US Patent 7977645 Mixed cesium sodium and lithium halide scintillator compositions

8/12/2019 US Patent 7977645 Mixed cesium sodium and lithium halide scintillator compositions

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US007977645B1

( 1 2 ) Ulllted States Patent ( 1 0 ) P a t e n t N 0 . : U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B1Shah e t a l . ( 4 5 ) Date o f P a t e n t : J u l . 1 2 , 2011

6 4 > 2 0 0 7 1 1 1 5 2 5 1 2 1 : 3 2 2 2 ; 1 ~ ~ ~ ~ ~ ~ 2 5 0 4 2 5 1 2 1 1e er et a ............... .HALIDESCINTILLATORCOMPOSITIONS 2003/0075706 A1 4/2003 Shiang e t a l . . . . . . . . . . . 252/301.4 R

2003/0193040 A1* 10/2003 V kat( 7 5 ) I n v e n t o r s : Kanai S . S h a h , Newton, MA U S ) ; e t e ; 2 5 2 / 3 0 1 4 FWilliam M. iggins, Wesborough, MA 2005/0082484 A1* 4/2005 S r i v a s t a v a e t a l . . . . . . . . . 250/361 R(Us). Edgar Van Loef Allston MA 2006/0237654 A1* 1 0 / 2 0 0 6 S r i v a s t a v a 6 1 : 1 1 . . . . . . . . 250/37011

f 2007/0131866 A1* 6/20 0 7 Srivastava 6 1 : 1 1 . . . . . . . . . . . . . 2 50/367ms) Jamslaw lodoAnston MA 2007/0131874 A1* 6 / 2 0 0 7 S r i v a s t a v a 6 1 : 1 1 . . 250/4581(Us) 2007/0187608 A1* 8/2007 Beer e t a l . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 250/362

2 0 0 7 / 0 2 8 4 5 3 4 A1* 12/ 2007 Srivastava e t a l . . . . . . . . 250/370.11( 7 3 ) Assignee: Radiation Monitoring Devices, I n c . , 2008/0001086 A1* 1 / 2 0 0 8 S r i v a s t a v a e t a l . . . . . . . . . 2 5 0 / 3 6 1 R

WatertOWn, MA U s ) 2008/0111083 A1* 5/2008 Kondo e t a l . . . . . . . . . . . . . 250/370.112 0 0 8 / 0 1 3 1 3 4 7 A1* 6/ 2008 Srivastava e t a l . . . . . . . . . . . . . 423/ 263

( * ) N o t i c e : S u b j e c t t o a n y d i s c l a i m e r , t h e t e r m o f t h i s 2 0 0 9 / 0 1 6 6 5 8 5 A1 7 / 2 0 0 9 B t o u l n e t ' c o u r c h e s n e 2 5 2 / 3 0 1 4 Hpatent i s extended or adjusted under 35 e a'U . S . C . 1 5 4 ( b ) b y 1 6 4 d a y s . FOREIGN PATENT DOCUMENTS

W0 WO 005/068585 A 1 7 / 2 0 0 5( 2 1 ) A p p 1 . N o . : 1 2 / 4 0 5 , 1 6 8 OTHER PUBLICATIONS( 2 2 ) F i l e d : M a r . 1 6 , 2 0 0 9 B e s s i e r e e t a l . , L u m i n e s c e n c e and S c i n t i l l a t i o n P r o p e r t i e s o f t h e_ _ S m a l l Band Gap Compound a l 3 : C e 3 + , N u c l . I n s t r . M e t h . P h y s . R e s .R e l a t e d US. p p l i c a t i o n Data A 5 3 7 1 2 2 2 6 ( 2 0 0 5 ) ( 6 3 ) c o n t i n u a t i o n d m p a r t o f a p p l i c a t i o n NO 1 / 9 3 8 1 7 6 B i r o w o s u t o e t a l . , S c i n t i l l a t i o n P r o p e r t i e s o f L u l 3 : C e 3 + - H i g h L i g h t

? l e d on NOV 9 2007 HOW P a t NO 7 655 919 and ; Y i e l d S c in t i l l a t o r s , I E E E T r a n s . N u c l . S c i . 5 2 : 1 1 1 4 - 1 1 1 8 ( 2 0 0 5 ) .c o n t i n u a t i o n - i n - p a r t o f a p p l i c a t i o n N o . 1 1 / 9 3 8 , 1 8 2 , ( C o n t i n u e d )? l e d on Nov. 9 , 2 0 0 7 .

( 6 0 ) P r o v i s i o n a l a p p l i c a t i o n No. 6 1 / 0 4 5 , 8 9 1 , ? l e d on p r . Primary Ex amineri avld P Pom17 2008 Assistant Examiner jura Malevic

( 7 4 ) A t t o r n e y , A g e n t , o r Firm* i l p a t r i c k Townsend &( 5 1 ) I n t , C l , S t o c k t o n LLP

G01 T / 2 0 ( 2 0 0 6 . 0 1 )( 5 2 ) US. l . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 250/370.11; 250/361 R ( 5 7 ) ABSTRACT( 5 8 ) F i e l d of Classi?cation Search . . . . . . . . . . . . . . 250/37011 The r e s e n t i n v e n t i o n r e l a t e s t o s c i n t i l l a t o r compositions and

S e e a p p l i c a t i o n ? l e f o r c o m p l e t e s e a r c h h i s t o r y . r e l a t e d d e v i c e s a n d m e t h o d s . The c i n t i l l a t o r may n c l u d e , f o re x a m p l e , a mixed c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n i n c l u d i n g a t l e a s t( 5 6 ) R e f e r e n c e s C i t e d tWo d i f f e r e n t CsXLa h a l i d e compounds a n d a d o p a n t ,WhereinX s Na r L i . R e l a t e d r a d i a t i on d e t e c t i o n d e v i c e s and

U - S - PATENT DOCUMENTS methods a r e f u r t h e r i n c l u d e d .5,367,176 A 11/1994 Leblans e t a l . . . . . . . . . . . . . . . . . 2 50/5856 , 5 8 5 , 9 1 3 B2 * 7/2003 Lyons e t a l . . . . . . . . . . . . . . . . 2 5 2 / 3 0 1 . 5 18 Claims, 5 Drawing heets

A . v - 1 B. 0 . . C s , N a G d E a : 2 % C e C s 2 N a L a B r ? : 0 . 2 / 6 C e9 _ S 1 5 2 2 s

. 5 , 5 A E ~ 1 1 1 / ng 5 . 4E Q2

5G0 m e s s p e e i mn o 1 0 0 2 0 0 3 0 0 1 0 0 5 0 0 (m0 1 0 0 2 0 0 3 0 0MCA h a n n e l M C A d - u a n n e l

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MCAchanneI M C A d ' n a n n e i


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U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B1P a g e 2

OTHER PUBLICATIONSB i r o W o s u t u e t a l . , S c i n t i l l a t i o n P r o p e r t i e s a n d AnomalousC e 3 + E m i s s i o n o f C s 2 N a R E B r 6 : C e 3 + ( R E : L a , Y , L u ) , J . P h y s .C o n d e n s . M a t t e r 1 8 : 6 1 3 3 - 6 1 4 8 ( 2 0 0 6 ) .B o l l i n g e r a n d T h o m a s , M e a s u r e m e n t o f t h e Time D e p e n d e n c e o fS c i n t i l l a t i o n I n t e n s i t y b y a D e l a y e d - C o i n c i d e n c e M e t h o d , R e v . S c i .I n s t r . 3 2 : 1 0 4 4 - 1 0 5 0 ( 1 9 6 1 ) .Combes e t a l . , O p t i c a l a n d S c i n t i l l a t i o n P r o p e r t i e s o f P u r e a n dC e 3 + - d o p e d C s z L i Y C l 6 a n d L i 3 Y C l 6 : C e 3 + c r y s t a l s , J . L u m i n .8 2 : 2 9 9 - 3 0 5 ( 1 9 9 9 ) .D o r e n b o s e t a l . , N o n - P r o p o r t i o n a l i t y i n t h e S c i n t i l l a t i o n R e s p o n s ea n d t h e E n e r g y R e s o l u t i o n O b t a i n a b l e W i t h S c i n t i l l a t i o n C r y s t a l s , IEEE T r a n s . N u c l . S c i . 4 2 : 2 1 9 0 - 2 2 0 2 ( 1 9 9 5 ) .

G u i l l o t - N o e l e t a l . , S c i n t i l l a t i o n P r o p e r t i e s o f RbGdZBr7 C e Advant a g e s a n d L i m i t a t i o n s , I E E E T r a n s . N u c l . S c i . 4 6 : 1 2 7 4 - 1 2 8 4 ( 1 9 9 9 ) .Oomen t a l . , On he L u m i n e s c e n c e o f t h e S b 3 + i o n i n CsZNaMBr6( M I S c , Y , L a ) , . 1 . P h y s . C . S o l i d S t a t e P h y s . 2 0 : 1 1 6 1 - 1 1 7 1 ( 1 9 8 7 ) .R o d n y i e t a l . , L u m i n e s c e n c e P r o p e r t i e s o f C e - d o p e d C s z L i L a C l 6C r y s t a l s , J ' . L u m i n . 8 6 : 1 6 1 - 1 6 6 ( 2 0 0 0 ) .R o d n y i , P r o g r e s s i n F a s t S c i n t i l l a t o r s , R a d . Measun 3 3 : 6 0 5 - 6 1 4( 2 0 0 1 ) .Van Loef e t a l . , S c i n t i l l a t i o n and S p e c t r o s c o p y o f t h e P u r e a n dC e 3 + - d o p e d e l p a s o l i t e s : C s Z L i Y X 6 ( X I C l , B r ) , J . P h y s C o n d e n s .M a t t e r 1 4 : 8 4 81 - 8 5 9 6 ( 2 0 0 2 ) .* c i t e d by examiner


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US. Patent J u l . 1 2 , 2 0 1 1 S h e e t 4 o f 5 US , 9 7 7 , 6 4 5 B1FIGURE

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US. Patent J u l . 1 2 , 2 0 1 1 S h e e t 5 o f 5 US , 9 7 7 , 6 4 5 B1

FIGURE 5


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U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B11

MIXED CESIUM SODIUM AND LITHIUMHALIDE SCINTILLATOR COMPOSITIONS

CROSS REFERENCES TO RELATEDAPPLICATIONS

The p r e s e n t a p p l i c a t i o n i s a c o n t i n u a t i o n - i n - p a r t o f US.a p p l i c a t i o n S e r . N o . 1 1 / 9 3 8 , 1 7 6 , e n t i t l e d Cesium a n dL i t h i u m - C o n t a i n i n g Q u a t e r n a r y C o m p o u n d S c i n t i l l a t o r s , ?led o n Nov. 9 , 2007 now US. a t . No. 7 , 6 5 5 , 9 1 9 , and ac o n t i n u a t i o n - i n - p a r t o f U . S . a p p l i c a t i o n S e r . N o . 1 1 / 9 3 8 , 1 8 2 ,e n t i t l e d Cesium a n d S o d i u m - C o n t a i n i n g S c i n t i l l a t o r Comp o s i t i o n s , ? l e d on N o v . 9 , 2 0 0 7 , and c l a i m s p r i o r i t y t o US.P r o v i s i o n a l A p p l i c a t i o n N o . 6 1 / 0 4 5 , 8 9 1 , ? l e d A p r . 1 7 , 2 0 0 8 ,t h e e n t i r e c o n t e n t o f e a c h o f Which s i n c o r p o r a t e d h e r e i n byr e f e r e n c e .

The p r e s e n t a p p l i c a t i o n i s r e l a t e d t o US. p p l i c a t i o n N o .1 2 , 4 0 5 , 1 3 7 , e n t i t l e d C e s i u m a n d L i t h i u m - C o n t a i n i n g Quat e r n a r y Compound c i n t i l l a t o r s , ? l e d on M a r . 1 6 , 2009 a n dUS. a p p l i c a t i o n S e r . N o . 1 2 / 4 0 5 , 1 5 5 , e n t i t l e d Cesium a n dS o d i u m - C o n t a i n i n g S c i n t i l l a t o r C o m p o s i t i o n s , ? l e d on M a r .1 6 , 2 0 0 9 , e a c h o f W h i c h s b e i n g ? l e d c o n c u r r e n t l y h e r e W i t h ,t h e f u l l d i s c l o s u r e s o f Which a r e i n c o r p o r a t e d h e r e i n by r e ference.

BACKGROUND OF THE INVENTIONThe p r e s e n t i n v e n t i on r e l a t e s t o s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s

a n d r e l a t e d d e v i c e s a n d m e t h o d s . More s p e c i ? c a l l y , t h ep r e s e n t i n v e n t i o n r e l a t e s t o s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s i n c l u di n g a s c i n t i l l a t i o n compound and a d o p a n t f o r u s e , f o re x a m p l e , i n r a d i a t i o n d e t e c t i o n , i n c l u d i n g g a m m a - r a y s p e ct r o s c o p y , a n d X - r a y a n d n e u t r o n d e t e c t i o n , i m a g i n g a p p l i c at i o n s , a n d t h e l i k e .

S c i n t i l l a t i o n s p e c t r o m e t e r s a r e W i d e l y u s e d i n d e t e c t i o na n d s p e c t r o s c o p y o f n e r g e t i c p h o t o n s ( e . g . , X - r a y s , gammar a y s , e t c . ) . S u c h d e t e c t o r s a r e commonly u s e d , f o r e x a m p l e ,i n n u c l e a r a n d p a r t i c l e p h y s i c s r e s e a r c h , m e d i c a l im a g i n g ,d i f f r a c t i o n , non e s t r u c t i v e t e s t i n g , n u c l e a r t r e a t y v e r i ? c a t i o na n d s a f e g u a r d s , n u c l e a r n o n - p r o l i f e r a t i o n m o n i t o r i n g , a n dg e o l o g i c a l e x p l o r a t i o n .

I m p o r t a n t r e q u i r e m e n t s f o r t h e s c i n t i l l a t i o n c r y s t a l s u s e d i nt h e s e a p p l i c a t i o n s i n c l u d e h i g h l i g h t o u t p u t , t r a n s p a r e n c y t ot h e l i g h t i t p r o d u c e s , h i g h s t o p p i n g e f ? c i e n c y , f a s t r e s p o n s e ,g o o d p r o p o r t i o n a l i t y , l o W c o s t , a n d a v a i l a b i l i t y i n l a r g e v o lume. These r e q u i r e m e n t s on t h e Whole c a n n o t be met bymany o f t h e c o m m e r c i a l l y a v a i l a b l e s c i n t i l l a t o r c o m p o s it i o n s . W h i l e g e n e r a l c l a s s e s o f c he m i c a l c o m p o s i t i o n s may ei d e n t i ? e d a s p o t e n t i a l l y h a v i n g some a t t r a c t i v e s c i n t i l l a t i o nc h a r a c t e r i s t i c ( s ) , s p e c i ? c c o m p o s i t i o n s / f o r m u l a t i o n s h a v i n gb o t h s c i n t i l l a t i o n c h a r a c t e r i s t i c s a n d p h y s i c a l p r o p e r t i e s n e ce s s a r y f o r a c t u a l u s e i n s c i n t i l l a t i o n s p e c t r o m e t e r s and a r i o u sp r a c t i c a l a p p l i c a t i o n s h a v e p r o v e n d i f ? c u l t t o p r e d i c t . S p ec i ? c s c i n t i l l a t i o n p r o p e r t i e s a r e n o t n e c e s s a r i l y p r e d i c t a b l ef r o m c h e m i c a l c o m p o s i t i o n a l o n e , a n d p r e p a r i n g e f f e c t i v es c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s from even a n d i d a t e m a t e r i a l s o f t e np r o v e s d i f ? c u l t . F o r e x a m p l e , W hi l e t h e c o m p o s i t i o n o fsodium c h l o r i d e had been knoWn f o r many y e a r s , t h e i n v e nt i o n by H o f s t a d t e r o f a h i g h l i g h t - y i e l d a n d c o n v e r s i o n e ? ic i e n c y s c i n t i l l a t o r f r o m s o d i u m i o d i d e d o p e d W i t h t h a l l i u ml a u n c h e d t h e e r a o f modern a d i a t i o n s p e c t r o m e t r y . More h a nh a l f a c e n t u r y l a t e r , t h a l l i u m d o p e d s o d i u m i o d i d e , i n f a c t , s t i l lr e m a i n s one of t h e most W i d e l y used s c i n t i l l a t o r m a t e r i a l s .S i n c e t h e i n v e n t i o n o f N a I ( T l ) s c i n t i l l a t o r s i n t h e 1 9 4 0 s , f o rh a l f a c e n t u r y r a d i a t i o n d e t e c t i o n a p p l i c a t i o n s h a v e d e p e n d e dt o a s i g n i ? c a n t e x t e n t on t h i s m a t e r i a l . The ? e l d s of u c l e a rm e d i c i n e , r a d i a t i o n m o n i t o r i n g , a n d s p e c t r o s c o p y h a v e

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2g r o W n u p s u p p o r t e d b y N a I ( T l ) . A l t h o u g h f a r f r o m i d e a l ,N a I ( T l ) Was r e l a t i v e l y e a s y t o produce f o r a r e a s o n a b l e c o s ta n d i n l a r g e v o l u m e . W i t h t h e a d v e n t o f X - r a y CT i n t h e1 9 7 0 s , a major commercial ? e l d emerged a s d i d a need f o rd i f f e r e n t s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s , a s N a I ( T l ) Was n o t a b l e t om e e t t h e r e q u i r e m e n t s o f CT m a g i n g . L a t e r , t h e c o m m e r c i a li Z a t i o n o f p o s i t r o n e m i s s i o n t o m o g r a p h y ( P E T ) i m a g i n g p r ov i d e d t h e i m p e t u s f o r t h e d e v e l o p m e n t o f y e t a n o t h e r c l a s s o fd e t e c t o r m a t e r i a l s W i t h p r o p e r t i e s s u i t a b l e f o r P E T . A s t h em e t h o d o l o g y o f c i n t i l l a t o r d e v e l o p m e n t e v o l v e d , neW m a t er i a l s h a v e b e e n a d d e d , a n d y e t , s p e c i ? c a p p l i c a t i o n s a r e s t i l lh a m p e r e d b y t h e l a c k o f s c i n t i l l a t o r s s u i t a b l e f o r p a r t i c u l a ra p p l i c a t i o n s .

A s a r e s u l t , t h e r e i s c o n t i n u e d i n t e r e s t i n t h e s e a r c h f o r neWs c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s a n d f o r m u l a t i o n s W i t h b o t h t h ee n h a n c e d p e r f o r m a n c e a n d t h e p h y s i c a l c h a r a c t e r i s t i c sn e e d e d f o r u s e i n v a r i o u s a p p l i c a t i o n s . T o d a y , t h e d e v e l o pment of neW s c i n t i l l a t o r compositions c o n t i n u e s t o be a smuch an a r t a s a s c i e n c e , s i n c e t h e composition of a g i v e nm a t e r i a l d o e s n o t n e c e s s a r i l y d e t e r m i n e i t s p r o p e r t i e s a s as c i n t i l l a t o r , W h i c h a r e s t r o n g l y i n ? u e n c e d b y t h e h i s t o r y ( e . g . ,f a b r i c a t i o n p r o c e s s ) o f t h e m a t e r i a l a s i t i s f o r m e d . While tmay b e p o s s i b l e t o r e j e c t a p o t e n t i a l s c i n t i l l a t o r f o r a s p e c i ? ca p p l i c a t i o n b a s e d s o l e l y o n c o m p o s i t i o n , i t i s t y p i c a l l y d i f ?c u l t t o p r e d i c t Whether even a m a t e r i a l With a promisingc o m p o s i t i o n can be used o produce a u s e f u l s c i n t i l l a t o r W i t ht h e d e s i r e d p r o p e r t i e s .

One o f t h e u s e s o f r a d i a t i o n m o n i t o r i n g d e v i c e s i s p r e v e n ti n g t h e s p r e a d o f Weapons o f mass d e s t r u c t i o n s u c h a s n u c l e a rW e a p o n s . One Way t o p a s s i v e l y d e t e r m i n e t h e p r e s e n c e o fn u c l e a r Weapons i s t o d e t e c t and i d e n t i f y t h e c h a r a c t e r i s t i cs i g n a t u r e s o f p e c i a l n u c l e a r a t e r i a l s ( S N M s ) s u c h s h i g h l ye n r i c h e d u r a n i u m a n d W e a p o n s g r a d e p l u t o n i u m . C h a r a c t e ri s t i c X - r a y s a n d gamma-rays a r e s i g n a t u r e s o f t h e s e m a t e r ia l s . The g e n e r a l a p p r o a c h t o a p a s s i v e gamma-ray a s s a y i s t oa c q u i r e raW s p e c t r a , c o r r e c t t h e s p e c t r a f or r a t e - r e l a t e d e l e ct r o n i c l o s s e s and s o u r c e a t t e n u a t i o n , and compute t h e t o t a lc o r r e c t e d c o u n t r a t e , Which s p r o p o r t i o n a l t o t h e mass of h ei s o t o p e b e i n g a s s a y e d . T h e p r o p o r t i o n a l i t y c o n s t a n t i n c l u d e st h e e f f e c t s o f gamma-ray e m i s s i o n r a t e , s o l i d a n g l e , a n dd e t e c t o r e f ? c i e n c y .

M o n i t o r i n g f o r b o t h h i g h l y e n r i c h e d u r a n i u m a n d W e a p o n sg r a d e p l u t o n i u m i n v o l v e s a n a l y s i s o f X - r a y a n d g a m m a - r a ys p e c t r a W i t h m u l t i p l e e n e r g i es o f n t e r e s t . One m p o r t a n t c o ns i d e r a t i o n i n SNM o n i t o r i n g i s t h e d e t e r m i n a t i o n o f u r anium e n r i c h m e n t s i n c e h i g hl y e n r i c h e d uranium c a n be u s e df o r d e v e l o p m e n t o f u c l e a r W e a p o n s . T h e n a t u r a l l y o c c u r r i n gi s o t o p i c a b u n d a n c e o f u r a n i u m i s : 2 3 8 U ( 9 9 . 2 7 % ) , 2 3 5 U( 0 . 7 2 0 % ) a n d 2 3 4 U ( 0 . 0 0 6 % ) . When h e f r a c t i o n o f t h e ? s s i l e2 3 U s h i g he r t h a n t h a t i n n a t u r a l l y o c c u r r i n g u r a n i u m , t h euranium s s a i d t o b e e n r i c h e d . The e l a t i v e i n t e n s i t y o f 1 8 5 . 7keV g a m m a - r a y s ( f r o m 2 3 5 U ) c o m p a r e d t o t h e 9 4 - 9 8 keVX - r a y s f o r uranium i n an u n a t t e n u a t e d spectrum can be usedt o d e t e r m i n e uranium e n r i c h m e n t ( P a s s i v e N o n d e s t r u c t i v eA s s a y o f u c l e a r M a t e r i a l s , e d s . R e i l l y e t a l . , US. N u c l e a rR e g u l a t o r y C o m m i s s i o n , Wa s h i n g t o n D C , p p . 1 1 - 1 8 ,( 1 9 9 1 ) ) . As t h e u r a n i u m e n r i c h m e n t l e v e l i n c r e a s e s , t h e r e l at i v e i n t e n s i t y o f t h e 1 8 5 . 7 keV gamma-ray p e a k i n c r e a s e s i nc o m p a r i s o n t o t h e 9 4 - 9 8 keV X - r a y p e a k . A n o t h e r c o n s i d e ra t i o n i n SNM o n i t o r i n g i s t o d i s t i n g u i s h W e a p o n s - g r a d e p l u t o n i u m ( W i t h 93% 3 9 P u ) f r o m r e a c t o r - g r a d e p l u t o n i u m


9/14

U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B13

nium a n d W e a p o n s g r a d e p l u t o n i u m , t h e r e i s c o n s i d e r a b l ei n t e r e s t i n t h e measurement o f i r r a d i a t e d f u e l from n u c l e a rr e a c t o r s b e c a u s e o f t h e p l u t o n i u m p r o d u c e d d u r i n g r e a c t o ro p e r a t i o n . Due o v e r y i n t e n s e gamma-rays m i t t e d by ? s s i o np r o d u c t s o f t h e i r r a d i a t e d f u e l , g a m m a - r a y s f r o m s p o n t a n eo u s d e c a y o f p l u t o n i u m a n d u r a n i u m ( 2 3 U , 2 3 9 P u a n d 2 4 1 P u )a r e g e n e r a l l y n o t used o r measurement o f i r r a d i a t e d f u e l . Them o s t commonly m e a s u r e d ? s s i o n p r o d u c t gamma-ray s t h e6 6 2 keV l i n e f r o m 1 3 7 C s . R e c e n t t h r e a t o f d i r t y bombs( d e v i c e s W h i c h s p r e a d r a d i o a c t i v e m a t e r i a l u s i n g c o n v e nt i o n a l , n o n - n u c l e a r e x p l o s i v e s ) h a s a l s o c r e a t e d a n i n t e r e s t i nm o n i t o r i n g o f r a d i o a c t i v e m a t e r i a l s s u c h a s 1 3 7 C s , 6 0 C o ,2 4 1 A m , r a d i o a c t i v e m e d i c a l W a s t e , a n d i r r a d i a t e d f u e l f r o mn u c l e a r r e a c t o r s t h a t e m i t h i g h e n e r g y g a m m a - r a y s .

T h u s , gamma-ray s p e c t r o m e t e r s a n d r a d i a t i o n d e t e c t o r sa r e i m p o r t a n t t o o l s i n m o n i t o r i n g o f s p e c i a l n u c l e a r m a t e r i a l s .A umber o f homeland s e c u r i t y s y s t e m s s u c h a s h a n d - h e l dr a d i o i s o t o p e i d e n t i ? e r s , v e h i c l e p o r t a l s f o r r a d i a t i o n d e t e ct i o n , a n d p e r s o n a l r a d i a t i on d e t e c t i o n d e v i c e s r e l y on v a i la b i l i t y o f hi g h p e r f o r m a n c e g a m m a - r a y s p e c t r o m e t e r s . S i m il a r s y s t e m s a r e a l s o r e q u i r e d f o r n u c l e a r n o n - p r o l i f e r a t i o nm o n i t o r i n g . An i m p o r t a n t c h a l l e n g e i n h o m e l a n d s e c u r i t ym o n i t o r i n g i s n o t o n l y t o d e t e c t h i d d e n r a d i o a c t i ve m a t e r i a l sb u t a l s o t o d i s t i n g u i s h t h e m f r o m r o u t i n e l y u s e d r a d i o p h a rm a c e u t i c a l s a s W e l l a s f r o m n a t u r a l l y o c c u r r i n g b e n i g n r a d i oa c t i v e m a t e r i a l s .

E x i s t i n g s c i n t i l l a t o r m a t e r i a l s a n d c o m m e r c i a l r a d i a t i o nd e t e c t o r s do n o t meet t h e c u r r e n t needs f o r r a d i a t i o n monit o r i n g a n d W e a p o n s d e t e c t i o n . F o r e x a m p l e , e x i s t i n g s c i n t i ll a t o r c o m p o s i t i o n s and d e t e c t o r s t y p i c a l l y l a c k t h e one o rm o r e i m p o r t a n t s c i n t i l l a t i o n p r o p e r t i e s ( e . g . , h i g h e n e r g yr e s o l u t i o n , l i g h t o u t p u t , s t o p p i n g p o W e r , f a s t r e s p o n s e , a n dt h e l i k e ) t h a t a r e d e s i r e d a n d / o r a r e n o t u s e f u l i n d e t e c t i n gb o t h e n e r g e t i c p h o t o n s ( e . g . , g a m m a - r a y s a n d X - r a y s ) a s W e l la s n e u t r o n e m i s s i o n . T h u s , a need e x i s t s f o r improved s c i nt i l l a t o r c o m p o s i t i o n s s u i t a b l e f o r u s e i n v a r i o u s r a d i a t i o nd e t e c t i o n a p p l i c a t i o n s , i n c l u d i n g , f o r e x a m p l e , r a d i a t i o n a n dn u c l e a r W e a p o n s m o n i t o r i n g .

BRIEF SUMMARY OF THE INVENTIONT h e p r e s e n t i n v e n t i o n p r o v i d e s s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s ,

i n c l u d i n g m i x t u r e s o f d i f f e r e n t q u a t e r n a r y s c i n t i l l a t o r comp o u n d s , and r e l a t e d d e v i c e s and m e t h o d s . I n one embodim e n t , s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s o f t h e i n v e n t i o n c a n , f o rexample, i n c l u d e one o r more co mpounds s e l e c t e d fromC s 2 N a L a B r 6 , C s 2 N a G d I 6 , C s 2 N a L a I 6 , a n d C s 2 N a L u I 6 . T h e s em a t e r i a l s have i n common q u a t e r n a r y composition comp r i s i n g Cs and Na, a L a n t h a n i d e and a H a l i d e . I n a n o t h e rembodiment, a s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n can n c l u d e m a t e r i a l st h a t h a v e i n common a q u a t e r n a r y compound c o m p o s i t i o nc o m p r i s i n g C s , L i , La a n d a H a l i d e . E x e m p l a r y s c i n t i l l a t o rc o m p o s i t i o n s c a n , f o r e x a m p l e , i n c l u d e C s 2 L i L a F 6 ,C s 2 L i L a C l 6 , C s 2 L i L a B r 6 , a n d C s 2 L i L a I 6 . S c i n t i l l a t o r comp o s i t i o n s o f t h e p r e s e n t i n v e n t i o n c a n i n c l u d e a s i n g l e t y p e o fs c i n t i l l a t o r compound o r a m i x t u r e o f d i f f e r e n t compounds( e . g . , m i x e d s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s ) . Mixed s c i n t i l l a t o rcompositions can include one or more of t h e cesium ands o d i u m - c o n t a i n i n g q u a t e r n a r y c o m p o u n d s d i s c l o s e d h e r e i n ,o r one o r more of h e cesium and l i t h i u m - c o n t a i n i n g q u a t e rn a r y compounds d i s c l o s e d h e r e i n . I n a n o t h e r e m b o d i m e n t ,e . g . , a composition can i n c l u d e a mixed composition t h a ti n c l u d e s a t l e a s t tWo d i f f e r e n t CsXLa h a l i d e compounds,Where X s N a r L i . Exemplary h a l i d e s c a n i n c l u d e F , C l , B r ,or .

E x c e l l e n t s c i n t i l l a t i o n p r o p e r t i e s , i n c l u d i n g h i g h l i g h t o u tp u t , g o o d p r o p o r t i o n a l i t y , f a s t r e s p o n s e , a n d g o o d e n e r g y

20

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4r e s o l u t i o n h a v e b e e n m e a s u r e d f o r c e r t a i n c o m p o s i t i o n s o ft h e p r e s e n t i n v e n t i o n , Which Were e m o n s t r a t e d t o be s u i t a b l ef o r gamma-ray s p e c t r o s c o p y , a s W e l l a s X-ray and n e u t r o ne m i s s i o n d e t e c t i o n . S c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s a s d e s c r i b e dh e r e i n a r e c u b i c ( a n d t h e r e f o r e e a s y t o g r o W ) t y p i c a l l y h a v eh i g h l i g h t o u t p u t a n d f a s t r e s p o n s e . F o r gamma r a y s , t h en o n - p r o p o r t i o n a l i t y i s p a r t i c u l a r l y o u t s t a n d i n g a n d c a n t r a n sl a t e i n t o good e n e r g y r e s o l u t i o n . T h e s e m a t e r i a l s h a v e v e r yg o o d n o n - p r o p o r t i o n a l i t y e . g . , a b o u t 2 % o n - p r o p o r t i o n a l i t yo v e r 60 t o 1000 keV e n e r g y r a n g e ) . The s c i n t i l l a t o r compos i t i o n s s h o W o u t s t a n d i n g l i g h t o u t p u t f o r n e u t r o n s i n c o m p a r ison t o p r e v i o u s l y e x i s t i n g n e u t r o n s c i n t i l l a t o r s and can shoWp u l s e s h a p e d i s c r i m i n a t i o n b e t W e e n n e u t r o n s a n d gammar a y s . T h u s , t h e s e m a t e r i a l s a d d i t i o n a l l y a d v a n t a g e o u s l y comb i n e e x c e l l e n t g a m m a - r a y d e t e c t i o n p r o p e r t i e s a l o n g W i t hneutron d e t e c t i o n .S c i n t i l l a t i o n p r o p e r t i e s o f t h e c e r t a i n c r y s t a l s / c o m p o s it i o n s o f t h e p r e s e n t i n v e n t i on and d e s c r i b e d h e r e i n i n c l u d ep e a k e m i s s i o n W a v e l e n g t h s from a b o u t 3 8 5 t o a b o u t 4 7 5 nm,Which s W e l l matched o PMTs s W e l l a s s i l i c o n d i o d e s usedi n n u c l e a r i n s t r u m e n t a t i o n and p e a k W a v e l e n g t h f o r gammar a y s p e c t r o s c o p y . The p r i n c i p a l d e c a y - t i m e c o n s t a n t i n o n ei n s t a n c e Was measured t a p p r o x i m a t e l y 50 s , Which s f a s t e rt h a n t h e d e c a y - t i m e c o n s t a n t o f c o m m e r c i a l s c i n t i l l a t o r s s u c ha s BGO and GSO s e e , e . g . , T a b l e l i n f r a ) . T h u s , i n oneembodiment, t h e p r e s e n t i n v e n t i o n i n c l u d e s s c i n t i l l a t o r c omp o s i t i o n s h a v i n g d e c a y t i m e c o n s t a n t s b e t t e r t h a n , o r h a v i n g av a l u e o f l e s s t h a n , 200 n s ( e . g . , l e s s t h a n 1 5 0 n s ) . I n someembodiments, t h e d e c a y t i m e c o n s t a n t c a n b e b e t t e r t h a n 1 0 0n s , o r even e t t e r than 50 s . Under gamma a y e x c i t a t i o n , t h el i g h t o u t p u t t y p i c a l l y W i l l b e g r e a t e r t h a n a b o u t 1 0 , 0 00 p h ot o n s / M e V , a n d i n some i n s t a n c e s g r e a t e r t h a n a b o u t 2 0 , 0 0 0 ,4 0 , 0 0 0 , o r 6 0 , 0 0 0 p h o t o n s / M e V ( e . g . , r a n g i n g f r o m a b o u t1 7 , 0 0 0 t o a b o u t 6 0 , 0 0 0 p h o t o n s / M e V a n d g r e a t e r ) , W h i c h i sg r e a t e r t h a n t h a t o f many W i d e l y u s e d c o m m e r c i a l s c i n t i l l at o r s .

One a s p e c t o f t h e p r e s e n t i n v e n t i o n i n c l u d e s a s c i n t i l l a t o rc o m p o s i t i o n i n c l u d i n g a s c i n t i l l a t i o n compound and ad o p a n t . S c i n t i l l a t i o n compounds c a n i n c l u d e a compoundW i t h t h e f o r m u l a x l - x 2 - x 3 - x 4 . I n c e r t a i n embodiments, x l c a ni n c l u d e C s , x 2 c a n i n c l u d e N a , x 3 can i n c l u d e L a , G d , o r L u ,and x4 can i n c l u d e a h a l i d e . I n some embodiments, t h e s c i nt i l l a t o r composition can i n c l u d e a s i n g l e dopant o r a mixtureo f d o p a n t s . S c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s o f h e p r e s e n t i n v e n t i o nc a n i n c l u d e a m i x t u r e o f d i f f e r e n t compounds ( e . g . , q u a t e rn a r y compounds) d i s c l o s e d h e r e i n , s u c h a s mixed c i n t i l l a t o rc o m p o s i t i o n s i n c l u d i n g tWo o r more d i f f e r e n t CsXLa h a l i d ecompounds, Where X s N a o r L i .

I n a n o t h e r a s p e c t , t h e i n v e n t i o n f u r t h e r i n c l u d e s d e v i c e s ,such s a r a d i a t i o n d e t e c t i o n device having s c i n t i l l a t o r comp o s i t i o n i n c l u d i n g a s c i n t i l l a t i o n compound n d a d o p a n t ; a n da p h o t o d e t e c t o r a s s e m b l y o p t i c a l l y c o u p l e d t o t h e s c i n t i l l a t o rc o m p o s i t i o n . T h e p h o t o d e t e c t o r a s s e m b l y c a n i n c l u d e , f o re x a m p l e , a p h o t o m u l t i p l i e r t u b e , a p h o t o d i o d e , o r a PINd e t e c t o r . The d e v i c e ma y f u r t h e r i n c l u d e a d a t a a n a l y s i s , o rc o m p u t e r , s y s t e m f o r p r o c e s s i n g a n d a n a l y Z i n g d e t e c t e d s i gn a l s .

I n y e t a n o t h e r a s p e c t , t h e i n v e n t i o n i n c l u d e s a n X - r a y andn e u t r o n d e t e c t o r a s s e m b l y , in c l u d i n g a s c i n t i l l a t o r c o m p o s it i o n i n c l u d i n g a s c i n t i l l a t i o n compound and d o p a n t , a phot o d e t e c t o r a s s e m b l y , and e l e c t r o n i c s o r a system f o r d a t ap r o c e s s i n g / a n a l y s i s . F o r e x a m p l e , t h e d e v i c e c a n i n c l u d ee l e c t r o n i c s c o n ? g u r e d f o r p e r f o r m i n g p u l s e - s h a p e a n a l y s i s t od i f f e r e n t i a t e gamma a y from n e u t r o n e m i s s i o n s .

I n y e t a n o t h e r a s p e c t , t h e i n v e n t i on i n c l u d e s a method o fp e r f o r m i n g r a d i a t i o n d e t e c t i o n . Such a method can i n c l u d e ,f o r e x a m p l e , p r o v i d i n g a d e t e c t i o n d e v i c e h a v i n g a d e t e c t o r


10/14

U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B15

a s s e m b l y i n c l u d i n g a s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n i n c l u d i n g as c i n t i l l a t i o n compound and d o p a n t ; a p h o t o d e t e c t o r assemb l y ; and p o s i t i o n i n g a t a r g e t W i t h i n a ? e l d o f vieW o f t h es c i n t i l l a t o r a s t o d e t e c t e m i s s i o n s from t h e t a r g e t . Emissionsc a n i n c l u d e , f o r e x a m p l e , gamma-ray, X - r a y , o r n e u t r o n e m i ss i o n s . A t a r g e t can n c l u d e v a r i o u s p o t e n t i a l s o u r c e s of e t e c ta b l e e m i s s i o n s i n c l u d i n g n e u t r o n e m i t t e r s ( e . g . , p l u t o n i u ma n d t h e l i k e ) , gamma-ray s o u r c e s ( e . g . , u r a n i u m a n d t h e l i k e ) ,X - r a y s o u r c e s , e t c . I n o n e e m b o d i m e n t , f o r e x a m p l e , t h es c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s c a n b e u s e d f o r i m a g i n g a p p l i c at i o n s i n c l u d i n g m e d i c a l imaging s u c h a s i n a method o f p e rf o r m i n g PET e . g . , t i m e - o f - ? i g h t PET) o r SPECT. I n s u c h a ne m b o d i m e n t , t h e i m a g i n g method c a n c o m p r i s e i n j e c t i n g o ro t h e r W i s e a d m i n i s t e r i n g a p a t i e n t W i t h a d e t e c t a b l e l a b e l , a n d ,a f t e r a s u f ? c i e n t p e r i o d of time t o a l l o W l o c a l i Z a t i o n o r d i st r i b u t i o n o f t h e l a b e l , p l a c i n g t h e p a t i e n t W i t h i n t h e ? e l d o fvieW o f t h e d e t e c t i o n d e v i c e . T h u s , i n some embodiments h et a r g e t i n c l u d e s a p a t i e n t o r a p o r t i o n o f a p a t i e n t s b o d y .

F o r a f u l l e r u n d e r s t a n d i n g o f t h e n a t u r e and a d v a n t a g e s o ft h e p r e s e n t i n v e n t i o n , r e f e r e n c e s h o u l d b e h a d t o t h e e n s u i n gd e t a i l e d d e s c r i p t i o n t a k e n i n c o n j u n c t i o n W i t h t h e accompan y i n g d r a W i n g s . T h e d r a W i n g s r e p r e s e n t e m b o d i m e n t s o f h ep r e s e n t i n v e n t i o n by Way o f i l l u s t r a t i o n . The i n v e n t i o n i sc a p a b l e o f m o d i ? c a t i o n i n v a r i o u s r e s p e c t s W i t h o u t d e p a r t i n gf r o m t h e i n v e n t i o n . A c c o r d i n g l y , t h e d r a W i n g s / ? g u r e s a n dd e s c r i p t i o n o f t h e s e embodiments a r e i l l u s t r a t i v e i n n a t u r e ,and n o t r e s t r i c t i v e .

BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGSF I G . 1A t h r o u g h 1D d e p i c t 1 3 7 C s s p e c t r a c o l l e c t e d W i t h

C s 2 N a G d I 6 : 2 % C e ( F I G . 1 A ) , C s 2 N a L a B r 6 : O . 2 % C e ( F I G .1 B ) , C s 2 N a L a I 6 : 5 % C e ( F I G . 1 C ) , a n d C s 2 N a L u I 6 : 1 % C e( F I G . 1 D ) s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s c o u p l e d t o a PMT. Thee n e r g y r e s o l u t i o n s o f a 6 6 2 keV e a k f o r Cs2NaGdI6:2% C e ,C s 2 N a L a B r 6 : 0 . 2 % C e , C s 2 N a L a I 6 : 5 % C e , a n d C s 2 N a L u I 6 :1% Ce a r e 7 . 6 % , 1 1 % , 5 . 2 5 % , a n d 8.5% (FWHM), r e s p e ct i v e l y . F I G S . 1 A , 1 C , a n d 1D u r t h e r d e p i c t 1 3 7 C s s p e c t r a f o rBGO oupled t o a PMT.

F I G . 2 A t h r o u g h 2 D d e p i c t o p t i c a l e m i s s i o n s p e c t r a f o rC s 2 N a G d I 6 : C e ( F I G . 2 A ) , C s 2 N a L a B r 6 : C e ( F I G . 2 B ) ,C s 2 N a L a I 6 : C e ( F I G . 2 C ) , a n d C s 2 N a L u I 6 : C e ( F I G . 2 D ) s c i nt i l l a t o r c o m p o s i t i o n s upon x p o s u r e t o X - r a y s . F I G S . 2 A and2 D shoW o p t i c a l e m i s s i o n s p e c t r a f o r 1 % a n d 2 Ce W i t hC s 2 N a G d I 6 : C e a n d C s 2 N a L u I 6: C e , r e s p e c t i v e l y .F I G . 3A t h r o u g h 3C d e p i c t t i m e p r o ? l e s f o r C s 2 N a G d I 6 :2 % C e ( F I G . 3 A ) , C s 2 N a L a I 6 : 5 % C e ( F I G . 2 B ) , a n dC s 2 N a L u I 6 : 1 % Ce ( F I G . 2 C ) e x p o s e d t o gamma a y s . R i s et i m e s ( 1 , ) f o r C s 2 N a G d I 6 : 2 % C e , C s 2 N a L a I 6 : 5 % C e , a n dCs2NaLuI6:1% Ce Were 0 . 8 5 n s , 4 n s , and 0 . 8 5 n s , r e s p e ct i v e l y , i n c e r t a i n e m b o d i m e n t s . P r i n c i p a l d e c a y t i m e s ( u d 1 ) f o rC s 2 N a G d I 6 : 2 % C e , C s 2 N a L a I 6 : 5 % C e , a n d C s 2 N a L u I 6 : 1 %Ce Were 55 n s , 50 n s , and 35 n s , r e s p e c t i v e l y .

F I G . 4A t h r o u g h 4C i l l u s t r a t e n o n - p r o p o r t i o n a l i t y f o rC s 2 N a G d I 6 : 2 % C e ( F I G . 4 A ) , C s 2 N a L a I 6 : 5 % C e ( F I G . 4 B ) ,a n d C s 2 N a L u I 6 : 1 % C e ( F I G . 4 C ) s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s .T h e ? g u r e s h o W s l i g h t o u t p u t o f t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n sm e a s u r e d u n d e r e x c i t a t i o n f r o m i s o t o p e s s u c h a s 241Am ( 6 0keV - r a y s ) , 5 7 C o ( 1 2 2 keV - r a y s ) , 2 2 N a ( 5 1 1 keV n d 1 2 7 5keV - r a y s ) , a n d 1 3 7 C s ( 6 6 2 keV - r a y s ) .

F I G . 5 i s a s c h e m a t i c diagram o f a d e t e c t o r assembly o f t h ep r e s e n t i n v e n t i o n .

DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTIONT h i s i n v e n t i o n W i l l be b e t t e r u n d e r s t o o d W i t h r e s o r t t o t h e

f o l l o W i n g d e ? n i t i o n s :

20

25

30

35

40

45

50

55

60

6 5

6A . R i s e t i m e , i n r e f e r e n c e t o a s c i n t i l l a t i o n c r y s t a l m a t e r i a l ,

s h a l l mean h e s p e e d W i t h Which t s l i g h t o u t p u t groWs once agamma-ray h a s b e e n s t o p p e d i n t h e c r y s t a l . The c o n t r i b u t i o no f h i s c h a r a c t e r i s t i c o f a s c i n t i l l a t o r combined i t h t h e d e c a yt i m e c o n t r i b u t e t o a t i m i n g r e s o l u t i o n .

B . A a s t t i m i n g s c i n t i l l a t o r ( o r f a s t s c i n t i l l a t o r ) t y p i c a l l yi n c l u d e s a t i m i n g r e s o l u t i o n o f a b o u t 500 p s o r l e s s . Forc e r t a i n PET p p l i c a t i o n s ( e . g . , t i m e - o f - ? i g h t ( T O F ) ) , t h e f a s ts c i n t i l l a t o r s h o u l d b e c a p a b l e o f l o c a l i Z i n g a n a n n i h i l a t i o ne v e n t a s o r i g i n a t i n g from W i t h i n a b o u t a 30 cm i s t a n c e , i . e . ,from W i t h i n a human b e i n g s c a n n e d .

C . T i m i n g a c c u r a c y o r r e s o l u t i o n , u s u a l l y d e ? n e d b y t h ef u l l W i d t h h a l f maximum (FWHM) f t h e t i m e o f a r r i v a ld i f f e r e n c e s from a p o i n t s o u r c e of n n i h i l a t i o n gamma-rays.Because o f a number o f f a c t o r s , t h e r e i s a s p r e a d o f measuredv a l u e s o f t i m e s o f a r r i v a l , e v e n When t h e y a r e a l l e q u a l .U s u a l l y t h e y d i s t r i b u t e a l o n g a b e l l - s h a p e d o r G a u s s i a nc u r v e . The FWHM s t h e Width of h e curve a t a h e i g h t t h a t i sh a l f of h e v a l u e o f t h e c u r v e a t i t s p e a k .

D . L i g h t O u t p u t s h a l l mean t h e number o f l i g h t p h o t o n sp r o d u c e d p e r u n i t e n e r g y d e p o s i t e d b y t h e d e t e c t e d gammar a y , t y p i c a l l y t h e n u m b e r o f l i g h t p h o t o n s / M e V .

E . Stopping poWer o r a t t e n u a t i o n s h a l l mean t h e r a n g e oft h e i n c o m i n g X - r a y o r gamma-ray i n t h e s c i n t i l l a t i o n c r y s t a lm a t e r i a l . The a t t e n u a t i o n l e n g t h , i n t h i s c a s e , i s t h e l e n g t h o fc r y s t a l m a t e r i a l n e e d e d t o r e d u c e t h e i n c o m i n g beam ?ux o1 / e ' .F . P r o p o r t i o n a l i t y o f r e s p o n s e ( o r l i n e a r i t y ) . F o r somea p p l i c a t i o n s ( s u c h a s CT c a n n i n g ) i t i s d e s i r a b l e t h a t t h e l i g h to u t p u t b e s u b s t a n t i a l l y p r o p o r t i o n a l t o t h e d e p o s i t e d e n e r g y .F o r a p p l i c a t i o n s s u c h a s s p e c t r o s c o p y , n o n - p r o p o r t i o n a l i t y o fr e s p o n s e i s a n i m p o r t a n t p a r a m e t e r . I n a t y p i c a l s c i n t i l l a t o r ,t h e n u m b e r o f l i g h t p h o t o n s p r o d u c e d p e r MeV f i n c o m i n ggamma-ray e n e r g y i s n o t c o n s t a n t . R a t h e r , i t v a r i e s W i t h t h ee n e r g y o f t h e s t o p p e d g a m m a - r a y . T h i s h a s tWo d e l e t e r i o u se f f e c t s . The ? r s t i s t h a t t h e e n e r g y s c a l e i s n o t l i n e a r , b u t i t i sp o s s i b l e t o c a l i b r a t e f o r t h e e f f e c t . The s e c o n d i s t h a t i td e g r a d e s e n e r g y r e s o l u t i o n . To s e e hoW h i s o c c u r s , c o n s i d e ra s c i n t i l l a t o r t h a t p r o d u c e s 300 p h o t o n s a t 1 5 0 k e V , 1 6 0p h o t o n s a t 1 0 0 keV and 6 0 p h o t o n s a t 5 0 k e V . From t a t i s t i c sa l o n e , t h e e n e r g y r e s o l u t i o n a t 1 5 0 keV s h o u l d be t h e v a r ia b i l i t y i n 300 p h o t o n s , Which i s 5 . 8 % , o r 8 . 7 k e V . I f e v e r yd e t e c t e d e v e n t d e p o s i t e d 1 5 0 keV i n one s t e p t h i s Would b et h e c a s e . On h e o t h e r h a n d , i f , a s i t o c c u r s , an v e n t d e p o s i t e d100 keV i n a ? r s t i n t e r a c t i o n and t h e n a n o t h e r 50 keV i n as e c o n d i n t e r a c t i o n , t h e number o f p h o t o n s p r o d u c e d W o u l dn o t be 300 on t h e a v e r a g e , b u t 160+60:220 p h o t o n s , f o r ad i f f e r e n c e o f 8 0 p h o t o n s o r 27%. I n m u l t i p l e d e t e c t i o n s , t h ep e a k Would r o a d e n W e l l beyond h e t h e o r e t i c a l 8 . 7 k e V . Thes m a l l e r t h e n o n - p r o p o r t i o n a l i t y t he s m a l l e r t h i s b r o a d e n i n ga n d t h e c l o s e r t h e a c t u a l e n e r g y r e s o l u t i o n a p p r o a c h e s t h et h e o r e t i c a l l i m i t .

The c i n t i l l a t i o n c o m p o s i t i o n s o f h e p r e s e n t i n v e n t i o n W i l lr e s p o n d b y e m i t t i n g l i g h t a f t e r d e t e c t i n g c h a r g e d p a r t i c l e s ,h i g h e n e r g y p h o t o n s , a n d f o r some e m b o d i m e n t s , n e u t r o n s ,t h e r e b y p r o v i d i n g u s e f u l s c i n t i l l a t i o n p r o p e r t i e s . T h e s c i n t i ll a t i o n compound h a s t h e f o r m u l a , x l - x 2 - x 3 - x 4 , and c a ni n c l u d e Cs a s x 1 , Na s x 2 , L a , Gd, o r Lu a s x 3 , and a h a l i d esuch a s Br o r I a s x 4 . Gd as a l a r g e neutron c r o s s - s e c t i o n . I nc e r t a i n e m b o d i m e n t s , a d o p a n t a s s p e c i ? e d i n t h e s p e c i ? c at i o n and l a i m s , c a n b e added o t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n .I n c e r t a i n e m b o d i m e n t s , t h e s c i n t i l l a t i o n compound l e m e n t se x i s t i n a t o m i c r a t i o s of 2 : 1 : 1 : 6 With a d o p a n t , such a sC s 2 N a G d I 6 : 2 % C e .

S c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s c a n i n c l u d e a s i n g l e q u a t e r n a r ycompound s e l e c t e d from h o s e d e s c r i b e d h e r e i n o r a m i x t u r eo f d i f f e r e n t compounds d e s c r i b e d h e r e i n . C o m p o s i t i o n s c a n ,


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U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B17

e . g . , i n c l u d e mixed c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s W i t h a t l e a s t tWod i f f e r e n t CsXLa h a l i d e compounds, Where X s N a o r L i .T h u s , mixed s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s can i n c l u d e a m i x t u r eo f t l e a s t tWo q u a t e r n a r y compounds h a v i n g N a o r L i a t t h es e c o n d p o s i t i o n , s u c h t h a t t h e q u a t e r n a r y compound i x t u r ei n c l u d e s , f o r e x a m p l e , C s ( N a , L i ) L a h a l i d e . H a l i d e s c a ni n c l u d e , f o r e x a m p l e , F , C l , B r , o r . C e r t a i n embodiments c a nf u r t h e r i n c l u d e mixed c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s t h a t i n c l u d e am i x t u r e o f t l e a s t tWo q u a t e r n a r y compounds h a v i n g N a r L ia t t h e second o s i t i o n and t l e a s t tWo d i f f e r e n t h a l i d e s a t t h ef o u r t h p o s i t i o n , s u c h t h a t t h e q u a t e r n a r y compound m i x t u r ei n c l u d e s , f o r e x a m p l e , C s ( N a , L i ) L a ( C l , B r ) o r a n y o t h e r p o ss i b l e c o m b i n a t i o n o f h a l i d e s and N a and i . T h u s , a s d i f f e r e n tcompounds may h a v e d i f f e r e n t s c i n t i l l a t i o n c h a r a c t e r i s t i c s ,o n e a d v a n t a g e o f t h e p r e s e n t i n v e n t i o n i n c l u d e s t h e a b i l i t y t os e l e c t o r customiZe a p a r t i c u l a r mixed composition r a t i o o rf o r m u l a t i o n , Where a p a r t i c u l a r s e l e c t i o n o r f o r m u l a t i o n i s a tl e a s t p a r t i a l l y based o n i n t e n d e d use of h e s c i n t i l l a t o r comp o s i t i o n a n d / o r d e s i r e d p r o p e r t i e s o r s c i n t i l l a t i o n / p e r f o rmance c h a r a c t e r i s t i c s . For e x a m p l e , a p a r t i c u l a r mixed quat e r n a r y c o m p o u n d c o m p o s i t i o n ( e . g . , m i x e d CsXLa h a l i d ec o m p o s i t i o n s u c h t h a t X s N a o r L i ) f o r m u l a t i o n may b es e l e c t e d based o n one o r more of v a r i e t y of a c t o r s , such a sd e s i r e d s t o p p i n g poWer e . g . , a t l e a s t p a r t i a l l y a s a f u n c t i o n o fa t o m i c n u m b e r ) , n e u t r o n r e s p o n s e , b a n d g a p l e v e l s t u n i n g /o p t i m i Z a t i o n f o r Ce e m i s s i o n a n d l i g h t o u t p u t , p u l s e s h a p ed i s c r i m i n a t i o n , gamma-ray e n s i t i v i t y , a n d t h e l i k e .The c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s o f t h e i n v e n t i o n a r e p a r t i c ul a r l y u s e f u l , f o r e x a m p l e , f o r s p e c t r o s c o p y d e t e c t i o n o f e n e rg e t i c p h o t o n s ( e . g . , X - r a y s , g a m m a - r a y s ) , a s W e l l a s f o r n e ut r o n e m i s s i o n d e t e c t i o n . N o t a b l e c h a r a c t e r i s t i c s f o r t h es c i n t i l l a t i o n c o m p o s i t i o n s o f t h e i n v e n t i on i n c l u d e s u r p r i si n g l y r o b u s t l i g h t o u t p u t , h i g h g a m m a - r a y a n d n e u t r o n s t o pp i n g e f ? c i e n c y ( a t t e n u a t i o n ) , f a s t r e s p o n s e , a n d g o o d n o np r o p o r t i o n a l i t y . F u r t h e r m o r e , t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n sc a n b e e ? i c i e n t l y a n d e c o n o m i c a l l y p r o d u c e d . Th u s , d e t e ct o r s h a v i n g s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s d e s c r i be d i n t h e p r e s e n ti n v e n t i o n a r e u s e f u l i n a Wide v a r i e t y o f a p p l i c a t i o n s , i n c l u di n g W i t h o u t l i m i t a t i o n n u c l e a r a n d h i g h e n e r g y p h y s i c sr e s e a r c h , m e d i c a l i m a g i n g , d i f f r a c t i o n , n o n - d e s t r u c t i v e t e s ti n g , n u c l e a r t r e a t y v e r i ? c a t i o n a n d s a f e g u a r d s , a n d g e o l o g i c a le x p l o r a t i o n .

The s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n o f t h e p r e s e n t i n v e n t i o n c a no p t i o n a l l y in c l u d e a d o p a n t . D o p a n t s c a n a f f e c t c e r t a i np r o p e r t i e s , s u c h a s p h y s i c a l p r o p e r t i e s ( e . g . , b r i t t l e n e s s , e t c . )a s W e l l a s s c i n t i l l a t i o n p r o p e r t i e s ( e . g . , l u m i n e s c e n c e , e t c . ) o ft h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n . The d o p a n t c a n i n c l u d e , f o re x a m p l e , c e r i u m ( C e ) , p r a s e o d y m i u m ( P r ) , l u t e t i u m ( L u ) ,l a n t h a n u m ( L a ) , e u r o p i u m ( E u ) , s a m a r i u m ( S m ) , s t r o n t i u m( S r ) , t h a l l i u m ( T l ) , c h l o r i n e ( C l ) , ? u o r i n e ( F ) , i o d i n e ( I ) , a n dm i x t u r e s o f a n y o f t h e d o p a n t s . The amount o f d o p a n t p r e s e n tW i l l depend on v a r i o u s f a c t o r s , s u c h a s t h e a p p l i c a t i o n f o rW h i c h t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n i s b e i n g u s e d ; t h e d e s i r e ds c i n t i l l a t i o n p r o p e r t i e s ( e . g . , e m i s s i o n p r o p e r t i e s , t i m i n gr e s o l u t i o n , e t c . ) ; a n d t h e t y p e o f d e t e c t i o n d e v i c e i n t o W h i c ht h e s c i n t i l l a t o r i s b e i n g i n c o r p o r a t e d . F o r e x a m p l e , t h e d o p a n ti s t y p i c a l l y employed t a l e v e l i n t h e r a n g e o f a b o u t 0.1% oa b o u t 2 0 % , b y m o l a r W e i g h t . I n c e r t a i n e m b o d i m e n t s , t h eamount f d o p a n t i s i n t h e r a n g e o f a b o u t 0 . 1 o a b o u t 100%,o r a b o u t 0.1% o a b o u t 5 . 0 % , o r a b o u t 5.0% o a b o u t 20%, bym o l a r W e i g h t .

The c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s o f t h e i n v e n t i o n may b e p r ep a r e d i n s e v e r a l d i f f e r e n t f o r m s . I n some e m b o d i m e n t s , t h ec o m p o s i t i o n i s i n a c r y s t a l l i n e f o r m ( e . g . , m o n o c r y s t a l l i n e ) .S c i n t i l l a t i o n c r y s t a l s , s u c h a s m o n o c r y s t a l l i n e s c i n t i l l a t o r s ,h a v e a g r e a t e r t e n d e n c y f o r t r a n s p a r e n c y t h a n o t h e r f o r m s .S c i n t i l l a t o r s i n c r y s t a l l i n e f o r m ( e . g . , s c i n t i l l a t i o n c r y s t a l s )

20

25

30

35

40

45

50

55

60

6 5

8a r e o f t e n u s e f u l f o r h i g h - e n e r g y r a d i a t i o n d e t e c t o r s , e . g . ,t h o s e u s e d f o r gamma-ray o r X - r a y d e t e c t i o n . HoWever, t h ec o m p o s i t i o n c a n i n c l u d e o t h e r f o r m s a s W e l l , and h e s e l e c t e dform may d e p e n d , i n p a r t , on t h e i n t e n d e d end u s e of t h es c i n t i l l a t o r . For e x a m p l e , a s c i n t i l l a t o r can be i n a poWderf o r m . I t can a l s o be prepared i n t h e form of a ceramic o rp o l y c r y s t a l l i n e c e r a m i c . O t h e r f o r m s o f s c i n t i l l a t i o n compos i t i o n s W i l l b e r e c o g n i Z e d a n d c a n i n c l u d e , f o r e x a m p l e ,g l a s s e s , d e p o s i t s , v a p o r d e p o s i t e d ? l m s , m i c r o c o l u m n a r , o ro t h e r forms s u i t a b l e f o r r a d i a t io n d e t e c t i o n a s d e s c r i b e dh e r e i n . I t should a l s o be understood t h a t a s c i n t i l l a t o r comp o s i t i o n m i g h t c o n t a i n s m a l l a m o u n t s o f i m p u r i t i e s . A l s o ,minor amounts o f o t h e r m a t e r i a l s may b e p u r p o s e f u l l yi n c l u d e d i n t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s t o a f f e c t t h e p r o p e rt i e s o f t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s .

Methods f o r making c r y s t a l m a t e r i a l s c a n i n c l u d e t h o s emethods d e s c r i b e d h e r e i n and may u r t h e r i n c l u d e o t h e r t e c hn i q u e s . T y p i c a l l y , t h e a p p r o p r i a t e r e a c t a n t s a r e m e l t e d a t at e m p e r a t u r e s u ? i c i e n t t o form c o n g r u e n t , m o l t e n composit i o n . The m e l t i n g t e m p e r a t u r e W i l l d e p e n d o n t h e i d e n t i t y o ft h e r e a c t a n t s t h e m s e l v e s ( s e e , e . g . , m e l t i n g p o i n t s o f r e a ct a n t s ) , b u t i s u s u a l l y i n t h e r a n g e o f a b o u t 3 0 0 0 C . t o a b o u t1 3 5 0 0 C . N o n - l i m i t i n g e x a m p l e s o f t h e c r y s t a l - g r o W i n gm e t h o d s c a n i n c l u d e c e r t a i n t e c h n i q u e s o f t h e BridgmanS t o c k b a r g e r m e t h o d s ; t h e C Z o c h r a l s k i m e t h o d s , t h e Z o n em e l t i n g m e t h o d s ( o r ? o a t i n g Z o n e m e t h o d ) , t h e v e r t i c a lg r a d i e n t f r e e Z e ( V F ) m e t h o d s , a n d t h e t e m p e r a t u r e g r a d i e n tm e t h o d s . S e e , e . g . , E x a m p l e 1 i n f r a . ( s e e a l s o , e . g . , Lumin e s c e n t M a t e r i a l s , b y G . B l a s s e e t a l , S p r i n g e r - V e r l a g ( 1 9 9 4 )a n d C r y s t a l G r o W t h P r o c e s s e s , b y J . C . B r i c e , B l a c k i e &S o n L t d ( 1 9 8 6 ) ) .

I n t h e p r a c t i c e o f t h e p r e s e n t i n v e n t i o n , a t t e n t i o n i s p a i d t ot h e p h y s i c a l p r o p e r t i e s o f t h e s c i n t i l l a t o r m a t e r i a l . I n p a r t i c ul a r a p p l i c a t i o n s , p r o p e r t i e s s u c h a s h y g r o s c o p y ( t e n d e n c y t oa b s o r b W a t e r ) , b r i t t l e n e s s ( t e n d e n c y t o c r a c k ) , a n d c r u m b l in e s s should be minimal.

TABLEP r o p e r t i e s o f S c i n t i l l a t o r s

WaveL i g h t l e n g t h P r i n c i p a lO u t p u t Of R i s e - D e c a y

( P h o t o n s / D e n s i t y E m i s s i o n t i m e T i m eM a t e r i a l M e V ) ( g c m 3 ) ( n r n ) ( n s ) ( n s )N a I ( T l ) 3 8 , 0 0 0 3 . 6 7 4 1 5 >10 2 3 0C s I ( T l ) 5 2 , 0 0 0 4 . 5 1 5 4 0 >10 1 0 0 0LSO 2 4 , 0 0 0 7 . 4 420 < 1 40BGO 8 , 2 0 0 7 . 1 3 505 > 1 300B a F 2 1 0 , 0 0 0 4 . 8 8 3 1 0 , s l o W < 0 . 1 6 2 0 , s l o W

~ 2 , 0 0 0 2 2 0 , f a s t 0 . 6 , f a s tf a s tGSO 7 , 6 0 0 6 . 7 430 ~8 6 0CdWO4 1 5 , 0 0 0 8 . 0 4 8 0 5 0 0 0YAP 2 0 , 0 0 0 5 . 5 5 370 < 1 26Cs2NaLaBr6:Ce 1 2 , 0 0 0 3 . 9 1 3 8 6 3 0 5 5Cs2NaGdI6 Ce 2 6 , 0 0 0 ~4 4 3 1 0 . 8 5 5 5C s 2 N a L a I 6 : C e 4 9 , 0 0 0 ~4 429 4 5 0Cs2NaLuI6:Ce 2 7 , 0 0 0 4 . 6 428 0 . 8 5 3 5

T a b l e I p r o v i d e s a l i s t i n g o f c e r t a i n p r o p e r t i e s o f a numbero f s c i n t i l l a t o r s . Compared t o o t h e r c o m m e r c i a l l y a v a i l a b l es c i n t i l l a t o r s , i n c l u d i n g C s I , W h i c h i s among t h e s c i n t i l l a t i o nm a t e r i a l s W i t h t h e h i g h e s t knoWn i g h t o u t p u t , t h e s c i n t i l l a t o rc o m p o s i t i o n s o f t h e s e i n v e n t i o n s p r o d u c e c o m p a r a b l e l i g h to u t p u t . I n a d d i t i o n , t h e y h a v e a f a s t p r i n c i p a l d e c a y - t i m ec o n s t a n t .

As e t f o r t h a b o v e , s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s o f t h e p r e s e n ti n v e n t i o n may ?nd u s e i n a Wide v a r i e t y o f a p p l i c a t i o n s . I n


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U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B1one embodiment, f o r e x a m p l e , t h e i n v e n t i o n i s d i r e c t e d t o amethod f o r d e t e c t i n g e n e r g y r a d i a t i o n ( e . g . , g a m m a - r a y s ,X - r a y s , n e u t r o n e m i s s i o n s , a n d t h e l i k e ) W i t h a s c i n t i l l a t i o nd e t e c t o r i n c l u d i n g t h e s c i n t i l l a t i o n c o m p o s i t i o n o f t h e i n v e nt i o n .

F I G . 5 i s a s c h e m a t i c diagram o f a d e t e c t o r assembly o f t h ep r e s e n t i n v e n t i o n . The d e t e c t o r 10 i n c l u d e s a s c i n t i l l a t o r 12o p t i c a l l y c o u p l e d t o a l i g h t p h o t o d e t e c t o r 1 4 o r i m a g i n gd e v i c e . The d e t e c t o r assembly 1 0 c a n i n c l u d e a d a t a a n a l y s i s ,o r c o m p u t e r , system 16 t o p r o c e s s i n f o r m a t i o n from h e s c i nt i l l a t o r 1 2 a n d l i g h t p h o t o d e t e c t o r 1 4 . I n u s e , t h e d e t e c t o r 1 0d e t e c t s e n e r g e t i c r a d i a t i o n e m i t t e d form a s o u r c e 1 8 .A a t a a n a l y s i s , o r c o m p u t e r , s y s t e m t h e r e o f c a n i n c l u d e ,

f o r e x a m p l e , a module o r s y s t e m t o p r o c e s s i n f o r m a t i o n ( e . g . ,r a d i a t i o n d e t e c t i o n i n f o r m a t i o n ) f r o m t h e d e t e c t o r / p h ot o d et e c t o r s can l s o be included i n an i n v e n t i o n assembly and cani n c l u d e , f o r e x a m p l e , a Wide v a r i e t y o f p r o p r i e t a r y o r comm e r c i a l l y a v a i l a b l e c o m p u t e r s , e l e c t r o n i c s , o r s y s t e m s h a v i n gone o r more p r o c e s s i n g s t r u c t u r e s , a p e r s o n a l computer,m a i n f r a m e , o r t h e l i k e , W i t h s u c h s y s t e m s o f t e n c o m p r i s i n gd a t a p r o c e s s i n g h a r d W a r e a n d / o r s o f t W a r e con?gured t oi m p l e m e n t a n y o n e ( o r c o m b i n a t i o n o f ) t h e method s t e p sd e s c r i b e d h e r e i n . Any s o f t W a r e W i l l t y p i c a l l y c o m p r i s em a c h i n e r e a d a b l e c o d e o f programming i n s t r u c t i o n s embodi e d i n a t a n g i b l e media such a s a memory, a d i g i t a l o r o p t i c a lr e c o r d i n g m e d i a , o p t i c a l , e l e c t r i c a l , o r W i r e l e s s t e l e m e t r y s i gn a l s , o r t h e l i k e , and one o r more of h e s e s t r u c t u r e s may l s obe used t o t r a n s m i t d a t a and i n f o r m a t i o n betWeen compon e n t s of h e system i n any of Wide v a r i e t y of i s t r i b u t e d o rc e n t r a l i Z e d s i g n a l p r o c e s s i n g a r c h i t e c t u r e s .

T h e d e t e c t o r a s s e m b l y t y p i c a l l y i n c l u d e s m a t e r i a l f o r m e df r o m t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n d e s c r i b e d h e r e i n ( e . g . , o n eo r more s c i n t i l l a t o r c r y s t a l s ) . The d e t e c t o r f u r t h e r cani n c l u d e , f o r e x a m p l e , a l i g h t d e t e c t i o n a s s e m b l y i n c l u d i n go n e o r more p h o t o d e t e c t o r s . N o n - l i m i t i n g e x a m p l e s o f phot o d e t e c t o r s i n c l u d e p h o t o m u l t i p l i e r t u b e s ( P M T ) , p h o t od i o d e s , CCD e n s o r s , i m a g e i n t e n s i ? e r s , a n d t h e l i k e . C h o i c eo f a p a r t i c u l a r p h o t o d e t e c t o r W i l l d e p e n d i n p a r t o n t h e t y p e o fr a d i a t i o n d e t e c t o r b e i n g f a b r i c a t e d and on t s i n t e n d e d u s e oft h e d e v i c e . I n c e r t a i n e m b o d i m e n t s , t h e p h o t o d e t e c t o r may ep o s i t i o n - s e n s i t i v e .

The e t e c t o r a s s e m b l i e s t h e m s e l v e s , Which can n c l u d e t h es c i n t i l l a t o r a n d t h e p h o t o d e t e c t o r a s s e m b l y , c a n b e c o n n e c t e dt o a v a r i e t y o f t o o l s and d e v i c e s , a s mentioned p r e v i o u s l y .N o n - l i m i t i n g e x a m p l e s i n c l u d e n u c l e a r W e a p o n s m o n i t o r i n ga n d d e t e c t i o n d e v i c e s , W e l l - l o g g i n g t o o l s , a n d i m a g i n gd e v i c e s , s u c h a s n u c l e a r m e d i c i n e d e v i c e s ( e . g . , P E T ) . V a r io u s t e c h n o l o g i e s f o r o p e r a b l y c o u p l i n g o r i n t e g r a t i n g a r a d i at i o n d e t e c t o r assembly c o n t a i n i n g a s c i n t i l l a t o r t o a d e t e c t i o nd e v i c e c a n b e u t i l i Z e d i n t h e p r e s e n t i n v e n t i o n , i n c l u d i n gv a r i o u s knoWn e c h n i q u e s .

The d e t e c t o r s may l s o be connected t o a v i s u a l i Z a t i o ni n t e r f a c e , i m a g i n g e q u i p m e n t , o r d i g i t a l i m a g in g e q u i p m e n t( e . g . , p i x i l a t e d ? a t p a n e l d e v i c e s ) . I n s o m e e m b o d i m e n t s , t h es c i n t i l l a t o r may erve a s a c omponent o f a screen s c i n t i l l a t o r .F o r e x a m p l e , p o W d e r e d s c i n t i l l a t o r m a t e r i a l c o u l d b e f o r m e di n t o a r e l a t i v e l y ? a t p l a t e , Which s a t t a c h e d t o a ? l m , s u c h a sp h o t o g r a p h i c ? l m . E n e r g e t i c r a d i a t i o n , e . g . , X - r a y s , gammar a y s , n e u t r o n , o r i g in a t i n g from a s o u r c e , Would i n t e r a c t W i t ht h e s c i n t i l l a t o r and e c o n v e r t e d i n t o l i g h t p h o t o n s , Which r ev i s u a l i Z e d i n t h e d e v e l o p e d ? l m . The ?lm c a n b e r e p l a c e d bya m o r p h o u s s i l i c o n p o s i t i o n - s e n s i t i v e p h o t o d e t e c t o r s o r o t h e rp o s i t i o n - s e n s i t i v e d e t e c t o r s , s u c h a s a v a l a n c h e d i o d e s a n d t h el i k e .

I m a g i n g d e v i c e s , i n c l u d i n g m e d i c a l i m a g i n g e q u i p m e n t ,s u c h a s t h e PET and SPECT d e v i c e s , and t h e l i k e , r e p r e s e n ta n o t h e r i m p o r t a n t a p p l i c a t i o n f o r i n v e n t i o n s c i n t i l l a t o r com

20

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6 5

1 0p o s i t i o n s a n d r a d i a t i o n d e t e c t o r s . F u r t h e r m o r e , g e o l o g i c a le x p l o r a t i o n d e v i c e s , s u c h a s W e l l - l o g g i n g d e v i c e s , Were ment i o n e d p r e v i o u s l y a n d r e p r e s e n t a n i m p o r t a n t a p p l i c a t i o n f o rt h e s e r a d i a t i o n d e t e c t o r s . The a s s e m b l y c o n t a i n i n g t h e s c i nt i l l a t o r u s u a l l y i n c l u d e s , f o r e x a m p l e , a n o p t i c a l WindoW a to n e end o f t h e e n c l o s u r e - c a s i n g . The WindoW p e r m i t s r a d i at i o n - i n d u c e d s c i n t i l l a t i o n l i g h t t o p a s s o u t o f t h e s c i n t i l l a t o ra s s e m b l y f o r m e a s u r e m e n t b y t h e p h o t o n d e t e c t i o n a s s e m b l yo r l i g h t - s e n s i n g d e v i c e ( e . g . , p h o t o m u l t i p l i e r t u b e , e t c . ) ,W h i c h i s c o u p l e d t o t h e s c i n t i l l a t o r a s s e m b l y . T h e l i g h t - s e n si n g d e v i c e c o n v e r t s t h e l i g h t p h o t o n s e m i t t e d f r o m t h e s c i nt i l l a t o r i n t o e l e c t r i c a l p u l s e s t h a t may e s h a p e d a n d d i g i t i Z e d ,f o r e x a m p l e , b y t h e a s s o c i a t e d e l e c t r o n i c s . By h i s g e n e r a lp r o c e s s , gamma-rays c a n be d e t e c t e d , Which n t u r n p r o v i d e san a n a l y s i s of e o l o g i c a l f o r m a t i o n s , such a s r o c k s t r a t a s u rr o u n d i n g t h e d r i l l i n g b o r e h o l e s .

I n many o f t h e a p p l i c a t i o n s o f a s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n a ss e t f o r t h a b o v e ( e . g . , n u c l e a r Weapons m o n i t o r i n g a n d d e t e ct i o n , i m a g i n g , a n d W e l l - l o g g i n g a n d PET t e c h n o l o g i e s ) , c e rt a i n c ha r a c t e r i s t i c s o f t h e s c i n t i l l a t o r a r e d e s i r a b l e , i n c l u d i n gh i g h l i g h t o u t p u t , f a s t r i s e t i m e a n d s h o r t d e c a y t i m e , g o o dt i m i n g r e s o l u t i o n , a n d s u i t a b l e p h y s i c a l p r o p e r t i e s . T h ep r e s e n t i n v e n t i on i s e x p e c t e d t o p r o v i d e s c i n t i l l a t o r m a t e r i a l st h a t c a n p r o v i d e t h e d e s i r e d h i g h l i g h t o u t p u t a n d i n i t i a lp h o t o n i n t e n s i t y c h a r a c t e r i s t i c s f o r d e m a n d i n g a p p l i c a t i o n so f h e t e c h n o l o g i e s . M o r e o v e r , t h e i n v e n t i o n s c i n t i l l a t o r comp o s i t i o n s a r e a l s o e x p e c t e d t o s i m u l t a n e o u s l y e x h i b i t t h eo t h e r i m p o r t a n t p r o p e r t i e s n o t e d a b o v e , e . g . , s h o r t d e c a y t i m ea n d g o o d s t o p p i n g p o W e r . F u r t h e r m o r e , t h e s c i n t i l l a t o r m a t er i a l s a r e a l s o e x p e c t e d t o be produced e ? i c i e n t l y and e c on o m i c a l l y , a n d a l s o e x p e c t e d t o b e e m p l o y e d i n a v a r i e t y o fo t h e r d e v i c e s W h i c h r e q u i r e r a d i a t i o n / i g n a l d e t e c t i o n ( e . g . ,g a m m a - r a y , X - r a y , n e u t r o n e m i s s i o n s , a n d t h e l i k e ) .

The f o l l o W i n g e x a m p l e s a r e i n t e n d e d t o i l l u s t r a t e b u t n o tl i m i t t h e i n v e n t i o n .

EXAMPLESE x a m p l e 1

The p r e s e n t e x a m p l e p r o v i d e s a m e t h o d f o r g r o W i n g a n dp r o v i d e s c h a r a c t e r i Z a t i o n f o r t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o nc r y s t a l s . T h e f o l l o W i n g e x a m p l e s a r e o f f e r e d b y Way o f l l u st r a t i o n , n o t b y Way o f l i m i t a t i o n .C r y s t a l G r o W t h o f C o m p o u n d s E x e m p l i ? e d W i t hC s 2 N a L a B r 6 , C s 2 N a G d I 6 , C s 2 N a L a I 6 , a n d C s Z N a L u I 6I n one example, a one Zone Bridgman furnace Was used f o rc r y s t a l g r o W t h . T y p i c a l g r o W t h a t e s f o r t h e B r i d g m a n p r o c e s sa r e a b o u t l - 6 mm/hour. GroWth r a t e s r a n g i n g from a b o u t 1mm/day t o a b o u t 1 cm/hour may b e u t i l i Z e d . The r a n g e o fr a t e s may b e e x t e n d e d t o i m p r o v e m a t e r i a l q u a l i t y .

C s 2 N a L a B r 6 , C s 2 N a G d I 6 , C s 2 N a L a I 6 , a n d C s 2 N a L u I 6h a v e a c u b i c c r y s t a l s t r u c t u r e . The d e n s i t i e s o f Cs2NaLaBr6,C s 2 N a G d I 6 , C s 2 N a L a I 6 , a n d C s 2 N a L u I 6 a r e b e t W e e n a b o u t3 . 9 and a b o u t 4 . 6 g / c m 3 The c o m p o s i t i o n s m e l t c o n g r u e n t l ya t a p p r o x i m a t e l y 7 8 , 9 2 5 , 7 7 8 , a n d 1 0 5 0 0 C . , r e s p e c t i v e l y ,a n d t h e r e f o r e t h e i r c r y s t a l s c a n b e groWn u s i n g m e l t b a s e dmethods s u c h a s t h o s e d e s c r i b e d by Bridgman n d C Z o c h r a ls k i . These e l t - b a s e d p r o c e s s e s a r e W e l l s u i t e d f o r groWth o fl a r g e v o l u m e c r y s t a l s ( B r i c e , C r y s t a l G r o w t h P r o c e s s e s ,B l a c k i e H a l s t e d P r e s s ( 1 9 8 6 ) ) . The Bridgman method h a sb e e n u s e d f o r g r o W i n g C s 2 N a L a B r 6 , C s 2 N a G d I 6 , C s 2 N a L a I 6 ,a n d C s 2 N a L u I 6 . Both h e v e r t i c a l a n d h o r i Z o n t a l o r i e n t a t i o n so f t h e Bridgman method c a n b e u s e d i n p r o d u c i n g c r y s t a l s o ft h e p r e s e n t i n v e n t i o n . I n c e r t a i n e m b o d i m e n t s , t h e v e r t i c a lBridgman method Was u s e d i n p r o d u c i n g c r y s t a l s e x a m i n e dand d i s c u s s e d b e l o W .


13/14

U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B11 1

C s 2 N a L a B r 6 : S i n g l e c r y s t a l s o f t h i s m a t e r i a l W e r e grownb y t h e B r i d g m a n t e c h n i q u e i n v e r t i c a l s i l i c a a m p o u l e s u n d e rvacuum. S t a r t i n g m a t e r i a l s Were CsBr ( A l d r i c h , a n h y d r o u s ,9 9 . 9 % ) , N a B r ( A l d r i c h , a n h y d r o u s , 9 9 . 9 % ) , a n d L a B r 3 ( A l dr i c h , a n h y d r o u s , 9 9 . 9 9 + % ) .C s 2 N a G d l 6 : S i n g l e c r y s t a l s o f h i s m a t e r i a l W e r e g r o W n b yt h e B r i d g m a n t e c h n i q u e i n v e r t i c a l s i l i c a a m p o u l e s u n d e rvacuum. S t a r t i n g m a t e r i a l s Were C s l ( A l d r i c h , a n h y d r o u s ,9 9 . 9 % ) , N a l ( A l d r i c h , a n h y d r o u s , 9 9 . 9 % ) , a n d G d l 3 ( A l d r i c h ,a n h y d r o u s , 9 9 . 9 9 + % ) .

C s 2 N a L a l 6 : S i n g l e c r y s t a l s o f h i s m a t e r i a l W e r e g r o W n b yt h e B r i d g m a n t e c h n i q u e i n v e r t i c a l s i l i c a a m p o u l e s u n d e rvacuum. S t a r t i n g m a t e r i a l s Were C s l ( A l d r i c h , a n h y d r o u s ,9 9 . 9 % ) , N a l ( A l d r i c h , a n h y d r o u s , 9 9 . 9 % ) , a n d L a l 3 ( A l d r i c h ,a n h y d r o u s , 9 9 . 9 9 + % ) .C s 2 N a L u l 6 : S i n g l e c r y s t a l s o f h i s m a t e r i a l W e r e g r o W n b yt h e B r i d g m a n t e c h n i q u e i n v e r t i c a l s i l i c a a m p o u l e s u n d e rvacuum. S t a r t i n g m a t e r i a l s Were C s l ( A l d r i c h , a n h y d r o u s ,9 9 . 9 % ) , N a l ( A l d r i c h , a n h y d r o u s , 9 9 . 9 % ) , a n d L u l 3 ( A l d r i c h ,a n h y d r o u s , 9 9 . 9 9 + % ) .S c i n t i l l a t i o n P r o p e r t i e s o f S c i n t i l l a t o r C o m p o s i t i o n sS c i n t i l l a t i o n p r o p e r t i e s o f s m a l l B r i d g m a n groWn c i n t i ll a t i o n c o m p o s i t i o n c r y s t a l s ( 2 3 0 0 m3) a v e b e e n c h a r a ct e r i Z e d . T h i s i n v e s t i g a t i o n i n v o l v e d m e a s u r e m e n t o f t h e l i g h to u t p u t , t h e e m i s s i o n s p e c t r u m , a n d t h e s c i n t i l l a t i o n d e c a yt i m e o f t h e c r y s t a l s . E n e r g y r e s o l u t i o n o f s a m p l e c r y s t a l s a n dt h e i r p r o p o r t i o n a l i t y o f r e s p o n s e Were a l s o m e a s u r e d .1 . L i g h t O u t p u t a n d E n e r g y R e s o l u t i o n

As shoWn n F I G S . 1 A , B , C , a n d D , t h e e n e r g y r e s o l u t i o no f t h e 662 keV photopeak e c o r d e d W i t h t h e s c i n t i l l a t o r c omp o s i t i o n s h a s b e e n m e a s u r e d t o b e i n t h e v i c i n i t y o f 7 . 6 % ,1 1 % , 5 . 2 5 % , a n d 8.5% (FWHM ) a t room t e m p e r a t u r e f o rC s 2 N a G d l 6 : 2 % C e , C s 2 N a L a B r 6 : 0 . 2 % C e , C s 2 N a L a l 6 : 5 %C e , a n d C s 2 N a L u l 6 : 1% C e , r e s p e c t i v e l y . T h e l i g h t o u t p u t o fs c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n c r y s t a l s W a s m e a s u r e d b y c o m p a r i n gt h e i r r e s p o n s e t o 6 6 2 keV y - r a y s ( 1 3 7 C s s o u r c e ) t o t h er e s p o n s e of BGO c i n t i l l a t o r t o t h e same i s o t o p e ( s e e FIGS.1 A , C , a n d D ) . T h i s m e a s u r e m e n t i n v o l v e d o p t i c a l c o u p l i n go f a s c i n t i l l a t o r c r y s t a l t o a p h o t o m u l t i p l i e r t u b e ( W i t h m u l t ia l k a l i S - 2 0 p h o t o c a t h o d e ) , i r r a d i a t i n g t h e s c i n t i l l a t o r W i t h6 6 2 keV p h o t o n s , a n d r e c o r d i n g t h e r e s u l t i n g p u l s e h e i g h ts p e c t r u m . I n o r d e r t o maximize i g h t c o l l e c t i o n , t h e s c i n t i l l at o r c o m p o s i t i o n c r y s t a l Was Wrapped i n r e ? e c t i v e W h i t eTe?on a p e on l l f a c e s ( e x c e p t t h e one c o u p l e d t o t h e PMT).An n d e x matching s i l i c o n e ?uid Was a l s o used t t h e PMTs c i n t i l l a t o r i n t e r f a c e . A u l s e h e i g h t s p e c t r u m Was r e c o r d e dW i t h a s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n c r y s t a l . T h i s e x p e r i m e n t Wast h e n r e p e a t e d W i t h a BGO c i n t i l l a t o r . Comparison o f t h ep h o t o p e a k p o s i t i o n o b t a i n e d W i t h t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o nf o r 6 6 2 keV p h o t o n e n e r g y t o t h a t W i t h BGO r o v i d e d e s t im a t i o n o f i g h t o u t p u t f o r t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n c r y s t a l .F I G S . 1 A , B , C , a n d D hoW t h e p u l s e h e i g ht s p e c t r a f o r as c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n u n d e r 1 3 7 C s i r r a d i a t i o n a n d a m p l i ? e rs h a p i n g t i m e o f 4 . 0 u s . T h i s s h a p i n g t i m e i s l o n g e n o u g h t oa l l o W f u l l l i g h t c o l l e c t i o n from b o t h t h e s c i n t i l l a t o r s . ThePMT i a s and a m p l i ? e r g a i n Were t h e same f o r b o t h s p e c t r a .Based on t h e r e c o r d e d p h o t o p e a k p o s i t i o n s f o r e a c h s c i n t i ll a t o r c o m p o s i t i o n a n d BGO, l i g h t o u t p u t o f C s 2 N a G d l 6 : 2 %C e , C s 2 N a L a B r 6 : 0 . 2 % C e , C s 2 N a L a l 6 : 5 % C e , a n dC s 2 N a L u l 6 : 1% Ce r y s t a l s Was e s t i m a t e d t o b e a b o u t 2 6 , 5 0 0p h o t o n s / M e V , 1 2 , 0 0 0 p h o t o n s / M e V , 4 8 , 5 0 0 p h o t o n s / M e V ,a n d 2 7 , 0 0 0 p h o t o n s / M e V , r e s p e c t i v e l y .2 . E m i s s i o n S p e c t r u m

N o r m a l i z e d e m i s s i o n s p e c t r a f o r t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s it i o n s a r e shoWn i n FIGS. 2A h r o u g h 2D. The s c i n t i l l a t o rc o m p o s i t i o n s a m p l e s Were x c i t e d W i t h r a d i a t i o n from P h i li p s X - r a y t u b e h a v i n g a Cu a r g e t , W i t h p o W e r s e t t i n g s o f 4 0

20

25

30

35

40

45

50

55

60

6 5

1 2kVp a n d 2 0 mA. The c i n t i l l a t i o n l i g h t Was p a s s e d t h r o u g h aMcPherson monochromator a n d d e t e c t e d by a p h o t o m u l t ip l i e r t u b e . T h e p e a k e m i s s i o n W a v e l e n g t h f o r t h e C s 2 N a G d l 6 :C e , C s 2 N a L a B r 6 : C e , C s 2 N a L a l 6 z C e , a n d C s 2 N a L u l 6 z C es a m p l e s Was t a p p r o x i m a t e l y 4 3 1 nm, 386 nm, 429 nm, and4 2 8 nm, r e s p e c t i v e l y . P e a k e m i s s i o n W a v e l e n g t h s i n t h i sr a n g e a r e a t t r a c t i v e f o r gamma-ray p e c t r o s c o p y b e c a u s e t h e ym a t c h W e l l W i t h t h e s p e c t r a l r e s p o n s e o f t h e p h o t o m u l t i p l i e rt u b e s a s W e l l a s a neW g e n e r a t i o n of i l i c o n p h o t o d i o d e s .3 . Time P r o ? l e s

F I G S . 3 A , B , a n d C shoW t h e t i m e p r o ? l e s r e c o r d e d f o rC s 2 N a G d l 6 : 2 % C e , C s 2 N a L a l 6 : 5 % C e , a n d C s 2 N a L u l 6 : 1 %Ce s a m p l e s , r e s p e c t i v e l y . T i m e p r o ? l e s o f t h e s c i n t i l l a t o rc o m p o s i t i o n s h a v e b e e n measured u n d e r gamma r a y e x c i t at i o n u s i n g t h e d e l a y e d c o i n c id e n c e m e t h o d ( B o l l i n g e r a n dT h o m a s , R e v . S c i . I n s t r . 3 2 : 1 0 4 4 ( 1 9 6 1 ) ) . F o r Cs2NaGdl6:2%C e , t h e r i s e t i m e o f t h e s c i n t i l l a t i o n p u l s e i s ~ 0 . 8 5 n s and h ep r i n c i p a l d e c a y t i m e i s a b o u t 5 5 n s . F o r Cs2NaLal6:5% C e ,t h e i s e t i m e o f h e s c i n t i l l a t i o n p u l s e i s ~4 s and h e p r i n c i p a ld e c a y t i m e i s a b o u t 5 0 n s . F o r Cs2NaLul6:1% C e , t h e r i s et i m e o f t h e s c i n t i l l a t i o n p u l s e i s ~ 0 . 8 5 n s a n d t h e p r i n c i p a ld e c a y t i m e i s a b o u t 3 5 n s . F I G S . 3A-C l s o shoW s e c o n d a r y ,s l o W e r d e c a y c o m p o n e n t s p r e s e n t i n t i m e p r o ? l e s .4 . N o n - P r o p o r t i o n a l i t yAs shoWn i n F I G S . 4 A , B , a n d C , t h e n o n - p r o p o r t i o n a l i t yo f C s 2 N a G d l 6 : 2 % C e , C s 2 N a L a l 6 : 5 % C e , a n d C s 2 N a L u l 6 :1% Ce c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s Was e v a l u a t e d , r e s p e c t i v e l y .N o n - p r o p o r t i o n a l i t y ( a s a f u n c t i o n o f e n e r g y ) i n l i g h t y i e l dcan be one of h e i m p o r t a n t r e a s o n s f o r d e g r a d a t i o n i n e n e r g yr e s o l u t i o n o f e s t a b l i s h e d s c i n t i l l a t o r s s u c h a s N a l ( T l ) andC s l ( T l ) ( D o r e n b o s e t a l . , IEEE T r a n s . N u c . S c i . 4 2 : 2 1 9 0( 1 9 9 5 ) ) . L i g ht o u t p u t o f t h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n s Wasm e a s u r e d u n d e r e x c i t a t i o n f r o m i s o t o p e s s u c h a s 241Am ( 6 0keV - r a y s ) , 5 7 C o ( 1 2 2 k e V , 1 3 6 k e V , a n d 1 4 . 4 keV - r a y s ) ,2 2 N a ( 5 1 1 keV a n d 1 2 7 5 keV y - r a y s ) a n d 1 3 7 C s ( 6 6 2 keVy - r a y s ) . The t e s t c r y s t a l s W e r e Wrapped i n Te?on t a p e a n dcoupled t o a PMT. P u l s e h e i g h t measurements Were p e rf o r m e d u s i n g s t a n d a r d NIM q u i p m e n t W i t h t h e s c i n t i l l a t o re x p o s e d t o d i f f e r e n t r a d i o i s o t o p e s . The same s e t t i n g s Wereu s e d f o r t h e PMT n d p u l s e p r o c e s s i n g e l e c t r o n i c s f o r e a c hi s o t o p e . From t h e m e a s u r e d p e a k p o s i t i o n a n d t h e knoWny - r a y e n e r g y f o r e a c h i s o t o p e , t h e l i g h t o u t p u t ( i n p h o t o n s /M eV) a t e a c h y - r a y e n e r g y Was e s t i m a t e d . The d a t a p o i n t sWere h e n n o r m a l i Z e d W i t h r e s p e c t t o t h e l i g h t o u t p u t v a l u e a t6 6 2 keV e n e r g y a n d t h e r e s u l t s ( s h o W n i n F I G S . 4 A , B , a n dC ) i n d i c a t e d t h a t C s 2 N a G d l 6 : 2 % C e , C s 2 N a L a l 6 : 5 % C e , a n dC s 2 N a L u l 6 : 1 % Ce Were v e r y p r o p o r t i o n a l s c i n t i l l a t o r s . Overi n t h e e n e r g y r a n g e from a b o u t 6 0 t o a b o u t 1 2 7 5 k e V , t h en o n - p r o p o r t i o n a l i t y i n l i g h t y i e l d Was l e s s t h a n a b o u t 5 % ,t y p i c a l l y b e t W e e n a b o u t 2 t o 3 f o r c o r r e s p o n d i n g v a l u e s f o ro t h e r e s t a b l i s h e d s c i n t i l l a t o r s s e e , e . g . , G u i l l o t - N o e l e t a l . ,IEEE T r a n s . N u c . S c i 4 6 : 1 2 7 4 - 1 2 8 4 ( 1 9 9 9 ) ) .

O v e r a l l , t h e s e measurements i n d i c a t e d t h a t t h e s c i n t i l l a t o rc o m p o s i t i o n s a s d e s c r i b e d i n t h e p r e s e n t i n v e n t i o n h a v e h i g hl i g h t o u t p u t , f a s t r e s p o n s e a n d shoW o o d q u a l i t i e s i n t e r m s o fl i g h t o u t p u t , e n e r g y r e s o l u t i o n , s p e e d a n d e x c e p t i o n a l n o np r o p o r t i o n a l i t y .

A l t h o u g h t h e i n v e n t i o n h a s b e e n d e s c r i b e d W i t h r e f e r e n c et o t h e a b o v e e x a m p l e s , i t W i l l b e u n d e r s t o o d t h a t modi?cat i o n s a n d v a r i a t i o n s a r e encompassed W i t h i n t h e s p i r i t a n ds c o p e o f t h e i n v e n t i o n . A c c o r d i n g l y , t h e i n v e n t i o n i s l i m i t e do n l y b y t h e f o l l o W i n g c l a i m s a l o n g W i t h t h e i r f u l l s c o p e o fe q u i v a l e n t s . A l l p u b l i c a t i o n s a n d p a t e n t d o c u m e n t s c i t e d i nt h i s a p p l i c a t i o n a r e i n c o r p o r a t e d b y r e f e r e n c e i n t h e i r e n t i r e t yf o r a l l purposes t o t h e same e x t e n t a s i f each i n d i v i d u a lp u b l i c a t i o n o r p a t e n t document Were s o i n d i v i d u a l l y d e n o t e d .


14/14

U S 7 , 9 7 7 , 6 4 5 B11 3

What s c l a i m e d i s :1 . A ixed s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n , c o m p r i s i n g a t l e a s ttWo d i f f e r e n t CsXLa h a l i d e compounds and a d o p a n t ,Wherein X s Na r L i .2 . The c i n t i l l a t o r o f c l a i m 1 , W h e r e i n t h e d i f f e r e n t CsXLah a l i d e compounds a r e s e l e c t e d from C s 2 N a L a F 6 ,C s 2 N a L a C l 6 , C s 2 N a L a B r 6 , C s 2 N a L a l 6 , C s 2 L i L a F 6 ,C s 2 L i L a C l 6 , C s 2 L i La B r 6 , a n d C s 2 L i L a l 6 .3 . The c i n t i l l a t o r o f c l a i m 1 , W h e r e i n t h e d o p a n t c o m p r i s e sC e .

4 . The c i n t i l l a t o r o f c l a i m 1 , W h e r e i n t h e d o p a n t i s p r e s e n ta t l e s s t h a n a b o u t 2 0 % by m o l a r W e i g h t .5 . The s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n o f c l a i m 1 , W h e r e i n t h ed o p a n t c o m p r i s e s Ce r e s e n t a t e q u a l t o o r l e s s t h a n a b o u t 5b y m o l a r W e i g h t .

6 . The s c i n t i l l a t o r of l a i m 1 , Wherein h e s c i n t i l l a t o r c omp r i s e s a c r y s t a l l i n e , c e r a m i c , o r p o l y c r y s t a l l i n e c e r a m i c f o r m .7 . A a d i a t i o n d e t e c t i o n d e v i c e , c o m p r i s i n g a mixed s c i nt i l l a t o r c o m p o s i t i o n c o m p r i s i n g a t l e a s t tWo d i f f e r e n t CsXLah a l i d e compounds and d o p a n t , WhereinX s N a o r L i ; and ap h o t o d e t e c t o r a s s e m b l y o p t i c a l l y c o u p l e d t o t h e s c i n t i l l a t o r .

8 . The e v i c e o f c l a i m 7 , W h e r e i n t h e p h o t o d e t e c t o r assemb l y c o m p r i s e s a p h o t o m u l t i p l i e r t u b e , a p h o t o d i o d e , a PINd e t e c t o r , c h a r g e - c o u p l e d d e v i c e , o r a n a v a l a n c h e d e t e c t o r .9 . The d e v i c e o f c l a i m 7 , f u r t h e r c o m p r i s i n g a r a d i a t i o nsource.

1 0 . The d e v i c e o f c l a i m 7 , f u r t h e r c o m p r i s i n g a c o m p u t e rs y s t e m c o u p l e d t o t h e p h o t o d e t e c t o r a s s e m b l y s o t h a t t h ec o m p u t e r o u t p u t s i m a g e d a t a i n r e s p o n s e t o d e t e c t e d r a d i at i o n .

20

25

1 41 1 . The d e v i c e o f c l a i m 1 0 , W h e r e i n t h e computer c omp r i s e s i n s t r u c t i o n s f o r c o n s t r u c t i n g a n i m a g e f r o m d e t e c t e d

r a d i a t i o n .1 2 . The e v i c e o f c l a i m 7 , W h e r e i n t h e d e v i c e i s c o n ? g u r e d

t o d e t e c t x - r a y s , gamma-rays, or a combination t h e r e o f .1 3 . The d e v i c e o f c l a i m 7 , W h e r e i n t h e d e v i c e c o m p r i s e s as c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n c o m p r i s i n g L i and h e d e v i c e i s c o n

?gured t o d e t e c t x - r a y s , gamma-rays, n e u t r o n s , o r any comb i n a t i o n t h e r e o f .1 4 . A e t h o d o f p e r f o r m i n g r a d i a t i o n d e t e c t i o n , c o m p r i si n g :

p r o v i d i n g a d e t e c t i o n d e v i c e c o m p r i s i n g a mixed c i n t i l l at o r c o m p o s i t i o n c o m p r i s i n g a t l e a s t tWo i f f e r e n t CsXLah a l i d e compounds and a d o p a n t , W h e r e i n X s N a o r L i ;a n d a p h o t o d e t e c t o r a s s e m b l y o p t i c a l l y c o u p l e d t o t h es c i n t i l l a t o r ; a n d

p o s i t i o n i n g t h e d e v i c e such h a t a r a d i a t i o n s o u r c e i s W i t h i na ?eld of vieW of t h e s c i n t i l l a t o r composition s o a s t od e t e c t emissions from t h e s o u r c e .

1 5 . The method o f c l a i m 1 4 , Wherein t h e e m i s s i o n s c omp r i s e gamma-ray o r X - r a y e m i s s i o n s .

1 6 . The method o f c l a i m 1 4 , Wherein t h e s c i n t i l l a t o r c omp o s i t i o n c o m p r i s e s L i a n d t h e e m i s s i o n s c o m p r i s e n e u t r o ne m i s s i o n s .

1 7 . The method f c l a i m 1 4 , W h e r e i n a p a t i e n t i s p o s i t i o n e dbetWeen h e r a d i a t i o n s o u r c e and h e s c i n t i l l a t o r c o m p o s i t i o n .

1 8 . The method o f c l a i m 1 4 , Wherein t h e r a d i a t i o n s o u r c ec o m p r i s e s a p a t i e n t .

US Patent 7977645 Mixed cesium sodium and lithium halide scintillator compositions

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