REGENERASI DAN PELARUTAN STAINLESS STEEL 304 …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/HSL...

5
REGENERASI Ag2+ DAN PELARUTAN STAINLESS STEEL 304 UNTUK DEKONTAMINASI LlMBAH TERKONTAMINASI ALFA Suwardiyono Pusat Pengembangan Pengelolaan Limbah Radioaktit-BATAN, Serpong ABSTRAK REGENERASI Agz+ DAN PELARUTAN STAINLESS STEEL 304 UNTUK DEKONTAMINASI LlMBAH TERKONTAMINASI ALFA. Telah dilakukan regenerasi Ag2+ 'dan pelarutan stainless steel 304 menggunakan sel oksidasi elektrokimia berskala laboratorium dengan kondisi anolit 0,05 M AgNO;J4 M HN03, katolit 13 M HN03, temperatur 20, 30 dan 40 DC, arus 10 amper dan kecepatan pengadukan 1000 rpm. Konsentrasi optimum Agz, adalah 0,0149456 molll pada suhu 20 DC, 0,011626 molll pada suhu 30 DC dan 0,0075620 molll pada suhu 40 DC. Kecepatan pelarutan stainless steel 304 adalah 1,5 mglcm2 jam pada temperatur 20 DC, 1,1 mg/cm jam pada temperatur 30 DC dan 0,9 mg/cm2 jam pad a temperatur 40 DC. Kosentrasi Ag2' mengalami penurunan selama konsentrasi AgZ' dikonsumsi untuk pelarutan stainless steel 304. Dari data tesebut di atas, maka akan dilakukan dekontaminasi stainless slee/304 terkontaminasi (t. ABSTRACT REGENERATION OF AfI+ AND DISSOLUTION OF 304 STAINLESS STEEL FOR DECONTAMINATION OF ALPHA CONTAMINATED WASTE. The experimental work for regeneration of Agz' and dissolution of 304 stainless steel using a laboratory scale electrochemical oxidation cell were carried out under the condition of anolyte of 0,05 M AgNO"l4 M HNOJ, cathotyte of 13 M HNOJ, temperature of 20, 30 and 40°C, current of 10 A and stirring speed of 1000 'f.m. The optimum concentration of Agz+ was 0.0149456 molll at temperature 20°C, 0,011626 molllat temperature 30 C and 0,0075620 molll at temperature 20°C. The dissolution rates of 304 stainless steel was 1,5 mglcmZ hour at temperature of 20°C, 1,1 mg/cm2 hour at temperature of 30°C and 0,9 mglcm2 hour at temperature of 40°C. The Agz+ concentration was gradually decreased, since the concentration of ArI' was consumed for dissolution of 304 stainless steel. From the above data, the decontamination of 304 a-contaminated stainless steel will be carried out. Ameresium dioksida teroksidasi oleh Ag2+menjadi larutan "americium ion": Pada temperatur kamar Ag2+ perlahan-Iahan tereduksi dan HtP terdekomposisi dengan lepasnya oksigen J. Am02(S) + 2 Ag2+ AmO/+ + 2 Ag+ (4) Uranium dioksida teroksidasi oleh Ag2+ menjadi larutan "uranyl ion": 4 Ag2+ + 2 H20 4 Ag+ + O2 + 4 H+(2) Mediator Ag2+ adalah sangat reaktif dan dapat melarutkan berbagai jenis komponen radioaktif, yang sangat susah dilarutkan sekalipun. Seperti contoh, Plutonium dioksida yang sangat sulit dilarutkan, kecuali di dalam larutan asam kuat dan asam hidro florida. Namun demikian Ag2+ melarutkan plutonium dioksida dengan mudah dan dikonversi menjadi "plutonyl ion"I3J: -+ PU02 2+ + 2 PU02(S) + 2 Ag2+ Ag+ (3) PENDAHULUAN Berbagai jenis limbah pad at terkontaminasi a seperti : stainless steel bekas wadah uranium-plutonium MOX, karet sarung tangan, filter, tisu, kertas, platik, pve, dll. ditimbulkan oleh industri nuklir yang menggunakan bahan baku uranium, plutonium, ameresium dan turunan- turunannya untuk penelitian, pembuatan bahan bakar, pembuatan senjata dan keperluan lainnya. Limbah padat terkontaminasi a perlu di dekontaminasi sampai mencapai batas aman untuk di buang ke lingkungan atau di daur ulang(I.2J. Dekontaminasi dengan metode oksidasi elektrklmia menggunakan mediator Ag2+ memlJlkl beberapa keuntungan sebagai berikut: peralatannya sang at kompak dan dapat di instal di dalam glove box, kondisi pengoperasian yang ringan di bawah tekanan dan suhu kamar dan material radioaktif berada di dalam fase cairan[1J• Untuk itu dekontaminasi dengan metode oksidasi elektrokimia menggunakan mediator Ag2+ telah banyak dipergunakan untuk dekontaminasi limbah terkontaminasi a. Pada anode, perak nitrat dalam bentuk Ag + terosidasi menjadi Ag2+dengan potensial redok 1,98 volr3.4J. Ag+ Ag2+ + eO (1) 155

Transcript of REGENERASI DAN PELARUTAN STAINLESS STEEL 304 …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File Prosiding/HSL...

REGENERASI Ag2+ DAN PELARUTAN STAINLESS STEEL 304UNTUK DEKONTAMINASI LlMBAH TERKONTAMINASI ALFA

SuwardiyonoPusat Pengembangan Pengelolaan Limbah Radioaktit-BATAN, Serpong

ABSTRAKREGENERASI Agz+ DAN PELARUTAN STAINLESS STEEL 304 UNTUK DEKONTAMINASI LlMBAH

TERKONTAMINASI ALFA. Telah dilakukan regenerasi Ag2+ 'dan pelarutan stainless steel 304 menggunakan seloksidasi elektrokimia berskala laboratorium dengan kondisi anolit 0,05 M AgNO;J4 M HN03, katolit 13 M HN03,

temperatur 20, 30 dan 40 DC, arus 10 amper dan kecepatan pengadukan 1000 rpm. Konsentrasi optimum Agz, adalah

0,0149456 molll pada suhu 20 DC, 0,011626 molll pada suhu 30 DC dan 0,0075620 molll pada suhu 40 DC. Kecepatanpelarutan stainless steel 304 adalah 1,5 mglcm2 jam pada temperatur 20 DC, 1,1 mg/cm jam pada temperatur 30 DC

dan 0,9 mg/cm2 jam pad a temperatur 40 DC. Kosentrasi Ag2' mengalami penurunan selama konsentrasi AgZ'dikonsumsi untuk pelarutan stainless steel 304. Dari data tesebut di atas, maka akan dilakukan dekontaminasi stainlessslee/304 terkontaminasi (t.

ABSTRACTREGENERATION OF AfI+ AND DISSOLUTION OF 304 STAINLESS STEEL FOR DECONTAMINATION OF

ALPHA CONTAMINATED WASTE. The experimental work for regeneration of Agz' and dissolution of 304 stainlesssteel using a laboratory scale electrochemical oxidation cell were carried out under the condition of anolyte of 0,05 MAgNO"l4 M HNOJ, cathotyte of 13 M HNOJ, temperature of 20, 30 and 40°C, current of 10 A and stirring speed of 1000

'f.m. The optimum concentration of Agz+ was 0.0149456 molll at temperature 20°C, 0,011626 molllat temperature 30C and 0,0075620 molll at temperature 20°C. The dissolution rates of 304 stainless steel was 1,5 mglcmZ hour at

temperature of 20°C, 1,1 mg/cm2 hour at temperature of 30°C and 0,9 mglcm2 hour at temperature of 40°C. The Agz+concentration was gradually decreased, since the concentration of ArI' was consumed for dissolution of 304 stainlesssteel. From the above data, the decontamination of 304 a-contaminated stainless steel will be carried out.

Ameresium dioksida teroksidasi olehAg2+menjadi larutan "americium ion":

Pada temperatur kamar Ag2+ perlahan-Iahan

tereduksi dan HtP terdekomposisi denganlepasnya oksigen J.

Am02(S) + 2 Ag2+ -» AmO/+ + 2 Ag+ (4)

Uranium dioksida teroksidasi oleh Ag2+menjadi larutan "uranyl ion":

4 Ag2+ + 2 H20 -» 4 Ag+ + O2 + 4 H+(2)

Mediator Ag2+ adalah sangat reaktif dandapat melarutkan berbagai jenis komponenradioaktif, yang sangat susah dilarutkansekalipun. Seperti contoh, Plutonium dioksidayang sangat sulit dilarutkan, kecuali di dalamlarutan asam kuat dan asam hidro florida.Namun demikian Ag2+ melarutkan plutoniumdioksida dengan mudah dan dikonversimenjadi "plutonyl ion"I3J:

-+ PU02 2+ + 2PU02(S) + 2 Ag2+Ag+ (3)

PENDAHULUAN

Berbagai jenis limbah pad atterkontaminasi a seperti : stainless steelbekas wadah uranium-plutonium MOX, karetsarung tangan, filter, tisu, kertas, platik, pve,dll. ditimbulkan oleh industri nuklir yangmenggunakan bahan baku uranium,plutonium, ameresium dan turunan-turunannya untuk penelitian, pembuatanbahan bakar, pembuatan senjata dankeperluan lainnya. Limbah padatterkontaminasi a perlu di dekontaminasisampai mencapai batas aman untuk di buangke lingkungan atau di daur ulang(I.2J.

Dekontaminasi dengan metode oksidasielektrklmia menggunakan mediator Ag2+memlJlkl beberapa keuntungan sebagaiberikut: peralatannya sang at kompak dandapat di instal di dalam glove box, kondisipengoperasian yang ringan di bawahtekanan dan suhu kamar dan materialradioaktif berada di dalam fase cairan[1J•

Untuk itu dekontaminasi dengan metodeoksidasi elektrokimia menggunakan mediatorAg2+ telah banyak dipergunakan untukdekontaminasi limbah terkontaminasi a.

Pada anode, perak nitrat dalam bentukAg +terosidasi menjadi Ag2+dengan potensialredok 1,98 volr3.4J.

Ag+ -» Ag2+ + eO (1)

155

Stainless steel teroksidasi oleh Ag2+ menjadilarutan Fe, Ni and Cr:

Stainless Steel (Fe, Ni, Cr) + Ag2+ --) Fe3+,Ni2+,CrG+ + Ag+ (6)

Mediator Ag2+ sangat reaktit dengan cepatterhadap organik dan mengoksidasinya

menjadi CO~, CO, H20 dan produkanorganik, dU. I.

Organik + (0) --) CO2 + CO + H20 +produk anorganik (7)

PERCOBAAN

Peralatan

Alat yang digunakan untuk percobaanadalah sel oksidasi elektrokimia berskalalaboratorium yang dibuat dari bahan gelasdan tetlon seperti yang ditunjukkan pad aGambar 1. Sel ini terdiri dari kompartemenanode kapasitas 4 liter dan kompartemenkatode kapasitas 0,15 Iter, dimana keduanyadipisahkan oleh membran keramik. Anodeterbuat dari bahan platina berbentukanyaman keranjang yang memiliki luasan181 cm2 dan juga katode dibuat dari bahandan bentuk yang sama dengan luasan 93cm2. Pengad uk terbuat dari tefJon ditempatkan di dalam kompartemen anode.Kompartemen anode diisi dengan dengananolit 0,05 M AgNO:v'4 M HNOJ dankompatermen anode diisi dengan katolit 13 MHN03. Termperatur anolit dikontrol denganair pendingin yang disirkulasikan di dalamjaket pending inan.

BI,.I,

\

Mcmbran kcramik .

Air pcndinginmasuk

tcmlOITIclcr j-:

[ kalodc

/.}

Air pcndinginkcluar

Juke! uir

\ i'

I/

\ '.I anolil

,Ii

'\\1

slircr1/

Gambar 1. Sel oksidasi elektrokimia skala laboratorium

PROSEDURPERCOBAAN

156

Regenerasi Ag2+

Proses regenerasi Ag2+, sel elektrokimiadioperasikan pada temperatur 20°C, 30 °cdan 40°C, arus 10 amper, kecepatanpengadukan 1000 rpm. Selama proseselektrolisis dilakukan pengambilan sampel,kemudian sampel tersebut dilakukanpengukuran konsentrasi Ag2+ denganmenggunakan ala tukur titrator otomatis.

Pelarutan Stainless Steel 304Sam pel stainless steel 304 ukuran 15

mm x 15 mm x 0,3 mm sebanyak seratusbuah di cuci dengan menggunakan deterjendi dalam bak ultrasonik, setelah itu dicucidengan air bebas mineral dan dikeringkan.Kemudian sample dimasukkan di dalamlarutan anolit. Sel oksidasi elektrokimiadioperasikan pada kondisi elektrolisis dengantemperatur 20°C, 30 DC dan 40 DC, arus 10amper, kecepatan pengadukan 1000 rpm.Selama proses elektrolisis dilakukanpengambilan sampel, kemudian sampletersebut dilakukan pengukuran untukmengukur konsentrasi Fe, Ni, dan Cr denganmenggunakan ICP spektrometer dankonsentrasi Ag2+ dilakukan pengukurannyadengan menggunakan alat ukur titratorotomatis.HASIL DAN PEMBAHASAN

Regenerasi Ag2+Regenerasi Ag2+ dilakukan untuk

mengetahui kondisi optimum dankarakteristik dari konsentrasi Ag2+ dalamkondisi ano/it 0,05 M AgNO;y'4 M HN03 dankatolit 13 M HN03 dan temperatur elektro/isis20 DC, 30 DC dan 40 DC, arus 10 amper dankecepatan pengadukan 1000 rpm. Hasil'percobaan dapat ditunjukkan pada Gambar2. Oimana konsentrasi Ag2+ pada temperatur20 DC,30 DCdan 40 DC, berturut-turut kondisioptimum tercapai pada konsentrasi Ag2+sebesar 0,0149456 molll terjadi pada menitke 15, konsentrasi Ag2+ sebesar 0,011626

mol/l terjadi gada menit ke 15 dankonsentrasi Ag + sebesar 0,0075620 molll

pada menit ke 1O. Selanjutn~a setelahkondisi optimum konsntrasi Ag + tercapai,maka terjadi kesetimbangan dan konstanselama elektrolisis. Oari hasil percobaandapat disimpulkan bahwa dengan adanyakenaikan temperatur elektrolisis, makakonsentrasi Ag2+ akan mengalami penurunanyang cukup signifikan.

O.OJ6S

0.0147

00 00$' 0.0126

000 0·0,-- 0.0105

~,Of).-::: 0.0084 866

6 66~§ 0.0063 Ef

~~ 0.0042 6 I 020 dewjat C I

<> 30 derajat C I

0.0021 ~ 16 40~"r~ja_t.~.

00

1020304050(i()70XO90100

Waktu dcktrolisis (mcnit)

Gambar 2. Konsentrasi Ag2+ dalam anolit 0,05 M AgN03/4 M HN03,katolit 13M HN03, arus 10A dan pengadukan 1000 rpm

157

Pelarutan Stainless Steel 304Pelarutan permukaan stainless steel

akan menujukkan tingkat penghilangan ataupelepasan kontaminasi a yang telahpenetrasi masuk ke dalam karat atau retakpada permukaan stainless steel. Untukmendapatkan pelarutan yang optimum,percobaan ini telah dilakukan pada kondisitemperatur 20 DC, 30 DC dan 40 DC, arus 10amper, kecepatan pengadukan 1000 rpm.Hasil percobaan ini dapat ditunjukkan pad aGambar 3. Dimana kecepatan pelarutan

stailess steel 304 berturut-turut 1,5 m~/cm2jam untuk temperatur 20 DC, 1,1 mg/cm jamuntuk temperatur 30 DC dan 0,9 mg/cm2 jamuntuk temperatur 40 DC. Pelarutan stailesssteel 304 mengalami penurunan denganadanya kenaikan temperatur elektrolisis.Sedangkan konsentrasi Ag2+ selama prosespelarutan stailess steel 304 ditunjukkan padaGambar 4. Dimana konsentrasi Ag2+

'berangsur-angsur men~alami penurunanselama konsentrasi Ag2 dikonsumsi untukproses pelarutan stailess steel 304.

2.5:[<> 2() ucnajl1t {;,

<>

o]()dcraj:lt C~ ~2l::J.4U dcmjat cJu

-'1;1, 0~ <>U 1.5

1;jl::l-0 Z I ~.; I.L.

.~ ~t:: 0.5.,.. ~0 <>~

Or.0

102(J304050607(JXO90100

Waklu cleklrolisis (men;l)

Gamb~r 3. Konsentrasi Fe, Ni, dan Cr dalam anolit 0,05 M AgNOJ4M HN03, katolit 13M HN03, arus 10A dan pengadukan1000 rpm

o

o 10 20 J(J 40

<>

o

0.016

0.014

0.0/2

0.01

n,nn"

O.(J06

0.004

0.002

<>

o

50

<>

o

60 70

- •...• -..••- .-_.~.. _-_ ..•---.- .•.'- '1

Ii

II

I

I

II

o 2D dcrajal C I I030 derajal C I I/::;40 dcr"]al C I

••..• J I

XO 90 100

Waklu eleklrolisis (menil)

Gambar 4. Konsentrasi Ag2+ dalam proses pelarutan StainlessSteel 304, anolit 0,05M AgNOJ4 M HN03, katolit 13MHN03, arus 10A dan pengadukan 1000 rpm

158

KESIMPULAN

Dari hasil percobaan menujukkan bahwakonsentrasi Ag2+ akan mengalamikesetimbangan dan konstan setelah kondisioptimumnya tercapai.

Kecepatan pelarutan stailess steel 304mengalami penurunan dengan adanyakenaikan temperatur elektrolisis.

Konsentrasi Ag2+ set~lah dikonsumsiuntuk proses pelarutan stainless steel 304berangsur-angsur mengalami penurunan.

SARANDengan diperolehnya data-data tersebut

di atas, maka akan dilakukan dekontaminasi

limbah padat terkontaminasi a sepertistailess steel 304, dll.

DAFTAR PUTAKA1. S. SUGIKAWA, M. UMEDA, "Alpha

Bearing Waste Treatment byElectrochemical Oxidation Technique",Conference on Safewaste 2000, October2 -4, 2000.

2. Y. SUZUKI, A. MAEDA, S.SUGIKAWA, I. TAKESHITA, "WasteManagement in NUCEF ", Conferenceon Atlanta 2000, Avignon, France,October 24 - 26,2000.

3. C. MERTZ, O. B. CHAMBERLAIN, L.CHEN, C. CORNER, G. F.VANDEGRIFT, "Decontamination ofActinide and Fission Products from

Stainless Steel Surfaces", ANL, ArgonneIllinois, Chicago, USA, April 14 - 17, 1996.

4. A. P. TOLBOYS, S. S. COOP,"Radioactive Contamination andDecontamination Tests on RubberGloves", Johns Hopkins University, USA,December 15, 1952.

5. J.J. IZQUIERDO, A.LAVENU, B.KNIEBIHLI, "The Centralized AlphaWaste Treatment Facility (UCD) at LaHague", Fifth International Conferenceon Recycling, Conditioning andDisposal, Nice, France, October 25 ­28,1998.

6. V. VAN ALSENOY, A. RAHIER, "TheElectrochemical Oxidation of OrganicWastes and Activated Graphite by Ag +2

159

in Nitric Acid ": a literature study, SCK­CEN, Mol, Belgium, August 1996.

7. J. L. RYAN, L. A. BRAY, E. J.WHEELWRIGHT, "CatalyzedElectrolytic Plutonium Oxide Dissolution(CEPOD)", PNL, Richland 1982.

8. J. L. BRAY, L. A. RYAN, E. J.WHEELWRIGHT, "ElectrochemicalProcess for Dissolving PlutoniumDioxide and Leaching Plutonium fromScrap on Wastes", AICE, Miami,Florida 1986.

9. A. C. ALMON, B. R. BUCHANAN,"Electrolytic destruction of SpentTributylphosphate Extrctant Using SilverCatalyzed Electrochemical Oxidation(U)", Westinghouse Savannah RiverCompany, Aiken, South California29808, USA, Septeber 30 - October 4,1990.

10. Z. CHIBA, P. R. LEWIS, L. C.MURGUIA, "Mediated ElectrochemicalOxidation treatment for Rocky FlatsCombustible Low-Level Mixed Waste",Loawrece Livermore NationalLaboratory Livermore, CA 94550, USA,1994.

11. D. E. WEDMAN, T. O. NELSON, Y.RIVERA, K. WEISBROD, H. E.MARTINEZ, S. LlMBACK, " ElectrolyticDecontamination of the 3013 Inner Can",Los Alamos National Laborator LosAlamos, NM 87545, USA, 1998.

12. N. NELSON, CerOx CorporationSunnyvale, California, "MediatedElectrochemical Oxidation of MixedWastes", Hazardous and RadioactiveWaste treatment TechnologiesTechnologies Handbook, USA, 2001.

13. D. F. STEELE, D. RICHARDSON, J. D.CAMPBELL, D. R. CRAIG AND J. D.QUINN, "The low TemperatureDestruction of Organic Waste byElectrochemical Oxidation", TechnologyDivision, AEATechnology, Dunray, UK,Trans IchemE, Vo1.68, Part B, May 1990.

14. C. MADIC, M. LECOMTE, "Treatmentof Solid waste Highly Contaminated byAlpha Emitters: Recent Developments ofLeaching Process with ContinuousElectrolyte Regeneration", CEA Centred'etudes Nucleaires de fontenay-oux­Roses, France, Tucson, AZ (US)February 25 - March 1, 1990.