OBTENÇÃO DE COMPÓSITOS ALUMINA-MULITA-ZIRCÔNIA...
Transcript of OBTENÇÃO DE COMPÓSITOS ALUMINA-MULITA-ZIRCÔNIA...
OBTENÇÃO DE COMPÓSITOS ALUMINA-MULITA-ZIRCÔNIA UTILIZANDO
MATÉRIAS-PRIMAS ALTERNATIVAS.
P. M. Nakachima1,3, J. A. Rodrigues2, A. L. Pereira1
1Mineração Curimbaba LTDA; 2GEMM, DEMa, Universidade Federal de São Carlos
(UFSCar); 3Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais,
Universidade Federal de São Carlos (UFSCar).
RESUMO
Tradicionalmente, compósitos cerâmicos de alumina-mulita-zircônia são obtidos a
partir da sinterização em temperaturas acima de 1.570°C de uma mistura de pós de
alumina e zirconita. Devido ao alto grau de pureza das matérias-primas, o custo
desse compósito é relativamente elevado e algumas vezes proibitivo para
determinadas aplicações, o que motivou o desenvolvimento de um compósito
utilizando-se bauxita (como fonte alternativa de alumina) e zirconita. O presente
trabalho demonstrou a viabilidade da utilização dessas matérias-primas ao se obter
as fases desejadas, porém, acompanhadas de diversas fases contaminantes devido
à presença de outros óxidos na bauxita, além de SiO2 e de Al2O3. Os compósitos
foram caracterizados quanto à sua composição mineralógica pela aplicação do
método de Rietveld com dados de difração de raios X, cujos resultados foram
comparados à simulação termodinâmica utilizando o software FactSage®.
Palavras-chave: Compósitos de alumina-mulita-zircônia, bauxita, zirconita,
FactSage®, método de Rietveld.
INTRODUÇÃO
Compósitos de Alumina-Mulita-Zircônia
Uma das alternativas para obtenção de compósitos de alumina-mulita-zircônia
é através da sinterização de uma mistura de pós de alumina (Al2O3) e zirconita
(ZrSiO4). Dependendo dos percentuais utilizados de cada matéria-prima, obtém-se
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1548
uma matriz de alumina com inclusões de mulita (3Al2O3.2SiO2) e zircônia (ZrO2), ou
uma matriz de mulita com inclusões de zircônia(1,2).
As propriedades mecânicas desse tipo de compósito são otimizadas pela
presença da zircônia, uma vez que a mesma é responsável por diferentes
mecanismos de tenacificação como, por exemplo, a transformação da fase zircônia
tetragonal (ZrO2-t) para a zircônia monoclínica (ZrO2-m)(3,4). Para que esse
mecanismo ocorra, as partículas de zircônia devem ser menores que um
determinado tamanho crítico, para o qual a fase tetragonal metaestável é mantida
em temperatura ambiente. Nesse mecanismo, a tensão induzida pela propagação de
uma trinca pode proporcionar a mudança de fase das partículas de zircônia
adjacentes, acompanhada por uma expansão volumétrica (3 a 4%), gerando tensões
de compressão ao redor da trinca, consumindo energia de fratura e aumentando a
tenacidade do material(5,6,7). Essas tensões residuais de compressão na matriz de
alumina são resultado do seu coeficiente de expansão térmica mais baixo em
relação às partículas de zircônia(8). Esse mecanismo está ilustrado na Figura 1,
adaptada de ZANOTTO e MIGLIORE(9).
Figura 1 – Transformação de partículas de ZrO2 induzida por tensão(9).
O mecanismo de tenacificação por transformação de fase é beneficiado pela
presença de SiO2 no sistema, uma vez que esse óxido inibe a conversão de ZrO2-t
para ZrO2-m no sistema ZrO2-SiO2(10). Tal mecanismo também é influenciado pela
densidade de precipitados, ou seja, quantidade de precipitados de ZrO2 por volume,
que sofrem tal transformação(11).
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1549
Nos casos em que as partículas de zircônia possuem tamanho suficiente para
que sua expansão supere a pressão de confinamento elástica exercida pela matriz
de alumina, ocorre a transformação de ZrO2-t para ZrO2-m durante o resfriamento do
material, por volta de 1.170°C, sendo que microtrincas são formadas ao redor das
partículas de zircônia. Essas microtrincas podem absorver energia de fratura,
dificultando a propagação de uma trinca principal através do material, aumentando a
tenacidade do mesmo(5,8). Esse mecanismo está ilustrado na Figura 2, adaptada de
STEINBRECH(12).
Figura 2 - Mecanismo de tenacificação por formação de microtrincas(12).
Outros mecanismos de tenacificação possíveis nesse compósito são o de
deflexão da ponta da trinca, presente nas fraturas inter-cristalinas, e o bridging, caso
as inclusões de mulita tenham formato acicular ou tamanho médio maior do que os
grãos da matriz de alumina. Essas pontes podem gerar forças de resistência à
abertura das trincas, fazendo com que uma energia adicional seja necessária para a
propagação da mesma, o que confere maior tenacidade ao material, representado
na Figura 3, adaptada de HUANG(11).
Figura 3 – Mecanismos de tenacificação: deflexão da trinca, bridging e pull-out(11).
Outros mecanismos de tenacificação como, por exemplo, o pull-out, podem
estar presentes nos compósitos de alumina-mulita-zircônia, dependendo de
aspectos microestruturais específicos(12).
Para se estimar a quantidade de alumina, zircônia e mulita a partir dos
percentuais de alumina e zirconita nas matérias-primas, utiliza-se a equação (A)(1).
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1550
Essa reação ocorre inicialmente com a decomposição da zirconita em ZrO2 e
sílica amorfa. Essa sílica amorfa tem sua viscosidade reduzida com o aumento da
temperatura e penetra nos aglomerados de Al2O3, promovendo a sua dissolução e a
formação de uma fase amorfa de alumino silicato. Ao atingir uma concentração
crítica, a mulita começa a se nuclear em sua forma mais estável (3Al2O3.2SiO2) por
volta da temperatura de 1.450°C. Nessa reação, há presença de mulita não-
cristalina, que pode ser representada por nSiO2.mAl2O3(10,13,14).
Durante a sinterização, temperaturas acima de 1.570°C são necessárias para a
obtenção de um compósito com completa mulitização, conferindo excelentes
propriedades mecânicas ao material quando comparado à alumina(14,15). Uma
desvantagem da utilização da zirconita é que a sua dissociação gera porosidade, o
que prejudica as propriedades mecânicas do compósito(1,2).
Nesse tipo de compósito, é importante avaliar a variação das propriedades do
material frente aos diferentes percentuais de mulita e zircônia na matriz de alumina,
uma vez que a eficiência dos mecanismos de tenacificação depende desses
percentuais(1). Estudos indicam que o mecanismo de tenacificação através da adição
de 15% em massa de ZrSiO4 em relação à alumina gerou um maior benefício às
propriedades mecânicas do compósito. Para adições de 5 a 10% em massa de
ZrSiO4, o mecanismo de tenacificação do compósito é pouco efetivo. Já para
adições de 20 e 25% de ZrSiO4, a porosidade gerada pela dissociação da zirconita e
a coalescência de poros degradam as propriedades mecânicas do compósito(2,17).
Análise Quantitativa de Fases através do Método de Rietveld
O método de Rietveld (MR)(18) é considerado uma metodologia sofisticada para
o refinamento de estruturas cristalinas de amostras policristalinas com dados de
difração de raios X (DRX). O método produz valores refinados dos parâmetros da
estrutura cristalina, com os quais o difratograma obtido experimentalmente é
ajustado por meio de vários parâmetros pelo método dos mínimos quadrados, para
se buscar a melhor aproximação possível entre o difratograma calculado pelo
método e o experimental. Após procedimentos iterativos utilizando-se algum
programa computacional, o MR permite a análise quantitativa de fases (AQF).
(3 + x)Al2O3 + 2ZrSiO4 → xAl2O3 + 2ZrO2 + 3Al2O3.2SiO2 (A)
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1551
A AQF por métodos de DRX baseia-se em dois fatos simples: (i) cada fase
cristalina produz um padrão de difração característico; (ii) as intensidades dos picos
de cada fase são proporcionais à massa da fase presente na amostra e “iluminada”
pelo feixe de raios X. Deste modo, o fator de escala é proporcional à intensidade do
padrão de difração de cada fase; isso significa que as quantidades relativas de
massa das fases que constituem a amostra podem ser obtidas dos fatores de escala
resultantes do MR. HILL e HOWARD(19) mostraram que a proporção em massa da
fase p, é dada por Wp, através da equação (B):
N
i
ii
pp
p
MVS
MVSW
1
)(
)(
em que p é o valor de i para uma fase particular entre as N fases presentes na
amostra, S é o seu fator de escala, M e V são a massa e o volume da sua cela
unitária, respectivamente.
Ferramenta de Simulação Termodinâmica - FactSage®
O FactSage® é o resultado de uma parceria de mais de 20 anos entre a
Thermfact/CRCT (Center for Research in Computacional Thermochemistry -
Montreal, Canadá) e a GTT-Technologies (Aachen, Alemanha), sendo resultado de
uma fusão de dois sistemas: o FACT-Win/F*A*C*T e o ChemSage/SOLGASMIX(20).
A base do FactSage® é seu banco de dados termodinâmicos com milhares de
substâncias puras e soluções. No módulo Equilib, é possível deduzir a composição
química das fases resultantes, suas proporções e composições, quando elementos
específicos ou compostos reagem até atingir um estado de equilíbrio termodinâmico,
em determinadas condições de temperatura e pressão (ou volume), entre outras.
Esse módulo considera as restrições de balanço de massa e determina a condição
de menor energia livre de Gibbs para os possíveis produtos. Outros módulos como o
Reaction e o Phase Diagram, calculam mudanças nas propriedades termoquímicas
para espécies simples, misturas e reações químicas, assim como, calcular, traçar e
editar diagramas de fases unários, binários e ternários, por exemplo(20,21).
O FactSage® foi utilizado nesse trabalho para a previsão das fases de
equilíbrio à partir da composição de óxidos das formulações dos diferentes materiais
estudados.
(B)
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1552
MATERIAIS E MÉTODOS
Foram utilizadas duas qualidades de bauxita do Planalto de Poços de Caldas -
MG, disponibilizadas pela Mineração Curimbaba LTDA, com teores de SiO2, Fe2O3 e
Al2O3 bastante diferentes entre si (Tabela 1). Tais amostras foram analisadas em
curva de calibração por fluorescência de raios X (FRX) no espectrômetro de
dispersão de comprimento de onda (XRF-1800, Shimadzu), e as amostras
preparadas por fusão, em forno automático de indução (HA-HF 16/2, Herzog).
Tabela 1 – Composição química das bauxitas na base calcinada (% mássica).
SiO2 TiO2 Fe2O3 K2O Al2O3 MnO ZrO2 Outros *PF
Bauxita A 5,24 1,85 14,1 0,34 77,1 0,41 0,44 0,52 28,2 Bauxita B 29,0 0,95 9,90 0,17 58,3 0,79 0,34 0,51 19,5
*PF = Perda ao Fogo à 1100ºC/2h.
Estas bauxitas são essencialmente gibsíticas [Al(OH)3], sendo que a primeira
bauxita selecionada, denominada por “A”, possui um alto teor de Al2O3, contribuindo
para a formação de córindon (α-Al2O3) no compósito. Já a outra bauxita (“B”), possui
alto teor de SiO2, o que contribui para a formação de mulita. As bauxitas foram
previamente secas em forno rotativo à 700±20°C/1h, e moídas em moinho pendular
para 635 mesh antes de serem misturadas com a zirconita. A tabela 2 mostra a
distribuição granulométrica, obtida por difração laser (Malvern).
Tabela 2 – Distribuição Granulométrica das Bauxitas A e B.
Distribuição Granulométrica
Bauxita A Bauxita B
(µm) Desvio Padrão (µm) Desvio Padrão
d(0,1) 1,385 0,02 1,809 0,06 d(0,5) 8,605 0,08 11,832 0,13 d(0,9) 24,324 0,13 28,113 0,15
A zirconita utilizada nas misturas foi adquirida do fornecedor Moinhos Brasil
(Rio Claro – SP), já finamente moída. A tabela 3 apresenta as características
químicas e físicas desta zirconita.
Tabela 3 – Características químicas e físicas da zirconita utilizada.
Composição química da zirconita na base calcinada (% mássica)
SiO2 TiO2 Al2O3 ZrO2 HfO2 Outros *PF
Zirconita 31,57 1,27 4,21 60,09 1,31 1,55 0,57
Granulometria (µm) d(0,1): 0,698 d(0,5): 4,243 d(0,9): 12,157
*PF = Perda ao Fogo à 1100ºC/2h.
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1553
A mistura foi realizada à seco, objetivando-se uma relação mássica
ZrSiO4/Al2O3 de 15%, para a qual é esperada a otimização das propriedades
mecânicas do compósito(1,2). Analogamente, misturas de 10 e 20% foram
preparadas, objetivando-se determinar correlações com as fases presentes. Em
seguida, as misturas foram conformadas manualmente por adição de água (esferas
~1,5cm de diâmetro), secadas em estufa (110°C/2h) e sinterizadas em mufla
(resistência SiC, taxa de aquecimento 5°C/min e patamar de 1.450°C/30min).
Os corpos de prova sinterizados foram analisados quanto à mineralogia por
DRX (pó) no difratômetro XRD-6000, Shimadzu (radiação Cu kα, potência: 40kV x
30mA), em processo de varredura passo-a-passo de 15 a 85º 2Θ (0,02º/5s); fendas:
1º (divergência e espalhamento) e 0,15mm (recepção). Para quantificação das fases
cristalinas, aplicou-se o MR utilizando-se o programa GSAS(22).
Os resultados obtidos foram comparados com as simulações termodinâmicas
(FactSage® 6.4, módulo Equilib). Para os cálculos, foram introduzidas as
composições químicas de cada mistura e considerou-se a temperatura inicial de
25°C e máxima de 1.600°C (P = 1atm). Além disso, três soluções sólidas foram
consideradas: a fase líquida (Slag A), a mulita (MulF, 3Al2O3.2SiO2 com átomos de
ferro diluídos) e a zircônia tetragonal (ZrOt, ZrO2-t com Al2O3, CaO, FeO, MgO, MnO
e TiO2 diluídos). Na comparação, considerou-se dados à 1.450°C, que é a
temperatura de interesse tecnológico.
RESULTADOS E DISCUSSÃO
Com base nas composições químicas das matérias-primas, foram calculadas
as composições químicas esperadas das misturas de bauxita (A e B) e zirconita,
apresentadas nas figuras 4 e 5, respectivamente.
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1554
Figura 4 - Composições químicas esperadas das misturas de bauxita A e zirconita.
Figura 5 - Composições químicas esperadas das misturas de bauxita B e zirconita. Em ambos os casos, a adição de zirconita gera aumento gradual no teor de
SiO2 (mais pronunciado para a bauxita A), e redução nos teores de Fe2O3 e Al2O3. O
teor de TiO2 fica quase inalterado, e o teor de ZrO2, obviamente, aumenta com a
adição de zirconita. A tabela 4 apresenta a composição mineralógica das misturas
sinterizadas à 1.450°C, obtida da difração de raios X e aplicação do MR.
Tabela 4 - Composição mineralógica das amostras sinterizadas a 1.450°C (MR/DRX).
Ao utilizar-se a bauxita A, pode-se obter o compósito alumina-mulita-zircônia
com diferentes percentuais destas fases, além de outras fases contaminantes como
o zircão, a hematita e a pseudobrookita. Destaca-se ainda que, a ZrO2 está presente
na forma monoclínica, ao invés da tetragonal. Utilizando-se a bauxita B, houve
excesso de SiO2 no sistema, favorecendo a formação de mulita. Dado a isto, não se
observa fase córindon. Em adição, não se observou a fase ZrO2, constatando-se a
fase zircão.
Para a simulação termodinâmica, foram consideradas as composições
apresentadas nas figuras 4 e 5, e os resultados estão apresentados na Tabela 5.
ZrSiO4/Al2O3 Bauxita A Bauxita B
Pura 0,10 0,15 0,20 Pura 0,10 0,15 0,20
Córindon (Al2O3) 83,3% 68,4% 55,3% 46,0% - - - -
Badeleíta (ZrO2-m) - 4,3% 9,3% 11,5% - - - -
Mulita (3Al2O3.2SiO2)
9,0% 18,1% 29,1% 36,5% 97,1% 88,9% 86,7% 83,7%
Zircão (ZrO2.SiO2) - 3,0% - - - 6,5% 9,7% 12,9%
Hematita (Fe2O3) 2,9% 2,1% 3,0% 2,8% 2,9% 4,6% 3,6% 3,4%
Pseudobrookita (Fe2O3.TiO2)
4,8% 4,1% 3,3% 3,1% - - - -
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1555
Tabela 5 – Simulação termodinâmica (FactSage®) - Amostras sinterizadas (1.450°C).
ZrSiO4/Al2O3 Bauxita A Bauxita B
Pura 0,10 0,15 0,20 Pura 0,10 0,15 0,20
Alumina (s4) 59,1% 45,8% 38,6% 32,1% - - - -
Mulita (MulF) 15,8% 26,2% 31,2% 36,4% 90,5% 87,3% 84,3% 79,9%
Al2Fe2O6 (s) 16,8% 13,6% 12,9% 12,5% - - - -
Fase Vítrea (Líquido)
6,6% 6,5% 4,9% 3,8% 7,5% 7,2% 6,5% 6,9%
ZrOt - 6,5% 11,2% 13,8% - 4,7% 8,0% 10,4%
KAlSi2O6 (s2) 1,6% 1,5% 1,3% 1,5% 0,7% 0,2% 0,0% 0,0%
SiO2 (S4) - - - - 1,0% 0,5% 1,2% 2,3%
SiO2 (S6) - - - - 0,2% - - 0,5%
Da mesma forma que o encontrado no MR, a simulação termodinâmica
apontou para a formação de um compósito alumina-mulita-zircônia com diversas
fases contaminantes para a bauxita A, e a ausência de córindon para a bauxita B.
Quanto às divergências entre as fases e suas quantidades encontradas, a
causa raiz está no procedimento experimental, mais especificamente à etapa de
resfriamento. Os dados do FactSage® são simulados para o equilíbrio
termodinâmico à 1.450°C. Porém, experimentalmente, após a sinterização nessa
temperatura, os corpos de prova foram deixados no interior da mufla, o que
ocasionou um resfriamento lento que deslocou o equilíbrio termodinâmico para
temperaturas mais baixas, o que se percebe comparando-se as fases e
concentrações obtidas, com as simuladas por volta de 900ºC. Outra divergência
encontrada é que, para os sistemas com a bauxita A, pode-se observar a presença
de elevados percentuais da fase Al2Fe2O6 (Al2O3. Fe2O3) na simulação
termodinâmica, enquanto a DRX não a detectou. Provavelmente, esta fase se
dissociou, com os óxidos formando córindon, hematita e pseudobrookita, ou ainda,
diluiu-se na mulita, zircônia ou fase vítrea.
Adicionalmente, a complexidade do sistema estudado devido à presença de
diversos contaminantes na bauxita, como os óxidos K2O, TiO2 e MnO, faz com que
os cálculos envolvidos na simulação termodinâmica sejam mais complexos.
CONCLUSÕES
Através desse estudo, conclui-se que é possível obter compósitos alumina-
mulita-zircônia por meio da sinterização à 1.450°C de uma mistura de pós de bauxita
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1556
e zirconita, obtendo-se tanto compósitos com uma matriz de córindon para bauxitas
de alta alumina (77,1%), como compósitos com uma matriz de mulita para bauxitas
de baixa alumina (58,3%).
Comparativamente, conclui-se ainda que a bauxita A é mais adequada devido
ao alto percentual de Al2O3, gerando um compósito alumina-mulita-zircônia com uma
variação de 46,0 a 68,4% de alumina, 18,1 a 36,5% de mulita e 4,3 a 11,5% de
zircônia monoclínica, entre outras fases. Já na bauxita B, o excesso de SiO2 no
sistema favoreceu a formação de mulita (83,7 a 88,9%) e zirconita (6,5 e 12,9%), em
detrimento da alumina.
Dessa forma, o percentual de cada uma dessas fases, assim como a presença
das outras fases contaminantes, é dependente da composição química da bauxita
utilizada e do percentual de zirconita adicionado. Além disso, parâmetros do
processo como temperatura, tempo, taxa de aquecimento e resfriamento, impactam
na composição mineralógica do compósito obtido, podendo ser avaliado por
comparação entre a simulação termodinâmica do FactSage® e as fases formadas
quantificadas pelo método de Rietveld com dados de difração de raios X.
AGRADECIMENTOS
Os autores agradecem ao Grupo Curimbaba e ao DEMa/UFSCar pelas
amostras e instalações colocadas à disposição desse projeto. Rodrigues agradece
ao CNPq pela Bolsa de Produtividade em Pesquisa, nível 1B, processo
307127/2013-3.
REFERÊNCIAS
(1) MAZZEI, A., RODRIGUES, J., Alumina-mullite-zirconia composites obtained by
reaction sintering - Part I: Microstructure and mechanical behavior, Journal of
Materials Science, v. 35, p. 2807-2814, 2000.
(2) MAZZEI, A., RODRIGUES, J., PANDOLFELLI, V., Alumina-mullite-zirconia
obtained by reaction sintering - Part II: R-curve behavior, Journal of Materials
Science, v.35, p.2815-2824, 2000.
(3) WAHSH, M., KHATTAB, R., AWAAD, M. Thermo-mechanical properties of
mullite/zirconia reinforced alumina ceramic composites, Materials and Design, v.41,
p.31-36, 2012.
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1557
(4) BUTTERMAN, W., FOSTER, W., Zircon stability and the ZrO2-SiO2 phase
diagram, The American Mineralogist, v.52, p.880-885, 1967.
(5) DÖRRE, E., HÜBNER, H. Alumina Processing, Properties and Applications.
Springer-Verlag, Berlin, 1984. p.187-192.
(6) CASELLAS, D., NAGL, M.M., LLANES, L., ANGLADA, M. Fracture toughness of
alumina and ZTA ceramics: microstructural coarsening effects. Journal of Materials
Processing Technology, v.143-144, p.148-152, 2003.
(7) RAO, P.G., IWASA, M., TANAKA, T., KONDOH, I., INOUE, T. Preparation and
mechanical properties of Al2O3-15wt.%ZrO2 composites. Scripta Materialia, v.48, p.
437-441, 2003.
(8) CESARI,F., Fracture toughness of alumina-zirconia composites. Ceramics
International, v.32, p.249-255, 2006.
(9) ZANOTTO, E., MIGLIORE, A. Propriedades mecânicas de materiais cerâmicos:
Uma introdução. Cerâmica, v.37, p.7-16, 1991.
(10) BRADECKI, A., JONAS, S., Investigation of high temperature reactions within
the ZrSiO4-Al2O3 system. Ceramics International, v.36, p.211-214, 2010.
(11) HUANG, X.W., WANG, S.W., HUANG, X.X., Microstructure and mechanical
properties of ZTA fabricated by liquid phase sintering, Ceramics International, v. 29,
p.765-769, 2003.
(12) STEINBRECH, R.W., Toughening Mechanisms for Ceramic Materials, Journal of
the European Ceramic Society, v.10, p.131-142, 1992.
(13) ZANELLI, C., DONDI, M., RAIMONDO, M., GUARINI, G., Phase composition of
alumina-mullite-zirconia refractory materials, Journal of the European Ceramic
Society, v.30, p.29-35, 2010.
(14) ZHAO, S., HUANG, Y., WANG, C., HUANG, X., GUO, J. Mullite formation from
reaction sintering of ZrSiO4/Al2O3 mixtures. Materials Letters, v.57, p.1716-1722,
2003.
(15) CHANDRA, D., DAS, G., SENGUPTA, U., MAITRA, S. Studies on the reaction
sintered zirconia-mullite-alumina composites with titania as additive. Cerâmica, v.59,
p.487-494, 2013.
(16) CARBAJAL, G., GALICIA, J., ÁNGELES, J., CUEVAS, J., CHIVARRÍA, C.,
Microstructure and mechanical behavior of alumina-zirconia-mullite refractory
materials, Ceramics International, v.38, p.1617-1625, 2012.
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1558
(17) JANG, H., CHO, S., KIM, K., Alumina-mullite-zirconia composites - Part 1:
Colloidal processing and phase-transformation characteristics. Journal of Materials
Science, v.31, p.5083-5092, 1996.
(18) RIETVELD, H.M. A profile refinement method for nuclear and magnetic
Structures. J.Appl.Cryst., v.2, p.65-71, 1969.
(19) HILL, J.R., HOWARD, J.C. Quantitative phase analysis from neutron powder
diffraction data using Rietveld method. J.Appl.Cryst., v.20, p.467-474, 1987.
(20) BALE, C.W.; CHARTRAND, P.; DEGTEROV, S.A.; ERIKSON, G.; HACK, K.;
BEN MAHFOUD, R.; MELANÇON, J.; PELTON, A.D.; PETERSEN, S. FactSage -
Thermochemical software and databases. Calphad, v.26, n.2, p.189-228, 2002.
(21) ERIKSSON, G., KONIGSBERGER, E. FactSage and ChemApp: Two tools for
the prediction of multiphase chemical equilibria in solutions. Pure Appl. Chem., v.80,
n.6, p.1293-1302, 2008.
(22) LARSON, A.C., VON DREELE, R.B. GSAS – General Structure Analysis
System. Los Alamos National Laboratory - USA, 1999.
OBTAINING ALUMINA-MULLITE-ZIRCONIA COMPOSITES USING ALTERNATIVE
RAW MATERIALS.
ABSTRACT
Traditionally, ceramic composites of alumina-mullite-zirconia are obtained by the
sintering of a mixture of alumina and zircon powders at temperatures above 1570°C.
Due to the high purity of these raw materials, the cost of this composite is relatively
high and sometimes prohibitive for certain applications. This fact motivated the
development of a composite by using zircon and bauxite (as an alternative source of
alumina). This work demonstrates the feasibility of using these raw materials to
obtain the desired phases, nevertheless, together with other contaminant phases due
to the presence of other oxides in the bauxite, in addition to the SiO2 and Al2O3. The
composites were mineralogically characterized using the Rietveld method with X-ray
diffraction data, and the results were compared to the thermodynamic simulation
resulted from the use of the FactSage® software.
Keywords: Alumina-mullite-zirconia composites, bauxite, zircon, FactSage®, Rietveld
method.
60º Congresso Brasileiro de Cerâmica15 a 18 de maio de 2016, Águas de Lindóia, SP
1559