulen erreichen laumlsst die ultimative Metho-de um Proben fuumlr eine Einzeldrahtcharakterisierung zu praumlparieren Tatsaumlchlich jedochsind die Ruumlckstaumlnde die bevorzugt an Unebenheiten der Oberflaumlche d h den Nano-saumlulen anhaften selbst bei Petroleumbenzin noch so stoumlrend dass MFM-Messungen andiesen Draumlhten nur begrenzt moumlglich sind Fuumlr SQUID-Untersuchungen und das Kon-taktieren der Saumlulen zu Magnetwiderstandsmessungen sind die so hergestellten Probenebenfalls ungeeignet da die Draumlhte wie beim mechanischen Abloumlsen keine Vorzugsori-entierung aufweisen Deshalb wurde die Ultraschall-Abloumlse wie im Folgenden beschrie-ben modifiziert

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2 Vorbetrachtungen

Ultraschall-Abloumlse mit Feld - nasses Ausstreuen im FeldNach dem Prozess des Abloumlsens mittels Ultraschall befinden sich die Nanodraumlhte in ei-ner Fluumlssigkeit Die in dieser Arbeit vorliegenden Nanosaumlulen besitzen daruumlber hinauseine magnetische Huumllle welche auf aumluszligere Magnetfelder reagieren kann Bringt man

Abbildung 211 Aufbau zum gerichteten Ausstreuen der Nanosaumlulen in einem homogenenMagnetfeld

einen Tropfen der Fluumlssigkeit in einem homogenen Magnetfeld auf das neue Traumlger-substrat auf so liegen die Draumlhte nicht mehr in einer zufaumllligen Orientierung sondernrichten sich entsprechend der Richtung des aumluszligeren Magnetfeldes und der Ausrichtungihrer spontanen Magnetisierung aus

Abbildung 212 Beispiel des Ausstreuens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Magnet-feld von rund 75 mT I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

Zu diesem Zweck wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Vorrichtung dargestellt inAbbildung 211 zum Ausstreuen der Saumlulen in einem homogenen Magnetfeld aufge-baut Sie umfasst zwei auf einem Aluminiumgestell montierte wassergekuumlhlte Spulenmit Eisenkern Im Zwischenraum der Eisenkerne von ca 3 cm wo sich mit einem Strom

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

durch die Spulen bis maximal 18 A eine magnetische Fluszligdichte von bis zu 75 mT errei-chen laumlsst wird mittig das saubere Traumlgersubstrat ausgerichtet Nun kann der Tropfenmit geloumlsten Nanosaumlulen aufgebracht werden Bis dieser restlos verdampft ist sollte dieProbe weder bewegt noch aus dem Feld genommen werden

Wie in Abbildung 212 fuumlr 10-microm-lange Nanosaumlulen umhuumlllt mit Fe3Si bei 15 C ex-emplarisch dargestellt ist lassen sich die Nanosaumlulen mit dieser Methode tatsaumlchlichauf dem Traumlgersubstrat orientieren Dabei entspricht ϕ = 0 der Ausrichtung des Ma-gnetfeldes waumlhrend des Ausstreuens Wie aus Abbildung 212 hervorgeht richten sichdie Saumlulen uumlberwiegend parallel zum Magnetfeld aus Daruumlber hinaus neigen sie dazulaumlngere Ketten mehrerer Saumlulen anstatt ungeordnete Cluster wie in Abbildung 210 zubilden

Mit der Ultraschall-Abloumlse mit Feld lassen sich somit Proben fuumlr eine Einzeldrahtcha-rakterisierung bei der die Ausrichtung der Nanosaumlulen eine entscheidende Rolle spieltherstellen Das auch hier vorhandene Problem der Loumlsungsmittelruumlckstaumlnde darf jedochnicht aus den Augen verloren werden

234 Magnet-Kraft-MikroskopieIn der Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) [155ndash160] macht man sich die magnetische Dipol-Dipol-Wechselwirkung zunutze Die ihr zugrunde liegende Technik ist genau dieselbewie diejenige der Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM)

Abbildung 213 Messprinzip in der MFM I Zuerst wird die Probe im normalen AFM-Modus mit sehr geringem Abstand zwischen Probe und Spitze abgetastetII Danach wird jede Linie nochmals abgefahren Der Abstand wird nunum einen konstanten Versatz vergroumlszligert und entsprechend des vorher auf-genommenen Topologie-Signals moduliert

In der MFM wird jede Linie des Rasters uumlber der Probe zweimal abgetastet und manarbeitet im Gegensatz zur AFM mit einer magnetischen Spitze Im Allgemeinen werdenmagnetische MFM-Sonden einfach dadurch hergestellt dass man eine normale AFM-Spitze mit einem ferromagnetischen Film ummantelt Aufgrund dessen ist der Nadelra-

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2 Vorbetrachtungen

dius in der MFM oft groumlszliger und die laterale Aufloumlsung somit kleiner als in der AFM Dadie hier untersuchten Nanosaumlulen jedoch Durchmesser und Laumlngen weit uumlber 10-20 nmbesitzen stellt dies hier kein Problem dar Gearbeitet wurde mit Spitzen des Typs MESPder Firma Veeco Das Federblatt dieser Sonden besitzt eine Laumlnge von 200-250microm undist 23-33microm breit Federblatt und Spitze sind mit einer magnetischen und um stati-sche Aufladungseffekte zu vermeiden ebenfalls leitenden Co-Cr-Legierung uumlberzogenDie Spitze hat eine Houmlhe von ca 15microm und einen Spitzenradius d h eine maximalmoumlgliche laterale Aufloumlsung von 35 nm Das Federblatt besitzt daruumlber hinaus eine Fe-derkonstante im Bereich von 1-5 Nm und eine Resonanzfrequenz zwischen 50-100 kHz

Beim ersten Abtasten der Probe wird im AFM-Modus gearbeitet d h der Abstandzwischen Spitze und Probe liegt im Bereich von rund 1 nm bis einige 10 nm Dies istin Abbildung 213 I skizziert In diesem Bereich dominieren die anziehenden Van-der-Waals-Kraumlfte zwischen den Dipolen der Atome in der Spitze und denjenigen der ProbeMittels dieser Wechselwirkung laumlsst sich die Topologie der Probe abbilden welche stetsdas erste Rasterbild in der MFM darstellt Danach wird die Spitze um die zuvor ermittel-te Probentopologie plus einige 10-100 nm angehoben und die Probe wie in Abbildung213 II skizziert wird nochmals abgetastet In diesem Bereich uumlber der Probenoberflaumlchedominieren nun elektro- und magnetostatische Kraumlfte

Der Kontrast einer MFM-Messung gibt ein Maszlig fuumlr die Komponente des magneti-schen Streufeldes des abgerasterten Objekts senkrecht zur Probenoberflaumlche Gemessenwird sie durch die Phasenverschiebung der tatsaumlchlichen Nadelbewegung in Bezug zurPhase ihrer Treiberfrequenz Die Einheit ist dabei uumlblicherweise das Grad Eine theore-tische Beschreibung der MFM ergibt nach im Internet verfuumlgbaren Arbeiten der FirmaNT-MDT [155156] fuumlr Atom- und Magnet-Kraft-Mikroskope und Standardlehrbuumlchern derElektrodynamik [161162] das folgende Bild Die getriebene Bewegung der Spitze kann fuumlrkleine Auslenkungen nach dem Konzept eines harmonischen Oszillators beschrieben

werden welcher mit der Resonanzfrequenz ωr =

ω20 minus 2δ2 periodisch angeregt wird

Hier ist ω0 =radic

km die Eigenfrequenz des Spitzenauslegers mit der Federkonstantek der Masse m und der Daumlmpfungskonstante δ Wirkt auf die Spitze nun durch diemagnetische Wechselwirkung mit der Probe entlang der Probensenkrechte (oBdA derz-Achse) eine zusaumltzliche kleine Kraft so aumlndert sich die Resonanzfrequenz zu

Ωr =

ω2

r minusω2

0k

partFz

partz (23)

Fuumlr kleine Winkelabweichungen kann diese Gleichung entwickelt werden so dass gilt

Ωr minus ωr asymp minusω0

2kpartFz

partz (24)

Somit ist die Phasenverschiebung der Nadelbewegung direkt proportional zum Gradi-enten des Kraftfeldes

Das allgemeine Koordinatensystem der MFM ist in Abbildung 214 dargestellt Wirktkeine Kraft auf die Spitze so befindet sich diese an der Position z = 0 Eine anziehendeKraft ist in (minusz)-Richtung gerichtet und besitzt einen negativen Betrag ihr Gradientwird positiv Nach der obigen Gleichung wird die Phasenverschiebung infolgedessennegativ die Resonanzfrequenz der Nadel sinkt Dies entspricht somit dunklen Bereichenim MFM-Topologiebild der Abbildung 213 II helle Bereiche hingegen stellen abstoszligen-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

de Kraumlfte dar

Um aus einem mittels MFM gemessenen Kontrastbild auf die Magnetisierung derProbe zu schlieszligen bleibt nun die Kraftwirkung im Magnetfeld der Probe auf die ma-gnetische Spitze zu berechnen Diese ergibt sich allgemein aus der Integration der Kraftauf eine Volumeneinheit dV innerhalb der Spitze am Ort r0 + r uumlber das Volumen [156]

F =

dVnablar Mt (r) middot H(r0 + r) (25)

Dabei befindet sich die Spitze mit dem magnetischen Moment Mt am Ort ro DieserZusammenhang ist im allgemeinen nicht loumlsbar denn neben der genauen Beschreibungdes Momentes der Spitze muss ebenfalls das Magnetfeld der Probe bekannt sein

Abbildung 214 Koordinatensystem der Magnet-Kraft-Mikroskopie

Um das Moment der Nadel anzunaumlhern kann sie entweder als ein magnetischerPunktdipol oder ein effektiver Monopol mit einer magnetischen Ladung betrachtet wer-den [156] In der ersten Approximation wird die Spitze durch einen punktfoumlrmigen Dipolam Ort rm mit einem effektiven magnetischen Dipolmoment me f f ersetzt Sowohl rmals auch me f f muumlssen durch Eichung der Nadel experimentell ermittelt werden In derBeschraumlnkung auf die zminusAchse gilt

F(r) = me f fpartH(r + rm)

partz (26)

In der zweiten Naumlherung wird die Spitze als ein Hohlzylinder mit Zentrum am Ort rqund der sogenannten Monopolladung q betrachtet Beides sind auch hier Groumlszligen diedurch Eichexperimente fuumlr jede Nadel bestimmt werden muumlssen In zminusRichtung gilt

F(r) = qHz (r + rq) (27)

Aus beiden Naumlherung folgt somit dass die in der MFM beobachtete Phasenverschie-bung entweder proportional zur ersten oder zur zweiten Ableitung des magnetischenFeldes der Probe in zminusRichtung ist Um Kontrastbilder der MFM einer bestimmtenKonfiguration der Magnetisierung zuordnen zu koumlnnen muss demzufolge zuerst die-ses Feld bekannt sein Fuumlr reale magnetische Proben ist dies nicht exakt bzw analytischbestimmbar Daher werden als zuverlaumlssige Analyse-Werkzeuge numerisch basierte mi-kromagnetische Simulationen eingesetzt Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurdehierfuumlr das Software-Paket Nmag [163] verwendet

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2 Vorbetrachtungen

235 Magnetotransport-MessungenMagnetotransport-Messungen (MT) sind eine sehr leistungsfaumlhige Methode um magne-tische Anisotropien Umkehr-Vorgaumlnge Streumechanismen etc zu analysieren Beson-ders fuumlr die hier vorgestellten magnetischen Nanostrukturen bietet sich diese Methodean Zum Ersten ist sie aufgrund der sehr verschiedenen spezifischen Widerstaumlnde vonMetallen und Halbleitern fast ausschlieszliglich sensitiv fuumlr die metallischen Nanodraht-Huumlllen Zum Zweiten ist diese Methode im Gegensatz zur MFM ein sehr schnellesVerfahren wodurch auch dynamische Prozesse abgebildet werden koumlnnen und zumDritten ist der Messprozess selbst nicht abhaumlngig von aumluszligeren Feldern und zudem rechtsimpel

Fuumlr den MT muumlssen einzelne Draumlhte elektrisch kontaktiert werden Dies wurde mittelsPhotolithographie von Dr Abbes Tahraoui Walid Anders Sander Rauwerdink und Diony-sios Xydias durchgefuumlhrt Nachdem die Saumlulen einzeln ausgestreut wurden und somitals Proben zur Kontaktierung bereit stehen werden sie hierfuumlr nochmals durch einenPlasma-Aumltzschritt mit Sauerstoff gereinigt Es folgt nun das Aufschleudern eines Haft-vermittlers und des Photolacks Dieser wird maskiert durch die Kontakt-Schablonebelichtet Eine Skizze der Maske befindet sich in Abbildung 215 Nach dem Belichtenwird die Probe entwickelt und die geoumlffneten Strukturen werden im Anschluss durchPlasma- und chemische Aumltzverfahren gereinigt Nun werden die Metallkontakte beste-hend aus einer 10-nm-dicken Ti- und 100-nm-dicken Au-Schicht aufgedampft Nachdem abschlieszligenden Abloumlsen des restlichen Photolacks und dem Bonden auf einemzweireihigen Steckhalter ist die Kontaktierung abgeschlossen Rechts in der Abbildung215 befindet sich als Beispiel das REM-Bild einer kontaktierten Nanosaumlule

Abbildung 215 Skizze der Photolithographie-Maske zum Kontaktieren von einzelnen Na-nosaumlulen Im REM-Bild rechts ist eine bereits kontaktierte Saumlule dargestellt

Fuumlr die MT-Messungen einzelner Saumlulen wurde im Rahmen dieser Arbeit ein gewoumlhn-licher HALL-Messplatz mit Hilfe von Pawel Bruski Yori Manzke und Gerd Paris durchein Nanovoltmeter Typ 2182 A der Firma Keithley Instruments und eine sehr praumlziseStromSpannungsquelle Typ 236 ebenfalls von Keithley Instruments modifiziert

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

Epitaxie bezeichnet das Kristallwachstum mit an- oder uumlbergeordneter Kristallstrukturauf einem monokristallinen Substrat Der so hergestellte Kristall welcher in der Regeleine duumlnne Schicht bildet adaptiert die Orientierung des Substrats Es besteht somiteine epitaktische Beziehung zwischen beiden Epitaktisches Wachstum kann aus einer

Abbildung 31 Photo der MBE-Anlage Nummer 5 fuumlr Gruppe-III-Arsenide und ferroma-gnetische Metalle des PDI

Gasphase einer Fluumlssigkeit oder aus dem festen Zustand heraus stattfinden Bei derHomoepitaxie bestehen sowohl der aufgebrachte Kristall als auch das zugrundeliegen-de Substrat aus demselben Material Bei der Heteroepitaxie unterscheiden sich beideEine der ausgefeiltesten und die wohl aufwendigste Technik der Epitaxie bildet die Mo-lekularstrahlepitaxie (MBE)

Nach einer Einfuumlhrung in die Technik der MBE in Abschnitt 31 und in die verschie-denen Kristall-Wachstumsmodi in Abschnitt 32 wird in diesem Kapitel der Herstel-lungsprozess der mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen mittels MBE vorgestelltDieser fand vollstaumlndig in einer MBE-Anlage ausgestattet mit 2 Wachstumskammern(MBE 5 des PDI dargestellt in Abbildung 31) statt Der Epitaxieprozess umfasst zwei

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

aufeinander aufbauende Wachstumsschritte die analog in den Abschnitten 33 und 34beschrieben werden Den ersten Schritt bildet das Wachstum der Kernstruktur d hder GaAs Nanodraumlhte Dieser fand in der Wachstumskammer fuumlr Gruppe-III-Arsenidestatt Im zweiten Schritt wird diese Struktur schlieszliglich mit einer Fe3Si-Huumllle in derAs-freien Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle ummantelt Diese weltweitnur recht selten zu findende technische Ausstattung der MBE 5 mit einer Kammer fuumlrArsenide sowie fuumlr ferromagnetische Metalle ist eine besondere Staumlrke der vorliegen-den Arbeit Sie ermoumlglicht dass der gesamte Herstellungsprozess unter Ultra-Hoch-Vakuum-Bedingungen (UHV) ablaumluft Dadurch wird eine Oxidierung der Grenzflaumlcheverhindert und eine hohe Qualitaumlt der ferromagnetischen Metall-Halbleiter-Nanodraht-Hybridstrukturen gewaumlhrleistet

31 Molekularstrahlepitaxie

Die MBE ermoumlglicht im Vergleich mit anderen Wachstumstechniken wie zum Beispielder metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOVPE) oder dem Ionenstrahl-Zerstaumlubenden houmlchsten Grad der Kontrolle des Wachstums und bietet daruumlber hinaus die mit heu-tigen Prozessen houmlchstmoumlglich erreichbare Reinheit der epitaktischen Schichten Des-halb ist sie praumldestiniert als Mittel der Wahl sowohl in der Grundlagenforschung alsauch in der Industrie bei der Herstellung extrem hochwertiger Bauelemente Die aus-gefeilte Technik und Systematik der MBE wird stets weiterentwickelt und deckt dasWachstum von Halbleitern Metallen und Isolatoren ab [164ndash166]

Der eigentliche Wachstumsprozess findet in der MBE in sogenannten Wachstumskam-mern statt Hier wird hochreines Material aus einzelnen Quellen auch Zellen genanntverdampft oder sublimiert und als gerichteter Molekularstrahl bestehend aus Molekuuml-len oder Atomen auf ein adaumlquates und ebenfalls hochreines Substrat gelenkt Um diegerichtete Bewegung neutraler Molekularstrahlen von ihrer Quelle bis zum Substrat zugewaumlhrleisten (mittlere freie Wegstrecke der AtomeMolekuumlle muss groumlszliger als der Kam-merdurchmesser sein) und einen unerwuumlnschten Einbau von Fremdatomen und Verun-reinigungen zu verhindern findet der Prozess im UHV statt MBE-Anlagen sind stets fuumlrbestimmte Materialsysteme ausgelegt und besitzen dementsprechend Quellen verschie-dener Elemente Diese sind kreisfoumlrmig gegenuumlber dem Substrat angeordnet wodurchdie gerichteten Molekularstrahlen unter einem zur Substratnormalen geneigten Winkelauf die Probe treffen Um daraus resultierende Unregelmaumlszligigkeiten in der Materialver-teilung uumlber der Probe auszuschlieszligen rotiert die Probe waumlhrend des Wachstumsprozes-ses Die Molekularstrahlen treffen schlieszliglich wechselwirkungsfrei auf das Substrat Umauf der Oberflaumlche des Substrates das fuumlr das epitaktische Wachstum erforderliche Zu-sammenspiel einer Reihe von thermodynamischen Prozessen in Gang zu setzen bzw zusteuern wird das Substrat geheizt Die treibende Kraft des Kristallwachstums ist stetsdas chemische Potentialgefaumllle zwischen der Gasphase und dem kristallinen Festkoumlr-per [167168] Zunaumlchst koumlnnen Atome oder Molekuumlle aufgrund des Oberflaumlchenpotentialsan der Substratoberflaumlche adsorbieren Adsorbierte Molekuumlle koumlnnen wiederum durchWechselwirkungen mit der Substratoberflaumlche und anderen adsorbierten Atomen in ihreatomaren Bestandteile aufgespalten werden Die Kristalloberflaumlche interagiert durch diefreien Bindungen ihrer Atome durch Leerstellen Stufen etc mit den adsorbierten Ato-men Noch nicht in das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen von einem Minimum desOberflaumlchenpotentials zum naumlchsten diffundieren Schlieszliglich kann eine Inkorporationder Atome entsprechend des chemischen Potentials in das Kristallgitter des Substrats

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32 Kristall-Wachstumsmodi

oder in eine bereits gewachsene Schicht stattfinden Daruumlber hinaus koumlnnen mehrerespontan adsorbierte Atome auf dem Substrat auch zur Keimbildung (Nukleation) fuumlh-ren Nukleation und Inkorporation stellen dabei chemische Prozesse dar und findendeshalb mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit als die vorherigen Prozesse statt Nichtin das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen bei ausreichender thermischer Energiewieder von der Oberflaumlche desorbieren

Die auf der Substratoberflaumlche stattfindenden thermodynamischen Prozesse koumlnnenbei der MBE durch die Wachstumsparameter gezielt beeinflusst und durch die Streuungvon hochenergetischen Elektronen in Reflexion (RHEED) in situ kontrolliert werden Zuden Wachstumsparametern gehoumlren die Wachstumsrate das quantitative Verhaumlltnis derbereitgestellten Molekularstrahlen und die Substrattemperatur

32 Kristall-Wachstumsmodi

Unabhaumlngig davon ob das Wachstum aus der Gasphase oder der Fluumlssigkeit herausstattfindet unterscheidet man drei Wachstumsmodi [169] Das Unterscheidungsmerkmaldes epitaktischen Kristallwachstums bildet dabei das Zusammenspiel der Oberflaumlchen-energien der beteiligten Materialien Eine Skizze dieser drei Modi befindet sich in Ab-bildung 32

Abbildung 32 Schematische Darstellung der Kristall-Wachstumsmodi in drei verschie-denen Phasen der Bedeckung (Θ) nach [170] I Schicht-fuumlr-Schicht-Modus(Frank-van-der-Merwe) II Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov) IIIInsel-Modus (Volmer-Weber)

Schicht-fuumlr-Schicht-Modus (Frank-van-der-Merwe)Ist die Energie der Substratoberflaumlche groumlszliger als diejenige des Films und der Grenz-flaumlche so binden sich die adsorbierten Atome staumlrker zum Substrat als untereinanderSomit bildet sich zuerst eine komplett geschlossene Monolage Gilt fuumlr die Oberflaumlchen-

31

3 Epitaxie der Nanodraumlhte

energie dieser Monolage dasselbe wie fuumlr die urspruumlngliche Substratflaumlche so formensich danach weitere weniger stark aneinander gebundene glatte Schichten

Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov)Bei diesem gemischten Modus geht das Schichtwachstum nach Bildung der (oder den)ersten geschlossenen Monolage(n) mit starker Bindung zum Substrat in ein Cluster-Wachstum uumlber Auf der sogenannten Benetzungsschicht (Englisch wetting layer) ent-stehen nun Inseln Der Uumlbergang vom Schicht- zum Cluster-Wachstum wird durch eineAkkumulation von Verspannungsenergie bei gitterfehlangepassten Materialien hervor-gerufen Ab einem bestimmten Punkt des Wachstums dominiert dieser Verspannungs-beitrag in der Gesamtenergie In der Folge wird durch eine Erhoumlhung der Oberflaumlchen-energie (Insel-Wachstum) dennoch die Gesamtenergie minimiert Ein sehr populaumlresBeispiel fuumlr diesen gemischten Modus stellt das selbst-organisierte Wachstum von Quan-tenpunkten dar

Insel-Modus (Volmer-Weber)Hier ist die Oberflaumlchenenergie des Substrates geringer als die Energie der Grenzflaumlchesowie des Films Die adsorbierten Atome binden sich deshalb sehr viel staumlrker unterein-ander als an das Substrat und nukleieren so bereits in der Form von kleinen ClusternDiese wachsen sich in der Folge zu Inseln aus

Betrachtet man die Oberflaumlchenenergie des Substrats γS und des Films γF sowie dieEnergie der Grenzflaumlche γSF so beginnt das Wachstum im Inselmodus wenn

γS lt γF + γSF (31)

erfuumlllt ist sonst im Schichtmodus Wird dabei fuumlr das Komplettieren einer Schicht we-niger Zeit benoumltigt als fuumlr die Nukleation einer neuen so findet das Wachstum im Stu-fenfluss statt Fuumlr hochwertige Heterostrukturen sind glatte Grenzflaumlchen eine wichtigeVoraussetzung Es bedarf somit hierfuumlr glatter Oberflaumlchen wie sie sich im Schicht-fuumlr-Schicht-Wachstum ausbilden

33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

Die GaAs-Nanodraumlhte dienen im Rahmen dieser Arbeit vorerst als reine TraumlgerstrukturSpaumlter kann der Halbleiter-Kern in Bauelementen (siehe Kapitel 6) jedoch auch aktivgenutzt werden Aus der Literatur ist das Wachstum von GaAs-Nanosaumlulen allgemeinbekannt [92101127171ndash194] und am PDI [9195ndash204] schon laumlnger etabliert Fuumlr die hier vor-gestellten Experimente wurde das Wachstum am Dreiphasenpunkt Dampf-Fluumlssigkeit-Festkoumlrper (VLS) mittels eines Ga-Tropfens als Initiator verwendet Dieses GaAs-Nano-drahtwachstum auf Si(111) Substraten wurde von Dr Steffen Breuer Dr Emmanouil Dima-kis und Dr Claudio Somaschini waumlhrend ihrer Zeit am PDI uumlbernommen Die Parameterwurden dabei fuumlr die MBE 5 geringfuumlgig angepasst um Nanosaumlulen mit gleichbleiben-dem Durchmesser und ebenen Seitenflaumlchen zu erhalten

Der VLS-Mechanismus ist der aumllteste und der am haumlufigsten verwendete durch Parti-kel induzierte Mechanismus fuumlr das selektive Wachstum von Kristallnanostrukturen [92]

Er wurde in der Natur [205] und sogar auf dem Mond [206] beobachtet Dabei wird das Ma-terial der spaumlteren Nanostruktur in Form einer Gasphase bereitgestellt Dieses reichert

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33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

sich bevorzugt in fluumlssigen metallischen Tropfen (Partikeln) die als Reservoir dienenan und fuumlhrt dort zur Uumlbersaumlttigung Sobald die Uumlbersaumlttigung erreicht ist faumlllt Materialin festem Zustand aus der fluumlssigen Phase aus und treibt dabei den Tropfen in die HoumlheDieser Prozess haumllt solange an wie gasfoumlrmiges Material undoder der fluumlssige Tropfenvorhanden ist [103ndash105180182207ndash219] Spricht man vom X-induzierten VLS-Mechanismus so

Abbildung 33 Schematische Darstellung des selbstinduzierten VLS-GaAs-Nanosaumlulen-Wachstumsmechanismus I Ausgangspunkt ist ein Si(111)-Substrat bedecktmit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid II Die bereitgestellten Ga-Atome diffun-dieren auf der Oberflaumlche und bilden Ga-Tropfen Diese wiederum setzensich in entweder schon existierenden kleinen Loumlchern (Englisch pin holes)des Si-Oxids oder in solchen die durch das Ga geaumltzt wurden fest Die As-Atome hingegen desorbieren anfaumlnglich III Sobald die Tropfenbildung stattgefunden hat fuumlhrt die Uumlbersaumlttigung der Ga-Tropfen mit As zur Kristalli-sation von GaAs an der Grenzflaumlche zwischen fluumlssiger und fester Phase

bezeichnet X das Element des Metalltropfens Haumlufig wird dafuumlr Gold (X=Au) verwen-det Vom selbstinduzierten VLS-Wachstum spricht man hingegen wenn das Tropfenma-terial ebenfalls Bestandteil der gasfoumlrmigenfesten Phase ist Letzteres ist praumldestiniertfuumlr Verbundhalbleiter wie GaAs da extrinsische Defekte verursacht durch Fremdatomedes Tropfens somit vermieden werden koumlnnen Die ersten Arbeiten hierzu wurden 2006von Mandl et al [190] und Mattila et al [191] fuumlr In(P)As-Nanosaumlulen-Wachstum mittelsMOVPE praumlsentiert Fontcuberta et al [188] und Jabeen et al [193] konnten dies schlieszliglich2008 auch fuumlr das MBE-Wachstum von GaAs Nanosaumlulen demonstrieren

Ein Schema des selbstinduzierten VLS-Wachstums von GaAs-Nanosaumlulen ist in Ab-bildung 33 dargestellt [192] Ausgangspunkt ist ein Substrat (typischerweise GaAs(111)Boder Si(111)) welches mit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid bedeckt ist Die Beschaffen-heit des Oxids spielt dabei fuumlr den Wachstumsmechanismus eine entscheidende Rol-le [188189220] Die nun bereitgestellten Ga-Atome bilden aufgrund ihrer auf dem Si-Oxidsehr hohen Diffusionslaumlnge Tropfen welche wiederum in kleinen Loumlchern (Englisch pinholes) des Si-Oxids anhaften Die Loumlcher existieren dabei entweder schon durch geziel-

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

te Praumlparation [131189221222] oder durch eine fehlerhafte Oxidschicht [188192220] oder sieruumlhren von einer chemischen Reaktion der Ga-Atome mit dem Si-Oxid her infolgedes-sen das Si-Oxid geaumltzt wird [188220223] Somit befinden sich die Ga-Tropfen in direktemKontakt mit dem unter der Oxidschicht befindlichem kristallinen Substrat wodurch dieepitaktische Beziehung gewaumlhrleistet wird Sobald die Tropfenbildung stattgefundenhat reichert sich As im Tropfen an und fuumlhrt zu dessen Uumlbersaumlttigung Dadurch faumllltschlieszliglich kristallines GaAs an der Grenzflaumlche zwischen der fluumlssigen und festen Pha-se aus und treibt den Tropfen in die Houmlhe Plissard et al [102] konnten uumlberdies zeigendass der selbstinduzierte VLS Mechanismus auch ohne Si-Oxidschicht funktioniert je-doch fuumlhrt dies zu einem sehr hohen Anteil an parasitaumlrem Kristallwachstum zwischenden Nanosaumlulen

34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Die so hergestellten Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen wurden in der Arsenid-Kammer aufRaumtemperatur abgekuumlhlt und anschlieszligend durch die Mittelkammer (siehe Abbil-dung 31) in die Wachstumskammer fuumlr Metalle transferiert

Um fuumlr die ferromagnetische Mantelstruktur ein Wachstum von stoumlchiometrischemFe3Si zu gewaumlhrleisten wurden die Fluumlsse des Fe und Si der Wachstumskammer fuumlrMetalle zuvor an planaren Testschichten bei 200 C mittels Roumlntgenbeugung (XRD) ka-

Abbildung 34 Schematische Darstellung des Mantelwachstums mittels MBE welchesebenfalls unmittelbar zur Bildung einer parasitaumlren planaren Schicht zwi-schen den Nanosaumlulen fuumlhrt

libriert Eine genauere Beschreibung dieses Vorgangs findet sich in Anhang AIm Gegensatz zum MBE-Wachstum von Halbleitern wie GaAs mit Raten im Bereich

von 1 bis 3 Arings geht das Wachstum der Metalle rund 10 bis 100 mal langsamer von-statten Typische Wachstumsraten liegen hier um die 003 bis 01 Arings Der Tempera-turbereich fuumlr Metallwachstum liegt zwischen Raumtemperatur und 400 C und damitebenfalls unterhalb dessen was fuumlr das Wachstum von Halbleitern wie GaAs uumlblich ist

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34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Bei diesen geringen Temperaturen spielen Diffusionsprozesse auf der Probenoberflaumlcheeine vernachlaumlssigbare Rolle Demzufolge findet das Wachstum des Fe3Si nicht mehr wiebeim GaAs an raumlumlich klar definierten Phasenpunkten nach dem VLS-Mechanismusstatt das Fe3Si-Material adsorbiert hingegen direkt auf den Flaumlchen des Substrates wel-che durch die Molekularstrahlen des Fe und Si erreicht werden Unter diesen Bedin-gungen ist es ausschlieszliglich der geneigten Anordnung der Quellen in der MBE zu ver-danken dass senkrechte Strukturen wie die Nanodraumlhte durch direkte Adsorption aufden Seitenflaumlchen weiter uumlberwachsen werden koumlnnen Da bei dem im Gegensatz zuden GaAs-Nanosaumlulen isotrop ablaufendem Fe3Si-Wachstum aus der Gasphase uumlber-all auf dem Substrat Material abgeschieden wird wurden nicht nur die Nanodraumlhteummantelt Es bildete sich wie in Abbildung 34 skizziert zusaumltzlich zwischen den Na-nosaumlulen eine parasitaumlre planare Schicht die bei der Charakterisierung anlagenfrischerNanodraumlhte nicht aus den Augen verloren werden darf

Aufgrund der Kammer- und Nanosaumlulen-Symmetrie bei vernachlaumlssigbarer Oberflauml-chendiffusion ergibt sich zwischen der Dicke des Nanosaumlulen-Mantels dH und der Dickeder parasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen dS deshalb folgender Zusammen-hang [2728196224]

dH = dS1π

tan ϕ (32)

Dabei ist ϕ der Neigungswinkel der Effusionszellen gegen die Substratnormale Setztman also fuumlr ϕ einen uumlblichen Winkel von circa 30 an so ist die parasitaumlre Schichtwie in Abbildung 34 dargestellt in etwa 5 mal dicker als die Nanosaumlulen-Huumllle Diesgilt es wie oben schon erwaumlhnt bei der Charakterisierung anlagenfrischer Proben zubedenken

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4 Grundlegende Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

In diesem Kapitel folgt nun die Vorstellung der morphologischen und kristallinen Eigen-schaften der Nanodrahtstrukturen Zur Charakterisierung kamen hierzu Rasterelektro-nenmikroskopie (REM) energiedispersive Roumlntgenspektroskopie (EDX) Roumlntgenbeu-gung (XRD) und Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) zum Einsatz Die TEM-und EDX-Untersuchungen wurden dabei von Dr Bernd Jenichen und Dr Uwe Jahn amPaul-Drude-Institut durchgefuumlhrt und die Ergebnisse in enger Zusammenarbeit aus-gewertet Begonnen wird die Vorstellung mit den Nanosaumlulen-Grundgeruumlsten aus pu-rem GaAs Danach folgen die Eigenschaften von planaren Fe3Si-Schichten welche unterdenselben Bedingungen wie die Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen auf ebenfalls gleichgeartetenSi-Substraten bedeckt mit einer duumlnnen amorphen Si-Oxidschicht hergestellt wurdenSie werden als Referenzen in der spaumlteren Diskussion der Nanodraht-Huumlllen benoumltigtIm letzten Teil dieses Kapitels werden schlieszliglich die Eigenschaften der mit Fe3Si um-mantelten GaAs-Nanosaumlulen vorgestellt

41 Nanodraht-Grundgeruumlste

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die GaAs-Nanosaumlulen mittels des VLS-Mechanismusauf 2-Zoll-groszlige Si(111)-Substrate unterschiedlicher Dotierung und verschiedener Her-steller aufgebracht Genauere Angaben dazu finden sich im Anhang A Die Parameterdes MBE-Prozesses (Temperatur sowie Ga- und As-Flussrate) wurden dabei so opti-miert dass

1 die Nanodraumlhte keine konische Form aufweisen

2 moumlglichst wenig parasitaumlres Wachstum zwischen den Nanosaumlulen stattfindet und

3 die Nanosaumlulen mit einer dem Zweck entsprechenden Rate wachsen

Punkt 3 ist hier so zu verstehen dass fuumlr unterschiedliche Charakterisierungen entwederbesonders lange oder eben eher kurze Nanosaumlulen wuumlnschenswert sind Um deshalb ei-ne gute Kontrolle uumlber die Nanodraht-Laumlnge auf der einen Seite zu gewaumlhrleisten aufder anderen Seite jedoch nicht zu lange Wachstumsprozesse zu generieren wurden dieWachstumsraten der Nanodraumlhte entsprechend angepasst Die Experimente zur Opti-mierung der GaAs-Kernstruktur spielen fuumlr diese Arbeit eine untergeordnete Rolle Siesind daruumlber hinaus aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt [9188192] und sollen deshalbhier nicht ausgefuumlhrt werden

Insgesamt wurden fuumlr die hier vorliegende Arbeit drei Nanodraht-Grundgeruumlste zurUmmantelung mit Fe3Si verwendet Das Hauptunterscheidungsmerkmal ist dabei ein-zig die Saumlulenlaumlnge Diese betraumlgt fuumlr die gewaumlhlten Drahtgeruumlste 200 nm 1microm und10microm Die Laumlnge von nur 200 nm wurde gewaumlhlt um Untersuchungen mit einer sehrgroszligen lateralen Aufloumlsung wie TEM zu erleichtern Die 1-microm-langen Saumlulen eignen sich

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

hingegen besonders gut fuumlr magnetische Charakterisierungen Erst die 10-microm-langenDraumlhte hingegen ermoumlglichen eine elektrische Kontaktierung der Saumlulen mittels Photo-lithographie um Magnetotransport-Messungen durchzufuumlhren

411 MorphologieREM-Ansichten der drei Grundgeruumlste sind in den Abbildungen 41 42 43 und 44dargestellt

Die 200-nm-langen Saumlulen aus Abbildung 41 wurden nach dem Ende des Wachs-tums noch fuumlr 20 min auf Wachstumstemperatur dem As-Strahl ausgesetzt Dadurch

Abbildung 41 REM-Bilder anlagenfrischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-KerneI Aufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Ansicht einer einzelnen Saumluleaufgenommen unter leichter Verkippung des REM-Strahls

verbraucht sich der Ga-Tropfen restlos wobei jedoch der Durchmesser der Saumlulen zumKopf hin kleiner wird Die charakteristische Form der Saumlulenkoumlpfe ist in der Nahaufnah-me unter Abbildung 41 III sehr gut zu erkennen Ebenfalls gut zu erkennen ist in der

Abbildung 42 REM-Nahaufnahmen typischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne I Leicht verkippte Seitenansicht der glatten Seitenflaumlchen II Die-se bilden im Querschnitt ein Hexagon welches hier in der REM-Aufsichtdargestellt ist Die Skala ist fuumlr alle Bilder identisch und die dargestelltenKoordinaten geben die Orientierung des Si-Substrates an

Auf- und Seitenansicht das parasitaumlre pyramidenfoumlrmige Kristallwachstum zwischen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

den Nanosaumlulen welches typisch fuumlr den selbstinduzierten VLS-Mechanismus ist An-hand der REM-Analyse ergeben sich fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes Durchmesserim Bereich von 40 bis 50 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge von 210 bis 350 nm Fuumlr dieSaumlulendichte findet sich ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

Die GaAs-Nanodraumlhte bilden daruumlber hinaus glatte Seitenflaumlchen mit Facetten derEbenenschar 110 aus Aufgrund der bekannten und in Abbildung 42 rechts wieder-gegebenen Ausrichtung des Si-Substrates kann dies in den dargestellten REM-Bildernder Abbildung 42 direkt abgelesen werden Die sehr ebenen Seitenflaumlchen und die he-xagonale Form des Saumlulenquerschnitts sind hier exemplarisch fuumlr die 200-nm-lange Trauml-gerstruktur abgebildet und bilden ein typisches Merkmal selbstinduziert gewachsenerGaAs-Nanosaumlulen [9102103188193203]

REM-Bilder der zweiten GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur mit einer Laumlnge von rund1microm sind in Abbildung 43 dargestellt Hier wurde der Ga-Tropfen nicht aufgebrauchtund ist deutlich sichtbar Die REM-Analyse ergibt fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes

Abbildung 43 REM-Bilder anlagenfrischer rund 1-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulen

Durchmesser im Bereich von 50 bis 100 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von330 nm bis 1microm Fuumlr die Dichte findet sich wie fuumlr das erste Traumlgergeruumlst ϱNW = (1minus 9) middot107 cmminus2 Da diese Nanosaumlulen deutlich laumlnger als diejenigen in Abbildung 41 sind isthier auch das parasitaumlre Wachstum zwischen den Draumlhten deutlich staumlrker ausgepraumlgt

Fuumlr das dritte GaAs-Nanodraht-Grundgeruumlst ist die Wachstumszeit schlieszliglich etwa10 mal so lang wie diejenige des zweiten REM-Bilder dieser Struktur sind in Abbildung

Abbildung 44 REM-Bilder anlagenfrischer rund 10-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulenkoumlpfe

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

44 dargestellt Da hier ein sehr viel houmlherer As-Fluss verwendet wurde konnten waumlh-rend des Wachstums keine so groszligen Ga Tropfen wie beim Wachstum der 1-microm-langenSaumlulen gebildet werden Daraus resultieren unterschiedliche Saumlulenkoumlpfe und groszlige pa-rasitaumlre Inseln Aumlhnlich der ersten Traumlgerstruktur wurde auch hier der Ga-Tropfen nachdem Wachstum absichtlich bei Wachstumstemperatur verbraucht Durch den kleinerenGa-Tropfen kam es hier jedoch nicht zu der oben beobachteten markanten Verjuumlngungder Saumlulen Es formten sich lediglich Kopf-Facetten zu einem pyramidenfoumlrmigen Dachwas in Abbildung 44 III exemplarisch fuumlr zwei Saumlulen dargestellt ist Die REM-Analyseergibt fuumlr die Draumlhte dieses Grundgeruumlstes Durchmesser im Bereich von 40 bis 150 nmund eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von 2 bis 25microm Die Dichte ist aufgrund derhohen mechanischen Instabilitaumlt der Saumlulen schwer auszuwerten In der Mitte des Sub-strates liegt sie deutlich unterhalb am Rand wie in Abbildung 44 jedoch ebenfalls imBereich von 1 bis 9 middot 107 cmminus2

412 KristallstrukturDie strukturellen Eigenschaften der selbstinduzierten mittels VLS-Mechanismus herge-stellten GaAs-Nanodraumlhte sind Inhalt mehrerer Arbeiten und werden deshalb hier auchnur knapp fuumlr die drei verwendeten Traumlgerstrukturen eingefuumlhrt Die Draumlhte wachsenepitaktisch auf dem Substrat auf da sich ihr Fuszlig in direktem Kontakt mit dem Substratbefindet was in dem hochaufloumlsenden TEM-Bild in Abbildung 45 II gut zu erkennenist [9188]

Groumlszligtenteils liegen die Nanosaumlulen in der Zinkblende-(ZB)-Struktur vor Analysenmittels TEM wie aus der Literatur bekannt bzw in Teilen in Abbildung 45 zu findenergeben innerhalb dieser planare Stapelfehler die einerseits zu Rotationszwillingsbil-dungen entlang der [111]-Richtung fuumlhren und andererseits Bereiche in Wurtzit-(WZ)-Stapelfolge bilden In den WZ-Segmenten liegen die Kristallrichtungen [0001] ⟨0110⟩und ⟨2110⟩ parallel zu den kubischen Richtungen [111] ⟨112⟩ und ⟨110⟩ [9102103188193]

Die WZ-Segmente treten wie in Abbildung 45 I anhand der planaren Stapelfehler zu

Abbildung 45 TEM-Bilder eines typischen rund 200-nm-langen GaAs-Nanosaumlulen-KernsI Vielstrahlaufnahme mit deutlich erkennbaren planaren Defekten senk-recht zur Wachstumsrichtung am Fuszlig und am Kopf II HochaufloumlsendeAufnahme am Fuszlig der Nanosaumlule Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

erkennen typischerweise bevorzugt am Fuszlig sowie am Kopf der Nanosaumlulen auf Zu-saumltzlich bildet sich vor allem beim As-reichen Wachstum wie es fuumlr das Aufbrauchen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

des Ga-Tropfens am Ende des Saumlulenwachstums geschieht GaAs in der WZ-Phase Jenach Wachstumsbedingung koumlnnen sogar Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phasehergestellt werden [102ndash111]

Im ω-2ϑ-Roumlntgenprofil entlang der Substratnormalen finden sich fuumlr alle drei Trauml-gerstrukturen neben den Si-Reflexen einzig die epitaktischen der (111)-Orientierungzugeordneten GaAs-Reflexe Aufgrund eines gewissen WZ-Volumenanteils des GaAsbesitzt der GaAs(444)-Reflex einen Nebenreflex des WZ-GaAs(0008) Dies ist in Abbil-dung 46 I exemplarisch fuumlr die Saumlulen-Traumlgerstruktur mit der Laumlnge von 10microm dar-gestellt In der auf die Intensitaumlt des Si(111)-Reflexes normierten Intensitaumltsverteilungder ω-2ϑ-Kurve sind beide Beugungsmaxima deutlich zu erkennen Auszligerdem existiertein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen beiden Refle-xen Wie in Kapitel 221 bereits beschrieben wurde abweichend von dem Verhaumlltnisca = 1 633 fuumlr ZB-GaAs in (111)-Orientierung fuumlr das WZ-GaAs in den Nanosaumlulenein Verhaumlltnis ca = 1 645 mit uumlbereinstimmendem Gitterparameter a = 3 997 Aring ge-funden [1499120225226] Somit ist in der WZ-Phase der c-Gitterparameter um 07 groumlszligerals derjenige der ZB-Phase Dieser geringe Unterschied ist mittels des hier verwendetenGoniometers mit einer Roumlntgenquelle von Cu(Kα1) erst bei hoch-indizierten Reflexendes reziproken Raumes eindeutig aufloumlsbar Fuumlr den in Abbildung 46 I dargestellten

Abbildung 46 I Roumlntgenprofil in ω-2ϑ-Geometrie um den GaAs(444)-Reflex fuumlr dieNanosaumlulen-Traumlgerstruktur der Laumlnge 10microm II Volumenanteil des in WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials in den verschiedenen Traumlgerstrukturen

ZB-GaAs(444)-Reflex ergibt sich eine Differenz von ca 006 1Aring zum zugehoumlrigen WZ-GaAs(0008)-Reflex Dies stimmt mit den eben genannten Beobachtungen aus der Litera-tur uumlberein Durch Mehrfachstreuung an den WZ- und ZB-Segmenten sehr kurzer Na-nosaumlulen wurde daruumlber hinaus von Biermanns et al [14] bei der Untersuchung einzelnerNanodraumlhte eine Variation der exakten Position des Streuungsmaximums im Bereichzwischen dem WZ- und ZB-Reflex gefunden Eine Ensemble-Messung wie sie hier inAbbildung 46 zu finden ist mittelt uumlber eine groszlige Anzahl von solchen Einzelprofilenmit zufaumllligen Streuwinkelpositionen Aus diesem Grund erscheint im Roumlntgenprofilauch ein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen dem ZB-und WZ-Reflex

Der Volumenanteil des in der WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials kann somit ab-geschaumltzt werden Hierzu wurde der ZB-Reflex durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angefit-tet Die Intensitaumlt des ZB-Reflexes ergibt sich nun aus der Integration dieser Kurve d h

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

der orange dargestellten Flaumlche Die Differenz zwischen dem gemessenen Roumlntgenprofilund der Fitkurve (gruumln) beziffert nun in erster Naumlherung die Intensitaumlt des WZ-ReflexesDie WZ-Intensitaumlt kann auf diejenige der ZB-Phase bezogen werden und ergibt somitden Anteil des in WZ vorliegenden Materials bezogen auf dasjenige in ZB-Phase Diesist in Abbildung 46 II fuumlr die drei hier verwendeten Saumlulen-Traumlgerstrukturen dargestellt

Bei der Traumlgerstruktur von 1microm Laumlnge wurde auf den As-reichen letzten Wachstums-schritt das Verbrauchen des Ga-Tropfens verzichtet und es ergibt sich aus der Roumlntgen-analyse der Abbildung 46 II uumlbereinstimmend mit den weiter oben geschilderten Beob-achtungen aus der Literatur und direkten Vergleichswerten der Synchrotron-Messungenvon Biermanns et al [14] fuumlr diese Struktur der geringste WZ-Anteil von nur rund 20 Die beiden anderen Grundgeruumlste besitzen WZ-Anteile von 47 fuumlr die 200-nm- und35 fuumlr die 10-microm-langen Draumlhte

Aufgrund der geringen Saumlulenlaumlnge der kuumlrzesten Traumlgerstruktur nehmen hier dieBereiche in welchen planare Stapelfehler auftreten wie im TEM-Bild der Abbildung45 I schon rund die Haumllfte der Saumlulen ein Ausgehend von der Annahme dass dieseBereiche am Saumlulenfuszlig und -kopf hauptsaumlchlich in WZ-Phase vorliegen ist der hoheWZ-Anteil der kurzen Nanodraumlhte somit nicht verwunderlich Uumlbertraumlgt man dies aufdie 20-mal laumlngeren Saumlulen des dritten Grundgeruumlstes unter der Annahme dass diedefektiven Bereiche zu Beginn und am Ende des Wachstums die gleiche feste Laumlngeeinnehmen (Die Zeit des As-reichen letzten Wachstumsschrittes war fuumlr beide Struktu-ren dieselbe) so ergibt sich fuumlr die laumlngsten Saumlulen ein zu erwartender WZ-Anteil vonnur 24 Der mittels XRD ermittelte Wert (siehe rechter Balken in Abbildung 46 II)betraumlgt jedoch rund das 15-fache dessen d h die 10-microm-langen Nanodraumlhte bestehenaus weit mehr absolutem Material in WZ-Stapelfolge als die kuumlrzesten Saumlulen an Fuszligund Kopf besitzen Die Ursache hierfuumlr liegt in dem 10-fach houmlheren relativ zum Gabezogenen As-Fluss beim Wachstum der laumlngsten Traumlgerstruktur verglichen mit demje-nigen der kuumlrzesten Die XRD-Analyse ergibt somit fuumlr As-reiche Bedingungen d h fuumlrdie 10-microm-langen Draumlhte weit mehr absolutes WZ-Material was mit den oben geschil-derten Beobachtungen aus der Literatur uumlbereinstimmt Bei dieser Abschaumltzung gilt esjedoch zu beachten dass nicht nur die Nanosaumlulen sondern ebenfalls die parasitaumlrenInseln zwischen ihnen zur Streuung beitragen Biermanns et al [14] fanden fuumlr solcheKristallite eine Streuintensitaumlt homogen verteilt uumlber einen breiten Winkelbereich vonZB bis WZ mit einem Maximum bei der ZB-Position Die Anteile des WZ und der ZBaus Abbildung 46 stellen somit fuumlr die Saumlulen nur eine grobe Naumlherung dar

Eine Analyse der XRD-Kurven in ω-Geometrie um den GaAs(111)-Reflex in Abbil-dung 47 ergibt weitere charakteristische Eigenschaften der drei Saumlulen-GrundgeruumlsteDargestellt ist die auf den Si(111)-Reflex normierte Intensitaumlt auf einer Kreisstrecke vonplusmn 1 5 d h qang = plusmn 0 024 1Aring durch den GaAs(111)-Reflex Das Zentrum bei qang = 0entspricht somit ω = 13 65 bzw q111 = 1 925 1Aring

Der GaAs(111)-Reflex ist fuumlr die beiden kurzen Traumlgerstrukturen in ω-Richtung sehrschmal Die angepasste Kurve in Blau ergibt eine Halbwertsbreite von 018 fuumlr die200-nm- und 022 fuumlr die 1-microm-langen Nanodraumlhte Solche Werte sind ein typischesMerkmal von GaAs-Nanosaumlulen und spiegeln die hohe Akkuratesse in der epitaktischenAusrichtung der Nanodraumlhte wider Fuumlr GaN-Saumlulen finden sich beispielsweise sehr vielgroumlszligere mittlere Verkippungen von bis zu 3 [227] Eine hohe mittlere Verkippung von154 zeigt auch die laumlngste der hier verwendeten Traumlgerstrukturen Bei einer mittlerenLaumlnge von 10microm sind die Nanodraumlhte mechanisch nicht mehr so stabil dass sie die ex-akte epitaktische Ausrichtung entlang der ganzen Saumlule aufrecht erhalten koumlnnen Wie

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

in Abbildung 44 zu beobachten tendieren sie stark dazu sich in verschiedene Richtun-gen zu neigen was die mittels XRD beobachtete groszlige Halbwertsbreite in ω-Richtungnach sich zieht

Neben den Halbwertsbreiten unterscheiden sich in Abbildung 47 auch die gemes-senen Intensitaumlten Diese sind fuumlr die beiden kurzen Grundgeruumlste nahezu gleich ob-wohl in der mittleren Kurve Saumlulen der doppelten Laumlnge d h ein in erster Naumlherungdoppelt so groszliges Streuvolumen gemessen wurden Da sich die Intensitaumlt der 1-microm-langen Nanodraht-Struktur d h das Streuvolumen jedoch nicht verdoppelt kann hier

Abbildung 47 Roumlntgenprofile des GaAs(111)-Reflexes in ω-Geometrie fuumlr die drei GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen

entweder die Dichte der Saumlulen etwa nur halb so groszlig sein muss der Durchmessersehr viel kleiner sein oder beide Groumlszligen nehmen gleichzeitig ab Nimmt man den Ga-Fluss und die Wachstumszeit als Richtwert fuumlr die Menge an Material welches waumlhrenddes MBE-Wachstums auf die Probe aufgebracht wurde so belaufen sich diese fuumlr daskuumlrzeste Grundgeruumlst entsprechend einer planaren GaAs-Wachstumsrate von 100 nmhund 13 min Fuumlr die 1-microm-langen Saumlulen wurde ein Ga-Fluss entsprechend einer plana-ren GaAs-Wachstumsrate von 200 nmh und eine Wachstumszeit von 30 min verwendet(siehe Anhang A) Sowohl der aufgebrachte Fluss als auch die Zeit wurden deutlicherhoumlht und koumlnnen somit die beobachtete uumlbereinstimmende Intensitaumlt nicht erklaumlrenDaruumlber hinaus kann dies auch nicht durch eine houmlhere Temperatur und demzufolgedurch eine groumlszligere Rate an desorbierendem Material erklaumlrt werden denn die Sub-strattemperatur betrug fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen 620 C und fuumlr die 1-microm-langen570 C Die Intensitaumlt der laumlngsten Traumlgerstruktur betraumlgt hingegen das 200-fache derje-nigen der beiden kurzen obwohl das aufgebrachte Material entsprechend der Werte inAnhang A nur verzehnfacht wurde Hier wird deutlich wie groszlig die Spannweite in derNanosaumlulen-Morphologie aufgrund des selbst-organisierten Wachstums ist

Das 10-microm-lange GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlst hebt sich schlieszliglich in der XRD

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

noch weiter von den anderen Traumlgerstrukturen ab Dies geht aus Roumlntgenprofilen auf-genommen in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie hervor Wie in der Abbildung 48 anhand zweierSchnittebenen durch den reziproken Raum senkrecht zur Probenoberflaumlche skizziert istwird in einer ω-2ϑ-Messung die gestreute Intensitaumlt entlang der Probennormalen auf-genommen (dicke Linie in dunklem Violett) Bei derjenigen um 2ϑ wurde der Winkelω = 20 festgehalten Somit bewegt man sich entlang der in Abbildung 48 in dunklemRotviolett dargestellten Linie durch den reziproken Raum Reflexe eines Einkristallswerden hierbei nicht getroffen Polykristallines Material hingegen besitzt keine scharfdefinierten Beugungsmaxima sondern homogen verbreiterte Intensitaumltsverteilungen inKugelflaumlchenform Das Zentrum dieser Kugelflaumlchen entspricht dem Ursprung des re-ziproken Raumes und der Radius dem Betrag des zugehoumlrigen Streuvektors Qhkl Im

Abbildung 48 Skizzierung des Verlaufes der gemessenen Kurven in ω-2ϑ- (dunkles Vio-lett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) durch den reziproken Raum an-hand zweier Schnittebenen senkrecht zur Probenoberflaumlche Die Beugungs-reflexe des Si- und GaAs-Einkristalls sind angegeben Die Reflexe des Fe3Sistimmen mit denen des GaAs aufgrund der Gitterangepasstheit uumlbereinHervorgehoben sind nur die Fundamentalreflexe des Fe3Si Die schraffier-te Flaumlche gibt den mittels XRD nicht zugaumlnglichen Bereich des reziprokenRaumes wider

Schnitt der in Abbildung 48 dargestellten Ebenen im reziproken Raum ergeben sichdurch solches Material konzentrische Kreisboumlgen durch die jeweilige Position der einge-zeichneten Reflexe des Einkristalls Diese Kreisboumlgen so vorhanden werden sehr wohldurch die Kurve der 2ϑ-Geometrie gekreuzt Sie stellt somit quasi eine Pulvermessungnach Die hier beobachteten Intensitaumltsmaxima entsprechen Kristalliten welche in zufaumll-liger Orientierung in der Probe vorliegen Um die jeweilige Messgeometrie der einzel-nen Kurven deutlicher hervorzuheben werden im folgenden Text ω-2ϑ-Profile stets mitder Linienfarbe in Abbildung 48 d h dunklem Violett hinterlegt 2ϑ-Kurven hingegenentsprechend der Abbildung 48 mit dunklem Rotviolett

In einem solchen 2ϑ-Roumlntgenprofil mit ω = 20 wurde fuumlr die beiden kurzen Trauml-gerstrukturen kein einziges Maximum gefunden und die Profile entlang ω-2ϑ zeigtenausschlieszliglich diejenige des Si-Einkristalls sowie des epitaktisch orientierten ZB- undWZ-GaAs Auf eine Darstellung dieser Kurven wurde deshalb verzichtet Fuumlr das laumlngs-

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

te Grundgeruumlst ergibt sich jedoch das in Abbildung 49 dargestellte BildIm ω-2ϑ-Profil (untere Kurve in Abbildung 49) finden sich neben den oberhalb des

Diagrammes indizierten und grau nachgezeichneten Si-Reflexen auch Reflexe des GaAsLetztere sind durch helle Linien hervorgehoben und ebenfalls in heller Farbe indiziertUnter ihnen finden sich nicht nur die der epitaktischen Orientierung entsprechendenZB- bzw WZ-Reflexe sondern zusaumltzliche Intensitaumltsmaxima fuumlr die drei neben den111-Ebenen am staumlrksten beugenden Netzebenenscharen 220 311 und 422 des po-lykristallinen Materials In der oberen 2ϑ-Kurve (rotviolett hinterlegt) finden sich nochdeutlich mehr Orientierungen Zwar ist auch hier davon auszugehen dass alle Draumlh-te einkristallin sind durch die mechanisch bedingte groszlige Verkippung der Saumlulen er-scheint ein Ensemble aus vielen solchen Nanodraumlhten jedoch als ein quasi polykristalli-nes Gefuumlge Trotz der sehr stark in Erscheinung tretenden dem polykristallinen Material

Abbildung 49 Roumlntgenprofil in 2ϑ- rotviolett hinterlegt und ω-2ϑ-Geometrie violett hin-terlegt des GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes der Laumlnge 10microm Die Reflexedes Si-Substrates sind durch graue Linien hervorgehoben und oberhalb desDiagrammes indiziert Die in den Profilen vorhandenen Reflexe des GaAssind hingegen durch helle Linien nachgezeichnet und direkt im Diagrammindiziert

zugeordneten Beugungsintensitaumlten in Abbildung 49 ergibt ein direkter Vergleich derintegrierten Intensitaumlt des (111)-Reflexes der 2ϑ-Kurve mit derjenigen des ω-2ϑ-Profilsnur einen effektiv polykristallinen Volumenanteil von rund 06 Denkbar ist daruumlberhinaus auszligerdem dass die parasitaumlren Inseln zwischen den Nanosaumlulen polykristallineEigenschaften besitzen und demzufolge ebenfalls zu den beobachteten Reflexen beitra-gen Ob dies der Fall ist oder allein die Verkippung der Saumlulen fuumlr die quasi polykris-tallinen Phasen verantwortlich ist kann jedoch nur durch Charakterisierungsmethodenmit hoher lateraler Aufloumlsung wie mikrofokussierter XRD oder TEM geklaumlrt werden

ZusammenfassungZu den drei verwendeten Nanodraht-Grundgeruumlsten laumlsst sich festhalten dass alle Saumlu-len epitaktisch entsprechend des Si-Substrates orientiert sind und sowohl aus einkristal-linem ZB- als auch WZ-GaAs bestehen Dabei variiert der Anteil von ZB zu WZ mit der

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Traumlgerstruktur Ob und inwieweit diese alternierenden Bereiche von WZ und ZB Aus-wirkungen auf das Wachstum der Fe3Si-Huumllle haben kann jedoch aufgrund von feh-lenden Erfahrungen der Epitaxie des Fe3Si auf Substraten mit WZ-Kristallstruktur nichtabgeschaumltzt werden Die 10-microm-langen Saumlulen zeichnen sich daruumlber hinaus durch ei-ne groszlige mechanisch bedingte Verkippung aus Die Saumlulenseitenflaumlchen sind glatt undbilden Facetten der Ebenenschar 110 mit einem hexagonalen Querschnitt Der Draht-durchmesser ist im Schnitt am geringsten fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen und am groumlszligtenfuumlr die laumlngsten Draumlhte er variiert jedoch enorm innerhalb der einzelnen Proben DieDichte der Nanodraumlhte liegt fuumlr alle drei Traumlgerstrukturen im gleichen Bereich vari-iert jedoch ebenfalls stark uumlber die Probenflaumlche Schlieszliglich finden sich stets parasitaumlreGaAs-Inseln zwischen den Saumlulen

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

Um die Aumlnderungen in den morphologischen und kristallinen Eigenschaften des Fe3Si-Wachstums auf einen Anteil der Nanosaumlulen-Huumlllen als auch auf einen der parasitaumlrenFe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen beziehen zu koumlnnen wurden hier wie anfangs schonerwaumlhnt zusaumltzlich planare Vergleichsproben untersucht Diese bestehen aus einemFe3Si-Film gleicher Dicke wie die parasitaumlre Schicht zwischen den Saumlulen der spaumlter vor-gestellten Kern-Huumlllen-Strukturen Ebenfalls gleich ist das hier verwendete Si-Substratd h 2-Zoll-groszlige (111)-orientierte Wafer bedeckt mit einer duumlnnen amorphen SchichtSi-Oxid Eine Uumlbersicht der einzelnen Proben findet sich in Anhang A Die Eigenschaftenvergleichbar dicker unverspannter jedoch epitaktischer einkristalliner Fe3Si-Filme aufGaAs(111)B-Substraten koumlnnen zum Vergleich ebenfalls im Anhang C nachgeschlagenwerden

421 MorphologieDie Morphologie der planaren Vergleichsproben auf Si-OxidSi(111)-Substraten wurdemittels AFM analysiert Ihre Entwicklung mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist

Abbildung 410 AFM-Aufnahmen von planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiede-nen Temperaturen auf Si-OxidSi(111)-Substraten Die laterale Skala gibtbei allen Aufnahmen 5microm an Die Graustufenskala der Morphologie er-streckt sich von 100 bis 200 C von 0 bis 5 nm fuumlr 250 C von 0 bis 10 nmund fuumlr 300 und 350 C von 0 bis 35 nm

in Abbildung 410 dargestellt Die den einzelnen Abbildungen zugehoumlrigen Werte derrms-Rauigkeit finden sich in der Tabelle 41 zusammengefasst

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine Substrattemperatur von 200 C liefert die ebensten Fe3Si-Schichten mit einer rms-Rauigkeit von nur 3 Aring Zu tieferen Temperaturen hin rauen sich diese geringfuumlgig aufFuumlr 100 und 150 C kann man zudem eine Texturierung der Oberflaumlche aus unregel-maumlszligig angeordneten tiefer liegenden und kreisrunden Absenkungen beobachten Die

100 C 150 C 200 C 250 C 300 C 350 C

rms-Rauigkeit 08 nm 09 nm 03 nm 19 nm 56 nm 60 nm

Tabelle 41 Abhaumlngigkeit der rms-Rauigkeit planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)von der Substrattemperatur

Kreisscheiben haben bei 150 C Durchmesser von ca 1 nm bei 100 C betraumlgt dieser nureinen Bruchteil davon Fuumlr Substrattemperaturen uumlber 200 C steigt die rms-Rauigkeitkontinuierlich bis auf 6 nm bei 350 C wobei die groumlszligte Zunahme um mehr als 60 zwischen 250 und 300 C zu verzeichnen ist Die Oberflaumlche der Schichten zeigt nuneine koumlrnige Textur deren Korngroumlszlige mit der Temperatur leicht steigt jedoch auch bei350 C noch im Sub-Nanometerbereich liegt

Um glatte Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) zu erhalten ist somit eine Temperaturvon 200 C optimal Dass sich die Oberflaumlche der Filme zu tieferen Temperaturen hinaufraut ist houmlchstwahrscheinlich der auf stetig kuumlrzer werdende Distanzen limitiertenDiffusionsprozesse der Adatome waumlhrend es Wachstums zuzuschreiben Fuumlr Tempe-raturen oberhalb von 200 C ist von der planaren Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAshingegen bekannt dass Fe Atome hier sehr stark mit Ga und As reagieren In Schich-ten hergestellt bei 400 C fand man als Resultat dieser Reaktionen Kristallkoumlrner unter-schiedlicher Orientierung undoder Zusammensetzung sowie raue Ober- und Grenzflauml-chen [47ndash49] In der planaren Epitaxie des Fe3Si auf Ge(111)-Substraten fanden sich Hin-weise auf aumlhnliche Grenzflaumlchenreaktionen in der Form einer ausgepraumlgten paramagne-tischen Zwischenschicht schon bei 300 C [228229] Auch in der planaren Epitaxie des Fe3Siauf Si(001)-Substraten wurde in der Folge von Interdiffusionsprozessen bei Temperatu-ren um 350 C eine zu gleichen Teilen aus Fe und Si bestehende Zwischenschicht an derGrenzflaumlche beobachtet [230] Fuumlr Fe3Si-Quantenpunkte auf Si-OxidSi(111)-Substratenmit nativem Oxid fand sich schlieszliglich eine B2-geordnete Fe3Si-Phase aufgrund vonGrenzflaumlchenreaktionen einzig fuumlr Temperaturen unterhalb von 320 C [231] Dies legtnahe dass die hier beobachtete koumlrnige Oberflaumlche bei einem Wachstum oberhalb von200 C ebenfalls auf Reaktionen und Interdiffusionsprozesse der beteiligten Elemente Feund Si zuruumlckgeht

422 KristallstrukturDie Roumlntgenprofile dieser Fe3Si-Filme in Abhaumlngigkeit der Temperatur sind in den Ab-bildungen 411 fuumlr Messungen entlang ω-2ϑ und 412 fuumlr 2ϑ zu finden

Unterhalb einer Substrattemperatur von 200 C treten weder in der Kurve der ω-2ϑ-noch in derjenigen der 2ϑ-Geometrie andere Reflexe denn diejenigen des epitaktischenSi-Substrates auf Ab 200 C ist der Fe3Si (220)-Reflex deutlich entlang ω-2ϑ und 2ϑzu sehen In 2ϑ-Geometrie ist bei 200 C auszligerdem der Fe3Si (533)-Reflex vorhandenDaruumlber hinaus ist bei houmlheren Temperaturen in 2ϑ schlieszliglich ebenfalls der Fe3Si (422)-Reflex praumlsent

Eine genauere Analyse der Intensitaumlten der Beugungsreflexe (220) und (422) ergibt

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

das in Abbildung 413 dargestellte Bild Hierzu wurden beide Reflexe im Bereich von(305 1Aringle q le 325 1Aring) bzw (535 1Aringle q le 555 1Aring) durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angepasst (nachdem zuvor das Untergrundrauschen abgezogen worden war)Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen Die integrier-

Abbildung 411 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

ten Intensitaumlten des (220)-Reflexes fuumlr Messungen in ω-2ϑ- (dunkles Violett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) uumlber der Fe3Si-Wachstumstemperatur finden sich in Ab-bildung 413 zusammen mit einem kleineren Einsatz der den Verlauf der Intensitaumlt des(422)-Reflexes in der 2ϑ-Messung angibt

Bei 200 C erscheint erstmals der (220)-Reflex mit maximaler Intensitaumlt Bis zu einer

Abbildung 412 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

Temperatur von 300 C nimmt diese nur geringfuumlgig ab und sinkt schlieszliglich deutlichbei 350 C Dabei stimmen die Intensitaumlten in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie nahezu uumlbereinDer (422)- tritt gleichzeitig mit dem (220)-Reflex jedoch nur in der 2ϑ-Messung in Er-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

scheinung erreicht maximale Intensitaumlt bei 300 C und verschwindet fuumlr Temperaturenoberhalb von 300 C

Fuumlr planare Fe3Si-Schichten hergestellt auf amorphem Si-Oxid ergibt sich aus dieser

Abbildung 413 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- (dunkles Violett) alsauch 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Auswertung unterhalb von 200 C amorphes bis mit sehr kleinen Korngroumlszligen polykris-tallines Material In einem Temperaturbereich von 200 bis 300 C sind die untersuchtenSchichten deutlich polykristallin Da jedoch nicht alle Beugungsreflexe polykristallinerscheinen sind die Korngroumlszligen auch in diesem Temperaturbereich noch recht kleinoderund die Kristallordnung des Materials ist nicht homogen Bei 350 C ist das ge-

Abbildung 414 TEM-Vielstrahlaufnahme einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) herge-stellt bei 350 C Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

ringe Maszlig an vorher erreichter Kristallordnung schlieszliglich fast wieder verschwundenNaumlhere Informationen uumlber die Ursachen dieses Verschwindens finden sich anhand ei-

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

ner TEM-Vielstrahlaufnahme der Abbildung 414Die Fe3Si-Schicht ist als dunkler Streifen auf dem Si-Substrat deutlich zu erkennen

Sie zeigt uumlbereinstimmend mit den AFM-Untersuchungen des vorherigen Abschnit-tes 421 eine raue Oberflaumlche Die Kristallorientierung innerhalb der Fe3Si-Schicht istaufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung in Abbildung 414 nicht homogen Eslassen sich sogar einzelne Korngrenzen erkennen An der Grenzflaumlche finden sich imSubstrat Praumlzipitate in der Form von einzelnen Clustern mit einer Ausdehnung vonrund 30 nm Diese reichen rund 10 nm in das Si hinein Auch hier ist die Kristallori-entierung aufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung nicht homogen Die bei demlinken und rechten Cluster in Erscheinung tretenden Oszillationen der Intensitaumlt entste-hen nach dem Moireacute-Effekt bei der Durchstrahlung von zwei oder mehreren Koumlrnernderen Kristallorientierung gegeneinander verdreht ist Die Bildung solcher Praumlzipitatean der Grenzflaumlche durch Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlhrenddes Wachstums ist wie bereits erwaumlhnt aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt Sie sindsomit auch bei den hier vorgestellten Proben fuumlr die beobachtete Degradierung der Kris-tallqualitaumlt bei hohen Temperaturen verantwortlich

ZusammenfassungUumlber die planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten laumlsst sich zusammen-fassend sagen dass sie polykristalline Eigenschaften besitzen Unterhalb von 200 Csind die Korngroumlszligen in den Filmen entweder sehr klein oder die Schichten sogar aumlhn-lich dem ihnen zugrunde liegenden Si-Oxid amorph Gleichzeitig ist die Morphologieder Oberflaumlche sehr glatt wobei sie dennoch charakteristische kreisfoumlrmige Struktu-ren zeigt Letztere verschwinden bei 200 C Oberhalb dieser Temperatur rauen sichdie Oberflaumlchen zunehmend auf Die Morphologie besitzt nun eine koumlrnige StrukturBei 350 C liegen schlieszliglich Praumlzipitate im Si-Substrat an der Grenzflaumlche zur Fe3Si-Schicht vor Sowohl diese Praumlzipitate als auch die koumlrnige Morphologie lassen sich mithoher Wahrscheinlichkeit auf Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlh-rend des Wachstums zuruumlckfuumlhren

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Das MBE-Wachstum der Ummantelung von GaAs-Nanosaumlulen mit stoumlchiometrischemFe3Si bietet zwei freie Parameter die Substrattemperatur und die Wachstumsdauer Bei-de wurden in verschiedenen Studien getrennt voneinander variiert Ihr Einfluss aufdie Morphologie und die Kristallstruktur der Saumlulen wird im Folgenden diskutiert Ei-ne Uumlbersicht der Proben einschlieszliglich einer Beschreibung aller Parameter des MBE-Wachstums ist in Anhang B zu finden

431 MorphologieDie Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist in denAbbildungen 415 und 416 dargestellt die Temperatur wurde dabei in einem Bereichvon 100 bis 350 C variiert Dieses Temperaturfenster entspricht den uumlblichen Wertenin der Fe3Si-Epitaxie Fuumlr die Wachstumsdauer wurde eine Zeit von 3 h gewaumlhlt waseiner planaren Schichtdicke von rund 70 nm entspricht Abbildung 415 zeigt REM-Seitenansichten von 1-microm-langen Saumlulen sowohl in der Gesamtheit der Draumlhte mit ei-ner Skala von 200 nm als auch in stark vergroumlszligerten Ausschnitten mit einer Skala von20 nm Die Saumlulen in dieser Abbildung zeigen eine kugelfoumlrmige Struktur auf den Koumlp-fen Diese stammt vom nur teilweise verbrauchten Ga-Tropfen zum Ende des selbstin-duzierten Wachstums der GaAs-Nanodraumlhte In Abbildung 416 finden sich hingegen

Abbildung 415 REM-Bilder von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von1microm Laumlnge in einer Skala von 200 nm mit jeweils einer Nahaufnahme etwain der Mitte der Saumlulen in einer Skala von 20 nm fuumlr verschiedene Fe3SiWachstumstemperaturen

REM-Aufsichten auf 200-nm-lange Saumlulen Dabei wurde hier die Ausrichtung von jesechs Saumlulen zur Orientierung des Si-Substrates in Beziehung gesetzt Die Orientierungder 111-Ebene ist ganz oben links angegeben Die Skala betraumlgt bei all diesen Bildern60 nm In der obersten Bilderreihe in Abbildung 416 finden sich schlieszliglich charakteris-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

tische Strukturen der REM-Aufsichten mittels einer Skizze hervorgehoben Die Skizzengeben keine kristallographischen Ebenen sondern nur den beobachteten REM-Kontrastwider Aufgrund der in Abbildung 415 deutlich zu beobachtenden Verkippung der

Abbildung 416 REM-Aufsichten von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumluleneiner Laumlnge von 200 nm fuumlr verschiedene Wachstumstemperaturen DieOrientierung der Aufsichtsebene entlang der [111]-Richtung entspricht inallen Bildern der links bei 100 C dargestellten die Skala betraumlgt stets60 nm

langen Saumlulen wurde fuumlr eine solche Analyse zu den mechanisch sehr viel stabilerenkuumlrzeren Draumlhten uumlbergegangen

Bei tiefen Fe3Si Wachstumstemperaturen zeigen die Seitenflaumlchen der Saumlulen einecharakteristische kurzstrukturierte Morphologie Diese verschwindet mit zunehmen-der Temperatur und ist bei 200 C nicht mehr vorhanden Die Seitenflaumlchen der Draumlhtesind hier auszligerordentlich glatt zeigen jedoch dennoch einen Kontrast in der Form einerPfeilspitze Daruumlber hinaus behaumllt der Saumlulenquerschnitt bei dem Ummanteln mit Fe3Sibei einer Substrattemperatur von 100 C sowohl seine hexagonale Form als auch seineOrientierung exakt entsprechend des GaAs-Kerns dargestellt in Abbildung 42 bei Diesist in Abbildung 416 durch die Skizze oberhalb der bei 100 C ummantelten Nanodraumlhteverdeutlicht Die Form des Querschnitts ist daruumlber hinaus gekennzeichnet durch her-vorstehende Ecken Bei der Temperaturerhoumlhung bis auf 200 C glaumltten sich diese Bei150 C und houmlheren Temperaturen laumlsst sich jedoch ein hexagonaler Saumlulenquerschnittder mit Fe3Si ummantelten Strukturen welcher um 30 gegenuumlber demjenigen desGaAs-Kerns verdreht ist wahrnehmen Dies ist mittels der Skizze oberhalb der REM-Bilder in Abbildung 416 fuumlr 150 C dargestellt Bei 200 C bilden die Saumlulen schlieszliglich111-Kopffacetten in dreieckiger Form aus welche einheitlich mit einer Kante entlangder [112]-Richtung und einer Spitze entweder in [110]- oder [110]-Richtung ausgerich-tet sind Die zur dreieckigen 111-Kopffacette stets um den gleichen Winkel geneigtenSeitenfacetten besitzen somit eine sechszaumlhlige Symmetrie Bei Wachstumstemperatu-ren uumlber 200 C bilden die Draumlhte schlieszliglich eine unregelmaumlszligige und langstrukturierteTextur aus die besonders bei 350 C ins Auge faumlllt Dabei zeigen die Saumlulen bei 250 Cimmer noch die gegenuumlber des GaAs-Kerns um 30 verdrehte hexagonale Form derSaumlulenkopf ist nun jedoch in Bezug zum Mittelteil verdreht und bildet keine sechse-ckige sondern eher eine unregelmaumlszligige Form aus Schlieszliglich ist auch die Form derKopffacetten nicht mehr einheitlich uumlber alle Saumlulen Dasselbe gilt fuumlr die Temperatu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

ren 300 und 350 C wobei der Mittelteil der Draumlhte nun ebenfalls keinen hexagonalensondern einen unregelmaumlszligigen Querschnitt besitzt

Offensichtlich wird die Morphologie der Nanodraumlhte durch ein Wechselspiel zwi-schen zwei verschiedenen Mechanismen bestimmt Aumlhnlich den morphologischen Ei-genschaften der planaren Vergleichsschichten aus dem vorangestellten Abschnitt 421muumlndet dies in maximal glatte Seitenflaumlchen bei einer Temperatur von 200 C Die zu-saumltzliche Beobachtung einer einheitlichen Symmetrie in der Ausrichtung der Kopf- undSeiten-Facetten sowie der einheitlichen Verdrehung des hexagonalen Saumlulenquerschnit-tes um 30 gegenuumlber demjenigen des GaAs-Kerns zeigt dass das Fe3Si der Huumllle hierbestimmte Vorzugsrichtungen mit einer festen Beziehung zum GaAs-Kern besitzt

Die Ursache der kurzstrukturierten Rauigkeit welche zu tieferen Temperaturen hinauftritt liegt houmlchstwahrscheinlich in einer stetig weiter unterdruumlckten Adatomdiffusionwaumlhrend des Wachstums Sinkt die Adatomdiffusion unterhalb eines kritischen Wertesso kann das Fe3Si keine langreichweitige Kristallordnung mehr ausbilden Es bilden sichhingegen aufgrund der Fehlsubstitutionen im Kristall Kristallite verschiedenster Orien-tierung und Zusammensetzung Dieser Zusammenhang ist aus der planaren Hetero-epitaxie kristalliner Fe3Si-Schichten hinlaumlnglich bekannt [4849] Dennoch zeigen planareFe3Si-Filme in diesem Temperaturbereich eine sehr glatte Morphologie mit einer rms-Rauigkeit von 8 Aring fuumlr Fe3Si auf Si-OxidSi(111) bzw 11 Aring fuumlr Fe3Si auf GaAs(111)BEine der Nanosaumlulen aumlhnlich charakteristische Oberflaumlchenrauigkeit konnte in den hiervorgestellten Proben auch nicht fuumlr die zwischen den Saumlulen wachsende Fe3Si-Schichtbeobachtet werden Als Vergleich findet sich in Abbildung 417 eine REM-Nahaufnahme

Abbildung 417 REM-Bild der Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen bei 100 C

der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen hergestellt bei 100 C Die Morpho-logie von unregelmaumlszligig angeordneten tiefer liegenden und nahezu kreisfoumlrmigen Ab-senkungen aumlhnelt hier sehr stark derjenigen der planaren Vergleichsschichten aus demvorangestellten Abschnitt 421 Auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen hingegen bestimmeneher laumlngliche Einkerbungen mit einer gewissen Regelmaumlszligigkeit die Morphologie

Die Unterschiede in den Oberflaumlchenbeschaffenheiten der Saumlulenseitenflaumlchen undder planaren Schicht zwischen den Saumlulen sind auf lokal verschiedene epitaktische Pro-zesse zuruumlckzufuumlhren Aus der Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAs-Substraten mittelsMBE ist bekannt dass das Wachstum eine sehr starke Abhaumlngigkeit von den Wachs-tumsparametern und Substratoberflaumlchen zeigt So findet je nach den gewaumlhlten Wachs-tumsbedingungen entweder ein Wachstum im Volmer-Weber- [147232ndash234] oder im Frank-van-der-Merve-Modus [235] statt Daruumlber hinaus bestimmen Ausgangsoberflaumlche sowieTemperatur und Flussraten zusaumltzlich uumlber die Art und Weise und den Zeitpunkt desZusammenwachsens der Inseln im Volmer-Weber-Wachstum und somit letztendlichuumlber die Morphologie der Schicht Fuumlr das in dieser Arbeit vorgestellte Wachstum desFe3Si einerseits auf den Seitenflaumlchen von hochreinen GaAs-Nanosaumlulen und anderer-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

seits auf amorphem Oxid zwischen den Saumlulen existieren lokal Unterschiede in allendrei genannten Wachstumsparametern Erstens ist die Ausgangsoberflaumlche grundver-schieden Fuumlr die planare Schicht ist diese eine amorphe und fuumlr die Nanodrahthuumll-len eine hochreine kristalline Flaumlche Zudem besteht erstere aus Si-Oxid die Saumlulenhingegen aus GaAs Somit ist naheliegenderweise davon auszugehen dass sich sowohlHaftkoeffizienten als auch Oberflaumlchenenergien unterscheiden Zweitens treffen die Ma-terialfluumlsse lokal mit verschiedenen Raten auf die eben genannten Flaumlchen auf Alleinaus geometrischen Uumlberlegungen im Grenzfall von zu vernachlaumlssigender Adatomdiffu-sion welcher bei den hier diskutierten tiefen Temperaturen angenommen werden kannergeben sich die folgenden Unterschiede Zum Wachstum eines duumlnnen Films traumlgt dergesamte bereitgestellte Materialfluss F bei Mit dem Winkel ϕ der Effusionszellen ge-gen die Substratnormale besitzt F einen Anteil Fperp = F sin ϕ und F∥ = F cos ϕ Geht mannun innerhalb einer ersten groben Abschaumltzung mit ϕ ≃ 30 davon aus dass Fperp denHuumlllen der Nanosaumlulen und F∥ der Schicht zwischen den Saumlulen zur Verfuumlgung stehtso betraumlgt der Materialfluss auf die parasitaumlre Schicht das 173-fache desjenigen derNanodraht-Huumllle Er selbst jedoch ist ebenfalls auf das 087-fache des urspruumlnglichenFlusses reduziert Drittens kann sich auch das Diffusionsverhalten von Adatomen aufden Saumlulenseitenflaumlchen grundsaumltzlich von demjenigen auf einer planaren Oberflaumlcheunterscheiden und wird daruumlber hinaus ebenfalls von der Rate des auftreffenden Mate-rials beeinflusst Schlieszliglich ist es viertens moumlglich dass sich die Wachstumstemperaturlokal zwischen Saumlulen und freier Substratflaumlche unterscheidet da die thermischen Ei-genschaften von GaAs Si Si-Oxid und sogar den Nanodraumlhten [6236ndash248] nachweislichverschieden sind

Im Gegensatz zur Morphologie bei tiefen Temperaturen gleicht die unregelmaumlszligigelangstrukturierte Textur der Saumlulen bei Wachstumstemperaturen uumlber 200 C derjeni-gen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) Ihre Ursache ist somit ebenfalls inden bereits diskutierten Interdiffusionsprozessen und Reaktionen an der Grenzflaumlchezu vermuten Sieht man zudem genauer auf die in den Saumlulen moumlglichen Interdiffu-sionsprozesse so stehen hier die Elemente Ga As Fe und Si an der Grenzschicht fuumlrReaktionen zur Verfuumlgung im Fall der planaren Vergleichsschichten jedoch einzig Siund Fe Die Reaktionsprodukte und damit einhergehend sicher auch die genaue Syn-these werden dabei zwangslaumlufig aufgrund der involvierten verschiedenen Elementeunterschiedlich sein Im Fall der Nanosaumlulen kommt hinzu dass der hohe Oberflaumlchen-anteil im Vergleich zum Volumen und der sehr geringe Durchmesser der NanodraumlhteInstabilitaumlten der Ober- und Grenzflaumlchen befoumlrdert [34249ndash252] Dies koumlnnte wiederumebenfalls Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen beguumlnstigen

Die Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumsdauer ist schlieszliglich anhand

Abbildung 418 REM-Bilder von typischen Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in stetsderselben Skala von 2microm fuumlr verschiedene Fe3Si Wachstumsdauern

von REM-Aufnahmen in Abbildung 418 dargestellt Fuumlr die hier praumlsentierten Saumlulen

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

von 10microm Laumlnge wurde die Zeit des Fe3Si-Wachstums zwischen 45 min und 6 h vari-iert Dies entspricht einer zweidimensionalen planaren Materialabscheidung von 14 bis108 nm Um Grenzflaumlchenreaktionen zu vermeiden betrug die Wachstumstemperaturdes Fe3Si hier 15 C Unter diesen Bedingungen von vernachlaumlssigbarer Diffusion be-traumlgt die zu erwartende Zunahme des Nanodraht-Durchmessers laut Gleichung 34 von54 (075 h) bis 43 nm (6 h) Die REM-Aufnahmen in Abbildung 418 sind aufgrund derfuumlr diese langen Saumlulen gewaumlhlten Vergroumlszligerung nicht geeignet Strukturunterschiedevon wenigen 10 bis 100 nm aufzuloumlsen Aus diesem Grund sind die Werte der Draht-durchmesser analysiert anhand mehrerer REM-Aufnahmen mit groumlszligerer Aufloumlsung zu-saumltzlich in Tabelle 42 zu finden

GaAs-Kern 45 min 15 h 3 h 6 h

Draht-durch-messer

(40-150) nm (60-200) nm (50-240) nm (80-200) nm (130-400) nm

Tabelle 42 Variationsbereich des Nanodraht-Durchmessers von 10-microm-langen Saumlulen ohneFe3Si und mit verschieden lang umhuumlllten Saumlulen

Die Saumlulendurchmesser decken unabhaumlngig von der Fe3Si-Wachstumsdauer einen na-hezu gleich groszligen Bereich von uumlber 100 nm ab Einzig bei den am laumlngsten umman-telten Saumlulen liegen die Durchmesser bei deutlich houmlheren Werten streuen jedoch auchin einem ebenfalls groumlszligeren Bereich Offensichtlich sind die Streuungen aufgrund desselbstorganisierten Nanodraht-Wachstums allein so enorm dass sich auszliger fuumlr eine Zeitvon 6 h kein Einfluss der Dauer der Fe3Si-Ummantelung auf den Saumlulendurchmesserausmachen laumlsst Maximalwerte von bis zu 400 nm finden sich bei einer Zeit von 6 hvor allem fuumlr die schraumlg gewachsenen Nanosaumlulen Auf diese trifft aufgrund ihrer Aus-richtung mehr Material von den gerichtet einfallenden Molekularstrahlen auf als aufsenkrecht orientierte Nanodraumlhte Daruumlber hinaus zeigen sie auszligerdem eine Zunahmedes Durchmessers vom Fuszlig der Saumlule bis zum Kopf Dies deutet auf signifikante Ab-schattungseffekte sowohl der Nanodraht-Fuumlszlige und somit auch der Substratoberflaumlchevom Materialfluss bedingt durch die hohe Anzahldichte und Laumlnge der Saumlulen hin

Deutlicher zeigt dies eine Auswertung von EDX-Spektren aufgenommen jeweils amFuszlig in der Mitte und am Kopf von Nanosaumlulen verschiedener Wachstumsdauer Beiden EDX-Messungen wurde mit einer Energie von 4 keV angeregt Die Eindringtiefeund laterale Aufloumlsung betraumlgt somit einige 10 nm Das heiszligt auch bei einer Fe3Si-Wachstumsdauer von 6 h setzt sich das EDX-Signal aus Anregungsprozessen sowohlder Nanodraht-Huumllle als auch des Nanodraht-Kerns zusammen Abbildungen 419 und420 zeigen exemplarisch EDX-Spektren von Nanosaumlulen jeweils in der Probenmitte undam Probenrand fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von 45 min

Alle drei Spektren in den jeweiligen Abbildungen 419 und 420 zeigen ein deutlichesFe-Signal und ein geringeres Si-Signal in Uumlbereinstimmung des stoumlchiometrischen Ma-terialverhaumlltnisses von 31 Hieraus kann geschlossen werden dass die Ummantelungmit Fe3Si simultan uumlberall auf den Saumlulen gleichmaumlszligig stattfindet Etwaige Abschat-tungseffekte der Nanosaumlulen untereinander sind auch bei einer Saumlulenlaumlnge von 10micromund der hier vorliegenden Dichte von rund 2 middot 107 cmminus2 in der Probenmitte und rund5 middot 107 cmminus2 am Probenrand noch nicht so stark dass die Nanodraht-Fuumlszlige komplett vomMaterialfluss abgeschirmt sind Am Probenrand jedoch erreicht die Dichte nahezu die

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Grenze ab welcher die Substratoberflaumlche zwischen den Saumlulen vollkommen abgeschat-tet ist Hier ist das Fe-Signal des Spektrums am Fuszlig des Drahtes in Abbildung 420nur geringfuumlgig groumlszliger als das Detektionslimit Eine deutlich ausgepraumlgte parasitaumlreSchicht zwischen den Saumlulen ist somit unter diesen Umstaumlnden kaum zu vermuten

Abbildung 419 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischenmit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule aus der Probenmitte mit zughoumlrigenREM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauervon 45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Es ist demzufolge moumlglich durch eine gezielte Anpassung der Laumlnge der Nanosaumlulenund der Nanodraht-Dichte das parasitaumlre Wachstum zwischen den Saumlulen komplett zuunterdruumlcken Im Hinblick auf eine spaumltere Verwendung der ummantelten Draumlhte inBauelementen ist dies ein sehr wichtiger Aspekt

Weiterhin zeigen die EDX-Spektren jeweils am Saumlulenkopf ein um ca 3 verringer-tes Ga- sowie As-Signal Dies spricht fuumlr eine Anregung von weniger GaAs-Material amKopf der Saumlulen als in der Mitte und am Fuszlig Die Nanodraumlhte besitzen demzufolge einemittels EDX wahrnehmbare und somit mindestens einige 10-nm-groszlige Fe3Si-Kappe Eswaumlchst demnach deutlich mehr Fe3Si-Material auf den Saumlulenkoumlpfen als auf den Saumlulen-seitenflaumlchen auf Dies befindet sich im Einklang mit den geometrischen Uumlberlegungendes Mantelwachstums unter vernachlaumlssigbarer Diffusion wie sie in Kapitel 34 ausge-fuumlhrt und in Abbildung 34 skizziert wurden

In Abbildung 420 steigt auszligerdem die Intensitaumlt des Fe-Signals vom Fuszlig der Saumlulebis zum Kopf Dies ist auf den bereits beobachteten Abschattungseffekt der Nanodraht-Fuumlszlige fuumlr lange und sehr dicht stehende Saumlulen zuruumlckzufuumlhren Dieser ist hier aufgrundder mehr als doppelt so groszligen Saumlulendichte am Probenrand als in der Probenmittenicht mehr zu vernachlaumlssigen Tatsaumlchlich nimmt das Verhaumlltnis IFe IGa der Intensitaumlt

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

es Fe-Signals (IFe) und derjenigen des Ga-Signals (IGa) um mehr als das Doppelte zumKopf hin zu

Die hier in Abbildung 419 und 420 dargestellten EDX-Spektren von Saumlulen einerFe3Si-Wachstumsdauer von 45 min sind charakteristisch fuumlr alle Proben dieser SerieDeshalb werden die Spektren fuumlr laumlngere Wachstumszeiten hier nicht in Gaumlnze gezeigt

Abbildung 420 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischen mitFe3Si ummantelten Nanosaumlule vom Probenrand mit zugehoumlrigen REM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Eine Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse des Fe- zu Ga-Signals uumlber die Zeit derUmmantelung mit Fe3Si ergibt jedoch den in Abbildung 421 dargestellten Verlauf

Saumlulen aus der Probenmitte (umrandete weiszlige Dreiecke) konnten aufgrund ihrer ge-ringen Dichte und einer unguumlnstigen Praumlparation der Probenabbruchkante nur fuumlr einWachstum von 45 min und 15 h gemessen werden Die Intensitaumltsverhaumlltnisse der Ma-xima von Fe zu Ga bleiben hier entlang der Saumlulen nahezu konstant was sich im Ein-klang mit der obigen Schlussfolgerung einer gleichmaumlszligigen Umhuumlllung mit Fe3Si ohneAbschattungseffekte befindet

Am Fuszlig der Draumlhte des Probenrandes (gefuumlllte Dreiecke mit Spitze nach unten zei-gend) steigt das Intensitaumltsverhaumlltnis mit der Wachstumsdauer etwa um den Faktor 3Im Gegensatz dazu steigt selbiges am Kopf der Saumlulen (gefuumlllte Dreiecke mit Spitzenach oben zeigend) jedoch gleichzeitig um das Fuumlnffache Dieser Unterschied ist einweiteres Indiz fuumlr das Auftreten von Abschattungseffekten in Proben sehr langer unddicht stehender Saumlulen Durch die Abschirmung ist die effektive Huumlllenwachstumsrateam Fuszlig der Saumlulen geringer als am Kopf und fuumlhrt somit zu dem in Abbildung 421beobachteten Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Als Fazit bleiben zu den morphologischen Eigenschaften der mit Fe3Si ummanteltenGaAs-Nanosaumlulen folgende Punkte festzuhalten Das Umhuumlllen der Nanosaumlulen findetsimultan und gleichmaumlszligig uumlberall auf den Saumlulen statt Durch die Wahl einer gezieltpraumlparierten Nanodraht-Traumlgerstruktur ist es moumlglich die parasitaumlre Fe3Si-Schicht zwi-schen den Saumlulen auf einfache Weise zu unterdruumlcken Die Schluumlsselparameter sind

Abbildung 421 Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse IFe IGa des Fe und Ga-Signals ausEDX-Spektren vom Fuszlig und vom Kopf typischer mit Fe3Si ummantel-ter Nanosaumlulen vom Probenrand und aus der Probenmitte uumlber die Fe3Si-Wachstumsdauer

hierbei die Dichte der Nanosaumlulen und ihre Laumlnge Bei Temperaturen unter 200 C zei-gen die Draumlhte eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchensowie Fe3Si-Huumlllen einer Vorzugsrichtung mit fester Beziehung zum GaAs-Kern lassensich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturenrauen die Saumlulenseitenflaumlchen wiederum enorm auf

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

432 Kristallstruktur

Die im vorherigen Kapitel diskutierten REM- und AFM-Bilder sowie die EDX-Spektrenliefern noch keinen Beweis einer geschlossenen Fe3Si-Huumllle Es ist ebenfalls denkbardass Fe3Si aumlhnlich wie Fe auf GaN-Nanosaumlulen einen maiskolbenartigen Teppich beste-hend aus unzusammenhaumlngenden super-paramagnetischen Clustern bildet [253] Dassdem nicht so ist wird in diesem Kapitel anhand von TEM-Untersuchungen ausge-fuumlhrt Es folgen zunaumlchst jedoch die XRD-Analysen zu den kristallinen Eigenschaftender Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen

Die Roumlntgenprofile von 200-nm-langen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie fuumlr verschiedene Fe3Si-Wachstumstemperaturen finden sich inden Abbildungen 422 und 423

Fuumlr die bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ergeben sich keinerleiUnterschiede der beiden XRD-Kurven im Vergleich zum Saumlulen-Grundgeruumlst Einzigdie dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe des GaAs und Si

Abbildung 422 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm LaumlngeDie Reflexe des Si-Substrates sind mit dunkelgrauen Linien nachgezeich-net und oberhalb des Diagrammes indiziert Die durch helle Linien her-vorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAs bzw Fe3Si Dermit einem Pfeil gekennzeichnete Reflex kann weder GaAs noch Fe3Si zu-geordnet werden

sind in diesen Proben praumlsent Ab Temperaturen uumlber 100 C zeigen die Kurven inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie zusaumltzlich den (220)-Reflex und fuumlr 300 und 350 C kommtebenfalls in beiden Messungen ein fuumlr GaAs Si und Fe3Si unbekannter Beugungsreflexbei 242 1Aring hinzu Die Reflexe (422) (531) bzw (442)(600) sind ab 300 C in der 2ϑ-Kurve praumlsent und schlieszliglich tritt bei 350 C der (111)-Reflex ebenfalls wenn auch sehrschwach in der 2ϑ-Messung auf

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Abbildung 423 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm Laumlnge Diedurch Linien hervorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAsbzw Fe3Si

Abbildung 424 Integrierte Intensitaumlten des (222)- bzw (444)- und im kleineren Einsatz des(111)- bzw (333)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ-Geometrie in Ab-haumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei demGaAs-Grundgeruumlst ohne Fe3Si

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Die Intensitaumlten der in den Abbildungen 422 und 423 beobachteten Beugungsre-flexe variieren deutlich mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si Eine Uumlbersicht derIntensitaumlten der dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe (111)(222) (333) und (444) ist in Abbildung 424 dargestellt Selbige Darstellung der Reflexe(220) und (422) findet sich in Abbildung 425 Hierzu wurden die entsprechenden Re-

Abbildung 425 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- dunkles Violett alsauch 2ϑ-Geometrie dunkles Rotviolett in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei dem GaAs-Grundgeruumlst oh-ne Fe3Si

flexe im Bereich von (185le q le 200) 1Aring (305le q le 325) 1Aring (380le q le 390) 1Aring(535le q le 555) 1Aring (569le q le 585) 1Aring bzw (763le q le 777) 1Aring nachdem zuvordas Untergrundrauschen abgezogen worden war durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve ange-passt Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen und dieintegrierten Intensitaumlten der einzelnen Reflexe uumlber der Temperatur dargestellt

Die kristallinen Eigenschaften welche sich anhand der Abbildungen 422 423 424und 425 analysieren lassen sollen nun in Kombination mit TEM-Untersuchungen fol-gen Hierbei ist die Diskussion gestaffelt nach der Temperatur

100 CHier ist uumlbereinstimmend mit den Eigenschaften der planaren Fe3Si-Schicht zwischenden Saumlulen noch kein Reflex polykristallinen Materials vorhanden Die beiden der epi-taktischen Orientierung des Einkristalls entsprechenden Reflexe (111) und (333) zeigenjedoch im Vergleich zu nicht ummantelten GaAs-Nanosaumlulen nur noch rund die Haumllfteder Intensitaumlt waumlhrend der (444)- nahezu konstant bleibt und der (222)-Reflex sogarum mehr als das Doppelte zunimmt Diese Veraumlnderung der Reflexintensitaumlten wurdein Abbildung 424 durch orange Flaumlchen markiert und mit dem entsprechenden Faktorindiziert Aufgrund des selbstinduzierten Saumlulenwachstums ist es wie bereits beobach-tet durchaus moumlglich dass die Menge an GaAs-Material d h die Nanodraht-Dichtevon Probe zu Probe stark variiert weshalb eine konstante Zu- oder Abnahme aller Beu-gungsintensitaumlten erwartet werden kann Somit kann das hier beobachtete Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

von unterschiedlichen Zu- bzw Abnahmen jedoch nicht durch einen Beitrag zur Beu-gungsintensitaumlt des GaAs allein erklaumlrt werden Um zu untersuchen ob ein zusaumltzlicherBeitrag des Fe3Si die gemessenen Intensitaumlten erklaumlren kann wurde nun wie folgt vor-gegangen

In einer ersten Naumlherung wird angenommen dass sich die Intensitaumlten der Refle-xe ganz einfach als eine Summe von zwei Beitraumlgen der Beugungsintensitaumlt des GaAsund derjenigen des Fe3Si zusammensetzen Die Summe S stellen somit die MesswerteS = Imes dar d h die integrierten Intensitaumlten der Beugungsreflexe Der erste SummandS1 die integrierte Intensitaumlt der Beugungsreflexe des GaAs ohne Fe3Si-Huumllle kann ausden Messungen des Grundgeruumlstes entnommen werden Innerhalb der Abschaumltzung er-laubt man den dem GaAs zugeschriebenen Intensitaumlten konstant um einen Faktor a zuvariieren Somit ergibt sich S1 = a middot IGaAs Die physikalische Bedeutung des Faktors a ent-spricht dabei dem variierenden Volumen des GaAs fuumlr verschiedene Proben aufgrunddes selbstorganisierten Wachstums Daruumlber hinaus gleicht a ebenfalls experimentelleSchwankungen in der absoluten Intensitaumlt des Substrat-Reflexes fuumlr verschieden Probenaus Fuumlr den zweiten Summanden S2 den Beitrag des Fe3Si muss auf Literaturwertezuruumlckgegriffen werden Diese wurden aus Ph D Stepanov [254] entnommen Da es sichhierbei um theoretisch fuumlr das Fe3Si zu erwartende Intensitaumlten in beliebigen Einheitenhandelt muumlssen auch diese mit einem konstanten Faktor b multipliziert werden Somitergibt sich fuumlr den zweiten Beitrag S2 = b middot IFe3Si Fuumlr die Bildung der Summe bzwdie Bestimmung der Faktoren a und b dienen nun zwei der epitaktischen Orientierungentsprechenden Reflexe nach dem Gleichungssystem

Imes(111) = a middot IGaAs(111) + b middot IFe3Si(111)Imes(444) = a middot IGaAs(444) + b middot IFe3Si(444)

(41)

Als Referenz wurden hierfuumlr der (111)-Reflex da hier der zu erwartende GaAs-Beitragdominiert sowie der (444)-Reflex gewaumlhlt (Bei letzterem ist die Wahrscheinlichkeit ei-ne zusaumltzliche Intensitaumlt durch das Fe3Si zu beobachten am groumlszligten) Die gemesseneVerteilung sowie die beiden so berechneten Beitraumlge sind schlieszliglich in Abbildung 426dargestellt Fuumlr die Faktoren fand sich a = 0 4959 was gut zur verringerten Intensitaumltdes (111)- und (333)-Reflexes um 04 bis 05 in Abbildung 424 passt und b = 0 0032Die Differenz der GaAs-Verteilung zu den Messwerten ist in Abbildung 426 durch eineschraffierte Flaumlche dargestellt Ihr Anteil bezogen auf die Messwerte findet sich in Pro-zent angegeben Der Anteil der Fe3Si-Verteilung ebenfalls bezogen auf die Messwerteist in Prozent direkt auf dem jeweiligen Balken beziffert Ob sich die gemessene Ver-teilung in Blau als Summe des GaAs in Gruumln und des Fe3Si in Orange darstellen laumlsstkann man somit einfach durch den Vergleich der angegebenen Prozent-Werte ermitteln

Nach Konvention stimmen diese Werte fuumlr den (111)- und (444)-Reflex sehr gut uumlber-ein Knapp die Haumllfte der Intensitaumlt des (444)-Reflexes geht auf Fe3Si zuruumlck bei dem(111)-Reflex hingegen nur 1 Innerhalb eines Fehlerbereiches von nur 7 laumlsst sichdurch diese einfache Naumlherung der um einen Faktor 26 in Abbildung 424 staumlrkere(222)- und der konstant bleibende (444)-Reflex erklaumlren Bei diesen beiden Reflexen istdie theoretisch zu erwartende Intensitaumlt des Fe3Si rund 400-mal bzw 40-mal groumlszliger alsdie theoretisch fuumlr das GaAs zu erwartende weshalb sie besonders sensitiv fuumlr Beitraumlgedes Fe3Si sind Fuumlr die anderen Reflexe (111) und (333) ist dieses Intensitaumltsverhaumlltnishingegen 04 und 5 Kleine Anteile des Fe3Si gehen deshalb hier unter Daruumlber hinausexistieren Streubeitraumlge des Fe3Si zu diesen Reflexen einzig falls das Fe3Si in der hun-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dertprozentig geordneten D03-Struktur vorliegt Dies ist bei Temperaturen um 100 Cnach Erfahrungen in der Literatur nicht zu erwarten Entsprechend koumlnnen auch dieVerteilungen des GaAs und Fe3Si beim (333)-Reflex nicht in Einklang gebracht werden

Abbildung 426 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 100 C in Blau und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Blau und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 100 C ummantelten Saumlulen

Das unterschiedliche Verhalten der der epitaktischen Orientierung entsprechenden Re-flexe in Abbildung 424 ist mit dieser einfachen Abschaumltzung jedoch aufgeklaumlrt

Daruumlber hinaus zeigt die 100-C-Probe weitere interessante Eigenschaften Anhandder vorangestellten Untersuchung planarer Fe3Si-Schichten welche bei 100 C keinerleidem Fe3Si zugeordnete Reflexe zeigten folgt dass der hier auftretende Fe3Si-Beitragallein von dem Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen und dem uumlber den parasitaumlren GaAs-Inselnbefindlichen Fe3Si und nicht von demjenigen zwischen den Saumlulen auf dem Si-Substratstammt Da die Oberflaumlche der parasitaumlren GaAs-Inseln im Vergleich zu derjenigen derNanosaumlulen in erster Naumlherung vernachlaumlssigbar klein ist kann davon ausgegangenwerden dass die beobachteten Beitraumlge des Fe3Si in erster Linie den Nanodraht-Huumlllenzuzuschreiben sind Aus den uumlbereinstimmenden Intensitaumlten des GaAs und Fe3Si fuumlrden (444)-Reflex in Abbildung 426 folgt bei einer ebenfalls uumlbereinstimmenden theo-retisch zu erwartenden Streuintensitaumlt eines GaAs- und Fe3Si-Einkristalls [254] dass dieStreuvolumina von GaAs und Fe3Si in dieser Probe in etwa gleich groszlig sind Das epi-taktisch orientierte Fe3Si zeigt den (222)-Reflex mit 85 der fuumlr einen Einkristall zuerwartenden Intensitaumlt [254] d h nahezu das gesamte epitaktisch orientierte Fe3Si liegtzudem zumindest in der teilweise geordneten B2-Struktur vor

Abbildung 427 zeigt ein Vielstrahl-TEM-Bild mit zugehoumlrigem Beugungsbild der indiesem Abschnitt diskutierten Nanodraumlhte Eine duumlnne Huumllle von Fe3Si um den GaAs-Nanosaumlulen-Kern sowie eine dicke Schicht Fe3Si auf dem Substrat zwischen den Saumlulenist deutlich zu erkennen Das Verhaumlltnis von Huumlllendicke zur Dicke der planaren para-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

sitaumlren Schicht betraumlgt dabei rund 15 Dies stimmt gut mit den geometrischen Uumlberle-gungen des Kapitels 34 uumlberein Diffusionsprozesse spielen somit bei 100 C waumlhrenddes MBE-Wachstums eine untergeordnete Rolle Dennoch findet Adatomdiffusion in ei-

Abbildung 427 I Vielstrahl-TEM-Bild anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C II Zu dem Bild un-ter I korrespondierendes TEM-Beugungsbild Die violetten Linien verbin-den die Reflexe der ZB-Struktur von denen die staumlrksten schwarz in-diziert wurden Um den Ursprung ist eine Einheitszelle des reziprokenZB-Bravais-Gitters anhand violett gestrichelter Linien vervollstaumlndigt Dieorangen Kreise zeichnen Debye-Sherrer-Ringe nach und sind ebenfalls mitoranger Farbe indiziert Die gestrichelten Linien im innersten Ring ver-deutlichen die Uumlberstruktur in der Intensitaumltsverteilung desselben Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

nem beschraumlnkten Maszlig statt Dies legen die Einkerbungen der parasitaumlren Fe3Si-Schichtin der unmittelbaren Umgebung der Nanosaumlule nahe Im Beugungsbild finden sich dieintensiven Reflexe des GaAs-Kerns Sie liegen saumlmtlich auf den fuumlr die ZB-Struktur inder [112]-Zonenachse zu erwartenden Positionen und somit auf den rotvioletten LinienEine Zelle des so gebildeten reziproken Bravais-Gitters ist um den Ursprung zusaumltzlichdurch gestrichelte Linien gekennzeichnet

Neben diesen Reflexen findet sich eine Vielzahl von schwaumlcheren Reflexen mit ring-foumlrmig ausgeschmierten Intensitaumltsverteilungen Diese liegen auf konzentrischen Krei-sen um den Ursprung Die drei innersten dieser Kreise wurden durch orange Liniennachgezogen und anhand der zu ihrem Radius korrespondierenden Reflexe indiziertDie Kreise sind nach Peter Debye und Paul Scherrer als Debye-Scherrer-Ringe (DSR)bekannt Sie entstehen bei der Beugung an kristallinen Koumlrnern verschiedenster Orien-tierung d h polykristallinem Material Somit findet sich in Abbildung 427 I neben demeinkristallinen GaAs-Kern polykristallines Fe3Si

Uumlbereinstimmend mit der polykristallinen Phase des Fe3Si erscheint der innerste(220)-DSR mit der houmlchsten Intensitaumlt Er zeigt daruumlber hinaus eine Modulation der In-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

tensitaumlt mit einer Periode eines Kreisbogens um rund 60 Veranschaulicht ist dies durchgestrichelte orange Linien innerhalb des ersten DSR Diese sechsfache Modulation kor-respondiert exakt mit den ebenfalls sechszaumlhligen Seitenfacetten des GaAs-Nanosaumlulen-Kerns Sie koumlnnte somit vom Beugungsbild eines einzelnen epitaktisch ausgerichtetenFe3Si-Kristallites herruumlhren welches den gesamten Umfang des GaAs-Kerns umfasstAufgrund der sechszaumlhligen Seitenfacetten wuumlrde ein solcher Kristallit im Beugungsbildmit einer ebenfalls sechsfachen Uumlberstruktur erscheinen Es finden sich im Beugungsbildder Abbildung 427 demnach Hinweise darauf dass innerhalb der Fe3Si-Huumllle Berei-che mit epitaktischer Ausrichtung vorliegen Das nur schwach erscheinende Uumlbergitterkann jedoch auch durch andere Mechanismen wie dynamische Beugungseffekte oderVorzugsrichtungen in den polykristallinen Koumlrnern erklaumlrt werden

Neben denen den fundamentalen Reflexen zugehoumlrigen DSR wie (440) und (220) sindin Abbildung 427 auch auf dem (420)-DSR Intensitaumltsverteilungen sichtbar Hierausfolgt in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen dass zumindest ein gewissernicht zu vernachlaumlssigender Anteil des Fe3Si in der B2-Struktur vorliegt

Bei Betrachtung eines Querschnitts senkrecht zur Achse durch eine der bei 100 Cmit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen dargestellt in der TEM-Hellfeldaufnahme derAbbildung 428 I wird deutlich dass die dunkle Fe3Si-Huumllle den einkristallinen GaAs-Kern homogenen Kontrastes in radialer Richtung komplett und zusammenhaumlngend mit

Abbildung 428 TEM-Bilder des Querschnitts senkrecht zur Achse von bei 100 C mit Fe3Siummantelten GaAs-Nanosaumlulen I Hellfeldaufnahme II Dunkelfeldauf-nahme einer der unter I dargestellten aumlhnlichen Nanosaumlule Aufgenommenvon Dr Bernd Jenichen

einer Dicke von (14 le dH le 21) nm ummantelt Dabei ist die Huumllle an den Ecken desHexagons leicht dicker als an den Kanten In der Dunkelfeldaufnahme (einer zu derin Bild 428 I aumlquivalenten Nanosaumlule) in Abbildung 428 II kann man die polykristal-line Struktur der Huumllle besonders gut erkennen Nur ein Bruchteil des Fe3Si-Materialserfuumlllt hier die Beugungsbedingung der Rest erscheint als dunkle koumlrnige Strukturunregelmaumlszligiger Groumlszlige und Form Dennoch bleibt auch fuumlr die mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraumlhte in derselbenOrientierung erhalten

Abschlieszligend finden sich in Abbildung 429 I und II jeweils ein TEM-Hell- und Dun-kelfeldbild von Saumlulen mit einer bei 100 C abgeschiedenen Huumllle unter Zweistrahl-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

konfiguration bei g = 111 des Si dargestellt Wie deutlich zu erkennen ist schmiegtsich die Huumllle gleichmaumlszligig und geschlossen um den Kern Somit benetzt das Fe3Si dieSaumlulen-Seitenflaumlchen vollstaumlndig und bildet zudem eine glatte Grenzflaumlche was wichti-ge Voraussetzungen fuumlr eine moumlgliche Verwendung solcher Nanodraumlhte in zukuumlnftigenBauteilen sind Die Oberflaumlche der Huumllle hingegen ist uumlbereinstimmend mit den REM-Aufnahmen in Abbildung 416 rau

In der Hellfeldaufnahme in Abbildung 429 I erscheint die GaAs-Saumlule in einem ein-heitlich dunklen Kontrast was ein typisches Merkmal von Einkristallen ist Im Gegen-satz dazu besteht die Huumllle aus inhomogenen Bereichen dunklen und hellen KontrastesDies deutet auf die Existenz verschiedenster unterschiedlich orientierter Kristallite hinund laumlsst auf eine polykristalline Ummantelung schlieszligen Der einkristalline Kern er-

Abbildung 429 TEM-Bilder anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen miteiner Wachstumstemperatur von 100 C I Hellfeldaufnahme nahe desSi(111)-Reflexes II Entsprechende Dunkelfeldaufnahme Aufgenommen vonDr Bernd Jenichen

scheint in der Dunkelfeldaufnahme in Abbildung 429 II mit Ausnahme einer durchVerspannung verursachten dunklen Textur nahe der Si-Grenzflaumlche in einheitlich hel-lem Kontrast aumlhnlich dem des Substrats Das heiszligt der Kern besteht hier aus reinemZinkblende-Material ohne planare Defekte und weist somit eine exzeptionell gute Kris-tallqualitaumlt auf (vor allem wenn man bedenkt dass die Gitterfehlanpassung zum Si rund4 betraumlgt) Die Huumllle hingegen ist aufgrund ihrer groszligen Missorientierung in Abbil-dung 429 II kaum zu erkennen

Dennoch findet man in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen Bereiche indenen die 220-Ebenen des Fe3Si und des GaAs parallel verlaufen wie in der hoch-aufloumlsenden TEM-Aufnahme mit einem einfallenden Strahl entlang [112] in Abbildung430 dargestellt ist Waumlhrend jedoch im Kern auch die 111-Ebenen aufgeloumlst sind kannman diese in der Huumllle nicht mehr ausmachen Des weiteren deutet der dunkle Kon-trast an der Grenzschicht zwischen Kern und Huumllle auf eine leichte Verdrehung deshier dargestellten Fe3Si-Kristallites um die [110] Richtung hin

Bei der XRD-Untersuchung von 1-microm-langen Saumlulen deren Huumllle ebenfalls bei 100 C

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

abgeschieden wurde fand sich sowohl in der ω-2ϑ- als auch in der 2ϑ-Messung der(220)-Reflex Geht man aufgrund der Untersuchungen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) davon aus dass dieser Reflex nicht der parasitaumlren Schicht zwischen denNanosaumlulen zugeschrieben werden kann so sind polykristalline Phasen in den Huumlllendafuumlr verantwortlich Dass man diese bei den 200-nm-langen Saumlulen noch nicht beob-achtet koumlnnte dem hier nur halb so groszligen Volumen des Huumlllenmaterials geschuldet

Abbildung 430 Hochaufloumlsende TEM-Aufnahme des GaAs-Kerns und der Fe3Si-Huumllle(Fourier gefiltert) am unteren Bereich einer hier nicht in Gaumlnze dargestell-ten Saumlule der Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C Die Netzebenen desGaAs und Fe3Si wurden jeweils mit gruumlnen bzw orangen Pfeilen und Li-nien hervorgehoben Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

sein Diese Uumlberlegung fuumlhrt zu dem Schluss dass sich die Huumlllen und die parasitaumlreSchicht nicht nur in der Morphologie sondern auch in den kristallinen Eigenschaftenunterscheiden Nicht komplett ausgeschlossen werden kann allerdings dass die parasi-taumlre Schicht vom Referenzfilm abweichende kristalline Eigenschaften besitzt

Festgehalten werden koumlnnen hier somit die folgenden Punkte Erstens wird der Saumlu-lenkern vollstaumlndig zusammenhaumlngend und gleichmaumlszligig durch das Fe3Si umhuumlllt Esbildet sich dabei eine glatte Grenzflaumlche zum GaAs Auch auf dem Substrat zwischenden Saumlulen wird beim Huumlllenwachstum Material abgeschieden Das Verhaumlltnis von Huumll-lendicke zur Dicke der planaren parasitaumlren Schicht betraumlgt in Uumlbereinstimmung mitden geometrischen Uumlberlegungen des Kapitels 34 rund 15 Der hexagonale Querschnittder Saumlulenkerne ist auch nach der Ummantelung in derselben Orientierung praumlsentDie Saumlulen-Seitenflaumlchen zeigen danach jedoch eine charakteristische kurzstrukturierteRauigkeit Fuumlr das Fe3Si der parasitaumlren Schicht konnten ausschlieszliglich amorphe Ei-genschaften beobachtet werden In den Huumlllen hingegen existiert neben polykristallinenPhasen ein nachweisbarer Anteil an epitaktisch entsprechend den GaAs-Kernen ausge-richteten Materials Innerhalb dieses Materials entspricht der Ordnungsgrad des Fe3Sizumindest der B2-Phase

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

200 CErhoumlht man die Temperatur um 100 C nehmen die Reflexe (222) und (444) in Abbil-dung 424 maximale Werte an Laumlsst man die Messung an den nicht umhuumlllten GaAs-Kernstrukturen auszliger Acht so gilt dies auch fuumlr den (111)- und (333)-Reflex EineUumlberlagerung der Intensitaumltsverteilungen von GaAs und Fe3Si analog zur Abschaumlt-zung der Abbildung 426 findet sich hier in Abbildung 431 Die Messwerte fuumlr 200 Csind in Gelb der Beitrag der GaAs-Traumlgerstruktur ist in Gruumln und derjenige des Fe3Siist in Orange dargestellt Die Faktor a berechnet sich nach Gleichungssystem 41 zua = 0 6637 Dies passt wiederum gut zu den Werten des (111)- und (333)-Reflexes in Ab-bildung 424 von 0 5 middot 1 4 = 0 7 und 0 4 middot 1 5 = 0 6 Fuumlr Faktor b findet sich b = 0 0266Somit laumlsst sich bereits festhalten dass b hier rund eine Groumlszligenordnung uumlber dem der100-C-Probe von b = 0 0032 liegt

Innerhalb eines Fehlerbereiches von 8 laumlsst sich mit dieser Abschaumltzung die be-obachtete enorme Zunahme der Intensitaumlt des (222)-Reflexes nachbilden Neben dem(222)- dominiert das Fe3Si mit 85 nun auch im (444)-Reflex Im (111)-Reflex hinge-

Abbildung 431 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 200 C in Gelb und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Gelb und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 200 C ummantelten Saumlulen

gen ist es auch hier mit nur 5 verschwindend gering Der (333)-Reflex stellt sich je-doch nachweisbar nicht als Summe zweier Beitraumlge dar Zu diesem Reflex traumlgt einzigdas GaAs bei Es kann somit bereits festgehalten werden dass bei einer Temperaturvon 200 C ein maximaler Anteil des Fe3Si-Materials in den Proben mit Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen eine mit dem GaAs uumlbereinstimmende epitaktische Orientierungaufweist und dieses zumindest in der B2-Struktur vorliegt

Vergleicht man nun die Intensitaumlt des (444)-Reflexes von GaAs (IGaAs(444) = 0 142 middot10minus6) mit derjenigen des Fe3Si (IFe3Si(444) = 0 798 middot 10minus6) so folgt aus diesen Werten

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dass das Streuvolumen des Fe3Si in etwa 5-mal so groszlig wie das des GaAs ist Ob dieNanodraht-Huumlllen ein so groszliges Volumen abdecken koumlnnen soll anhand einer Berech-nung untersucht werden Aus den bisherigen REM- und TEM-Untersuchungen erge-ben sich die folgenden Werte fuumlr die Saumlulen- und Huumlllenabmessungen Der Radius derGaAs-Saumlulen liegt im Bereich von r = (20 minus 25) nm die Laumlnge in L = (210 minus 350) nmund die Dichte der Saumlulen variiert innerhalb ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2 Fuumlr die Dickeder Fe3Si-Huumlllen fand sich dH = (14 minus 21) nm und fuumlr diejenige der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen dS = 70 nm Das Verhaumlltnis der Volumina von Saumlulenhuumlllen(VH) zu GaAs-Traumlgersaumlulen (VGaAs) berechnet sich nun nach

VH

VGaAs=

ϱNWπ(r + dH)2dS + ϱNWπL((r + dH)

2 minus r2)

ϱNWπr2L(42)

zu VHVGaAs = 2 minus 4 Ein 5-mal so groszliges Volumen der Huumlllen wie das der GaAs-Traumlgersaumlulen liegt somit nur knapp oberhalb der berechneten Werte Die bei 200 C her-gestellte planare Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) wie sie auch zwischen den Saumlulen zufinden ist zeigt in den vorangestellten Untersuchungen keine einer epitaktischen Ori-entierung entsprechende Beugungsreflexe Somit kann angenommen werden dass derhier beobachtete Fe3Si-Beitrag zur Streuintensitaumlt einzig den Nanodraht-Huumlllen sowiedem Fe3Si welches auf den GaAs-Inseln aufwaumlchst zuzuschreiben ist Hierbei kann letz-terer aufgrund der Uumlbereinstimmung des Volumenverhaumlltnisses von Huumllle zu Kern desexperimentell gefundenen und berechneten Wertes in erster Naumlherung vernachlaumlssigtwerden Somit liegt innerhalb dieser einfachen Abschaumltzung nahezu das gesamte Mate-rial der Huumlllen in einer epitaktischen Orientierung entsprechend Fe3Si[111] ∥ GaAs[111]∥ Si[111] vor

Zusaumltzlich ist bei einer Wachstumstemperatur von 200 C uumlbereinstimmend mit denUntersuchungen der planaren Fe3Si-Schichten sowohl in der ω-2ϑ- als auch 2ϑ-Kurveerstmals der (220)-Reflex mit nahezu gleicher Intensitaumlt praumlsent Demzufolge ist dasFe3Si zwischen den Saumlulen auch bei 200 C polykristallin Da nur der (220)-Reflex beob-achtet wurde besitzt es sehr kleine Korngroumlszligen oderund amorphe Bereiche Fuumlr dieparasitaumlre Schicht zwischen den Draumlhten finden sich somit deutlich von denjenigen derNanodraht-Huumlllen abweichende kristalline Eigenschaften

TEM-Untersuchungen wie sie fuumlr einen Saumlulenausschnitt in Abbildung 432 I wie-dergegeben sind zeigen dass sich auch bei 200 C eine komplette geschlossene Huumlllemit einer glatten Grenzflaumlche bildet In der Vielstrahlaufnahme und dem zugeordnetenlateral aufgeloumlsten Beugungsbild (SAD-Bild) unter Abbildung 432 wurde das Substratzunaumlchst in der [110]-Zonenachse orientiert Da die hier dargestellte Nanosaumlule nichtexakt senkrecht zum Substrat ausgerichtet ist musste die Probe im Anschluss leichtverkippt werden um die Zonenachse im GaAs-Kern einzustellen Aus diesem Grundenthaumllt Abbildung 432 II keine Reflexe des Si-Substrats

Deutlich zu erkennen ist im SAD-Bild das der ZB-Struktur zugeschriebene Beugungs-muster Die ihm zugehoumlrigen indizierten Reflexe sind durch rotviolette Linien ver-bunden Um den Ursprung wurde zusaumltzlich die Einheitszelle des reziproken Bravais-Gitters der ZB mit Hilfe von ebenfalls rotviolett gestrichelten Linien hervorgehoben Ne-ben dem Beugungsmuster der ZB findet sich zudem dasjenige der ZB-Zwillingsorientie-rung im Folgenden durch ZB gekennzeichnet Die Reflexe der ZB sind durch rosa Li-nien verbunden Auch hier ist die Einheitszelle um den Ursprung durch gestrichelterosa Linien hervorgehoben Auf eine Indizierung dieser Reflexe wurde der Uumlbersichthalber verzichtet Obwohl im SAD-Bild deutlich ZB zu sehen ist fehlen im GaAs-Kern

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

der zugeordneten Hellbild-Aufnahme die charakteristischen dunklen Streifen planarerDefekte welche zur ZB-Bildung fuumlhren Der Kern praumlsentiert sich hingegen als perfek-ter Einkristall Schlieszliglich laumlsst sich noch entlang der [111]ZB- und teils der [111]ZB-Richtung eine sechs- bzw dreifache Uumlberstruktur erkennen Um die Richtungen dieserUumlberstrukturen zu verdeutlichen ist fuumlr jede ein kleiner Pfeil ausgehend vom Ursprungmit entsprechenden Indizes und Farben gegeben Auch hier zeigt das Hellbild keinerleiplanare Defekte die fuumlr eine derartige Uumlberstruktur verantwortlich sein koumlnnten Ein-

Abbildung 432 I TEM-Hellbildaufnahme entlang der [110]-Zonenachse unter Vielstrahl-beugung einer bei 200 C mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule Einige dercharakteristischen Fe3Si-Facetten sind durch Pfeile verdeutlicht Die Lageder (111)-Ebenen im GaAs-Kern sind durch eine gruumlne Linie diejenige ei-ner Fe3Si-Facette hingegen durch eine orange gekennzeichnet II Zu derunter I dargestellten Nanosaumlule korrespondierendes SAD-Bild Aufgenom-men von Dr Bernd Jenichen

zig in der Fe3Si-Huumllle sind markante Schwarz-Weiszlig-Doppellinien leicht verkippt zur[111]-Richtung in nahezu perfekt aumlquidistantem Abstand zu beobachten Einige dieserLinienkontraste sind in Abbildung 432 I durch orange Pfeile hervorgehoben Solche Li-nien entstehen in der TEM an atomar glatten Kanten wenn sich der Brechungsindexabrupt aumlndert wie es fuumlr Auszligenfacetten der Fall ist Die Normale auf diese Facetten desFe3Si faumlllt im SAD-Bild mit der [111]-Richtung zusammen und schlieszligt mit der [111]-Richtung einen Winkel von 7053 ein Exemplarisch ist dieser Zusammenhang fuumlr eineder Facetten nahe der rechten Seite der Hellbild-Aufnahme durch eine orange Linie undeinen orangen Pfeil dargestellt Als Referenz finden sich gleicher Weise zusaumltzlich die(111)-Ebenen in gruumlner Farbe hervorgehoben Die markanten Facetten welche das Fe3Sibei 200 C bildet gehoumlren somit zur Ebenenschar 111

Eine so stark ausgepraumlgte Facettierung wie sie die hier vorgestellten Nanosaumlulen zei-gen ist untypisch fuumlr das planare Wachstum von Metallen Fuumlr Fe3Si wurde aumlhnlichesnach dem Erkenntnisstand dieser Arbeit bislang noch nie beobachtet Ignoriert man zu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

naumlchst Gitterfehlstellen so stellen theoretischen Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen(DFT) von Hafner und Spišaacutek [255]zufolge gerade die Oberflaumlchen der 111-Schar dieje-nigen niedrig-indizierten Ebenen mit den houmlchsten Oberflaumlchenenergien dar Dies kannanhand der hier untersuchten Nanodraumlhte nicht bestaumltigt werden DFT-Berechnungenin der Perdew-Burke-Ernzerhof-Naumlherung (PBE) fuumlr die drei niedrig-indizierten Ebe-nen (001) (110) und (111) mit verschiedenen Oberflaumlchenterminierungen von Dr SteveErwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben hinge-gen das in Abbildung 433 dargestellte Bild Die Konfiguration der Oberflaumlche ergibt sichbei diesen Berechnungen immer aus einem Schnitt durch den Einkristall Je nach Ober-flaumlche existieren ein oder mehrere Moumlglichkeiten eine solche Schnittebene durch denKristall zu legen Fuumlr die (001)-Flaumlche ist eine der Ebenen rein Fe- und eine gemischtFeSi-terminiert Die (110)-Oberflaumlche ist unabhaumlngig vom Schnitt stets FeSi-terminiertFuumlr die (111)-Flaumlche hingegen existieren drei Schnittmoumlglichkeiten Si-terminiert Fe1-terminiert (die nach der Fe-Schicht folgende ist eine Si-Schicht) und Fe2-terminiert (esfolgt zunaumlchst eine Fe- danach die Si-Schicht)

Uumlber nahezu den gesamten Variationsbereich des chemischen Potentials besitzt dieSi-terminierte (111)-Oberflaumlche die niedrigste absolute Oberflaumlchenenergie γ111 Durcheine Facettierung wird jedoch im Vergleich zu hundertprozentig glatten planaren Flauml-chen die tatsaumlchliche Oberflaumlche vergroumlszligert Im Fall der Nanosaumlulen wird durch (110)-

Abbildung 433 Oberflaumlchenenergien des Fe3Si fuumlr verschiedene Terminierungen lautDFTPBE-Berechnungen Berechnet von Dr Steve Erwin

Facetten die Oberflaumlche minimiert sie ist hier somit als Referenz zu verstehen (111)-Facetten hingegen vergroumlszligern die Oberflaumlche um einen Faktor 1 cos α =

radic62 ≃ 1 22

Hierbei gibt α den Winkel zwischen den Richtungen [110] und [111] an Energetischwerden (111)-Facetten somit erst guumlnstig wenn

γ111 lt cos α middot γ110 ≃ 0 82 middot γ110 (43)

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

erfuumlllt ist Nach Abbildung 433 berechnet sich dies zu γ111 lt 115 meVAring2 und ist durcheine schwarze Linie hervorgehoben Der Bereich in welchem eine (111)-Facettierungzu erwarten ist (blaue Flaumlche in Abbildung 433) befindet sich laut Berechnung deut-lich auf der Si-reichen Seite des chemischen Potentials Innerhalb der Unkenntnis desexakten Wertes dieses Potentials waumlhrend des MBE-Wachstums stuumltzen die DFTPBE-Berechnungen somit die experimentell gefundene (111)-Facettierung

Abbildung 432 soll hier jedoch noch etwas genauer untersucht werden Innerhalbder ZB treten die fundamentalen Reflexe die fuumlr ein leichteres Auffinden mit orangenPunkten versehen wurden mit maximaler Intensitaumlt auf Noch deutlicher ist dieser Un-terschied jedoch in den Reflexen der ZB Erscheinen die fundamentalen Reflexe auch imZB mit gleicher Intensitaumlt so zeigen sich alle anderen jedoch sehr viel weniger intensivim ZB Dies ist beispielhaft fuumlr den fundamentalen Reflex (224)(224) verbunden durcheinen dicken rosa Pfeil und den ungeraden (331)(331) verbunden durch einen duumlnnenrosa Pfeil angegeben Dasselbe Verhalten findet sich uumlbereinstimmend fuumlr alle ReflexeDies sowie das Fehlen jeglicher planarer Defekte im Hellbild des GaAs-Kerns fuumlhrenzu dem Schluss dass die ZB einzig der Fe3Si-Huumllle nicht jedoch dem Kern zugeschrie-ben werden muss Umfasst die ZB eine Uumlberlagerung der Beugung am GaAs und Fe3Si(starke Reflexe des GaAs plus starke Fundamentalreflexe des Fe3Si) so entsteht das ZB-Muster einzig durch Beugung in der Huumllle (starke Fundamentalreflexe plus sehr vielweniger starke andere Reflexe des Fe3Si) Da die Huumllle wie eben ausgefuumlhrt eine sehrmarkante (111)-Facettierung zeigt muss um die gesamte Saumlule zu benetzen zwangs-laumlufig ZB im Fe3Si vorliegen Diese wiederum wechselseitig zueinander ausgerichtetenZBZB-Bereiche werden bei der TEM saumlmtlich durchstrahlt was durchaus zusaumltzlichdie sechs- bzw dreifachen Uumlberstrukturen entlang der [111]ZB- und [111]ZB-Richtungverursachen kann Innerhalb des dem Fe3Si zugeschriebenen ZB-Beugungsmusters tre-ten bemerkenswerterweise nicht nur die Fundamentalreflexe sondern sogar alle Reflexemit ungeraden und geraden Miller-Indizes auf Es existiert somit in der Huumllle vollstaumln-dig geordnetes Fe3Si Ob die gesamte Huumllle oder nur ein Bruchteil in der D03-Strukturvorliegt kann jedoch nicht abgeschaumltzt werden

Zu den 200-C-Proben laumlsst sich zusammenfassend sagen dass das Fe3Si der Nano-draht-Huumllle uumlbereinstimmend mit dem GaAs epitaktisch orientiert ist und eine glatteGrenzflaumlche zum GaAs-Kern bildet Es liegt zumindest in der B2-Struktur vor wobeisich in der TEM auch Hinweise auf eine vollstaumlndige Ordnung und somit die D03-Struktur finden Daruumlber hinaus bildet es auf den Saumlulenseitenflaumlchen markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergiendes Fe3Si ergaben uumlbereinstimmend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlrSi-terminierte (111)-Oberflaumlchen Minimalwerte Die Facetten bilden einen flachen Win-kel zur Nanodraht-Achse wodurch die Seitenflaumlchen sehr glatt erscheinen Das Fe3Sizwischen den Saumlulen liegt hingegen houmlchstwahrscheinlich in polykristalliner Phase vor

300 und 350 CFuumlr die Wachstumstemperaturen 300 und 350 C sinkt die Intensitaumlt des (111)-Reflexes inAbbildung 424 kontinuierlich auf 30 und schlieszliglich auf nur noch 10 ab AumlhnlichesVerhalten zeigt der (333)- und (444)-Reflex Einzig der (222)-Reflex bleibt gleichbleibendintensiv wie bei 200 C Dies laumlsst sich durch die bei tieferen Temperaturen vorgenom-mene Naumlherung der Uumlberlagerung des GaAs-Beitrages mit einem Beitrag des Fe3Si nichtmehr in Einklang bringen Innerhalb dieser Naumlherung geht man aufgrund der gleich-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibenden Intensitaumlt des (222)-Reflexes bei gleichzeitig sehr stark verminderten (111)-und (333)-Intensitaumlten davon aus dass das Fe3Si im (222)-Reflex dominiert Dann sollteder (444)-Reflex gleichfalls 4-mal intensiver erscheinen Nach Abbildung 424 ist diesjedoch nicht der Fall Die wahrscheinlichste Erklaumlrung fuumlr den Verlauf der Intensitauml-ten bei hohen Temperaturen ist hingegen eine sukzessive Destruktion der zur Streuungbeitragenden Kristalle In dieses Bild passt auch der bei 350 C in der 2ϑ-Kurve polykris-tallin erscheinende (111)-Reflex Als Ursachen hierfuumlr werden nach Erfahrungen aus derLiteratur Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse vermutet Im Zuge dieserReaktionen entstehen daruumlber hinaus neue polykristalline Phasen mit einem Beugungs-reflex bei q = 2 42 1Aring wie in den Abbildungen 422 und 423 deutlich zu erkennen istVerbindungen welche einen solchen Reflex aufweisen sind Fe-reiche Fe-Si-As- und Fe-Ga-Verbindungen wie Fe5SiAs und Fe3Ga Es kommen jedoch auch FeSi Fe-As- undAs-Si-Verbindungen in Frage [256]

Den Reflex bei q = 2 42 1Aring zeigten in XRD-Untersuchungen auch die 1-microm-langenSaumlulen bei 300 und 350 C Hier kam jedoch sowohl in ω-2ϑ als auch in 2ϑ fuumlr die Tem-peraturen 200 300 und 350 C noch ein weiterer bei q = 2 05 1Aring hinzu Auch dieserReflex kann durch die oben genannten Verbindungen erklaumlrt werden [256] Dass er beiden 200-nm-langen Saumlulen nicht beobachtet wird koumlnnte dem hier nur halb so groszligenVolumen des Huumlllenmaterials geschuldet sein Moumlglich ist jedoch auch dass er aus-schlieszliglich bei den laumlngeren Draumlhten auftritt denn Instabilitaumlten der Grenzflaumlchen neh-men hier durch den enorm vergroumlszligerten Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumenund dem gleichbleibend geringen Durchmesser der Draumlhte zu [34249ndash252] Somit beginnennachweisbare Grenzflaumlchenreaktionen zumindest in 1-microm-langen Nanosaumlulen nicht erstbei 300 sondern bereits bei 200 C und damit bei deutlich tieferen Temperaturen als inder planaren Epitaxie des Fe3Si

Im hier diskutierten Temperaturbereich koumlnnen uumlbereinstimmendem mit den plana-ren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) nun (220)-Reflexe sowohl in ω-2ϑ als auch 2ϑund (422)- (531)- sowie (442)(600)-Reflexe in 2ϑ beobachtet werden Man kann auf-grund dieser Uumlbereinstimmung in erster Naumlherung davon ausgehen dass sich sowohldie beobachtete Kristalldestruktion als auch die nachgewiesene Entstehung von Grenz-flaumlchenreaktionsprodukten in oder durch die Saumlulen abspielt

Abbilung 434 I zeigt eine TEM-Vielstrahlaufnahme einer bei 350 C mit Fe3Si um-mantelten Nanosaumlule Kern und Huumllle sind wohl aufgrund der Grenzflaumlchenreaktio-nen bei dieser Aufnahme nicht leicht zu unterscheiden dennoch kann auch hier einekomplett geschlossene Huumllle ausgemacht werden Die Grenzflaumlche zwischen GaAs undFe3Si ist jedoch nicht mehr glatt und die Oberflaumlche des Fe3Si sehr rau Daruumlber hinausfinden sich auch markante Reaktionen an der Grenzflaumlche zwischen GaAs bzw Fe3Siund dem Si Substrat Diese als Reaktionsbereiche bezeichnet sind in der vergroumlszliger-ten Darstellung rechts im Bild unter III durch einen Pfeil markiert Sie umfassen einegut 200 nm breite Region um den Fuszlig der Nanosaumlulen herum und reichen ca 50 bis100 nm tief in das Substrat hinein Derart ausgepraumlgte Reaktionsbereiche werden beimReferenzwachstum der planaren Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111)-Substraten nicht be-obachtet Hier fanden sich einzig vereinzelte Praumlzipitate an der Grenzflaumlche welche hierim Bild unter II zum einfacheren Vergleich noch einmal eingefuumlgt sind Diese Clusteran der Fe3SiSi-Grenzflaumlche besitzen hingegen nur eine geringe Ausdehnung von rund30 nm entlang der Grenzflaumlche und rund 10 nm in der Tiefe Diese Praumlzipitate konntenin den Proben mit Saumlulen bislang auch zwischen den Draumlhten nicht gefunden werdenHier entsteht durch die Nanosaumlulen offensichtlich ein Kanal innerhalb dessen Grenzflauml-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

chenreaktionen bevorzugt auftreten Dies geschieht womoumlglich durch Prozesse aumlhnlichder von Ga-Tropfen auf Si bekannten Schmelzruumlckaumltzung [257ndash261]

Festzuhalten bleibt hier somit dass bereits fuumlr Temperaturen um 300 C Grenzflauml-chenreaktionen in den Nanosaumlulen nachgewiesen werden konnten Diese finden in ei-nem Kanal welcher von den Saumlulen selbst gebildet wird bis hinunter zum Si-Substrat

Abbildung 434 TEM-Vielstrahlaufnahmen I Bild einer bei 350 C mit Fe3Si ummantel-ten Nanosaumlule II Ausschnitt der Grenzflaumlche einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) bei gleicher Temperatur aus Abbildung 414 III VergroumlszligerteDarstellung der Grenzflaumlche zum Si unterhalb der Nanosaumlule aus I Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

statt Innerhalb der Draumlhte fuumlhren die Reaktionen zu einer Zerstoumlrung sowohl des Fe3Si-als auch des GaAs-Kristalls Im Substrat bilden sich schlieszliglich unterhalb der Saumlulenweit ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nicht mit denPraumlzipitaten der planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) uumlbereinstimmen Als Pro-dukte dieser vielfaumlltigen Reaktionen wurden Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Verbindungen identifiziert Dennoch laumlsst sich auch bis 350 C eine geschlossene gleich-maumlszligige Fe3Si-Huumllle nachweisen jedoch mit sehr rauen Oberflaumlchen

ZusammenfassungAnhand der hier vorgestellten Untersuchungen mittels REM TEM EDX und XRD las-sen sich die morphologischen und kristallinen Eigenschaften der mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen wie folgt zusammenfassen Da Adatomdiffusion bei den nied-rigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt ist die Epita-xie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden allein aufgrund der geneigten Quellen-positionen in der MBE moumlglich Dabei waumlchst das Fe3Si sowohl auf den Draumlhten alsauch zwischen ihnen mit einem Verhaumlltnis von 15 auf Durch eine geeignete Wahldes Saumlulen-Grundgeruumlstes laumlsst sich das Wachstum zwischen den Nanodraumlhten jedochunterdruumlcken Das Fe3Si ummantelt GaAs-Nanodraumlhte unabhaumlngig von der Saumlulen-laumlnge gleichmaumlszligig und homogen Dabei findet das Wachstum uumlberall auf den Seiten-flaumlchen simultan statt Der hexagonale Saumlulen-Querschnitt wird waumlhrend des Huumlllen-wachstums in der Form beibehalten die Ausrichtung variiert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit erfuumlllt das Fe3Si bereits wichtige Grundvoraussetzungenfuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanodraumlhte in zukuumlnftigen Bauelementen

Sowohl Morphologie als auch Gitterordnung unterscheiden sich in den Nanodraht-Huumlllen von dem planaren Fe3Si zwischen ihnen Bei Temperaturen unter 200 C zeigendie Saumlulen eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Neben polykristallinenEigenschaften existiert hier ebenfalls ein signifikanter Anteil an epitaktisch entsprechenddem GaAs ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen Dabei besitzt dieses epitaktische Fe3Sieine stoumlchiometrische Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor

Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligenHier ist nun nahezu die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktischorientiert Sie zeigt dabei einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hin-weise auf eine gebietsweise D03-Ordnung finden Das Fe3Si der Huumlllen bildet daruumlberhinaus markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungender Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwin bestaumltigten dass (111)-orientierteOberflaumlchen die energetisch guumlnstigste Konfiguration darstellt Schlieszliglich zeigen dieNanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von Interdiffusionsprozessen in der Form vonGrenzflaumlchenreaktionsprodukten Dies ist ein grundlegender Unterschied zur planarenEpitaxie des Fe3Si bei welcher derartige Reaktionen erst bei erheblich houmlheren Tempe-raturen um 400 C beobachtet werden

Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchen aufgrund der fortschreitenden Inter-diffusionsprozesse wiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachs-tumstemperatur von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Die Grenzflauml-chenreaktionen fuumlhren schlieszliglich zu einer sukzessiven Zerstoumlrung sowohl des GaAsals auch des Fe3Si der Saumlulen Diese finden dabei in einem Kanal welcher von denDraumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat statt Im Substrat entstehenin der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nichtmit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmen Als Reaktionsproduktebilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-Verbindungen

Fuumlr einen Einsatz in spintronischen Bauteilen sind neben gleichmaumlszligigen homoge-nen Schichten bzw Huumlllen glatte Grenz- und Oberflaumlchen erforderlich Raue Strukturenstellen eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung dar und koumlnnen stromfuumlhren-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

de Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei verursachen Dies fuumlhrtzu zusaumltzlichen unerwuumlnschten Widerstaumlnden [262ndash265] Daruumlber hinaus ist im Fe3Si einelangreichweitige Gitterordnung fuumlr Bauteile wuumlnschenswert da diese die Kompositions-Fluktuations-Streuung minimiert [48] Demzufolge kann fuumlr Bauteile basierend auf mitFe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine optimale Wachstumstemperatur von200 C angegeben werden Hier besitzen die Nanosaumlulen glatte Grenz- und Oberflaumlchenund das Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen zeigt einen maximalen Ordnungsgrad

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5 Magnetische Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen wurden die in Ka-pitel 23 vorgestellten Methoden verwendet Diese umfassen Magnetometrie (SQUID)Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotrans-port-Messung (MT) Die MB-Untersuchungen wurden dabei von Prof Dr Peter Schaafvon der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt und ausgewertet Mit SQUID und MBwerden anlagenfrische Proben mit vielen Nanosaumlulen untersucht MFM und MT hin-gegen kommen bei der Charakterisierung einzelner Nanodraumlhte zum Einsatz Die ma-gnetischen Eigenschaften werden im Folgenden zuerst fuumlr die Nanodraht-Ensemblesdanach fuumlr Einzelsaumlulen dargelegt

51 Nanodraht-Ensembles

Unter dem Begriff Nanodraht-Ensemble sind im Rahmen dieser Arbeit kleine anlagen-frische Probenstuumlcke zu verstehen Sie umfassen somit senkrecht auf einem Substrat ausSi-OxidSi(111) stehende mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sowie eine planareparasitaumlre Fe3Si Schicht zwischen den Nanosaumlulen Um das magnetische Moment derFe3Si-Huumlllen von demjenigen der Fe3Si-Schicht zu trennen wurden hier drei verschiede-ne Probenkonfigurationen untersucht Diese sind in der Abbildung 51 skizziert

Abbildung 51 Skizze der drei Nanodraht-Ensemble-Probenkonfigurationen Probe A be-steht aus einem anlagenfrischen Probenstuumlck Nach der Messung wurdenvon Probe A die Nanosaumlulen mittels Ultraschallbad abgeloumlst dies stellt nunProbe B dar Probe C ist identisch mit Probe A nur wurde hier der ersteWachstumsschritt das GaAs-Nanosaumlulen-Wachstum ausgelassen

Probe AIn den folgenden Diagrammen hellblau dargestellt ist Probe A und besteht aus einem

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

kleinen anlagenfrischen Probenstuumlck Dieses umfasst sowohl magnetische Nanosaumlulenals auch eine parasitaumlre magnetische Schicht zwischen den Saumlulen

Probe BNach den Messungen an Probe A wurden von ihrer Oberflaumlche mittels Ultraschallbaddie Nanodraumlhte entfernt Dies ist Probenkonfiguration B die nun nur noch aus der pa-rasitaumlren Schicht besteht und im Folgenden in hellem Orange erscheint

Probe CHier handelt es sich um eine neue Probe (neues Probenstuumlck) das identisch mit ProbeA ist jedoch wurde der erste Wachstumsschritt das Wachstum der GaAs-Nanodraumlhteweggelassen Sie umfasst somit ausschlieszliglich eine (parasitaumlre) Fe3Si-Schicht und ist indunklem Orange dargestellt

511 Magnetische Anisotropie

Die fuumlr diese drei Probenkonfigurationen erhaltenen M-H-Kurven sind in den Abbil-dungen 52 53 und 54 beispielhaft fuumlr eine Wachstumstemperatur des Fe3Si von 100 Cdargestellt Der diamagnetische Beitrag des Si-Substrates wurde zuvor von den Mess-

Abbildung 52 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

werten abgezogen Um magnetische Proben mittels SQUID zu charakterisieren wirddas absolut gemessene Moment m in der elektromagnetischen Einheit (emu) des Gauss-Systems in der Regel auf das Volumen des ferromagnetischen Materials M = mVin emucm3 bezogen Dieses Vorgehen birgt selbst bei glatten kristallinen Schichtenerhebliche Fehlerquellen Erstens finden sich Fehler bei der Bestimmung des diamagne-tischen Beitrags und damit einhergehend bei der Saumlttigungsmagnetisierung Zweitensergeben sich fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung nicht zu vernachlaumlssigende Unterschie-de zwischen verschiedenen SQUID-Messungen ein und derselben Probe und Drittens

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51 Nanodraht-Ensembles

ist auch die Bestimmung des Volumens mit Fehlern behaftet Bei der Volumenbestim-mung wird typischerweise die Dicke der Schicht aus REM- oder TEM-Untersuchungenentnommen und die Abmessungen des SQUID-Probenstuumlckes mit einem Messschieberbestimmt Somit spielen dabei ebenfalls die Homogenitaumlt der ferromagnetischen Schichtund die aumluszligeren Abmessungen der Probe eine wichtige Rolle unter den eben aufgezaumlhl-ten Fehlerquellen Selbst fuumlr planare Schichten addieren sich all diese Fehler zu einerSumme von rund 20 des gemessenen Momentes in der Saumlttigung [147] Das Volumendes Fe3Si der hier untersuchten Proben A und B ist daruumlber hinaus aufgrund der un-zaumlhligen Nanosaumlulen und Nanodraht-Huumlllen den variierenden Nanodraht-Dichten und-Durchmessern nicht exakt bestimmbar bzw birgt es weit groumlszligere Fehler Aus diesemGrund wurde das in emu gemessene magnetische Moment hier vorerst auf die zweidi-mensionale Probenflaumlche in m2 normiert und uumlber dem aumluszligeren Magnetfeld aufgetra-gen

Die Magnetisierungskurven in Abbildung 52 entlang der [110]-Richtung koumlnnen fuumlralle drei Probenkonfigurationen weder eindeutig einer magnetisch schweren (hohe Ani-sotropiefeldstaumlrke und keine Hysterese) noch eindeutig einer magnetisch leichten Ach-se (Hysterese mit einer der Saumlttigungsmagnetisierung MS entsprechenden Remanenz-magnetisierung MR) zugeordnet werden Die Kurven der Probe A und B sind na-hezu identisch Sie zeigen Koerzitivfelder HC um 45 Oe RemanenzmagnetisierungenMR von rund 54 emum2 was in etwa 56 der Saumlttigungsmagnetisierung MS ent-spricht und Anisotropiefelder Haniso im Bereich von 20 kOe Die Hysterese der Pro-be C ist hingegen durch ein sehr viel geringeres Anisotropiefeld von rund 45 Oe ei-ne niedrigere Koerzitivfeldstaumlrke um 13 Oe und eine Remanenzmagnetisierung vonMR ≃ 60 emum2 ≃ 92 MS gekennzeichnet

Ein aumlhnliches Verhalten zeigen die Proben bei Messungen entlang der zweiten in derSchichtebene liegenden [112]-Richtung dargestellt in Abbildung 53 Die Kurven der

Abbildung 53 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

Proben A und B entsprechen denjenigen der [110]-Richtung Einzig die Hysterese vonProbe C ist nun durch eine geringere Koerzitivfeldstaumlrke von rund 4 Oe eine gleich-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibende Anisotropiefeldstaumlrke und eine Remanenzmagnetisierung von nur 84 derSaumlttigungsmagnetisierung gekennzeichnet

In der Schichtebene zeigen die Proben A und B somit magnetisch isotropes Mate-rial mit breiter Hysterese Ein derartiges Verhalten wurde bislang fuumlr kristalline pla-nare Fe3Si-Schichten noch nie beobachtet Im Gegensatz finden sich im Anhang B4fuumlr einkristalline (111)-orientierte Fe3Si-Schichten ebenfalls hergestellt bei 100 C aufGaAs(111)B-Substraten in der Schichtebene leichte Achsen mit rechteckiger und schma-ler Hysterese (HC ≃ 12 Oe) In der Literatur wird typischerweise fuumlr Fe3Si-Filme abhaumln-gig von der uniaxialen magnetischen Anisotropie (UMA) und der magnetokristallinenAnisotropie (MCA) in den in der Schicht liegenden Richtungen uumlber eine leichte sowieeine harte magnetische Achse berichtet Die leichte Achse findet sich beispielsweise aufGaAs(001)-Substraten in den zur Substratnormalen senkrechten ⟨100⟩-Richtungen mitAnisotropie- und Koerzitivfeldern le 10 Oe Die schwere Achse hingegen liegt in der[110]-Richtung zeigt keinerlei Hysterese und Anisotropiefelder um 100-200 Oe [266ndash274]

Der M-H-Kurvenverlauf der in der Schicht liegenden Richtungen fuumlr Probe C hinge-gen zeigt im Vergleich zur Literatur planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmend geringeKoerzitivfelder Eindeutig schwere bzw leichte Achsen wie sie durch UMA und MCAhervorgerufen werden koumlnnen jedoch auch hier nicht beobachtet werden Ursachen fuumlrdas modifizierte Hystereseverhalten der hier vorgestellten Proben liegen sicher erstensdarin begruumlndet dass das Fe3Si gewachsen auf amorphem Si-Oxid wie in Kapitel 432dargestellt keine einkristalline Schicht sondern polykristallin bis amorph ist Zweitenskommt hinzu dass die Grenzflaumlche zwischen Si-Oxid und Fe3Si durch die raue Ober-flaumlche des Oxids ebenfalls nicht glatt ist Kann man bei Fe3Si-Schichten die unter ver-gleichbaren Bedingungen auf glatten GaAs(111)B-Substraten hergestellt wurden (An-hang B2) mittels AFM ebene Schichten mit atomaren Stufen beobachten so zeigen dieFe3Si-Schichten auf Si-Substraten bedeckt mit nativem Si-Oxid der Abbildung 410 inKapitel 421 keinerlei aus einzelnen kristallinen Ebenen bestehende atomare Terrassen

Abbildung 54 M-H-Kurven der Proben A B und C mit H ∥[111] links der Kurvenverlaufbis zur Saumlttigung rechts die Hysterese bei kleinen Feldern

Charakteristisch ist hier im Gegensatz eine sehr ebene Oberflaumlche und innerhalb dieserkreisrunde vertiefte Defekte mit Durchmessern im Nanometerbereich Diese charakte-ristischen morphologischen und kristallinen Eigenschaften sind mit hoher Wahrschein-

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51 Nanodraht-Ensembles

lichkeit der Grund dafuumlr dass bei allen drei Proben weder eine MCA noch eine UMAbeobachtet werden kann Eine Anisotropie hervorgerufen durch die magnetischen Ei-genschaften der Draumlhte auf Probe A existiert ebenfalls nicht Die M-H-Kurven in derSchichtebene sind hingegen gekennzeichnet durch ungewoumlhnlich hohe Anisotropiefeld-staumlrken sowie breite Hysteresen bzw hohe Koerzitivfelder Das Vorhandensein sowiedie Abwesenheit der Saumlulen in den Proben A und B kann in diesem Bild als extremraue defektive Fe3Si-Schicht interpretiert werden und verursacht den im Vergleich zu Csehr viel haumlrteren und breiteren Hystereseverlauf

Neben diesen isotrop harten magnetischen Achsen in der Schichtebene finden sichauch fuumlr die senkrecht dazu verlaufende [111]-Richtung dargestellt in Abbildung 54einzig magnetisch schwere Achsen Alle drei Probenkonfigurationen zeigen ein uumlberein-stimmend hohes Anisotropiefeld von rund 20 kOe Bei niedrigen Feldern ist jeweils eineHysterese vorhanden was auf leichte Verkippungen der Proben waumlhrend der Messungzuruumlckgefuumlhrt wird Die entlang dieser Richtung sehr schweren magnetischen Achsenbei planaren Schichten gehen auf die universelle magnetische Formanisotropie zuruumlckSie hat ihre Ursache in der Dipol-Dipol-Wechselwirkung Die langreichweitige Kopp-lung der magnetischen Dipole bewirkt eine Vorzugsrichtung aufgrund der geometri-schen Form der Probe d h Formanisotropie Diese nimmt fuumlr duumlnne Schichten entlangder Schichtnormale maximale Werte an die umso houmlher sind je groumlszliger das Verhaumlltnisvon Oberflaumlche zu Volumen der Probenform ist Typische Anisotropiefelder in dieserRichtung liegen fuumlr ferromagnetische Metalle wie Fe3Si um 2 T bzw 20 kOe Erst imGrenzfall von nur wenigen Monolagen Schichtdicke bricht die Formanisotropie zusam-men [270] Dieser Grenzfall ist jedoch weder fuumlr die planare parasitaumlre Fe3Si-Schicht vonrund 70 nm noch fuumlr die duumlnnen Fe3Si-Huumlllen von rund 18 nm erreicht Aus diesemGrund stimmen die Kurven der hier vorgestellten Proben in dieser Richtung mit de-nen planarer einkristalliner Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B-Substraten uumlberein wie inAnhang B4 uumlberpruumlft werden kann

Unterschiede in den M-H-Kurven zwischen Probe A und B ergeben sich im bisherpraumlsentierten qualitativen Kurvenverlauf nicht Auch fuumlr houmlhere Wachstumstemperatu-ren des Fe3Si zeigt die Probe mit Nanosaumlulen dasselbe Verhalten nachdem die Saumlulenentfernt wurden Sogar die Saumlttigungsmagnetisierungen der Proben A und B stimmenuumlberein Die parasitaumlre Schicht zwischen den Nanosaumlulen dominiert offenbar qualitativdie mittels SQUID gemessenen magnetischen Eigenschaften vollkommen Dies ist ver-staumlndlich da das Volumen der parasitaumlren Schicht ca um einen Faktor 8 bis 200 groumlszligerist (Die Abschaumltzung dieses Faktors kann im Anhang C nachgeschlagen werden)

Um die Hysteresekurven jedoch auch quantitativ vergleichen zu koumlnnen wurde wiefolgt vorgegangen Das charakteristische Merkmal in verschiedenen Zustaumlnden vorlie-gender ferromagnetischer Materialbeitraumlge innerhalb einer Probe wie beispielsweise dieMagnetisierung einer planaren Schicht und diejenige von Nanodraht-Huumlllen ist dieAnisotropieenergie Als Maszlig dieser Energie dienen in der Regel die sogenannten Ani-sotropiekonstanten Diese koumlnnen wiederum mithilfe einer zugrunde liegenden Theoriefuumlr uniaxiale oder magnetokristalline Anisotropien aus den Hysteresekurven entnom-men werden Da die hier vorgestellten Proben weder eine UMA noch eine MCA zei-gen ist das Ableiten der exakten Anisotropiekonstanten nicht moumlglich Naumlherungsweisekann jedoch die in Abbildung 55 grau dargestellte Flaumlche Aaniso in den M-H-Kurven alsMaszlig fuumlr die Anisotropieenergie dienen Sie spiegelt eine Energie wider welche als Ar-beit vom externen Magnetfeld verrichtet werden muss um die magnetischen Momenteim Material saumlmtlich entlang der vorgegebenen Richtung auszurichten Fuumlr die beispiel-

83

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

haft in Abbildung 55 skizzierten Hysteresekurven betraumlgt diese Flaumlche nahezu Null fuumlrleichte Achsen Schwere magnetische Achsen hingegen besitzen hohe Anisotropiefeld-flaumlchen

Um diese Anisotropieflaumlchen zu berechnen wurde die auf die Saumlttigungsmagnetisie-rung normierte Hysteresekurve vom Koerzitivfeld bis M = MS integriert Sie tragensomit die Einheit Oe Die so ermittelten Anisotropiefeldflaumlchen der Proben A B und C

Abbildung 55 Skizze der magnetischen Hysterese fuumlr eine magnetisch leichte und eineschwere Achse Als Maszlig fuumlr die magnetische Anisotropie-Energie kann ineinfacher Naumlherung die Flaumlche A verwendet werden Diese nimmt kleineWerte fuumlr leichte Achsen und groszlige entsprechend fuumlr schwere an

finden sich in der Abbildung 56 uumlber der Wachstumstemperatur des Fe3Si fuumlr die dreiKristallrichtungen [111] [112] und [110] aufgetragen

Allen Proben gemeinsam sind hohe Anisotropieflaumlchen im Bereich zwischen 2 und7 kOe entlang der Probensenkrechten unabhaumlngig von der Temperatur Diese sinkenleicht mit zunehmender Fe3Si-Temperatur Ein zusaumltzlicher leichter Achsenanteil durchdas Vorhandensein von Nanosaumlulen mit einem eventuell spontan in dieser Richtungausgerichteten magnetischen Moment ausschlieszliglich fuumlr Probe A kann nicht beobachtetwerden Zwar liegen die Anisotropieflaumlchen der Probe A merklich unterhalb derselbenvon Probe C jedoch zeigt Probe B dasselbe Verhalten Dass die hier beobachteten Ani-sotropieflaumlchen der Proben A und B unterhalb derjenigen von Probe C liegen mag ihreUrsache in einer unterschiedlichen Oberflaumlchenrauigkeit haben Diese ist durch die An-wesenheit von Nanosaumlulen in Probe A bzw durch die Loumlcher aufgrund ihres Fehlens inProbe B deutlich erhoumlht was in diesen Proben das Verhaumlltnis von glatter Oberflaumlche zuVolumen verringert und damit zwangslaumlufig auch die Anisotropieflaumlchen

Die Anisotropiefeldflaumlchen der in der Schicht liegenden Richtungen [112] und [110]sind fuumlr alle drei Proben nahezu identisch und steigen leicht mit der Temperatur Aund B besitzen dabei jedoch deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als Probe C Daruumlberhinaus zeigt einzig Probe C eine leichte Anisotropie bei 100 und 200 C mit einer leich-teren Achse entlang der [110]-Richtung Dass die hier vorliegenden polykristallinen bisamorphen Schichten deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als einkristalline Fe3Si-Filmeauf GaAs(111)B-Substraten besitzen (siehe Anhang B4) mag ihrer erhoumlhten Grenz- undOberflaumlchenrauigkeit geschuldet sein Bei Probe A und B ist letztere aufgrund der zu-

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51 Nanodraht-Ensembles

saumltzlichen Rauigkeit verursacht durch die Anwesenheit bzw das Fehlen der Nanosaumlu-len noch weiter erhoumlht Die Oberflaumlchenrauigkeit wiederum nimmt mit erhoumlhter Fe3Si-

Abbildung 56 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungender Proben A B und C in Abhaumlngigkeit von der Wachstumstemperatur desFe3Si

Wachstumstemperatur zu und verursacht somit den in Abbildung 56 dargestellten An-stieg der Anisotropiefeldflaumlchen mit steigender Temperatur

Ein zusaumltzlicher leichter oder schwerer Achsenanteil durch das Vorhandensein vonNanosaumlulen mit einem eventuell spontan in anderer Richtung als derjenigen der parasi-taumlren Schicht ausgerichteten magnetischen Moment kann somit innerhalb der Anisotro-pie von Ensemble-SQUID-Messungen nicht beobachtet werden

512 Magnetisches SaumlttigungsmomentDie Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimensionalerProbenflaumlche von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist fuumlr die drei Probenkonfigura-tionen im linken Diagramm der Abbildung 57 dargestellt

Bei einer Betrachtung dieser nur auf die Probengrundflaumlche normierten Saumlttigungs-magnetisierungen von Probe A und B faumlllt auf dass das Moment beider fuumlr alle Tempe-raturen annaumlhernd gleich ist Dies ist verwunderlich denn bei Probe B wurde im Ver-gleich zu A magnetisches Material d h die Nanodraht-Huumlllen entfernt Da sich jedochkeine Reduktion im gemessenen Moment von Probe A zu B ergibt bleibt als Erklaumlrungnur dass das Moment in den Nanodraht-Huumlllen gegenuumlber demjenigen der parasitaumlr-en Schicht verschwindend gering ist Eine Abschaumltzung der Volumina von Nanodraht-Huumlllen zu parasitaumlrer Schicht wie sie ausfuumlhrlicher im Anhang C beschrieben ist ergibtein Verhaumlltnis von 05 bis 12 Ein gegenuumlber der Schicht verschwindend geringes undexperimentell somit nicht mehr zweifelsfrei nachweisbares Moment der Nanosaumlulen-Huumlllen ist demnach durchaus moumlglich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Durch die Unkenntnis des exakten Volumens an ferromagnetischem Material und diedaraus resultierende Normierung auf die zweidimensionale Probenflaumlche ergibt sichein Unterschied in den Saumlttigungsmagnetisierungen von Probe A und B zu Probe CRuumlckschluumlsse anhand dieser Daten zu ziehen ist jedoch schwierig da sie nicht eindeutigmit Literaturwerten des magnetischen Momentes pro Volumen in Beziehung gesetzt

Abbildung 57 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimen-sionaler Probenflaumlche (linke Seite) und normiert auf das gesamte Volumen(rechte Seite) der Proben A B und C von der Fe3Si-Wachstumstemperatur

werden koumlnnen Aus diesem Grund soll um das magnetische Moment in der Saumlttigungpro zweidimensionaler Probenflaumlche umzurechnen nun versucht werden das Volumender Proben A B und C abzuschaumltzen Hierfuumlr wurde eine typische Dichte und Laumlnge derGaAs-Nanodraumlhte von rund ϱNW = (1-9)middot107 cmminus2 und L = 1microm ein typischer GaAs-Nanodraht-Radius von rund rNW = (25-50) nm und die mittels TEM gemessene Dickeder Fe3Si-Huumlllen von dH = (14minus 21) nm sowie eine Dicke der parasitaumlren bzw planarenFe3Si-Schicht von dS =70 nm angenommen Mit diesen Parametern berechnet sich dieSaumlttigungsmagnetisierung aus

MS(Probe A) =mA

1

dS + ϱNWπL((rNW + dH)2 minus r2NW)

(51)

MS(Probe B) =mA

1

dS + ϱNWπ(rNW + dH)2dS

und (52)

MS(Probe C) =mA

1dS

(53)

86

51 Nanodraht-Ensembles

Die groumlszligte Unsicherheit ergibt sich bei dieser Berechnung aus der Abschaumltzung des Pro-benvolumens Schon bei planaren Schichten der Probe C ergibt sich hieraus ein Fehlervon rund 10 des berechneten Wertes [266] Bei Probe A und B kommt nun noch hinzudass die angenommenen Werte der Nanosaumlulen-Geometrie wie Laumlnge Durchmesserund Huumlllendicke sowie die Dichte der Nanodraumlhte aufgrund des selbstorganisiertenWachstums eine breite Verteilung besitzen Der so gefundene Fehler ist hier deshalbumso groumlszliger

Fuumlr die 100-C-Proben mit einem magnetischen Moment in der Saumlttigung von rund97 emum2 der Probe A bzw 96 emum2 der Probe B und 67 emum2 der Probe Cergibt die Abschaumltzung

MS(Probe A) = (1318 plusmn 300) emucm3MS(Probe B) = (1382 plusmn 200) emucm3 undMS(Probe C) = (957 plusmn 100) emucm3

Diese Werte und die fuumlr houmlhere Temperaturen gefundenen welche im Anhang C nach-geschlagen werden koumlnnen sind schlieszliglich im rechten Diagramm der Abbildung 57dargestellt

Innerhalb der Fehlergrenzen liegen bis auf Probe A und B bei 350 C die Saumlttigungs-magnetisierungen unabhaumlngig von der Temperatur im erwarteten Bereich fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si von rund 600 bis 1200 emucm3 [40266275ndash277] Dieser Bereich ist in Ab-bildung 57 durch graue Linien angegeben Die SQUID-Analyse bestaumltigt somit dasssich beim Uumlberwachsen der Nanodraumlhte waumlhrend des MBE-Prozesses aus den bereit-gestellten Fluumlssen Fe und Si tatsaumlchlich die Verbindung Fe3Si bildet Die Saumlttigungsma-gnetisierungen der Proben A und B stimmen unabhaumlngig von der Temperatur uumlbereinDabei liegt das Moment von A und B bis einschlieszliglich 300 C uumlber demjenigen derProbe C Allen drei Proben ist in Abbildung 57 ein deutliches Absinken der Saumlttigungs-magnetisierung zwischen 100 und 200 C gemeinsam Waumlhrend das Moment der ProbeC bei weiterer Temperaturerhoumlhung annaumlhernd konstant bleibt sinken die Saumlttigungs-magnetisierungen von A und B bei 350 C jedoch um etwa zwei Groumlszligenordnungen

Dass die Proben A und B abgesehen von 350 C ein houmlheres Moment als dasje-nige der Probe C aufweisen liegt houmlchstwahrscheinlich an leicht veraumlnderten MBE-Parametern waumlhrend des Wachstums Die Probe A (und somit auch B) wurde zeitlichfruumlher mit einem etwas niedrigeren Si-Fluss als Probe C hergestellt Uumlbereinstimmendfinden sich fuumlr C Magnetisierungen die einem houmlheren Si-Gehalt (untere graue Linie imrechten Diagramm der Abbildung 57) entsprechen

Aus der planaren Epitaxie des Fe3Si und den vorangestellten Untersuchungen derKristallstruktur ist bekannt dass es oberhalb von 200 C sowohl in den Nanosaumlulenals auch in den planaren Schichten zunehmend zu Grenzflaumlchenreaktionen kommt ImZuge dieser Reaktionen bilden sich Fe-As- Fe-Si- bzw Fe-Ga-Verbindungen welche ent-weder paramagnetisch sind oder ein erheblich geringeres Saumlttigungsmoment als Fe3Siaufweisen Dies laumlsst die Saumlttigungsmagnetisierung bei hohen Wachstumstemperaturensinken Hierdurch kommt es bei 350 C zu einer fast vollstaumlndigen Zerstoumlrung des Fer-romagnetismus in den Proben A und B Das Saumlttigungsmoment liegt in Abbildung 57nur noch im Bereich von 10 bis 25 emucm3 In Probe C hingegen spielen diese Prozesseauch bei 350 C noch eine untergeordnete Rolle denn das Moment in der Saumlttigung zeigtdenselben Wert wie bei 200 C Dennoch finden auch hier Reaktionen an der Grenzflauml-che statt Dies ist anhand der dabei entstandenen Cluster in der aus dem vorangegan-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

genen Kapitel entnommenen TEM-Aufnahme in Abbildung 58 deutlich zu erkennenDie Ausdehnung dieser Cluster ist jedoch sehr viel geringer als die markanten defekti-ven Regionen der Grenzflaumlchenreaktion im Si-Substrat unterhalb der Nanosaumlulen von Aund B Zum Vergleich wurde in Abbildung 59 ebenfalls die TEM-Aufnahme der ProbeA eingefuumlgt Daruumlber hinaus ist bei 350 C in A und B auch die Grenzflaumlche zwischenGaAs-Kern und Fe3Si-Huumllle nicht mehr stabil Hier kommt es gleichfalls zur Durchmi-schung Die reaktive Flaumlche ist somit bei A und B um ein Vielfaches groumlszliger als bei C

Abbildung 58 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe C fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

Abbildung 59 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe A fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

und es stehen daruumlber hinaus doppelt so viele Reaktionspartner zur Verfuumlgung Diesfuumlhrt schlieszliglich zu der in Abbildung 57 beobachteten fast vollstaumlndigen Zerstoumlrungdes Ferromagnetismus in den Proben A und B bei 350 C

Aumlhnlich der Untersuchungen zur Anisotropie von Ensemble-SQUID-Messungen laumlsstsich auch im magnetischem Moment kein zusaumltzlicher Beitrag durch die ferromagneti-schen Nanodraht-Huumlllen nachweisen Aufgrund von massiven Grenzflaumlchenreaktionenwird das aufgebrachte ferromagnetische Material in den Nanodraht-Proben jedoch be-reits bei 350 C nahezu vollkommen zerstoumlrt

513 Magnetische Konfiguration

Aussagen uumlber die magnetische Konfiguration koumlnnen zusaumltzlich mittels Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) an der Probe A fuumlr eine Temperatur von 100 und 350 C getroffenwerden Die den jeweiligen Temperaturen entsprechenden MB-Spektren finden sich inden Abbildungen 510 und 511

Bei 100 C (dargestellt in Abbildung 510) sind anhand der Einzellinien des angepass-ten Kurvenverlaufes (schwarze Linie) eindeutig die fuumlr ferromagnetische Materialienwie Fe3Si typischen Zeeman-Sextette zu erkennen Das Spektrum wurde hier mit vierZeeman-Sextetten entsprechend der vier kubischen Untergitter des Fe3Si mit annaumlhernd

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51 Nanodraht-Ensembles

gleichen Flaumlchenanteilen und einem Quadrupol-Dublett mit den Parametern in Tabelle51 angepasst

Die Hyperfeinfelder der Sextette liegen im Bereich von 308 bis 186 T Im Vergleich zuLiteraturwerten des Fe3Si in der D03-Struktur stimmen die experimentell gefundenenHyperfeinfelder groumlszligenmaumlszligig uumlberein streuen jedoch um die exakten Werte [278] Dies

Abbildung 510 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 100 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

kann auf zusaumltzliches Ga in der Phase kleine Korngroumlszligen oder einen recht geringenOrdnungsgrad zuruumlckgefuumlhrt werden Von dem hier vorliegenden Fe3Si ist somit nur eingeringer Anteil in der exakten D03-Phase geordnet Uumlbereinstimmend mit den struktu-

IS QS H Γ(HWHM) RA IL1IL1IL1in mms in mms in T in mms in

Dublett 026(4) 102(6) - 020(5) 8(2)Sextett 1 004(2) 003(2) 308(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 2 006(2) 001(2) 278(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 3 014(2) 000(2) 235(2) 020(5) 23(2) 341Sextett 4 025(2) 001(2) 186(2) 020(5) 23(2) 341

Tabelle 51 Hyperfein-Parameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 100 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung H - Feld der Hyper-feinaufspaltung Γ - halbe Halbwertsbreite RA - relative Flaumlche IL1IL1IL1 - In-tensitaumltsverhaumlltnisse der Linien 1 2 und 3)

rellen Untersuchungen liegt das Fe3Si hingegen vorwiegend in der B2- bzw A2-Phasevor Die Schwankungen der Hyperfeinfelder um die Literaturwerte deuten zusaumltzlich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

auf Fe1minusxSix-Phasen mit einer recht groszligen Variationsbreite in x hin Das Dublett miteinem Anteil von nur 8 kann nicht widerspruchsfrei zugeordnet werden Es koumlnn-te sowohl von Oxiden auf der Probenoberflaumlche als auch von nicht-ferromagnetischenPhasen in der Probe herstammen Daruumlber hinaus zeigen die Sextette 1 bis 3 ein Inten-sitaumltsverhaumlltnis IL1IL2IL3 der Linien 1 (L1) 2 (L2) und 3 (L3) von 341 Dieses Verhaumlltnislaumlsst direkt auf eine Orientierung der Spins senkrecht zum anregenden γ-Strahl in derMB welcher hier entlang der Probennormale gerichtet ist schlieszligen Die Magnetisierungdes Fe3Si ist somit parallel zur Probenoberflaumlche gerichtet Eine eventuell vorliegendesenkrechte Komponente der Magnetisierung in den Nanosaumlulen-Huumlllen ist bei diesenMessungen nicht zu erkennen

Im MB-Spektrum der Probe A bei 350 C in Abbildung 511 ist im Gegensatz zumSpektrum bei 100 C nur noch eine reine Dublett-Aufspaltung zu beobachten Es lie-gen somit ausschlieszliglich paramagnetische Phasen und keinerlei ferromagnetische wieFe3Si mehr vor Das bereits mittels SQUID-Untersuchungen gefundene Zusammenbre-

Abbildung 511 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 350 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

chen des Ferromagnetismus in Probenkonfiguration A fuumlr 350 C wird somit durch ei-ne zweite unabhaumlngige Methode bestaumltigt Das Spektrum wurde durch zwei Dubletteangenaumlhert Die Parameter der Quadrupolaufspaltung sind in Tabelle 52 zusammenge-fasst

IS QS Γ(HWHM) RAin mms in mms in mms in

Dublett 1 014(1) 067(3) 010(3) 19(7)Dublett 2 012(1) 033(2) 014(2) 81(8)

Tabelle 52 Hyperfeinparameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 350 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung Γ - halbe Halbwerts-breite RA - relative Flaumlche)

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51 Nanodraht-Ensembles

Die Hyperfeinparameter der angepassten Dublette entsprechen einer Reihe von Fe-und Si-Verbindungen mit einem hohen Si-Gehalt wie FeSi2 FeSi oder Fe2Si2 Dochauch gemischte Phasen von Fe Ga und As kommen fuumlr diese Probe in Betracht Auf-bauend auf die bisherigen Erkenntnisse bilden sich mit hoher Wahrscheinlichkeit alldiese moumlglichen Verbindungen sowohl in den markanten Defektregionen unterhalb derNanosaumlulen als auch direkt innerhalb der Nanodraumlhte selbst

ZusammenfassungFestgehalten werden kann hier dass eine Unterscheidung des magnetischen Signalsder Nanosaumlulen-Huumlllen von demjenigen der parasitaumlren Fe3Si-Schicht fuumlr diese Artder Ensemble-Messungen weder im Anisotropieverhalten noch im Saumlttigungsmomentnoch in der magnetischen Konfiguration moumlglich ist Fuumlr die Charakterisierung derNanodraht-Huumlllen ist somit SQUID als auch MB nicht geeignet Hier dominiert durchihr sehr viel groumlszligeres Volumen stets die parasitaumlre planare Fe3Si-Schicht Um die ma-gnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen zu analysieren sind somit Einzeldraht-messungen zwingend erforderlich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

52 Einzeldraumlhte

Die parallele Ausrichtung der Nanosaumlulen in einem externen Magnetfeld wie sie in Ka-pitel 233 bei dem Ausstreuen einzelner Draumlhte im Feld beobachtet wurde zeigt bereitsdass die Fe3Si-Huumlllen bei Raumtemperatur ferromagnetisch sind Um Ruumlckschluumlsse aufdie Konfiguration der Magnetisierung in den Huumlllen zu ziehen wurden Einzeldraumlhtemittels Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotransport-Messungen (MT) un-tersucht

521 Magnetische KonfigurationAbbildung 512 zeigt Kontrastbilder der MFM an 1-microm-langen Saumlulen welche bei ei-ner Temperatur von 100 C mit Fe3Si ummantelt wurden Fuumlr diese Aufnahmen wurdendie Draumlhte trocken ausgestreut Zum Vergleich ist fuumlr jedes MFM- das entsprechendeAtom-Kraft-Mikroskopie-Bild (AFM) mit dargestellt Durch die deutlich in Erscheinungtretenden Erhebungen bis zu 120 nm sind die Nanodraumlhte in den AFM-Bildern leichtzu identifizieren In den korrespondierenden MFM-Aufnahmen zeigt sich jeweils anden Positionen der Saumlulenkoumlpfe bzw Saumlulenfuumlszlige ein deutliches magnetisches SignalDie maximale Phasenverschiebung liegt dabei im Bereich von -15 bis 15 Um aus-

Abbildung 512 MFM-Aufnahmen mit den zugehoumlrigen AFM-Bildern von einzelnen tro-cken ausgestreuten Nanosaumlulen Die Wachstumstemperatur des Fe3Si be-trug hier 100 C und die urspruumlngliche Laumlnge der Saumlulen 1microm Die Ska-la betraumlgt bei jedem Bild 05microm Die farblich kodierte Houmlhe der AFM-Aufnahme sowie die Phasenverschiebung des MFM liegen ebenfalls beiallen Bildern konstant im Bereich von 0 bis 120 nm bzw -15 bis 15

zuschlieszligen dass der hier beobachtete Kontrast auf Artefakte waumlhrend des Abtastensder Saumlulen zuruumlckgeht wurden Nanodraumlhte mit verschiedenen Richtungen der Nadel-bewegung untersucht So finden sich in Abbildung 512 Draumlhte welche entlang ihrerAchse senkrecht dazu und in verschiedensten anderen Winkeln abgefahren wurdenUnabhaumlngig davon zeigen die Nanosaumlulen stets eine anziehende Kraftwirkung auf dieNadel (dunkle Bereiche) an einem Saumlulenende sowie eine abstoszligende (helle) am gegen-uumlberliegenden Ende Die hellen bzw dunklen Bereiche sind annaumlhernd kreisrund unddehnen sich ganz leicht uumlber die physikalischen Abmessungen der Saumlulen hinaus ausSie sind auszligerdem stets begleitet von einem duumlnnen Streifen invertierten Kontrasteswelcher sich direkt am Ende oder an der Seite einer langen Drahtflaumlche befindet

Ein gleichartiger Kontrast konnte ebenfalls fuumlr Saumlulen bis zu einer Wachstumstempe-ratur des Fe3Si von 300 C beobachtet werden Die Houmlhen- und Phasenkontrastbilder

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52 Einzeldraumlhte

dieser bei 250 und 300 C ummantelten mechanisch ausgestreuten Saumlulen finden sichin Abbildung 513 Die urspruumlngliche Laumlnge der Nanodraumlhte betrug 1microm Die Bereicheanziehender und abstoszligender Kraumlfte stimmen in Position Form und Ausdehnung mitdenjenigen in Abbildung 512 uumlberein Einzig die maximale Phasenverschiebung derMFM-Nadelbewegung betraumlgt bei diesen Bildern weniger als die Haumllfte derjenigen ausAbbildung 512 Der Grund hierfuumlr resultiert aus der Verwendung einer MFM-Sonde miteinem geringeren magnetischen Moment Fuumlr die in Abbildung 513 verwendete Spitzegibt der Hersteller aufgrund einer duumlnneren CoCr-Legierung ein um 23 vermindertesMoment an Rastert man mit dieser die in Abbildung 512 dargestellten Saumlulen ab so

Abbildung 513 AFM- und MFM-Aufnahmen von GaAs-Nanosaumlulen ummantelt mit Fe3Sibei einer Temperatur von 250 C und 300 C Die Skala betraumlgt in allenBildern 500 nm die Houmlhe der AFM-Bilder und der Wertebereich der MFM-Phasenverschiebung rangieren im Bereich von 0 bis 100 nm bzw -04 bis04

liegt die maximale Phasenverschiebung bei plusmn0 7 Daruumlber hinaus sinkt entsprechendder Beobachtungen aus Kapitel 51 erwartungsgemaumlszlig das magnetische Moment in denSaumlulen mit steigender Fe3Si-Temperatur Aufgrund beider Faktoren betraumlgt die maxi-male Phasenverschiebung hier nur plusmn04 Quantitative Aussagen uumlber das geringereMoment in den Saumlulen hoher Wachstumstemperaturen lassen sich aus den hier prauml-sentierten MFM-Messungen jedoch nicht ableiten Wegen der sehr zeitintensiven MFM-Untersuchungen konnte auszligerdem nur fuumlr Saumlulen der Temperaturen 100 250 und 300 Ceine spontane Magnetisierung aufgezeichnet werden

Um von den beobachteten Phasenkontrastbildern der MFM auf die zugrundeliegendeKonfiguration der Magnetisierung zu schlieszligen bleibt nun wie in Kapitel beschriebendas Magnetfeld der Probe zu berechnen Wie in Abbildung 514 skizziert werden diein der vorliegenden Arbeit betrachteten Nanosaumlulen dazu durch einen magnetischenHohlzylinder approximiert Sein Zentrum befindet sich am Ort (0 0 L2) Der Innen-und Auszligenradius ist durch a bzw b und die Laumlnge durch L gegeben Die Fragestellungder vorliegenden Arbeit ist ob die Nanosaumlulen-Huumlllen eine Magnetisierung entlang derSaumlule ausbilden Aus diesem Grund soll nun das in der MFM zu erwartende Phasen-kontrastbild eines magnetischen Hohlzylinders in Magnetstab-Konfiguration berechnet

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

werden Die Magnetisierung wird oBdA in z-Richtung d h M = (0 0 M) angenom-men Innerhalb dieser Rahmenbedingungen gilt es das magnetische Feld H zu findenAufgrund der Probensymmetrie bieten sich fuumlr die Berechnung Zylinderkoordinaten

Abbildung 514 Skizze eines Hohlzylinders

(ϱ cos ϕ ϱ sin ϕ z) an Der Zusammenhang von Magnetfeld und Magnetisierung ist fuumlrdieses Problem der Magnetostatik durch die Maxwell-Gleichungen

1 divB = 0 (54)2 rotH = j = 0 (55)

mit B = micro0(H + M) gegebenAus der zweiten Maxwell-Gleichung 55 und der hier nicht vorhandenen Stromdichte

j folgt dass man H als Gradienten eines Skalarfeldes setzen kann

H = minusnablaϕm

Fuumlr das magnetische Potential ϕm ergibt sich nun aus der ersten Maxwell-Gleichung 54

∆ϕm = divM = 0

die homogene partielle Differentialgleichung namens Laplace Der Loumlsungsansatz fuumlrdas magnetische Potential lautet [161]

ϕm = minus 14π

d3rprime

divM(rprime)|r minus rprime| +

14π

d f prime middot M(rprime)

|r minus rprime| (56)

Der erste Summand entfaumlllt da durch die Randbedingung divM = 0 gilt Bei demzweiten Summanden bleiben aufgrund des Skalarproduktes der Magnetisierung M =

(0 0 M) mit den Flaumlchennormalen f12 = plusmneϱ = plusmn(cos ϕ sin ϕ 0) f3 = (0 0 1) undf4 = (0 0-1) nur die folgenden Integrale

ϕm =M4π

minus

z=0dϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprime

+

z=Ldϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprimeprime

Der Vektorbetrag kann nun umgeschrieben werden

|r minus rprime| =(r minus rprime)2 =

(ϱ minus ϱprime)2 + (z minus zprime)2

Um die Integrale analytisch loumlsen zu koumlnnen wird nun fuumlr die Integration ϱ = 0gesetzt Dies entspricht einer Loumlsung der Laplace-Gleichung auf der zminusAchse und somit

94

52 Einzeldraumlhte

nur fuumlr die Punkte (0 0 z) Die Integrale Iprime und Iprimeprime berechnen sich somit zu

Iprime = minus2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + zprime2

= minus2π

ϱprime2 + zprime2

b

a

= minus2π

b2 + z2 minus

a2 + z2

Iprimeprime = 2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + (L minus zprime)2

= 2π

ϱprime2 + (L minus zprime)2

b

a

= 2π

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2

Fuumlr das magnetische Potential findet sich die Loumlsung

ϕm =M2

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2 minus

b2 + z2 +

a2 + z2

(57)

Auf der z-Achse sind mit ϕm alle magnetischen Groumlszligen analytisch bestimmbar Fuumlreinen Vergleich mit den MFM-Messungen ist die eben gefundene Loumlsung jedoch we-nig tauglich da mittels der MFM-Spitze das magnetische Feld in einigem Abstand zurSaumlule und somit auch zur z-Achse abgetastet wird Um dieses numerisch zu berechnenwurde das Software-Paket Nmag [163] verwendet Nmag ist ein auf der Programmier-sprache Python basierendes mikromagnetisches Simulationsinstrument mittels finitenElementen und via Internet kostenlos zu erhalten

Die numerische Berechnung erfolgte auf der Probenstruktur wie sie in Abbildung 515skizziert ist Das Zentrum des Hohlzylinders befindet sich jedoch am Ort (0 0 0) und

Abbildung 515 Skizze der fuumlr die mikromagnetische Simulation mittels Nmag [163] ver-wendeten Probe I Ansicht des Hohlzylinders (gruumln) in einem mit Luft ge-fuumlllten Quader (transparentes blau) II Ansicht der aumluszligeren Gitterelementedes fuumlr die numerische Berechnung verwendeten Netzes III Ansicht derinneren Gitterpunkte

stimmt somit nicht mit dem Koordinatenursprung in Skizze 515 I uumlberein welcher imBild um die Haumllfte der Quaderlaumlnge nach links verschoben wurde um einen unverstell-ten Blick auf den Zylinder zu gewaumlhrleisten Die Maszlige des Hohlzylinders betragen inder Laumlnge 30 nm mit einem Innen- und Auszligenradius von 5 bzw 10 nm Dieser ist in

95

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

einen luftgefuumlllten Quader der Kantenlaumlngen 30 nm 30 nm und 45 nm eingebettet DerHohlzylinder besteht aus Fe3Si der Quader aus Luft Die kennzeichnenden Materialpa-rameter d h die Saumlttigungsmagnetisierungen von rund 600 emu fuumlr Fe3Si und Null fuumlrLuft wurden fuumlr die numerische Berechnung in SI-Einheiten von 6 middot 105 bzw 0 Am anNmag uumlbergeben Das Gitternetz wurde mit Netgen [279280] generiert Die Gitterzellen ander Oberflaumlche sind in Abbildung 515 II dargestellt und die Gitterknotenpunkte im Ob-jekt finden sich in Abbildung 515 III Das an Nmag uumlbergebene Skript zur numerischenBerechnung aller magnetischen Groumlszligen findet sich in Anhang D

Um die Qualitaumlt der numerischen Loumlsung der Laplace-Gleichung und somit die Fein-heit des gewaumlhlten Gitternetzes zu uumlberpruumlfen kann nun das analytisch gefundenemagnetische Potential ϕm aus Gleichung 57 mit L = 30 nm a = 5 nm b = 10 nmund M = 6 middot 105 Am direkt mit demjenigen aus Nmag verglichen werden Dies findet

Abbildung 516 Vergleich der analytisch gefundenen Loumlsung der Laplace-Gleichung 57des magnetischen Potentials ϕm auf der z-Achse mit derjenigen der nume-rischen Rechnung mittels Nmag [163]

sich in Abbildung 516 wobei die analytische Loumlsung hier um ∆z = minusL2 = minus15 nmverschoben wurde um den direkten Vergleich einfacher zu gestalten Die numerischeBerechnung folgt exakt dem Kurvenverlauf der analytischen Loumlsung und stimmt dar-uumlber hinaus auch in den absoluten Werten mit ihr uumlberein Es kann somit angenommenwerden dass die numerische Naumlherung mittels Nmag in Zusammenhang mit dem hierverwendeten Gitter ebenfalls fuumlr alle anderen magnetischen Groumlszligen realistische Werteergibt

Eine Darstellung der x-Komponente des numerisch berechneten magnetischen Streu-feldes des Hohlzylinders (Hx) befindet sich in Abbildung 517 Aufgetragen wurde dieFeldkomponente uumlber der (y z)-Schnittebene des fuumlr die Simulation verwendeten Qua-ders bei x = 10 nm und x = 30 nm Da in den Berechnungen die z-Achse bereits alslange Symmetrieachse des Hohlzylinders belegt ist soll nun oBdA die x-Richtungder Rechnung derjenigen entsprechen welche bei der MFM die Normale auf der Probe

96

52 Einzeldraumlhte

einnimmt In anderen Worten es wird nun das Koordinatensystem der numerischenNaumlherung aus Abbildung 515 I in dasjenige der Skizze 214 so eingebettet dass diex-Achse aus ersterer parallel zur z-Richtung der MFM-Skizze zu liegen kommt Cha-

Abbildung 517 Darstellung der mittels Nmag [163] berechneten x-Komponente des magne-tischen Streufelds H in der (y z)-Ebene bei x = 10 nm und x = 30 nm waseinem Abstand von 0 bzw 20 nm uumlber dem Hohlzylinder entspricht

rakteristisch fuumlr das in Abbildung 517 dargestellte Streufeld ist ein starker Ausschlagjeweils an den Enden des Hohlzylinders In (-z)-Richtung d h entgegen der Magneti-sierung nimmt das Feld dabei positive in der anderen Richtung negative Werte an Mitsteigendem Abstand zu den Enden des Zylinders sinkt das Feld rapide und isotrop inalle Richtungen ab

Aus den Gleichungen 24 26 und 27 ergibt sich dass das mittels MFM gemesse-ne Signal proportional zur ersten bzw zweiten Ableitung des magnetischen Feldes inx-Richtung ist Um zu uumlberpruumlfen ob eine Stabmagnetisierung des Zylinders zu demin Abbildung 512 beobachteten Kontrast in der Phasenverschiebung fuumlhrt kann dasMFM-Bild nun mit dem numerisch berechneten Streufeld und seiner ersten beiden Ab-leitungen verglichen werden Die Gegenuumlberstellung findet sich in Abbildung 518 Umdie Darstellung uumlbersichtlicher zu gestalten wurde darauf verzichtet in den Bildern dieEinheiten der Ableitungen anzugeben Sie werden im Folgenden stets mit linearer Skalain den Einheiten 103 A(nmmiddotm) bzw 103 A(nm2middotm) dargestellt

97

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Tatsaumlchlich weist die gemessene Phasenverschiebung eine hohe Aumlhnlichkeit mit denAbleitungen des Streufeldes eines homogen in z-Richtung magnetisierten Hohlzylindersauf Jeweils an den Enden des Zylinders nimmt ∆Ω maximale Werte an welche einMinimum und ein Maximum bilden Mit zunehmender Entfernung von den Enden desStabmagnets verschwinden die Maxima isotrop in alle Richtungen Auch in der Mittedes Zylinders sind Phasenverschiebung und Streufeld nahezu Null

Ein derartiges Muster in der Topologie des Streufeldes wie es eine MagnetisierungM = M(0 0 1) ergibt und welches hier uumlbereinstimmend mittels MFM gemessen wur-de laumlsst sich durch keine andersartig ausgerichtete Magnetisierung realisieren Dies zei-gen die in den Abbildungen 519 bis 521 dargestellten Streufelder und ihre ersten beidenAbleitungen fuumlr verschiedene Magnetisierungen Fuumlr einen einfacheren Vergleich findet

Abbildung 518 Darstellung des mittels Nmag [163] berechneten magnetischen Streufeldes(links) und seiner ersten und zweiten Ableitung (Mitte) sowie der mittelsMFM gemessenen Phasenverschiebung (rechts)

sich in jeder Zeile am Anfang das Feld der Stabmagnetisierung Das der Rechnung zu-grunde liegende Gitternetz ist in allen Bildern identisch der Quellcode findet sich inAnhang D Obwohl in nm-duumlnnen zylinderfoumlrmigen ferromagnetischen Filmen nebender magnetischen Konfiguration M = M(0 0 1) nur noch eine einzige weitere existiertwurden in den Abbildungen 519 bis 521 sehr viel mehr theoretisch denkbare jedochunwahrscheinliche Ausrichtungen untersucht Der Grund hierfuumlr ist dass nun anhanddes Vergleiches nahezu ausgeschlossen werden kann dass die Magnetisierung des Zy-linders durch das Magnetfeld der MFM-Spitze beeinflusst wird Dies ist ein Problemwelches in der MFM durchaus auftreten kann [160] Die neben der Stabmagnetisierungstabile Konfiguration ist diejenige in radialer Richtung d h M = Meϕ in Abbildung519b Die Rechnung zeigt dass sich auch hierfuumlr ein grundlegend anderer Phasenkon-trast ergibt Die Maxima und Minima finden sich statt kreisfoumlrmig auf die Saumlulenendenkonzentriert 180 gedreht um die lange Symmetrieachse gegenuumlber

98

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

Me ϕ

(c)

M=

Me ϱ

(d)

M=

M(0

10)

Abb

ildu

ng5

19X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

99

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(1

00)

(c)

M=

M(1

10)

(d)

M=

M(1

01)

Abb

ildu

ng5

20X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

100

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(0

11)

(c)

M=

M(1

11)

Abb

ildu

ng5

21X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

101

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine in den Fe3Si Nanodraht-Huumlllen vorliegende Stabmagnetisierung ist somit be-wiesen Dennoch findet sich in den Bildern des Phasenkontrastes der MFM in Abbil-dung 518 auch zwei Unterschiede zum berechneten Streufeld einer Magnetisierungvon M = M(0 0 1) Der erste ist dass die Extrema der Rechnung sehr viel dichter zu-sammen liegen als bei der MFM-Messung Hier gilt es zu beachten dass sich bei der

Abbildung 522 Darstellung des mittels Nmag [163] auf einem Gitternetz welches den rea-len Abmessungen des Hohlzylinders der MFM-Messung entspricht be-rechneten magnetischen Streufeldes links und seiner ersten und zwei-ten Ableitung Mitte sowie der mittels MFM gemessenen Phasenverschie-bung rechts

Gegenuumlberstellung in Abbildung 518 die Skalierung der (y z)-Ebenen der numerischenBerechnung grundlegend von derjenigen des MFM-Signals unterscheidet In den Dar-stellungen des Streufeldes findet sich (minus30 le y le 30) nm und (minus45 le z le 45) nm beider Phasenverschiebung hingegen (0 le y le 1 07)microm bzw (0 le z le 1 07)microm Diesergibt sich da die Dimensionen des Hohlzylinders fuumlr die numerische Berechnung nichtmit denen der realen Nanodraht-Huumlllen uumlbereinstimmen

Eine zweite numerische Rechnung auf einem Gitternetz welches den realen Dimen-sionen entspricht ergibt das in Abbildung 522 dargestellte Magnetfeld z und y lau-fen nun uumlber einen Bereich von (minus600 le z le 600)microm bzw (minus250 le y le 250)micromDass sowohl Maximum und Minimum des berechneten Streufeldes in Abbildung 522nicht kreisfoumlrmig erscheinen ist der auf dieselbe Laumlnge wie die z-Achse gestreckten y-Achse geschuldet Wie jedoch aus der Gegenuumlberstellung eindeutig hervorgeht liegendie Extrema der numerischen Loumlsung tatsaumlchlich entsprechend des MFM-Signals weiterauseinander

Der zweite Unterschied besteht in den bei den MFM-Messungen beobachteten Ne-benmaxima und -minima wo das berechnete Streufeld nur jeweils ein Minimum undein Maximum besitzt Bei naumlherer Betrachtung der Abbildungen 512 und 513 faumlllt aufdass diese Nebenextrema stets auf derselben Seite der jeweils dargestellten Saumlulen zufinden sind Diese Seite entspricht genau der Saumlulenseitenflaumlche welche in die Richtungder tastenden Nadelbewegung zeigt Dies legt die Vermutung nahe dass es sich hier-bei um ein Artefakt der Nadelbewegung handelt Um diese Vermutung zu bestaumltigenfinden sich in Abbildung 523 Linienprofile extrahiert in Richtung der Nadelbewegung

102

52 Einzeldraumlhte

sowohl aus den AFM- (Grau) als auch den zugehoumlrigen MFM-Aufnahmen (Orange)In den Linienprofilen der AFM-Aufnahme zeigt sich bei der Bewegung der Nadel

weg von der Saumlule stets ein kleiner Sprung bzw ein steiler Abfall des Profils Dies isttypisch fuumlr Profile sehr hoher Strukturen von 100 nm und mehr wie die Nanodraumlh-

Abbildung 523 Uumlbereinandergelegte Darstellung der AFM- und zugehoumlrigen MFM-Aufnahme von drei Nanosaumlulen (links) und die daraus in Richtung derNadelbewegung extrahierten Linienprofile I-V (rechts) Die Position undRichtung der entnommenen Linienprofile ist links in den AFM- und MFM-Bildern anhand von Pfeilen eingezeichnet und entsprechend nummeriert

te Die Nadelspitze kann der steil abfallenden Topologie nicht exakt folgen woraussich dieses typische Artefakt ergibt An derselben Stelle finden sich in den Profilen derMFM-Aufnahmen die Nebenextrema Es kann somit angenommen werden dass die-se auf Instabilitaumlten der Nadelbewegung uumlber so hohe Strukturen wie die Nanosaumlulenzuruumlckzufuumlhren sind und kein tatsaumlchlich vorhandenes Kraftfeld widerspiegeln

Weitere quantitative Informationen aus MFM-Messungen zu erhalten ist nahezu un-

103

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

moumlglich Neben einer genauen Beschreibung des Streufeldes der Probe muumlsste dazuauch das Moment der Spitze exakt bestimmt sein Beides sind Anforderungen die dasLimit der MFM-Technik weit uumlberschreiten [156160] Zusaumltzlich ist die MFM fuumlr die hieruntersuchten enorm weit auseinander liegenden und hohen Strukturen eine sehr zeit-aufwendige Methode Einfacher und schneller waumlre das Rasterverfahren wuumlrden dieSaumlulen in einem kompakten Arrangement dicht an dicht jedoch nicht uumlbereinander lie-gen Der abzutastende Houmlhenunterschied wuumlrde somit halbiert und es waumlre moumlglichsehr viele Saumlulen gleichzeitig aufzunehmen Aus den zeitlichen und technischen Moumlg-lichkeiten innerhalb der Rahmenbedingungen dieser Arbeit ergibt sich deshalb ein rechtuumlberschaubarer MFM-Datensatz

Es kann jedoch festgehalten werden dass Einzeldrahtmessungen mittels MFM zurqualitativen Charakterisierung der magnetischen Nanodraht-Huumlllen durchaus geeignetsind und fuumlr die hier vorgestellten Saumlulen zumindest bis zu einer Wachstumstemperaturdes Fe3Si von 300 C eine Magnetisierung entlang der Saumlulenachse ergeben Auch die ander Grenzflaumlche von GaAs und Fe3Si stattfindenden Reaktionen und Interdiffusionspro-zesse bei 300 C beeintraumlchtigen diese Ausrichtung der magnetischen Momente nichtDie Konfiguration der Stabmagnetisierung zeigt sich demnach fuumlr die in dieser Arbeitvorgestellten Fe3Si-Huumlllen um GaAs-Nanodraumlhte stabil uumlber einen groumlszligeren Tempera-turbereich und robust gegenuumlber morphologischen und kristallinen Veraumlnderungen inder Drahtstruktur Diese Eigenschaften sind bei der Integration solcher Saumlulen in Bau-elementkonzepte von enormem Vorteil

522 Magnetotransport-EigenschaftenFuumlr Magnetotransport-Messungen (MT) wurden einzeln ausgestreute Saumlulen einer Laumln-ge von 10microm wie in Kapitel 235 beschrieben mit zwei metallischen Kontakten verse-hen Die Wachstumstemperatur der Fe3Si-Huumllle betrug stets 100 C fuumlr die Proben desMT Die Merkmale einfacher I-U-Kurven verschiedener solcher Saumlulen finden sich inAbbildung 524

Entsprechend der exemplarisch im linken Diagramm in Abbildung 524 dargestelltenKennlinien von vier verschiedenen Nanosaumlulen zeigten alle betrachteten Nanodraumlhtebis zum Punkt ihrer Zerstoumlrung ein perfekt ohmsches Verhalten Der Zerstoumlrungspunktliegt dabei je nach individuellem Saumlulenwiderstand im micro- bzw mA-Bereich Um dieunterschiedlichen Saumlulenwiderstaumlnde klarer hervorzuheben wurde die x-Achse jedochauf einen Bereich von -26 bis 26microA beschraumlnkt Die Saumlulen zeigen Widerstaumlnde zwischen600 Ω und 55 kΩ Das Histogramm im rechten Diagramm in Abbildung 524 verdeut-licht wie diese Widerstaumlnde auf die Saumlulen verteilt sind Untersucht wurden hierfuumlr 25Draumlhte und es zeigt sich dass die meisten Widerstaumlnde zwischen 1 und 20 kΩ besitzenDa es sich bei den Messungen jedoch um einfache 2-Punkt-Messungen handelt gilt eszu bedenken dass sich dieser Widerstand R=RK1+RK2+RS aus den Beitraumlgen RK1 undRK2 des ersten und zweiten Kontaktes sowie dem Beitrag RS der Saumlulen zusammensetzt

Nach dem Zusammenhang R= ϱlA zwischen dem elektrischen und dem spezifischelektrischen Widerstand fuumlr homogene Leiter koumlnnen nun zu erwartende Werte abge-schaumltzt werden Die Laumlnge l des Leiters betraumlgt aufgrund des Abstandes der Kontaktfin-ger in Abbildung 215 rund 1microm Innerhalb der hier vorgestellten Nanodrahtstrukturenfindet der elektrische Transport in den metallischen Huumlllen statt Die Querschnittsflauml-che A ergibt sich somit zu A = π(b2 minus a2) Hierbei entsprechen a = (38 plusmn 13) nm undb = (41 plusmn 16) nm dem Innen- bzw Auszligenradius der metallischen Nanodraht-Huumlllen

104

52 Einzeldraumlhte

analog zur Abbildung 514 Werte des spezifisch elektrischen Widerstandes ϱ liegen lautHerfort et al [48] und Muduli et al [281] im Bereich von 50 bis 150microΩcm Somit findetsich fuumlr den Widerstand der Nanodraht-Huumlllen 300 Ω leRS le 2200 Ω Typische Mess-werte der MT-Experimente in Abbildung 524 liegen teils in meist jedoch deutlich uumlberdiesem Bereich Der Anteil des Saumlulenwiderstandes RSR bewegt sich dabei zwischen

Abbildung 524 Strom-Spannungs-Kennlinien von 4 exemplarisch ausgewaumlhlten Nan-odraumlhten mit Laumlngen um 10microm und einer Wachstumstemperatur des Fe3Sivon 100 C (linkes Diagramm) und ein Histogramm der Widerstandsver-teilung uumlber 25 Nanodraumlhte (rechtes Diagramm)

100 und 06 In der 2-Punkt-Geometrie muss demnach davon ausgegangen werdendass die Kontaktwiderstaumlnde erheblich sind und in der Regel die Messungen dominie-ren In Arbeiten von Liang et al [30] fanden sich jedoch Hinweise dass der Widerstand10-nm-duumlnner Nanodraht-Huumlllen (hier bestehend aus MnAs) in etwa 5-mal groumlszliger istals derjenige planarer MnAs-Schichten Ob aumlhnliches auch fuumlr die hier vorgestelltenFe3Si-Huumlllen gilt kann aufgrund der unbekannten Kontaktwiderstaumlnde in der 2-Punkt-Geometrie nicht gesagt werden

Ein anisotroper Magnetowiderstand (AMR) konnte weder fuumlr Felder parallel nochfuumlr welche senkrecht zu den Saumlulen beobachtet werden Der Grund hierfuumlr liegt in denbereits diskutierten hohen Kontaktwiderstaumlnden bei der 2-Punkt-Messung Laut Mudu-li [147] zeigen planare kristalline Fe3Si-Schichten einen AMR mit einer Amplitude vonmaximal 1 In der 2-Punkt-Geometrie kann eine Aumlnderung des Saumlulenwiderstandesum nur 1 jedoch aufgrund der deutlich groumlszligeren Kontaktwiderstaumlnde experimen-tell nicht aufgeloumlst werden Dies wurde bestaumltigt durch Untersuchungen an planarenHall-Streifen aus Co2FeSi Co2FeSi zeigt aumlhnliche elektrische Widerstaumlnde und AMR-Amplituden wie Fe3Si und durch die freundliche Unterstuumltzung von Pawel Bruski stan-den derartige Hall-Streifen bereits fertig kontaktiert zur Verfuumlgung [282] Jedoch konnteauch an den Hall-Streifen in der 2-Punkt-Geometrie unabhaumlngig vom gewaumlhlten Stromkein AMR beobachtet werden Ein gaumlnzlich anderes Bild ergibt sich fuumlr Messungen beidenen die Spannung an zwei zusaumltzlichen separaten Kontakten abgenommen wird Beidieser 4-Punkt-Methode mitteln sich die einzelnen Kontaktwiderstaumlnde nahezu aus der

105

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Messung heraus und aus der separat gemessenen Spannung ergibt sich mit dem ange-legten Strom direkt der Widerstand der Probe Auf diese Weise laumlsst sich der AMR inplanaren Hall-Streifen aus Co2FeSi ohne Probleme nachweisen

Fuumlr die Beobachtung magnetischer Abhaumlngigkeiten in MT-Messungen sind somitmindestens vier Kontakte erforderlich Die Prozessierung von so vielen Kontaktstrei-fen auf einer nur 10-microm-langen Nanosaumlule ist jedoch fuumlr die Photolithographie-Technikproblematisch denn hier liegen die kleinstmoumlglich erreichbaren Strukturen im Bereichvon rund 1microm Eine Alternative dazu stellt die Elektronenstrahllithographie dar Mitdieser Technik kontaktierte Nanosaumlulen (teils auch kuumlrzer als 10microm) wurden bereitsmehrfach vorgestellt und charakterisiert [3037283] Im Rahmen dieser Arbeit stand jedochnur Photolithographie zur Verfuumlgung

ZusammenfassungAls Fazit zu den magnetischen Eigenschaften der Nanodraumlhte laumlsst sich festhalten dassdie Fe3Si Nanosaumlulen-Huumlllen tatsaumlchlich entsprechend der fuumlr diese Arbeit motivieren-den Fragestellung eine Stabmagnetisierung ausbilden Diese konnte fuumlr verschiedeneSubstrattemperaturen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmus-ter mit mikromagnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Dabei zei-gen die Saumlulen einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C das staumlrkste magnetischeSignal Die hier vorgestellten Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur senkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Al-ternative zur Bewerkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substrat-normalen dar Neuartige zukunftsorientierte Bauelemente der Spintronik und magne-tischen Datenspeicherung basierend auf mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlulen haben so-mit durchaus das Potenzial zu dreidimensionalen Speicherelementen mit extrem ho-hen Speicherdichten sowie zu polarisiertem Licht emittierenden Leuchtdioden fuumlr einenenorm schnellen spinsensitiven Intrachip-Datentransfer

106

6 Bauelementkonzepte mit magnetischenNanodraumlhten

Die Entwicklung von konkreten Ideen zur Nutzung der hier vorgestellten Nanosaumlulenin elektronischen Bauteilen bildet schlieszliglich den Abschluss der vorliegenden ArbeitIn diesem Kapitel wird ein Einblick in die erarbeiteten moumlglichen Bauelementdesignseinschlieszliglich ihrer bereits existierenden Pendants gegeben Es wird daruumlber hinaus aufdie jeweiligen Vor- und Nachteile der vorgestellten Strukturen sowie die Herausforde-rungen bei ihrer Herstellung eingegangen

61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

SpinLEDs besitzen das groszlige Potenzial zu einer optischen Uumlbertragung von Spininfor-mation uumlber makroskopische Distanzen Dieser optische Transfer von Spininformationhat einen entscheidenden Vorteil gegenuumlber elektrischen Methoden Bei letzteren muumls-sen Ladungstraumlger durch makroskopische Leiter bewegt werden was nicht ohne Rei-bungsverluste durch Streuung moumlglich ist Hingegen kann bei optischen Methoden derelektrische Strompfad entsprechend kurz gehalten werden so dass derartige Verlustehier keine Rolle spielen Dennoch dienen SpinLEDs heutzutage in der Spintronik fastausschlieszliglich als Detektor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlrliegen an erster Stelle in den hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb planarerSpinLEDs (hohe magnetische Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrerLimitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entge-genlaumluft Wie im Folgenden naumlher erlaumlutert wird lieszligen sich beide Probleme umgehenwenn die in dieser Arbeit vorgestellten mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in dasKonzept der SpinLEDs integriert wuumlrden

611 Planare SpinLED

Es folgt zunaumlchst eine kurze Einfuumlhrung in das Konzept der SpinLEDs in Anlehnungan das Buch ldquoSpintronic materials and technologyrdquo von Y B Xu und S M Thompson [52]SpinLEDs funktionieren auf den ersten Blick wie gewoumlhnliche LEDs Anstatt eines un-polarisierten Stroms von Elektronen wird bei der SpinLED jedoch ein Strom von spin-polarisierten Ladungstraumlgern in die LED-Struktur injiziert Dies kann durch optischeResonanz- oder Transporttechniken realisiert werden Fuumlr eine Einbindung dieser Bau-teile in industrieller Massenfertigung ist jedoch ausschlieszliglich die letztgenannte elek-trische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Diese Technik basiert darauf dasselektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metall stets spinpolarisiert ist Diespinpolarisierten Ladungstraumlger werden somit wie in Abbildung 61 skizziert durchdie Verwendung eines ferromagnetischen Kontakts auf der LED-Struktur in den Halb-leiter injiziert Heute verwendet man als Konfiguration des Kontaktes hauptsaumlchlich

107

6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Schottky- oder Oxid-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Metallen sowie ferroma-gnetische Halbleiter Fuumlr Kontakte aus ferromagnetischen Halbleitern wurde die bislanghoumlchste Injektionseffizienz von uumlber 90 durch Fiederling et al [284] nachgewiesen Manist jedoch aufgrund der niedrigen Curie-Temperaturen ferromagnetischer Halbleiter aufTemperaturen weit unterhalb von Raumtemperatur sowie hohe Magnetfelder limitiertSomit ist diese Kontaktvariante fuumlr praktische Bauteilkonzepte gaumlnzlich ungeeignet Da-her werden die hier dargestellten SpinLED-Konzepte wie in Abbildung 61 dargestelltauf Schottky-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Kontakten beschraumlnkt

Als p-i-n-Uumlbergaumlnge dieser SpinLEDs dienen gewoumlhnlich Strukturen basierend aufGaAs(001) mit Quantentoumlpfen bestehend aus (InGa)As oder (AlGa)As [5261285ndash287] Ei-ne detailliertere Skizze einer solchen Struktur findet sich in Abbildung 62 I Die spin-

Abbildung 61 Schema des Banddiagramms einer GaAs(InGa)As-basierten SpinLED mitSchottky-Tunnelkontakt im Fall einer angelegten Spannung Die obersten++-Schicht des Halbleiters ist so hoch dotiert dass die spinpolarisiertenElektronen diese duumlnne und gleichzeitig hohe Barriere nur mittels Tunnelnund nicht durch thermische Anregung uumlberwinden koumlnnen Sie werden indie Halbleiterstruktur injiziert diffundieren zum Quantentopf und rekom-binieren dort mit unpolarisierten Loumlchern En und Ep bezeichnen dabei diequasi Ferminiveaus der Elektronen bzw Loumlcher Eine Spinpolarisierung derElektronen wird durch die Magnetisierung des Ferromagneten bewerkstel-ligt

polarisierten Elektronen diffundieren zum Quantentopf und rekombinieren dort nachden Auswahlregeln fuumlr die Emission eines Photons mit unpolarisierten Loumlchern Somitsteht die Spinpolarisation der Elektronen in direkter Beziehung zur zirkularen Polarisa-tion des emittierten Lichtes Diese Uumlbersetzung von Spinpolarisation in rechts bzw linkszirkular polarisiertes Licht funktioniert jedoch ausschlieszliglich fuumlr Spinkomponenten desElektrons welche parallel zur Ausbreitungsrichtung des Photons gerichtet sind

Die spontane Magnetisierung der meisten ferromagnetischen Metalle besitzt entge-gen der Darstellung in Abbildung 61 aufgrund der Formanisotropie eine Ausrichtungin der Schichtebene Zirkular polarisiertes Licht ist hier somit fuumlr seitlich emittierendeSpinLEDs zu erwarten Die Auswahlregeln fuumlr eine seitliche Emission in Halbleiter-Quantentoumlpfen lassen jedoch bei der strahlenden Rekombination keine eindeutige Zu-ordnung von emittierter zirkularer Polarisation und zuvor zugrunde liegender Spinpo-

108

61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

larisierung zu [61288] Aus diesem Grund sind seitlich emittierende SpinLEDs mit Ma-gnetisierungen in der Schichtebene nicht von praktischem Nutzen

Im Gegensatz dazu erlauben die Auswahlregeln der strahlenden Rekombination imHalbleiter-Quantentopf fuumlr frontseitig emittierende SpinLEDs eine eins-zu-eins Zuord-nung von zuvor vorhandener Spinpolarisation und schlieszliglich emittierter zirkularer Po-

Abbildung 62 I Skizze einer planaren SpinLED II Erlaubte strahlende Rekombinations-pfade im (InGa)As Quantentopf der unter I dargestellten Struktur VomLeitungsband (LB) mit der Spinquantenzahl plusmn 12 sind vier Uumlbergaumlngezum Valenzband (VB) der schweren Loumlcher (HH) mit plusmn 32 und leichtenLoumlcher (LH) mit plusmn 12 erlaubt Die zirkulare Polarisation des dabei emit-tierten Lichtes ist durch σ+ fuumlr rechts bzw σminus fuumlr links angegeben Beitiefen Temperaturen finden nur die mit dicken Pfeilen gekennzeichnetenUumlbergaumlnge statt III Die offenen Quadrate zeigen die Abhaumlngigkeit des Po-larisationsgrades von dem emittiertem Licht einer planaren SpinLED ba-sierend auf GaAs(AlGa)As auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht ausCo2FeSi vom aumluszligeren Magnetfeld Die rote Linie stellt die fuumlr diese Struk-tur mittels SQUID gemessene Magnetisierungskurve der Co2FeSi-Schichtin willkuumlrlichen Einheiten dar Um die Hysteresekurve besser mit dem EL-Signal vergleichen zu koumlnnen wurde sie invertiert Entnommen aus Farshchiet al [73]

larisation [288289] (Um fuumlr die emittierte Strahlung semitransparent zu erscheinen darfdabei der ferromagnetische Kontakt nur wenige Nanometer dick sein) Die hier erlaub-ten Uumlbergaumlnge sind in der Abbildung 62 II dargestellt

Von den Zustaumlnden des Leitungsbandes (LB) mit den Spinquantenzahlen ml = plusmn 12

existieren je zwei Rekombinationspfade mit den schweren Loumlchern (HH) der Zustaumlnde

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

ml = plusmn 32 (dicke Pfeile) und den leichten Loumlchern (LH) der Zustaumlnde ml = plusmn 1

2 (duumlnnePfeile) des Valenzbandes (VB) Sie besitzen jeweils entgegengesetzte Polarisation LautKonvention bezeichnet σ+ ein Photon mit der Spinquantenzahl +1 d h rechts und σminus

eines mit -1 d h links zirkular polarisiertes Licht

σminus LB+ 1

2

rarr

VBHH+ 3

2

σ+

LBminus 1

2

rarr

VBHHminus 3

2

σ+

LB+ 1

2

rarr

VBLHminus 1

2

σminus

LBminus 12

rarr

VBLH+ 1

2

Bei tiefen Temperaturen finden die Uumlbergaumlnge LB rarr VBLH (duumlnne Pfeile) nicht stattEs bleiben nur zwei moumlgliche Uumlbergaumlnge die je entweder zu σ+ oder σminus fuumlhren Durcheine Messung des rechts I+ und links Iminus zirkular polarisierten Lichtes in der Elektrolu-mineszenz (EL) wird der Polarisationsgrad P = (Iminus minus I+)(I+ + Iminus) bestimmt Anhanddieses Polarisationsgrades kann man somit direkt auf den Grad an spinpolarisiertenElektronen im Quantentopf zuruumlck schlieszligen Man ermittelt hierbei eine untere Grenzeder Spininjektionseffizienz des Ferromagneten zum Halbleiter Fuumlr qualitativ hochwer-tige LED-Strukturen und nicht zu niedrige Spinpolarisationsgrade ist diese Messungauch bei Raumtemperatur moumlglich Voraussetzung ist hierfuumlr dass man die Uumlbergaumlngeder Elektronen mit HH und LH energetisch trennen kann

Frontseitig emittierende SpinLEDs haben jedoch den groszligen Nachteil dass fuumlr die-se Konfiguration die Magnetisierung des Ferromagneten aus ihrer spontanen Ausrich-tung herausgedreht und entlang der Schichtnormale orientiert werden muss Diese istaufgrund der magnetischen Formanisotropie duumlnner magnetischer Filme eine schwe-re Achse Fuumlr den Betrieb planarer SpinLEDs werden deshalb sowohl in der Faraday-als auch der geneigten Hanle-Konfiguration hohe externe Felder im Bereich von 01 bis2 Tesla benoumltigt [5270] Die Faraday-Konfiguration ist in der Abbildung 62 I dargestelltHier wird das aumluszligere Magnetfeld entlang der Schichtnormale orientiert wodurch die

ObjektBauteil Magnetische Induktion B

Magnetfeld von Hirnstroumlmen 100 fT bis 1 pTErdmagnetfeld an der Erdoberflaumlche 25 bis 65microThandelsuumlblicher Kuumlhlschrankmagnet 5 bis 10 mTMagnetfeld eines Sonnenflecks 150 mTMagnetfelder von Kernspintomographen

1 bis 3 Thandelsuumlblichen Lautsprecherspulen60-Hz-TransformatorenNd2Fe14B-Dauermagnet

Tabelle 61 Groumlszligenordnungen von Magnetfeldern nach Wikipedia

Elektronenspins direkt im Ferromagneten manipuliert werden Typischerweise benoumltigtman hierfuumlr Felder zwischen 1 und 2 Tesla In der geneigten Hanle-Konfiguration wirddie SpinLED in einem etwas geringeren Magnetfeld mit einem Winkel von 45 zurSchichtnormale betrieben Dieses Feld bewirkt eine Spin-Praumlzession der Elektronen umdie Achse des Feldes nachdem sie in den Halbleiter injiziert wurden Die Spinmanipu-lation findet somit erst im Halbleiter statt Hier verursacht die Praumlzessionsbewegungeine Spinkomponente parallel zur Schichtnormale welche fuumlr den Betrieb der SpinLED

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

genutzt wird Die fuumlr diese Konfiguration benoumltigten Felder liegen zwar im Bereich von01 bis 05 Tesla und fallen so deutlich geringer als in der Faraday-Konfiguration aus fuumlrpraktische Anwendungen sind diese Groumlszligenordnungen jedoch immer noch ungeeignetFuumlr eine Einordnung dieser Felder sind in Tabelle 61 typische Magnetfeldstaumlrken vonverschiedenen Objekten und Bauteilen angegeben (entnommen aus Wikipedia)

Der Polarisationsgrad des emittierten Lichtes einer planaren SpinLED ist beispielhaftin Abbildung 62 III dargestellt Diese Messwerte basieren auf einer GaAs(AlGa)As-LED auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht aus Co2FeSi [73286290] Die offenen Quadra-te geben den gemessenen Polarisationsgrad in Abhaumlngigkeit des aumluszligeren Feldes widerDie rote Linie hingegen zeigt den Verlauf der fuumlr diese Struktur mittels SQUID entlangder Schichtnormale gemessenen Hysteresekurve der Co2FeSi-Schicht in willkuumlrlichenEinheiten Da bei der Messung des Polarisationsgrades Elektronen in entgegengesetzterSpinpolarisierung injiziert wurden ist die Hysteresekurve fuumlr einen besseren Vergleichmit dem Verlauf des Polarisationsgrades invertiert dargestellt Die Daten gehen auf Fars-hchi et al [73] zuruumlck Wie man sieht folgt der gemessene Polarisationsgrad exakt derHysteresekurve des Co2FeSi-Films entlang der Schichtnormale Fuumlr einen Polarisations-grad von 15-20 werden Feldstaumlrken von rund 15 T benoumltigt was einigen technischenAufwand mit sich zieht und somit fuumlr Anwendungen ungeeignet ist Daruumlber hinaus istman aufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substratelimitiert An eine Integration mit Si zum Beispiel fuumlr die optische Kommunikation aufeinem Chip ist somit innerhalb des Konzeptes planarer SpinLEDs nicht zu denken

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

612 Planare SpinLED mit NanosaumlulenUm SpinLEDs auch in niedrigen bzw sogar in der Abwesenheit von aumluszligeren Magnetfel-dern zu betreiben muszlig die ferromagnetische Injektorschicht entlang des elektronischenTransportpfades magnetisiert sein Wie die vorliegende Arbeit zeigt kann dies auch oh-ne die Beschraumlnkung auf limitierte Materialsysteme oder Uumlberstrukturen [8687] durch dieVerwendung von GaAs-Nanosaumlulen als eine Traumlgerstruktur fuumlr die magnetische Schichtrealisiert werden Das Konzept einer SpinLED mit Nanosaumlulen bildet somit das ersteBauteil das im Rahmen der vorliegenden Arbeit entworfen wurde

Die moumlgliche Form einer SpinLED mit Nanosaumlulen ist in Abbildung 63 skizziertBis zum Quantentopf ist diese identisch mit der planaren SpinLED aus Abbildung62 I Auf den Quantentopf bzw eine duumlnne intrinsische Schicht werden die undotier-ten GaAs-Nanodraumlhte aufgebracht Dies kann durch Au-Troumlpfchen [180291292] oder durch

Abbildung 63 Skizze einer planaren SpinLED mit Nanosaumlulen

eine duumlnne Schicht Si-Oxid [102188192293] als Initiator des selektiven Wachstums bewerk-stelligt werden Das Nanosaumlulen-Wachstum wird schlieszliglich bei der gewuumlnschten Laumlngeder Saumlulen beendet die Wachstumsbedingungen werden vom axialen hin zum radialenWachstum geaumlndert und die n-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die int-rinsischen Saumlulen realisiert [199201294295] Im letzten Wachstumsschritt werden wie in dervorliegenden Arbeit praumlsentiert die Nanodraumlhte mit einem duumlnnen Fe3Si-Film umman-telt

Mit fluumlssigen oligomeren bzw polymeren anorganischen Molekuumllen auf Si-Basis ge-nannt Wasserstoff-Silsesquioxane (HSQ) kann der Raum zwischen den Nanosaumlulennach dem Wachstum durch Aufschleudern und anschlieszligendes Ausbacken aufgefuumlllt

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

werden Das ausgehaumlrtete HSQ hat strukturelle und elektronische Eigenschaften aumlhn-lich des Si-Oxids und ist daher ideal als Fuumlllmaterial geeignet [296297] Die nun nochfreistehenden Koumlpfe der Nanodraumlhte werden schlieszliglich mit einer duumlnnen Schicht Indi-umzinnoxid (ITO) kontaktiert [199]

Durch das Anlegen einer Spannung koumlnnen nun spinpolarisierte Elektronen vom Fer-romagnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln Die niedrig n-dotierteHuumllle der Nanodraumlhte bildet den Transportkanal Hier diffundieren die Elektronen zumplanaren Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit unpolarisierten Loumlchernaus dem p-GaAs Durch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierungdes Ferromagneten sind die Elektronenspins bereits parallel zum elektronischen Trans-portkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad im frontseitig emittierten Lichtdirekt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider Externe Magnetfelder wer-den nicht benoumltigt

HerausforderungenAufgrund der festgelegten Wachstumsrichtung der Nanodraumlhte sind die bislang fastausschlieszliglich verwendeten (001)-orientierten Substrate zur Integration von Nanosaumlulenin eine LED-Struktur leider nicht geeignet Man kann somit innerhalb dieses Konzep-tes nur beschraumlnkt auf bereits vorhandene Expertise bzw Strukturen zuruumlckgreifen Esmuumlssen als erste Herausforderung optimale Wachstumsbedingungen sowohl fuumlr glatteGaAs(111) als auch (InGa)As-Schichten gefunden werden Dotierprofile und Konzentra-tionen muumlssen uumlberpruumlft und der In-Gehalt des Quantentopfes muss angepasst werdenAufgrund des amphoteren Charakters des Si-Einbaus in den GaAs-Kristall welcher hierdurch die Orientierung bevorzugt in Erscheinung tritt [298ndash300] erfordert die n-Dotierungmittels Si besondere AufmerksamkeitFuumlr das Aufbringen des Initiators des selektiven Nanodraht-Wachstums entweder Au-Tropfen oder eine duumlnne Si-Oxidschicht muss die Probe aus der MBE entnommen undspaumlter fuumlr einen Ruumlcktransfer chemisch gereinigt werden Neben den Parametern fuumlrdas optimale Aufschleudern von Au-Tropfen oder eines Si-Oxids welche es zu findengilt muss daruumlber hinaus gewaumlhrleistet sein dass sie das im Anschluss stattfindendechemische Reinigen unbeschadet uumlberstehen Hier kann auf Arbeiten von Somaschini etal [198] zuruumlckgegriffen werdenIn der MBE muumlssen im Anschluss Wachstumsparameter fuumlr das selektive Wachstumgefunden werden Diese unterscheiden sich fundamental verwendet man Au-Tropfenoder wie in dieser Arbeit sich auf duumlnnem Si-Oxid bildende Ga-Tropfen und haumlngenzusaumltzlich teils erheblich vom Substrat ab [9102188192291293]

Ist das Nanosaumlulen-Wachstum beendet muumlssen die Wachstumsparameter wiederum andas radiale Wachstum angepasst werden und Dotierkonzentrationen und -profile ge-funden werden In Arbeiten von Dimakis et al [199] konnte bereits gezeigt werden dasssomit funktionierende p-i-n-Strukturen hergestellt werden koumlnnen detaillierte Aussa-gen uumlber den elektronischen Transport in diesen Bauteilen und damit zusammenhaumln-gend uumlber optimale Dotierprofile gibt es zur Zeit jedoch noch nicht Weiterhin ist hierzu beachten dass das n-dotierte GaAs nach der Herstellung des Quantentopfes nichtnur ausschlieszliglich auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen sondern auch zwischen den Na-nosaumlulen aufwaumlchst Im Gegensatz zum selektiven Nanodraht-Wachstum mittels einesmit Si-Oxid bedeckten Substrates liegt das Substrat im Bereich zwischen den Saumlulenbei der Verwendung von Au-Tropfen vollkommen frei Somit stellen hier die zwischenden Saumlulen wachsenden n-dotierten Schichten einen zusaumltzlichen parasitaumlren Trans-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

portpfad dar Es erscheint daher bei dieser Methode unwahrscheinlich dass der Elek-tronentransport im Potentialgefaumllle zwischen Fe3Si-Film und GaAs-Substrat tatsaumlchlichradial uumlber die Saumlulen und erst anschlieszligend zum Quantentopf hin stattfindet Zwarkonnten einige Arbeiten an aumlhnlichen LED-Strukturen mit Nanosaumlulen bereits zeigendass der Stromfluss entlang des ersten Transportpfades stattfindet [199296] gesichert istdiese Tatsache fuumlr die hier vorgestellte Struktur jedoch nicht Im Fall eines Stromflussesuumlber die Schichten zwischen den Nanosaumlulen muss dieser durch eine isolierende Schichtunterdruumlckt werdenDas Wachstum der Fe3Si-Huumllle wurde durch die vorliegende Arbeit analysiert und stelltsomit im Rahmen der SpinLED-Herstellung keine Probleme mehr darEbenfalls unproblematisch gestaltet sich das Aufschleudern und Ausbacken von HSQbis zu einer bestimmten Houmlhe der Nanosaumlulen und das anschlieszligende Aufbringen ei-ner duumlnnen ITO-Schicht Beides sind Prozesse die in der Forschung an Halbleiter-Nanosaumlulen bereits etabliert sind wenn auch erst seit kurzem Inzwischen kommensie standardmaumlszligig bei der Prozessierung und Kontaktierung von Nanodraht-LEDs zumEinsatz [296297]

Zwar umgeht man mit diesem Konzept durch die Verwendung von Nanosaumlulen diefuumlr herkoumlmmliche SpinLEDs benoumltigten hohen Magnetfelder dennoch ist man auch hieraufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substrate limi-tiert Optische Intrachip-Kommunikation zum Beispiel ist somit auch mit diesen Bautei-len nicht realisierbar

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

613 Nanosaumlulen-SpinLEDUm die Beschraumlnkung auf GaAs-Substrate fuumlr derartige Bauteile zu umgehen bietetsich hier natuumlrlich an eine komplette SpinLED-Struktur innerhalb einer Nanosaumlule her-zustellen Dies ist das zweite Bauteilkonzept welches in diesem Rahmen ausgearbeitetwurde Die Skizze eines moumlglichen Aufbaus ist in Abbildung 64 dargestellt

Ausgangspunkt ist hier kein GaAs-Substrat mehr sondern Si(111) bedeckt mit einerduumlnnen Schicht nativen Si-Oxids Das Wachstum der Nanosaumlulen findet direkt daraufmittels des in der vorliegenden Arbeit verwendeten Ga-induzierten Mechanismus statt

Abbildung 64 Skizze einer Nanosaumlulen-SpinLED

Schleudert man zuvor auf das Si-Oxid Au-Troumlpfchen auf ist es jedoch auch moumlglichhier mittels des Au-induzierten Mechanismus [301] zu arbeiten

Das Wachstum beginnt innerhalb dieses Konzeptes mit einem p-dotierten Nanodraht-Segment Der Uumlbergang hiervon zu einem intrinsischen Abschnitt wird durch eine Un-terbrechung des bereitgestellten Akzeptor-Molekularstrahls bewerkstelligt An den p-i-Uumlbergang schlieszligt sich ein axialer (InGa)As-Quantentopf gefolgt von einem weitereni-GaAs-Segment an Das Nanodraht-Wachstum wird hier kurz unterbrochen um die bishierhin fertiggestellte Struktur mit einer duumlnnen Oxidschicht einzuhuumlllen Dies kannentweder ebenfalls mittels MBE in einer gesonderten Kammer fuumlr das Wachstum vonOxiden geschehen oder die Probe wird kurz aus der UHV-Umgebung entnommen DasOxid wird benoumltigt um ein Kurzschlieszligen der SpinLED zu unterbinden Nach demOxid-Wachstum bzw dem Ruumlcktransfer der Proben in die UHV-Umgebung wird dasSaumlulenwachstum bis zur gewuumlnschten Laumlnge fortgesetzt Dieses letzte Saumlulenstuumlck kannwie in der Abbildung 64 skizziert direkt aus n-dotiertem GaAs oder noch aus intrin-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

sischem Material bestehen Ist die erwuumlnschte Laumlnge erreicht werden die Wachstums-bedingungen vom axialen hin zum radialen Wachstum geaumlndert und die n- bzw n rarrn++-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die Saumlule realisiert Das Ummantelnder Saumlulen mit Fe3Si das Auffuumlllen des Raums zwischen den Draumlhten mit HSQ unddie Kontaktierung mittels ITO verlaumluft analog zum vorher beschriebenen Konzept derplanaren SpinLED mit Nanosaumlulen

Eine angelegte Spannung bewirkt nun dass spinpolarisierte Elektronen vom Ferroma-gnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln koumlnnen Die niedrig n-dotierteHuumllle sowie selbiger Saumlulenkern der Nanodraumlhte bilden den Transportkanal Hier dif-fundieren die Elektronen zum Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit un-polarisierten Loumlchern aus dem p-dotierten Abschnitt der Saumlulen und dem p-SubstratDurch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierung des Ferromagne-ten sind die Elektronenspins auch bei dieser Variante bereits parallel zum elektronischenTransportkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad des frontseitig emittier-ten Lichtes direkt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider und externeMagnetfelder werden nicht benoumltigt

HerausforderungenDie groumlszligte Schwierigkeit dieser Struktur besteht in der Herstellung des axialen Quan-tentopfes Eine vollstaumlndig axiale Heterostruktur wurde nach dem Erkenntnisstand die-ser Arbeit mit der MBE-Technik noch nie realisiert Arbeiten von Somaschini [302] habengezeigt dass durch ein Oumlffnen des In-Ventils die Moumlglichkeit besteht mittels des Ga-induzierten Wachstums sehr duumlnne axiale (InGa)As-Schichten einzufuumlgen Waumlhrend-dessen wird der Ga-Tropfen jedoch sehr schnell instabil und verschwindet teils was einweiteres Wachstum mit GaAs erschwert Eine weitere Moumlglichkeit bietet hier folgendesVorgehen nach Somaschini [303] Nach dem ersten intrinsischen Segment wird der Ga-Tropfen bei niedrigen Temperaturen und sehr geringem As-Fluss verbraucht so dassglatte Kopffacetten entstehen Auf diesen wird mittels ebenfalls geringen In-Fluumlssenund Temperaturen ein neuer In-Tropfen abgeschieden Ob dies jedoch auch im Fallevon (InGa)-Tropfen funktioniert muss hier noch uumlberpruumlft werden Durch einen hohenAs-Fluss und das Heizen auf ca 500 C wird dieser kristallisiert Nun kann wiederumnach Somaschini et al [198] und Priante et al [304] ein neuer Ga-Tropfen auf die Saumlulenaufgebracht und das Wachstum fortgesetzt werden Fuumlr den VLS-Mechanismus mit Au-Tropfen zeigten Arbeiten von Somaschini [301] dass sich ein (InGa)As Quantentopf inaxialer Richtung nur bewerkstelligen laumlsst wenn man zuvor (nach dem Wachstum desersten intrinsischen Segments) die Seitenflaumlchen der GaAs-Saumlulen passiviert Fuumlr denIn-Einbau darf daruumlber hinaus der Durchmesser der Au-Tropfen nicht zu klein sein [305]

Eine Passivierung der Seitenflaumlchen erreicht man ganz einfach indem man die Pro-be kurz aus der MBE herausnimmt und einige Zeit unter Atmosphaumlrendruck an Luftlagert oder mittels MBE eine duumlnne Oxidschicht abscheidet Der folgende Uumlbergangvom (InGa)As-Quantentopf zum zweiten intrinsischen Segment stellt nach Arbeitenvon Dick et al [306] wiederum kein Problem darDie n-Dotierung des obersten Saumlulenstuumlckes kann auch in der [111]-Richtung innerhalbder Nanosaumlulen nachweislich mit Te bewerkstelligt werden [307308] Si ist hingegen auf-grund seines in der [111]-Richtung innerhalb von Nanosaumlulen verstaumlrkten amphoterenCharakters weniger geeignet [195295298ndash300309] Um keine Kompensation herbeizufuumlhrenist man bei Si deshalb auf sehr geringe Dotierkonzentrationen beschraumlnkt Ob diese fuumlrden Betrieb der Nanosaumlulen-SpinLED ausreichen muss untersucht werden Die Frage

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

inwiefern sich hingegen ein intrinsisches oberstes Saumlulenstuumlck auf die Funktionsweisedes Bauteils auswirkt ist zum jetzigen Zeitpunkt ebenfalls noch ungeklaumlrtEine weitere Schwierigkeit koumlnnte sich durch die positive Dotierung des unteren Saumlu-lensegments ergeben Zwar kann man bei der p-Dotierung auf einige Arbeiten zuruumlck-greifen [195310311] genaue Dotierkonzentrationen sowie Dotierprofile sind jedoch bislangnur rudimentaumlr erforscht

Aufgrund der zwei groszligen Vorteile dieser Strukturen welche einen moumlglichen Betriebvon SpinLEDs in geringen bis hin zu gar keinen aumluszligeren Feldern und ihre Kompatibi-litaumlt mit der Si-Technologie umfassen steht demzufolge der Realisierung von beispiels-weise optischer Intrachip-Kommunikation nichts mehr im Wege Auszligerdem bleibt zuerwaumlhnen dass diese Variante ein komplettes SpinLED-Bauteil auf einer Substratflaumlchevon nur wenigen 100 nm times 100 nm darstellt dieser enorm geringe Substratverbrauchkommt der heutigen Si-Technologie weiterhin sehr entgegen

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Im ersten Teil dieses Kapitels wird eine Einfuumlhrung in das auf Parkin et al [82] ba-sierende Konzept des dreidimensionalen permanenten Festkoumlrperspeichers gegebenInnerhalb dieses Konzeptes lieszligen sich Speicherelemente mit bislang unerreichbarenSpeicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen statischen Festkoumlrperspei-cher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer und zu erschwinglichen Preisen herstellenBislang gestaltet sich die tatsaumlchlich dreidimensionale Herstellung solcher Speicher je-doch als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Daskoumlnnte schlieszliglich durch die Uumlbertragung des Konzeptes auf die in dieser Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen umgangen werden Diese Uumlber-tragung fuumlhrt zum dritten und letzten Bauteilkonzept dieser Arbeit und wird im zweitenTeil dieses Kapitels vorgestellt Es nutzt die GaAs-Nanodraumlhte als rein passive Traumlger-struktur um mittels der durch sie entlang der Substratsenkrechte orientierten Fe3Si-Huumlllen dreidimensionale Speicherelemente zu realisieren

621 Konzept des Laufbandspeichers

Felder bestehend aus duumlnnen ferromagnetischen Streifen in einer senkrechten Anor-dung wurden 2008 von Parkin et al [82] unter dem englischen Begriff racetrack memory(RM) fuumlr schnelle rein elektrisch angesteuerte permanente magnetische Datenspeiche-rung vorgeschlagen Das Konzept des RM beruht im Gegensatz zu herkoumlmmlichenzweidimensionalen Speichertechniken auf einer Erweiterung der Datenablage in dendreidimensionalen Raum hinein Damit lassen sich Speicherelemente von bislang un-uumlbertroffenen Speicherkapazitaumlten Zugriffszeiten vergleichbar mit denen heutiger SSDsund quasi unbegrenzter Lebensdauer zu niedrigen Preisen realisieren Physikalisch be-ruht der RM auf dem Effekt des Spin-Momenttransfers (STT) [7778] Der STT-Effekt trittauf wenn ein Strom von spinpolarisierten Elektronen von einem Medium mit einer be-stimmten Magnetisierung in ein weiteres mit anders orientierter Magnetisierung uumlber-geht Auf die Spins der Elektronen im zweiten Medium wirkt aufgrund des spinpola-risierten Stroms ein Drehmoment Uumlbersteigt der Strom einen bestimmten Schwellwertwird es durch den STT moumlglich die Magnetisierung im zweiten Medium zu drehenDieser Effekt wird im RM genutzt um magnetische Domaumlnen kontrolliert entlang einesSpeicher- bzw Leiterstreifens zu bewegen Eine Skizze des von Parkin et al [82] vorge-stellten Konzeptes eines RM findet sich in Abbildung 65

Im Konzept des RM wird Information in magnetischen Domaumlnen welche sich in lan-gen Sequenzen auf einem vertikal angeordneten ferromagnetischen Leiterstreifen befin-den senkrecht zur Oberflaumlche eines Si-Substrats gespeichert Diese sind in Abbildung65 durch blaue und rote Abschnitte gekennzeichnet Zwischen Domaumlnen unterschied-licher Orientierung bilden sich Domaumlnengrenzen die je nach der relativen Ausrichtungder benachbarten Domaumlnen zueinander entweder in einer Kopf-an-Kopf- oder einerFuszlig-an-Fuszlig-Konfiguration vorliegen Der Abstand zwischen aufeinanderfolgenden Do-maumlnengrenzen ist durch vorgegebene Haftstellen auf dem Speicherstreifen festgelegtDieser Abstand entspricht demzufolge der Laumlnge eines Bits Die Haftstellen sorgen dar-uumlber hinaus fuumlr eine groumlszligere Stabilitaumlt der Domaumlnengrenzen gegenuumlber thermischenFluktuationen oder magnetischen Streufeldern von benachbarten Speicherstreifen De-finiert werden Haftstellen zum Beispiel durch Einkerbungen im Speicherstreifen oderdurch Modulationen in der Dicke oder der Materialparameter des Streifens

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Fuumlr den Lese- und Schreibprozess werden die Domaumlnengrenzen durch Strompulse imNanosekundenbereich simultan entlang des Speicherstreifens bewegt Nach dem STT-Effekt [7778] verursacht der Stromfluss im magnetischen Material aufgrund von spinab-haumlngiger Diffusionsstreuung eine Spinpolarisierung des Materials und traumlgt infolgedes-

Abbildung 65 Schematischer Aufbau eines RM Entnommen aus Bader und Parkin [83] I Einvertikaler u-foumlrmiger magnetischer Speicherstreifen mit Bitmuster (blauund rot) vor und nachdem Domaumlnengrenzen mittels Strompulsen im Na-nosekundenbereich uumlber die horizontalen Lese- und Schreibstreifen bewegtwurden II Beim Lesevorgang wird mittels eines mit dem RM verbundenenMTJ der TMR gemessen III Einzelne Bits koumlnnen zum Beispiel mittels deshier dargestellten Streufeldes der Bewegung einer magnetischen Domaumlneentlang eines zweiten senkrecht angeordneten ferromagnetischen Streifesgeschrieben werden IV Ein Feld bestehend aus 42 vertikalen Speicherstrei-fen auf einem Chip

sen selbst ein Drehmoment Trifft der spinpolarisierte Strom auf eine Domaumlnengrenzeso uumlbertraumlgt er auf sie ein Spin-Drehmoment und somit ebenfalls eines auf die magne-tischen Momente in der Grenze Dieses Drehmoment kann eine Bewegung der Domauml-nengrenze verursachen welche unabhaumlngig von der Ladung der Grenze (Kopf-an-Kopfoder Fuszlig-an-Fuszlig) ist [312ndash318] Einzig der magnetische Streifen muss schmal genug seind h kleiner oder im Bereich von 100 nm so dass die Wechselwirkung des STT die-jenige der Momente mit dem Eigenfeld des Stromflusses dominiert Solange der Ab-stand benachbarter Domaumlnengrenzen konstant bleibt ist die durchschnittliche Lese-bzw Schreibezeit eines individuellen Bits unabhaumlngig von der Anzahl von Bits auf dem

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Speicherstreifen Letzterer sind somit keine Grenzen gesetzt wodurch sich mit demKonzept des RM bislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten realisieren lieszligen

Der Lesevorgang selbst findet schlieszliglich uumlber eine Messung des Tunnelmagnetwider-stands (TMR) mittels eines mit dem Speicherstreifen in Kontakt befindlichen magnetwi-derstandssensitiven Tunneluumlbergangs (MTJ) statt MTJs sind heutzutage handelsuumlblicheBauelemente und bilden die Basis eines jeden modernen MRAMs

Fuumlr den Schreibprozess gibt es mehrere technische Loumlsungen Erstens kann durch dasStreufeld eines durch einen benachbarten Metallstreifen flieszligenden Stromes eine Do-maumlne im Speicherstreifen geschrieben werden Zweitens eignet sich hierfuumlr ebenfallsdie STT-Wechselwirkung welche beim Stromfluss zwischen einem am Speicherstreifenbefindlichen magnetischen Nanoelements und dem Speicherstreifen selbst stattfindetDrittens kann wie in der Abbildung 65 III gezeichnet auch das Streufeld der kon-trollierten Bewegung einer Domaumlnengrenze entlang eines benachbarten magnetischenLeiterstreifens eine Domaumlne auf dem Speicherstreifen schreiben

Soweit das von Parkin et al [82] vorgestellte Prinzip des RM Unzaumlhlige Forschungs-gruppen beschaumlftigen sich seither mit duumlnnen magnetischen Speicherstreifen der Her-stellung von geeigneten Haftstellen und der kontrollierten Bewegung von Domaumlnen-grenzen entlang eines magnetischen Streifens [319320] Bislang jedoch gestaltet sich dietatsaumlchlich dreidimensionale Umsetzung solcher Speicherstreifen wie in Abbildung 65als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Mittelseines Grundgeruumlstes aus Halbleiter-Nanosaumlulen fuumlr die magnetischen Speicherstreifenwie die in der vorliegenden Arbeit vorgestellten mit einem Ferromagnet ummantel-ten GaAs-Nanodraumlhte koumlnnten die zuletzt genannten technischen Probleme umgangenwerden

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

622 Nanosaumlulen-LaufbandspeicherUumlbertraumlgt man das Konzept des RM auf die in dieser Arbeit diskutierten Nanosaumlulenso wird Information nicht mehr in einem u-foumlrmigen magnetischen Speicherstreifensondern in einer einzigen senkrechten Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlule gespeichertEine Skizze ist in Abbildung 66 I zu finden

Nach wie vor besteht ein Datenbit aus einer magnetischen Domaumlne die nun jedochdie Form eines schmalen Hohlzylindersegmentes hat In diesen Domaumlnen ist das ma-gnetische Moment entsprechend ihrer Form entweder parallel zur Saumlule oder in Wirbelnum die Saumlule orientiert Die Domaumlnengrenzen sind entsprechend Kopf-an-Kopf bzwFuszlig-an-Fuszlig oder rechts-links bzw links-rechts konfiguriert Zur Definition und Stabi-

Abbildung 66 I Skizze von drei Speichersaumlulen eines Nanodraht-RM jede besteht auseiner vertikalen mit einem duumlnnen Metallfilm ummantelten Halbleiter-Nanosaumlule Einzelne Bits bestehen nun aus Hohlzylindersegmenten (blauund rot) II Skizze eines Feldes von 30 Nanosaumlulen-RM auf einem Chip

lisierung der Domaumlnen werden wiederum vorgegebene Haftstellen verwendet Hierfuumlrkann bei einem Nanodraht-RM jedoch direkt der unter der magnetischen Speicherhuumll-le befindliche Halbleiterkern verwendet werden da sich Halbleiter-Nanosaumlulen in ver-schiedenen Uumlberstrukturen mit nahezu atomarer Perfektion herstellen lassen Berichtetwurde zum Beispiel bereits von periodischer Zwillingsbildung aus Wurzit- und Zink-blendephase mit einhergehender Zick-Zack-Form der Nanodraumlhte [321ndash325] Auch Tian etal [326] beobachteten Nanosaumlulen in periodischer Zick-Zack-Form Beim Ummanteln sol-cher Nanodraumlhte mit einem Ferromagneten sorgt die Form einer solchen Traumlgersaumluleautomatisch fuumlr periodische Einkerbungen in der magnetischen Huumllle die als Haft-stellen agieren koumlnnen Daruumlber hinaus sind ebenfalls periodische Modulationen desSaumlulendurchmessers bekannt [252327ndash329] Auch diese koumlnnen als Haftstellen dienen Beieinem Nanosaumlulen-RM sind die Haftstellen somit schon direkt nach dem Wachstum der

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Traumlgerstruktur vorhanden Dies koumlnnte im Gegensatz zum RM ohne Nanosaumlulen beiwelchem Haftstellen unter Umstaumlnden in einem separaten Prozessierungsschritt defi-niert werden muumlssen eine nicht unwesentliche Zeitersparnis fuumlr den Fertigungsprozessmit sich bringen

Entlang der Nanosaumlule werden die Domaumlnengrenzen durch einen Strompuls zwi-schen dem Kopf und dem Fuszlig der Saumlule uumlber den Mechanismus des STT bewegtDer hierzu benoumltigte Kontaktstreifen am Fuszlig der Draumlhte wird lithographisch entwedernach dem Saumlulenwachstum angebracht oder bereits vorher gemeinsam mit den vor-definierten Positionen fuumlr das Nanodraht-Wachstum Es ist hier jedoch auch moumlglichdie parasitaumlre Schicht des Ferromagneten zwischen den Saumlulen die beim Ummantelnder Draumlhte entsteht direkt fuumlr den unteren Kontakt zu verwenden Um die elektrischenAnsteuerungen fuumlr den Lese- und Schreibprozess in der Mitte des Nanodrahtes an-zubringen wird der Raum bis zur Haumllfte der Saumlulen mit Dielektrika wie das bereitserwaumlhnte HSQ oder andere Polymere aufgefuumlllt Techniken zum definierten Auffuumlllendes Saumlulen-Zwischenraumes sind wie im vorangegangenen Abschnitt bei den Spin-LEDs erwaumlhnt mittlerweile Standard in der Nanodraht-Prozessierung Fuumlr die Lese-und Schreibprozesse selbst eignen sich direkt die im RM-Konzept von Parkin et al [82]

vorgeschlagenen Mechanismen bzw Bauteile Einzig ihre Form muss durch leichte Mo-difizierung an die Zylinder-Geometrie der Speichersaumlule angepasst werden Diese Lese-bzw Schreibstreifen werden wiederum durch Dielektrika voneinander isoliert litho-graphisch somit in einer radialen Geometrie um die Saumlulen angebracht Zu den hierbenoumltigten Prozessierungsschritten vergleichbare konnten bereits bei der Realisierungvon radialen Gate-Strukturen um Nanosaumlulen fuumlr Nanodraht-Transistoren erfolgreichdurch- und vorgefuumlhrt werden [4325330ndash334] Nach einem erneuten Auffuumlllen mit Dielek-trika wird schlieszliglich noch der Kopf der Saumlulen analog zu den bereits beschriebenenProzessen fuumlr die SpinLED-Fertigung lithographisch kontaktiert

Der endguumlltige Saumlulen-Speicher besteht schlieszliglich aus Feldern vieler einzelner Spei-chernanosaumlulen aumlhnlich der Skizze in Abbildung 66 II Das Wachstum von Halbleiter-Nanosaumlulen innerhalb vordefinierter Positionen welche in ihrer Gesamtheit solche groszlig-flaumlchig angelegten Felder auf einem Substrat bilden wurde bereits von verschiedenenGruppen fuumlr verschiedene Halbleiter demonstriert [18102131335ndash348] Entgegen desselbenKonzeptes ohne Nanosaumlulen ist somit eine Fertigung solcher Speicherelement-Felderfuumlr heutige Prozessierungstechniken durchaus machbar

HerausforderungenDie erste und grundlegende offene Frage dieses Nanosaumlulen-RM-Konzeptes stellt sichim Zusammenhang der geometrischen Form der fuumlr dieses Konzept benoumltigten Domauml-nen Nach dem Kenntnisstand dieser Arbeit wurde bisher noch nicht nachgewiesen obeine Bewegung der Grenzen von Domaumlnen in Zylinder-Geometrie entlang einer magne-tischen Saumlule mittels der Wechselwirkung des STT moumlglich ist Dies zu erforschen bildetdie groumlszligte Herausforderung des Nanosaumlulen-RMEine weitere Schwierigkeit schlieszligt sich hier direkt an die erste an Aufgrund der Tat-sache dass die Form der Domaumlnen ein Hohlzylinder-Segment ist existieren innerhalbdieses Konzeptes nicht mehr nur zwei Konfigurationen von Domaumlnengrenzen sondernmindestens doppelt so viele (Kopf-an-Kopf Fuszlig-an-Fuszlig rechts-links links-rechts) In-wieweit sich welche Konfiguration fuumlr diese Art von Speicherelement eignet ist zumjetzigen Zeitpunkt ebenso ungeklaumlrt und bedarf weiterer ForschungDaruumlber hinaus bleibt fuumlr dieses Konzept ebenfalls noch zu untersuchen ob die hier

122

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

vorgeschlagenen Moumlglichkeiten zur Haftstellenfertigung tatsaumlchlich geeignet sind umstabile Domaumlnen mit festen Ausdehnungen zu realisierenSchlieszliglich birgt der gesamte beschriebene Fertigungsprozess Herausforderungen tech-nischer Art Zwar existieren zur Zeit in der Halbleiter-Nanodraht-Forschung Expertisenzu jedem der benoumltigten Prozessierungsschritte bis diese jedoch im Zusammenspiel zueinem funktionierenden RM fuumlhren werden sicher nicht wenige Feinjustierungen An-passungen und Modifikationen vorgenommen werden muumlssen

Es bleiben hier demzufolge viele offene Fragen von ganz grundsaumltzlichem Charak-ter Fuumlr die heutigen Fertigungstechniken im Nanometerbereich stellt dieses Konzeptjedoch eine tatsaumlchlich realisierbare Umsetzung eines echt dreidimensionalen Festkoumlr-perspeichers dar Das enorme Potenzial eines solchen Speichers (bislang unerreichbareKapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen SSDs eine unbegrenzte Lebensdau-er sowie erschwingliche Preise) rechtfertigt somit zukuumlnftige Arbeit in dieser Richtung

123

7 Zusammenfassung

Das Gebiet der Halbleiter-Nanosaumlulen zieht seit geraumer Zeit eine bemerkenswerteAufmerksamkeit auf sich [2ndash6] Mittels Nanostrukturen wie diesen Saumlulen ist es nichtnur moumlglich quasi verspannungsfrei Halbleiter hoher Qualitaumlt auf nahezu jedem Sub-strat herzustellen [10100101223] auch innerhalb der Saumlule lassen sich aufgrund der Moumlg-lichkeit des elastischen Spannungsabbaus sehr unterschiedliche Materialien in hoherQualitaumlt kombinieren [18106325349350] Dies fuumlhrt zu gaumlnzlich neuen Moumlglichkeiten in derGestaltung von Bauelementen mit verschiedensten teils voumlllig neuartigen Eigenschaf-ten [161719296342351ndash370]

Diese Arbeit geht noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als eine der ers-ten Arbeiten das Gebiet der Halbleiter-Saumlulen mit demjenigen der Spintronik Inner-halb einer Saumlule wird ein ferromagnetisches Metall mit einem Halbleiter kombiniertDie Struktur besteht im Rahmen dieser Arbeit aus einem GaAs-Kern umhuumlllt mit ei-ner duumlnnen Fe3Si-Schicht die somit fuumlr sich allein gesehen einen Nano-Hohlzylinder(Englisch nanotube) darstellt

Diese Nano-Hohlzylinder sind daruumlber hinaus auch als eigenstaumlndige Strukturen in-teressant da sie aufgrund ihrer geometrischen Abmessung und Form ganz eigene Rand-bedingungen fuumlr die Orientierung der Magnetisierung besitzen Fuumlr die spontane Aus-richtung der magnetischen Momente ergeben sich nur zwei moumlgliche Konfigurationendie Orientierung in Vortices (Wirbeln) um die Hohlzylinder herum auch Zwiebelstruk-tur genannt und die Staborientierung entlang der Zylinder [114115371ndash373] Letztere bildetdie Motivation dieser Arbeit denn aufgrund der senkrechten Orientierung der darunterbefindlichen Halbleiter-Saumlule auf dem Substrat sorgt sie fuumlr eine moumlgliche Ausrichtungder spontanen Magnetisierung entlang der Substratnormalen Dies ist wegen der ma-gnetischen Formanisotropie mit herkoumlmmlichen Ferromagnet-Schichten nur mit sehrlimitierten Materialen [8687] oder mit einem erheblichen Aufwand indem spezielle ma-gnetische Uumlbergitter und Mehrfachschichtsysteme gewachsen werden zu bewerkstel-ligen [88ndash91374ndash382] Die in dieser Arbeit vorgestellte Variante der Nano-Hohlzylinder isthingegen unabhaumlngig vom magnetischen Material und erfordert nur den einen Wachs-tumsschritt der Saumlulen-Umhuumlllung

Das Forschungsgebiet der ferromagnetischen Hohlzylinder mit Abmessungen im Na-nometerbereich [83383ndash389] ist mindestens ebenso groszlig wie dasjenige der Halbleiter-Nano-draumlhte Die epitaktische Kombination beider Nanostrukturen [27ndash293135ndash39] mit einem sogeeigneten Ferromagneten wie Fe3Si ist jedoch ein Alleinstellungsmerkmal dieser Ar-beit Hier galt es zu untersuchen

1 inwieweit es moumlglich ist GaAs-Nanodraumlhte mit Fe3Si mittels MBE zu umhuumlllen

2 welche physikalischen Eigenschaften diese mit Fe3Si ummantelten Saumlulen aufwei-sen und

3 inwieweit sich eine Stabmagnetisierung in den Nanodraht-Huumlllen realisieren laumlsst

Verschiedene GaAs-Traumlgerstrukturen wurden zu diesem Zweck mittels des selbstin-duzierten VLS-Wachstums hergestellt Im direkten Anschluss daran wurden diese unter

125

7 Zusammenfassung

UHV-Bedingungen in eine zweite Kammer geeignet fuumlr das Metallwachstum transfe-riert und mit Fe3Si umhuumlllt Somit wurde eine houmlchstmoumlgliche Reinheit der Grenzflaumlchegewaumlhrleistet Diese technische Voraussetzung ist ein weiteres Alleinstellungsmerkmaldieser Arbeit

Die Epitaxie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden ist allein aufgrund der geneig-ten Quellenpositionen in der MBE-Kammersymmetrie moumlglich Da Adatomdiffusion beiden niedrigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt besitztder zur Substratnormale geneigte Materialfluss der MBE eine Komponente ungleichNull parallel zur Substratoberflaumlche Dieser Materialanteil adsorbiert auf den Seiten-flaumlchen der Saumlulen Hieraus und aus den Draht-Abmessungen folgt eine rund fuumlnfmalniedrigere Wachstumsrate an den Saumlulen-Seitenflaumlchen als auf der Substratoberflaumlchezwischen den Draumlhten Das Ungleichgewicht der Volumina von Huumlllen und parasitaumlrerSchicht ist bei allen Ensemble-Messungen von anlagenfrischen Proben zu beruumlcksich-tigen und fuumlhrt dazu dass bei dieser Art der Charakterisierung nur sehr beschraumlnkteAussagen uumlber die Huumlllen gemacht werden koumlnnen Durch eine gezielte Wahl der Trauml-gerstruktur (genauer gesagt der Dichte und Laumlnge der Saumlulen) laumlsst sich der Anteil desparasitaumlren Wachstums zwischen den Draumlhten jedoch maszligschneidern Dabei kann dieSaumlulendichte durch eine Vorstrukturierung der Si-Substrate nahezu beliebig eingestelltwerden [102339ndash348] Die Laumlnge ist noch einfacher uumlber die GaAs-Wachstumsdauer steu-erbar [188192390391] Somit ist auch ein komplettes Unterdruumlcken dieses Fe3Si-Films moumlg-lich Diese Beobachtung ist ein sehr wichtiger Aspekt im Hinblick auf eine Verwendungder Nanodraumlhte in spintronischen Bauteilen

Unabhaumlngig davon ist es moumlglich Nanosaumlulen verschiedener Laumlngen gleichmaumlszligig mitFe3Si zu ummanteln Das Wachstum findet dabei uumlberall auf der Nanodraht-Oberflaumlchesimultan statt und bildet eine geschlossene Huumllle Der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur wird dabei in seiner Form erhalten seine Ausrichtung vari-iert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit kann die Dicke der Fe3Si-Huumllleganz einfach durch die Wahl der Wachstumsdauer eingestellt werden Dies ist ein weite-res wichtiges Ergebnis dieser Arbeit denn gleichmaumlszligige und geschlossene Huumlllen sindeine Grundvoraussetzung fuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanosaumlulen in zukuumlnfti-gen Bauelementen

Die Morphologie der umhuumlllten Nanodraumlhte unterscheidet sich von derjenigen pla-narer Fe3Si-Schichten Bei Temperaturen unter 200 C zeigen die Saumlulen eine charakte-ristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattem-peraturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchenwiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachstumstemperaturdieser Arbeit von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Fuumlr den Einsatz inspintronischen Bauteilen sind Schichten bzw Huumlllen mit rauen Grenz- und Oberflauml-chen problematisch da sie eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung darstellenund stromfuumlhrende Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei und so-mit zusaumltzliche Widerstaumlnde verursachen koumlnnen [262ndash265] Demzufolge kann aufgrundder Morphologie fuumlr das Wachstum von Bauteilen basierend auf mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine maximale Substrattemperatur von 200 C angegebenwerden

Im Gegensatz zur Epitaxie des Fe3Si auf hochreinen GaAs-Substraten zeigt die pa-rasitaumlre planare Schicht des Fe3Si zwischen den Saumlulen ausschlieszliglich polykristallineEigenschaften Dies gilt jedoch nicht fuumlr die Nanodraht-Huumlllen Bei Temperaturen un-terhalb von 200 C konnte neben polykristallinem Material auch ein signifikanter Anteil

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an epitaktisch ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen mittels XRD und TEM nachgewiesenwerden Die kristallographische Orientierung stimmt dabei mit derjenigen des GaAsuumlberein Innerhalb dieser epitaktischen Bereiche besitzt das Fe3Si eine stoumlchiometri-sche Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor Bei Temperaturenum 200 C ist die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktisch ori-entiert Sie zeigt einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hinweise aufeine hundertprozentige Ordnung entsprechend der D03-Phase finden Das Fe3Si derHuumlllen bildet markante (111)-orientierte Facetten aus welche aufgrund ihrer geringenVerkippung zur [111]-Wachstumsrichtung oberflaumlchlich sehr glatt erscheinen Numeri-sche DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwinvom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben uumlbereinstim-mend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlr Si-terminierte (111)-OberflaumlchenMinimalwerte Daruumlber hinaus zeigen die Nanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von In-terdiffusionsprozessen in der Form von Grenzflaumlchenreaktionsprodukten Bekannt sinddiese Grenzflaumlchenreaktionen auch von der planaren Epitaxie des Fe3Si wurden dortjedoch erst bei erheblich houmlheren Temperaturen um 400 C beobachtet Das Einsetzendieser Reaktionen bei wesentlich niedrigeren Temperaturen im Falle der Nanodraumlhteist houmlchstwahrscheinlich dem hohen Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumen unddem sehr geringen Durchmesser der Saumlulen zuzuschreiben Beide Faktoren beguumlnstigennachweislich Instabilitaumlten an Ober- und Grenzflaumlchen [34249ndash252] Bei Temperaturen uumlber200 C hinaus fuumlhren die Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen zu einer sukzessivenZerstoumlrung sowohl des GaAs- als auch des Fe3Si-Kristalls Die Reaktionen spielen sichdabei in einem Kanal welcher von den Draumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat ab Im Substrat entstehen in der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welchein Form und Ausdehnung nicht mit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlber-einstimmen Als Reaktionsprodukte bilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- undAs-Si-Verbindungen Die Untersuchungen der kristallographischen Eigenschaften derFe3Si-Huumlllen bestaumltigen somit eine maximale Wachstumstemperatur von 200 C

Die fuumlr diese Arbeit motivierende Fragestellung nach einer moumlglichen Stabmagneti-sierung in den Nanodraht-Huumlllen konnte tatsaumlchlich fuumlr verschiedene Substrattempera-turen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmuster mit mikroma-gnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Somit ist diese Arbeit die al-lererste zur Forschung an Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraumlhten welche die gewuumlnschteStabmagnetisierung realisieren konnte Das staumlrkste magnetische Signal zeigten hierbeiSaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C Diese nach belieben nano- oder mi-krometerlangen Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktursenkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Alternative zur Be-werkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substratnormalen darSie koumlnnen mit glatten Grenz- und Oberflaumlchen einem sechseckigen Querschnitt undgleichmaumlszligigen geschlossenen Huumlllen jedweder gewuumlnschten Dicke hergestellt werdenDabei zeigen sie bis zu einer Wachstumstemperatur von maximal 200 C die fuumlr Fe3Sitypischen magnetischen Eigenschaften Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sindsomit nachweislich vielversprechende Nanostrukturen fuumlr neuartige zukunftsgewand-te Bauteile der Spintronik und der magnetischen Datenspeicherung

Als Ausblick bleibt schlieszliglich zu klaumlren inwiefern die hier vorgestellten Nanodraht-strukturen fuumlr die in Kapitel 6 genannten zukunftstraumlchtigen Bauteile aufgrund ihrerelektronischen Eigenschaften geeignet sind und inwieweit sie mit bereits bekannten pla-naren Strukturen konkurrieren koumlnnen

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A Uumlbersicht der Proben undWachstumsbedingungen

Im Folgenden werden die hier untersuchten Proben und ihre jeweiligen Parameter desMBE-Wachstums aufgelistet Dem besseren Verstaumlndnis halber sind sie in thematischenGruppen zusammengefasst und dort anhand der Laumlnge der Traumlgerstruktur klassifiziertdadurch sind die Probennummern nicht fortlaufend und es tauchen einige Proben dop-pelt auf

A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

Die Stoumlchiometie des Fe3Si wurde anhand planarer Schichten auf unverkippten semi-isolierenden GaAs(001)-2-Zoll-Substraten von Wafer Technology mittels XRD kalibriertDa GaAs und Fe3Si gitterangepasst sind wurden hierzu ω-2ϑ-Kurven um den ReflexGaAs(004)Fe3Si(004) aufgenommen und die Temperatur der Si-Zelle solange angepasstbis der Fe3Si(004) Reflex genau auf dem GaAs(004) zu liegen kam Aus den Nebenmaxi-ma verursacht durch Beugung an den glatten Fe3Si-Grenz- und Oberflaumlchen konnte da-bei zugleich die Schichtdicke und somit die Wachstumsrate des Fe3Si ermittelt werdenDie Wachstumsbedingungen der GaAs-Pufferschicht die in der Wachstumskammer fuumlrGruppe-III-Arsenide aufgebracht wurde sind hier nicht erfasst Die Tabelle A1 beziehtsich ausschlieszliglich auf die Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53533 200 3 1335 1395M53544 200 3 1335 1370 18M53545 200 3 1335 1350 16M53558 200 3 1335 1363 18

Tabelle A1 Proben zur Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

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A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A2 Temperaturserien

Hier sind nun alle Proben aufgelistet bei denen der GaAs-Nanosaumlulen-Kern bei ver-schiedenen Temperaturen (Tsub) mit Fe3Si ummantelt wurde Die Wachstumsraten unddas VIII-Verhaumlltnis beziehen sich auf die Rate in nmh mit welcher eine planareGaAs-Schicht unter gleichen Bedingungen wachsen wuumlrde und das dabei bereitgestell-te Flussverhaumlltnis von As (FAs) zu Ga (FGa) Des weiteren meint die Spalte gtR in nmhltder folgenden Tabellen ebenfalls die Rate mit welcher eine planare Fe3Si-Schicht untergleichen Bedingungen wachsen wuumlrde Die Spalten gtTFe in C lt und gtTSi in C lt gebendie Zellentemperatur von Fe bzw Si waumlhrend des Wachstums an

A21 200-nm-lange NanosaumlulenDiese Serie wurde hauptsaumlchlich fuumlr TEM-Untersuchungen angefertigt Die ersten 4 Pro-ben sind auf n-dotierten (As) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid der Firma Sil-chem gefertigt die restlichen auf ebenfalls n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mitnativem Oxid der Firma CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wurdenach dem VLS-Mechanismus mit Ga-Tropfen auf duumlnnem Si-Oxid die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur hergestellt Hierbei wurde ein VIII-Verhaumlltnis von 10 und eine Rate von100 nmh verwendet Die Wachstumstemperatur betrug 620 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 13 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53324M53325 100 3 1335 1405 23M53326 150 3 1335 1405 23M53327 200 3 1335 1405 23M53334 250 3 1335 1405 23M53335 300 3 1335 1405 23M53336 350 3 1335 1405 23

Tabelle A2 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 200-nm-lange Nan-odraumlhte

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A2 Temperaturserien

A22 1-microm-lange Nanosaumlulen

Die hier gelisteten Proben wurden saumlmtlich auf p-dotierten (B) Si(111)-2-Zoll-Substratender Firma Silchem gefertigt Das native Oxid wurde am PDI von Dr Emmanouil Dimakisund Dr Claudio Somaschini chemisch basierend auf den Arbeiten von Breuer [9] praumlpa-riert

Fuumlr diese Serie wurde die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur im ersten Schritt in derMBE-Kammer fuumlr III-Arsenide bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnisvon 24 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 570 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 30 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53241M53221 100 3 1335 1395 23M53220 150 3 1335 1395 23M53219 200 3 1335 1395 23M53218 250 3 1335 1395 23M53222 300 3 1335 1395 23M53223 350 3 1335 1395 23

Tabelle A3 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 1-microm-lange Nanodraumlh-te

A23 10-microm-lange Nanosaumlulen

Diese Serie wurde auf n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid derFirma CrysTec gefertigt

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53760 15 3 1335 1363 18M53754 50 3 1335 1363 18M53747 100 3 1335 1363 18M53749 150 3 1335 1363 18M53750 200 3 1335 1363 18M53751 250 3 1335 1363 18M53752 300 3 1335 1363 18M53753 350 3 1335 1363 18

Tabelle A4 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 10-microm-lange Nan-odraumlhte

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A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A24 Planare VergleichsschichtenAls Vergleichsproben fuumlr verschiedene Untersuchungen wurden planare Fe3Si-Schichtenauf Si(111) Substraten mit nativem Oxid gefertigt Die Substrate der ersten beiden Pro-ben sind n-dotierte (P) 2-Zoll-Wafer von CrysTec das folgende ist ein n-dotierter (As)2-Zoll-Wafer von Silchem und die weiteren sind p-dotierte (B) 2 Zoll Wafer von CrysTec

Um realistische Vergleichsproben herzustellen wurden fuumlr diese Serie alle Proben fuumlr1 h bei 600 C in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide getempert

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53811 15 3 1335 1363 18M53809 50 3 1335 1363 18M53323 100 3 1335 1405 23M53658 150 3 1335 1363 18M53660 200 3 1335 1363 18M53663 250 3 1335 1363 18M53666 300 3 1335 1363 18M53669 350 3 1335 1363 18

Tabelle A5 Fe3Si-Schichten gewachsen bei verschiedenen Temperaturen auf Si(111) Sub-straten mit nativem Oxid

A3 Serie der Schichtdicke

Hauptsaumlchlich fuumlr magnetische Charakterisierungen wurden 10-microm-lange Nanosaumlulenverschieden lang mit Fe3Si umhuumlllt woraus sich eine unterschiedlich dicke Nanosaumlulen-Huumllle ergibt Die hier verwendeten Substrate sind n-dotierte (P) Si(111) 2-Zoll-Substratemit nativem Oxid von CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53759 15 075 1335 1363 18M53757 15 15 1335 1363 18M53760 15 3 1335 1363 18M53767 15 6 1335 1363 18

Tabelle A6 10-microm-lange Nanodraumlhte mit verschieden dicken Fe3Si-Huumlllen

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B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

Um eine zusaumltzliche epitaktische Referenz zu den in der vorliegenden Arbeit behan-delten und groumlszligtenteils polykristallinen Fe3Si-Schichten zu haben wurden noch dreiProben von epitaktischem Fe3Si auf hochreinen GaAs(111)B-Substraten hergestellt DieParameter des MBE-Wachstums dieser Schichten finden sich in Tabelle B1

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53851 100 3 1335 1365 18M53856 200 3 1335 1365 18M53859 350 3 1335 1365 18

Tabelle B1 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

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B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer

Zuvor wurden ausgehend von bereits vorhandener Expertise zum GaAs(111)-WachstumBedingungen gesucht unter denen sich eine optimal glatte (111)GaAs-Pufferschicht mitatomaren Stufen ausbildet Das MBE-Rezept fuumlr ein solches GaAs(111)-Puffer ist in derTabelle B2 von Probe M53777 zusammengefasst

Oxiddesorption

Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

580 116 middot1015

Gepulstes Wachstum von 2075 nm GaAs

R in nmh VI I I-Flussverhaumlltnis t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

50times 500 375 30 640 116 middot1015

60 640 116 middot1015

Tempern

t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

2700 640 216 middot1015

Abkuumlhlen

FAs in sminus1cmminus2

216 middot1015

Tabelle B2 Rezept fuumlr ein optimales GaAs(111)-Pufferwachstum

AFM-Aufnahmen in Abbildung B1 bestaumltigen ein glattes Pufferwachstum Einzelne

Abbildung B1 AFM-Aufnahmen von M53777 aus Probenmitte und Probenrand Die Houml-henskala umfasst stets eine Spanne von 0 bis 4 nm

atomare Stufen sind gut zu erkennen Die mittlere quadratische Rauigkeit des Puffersbetraumlgt 567 Aring in der Probenmitte und 584 Aring im Probenrand

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B2 Morphologie

B2 Morphologie

Auch nach dem Wachstum von rund 54 nm Fe3Si sind diese atomaren Stufen unabhaumln-gig von den hier verwendeten Temperaturen immer noch deutlich sichtbar wie AFM-Untersuchungen dargestellt in Abbildung B2 zeigen Einzig bei einer Temperatur von

Abbildung B2 AFM-Aufnahmen aus der Mitte der in Tabelle B1 enthaltenen Proben DieHoumlhenskala umfasst fuumlr 100 und 200 C eine Spanne von 0 bis 10 nm undfuumlr 350 C 0 bis 20 nm Die Skala betraumlgt in allen Bildern 5 microm

350 C ergeben sich zusaumltzlich auf der sehr glatten Probenoberflaumlche erhoumlhte ringfoumlrmi-ge Strukturen

Dass die Fe3Si-Schichten bis 200 C aumlhnlich ebene Oberflaumlchen wie die GaAs(111)-Ausgangsflaumlche bilden bestaumltigen die in Tabelle B3 aufgefuumlhrten rms-Rauigkeiten der

Puffer 100 C 200 C 350 C

rms-Rauigkeit 57 Aring 108 Aring 99 Aring 196 Aring

Tabelle B3 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

AFM-Aufnahmen in Abbildung B2 Bei 350 C raut sich die Fe3Si-Schicht aufgrund derhohen ringfoumlrmigen Defekte merklich auf

B3 Kristallstruktur

Analog zu den im Haupttext untersuchten Proben wurden auch hier XRD-Messungenin ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie durchgefuumlhrt In den 2ϑ-Kurven (hier nicht gezeigt) wurdenbei keiner der drei Temperaturen Reflexe beobachtet Polykristalline Beitraumlge in denFe3Si-Schichten koumlnnen entgegen vergleichbarer Filme auf Si-OxidSi(111)-Substratensomit nahezu ausgeschlossen werden

Das epitaktische Fe3Si hingegen ist fuumlr 100 und 200 C in den ω-2ϑ-Messungender Abbildung B3 deutlich zu erkennen Es wurde darauf verzichtet die gesamteKurve vom (111)- bis (444)-Reflex zu zeigen Um exemplarisch die relevanten De-tails der Messungen zu demonstrieren ist hier nur ein Ausschnitt der ω-2ϑ-Kurveum den GaAs(444)-Reflex dargestellt Das Beugungsmaximum liegt fuumlr 100 C beiq100 = 767647 1Aring fuumlr 200 C hingegen bei q200 = 767954 1Aring Aus diesen Wer-ten ergibt sich ∆a

a (100) = 0 306 und ∆aa (200) = 0 266 mit der Gitterkonstante

135

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

a = 5 65342 Aring des stoumlchiometrischen Fe3Si Nach Herfort et al [49] berechnet sich der Si-Anteil x in den hier vorliegenden Fe1minusxSix-Phasen somit zu x100 = (20 5 plusmn 2 2) at Sibzw x200 = (21 3plusmn 2 2) at Si Das Fe3Si der Schichten ist bei Wachstumstemperaturenum 100 C leicht Fe-reicher als bei Temperaturen um 200 C obwohl die Materialfluumlssebei beiden Proben nominell gleich eingestellt waren

Fuumlr die Temperaturen 100 und 200 C lassen sich weiterhin charakteristische Dicke-noszillationen erkennen In Uumlbereinstimmung mit den AFM-Untersuchungen sprichtdies fuumlr sehr glatte Ober- und Grenzflaumlchen Sowohl die Oszillationen als auch dieSchichtreflexe wurden durch eine Fitkurve angepasst welche wie im Bild angegeben

Abbildung B3 ω-2ϑ-Kurven um den GaAs(444)-Reflex der XRD an planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiedenen Temperaturen auf GaAs(111)B-Substraten Der Reflex des Fe3Si liegt fuumlr 100 C bei niedrigeren q-Wertenals fuumlr 200 C Die eingezeichneten Fitkurven des Schichtreflexes und derDickenoszillationen ergeben die Werte rechts im Bild Fuumlr 350 C sind hin-gegen die Dickenoszillationen als auch der Fe3Si-Reflex verschwunden

fuumlr die Schichtdicke dS(100) = 60 0 nm und dS(200) = 56 9 nm liefert Dies stimmt gutmit den nominell abgeschiedenen 54 nm Fe3Si uumlberein Hier gilt es zu beachten dassdiese Proben sehr viel spaumlter als die im Haupttext behandelten hergestellt wurden Dawaumlhrend dieser Zeit die Fe- und Si-Fluumlsse leicht sanken wird im Haupttext von einernominell abgeschiedenen planaren Schichtdicke von rund 70 nm ausgegangen

Aufgrund von erheblichen Grenzflaumlchenreaktionen sind in ω-2ϑ bei Wachstumstem-peraturen um 350 C keine Reflexe des Fe3Si mehr zu beobachten Gleichzeitig ver-schwinden durch raue Grenz- und Oberflaumlchen auch die Dickenoszillationen Die ge-samte ω-2ϑ-Kurve von GaAs(111) bis GaAs(444) dieser Temperatur enthaumllt jedoch zweizusaumltzliche fuumlr Fe3Si unbekannte Beugungsmaxima Sie sind den Reaktionsproduktender Interdiffusionsprozesse an der Grenzflaumlche zuzuordnen Diese hier nicht gezeigtenReflexe liegen bei q = 2 50plusmn 0 01 1Aring und q = 4 980plusmn 0 009 1Aring Sie stimmen mit dendokumentierten Reflexen (002) und (004) des Fe3Ga2minusxAsx uumlberein [392] koumlnnen jedochauch durch As-reiche Fe-Verbindungen erklaumlrt werden [256]

136

B4 Magnetische Eigenschaften

B4 Magnetische Eigenschaften

Die magnetischen Eigenschaften dieser Schichten wurden mittels Magnetometrie unter-sucht

Abbildung B4 zeigt den M-H-Kurvenverlauf fuumlr ein externes Magnetfeld parallel zur

Abbildung B4 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

in der Schichtebene liegenden [110]-Richtung Unabhaumlngig von der Temperatur stellt

Abbildung B5 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

diese Richtung eine leichte magnetische Achse mit rechteckiger Hysterese und MR ≃

137

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

MS dar Das Koerzitivfeld liegt fuumlr 100 C bei 12 Oe was etwa doppelt so groszlig ist wiedasjenige fuumlr 200 und 350 C Im Vergleich mit der Literatur [49233270281393] sind derartigniedrige Koerzitivfelder typisch fuumlr glatte und qualitativ hochwertige Fe3Si-Schichten

Die M-H-Kurven entlang der ebenfalls in der Schicht liegenden [112]-Richtung sindin Abbildung B5 dargestellt Fuumlr 100 und 350 C findet sich auch hier eine nahezurechteckige Hysterese mit MR ≃ MS Die Koerzitivfelder der jeweiligen Kurven belau-fen sich auf rund 12 Oe bei 100 und rund 8 Oe bei 350 C Die bei 200 C hergestellteSchicht hingegen zeigt keine rechteckige leichte Achse sondern anisotropes Verhaltenentlang der [112]-Richtung Die Remanenz liegt bei ca 625 emucm3 und betraumlgt so-mit nur rund 56 der Saumlttigungsmagnetisierung Das Anisotropiefeld liegt im Bereichvon nur 50 Oe und faumlllt damit deutlich geringer aus als uumlbliche Felder schwerer ma-gnetischer Achsen des Fe3Si Letztere bewegen sich in der Literatur im Bereich von 100bis 300 Oe [49233270281393] Daruumlber hinaus ist auch hier eine breite Hysterese mit einemKoerzitivfeld von rund 12 Oe zu beobachten

Entlang der senkrecht zur Schichtebene liegenden [111]-Richtung hingegen zeigendie Schichten unabhaumlngig von der Temperatur ein magnetisch anisotropes VerhaltenDargestellt sind die Magnetisierungskurven hier in Abbildung B6 Die durch die For-

Abbildung B6 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [111]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

manisotropie hervorgerufenen Anisotropiefelder liegen bei 20 kOe fuumlr 100 und 15 kOefuumlr 200 und 350 C Alle Kurven sind im niedrigen Feldverlauf durch eine Hysterese ge-kennzeichnet Diese wird einer leichten Verkippung der Proben waumlhrend der Messungzugeschrieben

Eine Auswertung der magnetischen Anisotropieenergie entsprechenden Flaumlchen derHysteresekurven analog zu dem im Haupttext beschriebenen Vorgehen ergibt das inAbbildung B7 dargestellte Bild Die [111]-Richtung ist durch die Formanisotropie un-abhaumlngig von der Temperatur eine magnetisch sehr schwere Achse mit einer Anisotro-piefeldflaumlche zwischen 5 und 6 kOe In den in der Schichtebene liegenden Richtungenzeigt das Fe3Si bei 100 und 350 C ein nahezu magnetisch isotropes Verhalten mit sehrleichten Achsen Die Flaumlchen befinden sich hier im Bereich von 15 bis 4 Oe Einzig

138

B4 Magnetische Eigenschaften

bei 200 C kann eine magnetische Anisotropie in der Schichtebene beobachtet werdenDabei kommt die leichte Achse parallel zur [110]- mit Aaniso ≃ 3 5 Oe die schwere

Abbildung B7 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungen[111] [112] und [110] der Schichten einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von100 200 und 350 C

hingegen entlang der [112]-Richtung mit Aaniso ≃ 11 5 Oe zu liegen

Abbildung B8 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro Volumenvon der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Das magnetische Saumlttigungsmoment ist schlieszliglich in Abbildung B8 uumlber der Tempe-ratur aufgetragen Alle drei Schichten zeigen ein Moment von rund 1200 emucm3 Dies

139

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

liegt am oberen Ende der in der Literatur angegebenen Werte fuumlr die Fe1minusxSix-Phasewelche im Bild grau eingetragen sind [40281] Bemerkenswert ist dass auch die Schichthergestellt bei 350 C ein ebenso hohes Saumlttigungsmoment besitzt wie diejenigen bei100 und 200 C Grenzflaumlchenreaktionen und die dabei gebildeten Reaktionsproduktewie Fe-Ga- oder Fe-As-Verbindungen mit sehr viel geringerem Moment als Fe3Si sinddeshalb fuumlr die (111)-orientierte Schicht bei 350 C noch zu vernachlaumlssigen Die Interdif-fusionsprozesse spielen somit im Vergleich zu (001)-orientierten Schichten [40281] sowiezu denjenigen Proben aus dem Haupttext hier eine sehr viel weniger dominante Rolle

140

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

Fuumlr die aus der Geometrie der Probenkonfigurationen A B und C so wie sie in Ka-pitel 51 eingefuumlhrt wurden berechneten absoluten Saumlttigungsmagnetisierungen MS inemucm3 wurden die hier folgenden Werte und Formeln verwendet

dS Dicke der planaren Fe3Si-Schicht und der parasitaumlren Schicht zwischenden Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM- und TEM-AnalysendS = 70 nm

r Radius der GaAs-Kernsaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmenr = (25 minus 50) nm

dH Dicke der Fe3Si-Nanosaumlulen-Huumlllen verifiziert durchTEM-UntersuchungendH = (14 minus 21) nm

R Gesamtradius der mit Fe3Si ummantelten GaAs-NanosaumlulenR = r + dH = (39 minus 71) nm

ϱNW Dichte der Nanosaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmen in Anzahl proFlaumlcheϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

L Laumlnge der Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM-AnalysenL = 1000 nm

Xps Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen (Probe B)Xps = (142925 minus 144923) cmminus1

Xps =1

dS minus ϱNWπR2dS(C1)

XNW Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen und der Fe3Si-Huumlllen(Probe A)XNW = (129560 minus 142285) cmminus1

XNW =1

dS + ϱNWπL(R2 minus r2)(C2)

141

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

VpsA Volumen der parasitaumlren Schicht normiert auf die GrundflaumlcheVpsA = (6 9 minus 7) middot 10minus6 cm

VpsA = dS minus ϱNWπR2dS (C3)

VHA Volumen der Nanosaumlulen-Huumlllen normiert auf die GrundflaumlcheVHA = (0 32 minus 8 2) middot 10minus7 cm

VHA = ϱNWπR2dS + ϱNWπL(R2 minus r2) (C4)

Ein geschaumltztes Verhaumlltnis der Volumina von Nanosaumlulen-Huumlllen zu parasitaumlrer Fe3Si-Schicht VHVps von rund 05 bis ca 12 ergibt sich aus diesen Werten Die Saumlttigungs-magnetisierung (MS in emucm3) berechnet sich aus den mittels SQUID gemessenenMomenten in der Saumlttigung (mA in emucm2) fuumlr die drei Probenkonfigurationen wiefolgt

MS(ProbeA) =mA

middot XNW (C5)

MS(ProbeB) =mA

middot Xps (C6)

MS(ProbeC) =mA

middot 1dS

(C7)

Fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung der Differenz in den gemessenen Momenten derSaumlttigung von Probe A und Probe B mADi f f =mA(ProbeA)minusmA(ProbeB) ergibtsich schlieszliglich

MS(Di f f ) =mA Di f f

middot AVH

(C8)

C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 97plusmn 5 00097plusmn 00005 1318plusmn 300Probe B 96plusmn 2 00096plusmn 00002 1382plusmn 200Probe C 67plusmn 1 00067plusmn 00001 957plusmn 100

Tabelle C1 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (122minus3175) emucm3

142

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 548plusmn 07 000548plusmn 000007 745plusmn 100Probe B 50plusmn 5 00050plusmn 00005 720plusmn 200Probe C 43plusmn 4 00043plusmn 00004 614plusmn 60

Tabelle C2 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (587minus15241) emucm3

C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 47plusmn 3 00047 plusmn 00003 639plusmn 200Probe C 3672plusmn 008 0003672plusmn 0000008 525plusmn 50

Tabelle C3 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C

C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 09plusmn 02 000009plusmn 000002 12plusmn 10Probe B 16plusmn 09 000016plusmn 000009 23plusmn 30Probe C 409plusmn 07 000409plusmn 000007 584plusmn 60

Tabelle C4 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C

143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Folgende Skripte wurden zur numerischen Berechnung der in Kapitel 52 beschriebenenObjekte verwendet Sie sind jeweils gekennzeichnet durch die Orientierung der Magne-tisierung im Skript und laufen stets uumlber ein Gitternetz namens ` mfmnmeshh5 acute

D1 M = M(0 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 )

llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )

145

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for z in range (minus45 4 6 ) phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )

f wri te ( rsquo 0 6 d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv ( rsquoH_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )

f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D2 M = M(0 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

146

D3 M = M(1 0 0)

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D3 M = M(1 0 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

147

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

148

D4 M = M(1 1 0)

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D4 M = M(1 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

149

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D5 M = M(0 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

150

D6 M = M(1 0 1)

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D6 M = M(1 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

151

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D7 M = M(1 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

152

D7 M = M(1 1 1)

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

153

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in p h i d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )

return ( 0 0 0 ) d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s in ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

154

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

155

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in rho d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0

r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )return ( 0 0 0 )

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )

156

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )

157

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

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Danksagung

Die vorliegende Arbeit waumlre ohne die Unterstuumltzung in vielfaumlltigster Weise die ich vonverschiedensten Seiten erfuhr nicht moumlglich gewesen Fachlich fand ich mich am Paul-Drude-Institut (PDI) eingebettet in eine einzigartige und fruchtbare Schaffensatmosphauml-re Von der unkomplizierten Kooperation zwischen den Abteilungen des PDI profitier-ten sowohl meine Arbeit als auch ich persoumlnlich enorm Mein Dank geht deshalb uumlberdie in der Folge genannten wichtigsten Personen hinaus an alle Kollegen und Freundedes PDIMein besonderer Dank geht an erster Stelle an Prof Dr Henning Riechert Er gab mirden wissenschaftlichen Freiraum und die finanzielle Unterstuumltzung das Projekt derFerromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen welches sich bereits waumlhrend meiner Di-plomarbeit entwickelte innerhalb einer Promotion weiter zu verfolgen Daruumlber hinausunterstuumltzte er mich durch wertvolle Diskussionen und Anmerkungen Nicht zuletztfoumlrderte er meinen wissenschaftlichen Werdegang erfolgreich durch das Ermoumlglichenvon Konferenzteilnahmen und Qualifizierungsprogrammen sowie durch die Fuumlrspra-che und Beurteilung fuumlr Stipendien Daruumlber hinaus danke ich Prof Dr Saskia Fischerund Prof Dr Hans Luumlth die sich als Gutachter meiner Dissertationsschrift bereit erklaumlr-tenMein besonderer Dank geht weiterhin an Dr Lutz Geelhaar und Dr Jens Herfort diemir als direkte Ansprechpartner und Tutoren in vielen Belangen zur Seite standen Dar-uumlber hinaus verdanke ich ihnen die Moumlglichkeit meine Arbeitszeiten sehr flexibel zuhandhaben Ohne diese Flexibilitaumlt waumlre meine Arbeit zum heutigen Zeitpunkt nochnicht fertiggestelltGanz herzlich danke ich zudem Dr Claudio Somaschini und Dr Emmanouil Dimakisfuumlr die chemisch praumlparierten Si-Substrate waumlhrend der Zeit als mir selbst Arbeiten imChemielabor verboten waren Gemeinsam mit Dr Steffen Breuer waren sie meine ersteAnlaufstelle bei Problemen und dem zwanglosen Austausch uumlber das Wachstum derGaAs-NanodraumlhteWeiterhin danke ich Prof Dr Peter Schaaf von der TU Ilmenau fuumlr die DurchfuumlhrungBereitstellung und geduldige Erklaumlrung der Moumlssbauer-Messungen meiner Proben Fuumlrdie TEM-Untersuchungen meiner Saumlulen und die wertvollen Hinweise zur TEM alsauch zur XRD danke ich Dr Bernd Jenichen und Dr Achim Trampert Dr Uwe Jahndanke ich fuumlr die Durchfuumlhrung und Diskussion der EDX-Messungen an meinen Na-nostrukturen und Dr Steve Erwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staatenvon Amerika danke ich fuumlr die schnellen Rechnungen nach der Dichtefunktionaltheoriesowie die unkomplizierte jedoch tiefgehende paumldagogische Aufarbeitung der Ergebnis-se Weiterhin danke ich Dr Klaus Biermann Dr Frank Groszlige und Dr Michael Hankefuumlr so manchen Tipp zum epitaktischen Wachstum des GaAs sowie zu theoretischenBetrachtungen physikalischer Zusammenhaumlnge Prof Dr Hans Luumlth danke ich fuumlr seineBemuumlhungen meine Arbeit durch weitere Charakterisierungen innerhalb einer Zusam-menarbeit mit dem Forschungszentrum Juumllich auszubauen In diesem Zusammenhangmoumlchte ich mich auch bei Dr Daniel Buumlrgler vom Forschungszentrum Juumllich fuumlr sein In-teresse an meiner Arbeit und die probeweise durchgefuumlhrten Messungen bedanken Den

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Danksagung

Mitgliedern der Ferromagnet-Semiconductor-Hybrid-Structures-Gruppe Dr Manfred Ram-steiner Pawel Bruski Dr Rouin Farshchi Yori Manzke Thomas Hentschel Dr MinhTuan Dau und Jochen Kalt danke ich fuumlr zahlreiche wertvolle Gespraumlche sowie ihre ak-tive Hilfe beim Auf- und Umbau bzw der Wartung von Laborinstrumenten Schlieszliglichdanke ich meinem sehr interessierten und motivierten Studenten Mirko Heckert des-sen Betreuung mir aufgrund seiner freundlichen Art und seines hohen Leistungsniveauseine groszlige Freude und Wissenszugewinn war All meinen zahlreichen kurz- oder laumln-gerfristigen Buumlrokollegen danke ich daruumlber hinaus fuumlr die unkomplizierte angenehmeund kreative Buumlroatmosphaumlre und ich danke allen aktuellen und ehemaligen Mitglie-dern der Nanowires-Gruppe fuumlr den breiten Erfahrungsaustausch sowohl uumlber Arbeits-als auch uumlber sonstige AngelegenheitenEin besonderes Dankeschoumln schulde ich den Technikern Claudia Herrmann Hans-PeterSchoumlnherr und Michael Houmlricke die fuumlr Fragen und Probleme rund um die MBE zurVerfuumlgung standen Anne-Kathrin Bluhm danke ich fuumlr das Anfertigen unzaumlhliger REM-Aufnahmen von herausragender Qualitaumlt sowie die Einfuumlhrung in die REM Weiterhindanke ich Angela Riedel die das Bonden meiner kontaktierten Nanosaumlulen uumlbernahmdem Team der Lithographie welches meine Saumlulen wunschgemaumlszlig schnell und kom-petent mit Kontakten versah und Ilka Schuster die mich in Belangen der Gestaltungund des Druckes von Postern Probenuumlbersichten und anderen Bilddokumenten berietDagmar Dormeyer und Sylvia Raumlther danke ich schlieszliglich ganz herzlich fuumlr die schnel-le und freundliche Bereitstellung bzw Anfertigung von ungezaumlhlten Buumlchern Artikelnund AbschriftenGanz herzlich danke ich Dr Caroline Chegraveze Judith Lehnert und Dr Marlene Zander diemir meine Studienzeit mit ihren fuumlr mich sehr wertvollen Freundschaften bereichertenDer Organisation Frauen in den Naturwissenschaften Campus Adlershof und hier ins-besondere Carmen Kurbjuhn sowie meiner Mentorin Prof Dr Susanne Siebentritt dankeich fuumlr unvergessliche aufschlussreiche Seminare Gespraumlche Auskuumlnfte und Bekannt-schaften Weiterhin danke ich der Christiane-Nuumlsslein-Volhard-Stiftung fuumlr die finan-zielle Unterstuumltzung waumlhrend meiner Promotionszeit Zudem verdanke ich der Foumlrde-rung durch diese Stiftung liebgewonnene interdisziplinaumlre Bekanntschaften sowie einenenormen Motivationsschub zu meiner Arbeit Der Humboldt-Universitaumlt danke ich fuumlrdie Aufnahme in das Caroline von Humboldt-Stipendiatinnenprogramm welches mirdie Moumlglichkeit gibt meine Dissertation und die damit verbundene Forschungsarbeitin einem gesicherten Rahmen abzuschlieszligen Dem Forschungsverbund Berlin und derLeibniz-Gemeinschaft danke ich schlussendlich fuumlr weiterbildende Seminare und dieinterdisziplinaumlre Vernetzung von PromotionsstudentenNeben all den bisher genannten Personen und Organisationen danke ich in erster Li-nie und von ganzem Herzen meiner Familie und meinen Freunden Ohne die nicht inWorten zu fassende Anerkennung Unterstuumltzung Foumlrderung und Motivation die mirvon dieser Seite aus zu Teil wurde haumltte diese Arbeit nicht entstehen koumlnnen Daruumlberhinaus danke ich besonders Simone Rehberg Martina Landgraf und Heike Nieland fuumlrdie liebevolle und zuverlaumlssige Art wie sie ihren Beruf ausuumlben und mir dadurch etwasmehr Leichtigkeit im Arbeitsalltag verschaffen Abschlieszligend sei der immerwaumlhrendenungreifbaren Frage bdquoWas macht die Wissenschaftldquo von Prof Christfried Goumlckeritz mitdieser Arbeit eine Antwort gegeben

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  • Titel
  • Kurzdarstellung
  • Veroumlffentlichungen
  • Inhaltsverzeichnis
  • 1 Einleitung
  • 2 Vorbetrachtungen
    • 21 Spintronik
      • 211 Einfluss der Formanisotropie
      • 212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen
        • 22 Materialsysteme
          • 221 GaAs
          • 222 Fe3Si
            • 23 Methoden der magnetischen Charakterisierung
              • 231 Magnetometrie
              • 232 Moumlssbauer-Spektroskopie
              • 233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung
              • 234 Magnet-Kraft-Mikroskopie
              • 235 Magnetotransport-Messungen
                  • 3 Epitaxie der Nanodraumlhte
                    • 31 Molekularstrahlepitaxie
                    • 32 Kristall-Wachstumsmodi
                    • 33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur
                    • 34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur
                      • 4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                        • 41 Nanodraht-Grundgeruumlste
                          • 411 Morphologie
                          • 412 Kristallstruktur
                            • 42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten
                              • 421 Morphologie
                              • 422 Kristallstruktur
                                • 43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen
                                  • 431 Morphologie
                                  • 432 Kristallstruktur
                                      • 5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                                        • 51 Nanodraht-Ensembles
                                          • 511 Magnetische Anisotropie
                                          • 512 Magnetisches Saumlttigungsmoment
                                          • 513 Magnetische Konfiguration
                                            • 52 Einzeldraumlhte
                                              • 521 Magnetische Konfiguration
                                              • 522 Magnetotransport-Eigenschaften
                                                  • 6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten
                                                    • 61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs
                                                      • 611 Planare SpinLED
                                                      • 612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen
                                                      • 613 Nanosaumlulen-SpinLED
                                                        • 62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung
                                                          • 621 Konzept des Laufbandspeichers
                                                          • 622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher
                                                              • 7 Zusammenfassung
                                                              • A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen
                                                                • A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie
                                                                • A2 Temperaturserien
                                                                  • A21 200-nm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A22 1-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A23 10-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A24 Planare Vergleichsschichten
                                                                    • A3 Serie der Schichtdicke
                                                                      • B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B
                                                                        • B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer
                                                                        • B2 Morphologie
                                                                        • B3 Kristallstruktur
                                                                        • B4 Magnetische Eigenschaften
                                                                          • C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen
                                                                            • C1 Werte bei 100degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C2 Werte bei 200degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C3 Werte bei 300degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C4 Werte bei 350degC Wachstumstemperatur
                                                                              • D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag
                                                                                • D1 M=M(001)
                                                                                • D2 M=M(010)
                                                                                • D3 M=M(100)
                                                                                • D4 M=M(110)
                                                                                • D5 M=M(011)
                                                                                • D6 M=M(101)
                                                                                • D7 M=M(111)
                                                                                • D8 M=M ephi = M(-sin phi cos phi 0)
                                                                                • D9 M=M erho = M(cos phi sin phi 0)
                                                                                  • Literaturverzeichnis
                                                                                  • Danksagung
Page 3: Ferromagnet-Halbleiter- Nanodrahtstrukturen

Kurzdarstellung

Das Thema dieser Arbeit ist die Synthese von Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraht-Strukturen in einer Kern-Huumllle-Geometrie Diese wird mittels Molekularstrahlepitaxieunter der Verwendung von GaAs und Fe3Si ausgefuumlhrt Im Zentrum der Arbeit stehtdie Frage ob sich mit derartigen Strukturen Magnetisierungen senkrecht zum Substratrealisieren lassen Eine solche Konfiguration der Magnetisierung innerhalb bestimmterStrukturen ist wuumlnschenswert denn sie bildet die Grundlage einiger zukunftsweisen-der spintronischer Bauteilkonzepte Aufgrund der Formanisotropie duumlnner Schichtenist diese Konfiguration der Magnetisierung in planaren Strukturen nur mit erheblichemAufwand zu bewerkstelligen Bildet sich hingegen in den Nanodraht-Huumlllen eine Stab-magnetisierung aus so fuumlhrt dies direkt zur gewuumlnschten senkrechten Magnetisierung

Im ersten Teil dieser Arbeit wird der Epitaxie-Prozess vorgestellt Abhaumlngig von denWachstumsparametern koumlnnen Huumlllen mit glatten Seitenflaumlchen einer hohen Kristall-ordnung ebenen Grenzflaumlchen zum GaAs-Kern und epitaktischer Ausrichtung realisiertwerden

Der zweite Teil behandelt die magnetischen Eigenschaften der Nanodraumlhte Ensemble-Charakterisierungen sind hierbei in diesem Fall nicht geeignet Einzeldraht-Messungenhingegen zeigen dass sich in den Nanodraht-Huumlllen wie erhofft eine Stabmagnetisie-rung ausbildet

Der dritte und letzte Teil dieser Dissertation umfasst die Einfuumlhrung mehrerer zu-kunftsweisender Bauteilkonzepte basierend auf den speziellen magnetischen Eigen-schaften der hier vorgestellten Nanodraumlhte Dazu gehoumlren dreidimensionale Speicher-architekturen mit bislang unerreichten Speicherkapazitaumlten und zirkular polarisiertesLicht emittierende Leuchtdioden fuumlr einen enorm schnellen Spininformations-Transferzur Intrachip-Kommunikation

Stichwoumlrter GaAs Molekularstrahlepitaxie Nanodraht Stabmagnetisierung magneti-sche Nano-Hohlzylinder Kern-Huumlllen-Struktur Fe3Si Formanisotropie mikromagneti-sche Simulation

Abstract

The subject of the present work is the synthesis of ferromagnet-semiconductor core-shell nanowires To realize such structures molecular beam epitaxy has been employedFor the investigation the well-suited materials systems GaAs and Fe3Si are used Withinthe framework of this thesis the open question whether a magnetization in the nanowiresthat is perpendicular to the nanowirersquos substrate can be realized is of special interestSuch a configuration of the magnetization is desirable because some spintronic deviceconcepts rely on magnetizations perpendicular to the substrate In general with theexception of very limited and highly specific materials the shape anisotropy of thinmagnetic layers causes the magnetic moments to orient along an in-plane direction andtherefore perpendicular configurations of the magnetization do not occur at equilibriumconditions In contrast magnetic nanowires with moments pointing along the wire axisdirectly provide the desired out-of plane magnetization

In the first part the epitaxial procedure to realize the core-shell nanowires is descri-bed Nanowires with smooth side walls smooth interface to the GaAs core a fairly highstructural ordering and an epitaxial orientation relationship are produced

In the second part the magnetic properties of the core-shell nanowires are analy-zed It is shown that characterizations of an ensemble of wires cannot resolve magneticproperties of the shells Investigations on single nanowires however revealed that themagnetization in the shells is indeed as desired oriented along the wires

Several innovative device concepts based on the specific magnetic properties of thesecore-shell nanowires are finally introduced in the third part of this work Within theseconcepts three-dimensional magnetic recording devices with unsurpassed data stora-ge capacities and circular polarized light emitting diodes for tremendously fast spininformation transfer for intrachip communication can be realized

Keywords GaAs molecular beam epitaxy nanowires bar magnetization magneticnanotubes core-shell Fe3Si shape anisotropy micromagnetic simulation

Veroumlffentlichungen

Publikationen uumlber Teile dieser Arbeit

B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Si shells aroundGaAs nanowires on Si(111) J Cryst Growth 427 21 (2015)

B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of lattice matched GaAs-Fe3Si core-shell nanowires J Cryst Growth 410 1 (2015)

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Weitere Publikationen

Y Takagaki J Herfort M Hilse L Geelhaar und H Riechert Swingback in magnetizati-on reversal in MnAs-GaAs coaxial nanowire heterostructures J Phys Condens Matter 23126002 (2011)

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E Dimakis J Laumlhnemann U Jahn S Breuer M Hilse L Geelhaar und H Riechert Self-assisted nucleation and vapor solid growth of InAs nanowires on bare Si(111) Cryst GrowthDes 11 4001 (2011)

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Vortraumlge und Konferenzbeitraumlge

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B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Sishells around GaAs nanowires on Si(111) (Poster) 19th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XIX) Oxford Groszligbritannien April 2015

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latticematched GaAsFe3Si core-shell nanowire (Poster) 18th International Conference on Molecu-lar Beam Epitaxy MBE 2014 Flagstaff Arizona Vereinigte Staaten von Amerika Sep-tember 2014

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag)IEEE International Magnetics Conference INTERMAG Europe Dresden DeutschlandMai 2014

M Hilse J Herfort (Vortragender) B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Ge-elhaar und H Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization(Poster) 7th International School and Conference on Spintronics and Quantum Informa-tion Technology (SpinTech) Chicago Vereinigte Staaten von Amerika Juli 2013

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latti-ce matched GaAsFe3Si core-shell nanowires (Poster) 18th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XVIII) Oxford Groszligbritannien April 2013

M Hilse J Herfort B Jenichen L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag) 17th European Molecular BeamEpitaxy Workshop (EuroMBE) Levi Finnland Maumlrz 2013

M Hilse J Herfort L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowi-res with an out-of-plane magnetization by molecular beam epitaxy (Poster) 5th Workshop onNanowires (Nanowires) Berlin Deutschland September 2012

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of Si andBe into self-assisted GaAs nanowires (Poster) Heraeus Workshop on III-V nanowires Bad-Honnef Deutschland Februar 2011

M Hilse Y Takagaki M Ramsteiner J Herfort S Breuer L Geelhaar und H RiechertStrain in GaAs-MnAs core-shell nanowires grown by molecular beam epitaxy (Vortrag) 16th

International Conference on Molecular Beam Epitaxy Berlin Deutschland August 2010

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M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Si and Be incorporationinto GaAs nanowires (Vortrag) Fruumlhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesell-schaft (DPG) Regensburg Deutschland Maumlrz 2010

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Vorbetrachtungen 321 Spintronik 3

211 Einfluss der Formanisotropie 5212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen 7

22 Materialsysteme 11221 GaAs 11222 Fe3Si 14

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung 16231 Magnetometrie 16232 Moumlssbauer-Spektroskopie 17233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung 20234 Magnet-Kraft-Mikroskopie 25235 Magnetotransport-Messungen 28

3 Epitaxie der Nanodraumlhte 2931 Molekularstrahlepitaxie 3032 Kristall-Wachstumsmodi 3133 Wachstum der GaAs-Kernstruktur 3234 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur 34

4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 3741 Nanodraht-Grundgeruumlste 37

411 Morphologie 38412 Kristallstruktur 40

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten 47421 Morphologie 47422 Kristallstruktur 48

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen 52431 Morphologie 52432 Kristallstruktur 60

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 7951 Nanodraht-Ensembles 79

511 Magnetische Anisotropie 80512 Magnetisches Saumlttigungsmoment 85513 Magnetische Konfiguration 88

52 Einzeldraumlhte 92521 Magnetische Konfiguration 92522 Magnetotransport-Eigenschaften 104

Inhaltsverzeichnis

6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten 10761 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs 107

611 Planare SpinLED 107612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen 112613 Nanosaumlulen-SpinLED 115

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung 118621 Konzept des Laufbandspeichers 118622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher 121

7 Zusammenfassung 125

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen 129A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie 129A2 Temperaturserien 130

A21 200-nm-lange Nanosaumlulen 130A22 1-microm-lange Nanosaumlulen 131A23 10-microm-lange Nanosaumlulen 131A24 Planare Vergleichsschichten 132

A3 Serie der Schichtdicke 132

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B 133B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer 134B2 Morphologie 135B3 Kristallstruktur 135B4 Magnetische Eigenschaften 137

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen 141C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur 142C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur 143C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur 143C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur 143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag 145D1 M = M(0 0 1) 145D2 M = M(0 1 0) 146D3 M = M(1 0 0) 147D4 M = M(1 1 0) 149D5 M = M(0 1 1) 150D6 M = M(1 0 1) 151D7 M = M(1 1 1) 152D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0) 154D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0) 156

Literaturverzeichnis 159

Danksagung 197

1 Einleitung

In unserer heutigen Gesellschaft besitzen nur sehr wenige wissenschaftliche Forschungs-bereiche einen so allgegenwaumlrtigen und unabdingbaren Status wie die Festkoumlrperelek-tronik Laumlngst auf quantenmechanischen Konzepten basierend regeln Bausteine derFestkoumlrperelektronik in Geraumlten wie PCs Smartphones Ultrabooks Servern uvm so-wie in Kommunikationstechniken wie DSL UMTS Bluetooth WLAN etc unser mo-dernes Leben Analoge Verfahren sind heute fast vollstaumlndig durch digitale ersetzt Wirnutzen Konzepte der Festkoumlrperelektronik oft ohne uns dessen bewusst zu sein Zweidieser Konzepte sind Spintronik und Nanoelektronik welche den Kern der vorliegen-den Arbeit darstellen

In spintronischen Bauteilen wird zusaumltzlich zur Ladung der Elektronen auch ihrequantenmechanische Eigenschaft des Spins genutzt Dadurch ergeben sich neue Effek-te neue Funktionalitaumlten und neue Einsatzmoumlglichkeiten Von Nanoelektronik sprichtman weil elektronische Bauteile heute bereits Strukturgroumlszligen von wenigen Atomabstaumln-den d h Nanometern erreichen Eine besondere Stellung nehmen innerhalb der Nano-strukturen die sogenannten Nanosaumlulen ein Nanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasieindimensionale Kristalle bzw Kristallite deren laterale Ausdehnung im Nanometerbe-reich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form Saumlulen Draumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovonsich ihr Name ableitet Sie bilden heute unter dem englischen Namen nanowires einensehr aktiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotech-nologie [1ndash6] Das Besondere an ihnen ist ganz allgemein ihre da im Nanometerbereichbefindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihrem enormgroszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind sie nicht in demMaszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es auf ebene Schichtenzutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Verspannungen koumlnnenim Gegensatz dazu innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxation ab-gebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfacherals durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Waumlhrend mehrere Forschungsgruppen mit verschiedenen Ansaumltzen bzw Fragestel-lungen an dem Wachstum von Halbleiter- [1315ndash19] Metall- [20] undoder Ferromagnet-Nanosaumlulen [21ndash26] arbeiten gibt es bislang nur wenige Arbeiten die ebensolche Nano-strukturen kombinieren Die zwei allerersten hierzu datieren aus dem Jahr 2009 wovoneine ebenfalls am PDI vorgestellt wurde Sie behandeln GaAs-Nanodraumlhte ummanteltmit MnAs bzw Ga(Mn)As [2728] Die Thematik erregt seitdem internationales Interesseso folgten diesen Studien weitere Arbeiten von teils unterschiedlichen Gruppen sowohlzu derselben Materialkombination [29ndash34] als auch zu GaAs-Saumlulen ummantelt mit Feund Ni [35ndash39] Das im Rahmen dieser Arbeit verwendete ferromagnetische Metall Fe3Siist aufgrund seiner Eigenschaften den bisher verwendeten Materialien im Hinblick aufeine Verwendung in qualitativ hochwertigen spintronischen Hybridstrukturen vorzu-ziehen Fe3Si ist zwar eine binaumlre Legierung seine kubische Kristallphase Fe1minusxSix decktjedoch eine stoumlchiometrische Zusammensetzung von 10 bis 26 at Si mit nur geringfuuml-gig modifizierten magnetischen Eigenschaften ab [40ndash42] In der perfekt geordneten D03-Struktur entspricht es der binaumlren Heusler-Legierung Fe2FeSi Theoretisch und experi-

1

1 Einleitung

mentell ermittelte Spinpolarisationen des Fe3Si am Ferminiveau bewegen sich im Be-reich von 12 bis 100 d h bis hin zur Halbmetallizitaumlt [43ndash45] Aumlhnlich dem Ga(Mn)Asbesitzt auch Fe3Si eine nahezu perfekte Gitteranpassung zum GaAs [46ndash48] Die Curie-Temperatur liegt dabei im Gegensatz zu Ga(Mn)As und MnAs mit 567 C [47] deutlichoberhalb der Raumtemperatur und somit in aumlhnlichen Bereichen wie diejenige des Feund Ni Daruumlber hinaus ist die Fe3SiGaAs-Grenzschicht jedoch im Vergleich zu Fe NiCo und FexCo1minusx sehr viel stabiler gegenuumlber thermisch induzierten chemischen Reak-tionen [49] Somit ist Fe3Si geradezu praumldestiniert fuumlr eine Verwendung in hochwertigenspintronischen Bauteilen basierend auf GaAs und bildet ein Alleinstellungsmerkmal dervorliegenden Arbeit

Das Ziel innerhalb dieser Arbeit ist zu untersuchen inwieweit sich Halbleiter-Nano-draumlhte bestehend aus GaAs mit dem ferromagnetischen Metall Fe3Si innerhalb einerKern-Huumllle-Struktur kombinieren lassen und welche magnetischen Eigenschaften dar-aus resultieren Aufgrund der speziellen Huumlllengeometrie des Metalls in diesen Struktu-ren besteht die Moumlglichkeit ein grundlegendes Problem in der Spintronik zu umgehenHier zwingt die Formanisotropie duumlnner Filme die Magnetisierung in die Schichtebe-ne Magnetisierungen senkrecht zur Schicht sind hingegen nur mit hohem Aufwandzu bewerkstelligen Fuumlr duumlnne Hohlzylinder wie die in dieser Arbeit vorgestelltenNanodraht-Huumlllen gelten hingegen grundlegend andere magnetische Rahmenbedin-gungen und somit sind solche senkrechten Magnetisierungen nicht per se ausgeschlos-sen Diese Grundproblematik und die hier umrissene Loumlsung mittels Nanodrahtstruktu-ren wird in Kapitel 2 detailliert erlaumlutert Es finden sich hier auszligerdem eine Einfuumlhrungin die verwendeten Materialsysteme sowie eine kurze Uumlbersicht der Methoden zur ma-gnetischen Charakterisierung

Danach folgt in Kapitel 3 die Darstellung der Epitaxie dieser Strukturen Diesbezuumlg-lich ist als eine weitere Besonderheit der vorliegenden Arbeit die technische Ausstattungder verwendeten Epitaxie-Anlage zu nennen Sie eignet sich sowohl fuumlr das Wachstumhochwertiger Gruppe-III-Halbleiter als auch fuumlr dasjenige von ferromagnetischen Metal-len Aufgrund dieser Konfiguration laumluft im Gegensatz zu einigen der oben genanntenArbeiten der gesamte Herstellungsprozess unter Ultrahoch-Vakuum-Bedingungen abwodurch eine Oxidierung der Grenzflaumlche verhindert wird Die hier vorgestellten mitFe3Si ummantelten Saumlulen haben somit einige Vorteile gegenuumlber manchen der obenaufgefuumlhrten bisher studierten Nanodraht-Hybridstrukturen

Die Analyse ihrer Morphologie und Kristallstruktur mittels Rasterelektronenmikro-skopie (REM) Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM) energiedispersiver Roumlntgenspektrosko-pie (EDX) Roumlntgenbeugung (XRD) Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) undnumerischer Berechnungen nach der Dichtefunktionaltheorie (DFT) erfolgt in Kapitel 4Die magnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen werden schlieszliglich anhand vonMagnetometrie (SQUID) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) Moumlssbauer-Spektroskopienumerischen Simulationen zum Mikromagnetismus (Nmag) und elektrischen Trans-portmessungen im Kapitel 5 vorgestellt

Durch die hier vorgestellten Nanodrahtstrukturen waumlre ein groszliger Schritt in Richtungvon Visionen wie dreidimensionale Speicherelemente mit extrem hohen Speicherdich-ten fuumlr PCs usw und polarisiertes Licht emittierende Leuchtdioden (SpinLEDs) dieohne aumluszligere magnetische Felder arbeiten fuumlr enorm schnelle spinsensitive Intrachip-Datenuumlbertragung moumlglich Dahingehende Bauelementkonzepte finden sich abschlie-szligend in Kapitel 6 ausgearbeitet

2

2 Vorbetrachtungen

Das Gebiet der Halbleiter-Nanodraht-Strukturen stellt einen der am rasantesten wach-senden Zweige in der heutigen Grundlagenforschung zu Halbleitern dar [2ndash6] Die vor-liegende Arbeit geht jedoch noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als ei-ne der ersten Arbeiten weltweit das Gebiet der Halbleiter-Nanodraumlhte mit demjeni-gen der Spintronik [50] Diese Synthese wird in der Form von Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen ausgefuumlhrt und dient dem Zweck ein ausgewaumlhltes Problem innerhalb derSpintronik die in der Filmebene liegende Magnetisierung duumlnner ferromagnetischerSchichten zu loumlsen

Hier folgen zunaumlchst ein grober Uumlberblick uumlber das Gebiet der Spintronik angelehntan [51ndash53] sowie eine kurze Einfuumlhrung in die Problematik mit der sich die vorliegen-de Arbeit befasst Am Ende des ersten Teils dieses Kapitels wird als Loumlsungsidee dasKonzept der Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen entwickelt Der zweite Teilbefasst sich mit den physikalischen Grundlagen der fuumlr die Nanosaumlulen verwendetenMaterialsysteme Im dritten Teil werden schlieszliglich die Methoden zur magnetischenCharakterisierung sowohl von Nanodraht-Ensembles als auch von Einzeldraumlhten vorge-stellt

21 Spintronik

Die Spintronik hat sich zu einem enorm wichtigen Feld der Grundlagenforschung mitHauptanwendungen in verschiedenen Technologien entwickelt [51ndash53] Angestoszligen wur-de diese Entwicklung hauptsaumlchlich durch die Entdeckung des Riesenmagnetowider-standes (GMR) 1988 [5455] Das zugrunde liegende Konzept der Spintronik ist im Ge-gensatz zur gewoumlhnlichen Elektronik in welcher der Spin von Ladungstraumlgern keineRolle spielt die Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen Nutzt man in Bauteilenauch den Spin-Freiheitsgrad so ergeben sich neue Effekte neue Funktionalitaumlten undneue Einsatzmoumlglichkeiten Somit ist die Spintronik die Kombination von Magnetis-mus und Elektronik Spinpolarisierte Stroumlme lassen sich dabei durch die spinabhaumlngi-gen Transporteigenschaften von Elektronen in ferromagnetischen Leitern generierenDiese von Mott [56] vorhergesagten Eigenschaften wurden bereits mehr als 10 Jahrevor der Entdeckung des GMR experimentell belegt und theoretisch beschrieben [57ndash60]

Durch den GMR erfolgte schlieszliglich der erste Schritt in Richtung der Nutzung desSpin-Freiheitsgrades innerhalb magnetischer Nanostrukturen Das rasante Wachstumvon Speicherkapazitaumlten in der Festplatten-Technologie in den vergangenen Jahren gehtzum groszligen Teil auf seine Anwendung in den Lesekoumlpfen zuruumlck Durch die seithersehr intensive Forschung innerhalb der Spintronik konnten bereits viele andere Phaumlno-mene zur Kontrolle und Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen aufgedeckt wer-den Aufgrund dieser Entwicklungen expandiert das Feld der Spintronik zum jetzigenZeitpunkt enorm Vielversprechende Zweige bilden dabei die Manipulation von ma-gnetischen Momenten die Erzeugung von Mikrowellen durch Spin-Transfer Halbleiter-Spintronik Spintronik von Molekuumllen der Spin-Hall-Effekt (SHE) der Quanten-Spin-

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2 Vorbetrachtungen

Hall-Effekt (QSHE) und natuumlrlich nicht zuletzt die Spintronik einzelner Elektronen fuumlrQuantenrechner

Groszlige Hoffnungen werden daruumlber hinaus innerhalb der Informationstechnologie (IT)in die Spintronik gesetzt Die Entwicklung innerhalb dieser Branche folgte in den ver-gangenen Jahrzehnten dem Mooreschen Gesetz d h die Anzahl der Transistoren aufeinem Chip verdoppelt sich rund alle zwei Jahre Diese Entwicklung innerhalb der Elek-tronik stoumlszligt jedoch zunehmend aufgrund der Leistungsverluste durch Waumlrme bei derBewegung von Ladungstraumlgern und des Quanten-Maszligstabs-Effektes auf kleinen Skalenan ihre physikalischen Grenzen Hier gilt die Spintronik neben der molekularen sowieder auf Kohlenstoff basierenden Elektronik im Zusammenhang mit Fortschritten in derNanotechnologie als Garant dafuumlr auch in den kommenden Jahren das Mooresche Ge-setz aufrecht erhalten zu koumlnnen

Die vorliegende Arbeit ist dem sehr aktiven Zweig der Halbleiter-Spintronik zuge-ordnet Das Ziel innerhalb dieser Forschung stellt die Verschmelzung der Vorteile vonHalbleitern wie Stromregulierung durch Gate-Spannung Kopplung der Elektronen mitLicht etc mit den Moumlglichkeiten magnetischer Materialien wie Stromregulierung durchSpin-Manipulation Nicht-Volatilitaumlt usw dar [61] Mittels dieser Kombination koumlnntenSpeicherelemente mit Einheiten zur logischen Prozessierung zur Kommunikation undzur Datenaufnahme direkt auf einem Chip vereint werden Dies kann entweder durchferromagnetische Halbleiter (FS) selbst oder durch Hybridstrukturen bestehend aus fer-romagnetischen Metallen und herkoumlmmlichen Halbleitern bewaumlltigt werden FS besit-zen den groszligen Nachteil dass es bislang noch nicht gelungen ist ihre niedrigen Curie-Temperaturen um 170 K uumlber Raumtemperatur zu erhoumlhen [62] Dies schlieszligt FS fuumlr eineVerwendung in anwendungsbezogenen Bauelementen groumlszligtenteils aus Hybridstruktu-ren hingegen besitzen keine derartigen Nachteile So beruht das Konzept des Datta-Das-Transistors auf Hybridstrukturen [63] und Phaumlnomene wie der SHE und QSHE lassensich ebenfalls mit solchen Strukturen untersuchen [6465] Zudem konnte erst durch Hy-bridstrukturen die Spin-Akkumulation bei der Injektion in einen Halbleiter elektrischnachgewiesen werden [66ndash69]

Als ein Paradebeispiel fuumlr Hybridstrukturen dient schlieszliglich die SpinLED [6670ndash72]

In einem solchen Bauteil fuumlhrt der in eine Halbleiter-LED-Struktur injizierte spinpola-risierte Strom auf der Grundlage der spinabhaumlngigen Elektronen-Licht-Kopplung zurEmission von zirkular polarisiertem Licht Derartige Bauteile besitzen das groszlige Po-tenzial einer optischen UumlbertragungKommunikation von Spininformation uumlber ma-kroskopische Distanzen ohne Reibungsverluste wie beispielsweise die Waumlrmeentwick-lung welche bei der Bewegung von Ladungstraumlgern in metallischen Leitern auftrittOptisch kommunizierende SpinLEDs und somit die Uumlbertragung von Spininformationuumlber makroskopische Distanzen konnte kuumlrzlich bereits durch Farshchi et al [73] realisiertwerden Dennoch dienen sie heutzutage in der Spintronik fast ausschlieszliglich als Detek-tor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlr liegen an erster Stelle inden hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb von SpinLEDs (hohe magneti-sche Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrer Limitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entgegenlaumluft Beide Problemelieszligen sich umgehen wuumlrden wie in der vorliegenden Arbeit ausgefuumlhrt Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen in das Konzept der SpinLEDs integriert Da derartigeSpinLED-Bauteile sogar innerhalb einer einzelnen Nanodrahtstruktur realisiert werdenkoumlnnen besitzen Felder dieser Nanodrahtstrukturen daruumlber hinaus das enorme Poten-zial zur Intrachip-Kommunikation

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21 Spintronik

Schlieszliglich soll hier noch erwaumlhnt werden dass die in der vorliegenden Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen auch im Bereich der Spintronikvon Metallen von Nutzen sein koumlnnten In diesem Bereich ist seit der Entdeckung desSpinmoment-Transfer-Effektes (STT) durch Slonczewski [77] und Berger [78] 1996 eine ra-sante Entwicklung zu verzeichnen Durch den Effekt des STT kann mittels eines spinpo-larisierten elektrischen Stromes die Magnetisierung eines nanometer-groszligen Speiche-relementes invertiert werden Auf ihm beruhen Nano-Oszillatoren [79] und der Schalt-mechanismus in magnetwiderstandssensitiven Tunneluumlbergaumlngen (MTJs) welche heutedie Basis eines jeden modernen magnetwiderstandssensitiven Direktzugriffsspeichers(MRAM) sind [8081] Daruumlber hinaus lassen sich auch Domaumlnengrenzen mittels des STT-Effektes gezielt manipulieren Dies fuumlhrte zu einem neuen Bauelement-Konzept demmagnetischen Laufbandspeicher (RM) Der RM ist im Gegensatz zu allen bisherigenSpeichern mit zweidimensionaler Architektur ein permanentes Speichermedium mit ei-ner tatsaumlchlich dreidimensionalen Architektur Innerhalb seines Konzeptes lassen sichbislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich derer heutigerstatischer Festkoumlrperspeicher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer zu erschwinglichenPreisen realisieren [8283] Die dreidimensionale Architektur des RM ist jedoch auch fuumlrheutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich ein ungeloumlstes Problem In dieserHinsicht koumlnnte schlieszliglich die Uumlbertragung des Konzeptes auf Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen einen Ausweg darstellen

211 Einfluss der FormanisotropieDie fuumlr spintronische Bauteile fundamentalen spinpolarisierten Stroumlme lassen sich an-hand verschiedener optischer Resonanz- oder Transporttechniken realisieren Fuumlr ei-ne Einbindung dieser Bauelemente in die industrielle Massenfertigung ist jedoch aus-schlieszliglich die letztgenannte elektrische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Die-se Technik basiert darauf dass elektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metallstets spinpolarisiert ist Man verwendet somit ferromagnetische Kontakte um eine be-stimmte Spinorientierung in einen Halbleiter zu injizieren oder zu detektieren Da eineVielzahl von ferromagnetischen Metallen eine Curie-Temperatur weit uumlber Raumtempe-ratur besitzen ist dieses Vorgehen durchaus geeignet fuumlr die Herstellung von Bauele-menten welche bei Raumtemperatur betrieben werden koumlnnen

Die ferromagnetischen Kontakte werden durch duumlnne epitaktische Metall-Schichtenrealisiert welche direkt uumlber der Halbleiterstruktur aufgebracht werden Die magneti-schen Eigenschaften solcher duumlnnen Schichten und Filme bei Temperaturen unterhalbihrer Curie-Temperatur wird durch den Formalismus des Mikromagnetismus beschrie-ben Innerhalb dessen nimmt der Film einen statischen Gleichgewichtszustand an wel-cher die Energie

E = Eex + Eaniso + Ezee + Edemag + Emgnel (21)

minimiert Die einzelnen Energiebeitraumlge sind dabei die folgenden

Austausch-Energie EexAus der quantenmechanischen Austauschwechselwirkung resultiert dieser Beitrag undist proportional zur Austauschkonstante und der ersten Ableitung der Magnetisierungnach dem Ort Er ist minimal wenn die Magnetisierung im gesamten Film einen ein-heitlichen Zustand annimmt

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2 Vorbetrachtungen

Anisotropie-Energie Eaniso

Ist der Kristall bzw die Spin-Bahn-Wechselwirkung in der Schicht nicht isotrop so er-geben sich Vorzugsrichtungen fuumlr die Magnetisierung Entsprechend lassen sich jederAchse im Magnet sogenannte Anisotropie-Konstanten zuordnen Sie repraumlsentieren dennoumltigen Energiebetrag welcher aufgewendet werden muss um die Magnetisierung ent-lang dieser Achse auszurichten Somit fuumlhrt dieser Energiebeitrag dazu dass die Ma-gnetisierung uumlberall im Magnet entlang einer magnetisch leichten Achse orientiert istDie Ursachen fuumlr Anisotropien sind vielfaumlltig Sie entstehen aufgrund von Kristallord-nung Ordnung an Grenzflaumlchen Spin-Bahn-Wechselwirkung Oberflaumlchen usw Derfuumlr die vorliegende Arbeit maszliggebende Beitrag zur Anisotropie ist die FormanisotropieEr wird nach der Beschreibung der Energiebeitraumlge gesondert diskutiert

Zeeman-Energie Ezee

Der Zeeman-Term beschreibt die Wechselwirkung des Magneten mit einem aumluszligerenFeld und ist invers proportional zum Skalarprodukt der Magnetisierung und des Feld-vektors In einem magnetischen Feld richtet sich aufgrund dieses Beitrages die Magne-tisierung parallel zum Feld aus

Demagnetisierungs-Energie Edemag

Dieser Beitrag ist analog zum Zeeman-Term Er beschreibt jedoch nicht die Wechsel-wirkung mit einem aumluszligeren sondern mit dem magnetischen Feld des Ferromagnetenselbst Er fuumlhrt dazu dass magnetische Konfigurationen mit geschlossenen Feldlinienan Oberflaumlchen und Kanten favorisiert werden

Magnetoelastische-Energie Emgnel

Dieser Term beschreibt die durch eine elastische Gitterverformung gespeicherte EnergieSie ist die Ursache fuumlr Magnetostriktion Der zugrundeliegende Mechanismus ist auchhier die Spin-Bahn-Wechselwirkung

Laumlsst man sowohl Demagnetisierungs- als auch Zeeman-Beitrag auszliger Acht so sindalle Energiebeitraumlge durch spezifische Eigenschaften entweder des ferromagnetischenMaterials selbst oder der Schichtbeschaffenheit bestimmt Einzig die bereits erwaumlhnteFormanisotropie wird durch allgemeinere Faktoren genauer die geometrischen Abmes-sungen des Magneten vorgegeben Sie ist somit universell fuumlr alle duumlnnen ferroma-gnetischen Schichten und favorisiert stets eine Magnetisierungsrichtung in der Schich-tebene Die Schichtnormale hingegen ist gekennzeichnet durch einen Arbeitsaufwandwelcher typischerweise denjenigen fuumlr schwere jedoch in der Schicht liegende Achsenum einige Groumlszligenordnungen uumlbersteigt [84] Um die Magnetisierung duumlnner Filme ent-lang der Schichtnormale auszurichten werden aufgrund der Formanisotropie aumluszligereFelder im Bereich von einigen Tesla benoumltigt Wege um dennoch senkrechte Magnetisie-rungen in duumlnnen Schichten auch ohne hohe Felder zu realisieren bauen auf Materia-lien in denen die Formanisotropie von Natur aus keine dominante Rolle spielt SolcheMaterialien sind jedoch sehr selten und gleichzeitig sehr komplex [8586] Eine Alterna-tive bildet schlieszliglich der Weg duumlnne Schichten in ein kompliziertes alternierendesMuster von Schichtfolgen so einzupassen dass die Formanisotropie durch komplexeDipol-Wechselwirkungen der Schichten untereinander dominiert wird [87ndash91]

Aufgrund der hohen technischen Anforderung die sowohl hohe Magnetfelder als

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21 Spintronik

auch komplexe Uumlbergitter mit sich bringen und der starken Limitierung in der Mate-rialwahl bedeutet dies fuumlr spintronische Hybridstrukturen in der Anwendung dass diemittels ferromagnetischer Kontakte realisierbaren spinpolarisierten Stroumlme auf die inder Kontaktschicht liegenden Spinrichtungen limitiert sind Strukturen welche dennocheine Spinpolarisierung senkrecht zur Kontaktschicht erfordern sind somit fuumlr praktischeAnwendungen wenig bis gar nicht denkbar Zu dieser Gruppe gehoumlren zukunftstraumlch-tige Konzepte wie die im ersten Abschnitt genannten SpinLEDs und dreidimensionaleSpeicherarchitekturen

212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten NanosaumlulenEin weiterer Weg eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen ferromagnetischen Schich-ten zu realisieren wird im Rahmen dieser Arbeit unter dem Konzept einer mit einemferromagnetischen Metall ummantelten Nanosaumlule vorgestellt Innerhalb dieses Konzep-tes laumlsst ich die gewuumlnschte Magnetisierung allein durch eine geometrische Veraumlnderungder duumlnnen Schicht herbeifuumlhren Fuumlr diese Modifikation des Films wird ein Grundge-ruumlst aus sogenannten Nanosaumlulen verwendet Das Konzept kennt keinerlei prinzipiel-le Beschraumlnkungen auf bestimmte Materialien oder Materialsysteme und benoumltigt nurzwei Wachstumsschritte Dies sind entscheidende Vorteile gegenuumlber den bisher existie-renden Methoden eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen Schichten zu erreichen Esist somit wie im Kapitel 6 detailliert dargelegt wird eine vielversprechende Alternativefuumlr die Realisierung elektrischer Bauteile mit teils neuartigen Funktionen innerhalb derSpintronik Erforscht wird das Konzept in den folgenden Kapiteln dieser Arbeit konkretan Halbleiter-Nanosaumlulen bestehend aus GaAs welche von allen Seiten mit dem ferro-magnetischen Metall Fe3Si ummantelt wurden Zunaumlchst soll jedoch an dieser Stelle ei-ne Einfuumlhrung in die Idee des Konzeptes angefangen bei dem Nanodraht-Grundgeruumlstund gefolgt von den ferromagnetischen Nanodraht-Huumlllen erfolgen

NanosaumlulenNanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasi eindimensionale Kristalle bzw Kristallite de-ren laterale Ausdehnung im Nanometerbereich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form SaumlulenDraumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovon sich ihr Name ableitet In der Literaturtauchen sie erstmals 1964 in den Arbeiten von R S Wagner und W C Ellis [92] unter demenglischen Begriff whiskers auf Beachtung fanden sie jedoch erst Anfang der 90er Jahreals sie zum Forschungsthema von mehreren Gruppen wurden 10 Jahre spaumlter waren siebereits so populaumlr dass sie seither unter dem englischen Namen nanowires einen sehr ak-tiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotechnologiebilden [1ndash6]

Das Besondere dieser Nanostrukturen ist ganz allgemein ihre da im Nanometer-bereich befindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihremenorm groszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind Nanodraumlh-te nicht in dem Maszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es aufebene Schichten zutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Ver-spannungen koumlnnen innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxationabgebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfa-cher als durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Das prominenteste weil technologisch wichtigste Beispiel ist hier die monolithische

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2 Vorbetrachtungen

Kombination eines polaren Halbleiters wie GaAs mit einem nicht-polaren wie Si [9394] Siist das in der heutigen Elektronik aufgrund seiner Eigenschaften und der preisguumlnstigenHerstellung in hochreiner Qualitaumlt wichtigste Material Ein bedeutender Nachteil des Siist jedoch seine indirekte Bandluumlcke Es ist somit im Gegensatz zu direkten Halbleiternwie GaAs ungeeignet fuumlr optoelektronische Anwendungen wie Licht-emittierende Di-oden Laserdioden [95] und Hochleistungs-Solarzellen [96] Eine Kombination beider Ma-terialsysteme ist somit von groszligem technologischen Interesse Innerhalb einer planarenGeometrie fuumlhrt die Gitterfehlanpassung zwischen GaAs und Si von 41 jedoch zueiner sehr kleinen kritischen Dicke fuumlr kohaumlrentes Wachstum von beispielsweise nurrund 4 ML auf Si(001) [97] Hinzu kommt die groszlige Fehlanpassung der thermischen Aus-dehnungskoeffizienten von rund 54 aufgrund derer sich typischerweise eine Dichtevon Schraubenversetzungen im Bereich von 109 bis 1010 cmminus2 beim direkten Wachstumvon GaAs auf Si einstellt [94] Anti-Phasen-Domaumlnengrenzen lassen sich daruumlber hinausnur durch die Verwendung von leicht verkippten Substraten und eines vorangestelltenTemperschrittes bei hohen Temperaturen verhindern [9398] Als Nanosaumlule hingegen laumlsstsich GaAs mit nahezu Einkristallqualitaumlt auf Si-Substraten herstellen [9101499ndash111]

Die eben beschriebenen Vorteile der Nanosaumlulen bezuumlglich des elastischen Span-nungsabbaus spielen fuumlr die hier vorgestellte Methode zur Einstellung einer senkrechtzur Substratoberflaumlche gerichteten Magnetisierung nur eine untergeordnete Rolle In-nerhalb des Konzeptes der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen werden

Abbildung 21 Skizze des Konzeptes der mit einem Ferromagneten ummantelten Nano-saumlulen zur Realisierung einer senkrecht zum Substrat ausgerichteten Ma-gnetisierung

die aus einem Halbleiter bestehenden Saumlulen in erster Linie genutzt um die geometri-sche Form der ferromagnetischen Schicht gezielt zu modifizieren Das Ziel ist hierbeieinen moumlglichst groszligen Anteil des duumlnnen ferromagnetischen Films aus der Substra-tebene heraus zu kippen und in die Senkrechte zu orientieren Hierfuumlr bieten sich auf-

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21 Spintronik

grund ihres enorm groszligen Verhaumlltnisses von Oberflaumlche zu Volumen und ihrer parallelzur Substratnormalen verlaufenden Seitenflaumlchen Nanosaumlulen-Strukturen an Liegt dieMagnetisierung bei einem duumlnnen planaren Film wie dem hell-orange dargestelltenin Abbildung 21 in der Regel in der Substratebene so ist es hingegen in Nanodraht-Huumlllen (orange Flaumlchen in Abbildung 21) moumlglich dass sich allein aufgrund der ver-aumlnderten Form der Schicht die Magnetisierung entlang der Nanodraht-Achse orientiertJe nach Laumlnge und Dichte des verwendeten Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes lieszlige sich somitder uumlberwiegende bis nahezu gesamte Teil des duumlnnen Films senkrecht zur Substrato-berflaumlche verkippen

Uumlber ihre primaumlre Funktion als Traumlgerstruktur hinaus koumlnnen die halbleitenden Na-nosaumlulen innerhalb dieses Konzeptes jedoch auch als eigenstaumlndige aktive Bauelement-Strukturen fungieren Daraus ergibt sich schlieszliglich wiederum eine Anzahl neuer An-wendungsmoumlglichkeiten [3850] Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden einige sol-cher Anwendungen ausgearbeitet und finden sich in Kapitel 6 vorgestellt

Nanodraht-HuumlllenDie Nanodraht-Huumlllen wie in Abbildung 22 I skizziert besitzen die Form eines Hohl-zylinders mit der Laumlnge L und den Innen- bzw Auszligenradien a bzw b Entsprechend derDimensionen des Nanodraht-Grundgeruumlstes gilt daruumlber hinaus La ≫ 1 und Lb ≫ 1Unter derartigen geometrischen Randbedingungen existieren fuumlr die spontane Magneti-sierung zwei moumlgliche Konfigurationen [112113] Die erste Konfiguration der Magnetstab-Zustand ist in Abbildung 22 II dargestellt Hier orientiert sich die Magnetisierung par-allel zur Nanodraht-Achse Sie befindet sich somit in diesem Zustand durch die Ausrich-tung der Nanodraumlhte auf dem Substrat senkrecht zur Substratoberflaumlche Demzufolge istdiese Magnetstab-Konfiguration fuumlr das Konzept der mit einem Ferromagneten umman-telten Nanosaumlulen zur Bewerkstelligung einer senkrechten Magnetisierung erforderlichNeben ihr existiert jedoch noch die zweite Konfiguration der Vortex-Zustand Dieserist in Abbildung 22 III skizziert Hier orientiert sich die spontane Magnetisierung inWirbeln bzw Vortices um die Nanodraht-Achse Der Vortex-Zustand besitzt somit kei-nerlei Komponente der Magnetisierung in der Senkrechten zur Substratoberflaumlche undist demzufolge fuumlr das hier vorgestellte Konzept nicht von Nutzen

Welchen Zustand die spontane Magnetisierung annimmt haumlngt entscheidend von derZylindergeometrie und den Anisotropien des verwendeten Materials ab [114115] Fuumlr denEinfluss der Zylindergeometrie fanden Escrig et al [114] dass der Vortex-Zustand beiNanodraht-Huumlllen mit β = ab = 0 55 dominiert Dickere als auch duumlnnere magneti-sche Hohlzylinder bilden jedoch eher eine Stabmagnetisierung aus Fuumlr eine gegebeneZylinderabmessung dominiert daruumlber hinaus der Magnetstab-Zustand fuumlr Nanodraht-Huumlllen aus Materialien mit hohen Saumlttigungsmagnetisierungen und groszligen Anisotro-piekonstanten [115]

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2 Vorbetrachtungen

Innerhalb dieses Konzeptes koumlnnen die Nanodraht-Huumlllen entsprechend des verwen-deten Materials maszliggeschneidert werden um die gewuumlnschte Stabmagnetisierung zurealisieren Die Parameter welche entsprechend angepasst werden muumlssen sind dabeieinzig die Laumlnge sowie der Innen- und Auszligenradius Die ersten beiden stehen aufgrundder bereits recht umfangreichen Expertise im Feld der Halbleiter-Nanosaumlulen in nahezuallen moumlglichen Kombinationen als Grundgeruumlst zur Verfuumlgung Somit bleibt nur der

Abbildung 22 I Skizze einer Nanodraht-Huumllle der Laumlnge L der Innen- bzw Auszligenradiena bzw b und der Schnittebenen A (x z)-Ebene und B (y x)-Ebene II Aus-richtung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumlllein den Schnittebenen A und B fuumlr den Magnetstab-Zustand III Ausrich-tung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumllle inden Schnittebenen A und B fuumlr den Vortex-Zustand

Auszligenradius gezielt zu steuern was sich sehr einfach durch eine Anpassung der Dauerdes Mantelwachstums realisieren laumlsst Insofern ist diese Methode in keiner Weise aufbestimmte ferromagnetische Materialien limitiert

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22 Materialsysteme

22 Materialsysteme

In diesem Abschnitt werden nun grundlegende Materialcharakteristiken von GaAs undFe3Si zusammengefasst Da die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellten Nanodrahtstruk-turen im Kern aus GaAs-Nanosaumlulen bestehen wird im ersten Teil insbesondere aufdie typischen Merkmale des GaAs innerhalb einer Nanodraht-Geometrie eingegangenIm zweiten Teil wird ein besonderes Augenmerk auf die strukturelle Ordnung und diedamit zusammenhaumlngenden ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si gelegt

221 GaAsGaAs ist das bislang wohl am besten erforschte Verbindungshalbleitersystem So koumlnnenUumlberstrukturen bestehend aus GaAs(AlGa)As heute beispielsweise mit Grenzschich-ten in unuumlbertroffener Qualitaumlt hergestellt werden Dies in Zusammenhang mit seinerniedrigen effektiven Elektronenmasse macht es zum Schluumlsselmaterial fuumlr elektroni-

Abbildung 23 Stapelfolge entlang der [111]-Richtung fuumlr I Zinkblende- und II Wurtzit-Struktur In beiden existieren zu jedem Atom vier im Tetraeder angeordne-te naumlchste Nachbarn In der Zinkblende- ist die Stapelabfolge ABCABC in der Wurtzit-Struktur entlang der zur [111]- aumlquivalenten [0001]-Richtungder c-Achse hingegen ABAB

sche Hochleistungs-Bauteile wie den Transistor mit enorm hoher Elektronenmobilitaumlt(HEMT) [116] Daruumlber hinaus spielt es eine wichtige Rolle in der Hochfrequenztechniksowie bei der Herstellung von Licht-emittierenden Dioden bzw Laserdioden und Solar-zellen [117118]

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2 Vorbetrachtungen

GaAs ist ein direkter Halbleiter in Zinkblende-Struktur (ZB) und besitzt bei Raumtem-peratur eine Gitterkonstante sowie Bandluumlcke von a = 5 6536 Aring bzw Eg = 1 425 eV [119]

Somit liegt das bei der optischen Rekombination ausgesendete Licht der Wellenlaumlngeλg ≃ 870 nm im infraroten Bereich Das Valenzband der schweren und leichten Loumlcher(HH und LH) ist am Γ-Punkt entartet

Innerhalb von GaAs-Nanosaumlulen treten jedoch einige fuumlr GaAs als Einkristall eheruntypische Merkmale auf Diese werden im Folgenden angelehnt an Breuer [9] zusam-mengefasst In GaAs-Nanosaumlulen findet man haumlufig Segmente der eng mit der ZB- ver-wandten Wurtzit-Struktur (WZ) [107120121] Diese Ko-Existenz von Kristallstrukturpha-sen in Nanosaumlulen wird unter dem Begriff Polytypismus gefuumlhrt Die beiden Phasenunterscheiden sich beim Nanodraht-Wachstum in der Stapelreihenfolge

Dargestellt sind sie in Abbildung 23 In beiden existieren zu jedem Atom vier im Te-traeder angeordnete naumlchste Nachbarn Das Saumlulen-Wachstum findet entlang der [111]-Richtung statt In der kubischen ZB-Phase skizziert in Abbildung 23 I ist die Stapel-folge hier ABCABC innerhalb ihres hexagonalen Pendants Abbildung 23 II jedochABAB Ein Unterschied ergibt sich somit erst in der Bindungsgeometrie des drittennaumlchsten Nachbars Diese enge Verwandtschaft ist der Grund weshalb sich beide Pha-sen auch energetisch kaum unterscheiden Die tetraedrische Koordination ist innerhalbder ZB-Struktur ideal (regelmaumlszligiges Tetraeder) In der WZ-Phase hingegen unterschei-det sich eine der Tetraeder-Bindungen in der Laumlnge Aufgrund dessen werden zur Be-schreibung der WZ-Struktur zwei Basisvektoren a und c benoumltigt

Im Gegensatz zu anderen Verbindungshalbleitern wie beispielsweise GaN AlN oderZnO welche natuumlrlich in der WZ-Struktur kristallisieren ist WZ-GaAs nicht stabil Ein-zig McMahon und Nelmes [122] konnten unter hohem Druck pulverfoumlrmiges GaAs in dieWZ-Phase transformieren und dessen Kristalleigenschaften vermessen In Nanosaumlulenkann GaAs jedoch aufgrund kinetischer Rahmenbedingungen stabile WZ-Phasen aus-bilden [103] Diese Phasen zeigen innerhalb von Nanosaumlulen leicht andere Parameter alsdie von McMahon und Nelmes [122] gemessenen [131499120123ndash125] Eine Uumlbersicht der in-nerhalb von GaAs-Nanosaumlulen gefundenen Kristallparameter basierend auf den ebenangefuumlhrten Veroumlffentlichungen sowohl der ZB- als auch der WZ-Struktur ist in derTabelle 21 gegeben

Zinkblende Wurtzit

Strukturtyp B3 B4HauptvertreterPrototyp Sphalerit-Typ Wurtzit-TypRaumgruppe F43m (216) P63mc (186)Pearson-Symbol cF8 hP4Gitter 2 f cc-Untergitter 2 hcp-UntergitterBasis Gitter 1 Ga (000) Ga ( 1

3 23 0)

Basis Gitter 2 As ( 14 1

4 14 ) As ( 1

3 23 3

8 )Gitterparameter a = 5 6536 Aring

d110 = 3 9977 Aring a = 3 988 Aring2 middot d111 = 6 5282 Aring c = 6 5603 Aring

Verhaumlltnis ca 1633 1645Bandluumlcke Eg = 1 425 eV Eg = 1 460 eV

Tabelle 21 Zusammenfassung der Strukturparameter fuumlr Zinkblende- und Wutzit-GaAsnach [131499119120123ndash125]

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22 Materialsysteme

Im Vergleich zur ZB findet sich fuumlr das WZ somit eine minimal kleinere Gitterkon-stante entlang der [110]-Richtung sowie eine groumlszligere in [111]-Richtung Die Bandluumlckeist ebenfalls energetisch breiter Daruumlber hinaus ist das Valenzband der HH und LHam Γ-Punkt nicht mehr entartet sondern weist eine zusaumltzliche Luumlcke von ∆ = 65 meVauf [123] Schlieszliglich findet sich im Gegensatz zur ZB aufgrund der nicht idealen tetra-edrischen Koordination im WZ eine spontane Polarisation Diese ist im Vergleich zubeispielsweise GaN etc jedoch sehr viel geringer [126]

Der Mechanismus welcher zur Stabilisierung der WZ-Phase in Nanosaumlulen fuumlhrt istbislang noch nicht im Detail verstanden Immerhin muss laut theoretischen Berechnun-gen ein Energiebetrag von rund 12 meV pro Atom aufgebracht werden um die metastabi-le Phase zu erzeugen [122] Eine moumlgliche Erklaumlrung liefern Koguchi et al [121] und Hiru-ma et al [127] Sie basiert auf der Beobachtung dass GaAs-Nanodraumlhte oft neben WZ-Segmenten auch Segmente bestehend aus Rotationszwillingen der ZB (ZB) enthaltenUnter ZB versteht man hier dass in endlichen Bereichen der Nanodraumlhte die Atompo-sitionen um 180 gegen die Rotationsachse der Zwillinge die [111]-Wachstumsrichtungder Saumlulen verdreht sind Die Stapelfolge ist nun nicht mehr ABCABC sondern wur-de zu CBACBA abgeaumlndert Bei dem Uumlbergang von ZB zu ZB ergibt sich dabei eineStapelfolge von ABC(AB|A)CBA mit einer Zwillingsgrenze welche hier durch die ver-tikale Linie verdeutlicht wurde Um diese Grenze entsteht dabei automatisch ein 3-ML-dickes Segment in WZ-Stapelfolge hervorgehoben durch Klammern Wechseln sich nunin einer Saumlule alle 3 ML die Zwillingsorientierungen ab so wird pures WZ gebildet

Das Phaumlnomen des WZ-GaAs in Nanosaumlulen ist keineswegs zufaumlllig sonder hat ehersystematischen Charakter Es tritt bevorzugt zu Beginn des Wachstums d h am Fuszlig derSaumlulen und zum Ende des Wachstums d h am Saumlulenkopf auf Je nach Wachstumspa-rametern koumlnnen zur Zeit bereits Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phase sowie innahezu perfekten periodischen Uumlberstrukturen hergestellt werden [102ndash111]

Die bereits erwaumlhnte Gitterfehlanpassung von 41 zwischen GaAs und Si wird in-nerhalb der ersten Monolagen der GaAs-Nanosaumlulen groumlszligtenteils plastisch in der Formvon Versetzungen abgebaut Nur rund 05 der Verspannung relaxiert elastisch ent-lang der Saumlule waumlhrend des Wachstums [1314125] Dieses Verhalten konnte auch fuumlr sehrduumlnne Nanodraumlhte beobachtet werden was sich im Widerspruch zu theoretischen Be-rechnung des kritischen Durchmesser fuumlr pseudomorphes Nanodraht-Wachstum von 40bis 110 nm befindet [128ndash131]

Neben den Anwendungen des GaAs in der Optoelektronik der Hochfrequenztech-nik und in HEMT-Bauteilen spielt es auch in der Spintronik eine wichtige Rolle Diesverdankt es den bisher fuumlr intrinsisches und n-dotiertes GaAs sowie GaAs(AlGa)As-Quantentopfstrukturen gemessenen Spitzenwerten in der Spin-Diffusionslaumlnge von ei-nigen bis einige Hundert microm [132ndash139] Trotz der theoretisch berechneten Uumlberlegenheitin der Spin-Kohaumlrenzlaumlnge fuumlr Gruppe-IV-Halbleiter sowie Halbleiter mit groszliger Band-luumlcke fallen bisher gemessene Werte innerhalb dieser Materialien in Groumlszligenordnungenvergleichbar zum GaAs aus [140ndash142] Spin-Diffusionslaumlngen von mehr als 100microm erzie-len daruumlber hinaus (111)-orientierte GaAs-Quantentopfstrukturen [143ndash145] Somit sind die(111)-orientierten GaAs-Nanosaumlulen auch fuumlr spintronische Anwendungen von beson-derem Interesse

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2 Vorbetrachtungen

222 Fe3SiFe3Si ist eine ferromagnetische Metall-Verbindung des 3d-Uumlbergangsmetalls Fe mit SiEs kristallisiert im D03-Strukturtyp BiF3-Typ mit dem Pearson Symbol cF16 der Raum-gruppe Fm3m (225) Sie besteht aus 4 f cc-Gittern A B C und D mit den Basiskoordina-ten FeA (000) FeB ( 1

4 14 1

4 ) FeC ( 12 1

2 12 ) und SiD ( 3

4 34 3

4 ) Die Gitterkonstante betraumlgt beiRaumtemperatur a = 5 654 Aring [44146ndash149] Eine Skizze der D03-Struktur des Fe3Si findetsich in Abbildung 24

Jedes Atom besitzt 8 naumlchste Nachbarn dabei hat ein FeA-Atom je vier FeB- und Si-Nachbarn ein FeB-Atom je vier FeA- und FeC-Nachbarn ein FeC-Atom wiederum je vierFeB- und Si-Nachbarn und ein Si-Atom entsprechend je vier FeA- und FeC-Nachbarn

Abbildung 24 Skizze der Untergitter A B C und D der D03-Struktur des Fe3Si Einzig dasUntergitter D ist durch Si-Atome besetzt

Die Atome auf den Untergittern A und C tragen ein effektives magnetisches Momentvon 135 microB pro Atom Die Fe-Atome auf dem Untergitter B hingegen besitzen ein Mo-ment von 220 microB und die Si-Atome eines von minus0 07 microB pro Atom Somit ergibt sicheine Saumlttigungsmagnetisierung von rund 600 emucm3 bzw 600 kAm Da zwei derFe-Untergitter ein aumlquivalentes Moment tragen kann Fe3Si auch als Heusler-Legierung(FeA)2FeBSi betrachtet werden

Fe3Si besitzt eine Curie-Temperatur von rund 840 K und einen Schmelzpunkt von1220 C Theoretisch wurde fuumlr das Fe3Si in der perfekt geordneten D03-Phase eineSpinpolarisation von rund 12 bis 21 berechnet was gut mit experimentellen Ergeb-nissen uumlbereinstimmt [4344] Es existieren jedoch auch Arbeiten zu epitaktischen Fe3Si-Schichten welche eine 100-prozentige Spinpolarisation am Ferminiveau beobachten [45]

Daruumlber hinaus ist die ferromagnetische D03-Phase des Fe1minusxSix nicht nur fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si sondern uumlber einen breiten Bereich von 0 15 le x le 0 25 stabil [40ndash42]

Im Vergleich zu tatsaumlchlich ternaumlren Heusler-Verbindungen erleichtert dies die Kontrolleuumlber die stoumlchiometrische Zusammensetzung waumlhrend des Wachstums enorm [147] Auf-grund dieser Eigenschaften ist Fe3Si ideal geeignet zur Verwendung in spintronischenAnwendungen

Neben der perfekt geordneten D03-Phase des Fe3Si existiert es in zwei weiteren Pha-

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22 Materialsysteme

sen Sie unterscheiden sich anhand des Ordnungsgrades Dieser ist fuumlr die D03-Phaseentsprechend 100 Einen geringeren Grad von 50 weist Fe3Si in der B2-StrukturCsCl-Typ mit der Raumgruppe Pm3m (221) auf Das Gitter in dieser Phase entsprichtdemjenigen der D03-Phase in Abbildung 24 es durchmischen sich nun jedoch zufaumllligdie Atome des Untergitters B und D Finden sich auch auf den Untergittern A und C Si-Atome so liegt Fe3Si in der komplett ungeordneten Phase A2 vor Experimentell wirdder Ordnungsgrad im Allgemeinen durch Roumlntgenbeugung bestimmt Hier treten fuumlreinen A2-Strukturtyp ausschlieszliglich die fundamentalen Reflexe auf d h Reflexe derenh k und l saumlmtlich gerade sind und die Quersumme ein ganzzahliges Vielfaches von4 ist Fuumlr eine B2-Struktur kommen hingegen auch die Reflexe hinzu deren h k undl ebenfalls saumlmtlich gerade sind fuumlr die Quersumme jedoch h + k + l = 2n gilt DerD03-Typ zeigt schlieszliglich auch diejenigen Reflexe mit ungeraden Miller-Indizes [46]

Neben den idealen ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si besticht die Materi-alkombination von GaAsFe3Si-Hybrid-Strukturen wie sie fuumlr die vorliegende Arbeitausgewaumlhlt wurde jedoch zusaumltzlich noch durch zwei weitere wesentliche Eigenschaf-ten Als erstes ist hier die nahezu perfekte Gitterangepasstheit von GaAs und Fe3Si zunennen Neben uumlbereinstimmender Gitterkonstante liegen beide Materialsysteme zu-dem in dem kubischen f cc-System vor [46ndash48] Zweitens zeigen die Grenzflaumlchen desGaAs und Fe3Si eine wesentlich groumlszligere Stabilitaumlt gegenuumlber thermisch induziertenGrenzflaumlchenreaktionen als gewoumlhnliche Ferromagnete wie Fe Co Ni oder FexCo1minusx [49]

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2 Vorbetrachtungen

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodraht-Huumlllen mussten einige Standard-Techniken angepasst werden Aus diesem Grund erfolgt hier eine Beschreibung allerin dieser Arbeit angewendeten Methoden Sie stellen saumlmtlich Techniken der Ex-situ-Charakterisierung dar

231 MagnetometrieDie Magnetometrie mittels der supraleitenden Quanteninterferenz-Methode (SQUID) istaufgrund ihrer extrem hohen Sensitivitaumlt geeignet magnetische Felder mit einer Praumlzi-sion von 10minus14 T und houmlher zu messen Gewaumlhrleistet wird dies durch eine Kombinationvon supraleitenden Materialien mit Josephson-Kontakten Die folgende Beschreibung istangelehnt an [147]

Das Herzstuumlck bildet ein supraleitender Ring welcher an zwei gegenuumlberliegendenStellen durch je einen Josephson-Kontakt unterbrochen ist Eine Skizze des Rings fin-det sich in Abbildung 25 I Seine enorm hohe Sensitivitaumlt erreicht das SQUID auf-grund der fundamentalen Eigenschaft derartiger supraleitender Ringe Sie koumlnnen ma-

Abbildung 25 I Skizze des SQUID des Herzstuumlckes der Magnetometrie Ein supraleiten-der Ring mit zwei Josephson-Kontakten II Spannungssignal des SQUIDdie Distanz zwischen zwei Maxima stellt eine Aumlnderung des Magnetflussesvon genau einem Flussquantum dar

gnetische Felder nur in Vielfachen des magnetischen Flussquantums Φ0 = h2e =2 068 middot 10minus15 Tm2 aufnehmen Sie uumlbersetzen somit einen magnetischen Fluss in eineSpannung Dies laumluft wie folgt ab Flieszligt durch den Ring ein Strom so koumlnnen Cooper-Paare durch die Josephson-Kontakte tunneln Ein angelegtes magnetisches Feld aumlndertden Fluss und somit die quantenmechanische Phasendifferenz zwischen den beidenKontakten Dies wiederum hat Auswirkungen auf den kritischen Strom im Ring Einstetig steigendes oder sinkendes Magnetfeld bewirkt somit eine Oszillation der kriti-schen Stromstaumlrke im Ring Das Maximum wird dabei stets erreicht wenn der Flusseinem ganzzahligen Vielfachen des Flussquantums entspricht Gemessen wird in derRealitaumlt nicht der Strom sondern die Spannung welche uumlber den Ring abfaumlllt Sie os-zilliert in derselben Weise wie die Stromstaumlrke was in Abbildung 25 II dargestellt istSomit aumlndert sich der Fluss des Feldes von einem Spannungsmaxima zum naumlchsten um

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

genau ein FlussquantumUumlblicherweise wird die Probe bei der Magnetometrie nicht direkt durch das SQUID

bewegt es befindet sich hingegen isoliert von der Probe und den magnetischen Feldernim Probenraum Das durch die Probe erzeugte Magnetfeld wird durch eine Abnehmer-spule aufgenommen welche in Reihe mit einer zweiten Spule verbunden ist Die zweiteSpule agiert als Antenne Sie ist magnetisch mit dem SQUID gekoppelt und uumlbergibtdas externe Feld schlieszliglich an das SQUID Dieses Arrangement aus zwei Spulen agiertsomit als Fluss-Uumlbersetzer Dabei bedient man sich der Tatsache dass sich der Fluss ineinem supraleitenden Stromkreis nicht aumlndern kann Bewirkt das Feld der Probe eineAumlnderung des Flusses durch die Abnehmerspule so gilt dies in der gleichen Weise fuumlrdie Antennenspule Die Flussaumlnderung wird schlieszliglich durch das SQUID detektiertDer Vorteil der Fluss-Uumlbersetzer liegt in ihrer hohen Sensitivitaumlt fuumlr magnetische Felderund der Moumlglichkeit die Abnehmerspule entsprechend der jeweiligen Messgeometriezu fertigen So sind die Abnehmerspulen in der Regel sehr viel groumlszliger als das SQUIDselbst und so konfiguriert dass sie nicht das Magnetfeld direkt aufnehmen sondernseine erste oder houmlhere Ableitungen entlang einer bestimmten Richtung Sie werdenaufgrund dessen auch als Gradiometer bezeichnet Da houmlhere Ableitungen des Magnet-feldes staumlrker mit der Distanz vom magnetischen Objekt abfallen als das Feld selbstwird ein solches Gradiometer nicht so stark durch magnetische Interferenzen von wei-ter entfernten Quellen beeinflusst

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein MPMS SQUID der Firma Quantum Design ver-wendet [150] Es umfasst mehrere Komponenten wie den Probenschacht einen Kryo-staten das SQUID elektronische Steuereinheiten etc Der Probenschacht verfuumlgt uumlbereine sehr empfindliche Thermometer-Einheit Er kann mit Hilfe des fluumlssigen und ver-dampfenden Heliums aus dem Kryostaten auf Temperaturen zwischen 19 und 400 Kgebracht werden Dabei erreicht er eine Genauigkeit von 001 K bei tiefen TemperaturenEin supraleitender Magnet stellt Felder bis hin zu 5 T bereit Seine Aufloumlsung betraumlgt beigeringen Feldern 01 Oe Der Kryostat besteht aus einem Reservoir von fluumlssigem He-lium welches die supraleitenden Eigenschaften der benoumltigten Komponenten sichertDieses Reservoir wird zusaumltzlich gekuumlhlt durch einen mit fluumlssigem Stickstoff gefuumlll-ten Mantel Die Probe wird mittels eines Plastik-Strohhalms montiert auf einem Stab inden Probenschacht eingefuumlhrt Ein Motor steuert die Bewegung des Probenstabs undgewaumlhrleistet dass sich die Probe immer genau um das Zentrum der Abnehmerspu-le bewegt Die gesamte Vorrichtung verfuumlgt schlieszliglich uumlber eine Abschirmung gegenexterne Felder

232 Moumlssbauer-SpektroskopieBei der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) macht man sich sowohl den Moumlssbauer- alsauch den Doppler-Effekt zu Nutzen um Aufspaltungen der Hyperfeinstruktur in denAbsorptions- und Emissionsspektren von Materialien aufzuzeichnen Mit der MB wer-den somit Wechselwirkungen im Bereich von 10minus8 bis 10minus6 eV aufgeloumlst Fuumlr die MBbraucht es je nach zu untersuchendem Material geeignete Quellen von γ-StrahlungDiese finden sich bei dem radioaktiven Zerfall von verwandten Isotopen In der vorlie-genden Arbeit wurde MB an 57Fe welches in den hier hergestellten Proben enthaltenist durchgefuumlhrt Aufgrund dessen wird die folgende Erklaumlrung anhand des BeispielsFe gegeben angelehnt an Frauenfelder [151]

Als Quelle dient hier radioaktives 57Co mit einer Halbwertszeit von 270 d Bei seinem

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2 Vorbetrachtungen

Zerfall durch Elektroneneinfang dargestellt in Abbildung 26 entsteht hoch-angeregtes57Fe Dieses geht durch die Emission von γ-Strahlung in den Grundzustand uumlber Ge-

Abbildung 26 Skizze der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) I Das durch den radioaktivenZerfall von 57Co durch Elektroneneinfang angeregte 57Fe geht groumlszligtenteilsdurch die Emission eines γ-Quanten in den Grundzustand uumlber Diese γ-Strahlung wird als Quelle fuumlr die MB verwendet II Durch verschiedeneIsotope des Fe verschiebt sich das Zentrum in der MB III Die Quadrupol-Wechselwirkung fuumlhrt zu einer Aufspaltung in der Quantenzahl l und somitzum MB-Dublett IV Aufgrund der Zeeman-Wechselwirkung entstehen imMB-Spektrum Sextette

nutzt wird bei der MB der Uumlbergang 32 rarr 1

2 mit der Energie von 144 keV und einerHalbwertszeit von 14middot10minus7 s Aus der Heisenbergschen Unschaumlrferelation ergibt sich fuumlrdiesen Uumlbergang eine Lorentz-Kurve mit einer Halbwertsbreite von Γ = 4 7 middot 10minus9 eVBezogen auf die Anregungsenergie im keV-Bereich erreicht die MB somit Spitzenwerteim Aufloumlsungsvermoumlgen von 2ΓE0 = 6 5 middot 10minus13

Um mit dieser γ-Strahlungsquelle Spektroskopie betreiben zu koumlnnen muss sie ener-getisch kontinuierlich uumlber einen gewissen Bereich variiert werden Fuumlr diese Modulati-on der Energie wird der Doppler-Effekt genutzt welcher bei der Relativbewegung vonQuelle zu Absorber auftritt Die Energie ergibt sich somit durch

Eγ = E0

1 plusmn |v|

c

(22)

Dabei bedeutet das Plus eine Bewegung von der Quelle in Richtung des Absorbersdas Minus hingegen vom Absorber weg In der Regel wird darauf verzichtet das MB-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Spektrum uumlber der Energie aufzutragen Als Bezeichnung der x-Achse hat sich hingegendie Geschwindigkeit in Millimetern pro Sekunde durchgesetzt

Gleiche Fe-Nuklide im Absorber d h in der Probe koumlnnen die γ-Strahlung resonantabsorbieren wenn sich die Emissions- und Absorptionslinien uumlberlappen Dies ist fuumlrfreie Atome aufgrund der enorm kleinen Halbwertsbreite und des mit der Emissionbzw Absorption verbundenen Ruumlckstoszliges nicht gegeben Fuumlr Atome in einem festenKristallgitter kann der Ruumlckstoszlig jedoch vom gesamten Kristall aufgenommen werdenDie Ruumlckstoszligenergie ist somit verschwindend gering und die Bedingungen fuumlr resonan-te Emission bzw Absorption bleiben erhalten Dies ist der Moumlssbauer-Effekt

Die Hyperfeinstrukturen in den MB-Spektren sind in den Abbildung 26 II bis IVskizziert Dabei finden sich am linken Rand jedes Bildes die unberuumlhrten Energienive-aus des 57Fe I = 12 und I = 32 Die gestrichelten Linien geben die durch verschie-dene Wechselwirkungen verursachte Energieniveau-Verschiebung wider Die relativenEnergieniveau-Positionen zueinander sowie die Energieverschiebungen in der Skizzesind dabei jedoch nicht maszligstabsgetreu Die Isomerieverschiebung geht auf verschie-dene Isotope im Absorber zuruumlck Ein oder mehrere Neutronen mehr oder weniger imAtomkern aumlndern dessen Kernradius und diese Aumlnderung wiederum verschiebt auf-grund der Monopolwechselwirkung mit der elektronischen Ladungsdichte die Energie-niveaus Im MB-Spektrum aumluszligert sich dies durch eine konstante Verschiebung demons-triert durch die schwarzen Pfeile in Bezug zur Nulllinie Fuumlr Kernniveaus mit einer Dre-himpulsquantenzahl groumlszliger als 12 kommt zur Isomerieverschiebung die elektrischeQuadrupol-Wechselwirkung von nicht kugelsymmetrischen Kernladungsverteilungenhinzu Hier interagiert das Kernquadrupolmoment mit der elektronischen Umgebungund spaltet die Energieniveaus somit nach der Quantenzahl l auf Aufgrund der Aus-wahlregeln ergeben sich nun zwei Uumlbergaumlnge Sie werden im MB-Spektrum als Du-blett beobachtet Ihr Abstand (schwarzer Pfeil in Abbildung 26 III) entspricht exakt derEnergie des Uumlbergangs

I = 3

2 ml = plusmn 32

rarr

I = 3

2 ml = plusmn 12

welcher ebenfalls durch

einen schwarzen Doppelpfeil gekennzeichnet ist Die Zeeman-Wechselwirkung fuumlhrt inder MB schlieszliglich zu den markanten Sextetts Hier wechselwirkt das Kernmoment miteinem Magnetfeld Dies koumlnnen im Fall von ferro- oder antiferromagnetischen Materia-lien auch interne Felder sein Die Energieniveaus spalten nach der Quantenzahl ml aufDie im Spektrum angegebenen Linien L1 L2 und L3 entsprechen den Uumlbergaumlngen

I =32

ml = ∓32

rarr

I =

12

ml = ∓12

I =32

ml = ∓12

rarr

I =

12

ml = ∓12

und

I =32

ml = plusmn12

rarr

I =

12

ml = ∓12

Uumlber die Intensitaumltsverteilung I(L1)I(L2)I(L3) dieser Linien kann auf die Spinpolarisie-rung im Absorber geschlossen werden Es gilt fuumlr eine Magnetisierung parallel zum γ-Strahl ein Verhaumlltnis von 301 341 hingegen wenn die Magnetisierung senkrecht zumγ-Strahl orientiert ist Mittels der MB lassen sich somit Fragestellungen der Festkoumlr-perphysik wie Kristallordnung interne Felder Stoumlrstellen magnetische Konfigurationuvm studieren

Die MB-Messungen im Rahmen dieser Arbeit wurden von Prof Dr Peter Schaaf von

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2 Vorbetrachtungen

der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt Angeregt wurde fuumlr die Untersuchun-gen im Konversionselektronenmodus [152] bei Raumtemperatur mit einer auf einem An-trieb mit konstanter Beschleunigung befindlichen 57Co (Rh)-Quelle Die nach der re-sonanten Absorption der γ-Strahlen entstandenen Konversionselektronen wurden mit-tels eines proportionalen HeCH4 Durchfluss-Detektors registriert [153] An die in einem1024-Multikanal-Analysator gespeicherten Spektren wurden schlieszliglich sich uumlberlagern-de Lorentz-Linienprofile mit der Methode der kleinsten Quadrate angepasst Kalibriertwurde der Aufbau ebenfalls bei Raumtemperatur mit einer 25 microm-dicken Fe-Folie wor-auf alle Isomerieverschiebungen bezogen wurden Alle Berechnungen basierend aufrelativen Flaumlchen beruhen auf der Annahme gleicher Moumlssbauer-Lamb-Faktoren derhier vorliegenden Fe-Positionen [154]

233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische EinzeldrahtcharkterisierungMagnetometrie und Moumlssbauer-Spektroskopie eignen sich fuumlr die magnetische Charak-terisierung von anlagenfrischen Proben d h von einem groszligen Ensemble von Nano-saumlulen Ungeeignet sind sie hingegen fuumlr die Untersuchung einzelner Nanodraumlhte Umdie individuellen magnetischen Eigenschaften der hier vorgestellten Saumlulen aufzuzeich-nen wurden die spaumlter beschriebenen Techniken der Magnet-Kraft-Mikroskopie und derMagnetotransport-Untersuchungen verwendet Fuumlr diese Messungen an Einzeldraumlhtenmuumlssen Nanosaumlulen jedoch zuvor von anlagenfrischen Probenstuumlckchen abgeloumlst undauf ein sauberes Traumlgersubstrat aufgebracht werden Im Rahmen dieser Arbeit wurdendafuumlr je nach Verwendungszweck drei verschiedene Ansaumltze gewaumlhlt bzw neu entwi-ckelt die im folgenden kurz dargestellt werden

Mechanisches Abloumlsen - trockenes AusstreuenNanosaumlulen koumlnnen mittels verschiedener Hilfsmittel wie zum Beispiel der Ecke einesReinraumtuches der Schneide eines Skalpells der Spitze einer Pinzette oder vollkom-men ohne zusaumltzliche Werkzeuge vom anlagenfrischen Probenstuumlck abgekratzt und aufeinem sauberen neuen Traumlgersubstrat abgestreift werden

Beim Arbeiten ohne Werkzeuge wird das anlagenfrische Probenstuumlck mit der Seiteder anhaftenden Nanodraumlhte gegen das neue Traumlgersubstrat gepresst und seitlich da-von abgezogen Diese Technik hinterlaumlsst etliche Millimeter-lange Nanosaumlulen-Spurenin denen die Saumlulen sehr dicht und oft uumlbereinander liegen was fuumlr eine Charakterisie-rung einzelner Nanodraumlhte wenig geeignet ist

Jedes Werkzeug fuumlhrt auszligerdem zu einer typischen Verteilung der Nanosaumlulen aufdem neuen Traumlgersubstrat und benoumltigt eine mehr oder weniger groszlige Flaumlche von anla-genfrischem Material Skalpell und Pinzette verbrauchen das geringste Probenvolumenhinterlassen jedoch fast ausschlieszliglich Cluster von vielen Saumlulen Mittels eines Rein-raumtuches laumlsst sich am ehesten eine homogene Verteilung von einzeln liegenden Na-nosaumlulen erreichen dabei zieht man jedoch Ausgangsmaterial von einigen Quadratmil-limetern Flaumlche in Mitleidenschaft Das zum mechanischen Ausstreuen der Nanodraumlhtegewaumlhlte Werkzeug sollte somit mit Bedacht ausgesucht werden

Allen Werkzeugen und dem Ausstreuen ohne Hilfsmittel gemeinsam sind erstens ei-ne zufaumlllige Orientierung der Nanosaumlulen auf dem neuen Traumlgersubstrat zweitens einehohe Reinheit der Einzeldrahtproben und drittens jedoch gleichzeitig ein sehr haumlufig

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

auftretendes Zerbrechen der Draumlhte Die hohe Reinheit der mittels mechanischem Ab-loumlsen praumlparierten Proben praumldestiniert diesen Ansatz fuumlr die Einzeldrahtcharakterisie-

Abbildung 27 Beispiel des mechanischen Abloumlsens der Nanosaumlulen I REM-Aufnahme vonmechanisch mittels eines Reinraumtuches abgeloumlst und ausgestreuten 1-microm-langen Nanosaumlulen II Histogramm der Nanodraht-Ausrichtung (ge-mittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

rung das Zerbrechen der Draumlhte und ihre zufaumlllige Orientierung limitieren es dennochauf nur wenige Anwendungen Fuumlr Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) sind die so her-gestellten Proben ideal fuumlr Magnetometrie-Messungen wo die Ausrichtung der Draumlhtebezuumlglich des angelegten aumluszligeren Magnetfeldes eine entscheidende Rolle spielt undfuumlr die elektrische Kontaktierung der Saumlulen fuumlr Magnetwiderstandsmessungen sindsie jedoch gaumlnzlich ungeeignet

Alle Proben zur Einzeldrahtcharakterisierung mittels MFM wurden im Rahmen dervorliegenden Arbeit mit dieser mechanischen Abloumlse-Technik unter Zuhilfenahme ei-nes Reinraumtuchs praumlpariert Als Beispiel einer solchen Einzeldrahtprobe findet sichin Abbildung 27 das Rasterelektronenmikroskop-Bild (REM) von ausgestreuten Nano-saumlulen der bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanodraumlhte der Laumlnge von 1micromzusammen mit einem Histogramm der Ausrichtung dieser Saumlulen

Ultraschall-Abloumlse - nasses AusstreuenIm Gegensatz zu den GaAs-Kristalliten zwischen den Nanosaumlulen lassen sich die Saumlu-len sehr einfach mittels Ultraschall in einem Loumlsungsmittelbad vom anlagenfrischen Pro-benstuumlck abloumlsen Dies ist in Abbildung 28 mittels eines Vorher-Nachher REM-Bildesdargestellt

Danach befinden sich die Nanodraumlhte in einer Loumlsung Tropfen dieser Loumlsung kannman nun ganz einfach mit einer Pipette auf ein sauberes Probenstuumlck aufbringen So-bald das Loumlsungsmittel verdampft ist liegen nur noch die in dem Tropfen enthaltenenNanosaumlulen auf dem Traumlgersubstrat

Der Vorteil dieser Methode ist dass die Saumlulen sowohl im Ultraschallbad von einigenMinuten als auch spaumlter durch die Pipette nicht zerbrechen Es lassen sich somit auchsehr lange Nanodraumlhte problemlos auf ein Traumlgersubstrat transferieren Der Nachteilder Ultraschall-Abloumlse besteht in der Notwendigkeit eines Loumlsungsmittels Zwar sind

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2 Vorbetrachtungen

Abbildung 28 Beispiel des Abloumlsens der Saumlulen im Ultraschallbad I REM-Aufnahme leichtverkippt zur Probennormale von einem anlagenfrischen Probenstuumlck vordem Ultraschallbad II REM-Aufnahme desselben Probenstuumlckes nach demBad

Reaktionen zwischen dem Loumlsungsmittel und den Nanosaumlulen sehr unwahrscheinlichund konnten im Rahmen dieser Arbeit nicht beobachtet werden das Verdampfen desLoumlsungsmittels von dem Traumlgersubstrat verlaumluft jedoch selten ruumlckstandslos Aufgrund

Abbildung 29 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbad mitverschiedenen Loumlsungsmitteln Die Saumlulen sind nicht die Ruumlckstaumlnde hin-gegen sind deutlich zu erkennen dabei betraumlgt die Skala auf jedem Bild500microm

dieses Problems wurden hier sieben Loumlsungsmittel von demineralisiertem Wasser uumlberverschiedene Alkohole Butylacetat Aceton bis hin zu Petroleumbenzin getestet EineUumlbersicht von Lichtmikroskopbildern ist in Abbildung 29 dargestellt Die wenigstenRuumlckstaumlnde konnten mit Petroleumbenzin erreicht jedoch wie deutlich zu erkennenist auch nicht ganz verhindert werden

Im Allgemeinen laumlsst sich mit jedem der hier getesteten Loumlsungsmittel eine nahezuhomogene Verteilung einzelner Nanodraumlhte mit zufaumllliger Ausrichtung erreichen Aufder Probenflaumlche jedoch auf welcher sich die Peripherie derdes Fluumlssigkeitstropfensvor dem Verdampfen befand (haumlufig der Probenrand) ist die Dichte der ausgestreu-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

ten Saumlulen bei allen Loumlsungsmitteln bis auf Petroleumbenzin deutlich erhoumlht und in-folge dessen liegen die Draumlhte dort selten einzeln Abbildung 210 veranschaulicht diezufaumlllige Orientierung der Nanodraumlhte durch eine Lichtmikroskopaufnahme und ein

Abbildung 210 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbadmit Petroleumbenzin I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere Bilder)

Histogramm von ausgestreuten 10-microm-langen Nanosaumlulen welche bei 15 C mit Fe3Siumhuumlllt wurden Geloumlst wurden sie zuvor in Petroleumbenzin

Unterschiede in der Nanodraht-Verteilung zwischen den Loumlsungsmitteln ergeben sichin erster Linie aus ihren unterschiedlichen Oberflaumlchenspannungen und Verdampfungs-raten So neigen einige mehr andere weniger dazu waumlhrend des Verdampfungsprozes-ses mehrere kleine Tropfen zu bilden anstelle den aufgebrachten groszligen Tropfen bei-zubehalten Die Position dieser kleinen Tropfen auf der Probe variiert dabei auszligerdemvon einer zufaumllligen Verteilung bis hin zu einer Ausrichtung in den Probenecken undsomit variiert auch die Verteilung der Saumlulen Die Ausrichtung der Draumlhte wird ein-zig durch Isopropanol und Ethanol beeinflusst Zwar liegen die Saumlulen auch fuumlr diesebeiden Fluumlssigkeiten in der Probenmitte in zufaumllliger Orientierung die Draumlhte an derPeripherie des Tropfens orientieren sich hingegen bevorzugt in radialer Richtung unddies unabhaumlngig davon ob sie mit magnetischem Material ummantelt sind oder nicht

Wuumlrden die Loumlsungsmittel ruumlckstandslos verdampfen waumlre die Ultraschall-Abloumlseaufgrund der Tatsache dass die Nanosaumlulen hier nicht zerbrechen und sich eine nahezuhomogene Verteilung einzeln liegender Saumlulen erreichen laumlsst die ultimative Metho-de um Proben fuumlr eine Einzeldrahtcharakterisierung zu praumlparieren Tatsaumlchlich jedochsind die Ruumlckstaumlnde die bevorzugt an Unebenheiten der Oberflaumlche d h den Nano-saumlulen anhaften selbst bei Petroleumbenzin noch so stoumlrend dass MFM-Messungen andiesen Draumlhten nur begrenzt moumlglich sind Fuumlr SQUID-Untersuchungen und das Kon-taktieren der Saumlulen zu Magnetwiderstandsmessungen sind die so hergestellten Probenebenfalls ungeeignet da die Draumlhte wie beim mechanischen Abloumlsen keine Vorzugsori-entierung aufweisen Deshalb wurde die Ultraschall-Abloumlse wie im Folgenden beschrie-ben modifiziert

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2 Vorbetrachtungen

Ultraschall-Abloumlse mit Feld - nasses Ausstreuen im FeldNach dem Prozess des Abloumlsens mittels Ultraschall befinden sich die Nanodraumlhte in ei-ner Fluumlssigkeit Die in dieser Arbeit vorliegenden Nanosaumlulen besitzen daruumlber hinauseine magnetische Huumllle welche auf aumluszligere Magnetfelder reagieren kann Bringt man

Abbildung 211 Aufbau zum gerichteten Ausstreuen der Nanosaumlulen in einem homogenenMagnetfeld

einen Tropfen der Fluumlssigkeit in einem homogenen Magnetfeld auf das neue Traumlger-substrat auf so liegen die Draumlhte nicht mehr in einer zufaumllligen Orientierung sondernrichten sich entsprechend der Richtung des aumluszligeren Magnetfeldes und der Ausrichtungihrer spontanen Magnetisierung aus

Abbildung 212 Beispiel des Ausstreuens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Magnet-feld von rund 75 mT I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

Zu diesem Zweck wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Vorrichtung dargestellt inAbbildung 211 zum Ausstreuen der Saumlulen in einem homogenen Magnetfeld aufge-baut Sie umfasst zwei auf einem Aluminiumgestell montierte wassergekuumlhlte Spulenmit Eisenkern Im Zwischenraum der Eisenkerne von ca 3 cm wo sich mit einem Strom

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

durch die Spulen bis maximal 18 A eine magnetische Fluszligdichte von bis zu 75 mT errei-chen laumlsst wird mittig das saubere Traumlgersubstrat ausgerichtet Nun kann der Tropfenmit geloumlsten Nanosaumlulen aufgebracht werden Bis dieser restlos verdampft ist sollte dieProbe weder bewegt noch aus dem Feld genommen werden

Wie in Abbildung 212 fuumlr 10-microm-lange Nanosaumlulen umhuumlllt mit Fe3Si bei 15 C ex-emplarisch dargestellt ist lassen sich die Nanosaumlulen mit dieser Methode tatsaumlchlichauf dem Traumlgersubstrat orientieren Dabei entspricht ϕ = 0 der Ausrichtung des Ma-gnetfeldes waumlhrend des Ausstreuens Wie aus Abbildung 212 hervorgeht richten sichdie Saumlulen uumlberwiegend parallel zum Magnetfeld aus Daruumlber hinaus neigen sie dazulaumlngere Ketten mehrerer Saumlulen anstatt ungeordnete Cluster wie in Abbildung 210 zubilden

Mit der Ultraschall-Abloumlse mit Feld lassen sich somit Proben fuumlr eine Einzeldrahtcha-rakterisierung bei der die Ausrichtung der Nanosaumlulen eine entscheidende Rolle spieltherstellen Das auch hier vorhandene Problem der Loumlsungsmittelruumlckstaumlnde darf jedochnicht aus den Augen verloren werden

234 Magnet-Kraft-MikroskopieIn der Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) [155ndash160] macht man sich die magnetische Dipol-Dipol-Wechselwirkung zunutze Die ihr zugrunde liegende Technik ist genau dieselbewie diejenige der Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM)

Abbildung 213 Messprinzip in der MFM I Zuerst wird die Probe im normalen AFM-Modus mit sehr geringem Abstand zwischen Probe und Spitze abgetastetII Danach wird jede Linie nochmals abgefahren Der Abstand wird nunum einen konstanten Versatz vergroumlszligert und entsprechend des vorher auf-genommenen Topologie-Signals moduliert

In der MFM wird jede Linie des Rasters uumlber der Probe zweimal abgetastet und manarbeitet im Gegensatz zur AFM mit einer magnetischen Spitze Im Allgemeinen werdenmagnetische MFM-Sonden einfach dadurch hergestellt dass man eine normale AFM-Spitze mit einem ferromagnetischen Film ummantelt Aufgrund dessen ist der Nadelra-

25

2 Vorbetrachtungen

dius in der MFM oft groumlszliger und die laterale Aufloumlsung somit kleiner als in der AFM Dadie hier untersuchten Nanosaumlulen jedoch Durchmesser und Laumlngen weit uumlber 10-20 nmbesitzen stellt dies hier kein Problem dar Gearbeitet wurde mit Spitzen des Typs MESPder Firma Veeco Das Federblatt dieser Sonden besitzt eine Laumlnge von 200-250microm undist 23-33microm breit Federblatt und Spitze sind mit einer magnetischen und um stati-sche Aufladungseffekte zu vermeiden ebenfalls leitenden Co-Cr-Legierung uumlberzogenDie Spitze hat eine Houmlhe von ca 15microm und einen Spitzenradius d h eine maximalmoumlgliche laterale Aufloumlsung von 35 nm Das Federblatt besitzt daruumlber hinaus eine Fe-derkonstante im Bereich von 1-5 Nm und eine Resonanzfrequenz zwischen 50-100 kHz

Beim ersten Abtasten der Probe wird im AFM-Modus gearbeitet d h der Abstandzwischen Spitze und Probe liegt im Bereich von rund 1 nm bis einige 10 nm Dies istin Abbildung 213 I skizziert In diesem Bereich dominieren die anziehenden Van-der-Waals-Kraumlfte zwischen den Dipolen der Atome in der Spitze und denjenigen der ProbeMittels dieser Wechselwirkung laumlsst sich die Topologie der Probe abbilden welche stetsdas erste Rasterbild in der MFM darstellt Danach wird die Spitze um die zuvor ermittel-te Probentopologie plus einige 10-100 nm angehoben und die Probe wie in Abbildung213 II skizziert wird nochmals abgetastet In diesem Bereich uumlber der Probenoberflaumlchedominieren nun elektro- und magnetostatische Kraumlfte

Der Kontrast einer MFM-Messung gibt ein Maszlig fuumlr die Komponente des magneti-schen Streufeldes des abgerasterten Objekts senkrecht zur Probenoberflaumlche Gemessenwird sie durch die Phasenverschiebung der tatsaumlchlichen Nadelbewegung in Bezug zurPhase ihrer Treiberfrequenz Die Einheit ist dabei uumlblicherweise das Grad Eine theore-tische Beschreibung der MFM ergibt nach im Internet verfuumlgbaren Arbeiten der FirmaNT-MDT [155156] fuumlr Atom- und Magnet-Kraft-Mikroskope und Standardlehrbuumlchern derElektrodynamik [161162] das folgende Bild Die getriebene Bewegung der Spitze kann fuumlrkleine Auslenkungen nach dem Konzept eines harmonischen Oszillators beschrieben

werden welcher mit der Resonanzfrequenz ωr =

ω20 minus 2δ2 periodisch angeregt wird

Hier ist ω0 =radic

km die Eigenfrequenz des Spitzenauslegers mit der Federkonstantek der Masse m und der Daumlmpfungskonstante δ Wirkt auf die Spitze nun durch diemagnetische Wechselwirkung mit der Probe entlang der Probensenkrechte (oBdA derz-Achse) eine zusaumltzliche kleine Kraft so aumlndert sich die Resonanzfrequenz zu

Ωr =

ω2

r minusω2

0k

partFz

partz (23)

Fuumlr kleine Winkelabweichungen kann diese Gleichung entwickelt werden so dass gilt

Ωr minus ωr asymp minusω0

2kpartFz

partz (24)

Somit ist die Phasenverschiebung der Nadelbewegung direkt proportional zum Gradi-enten des Kraftfeldes

Das allgemeine Koordinatensystem der MFM ist in Abbildung 214 dargestellt Wirktkeine Kraft auf die Spitze so befindet sich diese an der Position z = 0 Eine anziehendeKraft ist in (minusz)-Richtung gerichtet und besitzt einen negativen Betrag ihr Gradientwird positiv Nach der obigen Gleichung wird die Phasenverschiebung infolgedessennegativ die Resonanzfrequenz der Nadel sinkt Dies entspricht somit dunklen Bereichenim MFM-Topologiebild der Abbildung 213 II helle Bereiche hingegen stellen abstoszligen-

26

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

de Kraumlfte dar

Um aus einem mittels MFM gemessenen Kontrastbild auf die Magnetisierung derProbe zu schlieszligen bleibt nun die Kraftwirkung im Magnetfeld der Probe auf die ma-gnetische Spitze zu berechnen Diese ergibt sich allgemein aus der Integration der Kraftauf eine Volumeneinheit dV innerhalb der Spitze am Ort r0 + r uumlber das Volumen [156]

F =

dVnablar Mt (r) middot H(r0 + r) (25)

Dabei befindet sich die Spitze mit dem magnetischen Moment Mt am Ort ro DieserZusammenhang ist im allgemeinen nicht loumlsbar denn neben der genauen Beschreibungdes Momentes der Spitze muss ebenfalls das Magnetfeld der Probe bekannt sein

Abbildung 214 Koordinatensystem der Magnet-Kraft-Mikroskopie

Um das Moment der Nadel anzunaumlhern kann sie entweder als ein magnetischerPunktdipol oder ein effektiver Monopol mit einer magnetischen Ladung betrachtet wer-den [156] In der ersten Approximation wird die Spitze durch einen punktfoumlrmigen Dipolam Ort rm mit einem effektiven magnetischen Dipolmoment me f f ersetzt Sowohl rmals auch me f f muumlssen durch Eichung der Nadel experimentell ermittelt werden In derBeschraumlnkung auf die zminusAchse gilt

F(r) = me f fpartH(r + rm)

partz (26)

In der zweiten Naumlherung wird die Spitze als ein Hohlzylinder mit Zentrum am Ort rqund der sogenannten Monopolladung q betrachtet Beides sind auch hier Groumlszligen diedurch Eichexperimente fuumlr jede Nadel bestimmt werden muumlssen In zminusRichtung gilt

F(r) = qHz (r + rq) (27)

Aus beiden Naumlherung folgt somit dass die in der MFM beobachtete Phasenverschie-bung entweder proportional zur ersten oder zur zweiten Ableitung des magnetischenFeldes der Probe in zminusRichtung ist Um Kontrastbilder der MFM einer bestimmtenKonfiguration der Magnetisierung zuordnen zu koumlnnen muss demzufolge zuerst die-ses Feld bekannt sein Fuumlr reale magnetische Proben ist dies nicht exakt bzw analytischbestimmbar Daher werden als zuverlaumlssige Analyse-Werkzeuge numerisch basierte mi-kromagnetische Simulationen eingesetzt Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurdehierfuumlr das Software-Paket Nmag [163] verwendet

27

2 Vorbetrachtungen

235 Magnetotransport-MessungenMagnetotransport-Messungen (MT) sind eine sehr leistungsfaumlhige Methode um magne-tische Anisotropien Umkehr-Vorgaumlnge Streumechanismen etc zu analysieren Beson-ders fuumlr die hier vorgestellten magnetischen Nanostrukturen bietet sich diese Methodean Zum Ersten ist sie aufgrund der sehr verschiedenen spezifischen Widerstaumlnde vonMetallen und Halbleitern fast ausschlieszliglich sensitiv fuumlr die metallischen Nanodraht-Huumlllen Zum Zweiten ist diese Methode im Gegensatz zur MFM ein sehr schnellesVerfahren wodurch auch dynamische Prozesse abgebildet werden koumlnnen und zumDritten ist der Messprozess selbst nicht abhaumlngig von aumluszligeren Feldern und zudem rechtsimpel

Fuumlr den MT muumlssen einzelne Draumlhte elektrisch kontaktiert werden Dies wurde mittelsPhotolithographie von Dr Abbes Tahraoui Walid Anders Sander Rauwerdink und Diony-sios Xydias durchgefuumlhrt Nachdem die Saumlulen einzeln ausgestreut wurden und somitals Proben zur Kontaktierung bereit stehen werden sie hierfuumlr nochmals durch einenPlasma-Aumltzschritt mit Sauerstoff gereinigt Es folgt nun das Aufschleudern eines Haft-vermittlers und des Photolacks Dieser wird maskiert durch die Kontakt-Schablonebelichtet Eine Skizze der Maske befindet sich in Abbildung 215 Nach dem Belichtenwird die Probe entwickelt und die geoumlffneten Strukturen werden im Anschluss durchPlasma- und chemische Aumltzverfahren gereinigt Nun werden die Metallkontakte beste-hend aus einer 10-nm-dicken Ti- und 100-nm-dicken Au-Schicht aufgedampft Nachdem abschlieszligenden Abloumlsen des restlichen Photolacks und dem Bonden auf einemzweireihigen Steckhalter ist die Kontaktierung abgeschlossen Rechts in der Abbildung215 befindet sich als Beispiel das REM-Bild einer kontaktierten Nanosaumlule

Abbildung 215 Skizze der Photolithographie-Maske zum Kontaktieren von einzelnen Na-nosaumlulen Im REM-Bild rechts ist eine bereits kontaktierte Saumlule dargestellt

Fuumlr die MT-Messungen einzelner Saumlulen wurde im Rahmen dieser Arbeit ein gewoumlhn-licher HALL-Messplatz mit Hilfe von Pawel Bruski Yori Manzke und Gerd Paris durchein Nanovoltmeter Typ 2182 A der Firma Keithley Instruments und eine sehr praumlziseStromSpannungsquelle Typ 236 ebenfalls von Keithley Instruments modifiziert

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

Epitaxie bezeichnet das Kristallwachstum mit an- oder uumlbergeordneter Kristallstrukturauf einem monokristallinen Substrat Der so hergestellte Kristall welcher in der Regeleine duumlnne Schicht bildet adaptiert die Orientierung des Substrats Es besteht somiteine epitaktische Beziehung zwischen beiden Epitaktisches Wachstum kann aus einer

Abbildung 31 Photo der MBE-Anlage Nummer 5 fuumlr Gruppe-III-Arsenide und ferroma-gnetische Metalle des PDI

Gasphase einer Fluumlssigkeit oder aus dem festen Zustand heraus stattfinden Bei derHomoepitaxie bestehen sowohl der aufgebrachte Kristall als auch das zugrundeliegen-de Substrat aus demselben Material Bei der Heteroepitaxie unterscheiden sich beideEine der ausgefeiltesten und die wohl aufwendigste Technik der Epitaxie bildet die Mo-lekularstrahlepitaxie (MBE)

Nach einer Einfuumlhrung in die Technik der MBE in Abschnitt 31 und in die verschie-denen Kristall-Wachstumsmodi in Abschnitt 32 wird in diesem Kapitel der Herstel-lungsprozess der mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen mittels MBE vorgestelltDieser fand vollstaumlndig in einer MBE-Anlage ausgestattet mit 2 Wachstumskammern(MBE 5 des PDI dargestellt in Abbildung 31) statt Der Epitaxieprozess umfasst zwei

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

aufeinander aufbauende Wachstumsschritte die analog in den Abschnitten 33 und 34beschrieben werden Den ersten Schritt bildet das Wachstum der Kernstruktur d hder GaAs Nanodraumlhte Dieser fand in der Wachstumskammer fuumlr Gruppe-III-Arsenidestatt Im zweiten Schritt wird diese Struktur schlieszliglich mit einer Fe3Si-Huumllle in derAs-freien Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle ummantelt Diese weltweitnur recht selten zu findende technische Ausstattung der MBE 5 mit einer Kammer fuumlrArsenide sowie fuumlr ferromagnetische Metalle ist eine besondere Staumlrke der vorliegen-den Arbeit Sie ermoumlglicht dass der gesamte Herstellungsprozess unter Ultra-Hoch-Vakuum-Bedingungen (UHV) ablaumluft Dadurch wird eine Oxidierung der Grenzflaumlcheverhindert und eine hohe Qualitaumlt der ferromagnetischen Metall-Halbleiter-Nanodraht-Hybridstrukturen gewaumlhrleistet

31 Molekularstrahlepitaxie

Die MBE ermoumlglicht im Vergleich mit anderen Wachstumstechniken wie zum Beispielder metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOVPE) oder dem Ionenstrahl-Zerstaumlubenden houmlchsten Grad der Kontrolle des Wachstums und bietet daruumlber hinaus die mit heu-tigen Prozessen houmlchstmoumlglich erreichbare Reinheit der epitaktischen Schichten Des-halb ist sie praumldestiniert als Mittel der Wahl sowohl in der Grundlagenforschung alsauch in der Industrie bei der Herstellung extrem hochwertiger Bauelemente Die aus-gefeilte Technik und Systematik der MBE wird stets weiterentwickelt und deckt dasWachstum von Halbleitern Metallen und Isolatoren ab [164ndash166]

Der eigentliche Wachstumsprozess findet in der MBE in sogenannten Wachstumskam-mern statt Hier wird hochreines Material aus einzelnen Quellen auch Zellen genanntverdampft oder sublimiert und als gerichteter Molekularstrahl bestehend aus Molekuuml-len oder Atomen auf ein adaumlquates und ebenfalls hochreines Substrat gelenkt Um diegerichtete Bewegung neutraler Molekularstrahlen von ihrer Quelle bis zum Substrat zugewaumlhrleisten (mittlere freie Wegstrecke der AtomeMolekuumlle muss groumlszliger als der Kam-merdurchmesser sein) und einen unerwuumlnschten Einbau von Fremdatomen und Verun-reinigungen zu verhindern findet der Prozess im UHV statt MBE-Anlagen sind stets fuumlrbestimmte Materialsysteme ausgelegt und besitzen dementsprechend Quellen verschie-dener Elemente Diese sind kreisfoumlrmig gegenuumlber dem Substrat angeordnet wodurchdie gerichteten Molekularstrahlen unter einem zur Substratnormalen geneigten Winkelauf die Probe treffen Um daraus resultierende Unregelmaumlszligigkeiten in der Materialver-teilung uumlber der Probe auszuschlieszligen rotiert die Probe waumlhrend des Wachstumsprozes-ses Die Molekularstrahlen treffen schlieszliglich wechselwirkungsfrei auf das Substrat Umauf der Oberflaumlche des Substrates das fuumlr das epitaktische Wachstum erforderliche Zu-sammenspiel einer Reihe von thermodynamischen Prozessen in Gang zu setzen bzw zusteuern wird das Substrat geheizt Die treibende Kraft des Kristallwachstums ist stetsdas chemische Potentialgefaumllle zwischen der Gasphase und dem kristallinen Festkoumlr-per [167168] Zunaumlchst koumlnnen Atome oder Molekuumlle aufgrund des Oberflaumlchenpotentialsan der Substratoberflaumlche adsorbieren Adsorbierte Molekuumlle koumlnnen wiederum durchWechselwirkungen mit der Substratoberflaumlche und anderen adsorbierten Atomen in ihreatomaren Bestandteile aufgespalten werden Die Kristalloberflaumlche interagiert durch diefreien Bindungen ihrer Atome durch Leerstellen Stufen etc mit den adsorbierten Ato-men Noch nicht in das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen von einem Minimum desOberflaumlchenpotentials zum naumlchsten diffundieren Schlieszliglich kann eine Inkorporationder Atome entsprechend des chemischen Potentials in das Kristallgitter des Substrats

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32 Kristall-Wachstumsmodi

oder in eine bereits gewachsene Schicht stattfinden Daruumlber hinaus koumlnnen mehrerespontan adsorbierte Atome auf dem Substrat auch zur Keimbildung (Nukleation) fuumlh-ren Nukleation und Inkorporation stellen dabei chemische Prozesse dar und findendeshalb mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit als die vorherigen Prozesse statt Nichtin das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen bei ausreichender thermischer Energiewieder von der Oberflaumlche desorbieren

Die auf der Substratoberflaumlche stattfindenden thermodynamischen Prozesse koumlnnenbei der MBE durch die Wachstumsparameter gezielt beeinflusst und durch die Streuungvon hochenergetischen Elektronen in Reflexion (RHEED) in situ kontrolliert werden Zuden Wachstumsparametern gehoumlren die Wachstumsrate das quantitative Verhaumlltnis derbereitgestellten Molekularstrahlen und die Substrattemperatur

32 Kristall-Wachstumsmodi

Unabhaumlngig davon ob das Wachstum aus der Gasphase oder der Fluumlssigkeit herausstattfindet unterscheidet man drei Wachstumsmodi [169] Das Unterscheidungsmerkmaldes epitaktischen Kristallwachstums bildet dabei das Zusammenspiel der Oberflaumlchen-energien der beteiligten Materialien Eine Skizze dieser drei Modi befindet sich in Ab-bildung 32

Abbildung 32 Schematische Darstellung der Kristall-Wachstumsmodi in drei verschie-denen Phasen der Bedeckung (Θ) nach [170] I Schicht-fuumlr-Schicht-Modus(Frank-van-der-Merwe) II Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov) IIIInsel-Modus (Volmer-Weber)

Schicht-fuumlr-Schicht-Modus (Frank-van-der-Merwe)Ist die Energie der Substratoberflaumlche groumlszliger als diejenige des Films und der Grenz-flaumlche so binden sich die adsorbierten Atome staumlrker zum Substrat als untereinanderSomit bildet sich zuerst eine komplett geschlossene Monolage Gilt fuumlr die Oberflaumlchen-

31

3 Epitaxie der Nanodraumlhte

energie dieser Monolage dasselbe wie fuumlr die urspruumlngliche Substratflaumlche so formensich danach weitere weniger stark aneinander gebundene glatte Schichten

Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov)Bei diesem gemischten Modus geht das Schichtwachstum nach Bildung der (oder den)ersten geschlossenen Monolage(n) mit starker Bindung zum Substrat in ein Cluster-Wachstum uumlber Auf der sogenannten Benetzungsschicht (Englisch wetting layer) ent-stehen nun Inseln Der Uumlbergang vom Schicht- zum Cluster-Wachstum wird durch eineAkkumulation von Verspannungsenergie bei gitterfehlangepassten Materialien hervor-gerufen Ab einem bestimmten Punkt des Wachstums dominiert dieser Verspannungs-beitrag in der Gesamtenergie In der Folge wird durch eine Erhoumlhung der Oberflaumlchen-energie (Insel-Wachstum) dennoch die Gesamtenergie minimiert Ein sehr populaumlresBeispiel fuumlr diesen gemischten Modus stellt das selbst-organisierte Wachstum von Quan-tenpunkten dar

Insel-Modus (Volmer-Weber)Hier ist die Oberflaumlchenenergie des Substrates geringer als die Energie der Grenzflaumlchesowie des Films Die adsorbierten Atome binden sich deshalb sehr viel staumlrker unterein-ander als an das Substrat und nukleieren so bereits in der Form von kleinen ClusternDiese wachsen sich in der Folge zu Inseln aus

Betrachtet man die Oberflaumlchenenergie des Substrats γS und des Films γF sowie dieEnergie der Grenzflaumlche γSF so beginnt das Wachstum im Inselmodus wenn

γS lt γF + γSF (31)

erfuumlllt ist sonst im Schichtmodus Wird dabei fuumlr das Komplettieren einer Schicht we-niger Zeit benoumltigt als fuumlr die Nukleation einer neuen so findet das Wachstum im Stu-fenfluss statt Fuumlr hochwertige Heterostrukturen sind glatte Grenzflaumlchen eine wichtigeVoraussetzung Es bedarf somit hierfuumlr glatter Oberflaumlchen wie sie sich im Schicht-fuumlr-Schicht-Wachstum ausbilden

33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

Die GaAs-Nanodraumlhte dienen im Rahmen dieser Arbeit vorerst als reine TraumlgerstrukturSpaumlter kann der Halbleiter-Kern in Bauelementen (siehe Kapitel 6) jedoch auch aktivgenutzt werden Aus der Literatur ist das Wachstum von GaAs-Nanosaumlulen allgemeinbekannt [92101127171ndash194] und am PDI [9195ndash204] schon laumlnger etabliert Fuumlr die hier vor-gestellten Experimente wurde das Wachstum am Dreiphasenpunkt Dampf-Fluumlssigkeit-Festkoumlrper (VLS) mittels eines Ga-Tropfens als Initiator verwendet Dieses GaAs-Nano-drahtwachstum auf Si(111) Substraten wurde von Dr Steffen Breuer Dr Emmanouil Dima-kis und Dr Claudio Somaschini waumlhrend ihrer Zeit am PDI uumlbernommen Die Parameterwurden dabei fuumlr die MBE 5 geringfuumlgig angepasst um Nanosaumlulen mit gleichbleiben-dem Durchmesser und ebenen Seitenflaumlchen zu erhalten

Der VLS-Mechanismus ist der aumllteste und der am haumlufigsten verwendete durch Parti-kel induzierte Mechanismus fuumlr das selektive Wachstum von Kristallnanostrukturen [92]

Er wurde in der Natur [205] und sogar auf dem Mond [206] beobachtet Dabei wird das Ma-terial der spaumlteren Nanostruktur in Form einer Gasphase bereitgestellt Dieses reichert

32

33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

sich bevorzugt in fluumlssigen metallischen Tropfen (Partikeln) die als Reservoir dienenan und fuumlhrt dort zur Uumlbersaumlttigung Sobald die Uumlbersaumlttigung erreicht ist faumlllt Materialin festem Zustand aus der fluumlssigen Phase aus und treibt dabei den Tropfen in die HoumlheDieser Prozess haumllt solange an wie gasfoumlrmiges Material undoder der fluumlssige Tropfenvorhanden ist [103ndash105180182207ndash219] Spricht man vom X-induzierten VLS-Mechanismus so

Abbildung 33 Schematische Darstellung des selbstinduzierten VLS-GaAs-Nanosaumlulen-Wachstumsmechanismus I Ausgangspunkt ist ein Si(111)-Substrat bedecktmit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid II Die bereitgestellten Ga-Atome diffun-dieren auf der Oberflaumlche und bilden Ga-Tropfen Diese wiederum setzensich in entweder schon existierenden kleinen Loumlchern (Englisch pin holes)des Si-Oxids oder in solchen die durch das Ga geaumltzt wurden fest Die As-Atome hingegen desorbieren anfaumlnglich III Sobald die Tropfenbildung stattgefunden hat fuumlhrt die Uumlbersaumlttigung der Ga-Tropfen mit As zur Kristalli-sation von GaAs an der Grenzflaumlche zwischen fluumlssiger und fester Phase

bezeichnet X das Element des Metalltropfens Haumlufig wird dafuumlr Gold (X=Au) verwen-det Vom selbstinduzierten VLS-Wachstum spricht man hingegen wenn das Tropfenma-terial ebenfalls Bestandteil der gasfoumlrmigenfesten Phase ist Letzteres ist praumldestiniertfuumlr Verbundhalbleiter wie GaAs da extrinsische Defekte verursacht durch Fremdatomedes Tropfens somit vermieden werden koumlnnen Die ersten Arbeiten hierzu wurden 2006von Mandl et al [190] und Mattila et al [191] fuumlr In(P)As-Nanosaumlulen-Wachstum mittelsMOVPE praumlsentiert Fontcuberta et al [188] und Jabeen et al [193] konnten dies schlieszliglich2008 auch fuumlr das MBE-Wachstum von GaAs Nanosaumlulen demonstrieren

Ein Schema des selbstinduzierten VLS-Wachstums von GaAs-Nanosaumlulen ist in Ab-bildung 33 dargestellt [192] Ausgangspunkt ist ein Substrat (typischerweise GaAs(111)Boder Si(111)) welches mit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid bedeckt ist Die Beschaffen-heit des Oxids spielt dabei fuumlr den Wachstumsmechanismus eine entscheidende Rol-le [188189220] Die nun bereitgestellten Ga-Atome bilden aufgrund ihrer auf dem Si-Oxidsehr hohen Diffusionslaumlnge Tropfen welche wiederum in kleinen Loumlchern (Englisch pinholes) des Si-Oxids anhaften Die Loumlcher existieren dabei entweder schon durch geziel-

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

te Praumlparation [131189221222] oder durch eine fehlerhafte Oxidschicht [188192220] oder sieruumlhren von einer chemischen Reaktion der Ga-Atome mit dem Si-Oxid her infolgedes-sen das Si-Oxid geaumltzt wird [188220223] Somit befinden sich die Ga-Tropfen in direktemKontakt mit dem unter der Oxidschicht befindlichem kristallinen Substrat wodurch dieepitaktische Beziehung gewaumlhrleistet wird Sobald die Tropfenbildung stattgefundenhat reichert sich As im Tropfen an und fuumlhrt zu dessen Uumlbersaumlttigung Dadurch faumllltschlieszliglich kristallines GaAs an der Grenzflaumlche zwischen der fluumlssigen und festen Pha-se aus und treibt den Tropfen in die Houmlhe Plissard et al [102] konnten uumlberdies zeigendass der selbstinduzierte VLS Mechanismus auch ohne Si-Oxidschicht funktioniert je-doch fuumlhrt dies zu einem sehr hohen Anteil an parasitaumlrem Kristallwachstum zwischenden Nanosaumlulen

34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Die so hergestellten Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen wurden in der Arsenid-Kammer aufRaumtemperatur abgekuumlhlt und anschlieszligend durch die Mittelkammer (siehe Abbil-dung 31) in die Wachstumskammer fuumlr Metalle transferiert

Um fuumlr die ferromagnetische Mantelstruktur ein Wachstum von stoumlchiometrischemFe3Si zu gewaumlhrleisten wurden die Fluumlsse des Fe und Si der Wachstumskammer fuumlrMetalle zuvor an planaren Testschichten bei 200 C mittels Roumlntgenbeugung (XRD) ka-

Abbildung 34 Schematische Darstellung des Mantelwachstums mittels MBE welchesebenfalls unmittelbar zur Bildung einer parasitaumlren planaren Schicht zwi-schen den Nanosaumlulen fuumlhrt

libriert Eine genauere Beschreibung dieses Vorgangs findet sich in Anhang AIm Gegensatz zum MBE-Wachstum von Halbleitern wie GaAs mit Raten im Bereich

von 1 bis 3 Arings geht das Wachstum der Metalle rund 10 bis 100 mal langsamer von-statten Typische Wachstumsraten liegen hier um die 003 bis 01 Arings Der Tempera-turbereich fuumlr Metallwachstum liegt zwischen Raumtemperatur und 400 C und damitebenfalls unterhalb dessen was fuumlr das Wachstum von Halbleitern wie GaAs uumlblich ist

34

34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Bei diesen geringen Temperaturen spielen Diffusionsprozesse auf der Probenoberflaumlcheeine vernachlaumlssigbare Rolle Demzufolge findet das Wachstum des Fe3Si nicht mehr wiebeim GaAs an raumlumlich klar definierten Phasenpunkten nach dem VLS-Mechanismusstatt das Fe3Si-Material adsorbiert hingegen direkt auf den Flaumlchen des Substrates wel-che durch die Molekularstrahlen des Fe und Si erreicht werden Unter diesen Bedin-gungen ist es ausschlieszliglich der geneigten Anordnung der Quellen in der MBE zu ver-danken dass senkrechte Strukturen wie die Nanodraumlhte durch direkte Adsorption aufden Seitenflaumlchen weiter uumlberwachsen werden koumlnnen Da bei dem im Gegensatz zuden GaAs-Nanosaumlulen isotrop ablaufendem Fe3Si-Wachstum aus der Gasphase uumlber-all auf dem Substrat Material abgeschieden wird wurden nicht nur die Nanodraumlhteummantelt Es bildete sich wie in Abbildung 34 skizziert zusaumltzlich zwischen den Na-nosaumlulen eine parasitaumlre planare Schicht die bei der Charakterisierung anlagenfrischerNanodraumlhte nicht aus den Augen verloren werden darf

Aufgrund der Kammer- und Nanosaumlulen-Symmetrie bei vernachlaumlssigbarer Oberflauml-chendiffusion ergibt sich zwischen der Dicke des Nanosaumlulen-Mantels dH und der Dickeder parasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen dS deshalb folgender Zusammen-hang [2728196224]

dH = dS1π

tan ϕ (32)

Dabei ist ϕ der Neigungswinkel der Effusionszellen gegen die Substratnormale Setztman also fuumlr ϕ einen uumlblichen Winkel von circa 30 an so ist die parasitaumlre Schichtwie in Abbildung 34 dargestellt in etwa 5 mal dicker als die Nanosaumlulen-Huumllle Diesgilt es wie oben schon erwaumlhnt bei der Charakterisierung anlagenfrischer Proben zubedenken

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4 Grundlegende Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

In diesem Kapitel folgt nun die Vorstellung der morphologischen und kristallinen Eigen-schaften der Nanodrahtstrukturen Zur Charakterisierung kamen hierzu Rasterelektro-nenmikroskopie (REM) energiedispersive Roumlntgenspektroskopie (EDX) Roumlntgenbeu-gung (XRD) und Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) zum Einsatz Die TEM-und EDX-Untersuchungen wurden dabei von Dr Bernd Jenichen und Dr Uwe Jahn amPaul-Drude-Institut durchgefuumlhrt und die Ergebnisse in enger Zusammenarbeit aus-gewertet Begonnen wird die Vorstellung mit den Nanosaumlulen-Grundgeruumlsten aus pu-rem GaAs Danach folgen die Eigenschaften von planaren Fe3Si-Schichten welche unterdenselben Bedingungen wie die Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen auf ebenfalls gleichgeartetenSi-Substraten bedeckt mit einer duumlnnen amorphen Si-Oxidschicht hergestellt wurdenSie werden als Referenzen in der spaumlteren Diskussion der Nanodraht-Huumlllen benoumltigtIm letzten Teil dieses Kapitels werden schlieszliglich die Eigenschaften der mit Fe3Si um-mantelten GaAs-Nanosaumlulen vorgestellt

41 Nanodraht-Grundgeruumlste

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die GaAs-Nanosaumlulen mittels des VLS-Mechanismusauf 2-Zoll-groszlige Si(111)-Substrate unterschiedlicher Dotierung und verschiedener Her-steller aufgebracht Genauere Angaben dazu finden sich im Anhang A Die Parameterdes MBE-Prozesses (Temperatur sowie Ga- und As-Flussrate) wurden dabei so opti-miert dass

1 die Nanodraumlhte keine konische Form aufweisen

2 moumlglichst wenig parasitaumlres Wachstum zwischen den Nanosaumlulen stattfindet und

3 die Nanosaumlulen mit einer dem Zweck entsprechenden Rate wachsen

Punkt 3 ist hier so zu verstehen dass fuumlr unterschiedliche Charakterisierungen entwederbesonders lange oder eben eher kurze Nanosaumlulen wuumlnschenswert sind Um deshalb ei-ne gute Kontrolle uumlber die Nanodraht-Laumlnge auf der einen Seite zu gewaumlhrleisten aufder anderen Seite jedoch nicht zu lange Wachstumsprozesse zu generieren wurden dieWachstumsraten der Nanodraumlhte entsprechend angepasst Die Experimente zur Opti-mierung der GaAs-Kernstruktur spielen fuumlr diese Arbeit eine untergeordnete Rolle Siesind daruumlber hinaus aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt [9188192] und sollen deshalbhier nicht ausgefuumlhrt werden

Insgesamt wurden fuumlr die hier vorliegende Arbeit drei Nanodraht-Grundgeruumlste zurUmmantelung mit Fe3Si verwendet Das Hauptunterscheidungsmerkmal ist dabei ein-zig die Saumlulenlaumlnge Diese betraumlgt fuumlr die gewaumlhlten Drahtgeruumlste 200 nm 1microm und10microm Die Laumlnge von nur 200 nm wurde gewaumlhlt um Untersuchungen mit einer sehrgroszligen lateralen Aufloumlsung wie TEM zu erleichtern Die 1-microm-langen Saumlulen eignen sich

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

hingegen besonders gut fuumlr magnetische Charakterisierungen Erst die 10-microm-langenDraumlhte hingegen ermoumlglichen eine elektrische Kontaktierung der Saumlulen mittels Photo-lithographie um Magnetotransport-Messungen durchzufuumlhren

411 MorphologieREM-Ansichten der drei Grundgeruumlste sind in den Abbildungen 41 42 43 und 44dargestellt

Die 200-nm-langen Saumlulen aus Abbildung 41 wurden nach dem Ende des Wachs-tums noch fuumlr 20 min auf Wachstumstemperatur dem As-Strahl ausgesetzt Dadurch

Abbildung 41 REM-Bilder anlagenfrischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-KerneI Aufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Ansicht einer einzelnen Saumluleaufgenommen unter leichter Verkippung des REM-Strahls

verbraucht sich der Ga-Tropfen restlos wobei jedoch der Durchmesser der Saumlulen zumKopf hin kleiner wird Die charakteristische Form der Saumlulenkoumlpfe ist in der Nahaufnah-me unter Abbildung 41 III sehr gut zu erkennen Ebenfalls gut zu erkennen ist in der

Abbildung 42 REM-Nahaufnahmen typischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne I Leicht verkippte Seitenansicht der glatten Seitenflaumlchen II Die-se bilden im Querschnitt ein Hexagon welches hier in der REM-Aufsichtdargestellt ist Die Skala ist fuumlr alle Bilder identisch und die dargestelltenKoordinaten geben die Orientierung des Si-Substrates an

Auf- und Seitenansicht das parasitaumlre pyramidenfoumlrmige Kristallwachstum zwischen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

den Nanosaumlulen welches typisch fuumlr den selbstinduzierten VLS-Mechanismus ist An-hand der REM-Analyse ergeben sich fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes Durchmesserim Bereich von 40 bis 50 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge von 210 bis 350 nm Fuumlr dieSaumlulendichte findet sich ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

Die GaAs-Nanodraumlhte bilden daruumlber hinaus glatte Seitenflaumlchen mit Facetten derEbenenschar 110 aus Aufgrund der bekannten und in Abbildung 42 rechts wieder-gegebenen Ausrichtung des Si-Substrates kann dies in den dargestellten REM-Bildernder Abbildung 42 direkt abgelesen werden Die sehr ebenen Seitenflaumlchen und die he-xagonale Form des Saumlulenquerschnitts sind hier exemplarisch fuumlr die 200-nm-lange Trauml-gerstruktur abgebildet und bilden ein typisches Merkmal selbstinduziert gewachsenerGaAs-Nanosaumlulen [9102103188193203]

REM-Bilder der zweiten GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur mit einer Laumlnge von rund1microm sind in Abbildung 43 dargestellt Hier wurde der Ga-Tropfen nicht aufgebrauchtund ist deutlich sichtbar Die REM-Analyse ergibt fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes

Abbildung 43 REM-Bilder anlagenfrischer rund 1-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulen

Durchmesser im Bereich von 50 bis 100 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von330 nm bis 1microm Fuumlr die Dichte findet sich wie fuumlr das erste Traumlgergeruumlst ϱNW = (1minus 9) middot107 cmminus2 Da diese Nanosaumlulen deutlich laumlnger als diejenigen in Abbildung 41 sind isthier auch das parasitaumlre Wachstum zwischen den Draumlhten deutlich staumlrker ausgepraumlgt

Fuumlr das dritte GaAs-Nanodraht-Grundgeruumlst ist die Wachstumszeit schlieszliglich etwa10 mal so lang wie diejenige des zweiten REM-Bilder dieser Struktur sind in Abbildung

Abbildung 44 REM-Bilder anlagenfrischer rund 10-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulenkoumlpfe

39

4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

44 dargestellt Da hier ein sehr viel houmlherer As-Fluss verwendet wurde konnten waumlh-rend des Wachstums keine so groszligen Ga Tropfen wie beim Wachstum der 1-microm-langenSaumlulen gebildet werden Daraus resultieren unterschiedliche Saumlulenkoumlpfe und groszlige pa-rasitaumlre Inseln Aumlhnlich der ersten Traumlgerstruktur wurde auch hier der Ga-Tropfen nachdem Wachstum absichtlich bei Wachstumstemperatur verbraucht Durch den kleinerenGa-Tropfen kam es hier jedoch nicht zu der oben beobachteten markanten Verjuumlngungder Saumlulen Es formten sich lediglich Kopf-Facetten zu einem pyramidenfoumlrmigen Dachwas in Abbildung 44 III exemplarisch fuumlr zwei Saumlulen dargestellt ist Die REM-Analyseergibt fuumlr die Draumlhte dieses Grundgeruumlstes Durchmesser im Bereich von 40 bis 150 nmund eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von 2 bis 25microm Die Dichte ist aufgrund derhohen mechanischen Instabilitaumlt der Saumlulen schwer auszuwerten In der Mitte des Sub-strates liegt sie deutlich unterhalb am Rand wie in Abbildung 44 jedoch ebenfalls imBereich von 1 bis 9 middot 107 cmminus2

412 KristallstrukturDie strukturellen Eigenschaften der selbstinduzierten mittels VLS-Mechanismus herge-stellten GaAs-Nanodraumlhte sind Inhalt mehrerer Arbeiten und werden deshalb hier auchnur knapp fuumlr die drei verwendeten Traumlgerstrukturen eingefuumlhrt Die Draumlhte wachsenepitaktisch auf dem Substrat auf da sich ihr Fuszlig in direktem Kontakt mit dem Substratbefindet was in dem hochaufloumlsenden TEM-Bild in Abbildung 45 II gut zu erkennenist [9188]

Groumlszligtenteils liegen die Nanosaumlulen in der Zinkblende-(ZB)-Struktur vor Analysenmittels TEM wie aus der Literatur bekannt bzw in Teilen in Abbildung 45 zu findenergeben innerhalb dieser planare Stapelfehler die einerseits zu Rotationszwillingsbil-dungen entlang der [111]-Richtung fuumlhren und andererseits Bereiche in Wurtzit-(WZ)-Stapelfolge bilden In den WZ-Segmenten liegen die Kristallrichtungen [0001] ⟨0110⟩und ⟨2110⟩ parallel zu den kubischen Richtungen [111] ⟨112⟩ und ⟨110⟩ [9102103188193]

Die WZ-Segmente treten wie in Abbildung 45 I anhand der planaren Stapelfehler zu

Abbildung 45 TEM-Bilder eines typischen rund 200-nm-langen GaAs-Nanosaumlulen-KernsI Vielstrahlaufnahme mit deutlich erkennbaren planaren Defekten senk-recht zur Wachstumsrichtung am Fuszlig und am Kopf II HochaufloumlsendeAufnahme am Fuszlig der Nanosaumlule Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

erkennen typischerweise bevorzugt am Fuszlig sowie am Kopf der Nanosaumlulen auf Zu-saumltzlich bildet sich vor allem beim As-reichen Wachstum wie es fuumlr das Aufbrauchen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

des Ga-Tropfens am Ende des Saumlulenwachstums geschieht GaAs in der WZ-Phase Jenach Wachstumsbedingung koumlnnen sogar Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phasehergestellt werden [102ndash111]

Im ω-2ϑ-Roumlntgenprofil entlang der Substratnormalen finden sich fuumlr alle drei Trauml-gerstrukturen neben den Si-Reflexen einzig die epitaktischen der (111)-Orientierungzugeordneten GaAs-Reflexe Aufgrund eines gewissen WZ-Volumenanteils des GaAsbesitzt der GaAs(444)-Reflex einen Nebenreflex des WZ-GaAs(0008) Dies ist in Abbil-dung 46 I exemplarisch fuumlr die Saumlulen-Traumlgerstruktur mit der Laumlnge von 10microm dar-gestellt In der auf die Intensitaumlt des Si(111)-Reflexes normierten Intensitaumltsverteilungder ω-2ϑ-Kurve sind beide Beugungsmaxima deutlich zu erkennen Auszligerdem existiertein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen beiden Refle-xen Wie in Kapitel 221 bereits beschrieben wurde abweichend von dem Verhaumlltnisca = 1 633 fuumlr ZB-GaAs in (111)-Orientierung fuumlr das WZ-GaAs in den Nanosaumlulenein Verhaumlltnis ca = 1 645 mit uumlbereinstimmendem Gitterparameter a = 3 997 Aring ge-funden [1499120225226] Somit ist in der WZ-Phase der c-Gitterparameter um 07 groumlszligerals derjenige der ZB-Phase Dieser geringe Unterschied ist mittels des hier verwendetenGoniometers mit einer Roumlntgenquelle von Cu(Kα1) erst bei hoch-indizierten Reflexendes reziproken Raumes eindeutig aufloumlsbar Fuumlr den in Abbildung 46 I dargestellten

Abbildung 46 I Roumlntgenprofil in ω-2ϑ-Geometrie um den GaAs(444)-Reflex fuumlr dieNanosaumlulen-Traumlgerstruktur der Laumlnge 10microm II Volumenanteil des in WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials in den verschiedenen Traumlgerstrukturen

ZB-GaAs(444)-Reflex ergibt sich eine Differenz von ca 006 1Aring zum zugehoumlrigen WZ-GaAs(0008)-Reflex Dies stimmt mit den eben genannten Beobachtungen aus der Litera-tur uumlberein Durch Mehrfachstreuung an den WZ- und ZB-Segmenten sehr kurzer Na-nosaumlulen wurde daruumlber hinaus von Biermanns et al [14] bei der Untersuchung einzelnerNanodraumlhte eine Variation der exakten Position des Streuungsmaximums im Bereichzwischen dem WZ- und ZB-Reflex gefunden Eine Ensemble-Messung wie sie hier inAbbildung 46 zu finden ist mittelt uumlber eine groszlige Anzahl von solchen Einzelprofilenmit zufaumllligen Streuwinkelpositionen Aus diesem Grund erscheint im Roumlntgenprofilauch ein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen dem ZB-und WZ-Reflex

Der Volumenanteil des in der WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials kann somit ab-geschaumltzt werden Hierzu wurde der ZB-Reflex durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angefit-tet Die Intensitaumlt des ZB-Reflexes ergibt sich nun aus der Integration dieser Kurve d h

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

der orange dargestellten Flaumlche Die Differenz zwischen dem gemessenen Roumlntgenprofilund der Fitkurve (gruumln) beziffert nun in erster Naumlherung die Intensitaumlt des WZ-ReflexesDie WZ-Intensitaumlt kann auf diejenige der ZB-Phase bezogen werden und ergibt somitden Anteil des in WZ vorliegenden Materials bezogen auf dasjenige in ZB-Phase Diesist in Abbildung 46 II fuumlr die drei hier verwendeten Saumlulen-Traumlgerstrukturen dargestellt

Bei der Traumlgerstruktur von 1microm Laumlnge wurde auf den As-reichen letzten Wachstums-schritt das Verbrauchen des Ga-Tropfens verzichtet und es ergibt sich aus der Roumlntgen-analyse der Abbildung 46 II uumlbereinstimmend mit den weiter oben geschilderten Beob-achtungen aus der Literatur und direkten Vergleichswerten der Synchrotron-Messungenvon Biermanns et al [14] fuumlr diese Struktur der geringste WZ-Anteil von nur rund 20 Die beiden anderen Grundgeruumlste besitzen WZ-Anteile von 47 fuumlr die 200-nm- und35 fuumlr die 10-microm-langen Draumlhte

Aufgrund der geringen Saumlulenlaumlnge der kuumlrzesten Traumlgerstruktur nehmen hier dieBereiche in welchen planare Stapelfehler auftreten wie im TEM-Bild der Abbildung45 I schon rund die Haumllfte der Saumlulen ein Ausgehend von der Annahme dass dieseBereiche am Saumlulenfuszlig und -kopf hauptsaumlchlich in WZ-Phase vorliegen ist der hoheWZ-Anteil der kurzen Nanodraumlhte somit nicht verwunderlich Uumlbertraumlgt man dies aufdie 20-mal laumlngeren Saumlulen des dritten Grundgeruumlstes unter der Annahme dass diedefektiven Bereiche zu Beginn und am Ende des Wachstums die gleiche feste Laumlngeeinnehmen (Die Zeit des As-reichen letzten Wachstumsschrittes war fuumlr beide Struktu-ren dieselbe) so ergibt sich fuumlr die laumlngsten Saumlulen ein zu erwartender WZ-Anteil vonnur 24 Der mittels XRD ermittelte Wert (siehe rechter Balken in Abbildung 46 II)betraumlgt jedoch rund das 15-fache dessen d h die 10-microm-langen Nanodraumlhte bestehenaus weit mehr absolutem Material in WZ-Stapelfolge als die kuumlrzesten Saumlulen an Fuszligund Kopf besitzen Die Ursache hierfuumlr liegt in dem 10-fach houmlheren relativ zum Gabezogenen As-Fluss beim Wachstum der laumlngsten Traumlgerstruktur verglichen mit demje-nigen der kuumlrzesten Die XRD-Analyse ergibt somit fuumlr As-reiche Bedingungen d h fuumlrdie 10-microm-langen Draumlhte weit mehr absolutes WZ-Material was mit den oben geschil-derten Beobachtungen aus der Literatur uumlbereinstimmt Bei dieser Abschaumltzung gilt esjedoch zu beachten dass nicht nur die Nanosaumlulen sondern ebenfalls die parasitaumlrenInseln zwischen ihnen zur Streuung beitragen Biermanns et al [14] fanden fuumlr solcheKristallite eine Streuintensitaumlt homogen verteilt uumlber einen breiten Winkelbereich vonZB bis WZ mit einem Maximum bei der ZB-Position Die Anteile des WZ und der ZBaus Abbildung 46 stellen somit fuumlr die Saumlulen nur eine grobe Naumlherung dar

Eine Analyse der XRD-Kurven in ω-Geometrie um den GaAs(111)-Reflex in Abbil-dung 47 ergibt weitere charakteristische Eigenschaften der drei Saumlulen-GrundgeruumlsteDargestellt ist die auf den Si(111)-Reflex normierte Intensitaumlt auf einer Kreisstrecke vonplusmn 1 5 d h qang = plusmn 0 024 1Aring durch den GaAs(111)-Reflex Das Zentrum bei qang = 0entspricht somit ω = 13 65 bzw q111 = 1 925 1Aring

Der GaAs(111)-Reflex ist fuumlr die beiden kurzen Traumlgerstrukturen in ω-Richtung sehrschmal Die angepasste Kurve in Blau ergibt eine Halbwertsbreite von 018 fuumlr die200-nm- und 022 fuumlr die 1-microm-langen Nanodraumlhte Solche Werte sind ein typischesMerkmal von GaAs-Nanosaumlulen und spiegeln die hohe Akkuratesse in der epitaktischenAusrichtung der Nanodraumlhte wider Fuumlr GaN-Saumlulen finden sich beispielsweise sehr vielgroumlszligere mittlere Verkippungen von bis zu 3 [227] Eine hohe mittlere Verkippung von154 zeigt auch die laumlngste der hier verwendeten Traumlgerstrukturen Bei einer mittlerenLaumlnge von 10microm sind die Nanodraumlhte mechanisch nicht mehr so stabil dass sie die ex-akte epitaktische Ausrichtung entlang der ganzen Saumlule aufrecht erhalten koumlnnen Wie

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

in Abbildung 44 zu beobachten tendieren sie stark dazu sich in verschiedene Richtun-gen zu neigen was die mittels XRD beobachtete groszlige Halbwertsbreite in ω-Richtungnach sich zieht

Neben den Halbwertsbreiten unterscheiden sich in Abbildung 47 auch die gemes-senen Intensitaumlten Diese sind fuumlr die beiden kurzen Grundgeruumlste nahezu gleich ob-wohl in der mittleren Kurve Saumlulen der doppelten Laumlnge d h ein in erster Naumlherungdoppelt so groszliges Streuvolumen gemessen wurden Da sich die Intensitaumlt der 1-microm-langen Nanodraht-Struktur d h das Streuvolumen jedoch nicht verdoppelt kann hier

Abbildung 47 Roumlntgenprofile des GaAs(111)-Reflexes in ω-Geometrie fuumlr die drei GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen

entweder die Dichte der Saumlulen etwa nur halb so groszlig sein muss der Durchmessersehr viel kleiner sein oder beide Groumlszligen nehmen gleichzeitig ab Nimmt man den Ga-Fluss und die Wachstumszeit als Richtwert fuumlr die Menge an Material welches waumlhrenddes MBE-Wachstums auf die Probe aufgebracht wurde so belaufen sich diese fuumlr daskuumlrzeste Grundgeruumlst entsprechend einer planaren GaAs-Wachstumsrate von 100 nmhund 13 min Fuumlr die 1-microm-langen Saumlulen wurde ein Ga-Fluss entsprechend einer plana-ren GaAs-Wachstumsrate von 200 nmh und eine Wachstumszeit von 30 min verwendet(siehe Anhang A) Sowohl der aufgebrachte Fluss als auch die Zeit wurden deutlicherhoumlht und koumlnnen somit die beobachtete uumlbereinstimmende Intensitaumlt nicht erklaumlrenDaruumlber hinaus kann dies auch nicht durch eine houmlhere Temperatur und demzufolgedurch eine groumlszligere Rate an desorbierendem Material erklaumlrt werden denn die Sub-strattemperatur betrug fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen 620 C und fuumlr die 1-microm-langen570 C Die Intensitaumlt der laumlngsten Traumlgerstruktur betraumlgt hingegen das 200-fache derje-nigen der beiden kurzen obwohl das aufgebrachte Material entsprechend der Werte inAnhang A nur verzehnfacht wurde Hier wird deutlich wie groszlig die Spannweite in derNanosaumlulen-Morphologie aufgrund des selbst-organisierten Wachstums ist

Das 10-microm-lange GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlst hebt sich schlieszliglich in der XRD

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

noch weiter von den anderen Traumlgerstrukturen ab Dies geht aus Roumlntgenprofilen auf-genommen in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie hervor Wie in der Abbildung 48 anhand zweierSchnittebenen durch den reziproken Raum senkrecht zur Probenoberflaumlche skizziert istwird in einer ω-2ϑ-Messung die gestreute Intensitaumlt entlang der Probennormalen auf-genommen (dicke Linie in dunklem Violett) Bei derjenigen um 2ϑ wurde der Winkelω = 20 festgehalten Somit bewegt man sich entlang der in Abbildung 48 in dunklemRotviolett dargestellten Linie durch den reziproken Raum Reflexe eines Einkristallswerden hierbei nicht getroffen Polykristallines Material hingegen besitzt keine scharfdefinierten Beugungsmaxima sondern homogen verbreiterte Intensitaumltsverteilungen inKugelflaumlchenform Das Zentrum dieser Kugelflaumlchen entspricht dem Ursprung des re-ziproken Raumes und der Radius dem Betrag des zugehoumlrigen Streuvektors Qhkl Im

Abbildung 48 Skizzierung des Verlaufes der gemessenen Kurven in ω-2ϑ- (dunkles Vio-lett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) durch den reziproken Raum an-hand zweier Schnittebenen senkrecht zur Probenoberflaumlche Die Beugungs-reflexe des Si- und GaAs-Einkristalls sind angegeben Die Reflexe des Fe3Sistimmen mit denen des GaAs aufgrund der Gitterangepasstheit uumlbereinHervorgehoben sind nur die Fundamentalreflexe des Fe3Si Die schraffier-te Flaumlche gibt den mittels XRD nicht zugaumlnglichen Bereich des reziprokenRaumes wider

Schnitt der in Abbildung 48 dargestellten Ebenen im reziproken Raum ergeben sichdurch solches Material konzentrische Kreisboumlgen durch die jeweilige Position der einge-zeichneten Reflexe des Einkristalls Diese Kreisboumlgen so vorhanden werden sehr wohldurch die Kurve der 2ϑ-Geometrie gekreuzt Sie stellt somit quasi eine Pulvermessungnach Die hier beobachteten Intensitaumltsmaxima entsprechen Kristalliten welche in zufaumll-liger Orientierung in der Probe vorliegen Um die jeweilige Messgeometrie der einzel-nen Kurven deutlicher hervorzuheben werden im folgenden Text ω-2ϑ-Profile stets mitder Linienfarbe in Abbildung 48 d h dunklem Violett hinterlegt 2ϑ-Kurven hingegenentsprechend der Abbildung 48 mit dunklem Rotviolett

In einem solchen 2ϑ-Roumlntgenprofil mit ω = 20 wurde fuumlr die beiden kurzen Trauml-gerstrukturen kein einziges Maximum gefunden und die Profile entlang ω-2ϑ zeigtenausschlieszliglich diejenige des Si-Einkristalls sowie des epitaktisch orientierten ZB- undWZ-GaAs Auf eine Darstellung dieser Kurven wurde deshalb verzichtet Fuumlr das laumlngs-

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

te Grundgeruumlst ergibt sich jedoch das in Abbildung 49 dargestellte BildIm ω-2ϑ-Profil (untere Kurve in Abbildung 49) finden sich neben den oberhalb des

Diagrammes indizierten und grau nachgezeichneten Si-Reflexen auch Reflexe des GaAsLetztere sind durch helle Linien hervorgehoben und ebenfalls in heller Farbe indiziertUnter ihnen finden sich nicht nur die der epitaktischen Orientierung entsprechendenZB- bzw WZ-Reflexe sondern zusaumltzliche Intensitaumltsmaxima fuumlr die drei neben den111-Ebenen am staumlrksten beugenden Netzebenenscharen 220 311 und 422 des po-lykristallinen Materials In der oberen 2ϑ-Kurve (rotviolett hinterlegt) finden sich nochdeutlich mehr Orientierungen Zwar ist auch hier davon auszugehen dass alle Draumlh-te einkristallin sind durch die mechanisch bedingte groszlige Verkippung der Saumlulen er-scheint ein Ensemble aus vielen solchen Nanodraumlhten jedoch als ein quasi polykristalli-nes Gefuumlge Trotz der sehr stark in Erscheinung tretenden dem polykristallinen Material

Abbildung 49 Roumlntgenprofil in 2ϑ- rotviolett hinterlegt und ω-2ϑ-Geometrie violett hin-terlegt des GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes der Laumlnge 10microm Die Reflexedes Si-Substrates sind durch graue Linien hervorgehoben und oberhalb desDiagrammes indiziert Die in den Profilen vorhandenen Reflexe des GaAssind hingegen durch helle Linien nachgezeichnet und direkt im Diagrammindiziert

zugeordneten Beugungsintensitaumlten in Abbildung 49 ergibt ein direkter Vergleich derintegrierten Intensitaumlt des (111)-Reflexes der 2ϑ-Kurve mit derjenigen des ω-2ϑ-Profilsnur einen effektiv polykristallinen Volumenanteil von rund 06 Denkbar ist daruumlberhinaus auszligerdem dass die parasitaumlren Inseln zwischen den Nanosaumlulen polykristallineEigenschaften besitzen und demzufolge ebenfalls zu den beobachteten Reflexen beitra-gen Ob dies der Fall ist oder allein die Verkippung der Saumlulen fuumlr die quasi polykris-tallinen Phasen verantwortlich ist kann jedoch nur durch Charakterisierungsmethodenmit hoher lateraler Aufloumlsung wie mikrofokussierter XRD oder TEM geklaumlrt werden

ZusammenfassungZu den drei verwendeten Nanodraht-Grundgeruumlsten laumlsst sich festhalten dass alle Saumlu-len epitaktisch entsprechend des Si-Substrates orientiert sind und sowohl aus einkristal-linem ZB- als auch WZ-GaAs bestehen Dabei variiert der Anteil von ZB zu WZ mit der

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Traumlgerstruktur Ob und inwieweit diese alternierenden Bereiche von WZ und ZB Aus-wirkungen auf das Wachstum der Fe3Si-Huumllle haben kann jedoch aufgrund von feh-lenden Erfahrungen der Epitaxie des Fe3Si auf Substraten mit WZ-Kristallstruktur nichtabgeschaumltzt werden Die 10-microm-langen Saumlulen zeichnen sich daruumlber hinaus durch ei-ne groszlige mechanisch bedingte Verkippung aus Die Saumlulenseitenflaumlchen sind glatt undbilden Facetten der Ebenenschar 110 mit einem hexagonalen Querschnitt Der Draht-durchmesser ist im Schnitt am geringsten fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen und am groumlszligtenfuumlr die laumlngsten Draumlhte er variiert jedoch enorm innerhalb der einzelnen Proben DieDichte der Nanodraumlhte liegt fuumlr alle drei Traumlgerstrukturen im gleichen Bereich vari-iert jedoch ebenfalls stark uumlber die Probenflaumlche Schlieszliglich finden sich stets parasitaumlreGaAs-Inseln zwischen den Saumlulen

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

Um die Aumlnderungen in den morphologischen und kristallinen Eigenschaften des Fe3Si-Wachstums auf einen Anteil der Nanosaumlulen-Huumlllen als auch auf einen der parasitaumlrenFe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen beziehen zu koumlnnen wurden hier wie anfangs schonerwaumlhnt zusaumltzlich planare Vergleichsproben untersucht Diese bestehen aus einemFe3Si-Film gleicher Dicke wie die parasitaumlre Schicht zwischen den Saumlulen der spaumlter vor-gestellten Kern-Huumlllen-Strukturen Ebenfalls gleich ist das hier verwendete Si-Substratd h 2-Zoll-groszlige (111)-orientierte Wafer bedeckt mit einer duumlnnen amorphen SchichtSi-Oxid Eine Uumlbersicht der einzelnen Proben findet sich in Anhang A Die Eigenschaftenvergleichbar dicker unverspannter jedoch epitaktischer einkristalliner Fe3Si-Filme aufGaAs(111)B-Substraten koumlnnen zum Vergleich ebenfalls im Anhang C nachgeschlagenwerden

421 MorphologieDie Morphologie der planaren Vergleichsproben auf Si-OxidSi(111)-Substraten wurdemittels AFM analysiert Ihre Entwicklung mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist

Abbildung 410 AFM-Aufnahmen von planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiede-nen Temperaturen auf Si-OxidSi(111)-Substraten Die laterale Skala gibtbei allen Aufnahmen 5microm an Die Graustufenskala der Morphologie er-streckt sich von 100 bis 200 C von 0 bis 5 nm fuumlr 250 C von 0 bis 10 nmund fuumlr 300 und 350 C von 0 bis 35 nm

in Abbildung 410 dargestellt Die den einzelnen Abbildungen zugehoumlrigen Werte derrms-Rauigkeit finden sich in der Tabelle 41 zusammengefasst

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine Substrattemperatur von 200 C liefert die ebensten Fe3Si-Schichten mit einer rms-Rauigkeit von nur 3 Aring Zu tieferen Temperaturen hin rauen sich diese geringfuumlgig aufFuumlr 100 und 150 C kann man zudem eine Texturierung der Oberflaumlche aus unregel-maumlszligig angeordneten tiefer liegenden und kreisrunden Absenkungen beobachten Die

100 C 150 C 200 C 250 C 300 C 350 C

rms-Rauigkeit 08 nm 09 nm 03 nm 19 nm 56 nm 60 nm

Tabelle 41 Abhaumlngigkeit der rms-Rauigkeit planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)von der Substrattemperatur

Kreisscheiben haben bei 150 C Durchmesser von ca 1 nm bei 100 C betraumlgt dieser nureinen Bruchteil davon Fuumlr Substrattemperaturen uumlber 200 C steigt die rms-Rauigkeitkontinuierlich bis auf 6 nm bei 350 C wobei die groumlszligte Zunahme um mehr als 60 zwischen 250 und 300 C zu verzeichnen ist Die Oberflaumlche der Schichten zeigt nuneine koumlrnige Textur deren Korngroumlszlige mit der Temperatur leicht steigt jedoch auch bei350 C noch im Sub-Nanometerbereich liegt

Um glatte Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) zu erhalten ist somit eine Temperaturvon 200 C optimal Dass sich die Oberflaumlche der Filme zu tieferen Temperaturen hinaufraut ist houmlchstwahrscheinlich der auf stetig kuumlrzer werdende Distanzen limitiertenDiffusionsprozesse der Adatome waumlhrend es Wachstums zuzuschreiben Fuumlr Tempe-raturen oberhalb von 200 C ist von der planaren Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAshingegen bekannt dass Fe Atome hier sehr stark mit Ga und As reagieren In Schich-ten hergestellt bei 400 C fand man als Resultat dieser Reaktionen Kristallkoumlrner unter-schiedlicher Orientierung undoder Zusammensetzung sowie raue Ober- und Grenzflauml-chen [47ndash49] In der planaren Epitaxie des Fe3Si auf Ge(111)-Substraten fanden sich Hin-weise auf aumlhnliche Grenzflaumlchenreaktionen in der Form einer ausgepraumlgten paramagne-tischen Zwischenschicht schon bei 300 C [228229] Auch in der planaren Epitaxie des Fe3Siauf Si(001)-Substraten wurde in der Folge von Interdiffusionsprozessen bei Temperatu-ren um 350 C eine zu gleichen Teilen aus Fe und Si bestehende Zwischenschicht an derGrenzflaumlche beobachtet [230] Fuumlr Fe3Si-Quantenpunkte auf Si-OxidSi(111)-Substratenmit nativem Oxid fand sich schlieszliglich eine B2-geordnete Fe3Si-Phase aufgrund vonGrenzflaumlchenreaktionen einzig fuumlr Temperaturen unterhalb von 320 C [231] Dies legtnahe dass die hier beobachtete koumlrnige Oberflaumlche bei einem Wachstum oberhalb von200 C ebenfalls auf Reaktionen und Interdiffusionsprozesse der beteiligten Elemente Feund Si zuruumlckgeht

422 KristallstrukturDie Roumlntgenprofile dieser Fe3Si-Filme in Abhaumlngigkeit der Temperatur sind in den Ab-bildungen 411 fuumlr Messungen entlang ω-2ϑ und 412 fuumlr 2ϑ zu finden

Unterhalb einer Substrattemperatur von 200 C treten weder in der Kurve der ω-2ϑ-noch in derjenigen der 2ϑ-Geometrie andere Reflexe denn diejenigen des epitaktischenSi-Substrates auf Ab 200 C ist der Fe3Si (220)-Reflex deutlich entlang ω-2ϑ und 2ϑzu sehen In 2ϑ-Geometrie ist bei 200 C auszligerdem der Fe3Si (533)-Reflex vorhandenDaruumlber hinaus ist bei houmlheren Temperaturen in 2ϑ schlieszliglich ebenfalls der Fe3Si (422)-Reflex praumlsent

Eine genauere Analyse der Intensitaumlten der Beugungsreflexe (220) und (422) ergibt

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

das in Abbildung 413 dargestellte Bild Hierzu wurden beide Reflexe im Bereich von(305 1Aringle q le 325 1Aring) bzw (535 1Aringle q le 555 1Aring) durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angepasst (nachdem zuvor das Untergrundrauschen abgezogen worden war)Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen Die integrier-

Abbildung 411 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

ten Intensitaumlten des (220)-Reflexes fuumlr Messungen in ω-2ϑ- (dunkles Violett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) uumlber der Fe3Si-Wachstumstemperatur finden sich in Ab-bildung 413 zusammen mit einem kleineren Einsatz der den Verlauf der Intensitaumlt des(422)-Reflexes in der 2ϑ-Messung angibt

Bei 200 C erscheint erstmals der (220)-Reflex mit maximaler Intensitaumlt Bis zu einer

Abbildung 412 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

Temperatur von 300 C nimmt diese nur geringfuumlgig ab und sinkt schlieszliglich deutlichbei 350 C Dabei stimmen die Intensitaumlten in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie nahezu uumlbereinDer (422)- tritt gleichzeitig mit dem (220)-Reflex jedoch nur in der 2ϑ-Messung in Er-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

scheinung erreicht maximale Intensitaumlt bei 300 C und verschwindet fuumlr Temperaturenoberhalb von 300 C

Fuumlr planare Fe3Si-Schichten hergestellt auf amorphem Si-Oxid ergibt sich aus dieser

Abbildung 413 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- (dunkles Violett) alsauch 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Auswertung unterhalb von 200 C amorphes bis mit sehr kleinen Korngroumlszligen polykris-tallines Material In einem Temperaturbereich von 200 bis 300 C sind die untersuchtenSchichten deutlich polykristallin Da jedoch nicht alle Beugungsreflexe polykristallinerscheinen sind die Korngroumlszligen auch in diesem Temperaturbereich noch recht kleinoderund die Kristallordnung des Materials ist nicht homogen Bei 350 C ist das ge-

Abbildung 414 TEM-Vielstrahlaufnahme einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) herge-stellt bei 350 C Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

ringe Maszlig an vorher erreichter Kristallordnung schlieszliglich fast wieder verschwundenNaumlhere Informationen uumlber die Ursachen dieses Verschwindens finden sich anhand ei-

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

ner TEM-Vielstrahlaufnahme der Abbildung 414Die Fe3Si-Schicht ist als dunkler Streifen auf dem Si-Substrat deutlich zu erkennen

Sie zeigt uumlbereinstimmend mit den AFM-Untersuchungen des vorherigen Abschnit-tes 421 eine raue Oberflaumlche Die Kristallorientierung innerhalb der Fe3Si-Schicht istaufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung in Abbildung 414 nicht homogen Eslassen sich sogar einzelne Korngrenzen erkennen An der Grenzflaumlche finden sich imSubstrat Praumlzipitate in der Form von einzelnen Clustern mit einer Ausdehnung vonrund 30 nm Diese reichen rund 10 nm in das Si hinein Auch hier ist die Kristallori-entierung aufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung nicht homogen Die bei demlinken und rechten Cluster in Erscheinung tretenden Oszillationen der Intensitaumlt entste-hen nach dem Moireacute-Effekt bei der Durchstrahlung von zwei oder mehreren Koumlrnernderen Kristallorientierung gegeneinander verdreht ist Die Bildung solcher Praumlzipitatean der Grenzflaumlche durch Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlhrenddes Wachstums ist wie bereits erwaumlhnt aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt Sie sindsomit auch bei den hier vorgestellten Proben fuumlr die beobachtete Degradierung der Kris-tallqualitaumlt bei hohen Temperaturen verantwortlich

ZusammenfassungUumlber die planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten laumlsst sich zusammen-fassend sagen dass sie polykristalline Eigenschaften besitzen Unterhalb von 200 Csind die Korngroumlszligen in den Filmen entweder sehr klein oder die Schichten sogar aumlhn-lich dem ihnen zugrunde liegenden Si-Oxid amorph Gleichzeitig ist die Morphologieder Oberflaumlche sehr glatt wobei sie dennoch charakteristische kreisfoumlrmige Struktu-ren zeigt Letztere verschwinden bei 200 C Oberhalb dieser Temperatur rauen sichdie Oberflaumlchen zunehmend auf Die Morphologie besitzt nun eine koumlrnige StrukturBei 350 C liegen schlieszliglich Praumlzipitate im Si-Substrat an der Grenzflaumlche zur Fe3Si-Schicht vor Sowohl diese Praumlzipitate als auch die koumlrnige Morphologie lassen sich mithoher Wahrscheinlichkeit auf Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlh-rend des Wachstums zuruumlckfuumlhren

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Das MBE-Wachstum der Ummantelung von GaAs-Nanosaumlulen mit stoumlchiometrischemFe3Si bietet zwei freie Parameter die Substrattemperatur und die Wachstumsdauer Bei-de wurden in verschiedenen Studien getrennt voneinander variiert Ihr Einfluss aufdie Morphologie und die Kristallstruktur der Saumlulen wird im Folgenden diskutiert Ei-ne Uumlbersicht der Proben einschlieszliglich einer Beschreibung aller Parameter des MBE-Wachstums ist in Anhang B zu finden

431 MorphologieDie Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist in denAbbildungen 415 und 416 dargestellt die Temperatur wurde dabei in einem Bereichvon 100 bis 350 C variiert Dieses Temperaturfenster entspricht den uumlblichen Wertenin der Fe3Si-Epitaxie Fuumlr die Wachstumsdauer wurde eine Zeit von 3 h gewaumlhlt waseiner planaren Schichtdicke von rund 70 nm entspricht Abbildung 415 zeigt REM-Seitenansichten von 1-microm-langen Saumlulen sowohl in der Gesamtheit der Draumlhte mit ei-ner Skala von 200 nm als auch in stark vergroumlszligerten Ausschnitten mit einer Skala von20 nm Die Saumlulen in dieser Abbildung zeigen eine kugelfoumlrmige Struktur auf den Koumlp-fen Diese stammt vom nur teilweise verbrauchten Ga-Tropfen zum Ende des selbstin-duzierten Wachstums der GaAs-Nanodraumlhte In Abbildung 416 finden sich hingegen

Abbildung 415 REM-Bilder von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von1microm Laumlnge in einer Skala von 200 nm mit jeweils einer Nahaufnahme etwain der Mitte der Saumlulen in einer Skala von 20 nm fuumlr verschiedene Fe3SiWachstumstemperaturen

REM-Aufsichten auf 200-nm-lange Saumlulen Dabei wurde hier die Ausrichtung von jesechs Saumlulen zur Orientierung des Si-Substrates in Beziehung gesetzt Die Orientierungder 111-Ebene ist ganz oben links angegeben Die Skala betraumlgt bei all diesen Bildern60 nm In der obersten Bilderreihe in Abbildung 416 finden sich schlieszliglich charakteris-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

tische Strukturen der REM-Aufsichten mittels einer Skizze hervorgehoben Die Skizzengeben keine kristallographischen Ebenen sondern nur den beobachteten REM-Kontrastwider Aufgrund der in Abbildung 415 deutlich zu beobachtenden Verkippung der

Abbildung 416 REM-Aufsichten von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumluleneiner Laumlnge von 200 nm fuumlr verschiedene Wachstumstemperaturen DieOrientierung der Aufsichtsebene entlang der [111]-Richtung entspricht inallen Bildern der links bei 100 C dargestellten die Skala betraumlgt stets60 nm

langen Saumlulen wurde fuumlr eine solche Analyse zu den mechanisch sehr viel stabilerenkuumlrzeren Draumlhten uumlbergegangen

Bei tiefen Fe3Si Wachstumstemperaturen zeigen die Seitenflaumlchen der Saumlulen einecharakteristische kurzstrukturierte Morphologie Diese verschwindet mit zunehmen-der Temperatur und ist bei 200 C nicht mehr vorhanden Die Seitenflaumlchen der Draumlhtesind hier auszligerordentlich glatt zeigen jedoch dennoch einen Kontrast in der Form einerPfeilspitze Daruumlber hinaus behaumllt der Saumlulenquerschnitt bei dem Ummanteln mit Fe3Sibei einer Substrattemperatur von 100 C sowohl seine hexagonale Form als auch seineOrientierung exakt entsprechend des GaAs-Kerns dargestellt in Abbildung 42 bei Diesist in Abbildung 416 durch die Skizze oberhalb der bei 100 C ummantelten Nanodraumlhteverdeutlicht Die Form des Querschnitts ist daruumlber hinaus gekennzeichnet durch her-vorstehende Ecken Bei der Temperaturerhoumlhung bis auf 200 C glaumltten sich diese Bei150 C und houmlheren Temperaturen laumlsst sich jedoch ein hexagonaler Saumlulenquerschnittder mit Fe3Si ummantelten Strukturen welcher um 30 gegenuumlber demjenigen desGaAs-Kerns verdreht ist wahrnehmen Dies ist mittels der Skizze oberhalb der REM-Bilder in Abbildung 416 fuumlr 150 C dargestellt Bei 200 C bilden die Saumlulen schlieszliglich111-Kopffacetten in dreieckiger Form aus welche einheitlich mit einer Kante entlangder [112]-Richtung und einer Spitze entweder in [110]- oder [110]-Richtung ausgerich-tet sind Die zur dreieckigen 111-Kopffacette stets um den gleichen Winkel geneigtenSeitenfacetten besitzen somit eine sechszaumlhlige Symmetrie Bei Wachstumstemperatu-ren uumlber 200 C bilden die Draumlhte schlieszliglich eine unregelmaumlszligige und langstrukturierteTextur aus die besonders bei 350 C ins Auge faumlllt Dabei zeigen die Saumlulen bei 250 Cimmer noch die gegenuumlber des GaAs-Kerns um 30 verdrehte hexagonale Form derSaumlulenkopf ist nun jedoch in Bezug zum Mittelteil verdreht und bildet keine sechse-ckige sondern eher eine unregelmaumlszligige Form aus Schlieszliglich ist auch die Form derKopffacetten nicht mehr einheitlich uumlber alle Saumlulen Dasselbe gilt fuumlr die Temperatu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

ren 300 und 350 C wobei der Mittelteil der Draumlhte nun ebenfalls keinen hexagonalensondern einen unregelmaumlszligigen Querschnitt besitzt

Offensichtlich wird die Morphologie der Nanodraumlhte durch ein Wechselspiel zwi-schen zwei verschiedenen Mechanismen bestimmt Aumlhnlich den morphologischen Ei-genschaften der planaren Vergleichsschichten aus dem vorangestellten Abschnitt 421muumlndet dies in maximal glatte Seitenflaumlchen bei einer Temperatur von 200 C Die zu-saumltzliche Beobachtung einer einheitlichen Symmetrie in der Ausrichtung der Kopf- undSeiten-Facetten sowie der einheitlichen Verdrehung des hexagonalen Saumlulenquerschnit-tes um 30 gegenuumlber demjenigen des GaAs-Kerns zeigt dass das Fe3Si der Huumllle hierbestimmte Vorzugsrichtungen mit einer festen Beziehung zum GaAs-Kern besitzt

Die Ursache der kurzstrukturierten Rauigkeit welche zu tieferen Temperaturen hinauftritt liegt houmlchstwahrscheinlich in einer stetig weiter unterdruumlckten Adatomdiffusionwaumlhrend des Wachstums Sinkt die Adatomdiffusion unterhalb eines kritischen Wertesso kann das Fe3Si keine langreichweitige Kristallordnung mehr ausbilden Es bilden sichhingegen aufgrund der Fehlsubstitutionen im Kristall Kristallite verschiedenster Orien-tierung und Zusammensetzung Dieser Zusammenhang ist aus der planaren Hetero-epitaxie kristalliner Fe3Si-Schichten hinlaumlnglich bekannt [4849] Dennoch zeigen planareFe3Si-Filme in diesem Temperaturbereich eine sehr glatte Morphologie mit einer rms-Rauigkeit von 8 Aring fuumlr Fe3Si auf Si-OxidSi(111) bzw 11 Aring fuumlr Fe3Si auf GaAs(111)BEine der Nanosaumlulen aumlhnlich charakteristische Oberflaumlchenrauigkeit konnte in den hiervorgestellten Proben auch nicht fuumlr die zwischen den Saumlulen wachsende Fe3Si-Schichtbeobachtet werden Als Vergleich findet sich in Abbildung 417 eine REM-Nahaufnahme

Abbildung 417 REM-Bild der Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen bei 100 C

der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen hergestellt bei 100 C Die Morpho-logie von unregelmaumlszligig angeordneten tiefer liegenden und nahezu kreisfoumlrmigen Ab-senkungen aumlhnelt hier sehr stark derjenigen der planaren Vergleichsschichten aus demvorangestellten Abschnitt 421 Auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen hingegen bestimmeneher laumlngliche Einkerbungen mit einer gewissen Regelmaumlszligigkeit die Morphologie

Die Unterschiede in den Oberflaumlchenbeschaffenheiten der Saumlulenseitenflaumlchen undder planaren Schicht zwischen den Saumlulen sind auf lokal verschiedene epitaktische Pro-zesse zuruumlckzufuumlhren Aus der Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAs-Substraten mittelsMBE ist bekannt dass das Wachstum eine sehr starke Abhaumlngigkeit von den Wachs-tumsparametern und Substratoberflaumlchen zeigt So findet je nach den gewaumlhlten Wachs-tumsbedingungen entweder ein Wachstum im Volmer-Weber- [147232ndash234] oder im Frank-van-der-Merve-Modus [235] statt Daruumlber hinaus bestimmen Ausgangsoberflaumlche sowieTemperatur und Flussraten zusaumltzlich uumlber die Art und Weise und den Zeitpunkt desZusammenwachsens der Inseln im Volmer-Weber-Wachstum und somit letztendlichuumlber die Morphologie der Schicht Fuumlr das in dieser Arbeit vorgestellte Wachstum desFe3Si einerseits auf den Seitenflaumlchen von hochreinen GaAs-Nanosaumlulen und anderer-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

seits auf amorphem Oxid zwischen den Saumlulen existieren lokal Unterschiede in allendrei genannten Wachstumsparametern Erstens ist die Ausgangsoberflaumlche grundver-schieden Fuumlr die planare Schicht ist diese eine amorphe und fuumlr die Nanodrahthuumll-len eine hochreine kristalline Flaumlche Zudem besteht erstere aus Si-Oxid die Saumlulenhingegen aus GaAs Somit ist naheliegenderweise davon auszugehen dass sich sowohlHaftkoeffizienten als auch Oberflaumlchenenergien unterscheiden Zweitens treffen die Ma-terialfluumlsse lokal mit verschiedenen Raten auf die eben genannten Flaumlchen auf Alleinaus geometrischen Uumlberlegungen im Grenzfall von zu vernachlaumlssigender Adatomdiffu-sion welcher bei den hier diskutierten tiefen Temperaturen angenommen werden kannergeben sich die folgenden Unterschiede Zum Wachstum eines duumlnnen Films traumlgt dergesamte bereitgestellte Materialfluss F bei Mit dem Winkel ϕ der Effusionszellen ge-gen die Substratnormale besitzt F einen Anteil Fperp = F sin ϕ und F∥ = F cos ϕ Geht mannun innerhalb einer ersten groben Abschaumltzung mit ϕ ≃ 30 davon aus dass Fperp denHuumlllen der Nanosaumlulen und F∥ der Schicht zwischen den Saumlulen zur Verfuumlgung stehtso betraumlgt der Materialfluss auf die parasitaumlre Schicht das 173-fache desjenigen derNanodraht-Huumllle Er selbst jedoch ist ebenfalls auf das 087-fache des urspruumlnglichenFlusses reduziert Drittens kann sich auch das Diffusionsverhalten von Adatomen aufden Saumlulenseitenflaumlchen grundsaumltzlich von demjenigen auf einer planaren Oberflaumlcheunterscheiden und wird daruumlber hinaus ebenfalls von der Rate des auftreffenden Mate-rials beeinflusst Schlieszliglich ist es viertens moumlglich dass sich die Wachstumstemperaturlokal zwischen Saumlulen und freier Substratflaumlche unterscheidet da die thermischen Ei-genschaften von GaAs Si Si-Oxid und sogar den Nanodraumlhten [6236ndash248] nachweislichverschieden sind

Im Gegensatz zur Morphologie bei tiefen Temperaturen gleicht die unregelmaumlszligigelangstrukturierte Textur der Saumlulen bei Wachstumstemperaturen uumlber 200 C derjeni-gen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) Ihre Ursache ist somit ebenfalls inden bereits diskutierten Interdiffusionsprozessen und Reaktionen an der Grenzflaumlchezu vermuten Sieht man zudem genauer auf die in den Saumlulen moumlglichen Interdiffu-sionsprozesse so stehen hier die Elemente Ga As Fe und Si an der Grenzschicht fuumlrReaktionen zur Verfuumlgung im Fall der planaren Vergleichsschichten jedoch einzig Siund Fe Die Reaktionsprodukte und damit einhergehend sicher auch die genaue Syn-these werden dabei zwangslaumlufig aufgrund der involvierten verschiedenen Elementeunterschiedlich sein Im Fall der Nanosaumlulen kommt hinzu dass der hohe Oberflaumlchen-anteil im Vergleich zum Volumen und der sehr geringe Durchmesser der NanodraumlhteInstabilitaumlten der Ober- und Grenzflaumlchen befoumlrdert [34249ndash252] Dies koumlnnte wiederumebenfalls Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen beguumlnstigen

Die Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumsdauer ist schlieszliglich anhand

Abbildung 418 REM-Bilder von typischen Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in stetsderselben Skala von 2microm fuumlr verschiedene Fe3Si Wachstumsdauern

von REM-Aufnahmen in Abbildung 418 dargestellt Fuumlr die hier praumlsentierten Saumlulen

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

von 10microm Laumlnge wurde die Zeit des Fe3Si-Wachstums zwischen 45 min und 6 h vari-iert Dies entspricht einer zweidimensionalen planaren Materialabscheidung von 14 bis108 nm Um Grenzflaumlchenreaktionen zu vermeiden betrug die Wachstumstemperaturdes Fe3Si hier 15 C Unter diesen Bedingungen von vernachlaumlssigbarer Diffusion be-traumlgt die zu erwartende Zunahme des Nanodraht-Durchmessers laut Gleichung 34 von54 (075 h) bis 43 nm (6 h) Die REM-Aufnahmen in Abbildung 418 sind aufgrund derfuumlr diese langen Saumlulen gewaumlhlten Vergroumlszligerung nicht geeignet Strukturunterschiedevon wenigen 10 bis 100 nm aufzuloumlsen Aus diesem Grund sind die Werte der Draht-durchmesser analysiert anhand mehrerer REM-Aufnahmen mit groumlszligerer Aufloumlsung zu-saumltzlich in Tabelle 42 zu finden

GaAs-Kern 45 min 15 h 3 h 6 h

Draht-durch-messer

(40-150) nm (60-200) nm (50-240) nm (80-200) nm (130-400) nm

Tabelle 42 Variationsbereich des Nanodraht-Durchmessers von 10-microm-langen Saumlulen ohneFe3Si und mit verschieden lang umhuumlllten Saumlulen

Die Saumlulendurchmesser decken unabhaumlngig von der Fe3Si-Wachstumsdauer einen na-hezu gleich groszligen Bereich von uumlber 100 nm ab Einzig bei den am laumlngsten umman-telten Saumlulen liegen die Durchmesser bei deutlich houmlheren Werten streuen jedoch auchin einem ebenfalls groumlszligeren Bereich Offensichtlich sind die Streuungen aufgrund desselbstorganisierten Nanodraht-Wachstums allein so enorm dass sich auszliger fuumlr eine Zeitvon 6 h kein Einfluss der Dauer der Fe3Si-Ummantelung auf den Saumlulendurchmesserausmachen laumlsst Maximalwerte von bis zu 400 nm finden sich bei einer Zeit von 6 hvor allem fuumlr die schraumlg gewachsenen Nanosaumlulen Auf diese trifft aufgrund ihrer Aus-richtung mehr Material von den gerichtet einfallenden Molekularstrahlen auf als aufsenkrecht orientierte Nanodraumlhte Daruumlber hinaus zeigen sie auszligerdem eine Zunahmedes Durchmessers vom Fuszlig der Saumlule bis zum Kopf Dies deutet auf signifikante Ab-schattungseffekte sowohl der Nanodraht-Fuumlszlige und somit auch der Substratoberflaumlchevom Materialfluss bedingt durch die hohe Anzahldichte und Laumlnge der Saumlulen hin

Deutlicher zeigt dies eine Auswertung von EDX-Spektren aufgenommen jeweils amFuszlig in der Mitte und am Kopf von Nanosaumlulen verschiedener Wachstumsdauer Beiden EDX-Messungen wurde mit einer Energie von 4 keV angeregt Die Eindringtiefeund laterale Aufloumlsung betraumlgt somit einige 10 nm Das heiszligt auch bei einer Fe3Si-Wachstumsdauer von 6 h setzt sich das EDX-Signal aus Anregungsprozessen sowohlder Nanodraht-Huumllle als auch des Nanodraht-Kerns zusammen Abbildungen 419 und420 zeigen exemplarisch EDX-Spektren von Nanosaumlulen jeweils in der Probenmitte undam Probenrand fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von 45 min

Alle drei Spektren in den jeweiligen Abbildungen 419 und 420 zeigen ein deutlichesFe-Signal und ein geringeres Si-Signal in Uumlbereinstimmung des stoumlchiometrischen Ma-terialverhaumlltnisses von 31 Hieraus kann geschlossen werden dass die Ummantelungmit Fe3Si simultan uumlberall auf den Saumlulen gleichmaumlszligig stattfindet Etwaige Abschat-tungseffekte der Nanosaumlulen untereinander sind auch bei einer Saumlulenlaumlnge von 10micromund der hier vorliegenden Dichte von rund 2 middot 107 cmminus2 in der Probenmitte und rund5 middot 107 cmminus2 am Probenrand noch nicht so stark dass die Nanodraht-Fuumlszlige komplett vomMaterialfluss abgeschirmt sind Am Probenrand jedoch erreicht die Dichte nahezu die

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Grenze ab welcher die Substratoberflaumlche zwischen den Saumlulen vollkommen abgeschat-tet ist Hier ist das Fe-Signal des Spektrums am Fuszlig des Drahtes in Abbildung 420nur geringfuumlgig groumlszliger als das Detektionslimit Eine deutlich ausgepraumlgte parasitaumlreSchicht zwischen den Saumlulen ist somit unter diesen Umstaumlnden kaum zu vermuten

Abbildung 419 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischenmit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule aus der Probenmitte mit zughoumlrigenREM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauervon 45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Es ist demzufolge moumlglich durch eine gezielte Anpassung der Laumlnge der Nanosaumlulenund der Nanodraht-Dichte das parasitaumlre Wachstum zwischen den Saumlulen komplett zuunterdruumlcken Im Hinblick auf eine spaumltere Verwendung der ummantelten Draumlhte inBauelementen ist dies ein sehr wichtiger Aspekt

Weiterhin zeigen die EDX-Spektren jeweils am Saumlulenkopf ein um ca 3 verringer-tes Ga- sowie As-Signal Dies spricht fuumlr eine Anregung von weniger GaAs-Material amKopf der Saumlulen als in der Mitte und am Fuszlig Die Nanodraumlhte besitzen demzufolge einemittels EDX wahrnehmbare und somit mindestens einige 10-nm-groszlige Fe3Si-Kappe Eswaumlchst demnach deutlich mehr Fe3Si-Material auf den Saumlulenkoumlpfen als auf den Saumlulen-seitenflaumlchen auf Dies befindet sich im Einklang mit den geometrischen Uumlberlegungendes Mantelwachstums unter vernachlaumlssigbarer Diffusion wie sie in Kapitel 34 ausge-fuumlhrt und in Abbildung 34 skizziert wurden

In Abbildung 420 steigt auszligerdem die Intensitaumlt des Fe-Signals vom Fuszlig der Saumlulebis zum Kopf Dies ist auf den bereits beobachteten Abschattungseffekt der Nanodraht-Fuumlszlige fuumlr lange und sehr dicht stehende Saumlulen zuruumlckzufuumlhren Dieser ist hier aufgrundder mehr als doppelt so groszligen Saumlulendichte am Probenrand als in der Probenmittenicht mehr zu vernachlaumlssigen Tatsaumlchlich nimmt das Verhaumlltnis IFe IGa der Intensitaumlt

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

es Fe-Signals (IFe) und derjenigen des Ga-Signals (IGa) um mehr als das Doppelte zumKopf hin zu

Die hier in Abbildung 419 und 420 dargestellten EDX-Spektren von Saumlulen einerFe3Si-Wachstumsdauer von 45 min sind charakteristisch fuumlr alle Proben dieser SerieDeshalb werden die Spektren fuumlr laumlngere Wachstumszeiten hier nicht in Gaumlnze gezeigt

Abbildung 420 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischen mitFe3Si ummantelten Nanosaumlule vom Probenrand mit zugehoumlrigen REM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Eine Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse des Fe- zu Ga-Signals uumlber die Zeit derUmmantelung mit Fe3Si ergibt jedoch den in Abbildung 421 dargestellten Verlauf

Saumlulen aus der Probenmitte (umrandete weiszlige Dreiecke) konnten aufgrund ihrer ge-ringen Dichte und einer unguumlnstigen Praumlparation der Probenabbruchkante nur fuumlr einWachstum von 45 min und 15 h gemessen werden Die Intensitaumltsverhaumlltnisse der Ma-xima von Fe zu Ga bleiben hier entlang der Saumlulen nahezu konstant was sich im Ein-klang mit der obigen Schlussfolgerung einer gleichmaumlszligigen Umhuumlllung mit Fe3Si ohneAbschattungseffekte befindet

Am Fuszlig der Draumlhte des Probenrandes (gefuumlllte Dreiecke mit Spitze nach unten zei-gend) steigt das Intensitaumltsverhaumlltnis mit der Wachstumsdauer etwa um den Faktor 3Im Gegensatz dazu steigt selbiges am Kopf der Saumlulen (gefuumlllte Dreiecke mit Spitzenach oben zeigend) jedoch gleichzeitig um das Fuumlnffache Dieser Unterschied ist einweiteres Indiz fuumlr das Auftreten von Abschattungseffekten in Proben sehr langer unddicht stehender Saumlulen Durch die Abschirmung ist die effektive Huumlllenwachstumsrateam Fuszlig der Saumlulen geringer als am Kopf und fuumlhrt somit zu dem in Abbildung 421beobachteten Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Als Fazit bleiben zu den morphologischen Eigenschaften der mit Fe3Si ummanteltenGaAs-Nanosaumlulen folgende Punkte festzuhalten Das Umhuumlllen der Nanosaumlulen findetsimultan und gleichmaumlszligig uumlberall auf den Saumlulen statt Durch die Wahl einer gezieltpraumlparierten Nanodraht-Traumlgerstruktur ist es moumlglich die parasitaumlre Fe3Si-Schicht zwi-schen den Saumlulen auf einfache Weise zu unterdruumlcken Die Schluumlsselparameter sind

Abbildung 421 Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse IFe IGa des Fe und Ga-Signals ausEDX-Spektren vom Fuszlig und vom Kopf typischer mit Fe3Si ummantel-ter Nanosaumlulen vom Probenrand und aus der Probenmitte uumlber die Fe3Si-Wachstumsdauer

hierbei die Dichte der Nanosaumlulen und ihre Laumlnge Bei Temperaturen unter 200 C zei-gen die Draumlhte eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchensowie Fe3Si-Huumlllen einer Vorzugsrichtung mit fester Beziehung zum GaAs-Kern lassensich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturenrauen die Saumlulenseitenflaumlchen wiederum enorm auf

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

432 Kristallstruktur

Die im vorherigen Kapitel diskutierten REM- und AFM-Bilder sowie die EDX-Spektrenliefern noch keinen Beweis einer geschlossenen Fe3Si-Huumllle Es ist ebenfalls denkbardass Fe3Si aumlhnlich wie Fe auf GaN-Nanosaumlulen einen maiskolbenartigen Teppich beste-hend aus unzusammenhaumlngenden super-paramagnetischen Clustern bildet [253] Dassdem nicht so ist wird in diesem Kapitel anhand von TEM-Untersuchungen ausge-fuumlhrt Es folgen zunaumlchst jedoch die XRD-Analysen zu den kristallinen Eigenschaftender Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen

Die Roumlntgenprofile von 200-nm-langen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie fuumlr verschiedene Fe3Si-Wachstumstemperaturen finden sich inden Abbildungen 422 und 423

Fuumlr die bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ergeben sich keinerleiUnterschiede der beiden XRD-Kurven im Vergleich zum Saumlulen-Grundgeruumlst Einzigdie dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe des GaAs und Si

Abbildung 422 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm LaumlngeDie Reflexe des Si-Substrates sind mit dunkelgrauen Linien nachgezeich-net und oberhalb des Diagrammes indiziert Die durch helle Linien her-vorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAs bzw Fe3Si Dermit einem Pfeil gekennzeichnete Reflex kann weder GaAs noch Fe3Si zu-geordnet werden

sind in diesen Proben praumlsent Ab Temperaturen uumlber 100 C zeigen die Kurven inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie zusaumltzlich den (220)-Reflex und fuumlr 300 und 350 C kommtebenfalls in beiden Messungen ein fuumlr GaAs Si und Fe3Si unbekannter Beugungsreflexbei 242 1Aring hinzu Die Reflexe (422) (531) bzw (442)(600) sind ab 300 C in der 2ϑ-Kurve praumlsent und schlieszliglich tritt bei 350 C der (111)-Reflex ebenfalls wenn auch sehrschwach in der 2ϑ-Messung auf

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Abbildung 423 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm Laumlnge Diedurch Linien hervorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAsbzw Fe3Si

Abbildung 424 Integrierte Intensitaumlten des (222)- bzw (444)- und im kleineren Einsatz des(111)- bzw (333)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ-Geometrie in Ab-haumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei demGaAs-Grundgeruumlst ohne Fe3Si

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Die Intensitaumlten der in den Abbildungen 422 und 423 beobachteten Beugungsre-flexe variieren deutlich mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si Eine Uumlbersicht derIntensitaumlten der dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe (111)(222) (333) und (444) ist in Abbildung 424 dargestellt Selbige Darstellung der Reflexe(220) und (422) findet sich in Abbildung 425 Hierzu wurden die entsprechenden Re-

Abbildung 425 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- dunkles Violett alsauch 2ϑ-Geometrie dunkles Rotviolett in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei dem GaAs-Grundgeruumlst oh-ne Fe3Si

flexe im Bereich von (185le q le 200) 1Aring (305le q le 325) 1Aring (380le q le 390) 1Aring(535le q le 555) 1Aring (569le q le 585) 1Aring bzw (763le q le 777) 1Aring nachdem zuvordas Untergrundrauschen abgezogen worden war durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve ange-passt Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen und dieintegrierten Intensitaumlten der einzelnen Reflexe uumlber der Temperatur dargestellt

Die kristallinen Eigenschaften welche sich anhand der Abbildungen 422 423 424und 425 analysieren lassen sollen nun in Kombination mit TEM-Untersuchungen fol-gen Hierbei ist die Diskussion gestaffelt nach der Temperatur

100 CHier ist uumlbereinstimmend mit den Eigenschaften der planaren Fe3Si-Schicht zwischenden Saumlulen noch kein Reflex polykristallinen Materials vorhanden Die beiden der epi-taktischen Orientierung des Einkristalls entsprechenden Reflexe (111) und (333) zeigenjedoch im Vergleich zu nicht ummantelten GaAs-Nanosaumlulen nur noch rund die Haumllfteder Intensitaumlt waumlhrend der (444)- nahezu konstant bleibt und der (222)-Reflex sogarum mehr als das Doppelte zunimmt Diese Veraumlnderung der Reflexintensitaumlten wurdein Abbildung 424 durch orange Flaumlchen markiert und mit dem entsprechenden Faktorindiziert Aufgrund des selbstinduzierten Saumlulenwachstums ist es wie bereits beobach-tet durchaus moumlglich dass die Menge an GaAs-Material d h die Nanodraht-Dichtevon Probe zu Probe stark variiert weshalb eine konstante Zu- oder Abnahme aller Beu-gungsintensitaumlten erwartet werden kann Somit kann das hier beobachtete Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

von unterschiedlichen Zu- bzw Abnahmen jedoch nicht durch einen Beitrag zur Beu-gungsintensitaumlt des GaAs allein erklaumlrt werden Um zu untersuchen ob ein zusaumltzlicherBeitrag des Fe3Si die gemessenen Intensitaumlten erklaumlren kann wurde nun wie folgt vor-gegangen

In einer ersten Naumlherung wird angenommen dass sich die Intensitaumlten der Refle-xe ganz einfach als eine Summe von zwei Beitraumlgen der Beugungsintensitaumlt des GaAsund derjenigen des Fe3Si zusammensetzen Die Summe S stellen somit die MesswerteS = Imes dar d h die integrierten Intensitaumlten der Beugungsreflexe Der erste SummandS1 die integrierte Intensitaumlt der Beugungsreflexe des GaAs ohne Fe3Si-Huumllle kann ausden Messungen des Grundgeruumlstes entnommen werden Innerhalb der Abschaumltzung er-laubt man den dem GaAs zugeschriebenen Intensitaumlten konstant um einen Faktor a zuvariieren Somit ergibt sich S1 = a middot IGaAs Die physikalische Bedeutung des Faktors a ent-spricht dabei dem variierenden Volumen des GaAs fuumlr verschiedene Proben aufgrunddes selbstorganisierten Wachstums Daruumlber hinaus gleicht a ebenfalls experimentelleSchwankungen in der absoluten Intensitaumlt des Substrat-Reflexes fuumlr verschieden Probenaus Fuumlr den zweiten Summanden S2 den Beitrag des Fe3Si muss auf Literaturwertezuruumlckgegriffen werden Diese wurden aus Ph D Stepanov [254] entnommen Da es sichhierbei um theoretisch fuumlr das Fe3Si zu erwartende Intensitaumlten in beliebigen Einheitenhandelt muumlssen auch diese mit einem konstanten Faktor b multipliziert werden Somitergibt sich fuumlr den zweiten Beitrag S2 = b middot IFe3Si Fuumlr die Bildung der Summe bzwdie Bestimmung der Faktoren a und b dienen nun zwei der epitaktischen Orientierungentsprechenden Reflexe nach dem Gleichungssystem

Imes(111) = a middot IGaAs(111) + b middot IFe3Si(111)Imes(444) = a middot IGaAs(444) + b middot IFe3Si(444)

(41)

Als Referenz wurden hierfuumlr der (111)-Reflex da hier der zu erwartende GaAs-Beitragdominiert sowie der (444)-Reflex gewaumlhlt (Bei letzterem ist die Wahrscheinlichkeit ei-ne zusaumltzliche Intensitaumlt durch das Fe3Si zu beobachten am groumlszligten) Die gemesseneVerteilung sowie die beiden so berechneten Beitraumlge sind schlieszliglich in Abbildung 426dargestellt Fuumlr die Faktoren fand sich a = 0 4959 was gut zur verringerten Intensitaumltdes (111)- und (333)-Reflexes um 04 bis 05 in Abbildung 424 passt und b = 0 0032Die Differenz der GaAs-Verteilung zu den Messwerten ist in Abbildung 426 durch eineschraffierte Flaumlche dargestellt Ihr Anteil bezogen auf die Messwerte findet sich in Pro-zent angegeben Der Anteil der Fe3Si-Verteilung ebenfalls bezogen auf die Messwerteist in Prozent direkt auf dem jeweiligen Balken beziffert Ob sich die gemessene Ver-teilung in Blau als Summe des GaAs in Gruumln und des Fe3Si in Orange darstellen laumlsstkann man somit einfach durch den Vergleich der angegebenen Prozent-Werte ermitteln

Nach Konvention stimmen diese Werte fuumlr den (111)- und (444)-Reflex sehr gut uumlber-ein Knapp die Haumllfte der Intensitaumlt des (444)-Reflexes geht auf Fe3Si zuruumlck bei dem(111)-Reflex hingegen nur 1 Innerhalb eines Fehlerbereiches von nur 7 laumlsst sichdurch diese einfache Naumlherung der um einen Faktor 26 in Abbildung 424 staumlrkere(222)- und der konstant bleibende (444)-Reflex erklaumlren Bei diesen beiden Reflexen istdie theoretisch zu erwartende Intensitaumlt des Fe3Si rund 400-mal bzw 40-mal groumlszliger alsdie theoretisch fuumlr das GaAs zu erwartende weshalb sie besonders sensitiv fuumlr Beitraumlgedes Fe3Si sind Fuumlr die anderen Reflexe (111) und (333) ist dieses Intensitaumltsverhaumlltnishingegen 04 und 5 Kleine Anteile des Fe3Si gehen deshalb hier unter Daruumlber hinausexistieren Streubeitraumlge des Fe3Si zu diesen Reflexen einzig falls das Fe3Si in der hun-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dertprozentig geordneten D03-Struktur vorliegt Dies ist bei Temperaturen um 100 Cnach Erfahrungen in der Literatur nicht zu erwarten Entsprechend koumlnnen auch dieVerteilungen des GaAs und Fe3Si beim (333)-Reflex nicht in Einklang gebracht werden

Abbildung 426 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 100 C in Blau und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Blau und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 100 C ummantelten Saumlulen

Das unterschiedliche Verhalten der der epitaktischen Orientierung entsprechenden Re-flexe in Abbildung 424 ist mit dieser einfachen Abschaumltzung jedoch aufgeklaumlrt

Daruumlber hinaus zeigt die 100-C-Probe weitere interessante Eigenschaften Anhandder vorangestellten Untersuchung planarer Fe3Si-Schichten welche bei 100 C keinerleidem Fe3Si zugeordnete Reflexe zeigten folgt dass der hier auftretende Fe3Si-Beitragallein von dem Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen und dem uumlber den parasitaumlren GaAs-Inselnbefindlichen Fe3Si und nicht von demjenigen zwischen den Saumlulen auf dem Si-Substratstammt Da die Oberflaumlche der parasitaumlren GaAs-Inseln im Vergleich zu derjenigen derNanosaumlulen in erster Naumlherung vernachlaumlssigbar klein ist kann davon ausgegangenwerden dass die beobachteten Beitraumlge des Fe3Si in erster Linie den Nanodraht-Huumlllenzuzuschreiben sind Aus den uumlbereinstimmenden Intensitaumlten des GaAs und Fe3Si fuumlrden (444)-Reflex in Abbildung 426 folgt bei einer ebenfalls uumlbereinstimmenden theo-retisch zu erwartenden Streuintensitaumlt eines GaAs- und Fe3Si-Einkristalls [254] dass dieStreuvolumina von GaAs und Fe3Si in dieser Probe in etwa gleich groszlig sind Das epi-taktisch orientierte Fe3Si zeigt den (222)-Reflex mit 85 der fuumlr einen Einkristall zuerwartenden Intensitaumlt [254] d h nahezu das gesamte epitaktisch orientierte Fe3Si liegtzudem zumindest in der teilweise geordneten B2-Struktur vor

Abbildung 427 zeigt ein Vielstrahl-TEM-Bild mit zugehoumlrigem Beugungsbild der indiesem Abschnitt diskutierten Nanodraumlhte Eine duumlnne Huumllle von Fe3Si um den GaAs-Nanosaumlulen-Kern sowie eine dicke Schicht Fe3Si auf dem Substrat zwischen den Saumlulenist deutlich zu erkennen Das Verhaumlltnis von Huumlllendicke zur Dicke der planaren para-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

sitaumlren Schicht betraumlgt dabei rund 15 Dies stimmt gut mit den geometrischen Uumlberle-gungen des Kapitels 34 uumlberein Diffusionsprozesse spielen somit bei 100 C waumlhrenddes MBE-Wachstums eine untergeordnete Rolle Dennoch findet Adatomdiffusion in ei-

Abbildung 427 I Vielstrahl-TEM-Bild anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C II Zu dem Bild un-ter I korrespondierendes TEM-Beugungsbild Die violetten Linien verbin-den die Reflexe der ZB-Struktur von denen die staumlrksten schwarz in-diziert wurden Um den Ursprung ist eine Einheitszelle des reziprokenZB-Bravais-Gitters anhand violett gestrichelter Linien vervollstaumlndigt Dieorangen Kreise zeichnen Debye-Sherrer-Ringe nach und sind ebenfalls mitoranger Farbe indiziert Die gestrichelten Linien im innersten Ring ver-deutlichen die Uumlberstruktur in der Intensitaumltsverteilung desselben Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

nem beschraumlnkten Maszlig statt Dies legen die Einkerbungen der parasitaumlren Fe3Si-Schichtin der unmittelbaren Umgebung der Nanosaumlule nahe Im Beugungsbild finden sich dieintensiven Reflexe des GaAs-Kerns Sie liegen saumlmtlich auf den fuumlr die ZB-Struktur inder [112]-Zonenachse zu erwartenden Positionen und somit auf den rotvioletten LinienEine Zelle des so gebildeten reziproken Bravais-Gitters ist um den Ursprung zusaumltzlichdurch gestrichelte Linien gekennzeichnet

Neben diesen Reflexen findet sich eine Vielzahl von schwaumlcheren Reflexen mit ring-foumlrmig ausgeschmierten Intensitaumltsverteilungen Diese liegen auf konzentrischen Krei-sen um den Ursprung Die drei innersten dieser Kreise wurden durch orange Liniennachgezogen und anhand der zu ihrem Radius korrespondierenden Reflexe indiziertDie Kreise sind nach Peter Debye und Paul Scherrer als Debye-Scherrer-Ringe (DSR)bekannt Sie entstehen bei der Beugung an kristallinen Koumlrnern verschiedenster Orien-tierung d h polykristallinem Material Somit findet sich in Abbildung 427 I neben demeinkristallinen GaAs-Kern polykristallines Fe3Si

Uumlbereinstimmend mit der polykristallinen Phase des Fe3Si erscheint der innerste(220)-DSR mit der houmlchsten Intensitaumlt Er zeigt daruumlber hinaus eine Modulation der In-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

tensitaumlt mit einer Periode eines Kreisbogens um rund 60 Veranschaulicht ist dies durchgestrichelte orange Linien innerhalb des ersten DSR Diese sechsfache Modulation kor-respondiert exakt mit den ebenfalls sechszaumlhligen Seitenfacetten des GaAs-Nanosaumlulen-Kerns Sie koumlnnte somit vom Beugungsbild eines einzelnen epitaktisch ausgerichtetenFe3Si-Kristallites herruumlhren welches den gesamten Umfang des GaAs-Kerns umfasstAufgrund der sechszaumlhligen Seitenfacetten wuumlrde ein solcher Kristallit im Beugungsbildmit einer ebenfalls sechsfachen Uumlberstruktur erscheinen Es finden sich im Beugungsbildder Abbildung 427 demnach Hinweise darauf dass innerhalb der Fe3Si-Huumllle Berei-che mit epitaktischer Ausrichtung vorliegen Das nur schwach erscheinende Uumlbergitterkann jedoch auch durch andere Mechanismen wie dynamische Beugungseffekte oderVorzugsrichtungen in den polykristallinen Koumlrnern erklaumlrt werden

Neben denen den fundamentalen Reflexen zugehoumlrigen DSR wie (440) und (220) sindin Abbildung 427 auch auf dem (420)-DSR Intensitaumltsverteilungen sichtbar Hierausfolgt in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen dass zumindest ein gewissernicht zu vernachlaumlssigender Anteil des Fe3Si in der B2-Struktur vorliegt

Bei Betrachtung eines Querschnitts senkrecht zur Achse durch eine der bei 100 Cmit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen dargestellt in der TEM-Hellfeldaufnahme derAbbildung 428 I wird deutlich dass die dunkle Fe3Si-Huumllle den einkristallinen GaAs-Kern homogenen Kontrastes in radialer Richtung komplett und zusammenhaumlngend mit

Abbildung 428 TEM-Bilder des Querschnitts senkrecht zur Achse von bei 100 C mit Fe3Siummantelten GaAs-Nanosaumlulen I Hellfeldaufnahme II Dunkelfeldauf-nahme einer der unter I dargestellten aumlhnlichen Nanosaumlule Aufgenommenvon Dr Bernd Jenichen

einer Dicke von (14 le dH le 21) nm ummantelt Dabei ist die Huumllle an den Ecken desHexagons leicht dicker als an den Kanten In der Dunkelfeldaufnahme (einer zu derin Bild 428 I aumlquivalenten Nanosaumlule) in Abbildung 428 II kann man die polykristal-line Struktur der Huumllle besonders gut erkennen Nur ein Bruchteil des Fe3Si-Materialserfuumlllt hier die Beugungsbedingung der Rest erscheint als dunkle koumlrnige Strukturunregelmaumlszligiger Groumlszlige und Form Dennoch bleibt auch fuumlr die mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraumlhte in derselbenOrientierung erhalten

Abschlieszligend finden sich in Abbildung 429 I und II jeweils ein TEM-Hell- und Dun-kelfeldbild von Saumlulen mit einer bei 100 C abgeschiedenen Huumllle unter Zweistrahl-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

konfiguration bei g = 111 des Si dargestellt Wie deutlich zu erkennen ist schmiegtsich die Huumllle gleichmaumlszligig und geschlossen um den Kern Somit benetzt das Fe3Si dieSaumlulen-Seitenflaumlchen vollstaumlndig und bildet zudem eine glatte Grenzflaumlche was wichti-ge Voraussetzungen fuumlr eine moumlgliche Verwendung solcher Nanodraumlhte in zukuumlnftigenBauteilen sind Die Oberflaumlche der Huumllle hingegen ist uumlbereinstimmend mit den REM-Aufnahmen in Abbildung 416 rau

In der Hellfeldaufnahme in Abbildung 429 I erscheint die GaAs-Saumlule in einem ein-heitlich dunklen Kontrast was ein typisches Merkmal von Einkristallen ist Im Gegen-satz dazu besteht die Huumllle aus inhomogenen Bereichen dunklen und hellen KontrastesDies deutet auf die Existenz verschiedenster unterschiedlich orientierter Kristallite hinund laumlsst auf eine polykristalline Ummantelung schlieszligen Der einkristalline Kern er-

Abbildung 429 TEM-Bilder anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen miteiner Wachstumstemperatur von 100 C I Hellfeldaufnahme nahe desSi(111)-Reflexes II Entsprechende Dunkelfeldaufnahme Aufgenommen vonDr Bernd Jenichen

scheint in der Dunkelfeldaufnahme in Abbildung 429 II mit Ausnahme einer durchVerspannung verursachten dunklen Textur nahe der Si-Grenzflaumlche in einheitlich hel-lem Kontrast aumlhnlich dem des Substrats Das heiszligt der Kern besteht hier aus reinemZinkblende-Material ohne planare Defekte und weist somit eine exzeptionell gute Kris-tallqualitaumlt auf (vor allem wenn man bedenkt dass die Gitterfehlanpassung zum Si rund4 betraumlgt) Die Huumllle hingegen ist aufgrund ihrer groszligen Missorientierung in Abbil-dung 429 II kaum zu erkennen

Dennoch findet man in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen Bereiche indenen die 220-Ebenen des Fe3Si und des GaAs parallel verlaufen wie in der hoch-aufloumlsenden TEM-Aufnahme mit einem einfallenden Strahl entlang [112] in Abbildung430 dargestellt ist Waumlhrend jedoch im Kern auch die 111-Ebenen aufgeloumlst sind kannman diese in der Huumllle nicht mehr ausmachen Des weiteren deutet der dunkle Kon-trast an der Grenzschicht zwischen Kern und Huumllle auf eine leichte Verdrehung deshier dargestellten Fe3Si-Kristallites um die [110] Richtung hin

Bei der XRD-Untersuchung von 1-microm-langen Saumlulen deren Huumllle ebenfalls bei 100 C

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

abgeschieden wurde fand sich sowohl in der ω-2ϑ- als auch in der 2ϑ-Messung der(220)-Reflex Geht man aufgrund der Untersuchungen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) davon aus dass dieser Reflex nicht der parasitaumlren Schicht zwischen denNanosaumlulen zugeschrieben werden kann so sind polykristalline Phasen in den Huumlllendafuumlr verantwortlich Dass man diese bei den 200-nm-langen Saumlulen noch nicht beob-achtet koumlnnte dem hier nur halb so groszligen Volumen des Huumlllenmaterials geschuldet

Abbildung 430 Hochaufloumlsende TEM-Aufnahme des GaAs-Kerns und der Fe3Si-Huumllle(Fourier gefiltert) am unteren Bereich einer hier nicht in Gaumlnze dargestell-ten Saumlule der Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C Die Netzebenen desGaAs und Fe3Si wurden jeweils mit gruumlnen bzw orangen Pfeilen und Li-nien hervorgehoben Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

sein Diese Uumlberlegung fuumlhrt zu dem Schluss dass sich die Huumlllen und die parasitaumlreSchicht nicht nur in der Morphologie sondern auch in den kristallinen Eigenschaftenunterscheiden Nicht komplett ausgeschlossen werden kann allerdings dass die parasi-taumlre Schicht vom Referenzfilm abweichende kristalline Eigenschaften besitzt

Festgehalten werden koumlnnen hier somit die folgenden Punkte Erstens wird der Saumlu-lenkern vollstaumlndig zusammenhaumlngend und gleichmaumlszligig durch das Fe3Si umhuumlllt Esbildet sich dabei eine glatte Grenzflaumlche zum GaAs Auch auf dem Substrat zwischenden Saumlulen wird beim Huumlllenwachstum Material abgeschieden Das Verhaumlltnis von Huumll-lendicke zur Dicke der planaren parasitaumlren Schicht betraumlgt in Uumlbereinstimmung mitden geometrischen Uumlberlegungen des Kapitels 34 rund 15 Der hexagonale Querschnittder Saumlulenkerne ist auch nach der Ummantelung in derselben Orientierung praumlsentDie Saumlulen-Seitenflaumlchen zeigen danach jedoch eine charakteristische kurzstrukturierteRauigkeit Fuumlr das Fe3Si der parasitaumlren Schicht konnten ausschlieszliglich amorphe Ei-genschaften beobachtet werden In den Huumlllen hingegen existiert neben polykristallinenPhasen ein nachweisbarer Anteil an epitaktisch entsprechend den GaAs-Kernen ausge-richteten Materials Innerhalb dieses Materials entspricht der Ordnungsgrad des Fe3Sizumindest der B2-Phase

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

200 CErhoumlht man die Temperatur um 100 C nehmen die Reflexe (222) und (444) in Abbil-dung 424 maximale Werte an Laumlsst man die Messung an den nicht umhuumlllten GaAs-Kernstrukturen auszliger Acht so gilt dies auch fuumlr den (111)- und (333)-Reflex EineUumlberlagerung der Intensitaumltsverteilungen von GaAs und Fe3Si analog zur Abschaumlt-zung der Abbildung 426 findet sich hier in Abbildung 431 Die Messwerte fuumlr 200 Csind in Gelb der Beitrag der GaAs-Traumlgerstruktur ist in Gruumln und derjenige des Fe3Siist in Orange dargestellt Die Faktor a berechnet sich nach Gleichungssystem 41 zua = 0 6637 Dies passt wiederum gut zu den Werten des (111)- und (333)-Reflexes in Ab-bildung 424 von 0 5 middot 1 4 = 0 7 und 0 4 middot 1 5 = 0 6 Fuumlr Faktor b findet sich b = 0 0266Somit laumlsst sich bereits festhalten dass b hier rund eine Groumlszligenordnung uumlber dem der100-C-Probe von b = 0 0032 liegt

Innerhalb eines Fehlerbereiches von 8 laumlsst sich mit dieser Abschaumltzung die be-obachtete enorme Zunahme der Intensitaumlt des (222)-Reflexes nachbilden Neben dem(222)- dominiert das Fe3Si mit 85 nun auch im (444)-Reflex Im (111)-Reflex hinge-

Abbildung 431 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 200 C in Gelb und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Gelb und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 200 C ummantelten Saumlulen

gen ist es auch hier mit nur 5 verschwindend gering Der (333)-Reflex stellt sich je-doch nachweisbar nicht als Summe zweier Beitraumlge dar Zu diesem Reflex traumlgt einzigdas GaAs bei Es kann somit bereits festgehalten werden dass bei einer Temperaturvon 200 C ein maximaler Anteil des Fe3Si-Materials in den Proben mit Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen eine mit dem GaAs uumlbereinstimmende epitaktische Orientierungaufweist und dieses zumindest in der B2-Struktur vorliegt

Vergleicht man nun die Intensitaumlt des (444)-Reflexes von GaAs (IGaAs(444) = 0 142 middot10minus6) mit derjenigen des Fe3Si (IFe3Si(444) = 0 798 middot 10minus6) so folgt aus diesen Werten

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dass das Streuvolumen des Fe3Si in etwa 5-mal so groszlig wie das des GaAs ist Ob dieNanodraht-Huumlllen ein so groszliges Volumen abdecken koumlnnen soll anhand einer Berech-nung untersucht werden Aus den bisherigen REM- und TEM-Untersuchungen erge-ben sich die folgenden Werte fuumlr die Saumlulen- und Huumlllenabmessungen Der Radius derGaAs-Saumlulen liegt im Bereich von r = (20 minus 25) nm die Laumlnge in L = (210 minus 350) nmund die Dichte der Saumlulen variiert innerhalb ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2 Fuumlr die Dickeder Fe3Si-Huumlllen fand sich dH = (14 minus 21) nm und fuumlr diejenige der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen dS = 70 nm Das Verhaumlltnis der Volumina von Saumlulenhuumlllen(VH) zu GaAs-Traumlgersaumlulen (VGaAs) berechnet sich nun nach

VH

VGaAs=

ϱNWπ(r + dH)2dS + ϱNWπL((r + dH)

2 minus r2)

ϱNWπr2L(42)

zu VHVGaAs = 2 minus 4 Ein 5-mal so groszliges Volumen der Huumlllen wie das der GaAs-Traumlgersaumlulen liegt somit nur knapp oberhalb der berechneten Werte Die bei 200 C her-gestellte planare Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) wie sie auch zwischen den Saumlulen zufinden ist zeigt in den vorangestellten Untersuchungen keine einer epitaktischen Ori-entierung entsprechende Beugungsreflexe Somit kann angenommen werden dass derhier beobachtete Fe3Si-Beitrag zur Streuintensitaumlt einzig den Nanodraht-Huumlllen sowiedem Fe3Si welches auf den GaAs-Inseln aufwaumlchst zuzuschreiben ist Hierbei kann letz-terer aufgrund der Uumlbereinstimmung des Volumenverhaumlltnisses von Huumllle zu Kern desexperimentell gefundenen und berechneten Wertes in erster Naumlherung vernachlaumlssigtwerden Somit liegt innerhalb dieser einfachen Abschaumltzung nahezu das gesamte Mate-rial der Huumlllen in einer epitaktischen Orientierung entsprechend Fe3Si[111] ∥ GaAs[111]∥ Si[111] vor

Zusaumltzlich ist bei einer Wachstumstemperatur von 200 C uumlbereinstimmend mit denUntersuchungen der planaren Fe3Si-Schichten sowohl in der ω-2ϑ- als auch 2ϑ-Kurveerstmals der (220)-Reflex mit nahezu gleicher Intensitaumlt praumlsent Demzufolge ist dasFe3Si zwischen den Saumlulen auch bei 200 C polykristallin Da nur der (220)-Reflex beob-achtet wurde besitzt es sehr kleine Korngroumlszligen oderund amorphe Bereiche Fuumlr dieparasitaumlre Schicht zwischen den Draumlhten finden sich somit deutlich von denjenigen derNanodraht-Huumlllen abweichende kristalline Eigenschaften

TEM-Untersuchungen wie sie fuumlr einen Saumlulenausschnitt in Abbildung 432 I wie-dergegeben sind zeigen dass sich auch bei 200 C eine komplette geschlossene Huumlllemit einer glatten Grenzflaumlche bildet In der Vielstrahlaufnahme und dem zugeordnetenlateral aufgeloumlsten Beugungsbild (SAD-Bild) unter Abbildung 432 wurde das Substratzunaumlchst in der [110]-Zonenachse orientiert Da die hier dargestellte Nanosaumlule nichtexakt senkrecht zum Substrat ausgerichtet ist musste die Probe im Anschluss leichtverkippt werden um die Zonenachse im GaAs-Kern einzustellen Aus diesem Grundenthaumllt Abbildung 432 II keine Reflexe des Si-Substrats

Deutlich zu erkennen ist im SAD-Bild das der ZB-Struktur zugeschriebene Beugungs-muster Die ihm zugehoumlrigen indizierten Reflexe sind durch rotviolette Linien ver-bunden Um den Ursprung wurde zusaumltzlich die Einheitszelle des reziproken Bravais-Gitters der ZB mit Hilfe von ebenfalls rotviolett gestrichelten Linien hervorgehoben Ne-ben dem Beugungsmuster der ZB findet sich zudem dasjenige der ZB-Zwillingsorientie-rung im Folgenden durch ZB gekennzeichnet Die Reflexe der ZB sind durch rosa Li-nien verbunden Auch hier ist die Einheitszelle um den Ursprung durch gestrichelterosa Linien hervorgehoben Auf eine Indizierung dieser Reflexe wurde der Uumlbersichthalber verzichtet Obwohl im SAD-Bild deutlich ZB zu sehen ist fehlen im GaAs-Kern

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der zugeordneten Hellbild-Aufnahme die charakteristischen dunklen Streifen planarerDefekte welche zur ZB-Bildung fuumlhren Der Kern praumlsentiert sich hingegen als perfek-ter Einkristall Schlieszliglich laumlsst sich noch entlang der [111]ZB- und teils der [111]ZB-Richtung eine sechs- bzw dreifache Uumlberstruktur erkennen Um die Richtungen dieserUumlberstrukturen zu verdeutlichen ist fuumlr jede ein kleiner Pfeil ausgehend vom Ursprungmit entsprechenden Indizes und Farben gegeben Auch hier zeigt das Hellbild keinerleiplanare Defekte die fuumlr eine derartige Uumlberstruktur verantwortlich sein koumlnnten Ein-

Abbildung 432 I TEM-Hellbildaufnahme entlang der [110]-Zonenachse unter Vielstrahl-beugung einer bei 200 C mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule Einige dercharakteristischen Fe3Si-Facetten sind durch Pfeile verdeutlicht Die Lageder (111)-Ebenen im GaAs-Kern sind durch eine gruumlne Linie diejenige ei-ner Fe3Si-Facette hingegen durch eine orange gekennzeichnet II Zu derunter I dargestellten Nanosaumlule korrespondierendes SAD-Bild Aufgenom-men von Dr Bernd Jenichen

zig in der Fe3Si-Huumllle sind markante Schwarz-Weiszlig-Doppellinien leicht verkippt zur[111]-Richtung in nahezu perfekt aumlquidistantem Abstand zu beobachten Einige dieserLinienkontraste sind in Abbildung 432 I durch orange Pfeile hervorgehoben Solche Li-nien entstehen in der TEM an atomar glatten Kanten wenn sich der Brechungsindexabrupt aumlndert wie es fuumlr Auszligenfacetten der Fall ist Die Normale auf diese Facetten desFe3Si faumlllt im SAD-Bild mit der [111]-Richtung zusammen und schlieszligt mit der [111]-Richtung einen Winkel von 7053 ein Exemplarisch ist dieser Zusammenhang fuumlr eineder Facetten nahe der rechten Seite der Hellbild-Aufnahme durch eine orange Linie undeinen orangen Pfeil dargestellt Als Referenz finden sich gleicher Weise zusaumltzlich die(111)-Ebenen in gruumlner Farbe hervorgehoben Die markanten Facetten welche das Fe3Sibei 200 C bildet gehoumlren somit zur Ebenenschar 111

Eine so stark ausgepraumlgte Facettierung wie sie die hier vorgestellten Nanosaumlulen zei-gen ist untypisch fuumlr das planare Wachstum von Metallen Fuumlr Fe3Si wurde aumlhnlichesnach dem Erkenntnisstand dieser Arbeit bislang noch nie beobachtet Ignoriert man zu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

naumlchst Gitterfehlstellen so stellen theoretischen Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen(DFT) von Hafner und Spišaacutek [255]zufolge gerade die Oberflaumlchen der 111-Schar dieje-nigen niedrig-indizierten Ebenen mit den houmlchsten Oberflaumlchenenergien dar Dies kannanhand der hier untersuchten Nanodraumlhte nicht bestaumltigt werden DFT-Berechnungenin der Perdew-Burke-Ernzerhof-Naumlherung (PBE) fuumlr die drei niedrig-indizierten Ebe-nen (001) (110) und (111) mit verschiedenen Oberflaumlchenterminierungen von Dr SteveErwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben hinge-gen das in Abbildung 433 dargestellte Bild Die Konfiguration der Oberflaumlche ergibt sichbei diesen Berechnungen immer aus einem Schnitt durch den Einkristall Je nach Ober-flaumlche existieren ein oder mehrere Moumlglichkeiten eine solche Schnittebene durch denKristall zu legen Fuumlr die (001)-Flaumlche ist eine der Ebenen rein Fe- und eine gemischtFeSi-terminiert Die (110)-Oberflaumlche ist unabhaumlngig vom Schnitt stets FeSi-terminiertFuumlr die (111)-Flaumlche hingegen existieren drei Schnittmoumlglichkeiten Si-terminiert Fe1-terminiert (die nach der Fe-Schicht folgende ist eine Si-Schicht) und Fe2-terminiert (esfolgt zunaumlchst eine Fe- danach die Si-Schicht)

Uumlber nahezu den gesamten Variationsbereich des chemischen Potentials besitzt dieSi-terminierte (111)-Oberflaumlche die niedrigste absolute Oberflaumlchenenergie γ111 Durcheine Facettierung wird jedoch im Vergleich zu hundertprozentig glatten planaren Flauml-chen die tatsaumlchliche Oberflaumlche vergroumlszligert Im Fall der Nanosaumlulen wird durch (110)-

Abbildung 433 Oberflaumlchenenergien des Fe3Si fuumlr verschiedene Terminierungen lautDFTPBE-Berechnungen Berechnet von Dr Steve Erwin

Facetten die Oberflaumlche minimiert sie ist hier somit als Referenz zu verstehen (111)-Facetten hingegen vergroumlszligern die Oberflaumlche um einen Faktor 1 cos α =

radic62 ≃ 1 22

Hierbei gibt α den Winkel zwischen den Richtungen [110] und [111] an Energetischwerden (111)-Facetten somit erst guumlnstig wenn

γ111 lt cos α middot γ110 ≃ 0 82 middot γ110 (43)

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

erfuumlllt ist Nach Abbildung 433 berechnet sich dies zu γ111 lt 115 meVAring2 und ist durcheine schwarze Linie hervorgehoben Der Bereich in welchem eine (111)-Facettierungzu erwarten ist (blaue Flaumlche in Abbildung 433) befindet sich laut Berechnung deut-lich auf der Si-reichen Seite des chemischen Potentials Innerhalb der Unkenntnis desexakten Wertes dieses Potentials waumlhrend des MBE-Wachstums stuumltzen die DFTPBE-Berechnungen somit die experimentell gefundene (111)-Facettierung

Abbildung 432 soll hier jedoch noch etwas genauer untersucht werden Innerhalbder ZB treten die fundamentalen Reflexe die fuumlr ein leichteres Auffinden mit orangenPunkten versehen wurden mit maximaler Intensitaumlt auf Noch deutlicher ist dieser Un-terschied jedoch in den Reflexen der ZB Erscheinen die fundamentalen Reflexe auch imZB mit gleicher Intensitaumlt so zeigen sich alle anderen jedoch sehr viel weniger intensivim ZB Dies ist beispielhaft fuumlr den fundamentalen Reflex (224)(224) verbunden durcheinen dicken rosa Pfeil und den ungeraden (331)(331) verbunden durch einen duumlnnenrosa Pfeil angegeben Dasselbe Verhalten findet sich uumlbereinstimmend fuumlr alle ReflexeDies sowie das Fehlen jeglicher planarer Defekte im Hellbild des GaAs-Kerns fuumlhrenzu dem Schluss dass die ZB einzig der Fe3Si-Huumllle nicht jedoch dem Kern zugeschrie-ben werden muss Umfasst die ZB eine Uumlberlagerung der Beugung am GaAs und Fe3Si(starke Reflexe des GaAs plus starke Fundamentalreflexe des Fe3Si) so entsteht das ZB-Muster einzig durch Beugung in der Huumllle (starke Fundamentalreflexe plus sehr vielweniger starke andere Reflexe des Fe3Si) Da die Huumllle wie eben ausgefuumlhrt eine sehrmarkante (111)-Facettierung zeigt muss um die gesamte Saumlule zu benetzen zwangs-laumlufig ZB im Fe3Si vorliegen Diese wiederum wechselseitig zueinander ausgerichtetenZBZB-Bereiche werden bei der TEM saumlmtlich durchstrahlt was durchaus zusaumltzlichdie sechs- bzw dreifachen Uumlberstrukturen entlang der [111]ZB- und [111]ZB-Richtungverursachen kann Innerhalb des dem Fe3Si zugeschriebenen ZB-Beugungsmusters tre-ten bemerkenswerterweise nicht nur die Fundamentalreflexe sondern sogar alle Reflexemit ungeraden und geraden Miller-Indizes auf Es existiert somit in der Huumllle vollstaumln-dig geordnetes Fe3Si Ob die gesamte Huumllle oder nur ein Bruchteil in der D03-Strukturvorliegt kann jedoch nicht abgeschaumltzt werden

Zu den 200-C-Proben laumlsst sich zusammenfassend sagen dass das Fe3Si der Nano-draht-Huumllle uumlbereinstimmend mit dem GaAs epitaktisch orientiert ist und eine glatteGrenzflaumlche zum GaAs-Kern bildet Es liegt zumindest in der B2-Struktur vor wobeisich in der TEM auch Hinweise auf eine vollstaumlndige Ordnung und somit die D03-Struktur finden Daruumlber hinaus bildet es auf den Saumlulenseitenflaumlchen markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergiendes Fe3Si ergaben uumlbereinstimmend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlrSi-terminierte (111)-Oberflaumlchen Minimalwerte Die Facetten bilden einen flachen Win-kel zur Nanodraht-Achse wodurch die Seitenflaumlchen sehr glatt erscheinen Das Fe3Sizwischen den Saumlulen liegt hingegen houmlchstwahrscheinlich in polykristalliner Phase vor

300 und 350 CFuumlr die Wachstumstemperaturen 300 und 350 C sinkt die Intensitaumlt des (111)-Reflexes inAbbildung 424 kontinuierlich auf 30 und schlieszliglich auf nur noch 10 ab AumlhnlichesVerhalten zeigt der (333)- und (444)-Reflex Einzig der (222)-Reflex bleibt gleichbleibendintensiv wie bei 200 C Dies laumlsst sich durch die bei tieferen Temperaturen vorgenom-mene Naumlherung der Uumlberlagerung des GaAs-Beitrages mit einem Beitrag des Fe3Si nichtmehr in Einklang bringen Innerhalb dieser Naumlherung geht man aufgrund der gleich-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibenden Intensitaumlt des (222)-Reflexes bei gleichzeitig sehr stark verminderten (111)-und (333)-Intensitaumlten davon aus dass das Fe3Si im (222)-Reflex dominiert Dann sollteder (444)-Reflex gleichfalls 4-mal intensiver erscheinen Nach Abbildung 424 ist diesjedoch nicht der Fall Die wahrscheinlichste Erklaumlrung fuumlr den Verlauf der Intensitauml-ten bei hohen Temperaturen ist hingegen eine sukzessive Destruktion der zur Streuungbeitragenden Kristalle In dieses Bild passt auch der bei 350 C in der 2ϑ-Kurve polykris-tallin erscheinende (111)-Reflex Als Ursachen hierfuumlr werden nach Erfahrungen aus derLiteratur Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse vermutet Im Zuge dieserReaktionen entstehen daruumlber hinaus neue polykristalline Phasen mit einem Beugungs-reflex bei q = 2 42 1Aring wie in den Abbildungen 422 und 423 deutlich zu erkennen istVerbindungen welche einen solchen Reflex aufweisen sind Fe-reiche Fe-Si-As- und Fe-Ga-Verbindungen wie Fe5SiAs und Fe3Ga Es kommen jedoch auch FeSi Fe-As- undAs-Si-Verbindungen in Frage [256]

Den Reflex bei q = 2 42 1Aring zeigten in XRD-Untersuchungen auch die 1-microm-langenSaumlulen bei 300 und 350 C Hier kam jedoch sowohl in ω-2ϑ als auch in 2ϑ fuumlr die Tem-peraturen 200 300 und 350 C noch ein weiterer bei q = 2 05 1Aring hinzu Auch dieserReflex kann durch die oben genannten Verbindungen erklaumlrt werden [256] Dass er beiden 200-nm-langen Saumlulen nicht beobachtet wird koumlnnte dem hier nur halb so groszligenVolumen des Huumlllenmaterials geschuldet sein Moumlglich ist jedoch auch dass er aus-schlieszliglich bei den laumlngeren Draumlhten auftritt denn Instabilitaumlten der Grenzflaumlchen neh-men hier durch den enorm vergroumlszligerten Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumenund dem gleichbleibend geringen Durchmesser der Draumlhte zu [34249ndash252] Somit beginnennachweisbare Grenzflaumlchenreaktionen zumindest in 1-microm-langen Nanosaumlulen nicht erstbei 300 sondern bereits bei 200 C und damit bei deutlich tieferen Temperaturen als inder planaren Epitaxie des Fe3Si

Im hier diskutierten Temperaturbereich koumlnnen uumlbereinstimmendem mit den plana-ren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) nun (220)-Reflexe sowohl in ω-2ϑ als auch 2ϑund (422)- (531)- sowie (442)(600)-Reflexe in 2ϑ beobachtet werden Man kann auf-grund dieser Uumlbereinstimmung in erster Naumlherung davon ausgehen dass sich sowohldie beobachtete Kristalldestruktion als auch die nachgewiesene Entstehung von Grenz-flaumlchenreaktionsprodukten in oder durch die Saumlulen abspielt

Abbilung 434 I zeigt eine TEM-Vielstrahlaufnahme einer bei 350 C mit Fe3Si um-mantelten Nanosaumlule Kern und Huumllle sind wohl aufgrund der Grenzflaumlchenreaktio-nen bei dieser Aufnahme nicht leicht zu unterscheiden dennoch kann auch hier einekomplett geschlossene Huumllle ausgemacht werden Die Grenzflaumlche zwischen GaAs undFe3Si ist jedoch nicht mehr glatt und die Oberflaumlche des Fe3Si sehr rau Daruumlber hinausfinden sich auch markante Reaktionen an der Grenzflaumlche zwischen GaAs bzw Fe3Siund dem Si Substrat Diese als Reaktionsbereiche bezeichnet sind in der vergroumlszliger-ten Darstellung rechts im Bild unter III durch einen Pfeil markiert Sie umfassen einegut 200 nm breite Region um den Fuszlig der Nanosaumlulen herum und reichen ca 50 bis100 nm tief in das Substrat hinein Derart ausgepraumlgte Reaktionsbereiche werden beimReferenzwachstum der planaren Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111)-Substraten nicht be-obachtet Hier fanden sich einzig vereinzelte Praumlzipitate an der Grenzflaumlche welche hierim Bild unter II zum einfacheren Vergleich noch einmal eingefuumlgt sind Diese Clusteran der Fe3SiSi-Grenzflaumlche besitzen hingegen nur eine geringe Ausdehnung von rund30 nm entlang der Grenzflaumlche und rund 10 nm in der Tiefe Diese Praumlzipitate konntenin den Proben mit Saumlulen bislang auch zwischen den Draumlhten nicht gefunden werdenHier entsteht durch die Nanosaumlulen offensichtlich ein Kanal innerhalb dessen Grenzflauml-

74

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

chenreaktionen bevorzugt auftreten Dies geschieht womoumlglich durch Prozesse aumlhnlichder von Ga-Tropfen auf Si bekannten Schmelzruumlckaumltzung [257ndash261]

Festzuhalten bleibt hier somit dass bereits fuumlr Temperaturen um 300 C Grenzflauml-chenreaktionen in den Nanosaumlulen nachgewiesen werden konnten Diese finden in ei-nem Kanal welcher von den Saumlulen selbst gebildet wird bis hinunter zum Si-Substrat

Abbildung 434 TEM-Vielstrahlaufnahmen I Bild einer bei 350 C mit Fe3Si ummantel-ten Nanosaumlule II Ausschnitt der Grenzflaumlche einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) bei gleicher Temperatur aus Abbildung 414 III VergroumlszligerteDarstellung der Grenzflaumlche zum Si unterhalb der Nanosaumlule aus I Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

statt Innerhalb der Draumlhte fuumlhren die Reaktionen zu einer Zerstoumlrung sowohl des Fe3Si-als auch des GaAs-Kristalls Im Substrat bilden sich schlieszliglich unterhalb der Saumlulenweit ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nicht mit denPraumlzipitaten der planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) uumlbereinstimmen Als Pro-dukte dieser vielfaumlltigen Reaktionen wurden Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Verbindungen identifiziert Dennoch laumlsst sich auch bis 350 C eine geschlossene gleich-maumlszligige Fe3Si-Huumllle nachweisen jedoch mit sehr rauen Oberflaumlchen

ZusammenfassungAnhand der hier vorgestellten Untersuchungen mittels REM TEM EDX und XRD las-sen sich die morphologischen und kristallinen Eigenschaften der mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen wie folgt zusammenfassen Da Adatomdiffusion bei den nied-rigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt ist die Epita-xie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden allein aufgrund der geneigten Quellen-positionen in der MBE moumlglich Dabei waumlchst das Fe3Si sowohl auf den Draumlhten alsauch zwischen ihnen mit einem Verhaumlltnis von 15 auf Durch eine geeignete Wahldes Saumlulen-Grundgeruumlstes laumlsst sich das Wachstum zwischen den Nanodraumlhten jedochunterdruumlcken Das Fe3Si ummantelt GaAs-Nanodraumlhte unabhaumlngig von der Saumlulen-laumlnge gleichmaumlszligig und homogen Dabei findet das Wachstum uumlberall auf den Seiten-flaumlchen simultan statt Der hexagonale Saumlulen-Querschnitt wird waumlhrend des Huumlllen-wachstums in der Form beibehalten die Ausrichtung variiert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit erfuumlllt das Fe3Si bereits wichtige Grundvoraussetzungenfuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanodraumlhte in zukuumlnftigen Bauelementen

Sowohl Morphologie als auch Gitterordnung unterscheiden sich in den Nanodraht-Huumlllen von dem planaren Fe3Si zwischen ihnen Bei Temperaturen unter 200 C zeigendie Saumlulen eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Neben polykristallinenEigenschaften existiert hier ebenfalls ein signifikanter Anteil an epitaktisch entsprechenddem GaAs ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen Dabei besitzt dieses epitaktische Fe3Sieine stoumlchiometrische Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor

Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligenHier ist nun nahezu die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktischorientiert Sie zeigt dabei einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hin-weise auf eine gebietsweise D03-Ordnung finden Das Fe3Si der Huumlllen bildet daruumlberhinaus markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungender Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwin bestaumltigten dass (111)-orientierteOberflaumlchen die energetisch guumlnstigste Konfiguration darstellt Schlieszliglich zeigen dieNanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von Interdiffusionsprozessen in der Form vonGrenzflaumlchenreaktionsprodukten Dies ist ein grundlegender Unterschied zur planarenEpitaxie des Fe3Si bei welcher derartige Reaktionen erst bei erheblich houmlheren Tempe-raturen um 400 C beobachtet werden

Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchen aufgrund der fortschreitenden Inter-diffusionsprozesse wiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachs-tumstemperatur von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Die Grenzflauml-chenreaktionen fuumlhren schlieszliglich zu einer sukzessiven Zerstoumlrung sowohl des GaAsals auch des Fe3Si der Saumlulen Diese finden dabei in einem Kanal welcher von denDraumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat statt Im Substrat entstehenin der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nichtmit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmen Als Reaktionsproduktebilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-Verbindungen

Fuumlr einen Einsatz in spintronischen Bauteilen sind neben gleichmaumlszligigen homoge-nen Schichten bzw Huumlllen glatte Grenz- und Oberflaumlchen erforderlich Raue Strukturenstellen eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung dar und koumlnnen stromfuumlhren-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

de Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei verursachen Dies fuumlhrtzu zusaumltzlichen unerwuumlnschten Widerstaumlnden [262ndash265] Daruumlber hinaus ist im Fe3Si einelangreichweitige Gitterordnung fuumlr Bauteile wuumlnschenswert da diese die Kompositions-Fluktuations-Streuung minimiert [48] Demzufolge kann fuumlr Bauteile basierend auf mitFe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine optimale Wachstumstemperatur von200 C angegeben werden Hier besitzen die Nanosaumlulen glatte Grenz- und Oberflaumlchenund das Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen zeigt einen maximalen Ordnungsgrad

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5 Magnetische Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen wurden die in Ka-pitel 23 vorgestellten Methoden verwendet Diese umfassen Magnetometrie (SQUID)Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotrans-port-Messung (MT) Die MB-Untersuchungen wurden dabei von Prof Dr Peter Schaafvon der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt und ausgewertet Mit SQUID und MBwerden anlagenfrische Proben mit vielen Nanosaumlulen untersucht MFM und MT hin-gegen kommen bei der Charakterisierung einzelner Nanodraumlhte zum Einsatz Die ma-gnetischen Eigenschaften werden im Folgenden zuerst fuumlr die Nanodraht-Ensemblesdanach fuumlr Einzelsaumlulen dargelegt

51 Nanodraht-Ensembles

Unter dem Begriff Nanodraht-Ensemble sind im Rahmen dieser Arbeit kleine anlagen-frische Probenstuumlcke zu verstehen Sie umfassen somit senkrecht auf einem Substrat ausSi-OxidSi(111) stehende mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sowie eine planareparasitaumlre Fe3Si Schicht zwischen den Nanosaumlulen Um das magnetische Moment derFe3Si-Huumlllen von demjenigen der Fe3Si-Schicht zu trennen wurden hier drei verschiede-ne Probenkonfigurationen untersucht Diese sind in der Abbildung 51 skizziert

Abbildung 51 Skizze der drei Nanodraht-Ensemble-Probenkonfigurationen Probe A be-steht aus einem anlagenfrischen Probenstuumlck Nach der Messung wurdenvon Probe A die Nanosaumlulen mittels Ultraschallbad abgeloumlst dies stellt nunProbe B dar Probe C ist identisch mit Probe A nur wurde hier der ersteWachstumsschritt das GaAs-Nanosaumlulen-Wachstum ausgelassen

Probe AIn den folgenden Diagrammen hellblau dargestellt ist Probe A und besteht aus einem

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

kleinen anlagenfrischen Probenstuumlck Dieses umfasst sowohl magnetische Nanosaumlulenals auch eine parasitaumlre magnetische Schicht zwischen den Saumlulen

Probe BNach den Messungen an Probe A wurden von ihrer Oberflaumlche mittels Ultraschallbaddie Nanodraumlhte entfernt Dies ist Probenkonfiguration B die nun nur noch aus der pa-rasitaumlren Schicht besteht und im Folgenden in hellem Orange erscheint

Probe CHier handelt es sich um eine neue Probe (neues Probenstuumlck) das identisch mit ProbeA ist jedoch wurde der erste Wachstumsschritt das Wachstum der GaAs-Nanodraumlhteweggelassen Sie umfasst somit ausschlieszliglich eine (parasitaumlre) Fe3Si-Schicht und ist indunklem Orange dargestellt

511 Magnetische Anisotropie

Die fuumlr diese drei Probenkonfigurationen erhaltenen M-H-Kurven sind in den Abbil-dungen 52 53 und 54 beispielhaft fuumlr eine Wachstumstemperatur des Fe3Si von 100 Cdargestellt Der diamagnetische Beitrag des Si-Substrates wurde zuvor von den Mess-

Abbildung 52 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

werten abgezogen Um magnetische Proben mittels SQUID zu charakterisieren wirddas absolut gemessene Moment m in der elektromagnetischen Einheit (emu) des Gauss-Systems in der Regel auf das Volumen des ferromagnetischen Materials M = mVin emucm3 bezogen Dieses Vorgehen birgt selbst bei glatten kristallinen Schichtenerhebliche Fehlerquellen Erstens finden sich Fehler bei der Bestimmung des diamagne-tischen Beitrags und damit einhergehend bei der Saumlttigungsmagnetisierung Zweitensergeben sich fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung nicht zu vernachlaumlssigende Unterschie-de zwischen verschiedenen SQUID-Messungen ein und derselben Probe und Drittens

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51 Nanodraht-Ensembles

ist auch die Bestimmung des Volumens mit Fehlern behaftet Bei der Volumenbestim-mung wird typischerweise die Dicke der Schicht aus REM- oder TEM-Untersuchungenentnommen und die Abmessungen des SQUID-Probenstuumlckes mit einem Messschieberbestimmt Somit spielen dabei ebenfalls die Homogenitaumlt der ferromagnetischen Schichtund die aumluszligeren Abmessungen der Probe eine wichtige Rolle unter den eben aufgezaumlhl-ten Fehlerquellen Selbst fuumlr planare Schichten addieren sich all diese Fehler zu einerSumme von rund 20 des gemessenen Momentes in der Saumlttigung [147] Das Volumendes Fe3Si der hier untersuchten Proben A und B ist daruumlber hinaus aufgrund der un-zaumlhligen Nanosaumlulen und Nanodraht-Huumlllen den variierenden Nanodraht-Dichten und-Durchmessern nicht exakt bestimmbar bzw birgt es weit groumlszligere Fehler Aus diesemGrund wurde das in emu gemessene magnetische Moment hier vorerst auf die zweidi-mensionale Probenflaumlche in m2 normiert und uumlber dem aumluszligeren Magnetfeld aufgetra-gen

Die Magnetisierungskurven in Abbildung 52 entlang der [110]-Richtung koumlnnen fuumlralle drei Probenkonfigurationen weder eindeutig einer magnetisch schweren (hohe Ani-sotropiefeldstaumlrke und keine Hysterese) noch eindeutig einer magnetisch leichten Ach-se (Hysterese mit einer der Saumlttigungsmagnetisierung MS entsprechenden Remanenz-magnetisierung MR) zugeordnet werden Die Kurven der Probe A und B sind na-hezu identisch Sie zeigen Koerzitivfelder HC um 45 Oe RemanenzmagnetisierungenMR von rund 54 emum2 was in etwa 56 der Saumlttigungsmagnetisierung MS ent-spricht und Anisotropiefelder Haniso im Bereich von 20 kOe Die Hysterese der Pro-be C ist hingegen durch ein sehr viel geringeres Anisotropiefeld von rund 45 Oe ei-ne niedrigere Koerzitivfeldstaumlrke um 13 Oe und eine Remanenzmagnetisierung vonMR ≃ 60 emum2 ≃ 92 MS gekennzeichnet

Ein aumlhnliches Verhalten zeigen die Proben bei Messungen entlang der zweiten in derSchichtebene liegenden [112]-Richtung dargestellt in Abbildung 53 Die Kurven der

Abbildung 53 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

Proben A und B entsprechen denjenigen der [110]-Richtung Einzig die Hysterese vonProbe C ist nun durch eine geringere Koerzitivfeldstaumlrke von rund 4 Oe eine gleich-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibende Anisotropiefeldstaumlrke und eine Remanenzmagnetisierung von nur 84 derSaumlttigungsmagnetisierung gekennzeichnet

In der Schichtebene zeigen die Proben A und B somit magnetisch isotropes Mate-rial mit breiter Hysterese Ein derartiges Verhalten wurde bislang fuumlr kristalline pla-nare Fe3Si-Schichten noch nie beobachtet Im Gegensatz finden sich im Anhang B4fuumlr einkristalline (111)-orientierte Fe3Si-Schichten ebenfalls hergestellt bei 100 C aufGaAs(111)B-Substraten in der Schichtebene leichte Achsen mit rechteckiger und schma-ler Hysterese (HC ≃ 12 Oe) In der Literatur wird typischerweise fuumlr Fe3Si-Filme abhaumln-gig von der uniaxialen magnetischen Anisotropie (UMA) und der magnetokristallinenAnisotropie (MCA) in den in der Schicht liegenden Richtungen uumlber eine leichte sowieeine harte magnetische Achse berichtet Die leichte Achse findet sich beispielsweise aufGaAs(001)-Substraten in den zur Substratnormalen senkrechten ⟨100⟩-Richtungen mitAnisotropie- und Koerzitivfeldern le 10 Oe Die schwere Achse hingegen liegt in der[110]-Richtung zeigt keinerlei Hysterese und Anisotropiefelder um 100-200 Oe [266ndash274]

Der M-H-Kurvenverlauf der in der Schicht liegenden Richtungen fuumlr Probe C hinge-gen zeigt im Vergleich zur Literatur planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmend geringeKoerzitivfelder Eindeutig schwere bzw leichte Achsen wie sie durch UMA und MCAhervorgerufen werden koumlnnen jedoch auch hier nicht beobachtet werden Ursachen fuumlrdas modifizierte Hystereseverhalten der hier vorgestellten Proben liegen sicher erstensdarin begruumlndet dass das Fe3Si gewachsen auf amorphem Si-Oxid wie in Kapitel 432dargestellt keine einkristalline Schicht sondern polykristallin bis amorph ist Zweitenskommt hinzu dass die Grenzflaumlche zwischen Si-Oxid und Fe3Si durch die raue Ober-flaumlche des Oxids ebenfalls nicht glatt ist Kann man bei Fe3Si-Schichten die unter ver-gleichbaren Bedingungen auf glatten GaAs(111)B-Substraten hergestellt wurden (An-hang B2) mittels AFM ebene Schichten mit atomaren Stufen beobachten so zeigen dieFe3Si-Schichten auf Si-Substraten bedeckt mit nativem Si-Oxid der Abbildung 410 inKapitel 421 keinerlei aus einzelnen kristallinen Ebenen bestehende atomare Terrassen

Abbildung 54 M-H-Kurven der Proben A B und C mit H ∥[111] links der Kurvenverlaufbis zur Saumlttigung rechts die Hysterese bei kleinen Feldern

Charakteristisch ist hier im Gegensatz eine sehr ebene Oberflaumlche und innerhalb dieserkreisrunde vertiefte Defekte mit Durchmessern im Nanometerbereich Diese charakte-ristischen morphologischen und kristallinen Eigenschaften sind mit hoher Wahrschein-

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51 Nanodraht-Ensembles

lichkeit der Grund dafuumlr dass bei allen drei Proben weder eine MCA noch eine UMAbeobachtet werden kann Eine Anisotropie hervorgerufen durch die magnetischen Ei-genschaften der Draumlhte auf Probe A existiert ebenfalls nicht Die M-H-Kurven in derSchichtebene sind hingegen gekennzeichnet durch ungewoumlhnlich hohe Anisotropiefeld-staumlrken sowie breite Hysteresen bzw hohe Koerzitivfelder Das Vorhandensein sowiedie Abwesenheit der Saumlulen in den Proben A und B kann in diesem Bild als extremraue defektive Fe3Si-Schicht interpretiert werden und verursacht den im Vergleich zu Csehr viel haumlrteren und breiteren Hystereseverlauf

Neben diesen isotrop harten magnetischen Achsen in der Schichtebene finden sichauch fuumlr die senkrecht dazu verlaufende [111]-Richtung dargestellt in Abbildung 54einzig magnetisch schwere Achsen Alle drei Probenkonfigurationen zeigen ein uumlberein-stimmend hohes Anisotropiefeld von rund 20 kOe Bei niedrigen Feldern ist jeweils eineHysterese vorhanden was auf leichte Verkippungen der Proben waumlhrend der Messungzuruumlckgefuumlhrt wird Die entlang dieser Richtung sehr schweren magnetischen Achsenbei planaren Schichten gehen auf die universelle magnetische Formanisotropie zuruumlckSie hat ihre Ursache in der Dipol-Dipol-Wechselwirkung Die langreichweitige Kopp-lung der magnetischen Dipole bewirkt eine Vorzugsrichtung aufgrund der geometri-schen Form der Probe d h Formanisotropie Diese nimmt fuumlr duumlnne Schichten entlangder Schichtnormale maximale Werte an die umso houmlher sind je groumlszliger das Verhaumlltnisvon Oberflaumlche zu Volumen der Probenform ist Typische Anisotropiefelder in dieserRichtung liegen fuumlr ferromagnetische Metalle wie Fe3Si um 2 T bzw 20 kOe Erst imGrenzfall von nur wenigen Monolagen Schichtdicke bricht die Formanisotropie zusam-men [270] Dieser Grenzfall ist jedoch weder fuumlr die planare parasitaumlre Fe3Si-Schicht vonrund 70 nm noch fuumlr die duumlnnen Fe3Si-Huumlllen von rund 18 nm erreicht Aus diesemGrund stimmen die Kurven der hier vorgestellten Proben in dieser Richtung mit de-nen planarer einkristalliner Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B-Substraten uumlberein wie inAnhang B4 uumlberpruumlft werden kann

Unterschiede in den M-H-Kurven zwischen Probe A und B ergeben sich im bisherpraumlsentierten qualitativen Kurvenverlauf nicht Auch fuumlr houmlhere Wachstumstemperatu-ren des Fe3Si zeigt die Probe mit Nanosaumlulen dasselbe Verhalten nachdem die Saumlulenentfernt wurden Sogar die Saumlttigungsmagnetisierungen der Proben A und B stimmenuumlberein Die parasitaumlre Schicht zwischen den Nanosaumlulen dominiert offenbar qualitativdie mittels SQUID gemessenen magnetischen Eigenschaften vollkommen Dies ist ver-staumlndlich da das Volumen der parasitaumlren Schicht ca um einen Faktor 8 bis 200 groumlszligerist (Die Abschaumltzung dieses Faktors kann im Anhang C nachgeschlagen werden)

Um die Hysteresekurven jedoch auch quantitativ vergleichen zu koumlnnen wurde wiefolgt vorgegangen Das charakteristische Merkmal in verschiedenen Zustaumlnden vorlie-gender ferromagnetischer Materialbeitraumlge innerhalb einer Probe wie beispielsweise dieMagnetisierung einer planaren Schicht und diejenige von Nanodraht-Huumlllen ist dieAnisotropieenergie Als Maszlig dieser Energie dienen in der Regel die sogenannten Ani-sotropiekonstanten Diese koumlnnen wiederum mithilfe einer zugrunde liegenden Theoriefuumlr uniaxiale oder magnetokristalline Anisotropien aus den Hysteresekurven entnom-men werden Da die hier vorgestellten Proben weder eine UMA noch eine MCA zei-gen ist das Ableiten der exakten Anisotropiekonstanten nicht moumlglich Naumlherungsweisekann jedoch die in Abbildung 55 grau dargestellte Flaumlche Aaniso in den M-H-Kurven alsMaszlig fuumlr die Anisotropieenergie dienen Sie spiegelt eine Energie wider welche als Ar-beit vom externen Magnetfeld verrichtet werden muss um die magnetischen Momenteim Material saumlmtlich entlang der vorgegebenen Richtung auszurichten Fuumlr die beispiel-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

haft in Abbildung 55 skizzierten Hysteresekurven betraumlgt diese Flaumlche nahezu Null fuumlrleichte Achsen Schwere magnetische Achsen hingegen besitzen hohe Anisotropiefeld-flaumlchen

Um diese Anisotropieflaumlchen zu berechnen wurde die auf die Saumlttigungsmagnetisie-rung normierte Hysteresekurve vom Koerzitivfeld bis M = MS integriert Sie tragensomit die Einheit Oe Die so ermittelten Anisotropiefeldflaumlchen der Proben A B und C

Abbildung 55 Skizze der magnetischen Hysterese fuumlr eine magnetisch leichte und eineschwere Achse Als Maszlig fuumlr die magnetische Anisotropie-Energie kann ineinfacher Naumlherung die Flaumlche A verwendet werden Diese nimmt kleineWerte fuumlr leichte Achsen und groszlige entsprechend fuumlr schwere an

finden sich in der Abbildung 56 uumlber der Wachstumstemperatur des Fe3Si fuumlr die dreiKristallrichtungen [111] [112] und [110] aufgetragen

Allen Proben gemeinsam sind hohe Anisotropieflaumlchen im Bereich zwischen 2 und7 kOe entlang der Probensenkrechten unabhaumlngig von der Temperatur Diese sinkenleicht mit zunehmender Fe3Si-Temperatur Ein zusaumltzlicher leichter Achsenanteil durchdas Vorhandensein von Nanosaumlulen mit einem eventuell spontan in dieser Richtungausgerichteten magnetischen Moment ausschlieszliglich fuumlr Probe A kann nicht beobachtetwerden Zwar liegen die Anisotropieflaumlchen der Probe A merklich unterhalb derselbenvon Probe C jedoch zeigt Probe B dasselbe Verhalten Dass die hier beobachteten Ani-sotropieflaumlchen der Proben A und B unterhalb derjenigen von Probe C liegen mag ihreUrsache in einer unterschiedlichen Oberflaumlchenrauigkeit haben Diese ist durch die An-wesenheit von Nanosaumlulen in Probe A bzw durch die Loumlcher aufgrund ihres Fehlens inProbe B deutlich erhoumlht was in diesen Proben das Verhaumlltnis von glatter Oberflaumlche zuVolumen verringert und damit zwangslaumlufig auch die Anisotropieflaumlchen

Die Anisotropiefeldflaumlchen der in der Schicht liegenden Richtungen [112] und [110]sind fuumlr alle drei Proben nahezu identisch und steigen leicht mit der Temperatur Aund B besitzen dabei jedoch deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als Probe C Daruumlberhinaus zeigt einzig Probe C eine leichte Anisotropie bei 100 und 200 C mit einer leich-teren Achse entlang der [110]-Richtung Dass die hier vorliegenden polykristallinen bisamorphen Schichten deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als einkristalline Fe3Si-Filmeauf GaAs(111)B-Substraten besitzen (siehe Anhang B4) mag ihrer erhoumlhten Grenz- undOberflaumlchenrauigkeit geschuldet sein Bei Probe A und B ist letztere aufgrund der zu-

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51 Nanodraht-Ensembles

saumltzlichen Rauigkeit verursacht durch die Anwesenheit bzw das Fehlen der Nanosaumlu-len noch weiter erhoumlht Die Oberflaumlchenrauigkeit wiederum nimmt mit erhoumlhter Fe3Si-

Abbildung 56 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungender Proben A B und C in Abhaumlngigkeit von der Wachstumstemperatur desFe3Si

Wachstumstemperatur zu und verursacht somit den in Abbildung 56 dargestellten An-stieg der Anisotropiefeldflaumlchen mit steigender Temperatur

Ein zusaumltzlicher leichter oder schwerer Achsenanteil durch das Vorhandensein vonNanosaumlulen mit einem eventuell spontan in anderer Richtung als derjenigen der parasi-taumlren Schicht ausgerichteten magnetischen Moment kann somit innerhalb der Anisotro-pie von Ensemble-SQUID-Messungen nicht beobachtet werden

512 Magnetisches SaumlttigungsmomentDie Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimensionalerProbenflaumlche von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist fuumlr die drei Probenkonfigura-tionen im linken Diagramm der Abbildung 57 dargestellt

Bei einer Betrachtung dieser nur auf die Probengrundflaumlche normierten Saumlttigungs-magnetisierungen von Probe A und B faumlllt auf dass das Moment beider fuumlr alle Tempe-raturen annaumlhernd gleich ist Dies ist verwunderlich denn bei Probe B wurde im Ver-gleich zu A magnetisches Material d h die Nanodraht-Huumlllen entfernt Da sich jedochkeine Reduktion im gemessenen Moment von Probe A zu B ergibt bleibt als Erklaumlrungnur dass das Moment in den Nanodraht-Huumlllen gegenuumlber demjenigen der parasitaumlr-en Schicht verschwindend gering ist Eine Abschaumltzung der Volumina von Nanodraht-Huumlllen zu parasitaumlrer Schicht wie sie ausfuumlhrlicher im Anhang C beschrieben ist ergibtein Verhaumlltnis von 05 bis 12 Ein gegenuumlber der Schicht verschwindend geringes undexperimentell somit nicht mehr zweifelsfrei nachweisbares Moment der Nanosaumlulen-Huumlllen ist demnach durchaus moumlglich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Durch die Unkenntnis des exakten Volumens an ferromagnetischem Material und diedaraus resultierende Normierung auf die zweidimensionale Probenflaumlche ergibt sichein Unterschied in den Saumlttigungsmagnetisierungen von Probe A und B zu Probe CRuumlckschluumlsse anhand dieser Daten zu ziehen ist jedoch schwierig da sie nicht eindeutigmit Literaturwerten des magnetischen Momentes pro Volumen in Beziehung gesetzt

Abbildung 57 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimen-sionaler Probenflaumlche (linke Seite) und normiert auf das gesamte Volumen(rechte Seite) der Proben A B und C von der Fe3Si-Wachstumstemperatur

werden koumlnnen Aus diesem Grund soll um das magnetische Moment in der Saumlttigungpro zweidimensionaler Probenflaumlche umzurechnen nun versucht werden das Volumender Proben A B und C abzuschaumltzen Hierfuumlr wurde eine typische Dichte und Laumlnge derGaAs-Nanodraumlhte von rund ϱNW = (1-9)middot107 cmminus2 und L = 1microm ein typischer GaAs-Nanodraht-Radius von rund rNW = (25-50) nm und die mittels TEM gemessene Dickeder Fe3Si-Huumlllen von dH = (14minus 21) nm sowie eine Dicke der parasitaumlren bzw planarenFe3Si-Schicht von dS =70 nm angenommen Mit diesen Parametern berechnet sich dieSaumlttigungsmagnetisierung aus

MS(Probe A) =mA

1

dS + ϱNWπL((rNW + dH)2 minus r2NW)

(51)

MS(Probe B) =mA

1

dS + ϱNWπ(rNW + dH)2dS

und (52)

MS(Probe C) =mA

1dS

(53)

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51 Nanodraht-Ensembles

Die groumlszligte Unsicherheit ergibt sich bei dieser Berechnung aus der Abschaumltzung des Pro-benvolumens Schon bei planaren Schichten der Probe C ergibt sich hieraus ein Fehlervon rund 10 des berechneten Wertes [266] Bei Probe A und B kommt nun noch hinzudass die angenommenen Werte der Nanosaumlulen-Geometrie wie Laumlnge Durchmesserund Huumlllendicke sowie die Dichte der Nanodraumlhte aufgrund des selbstorganisiertenWachstums eine breite Verteilung besitzen Der so gefundene Fehler ist hier deshalbumso groumlszliger

Fuumlr die 100-C-Proben mit einem magnetischen Moment in der Saumlttigung von rund97 emum2 der Probe A bzw 96 emum2 der Probe B und 67 emum2 der Probe Cergibt die Abschaumltzung

MS(Probe A) = (1318 plusmn 300) emucm3MS(Probe B) = (1382 plusmn 200) emucm3 undMS(Probe C) = (957 plusmn 100) emucm3

Diese Werte und die fuumlr houmlhere Temperaturen gefundenen welche im Anhang C nach-geschlagen werden koumlnnen sind schlieszliglich im rechten Diagramm der Abbildung 57dargestellt

Innerhalb der Fehlergrenzen liegen bis auf Probe A und B bei 350 C die Saumlttigungs-magnetisierungen unabhaumlngig von der Temperatur im erwarteten Bereich fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si von rund 600 bis 1200 emucm3 [40266275ndash277] Dieser Bereich ist in Ab-bildung 57 durch graue Linien angegeben Die SQUID-Analyse bestaumltigt somit dasssich beim Uumlberwachsen der Nanodraumlhte waumlhrend des MBE-Prozesses aus den bereit-gestellten Fluumlssen Fe und Si tatsaumlchlich die Verbindung Fe3Si bildet Die Saumlttigungsma-gnetisierungen der Proben A und B stimmen unabhaumlngig von der Temperatur uumlbereinDabei liegt das Moment von A und B bis einschlieszliglich 300 C uumlber demjenigen derProbe C Allen drei Proben ist in Abbildung 57 ein deutliches Absinken der Saumlttigungs-magnetisierung zwischen 100 und 200 C gemeinsam Waumlhrend das Moment der ProbeC bei weiterer Temperaturerhoumlhung annaumlhernd konstant bleibt sinken die Saumlttigungs-magnetisierungen von A und B bei 350 C jedoch um etwa zwei Groumlszligenordnungen

Dass die Proben A und B abgesehen von 350 C ein houmlheres Moment als dasje-nige der Probe C aufweisen liegt houmlchstwahrscheinlich an leicht veraumlnderten MBE-Parametern waumlhrend des Wachstums Die Probe A (und somit auch B) wurde zeitlichfruumlher mit einem etwas niedrigeren Si-Fluss als Probe C hergestellt Uumlbereinstimmendfinden sich fuumlr C Magnetisierungen die einem houmlheren Si-Gehalt (untere graue Linie imrechten Diagramm der Abbildung 57) entsprechen

Aus der planaren Epitaxie des Fe3Si und den vorangestellten Untersuchungen derKristallstruktur ist bekannt dass es oberhalb von 200 C sowohl in den Nanosaumlulenals auch in den planaren Schichten zunehmend zu Grenzflaumlchenreaktionen kommt ImZuge dieser Reaktionen bilden sich Fe-As- Fe-Si- bzw Fe-Ga-Verbindungen welche ent-weder paramagnetisch sind oder ein erheblich geringeres Saumlttigungsmoment als Fe3Siaufweisen Dies laumlsst die Saumlttigungsmagnetisierung bei hohen Wachstumstemperaturensinken Hierdurch kommt es bei 350 C zu einer fast vollstaumlndigen Zerstoumlrung des Fer-romagnetismus in den Proben A und B Das Saumlttigungsmoment liegt in Abbildung 57nur noch im Bereich von 10 bis 25 emucm3 In Probe C hingegen spielen diese Prozesseauch bei 350 C noch eine untergeordnete Rolle denn das Moment in der Saumlttigung zeigtdenselben Wert wie bei 200 C Dennoch finden auch hier Reaktionen an der Grenzflauml-che statt Dies ist anhand der dabei entstandenen Cluster in der aus dem vorangegan-

87

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

genen Kapitel entnommenen TEM-Aufnahme in Abbildung 58 deutlich zu erkennenDie Ausdehnung dieser Cluster ist jedoch sehr viel geringer als die markanten defekti-ven Regionen der Grenzflaumlchenreaktion im Si-Substrat unterhalb der Nanosaumlulen von Aund B Zum Vergleich wurde in Abbildung 59 ebenfalls die TEM-Aufnahme der ProbeA eingefuumlgt Daruumlber hinaus ist bei 350 C in A und B auch die Grenzflaumlche zwischenGaAs-Kern und Fe3Si-Huumllle nicht mehr stabil Hier kommt es gleichfalls zur Durchmi-schung Die reaktive Flaumlche ist somit bei A und B um ein Vielfaches groumlszliger als bei C

Abbildung 58 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe C fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

Abbildung 59 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe A fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

und es stehen daruumlber hinaus doppelt so viele Reaktionspartner zur Verfuumlgung Diesfuumlhrt schlieszliglich zu der in Abbildung 57 beobachteten fast vollstaumlndigen Zerstoumlrungdes Ferromagnetismus in den Proben A und B bei 350 C

Aumlhnlich der Untersuchungen zur Anisotropie von Ensemble-SQUID-Messungen laumlsstsich auch im magnetischem Moment kein zusaumltzlicher Beitrag durch die ferromagneti-schen Nanodraht-Huumlllen nachweisen Aufgrund von massiven Grenzflaumlchenreaktionenwird das aufgebrachte ferromagnetische Material in den Nanodraht-Proben jedoch be-reits bei 350 C nahezu vollkommen zerstoumlrt

513 Magnetische Konfiguration

Aussagen uumlber die magnetische Konfiguration koumlnnen zusaumltzlich mittels Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) an der Probe A fuumlr eine Temperatur von 100 und 350 C getroffenwerden Die den jeweiligen Temperaturen entsprechenden MB-Spektren finden sich inden Abbildungen 510 und 511

Bei 100 C (dargestellt in Abbildung 510) sind anhand der Einzellinien des angepass-ten Kurvenverlaufes (schwarze Linie) eindeutig die fuumlr ferromagnetische Materialienwie Fe3Si typischen Zeeman-Sextette zu erkennen Das Spektrum wurde hier mit vierZeeman-Sextetten entsprechend der vier kubischen Untergitter des Fe3Si mit annaumlhernd

88

51 Nanodraht-Ensembles

gleichen Flaumlchenanteilen und einem Quadrupol-Dublett mit den Parametern in Tabelle51 angepasst

Die Hyperfeinfelder der Sextette liegen im Bereich von 308 bis 186 T Im Vergleich zuLiteraturwerten des Fe3Si in der D03-Struktur stimmen die experimentell gefundenenHyperfeinfelder groumlszligenmaumlszligig uumlberein streuen jedoch um die exakten Werte [278] Dies

Abbildung 510 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 100 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

kann auf zusaumltzliches Ga in der Phase kleine Korngroumlszligen oder einen recht geringenOrdnungsgrad zuruumlckgefuumlhrt werden Von dem hier vorliegenden Fe3Si ist somit nur eingeringer Anteil in der exakten D03-Phase geordnet Uumlbereinstimmend mit den struktu-

IS QS H Γ(HWHM) RA IL1IL1IL1in mms in mms in T in mms in

Dublett 026(4) 102(6) - 020(5) 8(2)Sextett 1 004(2) 003(2) 308(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 2 006(2) 001(2) 278(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 3 014(2) 000(2) 235(2) 020(5) 23(2) 341Sextett 4 025(2) 001(2) 186(2) 020(5) 23(2) 341

Tabelle 51 Hyperfein-Parameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 100 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung H - Feld der Hyper-feinaufspaltung Γ - halbe Halbwertsbreite RA - relative Flaumlche IL1IL1IL1 - In-tensitaumltsverhaumlltnisse der Linien 1 2 und 3)

rellen Untersuchungen liegt das Fe3Si hingegen vorwiegend in der B2- bzw A2-Phasevor Die Schwankungen der Hyperfeinfelder um die Literaturwerte deuten zusaumltzlich

89

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

auf Fe1minusxSix-Phasen mit einer recht groszligen Variationsbreite in x hin Das Dublett miteinem Anteil von nur 8 kann nicht widerspruchsfrei zugeordnet werden Es koumlnn-te sowohl von Oxiden auf der Probenoberflaumlche als auch von nicht-ferromagnetischenPhasen in der Probe herstammen Daruumlber hinaus zeigen die Sextette 1 bis 3 ein Inten-sitaumltsverhaumlltnis IL1IL2IL3 der Linien 1 (L1) 2 (L2) und 3 (L3) von 341 Dieses Verhaumlltnislaumlsst direkt auf eine Orientierung der Spins senkrecht zum anregenden γ-Strahl in derMB welcher hier entlang der Probennormale gerichtet ist schlieszligen Die Magnetisierungdes Fe3Si ist somit parallel zur Probenoberflaumlche gerichtet Eine eventuell vorliegendesenkrechte Komponente der Magnetisierung in den Nanosaumlulen-Huumlllen ist bei diesenMessungen nicht zu erkennen

Im MB-Spektrum der Probe A bei 350 C in Abbildung 511 ist im Gegensatz zumSpektrum bei 100 C nur noch eine reine Dublett-Aufspaltung zu beobachten Es lie-gen somit ausschlieszliglich paramagnetische Phasen und keinerlei ferromagnetische wieFe3Si mehr vor Das bereits mittels SQUID-Untersuchungen gefundene Zusammenbre-

Abbildung 511 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 350 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

chen des Ferromagnetismus in Probenkonfiguration A fuumlr 350 C wird somit durch ei-ne zweite unabhaumlngige Methode bestaumltigt Das Spektrum wurde durch zwei Dubletteangenaumlhert Die Parameter der Quadrupolaufspaltung sind in Tabelle 52 zusammenge-fasst

IS QS Γ(HWHM) RAin mms in mms in mms in

Dublett 1 014(1) 067(3) 010(3) 19(7)Dublett 2 012(1) 033(2) 014(2) 81(8)

Tabelle 52 Hyperfeinparameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 350 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung Γ - halbe Halbwerts-breite RA - relative Flaumlche)

90

51 Nanodraht-Ensembles

Die Hyperfeinparameter der angepassten Dublette entsprechen einer Reihe von Fe-und Si-Verbindungen mit einem hohen Si-Gehalt wie FeSi2 FeSi oder Fe2Si2 Dochauch gemischte Phasen von Fe Ga und As kommen fuumlr diese Probe in Betracht Auf-bauend auf die bisherigen Erkenntnisse bilden sich mit hoher Wahrscheinlichkeit alldiese moumlglichen Verbindungen sowohl in den markanten Defektregionen unterhalb derNanosaumlulen als auch direkt innerhalb der Nanodraumlhte selbst

ZusammenfassungFestgehalten werden kann hier dass eine Unterscheidung des magnetischen Signalsder Nanosaumlulen-Huumlllen von demjenigen der parasitaumlren Fe3Si-Schicht fuumlr diese Artder Ensemble-Messungen weder im Anisotropieverhalten noch im Saumlttigungsmomentnoch in der magnetischen Konfiguration moumlglich ist Fuumlr die Charakterisierung derNanodraht-Huumlllen ist somit SQUID als auch MB nicht geeignet Hier dominiert durchihr sehr viel groumlszligeres Volumen stets die parasitaumlre planare Fe3Si-Schicht Um die ma-gnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen zu analysieren sind somit Einzeldraht-messungen zwingend erforderlich

91

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

52 Einzeldraumlhte

Die parallele Ausrichtung der Nanosaumlulen in einem externen Magnetfeld wie sie in Ka-pitel 233 bei dem Ausstreuen einzelner Draumlhte im Feld beobachtet wurde zeigt bereitsdass die Fe3Si-Huumlllen bei Raumtemperatur ferromagnetisch sind Um Ruumlckschluumlsse aufdie Konfiguration der Magnetisierung in den Huumlllen zu ziehen wurden Einzeldraumlhtemittels Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotransport-Messungen (MT) un-tersucht

521 Magnetische KonfigurationAbbildung 512 zeigt Kontrastbilder der MFM an 1-microm-langen Saumlulen welche bei ei-ner Temperatur von 100 C mit Fe3Si ummantelt wurden Fuumlr diese Aufnahmen wurdendie Draumlhte trocken ausgestreut Zum Vergleich ist fuumlr jedes MFM- das entsprechendeAtom-Kraft-Mikroskopie-Bild (AFM) mit dargestellt Durch die deutlich in Erscheinungtretenden Erhebungen bis zu 120 nm sind die Nanodraumlhte in den AFM-Bildern leichtzu identifizieren In den korrespondierenden MFM-Aufnahmen zeigt sich jeweils anden Positionen der Saumlulenkoumlpfe bzw Saumlulenfuumlszlige ein deutliches magnetisches SignalDie maximale Phasenverschiebung liegt dabei im Bereich von -15 bis 15 Um aus-

Abbildung 512 MFM-Aufnahmen mit den zugehoumlrigen AFM-Bildern von einzelnen tro-cken ausgestreuten Nanosaumlulen Die Wachstumstemperatur des Fe3Si be-trug hier 100 C und die urspruumlngliche Laumlnge der Saumlulen 1microm Die Ska-la betraumlgt bei jedem Bild 05microm Die farblich kodierte Houmlhe der AFM-Aufnahme sowie die Phasenverschiebung des MFM liegen ebenfalls beiallen Bildern konstant im Bereich von 0 bis 120 nm bzw -15 bis 15

zuschlieszligen dass der hier beobachtete Kontrast auf Artefakte waumlhrend des Abtastensder Saumlulen zuruumlckgeht wurden Nanodraumlhte mit verschiedenen Richtungen der Nadel-bewegung untersucht So finden sich in Abbildung 512 Draumlhte welche entlang ihrerAchse senkrecht dazu und in verschiedensten anderen Winkeln abgefahren wurdenUnabhaumlngig davon zeigen die Nanosaumlulen stets eine anziehende Kraftwirkung auf dieNadel (dunkle Bereiche) an einem Saumlulenende sowie eine abstoszligende (helle) am gegen-uumlberliegenden Ende Die hellen bzw dunklen Bereiche sind annaumlhernd kreisrund unddehnen sich ganz leicht uumlber die physikalischen Abmessungen der Saumlulen hinaus ausSie sind auszligerdem stets begleitet von einem duumlnnen Streifen invertierten Kontrasteswelcher sich direkt am Ende oder an der Seite einer langen Drahtflaumlche befindet

Ein gleichartiger Kontrast konnte ebenfalls fuumlr Saumlulen bis zu einer Wachstumstempe-ratur des Fe3Si von 300 C beobachtet werden Die Houmlhen- und Phasenkontrastbilder

92

52 Einzeldraumlhte

dieser bei 250 und 300 C ummantelten mechanisch ausgestreuten Saumlulen finden sichin Abbildung 513 Die urspruumlngliche Laumlnge der Nanodraumlhte betrug 1microm Die Bereicheanziehender und abstoszligender Kraumlfte stimmen in Position Form und Ausdehnung mitdenjenigen in Abbildung 512 uumlberein Einzig die maximale Phasenverschiebung derMFM-Nadelbewegung betraumlgt bei diesen Bildern weniger als die Haumllfte derjenigen ausAbbildung 512 Der Grund hierfuumlr resultiert aus der Verwendung einer MFM-Sonde miteinem geringeren magnetischen Moment Fuumlr die in Abbildung 513 verwendete Spitzegibt der Hersteller aufgrund einer duumlnneren CoCr-Legierung ein um 23 vermindertesMoment an Rastert man mit dieser die in Abbildung 512 dargestellten Saumlulen ab so

Abbildung 513 AFM- und MFM-Aufnahmen von GaAs-Nanosaumlulen ummantelt mit Fe3Sibei einer Temperatur von 250 C und 300 C Die Skala betraumlgt in allenBildern 500 nm die Houmlhe der AFM-Bilder und der Wertebereich der MFM-Phasenverschiebung rangieren im Bereich von 0 bis 100 nm bzw -04 bis04

liegt die maximale Phasenverschiebung bei plusmn0 7 Daruumlber hinaus sinkt entsprechendder Beobachtungen aus Kapitel 51 erwartungsgemaumlszlig das magnetische Moment in denSaumlulen mit steigender Fe3Si-Temperatur Aufgrund beider Faktoren betraumlgt die maxi-male Phasenverschiebung hier nur plusmn04 Quantitative Aussagen uumlber das geringereMoment in den Saumlulen hoher Wachstumstemperaturen lassen sich aus den hier prauml-sentierten MFM-Messungen jedoch nicht ableiten Wegen der sehr zeitintensiven MFM-Untersuchungen konnte auszligerdem nur fuumlr Saumlulen der Temperaturen 100 250 und 300 Ceine spontane Magnetisierung aufgezeichnet werden

Um von den beobachteten Phasenkontrastbildern der MFM auf die zugrundeliegendeKonfiguration der Magnetisierung zu schlieszligen bleibt nun wie in Kapitel beschriebendas Magnetfeld der Probe zu berechnen Wie in Abbildung 514 skizziert werden diein der vorliegenden Arbeit betrachteten Nanosaumlulen dazu durch einen magnetischenHohlzylinder approximiert Sein Zentrum befindet sich am Ort (0 0 L2) Der Innen-und Auszligenradius ist durch a bzw b und die Laumlnge durch L gegeben Die Fragestellungder vorliegenden Arbeit ist ob die Nanosaumlulen-Huumlllen eine Magnetisierung entlang derSaumlule ausbilden Aus diesem Grund soll nun das in der MFM zu erwartende Phasen-kontrastbild eines magnetischen Hohlzylinders in Magnetstab-Konfiguration berechnet

93

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

werden Die Magnetisierung wird oBdA in z-Richtung d h M = (0 0 M) angenom-men Innerhalb dieser Rahmenbedingungen gilt es das magnetische Feld H zu findenAufgrund der Probensymmetrie bieten sich fuumlr die Berechnung Zylinderkoordinaten

Abbildung 514 Skizze eines Hohlzylinders

(ϱ cos ϕ ϱ sin ϕ z) an Der Zusammenhang von Magnetfeld und Magnetisierung ist fuumlrdieses Problem der Magnetostatik durch die Maxwell-Gleichungen

1 divB = 0 (54)2 rotH = j = 0 (55)

mit B = micro0(H + M) gegebenAus der zweiten Maxwell-Gleichung 55 und der hier nicht vorhandenen Stromdichte

j folgt dass man H als Gradienten eines Skalarfeldes setzen kann

H = minusnablaϕm

Fuumlr das magnetische Potential ϕm ergibt sich nun aus der ersten Maxwell-Gleichung 54

∆ϕm = divM = 0

die homogene partielle Differentialgleichung namens Laplace Der Loumlsungsansatz fuumlrdas magnetische Potential lautet [161]

ϕm = minus 14π

d3rprime

divM(rprime)|r minus rprime| +

14π

d f prime middot M(rprime)

|r minus rprime| (56)

Der erste Summand entfaumlllt da durch die Randbedingung divM = 0 gilt Bei demzweiten Summanden bleiben aufgrund des Skalarproduktes der Magnetisierung M =

(0 0 M) mit den Flaumlchennormalen f12 = plusmneϱ = plusmn(cos ϕ sin ϕ 0) f3 = (0 0 1) undf4 = (0 0-1) nur die folgenden Integrale

ϕm =M4π

minus

z=0dϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprime

+

z=Ldϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprimeprime

Der Vektorbetrag kann nun umgeschrieben werden

|r minus rprime| =(r minus rprime)2 =

(ϱ minus ϱprime)2 + (z minus zprime)2

Um die Integrale analytisch loumlsen zu koumlnnen wird nun fuumlr die Integration ϱ = 0gesetzt Dies entspricht einer Loumlsung der Laplace-Gleichung auf der zminusAchse und somit

94

52 Einzeldraumlhte

nur fuumlr die Punkte (0 0 z) Die Integrale Iprime und Iprimeprime berechnen sich somit zu

Iprime = minus2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + zprime2

= minus2π

ϱprime2 + zprime2

b

a

= minus2π

b2 + z2 minus

a2 + z2

Iprimeprime = 2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + (L minus zprime)2

= 2π

ϱprime2 + (L minus zprime)2

b

a

= 2π

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2

Fuumlr das magnetische Potential findet sich die Loumlsung

ϕm =M2

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2 minus

b2 + z2 +

a2 + z2

(57)

Auf der z-Achse sind mit ϕm alle magnetischen Groumlszligen analytisch bestimmbar Fuumlreinen Vergleich mit den MFM-Messungen ist die eben gefundene Loumlsung jedoch we-nig tauglich da mittels der MFM-Spitze das magnetische Feld in einigem Abstand zurSaumlule und somit auch zur z-Achse abgetastet wird Um dieses numerisch zu berechnenwurde das Software-Paket Nmag [163] verwendet Nmag ist ein auf der Programmier-sprache Python basierendes mikromagnetisches Simulationsinstrument mittels finitenElementen und via Internet kostenlos zu erhalten

Die numerische Berechnung erfolgte auf der Probenstruktur wie sie in Abbildung 515skizziert ist Das Zentrum des Hohlzylinders befindet sich jedoch am Ort (0 0 0) und

Abbildung 515 Skizze der fuumlr die mikromagnetische Simulation mittels Nmag [163] ver-wendeten Probe I Ansicht des Hohlzylinders (gruumln) in einem mit Luft ge-fuumlllten Quader (transparentes blau) II Ansicht der aumluszligeren Gitterelementedes fuumlr die numerische Berechnung verwendeten Netzes III Ansicht derinneren Gitterpunkte

stimmt somit nicht mit dem Koordinatenursprung in Skizze 515 I uumlberein welcher imBild um die Haumllfte der Quaderlaumlnge nach links verschoben wurde um einen unverstell-ten Blick auf den Zylinder zu gewaumlhrleisten Die Maszlige des Hohlzylinders betragen inder Laumlnge 30 nm mit einem Innen- und Auszligenradius von 5 bzw 10 nm Dieser ist in

95

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

einen luftgefuumlllten Quader der Kantenlaumlngen 30 nm 30 nm und 45 nm eingebettet DerHohlzylinder besteht aus Fe3Si der Quader aus Luft Die kennzeichnenden Materialpa-rameter d h die Saumlttigungsmagnetisierungen von rund 600 emu fuumlr Fe3Si und Null fuumlrLuft wurden fuumlr die numerische Berechnung in SI-Einheiten von 6 middot 105 bzw 0 Am anNmag uumlbergeben Das Gitternetz wurde mit Netgen [279280] generiert Die Gitterzellen ander Oberflaumlche sind in Abbildung 515 II dargestellt und die Gitterknotenpunkte im Ob-jekt finden sich in Abbildung 515 III Das an Nmag uumlbergebene Skript zur numerischenBerechnung aller magnetischen Groumlszligen findet sich in Anhang D

Um die Qualitaumlt der numerischen Loumlsung der Laplace-Gleichung und somit die Fein-heit des gewaumlhlten Gitternetzes zu uumlberpruumlfen kann nun das analytisch gefundenemagnetische Potential ϕm aus Gleichung 57 mit L = 30 nm a = 5 nm b = 10 nmund M = 6 middot 105 Am direkt mit demjenigen aus Nmag verglichen werden Dies findet

Abbildung 516 Vergleich der analytisch gefundenen Loumlsung der Laplace-Gleichung 57des magnetischen Potentials ϕm auf der z-Achse mit derjenigen der nume-rischen Rechnung mittels Nmag [163]

sich in Abbildung 516 wobei die analytische Loumlsung hier um ∆z = minusL2 = minus15 nmverschoben wurde um den direkten Vergleich einfacher zu gestalten Die numerischeBerechnung folgt exakt dem Kurvenverlauf der analytischen Loumlsung und stimmt dar-uumlber hinaus auch in den absoluten Werten mit ihr uumlberein Es kann somit angenommenwerden dass die numerische Naumlherung mittels Nmag in Zusammenhang mit dem hierverwendeten Gitter ebenfalls fuumlr alle anderen magnetischen Groumlszligen realistische Werteergibt

Eine Darstellung der x-Komponente des numerisch berechneten magnetischen Streu-feldes des Hohlzylinders (Hx) befindet sich in Abbildung 517 Aufgetragen wurde dieFeldkomponente uumlber der (y z)-Schnittebene des fuumlr die Simulation verwendeten Qua-ders bei x = 10 nm und x = 30 nm Da in den Berechnungen die z-Achse bereits alslange Symmetrieachse des Hohlzylinders belegt ist soll nun oBdA die x-Richtungder Rechnung derjenigen entsprechen welche bei der MFM die Normale auf der Probe

96

52 Einzeldraumlhte

einnimmt In anderen Worten es wird nun das Koordinatensystem der numerischenNaumlherung aus Abbildung 515 I in dasjenige der Skizze 214 so eingebettet dass diex-Achse aus ersterer parallel zur z-Richtung der MFM-Skizze zu liegen kommt Cha-

Abbildung 517 Darstellung der mittels Nmag [163] berechneten x-Komponente des magne-tischen Streufelds H in der (y z)-Ebene bei x = 10 nm und x = 30 nm waseinem Abstand von 0 bzw 20 nm uumlber dem Hohlzylinder entspricht

rakteristisch fuumlr das in Abbildung 517 dargestellte Streufeld ist ein starker Ausschlagjeweils an den Enden des Hohlzylinders In (-z)-Richtung d h entgegen der Magneti-sierung nimmt das Feld dabei positive in der anderen Richtung negative Werte an Mitsteigendem Abstand zu den Enden des Zylinders sinkt das Feld rapide und isotrop inalle Richtungen ab

Aus den Gleichungen 24 26 und 27 ergibt sich dass das mittels MFM gemesse-ne Signal proportional zur ersten bzw zweiten Ableitung des magnetischen Feldes inx-Richtung ist Um zu uumlberpruumlfen ob eine Stabmagnetisierung des Zylinders zu demin Abbildung 512 beobachteten Kontrast in der Phasenverschiebung fuumlhrt kann dasMFM-Bild nun mit dem numerisch berechneten Streufeld und seiner ersten beiden Ab-leitungen verglichen werden Die Gegenuumlberstellung findet sich in Abbildung 518 Umdie Darstellung uumlbersichtlicher zu gestalten wurde darauf verzichtet in den Bildern dieEinheiten der Ableitungen anzugeben Sie werden im Folgenden stets mit linearer Skalain den Einheiten 103 A(nmmiddotm) bzw 103 A(nm2middotm) dargestellt

97

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Tatsaumlchlich weist die gemessene Phasenverschiebung eine hohe Aumlhnlichkeit mit denAbleitungen des Streufeldes eines homogen in z-Richtung magnetisierten Hohlzylindersauf Jeweils an den Enden des Zylinders nimmt ∆Ω maximale Werte an welche einMinimum und ein Maximum bilden Mit zunehmender Entfernung von den Enden desStabmagnets verschwinden die Maxima isotrop in alle Richtungen Auch in der Mittedes Zylinders sind Phasenverschiebung und Streufeld nahezu Null

Ein derartiges Muster in der Topologie des Streufeldes wie es eine MagnetisierungM = M(0 0 1) ergibt und welches hier uumlbereinstimmend mittels MFM gemessen wur-de laumlsst sich durch keine andersartig ausgerichtete Magnetisierung realisieren Dies zei-gen die in den Abbildungen 519 bis 521 dargestellten Streufelder und ihre ersten beidenAbleitungen fuumlr verschiedene Magnetisierungen Fuumlr einen einfacheren Vergleich findet

Abbildung 518 Darstellung des mittels Nmag [163] berechneten magnetischen Streufeldes(links) und seiner ersten und zweiten Ableitung (Mitte) sowie der mittelsMFM gemessenen Phasenverschiebung (rechts)

sich in jeder Zeile am Anfang das Feld der Stabmagnetisierung Das der Rechnung zu-grunde liegende Gitternetz ist in allen Bildern identisch der Quellcode findet sich inAnhang D Obwohl in nm-duumlnnen zylinderfoumlrmigen ferromagnetischen Filmen nebender magnetischen Konfiguration M = M(0 0 1) nur noch eine einzige weitere existiertwurden in den Abbildungen 519 bis 521 sehr viel mehr theoretisch denkbare jedochunwahrscheinliche Ausrichtungen untersucht Der Grund hierfuumlr ist dass nun anhanddes Vergleiches nahezu ausgeschlossen werden kann dass die Magnetisierung des Zy-linders durch das Magnetfeld der MFM-Spitze beeinflusst wird Dies ist ein Problemwelches in der MFM durchaus auftreten kann [160] Die neben der Stabmagnetisierungstabile Konfiguration ist diejenige in radialer Richtung d h M = Meϕ in Abbildung519b Die Rechnung zeigt dass sich auch hierfuumlr ein grundlegend anderer Phasenkon-trast ergibt Die Maxima und Minima finden sich statt kreisfoumlrmig auf die Saumlulenendenkonzentriert 180 gedreht um die lange Symmetrieachse gegenuumlber

98

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

Me ϕ

(c)

M=

Me ϱ

(d)

M=

M(0

10)

Abb

ildu

ng5

19X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

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tsin

104

Am

und

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sten

zwei

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fuumlr

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chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

99

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(1

00)

(c)

M=

M(1

10)

(d)

M=

M(1

01)

Abb

ildu

ng5

20X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

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104

Am

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fuumlr

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unge

nde

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derm

agne

tisi

erun

g

100

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(0

11)

(c)

M=

M(1

11)

Abb

ildu

ng5

21X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

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Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

101

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine in den Fe3Si Nanodraht-Huumlllen vorliegende Stabmagnetisierung ist somit be-wiesen Dennoch findet sich in den Bildern des Phasenkontrastes der MFM in Abbil-dung 518 auch zwei Unterschiede zum berechneten Streufeld einer Magnetisierungvon M = M(0 0 1) Der erste ist dass die Extrema der Rechnung sehr viel dichter zu-sammen liegen als bei der MFM-Messung Hier gilt es zu beachten dass sich bei der

Abbildung 522 Darstellung des mittels Nmag [163] auf einem Gitternetz welches den rea-len Abmessungen des Hohlzylinders der MFM-Messung entspricht be-rechneten magnetischen Streufeldes links und seiner ersten und zwei-ten Ableitung Mitte sowie der mittels MFM gemessenen Phasenverschie-bung rechts

Gegenuumlberstellung in Abbildung 518 die Skalierung der (y z)-Ebenen der numerischenBerechnung grundlegend von derjenigen des MFM-Signals unterscheidet In den Dar-stellungen des Streufeldes findet sich (minus30 le y le 30) nm und (minus45 le z le 45) nm beider Phasenverschiebung hingegen (0 le y le 1 07)microm bzw (0 le z le 1 07)microm Diesergibt sich da die Dimensionen des Hohlzylinders fuumlr die numerische Berechnung nichtmit denen der realen Nanodraht-Huumlllen uumlbereinstimmen

Eine zweite numerische Rechnung auf einem Gitternetz welches den realen Dimen-sionen entspricht ergibt das in Abbildung 522 dargestellte Magnetfeld z und y lau-fen nun uumlber einen Bereich von (minus600 le z le 600)microm bzw (minus250 le y le 250)micromDass sowohl Maximum und Minimum des berechneten Streufeldes in Abbildung 522nicht kreisfoumlrmig erscheinen ist der auf dieselbe Laumlnge wie die z-Achse gestreckten y-Achse geschuldet Wie jedoch aus der Gegenuumlberstellung eindeutig hervorgeht liegendie Extrema der numerischen Loumlsung tatsaumlchlich entsprechend des MFM-Signals weiterauseinander

Der zweite Unterschied besteht in den bei den MFM-Messungen beobachteten Ne-benmaxima und -minima wo das berechnete Streufeld nur jeweils ein Minimum undein Maximum besitzt Bei naumlherer Betrachtung der Abbildungen 512 und 513 faumlllt aufdass diese Nebenextrema stets auf derselben Seite der jeweils dargestellten Saumlulen zufinden sind Diese Seite entspricht genau der Saumlulenseitenflaumlche welche in die Richtungder tastenden Nadelbewegung zeigt Dies legt die Vermutung nahe dass es sich hier-bei um ein Artefakt der Nadelbewegung handelt Um diese Vermutung zu bestaumltigenfinden sich in Abbildung 523 Linienprofile extrahiert in Richtung der Nadelbewegung

102

52 Einzeldraumlhte

sowohl aus den AFM- (Grau) als auch den zugehoumlrigen MFM-Aufnahmen (Orange)In den Linienprofilen der AFM-Aufnahme zeigt sich bei der Bewegung der Nadel

weg von der Saumlule stets ein kleiner Sprung bzw ein steiler Abfall des Profils Dies isttypisch fuumlr Profile sehr hoher Strukturen von 100 nm und mehr wie die Nanodraumlh-

Abbildung 523 Uumlbereinandergelegte Darstellung der AFM- und zugehoumlrigen MFM-Aufnahme von drei Nanosaumlulen (links) und die daraus in Richtung derNadelbewegung extrahierten Linienprofile I-V (rechts) Die Position undRichtung der entnommenen Linienprofile ist links in den AFM- und MFM-Bildern anhand von Pfeilen eingezeichnet und entsprechend nummeriert

te Die Nadelspitze kann der steil abfallenden Topologie nicht exakt folgen woraussich dieses typische Artefakt ergibt An derselben Stelle finden sich in den Profilen derMFM-Aufnahmen die Nebenextrema Es kann somit angenommen werden dass die-se auf Instabilitaumlten der Nadelbewegung uumlber so hohe Strukturen wie die Nanosaumlulenzuruumlckzufuumlhren sind und kein tatsaumlchlich vorhandenes Kraftfeld widerspiegeln

Weitere quantitative Informationen aus MFM-Messungen zu erhalten ist nahezu un-

103

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

moumlglich Neben einer genauen Beschreibung des Streufeldes der Probe muumlsste dazuauch das Moment der Spitze exakt bestimmt sein Beides sind Anforderungen die dasLimit der MFM-Technik weit uumlberschreiten [156160] Zusaumltzlich ist die MFM fuumlr die hieruntersuchten enorm weit auseinander liegenden und hohen Strukturen eine sehr zeit-aufwendige Methode Einfacher und schneller waumlre das Rasterverfahren wuumlrden dieSaumlulen in einem kompakten Arrangement dicht an dicht jedoch nicht uumlbereinander lie-gen Der abzutastende Houmlhenunterschied wuumlrde somit halbiert und es waumlre moumlglichsehr viele Saumlulen gleichzeitig aufzunehmen Aus den zeitlichen und technischen Moumlg-lichkeiten innerhalb der Rahmenbedingungen dieser Arbeit ergibt sich deshalb ein rechtuumlberschaubarer MFM-Datensatz

Es kann jedoch festgehalten werden dass Einzeldrahtmessungen mittels MFM zurqualitativen Charakterisierung der magnetischen Nanodraht-Huumlllen durchaus geeignetsind und fuumlr die hier vorgestellten Saumlulen zumindest bis zu einer Wachstumstemperaturdes Fe3Si von 300 C eine Magnetisierung entlang der Saumlulenachse ergeben Auch die ander Grenzflaumlche von GaAs und Fe3Si stattfindenden Reaktionen und Interdiffusionspro-zesse bei 300 C beeintraumlchtigen diese Ausrichtung der magnetischen Momente nichtDie Konfiguration der Stabmagnetisierung zeigt sich demnach fuumlr die in dieser Arbeitvorgestellten Fe3Si-Huumlllen um GaAs-Nanodraumlhte stabil uumlber einen groumlszligeren Tempera-turbereich und robust gegenuumlber morphologischen und kristallinen Veraumlnderungen inder Drahtstruktur Diese Eigenschaften sind bei der Integration solcher Saumlulen in Bau-elementkonzepte von enormem Vorteil

522 Magnetotransport-EigenschaftenFuumlr Magnetotransport-Messungen (MT) wurden einzeln ausgestreute Saumlulen einer Laumln-ge von 10microm wie in Kapitel 235 beschrieben mit zwei metallischen Kontakten verse-hen Die Wachstumstemperatur der Fe3Si-Huumllle betrug stets 100 C fuumlr die Proben desMT Die Merkmale einfacher I-U-Kurven verschiedener solcher Saumlulen finden sich inAbbildung 524

Entsprechend der exemplarisch im linken Diagramm in Abbildung 524 dargestelltenKennlinien von vier verschiedenen Nanosaumlulen zeigten alle betrachteten Nanodraumlhtebis zum Punkt ihrer Zerstoumlrung ein perfekt ohmsches Verhalten Der Zerstoumlrungspunktliegt dabei je nach individuellem Saumlulenwiderstand im micro- bzw mA-Bereich Um dieunterschiedlichen Saumlulenwiderstaumlnde klarer hervorzuheben wurde die x-Achse jedochauf einen Bereich von -26 bis 26microA beschraumlnkt Die Saumlulen zeigen Widerstaumlnde zwischen600 Ω und 55 kΩ Das Histogramm im rechten Diagramm in Abbildung 524 verdeut-licht wie diese Widerstaumlnde auf die Saumlulen verteilt sind Untersucht wurden hierfuumlr 25Draumlhte und es zeigt sich dass die meisten Widerstaumlnde zwischen 1 und 20 kΩ besitzenDa es sich bei den Messungen jedoch um einfache 2-Punkt-Messungen handelt gilt eszu bedenken dass sich dieser Widerstand R=RK1+RK2+RS aus den Beitraumlgen RK1 undRK2 des ersten und zweiten Kontaktes sowie dem Beitrag RS der Saumlulen zusammensetzt

Nach dem Zusammenhang R= ϱlA zwischen dem elektrischen und dem spezifischelektrischen Widerstand fuumlr homogene Leiter koumlnnen nun zu erwartende Werte abge-schaumltzt werden Die Laumlnge l des Leiters betraumlgt aufgrund des Abstandes der Kontaktfin-ger in Abbildung 215 rund 1microm Innerhalb der hier vorgestellten Nanodrahtstrukturenfindet der elektrische Transport in den metallischen Huumlllen statt Die Querschnittsflauml-che A ergibt sich somit zu A = π(b2 minus a2) Hierbei entsprechen a = (38 plusmn 13) nm undb = (41 plusmn 16) nm dem Innen- bzw Auszligenradius der metallischen Nanodraht-Huumlllen

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52 Einzeldraumlhte

analog zur Abbildung 514 Werte des spezifisch elektrischen Widerstandes ϱ liegen lautHerfort et al [48] und Muduli et al [281] im Bereich von 50 bis 150microΩcm Somit findetsich fuumlr den Widerstand der Nanodraht-Huumlllen 300 Ω leRS le 2200 Ω Typische Mess-werte der MT-Experimente in Abbildung 524 liegen teils in meist jedoch deutlich uumlberdiesem Bereich Der Anteil des Saumlulenwiderstandes RSR bewegt sich dabei zwischen

Abbildung 524 Strom-Spannungs-Kennlinien von 4 exemplarisch ausgewaumlhlten Nan-odraumlhten mit Laumlngen um 10microm und einer Wachstumstemperatur des Fe3Sivon 100 C (linkes Diagramm) und ein Histogramm der Widerstandsver-teilung uumlber 25 Nanodraumlhte (rechtes Diagramm)

100 und 06 In der 2-Punkt-Geometrie muss demnach davon ausgegangen werdendass die Kontaktwiderstaumlnde erheblich sind und in der Regel die Messungen dominie-ren In Arbeiten von Liang et al [30] fanden sich jedoch Hinweise dass der Widerstand10-nm-duumlnner Nanodraht-Huumlllen (hier bestehend aus MnAs) in etwa 5-mal groumlszliger istals derjenige planarer MnAs-Schichten Ob aumlhnliches auch fuumlr die hier vorgestelltenFe3Si-Huumlllen gilt kann aufgrund der unbekannten Kontaktwiderstaumlnde in der 2-Punkt-Geometrie nicht gesagt werden

Ein anisotroper Magnetowiderstand (AMR) konnte weder fuumlr Felder parallel nochfuumlr welche senkrecht zu den Saumlulen beobachtet werden Der Grund hierfuumlr liegt in denbereits diskutierten hohen Kontaktwiderstaumlnden bei der 2-Punkt-Messung Laut Mudu-li [147] zeigen planare kristalline Fe3Si-Schichten einen AMR mit einer Amplitude vonmaximal 1 In der 2-Punkt-Geometrie kann eine Aumlnderung des Saumlulenwiderstandesum nur 1 jedoch aufgrund der deutlich groumlszligeren Kontaktwiderstaumlnde experimen-tell nicht aufgeloumlst werden Dies wurde bestaumltigt durch Untersuchungen an planarenHall-Streifen aus Co2FeSi Co2FeSi zeigt aumlhnliche elektrische Widerstaumlnde und AMR-Amplituden wie Fe3Si und durch die freundliche Unterstuumltzung von Pawel Bruski stan-den derartige Hall-Streifen bereits fertig kontaktiert zur Verfuumlgung [282] Jedoch konnteauch an den Hall-Streifen in der 2-Punkt-Geometrie unabhaumlngig vom gewaumlhlten Stromkein AMR beobachtet werden Ein gaumlnzlich anderes Bild ergibt sich fuumlr Messungen beidenen die Spannung an zwei zusaumltzlichen separaten Kontakten abgenommen wird Beidieser 4-Punkt-Methode mitteln sich die einzelnen Kontaktwiderstaumlnde nahezu aus der

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Messung heraus und aus der separat gemessenen Spannung ergibt sich mit dem ange-legten Strom direkt der Widerstand der Probe Auf diese Weise laumlsst sich der AMR inplanaren Hall-Streifen aus Co2FeSi ohne Probleme nachweisen

Fuumlr die Beobachtung magnetischer Abhaumlngigkeiten in MT-Messungen sind somitmindestens vier Kontakte erforderlich Die Prozessierung von so vielen Kontaktstrei-fen auf einer nur 10-microm-langen Nanosaumlule ist jedoch fuumlr die Photolithographie-Technikproblematisch denn hier liegen die kleinstmoumlglich erreichbaren Strukturen im Bereichvon rund 1microm Eine Alternative dazu stellt die Elektronenstrahllithographie dar Mitdieser Technik kontaktierte Nanosaumlulen (teils auch kuumlrzer als 10microm) wurden bereitsmehrfach vorgestellt und charakterisiert [3037283] Im Rahmen dieser Arbeit stand jedochnur Photolithographie zur Verfuumlgung

ZusammenfassungAls Fazit zu den magnetischen Eigenschaften der Nanodraumlhte laumlsst sich festhalten dassdie Fe3Si Nanosaumlulen-Huumlllen tatsaumlchlich entsprechend der fuumlr diese Arbeit motivieren-den Fragestellung eine Stabmagnetisierung ausbilden Diese konnte fuumlr verschiedeneSubstrattemperaturen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmus-ter mit mikromagnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Dabei zei-gen die Saumlulen einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C das staumlrkste magnetischeSignal Die hier vorgestellten Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur senkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Al-ternative zur Bewerkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substrat-normalen dar Neuartige zukunftsorientierte Bauelemente der Spintronik und magne-tischen Datenspeicherung basierend auf mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlulen haben so-mit durchaus das Potenzial zu dreidimensionalen Speicherelementen mit extrem ho-hen Speicherdichten sowie zu polarisiertem Licht emittierenden Leuchtdioden fuumlr einenenorm schnellen spinsensitiven Intrachip-Datentransfer

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischenNanodraumlhten

Die Entwicklung von konkreten Ideen zur Nutzung der hier vorgestellten Nanosaumlulenin elektronischen Bauteilen bildet schlieszliglich den Abschluss der vorliegenden ArbeitIn diesem Kapitel wird ein Einblick in die erarbeiteten moumlglichen Bauelementdesignseinschlieszliglich ihrer bereits existierenden Pendants gegeben Es wird daruumlber hinaus aufdie jeweiligen Vor- und Nachteile der vorgestellten Strukturen sowie die Herausforde-rungen bei ihrer Herstellung eingegangen

61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

SpinLEDs besitzen das groszlige Potenzial zu einer optischen Uumlbertragung von Spininfor-mation uumlber makroskopische Distanzen Dieser optische Transfer von Spininformationhat einen entscheidenden Vorteil gegenuumlber elektrischen Methoden Bei letzteren muumls-sen Ladungstraumlger durch makroskopische Leiter bewegt werden was nicht ohne Rei-bungsverluste durch Streuung moumlglich ist Hingegen kann bei optischen Methoden derelektrische Strompfad entsprechend kurz gehalten werden so dass derartige Verlustehier keine Rolle spielen Dennoch dienen SpinLEDs heutzutage in der Spintronik fastausschlieszliglich als Detektor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlrliegen an erster Stelle in den hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb planarerSpinLEDs (hohe magnetische Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrerLimitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entge-genlaumluft Wie im Folgenden naumlher erlaumlutert wird lieszligen sich beide Probleme umgehenwenn die in dieser Arbeit vorgestellten mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in dasKonzept der SpinLEDs integriert wuumlrden

611 Planare SpinLED

Es folgt zunaumlchst eine kurze Einfuumlhrung in das Konzept der SpinLEDs in Anlehnungan das Buch ldquoSpintronic materials and technologyrdquo von Y B Xu und S M Thompson [52]SpinLEDs funktionieren auf den ersten Blick wie gewoumlhnliche LEDs Anstatt eines un-polarisierten Stroms von Elektronen wird bei der SpinLED jedoch ein Strom von spin-polarisierten Ladungstraumlgern in die LED-Struktur injiziert Dies kann durch optischeResonanz- oder Transporttechniken realisiert werden Fuumlr eine Einbindung dieser Bau-teile in industrieller Massenfertigung ist jedoch ausschlieszliglich die letztgenannte elek-trische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Diese Technik basiert darauf dasselektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metall stets spinpolarisiert ist Diespinpolarisierten Ladungstraumlger werden somit wie in Abbildung 61 skizziert durchdie Verwendung eines ferromagnetischen Kontakts auf der LED-Struktur in den Halb-leiter injiziert Heute verwendet man als Konfiguration des Kontaktes hauptsaumlchlich

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Schottky- oder Oxid-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Metallen sowie ferroma-gnetische Halbleiter Fuumlr Kontakte aus ferromagnetischen Halbleitern wurde die bislanghoumlchste Injektionseffizienz von uumlber 90 durch Fiederling et al [284] nachgewiesen Manist jedoch aufgrund der niedrigen Curie-Temperaturen ferromagnetischer Halbleiter aufTemperaturen weit unterhalb von Raumtemperatur sowie hohe Magnetfelder limitiertSomit ist diese Kontaktvariante fuumlr praktische Bauteilkonzepte gaumlnzlich ungeeignet Da-her werden die hier dargestellten SpinLED-Konzepte wie in Abbildung 61 dargestelltauf Schottky-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Kontakten beschraumlnkt

Als p-i-n-Uumlbergaumlnge dieser SpinLEDs dienen gewoumlhnlich Strukturen basierend aufGaAs(001) mit Quantentoumlpfen bestehend aus (InGa)As oder (AlGa)As [5261285ndash287] Ei-ne detailliertere Skizze einer solchen Struktur findet sich in Abbildung 62 I Die spin-

Abbildung 61 Schema des Banddiagramms einer GaAs(InGa)As-basierten SpinLED mitSchottky-Tunnelkontakt im Fall einer angelegten Spannung Die obersten++-Schicht des Halbleiters ist so hoch dotiert dass die spinpolarisiertenElektronen diese duumlnne und gleichzeitig hohe Barriere nur mittels Tunnelnund nicht durch thermische Anregung uumlberwinden koumlnnen Sie werden indie Halbleiterstruktur injiziert diffundieren zum Quantentopf und rekom-binieren dort mit unpolarisierten Loumlchern En und Ep bezeichnen dabei diequasi Ferminiveaus der Elektronen bzw Loumlcher Eine Spinpolarisierung derElektronen wird durch die Magnetisierung des Ferromagneten bewerkstel-ligt

polarisierten Elektronen diffundieren zum Quantentopf und rekombinieren dort nachden Auswahlregeln fuumlr die Emission eines Photons mit unpolarisierten Loumlchern Somitsteht die Spinpolarisation der Elektronen in direkter Beziehung zur zirkularen Polarisa-tion des emittierten Lichtes Diese Uumlbersetzung von Spinpolarisation in rechts bzw linkszirkular polarisiertes Licht funktioniert jedoch ausschlieszliglich fuumlr Spinkomponenten desElektrons welche parallel zur Ausbreitungsrichtung des Photons gerichtet sind

Die spontane Magnetisierung der meisten ferromagnetischen Metalle besitzt entge-gen der Darstellung in Abbildung 61 aufgrund der Formanisotropie eine Ausrichtungin der Schichtebene Zirkular polarisiertes Licht ist hier somit fuumlr seitlich emittierendeSpinLEDs zu erwarten Die Auswahlregeln fuumlr eine seitliche Emission in Halbleiter-Quantentoumlpfen lassen jedoch bei der strahlenden Rekombination keine eindeutige Zu-ordnung von emittierter zirkularer Polarisation und zuvor zugrunde liegender Spinpo-

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

larisierung zu [61288] Aus diesem Grund sind seitlich emittierende SpinLEDs mit Ma-gnetisierungen in der Schichtebene nicht von praktischem Nutzen

Im Gegensatz dazu erlauben die Auswahlregeln der strahlenden Rekombination imHalbleiter-Quantentopf fuumlr frontseitig emittierende SpinLEDs eine eins-zu-eins Zuord-nung von zuvor vorhandener Spinpolarisation und schlieszliglich emittierter zirkularer Po-

Abbildung 62 I Skizze einer planaren SpinLED II Erlaubte strahlende Rekombinations-pfade im (InGa)As Quantentopf der unter I dargestellten Struktur VomLeitungsband (LB) mit der Spinquantenzahl plusmn 12 sind vier Uumlbergaumlngezum Valenzband (VB) der schweren Loumlcher (HH) mit plusmn 32 und leichtenLoumlcher (LH) mit plusmn 12 erlaubt Die zirkulare Polarisation des dabei emit-tierten Lichtes ist durch σ+ fuumlr rechts bzw σminus fuumlr links angegeben Beitiefen Temperaturen finden nur die mit dicken Pfeilen gekennzeichnetenUumlbergaumlnge statt III Die offenen Quadrate zeigen die Abhaumlngigkeit des Po-larisationsgrades von dem emittiertem Licht einer planaren SpinLED ba-sierend auf GaAs(AlGa)As auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht ausCo2FeSi vom aumluszligeren Magnetfeld Die rote Linie stellt die fuumlr diese Struk-tur mittels SQUID gemessene Magnetisierungskurve der Co2FeSi-Schichtin willkuumlrlichen Einheiten dar Um die Hysteresekurve besser mit dem EL-Signal vergleichen zu koumlnnen wurde sie invertiert Entnommen aus Farshchiet al [73]

larisation [288289] (Um fuumlr die emittierte Strahlung semitransparent zu erscheinen darfdabei der ferromagnetische Kontakt nur wenige Nanometer dick sein) Die hier erlaub-ten Uumlbergaumlnge sind in der Abbildung 62 II dargestellt

Von den Zustaumlnden des Leitungsbandes (LB) mit den Spinquantenzahlen ml = plusmn 12

existieren je zwei Rekombinationspfade mit den schweren Loumlchern (HH) der Zustaumlnde

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

ml = plusmn 32 (dicke Pfeile) und den leichten Loumlchern (LH) der Zustaumlnde ml = plusmn 1

2 (duumlnnePfeile) des Valenzbandes (VB) Sie besitzen jeweils entgegengesetzte Polarisation LautKonvention bezeichnet σ+ ein Photon mit der Spinquantenzahl +1 d h rechts und σminus

eines mit -1 d h links zirkular polarisiertes Licht

σminus LB+ 1

2

rarr

VBHH+ 3

2

σ+

LBminus 1

2

rarr

VBHHminus 3

2

σ+

LB+ 1

2

rarr

VBLHminus 1

2

σminus

LBminus 12

rarr

VBLH+ 1

2

Bei tiefen Temperaturen finden die Uumlbergaumlnge LB rarr VBLH (duumlnne Pfeile) nicht stattEs bleiben nur zwei moumlgliche Uumlbergaumlnge die je entweder zu σ+ oder σminus fuumlhren Durcheine Messung des rechts I+ und links Iminus zirkular polarisierten Lichtes in der Elektrolu-mineszenz (EL) wird der Polarisationsgrad P = (Iminus minus I+)(I+ + Iminus) bestimmt Anhanddieses Polarisationsgrades kann man somit direkt auf den Grad an spinpolarisiertenElektronen im Quantentopf zuruumlck schlieszligen Man ermittelt hierbei eine untere Grenzeder Spininjektionseffizienz des Ferromagneten zum Halbleiter Fuumlr qualitativ hochwer-tige LED-Strukturen und nicht zu niedrige Spinpolarisationsgrade ist diese Messungauch bei Raumtemperatur moumlglich Voraussetzung ist hierfuumlr dass man die Uumlbergaumlngeder Elektronen mit HH und LH energetisch trennen kann

Frontseitig emittierende SpinLEDs haben jedoch den groszligen Nachteil dass fuumlr die-se Konfiguration die Magnetisierung des Ferromagneten aus ihrer spontanen Ausrich-tung herausgedreht und entlang der Schichtnormale orientiert werden muss Diese istaufgrund der magnetischen Formanisotropie duumlnner magnetischer Filme eine schwe-re Achse Fuumlr den Betrieb planarer SpinLEDs werden deshalb sowohl in der Faraday-als auch der geneigten Hanle-Konfiguration hohe externe Felder im Bereich von 01 bis2 Tesla benoumltigt [5270] Die Faraday-Konfiguration ist in der Abbildung 62 I dargestelltHier wird das aumluszligere Magnetfeld entlang der Schichtnormale orientiert wodurch die

ObjektBauteil Magnetische Induktion B

Magnetfeld von Hirnstroumlmen 100 fT bis 1 pTErdmagnetfeld an der Erdoberflaumlche 25 bis 65microThandelsuumlblicher Kuumlhlschrankmagnet 5 bis 10 mTMagnetfeld eines Sonnenflecks 150 mTMagnetfelder von Kernspintomographen

1 bis 3 Thandelsuumlblichen Lautsprecherspulen60-Hz-TransformatorenNd2Fe14B-Dauermagnet

Tabelle 61 Groumlszligenordnungen von Magnetfeldern nach Wikipedia

Elektronenspins direkt im Ferromagneten manipuliert werden Typischerweise benoumltigtman hierfuumlr Felder zwischen 1 und 2 Tesla In der geneigten Hanle-Konfiguration wirddie SpinLED in einem etwas geringeren Magnetfeld mit einem Winkel von 45 zurSchichtnormale betrieben Dieses Feld bewirkt eine Spin-Praumlzession der Elektronen umdie Achse des Feldes nachdem sie in den Halbleiter injiziert wurden Die Spinmanipu-lation findet somit erst im Halbleiter statt Hier verursacht die Praumlzessionsbewegungeine Spinkomponente parallel zur Schichtnormale welche fuumlr den Betrieb der SpinLED

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

genutzt wird Die fuumlr diese Konfiguration benoumltigten Felder liegen zwar im Bereich von01 bis 05 Tesla und fallen so deutlich geringer als in der Faraday-Konfiguration aus fuumlrpraktische Anwendungen sind diese Groumlszligenordnungen jedoch immer noch ungeeignetFuumlr eine Einordnung dieser Felder sind in Tabelle 61 typische Magnetfeldstaumlrken vonverschiedenen Objekten und Bauteilen angegeben (entnommen aus Wikipedia)

Der Polarisationsgrad des emittierten Lichtes einer planaren SpinLED ist beispielhaftin Abbildung 62 III dargestellt Diese Messwerte basieren auf einer GaAs(AlGa)As-LED auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht aus Co2FeSi [73286290] Die offenen Quadra-te geben den gemessenen Polarisationsgrad in Abhaumlngigkeit des aumluszligeren Feldes widerDie rote Linie hingegen zeigt den Verlauf der fuumlr diese Struktur mittels SQUID entlangder Schichtnormale gemessenen Hysteresekurve der Co2FeSi-Schicht in willkuumlrlichenEinheiten Da bei der Messung des Polarisationsgrades Elektronen in entgegengesetzterSpinpolarisierung injiziert wurden ist die Hysteresekurve fuumlr einen besseren Vergleichmit dem Verlauf des Polarisationsgrades invertiert dargestellt Die Daten gehen auf Fars-hchi et al [73] zuruumlck Wie man sieht folgt der gemessene Polarisationsgrad exakt derHysteresekurve des Co2FeSi-Films entlang der Schichtnormale Fuumlr einen Polarisations-grad von 15-20 werden Feldstaumlrken von rund 15 T benoumltigt was einigen technischenAufwand mit sich zieht und somit fuumlr Anwendungen ungeeignet ist Daruumlber hinaus istman aufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substratelimitiert An eine Integration mit Si zum Beispiel fuumlr die optische Kommunikation aufeinem Chip ist somit innerhalb des Konzeptes planarer SpinLEDs nicht zu denken

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

612 Planare SpinLED mit NanosaumlulenUm SpinLEDs auch in niedrigen bzw sogar in der Abwesenheit von aumluszligeren Magnetfel-dern zu betreiben muszlig die ferromagnetische Injektorschicht entlang des elektronischenTransportpfades magnetisiert sein Wie die vorliegende Arbeit zeigt kann dies auch oh-ne die Beschraumlnkung auf limitierte Materialsysteme oder Uumlberstrukturen [8687] durch dieVerwendung von GaAs-Nanosaumlulen als eine Traumlgerstruktur fuumlr die magnetische Schichtrealisiert werden Das Konzept einer SpinLED mit Nanosaumlulen bildet somit das ersteBauteil das im Rahmen der vorliegenden Arbeit entworfen wurde

Die moumlgliche Form einer SpinLED mit Nanosaumlulen ist in Abbildung 63 skizziertBis zum Quantentopf ist diese identisch mit der planaren SpinLED aus Abbildung62 I Auf den Quantentopf bzw eine duumlnne intrinsische Schicht werden die undotier-ten GaAs-Nanodraumlhte aufgebracht Dies kann durch Au-Troumlpfchen [180291292] oder durch

Abbildung 63 Skizze einer planaren SpinLED mit Nanosaumlulen

eine duumlnne Schicht Si-Oxid [102188192293] als Initiator des selektiven Wachstums bewerk-stelligt werden Das Nanosaumlulen-Wachstum wird schlieszliglich bei der gewuumlnschten Laumlngeder Saumlulen beendet die Wachstumsbedingungen werden vom axialen hin zum radialenWachstum geaumlndert und die n-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die int-rinsischen Saumlulen realisiert [199201294295] Im letzten Wachstumsschritt werden wie in dervorliegenden Arbeit praumlsentiert die Nanodraumlhte mit einem duumlnnen Fe3Si-Film umman-telt

Mit fluumlssigen oligomeren bzw polymeren anorganischen Molekuumllen auf Si-Basis ge-nannt Wasserstoff-Silsesquioxane (HSQ) kann der Raum zwischen den Nanosaumlulennach dem Wachstum durch Aufschleudern und anschlieszligendes Ausbacken aufgefuumlllt

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

werden Das ausgehaumlrtete HSQ hat strukturelle und elektronische Eigenschaften aumlhn-lich des Si-Oxids und ist daher ideal als Fuumlllmaterial geeignet [296297] Die nun nochfreistehenden Koumlpfe der Nanodraumlhte werden schlieszliglich mit einer duumlnnen Schicht Indi-umzinnoxid (ITO) kontaktiert [199]

Durch das Anlegen einer Spannung koumlnnen nun spinpolarisierte Elektronen vom Fer-romagnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln Die niedrig n-dotierteHuumllle der Nanodraumlhte bildet den Transportkanal Hier diffundieren die Elektronen zumplanaren Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit unpolarisierten Loumlchernaus dem p-GaAs Durch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierungdes Ferromagneten sind die Elektronenspins bereits parallel zum elektronischen Trans-portkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad im frontseitig emittierten Lichtdirekt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider Externe Magnetfelder wer-den nicht benoumltigt

HerausforderungenAufgrund der festgelegten Wachstumsrichtung der Nanodraumlhte sind die bislang fastausschlieszliglich verwendeten (001)-orientierten Substrate zur Integration von Nanosaumlulenin eine LED-Struktur leider nicht geeignet Man kann somit innerhalb dieses Konzep-tes nur beschraumlnkt auf bereits vorhandene Expertise bzw Strukturen zuruumlckgreifen Esmuumlssen als erste Herausforderung optimale Wachstumsbedingungen sowohl fuumlr glatteGaAs(111) als auch (InGa)As-Schichten gefunden werden Dotierprofile und Konzentra-tionen muumlssen uumlberpruumlft und der In-Gehalt des Quantentopfes muss angepasst werdenAufgrund des amphoteren Charakters des Si-Einbaus in den GaAs-Kristall welcher hierdurch die Orientierung bevorzugt in Erscheinung tritt [298ndash300] erfordert die n-Dotierungmittels Si besondere AufmerksamkeitFuumlr das Aufbringen des Initiators des selektiven Nanodraht-Wachstums entweder Au-Tropfen oder eine duumlnne Si-Oxidschicht muss die Probe aus der MBE entnommen undspaumlter fuumlr einen Ruumlcktransfer chemisch gereinigt werden Neben den Parametern fuumlrdas optimale Aufschleudern von Au-Tropfen oder eines Si-Oxids welche es zu findengilt muss daruumlber hinaus gewaumlhrleistet sein dass sie das im Anschluss stattfindendechemische Reinigen unbeschadet uumlberstehen Hier kann auf Arbeiten von Somaschini etal [198] zuruumlckgegriffen werdenIn der MBE muumlssen im Anschluss Wachstumsparameter fuumlr das selektive Wachstumgefunden werden Diese unterscheiden sich fundamental verwendet man Au-Tropfenoder wie in dieser Arbeit sich auf duumlnnem Si-Oxid bildende Ga-Tropfen und haumlngenzusaumltzlich teils erheblich vom Substrat ab [9102188192291293]

Ist das Nanosaumlulen-Wachstum beendet muumlssen die Wachstumsparameter wiederum andas radiale Wachstum angepasst werden und Dotierkonzentrationen und -profile ge-funden werden In Arbeiten von Dimakis et al [199] konnte bereits gezeigt werden dasssomit funktionierende p-i-n-Strukturen hergestellt werden koumlnnen detaillierte Aussa-gen uumlber den elektronischen Transport in diesen Bauteilen und damit zusammenhaumln-gend uumlber optimale Dotierprofile gibt es zur Zeit jedoch noch nicht Weiterhin ist hierzu beachten dass das n-dotierte GaAs nach der Herstellung des Quantentopfes nichtnur ausschlieszliglich auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen sondern auch zwischen den Na-nosaumlulen aufwaumlchst Im Gegensatz zum selektiven Nanodraht-Wachstum mittels einesmit Si-Oxid bedeckten Substrates liegt das Substrat im Bereich zwischen den Saumlulenbei der Verwendung von Au-Tropfen vollkommen frei Somit stellen hier die zwischenden Saumlulen wachsenden n-dotierten Schichten einen zusaumltzlichen parasitaumlren Trans-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

portpfad dar Es erscheint daher bei dieser Methode unwahrscheinlich dass der Elek-tronentransport im Potentialgefaumllle zwischen Fe3Si-Film und GaAs-Substrat tatsaumlchlichradial uumlber die Saumlulen und erst anschlieszligend zum Quantentopf hin stattfindet Zwarkonnten einige Arbeiten an aumlhnlichen LED-Strukturen mit Nanosaumlulen bereits zeigendass der Stromfluss entlang des ersten Transportpfades stattfindet [199296] gesichert istdiese Tatsache fuumlr die hier vorgestellte Struktur jedoch nicht Im Fall eines Stromflussesuumlber die Schichten zwischen den Nanosaumlulen muss dieser durch eine isolierende Schichtunterdruumlckt werdenDas Wachstum der Fe3Si-Huumllle wurde durch die vorliegende Arbeit analysiert und stelltsomit im Rahmen der SpinLED-Herstellung keine Probleme mehr darEbenfalls unproblematisch gestaltet sich das Aufschleudern und Ausbacken von HSQbis zu einer bestimmten Houmlhe der Nanosaumlulen und das anschlieszligende Aufbringen ei-ner duumlnnen ITO-Schicht Beides sind Prozesse die in der Forschung an Halbleiter-Nanosaumlulen bereits etabliert sind wenn auch erst seit kurzem Inzwischen kommensie standardmaumlszligig bei der Prozessierung und Kontaktierung von Nanodraht-LEDs zumEinsatz [296297]

Zwar umgeht man mit diesem Konzept durch die Verwendung von Nanosaumlulen diefuumlr herkoumlmmliche SpinLEDs benoumltigten hohen Magnetfelder dennoch ist man auch hieraufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substrate limi-tiert Optische Intrachip-Kommunikation zum Beispiel ist somit auch mit diesen Bautei-len nicht realisierbar

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

613 Nanosaumlulen-SpinLEDUm die Beschraumlnkung auf GaAs-Substrate fuumlr derartige Bauteile zu umgehen bietetsich hier natuumlrlich an eine komplette SpinLED-Struktur innerhalb einer Nanosaumlule her-zustellen Dies ist das zweite Bauteilkonzept welches in diesem Rahmen ausgearbeitetwurde Die Skizze eines moumlglichen Aufbaus ist in Abbildung 64 dargestellt

Ausgangspunkt ist hier kein GaAs-Substrat mehr sondern Si(111) bedeckt mit einerduumlnnen Schicht nativen Si-Oxids Das Wachstum der Nanosaumlulen findet direkt daraufmittels des in der vorliegenden Arbeit verwendeten Ga-induzierten Mechanismus statt

Abbildung 64 Skizze einer Nanosaumlulen-SpinLED

Schleudert man zuvor auf das Si-Oxid Au-Troumlpfchen auf ist es jedoch auch moumlglichhier mittels des Au-induzierten Mechanismus [301] zu arbeiten

Das Wachstum beginnt innerhalb dieses Konzeptes mit einem p-dotierten Nanodraht-Segment Der Uumlbergang hiervon zu einem intrinsischen Abschnitt wird durch eine Un-terbrechung des bereitgestellten Akzeptor-Molekularstrahls bewerkstelligt An den p-i-Uumlbergang schlieszligt sich ein axialer (InGa)As-Quantentopf gefolgt von einem weitereni-GaAs-Segment an Das Nanodraht-Wachstum wird hier kurz unterbrochen um die bishierhin fertiggestellte Struktur mit einer duumlnnen Oxidschicht einzuhuumlllen Dies kannentweder ebenfalls mittels MBE in einer gesonderten Kammer fuumlr das Wachstum vonOxiden geschehen oder die Probe wird kurz aus der UHV-Umgebung entnommen DasOxid wird benoumltigt um ein Kurzschlieszligen der SpinLED zu unterbinden Nach demOxid-Wachstum bzw dem Ruumlcktransfer der Proben in die UHV-Umgebung wird dasSaumlulenwachstum bis zur gewuumlnschten Laumlnge fortgesetzt Dieses letzte Saumlulenstuumlck kannwie in der Abbildung 64 skizziert direkt aus n-dotiertem GaAs oder noch aus intrin-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

sischem Material bestehen Ist die erwuumlnschte Laumlnge erreicht werden die Wachstums-bedingungen vom axialen hin zum radialen Wachstum geaumlndert und die n- bzw n rarrn++-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die Saumlule realisiert Das Ummantelnder Saumlulen mit Fe3Si das Auffuumlllen des Raums zwischen den Draumlhten mit HSQ unddie Kontaktierung mittels ITO verlaumluft analog zum vorher beschriebenen Konzept derplanaren SpinLED mit Nanosaumlulen

Eine angelegte Spannung bewirkt nun dass spinpolarisierte Elektronen vom Ferroma-gnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln koumlnnen Die niedrig n-dotierteHuumllle sowie selbiger Saumlulenkern der Nanodraumlhte bilden den Transportkanal Hier dif-fundieren die Elektronen zum Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit un-polarisierten Loumlchern aus dem p-dotierten Abschnitt der Saumlulen und dem p-SubstratDurch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierung des Ferromagne-ten sind die Elektronenspins auch bei dieser Variante bereits parallel zum elektronischenTransportkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad des frontseitig emittier-ten Lichtes direkt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider und externeMagnetfelder werden nicht benoumltigt

HerausforderungenDie groumlszligte Schwierigkeit dieser Struktur besteht in der Herstellung des axialen Quan-tentopfes Eine vollstaumlndig axiale Heterostruktur wurde nach dem Erkenntnisstand die-ser Arbeit mit der MBE-Technik noch nie realisiert Arbeiten von Somaschini [302] habengezeigt dass durch ein Oumlffnen des In-Ventils die Moumlglichkeit besteht mittels des Ga-induzierten Wachstums sehr duumlnne axiale (InGa)As-Schichten einzufuumlgen Waumlhrend-dessen wird der Ga-Tropfen jedoch sehr schnell instabil und verschwindet teils was einweiteres Wachstum mit GaAs erschwert Eine weitere Moumlglichkeit bietet hier folgendesVorgehen nach Somaschini [303] Nach dem ersten intrinsischen Segment wird der Ga-Tropfen bei niedrigen Temperaturen und sehr geringem As-Fluss verbraucht so dassglatte Kopffacetten entstehen Auf diesen wird mittels ebenfalls geringen In-Fluumlssenund Temperaturen ein neuer In-Tropfen abgeschieden Ob dies jedoch auch im Fallevon (InGa)-Tropfen funktioniert muss hier noch uumlberpruumlft werden Durch einen hohenAs-Fluss und das Heizen auf ca 500 C wird dieser kristallisiert Nun kann wiederumnach Somaschini et al [198] und Priante et al [304] ein neuer Ga-Tropfen auf die Saumlulenaufgebracht und das Wachstum fortgesetzt werden Fuumlr den VLS-Mechanismus mit Au-Tropfen zeigten Arbeiten von Somaschini [301] dass sich ein (InGa)As Quantentopf inaxialer Richtung nur bewerkstelligen laumlsst wenn man zuvor (nach dem Wachstum desersten intrinsischen Segments) die Seitenflaumlchen der GaAs-Saumlulen passiviert Fuumlr denIn-Einbau darf daruumlber hinaus der Durchmesser der Au-Tropfen nicht zu klein sein [305]

Eine Passivierung der Seitenflaumlchen erreicht man ganz einfach indem man die Pro-be kurz aus der MBE herausnimmt und einige Zeit unter Atmosphaumlrendruck an Luftlagert oder mittels MBE eine duumlnne Oxidschicht abscheidet Der folgende Uumlbergangvom (InGa)As-Quantentopf zum zweiten intrinsischen Segment stellt nach Arbeitenvon Dick et al [306] wiederum kein Problem darDie n-Dotierung des obersten Saumlulenstuumlckes kann auch in der [111]-Richtung innerhalbder Nanosaumlulen nachweislich mit Te bewerkstelligt werden [307308] Si ist hingegen auf-grund seines in der [111]-Richtung innerhalb von Nanosaumlulen verstaumlrkten amphoterenCharakters weniger geeignet [195295298ndash300309] Um keine Kompensation herbeizufuumlhrenist man bei Si deshalb auf sehr geringe Dotierkonzentrationen beschraumlnkt Ob diese fuumlrden Betrieb der Nanosaumlulen-SpinLED ausreichen muss untersucht werden Die Frage

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

inwiefern sich hingegen ein intrinsisches oberstes Saumlulenstuumlck auf die Funktionsweisedes Bauteils auswirkt ist zum jetzigen Zeitpunkt ebenfalls noch ungeklaumlrtEine weitere Schwierigkeit koumlnnte sich durch die positive Dotierung des unteren Saumlu-lensegments ergeben Zwar kann man bei der p-Dotierung auf einige Arbeiten zuruumlck-greifen [195310311] genaue Dotierkonzentrationen sowie Dotierprofile sind jedoch bislangnur rudimentaumlr erforscht

Aufgrund der zwei groszligen Vorteile dieser Strukturen welche einen moumlglichen Betriebvon SpinLEDs in geringen bis hin zu gar keinen aumluszligeren Feldern und ihre Kompatibi-litaumlt mit der Si-Technologie umfassen steht demzufolge der Realisierung von beispiels-weise optischer Intrachip-Kommunikation nichts mehr im Wege Auszligerdem bleibt zuerwaumlhnen dass diese Variante ein komplettes SpinLED-Bauteil auf einer Substratflaumlchevon nur wenigen 100 nm times 100 nm darstellt dieser enorm geringe Substratverbrauchkommt der heutigen Si-Technologie weiterhin sehr entgegen

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Im ersten Teil dieses Kapitels wird eine Einfuumlhrung in das auf Parkin et al [82] ba-sierende Konzept des dreidimensionalen permanenten Festkoumlrperspeichers gegebenInnerhalb dieses Konzeptes lieszligen sich Speicherelemente mit bislang unerreichbarenSpeicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen statischen Festkoumlrperspei-cher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer und zu erschwinglichen Preisen herstellenBislang gestaltet sich die tatsaumlchlich dreidimensionale Herstellung solcher Speicher je-doch als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Daskoumlnnte schlieszliglich durch die Uumlbertragung des Konzeptes auf die in dieser Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen umgangen werden Diese Uumlber-tragung fuumlhrt zum dritten und letzten Bauteilkonzept dieser Arbeit und wird im zweitenTeil dieses Kapitels vorgestellt Es nutzt die GaAs-Nanodraumlhte als rein passive Traumlger-struktur um mittels der durch sie entlang der Substratsenkrechte orientierten Fe3Si-Huumlllen dreidimensionale Speicherelemente zu realisieren

621 Konzept des Laufbandspeichers

Felder bestehend aus duumlnnen ferromagnetischen Streifen in einer senkrechten Anor-dung wurden 2008 von Parkin et al [82] unter dem englischen Begriff racetrack memory(RM) fuumlr schnelle rein elektrisch angesteuerte permanente magnetische Datenspeiche-rung vorgeschlagen Das Konzept des RM beruht im Gegensatz zu herkoumlmmlichenzweidimensionalen Speichertechniken auf einer Erweiterung der Datenablage in dendreidimensionalen Raum hinein Damit lassen sich Speicherelemente von bislang un-uumlbertroffenen Speicherkapazitaumlten Zugriffszeiten vergleichbar mit denen heutiger SSDsund quasi unbegrenzter Lebensdauer zu niedrigen Preisen realisieren Physikalisch be-ruht der RM auf dem Effekt des Spin-Momenttransfers (STT) [7778] Der STT-Effekt trittauf wenn ein Strom von spinpolarisierten Elektronen von einem Medium mit einer be-stimmten Magnetisierung in ein weiteres mit anders orientierter Magnetisierung uumlber-geht Auf die Spins der Elektronen im zweiten Medium wirkt aufgrund des spinpola-risierten Stroms ein Drehmoment Uumlbersteigt der Strom einen bestimmten Schwellwertwird es durch den STT moumlglich die Magnetisierung im zweiten Medium zu drehenDieser Effekt wird im RM genutzt um magnetische Domaumlnen kontrolliert entlang einesSpeicher- bzw Leiterstreifens zu bewegen Eine Skizze des von Parkin et al [82] vorge-stellten Konzeptes eines RM findet sich in Abbildung 65

Im Konzept des RM wird Information in magnetischen Domaumlnen welche sich in lan-gen Sequenzen auf einem vertikal angeordneten ferromagnetischen Leiterstreifen befin-den senkrecht zur Oberflaumlche eines Si-Substrats gespeichert Diese sind in Abbildung65 durch blaue und rote Abschnitte gekennzeichnet Zwischen Domaumlnen unterschied-licher Orientierung bilden sich Domaumlnengrenzen die je nach der relativen Ausrichtungder benachbarten Domaumlnen zueinander entweder in einer Kopf-an-Kopf- oder einerFuszlig-an-Fuszlig-Konfiguration vorliegen Der Abstand zwischen aufeinanderfolgenden Do-maumlnengrenzen ist durch vorgegebene Haftstellen auf dem Speicherstreifen festgelegtDieser Abstand entspricht demzufolge der Laumlnge eines Bits Die Haftstellen sorgen dar-uumlber hinaus fuumlr eine groumlszligere Stabilitaumlt der Domaumlnengrenzen gegenuumlber thermischenFluktuationen oder magnetischen Streufeldern von benachbarten Speicherstreifen De-finiert werden Haftstellen zum Beispiel durch Einkerbungen im Speicherstreifen oderdurch Modulationen in der Dicke oder der Materialparameter des Streifens

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Fuumlr den Lese- und Schreibprozess werden die Domaumlnengrenzen durch Strompulse imNanosekundenbereich simultan entlang des Speicherstreifens bewegt Nach dem STT-Effekt [7778] verursacht der Stromfluss im magnetischen Material aufgrund von spinab-haumlngiger Diffusionsstreuung eine Spinpolarisierung des Materials und traumlgt infolgedes-

Abbildung 65 Schematischer Aufbau eines RM Entnommen aus Bader und Parkin [83] I Einvertikaler u-foumlrmiger magnetischer Speicherstreifen mit Bitmuster (blauund rot) vor und nachdem Domaumlnengrenzen mittels Strompulsen im Na-nosekundenbereich uumlber die horizontalen Lese- und Schreibstreifen bewegtwurden II Beim Lesevorgang wird mittels eines mit dem RM verbundenenMTJ der TMR gemessen III Einzelne Bits koumlnnen zum Beispiel mittels deshier dargestellten Streufeldes der Bewegung einer magnetischen Domaumlneentlang eines zweiten senkrecht angeordneten ferromagnetischen Streifesgeschrieben werden IV Ein Feld bestehend aus 42 vertikalen Speicherstrei-fen auf einem Chip

sen selbst ein Drehmoment Trifft der spinpolarisierte Strom auf eine Domaumlnengrenzeso uumlbertraumlgt er auf sie ein Spin-Drehmoment und somit ebenfalls eines auf die magne-tischen Momente in der Grenze Dieses Drehmoment kann eine Bewegung der Domauml-nengrenze verursachen welche unabhaumlngig von der Ladung der Grenze (Kopf-an-Kopfoder Fuszlig-an-Fuszlig) ist [312ndash318] Einzig der magnetische Streifen muss schmal genug seind h kleiner oder im Bereich von 100 nm so dass die Wechselwirkung des STT die-jenige der Momente mit dem Eigenfeld des Stromflusses dominiert Solange der Ab-stand benachbarter Domaumlnengrenzen konstant bleibt ist die durchschnittliche Lese-bzw Schreibezeit eines individuellen Bits unabhaumlngig von der Anzahl von Bits auf dem

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Speicherstreifen Letzterer sind somit keine Grenzen gesetzt wodurch sich mit demKonzept des RM bislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten realisieren lieszligen

Der Lesevorgang selbst findet schlieszliglich uumlber eine Messung des Tunnelmagnetwider-stands (TMR) mittels eines mit dem Speicherstreifen in Kontakt befindlichen magnetwi-derstandssensitiven Tunneluumlbergangs (MTJ) statt MTJs sind heutzutage handelsuumlblicheBauelemente und bilden die Basis eines jeden modernen MRAMs

Fuumlr den Schreibprozess gibt es mehrere technische Loumlsungen Erstens kann durch dasStreufeld eines durch einen benachbarten Metallstreifen flieszligenden Stromes eine Do-maumlne im Speicherstreifen geschrieben werden Zweitens eignet sich hierfuumlr ebenfallsdie STT-Wechselwirkung welche beim Stromfluss zwischen einem am Speicherstreifenbefindlichen magnetischen Nanoelements und dem Speicherstreifen selbst stattfindetDrittens kann wie in der Abbildung 65 III gezeichnet auch das Streufeld der kon-trollierten Bewegung einer Domaumlnengrenze entlang eines benachbarten magnetischenLeiterstreifens eine Domaumlne auf dem Speicherstreifen schreiben

Soweit das von Parkin et al [82] vorgestellte Prinzip des RM Unzaumlhlige Forschungs-gruppen beschaumlftigen sich seither mit duumlnnen magnetischen Speicherstreifen der Her-stellung von geeigneten Haftstellen und der kontrollierten Bewegung von Domaumlnen-grenzen entlang eines magnetischen Streifens [319320] Bislang jedoch gestaltet sich dietatsaumlchlich dreidimensionale Umsetzung solcher Speicherstreifen wie in Abbildung 65als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Mittelseines Grundgeruumlstes aus Halbleiter-Nanosaumlulen fuumlr die magnetischen Speicherstreifenwie die in der vorliegenden Arbeit vorgestellten mit einem Ferromagnet ummantel-ten GaAs-Nanodraumlhte koumlnnten die zuletzt genannten technischen Probleme umgangenwerden

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

622 Nanosaumlulen-LaufbandspeicherUumlbertraumlgt man das Konzept des RM auf die in dieser Arbeit diskutierten Nanosaumlulenso wird Information nicht mehr in einem u-foumlrmigen magnetischen Speicherstreifensondern in einer einzigen senkrechten Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlule gespeichertEine Skizze ist in Abbildung 66 I zu finden

Nach wie vor besteht ein Datenbit aus einer magnetischen Domaumlne die nun jedochdie Form eines schmalen Hohlzylindersegmentes hat In diesen Domaumlnen ist das ma-gnetische Moment entsprechend ihrer Form entweder parallel zur Saumlule oder in Wirbelnum die Saumlule orientiert Die Domaumlnengrenzen sind entsprechend Kopf-an-Kopf bzwFuszlig-an-Fuszlig oder rechts-links bzw links-rechts konfiguriert Zur Definition und Stabi-

Abbildung 66 I Skizze von drei Speichersaumlulen eines Nanodraht-RM jede besteht auseiner vertikalen mit einem duumlnnen Metallfilm ummantelten Halbleiter-Nanosaumlule Einzelne Bits bestehen nun aus Hohlzylindersegmenten (blauund rot) II Skizze eines Feldes von 30 Nanosaumlulen-RM auf einem Chip

lisierung der Domaumlnen werden wiederum vorgegebene Haftstellen verwendet Hierfuumlrkann bei einem Nanodraht-RM jedoch direkt der unter der magnetischen Speicherhuumll-le befindliche Halbleiterkern verwendet werden da sich Halbleiter-Nanosaumlulen in ver-schiedenen Uumlberstrukturen mit nahezu atomarer Perfektion herstellen lassen Berichtetwurde zum Beispiel bereits von periodischer Zwillingsbildung aus Wurzit- und Zink-blendephase mit einhergehender Zick-Zack-Form der Nanodraumlhte [321ndash325] Auch Tian etal [326] beobachteten Nanosaumlulen in periodischer Zick-Zack-Form Beim Ummanteln sol-cher Nanodraumlhte mit einem Ferromagneten sorgt die Form einer solchen Traumlgersaumluleautomatisch fuumlr periodische Einkerbungen in der magnetischen Huumllle die als Haft-stellen agieren koumlnnen Daruumlber hinaus sind ebenfalls periodische Modulationen desSaumlulendurchmessers bekannt [252327ndash329] Auch diese koumlnnen als Haftstellen dienen Beieinem Nanosaumlulen-RM sind die Haftstellen somit schon direkt nach dem Wachstum der

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Traumlgerstruktur vorhanden Dies koumlnnte im Gegensatz zum RM ohne Nanosaumlulen beiwelchem Haftstellen unter Umstaumlnden in einem separaten Prozessierungsschritt defi-niert werden muumlssen eine nicht unwesentliche Zeitersparnis fuumlr den Fertigungsprozessmit sich bringen

Entlang der Nanosaumlule werden die Domaumlnengrenzen durch einen Strompuls zwi-schen dem Kopf und dem Fuszlig der Saumlule uumlber den Mechanismus des STT bewegtDer hierzu benoumltigte Kontaktstreifen am Fuszlig der Draumlhte wird lithographisch entwedernach dem Saumlulenwachstum angebracht oder bereits vorher gemeinsam mit den vor-definierten Positionen fuumlr das Nanodraht-Wachstum Es ist hier jedoch auch moumlglichdie parasitaumlre Schicht des Ferromagneten zwischen den Saumlulen die beim Ummantelnder Draumlhte entsteht direkt fuumlr den unteren Kontakt zu verwenden Um die elektrischenAnsteuerungen fuumlr den Lese- und Schreibprozess in der Mitte des Nanodrahtes an-zubringen wird der Raum bis zur Haumllfte der Saumlulen mit Dielektrika wie das bereitserwaumlhnte HSQ oder andere Polymere aufgefuumlllt Techniken zum definierten Auffuumlllendes Saumlulen-Zwischenraumes sind wie im vorangegangenen Abschnitt bei den Spin-LEDs erwaumlhnt mittlerweile Standard in der Nanodraht-Prozessierung Fuumlr die Lese-und Schreibprozesse selbst eignen sich direkt die im RM-Konzept von Parkin et al [82]

vorgeschlagenen Mechanismen bzw Bauteile Einzig ihre Form muss durch leichte Mo-difizierung an die Zylinder-Geometrie der Speichersaumlule angepasst werden Diese Lese-bzw Schreibstreifen werden wiederum durch Dielektrika voneinander isoliert litho-graphisch somit in einer radialen Geometrie um die Saumlulen angebracht Zu den hierbenoumltigten Prozessierungsschritten vergleichbare konnten bereits bei der Realisierungvon radialen Gate-Strukturen um Nanosaumlulen fuumlr Nanodraht-Transistoren erfolgreichdurch- und vorgefuumlhrt werden [4325330ndash334] Nach einem erneuten Auffuumlllen mit Dielek-trika wird schlieszliglich noch der Kopf der Saumlulen analog zu den bereits beschriebenenProzessen fuumlr die SpinLED-Fertigung lithographisch kontaktiert

Der endguumlltige Saumlulen-Speicher besteht schlieszliglich aus Feldern vieler einzelner Spei-chernanosaumlulen aumlhnlich der Skizze in Abbildung 66 II Das Wachstum von Halbleiter-Nanosaumlulen innerhalb vordefinierter Positionen welche in ihrer Gesamtheit solche groszlig-flaumlchig angelegten Felder auf einem Substrat bilden wurde bereits von verschiedenenGruppen fuumlr verschiedene Halbleiter demonstriert [18102131335ndash348] Entgegen desselbenKonzeptes ohne Nanosaumlulen ist somit eine Fertigung solcher Speicherelement-Felderfuumlr heutige Prozessierungstechniken durchaus machbar

HerausforderungenDie erste und grundlegende offene Frage dieses Nanosaumlulen-RM-Konzeptes stellt sichim Zusammenhang der geometrischen Form der fuumlr dieses Konzept benoumltigten Domauml-nen Nach dem Kenntnisstand dieser Arbeit wurde bisher noch nicht nachgewiesen obeine Bewegung der Grenzen von Domaumlnen in Zylinder-Geometrie entlang einer magne-tischen Saumlule mittels der Wechselwirkung des STT moumlglich ist Dies zu erforschen bildetdie groumlszligte Herausforderung des Nanosaumlulen-RMEine weitere Schwierigkeit schlieszligt sich hier direkt an die erste an Aufgrund der Tat-sache dass die Form der Domaumlnen ein Hohlzylinder-Segment ist existieren innerhalbdieses Konzeptes nicht mehr nur zwei Konfigurationen von Domaumlnengrenzen sondernmindestens doppelt so viele (Kopf-an-Kopf Fuszlig-an-Fuszlig rechts-links links-rechts) In-wieweit sich welche Konfiguration fuumlr diese Art von Speicherelement eignet ist zumjetzigen Zeitpunkt ebenso ungeklaumlrt und bedarf weiterer ForschungDaruumlber hinaus bleibt fuumlr dieses Konzept ebenfalls noch zu untersuchen ob die hier

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

vorgeschlagenen Moumlglichkeiten zur Haftstellenfertigung tatsaumlchlich geeignet sind umstabile Domaumlnen mit festen Ausdehnungen zu realisierenSchlieszliglich birgt der gesamte beschriebene Fertigungsprozess Herausforderungen tech-nischer Art Zwar existieren zur Zeit in der Halbleiter-Nanodraht-Forschung Expertisenzu jedem der benoumltigten Prozessierungsschritte bis diese jedoch im Zusammenspiel zueinem funktionierenden RM fuumlhren werden sicher nicht wenige Feinjustierungen An-passungen und Modifikationen vorgenommen werden muumlssen

Es bleiben hier demzufolge viele offene Fragen von ganz grundsaumltzlichem Charak-ter Fuumlr die heutigen Fertigungstechniken im Nanometerbereich stellt dieses Konzeptjedoch eine tatsaumlchlich realisierbare Umsetzung eines echt dreidimensionalen Festkoumlr-perspeichers dar Das enorme Potenzial eines solchen Speichers (bislang unerreichbareKapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen SSDs eine unbegrenzte Lebensdau-er sowie erschwingliche Preise) rechtfertigt somit zukuumlnftige Arbeit in dieser Richtung

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7 Zusammenfassung

Das Gebiet der Halbleiter-Nanosaumlulen zieht seit geraumer Zeit eine bemerkenswerteAufmerksamkeit auf sich [2ndash6] Mittels Nanostrukturen wie diesen Saumlulen ist es nichtnur moumlglich quasi verspannungsfrei Halbleiter hoher Qualitaumlt auf nahezu jedem Sub-strat herzustellen [10100101223] auch innerhalb der Saumlule lassen sich aufgrund der Moumlg-lichkeit des elastischen Spannungsabbaus sehr unterschiedliche Materialien in hoherQualitaumlt kombinieren [18106325349350] Dies fuumlhrt zu gaumlnzlich neuen Moumlglichkeiten in derGestaltung von Bauelementen mit verschiedensten teils voumlllig neuartigen Eigenschaf-ten [161719296342351ndash370]

Diese Arbeit geht noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als eine der ers-ten Arbeiten das Gebiet der Halbleiter-Saumlulen mit demjenigen der Spintronik Inner-halb einer Saumlule wird ein ferromagnetisches Metall mit einem Halbleiter kombiniertDie Struktur besteht im Rahmen dieser Arbeit aus einem GaAs-Kern umhuumlllt mit ei-ner duumlnnen Fe3Si-Schicht die somit fuumlr sich allein gesehen einen Nano-Hohlzylinder(Englisch nanotube) darstellt

Diese Nano-Hohlzylinder sind daruumlber hinaus auch als eigenstaumlndige Strukturen in-teressant da sie aufgrund ihrer geometrischen Abmessung und Form ganz eigene Rand-bedingungen fuumlr die Orientierung der Magnetisierung besitzen Fuumlr die spontane Aus-richtung der magnetischen Momente ergeben sich nur zwei moumlgliche Konfigurationendie Orientierung in Vortices (Wirbeln) um die Hohlzylinder herum auch Zwiebelstruk-tur genannt und die Staborientierung entlang der Zylinder [114115371ndash373] Letztere bildetdie Motivation dieser Arbeit denn aufgrund der senkrechten Orientierung der darunterbefindlichen Halbleiter-Saumlule auf dem Substrat sorgt sie fuumlr eine moumlgliche Ausrichtungder spontanen Magnetisierung entlang der Substratnormalen Dies ist wegen der ma-gnetischen Formanisotropie mit herkoumlmmlichen Ferromagnet-Schichten nur mit sehrlimitierten Materialen [8687] oder mit einem erheblichen Aufwand indem spezielle ma-gnetische Uumlbergitter und Mehrfachschichtsysteme gewachsen werden zu bewerkstel-ligen [88ndash91374ndash382] Die in dieser Arbeit vorgestellte Variante der Nano-Hohlzylinder isthingegen unabhaumlngig vom magnetischen Material und erfordert nur den einen Wachs-tumsschritt der Saumlulen-Umhuumlllung

Das Forschungsgebiet der ferromagnetischen Hohlzylinder mit Abmessungen im Na-nometerbereich [83383ndash389] ist mindestens ebenso groszlig wie dasjenige der Halbleiter-Nano-draumlhte Die epitaktische Kombination beider Nanostrukturen [27ndash293135ndash39] mit einem sogeeigneten Ferromagneten wie Fe3Si ist jedoch ein Alleinstellungsmerkmal dieser Ar-beit Hier galt es zu untersuchen

1 inwieweit es moumlglich ist GaAs-Nanodraumlhte mit Fe3Si mittels MBE zu umhuumlllen

2 welche physikalischen Eigenschaften diese mit Fe3Si ummantelten Saumlulen aufwei-sen und

3 inwieweit sich eine Stabmagnetisierung in den Nanodraht-Huumlllen realisieren laumlsst

Verschiedene GaAs-Traumlgerstrukturen wurden zu diesem Zweck mittels des selbstin-duzierten VLS-Wachstums hergestellt Im direkten Anschluss daran wurden diese unter

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7 Zusammenfassung

UHV-Bedingungen in eine zweite Kammer geeignet fuumlr das Metallwachstum transfe-riert und mit Fe3Si umhuumlllt Somit wurde eine houmlchstmoumlgliche Reinheit der Grenzflaumlchegewaumlhrleistet Diese technische Voraussetzung ist ein weiteres Alleinstellungsmerkmaldieser Arbeit

Die Epitaxie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden ist allein aufgrund der geneig-ten Quellenpositionen in der MBE-Kammersymmetrie moumlglich Da Adatomdiffusion beiden niedrigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt besitztder zur Substratnormale geneigte Materialfluss der MBE eine Komponente ungleichNull parallel zur Substratoberflaumlche Dieser Materialanteil adsorbiert auf den Seiten-flaumlchen der Saumlulen Hieraus und aus den Draht-Abmessungen folgt eine rund fuumlnfmalniedrigere Wachstumsrate an den Saumlulen-Seitenflaumlchen als auf der Substratoberflaumlchezwischen den Draumlhten Das Ungleichgewicht der Volumina von Huumlllen und parasitaumlrerSchicht ist bei allen Ensemble-Messungen von anlagenfrischen Proben zu beruumlcksich-tigen und fuumlhrt dazu dass bei dieser Art der Charakterisierung nur sehr beschraumlnkteAussagen uumlber die Huumlllen gemacht werden koumlnnen Durch eine gezielte Wahl der Trauml-gerstruktur (genauer gesagt der Dichte und Laumlnge der Saumlulen) laumlsst sich der Anteil desparasitaumlren Wachstums zwischen den Draumlhten jedoch maszligschneidern Dabei kann dieSaumlulendichte durch eine Vorstrukturierung der Si-Substrate nahezu beliebig eingestelltwerden [102339ndash348] Die Laumlnge ist noch einfacher uumlber die GaAs-Wachstumsdauer steu-erbar [188192390391] Somit ist auch ein komplettes Unterdruumlcken dieses Fe3Si-Films moumlg-lich Diese Beobachtung ist ein sehr wichtiger Aspekt im Hinblick auf eine Verwendungder Nanodraumlhte in spintronischen Bauteilen

Unabhaumlngig davon ist es moumlglich Nanosaumlulen verschiedener Laumlngen gleichmaumlszligig mitFe3Si zu ummanteln Das Wachstum findet dabei uumlberall auf der Nanodraht-Oberflaumlchesimultan statt und bildet eine geschlossene Huumllle Der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur wird dabei in seiner Form erhalten seine Ausrichtung vari-iert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit kann die Dicke der Fe3Si-Huumllleganz einfach durch die Wahl der Wachstumsdauer eingestellt werden Dies ist ein weite-res wichtiges Ergebnis dieser Arbeit denn gleichmaumlszligige und geschlossene Huumlllen sindeine Grundvoraussetzung fuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanosaumlulen in zukuumlnfti-gen Bauelementen

Die Morphologie der umhuumlllten Nanodraumlhte unterscheidet sich von derjenigen pla-narer Fe3Si-Schichten Bei Temperaturen unter 200 C zeigen die Saumlulen eine charakte-ristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattem-peraturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchenwiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachstumstemperaturdieser Arbeit von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Fuumlr den Einsatz inspintronischen Bauteilen sind Schichten bzw Huumlllen mit rauen Grenz- und Oberflauml-chen problematisch da sie eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung darstellenund stromfuumlhrende Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei und so-mit zusaumltzliche Widerstaumlnde verursachen koumlnnen [262ndash265] Demzufolge kann aufgrundder Morphologie fuumlr das Wachstum von Bauteilen basierend auf mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine maximale Substrattemperatur von 200 C angegebenwerden

Im Gegensatz zur Epitaxie des Fe3Si auf hochreinen GaAs-Substraten zeigt die pa-rasitaumlre planare Schicht des Fe3Si zwischen den Saumlulen ausschlieszliglich polykristallineEigenschaften Dies gilt jedoch nicht fuumlr die Nanodraht-Huumlllen Bei Temperaturen un-terhalb von 200 C konnte neben polykristallinem Material auch ein signifikanter Anteil

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an epitaktisch ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen mittels XRD und TEM nachgewiesenwerden Die kristallographische Orientierung stimmt dabei mit derjenigen des GaAsuumlberein Innerhalb dieser epitaktischen Bereiche besitzt das Fe3Si eine stoumlchiometri-sche Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor Bei Temperaturenum 200 C ist die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktisch ori-entiert Sie zeigt einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hinweise aufeine hundertprozentige Ordnung entsprechend der D03-Phase finden Das Fe3Si derHuumlllen bildet markante (111)-orientierte Facetten aus welche aufgrund ihrer geringenVerkippung zur [111]-Wachstumsrichtung oberflaumlchlich sehr glatt erscheinen Numeri-sche DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwinvom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben uumlbereinstim-mend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlr Si-terminierte (111)-OberflaumlchenMinimalwerte Daruumlber hinaus zeigen die Nanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von In-terdiffusionsprozessen in der Form von Grenzflaumlchenreaktionsprodukten Bekannt sinddiese Grenzflaumlchenreaktionen auch von der planaren Epitaxie des Fe3Si wurden dortjedoch erst bei erheblich houmlheren Temperaturen um 400 C beobachtet Das Einsetzendieser Reaktionen bei wesentlich niedrigeren Temperaturen im Falle der Nanodraumlhteist houmlchstwahrscheinlich dem hohen Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumen unddem sehr geringen Durchmesser der Saumlulen zuzuschreiben Beide Faktoren beguumlnstigennachweislich Instabilitaumlten an Ober- und Grenzflaumlchen [34249ndash252] Bei Temperaturen uumlber200 C hinaus fuumlhren die Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen zu einer sukzessivenZerstoumlrung sowohl des GaAs- als auch des Fe3Si-Kristalls Die Reaktionen spielen sichdabei in einem Kanal welcher von den Draumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat ab Im Substrat entstehen in der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welchein Form und Ausdehnung nicht mit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlber-einstimmen Als Reaktionsprodukte bilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- undAs-Si-Verbindungen Die Untersuchungen der kristallographischen Eigenschaften derFe3Si-Huumlllen bestaumltigen somit eine maximale Wachstumstemperatur von 200 C

Die fuumlr diese Arbeit motivierende Fragestellung nach einer moumlglichen Stabmagneti-sierung in den Nanodraht-Huumlllen konnte tatsaumlchlich fuumlr verschiedene Substrattempera-turen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmuster mit mikroma-gnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Somit ist diese Arbeit die al-lererste zur Forschung an Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraumlhten welche die gewuumlnschteStabmagnetisierung realisieren konnte Das staumlrkste magnetische Signal zeigten hierbeiSaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C Diese nach belieben nano- oder mi-krometerlangen Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktursenkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Alternative zur Be-werkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substratnormalen darSie koumlnnen mit glatten Grenz- und Oberflaumlchen einem sechseckigen Querschnitt undgleichmaumlszligigen geschlossenen Huumlllen jedweder gewuumlnschten Dicke hergestellt werdenDabei zeigen sie bis zu einer Wachstumstemperatur von maximal 200 C die fuumlr Fe3Sitypischen magnetischen Eigenschaften Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sindsomit nachweislich vielversprechende Nanostrukturen fuumlr neuartige zukunftsgewand-te Bauteile der Spintronik und der magnetischen Datenspeicherung

Als Ausblick bleibt schlieszliglich zu klaumlren inwiefern die hier vorgestellten Nanodraht-strukturen fuumlr die in Kapitel 6 genannten zukunftstraumlchtigen Bauteile aufgrund ihrerelektronischen Eigenschaften geeignet sind und inwieweit sie mit bereits bekannten pla-naren Strukturen konkurrieren koumlnnen

127

A Uumlbersicht der Proben undWachstumsbedingungen

Im Folgenden werden die hier untersuchten Proben und ihre jeweiligen Parameter desMBE-Wachstums aufgelistet Dem besseren Verstaumlndnis halber sind sie in thematischenGruppen zusammengefasst und dort anhand der Laumlnge der Traumlgerstruktur klassifiziertdadurch sind die Probennummern nicht fortlaufend und es tauchen einige Proben dop-pelt auf

A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

Die Stoumlchiometie des Fe3Si wurde anhand planarer Schichten auf unverkippten semi-isolierenden GaAs(001)-2-Zoll-Substraten von Wafer Technology mittels XRD kalibriertDa GaAs und Fe3Si gitterangepasst sind wurden hierzu ω-2ϑ-Kurven um den ReflexGaAs(004)Fe3Si(004) aufgenommen und die Temperatur der Si-Zelle solange angepasstbis der Fe3Si(004) Reflex genau auf dem GaAs(004) zu liegen kam Aus den Nebenmaxi-ma verursacht durch Beugung an den glatten Fe3Si-Grenz- und Oberflaumlchen konnte da-bei zugleich die Schichtdicke und somit die Wachstumsrate des Fe3Si ermittelt werdenDie Wachstumsbedingungen der GaAs-Pufferschicht die in der Wachstumskammer fuumlrGruppe-III-Arsenide aufgebracht wurde sind hier nicht erfasst Die Tabelle A1 beziehtsich ausschlieszliglich auf die Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53533 200 3 1335 1395M53544 200 3 1335 1370 18M53545 200 3 1335 1350 16M53558 200 3 1335 1363 18

Tabelle A1 Proben zur Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

129

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A2 Temperaturserien

Hier sind nun alle Proben aufgelistet bei denen der GaAs-Nanosaumlulen-Kern bei ver-schiedenen Temperaturen (Tsub) mit Fe3Si ummantelt wurde Die Wachstumsraten unddas VIII-Verhaumlltnis beziehen sich auf die Rate in nmh mit welcher eine planareGaAs-Schicht unter gleichen Bedingungen wachsen wuumlrde und das dabei bereitgestell-te Flussverhaumlltnis von As (FAs) zu Ga (FGa) Des weiteren meint die Spalte gtR in nmhltder folgenden Tabellen ebenfalls die Rate mit welcher eine planare Fe3Si-Schicht untergleichen Bedingungen wachsen wuumlrde Die Spalten gtTFe in C lt und gtTSi in C lt gebendie Zellentemperatur von Fe bzw Si waumlhrend des Wachstums an

A21 200-nm-lange NanosaumlulenDiese Serie wurde hauptsaumlchlich fuumlr TEM-Untersuchungen angefertigt Die ersten 4 Pro-ben sind auf n-dotierten (As) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid der Firma Sil-chem gefertigt die restlichen auf ebenfalls n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mitnativem Oxid der Firma CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wurdenach dem VLS-Mechanismus mit Ga-Tropfen auf duumlnnem Si-Oxid die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur hergestellt Hierbei wurde ein VIII-Verhaumlltnis von 10 und eine Rate von100 nmh verwendet Die Wachstumstemperatur betrug 620 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 13 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53324M53325 100 3 1335 1405 23M53326 150 3 1335 1405 23M53327 200 3 1335 1405 23M53334 250 3 1335 1405 23M53335 300 3 1335 1405 23M53336 350 3 1335 1405 23

Tabelle A2 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 200-nm-lange Nan-odraumlhte

130

A2 Temperaturserien

A22 1-microm-lange Nanosaumlulen

Die hier gelisteten Proben wurden saumlmtlich auf p-dotierten (B) Si(111)-2-Zoll-Substratender Firma Silchem gefertigt Das native Oxid wurde am PDI von Dr Emmanouil Dimakisund Dr Claudio Somaschini chemisch basierend auf den Arbeiten von Breuer [9] praumlpa-riert

Fuumlr diese Serie wurde die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur im ersten Schritt in derMBE-Kammer fuumlr III-Arsenide bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnisvon 24 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 570 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 30 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53241M53221 100 3 1335 1395 23M53220 150 3 1335 1395 23M53219 200 3 1335 1395 23M53218 250 3 1335 1395 23M53222 300 3 1335 1395 23M53223 350 3 1335 1395 23

Tabelle A3 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 1-microm-lange Nanodraumlh-te

A23 10-microm-lange Nanosaumlulen

Diese Serie wurde auf n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid derFirma CrysTec gefertigt

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53760 15 3 1335 1363 18M53754 50 3 1335 1363 18M53747 100 3 1335 1363 18M53749 150 3 1335 1363 18M53750 200 3 1335 1363 18M53751 250 3 1335 1363 18M53752 300 3 1335 1363 18M53753 350 3 1335 1363 18

Tabelle A4 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 10-microm-lange Nan-odraumlhte

131

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A24 Planare VergleichsschichtenAls Vergleichsproben fuumlr verschiedene Untersuchungen wurden planare Fe3Si-Schichtenauf Si(111) Substraten mit nativem Oxid gefertigt Die Substrate der ersten beiden Pro-ben sind n-dotierte (P) 2-Zoll-Wafer von CrysTec das folgende ist ein n-dotierter (As)2-Zoll-Wafer von Silchem und die weiteren sind p-dotierte (B) 2 Zoll Wafer von CrysTec

Um realistische Vergleichsproben herzustellen wurden fuumlr diese Serie alle Proben fuumlr1 h bei 600 C in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide getempert

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53811 15 3 1335 1363 18M53809 50 3 1335 1363 18M53323 100 3 1335 1405 23M53658 150 3 1335 1363 18M53660 200 3 1335 1363 18M53663 250 3 1335 1363 18M53666 300 3 1335 1363 18M53669 350 3 1335 1363 18

Tabelle A5 Fe3Si-Schichten gewachsen bei verschiedenen Temperaturen auf Si(111) Sub-straten mit nativem Oxid

A3 Serie der Schichtdicke

Hauptsaumlchlich fuumlr magnetische Charakterisierungen wurden 10-microm-lange Nanosaumlulenverschieden lang mit Fe3Si umhuumlllt woraus sich eine unterschiedlich dicke Nanosaumlulen-Huumllle ergibt Die hier verwendeten Substrate sind n-dotierte (P) Si(111) 2-Zoll-Substratemit nativem Oxid von CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53759 15 075 1335 1363 18M53757 15 15 1335 1363 18M53760 15 3 1335 1363 18M53767 15 6 1335 1363 18

Tabelle A6 10-microm-lange Nanodraumlhte mit verschieden dicken Fe3Si-Huumlllen

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B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

Um eine zusaumltzliche epitaktische Referenz zu den in der vorliegenden Arbeit behan-delten und groumlszligtenteils polykristallinen Fe3Si-Schichten zu haben wurden noch dreiProben von epitaktischem Fe3Si auf hochreinen GaAs(111)B-Substraten hergestellt DieParameter des MBE-Wachstums dieser Schichten finden sich in Tabelle B1

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53851 100 3 1335 1365 18M53856 200 3 1335 1365 18M53859 350 3 1335 1365 18

Tabelle B1 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

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B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer

Zuvor wurden ausgehend von bereits vorhandener Expertise zum GaAs(111)-WachstumBedingungen gesucht unter denen sich eine optimal glatte (111)GaAs-Pufferschicht mitatomaren Stufen ausbildet Das MBE-Rezept fuumlr ein solches GaAs(111)-Puffer ist in derTabelle B2 von Probe M53777 zusammengefasst

Oxiddesorption

Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

580 116 middot1015

Gepulstes Wachstum von 2075 nm GaAs

R in nmh VI I I-Flussverhaumlltnis t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

50times 500 375 30 640 116 middot1015

60 640 116 middot1015

Tempern

t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

2700 640 216 middot1015

Abkuumlhlen

FAs in sminus1cmminus2

216 middot1015

Tabelle B2 Rezept fuumlr ein optimales GaAs(111)-Pufferwachstum

AFM-Aufnahmen in Abbildung B1 bestaumltigen ein glattes Pufferwachstum Einzelne

Abbildung B1 AFM-Aufnahmen von M53777 aus Probenmitte und Probenrand Die Houml-henskala umfasst stets eine Spanne von 0 bis 4 nm

atomare Stufen sind gut zu erkennen Die mittlere quadratische Rauigkeit des Puffersbetraumlgt 567 Aring in der Probenmitte und 584 Aring im Probenrand

134

B2 Morphologie

B2 Morphologie

Auch nach dem Wachstum von rund 54 nm Fe3Si sind diese atomaren Stufen unabhaumln-gig von den hier verwendeten Temperaturen immer noch deutlich sichtbar wie AFM-Untersuchungen dargestellt in Abbildung B2 zeigen Einzig bei einer Temperatur von

Abbildung B2 AFM-Aufnahmen aus der Mitte der in Tabelle B1 enthaltenen Proben DieHoumlhenskala umfasst fuumlr 100 und 200 C eine Spanne von 0 bis 10 nm undfuumlr 350 C 0 bis 20 nm Die Skala betraumlgt in allen Bildern 5 microm

350 C ergeben sich zusaumltzlich auf der sehr glatten Probenoberflaumlche erhoumlhte ringfoumlrmi-ge Strukturen

Dass die Fe3Si-Schichten bis 200 C aumlhnlich ebene Oberflaumlchen wie die GaAs(111)-Ausgangsflaumlche bilden bestaumltigen die in Tabelle B3 aufgefuumlhrten rms-Rauigkeiten der

Puffer 100 C 200 C 350 C

rms-Rauigkeit 57 Aring 108 Aring 99 Aring 196 Aring

Tabelle B3 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

AFM-Aufnahmen in Abbildung B2 Bei 350 C raut sich die Fe3Si-Schicht aufgrund derhohen ringfoumlrmigen Defekte merklich auf

B3 Kristallstruktur

Analog zu den im Haupttext untersuchten Proben wurden auch hier XRD-Messungenin ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie durchgefuumlhrt In den 2ϑ-Kurven (hier nicht gezeigt) wurdenbei keiner der drei Temperaturen Reflexe beobachtet Polykristalline Beitraumlge in denFe3Si-Schichten koumlnnen entgegen vergleichbarer Filme auf Si-OxidSi(111)-Substratensomit nahezu ausgeschlossen werden

Das epitaktische Fe3Si hingegen ist fuumlr 100 und 200 C in den ω-2ϑ-Messungender Abbildung B3 deutlich zu erkennen Es wurde darauf verzichtet die gesamteKurve vom (111)- bis (444)-Reflex zu zeigen Um exemplarisch die relevanten De-tails der Messungen zu demonstrieren ist hier nur ein Ausschnitt der ω-2ϑ-Kurveum den GaAs(444)-Reflex dargestellt Das Beugungsmaximum liegt fuumlr 100 C beiq100 = 767647 1Aring fuumlr 200 C hingegen bei q200 = 767954 1Aring Aus diesen Wer-ten ergibt sich ∆a

a (100) = 0 306 und ∆aa (200) = 0 266 mit der Gitterkonstante

135

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

a = 5 65342 Aring des stoumlchiometrischen Fe3Si Nach Herfort et al [49] berechnet sich der Si-Anteil x in den hier vorliegenden Fe1minusxSix-Phasen somit zu x100 = (20 5 plusmn 2 2) at Sibzw x200 = (21 3plusmn 2 2) at Si Das Fe3Si der Schichten ist bei Wachstumstemperaturenum 100 C leicht Fe-reicher als bei Temperaturen um 200 C obwohl die Materialfluumlssebei beiden Proben nominell gleich eingestellt waren

Fuumlr die Temperaturen 100 und 200 C lassen sich weiterhin charakteristische Dicke-noszillationen erkennen In Uumlbereinstimmung mit den AFM-Untersuchungen sprichtdies fuumlr sehr glatte Ober- und Grenzflaumlchen Sowohl die Oszillationen als auch dieSchichtreflexe wurden durch eine Fitkurve angepasst welche wie im Bild angegeben

Abbildung B3 ω-2ϑ-Kurven um den GaAs(444)-Reflex der XRD an planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiedenen Temperaturen auf GaAs(111)B-Substraten Der Reflex des Fe3Si liegt fuumlr 100 C bei niedrigeren q-Wertenals fuumlr 200 C Die eingezeichneten Fitkurven des Schichtreflexes und derDickenoszillationen ergeben die Werte rechts im Bild Fuumlr 350 C sind hin-gegen die Dickenoszillationen als auch der Fe3Si-Reflex verschwunden

fuumlr die Schichtdicke dS(100) = 60 0 nm und dS(200) = 56 9 nm liefert Dies stimmt gutmit den nominell abgeschiedenen 54 nm Fe3Si uumlberein Hier gilt es zu beachten dassdiese Proben sehr viel spaumlter als die im Haupttext behandelten hergestellt wurden Dawaumlhrend dieser Zeit die Fe- und Si-Fluumlsse leicht sanken wird im Haupttext von einernominell abgeschiedenen planaren Schichtdicke von rund 70 nm ausgegangen

Aufgrund von erheblichen Grenzflaumlchenreaktionen sind in ω-2ϑ bei Wachstumstem-peraturen um 350 C keine Reflexe des Fe3Si mehr zu beobachten Gleichzeitig ver-schwinden durch raue Grenz- und Oberflaumlchen auch die Dickenoszillationen Die ge-samte ω-2ϑ-Kurve von GaAs(111) bis GaAs(444) dieser Temperatur enthaumllt jedoch zweizusaumltzliche fuumlr Fe3Si unbekannte Beugungsmaxima Sie sind den Reaktionsproduktender Interdiffusionsprozesse an der Grenzflaumlche zuzuordnen Diese hier nicht gezeigtenReflexe liegen bei q = 2 50plusmn 0 01 1Aring und q = 4 980plusmn 0 009 1Aring Sie stimmen mit dendokumentierten Reflexen (002) und (004) des Fe3Ga2minusxAsx uumlberein [392] koumlnnen jedochauch durch As-reiche Fe-Verbindungen erklaumlrt werden [256]

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B4 Magnetische Eigenschaften

B4 Magnetische Eigenschaften

Die magnetischen Eigenschaften dieser Schichten wurden mittels Magnetometrie unter-sucht

Abbildung B4 zeigt den M-H-Kurvenverlauf fuumlr ein externes Magnetfeld parallel zur

Abbildung B4 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

in der Schichtebene liegenden [110]-Richtung Unabhaumlngig von der Temperatur stellt

Abbildung B5 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

diese Richtung eine leichte magnetische Achse mit rechteckiger Hysterese und MR ≃

137

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

MS dar Das Koerzitivfeld liegt fuumlr 100 C bei 12 Oe was etwa doppelt so groszlig ist wiedasjenige fuumlr 200 und 350 C Im Vergleich mit der Literatur [49233270281393] sind derartigniedrige Koerzitivfelder typisch fuumlr glatte und qualitativ hochwertige Fe3Si-Schichten

Die M-H-Kurven entlang der ebenfalls in der Schicht liegenden [112]-Richtung sindin Abbildung B5 dargestellt Fuumlr 100 und 350 C findet sich auch hier eine nahezurechteckige Hysterese mit MR ≃ MS Die Koerzitivfelder der jeweiligen Kurven belau-fen sich auf rund 12 Oe bei 100 und rund 8 Oe bei 350 C Die bei 200 C hergestellteSchicht hingegen zeigt keine rechteckige leichte Achse sondern anisotropes Verhaltenentlang der [112]-Richtung Die Remanenz liegt bei ca 625 emucm3 und betraumlgt so-mit nur rund 56 der Saumlttigungsmagnetisierung Das Anisotropiefeld liegt im Bereichvon nur 50 Oe und faumlllt damit deutlich geringer aus als uumlbliche Felder schwerer ma-gnetischer Achsen des Fe3Si Letztere bewegen sich in der Literatur im Bereich von 100bis 300 Oe [49233270281393] Daruumlber hinaus ist auch hier eine breite Hysterese mit einemKoerzitivfeld von rund 12 Oe zu beobachten

Entlang der senkrecht zur Schichtebene liegenden [111]-Richtung hingegen zeigendie Schichten unabhaumlngig von der Temperatur ein magnetisch anisotropes VerhaltenDargestellt sind die Magnetisierungskurven hier in Abbildung B6 Die durch die For-

Abbildung B6 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [111]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

manisotropie hervorgerufenen Anisotropiefelder liegen bei 20 kOe fuumlr 100 und 15 kOefuumlr 200 und 350 C Alle Kurven sind im niedrigen Feldverlauf durch eine Hysterese ge-kennzeichnet Diese wird einer leichten Verkippung der Proben waumlhrend der Messungzugeschrieben

Eine Auswertung der magnetischen Anisotropieenergie entsprechenden Flaumlchen derHysteresekurven analog zu dem im Haupttext beschriebenen Vorgehen ergibt das inAbbildung B7 dargestellte Bild Die [111]-Richtung ist durch die Formanisotropie un-abhaumlngig von der Temperatur eine magnetisch sehr schwere Achse mit einer Anisotro-piefeldflaumlche zwischen 5 und 6 kOe In den in der Schichtebene liegenden Richtungenzeigt das Fe3Si bei 100 und 350 C ein nahezu magnetisch isotropes Verhalten mit sehrleichten Achsen Die Flaumlchen befinden sich hier im Bereich von 15 bis 4 Oe Einzig

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B4 Magnetische Eigenschaften

bei 200 C kann eine magnetische Anisotropie in der Schichtebene beobachtet werdenDabei kommt die leichte Achse parallel zur [110]- mit Aaniso ≃ 3 5 Oe die schwere

Abbildung B7 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungen[111] [112] und [110] der Schichten einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von100 200 und 350 C

hingegen entlang der [112]-Richtung mit Aaniso ≃ 11 5 Oe zu liegen

Abbildung B8 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro Volumenvon der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Das magnetische Saumlttigungsmoment ist schlieszliglich in Abbildung B8 uumlber der Tempe-ratur aufgetragen Alle drei Schichten zeigen ein Moment von rund 1200 emucm3 Dies

139

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

liegt am oberen Ende der in der Literatur angegebenen Werte fuumlr die Fe1minusxSix-Phasewelche im Bild grau eingetragen sind [40281] Bemerkenswert ist dass auch die Schichthergestellt bei 350 C ein ebenso hohes Saumlttigungsmoment besitzt wie diejenigen bei100 und 200 C Grenzflaumlchenreaktionen und die dabei gebildeten Reaktionsproduktewie Fe-Ga- oder Fe-As-Verbindungen mit sehr viel geringerem Moment als Fe3Si sinddeshalb fuumlr die (111)-orientierte Schicht bei 350 C noch zu vernachlaumlssigen Die Interdif-fusionsprozesse spielen somit im Vergleich zu (001)-orientierten Schichten [40281] sowiezu denjenigen Proben aus dem Haupttext hier eine sehr viel weniger dominante Rolle

140

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

Fuumlr die aus der Geometrie der Probenkonfigurationen A B und C so wie sie in Ka-pitel 51 eingefuumlhrt wurden berechneten absoluten Saumlttigungsmagnetisierungen MS inemucm3 wurden die hier folgenden Werte und Formeln verwendet

dS Dicke der planaren Fe3Si-Schicht und der parasitaumlren Schicht zwischenden Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM- und TEM-AnalysendS = 70 nm

r Radius der GaAs-Kernsaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmenr = (25 minus 50) nm

dH Dicke der Fe3Si-Nanosaumlulen-Huumlllen verifiziert durchTEM-UntersuchungendH = (14 minus 21) nm

R Gesamtradius der mit Fe3Si ummantelten GaAs-NanosaumlulenR = r + dH = (39 minus 71) nm

ϱNW Dichte der Nanosaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmen in Anzahl proFlaumlcheϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

L Laumlnge der Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM-AnalysenL = 1000 nm

Xps Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen (Probe B)Xps = (142925 minus 144923) cmminus1

Xps =1

dS minus ϱNWπR2dS(C1)

XNW Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen und der Fe3Si-Huumlllen(Probe A)XNW = (129560 minus 142285) cmminus1

XNW =1

dS + ϱNWπL(R2 minus r2)(C2)

141

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

VpsA Volumen der parasitaumlren Schicht normiert auf die GrundflaumlcheVpsA = (6 9 minus 7) middot 10minus6 cm

VpsA = dS minus ϱNWπR2dS (C3)

VHA Volumen der Nanosaumlulen-Huumlllen normiert auf die GrundflaumlcheVHA = (0 32 minus 8 2) middot 10minus7 cm

VHA = ϱNWπR2dS + ϱNWπL(R2 minus r2) (C4)

Ein geschaumltztes Verhaumlltnis der Volumina von Nanosaumlulen-Huumlllen zu parasitaumlrer Fe3Si-Schicht VHVps von rund 05 bis ca 12 ergibt sich aus diesen Werten Die Saumlttigungs-magnetisierung (MS in emucm3) berechnet sich aus den mittels SQUID gemessenenMomenten in der Saumlttigung (mA in emucm2) fuumlr die drei Probenkonfigurationen wiefolgt

MS(ProbeA) =mA

middot XNW (C5)

MS(ProbeB) =mA

middot Xps (C6)

MS(ProbeC) =mA

middot 1dS

(C7)

Fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung der Differenz in den gemessenen Momenten derSaumlttigung von Probe A und Probe B mADi f f =mA(ProbeA)minusmA(ProbeB) ergibtsich schlieszliglich

MS(Di f f ) =mA Di f f

middot AVH

(C8)

C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 97plusmn 5 00097plusmn 00005 1318plusmn 300Probe B 96plusmn 2 00096plusmn 00002 1382plusmn 200Probe C 67plusmn 1 00067plusmn 00001 957plusmn 100

Tabelle C1 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (122minus3175) emucm3

142

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 548plusmn 07 000548plusmn 000007 745plusmn 100Probe B 50plusmn 5 00050plusmn 00005 720plusmn 200Probe C 43plusmn 4 00043plusmn 00004 614plusmn 60

Tabelle C2 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (587minus15241) emucm3

C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 47plusmn 3 00047 plusmn 00003 639plusmn 200Probe C 3672plusmn 008 0003672plusmn 0000008 525plusmn 50

Tabelle C3 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C

C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 09plusmn 02 000009plusmn 000002 12plusmn 10Probe B 16plusmn 09 000016plusmn 000009 23plusmn 30Probe C 409plusmn 07 000409plusmn 000007 584plusmn 60

Tabelle C4 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C

143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Folgende Skripte wurden zur numerischen Berechnung der in Kapitel 52 beschriebenenObjekte verwendet Sie sind jeweils gekennzeichnet durch die Orientierung der Magne-tisierung im Skript und laufen stets uumlber ein Gitternetz namens ` mfmnmeshh5 acute

D1 M = M(0 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 )

llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )

145

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for z in range (minus45 4 6 ) phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )

f wri te ( rsquo 0 6 d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv ( rsquoH_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )

f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D2 M = M(0 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

146

D3 M = M(1 0 0)

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D3 M = M(1 0 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

147

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

148

D4 M = M(1 1 0)

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D4 M = M(1 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

149

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D5 M = M(0 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

150

D6 M = M(1 0 1)

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D6 M = M(1 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

151

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D7 M = M(1 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

152

D7 M = M(1 1 1)

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

153

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in p h i d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )

return ( 0 0 0 ) d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s in ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

154

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

155

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in rho d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0

r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )return ( 0 0 0 )

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )

156

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )

157

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

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[386] Yixing Ye and Baoyou Geng Magnetic Nanotubes Synthesis Properties andApplications Critical Reviews in Solid State and Materials Sciences 37(2)75ndash93April 2012 ISSN 1040-8436 doi 101080104084362011613491 URL httpwwwtandfonlinecomdoiabs101080104084362011613491

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[389] Y Xu DS Xue DQ Gao JL Fu XL Fan DW Guo B Gao and WBSui Ordered CoFe2O4 nanowire arrays with preferred crystal orientationand magnetic anisotropy Electrochimica Acta 54(24)5684ndash5687 October 2009ISSN 00134686 doi 101016jelectacta200905012 URL httplinkinghubelseviercomretrievepiiS0013468609006513

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194

Literaturverzeichnis

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195

Danksagung

Die vorliegende Arbeit waumlre ohne die Unterstuumltzung in vielfaumlltigster Weise die ich vonverschiedensten Seiten erfuhr nicht moumlglich gewesen Fachlich fand ich mich am Paul-Drude-Institut (PDI) eingebettet in eine einzigartige und fruchtbare Schaffensatmosphauml-re Von der unkomplizierten Kooperation zwischen den Abteilungen des PDI profitier-ten sowohl meine Arbeit als auch ich persoumlnlich enorm Mein Dank geht deshalb uumlberdie in der Folge genannten wichtigsten Personen hinaus an alle Kollegen und Freundedes PDIMein besonderer Dank geht an erster Stelle an Prof Dr Henning Riechert Er gab mirden wissenschaftlichen Freiraum und die finanzielle Unterstuumltzung das Projekt derFerromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen welches sich bereits waumlhrend meiner Di-plomarbeit entwickelte innerhalb einer Promotion weiter zu verfolgen Daruumlber hinausunterstuumltzte er mich durch wertvolle Diskussionen und Anmerkungen Nicht zuletztfoumlrderte er meinen wissenschaftlichen Werdegang erfolgreich durch das Ermoumlglichenvon Konferenzteilnahmen und Qualifizierungsprogrammen sowie durch die Fuumlrspra-che und Beurteilung fuumlr Stipendien Daruumlber hinaus danke ich Prof Dr Saskia Fischerund Prof Dr Hans Luumlth die sich als Gutachter meiner Dissertationsschrift bereit erklaumlr-tenMein besonderer Dank geht weiterhin an Dr Lutz Geelhaar und Dr Jens Herfort diemir als direkte Ansprechpartner und Tutoren in vielen Belangen zur Seite standen Dar-uumlber hinaus verdanke ich ihnen die Moumlglichkeit meine Arbeitszeiten sehr flexibel zuhandhaben Ohne diese Flexibilitaumlt waumlre meine Arbeit zum heutigen Zeitpunkt nochnicht fertiggestelltGanz herzlich danke ich zudem Dr Claudio Somaschini und Dr Emmanouil Dimakisfuumlr die chemisch praumlparierten Si-Substrate waumlhrend der Zeit als mir selbst Arbeiten imChemielabor verboten waren Gemeinsam mit Dr Steffen Breuer waren sie meine ersteAnlaufstelle bei Problemen und dem zwanglosen Austausch uumlber das Wachstum derGaAs-NanodraumlhteWeiterhin danke ich Prof Dr Peter Schaaf von der TU Ilmenau fuumlr die DurchfuumlhrungBereitstellung und geduldige Erklaumlrung der Moumlssbauer-Messungen meiner Proben Fuumlrdie TEM-Untersuchungen meiner Saumlulen und die wertvollen Hinweise zur TEM alsauch zur XRD danke ich Dr Bernd Jenichen und Dr Achim Trampert Dr Uwe Jahndanke ich fuumlr die Durchfuumlhrung und Diskussion der EDX-Messungen an meinen Na-nostrukturen und Dr Steve Erwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staatenvon Amerika danke ich fuumlr die schnellen Rechnungen nach der Dichtefunktionaltheoriesowie die unkomplizierte jedoch tiefgehende paumldagogische Aufarbeitung der Ergebnis-se Weiterhin danke ich Dr Klaus Biermann Dr Frank Groszlige und Dr Michael Hankefuumlr so manchen Tipp zum epitaktischen Wachstum des GaAs sowie zu theoretischenBetrachtungen physikalischer Zusammenhaumlnge Prof Dr Hans Luumlth danke ich fuumlr seineBemuumlhungen meine Arbeit durch weitere Charakterisierungen innerhalb einer Zusam-menarbeit mit dem Forschungszentrum Juumllich auszubauen In diesem Zusammenhangmoumlchte ich mich auch bei Dr Daniel Buumlrgler vom Forschungszentrum Juumllich fuumlr sein In-teresse an meiner Arbeit und die probeweise durchgefuumlhrten Messungen bedanken Den

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Danksagung

Mitgliedern der Ferromagnet-Semiconductor-Hybrid-Structures-Gruppe Dr Manfred Ram-steiner Pawel Bruski Dr Rouin Farshchi Yori Manzke Thomas Hentschel Dr MinhTuan Dau und Jochen Kalt danke ich fuumlr zahlreiche wertvolle Gespraumlche sowie ihre ak-tive Hilfe beim Auf- und Umbau bzw der Wartung von Laborinstrumenten Schlieszliglichdanke ich meinem sehr interessierten und motivierten Studenten Mirko Heckert des-sen Betreuung mir aufgrund seiner freundlichen Art und seines hohen Leistungsniveauseine groszlige Freude und Wissenszugewinn war All meinen zahlreichen kurz- oder laumln-gerfristigen Buumlrokollegen danke ich daruumlber hinaus fuumlr die unkomplizierte angenehmeund kreative Buumlroatmosphaumlre und ich danke allen aktuellen und ehemaligen Mitglie-dern der Nanowires-Gruppe fuumlr den breiten Erfahrungsaustausch sowohl uumlber Arbeits-als auch uumlber sonstige AngelegenheitenEin besonderes Dankeschoumln schulde ich den Technikern Claudia Herrmann Hans-PeterSchoumlnherr und Michael Houmlricke die fuumlr Fragen und Probleme rund um die MBE zurVerfuumlgung standen Anne-Kathrin Bluhm danke ich fuumlr das Anfertigen unzaumlhliger REM-Aufnahmen von herausragender Qualitaumlt sowie die Einfuumlhrung in die REM Weiterhindanke ich Angela Riedel die das Bonden meiner kontaktierten Nanosaumlulen uumlbernahmdem Team der Lithographie welches meine Saumlulen wunschgemaumlszlig schnell und kom-petent mit Kontakten versah und Ilka Schuster die mich in Belangen der Gestaltungund des Druckes von Postern Probenuumlbersichten und anderen Bilddokumenten berietDagmar Dormeyer und Sylvia Raumlther danke ich schlieszliglich ganz herzlich fuumlr die schnel-le und freundliche Bereitstellung bzw Anfertigung von ungezaumlhlten Buumlchern Artikelnund AbschriftenGanz herzlich danke ich Dr Caroline Chegraveze Judith Lehnert und Dr Marlene Zander diemir meine Studienzeit mit ihren fuumlr mich sehr wertvollen Freundschaften bereichertenDer Organisation Frauen in den Naturwissenschaften Campus Adlershof und hier ins-besondere Carmen Kurbjuhn sowie meiner Mentorin Prof Dr Susanne Siebentritt dankeich fuumlr unvergessliche aufschlussreiche Seminare Gespraumlche Auskuumlnfte und Bekannt-schaften Weiterhin danke ich der Christiane-Nuumlsslein-Volhard-Stiftung fuumlr die finan-zielle Unterstuumltzung waumlhrend meiner Promotionszeit Zudem verdanke ich der Foumlrde-rung durch diese Stiftung liebgewonnene interdisziplinaumlre Bekanntschaften sowie einenenormen Motivationsschub zu meiner Arbeit Der Humboldt-Universitaumlt danke ich fuumlrdie Aufnahme in das Caroline von Humboldt-Stipendiatinnenprogramm welches mirdie Moumlglichkeit gibt meine Dissertation und die damit verbundene Forschungsarbeitin einem gesicherten Rahmen abzuschlieszligen Dem Forschungsverbund Berlin und derLeibniz-Gemeinschaft danke ich schlussendlich fuumlr weiterbildende Seminare und dieinterdisziplinaumlre Vernetzung von PromotionsstudentenNeben all den bisher genannten Personen und Organisationen danke ich in erster Li-nie und von ganzem Herzen meiner Familie und meinen Freunden Ohne die nicht inWorten zu fassende Anerkennung Unterstuumltzung Foumlrderung und Motivation die mirvon dieser Seite aus zu Teil wurde haumltte diese Arbeit nicht entstehen koumlnnen Daruumlberhinaus danke ich besonders Simone Rehberg Martina Landgraf und Heike Nieland fuumlrdie liebevolle und zuverlaumlssige Art wie sie ihren Beruf ausuumlben und mir dadurch etwasmehr Leichtigkeit im Arbeitsalltag verschaffen Abschlieszligend sei der immerwaumlhrendenungreifbaren Frage bdquoWas macht die Wissenschaftldquo von Prof Christfried Goumlckeritz mitdieser Arbeit eine Antwort gegeben

198

  • Titel
  • Kurzdarstellung
  • Veroumlffentlichungen
  • Inhaltsverzeichnis
  • 1 Einleitung
  • 2 Vorbetrachtungen
    • 21 Spintronik
      • 211 Einfluss der Formanisotropie
      • 212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen
        • 22 Materialsysteme
          • 221 GaAs
          • 222 Fe3Si
            • 23 Methoden der magnetischen Charakterisierung
              • 231 Magnetometrie
              • 232 Moumlssbauer-Spektroskopie
              • 233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung
              • 234 Magnet-Kraft-Mikroskopie
              • 235 Magnetotransport-Messungen
                  • 3 Epitaxie der Nanodraumlhte
                    • 31 Molekularstrahlepitaxie
                    • 32 Kristall-Wachstumsmodi
                    • 33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur
                    • 34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur
                      • 4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                        • 41 Nanodraht-Grundgeruumlste
                          • 411 Morphologie
                          • 412 Kristallstruktur
                            • 42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten
                              • 421 Morphologie
                              • 422 Kristallstruktur
                                • 43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen
                                  • 431 Morphologie
                                  • 432 Kristallstruktur
                                      • 5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                                        • 51 Nanodraht-Ensembles
                                          • 511 Magnetische Anisotropie
                                          • 512 Magnetisches Saumlttigungsmoment
                                          • 513 Magnetische Konfiguration
                                            • 52 Einzeldraumlhte
                                              • 521 Magnetische Konfiguration
                                              • 522 Magnetotransport-Eigenschaften
                                                  • 6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten
                                                    • 61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs
                                                      • 611 Planare SpinLED
                                                      • 612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen
                                                      • 613 Nanosaumlulen-SpinLED
                                                        • 62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung
                                                          • 621 Konzept des Laufbandspeichers
                                                          • 622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher
                                                              • 7 Zusammenfassung
                                                              • A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen
                                                                • A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie
                                                                • A2 Temperaturserien
                                                                  • A21 200-nm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A22 1-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A23 10-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A24 Planare Vergleichsschichten
                                                                    • A3 Serie der Schichtdicke
                                                                      • B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B
                                                                        • B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer
                                                                        • B2 Morphologie
                                                                        • B3 Kristallstruktur
                                                                        • B4 Magnetische Eigenschaften
                                                                          • C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen
                                                                            • C1 Werte bei 100degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C2 Werte bei 200degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C3 Werte bei 300degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C4 Werte bei 350degC Wachstumstemperatur
                                                                              • D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag
                                                                                • D1 M=M(001)
                                                                                • D2 M=M(010)
                                                                                • D3 M=M(100)
                                                                                • D4 M=M(110)
                                                                                • D5 M=M(011)
                                                                                • D6 M=M(101)
                                                                                • D7 M=M(111)
                                                                                • D8 M=M ephi = M(-sin phi cos phi 0)
                                                                                • D9 M=M erho = M(cos phi sin phi 0)
                                                                                  • Literaturverzeichnis
                                                                                  • Danksagung
Page 4: Ferromagnet-Halbleiter- Nanodrahtstrukturen

Abstract

The subject of the present work is the synthesis of ferromagnet-semiconductor core-shell nanowires To realize such structures molecular beam epitaxy has been employedFor the investigation the well-suited materials systems GaAs and Fe3Si are used Withinthe framework of this thesis the open question whether a magnetization in the nanowiresthat is perpendicular to the nanowirersquos substrate can be realized is of special interestSuch a configuration of the magnetization is desirable because some spintronic deviceconcepts rely on magnetizations perpendicular to the substrate In general with theexception of very limited and highly specific materials the shape anisotropy of thinmagnetic layers causes the magnetic moments to orient along an in-plane direction andtherefore perpendicular configurations of the magnetization do not occur at equilibriumconditions In contrast magnetic nanowires with moments pointing along the wire axisdirectly provide the desired out-of plane magnetization

In the first part the epitaxial procedure to realize the core-shell nanowires is descri-bed Nanowires with smooth side walls smooth interface to the GaAs core a fairly highstructural ordering and an epitaxial orientation relationship are produced

In the second part the magnetic properties of the core-shell nanowires are analy-zed It is shown that characterizations of an ensemble of wires cannot resolve magneticproperties of the shells Investigations on single nanowires however revealed that themagnetization in the shells is indeed as desired oriented along the wires

Several innovative device concepts based on the specific magnetic properties of thesecore-shell nanowires are finally introduced in the third part of this work Within theseconcepts three-dimensional magnetic recording devices with unsurpassed data stora-ge capacities and circular polarized light emitting diodes for tremendously fast spininformation transfer for intrachip communication can be realized

Keywords GaAs molecular beam epitaxy nanowires bar magnetization magneticnanotubes core-shell Fe3Si shape anisotropy micromagnetic simulation

Veroumlffentlichungen

Publikationen uumlber Teile dieser Arbeit

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B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of lattice matched GaAs-Fe3Si core-shell nanowires J Cryst Growth 410 1 (2015)

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si Core-Shell Nanowires Nanobar Magnets Nano Lett 13 6203 (2013)

Weitere Publikationen

Y Takagaki J Herfort M Hilse L Geelhaar und H Riechert Swingback in magnetizati-on reversal in MnAs-GaAs coaxial nanowire heterostructures J Phys Condens Matter 23126002 (2011)

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S Breuer M Hilse L Geelhaar und H Riechert Nucleation and growth of Au-assistedGaAs nanowires on GaAs(111)B and Si(111) in comparison J Cryst Growth 323 311 (2011)

E Dimakis J Laumlhnemann U Jahn S Breuer M Hilse L Geelhaar und H Riechert Self-assisted nucleation and vapor solid growth of InAs nanowires on bare Si(111) Cryst GrowthDes 11 4001 (2011)

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of the do-pants Si and Be into GaAs nanowires Appl Phys Lett 96 193104 (2010)

S Breuer M Hilse A Trampert L Geelhaar und H Riechert Vapor-liquid-solid nuclea-tion of GaAs on Si(111) Growth evolution from traces to nanowires Phys Rev B 82 075406(2010)

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaarund H Riechert Ferromagnet-semiconductor nanowire coaxial heterostructures grown by mo-lecular beam epitaxy Appl Phys Lett 95 133126 (2009)

Vortraumlge und Konferenzbeitraumlge

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert GaAsFe3Si coreshellnanowires on Si(111) (Poster) 28th International Conference on Defects in Semiconduc-tors (ICDS 2015) Espoo Finnland Juli 2015

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Sishells around GaAs nanowires on Si(111) (Poster) 19th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XIX) Oxford Groszligbritannien April 2015

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latticematched GaAsFe3Si core-shell nanowire (Poster) 18th International Conference on Molecu-lar Beam Epitaxy MBE 2014 Flagstaff Arizona Vereinigte Staaten von Amerika Sep-tember 2014

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag)IEEE International Magnetics Conference INTERMAG Europe Dresden DeutschlandMai 2014

M Hilse J Herfort (Vortragender) B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Ge-elhaar und H Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization(Poster) 7th International School and Conference on Spintronics and Quantum Informa-tion Technology (SpinTech) Chicago Vereinigte Staaten von Amerika Juli 2013

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latti-ce matched GaAsFe3Si core-shell nanowires (Poster) 18th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XVIII) Oxford Groszligbritannien April 2013

M Hilse J Herfort B Jenichen L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag) 17th European Molecular BeamEpitaxy Workshop (EuroMBE) Levi Finnland Maumlrz 2013

M Hilse J Herfort L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowi-res with an out-of-plane magnetization by molecular beam epitaxy (Poster) 5th Workshop onNanowires (Nanowires) Berlin Deutschland September 2012

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of Si andBe into self-assisted GaAs nanowires (Poster) Heraeus Workshop on III-V nanowires Bad-Honnef Deutschland Februar 2011

M Hilse Y Takagaki M Ramsteiner J Herfort S Breuer L Geelhaar und H RiechertStrain in GaAs-MnAs core-shell nanowires grown by molecular beam epitaxy (Vortrag) 16th

International Conference on Molecular Beam Epitaxy Berlin Deutschland August 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaar(Vortragender) und H Riechert Semiconductor-ferromagnet core-shell nanowires grown bymolecular beam epitaxy (Vortrag) Materials Research Society Spring Meeting (MRS) SanFrancisco Vereinigte Staaten von Amerika April 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H RiechertSemiconductor-Ferromagnet Core-Shell Nanowires grown by Molecular Beam Epitaxy (Poster)Physics School on Nano-Spintronics der Deutschen Physikalischen Gesellschaft Bad-Honnef Deutschland September 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaarund H Riechert Semiconductor-ferromagnet core-shell nanowires grown by molecular beamepitaxy (Vortrag) Fruumlhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft (DPG)Regensburg Deutschland Maumlrz 2010

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Si and Be incorporationinto GaAs nanowires (Vortrag) Fruumlhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesell-schaft (DPG) Regensburg Deutschland Maumlrz 2010

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Vorbetrachtungen 321 Spintronik 3

211 Einfluss der Formanisotropie 5212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen 7

22 Materialsysteme 11221 GaAs 11222 Fe3Si 14

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung 16231 Magnetometrie 16232 Moumlssbauer-Spektroskopie 17233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung 20234 Magnet-Kraft-Mikroskopie 25235 Magnetotransport-Messungen 28

3 Epitaxie der Nanodraumlhte 2931 Molekularstrahlepitaxie 3032 Kristall-Wachstumsmodi 3133 Wachstum der GaAs-Kernstruktur 3234 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur 34

4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 3741 Nanodraht-Grundgeruumlste 37

411 Morphologie 38412 Kristallstruktur 40

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten 47421 Morphologie 47422 Kristallstruktur 48

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen 52431 Morphologie 52432 Kristallstruktur 60

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 7951 Nanodraht-Ensembles 79

511 Magnetische Anisotropie 80512 Magnetisches Saumlttigungsmoment 85513 Magnetische Konfiguration 88

52 Einzeldraumlhte 92521 Magnetische Konfiguration 92522 Magnetotransport-Eigenschaften 104

Inhaltsverzeichnis

6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten 10761 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs 107

611 Planare SpinLED 107612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen 112613 Nanosaumlulen-SpinLED 115

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung 118621 Konzept des Laufbandspeichers 118622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher 121

7 Zusammenfassung 125

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen 129A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie 129A2 Temperaturserien 130

A21 200-nm-lange Nanosaumlulen 130A22 1-microm-lange Nanosaumlulen 131A23 10-microm-lange Nanosaumlulen 131A24 Planare Vergleichsschichten 132

A3 Serie der Schichtdicke 132

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B 133B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer 134B2 Morphologie 135B3 Kristallstruktur 135B4 Magnetische Eigenschaften 137

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen 141C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur 142C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur 143C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur 143C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur 143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag 145D1 M = M(0 0 1) 145D2 M = M(0 1 0) 146D3 M = M(1 0 0) 147D4 M = M(1 1 0) 149D5 M = M(0 1 1) 150D6 M = M(1 0 1) 151D7 M = M(1 1 1) 152D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0) 154D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0) 156

Literaturverzeichnis 159

Danksagung 197

1 Einleitung

In unserer heutigen Gesellschaft besitzen nur sehr wenige wissenschaftliche Forschungs-bereiche einen so allgegenwaumlrtigen und unabdingbaren Status wie die Festkoumlrperelek-tronik Laumlngst auf quantenmechanischen Konzepten basierend regeln Bausteine derFestkoumlrperelektronik in Geraumlten wie PCs Smartphones Ultrabooks Servern uvm so-wie in Kommunikationstechniken wie DSL UMTS Bluetooth WLAN etc unser mo-dernes Leben Analoge Verfahren sind heute fast vollstaumlndig durch digitale ersetzt Wirnutzen Konzepte der Festkoumlrperelektronik oft ohne uns dessen bewusst zu sein Zweidieser Konzepte sind Spintronik und Nanoelektronik welche den Kern der vorliegen-den Arbeit darstellen

In spintronischen Bauteilen wird zusaumltzlich zur Ladung der Elektronen auch ihrequantenmechanische Eigenschaft des Spins genutzt Dadurch ergeben sich neue Effek-te neue Funktionalitaumlten und neue Einsatzmoumlglichkeiten Von Nanoelektronik sprichtman weil elektronische Bauteile heute bereits Strukturgroumlszligen von wenigen Atomabstaumln-den d h Nanometern erreichen Eine besondere Stellung nehmen innerhalb der Nano-strukturen die sogenannten Nanosaumlulen ein Nanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasieindimensionale Kristalle bzw Kristallite deren laterale Ausdehnung im Nanometerbe-reich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form Saumlulen Draumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovonsich ihr Name ableitet Sie bilden heute unter dem englischen Namen nanowires einensehr aktiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotech-nologie [1ndash6] Das Besondere an ihnen ist ganz allgemein ihre da im Nanometerbereichbefindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihrem enormgroszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind sie nicht in demMaszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es auf ebene Schichtenzutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Verspannungen koumlnnenim Gegensatz dazu innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxation ab-gebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfacherals durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Waumlhrend mehrere Forschungsgruppen mit verschiedenen Ansaumltzen bzw Fragestel-lungen an dem Wachstum von Halbleiter- [1315ndash19] Metall- [20] undoder Ferromagnet-Nanosaumlulen [21ndash26] arbeiten gibt es bislang nur wenige Arbeiten die ebensolche Nano-strukturen kombinieren Die zwei allerersten hierzu datieren aus dem Jahr 2009 wovoneine ebenfalls am PDI vorgestellt wurde Sie behandeln GaAs-Nanodraumlhte ummanteltmit MnAs bzw Ga(Mn)As [2728] Die Thematik erregt seitdem internationales Interesseso folgten diesen Studien weitere Arbeiten von teils unterschiedlichen Gruppen sowohlzu derselben Materialkombination [29ndash34] als auch zu GaAs-Saumlulen ummantelt mit Feund Ni [35ndash39] Das im Rahmen dieser Arbeit verwendete ferromagnetische Metall Fe3Siist aufgrund seiner Eigenschaften den bisher verwendeten Materialien im Hinblick aufeine Verwendung in qualitativ hochwertigen spintronischen Hybridstrukturen vorzu-ziehen Fe3Si ist zwar eine binaumlre Legierung seine kubische Kristallphase Fe1minusxSix decktjedoch eine stoumlchiometrische Zusammensetzung von 10 bis 26 at Si mit nur geringfuuml-gig modifizierten magnetischen Eigenschaften ab [40ndash42] In der perfekt geordneten D03-Struktur entspricht es der binaumlren Heusler-Legierung Fe2FeSi Theoretisch und experi-

1

1 Einleitung

mentell ermittelte Spinpolarisationen des Fe3Si am Ferminiveau bewegen sich im Be-reich von 12 bis 100 d h bis hin zur Halbmetallizitaumlt [43ndash45] Aumlhnlich dem Ga(Mn)Asbesitzt auch Fe3Si eine nahezu perfekte Gitteranpassung zum GaAs [46ndash48] Die Curie-Temperatur liegt dabei im Gegensatz zu Ga(Mn)As und MnAs mit 567 C [47] deutlichoberhalb der Raumtemperatur und somit in aumlhnlichen Bereichen wie diejenige des Feund Ni Daruumlber hinaus ist die Fe3SiGaAs-Grenzschicht jedoch im Vergleich zu Fe NiCo und FexCo1minusx sehr viel stabiler gegenuumlber thermisch induzierten chemischen Reak-tionen [49] Somit ist Fe3Si geradezu praumldestiniert fuumlr eine Verwendung in hochwertigenspintronischen Bauteilen basierend auf GaAs und bildet ein Alleinstellungsmerkmal dervorliegenden Arbeit

Das Ziel innerhalb dieser Arbeit ist zu untersuchen inwieweit sich Halbleiter-Nano-draumlhte bestehend aus GaAs mit dem ferromagnetischen Metall Fe3Si innerhalb einerKern-Huumllle-Struktur kombinieren lassen und welche magnetischen Eigenschaften dar-aus resultieren Aufgrund der speziellen Huumlllengeometrie des Metalls in diesen Struktu-ren besteht die Moumlglichkeit ein grundlegendes Problem in der Spintronik zu umgehenHier zwingt die Formanisotropie duumlnner Filme die Magnetisierung in die Schichtebe-ne Magnetisierungen senkrecht zur Schicht sind hingegen nur mit hohem Aufwandzu bewerkstelligen Fuumlr duumlnne Hohlzylinder wie die in dieser Arbeit vorgestelltenNanodraht-Huumlllen gelten hingegen grundlegend andere magnetische Rahmenbedin-gungen und somit sind solche senkrechten Magnetisierungen nicht per se ausgeschlos-sen Diese Grundproblematik und die hier umrissene Loumlsung mittels Nanodrahtstruktu-ren wird in Kapitel 2 detailliert erlaumlutert Es finden sich hier auszligerdem eine Einfuumlhrungin die verwendeten Materialsysteme sowie eine kurze Uumlbersicht der Methoden zur ma-gnetischen Charakterisierung

Danach folgt in Kapitel 3 die Darstellung der Epitaxie dieser Strukturen Diesbezuumlg-lich ist als eine weitere Besonderheit der vorliegenden Arbeit die technische Ausstattungder verwendeten Epitaxie-Anlage zu nennen Sie eignet sich sowohl fuumlr das Wachstumhochwertiger Gruppe-III-Halbleiter als auch fuumlr dasjenige von ferromagnetischen Metal-len Aufgrund dieser Konfiguration laumluft im Gegensatz zu einigen der oben genanntenArbeiten der gesamte Herstellungsprozess unter Ultrahoch-Vakuum-Bedingungen abwodurch eine Oxidierung der Grenzflaumlche verhindert wird Die hier vorgestellten mitFe3Si ummantelten Saumlulen haben somit einige Vorteile gegenuumlber manchen der obenaufgefuumlhrten bisher studierten Nanodraht-Hybridstrukturen

Die Analyse ihrer Morphologie und Kristallstruktur mittels Rasterelektronenmikro-skopie (REM) Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM) energiedispersiver Roumlntgenspektrosko-pie (EDX) Roumlntgenbeugung (XRD) Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) undnumerischer Berechnungen nach der Dichtefunktionaltheorie (DFT) erfolgt in Kapitel 4Die magnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen werden schlieszliglich anhand vonMagnetometrie (SQUID) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) Moumlssbauer-Spektroskopienumerischen Simulationen zum Mikromagnetismus (Nmag) und elektrischen Trans-portmessungen im Kapitel 5 vorgestellt

Durch die hier vorgestellten Nanodrahtstrukturen waumlre ein groszliger Schritt in Richtungvon Visionen wie dreidimensionale Speicherelemente mit extrem hohen Speicherdich-ten fuumlr PCs usw und polarisiertes Licht emittierende Leuchtdioden (SpinLEDs) dieohne aumluszligere magnetische Felder arbeiten fuumlr enorm schnelle spinsensitive Intrachip-Datenuumlbertragung moumlglich Dahingehende Bauelementkonzepte finden sich abschlie-szligend in Kapitel 6 ausgearbeitet

2

2 Vorbetrachtungen

Das Gebiet der Halbleiter-Nanodraht-Strukturen stellt einen der am rasantesten wach-senden Zweige in der heutigen Grundlagenforschung zu Halbleitern dar [2ndash6] Die vor-liegende Arbeit geht jedoch noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als ei-ne der ersten Arbeiten weltweit das Gebiet der Halbleiter-Nanodraumlhte mit demjeni-gen der Spintronik [50] Diese Synthese wird in der Form von Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen ausgefuumlhrt und dient dem Zweck ein ausgewaumlhltes Problem innerhalb derSpintronik die in der Filmebene liegende Magnetisierung duumlnner ferromagnetischerSchichten zu loumlsen

Hier folgen zunaumlchst ein grober Uumlberblick uumlber das Gebiet der Spintronik angelehntan [51ndash53] sowie eine kurze Einfuumlhrung in die Problematik mit der sich die vorliegen-de Arbeit befasst Am Ende des ersten Teils dieses Kapitels wird als Loumlsungsidee dasKonzept der Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen entwickelt Der zweite Teilbefasst sich mit den physikalischen Grundlagen der fuumlr die Nanosaumlulen verwendetenMaterialsysteme Im dritten Teil werden schlieszliglich die Methoden zur magnetischenCharakterisierung sowohl von Nanodraht-Ensembles als auch von Einzeldraumlhten vorge-stellt

21 Spintronik

Die Spintronik hat sich zu einem enorm wichtigen Feld der Grundlagenforschung mitHauptanwendungen in verschiedenen Technologien entwickelt [51ndash53] Angestoszligen wur-de diese Entwicklung hauptsaumlchlich durch die Entdeckung des Riesenmagnetowider-standes (GMR) 1988 [5455] Das zugrunde liegende Konzept der Spintronik ist im Ge-gensatz zur gewoumlhnlichen Elektronik in welcher der Spin von Ladungstraumlgern keineRolle spielt die Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen Nutzt man in Bauteilenauch den Spin-Freiheitsgrad so ergeben sich neue Effekte neue Funktionalitaumlten undneue Einsatzmoumlglichkeiten Somit ist die Spintronik die Kombination von Magnetis-mus und Elektronik Spinpolarisierte Stroumlme lassen sich dabei durch die spinabhaumlngi-gen Transporteigenschaften von Elektronen in ferromagnetischen Leitern generierenDiese von Mott [56] vorhergesagten Eigenschaften wurden bereits mehr als 10 Jahrevor der Entdeckung des GMR experimentell belegt und theoretisch beschrieben [57ndash60]

Durch den GMR erfolgte schlieszliglich der erste Schritt in Richtung der Nutzung desSpin-Freiheitsgrades innerhalb magnetischer Nanostrukturen Das rasante Wachstumvon Speicherkapazitaumlten in der Festplatten-Technologie in den vergangenen Jahren gehtzum groszligen Teil auf seine Anwendung in den Lesekoumlpfen zuruumlck Durch die seithersehr intensive Forschung innerhalb der Spintronik konnten bereits viele andere Phaumlno-mene zur Kontrolle und Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen aufgedeckt wer-den Aufgrund dieser Entwicklungen expandiert das Feld der Spintronik zum jetzigenZeitpunkt enorm Vielversprechende Zweige bilden dabei die Manipulation von ma-gnetischen Momenten die Erzeugung von Mikrowellen durch Spin-Transfer Halbleiter-Spintronik Spintronik von Molekuumllen der Spin-Hall-Effekt (SHE) der Quanten-Spin-

3

2 Vorbetrachtungen

Hall-Effekt (QSHE) und natuumlrlich nicht zuletzt die Spintronik einzelner Elektronen fuumlrQuantenrechner

Groszlige Hoffnungen werden daruumlber hinaus innerhalb der Informationstechnologie (IT)in die Spintronik gesetzt Die Entwicklung innerhalb dieser Branche folgte in den ver-gangenen Jahrzehnten dem Mooreschen Gesetz d h die Anzahl der Transistoren aufeinem Chip verdoppelt sich rund alle zwei Jahre Diese Entwicklung innerhalb der Elek-tronik stoumlszligt jedoch zunehmend aufgrund der Leistungsverluste durch Waumlrme bei derBewegung von Ladungstraumlgern und des Quanten-Maszligstabs-Effektes auf kleinen Skalenan ihre physikalischen Grenzen Hier gilt die Spintronik neben der molekularen sowieder auf Kohlenstoff basierenden Elektronik im Zusammenhang mit Fortschritten in derNanotechnologie als Garant dafuumlr auch in den kommenden Jahren das Mooresche Ge-setz aufrecht erhalten zu koumlnnen

Die vorliegende Arbeit ist dem sehr aktiven Zweig der Halbleiter-Spintronik zuge-ordnet Das Ziel innerhalb dieser Forschung stellt die Verschmelzung der Vorteile vonHalbleitern wie Stromregulierung durch Gate-Spannung Kopplung der Elektronen mitLicht etc mit den Moumlglichkeiten magnetischer Materialien wie Stromregulierung durchSpin-Manipulation Nicht-Volatilitaumlt usw dar [61] Mittels dieser Kombination koumlnntenSpeicherelemente mit Einheiten zur logischen Prozessierung zur Kommunikation undzur Datenaufnahme direkt auf einem Chip vereint werden Dies kann entweder durchferromagnetische Halbleiter (FS) selbst oder durch Hybridstrukturen bestehend aus fer-romagnetischen Metallen und herkoumlmmlichen Halbleitern bewaumlltigt werden FS besit-zen den groszligen Nachteil dass es bislang noch nicht gelungen ist ihre niedrigen Curie-Temperaturen um 170 K uumlber Raumtemperatur zu erhoumlhen [62] Dies schlieszligt FS fuumlr eineVerwendung in anwendungsbezogenen Bauelementen groumlszligtenteils aus Hybridstruktu-ren hingegen besitzen keine derartigen Nachteile So beruht das Konzept des Datta-Das-Transistors auf Hybridstrukturen [63] und Phaumlnomene wie der SHE und QSHE lassensich ebenfalls mit solchen Strukturen untersuchen [6465] Zudem konnte erst durch Hy-bridstrukturen die Spin-Akkumulation bei der Injektion in einen Halbleiter elektrischnachgewiesen werden [66ndash69]

Als ein Paradebeispiel fuumlr Hybridstrukturen dient schlieszliglich die SpinLED [6670ndash72]

In einem solchen Bauteil fuumlhrt der in eine Halbleiter-LED-Struktur injizierte spinpola-risierte Strom auf der Grundlage der spinabhaumlngigen Elektronen-Licht-Kopplung zurEmission von zirkular polarisiertem Licht Derartige Bauteile besitzen das groszlige Po-tenzial einer optischen UumlbertragungKommunikation von Spininformation uumlber ma-kroskopische Distanzen ohne Reibungsverluste wie beispielsweise die Waumlrmeentwick-lung welche bei der Bewegung von Ladungstraumlgern in metallischen Leitern auftrittOptisch kommunizierende SpinLEDs und somit die Uumlbertragung von Spininformationuumlber makroskopische Distanzen konnte kuumlrzlich bereits durch Farshchi et al [73] realisiertwerden Dennoch dienen sie heutzutage in der Spintronik fast ausschlieszliglich als Detek-tor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlr liegen an erster Stelle inden hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb von SpinLEDs (hohe magneti-sche Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrer Limitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entgegenlaumluft Beide Problemelieszligen sich umgehen wuumlrden wie in der vorliegenden Arbeit ausgefuumlhrt Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen in das Konzept der SpinLEDs integriert Da derartigeSpinLED-Bauteile sogar innerhalb einer einzelnen Nanodrahtstruktur realisiert werdenkoumlnnen besitzen Felder dieser Nanodrahtstrukturen daruumlber hinaus das enorme Poten-zial zur Intrachip-Kommunikation

4

21 Spintronik

Schlieszliglich soll hier noch erwaumlhnt werden dass die in der vorliegenden Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen auch im Bereich der Spintronikvon Metallen von Nutzen sein koumlnnten In diesem Bereich ist seit der Entdeckung desSpinmoment-Transfer-Effektes (STT) durch Slonczewski [77] und Berger [78] 1996 eine ra-sante Entwicklung zu verzeichnen Durch den Effekt des STT kann mittels eines spinpo-larisierten elektrischen Stromes die Magnetisierung eines nanometer-groszligen Speiche-relementes invertiert werden Auf ihm beruhen Nano-Oszillatoren [79] und der Schalt-mechanismus in magnetwiderstandssensitiven Tunneluumlbergaumlngen (MTJs) welche heutedie Basis eines jeden modernen magnetwiderstandssensitiven Direktzugriffsspeichers(MRAM) sind [8081] Daruumlber hinaus lassen sich auch Domaumlnengrenzen mittels des STT-Effektes gezielt manipulieren Dies fuumlhrte zu einem neuen Bauelement-Konzept demmagnetischen Laufbandspeicher (RM) Der RM ist im Gegensatz zu allen bisherigenSpeichern mit zweidimensionaler Architektur ein permanentes Speichermedium mit ei-ner tatsaumlchlich dreidimensionalen Architektur Innerhalb seines Konzeptes lassen sichbislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich derer heutigerstatischer Festkoumlrperspeicher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer zu erschwinglichenPreisen realisieren [8283] Die dreidimensionale Architektur des RM ist jedoch auch fuumlrheutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich ein ungeloumlstes Problem In dieserHinsicht koumlnnte schlieszliglich die Uumlbertragung des Konzeptes auf Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen einen Ausweg darstellen

211 Einfluss der FormanisotropieDie fuumlr spintronische Bauteile fundamentalen spinpolarisierten Stroumlme lassen sich an-hand verschiedener optischer Resonanz- oder Transporttechniken realisieren Fuumlr ei-ne Einbindung dieser Bauelemente in die industrielle Massenfertigung ist jedoch aus-schlieszliglich die letztgenannte elektrische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Die-se Technik basiert darauf dass elektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metallstets spinpolarisiert ist Man verwendet somit ferromagnetische Kontakte um eine be-stimmte Spinorientierung in einen Halbleiter zu injizieren oder zu detektieren Da eineVielzahl von ferromagnetischen Metallen eine Curie-Temperatur weit uumlber Raumtempe-ratur besitzen ist dieses Vorgehen durchaus geeignet fuumlr die Herstellung von Bauele-menten welche bei Raumtemperatur betrieben werden koumlnnen

Die ferromagnetischen Kontakte werden durch duumlnne epitaktische Metall-Schichtenrealisiert welche direkt uumlber der Halbleiterstruktur aufgebracht werden Die magneti-schen Eigenschaften solcher duumlnnen Schichten und Filme bei Temperaturen unterhalbihrer Curie-Temperatur wird durch den Formalismus des Mikromagnetismus beschrie-ben Innerhalb dessen nimmt der Film einen statischen Gleichgewichtszustand an wel-cher die Energie

E = Eex + Eaniso + Ezee + Edemag + Emgnel (21)

minimiert Die einzelnen Energiebeitraumlge sind dabei die folgenden

Austausch-Energie EexAus der quantenmechanischen Austauschwechselwirkung resultiert dieser Beitrag undist proportional zur Austauschkonstante und der ersten Ableitung der Magnetisierungnach dem Ort Er ist minimal wenn die Magnetisierung im gesamten Film einen ein-heitlichen Zustand annimmt

5

2 Vorbetrachtungen

Anisotropie-Energie Eaniso

Ist der Kristall bzw die Spin-Bahn-Wechselwirkung in der Schicht nicht isotrop so er-geben sich Vorzugsrichtungen fuumlr die Magnetisierung Entsprechend lassen sich jederAchse im Magnet sogenannte Anisotropie-Konstanten zuordnen Sie repraumlsentieren dennoumltigen Energiebetrag welcher aufgewendet werden muss um die Magnetisierung ent-lang dieser Achse auszurichten Somit fuumlhrt dieser Energiebeitrag dazu dass die Ma-gnetisierung uumlberall im Magnet entlang einer magnetisch leichten Achse orientiert istDie Ursachen fuumlr Anisotropien sind vielfaumlltig Sie entstehen aufgrund von Kristallord-nung Ordnung an Grenzflaumlchen Spin-Bahn-Wechselwirkung Oberflaumlchen usw Derfuumlr die vorliegende Arbeit maszliggebende Beitrag zur Anisotropie ist die FormanisotropieEr wird nach der Beschreibung der Energiebeitraumlge gesondert diskutiert

Zeeman-Energie Ezee

Der Zeeman-Term beschreibt die Wechselwirkung des Magneten mit einem aumluszligerenFeld und ist invers proportional zum Skalarprodukt der Magnetisierung und des Feld-vektors In einem magnetischen Feld richtet sich aufgrund dieses Beitrages die Magne-tisierung parallel zum Feld aus

Demagnetisierungs-Energie Edemag

Dieser Beitrag ist analog zum Zeeman-Term Er beschreibt jedoch nicht die Wechsel-wirkung mit einem aumluszligeren sondern mit dem magnetischen Feld des Ferromagnetenselbst Er fuumlhrt dazu dass magnetische Konfigurationen mit geschlossenen Feldlinienan Oberflaumlchen und Kanten favorisiert werden

Magnetoelastische-Energie Emgnel

Dieser Term beschreibt die durch eine elastische Gitterverformung gespeicherte EnergieSie ist die Ursache fuumlr Magnetostriktion Der zugrundeliegende Mechanismus ist auchhier die Spin-Bahn-Wechselwirkung

Laumlsst man sowohl Demagnetisierungs- als auch Zeeman-Beitrag auszliger Acht so sindalle Energiebeitraumlge durch spezifische Eigenschaften entweder des ferromagnetischenMaterials selbst oder der Schichtbeschaffenheit bestimmt Einzig die bereits erwaumlhnteFormanisotropie wird durch allgemeinere Faktoren genauer die geometrischen Abmes-sungen des Magneten vorgegeben Sie ist somit universell fuumlr alle duumlnnen ferroma-gnetischen Schichten und favorisiert stets eine Magnetisierungsrichtung in der Schich-tebene Die Schichtnormale hingegen ist gekennzeichnet durch einen Arbeitsaufwandwelcher typischerweise denjenigen fuumlr schwere jedoch in der Schicht liegende Achsenum einige Groumlszligenordnungen uumlbersteigt [84] Um die Magnetisierung duumlnner Filme ent-lang der Schichtnormale auszurichten werden aufgrund der Formanisotropie aumluszligereFelder im Bereich von einigen Tesla benoumltigt Wege um dennoch senkrechte Magnetisie-rungen in duumlnnen Schichten auch ohne hohe Felder zu realisieren bauen auf Materia-lien in denen die Formanisotropie von Natur aus keine dominante Rolle spielt SolcheMaterialien sind jedoch sehr selten und gleichzeitig sehr komplex [8586] Eine Alterna-tive bildet schlieszliglich der Weg duumlnne Schichten in ein kompliziertes alternierendesMuster von Schichtfolgen so einzupassen dass die Formanisotropie durch komplexeDipol-Wechselwirkungen der Schichten untereinander dominiert wird [87ndash91]

Aufgrund der hohen technischen Anforderung die sowohl hohe Magnetfelder als

6

21 Spintronik

auch komplexe Uumlbergitter mit sich bringen und der starken Limitierung in der Mate-rialwahl bedeutet dies fuumlr spintronische Hybridstrukturen in der Anwendung dass diemittels ferromagnetischer Kontakte realisierbaren spinpolarisierten Stroumlme auf die inder Kontaktschicht liegenden Spinrichtungen limitiert sind Strukturen welche dennocheine Spinpolarisierung senkrecht zur Kontaktschicht erfordern sind somit fuumlr praktischeAnwendungen wenig bis gar nicht denkbar Zu dieser Gruppe gehoumlren zukunftstraumlch-tige Konzepte wie die im ersten Abschnitt genannten SpinLEDs und dreidimensionaleSpeicherarchitekturen

212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten NanosaumlulenEin weiterer Weg eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen ferromagnetischen Schich-ten zu realisieren wird im Rahmen dieser Arbeit unter dem Konzept einer mit einemferromagnetischen Metall ummantelten Nanosaumlule vorgestellt Innerhalb dieses Konzep-tes laumlsst ich die gewuumlnschte Magnetisierung allein durch eine geometrische Veraumlnderungder duumlnnen Schicht herbeifuumlhren Fuumlr diese Modifikation des Films wird ein Grundge-ruumlst aus sogenannten Nanosaumlulen verwendet Das Konzept kennt keinerlei prinzipiel-le Beschraumlnkungen auf bestimmte Materialien oder Materialsysteme und benoumltigt nurzwei Wachstumsschritte Dies sind entscheidende Vorteile gegenuumlber den bisher existie-renden Methoden eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen Schichten zu erreichen Esist somit wie im Kapitel 6 detailliert dargelegt wird eine vielversprechende Alternativefuumlr die Realisierung elektrischer Bauteile mit teils neuartigen Funktionen innerhalb derSpintronik Erforscht wird das Konzept in den folgenden Kapiteln dieser Arbeit konkretan Halbleiter-Nanosaumlulen bestehend aus GaAs welche von allen Seiten mit dem ferro-magnetischen Metall Fe3Si ummantelt wurden Zunaumlchst soll jedoch an dieser Stelle ei-ne Einfuumlhrung in die Idee des Konzeptes angefangen bei dem Nanodraht-Grundgeruumlstund gefolgt von den ferromagnetischen Nanodraht-Huumlllen erfolgen

NanosaumlulenNanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasi eindimensionale Kristalle bzw Kristallite de-ren laterale Ausdehnung im Nanometerbereich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form SaumlulenDraumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovon sich ihr Name ableitet In der Literaturtauchen sie erstmals 1964 in den Arbeiten von R S Wagner und W C Ellis [92] unter demenglischen Begriff whiskers auf Beachtung fanden sie jedoch erst Anfang der 90er Jahreals sie zum Forschungsthema von mehreren Gruppen wurden 10 Jahre spaumlter waren siebereits so populaumlr dass sie seither unter dem englischen Namen nanowires einen sehr ak-tiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotechnologiebilden [1ndash6]

Das Besondere dieser Nanostrukturen ist ganz allgemein ihre da im Nanometer-bereich befindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihremenorm groszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind Nanodraumlh-te nicht in dem Maszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es aufebene Schichten zutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Ver-spannungen koumlnnen innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxationabgebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfa-cher als durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Das prominenteste weil technologisch wichtigste Beispiel ist hier die monolithische

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2 Vorbetrachtungen

Kombination eines polaren Halbleiters wie GaAs mit einem nicht-polaren wie Si [9394] Siist das in der heutigen Elektronik aufgrund seiner Eigenschaften und der preisguumlnstigenHerstellung in hochreiner Qualitaumlt wichtigste Material Ein bedeutender Nachteil des Siist jedoch seine indirekte Bandluumlcke Es ist somit im Gegensatz zu direkten Halbleiternwie GaAs ungeeignet fuumlr optoelektronische Anwendungen wie Licht-emittierende Di-oden Laserdioden [95] und Hochleistungs-Solarzellen [96] Eine Kombination beider Ma-terialsysteme ist somit von groszligem technologischen Interesse Innerhalb einer planarenGeometrie fuumlhrt die Gitterfehlanpassung zwischen GaAs und Si von 41 jedoch zueiner sehr kleinen kritischen Dicke fuumlr kohaumlrentes Wachstum von beispielsweise nurrund 4 ML auf Si(001) [97] Hinzu kommt die groszlige Fehlanpassung der thermischen Aus-dehnungskoeffizienten von rund 54 aufgrund derer sich typischerweise eine Dichtevon Schraubenversetzungen im Bereich von 109 bis 1010 cmminus2 beim direkten Wachstumvon GaAs auf Si einstellt [94] Anti-Phasen-Domaumlnengrenzen lassen sich daruumlber hinausnur durch die Verwendung von leicht verkippten Substraten und eines vorangestelltenTemperschrittes bei hohen Temperaturen verhindern [9398] Als Nanosaumlule hingegen laumlsstsich GaAs mit nahezu Einkristallqualitaumlt auf Si-Substraten herstellen [9101499ndash111]

Die eben beschriebenen Vorteile der Nanosaumlulen bezuumlglich des elastischen Span-nungsabbaus spielen fuumlr die hier vorgestellte Methode zur Einstellung einer senkrechtzur Substratoberflaumlche gerichteten Magnetisierung nur eine untergeordnete Rolle In-nerhalb des Konzeptes der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen werden

Abbildung 21 Skizze des Konzeptes der mit einem Ferromagneten ummantelten Nano-saumlulen zur Realisierung einer senkrecht zum Substrat ausgerichteten Ma-gnetisierung

die aus einem Halbleiter bestehenden Saumlulen in erster Linie genutzt um die geometri-sche Form der ferromagnetischen Schicht gezielt zu modifizieren Das Ziel ist hierbeieinen moumlglichst groszligen Anteil des duumlnnen ferromagnetischen Films aus der Substra-tebene heraus zu kippen und in die Senkrechte zu orientieren Hierfuumlr bieten sich auf-

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21 Spintronik

grund ihres enorm groszligen Verhaumlltnisses von Oberflaumlche zu Volumen und ihrer parallelzur Substratnormalen verlaufenden Seitenflaumlchen Nanosaumlulen-Strukturen an Liegt dieMagnetisierung bei einem duumlnnen planaren Film wie dem hell-orange dargestelltenin Abbildung 21 in der Regel in der Substratebene so ist es hingegen in Nanodraht-Huumlllen (orange Flaumlchen in Abbildung 21) moumlglich dass sich allein aufgrund der ver-aumlnderten Form der Schicht die Magnetisierung entlang der Nanodraht-Achse orientiertJe nach Laumlnge und Dichte des verwendeten Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes lieszlige sich somitder uumlberwiegende bis nahezu gesamte Teil des duumlnnen Films senkrecht zur Substrato-berflaumlche verkippen

Uumlber ihre primaumlre Funktion als Traumlgerstruktur hinaus koumlnnen die halbleitenden Na-nosaumlulen innerhalb dieses Konzeptes jedoch auch als eigenstaumlndige aktive Bauelement-Strukturen fungieren Daraus ergibt sich schlieszliglich wiederum eine Anzahl neuer An-wendungsmoumlglichkeiten [3850] Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden einige sol-cher Anwendungen ausgearbeitet und finden sich in Kapitel 6 vorgestellt

Nanodraht-HuumlllenDie Nanodraht-Huumlllen wie in Abbildung 22 I skizziert besitzen die Form eines Hohl-zylinders mit der Laumlnge L und den Innen- bzw Auszligenradien a bzw b Entsprechend derDimensionen des Nanodraht-Grundgeruumlstes gilt daruumlber hinaus La ≫ 1 und Lb ≫ 1Unter derartigen geometrischen Randbedingungen existieren fuumlr die spontane Magneti-sierung zwei moumlgliche Konfigurationen [112113] Die erste Konfiguration der Magnetstab-Zustand ist in Abbildung 22 II dargestellt Hier orientiert sich die Magnetisierung par-allel zur Nanodraht-Achse Sie befindet sich somit in diesem Zustand durch die Ausrich-tung der Nanodraumlhte auf dem Substrat senkrecht zur Substratoberflaumlche Demzufolge istdiese Magnetstab-Konfiguration fuumlr das Konzept der mit einem Ferromagneten umman-telten Nanosaumlulen zur Bewerkstelligung einer senkrechten Magnetisierung erforderlichNeben ihr existiert jedoch noch die zweite Konfiguration der Vortex-Zustand Dieserist in Abbildung 22 III skizziert Hier orientiert sich die spontane Magnetisierung inWirbeln bzw Vortices um die Nanodraht-Achse Der Vortex-Zustand besitzt somit kei-nerlei Komponente der Magnetisierung in der Senkrechten zur Substratoberflaumlche undist demzufolge fuumlr das hier vorgestellte Konzept nicht von Nutzen

Welchen Zustand die spontane Magnetisierung annimmt haumlngt entscheidend von derZylindergeometrie und den Anisotropien des verwendeten Materials ab [114115] Fuumlr denEinfluss der Zylindergeometrie fanden Escrig et al [114] dass der Vortex-Zustand beiNanodraht-Huumlllen mit β = ab = 0 55 dominiert Dickere als auch duumlnnere magneti-sche Hohlzylinder bilden jedoch eher eine Stabmagnetisierung aus Fuumlr eine gegebeneZylinderabmessung dominiert daruumlber hinaus der Magnetstab-Zustand fuumlr Nanodraht-Huumlllen aus Materialien mit hohen Saumlttigungsmagnetisierungen und groszligen Anisotro-piekonstanten [115]

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2 Vorbetrachtungen

Innerhalb dieses Konzeptes koumlnnen die Nanodraht-Huumlllen entsprechend des verwen-deten Materials maszliggeschneidert werden um die gewuumlnschte Stabmagnetisierung zurealisieren Die Parameter welche entsprechend angepasst werden muumlssen sind dabeieinzig die Laumlnge sowie der Innen- und Auszligenradius Die ersten beiden stehen aufgrundder bereits recht umfangreichen Expertise im Feld der Halbleiter-Nanosaumlulen in nahezuallen moumlglichen Kombinationen als Grundgeruumlst zur Verfuumlgung Somit bleibt nur der

Abbildung 22 I Skizze einer Nanodraht-Huumllle der Laumlnge L der Innen- bzw Auszligenradiena bzw b und der Schnittebenen A (x z)-Ebene und B (y x)-Ebene II Aus-richtung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumlllein den Schnittebenen A und B fuumlr den Magnetstab-Zustand III Ausrich-tung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumllle inden Schnittebenen A und B fuumlr den Vortex-Zustand

Auszligenradius gezielt zu steuern was sich sehr einfach durch eine Anpassung der Dauerdes Mantelwachstums realisieren laumlsst Insofern ist diese Methode in keiner Weise aufbestimmte ferromagnetische Materialien limitiert

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22 Materialsysteme

22 Materialsysteme

In diesem Abschnitt werden nun grundlegende Materialcharakteristiken von GaAs undFe3Si zusammengefasst Da die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellten Nanodrahtstruk-turen im Kern aus GaAs-Nanosaumlulen bestehen wird im ersten Teil insbesondere aufdie typischen Merkmale des GaAs innerhalb einer Nanodraht-Geometrie eingegangenIm zweiten Teil wird ein besonderes Augenmerk auf die strukturelle Ordnung und diedamit zusammenhaumlngenden ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si gelegt

221 GaAsGaAs ist das bislang wohl am besten erforschte Verbindungshalbleitersystem So koumlnnenUumlberstrukturen bestehend aus GaAs(AlGa)As heute beispielsweise mit Grenzschich-ten in unuumlbertroffener Qualitaumlt hergestellt werden Dies in Zusammenhang mit seinerniedrigen effektiven Elektronenmasse macht es zum Schluumlsselmaterial fuumlr elektroni-

Abbildung 23 Stapelfolge entlang der [111]-Richtung fuumlr I Zinkblende- und II Wurtzit-Struktur In beiden existieren zu jedem Atom vier im Tetraeder angeordne-te naumlchste Nachbarn In der Zinkblende- ist die Stapelabfolge ABCABC in der Wurtzit-Struktur entlang der zur [111]- aumlquivalenten [0001]-Richtungder c-Achse hingegen ABAB

sche Hochleistungs-Bauteile wie den Transistor mit enorm hoher Elektronenmobilitaumlt(HEMT) [116] Daruumlber hinaus spielt es eine wichtige Rolle in der Hochfrequenztechniksowie bei der Herstellung von Licht-emittierenden Dioden bzw Laserdioden und Solar-zellen [117118]

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2 Vorbetrachtungen

GaAs ist ein direkter Halbleiter in Zinkblende-Struktur (ZB) und besitzt bei Raumtem-peratur eine Gitterkonstante sowie Bandluumlcke von a = 5 6536 Aring bzw Eg = 1 425 eV [119]

Somit liegt das bei der optischen Rekombination ausgesendete Licht der Wellenlaumlngeλg ≃ 870 nm im infraroten Bereich Das Valenzband der schweren und leichten Loumlcher(HH und LH) ist am Γ-Punkt entartet

Innerhalb von GaAs-Nanosaumlulen treten jedoch einige fuumlr GaAs als Einkristall eheruntypische Merkmale auf Diese werden im Folgenden angelehnt an Breuer [9] zusam-mengefasst In GaAs-Nanosaumlulen findet man haumlufig Segmente der eng mit der ZB- ver-wandten Wurtzit-Struktur (WZ) [107120121] Diese Ko-Existenz von Kristallstrukturpha-sen in Nanosaumlulen wird unter dem Begriff Polytypismus gefuumlhrt Die beiden Phasenunterscheiden sich beim Nanodraht-Wachstum in der Stapelreihenfolge

Dargestellt sind sie in Abbildung 23 In beiden existieren zu jedem Atom vier im Te-traeder angeordnete naumlchste Nachbarn Das Saumlulen-Wachstum findet entlang der [111]-Richtung statt In der kubischen ZB-Phase skizziert in Abbildung 23 I ist die Stapel-folge hier ABCABC innerhalb ihres hexagonalen Pendants Abbildung 23 II jedochABAB Ein Unterschied ergibt sich somit erst in der Bindungsgeometrie des drittennaumlchsten Nachbars Diese enge Verwandtschaft ist der Grund weshalb sich beide Pha-sen auch energetisch kaum unterscheiden Die tetraedrische Koordination ist innerhalbder ZB-Struktur ideal (regelmaumlszligiges Tetraeder) In der WZ-Phase hingegen unterschei-det sich eine der Tetraeder-Bindungen in der Laumlnge Aufgrund dessen werden zur Be-schreibung der WZ-Struktur zwei Basisvektoren a und c benoumltigt

Im Gegensatz zu anderen Verbindungshalbleitern wie beispielsweise GaN AlN oderZnO welche natuumlrlich in der WZ-Struktur kristallisieren ist WZ-GaAs nicht stabil Ein-zig McMahon und Nelmes [122] konnten unter hohem Druck pulverfoumlrmiges GaAs in dieWZ-Phase transformieren und dessen Kristalleigenschaften vermessen In Nanosaumlulenkann GaAs jedoch aufgrund kinetischer Rahmenbedingungen stabile WZ-Phasen aus-bilden [103] Diese Phasen zeigen innerhalb von Nanosaumlulen leicht andere Parameter alsdie von McMahon und Nelmes [122] gemessenen [131499120123ndash125] Eine Uumlbersicht der in-nerhalb von GaAs-Nanosaumlulen gefundenen Kristallparameter basierend auf den ebenangefuumlhrten Veroumlffentlichungen sowohl der ZB- als auch der WZ-Struktur ist in derTabelle 21 gegeben

Zinkblende Wurtzit

Strukturtyp B3 B4HauptvertreterPrototyp Sphalerit-Typ Wurtzit-TypRaumgruppe F43m (216) P63mc (186)Pearson-Symbol cF8 hP4Gitter 2 f cc-Untergitter 2 hcp-UntergitterBasis Gitter 1 Ga (000) Ga ( 1

3 23 0)

Basis Gitter 2 As ( 14 1

4 14 ) As ( 1

3 23 3

8 )Gitterparameter a = 5 6536 Aring

d110 = 3 9977 Aring a = 3 988 Aring2 middot d111 = 6 5282 Aring c = 6 5603 Aring

Verhaumlltnis ca 1633 1645Bandluumlcke Eg = 1 425 eV Eg = 1 460 eV

Tabelle 21 Zusammenfassung der Strukturparameter fuumlr Zinkblende- und Wutzit-GaAsnach [131499119120123ndash125]

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22 Materialsysteme

Im Vergleich zur ZB findet sich fuumlr das WZ somit eine minimal kleinere Gitterkon-stante entlang der [110]-Richtung sowie eine groumlszligere in [111]-Richtung Die Bandluumlckeist ebenfalls energetisch breiter Daruumlber hinaus ist das Valenzband der HH und LHam Γ-Punkt nicht mehr entartet sondern weist eine zusaumltzliche Luumlcke von ∆ = 65 meVauf [123] Schlieszliglich findet sich im Gegensatz zur ZB aufgrund der nicht idealen tetra-edrischen Koordination im WZ eine spontane Polarisation Diese ist im Vergleich zubeispielsweise GaN etc jedoch sehr viel geringer [126]

Der Mechanismus welcher zur Stabilisierung der WZ-Phase in Nanosaumlulen fuumlhrt istbislang noch nicht im Detail verstanden Immerhin muss laut theoretischen Berechnun-gen ein Energiebetrag von rund 12 meV pro Atom aufgebracht werden um die metastabi-le Phase zu erzeugen [122] Eine moumlgliche Erklaumlrung liefern Koguchi et al [121] und Hiru-ma et al [127] Sie basiert auf der Beobachtung dass GaAs-Nanodraumlhte oft neben WZ-Segmenten auch Segmente bestehend aus Rotationszwillingen der ZB (ZB) enthaltenUnter ZB versteht man hier dass in endlichen Bereichen der Nanodraumlhte die Atompo-sitionen um 180 gegen die Rotationsachse der Zwillinge die [111]-Wachstumsrichtungder Saumlulen verdreht sind Die Stapelfolge ist nun nicht mehr ABCABC sondern wur-de zu CBACBA abgeaumlndert Bei dem Uumlbergang von ZB zu ZB ergibt sich dabei eineStapelfolge von ABC(AB|A)CBA mit einer Zwillingsgrenze welche hier durch die ver-tikale Linie verdeutlicht wurde Um diese Grenze entsteht dabei automatisch ein 3-ML-dickes Segment in WZ-Stapelfolge hervorgehoben durch Klammern Wechseln sich nunin einer Saumlule alle 3 ML die Zwillingsorientierungen ab so wird pures WZ gebildet

Das Phaumlnomen des WZ-GaAs in Nanosaumlulen ist keineswegs zufaumlllig sonder hat ehersystematischen Charakter Es tritt bevorzugt zu Beginn des Wachstums d h am Fuszlig derSaumlulen und zum Ende des Wachstums d h am Saumlulenkopf auf Je nach Wachstumspa-rametern koumlnnen zur Zeit bereits Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phase sowie innahezu perfekten periodischen Uumlberstrukturen hergestellt werden [102ndash111]

Die bereits erwaumlhnte Gitterfehlanpassung von 41 zwischen GaAs und Si wird in-nerhalb der ersten Monolagen der GaAs-Nanosaumlulen groumlszligtenteils plastisch in der Formvon Versetzungen abgebaut Nur rund 05 der Verspannung relaxiert elastisch ent-lang der Saumlule waumlhrend des Wachstums [1314125] Dieses Verhalten konnte auch fuumlr sehrduumlnne Nanodraumlhte beobachtet werden was sich im Widerspruch zu theoretischen Be-rechnung des kritischen Durchmesser fuumlr pseudomorphes Nanodraht-Wachstum von 40bis 110 nm befindet [128ndash131]

Neben den Anwendungen des GaAs in der Optoelektronik der Hochfrequenztech-nik und in HEMT-Bauteilen spielt es auch in der Spintronik eine wichtige Rolle Diesverdankt es den bisher fuumlr intrinsisches und n-dotiertes GaAs sowie GaAs(AlGa)As-Quantentopfstrukturen gemessenen Spitzenwerten in der Spin-Diffusionslaumlnge von ei-nigen bis einige Hundert microm [132ndash139] Trotz der theoretisch berechneten Uumlberlegenheitin der Spin-Kohaumlrenzlaumlnge fuumlr Gruppe-IV-Halbleiter sowie Halbleiter mit groszliger Band-luumlcke fallen bisher gemessene Werte innerhalb dieser Materialien in Groumlszligenordnungenvergleichbar zum GaAs aus [140ndash142] Spin-Diffusionslaumlngen von mehr als 100microm erzie-len daruumlber hinaus (111)-orientierte GaAs-Quantentopfstrukturen [143ndash145] Somit sind die(111)-orientierten GaAs-Nanosaumlulen auch fuumlr spintronische Anwendungen von beson-derem Interesse

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2 Vorbetrachtungen

222 Fe3SiFe3Si ist eine ferromagnetische Metall-Verbindung des 3d-Uumlbergangsmetalls Fe mit SiEs kristallisiert im D03-Strukturtyp BiF3-Typ mit dem Pearson Symbol cF16 der Raum-gruppe Fm3m (225) Sie besteht aus 4 f cc-Gittern A B C und D mit den Basiskoordina-ten FeA (000) FeB ( 1

4 14 1

4 ) FeC ( 12 1

2 12 ) und SiD ( 3

4 34 3

4 ) Die Gitterkonstante betraumlgt beiRaumtemperatur a = 5 654 Aring [44146ndash149] Eine Skizze der D03-Struktur des Fe3Si findetsich in Abbildung 24

Jedes Atom besitzt 8 naumlchste Nachbarn dabei hat ein FeA-Atom je vier FeB- und Si-Nachbarn ein FeB-Atom je vier FeA- und FeC-Nachbarn ein FeC-Atom wiederum je vierFeB- und Si-Nachbarn und ein Si-Atom entsprechend je vier FeA- und FeC-Nachbarn

Abbildung 24 Skizze der Untergitter A B C und D der D03-Struktur des Fe3Si Einzig dasUntergitter D ist durch Si-Atome besetzt

Die Atome auf den Untergittern A und C tragen ein effektives magnetisches Momentvon 135 microB pro Atom Die Fe-Atome auf dem Untergitter B hingegen besitzen ein Mo-ment von 220 microB und die Si-Atome eines von minus0 07 microB pro Atom Somit ergibt sicheine Saumlttigungsmagnetisierung von rund 600 emucm3 bzw 600 kAm Da zwei derFe-Untergitter ein aumlquivalentes Moment tragen kann Fe3Si auch als Heusler-Legierung(FeA)2FeBSi betrachtet werden

Fe3Si besitzt eine Curie-Temperatur von rund 840 K und einen Schmelzpunkt von1220 C Theoretisch wurde fuumlr das Fe3Si in der perfekt geordneten D03-Phase eineSpinpolarisation von rund 12 bis 21 berechnet was gut mit experimentellen Ergeb-nissen uumlbereinstimmt [4344] Es existieren jedoch auch Arbeiten zu epitaktischen Fe3Si-Schichten welche eine 100-prozentige Spinpolarisation am Ferminiveau beobachten [45]

Daruumlber hinaus ist die ferromagnetische D03-Phase des Fe1minusxSix nicht nur fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si sondern uumlber einen breiten Bereich von 0 15 le x le 0 25 stabil [40ndash42]

Im Vergleich zu tatsaumlchlich ternaumlren Heusler-Verbindungen erleichtert dies die Kontrolleuumlber die stoumlchiometrische Zusammensetzung waumlhrend des Wachstums enorm [147] Auf-grund dieser Eigenschaften ist Fe3Si ideal geeignet zur Verwendung in spintronischenAnwendungen

Neben der perfekt geordneten D03-Phase des Fe3Si existiert es in zwei weiteren Pha-

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22 Materialsysteme

sen Sie unterscheiden sich anhand des Ordnungsgrades Dieser ist fuumlr die D03-Phaseentsprechend 100 Einen geringeren Grad von 50 weist Fe3Si in der B2-StrukturCsCl-Typ mit der Raumgruppe Pm3m (221) auf Das Gitter in dieser Phase entsprichtdemjenigen der D03-Phase in Abbildung 24 es durchmischen sich nun jedoch zufaumllligdie Atome des Untergitters B und D Finden sich auch auf den Untergittern A und C Si-Atome so liegt Fe3Si in der komplett ungeordneten Phase A2 vor Experimentell wirdder Ordnungsgrad im Allgemeinen durch Roumlntgenbeugung bestimmt Hier treten fuumlreinen A2-Strukturtyp ausschlieszliglich die fundamentalen Reflexe auf d h Reflexe derenh k und l saumlmtlich gerade sind und die Quersumme ein ganzzahliges Vielfaches von4 ist Fuumlr eine B2-Struktur kommen hingegen auch die Reflexe hinzu deren h k undl ebenfalls saumlmtlich gerade sind fuumlr die Quersumme jedoch h + k + l = 2n gilt DerD03-Typ zeigt schlieszliglich auch diejenigen Reflexe mit ungeraden Miller-Indizes [46]

Neben den idealen ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si besticht die Materi-alkombination von GaAsFe3Si-Hybrid-Strukturen wie sie fuumlr die vorliegende Arbeitausgewaumlhlt wurde jedoch zusaumltzlich noch durch zwei weitere wesentliche Eigenschaf-ten Als erstes ist hier die nahezu perfekte Gitterangepasstheit von GaAs und Fe3Si zunennen Neben uumlbereinstimmender Gitterkonstante liegen beide Materialsysteme zu-dem in dem kubischen f cc-System vor [46ndash48] Zweitens zeigen die Grenzflaumlchen desGaAs und Fe3Si eine wesentlich groumlszligere Stabilitaumlt gegenuumlber thermisch induziertenGrenzflaumlchenreaktionen als gewoumlhnliche Ferromagnete wie Fe Co Ni oder FexCo1minusx [49]

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2 Vorbetrachtungen

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodraht-Huumlllen mussten einige Standard-Techniken angepasst werden Aus diesem Grund erfolgt hier eine Beschreibung allerin dieser Arbeit angewendeten Methoden Sie stellen saumlmtlich Techniken der Ex-situ-Charakterisierung dar

231 MagnetometrieDie Magnetometrie mittels der supraleitenden Quanteninterferenz-Methode (SQUID) istaufgrund ihrer extrem hohen Sensitivitaumlt geeignet magnetische Felder mit einer Praumlzi-sion von 10minus14 T und houmlher zu messen Gewaumlhrleistet wird dies durch eine Kombinationvon supraleitenden Materialien mit Josephson-Kontakten Die folgende Beschreibung istangelehnt an [147]

Das Herzstuumlck bildet ein supraleitender Ring welcher an zwei gegenuumlberliegendenStellen durch je einen Josephson-Kontakt unterbrochen ist Eine Skizze des Rings fin-det sich in Abbildung 25 I Seine enorm hohe Sensitivitaumlt erreicht das SQUID auf-grund der fundamentalen Eigenschaft derartiger supraleitender Ringe Sie koumlnnen ma-

Abbildung 25 I Skizze des SQUID des Herzstuumlckes der Magnetometrie Ein supraleiten-der Ring mit zwei Josephson-Kontakten II Spannungssignal des SQUIDdie Distanz zwischen zwei Maxima stellt eine Aumlnderung des Magnetflussesvon genau einem Flussquantum dar

gnetische Felder nur in Vielfachen des magnetischen Flussquantums Φ0 = h2e =2 068 middot 10minus15 Tm2 aufnehmen Sie uumlbersetzen somit einen magnetischen Fluss in eineSpannung Dies laumluft wie folgt ab Flieszligt durch den Ring ein Strom so koumlnnen Cooper-Paare durch die Josephson-Kontakte tunneln Ein angelegtes magnetisches Feld aumlndertden Fluss und somit die quantenmechanische Phasendifferenz zwischen den beidenKontakten Dies wiederum hat Auswirkungen auf den kritischen Strom im Ring Einstetig steigendes oder sinkendes Magnetfeld bewirkt somit eine Oszillation der kriti-schen Stromstaumlrke im Ring Das Maximum wird dabei stets erreicht wenn der Flusseinem ganzzahligen Vielfachen des Flussquantums entspricht Gemessen wird in derRealitaumlt nicht der Strom sondern die Spannung welche uumlber den Ring abfaumlllt Sie os-zilliert in derselben Weise wie die Stromstaumlrke was in Abbildung 25 II dargestellt istSomit aumlndert sich der Fluss des Feldes von einem Spannungsmaxima zum naumlchsten um

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

genau ein FlussquantumUumlblicherweise wird die Probe bei der Magnetometrie nicht direkt durch das SQUID

bewegt es befindet sich hingegen isoliert von der Probe und den magnetischen Feldernim Probenraum Das durch die Probe erzeugte Magnetfeld wird durch eine Abnehmer-spule aufgenommen welche in Reihe mit einer zweiten Spule verbunden ist Die zweiteSpule agiert als Antenne Sie ist magnetisch mit dem SQUID gekoppelt und uumlbergibtdas externe Feld schlieszliglich an das SQUID Dieses Arrangement aus zwei Spulen agiertsomit als Fluss-Uumlbersetzer Dabei bedient man sich der Tatsache dass sich der Fluss ineinem supraleitenden Stromkreis nicht aumlndern kann Bewirkt das Feld der Probe eineAumlnderung des Flusses durch die Abnehmerspule so gilt dies in der gleichen Weise fuumlrdie Antennenspule Die Flussaumlnderung wird schlieszliglich durch das SQUID detektiertDer Vorteil der Fluss-Uumlbersetzer liegt in ihrer hohen Sensitivitaumlt fuumlr magnetische Felderund der Moumlglichkeit die Abnehmerspule entsprechend der jeweiligen Messgeometriezu fertigen So sind die Abnehmerspulen in der Regel sehr viel groumlszliger als das SQUIDselbst und so konfiguriert dass sie nicht das Magnetfeld direkt aufnehmen sondernseine erste oder houmlhere Ableitungen entlang einer bestimmten Richtung Sie werdenaufgrund dessen auch als Gradiometer bezeichnet Da houmlhere Ableitungen des Magnet-feldes staumlrker mit der Distanz vom magnetischen Objekt abfallen als das Feld selbstwird ein solches Gradiometer nicht so stark durch magnetische Interferenzen von wei-ter entfernten Quellen beeinflusst

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein MPMS SQUID der Firma Quantum Design ver-wendet [150] Es umfasst mehrere Komponenten wie den Probenschacht einen Kryo-staten das SQUID elektronische Steuereinheiten etc Der Probenschacht verfuumlgt uumlbereine sehr empfindliche Thermometer-Einheit Er kann mit Hilfe des fluumlssigen und ver-dampfenden Heliums aus dem Kryostaten auf Temperaturen zwischen 19 und 400 Kgebracht werden Dabei erreicht er eine Genauigkeit von 001 K bei tiefen TemperaturenEin supraleitender Magnet stellt Felder bis hin zu 5 T bereit Seine Aufloumlsung betraumlgt beigeringen Feldern 01 Oe Der Kryostat besteht aus einem Reservoir von fluumlssigem He-lium welches die supraleitenden Eigenschaften der benoumltigten Komponenten sichertDieses Reservoir wird zusaumltzlich gekuumlhlt durch einen mit fluumlssigem Stickstoff gefuumlll-ten Mantel Die Probe wird mittels eines Plastik-Strohhalms montiert auf einem Stab inden Probenschacht eingefuumlhrt Ein Motor steuert die Bewegung des Probenstabs undgewaumlhrleistet dass sich die Probe immer genau um das Zentrum der Abnehmerspu-le bewegt Die gesamte Vorrichtung verfuumlgt schlieszliglich uumlber eine Abschirmung gegenexterne Felder

232 Moumlssbauer-SpektroskopieBei der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) macht man sich sowohl den Moumlssbauer- alsauch den Doppler-Effekt zu Nutzen um Aufspaltungen der Hyperfeinstruktur in denAbsorptions- und Emissionsspektren von Materialien aufzuzeichnen Mit der MB wer-den somit Wechselwirkungen im Bereich von 10minus8 bis 10minus6 eV aufgeloumlst Fuumlr die MBbraucht es je nach zu untersuchendem Material geeignete Quellen von γ-StrahlungDiese finden sich bei dem radioaktiven Zerfall von verwandten Isotopen In der vorlie-genden Arbeit wurde MB an 57Fe welches in den hier hergestellten Proben enthaltenist durchgefuumlhrt Aufgrund dessen wird die folgende Erklaumlrung anhand des BeispielsFe gegeben angelehnt an Frauenfelder [151]

Als Quelle dient hier radioaktives 57Co mit einer Halbwertszeit von 270 d Bei seinem

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2 Vorbetrachtungen

Zerfall durch Elektroneneinfang dargestellt in Abbildung 26 entsteht hoch-angeregtes57Fe Dieses geht durch die Emission von γ-Strahlung in den Grundzustand uumlber Ge-

Abbildung 26 Skizze der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) I Das durch den radioaktivenZerfall von 57Co durch Elektroneneinfang angeregte 57Fe geht groumlszligtenteilsdurch die Emission eines γ-Quanten in den Grundzustand uumlber Diese γ-Strahlung wird als Quelle fuumlr die MB verwendet II Durch verschiedeneIsotope des Fe verschiebt sich das Zentrum in der MB III Die Quadrupol-Wechselwirkung fuumlhrt zu einer Aufspaltung in der Quantenzahl l und somitzum MB-Dublett IV Aufgrund der Zeeman-Wechselwirkung entstehen imMB-Spektrum Sextette

nutzt wird bei der MB der Uumlbergang 32 rarr 1

2 mit der Energie von 144 keV und einerHalbwertszeit von 14middot10minus7 s Aus der Heisenbergschen Unschaumlrferelation ergibt sich fuumlrdiesen Uumlbergang eine Lorentz-Kurve mit einer Halbwertsbreite von Γ = 4 7 middot 10minus9 eVBezogen auf die Anregungsenergie im keV-Bereich erreicht die MB somit Spitzenwerteim Aufloumlsungsvermoumlgen von 2ΓE0 = 6 5 middot 10minus13

Um mit dieser γ-Strahlungsquelle Spektroskopie betreiben zu koumlnnen muss sie ener-getisch kontinuierlich uumlber einen gewissen Bereich variiert werden Fuumlr diese Modulati-on der Energie wird der Doppler-Effekt genutzt welcher bei der Relativbewegung vonQuelle zu Absorber auftritt Die Energie ergibt sich somit durch

Eγ = E0

1 plusmn |v|

c

(22)

Dabei bedeutet das Plus eine Bewegung von der Quelle in Richtung des Absorbersdas Minus hingegen vom Absorber weg In der Regel wird darauf verzichtet das MB-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Spektrum uumlber der Energie aufzutragen Als Bezeichnung der x-Achse hat sich hingegendie Geschwindigkeit in Millimetern pro Sekunde durchgesetzt

Gleiche Fe-Nuklide im Absorber d h in der Probe koumlnnen die γ-Strahlung resonantabsorbieren wenn sich die Emissions- und Absorptionslinien uumlberlappen Dies ist fuumlrfreie Atome aufgrund der enorm kleinen Halbwertsbreite und des mit der Emissionbzw Absorption verbundenen Ruumlckstoszliges nicht gegeben Fuumlr Atome in einem festenKristallgitter kann der Ruumlckstoszlig jedoch vom gesamten Kristall aufgenommen werdenDie Ruumlckstoszligenergie ist somit verschwindend gering und die Bedingungen fuumlr resonan-te Emission bzw Absorption bleiben erhalten Dies ist der Moumlssbauer-Effekt

Die Hyperfeinstrukturen in den MB-Spektren sind in den Abbildung 26 II bis IVskizziert Dabei finden sich am linken Rand jedes Bildes die unberuumlhrten Energienive-aus des 57Fe I = 12 und I = 32 Die gestrichelten Linien geben die durch verschie-dene Wechselwirkungen verursachte Energieniveau-Verschiebung wider Die relativenEnergieniveau-Positionen zueinander sowie die Energieverschiebungen in der Skizzesind dabei jedoch nicht maszligstabsgetreu Die Isomerieverschiebung geht auf verschie-dene Isotope im Absorber zuruumlck Ein oder mehrere Neutronen mehr oder weniger imAtomkern aumlndern dessen Kernradius und diese Aumlnderung wiederum verschiebt auf-grund der Monopolwechselwirkung mit der elektronischen Ladungsdichte die Energie-niveaus Im MB-Spektrum aumluszligert sich dies durch eine konstante Verschiebung demons-triert durch die schwarzen Pfeile in Bezug zur Nulllinie Fuumlr Kernniveaus mit einer Dre-himpulsquantenzahl groumlszliger als 12 kommt zur Isomerieverschiebung die elektrischeQuadrupol-Wechselwirkung von nicht kugelsymmetrischen Kernladungsverteilungenhinzu Hier interagiert das Kernquadrupolmoment mit der elektronischen Umgebungund spaltet die Energieniveaus somit nach der Quantenzahl l auf Aufgrund der Aus-wahlregeln ergeben sich nun zwei Uumlbergaumlnge Sie werden im MB-Spektrum als Du-blett beobachtet Ihr Abstand (schwarzer Pfeil in Abbildung 26 III) entspricht exakt derEnergie des Uumlbergangs

I = 3

2 ml = plusmn 32

rarr

I = 3

2 ml = plusmn 12

welcher ebenfalls durch

einen schwarzen Doppelpfeil gekennzeichnet ist Die Zeeman-Wechselwirkung fuumlhrt inder MB schlieszliglich zu den markanten Sextetts Hier wechselwirkt das Kernmoment miteinem Magnetfeld Dies koumlnnen im Fall von ferro- oder antiferromagnetischen Materia-lien auch interne Felder sein Die Energieniveaus spalten nach der Quantenzahl ml aufDie im Spektrum angegebenen Linien L1 L2 und L3 entsprechen den Uumlbergaumlngen

I =32

ml = ∓32

rarr

I =

12

ml = ∓12

I =32

ml = ∓12

rarr

I =

12

ml = ∓12

und

I =32

ml = plusmn12

rarr

I =

12

ml = ∓12

Uumlber die Intensitaumltsverteilung I(L1)I(L2)I(L3) dieser Linien kann auf die Spinpolarisie-rung im Absorber geschlossen werden Es gilt fuumlr eine Magnetisierung parallel zum γ-Strahl ein Verhaumlltnis von 301 341 hingegen wenn die Magnetisierung senkrecht zumγ-Strahl orientiert ist Mittels der MB lassen sich somit Fragestellungen der Festkoumlr-perphysik wie Kristallordnung interne Felder Stoumlrstellen magnetische Konfigurationuvm studieren

Die MB-Messungen im Rahmen dieser Arbeit wurden von Prof Dr Peter Schaaf von

19

2 Vorbetrachtungen

der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt Angeregt wurde fuumlr die Untersuchun-gen im Konversionselektronenmodus [152] bei Raumtemperatur mit einer auf einem An-trieb mit konstanter Beschleunigung befindlichen 57Co (Rh)-Quelle Die nach der re-sonanten Absorption der γ-Strahlen entstandenen Konversionselektronen wurden mit-tels eines proportionalen HeCH4 Durchfluss-Detektors registriert [153] An die in einem1024-Multikanal-Analysator gespeicherten Spektren wurden schlieszliglich sich uumlberlagern-de Lorentz-Linienprofile mit der Methode der kleinsten Quadrate angepasst Kalibriertwurde der Aufbau ebenfalls bei Raumtemperatur mit einer 25 microm-dicken Fe-Folie wor-auf alle Isomerieverschiebungen bezogen wurden Alle Berechnungen basierend aufrelativen Flaumlchen beruhen auf der Annahme gleicher Moumlssbauer-Lamb-Faktoren derhier vorliegenden Fe-Positionen [154]

233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische EinzeldrahtcharkterisierungMagnetometrie und Moumlssbauer-Spektroskopie eignen sich fuumlr die magnetische Charak-terisierung von anlagenfrischen Proben d h von einem groszligen Ensemble von Nano-saumlulen Ungeeignet sind sie hingegen fuumlr die Untersuchung einzelner Nanodraumlhte Umdie individuellen magnetischen Eigenschaften der hier vorgestellten Saumlulen aufzuzeich-nen wurden die spaumlter beschriebenen Techniken der Magnet-Kraft-Mikroskopie und derMagnetotransport-Untersuchungen verwendet Fuumlr diese Messungen an Einzeldraumlhtenmuumlssen Nanosaumlulen jedoch zuvor von anlagenfrischen Probenstuumlckchen abgeloumlst undauf ein sauberes Traumlgersubstrat aufgebracht werden Im Rahmen dieser Arbeit wurdendafuumlr je nach Verwendungszweck drei verschiedene Ansaumltze gewaumlhlt bzw neu entwi-ckelt die im folgenden kurz dargestellt werden

Mechanisches Abloumlsen - trockenes AusstreuenNanosaumlulen koumlnnen mittels verschiedener Hilfsmittel wie zum Beispiel der Ecke einesReinraumtuches der Schneide eines Skalpells der Spitze einer Pinzette oder vollkom-men ohne zusaumltzliche Werkzeuge vom anlagenfrischen Probenstuumlck abgekratzt und aufeinem sauberen neuen Traumlgersubstrat abgestreift werden

Beim Arbeiten ohne Werkzeuge wird das anlagenfrische Probenstuumlck mit der Seiteder anhaftenden Nanodraumlhte gegen das neue Traumlgersubstrat gepresst und seitlich da-von abgezogen Diese Technik hinterlaumlsst etliche Millimeter-lange Nanosaumlulen-Spurenin denen die Saumlulen sehr dicht und oft uumlbereinander liegen was fuumlr eine Charakterisie-rung einzelner Nanodraumlhte wenig geeignet ist

Jedes Werkzeug fuumlhrt auszligerdem zu einer typischen Verteilung der Nanosaumlulen aufdem neuen Traumlgersubstrat und benoumltigt eine mehr oder weniger groszlige Flaumlche von anla-genfrischem Material Skalpell und Pinzette verbrauchen das geringste Probenvolumenhinterlassen jedoch fast ausschlieszliglich Cluster von vielen Saumlulen Mittels eines Rein-raumtuches laumlsst sich am ehesten eine homogene Verteilung von einzeln liegenden Na-nosaumlulen erreichen dabei zieht man jedoch Ausgangsmaterial von einigen Quadratmil-limetern Flaumlche in Mitleidenschaft Das zum mechanischen Ausstreuen der Nanodraumlhtegewaumlhlte Werkzeug sollte somit mit Bedacht ausgesucht werden

Allen Werkzeugen und dem Ausstreuen ohne Hilfsmittel gemeinsam sind erstens ei-ne zufaumlllige Orientierung der Nanosaumlulen auf dem neuen Traumlgersubstrat zweitens einehohe Reinheit der Einzeldrahtproben und drittens jedoch gleichzeitig ein sehr haumlufig

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

auftretendes Zerbrechen der Draumlhte Die hohe Reinheit der mittels mechanischem Ab-loumlsen praumlparierten Proben praumldestiniert diesen Ansatz fuumlr die Einzeldrahtcharakterisie-

Abbildung 27 Beispiel des mechanischen Abloumlsens der Nanosaumlulen I REM-Aufnahme vonmechanisch mittels eines Reinraumtuches abgeloumlst und ausgestreuten 1-microm-langen Nanosaumlulen II Histogramm der Nanodraht-Ausrichtung (ge-mittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

rung das Zerbrechen der Draumlhte und ihre zufaumlllige Orientierung limitieren es dennochauf nur wenige Anwendungen Fuumlr Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) sind die so her-gestellten Proben ideal fuumlr Magnetometrie-Messungen wo die Ausrichtung der Draumlhtebezuumlglich des angelegten aumluszligeren Magnetfeldes eine entscheidende Rolle spielt undfuumlr die elektrische Kontaktierung der Saumlulen fuumlr Magnetwiderstandsmessungen sindsie jedoch gaumlnzlich ungeeignet

Alle Proben zur Einzeldrahtcharakterisierung mittels MFM wurden im Rahmen dervorliegenden Arbeit mit dieser mechanischen Abloumlse-Technik unter Zuhilfenahme ei-nes Reinraumtuchs praumlpariert Als Beispiel einer solchen Einzeldrahtprobe findet sichin Abbildung 27 das Rasterelektronenmikroskop-Bild (REM) von ausgestreuten Nano-saumlulen der bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanodraumlhte der Laumlnge von 1micromzusammen mit einem Histogramm der Ausrichtung dieser Saumlulen

Ultraschall-Abloumlse - nasses AusstreuenIm Gegensatz zu den GaAs-Kristalliten zwischen den Nanosaumlulen lassen sich die Saumlu-len sehr einfach mittels Ultraschall in einem Loumlsungsmittelbad vom anlagenfrischen Pro-benstuumlck abloumlsen Dies ist in Abbildung 28 mittels eines Vorher-Nachher REM-Bildesdargestellt

Danach befinden sich die Nanodraumlhte in einer Loumlsung Tropfen dieser Loumlsung kannman nun ganz einfach mit einer Pipette auf ein sauberes Probenstuumlck aufbringen So-bald das Loumlsungsmittel verdampft ist liegen nur noch die in dem Tropfen enthaltenenNanosaumlulen auf dem Traumlgersubstrat

Der Vorteil dieser Methode ist dass die Saumlulen sowohl im Ultraschallbad von einigenMinuten als auch spaumlter durch die Pipette nicht zerbrechen Es lassen sich somit auchsehr lange Nanodraumlhte problemlos auf ein Traumlgersubstrat transferieren Der Nachteilder Ultraschall-Abloumlse besteht in der Notwendigkeit eines Loumlsungsmittels Zwar sind

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2 Vorbetrachtungen

Abbildung 28 Beispiel des Abloumlsens der Saumlulen im Ultraschallbad I REM-Aufnahme leichtverkippt zur Probennormale von einem anlagenfrischen Probenstuumlck vordem Ultraschallbad II REM-Aufnahme desselben Probenstuumlckes nach demBad

Reaktionen zwischen dem Loumlsungsmittel und den Nanosaumlulen sehr unwahrscheinlichund konnten im Rahmen dieser Arbeit nicht beobachtet werden das Verdampfen desLoumlsungsmittels von dem Traumlgersubstrat verlaumluft jedoch selten ruumlckstandslos Aufgrund

Abbildung 29 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbad mitverschiedenen Loumlsungsmitteln Die Saumlulen sind nicht die Ruumlckstaumlnde hin-gegen sind deutlich zu erkennen dabei betraumlgt die Skala auf jedem Bild500microm

dieses Problems wurden hier sieben Loumlsungsmittel von demineralisiertem Wasser uumlberverschiedene Alkohole Butylacetat Aceton bis hin zu Petroleumbenzin getestet EineUumlbersicht von Lichtmikroskopbildern ist in Abbildung 29 dargestellt Die wenigstenRuumlckstaumlnde konnten mit Petroleumbenzin erreicht jedoch wie deutlich zu erkennenist auch nicht ganz verhindert werden

Im Allgemeinen laumlsst sich mit jedem der hier getesteten Loumlsungsmittel eine nahezuhomogene Verteilung einzelner Nanodraumlhte mit zufaumllliger Ausrichtung erreichen Aufder Probenflaumlche jedoch auf welcher sich die Peripherie derdes Fluumlssigkeitstropfensvor dem Verdampfen befand (haumlufig der Probenrand) ist die Dichte der ausgestreu-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

ten Saumlulen bei allen Loumlsungsmitteln bis auf Petroleumbenzin deutlich erhoumlht und in-folge dessen liegen die Draumlhte dort selten einzeln Abbildung 210 veranschaulicht diezufaumlllige Orientierung der Nanodraumlhte durch eine Lichtmikroskopaufnahme und ein

Abbildung 210 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbadmit Petroleumbenzin I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere Bilder)

Histogramm von ausgestreuten 10-microm-langen Nanosaumlulen welche bei 15 C mit Fe3Siumhuumlllt wurden Geloumlst wurden sie zuvor in Petroleumbenzin

Unterschiede in der Nanodraht-Verteilung zwischen den Loumlsungsmitteln ergeben sichin erster Linie aus ihren unterschiedlichen Oberflaumlchenspannungen und Verdampfungs-raten So neigen einige mehr andere weniger dazu waumlhrend des Verdampfungsprozes-ses mehrere kleine Tropfen zu bilden anstelle den aufgebrachten groszligen Tropfen bei-zubehalten Die Position dieser kleinen Tropfen auf der Probe variiert dabei auszligerdemvon einer zufaumllligen Verteilung bis hin zu einer Ausrichtung in den Probenecken undsomit variiert auch die Verteilung der Saumlulen Die Ausrichtung der Draumlhte wird ein-zig durch Isopropanol und Ethanol beeinflusst Zwar liegen die Saumlulen auch fuumlr diesebeiden Fluumlssigkeiten in der Probenmitte in zufaumllliger Orientierung die Draumlhte an derPeripherie des Tropfens orientieren sich hingegen bevorzugt in radialer Richtung unddies unabhaumlngig davon ob sie mit magnetischem Material ummantelt sind oder nicht

Wuumlrden die Loumlsungsmittel ruumlckstandslos verdampfen waumlre die Ultraschall-Abloumlseaufgrund der Tatsache dass die Nanosaumlulen hier nicht zerbrechen und sich eine nahezuhomogene Verteilung einzeln liegender Saumlulen erreichen laumlsst die ultimative Metho-de um Proben fuumlr eine Einzeldrahtcharakterisierung zu praumlparieren Tatsaumlchlich jedochsind die Ruumlckstaumlnde die bevorzugt an Unebenheiten der Oberflaumlche d h den Nano-saumlulen anhaften selbst bei Petroleumbenzin noch so stoumlrend dass MFM-Messungen andiesen Draumlhten nur begrenzt moumlglich sind Fuumlr SQUID-Untersuchungen und das Kon-taktieren der Saumlulen zu Magnetwiderstandsmessungen sind die so hergestellten Probenebenfalls ungeeignet da die Draumlhte wie beim mechanischen Abloumlsen keine Vorzugsori-entierung aufweisen Deshalb wurde die Ultraschall-Abloumlse wie im Folgenden beschrie-ben modifiziert

23

2 Vorbetrachtungen

Ultraschall-Abloumlse mit Feld - nasses Ausstreuen im FeldNach dem Prozess des Abloumlsens mittels Ultraschall befinden sich die Nanodraumlhte in ei-ner Fluumlssigkeit Die in dieser Arbeit vorliegenden Nanosaumlulen besitzen daruumlber hinauseine magnetische Huumllle welche auf aumluszligere Magnetfelder reagieren kann Bringt man

Abbildung 211 Aufbau zum gerichteten Ausstreuen der Nanosaumlulen in einem homogenenMagnetfeld

einen Tropfen der Fluumlssigkeit in einem homogenen Magnetfeld auf das neue Traumlger-substrat auf so liegen die Draumlhte nicht mehr in einer zufaumllligen Orientierung sondernrichten sich entsprechend der Richtung des aumluszligeren Magnetfeldes und der Ausrichtungihrer spontanen Magnetisierung aus

Abbildung 212 Beispiel des Ausstreuens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Magnet-feld von rund 75 mT I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

Zu diesem Zweck wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Vorrichtung dargestellt inAbbildung 211 zum Ausstreuen der Saumlulen in einem homogenen Magnetfeld aufge-baut Sie umfasst zwei auf einem Aluminiumgestell montierte wassergekuumlhlte Spulenmit Eisenkern Im Zwischenraum der Eisenkerne von ca 3 cm wo sich mit einem Strom

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

durch die Spulen bis maximal 18 A eine magnetische Fluszligdichte von bis zu 75 mT errei-chen laumlsst wird mittig das saubere Traumlgersubstrat ausgerichtet Nun kann der Tropfenmit geloumlsten Nanosaumlulen aufgebracht werden Bis dieser restlos verdampft ist sollte dieProbe weder bewegt noch aus dem Feld genommen werden

Wie in Abbildung 212 fuumlr 10-microm-lange Nanosaumlulen umhuumlllt mit Fe3Si bei 15 C ex-emplarisch dargestellt ist lassen sich die Nanosaumlulen mit dieser Methode tatsaumlchlichauf dem Traumlgersubstrat orientieren Dabei entspricht ϕ = 0 der Ausrichtung des Ma-gnetfeldes waumlhrend des Ausstreuens Wie aus Abbildung 212 hervorgeht richten sichdie Saumlulen uumlberwiegend parallel zum Magnetfeld aus Daruumlber hinaus neigen sie dazulaumlngere Ketten mehrerer Saumlulen anstatt ungeordnete Cluster wie in Abbildung 210 zubilden

Mit der Ultraschall-Abloumlse mit Feld lassen sich somit Proben fuumlr eine Einzeldrahtcha-rakterisierung bei der die Ausrichtung der Nanosaumlulen eine entscheidende Rolle spieltherstellen Das auch hier vorhandene Problem der Loumlsungsmittelruumlckstaumlnde darf jedochnicht aus den Augen verloren werden

234 Magnet-Kraft-MikroskopieIn der Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) [155ndash160] macht man sich die magnetische Dipol-Dipol-Wechselwirkung zunutze Die ihr zugrunde liegende Technik ist genau dieselbewie diejenige der Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM)

Abbildung 213 Messprinzip in der MFM I Zuerst wird die Probe im normalen AFM-Modus mit sehr geringem Abstand zwischen Probe und Spitze abgetastetII Danach wird jede Linie nochmals abgefahren Der Abstand wird nunum einen konstanten Versatz vergroumlszligert und entsprechend des vorher auf-genommenen Topologie-Signals moduliert

In der MFM wird jede Linie des Rasters uumlber der Probe zweimal abgetastet und manarbeitet im Gegensatz zur AFM mit einer magnetischen Spitze Im Allgemeinen werdenmagnetische MFM-Sonden einfach dadurch hergestellt dass man eine normale AFM-Spitze mit einem ferromagnetischen Film ummantelt Aufgrund dessen ist der Nadelra-

25

2 Vorbetrachtungen

dius in der MFM oft groumlszliger und die laterale Aufloumlsung somit kleiner als in der AFM Dadie hier untersuchten Nanosaumlulen jedoch Durchmesser und Laumlngen weit uumlber 10-20 nmbesitzen stellt dies hier kein Problem dar Gearbeitet wurde mit Spitzen des Typs MESPder Firma Veeco Das Federblatt dieser Sonden besitzt eine Laumlnge von 200-250microm undist 23-33microm breit Federblatt und Spitze sind mit einer magnetischen und um stati-sche Aufladungseffekte zu vermeiden ebenfalls leitenden Co-Cr-Legierung uumlberzogenDie Spitze hat eine Houmlhe von ca 15microm und einen Spitzenradius d h eine maximalmoumlgliche laterale Aufloumlsung von 35 nm Das Federblatt besitzt daruumlber hinaus eine Fe-derkonstante im Bereich von 1-5 Nm und eine Resonanzfrequenz zwischen 50-100 kHz

Beim ersten Abtasten der Probe wird im AFM-Modus gearbeitet d h der Abstandzwischen Spitze und Probe liegt im Bereich von rund 1 nm bis einige 10 nm Dies istin Abbildung 213 I skizziert In diesem Bereich dominieren die anziehenden Van-der-Waals-Kraumlfte zwischen den Dipolen der Atome in der Spitze und denjenigen der ProbeMittels dieser Wechselwirkung laumlsst sich die Topologie der Probe abbilden welche stetsdas erste Rasterbild in der MFM darstellt Danach wird die Spitze um die zuvor ermittel-te Probentopologie plus einige 10-100 nm angehoben und die Probe wie in Abbildung213 II skizziert wird nochmals abgetastet In diesem Bereich uumlber der Probenoberflaumlchedominieren nun elektro- und magnetostatische Kraumlfte

Der Kontrast einer MFM-Messung gibt ein Maszlig fuumlr die Komponente des magneti-schen Streufeldes des abgerasterten Objekts senkrecht zur Probenoberflaumlche Gemessenwird sie durch die Phasenverschiebung der tatsaumlchlichen Nadelbewegung in Bezug zurPhase ihrer Treiberfrequenz Die Einheit ist dabei uumlblicherweise das Grad Eine theore-tische Beschreibung der MFM ergibt nach im Internet verfuumlgbaren Arbeiten der FirmaNT-MDT [155156] fuumlr Atom- und Magnet-Kraft-Mikroskope und Standardlehrbuumlchern derElektrodynamik [161162] das folgende Bild Die getriebene Bewegung der Spitze kann fuumlrkleine Auslenkungen nach dem Konzept eines harmonischen Oszillators beschrieben

werden welcher mit der Resonanzfrequenz ωr =

ω20 minus 2δ2 periodisch angeregt wird

Hier ist ω0 =radic

km die Eigenfrequenz des Spitzenauslegers mit der Federkonstantek der Masse m und der Daumlmpfungskonstante δ Wirkt auf die Spitze nun durch diemagnetische Wechselwirkung mit der Probe entlang der Probensenkrechte (oBdA derz-Achse) eine zusaumltzliche kleine Kraft so aumlndert sich die Resonanzfrequenz zu

Ωr =

ω2

r minusω2

0k

partFz

partz (23)

Fuumlr kleine Winkelabweichungen kann diese Gleichung entwickelt werden so dass gilt

Ωr minus ωr asymp minusω0

2kpartFz

partz (24)

Somit ist die Phasenverschiebung der Nadelbewegung direkt proportional zum Gradi-enten des Kraftfeldes

Das allgemeine Koordinatensystem der MFM ist in Abbildung 214 dargestellt Wirktkeine Kraft auf die Spitze so befindet sich diese an der Position z = 0 Eine anziehendeKraft ist in (minusz)-Richtung gerichtet und besitzt einen negativen Betrag ihr Gradientwird positiv Nach der obigen Gleichung wird die Phasenverschiebung infolgedessennegativ die Resonanzfrequenz der Nadel sinkt Dies entspricht somit dunklen Bereichenim MFM-Topologiebild der Abbildung 213 II helle Bereiche hingegen stellen abstoszligen-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

de Kraumlfte dar

Um aus einem mittels MFM gemessenen Kontrastbild auf die Magnetisierung derProbe zu schlieszligen bleibt nun die Kraftwirkung im Magnetfeld der Probe auf die ma-gnetische Spitze zu berechnen Diese ergibt sich allgemein aus der Integration der Kraftauf eine Volumeneinheit dV innerhalb der Spitze am Ort r0 + r uumlber das Volumen [156]

F =

dVnablar Mt (r) middot H(r0 + r) (25)

Dabei befindet sich die Spitze mit dem magnetischen Moment Mt am Ort ro DieserZusammenhang ist im allgemeinen nicht loumlsbar denn neben der genauen Beschreibungdes Momentes der Spitze muss ebenfalls das Magnetfeld der Probe bekannt sein

Abbildung 214 Koordinatensystem der Magnet-Kraft-Mikroskopie

Um das Moment der Nadel anzunaumlhern kann sie entweder als ein magnetischerPunktdipol oder ein effektiver Monopol mit einer magnetischen Ladung betrachtet wer-den [156] In der ersten Approximation wird die Spitze durch einen punktfoumlrmigen Dipolam Ort rm mit einem effektiven magnetischen Dipolmoment me f f ersetzt Sowohl rmals auch me f f muumlssen durch Eichung der Nadel experimentell ermittelt werden In derBeschraumlnkung auf die zminusAchse gilt

F(r) = me f fpartH(r + rm)

partz (26)

In der zweiten Naumlherung wird die Spitze als ein Hohlzylinder mit Zentrum am Ort rqund der sogenannten Monopolladung q betrachtet Beides sind auch hier Groumlszligen diedurch Eichexperimente fuumlr jede Nadel bestimmt werden muumlssen In zminusRichtung gilt

F(r) = qHz (r + rq) (27)

Aus beiden Naumlherung folgt somit dass die in der MFM beobachtete Phasenverschie-bung entweder proportional zur ersten oder zur zweiten Ableitung des magnetischenFeldes der Probe in zminusRichtung ist Um Kontrastbilder der MFM einer bestimmtenKonfiguration der Magnetisierung zuordnen zu koumlnnen muss demzufolge zuerst die-ses Feld bekannt sein Fuumlr reale magnetische Proben ist dies nicht exakt bzw analytischbestimmbar Daher werden als zuverlaumlssige Analyse-Werkzeuge numerisch basierte mi-kromagnetische Simulationen eingesetzt Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurdehierfuumlr das Software-Paket Nmag [163] verwendet

27

2 Vorbetrachtungen

235 Magnetotransport-MessungenMagnetotransport-Messungen (MT) sind eine sehr leistungsfaumlhige Methode um magne-tische Anisotropien Umkehr-Vorgaumlnge Streumechanismen etc zu analysieren Beson-ders fuumlr die hier vorgestellten magnetischen Nanostrukturen bietet sich diese Methodean Zum Ersten ist sie aufgrund der sehr verschiedenen spezifischen Widerstaumlnde vonMetallen und Halbleitern fast ausschlieszliglich sensitiv fuumlr die metallischen Nanodraht-Huumlllen Zum Zweiten ist diese Methode im Gegensatz zur MFM ein sehr schnellesVerfahren wodurch auch dynamische Prozesse abgebildet werden koumlnnen und zumDritten ist der Messprozess selbst nicht abhaumlngig von aumluszligeren Feldern und zudem rechtsimpel

Fuumlr den MT muumlssen einzelne Draumlhte elektrisch kontaktiert werden Dies wurde mittelsPhotolithographie von Dr Abbes Tahraoui Walid Anders Sander Rauwerdink und Diony-sios Xydias durchgefuumlhrt Nachdem die Saumlulen einzeln ausgestreut wurden und somitals Proben zur Kontaktierung bereit stehen werden sie hierfuumlr nochmals durch einenPlasma-Aumltzschritt mit Sauerstoff gereinigt Es folgt nun das Aufschleudern eines Haft-vermittlers und des Photolacks Dieser wird maskiert durch die Kontakt-Schablonebelichtet Eine Skizze der Maske befindet sich in Abbildung 215 Nach dem Belichtenwird die Probe entwickelt und die geoumlffneten Strukturen werden im Anschluss durchPlasma- und chemische Aumltzverfahren gereinigt Nun werden die Metallkontakte beste-hend aus einer 10-nm-dicken Ti- und 100-nm-dicken Au-Schicht aufgedampft Nachdem abschlieszligenden Abloumlsen des restlichen Photolacks und dem Bonden auf einemzweireihigen Steckhalter ist die Kontaktierung abgeschlossen Rechts in der Abbildung215 befindet sich als Beispiel das REM-Bild einer kontaktierten Nanosaumlule

Abbildung 215 Skizze der Photolithographie-Maske zum Kontaktieren von einzelnen Na-nosaumlulen Im REM-Bild rechts ist eine bereits kontaktierte Saumlule dargestellt

Fuumlr die MT-Messungen einzelner Saumlulen wurde im Rahmen dieser Arbeit ein gewoumlhn-licher HALL-Messplatz mit Hilfe von Pawel Bruski Yori Manzke und Gerd Paris durchein Nanovoltmeter Typ 2182 A der Firma Keithley Instruments und eine sehr praumlziseStromSpannungsquelle Typ 236 ebenfalls von Keithley Instruments modifiziert

28

3 Epitaxie der Nanodraumlhte

Epitaxie bezeichnet das Kristallwachstum mit an- oder uumlbergeordneter Kristallstrukturauf einem monokristallinen Substrat Der so hergestellte Kristall welcher in der Regeleine duumlnne Schicht bildet adaptiert die Orientierung des Substrats Es besteht somiteine epitaktische Beziehung zwischen beiden Epitaktisches Wachstum kann aus einer

Abbildung 31 Photo der MBE-Anlage Nummer 5 fuumlr Gruppe-III-Arsenide und ferroma-gnetische Metalle des PDI

Gasphase einer Fluumlssigkeit oder aus dem festen Zustand heraus stattfinden Bei derHomoepitaxie bestehen sowohl der aufgebrachte Kristall als auch das zugrundeliegen-de Substrat aus demselben Material Bei der Heteroepitaxie unterscheiden sich beideEine der ausgefeiltesten und die wohl aufwendigste Technik der Epitaxie bildet die Mo-lekularstrahlepitaxie (MBE)

Nach einer Einfuumlhrung in die Technik der MBE in Abschnitt 31 und in die verschie-denen Kristall-Wachstumsmodi in Abschnitt 32 wird in diesem Kapitel der Herstel-lungsprozess der mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen mittels MBE vorgestelltDieser fand vollstaumlndig in einer MBE-Anlage ausgestattet mit 2 Wachstumskammern(MBE 5 des PDI dargestellt in Abbildung 31) statt Der Epitaxieprozess umfasst zwei

29

3 Epitaxie der Nanodraumlhte

aufeinander aufbauende Wachstumsschritte die analog in den Abschnitten 33 und 34beschrieben werden Den ersten Schritt bildet das Wachstum der Kernstruktur d hder GaAs Nanodraumlhte Dieser fand in der Wachstumskammer fuumlr Gruppe-III-Arsenidestatt Im zweiten Schritt wird diese Struktur schlieszliglich mit einer Fe3Si-Huumllle in derAs-freien Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle ummantelt Diese weltweitnur recht selten zu findende technische Ausstattung der MBE 5 mit einer Kammer fuumlrArsenide sowie fuumlr ferromagnetische Metalle ist eine besondere Staumlrke der vorliegen-den Arbeit Sie ermoumlglicht dass der gesamte Herstellungsprozess unter Ultra-Hoch-Vakuum-Bedingungen (UHV) ablaumluft Dadurch wird eine Oxidierung der Grenzflaumlcheverhindert und eine hohe Qualitaumlt der ferromagnetischen Metall-Halbleiter-Nanodraht-Hybridstrukturen gewaumlhrleistet

31 Molekularstrahlepitaxie

Die MBE ermoumlglicht im Vergleich mit anderen Wachstumstechniken wie zum Beispielder metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOVPE) oder dem Ionenstrahl-Zerstaumlubenden houmlchsten Grad der Kontrolle des Wachstums und bietet daruumlber hinaus die mit heu-tigen Prozessen houmlchstmoumlglich erreichbare Reinheit der epitaktischen Schichten Des-halb ist sie praumldestiniert als Mittel der Wahl sowohl in der Grundlagenforschung alsauch in der Industrie bei der Herstellung extrem hochwertiger Bauelemente Die aus-gefeilte Technik und Systematik der MBE wird stets weiterentwickelt und deckt dasWachstum von Halbleitern Metallen und Isolatoren ab [164ndash166]

Der eigentliche Wachstumsprozess findet in der MBE in sogenannten Wachstumskam-mern statt Hier wird hochreines Material aus einzelnen Quellen auch Zellen genanntverdampft oder sublimiert und als gerichteter Molekularstrahl bestehend aus Molekuuml-len oder Atomen auf ein adaumlquates und ebenfalls hochreines Substrat gelenkt Um diegerichtete Bewegung neutraler Molekularstrahlen von ihrer Quelle bis zum Substrat zugewaumlhrleisten (mittlere freie Wegstrecke der AtomeMolekuumlle muss groumlszliger als der Kam-merdurchmesser sein) und einen unerwuumlnschten Einbau von Fremdatomen und Verun-reinigungen zu verhindern findet der Prozess im UHV statt MBE-Anlagen sind stets fuumlrbestimmte Materialsysteme ausgelegt und besitzen dementsprechend Quellen verschie-dener Elemente Diese sind kreisfoumlrmig gegenuumlber dem Substrat angeordnet wodurchdie gerichteten Molekularstrahlen unter einem zur Substratnormalen geneigten Winkelauf die Probe treffen Um daraus resultierende Unregelmaumlszligigkeiten in der Materialver-teilung uumlber der Probe auszuschlieszligen rotiert die Probe waumlhrend des Wachstumsprozes-ses Die Molekularstrahlen treffen schlieszliglich wechselwirkungsfrei auf das Substrat Umauf der Oberflaumlche des Substrates das fuumlr das epitaktische Wachstum erforderliche Zu-sammenspiel einer Reihe von thermodynamischen Prozessen in Gang zu setzen bzw zusteuern wird das Substrat geheizt Die treibende Kraft des Kristallwachstums ist stetsdas chemische Potentialgefaumllle zwischen der Gasphase und dem kristallinen Festkoumlr-per [167168] Zunaumlchst koumlnnen Atome oder Molekuumlle aufgrund des Oberflaumlchenpotentialsan der Substratoberflaumlche adsorbieren Adsorbierte Molekuumlle koumlnnen wiederum durchWechselwirkungen mit der Substratoberflaumlche und anderen adsorbierten Atomen in ihreatomaren Bestandteile aufgespalten werden Die Kristalloberflaumlche interagiert durch diefreien Bindungen ihrer Atome durch Leerstellen Stufen etc mit den adsorbierten Ato-men Noch nicht in das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen von einem Minimum desOberflaumlchenpotentials zum naumlchsten diffundieren Schlieszliglich kann eine Inkorporationder Atome entsprechend des chemischen Potentials in das Kristallgitter des Substrats

30

32 Kristall-Wachstumsmodi

oder in eine bereits gewachsene Schicht stattfinden Daruumlber hinaus koumlnnen mehrerespontan adsorbierte Atome auf dem Substrat auch zur Keimbildung (Nukleation) fuumlh-ren Nukleation und Inkorporation stellen dabei chemische Prozesse dar und findendeshalb mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit als die vorherigen Prozesse statt Nichtin das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen bei ausreichender thermischer Energiewieder von der Oberflaumlche desorbieren

Die auf der Substratoberflaumlche stattfindenden thermodynamischen Prozesse koumlnnenbei der MBE durch die Wachstumsparameter gezielt beeinflusst und durch die Streuungvon hochenergetischen Elektronen in Reflexion (RHEED) in situ kontrolliert werden Zuden Wachstumsparametern gehoumlren die Wachstumsrate das quantitative Verhaumlltnis derbereitgestellten Molekularstrahlen und die Substrattemperatur

32 Kristall-Wachstumsmodi

Unabhaumlngig davon ob das Wachstum aus der Gasphase oder der Fluumlssigkeit herausstattfindet unterscheidet man drei Wachstumsmodi [169] Das Unterscheidungsmerkmaldes epitaktischen Kristallwachstums bildet dabei das Zusammenspiel der Oberflaumlchen-energien der beteiligten Materialien Eine Skizze dieser drei Modi befindet sich in Ab-bildung 32

Abbildung 32 Schematische Darstellung der Kristall-Wachstumsmodi in drei verschie-denen Phasen der Bedeckung (Θ) nach [170] I Schicht-fuumlr-Schicht-Modus(Frank-van-der-Merwe) II Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov) IIIInsel-Modus (Volmer-Weber)

Schicht-fuumlr-Schicht-Modus (Frank-van-der-Merwe)Ist die Energie der Substratoberflaumlche groumlszliger als diejenige des Films und der Grenz-flaumlche so binden sich die adsorbierten Atome staumlrker zum Substrat als untereinanderSomit bildet sich zuerst eine komplett geschlossene Monolage Gilt fuumlr die Oberflaumlchen-

31

3 Epitaxie der Nanodraumlhte

energie dieser Monolage dasselbe wie fuumlr die urspruumlngliche Substratflaumlche so formensich danach weitere weniger stark aneinander gebundene glatte Schichten

Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov)Bei diesem gemischten Modus geht das Schichtwachstum nach Bildung der (oder den)ersten geschlossenen Monolage(n) mit starker Bindung zum Substrat in ein Cluster-Wachstum uumlber Auf der sogenannten Benetzungsschicht (Englisch wetting layer) ent-stehen nun Inseln Der Uumlbergang vom Schicht- zum Cluster-Wachstum wird durch eineAkkumulation von Verspannungsenergie bei gitterfehlangepassten Materialien hervor-gerufen Ab einem bestimmten Punkt des Wachstums dominiert dieser Verspannungs-beitrag in der Gesamtenergie In der Folge wird durch eine Erhoumlhung der Oberflaumlchen-energie (Insel-Wachstum) dennoch die Gesamtenergie minimiert Ein sehr populaumlresBeispiel fuumlr diesen gemischten Modus stellt das selbst-organisierte Wachstum von Quan-tenpunkten dar

Insel-Modus (Volmer-Weber)Hier ist die Oberflaumlchenenergie des Substrates geringer als die Energie der Grenzflaumlchesowie des Films Die adsorbierten Atome binden sich deshalb sehr viel staumlrker unterein-ander als an das Substrat und nukleieren so bereits in der Form von kleinen ClusternDiese wachsen sich in der Folge zu Inseln aus

Betrachtet man die Oberflaumlchenenergie des Substrats γS und des Films γF sowie dieEnergie der Grenzflaumlche γSF so beginnt das Wachstum im Inselmodus wenn

γS lt γF + γSF (31)

erfuumlllt ist sonst im Schichtmodus Wird dabei fuumlr das Komplettieren einer Schicht we-niger Zeit benoumltigt als fuumlr die Nukleation einer neuen so findet das Wachstum im Stu-fenfluss statt Fuumlr hochwertige Heterostrukturen sind glatte Grenzflaumlchen eine wichtigeVoraussetzung Es bedarf somit hierfuumlr glatter Oberflaumlchen wie sie sich im Schicht-fuumlr-Schicht-Wachstum ausbilden

33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

Die GaAs-Nanodraumlhte dienen im Rahmen dieser Arbeit vorerst als reine TraumlgerstrukturSpaumlter kann der Halbleiter-Kern in Bauelementen (siehe Kapitel 6) jedoch auch aktivgenutzt werden Aus der Literatur ist das Wachstum von GaAs-Nanosaumlulen allgemeinbekannt [92101127171ndash194] und am PDI [9195ndash204] schon laumlnger etabliert Fuumlr die hier vor-gestellten Experimente wurde das Wachstum am Dreiphasenpunkt Dampf-Fluumlssigkeit-Festkoumlrper (VLS) mittels eines Ga-Tropfens als Initiator verwendet Dieses GaAs-Nano-drahtwachstum auf Si(111) Substraten wurde von Dr Steffen Breuer Dr Emmanouil Dima-kis und Dr Claudio Somaschini waumlhrend ihrer Zeit am PDI uumlbernommen Die Parameterwurden dabei fuumlr die MBE 5 geringfuumlgig angepasst um Nanosaumlulen mit gleichbleiben-dem Durchmesser und ebenen Seitenflaumlchen zu erhalten

Der VLS-Mechanismus ist der aumllteste und der am haumlufigsten verwendete durch Parti-kel induzierte Mechanismus fuumlr das selektive Wachstum von Kristallnanostrukturen [92]

Er wurde in der Natur [205] und sogar auf dem Mond [206] beobachtet Dabei wird das Ma-terial der spaumlteren Nanostruktur in Form einer Gasphase bereitgestellt Dieses reichert

32

33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

sich bevorzugt in fluumlssigen metallischen Tropfen (Partikeln) die als Reservoir dienenan und fuumlhrt dort zur Uumlbersaumlttigung Sobald die Uumlbersaumlttigung erreicht ist faumlllt Materialin festem Zustand aus der fluumlssigen Phase aus und treibt dabei den Tropfen in die HoumlheDieser Prozess haumllt solange an wie gasfoumlrmiges Material undoder der fluumlssige Tropfenvorhanden ist [103ndash105180182207ndash219] Spricht man vom X-induzierten VLS-Mechanismus so

Abbildung 33 Schematische Darstellung des selbstinduzierten VLS-GaAs-Nanosaumlulen-Wachstumsmechanismus I Ausgangspunkt ist ein Si(111)-Substrat bedecktmit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid II Die bereitgestellten Ga-Atome diffun-dieren auf der Oberflaumlche und bilden Ga-Tropfen Diese wiederum setzensich in entweder schon existierenden kleinen Loumlchern (Englisch pin holes)des Si-Oxids oder in solchen die durch das Ga geaumltzt wurden fest Die As-Atome hingegen desorbieren anfaumlnglich III Sobald die Tropfenbildung stattgefunden hat fuumlhrt die Uumlbersaumlttigung der Ga-Tropfen mit As zur Kristalli-sation von GaAs an der Grenzflaumlche zwischen fluumlssiger und fester Phase

bezeichnet X das Element des Metalltropfens Haumlufig wird dafuumlr Gold (X=Au) verwen-det Vom selbstinduzierten VLS-Wachstum spricht man hingegen wenn das Tropfenma-terial ebenfalls Bestandteil der gasfoumlrmigenfesten Phase ist Letzteres ist praumldestiniertfuumlr Verbundhalbleiter wie GaAs da extrinsische Defekte verursacht durch Fremdatomedes Tropfens somit vermieden werden koumlnnen Die ersten Arbeiten hierzu wurden 2006von Mandl et al [190] und Mattila et al [191] fuumlr In(P)As-Nanosaumlulen-Wachstum mittelsMOVPE praumlsentiert Fontcuberta et al [188] und Jabeen et al [193] konnten dies schlieszliglich2008 auch fuumlr das MBE-Wachstum von GaAs Nanosaumlulen demonstrieren

Ein Schema des selbstinduzierten VLS-Wachstums von GaAs-Nanosaumlulen ist in Ab-bildung 33 dargestellt [192] Ausgangspunkt ist ein Substrat (typischerweise GaAs(111)Boder Si(111)) welches mit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid bedeckt ist Die Beschaffen-heit des Oxids spielt dabei fuumlr den Wachstumsmechanismus eine entscheidende Rol-le [188189220] Die nun bereitgestellten Ga-Atome bilden aufgrund ihrer auf dem Si-Oxidsehr hohen Diffusionslaumlnge Tropfen welche wiederum in kleinen Loumlchern (Englisch pinholes) des Si-Oxids anhaften Die Loumlcher existieren dabei entweder schon durch geziel-

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

te Praumlparation [131189221222] oder durch eine fehlerhafte Oxidschicht [188192220] oder sieruumlhren von einer chemischen Reaktion der Ga-Atome mit dem Si-Oxid her infolgedes-sen das Si-Oxid geaumltzt wird [188220223] Somit befinden sich die Ga-Tropfen in direktemKontakt mit dem unter der Oxidschicht befindlichem kristallinen Substrat wodurch dieepitaktische Beziehung gewaumlhrleistet wird Sobald die Tropfenbildung stattgefundenhat reichert sich As im Tropfen an und fuumlhrt zu dessen Uumlbersaumlttigung Dadurch faumllltschlieszliglich kristallines GaAs an der Grenzflaumlche zwischen der fluumlssigen und festen Pha-se aus und treibt den Tropfen in die Houmlhe Plissard et al [102] konnten uumlberdies zeigendass der selbstinduzierte VLS Mechanismus auch ohne Si-Oxidschicht funktioniert je-doch fuumlhrt dies zu einem sehr hohen Anteil an parasitaumlrem Kristallwachstum zwischenden Nanosaumlulen

34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Die so hergestellten Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen wurden in der Arsenid-Kammer aufRaumtemperatur abgekuumlhlt und anschlieszligend durch die Mittelkammer (siehe Abbil-dung 31) in die Wachstumskammer fuumlr Metalle transferiert

Um fuumlr die ferromagnetische Mantelstruktur ein Wachstum von stoumlchiometrischemFe3Si zu gewaumlhrleisten wurden die Fluumlsse des Fe und Si der Wachstumskammer fuumlrMetalle zuvor an planaren Testschichten bei 200 C mittels Roumlntgenbeugung (XRD) ka-

Abbildung 34 Schematische Darstellung des Mantelwachstums mittels MBE welchesebenfalls unmittelbar zur Bildung einer parasitaumlren planaren Schicht zwi-schen den Nanosaumlulen fuumlhrt

libriert Eine genauere Beschreibung dieses Vorgangs findet sich in Anhang AIm Gegensatz zum MBE-Wachstum von Halbleitern wie GaAs mit Raten im Bereich

von 1 bis 3 Arings geht das Wachstum der Metalle rund 10 bis 100 mal langsamer von-statten Typische Wachstumsraten liegen hier um die 003 bis 01 Arings Der Tempera-turbereich fuumlr Metallwachstum liegt zwischen Raumtemperatur und 400 C und damitebenfalls unterhalb dessen was fuumlr das Wachstum von Halbleitern wie GaAs uumlblich ist

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34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Bei diesen geringen Temperaturen spielen Diffusionsprozesse auf der Probenoberflaumlcheeine vernachlaumlssigbare Rolle Demzufolge findet das Wachstum des Fe3Si nicht mehr wiebeim GaAs an raumlumlich klar definierten Phasenpunkten nach dem VLS-Mechanismusstatt das Fe3Si-Material adsorbiert hingegen direkt auf den Flaumlchen des Substrates wel-che durch die Molekularstrahlen des Fe und Si erreicht werden Unter diesen Bedin-gungen ist es ausschlieszliglich der geneigten Anordnung der Quellen in der MBE zu ver-danken dass senkrechte Strukturen wie die Nanodraumlhte durch direkte Adsorption aufden Seitenflaumlchen weiter uumlberwachsen werden koumlnnen Da bei dem im Gegensatz zuden GaAs-Nanosaumlulen isotrop ablaufendem Fe3Si-Wachstum aus der Gasphase uumlber-all auf dem Substrat Material abgeschieden wird wurden nicht nur die Nanodraumlhteummantelt Es bildete sich wie in Abbildung 34 skizziert zusaumltzlich zwischen den Na-nosaumlulen eine parasitaumlre planare Schicht die bei der Charakterisierung anlagenfrischerNanodraumlhte nicht aus den Augen verloren werden darf

Aufgrund der Kammer- und Nanosaumlulen-Symmetrie bei vernachlaumlssigbarer Oberflauml-chendiffusion ergibt sich zwischen der Dicke des Nanosaumlulen-Mantels dH und der Dickeder parasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen dS deshalb folgender Zusammen-hang [2728196224]

dH = dS1π

tan ϕ (32)

Dabei ist ϕ der Neigungswinkel der Effusionszellen gegen die Substratnormale Setztman also fuumlr ϕ einen uumlblichen Winkel von circa 30 an so ist die parasitaumlre Schichtwie in Abbildung 34 dargestellt in etwa 5 mal dicker als die Nanosaumlulen-Huumllle Diesgilt es wie oben schon erwaumlhnt bei der Charakterisierung anlagenfrischer Proben zubedenken

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4 Grundlegende Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

In diesem Kapitel folgt nun die Vorstellung der morphologischen und kristallinen Eigen-schaften der Nanodrahtstrukturen Zur Charakterisierung kamen hierzu Rasterelektro-nenmikroskopie (REM) energiedispersive Roumlntgenspektroskopie (EDX) Roumlntgenbeu-gung (XRD) und Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) zum Einsatz Die TEM-und EDX-Untersuchungen wurden dabei von Dr Bernd Jenichen und Dr Uwe Jahn amPaul-Drude-Institut durchgefuumlhrt und die Ergebnisse in enger Zusammenarbeit aus-gewertet Begonnen wird die Vorstellung mit den Nanosaumlulen-Grundgeruumlsten aus pu-rem GaAs Danach folgen die Eigenschaften von planaren Fe3Si-Schichten welche unterdenselben Bedingungen wie die Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen auf ebenfalls gleichgeartetenSi-Substraten bedeckt mit einer duumlnnen amorphen Si-Oxidschicht hergestellt wurdenSie werden als Referenzen in der spaumlteren Diskussion der Nanodraht-Huumlllen benoumltigtIm letzten Teil dieses Kapitels werden schlieszliglich die Eigenschaften der mit Fe3Si um-mantelten GaAs-Nanosaumlulen vorgestellt

41 Nanodraht-Grundgeruumlste

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die GaAs-Nanosaumlulen mittels des VLS-Mechanismusauf 2-Zoll-groszlige Si(111)-Substrate unterschiedlicher Dotierung und verschiedener Her-steller aufgebracht Genauere Angaben dazu finden sich im Anhang A Die Parameterdes MBE-Prozesses (Temperatur sowie Ga- und As-Flussrate) wurden dabei so opti-miert dass

1 die Nanodraumlhte keine konische Form aufweisen

2 moumlglichst wenig parasitaumlres Wachstum zwischen den Nanosaumlulen stattfindet und

3 die Nanosaumlulen mit einer dem Zweck entsprechenden Rate wachsen

Punkt 3 ist hier so zu verstehen dass fuumlr unterschiedliche Charakterisierungen entwederbesonders lange oder eben eher kurze Nanosaumlulen wuumlnschenswert sind Um deshalb ei-ne gute Kontrolle uumlber die Nanodraht-Laumlnge auf der einen Seite zu gewaumlhrleisten aufder anderen Seite jedoch nicht zu lange Wachstumsprozesse zu generieren wurden dieWachstumsraten der Nanodraumlhte entsprechend angepasst Die Experimente zur Opti-mierung der GaAs-Kernstruktur spielen fuumlr diese Arbeit eine untergeordnete Rolle Siesind daruumlber hinaus aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt [9188192] und sollen deshalbhier nicht ausgefuumlhrt werden

Insgesamt wurden fuumlr die hier vorliegende Arbeit drei Nanodraht-Grundgeruumlste zurUmmantelung mit Fe3Si verwendet Das Hauptunterscheidungsmerkmal ist dabei ein-zig die Saumlulenlaumlnge Diese betraumlgt fuumlr die gewaumlhlten Drahtgeruumlste 200 nm 1microm und10microm Die Laumlnge von nur 200 nm wurde gewaumlhlt um Untersuchungen mit einer sehrgroszligen lateralen Aufloumlsung wie TEM zu erleichtern Die 1-microm-langen Saumlulen eignen sich

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

hingegen besonders gut fuumlr magnetische Charakterisierungen Erst die 10-microm-langenDraumlhte hingegen ermoumlglichen eine elektrische Kontaktierung der Saumlulen mittels Photo-lithographie um Magnetotransport-Messungen durchzufuumlhren

411 MorphologieREM-Ansichten der drei Grundgeruumlste sind in den Abbildungen 41 42 43 und 44dargestellt

Die 200-nm-langen Saumlulen aus Abbildung 41 wurden nach dem Ende des Wachs-tums noch fuumlr 20 min auf Wachstumstemperatur dem As-Strahl ausgesetzt Dadurch

Abbildung 41 REM-Bilder anlagenfrischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-KerneI Aufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Ansicht einer einzelnen Saumluleaufgenommen unter leichter Verkippung des REM-Strahls

verbraucht sich der Ga-Tropfen restlos wobei jedoch der Durchmesser der Saumlulen zumKopf hin kleiner wird Die charakteristische Form der Saumlulenkoumlpfe ist in der Nahaufnah-me unter Abbildung 41 III sehr gut zu erkennen Ebenfalls gut zu erkennen ist in der

Abbildung 42 REM-Nahaufnahmen typischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne I Leicht verkippte Seitenansicht der glatten Seitenflaumlchen II Die-se bilden im Querschnitt ein Hexagon welches hier in der REM-Aufsichtdargestellt ist Die Skala ist fuumlr alle Bilder identisch und die dargestelltenKoordinaten geben die Orientierung des Si-Substrates an

Auf- und Seitenansicht das parasitaumlre pyramidenfoumlrmige Kristallwachstum zwischen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

den Nanosaumlulen welches typisch fuumlr den selbstinduzierten VLS-Mechanismus ist An-hand der REM-Analyse ergeben sich fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes Durchmesserim Bereich von 40 bis 50 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge von 210 bis 350 nm Fuumlr dieSaumlulendichte findet sich ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

Die GaAs-Nanodraumlhte bilden daruumlber hinaus glatte Seitenflaumlchen mit Facetten derEbenenschar 110 aus Aufgrund der bekannten und in Abbildung 42 rechts wieder-gegebenen Ausrichtung des Si-Substrates kann dies in den dargestellten REM-Bildernder Abbildung 42 direkt abgelesen werden Die sehr ebenen Seitenflaumlchen und die he-xagonale Form des Saumlulenquerschnitts sind hier exemplarisch fuumlr die 200-nm-lange Trauml-gerstruktur abgebildet und bilden ein typisches Merkmal selbstinduziert gewachsenerGaAs-Nanosaumlulen [9102103188193203]

REM-Bilder der zweiten GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur mit einer Laumlnge von rund1microm sind in Abbildung 43 dargestellt Hier wurde der Ga-Tropfen nicht aufgebrauchtund ist deutlich sichtbar Die REM-Analyse ergibt fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes

Abbildung 43 REM-Bilder anlagenfrischer rund 1-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulen

Durchmesser im Bereich von 50 bis 100 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von330 nm bis 1microm Fuumlr die Dichte findet sich wie fuumlr das erste Traumlgergeruumlst ϱNW = (1minus 9) middot107 cmminus2 Da diese Nanosaumlulen deutlich laumlnger als diejenigen in Abbildung 41 sind isthier auch das parasitaumlre Wachstum zwischen den Draumlhten deutlich staumlrker ausgepraumlgt

Fuumlr das dritte GaAs-Nanodraht-Grundgeruumlst ist die Wachstumszeit schlieszliglich etwa10 mal so lang wie diejenige des zweiten REM-Bilder dieser Struktur sind in Abbildung

Abbildung 44 REM-Bilder anlagenfrischer rund 10-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulenkoumlpfe

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

44 dargestellt Da hier ein sehr viel houmlherer As-Fluss verwendet wurde konnten waumlh-rend des Wachstums keine so groszligen Ga Tropfen wie beim Wachstum der 1-microm-langenSaumlulen gebildet werden Daraus resultieren unterschiedliche Saumlulenkoumlpfe und groszlige pa-rasitaumlre Inseln Aumlhnlich der ersten Traumlgerstruktur wurde auch hier der Ga-Tropfen nachdem Wachstum absichtlich bei Wachstumstemperatur verbraucht Durch den kleinerenGa-Tropfen kam es hier jedoch nicht zu der oben beobachteten markanten Verjuumlngungder Saumlulen Es formten sich lediglich Kopf-Facetten zu einem pyramidenfoumlrmigen Dachwas in Abbildung 44 III exemplarisch fuumlr zwei Saumlulen dargestellt ist Die REM-Analyseergibt fuumlr die Draumlhte dieses Grundgeruumlstes Durchmesser im Bereich von 40 bis 150 nmund eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von 2 bis 25microm Die Dichte ist aufgrund derhohen mechanischen Instabilitaumlt der Saumlulen schwer auszuwerten In der Mitte des Sub-strates liegt sie deutlich unterhalb am Rand wie in Abbildung 44 jedoch ebenfalls imBereich von 1 bis 9 middot 107 cmminus2

412 KristallstrukturDie strukturellen Eigenschaften der selbstinduzierten mittels VLS-Mechanismus herge-stellten GaAs-Nanodraumlhte sind Inhalt mehrerer Arbeiten und werden deshalb hier auchnur knapp fuumlr die drei verwendeten Traumlgerstrukturen eingefuumlhrt Die Draumlhte wachsenepitaktisch auf dem Substrat auf da sich ihr Fuszlig in direktem Kontakt mit dem Substratbefindet was in dem hochaufloumlsenden TEM-Bild in Abbildung 45 II gut zu erkennenist [9188]

Groumlszligtenteils liegen die Nanosaumlulen in der Zinkblende-(ZB)-Struktur vor Analysenmittels TEM wie aus der Literatur bekannt bzw in Teilen in Abbildung 45 zu findenergeben innerhalb dieser planare Stapelfehler die einerseits zu Rotationszwillingsbil-dungen entlang der [111]-Richtung fuumlhren und andererseits Bereiche in Wurtzit-(WZ)-Stapelfolge bilden In den WZ-Segmenten liegen die Kristallrichtungen [0001] ⟨0110⟩und ⟨2110⟩ parallel zu den kubischen Richtungen [111] ⟨112⟩ und ⟨110⟩ [9102103188193]

Die WZ-Segmente treten wie in Abbildung 45 I anhand der planaren Stapelfehler zu

Abbildung 45 TEM-Bilder eines typischen rund 200-nm-langen GaAs-Nanosaumlulen-KernsI Vielstrahlaufnahme mit deutlich erkennbaren planaren Defekten senk-recht zur Wachstumsrichtung am Fuszlig und am Kopf II HochaufloumlsendeAufnahme am Fuszlig der Nanosaumlule Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

erkennen typischerweise bevorzugt am Fuszlig sowie am Kopf der Nanosaumlulen auf Zu-saumltzlich bildet sich vor allem beim As-reichen Wachstum wie es fuumlr das Aufbrauchen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

des Ga-Tropfens am Ende des Saumlulenwachstums geschieht GaAs in der WZ-Phase Jenach Wachstumsbedingung koumlnnen sogar Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phasehergestellt werden [102ndash111]

Im ω-2ϑ-Roumlntgenprofil entlang der Substratnormalen finden sich fuumlr alle drei Trauml-gerstrukturen neben den Si-Reflexen einzig die epitaktischen der (111)-Orientierungzugeordneten GaAs-Reflexe Aufgrund eines gewissen WZ-Volumenanteils des GaAsbesitzt der GaAs(444)-Reflex einen Nebenreflex des WZ-GaAs(0008) Dies ist in Abbil-dung 46 I exemplarisch fuumlr die Saumlulen-Traumlgerstruktur mit der Laumlnge von 10microm dar-gestellt In der auf die Intensitaumlt des Si(111)-Reflexes normierten Intensitaumltsverteilungder ω-2ϑ-Kurve sind beide Beugungsmaxima deutlich zu erkennen Auszligerdem existiertein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen beiden Refle-xen Wie in Kapitel 221 bereits beschrieben wurde abweichend von dem Verhaumlltnisca = 1 633 fuumlr ZB-GaAs in (111)-Orientierung fuumlr das WZ-GaAs in den Nanosaumlulenein Verhaumlltnis ca = 1 645 mit uumlbereinstimmendem Gitterparameter a = 3 997 Aring ge-funden [1499120225226] Somit ist in der WZ-Phase der c-Gitterparameter um 07 groumlszligerals derjenige der ZB-Phase Dieser geringe Unterschied ist mittels des hier verwendetenGoniometers mit einer Roumlntgenquelle von Cu(Kα1) erst bei hoch-indizierten Reflexendes reziproken Raumes eindeutig aufloumlsbar Fuumlr den in Abbildung 46 I dargestellten

Abbildung 46 I Roumlntgenprofil in ω-2ϑ-Geometrie um den GaAs(444)-Reflex fuumlr dieNanosaumlulen-Traumlgerstruktur der Laumlnge 10microm II Volumenanteil des in WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials in den verschiedenen Traumlgerstrukturen

ZB-GaAs(444)-Reflex ergibt sich eine Differenz von ca 006 1Aring zum zugehoumlrigen WZ-GaAs(0008)-Reflex Dies stimmt mit den eben genannten Beobachtungen aus der Litera-tur uumlberein Durch Mehrfachstreuung an den WZ- und ZB-Segmenten sehr kurzer Na-nosaumlulen wurde daruumlber hinaus von Biermanns et al [14] bei der Untersuchung einzelnerNanodraumlhte eine Variation der exakten Position des Streuungsmaximums im Bereichzwischen dem WZ- und ZB-Reflex gefunden Eine Ensemble-Messung wie sie hier inAbbildung 46 zu finden ist mittelt uumlber eine groszlige Anzahl von solchen Einzelprofilenmit zufaumllligen Streuwinkelpositionen Aus diesem Grund erscheint im Roumlntgenprofilauch ein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen dem ZB-und WZ-Reflex

Der Volumenanteil des in der WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials kann somit ab-geschaumltzt werden Hierzu wurde der ZB-Reflex durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angefit-tet Die Intensitaumlt des ZB-Reflexes ergibt sich nun aus der Integration dieser Kurve d h

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

der orange dargestellten Flaumlche Die Differenz zwischen dem gemessenen Roumlntgenprofilund der Fitkurve (gruumln) beziffert nun in erster Naumlherung die Intensitaumlt des WZ-ReflexesDie WZ-Intensitaumlt kann auf diejenige der ZB-Phase bezogen werden und ergibt somitden Anteil des in WZ vorliegenden Materials bezogen auf dasjenige in ZB-Phase Diesist in Abbildung 46 II fuumlr die drei hier verwendeten Saumlulen-Traumlgerstrukturen dargestellt

Bei der Traumlgerstruktur von 1microm Laumlnge wurde auf den As-reichen letzten Wachstums-schritt das Verbrauchen des Ga-Tropfens verzichtet und es ergibt sich aus der Roumlntgen-analyse der Abbildung 46 II uumlbereinstimmend mit den weiter oben geschilderten Beob-achtungen aus der Literatur und direkten Vergleichswerten der Synchrotron-Messungenvon Biermanns et al [14] fuumlr diese Struktur der geringste WZ-Anteil von nur rund 20 Die beiden anderen Grundgeruumlste besitzen WZ-Anteile von 47 fuumlr die 200-nm- und35 fuumlr die 10-microm-langen Draumlhte

Aufgrund der geringen Saumlulenlaumlnge der kuumlrzesten Traumlgerstruktur nehmen hier dieBereiche in welchen planare Stapelfehler auftreten wie im TEM-Bild der Abbildung45 I schon rund die Haumllfte der Saumlulen ein Ausgehend von der Annahme dass dieseBereiche am Saumlulenfuszlig und -kopf hauptsaumlchlich in WZ-Phase vorliegen ist der hoheWZ-Anteil der kurzen Nanodraumlhte somit nicht verwunderlich Uumlbertraumlgt man dies aufdie 20-mal laumlngeren Saumlulen des dritten Grundgeruumlstes unter der Annahme dass diedefektiven Bereiche zu Beginn und am Ende des Wachstums die gleiche feste Laumlngeeinnehmen (Die Zeit des As-reichen letzten Wachstumsschrittes war fuumlr beide Struktu-ren dieselbe) so ergibt sich fuumlr die laumlngsten Saumlulen ein zu erwartender WZ-Anteil vonnur 24 Der mittels XRD ermittelte Wert (siehe rechter Balken in Abbildung 46 II)betraumlgt jedoch rund das 15-fache dessen d h die 10-microm-langen Nanodraumlhte bestehenaus weit mehr absolutem Material in WZ-Stapelfolge als die kuumlrzesten Saumlulen an Fuszligund Kopf besitzen Die Ursache hierfuumlr liegt in dem 10-fach houmlheren relativ zum Gabezogenen As-Fluss beim Wachstum der laumlngsten Traumlgerstruktur verglichen mit demje-nigen der kuumlrzesten Die XRD-Analyse ergibt somit fuumlr As-reiche Bedingungen d h fuumlrdie 10-microm-langen Draumlhte weit mehr absolutes WZ-Material was mit den oben geschil-derten Beobachtungen aus der Literatur uumlbereinstimmt Bei dieser Abschaumltzung gilt esjedoch zu beachten dass nicht nur die Nanosaumlulen sondern ebenfalls die parasitaumlrenInseln zwischen ihnen zur Streuung beitragen Biermanns et al [14] fanden fuumlr solcheKristallite eine Streuintensitaumlt homogen verteilt uumlber einen breiten Winkelbereich vonZB bis WZ mit einem Maximum bei der ZB-Position Die Anteile des WZ und der ZBaus Abbildung 46 stellen somit fuumlr die Saumlulen nur eine grobe Naumlherung dar

Eine Analyse der XRD-Kurven in ω-Geometrie um den GaAs(111)-Reflex in Abbil-dung 47 ergibt weitere charakteristische Eigenschaften der drei Saumlulen-GrundgeruumlsteDargestellt ist die auf den Si(111)-Reflex normierte Intensitaumlt auf einer Kreisstrecke vonplusmn 1 5 d h qang = plusmn 0 024 1Aring durch den GaAs(111)-Reflex Das Zentrum bei qang = 0entspricht somit ω = 13 65 bzw q111 = 1 925 1Aring

Der GaAs(111)-Reflex ist fuumlr die beiden kurzen Traumlgerstrukturen in ω-Richtung sehrschmal Die angepasste Kurve in Blau ergibt eine Halbwertsbreite von 018 fuumlr die200-nm- und 022 fuumlr die 1-microm-langen Nanodraumlhte Solche Werte sind ein typischesMerkmal von GaAs-Nanosaumlulen und spiegeln die hohe Akkuratesse in der epitaktischenAusrichtung der Nanodraumlhte wider Fuumlr GaN-Saumlulen finden sich beispielsweise sehr vielgroumlszligere mittlere Verkippungen von bis zu 3 [227] Eine hohe mittlere Verkippung von154 zeigt auch die laumlngste der hier verwendeten Traumlgerstrukturen Bei einer mittlerenLaumlnge von 10microm sind die Nanodraumlhte mechanisch nicht mehr so stabil dass sie die ex-akte epitaktische Ausrichtung entlang der ganzen Saumlule aufrecht erhalten koumlnnen Wie

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

in Abbildung 44 zu beobachten tendieren sie stark dazu sich in verschiedene Richtun-gen zu neigen was die mittels XRD beobachtete groszlige Halbwertsbreite in ω-Richtungnach sich zieht

Neben den Halbwertsbreiten unterscheiden sich in Abbildung 47 auch die gemes-senen Intensitaumlten Diese sind fuumlr die beiden kurzen Grundgeruumlste nahezu gleich ob-wohl in der mittleren Kurve Saumlulen der doppelten Laumlnge d h ein in erster Naumlherungdoppelt so groszliges Streuvolumen gemessen wurden Da sich die Intensitaumlt der 1-microm-langen Nanodraht-Struktur d h das Streuvolumen jedoch nicht verdoppelt kann hier

Abbildung 47 Roumlntgenprofile des GaAs(111)-Reflexes in ω-Geometrie fuumlr die drei GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen

entweder die Dichte der Saumlulen etwa nur halb so groszlig sein muss der Durchmessersehr viel kleiner sein oder beide Groumlszligen nehmen gleichzeitig ab Nimmt man den Ga-Fluss und die Wachstumszeit als Richtwert fuumlr die Menge an Material welches waumlhrenddes MBE-Wachstums auf die Probe aufgebracht wurde so belaufen sich diese fuumlr daskuumlrzeste Grundgeruumlst entsprechend einer planaren GaAs-Wachstumsrate von 100 nmhund 13 min Fuumlr die 1-microm-langen Saumlulen wurde ein Ga-Fluss entsprechend einer plana-ren GaAs-Wachstumsrate von 200 nmh und eine Wachstumszeit von 30 min verwendet(siehe Anhang A) Sowohl der aufgebrachte Fluss als auch die Zeit wurden deutlicherhoumlht und koumlnnen somit die beobachtete uumlbereinstimmende Intensitaumlt nicht erklaumlrenDaruumlber hinaus kann dies auch nicht durch eine houmlhere Temperatur und demzufolgedurch eine groumlszligere Rate an desorbierendem Material erklaumlrt werden denn die Sub-strattemperatur betrug fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen 620 C und fuumlr die 1-microm-langen570 C Die Intensitaumlt der laumlngsten Traumlgerstruktur betraumlgt hingegen das 200-fache derje-nigen der beiden kurzen obwohl das aufgebrachte Material entsprechend der Werte inAnhang A nur verzehnfacht wurde Hier wird deutlich wie groszlig die Spannweite in derNanosaumlulen-Morphologie aufgrund des selbst-organisierten Wachstums ist

Das 10-microm-lange GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlst hebt sich schlieszliglich in der XRD

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

noch weiter von den anderen Traumlgerstrukturen ab Dies geht aus Roumlntgenprofilen auf-genommen in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie hervor Wie in der Abbildung 48 anhand zweierSchnittebenen durch den reziproken Raum senkrecht zur Probenoberflaumlche skizziert istwird in einer ω-2ϑ-Messung die gestreute Intensitaumlt entlang der Probennormalen auf-genommen (dicke Linie in dunklem Violett) Bei derjenigen um 2ϑ wurde der Winkelω = 20 festgehalten Somit bewegt man sich entlang der in Abbildung 48 in dunklemRotviolett dargestellten Linie durch den reziproken Raum Reflexe eines Einkristallswerden hierbei nicht getroffen Polykristallines Material hingegen besitzt keine scharfdefinierten Beugungsmaxima sondern homogen verbreiterte Intensitaumltsverteilungen inKugelflaumlchenform Das Zentrum dieser Kugelflaumlchen entspricht dem Ursprung des re-ziproken Raumes und der Radius dem Betrag des zugehoumlrigen Streuvektors Qhkl Im

Abbildung 48 Skizzierung des Verlaufes der gemessenen Kurven in ω-2ϑ- (dunkles Vio-lett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) durch den reziproken Raum an-hand zweier Schnittebenen senkrecht zur Probenoberflaumlche Die Beugungs-reflexe des Si- und GaAs-Einkristalls sind angegeben Die Reflexe des Fe3Sistimmen mit denen des GaAs aufgrund der Gitterangepasstheit uumlbereinHervorgehoben sind nur die Fundamentalreflexe des Fe3Si Die schraffier-te Flaumlche gibt den mittels XRD nicht zugaumlnglichen Bereich des reziprokenRaumes wider

Schnitt der in Abbildung 48 dargestellten Ebenen im reziproken Raum ergeben sichdurch solches Material konzentrische Kreisboumlgen durch die jeweilige Position der einge-zeichneten Reflexe des Einkristalls Diese Kreisboumlgen so vorhanden werden sehr wohldurch die Kurve der 2ϑ-Geometrie gekreuzt Sie stellt somit quasi eine Pulvermessungnach Die hier beobachteten Intensitaumltsmaxima entsprechen Kristalliten welche in zufaumll-liger Orientierung in der Probe vorliegen Um die jeweilige Messgeometrie der einzel-nen Kurven deutlicher hervorzuheben werden im folgenden Text ω-2ϑ-Profile stets mitder Linienfarbe in Abbildung 48 d h dunklem Violett hinterlegt 2ϑ-Kurven hingegenentsprechend der Abbildung 48 mit dunklem Rotviolett

In einem solchen 2ϑ-Roumlntgenprofil mit ω = 20 wurde fuumlr die beiden kurzen Trauml-gerstrukturen kein einziges Maximum gefunden und die Profile entlang ω-2ϑ zeigtenausschlieszliglich diejenige des Si-Einkristalls sowie des epitaktisch orientierten ZB- undWZ-GaAs Auf eine Darstellung dieser Kurven wurde deshalb verzichtet Fuumlr das laumlngs-

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

te Grundgeruumlst ergibt sich jedoch das in Abbildung 49 dargestellte BildIm ω-2ϑ-Profil (untere Kurve in Abbildung 49) finden sich neben den oberhalb des

Diagrammes indizierten und grau nachgezeichneten Si-Reflexen auch Reflexe des GaAsLetztere sind durch helle Linien hervorgehoben und ebenfalls in heller Farbe indiziertUnter ihnen finden sich nicht nur die der epitaktischen Orientierung entsprechendenZB- bzw WZ-Reflexe sondern zusaumltzliche Intensitaumltsmaxima fuumlr die drei neben den111-Ebenen am staumlrksten beugenden Netzebenenscharen 220 311 und 422 des po-lykristallinen Materials In der oberen 2ϑ-Kurve (rotviolett hinterlegt) finden sich nochdeutlich mehr Orientierungen Zwar ist auch hier davon auszugehen dass alle Draumlh-te einkristallin sind durch die mechanisch bedingte groszlige Verkippung der Saumlulen er-scheint ein Ensemble aus vielen solchen Nanodraumlhten jedoch als ein quasi polykristalli-nes Gefuumlge Trotz der sehr stark in Erscheinung tretenden dem polykristallinen Material

Abbildung 49 Roumlntgenprofil in 2ϑ- rotviolett hinterlegt und ω-2ϑ-Geometrie violett hin-terlegt des GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes der Laumlnge 10microm Die Reflexedes Si-Substrates sind durch graue Linien hervorgehoben und oberhalb desDiagrammes indiziert Die in den Profilen vorhandenen Reflexe des GaAssind hingegen durch helle Linien nachgezeichnet und direkt im Diagrammindiziert

zugeordneten Beugungsintensitaumlten in Abbildung 49 ergibt ein direkter Vergleich derintegrierten Intensitaumlt des (111)-Reflexes der 2ϑ-Kurve mit derjenigen des ω-2ϑ-Profilsnur einen effektiv polykristallinen Volumenanteil von rund 06 Denkbar ist daruumlberhinaus auszligerdem dass die parasitaumlren Inseln zwischen den Nanosaumlulen polykristallineEigenschaften besitzen und demzufolge ebenfalls zu den beobachteten Reflexen beitra-gen Ob dies der Fall ist oder allein die Verkippung der Saumlulen fuumlr die quasi polykris-tallinen Phasen verantwortlich ist kann jedoch nur durch Charakterisierungsmethodenmit hoher lateraler Aufloumlsung wie mikrofokussierter XRD oder TEM geklaumlrt werden

ZusammenfassungZu den drei verwendeten Nanodraht-Grundgeruumlsten laumlsst sich festhalten dass alle Saumlu-len epitaktisch entsprechend des Si-Substrates orientiert sind und sowohl aus einkristal-linem ZB- als auch WZ-GaAs bestehen Dabei variiert der Anteil von ZB zu WZ mit der

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Traumlgerstruktur Ob und inwieweit diese alternierenden Bereiche von WZ und ZB Aus-wirkungen auf das Wachstum der Fe3Si-Huumllle haben kann jedoch aufgrund von feh-lenden Erfahrungen der Epitaxie des Fe3Si auf Substraten mit WZ-Kristallstruktur nichtabgeschaumltzt werden Die 10-microm-langen Saumlulen zeichnen sich daruumlber hinaus durch ei-ne groszlige mechanisch bedingte Verkippung aus Die Saumlulenseitenflaumlchen sind glatt undbilden Facetten der Ebenenschar 110 mit einem hexagonalen Querschnitt Der Draht-durchmesser ist im Schnitt am geringsten fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen und am groumlszligtenfuumlr die laumlngsten Draumlhte er variiert jedoch enorm innerhalb der einzelnen Proben DieDichte der Nanodraumlhte liegt fuumlr alle drei Traumlgerstrukturen im gleichen Bereich vari-iert jedoch ebenfalls stark uumlber die Probenflaumlche Schlieszliglich finden sich stets parasitaumlreGaAs-Inseln zwischen den Saumlulen

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

Um die Aumlnderungen in den morphologischen und kristallinen Eigenschaften des Fe3Si-Wachstums auf einen Anteil der Nanosaumlulen-Huumlllen als auch auf einen der parasitaumlrenFe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen beziehen zu koumlnnen wurden hier wie anfangs schonerwaumlhnt zusaumltzlich planare Vergleichsproben untersucht Diese bestehen aus einemFe3Si-Film gleicher Dicke wie die parasitaumlre Schicht zwischen den Saumlulen der spaumlter vor-gestellten Kern-Huumlllen-Strukturen Ebenfalls gleich ist das hier verwendete Si-Substratd h 2-Zoll-groszlige (111)-orientierte Wafer bedeckt mit einer duumlnnen amorphen SchichtSi-Oxid Eine Uumlbersicht der einzelnen Proben findet sich in Anhang A Die Eigenschaftenvergleichbar dicker unverspannter jedoch epitaktischer einkristalliner Fe3Si-Filme aufGaAs(111)B-Substraten koumlnnen zum Vergleich ebenfalls im Anhang C nachgeschlagenwerden

421 MorphologieDie Morphologie der planaren Vergleichsproben auf Si-OxidSi(111)-Substraten wurdemittels AFM analysiert Ihre Entwicklung mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist

Abbildung 410 AFM-Aufnahmen von planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiede-nen Temperaturen auf Si-OxidSi(111)-Substraten Die laterale Skala gibtbei allen Aufnahmen 5microm an Die Graustufenskala der Morphologie er-streckt sich von 100 bis 200 C von 0 bis 5 nm fuumlr 250 C von 0 bis 10 nmund fuumlr 300 und 350 C von 0 bis 35 nm

in Abbildung 410 dargestellt Die den einzelnen Abbildungen zugehoumlrigen Werte derrms-Rauigkeit finden sich in der Tabelle 41 zusammengefasst

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine Substrattemperatur von 200 C liefert die ebensten Fe3Si-Schichten mit einer rms-Rauigkeit von nur 3 Aring Zu tieferen Temperaturen hin rauen sich diese geringfuumlgig aufFuumlr 100 und 150 C kann man zudem eine Texturierung der Oberflaumlche aus unregel-maumlszligig angeordneten tiefer liegenden und kreisrunden Absenkungen beobachten Die

100 C 150 C 200 C 250 C 300 C 350 C

rms-Rauigkeit 08 nm 09 nm 03 nm 19 nm 56 nm 60 nm

Tabelle 41 Abhaumlngigkeit der rms-Rauigkeit planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)von der Substrattemperatur

Kreisscheiben haben bei 150 C Durchmesser von ca 1 nm bei 100 C betraumlgt dieser nureinen Bruchteil davon Fuumlr Substrattemperaturen uumlber 200 C steigt die rms-Rauigkeitkontinuierlich bis auf 6 nm bei 350 C wobei die groumlszligte Zunahme um mehr als 60 zwischen 250 und 300 C zu verzeichnen ist Die Oberflaumlche der Schichten zeigt nuneine koumlrnige Textur deren Korngroumlszlige mit der Temperatur leicht steigt jedoch auch bei350 C noch im Sub-Nanometerbereich liegt

Um glatte Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) zu erhalten ist somit eine Temperaturvon 200 C optimal Dass sich die Oberflaumlche der Filme zu tieferen Temperaturen hinaufraut ist houmlchstwahrscheinlich der auf stetig kuumlrzer werdende Distanzen limitiertenDiffusionsprozesse der Adatome waumlhrend es Wachstums zuzuschreiben Fuumlr Tempe-raturen oberhalb von 200 C ist von der planaren Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAshingegen bekannt dass Fe Atome hier sehr stark mit Ga und As reagieren In Schich-ten hergestellt bei 400 C fand man als Resultat dieser Reaktionen Kristallkoumlrner unter-schiedlicher Orientierung undoder Zusammensetzung sowie raue Ober- und Grenzflauml-chen [47ndash49] In der planaren Epitaxie des Fe3Si auf Ge(111)-Substraten fanden sich Hin-weise auf aumlhnliche Grenzflaumlchenreaktionen in der Form einer ausgepraumlgten paramagne-tischen Zwischenschicht schon bei 300 C [228229] Auch in der planaren Epitaxie des Fe3Siauf Si(001)-Substraten wurde in der Folge von Interdiffusionsprozessen bei Temperatu-ren um 350 C eine zu gleichen Teilen aus Fe und Si bestehende Zwischenschicht an derGrenzflaumlche beobachtet [230] Fuumlr Fe3Si-Quantenpunkte auf Si-OxidSi(111)-Substratenmit nativem Oxid fand sich schlieszliglich eine B2-geordnete Fe3Si-Phase aufgrund vonGrenzflaumlchenreaktionen einzig fuumlr Temperaturen unterhalb von 320 C [231] Dies legtnahe dass die hier beobachtete koumlrnige Oberflaumlche bei einem Wachstum oberhalb von200 C ebenfalls auf Reaktionen und Interdiffusionsprozesse der beteiligten Elemente Feund Si zuruumlckgeht

422 KristallstrukturDie Roumlntgenprofile dieser Fe3Si-Filme in Abhaumlngigkeit der Temperatur sind in den Ab-bildungen 411 fuumlr Messungen entlang ω-2ϑ und 412 fuumlr 2ϑ zu finden

Unterhalb einer Substrattemperatur von 200 C treten weder in der Kurve der ω-2ϑ-noch in derjenigen der 2ϑ-Geometrie andere Reflexe denn diejenigen des epitaktischenSi-Substrates auf Ab 200 C ist der Fe3Si (220)-Reflex deutlich entlang ω-2ϑ und 2ϑzu sehen In 2ϑ-Geometrie ist bei 200 C auszligerdem der Fe3Si (533)-Reflex vorhandenDaruumlber hinaus ist bei houmlheren Temperaturen in 2ϑ schlieszliglich ebenfalls der Fe3Si (422)-Reflex praumlsent

Eine genauere Analyse der Intensitaumlten der Beugungsreflexe (220) und (422) ergibt

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

das in Abbildung 413 dargestellte Bild Hierzu wurden beide Reflexe im Bereich von(305 1Aringle q le 325 1Aring) bzw (535 1Aringle q le 555 1Aring) durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angepasst (nachdem zuvor das Untergrundrauschen abgezogen worden war)Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen Die integrier-

Abbildung 411 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

ten Intensitaumlten des (220)-Reflexes fuumlr Messungen in ω-2ϑ- (dunkles Violett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) uumlber der Fe3Si-Wachstumstemperatur finden sich in Ab-bildung 413 zusammen mit einem kleineren Einsatz der den Verlauf der Intensitaumlt des(422)-Reflexes in der 2ϑ-Messung angibt

Bei 200 C erscheint erstmals der (220)-Reflex mit maximaler Intensitaumlt Bis zu einer

Abbildung 412 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

Temperatur von 300 C nimmt diese nur geringfuumlgig ab und sinkt schlieszliglich deutlichbei 350 C Dabei stimmen die Intensitaumlten in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie nahezu uumlbereinDer (422)- tritt gleichzeitig mit dem (220)-Reflex jedoch nur in der 2ϑ-Messung in Er-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

scheinung erreicht maximale Intensitaumlt bei 300 C und verschwindet fuumlr Temperaturenoberhalb von 300 C

Fuumlr planare Fe3Si-Schichten hergestellt auf amorphem Si-Oxid ergibt sich aus dieser

Abbildung 413 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- (dunkles Violett) alsauch 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Auswertung unterhalb von 200 C amorphes bis mit sehr kleinen Korngroumlszligen polykris-tallines Material In einem Temperaturbereich von 200 bis 300 C sind die untersuchtenSchichten deutlich polykristallin Da jedoch nicht alle Beugungsreflexe polykristallinerscheinen sind die Korngroumlszligen auch in diesem Temperaturbereich noch recht kleinoderund die Kristallordnung des Materials ist nicht homogen Bei 350 C ist das ge-

Abbildung 414 TEM-Vielstrahlaufnahme einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) herge-stellt bei 350 C Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

ringe Maszlig an vorher erreichter Kristallordnung schlieszliglich fast wieder verschwundenNaumlhere Informationen uumlber die Ursachen dieses Verschwindens finden sich anhand ei-

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

ner TEM-Vielstrahlaufnahme der Abbildung 414Die Fe3Si-Schicht ist als dunkler Streifen auf dem Si-Substrat deutlich zu erkennen

Sie zeigt uumlbereinstimmend mit den AFM-Untersuchungen des vorherigen Abschnit-tes 421 eine raue Oberflaumlche Die Kristallorientierung innerhalb der Fe3Si-Schicht istaufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung in Abbildung 414 nicht homogen Eslassen sich sogar einzelne Korngrenzen erkennen An der Grenzflaumlche finden sich imSubstrat Praumlzipitate in der Form von einzelnen Clustern mit einer Ausdehnung vonrund 30 nm Diese reichen rund 10 nm in das Si hinein Auch hier ist die Kristallori-entierung aufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung nicht homogen Die bei demlinken und rechten Cluster in Erscheinung tretenden Oszillationen der Intensitaumlt entste-hen nach dem Moireacute-Effekt bei der Durchstrahlung von zwei oder mehreren Koumlrnernderen Kristallorientierung gegeneinander verdreht ist Die Bildung solcher Praumlzipitatean der Grenzflaumlche durch Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlhrenddes Wachstums ist wie bereits erwaumlhnt aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt Sie sindsomit auch bei den hier vorgestellten Proben fuumlr die beobachtete Degradierung der Kris-tallqualitaumlt bei hohen Temperaturen verantwortlich

ZusammenfassungUumlber die planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten laumlsst sich zusammen-fassend sagen dass sie polykristalline Eigenschaften besitzen Unterhalb von 200 Csind die Korngroumlszligen in den Filmen entweder sehr klein oder die Schichten sogar aumlhn-lich dem ihnen zugrunde liegenden Si-Oxid amorph Gleichzeitig ist die Morphologieder Oberflaumlche sehr glatt wobei sie dennoch charakteristische kreisfoumlrmige Struktu-ren zeigt Letztere verschwinden bei 200 C Oberhalb dieser Temperatur rauen sichdie Oberflaumlchen zunehmend auf Die Morphologie besitzt nun eine koumlrnige StrukturBei 350 C liegen schlieszliglich Praumlzipitate im Si-Substrat an der Grenzflaumlche zur Fe3Si-Schicht vor Sowohl diese Praumlzipitate als auch die koumlrnige Morphologie lassen sich mithoher Wahrscheinlichkeit auf Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlh-rend des Wachstums zuruumlckfuumlhren

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Das MBE-Wachstum der Ummantelung von GaAs-Nanosaumlulen mit stoumlchiometrischemFe3Si bietet zwei freie Parameter die Substrattemperatur und die Wachstumsdauer Bei-de wurden in verschiedenen Studien getrennt voneinander variiert Ihr Einfluss aufdie Morphologie und die Kristallstruktur der Saumlulen wird im Folgenden diskutiert Ei-ne Uumlbersicht der Proben einschlieszliglich einer Beschreibung aller Parameter des MBE-Wachstums ist in Anhang B zu finden

431 MorphologieDie Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist in denAbbildungen 415 und 416 dargestellt die Temperatur wurde dabei in einem Bereichvon 100 bis 350 C variiert Dieses Temperaturfenster entspricht den uumlblichen Wertenin der Fe3Si-Epitaxie Fuumlr die Wachstumsdauer wurde eine Zeit von 3 h gewaumlhlt waseiner planaren Schichtdicke von rund 70 nm entspricht Abbildung 415 zeigt REM-Seitenansichten von 1-microm-langen Saumlulen sowohl in der Gesamtheit der Draumlhte mit ei-ner Skala von 200 nm als auch in stark vergroumlszligerten Ausschnitten mit einer Skala von20 nm Die Saumlulen in dieser Abbildung zeigen eine kugelfoumlrmige Struktur auf den Koumlp-fen Diese stammt vom nur teilweise verbrauchten Ga-Tropfen zum Ende des selbstin-duzierten Wachstums der GaAs-Nanodraumlhte In Abbildung 416 finden sich hingegen

Abbildung 415 REM-Bilder von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von1microm Laumlnge in einer Skala von 200 nm mit jeweils einer Nahaufnahme etwain der Mitte der Saumlulen in einer Skala von 20 nm fuumlr verschiedene Fe3SiWachstumstemperaturen

REM-Aufsichten auf 200-nm-lange Saumlulen Dabei wurde hier die Ausrichtung von jesechs Saumlulen zur Orientierung des Si-Substrates in Beziehung gesetzt Die Orientierungder 111-Ebene ist ganz oben links angegeben Die Skala betraumlgt bei all diesen Bildern60 nm In der obersten Bilderreihe in Abbildung 416 finden sich schlieszliglich charakteris-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

tische Strukturen der REM-Aufsichten mittels einer Skizze hervorgehoben Die Skizzengeben keine kristallographischen Ebenen sondern nur den beobachteten REM-Kontrastwider Aufgrund der in Abbildung 415 deutlich zu beobachtenden Verkippung der

Abbildung 416 REM-Aufsichten von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumluleneiner Laumlnge von 200 nm fuumlr verschiedene Wachstumstemperaturen DieOrientierung der Aufsichtsebene entlang der [111]-Richtung entspricht inallen Bildern der links bei 100 C dargestellten die Skala betraumlgt stets60 nm

langen Saumlulen wurde fuumlr eine solche Analyse zu den mechanisch sehr viel stabilerenkuumlrzeren Draumlhten uumlbergegangen

Bei tiefen Fe3Si Wachstumstemperaturen zeigen die Seitenflaumlchen der Saumlulen einecharakteristische kurzstrukturierte Morphologie Diese verschwindet mit zunehmen-der Temperatur und ist bei 200 C nicht mehr vorhanden Die Seitenflaumlchen der Draumlhtesind hier auszligerordentlich glatt zeigen jedoch dennoch einen Kontrast in der Form einerPfeilspitze Daruumlber hinaus behaumllt der Saumlulenquerschnitt bei dem Ummanteln mit Fe3Sibei einer Substrattemperatur von 100 C sowohl seine hexagonale Form als auch seineOrientierung exakt entsprechend des GaAs-Kerns dargestellt in Abbildung 42 bei Diesist in Abbildung 416 durch die Skizze oberhalb der bei 100 C ummantelten Nanodraumlhteverdeutlicht Die Form des Querschnitts ist daruumlber hinaus gekennzeichnet durch her-vorstehende Ecken Bei der Temperaturerhoumlhung bis auf 200 C glaumltten sich diese Bei150 C und houmlheren Temperaturen laumlsst sich jedoch ein hexagonaler Saumlulenquerschnittder mit Fe3Si ummantelten Strukturen welcher um 30 gegenuumlber demjenigen desGaAs-Kerns verdreht ist wahrnehmen Dies ist mittels der Skizze oberhalb der REM-Bilder in Abbildung 416 fuumlr 150 C dargestellt Bei 200 C bilden die Saumlulen schlieszliglich111-Kopffacetten in dreieckiger Form aus welche einheitlich mit einer Kante entlangder [112]-Richtung und einer Spitze entweder in [110]- oder [110]-Richtung ausgerich-tet sind Die zur dreieckigen 111-Kopffacette stets um den gleichen Winkel geneigtenSeitenfacetten besitzen somit eine sechszaumlhlige Symmetrie Bei Wachstumstemperatu-ren uumlber 200 C bilden die Draumlhte schlieszliglich eine unregelmaumlszligige und langstrukturierteTextur aus die besonders bei 350 C ins Auge faumlllt Dabei zeigen die Saumlulen bei 250 Cimmer noch die gegenuumlber des GaAs-Kerns um 30 verdrehte hexagonale Form derSaumlulenkopf ist nun jedoch in Bezug zum Mittelteil verdreht und bildet keine sechse-ckige sondern eher eine unregelmaumlszligige Form aus Schlieszliglich ist auch die Form derKopffacetten nicht mehr einheitlich uumlber alle Saumlulen Dasselbe gilt fuumlr die Temperatu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

ren 300 und 350 C wobei der Mittelteil der Draumlhte nun ebenfalls keinen hexagonalensondern einen unregelmaumlszligigen Querschnitt besitzt

Offensichtlich wird die Morphologie der Nanodraumlhte durch ein Wechselspiel zwi-schen zwei verschiedenen Mechanismen bestimmt Aumlhnlich den morphologischen Ei-genschaften der planaren Vergleichsschichten aus dem vorangestellten Abschnitt 421muumlndet dies in maximal glatte Seitenflaumlchen bei einer Temperatur von 200 C Die zu-saumltzliche Beobachtung einer einheitlichen Symmetrie in der Ausrichtung der Kopf- undSeiten-Facetten sowie der einheitlichen Verdrehung des hexagonalen Saumlulenquerschnit-tes um 30 gegenuumlber demjenigen des GaAs-Kerns zeigt dass das Fe3Si der Huumllle hierbestimmte Vorzugsrichtungen mit einer festen Beziehung zum GaAs-Kern besitzt

Die Ursache der kurzstrukturierten Rauigkeit welche zu tieferen Temperaturen hinauftritt liegt houmlchstwahrscheinlich in einer stetig weiter unterdruumlckten Adatomdiffusionwaumlhrend des Wachstums Sinkt die Adatomdiffusion unterhalb eines kritischen Wertesso kann das Fe3Si keine langreichweitige Kristallordnung mehr ausbilden Es bilden sichhingegen aufgrund der Fehlsubstitutionen im Kristall Kristallite verschiedenster Orien-tierung und Zusammensetzung Dieser Zusammenhang ist aus der planaren Hetero-epitaxie kristalliner Fe3Si-Schichten hinlaumlnglich bekannt [4849] Dennoch zeigen planareFe3Si-Filme in diesem Temperaturbereich eine sehr glatte Morphologie mit einer rms-Rauigkeit von 8 Aring fuumlr Fe3Si auf Si-OxidSi(111) bzw 11 Aring fuumlr Fe3Si auf GaAs(111)BEine der Nanosaumlulen aumlhnlich charakteristische Oberflaumlchenrauigkeit konnte in den hiervorgestellten Proben auch nicht fuumlr die zwischen den Saumlulen wachsende Fe3Si-Schichtbeobachtet werden Als Vergleich findet sich in Abbildung 417 eine REM-Nahaufnahme

Abbildung 417 REM-Bild der Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen bei 100 C

der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen hergestellt bei 100 C Die Morpho-logie von unregelmaumlszligig angeordneten tiefer liegenden und nahezu kreisfoumlrmigen Ab-senkungen aumlhnelt hier sehr stark derjenigen der planaren Vergleichsschichten aus demvorangestellten Abschnitt 421 Auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen hingegen bestimmeneher laumlngliche Einkerbungen mit einer gewissen Regelmaumlszligigkeit die Morphologie

Die Unterschiede in den Oberflaumlchenbeschaffenheiten der Saumlulenseitenflaumlchen undder planaren Schicht zwischen den Saumlulen sind auf lokal verschiedene epitaktische Pro-zesse zuruumlckzufuumlhren Aus der Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAs-Substraten mittelsMBE ist bekannt dass das Wachstum eine sehr starke Abhaumlngigkeit von den Wachs-tumsparametern und Substratoberflaumlchen zeigt So findet je nach den gewaumlhlten Wachs-tumsbedingungen entweder ein Wachstum im Volmer-Weber- [147232ndash234] oder im Frank-van-der-Merve-Modus [235] statt Daruumlber hinaus bestimmen Ausgangsoberflaumlche sowieTemperatur und Flussraten zusaumltzlich uumlber die Art und Weise und den Zeitpunkt desZusammenwachsens der Inseln im Volmer-Weber-Wachstum und somit letztendlichuumlber die Morphologie der Schicht Fuumlr das in dieser Arbeit vorgestellte Wachstum desFe3Si einerseits auf den Seitenflaumlchen von hochreinen GaAs-Nanosaumlulen und anderer-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

seits auf amorphem Oxid zwischen den Saumlulen existieren lokal Unterschiede in allendrei genannten Wachstumsparametern Erstens ist die Ausgangsoberflaumlche grundver-schieden Fuumlr die planare Schicht ist diese eine amorphe und fuumlr die Nanodrahthuumll-len eine hochreine kristalline Flaumlche Zudem besteht erstere aus Si-Oxid die Saumlulenhingegen aus GaAs Somit ist naheliegenderweise davon auszugehen dass sich sowohlHaftkoeffizienten als auch Oberflaumlchenenergien unterscheiden Zweitens treffen die Ma-terialfluumlsse lokal mit verschiedenen Raten auf die eben genannten Flaumlchen auf Alleinaus geometrischen Uumlberlegungen im Grenzfall von zu vernachlaumlssigender Adatomdiffu-sion welcher bei den hier diskutierten tiefen Temperaturen angenommen werden kannergeben sich die folgenden Unterschiede Zum Wachstum eines duumlnnen Films traumlgt dergesamte bereitgestellte Materialfluss F bei Mit dem Winkel ϕ der Effusionszellen ge-gen die Substratnormale besitzt F einen Anteil Fperp = F sin ϕ und F∥ = F cos ϕ Geht mannun innerhalb einer ersten groben Abschaumltzung mit ϕ ≃ 30 davon aus dass Fperp denHuumlllen der Nanosaumlulen und F∥ der Schicht zwischen den Saumlulen zur Verfuumlgung stehtso betraumlgt der Materialfluss auf die parasitaumlre Schicht das 173-fache desjenigen derNanodraht-Huumllle Er selbst jedoch ist ebenfalls auf das 087-fache des urspruumlnglichenFlusses reduziert Drittens kann sich auch das Diffusionsverhalten von Adatomen aufden Saumlulenseitenflaumlchen grundsaumltzlich von demjenigen auf einer planaren Oberflaumlcheunterscheiden und wird daruumlber hinaus ebenfalls von der Rate des auftreffenden Mate-rials beeinflusst Schlieszliglich ist es viertens moumlglich dass sich die Wachstumstemperaturlokal zwischen Saumlulen und freier Substratflaumlche unterscheidet da die thermischen Ei-genschaften von GaAs Si Si-Oxid und sogar den Nanodraumlhten [6236ndash248] nachweislichverschieden sind

Im Gegensatz zur Morphologie bei tiefen Temperaturen gleicht die unregelmaumlszligigelangstrukturierte Textur der Saumlulen bei Wachstumstemperaturen uumlber 200 C derjeni-gen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) Ihre Ursache ist somit ebenfalls inden bereits diskutierten Interdiffusionsprozessen und Reaktionen an der Grenzflaumlchezu vermuten Sieht man zudem genauer auf die in den Saumlulen moumlglichen Interdiffu-sionsprozesse so stehen hier die Elemente Ga As Fe und Si an der Grenzschicht fuumlrReaktionen zur Verfuumlgung im Fall der planaren Vergleichsschichten jedoch einzig Siund Fe Die Reaktionsprodukte und damit einhergehend sicher auch die genaue Syn-these werden dabei zwangslaumlufig aufgrund der involvierten verschiedenen Elementeunterschiedlich sein Im Fall der Nanosaumlulen kommt hinzu dass der hohe Oberflaumlchen-anteil im Vergleich zum Volumen und der sehr geringe Durchmesser der NanodraumlhteInstabilitaumlten der Ober- und Grenzflaumlchen befoumlrdert [34249ndash252] Dies koumlnnte wiederumebenfalls Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen beguumlnstigen

Die Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumsdauer ist schlieszliglich anhand

Abbildung 418 REM-Bilder von typischen Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in stetsderselben Skala von 2microm fuumlr verschiedene Fe3Si Wachstumsdauern

von REM-Aufnahmen in Abbildung 418 dargestellt Fuumlr die hier praumlsentierten Saumlulen

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

von 10microm Laumlnge wurde die Zeit des Fe3Si-Wachstums zwischen 45 min und 6 h vari-iert Dies entspricht einer zweidimensionalen planaren Materialabscheidung von 14 bis108 nm Um Grenzflaumlchenreaktionen zu vermeiden betrug die Wachstumstemperaturdes Fe3Si hier 15 C Unter diesen Bedingungen von vernachlaumlssigbarer Diffusion be-traumlgt die zu erwartende Zunahme des Nanodraht-Durchmessers laut Gleichung 34 von54 (075 h) bis 43 nm (6 h) Die REM-Aufnahmen in Abbildung 418 sind aufgrund derfuumlr diese langen Saumlulen gewaumlhlten Vergroumlszligerung nicht geeignet Strukturunterschiedevon wenigen 10 bis 100 nm aufzuloumlsen Aus diesem Grund sind die Werte der Draht-durchmesser analysiert anhand mehrerer REM-Aufnahmen mit groumlszligerer Aufloumlsung zu-saumltzlich in Tabelle 42 zu finden

GaAs-Kern 45 min 15 h 3 h 6 h

Draht-durch-messer

(40-150) nm (60-200) nm (50-240) nm (80-200) nm (130-400) nm

Tabelle 42 Variationsbereich des Nanodraht-Durchmessers von 10-microm-langen Saumlulen ohneFe3Si und mit verschieden lang umhuumlllten Saumlulen

Die Saumlulendurchmesser decken unabhaumlngig von der Fe3Si-Wachstumsdauer einen na-hezu gleich groszligen Bereich von uumlber 100 nm ab Einzig bei den am laumlngsten umman-telten Saumlulen liegen die Durchmesser bei deutlich houmlheren Werten streuen jedoch auchin einem ebenfalls groumlszligeren Bereich Offensichtlich sind die Streuungen aufgrund desselbstorganisierten Nanodraht-Wachstums allein so enorm dass sich auszliger fuumlr eine Zeitvon 6 h kein Einfluss der Dauer der Fe3Si-Ummantelung auf den Saumlulendurchmesserausmachen laumlsst Maximalwerte von bis zu 400 nm finden sich bei einer Zeit von 6 hvor allem fuumlr die schraumlg gewachsenen Nanosaumlulen Auf diese trifft aufgrund ihrer Aus-richtung mehr Material von den gerichtet einfallenden Molekularstrahlen auf als aufsenkrecht orientierte Nanodraumlhte Daruumlber hinaus zeigen sie auszligerdem eine Zunahmedes Durchmessers vom Fuszlig der Saumlule bis zum Kopf Dies deutet auf signifikante Ab-schattungseffekte sowohl der Nanodraht-Fuumlszlige und somit auch der Substratoberflaumlchevom Materialfluss bedingt durch die hohe Anzahldichte und Laumlnge der Saumlulen hin

Deutlicher zeigt dies eine Auswertung von EDX-Spektren aufgenommen jeweils amFuszlig in der Mitte und am Kopf von Nanosaumlulen verschiedener Wachstumsdauer Beiden EDX-Messungen wurde mit einer Energie von 4 keV angeregt Die Eindringtiefeund laterale Aufloumlsung betraumlgt somit einige 10 nm Das heiszligt auch bei einer Fe3Si-Wachstumsdauer von 6 h setzt sich das EDX-Signal aus Anregungsprozessen sowohlder Nanodraht-Huumllle als auch des Nanodraht-Kerns zusammen Abbildungen 419 und420 zeigen exemplarisch EDX-Spektren von Nanosaumlulen jeweils in der Probenmitte undam Probenrand fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von 45 min

Alle drei Spektren in den jeweiligen Abbildungen 419 und 420 zeigen ein deutlichesFe-Signal und ein geringeres Si-Signal in Uumlbereinstimmung des stoumlchiometrischen Ma-terialverhaumlltnisses von 31 Hieraus kann geschlossen werden dass die Ummantelungmit Fe3Si simultan uumlberall auf den Saumlulen gleichmaumlszligig stattfindet Etwaige Abschat-tungseffekte der Nanosaumlulen untereinander sind auch bei einer Saumlulenlaumlnge von 10micromund der hier vorliegenden Dichte von rund 2 middot 107 cmminus2 in der Probenmitte und rund5 middot 107 cmminus2 am Probenrand noch nicht so stark dass die Nanodraht-Fuumlszlige komplett vomMaterialfluss abgeschirmt sind Am Probenrand jedoch erreicht die Dichte nahezu die

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Grenze ab welcher die Substratoberflaumlche zwischen den Saumlulen vollkommen abgeschat-tet ist Hier ist das Fe-Signal des Spektrums am Fuszlig des Drahtes in Abbildung 420nur geringfuumlgig groumlszliger als das Detektionslimit Eine deutlich ausgepraumlgte parasitaumlreSchicht zwischen den Saumlulen ist somit unter diesen Umstaumlnden kaum zu vermuten

Abbildung 419 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischenmit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule aus der Probenmitte mit zughoumlrigenREM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauervon 45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Es ist demzufolge moumlglich durch eine gezielte Anpassung der Laumlnge der Nanosaumlulenund der Nanodraht-Dichte das parasitaumlre Wachstum zwischen den Saumlulen komplett zuunterdruumlcken Im Hinblick auf eine spaumltere Verwendung der ummantelten Draumlhte inBauelementen ist dies ein sehr wichtiger Aspekt

Weiterhin zeigen die EDX-Spektren jeweils am Saumlulenkopf ein um ca 3 verringer-tes Ga- sowie As-Signal Dies spricht fuumlr eine Anregung von weniger GaAs-Material amKopf der Saumlulen als in der Mitte und am Fuszlig Die Nanodraumlhte besitzen demzufolge einemittels EDX wahrnehmbare und somit mindestens einige 10-nm-groszlige Fe3Si-Kappe Eswaumlchst demnach deutlich mehr Fe3Si-Material auf den Saumlulenkoumlpfen als auf den Saumlulen-seitenflaumlchen auf Dies befindet sich im Einklang mit den geometrischen Uumlberlegungendes Mantelwachstums unter vernachlaumlssigbarer Diffusion wie sie in Kapitel 34 ausge-fuumlhrt und in Abbildung 34 skizziert wurden

In Abbildung 420 steigt auszligerdem die Intensitaumlt des Fe-Signals vom Fuszlig der Saumlulebis zum Kopf Dies ist auf den bereits beobachteten Abschattungseffekt der Nanodraht-Fuumlszlige fuumlr lange und sehr dicht stehende Saumlulen zuruumlckzufuumlhren Dieser ist hier aufgrundder mehr als doppelt so groszligen Saumlulendichte am Probenrand als in der Probenmittenicht mehr zu vernachlaumlssigen Tatsaumlchlich nimmt das Verhaumlltnis IFe IGa der Intensitaumlt

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

es Fe-Signals (IFe) und derjenigen des Ga-Signals (IGa) um mehr als das Doppelte zumKopf hin zu

Die hier in Abbildung 419 und 420 dargestellten EDX-Spektren von Saumlulen einerFe3Si-Wachstumsdauer von 45 min sind charakteristisch fuumlr alle Proben dieser SerieDeshalb werden die Spektren fuumlr laumlngere Wachstumszeiten hier nicht in Gaumlnze gezeigt

Abbildung 420 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischen mitFe3Si ummantelten Nanosaumlule vom Probenrand mit zugehoumlrigen REM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Eine Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse des Fe- zu Ga-Signals uumlber die Zeit derUmmantelung mit Fe3Si ergibt jedoch den in Abbildung 421 dargestellten Verlauf

Saumlulen aus der Probenmitte (umrandete weiszlige Dreiecke) konnten aufgrund ihrer ge-ringen Dichte und einer unguumlnstigen Praumlparation der Probenabbruchkante nur fuumlr einWachstum von 45 min und 15 h gemessen werden Die Intensitaumltsverhaumlltnisse der Ma-xima von Fe zu Ga bleiben hier entlang der Saumlulen nahezu konstant was sich im Ein-klang mit der obigen Schlussfolgerung einer gleichmaumlszligigen Umhuumlllung mit Fe3Si ohneAbschattungseffekte befindet

Am Fuszlig der Draumlhte des Probenrandes (gefuumlllte Dreiecke mit Spitze nach unten zei-gend) steigt das Intensitaumltsverhaumlltnis mit der Wachstumsdauer etwa um den Faktor 3Im Gegensatz dazu steigt selbiges am Kopf der Saumlulen (gefuumlllte Dreiecke mit Spitzenach oben zeigend) jedoch gleichzeitig um das Fuumlnffache Dieser Unterschied ist einweiteres Indiz fuumlr das Auftreten von Abschattungseffekten in Proben sehr langer unddicht stehender Saumlulen Durch die Abschirmung ist die effektive Huumlllenwachstumsrateam Fuszlig der Saumlulen geringer als am Kopf und fuumlhrt somit zu dem in Abbildung 421beobachteten Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Als Fazit bleiben zu den morphologischen Eigenschaften der mit Fe3Si ummanteltenGaAs-Nanosaumlulen folgende Punkte festzuhalten Das Umhuumlllen der Nanosaumlulen findetsimultan und gleichmaumlszligig uumlberall auf den Saumlulen statt Durch die Wahl einer gezieltpraumlparierten Nanodraht-Traumlgerstruktur ist es moumlglich die parasitaumlre Fe3Si-Schicht zwi-schen den Saumlulen auf einfache Weise zu unterdruumlcken Die Schluumlsselparameter sind

Abbildung 421 Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse IFe IGa des Fe und Ga-Signals ausEDX-Spektren vom Fuszlig und vom Kopf typischer mit Fe3Si ummantel-ter Nanosaumlulen vom Probenrand und aus der Probenmitte uumlber die Fe3Si-Wachstumsdauer

hierbei die Dichte der Nanosaumlulen und ihre Laumlnge Bei Temperaturen unter 200 C zei-gen die Draumlhte eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchensowie Fe3Si-Huumlllen einer Vorzugsrichtung mit fester Beziehung zum GaAs-Kern lassensich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturenrauen die Saumlulenseitenflaumlchen wiederum enorm auf

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

432 Kristallstruktur

Die im vorherigen Kapitel diskutierten REM- und AFM-Bilder sowie die EDX-Spektrenliefern noch keinen Beweis einer geschlossenen Fe3Si-Huumllle Es ist ebenfalls denkbardass Fe3Si aumlhnlich wie Fe auf GaN-Nanosaumlulen einen maiskolbenartigen Teppich beste-hend aus unzusammenhaumlngenden super-paramagnetischen Clustern bildet [253] Dassdem nicht so ist wird in diesem Kapitel anhand von TEM-Untersuchungen ausge-fuumlhrt Es folgen zunaumlchst jedoch die XRD-Analysen zu den kristallinen Eigenschaftender Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen

Die Roumlntgenprofile von 200-nm-langen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie fuumlr verschiedene Fe3Si-Wachstumstemperaturen finden sich inden Abbildungen 422 und 423

Fuumlr die bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ergeben sich keinerleiUnterschiede der beiden XRD-Kurven im Vergleich zum Saumlulen-Grundgeruumlst Einzigdie dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe des GaAs und Si

Abbildung 422 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm LaumlngeDie Reflexe des Si-Substrates sind mit dunkelgrauen Linien nachgezeich-net und oberhalb des Diagrammes indiziert Die durch helle Linien her-vorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAs bzw Fe3Si Dermit einem Pfeil gekennzeichnete Reflex kann weder GaAs noch Fe3Si zu-geordnet werden

sind in diesen Proben praumlsent Ab Temperaturen uumlber 100 C zeigen die Kurven inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie zusaumltzlich den (220)-Reflex und fuumlr 300 und 350 C kommtebenfalls in beiden Messungen ein fuumlr GaAs Si und Fe3Si unbekannter Beugungsreflexbei 242 1Aring hinzu Die Reflexe (422) (531) bzw (442)(600) sind ab 300 C in der 2ϑ-Kurve praumlsent und schlieszliglich tritt bei 350 C der (111)-Reflex ebenfalls wenn auch sehrschwach in der 2ϑ-Messung auf

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Abbildung 423 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm Laumlnge Diedurch Linien hervorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAsbzw Fe3Si

Abbildung 424 Integrierte Intensitaumlten des (222)- bzw (444)- und im kleineren Einsatz des(111)- bzw (333)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ-Geometrie in Ab-haumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei demGaAs-Grundgeruumlst ohne Fe3Si

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Die Intensitaumlten der in den Abbildungen 422 und 423 beobachteten Beugungsre-flexe variieren deutlich mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si Eine Uumlbersicht derIntensitaumlten der dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe (111)(222) (333) und (444) ist in Abbildung 424 dargestellt Selbige Darstellung der Reflexe(220) und (422) findet sich in Abbildung 425 Hierzu wurden die entsprechenden Re-

Abbildung 425 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- dunkles Violett alsauch 2ϑ-Geometrie dunkles Rotviolett in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei dem GaAs-Grundgeruumlst oh-ne Fe3Si

flexe im Bereich von (185le q le 200) 1Aring (305le q le 325) 1Aring (380le q le 390) 1Aring(535le q le 555) 1Aring (569le q le 585) 1Aring bzw (763le q le 777) 1Aring nachdem zuvordas Untergrundrauschen abgezogen worden war durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve ange-passt Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen und dieintegrierten Intensitaumlten der einzelnen Reflexe uumlber der Temperatur dargestellt

Die kristallinen Eigenschaften welche sich anhand der Abbildungen 422 423 424und 425 analysieren lassen sollen nun in Kombination mit TEM-Untersuchungen fol-gen Hierbei ist die Diskussion gestaffelt nach der Temperatur

100 CHier ist uumlbereinstimmend mit den Eigenschaften der planaren Fe3Si-Schicht zwischenden Saumlulen noch kein Reflex polykristallinen Materials vorhanden Die beiden der epi-taktischen Orientierung des Einkristalls entsprechenden Reflexe (111) und (333) zeigenjedoch im Vergleich zu nicht ummantelten GaAs-Nanosaumlulen nur noch rund die Haumllfteder Intensitaumlt waumlhrend der (444)- nahezu konstant bleibt und der (222)-Reflex sogarum mehr als das Doppelte zunimmt Diese Veraumlnderung der Reflexintensitaumlten wurdein Abbildung 424 durch orange Flaumlchen markiert und mit dem entsprechenden Faktorindiziert Aufgrund des selbstinduzierten Saumlulenwachstums ist es wie bereits beobach-tet durchaus moumlglich dass die Menge an GaAs-Material d h die Nanodraht-Dichtevon Probe zu Probe stark variiert weshalb eine konstante Zu- oder Abnahme aller Beu-gungsintensitaumlten erwartet werden kann Somit kann das hier beobachtete Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

von unterschiedlichen Zu- bzw Abnahmen jedoch nicht durch einen Beitrag zur Beu-gungsintensitaumlt des GaAs allein erklaumlrt werden Um zu untersuchen ob ein zusaumltzlicherBeitrag des Fe3Si die gemessenen Intensitaumlten erklaumlren kann wurde nun wie folgt vor-gegangen

In einer ersten Naumlherung wird angenommen dass sich die Intensitaumlten der Refle-xe ganz einfach als eine Summe von zwei Beitraumlgen der Beugungsintensitaumlt des GaAsund derjenigen des Fe3Si zusammensetzen Die Summe S stellen somit die MesswerteS = Imes dar d h die integrierten Intensitaumlten der Beugungsreflexe Der erste SummandS1 die integrierte Intensitaumlt der Beugungsreflexe des GaAs ohne Fe3Si-Huumllle kann ausden Messungen des Grundgeruumlstes entnommen werden Innerhalb der Abschaumltzung er-laubt man den dem GaAs zugeschriebenen Intensitaumlten konstant um einen Faktor a zuvariieren Somit ergibt sich S1 = a middot IGaAs Die physikalische Bedeutung des Faktors a ent-spricht dabei dem variierenden Volumen des GaAs fuumlr verschiedene Proben aufgrunddes selbstorganisierten Wachstums Daruumlber hinaus gleicht a ebenfalls experimentelleSchwankungen in der absoluten Intensitaumlt des Substrat-Reflexes fuumlr verschieden Probenaus Fuumlr den zweiten Summanden S2 den Beitrag des Fe3Si muss auf Literaturwertezuruumlckgegriffen werden Diese wurden aus Ph D Stepanov [254] entnommen Da es sichhierbei um theoretisch fuumlr das Fe3Si zu erwartende Intensitaumlten in beliebigen Einheitenhandelt muumlssen auch diese mit einem konstanten Faktor b multipliziert werden Somitergibt sich fuumlr den zweiten Beitrag S2 = b middot IFe3Si Fuumlr die Bildung der Summe bzwdie Bestimmung der Faktoren a und b dienen nun zwei der epitaktischen Orientierungentsprechenden Reflexe nach dem Gleichungssystem

Imes(111) = a middot IGaAs(111) + b middot IFe3Si(111)Imes(444) = a middot IGaAs(444) + b middot IFe3Si(444)

(41)

Als Referenz wurden hierfuumlr der (111)-Reflex da hier der zu erwartende GaAs-Beitragdominiert sowie der (444)-Reflex gewaumlhlt (Bei letzterem ist die Wahrscheinlichkeit ei-ne zusaumltzliche Intensitaumlt durch das Fe3Si zu beobachten am groumlszligten) Die gemesseneVerteilung sowie die beiden so berechneten Beitraumlge sind schlieszliglich in Abbildung 426dargestellt Fuumlr die Faktoren fand sich a = 0 4959 was gut zur verringerten Intensitaumltdes (111)- und (333)-Reflexes um 04 bis 05 in Abbildung 424 passt und b = 0 0032Die Differenz der GaAs-Verteilung zu den Messwerten ist in Abbildung 426 durch eineschraffierte Flaumlche dargestellt Ihr Anteil bezogen auf die Messwerte findet sich in Pro-zent angegeben Der Anteil der Fe3Si-Verteilung ebenfalls bezogen auf die Messwerteist in Prozent direkt auf dem jeweiligen Balken beziffert Ob sich die gemessene Ver-teilung in Blau als Summe des GaAs in Gruumln und des Fe3Si in Orange darstellen laumlsstkann man somit einfach durch den Vergleich der angegebenen Prozent-Werte ermitteln

Nach Konvention stimmen diese Werte fuumlr den (111)- und (444)-Reflex sehr gut uumlber-ein Knapp die Haumllfte der Intensitaumlt des (444)-Reflexes geht auf Fe3Si zuruumlck bei dem(111)-Reflex hingegen nur 1 Innerhalb eines Fehlerbereiches von nur 7 laumlsst sichdurch diese einfache Naumlherung der um einen Faktor 26 in Abbildung 424 staumlrkere(222)- und der konstant bleibende (444)-Reflex erklaumlren Bei diesen beiden Reflexen istdie theoretisch zu erwartende Intensitaumlt des Fe3Si rund 400-mal bzw 40-mal groumlszliger alsdie theoretisch fuumlr das GaAs zu erwartende weshalb sie besonders sensitiv fuumlr Beitraumlgedes Fe3Si sind Fuumlr die anderen Reflexe (111) und (333) ist dieses Intensitaumltsverhaumlltnishingegen 04 und 5 Kleine Anteile des Fe3Si gehen deshalb hier unter Daruumlber hinausexistieren Streubeitraumlge des Fe3Si zu diesen Reflexen einzig falls das Fe3Si in der hun-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dertprozentig geordneten D03-Struktur vorliegt Dies ist bei Temperaturen um 100 Cnach Erfahrungen in der Literatur nicht zu erwarten Entsprechend koumlnnen auch dieVerteilungen des GaAs und Fe3Si beim (333)-Reflex nicht in Einklang gebracht werden

Abbildung 426 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 100 C in Blau und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Blau und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 100 C ummantelten Saumlulen

Das unterschiedliche Verhalten der der epitaktischen Orientierung entsprechenden Re-flexe in Abbildung 424 ist mit dieser einfachen Abschaumltzung jedoch aufgeklaumlrt

Daruumlber hinaus zeigt die 100-C-Probe weitere interessante Eigenschaften Anhandder vorangestellten Untersuchung planarer Fe3Si-Schichten welche bei 100 C keinerleidem Fe3Si zugeordnete Reflexe zeigten folgt dass der hier auftretende Fe3Si-Beitragallein von dem Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen und dem uumlber den parasitaumlren GaAs-Inselnbefindlichen Fe3Si und nicht von demjenigen zwischen den Saumlulen auf dem Si-Substratstammt Da die Oberflaumlche der parasitaumlren GaAs-Inseln im Vergleich zu derjenigen derNanosaumlulen in erster Naumlherung vernachlaumlssigbar klein ist kann davon ausgegangenwerden dass die beobachteten Beitraumlge des Fe3Si in erster Linie den Nanodraht-Huumlllenzuzuschreiben sind Aus den uumlbereinstimmenden Intensitaumlten des GaAs und Fe3Si fuumlrden (444)-Reflex in Abbildung 426 folgt bei einer ebenfalls uumlbereinstimmenden theo-retisch zu erwartenden Streuintensitaumlt eines GaAs- und Fe3Si-Einkristalls [254] dass dieStreuvolumina von GaAs und Fe3Si in dieser Probe in etwa gleich groszlig sind Das epi-taktisch orientierte Fe3Si zeigt den (222)-Reflex mit 85 der fuumlr einen Einkristall zuerwartenden Intensitaumlt [254] d h nahezu das gesamte epitaktisch orientierte Fe3Si liegtzudem zumindest in der teilweise geordneten B2-Struktur vor

Abbildung 427 zeigt ein Vielstrahl-TEM-Bild mit zugehoumlrigem Beugungsbild der indiesem Abschnitt diskutierten Nanodraumlhte Eine duumlnne Huumllle von Fe3Si um den GaAs-Nanosaumlulen-Kern sowie eine dicke Schicht Fe3Si auf dem Substrat zwischen den Saumlulenist deutlich zu erkennen Das Verhaumlltnis von Huumlllendicke zur Dicke der planaren para-

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sitaumlren Schicht betraumlgt dabei rund 15 Dies stimmt gut mit den geometrischen Uumlberle-gungen des Kapitels 34 uumlberein Diffusionsprozesse spielen somit bei 100 C waumlhrenddes MBE-Wachstums eine untergeordnete Rolle Dennoch findet Adatomdiffusion in ei-

Abbildung 427 I Vielstrahl-TEM-Bild anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C II Zu dem Bild un-ter I korrespondierendes TEM-Beugungsbild Die violetten Linien verbin-den die Reflexe der ZB-Struktur von denen die staumlrksten schwarz in-diziert wurden Um den Ursprung ist eine Einheitszelle des reziprokenZB-Bravais-Gitters anhand violett gestrichelter Linien vervollstaumlndigt Dieorangen Kreise zeichnen Debye-Sherrer-Ringe nach und sind ebenfalls mitoranger Farbe indiziert Die gestrichelten Linien im innersten Ring ver-deutlichen die Uumlberstruktur in der Intensitaumltsverteilung desselben Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

nem beschraumlnkten Maszlig statt Dies legen die Einkerbungen der parasitaumlren Fe3Si-Schichtin der unmittelbaren Umgebung der Nanosaumlule nahe Im Beugungsbild finden sich dieintensiven Reflexe des GaAs-Kerns Sie liegen saumlmtlich auf den fuumlr die ZB-Struktur inder [112]-Zonenachse zu erwartenden Positionen und somit auf den rotvioletten LinienEine Zelle des so gebildeten reziproken Bravais-Gitters ist um den Ursprung zusaumltzlichdurch gestrichelte Linien gekennzeichnet

Neben diesen Reflexen findet sich eine Vielzahl von schwaumlcheren Reflexen mit ring-foumlrmig ausgeschmierten Intensitaumltsverteilungen Diese liegen auf konzentrischen Krei-sen um den Ursprung Die drei innersten dieser Kreise wurden durch orange Liniennachgezogen und anhand der zu ihrem Radius korrespondierenden Reflexe indiziertDie Kreise sind nach Peter Debye und Paul Scherrer als Debye-Scherrer-Ringe (DSR)bekannt Sie entstehen bei der Beugung an kristallinen Koumlrnern verschiedenster Orien-tierung d h polykristallinem Material Somit findet sich in Abbildung 427 I neben demeinkristallinen GaAs-Kern polykristallines Fe3Si

Uumlbereinstimmend mit der polykristallinen Phase des Fe3Si erscheint der innerste(220)-DSR mit der houmlchsten Intensitaumlt Er zeigt daruumlber hinaus eine Modulation der In-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

tensitaumlt mit einer Periode eines Kreisbogens um rund 60 Veranschaulicht ist dies durchgestrichelte orange Linien innerhalb des ersten DSR Diese sechsfache Modulation kor-respondiert exakt mit den ebenfalls sechszaumlhligen Seitenfacetten des GaAs-Nanosaumlulen-Kerns Sie koumlnnte somit vom Beugungsbild eines einzelnen epitaktisch ausgerichtetenFe3Si-Kristallites herruumlhren welches den gesamten Umfang des GaAs-Kerns umfasstAufgrund der sechszaumlhligen Seitenfacetten wuumlrde ein solcher Kristallit im Beugungsbildmit einer ebenfalls sechsfachen Uumlberstruktur erscheinen Es finden sich im Beugungsbildder Abbildung 427 demnach Hinweise darauf dass innerhalb der Fe3Si-Huumllle Berei-che mit epitaktischer Ausrichtung vorliegen Das nur schwach erscheinende Uumlbergitterkann jedoch auch durch andere Mechanismen wie dynamische Beugungseffekte oderVorzugsrichtungen in den polykristallinen Koumlrnern erklaumlrt werden

Neben denen den fundamentalen Reflexen zugehoumlrigen DSR wie (440) und (220) sindin Abbildung 427 auch auf dem (420)-DSR Intensitaumltsverteilungen sichtbar Hierausfolgt in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen dass zumindest ein gewissernicht zu vernachlaumlssigender Anteil des Fe3Si in der B2-Struktur vorliegt

Bei Betrachtung eines Querschnitts senkrecht zur Achse durch eine der bei 100 Cmit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen dargestellt in der TEM-Hellfeldaufnahme derAbbildung 428 I wird deutlich dass die dunkle Fe3Si-Huumllle den einkristallinen GaAs-Kern homogenen Kontrastes in radialer Richtung komplett und zusammenhaumlngend mit

Abbildung 428 TEM-Bilder des Querschnitts senkrecht zur Achse von bei 100 C mit Fe3Siummantelten GaAs-Nanosaumlulen I Hellfeldaufnahme II Dunkelfeldauf-nahme einer der unter I dargestellten aumlhnlichen Nanosaumlule Aufgenommenvon Dr Bernd Jenichen

einer Dicke von (14 le dH le 21) nm ummantelt Dabei ist die Huumllle an den Ecken desHexagons leicht dicker als an den Kanten In der Dunkelfeldaufnahme (einer zu derin Bild 428 I aumlquivalenten Nanosaumlule) in Abbildung 428 II kann man die polykristal-line Struktur der Huumllle besonders gut erkennen Nur ein Bruchteil des Fe3Si-Materialserfuumlllt hier die Beugungsbedingung der Rest erscheint als dunkle koumlrnige Strukturunregelmaumlszligiger Groumlszlige und Form Dennoch bleibt auch fuumlr die mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraumlhte in derselbenOrientierung erhalten

Abschlieszligend finden sich in Abbildung 429 I und II jeweils ein TEM-Hell- und Dun-kelfeldbild von Saumlulen mit einer bei 100 C abgeschiedenen Huumllle unter Zweistrahl-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

konfiguration bei g = 111 des Si dargestellt Wie deutlich zu erkennen ist schmiegtsich die Huumllle gleichmaumlszligig und geschlossen um den Kern Somit benetzt das Fe3Si dieSaumlulen-Seitenflaumlchen vollstaumlndig und bildet zudem eine glatte Grenzflaumlche was wichti-ge Voraussetzungen fuumlr eine moumlgliche Verwendung solcher Nanodraumlhte in zukuumlnftigenBauteilen sind Die Oberflaumlche der Huumllle hingegen ist uumlbereinstimmend mit den REM-Aufnahmen in Abbildung 416 rau

In der Hellfeldaufnahme in Abbildung 429 I erscheint die GaAs-Saumlule in einem ein-heitlich dunklen Kontrast was ein typisches Merkmal von Einkristallen ist Im Gegen-satz dazu besteht die Huumllle aus inhomogenen Bereichen dunklen und hellen KontrastesDies deutet auf die Existenz verschiedenster unterschiedlich orientierter Kristallite hinund laumlsst auf eine polykristalline Ummantelung schlieszligen Der einkristalline Kern er-

Abbildung 429 TEM-Bilder anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen miteiner Wachstumstemperatur von 100 C I Hellfeldaufnahme nahe desSi(111)-Reflexes II Entsprechende Dunkelfeldaufnahme Aufgenommen vonDr Bernd Jenichen

scheint in der Dunkelfeldaufnahme in Abbildung 429 II mit Ausnahme einer durchVerspannung verursachten dunklen Textur nahe der Si-Grenzflaumlche in einheitlich hel-lem Kontrast aumlhnlich dem des Substrats Das heiszligt der Kern besteht hier aus reinemZinkblende-Material ohne planare Defekte und weist somit eine exzeptionell gute Kris-tallqualitaumlt auf (vor allem wenn man bedenkt dass die Gitterfehlanpassung zum Si rund4 betraumlgt) Die Huumllle hingegen ist aufgrund ihrer groszligen Missorientierung in Abbil-dung 429 II kaum zu erkennen

Dennoch findet man in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen Bereiche indenen die 220-Ebenen des Fe3Si und des GaAs parallel verlaufen wie in der hoch-aufloumlsenden TEM-Aufnahme mit einem einfallenden Strahl entlang [112] in Abbildung430 dargestellt ist Waumlhrend jedoch im Kern auch die 111-Ebenen aufgeloumlst sind kannman diese in der Huumllle nicht mehr ausmachen Des weiteren deutet der dunkle Kon-trast an der Grenzschicht zwischen Kern und Huumllle auf eine leichte Verdrehung deshier dargestellten Fe3Si-Kristallites um die [110] Richtung hin

Bei der XRD-Untersuchung von 1-microm-langen Saumlulen deren Huumllle ebenfalls bei 100 C

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

abgeschieden wurde fand sich sowohl in der ω-2ϑ- als auch in der 2ϑ-Messung der(220)-Reflex Geht man aufgrund der Untersuchungen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) davon aus dass dieser Reflex nicht der parasitaumlren Schicht zwischen denNanosaumlulen zugeschrieben werden kann so sind polykristalline Phasen in den Huumlllendafuumlr verantwortlich Dass man diese bei den 200-nm-langen Saumlulen noch nicht beob-achtet koumlnnte dem hier nur halb so groszligen Volumen des Huumlllenmaterials geschuldet

Abbildung 430 Hochaufloumlsende TEM-Aufnahme des GaAs-Kerns und der Fe3Si-Huumllle(Fourier gefiltert) am unteren Bereich einer hier nicht in Gaumlnze dargestell-ten Saumlule der Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C Die Netzebenen desGaAs und Fe3Si wurden jeweils mit gruumlnen bzw orangen Pfeilen und Li-nien hervorgehoben Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

sein Diese Uumlberlegung fuumlhrt zu dem Schluss dass sich die Huumlllen und die parasitaumlreSchicht nicht nur in der Morphologie sondern auch in den kristallinen Eigenschaftenunterscheiden Nicht komplett ausgeschlossen werden kann allerdings dass die parasi-taumlre Schicht vom Referenzfilm abweichende kristalline Eigenschaften besitzt

Festgehalten werden koumlnnen hier somit die folgenden Punkte Erstens wird der Saumlu-lenkern vollstaumlndig zusammenhaumlngend und gleichmaumlszligig durch das Fe3Si umhuumlllt Esbildet sich dabei eine glatte Grenzflaumlche zum GaAs Auch auf dem Substrat zwischenden Saumlulen wird beim Huumlllenwachstum Material abgeschieden Das Verhaumlltnis von Huumll-lendicke zur Dicke der planaren parasitaumlren Schicht betraumlgt in Uumlbereinstimmung mitden geometrischen Uumlberlegungen des Kapitels 34 rund 15 Der hexagonale Querschnittder Saumlulenkerne ist auch nach der Ummantelung in derselben Orientierung praumlsentDie Saumlulen-Seitenflaumlchen zeigen danach jedoch eine charakteristische kurzstrukturierteRauigkeit Fuumlr das Fe3Si der parasitaumlren Schicht konnten ausschlieszliglich amorphe Ei-genschaften beobachtet werden In den Huumlllen hingegen existiert neben polykristallinenPhasen ein nachweisbarer Anteil an epitaktisch entsprechend den GaAs-Kernen ausge-richteten Materials Innerhalb dieses Materials entspricht der Ordnungsgrad des Fe3Sizumindest der B2-Phase

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

200 CErhoumlht man die Temperatur um 100 C nehmen die Reflexe (222) und (444) in Abbil-dung 424 maximale Werte an Laumlsst man die Messung an den nicht umhuumlllten GaAs-Kernstrukturen auszliger Acht so gilt dies auch fuumlr den (111)- und (333)-Reflex EineUumlberlagerung der Intensitaumltsverteilungen von GaAs und Fe3Si analog zur Abschaumlt-zung der Abbildung 426 findet sich hier in Abbildung 431 Die Messwerte fuumlr 200 Csind in Gelb der Beitrag der GaAs-Traumlgerstruktur ist in Gruumln und derjenige des Fe3Siist in Orange dargestellt Die Faktor a berechnet sich nach Gleichungssystem 41 zua = 0 6637 Dies passt wiederum gut zu den Werten des (111)- und (333)-Reflexes in Ab-bildung 424 von 0 5 middot 1 4 = 0 7 und 0 4 middot 1 5 = 0 6 Fuumlr Faktor b findet sich b = 0 0266Somit laumlsst sich bereits festhalten dass b hier rund eine Groumlszligenordnung uumlber dem der100-C-Probe von b = 0 0032 liegt

Innerhalb eines Fehlerbereiches von 8 laumlsst sich mit dieser Abschaumltzung die be-obachtete enorme Zunahme der Intensitaumlt des (222)-Reflexes nachbilden Neben dem(222)- dominiert das Fe3Si mit 85 nun auch im (444)-Reflex Im (111)-Reflex hinge-

Abbildung 431 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 200 C in Gelb und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Gelb und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 200 C ummantelten Saumlulen

gen ist es auch hier mit nur 5 verschwindend gering Der (333)-Reflex stellt sich je-doch nachweisbar nicht als Summe zweier Beitraumlge dar Zu diesem Reflex traumlgt einzigdas GaAs bei Es kann somit bereits festgehalten werden dass bei einer Temperaturvon 200 C ein maximaler Anteil des Fe3Si-Materials in den Proben mit Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen eine mit dem GaAs uumlbereinstimmende epitaktische Orientierungaufweist und dieses zumindest in der B2-Struktur vorliegt

Vergleicht man nun die Intensitaumlt des (444)-Reflexes von GaAs (IGaAs(444) = 0 142 middot10minus6) mit derjenigen des Fe3Si (IFe3Si(444) = 0 798 middot 10minus6) so folgt aus diesen Werten

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dass das Streuvolumen des Fe3Si in etwa 5-mal so groszlig wie das des GaAs ist Ob dieNanodraht-Huumlllen ein so groszliges Volumen abdecken koumlnnen soll anhand einer Berech-nung untersucht werden Aus den bisherigen REM- und TEM-Untersuchungen erge-ben sich die folgenden Werte fuumlr die Saumlulen- und Huumlllenabmessungen Der Radius derGaAs-Saumlulen liegt im Bereich von r = (20 minus 25) nm die Laumlnge in L = (210 minus 350) nmund die Dichte der Saumlulen variiert innerhalb ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2 Fuumlr die Dickeder Fe3Si-Huumlllen fand sich dH = (14 minus 21) nm und fuumlr diejenige der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen dS = 70 nm Das Verhaumlltnis der Volumina von Saumlulenhuumlllen(VH) zu GaAs-Traumlgersaumlulen (VGaAs) berechnet sich nun nach

VH

VGaAs=

ϱNWπ(r + dH)2dS + ϱNWπL((r + dH)

2 minus r2)

ϱNWπr2L(42)

zu VHVGaAs = 2 minus 4 Ein 5-mal so groszliges Volumen der Huumlllen wie das der GaAs-Traumlgersaumlulen liegt somit nur knapp oberhalb der berechneten Werte Die bei 200 C her-gestellte planare Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) wie sie auch zwischen den Saumlulen zufinden ist zeigt in den vorangestellten Untersuchungen keine einer epitaktischen Ori-entierung entsprechende Beugungsreflexe Somit kann angenommen werden dass derhier beobachtete Fe3Si-Beitrag zur Streuintensitaumlt einzig den Nanodraht-Huumlllen sowiedem Fe3Si welches auf den GaAs-Inseln aufwaumlchst zuzuschreiben ist Hierbei kann letz-terer aufgrund der Uumlbereinstimmung des Volumenverhaumlltnisses von Huumllle zu Kern desexperimentell gefundenen und berechneten Wertes in erster Naumlherung vernachlaumlssigtwerden Somit liegt innerhalb dieser einfachen Abschaumltzung nahezu das gesamte Mate-rial der Huumlllen in einer epitaktischen Orientierung entsprechend Fe3Si[111] ∥ GaAs[111]∥ Si[111] vor

Zusaumltzlich ist bei einer Wachstumstemperatur von 200 C uumlbereinstimmend mit denUntersuchungen der planaren Fe3Si-Schichten sowohl in der ω-2ϑ- als auch 2ϑ-Kurveerstmals der (220)-Reflex mit nahezu gleicher Intensitaumlt praumlsent Demzufolge ist dasFe3Si zwischen den Saumlulen auch bei 200 C polykristallin Da nur der (220)-Reflex beob-achtet wurde besitzt es sehr kleine Korngroumlszligen oderund amorphe Bereiche Fuumlr dieparasitaumlre Schicht zwischen den Draumlhten finden sich somit deutlich von denjenigen derNanodraht-Huumlllen abweichende kristalline Eigenschaften

TEM-Untersuchungen wie sie fuumlr einen Saumlulenausschnitt in Abbildung 432 I wie-dergegeben sind zeigen dass sich auch bei 200 C eine komplette geschlossene Huumlllemit einer glatten Grenzflaumlche bildet In der Vielstrahlaufnahme und dem zugeordnetenlateral aufgeloumlsten Beugungsbild (SAD-Bild) unter Abbildung 432 wurde das Substratzunaumlchst in der [110]-Zonenachse orientiert Da die hier dargestellte Nanosaumlule nichtexakt senkrecht zum Substrat ausgerichtet ist musste die Probe im Anschluss leichtverkippt werden um die Zonenachse im GaAs-Kern einzustellen Aus diesem Grundenthaumllt Abbildung 432 II keine Reflexe des Si-Substrats

Deutlich zu erkennen ist im SAD-Bild das der ZB-Struktur zugeschriebene Beugungs-muster Die ihm zugehoumlrigen indizierten Reflexe sind durch rotviolette Linien ver-bunden Um den Ursprung wurde zusaumltzlich die Einheitszelle des reziproken Bravais-Gitters der ZB mit Hilfe von ebenfalls rotviolett gestrichelten Linien hervorgehoben Ne-ben dem Beugungsmuster der ZB findet sich zudem dasjenige der ZB-Zwillingsorientie-rung im Folgenden durch ZB gekennzeichnet Die Reflexe der ZB sind durch rosa Li-nien verbunden Auch hier ist die Einheitszelle um den Ursprung durch gestrichelterosa Linien hervorgehoben Auf eine Indizierung dieser Reflexe wurde der Uumlbersichthalber verzichtet Obwohl im SAD-Bild deutlich ZB zu sehen ist fehlen im GaAs-Kern

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

der zugeordneten Hellbild-Aufnahme die charakteristischen dunklen Streifen planarerDefekte welche zur ZB-Bildung fuumlhren Der Kern praumlsentiert sich hingegen als perfek-ter Einkristall Schlieszliglich laumlsst sich noch entlang der [111]ZB- und teils der [111]ZB-Richtung eine sechs- bzw dreifache Uumlberstruktur erkennen Um die Richtungen dieserUumlberstrukturen zu verdeutlichen ist fuumlr jede ein kleiner Pfeil ausgehend vom Ursprungmit entsprechenden Indizes und Farben gegeben Auch hier zeigt das Hellbild keinerleiplanare Defekte die fuumlr eine derartige Uumlberstruktur verantwortlich sein koumlnnten Ein-

Abbildung 432 I TEM-Hellbildaufnahme entlang der [110]-Zonenachse unter Vielstrahl-beugung einer bei 200 C mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule Einige dercharakteristischen Fe3Si-Facetten sind durch Pfeile verdeutlicht Die Lageder (111)-Ebenen im GaAs-Kern sind durch eine gruumlne Linie diejenige ei-ner Fe3Si-Facette hingegen durch eine orange gekennzeichnet II Zu derunter I dargestellten Nanosaumlule korrespondierendes SAD-Bild Aufgenom-men von Dr Bernd Jenichen

zig in der Fe3Si-Huumllle sind markante Schwarz-Weiszlig-Doppellinien leicht verkippt zur[111]-Richtung in nahezu perfekt aumlquidistantem Abstand zu beobachten Einige dieserLinienkontraste sind in Abbildung 432 I durch orange Pfeile hervorgehoben Solche Li-nien entstehen in der TEM an atomar glatten Kanten wenn sich der Brechungsindexabrupt aumlndert wie es fuumlr Auszligenfacetten der Fall ist Die Normale auf diese Facetten desFe3Si faumlllt im SAD-Bild mit der [111]-Richtung zusammen und schlieszligt mit der [111]-Richtung einen Winkel von 7053 ein Exemplarisch ist dieser Zusammenhang fuumlr eineder Facetten nahe der rechten Seite der Hellbild-Aufnahme durch eine orange Linie undeinen orangen Pfeil dargestellt Als Referenz finden sich gleicher Weise zusaumltzlich die(111)-Ebenen in gruumlner Farbe hervorgehoben Die markanten Facetten welche das Fe3Sibei 200 C bildet gehoumlren somit zur Ebenenschar 111

Eine so stark ausgepraumlgte Facettierung wie sie die hier vorgestellten Nanosaumlulen zei-gen ist untypisch fuumlr das planare Wachstum von Metallen Fuumlr Fe3Si wurde aumlhnlichesnach dem Erkenntnisstand dieser Arbeit bislang noch nie beobachtet Ignoriert man zu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

naumlchst Gitterfehlstellen so stellen theoretischen Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen(DFT) von Hafner und Spišaacutek [255]zufolge gerade die Oberflaumlchen der 111-Schar dieje-nigen niedrig-indizierten Ebenen mit den houmlchsten Oberflaumlchenenergien dar Dies kannanhand der hier untersuchten Nanodraumlhte nicht bestaumltigt werden DFT-Berechnungenin der Perdew-Burke-Ernzerhof-Naumlherung (PBE) fuumlr die drei niedrig-indizierten Ebe-nen (001) (110) und (111) mit verschiedenen Oberflaumlchenterminierungen von Dr SteveErwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben hinge-gen das in Abbildung 433 dargestellte Bild Die Konfiguration der Oberflaumlche ergibt sichbei diesen Berechnungen immer aus einem Schnitt durch den Einkristall Je nach Ober-flaumlche existieren ein oder mehrere Moumlglichkeiten eine solche Schnittebene durch denKristall zu legen Fuumlr die (001)-Flaumlche ist eine der Ebenen rein Fe- und eine gemischtFeSi-terminiert Die (110)-Oberflaumlche ist unabhaumlngig vom Schnitt stets FeSi-terminiertFuumlr die (111)-Flaumlche hingegen existieren drei Schnittmoumlglichkeiten Si-terminiert Fe1-terminiert (die nach der Fe-Schicht folgende ist eine Si-Schicht) und Fe2-terminiert (esfolgt zunaumlchst eine Fe- danach die Si-Schicht)

Uumlber nahezu den gesamten Variationsbereich des chemischen Potentials besitzt dieSi-terminierte (111)-Oberflaumlche die niedrigste absolute Oberflaumlchenenergie γ111 Durcheine Facettierung wird jedoch im Vergleich zu hundertprozentig glatten planaren Flauml-chen die tatsaumlchliche Oberflaumlche vergroumlszligert Im Fall der Nanosaumlulen wird durch (110)-

Abbildung 433 Oberflaumlchenenergien des Fe3Si fuumlr verschiedene Terminierungen lautDFTPBE-Berechnungen Berechnet von Dr Steve Erwin

Facetten die Oberflaumlche minimiert sie ist hier somit als Referenz zu verstehen (111)-Facetten hingegen vergroumlszligern die Oberflaumlche um einen Faktor 1 cos α =

radic62 ≃ 1 22

Hierbei gibt α den Winkel zwischen den Richtungen [110] und [111] an Energetischwerden (111)-Facetten somit erst guumlnstig wenn

γ111 lt cos α middot γ110 ≃ 0 82 middot γ110 (43)

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

erfuumlllt ist Nach Abbildung 433 berechnet sich dies zu γ111 lt 115 meVAring2 und ist durcheine schwarze Linie hervorgehoben Der Bereich in welchem eine (111)-Facettierungzu erwarten ist (blaue Flaumlche in Abbildung 433) befindet sich laut Berechnung deut-lich auf der Si-reichen Seite des chemischen Potentials Innerhalb der Unkenntnis desexakten Wertes dieses Potentials waumlhrend des MBE-Wachstums stuumltzen die DFTPBE-Berechnungen somit die experimentell gefundene (111)-Facettierung

Abbildung 432 soll hier jedoch noch etwas genauer untersucht werden Innerhalbder ZB treten die fundamentalen Reflexe die fuumlr ein leichteres Auffinden mit orangenPunkten versehen wurden mit maximaler Intensitaumlt auf Noch deutlicher ist dieser Un-terschied jedoch in den Reflexen der ZB Erscheinen die fundamentalen Reflexe auch imZB mit gleicher Intensitaumlt so zeigen sich alle anderen jedoch sehr viel weniger intensivim ZB Dies ist beispielhaft fuumlr den fundamentalen Reflex (224)(224) verbunden durcheinen dicken rosa Pfeil und den ungeraden (331)(331) verbunden durch einen duumlnnenrosa Pfeil angegeben Dasselbe Verhalten findet sich uumlbereinstimmend fuumlr alle ReflexeDies sowie das Fehlen jeglicher planarer Defekte im Hellbild des GaAs-Kerns fuumlhrenzu dem Schluss dass die ZB einzig der Fe3Si-Huumllle nicht jedoch dem Kern zugeschrie-ben werden muss Umfasst die ZB eine Uumlberlagerung der Beugung am GaAs und Fe3Si(starke Reflexe des GaAs plus starke Fundamentalreflexe des Fe3Si) so entsteht das ZB-Muster einzig durch Beugung in der Huumllle (starke Fundamentalreflexe plus sehr vielweniger starke andere Reflexe des Fe3Si) Da die Huumllle wie eben ausgefuumlhrt eine sehrmarkante (111)-Facettierung zeigt muss um die gesamte Saumlule zu benetzen zwangs-laumlufig ZB im Fe3Si vorliegen Diese wiederum wechselseitig zueinander ausgerichtetenZBZB-Bereiche werden bei der TEM saumlmtlich durchstrahlt was durchaus zusaumltzlichdie sechs- bzw dreifachen Uumlberstrukturen entlang der [111]ZB- und [111]ZB-Richtungverursachen kann Innerhalb des dem Fe3Si zugeschriebenen ZB-Beugungsmusters tre-ten bemerkenswerterweise nicht nur die Fundamentalreflexe sondern sogar alle Reflexemit ungeraden und geraden Miller-Indizes auf Es existiert somit in der Huumllle vollstaumln-dig geordnetes Fe3Si Ob die gesamte Huumllle oder nur ein Bruchteil in der D03-Strukturvorliegt kann jedoch nicht abgeschaumltzt werden

Zu den 200-C-Proben laumlsst sich zusammenfassend sagen dass das Fe3Si der Nano-draht-Huumllle uumlbereinstimmend mit dem GaAs epitaktisch orientiert ist und eine glatteGrenzflaumlche zum GaAs-Kern bildet Es liegt zumindest in der B2-Struktur vor wobeisich in der TEM auch Hinweise auf eine vollstaumlndige Ordnung und somit die D03-Struktur finden Daruumlber hinaus bildet es auf den Saumlulenseitenflaumlchen markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergiendes Fe3Si ergaben uumlbereinstimmend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlrSi-terminierte (111)-Oberflaumlchen Minimalwerte Die Facetten bilden einen flachen Win-kel zur Nanodraht-Achse wodurch die Seitenflaumlchen sehr glatt erscheinen Das Fe3Sizwischen den Saumlulen liegt hingegen houmlchstwahrscheinlich in polykristalliner Phase vor

300 und 350 CFuumlr die Wachstumstemperaturen 300 und 350 C sinkt die Intensitaumlt des (111)-Reflexes inAbbildung 424 kontinuierlich auf 30 und schlieszliglich auf nur noch 10 ab AumlhnlichesVerhalten zeigt der (333)- und (444)-Reflex Einzig der (222)-Reflex bleibt gleichbleibendintensiv wie bei 200 C Dies laumlsst sich durch die bei tieferen Temperaturen vorgenom-mene Naumlherung der Uumlberlagerung des GaAs-Beitrages mit einem Beitrag des Fe3Si nichtmehr in Einklang bringen Innerhalb dieser Naumlherung geht man aufgrund der gleich-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibenden Intensitaumlt des (222)-Reflexes bei gleichzeitig sehr stark verminderten (111)-und (333)-Intensitaumlten davon aus dass das Fe3Si im (222)-Reflex dominiert Dann sollteder (444)-Reflex gleichfalls 4-mal intensiver erscheinen Nach Abbildung 424 ist diesjedoch nicht der Fall Die wahrscheinlichste Erklaumlrung fuumlr den Verlauf der Intensitauml-ten bei hohen Temperaturen ist hingegen eine sukzessive Destruktion der zur Streuungbeitragenden Kristalle In dieses Bild passt auch der bei 350 C in der 2ϑ-Kurve polykris-tallin erscheinende (111)-Reflex Als Ursachen hierfuumlr werden nach Erfahrungen aus derLiteratur Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse vermutet Im Zuge dieserReaktionen entstehen daruumlber hinaus neue polykristalline Phasen mit einem Beugungs-reflex bei q = 2 42 1Aring wie in den Abbildungen 422 und 423 deutlich zu erkennen istVerbindungen welche einen solchen Reflex aufweisen sind Fe-reiche Fe-Si-As- und Fe-Ga-Verbindungen wie Fe5SiAs und Fe3Ga Es kommen jedoch auch FeSi Fe-As- undAs-Si-Verbindungen in Frage [256]

Den Reflex bei q = 2 42 1Aring zeigten in XRD-Untersuchungen auch die 1-microm-langenSaumlulen bei 300 und 350 C Hier kam jedoch sowohl in ω-2ϑ als auch in 2ϑ fuumlr die Tem-peraturen 200 300 und 350 C noch ein weiterer bei q = 2 05 1Aring hinzu Auch dieserReflex kann durch die oben genannten Verbindungen erklaumlrt werden [256] Dass er beiden 200-nm-langen Saumlulen nicht beobachtet wird koumlnnte dem hier nur halb so groszligenVolumen des Huumlllenmaterials geschuldet sein Moumlglich ist jedoch auch dass er aus-schlieszliglich bei den laumlngeren Draumlhten auftritt denn Instabilitaumlten der Grenzflaumlchen neh-men hier durch den enorm vergroumlszligerten Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumenund dem gleichbleibend geringen Durchmesser der Draumlhte zu [34249ndash252] Somit beginnennachweisbare Grenzflaumlchenreaktionen zumindest in 1-microm-langen Nanosaumlulen nicht erstbei 300 sondern bereits bei 200 C und damit bei deutlich tieferen Temperaturen als inder planaren Epitaxie des Fe3Si

Im hier diskutierten Temperaturbereich koumlnnen uumlbereinstimmendem mit den plana-ren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) nun (220)-Reflexe sowohl in ω-2ϑ als auch 2ϑund (422)- (531)- sowie (442)(600)-Reflexe in 2ϑ beobachtet werden Man kann auf-grund dieser Uumlbereinstimmung in erster Naumlherung davon ausgehen dass sich sowohldie beobachtete Kristalldestruktion als auch die nachgewiesene Entstehung von Grenz-flaumlchenreaktionsprodukten in oder durch die Saumlulen abspielt

Abbilung 434 I zeigt eine TEM-Vielstrahlaufnahme einer bei 350 C mit Fe3Si um-mantelten Nanosaumlule Kern und Huumllle sind wohl aufgrund der Grenzflaumlchenreaktio-nen bei dieser Aufnahme nicht leicht zu unterscheiden dennoch kann auch hier einekomplett geschlossene Huumllle ausgemacht werden Die Grenzflaumlche zwischen GaAs undFe3Si ist jedoch nicht mehr glatt und die Oberflaumlche des Fe3Si sehr rau Daruumlber hinausfinden sich auch markante Reaktionen an der Grenzflaumlche zwischen GaAs bzw Fe3Siund dem Si Substrat Diese als Reaktionsbereiche bezeichnet sind in der vergroumlszliger-ten Darstellung rechts im Bild unter III durch einen Pfeil markiert Sie umfassen einegut 200 nm breite Region um den Fuszlig der Nanosaumlulen herum und reichen ca 50 bis100 nm tief in das Substrat hinein Derart ausgepraumlgte Reaktionsbereiche werden beimReferenzwachstum der planaren Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111)-Substraten nicht be-obachtet Hier fanden sich einzig vereinzelte Praumlzipitate an der Grenzflaumlche welche hierim Bild unter II zum einfacheren Vergleich noch einmal eingefuumlgt sind Diese Clusteran der Fe3SiSi-Grenzflaumlche besitzen hingegen nur eine geringe Ausdehnung von rund30 nm entlang der Grenzflaumlche und rund 10 nm in der Tiefe Diese Praumlzipitate konntenin den Proben mit Saumlulen bislang auch zwischen den Draumlhten nicht gefunden werdenHier entsteht durch die Nanosaumlulen offensichtlich ein Kanal innerhalb dessen Grenzflauml-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

chenreaktionen bevorzugt auftreten Dies geschieht womoumlglich durch Prozesse aumlhnlichder von Ga-Tropfen auf Si bekannten Schmelzruumlckaumltzung [257ndash261]

Festzuhalten bleibt hier somit dass bereits fuumlr Temperaturen um 300 C Grenzflauml-chenreaktionen in den Nanosaumlulen nachgewiesen werden konnten Diese finden in ei-nem Kanal welcher von den Saumlulen selbst gebildet wird bis hinunter zum Si-Substrat

Abbildung 434 TEM-Vielstrahlaufnahmen I Bild einer bei 350 C mit Fe3Si ummantel-ten Nanosaumlule II Ausschnitt der Grenzflaumlche einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) bei gleicher Temperatur aus Abbildung 414 III VergroumlszligerteDarstellung der Grenzflaumlche zum Si unterhalb der Nanosaumlule aus I Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

statt Innerhalb der Draumlhte fuumlhren die Reaktionen zu einer Zerstoumlrung sowohl des Fe3Si-als auch des GaAs-Kristalls Im Substrat bilden sich schlieszliglich unterhalb der Saumlulenweit ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nicht mit denPraumlzipitaten der planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) uumlbereinstimmen Als Pro-dukte dieser vielfaumlltigen Reaktionen wurden Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Verbindungen identifiziert Dennoch laumlsst sich auch bis 350 C eine geschlossene gleich-maumlszligige Fe3Si-Huumllle nachweisen jedoch mit sehr rauen Oberflaumlchen

ZusammenfassungAnhand der hier vorgestellten Untersuchungen mittels REM TEM EDX und XRD las-sen sich die morphologischen und kristallinen Eigenschaften der mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen wie folgt zusammenfassen Da Adatomdiffusion bei den nied-rigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt ist die Epita-xie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden allein aufgrund der geneigten Quellen-positionen in der MBE moumlglich Dabei waumlchst das Fe3Si sowohl auf den Draumlhten alsauch zwischen ihnen mit einem Verhaumlltnis von 15 auf Durch eine geeignete Wahldes Saumlulen-Grundgeruumlstes laumlsst sich das Wachstum zwischen den Nanodraumlhten jedochunterdruumlcken Das Fe3Si ummantelt GaAs-Nanodraumlhte unabhaumlngig von der Saumlulen-laumlnge gleichmaumlszligig und homogen Dabei findet das Wachstum uumlberall auf den Seiten-flaumlchen simultan statt Der hexagonale Saumlulen-Querschnitt wird waumlhrend des Huumlllen-wachstums in der Form beibehalten die Ausrichtung variiert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit erfuumlllt das Fe3Si bereits wichtige Grundvoraussetzungenfuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanodraumlhte in zukuumlnftigen Bauelementen

Sowohl Morphologie als auch Gitterordnung unterscheiden sich in den Nanodraht-Huumlllen von dem planaren Fe3Si zwischen ihnen Bei Temperaturen unter 200 C zeigendie Saumlulen eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Neben polykristallinenEigenschaften existiert hier ebenfalls ein signifikanter Anteil an epitaktisch entsprechenddem GaAs ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen Dabei besitzt dieses epitaktische Fe3Sieine stoumlchiometrische Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor

Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligenHier ist nun nahezu die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktischorientiert Sie zeigt dabei einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hin-weise auf eine gebietsweise D03-Ordnung finden Das Fe3Si der Huumlllen bildet daruumlberhinaus markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungender Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwin bestaumltigten dass (111)-orientierteOberflaumlchen die energetisch guumlnstigste Konfiguration darstellt Schlieszliglich zeigen dieNanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von Interdiffusionsprozessen in der Form vonGrenzflaumlchenreaktionsprodukten Dies ist ein grundlegender Unterschied zur planarenEpitaxie des Fe3Si bei welcher derartige Reaktionen erst bei erheblich houmlheren Tempe-raturen um 400 C beobachtet werden

Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchen aufgrund der fortschreitenden Inter-diffusionsprozesse wiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachs-tumstemperatur von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Die Grenzflauml-chenreaktionen fuumlhren schlieszliglich zu einer sukzessiven Zerstoumlrung sowohl des GaAsals auch des Fe3Si der Saumlulen Diese finden dabei in einem Kanal welcher von denDraumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat statt Im Substrat entstehenin der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nichtmit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmen Als Reaktionsproduktebilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-Verbindungen

Fuumlr einen Einsatz in spintronischen Bauteilen sind neben gleichmaumlszligigen homoge-nen Schichten bzw Huumlllen glatte Grenz- und Oberflaumlchen erforderlich Raue Strukturenstellen eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung dar und koumlnnen stromfuumlhren-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

de Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei verursachen Dies fuumlhrtzu zusaumltzlichen unerwuumlnschten Widerstaumlnden [262ndash265] Daruumlber hinaus ist im Fe3Si einelangreichweitige Gitterordnung fuumlr Bauteile wuumlnschenswert da diese die Kompositions-Fluktuations-Streuung minimiert [48] Demzufolge kann fuumlr Bauteile basierend auf mitFe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine optimale Wachstumstemperatur von200 C angegeben werden Hier besitzen die Nanosaumlulen glatte Grenz- und Oberflaumlchenund das Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen zeigt einen maximalen Ordnungsgrad

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5 Magnetische Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen wurden die in Ka-pitel 23 vorgestellten Methoden verwendet Diese umfassen Magnetometrie (SQUID)Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotrans-port-Messung (MT) Die MB-Untersuchungen wurden dabei von Prof Dr Peter Schaafvon der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt und ausgewertet Mit SQUID und MBwerden anlagenfrische Proben mit vielen Nanosaumlulen untersucht MFM und MT hin-gegen kommen bei der Charakterisierung einzelner Nanodraumlhte zum Einsatz Die ma-gnetischen Eigenschaften werden im Folgenden zuerst fuumlr die Nanodraht-Ensemblesdanach fuumlr Einzelsaumlulen dargelegt

51 Nanodraht-Ensembles

Unter dem Begriff Nanodraht-Ensemble sind im Rahmen dieser Arbeit kleine anlagen-frische Probenstuumlcke zu verstehen Sie umfassen somit senkrecht auf einem Substrat ausSi-OxidSi(111) stehende mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sowie eine planareparasitaumlre Fe3Si Schicht zwischen den Nanosaumlulen Um das magnetische Moment derFe3Si-Huumlllen von demjenigen der Fe3Si-Schicht zu trennen wurden hier drei verschiede-ne Probenkonfigurationen untersucht Diese sind in der Abbildung 51 skizziert

Abbildung 51 Skizze der drei Nanodraht-Ensemble-Probenkonfigurationen Probe A be-steht aus einem anlagenfrischen Probenstuumlck Nach der Messung wurdenvon Probe A die Nanosaumlulen mittels Ultraschallbad abgeloumlst dies stellt nunProbe B dar Probe C ist identisch mit Probe A nur wurde hier der ersteWachstumsschritt das GaAs-Nanosaumlulen-Wachstum ausgelassen

Probe AIn den folgenden Diagrammen hellblau dargestellt ist Probe A und besteht aus einem

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

kleinen anlagenfrischen Probenstuumlck Dieses umfasst sowohl magnetische Nanosaumlulenals auch eine parasitaumlre magnetische Schicht zwischen den Saumlulen

Probe BNach den Messungen an Probe A wurden von ihrer Oberflaumlche mittels Ultraschallbaddie Nanodraumlhte entfernt Dies ist Probenkonfiguration B die nun nur noch aus der pa-rasitaumlren Schicht besteht und im Folgenden in hellem Orange erscheint

Probe CHier handelt es sich um eine neue Probe (neues Probenstuumlck) das identisch mit ProbeA ist jedoch wurde der erste Wachstumsschritt das Wachstum der GaAs-Nanodraumlhteweggelassen Sie umfasst somit ausschlieszliglich eine (parasitaumlre) Fe3Si-Schicht und ist indunklem Orange dargestellt

511 Magnetische Anisotropie

Die fuumlr diese drei Probenkonfigurationen erhaltenen M-H-Kurven sind in den Abbil-dungen 52 53 und 54 beispielhaft fuumlr eine Wachstumstemperatur des Fe3Si von 100 Cdargestellt Der diamagnetische Beitrag des Si-Substrates wurde zuvor von den Mess-

Abbildung 52 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

werten abgezogen Um magnetische Proben mittels SQUID zu charakterisieren wirddas absolut gemessene Moment m in der elektromagnetischen Einheit (emu) des Gauss-Systems in der Regel auf das Volumen des ferromagnetischen Materials M = mVin emucm3 bezogen Dieses Vorgehen birgt selbst bei glatten kristallinen Schichtenerhebliche Fehlerquellen Erstens finden sich Fehler bei der Bestimmung des diamagne-tischen Beitrags und damit einhergehend bei der Saumlttigungsmagnetisierung Zweitensergeben sich fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung nicht zu vernachlaumlssigende Unterschie-de zwischen verschiedenen SQUID-Messungen ein und derselben Probe und Drittens

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51 Nanodraht-Ensembles

ist auch die Bestimmung des Volumens mit Fehlern behaftet Bei der Volumenbestim-mung wird typischerweise die Dicke der Schicht aus REM- oder TEM-Untersuchungenentnommen und die Abmessungen des SQUID-Probenstuumlckes mit einem Messschieberbestimmt Somit spielen dabei ebenfalls die Homogenitaumlt der ferromagnetischen Schichtund die aumluszligeren Abmessungen der Probe eine wichtige Rolle unter den eben aufgezaumlhl-ten Fehlerquellen Selbst fuumlr planare Schichten addieren sich all diese Fehler zu einerSumme von rund 20 des gemessenen Momentes in der Saumlttigung [147] Das Volumendes Fe3Si der hier untersuchten Proben A und B ist daruumlber hinaus aufgrund der un-zaumlhligen Nanosaumlulen und Nanodraht-Huumlllen den variierenden Nanodraht-Dichten und-Durchmessern nicht exakt bestimmbar bzw birgt es weit groumlszligere Fehler Aus diesemGrund wurde das in emu gemessene magnetische Moment hier vorerst auf die zweidi-mensionale Probenflaumlche in m2 normiert und uumlber dem aumluszligeren Magnetfeld aufgetra-gen

Die Magnetisierungskurven in Abbildung 52 entlang der [110]-Richtung koumlnnen fuumlralle drei Probenkonfigurationen weder eindeutig einer magnetisch schweren (hohe Ani-sotropiefeldstaumlrke und keine Hysterese) noch eindeutig einer magnetisch leichten Ach-se (Hysterese mit einer der Saumlttigungsmagnetisierung MS entsprechenden Remanenz-magnetisierung MR) zugeordnet werden Die Kurven der Probe A und B sind na-hezu identisch Sie zeigen Koerzitivfelder HC um 45 Oe RemanenzmagnetisierungenMR von rund 54 emum2 was in etwa 56 der Saumlttigungsmagnetisierung MS ent-spricht und Anisotropiefelder Haniso im Bereich von 20 kOe Die Hysterese der Pro-be C ist hingegen durch ein sehr viel geringeres Anisotropiefeld von rund 45 Oe ei-ne niedrigere Koerzitivfeldstaumlrke um 13 Oe und eine Remanenzmagnetisierung vonMR ≃ 60 emum2 ≃ 92 MS gekennzeichnet

Ein aumlhnliches Verhalten zeigen die Proben bei Messungen entlang der zweiten in derSchichtebene liegenden [112]-Richtung dargestellt in Abbildung 53 Die Kurven der

Abbildung 53 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

Proben A und B entsprechen denjenigen der [110]-Richtung Einzig die Hysterese vonProbe C ist nun durch eine geringere Koerzitivfeldstaumlrke von rund 4 Oe eine gleich-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibende Anisotropiefeldstaumlrke und eine Remanenzmagnetisierung von nur 84 derSaumlttigungsmagnetisierung gekennzeichnet

In der Schichtebene zeigen die Proben A und B somit magnetisch isotropes Mate-rial mit breiter Hysterese Ein derartiges Verhalten wurde bislang fuumlr kristalline pla-nare Fe3Si-Schichten noch nie beobachtet Im Gegensatz finden sich im Anhang B4fuumlr einkristalline (111)-orientierte Fe3Si-Schichten ebenfalls hergestellt bei 100 C aufGaAs(111)B-Substraten in der Schichtebene leichte Achsen mit rechteckiger und schma-ler Hysterese (HC ≃ 12 Oe) In der Literatur wird typischerweise fuumlr Fe3Si-Filme abhaumln-gig von der uniaxialen magnetischen Anisotropie (UMA) und der magnetokristallinenAnisotropie (MCA) in den in der Schicht liegenden Richtungen uumlber eine leichte sowieeine harte magnetische Achse berichtet Die leichte Achse findet sich beispielsweise aufGaAs(001)-Substraten in den zur Substratnormalen senkrechten ⟨100⟩-Richtungen mitAnisotropie- und Koerzitivfeldern le 10 Oe Die schwere Achse hingegen liegt in der[110]-Richtung zeigt keinerlei Hysterese und Anisotropiefelder um 100-200 Oe [266ndash274]

Der M-H-Kurvenverlauf der in der Schicht liegenden Richtungen fuumlr Probe C hinge-gen zeigt im Vergleich zur Literatur planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmend geringeKoerzitivfelder Eindeutig schwere bzw leichte Achsen wie sie durch UMA und MCAhervorgerufen werden koumlnnen jedoch auch hier nicht beobachtet werden Ursachen fuumlrdas modifizierte Hystereseverhalten der hier vorgestellten Proben liegen sicher erstensdarin begruumlndet dass das Fe3Si gewachsen auf amorphem Si-Oxid wie in Kapitel 432dargestellt keine einkristalline Schicht sondern polykristallin bis amorph ist Zweitenskommt hinzu dass die Grenzflaumlche zwischen Si-Oxid und Fe3Si durch die raue Ober-flaumlche des Oxids ebenfalls nicht glatt ist Kann man bei Fe3Si-Schichten die unter ver-gleichbaren Bedingungen auf glatten GaAs(111)B-Substraten hergestellt wurden (An-hang B2) mittels AFM ebene Schichten mit atomaren Stufen beobachten so zeigen dieFe3Si-Schichten auf Si-Substraten bedeckt mit nativem Si-Oxid der Abbildung 410 inKapitel 421 keinerlei aus einzelnen kristallinen Ebenen bestehende atomare Terrassen

Abbildung 54 M-H-Kurven der Proben A B und C mit H ∥[111] links der Kurvenverlaufbis zur Saumlttigung rechts die Hysterese bei kleinen Feldern

Charakteristisch ist hier im Gegensatz eine sehr ebene Oberflaumlche und innerhalb dieserkreisrunde vertiefte Defekte mit Durchmessern im Nanometerbereich Diese charakte-ristischen morphologischen und kristallinen Eigenschaften sind mit hoher Wahrschein-

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51 Nanodraht-Ensembles

lichkeit der Grund dafuumlr dass bei allen drei Proben weder eine MCA noch eine UMAbeobachtet werden kann Eine Anisotropie hervorgerufen durch die magnetischen Ei-genschaften der Draumlhte auf Probe A existiert ebenfalls nicht Die M-H-Kurven in derSchichtebene sind hingegen gekennzeichnet durch ungewoumlhnlich hohe Anisotropiefeld-staumlrken sowie breite Hysteresen bzw hohe Koerzitivfelder Das Vorhandensein sowiedie Abwesenheit der Saumlulen in den Proben A und B kann in diesem Bild als extremraue defektive Fe3Si-Schicht interpretiert werden und verursacht den im Vergleich zu Csehr viel haumlrteren und breiteren Hystereseverlauf

Neben diesen isotrop harten magnetischen Achsen in der Schichtebene finden sichauch fuumlr die senkrecht dazu verlaufende [111]-Richtung dargestellt in Abbildung 54einzig magnetisch schwere Achsen Alle drei Probenkonfigurationen zeigen ein uumlberein-stimmend hohes Anisotropiefeld von rund 20 kOe Bei niedrigen Feldern ist jeweils eineHysterese vorhanden was auf leichte Verkippungen der Proben waumlhrend der Messungzuruumlckgefuumlhrt wird Die entlang dieser Richtung sehr schweren magnetischen Achsenbei planaren Schichten gehen auf die universelle magnetische Formanisotropie zuruumlckSie hat ihre Ursache in der Dipol-Dipol-Wechselwirkung Die langreichweitige Kopp-lung der magnetischen Dipole bewirkt eine Vorzugsrichtung aufgrund der geometri-schen Form der Probe d h Formanisotropie Diese nimmt fuumlr duumlnne Schichten entlangder Schichtnormale maximale Werte an die umso houmlher sind je groumlszliger das Verhaumlltnisvon Oberflaumlche zu Volumen der Probenform ist Typische Anisotropiefelder in dieserRichtung liegen fuumlr ferromagnetische Metalle wie Fe3Si um 2 T bzw 20 kOe Erst imGrenzfall von nur wenigen Monolagen Schichtdicke bricht die Formanisotropie zusam-men [270] Dieser Grenzfall ist jedoch weder fuumlr die planare parasitaumlre Fe3Si-Schicht vonrund 70 nm noch fuumlr die duumlnnen Fe3Si-Huumlllen von rund 18 nm erreicht Aus diesemGrund stimmen die Kurven der hier vorgestellten Proben in dieser Richtung mit de-nen planarer einkristalliner Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B-Substraten uumlberein wie inAnhang B4 uumlberpruumlft werden kann

Unterschiede in den M-H-Kurven zwischen Probe A und B ergeben sich im bisherpraumlsentierten qualitativen Kurvenverlauf nicht Auch fuumlr houmlhere Wachstumstemperatu-ren des Fe3Si zeigt die Probe mit Nanosaumlulen dasselbe Verhalten nachdem die Saumlulenentfernt wurden Sogar die Saumlttigungsmagnetisierungen der Proben A und B stimmenuumlberein Die parasitaumlre Schicht zwischen den Nanosaumlulen dominiert offenbar qualitativdie mittels SQUID gemessenen magnetischen Eigenschaften vollkommen Dies ist ver-staumlndlich da das Volumen der parasitaumlren Schicht ca um einen Faktor 8 bis 200 groumlszligerist (Die Abschaumltzung dieses Faktors kann im Anhang C nachgeschlagen werden)

Um die Hysteresekurven jedoch auch quantitativ vergleichen zu koumlnnen wurde wiefolgt vorgegangen Das charakteristische Merkmal in verschiedenen Zustaumlnden vorlie-gender ferromagnetischer Materialbeitraumlge innerhalb einer Probe wie beispielsweise dieMagnetisierung einer planaren Schicht und diejenige von Nanodraht-Huumlllen ist dieAnisotropieenergie Als Maszlig dieser Energie dienen in der Regel die sogenannten Ani-sotropiekonstanten Diese koumlnnen wiederum mithilfe einer zugrunde liegenden Theoriefuumlr uniaxiale oder magnetokristalline Anisotropien aus den Hysteresekurven entnom-men werden Da die hier vorgestellten Proben weder eine UMA noch eine MCA zei-gen ist das Ableiten der exakten Anisotropiekonstanten nicht moumlglich Naumlherungsweisekann jedoch die in Abbildung 55 grau dargestellte Flaumlche Aaniso in den M-H-Kurven alsMaszlig fuumlr die Anisotropieenergie dienen Sie spiegelt eine Energie wider welche als Ar-beit vom externen Magnetfeld verrichtet werden muss um die magnetischen Momenteim Material saumlmtlich entlang der vorgegebenen Richtung auszurichten Fuumlr die beispiel-

83

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

haft in Abbildung 55 skizzierten Hysteresekurven betraumlgt diese Flaumlche nahezu Null fuumlrleichte Achsen Schwere magnetische Achsen hingegen besitzen hohe Anisotropiefeld-flaumlchen

Um diese Anisotropieflaumlchen zu berechnen wurde die auf die Saumlttigungsmagnetisie-rung normierte Hysteresekurve vom Koerzitivfeld bis M = MS integriert Sie tragensomit die Einheit Oe Die so ermittelten Anisotropiefeldflaumlchen der Proben A B und C

Abbildung 55 Skizze der magnetischen Hysterese fuumlr eine magnetisch leichte und eineschwere Achse Als Maszlig fuumlr die magnetische Anisotropie-Energie kann ineinfacher Naumlherung die Flaumlche A verwendet werden Diese nimmt kleineWerte fuumlr leichte Achsen und groszlige entsprechend fuumlr schwere an

finden sich in der Abbildung 56 uumlber der Wachstumstemperatur des Fe3Si fuumlr die dreiKristallrichtungen [111] [112] und [110] aufgetragen

Allen Proben gemeinsam sind hohe Anisotropieflaumlchen im Bereich zwischen 2 und7 kOe entlang der Probensenkrechten unabhaumlngig von der Temperatur Diese sinkenleicht mit zunehmender Fe3Si-Temperatur Ein zusaumltzlicher leichter Achsenanteil durchdas Vorhandensein von Nanosaumlulen mit einem eventuell spontan in dieser Richtungausgerichteten magnetischen Moment ausschlieszliglich fuumlr Probe A kann nicht beobachtetwerden Zwar liegen die Anisotropieflaumlchen der Probe A merklich unterhalb derselbenvon Probe C jedoch zeigt Probe B dasselbe Verhalten Dass die hier beobachteten Ani-sotropieflaumlchen der Proben A und B unterhalb derjenigen von Probe C liegen mag ihreUrsache in einer unterschiedlichen Oberflaumlchenrauigkeit haben Diese ist durch die An-wesenheit von Nanosaumlulen in Probe A bzw durch die Loumlcher aufgrund ihres Fehlens inProbe B deutlich erhoumlht was in diesen Proben das Verhaumlltnis von glatter Oberflaumlche zuVolumen verringert und damit zwangslaumlufig auch die Anisotropieflaumlchen

Die Anisotropiefeldflaumlchen der in der Schicht liegenden Richtungen [112] und [110]sind fuumlr alle drei Proben nahezu identisch und steigen leicht mit der Temperatur Aund B besitzen dabei jedoch deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als Probe C Daruumlberhinaus zeigt einzig Probe C eine leichte Anisotropie bei 100 und 200 C mit einer leich-teren Achse entlang der [110]-Richtung Dass die hier vorliegenden polykristallinen bisamorphen Schichten deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als einkristalline Fe3Si-Filmeauf GaAs(111)B-Substraten besitzen (siehe Anhang B4) mag ihrer erhoumlhten Grenz- undOberflaumlchenrauigkeit geschuldet sein Bei Probe A und B ist letztere aufgrund der zu-

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51 Nanodraht-Ensembles

saumltzlichen Rauigkeit verursacht durch die Anwesenheit bzw das Fehlen der Nanosaumlu-len noch weiter erhoumlht Die Oberflaumlchenrauigkeit wiederum nimmt mit erhoumlhter Fe3Si-

Abbildung 56 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungender Proben A B und C in Abhaumlngigkeit von der Wachstumstemperatur desFe3Si

Wachstumstemperatur zu und verursacht somit den in Abbildung 56 dargestellten An-stieg der Anisotropiefeldflaumlchen mit steigender Temperatur

Ein zusaumltzlicher leichter oder schwerer Achsenanteil durch das Vorhandensein vonNanosaumlulen mit einem eventuell spontan in anderer Richtung als derjenigen der parasi-taumlren Schicht ausgerichteten magnetischen Moment kann somit innerhalb der Anisotro-pie von Ensemble-SQUID-Messungen nicht beobachtet werden

512 Magnetisches SaumlttigungsmomentDie Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimensionalerProbenflaumlche von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist fuumlr die drei Probenkonfigura-tionen im linken Diagramm der Abbildung 57 dargestellt

Bei einer Betrachtung dieser nur auf die Probengrundflaumlche normierten Saumlttigungs-magnetisierungen von Probe A und B faumlllt auf dass das Moment beider fuumlr alle Tempe-raturen annaumlhernd gleich ist Dies ist verwunderlich denn bei Probe B wurde im Ver-gleich zu A magnetisches Material d h die Nanodraht-Huumlllen entfernt Da sich jedochkeine Reduktion im gemessenen Moment von Probe A zu B ergibt bleibt als Erklaumlrungnur dass das Moment in den Nanodraht-Huumlllen gegenuumlber demjenigen der parasitaumlr-en Schicht verschwindend gering ist Eine Abschaumltzung der Volumina von Nanodraht-Huumlllen zu parasitaumlrer Schicht wie sie ausfuumlhrlicher im Anhang C beschrieben ist ergibtein Verhaumlltnis von 05 bis 12 Ein gegenuumlber der Schicht verschwindend geringes undexperimentell somit nicht mehr zweifelsfrei nachweisbares Moment der Nanosaumlulen-Huumlllen ist demnach durchaus moumlglich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Durch die Unkenntnis des exakten Volumens an ferromagnetischem Material und diedaraus resultierende Normierung auf die zweidimensionale Probenflaumlche ergibt sichein Unterschied in den Saumlttigungsmagnetisierungen von Probe A und B zu Probe CRuumlckschluumlsse anhand dieser Daten zu ziehen ist jedoch schwierig da sie nicht eindeutigmit Literaturwerten des magnetischen Momentes pro Volumen in Beziehung gesetzt

Abbildung 57 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimen-sionaler Probenflaumlche (linke Seite) und normiert auf das gesamte Volumen(rechte Seite) der Proben A B und C von der Fe3Si-Wachstumstemperatur

werden koumlnnen Aus diesem Grund soll um das magnetische Moment in der Saumlttigungpro zweidimensionaler Probenflaumlche umzurechnen nun versucht werden das Volumender Proben A B und C abzuschaumltzen Hierfuumlr wurde eine typische Dichte und Laumlnge derGaAs-Nanodraumlhte von rund ϱNW = (1-9)middot107 cmminus2 und L = 1microm ein typischer GaAs-Nanodraht-Radius von rund rNW = (25-50) nm und die mittels TEM gemessene Dickeder Fe3Si-Huumlllen von dH = (14minus 21) nm sowie eine Dicke der parasitaumlren bzw planarenFe3Si-Schicht von dS =70 nm angenommen Mit diesen Parametern berechnet sich dieSaumlttigungsmagnetisierung aus

MS(Probe A) =mA

1

dS + ϱNWπL((rNW + dH)2 minus r2NW)

(51)

MS(Probe B) =mA

1

dS + ϱNWπ(rNW + dH)2dS

und (52)

MS(Probe C) =mA

1dS

(53)

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51 Nanodraht-Ensembles

Die groumlszligte Unsicherheit ergibt sich bei dieser Berechnung aus der Abschaumltzung des Pro-benvolumens Schon bei planaren Schichten der Probe C ergibt sich hieraus ein Fehlervon rund 10 des berechneten Wertes [266] Bei Probe A und B kommt nun noch hinzudass die angenommenen Werte der Nanosaumlulen-Geometrie wie Laumlnge Durchmesserund Huumlllendicke sowie die Dichte der Nanodraumlhte aufgrund des selbstorganisiertenWachstums eine breite Verteilung besitzen Der so gefundene Fehler ist hier deshalbumso groumlszliger

Fuumlr die 100-C-Proben mit einem magnetischen Moment in der Saumlttigung von rund97 emum2 der Probe A bzw 96 emum2 der Probe B und 67 emum2 der Probe Cergibt die Abschaumltzung

MS(Probe A) = (1318 plusmn 300) emucm3MS(Probe B) = (1382 plusmn 200) emucm3 undMS(Probe C) = (957 plusmn 100) emucm3

Diese Werte und die fuumlr houmlhere Temperaturen gefundenen welche im Anhang C nach-geschlagen werden koumlnnen sind schlieszliglich im rechten Diagramm der Abbildung 57dargestellt

Innerhalb der Fehlergrenzen liegen bis auf Probe A und B bei 350 C die Saumlttigungs-magnetisierungen unabhaumlngig von der Temperatur im erwarteten Bereich fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si von rund 600 bis 1200 emucm3 [40266275ndash277] Dieser Bereich ist in Ab-bildung 57 durch graue Linien angegeben Die SQUID-Analyse bestaumltigt somit dasssich beim Uumlberwachsen der Nanodraumlhte waumlhrend des MBE-Prozesses aus den bereit-gestellten Fluumlssen Fe und Si tatsaumlchlich die Verbindung Fe3Si bildet Die Saumlttigungsma-gnetisierungen der Proben A und B stimmen unabhaumlngig von der Temperatur uumlbereinDabei liegt das Moment von A und B bis einschlieszliglich 300 C uumlber demjenigen derProbe C Allen drei Proben ist in Abbildung 57 ein deutliches Absinken der Saumlttigungs-magnetisierung zwischen 100 und 200 C gemeinsam Waumlhrend das Moment der ProbeC bei weiterer Temperaturerhoumlhung annaumlhernd konstant bleibt sinken die Saumlttigungs-magnetisierungen von A und B bei 350 C jedoch um etwa zwei Groumlszligenordnungen

Dass die Proben A und B abgesehen von 350 C ein houmlheres Moment als dasje-nige der Probe C aufweisen liegt houmlchstwahrscheinlich an leicht veraumlnderten MBE-Parametern waumlhrend des Wachstums Die Probe A (und somit auch B) wurde zeitlichfruumlher mit einem etwas niedrigeren Si-Fluss als Probe C hergestellt Uumlbereinstimmendfinden sich fuumlr C Magnetisierungen die einem houmlheren Si-Gehalt (untere graue Linie imrechten Diagramm der Abbildung 57) entsprechen

Aus der planaren Epitaxie des Fe3Si und den vorangestellten Untersuchungen derKristallstruktur ist bekannt dass es oberhalb von 200 C sowohl in den Nanosaumlulenals auch in den planaren Schichten zunehmend zu Grenzflaumlchenreaktionen kommt ImZuge dieser Reaktionen bilden sich Fe-As- Fe-Si- bzw Fe-Ga-Verbindungen welche ent-weder paramagnetisch sind oder ein erheblich geringeres Saumlttigungsmoment als Fe3Siaufweisen Dies laumlsst die Saumlttigungsmagnetisierung bei hohen Wachstumstemperaturensinken Hierdurch kommt es bei 350 C zu einer fast vollstaumlndigen Zerstoumlrung des Fer-romagnetismus in den Proben A und B Das Saumlttigungsmoment liegt in Abbildung 57nur noch im Bereich von 10 bis 25 emucm3 In Probe C hingegen spielen diese Prozesseauch bei 350 C noch eine untergeordnete Rolle denn das Moment in der Saumlttigung zeigtdenselben Wert wie bei 200 C Dennoch finden auch hier Reaktionen an der Grenzflauml-che statt Dies ist anhand der dabei entstandenen Cluster in der aus dem vorangegan-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

genen Kapitel entnommenen TEM-Aufnahme in Abbildung 58 deutlich zu erkennenDie Ausdehnung dieser Cluster ist jedoch sehr viel geringer als die markanten defekti-ven Regionen der Grenzflaumlchenreaktion im Si-Substrat unterhalb der Nanosaumlulen von Aund B Zum Vergleich wurde in Abbildung 59 ebenfalls die TEM-Aufnahme der ProbeA eingefuumlgt Daruumlber hinaus ist bei 350 C in A und B auch die Grenzflaumlche zwischenGaAs-Kern und Fe3Si-Huumllle nicht mehr stabil Hier kommt es gleichfalls zur Durchmi-schung Die reaktive Flaumlche ist somit bei A und B um ein Vielfaches groumlszliger als bei C

Abbildung 58 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe C fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

Abbildung 59 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe A fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

und es stehen daruumlber hinaus doppelt so viele Reaktionspartner zur Verfuumlgung Diesfuumlhrt schlieszliglich zu der in Abbildung 57 beobachteten fast vollstaumlndigen Zerstoumlrungdes Ferromagnetismus in den Proben A und B bei 350 C

Aumlhnlich der Untersuchungen zur Anisotropie von Ensemble-SQUID-Messungen laumlsstsich auch im magnetischem Moment kein zusaumltzlicher Beitrag durch die ferromagneti-schen Nanodraht-Huumlllen nachweisen Aufgrund von massiven Grenzflaumlchenreaktionenwird das aufgebrachte ferromagnetische Material in den Nanodraht-Proben jedoch be-reits bei 350 C nahezu vollkommen zerstoumlrt

513 Magnetische Konfiguration

Aussagen uumlber die magnetische Konfiguration koumlnnen zusaumltzlich mittels Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) an der Probe A fuumlr eine Temperatur von 100 und 350 C getroffenwerden Die den jeweiligen Temperaturen entsprechenden MB-Spektren finden sich inden Abbildungen 510 und 511

Bei 100 C (dargestellt in Abbildung 510) sind anhand der Einzellinien des angepass-ten Kurvenverlaufes (schwarze Linie) eindeutig die fuumlr ferromagnetische Materialienwie Fe3Si typischen Zeeman-Sextette zu erkennen Das Spektrum wurde hier mit vierZeeman-Sextetten entsprechend der vier kubischen Untergitter des Fe3Si mit annaumlhernd

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51 Nanodraht-Ensembles

gleichen Flaumlchenanteilen und einem Quadrupol-Dublett mit den Parametern in Tabelle51 angepasst

Die Hyperfeinfelder der Sextette liegen im Bereich von 308 bis 186 T Im Vergleich zuLiteraturwerten des Fe3Si in der D03-Struktur stimmen die experimentell gefundenenHyperfeinfelder groumlszligenmaumlszligig uumlberein streuen jedoch um die exakten Werte [278] Dies

Abbildung 510 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 100 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

kann auf zusaumltzliches Ga in der Phase kleine Korngroumlszligen oder einen recht geringenOrdnungsgrad zuruumlckgefuumlhrt werden Von dem hier vorliegenden Fe3Si ist somit nur eingeringer Anteil in der exakten D03-Phase geordnet Uumlbereinstimmend mit den struktu-

IS QS H Γ(HWHM) RA IL1IL1IL1in mms in mms in T in mms in

Dublett 026(4) 102(6) - 020(5) 8(2)Sextett 1 004(2) 003(2) 308(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 2 006(2) 001(2) 278(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 3 014(2) 000(2) 235(2) 020(5) 23(2) 341Sextett 4 025(2) 001(2) 186(2) 020(5) 23(2) 341

Tabelle 51 Hyperfein-Parameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 100 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung H - Feld der Hyper-feinaufspaltung Γ - halbe Halbwertsbreite RA - relative Flaumlche IL1IL1IL1 - In-tensitaumltsverhaumlltnisse der Linien 1 2 und 3)

rellen Untersuchungen liegt das Fe3Si hingegen vorwiegend in der B2- bzw A2-Phasevor Die Schwankungen der Hyperfeinfelder um die Literaturwerte deuten zusaumltzlich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

auf Fe1minusxSix-Phasen mit einer recht groszligen Variationsbreite in x hin Das Dublett miteinem Anteil von nur 8 kann nicht widerspruchsfrei zugeordnet werden Es koumlnn-te sowohl von Oxiden auf der Probenoberflaumlche als auch von nicht-ferromagnetischenPhasen in der Probe herstammen Daruumlber hinaus zeigen die Sextette 1 bis 3 ein Inten-sitaumltsverhaumlltnis IL1IL2IL3 der Linien 1 (L1) 2 (L2) und 3 (L3) von 341 Dieses Verhaumlltnislaumlsst direkt auf eine Orientierung der Spins senkrecht zum anregenden γ-Strahl in derMB welcher hier entlang der Probennormale gerichtet ist schlieszligen Die Magnetisierungdes Fe3Si ist somit parallel zur Probenoberflaumlche gerichtet Eine eventuell vorliegendesenkrechte Komponente der Magnetisierung in den Nanosaumlulen-Huumlllen ist bei diesenMessungen nicht zu erkennen

Im MB-Spektrum der Probe A bei 350 C in Abbildung 511 ist im Gegensatz zumSpektrum bei 100 C nur noch eine reine Dublett-Aufspaltung zu beobachten Es lie-gen somit ausschlieszliglich paramagnetische Phasen und keinerlei ferromagnetische wieFe3Si mehr vor Das bereits mittels SQUID-Untersuchungen gefundene Zusammenbre-

Abbildung 511 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 350 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

chen des Ferromagnetismus in Probenkonfiguration A fuumlr 350 C wird somit durch ei-ne zweite unabhaumlngige Methode bestaumltigt Das Spektrum wurde durch zwei Dubletteangenaumlhert Die Parameter der Quadrupolaufspaltung sind in Tabelle 52 zusammenge-fasst

IS QS Γ(HWHM) RAin mms in mms in mms in

Dublett 1 014(1) 067(3) 010(3) 19(7)Dublett 2 012(1) 033(2) 014(2) 81(8)

Tabelle 52 Hyperfeinparameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 350 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung Γ - halbe Halbwerts-breite RA - relative Flaumlche)

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51 Nanodraht-Ensembles

Die Hyperfeinparameter der angepassten Dublette entsprechen einer Reihe von Fe-und Si-Verbindungen mit einem hohen Si-Gehalt wie FeSi2 FeSi oder Fe2Si2 Dochauch gemischte Phasen von Fe Ga und As kommen fuumlr diese Probe in Betracht Auf-bauend auf die bisherigen Erkenntnisse bilden sich mit hoher Wahrscheinlichkeit alldiese moumlglichen Verbindungen sowohl in den markanten Defektregionen unterhalb derNanosaumlulen als auch direkt innerhalb der Nanodraumlhte selbst

ZusammenfassungFestgehalten werden kann hier dass eine Unterscheidung des magnetischen Signalsder Nanosaumlulen-Huumlllen von demjenigen der parasitaumlren Fe3Si-Schicht fuumlr diese Artder Ensemble-Messungen weder im Anisotropieverhalten noch im Saumlttigungsmomentnoch in der magnetischen Konfiguration moumlglich ist Fuumlr die Charakterisierung derNanodraht-Huumlllen ist somit SQUID als auch MB nicht geeignet Hier dominiert durchihr sehr viel groumlszligeres Volumen stets die parasitaumlre planare Fe3Si-Schicht Um die ma-gnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen zu analysieren sind somit Einzeldraht-messungen zwingend erforderlich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

52 Einzeldraumlhte

Die parallele Ausrichtung der Nanosaumlulen in einem externen Magnetfeld wie sie in Ka-pitel 233 bei dem Ausstreuen einzelner Draumlhte im Feld beobachtet wurde zeigt bereitsdass die Fe3Si-Huumlllen bei Raumtemperatur ferromagnetisch sind Um Ruumlckschluumlsse aufdie Konfiguration der Magnetisierung in den Huumlllen zu ziehen wurden Einzeldraumlhtemittels Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotransport-Messungen (MT) un-tersucht

521 Magnetische KonfigurationAbbildung 512 zeigt Kontrastbilder der MFM an 1-microm-langen Saumlulen welche bei ei-ner Temperatur von 100 C mit Fe3Si ummantelt wurden Fuumlr diese Aufnahmen wurdendie Draumlhte trocken ausgestreut Zum Vergleich ist fuumlr jedes MFM- das entsprechendeAtom-Kraft-Mikroskopie-Bild (AFM) mit dargestellt Durch die deutlich in Erscheinungtretenden Erhebungen bis zu 120 nm sind die Nanodraumlhte in den AFM-Bildern leichtzu identifizieren In den korrespondierenden MFM-Aufnahmen zeigt sich jeweils anden Positionen der Saumlulenkoumlpfe bzw Saumlulenfuumlszlige ein deutliches magnetisches SignalDie maximale Phasenverschiebung liegt dabei im Bereich von -15 bis 15 Um aus-

Abbildung 512 MFM-Aufnahmen mit den zugehoumlrigen AFM-Bildern von einzelnen tro-cken ausgestreuten Nanosaumlulen Die Wachstumstemperatur des Fe3Si be-trug hier 100 C und die urspruumlngliche Laumlnge der Saumlulen 1microm Die Ska-la betraumlgt bei jedem Bild 05microm Die farblich kodierte Houmlhe der AFM-Aufnahme sowie die Phasenverschiebung des MFM liegen ebenfalls beiallen Bildern konstant im Bereich von 0 bis 120 nm bzw -15 bis 15

zuschlieszligen dass der hier beobachtete Kontrast auf Artefakte waumlhrend des Abtastensder Saumlulen zuruumlckgeht wurden Nanodraumlhte mit verschiedenen Richtungen der Nadel-bewegung untersucht So finden sich in Abbildung 512 Draumlhte welche entlang ihrerAchse senkrecht dazu und in verschiedensten anderen Winkeln abgefahren wurdenUnabhaumlngig davon zeigen die Nanosaumlulen stets eine anziehende Kraftwirkung auf dieNadel (dunkle Bereiche) an einem Saumlulenende sowie eine abstoszligende (helle) am gegen-uumlberliegenden Ende Die hellen bzw dunklen Bereiche sind annaumlhernd kreisrund unddehnen sich ganz leicht uumlber die physikalischen Abmessungen der Saumlulen hinaus ausSie sind auszligerdem stets begleitet von einem duumlnnen Streifen invertierten Kontrasteswelcher sich direkt am Ende oder an der Seite einer langen Drahtflaumlche befindet

Ein gleichartiger Kontrast konnte ebenfalls fuumlr Saumlulen bis zu einer Wachstumstempe-ratur des Fe3Si von 300 C beobachtet werden Die Houmlhen- und Phasenkontrastbilder

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52 Einzeldraumlhte

dieser bei 250 und 300 C ummantelten mechanisch ausgestreuten Saumlulen finden sichin Abbildung 513 Die urspruumlngliche Laumlnge der Nanodraumlhte betrug 1microm Die Bereicheanziehender und abstoszligender Kraumlfte stimmen in Position Form und Ausdehnung mitdenjenigen in Abbildung 512 uumlberein Einzig die maximale Phasenverschiebung derMFM-Nadelbewegung betraumlgt bei diesen Bildern weniger als die Haumllfte derjenigen ausAbbildung 512 Der Grund hierfuumlr resultiert aus der Verwendung einer MFM-Sonde miteinem geringeren magnetischen Moment Fuumlr die in Abbildung 513 verwendete Spitzegibt der Hersteller aufgrund einer duumlnneren CoCr-Legierung ein um 23 vermindertesMoment an Rastert man mit dieser die in Abbildung 512 dargestellten Saumlulen ab so

Abbildung 513 AFM- und MFM-Aufnahmen von GaAs-Nanosaumlulen ummantelt mit Fe3Sibei einer Temperatur von 250 C und 300 C Die Skala betraumlgt in allenBildern 500 nm die Houmlhe der AFM-Bilder und der Wertebereich der MFM-Phasenverschiebung rangieren im Bereich von 0 bis 100 nm bzw -04 bis04

liegt die maximale Phasenverschiebung bei plusmn0 7 Daruumlber hinaus sinkt entsprechendder Beobachtungen aus Kapitel 51 erwartungsgemaumlszlig das magnetische Moment in denSaumlulen mit steigender Fe3Si-Temperatur Aufgrund beider Faktoren betraumlgt die maxi-male Phasenverschiebung hier nur plusmn04 Quantitative Aussagen uumlber das geringereMoment in den Saumlulen hoher Wachstumstemperaturen lassen sich aus den hier prauml-sentierten MFM-Messungen jedoch nicht ableiten Wegen der sehr zeitintensiven MFM-Untersuchungen konnte auszligerdem nur fuumlr Saumlulen der Temperaturen 100 250 und 300 Ceine spontane Magnetisierung aufgezeichnet werden

Um von den beobachteten Phasenkontrastbildern der MFM auf die zugrundeliegendeKonfiguration der Magnetisierung zu schlieszligen bleibt nun wie in Kapitel beschriebendas Magnetfeld der Probe zu berechnen Wie in Abbildung 514 skizziert werden diein der vorliegenden Arbeit betrachteten Nanosaumlulen dazu durch einen magnetischenHohlzylinder approximiert Sein Zentrum befindet sich am Ort (0 0 L2) Der Innen-und Auszligenradius ist durch a bzw b und die Laumlnge durch L gegeben Die Fragestellungder vorliegenden Arbeit ist ob die Nanosaumlulen-Huumlllen eine Magnetisierung entlang derSaumlule ausbilden Aus diesem Grund soll nun das in der MFM zu erwartende Phasen-kontrastbild eines magnetischen Hohlzylinders in Magnetstab-Konfiguration berechnet

93

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

werden Die Magnetisierung wird oBdA in z-Richtung d h M = (0 0 M) angenom-men Innerhalb dieser Rahmenbedingungen gilt es das magnetische Feld H zu findenAufgrund der Probensymmetrie bieten sich fuumlr die Berechnung Zylinderkoordinaten

Abbildung 514 Skizze eines Hohlzylinders

(ϱ cos ϕ ϱ sin ϕ z) an Der Zusammenhang von Magnetfeld und Magnetisierung ist fuumlrdieses Problem der Magnetostatik durch die Maxwell-Gleichungen

1 divB = 0 (54)2 rotH = j = 0 (55)

mit B = micro0(H + M) gegebenAus der zweiten Maxwell-Gleichung 55 und der hier nicht vorhandenen Stromdichte

j folgt dass man H als Gradienten eines Skalarfeldes setzen kann

H = minusnablaϕm

Fuumlr das magnetische Potential ϕm ergibt sich nun aus der ersten Maxwell-Gleichung 54

∆ϕm = divM = 0

die homogene partielle Differentialgleichung namens Laplace Der Loumlsungsansatz fuumlrdas magnetische Potential lautet [161]

ϕm = minus 14π

d3rprime

divM(rprime)|r minus rprime| +

14π

d f prime middot M(rprime)

|r minus rprime| (56)

Der erste Summand entfaumlllt da durch die Randbedingung divM = 0 gilt Bei demzweiten Summanden bleiben aufgrund des Skalarproduktes der Magnetisierung M =

(0 0 M) mit den Flaumlchennormalen f12 = plusmneϱ = plusmn(cos ϕ sin ϕ 0) f3 = (0 0 1) undf4 = (0 0-1) nur die folgenden Integrale

ϕm =M4π

minus

z=0dϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprime

+

z=Ldϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprimeprime

Der Vektorbetrag kann nun umgeschrieben werden

|r minus rprime| =(r minus rprime)2 =

(ϱ minus ϱprime)2 + (z minus zprime)2

Um die Integrale analytisch loumlsen zu koumlnnen wird nun fuumlr die Integration ϱ = 0gesetzt Dies entspricht einer Loumlsung der Laplace-Gleichung auf der zminusAchse und somit

94

52 Einzeldraumlhte

nur fuumlr die Punkte (0 0 z) Die Integrale Iprime und Iprimeprime berechnen sich somit zu

Iprime = minus2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + zprime2

= minus2π

ϱprime2 + zprime2

b

a

= minus2π

b2 + z2 minus

a2 + z2

Iprimeprime = 2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + (L minus zprime)2

= 2π

ϱprime2 + (L minus zprime)2

b

a

= 2π

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2

Fuumlr das magnetische Potential findet sich die Loumlsung

ϕm =M2

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2 minus

b2 + z2 +

a2 + z2

(57)

Auf der z-Achse sind mit ϕm alle magnetischen Groumlszligen analytisch bestimmbar Fuumlreinen Vergleich mit den MFM-Messungen ist die eben gefundene Loumlsung jedoch we-nig tauglich da mittels der MFM-Spitze das magnetische Feld in einigem Abstand zurSaumlule und somit auch zur z-Achse abgetastet wird Um dieses numerisch zu berechnenwurde das Software-Paket Nmag [163] verwendet Nmag ist ein auf der Programmier-sprache Python basierendes mikromagnetisches Simulationsinstrument mittels finitenElementen und via Internet kostenlos zu erhalten

Die numerische Berechnung erfolgte auf der Probenstruktur wie sie in Abbildung 515skizziert ist Das Zentrum des Hohlzylinders befindet sich jedoch am Ort (0 0 0) und

Abbildung 515 Skizze der fuumlr die mikromagnetische Simulation mittels Nmag [163] ver-wendeten Probe I Ansicht des Hohlzylinders (gruumln) in einem mit Luft ge-fuumlllten Quader (transparentes blau) II Ansicht der aumluszligeren Gitterelementedes fuumlr die numerische Berechnung verwendeten Netzes III Ansicht derinneren Gitterpunkte

stimmt somit nicht mit dem Koordinatenursprung in Skizze 515 I uumlberein welcher imBild um die Haumllfte der Quaderlaumlnge nach links verschoben wurde um einen unverstell-ten Blick auf den Zylinder zu gewaumlhrleisten Die Maszlige des Hohlzylinders betragen inder Laumlnge 30 nm mit einem Innen- und Auszligenradius von 5 bzw 10 nm Dieser ist in

95

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

einen luftgefuumlllten Quader der Kantenlaumlngen 30 nm 30 nm und 45 nm eingebettet DerHohlzylinder besteht aus Fe3Si der Quader aus Luft Die kennzeichnenden Materialpa-rameter d h die Saumlttigungsmagnetisierungen von rund 600 emu fuumlr Fe3Si und Null fuumlrLuft wurden fuumlr die numerische Berechnung in SI-Einheiten von 6 middot 105 bzw 0 Am anNmag uumlbergeben Das Gitternetz wurde mit Netgen [279280] generiert Die Gitterzellen ander Oberflaumlche sind in Abbildung 515 II dargestellt und die Gitterknotenpunkte im Ob-jekt finden sich in Abbildung 515 III Das an Nmag uumlbergebene Skript zur numerischenBerechnung aller magnetischen Groumlszligen findet sich in Anhang D

Um die Qualitaumlt der numerischen Loumlsung der Laplace-Gleichung und somit die Fein-heit des gewaumlhlten Gitternetzes zu uumlberpruumlfen kann nun das analytisch gefundenemagnetische Potential ϕm aus Gleichung 57 mit L = 30 nm a = 5 nm b = 10 nmund M = 6 middot 105 Am direkt mit demjenigen aus Nmag verglichen werden Dies findet

Abbildung 516 Vergleich der analytisch gefundenen Loumlsung der Laplace-Gleichung 57des magnetischen Potentials ϕm auf der z-Achse mit derjenigen der nume-rischen Rechnung mittels Nmag [163]

sich in Abbildung 516 wobei die analytische Loumlsung hier um ∆z = minusL2 = minus15 nmverschoben wurde um den direkten Vergleich einfacher zu gestalten Die numerischeBerechnung folgt exakt dem Kurvenverlauf der analytischen Loumlsung und stimmt dar-uumlber hinaus auch in den absoluten Werten mit ihr uumlberein Es kann somit angenommenwerden dass die numerische Naumlherung mittels Nmag in Zusammenhang mit dem hierverwendeten Gitter ebenfalls fuumlr alle anderen magnetischen Groumlszligen realistische Werteergibt

Eine Darstellung der x-Komponente des numerisch berechneten magnetischen Streu-feldes des Hohlzylinders (Hx) befindet sich in Abbildung 517 Aufgetragen wurde dieFeldkomponente uumlber der (y z)-Schnittebene des fuumlr die Simulation verwendeten Qua-ders bei x = 10 nm und x = 30 nm Da in den Berechnungen die z-Achse bereits alslange Symmetrieachse des Hohlzylinders belegt ist soll nun oBdA die x-Richtungder Rechnung derjenigen entsprechen welche bei der MFM die Normale auf der Probe

96

52 Einzeldraumlhte

einnimmt In anderen Worten es wird nun das Koordinatensystem der numerischenNaumlherung aus Abbildung 515 I in dasjenige der Skizze 214 so eingebettet dass diex-Achse aus ersterer parallel zur z-Richtung der MFM-Skizze zu liegen kommt Cha-

Abbildung 517 Darstellung der mittels Nmag [163] berechneten x-Komponente des magne-tischen Streufelds H in der (y z)-Ebene bei x = 10 nm und x = 30 nm waseinem Abstand von 0 bzw 20 nm uumlber dem Hohlzylinder entspricht

rakteristisch fuumlr das in Abbildung 517 dargestellte Streufeld ist ein starker Ausschlagjeweils an den Enden des Hohlzylinders In (-z)-Richtung d h entgegen der Magneti-sierung nimmt das Feld dabei positive in der anderen Richtung negative Werte an Mitsteigendem Abstand zu den Enden des Zylinders sinkt das Feld rapide und isotrop inalle Richtungen ab

Aus den Gleichungen 24 26 und 27 ergibt sich dass das mittels MFM gemesse-ne Signal proportional zur ersten bzw zweiten Ableitung des magnetischen Feldes inx-Richtung ist Um zu uumlberpruumlfen ob eine Stabmagnetisierung des Zylinders zu demin Abbildung 512 beobachteten Kontrast in der Phasenverschiebung fuumlhrt kann dasMFM-Bild nun mit dem numerisch berechneten Streufeld und seiner ersten beiden Ab-leitungen verglichen werden Die Gegenuumlberstellung findet sich in Abbildung 518 Umdie Darstellung uumlbersichtlicher zu gestalten wurde darauf verzichtet in den Bildern dieEinheiten der Ableitungen anzugeben Sie werden im Folgenden stets mit linearer Skalain den Einheiten 103 A(nmmiddotm) bzw 103 A(nm2middotm) dargestellt

97

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Tatsaumlchlich weist die gemessene Phasenverschiebung eine hohe Aumlhnlichkeit mit denAbleitungen des Streufeldes eines homogen in z-Richtung magnetisierten Hohlzylindersauf Jeweils an den Enden des Zylinders nimmt ∆Ω maximale Werte an welche einMinimum und ein Maximum bilden Mit zunehmender Entfernung von den Enden desStabmagnets verschwinden die Maxima isotrop in alle Richtungen Auch in der Mittedes Zylinders sind Phasenverschiebung und Streufeld nahezu Null

Ein derartiges Muster in der Topologie des Streufeldes wie es eine MagnetisierungM = M(0 0 1) ergibt und welches hier uumlbereinstimmend mittels MFM gemessen wur-de laumlsst sich durch keine andersartig ausgerichtete Magnetisierung realisieren Dies zei-gen die in den Abbildungen 519 bis 521 dargestellten Streufelder und ihre ersten beidenAbleitungen fuumlr verschiedene Magnetisierungen Fuumlr einen einfacheren Vergleich findet

Abbildung 518 Darstellung des mittels Nmag [163] berechneten magnetischen Streufeldes(links) und seiner ersten und zweiten Ableitung (Mitte) sowie der mittelsMFM gemessenen Phasenverschiebung (rechts)

sich in jeder Zeile am Anfang das Feld der Stabmagnetisierung Das der Rechnung zu-grunde liegende Gitternetz ist in allen Bildern identisch der Quellcode findet sich inAnhang D Obwohl in nm-duumlnnen zylinderfoumlrmigen ferromagnetischen Filmen nebender magnetischen Konfiguration M = M(0 0 1) nur noch eine einzige weitere existiertwurden in den Abbildungen 519 bis 521 sehr viel mehr theoretisch denkbare jedochunwahrscheinliche Ausrichtungen untersucht Der Grund hierfuumlr ist dass nun anhanddes Vergleiches nahezu ausgeschlossen werden kann dass die Magnetisierung des Zy-linders durch das Magnetfeld der MFM-Spitze beeinflusst wird Dies ist ein Problemwelches in der MFM durchaus auftreten kann [160] Die neben der Stabmagnetisierungstabile Konfiguration ist diejenige in radialer Richtung d h M = Meϕ in Abbildung519b Die Rechnung zeigt dass sich auch hierfuumlr ein grundlegend anderer Phasenkon-trast ergibt Die Maxima und Minima finden sich statt kreisfoumlrmig auf die Saumlulenendenkonzentriert 180 gedreht um die lange Symmetrieachse gegenuumlber

98

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

Me ϕ

(c)

M=

Me ϱ

(d)

M=

M(0

10)

Abb

ildu

ng5

19X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

99

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(1

00)

(c)

M=

M(1

10)

(d)

M=

M(1

01)

Abb

ildu

ng5

20X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

100

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(0

11)

(c)

M=

M(1

11)

Abb

ildu

ng5

21X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

zwei

Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

101

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine in den Fe3Si Nanodraht-Huumlllen vorliegende Stabmagnetisierung ist somit be-wiesen Dennoch findet sich in den Bildern des Phasenkontrastes der MFM in Abbil-dung 518 auch zwei Unterschiede zum berechneten Streufeld einer Magnetisierungvon M = M(0 0 1) Der erste ist dass die Extrema der Rechnung sehr viel dichter zu-sammen liegen als bei der MFM-Messung Hier gilt es zu beachten dass sich bei der

Abbildung 522 Darstellung des mittels Nmag [163] auf einem Gitternetz welches den rea-len Abmessungen des Hohlzylinders der MFM-Messung entspricht be-rechneten magnetischen Streufeldes links und seiner ersten und zwei-ten Ableitung Mitte sowie der mittels MFM gemessenen Phasenverschie-bung rechts

Gegenuumlberstellung in Abbildung 518 die Skalierung der (y z)-Ebenen der numerischenBerechnung grundlegend von derjenigen des MFM-Signals unterscheidet In den Dar-stellungen des Streufeldes findet sich (minus30 le y le 30) nm und (minus45 le z le 45) nm beider Phasenverschiebung hingegen (0 le y le 1 07)microm bzw (0 le z le 1 07)microm Diesergibt sich da die Dimensionen des Hohlzylinders fuumlr die numerische Berechnung nichtmit denen der realen Nanodraht-Huumlllen uumlbereinstimmen

Eine zweite numerische Rechnung auf einem Gitternetz welches den realen Dimen-sionen entspricht ergibt das in Abbildung 522 dargestellte Magnetfeld z und y lau-fen nun uumlber einen Bereich von (minus600 le z le 600)microm bzw (minus250 le y le 250)micromDass sowohl Maximum und Minimum des berechneten Streufeldes in Abbildung 522nicht kreisfoumlrmig erscheinen ist der auf dieselbe Laumlnge wie die z-Achse gestreckten y-Achse geschuldet Wie jedoch aus der Gegenuumlberstellung eindeutig hervorgeht liegendie Extrema der numerischen Loumlsung tatsaumlchlich entsprechend des MFM-Signals weiterauseinander

Der zweite Unterschied besteht in den bei den MFM-Messungen beobachteten Ne-benmaxima und -minima wo das berechnete Streufeld nur jeweils ein Minimum undein Maximum besitzt Bei naumlherer Betrachtung der Abbildungen 512 und 513 faumlllt aufdass diese Nebenextrema stets auf derselben Seite der jeweils dargestellten Saumlulen zufinden sind Diese Seite entspricht genau der Saumlulenseitenflaumlche welche in die Richtungder tastenden Nadelbewegung zeigt Dies legt die Vermutung nahe dass es sich hier-bei um ein Artefakt der Nadelbewegung handelt Um diese Vermutung zu bestaumltigenfinden sich in Abbildung 523 Linienprofile extrahiert in Richtung der Nadelbewegung

102

52 Einzeldraumlhte

sowohl aus den AFM- (Grau) als auch den zugehoumlrigen MFM-Aufnahmen (Orange)In den Linienprofilen der AFM-Aufnahme zeigt sich bei der Bewegung der Nadel

weg von der Saumlule stets ein kleiner Sprung bzw ein steiler Abfall des Profils Dies isttypisch fuumlr Profile sehr hoher Strukturen von 100 nm und mehr wie die Nanodraumlh-

Abbildung 523 Uumlbereinandergelegte Darstellung der AFM- und zugehoumlrigen MFM-Aufnahme von drei Nanosaumlulen (links) und die daraus in Richtung derNadelbewegung extrahierten Linienprofile I-V (rechts) Die Position undRichtung der entnommenen Linienprofile ist links in den AFM- und MFM-Bildern anhand von Pfeilen eingezeichnet und entsprechend nummeriert

te Die Nadelspitze kann der steil abfallenden Topologie nicht exakt folgen woraussich dieses typische Artefakt ergibt An derselben Stelle finden sich in den Profilen derMFM-Aufnahmen die Nebenextrema Es kann somit angenommen werden dass die-se auf Instabilitaumlten der Nadelbewegung uumlber so hohe Strukturen wie die Nanosaumlulenzuruumlckzufuumlhren sind und kein tatsaumlchlich vorhandenes Kraftfeld widerspiegeln

Weitere quantitative Informationen aus MFM-Messungen zu erhalten ist nahezu un-

103

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

moumlglich Neben einer genauen Beschreibung des Streufeldes der Probe muumlsste dazuauch das Moment der Spitze exakt bestimmt sein Beides sind Anforderungen die dasLimit der MFM-Technik weit uumlberschreiten [156160] Zusaumltzlich ist die MFM fuumlr die hieruntersuchten enorm weit auseinander liegenden und hohen Strukturen eine sehr zeit-aufwendige Methode Einfacher und schneller waumlre das Rasterverfahren wuumlrden dieSaumlulen in einem kompakten Arrangement dicht an dicht jedoch nicht uumlbereinander lie-gen Der abzutastende Houmlhenunterschied wuumlrde somit halbiert und es waumlre moumlglichsehr viele Saumlulen gleichzeitig aufzunehmen Aus den zeitlichen und technischen Moumlg-lichkeiten innerhalb der Rahmenbedingungen dieser Arbeit ergibt sich deshalb ein rechtuumlberschaubarer MFM-Datensatz

Es kann jedoch festgehalten werden dass Einzeldrahtmessungen mittels MFM zurqualitativen Charakterisierung der magnetischen Nanodraht-Huumlllen durchaus geeignetsind und fuumlr die hier vorgestellten Saumlulen zumindest bis zu einer Wachstumstemperaturdes Fe3Si von 300 C eine Magnetisierung entlang der Saumlulenachse ergeben Auch die ander Grenzflaumlche von GaAs und Fe3Si stattfindenden Reaktionen und Interdiffusionspro-zesse bei 300 C beeintraumlchtigen diese Ausrichtung der magnetischen Momente nichtDie Konfiguration der Stabmagnetisierung zeigt sich demnach fuumlr die in dieser Arbeitvorgestellten Fe3Si-Huumlllen um GaAs-Nanodraumlhte stabil uumlber einen groumlszligeren Tempera-turbereich und robust gegenuumlber morphologischen und kristallinen Veraumlnderungen inder Drahtstruktur Diese Eigenschaften sind bei der Integration solcher Saumlulen in Bau-elementkonzepte von enormem Vorteil

522 Magnetotransport-EigenschaftenFuumlr Magnetotransport-Messungen (MT) wurden einzeln ausgestreute Saumlulen einer Laumln-ge von 10microm wie in Kapitel 235 beschrieben mit zwei metallischen Kontakten verse-hen Die Wachstumstemperatur der Fe3Si-Huumllle betrug stets 100 C fuumlr die Proben desMT Die Merkmale einfacher I-U-Kurven verschiedener solcher Saumlulen finden sich inAbbildung 524

Entsprechend der exemplarisch im linken Diagramm in Abbildung 524 dargestelltenKennlinien von vier verschiedenen Nanosaumlulen zeigten alle betrachteten Nanodraumlhtebis zum Punkt ihrer Zerstoumlrung ein perfekt ohmsches Verhalten Der Zerstoumlrungspunktliegt dabei je nach individuellem Saumlulenwiderstand im micro- bzw mA-Bereich Um dieunterschiedlichen Saumlulenwiderstaumlnde klarer hervorzuheben wurde die x-Achse jedochauf einen Bereich von -26 bis 26microA beschraumlnkt Die Saumlulen zeigen Widerstaumlnde zwischen600 Ω und 55 kΩ Das Histogramm im rechten Diagramm in Abbildung 524 verdeut-licht wie diese Widerstaumlnde auf die Saumlulen verteilt sind Untersucht wurden hierfuumlr 25Draumlhte und es zeigt sich dass die meisten Widerstaumlnde zwischen 1 und 20 kΩ besitzenDa es sich bei den Messungen jedoch um einfache 2-Punkt-Messungen handelt gilt eszu bedenken dass sich dieser Widerstand R=RK1+RK2+RS aus den Beitraumlgen RK1 undRK2 des ersten und zweiten Kontaktes sowie dem Beitrag RS der Saumlulen zusammensetzt

Nach dem Zusammenhang R= ϱlA zwischen dem elektrischen und dem spezifischelektrischen Widerstand fuumlr homogene Leiter koumlnnen nun zu erwartende Werte abge-schaumltzt werden Die Laumlnge l des Leiters betraumlgt aufgrund des Abstandes der Kontaktfin-ger in Abbildung 215 rund 1microm Innerhalb der hier vorgestellten Nanodrahtstrukturenfindet der elektrische Transport in den metallischen Huumlllen statt Die Querschnittsflauml-che A ergibt sich somit zu A = π(b2 minus a2) Hierbei entsprechen a = (38 plusmn 13) nm undb = (41 plusmn 16) nm dem Innen- bzw Auszligenradius der metallischen Nanodraht-Huumlllen

104

52 Einzeldraumlhte

analog zur Abbildung 514 Werte des spezifisch elektrischen Widerstandes ϱ liegen lautHerfort et al [48] und Muduli et al [281] im Bereich von 50 bis 150microΩcm Somit findetsich fuumlr den Widerstand der Nanodraht-Huumlllen 300 Ω leRS le 2200 Ω Typische Mess-werte der MT-Experimente in Abbildung 524 liegen teils in meist jedoch deutlich uumlberdiesem Bereich Der Anteil des Saumlulenwiderstandes RSR bewegt sich dabei zwischen

Abbildung 524 Strom-Spannungs-Kennlinien von 4 exemplarisch ausgewaumlhlten Nan-odraumlhten mit Laumlngen um 10microm und einer Wachstumstemperatur des Fe3Sivon 100 C (linkes Diagramm) und ein Histogramm der Widerstandsver-teilung uumlber 25 Nanodraumlhte (rechtes Diagramm)

100 und 06 In der 2-Punkt-Geometrie muss demnach davon ausgegangen werdendass die Kontaktwiderstaumlnde erheblich sind und in der Regel die Messungen dominie-ren In Arbeiten von Liang et al [30] fanden sich jedoch Hinweise dass der Widerstand10-nm-duumlnner Nanodraht-Huumlllen (hier bestehend aus MnAs) in etwa 5-mal groumlszliger istals derjenige planarer MnAs-Schichten Ob aumlhnliches auch fuumlr die hier vorgestelltenFe3Si-Huumlllen gilt kann aufgrund der unbekannten Kontaktwiderstaumlnde in der 2-Punkt-Geometrie nicht gesagt werden

Ein anisotroper Magnetowiderstand (AMR) konnte weder fuumlr Felder parallel nochfuumlr welche senkrecht zu den Saumlulen beobachtet werden Der Grund hierfuumlr liegt in denbereits diskutierten hohen Kontaktwiderstaumlnden bei der 2-Punkt-Messung Laut Mudu-li [147] zeigen planare kristalline Fe3Si-Schichten einen AMR mit einer Amplitude vonmaximal 1 In der 2-Punkt-Geometrie kann eine Aumlnderung des Saumlulenwiderstandesum nur 1 jedoch aufgrund der deutlich groumlszligeren Kontaktwiderstaumlnde experimen-tell nicht aufgeloumlst werden Dies wurde bestaumltigt durch Untersuchungen an planarenHall-Streifen aus Co2FeSi Co2FeSi zeigt aumlhnliche elektrische Widerstaumlnde und AMR-Amplituden wie Fe3Si und durch die freundliche Unterstuumltzung von Pawel Bruski stan-den derartige Hall-Streifen bereits fertig kontaktiert zur Verfuumlgung [282] Jedoch konnteauch an den Hall-Streifen in der 2-Punkt-Geometrie unabhaumlngig vom gewaumlhlten Stromkein AMR beobachtet werden Ein gaumlnzlich anderes Bild ergibt sich fuumlr Messungen beidenen die Spannung an zwei zusaumltzlichen separaten Kontakten abgenommen wird Beidieser 4-Punkt-Methode mitteln sich die einzelnen Kontaktwiderstaumlnde nahezu aus der

105

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Messung heraus und aus der separat gemessenen Spannung ergibt sich mit dem ange-legten Strom direkt der Widerstand der Probe Auf diese Weise laumlsst sich der AMR inplanaren Hall-Streifen aus Co2FeSi ohne Probleme nachweisen

Fuumlr die Beobachtung magnetischer Abhaumlngigkeiten in MT-Messungen sind somitmindestens vier Kontakte erforderlich Die Prozessierung von so vielen Kontaktstrei-fen auf einer nur 10-microm-langen Nanosaumlule ist jedoch fuumlr die Photolithographie-Technikproblematisch denn hier liegen die kleinstmoumlglich erreichbaren Strukturen im Bereichvon rund 1microm Eine Alternative dazu stellt die Elektronenstrahllithographie dar Mitdieser Technik kontaktierte Nanosaumlulen (teils auch kuumlrzer als 10microm) wurden bereitsmehrfach vorgestellt und charakterisiert [3037283] Im Rahmen dieser Arbeit stand jedochnur Photolithographie zur Verfuumlgung

ZusammenfassungAls Fazit zu den magnetischen Eigenschaften der Nanodraumlhte laumlsst sich festhalten dassdie Fe3Si Nanosaumlulen-Huumlllen tatsaumlchlich entsprechend der fuumlr diese Arbeit motivieren-den Fragestellung eine Stabmagnetisierung ausbilden Diese konnte fuumlr verschiedeneSubstrattemperaturen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmus-ter mit mikromagnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Dabei zei-gen die Saumlulen einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C das staumlrkste magnetischeSignal Die hier vorgestellten Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur senkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Al-ternative zur Bewerkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substrat-normalen dar Neuartige zukunftsorientierte Bauelemente der Spintronik und magne-tischen Datenspeicherung basierend auf mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlulen haben so-mit durchaus das Potenzial zu dreidimensionalen Speicherelementen mit extrem ho-hen Speicherdichten sowie zu polarisiertem Licht emittierenden Leuchtdioden fuumlr einenenorm schnellen spinsensitiven Intrachip-Datentransfer

106

6 Bauelementkonzepte mit magnetischenNanodraumlhten

Die Entwicklung von konkreten Ideen zur Nutzung der hier vorgestellten Nanosaumlulenin elektronischen Bauteilen bildet schlieszliglich den Abschluss der vorliegenden ArbeitIn diesem Kapitel wird ein Einblick in die erarbeiteten moumlglichen Bauelementdesignseinschlieszliglich ihrer bereits existierenden Pendants gegeben Es wird daruumlber hinaus aufdie jeweiligen Vor- und Nachteile der vorgestellten Strukturen sowie die Herausforde-rungen bei ihrer Herstellung eingegangen

61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

SpinLEDs besitzen das groszlige Potenzial zu einer optischen Uumlbertragung von Spininfor-mation uumlber makroskopische Distanzen Dieser optische Transfer von Spininformationhat einen entscheidenden Vorteil gegenuumlber elektrischen Methoden Bei letzteren muumls-sen Ladungstraumlger durch makroskopische Leiter bewegt werden was nicht ohne Rei-bungsverluste durch Streuung moumlglich ist Hingegen kann bei optischen Methoden derelektrische Strompfad entsprechend kurz gehalten werden so dass derartige Verlustehier keine Rolle spielen Dennoch dienen SpinLEDs heutzutage in der Spintronik fastausschlieszliglich als Detektor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlrliegen an erster Stelle in den hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb planarerSpinLEDs (hohe magnetische Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrerLimitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entge-genlaumluft Wie im Folgenden naumlher erlaumlutert wird lieszligen sich beide Probleme umgehenwenn die in dieser Arbeit vorgestellten mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in dasKonzept der SpinLEDs integriert wuumlrden

611 Planare SpinLED

Es folgt zunaumlchst eine kurze Einfuumlhrung in das Konzept der SpinLEDs in Anlehnungan das Buch ldquoSpintronic materials and technologyrdquo von Y B Xu und S M Thompson [52]SpinLEDs funktionieren auf den ersten Blick wie gewoumlhnliche LEDs Anstatt eines un-polarisierten Stroms von Elektronen wird bei der SpinLED jedoch ein Strom von spin-polarisierten Ladungstraumlgern in die LED-Struktur injiziert Dies kann durch optischeResonanz- oder Transporttechniken realisiert werden Fuumlr eine Einbindung dieser Bau-teile in industrieller Massenfertigung ist jedoch ausschlieszliglich die letztgenannte elek-trische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Diese Technik basiert darauf dasselektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metall stets spinpolarisiert ist Diespinpolarisierten Ladungstraumlger werden somit wie in Abbildung 61 skizziert durchdie Verwendung eines ferromagnetischen Kontakts auf der LED-Struktur in den Halb-leiter injiziert Heute verwendet man als Konfiguration des Kontaktes hauptsaumlchlich

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Schottky- oder Oxid-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Metallen sowie ferroma-gnetische Halbleiter Fuumlr Kontakte aus ferromagnetischen Halbleitern wurde die bislanghoumlchste Injektionseffizienz von uumlber 90 durch Fiederling et al [284] nachgewiesen Manist jedoch aufgrund der niedrigen Curie-Temperaturen ferromagnetischer Halbleiter aufTemperaturen weit unterhalb von Raumtemperatur sowie hohe Magnetfelder limitiertSomit ist diese Kontaktvariante fuumlr praktische Bauteilkonzepte gaumlnzlich ungeeignet Da-her werden die hier dargestellten SpinLED-Konzepte wie in Abbildung 61 dargestelltauf Schottky-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Kontakten beschraumlnkt

Als p-i-n-Uumlbergaumlnge dieser SpinLEDs dienen gewoumlhnlich Strukturen basierend aufGaAs(001) mit Quantentoumlpfen bestehend aus (InGa)As oder (AlGa)As [5261285ndash287] Ei-ne detailliertere Skizze einer solchen Struktur findet sich in Abbildung 62 I Die spin-

Abbildung 61 Schema des Banddiagramms einer GaAs(InGa)As-basierten SpinLED mitSchottky-Tunnelkontakt im Fall einer angelegten Spannung Die obersten++-Schicht des Halbleiters ist so hoch dotiert dass die spinpolarisiertenElektronen diese duumlnne und gleichzeitig hohe Barriere nur mittels Tunnelnund nicht durch thermische Anregung uumlberwinden koumlnnen Sie werden indie Halbleiterstruktur injiziert diffundieren zum Quantentopf und rekom-binieren dort mit unpolarisierten Loumlchern En und Ep bezeichnen dabei diequasi Ferminiveaus der Elektronen bzw Loumlcher Eine Spinpolarisierung derElektronen wird durch die Magnetisierung des Ferromagneten bewerkstel-ligt

polarisierten Elektronen diffundieren zum Quantentopf und rekombinieren dort nachden Auswahlregeln fuumlr die Emission eines Photons mit unpolarisierten Loumlchern Somitsteht die Spinpolarisation der Elektronen in direkter Beziehung zur zirkularen Polarisa-tion des emittierten Lichtes Diese Uumlbersetzung von Spinpolarisation in rechts bzw linkszirkular polarisiertes Licht funktioniert jedoch ausschlieszliglich fuumlr Spinkomponenten desElektrons welche parallel zur Ausbreitungsrichtung des Photons gerichtet sind

Die spontane Magnetisierung der meisten ferromagnetischen Metalle besitzt entge-gen der Darstellung in Abbildung 61 aufgrund der Formanisotropie eine Ausrichtungin der Schichtebene Zirkular polarisiertes Licht ist hier somit fuumlr seitlich emittierendeSpinLEDs zu erwarten Die Auswahlregeln fuumlr eine seitliche Emission in Halbleiter-Quantentoumlpfen lassen jedoch bei der strahlenden Rekombination keine eindeutige Zu-ordnung von emittierter zirkularer Polarisation und zuvor zugrunde liegender Spinpo-

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

larisierung zu [61288] Aus diesem Grund sind seitlich emittierende SpinLEDs mit Ma-gnetisierungen in der Schichtebene nicht von praktischem Nutzen

Im Gegensatz dazu erlauben die Auswahlregeln der strahlenden Rekombination imHalbleiter-Quantentopf fuumlr frontseitig emittierende SpinLEDs eine eins-zu-eins Zuord-nung von zuvor vorhandener Spinpolarisation und schlieszliglich emittierter zirkularer Po-

Abbildung 62 I Skizze einer planaren SpinLED II Erlaubte strahlende Rekombinations-pfade im (InGa)As Quantentopf der unter I dargestellten Struktur VomLeitungsband (LB) mit der Spinquantenzahl plusmn 12 sind vier Uumlbergaumlngezum Valenzband (VB) der schweren Loumlcher (HH) mit plusmn 32 und leichtenLoumlcher (LH) mit plusmn 12 erlaubt Die zirkulare Polarisation des dabei emit-tierten Lichtes ist durch σ+ fuumlr rechts bzw σminus fuumlr links angegeben Beitiefen Temperaturen finden nur die mit dicken Pfeilen gekennzeichnetenUumlbergaumlnge statt III Die offenen Quadrate zeigen die Abhaumlngigkeit des Po-larisationsgrades von dem emittiertem Licht einer planaren SpinLED ba-sierend auf GaAs(AlGa)As auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht ausCo2FeSi vom aumluszligeren Magnetfeld Die rote Linie stellt die fuumlr diese Struk-tur mittels SQUID gemessene Magnetisierungskurve der Co2FeSi-Schichtin willkuumlrlichen Einheiten dar Um die Hysteresekurve besser mit dem EL-Signal vergleichen zu koumlnnen wurde sie invertiert Entnommen aus Farshchiet al [73]

larisation [288289] (Um fuumlr die emittierte Strahlung semitransparent zu erscheinen darfdabei der ferromagnetische Kontakt nur wenige Nanometer dick sein) Die hier erlaub-ten Uumlbergaumlnge sind in der Abbildung 62 II dargestellt

Von den Zustaumlnden des Leitungsbandes (LB) mit den Spinquantenzahlen ml = plusmn 12

existieren je zwei Rekombinationspfade mit den schweren Loumlchern (HH) der Zustaumlnde

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

ml = plusmn 32 (dicke Pfeile) und den leichten Loumlchern (LH) der Zustaumlnde ml = plusmn 1

2 (duumlnnePfeile) des Valenzbandes (VB) Sie besitzen jeweils entgegengesetzte Polarisation LautKonvention bezeichnet σ+ ein Photon mit der Spinquantenzahl +1 d h rechts und σminus

eines mit -1 d h links zirkular polarisiertes Licht

σminus LB+ 1

2

rarr

VBHH+ 3

2

σ+

LBminus 1

2

rarr

VBHHminus 3

2

σ+

LB+ 1

2

rarr

VBLHminus 1

2

σminus

LBminus 12

rarr

VBLH+ 1

2

Bei tiefen Temperaturen finden die Uumlbergaumlnge LB rarr VBLH (duumlnne Pfeile) nicht stattEs bleiben nur zwei moumlgliche Uumlbergaumlnge die je entweder zu σ+ oder σminus fuumlhren Durcheine Messung des rechts I+ und links Iminus zirkular polarisierten Lichtes in der Elektrolu-mineszenz (EL) wird der Polarisationsgrad P = (Iminus minus I+)(I+ + Iminus) bestimmt Anhanddieses Polarisationsgrades kann man somit direkt auf den Grad an spinpolarisiertenElektronen im Quantentopf zuruumlck schlieszligen Man ermittelt hierbei eine untere Grenzeder Spininjektionseffizienz des Ferromagneten zum Halbleiter Fuumlr qualitativ hochwer-tige LED-Strukturen und nicht zu niedrige Spinpolarisationsgrade ist diese Messungauch bei Raumtemperatur moumlglich Voraussetzung ist hierfuumlr dass man die Uumlbergaumlngeder Elektronen mit HH und LH energetisch trennen kann

Frontseitig emittierende SpinLEDs haben jedoch den groszligen Nachteil dass fuumlr die-se Konfiguration die Magnetisierung des Ferromagneten aus ihrer spontanen Ausrich-tung herausgedreht und entlang der Schichtnormale orientiert werden muss Diese istaufgrund der magnetischen Formanisotropie duumlnner magnetischer Filme eine schwe-re Achse Fuumlr den Betrieb planarer SpinLEDs werden deshalb sowohl in der Faraday-als auch der geneigten Hanle-Konfiguration hohe externe Felder im Bereich von 01 bis2 Tesla benoumltigt [5270] Die Faraday-Konfiguration ist in der Abbildung 62 I dargestelltHier wird das aumluszligere Magnetfeld entlang der Schichtnormale orientiert wodurch die

ObjektBauteil Magnetische Induktion B

Magnetfeld von Hirnstroumlmen 100 fT bis 1 pTErdmagnetfeld an der Erdoberflaumlche 25 bis 65microThandelsuumlblicher Kuumlhlschrankmagnet 5 bis 10 mTMagnetfeld eines Sonnenflecks 150 mTMagnetfelder von Kernspintomographen

1 bis 3 Thandelsuumlblichen Lautsprecherspulen60-Hz-TransformatorenNd2Fe14B-Dauermagnet

Tabelle 61 Groumlszligenordnungen von Magnetfeldern nach Wikipedia

Elektronenspins direkt im Ferromagneten manipuliert werden Typischerweise benoumltigtman hierfuumlr Felder zwischen 1 und 2 Tesla In der geneigten Hanle-Konfiguration wirddie SpinLED in einem etwas geringeren Magnetfeld mit einem Winkel von 45 zurSchichtnormale betrieben Dieses Feld bewirkt eine Spin-Praumlzession der Elektronen umdie Achse des Feldes nachdem sie in den Halbleiter injiziert wurden Die Spinmanipu-lation findet somit erst im Halbleiter statt Hier verursacht die Praumlzessionsbewegungeine Spinkomponente parallel zur Schichtnormale welche fuumlr den Betrieb der SpinLED

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

genutzt wird Die fuumlr diese Konfiguration benoumltigten Felder liegen zwar im Bereich von01 bis 05 Tesla und fallen so deutlich geringer als in der Faraday-Konfiguration aus fuumlrpraktische Anwendungen sind diese Groumlszligenordnungen jedoch immer noch ungeeignetFuumlr eine Einordnung dieser Felder sind in Tabelle 61 typische Magnetfeldstaumlrken vonverschiedenen Objekten und Bauteilen angegeben (entnommen aus Wikipedia)

Der Polarisationsgrad des emittierten Lichtes einer planaren SpinLED ist beispielhaftin Abbildung 62 III dargestellt Diese Messwerte basieren auf einer GaAs(AlGa)As-LED auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht aus Co2FeSi [73286290] Die offenen Quadra-te geben den gemessenen Polarisationsgrad in Abhaumlngigkeit des aumluszligeren Feldes widerDie rote Linie hingegen zeigt den Verlauf der fuumlr diese Struktur mittels SQUID entlangder Schichtnormale gemessenen Hysteresekurve der Co2FeSi-Schicht in willkuumlrlichenEinheiten Da bei der Messung des Polarisationsgrades Elektronen in entgegengesetzterSpinpolarisierung injiziert wurden ist die Hysteresekurve fuumlr einen besseren Vergleichmit dem Verlauf des Polarisationsgrades invertiert dargestellt Die Daten gehen auf Fars-hchi et al [73] zuruumlck Wie man sieht folgt der gemessene Polarisationsgrad exakt derHysteresekurve des Co2FeSi-Films entlang der Schichtnormale Fuumlr einen Polarisations-grad von 15-20 werden Feldstaumlrken von rund 15 T benoumltigt was einigen technischenAufwand mit sich zieht und somit fuumlr Anwendungen ungeeignet ist Daruumlber hinaus istman aufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substratelimitiert An eine Integration mit Si zum Beispiel fuumlr die optische Kommunikation aufeinem Chip ist somit innerhalb des Konzeptes planarer SpinLEDs nicht zu denken

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

612 Planare SpinLED mit NanosaumlulenUm SpinLEDs auch in niedrigen bzw sogar in der Abwesenheit von aumluszligeren Magnetfel-dern zu betreiben muszlig die ferromagnetische Injektorschicht entlang des elektronischenTransportpfades magnetisiert sein Wie die vorliegende Arbeit zeigt kann dies auch oh-ne die Beschraumlnkung auf limitierte Materialsysteme oder Uumlberstrukturen [8687] durch dieVerwendung von GaAs-Nanosaumlulen als eine Traumlgerstruktur fuumlr die magnetische Schichtrealisiert werden Das Konzept einer SpinLED mit Nanosaumlulen bildet somit das ersteBauteil das im Rahmen der vorliegenden Arbeit entworfen wurde

Die moumlgliche Form einer SpinLED mit Nanosaumlulen ist in Abbildung 63 skizziertBis zum Quantentopf ist diese identisch mit der planaren SpinLED aus Abbildung62 I Auf den Quantentopf bzw eine duumlnne intrinsische Schicht werden die undotier-ten GaAs-Nanodraumlhte aufgebracht Dies kann durch Au-Troumlpfchen [180291292] oder durch

Abbildung 63 Skizze einer planaren SpinLED mit Nanosaumlulen

eine duumlnne Schicht Si-Oxid [102188192293] als Initiator des selektiven Wachstums bewerk-stelligt werden Das Nanosaumlulen-Wachstum wird schlieszliglich bei der gewuumlnschten Laumlngeder Saumlulen beendet die Wachstumsbedingungen werden vom axialen hin zum radialenWachstum geaumlndert und die n-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die int-rinsischen Saumlulen realisiert [199201294295] Im letzten Wachstumsschritt werden wie in dervorliegenden Arbeit praumlsentiert die Nanodraumlhte mit einem duumlnnen Fe3Si-Film umman-telt

Mit fluumlssigen oligomeren bzw polymeren anorganischen Molekuumllen auf Si-Basis ge-nannt Wasserstoff-Silsesquioxane (HSQ) kann der Raum zwischen den Nanosaumlulennach dem Wachstum durch Aufschleudern und anschlieszligendes Ausbacken aufgefuumlllt

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

werden Das ausgehaumlrtete HSQ hat strukturelle und elektronische Eigenschaften aumlhn-lich des Si-Oxids und ist daher ideal als Fuumlllmaterial geeignet [296297] Die nun nochfreistehenden Koumlpfe der Nanodraumlhte werden schlieszliglich mit einer duumlnnen Schicht Indi-umzinnoxid (ITO) kontaktiert [199]

Durch das Anlegen einer Spannung koumlnnen nun spinpolarisierte Elektronen vom Fer-romagnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln Die niedrig n-dotierteHuumllle der Nanodraumlhte bildet den Transportkanal Hier diffundieren die Elektronen zumplanaren Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit unpolarisierten Loumlchernaus dem p-GaAs Durch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierungdes Ferromagneten sind die Elektronenspins bereits parallel zum elektronischen Trans-portkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad im frontseitig emittierten Lichtdirekt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider Externe Magnetfelder wer-den nicht benoumltigt

HerausforderungenAufgrund der festgelegten Wachstumsrichtung der Nanodraumlhte sind die bislang fastausschlieszliglich verwendeten (001)-orientierten Substrate zur Integration von Nanosaumlulenin eine LED-Struktur leider nicht geeignet Man kann somit innerhalb dieses Konzep-tes nur beschraumlnkt auf bereits vorhandene Expertise bzw Strukturen zuruumlckgreifen Esmuumlssen als erste Herausforderung optimale Wachstumsbedingungen sowohl fuumlr glatteGaAs(111) als auch (InGa)As-Schichten gefunden werden Dotierprofile und Konzentra-tionen muumlssen uumlberpruumlft und der In-Gehalt des Quantentopfes muss angepasst werdenAufgrund des amphoteren Charakters des Si-Einbaus in den GaAs-Kristall welcher hierdurch die Orientierung bevorzugt in Erscheinung tritt [298ndash300] erfordert die n-Dotierungmittels Si besondere AufmerksamkeitFuumlr das Aufbringen des Initiators des selektiven Nanodraht-Wachstums entweder Au-Tropfen oder eine duumlnne Si-Oxidschicht muss die Probe aus der MBE entnommen undspaumlter fuumlr einen Ruumlcktransfer chemisch gereinigt werden Neben den Parametern fuumlrdas optimale Aufschleudern von Au-Tropfen oder eines Si-Oxids welche es zu findengilt muss daruumlber hinaus gewaumlhrleistet sein dass sie das im Anschluss stattfindendechemische Reinigen unbeschadet uumlberstehen Hier kann auf Arbeiten von Somaschini etal [198] zuruumlckgegriffen werdenIn der MBE muumlssen im Anschluss Wachstumsparameter fuumlr das selektive Wachstumgefunden werden Diese unterscheiden sich fundamental verwendet man Au-Tropfenoder wie in dieser Arbeit sich auf duumlnnem Si-Oxid bildende Ga-Tropfen und haumlngenzusaumltzlich teils erheblich vom Substrat ab [9102188192291293]

Ist das Nanosaumlulen-Wachstum beendet muumlssen die Wachstumsparameter wiederum andas radiale Wachstum angepasst werden und Dotierkonzentrationen und -profile ge-funden werden In Arbeiten von Dimakis et al [199] konnte bereits gezeigt werden dasssomit funktionierende p-i-n-Strukturen hergestellt werden koumlnnen detaillierte Aussa-gen uumlber den elektronischen Transport in diesen Bauteilen und damit zusammenhaumln-gend uumlber optimale Dotierprofile gibt es zur Zeit jedoch noch nicht Weiterhin ist hierzu beachten dass das n-dotierte GaAs nach der Herstellung des Quantentopfes nichtnur ausschlieszliglich auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen sondern auch zwischen den Na-nosaumlulen aufwaumlchst Im Gegensatz zum selektiven Nanodraht-Wachstum mittels einesmit Si-Oxid bedeckten Substrates liegt das Substrat im Bereich zwischen den Saumlulenbei der Verwendung von Au-Tropfen vollkommen frei Somit stellen hier die zwischenden Saumlulen wachsenden n-dotierten Schichten einen zusaumltzlichen parasitaumlren Trans-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

portpfad dar Es erscheint daher bei dieser Methode unwahrscheinlich dass der Elek-tronentransport im Potentialgefaumllle zwischen Fe3Si-Film und GaAs-Substrat tatsaumlchlichradial uumlber die Saumlulen und erst anschlieszligend zum Quantentopf hin stattfindet Zwarkonnten einige Arbeiten an aumlhnlichen LED-Strukturen mit Nanosaumlulen bereits zeigendass der Stromfluss entlang des ersten Transportpfades stattfindet [199296] gesichert istdiese Tatsache fuumlr die hier vorgestellte Struktur jedoch nicht Im Fall eines Stromflussesuumlber die Schichten zwischen den Nanosaumlulen muss dieser durch eine isolierende Schichtunterdruumlckt werdenDas Wachstum der Fe3Si-Huumllle wurde durch die vorliegende Arbeit analysiert und stelltsomit im Rahmen der SpinLED-Herstellung keine Probleme mehr darEbenfalls unproblematisch gestaltet sich das Aufschleudern und Ausbacken von HSQbis zu einer bestimmten Houmlhe der Nanosaumlulen und das anschlieszligende Aufbringen ei-ner duumlnnen ITO-Schicht Beides sind Prozesse die in der Forschung an Halbleiter-Nanosaumlulen bereits etabliert sind wenn auch erst seit kurzem Inzwischen kommensie standardmaumlszligig bei der Prozessierung und Kontaktierung von Nanodraht-LEDs zumEinsatz [296297]

Zwar umgeht man mit diesem Konzept durch die Verwendung von Nanosaumlulen diefuumlr herkoumlmmliche SpinLEDs benoumltigten hohen Magnetfelder dennoch ist man auch hieraufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substrate limi-tiert Optische Intrachip-Kommunikation zum Beispiel ist somit auch mit diesen Bautei-len nicht realisierbar

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

613 Nanosaumlulen-SpinLEDUm die Beschraumlnkung auf GaAs-Substrate fuumlr derartige Bauteile zu umgehen bietetsich hier natuumlrlich an eine komplette SpinLED-Struktur innerhalb einer Nanosaumlule her-zustellen Dies ist das zweite Bauteilkonzept welches in diesem Rahmen ausgearbeitetwurde Die Skizze eines moumlglichen Aufbaus ist in Abbildung 64 dargestellt

Ausgangspunkt ist hier kein GaAs-Substrat mehr sondern Si(111) bedeckt mit einerduumlnnen Schicht nativen Si-Oxids Das Wachstum der Nanosaumlulen findet direkt daraufmittels des in der vorliegenden Arbeit verwendeten Ga-induzierten Mechanismus statt

Abbildung 64 Skizze einer Nanosaumlulen-SpinLED

Schleudert man zuvor auf das Si-Oxid Au-Troumlpfchen auf ist es jedoch auch moumlglichhier mittels des Au-induzierten Mechanismus [301] zu arbeiten

Das Wachstum beginnt innerhalb dieses Konzeptes mit einem p-dotierten Nanodraht-Segment Der Uumlbergang hiervon zu einem intrinsischen Abschnitt wird durch eine Un-terbrechung des bereitgestellten Akzeptor-Molekularstrahls bewerkstelligt An den p-i-Uumlbergang schlieszligt sich ein axialer (InGa)As-Quantentopf gefolgt von einem weitereni-GaAs-Segment an Das Nanodraht-Wachstum wird hier kurz unterbrochen um die bishierhin fertiggestellte Struktur mit einer duumlnnen Oxidschicht einzuhuumlllen Dies kannentweder ebenfalls mittels MBE in einer gesonderten Kammer fuumlr das Wachstum vonOxiden geschehen oder die Probe wird kurz aus der UHV-Umgebung entnommen DasOxid wird benoumltigt um ein Kurzschlieszligen der SpinLED zu unterbinden Nach demOxid-Wachstum bzw dem Ruumlcktransfer der Proben in die UHV-Umgebung wird dasSaumlulenwachstum bis zur gewuumlnschten Laumlnge fortgesetzt Dieses letzte Saumlulenstuumlck kannwie in der Abbildung 64 skizziert direkt aus n-dotiertem GaAs oder noch aus intrin-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

sischem Material bestehen Ist die erwuumlnschte Laumlnge erreicht werden die Wachstums-bedingungen vom axialen hin zum radialen Wachstum geaumlndert und die n- bzw n rarrn++-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die Saumlule realisiert Das Ummantelnder Saumlulen mit Fe3Si das Auffuumlllen des Raums zwischen den Draumlhten mit HSQ unddie Kontaktierung mittels ITO verlaumluft analog zum vorher beschriebenen Konzept derplanaren SpinLED mit Nanosaumlulen

Eine angelegte Spannung bewirkt nun dass spinpolarisierte Elektronen vom Ferroma-gnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln koumlnnen Die niedrig n-dotierteHuumllle sowie selbiger Saumlulenkern der Nanodraumlhte bilden den Transportkanal Hier dif-fundieren die Elektronen zum Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit un-polarisierten Loumlchern aus dem p-dotierten Abschnitt der Saumlulen und dem p-SubstratDurch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierung des Ferromagne-ten sind die Elektronenspins auch bei dieser Variante bereits parallel zum elektronischenTransportkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad des frontseitig emittier-ten Lichtes direkt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider und externeMagnetfelder werden nicht benoumltigt

HerausforderungenDie groumlszligte Schwierigkeit dieser Struktur besteht in der Herstellung des axialen Quan-tentopfes Eine vollstaumlndig axiale Heterostruktur wurde nach dem Erkenntnisstand die-ser Arbeit mit der MBE-Technik noch nie realisiert Arbeiten von Somaschini [302] habengezeigt dass durch ein Oumlffnen des In-Ventils die Moumlglichkeit besteht mittels des Ga-induzierten Wachstums sehr duumlnne axiale (InGa)As-Schichten einzufuumlgen Waumlhrend-dessen wird der Ga-Tropfen jedoch sehr schnell instabil und verschwindet teils was einweiteres Wachstum mit GaAs erschwert Eine weitere Moumlglichkeit bietet hier folgendesVorgehen nach Somaschini [303] Nach dem ersten intrinsischen Segment wird der Ga-Tropfen bei niedrigen Temperaturen und sehr geringem As-Fluss verbraucht so dassglatte Kopffacetten entstehen Auf diesen wird mittels ebenfalls geringen In-Fluumlssenund Temperaturen ein neuer In-Tropfen abgeschieden Ob dies jedoch auch im Fallevon (InGa)-Tropfen funktioniert muss hier noch uumlberpruumlft werden Durch einen hohenAs-Fluss und das Heizen auf ca 500 C wird dieser kristallisiert Nun kann wiederumnach Somaschini et al [198] und Priante et al [304] ein neuer Ga-Tropfen auf die Saumlulenaufgebracht und das Wachstum fortgesetzt werden Fuumlr den VLS-Mechanismus mit Au-Tropfen zeigten Arbeiten von Somaschini [301] dass sich ein (InGa)As Quantentopf inaxialer Richtung nur bewerkstelligen laumlsst wenn man zuvor (nach dem Wachstum desersten intrinsischen Segments) die Seitenflaumlchen der GaAs-Saumlulen passiviert Fuumlr denIn-Einbau darf daruumlber hinaus der Durchmesser der Au-Tropfen nicht zu klein sein [305]

Eine Passivierung der Seitenflaumlchen erreicht man ganz einfach indem man die Pro-be kurz aus der MBE herausnimmt und einige Zeit unter Atmosphaumlrendruck an Luftlagert oder mittels MBE eine duumlnne Oxidschicht abscheidet Der folgende Uumlbergangvom (InGa)As-Quantentopf zum zweiten intrinsischen Segment stellt nach Arbeitenvon Dick et al [306] wiederum kein Problem darDie n-Dotierung des obersten Saumlulenstuumlckes kann auch in der [111]-Richtung innerhalbder Nanosaumlulen nachweislich mit Te bewerkstelligt werden [307308] Si ist hingegen auf-grund seines in der [111]-Richtung innerhalb von Nanosaumlulen verstaumlrkten amphoterenCharakters weniger geeignet [195295298ndash300309] Um keine Kompensation herbeizufuumlhrenist man bei Si deshalb auf sehr geringe Dotierkonzentrationen beschraumlnkt Ob diese fuumlrden Betrieb der Nanosaumlulen-SpinLED ausreichen muss untersucht werden Die Frage

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

inwiefern sich hingegen ein intrinsisches oberstes Saumlulenstuumlck auf die Funktionsweisedes Bauteils auswirkt ist zum jetzigen Zeitpunkt ebenfalls noch ungeklaumlrtEine weitere Schwierigkeit koumlnnte sich durch die positive Dotierung des unteren Saumlu-lensegments ergeben Zwar kann man bei der p-Dotierung auf einige Arbeiten zuruumlck-greifen [195310311] genaue Dotierkonzentrationen sowie Dotierprofile sind jedoch bislangnur rudimentaumlr erforscht

Aufgrund der zwei groszligen Vorteile dieser Strukturen welche einen moumlglichen Betriebvon SpinLEDs in geringen bis hin zu gar keinen aumluszligeren Feldern und ihre Kompatibi-litaumlt mit der Si-Technologie umfassen steht demzufolge der Realisierung von beispiels-weise optischer Intrachip-Kommunikation nichts mehr im Wege Auszligerdem bleibt zuerwaumlhnen dass diese Variante ein komplettes SpinLED-Bauteil auf einer Substratflaumlchevon nur wenigen 100 nm times 100 nm darstellt dieser enorm geringe Substratverbrauchkommt der heutigen Si-Technologie weiterhin sehr entgegen

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Im ersten Teil dieses Kapitels wird eine Einfuumlhrung in das auf Parkin et al [82] ba-sierende Konzept des dreidimensionalen permanenten Festkoumlrperspeichers gegebenInnerhalb dieses Konzeptes lieszligen sich Speicherelemente mit bislang unerreichbarenSpeicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen statischen Festkoumlrperspei-cher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer und zu erschwinglichen Preisen herstellenBislang gestaltet sich die tatsaumlchlich dreidimensionale Herstellung solcher Speicher je-doch als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Daskoumlnnte schlieszliglich durch die Uumlbertragung des Konzeptes auf die in dieser Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen umgangen werden Diese Uumlber-tragung fuumlhrt zum dritten und letzten Bauteilkonzept dieser Arbeit und wird im zweitenTeil dieses Kapitels vorgestellt Es nutzt die GaAs-Nanodraumlhte als rein passive Traumlger-struktur um mittels der durch sie entlang der Substratsenkrechte orientierten Fe3Si-Huumlllen dreidimensionale Speicherelemente zu realisieren

621 Konzept des Laufbandspeichers

Felder bestehend aus duumlnnen ferromagnetischen Streifen in einer senkrechten Anor-dung wurden 2008 von Parkin et al [82] unter dem englischen Begriff racetrack memory(RM) fuumlr schnelle rein elektrisch angesteuerte permanente magnetische Datenspeiche-rung vorgeschlagen Das Konzept des RM beruht im Gegensatz zu herkoumlmmlichenzweidimensionalen Speichertechniken auf einer Erweiterung der Datenablage in dendreidimensionalen Raum hinein Damit lassen sich Speicherelemente von bislang un-uumlbertroffenen Speicherkapazitaumlten Zugriffszeiten vergleichbar mit denen heutiger SSDsund quasi unbegrenzter Lebensdauer zu niedrigen Preisen realisieren Physikalisch be-ruht der RM auf dem Effekt des Spin-Momenttransfers (STT) [7778] Der STT-Effekt trittauf wenn ein Strom von spinpolarisierten Elektronen von einem Medium mit einer be-stimmten Magnetisierung in ein weiteres mit anders orientierter Magnetisierung uumlber-geht Auf die Spins der Elektronen im zweiten Medium wirkt aufgrund des spinpola-risierten Stroms ein Drehmoment Uumlbersteigt der Strom einen bestimmten Schwellwertwird es durch den STT moumlglich die Magnetisierung im zweiten Medium zu drehenDieser Effekt wird im RM genutzt um magnetische Domaumlnen kontrolliert entlang einesSpeicher- bzw Leiterstreifens zu bewegen Eine Skizze des von Parkin et al [82] vorge-stellten Konzeptes eines RM findet sich in Abbildung 65

Im Konzept des RM wird Information in magnetischen Domaumlnen welche sich in lan-gen Sequenzen auf einem vertikal angeordneten ferromagnetischen Leiterstreifen befin-den senkrecht zur Oberflaumlche eines Si-Substrats gespeichert Diese sind in Abbildung65 durch blaue und rote Abschnitte gekennzeichnet Zwischen Domaumlnen unterschied-licher Orientierung bilden sich Domaumlnengrenzen die je nach der relativen Ausrichtungder benachbarten Domaumlnen zueinander entweder in einer Kopf-an-Kopf- oder einerFuszlig-an-Fuszlig-Konfiguration vorliegen Der Abstand zwischen aufeinanderfolgenden Do-maumlnengrenzen ist durch vorgegebene Haftstellen auf dem Speicherstreifen festgelegtDieser Abstand entspricht demzufolge der Laumlnge eines Bits Die Haftstellen sorgen dar-uumlber hinaus fuumlr eine groumlszligere Stabilitaumlt der Domaumlnengrenzen gegenuumlber thermischenFluktuationen oder magnetischen Streufeldern von benachbarten Speicherstreifen De-finiert werden Haftstellen zum Beispiel durch Einkerbungen im Speicherstreifen oderdurch Modulationen in der Dicke oder der Materialparameter des Streifens

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Fuumlr den Lese- und Schreibprozess werden die Domaumlnengrenzen durch Strompulse imNanosekundenbereich simultan entlang des Speicherstreifens bewegt Nach dem STT-Effekt [7778] verursacht der Stromfluss im magnetischen Material aufgrund von spinab-haumlngiger Diffusionsstreuung eine Spinpolarisierung des Materials und traumlgt infolgedes-

Abbildung 65 Schematischer Aufbau eines RM Entnommen aus Bader und Parkin [83] I Einvertikaler u-foumlrmiger magnetischer Speicherstreifen mit Bitmuster (blauund rot) vor und nachdem Domaumlnengrenzen mittels Strompulsen im Na-nosekundenbereich uumlber die horizontalen Lese- und Schreibstreifen bewegtwurden II Beim Lesevorgang wird mittels eines mit dem RM verbundenenMTJ der TMR gemessen III Einzelne Bits koumlnnen zum Beispiel mittels deshier dargestellten Streufeldes der Bewegung einer magnetischen Domaumlneentlang eines zweiten senkrecht angeordneten ferromagnetischen Streifesgeschrieben werden IV Ein Feld bestehend aus 42 vertikalen Speicherstrei-fen auf einem Chip

sen selbst ein Drehmoment Trifft der spinpolarisierte Strom auf eine Domaumlnengrenzeso uumlbertraumlgt er auf sie ein Spin-Drehmoment und somit ebenfalls eines auf die magne-tischen Momente in der Grenze Dieses Drehmoment kann eine Bewegung der Domauml-nengrenze verursachen welche unabhaumlngig von der Ladung der Grenze (Kopf-an-Kopfoder Fuszlig-an-Fuszlig) ist [312ndash318] Einzig der magnetische Streifen muss schmal genug seind h kleiner oder im Bereich von 100 nm so dass die Wechselwirkung des STT die-jenige der Momente mit dem Eigenfeld des Stromflusses dominiert Solange der Ab-stand benachbarter Domaumlnengrenzen konstant bleibt ist die durchschnittliche Lese-bzw Schreibezeit eines individuellen Bits unabhaumlngig von der Anzahl von Bits auf dem

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Speicherstreifen Letzterer sind somit keine Grenzen gesetzt wodurch sich mit demKonzept des RM bislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten realisieren lieszligen

Der Lesevorgang selbst findet schlieszliglich uumlber eine Messung des Tunnelmagnetwider-stands (TMR) mittels eines mit dem Speicherstreifen in Kontakt befindlichen magnetwi-derstandssensitiven Tunneluumlbergangs (MTJ) statt MTJs sind heutzutage handelsuumlblicheBauelemente und bilden die Basis eines jeden modernen MRAMs

Fuumlr den Schreibprozess gibt es mehrere technische Loumlsungen Erstens kann durch dasStreufeld eines durch einen benachbarten Metallstreifen flieszligenden Stromes eine Do-maumlne im Speicherstreifen geschrieben werden Zweitens eignet sich hierfuumlr ebenfallsdie STT-Wechselwirkung welche beim Stromfluss zwischen einem am Speicherstreifenbefindlichen magnetischen Nanoelements und dem Speicherstreifen selbst stattfindetDrittens kann wie in der Abbildung 65 III gezeichnet auch das Streufeld der kon-trollierten Bewegung einer Domaumlnengrenze entlang eines benachbarten magnetischenLeiterstreifens eine Domaumlne auf dem Speicherstreifen schreiben

Soweit das von Parkin et al [82] vorgestellte Prinzip des RM Unzaumlhlige Forschungs-gruppen beschaumlftigen sich seither mit duumlnnen magnetischen Speicherstreifen der Her-stellung von geeigneten Haftstellen und der kontrollierten Bewegung von Domaumlnen-grenzen entlang eines magnetischen Streifens [319320] Bislang jedoch gestaltet sich dietatsaumlchlich dreidimensionale Umsetzung solcher Speicherstreifen wie in Abbildung 65als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Mittelseines Grundgeruumlstes aus Halbleiter-Nanosaumlulen fuumlr die magnetischen Speicherstreifenwie die in der vorliegenden Arbeit vorgestellten mit einem Ferromagnet ummantel-ten GaAs-Nanodraumlhte koumlnnten die zuletzt genannten technischen Probleme umgangenwerden

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

622 Nanosaumlulen-LaufbandspeicherUumlbertraumlgt man das Konzept des RM auf die in dieser Arbeit diskutierten Nanosaumlulenso wird Information nicht mehr in einem u-foumlrmigen magnetischen Speicherstreifensondern in einer einzigen senkrechten Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlule gespeichertEine Skizze ist in Abbildung 66 I zu finden

Nach wie vor besteht ein Datenbit aus einer magnetischen Domaumlne die nun jedochdie Form eines schmalen Hohlzylindersegmentes hat In diesen Domaumlnen ist das ma-gnetische Moment entsprechend ihrer Form entweder parallel zur Saumlule oder in Wirbelnum die Saumlule orientiert Die Domaumlnengrenzen sind entsprechend Kopf-an-Kopf bzwFuszlig-an-Fuszlig oder rechts-links bzw links-rechts konfiguriert Zur Definition und Stabi-

Abbildung 66 I Skizze von drei Speichersaumlulen eines Nanodraht-RM jede besteht auseiner vertikalen mit einem duumlnnen Metallfilm ummantelten Halbleiter-Nanosaumlule Einzelne Bits bestehen nun aus Hohlzylindersegmenten (blauund rot) II Skizze eines Feldes von 30 Nanosaumlulen-RM auf einem Chip

lisierung der Domaumlnen werden wiederum vorgegebene Haftstellen verwendet Hierfuumlrkann bei einem Nanodraht-RM jedoch direkt der unter der magnetischen Speicherhuumll-le befindliche Halbleiterkern verwendet werden da sich Halbleiter-Nanosaumlulen in ver-schiedenen Uumlberstrukturen mit nahezu atomarer Perfektion herstellen lassen Berichtetwurde zum Beispiel bereits von periodischer Zwillingsbildung aus Wurzit- und Zink-blendephase mit einhergehender Zick-Zack-Form der Nanodraumlhte [321ndash325] Auch Tian etal [326] beobachteten Nanosaumlulen in periodischer Zick-Zack-Form Beim Ummanteln sol-cher Nanodraumlhte mit einem Ferromagneten sorgt die Form einer solchen Traumlgersaumluleautomatisch fuumlr periodische Einkerbungen in der magnetischen Huumllle die als Haft-stellen agieren koumlnnen Daruumlber hinaus sind ebenfalls periodische Modulationen desSaumlulendurchmessers bekannt [252327ndash329] Auch diese koumlnnen als Haftstellen dienen Beieinem Nanosaumlulen-RM sind die Haftstellen somit schon direkt nach dem Wachstum der

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Traumlgerstruktur vorhanden Dies koumlnnte im Gegensatz zum RM ohne Nanosaumlulen beiwelchem Haftstellen unter Umstaumlnden in einem separaten Prozessierungsschritt defi-niert werden muumlssen eine nicht unwesentliche Zeitersparnis fuumlr den Fertigungsprozessmit sich bringen

Entlang der Nanosaumlule werden die Domaumlnengrenzen durch einen Strompuls zwi-schen dem Kopf und dem Fuszlig der Saumlule uumlber den Mechanismus des STT bewegtDer hierzu benoumltigte Kontaktstreifen am Fuszlig der Draumlhte wird lithographisch entwedernach dem Saumlulenwachstum angebracht oder bereits vorher gemeinsam mit den vor-definierten Positionen fuumlr das Nanodraht-Wachstum Es ist hier jedoch auch moumlglichdie parasitaumlre Schicht des Ferromagneten zwischen den Saumlulen die beim Ummantelnder Draumlhte entsteht direkt fuumlr den unteren Kontakt zu verwenden Um die elektrischenAnsteuerungen fuumlr den Lese- und Schreibprozess in der Mitte des Nanodrahtes an-zubringen wird der Raum bis zur Haumllfte der Saumlulen mit Dielektrika wie das bereitserwaumlhnte HSQ oder andere Polymere aufgefuumlllt Techniken zum definierten Auffuumlllendes Saumlulen-Zwischenraumes sind wie im vorangegangenen Abschnitt bei den Spin-LEDs erwaumlhnt mittlerweile Standard in der Nanodraht-Prozessierung Fuumlr die Lese-und Schreibprozesse selbst eignen sich direkt die im RM-Konzept von Parkin et al [82]

vorgeschlagenen Mechanismen bzw Bauteile Einzig ihre Form muss durch leichte Mo-difizierung an die Zylinder-Geometrie der Speichersaumlule angepasst werden Diese Lese-bzw Schreibstreifen werden wiederum durch Dielektrika voneinander isoliert litho-graphisch somit in einer radialen Geometrie um die Saumlulen angebracht Zu den hierbenoumltigten Prozessierungsschritten vergleichbare konnten bereits bei der Realisierungvon radialen Gate-Strukturen um Nanosaumlulen fuumlr Nanodraht-Transistoren erfolgreichdurch- und vorgefuumlhrt werden [4325330ndash334] Nach einem erneuten Auffuumlllen mit Dielek-trika wird schlieszliglich noch der Kopf der Saumlulen analog zu den bereits beschriebenenProzessen fuumlr die SpinLED-Fertigung lithographisch kontaktiert

Der endguumlltige Saumlulen-Speicher besteht schlieszliglich aus Feldern vieler einzelner Spei-chernanosaumlulen aumlhnlich der Skizze in Abbildung 66 II Das Wachstum von Halbleiter-Nanosaumlulen innerhalb vordefinierter Positionen welche in ihrer Gesamtheit solche groszlig-flaumlchig angelegten Felder auf einem Substrat bilden wurde bereits von verschiedenenGruppen fuumlr verschiedene Halbleiter demonstriert [18102131335ndash348] Entgegen desselbenKonzeptes ohne Nanosaumlulen ist somit eine Fertigung solcher Speicherelement-Felderfuumlr heutige Prozessierungstechniken durchaus machbar

HerausforderungenDie erste und grundlegende offene Frage dieses Nanosaumlulen-RM-Konzeptes stellt sichim Zusammenhang der geometrischen Form der fuumlr dieses Konzept benoumltigten Domauml-nen Nach dem Kenntnisstand dieser Arbeit wurde bisher noch nicht nachgewiesen obeine Bewegung der Grenzen von Domaumlnen in Zylinder-Geometrie entlang einer magne-tischen Saumlule mittels der Wechselwirkung des STT moumlglich ist Dies zu erforschen bildetdie groumlszligte Herausforderung des Nanosaumlulen-RMEine weitere Schwierigkeit schlieszligt sich hier direkt an die erste an Aufgrund der Tat-sache dass die Form der Domaumlnen ein Hohlzylinder-Segment ist existieren innerhalbdieses Konzeptes nicht mehr nur zwei Konfigurationen von Domaumlnengrenzen sondernmindestens doppelt so viele (Kopf-an-Kopf Fuszlig-an-Fuszlig rechts-links links-rechts) In-wieweit sich welche Konfiguration fuumlr diese Art von Speicherelement eignet ist zumjetzigen Zeitpunkt ebenso ungeklaumlrt und bedarf weiterer ForschungDaruumlber hinaus bleibt fuumlr dieses Konzept ebenfalls noch zu untersuchen ob die hier

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

vorgeschlagenen Moumlglichkeiten zur Haftstellenfertigung tatsaumlchlich geeignet sind umstabile Domaumlnen mit festen Ausdehnungen zu realisierenSchlieszliglich birgt der gesamte beschriebene Fertigungsprozess Herausforderungen tech-nischer Art Zwar existieren zur Zeit in der Halbleiter-Nanodraht-Forschung Expertisenzu jedem der benoumltigten Prozessierungsschritte bis diese jedoch im Zusammenspiel zueinem funktionierenden RM fuumlhren werden sicher nicht wenige Feinjustierungen An-passungen und Modifikationen vorgenommen werden muumlssen

Es bleiben hier demzufolge viele offene Fragen von ganz grundsaumltzlichem Charak-ter Fuumlr die heutigen Fertigungstechniken im Nanometerbereich stellt dieses Konzeptjedoch eine tatsaumlchlich realisierbare Umsetzung eines echt dreidimensionalen Festkoumlr-perspeichers dar Das enorme Potenzial eines solchen Speichers (bislang unerreichbareKapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen SSDs eine unbegrenzte Lebensdau-er sowie erschwingliche Preise) rechtfertigt somit zukuumlnftige Arbeit in dieser Richtung

123

7 Zusammenfassung

Das Gebiet der Halbleiter-Nanosaumlulen zieht seit geraumer Zeit eine bemerkenswerteAufmerksamkeit auf sich [2ndash6] Mittels Nanostrukturen wie diesen Saumlulen ist es nichtnur moumlglich quasi verspannungsfrei Halbleiter hoher Qualitaumlt auf nahezu jedem Sub-strat herzustellen [10100101223] auch innerhalb der Saumlule lassen sich aufgrund der Moumlg-lichkeit des elastischen Spannungsabbaus sehr unterschiedliche Materialien in hoherQualitaumlt kombinieren [18106325349350] Dies fuumlhrt zu gaumlnzlich neuen Moumlglichkeiten in derGestaltung von Bauelementen mit verschiedensten teils voumlllig neuartigen Eigenschaf-ten [161719296342351ndash370]

Diese Arbeit geht noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als eine der ers-ten Arbeiten das Gebiet der Halbleiter-Saumlulen mit demjenigen der Spintronik Inner-halb einer Saumlule wird ein ferromagnetisches Metall mit einem Halbleiter kombiniertDie Struktur besteht im Rahmen dieser Arbeit aus einem GaAs-Kern umhuumlllt mit ei-ner duumlnnen Fe3Si-Schicht die somit fuumlr sich allein gesehen einen Nano-Hohlzylinder(Englisch nanotube) darstellt

Diese Nano-Hohlzylinder sind daruumlber hinaus auch als eigenstaumlndige Strukturen in-teressant da sie aufgrund ihrer geometrischen Abmessung und Form ganz eigene Rand-bedingungen fuumlr die Orientierung der Magnetisierung besitzen Fuumlr die spontane Aus-richtung der magnetischen Momente ergeben sich nur zwei moumlgliche Konfigurationendie Orientierung in Vortices (Wirbeln) um die Hohlzylinder herum auch Zwiebelstruk-tur genannt und die Staborientierung entlang der Zylinder [114115371ndash373] Letztere bildetdie Motivation dieser Arbeit denn aufgrund der senkrechten Orientierung der darunterbefindlichen Halbleiter-Saumlule auf dem Substrat sorgt sie fuumlr eine moumlgliche Ausrichtungder spontanen Magnetisierung entlang der Substratnormalen Dies ist wegen der ma-gnetischen Formanisotropie mit herkoumlmmlichen Ferromagnet-Schichten nur mit sehrlimitierten Materialen [8687] oder mit einem erheblichen Aufwand indem spezielle ma-gnetische Uumlbergitter und Mehrfachschichtsysteme gewachsen werden zu bewerkstel-ligen [88ndash91374ndash382] Die in dieser Arbeit vorgestellte Variante der Nano-Hohlzylinder isthingegen unabhaumlngig vom magnetischen Material und erfordert nur den einen Wachs-tumsschritt der Saumlulen-Umhuumlllung

Das Forschungsgebiet der ferromagnetischen Hohlzylinder mit Abmessungen im Na-nometerbereich [83383ndash389] ist mindestens ebenso groszlig wie dasjenige der Halbleiter-Nano-draumlhte Die epitaktische Kombination beider Nanostrukturen [27ndash293135ndash39] mit einem sogeeigneten Ferromagneten wie Fe3Si ist jedoch ein Alleinstellungsmerkmal dieser Ar-beit Hier galt es zu untersuchen

1 inwieweit es moumlglich ist GaAs-Nanodraumlhte mit Fe3Si mittels MBE zu umhuumlllen

2 welche physikalischen Eigenschaften diese mit Fe3Si ummantelten Saumlulen aufwei-sen und

3 inwieweit sich eine Stabmagnetisierung in den Nanodraht-Huumlllen realisieren laumlsst

Verschiedene GaAs-Traumlgerstrukturen wurden zu diesem Zweck mittels des selbstin-duzierten VLS-Wachstums hergestellt Im direkten Anschluss daran wurden diese unter

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7 Zusammenfassung

UHV-Bedingungen in eine zweite Kammer geeignet fuumlr das Metallwachstum transfe-riert und mit Fe3Si umhuumlllt Somit wurde eine houmlchstmoumlgliche Reinheit der Grenzflaumlchegewaumlhrleistet Diese technische Voraussetzung ist ein weiteres Alleinstellungsmerkmaldieser Arbeit

Die Epitaxie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden ist allein aufgrund der geneig-ten Quellenpositionen in der MBE-Kammersymmetrie moumlglich Da Adatomdiffusion beiden niedrigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt besitztder zur Substratnormale geneigte Materialfluss der MBE eine Komponente ungleichNull parallel zur Substratoberflaumlche Dieser Materialanteil adsorbiert auf den Seiten-flaumlchen der Saumlulen Hieraus und aus den Draht-Abmessungen folgt eine rund fuumlnfmalniedrigere Wachstumsrate an den Saumlulen-Seitenflaumlchen als auf der Substratoberflaumlchezwischen den Draumlhten Das Ungleichgewicht der Volumina von Huumlllen und parasitaumlrerSchicht ist bei allen Ensemble-Messungen von anlagenfrischen Proben zu beruumlcksich-tigen und fuumlhrt dazu dass bei dieser Art der Charakterisierung nur sehr beschraumlnkteAussagen uumlber die Huumlllen gemacht werden koumlnnen Durch eine gezielte Wahl der Trauml-gerstruktur (genauer gesagt der Dichte und Laumlnge der Saumlulen) laumlsst sich der Anteil desparasitaumlren Wachstums zwischen den Draumlhten jedoch maszligschneidern Dabei kann dieSaumlulendichte durch eine Vorstrukturierung der Si-Substrate nahezu beliebig eingestelltwerden [102339ndash348] Die Laumlnge ist noch einfacher uumlber die GaAs-Wachstumsdauer steu-erbar [188192390391] Somit ist auch ein komplettes Unterdruumlcken dieses Fe3Si-Films moumlg-lich Diese Beobachtung ist ein sehr wichtiger Aspekt im Hinblick auf eine Verwendungder Nanodraumlhte in spintronischen Bauteilen

Unabhaumlngig davon ist es moumlglich Nanosaumlulen verschiedener Laumlngen gleichmaumlszligig mitFe3Si zu ummanteln Das Wachstum findet dabei uumlberall auf der Nanodraht-Oberflaumlchesimultan statt und bildet eine geschlossene Huumllle Der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur wird dabei in seiner Form erhalten seine Ausrichtung vari-iert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit kann die Dicke der Fe3Si-Huumllleganz einfach durch die Wahl der Wachstumsdauer eingestellt werden Dies ist ein weite-res wichtiges Ergebnis dieser Arbeit denn gleichmaumlszligige und geschlossene Huumlllen sindeine Grundvoraussetzung fuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanosaumlulen in zukuumlnfti-gen Bauelementen

Die Morphologie der umhuumlllten Nanodraumlhte unterscheidet sich von derjenigen pla-narer Fe3Si-Schichten Bei Temperaturen unter 200 C zeigen die Saumlulen eine charakte-ristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattem-peraturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchenwiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachstumstemperaturdieser Arbeit von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Fuumlr den Einsatz inspintronischen Bauteilen sind Schichten bzw Huumlllen mit rauen Grenz- und Oberflauml-chen problematisch da sie eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung darstellenund stromfuumlhrende Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei und so-mit zusaumltzliche Widerstaumlnde verursachen koumlnnen [262ndash265] Demzufolge kann aufgrundder Morphologie fuumlr das Wachstum von Bauteilen basierend auf mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine maximale Substrattemperatur von 200 C angegebenwerden

Im Gegensatz zur Epitaxie des Fe3Si auf hochreinen GaAs-Substraten zeigt die pa-rasitaumlre planare Schicht des Fe3Si zwischen den Saumlulen ausschlieszliglich polykristallineEigenschaften Dies gilt jedoch nicht fuumlr die Nanodraht-Huumlllen Bei Temperaturen un-terhalb von 200 C konnte neben polykristallinem Material auch ein signifikanter Anteil

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an epitaktisch ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen mittels XRD und TEM nachgewiesenwerden Die kristallographische Orientierung stimmt dabei mit derjenigen des GaAsuumlberein Innerhalb dieser epitaktischen Bereiche besitzt das Fe3Si eine stoumlchiometri-sche Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor Bei Temperaturenum 200 C ist die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktisch ori-entiert Sie zeigt einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hinweise aufeine hundertprozentige Ordnung entsprechend der D03-Phase finden Das Fe3Si derHuumlllen bildet markante (111)-orientierte Facetten aus welche aufgrund ihrer geringenVerkippung zur [111]-Wachstumsrichtung oberflaumlchlich sehr glatt erscheinen Numeri-sche DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwinvom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben uumlbereinstim-mend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlr Si-terminierte (111)-OberflaumlchenMinimalwerte Daruumlber hinaus zeigen die Nanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von In-terdiffusionsprozessen in der Form von Grenzflaumlchenreaktionsprodukten Bekannt sinddiese Grenzflaumlchenreaktionen auch von der planaren Epitaxie des Fe3Si wurden dortjedoch erst bei erheblich houmlheren Temperaturen um 400 C beobachtet Das Einsetzendieser Reaktionen bei wesentlich niedrigeren Temperaturen im Falle der Nanodraumlhteist houmlchstwahrscheinlich dem hohen Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumen unddem sehr geringen Durchmesser der Saumlulen zuzuschreiben Beide Faktoren beguumlnstigennachweislich Instabilitaumlten an Ober- und Grenzflaumlchen [34249ndash252] Bei Temperaturen uumlber200 C hinaus fuumlhren die Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen zu einer sukzessivenZerstoumlrung sowohl des GaAs- als auch des Fe3Si-Kristalls Die Reaktionen spielen sichdabei in einem Kanal welcher von den Draumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat ab Im Substrat entstehen in der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welchein Form und Ausdehnung nicht mit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlber-einstimmen Als Reaktionsprodukte bilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- undAs-Si-Verbindungen Die Untersuchungen der kristallographischen Eigenschaften derFe3Si-Huumlllen bestaumltigen somit eine maximale Wachstumstemperatur von 200 C

Die fuumlr diese Arbeit motivierende Fragestellung nach einer moumlglichen Stabmagneti-sierung in den Nanodraht-Huumlllen konnte tatsaumlchlich fuumlr verschiedene Substrattempera-turen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmuster mit mikroma-gnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Somit ist diese Arbeit die al-lererste zur Forschung an Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraumlhten welche die gewuumlnschteStabmagnetisierung realisieren konnte Das staumlrkste magnetische Signal zeigten hierbeiSaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C Diese nach belieben nano- oder mi-krometerlangen Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktursenkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Alternative zur Be-werkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substratnormalen darSie koumlnnen mit glatten Grenz- und Oberflaumlchen einem sechseckigen Querschnitt undgleichmaumlszligigen geschlossenen Huumlllen jedweder gewuumlnschten Dicke hergestellt werdenDabei zeigen sie bis zu einer Wachstumstemperatur von maximal 200 C die fuumlr Fe3Sitypischen magnetischen Eigenschaften Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sindsomit nachweislich vielversprechende Nanostrukturen fuumlr neuartige zukunftsgewand-te Bauteile der Spintronik und der magnetischen Datenspeicherung

Als Ausblick bleibt schlieszliglich zu klaumlren inwiefern die hier vorgestellten Nanodraht-strukturen fuumlr die in Kapitel 6 genannten zukunftstraumlchtigen Bauteile aufgrund ihrerelektronischen Eigenschaften geeignet sind und inwieweit sie mit bereits bekannten pla-naren Strukturen konkurrieren koumlnnen

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A Uumlbersicht der Proben undWachstumsbedingungen

Im Folgenden werden die hier untersuchten Proben und ihre jeweiligen Parameter desMBE-Wachstums aufgelistet Dem besseren Verstaumlndnis halber sind sie in thematischenGruppen zusammengefasst und dort anhand der Laumlnge der Traumlgerstruktur klassifiziertdadurch sind die Probennummern nicht fortlaufend und es tauchen einige Proben dop-pelt auf

A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

Die Stoumlchiometie des Fe3Si wurde anhand planarer Schichten auf unverkippten semi-isolierenden GaAs(001)-2-Zoll-Substraten von Wafer Technology mittels XRD kalibriertDa GaAs und Fe3Si gitterangepasst sind wurden hierzu ω-2ϑ-Kurven um den ReflexGaAs(004)Fe3Si(004) aufgenommen und die Temperatur der Si-Zelle solange angepasstbis der Fe3Si(004) Reflex genau auf dem GaAs(004) zu liegen kam Aus den Nebenmaxi-ma verursacht durch Beugung an den glatten Fe3Si-Grenz- und Oberflaumlchen konnte da-bei zugleich die Schichtdicke und somit die Wachstumsrate des Fe3Si ermittelt werdenDie Wachstumsbedingungen der GaAs-Pufferschicht die in der Wachstumskammer fuumlrGruppe-III-Arsenide aufgebracht wurde sind hier nicht erfasst Die Tabelle A1 beziehtsich ausschlieszliglich auf die Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53533 200 3 1335 1395M53544 200 3 1335 1370 18M53545 200 3 1335 1350 16M53558 200 3 1335 1363 18

Tabelle A1 Proben zur Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

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A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A2 Temperaturserien

Hier sind nun alle Proben aufgelistet bei denen der GaAs-Nanosaumlulen-Kern bei ver-schiedenen Temperaturen (Tsub) mit Fe3Si ummantelt wurde Die Wachstumsraten unddas VIII-Verhaumlltnis beziehen sich auf die Rate in nmh mit welcher eine planareGaAs-Schicht unter gleichen Bedingungen wachsen wuumlrde und das dabei bereitgestell-te Flussverhaumlltnis von As (FAs) zu Ga (FGa) Des weiteren meint die Spalte gtR in nmhltder folgenden Tabellen ebenfalls die Rate mit welcher eine planare Fe3Si-Schicht untergleichen Bedingungen wachsen wuumlrde Die Spalten gtTFe in C lt und gtTSi in C lt gebendie Zellentemperatur von Fe bzw Si waumlhrend des Wachstums an

A21 200-nm-lange NanosaumlulenDiese Serie wurde hauptsaumlchlich fuumlr TEM-Untersuchungen angefertigt Die ersten 4 Pro-ben sind auf n-dotierten (As) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid der Firma Sil-chem gefertigt die restlichen auf ebenfalls n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mitnativem Oxid der Firma CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wurdenach dem VLS-Mechanismus mit Ga-Tropfen auf duumlnnem Si-Oxid die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur hergestellt Hierbei wurde ein VIII-Verhaumlltnis von 10 und eine Rate von100 nmh verwendet Die Wachstumstemperatur betrug 620 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 13 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53324M53325 100 3 1335 1405 23M53326 150 3 1335 1405 23M53327 200 3 1335 1405 23M53334 250 3 1335 1405 23M53335 300 3 1335 1405 23M53336 350 3 1335 1405 23

Tabelle A2 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 200-nm-lange Nan-odraumlhte

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A2 Temperaturserien

A22 1-microm-lange Nanosaumlulen

Die hier gelisteten Proben wurden saumlmtlich auf p-dotierten (B) Si(111)-2-Zoll-Substratender Firma Silchem gefertigt Das native Oxid wurde am PDI von Dr Emmanouil Dimakisund Dr Claudio Somaschini chemisch basierend auf den Arbeiten von Breuer [9] praumlpa-riert

Fuumlr diese Serie wurde die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur im ersten Schritt in derMBE-Kammer fuumlr III-Arsenide bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnisvon 24 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 570 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 30 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53241M53221 100 3 1335 1395 23M53220 150 3 1335 1395 23M53219 200 3 1335 1395 23M53218 250 3 1335 1395 23M53222 300 3 1335 1395 23M53223 350 3 1335 1395 23

Tabelle A3 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 1-microm-lange Nanodraumlh-te

A23 10-microm-lange Nanosaumlulen

Diese Serie wurde auf n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid derFirma CrysTec gefertigt

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53760 15 3 1335 1363 18M53754 50 3 1335 1363 18M53747 100 3 1335 1363 18M53749 150 3 1335 1363 18M53750 200 3 1335 1363 18M53751 250 3 1335 1363 18M53752 300 3 1335 1363 18M53753 350 3 1335 1363 18

Tabelle A4 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 10-microm-lange Nan-odraumlhte

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A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A24 Planare VergleichsschichtenAls Vergleichsproben fuumlr verschiedene Untersuchungen wurden planare Fe3Si-Schichtenauf Si(111) Substraten mit nativem Oxid gefertigt Die Substrate der ersten beiden Pro-ben sind n-dotierte (P) 2-Zoll-Wafer von CrysTec das folgende ist ein n-dotierter (As)2-Zoll-Wafer von Silchem und die weiteren sind p-dotierte (B) 2 Zoll Wafer von CrysTec

Um realistische Vergleichsproben herzustellen wurden fuumlr diese Serie alle Proben fuumlr1 h bei 600 C in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide getempert

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53811 15 3 1335 1363 18M53809 50 3 1335 1363 18M53323 100 3 1335 1405 23M53658 150 3 1335 1363 18M53660 200 3 1335 1363 18M53663 250 3 1335 1363 18M53666 300 3 1335 1363 18M53669 350 3 1335 1363 18

Tabelle A5 Fe3Si-Schichten gewachsen bei verschiedenen Temperaturen auf Si(111) Sub-straten mit nativem Oxid

A3 Serie der Schichtdicke

Hauptsaumlchlich fuumlr magnetische Charakterisierungen wurden 10-microm-lange Nanosaumlulenverschieden lang mit Fe3Si umhuumlllt woraus sich eine unterschiedlich dicke Nanosaumlulen-Huumllle ergibt Die hier verwendeten Substrate sind n-dotierte (P) Si(111) 2-Zoll-Substratemit nativem Oxid von CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53759 15 075 1335 1363 18M53757 15 15 1335 1363 18M53760 15 3 1335 1363 18M53767 15 6 1335 1363 18

Tabelle A6 10-microm-lange Nanodraumlhte mit verschieden dicken Fe3Si-Huumlllen

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B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

Um eine zusaumltzliche epitaktische Referenz zu den in der vorliegenden Arbeit behan-delten und groumlszligtenteils polykristallinen Fe3Si-Schichten zu haben wurden noch dreiProben von epitaktischem Fe3Si auf hochreinen GaAs(111)B-Substraten hergestellt DieParameter des MBE-Wachstums dieser Schichten finden sich in Tabelle B1

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53851 100 3 1335 1365 18M53856 200 3 1335 1365 18M53859 350 3 1335 1365 18

Tabelle B1 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

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B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer

Zuvor wurden ausgehend von bereits vorhandener Expertise zum GaAs(111)-WachstumBedingungen gesucht unter denen sich eine optimal glatte (111)GaAs-Pufferschicht mitatomaren Stufen ausbildet Das MBE-Rezept fuumlr ein solches GaAs(111)-Puffer ist in derTabelle B2 von Probe M53777 zusammengefasst

Oxiddesorption

Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

580 116 middot1015

Gepulstes Wachstum von 2075 nm GaAs

R in nmh VI I I-Flussverhaumlltnis t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

50times 500 375 30 640 116 middot1015

60 640 116 middot1015

Tempern

t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

2700 640 216 middot1015

Abkuumlhlen

FAs in sminus1cmminus2

216 middot1015

Tabelle B2 Rezept fuumlr ein optimales GaAs(111)-Pufferwachstum

AFM-Aufnahmen in Abbildung B1 bestaumltigen ein glattes Pufferwachstum Einzelne

Abbildung B1 AFM-Aufnahmen von M53777 aus Probenmitte und Probenrand Die Houml-henskala umfasst stets eine Spanne von 0 bis 4 nm

atomare Stufen sind gut zu erkennen Die mittlere quadratische Rauigkeit des Puffersbetraumlgt 567 Aring in der Probenmitte und 584 Aring im Probenrand

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B2 Morphologie

B2 Morphologie

Auch nach dem Wachstum von rund 54 nm Fe3Si sind diese atomaren Stufen unabhaumln-gig von den hier verwendeten Temperaturen immer noch deutlich sichtbar wie AFM-Untersuchungen dargestellt in Abbildung B2 zeigen Einzig bei einer Temperatur von

Abbildung B2 AFM-Aufnahmen aus der Mitte der in Tabelle B1 enthaltenen Proben DieHoumlhenskala umfasst fuumlr 100 und 200 C eine Spanne von 0 bis 10 nm undfuumlr 350 C 0 bis 20 nm Die Skala betraumlgt in allen Bildern 5 microm

350 C ergeben sich zusaumltzlich auf der sehr glatten Probenoberflaumlche erhoumlhte ringfoumlrmi-ge Strukturen

Dass die Fe3Si-Schichten bis 200 C aumlhnlich ebene Oberflaumlchen wie die GaAs(111)-Ausgangsflaumlche bilden bestaumltigen die in Tabelle B3 aufgefuumlhrten rms-Rauigkeiten der

Puffer 100 C 200 C 350 C

rms-Rauigkeit 57 Aring 108 Aring 99 Aring 196 Aring

Tabelle B3 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

AFM-Aufnahmen in Abbildung B2 Bei 350 C raut sich die Fe3Si-Schicht aufgrund derhohen ringfoumlrmigen Defekte merklich auf

B3 Kristallstruktur

Analog zu den im Haupttext untersuchten Proben wurden auch hier XRD-Messungenin ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie durchgefuumlhrt In den 2ϑ-Kurven (hier nicht gezeigt) wurdenbei keiner der drei Temperaturen Reflexe beobachtet Polykristalline Beitraumlge in denFe3Si-Schichten koumlnnen entgegen vergleichbarer Filme auf Si-OxidSi(111)-Substratensomit nahezu ausgeschlossen werden

Das epitaktische Fe3Si hingegen ist fuumlr 100 und 200 C in den ω-2ϑ-Messungender Abbildung B3 deutlich zu erkennen Es wurde darauf verzichtet die gesamteKurve vom (111)- bis (444)-Reflex zu zeigen Um exemplarisch die relevanten De-tails der Messungen zu demonstrieren ist hier nur ein Ausschnitt der ω-2ϑ-Kurveum den GaAs(444)-Reflex dargestellt Das Beugungsmaximum liegt fuumlr 100 C beiq100 = 767647 1Aring fuumlr 200 C hingegen bei q200 = 767954 1Aring Aus diesen Wer-ten ergibt sich ∆a

a (100) = 0 306 und ∆aa (200) = 0 266 mit der Gitterkonstante

135

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

a = 5 65342 Aring des stoumlchiometrischen Fe3Si Nach Herfort et al [49] berechnet sich der Si-Anteil x in den hier vorliegenden Fe1minusxSix-Phasen somit zu x100 = (20 5 plusmn 2 2) at Sibzw x200 = (21 3plusmn 2 2) at Si Das Fe3Si der Schichten ist bei Wachstumstemperaturenum 100 C leicht Fe-reicher als bei Temperaturen um 200 C obwohl die Materialfluumlssebei beiden Proben nominell gleich eingestellt waren

Fuumlr die Temperaturen 100 und 200 C lassen sich weiterhin charakteristische Dicke-noszillationen erkennen In Uumlbereinstimmung mit den AFM-Untersuchungen sprichtdies fuumlr sehr glatte Ober- und Grenzflaumlchen Sowohl die Oszillationen als auch dieSchichtreflexe wurden durch eine Fitkurve angepasst welche wie im Bild angegeben

Abbildung B3 ω-2ϑ-Kurven um den GaAs(444)-Reflex der XRD an planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiedenen Temperaturen auf GaAs(111)B-Substraten Der Reflex des Fe3Si liegt fuumlr 100 C bei niedrigeren q-Wertenals fuumlr 200 C Die eingezeichneten Fitkurven des Schichtreflexes und derDickenoszillationen ergeben die Werte rechts im Bild Fuumlr 350 C sind hin-gegen die Dickenoszillationen als auch der Fe3Si-Reflex verschwunden

fuumlr die Schichtdicke dS(100) = 60 0 nm und dS(200) = 56 9 nm liefert Dies stimmt gutmit den nominell abgeschiedenen 54 nm Fe3Si uumlberein Hier gilt es zu beachten dassdiese Proben sehr viel spaumlter als die im Haupttext behandelten hergestellt wurden Dawaumlhrend dieser Zeit die Fe- und Si-Fluumlsse leicht sanken wird im Haupttext von einernominell abgeschiedenen planaren Schichtdicke von rund 70 nm ausgegangen

Aufgrund von erheblichen Grenzflaumlchenreaktionen sind in ω-2ϑ bei Wachstumstem-peraturen um 350 C keine Reflexe des Fe3Si mehr zu beobachten Gleichzeitig ver-schwinden durch raue Grenz- und Oberflaumlchen auch die Dickenoszillationen Die ge-samte ω-2ϑ-Kurve von GaAs(111) bis GaAs(444) dieser Temperatur enthaumllt jedoch zweizusaumltzliche fuumlr Fe3Si unbekannte Beugungsmaxima Sie sind den Reaktionsproduktender Interdiffusionsprozesse an der Grenzflaumlche zuzuordnen Diese hier nicht gezeigtenReflexe liegen bei q = 2 50plusmn 0 01 1Aring und q = 4 980plusmn 0 009 1Aring Sie stimmen mit dendokumentierten Reflexen (002) und (004) des Fe3Ga2minusxAsx uumlberein [392] koumlnnen jedochauch durch As-reiche Fe-Verbindungen erklaumlrt werden [256]

136

B4 Magnetische Eigenschaften

B4 Magnetische Eigenschaften

Die magnetischen Eigenschaften dieser Schichten wurden mittels Magnetometrie unter-sucht

Abbildung B4 zeigt den M-H-Kurvenverlauf fuumlr ein externes Magnetfeld parallel zur

Abbildung B4 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

in der Schichtebene liegenden [110]-Richtung Unabhaumlngig von der Temperatur stellt

Abbildung B5 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

diese Richtung eine leichte magnetische Achse mit rechteckiger Hysterese und MR ≃

137

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

MS dar Das Koerzitivfeld liegt fuumlr 100 C bei 12 Oe was etwa doppelt so groszlig ist wiedasjenige fuumlr 200 und 350 C Im Vergleich mit der Literatur [49233270281393] sind derartigniedrige Koerzitivfelder typisch fuumlr glatte und qualitativ hochwertige Fe3Si-Schichten

Die M-H-Kurven entlang der ebenfalls in der Schicht liegenden [112]-Richtung sindin Abbildung B5 dargestellt Fuumlr 100 und 350 C findet sich auch hier eine nahezurechteckige Hysterese mit MR ≃ MS Die Koerzitivfelder der jeweiligen Kurven belau-fen sich auf rund 12 Oe bei 100 und rund 8 Oe bei 350 C Die bei 200 C hergestellteSchicht hingegen zeigt keine rechteckige leichte Achse sondern anisotropes Verhaltenentlang der [112]-Richtung Die Remanenz liegt bei ca 625 emucm3 und betraumlgt so-mit nur rund 56 der Saumlttigungsmagnetisierung Das Anisotropiefeld liegt im Bereichvon nur 50 Oe und faumlllt damit deutlich geringer aus als uumlbliche Felder schwerer ma-gnetischer Achsen des Fe3Si Letztere bewegen sich in der Literatur im Bereich von 100bis 300 Oe [49233270281393] Daruumlber hinaus ist auch hier eine breite Hysterese mit einemKoerzitivfeld von rund 12 Oe zu beobachten

Entlang der senkrecht zur Schichtebene liegenden [111]-Richtung hingegen zeigendie Schichten unabhaumlngig von der Temperatur ein magnetisch anisotropes VerhaltenDargestellt sind die Magnetisierungskurven hier in Abbildung B6 Die durch die For-

Abbildung B6 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [111]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

manisotropie hervorgerufenen Anisotropiefelder liegen bei 20 kOe fuumlr 100 und 15 kOefuumlr 200 und 350 C Alle Kurven sind im niedrigen Feldverlauf durch eine Hysterese ge-kennzeichnet Diese wird einer leichten Verkippung der Proben waumlhrend der Messungzugeschrieben

Eine Auswertung der magnetischen Anisotropieenergie entsprechenden Flaumlchen derHysteresekurven analog zu dem im Haupttext beschriebenen Vorgehen ergibt das inAbbildung B7 dargestellte Bild Die [111]-Richtung ist durch die Formanisotropie un-abhaumlngig von der Temperatur eine magnetisch sehr schwere Achse mit einer Anisotro-piefeldflaumlche zwischen 5 und 6 kOe In den in der Schichtebene liegenden Richtungenzeigt das Fe3Si bei 100 und 350 C ein nahezu magnetisch isotropes Verhalten mit sehrleichten Achsen Die Flaumlchen befinden sich hier im Bereich von 15 bis 4 Oe Einzig

138

B4 Magnetische Eigenschaften

bei 200 C kann eine magnetische Anisotropie in der Schichtebene beobachtet werdenDabei kommt die leichte Achse parallel zur [110]- mit Aaniso ≃ 3 5 Oe die schwere

Abbildung B7 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungen[111] [112] und [110] der Schichten einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von100 200 und 350 C

hingegen entlang der [112]-Richtung mit Aaniso ≃ 11 5 Oe zu liegen

Abbildung B8 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro Volumenvon der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Das magnetische Saumlttigungsmoment ist schlieszliglich in Abbildung B8 uumlber der Tempe-ratur aufgetragen Alle drei Schichten zeigen ein Moment von rund 1200 emucm3 Dies

139

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

liegt am oberen Ende der in der Literatur angegebenen Werte fuumlr die Fe1minusxSix-Phasewelche im Bild grau eingetragen sind [40281] Bemerkenswert ist dass auch die Schichthergestellt bei 350 C ein ebenso hohes Saumlttigungsmoment besitzt wie diejenigen bei100 und 200 C Grenzflaumlchenreaktionen und die dabei gebildeten Reaktionsproduktewie Fe-Ga- oder Fe-As-Verbindungen mit sehr viel geringerem Moment als Fe3Si sinddeshalb fuumlr die (111)-orientierte Schicht bei 350 C noch zu vernachlaumlssigen Die Interdif-fusionsprozesse spielen somit im Vergleich zu (001)-orientierten Schichten [40281] sowiezu denjenigen Proben aus dem Haupttext hier eine sehr viel weniger dominante Rolle

140

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

Fuumlr die aus der Geometrie der Probenkonfigurationen A B und C so wie sie in Ka-pitel 51 eingefuumlhrt wurden berechneten absoluten Saumlttigungsmagnetisierungen MS inemucm3 wurden die hier folgenden Werte und Formeln verwendet

dS Dicke der planaren Fe3Si-Schicht und der parasitaumlren Schicht zwischenden Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM- und TEM-AnalysendS = 70 nm

r Radius der GaAs-Kernsaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmenr = (25 minus 50) nm

dH Dicke der Fe3Si-Nanosaumlulen-Huumlllen verifiziert durchTEM-UntersuchungendH = (14 minus 21) nm

R Gesamtradius der mit Fe3Si ummantelten GaAs-NanosaumlulenR = r + dH = (39 minus 71) nm

ϱNW Dichte der Nanosaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmen in Anzahl proFlaumlcheϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

L Laumlnge der Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM-AnalysenL = 1000 nm

Xps Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen (Probe B)Xps = (142925 minus 144923) cmminus1

Xps =1

dS minus ϱNWπR2dS(C1)

XNW Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen und der Fe3Si-Huumlllen(Probe A)XNW = (129560 minus 142285) cmminus1

XNW =1

dS + ϱNWπL(R2 minus r2)(C2)

141

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

VpsA Volumen der parasitaumlren Schicht normiert auf die GrundflaumlcheVpsA = (6 9 minus 7) middot 10minus6 cm

VpsA = dS minus ϱNWπR2dS (C3)

VHA Volumen der Nanosaumlulen-Huumlllen normiert auf die GrundflaumlcheVHA = (0 32 minus 8 2) middot 10minus7 cm

VHA = ϱNWπR2dS + ϱNWπL(R2 minus r2) (C4)

Ein geschaumltztes Verhaumlltnis der Volumina von Nanosaumlulen-Huumlllen zu parasitaumlrer Fe3Si-Schicht VHVps von rund 05 bis ca 12 ergibt sich aus diesen Werten Die Saumlttigungs-magnetisierung (MS in emucm3) berechnet sich aus den mittels SQUID gemessenenMomenten in der Saumlttigung (mA in emucm2) fuumlr die drei Probenkonfigurationen wiefolgt

MS(ProbeA) =mA

middot XNW (C5)

MS(ProbeB) =mA

middot Xps (C6)

MS(ProbeC) =mA

middot 1dS

(C7)

Fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung der Differenz in den gemessenen Momenten derSaumlttigung von Probe A und Probe B mADi f f =mA(ProbeA)minusmA(ProbeB) ergibtsich schlieszliglich

MS(Di f f ) =mA Di f f

middot AVH

(C8)

C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 97plusmn 5 00097plusmn 00005 1318plusmn 300Probe B 96plusmn 2 00096plusmn 00002 1382plusmn 200Probe C 67plusmn 1 00067plusmn 00001 957plusmn 100

Tabelle C1 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (122minus3175) emucm3

142

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 548plusmn 07 000548plusmn 000007 745plusmn 100Probe B 50plusmn 5 00050plusmn 00005 720plusmn 200Probe C 43plusmn 4 00043plusmn 00004 614plusmn 60

Tabelle C2 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (587minus15241) emucm3

C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 47plusmn 3 00047 plusmn 00003 639plusmn 200Probe C 3672plusmn 008 0003672plusmn 0000008 525plusmn 50

Tabelle C3 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C

C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 09plusmn 02 000009plusmn 000002 12plusmn 10Probe B 16plusmn 09 000016plusmn 000009 23plusmn 30Probe C 409plusmn 07 000409plusmn 000007 584plusmn 60

Tabelle C4 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C

143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Folgende Skripte wurden zur numerischen Berechnung der in Kapitel 52 beschriebenenObjekte verwendet Sie sind jeweils gekennzeichnet durch die Orientierung der Magne-tisierung im Skript und laufen stets uumlber ein Gitternetz namens ` mfmnmeshh5 acute

D1 M = M(0 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 )

llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )

145

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for z in range (minus45 4 6 ) phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )

f wri te ( rsquo 0 6 d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv ( rsquoH_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )

f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D2 M = M(0 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

146

D3 M = M(1 0 0)

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D3 M = M(1 0 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

147

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

148

D4 M = M(1 1 0)

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D4 M = M(1 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

149

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D5 M = M(0 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

150

D6 M = M(1 0 1)

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D6 M = M(1 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

151

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D7 M = M(1 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

152

D7 M = M(1 1 1)

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

153

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in p h i d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )

return ( 0 0 0 ) d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s in ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

154

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

155

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in rho d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0

r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )return ( 0 0 0 )

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )

156

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )

157

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

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195

Danksagung

Die vorliegende Arbeit waumlre ohne die Unterstuumltzung in vielfaumlltigster Weise die ich vonverschiedensten Seiten erfuhr nicht moumlglich gewesen Fachlich fand ich mich am Paul-Drude-Institut (PDI) eingebettet in eine einzigartige und fruchtbare Schaffensatmosphauml-re Von der unkomplizierten Kooperation zwischen den Abteilungen des PDI profitier-ten sowohl meine Arbeit als auch ich persoumlnlich enorm Mein Dank geht deshalb uumlberdie in der Folge genannten wichtigsten Personen hinaus an alle Kollegen und Freundedes PDIMein besonderer Dank geht an erster Stelle an Prof Dr Henning Riechert Er gab mirden wissenschaftlichen Freiraum und die finanzielle Unterstuumltzung das Projekt derFerromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen welches sich bereits waumlhrend meiner Di-plomarbeit entwickelte innerhalb einer Promotion weiter zu verfolgen Daruumlber hinausunterstuumltzte er mich durch wertvolle Diskussionen und Anmerkungen Nicht zuletztfoumlrderte er meinen wissenschaftlichen Werdegang erfolgreich durch das Ermoumlglichenvon Konferenzteilnahmen und Qualifizierungsprogrammen sowie durch die Fuumlrspra-che und Beurteilung fuumlr Stipendien Daruumlber hinaus danke ich Prof Dr Saskia Fischerund Prof Dr Hans Luumlth die sich als Gutachter meiner Dissertationsschrift bereit erklaumlr-tenMein besonderer Dank geht weiterhin an Dr Lutz Geelhaar und Dr Jens Herfort diemir als direkte Ansprechpartner und Tutoren in vielen Belangen zur Seite standen Dar-uumlber hinaus verdanke ich ihnen die Moumlglichkeit meine Arbeitszeiten sehr flexibel zuhandhaben Ohne diese Flexibilitaumlt waumlre meine Arbeit zum heutigen Zeitpunkt nochnicht fertiggestelltGanz herzlich danke ich zudem Dr Claudio Somaschini und Dr Emmanouil Dimakisfuumlr die chemisch praumlparierten Si-Substrate waumlhrend der Zeit als mir selbst Arbeiten imChemielabor verboten waren Gemeinsam mit Dr Steffen Breuer waren sie meine ersteAnlaufstelle bei Problemen und dem zwanglosen Austausch uumlber das Wachstum derGaAs-NanodraumlhteWeiterhin danke ich Prof Dr Peter Schaaf von der TU Ilmenau fuumlr die DurchfuumlhrungBereitstellung und geduldige Erklaumlrung der Moumlssbauer-Messungen meiner Proben Fuumlrdie TEM-Untersuchungen meiner Saumlulen und die wertvollen Hinweise zur TEM alsauch zur XRD danke ich Dr Bernd Jenichen und Dr Achim Trampert Dr Uwe Jahndanke ich fuumlr die Durchfuumlhrung und Diskussion der EDX-Messungen an meinen Na-nostrukturen und Dr Steve Erwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staatenvon Amerika danke ich fuumlr die schnellen Rechnungen nach der Dichtefunktionaltheoriesowie die unkomplizierte jedoch tiefgehende paumldagogische Aufarbeitung der Ergebnis-se Weiterhin danke ich Dr Klaus Biermann Dr Frank Groszlige und Dr Michael Hankefuumlr so manchen Tipp zum epitaktischen Wachstum des GaAs sowie zu theoretischenBetrachtungen physikalischer Zusammenhaumlnge Prof Dr Hans Luumlth danke ich fuumlr seineBemuumlhungen meine Arbeit durch weitere Charakterisierungen innerhalb einer Zusam-menarbeit mit dem Forschungszentrum Juumllich auszubauen In diesem Zusammenhangmoumlchte ich mich auch bei Dr Daniel Buumlrgler vom Forschungszentrum Juumllich fuumlr sein In-teresse an meiner Arbeit und die probeweise durchgefuumlhrten Messungen bedanken Den

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Danksagung

Mitgliedern der Ferromagnet-Semiconductor-Hybrid-Structures-Gruppe Dr Manfred Ram-steiner Pawel Bruski Dr Rouin Farshchi Yori Manzke Thomas Hentschel Dr MinhTuan Dau und Jochen Kalt danke ich fuumlr zahlreiche wertvolle Gespraumlche sowie ihre ak-tive Hilfe beim Auf- und Umbau bzw der Wartung von Laborinstrumenten Schlieszliglichdanke ich meinem sehr interessierten und motivierten Studenten Mirko Heckert des-sen Betreuung mir aufgrund seiner freundlichen Art und seines hohen Leistungsniveauseine groszlige Freude und Wissenszugewinn war All meinen zahlreichen kurz- oder laumln-gerfristigen Buumlrokollegen danke ich daruumlber hinaus fuumlr die unkomplizierte angenehmeund kreative Buumlroatmosphaumlre und ich danke allen aktuellen und ehemaligen Mitglie-dern der Nanowires-Gruppe fuumlr den breiten Erfahrungsaustausch sowohl uumlber Arbeits-als auch uumlber sonstige AngelegenheitenEin besonderes Dankeschoumln schulde ich den Technikern Claudia Herrmann Hans-PeterSchoumlnherr und Michael Houmlricke die fuumlr Fragen und Probleme rund um die MBE zurVerfuumlgung standen Anne-Kathrin Bluhm danke ich fuumlr das Anfertigen unzaumlhliger REM-Aufnahmen von herausragender Qualitaumlt sowie die Einfuumlhrung in die REM Weiterhindanke ich Angela Riedel die das Bonden meiner kontaktierten Nanosaumlulen uumlbernahmdem Team der Lithographie welches meine Saumlulen wunschgemaumlszlig schnell und kom-petent mit Kontakten versah und Ilka Schuster die mich in Belangen der Gestaltungund des Druckes von Postern Probenuumlbersichten und anderen Bilddokumenten berietDagmar Dormeyer und Sylvia Raumlther danke ich schlieszliglich ganz herzlich fuumlr die schnel-le und freundliche Bereitstellung bzw Anfertigung von ungezaumlhlten Buumlchern Artikelnund AbschriftenGanz herzlich danke ich Dr Caroline Chegraveze Judith Lehnert und Dr Marlene Zander diemir meine Studienzeit mit ihren fuumlr mich sehr wertvollen Freundschaften bereichertenDer Organisation Frauen in den Naturwissenschaften Campus Adlershof und hier ins-besondere Carmen Kurbjuhn sowie meiner Mentorin Prof Dr Susanne Siebentritt dankeich fuumlr unvergessliche aufschlussreiche Seminare Gespraumlche Auskuumlnfte und Bekannt-schaften Weiterhin danke ich der Christiane-Nuumlsslein-Volhard-Stiftung fuumlr die finan-zielle Unterstuumltzung waumlhrend meiner Promotionszeit Zudem verdanke ich der Foumlrde-rung durch diese Stiftung liebgewonnene interdisziplinaumlre Bekanntschaften sowie einenenormen Motivationsschub zu meiner Arbeit Der Humboldt-Universitaumlt danke ich fuumlrdie Aufnahme in das Caroline von Humboldt-Stipendiatinnenprogramm welches mirdie Moumlglichkeit gibt meine Dissertation und die damit verbundene Forschungsarbeitin einem gesicherten Rahmen abzuschlieszligen Dem Forschungsverbund Berlin und derLeibniz-Gemeinschaft danke ich schlussendlich fuumlr weiterbildende Seminare und dieinterdisziplinaumlre Vernetzung von PromotionsstudentenNeben all den bisher genannten Personen und Organisationen danke ich in erster Li-nie und von ganzem Herzen meiner Familie und meinen Freunden Ohne die nicht inWorten zu fassende Anerkennung Unterstuumltzung Foumlrderung und Motivation die mirvon dieser Seite aus zu Teil wurde haumltte diese Arbeit nicht entstehen koumlnnen Daruumlberhinaus danke ich besonders Simone Rehberg Martina Landgraf und Heike Nieland fuumlrdie liebevolle und zuverlaumlssige Art wie sie ihren Beruf ausuumlben und mir dadurch etwasmehr Leichtigkeit im Arbeitsalltag verschaffen Abschlieszligend sei der immerwaumlhrendenungreifbaren Frage bdquoWas macht die Wissenschaftldquo von Prof Christfried Goumlckeritz mitdieser Arbeit eine Antwort gegeben

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  • Titel
  • Kurzdarstellung
  • Veroumlffentlichungen
  • Inhaltsverzeichnis
  • 1 Einleitung
  • 2 Vorbetrachtungen
    • 21 Spintronik
      • 211 Einfluss der Formanisotropie
      • 212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen
        • 22 Materialsysteme
          • 221 GaAs
          • 222 Fe3Si
            • 23 Methoden der magnetischen Charakterisierung
              • 231 Magnetometrie
              • 232 Moumlssbauer-Spektroskopie
              • 233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung
              • 234 Magnet-Kraft-Mikroskopie
              • 235 Magnetotransport-Messungen
                  • 3 Epitaxie der Nanodraumlhte
                    • 31 Molekularstrahlepitaxie
                    • 32 Kristall-Wachstumsmodi
                    • 33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur
                    • 34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur
                      • 4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                        • 41 Nanodraht-Grundgeruumlste
                          • 411 Morphologie
                          • 412 Kristallstruktur
                            • 42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten
                              • 421 Morphologie
                              • 422 Kristallstruktur
                                • 43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen
                                  • 431 Morphologie
                                  • 432 Kristallstruktur
                                      • 5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                                        • 51 Nanodraht-Ensembles
                                          • 511 Magnetische Anisotropie
                                          • 512 Magnetisches Saumlttigungsmoment
                                          • 513 Magnetische Konfiguration
                                            • 52 Einzeldraumlhte
                                              • 521 Magnetische Konfiguration
                                              • 522 Magnetotransport-Eigenschaften
                                                  • 6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten
                                                    • 61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs
                                                      • 611 Planare SpinLED
                                                      • 612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen
                                                      • 613 Nanosaumlulen-SpinLED
                                                        • 62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung
                                                          • 621 Konzept des Laufbandspeichers
                                                          • 622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher
                                                              • 7 Zusammenfassung
                                                              • A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen
                                                                • A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie
                                                                • A2 Temperaturserien
                                                                  • A21 200-nm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A22 1-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A23 10-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A24 Planare Vergleichsschichten
                                                                    • A3 Serie der Schichtdicke
                                                                      • B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B
                                                                        • B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer
                                                                        • B2 Morphologie
                                                                        • B3 Kristallstruktur
                                                                        • B4 Magnetische Eigenschaften
                                                                          • C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen
                                                                            • C1 Werte bei 100degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C2 Werte bei 200degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C3 Werte bei 300degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C4 Werte bei 350degC Wachstumstemperatur
                                                                              • D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag
                                                                                • D1 M=M(001)
                                                                                • D2 M=M(010)
                                                                                • D3 M=M(100)
                                                                                • D4 M=M(110)
                                                                                • D5 M=M(011)
                                                                                • D6 M=M(101)
                                                                                • D7 M=M(111)
                                                                                • D8 M=M ephi = M(-sin phi cos phi 0)
                                                                                • D9 M=M erho = M(cos phi sin phi 0)
                                                                                  • Literaturverzeichnis
                                                                                  • Danksagung
Page 5: Ferromagnet-Halbleiter- Nanodrahtstrukturen

Veroumlffentlichungen

Publikationen uumlber Teile dieser Arbeit

B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Si shells aroundGaAs nanowires on Si(111) J Cryst Growth 427 21 (2015)

B Jenichen M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of lattice matched GaAs-Fe3Si core-shell nanowires J Cryst Growth 410 1 (2015)

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si Core-Shell Nanowires Nanobar Magnets Nano Lett 13 6203 (2013)

Weitere Publikationen

Y Takagaki J Herfort M Hilse L Geelhaar und H Riechert Swingback in magnetizati-on reversal in MnAs-GaAs coaxial nanowire heterostructures J Phys Condens Matter 23126002 (2011)

M Hilse Y Takagaki M Ramsteiner J Herfort S Breuer L Geelhaar und H RiechertStrain in GaAs-MnAs core-shell nanowires grown by molecular beam epitaxy J Cryst Growth323 307 (2011)

S Breuer M Hilse L Geelhaar und H Riechert Nucleation and growth of Au-assistedGaAs nanowires on GaAs(111)B and Si(111) in comparison J Cryst Growth 323 311 (2011)

E Dimakis J Laumlhnemann U Jahn S Breuer M Hilse L Geelhaar und H Riechert Self-assisted nucleation and vapor solid growth of InAs nanowires on bare Si(111) Cryst GrowthDes 11 4001 (2011)

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of the do-pants Si and Be into GaAs nanowires Appl Phys Lett 96 193104 (2010)

S Breuer M Hilse A Trampert L Geelhaar und H Riechert Vapor-liquid-solid nuclea-tion of GaAs on Si(111) Growth evolution from traces to nanowires Phys Rev B 82 075406(2010)

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaarund H Riechert Ferromagnet-semiconductor nanowire coaxial heterostructures grown by mo-lecular beam epitaxy Appl Phys Lett 95 133126 (2009)

Vortraumlge und Konferenzbeitraumlge

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B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Facetted growth of Fe3Sishells around GaAs nanowires on Si(111) (Poster) 19th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XIX) Oxford Groszligbritannien April 2015

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latticematched GaAsFe3Si core-shell nanowire (Poster) 18th International Conference on Molecu-lar Beam Epitaxy MBE 2014 Flagstaff Arizona Vereinigte Staaten von Amerika Sep-tember 2014

M Hilse J Herfort B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Geelhaar undH Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag)IEEE International Magnetics Conference INTERMAG Europe Dresden DeutschlandMai 2014

M Hilse J Herfort (Vortragender) B Jenichen A Trampert M Hanke P Schaaf L Ge-elhaar und H Riechert GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization(Poster) 7th International School and Conference on Spintronics and Quantum Informa-tion Technology (SpinTech) Chicago Vereinigte Staaten von Amerika Juli 2013

B Jenichen (Vortragender) M Hilse J Herfort und A Trampert Real structure of latti-ce matched GaAsFe3Si core-shell nanowires (Poster) 18th Microscopy of Semi-ConductingMaterials (MSM XVIII) Oxford Groszligbritannien April 2013

M Hilse J Herfort B Jenichen L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowires with an out-of-plane magnetization (Vortrag) 17th European Molecular BeamEpitaxy Workshop (EuroMBE) Levi Finnland Maumlrz 2013

M Hilse J Herfort L Geelhaar und H Riechert Growth of GaAs-Fe3Si core-shell nanowi-res with an out-of-plane magnetization by molecular beam epitaxy (Poster) 5th Workshop onNanowires (Nanowires) Berlin Deutschland September 2012

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Incorporation of Si andBe into self-assisted GaAs nanowires (Poster) Heraeus Workshop on III-V nanowires Bad-Honnef Deutschland Februar 2011

M Hilse Y Takagaki M Ramsteiner J Herfort S Breuer L Geelhaar und H RiechertStrain in GaAs-MnAs core-shell nanowires grown by molecular beam epitaxy (Vortrag) 16th

International Conference on Molecular Beam Epitaxy Berlin Deutschland August 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaar(Vortragender) und H Riechert Semiconductor-ferromagnet core-shell nanowires grown bymolecular beam epitaxy (Vortrag) Materials Research Society Spring Meeting (MRS) SanFrancisco Vereinigte Staaten von Amerika April 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H RiechertSemiconductor-Ferromagnet Core-Shell Nanowires grown by Molecular Beam Epitaxy (Poster)Physics School on Nano-Spintronics der Deutschen Physikalischen Gesellschaft Bad-Honnef Deutschland September 2010

M Hilse Y Takagaki J Herfort M Ramsteiner C Herrmann S Breuer L Geelhaarund H Riechert Semiconductor-ferromagnet core-shell nanowires grown by molecular beamepitaxy (Vortrag) Fruumlhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft (DPG)Regensburg Deutschland Maumlrz 2010

M Hilse M Ramsteiner S Breuer L Geelhaar und H Riechert Si and Be incorporationinto GaAs nanowires (Vortrag) Fruumlhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesell-schaft (DPG) Regensburg Deutschland Maumlrz 2010

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Vorbetrachtungen 321 Spintronik 3

211 Einfluss der Formanisotropie 5212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen 7

22 Materialsysteme 11221 GaAs 11222 Fe3Si 14

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung 16231 Magnetometrie 16232 Moumlssbauer-Spektroskopie 17233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung 20234 Magnet-Kraft-Mikroskopie 25235 Magnetotransport-Messungen 28

3 Epitaxie der Nanodraumlhte 2931 Molekularstrahlepitaxie 3032 Kristall-Wachstumsmodi 3133 Wachstum der GaAs-Kernstruktur 3234 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur 34

4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 3741 Nanodraht-Grundgeruumlste 37

411 Morphologie 38412 Kristallstruktur 40

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten 47421 Morphologie 47422 Kristallstruktur 48

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen 52431 Morphologie 52432 Kristallstruktur 60

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen 7951 Nanodraht-Ensembles 79

511 Magnetische Anisotropie 80512 Magnetisches Saumlttigungsmoment 85513 Magnetische Konfiguration 88

52 Einzeldraumlhte 92521 Magnetische Konfiguration 92522 Magnetotransport-Eigenschaften 104

Inhaltsverzeichnis

6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten 10761 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs 107

611 Planare SpinLED 107612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen 112613 Nanosaumlulen-SpinLED 115

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung 118621 Konzept des Laufbandspeichers 118622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher 121

7 Zusammenfassung 125

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen 129A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie 129A2 Temperaturserien 130

A21 200-nm-lange Nanosaumlulen 130A22 1-microm-lange Nanosaumlulen 131A23 10-microm-lange Nanosaumlulen 131A24 Planare Vergleichsschichten 132

A3 Serie der Schichtdicke 132

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B 133B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer 134B2 Morphologie 135B3 Kristallstruktur 135B4 Magnetische Eigenschaften 137

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen 141C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur 142C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur 143C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur 143C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur 143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag 145D1 M = M(0 0 1) 145D2 M = M(0 1 0) 146D3 M = M(1 0 0) 147D4 M = M(1 1 0) 149D5 M = M(0 1 1) 150D6 M = M(1 0 1) 151D7 M = M(1 1 1) 152D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0) 154D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0) 156

Literaturverzeichnis 159

Danksagung 197

1 Einleitung

In unserer heutigen Gesellschaft besitzen nur sehr wenige wissenschaftliche Forschungs-bereiche einen so allgegenwaumlrtigen und unabdingbaren Status wie die Festkoumlrperelek-tronik Laumlngst auf quantenmechanischen Konzepten basierend regeln Bausteine derFestkoumlrperelektronik in Geraumlten wie PCs Smartphones Ultrabooks Servern uvm so-wie in Kommunikationstechniken wie DSL UMTS Bluetooth WLAN etc unser mo-dernes Leben Analoge Verfahren sind heute fast vollstaumlndig durch digitale ersetzt Wirnutzen Konzepte der Festkoumlrperelektronik oft ohne uns dessen bewusst zu sein Zweidieser Konzepte sind Spintronik und Nanoelektronik welche den Kern der vorliegen-den Arbeit darstellen

In spintronischen Bauteilen wird zusaumltzlich zur Ladung der Elektronen auch ihrequantenmechanische Eigenschaft des Spins genutzt Dadurch ergeben sich neue Effek-te neue Funktionalitaumlten und neue Einsatzmoumlglichkeiten Von Nanoelektronik sprichtman weil elektronische Bauteile heute bereits Strukturgroumlszligen von wenigen Atomabstaumln-den d h Nanometern erreichen Eine besondere Stellung nehmen innerhalb der Nano-strukturen die sogenannten Nanosaumlulen ein Nanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasieindimensionale Kristalle bzw Kristallite deren laterale Ausdehnung im Nanometerbe-reich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form Saumlulen Draumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovonsich ihr Name ableitet Sie bilden heute unter dem englischen Namen nanowires einensehr aktiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotech-nologie [1ndash6] Das Besondere an ihnen ist ganz allgemein ihre da im Nanometerbereichbefindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihrem enormgroszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind sie nicht in demMaszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es auf ebene Schichtenzutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Verspannungen koumlnnenim Gegensatz dazu innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxation ab-gebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfacherals durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Waumlhrend mehrere Forschungsgruppen mit verschiedenen Ansaumltzen bzw Fragestel-lungen an dem Wachstum von Halbleiter- [1315ndash19] Metall- [20] undoder Ferromagnet-Nanosaumlulen [21ndash26] arbeiten gibt es bislang nur wenige Arbeiten die ebensolche Nano-strukturen kombinieren Die zwei allerersten hierzu datieren aus dem Jahr 2009 wovoneine ebenfalls am PDI vorgestellt wurde Sie behandeln GaAs-Nanodraumlhte ummanteltmit MnAs bzw Ga(Mn)As [2728] Die Thematik erregt seitdem internationales Interesseso folgten diesen Studien weitere Arbeiten von teils unterschiedlichen Gruppen sowohlzu derselben Materialkombination [29ndash34] als auch zu GaAs-Saumlulen ummantelt mit Feund Ni [35ndash39] Das im Rahmen dieser Arbeit verwendete ferromagnetische Metall Fe3Siist aufgrund seiner Eigenschaften den bisher verwendeten Materialien im Hinblick aufeine Verwendung in qualitativ hochwertigen spintronischen Hybridstrukturen vorzu-ziehen Fe3Si ist zwar eine binaumlre Legierung seine kubische Kristallphase Fe1minusxSix decktjedoch eine stoumlchiometrische Zusammensetzung von 10 bis 26 at Si mit nur geringfuuml-gig modifizierten magnetischen Eigenschaften ab [40ndash42] In der perfekt geordneten D03-Struktur entspricht es der binaumlren Heusler-Legierung Fe2FeSi Theoretisch und experi-

1

1 Einleitung

mentell ermittelte Spinpolarisationen des Fe3Si am Ferminiveau bewegen sich im Be-reich von 12 bis 100 d h bis hin zur Halbmetallizitaumlt [43ndash45] Aumlhnlich dem Ga(Mn)Asbesitzt auch Fe3Si eine nahezu perfekte Gitteranpassung zum GaAs [46ndash48] Die Curie-Temperatur liegt dabei im Gegensatz zu Ga(Mn)As und MnAs mit 567 C [47] deutlichoberhalb der Raumtemperatur und somit in aumlhnlichen Bereichen wie diejenige des Feund Ni Daruumlber hinaus ist die Fe3SiGaAs-Grenzschicht jedoch im Vergleich zu Fe NiCo und FexCo1minusx sehr viel stabiler gegenuumlber thermisch induzierten chemischen Reak-tionen [49] Somit ist Fe3Si geradezu praumldestiniert fuumlr eine Verwendung in hochwertigenspintronischen Bauteilen basierend auf GaAs und bildet ein Alleinstellungsmerkmal dervorliegenden Arbeit

Das Ziel innerhalb dieser Arbeit ist zu untersuchen inwieweit sich Halbleiter-Nano-draumlhte bestehend aus GaAs mit dem ferromagnetischen Metall Fe3Si innerhalb einerKern-Huumllle-Struktur kombinieren lassen und welche magnetischen Eigenschaften dar-aus resultieren Aufgrund der speziellen Huumlllengeometrie des Metalls in diesen Struktu-ren besteht die Moumlglichkeit ein grundlegendes Problem in der Spintronik zu umgehenHier zwingt die Formanisotropie duumlnner Filme die Magnetisierung in die Schichtebe-ne Magnetisierungen senkrecht zur Schicht sind hingegen nur mit hohem Aufwandzu bewerkstelligen Fuumlr duumlnne Hohlzylinder wie die in dieser Arbeit vorgestelltenNanodraht-Huumlllen gelten hingegen grundlegend andere magnetische Rahmenbedin-gungen und somit sind solche senkrechten Magnetisierungen nicht per se ausgeschlos-sen Diese Grundproblematik und die hier umrissene Loumlsung mittels Nanodrahtstruktu-ren wird in Kapitel 2 detailliert erlaumlutert Es finden sich hier auszligerdem eine Einfuumlhrungin die verwendeten Materialsysteme sowie eine kurze Uumlbersicht der Methoden zur ma-gnetischen Charakterisierung

Danach folgt in Kapitel 3 die Darstellung der Epitaxie dieser Strukturen Diesbezuumlg-lich ist als eine weitere Besonderheit der vorliegenden Arbeit die technische Ausstattungder verwendeten Epitaxie-Anlage zu nennen Sie eignet sich sowohl fuumlr das Wachstumhochwertiger Gruppe-III-Halbleiter als auch fuumlr dasjenige von ferromagnetischen Metal-len Aufgrund dieser Konfiguration laumluft im Gegensatz zu einigen der oben genanntenArbeiten der gesamte Herstellungsprozess unter Ultrahoch-Vakuum-Bedingungen abwodurch eine Oxidierung der Grenzflaumlche verhindert wird Die hier vorgestellten mitFe3Si ummantelten Saumlulen haben somit einige Vorteile gegenuumlber manchen der obenaufgefuumlhrten bisher studierten Nanodraht-Hybridstrukturen

Die Analyse ihrer Morphologie und Kristallstruktur mittels Rasterelektronenmikro-skopie (REM) Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM) energiedispersiver Roumlntgenspektrosko-pie (EDX) Roumlntgenbeugung (XRD) Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) undnumerischer Berechnungen nach der Dichtefunktionaltheorie (DFT) erfolgt in Kapitel 4Die magnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen werden schlieszliglich anhand vonMagnetometrie (SQUID) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) Moumlssbauer-Spektroskopienumerischen Simulationen zum Mikromagnetismus (Nmag) und elektrischen Trans-portmessungen im Kapitel 5 vorgestellt

Durch die hier vorgestellten Nanodrahtstrukturen waumlre ein groszliger Schritt in Richtungvon Visionen wie dreidimensionale Speicherelemente mit extrem hohen Speicherdich-ten fuumlr PCs usw und polarisiertes Licht emittierende Leuchtdioden (SpinLEDs) dieohne aumluszligere magnetische Felder arbeiten fuumlr enorm schnelle spinsensitive Intrachip-Datenuumlbertragung moumlglich Dahingehende Bauelementkonzepte finden sich abschlie-szligend in Kapitel 6 ausgearbeitet

2

2 Vorbetrachtungen

Das Gebiet der Halbleiter-Nanodraht-Strukturen stellt einen der am rasantesten wach-senden Zweige in der heutigen Grundlagenforschung zu Halbleitern dar [2ndash6] Die vor-liegende Arbeit geht jedoch noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als ei-ne der ersten Arbeiten weltweit das Gebiet der Halbleiter-Nanodraumlhte mit demjeni-gen der Spintronik [50] Diese Synthese wird in der Form von Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen ausgefuumlhrt und dient dem Zweck ein ausgewaumlhltes Problem innerhalb derSpintronik die in der Filmebene liegende Magnetisierung duumlnner ferromagnetischerSchichten zu loumlsen

Hier folgen zunaumlchst ein grober Uumlberblick uumlber das Gebiet der Spintronik angelehntan [51ndash53] sowie eine kurze Einfuumlhrung in die Problematik mit der sich die vorliegen-de Arbeit befasst Am Ende des ersten Teils dieses Kapitels wird als Loumlsungsidee dasKonzept der Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen entwickelt Der zweite Teilbefasst sich mit den physikalischen Grundlagen der fuumlr die Nanosaumlulen verwendetenMaterialsysteme Im dritten Teil werden schlieszliglich die Methoden zur magnetischenCharakterisierung sowohl von Nanodraht-Ensembles als auch von Einzeldraumlhten vorge-stellt

21 Spintronik

Die Spintronik hat sich zu einem enorm wichtigen Feld der Grundlagenforschung mitHauptanwendungen in verschiedenen Technologien entwickelt [51ndash53] Angestoszligen wur-de diese Entwicklung hauptsaumlchlich durch die Entdeckung des Riesenmagnetowider-standes (GMR) 1988 [5455] Das zugrunde liegende Konzept der Spintronik ist im Ge-gensatz zur gewoumlhnlichen Elektronik in welcher der Spin von Ladungstraumlgern keineRolle spielt die Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen Nutzt man in Bauteilenauch den Spin-Freiheitsgrad so ergeben sich neue Effekte neue Funktionalitaumlten undneue Einsatzmoumlglichkeiten Somit ist die Spintronik die Kombination von Magnetis-mus und Elektronik Spinpolarisierte Stroumlme lassen sich dabei durch die spinabhaumlngi-gen Transporteigenschaften von Elektronen in ferromagnetischen Leitern generierenDiese von Mott [56] vorhergesagten Eigenschaften wurden bereits mehr als 10 Jahrevor der Entdeckung des GMR experimentell belegt und theoretisch beschrieben [57ndash60]

Durch den GMR erfolgte schlieszliglich der erste Schritt in Richtung der Nutzung desSpin-Freiheitsgrades innerhalb magnetischer Nanostrukturen Das rasante Wachstumvon Speicherkapazitaumlten in der Festplatten-Technologie in den vergangenen Jahren gehtzum groszligen Teil auf seine Anwendung in den Lesekoumlpfen zuruumlck Durch die seithersehr intensive Forschung innerhalb der Spintronik konnten bereits viele andere Phaumlno-mene zur Kontrolle und Manipulation von spinpolarisierten Stroumlmen aufgedeckt wer-den Aufgrund dieser Entwicklungen expandiert das Feld der Spintronik zum jetzigenZeitpunkt enorm Vielversprechende Zweige bilden dabei die Manipulation von ma-gnetischen Momenten die Erzeugung von Mikrowellen durch Spin-Transfer Halbleiter-Spintronik Spintronik von Molekuumllen der Spin-Hall-Effekt (SHE) der Quanten-Spin-

3

2 Vorbetrachtungen

Hall-Effekt (QSHE) und natuumlrlich nicht zuletzt die Spintronik einzelner Elektronen fuumlrQuantenrechner

Groszlige Hoffnungen werden daruumlber hinaus innerhalb der Informationstechnologie (IT)in die Spintronik gesetzt Die Entwicklung innerhalb dieser Branche folgte in den ver-gangenen Jahrzehnten dem Mooreschen Gesetz d h die Anzahl der Transistoren aufeinem Chip verdoppelt sich rund alle zwei Jahre Diese Entwicklung innerhalb der Elek-tronik stoumlszligt jedoch zunehmend aufgrund der Leistungsverluste durch Waumlrme bei derBewegung von Ladungstraumlgern und des Quanten-Maszligstabs-Effektes auf kleinen Skalenan ihre physikalischen Grenzen Hier gilt die Spintronik neben der molekularen sowieder auf Kohlenstoff basierenden Elektronik im Zusammenhang mit Fortschritten in derNanotechnologie als Garant dafuumlr auch in den kommenden Jahren das Mooresche Ge-setz aufrecht erhalten zu koumlnnen

Die vorliegende Arbeit ist dem sehr aktiven Zweig der Halbleiter-Spintronik zuge-ordnet Das Ziel innerhalb dieser Forschung stellt die Verschmelzung der Vorteile vonHalbleitern wie Stromregulierung durch Gate-Spannung Kopplung der Elektronen mitLicht etc mit den Moumlglichkeiten magnetischer Materialien wie Stromregulierung durchSpin-Manipulation Nicht-Volatilitaumlt usw dar [61] Mittels dieser Kombination koumlnntenSpeicherelemente mit Einheiten zur logischen Prozessierung zur Kommunikation undzur Datenaufnahme direkt auf einem Chip vereint werden Dies kann entweder durchferromagnetische Halbleiter (FS) selbst oder durch Hybridstrukturen bestehend aus fer-romagnetischen Metallen und herkoumlmmlichen Halbleitern bewaumlltigt werden FS besit-zen den groszligen Nachteil dass es bislang noch nicht gelungen ist ihre niedrigen Curie-Temperaturen um 170 K uumlber Raumtemperatur zu erhoumlhen [62] Dies schlieszligt FS fuumlr eineVerwendung in anwendungsbezogenen Bauelementen groumlszligtenteils aus Hybridstruktu-ren hingegen besitzen keine derartigen Nachteile So beruht das Konzept des Datta-Das-Transistors auf Hybridstrukturen [63] und Phaumlnomene wie der SHE und QSHE lassensich ebenfalls mit solchen Strukturen untersuchen [6465] Zudem konnte erst durch Hy-bridstrukturen die Spin-Akkumulation bei der Injektion in einen Halbleiter elektrischnachgewiesen werden [66ndash69]

Als ein Paradebeispiel fuumlr Hybridstrukturen dient schlieszliglich die SpinLED [6670ndash72]

In einem solchen Bauteil fuumlhrt der in eine Halbleiter-LED-Struktur injizierte spinpola-risierte Strom auf der Grundlage der spinabhaumlngigen Elektronen-Licht-Kopplung zurEmission von zirkular polarisiertem Licht Derartige Bauteile besitzen das groszlige Po-tenzial einer optischen UumlbertragungKommunikation von Spininformation uumlber ma-kroskopische Distanzen ohne Reibungsverluste wie beispielsweise die Waumlrmeentwick-lung welche bei der Bewegung von Ladungstraumlgern in metallischen Leitern auftrittOptisch kommunizierende SpinLEDs und somit die Uumlbertragung von Spininformationuumlber makroskopische Distanzen konnte kuumlrzlich bereits durch Farshchi et al [73] realisiertwerden Dennoch dienen sie heutzutage in der Spintronik fast ausschlieszliglich als Detek-tor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlr liegen an erster Stelle inden hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb von SpinLEDs (hohe magneti-sche Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrer Limitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entgegenlaumluft Beide Problemelieszligen sich umgehen wuumlrden wie in der vorliegenden Arbeit ausgefuumlhrt Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen in das Konzept der SpinLEDs integriert Da derartigeSpinLED-Bauteile sogar innerhalb einer einzelnen Nanodrahtstruktur realisiert werdenkoumlnnen besitzen Felder dieser Nanodrahtstrukturen daruumlber hinaus das enorme Poten-zial zur Intrachip-Kommunikation

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21 Spintronik

Schlieszliglich soll hier noch erwaumlhnt werden dass die in der vorliegenden Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen auch im Bereich der Spintronikvon Metallen von Nutzen sein koumlnnten In diesem Bereich ist seit der Entdeckung desSpinmoment-Transfer-Effektes (STT) durch Slonczewski [77] und Berger [78] 1996 eine ra-sante Entwicklung zu verzeichnen Durch den Effekt des STT kann mittels eines spinpo-larisierten elektrischen Stromes die Magnetisierung eines nanometer-groszligen Speiche-relementes invertiert werden Auf ihm beruhen Nano-Oszillatoren [79] und der Schalt-mechanismus in magnetwiderstandssensitiven Tunneluumlbergaumlngen (MTJs) welche heutedie Basis eines jeden modernen magnetwiderstandssensitiven Direktzugriffsspeichers(MRAM) sind [8081] Daruumlber hinaus lassen sich auch Domaumlnengrenzen mittels des STT-Effektes gezielt manipulieren Dies fuumlhrte zu einem neuen Bauelement-Konzept demmagnetischen Laufbandspeicher (RM) Der RM ist im Gegensatz zu allen bisherigenSpeichern mit zweidimensionaler Architektur ein permanentes Speichermedium mit ei-ner tatsaumlchlich dreidimensionalen Architektur Innerhalb seines Konzeptes lassen sichbislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich derer heutigerstatischer Festkoumlrperspeicher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer zu erschwinglichenPreisen realisieren [8283] Die dreidimensionale Architektur des RM ist jedoch auch fuumlrheutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich ein ungeloumlstes Problem In dieserHinsicht koumlnnte schlieszliglich die Uumlbertragung des Konzeptes auf Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen einen Ausweg darstellen

211 Einfluss der FormanisotropieDie fuumlr spintronische Bauteile fundamentalen spinpolarisierten Stroumlme lassen sich an-hand verschiedener optischer Resonanz- oder Transporttechniken realisieren Fuumlr ei-ne Einbindung dieser Bauelemente in die industrielle Massenfertigung ist jedoch aus-schlieszliglich die letztgenannte elektrische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Die-se Technik basiert darauf dass elektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metallstets spinpolarisiert ist Man verwendet somit ferromagnetische Kontakte um eine be-stimmte Spinorientierung in einen Halbleiter zu injizieren oder zu detektieren Da eineVielzahl von ferromagnetischen Metallen eine Curie-Temperatur weit uumlber Raumtempe-ratur besitzen ist dieses Vorgehen durchaus geeignet fuumlr die Herstellung von Bauele-menten welche bei Raumtemperatur betrieben werden koumlnnen

Die ferromagnetischen Kontakte werden durch duumlnne epitaktische Metall-Schichtenrealisiert welche direkt uumlber der Halbleiterstruktur aufgebracht werden Die magneti-schen Eigenschaften solcher duumlnnen Schichten und Filme bei Temperaturen unterhalbihrer Curie-Temperatur wird durch den Formalismus des Mikromagnetismus beschrie-ben Innerhalb dessen nimmt der Film einen statischen Gleichgewichtszustand an wel-cher die Energie

E = Eex + Eaniso + Ezee + Edemag + Emgnel (21)

minimiert Die einzelnen Energiebeitraumlge sind dabei die folgenden

Austausch-Energie EexAus der quantenmechanischen Austauschwechselwirkung resultiert dieser Beitrag undist proportional zur Austauschkonstante und der ersten Ableitung der Magnetisierungnach dem Ort Er ist minimal wenn die Magnetisierung im gesamten Film einen ein-heitlichen Zustand annimmt

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2 Vorbetrachtungen

Anisotropie-Energie Eaniso

Ist der Kristall bzw die Spin-Bahn-Wechselwirkung in der Schicht nicht isotrop so er-geben sich Vorzugsrichtungen fuumlr die Magnetisierung Entsprechend lassen sich jederAchse im Magnet sogenannte Anisotropie-Konstanten zuordnen Sie repraumlsentieren dennoumltigen Energiebetrag welcher aufgewendet werden muss um die Magnetisierung ent-lang dieser Achse auszurichten Somit fuumlhrt dieser Energiebeitrag dazu dass die Ma-gnetisierung uumlberall im Magnet entlang einer magnetisch leichten Achse orientiert istDie Ursachen fuumlr Anisotropien sind vielfaumlltig Sie entstehen aufgrund von Kristallord-nung Ordnung an Grenzflaumlchen Spin-Bahn-Wechselwirkung Oberflaumlchen usw Derfuumlr die vorliegende Arbeit maszliggebende Beitrag zur Anisotropie ist die FormanisotropieEr wird nach der Beschreibung der Energiebeitraumlge gesondert diskutiert

Zeeman-Energie Ezee

Der Zeeman-Term beschreibt die Wechselwirkung des Magneten mit einem aumluszligerenFeld und ist invers proportional zum Skalarprodukt der Magnetisierung und des Feld-vektors In einem magnetischen Feld richtet sich aufgrund dieses Beitrages die Magne-tisierung parallel zum Feld aus

Demagnetisierungs-Energie Edemag

Dieser Beitrag ist analog zum Zeeman-Term Er beschreibt jedoch nicht die Wechsel-wirkung mit einem aumluszligeren sondern mit dem magnetischen Feld des Ferromagnetenselbst Er fuumlhrt dazu dass magnetische Konfigurationen mit geschlossenen Feldlinienan Oberflaumlchen und Kanten favorisiert werden

Magnetoelastische-Energie Emgnel

Dieser Term beschreibt die durch eine elastische Gitterverformung gespeicherte EnergieSie ist die Ursache fuumlr Magnetostriktion Der zugrundeliegende Mechanismus ist auchhier die Spin-Bahn-Wechselwirkung

Laumlsst man sowohl Demagnetisierungs- als auch Zeeman-Beitrag auszliger Acht so sindalle Energiebeitraumlge durch spezifische Eigenschaften entweder des ferromagnetischenMaterials selbst oder der Schichtbeschaffenheit bestimmt Einzig die bereits erwaumlhnteFormanisotropie wird durch allgemeinere Faktoren genauer die geometrischen Abmes-sungen des Magneten vorgegeben Sie ist somit universell fuumlr alle duumlnnen ferroma-gnetischen Schichten und favorisiert stets eine Magnetisierungsrichtung in der Schich-tebene Die Schichtnormale hingegen ist gekennzeichnet durch einen Arbeitsaufwandwelcher typischerweise denjenigen fuumlr schwere jedoch in der Schicht liegende Achsenum einige Groumlszligenordnungen uumlbersteigt [84] Um die Magnetisierung duumlnner Filme ent-lang der Schichtnormale auszurichten werden aufgrund der Formanisotropie aumluszligereFelder im Bereich von einigen Tesla benoumltigt Wege um dennoch senkrechte Magnetisie-rungen in duumlnnen Schichten auch ohne hohe Felder zu realisieren bauen auf Materia-lien in denen die Formanisotropie von Natur aus keine dominante Rolle spielt SolcheMaterialien sind jedoch sehr selten und gleichzeitig sehr komplex [8586] Eine Alterna-tive bildet schlieszliglich der Weg duumlnne Schichten in ein kompliziertes alternierendesMuster von Schichtfolgen so einzupassen dass die Formanisotropie durch komplexeDipol-Wechselwirkungen der Schichten untereinander dominiert wird [87ndash91]

Aufgrund der hohen technischen Anforderung die sowohl hohe Magnetfelder als

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21 Spintronik

auch komplexe Uumlbergitter mit sich bringen und der starken Limitierung in der Mate-rialwahl bedeutet dies fuumlr spintronische Hybridstrukturen in der Anwendung dass diemittels ferromagnetischer Kontakte realisierbaren spinpolarisierten Stroumlme auf die inder Kontaktschicht liegenden Spinrichtungen limitiert sind Strukturen welche dennocheine Spinpolarisierung senkrecht zur Kontaktschicht erfordern sind somit fuumlr praktischeAnwendungen wenig bis gar nicht denkbar Zu dieser Gruppe gehoumlren zukunftstraumlch-tige Konzepte wie die im ersten Abschnitt genannten SpinLEDs und dreidimensionaleSpeicherarchitekturen

212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten NanosaumlulenEin weiterer Weg eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen ferromagnetischen Schich-ten zu realisieren wird im Rahmen dieser Arbeit unter dem Konzept einer mit einemferromagnetischen Metall ummantelten Nanosaumlule vorgestellt Innerhalb dieses Konzep-tes laumlsst ich die gewuumlnschte Magnetisierung allein durch eine geometrische Veraumlnderungder duumlnnen Schicht herbeifuumlhren Fuumlr diese Modifikation des Films wird ein Grundge-ruumlst aus sogenannten Nanosaumlulen verwendet Das Konzept kennt keinerlei prinzipiel-le Beschraumlnkungen auf bestimmte Materialien oder Materialsysteme und benoumltigt nurzwei Wachstumsschritte Dies sind entscheidende Vorteile gegenuumlber den bisher existie-renden Methoden eine senkrechte Magnetisierung in duumlnnen Schichten zu erreichen Esist somit wie im Kapitel 6 detailliert dargelegt wird eine vielversprechende Alternativefuumlr die Realisierung elektrischer Bauteile mit teils neuartigen Funktionen innerhalb derSpintronik Erforscht wird das Konzept in den folgenden Kapiteln dieser Arbeit konkretan Halbleiter-Nanosaumlulen bestehend aus GaAs welche von allen Seiten mit dem ferro-magnetischen Metall Fe3Si ummantelt wurden Zunaumlchst soll jedoch an dieser Stelle ei-ne Einfuumlhrung in die Idee des Konzeptes angefangen bei dem Nanodraht-Grundgeruumlstund gefolgt von den ferromagnetischen Nanodraht-Huumlllen erfolgen

NanosaumlulenNanosaumlulen oder Nanodraumlhte sind quasi eindimensionale Kristalle bzw Kristallite de-ren laterale Ausdehnung im Nanometerbereich liegt Sie aumlhneln in ihrer Form SaumlulenDraumlhten Fasern Faumlden oder Nadeln wovon sich ihr Name ableitet In der Literaturtauchen sie erstmals 1964 in den Arbeiten von R S Wagner und W C Ellis [92] unter demenglischen Begriff whiskers auf Beachtung fanden sie jedoch erst Anfang der 90er Jahreals sie zum Forschungsthema von mehreren Gruppen wurden 10 Jahre spaumlter waren siebereits so populaumlr dass sie seither unter dem englischen Namen nanowires einen sehr ak-tiven eigenstaumlndigen Zweig innerhalb der Grundlagenforschung zur Nanotechnologiebilden [1ndash6]

Das Besondere dieser Nanostrukturen ist ganz allgemein ihre da im Nanometer-bereich befindliche sehr kleine Kontaktflaumlche zum Substrat in Verbindung mit ihremenorm groszligen Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen Aufgrund dessen sind Nanodraumlh-te nicht in dem Maszlige lateralen Zwaumlngen einer Grenzschicht unterworfen wie es aufebene Schichten zutrifft deren Verhaumlltnis von Oberflaumlche zu Volumen gering ist Ver-spannungen koumlnnen innerhalb freistehender Nanosaumlulen durch elastische Relaxationabgebaut werden [78] Somit lassen sich verspannungs- und defektfreie Kristalle einfa-cher als durch planare Schichten realisieren [9ndash14]

Das prominenteste weil technologisch wichtigste Beispiel ist hier die monolithische

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2 Vorbetrachtungen

Kombination eines polaren Halbleiters wie GaAs mit einem nicht-polaren wie Si [9394] Siist das in der heutigen Elektronik aufgrund seiner Eigenschaften und der preisguumlnstigenHerstellung in hochreiner Qualitaumlt wichtigste Material Ein bedeutender Nachteil des Siist jedoch seine indirekte Bandluumlcke Es ist somit im Gegensatz zu direkten Halbleiternwie GaAs ungeeignet fuumlr optoelektronische Anwendungen wie Licht-emittierende Di-oden Laserdioden [95] und Hochleistungs-Solarzellen [96] Eine Kombination beider Ma-terialsysteme ist somit von groszligem technologischen Interesse Innerhalb einer planarenGeometrie fuumlhrt die Gitterfehlanpassung zwischen GaAs und Si von 41 jedoch zueiner sehr kleinen kritischen Dicke fuumlr kohaumlrentes Wachstum von beispielsweise nurrund 4 ML auf Si(001) [97] Hinzu kommt die groszlige Fehlanpassung der thermischen Aus-dehnungskoeffizienten von rund 54 aufgrund derer sich typischerweise eine Dichtevon Schraubenversetzungen im Bereich von 109 bis 1010 cmminus2 beim direkten Wachstumvon GaAs auf Si einstellt [94] Anti-Phasen-Domaumlnengrenzen lassen sich daruumlber hinausnur durch die Verwendung von leicht verkippten Substraten und eines vorangestelltenTemperschrittes bei hohen Temperaturen verhindern [9398] Als Nanosaumlule hingegen laumlsstsich GaAs mit nahezu Einkristallqualitaumlt auf Si-Substraten herstellen [9101499ndash111]

Die eben beschriebenen Vorteile der Nanosaumlulen bezuumlglich des elastischen Span-nungsabbaus spielen fuumlr die hier vorgestellte Methode zur Einstellung einer senkrechtzur Substratoberflaumlche gerichteten Magnetisierung nur eine untergeordnete Rolle In-nerhalb des Konzeptes der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen werden

Abbildung 21 Skizze des Konzeptes der mit einem Ferromagneten ummantelten Nano-saumlulen zur Realisierung einer senkrecht zum Substrat ausgerichteten Ma-gnetisierung

die aus einem Halbleiter bestehenden Saumlulen in erster Linie genutzt um die geometri-sche Form der ferromagnetischen Schicht gezielt zu modifizieren Das Ziel ist hierbeieinen moumlglichst groszligen Anteil des duumlnnen ferromagnetischen Films aus der Substra-tebene heraus zu kippen und in die Senkrechte zu orientieren Hierfuumlr bieten sich auf-

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21 Spintronik

grund ihres enorm groszligen Verhaumlltnisses von Oberflaumlche zu Volumen und ihrer parallelzur Substratnormalen verlaufenden Seitenflaumlchen Nanosaumlulen-Strukturen an Liegt dieMagnetisierung bei einem duumlnnen planaren Film wie dem hell-orange dargestelltenin Abbildung 21 in der Regel in der Substratebene so ist es hingegen in Nanodraht-Huumlllen (orange Flaumlchen in Abbildung 21) moumlglich dass sich allein aufgrund der ver-aumlnderten Form der Schicht die Magnetisierung entlang der Nanodraht-Achse orientiertJe nach Laumlnge und Dichte des verwendeten Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes lieszlige sich somitder uumlberwiegende bis nahezu gesamte Teil des duumlnnen Films senkrecht zur Substrato-berflaumlche verkippen

Uumlber ihre primaumlre Funktion als Traumlgerstruktur hinaus koumlnnen die halbleitenden Na-nosaumlulen innerhalb dieses Konzeptes jedoch auch als eigenstaumlndige aktive Bauelement-Strukturen fungieren Daraus ergibt sich schlieszliglich wiederum eine Anzahl neuer An-wendungsmoumlglichkeiten [3850] Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden einige sol-cher Anwendungen ausgearbeitet und finden sich in Kapitel 6 vorgestellt

Nanodraht-HuumlllenDie Nanodraht-Huumlllen wie in Abbildung 22 I skizziert besitzen die Form eines Hohl-zylinders mit der Laumlnge L und den Innen- bzw Auszligenradien a bzw b Entsprechend derDimensionen des Nanodraht-Grundgeruumlstes gilt daruumlber hinaus La ≫ 1 und Lb ≫ 1Unter derartigen geometrischen Randbedingungen existieren fuumlr die spontane Magneti-sierung zwei moumlgliche Konfigurationen [112113] Die erste Konfiguration der Magnetstab-Zustand ist in Abbildung 22 II dargestellt Hier orientiert sich die Magnetisierung par-allel zur Nanodraht-Achse Sie befindet sich somit in diesem Zustand durch die Ausrich-tung der Nanodraumlhte auf dem Substrat senkrecht zur Substratoberflaumlche Demzufolge istdiese Magnetstab-Konfiguration fuumlr das Konzept der mit einem Ferromagneten umman-telten Nanosaumlulen zur Bewerkstelligung einer senkrechten Magnetisierung erforderlichNeben ihr existiert jedoch noch die zweite Konfiguration der Vortex-Zustand Dieserist in Abbildung 22 III skizziert Hier orientiert sich die spontane Magnetisierung inWirbeln bzw Vortices um die Nanodraht-Achse Der Vortex-Zustand besitzt somit kei-nerlei Komponente der Magnetisierung in der Senkrechten zur Substratoberflaumlche undist demzufolge fuumlr das hier vorgestellte Konzept nicht von Nutzen

Welchen Zustand die spontane Magnetisierung annimmt haumlngt entscheidend von derZylindergeometrie und den Anisotropien des verwendeten Materials ab [114115] Fuumlr denEinfluss der Zylindergeometrie fanden Escrig et al [114] dass der Vortex-Zustand beiNanodraht-Huumlllen mit β = ab = 0 55 dominiert Dickere als auch duumlnnere magneti-sche Hohlzylinder bilden jedoch eher eine Stabmagnetisierung aus Fuumlr eine gegebeneZylinderabmessung dominiert daruumlber hinaus der Magnetstab-Zustand fuumlr Nanodraht-Huumlllen aus Materialien mit hohen Saumlttigungsmagnetisierungen und groszligen Anisotro-piekonstanten [115]

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2 Vorbetrachtungen

Innerhalb dieses Konzeptes koumlnnen die Nanodraht-Huumlllen entsprechend des verwen-deten Materials maszliggeschneidert werden um die gewuumlnschte Stabmagnetisierung zurealisieren Die Parameter welche entsprechend angepasst werden muumlssen sind dabeieinzig die Laumlnge sowie der Innen- und Auszligenradius Die ersten beiden stehen aufgrundder bereits recht umfangreichen Expertise im Feld der Halbleiter-Nanosaumlulen in nahezuallen moumlglichen Kombinationen als Grundgeruumlst zur Verfuumlgung Somit bleibt nur der

Abbildung 22 I Skizze einer Nanodraht-Huumllle der Laumlnge L der Innen- bzw Auszligenradiena bzw b und der Schnittebenen A (x z)-Ebene und B (y x)-Ebene II Aus-richtung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumlllein den Schnittebenen A und B fuumlr den Magnetstab-Zustand III Ausrich-tung der Magnetisierung (weiszlige Pfeile) innerhalb der Nanodraht-Huumllle inden Schnittebenen A und B fuumlr den Vortex-Zustand

Auszligenradius gezielt zu steuern was sich sehr einfach durch eine Anpassung der Dauerdes Mantelwachstums realisieren laumlsst Insofern ist diese Methode in keiner Weise aufbestimmte ferromagnetische Materialien limitiert

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22 Materialsysteme

22 Materialsysteme

In diesem Abschnitt werden nun grundlegende Materialcharakteristiken von GaAs undFe3Si zusammengefasst Da die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellten Nanodrahtstruk-turen im Kern aus GaAs-Nanosaumlulen bestehen wird im ersten Teil insbesondere aufdie typischen Merkmale des GaAs innerhalb einer Nanodraht-Geometrie eingegangenIm zweiten Teil wird ein besonderes Augenmerk auf die strukturelle Ordnung und diedamit zusammenhaumlngenden ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si gelegt

221 GaAsGaAs ist das bislang wohl am besten erforschte Verbindungshalbleitersystem So koumlnnenUumlberstrukturen bestehend aus GaAs(AlGa)As heute beispielsweise mit Grenzschich-ten in unuumlbertroffener Qualitaumlt hergestellt werden Dies in Zusammenhang mit seinerniedrigen effektiven Elektronenmasse macht es zum Schluumlsselmaterial fuumlr elektroni-

Abbildung 23 Stapelfolge entlang der [111]-Richtung fuumlr I Zinkblende- und II Wurtzit-Struktur In beiden existieren zu jedem Atom vier im Tetraeder angeordne-te naumlchste Nachbarn In der Zinkblende- ist die Stapelabfolge ABCABC in der Wurtzit-Struktur entlang der zur [111]- aumlquivalenten [0001]-Richtungder c-Achse hingegen ABAB

sche Hochleistungs-Bauteile wie den Transistor mit enorm hoher Elektronenmobilitaumlt(HEMT) [116] Daruumlber hinaus spielt es eine wichtige Rolle in der Hochfrequenztechniksowie bei der Herstellung von Licht-emittierenden Dioden bzw Laserdioden und Solar-zellen [117118]

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2 Vorbetrachtungen

GaAs ist ein direkter Halbleiter in Zinkblende-Struktur (ZB) und besitzt bei Raumtem-peratur eine Gitterkonstante sowie Bandluumlcke von a = 5 6536 Aring bzw Eg = 1 425 eV [119]

Somit liegt das bei der optischen Rekombination ausgesendete Licht der Wellenlaumlngeλg ≃ 870 nm im infraroten Bereich Das Valenzband der schweren und leichten Loumlcher(HH und LH) ist am Γ-Punkt entartet

Innerhalb von GaAs-Nanosaumlulen treten jedoch einige fuumlr GaAs als Einkristall eheruntypische Merkmale auf Diese werden im Folgenden angelehnt an Breuer [9] zusam-mengefasst In GaAs-Nanosaumlulen findet man haumlufig Segmente der eng mit der ZB- ver-wandten Wurtzit-Struktur (WZ) [107120121] Diese Ko-Existenz von Kristallstrukturpha-sen in Nanosaumlulen wird unter dem Begriff Polytypismus gefuumlhrt Die beiden Phasenunterscheiden sich beim Nanodraht-Wachstum in der Stapelreihenfolge

Dargestellt sind sie in Abbildung 23 In beiden existieren zu jedem Atom vier im Te-traeder angeordnete naumlchste Nachbarn Das Saumlulen-Wachstum findet entlang der [111]-Richtung statt In der kubischen ZB-Phase skizziert in Abbildung 23 I ist die Stapel-folge hier ABCABC innerhalb ihres hexagonalen Pendants Abbildung 23 II jedochABAB Ein Unterschied ergibt sich somit erst in der Bindungsgeometrie des drittennaumlchsten Nachbars Diese enge Verwandtschaft ist der Grund weshalb sich beide Pha-sen auch energetisch kaum unterscheiden Die tetraedrische Koordination ist innerhalbder ZB-Struktur ideal (regelmaumlszligiges Tetraeder) In der WZ-Phase hingegen unterschei-det sich eine der Tetraeder-Bindungen in der Laumlnge Aufgrund dessen werden zur Be-schreibung der WZ-Struktur zwei Basisvektoren a und c benoumltigt

Im Gegensatz zu anderen Verbindungshalbleitern wie beispielsweise GaN AlN oderZnO welche natuumlrlich in der WZ-Struktur kristallisieren ist WZ-GaAs nicht stabil Ein-zig McMahon und Nelmes [122] konnten unter hohem Druck pulverfoumlrmiges GaAs in dieWZ-Phase transformieren und dessen Kristalleigenschaften vermessen In Nanosaumlulenkann GaAs jedoch aufgrund kinetischer Rahmenbedingungen stabile WZ-Phasen aus-bilden [103] Diese Phasen zeigen innerhalb von Nanosaumlulen leicht andere Parameter alsdie von McMahon und Nelmes [122] gemessenen [131499120123ndash125] Eine Uumlbersicht der in-nerhalb von GaAs-Nanosaumlulen gefundenen Kristallparameter basierend auf den ebenangefuumlhrten Veroumlffentlichungen sowohl der ZB- als auch der WZ-Struktur ist in derTabelle 21 gegeben

Zinkblende Wurtzit

Strukturtyp B3 B4HauptvertreterPrototyp Sphalerit-Typ Wurtzit-TypRaumgruppe F43m (216) P63mc (186)Pearson-Symbol cF8 hP4Gitter 2 f cc-Untergitter 2 hcp-UntergitterBasis Gitter 1 Ga (000) Ga ( 1

3 23 0)

Basis Gitter 2 As ( 14 1

4 14 ) As ( 1

3 23 3

8 )Gitterparameter a = 5 6536 Aring

d110 = 3 9977 Aring a = 3 988 Aring2 middot d111 = 6 5282 Aring c = 6 5603 Aring

Verhaumlltnis ca 1633 1645Bandluumlcke Eg = 1 425 eV Eg = 1 460 eV

Tabelle 21 Zusammenfassung der Strukturparameter fuumlr Zinkblende- und Wutzit-GaAsnach [131499119120123ndash125]

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22 Materialsysteme

Im Vergleich zur ZB findet sich fuumlr das WZ somit eine minimal kleinere Gitterkon-stante entlang der [110]-Richtung sowie eine groumlszligere in [111]-Richtung Die Bandluumlckeist ebenfalls energetisch breiter Daruumlber hinaus ist das Valenzband der HH und LHam Γ-Punkt nicht mehr entartet sondern weist eine zusaumltzliche Luumlcke von ∆ = 65 meVauf [123] Schlieszliglich findet sich im Gegensatz zur ZB aufgrund der nicht idealen tetra-edrischen Koordination im WZ eine spontane Polarisation Diese ist im Vergleich zubeispielsweise GaN etc jedoch sehr viel geringer [126]

Der Mechanismus welcher zur Stabilisierung der WZ-Phase in Nanosaumlulen fuumlhrt istbislang noch nicht im Detail verstanden Immerhin muss laut theoretischen Berechnun-gen ein Energiebetrag von rund 12 meV pro Atom aufgebracht werden um die metastabi-le Phase zu erzeugen [122] Eine moumlgliche Erklaumlrung liefern Koguchi et al [121] und Hiru-ma et al [127] Sie basiert auf der Beobachtung dass GaAs-Nanodraumlhte oft neben WZ-Segmenten auch Segmente bestehend aus Rotationszwillingen der ZB (ZB) enthaltenUnter ZB versteht man hier dass in endlichen Bereichen der Nanodraumlhte die Atompo-sitionen um 180 gegen die Rotationsachse der Zwillinge die [111]-Wachstumsrichtungder Saumlulen verdreht sind Die Stapelfolge ist nun nicht mehr ABCABC sondern wur-de zu CBACBA abgeaumlndert Bei dem Uumlbergang von ZB zu ZB ergibt sich dabei eineStapelfolge von ABC(AB|A)CBA mit einer Zwillingsgrenze welche hier durch die ver-tikale Linie verdeutlicht wurde Um diese Grenze entsteht dabei automatisch ein 3-ML-dickes Segment in WZ-Stapelfolge hervorgehoben durch Klammern Wechseln sich nunin einer Saumlule alle 3 ML die Zwillingsorientierungen ab so wird pures WZ gebildet

Das Phaumlnomen des WZ-GaAs in Nanosaumlulen ist keineswegs zufaumlllig sonder hat ehersystematischen Charakter Es tritt bevorzugt zu Beginn des Wachstums d h am Fuszlig derSaumlulen und zum Ende des Wachstums d h am Saumlulenkopf auf Je nach Wachstumspa-rametern koumlnnen zur Zeit bereits Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phase sowie innahezu perfekten periodischen Uumlberstrukturen hergestellt werden [102ndash111]

Die bereits erwaumlhnte Gitterfehlanpassung von 41 zwischen GaAs und Si wird in-nerhalb der ersten Monolagen der GaAs-Nanosaumlulen groumlszligtenteils plastisch in der Formvon Versetzungen abgebaut Nur rund 05 der Verspannung relaxiert elastisch ent-lang der Saumlule waumlhrend des Wachstums [1314125] Dieses Verhalten konnte auch fuumlr sehrduumlnne Nanodraumlhte beobachtet werden was sich im Widerspruch zu theoretischen Be-rechnung des kritischen Durchmesser fuumlr pseudomorphes Nanodraht-Wachstum von 40bis 110 nm befindet [128ndash131]

Neben den Anwendungen des GaAs in der Optoelektronik der Hochfrequenztech-nik und in HEMT-Bauteilen spielt es auch in der Spintronik eine wichtige Rolle Diesverdankt es den bisher fuumlr intrinsisches und n-dotiertes GaAs sowie GaAs(AlGa)As-Quantentopfstrukturen gemessenen Spitzenwerten in der Spin-Diffusionslaumlnge von ei-nigen bis einige Hundert microm [132ndash139] Trotz der theoretisch berechneten Uumlberlegenheitin der Spin-Kohaumlrenzlaumlnge fuumlr Gruppe-IV-Halbleiter sowie Halbleiter mit groszliger Band-luumlcke fallen bisher gemessene Werte innerhalb dieser Materialien in Groumlszligenordnungenvergleichbar zum GaAs aus [140ndash142] Spin-Diffusionslaumlngen von mehr als 100microm erzie-len daruumlber hinaus (111)-orientierte GaAs-Quantentopfstrukturen [143ndash145] Somit sind die(111)-orientierten GaAs-Nanosaumlulen auch fuumlr spintronische Anwendungen von beson-derem Interesse

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2 Vorbetrachtungen

222 Fe3SiFe3Si ist eine ferromagnetische Metall-Verbindung des 3d-Uumlbergangsmetalls Fe mit SiEs kristallisiert im D03-Strukturtyp BiF3-Typ mit dem Pearson Symbol cF16 der Raum-gruppe Fm3m (225) Sie besteht aus 4 f cc-Gittern A B C und D mit den Basiskoordina-ten FeA (000) FeB ( 1

4 14 1

4 ) FeC ( 12 1

2 12 ) und SiD ( 3

4 34 3

4 ) Die Gitterkonstante betraumlgt beiRaumtemperatur a = 5 654 Aring [44146ndash149] Eine Skizze der D03-Struktur des Fe3Si findetsich in Abbildung 24

Jedes Atom besitzt 8 naumlchste Nachbarn dabei hat ein FeA-Atom je vier FeB- und Si-Nachbarn ein FeB-Atom je vier FeA- und FeC-Nachbarn ein FeC-Atom wiederum je vierFeB- und Si-Nachbarn und ein Si-Atom entsprechend je vier FeA- und FeC-Nachbarn

Abbildung 24 Skizze der Untergitter A B C und D der D03-Struktur des Fe3Si Einzig dasUntergitter D ist durch Si-Atome besetzt

Die Atome auf den Untergittern A und C tragen ein effektives magnetisches Momentvon 135 microB pro Atom Die Fe-Atome auf dem Untergitter B hingegen besitzen ein Mo-ment von 220 microB und die Si-Atome eines von minus0 07 microB pro Atom Somit ergibt sicheine Saumlttigungsmagnetisierung von rund 600 emucm3 bzw 600 kAm Da zwei derFe-Untergitter ein aumlquivalentes Moment tragen kann Fe3Si auch als Heusler-Legierung(FeA)2FeBSi betrachtet werden

Fe3Si besitzt eine Curie-Temperatur von rund 840 K und einen Schmelzpunkt von1220 C Theoretisch wurde fuumlr das Fe3Si in der perfekt geordneten D03-Phase eineSpinpolarisation von rund 12 bis 21 berechnet was gut mit experimentellen Ergeb-nissen uumlbereinstimmt [4344] Es existieren jedoch auch Arbeiten zu epitaktischen Fe3Si-Schichten welche eine 100-prozentige Spinpolarisation am Ferminiveau beobachten [45]

Daruumlber hinaus ist die ferromagnetische D03-Phase des Fe1minusxSix nicht nur fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si sondern uumlber einen breiten Bereich von 0 15 le x le 0 25 stabil [40ndash42]

Im Vergleich zu tatsaumlchlich ternaumlren Heusler-Verbindungen erleichtert dies die Kontrolleuumlber die stoumlchiometrische Zusammensetzung waumlhrend des Wachstums enorm [147] Auf-grund dieser Eigenschaften ist Fe3Si ideal geeignet zur Verwendung in spintronischenAnwendungen

Neben der perfekt geordneten D03-Phase des Fe3Si existiert es in zwei weiteren Pha-

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22 Materialsysteme

sen Sie unterscheiden sich anhand des Ordnungsgrades Dieser ist fuumlr die D03-Phaseentsprechend 100 Einen geringeren Grad von 50 weist Fe3Si in der B2-StrukturCsCl-Typ mit der Raumgruppe Pm3m (221) auf Das Gitter in dieser Phase entsprichtdemjenigen der D03-Phase in Abbildung 24 es durchmischen sich nun jedoch zufaumllligdie Atome des Untergitters B und D Finden sich auch auf den Untergittern A und C Si-Atome so liegt Fe3Si in der komplett ungeordneten Phase A2 vor Experimentell wirdder Ordnungsgrad im Allgemeinen durch Roumlntgenbeugung bestimmt Hier treten fuumlreinen A2-Strukturtyp ausschlieszliglich die fundamentalen Reflexe auf d h Reflexe derenh k und l saumlmtlich gerade sind und die Quersumme ein ganzzahliges Vielfaches von4 ist Fuumlr eine B2-Struktur kommen hingegen auch die Reflexe hinzu deren h k undl ebenfalls saumlmtlich gerade sind fuumlr die Quersumme jedoch h + k + l = 2n gilt DerD03-Typ zeigt schlieszliglich auch diejenigen Reflexe mit ungeraden Miller-Indizes [46]

Neben den idealen ferromagnetischen Eigenschaften des Fe3Si besticht die Materi-alkombination von GaAsFe3Si-Hybrid-Strukturen wie sie fuumlr die vorliegende Arbeitausgewaumlhlt wurde jedoch zusaumltzlich noch durch zwei weitere wesentliche Eigenschaf-ten Als erstes ist hier die nahezu perfekte Gitterangepasstheit von GaAs und Fe3Si zunennen Neben uumlbereinstimmender Gitterkonstante liegen beide Materialsysteme zu-dem in dem kubischen f cc-System vor [46ndash48] Zweitens zeigen die Grenzflaumlchen desGaAs und Fe3Si eine wesentlich groumlszligere Stabilitaumlt gegenuumlber thermisch induziertenGrenzflaumlchenreaktionen als gewoumlhnliche Ferromagnete wie Fe Co Ni oder FexCo1minusx [49]

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2 Vorbetrachtungen

23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodraht-Huumlllen mussten einige Standard-Techniken angepasst werden Aus diesem Grund erfolgt hier eine Beschreibung allerin dieser Arbeit angewendeten Methoden Sie stellen saumlmtlich Techniken der Ex-situ-Charakterisierung dar

231 MagnetometrieDie Magnetometrie mittels der supraleitenden Quanteninterferenz-Methode (SQUID) istaufgrund ihrer extrem hohen Sensitivitaumlt geeignet magnetische Felder mit einer Praumlzi-sion von 10minus14 T und houmlher zu messen Gewaumlhrleistet wird dies durch eine Kombinationvon supraleitenden Materialien mit Josephson-Kontakten Die folgende Beschreibung istangelehnt an [147]

Das Herzstuumlck bildet ein supraleitender Ring welcher an zwei gegenuumlberliegendenStellen durch je einen Josephson-Kontakt unterbrochen ist Eine Skizze des Rings fin-det sich in Abbildung 25 I Seine enorm hohe Sensitivitaumlt erreicht das SQUID auf-grund der fundamentalen Eigenschaft derartiger supraleitender Ringe Sie koumlnnen ma-

Abbildung 25 I Skizze des SQUID des Herzstuumlckes der Magnetometrie Ein supraleiten-der Ring mit zwei Josephson-Kontakten II Spannungssignal des SQUIDdie Distanz zwischen zwei Maxima stellt eine Aumlnderung des Magnetflussesvon genau einem Flussquantum dar

gnetische Felder nur in Vielfachen des magnetischen Flussquantums Φ0 = h2e =2 068 middot 10minus15 Tm2 aufnehmen Sie uumlbersetzen somit einen magnetischen Fluss in eineSpannung Dies laumluft wie folgt ab Flieszligt durch den Ring ein Strom so koumlnnen Cooper-Paare durch die Josephson-Kontakte tunneln Ein angelegtes magnetisches Feld aumlndertden Fluss und somit die quantenmechanische Phasendifferenz zwischen den beidenKontakten Dies wiederum hat Auswirkungen auf den kritischen Strom im Ring Einstetig steigendes oder sinkendes Magnetfeld bewirkt somit eine Oszillation der kriti-schen Stromstaumlrke im Ring Das Maximum wird dabei stets erreicht wenn der Flusseinem ganzzahligen Vielfachen des Flussquantums entspricht Gemessen wird in derRealitaumlt nicht der Strom sondern die Spannung welche uumlber den Ring abfaumlllt Sie os-zilliert in derselben Weise wie die Stromstaumlrke was in Abbildung 25 II dargestellt istSomit aumlndert sich der Fluss des Feldes von einem Spannungsmaxima zum naumlchsten um

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

genau ein FlussquantumUumlblicherweise wird die Probe bei der Magnetometrie nicht direkt durch das SQUID

bewegt es befindet sich hingegen isoliert von der Probe und den magnetischen Feldernim Probenraum Das durch die Probe erzeugte Magnetfeld wird durch eine Abnehmer-spule aufgenommen welche in Reihe mit einer zweiten Spule verbunden ist Die zweiteSpule agiert als Antenne Sie ist magnetisch mit dem SQUID gekoppelt und uumlbergibtdas externe Feld schlieszliglich an das SQUID Dieses Arrangement aus zwei Spulen agiertsomit als Fluss-Uumlbersetzer Dabei bedient man sich der Tatsache dass sich der Fluss ineinem supraleitenden Stromkreis nicht aumlndern kann Bewirkt das Feld der Probe eineAumlnderung des Flusses durch die Abnehmerspule so gilt dies in der gleichen Weise fuumlrdie Antennenspule Die Flussaumlnderung wird schlieszliglich durch das SQUID detektiertDer Vorteil der Fluss-Uumlbersetzer liegt in ihrer hohen Sensitivitaumlt fuumlr magnetische Felderund der Moumlglichkeit die Abnehmerspule entsprechend der jeweiligen Messgeometriezu fertigen So sind die Abnehmerspulen in der Regel sehr viel groumlszliger als das SQUIDselbst und so konfiguriert dass sie nicht das Magnetfeld direkt aufnehmen sondernseine erste oder houmlhere Ableitungen entlang einer bestimmten Richtung Sie werdenaufgrund dessen auch als Gradiometer bezeichnet Da houmlhere Ableitungen des Magnet-feldes staumlrker mit der Distanz vom magnetischen Objekt abfallen als das Feld selbstwird ein solches Gradiometer nicht so stark durch magnetische Interferenzen von wei-ter entfernten Quellen beeinflusst

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein MPMS SQUID der Firma Quantum Design ver-wendet [150] Es umfasst mehrere Komponenten wie den Probenschacht einen Kryo-staten das SQUID elektronische Steuereinheiten etc Der Probenschacht verfuumlgt uumlbereine sehr empfindliche Thermometer-Einheit Er kann mit Hilfe des fluumlssigen und ver-dampfenden Heliums aus dem Kryostaten auf Temperaturen zwischen 19 und 400 Kgebracht werden Dabei erreicht er eine Genauigkeit von 001 K bei tiefen TemperaturenEin supraleitender Magnet stellt Felder bis hin zu 5 T bereit Seine Aufloumlsung betraumlgt beigeringen Feldern 01 Oe Der Kryostat besteht aus einem Reservoir von fluumlssigem He-lium welches die supraleitenden Eigenschaften der benoumltigten Komponenten sichertDieses Reservoir wird zusaumltzlich gekuumlhlt durch einen mit fluumlssigem Stickstoff gefuumlll-ten Mantel Die Probe wird mittels eines Plastik-Strohhalms montiert auf einem Stab inden Probenschacht eingefuumlhrt Ein Motor steuert die Bewegung des Probenstabs undgewaumlhrleistet dass sich die Probe immer genau um das Zentrum der Abnehmerspu-le bewegt Die gesamte Vorrichtung verfuumlgt schlieszliglich uumlber eine Abschirmung gegenexterne Felder

232 Moumlssbauer-SpektroskopieBei der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) macht man sich sowohl den Moumlssbauer- alsauch den Doppler-Effekt zu Nutzen um Aufspaltungen der Hyperfeinstruktur in denAbsorptions- und Emissionsspektren von Materialien aufzuzeichnen Mit der MB wer-den somit Wechselwirkungen im Bereich von 10minus8 bis 10minus6 eV aufgeloumlst Fuumlr die MBbraucht es je nach zu untersuchendem Material geeignete Quellen von γ-StrahlungDiese finden sich bei dem radioaktiven Zerfall von verwandten Isotopen In der vorlie-genden Arbeit wurde MB an 57Fe welches in den hier hergestellten Proben enthaltenist durchgefuumlhrt Aufgrund dessen wird die folgende Erklaumlrung anhand des BeispielsFe gegeben angelehnt an Frauenfelder [151]

Als Quelle dient hier radioaktives 57Co mit einer Halbwertszeit von 270 d Bei seinem

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2 Vorbetrachtungen

Zerfall durch Elektroneneinfang dargestellt in Abbildung 26 entsteht hoch-angeregtes57Fe Dieses geht durch die Emission von γ-Strahlung in den Grundzustand uumlber Ge-

Abbildung 26 Skizze der Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) I Das durch den radioaktivenZerfall von 57Co durch Elektroneneinfang angeregte 57Fe geht groumlszligtenteilsdurch die Emission eines γ-Quanten in den Grundzustand uumlber Diese γ-Strahlung wird als Quelle fuumlr die MB verwendet II Durch verschiedeneIsotope des Fe verschiebt sich das Zentrum in der MB III Die Quadrupol-Wechselwirkung fuumlhrt zu einer Aufspaltung in der Quantenzahl l und somitzum MB-Dublett IV Aufgrund der Zeeman-Wechselwirkung entstehen imMB-Spektrum Sextette

nutzt wird bei der MB der Uumlbergang 32 rarr 1

2 mit der Energie von 144 keV und einerHalbwertszeit von 14middot10minus7 s Aus der Heisenbergschen Unschaumlrferelation ergibt sich fuumlrdiesen Uumlbergang eine Lorentz-Kurve mit einer Halbwertsbreite von Γ = 4 7 middot 10minus9 eVBezogen auf die Anregungsenergie im keV-Bereich erreicht die MB somit Spitzenwerteim Aufloumlsungsvermoumlgen von 2ΓE0 = 6 5 middot 10minus13

Um mit dieser γ-Strahlungsquelle Spektroskopie betreiben zu koumlnnen muss sie ener-getisch kontinuierlich uumlber einen gewissen Bereich variiert werden Fuumlr diese Modulati-on der Energie wird der Doppler-Effekt genutzt welcher bei der Relativbewegung vonQuelle zu Absorber auftritt Die Energie ergibt sich somit durch

Eγ = E0

1 plusmn |v|

c

(22)

Dabei bedeutet das Plus eine Bewegung von der Quelle in Richtung des Absorbersdas Minus hingegen vom Absorber weg In der Regel wird darauf verzichtet das MB-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

Spektrum uumlber der Energie aufzutragen Als Bezeichnung der x-Achse hat sich hingegendie Geschwindigkeit in Millimetern pro Sekunde durchgesetzt

Gleiche Fe-Nuklide im Absorber d h in der Probe koumlnnen die γ-Strahlung resonantabsorbieren wenn sich die Emissions- und Absorptionslinien uumlberlappen Dies ist fuumlrfreie Atome aufgrund der enorm kleinen Halbwertsbreite und des mit der Emissionbzw Absorption verbundenen Ruumlckstoszliges nicht gegeben Fuumlr Atome in einem festenKristallgitter kann der Ruumlckstoszlig jedoch vom gesamten Kristall aufgenommen werdenDie Ruumlckstoszligenergie ist somit verschwindend gering und die Bedingungen fuumlr resonan-te Emission bzw Absorption bleiben erhalten Dies ist der Moumlssbauer-Effekt

Die Hyperfeinstrukturen in den MB-Spektren sind in den Abbildung 26 II bis IVskizziert Dabei finden sich am linken Rand jedes Bildes die unberuumlhrten Energienive-aus des 57Fe I = 12 und I = 32 Die gestrichelten Linien geben die durch verschie-dene Wechselwirkungen verursachte Energieniveau-Verschiebung wider Die relativenEnergieniveau-Positionen zueinander sowie die Energieverschiebungen in der Skizzesind dabei jedoch nicht maszligstabsgetreu Die Isomerieverschiebung geht auf verschie-dene Isotope im Absorber zuruumlck Ein oder mehrere Neutronen mehr oder weniger imAtomkern aumlndern dessen Kernradius und diese Aumlnderung wiederum verschiebt auf-grund der Monopolwechselwirkung mit der elektronischen Ladungsdichte die Energie-niveaus Im MB-Spektrum aumluszligert sich dies durch eine konstante Verschiebung demons-triert durch die schwarzen Pfeile in Bezug zur Nulllinie Fuumlr Kernniveaus mit einer Dre-himpulsquantenzahl groumlszliger als 12 kommt zur Isomerieverschiebung die elektrischeQuadrupol-Wechselwirkung von nicht kugelsymmetrischen Kernladungsverteilungenhinzu Hier interagiert das Kernquadrupolmoment mit der elektronischen Umgebungund spaltet die Energieniveaus somit nach der Quantenzahl l auf Aufgrund der Aus-wahlregeln ergeben sich nun zwei Uumlbergaumlnge Sie werden im MB-Spektrum als Du-blett beobachtet Ihr Abstand (schwarzer Pfeil in Abbildung 26 III) entspricht exakt derEnergie des Uumlbergangs

I = 3

2 ml = plusmn 32

rarr

I = 3

2 ml = plusmn 12

welcher ebenfalls durch

einen schwarzen Doppelpfeil gekennzeichnet ist Die Zeeman-Wechselwirkung fuumlhrt inder MB schlieszliglich zu den markanten Sextetts Hier wechselwirkt das Kernmoment miteinem Magnetfeld Dies koumlnnen im Fall von ferro- oder antiferromagnetischen Materia-lien auch interne Felder sein Die Energieniveaus spalten nach der Quantenzahl ml aufDie im Spektrum angegebenen Linien L1 L2 und L3 entsprechen den Uumlbergaumlngen

I =32

ml = ∓32

rarr

I =

12

ml = ∓12

I =32

ml = ∓12

rarr

I =

12

ml = ∓12

und

I =32

ml = plusmn12

rarr

I =

12

ml = ∓12

Uumlber die Intensitaumltsverteilung I(L1)I(L2)I(L3) dieser Linien kann auf die Spinpolarisie-rung im Absorber geschlossen werden Es gilt fuumlr eine Magnetisierung parallel zum γ-Strahl ein Verhaumlltnis von 301 341 hingegen wenn die Magnetisierung senkrecht zumγ-Strahl orientiert ist Mittels der MB lassen sich somit Fragestellungen der Festkoumlr-perphysik wie Kristallordnung interne Felder Stoumlrstellen magnetische Konfigurationuvm studieren

Die MB-Messungen im Rahmen dieser Arbeit wurden von Prof Dr Peter Schaaf von

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2 Vorbetrachtungen

der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt Angeregt wurde fuumlr die Untersuchun-gen im Konversionselektronenmodus [152] bei Raumtemperatur mit einer auf einem An-trieb mit konstanter Beschleunigung befindlichen 57Co (Rh)-Quelle Die nach der re-sonanten Absorption der γ-Strahlen entstandenen Konversionselektronen wurden mit-tels eines proportionalen HeCH4 Durchfluss-Detektors registriert [153] An die in einem1024-Multikanal-Analysator gespeicherten Spektren wurden schlieszliglich sich uumlberlagern-de Lorentz-Linienprofile mit der Methode der kleinsten Quadrate angepasst Kalibriertwurde der Aufbau ebenfalls bei Raumtemperatur mit einer 25 microm-dicken Fe-Folie wor-auf alle Isomerieverschiebungen bezogen wurden Alle Berechnungen basierend aufrelativen Flaumlchen beruhen auf der Annahme gleicher Moumlssbauer-Lamb-Faktoren derhier vorliegenden Fe-Positionen [154]

233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische EinzeldrahtcharkterisierungMagnetometrie und Moumlssbauer-Spektroskopie eignen sich fuumlr die magnetische Charak-terisierung von anlagenfrischen Proben d h von einem groszligen Ensemble von Nano-saumlulen Ungeeignet sind sie hingegen fuumlr die Untersuchung einzelner Nanodraumlhte Umdie individuellen magnetischen Eigenschaften der hier vorgestellten Saumlulen aufzuzeich-nen wurden die spaumlter beschriebenen Techniken der Magnet-Kraft-Mikroskopie und derMagnetotransport-Untersuchungen verwendet Fuumlr diese Messungen an Einzeldraumlhtenmuumlssen Nanosaumlulen jedoch zuvor von anlagenfrischen Probenstuumlckchen abgeloumlst undauf ein sauberes Traumlgersubstrat aufgebracht werden Im Rahmen dieser Arbeit wurdendafuumlr je nach Verwendungszweck drei verschiedene Ansaumltze gewaumlhlt bzw neu entwi-ckelt die im folgenden kurz dargestellt werden

Mechanisches Abloumlsen - trockenes AusstreuenNanosaumlulen koumlnnen mittels verschiedener Hilfsmittel wie zum Beispiel der Ecke einesReinraumtuches der Schneide eines Skalpells der Spitze einer Pinzette oder vollkom-men ohne zusaumltzliche Werkzeuge vom anlagenfrischen Probenstuumlck abgekratzt und aufeinem sauberen neuen Traumlgersubstrat abgestreift werden

Beim Arbeiten ohne Werkzeuge wird das anlagenfrische Probenstuumlck mit der Seiteder anhaftenden Nanodraumlhte gegen das neue Traumlgersubstrat gepresst und seitlich da-von abgezogen Diese Technik hinterlaumlsst etliche Millimeter-lange Nanosaumlulen-Spurenin denen die Saumlulen sehr dicht und oft uumlbereinander liegen was fuumlr eine Charakterisie-rung einzelner Nanodraumlhte wenig geeignet ist

Jedes Werkzeug fuumlhrt auszligerdem zu einer typischen Verteilung der Nanosaumlulen aufdem neuen Traumlgersubstrat und benoumltigt eine mehr oder weniger groszlige Flaumlche von anla-genfrischem Material Skalpell und Pinzette verbrauchen das geringste Probenvolumenhinterlassen jedoch fast ausschlieszliglich Cluster von vielen Saumlulen Mittels eines Rein-raumtuches laumlsst sich am ehesten eine homogene Verteilung von einzeln liegenden Na-nosaumlulen erreichen dabei zieht man jedoch Ausgangsmaterial von einigen Quadratmil-limetern Flaumlche in Mitleidenschaft Das zum mechanischen Ausstreuen der Nanodraumlhtegewaumlhlte Werkzeug sollte somit mit Bedacht ausgesucht werden

Allen Werkzeugen und dem Ausstreuen ohne Hilfsmittel gemeinsam sind erstens ei-ne zufaumlllige Orientierung der Nanosaumlulen auf dem neuen Traumlgersubstrat zweitens einehohe Reinheit der Einzeldrahtproben und drittens jedoch gleichzeitig ein sehr haumlufig

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

auftretendes Zerbrechen der Draumlhte Die hohe Reinheit der mittels mechanischem Ab-loumlsen praumlparierten Proben praumldestiniert diesen Ansatz fuumlr die Einzeldrahtcharakterisie-

Abbildung 27 Beispiel des mechanischen Abloumlsens der Nanosaumlulen I REM-Aufnahme vonmechanisch mittels eines Reinraumtuches abgeloumlst und ausgestreuten 1-microm-langen Nanosaumlulen II Histogramm der Nanodraht-Ausrichtung (ge-mittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

rung das Zerbrechen der Draumlhte und ihre zufaumlllige Orientierung limitieren es dennochauf nur wenige Anwendungen Fuumlr Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) sind die so her-gestellten Proben ideal fuumlr Magnetometrie-Messungen wo die Ausrichtung der Draumlhtebezuumlglich des angelegten aumluszligeren Magnetfeldes eine entscheidende Rolle spielt undfuumlr die elektrische Kontaktierung der Saumlulen fuumlr Magnetwiderstandsmessungen sindsie jedoch gaumlnzlich ungeeignet

Alle Proben zur Einzeldrahtcharakterisierung mittels MFM wurden im Rahmen dervorliegenden Arbeit mit dieser mechanischen Abloumlse-Technik unter Zuhilfenahme ei-nes Reinraumtuchs praumlpariert Als Beispiel einer solchen Einzeldrahtprobe findet sichin Abbildung 27 das Rasterelektronenmikroskop-Bild (REM) von ausgestreuten Nano-saumlulen der bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanodraumlhte der Laumlnge von 1micromzusammen mit einem Histogramm der Ausrichtung dieser Saumlulen

Ultraschall-Abloumlse - nasses AusstreuenIm Gegensatz zu den GaAs-Kristalliten zwischen den Nanosaumlulen lassen sich die Saumlu-len sehr einfach mittels Ultraschall in einem Loumlsungsmittelbad vom anlagenfrischen Pro-benstuumlck abloumlsen Dies ist in Abbildung 28 mittels eines Vorher-Nachher REM-Bildesdargestellt

Danach befinden sich die Nanodraumlhte in einer Loumlsung Tropfen dieser Loumlsung kannman nun ganz einfach mit einer Pipette auf ein sauberes Probenstuumlck aufbringen So-bald das Loumlsungsmittel verdampft ist liegen nur noch die in dem Tropfen enthaltenenNanosaumlulen auf dem Traumlgersubstrat

Der Vorteil dieser Methode ist dass die Saumlulen sowohl im Ultraschallbad von einigenMinuten als auch spaumlter durch die Pipette nicht zerbrechen Es lassen sich somit auchsehr lange Nanodraumlhte problemlos auf ein Traumlgersubstrat transferieren Der Nachteilder Ultraschall-Abloumlse besteht in der Notwendigkeit eines Loumlsungsmittels Zwar sind

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2 Vorbetrachtungen

Abbildung 28 Beispiel des Abloumlsens der Saumlulen im Ultraschallbad I REM-Aufnahme leichtverkippt zur Probennormale von einem anlagenfrischen Probenstuumlck vordem Ultraschallbad II REM-Aufnahme desselben Probenstuumlckes nach demBad

Reaktionen zwischen dem Loumlsungsmittel und den Nanosaumlulen sehr unwahrscheinlichund konnten im Rahmen dieser Arbeit nicht beobachtet werden das Verdampfen desLoumlsungsmittels von dem Traumlgersubstrat verlaumluft jedoch selten ruumlckstandslos Aufgrund

Abbildung 29 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbad mitverschiedenen Loumlsungsmitteln Die Saumlulen sind nicht die Ruumlckstaumlnde hin-gegen sind deutlich zu erkennen dabei betraumlgt die Skala auf jedem Bild500microm

dieses Problems wurden hier sieben Loumlsungsmittel von demineralisiertem Wasser uumlberverschiedene Alkohole Butylacetat Aceton bis hin zu Petroleumbenzin getestet EineUumlbersicht von Lichtmikroskopbildern ist in Abbildung 29 dargestellt Die wenigstenRuumlckstaumlnde konnten mit Petroleumbenzin erreicht jedoch wie deutlich zu erkennenist auch nicht ganz verhindert werden

Im Allgemeinen laumlsst sich mit jedem der hier getesteten Loumlsungsmittel eine nahezuhomogene Verteilung einzelner Nanodraumlhte mit zufaumllliger Ausrichtung erreichen Aufder Probenflaumlche jedoch auf welcher sich die Peripherie derdes Fluumlssigkeitstropfensvor dem Verdampfen befand (haumlufig der Probenrand) ist die Dichte der ausgestreu-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

ten Saumlulen bei allen Loumlsungsmitteln bis auf Petroleumbenzin deutlich erhoumlht und in-folge dessen liegen die Draumlhte dort selten einzeln Abbildung 210 veranschaulicht diezufaumlllige Orientierung der Nanodraumlhte durch eine Lichtmikroskopaufnahme und ein

Abbildung 210 Beispiel des Abloumlsens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Ultraschallbadmit Petroleumbenzin I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere Bilder)

Histogramm von ausgestreuten 10-microm-langen Nanosaumlulen welche bei 15 C mit Fe3Siumhuumlllt wurden Geloumlst wurden sie zuvor in Petroleumbenzin

Unterschiede in der Nanodraht-Verteilung zwischen den Loumlsungsmitteln ergeben sichin erster Linie aus ihren unterschiedlichen Oberflaumlchenspannungen und Verdampfungs-raten So neigen einige mehr andere weniger dazu waumlhrend des Verdampfungsprozes-ses mehrere kleine Tropfen zu bilden anstelle den aufgebrachten groszligen Tropfen bei-zubehalten Die Position dieser kleinen Tropfen auf der Probe variiert dabei auszligerdemvon einer zufaumllligen Verteilung bis hin zu einer Ausrichtung in den Probenecken undsomit variiert auch die Verteilung der Saumlulen Die Ausrichtung der Draumlhte wird ein-zig durch Isopropanol und Ethanol beeinflusst Zwar liegen die Saumlulen auch fuumlr diesebeiden Fluumlssigkeiten in der Probenmitte in zufaumllliger Orientierung die Draumlhte an derPeripherie des Tropfens orientieren sich hingegen bevorzugt in radialer Richtung unddies unabhaumlngig davon ob sie mit magnetischem Material ummantelt sind oder nicht

Wuumlrden die Loumlsungsmittel ruumlckstandslos verdampfen waumlre die Ultraschall-Abloumlseaufgrund der Tatsache dass die Nanosaumlulen hier nicht zerbrechen und sich eine nahezuhomogene Verteilung einzeln liegender Saumlulen erreichen laumlsst die ultimative Metho-de um Proben fuumlr eine Einzeldrahtcharakterisierung zu praumlparieren Tatsaumlchlich jedochsind die Ruumlckstaumlnde die bevorzugt an Unebenheiten der Oberflaumlche d h den Nano-saumlulen anhaften selbst bei Petroleumbenzin noch so stoumlrend dass MFM-Messungen andiesen Draumlhten nur begrenzt moumlglich sind Fuumlr SQUID-Untersuchungen und das Kon-taktieren der Saumlulen zu Magnetwiderstandsmessungen sind die so hergestellten Probenebenfalls ungeeignet da die Draumlhte wie beim mechanischen Abloumlsen keine Vorzugsori-entierung aufweisen Deshalb wurde die Ultraschall-Abloumlse wie im Folgenden beschrie-ben modifiziert

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2 Vorbetrachtungen

Ultraschall-Abloumlse mit Feld - nasses Ausstreuen im FeldNach dem Prozess des Abloumlsens mittels Ultraschall befinden sich die Nanodraumlhte in ei-ner Fluumlssigkeit Die in dieser Arbeit vorliegenden Nanosaumlulen besitzen daruumlber hinauseine magnetische Huumllle welche auf aumluszligere Magnetfelder reagieren kann Bringt man

Abbildung 211 Aufbau zum gerichteten Ausstreuen der Nanosaumlulen in einem homogenenMagnetfeld

einen Tropfen der Fluumlssigkeit in einem homogenen Magnetfeld auf das neue Traumlger-substrat auf so liegen die Draumlhte nicht mehr in einer zufaumllligen Orientierung sondernrichten sich entsprechend der Richtung des aumluszligeren Magnetfeldes und der Ausrichtungihrer spontanen Magnetisierung aus

Abbildung 212 Beispiel des Ausstreuens von 10-microm-langen Nanosaumlulen im Magnet-feld von rund 75 mT I Lichtmikroskopaufnahme II Histogramm derNanodraht-Ausrichtung (gemittelt uumlber mehrere REM-Aufnahmen)

Zu diesem Zweck wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Vorrichtung dargestellt inAbbildung 211 zum Ausstreuen der Saumlulen in einem homogenen Magnetfeld aufge-baut Sie umfasst zwei auf einem Aluminiumgestell montierte wassergekuumlhlte Spulenmit Eisenkern Im Zwischenraum der Eisenkerne von ca 3 cm wo sich mit einem Strom

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

durch die Spulen bis maximal 18 A eine magnetische Fluszligdichte von bis zu 75 mT errei-chen laumlsst wird mittig das saubere Traumlgersubstrat ausgerichtet Nun kann der Tropfenmit geloumlsten Nanosaumlulen aufgebracht werden Bis dieser restlos verdampft ist sollte dieProbe weder bewegt noch aus dem Feld genommen werden

Wie in Abbildung 212 fuumlr 10-microm-lange Nanosaumlulen umhuumlllt mit Fe3Si bei 15 C ex-emplarisch dargestellt ist lassen sich die Nanosaumlulen mit dieser Methode tatsaumlchlichauf dem Traumlgersubstrat orientieren Dabei entspricht ϕ = 0 der Ausrichtung des Ma-gnetfeldes waumlhrend des Ausstreuens Wie aus Abbildung 212 hervorgeht richten sichdie Saumlulen uumlberwiegend parallel zum Magnetfeld aus Daruumlber hinaus neigen sie dazulaumlngere Ketten mehrerer Saumlulen anstatt ungeordnete Cluster wie in Abbildung 210 zubilden

Mit der Ultraschall-Abloumlse mit Feld lassen sich somit Proben fuumlr eine Einzeldrahtcha-rakterisierung bei der die Ausrichtung der Nanosaumlulen eine entscheidende Rolle spieltherstellen Das auch hier vorhandene Problem der Loumlsungsmittelruumlckstaumlnde darf jedochnicht aus den Augen verloren werden

234 Magnet-Kraft-MikroskopieIn der Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) [155ndash160] macht man sich die magnetische Dipol-Dipol-Wechselwirkung zunutze Die ihr zugrunde liegende Technik ist genau dieselbewie diejenige der Atom-Kraft-Mikroskopie (AFM)

Abbildung 213 Messprinzip in der MFM I Zuerst wird die Probe im normalen AFM-Modus mit sehr geringem Abstand zwischen Probe und Spitze abgetastetII Danach wird jede Linie nochmals abgefahren Der Abstand wird nunum einen konstanten Versatz vergroumlszligert und entsprechend des vorher auf-genommenen Topologie-Signals moduliert

In der MFM wird jede Linie des Rasters uumlber der Probe zweimal abgetastet und manarbeitet im Gegensatz zur AFM mit einer magnetischen Spitze Im Allgemeinen werdenmagnetische MFM-Sonden einfach dadurch hergestellt dass man eine normale AFM-Spitze mit einem ferromagnetischen Film ummantelt Aufgrund dessen ist der Nadelra-

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2 Vorbetrachtungen

dius in der MFM oft groumlszliger und die laterale Aufloumlsung somit kleiner als in der AFM Dadie hier untersuchten Nanosaumlulen jedoch Durchmesser und Laumlngen weit uumlber 10-20 nmbesitzen stellt dies hier kein Problem dar Gearbeitet wurde mit Spitzen des Typs MESPder Firma Veeco Das Federblatt dieser Sonden besitzt eine Laumlnge von 200-250microm undist 23-33microm breit Federblatt und Spitze sind mit einer magnetischen und um stati-sche Aufladungseffekte zu vermeiden ebenfalls leitenden Co-Cr-Legierung uumlberzogenDie Spitze hat eine Houmlhe von ca 15microm und einen Spitzenradius d h eine maximalmoumlgliche laterale Aufloumlsung von 35 nm Das Federblatt besitzt daruumlber hinaus eine Fe-derkonstante im Bereich von 1-5 Nm und eine Resonanzfrequenz zwischen 50-100 kHz

Beim ersten Abtasten der Probe wird im AFM-Modus gearbeitet d h der Abstandzwischen Spitze und Probe liegt im Bereich von rund 1 nm bis einige 10 nm Dies istin Abbildung 213 I skizziert In diesem Bereich dominieren die anziehenden Van-der-Waals-Kraumlfte zwischen den Dipolen der Atome in der Spitze und denjenigen der ProbeMittels dieser Wechselwirkung laumlsst sich die Topologie der Probe abbilden welche stetsdas erste Rasterbild in der MFM darstellt Danach wird die Spitze um die zuvor ermittel-te Probentopologie plus einige 10-100 nm angehoben und die Probe wie in Abbildung213 II skizziert wird nochmals abgetastet In diesem Bereich uumlber der Probenoberflaumlchedominieren nun elektro- und magnetostatische Kraumlfte

Der Kontrast einer MFM-Messung gibt ein Maszlig fuumlr die Komponente des magneti-schen Streufeldes des abgerasterten Objekts senkrecht zur Probenoberflaumlche Gemessenwird sie durch die Phasenverschiebung der tatsaumlchlichen Nadelbewegung in Bezug zurPhase ihrer Treiberfrequenz Die Einheit ist dabei uumlblicherweise das Grad Eine theore-tische Beschreibung der MFM ergibt nach im Internet verfuumlgbaren Arbeiten der FirmaNT-MDT [155156] fuumlr Atom- und Magnet-Kraft-Mikroskope und Standardlehrbuumlchern derElektrodynamik [161162] das folgende Bild Die getriebene Bewegung der Spitze kann fuumlrkleine Auslenkungen nach dem Konzept eines harmonischen Oszillators beschrieben

werden welcher mit der Resonanzfrequenz ωr =

ω20 minus 2δ2 periodisch angeregt wird

Hier ist ω0 =radic

km die Eigenfrequenz des Spitzenauslegers mit der Federkonstantek der Masse m und der Daumlmpfungskonstante δ Wirkt auf die Spitze nun durch diemagnetische Wechselwirkung mit der Probe entlang der Probensenkrechte (oBdA derz-Achse) eine zusaumltzliche kleine Kraft so aumlndert sich die Resonanzfrequenz zu

Ωr =

ω2

r minusω2

0k

partFz

partz (23)

Fuumlr kleine Winkelabweichungen kann diese Gleichung entwickelt werden so dass gilt

Ωr minus ωr asymp minusω0

2kpartFz

partz (24)

Somit ist die Phasenverschiebung der Nadelbewegung direkt proportional zum Gradi-enten des Kraftfeldes

Das allgemeine Koordinatensystem der MFM ist in Abbildung 214 dargestellt Wirktkeine Kraft auf die Spitze so befindet sich diese an der Position z = 0 Eine anziehendeKraft ist in (minusz)-Richtung gerichtet und besitzt einen negativen Betrag ihr Gradientwird positiv Nach der obigen Gleichung wird die Phasenverschiebung infolgedessennegativ die Resonanzfrequenz der Nadel sinkt Dies entspricht somit dunklen Bereichenim MFM-Topologiebild der Abbildung 213 II helle Bereiche hingegen stellen abstoszligen-

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23 Methoden der magnetischen Charakterisierung

de Kraumlfte dar

Um aus einem mittels MFM gemessenen Kontrastbild auf die Magnetisierung derProbe zu schlieszligen bleibt nun die Kraftwirkung im Magnetfeld der Probe auf die ma-gnetische Spitze zu berechnen Diese ergibt sich allgemein aus der Integration der Kraftauf eine Volumeneinheit dV innerhalb der Spitze am Ort r0 + r uumlber das Volumen [156]

F =

dVnablar Mt (r) middot H(r0 + r) (25)

Dabei befindet sich die Spitze mit dem magnetischen Moment Mt am Ort ro DieserZusammenhang ist im allgemeinen nicht loumlsbar denn neben der genauen Beschreibungdes Momentes der Spitze muss ebenfalls das Magnetfeld der Probe bekannt sein

Abbildung 214 Koordinatensystem der Magnet-Kraft-Mikroskopie

Um das Moment der Nadel anzunaumlhern kann sie entweder als ein magnetischerPunktdipol oder ein effektiver Monopol mit einer magnetischen Ladung betrachtet wer-den [156] In der ersten Approximation wird die Spitze durch einen punktfoumlrmigen Dipolam Ort rm mit einem effektiven magnetischen Dipolmoment me f f ersetzt Sowohl rmals auch me f f muumlssen durch Eichung der Nadel experimentell ermittelt werden In derBeschraumlnkung auf die zminusAchse gilt

F(r) = me f fpartH(r + rm)

partz (26)

In der zweiten Naumlherung wird die Spitze als ein Hohlzylinder mit Zentrum am Ort rqund der sogenannten Monopolladung q betrachtet Beides sind auch hier Groumlszligen diedurch Eichexperimente fuumlr jede Nadel bestimmt werden muumlssen In zminusRichtung gilt

F(r) = qHz (r + rq) (27)

Aus beiden Naumlherung folgt somit dass die in der MFM beobachtete Phasenverschie-bung entweder proportional zur ersten oder zur zweiten Ableitung des magnetischenFeldes der Probe in zminusRichtung ist Um Kontrastbilder der MFM einer bestimmtenKonfiguration der Magnetisierung zuordnen zu koumlnnen muss demzufolge zuerst die-ses Feld bekannt sein Fuumlr reale magnetische Proben ist dies nicht exakt bzw analytischbestimmbar Daher werden als zuverlaumlssige Analyse-Werkzeuge numerisch basierte mi-kromagnetische Simulationen eingesetzt Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurdehierfuumlr das Software-Paket Nmag [163] verwendet

27

2 Vorbetrachtungen

235 Magnetotransport-MessungenMagnetotransport-Messungen (MT) sind eine sehr leistungsfaumlhige Methode um magne-tische Anisotropien Umkehr-Vorgaumlnge Streumechanismen etc zu analysieren Beson-ders fuumlr die hier vorgestellten magnetischen Nanostrukturen bietet sich diese Methodean Zum Ersten ist sie aufgrund der sehr verschiedenen spezifischen Widerstaumlnde vonMetallen und Halbleitern fast ausschlieszliglich sensitiv fuumlr die metallischen Nanodraht-Huumlllen Zum Zweiten ist diese Methode im Gegensatz zur MFM ein sehr schnellesVerfahren wodurch auch dynamische Prozesse abgebildet werden koumlnnen und zumDritten ist der Messprozess selbst nicht abhaumlngig von aumluszligeren Feldern und zudem rechtsimpel

Fuumlr den MT muumlssen einzelne Draumlhte elektrisch kontaktiert werden Dies wurde mittelsPhotolithographie von Dr Abbes Tahraoui Walid Anders Sander Rauwerdink und Diony-sios Xydias durchgefuumlhrt Nachdem die Saumlulen einzeln ausgestreut wurden und somitals Proben zur Kontaktierung bereit stehen werden sie hierfuumlr nochmals durch einenPlasma-Aumltzschritt mit Sauerstoff gereinigt Es folgt nun das Aufschleudern eines Haft-vermittlers und des Photolacks Dieser wird maskiert durch die Kontakt-Schablonebelichtet Eine Skizze der Maske befindet sich in Abbildung 215 Nach dem Belichtenwird die Probe entwickelt und die geoumlffneten Strukturen werden im Anschluss durchPlasma- und chemische Aumltzverfahren gereinigt Nun werden die Metallkontakte beste-hend aus einer 10-nm-dicken Ti- und 100-nm-dicken Au-Schicht aufgedampft Nachdem abschlieszligenden Abloumlsen des restlichen Photolacks und dem Bonden auf einemzweireihigen Steckhalter ist die Kontaktierung abgeschlossen Rechts in der Abbildung215 befindet sich als Beispiel das REM-Bild einer kontaktierten Nanosaumlule

Abbildung 215 Skizze der Photolithographie-Maske zum Kontaktieren von einzelnen Na-nosaumlulen Im REM-Bild rechts ist eine bereits kontaktierte Saumlule dargestellt

Fuumlr die MT-Messungen einzelner Saumlulen wurde im Rahmen dieser Arbeit ein gewoumlhn-licher HALL-Messplatz mit Hilfe von Pawel Bruski Yori Manzke und Gerd Paris durchein Nanovoltmeter Typ 2182 A der Firma Keithley Instruments und eine sehr praumlziseStromSpannungsquelle Typ 236 ebenfalls von Keithley Instruments modifiziert

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

Epitaxie bezeichnet das Kristallwachstum mit an- oder uumlbergeordneter Kristallstrukturauf einem monokristallinen Substrat Der so hergestellte Kristall welcher in der Regeleine duumlnne Schicht bildet adaptiert die Orientierung des Substrats Es besteht somiteine epitaktische Beziehung zwischen beiden Epitaktisches Wachstum kann aus einer

Abbildung 31 Photo der MBE-Anlage Nummer 5 fuumlr Gruppe-III-Arsenide und ferroma-gnetische Metalle des PDI

Gasphase einer Fluumlssigkeit oder aus dem festen Zustand heraus stattfinden Bei derHomoepitaxie bestehen sowohl der aufgebrachte Kristall als auch das zugrundeliegen-de Substrat aus demselben Material Bei der Heteroepitaxie unterscheiden sich beideEine der ausgefeiltesten und die wohl aufwendigste Technik der Epitaxie bildet die Mo-lekularstrahlepitaxie (MBE)

Nach einer Einfuumlhrung in die Technik der MBE in Abschnitt 31 und in die verschie-denen Kristall-Wachstumsmodi in Abschnitt 32 wird in diesem Kapitel der Herstel-lungsprozess der mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen mittels MBE vorgestelltDieser fand vollstaumlndig in einer MBE-Anlage ausgestattet mit 2 Wachstumskammern(MBE 5 des PDI dargestellt in Abbildung 31) statt Der Epitaxieprozess umfasst zwei

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

aufeinander aufbauende Wachstumsschritte die analog in den Abschnitten 33 und 34beschrieben werden Den ersten Schritt bildet das Wachstum der Kernstruktur d hder GaAs Nanodraumlhte Dieser fand in der Wachstumskammer fuumlr Gruppe-III-Arsenidestatt Im zweiten Schritt wird diese Struktur schlieszliglich mit einer Fe3Si-Huumllle in derAs-freien Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle ummantelt Diese weltweitnur recht selten zu findende technische Ausstattung der MBE 5 mit einer Kammer fuumlrArsenide sowie fuumlr ferromagnetische Metalle ist eine besondere Staumlrke der vorliegen-den Arbeit Sie ermoumlglicht dass der gesamte Herstellungsprozess unter Ultra-Hoch-Vakuum-Bedingungen (UHV) ablaumluft Dadurch wird eine Oxidierung der Grenzflaumlcheverhindert und eine hohe Qualitaumlt der ferromagnetischen Metall-Halbleiter-Nanodraht-Hybridstrukturen gewaumlhrleistet

31 Molekularstrahlepitaxie

Die MBE ermoumlglicht im Vergleich mit anderen Wachstumstechniken wie zum Beispielder metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOVPE) oder dem Ionenstrahl-Zerstaumlubenden houmlchsten Grad der Kontrolle des Wachstums und bietet daruumlber hinaus die mit heu-tigen Prozessen houmlchstmoumlglich erreichbare Reinheit der epitaktischen Schichten Des-halb ist sie praumldestiniert als Mittel der Wahl sowohl in der Grundlagenforschung alsauch in der Industrie bei der Herstellung extrem hochwertiger Bauelemente Die aus-gefeilte Technik und Systematik der MBE wird stets weiterentwickelt und deckt dasWachstum von Halbleitern Metallen und Isolatoren ab [164ndash166]

Der eigentliche Wachstumsprozess findet in der MBE in sogenannten Wachstumskam-mern statt Hier wird hochreines Material aus einzelnen Quellen auch Zellen genanntverdampft oder sublimiert und als gerichteter Molekularstrahl bestehend aus Molekuuml-len oder Atomen auf ein adaumlquates und ebenfalls hochreines Substrat gelenkt Um diegerichtete Bewegung neutraler Molekularstrahlen von ihrer Quelle bis zum Substrat zugewaumlhrleisten (mittlere freie Wegstrecke der AtomeMolekuumlle muss groumlszliger als der Kam-merdurchmesser sein) und einen unerwuumlnschten Einbau von Fremdatomen und Verun-reinigungen zu verhindern findet der Prozess im UHV statt MBE-Anlagen sind stets fuumlrbestimmte Materialsysteme ausgelegt und besitzen dementsprechend Quellen verschie-dener Elemente Diese sind kreisfoumlrmig gegenuumlber dem Substrat angeordnet wodurchdie gerichteten Molekularstrahlen unter einem zur Substratnormalen geneigten Winkelauf die Probe treffen Um daraus resultierende Unregelmaumlszligigkeiten in der Materialver-teilung uumlber der Probe auszuschlieszligen rotiert die Probe waumlhrend des Wachstumsprozes-ses Die Molekularstrahlen treffen schlieszliglich wechselwirkungsfrei auf das Substrat Umauf der Oberflaumlche des Substrates das fuumlr das epitaktische Wachstum erforderliche Zu-sammenspiel einer Reihe von thermodynamischen Prozessen in Gang zu setzen bzw zusteuern wird das Substrat geheizt Die treibende Kraft des Kristallwachstums ist stetsdas chemische Potentialgefaumllle zwischen der Gasphase und dem kristallinen Festkoumlr-per [167168] Zunaumlchst koumlnnen Atome oder Molekuumlle aufgrund des Oberflaumlchenpotentialsan der Substratoberflaumlche adsorbieren Adsorbierte Molekuumlle koumlnnen wiederum durchWechselwirkungen mit der Substratoberflaumlche und anderen adsorbierten Atomen in ihreatomaren Bestandteile aufgespalten werden Die Kristalloberflaumlche interagiert durch diefreien Bindungen ihrer Atome durch Leerstellen Stufen etc mit den adsorbierten Ato-men Noch nicht in das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen von einem Minimum desOberflaumlchenpotentials zum naumlchsten diffundieren Schlieszliglich kann eine Inkorporationder Atome entsprechend des chemischen Potentials in das Kristallgitter des Substrats

30

32 Kristall-Wachstumsmodi

oder in eine bereits gewachsene Schicht stattfinden Daruumlber hinaus koumlnnen mehrerespontan adsorbierte Atome auf dem Substrat auch zur Keimbildung (Nukleation) fuumlh-ren Nukleation und Inkorporation stellen dabei chemische Prozesse dar und findendeshalb mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit als die vorherigen Prozesse statt Nichtin das Kristallgitter integrierte Atome koumlnnen bei ausreichender thermischer Energiewieder von der Oberflaumlche desorbieren

Die auf der Substratoberflaumlche stattfindenden thermodynamischen Prozesse koumlnnenbei der MBE durch die Wachstumsparameter gezielt beeinflusst und durch die Streuungvon hochenergetischen Elektronen in Reflexion (RHEED) in situ kontrolliert werden Zuden Wachstumsparametern gehoumlren die Wachstumsrate das quantitative Verhaumlltnis derbereitgestellten Molekularstrahlen und die Substrattemperatur

32 Kristall-Wachstumsmodi

Unabhaumlngig davon ob das Wachstum aus der Gasphase oder der Fluumlssigkeit herausstattfindet unterscheidet man drei Wachstumsmodi [169] Das Unterscheidungsmerkmaldes epitaktischen Kristallwachstums bildet dabei das Zusammenspiel der Oberflaumlchen-energien der beteiligten Materialien Eine Skizze dieser drei Modi befindet sich in Ab-bildung 32

Abbildung 32 Schematische Darstellung der Kristall-Wachstumsmodi in drei verschie-denen Phasen der Bedeckung (Θ) nach [170] I Schicht-fuumlr-Schicht-Modus(Frank-van-der-Merwe) II Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov) IIIInsel-Modus (Volmer-Weber)

Schicht-fuumlr-Schicht-Modus (Frank-van-der-Merwe)Ist die Energie der Substratoberflaumlche groumlszliger als diejenige des Films und der Grenz-flaumlche so binden sich die adsorbierten Atome staumlrker zum Substrat als untereinanderSomit bildet sich zuerst eine komplett geschlossene Monolage Gilt fuumlr die Oberflaumlchen-

31

3 Epitaxie der Nanodraumlhte

energie dieser Monolage dasselbe wie fuumlr die urspruumlngliche Substratflaumlche so formensich danach weitere weniger stark aneinander gebundene glatte Schichten

Schicht-und-Insel-Modus (Stranski-Krastanov)Bei diesem gemischten Modus geht das Schichtwachstum nach Bildung der (oder den)ersten geschlossenen Monolage(n) mit starker Bindung zum Substrat in ein Cluster-Wachstum uumlber Auf der sogenannten Benetzungsschicht (Englisch wetting layer) ent-stehen nun Inseln Der Uumlbergang vom Schicht- zum Cluster-Wachstum wird durch eineAkkumulation von Verspannungsenergie bei gitterfehlangepassten Materialien hervor-gerufen Ab einem bestimmten Punkt des Wachstums dominiert dieser Verspannungs-beitrag in der Gesamtenergie In der Folge wird durch eine Erhoumlhung der Oberflaumlchen-energie (Insel-Wachstum) dennoch die Gesamtenergie minimiert Ein sehr populaumlresBeispiel fuumlr diesen gemischten Modus stellt das selbst-organisierte Wachstum von Quan-tenpunkten dar

Insel-Modus (Volmer-Weber)Hier ist die Oberflaumlchenenergie des Substrates geringer als die Energie der Grenzflaumlchesowie des Films Die adsorbierten Atome binden sich deshalb sehr viel staumlrker unterein-ander als an das Substrat und nukleieren so bereits in der Form von kleinen ClusternDiese wachsen sich in der Folge zu Inseln aus

Betrachtet man die Oberflaumlchenenergie des Substrats γS und des Films γF sowie dieEnergie der Grenzflaumlche γSF so beginnt das Wachstum im Inselmodus wenn

γS lt γF + γSF (31)

erfuumlllt ist sonst im Schichtmodus Wird dabei fuumlr das Komplettieren einer Schicht we-niger Zeit benoumltigt als fuumlr die Nukleation einer neuen so findet das Wachstum im Stu-fenfluss statt Fuumlr hochwertige Heterostrukturen sind glatte Grenzflaumlchen eine wichtigeVoraussetzung Es bedarf somit hierfuumlr glatter Oberflaumlchen wie sie sich im Schicht-fuumlr-Schicht-Wachstum ausbilden

33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

Die GaAs-Nanodraumlhte dienen im Rahmen dieser Arbeit vorerst als reine TraumlgerstrukturSpaumlter kann der Halbleiter-Kern in Bauelementen (siehe Kapitel 6) jedoch auch aktivgenutzt werden Aus der Literatur ist das Wachstum von GaAs-Nanosaumlulen allgemeinbekannt [92101127171ndash194] und am PDI [9195ndash204] schon laumlnger etabliert Fuumlr die hier vor-gestellten Experimente wurde das Wachstum am Dreiphasenpunkt Dampf-Fluumlssigkeit-Festkoumlrper (VLS) mittels eines Ga-Tropfens als Initiator verwendet Dieses GaAs-Nano-drahtwachstum auf Si(111) Substraten wurde von Dr Steffen Breuer Dr Emmanouil Dima-kis und Dr Claudio Somaschini waumlhrend ihrer Zeit am PDI uumlbernommen Die Parameterwurden dabei fuumlr die MBE 5 geringfuumlgig angepasst um Nanosaumlulen mit gleichbleiben-dem Durchmesser und ebenen Seitenflaumlchen zu erhalten

Der VLS-Mechanismus ist der aumllteste und der am haumlufigsten verwendete durch Parti-kel induzierte Mechanismus fuumlr das selektive Wachstum von Kristallnanostrukturen [92]

Er wurde in der Natur [205] und sogar auf dem Mond [206] beobachtet Dabei wird das Ma-terial der spaumlteren Nanostruktur in Form einer Gasphase bereitgestellt Dieses reichert

32

33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur

sich bevorzugt in fluumlssigen metallischen Tropfen (Partikeln) die als Reservoir dienenan und fuumlhrt dort zur Uumlbersaumlttigung Sobald die Uumlbersaumlttigung erreicht ist faumlllt Materialin festem Zustand aus der fluumlssigen Phase aus und treibt dabei den Tropfen in die HoumlheDieser Prozess haumllt solange an wie gasfoumlrmiges Material undoder der fluumlssige Tropfenvorhanden ist [103ndash105180182207ndash219] Spricht man vom X-induzierten VLS-Mechanismus so

Abbildung 33 Schematische Darstellung des selbstinduzierten VLS-GaAs-Nanosaumlulen-Wachstumsmechanismus I Ausgangspunkt ist ein Si(111)-Substrat bedecktmit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid II Die bereitgestellten Ga-Atome diffun-dieren auf der Oberflaumlche und bilden Ga-Tropfen Diese wiederum setzensich in entweder schon existierenden kleinen Loumlchern (Englisch pin holes)des Si-Oxids oder in solchen die durch das Ga geaumltzt wurden fest Die As-Atome hingegen desorbieren anfaumlnglich III Sobald die Tropfenbildung stattgefunden hat fuumlhrt die Uumlbersaumlttigung der Ga-Tropfen mit As zur Kristalli-sation von GaAs an der Grenzflaumlche zwischen fluumlssiger und fester Phase

bezeichnet X das Element des Metalltropfens Haumlufig wird dafuumlr Gold (X=Au) verwen-det Vom selbstinduzierten VLS-Wachstum spricht man hingegen wenn das Tropfenma-terial ebenfalls Bestandteil der gasfoumlrmigenfesten Phase ist Letzteres ist praumldestiniertfuumlr Verbundhalbleiter wie GaAs da extrinsische Defekte verursacht durch Fremdatomedes Tropfens somit vermieden werden koumlnnen Die ersten Arbeiten hierzu wurden 2006von Mandl et al [190] und Mattila et al [191] fuumlr In(P)As-Nanosaumlulen-Wachstum mittelsMOVPE praumlsentiert Fontcuberta et al [188] und Jabeen et al [193] konnten dies schlieszliglich2008 auch fuumlr das MBE-Wachstum von GaAs Nanosaumlulen demonstrieren

Ein Schema des selbstinduzierten VLS-Wachstums von GaAs-Nanosaumlulen ist in Ab-bildung 33 dargestellt [192] Ausgangspunkt ist ein Substrat (typischerweise GaAs(111)Boder Si(111)) welches mit einer duumlnnen Schicht Si-Oxid bedeckt ist Die Beschaffen-heit des Oxids spielt dabei fuumlr den Wachstumsmechanismus eine entscheidende Rol-le [188189220] Die nun bereitgestellten Ga-Atome bilden aufgrund ihrer auf dem Si-Oxidsehr hohen Diffusionslaumlnge Tropfen welche wiederum in kleinen Loumlchern (Englisch pinholes) des Si-Oxids anhaften Die Loumlcher existieren dabei entweder schon durch geziel-

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3 Epitaxie der Nanodraumlhte

te Praumlparation [131189221222] oder durch eine fehlerhafte Oxidschicht [188192220] oder sieruumlhren von einer chemischen Reaktion der Ga-Atome mit dem Si-Oxid her infolgedes-sen das Si-Oxid geaumltzt wird [188220223] Somit befinden sich die Ga-Tropfen in direktemKontakt mit dem unter der Oxidschicht befindlichem kristallinen Substrat wodurch dieepitaktische Beziehung gewaumlhrleistet wird Sobald die Tropfenbildung stattgefundenhat reichert sich As im Tropfen an und fuumlhrt zu dessen Uumlbersaumlttigung Dadurch faumllltschlieszliglich kristallines GaAs an der Grenzflaumlche zwischen der fluumlssigen und festen Pha-se aus und treibt den Tropfen in die Houmlhe Plissard et al [102] konnten uumlberdies zeigendass der selbstinduzierte VLS Mechanismus auch ohne Si-Oxidschicht funktioniert je-doch fuumlhrt dies zu einem sehr hohen Anteil an parasitaumlrem Kristallwachstum zwischenden Nanosaumlulen

34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Die so hergestellten Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen wurden in der Arsenid-Kammer aufRaumtemperatur abgekuumlhlt und anschlieszligend durch die Mittelkammer (siehe Abbil-dung 31) in die Wachstumskammer fuumlr Metalle transferiert

Um fuumlr die ferromagnetische Mantelstruktur ein Wachstum von stoumlchiometrischemFe3Si zu gewaumlhrleisten wurden die Fluumlsse des Fe und Si der Wachstumskammer fuumlrMetalle zuvor an planaren Testschichten bei 200 C mittels Roumlntgenbeugung (XRD) ka-

Abbildung 34 Schematische Darstellung des Mantelwachstums mittels MBE welchesebenfalls unmittelbar zur Bildung einer parasitaumlren planaren Schicht zwi-schen den Nanosaumlulen fuumlhrt

libriert Eine genauere Beschreibung dieses Vorgangs findet sich in Anhang AIm Gegensatz zum MBE-Wachstum von Halbleitern wie GaAs mit Raten im Bereich

von 1 bis 3 Arings geht das Wachstum der Metalle rund 10 bis 100 mal langsamer von-statten Typische Wachstumsraten liegen hier um die 003 bis 01 Arings Der Tempera-turbereich fuumlr Metallwachstum liegt zwischen Raumtemperatur und 400 C und damitebenfalls unterhalb dessen was fuumlr das Wachstum von Halbleitern wie GaAs uumlblich ist

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34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur

Bei diesen geringen Temperaturen spielen Diffusionsprozesse auf der Probenoberflaumlcheeine vernachlaumlssigbare Rolle Demzufolge findet das Wachstum des Fe3Si nicht mehr wiebeim GaAs an raumlumlich klar definierten Phasenpunkten nach dem VLS-Mechanismusstatt das Fe3Si-Material adsorbiert hingegen direkt auf den Flaumlchen des Substrates wel-che durch die Molekularstrahlen des Fe und Si erreicht werden Unter diesen Bedin-gungen ist es ausschlieszliglich der geneigten Anordnung der Quellen in der MBE zu ver-danken dass senkrechte Strukturen wie die Nanodraumlhte durch direkte Adsorption aufden Seitenflaumlchen weiter uumlberwachsen werden koumlnnen Da bei dem im Gegensatz zuden GaAs-Nanosaumlulen isotrop ablaufendem Fe3Si-Wachstum aus der Gasphase uumlber-all auf dem Substrat Material abgeschieden wird wurden nicht nur die Nanodraumlhteummantelt Es bildete sich wie in Abbildung 34 skizziert zusaumltzlich zwischen den Na-nosaumlulen eine parasitaumlre planare Schicht die bei der Charakterisierung anlagenfrischerNanodraumlhte nicht aus den Augen verloren werden darf

Aufgrund der Kammer- und Nanosaumlulen-Symmetrie bei vernachlaumlssigbarer Oberflauml-chendiffusion ergibt sich zwischen der Dicke des Nanosaumlulen-Mantels dH und der Dickeder parasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen dS deshalb folgender Zusammen-hang [2728196224]

dH = dS1π

tan ϕ (32)

Dabei ist ϕ der Neigungswinkel der Effusionszellen gegen die Substratnormale Setztman also fuumlr ϕ einen uumlblichen Winkel von circa 30 an so ist die parasitaumlre Schichtwie in Abbildung 34 dargestellt in etwa 5 mal dicker als die Nanosaumlulen-Huumllle Diesgilt es wie oben schon erwaumlhnt bei der Charakterisierung anlagenfrischer Proben zubedenken

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4 Grundlegende Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

In diesem Kapitel folgt nun die Vorstellung der morphologischen und kristallinen Eigen-schaften der Nanodrahtstrukturen Zur Charakterisierung kamen hierzu Rasterelektro-nenmikroskopie (REM) energiedispersive Roumlntgenspektroskopie (EDX) Roumlntgenbeu-gung (XRD) und Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) zum Einsatz Die TEM-und EDX-Untersuchungen wurden dabei von Dr Bernd Jenichen und Dr Uwe Jahn amPaul-Drude-Institut durchgefuumlhrt und die Ergebnisse in enger Zusammenarbeit aus-gewertet Begonnen wird die Vorstellung mit den Nanosaumlulen-Grundgeruumlsten aus pu-rem GaAs Danach folgen die Eigenschaften von planaren Fe3Si-Schichten welche unterdenselben Bedingungen wie die Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen auf ebenfalls gleichgeartetenSi-Substraten bedeckt mit einer duumlnnen amorphen Si-Oxidschicht hergestellt wurdenSie werden als Referenzen in der spaumlteren Diskussion der Nanodraht-Huumlllen benoumltigtIm letzten Teil dieses Kapitels werden schlieszliglich die Eigenschaften der mit Fe3Si um-mantelten GaAs-Nanosaumlulen vorgestellt

41 Nanodraht-Grundgeruumlste

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die GaAs-Nanosaumlulen mittels des VLS-Mechanismusauf 2-Zoll-groszlige Si(111)-Substrate unterschiedlicher Dotierung und verschiedener Her-steller aufgebracht Genauere Angaben dazu finden sich im Anhang A Die Parameterdes MBE-Prozesses (Temperatur sowie Ga- und As-Flussrate) wurden dabei so opti-miert dass

1 die Nanodraumlhte keine konische Form aufweisen

2 moumlglichst wenig parasitaumlres Wachstum zwischen den Nanosaumlulen stattfindet und

3 die Nanosaumlulen mit einer dem Zweck entsprechenden Rate wachsen

Punkt 3 ist hier so zu verstehen dass fuumlr unterschiedliche Charakterisierungen entwederbesonders lange oder eben eher kurze Nanosaumlulen wuumlnschenswert sind Um deshalb ei-ne gute Kontrolle uumlber die Nanodraht-Laumlnge auf der einen Seite zu gewaumlhrleisten aufder anderen Seite jedoch nicht zu lange Wachstumsprozesse zu generieren wurden dieWachstumsraten der Nanodraumlhte entsprechend angepasst Die Experimente zur Opti-mierung der GaAs-Kernstruktur spielen fuumlr diese Arbeit eine untergeordnete Rolle Siesind daruumlber hinaus aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt [9188192] und sollen deshalbhier nicht ausgefuumlhrt werden

Insgesamt wurden fuumlr die hier vorliegende Arbeit drei Nanodraht-Grundgeruumlste zurUmmantelung mit Fe3Si verwendet Das Hauptunterscheidungsmerkmal ist dabei ein-zig die Saumlulenlaumlnge Diese betraumlgt fuumlr die gewaumlhlten Drahtgeruumlste 200 nm 1microm und10microm Die Laumlnge von nur 200 nm wurde gewaumlhlt um Untersuchungen mit einer sehrgroszligen lateralen Aufloumlsung wie TEM zu erleichtern Die 1-microm-langen Saumlulen eignen sich

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

hingegen besonders gut fuumlr magnetische Charakterisierungen Erst die 10-microm-langenDraumlhte hingegen ermoumlglichen eine elektrische Kontaktierung der Saumlulen mittels Photo-lithographie um Magnetotransport-Messungen durchzufuumlhren

411 MorphologieREM-Ansichten der drei Grundgeruumlste sind in den Abbildungen 41 42 43 und 44dargestellt

Die 200-nm-langen Saumlulen aus Abbildung 41 wurden nach dem Ende des Wachs-tums noch fuumlr 20 min auf Wachstumstemperatur dem As-Strahl ausgesetzt Dadurch

Abbildung 41 REM-Bilder anlagenfrischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-KerneI Aufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Ansicht einer einzelnen Saumluleaufgenommen unter leichter Verkippung des REM-Strahls

verbraucht sich der Ga-Tropfen restlos wobei jedoch der Durchmesser der Saumlulen zumKopf hin kleiner wird Die charakteristische Form der Saumlulenkoumlpfe ist in der Nahaufnah-me unter Abbildung 41 III sehr gut zu erkennen Ebenfalls gut zu erkennen ist in der

Abbildung 42 REM-Nahaufnahmen typischer rund 200-nm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne I Leicht verkippte Seitenansicht der glatten Seitenflaumlchen II Die-se bilden im Querschnitt ein Hexagon welches hier in der REM-Aufsichtdargestellt ist Die Skala ist fuumlr alle Bilder identisch und die dargestelltenKoordinaten geben die Orientierung des Si-Substrates an

Auf- und Seitenansicht das parasitaumlre pyramidenfoumlrmige Kristallwachstum zwischen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

den Nanosaumlulen welches typisch fuumlr den selbstinduzierten VLS-Mechanismus ist An-hand der REM-Analyse ergeben sich fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes Durchmesserim Bereich von 40 bis 50 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge von 210 bis 350 nm Fuumlr dieSaumlulendichte findet sich ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

Die GaAs-Nanodraumlhte bilden daruumlber hinaus glatte Seitenflaumlchen mit Facetten derEbenenschar 110 aus Aufgrund der bekannten und in Abbildung 42 rechts wieder-gegebenen Ausrichtung des Si-Substrates kann dies in den dargestellten REM-Bildernder Abbildung 42 direkt abgelesen werden Die sehr ebenen Seitenflaumlchen und die he-xagonale Form des Saumlulenquerschnitts sind hier exemplarisch fuumlr die 200-nm-lange Trauml-gerstruktur abgebildet und bilden ein typisches Merkmal selbstinduziert gewachsenerGaAs-Nanosaumlulen [9102103188193203]

REM-Bilder der zweiten GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur mit einer Laumlnge von rund1microm sind in Abbildung 43 dargestellt Hier wurde der Ga-Tropfen nicht aufgebrauchtund ist deutlich sichtbar Die REM-Analyse ergibt fuumlr die Saumlulen dieses Grundgeruumlstes

Abbildung 43 REM-Bilder anlagenfrischer rund 1-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulen

Durchmesser im Bereich von 50 bis 100 nm und eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von330 nm bis 1microm Fuumlr die Dichte findet sich wie fuumlr das erste Traumlgergeruumlst ϱNW = (1minus 9) middot107 cmminus2 Da diese Nanosaumlulen deutlich laumlnger als diejenigen in Abbildung 41 sind isthier auch das parasitaumlre Wachstum zwischen den Draumlhten deutlich staumlrker ausgepraumlgt

Fuumlr das dritte GaAs-Nanodraht-Grundgeruumlst ist die Wachstumszeit schlieszliglich etwa10 mal so lang wie diejenige des zweiten REM-Bilder dieser Struktur sind in Abbildung

Abbildung 44 REM-Bilder anlagenfrischer rund 10-microm-langer GaAs-Nanosaumlulen-Kerne IAufsicht II Seitenansicht III Vergroumlszligerte Seitenansicht zweier Saumlulenkoumlpfe

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

44 dargestellt Da hier ein sehr viel houmlherer As-Fluss verwendet wurde konnten waumlh-rend des Wachstums keine so groszligen Ga Tropfen wie beim Wachstum der 1-microm-langenSaumlulen gebildet werden Daraus resultieren unterschiedliche Saumlulenkoumlpfe und groszlige pa-rasitaumlre Inseln Aumlhnlich der ersten Traumlgerstruktur wurde auch hier der Ga-Tropfen nachdem Wachstum absichtlich bei Wachstumstemperatur verbraucht Durch den kleinerenGa-Tropfen kam es hier jedoch nicht zu der oben beobachteten markanten Verjuumlngungder Saumlulen Es formten sich lediglich Kopf-Facetten zu einem pyramidenfoumlrmigen Dachwas in Abbildung 44 III exemplarisch fuumlr zwei Saumlulen dargestellt ist Die REM-Analyseergibt fuumlr die Draumlhte dieses Grundgeruumlstes Durchmesser im Bereich von 40 bis 150 nmund eine tatsaumlchliche Laumlnge im Bereich von 2 bis 25microm Die Dichte ist aufgrund derhohen mechanischen Instabilitaumlt der Saumlulen schwer auszuwerten In der Mitte des Sub-strates liegt sie deutlich unterhalb am Rand wie in Abbildung 44 jedoch ebenfalls imBereich von 1 bis 9 middot 107 cmminus2

412 KristallstrukturDie strukturellen Eigenschaften der selbstinduzierten mittels VLS-Mechanismus herge-stellten GaAs-Nanodraumlhte sind Inhalt mehrerer Arbeiten und werden deshalb hier auchnur knapp fuumlr die drei verwendeten Traumlgerstrukturen eingefuumlhrt Die Draumlhte wachsenepitaktisch auf dem Substrat auf da sich ihr Fuszlig in direktem Kontakt mit dem Substratbefindet was in dem hochaufloumlsenden TEM-Bild in Abbildung 45 II gut zu erkennenist [9188]

Groumlszligtenteils liegen die Nanosaumlulen in der Zinkblende-(ZB)-Struktur vor Analysenmittels TEM wie aus der Literatur bekannt bzw in Teilen in Abbildung 45 zu findenergeben innerhalb dieser planare Stapelfehler die einerseits zu Rotationszwillingsbil-dungen entlang der [111]-Richtung fuumlhren und andererseits Bereiche in Wurtzit-(WZ)-Stapelfolge bilden In den WZ-Segmenten liegen die Kristallrichtungen [0001] ⟨0110⟩und ⟨2110⟩ parallel zu den kubischen Richtungen [111] ⟨112⟩ und ⟨110⟩ [9102103188193]

Die WZ-Segmente treten wie in Abbildung 45 I anhand der planaren Stapelfehler zu

Abbildung 45 TEM-Bilder eines typischen rund 200-nm-langen GaAs-Nanosaumlulen-KernsI Vielstrahlaufnahme mit deutlich erkennbaren planaren Defekten senk-recht zur Wachstumsrichtung am Fuszlig und am Kopf II HochaufloumlsendeAufnahme am Fuszlig der Nanosaumlule Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

erkennen typischerweise bevorzugt am Fuszlig sowie am Kopf der Nanosaumlulen auf Zu-saumltzlich bildet sich vor allem beim As-reichen Wachstum wie es fuumlr das Aufbrauchen

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

des Ga-Tropfens am Ende des Saumlulenwachstums geschieht GaAs in der WZ-Phase Jenach Wachstumsbedingung koumlnnen sogar Nanodraumlhte in reiner WZ- bzw ZB-Phasehergestellt werden [102ndash111]

Im ω-2ϑ-Roumlntgenprofil entlang der Substratnormalen finden sich fuumlr alle drei Trauml-gerstrukturen neben den Si-Reflexen einzig die epitaktischen der (111)-Orientierungzugeordneten GaAs-Reflexe Aufgrund eines gewissen WZ-Volumenanteils des GaAsbesitzt der GaAs(444)-Reflex einen Nebenreflex des WZ-GaAs(0008) Dies ist in Abbil-dung 46 I exemplarisch fuumlr die Saumlulen-Traumlgerstruktur mit der Laumlnge von 10microm dar-gestellt In der auf die Intensitaumlt des Si(111)-Reflexes normierten Intensitaumltsverteilungder ω-2ϑ-Kurve sind beide Beugungsmaxima deutlich zu erkennen Auszligerdem existiertein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen beiden Refle-xen Wie in Kapitel 221 bereits beschrieben wurde abweichend von dem Verhaumlltnisca = 1 633 fuumlr ZB-GaAs in (111)-Orientierung fuumlr das WZ-GaAs in den Nanosaumlulenein Verhaumlltnis ca = 1 645 mit uumlbereinstimmendem Gitterparameter a = 3 997 Aring ge-funden [1499120225226] Somit ist in der WZ-Phase der c-Gitterparameter um 07 groumlszligerals derjenige der ZB-Phase Dieser geringe Unterschied ist mittels des hier verwendetenGoniometers mit einer Roumlntgenquelle von Cu(Kα1) erst bei hoch-indizierten Reflexendes reziproken Raumes eindeutig aufloumlsbar Fuumlr den in Abbildung 46 I dargestellten

Abbildung 46 I Roumlntgenprofil in ω-2ϑ-Geometrie um den GaAs(444)-Reflex fuumlr dieNanosaumlulen-Traumlgerstruktur der Laumlnge 10microm II Volumenanteil des in WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials in den verschiedenen Traumlgerstrukturen

ZB-GaAs(444)-Reflex ergibt sich eine Differenz von ca 006 1Aring zum zugehoumlrigen WZ-GaAs(0008)-Reflex Dies stimmt mit den eben genannten Beobachtungen aus der Litera-tur uumlberein Durch Mehrfachstreuung an den WZ- und ZB-Segmenten sehr kurzer Na-nosaumlulen wurde daruumlber hinaus von Biermanns et al [14] bei der Untersuchung einzelnerNanodraumlhte eine Variation der exakten Position des Streuungsmaximums im Bereichzwischen dem WZ- und ZB-Reflex gefunden Eine Ensemble-Messung wie sie hier inAbbildung 46 zu finden ist mittelt uumlber eine groszlige Anzahl von solchen Einzelprofilenmit zufaumllligen Streuwinkelpositionen Aus diesem Grund erscheint im Roumlntgenprofilauch ein nicht zu vernachlaumlssigender Anteil an gestreuter Intensitaumlt zwischen dem ZB-und WZ-Reflex

Der Volumenanteil des in der WZ-Phase vorliegenden GaAs-Materials kann somit ab-geschaumltzt werden Hierzu wurde der ZB-Reflex durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angefit-tet Die Intensitaumlt des ZB-Reflexes ergibt sich nun aus der Integration dieser Kurve d h

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

der orange dargestellten Flaumlche Die Differenz zwischen dem gemessenen Roumlntgenprofilund der Fitkurve (gruumln) beziffert nun in erster Naumlherung die Intensitaumlt des WZ-ReflexesDie WZ-Intensitaumlt kann auf diejenige der ZB-Phase bezogen werden und ergibt somitden Anteil des in WZ vorliegenden Materials bezogen auf dasjenige in ZB-Phase Diesist in Abbildung 46 II fuumlr die drei hier verwendeten Saumlulen-Traumlgerstrukturen dargestellt

Bei der Traumlgerstruktur von 1microm Laumlnge wurde auf den As-reichen letzten Wachstums-schritt das Verbrauchen des Ga-Tropfens verzichtet und es ergibt sich aus der Roumlntgen-analyse der Abbildung 46 II uumlbereinstimmend mit den weiter oben geschilderten Beob-achtungen aus der Literatur und direkten Vergleichswerten der Synchrotron-Messungenvon Biermanns et al [14] fuumlr diese Struktur der geringste WZ-Anteil von nur rund 20 Die beiden anderen Grundgeruumlste besitzen WZ-Anteile von 47 fuumlr die 200-nm- und35 fuumlr die 10-microm-langen Draumlhte

Aufgrund der geringen Saumlulenlaumlnge der kuumlrzesten Traumlgerstruktur nehmen hier dieBereiche in welchen planare Stapelfehler auftreten wie im TEM-Bild der Abbildung45 I schon rund die Haumllfte der Saumlulen ein Ausgehend von der Annahme dass dieseBereiche am Saumlulenfuszlig und -kopf hauptsaumlchlich in WZ-Phase vorliegen ist der hoheWZ-Anteil der kurzen Nanodraumlhte somit nicht verwunderlich Uumlbertraumlgt man dies aufdie 20-mal laumlngeren Saumlulen des dritten Grundgeruumlstes unter der Annahme dass diedefektiven Bereiche zu Beginn und am Ende des Wachstums die gleiche feste Laumlngeeinnehmen (Die Zeit des As-reichen letzten Wachstumsschrittes war fuumlr beide Struktu-ren dieselbe) so ergibt sich fuumlr die laumlngsten Saumlulen ein zu erwartender WZ-Anteil vonnur 24 Der mittels XRD ermittelte Wert (siehe rechter Balken in Abbildung 46 II)betraumlgt jedoch rund das 15-fache dessen d h die 10-microm-langen Nanodraumlhte bestehenaus weit mehr absolutem Material in WZ-Stapelfolge als die kuumlrzesten Saumlulen an Fuszligund Kopf besitzen Die Ursache hierfuumlr liegt in dem 10-fach houmlheren relativ zum Gabezogenen As-Fluss beim Wachstum der laumlngsten Traumlgerstruktur verglichen mit demje-nigen der kuumlrzesten Die XRD-Analyse ergibt somit fuumlr As-reiche Bedingungen d h fuumlrdie 10-microm-langen Draumlhte weit mehr absolutes WZ-Material was mit den oben geschil-derten Beobachtungen aus der Literatur uumlbereinstimmt Bei dieser Abschaumltzung gilt esjedoch zu beachten dass nicht nur die Nanosaumlulen sondern ebenfalls die parasitaumlrenInseln zwischen ihnen zur Streuung beitragen Biermanns et al [14] fanden fuumlr solcheKristallite eine Streuintensitaumlt homogen verteilt uumlber einen breiten Winkelbereich vonZB bis WZ mit einem Maximum bei der ZB-Position Die Anteile des WZ und der ZBaus Abbildung 46 stellen somit fuumlr die Saumlulen nur eine grobe Naumlherung dar

Eine Analyse der XRD-Kurven in ω-Geometrie um den GaAs(111)-Reflex in Abbil-dung 47 ergibt weitere charakteristische Eigenschaften der drei Saumlulen-GrundgeruumlsteDargestellt ist die auf den Si(111)-Reflex normierte Intensitaumlt auf einer Kreisstrecke vonplusmn 1 5 d h qang = plusmn 0 024 1Aring durch den GaAs(111)-Reflex Das Zentrum bei qang = 0entspricht somit ω = 13 65 bzw q111 = 1 925 1Aring

Der GaAs(111)-Reflex ist fuumlr die beiden kurzen Traumlgerstrukturen in ω-Richtung sehrschmal Die angepasste Kurve in Blau ergibt eine Halbwertsbreite von 018 fuumlr die200-nm- und 022 fuumlr die 1-microm-langen Nanodraumlhte Solche Werte sind ein typischesMerkmal von GaAs-Nanosaumlulen und spiegeln die hohe Akkuratesse in der epitaktischenAusrichtung der Nanodraumlhte wider Fuumlr GaN-Saumlulen finden sich beispielsweise sehr vielgroumlszligere mittlere Verkippungen von bis zu 3 [227] Eine hohe mittlere Verkippung von154 zeigt auch die laumlngste der hier verwendeten Traumlgerstrukturen Bei einer mittlerenLaumlnge von 10microm sind die Nanodraumlhte mechanisch nicht mehr so stabil dass sie die ex-akte epitaktische Ausrichtung entlang der ganzen Saumlule aufrecht erhalten koumlnnen Wie

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

in Abbildung 44 zu beobachten tendieren sie stark dazu sich in verschiedene Richtun-gen zu neigen was die mittels XRD beobachtete groszlige Halbwertsbreite in ω-Richtungnach sich zieht

Neben den Halbwertsbreiten unterscheiden sich in Abbildung 47 auch die gemes-senen Intensitaumlten Diese sind fuumlr die beiden kurzen Grundgeruumlste nahezu gleich ob-wohl in der mittleren Kurve Saumlulen der doppelten Laumlnge d h ein in erster Naumlherungdoppelt so groszliges Streuvolumen gemessen wurden Da sich die Intensitaumlt der 1-microm-langen Nanodraht-Struktur d h das Streuvolumen jedoch nicht verdoppelt kann hier

Abbildung 47 Roumlntgenprofile des GaAs(111)-Reflexes in ω-Geometrie fuumlr die drei GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturen

entweder die Dichte der Saumlulen etwa nur halb so groszlig sein muss der Durchmessersehr viel kleiner sein oder beide Groumlszligen nehmen gleichzeitig ab Nimmt man den Ga-Fluss und die Wachstumszeit als Richtwert fuumlr die Menge an Material welches waumlhrenddes MBE-Wachstums auf die Probe aufgebracht wurde so belaufen sich diese fuumlr daskuumlrzeste Grundgeruumlst entsprechend einer planaren GaAs-Wachstumsrate von 100 nmhund 13 min Fuumlr die 1-microm-langen Saumlulen wurde ein Ga-Fluss entsprechend einer plana-ren GaAs-Wachstumsrate von 200 nmh und eine Wachstumszeit von 30 min verwendet(siehe Anhang A) Sowohl der aufgebrachte Fluss als auch die Zeit wurden deutlicherhoumlht und koumlnnen somit die beobachtete uumlbereinstimmende Intensitaumlt nicht erklaumlrenDaruumlber hinaus kann dies auch nicht durch eine houmlhere Temperatur und demzufolgedurch eine groumlszligere Rate an desorbierendem Material erklaumlrt werden denn die Sub-strattemperatur betrug fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen 620 C und fuumlr die 1-microm-langen570 C Die Intensitaumlt der laumlngsten Traumlgerstruktur betraumlgt hingegen das 200-fache derje-nigen der beiden kurzen obwohl das aufgebrachte Material entsprechend der Werte inAnhang A nur verzehnfacht wurde Hier wird deutlich wie groszlig die Spannweite in derNanosaumlulen-Morphologie aufgrund des selbst-organisierten Wachstums ist

Das 10-microm-lange GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlst hebt sich schlieszliglich in der XRD

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

noch weiter von den anderen Traumlgerstrukturen ab Dies geht aus Roumlntgenprofilen auf-genommen in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie hervor Wie in der Abbildung 48 anhand zweierSchnittebenen durch den reziproken Raum senkrecht zur Probenoberflaumlche skizziert istwird in einer ω-2ϑ-Messung die gestreute Intensitaumlt entlang der Probennormalen auf-genommen (dicke Linie in dunklem Violett) Bei derjenigen um 2ϑ wurde der Winkelω = 20 festgehalten Somit bewegt man sich entlang der in Abbildung 48 in dunklemRotviolett dargestellten Linie durch den reziproken Raum Reflexe eines Einkristallswerden hierbei nicht getroffen Polykristallines Material hingegen besitzt keine scharfdefinierten Beugungsmaxima sondern homogen verbreiterte Intensitaumltsverteilungen inKugelflaumlchenform Das Zentrum dieser Kugelflaumlchen entspricht dem Ursprung des re-ziproken Raumes und der Radius dem Betrag des zugehoumlrigen Streuvektors Qhkl Im

Abbildung 48 Skizzierung des Verlaufes der gemessenen Kurven in ω-2ϑ- (dunkles Vio-lett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) durch den reziproken Raum an-hand zweier Schnittebenen senkrecht zur Probenoberflaumlche Die Beugungs-reflexe des Si- und GaAs-Einkristalls sind angegeben Die Reflexe des Fe3Sistimmen mit denen des GaAs aufgrund der Gitterangepasstheit uumlbereinHervorgehoben sind nur die Fundamentalreflexe des Fe3Si Die schraffier-te Flaumlche gibt den mittels XRD nicht zugaumlnglichen Bereich des reziprokenRaumes wider

Schnitt der in Abbildung 48 dargestellten Ebenen im reziproken Raum ergeben sichdurch solches Material konzentrische Kreisboumlgen durch die jeweilige Position der einge-zeichneten Reflexe des Einkristalls Diese Kreisboumlgen so vorhanden werden sehr wohldurch die Kurve der 2ϑ-Geometrie gekreuzt Sie stellt somit quasi eine Pulvermessungnach Die hier beobachteten Intensitaumltsmaxima entsprechen Kristalliten welche in zufaumll-liger Orientierung in der Probe vorliegen Um die jeweilige Messgeometrie der einzel-nen Kurven deutlicher hervorzuheben werden im folgenden Text ω-2ϑ-Profile stets mitder Linienfarbe in Abbildung 48 d h dunklem Violett hinterlegt 2ϑ-Kurven hingegenentsprechend der Abbildung 48 mit dunklem Rotviolett

In einem solchen 2ϑ-Roumlntgenprofil mit ω = 20 wurde fuumlr die beiden kurzen Trauml-gerstrukturen kein einziges Maximum gefunden und die Profile entlang ω-2ϑ zeigtenausschlieszliglich diejenige des Si-Einkristalls sowie des epitaktisch orientierten ZB- undWZ-GaAs Auf eine Darstellung dieser Kurven wurde deshalb verzichtet Fuumlr das laumlngs-

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41 Nanodraht-Grundgeruumlste

te Grundgeruumlst ergibt sich jedoch das in Abbildung 49 dargestellte BildIm ω-2ϑ-Profil (untere Kurve in Abbildung 49) finden sich neben den oberhalb des

Diagrammes indizierten und grau nachgezeichneten Si-Reflexen auch Reflexe des GaAsLetztere sind durch helle Linien hervorgehoben und ebenfalls in heller Farbe indiziertUnter ihnen finden sich nicht nur die der epitaktischen Orientierung entsprechendenZB- bzw WZ-Reflexe sondern zusaumltzliche Intensitaumltsmaxima fuumlr die drei neben den111-Ebenen am staumlrksten beugenden Netzebenenscharen 220 311 und 422 des po-lykristallinen Materials In der oberen 2ϑ-Kurve (rotviolett hinterlegt) finden sich nochdeutlich mehr Orientierungen Zwar ist auch hier davon auszugehen dass alle Draumlh-te einkristallin sind durch die mechanisch bedingte groszlige Verkippung der Saumlulen er-scheint ein Ensemble aus vielen solchen Nanodraumlhten jedoch als ein quasi polykristalli-nes Gefuumlge Trotz der sehr stark in Erscheinung tretenden dem polykristallinen Material

Abbildung 49 Roumlntgenprofil in 2ϑ- rotviolett hinterlegt und ω-2ϑ-Geometrie violett hin-terlegt des GaAs-Nanosaumlulen-Grundgeruumlstes der Laumlnge 10microm Die Reflexedes Si-Substrates sind durch graue Linien hervorgehoben und oberhalb desDiagrammes indiziert Die in den Profilen vorhandenen Reflexe des GaAssind hingegen durch helle Linien nachgezeichnet und direkt im Diagrammindiziert

zugeordneten Beugungsintensitaumlten in Abbildung 49 ergibt ein direkter Vergleich derintegrierten Intensitaumlt des (111)-Reflexes der 2ϑ-Kurve mit derjenigen des ω-2ϑ-Profilsnur einen effektiv polykristallinen Volumenanteil von rund 06 Denkbar ist daruumlberhinaus auszligerdem dass die parasitaumlren Inseln zwischen den Nanosaumlulen polykristallineEigenschaften besitzen und demzufolge ebenfalls zu den beobachteten Reflexen beitra-gen Ob dies der Fall ist oder allein die Verkippung der Saumlulen fuumlr die quasi polykris-tallinen Phasen verantwortlich ist kann jedoch nur durch Charakterisierungsmethodenmit hoher lateraler Aufloumlsung wie mikrofokussierter XRD oder TEM geklaumlrt werden

ZusammenfassungZu den drei verwendeten Nanodraht-Grundgeruumlsten laumlsst sich festhalten dass alle Saumlu-len epitaktisch entsprechend des Si-Substrates orientiert sind und sowohl aus einkristal-linem ZB- als auch WZ-GaAs bestehen Dabei variiert der Anteil von ZB zu WZ mit der

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Traumlgerstruktur Ob und inwieweit diese alternierenden Bereiche von WZ und ZB Aus-wirkungen auf das Wachstum der Fe3Si-Huumllle haben kann jedoch aufgrund von feh-lenden Erfahrungen der Epitaxie des Fe3Si auf Substraten mit WZ-Kristallstruktur nichtabgeschaumltzt werden Die 10-microm-langen Saumlulen zeichnen sich daruumlber hinaus durch ei-ne groszlige mechanisch bedingte Verkippung aus Die Saumlulenseitenflaumlchen sind glatt undbilden Facetten der Ebenenschar 110 mit einem hexagonalen Querschnitt Der Draht-durchmesser ist im Schnitt am geringsten fuumlr die 200-nm-langen Saumlulen und am groumlszligtenfuumlr die laumlngsten Draumlhte er variiert jedoch enorm innerhalb der einzelnen Proben DieDichte der Nanodraumlhte liegt fuumlr alle drei Traumlgerstrukturen im gleichen Bereich vari-iert jedoch ebenfalls stark uumlber die Probenflaumlche Schlieszliglich finden sich stets parasitaumlreGaAs-Inseln zwischen den Saumlulen

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

Um die Aumlnderungen in den morphologischen und kristallinen Eigenschaften des Fe3Si-Wachstums auf einen Anteil der Nanosaumlulen-Huumlllen als auch auf einen der parasitaumlrenFe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen beziehen zu koumlnnen wurden hier wie anfangs schonerwaumlhnt zusaumltzlich planare Vergleichsproben untersucht Diese bestehen aus einemFe3Si-Film gleicher Dicke wie die parasitaumlre Schicht zwischen den Saumlulen der spaumlter vor-gestellten Kern-Huumlllen-Strukturen Ebenfalls gleich ist das hier verwendete Si-Substratd h 2-Zoll-groszlige (111)-orientierte Wafer bedeckt mit einer duumlnnen amorphen SchichtSi-Oxid Eine Uumlbersicht der einzelnen Proben findet sich in Anhang A Die Eigenschaftenvergleichbar dicker unverspannter jedoch epitaktischer einkristalliner Fe3Si-Filme aufGaAs(111)B-Substraten koumlnnen zum Vergleich ebenfalls im Anhang C nachgeschlagenwerden

421 MorphologieDie Morphologie der planaren Vergleichsproben auf Si-OxidSi(111)-Substraten wurdemittels AFM analysiert Ihre Entwicklung mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist

Abbildung 410 AFM-Aufnahmen von planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiede-nen Temperaturen auf Si-OxidSi(111)-Substraten Die laterale Skala gibtbei allen Aufnahmen 5microm an Die Graustufenskala der Morphologie er-streckt sich von 100 bis 200 C von 0 bis 5 nm fuumlr 250 C von 0 bis 10 nmund fuumlr 300 und 350 C von 0 bis 35 nm

in Abbildung 410 dargestellt Die den einzelnen Abbildungen zugehoumlrigen Werte derrms-Rauigkeit finden sich in der Tabelle 41 zusammengefasst

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine Substrattemperatur von 200 C liefert die ebensten Fe3Si-Schichten mit einer rms-Rauigkeit von nur 3 Aring Zu tieferen Temperaturen hin rauen sich diese geringfuumlgig aufFuumlr 100 und 150 C kann man zudem eine Texturierung der Oberflaumlche aus unregel-maumlszligig angeordneten tiefer liegenden und kreisrunden Absenkungen beobachten Die

100 C 150 C 200 C 250 C 300 C 350 C

rms-Rauigkeit 08 nm 09 nm 03 nm 19 nm 56 nm 60 nm

Tabelle 41 Abhaumlngigkeit der rms-Rauigkeit planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)von der Substrattemperatur

Kreisscheiben haben bei 150 C Durchmesser von ca 1 nm bei 100 C betraumlgt dieser nureinen Bruchteil davon Fuumlr Substrattemperaturen uumlber 200 C steigt die rms-Rauigkeitkontinuierlich bis auf 6 nm bei 350 C wobei die groumlszligte Zunahme um mehr als 60 zwischen 250 und 300 C zu verzeichnen ist Die Oberflaumlche der Schichten zeigt nuneine koumlrnige Textur deren Korngroumlszlige mit der Temperatur leicht steigt jedoch auch bei350 C noch im Sub-Nanometerbereich liegt

Um glatte Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) zu erhalten ist somit eine Temperaturvon 200 C optimal Dass sich die Oberflaumlche der Filme zu tieferen Temperaturen hinaufraut ist houmlchstwahrscheinlich der auf stetig kuumlrzer werdende Distanzen limitiertenDiffusionsprozesse der Adatome waumlhrend es Wachstums zuzuschreiben Fuumlr Tempe-raturen oberhalb von 200 C ist von der planaren Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAshingegen bekannt dass Fe Atome hier sehr stark mit Ga und As reagieren In Schich-ten hergestellt bei 400 C fand man als Resultat dieser Reaktionen Kristallkoumlrner unter-schiedlicher Orientierung undoder Zusammensetzung sowie raue Ober- und Grenzflauml-chen [47ndash49] In der planaren Epitaxie des Fe3Si auf Ge(111)-Substraten fanden sich Hin-weise auf aumlhnliche Grenzflaumlchenreaktionen in der Form einer ausgepraumlgten paramagne-tischen Zwischenschicht schon bei 300 C [228229] Auch in der planaren Epitaxie des Fe3Siauf Si(001)-Substraten wurde in der Folge von Interdiffusionsprozessen bei Temperatu-ren um 350 C eine zu gleichen Teilen aus Fe und Si bestehende Zwischenschicht an derGrenzflaumlche beobachtet [230] Fuumlr Fe3Si-Quantenpunkte auf Si-OxidSi(111)-Substratenmit nativem Oxid fand sich schlieszliglich eine B2-geordnete Fe3Si-Phase aufgrund vonGrenzflaumlchenreaktionen einzig fuumlr Temperaturen unterhalb von 320 C [231] Dies legtnahe dass die hier beobachtete koumlrnige Oberflaumlche bei einem Wachstum oberhalb von200 C ebenfalls auf Reaktionen und Interdiffusionsprozesse der beteiligten Elemente Feund Si zuruumlckgeht

422 KristallstrukturDie Roumlntgenprofile dieser Fe3Si-Filme in Abhaumlngigkeit der Temperatur sind in den Ab-bildungen 411 fuumlr Messungen entlang ω-2ϑ und 412 fuumlr 2ϑ zu finden

Unterhalb einer Substrattemperatur von 200 C treten weder in der Kurve der ω-2ϑ-noch in derjenigen der 2ϑ-Geometrie andere Reflexe denn diejenigen des epitaktischenSi-Substrates auf Ab 200 C ist der Fe3Si (220)-Reflex deutlich entlang ω-2ϑ und 2ϑzu sehen In 2ϑ-Geometrie ist bei 200 C auszligerdem der Fe3Si (533)-Reflex vorhandenDaruumlber hinaus ist bei houmlheren Temperaturen in 2ϑ schlieszliglich ebenfalls der Fe3Si (422)-Reflex praumlsent

Eine genauere Analyse der Intensitaumlten der Beugungsreflexe (220) und (422) ergibt

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

das in Abbildung 413 dargestellte Bild Hierzu wurden beide Reflexe im Bereich von(305 1Aringle q le 325 1Aring) bzw (535 1Aringle q le 555 1Aring) durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve angepasst (nachdem zuvor das Untergrundrauschen abgezogen worden war)Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen Die integrier-

Abbildung 411 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

ten Intensitaumlten des (220)-Reflexes fuumlr Messungen in ω-2ϑ- (dunkles Violett) und 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) uumlber der Fe3Si-Wachstumstemperatur finden sich in Ab-bildung 413 zusammen mit einem kleineren Einsatz der den Verlauf der Intensitaumlt des(422)-Reflexes in der 2ϑ-Messung angibt

Bei 200 C erscheint erstmals der (220)-Reflex mit maximaler Intensitaumlt Bis zu einer

Abbildung 412 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen hergestellten Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)

Temperatur von 300 C nimmt diese nur geringfuumlgig ab und sinkt schlieszliglich deutlichbei 350 C Dabei stimmen die Intensitaumlten in ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie nahezu uumlbereinDer (422)- tritt gleichzeitig mit dem (220)-Reflex jedoch nur in der 2ϑ-Messung in Er-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

scheinung erreicht maximale Intensitaumlt bei 300 C und verschwindet fuumlr Temperaturenoberhalb von 300 C

Fuumlr planare Fe3Si-Schichten hergestellt auf amorphem Si-Oxid ergibt sich aus dieser

Abbildung 413 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- (dunkles Violett) alsauch 2ϑ-Geometrie (dunkles Rotviolett) in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Auswertung unterhalb von 200 C amorphes bis mit sehr kleinen Korngroumlszligen polykris-tallines Material In einem Temperaturbereich von 200 bis 300 C sind die untersuchtenSchichten deutlich polykristallin Da jedoch nicht alle Beugungsreflexe polykristallinerscheinen sind die Korngroumlszligen auch in diesem Temperaturbereich noch recht kleinoderund die Kristallordnung des Materials ist nicht homogen Bei 350 C ist das ge-

Abbildung 414 TEM-Vielstrahlaufnahme einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) herge-stellt bei 350 C Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

ringe Maszlig an vorher erreichter Kristallordnung schlieszliglich fast wieder verschwundenNaumlhere Informationen uumlber die Ursachen dieses Verschwindens finden sich anhand ei-

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42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten

ner TEM-Vielstrahlaufnahme der Abbildung 414Die Fe3Si-Schicht ist als dunkler Streifen auf dem Si-Substrat deutlich zu erkennen

Sie zeigt uumlbereinstimmend mit den AFM-Untersuchungen des vorherigen Abschnit-tes 421 eine raue Oberflaumlche Die Kristallorientierung innerhalb der Fe3Si-Schicht istaufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung in Abbildung 414 nicht homogen Eslassen sich sogar einzelne Korngrenzen erkennen An der Grenzflaumlche finden sich imSubstrat Praumlzipitate in der Form von einzelnen Clustern mit einer Ausdehnung vonrund 30 nm Diese reichen rund 10 nm in das Si hinein Auch hier ist die Kristallori-entierung aufgrund der variierenden Intensitaumltsverteilung nicht homogen Die bei demlinken und rechten Cluster in Erscheinung tretenden Oszillationen der Intensitaumlt entste-hen nach dem Moireacute-Effekt bei der Durchstrahlung von zwei oder mehreren Koumlrnernderen Kristallorientierung gegeneinander verdreht ist Die Bildung solcher Praumlzipitatean der Grenzflaumlche durch Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlhrenddes Wachstums ist wie bereits erwaumlhnt aus der Literatur hinlaumlnglich bekannt Sie sindsomit auch bei den hier vorgestellten Proben fuumlr die beobachtete Degradierung der Kris-tallqualitaumlt bei hohen Temperaturen verantwortlich

ZusammenfassungUumlber die planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten laumlsst sich zusammen-fassend sagen dass sie polykristalline Eigenschaften besitzen Unterhalb von 200 Csind die Korngroumlszligen in den Filmen entweder sehr klein oder die Schichten sogar aumlhn-lich dem ihnen zugrunde liegenden Si-Oxid amorph Gleichzeitig ist die Morphologieder Oberflaumlche sehr glatt wobei sie dennoch charakteristische kreisfoumlrmige Struktu-ren zeigt Letztere verschwinden bei 200 C Oberhalb dieser Temperatur rauen sichdie Oberflaumlchen zunehmend auf Die Morphologie besitzt nun eine koumlrnige StrukturBei 350 C liegen schlieszliglich Praumlzipitate im Si-Substrat an der Grenzflaumlche zur Fe3Si-Schicht vor Sowohl diese Praumlzipitate als auch die koumlrnige Morphologie lassen sich mithoher Wahrscheinlichkeit auf Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse waumlh-rend des Wachstums zuruumlckfuumlhren

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Das MBE-Wachstum der Ummantelung von GaAs-Nanosaumlulen mit stoumlchiometrischemFe3Si bietet zwei freie Parameter die Substrattemperatur und die Wachstumsdauer Bei-de wurden in verschiedenen Studien getrennt voneinander variiert Ihr Einfluss aufdie Morphologie und die Kristallstruktur der Saumlulen wird im Folgenden diskutiert Ei-ne Uumlbersicht der Proben einschlieszliglich einer Beschreibung aller Parameter des MBE-Wachstums ist in Anhang B zu finden

431 MorphologieDie Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist in denAbbildungen 415 und 416 dargestellt die Temperatur wurde dabei in einem Bereichvon 100 bis 350 C variiert Dieses Temperaturfenster entspricht den uumlblichen Wertenin der Fe3Si-Epitaxie Fuumlr die Wachstumsdauer wurde eine Zeit von 3 h gewaumlhlt waseiner planaren Schichtdicke von rund 70 nm entspricht Abbildung 415 zeigt REM-Seitenansichten von 1-microm-langen Saumlulen sowohl in der Gesamtheit der Draumlhte mit ei-ner Skala von 200 nm als auch in stark vergroumlszligerten Ausschnitten mit einer Skala von20 nm Die Saumlulen in dieser Abbildung zeigen eine kugelfoumlrmige Struktur auf den Koumlp-fen Diese stammt vom nur teilweise verbrauchten Ga-Tropfen zum Ende des selbstin-duzierten Wachstums der GaAs-Nanodraumlhte In Abbildung 416 finden sich hingegen

Abbildung 415 REM-Bilder von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von1microm Laumlnge in einer Skala von 200 nm mit jeweils einer Nahaufnahme etwain der Mitte der Saumlulen in einer Skala von 20 nm fuumlr verschiedene Fe3SiWachstumstemperaturen

REM-Aufsichten auf 200-nm-lange Saumlulen Dabei wurde hier die Ausrichtung von jesechs Saumlulen zur Orientierung des Si-Substrates in Beziehung gesetzt Die Orientierungder 111-Ebene ist ganz oben links angegeben Die Skala betraumlgt bei all diesen Bildern60 nm In der obersten Bilderreihe in Abbildung 416 finden sich schlieszliglich charakteris-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

tische Strukturen der REM-Aufsichten mittels einer Skizze hervorgehoben Die Skizzengeben keine kristallographischen Ebenen sondern nur den beobachteten REM-Kontrastwider Aufgrund der in Abbildung 415 deutlich zu beobachtenden Verkippung der

Abbildung 416 REM-Aufsichten von typischen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumluleneiner Laumlnge von 200 nm fuumlr verschiedene Wachstumstemperaturen DieOrientierung der Aufsichtsebene entlang der [111]-Richtung entspricht inallen Bildern der links bei 100 C dargestellten die Skala betraumlgt stets60 nm

langen Saumlulen wurde fuumlr eine solche Analyse zu den mechanisch sehr viel stabilerenkuumlrzeren Draumlhten uumlbergegangen

Bei tiefen Fe3Si Wachstumstemperaturen zeigen die Seitenflaumlchen der Saumlulen einecharakteristische kurzstrukturierte Morphologie Diese verschwindet mit zunehmen-der Temperatur und ist bei 200 C nicht mehr vorhanden Die Seitenflaumlchen der Draumlhtesind hier auszligerordentlich glatt zeigen jedoch dennoch einen Kontrast in der Form einerPfeilspitze Daruumlber hinaus behaumllt der Saumlulenquerschnitt bei dem Ummanteln mit Fe3Sibei einer Substrattemperatur von 100 C sowohl seine hexagonale Form als auch seineOrientierung exakt entsprechend des GaAs-Kerns dargestellt in Abbildung 42 bei Diesist in Abbildung 416 durch die Skizze oberhalb der bei 100 C ummantelten Nanodraumlhteverdeutlicht Die Form des Querschnitts ist daruumlber hinaus gekennzeichnet durch her-vorstehende Ecken Bei der Temperaturerhoumlhung bis auf 200 C glaumltten sich diese Bei150 C und houmlheren Temperaturen laumlsst sich jedoch ein hexagonaler Saumlulenquerschnittder mit Fe3Si ummantelten Strukturen welcher um 30 gegenuumlber demjenigen desGaAs-Kerns verdreht ist wahrnehmen Dies ist mittels der Skizze oberhalb der REM-Bilder in Abbildung 416 fuumlr 150 C dargestellt Bei 200 C bilden die Saumlulen schlieszliglich111-Kopffacetten in dreieckiger Form aus welche einheitlich mit einer Kante entlangder [112]-Richtung und einer Spitze entweder in [110]- oder [110]-Richtung ausgerich-tet sind Die zur dreieckigen 111-Kopffacette stets um den gleichen Winkel geneigtenSeitenfacetten besitzen somit eine sechszaumlhlige Symmetrie Bei Wachstumstemperatu-ren uumlber 200 C bilden die Draumlhte schlieszliglich eine unregelmaumlszligige und langstrukturierteTextur aus die besonders bei 350 C ins Auge faumlllt Dabei zeigen die Saumlulen bei 250 Cimmer noch die gegenuumlber des GaAs-Kerns um 30 verdrehte hexagonale Form derSaumlulenkopf ist nun jedoch in Bezug zum Mittelteil verdreht und bildet keine sechse-ckige sondern eher eine unregelmaumlszligige Form aus Schlieszliglich ist auch die Form derKopffacetten nicht mehr einheitlich uumlber alle Saumlulen Dasselbe gilt fuumlr die Temperatu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

ren 300 und 350 C wobei der Mittelteil der Draumlhte nun ebenfalls keinen hexagonalensondern einen unregelmaumlszligigen Querschnitt besitzt

Offensichtlich wird die Morphologie der Nanodraumlhte durch ein Wechselspiel zwi-schen zwei verschiedenen Mechanismen bestimmt Aumlhnlich den morphologischen Ei-genschaften der planaren Vergleichsschichten aus dem vorangestellten Abschnitt 421muumlndet dies in maximal glatte Seitenflaumlchen bei einer Temperatur von 200 C Die zu-saumltzliche Beobachtung einer einheitlichen Symmetrie in der Ausrichtung der Kopf- undSeiten-Facetten sowie der einheitlichen Verdrehung des hexagonalen Saumlulenquerschnit-tes um 30 gegenuumlber demjenigen des GaAs-Kerns zeigt dass das Fe3Si der Huumllle hierbestimmte Vorzugsrichtungen mit einer festen Beziehung zum GaAs-Kern besitzt

Die Ursache der kurzstrukturierten Rauigkeit welche zu tieferen Temperaturen hinauftritt liegt houmlchstwahrscheinlich in einer stetig weiter unterdruumlckten Adatomdiffusionwaumlhrend des Wachstums Sinkt die Adatomdiffusion unterhalb eines kritischen Wertesso kann das Fe3Si keine langreichweitige Kristallordnung mehr ausbilden Es bilden sichhingegen aufgrund der Fehlsubstitutionen im Kristall Kristallite verschiedenster Orien-tierung und Zusammensetzung Dieser Zusammenhang ist aus der planaren Hetero-epitaxie kristalliner Fe3Si-Schichten hinlaumlnglich bekannt [4849] Dennoch zeigen planareFe3Si-Filme in diesem Temperaturbereich eine sehr glatte Morphologie mit einer rms-Rauigkeit von 8 Aring fuumlr Fe3Si auf Si-OxidSi(111) bzw 11 Aring fuumlr Fe3Si auf GaAs(111)BEine der Nanosaumlulen aumlhnlich charakteristische Oberflaumlchenrauigkeit konnte in den hiervorgestellten Proben auch nicht fuumlr die zwischen den Saumlulen wachsende Fe3Si-Schichtbeobachtet werden Als Vergleich findet sich in Abbildung 417 eine REM-Nahaufnahme

Abbildung 417 REM-Bild der Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen bei 100 C

der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen hergestellt bei 100 C Die Morpho-logie von unregelmaumlszligig angeordneten tiefer liegenden und nahezu kreisfoumlrmigen Ab-senkungen aumlhnelt hier sehr stark derjenigen der planaren Vergleichsschichten aus demvorangestellten Abschnitt 421 Auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen hingegen bestimmeneher laumlngliche Einkerbungen mit einer gewissen Regelmaumlszligigkeit die Morphologie

Die Unterschiede in den Oberflaumlchenbeschaffenheiten der Saumlulenseitenflaumlchen undder planaren Schicht zwischen den Saumlulen sind auf lokal verschiedene epitaktische Pro-zesse zuruumlckzufuumlhren Aus der Heteroepitaxie des Fe3Si auf GaAs-Substraten mittelsMBE ist bekannt dass das Wachstum eine sehr starke Abhaumlngigkeit von den Wachs-tumsparametern und Substratoberflaumlchen zeigt So findet je nach den gewaumlhlten Wachs-tumsbedingungen entweder ein Wachstum im Volmer-Weber- [147232ndash234] oder im Frank-van-der-Merve-Modus [235] statt Daruumlber hinaus bestimmen Ausgangsoberflaumlche sowieTemperatur und Flussraten zusaumltzlich uumlber die Art und Weise und den Zeitpunkt desZusammenwachsens der Inseln im Volmer-Weber-Wachstum und somit letztendlichuumlber die Morphologie der Schicht Fuumlr das in dieser Arbeit vorgestellte Wachstum desFe3Si einerseits auf den Seitenflaumlchen von hochreinen GaAs-Nanosaumlulen und anderer-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

seits auf amorphem Oxid zwischen den Saumlulen existieren lokal Unterschiede in allendrei genannten Wachstumsparametern Erstens ist die Ausgangsoberflaumlche grundver-schieden Fuumlr die planare Schicht ist diese eine amorphe und fuumlr die Nanodrahthuumll-len eine hochreine kristalline Flaumlche Zudem besteht erstere aus Si-Oxid die Saumlulenhingegen aus GaAs Somit ist naheliegenderweise davon auszugehen dass sich sowohlHaftkoeffizienten als auch Oberflaumlchenenergien unterscheiden Zweitens treffen die Ma-terialfluumlsse lokal mit verschiedenen Raten auf die eben genannten Flaumlchen auf Alleinaus geometrischen Uumlberlegungen im Grenzfall von zu vernachlaumlssigender Adatomdiffu-sion welcher bei den hier diskutierten tiefen Temperaturen angenommen werden kannergeben sich die folgenden Unterschiede Zum Wachstum eines duumlnnen Films traumlgt dergesamte bereitgestellte Materialfluss F bei Mit dem Winkel ϕ der Effusionszellen ge-gen die Substratnormale besitzt F einen Anteil Fperp = F sin ϕ und F∥ = F cos ϕ Geht mannun innerhalb einer ersten groben Abschaumltzung mit ϕ ≃ 30 davon aus dass Fperp denHuumlllen der Nanosaumlulen und F∥ der Schicht zwischen den Saumlulen zur Verfuumlgung stehtso betraumlgt der Materialfluss auf die parasitaumlre Schicht das 173-fache desjenigen derNanodraht-Huumllle Er selbst jedoch ist ebenfalls auf das 087-fache des urspruumlnglichenFlusses reduziert Drittens kann sich auch das Diffusionsverhalten von Adatomen aufden Saumlulenseitenflaumlchen grundsaumltzlich von demjenigen auf einer planaren Oberflaumlcheunterscheiden und wird daruumlber hinaus ebenfalls von der Rate des auftreffenden Mate-rials beeinflusst Schlieszliglich ist es viertens moumlglich dass sich die Wachstumstemperaturlokal zwischen Saumlulen und freier Substratflaumlche unterscheidet da die thermischen Ei-genschaften von GaAs Si Si-Oxid und sogar den Nanodraumlhten [6236ndash248] nachweislichverschieden sind

Im Gegensatz zur Morphologie bei tiefen Temperaturen gleicht die unregelmaumlszligigelangstrukturierte Textur der Saumlulen bei Wachstumstemperaturen uumlber 200 C derjeni-gen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) Ihre Ursache ist somit ebenfalls inden bereits diskutierten Interdiffusionsprozessen und Reaktionen an der Grenzflaumlchezu vermuten Sieht man zudem genauer auf die in den Saumlulen moumlglichen Interdiffu-sionsprozesse so stehen hier die Elemente Ga As Fe und Si an der Grenzschicht fuumlrReaktionen zur Verfuumlgung im Fall der planaren Vergleichsschichten jedoch einzig Siund Fe Die Reaktionsprodukte und damit einhergehend sicher auch die genaue Syn-these werden dabei zwangslaumlufig aufgrund der involvierten verschiedenen Elementeunterschiedlich sein Im Fall der Nanosaumlulen kommt hinzu dass der hohe Oberflaumlchen-anteil im Vergleich zum Volumen und der sehr geringe Durchmesser der NanodraumlhteInstabilitaumlten der Ober- und Grenzflaumlchen befoumlrdert [34249ndash252] Dies koumlnnte wiederumebenfalls Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen beguumlnstigen

Die Abhaumlngigkeit der Morphologie von der Wachstumsdauer ist schlieszliglich anhand

Abbildung 418 REM-Bilder von typischen Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in stetsderselben Skala von 2microm fuumlr verschiedene Fe3Si Wachstumsdauern

von REM-Aufnahmen in Abbildung 418 dargestellt Fuumlr die hier praumlsentierten Saumlulen

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

von 10microm Laumlnge wurde die Zeit des Fe3Si-Wachstums zwischen 45 min und 6 h vari-iert Dies entspricht einer zweidimensionalen planaren Materialabscheidung von 14 bis108 nm Um Grenzflaumlchenreaktionen zu vermeiden betrug die Wachstumstemperaturdes Fe3Si hier 15 C Unter diesen Bedingungen von vernachlaumlssigbarer Diffusion be-traumlgt die zu erwartende Zunahme des Nanodraht-Durchmessers laut Gleichung 34 von54 (075 h) bis 43 nm (6 h) Die REM-Aufnahmen in Abbildung 418 sind aufgrund derfuumlr diese langen Saumlulen gewaumlhlten Vergroumlszligerung nicht geeignet Strukturunterschiedevon wenigen 10 bis 100 nm aufzuloumlsen Aus diesem Grund sind die Werte der Draht-durchmesser analysiert anhand mehrerer REM-Aufnahmen mit groumlszligerer Aufloumlsung zu-saumltzlich in Tabelle 42 zu finden

GaAs-Kern 45 min 15 h 3 h 6 h

Draht-durch-messer

(40-150) nm (60-200) nm (50-240) nm (80-200) nm (130-400) nm

Tabelle 42 Variationsbereich des Nanodraht-Durchmessers von 10-microm-langen Saumlulen ohneFe3Si und mit verschieden lang umhuumlllten Saumlulen

Die Saumlulendurchmesser decken unabhaumlngig von der Fe3Si-Wachstumsdauer einen na-hezu gleich groszligen Bereich von uumlber 100 nm ab Einzig bei den am laumlngsten umman-telten Saumlulen liegen die Durchmesser bei deutlich houmlheren Werten streuen jedoch auchin einem ebenfalls groumlszligeren Bereich Offensichtlich sind die Streuungen aufgrund desselbstorganisierten Nanodraht-Wachstums allein so enorm dass sich auszliger fuumlr eine Zeitvon 6 h kein Einfluss der Dauer der Fe3Si-Ummantelung auf den Saumlulendurchmesserausmachen laumlsst Maximalwerte von bis zu 400 nm finden sich bei einer Zeit von 6 hvor allem fuumlr die schraumlg gewachsenen Nanosaumlulen Auf diese trifft aufgrund ihrer Aus-richtung mehr Material von den gerichtet einfallenden Molekularstrahlen auf als aufsenkrecht orientierte Nanodraumlhte Daruumlber hinaus zeigen sie auszligerdem eine Zunahmedes Durchmessers vom Fuszlig der Saumlule bis zum Kopf Dies deutet auf signifikante Ab-schattungseffekte sowohl der Nanodraht-Fuumlszlige und somit auch der Substratoberflaumlchevom Materialfluss bedingt durch die hohe Anzahldichte und Laumlnge der Saumlulen hin

Deutlicher zeigt dies eine Auswertung von EDX-Spektren aufgenommen jeweils amFuszlig in der Mitte und am Kopf von Nanosaumlulen verschiedener Wachstumsdauer Beiden EDX-Messungen wurde mit einer Energie von 4 keV angeregt Die Eindringtiefeund laterale Aufloumlsung betraumlgt somit einige 10 nm Das heiszligt auch bei einer Fe3Si-Wachstumsdauer von 6 h setzt sich das EDX-Signal aus Anregungsprozessen sowohlder Nanodraht-Huumllle als auch des Nanodraht-Kerns zusammen Abbildungen 419 und420 zeigen exemplarisch EDX-Spektren von Nanosaumlulen jeweils in der Probenmitte undam Probenrand fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von 45 min

Alle drei Spektren in den jeweiligen Abbildungen 419 und 420 zeigen ein deutlichesFe-Signal und ein geringeres Si-Signal in Uumlbereinstimmung des stoumlchiometrischen Ma-terialverhaumlltnisses von 31 Hieraus kann geschlossen werden dass die Ummantelungmit Fe3Si simultan uumlberall auf den Saumlulen gleichmaumlszligig stattfindet Etwaige Abschat-tungseffekte der Nanosaumlulen untereinander sind auch bei einer Saumlulenlaumlnge von 10micromund der hier vorliegenden Dichte von rund 2 middot 107 cmminus2 in der Probenmitte und rund5 middot 107 cmminus2 am Probenrand noch nicht so stark dass die Nanodraht-Fuumlszlige komplett vomMaterialfluss abgeschirmt sind Am Probenrand jedoch erreicht die Dichte nahezu die

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Grenze ab welcher die Substratoberflaumlche zwischen den Saumlulen vollkommen abgeschat-tet ist Hier ist das Fe-Signal des Spektrums am Fuszlig des Drahtes in Abbildung 420nur geringfuumlgig groumlszliger als das Detektionslimit Eine deutlich ausgepraumlgte parasitaumlreSchicht zwischen den Saumlulen ist somit unter diesen Umstaumlnden kaum zu vermuten

Abbildung 419 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischenmit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule aus der Probenmitte mit zughoumlrigenREM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauervon 45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Es ist demzufolge moumlglich durch eine gezielte Anpassung der Laumlnge der Nanosaumlulenund der Nanodraht-Dichte das parasitaumlre Wachstum zwischen den Saumlulen komplett zuunterdruumlcken Im Hinblick auf eine spaumltere Verwendung der ummantelten Draumlhte inBauelementen ist dies ein sehr wichtiger Aspekt

Weiterhin zeigen die EDX-Spektren jeweils am Saumlulenkopf ein um ca 3 verringer-tes Ga- sowie As-Signal Dies spricht fuumlr eine Anregung von weniger GaAs-Material amKopf der Saumlulen als in der Mitte und am Fuszlig Die Nanodraumlhte besitzen demzufolge einemittels EDX wahrnehmbare und somit mindestens einige 10-nm-groszlige Fe3Si-Kappe Eswaumlchst demnach deutlich mehr Fe3Si-Material auf den Saumlulenkoumlpfen als auf den Saumlulen-seitenflaumlchen auf Dies befindet sich im Einklang mit den geometrischen Uumlberlegungendes Mantelwachstums unter vernachlaumlssigbarer Diffusion wie sie in Kapitel 34 ausge-fuumlhrt und in Abbildung 34 skizziert wurden

In Abbildung 420 steigt auszligerdem die Intensitaumlt des Fe-Signals vom Fuszlig der Saumlulebis zum Kopf Dies ist auf den bereits beobachteten Abschattungseffekt der Nanodraht-Fuumlszlige fuumlr lange und sehr dicht stehende Saumlulen zuruumlckzufuumlhren Dieser ist hier aufgrundder mehr als doppelt so groszligen Saumlulendichte am Probenrand als in der Probenmittenicht mehr zu vernachlaumlssigen Tatsaumlchlich nimmt das Verhaumlltnis IFe IGa der Intensitaumlt

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

es Fe-Signals (IFe) und derjenigen des Ga-Signals (IGa) um mehr als das Doppelte zumKopf hin zu

Die hier in Abbildung 419 und 420 dargestellten EDX-Spektren von Saumlulen einerFe3Si-Wachstumsdauer von 45 min sind charakteristisch fuumlr alle Proben dieser SerieDeshalb werden die Spektren fuumlr laumlngere Wachstumszeiten hier nicht in Gaumlnze gezeigt

Abbildung 420 EDX-Spektren vom Fuszlig von der Mitte und vom Kopf einer typischen mitFe3Si ummantelten Nanosaumlule vom Probenrand mit zugehoumlrigen REM-Bildern in einer Skala von 200 nm fuumlr eine Fe3Si-Wachstumsdauer von45 min Aufgenommen von Dr Uwe Jahn

Eine Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse des Fe- zu Ga-Signals uumlber die Zeit derUmmantelung mit Fe3Si ergibt jedoch den in Abbildung 421 dargestellten Verlauf

Saumlulen aus der Probenmitte (umrandete weiszlige Dreiecke) konnten aufgrund ihrer ge-ringen Dichte und einer unguumlnstigen Praumlparation der Probenabbruchkante nur fuumlr einWachstum von 45 min und 15 h gemessen werden Die Intensitaumltsverhaumlltnisse der Ma-xima von Fe zu Ga bleiben hier entlang der Saumlulen nahezu konstant was sich im Ein-klang mit der obigen Schlussfolgerung einer gleichmaumlszligigen Umhuumlllung mit Fe3Si ohneAbschattungseffekte befindet

Am Fuszlig der Draumlhte des Probenrandes (gefuumlllte Dreiecke mit Spitze nach unten zei-gend) steigt das Intensitaumltsverhaumlltnis mit der Wachstumsdauer etwa um den Faktor 3Im Gegensatz dazu steigt selbiges am Kopf der Saumlulen (gefuumlllte Dreiecke mit Spitzenach oben zeigend) jedoch gleichzeitig um das Fuumlnffache Dieser Unterschied ist einweiteres Indiz fuumlr das Auftreten von Abschattungseffekten in Proben sehr langer unddicht stehender Saumlulen Durch die Abschirmung ist die effektive Huumlllenwachstumsrateam Fuszlig der Saumlulen geringer als am Kopf und fuumlhrt somit zu dem in Abbildung 421beobachteten Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Als Fazit bleiben zu den morphologischen Eigenschaften der mit Fe3Si ummanteltenGaAs-Nanosaumlulen folgende Punkte festzuhalten Das Umhuumlllen der Nanosaumlulen findetsimultan und gleichmaumlszligig uumlberall auf den Saumlulen statt Durch die Wahl einer gezieltpraumlparierten Nanodraht-Traumlgerstruktur ist es moumlglich die parasitaumlre Fe3Si-Schicht zwi-schen den Saumlulen auf einfache Weise zu unterdruumlcken Die Schluumlsselparameter sind

Abbildung 421 Auswertung der Intensitaumltsverhaumlltnisse IFe IGa des Fe und Ga-Signals ausEDX-Spektren vom Fuszlig und vom Kopf typischer mit Fe3Si ummantel-ter Nanosaumlulen vom Probenrand und aus der Probenmitte uumlber die Fe3Si-Wachstumsdauer

hierbei die Dichte der Nanosaumlulen und ihre Laumlnge Bei Temperaturen unter 200 C zei-gen die Draumlhte eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchensowie Fe3Si-Huumlllen einer Vorzugsrichtung mit fester Beziehung zum GaAs-Kern lassensich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturenrauen die Saumlulenseitenflaumlchen wiederum enorm auf

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

432 Kristallstruktur

Die im vorherigen Kapitel diskutierten REM- und AFM-Bilder sowie die EDX-Spektrenliefern noch keinen Beweis einer geschlossenen Fe3Si-Huumllle Es ist ebenfalls denkbardass Fe3Si aumlhnlich wie Fe auf GaN-Nanosaumlulen einen maiskolbenartigen Teppich beste-hend aus unzusammenhaumlngenden super-paramagnetischen Clustern bildet [253] Dassdem nicht so ist wird in diesem Kapitel anhand von TEM-Untersuchungen ausge-fuumlhrt Es folgen zunaumlchst jedoch die XRD-Analysen zu den kristallinen Eigenschaftender Fe3Si-Nanodraht-Huumlllen

Die Roumlntgenprofile von 200-nm-langen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie fuumlr verschiedene Fe3Si-Wachstumstemperaturen finden sich inden Abbildungen 422 und 423

Fuumlr die bei 100 C mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ergeben sich keinerleiUnterschiede der beiden XRD-Kurven im Vergleich zum Saumlulen-Grundgeruumlst Einzigdie dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe des GaAs und Si

Abbildung 422 XRD-Profile aufgenommen entlang ω-2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tem-peraturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm LaumlngeDie Reflexe des Si-Substrates sind mit dunkelgrauen Linien nachgezeich-net und oberhalb des Diagrammes indiziert Die durch helle Linien her-vorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAs bzw Fe3Si Dermit einem Pfeil gekennzeichnete Reflex kann weder GaAs noch Fe3Si zu-geordnet werden

sind in diesen Proben praumlsent Ab Temperaturen uumlber 100 C zeigen die Kurven inω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie zusaumltzlich den (220)-Reflex und fuumlr 300 und 350 C kommtebenfalls in beiden Messungen ein fuumlr GaAs Si und Fe3Si unbekannter Beugungsreflexbei 242 1Aring hinzu Die Reflexe (422) (531) bzw (442)(600) sind ab 300 C in der 2ϑ-Kurve praumlsent und schlieszliglich tritt bei 350 C der (111)-Reflex ebenfalls wenn auch sehrschwach in der 2ϑ-Messung auf

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

Abbildung 423 XRD-Profile aufgenommen entlang 2ϑ fuumlr die bei verschiedenen Tempe-raturen mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen von 200 nm Laumlnge Diedurch Linien hervorgehobenen und indizierten Reflexe entsprechen GaAsbzw Fe3Si

Abbildung 424 Integrierte Intensitaumlten des (222)- bzw (444)- und im kleineren Einsatz des(111)- bzw (333)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ-Geometrie in Ab-haumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei demGaAs-Grundgeruumlst ohne Fe3Si

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Die Intensitaumlten der in den Abbildungen 422 und 423 beobachteten Beugungsre-flexe variieren deutlich mit der Wachstumstemperatur des Fe3Si Eine Uumlbersicht derIntensitaumlten der dem epitaktisch orientierten Einkristall entsprechenden Reflexe (111)(222) (333) und (444) ist in Abbildung 424 dargestellt Selbige Darstellung der Reflexe(220) und (422) findet sich in Abbildung 425 Hierzu wurden die entsprechenden Re-

Abbildung 425 Integrierte Intensitaumlten des (220)- und im kleineren Einsatz des(422)-Reflexes bei einer Messung in ω-2ϑ- dunkles Violett alsauch 2ϑ-Geometrie dunkles Rotviolett in Abhaumlngigkeit der Fe3Si-Wachstumstemperatur 0 C entspricht hierbei dem GaAs-Grundgeruumlst oh-ne Fe3Si

flexe im Bereich von (185le q le 200) 1Aring (305le q le 325) 1Aring (380le q le 390) 1Aring(535le q le 555) 1Aring (569le q le 585) 1Aring bzw (763le q le 777) 1Aring nachdem zuvordas Untergrundrauschen abgezogen worden war durch eine Gauszlig-Lorenz-Kurve ange-passt Die Gesamtintensitaumlt wurde schlieszliglich aus der Anpassung entnommen und dieintegrierten Intensitaumlten der einzelnen Reflexe uumlber der Temperatur dargestellt

Die kristallinen Eigenschaften welche sich anhand der Abbildungen 422 423 424und 425 analysieren lassen sollen nun in Kombination mit TEM-Untersuchungen fol-gen Hierbei ist die Diskussion gestaffelt nach der Temperatur

100 CHier ist uumlbereinstimmend mit den Eigenschaften der planaren Fe3Si-Schicht zwischenden Saumlulen noch kein Reflex polykristallinen Materials vorhanden Die beiden der epi-taktischen Orientierung des Einkristalls entsprechenden Reflexe (111) und (333) zeigenjedoch im Vergleich zu nicht ummantelten GaAs-Nanosaumlulen nur noch rund die Haumllfteder Intensitaumlt waumlhrend der (444)- nahezu konstant bleibt und der (222)-Reflex sogarum mehr als das Doppelte zunimmt Diese Veraumlnderung der Reflexintensitaumlten wurdein Abbildung 424 durch orange Flaumlchen markiert und mit dem entsprechenden Faktorindiziert Aufgrund des selbstinduzierten Saumlulenwachstums ist es wie bereits beobach-tet durchaus moumlglich dass die Menge an GaAs-Material d h die Nanodraht-Dichtevon Probe zu Probe stark variiert weshalb eine konstante Zu- oder Abnahme aller Beu-gungsintensitaumlten erwartet werden kann Somit kann das hier beobachtete Verhalten

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

von unterschiedlichen Zu- bzw Abnahmen jedoch nicht durch einen Beitrag zur Beu-gungsintensitaumlt des GaAs allein erklaumlrt werden Um zu untersuchen ob ein zusaumltzlicherBeitrag des Fe3Si die gemessenen Intensitaumlten erklaumlren kann wurde nun wie folgt vor-gegangen

In einer ersten Naumlherung wird angenommen dass sich die Intensitaumlten der Refle-xe ganz einfach als eine Summe von zwei Beitraumlgen der Beugungsintensitaumlt des GaAsund derjenigen des Fe3Si zusammensetzen Die Summe S stellen somit die MesswerteS = Imes dar d h die integrierten Intensitaumlten der Beugungsreflexe Der erste SummandS1 die integrierte Intensitaumlt der Beugungsreflexe des GaAs ohne Fe3Si-Huumllle kann ausden Messungen des Grundgeruumlstes entnommen werden Innerhalb der Abschaumltzung er-laubt man den dem GaAs zugeschriebenen Intensitaumlten konstant um einen Faktor a zuvariieren Somit ergibt sich S1 = a middot IGaAs Die physikalische Bedeutung des Faktors a ent-spricht dabei dem variierenden Volumen des GaAs fuumlr verschiedene Proben aufgrunddes selbstorganisierten Wachstums Daruumlber hinaus gleicht a ebenfalls experimentelleSchwankungen in der absoluten Intensitaumlt des Substrat-Reflexes fuumlr verschieden Probenaus Fuumlr den zweiten Summanden S2 den Beitrag des Fe3Si muss auf Literaturwertezuruumlckgegriffen werden Diese wurden aus Ph D Stepanov [254] entnommen Da es sichhierbei um theoretisch fuumlr das Fe3Si zu erwartende Intensitaumlten in beliebigen Einheitenhandelt muumlssen auch diese mit einem konstanten Faktor b multipliziert werden Somitergibt sich fuumlr den zweiten Beitrag S2 = b middot IFe3Si Fuumlr die Bildung der Summe bzwdie Bestimmung der Faktoren a und b dienen nun zwei der epitaktischen Orientierungentsprechenden Reflexe nach dem Gleichungssystem

Imes(111) = a middot IGaAs(111) + b middot IFe3Si(111)Imes(444) = a middot IGaAs(444) + b middot IFe3Si(444)

(41)

Als Referenz wurden hierfuumlr der (111)-Reflex da hier der zu erwartende GaAs-Beitragdominiert sowie der (444)-Reflex gewaumlhlt (Bei letzterem ist die Wahrscheinlichkeit ei-ne zusaumltzliche Intensitaumlt durch das Fe3Si zu beobachten am groumlszligten) Die gemesseneVerteilung sowie die beiden so berechneten Beitraumlge sind schlieszliglich in Abbildung 426dargestellt Fuumlr die Faktoren fand sich a = 0 4959 was gut zur verringerten Intensitaumltdes (111)- und (333)-Reflexes um 04 bis 05 in Abbildung 424 passt und b = 0 0032Die Differenz der GaAs-Verteilung zu den Messwerten ist in Abbildung 426 durch eineschraffierte Flaumlche dargestellt Ihr Anteil bezogen auf die Messwerte findet sich in Pro-zent angegeben Der Anteil der Fe3Si-Verteilung ebenfalls bezogen auf die Messwerteist in Prozent direkt auf dem jeweiligen Balken beziffert Ob sich die gemessene Ver-teilung in Blau als Summe des GaAs in Gruumln und des Fe3Si in Orange darstellen laumlsstkann man somit einfach durch den Vergleich der angegebenen Prozent-Werte ermitteln

Nach Konvention stimmen diese Werte fuumlr den (111)- und (444)-Reflex sehr gut uumlber-ein Knapp die Haumllfte der Intensitaumlt des (444)-Reflexes geht auf Fe3Si zuruumlck bei dem(111)-Reflex hingegen nur 1 Innerhalb eines Fehlerbereiches von nur 7 laumlsst sichdurch diese einfache Naumlherung der um einen Faktor 26 in Abbildung 424 staumlrkere(222)- und der konstant bleibende (444)-Reflex erklaumlren Bei diesen beiden Reflexen istdie theoretisch zu erwartende Intensitaumlt des Fe3Si rund 400-mal bzw 40-mal groumlszliger alsdie theoretisch fuumlr das GaAs zu erwartende weshalb sie besonders sensitiv fuumlr Beitraumlgedes Fe3Si sind Fuumlr die anderen Reflexe (111) und (333) ist dieses Intensitaumltsverhaumlltnishingegen 04 und 5 Kleine Anteile des Fe3Si gehen deshalb hier unter Daruumlber hinausexistieren Streubeitraumlge des Fe3Si zu diesen Reflexen einzig falls das Fe3Si in der hun-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dertprozentig geordneten D03-Struktur vorliegt Dies ist bei Temperaturen um 100 Cnach Erfahrungen in der Literatur nicht zu erwarten Entsprechend koumlnnen auch dieVerteilungen des GaAs und Fe3Si beim (333)-Reflex nicht in Einklang gebracht werden

Abbildung 426 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 100 C in Blau und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Blau und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 100 C ummantelten Saumlulen

Das unterschiedliche Verhalten der der epitaktischen Orientierung entsprechenden Re-flexe in Abbildung 424 ist mit dieser einfachen Abschaumltzung jedoch aufgeklaumlrt

Daruumlber hinaus zeigt die 100-C-Probe weitere interessante Eigenschaften Anhandder vorangestellten Untersuchung planarer Fe3Si-Schichten welche bei 100 C keinerleidem Fe3Si zugeordnete Reflexe zeigten folgt dass der hier auftretende Fe3Si-Beitragallein von dem Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen und dem uumlber den parasitaumlren GaAs-Inselnbefindlichen Fe3Si und nicht von demjenigen zwischen den Saumlulen auf dem Si-Substratstammt Da die Oberflaumlche der parasitaumlren GaAs-Inseln im Vergleich zu derjenigen derNanosaumlulen in erster Naumlherung vernachlaumlssigbar klein ist kann davon ausgegangenwerden dass die beobachteten Beitraumlge des Fe3Si in erster Linie den Nanodraht-Huumlllenzuzuschreiben sind Aus den uumlbereinstimmenden Intensitaumlten des GaAs und Fe3Si fuumlrden (444)-Reflex in Abbildung 426 folgt bei einer ebenfalls uumlbereinstimmenden theo-retisch zu erwartenden Streuintensitaumlt eines GaAs- und Fe3Si-Einkristalls [254] dass dieStreuvolumina von GaAs und Fe3Si in dieser Probe in etwa gleich groszlig sind Das epi-taktisch orientierte Fe3Si zeigt den (222)-Reflex mit 85 der fuumlr einen Einkristall zuerwartenden Intensitaumlt [254] d h nahezu das gesamte epitaktisch orientierte Fe3Si liegtzudem zumindest in der teilweise geordneten B2-Struktur vor

Abbildung 427 zeigt ein Vielstrahl-TEM-Bild mit zugehoumlrigem Beugungsbild der indiesem Abschnitt diskutierten Nanodraumlhte Eine duumlnne Huumllle von Fe3Si um den GaAs-Nanosaumlulen-Kern sowie eine dicke Schicht Fe3Si auf dem Substrat zwischen den Saumlulenist deutlich zu erkennen Das Verhaumlltnis von Huumlllendicke zur Dicke der planaren para-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

sitaumlren Schicht betraumlgt dabei rund 15 Dies stimmt gut mit den geometrischen Uumlberle-gungen des Kapitels 34 uumlberein Diffusionsprozesse spielen somit bei 100 C waumlhrenddes MBE-Wachstums eine untergeordnete Rolle Dennoch findet Adatomdiffusion in ei-

Abbildung 427 I Vielstrahl-TEM-Bild anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C II Zu dem Bild un-ter I korrespondierendes TEM-Beugungsbild Die violetten Linien verbin-den die Reflexe der ZB-Struktur von denen die staumlrksten schwarz in-diziert wurden Um den Ursprung ist eine Einheitszelle des reziprokenZB-Bravais-Gitters anhand violett gestrichelter Linien vervollstaumlndigt Dieorangen Kreise zeichnen Debye-Sherrer-Ringe nach und sind ebenfalls mitoranger Farbe indiziert Die gestrichelten Linien im innersten Ring ver-deutlichen die Uumlberstruktur in der Intensitaumltsverteilung desselben Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

nem beschraumlnkten Maszlig statt Dies legen die Einkerbungen der parasitaumlren Fe3Si-Schichtin der unmittelbaren Umgebung der Nanosaumlule nahe Im Beugungsbild finden sich dieintensiven Reflexe des GaAs-Kerns Sie liegen saumlmtlich auf den fuumlr die ZB-Struktur inder [112]-Zonenachse zu erwartenden Positionen und somit auf den rotvioletten LinienEine Zelle des so gebildeten reziproken Bravais-Gitters ist um den Ursprung zusaumltzlichdurch gestrichelte Linien gekennzeichnet

Neben diesen Reflexen findet sich eine Vielzahl von schwaumlcheren Reflexen mit ring-foumlrmig ausgeschmierten Intensitaumltsverteilungen Diese liegen auf konzentrischen Krei-sen um den Ursprung Die drei innersten dieser Kreise wurden durch orange Liniennachgezogen und anhand der zu ihrem Radius korrespondierenden Reflexe indiziertDie Kreise sind nach Peter Debye und Paul Scherrer als Debye-Scherrer-Ringe (DSR)bekannt Sie entstehen bei der Beugung an kristallinen Koumlrnern verschiedenster Orien-tierung d h polykristallinem Material Somit findet sich in Abbildung 427 I neben demeinkristallinen GaAs-Kern polykristallines Fe3Si

Uumlbereinstimmend mit der polykristallinen Phase des Fe3Si erscheint der innerste(220)-DSR mit der houmlchsten Intensitaumlt Er zeigt daruumlber hinaus eine Modulation der In-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

tensitaumlt mit einer Periode eines Kreisbogens um rund 60 Veranschaulicht ist dies durchgestrichelte orange Linien innerhalb des ersten DSR Diese sechsfache Modulation kor-respondiert exakt mit den ebenfalls sechszaumlhligen Seitenfacetten des GaAs-Nanosaumlulen-Kerns Sie koumlnnte somit vom Beugungsbild eines einzelnen epitaktisch ausgerichtetenFe3Si-Kristallites herruumlhren welches den gesamten Umfang des GaAs-Kerns umfasstAufgrund der sechszaumlhligen Seitenfacetten wuumlrde ein solcher Kristallit im Beugungsbildmit einer ebenfalls sechsfachen Uumlberstruktur erscheinen Es finden sich im Beugungsbildder Abbildung 427 demnach Hinweise darauf dass innerhalb der Fe3Si-Huumllle Berei-che mit epitaktischer Ausrichtung vorliegen Das nur schwach erscheinende Uumlbergitterkann jedoch auch durch andere Mechanismen wie dynamische Beugungseffekte oderVorzugsrichtungen in den polykristallinen Koumlrnern erklaumlrt werden

Neben denen den fundamentalen Reflexen zugehoumlrigen DSR wie (440) und (220) sindin Abbildung 427 auch auf dem (420)-DSR Intensitaumltsverteilungen sichtbar Hierausfolgt in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen dass zumindest ein gewissernicht zu vernachlaumlssigender Anteil des Fe3Si in der B2-Struktur vorliegt

Bei Betrachtung eines Querschnitts senkrecht zur Achse durch eine der bei 100 Cmit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen dargestellt in der TEM-Hellfeldaufnahme derAbbildung 428 I wird deutlich dass die dunkle Fe3Si-Huumllle den einkristallinen GaAs-Kern homogenen Kontrastes in radialer Richtung komplett und zusammenhaumlngend mit

Abbildung 428 TEM-Bilder des Querschnitts senkrecht zur Achse von bei 100 C mit Fe3Siummantelten GaAs-Nanosaumlulen I Hellfeldaufnahme II Dunkelfeldauf-nahme einer der unter I dargestellten aumlhnlichen Nanosaumlule Aufgenommenvon Dr Bernd Jenichen

einer Dicke von (14 le dH le 21) nm ummantelt Dabei ist die Huumllle an den Ecken desHexagons leicht dicker als an den Kanten In der Dunkelfeldaufnahme (einer zu derin Bild 428 I aumlquivalenten Nanosaumlule) in Abbildung 428 II kann man die polykristal-line Struktur der Huumllle besonders gut erkennen Nur ein Bruchteil des Fe3Si-Materialserfuumlllt hier die Beugungsbedingung der Rest erscheint als dunkle koumlrnige Strukturunregelmaumlszligiger Groumlszlige und Form Dennoch bleibt auch fuumlr die mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraumlhte in derselbenOrientierung erhalten

Abschlieszligend finden sich in Abbildung 429 I und II jeweils ein TEM-Hell- und Dun-kelfeldbild von Saumlulen mit einer bei 100 C abgeschiedenen Huumllle unter Zweistrahl-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

konfiguration bei g = 111 des Si dargestellt Wie deutlich zu erkennen ist schmiegtsich die Huumllle gleichmaumlszligig und geschlossen um den Kern Somit benetzt das Fe3Si dieSaumlulen-Seitenflaumlchen vollstaumlndig und bildet zudem eine glatte Grenzflaumlche was wichti-ge Voraussetzungen fuumlr eine moumlgliche Verwendung solcher Nanodraumlhte in zukuumlnftigenBauteilen sind Die Oberflaumlche der Huumllle hingegen ist uumlbereinstimmend mit den REM-Aufnahmen in Abbildung 416 rau

In der Hellfeldaufnahme in Abbildung 429 I erscheint die GaAs-Saumlule in einem ein-heitlich dunklen Kontrast was ein typisches Merkmal von Einkristallen ist Im Gegen-satz dazu besteht die Huumllle aus inhomogenen Bereichen dunklen und hellen KontrastesDies deutet auf die Existenz verschiedenster unterschiedlich orientierter Kristallite hinund laumlsst auf eine polykristalline Ummantelung schlieszligen Der einkristalline Kern er-

Abbildung 429 TEM-Bilder anlagenfrischer mit Fe3Si ummantelter GaAs-Nanosaumlulen miteiner Wachstumstemperatur von 100 C I Hellfeldaufnahme nahe desSi(111)-Reflexes II Entsprechende Dunkelfeldaufnahme Aufgenommen vonDr Bernd Jenichen

scheint in der Dunkelfeldaufnahme in Abbildung 429 II mit Ausnahme einer durchVerspannung verursachten dunklen Textur nahe der Si-Grenzflaumlche in einheitlich hel-lem Kontrast aumlhnlich dem des Substrats Das heiszligt der Kern besteht hier aus reinemZinkblende-Material ohne planare Defekte und weist somit eine exzeptionell gute Kris-tallqualitaumlt auf (vor allem wenn man bedenkt dass die Gitterfehlanpassung zum Si rund4 betraumlgt) Die Huumllle hingegen ist aufgrund ihrer groszligen Missorientierung in Abbil-dung 429 II kaum zu erkennen

Dennoch findet man in Uumlbereinstimmung mit den XRD-Untersuchungen Bereiche indenen die 220-Ebenen des Fe3Si und des GaAs parallel verlaufen wie in der hoch-aufloumlsenden TEM-Aufnahme mit einem einfallenden Strahl entlang [112] in Abbildung430 dargestellt ist Waumlhrend jedoch im Kern auch die 111-Ebenen aufgeloumlst sind kannman diese in der Huumllle nicht mehr ausmachen Des weiteren deutet der dunkle Kon-trast an der Grenzschicht zwischen Kern und Huumllle auf eine leichte Verdrehung deshier dargestellten Fe3Si-Kristallites um die [110] Richtung hin

Bei der XRD-Untersuchung von 1-microm-langen Saumlulen deren Huumllle ebenfalls bei 100 C

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

abgeschieden wurde fand sich sowohl in der ω-2ϑ- als auch in der 2ϑ-Messung der(220)-Reflex Geht man aufgrund der Untersuchungen planarer Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) davon aus dass dieser Reflex nicht der parasitaumlren Schicht zwischen denNanosaumlulen zugeschrieben werden kann so sind polykristalline Phasen in den Huumlllendafuumlr verantwortlich Dass man diese bei den 200-nm-langen Saumlulen noch nicht beob-achtet koumlnnte dem hier nur halb so groszligen Volumen des Huumlllenmaterials geschuldet

Abbildung 430 Hochaufloumlsende TEM-Aufnahme des GaAs-Kerns und der Fe3Si-Huumllle(Fourier gefiltert) am unteren Bereich einer hier nicht in Gaumlnze dargestell-ten Saumlule der Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C Die Netzebenen desGaAs und Fe3Si wurden jeweils mit gruumlnen bzw orangen Pfeilen und Li-nien hervorgehoben Aufgenommen von Dr Bernd Jenichen

sein Diese Uumlberlegung fuumlhrt zu dem Schluss dass sich die Huumlllen und die parasitaumlreSchicht nicht nur in der Morphologie sondern auch in den kristallinen Eigenschaftenunterscheiden Nicht komplett ausgeschlossen werden kann allerdings dass die parasi-taumlre Schicht vom Referenzfilm abweichende kristalline Eigenschaften besitzt

Festgehalten werden koumlnnen hier somit die folgenden Punkte Erstens wird der Saumlu-lenkern vollstaumlndig zusammenhaumlngend und gleichmaumlszligig durch das Fe3Si umhuumlllt Esbildet sich dabei eine glatte Grenzflaumlche zum GaAs Auch auf dem Substrat zwischenden Saumlulen wird beim Huumlllenwachstum Material abgeschieden Das Verhaumlltnis von Huumll-lendicke zur Dicke der planaren parasitaumlren Schicht betraumlgt in Uumlbereinstimmung mitden geometrischen Uumlberlegungen des Kapitels 34 rund 15 Der hexagonale Querschnittder Saumlulenkerne ist auch nach der Ummantelung in derselben Orientierung praumlsentDie Saumlulen-Seitenflaumlchen zeigen danach jedoch eine charakteristische kurzstrukturierteRauigkeit Fuumlr das Fe3Si der parasitaumlren Schicht konnten ausschlieszliglich amorphe Ei-genschaften beobachtet werden In den Huumlllen hingegen existiert neben polykristallinenPhasen ein nachweisbarer Anteil an epitaktisch entsprechend den GaAs-Kernen ausge-richteten Materials Innerhalb dieses Materials entspricht der Ordnungsgrad des Fe3Sizumindest der B2-Phase

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

200 CErhoumlht man die Temperatur um 100 C nehmen die Reflexe (222) und (444) in Abbil-dung 424 maximale Werte an Laumlsst man die Messung an den nicht umhuumlllten GaAs-Kernstrukturen auszliger Acht so gilt dies auch fuumlr den (111)- und (333)-Reflex EineUumlberlagerung der Intensitaumltsverteilungen von GaAs und Fe3Si analog zur Abschaumlt-zung der Abbildung 426 findet sich hier in Abbildung 431 Die Messwerte fuumlr 200 Csind in Gelb der Beitrag der GaAs-Traumlgerstruktur ist in Gruumln und derjenige des Fe3Siist in Orange dargestellt Die Faktor a berechnet sich nach Gleichungssystem 41 zua = 0 6637 Dies passt wiederum gut zu den Werten des (111)- und (333)-Reflexes in Ab-bildung 424 von 0 5 middot 1 4 = 0 7 und 0 4 middot 1 5 = 0 6 Fuumlr Faktor b findet sich b = 0 0266Somit laumlsst sich bereits festhalten dass b hier rund eine Groumlszligenordnung uumlber dem der100-C-Probe von b = 0 0032 liegt

Innerhalb eines Fehlerbereiches von 8 laumlsst sich mit dieser Abschaumltzung die be-obachtete enorme Zunahme der Intensitaumlt des (222)-Reflexes nachbilden Neben dem(222)- dominiert das Fe3Si mit 85 nun auch im (444)-Reflex Im (111)-Reflex hinge-

Abbildung 431 Histogramm der integrierten Beugungsintensitaumlten der Nanodraht-Huumlllenhergestellt bei 200 C in Gelb und der GaAs-Nanosaumlulen-Traumlgerstrukturin Gruumln Die Verteilung in Orange entspricht derjenigen eines Fe3Si-Einkristalls nach Ph D Stepanov [254] Diese und die schwarz schraffiertdargestellte Differenz zwischen Gelb und Gruumln beziehen sich in Prozentauf die jeweilige gemessene Intensitaumlt der bei 200 C ummantelten Saumlulen

gen ist es auch hier mit nur 5 verschwindend gering Der (333)-Reflex stellt sich je-doch nachweisbar nicht als Summe zweier Beitraumlge dar Zu diesem Reflex traumlgt einzigdas GaAs bei Es kann somit bereits festgehalten werden dass bei einer Temperaturvon 200 C ein maximaler Anteil des Fe3Si-Materials in den Proben mit Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlulen eine mit dem GaAs uumlbereinstimmende epitaktische Orientierungaufweist und dieses zumindest in der B2-Struktur vorliegt

Vergleicht man nun die Intensitaumlt des (444)-Reflexes von GaAs (IGaAs(444) = 0 142 middot10minus6) mit derjenigen des Fe3Si (IFe3Si(444) = 0 798 middot 10minus6) so folgt aus diesen Werten

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

dass das Streuvolumen des Fe3Si in etwa 5-mal so groszlig wie das des GaAs ist Ob dieNanodraht-Huumlllen ein so groszliges Volumen abdecken koumlnnen soll anhand einer Berech-nung untersucht werden Aus den bisherigen REM- und TEM-Untersuchungen erge-ben sich die folgenden Werte fuumlr die Saumlulen- und Huumlllenabmessungen Der Radius derGaAs-Saumlulen liegt im Bereich von r = (20 minus 25) nm die Laumlnge in L = (210 minus 350) nmund die Dichte der Saumlulen variiert innerhalb ϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2 Fuumlr die Dickeder Fe3Si-Huumlllen fand sich dH = (14 minus 21) nm und fuumlr diejenige der parasitaumlren Fe3Si-Schicht zwischen den Saumlulen dS = 70 nm Das Verhaumlltnis der Volumina von Saumlulenhuumlllen(VH) zu GaAs-Traumlgersaumlulen (VGaAs) berechnet sich nun nach

VH

VGaAs=

ϱNWπ(r + dH)2dS + ϱNWπL((r + dH)

2 minus r2)

ϱNWπr2L(42)

zu VHVGaAs = 2 minus 4 Ein 5-mal so groszliges Volumen der Huumlllen wie das der GaAs-Traumlgersaumlulen liegt somit nur knapp oberhalb der berechneten Werte Die bei 200 C her-gestellte planare Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) wie sie auch zwischen den Saumlulen zufinden ist zeigt in den vorangestellten Untersuchungen keine einer epitaktischen Ori-entierung entsprechende Beugungsreflexe Somit kann angenommen werden dass derhier beobachtete Fe3Si-Beitrag zur Streuintensitaumlt einzig den Nanodraht-Huumlllen sowiedem Fe3Si welches auf den GaAs-Inseln aufwaumlchst zuzuschreiben ist Hierbei kann letz-terer aufgrund der Uumlbereinstimmung des Volumenverhaumlltnisses von Huumllle zu Kern desexperimentell gefundenen und berechneten Wertes in erster Naumlherung vernachlaumlssigtwerden Somit liegt innerhalb dieser einfachen Abschaumltzung nahezu das gesamte Mate-rial der Huumlllen in einer epitaktischen Orientierung entsprechend Fe3Si[111] ∥ GaAs[111]∥ Si[111] vor

Zusaumltzlich ist bei einer Wachstumstemperatur von 200 C uumlbereinstimmend mit denUntersuchungen der planaren Fe3Si-Schichten sowohl in der ω-2ϑ- als auch 2ϑ-Kurveerstmals der (220)-Reflex mit nahezu gleicher Intensitaumlt praumlsent Demzufolge ist dasFe3Si zwischen den Saumlulen auch bei 200 C polykristallin Da nur der (220)-Reflex beob-achtet wurde besitzt es sehr kleine Korngroumlszligen oderund amorphe Bereiche Fuumlr dieparasitaumlre Schicht zwischen den Draumlhten finden sich somit deutlich von denjenigen derNanodraht-Huumlllen abweichende kristalline Eigenschaften

TEM-Untersuchungen wie sie fuumlr einen Saumlulenausschnitt in Abbildung 432 I wie-dergegeben sind zeigen dass sich auch bei 200 C eine komplette geschlossene Huumlllemit einer glatten Grenzflaumlche bildet In der Vielstrahlaufnahme und dem zugeordnetenlateral aufgeloumlsten Beugungsbild (SAD-Bild) unter Abbildung 432 wurde das Substratzunaumlchst in der [110]-Zonenachse orientiert Da die hier dargestellte Nanosaumlule nichtexakt senkrecht zum Substrat ausgerichtet ist musste die Probe im Anschluss leichtverkippt werden um die Zonenachse im GaAs-Kern einzustellen Aus diesem Grundenthaumllt Abbildung 432 II keine Reflexe des Si-Substrats

Deutlich zu erkennen ist im SAD-Bild das der ZB-Struktur zugeschriebene Beugungs-muster Die ihm zugehoumlrigen indizierten Reflexe sind durch rotviolette Linien ver-bunden Um den Ursprung wurde zusaumltzlich die Einheitszelle des reziproken Bravais-Gitters der ZB mit Hilfe von ebenfalls rotviolett gestrichelten Linien hervorgehoben Ne-ben dem Beugungsmuster der ZB findet sich zudem dasjenige der ZB-Zwillingsorientie-rung im Folgenden durch ZB gekennzeichnet Die Reflexe der ZB sind durch rosa Li-nien verbunden Auch hier ist die Einheitszelle um den Ursprung durch gestrichelterosa Linien hervorgehoben Auf eine Indizierung dieser Reflexe wurde der Uumlbersichthalber verzichtet Obwohl im SAD-Bild deutlich ZB zu sehen ist fehlen im GaAs-Kern

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der zugeordneten Hellbild-Aufnahme die charakteristischen dunklen Streifen planarerDefekte welche zur ZB-Bildung fuumlhren Der Kern praumlsentiert sich hingegen als perfek-ter Einkristall Schlieszliglich laumlsst sich noch entlang der [111]ZB- und teils der [111]ZB-Richtung eine sechs- bzw dreifache Uumlberstruktur erkennen Um die Richtungen dieserUumlberstrukturen zu verdeutlichen ist fuumlr jede ein kleiner Pfeil ausgehend vom Ursprungmit entsprechenden Indizes und Farben gegeben Auch hier zeigt das Hellbild keinerleiplanare Defekte die fuumlr eine derartige Uumlberstruktur verantwortlich sein koumlnnten Ein-

Abbildung 432 I TEM-Hellbildaufnahme entlang der [110]-Zonenachse unter Vielstrahl-beugung einer bei 200 C mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlule Einige dercharakteristischen Fe3Si-Facetten sind durch Pfeile verdeutlicht Die Lageder (111)-Ebenen im GaAs-Kern sind durch eine gruumlne Linie diejenige ei-ner Fe3Si-Facette hingegen durch eine orange gekennzeichnet II Zu derunter I dargestellten Nanosaumlule korrespondierendes SAD-Bild Aufgenom-men von Dr Bernd Jenichen

zig in der Fe3Si-Huumllle sind markante Schwarz-Weiszlig-Doppellinien leicht verkippt zur[111]-Richtung in nahezu perfekt aumlquidistantem Abstand zu beobachten Einige dieserLinienkontraste sind in Abbildung 432 I durch orange Pfeile hervorgehoben Solche Li-nien entstehen in der TEM an atomar glatten Kanten wenn sich der Brechungsindexabrupt aumlndert wie es fuumlr Auszligenfacetten der Fall ist Die Normale auf diese Facetten desFe3Si faumlllt im SAD-Bild mit der [111]-Richtung zusammen und schlieszligt mit der [111]-Richtung einen Winkel von 7053 ein Exemplarisch ist dieser Zusammenhang fuumlr eineder Facetten nahe der rechten Seite der Hellbild-Aufnahme durch eine orange Linie undeinen orangen Pfeil dargestellt Als Referenz finden sich gleicher Weise zusaumltzlich die(111)-Ebenen in gruumlner Farbe hervorgehoben Die markanten Facetten welche das Fe3Sibei 200 C bildet gehoumlren somit zur Ebenenschar 111

Eine so stark ausgepraumlgte Facettierung wie sie die hier vorgestellten Nanosaumlulen zei-gen ist untypisch fuumlr das planare Wachstum von Metallen Fuumlr Fe3Si wurde aumlhnlichesnach dem Erkenntnisstand dieser Arbeit bislang noch nie beobachtet Ignoriert man zu-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

naumlchst Gitterfehlstellen so stellen theoretischen Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen(DFT) von Hafner und Spišaacutek [255]zufolge gerade die Oberflaumlchen der 111-Schar dieje-nigen niedrig-indizierten Ebenen mit den houmlchsten Oberflaumlchenenergien dar Dies kannanhand der hier untersuchten Nanodraumlhte nicht bestaumltigt werden DFT-Berechnungenin der Perdew-Burke-Ernzerhof-Naumlherung (PBE) fuumlr die drei niedrig-indizierten Ebe-nen (001) (110) und (111) mit verschiedenen Oberflaumlchenterminierungen von Dr SteveErwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben hinge-gen das in Abbildung 433 dargestellte Bild Die Konfiguration der Oberflaumlche ergibt sichbei diesen Berechnungen immer aus einem Schnitt durch den Einkristall Je nach Ober-flaumlche existieren ein oder mehrere Moumlglichkeiten eine solche Schnittebene durch denKristall zu legen Fuumlr die (001)-Flaumlche ist eine der Ebenen rein Fe- und eine gemischtFeSi-terminiert Die (110)-Oberflaumlche ist unabhaumlngig vom Schnitt stets FeSi-terminiertFuumlr die (111)-Flaumlche hingegen existieren drei Schnittmoumlglichkeiten Si-terminiert Fe1-terminiert (die nach der Fe-Schicht folgende ist eine Si-Schicht) und Fe2-terminiert (esfolgt zunaumlchst eine Fe- danach die Si-Schicht)

Uumlber nahezu den gesamten Variationsbereich des chemischen Potentials besitzt dieSi-terminierte (111)-Oberflaumlche die niedrigste absolute Oberflaumlchenenergie γ111 Durcheine Facettierung wird jedoch im Vergleich zu hundertprozentig glatten planaren Flauml-chen die tatsaumlchliche Oberflaumlche vergroumlszligert Im Fall der Nanosaumlulen wird durch (110)-

Abbildung 433 Oberflaumlchenenergien des Fe3Si fuumlr verschiedene Terminierungen lautDFTPBE-Berechnungen Berechnet von Dr Steve Erwin

Facetten die Oberflaumlche minimiert sie ist hier somit als Referenz zu verstehen (111)-Facetten hingegen vergroumlszligern die Oberflaumlche um einen Faktor 1 cos α =

radic62 ≃ 1 22

Hierbei gibt α den Winkel zwischen den Richtungen [110] und [111] an Energetischwerden (111)-Facetten somit erst guumlnstig wenn

γ111 lt cos α middot γ110 ≃ 0 82 middot γ110 (43)

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

erfuumlllt ist Nach Abbildung 433 berechnet sich dies zu γ111 lt 115 meVAring2 und ist durcheine schwarze Linie hervorgehoben Der Bereich in welchem eine (111)-Facettierungzu erwarten ist (blaue Flaumlche in Abbildung 433) befindet sich laut Berechnung deut-lich auf der Si-reichen Seite des chemischen Potentials Innerhalb der Unkenntnis desexakten Wertes dieses Potentials waumlhrend des MBE-Wachstums stuumltzen die DFTPBE-Berechnungen somit die experimentell gefundene (111)-Facettierung

Abbildung 432 soll hier jedoch noch etwas genauer untersucht werden Innerhalbder ZB treten die fundamentalen Reflexe die fuumlr ein leichteres Auffinden mit orangenPunkten versehen wurden mit maximaler Intensitaumlt auf Noch deutlicher ist dieser Un-terschied jedoch in den Reflexen der ZB Erscheinen die fundamentalen Reflexe auch imZB mit gleicher Intensitaumlt so zeigen sich alle anderen jedoch sehr viel weniger intensivim ZB Dies ist beispielhaft fuumlr den fundamentalen Reflex (224)(224) verbunden durcheinen dicken rosa Pfeil und den ungeraden (331)(331) verbunden durch einen duumlnnenrosa Pfeil angegeben Dasselbe Verhalten findet sich uumlbereinstimmend fuumlr alle ReflexeDies sowie das Fehlen jeglicher planarer Defekte im Hellbild des GaAs-Kerns fuumlhrenzu dem Schluss dass die ZB einzig der Fe3Si-Huumllle nicht jedoch dem Kern zugeschrie-ben werden muss Umfasst die ZB eine Uumlberlagerung der Beugung am GaAs und Fe3Si(starke Reflexe des GaAs plus starke Fundamentalreflexe des Fe3Si) so entsteht das ZB-Muster einzig durch Beugung in der Huumllle (starke Fundamentalreflexe plus sehr vielweniger starke andere Reflexe des Fe3Si) Da die Huumllle wie eben ausgefuumlhrt eine sehrmarkante (111)-Facettierung zeigt muss um die gesamte Saumlule zu benetzen zwangs-laumlufig ZB im Fe3Si vorliegen Diese wiederum wechselseitig zueinander ausgerichtetenZBZB-Bereiche werden bei der TEM saumlmtlich durchstrahlt was durchaus zusaumltzlichdie sechs- bzw dreifachen Uumlberstrukturen entlang der [111]ZB- und [111]ZB-Richtungverursachen kann Innerhalb des dem Fe3Si zugeschriebenen ZB-Beugungsmusters tre-ten bemerkenswerterweise nicht nur die Fundamentalreflexe sondern sogar alle Reflexemit ungeraden und geraden Miller-Indizes auf Es existiert somit in der Huumllle vollstaumln-dig geordnetes Fe3Si Ob die gesamte Huumllle oder nur ein Bruchteil in der D03-Strukturvorliegt kann jedoch nicht abgeschaumltzt werden

Zu den 200-C-Proben laumlsst sich zusammenfassend sagen dass das Fe3Si der Nano-draht-Huumllle uumlbereinstimmend mit dem GaAs epitaktisch orientiert ist und eine glatteGrenzflaumlche zum GaAs-Kern bildet Es liegt zumindest in der B2-Struktur vor wobeisich in der TEM auch Hinweise auf eine vollstaumlndige Ordnung und somit die D03-Struktur finden Daruumlber hinaus bildet es auf den Saumlulenseitenflaumlchen markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergiendes Fe3Si ergaben uumlbereinstimmend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlrSi-terminierte (111)-Oberflaumlchen Minimalwerte Die Facetten bilden einen flachen Win-kel zur Nanodraht-Achse wodurch die Seitenflaumlchen sehr glatt erscheinen Das Fe3Sizwischen den Saumlulen liegt hingegen houmlchstwahrscheinlich in polykristalliner Phase vor

300 und 350 CFuumlr die Wachstumstemperaturen 300 und 350 C sinkt die Intensitaumlt des (111)-Reflexes inAbbildung 424 kontinuierlich auf 30 und schlieszliglich auf nur noch 10 ab AumlhnlichesVerhalten zeigt der (333)- und (444)-Reflex Einzig der (222)-Reflex bleibt gleichbleibendintensiv wie bei 200 C Dies laumlsst sich durch die bei tieferen Temperaturen vorgenom-mene Naumlherung der Uumlberlagerung des GaAs-Beitrages mit einem Beitrag des Fe3Si nichtmehr in Einklang bringen Innerhalb dieser Naumlherung geht man aufgrund der gleich-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibenden Intensitaumlt des (222)-Reflexes bei gleichzeitig sehr stark verminderten (111)-und (333)-Intensitaumlten davon aus dass das Fe3Si im (222)-Reflex dominiert Dann sollteder (444)-Reflex gleichfalls 4-mal intensiver erscheinen Nach Abbildung 424 ist diesjedoch nicht der Fall Die wahrscheinlichste Erklaumlrung fuumlr den Verlauf der Intensitauml-ten bei hohen Temperaturen ist hingegen eine sukzessive Destruktion der zur Streuungbeitragenden Kristalle In dieses Bild passt auch der bei 350 C in der 2ϑ-Kurve polykris-tallin erscheinende (111)-Reflex Als Ursachen hierfuumlr werden nach Erfahrungen aus derLiteratur Grenzflaumlchenreaktionen und Interdiffusionsprozesse vermutet Im Zuge dieserReaktionen entstehen daruumlber hinaus neue polykristalline Phasen mit einem Beugungs-reflex bei q = 2 42 1Aring wie in den Abbildungen 422 und 423 deutlich zu erkennen istVerbindungen welche einen solchen Reflex aufweisen sind Fe-reiche Fe-Si-As- und Fe-Ga-Verbindungen wie Fe5SiAs und Fe3Ga Es kommen jedoch auch FeSi Fe-As- undAs-Si-Verbindungen in Frage [256]

Den Reflex bei q = 2 42 1Aring zeigten in XRD-Untersuchungen auch die 1-microm-langenSaumlulen bei 300 und 350 C Hier kam jedoch sowohl in ω-2ϑ als auch in 2ϑ fuumlr die Tem-peraturen 200 300 und 350 C noch ein weiterer bei q = 2 05 1Aring hinzu Auch dieserReflex kann durch die oben genannten Verbindungen erklaumlrt werden [256] Dass er beiden 200-nm-langen Saumlulen nicht beobachtet wird koumlnnte dem hier nur halb so groszligenVolumen des Huumlllenmaterials geschuldet sein Moumlglich ist jedoch auch dass er aus-schlieszliglich bei den laumlngeren Draumlhten auftritt denn Instabilitaumlten der Grenzflaumlchen neh-men hier durch den enorm vergroumlszligerten Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumenund dem gleichbleibend geringen Durchmesser der Draumlhte zu [34249ndash252] Somit beginnennachweisbare Grenzflaumlchenreaktionen zumindest in 1-microm-langen Nanosaumlulen nicht erstbei 300 sondern bereits bei 200 C und damit bei deutlich tieferen Temperaturen als inder planaren Epitaxie des Fe3Si

Im hier diskutierten Temperaturbereich koumlnnen uumlbereinstimmendem mit den plana-ren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) nun (220)-Reflexe sowohl in ω-2ϑ als auch 2ϑund (422)- (531)- sowie (442)(600)-Reflexe in 2ϑ beobachtet werden Man kann auf-grund dieser Uumlbereinstimmung in erster Naumlherung davon ausgehen dass sich sowohldie beobachtete Kristalldestruktion als auch die nachgewiesene Entstehung von Grenz-flaumlchenreaktionsprodukten in oder durch die Saumlulen abspielt

Abbilung 434 I zeigt eine TEM-Vielstrahlaufnahme einer bei 350 C mit Fe3Si um-mantelten Nanosaumlule Kern und Huumllle sind wohl aufgrund der Grenzflaumlchenreaktio-nen bei dieser Aufnahme nicht leicht zu unterscheiden dennoch kann auch hier einekomplett geschlossene Huumllle ausgemacht werden Die Grenzflaumlche zwischen GaAs undFe3Si ist jedoch nicht mehr glatt und die Oberflaumlche des Fe3Si sehr rau Daruumlber hinausfinden sich auch markante Reaktionen an der Grenzflaumlche zwischen GaAs bzw Fe3Siund dem Si Substrat Diese als Reaktionsbereiche bezeichnet sind in der vergroumlszliger-ten Darstellung rechts im Bild unter III durch einen Pfeil markiert Sie umfassen einegut 200 nm breite Region um den Fuszlig der Nanosaumlulen herum und reichen ca 50 bis100 nm tief in das Substrat hinein Derart ausgepraumlgte Reaktionsbereiche werden beimReferenzwachstum der planaren Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111)-Substraten nicht be-obachtet Hier fanden sich einzig vereinzelte Praumlzipitate an der Grenzflaumlche welche hierim Bild unter II zum einfacheren Vergleich noch einmal eingefuumlgt sind Diese Clusteran der Fe3SiSi-Grenzflaumlche besitzen hingegen nur eine geringe Ausdehnung von rund30 nm entlang der Grenzflaumlche und rund 10 nm in der Tiefe Diese Praumlzipitate konntenin den Proben mit Saumlulen bislang auch zwischen den Draumlhten nicht gefunden werdenHier entsteht durch die Nanosaumlulen offensichtlich ein Kanal innerhalb dessen Grenzflauml-

74

43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

chenreaktionen bevorzugt auftreten Dies geschieht womoumlglich durch Prozesse aumlhnlichder von Ga-Tropfen auf Si bekannten Schmelzruumlckaumltzung [257ndash261]

Festzuhalten bleibt hier somit dass bereits fuumlr Temperaturen um 300 C Grenzflauml-chenreaktionen in den Nanosaumlulen nachgewiesen werden konnten Diese finden in ei-nem Kanal welcher von den Saumlulen selbst gebildet wird bis hinunter zum Si-Substrat

Abbildung 434 TEM-Vielstrahlaufnahmen I Bild einer bei 350 C mit Fe3Si ummantel-ten Nanosaumlule II Ausschnitt der Grenzflaumlche einer Fe3Si-Schicht auf Si-OxidSi(111) bei gleicher Temperatur aus Abbildung 414 III VergroumlszligerteDarstellung der Grenzflaumlche zum Si unterhalb der Nanosaumlule aus I Aufge-nommen von Dr Bernd Jenichen

statt Innerhalb der Draumlhte fuumlhren die Reaktionen zu einer Zerstoumlrung sowohl des Fe3Si-als auch des GaAs-Kristalls Im Substrat bilden sich schlieszliglich unterhalb der Saumlulenweit ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nicht mit denPraumlzipitaten der planaren Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111) uumlbereinstimmen Als Pro-dukte dieser vielfaumlltigen Reaktionen wurden Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-

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4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Verbindungen identifiziert Dennoch laumlsst sich auch bis 350 C eine geschlossene gleich-maumlszligige Fe3Si-Huumllle nachweisen jedoch mit sehr rauen Oberflaumlchen

ZusammenfassungAnhand der hier vorgestellten Untersuchungen mittels REM TEM EDX und XRD las-sen sich die morphologischen und kristallinen Eigenschaften der mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen wie folgt zusammenfassen Da Adatomdiffusion bei den nied-rigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt ist die Epita-xie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden allein aufgrund der geneigten Quellen-positionen in der MBE moumlglich Dabei waumlchst das Fe3Si sowohl auf den Draumlhten alsauch zwischen ihnen mit einem Verhaumlltnis von 15 auf Durch eine geeignete Wahldes Saumlulen-Grundgeruumlstes laumlsst sich das Wachstum zwischen den Nanodraumlhten jedochunterdruumlcken Das Fe3Si ummantelt GaAs-Nanodraumlhte unabhaumlngig von der Saumlulen-laumlnge gleichmaumlszligig und homogen Dabei findet das Wachstum uumlberall auf den Seiten-flaumlchen simultan statt Der hexagonale Saumlulen-Querschnitt wird waumlhrend des Huumlllen-wachstums in der Form beibehalten die Ausrichtung variiert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit erfuumlllt das Fe3Si bereits wichtige Grundvoraussetzungenfuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanodraumlhte in zukuumlnftigen Bauelementen

Sowohl Morphologie als auch Gitterordnung unterscheiden sich in den Nanodraht-Huumlllen von dem planaren Fe3Si zwischen ihnen Bei Temperaturen unter 200 C zeigendie Saumlulen eine charakteristische kurzstrukturierte Rauigkeit Neben polykristallinenEigenschaften existiert hier ebenfalls ein signifikanter Anteil an epitaktisch entsprechenddem GaAs ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen Dabei besitzt dieses epitaktische Fe3Sieine stoumlchiometrische Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor

Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattemperaturen um 200 C bewerkstelligenHier ist nun nahezu die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktischorientiert Sie zeigt dabei einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hin-weise auf eine gebietsweise D03-Ordnung finden Das Fe3Si der Huumlllen bildet daruumlberhinaus markante (111)-orientierte Facetten aus Numerische DFTPBE-Berechnungender Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwin bestaumltigten dass (111)-orientierteOberflaumlchen die energetisch guumlnstigste Konfiguration darstellt Schlieszliglich zeigen dieNanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von Interdiffusionsprozessen in der Form vonGrenzflaumlchenreaktionsprodukten Dies ist ein grundlegender Unterschied zur planarenEpitaxie des Fe3Si bei welcher derartige Reaktionen erst bei erheblich houmlheren Tempe-raturen um 400 C beobachtet werden

Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchen aufgrund der fortschreitenden Inter-diffusionsprozesse wiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachs-tumstemperatur von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Die Grenzflauml-chenreaktionen fuumlhren schlieszliglich zu einer sukzessiven Zerstoumlrung sowohl des GaAsals auch des Fe3Si der Saumlulen Diese finden dabei in einem Kanal welcher von denDraumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat statt Im Substrat entstehenin der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welche in Form und Ausdehnung nichtmit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmen Als Reaktionsproduktebilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- und As-Si-Verbindungen

Fuumlr einen Einsatz in spintronischen Bauteilen sind neben gleichmaumlszligigen homoge-nen Schichten bzw Huumlllen glatte Grenz- und Oberflaumlchen erforderlich Raue Strukturenstellen eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung dar und koumlnnen stromfuumlhren-

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43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen

de Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei verursachen Dies fuumlhrtzu zusaumltzlichen unerwuumlnschten Widerstaumlnden [262ndash265] Daruumlber hinaus ist im Fe3Si einelangreichweitige Gitterordnung fuumlr Bauteile wuumlnschenswert da diese die Kompositions-Fluktuations-Streuung minimiert [48] Demzufolge kann fuumlr Bauteile basierend auf mitFe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine optimale Wachstumstemperatur von200 C angegeben werden Hier besitzen die Nanosaumlulen glatte Grenz- und Oberflaumlchenund das Fe3Si der Nanodraht-Huumlllen zeigt einen maximalen Ordnungsgrad

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5 Magnetische Charakterisierung derNanodrahtstrukturen

Fuumlr die magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen wurden die in Ka-pitel 23 vorgestellten Methoden verwendet Diese umfassen Magnetometrie (SQUID)Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotrans-port-Messung (MT) Die MB-Untersuchungen wurden dabei von Prof Dr Peter Schaafvon der FG Werkstoffe der Elektrotechnik des Instituts fuumlr Mikro- und NanotechnologieMacroNano(R) an der TU Ilmenau ausgefuumlhrt und ausgewertet Mit SQUID und MBwerden anlagenfrische Proben mit vielen Nanosaumlulen untersucht MFM und MT hin-gegen kommen bei der Charakterisierung einzelner Nanodraumlhte zum Einsatz Die ma-gnetischen Eigenschaften werden im Folgenden zuerst fuumlr die Nanodraht-Ensemblesdanach fuumlr Einzelsaumlulen dargelegt

51 Nanodraht-Ensembles

Unter dem Begriff Nanodraht-Ensemble sind im Rahmen dieser Arbeit kleine anlagen-frische Probenstuumlcke zu verstehen Sie umfassen somit senkrecht auf einem Substrat ausSi-OxidSi(111) stehende mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sowie eine planareparasitaumlre Fe3Si Schicht zwischen den Nanosaumlulen Um das magnetische Moment derFe3Si-Huumlllen von demjenigen der Fe3Si-Schicht zu trennen wurden hier drei verschiede-ne Probenkonfigurationen untersucht Diese sind in der Abbildung 51 skizziert

Abbildung 51 Skizze der drei Nanodraht-Ensemble-Probenkonfigurationen Probe A be-steht aus einem anlagenfrischen Probenstuumlck Nach der Messung wurdenvon Probe A die Nanosaumlulen mittels Ultraschallbad abgeloumlst dies stellt nunProbe B dar Probe C ist identisch mit Probe A nur wurde hier der ersteWachstumsschritt das GaAs-Nanosaumlulen-Wachstum ausgelassen

Probe AIn den folgenden Diagrammen hellblau dargestellt ist Probe A und besteht aus einem

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

kleinen anlagenfrischen Probenstuumlck Dieses umfasst sowohl magnetische Nanosaumlulenals auch eine parasitaumlre magnetische Schicht zwischen den Saumlulen

Probe BNach den Messungen an Probe A wurden von ihrer Oberflaumlche mittels Ultraschallbaddie Nanodraumlhte entfernt Dies ist Probenkonfiguration B die nun nur noch aus der pa-rasitaumlren Schicht besteht und im Folgenden in hellem Orange erscheint

Probe CHier handelt es sich um eine neue Probe (neues Probenstuumlck) das identisch mit ProbeA ist jedoch wurde der erste Wachstumsschritt das Wachstum der GaAs-Nanodraumlhteweggelassen Sie umfasst somit ausschlieszliglich eine (parasitaumlre) Fe3Si-Schicht und ist indunklem Orange dargestellt

511 Magnetische Anisotropie

Die fuumlr diese drei Probenkonfigurationen erhaltenen M-H-Kurven sind in den Abbil-dungen 52 53 und 54 beispielhaft fuumlr eine Wachstumstemperatur des Fe3Si von 100 Cdargestellt Der diamagnetische Beitrag des Si-Substrates wurde zuvor von den Mess-

Abbildung 52 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

werten abgezogen Um magnetische Proben mittels SQUID zu charakterisieren wirddas absolut gemessene Moment m in der elektromagnetischen Einheit (emu) des Gauss-Systems in der Regel auf das Volumen des ferromagnetischen Materials M = mVin emucm3 bezogen Dieses Vorgehen birgt selbst bei glatten kristallinen Schichtenerhebliche Fehlerquellen Erstens finden sich Fehler bei der Bestimmung des diamagne-tischen Beitrags und damit einhergehend bei der Saumlttigungsmagnetisierung Zweitensergeben sich fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung nicht zu vernachlaumlssigende Unterschie-de zwischen verschiedenen SQUID-Messungen ein und derselben Probe und Drittens

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51 Nanodraht-Ensembles

ist auch die Bestimmung des Volumens mit Fehlern behaftet Bei der Volumenbestim-mung wird typischerweise die Dicke der Schicht aus REM- oder TEM-Untersuchungenentnommen und die Abmessungen des SQUID-Probenstuumlckes mit einem Messschieberbestimmt Somit spielen dabei ebenfalls die Homogenitaumlt der ferromagnetischen Schichtund die aumluszligeren Abmessungen der Probe eine wichtige Rolle unter den eben aufgezaumlhl-ten Fehlerquellen Selbst fuumlr planare Schichten addieren sich all diese Fehler zu einerSumme von rund 20 des gemessenen Momentes in der Saumlttigung [147] Das Volumendes Fe3Si der hier untersuchten Proben A und B ist daruumlber hinaus aufgrund der un-zaumlhligen Nanosaumlulen und Nanodraht-Huumlllen den variierenden Nanodraht-Dichten und-Durchmessern nicht exakt bestimmbar bzw birgt es weit groumlszligere Fehler Aus diesemGrund wurde das in emu gemessene magnetische Moment hier vorerst auf die zweidi-mensionale Probenflaumlche in m2 normiert und uumlber dem aumluszligeren Magnetfeld aufgetra-gen

Die Magnetisierungskurven in Abbildung 52 entlang der [110]-Richtung koumlnnen fuumlralle drei Probenkonfigurationen weder eindeutig einer magnetisch schweren (hohe Ani-sotropiefeldstaumlrke und keine Hysterese) noch eindeutig einer magnetisch leichten Ach-se (Hysterese mit einer der Saumlttigungsmagnetisierung MS entsprechenden Remanenz-magnetisierung MR) zugeordnet werden Die Kurven der Probe A und B sind na-hezu identisch Sie zeigen Koerzitivfelder HC um 45 Oe RemanenzmagnetisierungenMR von rund 54 emum2 was in etwa 56 der Saumlttigungsmagnetisierung MS ent-spricht und Anisotropiefelder Haniso im Bereich von 20 kOe Die Hysterese der Pro-be C ist hingegen durch ein sehr viel geringeres Anisotropiefeld von rund 45 Oe ei-ne niedrigere Koerzitivfeldstaumlrke um 13 Oe und eine Remanenzmagnetisierung vonMR ≃ 60 emum2 ≃ 92 MS gekennzeichnet

Ein aumlhnliches Verhalten zeigen die Proben bei Messungen entlang der zweiten in derSchichtebene liegenden [112]-Richtung dargestellt in Abbildung 53 Die Kurven der

Abbildung 53 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

Proben A und B entsprechen denjenigen der [110]-Richtung Einzig die Hysterese vonProbe C ist nun durch eine geringere Koerzitivfeldstaumlrke von rund 4 Oe eine gleich-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

bleibende Anisotropiefeldstaumlrke und eine Remanenzmagnetisierung von nur 84 derSaumlttigungsmagnetisierung gekennzeichnet

In der Schichtebene zeigen die Proben A und B somit magnetisch isotropes Mate-rial mit breiter Hysterese Ein derartiges Verhalten wurde bislang fuumlr kristalline pla-nare Fe3Si-Schichten noch nie beobachtet Im Gegensatz finden sich im Anhang B4fuumlr einkristalline (111)-orientierte Fe3Si-Schichten ebenfalls hergestellt bei 100 C aufGaAs(111)B-Substraten in der Schichtebene leichte Achsen mit rechteckiger und schma-ler Hysterese (HC ≃ 12 Oe) In der Literatur wird typischerweise fuumlr Fe3Si-Filme abhaumln-gig von der uniaxialen magnetischen Anisotropie (UMA) und der magnetokristallinenAnisotropie (MCA) in den in der Schicht liegenden Richtungen uumlber eine leichte sowieeine harte magnetische Achse berichtet Die leichte Achse findet sich beispielsweise aufGaAs(001)-Substraten in den zur Substratnormalen senkrechten ⟨100⟩-Richtungen mitAnisotropie- und Koerzitivfeldern le 10 Oe Die schwere Achse hingegen liegt in der[110]-Richtung zeigt keinerlei Hysterese und Anisotropiefelder um 100-200 Oe [266ndash274]

Der M-H-Kurvenverlauf der in der Schicht liegenden Richtungen fuumlr Probe C hinge-gen zeigt im Vergleich zur Literatur planarer Fe3Si-Schichten uumlbereinstimmend geringeKoerzitivfelder Eindeutig schwere bzw leichte Achsen wie sie durch UMA und MCAhervorgerufen werden koumlnnen jedoch auch hier nicht beobachtet werden Ursachen fuumlrdas modifizierte Hystereseverhalten der hier vorgestellten Proben liegen sicher erstensdarin begruumlndet dass das Fe3Si gewachsen auf amorphem Si-Oxid wie in Kapitel 432dargestellt keine einkristalline Schicht sondern polykristallin bis amorph ist Zweitenskommt hinzu dass die Grenzflaumlche zwischen Si-Oxid und Fe3Si durch die raue Ober-flaumlche des Oxids ebenfalls nicht glatt ist Kann man bei Fe3Si-Schichten die unter ver-gleichbaren Bedingungen auf glatten GaAs(111)B-Substraten hergestellt wurden (An-hang B2) mittels AFM ebene Schichten mit atomaren Stufen beobachten so zeigen dieFe3Si-Schichten auf Si-Substraten bedeckt mit nativem Si-Oxid der Abbildung 410 inKapitel 421 keinerlei aus einzelnen kristallinen Ebenen bestehende atomare Terrassen

Abbildung 54 M-H-Kurven der Proben A B und C mit H ∥[111] links der Kurvenverlaufbis zur Saumlttigung rechts die Hysterese bei kleinen Feldern

Charakteristisch ist hier im Gegensatz eine sehr ebene Oberflaumlche und innerhalb dieserkreisrunde vertiefte Defekte mit Durchmessern im Nanometerbereich Diese charakte-ristischen morphologischen und kristallinen Eigenschaften sind mit hoher Wahrschein-

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51 Nanodraht-Ensembles

lichkeit der Grund dafuumlr dass bei allen drei Proben weder eine MCA noch eine UMAbeobachtet werden kann Eine Anisotropie hervorgerufen durch die magnetischen Ei-genschaften der Draumlhte auf Probe A existiert ebenfalls nicht Die M-H-Kurven in derSchichtebene sind hingegen gekennzeichnet durch ungewoumlhnlich hohe Anisotropiefeld-staumlrken sowie breite Hysteresen bzw hohe Koerzitivfelder Das Vorhandensein sowiedie Abwesenheit der Saumlulen in den Proben A und B kann in diesem Bild als extremraue defektive Fe3Si-Schicht interpretiert werden und verursacht den im Vergleich zu Csehr viel haumlrteren und breiteren Hystereseverlauf

Neben diesen isotrop harten magnetischen Achsen in der Schichtebene finden sichauch fuumlr die senkrecht dazu verlaufende [111]-Richtung dargestellt in Abbildung 54einzig magnetisch schwere Achsen Alle drei Probenkonfigurationen zeigen ein uumlberein-stimmend hohes Anisotropiefeld von rund 20 kOe Bei niedrigen Feldern ist jeweils eineHysterese vorhanden was auf leichte Verkippungen der Proben waumlhrend der Messungzuruumlckgefuumlhrt wird Die entlang dieser Richtung sehr schweren magnetischen Achsenbei planaren Schichten gehen auf die universelle magnetische Formanisotropie zuruumlckSie hat ihre Ursache in der Dipol-Dipol-Wechselwirkung Die langreichweitige Kopp-lung der magnetischen Dipole bewirkt eine Vorzugsrichtung aufgrund der geometri-schen Form der Probe d h Formanisotropie Diese nimmt fuumlr duumlnne Schichten entlangder Schichtnormale maximale Werte an die umso houmlher sind je groumlszliger das Verhaumlltnisvon Oberflaumlche zu Volumen der Probenform ist Typische Anisotropiefelder in dieserRichtung liegen fuumlr ferromagnetische Metalle wie Fe3Si um 2 T bzw 20 kOe Erst imGrenzfall von nur wenigen Monolagen Schichtdicke bricht die Formanisotropie zusam-men [270] Dieser Grenzfall ist jedoch weder fuumlr die planare parasitaumlre Fe3Si-Schicht vonrund 70 nm noch fuumlr die duumlnnen Fe3Si-Huumlllen von rund 18 nm erreicht Aus diesemGrund stimmen die Kurven der hier vorgestellten Proben in dieser Richtung mit de-nen planarer einkristalliner Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B-Substraten uumlberein wie inAnhang B4 uumlberpruumlft werden kann

Unterschiede in den M-H-Kurven zwischen Probe A und B ergeben sich im bisherpraumlsentierten qualitativen Kurvenverlauf nicht Auch fuumlr houmlhere Wachstumstemperatu-ren des Fe3Si zeigt die Probe mit Nanosaumlulen dasselbe Verhalten nachdem die Saumlulenentfernt wurden Sogar die Saumlttigungsmagnetisierungen der Proben A und B stimmenuumlberein Die parasitaumlre Schicht zwischen den Nanosaumlulen dominiert offenbar qualitativdie mittels SQUID gemessenen magnetischen Eigenschaften vollkommen Dies ist ver-staumlndlich da das Volumen der parasitaumlren Schicht ca um einen Faktor 8 bis 200 groumlszligerist (Die Abschaumltzung dieses Faktors kann im Anhang C nachgeschlagen werden)

Um die Hysteresekurven jedoch auch quantitativ vergleichen zu koumlnnen wurde wiefolgt vorgegangen Das charakteristische Merkmal in verschiedenen Zustaumlnden vorlie-gender ferromagnetischer Materialbeitraumlge innerhalb einer Probe wie beispielsweise dieMagnetisierung einer planaren Schicht und diejenige von Nanodraht-Huumlllen ist dieAnisotropieenergie Als Maszlig dieser Energie dienen in der Regel die sogenannten Ani-sotropiekonstanten Diese koumlnnen wiederum mithilfe einer zugrunde liegenden Theoriefuumlr uniaxiale oder magnetokristalline Anisotropien aus den Hysteresekurven entnom-men werden Da die hier vorgestellten Proben weder eine UMA noch eine MCA zei-gen ist das Ableiten der exakten Anisotropiekonstanten nicht moumlglich Naumlherungsweisekann jedoch die in Abbildung 55 grau dargestellte Flaumlche Aaniso in den M-H-Kurven alsMaszlig fuumlr die Anisotropieenergie dienen Sie spiegelt eine Energie wider welche als Ar-beit vom externen Magnetfeld verrichtet werden muss um die magnetischen Momenteim Material saumlmtlich entlang der vorgegebenen Richtung auszurichten Fuumlr die beispiel-

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

haft in Abbildung 55 skizzierten Hysteresekurven betraumlgt diese Flaumlche nahezu Null fuumlrleichte Achsen Schwere magnetische Achsen hingegen besitzen hohe Anisotropiefeld-flaumlchen

Um diese Anisotropieflaumlchen zu berechnen wurde die auf die Saumlttigungsmagnetisie-rung normierte Hysteresekurve vom Koerzitivfeld bis M = MS integriert Sie tragensomit die Einheit Oe Die so ermittelten Anisotropiefeldflaumlchen der Proben A B und C

Abbildung 55 Skizze der magnetischen Hysterese fuumlr eine magnetisch leichte und eineschwere Achse Als Maszlig fuumlr die magnetische Anisotropie-Energie kann ineinfacher Naumlherung die Flaumlche A verwendet werden Diese nimmt kleineWerte fuumlr leichte Achsen und groszlige entsprechend fuumlr schwere an

finden sich in der Abbildung 56 uumlber der Wachstumstemperatur des Fe3Si fuumlr die dreiKristallrichtungen [111] [112] und [110] aufgetragen

Allen Proben gemeinsam sind hohe Anisotropieflaumlchen im Bereich zwischen 2 und7 kOe entlang der Probensenkrechten unabhaumlngig von der Temperatur Diese sinkenleicht mit zunehmender Fe3Si-Temperatur Ein zusaumltzlicher leichter Achsenanteil durchdas Vorhandensein von Nanosaumlulen mit einem eventuell spontan in dieser Richtungausgerichteten magnetischen Moment ausschlieszliglich fuumlr Probe A kann nicht beobachtetwerden Zwar liegen die Anisotropieflaumlchen der Probe A merklich unterhalb derselbenvon Probe C jedoch zeigt Probe B dasselbe Verhalten Dass die hier beobachteten Ani-sotropieflaumlchen der Proben A und B unterhalb derjenigen von Probe C liegen mag ihreUrsache in einer unterschiedlichen Oberflaumlchenrauigkeit haben Diese ist durch die An-wesenheit von Nanosaumlulen in Probe A bzw durch die Loumlcher aufgrund ihres Fehlens inProbe B deutlich erhoumlht was in diesen Proben das Verhaumlltnis von glatter Oberflaumlche zuVolumen verringert und damit zwangslaumlufig auch die Anisotropieflaumlchen

Die Anisotropiefeldflaumlchen der in der Schicht liegenden Richtungen [112] und [110]sind fuumlr alle drei Proben nahezu identisch und steigen leicht mit der Temperatur Aund B besitzen dabei jedoch deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als Probe C Daruumlberhinaus zeigt einzig Probe C eine leichte Anisotropie bei 100 und 200 C mit einer leich-teren Achse entlang der [110]-Richtung Dass die hier vorliegenden polykristallinen bisamorphen Schichten deutlich houmlhere Anisotropieflaumlchen als einkristalline Fe3Si-Filmeauf GaAs(111)B-Substraten besitzen (siehe Anhang B4) mag ihrer erhoumlhten Grenz- undOberflaumlchenrauigkeit geschuldet sein Bei Probe A und B ist letztere aufgrund der zu-

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51 Nanodraht-Ensembles

saumltzlichen Rauigkeit verursacht durch die Anwesenheit bzw das Fehlen der Nanosaumlu-len noch weiter erhoumlht Die Oberflaumlchenrauigkeit wiederum nimmt mit erhoumlhter Fe3Si-

Abbildung 56 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungender Proben A B und C in Abhaumlngigkeit von der Wachstumstemperatur desFe3Si

Wachstumstemperatur zu und verursacht somit den in Abbildung 56 dargestellten An-stieg der Anisotropiefeldflaumlchen mit steigender Temperatur

Ein zusaumltzlicher leichter oder schwerer Achsenanteil durch das Vorhandensein vonNanosaumlulen mit einem eventuell spontan in anderer Richtung als derjenigen der parasi-taumlren Schicht ausgerichteten magnetischen Moment kann somit innerhalb der Anisotro-pie von Ensemble-SQUID-Messungen nicht beobachtet werden

512 Magnetisches SaumlttigungsmomentDie Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimensionalerProbenflaumlche von der Wachstumstemperatur des Fe3Si ist fuumlr die drei Probenkonfigura-tionen im linken Diagramm der Abbildung 57 dargestellt

Bei einer Betrachtung dieser nur auf die Probengrundflaumlche normierten Saumlttigungs-magnetisierungen von Probe A und B faumlllt auf dass das Moment beider fuumlr alle Tempe-raturen annaumlhernd gleich ist Dies ist verwunderlich denn bei Probe B wurde im Ver-gleich zu A magnetisches Material d h die Nanodraht-Huumlllen entfernt Da sich jedochkeine Reduktion im gemessenen Moment von Probe A zu B ergibt bleibt als Erklaumlrungnur dass das Moment in den Nanodraht-Huumlllen gegenuumlber demjenigen der parasitaumlr-en Schicht verschwindend gering ist Eine Abschaumltzung der Volumina von Nanodraht-Huumlllen zu parasitaumlrer Schicht wie sie ausfuumlhrlicher im Anhang C beschrieben ist ergibtein Verhaumlltnis von 05 bis 12 Ein gegenuumlber der Schicht verschwindend geringes undexperimentell somit nicht mehr zweifelsfrei nachweisbares Moment der Nanosaumlulen-Huumlllen ist demnach durchaus moumlglich

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Durch die Unkenntnis des exakten Volumens an ferromagnetischem Material und diedaraus resultierende Normierung auf die zweidimensionale Probenflaumlche ergibt sichein Unterschied in den Saumlttigungsmagnetisierungen von Probe A und B zu Probe CRuumlckschluumlsse anhand dieser Daten zu ziehen ist jedoch schwierig da sie nicht eindeutigmit Literaturwerten des magnetischen Momentes pro Volumen in Beziehung gesetzt

Abbildung 57 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro zweidimen-sionaler Probenflaumlche (linke Seite) und normiert auf das gesamte Volumen(rechte Seite) der Proben A B und C von der Fe3Si-Wachstumstemperatur

werden koumlnnen Aus diesem Grund soll um das magnetische Moment in der Saumlttigungpro zweidimensionaler Probenflaumlche umzurechnen nun versucht werden das Volumender Proben A B und C abzuschaumltzen Hierfuumlr wurde eine typische Dichte und Laumlnge derGaAs-Nanodraumlhte von rund ϱNW = (1-9)middot107 cmminus2 und L = 1microm ein typischer GaAs-Nanodraht-Radius von rund rNW = (25-50) nm und die mittels TEM gemessene Dickeder Fe3Si-Huumlllen von dH = (14minus 21) nm sowie eine Dicke der parasitaumlren bzw planarenFe3Si-Schicht von dS =70 nm angenommen Mit diesen Parametern berechnet sich dieSaumlttigungsmagnetisierung aus

MS(Probe A) =mA

1

dS + ϱNWπL((rNW + dH)2 minus r2NW)

(51)

MS(Probe B) =mA

1

dS + ϱNWπ(rNW + dH)2dS

und (52)

MS(Probe C) =mA

1dS

(53)

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51 Nanodraht-Ensembles

Die groumlszligte Unsicherheit ergibt sich bei dieser Berechnung aus der Abschaumltzung des Pro-benvolumens Schon bei planaren Schichten der Probe C ergibt sich hieraus ein Fehlervon rund 10 des berechneten Wertes [266] Bei Probe A und B kommt nun noch hinzudass die angenommenen Werte der Nanosaumlulen-Geometrie wie Laumlnge Durchmesserund Huumlllendicke sowie die Dichte der Nanodraumlhte aufgrund des selbstorganisiertenWachstums eine breite Verteilung besitzen Der so gefundene Fehler ist hier deshalbumso groumlszliger

Fuumlr die 100-C-Proben mit einem magnetischen Moment in der Saumlttigung von rund97 emum2 der Probe A bzw 96 emum2 der Probe B und 67 emum2 der Probe Cergibt die Abschaumltzung

MS(Probe A) = (1318 plusmn 300) emucm3MS(Probe B) = (1382 plusmn 200) emucm3 undMS(Probe C) = (957 plusmn 100) emucm3

Diese Werte und die fuumlr houmlhere Temperaturen gefundenen welche im Anhang C nach-geschlagen werden koumlnnen sind schlieszliglich im rechten Diagramm der Abbildung 57dargestellt

Innerhalb der Fehlergrenzen liegen bis auf Probe A und B bei 350 C die Saumlttigungs-magnetisierungen unabhaumlngig von der Temperatur im erwarteten Bereich fuumlr stoumlchio-metrisches Fe3Si von rund 600 bis 1200 emucm3 [40266275ndash277] Dieser Bereich ist in Ab-bildung 57 durch graue Linien angegeben Die SQUID-Analyse bestaumltigt somit dasssich beim Uumlberwachsen der Nanodraumlhte waumlhrend des MBE-Prozesses aus den bereit-gestellten Fluumlssen Fe und Si tatsaumlchlich die Verbindung Fe3Si bildet Die Saumlttigungsma-gnetisierungen der Proben A und B stimmen unabhaumlngig von der Temperatur uumlbereinDabei liegt das Moment von A und B bis einschlieszliglich 300 C uumlber demjenigen derProbe C Allen drei Proben ist in Abbildung 57 ein deutliches Absinken der Saumlttigungs-magnetisierung zwischen 100 und 200 C gemeinsam Waumlhrend das Moment der ProbeC bei weiterer Temperaturerhoumlhung annaumlhernd konstant bleibt sinken die Saumlttigungs-magnetisierungen von A und B bei 350 C jedoch um etwa zwei Groumlszligenordnungen

Dass die Proben A und B abgesehen von 350 C ein houmlheres Moment als dasje-nige der Probe C aufweisen liegt houmlchstwahrscheinlich an leicht veraumlnderten MBE-Parametern waumlhrend des Wachstums Die Probe A (und somit auch B) wurde zeitlichfruumlher mit einem etwas niedrigeren Si-Fluss als Probe C hergestellt Uumlbereinstimmendfinden sich fuumlr C Magnetisierungen die einem houmlheren Si-Gehalt (untere graue Linie imrechten Diagramm der Abbildung 57) entsprechen

Aus der planaren Epitaxie des Fe3Si und den vorangestellten Untersuchungen derKristallstruktur ist bekannt dass es oberhalb von 200 C sowohl in den Nanosaumlulenals auch in den planaren Schichten zunehmend zu Grenzflaumlchenreaktionen kommt ImZuge dieser Reaktionen bilden sich Fe-As- Fe-Si- bzw Fe-Ga-Verbindungen welche ent-weder paramagnetisch sind oder ein erheblich geringeres Saumlttigungsmoment als Fe3Siaufweisen Dies laumlsst die Saumlttigungsmagnetisierung bei hohen Wachstumstemperaturensinken Hierdurch kommt es bei 350 C zu einer fast vollstaumlndigen Zerstoumlrung des Fer-romagnetismus in den Proben A und B Das Saumlttigungsmoment liegt in Abbildung 57nur noch im Bereich von 10 bis 25 emucm3 In Probe C hingegen spielen diese Prozesseauch bei 350 C noch eine untergeordnete Rolle denn das Moment in der Saumlttigung zeigtdenselben Wert wie bei 200 C Dennoch finden auch hier Reaktionen an der Grenzflauml-che statt Dies ist anhand der dabei entstandenen Cluster in der aus dem vorangegan-

87

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

genen Kapitel entnommenen TEM-Aufnahme in Abbildung 58 deutlich zu erkennenDie Ausdehnung dieser Cluster ist jedoch sehr viel geringer als die markanten defekti-ven Regionen der Grenzflaumlchenreaktion im Si-Substrat unterhalb der Nanosaumlulen von Aund B Zum Vergleich wurde in Abbildung 59 ebenfalls die TEM-Aufnahme der ProbeA eingefuumlgt Daruumlber hinaus ist bei 350 C in A und B auch die Grenzflaumlche zwischenGaAs-Kern und Fe3Si-Huumllle nicht mehr stabil Hier kommt es gleichfalls zur Durchmi-schung Die reaktive Flaumlche ist somit bei A und B um ein Vielfaches groumlszliger als bei C

Abbildung 58 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe C fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

Abbildung 59 TEM-Vielstrahlaufnahmeder Probe A fuumlr 350 CAufgenommen von BerndJenichen

und es stehen daruumlber hinaus doppelt so viele Reaktionspartner zur Verfuumlgung Diesfuumlhrt schlieszliglich zu der in Abbildung 57 beobachteten fast vollstaumlndigen Zerstoumlrungdes Ferromagnetismus in den Proben A und B bei 350 C

Aumlhnlich der Untersuchungen zur Anisotropie von Ensemble-SQUID-Messungen laumlsstsich auch im magnetischem Moment kein zusaumltzlicher Beitrag durch die ferromagneti-schen Nanodraht-Huumlllen nachweisen Aufgrund von massiven Grenzflaumlchenreaktionenwird das aufgebrachte ferromagnetische Material in den Nanodraht-Proben jedoch be-reits bei 350 C nahezu vollkommen zerstoumlrt

513 Magnetische Konfiguration

Aussagen uumlber die magnetische Konfiguration koumlnnen zusaumltzlich mittels Moumlssbauer-Spektroskopie (MB) an der Probe A fuumlr eine Temperatur von 100 und 350 C getroffenwerden Die den jeweiligen Temperaturen entsprechenden MB-Spektren finden sich inden Abbildungen 510 und 511

Bei 100 C (dargestellt in Abbildung 510) sind anhand der Einzellinien des angepass-ten Kurvenverlaufes (schwarze Linie) eindeutig die fuumlr ferromagnetische Materialienwie Fe3Si typischen Zeeman-Sextette zu erkennen Das Spektrum wurde hier mit vierZeeman-Sextetten entsprechend der vier kubischen Untergitter des Fe3Si mit annaumlhernd

88

51 Nanodraht-Ensembles

gleichen Flaumlchenanteilen und einem Quadrupol-Dublett mit den Parametern in Tabelle51 angepasst

Die Hyperfeinfelder der Sextette liegen im Bereich von 308 bis 186 T Im Vergleich zuLiteraturwerten des Fe3Si in der D03-Struktur stimmen die experimentell gefundenenHyperfeinfelder groumlszligenmaumlszligig uumlberein streuen jedoch um die exakten Werte [278] Dies

Abbildung 510 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 100 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

kann auf zusaumltzliches Ga in der Phase kleine Korngroumlszligen oder einen recht geringenOrdnungsgrad zuruumlckgefuumlhrt werden Von dem hier vorliegenden Fe3Si ist somit nur eingeringer Anteil in der exakten D03-Phase geordnet Uumlbereinstimmend mit den struktu-

IS QS H Γ(HWHM) RA IL1IL1IL1in mms in mms in T in mms in

Dublett 026(4) 102(6) - 020(5) 8(2)Sextett 1 004(2) 003(2) 308(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 2 006(2) 001(2) 278(2) 020(5) 23(3) 341Sextett 3 014(2) 000(2) 235(2) 020(5) 23(2) 341Sextett 4 025(2) 001(2) 186(2) 020(5) 23(2) 341

Tabelle 51 Hyperfein-Parameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 100 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung H - Feld der Hyper-feinaufspaltung Γ - halbe Halbwertsbreite RA - relative Flaumlche IL1IL1IL1 - In-tensitaumltsverhaumlltnisse der Linien 1 2 und 3)

rellen Untersuchungen liegt das Fe3Si hingegen vorwiegend in der B2- bzw A2-Phasevor Die Schwankungen der Hyperfeinfelder um die Literaturwerte deuten zusaumltzlich

89

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

auf Fe1minusxSix-Phasen mit einer recht groszligen Variationsbreite in x hin Das Dublett miteinem Anteil von nur 8 kann nicht widerspruchsfrei zugeordnet werden Es koumlnn-te sowohl von Oxiden auf der Probenoberflaumlche als auch von nicht-ferromagnetischenPhasen in der Probe herstammen Daruumlber hinaus zeigen die Sextette 1 bis 3 ein Inten-sitaumltsverhaumlltnis IL1IL2IL3 der Linien 1 (L1) 2 (L2) und 3 (L3) von 341 Dieses Verhaumlltnislaumlsst direkt auf eine Orientierung der Spins senkrecht zum anregenden γ-Strahl in derMB welcher hier entlang der Probennormale gerichtet ist schlieszligen Die Magnetisierungdes Fe3Si ist somit parallel zur Probenoberflaumlche gerichtet Eine eventuell vorliegendesenkrechte Komponente der Magnetisierung in den Nanosaumlulen-Huumlllen ist bei diesenMessungen nicht zu erkennen

Im MB-Spektrum der Probe A bei 350 C in Abbildung 511 ist im Gegensatz zumSpektrum bei 100 C nur noch eine reine Dublett-Aufspaltung zu beobachten Es lie-gen somit ausschlieszliglich paramagnetische Phasen und keinerlei ferromagnetische wieFe3Si mehr vor Das bereits mittels SQUID-Untersuchungen gefundene Zusammenbre-

Abbildung 511 Moumlssbauerspektrum von Probe A dh anlagenfrischer mit Fe3Si umman-telter GaAs-Nanosaumlulen hergestellt bei einer Fe3Si-Wachstumstemperaturvon 350 C Aufgezeichnet von Prof Dr Peter Schaaf

chen des Ferromagnetismus in Probenkonfiguration A fuumlr 350 C wird somit durch ei-ne zweite unabhaumlngige Methode bestaumltigt Das Spektrum wurde durch zwei Dubletteangenaumlhert Die Parameter der Quadrupolaufspaltung sind in Tabelle 52 zusammenge-fasst

IS QS Γ(HWHM) RAin mms in mms in mms in

Dublett 1 014(1) 067(3) 010(3) 19(7)Dublett 2 012(1) 033(2) 014(2) 81(8)

Tabelle 52 Hyperfeinparameter der MB von mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen ei-ner Wachstumstemperatur von 350 C Aufgenommen von Prof Dr Peter Schaaf(IS - Isomerieverschiebung QS - Quadrupolaufspaltung Γ - halbe Halbwerts-breite RA - relative Flaumlche)

90

51 Nanodraht-Ensembles

Die Hyperfeinparameter der angepassten Dublette entsprechen einer Reihe von Fe-und Si-Verbindungen mit einem hohen Si-Gehalt wie FeSi2 FeSi oder Fe2Si2 Dochauch gemischte Phasen von Fe Ga und As kommen fuumlr diese Probe in Betracht Auf-bauend auf die bisherigen Erkenntnisse bilden sich mit hoher Wahrscheinlichkeit alldiese moumlglichen Verbindungen sowohl in den markanten Defektregionen unterhalb derNanosaumlulen als auch direkt innerhalb der Nanodraumlhte selbst

ZusammenfassungFestgehalten werden kann hier dass eine Unterscheidung des magnetischen Signalsder Nanosaumlulen-Huumlllen von demjenigen der parasitaumlren Fe3Si-Schicht fuumlr diese Artder Ensemble-Messungen weder im Anisotropieverhalten noch im Saumlttigungsmomentnoch in der magnetischen Konfiguration moumlglich ist Fuumlr die Charakterisierung derNanodraht-Huumlllen ist somit SQUID als auch MB nicht geeignet Hier dominiert durchihr sehr viel groumlszligeres Volumen stets die parasitaumlre planare Fe3Si-Schicht Um die ma-gnetischen Eigenschaften der Nanodraht-Huumlllen zu analysieren sind somit Einzeldraht-messungen zwingend erforderlich

91

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

52 Einzeldraumlhte

Die parallele Ausrichtung der Nanosaumlulen in einem externen Magnetfeld wie sie in Ka-pitel 233 bei dem Ausstreuen einzelner Draumlhte im Feld beobachtet wurde zeigt bereitsdass die Fe3Si-Huumlllen bei Raumtemperatur ferromagnetisch sind Um Ruumlckschluumlsse aufdie Konfiguration der Magnetisierung in den Huumlllen zu ziehen wurden Einzeldraumlhtemittels Magnet-Kraft-Mikroskopie (MFM) und Magnetotransport-Messungen (MT) un-tersucht

521 Magnetische KonfigurationAbbildung 512 zeigt Kontrastbilder der MFM an 1-microm-langen Saumlulen welche bei ei-ner Temperatur von 100 C mit Fe3Si ummantelt wurden Fuumlr diese Aufnahmen wurdendie Draumlhte trocken ausgestreut Zum Vergleich ist fuumlr jedes MFM- das entsprechendeAtom-Kraft-Mikroskopie-Bild (AFM) mit dargestellt Durch die deutlich in Erscheinungtretenden Erhebungen bis zu 120 nm sind die Nanodraumlhte in den AFM-Bildern leichtzu identifizieren In den korrespondierenden MFM-Aufnahmen zeigt sich jeweils anden Positionen der Saumlulenkoumlpfe bzw Saumlulenfuumlszlige ein deutliches magnetisches SignalDie maximale Phasenverschiebung liegt dabei im Bereich von -15 bis 15 Um aus-

Abbildung 512 MFM-Aufnahmen mit den zugehoumlrigen AFM-Bildern von einzelnen tro-cken ausgestreuten Nanosaumlulen Die Wachstumstemperatur des Fe3Si be-trug hier 100 C und die urspruumlngliche Laumlnge der Saumlulen 1microm Die Ska-la betraumlgt bei jedem Bild 05microm Die farblich kodierte Houmlhe der AFM-Aufnahme sowie die Phasenverschiebung des MFM liegen ebenfalls beiallen Bildern konstant im Bereich von 0 bis 120 nm bzw -15 bis 15

zuschlieszligen dass der hier beobachtete Kontrast auf Artefakte waumlhrend des Abtastensder Saumlulen zuruumlckgeht wurden Nanodraumlhte mit verschiedenen Richtungen der Nadel-bewegung untersucht So finden sich in Abbildung 512 Draumlhte welche entlang ihrerAchse senkrecht dazu und in verschiedensten anderen Winkeln abgefahren wurdenUnabhaumlngig davon zeigen die Nanosaumlulen stets eine anziehende Kraftwirkung auf dieNadel (dunkle Bereiche) an einem Saumlulenende sowie eine abstoszligende (helle) am gegen-uumlberliegenden Ende Die hellen bzw dunklen Bereiche sind annaumlhernd kreisrund unddehnen sich ganz leicht uumlber die physikalischen Abmessungen der Saumlulen hinaus ausSie sind auszligerdem stets begleitet von einem duumlnnen Streifen invertierten Kontrasteswelcher sich direkt am Ende oder an der Seite einer langen Drahtflaumlche befindet

Ein gleichartiger Kontrast konnte ebenfalls fuumlr Saumlulen bis zu einer Wachstumstempe-ratur des Fe3Si von 300 C beobachtet werden Die Houmlhen- und Phasenkontrastbilder

92

52 Einzeldraumlhte

dieser bei 250 und 300 C ummantelten mechanisch ausgestreuten Saumlulen finden sichin Abbildung 513 Die urspruumlngliche Laumlnge der Nanodraumlhte betrug 1microm Die Bereicheanziehender und abstoszligender Kraumlfte stimmen in Position Form und Ausdehnung mitdenjenigen in Abbildung 512 uumlberein Einzig die maximale Phasenverschiebung derMFM-Nadelbewegung betraumlgt bei diesen Bildern weniger als die Haumllfte derjenigen ausAbbildung 512 Der Grund hierfuumlr resultiert aus der Verwendung einer MFM-Sonde miteinem geringeren magnetischen Moment Fuumlr die in Abbildung 513 verwendete Spitzegibt der Hersteller aufgrund einer duumlnneren CoCr-Legierung ein um 23 vermindertesMoment an Rastert man mit dieser die in Abbildung 512 dargestellten Saumlulen ab so

Abbildung 513 AFM- und MFM-Aufnahmen von GaAs-Nanosaumlulen ummantelt mit Fe3Sibei einer Temperatur von 250 C und 300 C Die Skala betraumlgt in allenBildern 500 nm die Houmlhe der AFM-Bilder und der Wertebereich der MFM-Phasenverschiebung rangieren im Bereich von 0 bis 100 nm bzw -04 bis04

liegt die maximale Phasenverschiebung bei plusmn0 7 Daruumlber hinaus sinkt entsprechendder Beobachtungen aus Kapitel 51 erwartungsgemaumlszlig das magnetische Moment in denSaumlulen mit steigender Fe3Si-Temperatur Aufgrund beider Faktoren betraumlgt die maxi-male Phasenverschiebung hier nur plusmn04 Quantitative Aussagen uumlber das geringereMoment in den Saumlulen hoher Wachstumstemperaturen lassen sich aus den hier prauml-sentierten MFM-Messungen jedoch nicht ableiten Wegen der sehr zeitintensiven MFM-Untersuchungen konnte auszligerdem nur fuumlr Saumlulen der Temperaturen 100 250 und 300 Ceine spontane Magnetisierung aufgezeichnet werden

Um von den beobachteten Phasenkontrastbildern der MFM auf die zugrundeliegendeKonfiguration der Magnetisierung zu schlieszligen bleibt nun wie in Kapitel beschriebendas Magnetfeld der Probe zu berechnen Wie in Abbildung 514 skizziert werden diein der vorliegenden Arbeit betrachteten Nanosaumlulen dazu durch einen magnetischenHohlzylinder approximiert Sein Zentrum befindet sich am Ort (0 0 L2) Der Innen-und Auszligenradius ist durch a bzw b und die Laumlnge durch L gegeben Die Fragestellungder vorliegenden Arbeit ist ob die Nanosaumlulen-Huumlllen eine Magnetisierung entlang derSaumlule ausbilden Aus diesem Grund soll nun das in der MFM zu erwartende Phasen-kontrastbild eines magnetischen Hohlzylinders in Magnetstab-Konfiguration berechnet

93

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

werden Die Magnetisierung wird oBdA in z-Richtung d h M = (0 0 M) angenom-men Innerhalb dieser Rahmenbedingungen gilt es das magnetische Feld H zu findenAufgrund der Probensymmetrie bieten sich fuumlr die Berechnung Zylinderkoordinaten

Abbildung 514 Skizze eines Hohlzylinders

(ϱ cos ϕ ϱ sin ϕ z) an Der Zusammenhang von Magnetfeld und Magnetisierung ist fuumlrdieses Problem der Magnetostatik durch die Maxwell-Gleichungen

1 divB = 0 (54)2 rotH = j = 0 (55)

mit B = micro0(H + M) gegebenAus der zweiten Maxwell-Gleichung 55 und der hier nicht vorhandenen Stromdichte

j folgt dass man H als Gradienten eines Skalarfeldes setzen kann

H = minusnablaϕm

Fuumlr das magnetische Potential ϕm ergibt sich nun aus der ersten Maxwell-Gleichung 54

∆ϕm = divM = 0

die homogene partielle Differentialgleichung namens Laplace Der Loumlsungsansatz fuumlrdas magnetische Potential lautet [161]

ϕm = minus 14π

d3rprime

divM(rprime)|r minus rprime| +

14π

d f prime middot M(rprime)

|r minus rprime| (56)

Der erste Summand entfaumlllt da durch die Randbedingung divM = 0 gilt Bei demzweiten Summanden bleiben aufgrund des Skalarproduktes der Magnetisierung M =

(0 0 M) mit den Flaumlchennormalen f12 = plusmneϱ = plusmn(cos ϕ sin ϕ 0) f3 = (0 0 1) undf4 = (0 0-1) nur die folgenden Integrale

ϕm =M4π

minus

z=0dϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprime

+

z=Ldϕprimedϱprime

ϱprime

|r minus rprime| Iprimeprime

Der Vektorbetrag kann nun umgeschrieben werden

|r minus rprime| =(r minus rprime)2 =

(ϱ minus ϱprime)2 + (z minus zprime)2

Um die Integrale analytisch loumlsen zu koumlnnen wird nun fuumlr die Integration ϱ = 0gesetzt Dies entspricht einer Loumlsung der Laplace-Gleichung auf der zminusAchse und somit

94

52 Einzeldraumlhte

nur fuumlr die Punkte (0 0 z) Die Integrale Iprime und Iprimeprime berechnen sich somit zu

Iprime = minus2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + zprime2

= minus2π

ϱprime2 + zprime2

b

a

= minus2π

b2 + z2 minus

a2 + z2

Iprimeprime = 2π b

adϱprime

ϱprimeϱprime2 + (L minus zprime)2

= 2π

ϱprime2 + (L minus zprime)2

b

a

= 2π

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2

Fuumlr das magnetische Potential findet sich die Loumlsung

ϕm =M2

b2 + (L minus z)2 minus

a2 + (L minus z)2 minus

b2 + z2 +

a2 + z2

(57)

Auf der z-Achse sind mit ϕm alle magnetischen Groumlszligen analytisch bestimmbar Fuumlreinen Vergleich mit den MFM-Messungen ist die eben gefundene Loumlsung jedoch we-nig tauglich da mittels der MFM-Spitze das magnetische Feld in einigem Abstand zurSaumlule und somit auch zur z-Achse abgetastet wird Um dieses numerisch zu berechnenwurde das Software-Paket Nmag [163] verwendet Nmag ist ein auf der Programmier-sprache Python basierendes mikromagnetisches Simulationsinstrument mittels finitenElementen und via Internet kostenlos zu erhalten

Die numerische Berechnung erfolgte auf der Probenstruktur wie sie in Abbildung 515skizziert ist Das Zentrum des Hohlzylinders befindet sich jedoch am Ort (0 0 0) und

Abbildung 515 Skizze der fuumlr die mikromagnetische Simulation mittels Nmag [163] ver-wendeten Probe I Ansicht des Hohlzylinders (gruumln) in einem mit Luft ge-fuumlllten Quader (transparentes blau) II Ansicht der aumluszligeren Gitterelementedes fuumlr die numerische Berechnung verwendeten Netzes III Ansicht derinneren Gitterpunkte

stimmt somit nicht mit dem Koordinatenursprung in Skizze 515 I uumlberein welcher imBild um die Haumllfte der Quaderlaumlnge nach links verschoben wurde um einen unverstell-ten Blick auf den Zylinder zu gewaumlhrleisten Die Maszlige des Hohlzylinders betragen inder Laumlnge 30 nm mit einem Innen- und Auszligenradius von 5 bzw 10 nm Dieser ist in

95

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

einen luftgefuumlllten Quader der Kantenlaumlngen 30 nm 30 nm und 45 nm eingebettet DerHohlzylinder besteht aus Fe3Si der Quader aus Luft Die kennzeichnenden Materialpa-rameter d h die Saumlttigungsmagnetisierungen von rund 600 emu fuumlr Fe3Si und Null fuumlrLuft wurden fuumlr die numerische Berechnung in SI-Einheiten von 6 middot 105 bzw 0 Am anNmag uumlbergeben Das Gitternetz wurde mit Netgen [279280] generiert Die Gitterzellen ander Oberflaumlche sind in Abbildung 515 II dargestellt und die Gitterknotenpunkte im Ob-jekt finden sich in Abbildung 515 III Das an Nmag uumlbergebene Skript zur numerischenBerechnung aller magnetischen Groumlszligen findet sich in Anhang D

Um die Qualitaumlt der numerischen Loumlsung der Laplace-Gleichung und somit die Fein-heit des gewaumlhlten Gitternetzes zu uumlberpruumlfen kann nun das analytisch gefundenemagnetische Potential ϕm aus Gleichung 57 mit L = 30 nm a = 5 nm b = 10 nmund M = 6 middot 105 Am direkt mit demjenigen aus Nmag verglichen werden Dies findet

Abbildung 516 Vergleich der analytisch gefundenen Loumlsung der Laplace-Gleichung 57des magnetischen Potentials ϕm auf der z-Achse mit derjenigen der nume-rischen Rechnung mittels Nmag [163]

sich in Abbildung 516 wobei die analytische Loumlsung hier um ∆z = minusL2 = minus15 nmverschoben wurde um den direkten Vergleich einfacher zu gestalten Die numerischeBerechnung folgt exakt dem Kurvenverlauf der analytischen Loumlsung und stimmt dar-uumlber hinaus auch in den absoluten Werten mit ihr uumlberein Es kann somit angenommenwerden dass die numerische Naumlherung mittels Nmag in Zusammenhang mit dem hierverwendeten Gitter ebenfalls fuumlr alle anderen magnetischen Groumlszligen realistische Werteergibt

Eine Darstellung der x-Komponente des numerisch berechneten magnetischen Streu-feldes des Hohlzylinders (Hx) befindet sich in Abbildung 517 Aufgetragen wurde dieFeldkomponente uumlber der (y z)-Schnittebene des fuumlr die Simulation verwendeten Qua-ders bei x = 10 nm und x = 30 nm Da in den Berechnungen die z-Achse bereits alslange Symmetrieachse des Hohlzylinders belegt ist soll nun oBdA die x-Richtungder Rechnung derjenigen entsprechen welche bei der MFM die Normale auf der Probe

96

52 Einzeldraumlhte

einnimmt In anderen Worten es wird nun das Koordinatensystem der numerischenNaumlherung aus Abbildung 515 I in dasjenige der Skizze 214 so eingebettet dass diex-Achse aus ersterer parallel zur z-Richtung der MFM-Skizze zu liegen kommt Cha-

Abbildung 517 Darstellung der mittels Nmag [163] berechneten x-Komponente des magne-tischen Streufelds H in der (y z)-Ebene bei x = 10 nm und x = 30 nm waseinem Abstand von 0 bzw 20 nm uumlber dem Hohlzylinder entspricht

rakteristisch fuumlr das in Abbildung 517 dargestellte Streufeld ist ein starker Ausschlagjeweils an den Enden des Hohlzylinders In (-z)-Richtung d h entgegen der Magneti-sierung nimmt das Feld dabei positive in der anderen Richtung negative Werte an Mitsteigendem Abstand zu den Enden des Zylinders sinkt das Feld rapide und isotrop inalle Richtungen ab

Aus den Gleichungen 24 26 und 27 ergibt sich dass das mittels MFM gemesse-ne Signal proportional zur ersten bzw zweiten Ableitung des magnetischen Feldes inx-Richtung ist Um zu uumlberpruumlfen ob eine Stabmagnetisierung des Zylinders zu demin Abbildung 512 beobachteten Kontrast in der Phasenverschiebung fuumlhrt kann dasMFM-Bild nun mit dem numerisch berechneten Streufeld und seiner ersten beiden Ab-leitungen verglichen werden Die Gegenuumlberstellung findet sich in Abbildung 518 Umdie Darstellung uumlbersichtlicher zu gestalten wurde darauf verzichtet in den Bildern dieEinheiten der Ableitungen anzugeben Sie werden im Folgenden stets mit linearer Skalain den Einheiten 103 A(nmmiddotm) bzw 103 A(nm2middotm) dargestellt

97

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Tatsaumlchlich weist die gemessene Phasenverschiebung eine hohe Aumlhnlichkeit mit denAbleitungen des Streufeldes eines homogen in z-Richtung magnetisierten Hohlzylindersauf Jeweils an den Enden des Zylinders nimmt ∆Ω maximale Werte an welche einMinimum und ein Maximum bilden Mit zunehmender Entfernung von den Enden desStabmagnets verschwinden die Maxima isotrop in alle Richtungen Auch in der Mittedes Zylinders sind Phasenverschiebung und Streufeld nahezu Null

Ein derartiges Muster in der Topologie des Streufeldes wie es eine MagnetisierungM = M(0 0 1) ergibt und welches hier uumlbereinstimmend mittels MFM gemessen wur-de laumlsst sich durch keine andersartig ausgerichtete Magnetisierung realisieren Dies zei-gen die in den Abbildungen 519 bis 521 dargestellten Streufelder und ihre ersten beidenAbleitungen fuumlr verschiedene Magnetisierungen Fuumlr einen einfacheren Vergleich findet

Abbildung 518 Darstellung des mittels Nmag [163] berechneten magnetischen Streufeldes(links) und seiner ersten und zweiten Ableitung (Mitte) sowie der mittelsMFM gemessenen Phasenverschiebung (rechts)

sich in jeder Zeile am Anfang das Feld der Stabmagnetisierung Das der Rechnung zu-grunde liegende Gitternetz ist in allen Bildern identisch der Quellcode findet sich inAnhang D Obwohl in nm-duumlnnen zylinderfoumlrmigen ferromagnetischen Filmen nebender magnetischen Konfiguration M = M(0 0 1) nur noch eine einzige weitere existiertwurden in den Abbildungen 519 bis 521 sehr viel mehr theoretisch denkbare jedochunwahrscheinliche Ausrichtungen untersucht Der Grund hierfuumlr ist dass nun anhanddes Vergleiches nahezu ausgeschlossen werden kann dass die Magnetisierung des Zy-linders durch das Magnetfeld der MFM-Spitze beeinflusst wird Dies ist ein Problemwelches in der MFM durchaus auftreten kann [160] Die neben der Stabmagnetisierungstabile Konfiguration ist diejenige in radialer Richtung d h M = Meϕ in Abbildung519b Die Rechnung zeigt dass sich auch hierfuumlr ein grundlegend anderer Phasenkon-trast ergibt Die Maxima und Minima finden sich statt kreisfoumlrmig auf die Saumlulenendenkonzentriert 180 gedreht um die lange Symmetrieachse gegenuumlber

98

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

Me ϕ

(c)

M=

Me ϱ

(d)

M=

M(0

10)

Abb

ildu

ng5

19X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

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tsin

104

Am

und

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sten

zwei

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fuumlr

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chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

99

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(1

00)

(c)

M=

M(1

10)

(d)

M=

M(1

01)

Abb

ildu

ng5

20X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

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104

Am

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fuumlr

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unge

nde

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derm

agne

tisi

erun

g

100

52 Einzeldraumlhte

(a)

M=

M(0

01)

(b)

M=

M(0

11)

(c)

M=

M(1

11)

Abb

ildu

ng5

21X

minusK

ompo

nent

evo

nm

itte

lsN

mag

bere

chne

ten

Stre

ufel

dern

ste

tsin

104

Am

und

ihre

ner

sten

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Abl

eitu

ngen

fuumlr

vers

chie

-de

neO

rien

tier

unge

nde

rZ

ylin

derm

agne

tisi

erun

g

101

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Eine in den Fe3Si Nanodraht-Huumlllen vorliegende Stabmagnetisierung ist somit be-wiesen Dennoch findet sich in den Bildern des Phasenkontrastes der MFM in Abbil-dung 518 auch zwei Unterschiede zum berechneten Streufeld einer Magnetisierungvon M = M(0 0 1) Der erste ist dass die Extrema der Rechnung sehr viel dichter zu-sammen liegen als bei der MFM-Messung Hier gilt es zu beachten dass sich bei der

Abbildung 522 Darstellung des mittels Nmag [163] auf einem Gitternetz welches den rea-len Abmessungen des Hohlzylinders der MFM-Messung entspricht be-rechneten magnetischen Streufeldes links und seiner ersten und zwei-ten Ableitung Mitte sowie der mittels MFM gemessenen Phasenverschie-bung rechts

Gegenuumlberstellung in Abbildung 518 die Skalierung der (y z)-Ebenen der numerischenBerechnung grundlegend von derjenigen des MFM-Signals unterscheidet In den Dar-stellungen des Streufeldes findet sich (minus30 le y le 30) nm und (minus45 le z le 45) nm beider Phasenverschiebung hingegen (0 le y le 1 07)microm bzw (0 le z le 1 07)microm Diesergibt sich da die Dimensionen des Hohlzylinders fuumlr die numerische Berechnung nichtmit denen der realen Nanodraht-Huumlllen uumlbereinstimmen

Eine zweite numerische Rechnung auf einem Gitternetz welches den realen Dimen-sionen entspricht ergibt das in Abbildung 522 dargestellte Magnetfeld z und y lau-fen nun uumlber einen Bereich von (minus600 le z le 600)microm bzw (minus250 le y le 250)micromDass sowohl Maximum und Minimum des berechneten Streufeldes in Abbildung 522nicht kreisfoumlrmig erscheinen ist der auf dieselbe Laumlnge wie die z-Achse gestreckten y-Achse geschuldet Wie jedoch aus der Gegenuumlberstellung eindeutig hervorgeht liegendie Extrema der numerischen Loumlsung tatsaumlchlich entsprechend des MFM-Signals weiterauseinander

Der zweite Unterschied besteht in den bei den MFM-Messungen beobachteten Ne-benmaxima und -minima wo das berechnete Streufeld nur jeweils ein Minimum undein Maximum besitzt Bei naumlherer Betrachtung der Abbildungen 512 und 513 faumlllt aufdass diese Nebenextrema stets auf derselben Seite der jeweils dargestellten Saumlulen zufinden sind Diese Seite entspricht genau der Saumlulenseitenflaumlche welche in die Richtungder tastenden Nadelbewegung zeigt Dies legt die Vermutung nahe dass es sich hier-bei um ein Artefakt der Nadelbewegung handelt Um diese Vermutung zu bestaumltigenfinden sich in Abbildung 523 Linienprofile extrahiert in Richtung der Nadelbewegung

102

52 Einzeldraumlhte

sowohl aus den AFM- (Grau) als auch den zugehoumlrigen MFM-Aufnahmen (Orange)In den Linienprofilen der AFM-Aufnahme zeigt sich bei der Bewegung der Nadel

weg von der Saumlule stets ein kleiner Sprung bzw ein steiler Abfall des Profils Dies isttypisch fuumlr Profile sehr hoher Strukturen von 100 nm und mehr wie die Nanodraumlh-

Abbildung 523 Uumlbereinandergelegte Darstellung der AFM- und zugehoumlrigen MFM-Aufnahme von drei Nanosaumlulen (links) und die daraus in Richtung derNadelbewegung extrahierten Linienprofile I-V (rechts) Die Position undRichtung der entnommenen Linienprofile ist links in den AFM- und MFM-Bildern anhand von Pfeilen eingezeichnet und entsprechend nummeriert

te Die Nadelspitze kann der steil abfallenden Topologie nicht exakt folgen woraussich dieses typische Artefakt ergibt An derselben Stelle finden sich in den Profilen derMFM-Aufnahmen die Nebenextrema Es kann somit angenommen werden dass die-se auf Instabilitaumlten der Nadelbewegung uumlber so hohe Strukturen wie die Nanosaumlulenzuruumlckzufuumlhren sind und kein tatsaumlchlich vorhandenes Kraftfeld widerspiegeln

Weitere quantitative Informationen aus MFM-Messungen zu erhalten ist nahezu un-

103

5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

moumlglich Neben einer genauen Beschreibung des Streufeldes der Probe muumlsste dazuauch das Moment der Spitze exakt bestimmt sein Beides sind Anforderungen die dasLimit der MFM-Technik weit uumlberschreiten [156160] Zusaumltzlich ist die MFM fuumlr die hieruntersuchten enorm weit auseinander liegenden und hohen Strukturen eine sehr zeit-aufwendige Methode Einfacher und schneller waumlre das Rasterverfahren wuumlrden dieSaumlulen in einem kompakten Arrangement dicht an dicht jedoch nicht uumlbereinander lie-gen Der abzutastende Houmlhenunterschied wuumlrde somit halbiert und es waumlre moumlglichsehr viele Saumlulen gleichzeitig aufzunehmen Aus den zeitlichen und technischen Moumlg-lichkeiten innerhalb der Rahmenbedingungen dieser Arbeit ergibt sich deshalb ein rechtuumlberschaubarer MFM-Datensatz

Es kann jedoch festgehalten werden dass Einzeldrahtmessungen mittels MFM zurqualitativen Charakterisierung der magnetischen Nanodraht-Huumlllen durchaus geeignetsind und fuumlr die hier vorgestellten Saumlulen zumindest bis zu einer Wachstumstemperaturdes Fe3Si von 300 C eine Magnetisierung entlang der Saumlulenachse ergeben Auch die ander Grenzflaumlche von GaAs und Fe3Si stattfindenden Reaktionen und Interdiffusionspro-zesse bei 300 C beeintraumlchtigen diese Ausrichtung der magnetischen Momente nichtDie Konfiguration der Stabmagnetisierung zeigt sich demnach fuumlr die in dieser Arbeitvorgestellten Fe3Si-Huumlllen um GaAs-Nanodraumlhte stabil uumlber einen groumlszligeren Tempera-turbereich und robust gegenuumlber morphologischen und kristallinen Veraumlnderungen inder Drahtstruktur Diese Eigenschaften sind bei der Integration solcher Saumlulen in Bau-elementkonzepte von enormem Vorteil

522 Magnetotransport-EigenschaftenFuumlr Magnetotransport-Messungen (MT) wurden einzeln ausgestreute Saumlulen einer Laumln-ge von 10microm wie in Kapitel 235 beschrieben mit zwei metallischen Kontakten verse-hen Die Wachstumstemperatur der Fe3Si-Huumllle betrug stets 100 C fuumlr die Proben desMT Die Merkmale einfacher I-U-Kurven verschiedener solcher Saumlulen finden sich inAbbildung 524

Entsprechend der exemplarisch im linken Diagramm in Abbildung 524 dargestelltenKennlinien von vier verschiedenen Nanosaumlulen zeigten alle betrachteten Nanodraumlhtebis zum Punkt ihrer Zerstoumlrung ein perfekt ohmsches Verhalten Der Zerstoumlrungspunktliegt dabei je nach individuellem Saumlulenwiderstand im micro- bzw mA-Bereich Um dieunterschiedlichen Saumlulenwiderstaumlnde klarer hervorzuheben wurde die x-Achse jedochauf einen Bereich von -26 bis 26microA beschraumlnkt Die Saumlulen zeigen Widerstaumlnde zwischen600 Ω und 55 kΩ Das Histogramm im rechten Diagramm in Abbildung 524 verdeut-licht wie diese Widerstaumlnde auf die Saumlulen verteilt sind Untersucht wurden hierfuumlr 25Draumlhte und es zeigt sich dass die meisten Widerstaumlnde zwischen 1 und 20 kΩ besitzenDa es sich bei den Messungen jedoch um einfache 2-Punkt-Messungen handelt gilt eszu bedenken dass sich dieser Widerstand R=RK1+RK2+RS aus den Beitraumlgen RK1 undRK2 des ersten und zweiten Kontaktes sowie dem Beitrag RS der Saumlulen zusammensetzt

Nach dem Zusammenhang R= ϱlA zwischen dem elektrischen und dem spezifischelektrischen Widerstand fuumlr homogene Leiter koumlnnen nun zu erwartende Werte abge-schaumltzt werden Die Laumlnge l des Leiters betraumlgt aufgrund des Abstandes der Kontaktfin-ger in Abbildung 215 rund 1microm Innerhalb der hier vorgestellten Nanodrahtstrukturenfindet der elektrische Transport in den metallischen Huumlllen statt Die Querschnittsflauml-che A ergibt sich somit zu A = π(b2 minus a2) Hierbei entsprechen a = (38 plusmn 13) nm undb = (41 plusmn 16) nm dem Innen- bzw Auszligenradius der metallischen Nanodraht-Huumlllen

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52 Einzeldraumlhte

analog zur Abbildung 514 Werte des spezifisch elektrischen Widerstandes ϱ liegen lautHerfort et al [48] und Muduli et al [281] im Bereich von 50 bis 150microΩcm Somit findetsich fuumlr den Widerstand der Nanodraht-Huumlllen 300 Ω leRS le 2200 Ω Typische Mess-werte der MT-Experimente in Abbildung 524 liegen teils in meist jedoch deutlich uumlberdiesem Bereich Der Anteil des Saumlulenwiderstandes RSR bewegt sich dabei zwischen

Abbildung 524 Strom-Spannungs-Kennlinien von 4 exemplarisch ausgewaumlhlten Nan-odraumlhten mit Laumlngen um 10microm und einer Wachstumstemperatur des Fe3Sivon 100 C (linkes Diagramm) und ein Histogramm der Widerstandsver-teilung uumlber 25 Nanodraumlhte (rechtes Diagramm)

100 und 06 In der 2-Punkt-Geometrie muss demnach davon ausgegangen werdendass die Kontaktwiderstaumlnde erheblich sind und in der Regel die Messungen dominie-ren In Arbeiten von Liang et al [30] fanden sich jedoch Hinweise dass der Widerstand10-nm-duumlnner Nanodraht-Huumlllen (hier bestehend aus MnAs) in etwa 5-mal groumlszliger istals derjenige planarer MnAs-Schichten Ob aumlhnliches auch fuumlr die hier vorgestelltenFe3Si-Huumlllen gilt kann aufgrund der unbekannten Kontaktwiderstaumlnde in der 2-Punkt-Geometrie nicht gesagt werden

Ein anisotroper Magnetowiderstand (AMR) konnte weder fuumlr Felder parallel nochfuumlr welche senkrecht zu den Saumlulen beobachtet werden Der Grund hierfuumlr liegt in denbereits diskutierten hohen Kontaktwiderstaumlnden bei der 2-Punkt-Messung Laut Mudu-li [147] zeigen planare kristalline Fe3Si-Schichten einen AMR mit einer Amplitude vonmaximal 1 In der 2-Punkt-Geometrie kann eine Aumlnderung des Saumlulenwiderstandesum nur 1 jedoch aufgrund der deutlich groumlszligeren Kontaktwiderstaumlnde experimen-tell nicht aufgeloumlst werden Dies wurde bestaumltigt durch Untersuchungen an planarenHall-Streifen aus Co2FeSi Co2FeSi zeigt aumlhnliche elektrische Widerstaumlnde und AMR-Amplituden wie Fe3Si und durch die freundliche Unterstuumltzung von Pawel Bruski stan-den derartige Hall-Streifen bereits fertig kontaktiert zur Verfuumlgung [282] Jedoch konnteauch an den Hall-Streifen in der 2-Punkt-Geometrie unabhaumlngig vom gewaumlhlten Stromkein AMR beobachtet werden Ein gaumlnzlich anderes Bild ergibt sich fuumlr Messungen beidenen die Spannung an zwei zusaumltzlichen separaten Kontakten abgenommen wird Beidieser 4-Punkt-Methode mitteln sich die einzelnen Kontaktwiderstaumlnde nahezu aus der

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5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen

Messung heraus und aus der separat gemessenen Spannung ergibt sich mit dem ange-legten Strom direkt der Widerstand der Probe Auf diese Weise laumlsst sich der AMR inplanaren Hall-Streifen aus Co2FeSi ohne Probleme nachweisen

Fuumlr die Beobachtung magnetischer Abhaumlngigkeiten in MT-Messungen sind somitmindestens vier Kontakte erforderlich Die Prozessierung von so vielen Kontaktstrei-fen auf einer nur 10-microm-langen Nanosaumlule ist jedoch fuumlr die Photolithographie-Technikproblematisch denn hier liegen die kleinstmoumlglich erreichbaren Strukturen im Bereichvon rund 1microm Eine Alternative dazu stellt die Elektronenstrahllithographie dar Mitdieser Technik kontaktierte Nanosaumlulen (teils auch kuumlrzer als 10microm) wurden bereitsmehrfach vorgestellt und charakterisiert [3037283] Im Rahmen dieser Arbeit stand jedochnur Photolithographie zur Verfuumlgung

ZusammenfassungAls Fazit zu den magnetischen Eigenschaften der Nanodraumlhte laumlsst sich festhalten dassdie Fe3Si Nanosaumlulen-Huumlllen tatsaumlchlich entsprechend der fuumlr diese Arbeit motivieren-den Fragestellung eine Stabmagnetisierung ausbilden Diese konnte fuumlr verschiedeneSubstrattemperaturen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmus-ter mit mikromagnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Dabei zei-gen die Saumlulen einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C das staumlrkste magnetischeSignal Die hier vorgestellten Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur senkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Al-ternative zur Bewerkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substrat-normalen dar Neuartige zukunftsorientierte Bauelemente der Spintronik und magne-tischen Datenspeicherung basierend auf mit Fe3Si ummantelten Nanosaumlulen haben so-mit durchaus das Potenzial zu dreidimensionalen Speicherelementen mit extrem ho-hen Speicherdichten sowie zu polarisiertem Licht emittierenden Leuchtdioden fuumlr einenenorm schnellen spinsensitiven Intrachip-Datentransfer

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischenNanodraumlhten

Die Entwicklung von konkreten Ideen zur Nutzung der hier vorgestellten Nanosaumlulenin elektronischen Bauteilen bildet schlieszliglich den Abschluss der vorliegenden ArbeitIn diesem Kapitel wird ein Einblick in die erarbeiteten moumlglichen Bauelementdesignseinschlieszliglich ihrer bereits existierenden Pendants gegeben Es wird daruumlber hinaus aufdie jeweiligen Vor- und Nachteile der vorgestellten Strukturen sowie die Herausforde-rungen bei ihrer Herstellung eingegangen

61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

SpinLEDs besitzen das groszlige Potenzial zu einer optischen Uumlbertragung von Spininfor-mation uumlber makroskopische Distanzen Dieser optische Transfer von Spininformationhat einen entscheidenden Vorteil gegenuumlber elektrischen Methoden Bei letzteren muumls-sen Ladungstraumlger durch makroskopische Leiter bewegt werden was nicht ohne Rei-bungsverluste durch Streuung moumlglich ist Hingegen kann bei optischen Methoden derelektrische Strompfad entsprechend kurz gehalten werden so dass derartige Verlustehier keine Rolle spielen Dennoch dienen SpinLEDs heutzutage in der Spintronik fastausschlieszliglich als Detektor fuumlr Spininjektionseffizienzen [526173ndash76] Die Gruumlnde hierfuumlrliegen an erster Stelle in den hohen technischen Anforderungen fuumlr den Betrieb planarerSpinLEDs (hohe magnetische Felder) An zweiter Stelle jedoch zusaumltzlich auch an ihrerLimitierung auf GaAs-Substrate was einer Integration mit der Si-Technologie entge-genlaumluft Wie im Folgenden naumlher erlaumlutert wird lieszligen sich beide Probleme umgehenwenn die in dieser Arbeit vorgestellten mit Fe3Si ummantelten GaAs-Nanosaumlulen in dasKonzept der SpinLEDs integriert wuumlrden

611 Planare SpinLED

Es folgt zunaumlchst eine kurze Einfuumlhrung in das Konzept der SpinLEDs in Anlehnungan das Buch ldquoSpintronic materials and technologyrdquo von Y B Xu und S M Thompson [52]SpinLEDs funktionieren auf den ersten Blick wie gewoumlhnliche LEDs Anstatt eines un-polarisierten Stroms von Elektronen wird bei der SpinLED jedoch ein Strom von spin-polarisierten Ladungstraumlgern in die LED-Struktur injiziert Dies kann durch optischeResonanz- oder Transporttechniken realisiert werden Fuumlr eine Einbindung dieser Bau-teile in industrieller Massenfertigung ist jedoch ausschlieszliglich die letztgenannte elek-trische Injektions- und Detektionstechnik geeignet Diese Technik basiert darauf dasselektrischer Transport in einem ferromagnetischen Metall stets spinpolarisiert ist Diespinpolarisierten Ladungstraumlger werden somit wie in Abbildung 61 skizziert durchdie Verwendung eines ferromagnetischen Kontakts auf der LED-Struktur in den Halb-leiter injiziert Heute verwendet man als Konfiguration des Kontaktes hauptsaumlchlich

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Schottky- oder Oxid-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Metallen sowie ferroma-gnetische Halbleiter Fuumlr Kontakte aus ferromagnetischen Halbleitern wurde die bislanghoumlchste Injektionseffizienz von uumlber 90 durch Fiederling et al [284] nachgewiesen Manist jedoch aufgrund der niedrigen Curie-Temperaturen ferromagnetischer Halbleiter aufTemperaturen weit unterhalb von Raumtemperatur sowie hohe Magnetfelder limitiertSomit ist diese Kontaktvariante fuumlr praktische Bauteilkonzepte gaumlnzlich ungeeignet Da-her werden die hier dargestellten SpinLED-Konzepte wie in Abbildung 61 dargestelltauf Schottky-Tunnelbarrieren mit ferromagnetischen Kontakten beschraumlnkt

Als p-i-n-Uumlbergaumlnge dieser SpinLEDs dienen gewoumlhnlich Strukturen basierend aufGaAs(001) mit Quantentoumlpfen bestehend aus (InGa)As oder (AlGa)As [5261285ndash287] Ei-ne detailliertere Skizze einer solchen Struktur findet sich in Abbildung 62 I Die spin-

Abbildung 61 Schema des Banddiagramms einer GaAs(InGa)As-basierten SpinLED mitSchottky-Tunnelkontakt im Fall einer angelegten Spannung Die obersten++-Schicht des Halbleiters ist so hoch dotiert dass die spinpolarisiertenElektronen diese duumlnne und gleichzeitig hohe Barriere nur mittels Tunnelnund nicht durch thermische Anregung uumlberwinden koumlnnen Sie werden indie Halbleiterstruktur injiziert diffundieren zum Quantentopf und rekom-binieren dort mit unpolarisierten Loumlchern En und Ep bezeichnen dabei diequasi Ferminiveaus der Elektronen bzw Loumlcher Eine Spinpolarisierung derElektronen wird durch die Magnetisierung des Ferromagneten bewerkstel-ligt

polarisierten Elektronen diffundieren zum Quantentopf und rekombinieren dort nachden Auswahlregeln fuumlr die Emission eines Photons mit unpolarisierten Loumlchern Somitsteht die Spinpolarisation der Elektronen in direkter Beziehung zur zirkularen Polarisa-tion des emittierten Lichtes Diese Uumlbersetzung von Spinpolarisation in rechts bzw linkszirkular polarisiertes Licht funktioniert jedoch ausschlieszliglich fuumlr Spinkomponenten desElektrons welche parallel zur Ausbreitungsrichtung des Photons gerichtet sind

Die spontane Magnetisierung der meisten ferromagnetischen Metalle besitzt entge-gen der Darstellung in Abbildung 61 aufgrund der Formanisotropie eine Ausrichtungin der Schichtebene Zirkular polarisiertes Licht ist hier somit fuumlr seitlich emittierendeSpinLEDs zu erwarten Die Auswahlregeln fuumlr eine seitliche Emission in Halbleiter-Quantentoumlpfen lassen jedoch bei der strahlenden Rekombination keine eindeutige Zu-ordnung von emittierter zirkularer Polarisation und zuvor zugrunde liegender Spinpo-

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

larisierung zu [61288] Aus diesem Grund sind seitlich emittierende SpinLEDs mit Ma-gnetisierungen in der Schichtebene nicht von praktischem Nutzen

Im Gegensatz dazu erlauben die Auswahlregeln der strahlenden Rekombination imHalbleiter-Quantentopf fuumlr frontseitig emittierende SpinLEDs eine eins-zu-eins Zuord-nung von zuvor vorhandener Spinpolarisation und schlieszliglich emittierter zirkularer Po-

Abbildung 62 I Skizze einer planaren SpinLED II Erlaubte strahlende Rekombinations-pfade im (InGa)As Quantentopf der unter I dargestellten Struktur VomLeitungsband (LB) mit der Spinquantenzahl plusmn 12 sind vier Uumlbergaumlngezum Valenzband (VB) der schweren Loumlcher (HH) mit plusmn 32 und leichtenLoumlcher (LH) mit plusmn 12 erlaubt Die zirkulare Polarisation des dabei emit-tierten Lichtes ist durch σ+ fuumlr rechts bzw σminus fuumlr links angegeben Beitiefen Temperaturen finden nur die mit dicken Pfeilen gekennzeichnetenUumlbergaumlnge statt III Die offenen Quadrate zeigen die Abhaumlngigkeit des Po-larisationsgrades von dem emittiertem Licht einer planaren SpinLED ba-sierend auf GaAs(AlGa)As auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht ausCo2FeSi vom aumluszligeren Magnetfeld Die rote Linie stellt die fuumlr diese Struk-tur mittels SQUID gemessene Magnetisierungskurve der Co2FeSi-Schichtin willkuumlrlichen Einheiten dar Um die Hysteresekurve besser mit dem EL-Signal vergleichen zu koumlnnen wurde sie invertiert Entnommen aus Farshchiet al [73]

larisation [288289] (Um fuumlr die emittierte Strahlung semitransparent zu erscheinen darfdabei der ferromagnetische Kontakt nur wenige Nanometer dick sein) Die hier erlaub-ten Uumlbergaumlnge sind in der Abbildung 62 II dargestellt

Von den Zustaumlnden des Leitungsbandes (LB) mit den Spinquantenzahlen ml = plusmn 12

existieren je zwei Rekombinationspfade mit den schweren Loumlchern (HH) der Zustaumlnde

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

ml = plusmn 32 (dicke Pfeile) und den leichten Loumlchern (LH) der Zustaumlnde ml = plusmn 1

2 (duumlnnePfeile) des Valenzbandes (VB) Sie besitzen jeweils entgegengesetzte Polarisation LautKonvention bezeichnet σ+ ein Photon mit der Spinquantenzahl +1 d h rechts und σminus

eines mit -1 d h links zirkular polarisiertes Licht

σminus LB+ 1

2

rarr

VBHH+ 3

2

σ+

LBminus 1

2

rarr

VBHHminus 3

2

σ+

LB+ 1

2

rarr

VBLHminus 1

2

σminus

LBminus 12

rarr

VBLH+ 1

2

Bei tiefen Temperaturen finden die Uumlbergaumlnge LB rarr VBLH (duumlnne Pfeile) nicht stattEs bleiben nur zwei moumlgliche Uumlbergaumlnge die je entweder zu σ+ oder σminus fuumlhren Durcheine Messung des rechts I+ und links Iminus zirkular polarisierten Lichtes in der Elektrolu-mineszenz (EL) wird der Polarisationsgrad P = (Iminus minus I+)(I+ + Iminus) bestimmt Anhanddieses Polarisationsgrades kann man somit direkt auf den Grad an spinpolarisiertenElektronen im Quantentopf zuruumlck schlieszligen Man ermittelt hierbei eine untere Grenzeder Spininjektionseffizienz des Ferromagneten zum Halbleiter Fuumlr qualitativ hochwer-tige LED-Strukturen und nicht zu niedrige Spinpolarisationsgrade ist diese Messungauch bei Raumtemperatur moumlglich Voraussetzung ist hierfuumlr dass man die Uumlbergaumlngeder Elektronen mit HH und LH energetisch trennen kann

Frontseitig emittierende SpinLEDs haben jedoch den groszligen Nachteil dass fuumlr die-se Konfiguration die Magnetisierung des Ferromagneten aus ihrer spontanen Ausrich-tung herausgedreht und entlang der Schichtnormale orientiert werden muss Diese istaufgrund der magnetischen Formanisotropie duumlnner magnetischer Filme eine schwe-re Achse Fuumlr den Betrieb planarer SpinLEDs werden deshalb sowohl in der Faraday-als auch der geneigten Hanle-Konfiguration hohe externe Felder im Bereich von 01 bis2 Tesla benoumltigt [5270] Die Faraday-Konfiguration ist in der Abbildung 62 I dargestelltHier wird das aumluszligere Magnetfeld entlang der Schichtnormale orientiert wodurch die

ObjektBauteil Magnetische Induktion B

Magnetfeld von Hirnstroumlmen 100 fT bis 1 pTErdmagnetfeld an der Erdoberflaumlche 25 bis 65microThandelsuumlblicher Kuumlhlschrankmagnet 5 bis 10 mTMagnetfeld eines Sonnenflecks 150 mTMagnetfelder von Kernspintomographen

1 bis 3 Thandelsuumlblichen Lautsprecherspulen60-Hz-TransformatorenNd2Fe14B-Dauermagnet

Tabelle 61 Groumlszligenordnungen von Magnetfeldern nach Wikipedia

Elektronenspins direkt im Ferromagneten manipuliert werden Typischerweise benoumltigtman hierfuumlr Felder zwischen 1 und 2 Tesla In der geneigten Hanle-Konfiguration wirddie SpinLED in einem etwas geringeren Magnetfeld mit einem Winkel von 45 zurSchichtnormale betrieben Dieses Feld bewirkt eine Spin-Praumlzession der Elektronen umdie Achse des Feldes nachdem sie in den Halbleiter injiziert wurden Die Spinmanipu-lation findet somit erst im Halbleiter statt Hier verursacht die Praumlzessionsbewegungeine Spinkomponente parallel zur Schichtnormale welche fuumlr den Betrieb der SpinLED

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

genutzt wird Die fuumlr diese Konfiguration benoumltigten Felder liegen zwar im Bereich von01 bis 05 Tesla und fallen so deutlich geringer als in der Faraday-Konfiguration aus fuumlrpraktische Anwendungen sind diese Groumlszligenordnungen jedoch immer noch ungeeignetFuumlr eine Einordnung dieser Felder sind in Tabelle 61 typische Magnetfeldstaumlrken vonverschiedenen Objekten und Bauteilen angegeben (entnommen aus Wikipedia)

Der Polarisationsgrad des emittierten Lichtes einer planaren SpinLED ist beispielhaftin Abbildung 62 III dargestellt Diese Messwerte basieren auf einer GaAs(AlGa)As-LED auf GaAs(001) mit einer Injektorschicht aus Co2FeSi [73286290] Die offenen Quadra-te geben den gemessenen Polarisationsgrad in Abhaumlngigkeit des aumluszligeren Feldes widerDie rote Linie hingegen zeigt den Verlauf der fuumlr diese Struktur mittels SQUID entlangder Schichtnormale gemessenen Hysteresekurve der Co2FeSi-Schicht in willkuumlrlichenEinheiten Da bei der Messung des Polarisationsgrades Elektronen in entgegengesetzterSpinpolarisierung injiziert wurden ist die Hysteresekurve fuumlr einen besseren Vergleichmit dem Verlauf des Polarisationsgrades invertiert dargestellt Die Daten gehen auf Fars-hchi et al [73] zuruumlck Wie man sieht folgt der gemessene Polarisationsgrad exakt derHysteresekurve des Co2FeSi-Films entlang der Schichtnormale Fuumlr einen Polarisations-grad von 15-20 werden Feldstaumlrken von rund 15 T benoumltigt was einigen technischenAufwand mit sich zieht und somit fuumlr Anwendungen ungeeignet ist Daruumlber hinaus istman aufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substratelimitiert An eine Integration mit Si zum Beispiel fuumlr die optische Kommunikation aufeinem Chip ist somit innerhalb des Konzeptes planarer SpinLEDs nicht zu denken

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

612 Planare SpinLED mit NanosaumlulenUm SpinLEDs auch in niedrigen bzw sogar in der Abwesenheit von aumluszligeren Magnetfel-dern zu betreiben muszlig die ferromagnetische Injektorschicht entlang des elektronischenTransportpfades magnetisiert sein Wie die vorliegende Arbeit zeigt kann dies auch oh-ne die Beschraumlnkung auf limitierte Materialsysteme oder Uumlberstrukturen [8687] durch dieVerwendung von GaAs-Nanosaumlulen als eine Traumlgerstruktur fuumlr die magnetische Schichtrealisiert werden Das Konzept einer SpinLED mit Nanosaumlulen bildet somit das ersteBauteil das im Rahmen der vorliegenden Arbeit entworfen wurde

Die moumlgliche Form einer SpinLED mit Nanosaumlulen ist in Abbildung 63 skizziertBis zum Quantentopf ist diese identisch mit der planaren SpinLED aus Abbildung62 I Auf den Quantentopf bzw eine duumlnne intrinsische Schicht werden die undotier-ten GaAs-Nanodraumlhte aufgebracht Dies kann durch Au-Troumlpfchen [180291292] oder durch

Abbildung 63 Skizze einer planaren SpinLED mit Nanosaumlulen

eine duumlnne Schicht Si-Oxid [102188192293] als Initiator des selektiven Wachstums bewerk-stelligt werden Das Nanosaumlulen-Wachstum wird schlieszliglich bei der gewuumlnschten Laumlngeder Saumlulen beendet die Wachstumsbedingungen werden vom axialen hin zum radialenWachstum geaumlndert und die n-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die int-rinsischen Saumlulen realisiert [199201294295] Im letzten Wachstumsschritt werden wie in dervorliegenden Arbeit praumlsentiert die Nanodraumlhte mit einem duumlnnen Fe3Si-Film umman-telt

Mit fluumlssigen oligomeren bzw polymeren anorganischen Molekuumllen auf Si-Basis ge-nannt Wasserstoff-Silsesquioxane (HSQ) kann der Raum zwischen den Nanosaumlulennach dem Wachstum durch Aufschleudern und anschlieszligendes Ausbacken aufgefuumlllt

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

werden Das ausgehaumlrtete HSQ hat strukturelle und elektronische Eigenschaften aumlhn-lich des Si-Oxids und ist daher ideal als Fuumlllmaterial geeignet [296297] Die nun nochfreistehenden Koumlpfe der Nanodraumlhte werden schlieszliglich mit einer duumlnnen Schicht Indi-umzinnoxid (ITO) kontaktiert [199]

Durch das Anlegen einer Spannung koumlnnen nun spinpolarisierte Elektronen vom Fer-romagnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln Die niedrig n-dotierteHuumllle der Nanodraumlhte bildet den Transportkanal Hier diffundieren die Elektronen zumplanaren Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit unpolarisierten Loumlchernaus dem p-GaAs Durch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierungdes Ferromagneten sind die Elektronenspins bereits parallel zum elektronischen Trans-portkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad im frontseitig emittierten Lichtdirekt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider Externe Magnetfelder wer-den nicht benoumltigt

HerausforderungenAufgrund der festgelegten Wachstumsrichtung der Nanodraumlhte sind die bislang fastausschlieszliglich verwendeten (001)-orientierten Substrate zur Integration von Nanosaumlulenin eine LED-Struktur leider nicht geeignet Man kann somit innerhalb dieses Konzep-tes nur beschraumlnkt auf bereits vorhandene Expertise bzw Strukturen zuruumlckgreifen Esmuumlssen als erste Herausforderung optimale Wachstumsbedingungen sowohl fuumlr glatteGaAs(111) als auch (InGa)As-Schichten gefunden werden Dotierprofile und Konzentra-tionen muumlssen uumlberpruumlft und der In-Gehalt des Quantentopfes muss angepasst werdenAufgrund des amphoteren Charakters des Si-Einbaus in den GaAs-Kristall welcher hierdurch die Orientierung bevorzugt in Erscheinung tritt [298ndash300] erfordert die n-Dotierungmittels Si besondere AufmerksamkeitFuumlr das Aufbringen des Initiators des selektiven Nanodraht-Wachstums entweder Au-Tropfen oder eine duumlnne Si-Oxidschicht muss die Probe aus der MBE entnommen undspaumlter fuumlr einen Ruumlcktransfer chemisch gereinigt werden Neben den Parametern fuumlrdas optimale Aufschleudern von Au-Tropfen oder eines Si-Oxids welche es zu findengilt muss daruumlber hinaus gewaumlhrleistet sein dass sie das im Anschluss stattfindendechemische Reinigen unbeschadet uumlberstehen Hier kann auf Arbeiten von Somaschini etal [198] zuruumlckgegriffen werdenIn der MBE muumlssen im Anschluss Wachstumsparameter fuumlr das selektive Wachstumgefunden werden Diese unterscheiden sich fundamental verwendet man Au-Tropfenoder wie in dieser Arbeit sich auf duumlnnem Si-Oxid bildende Ga-Tropfen und haumlngenzusaumltzlich teils erheblich vom Substrat ab [9102188192291293]

Ist das Nanosaumlulen-Wachstum beendet muumlssen die Wachstumsparameter wiederum andas radiale Wachstum angepasst werden und Dotierkonzentrationen und -profile ge-funden werden In Arbeiten von Dimakis et al [199] konnte bereits gezeigt werden dasssomit funktionierende p-i-n-Strukturen hergestellt werden koumlnnen detaillierte Aussa-gen uumlber den elektronischen Transport in diesen Bauteilen und damit zusammenhaumln-gend uumlber optimale Dotierprofile gibt es zur Zeit jedoch noch nicht Weiterhin ist hierzu beachten dass das n-dotierte GaAs nach der Herstellung des Quantentopfes nichtnur ausschlieszliglich auf den Nanodraht-Seitenflaumlchen sondern auch zwischen den Na-nosaumlulen aufwaumlchst Im Gegensatz zum selektiven Nanodraht-Wachstum mittels einesmit Si-Oxid bedeckten Substrates liegt das Substrat im Bereich zwischen den Saumlulenbei der Verwendung von Au-Tropfen vollkommen frei Somit stellen hier die zwischenden Saumlulen wachsenden n-dotierten Schichten einen zusaumltzlichen parasitaumlren Trans-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

portpfad dar Es erscheint daher bei dieser Methode unwahrscheinlich dass der Elek-tronentransport im Potentialgefaumllle zwischen Fe3Si-Film und GaAs-Substrat tatsaumlchlichradial uumlber die Saumlulen und erst anschlieszligend zum Quantentopf hin stattfindet Zwarkonnten einige Arbeiten an aumlhnlichen LED-Strukturen mit Nanosaumlulen bereits zeigendass der Stromfluss entlang des ersten Transportpfades stattfindet [199296] gesichert istdiese Tatsache fuumlr die hier vorgestellte Struktur jedoch nicht Im Fall eines Stromflussesuumlber die Schichten zwischen den Nanosaumlulen muss dieser durch eine isolierende Schichtunterdruumlckt werdenDas Wachstum der Fe3Si-Huumllle wurde durch die vorliegende Arbeit analysiert und stelltsomit im Rahmen der SpinLED-Herstellung keine Probleme mehr darEbenfalls unproblematisch gestaltet sich das Aufschleudern und Ausbacken von HSQbis zu einer bestimmten Houmlhe der Nanosaumlulen und das anschlieszligende Aufbringen ei-ner duumlnnen ITO-Schicht Beides sind Prozesse die in der Forschung an Halbleiter-Nanosaumlulen bereits etabliert sind wenn auch erst seit kurzem Inzwischen kommensie standardmaumlszligig bei der Prozessierung und Kontaktierung von Nanodraht-LEDs zumEinsatz [296297]

Zwar umgeht man mit diesem Konzept durch die Verwendung von Nanosaumlulen diefuumlr herkoumlmmliche SpinLEDs benoumltigten hohen Magnetfelder dennoch ist man auch hieraufgrund der hohen Qualitaumltsanspruumlche an die p-i-n-Struktur auf GaAs-Substrate limi-tiert Optische Intrachip-Kommunikation zum Beispiel ist somit auch mit diesen Bautei-len nicht realisierbar

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

613 Nanosaumlulen-SpinLEDUm die Beschraumlnkung auf GaAs-Substrate fuumlr derartige Bauteile zu umgehen bietetsich hier natuumlrlich an eine komplette SpinLED-Struktur innerhalb einer Nanosaumlule her-zustellen Dies ist das zweite Bauteilkonzept welches in diesem Rahmen ausgearbeitetwurde Die Skizze eines moumlglichen Aufbaus ist in Abbildung 64 dargestellt

Ausgangspunkt ist hier kein GaAs-Substrat mehr sondern Si(111) bedeckt mit einerduumlnnen Schicht nativen Si-Oxids Das Wachstum der Nanosaumlulen findet direkt daraufmittels des in der vorliegenden Arbeit verwendeten Ga-induzierten Mechanismus statt

Abbildung 64 Skizze einer Nanosaumlulen-SpinLED

Schleudert man zuvor auf das Si-Oxid Au-Troumlpfchen auf ist es jedoch auch moumlglichhier mittels des Au-induzierten Mechanismus [301] zu arbeiten

Das Wachstum beginnt innerhalb dieses Konzeptes mit einem p-dotierten Nanodraht-Segment Der Uumlbergang hiervon zu einem intrinsischen Abschnitt wird durch eine Un-terbrechung des bereitgestellten Akzeptor-Molekularstrahls bewerkstelligt An den p-i-Uumlbergang schlieszligt sich ein axialer (InGa)As-Quantentopf gefolgt von einem weitereni-GaAs-Segment an Das Nanodraht-Wachstum wird hier kurz unterbrochen um die bishierhin fertiggestellte Struktur mit einer duumlnnen Oxidschicht einzuhuumlllen Dies kannentweder ebenfalls mittels MBE in einer gesonderten Kammer fuumlr das Wachstum vonOxiden geschehen oder die Probe wird kurz aus der UHV-Umgebung entnommen DasOxid wird benoumltigt um ein Kurzschlieszligen der SpinLED zu unterbinden Nach demOxid-Wachstum bzw dem Ruumlcktransfer der Proben in die UHV-Umgebung wird dasSaumlulenwachstum bis zur gewuumlnschten Laumlnge fortgesetzt Dieses letzte Saumlulenstuumlck kannwie in der Abbildung 64 skizziert direkt aus n-dotiertem GaAs oder noch aus intrin-

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

sischem Material bestehen Ist die erwuumlnschte Laumlnge erreicht werden die Wachstums-bedingungen vom axialen hin zum radialen Wachstum geaumlndert und die n- bzw n rarrn++-Dotierung wird in zylindrischen Schichten um die Saumlule realisiert Das Ummantelnder Saumlulen mit Fe3Si das Auffuumlllen des Raums zwischen den Draumlhten mit HSQ unddie Kontaktierung mittels ITO verlaumluft analog zum vorher beschriebenen Konzept derplanaren SpinLED mit Nanosaumlulen

Eine angelegte Spannung bewirkt nun dass spinpolarisierte Elektronen vom Ferroma-gnet in radialer Richtung in die Halbleiter-Saumlule tunneln koumlnnen Die niedrig n-dotierteHuumllle sowie selbiger Saumlulenkern der Nanodraumlhte bilden den Transportkanal Hier dif-fundieren die Elektronen zum Quantentopf und rekombinieren dort schlieszliglich mit un-polarisierten Loumlchern aus dem p-dotierten Abschnitt der Saumlulen und dem p-SubstratDurch die senkrecht zum Quantentopf ausgerichtete Magnetisierung des Ferromagne-ten sind die Elektronenspins auch bei dieser Variante bereits parallel zum elektronischenTransportkanal orientiert Somit spiegelt der Polarisationsgrad des frontseitig emittier-ten Lichtes direkt den Grad der Spinpolarisierung im Halbleiter wider und externeMagnetfelder werden nicht benoumltigt

HerausforderungenDie groumlszligte Schwierigkeit dieser Struktur besteht in der Herstellung des axialen Quan-tentopfes Eine vollstaumlndig axiale Heterostruktur wurde nach dem Erkenntnisstand die-ser Arbeit mit der MBE-Technik noch nie realisiert Arbeiten von Somaschini [302] habengezeigt dass durch ein Oumlffnen des In-Ventils die Moumlglichkeit besteht mittels des Ga-induzierten Wachstums sehr duumlnne axiale (InGa)As-Schichten einzufuumlgen Waumlhrend-dessen wird der Ga-Tropfen jedoch sehr schnell instabil und verschwindet teils was einweiteres Wachstum mit GaAs erschwert Eine weitere Moumlglichkeit bietet hier folgendesVorgehen nach Somaschini [303] Nach dem ersten intrinsischen Segment wird der Ga-Tropfen bei niedrigen Temperaturen und sehr geringem As-Fluss verbraucht so dassglatte Kopffacetten entstehen Auf diesen wird mittels ebenfalls geringen In-Fluumlssenund Temperaturen ein neuer In-Tropfen abgeschieden Ob dies jedoch auch im Fallevon (InGa)-Tropfen funktioniert muss hier noch uumlberpruumlft werden Durch einen hohenAs-Fluss und das Heizen auf ca 500 C wird dieser kristallisiert Nun kann wiederumnach Somaschini et al [198] und Priante et al [304] ein neuer Ga-Tropfen auf die Saumlulenaufgebracht und das Wachstum fortgesetzt werden Fuumlr den VLS-Mechanismus mit Au-Tropfen zeigten Arbeiten von Somaschini [301] dass sich ein (InGa)As Quantentopf inaxialer Richtung nur bewerkstelligen laumlsst wenn man zuvor (nach dem Wachstum desersten intrinsischen Segments) die Seitenflaumlchen der GaAs-Saumlulen passiviert Fuumlr denIn-Einbau darf daruumlber hinaus der Durchmesser der Au-Tropfen nicht zu klein sein [305]

Eine Passivierung der Seitenflaumlchen erreicht man ganz einfach indem man die Pro-be kurz aus der MBE herausnimmt und einige Zeit unter Atmosphaumlrendruck an Luftlagert oder mittels MBE eine duumlnne Oxidschicht abscheidet Der folgende Uumlbergangvom (InGa)As-Quantentopf zum zweiten intrinsischen Segment stellt nach Arbeitenvon Dick et al [306] wiederum kein Problem darDie n-Dotierung des obersten Saumlulenstuumlckes kann auch in der [111]-Richtung innerhalbder Nanosaumlulen nachweislich mit Te bewerkstelligt werden [307308] Si ist hingegen auf-grund seines in der [111]-Richtung innerhalb von Nanosaumlulen verstaumlrkten amphoterenCharakters weniger geeignet [195295298ndash300309] Um keine Kompensation herbeizufuumlhrenist man bei Si deshalb auf sehr geringe Dotierkonzentrationen beschraumlnkt Ob diese fuumlrden Betrieb der Nanosaumlulen-SpinLED ausreichen muss untersucht werden Die Frage

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61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs

inwiefern sich hingegen ein intrinsisches oberstes Saumlulenstuumlck auf die Funktionsweisedes Bauteils auswirkt ist zum jetzigen Zeitpunkt ebenfalls noch ungeklaumlrtEine weitere Schwierigkeit koumlnnte sich durch die positive Dotierung des unteren Saumlu-lensegments ergeben Zwar kann man bei der p-Dotierung auf einige Arbeiten zuruumlck-greifen [195310311] genaue Dotierkonzentrationen sowie Dotierprofile sind jedoch bislangnur rudimentaumlr erforscht

Aufgrund der zwei groszligen Vorteile dieser Strukturen welche einen moumlglichen Betriebvon SpinLEDs in geringen bis hin zu gar keinen aumluszligeren Feldern und ihre Kompatibi-litaumlt mit der Si-Technologie umfassen steht demzufolge der Realisierung von beispiels-weise optischer Intrachip-Kommunikation nichts mehr im Wege Auszligerdem bleibt zuerwaumlhnen dass diese Variante ein komplettes SpinLED-Bauteil auf einer Substratflaumlchevon nur wenigen 100 nm times 100 nm darstellt dieser enorm geringe Substratverbrauchkommt der heutigen Si-Technologie weiterhin sehr entgegen

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Im ersten Teil dieses Kapitels wird eine Einfuumlhrung in das auf Parkin et al [82] ba-sierende Konzept des dreidimensionalen permanenten Festkoumlrperspeichers gegebenInnerhalb dieses Konzeptes lieszligen sich Speicherelemente mit bislang unerreichbarenSpeicherkapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen statischen Festkoumlrperspei-cher (SSDs) mit unbegrenzter Lebensdauer und zu erschwinglichen Preisen herstellenBislang gestaltet sich die tatsaumlchlich dreidimensionale Herstellung solcher Speicher je-doch als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Daskoumlnnte schlieszliglich durch die Uumlbertragung des Konzeptes auf die in dieser Arbeit vor-gestellten Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen umgangen werden Diese Uumlber-tragung fuumlhrt zum dritten und letzten Bauteilkonzept dieser Arbeit und wird im zweitenTeil dieses Kapitels vorgestellt Es nutzt die GaAs-Nanodraumlhte als rein passive Traumlger-struktur um mittels der durch sie entlang der Substratsenkrechte orientierten Fe3Si-Huumlllen dreidimensionale Speicherelemente zu realisieren

621 Konzept des Laufbandspeichers

Felder bestehend aus duumlnnen ferromagnetischen Streifen in einer senkrechten Anor-dung wurden 2008 von Parkin et al [82] unter dem englischen Begriff racetrack memory(RM) fuumlr schnelle rein elektrisch angesteuerte permanente magnetische Datenspeiche-rung vorgeschlagen Das Konzept des RM beruht im Gegensatz zu herkoumlmmlichenzweidimensionalen Speichertechniken auf einer Erweiterung der Datenablage in dendreidimensionalen Raum hinein Damit lassen sich Speicherelemente von bislang un-uumlbertroffenen Speicherkapazitaumlten Zugriffszeiten vergleichbar mit denen heutiger SSDsund quasi unbegrenzter Lebensdauer zu niedrigen Preisen realisieren Physikalisch be-ruht der RM auf dem Effekt des Spin-Momenttransfers (STT) [7778] Der STT-Effekt trittauf wenn ein Strom von spinpolarisierten Elektronen von einem Medium mit einer be-stimmten Magnetisierung in ein weiteres mit anders orientierter Magnetisierung uumlber-geht Auf die Spins der Elektronen im zweiten Medium wirkt aufgrund des spinpola-risierten Stroms ein Drehmoment Uumlbersteigt der Strom einen bestimmten Schwellwertwird es durch den STT moumlglich die Magnetisierung im zweiten Medium zu drehenDieser Effekt wird im RM genutzt um magnetische Domaumlnen kontrolliert entlang einesSpeicher- bzw Leiterstreifens zu bewegen Eine Skizze des von Parkin et al [82] vorge-stellten Konzeptes eines RM findet sich in Abbildung 65

Im Konzept des RM wird Information in magnetischen Domaumlnen welche sich in lan-gen Sequenzen auf einem vertikal angeordneten ferromagnetischen Leiterstreifen befin-den senkrecht zur Oberflaumlche eines Si-Substrats gespeichert Diese sind in Abbildung65 durch blaue und rote Abschnitte gekennzeichnet Zwischen Domaumlnen unterschied-licher Orientierung bilden sich Domaumlnengrenzen die je nach der relativen Ausrichtungder benachbarten Domaumlnen zueinander entweder in einer Kopf-an-Kopf- oder einerFuszlig-an-Fuszlig-Konfiguration vorliegen Der Abstand zwischen aufeinanderfolgenden Do-maumlnengrenzen ist durch vorgegebene Haftstellen auf dem Speicherstreifen festgelegtDieser Abstand entspricht demzufolge der Laumlnge eines Bits Die Haftstellen sorgen dar-uumlber hinaus fuumlr eine groumlszligere Stabilitaumlt der Domaumlnengrenzen gegenuumlber thermischenFluktuationen oder magnetischen Streufeldern von benachbarten Speicherstreifen De-finiert werden Haftstellen zum Beispiel durch Einkerbungen im Speicherstreifen oderdurch Modulationen in der Dicke oder der Materialparameter des Streifens

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

Fuumlr den Lese- und Schreibprozess werden die Domaumlnengrenzen durch Strompulse imNanosekundenbereich simultan entlang des Speicherstreifens bewegt Nach dem STT-Effekt [7778] verursacht der Stromfluss im magnetischen Material aufgrund von spinab-haumlngiger Diffusionsstreuung eine Spinpolarisierung des Materials und traumlgt infolgedes-

Abbildung 65 Schematischer Aufbau eines RM Entnommen aus Bader und Parkin [83] I Einvertikaler u-foumlrmiger magnetischer Speicherstreifen mit Bitmuster (blauund rot) vor und nachdem Domaumlnengrenzen mittels Strompulsen im Na-nosekundenbereich uumlber die horizontalen Lese- und Schreibstreifen bewegtwurden II Beim Lesevorgang wird mittels eines mit dem RM verbundenenMTJ der TMR gemessen III Einzelne Bits koumlnnen zum Beispiel mittels deshier dargestellten Streufeldes der Bewegung einer magnetischen Domaumlneentlang eines zweiten senkrecht angeordneten ferromagnetischen Streifesgeschrieben werden IV Ein Feld bestehend aus 42 vertikalen Speicherstrei-fen auf einem Chip

sen selbst ein Drehmoment Trifft der spinpolarisierte Strom auf eine Domaumlnengrenzeso uumlbertraumlgt er auf sie ein Spin-Drehmoment und somit ebenfalls eines auf die magne-tischen Momente in der Grenze Dieses Drehmoment kann eine Bewegung der Domauml-nengrenze verursachen welche unabhaumlngig von der Ladung der Grenze (Kopf-an-Kopfoder Fuszlig-an-Fuszlig) ist [312ndash318] Einzig der magnetische Streifen muss schmal genug seind h kleiner oder im Bereich von 100 nm so dass die Wechselwirkung des STT die-jenige der Momente mit dem Eigenfeld des Stromflusses dominiert Solange der Ab-stand benachbarter Domaumlnengrenzen konstant bleibt ist die durchschnittliche Lese-bzw Schreibezeit eines individuellen Bits unabhaumlngig von der Anzahl von Bits auf dem

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Speicherstreifen Letzterer sind somit keine Grenzen gesetzt wodurch sich mit demKonzept des RM bislang unuumlbertroffene Speicherkapazitaumlten realisieren lieszligen

Der Lesevorgang selbst findet schlieszliglich uumlber eine Messung des Tunnelmagnetwider-stands (TMR) mittels eines mit dem Speicherstreifen in Kontakt befindlichen magnetwi-derstandssensitiven Tunneluumlbergangs (MTJ) statt MTJs sind heutzutage handelsuumlblicheBauelemente und bilden die Basis eines jeden modernen MRAMs

Fuumlr den Schreibprozess gibt es mehrere technische Loumlsungen Erstens kann durch dasStreufeld eines durch einen benachbarten Metallstreifen flieszligenden Stromes eine Do-maumlne im Speicherstreifen geschrieben werden Zweitens eignet sich hierfuumlr ebenfallsdie STT-Wechselwirkung welche beim Stromfluss zwischen einem am Speicherstreifenbefindlichen magnetischen Nanoelements und dem Speicherstreifen selbst stattfindetDrittens kann wie in der Abbildung 65 III gezeichnet auch das Streufeld der kon-trollierten Bewegung einer Domaumlnengrenze entlang eines benachbarten magnetischenLeiterstreifens eine Domaumlne auf dem Speicherstreifen schreiben

Soweit das von Parkin et al [82] vorgestellte Prinzip des RM Unzaumlhlige Forschungs-gruppen beschaumlftigen sich seither mit duumlnnen magnetischen Speicherstreifen der Her-stellung von geeigneten Haftstellen und der kontrollierten Bewegung von Domaumlnen-grenzen entlang eines magnetischen Streifens [319320] Bislang jedoch gestaltet sich dietatsaumlchlich dreidimensionale Umsetzung solcher Speicherstreifen wie in Abbildung 65als ungeloumlstes Problem fuumlr heutige Fertigungstechniken im Nanometerbereich Mittelseines Grundgeruumlstes aus Halbleiter-Nanosaumlulen fuumlr die magnetischen Speicherstreifenwie die in der vorliegenden Arbeit vorgestellten mit einem Ferromagnet ummantel-ten GaAs-Nanodraumlhte koumlnnten die zuletzt genannten technischen Probleme umgangenwerden

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

622 Nanosaumlulen-LaufbandspeicherUumlbertraumlgt man das Konzept des RM auf die in dieser Arbeit diskutierten Nanosaumlulenso wird Information nicht mehr in einem u-foumlrmigen magnetischen Speicherstreifensondern in einer einzigen senkrechten Ferromagnet-Halbleiter-Nanosaumlule gespeichertEine Skizze ist in Abbildung 66 I zu finden

Nach wie vor besteht ein Datenbit aus einer magnetischen Domaumlne die nun jedochdie Form eines schmalen Hohlzylindersegmentes hat In diesen Domaumlnen ist das ma-gnetische Moment entsprechend ihrer Form entweder parallel zur Saumlule oder in Wirbelnum die Saumlule orientiert Die Domaumlnengrenzen sind entsprechend Kopf-an-Kopf bzwFuszlig-an-Fuszlig oder rechts-links bzw links-rechts konfiguriert Zur Definition und Stabi-

Abbildung 66 I Skizze von drei Speichersaumlulen eines Nanodraht-RM jede besteht auseiner vertikalen mit einem duumlnnen Metallfilm ummantelten Halbleiter-Nanosaumlule Einzelne Bits bestehen nun aus Hohlzylindersegmenten (blauund rot) II Skizze eines Feldes von 30 Nanosaumlulen-RM auf einem Chip

lisierung der Domaumlnen werden wiederum vorgegebene Haftstellen verwendet Hierfuumlrkann bei einem Nanodraht-RM jedoch direkt der unter der magnetischen Speicherhuumll-le befindliche Halbleiterkern verwendet werden da sich Halbleiter-Nanosaumlulen in ver-schiedenen Uumlberstrukturen mit nahezu atomarer Perfektion herstellen lassen Berichtetwurde zum Beispiel bereits von periodischer Zwillingsbildung aus Wurzit- und Zink-blendephase mit einhergehender Zick-Zack-Form der Nanodraumlhte [321ndash325] Auch Tian etal [326] beobachteten Nanosaumlulen in periodischer Zick-Zack-Form Beim Ummanteln sol-cher Nanodraumlhte mit einem Ferromagneten sorgt die Form einer solchen Traumlgersaumluleautomatisch fuumlr periodische Einkerbungen in der magnetischen Huumllle die als Haft-stellen agieren koumlnnen Daruumlber hinaus sind ebenfalls periodische Modulationen desSaumlulendurchmessers bekannt [252327ndash329] Auch diese koumlnnen als Haftstellen dienen Beieinem Nanosaumlulen-RM sind die Haftstellen somit schon direkt nach dem Wachstum der

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6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten

Traumlgerstruktur vorhanden Dies koumlnnte im Gegensatz zum RM ohne Nanosaumlulen beiwelchem Haftstellen unter Umstaumlnden in einem separaten Prozessierungsschritt defi-niert werden muumlssen eine nicht unwesentliche Zeitersparnis fuumlr den Fertigungsprozessmit sich bringen

Entlang der Nanosaumlule werden die Domaumlnengrenzen durch einen Strompuls zwi-schen dem Kopf und dem Fuszlig der Saumlule uumlber den Mechanismus des STT bewegtDer hierzu benoumltigte Kontaktstreifen am Fuszlig der Draumlhte wird lithographisch entwedernach dem Saumlulenwachstum angebracht oder bereits vorher gemeinsam mit den vor-definierten Positionen fuumlr das Nanodraht-Wachstum Es ist hier jedoch auch moumlglichdie parasitaumlre Schicht des Ferromagneten zwischen den Saumlulen die beim Ummantelnder Draumlhte entsteht direkt fuumlr den unteren Kontakt zu verwenden Um die elektrischenAnsteuerungen fuumlr den Lese- und Schreibprozess in der Mitte des Nanodrahtes an-zubringen wird der Raum bis zur Haumllfte der Saumlulen mit Dielektrika wie das bereitserwaumlhnte HSQ oder andere Polymere aufgefuumlllt Techniken zum definierten Auffuumlllendes Saumlulen-Zwischenraumes sind wie im vorangegangenen Abschnitt bei den Spin-LEDs erwaumlhnt mittlerweile Standard in der Nanodraht-Prozessierung Fuumlr die Lese-und Schreibprozesse selbst eignen sich direkt die im RM-Konzept von Parkin et al [82]

vorgeschlagenen Mechanismen bzw Bauteile Einzig ihre Form muss durch leichte Mo-difizierung an die Zylinder-Geometrie der Speichersaumlule angepasst werden Diese Lese-bzw Schreibstreifen werden wiederum durch Dielektrika voneinander isoliert litho-graphisch somit in einer radialen Geometrie um die Saumlulen angebracht Zu den hierbenoumltigten Prozessierungsschritten vergleichbare konnten bereits bei der Realisierungvon radialen Gate-Strukturen um Nanosaumlulen fuumlr Nanodraht-Transistoren erfolgreichdurch- und vorgefuumlhrt werden [4325330ndash334] Nach einem erneuten Auffuumlllen mit Dielek-trika wird schlieszliglich noch der Kopf der Saumlulen analog zu den bereits beschriebenenProzessen fuumlr die SpinLED-Fertigung lithographisch kontaktiert

Der endguumlltige Saumlulen-Speicher besteht schlieszliglich aus Feldern vieler einzelner Spei-chernanosaumlulen aumlhnlich der Skizze in Abbildung 66 II Das Wachstum von Halbleiter-Nanosaumlulen innerhalb vordefinierter Positionen welche in ihrer Gesamtheit solche groszlig-flaumlchig angelegten Felder auf einem Substrat bilden wurde bereits von verschiedenenGruppen fuumlr verschiedene Halbleiter demonstriert [18102131335ndash348] Entgegen desselbenKonzeptes ohne Nanosaumlulen ist somit eine Fertigung solcher Speicherelement-Felderfuumlr heutige Prozessierungstechniken durchaus machbar

HerausforderungenDie erste und grundlegende offene Frage dieses Nanosaumlulen-RM-Konzeptes stellt sichim Zusammenhang der geometrischen Form der fuumlr dieses Konzept benoumltigten Domauml-nen Nach dem Kenntnisstand dieser Arbeit wurde bisher noch nicht nachgewiesen obeine Bewegung der Grenzen von Domaumlnen in Zylinder-Geometrie entlang einer magne-tischen Saumlule mittels der Wechselwirkung des STT moumlglich ist Dies zu erforschen bildetdie groumlszligte Herausforderung des Nanosaumlulen-RMEine weitere Schwierigkeit schlieszligt sich hier direkt an die erste an Aufgrund der Tat-sache dass die Form der Domaumlnen ein Hohlzylinder-Segment ist existieren innerhalbdieses Konzeptes nicht mehr nur zwei Konfigurationen von Domaumlnengrenzen sondernmindestens doppelt so viele (Kopf-an-Kopf Fuszlig-an-Fuszlig rechts-links links-rechts) In-wieweit sich welche Konfiguration fuumlr diese Art von Speicherelement eignet ist zumjetzigen Zeitpunkt ebenso ungeklaumlrt und bedarf weiterer ForschungDaruumlber hinaus bleibt fuumlr dieses Konzept ebenfalls noch zu untersuchen ob die hier

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62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung

vorgeschlagenen Moumlglichkeiten zur Haftstellenfertigung tatsaumlchlich geeignet sind umstabile Domaumlnen mit festen Ausdehnungen zu realisierenSchlieszliglich birgt der gesamte beschriebene Fertigungsprozess Herausforderungen tech-nischer Art Zwar existieren zur Zeit in der Halbleiter-Nanodraht-Forschung Expertisenzu jedem der benoumltigten Prozessierungsschritte bis diese jedoch im Zusammenspiel zueinem funktionierenden RM fuumlhren werden sicher nicht wenige Feinjustierungen An-passungen und Modifikationen vorgenommen werden muumlssen

Es bleiben hier demzufolge viele offene Fragen von ganz grundsaumltzlichem Charak-ter Fuumlr die heutigen Fertigungstechniken im Nanometerbereich stellt dieses Konzeptjedoch eine tatsaumlchlich realisierbare Umsetzung eines echt dreidimensionalen Festkoumlr-perspeichers dar Das enorme Potenzial eines solchen Speichers (bislang unerreichbareKapazitaumlten bei Zugriffszeiten aumlhnlich der heutigen SSDs eine unbegrenzte Lebensdau-er sowie erschwingliche Preise) rechtfertigt somit zukuumlnftige Arbeit in dieser Richtung

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7 Zusammenfassung

Das Gebiet der Halbleiter-Nanosaumlulen zieht seit geraumer Zeit eine bemerkenswerteAufmerksamkeit auf sich [2ndash6] Mittels Nanostrukturen wie diesen Saumlulen ist es nichtnur moumlglich quasi verspannungsfrei Halbleiter hoher Qualitaumlt auf nahezu jedem Sub-strat herzustellen [10100101223] auch innerhalb der Saumlule lassen sich aufgrund der Moumlg-lichkeit des elastischen Spannungsabbaus sehr unterschiedliche Materialien in hoherQualitaumlt kombinieren [18106325349350] Dies fuumlhrt zu gaumlnzlich neuen Moumlglichkeiten in derGestaltung von Bauelementen mit verschiedensten teils voumlllig neuartigen Eigenschaf-ten [161719296342351ndash370]

Diese Arbeit geht noch einen Schritt daruumlber hinaus und verknuumlpft als eine der ers-ten Arbeiten das Gebiet der Halbleiter-Saumlulen mit demjenigen der Spintronik Inner-halb einer Saumlule wird ein ferromagnetisches Metall mit einem Halbleiter kombiniertDie Struktur besteht im Rahmen dieser Arbeit aus einem GaAs-Kern umhuumlllt mit ei-ner duumlnnen Fe3Si-Schicht die somit fuumlr sich allein gesehen einen Nano-Hohlzylinder(Englisch nanotube) darstellt

Diese Nano-Hohlzylinder sind daruumlber hinaus auch als eigenstaumlndige Strukturen in-teressant da sie aufgrund ihrer geometrischen Abmessung und Form ganz eigene Rand-bedingungen fuumlr die Orientierung der Magnetisierung besitzen Fuumlr die spontane Aus-richtung der magnetischen Momente ergeben sich nur zwei moumlgliche Konfigurationendie Orientierung in Vortices (Wirbeln) um die Hohlzylinder herum auch Zwiebelstruk-tur genannt und die Staborientierung entlang der Zylinder [114115371ndash373] Letztere bildetdie Motivation dieser Arbeit denn aufgrund der senkrechten Orientierung der darunterbefindlichen Halbleiter-Saumlule auf dem Substrat sorgt sie fuumlr eine moumlgliche Ausrichtungder spontanen Magnetisierung entlang der Substratnormalen Dies ist wegen der ma-gnetischen Formanisotropie mit herkoumlmmlichen Ferromagnet-Schichten nur mit sehrlimitierten Materialen [8687] oder mit einem erheblichen Aufwand indem spezielle ma-gnetische Uumlbergitter und Mehrfachschichtsysteme gewachsen werden zu bewerkstel-ligen [88ndash91374ndash382] Die in dieser Arbeit vorgestellte Variante der Nano-Hohlzylinder isthingegen unabhaumlngig vom magnetischen Material und erfordert nur den einen Wachs-tumsschritt der Saumlulen-Umhuumlllung

Das Forschungsgebiet der ferromagnetischen Hohlzylinder mit Abmessungen im Na-nometerbereich [83383ndash389] ist mindestens ebenso groszlig wie dasjenige der Halbleiter-Nano-draumlhte Die epitaktische Kombination beider Nanostrukturen [27ndash293135ndash39] mit einem sogeeigneten Ferromagneten wie Fe3Si ist jedoch ein Alleinstellungsmerkmal dieser Ar-beit Hier galt es zu untersuchen

1 inwieweit es moumlglich ist GaAs-Nanodraumlhte mit Fe3Si mittels MBE zu umhuumlllen

2 welche physikalischen Eigenschaften diese mit Fe3Si ummantelten Saumlulen aufwei-sen und

3 inwieweit sich eine Stabmagnetisierung in den Nanodraht-Huumlllen realisieren laumlsst

Verschiedene GaAs-Traumlgerstrukturen wurden zu diesem Zweck mittels des selbstin-duzierten VLS-Wachstums hergestellt Im direkten Anschluss daran wurden diese unter

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7 Zusammenfassung

UHV-Bedingungen in eine zweite Kammer geeignet fuumlr das Metallwachstum transfe-riert und mit Fe3Si umhuumlllt Somit wurde eine houmlchstmoumlgliche Reinheit der Grenzflaumlchegewaumlhrleistet Diese technische Voraussetzung ist ein weiteres Alleinstellungsmerkmaldieser Arbeit

Die Epitaxie des Fe3Si auf den Saumlulen-Seitenwaumlnden ist allein aufgrund der geneig-ten Quellenpositionen in der MBE-Kammersymmetrie moumlglich Da Adatomdiffusion beiden niedrigen Temperaturen des Metallwachstums so gut wie keine Rolle spielt besitztder zur Substratnormale geneigte Materialfluss der MBE eine Komponente ungleichNull parallel zur Substratoberflaumlche Dieser Materialanteil adsorbiert auf den Seiten-flaumlchen der Saumlulen Hieraus und aus den Draht-Abmessungen folgt eine rund fuumlnfmalniedrigere Wachstumsrate an den Saumlulen-Seitenflaumlchen als auf der Substratoberflaumlchezwischen den Draumlhten Das Ungleichgewicht der Volumina von Huumlllen und parasitaumlrerSchicht ist bei allen Ensemble-Messungen von anlagenfrischen Proben zu beruumlcksich-tigen und fuumlhrt dazu dass bei dieser Art der Charakterisierung nur sehr beschraumlnkteAussagen uumlber die Huumlllen gemacht werden koumlnnen Durch eine gezielte Wahl der Trauml-gerstruktur (genauer gesagt der Dichte und Laumlnge der Saumlulen) laumlsst sich der Anteil desparasitaumlren Wachstums zwischen den Draumlhten jedoch maszligschneidern Dabei kann dieSaumlulendichte durch eine Vorstrukturierung der Si-Substrate nahezu beliebig eingestelltwerden [102339ndash348] Die Laumlnge ist noch einfacher uumlber die GaAs-Wachstumsdauer steu-erbar [188192390391] Somit ist auch ein komplettes Unterdruumlcken dieses Fe3Si-Films moumlg-lich Diese Beobachtung ist ein sehr wichtiger Aspekt im Hinblick auf eine Verwendungder Nanodraumlhte in spintronischen Bauteilen

Unabhaumlngig davon ist es moumlglich Nanosaumlulen verschiedener Laumlngen gleichmaumlszligig mitFe3Si zu ummanteln Das Wachstum findet dabei uumlberall auf der Nanodraht-Oberflaumlchesimultan statt und bildet eine geschlossene Huumllle Der hexagonale Querschnitt der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur wird dabei in seiner Form erhalten seine Ausrichtung vari-iert jedoch mit der Fe3Si-Wachstumstemperatur Somit kann die Dicke der Fe3Si-Huumllleganz einfach durch die Wahl der Wachstumsdauer eingestellt werden Dies ist ein weite-res wichtiges Ergebnis dieser Arbeit denn gleichmaumlszligige und geschlossene Huumlllen sindeine Grundvoraussetzung fuumlr eine moumlgliche Verwendung der Nanosaumlulen in zukuumlnfti-gen Bauelementen

Die Morphologie der umhuumlllten Nanodraumlhte unterscheidet sich von derjenigen pla-narer Fe3Si-Schichten Bei Temperaturen unter 200 C zeigen die Saumlulen eine charakte-ristische kurzstrukturierte Rauigkeit Glatte Seitenflaumlchen lassen sich fuumlr Substrattem-peraturen um 200 C bewerkstelligen Bei houmlheren Temperaturen rauen die Oberflaumlchenwiederum enorm auf Dennoch liegen auch bei der houmlchsten Wachstumstemperaturdieser Arbeit von 350 C noch geschlossene Nanodraht-Huumlllen vor Fuumlr den Einsatz inspintronischen Bauteilen sind Schichten bzw Huumlllen mit rauen Grenz- und Oberflauml-chen problematisch da sie eine zusaumltzliche Quelle der Elektronenstreuung darstellenund stromfuumlhrende Kanaumlle am gewuumlnschten elektrischen Transportpfad vorbei und so-mit zusaumltzliche Widerstaumlnde verursachen koumlnnen [262ndash265] Demzufolge kann aufgrundder Morphologie fuumlr das Wachstum von Bauteilen basierend auf mit Fe3Si ummantel-ten GaAs-Nanosaumlulen bereits eine maximale Substrattemperatur von 200 C angegebenwerden

Im Gegensatz zur Epitaxie des Fe3Si auf hochreinen GaAs-Substraten zeigt die pa-rasitaumlre planare Schicht des Fe3Si zwischen den Saumlulen ausschlieszliglich polykristallineEigenschaften Dies gilt jedoch nicht fuumlr die Nanodraht-Huumlllen Bei Temperaturen un-terhalb von 200 C konnte neben polykristallinem Material auch ein signifikanter Anteil

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an epitaktisch ausgerichtetem Fe3Si in den Huumlllen mittels XRD und TEM nachgewiesenwerden Die kristallographische Orientierung stimmt dabei mit derjenigen des GaAsuumlberein Innerhalb dieser epitaktischen Bereiche besitzt das Fe3Si eine stoumlchiometri-sche Zusammensetzung und liegt zumindest in der B2-Ordnung vor Bei Temperaturenum 200 C ist die gesamte Huumllle in Uumlbereinstimmung mit dem GaAs epitaktisch ori-entiert Sie zeigt einen Ordnungsgrad der B2-Struktur wobei sich auch Hinweise aufeine hundertprozentige Ordnung entsprechend der D03-Phase finden Das Fe3Si derHuumlllen bildet markante (111)-orientierte Facetten aus welche aufgrund ihrer geringenVerkippung zur [111]-Wachstumsrichtung oberflaumlchlich sehr glatt erscheinen Numeri-sche DFTPBE-Berechnungen der Oberflaumlchenenergien des Fe3Si von Dr Steve Erwinvom Naval Research Laboratory Vereinigte Staaten von Amerika ergaben uumlbereinstim-mend mit den experimentell beobachteten Facetten fuumlr Si-terminierte (111)-OberflaumlchenMinimalwerte Daruumlber hinaus zeigen die Nanosaumlulen ab 200 C erste Anzeichen von In-terdiffusionsprozessen in der Form von Grenzflaumlchenreaktionsprodukten Bekannt sinddiese Grenzflaumlchenreaktionen auch von der planaren Epitaxie des Fe3Si wurden dortjedoch erst bei erheblich houmlheren Temperaturen um 400 C beobachtet Das Einsetzendieser Reaktionen bei wesentlich niedrigeren Temperaturen im Falle der Nanodraumlhteist houmlchstwahrscheinlich dem hohen Oberflaumlchenanteil im Vergleich zum Volumen unddem sehr geringen Durchmesser der Saumlulen zuzuschreiben Beide Faktoren beguumlnstigennachweislich Instabilitaumlten an Ober- und Grenzflaumlchen [34249ndash252] Bei Temperaturen uumlber200 C hinaus fuumlhren die Interdiffusionsprozesse in den Saumlulen zu einer sukzessivenZerstoumlrung sowohl des GaAs- als auch des Fe3Si-Kristalls Die Reaktionen spielen sichdabei in einem Kanal welcher von den Draumlhten selbst gebildet wird bis hinein in das Si-Substrat ab Im Substrat entstehen in der Folge ausgedehnte Reaktionsbereiche welchein Form und Ausdehnung nicht mit den Praumlzipitaten planarer Fe3Si-Schichten uumlber-einstimmen Als Reaktionsprodukte bilden sich Fe-Si-As- Fe-Ga- Fe-Si- Fe-As- undAs-Si-Verbindungen Die Untersuchungen der kristallographischen Eigenschaften derFe3Si-Huumlllen bestaumltigen somit eine maximale Wachstumstemperatur von 200 C

Die fuumlr diese Arbeit motivierende Fragestellung nach einer moumlglichen Stabmagneti-sierung in den Nanodraht-Huumlllen konnte tatsaumlchlich fuumlr verschiedene Substrattempera-turen mittels MFM-Messungen und dem Vergleich der Kontrastmuster mit mikroma-gnetisch simulierten Streufeldern nachgewiesen werden Somit ist diese Arbeit die al-lererste zur Forschung an Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraumlhten welche die gewuumlnschteStabmagnetisierung realisieren konnte Das staumlrkste magnetische Signal zeigten hierbeiSaumlulen einer Wachstumstemperatur von 100 C Diese nach belieben nano- oder mi-krometerlangen Stabmagnete sind entsprechend der GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktursenkrecht zur Substratoberflaumlche orientiert und stellen somit eine Alternative zur Be-werkstelligung einer leichten magnetischen Achse entlang der Substratnormalen darSie koumlnnen mit glatten Grenz- und Oberflaumlchen einem sechseckigen Querschnitt undgleichmaumlszligigen geschlossenen Huumlllen jedweder gewuumlnschten Dicke hergestellt werdenDabei zeigen sie bis zu einer Wachstumstemperatur von maximal 200 C die fuumlr Fe3Sitypischen magnetischen Eigenschaften Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen sindsomit nachweislich vielversprechende Nanostrukturen fuumlr neuartige zukunftsgewand-te Bauteile der Spintronik und der magnetischen Datenspeicherung

Als Ausblick bleibt schlieszliglich zu klaumlren inwiefern die hier vorgestellten Nanodraht-strukturen fuumlr die in Kapitel 6 genannten zukunftstraumlchtigen Bauteile aufgrund ihrerelektronischen Eigenschaften geeignet sind und inwieweit sie mit bereits bekannten pla-naren Strukturen konkurrieren koumlnnen

127

A Uumlbersicht der Proben undWachstumsbedingungen

Im Folgenden werden die hier untersuchten Proben und ihre jeweiligen Parameter desMBE-Wachstums aufgelistet Dem besseren Verstaumlndnis halber sind sie in thematischenGruppen zusammengefasst und dort anhand der Laumlnge der Traumlgerstruktur klassifiziertdadurch sind die Probennummern nicht fortlaufend und es tauchen einige Proben dop-pelt auf

A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

Die Stoumlchiometie des Fe3Si wurde anhand planarer Schichten auf unverkippten semi-isolierenden GaAs(001)-2-Zoll-Substraten von Wafer Technology mittels XRD kalibriertDa GaAs und Fe3Si gitterangepasst sind wurden hierzu ω-2ϑ-Kurven um den ReflexGaAs(004)Fe3Si(004) aufgenommen und die Temperatur der Si-Zelle solange angepasstbis der Fe3Si(004) Reflex genau auf dem GaAs(004) zu liegen kam Aus den Nebenmaxi-ma verursacht durch Beugung an den glatten Fe3Si-Grenz- und Oberflaumlchen konnte da-bei zugleich die Schichtdicke und somit die Wachstumsrate des Fe3Si ermittelt werdenDie Wachstumsbedingungen der GaAs-Pufferschicht die in der Wachstumskammer fuumlrGruppe-III-Arsenide aufgebracht wurde sind hier nicht erfasst Die Tabelle A1 beziehtsich ausschlieszliglich auf die Wachstumskammer fuumlr ferromagnetische Metalle

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53533 200 3 1335 1395M53544 200 3 1335 1370 18M53545 200 3 1335 1350 16M53558 200 3 1335 1363 18

Tabelle A1 Proben zur Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie

129

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A2 Temperaturserien

Hier sind nun alle Proben aufgelistet bei denen der GaAs-Nanosaumlulen-Kern bei ver-schiedenen Temperaturen (Tsub) mit Fe3Si ummantelt wurde Die Wachstumsraten unddas VIII-Verhaumlltnis beziehen sich auf die Rate in nmh mit welcher eine planareGaAs-Schicht unter gleichen Bedingungen wachsen wuumlrde und das dabei bereitgestell-te Flussverhaumlltnis von As (FAs) zu Ga (FGa) Des weiteren meint die Spalte gtR in nmhltder folgenden Tabellen ebenfalls die Rate mit welcher eine planare Fe3Si-Schicht untergleichen Bedingungen wachsen wuumlrde Die Spalten gtTFe in C lt und gtTSi in C lt gebendie Zellentemperatur von Fe bzw Si waumlhrend des Wachstums an

A21 200-nm-lange NanosaumlulenDiese Serie wurde hauptsaumlchlich fuumlr TEM-Untersuchungen angefertigt Die ersten 4 Pro-ben sind auf n-dotierten (As) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid der Firma Sil-chem gefertigt die restlichen auf ebenfalls n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mitnativem Oxid der Firma CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wurdenach dem VLS-Mechanismus mit Ga-Tropfen auf duumlnnem Si-Oxid die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur hergestellt Hierbei wurde ein VIII-Verhaumlltnis von 10 und eine Rate von100 nmh verwendet Die Wachstumstemperatur betrug 620 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 13 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53324M53325 100 3 1335 1405 23M53326 150 3 1335 1405 23M53327 200 3 1335 1405 23M53334 250 3 1335 1405 23M53335 300 3 1335 1405 23M53336 350 3 1335 1405 23

Tabelle A2 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 200-nm-lange Nan-odraumlhte

130

A2 Temperaturserien

A22 1-microm-lange Nanosaumlulen

Die hier gelisteten Proben wurden saumlmtlich auf p-dotierten (B) Si(111)-2-Zoll-Substratender Firma Silchem gefertigt Das native Oxid wurde am PDI von Dr Emmanouil Dimakisund Dr Claudio Somaschini chemisch basierend auf den Arbeiten von Breuer [9] praumlpa-riert

Fuumlr diese Serie wurde die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur im ersten Schritt in derMBE-Kammer fuumlr III-Arsenide bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnisvon 24 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 570 C und die Dauer fuumlr dieseSerie 30 min

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53241M53221 100 3 1335 1395 23M53220 150 3 1335 1395 23M53219 200 3 1335 1395 23M53218 250 3 1335 1395 23M53222 300 3 1335 1395 23M53223 350 3 1335 1395 23

Tabelle A3 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 1-microm-lange Nanodraumlh-te

A23 10-microm-lange Nanosaumlulen

Diese Serie wurde auf n-dotierten (P) Si(111)-2-Zoll-Substraten mit nativem Oxid derFirma CrysTec gefertigt

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53760 15 3 1335 1363 18M53754 50 3 1335 1363 18M53747 100 3 1335 1363 18M53749 150 3 1335 1363 18M53750 200 3 1335 1363 18M53751 250 3 1335 1363 18M53752 300 3 1335 1363 18M53753 350 3 1335 1363 18

Tabelle A4 Bei verschiedenen Temperaturen mit Fe3Si ummantelte 10-microm-lange Nan-odraumlhte

131

A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen

A24 Planare VergleichsschichtenAls Vergleichsproben fuumlr verschiedene Untersuchungen wurden planare Fe3Si-Schichtenauf Si(111) Substraten mit nativem Oxid gefertigt Die Substrate der ersten beiden Pro-ben sind n-dotierte (P) 2-Zoll-Wafer von CrysTec das folgende ist ein n-dotierter (As)2-Zoll-Wafer von Silchem und die weiteren sind p-dotierte (B) 2 Zoll Wafer von CrysTec

Um realistische Vergleichsproben herzustellen wurden fuumlr diese Serie alle Proben fuumlr1 h bei 600 C in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide getempert

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53811 15 3 1335 1363 18M53809 50 3 1335 1363 18M53323 100 3 1335 1405 23M53658 150 3 1335 1363 18M53660 200 3 1335 1363 18M53663 250 3 1335 1363 18M53666 300 3 1335 1363 18M53669 350 3 1335 1363 18

Tabelle A5 Fe3Si-Schichten gewachsen bei verschiedenen Temperaturen auf Si(111) Sub-straten mit nativem Oxid

A3 Serie der Schichtdicke

Hauptsaumlchlich fuumlr magnetische Charakterisierungen wurden 10-microm-lange Nanosaumlulenverschieden lang mit Fe3Si umhuumlllt woraus sich eine unterschiedlich dicke Nanosaumlulen-Huumllle ergibt Die hier verwendeten Substrate sind n-dotierte (P) Si(111) 2-Zoll-Substratemit nativem Oxid von CrysTec

Waumlhrend des ersten Wachstumsschrittes in der MBE-Kammer fuumlr III-Arsenide wur-de die GaAs-Nanodraht-Traumlgerstruktur bei einer Rate von 200 nmh und einem VIII-Verhaumlltnis von 100 hergestellt Die Wachstumstemperatur betrug 600 C und die Dauerfuumlr diese Serie 5 h

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53768M53759 15 075 1335 1363 18M53757 15 15 1335 1363 18M53760 15 3 1335 1363 18M53767 15 6 1335 1363 18

Tabelle A6 10-microm-lange Nanodraumlhte mit verschieden dicken Fe3Si-Huumlllen

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B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

Um eine zusaumltzliche epitaktische Referenz zu den in der vorliegenden Arbeit behan-delten und groumlszligtenteils polykristallinen Fe3Si-Schichten zu haben wurden noch dreiProben von epitaktischem Fe3Si auf hochreinen GaAs(111)B-Substraten hergestellt DieParameter des MBE-Wachstums dieser Schichten finden sich in Tabelle B1

Probe Tsub in C t in h TFe in C TSi in C R in nmh

M53851 100 3 1335 1365 18M53856 200 3 1335 1365 18M53859 350 3 1335 1365 18

Tabelle B1 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

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B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer

Zuvor wurden ausgehend von bereits vorhandener Expertise zum GaAs(111)-WachstumBedingungen gesucht unter denen sich eine optimal glatte (111)GaAs-Pufferschicht mitatomaren Stufen ausbildet Das MBE-Rezept fuumlr ein solches GaAs(111)-Puffer ist in derTabelle B2 von Probe M53777 zusammengefasst

Oxiddesorption

Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

580 116 middot1015

Gepulstes Wachstum von 2075 nm GaAs

R in nmh VI I I-Flussverhaumlltnis t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

50times 500 375 30 640 116 middot1015

60 640 116 middot1015

Tempern

t in s Tsub in C FAs in sminus1cmminus2

2700 640 216 middot1015

Abkuumlhlen

FAs in sminus1cmminus2

216 middot1015

Tabelle B2 Rezept fuumlr ein optimales GaAs(111)-Pufferwachstum

AFM-Aufnahmen in Abbildung B1 bestaumltigen ein glattes Pufferwachstum Einzelne

Abbildung B1 AFM-Aufnahmen von M53777 aus Probenmitte und Probenrand Die Houml-henskala umfasst stets eine Spanne von 0 bis 4 nm

atomare Stufen sind gut zu erkennen Die mittlere quadratische Rauigkeit des Puffersbetraumlgt 567 Aring in der Probenmitte und 584 Aring im Probenrand

134

B2 Morphologie

B2 Morphologie

Auch nach dem Wachstum von rund 54 nm Fe3Si sind diese atomaren Stufen unabhaumln-gig von den hier verwendeten Temperaturen immer noch deutlich sichtbar wie AFM-Untersuchungen dargestellt in Abbildung B2 zeigen Einzig bei einer Temperatur von

Abbildung B2 AFM-Aufnahmen aus der Mitte der in Tabelle B1 enthaltenen Proben DieHoumlhenskala umfasst fuumlr 100 und 200 C eine Spanne von 0 bis 10 nm undfuumlr 350 C 0 bis 20 nm Die Skala betraumlgt in allen Bildern 5 microm

350 C ergeben sich zusaumltzlich auf der sehr glatten Probenoberflaumlche erhoumlhte ringfoumlrmi-ge Strukturen

Dass die Fe3Si-Schichten bis 200 C aumlhnlich ebene Oberflaumlchen wie die GaAs(111)-Ausgangsflaumlche bilden bestaumltigen die in Tabelle B3 aufgefuumlhrten rms-Rauigkeiten der

Puffer 100 C 200 C 350 C

rms-Rauigkeit 57 Aring 108 Aring 99 Aring 196 Aring

Tabelle B3 Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

AFM-Aufnahmen in Abbildung B2 Bei 350 C raut sich die Fe3Si-Schicht aufgrund derhohen ringfoumlrmigen Defekte merklich auf

B3 Kristallstruktur

Analog zu den im Haupttext untersuchten Proben wurden auch hier XRD-Messungenin ω-2ϑ- und 2ϑ-Geometrie durchgefuumlhrt In den 2ϑ-Kurven (hier nicht gezeigt) wurdenbei keiner der drei Temperaturen Reflexe beobachtet Polykristalline Beitraumlge in denFe3Si-Schichten koumlnnen entgegen vergleichbarer Filme auf Si-OxidSi(111)-Substratensomit nahezu ausgeschlossen werden

Das epitaktische Fe3Si hingegen ist fuumlr 100 und 200 C in den ω-2ϑ-Messungender Abbildung B3 deutlich zu erkennen Es wurde darauf verzichtet die gesamteKurve vom (111)- bis (444)-Reflex zu zeigen Um exemplarisch die relevanten De-tails der Messungen zu demonstrieren ist hier nur ein Ausschnitt der ω-2ϑ-Kurveum den GaAs(444)-Reflex dargestellt Das Beugungsmaximum liegt fuumlr 100 C beiq100 = 767647 1Aring fuumlr 200 C hingegen bei q200 = 767954 1Aring Aus diesen Wer-ten ergibt sich ∆a

a (100) = 0 306 und ∆aa (200) = 0 266 mit der Gitterkonstante

135

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

a = 5 65342 Aring des stoumlchiometrischen Fe3Si Nach Herfort et al [49] berechnet sich der Si-Anteil x in den hier vorliegenden Fe1minusxSix-Phasen somit zu x100 = (20 5 plusmn 2 2) at Sibzw x200 = (21 3plusmn 2 2) at Si Das Fe3Si der Schichten ist bei Wachstumstemperaturenum 100 C leicht Fe-reicher als bei Temperaturen um 200 C obwohl die Materialfluumlssebei beiden Proben nominell gleich eingestellt waren

Fuumlr die Temperaturen 100 und 200 C lassen sich weiterhin charakteristische Dicke-noszillationen erkennen In Uumlbereinstimmung mit den AFM-Untersuchungen sprichtdies fuumlr sehr glatte Ober- und Grenzflaumlchen Sowohl die Oszillationen als auch dieSchichtreflexe wurden durch eine Fitkurve angepasst welche wie im Bild angegeben

Abbildung B3 ω-2ϑ-Kurven um den GaAs(444)-Reflex der XRD an planaren Fe3Si-Schichten hergestellt bei verschiedenen Temperaturen auf GaAs(111)B-Substraten Der Reflex des Fe3Si liegt fuumlr 100 C bei niedrigeren q-Wertenals fuumlr 200 C Die eingezeichneten Fitkurven des Schichtreflexes und derDickenoszillationen ergeben die Werte rechts im Bild Fuumlr 350 C sind hin-gegen die Dickenoszillationen als auch der Fe3Si-Reflex verschwunden

fuumlr die Schichtdicke dS(100) = 60 0 nm und dS(200) = 56 9 nm liefert Dies stimmt gutmit den nominell abgeschiedenen 54 nm Fe3Si uumlberein Hier gilt es zu beachten dassdiese Proben sehr viel spaumlter als die im Haupttext behandelten hergestellt wurden Dawaumlhrend dieser Zeit die Fe- und Si-Fluumlsse leicht sanken wird im Haupttext von einernominell abgeschiedenen planaren Schichtdicke von rund 70 nm ausgegangen

Aufgrund von erheblichen Grenzflaumlchenreaktionen sind in ω-2ϑ bei Wachstumstem-peraturen um 350 C keine Reflexe des Fe3Si mehr zu beobachten Gleichzeitig ver-schwinden durch raue Grenz- und Oberflaumlchen auch die Dickenoszillationen Die ge-samte ω-2ϑ-Kurve von GaAs(111) bis GaAs(444) dieser Temperatur enthaumllt jedoch zweizusaumltzliche fuumlr Fe3Si unbekannte Beugungsmaxima Sie sind den Reaktionsproduktender Interdiffusionsprozesse an der Grenzflaumlche zuzuordnen Diese hier nicht gezeigtenReflexe liegen bei q = 2 50plusmn 0 01 1Aring und q = 4 980plusmn 0 009 1Aring Sie stimmen mit dendokumentierten Reflexen (002) und (004) des Fe3Ga2minusxAsx uumlberein [392] koumlnnen jedochauch durch As-reiche Fe-Verbindungen erklaumlrt werden [256]

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B4 Magnetische Eigenschaften

B4 Magnetische Eigenschaften

Die magnetischen Eigenschaften dieser Schichten wurden mittels Magnetometrie unter-sucht

Abbildung B4 zeigt den M-H-Kurvenverlauf fuumlr ein externes Magnetfeld parallel zur

Abbildung B4 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [110]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

in der Schichtebene liegenden [110]-Richtung Unabhaumlngig von der Temperatur stellt

Abbildung B5 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [112]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

diese Richtung eine leichte magnetische Achse mit rechteckiger Hysterese und MR ≃

137

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

MS dar Das Koerzitivfeld liegt fuumlr 100 C bei 12 Oe was etwa doppelt so groszlig ist wiedasjenige fuumlr 200 und 350 C Im Vergleich mit der Literatur [49233270281393] sind derartigniedrige Koerzitivfelder typisch fuumlr glatte und qualitativ hochwertige Fe3Si-Schichten

Die M-H-Kurven entlang der ebenfalls in der Schicht liegenden [112]-Richtung sindin Abbildung B5 dargestellt Fuumlr 100 und 350 C findet sich auch hier eine nahezurechteckige Hysterese mit MR ≃ MS Die Koerzitivfelder der jeweiligen Kurven belau-fen sich auf rund 12 Oe bei 100 und rund 8 Oe bei 350 C Die bei 200 C hergestellteSchicht hingegen zeigt keine rechteckige leichte Achse sondern anisotropes Verhaltenentlang der [112]-Richtung Die Remanenz liegt bei ca 625 emucm3 und betraumlgt so-mit nur rund 56 der Saumlttigungsmagnetisierung Das Anisotropiefeld liegt im Bereichvon nur 50 Oe und faumlllt damit deutlich geringer aus als uumlbliche Felder schwerer ma-gnetischer Achsen des Fe3Si Letztere bewegen sich in der Literatur im Bereich von 100bis 300 Oe [49233270281393] Daruumlber hinaus ist auch hier eine breite Hysterese mit einemKoerzitivfeld von rund 12 Oe zu beobachten

Entlang der senkrecht zur Schichtebene liegenden [111]-Richtung hingegen zeigendie Schichten unabhaumlngig von der Temperatur ein magnetisch anisotropes VerhaltenDargestellt sind die Magnetisierungskurven hier in Abbildung B6 Die durch die For-

Abbildung B6 Magnetisches Moment der Proben A B und C uumlber dem externen Magnet-feld parallel zur [111]-Richtung Das linke Diagramm zeit den Kurvenver-lauf bis zur Saumlttigung in hohen Feldern das rechte die Hysterese bei kleinenFeldern

manisotropie hervorgerufenen Anisotropiefelder liegen bei 20 kOe fuumlr 100 und 15 kOefuumlr 200 und 350 C Alle Kurven sind im niedrigen Feldverlauf durch eine Hysterese ge-kennzeichnet Diese wird einer leichten Verkippung der Proben waumlhrend der Messungzugeschrieben

Eine Auswertung der magnetischen Anisotropieenergie entsprechenden Flaumlchen derHysteresekurven analog zu dem im Haupttext beschriebenen Vorgehen ergibt das inAbbildung B7 dargestellte Bild Die [111]-Richtung ist durch die Formanisotropie un-abhaumlngig von der Temperatur eine magnetisch sehr schwere Achse mit einer Anisotro-piefeldflaumlche zwischen 5 und 6 kOe In den in der Schichtebene liegenden Richtungenzeigt das Fe3Si bei 100 und 350 C ein nahezu magnetisch isotropes Verhalten mit sehrleichten Achsen Die Flaumlchen befinden sich hier im Bereich von 15 bis 4 Oe Einzig

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B4 Magnetische Eigenschaften

bei 200 C kann eine magnetische Anisotropie in der Schichtebene beobachtet werdenDabei kommt die leichte Achse parallel zur [110]- mit Aaniso ≃ 3 5 Oe die schwere

Abbildung B7 Groumlszlige der gemessenen Anisotropiefeldflaumlche fuumlr die drei Kristallrichtungen[111] [112] und [110] der Schichten einer Fe3Si-Wachstumstemperatur von100 200 und 350 C

hingegen entlang der [112]-Richtung mit Aaniso ≃ 11 5 Oe zu liegen

Abbildung B8 Abhaumlngigkeit des magnetischen Moments in der Saumlttigung pro Volumenvon der Fe3Si-Wachstumstemperatur

Das magnetische Saumlttigungsmoment ist schlieszliglich in Abbildung B8 uumlber der Tempe-ratur aufgetragen Alle drei Schichten zeigen ein Moment von rund 1200 emucm3 Dies

139

B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B

liegt am oberen Ende der in der Literatur angegebenen Werte fuumlr die Fe1minusxSix-Phasewelche im Bild grau eingetragen sind [40281] Bemerkenswert ist dass auch die Schichthergestellt bei 350 C ein ebenso hohes Saumlttigungsmoment besitzt wie diejenigen bei100 und 200 C Grenzflaumlchenreaktionen und die dabei gebildeten Reaktionsproduktewie Fe-Ga- oder Fe-As-Verbindungen mit sehr viel geringerem Moment als Fe3Si sinddeshalb fuumlr die (111)-orientierte Schicht bei 350 C noch zu vernachlaumlssigen Die Interdif-fusionsprozesse spielen somit im Vergleich zu (001)-orientierten Schichten [40281] sowiezu denjenigen Proben aus dem Haupttext hier eine sehr viel weniger dominante Rolle

140

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

Fuumlr die aus der Geometrie der Probenkonfigurationen A B und C so wie sie in Ka-pitel 51 eingefuumlhrt wurden berechneten absoluten Saumlttigungsmagnetisierungen MS inemucm3 wurden die hier folgenden Werte und Formeln verwendet

dS Dicke der planaren Fe3Si-Schicht und der parasitaumlren Schicht zwischenden Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM- und TEM-AnalysendS = 70 nm

r Radius der GaAs-Kernsaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmenr = (25 minus 50) nm

dH Dicke der Fe3Si-Nanosaumlulen-Huumlllen verifiziert durchTEM-UntersuchungendH = (14 minus 21) nm

R Gesamtradius der mit Fe3Si ummantelten GaAs-NanosaumlulenR = r + dH = (39 minus 71) nm

ϱNW Dichte der Nanosaumlulen ermittelt aus REM-Aufnahmen in Anzahl proFlaumlcheϱNW = (1 minus 9) middot 107 cmminus2

L Laumlnge der Nanosaumlulen abgeschaumltzt durch REM-AnalysenL = 1000 nm

Xps Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen (Probe B)Xps = (142925 minus 144923) cmminus1

Xps =1

dS minus ϱNWπR2dS(C1)

XNW Geometrischer Korrekturfaktor zur Berechnung des Volumens derparasitaumlren Schicht zwischen den Nanosaumlulen und der Fe3Si-Huumlllen(Probe A)XNW = (129560 minus 142285) cmminus1

XNW =1

dS + ϱNWπL(R2 minus r2)(C2)

141

C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen

VpsA Volumen der parasitaumlren Schicht normiert auf die GrundflaumlcheVpsA = (6 9 minus 7) middot 10minus6 cm

VpsA = dS minus ϱNWπR2dS (C3)

VHA Volumen der Nanosaumlulen-Huumlllen normiert auf die GrundflaumlcheVHA = (0 32 minus 8 2) middot 10minus7 cm

VHA = ϱNWπR2dS + ϱNWπL(R2 minus r2) (C4)

Ein geschaumltztes Verhaumlltnis der Volumina von Nanosaumlulen-Huumlllen zu parasitaumlrer Fe3Si-Schicht VHVps von rund 05 bis ca 12 ergibt sich aus diesen Werten Die Saumlttigungs-magnetisierung (MS in emucm3) berechnet sich aus den mittels SQUID gemessenenMomenten in der Saumlttigung (mA in emucm2) fuumlr die drei Probenkonfigurationen wiefolgt

MS(ProbeA) =mA

middot XNW (C5)

MS(ProbeB) =mA

middot Xps (C6)

MS(ProbeC) =mA

middot 1dS

(C7)

Fuumlr die Saumlttigungsmagnetisierung der Differenz in den gemessenen Momenten derSaumlttigung von Probe A und Probe B mADi f f =mA(ProbeA)minusmA(ProbeB) ergibtsich schlieszliglich

MS(Di f f ) =mA Di f f

middot AVH

(C8)

C1 Werte bei 100 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 97plusmn 5 00097plusmn 00005 1318plusmn 300Probe B 96plusmn 2 00096plusmn 00002 1382plusmn 200Probe C 67plusmn 1 00067plusmn 00001 957plusmn 100

Tabelle C1 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 100 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (122minus3175) emucm3

142

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

C2 Werte bei 200 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 548plusmn 07 000548plusmn 000007 745plusmn 100Probe B 50plusmn 5 00050plusmn 00005 720plusmn 200Probe C 43plusmn 4 00043plusmn 00004 614plusmn 60

Tabelle C2 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 200 C

Aus der Differenz von Probe A und B ergibt sich ein Moment von MS(Di f f ) = (587minus15241) emucm3

C3 Werte bei 300 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 47plusmn 3 00047 plusmn 00003 639plusmn 200Probe C 3672plusmn 008 0003672plusmn 0000008 525plusmn 50

Tabelle C3 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 300 C

C4 Werte bei 350 C Wachstumstemperatur

Fuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C der drei Probenkonfigurationen wur-den die hier folgenden Werte gemessen und berechnet

mA in emum2 A in emucm2 MS in emucm3

Probe A 09plusmn 02 000009plusmn 000002 12plusmn 10Probe B 16plusmn 09 000016plusmn 000009 23plusmn 30Probe C 409plusmn 07 000409plusmn 000007 584plusmn 60

Tabelle C4 Berechnung der Saumlttigungsmagnetisierungen der drei Probenkonfigurationenfuumlr eine Fe3Si-Wachstumstemperatur von 350 C

143

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Folgende Skripte wurden zur numerischen Berechnung der in Kapitel 52 beschriebenenObjekte verwendet Sie sind jeweils gekennzeichnet durch die Orientierung der Magne-tisierung im Skript und laufen stets uumlber ein Gitternetz namens ` mfmnmeshh5 acute

D1 M = M(0 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 )

llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )

145

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for z in range (minus45 4 6 ) phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )

f wri te ( rsquo 0 6 d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv ( rsquoH_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )

f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D2 M = M(0 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

146

D3 M = M(1 0 0)

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D3 M = M(1 0 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

147

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for s u b f i e l d in [ rsquo H_total_Vac rsquo rsquoH_demag rsquo ] for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ]

f = open ( rsquomfm_ 0 s _ 1 d _nm csvrsquo format ( subf ie ld x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (subf ie ld [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

148

D4 M = M(1 1 0)

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D4 M = M(1 1 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 0 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

149

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D5 M = M(0 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 0 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

150

D6 M = M(1 0 1)

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D6 M = M(1 0 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

151

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 0 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D7 M = M(1 1 1)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

152

D7 M = M(1 1 1)

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

s e t i n i t i a l m a g n e t i s a t i o nsim set_m ( [ 1 1 1 ] )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim p robe _subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

153

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in p h i d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )

return ( 0 0 0 ) d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s in ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

154

D8 M = Meϕ = M(minus sin ϕ cos ϕ 0)

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = minusmath cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath s i n ( angle )My = math cos ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

155

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

import nmagfrom nmag import SI

c r e a t e s i m u l a t i o n o b j e c t ( h i e r e r s t m a l ohne demagminusF e l d )sim = nmag Simulat ion ( )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r magnet = Fe3S iFeSi = nmag MagMaterial (name= rsquo Fe3Si rsquo

Ms=SI (6 e5 rsquoAmrsquo ) llg_damping=SI ( 0 0 2 ) llg_gamma_G=SI ( 2 2 1 0 1 7 3 e5 rsquomA s rsquo ) exchange_coupling=SI ( 1 3 0 eminus12 rsquo J mrsquo ) )

d e f i n e magne t i c m a t e r i a l f o r l u f t = VacuumVac = nmag MagMaterial (name= rsquo Vac rsquo

Ms=SI ( 0 0 0 1 rsquoAmrsquo ) exchange_coupling=SI (1 eminus20 rsquo J mrsquo ) )

l o a d mesh and d e f i n e p a r a m e t e r t o submeshes mesh s c a l e d in nmsim load_mesh ( rsquomfm nmesh h5 rsquo

[ ( rsquo l u f t rsquo Vac ) ( rsquo magnet rsquo FeSi ) ] un i t_ length=SI (1 eminus9 rsquomrsquo ) )

d e f i n e m a g n e t i z a t i o n s p a c i a l l y n o r m a l i z e d in rho d i r e c t i o ndef my_magnetization ( ( x y z ) )

g e t a c c e s s t o cos s in a s i n and s q r timport math d e f i n e m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )i f x == 0 and y == 0

r e t u r n m a g n e t i z a t i o n a t ( 0 0 0 )return ( 0 0 0 )

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt= 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )

156

D9 M = Meϱ = M(cos ϕ sin ϕ 0)

Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt 0 and y gt= 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x lt= 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = minusmath cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

d e f m a g n e t i z a t i o ne l i f x gt 0 and y lt 0

angle = math as in ( y(math s q r t ( x x + y y ) ) )Mx = math cos ( angle )My = math s i n ( angle )Mz = 0 r e t u r n m a g n e t i z a t i o nreturn (MxMyMz)

s e t my d e f i n e d m a g n e t i z a t i o nsim set_m ( my_magnetization )

Save and d i s p l a y d a t a in a v a r i e t y o f ways s a v e a l l f i e l d s s p a t i a l l y r e s o l v e d t o g e t h e r wi th a v e r a g e d a t a

sim save_data ( f i e l d s = rsquo a l l rsquo )

nm = 1eminus9

f = open ( rsquomfm_phi csv rsquo rsquowrsquo )f wri te ( rsquo z [nm] phin rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

phi = sim pro be_s ubf ie ld_s iv ( rsquo phi rsquo [ 0 0 z nm ] )f wri te ( rsquo 0 6d 1 3 1 6 Fn rsquo format ( z phi ) )

f c l o s e ( )print rsquomfm_phi csv saved rsquo

for x in [ 1 0 1 5 2 0 3 0 ] f = open ( rsquo mfm_H_total_Vac_ 0 d _nm csv rsquo format ( x ) rsquowrsquo )

157

D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag

f wri te ( rsquo rsquo )for z in range (minus45 4 6 )

f wri te ( rsquo d rsquo format ( z ) )f wri te ( rsquon rsquo )for y in range ( minus30 31)

f wri te ( rsquo d rsquo format ( y ) )for z in range (minus45 4 6 )

h = sim probe_subf ie ld_s iv (rsquo H_total_Vac rsquo [ x nm y nm z nm] )f wri te ( rsquo 0 6 1 2 rsquo format ( h [ 0 ] ) )

f wri te ( rsquon rsquo )print f name + rsquo saved rsquof c l o s e ( )

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[386] Yixing Ye and Baoyou Geng Magnetic Nanotubes Synthesis Properties andApplications Critical Reviews in Solid State and Materials Sciences 37(2)75ndash93April 2012 ISSN 1040-8436 doi 101080104084362011613491 URL httpwwwtandfonlinecomdoiabs101080104084362011613491

[387] D J Sellmyer M Zheng and R Skomski Magnetism of Fe Co and Ni nanowiresin self-assembled arrays J Phys Condens Matter 13R433ndashR460 2001

[388] Renlong Ji Chuanbao Cao Zhuo Chen and Ruimin Yao Synthesis of crystalli-ne CoFex nanowire arrays through high voltage pulsed electrochemical depositi-on Journal of Magnetism and Magnetic Materials 36395ndash102 August 2014 ISSN03048853 doi 101016jjmmm201403054 URL httplinkinghubelseviercomretrievepiiS0304885314002832

[389] Y Xu DS Xue DQ Gao JL Fu XL Fan DW Guo B Gao and WBSui Ordered CoFe2O4 nanowire arrays with preferred crystal orientationand magnetic anisotropy Electrochimica Acta 54(24)5684ndash5687 October 2009ISSN 00134686 doi 101016jelectacta200905012 URL httplinkinghubelseviercomretrievepiiS0013468609006513

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Literaturverzeichnis

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Danksagung

Die vorliegende Arbeit waumlre ohne die Unterstuumltzung in vielfaumlltigster Weise die ich vonverschiedensten Seiten erfuhr nicht moumlglich gewesen Fachlich fand ich mich am Paul-Drude-Institut (PDI) eingebettet in eine einzigartige und fruchtbare Schaffensatmosphauml-re Von der unkomplizierten Kooperation zwischen den Abteilungen des PDI profitier-ten sowohl meine Arbeit als auch ich persoumlnlich enorm Mein Dank geht deshalb uumlberdie in der Folge genannten wichtigsten Personen hinaus an alle Kollegen und Freundedes PDIMein besonderer Dank geht an erster Stelle an Prof Dr Henning Riechert Er gab mirden wissenschaftlichen Freiraum und die finanzielle Unterstuumltzung das Projekt derFerromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen welches sich bereits waumlhrend meiner Di-plomarbeit entwickelte innerhalb einer Promotion weiter zu verfolgen Daruumlber hinausunterstuumltzte er mich durch wertvolle Diskussionen und Anmerkungen Nicht zuletztfoumlrderte er meinen wissenschaftlichen Werdegang erfolgreich durch das Ermoumlglichenvon Konferenzteilnahmen und Qualifizierungsprogrammen sowie durch die Fuumlrspra-che und Beurteilung fuumlr Stipendien Daruumlber hinaus danke ich Prof Dr Saskia Fischerund Prof Dr Hans Luumlth die sich als Gutachter meiner Dissertationsschrift bereit erklaumlr-tenMein besonderer Dank geht weiterhin an Dr Lutz Geelhaar und Dr Jens Herfort diemir als direkte Ansprechpartner und Tutoren in vielen Belangen zur Seite standen Dar-uumlber hinaus verdanke ich ihnen die Moumlglichkeit meine Arbeitszeiten sehr flexibel zuhandhaben Ohne diese Flexibilitaumlt waumlre meine Arbeit zum heutigen Zeitpunkt nochnicht fertiggestelltGanz herzlich danke ich zudem Dr Claudio Somaschini und Dr Emmanouil Dimakisfuumlr die chemisch praumlparierten Si-Substrate waumlhrend der Zeit als mir selbst Arbeiten imChemielabor verboten waren Gemeinsam mit Dr Steffen Breuer waren sie meine ersteAnlaufstelle bei Problemen und dem zwanglosen Austausch uumlber das Wachstum derGaAs-NanodraumlhteWeiterhin danke ich Prof Dr Peter Schaaf von der TU Ilmenau fuumlr die DurchfuumlhrungBereitstellung und geduldige Erklaumlrung der Moumlssbauer-Messungen meiner Proben Fuumlrdie TEM-Untersuchungen meiner Saumlulen und die wertvollen Hinweise zur TEM alsauch zur XRD danke ich Dr Bernd Jenichen und Dr Achim Trampert Dr Uwe Jahndanke ich fuumlr die Durchfuumlhrung und Diskussion der EDX-Messungen an meinen Na-nostrukturen und Dr Steve Erwin vom Naval Research Laboratory Vereinigte Staatenvon Amerika danke ich fuumlr die schnellen Rechnungen nach der Dichtefunktionaltheoriesowie die unkomplizierte jedoch tiefgehende paumldagogische Aufarbeitung der Ergebnis-se Weiterhin danke ich Dr Klaus Biermann Dr Frank Groszlige und Dr Michael Hankefuumlr so manchen Tipp zum epitaktischen Wachstum des GaAs sowie zu theoretischenBetrachtungen physikalischer Zusammenhaumlnge Prof Dr Hans Luumlth danke ich fuumlr seineBemuumlhungen meine Arbeit durch weitere Charakterisierungen innerhalb einer Zusam-menarbeit mit dem Forschungszentrum Juumllich auszubauen In diesem Zusammenhangmoumlchte ich mich auch bei Dr Daniel Buumlrgler vom Forschungszentrum Juumllich fuumlr sein In-teresse an meiner Arbeit und die probeweise durchgefuumlhrten Messungen bedanken Den

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Danksagung

Mitgliedern der Ferromagnet-Semiconductor-Hybrid-Structures-Gruppe Dr Manfred Ram-steiner Pawel Bruski Dr Rouin Farshchi Yori Manzke Thomas Hentschel Dr MinhTuan Dau und Jochen Kalt danke ich fuumlr zahlreiche wertvolle Gespraumlche sowie ihre ak-tive Hilfe beim Auf- und Umbau bzw der Wartung von Laborinstrumenten Schlieszliglichdanke ich meinem sehr interessierten und motivierten Studenten Mirko Heckert des-sen Betreuung mir aufgrund seiner freundlichen Art und seines hohen Leistungsniveauseine groszlige Freude und Wissenszugewinn war All meinen zahlreichen kurz- oder laumln-gerfristigen Buumlrokollegen danke ich daruumlber hinaus fuumlr die unkomplizierte angenehmeund kreative Buumlroatmosphaumlre und ich danke allen aktuellen und ehemaligen Mitglie-dern der Nanowires-Gruppe fuumlr den breiten Erfahrungsaustausch sowohl uumlber Arbeits-als auch uumlber sonstige AngelegenheitenEin besonderes Dankeschoumln schulde ich den Technikern Claudia Herrmann Hans-PeterSchoumlnherr und Michael Houmlricke die fuumlr Fragen und Probleme rund um die MBE zurVerfuumlgung standen Anne-Kathrin Bluhm danke ich fuumlr das Anfertigen unzaumlhliger REM-Aufnahmen von herausragender Qualitaumlt sowie die Einfuumlhrung in die REM Weiterhindanke ich Angela Riedel die das Bonden meiner kontaktierten Nanosaumlulen uumlbernahmdem Team der Lithographie welches meine Saumlulen wunschgemaumlszlig schnell und kom-petent mit Kontakten versah und Ilka Schuster die mich in Belangen der Gestaltungund des Druckes von Postern Probenuumlbersichten und anderen Bilddokumenten berietDagmar Dormeyer und Sylvia Raumlther danke ich schlieszliglich ganz herzlich fuumlr die schnel-le und freundliche Bereitstellung bzw Anfertigung von ungezaumlhlten Buumlchern Artikelnund AbschriftenGanz herzlich danke ich Dr Caroline Chegraveze Judith Lehnert und Dr Marlene Zander diemir meine Studienzeit mit ihren fuumlr mich sehr wertvollen Freundschaften bereichertenDer Organisation Frauen in den Naturwissenschaften Campus Adlershof und hier ins-besondere Carmen Kurbjuhn sowie meiner Mentorin Prof Dr Susanne Siebentritt dankeich fuumlr unvergessliche aufschlussreiche Seminare Gespraumlche Auskuumlnfte und Bekannt-schaften Weiterhin danke ich der Christiane-Nuumlsslein-Volhard-Stiftung fuumlr die finan-zielle Unterstuumltzung waumlhrend meiner Promotionszeit Zudem verdanke ich der Foumlrde-rung durch diese Stiftung liebgewonnene interdisziplinaumlre Bekanntschaften sowie einenenormen Motivationsschub zu meiner Arbeit Der Humboldt-Universitaumlt danke ich fuumlrdie Aufnahme in das Caroline von Humboldt-Stipendiatinnenprogramm welches mirdie Moumlglichkeit gibt meine Dissertation und die damit verbundene Forschungsarbeitin einem gesicherten Rahmen abzuschlieszligen Dem Forschungsverbund Berlin und derLeibniz-Gemeinschaft danke ich schlussendlich fuumlr weiterbildende Seminare und dieinterdisziplinaumlre Vernetzung von PromotionsstudentenNeben all den bisher genannten Personen und Organisationen danke ich in erster Li-nie und von ganzem Herzen meiner Familie und meinen Freunden Ohne die nicht inWorten zu fassende Anerkennung Unterstuumltzung Foumlrderung und Motivation die mirvon dieser Seite aus zu Teil wurde haumltte diese Arbeit nicht entstehen koumlnnen Daruumlberhinaus danke ich besonders Simone Rehberg Martina Landgraf und Heike Nieland fuumlrdie liebevolle und zuverlaumlssige Art wie sie ihren Beruf ausuumlben und mir dadurch etwasmehr Leichtigkeit im Arbeitsalltag verschaffen Abschlieszligend sei der immerwaumlhrendenungreifbaren Frage bdquoWas macht die Wissenschaftldquo von Prof Christfried Goumlckeritz mitdieser Arbeit eine Antwort gegeben

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  • Titel
  • Kurzdarstellung
  • Veroumlffentlichungen
  • Inhaltsverzeichnis
  • 1 Einleitung
  • 2 Vorbetrachtungen
    • 21 Spintronik
      • 211 Einfluss der Formanisotropie
      • 212 Konzept der mit einem Ferromagnet ummantelten Nanosaumlulen
        • 22 Materialsysteme
          • 221 GaAs
          • 222 Fe3Si
            • 23 Methoden der magnetischen Charakterisierung
              • 231 Magnetometrie
              • 232 Moumlssbauer-Spektroskopie
              • 233 Abloumlseverfahren fuumlr die magnetische Einzeldrahtcharkterisierung
              • 234 Magnet-Kraft-Mikroskopie
              • 235 Magnetotransport-Messungen
                  • 3 Epitaxie der Nanodraumlhte
                    • 31 Molekularstrahlepitaxie
                    • 32 Kristall-Wachstumsmodi
                    • 33 Wachstum der GaAs-Kernstruktur
                    • 34 Wachstum der Fe3Si-Mantelstruktur
                      • 4 Grundlegende Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                        • 41 Nanodraht-Grundgeruumlste
                          • 411 Morphologie
                          • 412 Kristallstruktur
                            • 42 Planare Fe3Si-Schichten auf Si-OxidSi(111)-Substraten
                              • 421 Morphologie
                              • 422 Kristallstruktur
                                • 43 Mit Fe3Si ummantelte GaAs-Nanosaumlulen
                                  • 431 Morphologie
                                  • 432 Kristallstruktur
                                      • 5 Magnetische Charakterisierung der Nanodrahtstrukturen
                                        • 51 Nanodraht-Ensembles
                                          • 511 Magnetische Anisotropie
                                          • 512 Magnetisches Saumlttigungsmoment
                                          • 513 Magnetische Konfiguration
                                            • 52 Einzeldraumlhte
                                              • 521 Magnetische Konfiguration
                                              • 522 Magnetotransport-Eigenschaften
                                                  • 6 Bauelementkonzepte mit magnetischen Nanodraumlhten
                                                    • 61 Nanosaumlulen fuumlr SpinLEDs
                                                      • 611 Planare SpinLED
                                                      • 612 Planare SpinLED mit Nanosaumlulen
                                                      • 613 Nanosaumlulen-SpinLED
                                                        • 62 Nanosaumlulen fuumlr die Datenspeicherung
                                                          • 621 Konzept des Laufbandspeichers
                                                          • 622 Nanosaumlulen-Laufbandspeicher
                                                              • 7 Zusammenfassung
                                                              • A Uumlbersicht der Proben und Wachstumsbedingungen
                                                                • A1 Kalibrierung der Fe3Si-Stoumlchiometrie
                                                                • A2 Temperaturserien
                                                                  • A21 200-nm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A22 1-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A23 10-microm-lange Nanosaumlulen
                                                                  • A24 Planare Vergleichsschichten
                                                                    • A3 Serie der Schichtdicke
                                                                      • B Epitaktische Fe3Si-Schichten auf GaAs(111)B
                                                                        • B1 Optimiertes GaAs(111)B-Puffer
                                                                        • B2 Morphologie
                                                                        • B3 Kristallstruktur
                                                                        • B4 Magnetische Eigenschaften
                                                                          • C Abschaumltzung der Saumlttigungsmagnetisierungen
                                                                            • C1 Werte bei 100degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C2 Werte bei 200degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C3 Werte bei 300degC Wachstumstemperatur
                                                                            • C4 Werte bei 350degC Wachstumstemperatur
                                                                              • D Skripte zur numerischen Rechnung mittels Nmag
                                                                                • D1 M=M(001)
                                                                                • D2 M=M(010)
                                                                                • D3 M=M(100)
                                                                                • D4 M=M(110)
                                                                                • D5 M=M(011)
                                                                                • D6 M=M(101)
                                                                                • D7 M=M(111)
                                                                                • D8 M=M ephi = M(-sin phi cos phi 0)
                                                                                • D9 M=M erho = M(cos phi sin phi 0)
                                                                                  • Literaturverzeichnis
                                                                                  • Danksagung
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