AUTARQUIA ASSOCIADA UNIVERSIDADE DE SO PAULO
ESTUDO DE UM SISTEMA DE COINCIDNCIAS 4np-y PARA A
MEDIDA ABSOLUTA DE ATIVIDADE DE RADIONUCLDEOS
EMPREGANDO CINTILADORES PLSTICOS
HLIO PlUVEZAM FILHO
Dissertao apresentada como parte dos requisitos para obteno do Grau de Mestre em Cincias na rea de Tecnologia Nuclear - Aplicaes.
Orientador: Dr. Mauro da Silva Dias
So Paulo 2007
INSTITUTO DE PESQUISAS ENERGTICAS E NUCLEARES
AUTARQUIA ASSOCIADA UNIVERSIDADE DE SAO PAULO
Estudo de um Sistema de Coincidncias 4 ; c p - y para a
Medida Absoluta de Atividade de Radionucldeos
Empregando Cintiladores Plsticos
HELIO PlUVEZAM FILHO V 0 G 3
Dissertao apresentada como parte
dos requisitos para obteno do grau
de Mestre em Ciencias na rea de
Tecnologia Nuclear - Aplicaes
Orientador: Dr. Mauro da Silva Dias
So Paulo
2007
minha querida esposa Rosana
Aos ineus tllhos Daniel, Raquel e Esther
A G R A D E C I M E N T O S
Ao Dr. Mauro da Silva Dias, orientador deste trabalho, pelas sugestes, apoio,
pacincia e dedicao durante o desenvolvimento desta dissertao.
A Dra. Marina Fallone Koskinas, pelas sugestes e discusses, apoio e incentivo
durante todo o desenvolvimento deste trabalho.
Aos colegas, Dr. Mauro N. Takeda, Eliezer Antnio da Silva pelas preciosas
intbmiaes, sugestes, apoio, incentivo e amizade.
Ao Dr. Rajendra N. Sa.xena, gerente do Centro do Reator de Pesquisas (CRPq), pela
oportunidade oferecida para realizao deste trabalho.
Especialmente ao amigo Sidnei Gomes, que sempre me incentivou, apoiou e,
principalmente, colaborou com sugestes preciosas na rea de infomitica.
Aos colegas Dra. Denise Simes Moreira, Dr. Frederico Antonio Genezini, Dr. Jos
Agostinho Gonalves de Medeiros, Dra. Snia Pompeo, MSc. Franco Brancaccio, MSc.
Claudia Regina Ponte-Ponge Ferreira, MSc. lone M. Yamazaki, MSc. Cludio
Domienikan, MSc. Laura Cristina de Oliveira. Fbio de Toledo, Carlos Augusto Pires,
Caio Mareio de Paula lost. Rui Nishizawa, e pelo apoio, incentivo e amizade.
Ao Colgio Magister, na pessoa de Ktia Senise Vlartinho Rabelo e na pessoa de
Patricia da Silva Michelini Muniz pela pacincia e apoio.
.Ao Instituto de Pesquisas Energticas e Nucleares, na pessoa do Superintendente
Dr. Cludic) Rodrigues, pela possibilidade otrecida para o desenvovimento deste trabalho.
Ao pessoal da Comisso de Ps-Graduao do IPEN pelo apoio oferecido.
A minha querida esposa Rosana, que me apoiou e incentivou nos momentos mais
ditceis, pela compreenso, e pelo amor a mim dispensado.
Aos meus queridos filhos Daniel, Raquel e Esther que so minhas fontes de
inspirao, alegria, incentivo e entusiasmo.
Aos meus pais que sempre apoiaram e incentivaram os meus estudos.
A Deus, por ter-me inserido em de sua grande Obra.
A todos que direta ou indiretamente colaboraram na execuo e realizao deste
trabalho.
"Ns no podemos entender onde
estamos indo sem um entendimento de
onde estivemos."
(Douslass C. North, 1920 -)
Estudo de um Sistema de Coincidncias 4K>-y para a
Medida Absoluta de Atividade de Radionucldeos
Empregando Cintiladores Plsticos
Hlio Piuvezam Filho
Resumo
O presente trabalho teve como objetivo o estudo de um sistema de coincidncias
4Tr(PS)P-Y, para a medida absoluta de atividade, empregando cintiladores plsticos, em
geometria 4K. Alm de experimentos no sistema de coincidncias, foram feitas tambm
simulaes utilizando o Mtodo de Monte Carlo, por meio dos programas PENLOPE e
ESQUEMA. Estas simulaes tiveram como objetivo estabelecer a curva de extrapolao
do mtodo de coincidncia 47I|3-Y e comparar com os dados experimentais. Uma nova
geometria foi proposta para o sistema de coincidncias, onde foi acrescentada uma segunda
totomultiplicadora ao sistema anterior. Este procedimento objetivou melhorar a coleo de
luz do cintilador plstico, uma vez que este sistema apresentava limitaes na energia
mnima detectada, em razo da presena de rudo eletrnico e baixo ganho. Os resultados
mostram que houve uma melhoria na relao sinal-rudo, com reduo na energia mnima
detectvel. Alm disso, observou-se um aumento na eficincia de deteco. Com estas
moditlcaes, tornou-se vivel a padronizao de radionucldeos que emitem eltrons ou
raios-X de baixa energia, ampliando o nmero de radionucldeos padronizveis com este
tipo de sistema.
Study of a 47i(PS)p-Y Coincidence System for Absolute
Radionuclide Activity Measurement Using Plastic
Scintillators
Hlio Piuvezam Filho
A b . s r r a e t
The present work was intended to study a coincidence system 4jr{PS)p-y for abs(ilute
activity measurement using plastic scintillators in 4K geometry. Along with experiments on
the coincidence system, simulations were also performed applying the Monte Carlo
Method, by means of codes P E N E L O P E and E S Q U E M A . These simulations were
perfomied in order to calculate the extrapolation curve of the coincidence system
4K(PS)(3-Y and compare it to experimental data. A new geometry was proposed to the
coincidence system adding up a second photomultiplier tube to the previous system for
improving light collection from the plastic scintillator, as this system presented limitations
in the minimum detected energy due to the presence of electronic noise and low gain. The
results show that an improvement in the signal-to-noise ratio was obtained, as well as in
the minimum detected energy. Moreover, there was an increase in the detection efficiency.
With these modifications, it is now possible to calibrate radionuclides which emit low
energy electrons or X-rays, increasing the number of radionuclides that can be
standardized with this type of system.
S U M A R I O
Pgina
1. I N T R O D U O 1
1.1. Reviso da Literatura 1
1.2. Objetivo 5
2. F U N D A M E N T O S T E R I C O S 6
2.1 . Transies Atmicas 6
2 .1 .1 . Emisses de Raios-X 6
2.1.2. Emisso de Eltrons Auger 6
2.2. Transies Nucleares 7
2.2.1. Desintegrao Alfa 7
2.2.2. Desintegrao Beta 7
2.2.3. Captura Eletrnica 8
2.2.4. Transies Gama
2.2.4.1. Emisso Gama 9
2.2.4.2. Converso Interna )
2.3. Interao da Radiao com a Matria 10
2.3.1. Partculas Carregadas 10
2.3.2. Radiaes Gama e X 1 1
2.4. Detectores de Cintilao 13
2.4.1. Processo de deteco da radiao 13
2.4.2. Cintiladores inorgnicos utilizando Nal(TV) 14
2.4.3. Cintiladores orgnicos utilizando plsticos 15
2.5. Mtodo de Coincidncias 47r3-y 18
2.5.1. Introduo 18
2.5.2. Equaes do Mtodo de Coincidncias 19
2.5.3. Tcnica da Extrapolao Linear 2 I
2.6. Mtodo de Monte Carlo 22
2.6.1 . Transporte da Radiao pelo Mtodo de Monte Carlo 23
2.6.2. Cdigo PENELOPE 23
2.6.2.1. Processos de Interao 23
2.6.2.2. Geometria Qudrica 26
2.6.2.3. Estrutura do cdigo P E N E L O P E 30
2.6.2.4. Arquivo de dados dos materiais 33
2.6.2.5. Estrutura do programa MAIN 33
2.6.2.6. Estrutura do programa PENCYL 37
2.6.2.7. Estrutura do programa PEN D O S E S 39
2.7. Comparao entre Teoria e E.xperimento 39
3. PARTE EXPERIMENTAL 41
3. L Radionucldeos utilizados nos experimentos 41
3.1.1. ' '^'Am 41
3.1.2. '"Co 42
3.1.3. '^^Cs 43
3.1.4. " - T a 43
3.2. Arranjo experimental 44
3.3. Geometria do detector plstico em geometria 4JI 46
3.4. Parte eletrnica 47
3.5. Preparao das amostras radioativas 50
3.6. Clculo da atividade 50
4. R E S U L T A D O S E DISCUSSO 51
4 .1 . Medidas de espectro alfa no detector 4Tr(PS) 51
4.2. Medidas de resoluo no detector 47i:(PS) 52
4.3. Distribuies de tempo para o sistema de coincidncias 4TIP{PS)-Y 55
4.4. Resultados de atividade com o sistema de coincidncias 4TI[3(PS)Y 58
4.4.1. Dados experimentais obtidos com o sistema do presente trabalho 58
4.4.1.1 .''"Co 58
4 .4 .1 .2 ."-Ta 61
4.4.2. Clculos de Monte Cario aplicados ao sistema de Baccarelli 62
4.4.2.1.""Co 63
4.4.2.2.'^^Ba 64
5. C O N C L U S O 65
A P N D I C E A - Uso do PENELOPE para geometrias cilndricas - programa
PENCYL 67
APNDICE B - Uso do PENELOPE para geometrias complexas - programa
PENDOSES 70
REFERNCIAS BIBLIOGRFICAS 74
Lista de Tabelas
Tabela 4-1 Resultados de resoluo em energia para o detector 47i:(PS) 55
Tabela 4-2 Resultados de atividade para a nova geometria. Ajuste linear com
dados e.xperimentais e simulao por Monte Cario desenvolvida no
presente trabalho... 59
Tabela 4-3 Resultados de atividade para a geometria original'"'' ', comparados com
simulaes por Monte Cario desenvolvidas no presente trabalho
Lista de Figuras
Figura 2-1 Diagrama simplificado de um sistema de coincidncia 18
Figura 2-2 Esquema de desintegrao simples para um emissor genrico 19
Figura 2-3 Detlexo angular numa coliso simples 26
Figura 2-4 Superfcies qudricas no planares e seus ndices ' ' ' ' 29
Figura 2-5 Diretrio com a estrutura de arquivos do PENELOPE 31
Figura 2-6 Estrutura de arquivos para simulao com o PENELOPE 32
Figura 3-1 Esquema de desintegrao do "^'Am'''"'' 42
Figura 3-2 Esquema de desintegrao do ''"Co''^^' 42
Figura 3-3 Esquema de desintegrao do '"'''Cs''"' 43
Figura 3-4 Esquema de desintegrao do ""Ta'^-' 44
Figura 3-5 Diagrama esquemtico do sistema de coincidncias 4Tcp(PS)-y
desenvolvido no presente trabalho (a sigla VFM coiresponde a vlvula
totomultiplicadora) 45
Figura 3-6 Foto do sistema de coincidncias 47rP(PS)-y desenvolvido no presente
trabalho 45
Figura 3-7 Diagrama do detector 47i(PS) com a fonte radioativa 46
Figura 3-8 Sistema eletrnico para contagens de coincidncia, aplicvel a um nico
intervalo de energia gama 48
Figura 3-9 Sistema eletrnico para contagens de coincidncia aplicvel a dois
intervalos de energia gama 49
Figura 4-1 Espectros alfa para o """Am, obtidos com o uso de uma ou duas
fotomultiplicadoras 51
Figura 4-2 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do '"^'Am, obtido com
o cintilador plstico, em geometria 4n 52
Figura 4-3 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do ' '^Cs, obtido com o
cintilador plstico, em geometria 4n 52
Figura 4-4 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do ""Co, obtido com o
cintilador plstico, em geometria 4n 53
Lista de Figuras
Figura 2-1 Diagrama simplificado de um sistema de coincidncia 18
Figura 2-2 Esquema de desintegrao simples para um emissor genrico 19
Figura 2-3 Detlexo angular numa coliso simples 26
Figura 2-4 Superfcies qudricas no planares e seus ndices ' ' ' ' 29
Figura 2-5 Diretrio com a estrutura de arquivos do PENELOPE 31
Figura 2-6 Estrutura de arquivos para simulao com o PENELOPE 32
Figura 3-1 Esquema de desintegrao do "^'Am'''"'' 42
Figura 3-2 Esquema de desintegrao do ''"Co''^^' 42
Figura 3-3 Esquema de desintegrao do '"'''Cs''"' 43
Figura 3-4 Esquema de desintegrao do "^"Ta'^-' 44
Figura 3-5 Diagrama esquemtico do sistema de coincidncias 4Tcp(PS)-y
desenvolvido no presente trabalho (a sigla VFM coiresponde a vlvula
totomultiplicadora) 45
Figura 3-6 Foto do sistema de coincidncias 47rP(PS)-y desenvolvido no presente
trabalho 45
Figura 3-7 Diagrama do detector 47i(PS) com a fonte radioativa 46
Figura 3-8 Sistema eletrnico para contagens de coincidncia, aplicvel a um nico
intervalo de energia gama 48
Figura 3-9 Sistema eletrnico para contagens de coincidncia aplicvel a dois
intervalos de energia gama 49
Figura 4-1 Espectros alfa para o """Am, obtidos com o uso de uma ou duas
fotomultiplicadoras 51
Figura 4-2 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do '"^'Am, obtido com
o cintilador plstico, em geometria 4n 52
Figura 4-3 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do ' '^Cs, obtido com o
cintilador plstico, em geometria 4n 52
Figura 4-4 Espectro de alturas de pulso para a radiao gama do ""Co, obtido com o
cintilador plstico, em geometria 4n 53
Figura 4-5
Figura 4-6
Figura 4-7
Espectro diferencial para o ""^'Am, obtido com o cintilador plstico. Os
pontos azuis correspondem aos dados e.xperimentais e os pontos
vermelhos ao ajuste de uma distribuio nornial com larguras diferentes
para cada lado do pico 53
Espectro diferencial para o '''^Cs, obtido com o cintilador plstico. Os
pontos azuis correspondem aos dados experimentais e os pontos
v e i T n e l h o s ao ajuste de uma distribuio nonnal com larguras diferentes
para cada lado do pico 54
Espectro diferencial para o ''"Co obtido c o m o cintilador plstico. Os
pontos azuis correspondem aos dados experimentais e os pontos
vemielhos ao ajuste de uma distribuio nomial com larguras diferentes
para cada lado do pico. Observa-se um dubleto, composto pelas energias
de 1173 e 1332 keV 54
Espectro de tempo do ''"Co. O pico central con'esponde a coincidncias
beta-gama 56
Espectro de tempo para o ''*'Co. O pico central, esquerda, corresponde a
coincidncias (beta-beta)-gama e o pico central, direita, a coincidncias
beta-gama 57
Espectro de tempo para o "^"Ta. Os indices 1 e 2 correspondem ao
primeiro e segundo intervalos de energia gama, respectivamente 57
Espectro gama do ''""-Ta, obtido por meio do cintilador de Nal(Tl) 58
Comportamento da funo para Nji^N/N,. em funo do parmetro
(-NJ Ny)/( N,J Ny) para o ""Co, com a nova geometria. Os pontos cheios
so dados experimentais e os vazios obtidos por Monte Cario ^9
Figura 4-13 Comportamento da funo para NiN/N,. em funo do parmetrof^Z-.V^/
Ny)/( Nr/ Ny) para o '^"Ta, com a nova geometria. Os pontos em c o r preta
so dados experimentais e os coloridos por Monte Cario, todos obtidos
no presente trabalho 61
AiTanjo do sistema 47i(PS)P-y desenvolvido por Baccarelli'"' ' '. A sigla
VFM coiresponde a vlvula fotomultiplicadora 62
Figura 4-8
Fiura 4-9
Figura 4-10
Figura 4-1
Figura 4-12
Figura 4-14
Figura 4-15 Comportamento da funrio para NpN-ZN,. em funo do parmetro
{\-Nc/Ny)/( N,./Ny) para o ""Co na geometria or iginal Os pontos cheios
so dados experimentais obtidos por Baccarelh'^-''^ e os vazios obtidos
por Monte Cario, no presente trabalho
Figura 4-16 Comportamento da funo para NpN/N,. em funo do parmetro
{\-N\JNy)/( NjN.y) para o ' '"Ba na geometria original. Os pontos cheios
so dados experimentais'-'^'' e os vazios obtidos por Monte Cario, no
presente trabalho ^ "
1. I N T R O D U O
1.1 Reviso da Literatura
A palavra Metrologia deriva do grego Metro Logo e significa Cincia da
Medio. Ela se destina ao desenvolvimento de padres em todas as reas de
conhecimento e sua rastreabilidade. Os padres so classificados em primrios,
secundrios, tercirios e t c , de acordo com a sua posio na cadeia metrolgica. Os
primrios so aqueles que possuem maior exatido e servem para calibrar os padres
secundrios que, por sua vez, so usados para calibrar os tercirios e t c , estabelecendo
uma cadeia metrolgica, que possui rastreabilidade. Os sistemas primrios so tambm
denominados absolutos, porque no dependem de outros sistemas para produzir os seus
padres. O rgo que coordena o estabelecimento de padres primrios em escala
mundial o BIPM (Bureau International des Poids et Mesures) ' ' ' . No Brasil, esta funo
ocupada pelo INMETRO (Instituto Nacional de Metrologia)'"', que delegou ao IRD
(Instituto de Radioproteo e Dosimetria)' '^ a tarefa de estabelecer padres na rea de
radiaes ionizantes.
A Metrologia Nuclear o ramo da Metrologia destinado ao estabelecimento de
campos de radiao padronizados em energia e intensidade, principalmente relacionados
s propriedades dos radionucldeos, denominada Metrologia de Radionuclideos. Nesta
rea. os interesses principais so: a detemiinao da atividade de uma fonte radioativa e
a determinao de parmetros nucleares relacionados com o processo de desintegrao
do radionuclideo, tais com: meia-vida, probabilidades de emisso de raios-X e gama,
coeficientes de converso interna etc.
Na literatura, observa-se uma e\'oluo nos diversos mtodos de padronizao
primrios aplicados Metrologia de Radionucldeos, sendo que todos eles apresentam
vantagens e limitaes. Por esta razo, o BIPM recomenda aos diferentes laboratrios
do mundo uma diversificao nos mtodos de padronizao de radionucldeos, de modo
a evitar resultados tendenciosos, que poderiam ocorrer na utilizao de um nico
mtodo de medidas.
Desde a dcada de 50, um dos mtodos principis de padronizao de
radionuclideos tem sido o de coincidencias 43i (PC)P-y , empregando detector
proporcional em geometria 4n (Proportional Counter - PC), a gs fluente ou
pressurizado, associado a detectores gama, constitudos por cintiladores de Nal(Tl).
Ge(Li) ou HPGef^"'-'! . Em cond ies favorveis de medida, este mtodo pode atingir
incertezas da ordem de 0 ,05%
O detector proporcional em geometria 4K, possui alta eficincia para a deteco
de partculas cairegadas, tais como: alfas, betas, eltrons, fragmentos de fisso etc.
Neste caso, a fonte radioativa possui como substrato um filme plstico muito fino (10 a
20 L ig . cm") , confeccionado em VYNS ou COLLODION, e colocada no interior do
volume sensvel do detector.
Uma das dificuldades deste sistema de medidas est na confeco da fonte, que
deve possuir o substrato de filme plstico previamente recoberto com uma camada
metlica (usualmente de ouro) para tom-lo parcialmente condutor. Esta caracterstica
necessria para que o campo eltrico no interior do volume sensvel do detector
proporcional no seja distorcido pela presena do tllme plstico, que possui altssinia
resistividade eltrica (> lO"* olim).
Outra dificuldade garantir a pureza do gs durante as medidas, uma vez que o
processo de introduo da fonte faz com que o ar ambiente se misture com o gs do
detector, reduzindo a amplitude do pulso. Este tipo de sistema possui tambm uma
limitao associada ao valor da atividade da fonte radioativa, que no deve ultrapassar a
alguns milhares de desintegraes por segundo (kBq), para que no provoque uma
saturao no campo eltrico do detector 4n proporcional, acairetando um aumento
exagerado no tempo morlo do sistema.
Com o desenvolvimento de vlvulas fotomultiplicadoras de alto desempenho,
tornou-se popular o detector 4n empregando cintilador lquido. Estes detectores tm
sido largamente empregados, em razo de sua alta eticinca para a deteco de
partculas carregadas, principalmente eltrons de baixa energia' '^'.
Neste contexto, um mtodo primrio que tem sido muito difundido o
denominado C I E M A T / N I S T ' E s t e mtodo utiliza o radionuclideo ' H como referncia
para a determinao da atividade do radionuclideo de interesse, que misturado no
coquetel cintilador, juntamente com o ~ H . Embora este mtodo no seja rigorosamente
absoluto, pois utiliza o ' H como referncia, ele considerado primrio, em razo de sua
grande exatido (apresenta incertezas abaixo de 1%).
Outro mtodo primrio, que emprega o cintilador liquido como detector 4jr,
denominado T D C R [Triple to Doiible Coiucideiice Ratioi^'''^. Este mtodt) utiliza trs
vlvulas fotomultiplicadoras. operando em coincidncia. Neste caso, o radionuclideo de
interesse medido isoladamente e a razo entre o nmero de coincidncias triplas e
duplas pemiite a detemiinao da atividade do radionuclideo de fomia absoluta. Uma
dificuldade deste mtodo atingir a igualdade entre os ganhos das fotomultiplicadoras,
para que o mtodo no produza resultados inexatos.
Foi desenvolvido, no .lapo, um sistema de coincidncias 4TiP-y que emprega
cintiladores plsticos em geometria 47: '-" ' . Neste sistema, a fonte radioativa depositada
diretamente no cintilador plstico, que colocado juntamente com outro cintilador
plstico, sob a forma de sanduche. O sistema utiliza duas vlvulas fotomultiplicadoras
para aumentar o ganho na coleo de luz. A vantagem deste sistema de medidas a alta
eficincia conseguida para a deteco de eltrons, porm apresenta a desvantagem de
necessitar da confeco de um novo cintilador para cada fonte que for calibrada.
t(.)rnando o mtodo relativamente dispendioso.
O Laboratrio de Metrologia Nuclear (LMN). do IPEN-CNEN/SP , est sediado
em So Paulo e desde a sua fundao, em 1 9 6 4 , tem-se dedicado ao desenvolvimento de
padres nas reas tle Metrologia de Radionucldeos e de Nutrons. Este laboratrio faz
parte da cadeia metrolgica do Brasil, participando de intercomparaes com outros
laboratrios do mundo, em colaborao com o IRD, sediado no Rio de Janeiro'"'"""'.
O LMN iniciou a implementao de sistemas primrios com a instalao de um
sistema de coincidncias 4 , ' : p (PC) -y , que emprega um detector proporcional em
geometria 4TI, associado a cintiladores de Nal(Tl) p a r a a medida de radiao gama.
Outro sistema, empregando um detector proporcional e m geometria 4; : pressurizado, fo i
tambm instalado, em complementao ao primeiro''"*-' '. Estes sistemas continuam
operacionais atualmente.
No periodo de 1976 a 1978, foi desenvolvido outro sistema de coincidncias no
LMN, denominado 4jTP(LS)-y, que empregava um cintilador lquido como detector 4-n:
associado a um cintilador de Nal(Tl), para deteco da radiao gama'^'^'. Este sistema
apresentava dificuldades em manter a estabilidade qumica no coquetel cintilador, para
alguns radionucldeos, e problemas com rudo nas fotomultiplicadoras acopladas ao
cintilador lquido.
Posteriormente, entre 1981 e 1988, foi desenvolvido no LMN outro sistema de
coincidncias, denominado 4TCP(SB)-Y, que utilizava detectores de b a i T c i r a d e
superfcie em geometria 4TZ, para a deteco de partculas alfa e eltrons'"**'. Este
sistema tambm apresentava dificuldades, em razo dos danos de in-adiao provocados
nos detectores de b a r r e i r a de superfcie, colocados muito prximos da fonte radioativa,
com o objetivo de obter uma alta eficincia de deteco.
Mais recentemente, o LMN implantou um sistema de coincidncias, denominado
4TCP(PS)-Y, que emprega u m cintilador plstico e m geometria 4n. como detector d e
partculas cairegadas, associado a um cintilador de Nal(Tl) para a deteco da radiao
gama'"'' '. Este sistema apresenta algumas vantagens, tais como: dispensa a necessidade
da metalizao dos flmes e da utilizao de gases especiais, para o seu funcionamento.
Com este sistema foram padronizados alguns radionucldeos, a saber: '^F, ""Co,
' ' 'Ba e ""^'Am. Entretanto, este sistema apresenta limitaes relacionadas com a coleo
da luz produzida nos cintiladores plsticos, em razo de empregar apenas uma vlvula
fotomultiplicadora. Esta limitao motivou o desenvolvimento do presente trabalho.
1.2 Objetivo
O presente trabalho tem como objetivo propor melhorias no sistema de
coincidencias 4jip(PS)-y, existente no LMN do IPEN. Inicialmente, a melhoria se d
pela previso terica da curva de extrapolao, utilizada na padronizao da fonte.
Deste modo, toma-se possvel a detemiinao da atividade da fonte, sem a necessidade
de constmir-se uma curva de extrapolao. Isto pode ser conseguido por meio da
simulao terica de todo o processo de medida de atividade, utilizando o mtodo de
Monte Carlo''"'^^''. A atividade obtida por meio de um ajuste pelo mtodo dos
Mnimos Quadrados, entre os resultados tericos e experimentais.
Outra proposta de melhoria est associada ao aumento na eficiencia de coleo
da luz produzida nos cintiladores plsticos, introduzindo no sistema urna n(.*va vlvula
fotomultiplicadora. Com isto, toma-se possvel o aumento na eficiencia de tieeco
para partculas cairegadas, pennit indo a padronizao de radionucldeos que emitari^
eltrons de baixa energa como, por exemplo, aqueles que decaem por captura
eletrnica. Este novo sistema tambm tem a sua modelagem terica desenvolvida no
presente trabalho, possibilitando a previso da curva de extrapolao que detemiina a
atividade da fonte.
2. FUNDAMENTOS T E R I C O S
2.1 Transies Atmicas
Quando um tomo est em um estado excitado, ele tende a emitir a energia
excedente sob duas formas de radiao: raios-.X e eltrons Auger. A probabilidade de
cada uma est associada ao nmero atmico do material emissor.
2.1.1 Emisso de Raios-X
Os eltrons orbitais populam diferentes nveis de energia, denominados K. I . M
etc. A transio de um eltron partindo de um nvel de energia mais alta para outro, de
energia mais baixa, d origem emisso de radiao eletromagntica, denominada
raios-X. A energia destes raios-X determinada pela diferena de nveis entre o estado
inicial e final da transio. A probabilidade de emisso, denominada rendimento de
fluorescencia (IV), cresce de acordo com o nmero atmico. Para o Na. W da ordem
de 1.8%. enquanto que, para o Hg. este parmetro possui o valor de 06,7
2.1.2 Emisso de Eltrons Auger
Quando uma vacncia e produzida em um dos nveis de energia dos eltrons
orbitais, os demais eltrons tendem a ocupar esta vacncia, gerando um excesso de
energia que deve ser emitido pelo tomo. Uma das fonnas a emisso de raios-X. Uma
fomia alternativa transferir a energia que foi disponibilizada, em razo da ocupao da
vacncia, para outro eltron orbital, que emitido do tomo. Este eltron denominado
eltron .iuger.
Para uma dada transio, os eltrons .Auger so emitidos com uma energia mais
baixa, em relao ao raio-X coirespondente, uma vez que parte da energia disponvel
est associada energia de ligao do eltron no tomo. Como os processos de emisso
de raios-.X e eltrons Auger so complementares, a probabilidade de emisso de eltrons
Auger (/ - H') decresce com o nmero atmico. Para o Na, esta probabilidade de
98,2 %. enquanto que, para o Hg, seu valor 3,7
2.2 Transies Nucleares
Um ncleo atmico, quando est em desequilibrio n a s u a proporo ideal entre o
nmero d e protons e neutrons, ou esteja com excesso de massa, torna-se instvel, ou
radioativo, emitindo u m o u mais tipos de radiao., at atingir sua condio de
estabilidade. Os principais processos d e desintegrao radioativa so descritos a seguir.
2.2.1 Desintegrao .Alfa
Este processo t e m maior probabilidade de (KXMTcr p a r a ncleos pesados,
tipicamente com massa superior do chumbo. Neste caso, o ncleo radioativo emite um
ncleo de hlio ( ' 'He'"), denominado partcula alfa. Estas partculas so emitidas com
espectro discreto e possuem, em geral, energias entre 4 e 7 MeV. A maior p a r t e da
energia disponvel no processo levada pela partcula a l f a , enquanto o ncleo residual
sofre u m pequeno recuo, e m razo da conservao d o momento. A equao (.|ue
descreve o processo d a d a p o r :
2.2.2 Desintegrao Beta
Os ncleos com excesso de nutrons tendem a converter um neutron em proton,
com a emisso de u m a partcula beta negativa e u m anti-neutrino. q u e carregam a
energia disponvel no processo. Como a energia compartilhada entre estas duas
partculas, o espectro de energia d e cada u m a resulta c u i U i n u v i . desde z e n i at a energia
mxima disponvel. A equao que descreve o processo d a d a por:
; . Y ^ , : : , r + /y + (2-2)
8
Quando o ncleo possui excesso de protons, um deles convertido em neutron,
com emisso de uma partcula beta positiva (positron) e um neutrino. Tambm neste
caso, os espectros destas duas radiaes so contnuos. A energia disponvel no
processo deve ser superior a 1,022 MeV, de modo a pemiitir a criao do par eltron-
psitron, no interior do ncleo. A equao que descreve o processo dada por:
X-^,:[,Y ^[5^ + V + Q (2-3)
O espectro de energia das partculas beta pode ser descrito pela Teoria de
Femii'"'"''^'. Neste contexto, o nmero de betas emitidos com energia W pode ser dado
por:
N(W) = ^ W ( W ' -/yU'K - Wy F('V.Z)C (2-4) 2 /T'
Nesta expresso, g = 1,41 x 10'"' J . cm\ a constante de acoplamento para interaes
fracas; IVn a energia mxima do beta (Wu ={Q + l), para transies /T ; Wo = (Q - /),
para transies (J^, c Qa energia total disponvel no processo); F(W,Z) a funo de
Fenni e C, o fator de fomia. Para transies permitidas, o fator de fomia constante e
para transies proibidas, este fator depende do valor de W.
2.2.3 Captura Eletrnica
Um processo alternativo, quando o ncleo possui excesso de protons, a captura
de um eltron orbital pelo ncleo, denominada Captura Eletrnica (CE). O eltron ao
penetrar no ncleo combina-se com um prton. o par converte-se em um neutron, com a
emisso de um neutrino nionoenergtico. Este processo pode ser descrito pela seguinte
expresso:
;X + e-^./_iY + v ^0 (2-5)
A probabilidade de captura depende do nvel de energia em que o eltron se
encontra, sendo maior para a camada K e decrescendo para as camadas L. M etc.
2.2.4 Transies Gama
Sempre que ncleo atingir um dos seus estados excitados, ele tende a emitir esta
energia excedente, dando origem a uma transio gama. Estas transies gama so
classificadas de acordo com a variao do momento angular do ncleo (L) durante o
processo: para L = , a transio dita inonopolo, para L = 1. dipolo, L = 2 cpiadrupolo
etc. Pode haver transies denominadas eltricas, quando a mudana de paridade (-1)' '
e magnlicas, quando a mudana de paridade (-1 )' '^'. Neste tipo de processo, o ncleo
tende a emitir, principalmente, dois tipos de radiao: gama e eltrons de converso
interna. Existe um terceiro processo, a produo de par eltron-psitron, que
normalmente tem probabilidade muito pequena (da ordem de IO'"* '"'"'') e pode ser
desprezado.
2.2.4.1 Emisso Gama
E um processo no qual a energia da transio gama emitida sob a fomia de
uma radiao eletromagntica {fton). denominada radiao gama ou raio gama. A
energia deste gama corresponde diferena entre as energias dos estados inicial e final
do ncleo considerado. Ela possui um espectro discreto e energias tipicas na faixa de 30
keV a 3 MeV. Para transies com energia muito maiores que as energias de ligao do
eltron no tomo, este o processo dominante de desexcitao do ncleo.
2.2.4.2 Converso Interna
Um priicesso alternativo com relao emisso gama a emisso de um eltron
de converso interna. Neste caso, a energia em excesso do ncleo transferida a um
eltron orbital, e ele emitido com uma energia dada por:
E,,^E-E, (2-6)
Nesta expresso. E\ energia de ligao do eltron do (orbital X {K. L. M. .N...).
10
o processo de converso interna ocorre, com maior probabilidade, quando a
energia da transio se aproxima da energia de ligao do eltron. Portanto, para altas
energias este processo possui probabilidade muito pequena.
2.3 Interao da Radiao com a Matria
As interaes da radiao com a matria dependem da natureza da radiao, da
sua energia e das propriedades do meio material''"*"'^'. A seguir feita uma breve
descrio d(.ts processos, considerados relevantes no contexto do presente trabalho.
2.3.1 Partculas Carregadas
As partculas carregadas perdem energia ao longo da trajetria, em um meio
material, de maneira contnua, at atingir o repouso. Durante o percurso, elas podem
interagir por diferentes processos, sendo os principais: coliso (ionizao e excitao) e
Bremsstrahiung. Para energias superiores energia de ligao por nuclen do ncleo, (7
a 8 MeV) podem ocorrer reaes nucleares. Para os processos discutidos no presente
trabalho, a probabilidade dessas reaes nucleares pequena.
A perda de energia por unidade de trajetria percorrida denominada Poten.ciai
de Freiamento e dado por:
dx 1 V
dE_
dx
dE_''
dx (2-7)
Nesta expresso, os ndices C Q B representam: Total, Coliso e Bremsstrahiung,
respectivamente.
.A. ionizao OCOITC quando a energia transferida ao tomo do meio superior
energia de ligao do eltron. Neste caso, fonna-se um par-de-ons: o tomo, que perdeu
o eltron, e o eltron emitido. O processo de excitao se d quando a energia
transferida menor que a energia de ligao do eltron. Neste caso, o eltro;
promovido a um dos nveis de energia superiores e a energia em excesso emitida sob
a fonna de raios-X ou eltrons Auger. Estes dois piocessos so dominantes na interao
11
de partculas carregadas pesadas, tais como: partculas ai ta, protons, duterons,
fragmentos de fisso etc. Para eltrons, estes processos so dominantes em baixas
energias. Para energias maiores, o processo dominante o Ihenissraliliing.
O processo de perda de energia por Bremsstrahiung ou Radiao de Freiamento,
corresponde a uma desacelerao brusca da partcula carregada, ao se aproximar do
niicleo atmico. A partcula detletida e perde urna parte de sua energia, que funo
do parmetro de impacto da partcula. Esta perda de energia pcKle variar desde zero at
um valor mximo, que corresponde energia inicial da partcula carregada. Durante o
processo, emitido um raio-X com espectro contnuo, denominado: Radiao de
Freiamento ou Bremsstixihliing. /K energia da radiao de Bremsstrahiung varia desde
zero, at a energia inicial da partcula carregada.
A perda de energia por Bremsstrahiung depende do nmero airnico (Z) do
meio, da massa {nt) e da carga (r), da partcula incidente. Este processo aunienia cr;m
Z ' . c inversamente com a massa ni da partcula. Por esta razo ele e importante para
eltrons e positrons, porm, em geral, toma-se desprezvel para partculas carregadas
pesadas.
O positron, aps perder sua energia no meio material, sofre o processo de
aniquilao de pares ao combinar-se com um eltron do meio. Neste processo, ambas
as partculas desaparecem, dando origem a dois ftons, cada um com 511 keV.
denominados totons (ou gomas) de aniquilao. Quando o positron se aniquila em
repoust), os ftons so emitidos fazendo um ngulo de ! 80'' entre si.
2.3.2 Radiaes G a m a e X
Os ftons. gama e X, so radiaes eletromagnticas c ijVteragem principalmente
por meio de trs processos: Absoro l-otoeti-iea. Espalhamento Compton e Produo
de Pares. Um processo adicional, denominado Espalhamento Elstico ou Rayleigh.
tambm pode ocorrer, mas pouco provvel para as energias de fton discutidas no
presente trabalho.
12
O efeito Fotoeltrico consiste na absoro total de um fton por um tomo,
transferindo toda a sua energia a um eltron orbital, que emitido do tomo com uma
energia (F.) dada por:
E = li V - IV (2-8)
Nesta expresso, /; i 'coiTcsponde energia do fton incidente e 'F corresponde energia
de ligao do eltron. Este efeito varia com Z ' ou Z ^ e (h vf'^ sendo, portanto, dominante
para altos nmeros atmicos e baixas energias de fton.
O efeito Compton consiste no espalhamento inelstico do fton incidente com
dos eltrons das camadas mais externas no tomo. A energia transferida ao eltron
depende da energia do fton incidente e do ngulo de espalhamento. Para altas energias
e ngulos de espalhamento maiores, a transferncia de energia ao eltron maior. A
energia mxima transferida ao eltron, correspondente a um ngulo de espalhamento de
180", dada por:
E,.,=hvf^- (2-9) 1 + 2a
Nesta equao, a = h \'l2m^i .
A seo de choque para espalhamento diferencial ou total dada pelo
fomialismo de Klein-Nishina'"^"*"^ ' '. Como o efeito Compton depende da densidade
eletrnica no meio material, que proporcional razo Z/A, conclui-se que o efeito
Ct)mpton praticamente independe de Z .
O efeito de Produo de Pares consiste na absoro lt)lal do fton nas
imediaes do ncleo atmico, com a criao de um par eletron-psitron. O par carrega
a energia residual do processo (ER), sob a forma de energia cintica, dada por:
E, =F^+E_ =h\'-2mc' (2-10)
Nesta expresso e E^ correspondem s energias cinticas do eltron e positrn,
respectivamente; // \' a energia do fton e nu)C~, a energia de repouso do eltron.
Pela lei da conservao da energia, este processo s possvel ocorrer acima de
uma energia mnima, ou limiar, igual a 1,022 MeV. Acima deste limiar, a probabilidade
para o processo de Produo de Pares cresce com a energia do fton, sendo
proporcional a Z ou Z\
As probabilidades de ocoiTncia (sees de choque) dos trs efeitos
mencionados combinam-se para fonnar o coeficiente de atenuao linear (a):
// = r + cr + .T (2-11)
Nesta expresso, r, cr e ;r correspondem s sees de choque para os efeitos
Fotoeltrico, Compton e Produo de Pares, respectivamente.
A descrio detalhada das interaes mencionadas neste captulo, normalmente,
feita por meio de mtodos estocsticos, como o Mtodo tle Monte Carlo, a ser descrito
na seo 2.5. Este mtodo capaz de seguir a trajetria da radiao desde u ponto de
origem at a sua absoro ou escape do sistema. Para isto, faz uso das probabilidades de
interao e das caractersticas tlsico-qumicas e dimensionais do arranjo experimental.
2.4 Detectores de Cintilao
Embora exista uma variedade de detectores de radiao, a discusso a seguir se
restringir a detectores que operam pelo processo de cintilao, porque apenas estes
foram utilizados no presente trabalho.
2.4.1 Processo de deteco da radiao
Os cintiladores baseiim-se na converso da energia depositada pela radiao
incidente em l u z ' P a r a radiaes diretamente ionizantes, tais como: eltrons, prtons
e partculas alfa. a deposio de energia ocorre essencialmente pelos processos de
i4
ionizao, excitao e produo de bremsstrahiung. Para o caso de radiaes
indiretamente ionizantes, tais como ftons e nutrons, a deposio de energia se faz
pelas partculas secundrias produzidas no processo: eltrons, para o caso de ftons e
produtos de reaes nucleares, para o caso de nutrons.
A luz produzida deve ser convertida em um pulso eltrico. Para isto,
necessrio que os ftons de luz possam ser transmitidos ao longo do cintilador. que deve
ser, portanto, transparente para o comprimento de onda da luz gerada no material. A
converso nonnalmente ocon-e por meio de uma vlvula totomultiplicadora'
Este dispositivo possui uma superticie. o fotocatodo. caracterizado pela
propriedade de emitir eltrons ao ser bombardeado por ftons com comprimento de
onda compatvel. O nmero inicial de eltrons produzidos no fotocado passa por um
sistema de eletrodos (os dinodos), sofrendo um processo de multiplicao at o eletrodo
fmal (o anodo), de onde o pulso eltrico segue, para ser processado eletronicamente.
Para um cintilador ideal, a quantidade de luz produzida deve ser linear com a
energia depositada. Isto s ocoire quando a partcula secundria possui um valor do
poder de freiamento (dE/cix) pequeno, como o caso de eltrons. Para o caso de
partculas pesadas, como prtons e alfas, o valor desse parmetro alto. fazendo com
que parte da energia que seria convertida em luz seja dissipada por outros processos,
que produzem danos ao longo da sua trajetria. Como conseqncia, a dependncia
entre a energia depositada e a luz produzida torna-se no linear'
Outra caracterstica desejvel o tempo de decaimento da luminescncia
produzida, que deve ser pequeno, para evitar a ocoirncia de supeiposio dos pulsos
produzidos por eventos distintos. Alm disso, para possibilitar um bom acoplamento
tico com a vlvula fotomultiplicadora, o ndice de retrao do cintilador deve ser
prximo ao do vidro.
H diversos materiais com estas propriedades, onde se destacam os cristais
alcalinos, tais como Nal, Csl, etc, e os cintiladores orgnicos, plsticos ou lquidos, tais
como: NE 102. NEI10 , N E 2 I 3 . Pilot B etc ' '" ' .
15
2.4.2 Cintiladores inorgnicos utilizando Nal(Tl)
No presente trabalho tbi utilizado um detector de Nal(Tl), que adequado para
a deteco da radiao gama em razo de sua alta eficincia. Por ser selado
hermeticamente no adequado para a deteco de eltrons, o que constitui uma
vantagem para a utilizao do mtodo de coincidncias, por evitar a deteco
simultnea de eventos beta e gama, provenientes da mesma desintegrao.
O uso de detectores de cintilao, como espectrmetros gama de alta eficincia
de deteco, tem sido possvel pela disponibilidade de grandes cristais de Nal(Tl) e do
desenvolvimento de fotomultiplicadoras de alta sensibilidade. O mecanismo de
cintilao em materiais inorgnicos depende do seu estado energtico, qui:
detemninado pela rede cristalina do material. Utilizando-se os temios de banda d i ;
energia nos materiais isolantes e semicondutores, os clclropis podem ocupar apci.-.ts
bandas discretas de energia''*''.
A banda de energia denominada banda de valncia, corresponde aos eltrons
que esto ligados rede cristalina. A banda de energia denominada bcunUi de conduo,
corresponde aos eltrons que possuem energia suficiente para transitarem livremente ao
longo do cristal. E.xistem. tambm, bandas intermedirias, denominadas bandas
proibidas, em que eltrons nunca so encontrados no cristal puro. Nesta banda podem
ser criados nveis de energia inteniiedirios, ao se adicionar impurezas no cristal, neste
caso o Tl.
A absoro de energia resulta na elevao de um eltron da banda de valncia
para a banda de conduo. No cristal puro. o retorno do eltron para sua c.imada
original c um processo pouco etlciente para a emisso tle fotons. Entretanto, com a
existncia de nveis de energia inteniiedirios, os eltrons podem retornar banda de
valncia, criando lacunas que, ao serem preenchidas com eltrons que esto na banda de
conduo, emitem ftons de maneira mais eficiente.
2.4.3 Cintiladores orgnicos utilizando plsticos
Os cintiladores plsticos orgnicos so na sua maioria molculas de
hidrocarbonetos aromticos que contm em sua estrutura anis-benzeno. Estas
molculas contm estruturas ressonantes. O processo de luminescncia em materiais
orgnicos um processo molecular e surge das transies na estrutura de nveis de
energia de uma nica molcula.
A energia absorvida se d por promoo do eltron para qualquer um dos
estados de maior energia. A srie de nveis energticos possveis, para spin O, so
denominados singletos. Outro conjunto de nveis energticos possveis, para spin 1, so
denominados tripletos. O intervalo de energia entre os singletos de apro.xiniadarnene
4 cV. Estes nveis se subdividem em outros nveis menores em intervalos de enei'gia de
aproximadamente 0,15 eV coirespondendo a estados vibracionais.
A absoro de energia de radiao a converso em energia cintica da
molcula (estado vibracional). Os eltrons que ocupam os estados vibracionais. ao
receberem energia ficaro em desequilbrio tmiico passando aos seus vizinhos parle da
energia vibracional. A principal emisso de luz se d por transies entre os estados
vibracionais e o estado fundamental.
O nmero de ftons de luz n, emitidos em determinado perodo de tempo (t)
pode ser expresso pela lei de crescimento exponencial'"^"
n^,=^n,{]-en (2-12)
Onde T representa o tempo necessrio para emisso de uma frao de 63,2"/,, da
luz e chamado de tempo de decaimento. Este tempo, cm cintiladores orgnicos, da
ordem de nano segundo.
O tempo do primeiro estado vibracional num dos tripletos consideravelmente
maior que num dos singletos e, por meio de uma transio denominada transio
17
cruzada, alguns estados excitados no singleto podem se converter para o tripleto. Caso a
emisso luminosa ocoiTa pela transio do tripleto para o singleto ento ela
denominada fosforescncia, possuindo um tempo de dfcaimento mais longo. Caso a
emisso ocoira pela desexcitao dos subnveis vibracionais entre singletos (sem a
ocorrncia de cruzamento) ento denominada tluorescncia, neste caso com tempos
mais curtos e da ordem de 10 ns.
2.5 Mtodo de Coincidncias An^-y
2.5.1 introduo
O mtodo de coincidncias 47rP-y um dos mtodos absolutos mais utilizados
na padronizao de radionucldeos, uma vez que possibilita a obteno de resuliados de
taxa de desintegrao com grande exatido. Isto conseguido por meio das taxas de
contagens, sem o conhecimento dos parmetros inerentes ao processo de desintegrao
ou ao sistema de medidas utilizado. Este mtodo aplicvel nas padronizaes de
radionucldeos que se desintegram pela emisso de duas radiaes simultneas e de
natureza diferente, tais como: u-y, p-y. e-y ou X-y.
O mtodo baseia-se no uso de dois detectores estveis no tempo, cada um
adequado a apenas um dos tipos de radiao (ex. beta ou gama), alm de um mdulo
para a detemiinao dos eventos coincidentes, isto , detectados simultaneamente nos
dois detectores, confoniie ilustrado na Figura 2-1 .
fonte radioativa
NaI(T) 7
cintilador de plstico
//?
PMT
mdulo (U coincidncia
contagens r
contagens coincidncia
contagens
Figura 2-i : Diagrama simplificado de um sistema de coincidncia
2.5.2 Equaes do Mtodo de Coincidncias
18
Considere-se inicialmente uma fonte radioativa puntifomie, com atividade No ,
eni que a desintegrao se d pela emisso de uma partcula r , seguida por um fton y
(Figura 2-2).
z+i^
E l
Figura 2-2: Esquema de desintegrao simples para um emissor genrico.
As ta.xas de contagem registradas em cada uma das vias de deteco: beta (N/,),
gama (M) e coincidncia (A'^), so dadas por:
N,, = N,-e,, (2-13)
19
yv.
N ^ . = T 7 - (2-1)
A.,
O processo de desintegrao apresentado no esquema anterior (Figura 2-2)
corresponde a uma condio ideal, que e raramente alcanada. Geralmente, os
radionucldeos apresentam esquemas de desintegrao mais complexos, com vrios
ramos beta, seguidos de transies gama ou da emisso de eltrons de converso
interna. Desse modo, diversas correes devem ser a p l i c a d a s ' " * ' ' " t a i s como:
sensibilidade de uni dos detectores ao outro tipo de radiao, a qual ele no se destina,
uso de fontes no puntifoniies. tempos de resposta diferentes para cada detector etc.
No caso de um radionuclideo que apresenta um esquema de desintegrao
complexo, i.e., desintegra por emisso (3-y, (ou CE-y), com vrios ramos betas, as
equaes (2-13), (2-14) e (2-15) podem ser escritas como:
N,=N,-s^ (2-14)
N^:^N,-8i,-s^ (2-15)
Nestas equaes, e ., so as probabilidades de deteco (eficincias) beta e gama,
respectivamente.
Fazendo o produto das equaes (2-13) e (2-14) e dividindo-se pela equao
(2-15). tem-se;
Nn N., N , = - ^ ^ (2-16)
.A.ssim, a atividade da fonte Nu pode ser obtida em funo apenas das ta.xas de
contagens observadas. Utilizando-se a equao (2-16i nas equaes (2-13) e (2-14),
possvel detemiinar as respectivas eficincias, em funo das ta.xas de contagens:
2U
/ = /
at:,.. +
I -\-a (2-19)
(2-20)
(2-21)
Nestas equaes, tem-se:
a r abundncia relativa do r-simo ramo beta;
f: eficiencia para o r-simo ramo beta;
eficincia do detector beta para eltrons de converso interna;
eficincia do detector beta para radiao gama;
O",, coeticiente de converso interna total da r-sima transio gama;
c. eficiencia para a r-sima transio gama;
8^. probabilidade de se registrar contagens de coincidncia gama-gama.
Desta fonna, a equao (2-16) passa a ser escrita como:
/V', /V., ,.=/ - =\!
a -a- + f,, ^
1 + a
II
1 + a. J r
(2-22)
21
2.5.3 Tcnica da Extrapolao Linear
Verifica-se que, pela equao (2-22), que para blennos .V^ necessrio o
conhecimento dos parmetros do esquema de desintegrao e das probabilidades de
deteco. Para contornar esta dificuldade, utiliza-se a Tcnica da Extrapolao da
Eficincia'"'.
De acordo com esta tcnica, a dctennmao da taxa de desintegrao de um
radionuclideo com esquema de desintegrao complexo, sem o conhecimento prvio
dos parmetros do esquema de desintegrao e das eficiencias de deteco, s possivel
se houver uma relao funcional entre a contagem no detector beta, .'V/;, e o parmetro de
etlcincia beta, tal que Np .Xv, quando f ; - - ' l .
Esta condio pode ser estabelecida quando a etlcincia dos vrios ramos
beta ) puder ser representada como funo de uma nica eficincia (/, ). necessrio que esta relao se conserve para o caso em que /, tender a
1. quando uma das eficincias beta, s..^ , tender para a unidade (/, >1 quando 'I
para r = I . 2 n), e tambm as ijrobabilidades\. . ;,. , e : sejam consianies no
intervak) de variao da eficincia beta.
Portanto, Np resulta uma funo F do parmetro de etlcincia beta, tal que:
^ N F N.
Y ^
.'V,. ] (2-23)
V Onde I- I Q N/l * N,, quando - 1.
N,
A equao (2-23), tambm denominada frmula de coincidncia
generalizada, pode ser colocada em uma forma mais c o n v e n i e n t e , para soluo grtlca
9 7
N, N.. ou analtica. Usando-se - como varivel dependente e 1
1
1
f \ A'-
1 V
1 1
i A'. como
parmetro varivel, obtm-se uma funo de eficincia, f7, cuja variao mais lenta do
que a funo F. Assim esta equao pode ser reescrita como:
N. 1-vv
N., /V (2-24)
N,, N.. Nesta equao, quando G > / , tem-se que - .'V,/, quando
absorvedores externos, auto-absoro, discriminao eletrnica etc. Utilizando estes
fatores pode-se detemiinar a taxa de desintegrao No por meio da extrapolao a partir
/ V N do urfico de -
A'.. por
A'., r )l 'N '
, no limite quando /XVy tender unidade.
f N / " 1 1 - / 1. N / ;V V /
tais corno. uso de
2.6 Mtodo de Monte Carlo
A denominao Melado de Monte Carlo (MMC) foi inspirada na cidade de
Monte Cario, onde se encontram os cassinos. Nesses locais so praticados jogos
diversos, onde esto implcitos conceitos estocsticos, tais como: sorteio, aleatoriedade
e a probabilidade de sucesso, que constituem a base de funcionamento do MMC.
No presente trabalho, o MMC utilizado sob duas formas: numa primeira etapa,
para simular o transporte da radiao emitida pela fonte radioativa desde a sua origem,
at depositar a sua energia no detector de interesse, ser absorvida em outra parte do
arranjo experimental ou escapar do sistema. Nesta etapa, as tabelas de resposta dos
detectores foram obtidas em funo da energia da radiao, tanto para eltrons como
para ftons, conforme descrito nas seces seguintes.
23
Em uma segunda etapa, o M.VIC foi utilizado para simular todo o proces.so de
desintegrao radioativa, incluindo os parmetros do esquema de desintegrao,
possibilitando com isso a obteno dos espectros de altura de pulso dos detectores
utilizados e a curvas de extrapolao, aplicadas para a determinao da advidade da
fonte radioativa.
2.6.1 Transporte da Radiao pelo Mtodo de Monte Cario
H diversos cdigos disponveis na literatura para o transporte de radiao,
utilizando o Mtodo de Monte Cario, tais como: M C N P ' ' * * ' , G E A N T ' ^ ' ' ' , E G S ' * ' ' ,
F L U K A ' ^ ' J e P E N E L O P E ' " ! . O presente trabalho utilizou o cdigo P E N E L O P E , por
atender s necessidades do presente trabalho, pelo sucesso que tem obtido em diversas
aplicaes''*-"'*'*' e pela facilidade de obteno deste cdigo pelo I P E N . A seguir so
apresentadas as caractersticas bsicas deste cdigo.
2.6.2 Cdigo PENELOPE
2.6.2.1 Processos de interao
A histria de uma partcula constituda por diversas interaes (eventos) que
so simuladas cronologicamente, cada uma delas com um carter aleatrio, de acordo
com as probabilidades de interao. Desta fomia, os resultados esto associados a uma
incerteza estatstica, podendo esta ser reduzida pelo aumento no nmero de histrias.
Para o transporte de radiao, o M M C estruturado como uma soluo para a equao
de Boltzniann'"'' '.
Em uma simulao necessrio descrever os materiais (i.e. densidade, estado
fsico, etc.) nos quais as molculas sofrero colises pela radiao incidente. A
ciimposio qumica dos materiais envolvidos detemiinada pelo numero atmico Z e o
nmero de tomos por molcula. Para o caso de materiais compostos, necessrio que
seja feito um ajuste de percentuais, considerando a quantidade proporcional de cada
elemento. A descrio a seguir baseada no manual do cdigo PENELOPE'^ ' ' .
A massa molecular do material de interesse A,,,, dada por:
2 4
4, = 1 ^ 4 (2-25)
na qual A, o peso atmico do i-simo elemento. O nmero de molculas por unidade
de volume (.'V), dado por:
N = N (2-26)
em que N, corresponde ao Nmero de Avogadro e p a densidade do material.
Em cada interao, a partcula perde parte de sua energia {If) e pode (ou no)
mudar de direo. A detlexo angular detenninada pelo ngulo 0 entre as direes da
partcula, antes e depois da interao, e o ngulo azimutal ^. O modelo de espalhamento
especificado de fomia completa por meio da seo de choque diferencial (DCS):
^ ^ -(E;W,e} (2-27) dWd
em que dD. o ngulo slido na direo (0.(l>). Considerando que a molcula tem movimentos aleatorios no meio, a seo de choque diferencial tica independente do
ngulo ^, ou seja, distribuio angular do espalhamento da partcula axialmente
simtrica na direo de incidncia. A seco de choque por molcula e dada por:
j 2 a(E)= {'dPVriTTsinlO ^ (E;W,0) (2-28)
J" dWdn '
A funo densidade de probabilidade (PDF) da energia perdida e ngulo de
espalhamento definida como:
p{E-lV,0)='=^^^[E-PV,0) (2-29)
A trajetria que cada partcula descreve inicia-se no local onde foram descritas
as caractersticas da fonte (i.e. energa, direo inicial, etc.). A situao da partcula
imediatamente aps uma interao definida pelas coordenadas de posies r = (x, y.
2 5
z), pela energia (E ) e pela direo de vo (^). ou seja, pelos componentes do vetor
unitrio cl v t ) . Cada trajetria simulada ento caracterizada por uma srie de
estado de /; , e d^., na qual r a posio da n-sima do evento de espalhamento e
", e / so a energia e a direo do movimento logo aps o evento.
Na gerao de trajetrias aleatrias, o caminho-livre-mdio entre colises
dado por:
v = - A , - l n (2-30)
em que /t . o trecho livre no meio entre duas interaes Q um nmero aleatrio
unitbmiemente distribuido no intervalo ]0, If.
A prxima interao ocorrer na posio:
r,,,-r+sd (2-31)
A Figura 2-3 mostra as deflexes angulares em uma coliso simples. A energia
da partcula, para a prxima coliso, reduzida para:
^ . 1 = /^-W' ' (2-32)
A direo do movimento, aps a coliso, dada por t/,,^, = ( / / ' , v', vr') e
obtida pela rotao d^^ = (, v, w).
d=(u, v,w)
2 6
/1 + - \0
Figura 2-3: Detlexo angular numa coliso simples.
A matriz de rotao detemiinada pelos ngulos de espalhamento polar e
azimutal. A direo do vetor /,,^, = ( / / ' , V \ vr'). aps a interao, dada (ao longt) do
eixo x) por:
'sin?cos(Z'^
sin6'sin(^
eos^
(2-33)
em que i = (0.0,1 ) e
^ cos^ O sin 6'
O I O
-sinO O cos? e RA) =
cos (/>
sinc/i
O
- s i n ^ O'i
cos
27
Um sistema material eompt)slo de um nmero de corpos homogneos, com
superfcies hmitadas e hem dcfmidas. O caminho quc ;i particuhi descreve dentro do
sistema material ditado por rotinas de simulao, que operam como se as partculas
estivessem se mo\'endo num meio infinito com composio delnida. Normalmente, as
rotinas que operam na parte tsica so preparadas para muitos tipos de materiais. As
rotinas que operam a parte geomtrica so preparadas para proceder a simulao do
movimento da partcula vrias vezes, constituindo assim as histrias da simulao, no
material escolhido pela rotina tsica.
A detlnio de vrias partes do sistema material envolve rotaes e
translaes. Num sistema de coordenadas cartesianas onde o ponto de referncia a
origem dos eixos e os vetores unitrios so .v = (1,().(.>). v'= (0.1.0) e i = (0.0,1). a
translao zit). defmida pelo vetor deslocamento i - (i .i ) . que trarisiornia o
vetor / = (.V. v.z) em
r ( / ) / = / + / = (,v + / , . , V + t .,z + t.) (2-35)
O inverso da translao r ' ( / ) coiresponde ao deslocamento do vetor - / , ou seja,
T~'{i) = r(-t).
A rotao R[o,(:),(/>} detlnida pelos ngulos o ipara o eixo x), O (para o eixo
y) e (|) (para o eixo z). Esta rotao transfonna o vetor / = (.v. v, z) para o vetor:
/'= R{(\),0,)r ^{x\v\z') (2-36)
em que as ct:iordenadas so dadas por:
= R(o>,J>)\ V 1 \ z
(2-37)
em que
" I I . , . . . > . ... . . . . . . . -A--W zH
2 8
R, R-,
(2-38)
a matriz de rotao. Para se obter uma fomia explicita, atribui-se as matrizes de
rotao nos eixos z e y, obtm-se:
Rifv,0J) =
cos ^ cos 0 cos CO - sin ^ sm co sin (f) eos 0 eos o + eos ^ sin co
- sin 9 cose/;
- eos ^ eos 0 sin c/j - sin ^ sin co eos ^smO^
- sin ^ eos 0 sin c/; eos ^ eos co sin zS sin ? sin 0 eos f/; eos 0 j
(2-39)
Considera-se uma transfonnao C - T{t)R(co,0,c/)) que produz uma rotao
R(o),0j/)) e uma translao T{t). Esta transfomiao converte o ponto / em
,'= C( r ) = T{t)R{o),04)r (2-40)
Como J mencionado, o sistema de materiais constituido por um nmero de
corpos homogneos, detmido por suas composies e limites de superficie. Os Imiites
de superficie so descritas por equaes qudricas dada por:
F{x,y\z) = A^y- + A^.y + A^y + A^^.xy + A^.xz + A^A'Z + A^x + A^.y + A.z + A^, = 0
(2-41)
Esta equao inclui planos, pares de planos, esferas, cilindros, cones,
elipsoides, paraboloides, hiperboloides, etc. Cada superficie qudrica pode ser
especiflcada tanto pela equao implcita, como pela sua fomia reduzida, a qual define a
fomia de uma superfcie (Figura 2-4).
A equao qudrica reduzida dada por:
F,{x.y,z) = y T y + y+i,z + F = o (2-421
2 V
cm que os coeficientes // at A pode somente assumir valores - 1 , O ou 1. Esta fomia
reduzida tem centro de simetria sobre o eixo r. i.e. ( - . v . - r . r ) = F,\x.}\z).
Figura 2-4: Superticies qudricas no planares e seus ndices'"'' '.
Uma equao qudrica generalizada pode ser obtitia da forma reduzida
aplicando as transformaes seguintes:
i. Uma expanso ao longo dos eixos:
X-SCALE=a, Y-SCALE= e Z-SCALE=c dada por.
( \
y - -
.\ + F + A 1 . Cl )
+ A [ c J
+ - + / ^ = 0 c
(2-43)
ii. A rotao. R(c>.().c/>). definidas pelos ngul(.)s:
MEGA=r/;. THETA=^ e PHI-^.
iii. Uma translao detlnida pelos componentes de vleslocamento do vetor /.
(X-SH1FT=/,. Y-SHIFT=,. Z-SHIFT-^-)
30
Uma superfcie qudrica F(x,y,z) = O divide o espao entre duas regies
identificadas pelo sinal de F(x,y,z), ou seja, o ponteiro lateral de superfcie. Um ponto
com coordenadas (xn.yo.zo) dito dentro da superfcie, se F(xu,yo.zii) < O (ponteiro lateral
-1), e fora da superticie, se F(X(,.y(,,Zu) > O (ponteiro lateral +1).
A geometria pode ser definida diretamente no programa principal, ou com
au.xilio do pacote geomtrico PENGEOM. As rotinas do programa PENELOPE
simulam trajetrias de partculas no interior de uma grande variedade de materiais. Para
simular a trajetria necessrio um modelo de interao, que definido pela seo de
choque de interao correspondente ao processo fsico envolvido.
Um corpo definido como um espao volumtrico limitado por superficies
qudricas e preenchido por um material homogneo. Para especificar um ctnpo
necessrio definir os limites das superfcies qudricas com seus respectivos ponteiros
laterais. O pacote geomtrico PENGEOM contm uma sub-rotina chamada LOCATE
onde se descreve um ponto r, ou seja, um corpo que o contm. necessrio, ento
descrever os ponteiros laterais e s ento descrever os corpos em ordem ascendente do
primeiro ao ltimo ponteiro lateral descrito. Uma segunda sub-rotina chamada STEP
movimenta a partcula simulada da posio para um corpo B a uma distncia s numa
direo d. A razo para se utilizar somente superfcies qudricas que suas interseces
so fceis de calcular, bastando resolver as respectivas equaes qudricas.
2.6.2.3 Estrutura do cdigo PENELOPE
O cdigo PENELOPE apresenta a estrutura esquematizada na Figura 2-5 e seu
contedo est disposto da seguinte fonna:
Subdiretrio FSOURCE com os arquivos:
> MANUAL.TXT : Manual simplifcado.
r- PENELOPE.F : Sub-rofnas de simulao.
> PENGEOM.F : Sub-rotinas geomtricas.
> PENVARED.F : Sub-rofnas para reduo variacional.
> M.ATERIAL.F : Gerador do arquivo de materiais.
'> TABLES.F : Gerador das tabelas de interao de partculas.
F S O U R C E
P E N D B A S E
P E : E L O P E
O T H E R
E X A M P L E S
G V I E W
S H O W E R
E M F I E L D S
P L O T T E R
Figura 2-5: Diretrio com a estrutura de arquivus do PENELOPE.
Subdiretrio EXAMPLES com os arquivos:
"r- PENSLAB.F : Programa para o transporte de partculas num bloco.
r- PENSLAB.IN : Exemplo de arquivo de entrada do PENSLAB.
r AL.MAT : Arquivo de materiais para o PENSL.AB.
> PENCYL.F : Programa para geometrias ci l adncas.
> PENCYL.IN : Exemplo de arquivo de entrada do PENCYL.
> PENDOSES.F : Progi"ama para geometrias quadrticas.
> PENDOSES.IN : Exemplo de arquivo de entrada do PENDOSES.
> PENDOSES.GEO : Definio da geometria para o PENDOSES.
> NAIAL.MAT : Arquivo de materiais para o PENCYL e PENDOSES.
r- TEMER.F e NOTIMER.F : Sub-rotina para mostrai o tempo de cxccui.'.
Subdiretrio PENDBASE : Base de dados de materiais do PENELOPE
Subdiretrio OTHER. Contm os subdiretrios:
> GVIEW : Contm os programas de visualizao GVIEW2D. G V I E W 3 D e
GVIEWC.
r EMFIELDS : Programa smiulador do t r a n s p c M i e de eltrons e positrons.
'r- SHOWER : Gerador de trajetrias de eltrons e ftons.
r- PLOTTER : Os pi-ogramas PENSLAB E PENCYL geram vrios arquivos
com funes densidade de probabilidade smiuiadas. Cada arquivo contm
um cabealho descrevendo seu cofitedo, o qual est em um formato para
visualizao grfica. Este diretrio contm scripts que para visualizao
grfica das funes simuladas.
A simulao feita pelo PENELOPE cria virtualmente feixes de eltrons e
ftons. que so rplicas dos reais. As trajetrias dos eltrons/ftons so repetidas de
maneira a contabilizar a quantidade de histrias a serem simuladas. Partculas
secundrias emitidas so amiazenadas e simuladas aps o tnnino da simulao do
caminho da partcula inicial. Partculas secundrias so produzidas em interaes diretas
(colises inelsticas, Bremsstrahiung, aniquilao de pares, Compton, absoro
fotoeltrica e produo de pares) ou como radiao fluorescente (raios-X caractersticos
e eltrons Auger). O PENELOPE simula radiao fluorescente que resulta de vacncias
produzidas nas camadas K. e subcamadas L por absoro fotoeltrica, espalhamento
Compton de ftons e por impacto de eltrons ou positrons. As vacncias so
acompanhadas at que as camadas K e L sejam totalmente preenchidas.
Sendo o PENELOPE um conjunto de sub-rotinas. necessrio efetuar
alteraes no programa principal (MAIN), para que este coordene a simulao. Este
programa controla as histrias e respecdvas evolues da simulao efetuada pelo
PENELOPE e as armazena. Para arranjos com geometrias arbitrrias, inclusive
qudricas, as alteraes devem ser introduzidas no programa PENGEOM.
A estrutura de arquivos necessria para a simulao usando o PENELOPE
est apresentada na Figura 2-6. O programa .MAIN necessita das infonnaes de entrada
contidas nos arquivos entrada.in, geometria.geo e material.mat e por sua vez ser
criado o arquivo sada.dat, com as infonnaes da simulao.
GE(:>l\ETRL\GEO
MATERIAL ]\LAT
1 \ L W ENTP_AI\\IN
s . i i i . A T:VT
Figura 2-6: Estrutura de arquivos para simulao com o PENELOPE.
33
2.6.2.4 Arquivo de dados dos materiais
O programa MATERIAL extrai os dados das mteraes da base de dados
PDCOMPOS.TAB, compondo assim o conjunto de mformaes necessrias para a
simulao desejada. Estas intbmiaes podem ser fornecidas pelo usurio, porm, no
presente trabalho, estas intbmiaes foram extradas da base de dados contida no
sistema PENELOPE .
Para compostos e misturas usada uma aproximao aditiva, onde a seo de
choque "'molecular" a soma das sees de choque atmicas balanceadas pelo ndice
estequiomtrico dos elementos. Ligas e misturas so tratadas como compostos, com
ndices estequiomtricos iguais ou proporcionais concentrao percentual de tomos
de cada elemento.
2.6.2.5 Estrutura do programa MAIN
O progTama MAIN controla a evoluo dos eventos simulados, amiazena as
quantidades de interesse e calcula valores mdios ao fmal da simulao. A ligao do
programa M.A.1N feita por meio da estrutura common block:
COMMON/TRACK/E.X.Y.Z,U.V,W.WGHT.KPAR. lBODY.MAT.LB(5) , que
contm as seguintes variveis de estado:
> KPAR : Tipo de partcula (1 : eltron, 2: fton. 3: positron);
> E : Energia da partcula (eintiea para eltrons e positrons) (eV);
> X, Y', Z : Coordenadas de posio (cm);
'r- U, V. W : cossenos direcionais do movimento;
V W G H T : Amiazena o peso associado partcula quando se usa reduo
variacional;
r- IBODY : Identifica diferentes corpos em materiais com estruturas complexas;
MAT ; Material onde a partcula se move (no corpo identrtlcado com IBODY).
>- 1LB(5) : Vetor auxiliar com 5 ndices que indicam a origem da partcula quando
esta secundria. E importante na considerao de contribuies parciais de
partculas para um dado processo;
3 4
Quando uma partcula se move no material M, considerada absondda quando
sua energia toma-se menor que o valor EABS(KPAR, M) especitlcado pelo usurio. A
lgica para transporte para eltrons/psitrons em cada material M controlado pelos
seguintes parmetros:
> C1(M) : Deflexo angular mdia produzida por espalhamento elstico mltiplo,
ao longo de um percurso igual ao livre caminho mdio entre colises elsticas
consecutivos.
> C2(M) : Perda mdia de energia entre eventos elsticos consecutivos.
> WCC : Energia de corte para colises inelsticas ( eV).
> WCR(M) : Energia de corte para Bremsstrahiung ( eV).
Estes parmetros detemiinam a velocidade e exatido da simulao. Para
garantir uma boa exatido, os valores de C1(M) e C2{IV1) devem ser pequenos. Com
valores maiores destas variveis, a simulao fica mais rpida, porm com exatido
comprometida. As energias de corte WCC(M) e WCR(M) influenciam principalmente a
distribuio de energia simulada. A simulao flea mais rpida, com valores maiores
das energias de corte. No presente trabalho as energias de corte foram analisadas de
modo que no houvesse distores nas simulaes.
O programa MAIN iniciado com o comando:
CALL PE1N1T(EPMAX,NMAT,1RD,1WR,1NF0)
A sob-rotina PEINIT avalia as propriedades de espalhamento relevantes e prepara
tabelas de energia que so usadas durante a simulao. Os parmetros de entrada so:
> EPMAX : Energia mxima das partculas;
> NMAT : Nmero de materiais;
> IRD : Arquivo de entrada;
> IWR : Arquivo de sada
> INFO : Detennina a quantidade de infomiaes que sero gravadas no arquivo
de sada.
As energias de absoio, EABS(KPAR,M). e dos parmetros de simulao,
C1(M), C2(M), WCC(M) e WCR{M), podem ser neces.srias para a sub-rotina PEINIT,
3 5
dependendo da importncia que se quer dar simulao, e isto tambm interfere na sua
velocidade e exatido. Estas infonnaes podem ser introduzidas atravs da estrutura:
C O M M O N / C S l M P A / E A B S ( 3 . M A X M A T ) , C l ( M A X M A T ) ,
C2(MAXMAT),WCCXIV1AXMAT),WCR(MAXMAT)
O PENELOPE estruturado de tal maneira que a trajetria de uma partcula
gerada como uma seqncia de segmentos. No fmal de cada segmento, a partcula sofre
uma interao com o meio, onde ela perde energia, muda sua direo de movimento e
em certos casos produz partculas secundrias. Feixes de eltrons/ftons so simulados
por meio de chamadas sucessivas das seguintes sub-rotinas:
r CLEANS(DSMAX,DS) : Limpa a pilha de execuo secundrio;
> START : Inicia os parmetros da partcula;
JUMP(DSMAX,DS) : Detennina o comprimento do segmento de caminho at a
prxima interao;
> l
3
Positrons (l Calcula a posio dos eventos seguintes:
o Se a trajetria atravessar uma interface, para-se a partcula onde a
trajetria encontra a interface e diminui-se apropriadamente o
comprimento DS. Muda-se para o novi.i material redefmindo as
variveis IBODY e M.AT. Quando a partcula escapa do sistema, a
simulao do caminho termina;
> Executa a rotina K.NOCK(DE,ICOL) para simular os eventos seguintes:
o Se a energia for menor que EABS(KPAR,!V1AT), tmaliza-se o
caminho.
3 ?
> Executa SECPAR(I.EFT) para comear a simulao da trajetria de uma
partcula na pilha secundria (esta partcula c auti)maticamente removida da
pilha).
Nota-se que as sub-rotinas JUMP e KNOCK no alteram as coordenadas das
partculas.
2.6.2.6 Estrutura do programa PENCYL
O progi-ama PENCYL simula o transporte de eltrons e ftons em estruturas
cilndricas. A geometria descrita deve consistir de camadas fonnadas por anis
concntricos. O centro dos anis em cada camada especificado pelas coordenadas x e
y. O arquivo fonte PENCYL.F inclui um conjunto de geometrias compostas por
camadas cilndricas que podem ser visualizadas com o programa GVIEWC.
.As infonnaes fornecidas por este programa so: detalhes do transporte da
radiao, energia depositada, distribuio angular, energias das partculas emergentes,
distribuio em dose etc.
No presente trabalho a geometria original'"*', pvir ser estritamene cindrica.
foi descrita paru ser simulada neste programa. Segue aqui un'.a parte do arquivo t- suas
definies da ueometria:
TITLE Sistema Original
GSTART GeoKietria de Bd-C'-:arell i
LAYER -12.80-12.50
CYLIMD 10 O.CO 9.50 i CU, ; !;;;.;R0 DE ARj
CYLIND 4 9.50 20.00 inesa de cerro sucorte"!
LAYER
CYLIND 5
CYLIND ?
f o t o J
CYLIND 10
CYLIND 4
SUPORTE]
12.50 -0..30
2.34 2.54
^ . 54
i/iel pyi^ex da foLo]
d^- alurrn.nio d a
2.64 3 . 'O li:LlUu
38
CYLIND 10
CYLIND 7
3.80 9.50 [CILINDRO DE AR]
9.50 19.50 [BLINDAGEM DE CHUMBO]
TITLE - Inicio do arquivo;
GSTART - comeo da lista de detlnio da geometria;
LAYER - espessura da carnada (neste caso so 0,3 cm);
CYLIND - descrio do cilindro, cujo material o de nmero 10 no arquivo de
materiais e possui um raio interno nulo e outro, externo, de 9.5 cm .
Ao lado de cada linha, procurou-se colocar uma breve descrio do parmetro.
Segue aqui uma parte do arquivo e as detlnies de interao na geometria
anterionnenie descrita:
SKPAR 2
SENERG 4 0000 00
SPOSIT 0 . 0 0 . 0 0 . 4 5
SAPERT 180
NMAT 10
SIMPAR 2 1 . 0E5 1000 1 . 0E5 0. 1 0. 1 1 . 0E4 1000
SIMPAR 3 1 . 0E5 1000 1 . 0E5 0. 1 0 . 1 1 . 0E4 ICOO
SIMPAR 4 1 . 0E5 1000 1 . 0E5 0. i 0. 1 1 . 0E4 1000
SIMP.AR 5 1 . 0E5 1000 1 . 0E5 0. 1 0. 1 1 . 0E4 1000
SIMPAR 6 1 . 0E4 ICOO 1 . 0E4 0 . 1 0. 1 1 . 0E4 1000
SIMPAR 7 1 . 0E5 1000 1 X . 0E5 0 . 1 0 . 1 1 . 0E4 1000
SIMPAR 9 1 . 0E5 1000 1 .0E5 0. 1 0. 1 -1 -L . 0E4 1000
PNAME aida
NBE 40000 0.0 4000000
ABSEN 1
NSIMSH 10000000
TIME 100000
SKPAR - indica o tipo de radiao;
SENERG - energia inicial da radiao;
SPOSIT - coordenadas de posio .v. y e - da tonte radioativa;
SAPERT - abertura, em graus, do cone do feixe de radiao;
39
N M A T - nmero de materiais envolvidos na simulao;
SIMPAR - parmetros para o material (i.e. energia de corte);
PFNAME - nome do arquivo que contm as informaes de materiais;
NBE - nmero de canais para o feixe de energia;
ABSEN - defme qual material deve ser feito o registro do depsito de energia;
NSIMSH - nmero de histrias (repeties).
2.6.2.7 Estrutura do programa PENDOSES
O novo arranjo experimental, desenvolvido no presente trabalho, no tem
simetria cilndrica, por esta razo foi utilizado o programa PENDOSES como parte do
sistema PENELOPE. Este um programa de simulao para geometrias complexas,
fomiadas por superfcies qudricas. Considera-se uma fonte puntifomie de partculas
primrias, na posio (XO,Y,ZO) e que emite partculas em direes unifomiemente
distribudas em um cone com (seiiii)abertura SALPHA e eixo central na direo
(STHETA.SPHl) . ou seja, a mesma distribuio de direes do programa PENCYL. A
geometria do sistema descrita atravs do programa PENGEOM.
O programa PENDOSES calcula a energia total dept^sitada em catla corpo por
partcula primria. Para que fornea a distribuio de probabilidade da energia
depositada em ct)n-)os selecionados ou grupo de corpos so necessrias algumas
modificaes.
2.7 Comparao entre Teoria e Experimento
As atividades das fontes foram detemiinadas de duas maneiras distintas. Na
primeira, um ajuste de um polinmio de primeiro grau foi aplicado entre NjiNy/N,- e o
N. / 1
/V /
/ N. paranietrt)
fomece o valor da atividade.
. O valor extrapolado para eficiencia unitria N..
4 0
No segundo caso, foi efetuado um ajuste por minimos quadrados entre os
dados experimentais e o clculo de Monte Cario, minimizando o valor do Qui-Quadrado
( X ) , dado pela seguinte equao:
^(y..p - ^0 y MC f ^ ' ( >V.v, - ^0 V.v/c ) (2-44)
nesta equao,
o vetor experimental de NiiN,/N,.\
- ' '' o vetor de N/iNy/N,. calculado por Monte Cario para atividade unitria;
N,i a atividade especfica da soluo radioativa;
V a matriz de covariancia total, incluindo incertezas experimentais e as obtidas
no clculo por Monte Cario;
T significa matriz transposta.
Uma srie de valores de JV v/c foram calculados por Monte Cario para uma
faixa gi'ande de eficincias em intei"valos pequenos. Os valores de V\.c usados na
equao (2-44) coiTCspondem a mesma eficincia beta obtida experimentalmente. Por
meio deste ajuste, possvel obter a atividade Na da amo.stra radioativa.
41
3. PARTE EXPERIMENTAL
3.1 Radionucldeos utilizados nos experimentos
A parte experimental consistiu em diversos tipos de medidas. Inicialmente,
eftuaram-se medidas comparativas entre os espectros do detector 4n obtidos com uma
e com duas fotomultiplicadoras. Para isto, utilizou-se uma fonte de ""^'Am. Em seguida,
deteiminou-se a resoluo do detector 47T;(PS) em funo da energia, por meio do
alargamento nos degraus Compton, obtidos utilizando radionucldeos emissores gama
com diferentes energias. Neste caso, foram medidos os radionucldeos ""^'.Am, ' '^Cs e
""Co. Por fim, foram feitas medidas com o objetivo de detemiinar a atividade dos
radionucldeos '"'Co e '^"Ta.
As caractersticas de.stes radionucldeos esto descritas nas sees seguintes,
.3.1.1 ^ ',Am
O radionuclideo ""*'Ani se desintegra por emisso alfa, com uma mcia-v;da de
432,6(6) a , principalmente para o nvel de 59,54 keV d(.) " ' ' N p , ct)ntbrnie mostra a
Figura 3-1' ' '^'. A energia da partcula alfa com maior intensidade de 5578,27 keV, com
probabilidade de emisso por desintegrao de 0,8445(10). A deteco desta partcula
alfa foi utilizada para comparar a fomia dos espectros d(,) iletector 47i, correspondentes a
uma e duas fotomultiplicadoras.
A transio gama mais intensa a de 59,5-^ keVA com probabilidade de
emisso gama por desintegrao igual a 0,3578(9). Este gama foi utilizado para a
determinao experimental da resoluo do detector pistico com geometria 4TI. Neste
caso, a energia corresponde;itc ao degrau Coniptini de ! 1.25 keV.
I '
4 2
IT
i ,
! 1 : i _i L_L_L
Figura 3-1 : Esquema de desintegrao do "'^'Am'^
3.1.2 '"Co
O radionuclideo ""Co se desintegra por emisso beta negativa, com uma meia-
vida de 5,2714(20) a, populando os nveis excitados do ""Ni. confonde mostra a Figura
3.2^'-"*"'. A energia mxima do beta mais intenso de 317.89(11 keV, com uma
probabilidade de emisso de 0,99925(30). Os gamas mais intensos possuem energias de
1173,24 keV e 1332,50 keV, com probabilidades de emisso de 0,9990(2) e 0,99982(6),
respectivamente.
l.
Q =2823.9
5 2+ l i _
250.75 ;. 2153.64 ' 5S ps
^ . I W M l - , 7 1
- tabie
Figura 3-2: Esquema de desintegrao do ''"Co'"'^'.
4 3
3.1.3 '"Cs
O radionuclideo ' ' ' C s se desintegra por emisso beta negativa, com uma meia-
vida de 30,07(8) a, populando os nveis excitados do '''^Ba. confonne mostra a Figura
^ energia mxima do beta mais intenso de 511,5(9) keV, com uma
probabilidade de emisso de 0,944(3). O gama mais intenso possui energia de 661.66
keV. com probabilidade de emisso de 0,851(2).
Figura 3-3: Esquema de desintegrao do '"'''Cs''"
3.1.4 1 8 2 Ta
O radionuclideo '^"Ta se desintegra por emisso beta negativa, com uma meia-
vida de 1 14.43 d . populando os nveis excitados do '"W. conforme mostra a Figura
3 - 4 ' A energia mxima do beta mais intenso de 524,44 keV. com uma
probabilidade de emisso de 0,397. Os gamas mais intensos possuem energias de 67,75
e 1 121,30 keV, com probabilidades de emisso de 0,412(7) e 0,349(6), respectivamente.
J ! L J -
1
44
-1 ! _
Figura 3-4: Esquema de desintegrai) do '' Ta' '" ' .
3.2 Arranjo experimental
O airanjo experimental desenvolvido no presente trabalha para o sistema de
coincidncias 47iP(PS)-7 , apresentado nas Figuras 3-5 e 3-6. Neste aixanjo. utilizou-se
o mesmo cintilador plstico em geometria 4;:. desenvolvido por Baccarelli'""'.
Com o objetivo de reduzir a presena de mdo eletrnico, foi acrescentada uma
fotomultiplicadora acoplada opticamente ao cintilador plstico, na fomia de sanduche.
O detector de Nal(Tl) foi posicionado horizontalmente, uma distncia de
aproximadamente 20 mm do tubo que blinda magneticamente as fotomultiplicadoras
acopladas ao cintilador plstico.
45
Tubo para Blindagem Magmtica
Figura 3 - 5 : Diagrama esquemtico do sistema de coincidncias 47iP(PS)-y desenvolvido no presente trabalho (a sigla VFM corresponde a vlvula fotomultiplicadora).
Figura 3 -6: Foto do sistema de coincidncias 47iP(PS)-y desenvolvido no presente trabalho.
46
Com este novo airanjo. a troca de fontes foi facilitada, uma vez que o
dispositivo que sustenta as fotomultiplicadoras mvel e pemiite o ajuste do cintilador
plstico na direo vertical. As dimenses, formatos e composio dos cintiladores
plsticos foram preservados e urna nova eletrnica foi estabelecida.
33 Geometria do detector plstico em geometria 4n
O detector de cintilao plstico constitudo por trs cilindros, confonne
mostra a Figura 3-7. O cilindro superior acopla-se totomultiplicadora superior e o
conjunto de cilindros intennedirio e inferior, acopla-se totomultiplicadora inferior. O
cilindro intennedirio vazado, e o espao assim obtido utilizado para a colocao da
fonte radioativa. Esta fonte radioativa possui um substrato de Collodion, suportado por
uma arandela de ao ino.x ou plstico, c o n f o m i e a convenincia da medida.
Para os casos onde a fonte radioativa deva ser tambm calibrada no sistem.a de
coincidncias convencional, que utiliza detector proporcional em geometria 4;r. a
arandela escolhida foi de ao ino.x, em razt) de ser um material condutor eltrico Para
casos onde esta comparao no fosse necessria, a arandela escolhida foi
contcccionada em plstico transparente, com o objetivo de maxunizar a traasiuisso de
luz at as totomultiplicadoras.
Estes conjuntos foram fabricados no IPEN'"*"' e so similares aos cintiladores
importados'"*^'. As dimenses dos trs cilindros so de 40 mm de dimetro por 3 mm de
espessura, sendo que o disco intennedirio vazado, com dimetro interno de 20 mm.
FOROIIIIDFIPLI' h I c i i
FOTOININIILI' k I o i . 'i
U I I O I
.S'ui>>ire l;i tciiirc
Figura 3-7: Diagrama do detector 4n:(PS) com a fonte radioativa.
47
O disco inferior e o cilindro intemiedino foram acoplados entre si e
posteriormente este conjunto foi acoplado uma fotomultiplicadora RCA 8850 usando-
se graxa de silicone, a fim de garantir o acoplamento ('nico. O cilindro superior foi
acoplado outra fotomultiplicadora RCA 8850 utilizando o mesmo processo.
3.4 Parte eletrnica
Foram desenvolvidos dois sistemas eletrnict^s no presente trabalho. O
primeiro foi utilizado para radionucldeos que apresenicm apenas um intervalo de
energia gama de interesse, como o caso do ''"Co, sendo apresentado na Figura .1-8.
Neste airanjo eletrnico, os sinais das fotomultiplicadoras, aps passarem
pelos estgios de amplificao, so somados e, em seguida enviados a um discriminador
de pulsos, para eliminar o rudo eletrnico. Aps passar por este discriminador, os sinais
seguem para mdulos de porta lgica e atraso, gerando os sinais de incio e tmiino
(siari e slop) que so enviados a um mdulo de converso de tempo em altura de pulso
(TAC).
.A este primeiro arranjo, foram acrescentados alguns mdulos adicionais,
constitudos por um mdulo de coincidncia e dois discrimmadores. com u objetivo de
gerar sinais de coincidncia beta-beta, de modo a incluir eventos que ocorram na zona
de rudo eletrnico. O tempo de resoluo utilizado no mdulo de coincidncia foi de
0,5 ps. Os resultados sobre esta alterao so discutidos no capitulo 4.
4 8
FM 1
-.yi,/.--
Amp 1
Alta Tenso y
Fvl 2
Na!
Alta Tenso
Amp 2
Soma
Disc. 2
Disc. 1 Soma A
Disc. 1
Pre r
Amp y
Disc, r
1 Coinc.
Soma B
Atraso
1 Porta e Atraso 1
Inicio
Porta e Atraso 2
Termino
TAC
MCA
Figura 3-8: Sistema eletrnico para contagens de coincidncia, aplicvel a um nico intervalo de energia gama.
Um segundo amanjo eletrnico foi desenvolvido, para radionucldeos que
apresentem dois intervalos de energia gama de interesse, como o caso do '**'Ta , sendo
apresentado na Figura 3 -9 .
' '^Ori',' i. ':
49
Amp 2
Soma
(-) (+)
Disc. Disc. Amp. Amp. Disc.
h (+) Atraso Atraso
H (+)
t
(+)
(-)
(+)
Porta e Porta e Atraso Atraso
2 1
Termino Incio
Soma
(-)
Soma
H
TAC MCA
Figura 3-9: Si.stema eletrnico para contagens de coincidencia aplicvel a dois intervalos de energa gama.
A necessidade de um intervalo de cncigia gama adicional implicou na
utilizao de um novo conjunto de mdulos de discriminao, soma e atraso, de modo a
separar os eventos correspondentes a cada um dos intervalos de energa gama.
50
3.5 Preparao das amostras radioativas
As amostras foram preparadas depositando-se alquotas de material radioativo
em um substrato de Collodion, com espessura entre 10 e 20 pgcm"". A massa
considerada foi detemiinada utilizando-se uma balana Sanorius MC-21S, seguindo os
procedimentos recomendados pelo BIP M (Bureau Intemational des Poids et
Mesures)'^''''. Para evitar a fomiao de cristais na fonte, foi adicionada uma alquota de
CYASTAT SN, que um agente umectante.
Aps a secagem da fonte, o conjunto foi transferido para uma arandela com
espessuras de 0.1 mm, para o caso de ao inox, e 1,0 mm, para o caso de Incite. O
dimetro das arandelas foi de 20 mm na parte extema e 10 mm na parte intema.
3.6 Clculo da atividade
A anlise da atividade foi efetuada por meio do programa CONTAC'"*"', que
leva em C(.)nta as correes para a radiao de tundo, decaimento radioativo,
coincidencias acidentais e tempo morto, aplicando o fomialismo de Cox-Isham
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