Prompt gamma aktivációs analitika az Izotópkutató Intézetben

Révay Zsolt, Belgya TamásSzentmiklósi László, Kasztovszky Zsolt,

Gméling KatalinMTA Izotópkutató Intézet

Nukleáris Kutatások Osztálya

1. 1. Mi a PGAA?Mi a PGAA?

A sugárzásos neutronbefogás analitikai alkalmazása

Neutronbefogás-legerjesztődés(-bomlás)Neutronbefogás-legerjesztődés(-bomlás)

1 H 1 20.0115

1.00794

2223–3 0.3326/0.3326b 82.02 b

1 D 2(12y)

2.0141

6250–1900 0.00052 /0.00052 7.64 b

Periodic Table of Elements for PGAA

2 He 30.00014 4

4.002602

– p0.007b 1.34 b

3 Li 67.5 792.5(0.8s) 6.941

2032–180 0.0381/70.5b

1.37 b

4 Be 9(1.5My)

9.0122

6810–1600 0.0058/0.0088b 7.63 b

Z El {natT1/2}A

abu(actT1/2) Aabu[m inorT1/2] atomic weight E1–det.lim(g) σγ,max/σcapture scattering

112 ·3 = 112 113 (T1/2)

isom er, =noσγ,max decay =3×107, 9 h),p,f (n,),

(n,p), (n,f)+(n,)

Det. lim. >1000g

100–1000g10–100g1–10g<1g

5 B 1020 1180[20ms]

10.811

478–0.015 716/764b

5.24 b

6 C 1299

131.1(5700y) 12.011

4945–5000 0.0026/0.0035b 5.551 b

7 N 14 150.37[7s]

14.00674

1885–1000 0.0236/p1.9b

11.51 b

8 O 16 170.038 180.2[27s]

15.9994 871–90mg

0.00018/0.00019 4.232 b

9 F 19(11s)

18.998

1633–2000 0.0096/0.0096

4.018 b

10 Ne 2091 210.26 229(37s)

20.1797 2036–800

0.0245/0.039b 2.628 b

11 Na 23(20ms,15h)

22.98977

472–50 0.530/0.530b

3.28 b

12 Mg 2479 2510

2611(9.5m) 24.305

585–800 0.032/0.063b

3.71 b

13 Al 27(2.2m)

26.9815

1779–120 0.231/0.231b

1.503 b

14 Si 2892 294.7

303.1(157m) 28.0855

3539–240 0.119/0.171b

2.167 b

15 P 31(14d)

30.9738

637–1000 0.079/0.172b

3.312 b

16 S 3295 33 344 360.02(5m)

32.066 841–100

0.347/0.534b 1.026 b

17 Cl 3576(300ky)

3724(0.7s,37m) 35.4527

1951–6 8.91/33.1b

16.8 b

18 Ar 36(35d) 38 4099.6(110m)

39.948 167–80

0.53/0.68b 0.683 b

19 K 3993 {1.3Gy}40

417(12h) 39.0983

770–40 1.38/2.06b

1.96 b

20 Ca 40 97 42 43 442[.5y ]

46[5d ] 48(9m ) 40.078

1943–110 0.352/0.431b 2.83 b

21 Sc 45(0.3s,84d)

44.9559

147–7 7.13/27.2b

23.5 b

22 Ti 468 477 4874 495

505(5.8m) 47.867

1382–9 5.18/6.09b

4.35 b

23 V 500.25 51(3.7m)

50.9415

1434–11 4.81/4.96b

5.10 b

24 Cr 504(28d) 5284

5310 542 51.9961

835–40 1.38/3.05b

3.49 b

25 Mn 55(2.6h)

54.9380

847–4 13.1/13.3b 2.15b

26 Fe 546(2.7y) 5692 572 58(45d)

55.845 7631–90

0.653/2.56b 11.62 b

27 Co 59(10m,5.3y)

58.9332

230–8 7.18/37.18b

5.6 b

28 Ni 5868 6026 611.1

623.6 640.9(2.5h) 58.6934

8998–40 1.49/4.39b

18.5 b

29 Cu 6369(12h) 6531(5m)

63.546 278–70

0.893/3.80b 8.03 b

30 Zn 6449(244d ) 66 28 674 6819(14h ) 70

65.39 1077–180

0.356/1.30b 4.13 b

31 Ga 6960(21m)

7140(40ms,14h) 69.723

834–40 1.65/2.75b

6.83 b

32 Ge 7020(20ms,11d) 7227(0.5s)

738 7437(48s,83m) 768(53s,11h)

72.61 596–70 1.1/2.3b

8.60 b

33 As 75(1.1d)

74.9216

559–40 2.0/4.5b

5.50 b

34 Se 74(0.3y) 76 9(17s) 77 8

7824 (4m) 8050 (57m,18m ) 829

78.96 614–40

2.14/12.0b 8.30 b

35 Br 7951(4.4h,17m) 8149(6m,35h)

79.904 245–100

0.99/6.39b 5.90 b

36 Kr 78 802(13s) 8212(1.8h)

8312 8454(4h) 8617(76m) 83.8

882–4 20.8/25.8b

7.68 b

37 Rb 8572(1m,18d)

8728(18m) 85.4678

557–900 0.091/0.38b

6.8 b

38 Sr 84 8610

877(2.8h) 8883

87.62 836–90

1.03/1.3b 6.25 b

39 Y 89(3.2h)

88.90585

6080–120 0.76/1.28b

7.70 b

40 Zr 9052 9111 9217

9417(64d) 963[17h] 91.224

934–700 0.125/0.185b

6.46 b

41 Nb 93(59s)

92.90638

99–500 0.196/1.15b

6.255 b

42 Mo 9215(7h) 949 9516

9710 9824(66h ) 9910 95.94

778–50 2.02/2.48b

5.71 b

43 (Tc) {21ky}99(16s)

(98.906)

172–6 19.6/24.3b

6.3 b

44 Ru 966 982 9913 10013

10117 10232(39d)

10419(4.4h) 101.07

540–70 1.53/2.75b

6.6 b

45 Rh 103(4.3m,42s)

102.9055

181–5 22.6/145b

4.6 b

46 Pd 1021 10411 10522

10627 10827

(4.7m,13h) 11012 106.42 512–30 4.0/6.9b

4.48 b

47 Ag 10752(420y,2.4m ) 10948(250d,25s)

107.8682 199–14

7.75/63.3b 4.99 b

48 Cd 1061 1081 11013 11113 11224 11312 11428 1168 112.411

558–0.06 1860/2520b 6.5 b

49 In 1134(49.5d,72s)

11596(2s,54m ,14s) 114.818

273–3 131/272b

2.62 b

50 Sn 1121 ·4 ·5 ·615 ·7 8 ·8 24 ·9 9

120 32 ·2 5(40m ) ·4 6(10m ) 118.71

1294–900 0.134/0.54b

4.892 b

51 Sb 12157(4m,2.7d)

12343(93s) 121.76

564–50 2.7/5.13b

3.90 b

52 Te 120 ·23 ·31 ·45 ·57 ·619

·832 13035(25m ) . 127.6

603–50 2.5/4.7b

4.32 b

53 I 127(25m)

126.90447

134–90 1.42/6.2b

3.81 b

54 Xe 124 ·6 ·82 ·927(63s)

1304 ·121 ·227 ·410 ·69 131.29

668–20 6.7/24b

-

55 Cs 133(2.9h,755d)

132.90545

176–50 2.47/30.3b

3.90 b

56 Ba 130 ·2 ·42 ·57

·68 ·711 13872(83m ) 137.327

627–500 0.308/1.1b

3.38 b

57 La

72 Hf 174 ·65 ·719 ·827(19s) ·914 (5.5h) 18035

178.49 213–0.6

29.3/119b 10.2 b

73 Ta 1800.01

181(16m,110d) 180.9497

270–70 2.6/20.6b

6.01 b

74 W 180 182 26 183 14 18431 186 29(24h )

183.84 146–190

3.24/18.4b 4.60 b

75 Re 18537(3.7d)

18763(19m,17h) 186.207

208–40 8/91.5 b 11.5 b

76 Os 184(100d ) ·62 ·7 2 ·8 13 ·9 16 19026(13h)19241(30h) 190.23

187–90 2.08/16.0

14.7 b

77 Ir 19137(1.5m) 19363(19h)

192.217 352–18 10.9/425

14 b

78 Pt 190 ·21 ·433 19534 ·625(20h) ·87(31m ) 195.08

356–30 6.17/10.3b

11.71 b

79 Au 197(2.695d)

196.96655

412–2.1 94/98.65b

7.75 b

80 Hg 196 19810 19917

20023 20113 20230(47d) 2047

200.59 368–0.8

251/384b 26.8 b

81 Tl 20330(3.8y)

20570(3.7m,4m) 204.3833

348–600 0.4/3.44b

9.89 b

82 Pb 2041 20624(0.8s)

20722 20852 207.2

7368–1500 0.137/0.154 b 11.12 b

83 Bi 209(5d)

208.98038

4171–12mg 0.0171/0.0338 9.156 b

84 (Po) {102y}209

(209)

-

85 (At) {8.1h}210

(210)

-

86 (Rn) {3.8d}222

(222)

-

87 (Fr) {22m}223

(223)

-

88 (Ra) {1600y}226

(226)

12.8 b 13 b 57 La

138 13999.9(1.7d)

138.9055 1596–200 5.84/9.08b

9.66 b

58 Ce 136(34.4h,9h)

138 14089 14211 140.115

662–600 0.24/0.63b

2.94 b

59 Pr 141(19h)

140.90765

177–130 1.06/11.5b

2.66 b

60 Nd 14227 14312 14424 145

8 14617(11d) 148 6 150 6

144.24 696–4

33.3/50b 16.6b

61 (Pm) {18y}145

(144.9127)

168.4 b 21.3 b

62 Sm 1443 14715 14811 14914

1507 15227 15423

150.36 334–0.03

4790/5622b 39 b

63 Eu 15148(9.3h,96m ,14y

) 15352(46m ,8y) 151.965

90–0.1 1430/4560b 9.2 b

64 Gd 152 1542 15515

15620 15716 15825 16022

157.25 182–0.022

7210/48770b 180 b

65 Tb 159(72d)

158.92534

154–400 1.78/23.4b

6.84 b

66 Dy 156 ·8 ·602 ·119 ·226 ·325 16428(75s,2.3h) 162.5

184–1.1 146/994b

90.3 b

67 Ho 165(26.8h)

164.93032

137–11 14.5/64.7b

8.42 b

68 Er 162 1642 16633(2s)

16723 16827 17015(7h) 167.26

184–3 56/157b 8.7 b

69 Tm 169(128d)

168.93421

204–20 8.72/100b

6.38 b

70 Yb 168(46s) 1703 ·114 ·222

·316 17432(70ms,4d) ·613

173.04 515–19 9/34.8b

23.4 b

71 Lu 17597 1763(6.7d) 174.976

150–13 45.2/76.6b

7.2 b

89 (Ac) {22y}227

(227)

90 Th {14Gy}232(22m )

232.03805 472–1400

0.85/7.37b 13.36 b

91 (Pa) {33ky}231(1.3d)

231.036 200.6b 10.5 b

92 U {704My}2350.72 {4.5Gy }23899.3(23m) 238.0289

4060–1300 1.3/f7.57b

8.91 b

93 (Np) 239(2.35d)

(239)

175.9 b 14.5 b

94 (Pu) {24ky}239(7ky)

(239)

f1017.3 b 7.7 b

95 (Am) {7ky}243

96 (Cm) {16My}247

97 (Bk) {1.4ky}247

98 (Cf) {900y}251(2.6y)

99 (Es) {472d}252

100 (Fm) {100d}257

101(Md) {55d}258

102(No) {58m}259

103 (Lr) {3m}260

Prompt-gamma aktivációs analízis

• Panorámaanalízis– Elemi összetétel -- elvileg minden elemről– Izotópösszetétel -- elvileg minden izotópról

• Mintaelőkészítés nincs

• Roncsolásmentes– átlagos összetétel– mélységi információ

2. 2. A berendezés A berendezés ismertetéseismertetése

•reaktor

•neutronnyaláb

•detektorrendszer

A reaktor és a neutronvezetőcsarnok

14

80

2697

2115

0 1 2 3 4 m

BI

FB

PD

SAN S

TAS

selectors

shie ld ing

neutron guides

N GPG AA

N eutron G uide Hall

Reactor H all

SAN S - sm all-angle spectrom eterPG AA - prom pt-gam m a activation analysisN G - n-capture gam m a-ray spectroscopyTAS - trip le-axis spectrom eterPD - pow der diffractom eterB I - b io logica l irrad ia tion channelFB - filtered beam (planned)R AD - neutron-gam m a radiography

R AD

A szta l R ack

A reaktor és a neutronvezetőcsarnok

14

80

2697

2115

0 1 2 3 4 m

BI

FB

PD

SAN S

TAS

selectors

shie ld ing

neutron guides

N GPG AA

N eutron G uide Hall

Reactor H all

SAN S - sm all-angle spectrom eterPG AA - prom pt-gam m a activation analysisN G - n-capture gam m a-ray spectroscopyTAS - trip le-axis spectrom eterPD - pow der diffractom eterB I - b io logica l irrad ia tion channelFB - filtered beam (planned)R AD - neutron-gam m a radiography

R AD

A szta l R ack

A reaktor és a neutronvezetőcsarnok

14

80

2697

2115

0 1 2 3 4 m

BI

FB

PD

SAN S

TAS

selectors

shie ld ing

neutron guides

N GPG AA

N eutron G uide Hall

Reactor H all

SAN S - sm all-angle spectrom eterPG AA - prom pt-gam m a activation analysisN G - n-capture gam m a-ray spectroscopyTAS - trip le-axis spectrom eterPD - pow der diffractom eterB I - b io logica l irrad ia tion channelFB - filtered beam (planned)R AD - neutron-gam m a radiography

R AD

A szta l R ack

SAN S

E lectronics

D etectors

N eutron guide

Experim enta l arrangem ent

C abin

Beam shutter

Sam ple

PGAA mérőhely

SAN S

E lectron ics

D etectors

N eutron guide

Experim enta l arrangem ent

C abin

Beam shutter

Sam ple

PGAA PGAA berendezésberendezés

PGAA detektorrendszer (passzív és aktív védelem)

3. Metodikai kutatások 3. Metodikai kutatások és fejlesztésekés fejlesztések

• Spektrumkiértékelő program– Kalibráló rutinokkal

• Spektrumkönyvtár– Valamennyi stabil elemre (kb. 100 vonal/elem)

• Nyalábszaggatós mérés (rövid felezési idejű nuklidokhoz)

• Kvantitatív analízis

PGAA könyvtárZ El A MW # E dE d% RI Area cps/g1 H 1 1.01 1 2223.259 0.019 0.3326 0.2 100.00 100.00 64.1831 H 2 1.01 2 6250.204 0.098 0.000492 5.0 0.15 5.00 0.02863 Li 6 6.94 5 477.586 0.050 0.001399 5.9 3.52 10.14 0.12183 Li 7 6.94 2 980.559 0.046 0.004365 5.1 10.97 18.74 0.22513 Li 7 6.94 3 1051.817 0.048 0.004364 5.1 10.97 17.83 0.21413 Li 7 6.94 1 2032.310 0.070 0.0398 5.0 100.00 100.00 1.20073 Li 6 6.94 6 6769.633 0.263 0.001354 6.5 3.40 0.84 0.01013 Li 6 6.94 4 7246.800 0.275 0.002106 8.4 5.29 1.17 0.0144 Be 9 9.01 4 853.631 0.011 0.00165 8.9 26.69 100.00 0.07234 Be 9 9.01 3 2590.014 0.025 0.00188 8.9 30.41 49.08 0.03554 Be 9 9.01 2 3367.484 0.035 0.002924 8.9 47.30 58.96 0.04274 Be 9 9.01 5 3443.421 0.036 0.000993 8.9 16.06 19.54 0.01414 Be 9 9.01 6 5956.602 0.092 0.000146 9.1 2.36 1.41 0.0014 Be 9 9.01 1 6809.579 0.099 0.006181 9.0 100.00 48.52 0.03515 B 10 10.81 1 477.600 5.000 712.5 0.3 100.00 100.00 398066 C 12 12.01 2 1261.708 0.057 0.00123 2.7 45.58 100.00 0.03066 C 12 12.01 3 3684.016 0.069 0.001175 3.5 43.53 38.02 0.01166 C 12 12.01 1 4945.302 0.066 0.002699 2.9 100.00 60.55 0.01867 N 14 14.01 22 583.567 0.031 0.000429 3.3 1.81 6.93 0.01597 N 14 14.01 12 1678.244 0.029 0.006254 1.5 26.34 47.15 0.10857 N 14 14.01 18 1681.174 0.043 0.001296 2.7 5.46 9.76 0.02257 N 14 14.01 21 1853.944 0.052 0.000474 4.5 2.00 3.31 0.00767 N 14 14.01 5 1884.853 0.031 0.0145 1.3 61.07 100.00 0.23017 N 14 14.01 24 1988.532 0.077 0.000294 5.8 1.24 1.94 0.00457 N 14 14.01 15 1999.693 0.032 0.003208 1.7 13.51 21.12 0.04867 N 14 14.01 13 2520.446 0.039 0.004246 1.8 17.88 22.98 0.0529

Dinamikus tartomány: 103—4

Kétirányú dinamikus tartomány: 106—8

1 mg H 1 g Cl mellett

(10 mg víz 1 g CCl4-ben)

1 mg Cl 1 g H mellett(1 mg Cl 10 g vízben)

1,000,000

1,000

100

„Láthatatlan tok” módszere

Amikor a tok nem tehető láthatatlanná...

4. Alkalmazások4. Alkalmazások• Régészet

– Kerámiák, kőeszközök, üvegek, fémpénzek

• Geológia– Kőzetek, ásványok, mélytengeri

„füstölők”• Kémia

– Katalizátorok S, H, Cl tartalma– Fullerének nyomszennyezői (S,

H, N, Cl, nehézfémek)• Nukleáris anyagok

– Hasadóanyagok– Hasadványtermékek

21

14

Mn

18

48

18

11

Mn

17

79

Al

15

13

13

64

13

26

11

31

10

268

47

Mn

82

3

69

0

51

1 A

nn

ih.

59

0

90

Tc-

99

53

8

12

01

172 Tc-100 p

1E-5

1E-4

1E-3

1E-2

1E-1

1E+0

1E+1

1E+2

0 500 1000 1500 2000 2500

E [keV]

Co

un

t ra

te [c

ps

]

Tc-100 decay

Tc-99 capture

99Tc bomlási és prompt spektruma

Üvegolvasztó kemence inaktív nyomjelzése Üvegolvasztó kemence inaktív nyomjelzése (GE Lighting Tungsram)(GE Lighting Tungsram)

• kemence áramlásviszonyai

• nagy aktivitást el kellett kerülni

• inaktív nyomjelzők: Gd2O3 and

H3BO3 (10 ppm)

• mintavételezés után mérés az IKI-ben

Fém-halogenidek vizsgálata

• Kvarcüveg ampulla, védőgáz atmoszféra

• A csomagolás megbontása nélkül roncsolásmentes anyagvizsgálat

(Na, Sc, I, Th, Tl)

• Spektrális háttér csökkentése besugárzást követő számlálással