Pintérné Csordás Anna, Dobosy Mária KFKI AEKI Vajda Nóra, Kerkápoly Anikó BME-NTI Pintér...
description
Transcript of Pintérné Csordás Anna, Dobosy Mária KFKI AEKI Vajda Nóra, Kerkápoly Anikó BME-NTI Pintér...
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
A Paksi Atomerőmű hűtővizéből származó szilárd szemcsék összetételének vizsgálatai
Hogyan vizsgáltuk a paksi vizet és milyen szilárd szemcsék voltak benne?
Pintérné Csordás Anna, Dobosy MáriaKFKI AEKI
Vajda Nóra, Kerkápoly AnikóBME-NTI
Pintér TamásPARt
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
Az előadás felépítése Bevezetés A vizsgálatok célja Vizsgált minták és alkalmazott berendezések Eredmények A primerköri vízmintákból származó szilárd szemcsék A 3. blokk egyik leállása utáni és egy 2. blokki
gőzfejlesztőből származó szemcsék A II. Blokk pihentető medencéjéből származó
szemcsék Dörzsminták Összefoglalás
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
Bevezetés
2001 óta: mikro-és radioanalitikai vizsgálatok a BME-NTI munkatársaival a paksi vízmintákból származó szilárd szemcsékre.
Miért fontosak ezek a vizsgálatok?
• A szemcsék elemi összetétele, aktivitása fontos információt nyújt a reaktorvízben lévő korróziós termékek fajtáiról, segíthet e termékek forrásának kiderítésében.
• Üzemzavari állapotok (pl. sérült fűtőelem) nyomon követhetők.
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
A vizsgálatok célja, vizsgálandó minták, alkalmazott berendezések
A szilárd szemcsék elemi összetételének meghatározása, hasadó elemek keresése
A szemcsék alakjának és méretének vizsgálata
Vizsgálandó minták 1 liter (1 ml) víz szűrése 0,4 m pórusméretű Millipore szűrővel Dörzsminták: a tárolómedencében lévő egyes szerkezeti
elemeknél (pl. fűtőelem dugó) speciális szövettel minták vétele
Alkalmazott berendezések Philips SEM 505, Centaurus BEI detektor LINK AN 10/55S EDX (Na – U) Vékonyablakos Oxford EDX (B – U)
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
EREDMÉNYEKA paksi 4 blokk hűtővizéből vett minták
2.blokk
3.blokk
4.blokk
1.blokk
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
A primerköri vízben lévő szilárd szemcsék mérete és alakja
Egyedi szemcsék mérete: 1-5 (5-8) m
Aggregátumok mérete: 7 – 30 m
Az egyedi szemcsék alakja:
gömbszerű, megnyúlt vagy szögletes
Az aggregátumok alakja:
szabálytalan és/vagy megnyúlt
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
III. Blokk: 1 sérült fűtőelem
Zr-dús szemcse (halmaz)
Ag-Nd-dús szemcsék
Szemcseméret: néhány tized m – néhány m
Aggregátum méret: 8-10 m-től 30 – 35 m-ig
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
3. Blokki minták elemi összetételi osztályai
Korróziós szemcsék: Fe-Ni-Cr; Fe-Cr-Ni (Si, Mn, Mo); Cr-Fe-Ni (Ti) Fűtőelemből illetve burkolatból
származtatható szemcsék:Zr (Fe, Cr, Ni, U?); La-Ce-Nd (Ag, Fe, Ni) Egyéb szerkezeti anyagokból
származtatható szemcsék: Cu-Fe-Ni; Cu-Zn; Fe (Sn) Szennyező szemcsék: Na-Cl (Pu??); Ba-S
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
Egy 2. blokki gőzfejlesztő külső falán lerakódott jellegzetes szemcsék és néhány tipikus elemi összetétel
Az I2K néhány, vegyes összetételű szemcséjének kvantitatív EDX eredménye at %-ban
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
O Cl Ca Mn Fe Ni
Elem
Men
nyis
ég (a
t %)
Fe-oxid (közel FeO) szemcsék szennyezőként Ca; Fe (Mn, Ni)-dús szemcsék (alig oxidált acélfajta)
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
Egy 2. blokki gőzfejlesztő belső falán lerakódott jellegzetes szemcsék és néhány tipikus elemi összetétel
Az I2B minta néhány szemcséjének kvantitatív EDX eredményei at %-ban
0
10
20
30
40
50
60
70
O Si Cl Ca Cr Fe Cu Zn
Elem
Men
nyis
ég (a
t %)
Fe (Cr, Cu, Zn) – O –dús szemcsék, egy részük erősen oxidált Si, Ca, Cl szennyezőkkel
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
A II. Blokk pihentető medencéjének vizéből szűrt minták
Közvetlenül az üzemzavar után
• Kevés korróziós eredetű szemcse – hatékony tisztítás
• A víz szennyezői: szilikátok, karbonátok (a kiindulási vizet is megvizsgáltuk)
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
A pihentető medence vízéből szűrt szilárd szemcsék
A pihentető medence leválasztása előtt
Több korróziós szemcse Fűtőelem eredetű elemek
(Zr, Ce, U?) megjelenése kis koncentrációban
A víz szennyezői: szilikátok, karbonátok
ZrZr
CeCe
100x100 100x100 mm22
80x80 80x80 mm22
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
Dörzsminták
Elemi összetételi osztályok Korróziós szemcsék Zr-dús szemcsék (Nb-mal) – fűtőelem burkolat W, Fe, Cr, Co tartalmú szemcsék – szerkezeti anyagok (felaktiválódott) U. Pu – nagyon kis mennyiségben, Ce-dús szemcsék – fűtőelemből
származnak Szilikátok, karbonátok – a víz szennyezői
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
Zr (Nb)Zr (Nb)
Korróziós szemcsékKorróziós szemcsék
Quantitative EDX results for some Ni-rich particles of a swipe sample
0
10
20
30
40
50
60
70
O Cl Fe Ni
Element
Qu
an
tity
(m
%)
Egy friss fűtőelem dugójáról vett dörzsmintán Egy friss fűtőelem dugójáról vett dörzsmintán kapott eredményekkapott eredmények
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
Összefoglalás
Mikro- és radioanalitikai módszerekkel primerköri szemcsék - aggregátumok morfológiáját, méretét, elemi összetételét és radioaktivitását határoztuk meg.
Különböző összetételi osztályok (köztük korróziós szemcsék) elemi összetétel vizsgálatával azok eredetét (magnetit, FeO, X18H10H acél, ennek oxidja, Fe-Cr-Ni oxid, Fe-Ni-Cr-oxid) valószínűsítettük.
A két intézet méréseiből kiderült, hogy a vizsgált korróziós szemcsék nagy része a lazán kötődő külső oxidrétegből származnak (kis Cr tartalom).
A 60Co/Co, 63Ni/Ni, 58Co/Ni, 55Fe/Fe, 54Mn/Fe fajlagos aktivitások és a számított effektív tartózkodási idők alapján a részecskék jól elkülönülő csoportokba sorolhatók:
a zónában hosszabb ideig tartózkodó, hűtővízből vett részecskék, a zónában csak rövid ideig aktiválódó, majd a gőzfejlesztő csöveken
lerakódó részecskék.
Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.
A II. Blokknál a tisztító tartályban történt üzemzavar után a hűtővízben korróziós és fűtőelem eredetű szemcséket egyaránt kimutattunk. Közvetlenül az üzemzavar után a hűtővízben aránylag kevés a korróziós szemcse és a fűtőelem eredetű szennyeződés. A későbbiek során kevés Zr-ot (a burkolatból származik) is kimutattunk, és növekedett a korróziós eredetű szemcsék száma. Valószínű, hogy ez utóbbiak eredete a gőzfejlesztők korábbi tisztítása.
Fűtőelem eredetű elemek (Zr, U) és hasadási termékek (pl. Ce) főleg a dörzsmintákban fordultak elő.
Más módszerekkel a hűtővízben viszonylag nagy koncentrációkban mutattak ki radioaktív hasadó elemeket és aktinidákat, ezek valószínűleg oldott állapotban voltak és csak nagyon kis mennyiségük jelent meg szilárd szemcsék formájában.