Caractérisation des Impacts
Potentiels du stockage géologique
du CO2 sur la qualité de la
Ressource en Eau Souterraine
Lions J.1, Jakymiw C.1, Devau N.1, Barsotti V.2, Humez P.3, Grellier S.4
1 BRGM, Orléans, France 2 ISTO-CNRS, Orléans, France
3 Applied Geochemistry group, University of Calgary, Canada 4 VERI, Veolia
Principe du stockage géologique du CO2
Objectif: Réduire les émission de gaz
à effet de serre pour limiter l’action de
l’Homme sur le changement
climatique.
La technologie du Captage et
stockage de CO2 (dit CSC):
• Capter le CO2 industriel
• Le transporter par pipeline ou par
tanker vers des sites de stockage
• Injecter le CO2 dans des
formations géologiques favorables
au piégeage sûr et permanent du
CO2.
• Roche de couverture, absence de
failles majeures, activité
tectonique faible
• Site impropre par nature à d’autres
utilisations (ex: eaux
définitivement non utilisables pour
l’AEP)
Schéma illustrant les
différentes aires d’influence
du stockage
(Birkholzer et al. 2007)
Influence du stockage géologique de CO2 sur
les hydrosystèmes
Nature des fluides injectés dans les aquifères
> Compositions des fluides injectés selon les procédés de capture
Oxy-combustion Post-
Combustion Pré-combustion (IGCC)
Unité CO2/SO2 CO2+SO2 CO2/ H2S CO2+H2S
H2O Vol % 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
CO2 Vol % 91.6 90.3 99.8 97.8 95.6
Ar Vol % 5.7 5.6 0.0 0.1 0.1
O2 Vol % 1.6 1.6 0.0 - -
SO2 Vol % 0.1 1.5 0.0
NO Vol % 0.2 0.2 0.0 - -
N2 Vol % 0.6 0.6 0.0 0.0 0.0
H2 Vol % 1.7 1.7
H2S Vol % 0.0 2.3
Hydrocarbons ppmv 30 - -
CO ppmv - - 10 1700 1700
CH4 ppmv 350 350
Mercaptans ppmv 220 220
NH3 ppmv Trace Trace - 30 30
(d’après Anhenden et al., 2005)
+ Traces (HCN, COS, HCl, HF, Hg, Particules, Métaux,...)
Impacts du CO2 sur les processus biogéochimiques
> Effets directs
• pH
– dissolution du CO2 (gaz) & effet tampon
• Eh
– Substances annexes (oxydants-réducteurs-matières organiques)
– Variations du niveau piézométrique
• Composition chimique des eaux
– Migration de saumures
• Diversité et activité des communautés microbiennes
> Effets indirects
• Précipitation/dissolution
– Modification de la composition chimique des eaux
• Mécanismes de sorption
– Mobilité des éléments traces
• Métabolismes microbiens
Lions et al., 2014 - IJGGC
Focus: pH
Injection de CO2 Aquifères Acidification
(unité de pH) Références
Expériences
sur site
5 700 ppm
(CO2 dissous)
(30 j)
sablonneux et réd.
~ 2.4-2.9 Trautz et al. 2012
787 kg de CO2
(10 j)
Dépôts sablonneux
(Quaternaire) ~ 0.8-1.8 Peter et al. 2012
6 kg de CO2
(0.5 j)
Fissuré
(marne et grès) ~1.3 Rillard, 2013
300 kg/j de CO2
(30 j) ~ 1 -1.3
Kharaka et al.
2010
Expériences en
laboratoire
CO2
(pCO2 par bullage)
(15 j)
9 éch.
(carbonaté et non carbonaté) ~ 1.5-2.5 Lu et al. 2010
pCO2=1 bar
(300 j)
17 éch.
(sablonneux) ~ 1 to 2
Little et Jackson
2010
pCO2 = 2 bar
(30 j)
1 ech.
(sablonneux non carbonaté) ~ 2.8
Humez et al.
2012
Modélisation
pCO2 = 0.2 à 1.4 bar sablonneux libre
(site du ZERT)
~ 1.7
(sans WRI)
~1
(avec WRI)
Zheng et al. 2012
2.36 tonnes de CO2/an
(6.5 kg/j)
sédimentaire, confiné,
carbonaté ~ 1.5 Zheng et al. 2009
103 to 106 tonnes de
CO2/an
(3 103 à 3 106 kg/j)
sédimentaire, confiné, non
carbonaté
~2 Carroll et al.2009
2.36 tonnes de CO2/an
(6.5 kg/j) Sédimentaire, carbonaté ~2
Birkholzer et al.,
2008
Les enjeux pour la qualité des eaux souterraines
> Caractériser les mécanismes géochimiques et
biochimiques qui contrôlent la qualité des eaux
et potentiellement impactés par le CO2
• Rôle et connaissance de la composition microbiologique des
aquifères
• Rôle de la sorption sur la mobilité des éléments traces
> Valider une méthodologie pour la surveillance
des eaux souterraines • Méthodes de monitoring pour les aquifères profonds
• Recommandations pour la mise en place des plans de
surveillance
> 7
Un des objets d’étude
• L’aquifère de l’Albien • Aquifère stratégique pour la
ressource en eau
• Aquifère multi-couche: sables
verts
• Glauconite (phyllosilicate riche
en Fe) avec de fortes
propriétés de surface.
> 8
Albien
Essais expérimentaux sur les sables verts de
l’Albien
> Essais en batch (Humez et al. 2012)
> Isothermes sur la glauconite (Barsotti et al. 2014) • Ni, Zn et As
> Modèle géochimique (PHREEQC) • Dissolution cinétiques des phases majeures
• Processus de surface
> 9
Albian green
sand
Glauconite
Quartz
> Modèle de complexation de surface couplé à un modèle d’échange
d’ion pour simuler la sorption de Ni, Zn et As sur la glauconite
Modélisation des réactions d’adsorption
Echange ionique (Na+, K+, H+, Ca2+, Mg2+, Zn2+, Ni2+)
Complexation de surface (H+, Ni2+, Zn2+)
2𝑋𝑁𝑎 +𝑀2+ ↔ 2𝑋𝑀 + 2𝑁𝑎+ 2S𝑂𝐻 +𝑀2+ ↔ 𝑆𝑂2𝑀 + 2𝐻+ +
> 10
Modèle de transport réactif
> 11
> Modèle 3D
• ToughReact version 2 (Xu, 2010) avec la base de données
thermodynamiques Thermoddem (Blanc et al. 2012)
> Géométrie
• 200 m x 500 m and 60 m de hauteur
• Raffinement du maillage autour du point d’injection
> Simulation (100 ans)
• 3 débits de fuite de CO2
– 0.001 kg/s (27 t)
– 0.01 kg/s (272 t)
– 0.1 kg/s (2720 t)
> Scenario
• Equilibre initial (50 j.)
• Fuite de CO2 (315 j.)
• Atténuation naturelle (99 ans)
Simulation du transport
> Propriétés simplifiées • Aquifère homogène
• Porosité 20%
• Perméabilité 500 mD
• Grès de Sleipner comme analogue pour
les paramètres multiphasiques
• Modèle de Van Genuchten
> Ecoulement régional • Déterminé à partir des observations
– Gradient hydraulique nul
– Gradient hydraulique = 4‰ (2 bar / 500 m)
> 12
Perméabilité relative (van Genuchten)
Sleipner (Utsira sandstone)
λ=1-1/n 0.63
Saturation liquide résiduelle (Slr)
0.05
Saturation liquide (Sls)
1
Saturation irreductible gas (Sgr)
0.2
Pression capillaire (van Genuchten)
λ=1-1/n 0.63
Saturation liquide résiduelle (Slr) 0.05
Po (Pa) 1400
Saturation liquide (Sls)
1
Modèle géochimique
> Minéraux primaires • Minéraux observés inclus dans le
modèle (avec cinétique)
– Qz, Glauconite, Kaol, Fluorapatite, Pyrite
– Surface réactive adaptée
• Surf. Spé Exp. / 1000
> Eau initiale • Equilibrée avec les minéraux
• Eau initiale légèrement sous–saturée
par rapport aux minéraux secondaires
– calcite et sidérite
> 13
Bouligny Orsay Model
pH 6.6 7.5 7.5
pCO2 (bar) 0.023 0.004 0.004
Al (mol/l) 4.78×10-8
9.27×10-8
5.63×10-9
C (mol/l) 2.17×10-3
2.02×10-3
2.03×10-3
Ca (mol/l) 5.0×10-4
7.1×10-4
4.87×10-4
Cl (mol/l) 1.38×10-4
1.38×10-4
1.38×10-4
F (mol/l) 1.05×10-5
1.05×10-5
1.05×10-5
Fe (mol/l) 1.02×10-4
3.04×10-6
1.22×10-5
K (mol/l) 1.13×10-4
2.10×10-4
2.83×10-3
Mg (mol/l) 1.48×10-4
2.51×10-4
2.05×10-4
Na (mol/l) 1.39×10-4
2.44×10-4
1.39×10-4
Si (mol/l) 2.08×10-4
2.20×10-4
1.99×10-4
Minéraux Fraction
Quartz 0,8
Glauconite 0,1
Kaolinite 0,098
Fluorapatite 0,001
Pyrite 0,001
Calcite 0
Sidérite 0
> 14
Saturation en gaz (débit de fuite: 0.01 kg/s)
-> Disparition du gaz
> 15
Carbone inorganique dissous
-> Effet densitaire et diminution du CI
> 16
pH (débit de fuite: 0.01 kg/s)
-> effet tampon limité
> 17
Ni (aq)
Norme
de
potabilité
SiO2 (aq)
Plan de surveillance des eaux souterraines
> Position et profondeur • Distance selon la vitesse des écoulements, les cinétiques de
relargage et de piégeage
• Profondeur selon la stratification du milieu et des effets densitaires
Prédire la distribution du panache dans le temps et dans l’espace
selon les paramètres
> Choix des paramètres et des indicateurs de fuite • Court terme vs. Long terme (selon la cinétique)
• Conservateur vs attenuation naturelle (long terme)
> Ligne de base et valeurs seuils • Amplitude des indicateurs doit être significative vs. ligne de base et
la variabilité naturelle (spatiale et temporelle)
> 19
Acquisition de la ligne de base et surveillance
> 20
Etapes Synthèse
régionale Exploration
Aménageme
nt Exploitation
Après arrêt
de
l’injection
Après le
transfert de
responsabilité
Type de
suivi
Ligne de base
environnement
ale
Élaboration
du plan de
surveillance
Ligne de base
du suivi
opérationnel
Suivi
opérationnel
Suivi
renforcé
Suivi post-
exploitation Suivi long terme
Objectif du
suivi
Définir l’état
« zéro » des
aquifères (avant
toute
intervention
anthropique)
Définir les
risques liés au
stockage et
définir la
surveillance à
mettre en
place
Définir l’état
« zéro » au
niveau des
puits de
surveillance et
d’exploitation
réalisés
Assurer un
suivi pour
garantir le bon
fonctionnemen
t du site
Identifier
une fuite
de CO2 et
suivre les
actions
corrective
s
Suivre le
devenir du
stockage
après
exploitation
Assurer le suivi et
garantir son
intégrité
Durée > 2 ans ~ 5 ans > 2 ans 20-50 ans 20-50 ans 20-50 ans
Grellier et al. 2015, Livrable L5.1.3 - Guide méthodologique pour la mise en œuvre des programmes de monitoring,
Conclusions
> La prise en compte du transport réactif pour la
modélisation des scénarios d’injection de CO2 et la
simulation de la migration du panache permet de prédire • Le comportement du gaz : migration verticale (effet densitaire) et horizontale
(selon l’écoulement régional)
• L’impact sur la réactivité géochimique et sur la composition globale de l’eau
> Différents processus géochimiques observés dans le
temps et l’espace à considérer pour l’élaboration d’un plan
de monitoring géochimique • Fonction de la cinétique et de la vitesse des écoulement
• Attention aux hétérogénéités et à la complexité des systèmes naturels
> Relargage de métaux et atténuation naturelle • Les métaux sont relargués en grande quantité pouvant dépasser la norme selon
le débit de fuite puis les métaux sont rapidement adsorbés.
• L’adsorption (échange ionique et complexes de surface) intervient tout au long du
panache avec une évolution progressive entre les deux processus en fonction du
temps et de la chimie de l’eau.
> 21
Merci pour votre attention
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