Experimentální studium transmutace Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktůaktinidů a štěpných produktů
Vladimír Henzl
DIPLOMOVÁ PRÁCE
Motivace a náplň diplomové práceMotivace a náplň diplomové práceCo je transmutace ?
Cílená přeměna izotopu daného prvku na jiný izotop téhož prvku, případně i prvku jiného.
Jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření a etc…)
Jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost a etc…)
Proč transmutovat 129I : 129I je produkt štěpných reakcí, je součástí
nejproblematičtější části jaderného odpadu z klasických jaderných elektráren.
Poločas rozpadu T1/2= 1,57.107 let.
129I je biogenní prvek usazující se ve štítné žláze, způsobuje rakovinu.
Současná experimentální znalostSoučasná experimentální znalost
reakce reakce 129129I(n,2n)I(n,2n)128128II
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1
1,2
1,4
1,6
13 13,2 13,4 13,6 13,8 14 14,2 14,4 14,6 14,8 15
Energie (MeV)
Úč. p
růře
z (
barn
)
129I(n,2n)128I
Hlavní cíle experimentuHlavní cíle experimentu
Identifikovat produkty transmutace jodové izotopické směsy 85% 129I a 15% 127I
Určit větvící poměry transmutačních reakcí v závislosti na energii neutronů (př.: poměry (n,2n)/(n,4n) atp…)
Výsledky experimentu porovnat s výsledky počítačových simulací.
Změřit průběh a intensitu neutronového pole kolem terče pomocí aktivačních detektorů (Al, Cu a Au folie).
Spalační terčSpalační terč
Olověný válec dlouhý 50cm, o průměru 9,6 cm Svazek vysokoenergetických protonů (GeV) v tříštivých
(spalačních) srážkách vyráží z olověných jader množství částic, včetně velkého množství neutronů.
Kolem terče se vytváří pole neutronů, které následně interagují se vzorky podél terče.
Střední energie neutronů podél terče se mění, v poli jsou přítomny i vysokoenergetické neutrony (desítky-stovky MeV).
Výhoda: možnost studia vysokoprahových reakcí typu (n,5až10n) Nevýhoda: energetické spektrum neutronů je velice široké, nelze
měřit účinný průřez jako funkci energie
Schéma provedení spalačního terčeSchéma provedení spalačního terče
Technické provedení spalačního terčeTechnické provedení spalačního terče
Střední energie neutronů podél terčeStřední energie neutronů podél terče(simulace)(simulace)
0
5
1015
20
25
3035
40
45
0 10 20 30 40 50
Pozice (cm)
Ene
rgie
(M
eV)
E(p)=1,3 GeV E(p)=2,5 GeV
Neutronové pole podél terče (2,5 GeV)Neutronové pole podél terče (2,5 GeV)(simulace)(simulace)
0,00,51,01,52,02,53,03,54,04,5
Poč
et n
eutr
onů
na in
c.
prot
on
1 5 9 13 17 21 25 29 33 37 41 45 49pozice (cm)tok neutronů
Energetické spektrum neutronů podél Energetické spektrum neutronů podél terče (2,5 GeV)terče (2,5 GeV)
(simulace)(simulace)
1,0E-04
1,0E-03
1,0E-02
1,0E-01
1,0E+000 20 40 60 80 100
Energie (MeV)
Poč
et n
eutr
onů
na in
c. p
roto
n
9.cm37.cm47.cm
Měření intensity neutronového spektra Měření intensity neutronového spektra aktivačními detektoryaktivačními detektory
Nad terčem a podél terče jsou umístěny Al, Cu, Au a Pb folie (2x2cm).
Folie jsou v neutronovém poli aktivovány reakcemi (n,gama), (n,2n), (n,3n) … atp.
Produkty těchto aktivačních reakcí bývají beta-nestabilní, měříme gama záření doprovázející jejich rozpady.
Reakce (n,xn) jsou prahové => možnost změřit kolik neutronů mělo E>Epráh
Různé reakce mají různé prahy => z výtěžků prahových reakcí lze zpětně rekonstruovat neutronové spektrum.
Jodové vzorkyJodové vzorky
Celkem 4 vzorky Izotopické složení: 85% 129I +
15% 127I (blízké složení reálného odpadu)
Jod ve formě NaI V každém vzorku 0,5-1,0 g jodu Hliníkový obal – asi 70g Al !!! !!! 2 vzorky již jednou
ozařovány přímo protonovým svazkem !!! => vzorky stále aktivní
Schéma vzorku 129I
Průběh experimentuPrůběh experimentu
První ozařování 4.1013 protony o E=2,5 GeV– 3 vzorky I-129 na 9., 37. a 47.cm
Druhé ozařování 3.1013 protony o E=1,3 GeV– 1 vzorek I-129 na 37.cm
Okamžitě po 1. ozařování začíná měření jodu a folií na 3 HPGe spektrometrech současně. Dohromady téměř 1000 spekter.
Problémy při kalibraci :Problémy při kalibraci :
• koincidující roentgeny ze stínění detektorů
=> vznik sumačních peaků
• příliš silné kalibrační zdroje
=> negaussovské paty peaků
• blízké měřící pozice
=> výrazné kaskádně-koincidenční efekty
Výsledky experimentu – produkce Výsledky experimentu – produkce 2424Na v Na v hliníkových foliích podél terčehliníkových foliích podél terče
0
100
200
300
400
500
600
700
0 10 20 30 40 50pozice (cm)
výtě
žek
(10
*6 a
tom
ů/g
ram
)
horní folie 2,5 GeV
boční folie 2,5 GeV
0
100
200
300
400
500
600
700
0 10 20 30 40 50pozice (cm)
výtě
žek
(10
*6 a
tom
ů/g
ram
)
horní folie 1,3 GeV
boční folie 1,3 GeV
Produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů Ep=2,5 GeV a Ep=1,3 GeV
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
0 10 20 30 40 50pozice (cm)
po
mě
r vý
těžk
ů
horní/boční (2,5 Gev)
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
0 10 20 30 40 50pozice (cm)
po
mě
r vý
těžk
ůhorní/boční (1,3 GeV)
Výsledky experimentu – produkce Výsledky experimentu – produkce 2424Na v hliníkových Na v hliníkových čelních monitorechčelních monitorech
Schéma složení čelních monitorů
Poměr Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV
Big/Big 1,00 1,00
Small/Big 0,43 0,13
Up/Big 0,027 0,14
Down/Big 0,037 0,021
Intensita svazku při Ep=2,5 GeV …4,07.1013 protonů
Intensita svazku při Ep=1,3 GeV …2,77.1013 protonů
Poměr (I2,5/I1,3) … 1,47(20)
Výsledky experimentu – produkce Výsledky experimentu – produkce 198198Au a Au a 194194Au Au ve zlatých foliích podél terče (2,5 GeV)ve zlatých foliích podél terče (2,5 GeV)
0
50
100
150
200
250
0 10 20 30 40 50pozice (cm)
výtě
žek
(10
*6 a
tom
ů/g
) 194Au
198Au
6
8
10
12
0 10 20 30 40 50pozice (cm)
po
mě
r vý
těžk
ů
198Au/194Au
Výtěžky 198Au a 194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV (výtěžky 198Au kráceny faktorem 10)
Poměr výtěžků 198Au/194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV
Ve směru ke konci terče rostoucí poměr 198Au/194Au svědčí o zvyšujícím se relativním podílu nízkoenergetických neutronů v celkové intenzitě neutronového pole
Měření neutronového pozadí!!!!!!!!Měření neutronového pozadí!!!!!!!!
Uložení pozaďových sendvičů na ozařovacím stolku vůči olověnému terči
4
6
8
10
12
0 10 20 30 40 50
pozice (cm)
po
mě
r vý
těžk
ů
poměr 198Au/194Au sneutronov ým pozadímpoměr 198Au/194Au s odečtenímneutronov ého pozadí
• intensita pole zpětně do oblasti terče odražených rychlých neutronů je experimentálně nevýznamná
• intensita pole zpětně do oblasti terče odražených pomalých neutronů tvoří významný podíl celkové intensity neutronového pole v okolí terče v oblasti nízkých neutronových energií
Měření asymetrie neutronového pole Měření asymetrie neutronového pole příčně uloženou měděnou páskoupříčně uloženou měděnou páskou
Schéma rozvržení segmentů měděné pásky po obvodu spalačního terče
0
20
40
60
80
100
120
140
160
180
0 2 4 6 8 10 12segment pásky
výtě
že
k (
10*6
ato
mů
/gram
)
61Cu
64Cu
Výtěžky 61Cu a 64Cu v měděné pásce (výtěžky 64Cu kráceny faktorem 10)
• Produkce 61Cu má patrné maximum v oblasti vrchu terče.
• Produkce 64Cu jasné maximum nevykazuje, neb je ovlivněna přítomností pozadí nízkoenergetických neutronů
Rekonstrukce zásahu terče protonovým svazkemRekonstrukce zásahu terče protonovým svazkem
Pravděpodobný zásah terče svazkem protonů při Ep=2,5 a 1,3 GeV
Experimentální evidence:
rozdílné výtěžky 24Na v horních a bočních foliích
poměry výtěžků v čelních monito-rech
jednoznačné maximum produkce 61Cu v měděné pásce
Hypotéza o průchodu svazku terčemHypotéza o průchodu svazku terčem
0
100
200
300
400
500
600
700
0 10 20 30 40 50poloha (cm)
rela
tivn
í výt
ěže
k
24Na experiment24Na simulace
Ze simulací (D.Hanušová):
„Posunutí svazku nemá vliv na profil neutronového pole, ale pouze na jeho celkovou intenzitu“
Z experimentu:
Svazek zasáhl čelo terče 1-2cm nad jeho středem.
Srovnání simulací a experimentu:
V experimentu je pokles intenzity neutronového pole směrem ke konci terče výrazně rychlejší.
Srovnání experimentálních výtěžků 24Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV s analogickými relativními výsledky simulací pro energie incidentních protonů 1,5 GeV.
Hypotéza: svazek zasáhl terč nad středem jeho čela, ale pod mírným záporným úhlem. Důsledek: srovnávání absolutních výtěžků jednotlivých reakcí plynoucích z experimentu a analogických simulací může být zatíženo významnou, zatím stále ještě těžko odhadnutelnou systematickou chybou
Hledané izotopy jódu:Hledané izotopy jódu:
izotop T1/2 reakce interference130I 12,36 h (n,gama) -
128I 24,99 m (n,2n)+(n,gama) -
126I 13,11 d (n,4n)+(n,2n) 126Sb (T1/2=12,5d)
124I 4,176 d (n,6n)+(n,4n) 124Sb (T1/2=60d)
123I 13,27 h (n,7n)+(n,5n) 123Te (T1/2=120d)
121I 2,12 h (n,9n)+(n,7n) 121mTe(T1/2=154d)
120I cca 60 m (n,10n)+(n,8n) -
Analýza jodových spekterAnalýza jodových spekter
Problémy se silným pozadím 24Na z reakce (n,alpha) na Al-obalu. Naprodukovaný izotop vznikl spíše z 129I nebo 127I ? V již dříve ozářených jodových vzorcích jsou výrazně překrývány
„čerstvě“ vzniklé izotopy. Ne vždy jednoznačná identifikace, rozpadová schémata jodu, teluru a
antimonu jsou velmi podobná.
1 hod po ozáření
Výsledky měření výtěžků transmutačních Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcíchproduktů v jodových vzorcích
Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV
Vzorek 1-I-129
(9.cm)
2-I-129
(37.cm)
3-I-129
(47.cm)
4-I-129
(37.cm)
Izotop Výtěžek(atomů/gram)
AbsErr Výtěžek(atomů/gram)
AbsErr Výtěžek(atomů/gram)
AbsErr Výtěžek(atomů/gram)
AbsErr
130I 329,4 3,2 127,1 1,2 52,60 0,34 53,14 0,62
128I 1129 121 398 27 ND - 64 13
126I 339,9 2,8 105,9 4,9 33,97 0,36 38,15 0,60
124I 91,7 2,0 28,9 2,6 12,91 0,30 14,94 0,52
123I 48,2 4,4 17,6 2,5 8,84 0,33 13,98 0,93
121I 16,4 1,5 4,59 0,71 2,31 0,43 4,148 0,48
120I 6,51 0,48 1,92 0,31 ND - 1,26 0,33
Relativní produkce transmutačních Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeVozařování protony s energií 2,5 GeV
Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jódu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2,5 GeV (normováno na 126I)
Experiment Simulace
vzorek1-I-129(9.cm)
2-I-129(37.cm)
3-I-129(47.cm)
1-I-129(9.cm)
2-I-129(37.cm)
3-I-129(47.cm)
Izotop výtěžek AbErr výtěžek AbErr výtěžek AbErr výtěžek výtěžek výtěžek
I-130 0,969 0,012 1,201 0,056 1,549 0,019 1,3817 1,2668 1,2677I-128 3,32 0,36 3,76 0,31 3,2646 2,9951 3,0638I-126 1,0000 0,0083 1,000 0,046 1,000 0,010 1,0000 1,0000 1,0000I-124 0,2699 0,0063 0,273 0,027 0,380 0,010 0,1904 0,2343 0,2631I-123 0,142 0,013 0,166 0,025 0,260 0,010 0,1279 0,1673 0,1931I-121 0,0482 0,0044 0,0434 0,0070 0,068 0,013 0,0342 0,0515 0,0615I-120 0,0191 0,0014 0,0181 0,0030 0,0156 0,0254 0,0309
Relativní produkce transmutačních Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeVozařování protony s energií 2,5 GeV
Experiment Simulace
Vzorek 1-I-129
(9.cm)
2-I-129
(37.cm)
3-I-129
(47.cm)
1-I-129
(9.cm)
2-I-129
(37.cm)
3-I-129
(47.cm)
Izotop Výtěžek AbsErr Výtěžek AbsErr Výtěžek AbsErr Výtěžek Výtěžek Výtěžek
130I 1,000 0,010 0,386 0,005 0,160 0,002 1,0000 0,3376 0,1756
128I 1,000 0,107 0,352 0,045 0,000 1,0000 0,3379 0,1796
126I 1,000 0,008 0,311 0,015 0,100 0,001 1,0000 0,3683 0,1914
124I 1,000 0,022 0,315 0,029 0,141 0,005 1,0000 0,4531 0,2644
123I 1,000 0,091 0,365 0,062 0,184 0,018 1,0000 0,4818 0,2890
121I 1,000 0,091 0,280 0,050 0,141 0,029 1,0000 0,5540 0,3436
120I 1,000 0,073 0,295 0,052 0,000 1,0000 0,5994 0,3786
Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jodu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energiií 2,5 GeV (normováno na 1-I-129)
Relativní produkce transmutačních produktů Relativní produkce transmutačních produktů podle energiepodle energie dopadajícíchdopadajících protonůprotonů
Experiment Simulace
Vzorek 2-I-129
(37.cm)
4-I-129
(37.cm) Poměr (2/4-I-129)
AbsErr
2-I-129
(37.cm)
4-I-129
(37.cm) Poměr (2/4-I-129)
Izotop Výtěžek AbsErr Výtěžek AbsErr Výtěžek Výtěžek
130I 1,201 0,0556 1,393 0,027 0,862 0,013 1,2668 1,6636 0,7615
128I 3,76 0,31 1,664 0,332 2,26 0,48 2,9951 2,8568 1,0484
126I 1,000 0,046 1,000 0,016 1,000 0,049 1,0000 1,0000 1,0000
124I 0,273 0,0271 0,391 0,015 0,696 0,066 0,2343 0,2903 0,8070
123I 0,166 0,025 0,367 0,025 0,453 0,072 0,1673 0,2134 0,7841
121I 0,0434 0,0070 0,109 0,013 0,399 0,077 0,0515 0,0689 0,7477
120I 0,0181 0,0030 0,0254 0,0349 0,7277
Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích 2-I-129 a 4-I-129 umístěných na 37.cm terče při ozařování protony o energii 2,5 a 1,3 GeV (normováno na výtěžek 126I)
Top Related