ODMR Optically Detected Magnetic Resonance µ PL ·...

11
ODMR - Optically Detected Magnetic Resonance/µ-PL Experimentelle Messtechnik: Erläuterungen: Die Skizze zeigt ein Schema des Versuchsaufbaus auf dem optischen Tisch: o Laser: 532 nm DPSS Laser System, Ausgangsleistung > 100 mW o M1 – M7 : Silberbeschichtete Spiegel. Der Spiegel M7 ist ein Klappspiegel, welcher optional in den Strahlengang eingeklappt werden kann o F1: Variables GraufilterRad zur Abschwächung des Lasers o B1 – B3: Lochblenden o BS: Nichtpolarisierender Strahlteiler (reflektiert 33 % der Lichtintensität, transmittiert 67 % der Lichtintensität) o PD: Photodiode

Transcript of ODMR Optically Detected Magnetic Resonance µ PL ·...

ODMR - Optically Detected Magnetic Resonance/µ-PL  

Experimentelle  Messtechnik:    

 

 

 

                                                                                                                                     

 

 

 

Erläuterungen:  

Die  Skizze  zeigt  ein  Schema  des  Versuchsaufbaus  auf  dem  optischen  Tisch:  

o Laser:  532  nm  DPSS  Laser  System,  Ausgangsleistung  >  100  mW  o M1  –  M7  :  Silber-­‐beschichtete  Spiegel.  Der  Spiegel  M7  ist  ein  Klappspiegel,  welcher  optional  

in  den  Strahlengang  eingeklappt  werden  kann  o F1:  Variables  Graufilter-­‐Rad  zur  Abschwächung  des  Lasers  o B1  –  B3:  Lochblenden  o BS:  Nicht-­‐polarisierender  Strahlteiler  (reflektiert  33  %  der  Lichtintensität,  transmittiert  67  %  

der  Lichtintensität)  o PD:  Photodiode  

o OBJ:  Mikroskopobjektiv,  NA  =  0.7,  Arbeitsabstand  10  mm,  Fokuslänge  2  mm,  Auflösungsvermögen  <  500  nm  

o F2:  Optischer  Langpass,  Cut  Off:  630  nm  o APD:  Avalanche  Photodiode  o G1:  Glasfaseranordnung,  welche  das  Lumineszenzsignal  direkt  auf  den  Eingang  eines  

Kompaktspektrometers  führt  

Die  in  dunkelgrau  angedeuteten  Geräte  werden  allesamt  über  den  PC  angesteuert  sowie  ausgelesen.  

Alle  dargestellten  optischen  Elemente  sowie  die  angedeuteten  periphären  Geräte  sind  zu  Beginn  Ihres  Versuchs  so  auf-­‐  bzw.  eingestellt,  dass  eine  Durchführung  des  Versuchs  möglich  ist.  Veränderungen  an  deren  Position  oder  Einstellungen  dürfen  nur  nach  Rücksprache  mit  dem  Betreuer  vorgenommen  werden.  

Eine  Ausnahme  hiervon  bilden  die  Spiegel  M3  und  M4.  Diese  beiden  Spiegel  müssen  zum  Justieren  verwendet  werden,  nachdem  mit  der  1.  Beugungsordnung  des  AOM’s  gearbeitet  werden  soll  

 

Hinweise  zum  Experiment:  

•  Die  Lichtquelle  ist  ein  532  nm  DPSS  Lasersystem  (www.laserglow.com/specsheets/R531003FX.php  )  und  wird  durch  einen  externen  Controller  gesteuert.  Nach  einer  kurzen  Wartezeit  von  wenigen  Sekunden  leuchtet  nach  dem  Einschalten  ein  grünes  Kontrolllämpchen  am  Controller  auf.  Danach  kann  die  Leistung  durch  einen  Drehregler  langsam(!)  erhöht  und  verringert  werden.  Bei  einem  Anzeigewert  von  etwa  0.46  beginnt  der  Laserkopf  zu  emittieren.    

• Bei  einem  empfohlenen  Anzeigewert  von  1.00  beträgt  die  Outputleistung  >  50  mW.  Laserleistung  dieser  Größenordnung  kann  im  Auge  zu  irreparablen  Schäden  führen.  Daher  ist  es  zwingend  vorgeschrieben,  während  sämtlicher  Arbeiten  direkt  am  optischen  Tisch  die  am  Arbeitsplatz  befindlichen  Laserschutzbrillen  zu  tragen,  sowie  alle  reflektierenden  Gegenstände  wie  Schmuck,  Uhren,  etc…  abzulegen.  Ebenso  ist  auf  Laserstrahlen  zu  achten,  die  durch  Reflexionen  an  optischen  Elementen  vom  oben  eingezeichneten  Strahlengang  abweichen.  Für  Justagearbeiten  ist  die  Leistung  des  Lasers  über  das  Filterrad  F1  auf  ein  Minimum  herabzuregeln.    

•  Als  Lichtdetektor  wird  eine  Lawinenphotodiode  (engl:  avalanche  photodiode,  APD,  http://www.excelitas.com/pages/product/Single-­‐Photon-­‐Counting-­‐Modules-­‐SPCM.aspx  )  im  Einzelphotonzähl-­‐Modues  verwendet.  Dabei  löst  jedes  detektierte  Photon  einen  elektrischen  Puls  aus,  der  dann  durch  einen  Pulszähler  (im  Experiment:  Photon  Counter  SR  400)  gemessen  werden  kann.  Da  die  APD  in  diesem  Betriebsmodus  extrem  empfindlich  ist,  ist  das  Modul  mit  einer  Einhausung  vor  Umgebungslicht  geschützt.  Die  Schiebewände  dieser  Einhausung  sind  unter  keinen  Umständen  zu  öffnen!  Weiterhin  ist  darauf  zu  achten,  dass  das  Raumlicht  bei  aktiver  APD  nur  dann  einzuschalten  ist,  wenn  das  Eintrittsloch  des  Gehäuses  durch  einen  am  Arbeitsplatz  bereit  liegenden  schwarzen  Karton  zugedeckt  ist.    

•  Die  Probe  ist  ein  100-­‐orientierter  Single  Crystal  CVD-­‐grown  Diamant,  der  im  Zentrum  eines  triaxialen  Magneten  platziert  ist.      

•  Der  3  D  Magnet  wird  von  einer  externen  Stromquelle  versorgt.  Unter  Last  können  auf  den  Spulen  Ströme  von  mehr  als  1,5  A  bei  über  70  V  anliegen.  Die  roten  und  blauen  Versorgungskabel  sind  daher  im  Betrieb  unter  keinen  Umständen  auszustecken.    

•  Die  Mikrowellen  werden  im  Experiment  von  einem  Signalgenerator  (Stanford  Research  SG384,  http://www.thinksrs.com/products/SG380.htm  )  kontinuierlich  erzeugt  und  in  ein  Koaxialkabel  gespeist.  Ein  TTL-­‐gesteuerter  MW-­‐Schalter  ermöglicht  es,  die  MW  am  Ort  der  Probe  ein-­‐  und  auszuschalten  (TTL  „High“  =  MW  „On“).  Ein  zusätzlicher  Verstärker  hinter  dem  Schalter  erhöht  die  Mikrowellenleistung  um  etwa  3  Größenordnungen.  Der  Diamant  ist  auf  einem  Wellenleiter  eingebaut,  welcher  mit  dem  Koaxialkabel  verbunden  ist.      

                                                                                                                 

Software:  

•  Die  Ansteuerung  des  USB  Spektrometers  sowie  die  Photolumineszenz  Messungen  werden  mit  Hilfe  der  proprietären  Hersteller-­‐Software  durchgeführt  (Spectra  Suite  von  OceanOptics).  Eine  Anleitung  hierzu  finden  Sie  unter  http://www.oceanoptics.com/technical/operatinginstructions.asp  -­‐>  Software  Operation  -­‐>  Spectra  Suite  (hauptsächlich  Kapitel  3  +  4)  

•  Alle  weiteren  Geräte  und  Messungen  werden  mit  Hilfe  des  selbstgeschriebenen  LabView  Programms  „Student_LabView.vi“  gesteuert,  dessen  Bedienung  im  Folgenden  erläutert  werden  soll.  

• Die  Benutzeroberfläche  besteht  aus  drei  verschiedenen  Tabs:  

• Devices:       Auswahl  der  verfügbaren  Geräte  

• Setup:         Erstellung  der  Messvorschrift  

• Measurement:     Starten  und  Beobachten  der  Messung  

•  Im  Device  Tab  können  über  die  entsprechenden  Start-­‐Buttons  die  Interfaces  der  verschiedenen  Geräte  gestartet  werden.  Das  Gerät  „ANC  300“  wird  aktuell  nicht  im  Rahmen  des  Praktikums  verwendet  und  kann  daher  ignoriert  werden.  

 

Photon  Counter  (Funktion:  Auswertung  des  APD-­‐Signals):  

•  Vor  dem  Starten  des  Photon  Counter  Interface  muss  zunächst  ausgewählt  werden,  ob  eine  cw-­‐Messung  durchgeführt  oder  im  Pulsed-­‐Betrieb  gearbeitet  werden  soll.  

•  Cw:  Nach  Öffnen  des  Fenster  kann  unter  „Int.  Time“  die  Integrationszeit  pro  Messung  in  Millisekunden  eingestellt  werden.  Das  Gerät  zählt  dann  die  TTL-­‐Pulse,  die  von  der  APD  innerhalb  der  Integrationszeit  an  den  Photon  Counter  gesendet  werden.  Über  „Single“  oder  „Continuous“  kann  die  aktuelle  Zählrate  ausgelesen  werden.  „Continuous“  muss  über  „Stop“  wieder  beendet  werden.  „Exit“  schliesst  das  Programm.  

•  Pulsed:  In  dieser  Betriebsart  wird  nicht  direkt  die  Integrationszeit  eingestellt,  sondern  die  Anzahl  der  Messzyklen.  Ein  Messzyklus  beginnt  immer  durch  die  Detektion  eines  Triggersignals.  Direkt  danach  beginnt  ein  erster  Messzeitraum,  dessen  Länge  fix  auf  400  ns  eingestellt  ist.  Nach  weiteren  14  µs  beginnt  ein  zweiter  Messzeitraum  von  ebenfalls  400  ns.  Die  Anzahl  der  detektierten  TTL-­‐Pulse  im  ersten  Zeitraum  werden  in  den  Speicher  A  des  Geräts,  die  des  zweiten  Zeitraums  in  Speicher  B  geschrieben.  Die  Buttons  „Single“,  „Continuous“  und  „Stop“  haben  die  identische  Bedeutung  wie  im  cw-­‐Betrieb.  

•  Um  zwischen  den  beiden  Betriebsmodi  zu  wechseln,  muss  das  Fenster  immer  erst  über  „Exit“  geschlossen  werden.  

                                                                 

Signal  Generator  SG  384  (Funktion:  Erzeugung  von  Mikrowellen):  

•  Im  Fenster  können  die  Frequenz  des  Signals  sowie  die  Leistung  eingestellt  werden.  Die  gewünschten  Werte  werden  über  „Set“  an  das  Gerät  übertragen  und  von  diesem  sofort  übernommen.  

•  Unter  „Measurement  Step  Unit“  kann  gewählt  werden  ob  in  einer  anschließenden  ODMR  Messung  die  Frequenz  in  kHz  oder  MHz-­‐Schritten  variiert  werden  soll.    

 

Pulse  Blaster  (Funktion:  Erzeugung  von  TTL-­‐Pulszügen  in  4  verschiedenen  Kanälen):  

•  Im  linken  oberen  Teil  des  Fensters  können  vorprogrammierte  Sequenzen  aufgerufen  werden.  Die  Sequenz  wird  zunächst  in  einem  Drop-­‐down  Menü  ausgewählt  und  durch  „Open  Sequence  “  kontrolliert  und  anschließend  erzeugt.  Alternativ  kann  auch  im  rechten  Teil  des  Fensters  eine  Sequenz  eigenhändig  erstellt  werden.  Hierfür  wird  zunächst  ein  Zeitraum  t  definiert  (10ns  <  t  <  100ms),  und  dann  festgelegt,  welches  Signal  auf  jedem  einzelnen  Kanal  angelegt  werden  soll.    

•  Der  erste  Kanal  liefert  das  Signal  für  den  Treiber  des  AOM‘s,  der  zweite  für  den  MW-­‐Schalter.  Der  dritte  Kanal  ist  unbelegt,  der  vierte  liefert  den  Trigger  für  den  Photon  Counter.  

•  Jede  Sequenz  muss  erst  über  „Load“  auf  den  Pulse  Blaster  geladen  werden,  und  kann  dann  über  „Play“  abgespielt  werden.  Jede  Sequenz  wird  so  oft  wiederholt,  bis  sie  über  „Stop“  unterbrochen  wird.  

•  Im  unteren  Teil  des  Fensters  sieht  man  schematisch  die  Sequenz  als  Folge  von  High-­‐  und  Low-­‐Pegeln  dargestellt.  

•  Im  Untermenü  Settings  können  die  Delays  für  verschiedene  Channels  eingestellt  werden.  

 

3D  Magnet  (Funktion:  Erzeugung  von  beliebigen  Magnetfeldorientierungen):  

•  Es  gibt  die  Möglichkeit  die  Richtung  und  Stärke  des  Magnetfelds  in  Kugelkoordinaten  oder  in  kartesischen  Koordinaten  einzugeben.  Die  Anzeige  im  rechten  Teil  des  Fensters  zeigt  immer  die  aktuelle  Orientierung  des  angelegten  Magnetfelds  (hellgrün)  sowie  die  Orientierung  gemäß  den  Einträgen  in  den  linken  Feldern  als  Vorhersage  (dunkelgrün)  an.  

•  Durch  den  „Set  Field“  Befehl  werden  die  Einträge  in  den  Feldern  an  das  Gerät  gesendet  und  das  Feld  entsprechend  verändert.    

               

 

 

 

•  Unter  Setup  kann  ausgewählt  werden,  welche  Parameter  in  Abhängigkeit  voneinander  gemessen  werden  sollen.  Hierzu  wird  unter  „Increment  Device“  entweder  der  Signal  Generator  ausgewählt  und  die  Start-­‐,  Stopwerte  und  Schrittweite  eingestellt,  oder  die  entsprechenden  Sequenzstrukturen  und  Werte  für  τ  in  Nanosekunden.    

•  Unter  „Data  Acquisition“  muss  eingestellt  werden,  ob  man  beide  Kanäle  des  Photon  Counters  oder  nur  den  Kanal  A  messen  möchte.  

•  Die  Voreinstellungen  werden  durch  „Create  Measurement“  vom  Programm  übernommen.  Erst  im  Anschluss  daran  kann  eine  Messung  gestartet  werden.  

 

• Im  Tab  „Measurement“  kann  die  Messung  gestartet  und  beobachtet  werden.  

 

•  Das  Programm  speichert  Messungen  automatisch  mit  fortlaufender  Nummerierung  im  Verzeichnis  „C:\Users\FPA\Desktop\  Data\{aktuelles  Datum}“  (Achtung:  falls  ein  Programmneustart  erforderlich  ist,  beginnt  die  Nummerierung  wieder  mit  1!).  

 

 

 

   

Aufgaben  zur  Vorbereitung  1.   Photolumineszenz:  Machen  Sie  sich  mit  dem  Prinzip  der  Photolumineszenz  vertraut,  und  welche  

Elemente  ein  entsprechender  Messaufbau  benötigt.  Was  ist  der  Grund  für  die  Verwendung  der  verschiedenen  Blenden  (B1  –  B3),  Photodetektoren  und  des  Filters  F2  im  Aufbau?  

2.   Messaufbau:  Setzen  Sie  sich  mit  dem  Prinzip  eines  AOM’s  und  des  Gated  Photon  Counting  auseinander.    

3.   Optische  und  Spin-­‐Eigenschaften  der  NV-­‐Zentren:  Erklären  Sie  was  eine  Null-­‐Phononen-­‐Linie  ist.  Entwickeln  Sie  den  Hamilton-­‐Operator  des  Spins  im  NV-­‐Zentrum.  Warum  spaltet  der  Grundzustand  ohne  Magnetfeld  auf?    

4.   Zeeman-­‐Effekt  in  NV-­‐Zentren:  Erklären  Sie  den  Einfluss  der  Magnetfeld-­‐Orientierung  relativ  zur  NV-­‐Defekt-­‐Achse.  Wie  viele  möglichen  Orientierungen  der  NV-­‐Achse  gibt  es  in  einem  Diamant-­‐Kristall?    

5.   Optisch-­‐detektierte  Magnetresonanz  (ODMR):  Machen  Sie  sich  mit  dem  Prinzip  der  ODMR  vertraut.  Erklären  Sie,  wie  die  klassische  Magnetresonanz-­‐Methode  funktioniert.  Warum  braucht  man  optische  Anregung  für  ODMR?    

6.   Erklären  Sie  qualitativ,  wie  Rabi-­‐Oszillationen  im  NV-­‐Zentrum  erzeugt  und  beobachtet  werden  können.  Wie  hängt  die  Frequenz  dieser  Oszillationen  von  der  Leistung  der  Mikrowellen  ab?      

 

Literatur  

Bücher  

1.   “Optik”,  E  Hecht  

2.   "Grundlagen  der  Photonik",  B.  E.  A.  Saleh  und  M.  C.  Teich  

3.   “Paramagnetic  Resonance:  An  Introductory  Monograph”,  G.  E.  Pake    

4.   “Electron  Paramagnetic  Resonance”,  A.  Abragam  

Papers    

5.   D.  Carbonera,  “Optically  detected  magnetic  resonance  (ODMR)  of  excited  triplet  states”,  Photosynth.  Res.  102,  403  (2009):  ODMR-­‐Prinzip  

6.   F.  Jelezko  and  J.  Wrachtrup,  “Single  defect  centers  in  diamond:  A  review”,  phys.  Stat.  Sol.  (a)    203,  3207  (2006):  Review  

7.   R.  Albrecht  et  al.,  “Coupling  of  a  single  nitrogen-­‐vacancy  defect  centre  in  diamond  to  a  finer-­‐based  microcavity”,  Phys.  Rev.  Lett.  110,  243602  (2013):  Photolumineszenz  von  NV-­‐Zentren  

8.   S.  Steinert  et  al.,  “High  sensitivity  magnetic  imaging  using  an  array  of  spins  in  diamond”,  Rev.  Sci.  Instrum.  81,  043705  (2010):  NV-­‐Defekte  im  Magnetfeld    

9.   F.  Jelezko  et  al.,  “Observation  of  coherent  oscillations  in  a  single  electron  spin”,  Phys.  Rev.  Lett.  92,  076401  (2004)  -­‐  Rabi-­‐Oszillationen  von  NV-­‐Zentren  

   

Versuchsdurchführung    

1.   Beobachtung  der  Photolumineszenz  von  NV-­‐Zentren  

Aufgabe  

  Es  soll  die  Energie  der  Null-­‐Phononen-­‐Linie  und  die  charakteristische  Energie  der  Vibrationszustände  von  NV-­‐Zentren  in  Diamant  bestimmt  werden.    

Experiment  

1. Man  nehme  das  Dunkelspektrum  des  am  Versuchsaufbau  vorhandenen  USB  Spektrometers  auf.    

2. Danach  nehme  man  das  Photolumineszenz  Spektrum  von  NV-­‐Zentren  auf.  Bei  einer  Integrationszeit  von  30  s  ist  das  Signal-­‐zu-­‐Rauschen  Verhältnis  meist  ausreichend.  Um  das  Dunkelspektrum  automatisch  abzuziehen  kann  die  Software  von  OceanOptics  verwenden  werden.  

Auswertung  

  Für  die  quantitative  Auswertung  verwende  man  ein  Multi-­‐Lorentz-­‐Fit,  wie  im  Paper  von  Albrecht  et  al.  [Phys.  Rev.  Lett.  110,  243602  (2013)].        

 

2.   Optisch-­‐detektierte  Magnetresonanz  (ODMR)  

Aufgabe  

  Es  soll  das  Kristall-­‐Feld  (bzw.  Null-­‐Feld-­‐Aufspaltung)  von  NV-­‐Zentren  in  Diamant  bestimmt  werden.    

Experiment  

1. Zuerst  registriere  man  das  Photolumineszenz-­‐Signal  anhand  der  APD.  Es  genügt  eine  Integrationszeit  von  1  s.    Achtung:  Der  Laser  muss  so  abgeschwächt  werden,  dass  die  Zählrate  am  Photon  Counter  SR400  den  Wert  von  106  counts/s  nicht  übersteigt.    

2. Man  schalte  die  Mikrowellen  an  (Signal  Generator  SG384  und  Pulse  Blaster)  und  nehme  das  ODMR-­‐Spektrum  auf.  Die  maximalle  Mikrowellenleistung  ist  6  dBm.  Es  genügt  eine  Schrittweite  von  1  MHz.    

Auswertung  

  Für  die  quantitative  Auswertung  verwende  man  ein  (Multi-­‐)Lorentz-­‐Fit.  Warum  ist  die  ODMR-­‐Linie  aufgespaltet,  obwohl  kein  Magnetfeld  angelegt  wird?    

 

 

 

 

3.   Zeeman-­‐Aufspaltung  

Aufgabe  

  Mit  Hilfe  von  ODMR-­‐Spektroskopie  soll  der  Zeeman-­‐Effekt  in  den  NV-­‐Zentren  untersucht  werden.    

Experiment  

1. Man  lege  ein  Magnetfeld  B    =  3  mT  an.  Das  Magnetfeld  muss  senkrecht  zur  Diamant-­‐Oberfläche  sein,  so  dass  die  Winkel  zwischen  der  Magnetfeld-­‐Richtung  und  allen  Defekt-­‐Achsen  gleich  sind.  Man  nehme  das  ODMR-­‐Spektrum  auf.    

2. Man  wiederhole  die  Messung  für  ca.  3  Magnetfelder  zwischen  0  und  3  mT.    3. Nun  lege  man  wieder  ein  Magnetfeld  B    =  3  mT  an,  diesmal  jedoch  entlang  einer  der  vier  

Defekt-­‐Achsen.  In  diesem  Fall  sollte  man  im  ODMR-­‐Spektrum  die  maximale  Zeeman-­‐Aufspaltung  beobachten  können.    

Auswertung  

  Es  sollen  alle  ODMR-­‐Spektren  theoretisch  erklärt  werden.  Wie  es  aus  dem  Spin-­‐Hamiltonian  folgt,  spalten  die  ODMR-­‐Linien  eines  NV-­‐Zentrums  wie  hν  =  D  ±  µB  ge  B  cosθ    auf.  Hierbei  ist  ν  die  Mikrowellenfrequenz  der  entsprechenden  ODMR-­‐Linie,  D  die  Null-­‐Feld-­‐Aufspaltung  (aus  Aufgabe  2)  und  θ    der  Winkel  zwischen  dem  Magnetfeld  und  der  Defekt-­‐Achse.      

 

4.   Rabi-­‐Oszillationen  

Aufgabe  

  Kohärente  Spin-­‐Manipulation  in  den  NV-­‐Zentren.      

Experiment  

1. Man  lege  ein  Magnetfeld  von  3  mT  entlang  einer  der  vier  Defekt-­‐Achsen  an  (wie  in  Aufgabe  3.3).  Für  die  Beobachtung  von  Rabi-­‐Oszillationen  wähle  man  die  ODMR-­‐Linie  aus,  welche  bei  der  höchsten  Mikrowellenfrequenz  auftaucht.  Die  Mikrowellenleistung  soll  auf  6  dBm  gesetzt  werden.      

2. Man  beobachte  Rabi-­‐Oszillationen  im  Bereich  von  10  bis  2000  ns,  mit  einer  Schrittweite  von  50  ns.    Achtung:  Der  Photon  Counter  muss  im  Pulsed-­‐Betrieb  arbeiten.  Bei  der  voreingestellten  Anzahl  an  Messzyklen  von  300  (x10000)dauert  eine  Messung  etwa  45  min.  

3. Nun  setze  man  die  Mikrowellenleistung  auf  3  dBm  und  wiederhole  die  Messung.    

Auswertung  

  Aus  den  beobachteten  Oszillationen  berechne  man  die  Rabi-­‐Frequenz  ΩRabi  als  Funktion  der  Mikrowellenleistung  sowie  die  Spin-­‐Kohärenzzeit  T2.