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188
JAERI-M 91-010 JAERI-M— 91-010 JP9107057 ?Ltfv;^4 1991^2fl it%mmwte7iv-r Japan Atomic Energy Research Institute 1-M 91-010 使用済燃料の溶解試験 1991 年 2月 化学部溶解試験グループ JAERI-M--91-01D JP91070S7 日本原子力研究所 Japan Atomic Energy ReseorchInstitute
Transcript of JAERI-M--91-01D JAERI-M ~AER 1-M 91-010...JAERI-M 91-010 JAERI-M— 91-010 JP9107057 ?Ltfv;^4...
J A E R I - M 91-010
JAERI-M— 91-010
JP9107057
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Japan Atomic Energy Research Institute
~AER 1-M
91-010
使用済燃料の溶解試験
199 1年 2月
化学部溶解試験グループ
JAERI-M--91-01D
JP91070S7
日本原子力研究所Japan Atomic Energy Reseorch Institute
JAERI-M U *"- r (i. B*W.-f-1jimfiSrA!T^mz&ftlX^Z>m?C#&mX-t*
Af-«o(ai^^-y-ii, B*w.?i}Wf-%piTmmwLffiinWiiiw& <T3i9-ii3ia*&»fijffl5*
(T3i9 -n mwM&wmiLMtf a fiRY-anreeiwj> rap / i - <fc s * « « i * & a z * -, x
JAERI-M reports are issued irregularly. Inquiries about availability of the reports should be addressed to Information Division
Department of Technical Information, Japan Atomic Energy Research Institute, Tckai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken 319-11, Japan.
©Japan Atomic Energy Research Institute. 1991 mmmftfr H * w. -? U w se #f w « i* t£ h z fnmm
JAERI・Mレポート CJ:.臼本原子力研究所が不定期に公判している研究報告書です。
入手の開会わせC:i.日本原子力研究所技術情報部情報資料課{〒319・11茨城県明;珂都東
海村)あて.お市Lニし〈ださい。なお.このほかに財団法人原子力弘済会資料センター
(〒319-11茨峻県那珂郡東海村日本原子力研究所内)で被写による実質頒布をおこなゥて
必リ;ます。
]AERI.M reports are issued irrelularly.
lnquiries abωt .vail.bility of the reports sh叩 ldbe .ddressed to lnformation Division
Dep.rtment of Technical lnforrn.tion， ]apan Atomic Ener&Y R筒 earchJn副知te，Tokai.
mura， Nak.-JUn， fbar，味i.ken319-11， J.p.n.
@Japan AtolJ'恥 EnergyR由 佃 町hJnstitute. 1991
編集策発行 日本原子力研究所印 刷 い/;[らき印樹附
JAERI-M 91-010
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(1991^1 J? 23 0 ^ 3 )
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JgiSSFSEBf: T319-11 ^«»S5i5ISBSiS«fiS^fi©2 - 4
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jAERI -M 91 -010
使用済燃料の溶解試験
日本原子力研究所東海研究所化学部
化学部溶解試験グループ※
(1991年 1月23日受理)
高燃焼度燃料の溶解に関する定量的データを取得するため，原研化学部では科学技術庁からの
委託を受け， i高燃焼度燃料再処理試験研究」として使用済燃料の溶解試験を昭和59年から実施
してきた。本試験研究ではこれまで，集合体平均燃焼度8，400~ 36， 100 MWd/tの通常PWR使
用済燃料について溶解試験を行い，不溶性残澄，燃料被覆管，オフガス及び溶解液について，組
成及び放射性絞種の分布等，再処理施設の溶解及びi清澄工程に関連した基礎データを取得した。
東海研究所:〒319-11 茨繊県那珂郡東海村白方字白根2-4
※安達武雄，大貫 守，修崎仙市，吉田伸彦，川村 亘，園部 保，河野信昭，
伊藤光雄，間柄正明，吉田善行，郡司勝文，武石秀世，木村貴海，北篠喜一，
鈴木敏夫，篠原伸夫，中原嘉則，古牧隆美，石川二郎，高橋 昭，横山 淳，
桜井 勉，平林孝図，佐藤 忠、.佐川千明，正木信行，佐伯正克，木村喜久雄，
小原和弘岡崎修二，小林義威，山本忠史，岡下 宏，立川園造
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Dissolution Studies of Spent Nuclear Fuels
Dissolution Study Group in the Department of Chemistry*
Department of Chemistry Tokal Research Establishment
Japan Atomic Energy Research Institute Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken
(Received January 23, 1991)
To obtain quantitative data on the dissolution of high burnup spent nuclear fuel, dissolution study have been carried out at the Department of Chemistry, JAERI, from 1984 under the contract with STA entitled 'Reprocessing Test Study of High Burnup Fuel'. In this study PWR spent fuels of 8,400 to 36,100 MWd/t in averaged burnup were dissolved and the chemical composition and distribution of radioactive nuclides were measured for insoluble residue, cladding material (hull), off-gas and dissolved solution. With these analyses basic data concerning the dissolution and clarification process in the reprocessing plant were accumulated.
Keywords: Spent PWR Fuels, Nitric Acid Dissolution, Dissolution Behavior, Chemical Composition, Distribution of Radionuclides
* Takeo Adachl, Mamoru Ohnuki, Sen-ichi Tsubakizaki, Nobuhiko Yoshida, Wataru Kawamura, Tamotsu Sonobe, Nobuaki Kohno, Mitsuo Itoh, Masaki Mapara, Zenko Yoshida, Katsubumi Gunji, H deyo Takeishi, Takaumi Kimura, Kiichi Hojou, Toshio Suzuki, Nobuo Shinohara, Yoshinori Nakahara, Yoshihide Komaki, Niro Ishikawa, Akira Takahashi, Atsushi Yokoyama, Tsutomu Sakurai, Takakuni Hirabayashi, Tadashi Sato, Chiaki Sagawa, Nobuyuki M. Masaki, Masakatsu Saeki, Kikuo Kimura, Kazuhiro Obara, Shuji Okazaki, Yoshii Kobayash.^, Tadashi Yamamoto, Kiroshi Okashita, Enzo Tachikawa
II
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Disso1ution Studies of Spent Nuc1ear Fuels
Disso1ution Study Group in the Department of Chemistry'~
Department of Chemistry
Tokai Research Establishment
Japan Atomic Energy Reoearch Institute
Tokai-mura， Naka-gun， Ibaraki-ken
(Received January 23， 1991)
To obtain quantitative data on the dissolution of high burnup spent
nuclear fuel， dissolution study have been carried out at the Department
of Chemistry， JAERI， from 1984 under the contract with STA entit1ed
'Reprocessing Test Study of High Burnup Fuel'. In this study PWR spent
fue1s of 8，400 to 36，100 mvd!t in averaged burnup were disso1ved and the che~ica1 cornposition and distribution of radioactive nuc1ides were
rneasured for inso1ub1e residue， c1adding rnateria1 (hu11)， off-gas and disso1ved solution. With these ana1yses basic data concerning the dis四
solution and clarification process in the reprocessing plant were
accurnulated.
Keywords: Spent PWR Fuels， Nitric Acid Dissolution， Dissolution Behavior， Chernica1 Cornposition， Distribution of Radionuc1ides
や TakeoAdachi， Marnoru Ohnuki， Sen-ichi Tsubakizaki， Nobuhiko Yoshida， ¥Jataru Kawarnura， Tarnotsu Sonobe， Nobuaki Kohno， Mitsuo Itoh， Masaki Ha?:ara， Zenko Yoshida， Katsuburni Gunji， H deyo Takeishi， Takaurni Kirnura， Kiichi Hojou， Toshio Suzuki， Nobuu Shinohara， Yoshinori Nakahara， Yoshihide Kornaki， Niro Ishikawa， Akira Takahashi， Atsushi Yokoyarna， Tsutornu Sakurai， Takakuni Hirabayashi， Tadashi Sato， Chiaki Sagawa， Nobuyuki M. Masaki， Masakatsu Saeki， Kikuo Kirnura， Kazuhiro Obara， Shuji Okazaki， Yoshii Kobayashi， Tadashi Yarnarnoto， Hiroshi Okashita， Enzo Tachikawa
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JAERI-M 91-010
1. l iUAH 1 2. -# m 2
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3.1 m:mm 50 3.2 8#8W-:ERft$©ft|tl£i}-tf 63 3.3 wm.m& 79 3 . 4 ^ "• 117 3.5 +7 if * 138
3.6 mmm 149 4. v'a-txifi£f;&frg;o$t Jt+ 174
4.1 mmmji 174 4.2 T^tt5tf£«££!ft&(>'-riOtt:K 174 4.3 teftffe^KWfr* 175 4.4 tHM&^co&frmi.l&fylRVrt-l-si K 176
5. &i [>" 177 Hf S? 177 1C ffi 178 ft m TR\jRVFP<D?®m®.timm iso
in
JAERI.-M 91--010
目 次
1. はじめに
2. 実 験 . • • • • • • • • • .一 ・・・・田・・・・・・・ ...•...•••..•........•••..•......•••.......... 回目目・・・目・・ ・・・・・・ 2
2.1 概 要 ………・・…...・H ・....・H ・..…・田・・……・・ー………・・・…- …・ … ・・・目 H ・H ・ 2
2.2 試料の履歴と秤量
2.3 r線スベク トル測定 目.....・….............. ・・…・・・・・・目白目・・一一…...・・・・・・ ・・・・・・・・・目・・・・・・ 8
2.4 試料溶解 ....・ H ・.......・H ・........・ H ・-・回目目・・・ー・……・ ・ ・……回目目……・・…・・・…・・......... 12
2.5 不溶性残積分析 …...・ H ・目白川 H ・H ・-…目白…・ ….........…・… …・・ …・・ ……・・目… 14
2.6 ハル分析 ………… … …・回目…一.，.・H ・-目…………...……...・.....………・・目白...... 24
2.7 オフガス分析 … …………………………………ー…………………………・・……・ 34
2.8 溶解液分析 …・・………....…・………....・ H ・-……………一 ..….. …….....・H ・...... 38
3. 結果と考察 - ・…一 ……………….......・H ・....…・ ・・…，…・・…・…ー…・…・…一回… 50
3.1 試料i容解 ・・・…・…・・ 一一 一回目・・…・・・・・ ・・・・・…・・ー・・・・田・・・・….. ・・・・… …."・ ・ 50
3.2 絞分裂生成物等の放射能分布 ...・H ・....…………一回目…...・H ・....……………......・H ・... 63
3.3 不総t'IJ量償 ・・・・ ・・・・回目......，.....................................・・・・・ ・・・・・ ・・・・・・・・・・・・・・・・・ 79
3.4 、 rl， ，. ，，......... ... ..回目................................................目白・・・・目..............117
3.5 オフガス ・・・目・・ i・・・・・・・・・・・・・・目目白・・・・・・・・・・ a・・目・・・田・・・・・・・・・・・・・・・ ..一一回目目・田・・・…..........目・・・・一..131l
3.6 溶解液 .........……..・・・・一…田・・・・・・・・・・….......・白白目・・・・・・ー・・・・目白目・・…・ …・・・・・・・・・・ υ ・…・・・・ 149
4. ゾロセス運転条件等の検討 …・・・ …・- …・・・・ …一 ……………・・ ………..... 174
4.1 溶解挙動 …・…・目………ー・・…....・ H ・..・目…… …........・ H ・...........・H ・......回目 ・… 174
4.2 不溶性残債の発生鼠及びその性状 ・・…………・回目………… u ・…………・…・・・……… 174
4.3 放射性物質の分布 一一… ーい目…………・ …・・ ・・…… ……・・………・ ・….175
4.4 的解液中の核分裂生成物及びアクチノイド
5. 結 び …………ぃ………・...・H ・..・・ ………一回目……ー・ ・…………… ・……・・ 177
謝 辞 ..一 一.. . • • . . . . . .…......... …・・田・・・・・・・…...・ …・・・・・回目・・... …・・・・田・・・一一・・ ・・・回目・・… 177
文 献 …・-…・・…… 回目……・・………・… ・… …..……………・・……・・……ー… 178
付録 TRU及びFPの測定値と計算値…・ u ・H ・H ・.....・………ぃ …一…ぃ…………い目… 180
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JAKRI M 91 010
Contents
1. Introduction 1 2. Experimental 2 2.1 General 2 2.2 History of fuel and weighing 7 2.3 >-ray spectrometry 8 2.4 Dissolution 12 2.5 Analysis of insoluble residue 14 2.6 Analysis of cladding material 24 2.7 Analysis of off-gas 34 2.8 Analysis of dissolved solution 38
3. Results and discussion 50 3.1 Dissolution „ 50 3.2 Activity distribution of fission products 53 3.3 Insoluble residue 79 3.4 Hull H 7 3.5 Off-gas 138 3.6 Dissolved solution 149
4. Recommendations for process operation 174 4.1 Dissolution behavior I74 4.2 Amount of insoluble residues and their characteristics ... 174 4.3 Distribution of radioactive nuclides 175 4.4 Amount of fission products and actinoids 175
5. Conclusion 177 Acknowledgements 177 References 178 Appendix Measured and calculated values for TRU and FP jgQ
IV
)1¥ EI~ I !¥1 ~n ()] ()
Contents
1. Introduction
2. Experimental •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 2
2.1 General ..................................................................................... ••• 2
2.2 History of fuel and weighing ‘・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 7
2.3 y-ray spectrometry ..............‘・ ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 8
2.4 Dissolution ......................'.................................................................... 12
2.5 Analysis of insoluble residue •••••••••••••••••••••••••••• 14
2.6 Analysis of cladding material •••••••••••••••••••••••••••• 24
2.7 Analysis of off-gas 8..................................... 34
2.8 Analysis of dissolved solution ••••••••••••••••••••••••••• 38
J. Results and discussion ..................................胸・・・ 50
3.1 Dissolution ...........................P・・・・・・・・・・・・・・・・・ 50
3.2 Activity distribution of fission products •••••••••••••••• 63
3.3 Insoluble residue •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 79
3.4 Hul1 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 117
3.5 Off-gas •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 138
3.6 Dissolved solution ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 149
4. Recommendations for process operation ••••••••••••.•••••••••• 174
4.1 Dissolution behavior •••••••.••••••.•••••••••••••••••••••. 174
4.2 Amount of insoluble residues and their characteristics 174
4.3 Distribution of radioactive nuclides ••••••.•••••••••••••• 175
4.4 Amount of fission products and actinoids •••••••.••••••••• 176
5. Conclusion ...............................................，・・ 177
Acknowledgements ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 177
References •.••. ••••••••••• •••••.•••••••.•• ••••••.••• •••••••••••• 178
Appendix Measured and calculated values for TRU and FP ••••••.•• 180
IV
JAERI-M 91-010
1. I U 6 fcl
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mohxiW)n1-Z>c£fr%ihhx^Z>a LA> L, K»^lt'Eft^^lW^IMH--S£afft7---- ?{t,
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$ h K:¥-BE;C*P8EA> Mitf K U - r A. <)«*•!, igtt^«tf:}$£*frf><!: L T^ffcC^ft, ^Jglstlp!
*f6£-Ji, mf063^ftiXicmmitzm^^¥iiMM&8,400-36,100MWd/t»PWRf£
zttic, ^®mm, mtmw<8 (»*), t7i)-^«sic^i.T, sauatmiM^
- i -
JAERI← M 91-010
1.はじめに
原子iJi燃料の→層の有効利用を凶るため，原子力発電所における燃料，llj燃焼!変化の検討が進行
中であり，我が同でも集合体平均燃焼度 45，OOOMWd/tf!Jj伎の使用梼燃料のjlf処.fII¥を行う Jj・Ilhj
が進められている。綴燃料は，燃焼中に鍛溶性微粒子を形成 L，その微粒 fのJiU丸燃焼度の l
界につれてI脅加することが知られている。しかし，尚燃焼度燃料の溶解に関寸るtE泣的デーータは，
再処f型溶解r:程並びに同清澄工程の関連におし、て，ほとんど得られていtn、状況にある。
Jiji研化学部では科学校術庁からの委託を受け， r高燃焼度燃料再処f型試験研究」と Lて使用済
燃料の溶解試験を，昭和四年度から当初 5 年の予定で通常~PWR 燃料について実施 L てきたυ
さらに平成元年度からはガドリニア入り燃料，高性能燃料等を対象と Lて新たに含め，溶解試験
を進めている。
本報告は，昭和63年度までに実施 Lた集合体平均燃焼度8，400~ 36，100MWd/tのPWR使
用済燃料 10試料についての溶解試験結果をまとめたものである。その内容は溶解挙動を観察す
るととに，不溶性残法，燃料被覆符(ハノレ)，オフガス及び溶解液について，組成及び放射性骸
穐の分布等を調べたものである。これらの基礎デーヲは，再処理施設の溶解及び清湾工符の運転、
条件の改喜子，廃棄物処理処分，燃料の燃焼挙動解析等に役力つものと考える。
ー
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mwmmamwL wm.mkMiaLWM, mtimw,mi$-r$znh>-t, ft,n- ioM^H^K mfmitz., mMtz.mi^zmw<nmmnti- (uv&mtwi, Kftm-wtim-tz) ««• W*.?rtt, Table 2.1.1 lC/j<-t-„ S ft, fitlZfthhtz, ,mmMl%.&7,000 - 40,000MWd . t«,jCHC'H--C«ffl'i'7-'-- ^4-WrL, zhh%i LtbZ, z £t?mm r.®(r>mM VMJi'J tfi<n:ft!K*>ttV/n^*Jlfe&fr$&&ML, ffi,i4-fr0 : i t ! i l f i L ft„ : : T l i , rum
fW*C,iffi«fe4M/ig, ^ i t f ' /HtS- fcORIGE^ 1 ' :••• K£ffK>-tKfuiZ,i|-ft L ft,, ^ . i i ' f t firt£tt-f-«tf«'/> ( U F ^ U v hi«»,][!: l-hli' :(l$ft'>7X) iftSfffffitf (lUK'^iBft „il : •>- ,\, ija i - 4) <»?r*lZ'>K'Xj£Mlil IMiWMW.'•&%&£>, ^ h f>Wf|/(^#^(d L T, ';> W,K^coffl'i Ari&fttffSifi-: P l l ^ ^ ^ n s t L ft,, ^ R « f ktium<n®ft<r> 7 ° - ^ - ^ Fig. 2 .1 .1 (C/j'<+„
wwiimmmmizm^<r>mi&%M,fcm&-b.*K&Kitz&niz.*ii, mm^^^.^t, mm
-iitima, m%n$Mmztertzmz<pJii&t-m<n<%%izir6£}kiz, ®mm-&tfz>mmM l.>ft„
fci-t. -h>ift(n&mm£&*m^tm:^.mzffii;.itz'{£, mmm^i, - - ^ a (40 ml/min) T ' - 'J ^ J- *)&% I fz%m%^t1mWi I ft A*> £>, 4 M i f i S i S C J : ' ) ' < U 7 h£7?¥
$CffH>Sfc,liii*;h£ 9 'J 7" I- y (*-fe/ yRU&mn h ' J - ^Afc^ f r ) O^'J f^St^+Wjfi iS^ft^fflilSZLT^l^riAS-C^So Sfl$$<0filg (-100TC) i ^ ' J 7 A # H ^ w f f i ^ (-20 - - • 50 itjmHzO) *Uffl I ttfrh, ^ u •/ h ©?§«¥+ Kijfeft $hZ>t7tfx%, jS?i|C j§|g L ^:i'^i%^gS-T'fi|*L'A:„ i l i | g f 3 ' ) | ^2%S^-C' i"J7"h •/®.0 i>-t/ •/, MJ •* ^ I t S t - H T i h U + 7 A ^ j f t - - t 4 0 £ft, SMS^iiffttiHSi, • k * f l i : a i L t f i ' k'* ' 7 f | f L , - t o -MZtfkfcRU'lfXt Ita&mitzo
- 2 -
J:\EI~I M 91 010
2. 実験
2.1 概要
N~l lJ i作(，~H をぷ料と L て，燃料の rN W(.ぷ験を'だ!必し rriffý(.j泊料の飢然. 1¥が(fJI(，'I'に'ft;'I:，寸る.j--7
hλu >1111 f.t.的解決の以JI~. 安心分離合(Jい. j!JI・3れた九分析ぷ料. J!IIち.ィ;作WL内情， ハル.
十 7-Ij 'J， )えび的骨平淡に'代、て分析をhった"また溶解liIjiをの y線。lt:射能をi1t1J:λじL. Ij'l.射性殺附の
;守分析ぷ料への分イ1i状態を凋べ fニ l この Il~:では i除・解ぷ!検の慨唆ーと?守分析ぷ料にあtLて適JIlした分
十linひI1IIJ'，じのJj(}、に'代、てn11j主する"
使111済燃料溶解狭間，不溶性P主総iWJ定袋倍政射能i1!l1定装慨すhを)fJt、て， 合.:/-1りJIlJの溶解ぷ
駄を 4た施 Lたけ的解にIIJ，、た使Hli斉燃料試料片 (以ドぷ料と略 L. 分析試料等とi反別する)の燃
焼!主浮(，t.Table 2.1.1にぷ寸、また，今までに得られた，実il¥lj燃焼IJt約7.0uO、40.000MWd
tのぷ料につL、てのmlJJ.Eデ』ー空を解析 L.これらをまとめることで再処照 r場の溶解r:料及び
i，'ii合r:利におけるソロセス運転条件等を検討 L.挺Iiをffうことを 11僚と Lたりここでは，実施
L たf存角1(.，試験の'~験 [J、J'r千を令:休をi虚 L て慨観するの
初めに，A料のI/.{射能己主成分比'$ーを ORIGEN2い :1-喝ドをII!，、て折1¥'，)2計算 Lたけこのwofl(1をwに燃料部分(以ドペレヅ卜と目白川1:成分 :両者化ウラン)と被 ~1'f部分(以ドハ止と日品
川 :ν ルブJロイ-4 )の符守につ，.てl己表1，1:. IkヰHt核締Ir1:を求め， これらのが1を参与に Lて.
分析ぷ料の測定 JiltJえび操作子11闘等を検HLた"，試料の受人れ以降の操作のブロ・ーチャー卜を
ドig.2.1.1にぷすい
!京IiJfjl~処f抑制IJ研究機内の燃焼ヰ;~!IJ定施設セルに搬人 L た試料にあIし溶解に先占って，遮蔽
窓からの 11 被観察及び鈴遮蔽r.t.に設けたスリソ卜を通 L て r 線スベクトノ~ill11定をhったのこの測
定結!.r:は，以後の令:操11ーにおける被ばく防諜対策の参考にすると共に，将官解後における放射性核
係の存分析試料への分布及びその挙動，、並びに分析試料の分取琶を評価する場合の基準と LてmL 、fニ"
次いで.セ I~ 内の遠隔自動天界を用いて試料全量を秤量 L た後，溶解構に移 L. 定流量 (40
mlノ minlでヘリウムを通気 Lた雰囲気中で加熱 Lながら. 4M硝酸溶液によりベレソトを的
解 Lた、溶解の進行状況は，硝置をと二被化ウランの反応により発生する NOx及びベレソトの熔
解に伴い紋IHされるケリプトン(キセノン及び微量のトリチウムを含む)のヘリウム気流中の濃
度変化を測定[て知ることができる。溶解液の温度 (~100'( )とヘリウム雰囲気の圧力 (-20
、-5(¥ mmH2u) を制御 Lながら，ベレソトの溶解中に救出されるオフガスを，直列に連結 L
た:lつの呪若擦で捕集 Lた。第 l吸着器でヨウ素.第2吸着器でクリプトン及びキセノン， トリ
チウム捕集訟でHT形トリチウムを捕集するのまた，溶解の進行状況は，セル内に設置 Lたテレ
ビカメラで観察 L.その臼lを映像及び写真と Lて記録 Lた。
初期(第 21叶まで)の溶解試験には，溶解槽と第 1吸着器の聞の凝縮器に凝縮液受器を設置 L.
蒸経水分等の採取を試みたが，溶解液中の硝酸濃度をできる限り一定に保つには，蒸発水分を溶
η，“
JAKKI- M 91 010
Prill (IDMSift-) £ , 7 H M W J i a C n i S l ^ ? h^ffl'/tfi;^, *•<>+•* J* OYiilWt.K$.fo •y vf-U---y :, V WoL & & JH I. - tz,-,
vtimnm<r>m%• WJ. ?>m<%m<tzfr, %6[>mw,\KmxBii, •mfi^mxinm^tz
^mmmcm^yp •• oyiu 1 tzAmn-.mtt*•>•• * ^mmmncx •>mmm 1 -c, ix >'«^ 0 tt}jU;K±,y>iH<z,.
(1) Mo, Rh. Pd, Tc3H£, l\Sra*,^«S*ifi--/7X--v%)t/;>)t/y>rrfi; (ICP-AES) (2) RUU, wffi'/)-rrft-£ffl^fciDMsa (3) r ? * / -f K ti, « $g x ^ ? h ^Wl'alfc
imrmm<vffifX.K.mcowikM-- xmmn& (XRD&) l a o T i ^ t , (SEM) &a'H fig-7 -f ? p r t 7 { f - (EPMA) tc J; n ffife I TftMIRtfPiMyJ-^SI^
-+-; #xeo#$if •' 1U F««t 0 ft Wi;tc<fc i) ft-MM<?>/iZift^?r-./-io (1) : , H(i, tfifa-s v+v~->* yim& (2) i B K r R V l 2 9 1 «i, n%mM'&iL< (3) 7 u -/ h y & t > ' + - t / y © P & f t J t ( £ , A 'x 9 • - ? h ^ 7 7j£&r>"gi;<7}f/fi3;-
- 3 -
JAEHI -M 91 .010
解情に還流するのが+1利なので，第 3[II!溶解試験以降は凝縮液受総を取り除いて溶解 Lた。
溶解終 r後， 4つの分析試料，即ち1容解液，オフガス.溶解液から分離 Lた'HAWI:残1ft)，;えびハ
ルに対 L， r線スベクトノL測定の後. ド記に ;1~すような符守の分析を行ったれ
溶解液の分析:試料の燃焼度を正確に測定するためにイ寸ン交換分離U、松びに[，，1(.1.休吊釈質局分
析U、(IDMS訟)を， γ ヲチノイドの定鼠に刊線スヘクトノ"mll'，j~訟を， トリチウムの定!誌に液体
シンチレー『シ zン1111J定訟をJtll、たの
，nMt.伐i慌の紛i1.t:吋初. ろ過1t を1!1~、たが，得~ 61'I Jrf千ffJ仇試験以 líキはたl検針ーの被ばく Il~械のた
めにi童心分離訟をJflt、た什
ィ、1符ttr昼前のおlfJlt分析:分JrHた司、総門残1ft.をシーールド竹溶解訟により限的解 Lて，以下のよう
な方法によりi.EM:Lた"
(1) Mo， Rh， Pd， Tc 等は，尚周波誘導結合ソ何ラズマ発光分'Jí:.分析が~ CICP -AESl
(2) l{uは，質量分析計をItH、たlDMS法
(3) アクチノイドは， 目線スベクトル測定法
不溶性残債の構成忌素の相状態 :X線|口l析訟 (XRD語、)によって調べたρ
不溶性残漬の粒径及び構成成分:分取・乾燥 Lた不溶性残績について，走査型電子顕微鏡
(SEMl及び電子線マイクロアナライザー(EPMAl により観察 Lて粒径及び構成成分を調べ
た、約解液中に浮遊している不溶性残演につし、て， レーザーーた分散法ーにより純径を測定 Lたn
，、ルの分析:内側から段附的に溶解して，J.又跳，あるいは吸ぷ.:， さらには拡散によって，、ル内部
に取込まれている放射性微縄の分布状態を調べ， 1:喫Je楽について'どlil夕刊行を行ったn
オ7 ガスの分析:以ドのような刀法により各核縄の定肢を行ったの
(I) :IHは，液体シンチレーション計数法
(2) !loKr及び 1291は，放射能測定法
(3) クリプトン及びキセノンの同位体比は，ガスヴロマ卜グラフ法及び質賃分析法
- 3 -
JAKK1 \1 91 010
Table 2.1.1 Test samples for dissolution experiments of spent fuel
Experiment No.
Sample No.
P r e - t e s t
8 6 B 0 2
No. 1
8 6 B 0 3
No. 2
8 6 G 0 5
No. 3
8 6 G 0 3
No. 4
8 6 C 0 7
Date of experiment 12.3.1986 ..6.1986 20.9.1988 13.1.1987 17.2.1987
Irradiation history 1.1978 ~ 9.1978
1.1978 ~ 9.1978
1.1978 ~ 9.1980
1.1978 ~ 9.1980
1.1978 — 9.1980
Type of assembly P W R 15X15 PWR 15X15 PWR 15X15 PWR 15X15 PWR 15X1
Average assembly burnup CHWd/t) 8 4 0 0 8 4 0 0 1 7 6 J 0 1 7 6 0 0 1 7 6 0 0
Init ial U enrichment (nrtX)
3 . 2 4 3 . 2 4 3 . 2 4 3 . 2 4 3 . 2 4
Weight of pellet (g) 3 . 0 8 2 3 . 0 6 9 3 . 7 4 8 3 . 3 4 5 3 . 5 7 0
Weight of hull (g) 0 . 6 0 8 0 . 6 1 5 0 . 7 1 7 0 . 6 2 3 0 . 6 8 3
Pellet is out Pellet is out- Pellet is a!- Pellet is out Pellet is a l -S t a t e of s a m p l e of cladding of cladding most in clad- of cladding most in clad-
with 3-4 par- with 3-4 par- ding except with 10 pa r t i - ding t i d e s and t i d e s and for a slight c l e s (0 2-3mm) no pointer is powder powder amount of and ponder seen
powder
No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10
8 7 C 0 3 8 7 C 0 4 8 7 C 0 7 8 7 C 0 8 8 7 H 0 1 8 7 H 0 5
17.6.1987 8.9.1987 22.9.1987 17.11.1987 26.1.1988 24.5.1988
1.1978 ~ 3.1982
1.1978 ~ 3 1982
1.1978 ~ 3.1982
1.1978 - 3.1982
2.1975 ~ 2.1979
2.1975 ~ 2.1979
PWR 15X15 PWR 15X15 PWR 15X15 P W R 15X15 PWR 14X14 PWR 14X14
3 1 4 0 0 3 1 4 0 0 3 1 4 0 0 3 1 4 0 0 3 6 1 0 0 3 6 1 0 0
3 . 2 4 3 . 2 4 3 . 2 4 3 . 2 4 3 . 4 2 3 . 4 2
2 . 3 3 0 2 . 2 5 9 2 . 1 6 3 2 . 3 9 1 2 . 2 8 7 2 . 1 7 5
0 . 4 3 2 0 . 4 2 0 0 . 3 9 6 0 . 4 4 0 0 . 4 2 1 0 . 4 1 2
Pellet is out Pellet is out Pellet is out Pellet is out Part of pellet Pellet is in of cladding of cladding of cladding of cladding is in cladding cladding with with 10 parti- with 10 parti- with several with 10 parti- with several trace of cles($ 5 no) cles(# 3-4«i) particles(0 3 cles(0 2 - 3 » I ) particles(3ii) powder is out and poirder and powder iu)and powder and powder and powder are
out
J\ I~I{I ¥1 ~1I tllO
Tab1e 2.1.1 Test samp1es for disso1ution experiments of spent fue1
Experiment No.
Sample No.
Date of experiment
lrradia，ion history
Type of assembly
Average assembly burnup (MWd/t)
Initial U enrich田ent(¥lt%)
Weight of pellet (g)
官官 ight of hull (g)
State of sa田ple
Pre-test
86B02
12.3.1986
1.1978
- 9.1978
PWR 15X 15
8400
3. 24
3. 082
O. 608
Pellet is out
of cladding vf i th 3-4 par-
ticles and pOl'lder
No. 1 No. 2
86B03 86G05
.. 6.1986 20.9.1986
l. 1978 1.1978
- 9.1978 - 9.1980
PWR 15XI5 PWR 15X15
8400 176 J 0
3. 24 3. 24
3. 069 3. 748
O. 615 O. 717
Pellet is out- Pellet is al-
of cladding most in clad-¥11th 3-4 pnr- ding except
ticles and for n slight pOllder amount of
powder
No. 3 No. 4
86G03 86G07
13.1.1987 17.2.1987
1. 1978 1. 1978
- 9.1980 - 9.1980
PWR 15X 15 PWR 15X 15
17600 17600
3. 24 3. 24
3. 345 3. 570
O. 623 O. 683
Pellet is out Pellet is al-
of cladding most In clad-¥lith 10 partl- ding cles(φ2-3mm) no po"Jer is and POIvder seen
No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10
87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05
17.6.1987 8.9.1987 22.9.1987 17.11.1987 26.1.1988 24.5.1988
1.1978 1.1978 1.1978 1.1978 2.1975 2.1975
- 3.1982 - 3 1982 - 3.1982 - 3.1982 - 2.1979 - 2.1979
PWR 15XI5 PWR 15XI5 PWR 15X15 PWR 15XI5 PWR 14X14 PWR 14XI4
3 1 400 3 1400 31400 31400 36100 36100
3. 24 3. 24 3. 24 3. 24 3. 42 3. 42
2. 330 2. 259 2. 163 2. 391 2. 287 2. 175
O. 432 O. 420 O. :3 9 6 O. 440 O. 421 O. 412
Pellet is口ut Pe 11 e t i s out Pellet is out Pellet is out Part of pellet Pellet is in of cladding of cladding of cladding of claddir.g is in cladding cladding with ¥11th 10 parti- with 10 parti- with several with 10 parti- with several trace of cles(tt 5 11m) cles(φ3-41.) particles(φ3 cles(ゆ 2-3..) particles(3聞) pOllder is out and pOllder and powder m・)andpowder and powdel・ and pOllder are
out
- 4 -
Spent fuel sample (ca 3g)
1 -ray measurement ( , 0 Co.""Ru, '"Sb. ' "Cs, , 3 , C s , ' " C e , " 4 E u ]
Visual observation Weighing
Dissolution ( t ) Temperature '• co tOO'C (2)Duorotion of dissolution : ca 15 hr ( 3) Solution : 4 M HNOj 30ml ( 3 M at the end ) (4 ) Carrier gas : He 40rnl/min
Kr Monitoring
NOj Monitoring
Condensed solution (up tp 2nd experiment) Dissolved solution (ca I fi\ )
r - ray measurement U Measurement of particle distribution
Liq. scintilation (# ) ( ""I )
Purification % Liq. scint. I H)
1st absorber
u (Ag.TEDA filter! (AljOj)
2nd absorber
/ -ray measurement Fil ter ( " I )
Dissolved solution (30ml )
Xeolite I3X 3rd absorber
r-ray measurement
Heating/desorption
'H(CuO)
— Heating/desorption
Trapping/Liq. Scint. (0 )
Collection, GC-MS ( K r . X e ; NO,I
Weighing
Filtration 11st-5th Experiments! ( I ) Filtration : single stage suction ( 21 Filter Nuclepore filter ( 3) Pore size : 0. l/im 14) Washing solution • 3M HNOj 5ml x 2 + water IOml
Centrifugation (6th — 10th Experiments) ( I ) Revolution •' ~ 3 5 0 0 rpm (2 ) Centrifugal force : ~ I800G (3 ) Wcshing solution: 3M HNO, 10ml x3
— I
r Inso'jole residue Hull
I Dissolved solution Aliquot
ピ〔1引
(co 1μ1 )
l
u
pト』-g
--e
F
し4 -p
'
S
Fし
7
3
'
S
FEM
• 3 • b
F
、ぜs
z ‘，
Muu
nR
6
o
aE
AHW
Fiv o ‘
ー
Dissolulion
1 1 ) Temperolure co 100・c(21 Duorolion 01 dissolulion co 1.5 hr
( 3)雪olulion・4M HNO， 30ml (3 M 01 Ihe end)
(4) Corrier gos : He 40ml / min
NOt Moniforing
(up Ip 2nd experiment)
M凹s"remen!01 parlitle dislribulion
】S
FL
7
3 '
s
piv -3 ' '
U
OR
S
O
S -
よ』ー
3 H Tropping/ LiQ. Scinl. (fJ)
l
I
'
E l
1 'Hl
1 -ray meosuremenl
Liq. scinlilolion (fJ)
'29 Filter (，..，)
1 Kr ， Xe ; NOx)
」〉}山一ん
三
由
]
{
}
}
(
)
DlS50lved 50lul.on
FillrOllon 1151-51h Experiment5)
(1) Fillral.on . Slngle針。ge5uction
(2) Fllfer Nutlepore lil18r
131 Pore Slze: 01μm
i41 W.田 h.ng50lul.on 3 M HNO， 5ml瓦2+ woler 10 ml
Cen!rilugol巾n(6th -10th [xperiments)
( 1 ) Revolu1ion : -3500 rpm
(2) Cenlrifugol force : -1800G
(3) Wc寸ling50lution: 3 M HNO， 10m l民3
.幽町ト一一一
「国一ーーーー1川 Jble r肘 IdTJe
Washing solution 3 U HNOj 5ml x 2 + water 10 ml
Cenmfugation (6lh-- IOth Experiments) i I ) Revolution : -- 3500 rpm 12) Centrifugal torce - 1800G 131 Washing solution 3M HNO, 10ml « 3
Insoluble residue Hull
/ - ray measurement
Aliquot I ' - C O . ' - V W C S ,
' " C s , , 4 ' C e , ' " E u )
Dissolved solution
~ y-ray measurement
Weighing ( 6 0 C o , ' " R u , , M S b , " W W ' C e , ' "Eul
Expelling of Iodine (N0„ supply+KIOj addition]
Nondestructive analysis Cutting/Weighing
EPMA
SEM — Nondestructive (1/4 )
XRD
Destructive cnalysis
— a-ray measurement lll.Np, Pu.Am, Cm]
IDMS IRul
- Liq scint (0) ITc )
Ag filter TEDA filter
/ - ray measurement / - ray measurement
( ' " I )
n EPMA
Dry analysis (1 /4 )
Liq. scint I 0 ) I ° H , ' " I )
Ion chamber(01 I Kr
^ Wet analysis (1 /4 )
* - ICP-AES — Liq. scint (0)
(Cr,Fe,Co,Ni,Zr,Mo,Tc,Rh,Pd,Sn,Ba) Ion chamber (/)) ("Kr)
a-roy measurement (U,Np,Pu,Am,Cm)
Aliquot
Oilution (ca 50ml )/aliquot
/-ray measurement : I m l
— /-ray measurement
Chemical sepn. with spike : 1 ml Chemical sepn. with spike : 1 ml Ion exchange
sepn • a-ray
• IDMS
Chemical sepn. with spike : 1 ml Ion exchange
sepn • a-ray
• IDMS
Ion exchange sepn • a-ray
• IDMS Chem sepn. without spike 1 ml
Ion exchange sepn • a-ray
• IDMS
a-ray measurement . 1 ml
a-ray measurement
, so>„ ioeD irs~. ( Co, Ru, Sb, Cs, Cs, Ce Eu)
(Np.Pu.Am, Cm)
(Nd,U,Pu)
( " 2 U , " 7 N p Am,Cm )
Tririum measurement 1 ml
Purification/L'q. scmt (£) Tririum measurement 1 ml
Purification/L'q. scmt (£) Tririum measurement 1 ml
L/ i
r / - ray measurement { s o Co, , 0 5 R u , ' " s b , , 3 *Cs, l 3 7 Cs, '*'Ce, "*Eu
I C P - A E S (Cr,Fe,Co,Ni,Zr,Mo,Rh,Pd,Sn)
Fig. 2.1.1 Block diagram of measurements in dissolution study of spent fuel
-・・圃/
~
‘。 106.... '2~ ( '.CO， 'vvRu， "'5b， 13"C5， 111CS， 1“Ce，
"・Eu)
232" 237.，_ 2)8 ('''tJ， "'Np， ".p叫，
An1， Cm)
l
u川3 (
(Np， PU， Am， Cm)
INd，U，Pu)
Purifica!，on/ L'q scinf (p)
α-ray measuremenf
開園二， ，ずI吃 }， lピ， ，μπ
4)州0'hm950lul '0" 3 M rINO， 5ml 丸 2+ 'H o~er \Om~
Cenlr"uga"on (6 Ih '.10 Ih Experlmenls i
I 1 ) Revoluf'on -3500 rpm (2) Cenlr'!ugol lorce . -1800G
(3) Washlng solu!ion 3M HNO， )Omll3
印
l
a
ω「ぺ」一へ乙ト
1 'H， 1291 )
1 Cr， Fe ，Co， Ni， Zr， Mo， Tc， Rh，Pd， 5n，目。)
1 U， NP. Pu ‘Am. Cm)
-u
pp」
• 5 e
piv
• • '
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7
3
'
S
FEv
• 3
t
'
hU
F3
5
2 ，
u
D門
s
ロ'
，
n
F‘しν 。
6 1
r V roy meosuremen!
(Cr， Fe，Co. Ni.Zr， Mo， Rh， Pd， 5n)
slock diagram of measurements in dissolution study of spent fue1
lCP-AES
Fig. 2.1.1
JAERI-M 91-010
2.2 mwommtwm
xmrnstm^mmifc 1 0 i m m w m m ^ , s t i l u s a, BM%, s * ^ Table 2.1.1 f-^-To JWti, M&Vf¥%jBM]&X', 8,400MWd//tA>fb36,100MWd/t«|EiaW'a^*&
^U'y HAS, «S5"^^C@l^$tiTl-fc«(i, $4[5],f«4 ( ^ f S ^ : 86G07) S.0^ 10 01* ff (87H05) WATr*ofc0*
tt$itS.n*~Mfrmitz&, ±®^^trfe-fe^l*lt |9:gLfcit 'H^SHttJ;f5, i §8?$£*£3 i ,bfrm (HfeS:3500rpm: Jt.|L«?J^1800G) L, itjifrffT-ii* Lfc„ l ^ t t S S i M f t t i , jl?!fc
- 7 -
JAERI -M 91-010
2.2 試料の履歴と秤量
本語手解試験に使用した 10個の試料の試料番号，試験実施日，燃焼度，重量等を Table2.1.1
に示す。試料は，集合体平均燃焼度で， 8，400MWd/tから 36，lOOMWd/tの範囲の燃料集合
体から採取 Lたものであるの搬入された試料の溶解前の状態は各々異なり，燃や!被度管中に燃料
ベレヅトが，ほぼ完全に固定されていたのは，第4問試料(試料信号:86G07)及び第 10回試
料 (87H05)のみであった。*
秤量には，セル内のlht隔自動天秤及びセノレ外の直示w.微最天.fl'の 2t~ を用い，試料令:耳Hit.ハ
ル及び溶解液の符最は，遠隔自動天f1'で行ったの
不溶性残i査は，当初，溶解液からろ別u筒集 Lた後，ろ過装置からフ fルターを取り外 L，放
射性物質の飛散を防ぎかっ使用した薄膜フィルターの取扱いを容易にするため，軽量プラスチソ
ク容器に収めてセル外のデシケーター中で減圧下にて 4~5 日放置して乾燥した(乾燥剤:シリ
カゲル)η 不溶性残法重量は，直示型微量天秤で秤量 L，フィノレター及びプラスチック容器の重
最を差 L':Jll、て求めた。第6回以降，不溶性残衝は，一晩静置して沈降させ，上澄液から溶解液
分析試料を一部分取した後，上澄液を含めセル内に設置した遠心分離機により，溶解液全量を遠
心分離(回転数3500rpm:遠心力約 1800G) し，遠沈管で捕集した。不溶性残清重量は，遠沈
管内の不溶性残檀をろ過法と同様にデシケーター内で乾燥後，微量天秤にて秤量L，遠沈管の重
量まを差 L':Jll、て求めた。
本燃料の切断 fダイヤモンドカッター)時では，全て燃料は被覆管中に充損された状態にある。従っ
て多くの試料では，運搬中に燃料部分が崩れたと恩われる。
7 -
JAICKI M 9! 010
2.3 r!&*^<7 \-)LMj£
2.3.1 i l -Mi l l •vL'IPII!!J^)^A|)'r-#./;f*f||i:
)
1r«-n'l'{ciJ:, , k ,Co, ™Ru - Rh, " 0 m Ae, 1 2 5Sb. "'Cs, 1 : l rCs 15a. '"Co- l>r&0:,Mliii1!-i'ntm')tiifcc>)}i^r®ftH\mM>{i:ft.LXtsi). ZhhiL -l|
- n • -r cj //.^l-ffi ',> <\i £ imw. + ^ - 1 ft- x$h„
2.3.2 r WalKfti-X h mmitM'al
» i r ? f ' $ ^ r $ « n * l ' ^ ; A £ <. * * hoyM'j-ZHiE-t6.&•%&&%.., % i x , timrffifoim MfOI'-jA-^iS'l/c-r. t- *• -+'- - Miffs'& IK! i -T 3 *1U h « r IS&tft/fi-tS&ffi&jgtf, schCj&mv)
rmzm^m^t ixmiMfeiummmztizqn, %h£m^xmowft<»#tfnti*&#>& u
?};--3,Zn\i>tz 'TWilO^^^mmt I X ""Ru - Rh, l : MCs, " • ' C e - P r ; £ 0 ; i ; " , E u £
«*f_(J:A:? £, . s W f t ' ^ W t t ^ f - ± o W . / C ? J « T - , ft;m^'n>xmWtc:WPr£n--Zimm
£ f t i 1 # t i / c l > l«; /y;- t - (J : . Gef£!f i$0 r *8 * - ? I- "-'rfft?^ (FWHM) (i, 3 KeV IX
h'-cr;;i,n&4' (-2ookc P S) iii'*L/i'»jfl6tr#)'), irifeuiiii;ii«rf^in]ft3oof>-f, vMian.^m) Mttf't'} dh * k //&{" i &ffl&<0»qM&tt:$.it<'>*i,i3i*r Table 2.3.1 t07';-f „
2.3.3 i$fi¥ iiii,R^<?) « S g f j»]&
•Kf;Ki, •^f'H^ :2rK?Ji'-J3mm-• 5 mm $fc|fcW3 C S i i , 20ml*"7 X ^ A ^ l - / H g C A o
#Mffi*iICfctt;*>,I>W£ ?-^*tffigsOgdi6V) --|&J&Fig. 2.3.1(c)c,j;-f r, ffliJ5^-efi. J*fl
« A, -. ^ - -f + /Hffi r, Ift-fc ^^^H«IJ*> ib -t /HAjrj90cm Wf&KKiffll! L, lfttt<0»#fffi®lg
r-it. L- -c ^*i*t-fiij A- ib ffi is * T'<nmm&m& 11^, K;wiv\<r>m:w<r>,37cswi4#tffi«, ^ M + W i 3 7 c s < K m m ^ % i ^ t u & i , mmmnm
- 8 -
I..\I~I~I ¥1 91 010
2.3 r線スヘクト)(，測定
2.3.1 j1!IJよJ!!11
ソじItIJlliJの冷去11 今併に N~ Ij Jii'f抑i料'1'には. '''Co. 1";Ru~' Rh. lIo'"Ag. 12oSb. I:¥.ICごむ 1:¥;('，
1311. 1I1(、{" 1'1・)l..ひ 1'.1Eu ~~:(')Jt'/!'ë rJ') /.f.命のj心、 r線吹fll絞的が{{作 Lており‘そJれ1fん)(は1、J川!
耐似~J検世紫!川川淵il!1洲!引川lリlれ〉定上 hが~ 11吋1ザ引叫J川川Ii能1企七である 従 4つ》て {i渋'f存?存4鴻角解平約制li前ii拘狗ijν，.主M料fí'~燃引 F料.千卜へ L ゾ 卜1 ハル l 及ひび(/治'f存f予j抑W解n後走札sぷi主z
イ小h、，(f行j什げ川l'刊'1伐I消作八、，礼L υの)r i紛線i唱涼8泉!:z..へケ卜 Jル1-illJJ'J.:を11今ごとによって. これら校純の欣射能分(Iiを知ゐ
ーレ ι~ ~ア元， ;' 一、-..... - .'
(r;角I(ljijぷrりえび出時午後ぷ料のmll'，とに(1. tj'<.射能11¥11'心弘WI1:tJ) .l~1; と l て牧師lil た y 線烈11'，じ全日町
会IlIl.てillil'，心l!eii'ぃ f刊をや五の欣射能比をJとめた I，!，jI"i(})槻11・2とかム出向I(¥Iii!をの許試料'¥1のれ級符Iに
-) いての1]'(身、Ui!:分命令J巴fW十ろ二次ができる
2，3.2 i'線il!11定弘前によろ股射能比例l定
N~ l\1i奇怜料体を輪切りにLt.ニぷ;料の y 線スヘヲトル illil定では、燃料へレ，卜，燃料被湾竹及び
il1れど作際学 T線の吸収がJ、きく.それらの得シを補1Iすろ必要がある》そこで. ~íj~L~ r線杭l十jf表
向の内かんj菌、町tC-J ネノlギ--IIH隔を附いて 31>:1:)， 1:の r線全般lH寸る校微を選び，それら十五ft/'(の
y 線を I)~ i;jj際司ζ とLて相対的検1/1効ヰqlll線を憐築 L. それを/jjいて他の絞筒の相対的を求めろ }j
O、2守トを!lIl、た 今!日lはこの 1)'1 凋;f，i~1宇中東側と lてl削 Ru'-Rh. I:HCS， I"'Ce -Pr J:えび 1:1.1巳uを
派)11Lた fIJl¥Jで空ろ r線は， これんの骸待の'1"1則。U:の関係で燃焼!皇冷よIJU年間及び試料の形
jたまたはんき δ.ぷH'ii;f，)ーの付'ti浮により只たるので. Í'í-ぷ料につ L 、て適切な解析条例ーを，d'~草機
に人 j)すれば‘ 1・線ベヘワ卜 I l- iJllI定及び解析は!'I動的にj庄 UL 紋射能Jtが ~:fl:lされる<"， I試料こと
に形状が'変化 Lてもその'11'、化に対比、 Lた解析ができるので、燃料へL-.'}トが多少崩れていても^
~ tc!(11事は tn、 この JiiJ、では. Ge 検lfJ6t~の r 線スヘケトル分解能(ドWHM) は. 3 KeV J;J
ドで I~':j ti' f数本(-200 kcps) il!J1泌が "1能であり.最t>Ji!¥lj'，じ解析時間約300秒で. 主要級絡のat射
能1tが If~ f)れる ふ1iil、による測定の再現性検討の結果を Table2，3.1にポすけ
2.3.3 的解liij，;式料の-Jt蔽綾測定
ぷ料は，険料俸を長さが)3 mm~' 5mm符に輪切りにされ， 20mlガラス製パイヤル胞に入っ
て，実I!l燃料試験不から般人されたの溶解前の-Jt般廃測定では， これらのぷ料を，パイヤノレ瓶中
に保NLたまま. r線スベクトノレ測定を行った】
-Jtli度壊関1]'，.どにおける，j:計十と y線検出器の配品目のー例を Fig，2，3.1(c)fこぶすの測定では，試料
の人ったハイヤ}!-瓶を， jZTセル外壁外側からセノレ内約90cmの位置に配置 L.試料の放射能強度
;こi亡、仁て外墜外側から検出務までの距離を調書聖 Lたい
{;':解liijの試料中のI37CSの放射能は，溶解液中の 1."CSの紋射能に等 Lいと仮定し溶解前の他
の y線旅flj伎極の放射能を次の式から算HlLた、
y線紋H1核種の放射能
=(非破壊測定による 137Csとの放射能比)x (溶解液中の 137Csの放射能)
- 8 -
JAKKI- M 91 - 010
2.3.4 ftflT&ttWjWIifflim?
1500fS) $v£ftfc<k<o
' ^ : f f b ^ f c ^ H ( 2 0 r a l * ' 7 X | ! ^ < -f ^JfiSc^.ftAft/,:* £<0<G<r>)
fc, ffiKr«MiEt[i, K K r i R I L ' x ^ / ! . * • - » r * l (514 KeV) £Slcl±J-f 5 ^ S r l f W & I ^ f f i
- W i L t , » l t«g«Eff l f f l»*l f t«»O t »J) i i«Wiei t f i fK:-3 i . 'Ta i5£©EBFig. 2.3.1(a)
& Of Fig. 2.3.1(b)fc^-f 0
J八 ERI.~ ¥1 91 -010
2.3.4 分析試料の放射能測定
溶解後の分析試料の r線放射能は，次のように測定 Lた。
溶解液:希釈 Lた後，ポリエチレン製棒瓶に約 1ml将分取・秤量 Lて，正確な分取率(約 1/
1500倍)を求めたもの
不溶性残檀:得られた全量(ろ過フィルターと共にプラスチ y ク容揺に，あるいはガラス製遠沈
管中に封入 Lたままのもの)
ハル:得られた全量 (20mlガラス製パイヤル瓶に全鼠入れたままのもの)
オ寸ガヌ中の B5Kr:得られた全量(第2吸着器[ステンレス銅製湾総，壁厚約4mmlごと)ま
たIlSKrの補正には，郎Krと同じエネルギーの r線 (514KeV)を放出するIlSSr標準線源を用
L 、た。
-例と Lて，放射能較正用の標準線源及び溶解液測定試料について測定の配置Fig.2.3.1(a)
及びFig.2.3.1(b)に示す。
- 9 -
Table 2.3.1 Reproducibility of nondestructive Y-ray measurement for the test specimen before dissolution Counting time: 1500 sec
I s
Samp 1 e Nuc 1 ides Act iv i ty ratio to , 3 7 C s (X) Coeff i c ient Rat io at Relat ive (Count ing 1st 2nd 3rd • ean of var iat ion(JS) 5 y of value to
rate) coo 1 ing(X) 86B01
Co - 60 0.0125 0.0121 0.0123 0.0123 1.6 0.0161 100 Ru -106 3.06 3.05 3.06 3.06 0.2 15.7 100
86B01 Sb -125 1.44 1.42 1.45 1.44 1.1 2.54 100 Cs -134 4.24 4.20 4.17 4.20 0.8 9.13 100
[55kcps] Ce -144 4.07 3.79 3.93 5.0 33.8 100 Eu -154 0.897 0.912 0.896 0.902 1.0 1.04 100
Co- 60 0.0113 0.0112 0.0110 0.0112 1.4 0.0146 91 Ru -106 3.08 (2.96)-' 3.08 3.08 0.2 15.8 101
86B02 Sb -125 1.37 1.41 1.37 1.38 1.7 2.43 96 Cs -134 4.26 4.23 4.20 4.23 0.7 9.20 101
[55kcps] Ce -144 _ — Eu -154 0.902 0.888 0.887 0.892 0.9 1.03 99 Co - 60 0.0136 0.0125 0.0134 0.0132 4.5 0.0173 107 Ru -106 3.01 3.01 3.05 3.02 0.8 15.5 99
86B03 Sb -125 1.47 1.47 1.42 1.45 2.0 2.56 101 Cs -134 3.79 3.80 3.78 3.79 0.3 8.24 90
C38kcps] Ce -144 4.06 3.87 3.84 3.92 3.03 3.7 100 Eu -154 0.797 0.794 0.793 0.795 0.3 0.918 88
* 1:0Bitted in the mean value calculation
Tab1e 2.3.1 Reproducibi1ity of nondestructive y-ray measurement for the test specimen before disso1ution Counting time: 1500 sec
5a聞ple Nuclides Activity ratio to 137CS (%) Coefficient Ratio at Relative (Counting 1st 2nd 3rd .ean 。fvariation(見) 5 y of value to
rate) cooling(") 86BOl
Co -60 0.0125 0.0121 0.0123 0.0123 1.6 0.0161 100 Ru -106 3.06 3.05 3.06 3.06 0.2 15.7 100
86B01 Sb -125 1. 44 1. 42 1. 45 1. 44 1.1 2.54 100 Cs -134 4.24 4.20 4.17 4.20 0.8 9.13 100 、~、
C55kcps] Ce -144 4.07 3.79 3.93 5.0 33.8 100 Eu -154 0.897 0.912 0.896 0.902 1.0 1. 04 100
見
ド。... 一ν' Co-60 0.0113 0.01l2 0.0110 0.0112 1.4 0.0146 91 '.c Ru -106 3.08 (2.96)・I 3.08 3.08 0.2 15.8 101 5b -125 1. 37 1. 41 1. 37 1. 38 1.7 2.43 96 '='
86B02 c Cs -134 4.26 4.23 4.20 4.23 0.7 9.20 101
[SSkcps] Ce -144 Eu -154 0.902 0.888 0.887 0.892 0.9 1. 03 99
Co -60 0.0136 0.0125 0.0134 0.0132 4.5 0.0173 107 Ru -106 3.01 3.01 3.05 3.02 0.8 15.5 99
86s03 Sb -125 1. 47 1. 47 1. 42 1.45 2.0 2.56 101 Cs -134 3.19 3.80 3.78 3.79 0.3 8.24 90
[38kcps] Ce -144 4.06 3.87 3.84 3.92 3.03 3.7 100 Eu -154 0.791 0.194 0.793 0.795 0.3 0.918 88
車1:0圃itted in the mean vnlue calculation
JAERI-M 91-010
Lucite plate
(Ol
(C)
Standard source / (Cs-137 ,Eu-152)
tOml Polyethylene / cylindrical bottle
123 cm
Vial
4-( _ Pellet
spcimen
Adjustable holder
Inner box-
5mm Lucite M z1
30mm <t> Hole
pn /
6e detector
Rl 43 cm
Ge detector
4Omm0 d™
Fig. 2.3.1 Arrangement of samples and detector in the nondestructive and destructive "y-ray measurements
(a) Standard source, (b) Solution sample, (c) Pellet specimen
- 11 -
jAERI-M 91-010
(0) 一~f下下rドド~LU下戸Lいu一一竺ucぞJci
:;;:;:コ-::二::::;;;;;ニ;;;;ニ;;;:;;:l;:j一一一旦H(b)
43cm
123 cm
nu uv
HIll----
(c)
Pellet spclmen
Inner box
Adjustoble holder
Fig. 之.3.1 Arrangement of samples and detector in the nondestructive and destructive y-ray measurements
(a) Standard source， (b) So1ution sample， (c) Pellet specimen
唱EA''A
JAKKI M 91-010
2.4 mm%M
2.4.1 mw&ft--
Hi-i> x-M:.x-£Z> J;o t ^ o - c i , - 5 o <£fflri^.W6fW^l^«i&£Fig. 2 . 4 . 1 1 : ^ *§*gt »F'5!:-r-(J:, ^T^fcW.&W* (^'J ^ A , +-v 'Jrtf^jffiftuoml/min) -r-^JSfc'fr-^
RiWa, $ « $ £ LT4MS86£30ml$rHH', U&^IMUQOV, l'-)/Eifo-50mmH2CH-,$«?
loo'cx& -, i m m m 1.5B$fM3-c#> o fc (* w&, 'ttau- & * * xnrj 1 B#SI^w-t-z>),
2.4.2 '/rftjKnnmh
r-H-i'iMimfW-ifc'/ttHi&.ntlti., ik^x&ic&^fcl:*)^ (2.2©M?J S0«j§SPjg*>^^
ZhZh&HRi?•>*"* {&&$]••>*)*?*) flTll(4-5H) L, *©B*&ffiij;£l
2.4.3 ^ W ^ S t
£ « & & * ; : £ * N0 2 *-*- - - fc iS : J t lT :*£ 0 N0 2 * - 2 - - ? ( £ , *•=•*- i t gJK: &$]#;«: "ft'* (20ml/min) *fctig£4? (4ml/min) &&*&L, NO £ N0 2 KL^fc-tS ,1 i K: «fc 0**
ti.%k I tz..
- 1 2 -
JERI . ~1 91 -010
2.4 試料溶解
2.4.1 (ff解条件
的解決l斤ii，各符!の溶解条件即ち4、活性雰開気、'空気雰聞気及び二関変化策素添加1';;;開%のL、ず
れにも;r-tLi:.:できるようになっている、、使fHi斉燃料溶解装置の概略を Fig.2.4.1にぷすο 本試験
研'だでは‘令てf、t，ii11'#閥I:，{( (へIjウム，キ.¥・ IJγ ガスiiU量;40mJ/min)で総解を行ったυ
l手4解U:，的解被と Lて4M硝酸30mlをHlい，組度を最高 100'(，内IF約一 50mmH20に凋幣
l たがらfr '、たけ溶解時間は， I脊解惜のヒ--?・ -7在~尽の入力状態でが.J 2時間，その間的解液が約
100'CであっfこI!.'fll¥lは約1.5時間であった{その後，需品tになるまでに約 1時間を要する)円
2.4.2 分析ぷ料の搬HI
的解終 f後， 7N解液の忌:鼠をftf散L-f巨静霞 Lてから，I:i登液の 4 部を分取，希釈[てセノレ外
にil:(1) IH L語字解液分析試料と Lた， (:欠L、で既にj主へたように (2.2節参照)残りの溶解液から不
的1"1伐的の分離をfi-，た』不溶性残j慨は，洗浄 (3M硝酸，水の順序。但 L第7回以降では 3
Mli内般のみ) L， また， ハルも同様の洗浄 (3M硝駿，水の順序)を行勺てセノレ外に取り出 Lたり
それぞれを減圧デシケー空(乾燥剤:シリカゲル)内で乾燥 (4~ 5日) L，その重量を測定 L
た後，各々の分析ぷ;料を作成 Lたのなお，オフガスの分析試料である 3つの吸着器は，溶解糟を
11'，(1)除いた後，速やかにセル外に取り出 Lた。
2.4.3 溶解挙動
使m済燃料溶解告を慌には，終解挙動を把握するために，イオンチェンパーによる Krモニター
と吸相変訟による N02モニ担』ーを設置 Lてある。 N02モニターでは，モニター直前に強制的に
'空気 (20ml/minl または酸議 (4ml/min)を供給 L，NOをN02に酸化することにより燃
料溶解のモニターを行った。
また， 到lの溶解試験については，セル内に設置 Lたテレビカメラで観察し溶解状況を把握・
記録 Lたり
12
JAERI-M 91-010
Pressure , . Gauge ( p )
Thermometer
ah HNO3-1
H e -
D> Video Camera
Iodine Absorber
r C ^ l -
Vocuum Pump
N 0 2 Monitor
1 i
I I I I n Kr Monitor n W [J
Tritium Absorber
Dissolution Vessel
Kr Absorber
Fig. 2.4.1 Schematic diagram of dissolution apparatus
- 13 -
Pressure Gouge
HN03
He
口Video Camera Dìssolutì~n
Vessel
JAERI-M 91-010
Vocuum向mp
Fig. 2.4.1 Schematic diagram of disso1ution apparatus
13 -
JAKKI M 91 010
2.5 * 8 t t » J H W
2.5.1 ismwu
mi tim'>iim:\r-m, -m®Qdkvmmm~±ofcK7m\\<F>w!v&.*'u~>^,
© v • - f • • jfcjftfiL&i- J; 5 -I^tt.flifiSw W f B ) - W i '
(?) SKM ftL>' KPMA C i l i ^$tt:*£fffW8i&
(51 4^M;«irift« ! - ^ W 5 ( J W / > « C ^ - / / > W (Ke, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, $ )
f6) « $ f t l l i W S ( r ? + / -r K) <oft.|tf£f»l'£
2.5.2 ^tt.flii 'JWfis*-, M'aL&Wfiiijfife
',}ft<r> 7 o --•>•- h £ F i g . 2 .5 .1C, f ; t „ 7C#?##f t f e ^ T , ^ ^ - 7 A © ^ ® ^ - ^ • mWt,
•v -r .- ••? A « M f i f t & f r m t.'/>tff2; 1 1 ->X&mX'& h (if A« 0 T'fc < , ^ f f i $ i t < D £ f c 5 i m
m®.XfrZ 1 0 6 Ru 4-'/>Ji-C'b 6<nxi&7cm<» ICP - A E S 2 ; £ f t « c < L f t A t ^ l j t * 5 0 * fc,
•7- ? ••f. + Atfyai t t tc l i , 1CP - AESU;£®mii\tiiftM-f&ft-> v 1- u~-> 3 yft^ffl^, *
© m-hhtz^®'&nm>t-ft^&mitcm^ ? <**-t&i<cwmTkurm\i£ik'u*>c,
f i^WltC^-ofcT^tt^liti-SU^o-Ci^SWKSr^tiSaf (10ml) fc&l, & 1800G (3500rpm) X'jg'L'ftt&Z'n'i*
- 14 -
J，¥EHJ ¥1 91 010
2.5 不溶性残澄分析
2.5目 1 iF.l!泡JtJ!
本分析で{ム燃料!開射小に，¥ずる(長嶋1'!介拘:物に棋づく不吟性F主演を rた測定対匁と Lたい分
Jf( t tニmiJ'，ι試料にあtL， .JHi夜 I袋lU~び彼壊がによる次の 7 J1m の測定を行った、
心 不riit'¥:r量的，長 lilの将器
(2' l-.ザー光;散品UJ、による 'Hii仲子量消のN:ft分骨intlj定
⑨ SEMJ.えび EPMAによるィ、総1''l:'f量減の観察
(，1) X線!'付1iによる不溶11残1ft小の村iのい1・JE
知 f、前例?主的の Uc憐fJ1i:成分の江Jぷ分析 (Fe，Zr， Mo， Tc， Ru， Rh， Pd，等)
(有) 何線。I{Ifl骸縄 (γ ケチノイド}の股射能測定
(]) r 線~lI lt主将iの決射能測定
2.5.2 '1、総11残討をの備集，測定及び分析刀法
ヨ16!"J溶解試験以降，不溶性残債の捕集方法をろ過法から遠心分離法に変更したο 不溶性残揺を
分析のフローーシーートを Fig.2.5.1に示す。尤素分析において，ルテニウムの蒸留分離・精製は，
，~チ二ウムの Ili](主体希釈質最分析授、にとって必須であるばかりでたく，不溶性残誼の主たる放射
能微である l州 Ruを分離できるので他疋素の ICP--AES法定量にも極めて有利である。また，
チ 7 ネチウムの定~に(1， lCP -AES訟と溶媒抽出分離一液体シンチレーション法を用い，そ
れらによる定位結果を比較 Lた，
以ドに'n容lH主済ーの締i集，分析及び測定方法を述べるn
(1) 7)過U、による不溶性残僚の揃集MT.
① 試料溶解終 f後，使用済燃料溶解液を一晩放置するの
② f、j待外子主演ろj盈装置により溶解液から不溶性残誼をニュクリポアフィルター (0.1μm)
1-.に分離するい
③ 新しい 3M硝敵数 mlを加え， フ fルター上の不溶性残遊を洗浄する。
④ ろ過装置から 7 {ルゲーを取り外 L，減圧デシケーター中で4~5 日乾燥する。
⑤ f専られた不溶性残績がト分に乾燥Lた後に， フfノレターと共に秤量及びr線測定を行う。
(2) 速心分離法による不溶性残績の捕集方法
① 試料i容解終 f後，使用済燃料溶解液を一晩放置する。
② l:i登液をピベ y トで分取するの
を 1詳解槽に残った不溶性残j査と一部残っている溶解液を共に遠沈管(10ml)に移し，約
1800G (3500 rpm) で遠心分離を行うれ
④ 遠沈管中の上澄液を取り去り，洗浄液と Lて新Lい3M硝酸約10m!:を加え，再び遠心
分離を行うの
⑤ この操作をさらに 2同行って得られた不溶性残澄を洗浄する。
-14一
JAERI-M 91-010
mi, i<T'imftiiii!-e*4n .= «&<$*> 'krAzft^ixttwyftmmti^nti, ^~-
(a) m^mn
(b) i»l5g*ff>
(c) «E3/£-
® j m & $ & . '-ilfi ( to25t ) * T - » f t L f c t t S ^ * ^ ^ ( S ^ A > ( b , f#JgLtV'?,T-
© j® ^f tof i r . f t *e 5 i ^ C 3 M68® & Jn* .T#& L fc$, s K f l f l - t t J ^ l l f c J; 0 ,tt
(4) ^Sf iHi^MSsI (SEM) R ^ 1 f - * l ^ -f ^ r + H -t'-ffig (EPMA)
EPMAiimwmWlCi '), * ^ H 7 v V-c-Spaft L T f£*|-f i„ © : h t 2 P . ; t - / M l - 2 a « T L , # M n & • &m irmi^Kfflfet So ® - V>mm* * - -t: v l f L t SEM &£>* EPMA MtfflfW.fc -f -5 0
(5) Xf&IsJifr
WTt^- t^ f f iC iO 'F^ t tg lS^^BicL .T l^x^W' f f lC-o i .TB^^ tTofc (Fig. 2.5.
- 15 -
JAERI -M 91.-010
⑥ 遼沈管中の洗浄液を取り去り.減配デシケ』ートー中で 4~5 日乾燥するの
⑦ {尋られた不溶性残績が十分に乾燥Lた後に遠沈管と共に秤量及び r線測定を行う O
(3 ) レーーザ一光散乱法による不溶性残僚の粒径分布測定
試料溶解直後，溶解液中に存在する不溶性残詩型は，その人ー部ヤJIM1.遊した状態にあり，溶解
液は，黒く不透明な溶液であるn この溶液から，少鼠を分取 LてN:i王分布打(lJ定用試料とL. レー
ザ一光散乱光度計により溶解液中の不溶性残椅のw草分布をdllJ定 Lたの
(a) 測定!京湾
測定対象である不溶性残消のような微小粒子は，溶液'1'でブラウン運動を Lていると仮定
L. この粒子にレーザーー光を照射すると， レーリ一散乱によりドヅプラーシフ卜して線幅が
広がった散乱光が得られるのこの散乱光からホモダイン誌によりビート(うなり)を生じさ
せ， これを光電子増倍管により検出し，得られたデーーヲを基に対象徴小粒子の流体力学的半
佳(ストークス半f壬)及びふの分布を求める4)e5Li
(b) 測定対象
この測定では，統計的精度を向上させるために適切な試料濃度に調整 L，また計担IJ回数を
大きくする必要があり‘通常の計測には試料~たり約 30 分の時間が必要であるのよっ
て， この時間内では，沈降せず，浮遊している約係の比較的小さ L、(軽L、)不溶性残提言のみ
が測定可能である。また，本'実験では，できる限り溶解液中に近い状態で存在する不溶性残
液の粒径分布を測定するために. illlJ定試料の希釈には， 3M硝酸を用いたの
(c) 測定方法
① 試料溶解後，宗蹴(約25'()まで放冷 Lた状態にある溶解液から，浮遊 Lている不
溶性残疫を含む溶解液(約 1111) を測定問試料管に採取するの
② 適当量のfUーになるように 3M硝酸を加えて希釈 Lた後，粒径分布測定装置によりf，f
測するの
(4) 走査型電子顕微鏡 (SEM)及び電子線マイクロアナライザー観察 (EPMA)
① (6)の②と同様に遠沈管内に分散 Lている不溶性残燈の一部をマイクロピペットで
EPMA 測定試料板にとり，赤外線ランプで加熱 Lて乾燥する。
② これにコロジオン溶液 1~2 滴を滴下し再び加熱・乾燥 Lて試料板上に固定するの
③ この試料板をカーポ y蒸着 LてSEM及びEPMA測定用試料とするo
④ 測定.IJHjは， 二次電子像，蘭分析及び線分析，定性及び定量分析である。
(5) X線回折
以下にぷす方法により不溶性残澄を構成 Lている元素の相について同定を行った (Fig.2.5.
2参照に
Fhd
JAKK1 M 91 010
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(2) - h (-:/ o •; + > f#fig l - 2 li iiS K L, iWfili®. •SlLt-d '^fc hdlATMl-t % , v3) - * £ - / f -7-, ymx'Al^mftl, xm\'>MM,Al:&®t.l-£')mal*tie>,
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(D -7-f 7 P t ^ y h ^ f f l ^ - C T > f ^ L f c 1 ^ f t ^ ! f . » - f ! £ g t t £ x 7 p y t t g j $ ' g g f f (15 ml) t & l x l T ^ / f s m i - f S o ro^ r r ^ -Hc^LS^ rH iBH^^ f ro - r ^ ^ ^^ *
© ig i£$3ml , j g$$0 .3ml , «f i£$-}&£i§8m3S«:f lq;t , :: ft* Fi*.. 2.5.3 t c ^ l / : ^ f / L ' X | | l S I E M - r ' I W T i , < 4 M » T 7 D y | ! ^ (75ml) 4>K.«nftl, 180 r -C ' f t 20H^Jn« iLT^^ t t ^ iS*^»P- t5o
@ f ^ . h f c ^ g t e ^ O ^ ! $ $ £ £ € # T i a ! ^ (20ml) i f 5 „
w' .'?sffl7>|8l-r»1ft#:*f?K*73-Wffi (IDMS) C i J / i - f - v i O S t 8 ' (!) ^ ^ f t ^ ^ ^ i g W L f c g ^ A ^ - ^ a ^ ^ ^ L f c ^ t f f ^ ^ f c ^ ^ g ^ x ^ - f ^ («R U )
S r^m, * v h7 'u- h±T'ffl^*>cJq»L-r^^KH'f5 0
( f lMS6!8 3 m l £ f f l l ' T ? £ S f t £ & « l , ^ @ 7 7 x n (30ml) fCf£-T0
© - . f t t - l M i § 3 7 ^ ^ 1 m l ^ i ! r a x . ^ - r ^ ' 7 A ^ R u 0 4 K ^ f t L , Fig. 2.5.4 Ki^-faK
- 16 -
Jl¥ER¥ M 9¥ 0¥0
.Jl :610) ②ど[，;j様にi生it符 rJ，、l に分散 L ている司、(f~1'j:残怖の・部をマイウロピベソトでX 線
川41I測定Jfjカ'7^fI{にとり、みミ外線ランソで加熱 Lて乾燥する。
(早) これにニI日シオン昨液 I、2i衡を滴ド L，fftび加熱・乾燥して方ラス紋上に[.li]'.<E寸る 1
Jl これをう i7 -，ン膜で完令に;密封 L，X線!日l析測定装僚により測定をh今、
(61 1、(fWI伐おをの治'解(j;
金 ~JÍ刊介作;物に )j~ づく .HhWI 純情は， Hu， Rh， Pd 専のI'j~:旅 )~J転を主成分とする合金で
あろとされており. これを常11:ドにおいてrNfIyfするこ(:(1. いかたる主1;間企あるいはそれムの保
険をJIj，、てもヤ嫌であったのそこで， ;/>;，試験研'先では， 1'1;fi.旅厄止;のj存i併がnJ能であることが
知 l'・ 3 れていろ H作法(ンールド・チドーブ)6 1 を ì@ IHL た!通常の封符訟で;1.，ぷ料と員i~散を
ガ :-j;1" 'i1;あろいはイI~叉'1~;'I' に jす人 L ，尚IlnllWl ドにて的解を fr 弓， LかL.正:j!FJ:射性の不i特例
残術にιtLて. このような操作Jiij、で行うことは，放射性物質を取倣うl:でも，またfF;:射線微
i爆のλ，I，{からも /JfまLくなL‘。よって.湾解時に対人寸る'伐採と Lてテフロン製溶解脅器 (i'!'i対
烈)を使用することと[た!また，於射性物質の汚染を像力防止するために，符匿の異なる
つのテフロン製溶解符総をJIiい，tN解する不1存性残済試料は小理!のねじ 11付きテフロ γ製溶解
'伐採~I ~Iで終解 L た(ドig.2.5.3 参照)"模擬使用済燃料から得られた不溶性姥植の溶解に対 L ，
的解条件につL、ての j'備'実験を行って検討 Lたが，果，完令:に溶解するには不溶性残績の溶解液
とLて地i酸に少筒の術開査を加lえた拠問責が適切であることが分った 7)。次に，溶解温度は，テフ
ロンのM1f:j使JlH制定に近い 1801:ど Lて，rN昨年に必要な時間を調べたe これは， 不溶性残機長t
に依イ{L，lOmgの不術性f量的の場fT，約 16時間で的解 Lた，.ん過訟により不溶性残持告を摘、
tt-Lた時には. ボリカ・つドネーート製ニ zケリポ γフ fノL.>，1ーと共にi浮解寸るとこのフ fルター
が'ど1:に溶けず部伐ることもあった。これに対 Lては，硫酸 1滴をあらかじめ加えておく
と完全に的解することができたn
以ドに不1存性残械を溶解する際の操作 JiUー;を記す口
① 乾燥 Lた不溶性残績に純水を加えて撹1't‘L，遠沈管内で分散させる。
② マイヲロビベ γ トを用いて分散Lた'F溶件ー残簡の'部を蓋付きテフロン製溶解容器(15
ml)に分取 Lて分析試料とするのこの分析試料に対 L再び y線摂IJ定を行って分取率を求
める
⑥ 濃塩敵 3ml，濃硝敗O.3ml，濃硫酸'滴を溶解容器に加え，これを Fiι.2.5.3に示し
たステンレス鋼製耐圧容器で覆われている大型のテフロ γ製容器 (75m¥)中に密封 L，
1801:で約20時間加熱 Lて不溶性残澄を溶解するの
@ 得られた不溶性残債の溶解液を純水で定容 (20m!)とする。
': I ¥ 点王街分離-r<IJ位体希釈質量分析法 (IDMS) によるルテニウムの定量 8)
心 不溶性残摘を溶解 Lた溶液から一定量を分取 Lた分析溶液に適当量のスパイク(弼Ru)
を添加しホゾトプレート fこで穏やかに加熱 Lて蒸発乾因する O
② 1M硝闘を 3mlを用いて残留物を溶解し蒸留フラスコ (30m!)に移す。
③ これに 1M過ヨウ素直愛 1mlを加えルテニウムを RU04に酸化 L，Fig.2.5.4に示す蒸
- 16-
JAKKl M 91 010
til^m.!-£ '>. "ff'*^M'<iL tcf/'r.iootx-imWIm&lxRuOi&mflL, "M^ ( l
M«Al8?2ml, 3 0 % i S ( ^ f t ^ ^ * 0 . 5 m ] ) C M * + 3 ,
•;'i."' -^Jttjft'&.'&'ft&IAIl / - $ 1 M«fil$50/<l tc7&$+3„
to) ; « •,%',)- UO/H) £•> 'I * 'r>i > i Jjf-ff SUj-fJffflW 9 y V AT y • "7 i 7 /< y V
r-4U{> l, zoi l-.i-M&offifiSSriiSS K L fcft-M*! L T/S^IAI-fZ>.,
;tj> -i?V7 < -7 x y h^lfJl 'T'^r.-.-. ^Alnlf.'/.f^jt^jlliri'-f 6.,
< - f v ^ai)^/ciN«^ii-H>Til"]^w/Mr'>l*.---l '>I^:f+Jtffl '/i-*fri ' , W * ' ( ) * f
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f ? « J =i <•>£& I,• > 1 - r » « i ; L fcfte, # ' # (10ml, 1 M HNO.-,) i t % o
(2J -',i£)j!: (2ml) •fi-.M.'Ifeff (l.r>ml) dtfJjic L, : l n : 0 . 5 M t t f h v 7 _,. =->v r /u v
.- '•; A 7 IT P .f. /i A ffj jft 2 ml £ il l* T*V 5 'it\»\U '-) iK-tf, -frjffflK f J f + ' J i J i
'A\ir6.. mWfoX 1 Mfflfi 2 ml XhmW* 2 Mftrfc L /K«!£f&-C %„
@ iVftfll/M-SiHItt 1 ml &$&•> y-f U---> a y Jl/L'ffi'< 1" r ^JfiKfrflx L. » » L t
7 u P.t-'i A^-jifC^^-tJrfel.'.lt^..
(•!) :r. 9 / - - /I, 1 ml & i l l £ - t $ i S ^ £ # f W - t &.,
® A f t v > - + u •- *-- 10ml£Sii;t, $<*•> ' v - f u - - > a y i ! ' 4 ^ H £ f f i i \ H C •?-1- v -<• 'i X 10 ';}fiU,ii-&i-*., n , W ; ? t t c i ') '' -T-'/ * y ^o ^ i f tS - , * tz, fcJSffltf) r $
fa*m*W\l-Wal (TI) ^lii^-r-ilVil-f o ~ i t ' J ; ' ) , 1 0 6 Ru O&'^ffi jK-t-S, ,
tyotivxwv&m^^xc tt^^krt^.
I9i ICP - AES (I J: S lfe$ i A v ?>&' ft
J ^ $ £ P £ i ; If-fleSffife'/M*.. '/ u A , #t, - v ' r ^ , •>'/t-^^'fA, t - u y - r y , -7- * 7- *
V-A, D ; H , A 7 - > ' ^ A $ £ I C P - AESfc i < ) ' £ » + 5 , .
® (8)«®T"/L"^i L/- ' / /f)fffif^4'Table2.5.1C^L^^i ' t-<:lCP-AES^iS , :C7e;AL
T f n . f ) i 4-P* < ft$:f£M«£)t®ii^B$^»H-t -5 .
-- 17 -
J:¥ER.l ¥1 91 010
WI 災 i符により供、L を通'~( L tcが f，100'Cで 111年間加熱 Lて RUo.lを!!.{¥押し吸収液(1
M.tImi険2口11.300.0)品問責化1/， ?f~ ホ 0.5mll に捕依する t
:1" この吸収液を湾奇乾1，1;llた後 1M制円安50/11に的解する ρ
15'¥ この .l~i; 分 (10/1 1) を〆 1)カゲ'c之!:もにtt節分析mのタンゲ 1テン・ 7 {ラメン卜
にィナイhL. この/'.に数摘の /i内問責を渦ドLt.ニ後 /)11熱 L て必発乾I~ilする山
:6' この.7 {ヲメン卜を JJJl.て，~ -"f _二ウム1，，1似体ltを測定する"
正，、 i"を加えたいぷ料に-) \、ても I.;J憾の !~~WI分縦一 l， jll、'tf本JUIJ定を uい，次式からルテ
ヤムt.:-，を:};めろ
B P x --y . ド八
ここで. X:ぷ料'1'(}) 'cγ ーウム tjl:{/I gl
y: 加えた;t."、イ ~"I'の'.テ二ウム駄(/1 g)
A:ぷ料'I'(})同 Ru， r(~~%
B:λ ，、イツ '1'<')同 Rutfi前Q0
P : J!{ {î伊~'I'O) 川 Ru 'fOt¥}。
(8) tlhtl¥分謝i液体ノン，-~ .シ 1 ンiWJ:どが、によるサヲネチウムの'JE与1
C!' (I 1 (})(3") のペチ L ウム Irt~~ \i'l l t.ニ 1~WI被に 30%;品開費化水泉水を j衡ド L て初l え， /)Jl熱 Lて
よ7まわろ 1内ぷィを I コ，~ 1てfof!j't除去 Lた後.定W (lOml. 1 M HN03) とするわ
(2， .'，.ど蹴 {2mllι試験'1'i'(15 mllに分取 L. これに 0.5M組化テトラフ」ニルアルソ
二 rうム ヴ tlnホ凡人的液 2mlを加えて約 5分間保り混ぜ，合機相にテクネチウムを抽
111ナる1/，刷会的て 1M的問主 2mlでtJ機材1を21"]洗浄 L水将iを拾てる。
(3) イ1機村!からiI憾に 1mlを液体ンンチレーション測定用パイアル阪に分取 L. bu熱 Lて
ケロロホ nムを者Jlftdせ乾1，1;1する i
;.j) cr ヲノー，~ 1 ml を加えて伐泌物を溶解する、
⑤ 手L化ン〆チ(.， --';--10mlを1mえ，液体シンチl---ーンヨン測定装置を用い. HCチャン
不'1-で 10分fHl.d数するい外部f!ti焦11、によりケユーンチンゲの効*を， また，千1機相の r線
政射能を別に Nal(111検11¥黙で測定することにより冊Ruの寄与を補正するい
⑥ 附 Tc際本的液につL、ても IdJ様のflat11 液体シンチレーーション測定をfj-い， ニの計数値
と比較 Lて分析試料'1'の開Tc駄を求める
191 lCP--AESによろ古主婦 fインの定鼠
Jウ素をP，f;l、Lた姥i辺液からワ口ム.鉄. ムソケル， ジルコニウム，モリブデン，テケネチ
ウム. ロジウム.ハラジウム手を JCP-AESにより定最する，.
① {SIの①で定得之 Lた分析的被を Table2.5.1にぷ Lた条件で ICP-AES装I官に導入 L
てテク不チウムを除く俗係金属の発光強度を同時に測定する
② 各種金属の混fT標準溶液の発た強度と比較 Lて分析試料中の金属イ寸ン濃度を求める"
ー 17
JAKRI VI 91 010
(3) -r 7 * -f"i A t - H ' - r f t Table 2.5.1' idf. l f c & # (Si% : 261.000 nm) T* ICP -A E S ^ t . K : ; # A l T ^ ? ? . * ^ A C D f S ) £ ® g £ » £ - f 5„
I C P - A E S f t ^ f f i t t t B ^ g t - ^ f t x ^ i - - - ^ H VIt&i££«jt®!£Table 2.5.3iziji 1-,, ®mmyrm-mft->v + ^-~->3 virfsaKissejiii^j^f^i^, {j nn,—
< (Kft-C' i 1 0 6 R u //>?§# L Ti< & t ZO-^S-ZMlEi- Z>&mft& *„ *&'8£Jg©*f flfl<fc £ i c
M R u o f i # c i ' i < it!F.ffi«jfsnLT^T^o, mGmmmmka^-c^, I C P - A E S &
no) «$yt »&&£>•ffi^^? h^wm
(ii) 7^7-^^ vi^ms. 2.3.4 »ffSC^©«C#fffifflte#!lo
- 1 8 -
Ji¥ERI ¥1 91 010
②〉 チヲネチウムにつL‘ては Table2.5.:?にポ Lた条件(波長:261.000nm) で ICP-
AES装債に毒事人 Lてテクネチウムの発光強度を測定する。
④ テケネチウム標準溶液の発光強度と比較 Lて分析試料中のテクネチウムの濃度を求める。
ICP -AES法と溶媒抽出分離一液体ンンチレーシヲン百十数法との比較を Table2.5.3に示
す"溶媒抽出分離一液体シンチレーーション計数法による定量値の方が若干高いが，ほぽ良い一
致を 'I、Lているの溶媒抽出分離一液体シンチレーション計数法は，分離操作が必要であり， ご
く微鏡でも l()6Ruが残存 Lているとその寄与を繍正する必要があるの燃焼度の増加とともに
!06l{uの残存に主主づく補正震をは増加 Lてきており，第6回溶解試験以降では， ICP -AES r1;
によってテケネチウムを定量ますることと Lた。
(Jω 町線計数法及び町線スベクトル測定
(8)の①で定容と Lた分析溶液50f1 1を白金板に取り，板1:に一僚に分散させるためにテ卜
ラエチレングリコール 5{1 1を加え，赤外線ランプを用いて蒸発乾闘する。これを 2π ガスフ
ロ 比例計数管で全日線計数を，表面障壁別シリコ γ検出器で目線スベクトノレを測定するo
(1I) r線スペクトル測定
2.3.4分析試料の放射能測定参照。
-18ー
JAKRI \I !H 010
Table 2 . 5 . 1 Measurement c o n d i t i o n by ICP-AES in the mul t i -e lement de t e rmina t ion
(1) Wavelength
Element wavelength(nm)
Cr Fe Ni Iv Mo Rh Pd
205.552 259.940 231.604 343.823 202.030 233.477 340.458
(2) Plasma parameter
Plasma power Plasma gas flow rate Auxiliary gas flow rate Nebulizer gas flow rate Observation height Slit width(perpendicular) Slit width(horizontal) Duration of measurement Number of measurement
(kW) 1.2 (ml/min) 12.0 (ml/min) 1.0 (ml/min) 0.36 (nm) 12.0 (mm) 500 ( t fp) 100 (sec) 10 (times) 3
-19-
JAI':RI ¥1 ~1I 010
Tab1e 2.5.1 Measur巴mentcondition by ICP-AES in the multi-element determination
(1) Wave length
Element wavelength(n田)
"‘位、.，aド
a《
U-hHJnu
円し
FrMNH守
Lumpunr
205.552 259.940 231. 604 343.823 202.030 233.477 340.458
(2) Plasma parameter
Plas皿apower Plas皿agas flow rate Auxiliary gas flow rate Nebulizer gas flow rate Observation height Slit width(perpendicular) SIit width(horizontaI) Ouration of measurement Nu田berof measure田ent
(kW)
(田I/皿in)
(田1/皿in)(田I/皿in)(園田)
(園田)(μ田)
(sec) (ti皿es)
1.2 12.0 1.0 0.36 12.0
500 100 10 3
-19-
JAKKI M ill 010
Table 2 . 5 . 2 Measurement c o n d i t i o n of technet ium by ICP-AES
(1) Wavelength
ffavelength(nm) Relative strength
254.334 36 261.000 100 264.702 42 323.702 13
(2) Plasma parameter
Plasma power (kff) 1.2 Plasma gas flow rate dnl/min) 10.0 Auxiliary gas flow rate (ml/min) 0.6 Nebulizer gas flow ra te (ml/min) 0.4 Observation height (mo) 13.0 S l i t width(perpendicular) (/Um) 1000 S l i t viidth(horizontal) ( # o ) 150 Duration of measurement (sec) 10 Number of measurement (times) 3
Table 2 . 5 . 3 Comparison of d e t e r m i n a t i o n of technet ium by d i f f e r e n t methods
Ag/residue
No. of Sample Amount of Extraction- ICP-AES Experiment No. Residue liquid
mg s c i n t i l a t i o n
2 86G05 1.6 65 ± 10 44 ± 10
3 86C03 4.7 115 ± 10 124 ± 12
4 86G07 3.0 89 ± 8 63 ± 10
5 87C03 4.7 110 ± 10 83 ± 10
- 2 0 -
JAEI~I ¥j 日1 010
Table 2.5.2 Measurement condition of technetium by ICP-AES
(1) Wavelength
Wave!ength(n皿)
254.334 261. 000 264.702 323.702
Relative strength
36 100 42 13
(2) Plas田aparameter
Plas皿apower (kW) 1.2
Plas皿agas flow rate 皿11皿in) 10.0 Auxiliary gas flow rate 皿1/田in) 0.6 Nebulizer gas flow rate (皿I/min) 0.4 Observation height (凹 13.0
Slit width(perpendicular) (μ田) 1000 Slit width(horizontal)μ田) 150 Duration of田easure皿ent (sec) 10
Nu田berof 皿easure田町t (ti田es) 3
Table 2.5.3 Comparison of determination of technetium by different methods
μg/residue
No. of Sa皿ple A皿ountof Extraction- ICP-AES Experi皿ent No. Residue liquid
田E scinti lation
Z 86G05 1.6 65土 10 44土 10
3 86G03 4.7 115 :t 10 124土 12
4 86G07 3.0 89 :t 8 63 :t 10
5 87C03 4.7 110 :t 10 83 :t 10
-20-
JAKRI-M 91-010
~3g as U0 2
Dissolution in 3M HN03
Centrifugation 3500 rpm
Insoluble Residue
Drying Weighing
/"-Spectrometry
Aliquoting
for SEM.XMA.XRD for Chem. Anol.
Dissolution HCje+HN03
l80°C,20h
Aliquoting
Evaporation
IM HNO,
Addition of Spike ( 9 6 Ru)
I.OM H I 0 4
Distillation Ih
Distilate Residual Soln.
Ru=IDMS Aliquoting
Tc : Liq. Scint. Counting Mo,Tc,Pd,Rh : ICP-AES Actinides : a-counting
Fig. 2.5.1 Flow diagram for the analysis of insoluble residue
-21 -
J^El~l- M 91-010
-3g OS U02
3500 rpm
r -Spectrometry Addition 01 Spike ( 96Ru)
1.0M HI04
lh
Tc : Liq. Scint. Counf i ng Mo， Tc， Pd， Rh : 1 CP-AES
Actinides :αーcounting
Fig. 2.5.1 F10w diagram for the ana1ysis of inso1ub1e residue
-21-
JAERI--M 91-010
Micro pi pet 5 0 ~ 100/zi
Centrifugotion tube
Insoluble residue
Collodion 1 ~ 2 drops
Glass plate for Jli X " r a y
|I l| diffractometry
X-ray diffracfometry Polyethylene film
Fig. 2.5.2 Preparation of insolube residue sample for X-ray diffractometry
- 22 -
1 nsoluble residue
JAERI-M 91-010
Micro pipet 50---100μt
Centr i fugotion tube
¥¥
13lv
¥ 〆/
Gloss plote for X -ray diffroctometry
Polyethylene film
Fig. 2.5.2 Preparation of insolube residue sample for X-ray diffractometry
一22-
JAKKI M 91 010
r Kp^^\\\^M
^ ^ ^ ^ ^ ^ |
I Insoluble _ ^ Residue
HN03 + HC£ (1 + 9)
H 20
V Stainless steel
Fig. 2.5.3 Decomposition vessel for insoluble residue
H ? 0 — =1
^
J
-\_
:lt IM HCl (2ml) IM NaOH
+ 30%H 20 2 {0.5ml)
H 5 I 0 6
R u ( I J — RufVI)
90-100 C
Fig. 2.5.4 Dis t i l l a t ion apparatus for ruthenium
23
lnsoluble Residue
JAEI~I ¥1 91 010
HN03 + HC~ (1 + 9)
H20
Stainless steel
Fig. 2.5.J Decomposition vessel for insoluble residue
H20ー→
O
NoOH
Fig. 2.5.4 Distil1ation apparatus for ruthenium
23
JAERI-M 91-010
2.6 JMlftVr
' ;;j)ft«, ^ M ' K ^ * ^ * H 'J f ) i i ^ » 5 f c » i : , 'wugft&Jf £;bn!»a, l>iJf)A4; SiClfJ -a-MlfeL-CiBlJiif Lfc„ Fig. 2.6.1 Ki'wH3-#f©BEi?£^-f„
2.6.1 'wu^^^-col^^
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- 2 4 -
]AERI --M 91-010
2.6 ハル分析
，、Il-に合まれる政射性核種量を把盤するために，ハル分析では，湿六分析及び乾式分析を行っ
た白~式分析では，ハルに含まれる放射性絞種の表面及び内部における分布を調べるために，
)~ぷ験Jiーを段階的に溶解 L. 得られた各溶解液の放射能測定及び化学分析を行った。また，乾式
分析では，ハル中に含まれるトリチウム量を求めるために，ハル試験片を加熱し トリチウムを
紋Iilさせ捕集 Lて測定 Lた。ドig.2.6.1 にハル分析の概要を示す。
2.6.1 ハルg試験片ーの調製
ぷ料品主解後に残ったハノレは，秤量及びr線スベクトル楓，IJ定を行った後， ダイヤモンド切断ホイー
ルを用いて4分割 L. これから各分析に使用するハル試験片を供試した。切断時の様子の 4 例
(試料番号:87C03. 実視IJ燃焼度29.400MWd/t)を， Fig.2.6.2に示す。切断された各ハル試
験J十については.耐水研磨紙により切断面を研磨処理した後，秤量 r線測定及び表面のa線測
定を行ったの
2.6.2 ハル試験片表面のa線測定
ハル外側面(炉内冷却水側)は，燃料溶解の際，アクチノイド等の表面吸着により a線放出
妓穐で汚染されている。また，内側面(燃料ベレ y 卜側)は， この表面吸着による汚染に加えて，
核分裂や町綾変による反跳で要望き込まれた町線放出核種により汚染されている。ハル内・外側両
面の全日線計数率の測定は，以下の手順により，測定面以外からくる町線を遮蔽 Lて 2π ガス
フロー比例計数管を用いて行った。
① ステンレス鋼製試料皿にシリコン樹脂製完填剤を流し込み固化Lた後，ハル試験片が中央
に固定できるようにくぼみを設けておく。
② 薄いアルミニウム箔を試料皿上面に敷き，試験片の帯電を防ぐ。
③ ハル試験片の 1つを，測定する面を上Inlきにしてアルミニウム箔の七から押し込み，試料
皿中央に固定するの
④ 2π ガスフロー比例計数管に試料皿を婦入し， PRガスを流Lながら町領域(印加電圧:
1550 V)で. 20~ 100分間計測を行ろ。
⑤ 単位面積あたりのE線計数率A (Bq/ c m2) を次式を用いて算出する。
A={a/t-b)/{60XeXS) (1)
ここで. t (min)は，計測時間
a (カウン卜)は， n十数時間 t分当たりの計数
b (カウント /min)は，パックグランド計数率
Eは，計数効率
S (cm2) は， ハノレ外側面または内側面の表面積。
測定時に共存する強い P線及び r線による a線計測への影響については. 9MeV以下の町線
が遮蔽できる 15.5mg/cm2のアルミニウム箔でハル試験片を覆い.s線及びr線のみによる放
射能を求め，差を差引くことにより繍正 Lた。
-24-
JAKR1 M 91-010
2.6.3 ' w ^ ^ P f (i) - /i- ^«Jifii&t>'yj»f(fii« J- tf * •> tSfflg&SS
AO*yjIBfifljA> fa^^ft^^&r ^-iJr-r^rtffliJift'd' ^ f4«;Jc«:Wtiyj cfi¥fl¥=S:?r 0 J2'€gA'*> .» ^c« fcA, 'wu.KKfeJiOT^^tc^,'/;*,, w r ^ i ' j f c f l K c J ; ! ) , '^,KifcM-<o 1*1*1 if£fifc< -fct «lfti^x.t^v^flH^ffl^T^.t)|A|A, ftfSir&ztKX >->">i>®Ml&t>>hMMlfc (Fig. 2. 6.3^.H.fi)„
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H#c K I T © *!:£•£?>„ © ^*T-- ' /^ 'wi,r tf lBliA'^fi |^L, mmt6t-Mx-fcfrir1fti%T~'fK'StixT\.>Z>
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(2) '-^\*mm-h'h<o®w
t ' ^ ^ - - t t " (C2H2CV0.3M, HF:0 .2M, H 2 O 2 :0 .34M) *m\.>Xft->tz0 <->i-i&
m'i-fr&ffi#lK®M$h-C\,><&.M*-m£ LTFig . 2 . 6 . 4 t # L f c D 1 K O g S f t 5 ml <D
/ • t '^-^f l f&ffl l 'T, 6-120#f<J]fi$ft?l, Zg«Wf&, M * ( 5 m l x 2 ) i : i ' )2 [» ] o&Hf&ffK Zhbtftft&*$>£>, Zhizi$$.*l!a*.xfeMi&<r>&m*25m\K ltz„ Z.OJ mmm^h, kXTnmi£m®mmnz&«fr%.itz„
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(D 5 ml lCP-AESIc£.Z,jc%#tiim ® 5 ml rIM&ffl ® 5mi itr-'rym-xiamRvpumfem
© 5 ml £affiffll'£.J8
C i i i i / l i ' i ^ l f t i v . i n 6 Ru(i, 2 ~ - r r v yfflKfrts;t)(OS. (ft 20%) * % i L t u f c 0
(3) 'wi-MMffiwgtffc&JgOig/S
- 25 -
JAEHI 恥.1 91 -010
また、ル試験Jj.夫凶iの納般による洗浄と直線欣射能のi!llj定を繰り jsl行い，硝敵洗浄にf'rぅ
内・外側面の H線放射能の変化についてむ調べた i
2.6.3 ハノレ淑式分析
(1) ハル外側面及び切断i耐の工ボキシ樹脂被被
，、ル内側1]的iから深さ}jJI'}における旅射性物質の内部分布を調べるには， ハル試験1;.0)外fRi1ifrj
及び切断rffiからの治解を起こさせずに内側I而から層状に段階的な前解をfj-う必要がある、、その
ため.ハルt試験Ilの的解に先山:ち，以ドのような子11聞により，ハル試験H-の内側l耐を除く令て
のI白lをエボキシ樹脂をtlh、てiV.1) 1，1;1め，被覆することによりハル滞解液から陶.離 Lた (Fig.2.
6.3参照)け
① -<{ラー1英に縦 14mm横 7mm程の長方形の窓を聞け，粘着テーープを窓に貼る。
② ハノレ試験片の内側面lが粘着テープの緩着面に当たるように試験片を窓の中央におき，軽
く抑 Lてからマイラーー股ーごと反転させる。
③ fri肴fテーー/を外側からスパチュラの甲で押さえて， ハル内側面ーによく接着させる η
④ 予め数分間減圧下で脱気Lたエポキシ樹脂製接着剤をハル外側面及び切断崩に主主り，
H放置 Lて固化させる。
⑤ 粘着テープをハル内側面から最IJがし内塩化炭素で洗浄 Lて粘着テープに合まれている
凝着剤を除き，被覆 Lたハル試験日 (Fig.2.6.3写真(s)参照)とするの
(2) ハル内側聞からの裕解
外側凶及び切断rniを被湾 Lたハル試験Jiーの内側樹からの段階的溶解は，ガラス製溶解惜の'1'
でメサベー溶液 9) (C宮HZ01: 0.3M， HF: 0.2M， HZ02: 0.34M)を用いて行った。ノ、ル試
験ilが段階的に溶解されていく状況を一例として Fig.2.6.4に示 Lた。 1段の溶解で 5mlの
メサベー溶液を用いて， 6 ~ 120分間程溶解 L，溶解終了後，純水 (5mlx 2)により 2[ul
の洗浄を行い，それら洗浄水を含め，さらに純水を加えて溶解液の全量を 25m:にLたりこの
溶解液から，以下の測定項目用試料を各寸分取 Lたれ
① 5ml トリチウム測定用
② 5ml ICP-AESによる厄素分析則
③ 5ml
④ 5ml
⑤ 5ml
r線源IJ定用
化学分離による目線及びP線測定用
全町線狽IJ定用
tdò，ハノレ溶解糟，溶解中に生じた微量の沈澱，被覆~J及びハル酸化被膜溶解容器に付着 L
た紋射能は岨Ruを除きハノレ中の各放射能の 1%以 Fであり，ハル中の放射能分布の測定に
はほとんど影響 ltn，..l冊 Ruは， コーテ fング剤にかなりの量(約20%)が付着していた。
そのため r、ル中における l国 Ruの内部分布は，正確に把握することができなかった。
(3) ハル外側面の酸化被膜の溶解
ハル外側面は，酸化被膜で覆われているためメサベー溶液による溶解が困難である。そのた
25 -
JAKK1 M 91 010
ihmw&r&ii-nmiwma. mm-tt-r summon gitzw.MxPk6r, ^(nmitmma, •% ux-ii. c/fc m-> •> itkMffii-i«i^ amm i KI-f, c c x, tumm^t-m i tzmimm*
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cr<'>«:iiO t!fi^^<!)A', HTOif^Wh 'l + ' ) i O l i | f $ ; l * ; , "»feMfa$>lcfk#-t?,0
&'?*> ^ r>8l l x, &*<oi?j$n§*.h6 h 'i + n i a f t y y f ^ ^ yltScft-rji] Vil L fc .
**<0-U ^ i f t t M ^ J , K^^Wcotl&iF^tifc (2.6.4*SMS) fflgfLt, *
(b) 1CP- AES (ci£fi¥ 8 * M ; c $ « ' £ » . /wi.$f$ift (5ml) '1 '«J t^co^l : l i , ICP-AES&ffll>, dv^'fi^OrfflMMLfrit'ti->
ti, Zr : 331.9 nm Sn : 189.8 nm Fe : 259.9 nm Cr : 268.8 nm
(c) >->i®mm<r>rmmM. " A + i O r S R a i R i ^ f t ^ ^ S f c A , '-'^l&Mffi. (5ml) © r l ^ ^ ? l - ' ^ G e
(Li) ^Hi^- tW^L, r*!5fc#fffi®l££#tf>fco
(d) 'w^(SK««« IS0 t
i 8^ iB i j^
n^sf^w-f+ vs*7>)i<o3asT-i^B#KS-ii$n4^s©rt, pm*i&\&-t %&&&%.&
- 26 -
JAERI-M 91-010
め溶解終 f後もこの般化被膜は.溶解せず彼複剤に付肴 Lた状態で姥るのこの酸化被膜は，本
i鼠では i水，濃 71化水素般にもほとんど溶解 Lないいそこで，被糧剤にHliLた酸化被膜を
小 1).TチLン製溶解榊f")に濃ブゾ化水素問責と共に対人L.約80'cで1.5時間加熱 Lて溶解し
(4 ! ハノL的解被の分析と政射能測定
(a) 1、Jl， ltJのトリチウム. ヴ 1)プトン， ヨウ#.の測定
ハ"をメサヘ..rfi.液でH!:附的に溶解ある L、はハル外側凶jの問責化被膜を濃フヅ化水素敵で溶
解 ltニ際， トリチウムは HT及びHTOの化学形でハル溶解液中に熔出される。いずれの溶
解の場合も、ル溶解液IjJのHTO形のトリチウムのー部はキャリアーガスのヘリウムと共
にごく少告1)型び11¥されるが， HTO形のトリチウムのほぼ全量が，ハル溶解液中に残存する。
キャリアーー力スと共に運びIHされた HTO形のトリチウムは，水パブラーにより繍集 Lて，
まに ハ 11-終解液中に残{(する HTO形のトリチウムは，冷却減圧蒸留法により他の放射性
微微から分離 Lて.各守の溶液に含まれるトリチウム量を液体シンチレーション計数法で測
定 ltニ
ハルを溶解する際にオフガスと Lて政iJjされる HT形のトリチウムや 1291は，キャリアー
ガスのヘリウムと共に系外へ~き，乾式分析の場合と同様に (2.6.4 項参照)測定 L た。ま
た. IJi]憾に旅llJされる田Krの測定は， ガスフロー別企ンチ Lーションカウンター及び電離
mを1f]L、て行ったい
(b) ICP -AESによる溶解液'jJのI己素の定最
ハル溶解液 (5m¥) 小のJi:素の定量は， ICP-AESを用い，次に示す各測定波長で行っ
Zr: 331.9nm
Sn : 189.8 nm
i-'e: 259.9nm
Cr: 268.8nm
(c) ハル語字解液の r線測定
ハル中の r線放出銭種の分布を調べるため，ハノレ溶解液 (5m]) の r線スベクトルを Ge
(Li) 検出総で測定 L. r線放射能強度を求めたυ
(d) ハル溶解液の町線及び戸線測定
ハルの内側面，外側面及びハル内部に存在するアクチノイドの定量では，段階的に溶解 L
た各溶解液の J 部を用いて，ウラン，ネプツニウム，プルトニウム，アメリシウム及びキュ
リウムを陰イオン交換法により分離し，各々のa線を比例計数管により計数Lた。また，こ
れら元素のイオン交換分離の過程で同時に分離される核種の内， 戸線を放出する核分裂生成
物核種(曲Sr. H7Pml及び放射化生成物についても放射能測定を行った。
-26-
JAICRI-M 91 -010
l& -f + v £ $ f t t - U V > t / < K«fb"r-//>i$»ffiE.ft & Fig. 2.6.5 r/K-to ' ^ f f i * « £ (£, ; * : i - ^ . (4 me,-'ml MS) 4- frfr ^ * ^--^fgT'*) 3„ * « f c A, r i ' f y f K
CD & V.fc (HNO.,: HC1 = 3 : 1) C <t Stfjfik'+W :> .-i. ^ S « & i
© -c- <7)|?«'l-1#+ 5 W#fl-: •>" 'i- :' - <f A ft ftft« 7 ;n t -B . t . -> t : j ; 5 i$JW
&»«)., his, r x 'J •> 7 A £ * , , . IJ 'W^y^ffiii, $ $ - R H + v£$Mlln&ttH<fc18iii&
$M * w v s V v 7j>J;-?f j - - , fc„
(5) '^u/Kftwg^^rri mmm-ai
-cwi ^w-a-t-'tffiiSffli-f)- L tzimx-nzmimmzu Ynm^zvm^
f-fjTrLfcWf&MJiifti;Lx. >-*mmb^<nh.>-^n%*m&\~xftm&te£.x2ih%
© '>'i-nffliftis.t>'Wifi&'^T. *#->®mx-Wiw i, fomMv>Mit&Wk*m*.mm&.x'mm ?£jiitz&, %<nwmmfrho>A.>>>>>\Hffl*®Mix9\-mffi<r>mtWimzftfrn
Ltfro/;„ i t , igftssBHc) -asjc--n>-c, x 8 - r O p f r 7 7 n / - > - - t a o ^ «
2.6.4 'wnfe^'/j-flf '^iflS&J!-£~-M 0 ^'AW-^XMB. (5"C/min-r'1000'Ci-C-an«i^, 4 3$flfllOOO'Ct&#)
L. ^wiSftH'.^^fttt^M^H (HT, HTO, 1 2 9i) n%mt, *+ ' j+-#x»^ ' ; 7 A £ j t ( - ^ j ^ # , *©J; Tftf-II-C'ffot„
® Jfetti^^ifcHTOff^ h 'J 7-?-A&i>'I29I «Sfe#fffi«te(i, 0 . 1 M * i ( t t 1- 'J 7Aj$$
- 2 7 -
JAEI~I-M 91-010
陰イオン交換が、による γクチノイドの化学分離の流れを Fig.2.6.5に示す。ハル溶解液
U， ンル :I--=.ウム (4mg/ml 純度)を合むメサベ』溶液である υ そのため，アケチノイド
の分離には，次にぷす 2つの，iH処用が必要であるの
(j) 並r水 (HNO:l: HCl = 3 1)による溶液中のシォウ椴の分解
⑧ その際'1・1皮寸る不溶けージルコニウム化合物のフルオロホウによる担保解
その後の γ ワチノイトの化'下分離操作は.燃料治解決ーの場f?と!日1様に Lて行った (2.8節
参照) tcお， γ メリシウムとキ t リウムの分離は.硝酸一陽イオン交換樹脂を!tll、た高速
液体守口マトグラフが、でfjったt、
(5) ハル円安化被|肢の分析と !jv.射能測定
燃焼肢の比較的fl'i.い場介(J:， ハル内側Irli(J:金属?とれをぷ L外側面のみJ黒色の険化被膜で覆わ
れているが.燃焼度がIiEくなると. ハル内側凶iの椴化が進み，内側面にも容易に溶解 L難い買変
化被膜が形成される什このようた酸化被膜て:，~われた，、ル試験片ーにおいては，前述のような内
側l自iからの段階的溶解が凶雛になるのl!jlt) (j'J側IIIIの酸化被膜は溶け縫いが，その J 部が溶解し
て .H金属部分が現れると，その部分から内部の金属が速やかに溶解するために，貫主化被膜は
ヒサシ状に総け残り，その'，'1[;はさらに少 Lずつ剥離 Lてウロコ状になって溶解液中を浮遊 L，
やがて依解 Lて消失する ω そのため，燃焼!変の向いハルi試験片につL、ては，ハル内部における
がf射性核穐の分布を lU如こ調べることがi材難であり ，(J:に1)ζす'j!験を行ったり
ハル試験11の内側面あるいは外側I耐を工ポキン樹新で被揮した後， ハル試験11'の溶解を行い，
その際溶解せずに被糠再lJに(.t，{j:Lた状態で伐る闘を化被膜を以ドの刀法により得た。
CD ハル内側1(liJ9..び外fll.1JI古lをI ボキシ樹脂で被糧 L，樹脂を挟んだ状態とし各々切断的Iに
H活Lた樹脂を研削除去 Lて.ハル切断固からのみハル内部を溶解して内側面および外側
IfIiの般化被膜を得たけ
② ハル外側l自l及び切断l耐を工ポキシ樹脂で被覆 L，内側面の酸化被膜を耐水研磨紙で研削
除去 Lた後，その研磨l貢Iからのみノ、ノL内部を溶解 Lて外側面の円安f!:被膜を得たの
③ ハル内側面及び切断l函をエポキシ樹脂で被覆し外側面の酸化被棋を耐水研磨紙で研削
除);Lた後，その研磨Irliからのみハノレ内部を溶解して内側面の酸化被膜を得たの
被F量刑にH1fLた状態で得られた間変化被l換を濃 7 ，'j化水素酸中約80'Cに加熱 Lて溶解 Lたの
この溶解液の分析と紋射能測定は.l.:i主のメサベー溶液によるハル溶解液の場合(4)と同様に
Lて行ったn また，闘を化被膜の臼:について x線マイクロデ fフラクトメーターによりその
結晶鱗j告を調べたl
2.6.4 ハル乾式分析
ハル試験!lーをヘリウム';((流中で加熱 (5'C/minで 1000'Cまで加熱後 4時間 10∞℃に保持)
L.その際紋Hlされる気体状放射性物質 (HT，HTO， 129 1 )の分析は.キャリヤーガスのヘリ
ウムと共に系外に導き，次のような手順で行ったの
① 放出された HTO形のトリウチム及び 1291の放射能測定は， O.lM水散化ナトリウム溶液
10mlの水パブラ で補集 L，各今のP線を液体シンチレーション計数法で行った。
-27一
JAKR1- M 91 -010
2.6.5 ' w ^ K ^ H - ^ j f c o g i J K ^ s o ' i : ? ^ ^ ^ » o r + 7 f - f - - $ m
® j-,t;+->^S'fflfi jgfk^flH4-ffl l-r, 'wi^$fc j f£nf l30mm?S, i«5£30mmcDy <? >J^
<D JSAii^M^Ji-^, lit/KSf^lft-C'tliSfeLfclt, 7SC/3 / / m O ^ ^ + ^ y K ^ - x h
*m.fr li-MM~ftxmm t , £ M C , l /jmco*'i'-V*y K ^ - x h ^ ^ J LfcSfg^T-C-
® mmtttfmmttPhT iK>-^mmn^*ii. HNO3 : H2O2 : HF=43:43 •• 4 v>m&m
© £fc, g*?«:.hH-'Sfg/ j>|«TL: ' -^vuK®fSftcA--. t :y^#^f i L ofc^, * » S I ? ; l : f
- 28 -
JAERI-1¥1 91-010
② 紋Hlされるトリチウムの太部分を占める HT形の卜リチウム (90%以上がHT形)の測
定は. 700 'cに加熱Lた酸化銅カラムを通 LてHTO形に酸化 Lた後，水パブラーに補集 L.
HTO形の場合と同様にそのP線を計数 L-r行ったれ加熱終了後，ハル試験片及び加熱容器
(イI英ボーー卜，石英管)の r線摂Jj定を行い，加熱に伴う r線放出核種の飛散状況を調べたの
2.6.5 ハル試験H友商の顕微鏡及び電子線マイクロアナライザ，ー観察
ハル切断l酎における水素化物及びその組織を観察するために，以ドに示す操作により表面処理
及び'チ(C顕彫をhったn
① エポキシ系常細硬化樹脂を用いて，ハル試験片を外径30mmゆ，高さ 30mmのγゲリル
製珂め込み管にj号!め込むの
② 上埋め込み試験j十を，耐水研磨紙で粗研磨した後 7及び 3!tmのダイヤモンドベ←スト
を塗:ffiL t:研磨布で研瞬 L. さらに. 1 !， mのダイヤモンドペーストを塗布した研磨布で
最終仕上げ研磨することにより，ハル切断面の研磨面を得た。
③ 最終仕上げ研磨が終 fLたハル切断面に対 L.HN03: H202: HF= 43: 43: 4の混合液
により， スワフ'紘一て、 10秒間の工 y チングを行った後，その表面を常光及び偏光撮影条件下
でテラトーム顕微鏡を用いて観察L.水素化物及び組織像の写真撮影を行った。
④ また，最終仕上げ研磨が終了 L:二ハル切断面にカーボン蒸着を行った後，その表面を電子
線マイクロアナライザーをJljI.、て観察し，二二次電子像を僚影 Lたの
-28-
JAKKI M 91 010
Dissolution — Hull
Dissolved soln. 1
* 2 » 3 // n
— r - r a y spectrometry
Weighing
— Cutting (4pieces)
Hull specimen
Wet analysis Dry analysis
- Weighing — r-ray _
measurement a - ray
measurement — Coating
Surface observation
Stock
Heat, lOOOt 4h
T~ ray measurement
Coated hull specimen Gas I
- Dissolution -I
- Dissolution -I
- Dissolution -- Dissolution —
I Outer surface oxide film
gas I
gas 2
gas 3
gos n
Wafer bubbler— Liq. Sclnt. measurement , (HTO. I )
Dissolved soln.of outer oxide film - Dissolution CuO oxidation
Hull dissolved
soln.
Water bubbler— Liq. Scint. measurement (HT)
Dilution 25ml
Aliquoting
Ion chamber
I ( K r )
Chem.sepn. (5mL)
Hi — i 1 1 a - r a y ICP-AES r - ray
measurement measurement (5ml) meosurement (5mL) (0.05ml) ( 5 m l )
Fig. 2.6.1 Flow diagram for analysis of hull
- 29 -
J八ERI 1¥1 91010
Dissolution -一一一ー・ Hull 日yspeCfromefry
Weighing
Curring (4 piece5)
Wet onolY5i5
Hull specimen
Weighing r-roy
町leosurementa -roy
meosurement
Cooting
coofed hull specimen Ga芝
山 iW1dー D叫fion--gos 1ー!;←げ一 Dhsolufion-gos2一一!
・3ー-Diss山 fion--gos 3一一j
11 n - -州 u伽--gos nー→j
Outer surfoce Woter bubbler一一liQ.Sclnt. meosuremenf oxide fi Im (HTO. 1 )
一イ:弘鵠秘;探濡誌諮?l:混焔総:詰お自μ;0勺叩川iR品品M?bbM|id.式JJrf一bi凶陥sおs州 i川on ト一ω 州 oti川o叩n
Surtoce Stock observation
Dry anoly5is
Heat， 1∞ot 4h
r-ray measuremenf
Hull di5solved
501n. トーDilution 25ml
Aliquoting
Woter bubbler一陣Liq.Scint. measurement (HT>
10n chomber ( Kr )
nH nv‘J
as
・tfs・m
-m民d
as'E‘
Ln piv
3haJray ICpLAES measurement m叩 surement ( 5ml ) (5mLl (O.05ml)
r-ray me05urement (5mL)
Fig. 2.6.1 F10w diagram for ana1ysis of hu11
29←
JAKKI \1 i* I uli
(a) Hui: (b) Cutting of hull
(c) Outer surface (d) Inner surface
Fig. 2.6.2 Cutting of hull
:{()
1. ¥ 1-:1¥1 ¥l リ 11111
--
唱
lau
) -
eι (
円lc) Outer surface
鯛
(b) Cutting of hull
Fミ(d) lnner surface
Fiι. 2.6.2 Cutting of hull
}
{
i
J A k k ' l \ l :<) I>|I
frame of paper
cellulose adhesive Tape
j sticking /^~~J' \ coating
specimen
removal of adhesive tape
two coats of epoxy resin
rinsing in CC£4
for use for wet analyzing
(a) lipoxy resin coatinjj of full specimen
1 1111 1! 1111111
2 3 4 liuihin . . i •
l l l i l l h , ! ,, M i l l l i i
(I)) Coated hull specimen for wet analysis
Fin- 2.6.3 Preparation of hull sample for wet analysis
:u
speclmen
42 for use for wet onalyzing
i¥LJ，J¥1 ~ l} I ! 1 I )
~ removol of odhesive tape
fwO coats of epoxy resin
(a) Epoxy resin じoaLi.ng
of full specimen
(b) CoateJ 11¥111 specimen for ¥-Jct anal¥'ぃts
Fiι. 三.6.J l' r~， paration of 111111 samplじ for¥vet analy討 i討
:n
IAHKI \l '.'1 • Mi>
(a) ib)
(:) (d)
Fit;. 2.»i.4 Stepwise dissolution of hull by Meservey's soluLion (Oxalic acid: IJ.i M, Hydrofluoric acid: 0.2 M, Hydrogen peroxide; 0.34 M) , (a) Bej;i nn ing, (b) l.asL sta<;e, (e) Knd , (d) Dissolution of outer oxide film hv III"
|¥/-:1， /¥1 ~ " " /， I
(al 、Bノ
?口
)
、占、(
)
d
(
Fi日 2.h.4 日l'-'jl¥viS12 diss01ution of 111111 1" トk'おじrvじ，， 'S SOillLiol1
(1 )xaliじ acid: IJ. lト1，lI¥'drofllloriじ礼仁 i，i: O.:! ，'.1， 11¥ιIroロピn pcru、ilIL'; lJ， 34 ~1). (♂) I¥v只inning，
¥ ¥l) 1.<1メ LS ta日u，(じ) /:nιi， (d) /)iSSLJlI1Lion ()f ollLl'l-
リ，.:i J L' f i i m /l¥" ，，/マ
，'> ...:..
JAKKI \1 91 010
Etching Solution (5ml) cone. HNO3 5ml + cone. HCI Iml
Drying Up (Decomposition of Oxolic Acid) cone. HN03 5ml + cone. HCI I ml
Drying Up (Decomposition of Oxalic Acid ) cone. HNO3 5ml + cone. HCI Iml
Drying Up (Decomposition of Oxalic Acid ) cone. HBF4 Iml
Drying Up (Dissolution of Zirconium Compound ) cone. HCI 5ml
Drying Up 6M HCI 5ml 0.05M NH20H-HCI+O.IM HCI 15ml
Standing for > IH (Reduction of Np, Pu ) Drying Up
9M HCI + 0.1 M HNO3 15ml (Oxidation of Np, Pu ) 9M HCI + 0.1 M HNO3 5 ml Rinsing Twice 9M HCI + O.IM HNO3 15ml
9M HCI + O.IM HN03 + O.OIM HF 15ml — cone. HCI 5ml Three Times Rinsing
9M HCI + 0.1M HI 30ml Standing for > 3h
9M HCI + O.IM HI 30ml 4M HCI
Standing for Over Night O.IM HCI
Anion Exchange Column 8mm" x 130mm (Diaion SA-IOO : 100- 200 mesh ]
Zr Pu
Np '—Purification of U Twice •— Purification of U Twice
Fp '— Alpha-ray counting of Pu •— Separation of Am and Cm
Fig. 2.6.5 Flow diagram for Che separation of actinoids in dissolved solution of hull
- 33 -
J\ EI~I ¥1 リ1 () J()
Efching Solufion (5ml) conc. HN03 5ml + conc. HCl Iml
Drying Up (Decomposifion of Oxolic Acid) conc. HNO司 5ml+ conc目 HClIml
Drying Up tDecomposifion of Oxolic Acid) conc. HN03 5ml + conc. HCl I ml
Drying Up (Decomposifion of Oxalic Acid) conc. HBF4 Iml
Drying Up (Oissolufion of Zirconium Compound) conc. HCI 5ml
Drying Up ----GM HCl 5ml
o.05M NH20H'HCl +O.IM HCL 15ml Sfanding for > I H (Reducfion of Np， Pu ) Drying Up
9M HCL + 0.1 M HN03 15ml (Oxidofion of Np， Pu I 9M HCI + 0. 1M HN03 5 mL Rinsing Twice 9M HCI十 0.1M HN03 15ml
9M HCl + O.IM HN03+0.01M HF 15mL 一一 conc.HCL 5ml Three Times Rinsing
9M HCl + O. f M HI 30ml Sfanding for > 3h
9M HCl + O.IM HI 30ml 一一一一-4M HCL
Sfonding for Over Night
Anion Exchange Column 8mmO x 130mm {Oioion SA-IOO : 100 -200 mesh )
U
O.IM HCl
Np L Purificotion of U Twice Pu L Purificofion of U Twice
Fp L Alpha-roy counfing of PU L Seporarion of Am ond Cm
Fig. 2.6.5 Flow diagram for the separation of actinoids in dissolved solution of hull
-33 -
JAEKI- M 91 010
2.7 7t7 JjXfttfi
2.7.1 Wi'aimn
'/ i) v i- v & a a 7 £ £ # ft-lttt *" * » * -b / y co tf ff £ fr o fc „ * fc, f& lW$i' t' <r> f% W/ a 7 £ lfi:4-ftiftli-<5/^^, & ) » ' £ J n ^ l T 3 7^& 'A f f l t i 0w4 J , U zh £fi<fc-f & Z t kz X 'Vol ft
lfc„
2.7.2 t 7 # ^ H M i
h ' ) f > A , ? ' Jv "hy , a 7 & & C / + - W v f i , ft>>, Fig. 2.7.1 fCvp-f 3 @:»n,## :$Ci
$ l <$#$•*£, Fig. 2.7.l(a)fd/^-f i ^ tc^g{s§^IH;7 o H - i M J i f w / y T • y
(TEDA) S W f t t / * 1 ? < ^ ^--cOfflg-a-A'fjritO, t7iixtpfrh a 7 3s ( t £ L T ^ i M
a 7 £ £ , TEDA ( £ £ $ 3 v %*!&.%) £ J $ * - f * o t f c , &K:, ^ 5 K ^ ^ ^ ^ i a i ^ T ' i i ,
- ' . A [ f * f - ^ M ; J : 5 S 7 <^? - -<D^ f t *K<- f c i6 , f f f i ^ ^ W i K S ^ S t , £g7 < * * - -
coiii/t.f; u r-t 9--/1.7 f /i, ?-- (iafta ?#£?&#-f 3 ztfti, - t ^ ' / ^ ^ T - H ^
$ 2 M ' * l t t , Fig. 2 . 7 . l ( b ) t ; K t J : f i i : F 7 -f r -f * £ y * / - - ^ f t ^ t - t ^ P ; * * /,:®IM? ( f t $ £ ' ^ 7 « x - r y U X ^ ^ f & O , ^'^WFEifJS* t -5) rtt-b'+7< H 3 X%ft.mitci><r>-Z; NOs, ? U -/b vlkXt**.' y ? i a i S i l ^
h ' J f - n M g l i , I M h ' J f ^ A (HT) £ f f i * - t5&OT ' *<U:ATt f>J ; ^C$ /$3 ,n -C^?> (Fig. 2.7.1(c)#BS)0
® *U400rc jpfSLj t rSf fc l ls lS:«*7 iSr i i0 , HT f l 2MJ+?A t£®Kfc£ i i * (HTO) £
2.7.3 il&vVft-(i) h ' ) f ? i , ^ )7 'hv , a - ) i s o ( # t ; y^oSHtt^/5-S4r3c^«fe#fffiff.U^
h 'J f 7 A | J , ffi*Lit£W&$ft:> y f - U - - > a y M S K i i ) * » t 0 ^JCrRO*139 I
S t»» j f f i i £eJ ;oT##f l f c 0 =frC, H 3 |Hlig«¥§*ifcUI$T-«, N 0 2 *-?-*ft®$m tz&K.Q%ti^mm*&ftK.Q\^c.tz#>VZ, $ 2 t f g C B i " ) 7 ' F y , + - f e / y I U ^ t -'J 7 A , ^ * , ^ * , NO x ^A*^ * f i - r * J«5 , ? 'J 7°h y £ * - f e / y < £ , i f c t ^ - t ^ f t K i J : 0 # « * » ! * fcfjojtfg, ffliJSLfco #8l f i lSe! * © & • § £ Fig. 2.7.2 f c ^ - t 0
- 3 4 -
J^EI~I. ¥1 91 010
2.7 オフガス分析
2.7.1 測定項目
使/lJi斉燃料共咲Jiφわ硝問責溶液を通じて発牛.寸るオ 7 ガスの内，掠発tHlc射性ガスのトリチウム，
ケリソトン及びヨウ.k;とJドIit射性ガスのキセノンの分析を行った ρ また，溶解液'1'の子li;WIヨウ-ki
l誌をa保するため，溶解液を加熱 Lてヨウ素を気相に追い出 L， これを制ìl~ーすることにより';t f式
Lた"
2.7.2 オフプ'!'^ffn1t~占慨
トリチウム. ケリブトン， ヨウ非ifkびキセノンは， 九々 ， Fig.2.7.1 に ïl~す 3 栂の吸希・絡によ
りりIj今に婦i集 Lた"
m1吸手a捺は，ドig.2.7.1(a)にr示すように銀添着ん紙フィルターとトリエチレンジアミン
(TEDAl合浸活件。炭ブ fノL骨ーの組合せから成り，オフガス中からヨウ素(主と Lて銀は無機
ゴウ素を， TEDAは有機ヨウ素を吸着)を摘、集寸る。また，特に，第 5[ilJ溶解試験以降では，
高燃焼!変燃料rJ)処照を考慮 Lて， ヨウ素以外の飛沫の中に合まれる放射性被積，主と Lてセシウ
ム及びルテニウムによる銀 7 fルターの汚染を防ぐため， 予備実験の結果を基に，銀フィル骨ー
のliiiにボリアセヲールフ fルヲーー(気体ヨウ素を吸局することなく，セウシウムやルテニウムを
吸蔚除l~できる)を装道 L た円
第 2~及活擦は，ドig.2.7.1(b) に示すようにドライアイスとメ空ノール混合冷伐にて冷却され
た吸お一管(符綜とパルプはステンレス鋼鎚からflli:り，充分耐任構造をもっ)内にゼオライト 13
Xを充棋 Lたもので， NO" ケリゾトン及びキセノン等が繍集されるの
トリチウム捕集務は，気体状トリチウム (HT) を繍集するものであり以下のように構成され
ている (Fig.2.7.1(c)参照)。
① 約400"cに加熱 Lた酸化銅充境カラムを通り， HT形トリチウムは酸化され水 (HTOl と
なるの
② 牛JJli:された HTO形トリチウムは 5"Cの純水中にパプリングすることにより吸収されるの
③ 残りのキャリヤーーガスはバブル水槽後半に取り付けたシリカゲル充填カラムを通過 L，排
気されるの
2.7.3 測定行法
(]) トリチウム， ヴリプトン， ヨウ素及びキセノン等の揮発性核分裂生成物の放射能測定
卜リチウムは，捕集した試料を液体シンチレーション計数法により求めた。 85Kr及び 1291
は， r線測定により定量 Lた。クリプトン及びキセノンの同位体比は，ガスクロ 7 トグラ寸ー
質量分析法によって分析 Lた。特に，第 3回溶解試験以降では， N02モニターを作動させる
ために空気または散素を系内に導いたために，第2吸着器にはクリプトン，キセノ y以外にヘ
リウム，窒素，酸素，NOx等が含まれており， クリプトンとキセノンは，次に示す方法によ
り分離精製を行った後，測定した。分離精製装置の概略を Fig.2.7.2に示す。
① ヘリウムは，試料をゼオライト充填・液体窒素冷却トラッフ。中に通過させることにより
一34
JAKK1-M 91 -010
(2) f # « * t ' W £ $ a vMnfe\,^tiilw)-]V
tf f-'/>Jfr • f'F-M: L fc $ » * £ « » • * - S „ © ^ J 1 0 0 r c » # L f c ) g « ! ^ 4 ' t N O 2 ^ f t l 0 % ^ t f N 2 (-5TC©N 2O,±4-20ml/min
ft i-tt i i lTcL-r. M l f o a ^ l s ( i 2 ) £M$/b>Mffft;!?-£6o ® ^i&iX'Ik^L, KlCh (a*mklXlmg/ml) l m l £ s P n l , © t [Hl#ftJifF£
fca ^r^^fflf- i l i^ff i-MiA'T'^fc (Table 3.5.4 m&)o
(3) 7 f /u 9-t|f*zhtcavMorism±
A, N O x & ^ T K ^ ^ ^ J t f f - r ^ ^ g - e t a <>-M*m'$iticffimir&&m*ft^o -Htylbm
NO, t®JtxLtfe-fhifi, ^.mm%^niiftmm^kwx-\i., B^mw^KH *>&&*$•
3 -7^«rK*-Lfc^7 < ^ - R O ' T E D A ? -f ^ * - & & * g ^ T - A n ^ S l , 3 ^5is©f£*f M4-(W)a!L-CAfc„ ^ ^ I S S * Table 2 . 7 . I C i t o S ? ^ ^ - S t f T E D A 7 f / ^ - ) : WMZhfrs omt, y i *?~*2ooT:ic£x)mmix<b%:i$£hxi-z>zktfhfr'>fc„ tztzl, TEDA7 (»#-K®.%£ hie a V$iX-l,i, 350rc*H>T, *©85%#8Si&i Lfc0
ifc, a *5K&iRf-lfc8i7 < ^ * - - c t i , m^-C-¥^JU±KllLfc«3i-C'i{>3^^©K« :*
- 35 -
JAEHI--M 91-010
分繰Ltニ。
② 空管素，酸素及び NOxは，650 ~ 750 "cに加熱 Lた金属チタン(スポンジ)充棋管にて反
』亡、させて除去したの
(2) 終解液中の残燭ヨウ素の迫い出 L10川 p
溶解液中の残flJヨウ素i止を杷服するために.不溶性F員法を分離 Lた溶解液を加熱Lて，気相
に追いH1L， これを帰i集することにより定位Lた。以下にその{製作を示す。
① 試料溶解l時と同様に新たに溶解槽，凝縮捺，第 1吸着骨量をセル内に設!符 Lて，その溶解
憎に分~i{・f'f' til: Lた溶解決ーを採取する。
② 約 100"Cに保持 Lた溶解液中に NOzを約 10%含むN2 (-5 "cの N204上を20ml/min
の流.ìÆで j泊~( LたN2ガス)を 1時開通気して，残存するヨウ素 (IーまたはI03-) を般
化または還元 Lて‘生成 Lたヨウ素(1 2) を溶解液から捧散させる。
@ 室温まで欣冷 L，KI03 (ヨウ素として 1mg/ml) 1 mlを添加 L，②と同様な操作を
繰り返 Lた。
④僚散 Lたヨウ素を，凝縮擦の後部に設置Lた吸着器(銀フィルター及びTEDAフィル
ターー)で捕集する。
@ 捕集した 1291の紋射能線強度を測定 L定量 Lたο 当初は，②による操作のみを行って
Lたが，第 719J溶解試験以降，③の操作を加えることにより，②だけでは遊離しなかっ
たヨウ素を気相に追い出すことができた (Tab!e3.5.4参照)。
(3) 7 fル哲ーに捕集されたヨウ素の安定性
ヨウ素を嫡集するために牛;試験研究で用いた銀フィルターは，数種類の放射性核種，ヘリウ
ム， NOx及び水分等が共存する場合でもヨウ素を確実に捕集する性能を持つ。ゼオライト等
の吸着材は，水分の影響を受けやすし湿度の高い気体中からヨウ素のみを確実に捕集ーするの
がI村難であるのに対 L，銀フ fルターは耐水性及び耐酸性に優れている。このフ fルターは，
NOxも吸収 L変色するが，本試験研究における溶解条件では， ヨウ素の吸着に何ら影響を与
えなかった。この銀フ fノレターに吸着されたヨウ素の安定性を調べるために，予備実験と Lて，
ヨウ素を吸着iLた銀ブ fノレター及び TEDAフィルターを各々真空中で加熱、 L. ヨウ素の保持
j鼠を測定 Lてみた。その結果を Table2.7.1に示す。銀フィルター及びTEDA7 fルターに
吸肴とされたヨウ素は， フ fノレターを 200"cにまで加熱 Lても保持されていることがわかった。
ただ L.TEDAフ fノレターに吸着されたヨウ素では. 350 "cにおいて，その85%が脱離した。
また， ヨウ素をI吸着した銀フィルターでは，室温で半年以上放置した状態でもヨウ素の吸着量
に変化が見られず， これらフィルターに吸着されたヨウ素はかなり安定であることが確認され
た。
-35ー
JAERI-M 91-010
Table 2 . 7 . 1 S t a b i l i t y of 1 2 9 I adsorbed on Ag f i l t e r and TEDA f i l t e r Residual amount (X) was determined by y-ray spect rometry a f t e r hea t ing each f i l t e r i n vacuum.
H e a t i n g temp. ( *C) 23 100 200 250 350
Ag filter 100 100 100 100
TEDA fi Iter 100 100 99 15
He
V^ -C£H [A
6
o 6 J O-
-CH
J -o—i
Heoter, Ti column Liq. N 2
1st trap 2nd trap
Vacuum pump
Heater 2nd absorber
Fig. 2.7.2 Schematic diagram for the separation and purification of krypton and xenon in off-gas
36
JAERI --M 91-010
Tab1e 2.7.1 Stabi1ity of 129r adsorbed on Ag fi1ter and TEDA filter Residual amount (%) was d巳terminedby y-ray spectrometry after heating each filter in vacuum.
Heating te田p. ('C) 23 100 200 250 350
Ag filter 100 100 100 100
TEDA f i I ter 100 100 99 15
as un--l，，
Vacuum pump Liq. N2
15t trap 2nd trap Heater， Ti column
Heater 2nd absorber
Fig. 2.7.2 Schematic diagram for the separation and purification of krypton and xenon in off司 gas
-36一
Polyocetal filter Ag filter xe
HT" He NOx
c^TEDA filter
Granular aluminum oxide
O-ring
Polycarbonate
Ag inpregnated filter
CuO
Sirica gel
O-ring
HTO Cold water
(a) Iodine absorber (b) Krypton absorber (c) Tritium absorber
Fig. 2.7.1 The 1st, 2nd and tritium absorber (a): 1st absorber for iodine, (b): 2nd absorber for Kr and Xe, (c): tritium absorber
ω、-a3
11 Polyocetol f IIter
Aq filter Kr 70 o CuO Xeモ二才lHT He NOx
口// 11 ~~TE レ斗レム1 」へ--IU I~I悶l ヨ l 円 Siricoqel
Gronulor oluminum oxide
11 l γ Xeolite il丈L_lb…)lff 11 13X 。 寸
....O-ring Dry 。
u~~m てr
Ice Polycarbonote
11 Ag Inpregnoted filter I r /' /110・ring
1C JY'、HTO 、
Cold woter
(a) Iodine absorber (b) Krypton obsorber (c) Tritium absorber
Fig.2.7.I The lst，znd and trit112m absorber (a):lst absorber for iodine ， (b):2nd absorber for Kr and Xe，(c):tritium absorber
」，. ，
ー‘・，ん
:::: u::
c
o
JAKRl M 91010
2.8 i§S*#«T
mmi&ftViX-U, ftfC;j;-+2^H£gltt£ LT, #ffi£frofc„ Fig. 2.8.nc^|ffc07 • - •>--
(i) &***)«;*£!§:*[[-:«|cffli|^-t5:i
(2i * + ->-A, <*?>}&.&•/* t-'i^nmft.fcitm'i&.t.m&ft-ftWfeM., ^.m^^iahtM^
(3) „ $ * ^ ? f " H R U & f r i a r * * / Y K ^ i :
(4) f&ft: •> y + u - •> 3 y | | -8 i£f : : «fc 5 h 'J * •> A C O ^ M
(5) ^ ^ - a ^ ^ c o g ! ! ;
2.8.1 # # T ^ &
(i) r H ! * ^ ? b^ifl'x£ 2.3.4 »#fWW»tt«*ffl^«:#Ml
(2) * + -yA, ? 7 x S y ^ l-^J*<?>m&fo®MM'fctn&fo%;®.n8i'frtfi (IDMS) 1!i:y/>frr)£sr £&**•;? A, ^ y , S t K v V i - h - ^ A O p ^ f t ^ £ i : C £ ^ f r * I & x ^
^ P u W l K ^ L T , &*'<Y ? # & * £ < £ * 5f£i:, l f & * a o ! l ^ » i & 5 « t ^ G l S 6 L
^i f tR#) (FP), V / H - i ^ A , t - 7 ' - y -CA , ^ 7 y®« i t c#^ f i j j g ^ f# f c (Fig. 2.8.2#
flB)„ 3 M c , & S $ f r t t L - C J J l T « J : 5 f c a « & f T o f c 0
Se-o-C* + ^A^fifij!i.f5^-|iLfc0 *-*-yA<7)?gJif£gte, 0 .5Mfg^- 80%;< 9 / -
© ***A^f f l$&^£ |£@L *:£>*>, 14M«SK0.5mlt?3llIi5t^Lft:3!i5(b3mlAffic^-
HS&W«^ff im»aRS«-t l f I t * f f lV ' -C?T^.fco * * - y A © ^ ^ - y m ^ © S i J ^ f c f i 7 7 7 x - ^ t e H * , ? v y & O t - / ^ - ' y A © Y * y m S ! © « £ ( c f £ 7 - ' - u - f t | i i f i f c f f i ^ f c 0 4 fc, f i " - f 7 x © I E c i j : , S l o ^ ' n i ^ y&t>*V^ h - * A © g I ¥ f i W (NBS
- 3 8 -
JAERI M 91-010
2.8 溶解液分析
溶解液分析では，次にポす2項目を目的と Lて，分析を行った。 Fig.2.8.1に分析のフローンーー
トを'1ミすけ
(() 試料の燃焼度を l正確に測定すること
(2) 試料'1'のアクチノイド及び核分裂生成物の同位体組成及び存在員を精密に測定寸ること
1:ぷのu的のために以ト.にポす分析を行った。
(J) r線スベクトル測定による主な r線枚出絞種の定量
(2 ) ホオジム. ウラン及びソ。ルトニウムの同校体比例l定と同位体希釈定量生，並びにそれらの結
l尽に1Aづく燃焼度の算tH
(3) 回線スヘクトル測定によるアケチノイドの定畳
(4 ) 液体シンチレーション21数法による卜リチウムの定量
(5) 残作ヨウ素の定量
2.8.1 分析方法
(J) r線スベクトル測定
2.3.4 分析試料の敏射能測定を参照
(2) 不オジム， ウラン及uプルトニウムのl司位体組成測定と同位体希釈質量分析 (IDMS)
質量分析法によるネオジム， ウラ Y，及ひ九/ルトニウムの同位体希釈定量に必要な混合スパ
イク(150Nd、233U，242Pul溶液を添加した試料溶液と添加しない試料溶液を各身分取Lた。
混合スパイケ溶液は予め質量分析法によって波度較正 Lてあり，試料中の 148Nd， 238 U及び
幻9pUの量に対 Lて，各スパイクが各々およそ 5倍量倍量及び l倍量となるように調整し
てあるいこれらの試料溶液につL、て，原子価調整，塩酸系陰イオン交換分離操作を行い，骸分
裂生成物 CFP)，プルトニウム，ネプツニウム， ウランの11願に各溶出液を得た (Fig.2.8.2参
照)れさらに，各溶液に対 Lて以下のような処理を行った。
① プルトニウム溶出液及びウラン溶出液を蒸発乾闘し，残留物を濃硝酸 1mlで溶解 Lた
後，再び蒸発乾回 Lて質量分析法の試料と Lた。
② FP溶出液を蒸発乾間 Lたのち，メタノール+硝酸混合溶媒系陰イオン交換分離操作に
従ってネオジムを他から分離 Lた。ネオジムの溶離位置は， 0.5M硝酸-80%メタノー
ルで溶離する際，適且採取 Lた溶出液1i簡の回線及びP線を計測して各核種の溶離挙動を
追跡しつつ確認Lた。
③ ネオジム溶出液を蒸発乾固 Lたのち， 14M硝酸0.5mlで3回洗浄しながら 3ml丸底ピー
カーに移し蒸発乾国後，質量分析用の試料とした。
質量分析は表面電離型質量分析計を用いて行った。ネオジムのイオン電流の測定にはファラ
デー検出器を， ウラン及ひ・プルトニウムのイオン電流の測定にはデーリー検出器を用いた。ま
た，質量バイアスの補正には，天然のネオジムとウラ γ及びフ。ルトニウムの標準試料 (NBS
-38一
JAKKI M 91 -010
SKM U-500&O*SRM 947) £ifH'fc„ ftfc, <fel£lt»'>fr i< 2 3 2 U <r>fflfir.fc$$®%.V!
2 3 8 U i | r t 1Kt t« 2 3 8 Pu»^- ' h -*« i , &$<?)« *£*."<? h / i - » ^ t i o T * 4 6 ^ t i f c „ « * « $ (%F1MA) (J, I D M S T ^ f t f c ^ N d t f i l c j t i ^ ? y & t f ' / A . h - ^ A l * . i b ,
ASTM M321-75 0 ^ W & ; f ' - L f c ^ - . - r i a i L f c „ * fc, « ' ^ ; 6 > i V E « ) £ (Mwd/ t ) £ ^ ^ i ^ t i S t i LT9,600 ( M W d / t / ^ ) * ^ f f l U / ; 0
(3) a m * ^ * h " ' i l iL ' t - J: 3 r 7 -f v <f Kco^i t
(a) iU/L'i-tt « $ * - s ' y hn-ffl'A'<o*tt£ l f c f r f f i& t l f im fe ! $ t£&«6 i iS i ^ ;&?>„
Q) -r + v tcmiommm u^ymmm; NS)
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® JifKgK-ftfc^S^K: 1 M^ fe20 / /11 , « J - i f A C « l : 5 J : ^ : f h 7 x f i . y /<; 3--/i-20-50/<l£ii§TLfc&, ff^^^^H-f-So
* ^ 7 y t i , 1 K f l - S a ^ f c ' 5 i K ; 2 0 7 M e V » i * ^ ¥ - * # i - f 5„ $.'J£¥ 1 % FIMA <D@**P«S^ T-ti, S ^ n i ^ O v y l h y g t O , 9,600MWd © i ^ ' ^ ' - ^ M t 5 - i c f t 4 0
1 X106(g) „ 1 1.6 x 10~19
e x 6.0 x 10 2 3 x — (%FIMA) x 207 (MeV) x = 9600 237.9 (g) 100 3600 x 24
- 3 9
JERI' M 91 -010
SHM U -500及びSRM947)をifll、たc tcお， ，t二h究員の少ない 232UのI司位体合右本及び
訓 U とfiiJ質量の 238pUの合有本は，後述の町線スベクトル測定によって求められたの
燃焼ヰ (%FIMA)は， 1DMSで求めた l1BNd笠成量とウラン及びプルトニウム量から，
ASTM M321 -75の計算訟に Lたがって算出 Lた。また，燃焼率から燃焼度 (Mwd/t)を
求める換算計数と Lて9，600(MWd/t/%)本を用L、た。
(3) lr線スヘクトノレ測定によるアゲチノイドの定量
(a) mlli心対象
日線スヘクトル測定の対象と Lた各種分析試料溶液は次の 6種煩であるの
(D イオン交換所jの試料溶液 (.Jド分離溶液;NS)
ぷ料溶液から塩西安系除イ才ン交換分離によって得た，
② ブ-"/!-トニウム溶Hl液
③ 宇プツニウム溶液
④ ウラン溶liJ液
1:記塩酸系陰イオン交換分離によって得た FPi容出液から，硝駿+メタノール混合溶液
系陰イオ γ交換分離で得た，
⑤ キ zリウム溶H¥液
⑥ アメリメウム溶Hl液
なお. ネブツニウム溶III液及びウラ γ総出液は，塩酸系陰イオン交換分離操作を 2回繰
り返 Lて精製 Ltこいまた、特に， ネプツニウムについてのみ全。放射能計数法による測定
を行うために， ネプツニウムを定量的に分離回収した。
(b) 測定試料
日線スベクトル測定試料は，次のように Lて作成Lた。
① 上記①~⑥の各俗u1液をそれぞれ蒸発乾固 Lた後，残留物を 14M硝酸 1mlで溶か
すの
② これらの溶Il¥汲の 20~ 200μl程度の適量(溶出液①，②，④，⑤及び⑥)，あるい
は全量(溶111液③)を 25mmφ タンタノレ板上に採取 Lて赤外線ランプ下で蒸発乾回す
るの
@操作②で得た残留物に 1M塩酸約20ltlと，均一な厚みになるようにテトラヱチレン
グリコール 20~ 50ft!を滴下 Lた後，再度蒸発乾閤す・る。
④ このタンタル板をガスバーナーで約 1秒間赤熱 L，α線スベクトル測定試料とする。
*ウランは， 1核分裂当たり約207MeVのエネルギーを発生する。燃焼率 1%FIMAの軽水炉燃料
では，次式のようにウラン 1トン当たり， 9，6ooMWdのエネルギーを発生することになる。
1 X 106 (g) 明 1.6X 10-19
一一一一一=:.:...x 6.0 X 1023 X -一 (%FIMAJx 207 (MeV) x一一一一一一一一=9600 237.9 (g) 100 3600 x 24
-39-
JAKRI--M 91 -010
(c) m^i^m/iamvr-n&
WBl«F6KA^J20mmfe5J :^K ia^L , F4JJqi|EE80V, JE3!t lO^TorrJUTT?, WS L /•;,. MiLTB<1fRfl(tffl^*tt f - *^j&«Jt8:ffi#S<J 3 x i o 5 * > ) y | - W .l-jcfc 4 : i 5 - @ '££ LtS ' i i -L fc , ,
© - © A ' ^ f t U f L f c a i J i E H H ^ f f l l ' t P ^ L f c x - ! * MKO#l£Fig. 2.8.3 ~ Fig. 2.8.8
K.,r<1\, x ^ * h^eol$#r #&<(£&«£*$ ^"C&So fciilf, Fig. 2 . 8 . 3 « * ' < * h^A.^ , ^Pu&tf 2 4°Pu^JtlNi<a&ftfc*t{£;i;fc
5.1 - 5.2 MeV H itn<0 if-- * ^SfiSi 2 < (Cm K. fcjjfc I fc 5.7 ~ 5.8 MeV frig© if - * * & flfiWJt (A (2 3 9Pu + 2 4 0 Pu) /A (244Cm)) £$*>*„ -S, U*##f «*££*> lb, *f'/
te«*^fc')«0jft#j-S6 (A (2 3 9Pu + 2 4 0Pu)) £iE«tKigrffi-e#.S0 S^©^*A>^*i<ffl l ' T ' ) 7 y * e t i - ! S f c , ) » 2 H C r a i (Bq/gU) Avjcftibtl^o
A (244Cm)!Bqj _ A (^Cm) A ( a 9 Pu + M 0 Pu) U lg"| ~ A ( 2 3 9 Pu + 2 4 0 Pu) X U [g]
m, m&ntzMzmi'zmnm&^RVftW-x.*Table2.8.uc^i-0
tcfi, fflU«tldJ, «D£x^* t-»frh$tbtiA ( 2 3 2 U ) / A (^U) Jrti, Ki^fJf ©*£*;!>> ibHtBlfc A (23SU) /Uit&ffll'fco 4fc, a 3 C m O a I x ^ ? MM*Fig. 2.8. 7tc,-pLfci*5*) 2 4 ZCm&0 ! 2 4 ' ,Cm»*nfj<!:*fe5o $ o T , 2 4 3Cm *•>££+ 5 C(i, 5.992MeV&tf6.010MeVfc:fctf-5 lf-*«ttifcffi£ffll>£.r £ £ I , ff>C, C<Dm& nS t r l f t f f i ^ , Ep (&*6.5&i>*1.0%) ^^L ' t l t iELfco ttz, *•/••/-<} u fc-n*
M'MfrJz±-,X'} =7 y # M l ^ t | ) « * - / ^ - , > i ; S r * » f c (Fig. 2.8.5 #!$)„
(4) b "J + VM.(0'fc1k
® i*g$$^ 1 0 0 ^ l ? r M L t f f 1:1-5o © ;HucSiS/M ml* An *.*:&, HSJU'f * y^e&jSJJ!* 7 A (if-f + -f * y SK# 1,
4mm0x8Omm) fcj l t , Sf>(c, , ^ S * 5 ml -egffll&gfcff 1"5 0
- 4 0 -
JAERI _. M 91 -010
(cl 測定方法及び解析方法
目線スベクトルの測定は，表面障壁型シ 1) コン検出器を用いて行った。線源を検凶器と試
料聞の距離が約20mmなるように固定し印加電圧80V. 真空変 10-:1Torr以下で，測定
Lた，測定時間は測定対象ピーク領域の計数値が約 3X 105カウント以上になることを目
安と Lて設定した。
各締測定ぷ料をHlt、て得た町線スベクトルを解析 Lアクチノイド絞衡を定量 uニ。溶IH液
① L ⑥から作製 Lた測定試料を用いて測定 Lたスベクトルの例を Fig.2.8.3 ~ Fig. 2.8.8
にIf'すいスヘケトルの解析方法は次のとおりである。
たとえば. Fig.2.8.3のスベクトルから 239pU及び 21DpUの放射能の合量に対応 Lた
5.1~ 5.2 MeV 付近のヒ\ーク系数値と 211Cm に ~t応 L た 5.7 ~ 5.8MeV付近のピーク系数
偵の比 (A(239PU+240pul/A (244Cml) を求める。方，質量分析の結果から，ウラン
重量並びにゾルトニウムの重量及び!員]位体組成は，精度よく求められているので， ウラン単
位重量当たりの放射能 (A(239PU十 240PU)) を正確に算出できる。両者の結果から次式用
いてウラン単位重量当たりの211Cm量(Bq/gU)が求められるの
A (2HCmll BqJ
u 19l ) u
p--O
M +『
11
U
一g
PA一『
i
m
一U(一A
-x
-)
一u一P
Jリ一
O
E-4
例
U-9-
℃一+
同一
nm
A一m(
A
各試料の町線スベクトノレの結果から同様な手法でγクチノイド綴種を定盆 Lた。測定対象核
種，測定のために用L、る溶111液醤号及び計算式を Table2.8.11こぷすの
なお 232Uの定量には a線スベクトルから求めた A (232U)/A(剖 U)比と，質量分析
の結果から算出した A (238U) /U比を用いた。また 243Cmの目線スベクトルは Fig.2.8.
7に示したとおり 212Cm及び 244Cmのそれらと重なるの従って 243Cmを定量するには，
5.992MeV及び6.01OMeVにおけるピークの計数値を用いることとL. さらに，この場合
の両日線放出率. Ep (各守 6.5及び1.0%) を乗じて補正した。また，ネプツニウムについ
ては，前述の放射能比に基づく精度の良い解析法を適用できないので，ネプツニウムをイオ
ン交換法によって定量的に分離回収・精製し，全量を損IJ定試料と Lて用い a線スベクトル
測定法によってウラン単位重量当たりのネプツニウムを求めた CFig.2.8.5参照)。
(4) トリチウムの定量
溶解液中のトリチウムの定量は，以下の操作により定量 Lた。
① 溶解液約 100μ]を分取 Lて秤量する。
② これに蒸留水 1mlを加えた後.H型陽イオン交換樹脂カラム(ダイヤイオン SK詳し
4mmφx 80mm)に通しさらに，蒸留水 5mlで樹脂を洗浄する。
③ 溶出液及び洗浄液を合わせ，蒸留フラスコに移 Lて，溶液部を O'C以下に保ちながら減
圧蒸留する。
④ 蒸留液中のトリチウム濃度を液体シンチ νーション計数法で求める。ここで，蒸留量は
蒸留前後の溶液重量差から求める。
⑤ 使用済燃料溶解装置配管内墜に付着した水分量を補正した後，溶解液中のトリチウム濃
-40ー
JAKKI M 91-010
mzwn\i-6,
2 .7 .3 t 7 •»*'/)"$!
Table 2 . 8 . 1 Equation for the de t e rmina t ion of a c t i n o i d s
Nuclide Solution used Fomula
2321 U frac t ion 2 3 2 U v
2 3 8 U [ B g ] !l)
X U [g ]
rNp Np fraction 2 3 7Np[Bq/g-soln]'
U[g/g-soln]
2 3 6 p u Pu fraction sPu , ( 2 3 9 P u + 2 4 aPu)CBq3
( 8 3 9 p u + 2 < 0 p u ) ~ (J [ g ]
2 3 8 p u Pu fraction PU w ( 2 3 9 P u + 2 4 B p u ) [ B q ]
( 2 3 9 p u + 2 4 a p u ) X U [g ]
'An Ru f rac t ion , Von separated
so lu t ion
238 Pu ( 2 3 8 P u + 2 4 l A m ) i ( 2 3 9 P u + 2 4 a P u ) ( a 3 9 P u + 2 4 a P u ) '
(239pu + 2^ P u)[ B q] U [g]
"An u fraction a fraction , on separated
so lu t ion
a J a m A i B - a ^ { ( g 3 8 P u + 2 4 1 A m ) a 3 8 P u / w ( a 3 9 P u + 2 4 a Pu)CBg] 2 4 1 Am H ( 2 3 9 P u + 2 4 B P u ) ( 2 3 9 P u + 2 " B P u U [g ]
3 Am u fraction a 4 3Am y l a 3 8 P u + g4'Aiii) a 3 8 P u ( 2 3 9 Pu + 2 4 aPu)CBq] on slpara?ed 2 4 1 An X ] ( 2 3 9 P u + 2 4 0 P u ) ( 2 3 9 Pu + 2 4 a P u ) T U [g]
solution
2 Cm Cm fraction , Son separated solution 2 Cm X "Cm ,,( 2 3 9Pu + 2 4 aPu)CBq]
2""Cin ( 2 3 9Pu + 2 4 a P u ) ' U [g]
2 Cm Non separated solution a " a C m w ( 2 3 9 P u + 2 < a P u ) [ B q ]
( 2 3 9 p u + 2 i a R u ) X U [g]
3 Cm Cm fract ion , non separated
so lu t ion
g 4 3 C i n / E p - 3
w
2 4 4 Cm w ( 2 3 9 P u + 2 4 a P u ) [ B q ] Cm " X ( 2 3 9 P u + a 4 a P u ) X U [g ]
aCm non separated
so lu t ion 2 4 4 Cin ^ ( 2 3 9 P u + 2 4 a P u ) [ B q ]
( 2 3 9 p u + 2 4 B p u ) X U [g ]
* 1 Counting rate[cps]/counting efficiency/chemical yield/amount of sample taken[g-soln] JJJ 2 a j , a™Am was calculated by measuring 2 4 2 C m which was formed from 2 4 2 n A m in the purified
Am fraction "Am
isomer ic decay 0.9955 , . , , ff~ decay 0.827 , , , „ a decay 1.00 -Am Cm 239 Pu t,,j>=14Iy "" t,,2 = 16h "" t, / 2 = 162.94d *3 Energy (5.992 MeV and 6.010 MeV) and emission probability of a-ray used for measurement
41 -
JAERI .. M 91...010
11を箆111する υ
(5 ) 伐{{ゴウ.kiのJtttl
2.7.3 すフガス分析参照
Tab1e 2.8.1 Equation for the determination of actinoids
Nucl ide Solution used For皿ula
232U U fraction 232U " 238U[Bq) ヲ百了× U EE]
237Np Np fraction 237Np[Bq/g-solnJ・1
U[g/g-solnJ
236pU Pu fraction 236pU ，，(239pu + 24日Pu)【BqJ
(239PU + 24自Pu)X "_.:..:::..-.，.:-U -::-[g--=)
239 PU PU fraction 239pU ，，(239 PU + 24圃Pu)[Bq]
(239 Pu .;. -240 PU) X ' U [g]
241A田1111;i?iiiiied
γー~)_ 239pU ト門239pU + 24自pu) (239 Pu + 24由Pu)l"' U [g]
iui吋 on242mAm.2
千38pU+ 241 A回〉ー 23Bpu j J a g -白川
242mA皿 o田nsreac p rI aonEe口， 241Am '''X:239pU + 24由Pu) (239 Pu + 2'10 PuX'" U [gJ
solution
243 Am ill f叫 iol田 ractloon'seiiai'ated
243A皿一u一I(222Bpu+241A皿)一 238pu )l一x、(239 Pu + 24圃Pu)[Bq]241 Am "1(239PU + 24日Pu) (239PU + 240pu)l" U [gJ
salutian
1
242C皿 陶器iiiiied242C田
244C皿 (239PU + 24目Pu)[Bq]244C皿 X(23宮Pu+ 24自puj× U[g]
242C田Na九5TIffgied
242C皿 (239PU+ 240PU)[sqJ (239 Pu十 240PU)X' U [g]
243Cm C In ff-act ion n t ñän~gÿflHg~ed
243C田/Ep・ 244C田 (239pU+ 24曲Pu)[Bq]244C圃 X(239PU';-240PU)X' U [gJ
nonS3?IT1316d 244C田 (239PU+ 2柑 Pu)[Bq]
(239PU + 24凪Pu)X '-"'-'--U""--;:--[g-=J
* 1 Counting rate[cps]/'caunting efficiency/'che皿icalyield/a園auntof sample taken[g-soln]
* 2 242悶 Amwas calculated by皿easuring242Cm which was far圃edfroll 242吋田 inthe purified A皿 fraction
isomeric decay 0.9955β-decay O. B27 242αdecay 1. 00 242 A田tl〆2==141y
..- tlノ2=16hV_
tlぺ=162.94d
* 3 Energy (5.992 MeV and 6.010 MeV) and emission probability ofα-ra~ used for measure皿ent
-41-
Non-spiked sample soln.
T
Spiked sample soln.
1 [ Ion exchange separation ]
1 U,Np,Pu,Am,Cm fraction
N d . U , Pu fraction
a-ray measurement Mass spectrometry
Dissolved solution
(Dilution) I
(Aliquoting)
(Aliquoting)
a-ray meosurement
I (Aliquot • Weighing )
Sample solution
X-ray measurement X-ray measurement
Liq. scint. meosurement (tritium)
Dissolved soln.
— N 2 and N0 2 blowing
— Addition of KIO s
— N 2 and N0 2 blowing
r-ray measurement ( , 2 9 I )
Fig. 2.8.1 Flow diagram for the analysis of dissolved solution
I Dissolved
solution
(Di lution)
(Aliquoting 1 (Aliquot • Weighing )
N2 ond N02 blowing r -roy meosurement
」〉閉山吉
!ζSic-
。
Addition of KIO， NOz blowing
Y-roy meosurement 129 ( .--1 )
N2 ond
(Aliquoting)
必齢N
【10nexchonge seporotion 1
F10w diagram for the ana1ysis of disso1ved solution Fig. 2.8.1
JAKR1 M 91 010
Sample solution
— addition of I4M HNO3 1ml, evaporate 3 times — 12M HCl ImL, evaporate
6M HCl Iml O.05M NH Z0HHCL-0.1M HCl stand for more than Ih
3ml
dissolve in 9M HCl-O.IM HN0 3 3ml wash twice with 9M HCL-O.IM HNO3 1ml
9M HCl-O.IM HNO3 3ml r- 9M HCL-O.IM HNO3-0.0IM HF 3ml - 12M HCl 1ml x 3
9M HCL-O.IM HI 6ml stand for more than 3h
- 9 M H C I - O . I M HI 6ml 1- 4M HCl 6ml - stand for overnight - 4M HCL 6ml
[ - O . I M HCl 3ml
Anion exchange column : 4mm' x 80mmH Dioion SA#IOO (IOO~ 200 mesh )
FP Pu Np U
(*:repeated separation) evaporate dissolve in 14M HN0 3 0.3ml methanol 3ml, mix
IM HNO3-90% methanol 5ml 1 - 0.5M HN0 3 - 80% methanol ca 80mL
Anion exchange column : 4mm' x 80mmH B I O R A D AG 1 x4 (400mesh)
Cm Am Nd
2.8.2 Schematic diagram for the ion-exchange separation of actinoids in dissolved solution
- 43
JEHI ¥1 91.010
。dditionof 14M HN03 I ml ， evaporate 3 times 12M HCl I ml， evoporate 6M HCl Iml 0.05M NH20H' HCL -0.1 M HCl I 3ml stand for more than I h
dissolve in 9M HCL-O.IM HN033ml wosh fwice with 9M HCl-O.1 M HN03 1 mL
9M HCL-O.IM HN03 3ml 9M HCトO.IMHN03・O.OIMHF 3mL 12M HCllmL x 3
evaporate
9M HCl-O.IM HI 6mL stond fO/' more than 3h 9M HCL-O.IM HI 6ml
4M HCl 6ml stand for overrigi1f 4M HCL 6ml
O.IM HCl 3ml
{申:repeafed separofion)
dissolve in 14M HN03 O.3ml methanol 3ml， mix
1 M HN03 -90% methanol 5ml O.5M HN03 -80ro methanol ca 80mL
Anion exchange∞lumn : 4mm' x 80mmH B 10 R A 0 AG 1 x 4 (400 mesh )
Fig. 2.8.2 Schematic diagram for the ion-exchange separation of actinoids in dissolved solution
-43-
0 c c 0 a N to •P C 3 0 u
F11onomo
B:\87H05NSA.CHN
87H05NSA,#1
Data Tlmo Rani 1.1tae Llvu tlms 8 8 / 0 7 / 2 0 0 0 : 0 0 : 0 0 51SS54.000 51B481.000
10
10 '
10
1 0 3 1
238p u
2**Cm
240pu 233p u
2 4 l p u
2<2p u
A .•» >**
2 "Am J
. ^
1 0 2 • V ^ M * S A ^ W 3 * ^ ^ 24
10
10
2«Cm
3Cm :•''
1200 1400 1600 1800 2000 Channel Number
2200 2400
Fig. 2.8.3 a-ray spectrum of dissolved solution before separation
Tlm"
00:ロ0:ロロロa七8
88/07/20 し tv"，ヒ Im~
516481.000
IUI1l.1 tl掴@
516654.000
F t lenem ..
8:¥87H05NSA.CHN
'" 87H05NSA，il1 10 守
』〉何初日
1ζSlo--
242Cm
'. 243(m;'.
&0 :.:
.・‘・"1". 、島、、.‘
24ACm
-、
r
d .<::;，. P
238pU . 241Am !
41¥pu 39pU 戸.
243Am ，: :1
.!; ;/ 〆，
陣
2HpU 242pU
105
104
103
戸
cccazu¥の4cコou
t
10'2
101
2400
"戸.
ー一日ー.・
2200 10
0←一一一・・一-，-ーー一一一一・「一一一-ー一ー一一寸一一一ー一一一一ー
1200 1400 1600 1800 200ロChannel Number
α-ray spectrum of dissolved solution before separation Fig. 2.8.3
0 c c CO
u
n c D 0 u
F11enama B:\H5PU-13.CHN
Data Time Reel t!ma Llvo ilma 8 8 / 0 7 / 2 7 1 4 : 3 0 : 0 0 161302.000 1S0989.000
H5PU-13 10"T
10"
1 0 ^
10 3H
238p u
239 P l J
2 4 1 P u
212PU y ; • /
1200 1400 1 BOO 1800 2000 Channel Number
2200
: /
1 0 2 -2 3 6 P u
i o 1 -
i r — i — i 1 — " \
2400
2 T
Fig. 2.8.4 a-ray spectrum of plutonium fraction
Ree.l tlm由L1v坦 tlrne
161302.000 150989.000
71me
14:30:口0
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88/07/27 Fllenam・
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3. 結果と考察
.-1>:ぷ験研究で'~施Ltょ燃焼 1ft約 7 ， 000 、 40 ， 000MWd/tのPWR{史mi斉燃料による 10[IlJの溶
解ぷ験から得られたデーー告を基に，ぷ料の電最収支及び放射能収 -/i， 溶解l時のオフガス ~}j二経過
12' ハル '1'の紋射能分有i1，11，不溶性残燈 121 オフガス 111及び溶解液の終組成 15¥ 等について，
燃焼伎をペ伎と Lた解析・詳細目をh勺たの
3.1 試料溶解
3.1.1 重量収支
ぷ料総重量殺びに試料溶解によって得られた重量収支を Table3.1.1に示す。表から，不溶性
残績の重量 (ftJi量f直)が燃焼!変と共に噌加 Lていることがわかる(不溶性伐績に関する解析・評
価は， 3.3節で行う)。
なお，燃焼度の高い試料の総重量が，燃焼度の低い試料に比べて小さい傾向があるのは，試験
作業時の被爆線量;を配慮 Lたためである。
3.1.2 溶解の進行状況
溶解評更を加熱 L溶解が進行すると，溶解液中に不由主性残債が浮遊 Lて，溶解液が黒濁すること
により，溶解の進行状況を tJ視観察により確認できなくなるのそこで，セル内に使用済燃料溶解
監視機器(テレビカメラ等)を設置し第9回湾解試験以降，燃料の溶解状況は，このテレビカ
メラにより観察すると共に記録することと Lた。第 9回及び第 10回溶解試験における燃料の溶
解進行状況について Photo.3 .1.1{a) ~ Photo. 3.1.1{h)及びPhoto.3. 1. 2(a)~Photo. 3.1.2
(j)にボすO 溶解前の試料状態については，第 91吋では，燃料ベレ y トが崩れてその'部が燃料
被糧管から外れた状態であり (Photo.3.1.1(a)参照)，また第 10回では，燃料ベレットが被覆
管中にほぼ充損された状態であった (Photo.3.1.2(a))0 Photo. 3.1.1{b)及びPhoto.3.1.2(c)
を見ると，溶解液である 4M硝酸を添加 Lて加熱開始後まもなくすると(液混約30'C)燃料ベ
レソト表面から細かい気泡が発生 L二酸化ウランの溶解が始まったことがわかる。溶解液が，約
50 ~ 60 'cになる頃から，急激に NOxt)，発生 L始め (Photo.3.1.1(c)及びPhoto.3.1.2(b)参
照)，約90'cになる頃には，溶解槽気相部は， N02が充満し黄褐色を呈していた (Photo.3.
1.2 (c)参照)れまた，溶解液温度が上昇し溶解が進行するにつれて，キャリアガスにより溶解液
中に発生する気泡は大きくなり，溶解液の粘性が変化していくことも観察された。溶解終了時
(Photo. 3.1.1(d)及び Photo.3.1.2(g)参照)では，不溶性残査の大部分が浮遊しており，溶
解液は，黒、く不透明であるのこれが一晩静置 Lた後には，浮遊していた不溶性残溢の大部分は沈
降 Lて，溶解液上部は，黒褐色で透明な溶液となる (Photo.3.1.l(e)参照)。溶解後残った燃料
被覆管及び下部に沈降 Lた不溶性残檀は‘ Photo.3 .1.1( r)， Photo. 3. 1.1 (g)，及びPhoto.3.1.
2(i)に示す様子を呈 Lていた。また，遠心分離後に得られた溶解液は， Photo.3.1.l(f}に示す
-50-
JAKK1 -VI 91-010
3.1.3 + 7 if * f£'i--MM ktimfflKt-tirtZ>M}<nffit#<r>Mii*kM.tt, N O 2 * - * - i f c « i a t I t ± £ * 'J v h •/
-c--- *--ctoTffift{l/.:. . - ^ i ^ ^ f l f * - * - - ( - J ; ' . - c f ^ f i h ^ ^ S j ^ ^ t o -$]£ I T , $ 3
MAO-'^ li'li-ffW^^Wfe-Wl^.^lttllS^Fig. 3.1.1 IkV Fig. 3.1.2 tC/ji-t0 H+, NO,iftJgti,
ppmT, ffiKritlg;(i, T£«£8i (- ft'fc t ^ l E f l t W T j ? L fco £J#8M&S&£Ji ITT, ^ h ^ O ^ t -
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- 51 -
J^EI~I~1v! 91-010
よ今に照樹色で透明な溶液であり. この色は，溶解液中にウラン及びその他の絞分裂竺成物(た
とえばルテニウム';V)が{{(Eすることによるものと存えられるの
3.1.3 寸フガス';e'j経過
4>:ぷ験研究における，;，t料の溶解のi並行状況は， N02モニ担ーまたは電離箱によるクリゾトン
モユヲ・によって抱fJf.Lた}これら院解モニ骨ーによって得られる1'1‘動記録のー例と Lて，第 3
川及び者141"1的解試験の溶解経過IIIJ線を Fig.3.1.1及び Fig.3.1.2にぶすの図中， NOx濃度は，
ppmで.出Kd農l庄は‘定自在箱に'ft'1:.寸る電流値(^)で友したο 全溶解試験を通じて， これらのモ
二十ーによってf!1-られる終解経過Illl線は，とeの試料についてもほぼ同機であり，溶解液加熱開始
後約 15 分(溶解液温度 50~60 'C)で急激に i! ち kがり，加熱 30 分後には， ピークに達してL、
る Ilh線のド部のl白l積かめ算Hlすると， この時点では，約30%程度溶解が進行 Lていると思わ
れるのただしこの時点では，既に溶解液は黒濁Lており，目視観察では燃料の溶解状況を確認
できない i 本方法では， N02モニヲーの直前で酸素を過剰に供給 L，発生 LたNOは全て N02
に酸化させているので，NOzモニターの結果は全 NO.の発生経過を反映 Lており， 二酸化ウラ
ンの溶解即ち燃料貯解の進行状況に対応 Lていると考えられる。ただ L，溶解する試料の形状に
より終解液と控触する夫l而績が異なり，単位時間当たりの溶解量は違った物となり， NO，の単
f，'i時l旬、月たりの発生量も違ったものとなる n よって，同量の試料でも形状が異なっていれば，
NOxモニトーによる溶解経過rtll線は，多少違ったものとなることが考えられる。
NOxモニヲーのぷす溶解経過1111線はクリゾトンモニターの示す曲線に比べてやや大きなテー
リングを/1::す傾向があり， これは， NO誕が凝縮器等に付藷 Lている水に吸収され，次式のよう
にNOが徐守に発生するhdιが繰り返 L起こっていることを示唆している 161-181。
2 N02 • H20 -+-HN03 -+-HNOz
3 HN03 ~ -> HN02 -+-H20
また 85Krが燃料中に均ー寸こ分散・存在 Lているわけではなく，むしろ燃料周辺部に多く存
症:Lていることもあり 19¥ 必ず LもN02及び !l5Krによる溶解経過曲線が同篠な傾向を示すとは
限らなL、。
-51-
Table 3.1.1 Weight balance of samples in the dissolution of spent nuclear fuels Cooling time: 5 years
I
Experiment No. P r e - t es t N o . 1 N o . 2 N o . 3 N o . 4 N o . S N o . 8 N o . 7 N o . 8 N o . 9 No . 10
S t i p 1 i N o . 8 6 B 0 2 8 6 B 0 3 8 6 G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0 4 8 7 C 0 7 8 7 C 0 8 8 7 H 0 1 8 7 H 0 5
Measured burnup(Hld/t)
8 , 3 0 0 6, 9 0 0 1 5 , 3 0 0 2 1, 2 0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4 0 0 3 2 , 1 0 0 3 3 , 6 0 0 3 4 , 1 0 0 3 8 , 7 0 0 3 8 , 1 0 0
Weight
Total weight
Pellet
Hull
(?) 3. 6 9 0
(?) 3. 0 8 2
(ST) 0. 6 0 8
Insoluble residue(mg)
3. 684 3. 069
0. 615
© ~ 0 . 2 @ 1. 4
4. 465 3. 748
0. 71 7
1. 6
3. 968 3. 345 0. 6 23
4. 7
4. 253 3. 51 0
0. 683 3. 0
2. 762
2. 330
0. 432
4. 7
2. 679
2. 259
0. 420
© 3. 9 © 1 1 . 0
2. 559
2. 163
0. 396
6. 1
2. 83 1
2. 39 1
0. 440 7. 0
2. 708 2. 287
0. 421 7. 0
2. 587
2. 1 75
0. 4 1 2
7. 5
Dissolved soln. (sr) 33. 035 23. 514 22. 273 36. 146 36. 344 34. 404 37. 958 34. 883 34. 858 35. 095 34. 466
Initial U WHs) 2. 793 2. 767 3. 336 3. 037 3. 221 2. 094 2. 029 1. 942 2. 153* 3 2. 0 5 9 - 3 1. 958' 3
U in pellet[U]-a(g) 2.759 2.738 3.264 2.950 3.153 2.014 1.946 1.860 2. 0 6 0 - 4 1. 959- 4 1.865 - 4
Method for separation of insoluble residue
Filtration Filtration Filtration Filtration Filtration Centrifuga-tion
Centrifuga- Centrifuga-tion tion
Centrifuga- Centrifuga-tion tion
Reiarks • Filtration was done twice
®A«ont of insoluble res.due one day after ©Further centrifuga-tionCsee 3.3 .1)
* 1 U a was calculated by the equation UB=U/F, where U was aeasured by 10HS and F = _ J !
U + Pu + F * 2 U was leasured by I CMS # 3 U 8 was calculated by the lean U a / U ratio(0.9004) for pre-test to saaple No.7 * 4 U=U, X F
Weight balance of samples in the dissolution of spent nuclear fuels Cooling time: 5 years
Table 3.1.1
H。N。7 H。8 目。H 0 N 0 • 4 N 0 • 3 N 0 • 2 Pre-test N 0.1 1 0 H。‘g E Expe玄imentNo.
87H05 87HOl 87C08 87C07 87C04 87C03 86G07 86G03 86G05 86B03 86B02 N 0 S a ・p I e
38. 100 38.700 34. 100 33.600 32. 100 29. 400 14. 600 21. 200 15. 300 6. 900 8. 300 Measured h~rnup(lI'dft)
leirht
2. 587 2. 708 2. 831 2. 559 2. 679 2. 762 4. 253 3. 968 4. 465 3. 684 3. 690 (g) Total wei，ht
」〉
EN--玄
Slo--
2. 175 2. 287 2. 391 2. 163 2. 259 2. 330 3. 5ワ心3. 345 3. 748 3. 069 3. 082 (a-) Pellet
O. 412 O. 421 O. 440 O. 396 O. 420 O. 432 O. 683 O. 623 O. 717 O. 615 O. 608 (g) Hull
7. 5 7. 0 7. 0 6. 1 ① 3. 9 ② 1 1. 0
4. 7 3. 0 4. 7 1. 6 ① -0. 2 ②1. 4
!nsoluble residue(包g}
34.466 35. 095 34.858 34. 883 37.958 36.344 34.404 36. 146 22. 273 23.514 33.035 Oissolved soln. (g) U司M
1. 958・32. 059・22. 153・31. 942 2. 029 2. 094 3. 221 3. 037 3. 336 2. 767 2. 793 Ini t isl U [U.]・1(，)
1. 865・41. 959" 2.060" 1. 8 6 0 1. 946 2. 014 3. 153 2. 950 3. 264 2. 738 2. 759 U in pellet[旧・2(，)
Centr i fu，a-tion
Re・arksCentr i fu，a-tion
Centr i fusa- Centrifuca-tion tion
Centr i fu，a-tion
①Aaont of Ins巾lubleres ，due one day after ②Further centr ifuga-tion(see 3.3 .1)
Fi ltration Filtration Flltration Fi !tration Fi ltration
*Fi ltrat ion "s done trice
Method for separation of Insoluble residue
本 Uewas calculated by the equation Ue=U/F. where U was 自国uredby I DMS and
FZU -U + PU + F 本 2 U WIlS .e国 uredby ¥DMS 本3 UII was calculated by the ・eanUo/U ratio(O.9004) for pre-test to S8・pleNO.7 * 4 U=U. X F
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Disso1ution p~~cess of sarop1e No.4(86G07) monitored by 85Kr and N02
of dissolution Durotion
Fig. 3.1.2
i
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{
Disso1ution p~9cess of sample NO.3(86G03) monitored by 85Kr and N02
d issoJution Durotion of
Fig. 3.1.1
JAKk'l \! V\ nil'
(a) Sample inlet
(b) Addition of 4M ll\'(). and start of heating
1'hoto. j. 1.1-1 Progress of dissolution for sample \o.9 (871)01]
ssl
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(a) Samp1l' i nh'ι
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(h) ，¥dd i l i 011 0 f 4~1 li>JO. and 討 tartof iJL'atin日
I'llOtO. 3.1.1-1 I'rogrL'ss of di討討01リ tion for saml'lL' :¥o.lJ (el7IHll)
6~ / ~~
J.\I-:KI \I in ii111
(c) Iiej;innin<; of dissolution (ca. 60°C)
(d) I'.nd of dissolution
I'hoto. 'i. 1.1-2 Progress of dissolution for sample No. 9 (87H01) (cont inued)
5b
1. ¥ 1.:1¥ 1 ¥l 川 111I1
.，
(C) I¥eginning of dissollltion (ca‘ 600(;)
‘jr .- ""= てゐ
(d) End of dissollltion
I'hoto. ).1.1-2 ドrogre日日 of dissollJtion for 日ample ~o.Y (87HOl) (continupd)
JAKK! M ill Hill
'1
(e) Standing for overnight
i ; ••>. ;r/&tiiw
(f) Insoluble residue and hull after centrifugation - 1
I'hoto. 3.1.1-3 Progress of dissolution for sample No. 9 (87H01) (continued)
1. ¥ I':I~ 1 ¥1 ~II け 111
(e) Stnndinp， for overnight
\もr:rr~~~~{' ;';'
~ ... ~ーも 、、、く¥、
、
(f) Insoluhle residu巴 andhull after
centri[ugation -1
品
事
I'hoto. 3.1.1-3 Pro8ress of dissolution for sampl己お0.9 (S7HOl) (continued)
::JI
JAKKI \I ;M Din
i/C^ J "71.
(g) Insoluble residue and hull aftor centri fugation - I I
(h) Supernatant solution
Photo. 3.1.1-4 Progress of dissolution for sample No.9 (S7H01)
,r)K
l¥1]，1¥1 叶 111¥1
(日) Insoluble residuc and IIllll aftl'r
cl'ntrifu日ation 同 J1
(11) Sllpernatant solution
d
I'hoto.3.1.1-4 Pr08ress of dissolution for sample '"'0.9 (87HOl)
;;1-¥
IAKKI \l iH Hid
(a) Sample inlet
(b) Addition of AM HNO-
Photo.J.1.2-1 Progress of dissolution for sample No.lO(87H05)
:19
ド¥品 iコ守:!f..~~l;判~~': -1
1.¥卜 1¥1 ¥1 リ 11111
(a) Sample inlct
(b) Addition of 4N H~O.
ドhoto.3.1.2-1 I'rogress of dissolution for sample :-.Jo.lO(87H05)
J A H K I \l !'I nlii
I « . U
- 5» 'I'
ifct-JR^i
(c) StarL oT heating
(d) Beginning of dissolution (ca. 50°C)
Photo. 3.1.2-2 Progress o\~ dissolution for sample No.lO(87H05)
lil)
1. ¥ 1.:1¥ I¥I !!J 11111
(c) S t礼 rt 0 f llL'u t i ng
(u) Beginnin日 ofuissolution (ca. 5UOC)
I'hoto.L1.2-2 I'rogr日ss of uissolution for sample :.lo.lU(87HU5)
}
{
‘、，4
JAKKI \! !U i)|U
(e) Middle of dissolution (ca. 9()°C)
(f) Middle of dissolution (ca.lOU°C)
^A'OS
(g) Hnd of dissolution
'hoto. 3. 1.2-3 l'ro;>,ress of dissolution for sample No. Il)(87il05)
61
1. ¥ 1-:/，1 ¥1 !iJ [) 1 [)
(l') NiddlL' of dissollltion (ca. 9()OC)
(f) ~liddle of dissollltion (ca.lOOoC)
う匂!。、
(日) End of dissollltion
l'ltolo. 3.1. 2-3 Frop，r，-，ss of <.¥i己目olutionfo了日ample:¥o.lO(R7JlU5)
1
・34
JAHK'I \l i'l ulii
I
(h) Aliquot in}; of insoluble residue just after the dissolution
(i) Insoluble residue and hull after centri fu^at ion
(j) Hull
Photo. 3,1.2-4 Progress of dissolution for sample .\'o,10(87H05)
62
1¥ I.:!， 1 ¥ 1 ~ !J I l! ( J
...-.，..'ノ
(iJ)λliqlloting of insolllbh' rL'Sidlll'
jllst af仁l'r t!Je dissolllt ion
" 叶[川知附同
じ弘和一〈-
( i) 1 n討。lllbll' rl'siul1l' anι1 hllll aftL'r
じl'ntrif'lgat ion
(j) Hllll
l'hoto.1.1.2-4 Pro日ressof dissollltion for samplv :':o.lO(87H05)
62
JAICKI M 91 010
3.2 ttftS&riMfeSQttftffiEft*
3.2.1 mumtn.
Table 3.2.1 -Tab le 3.2.11 t/ji-f., M'\', M Mn, C 0Co &V 1 2 S Sb O -fl'> (^j 10 % )t.t. m-\
l!S]-C^)ftWils'/>l|i (%) &ftM-H£<?> FH,j"<Lfc„ fefc, S44)'M :.^M«ffl ,4i ,WAO tORlGIiN2 H J; h „lt?f|f((i, « W « 4 M J' 5 %\fc\z.W% I , W . >f=7U<r>t?=7V li!:-C'Si^ft L /i.ii! (. fc
(1) 3HlifSfW-^M'JSN!J:W*';i?6/)>HTi LT, + 7 * xijifcfTfr-f I,,, ORIGEN2 «,il Wflft
1 HfcW : 86B03) «*Bft- (0.69) £(!&£, 0.81 - 1 <r>ffltz & Z r. ifc, 'wuf'W : ,H ttti
*rt-3f3#P7&<M) : i H»:«{t«, N L ' ^ W (86B03) 0)J§£ (0.62) £Bfc£, 0 . 81 -1 .33
(2) fflCo U'-'Kf.jif*«f^ l %ffl V/;VjH<f#»:?S^'t<c3'* ft T i - h„ (3) 6"Co, ' ^ S b & O - ' ^ C e ^ ' n . - C f i , ®Mm&^mmM&fj>£hta>m£fr£>6.,
U) l 0 6 R u « , J B ^ / a ^ J g i i l - t S ^ ' - j ^ - t , I S i S ' W j ' f> f i H ^ I i ' M : * < ' ;>* ' t i i 0 c
tc'), mm&fr20,000MWd/lUl-MnT'l£, ^ j eO^A' .^ j f t ' l ' tC , flj0#J 40 %&*>'> ^
®Mkmit~{f-frlXi>Z>„ fctdl, 2 - 3 £ O f # ^ ^ ^ - c 1 M R u < 7 ) t t W i * i i ; ^ ^ h / c l - i
(Kfthh. : f f l l ) i iWt l . t , » + « « * , &Sfc$SW$^tf>tt;£&0<RuO4 i L - c o i * ? -
#-£*.!••> .ft 3 „ (5) W3ft?tit+»^5Sc#Hi£<.t, '^Ru&O^Sb (Mlf'»W0*9, -g|5FP£f?tr> T-
(6) -iftco^t+.^it+c.ii, i,omAgA*>^aisft4r, ^nftfcumtt, &mwin'M*>?•><• • a Agi "$ ft-%z.h in 6..,
3.2.2 m'/>£}*J$t>3;»»<£Zflfi£ l t » j » i WJ±# ^ ^ i i t j ^ ^ W + ^FPWW^f l i (M) tORlGEN2iCX6tfW-{M (C) CDJ±$£ Table 3.2.12
MfeiM/gtWiM ( C / M ) « ^ i i ) f i £ A 5 £ , l 3 7Cs "?'(£, C/MtifSfi ' l -£-*>' ; , i « F P i : l t - < ^ < -ffcl-Cl,>£o -ft .fi , 1 3 7Cs©&£-§!J!K^#'> v ySff -Z/ t h - ? A T - 6 . 1 8 # . 0 * 6 . 7 1 %t±&ft<, <37CsO¥mmfr 30.17 ^ £ J H , ? ^ C * t t ; f } i « i f ® « ^ ' J ^ < . - (0.110 barn) Ztfrb, «tf44>Cfc(+5 1 3 r C s < 0 # £ S # , JS&J&KiCttflll LTlfifl L t l - 5 fc A t - * 5 , - # , 1 3 4 Cs(-J :FP- t -&5 1 3 3 Cs<D4' t t -? -«J |C«t '34^-r5^S-C- > !s^')PI*HC*>W-6>f'tt f-x
- t ? h / t - o P i P ^ t f ^ - f W . i A t C ^ C s O C / M t i , 1 3 7Cs,fcO i t f ^ £ # £ ' > * # < feoT
•^ff i^aUST'lff l -e^feV^H, ^ K r R O ' 1 2 9 ! C ' H . T I t , ORIGEN 2 C J: Sl+glfi^ffll - fc (Table 3.2.1 - Table 3.2.11 #!&)
- 6 3 -
J:¥EI<I "-1 91 010
3.2 核分裂生成物等の放射能分布
3.2.1 紋射能収支
溶解Ijijのぷ料及び的解後の的解液.ハノ"， 1;治・M:，9V.I'合Ijlの骸分裂'1=.1反物"!{，O)快射能分イ!Jか
Table3.2.1 ~Table3.2. 1Jにぶすけ点 Ijl ， 51Mn. 印 Co及び 12oSbの，fij;(約 100'0 ) Lt. Ii'1.射
化'/=.1反物である、また、府内午後の政射能を 100%とLtニ的解液'1、Wtl‘践的， ハ，~ ):えび{， "力 λ
IHIでの紋射能分イ!i (%l を作欣射能のト.にぷ Lたの なお. Ijl(~トH't械的の~\l1 ・ど ft!Uk. び ORIGEN 2
によろ，;lni!!((l，燃料照射終1'51j'後に換算し時i.(伝グラムのウラン li¥で焼防化 LN，Íl~ L tこ
これらの結集から，以ドのような・tp貨を指摘することができるの
(1) 3Hは溶解液中濃度の約 1%がHTとLて，オフガス Ijlに移行するい ORIGEN2の，i¥窃(((1
に対する 3Hの抑1)i.E (Iti (，、 nljl及び語字解液中の実測値の和)の比は，燃焼度の 11~l 、燃料(第
1 )11)，試料:86s03) の場合(0.69) を除き， 0.81 ~ 1の間にある n また，ハル Ijlの:lH量に
付する溶解液11'の:lH信の比は. fCiJじ燃料 ¥86B03) の場合(0.62) を除き， 0.81 ~ 1.33
の間にあるい
(2) 曲 Co(ょ，、ルヰ:濃度の約 1%相、当分が不溶性残務中に合まれている H
(3) 611Co. 12o Sb 及び 144Ceにつし、ては，終解自ir後で放射能収支が会わな L、場合がめる、
(4) 1側代uは，燃焼!定が噌1mするにつれて，溶解液中から不溶性銭i食zわに多く分骨l寸るよ勺に
tc 1)，燃焼!支が 20，000MWd〆/t以上燃料では‘約60%，が終解自主'11に.fltり約 40%科が 4、
1容tJ，'l長i資11'に{(-(t:Lているいただ L. 2九 3の溶解試験で I06Ru0)紋射性収支が会わtcl、も
のがあるn この原内と Lて，試験中のm失，試験装慌等への付持及び RU01とLてのぷ発す
が与えられる。
(5) 不溶性残持豊中の ttこる放射能は国Ru及び lお Sb(被穫管の切り粉部FPを合む)で
ある l、その他の T線紋射能は，不溶性残涜捕築時のtJa争不足による溶解液からのtぢ染であろ
(6) ・部の不溶性残控豊中には l¥OmAgが検出されるのこの存庄形態は，金属性祈11¥物あろい
はAgl';事が考えられる J
3.2.2 核分裂生成物専の摂11:右前と計算値との比較
溶解前の試料中のFPの測定値 (M) とORIGEN2による計算値 (C)の比較を Table3.2.12
に示すn
測定値/計算値 (C/M) の平均値をみると 137Csでは. C/Mはほぼ 1であり. ~也のドP に
比べ良く一致 LているのこれはI37CSの核分裂収率がウラン及びプルトニウムで6.18及び6.71
%と大差なく 137CSの半減期が 30.17年と長<. さらに中性子捕獲断面積も小さい (0.110
barn) ことから，燃料中における 137CSの存在量が.燃焼度に比例して増加 Lているためである
A 方 I:l4CS(よFPである 133CSの中性子捕獲により生成する核種で，原子炉内における中性子ス
ベクトルの影響を受けやすいために 134CSのC/Mは 137CSよりもばらつきが多少大きくなって
ホ非破境担.1)定で評価できな1，.3H，8sKr及び 1291については， ORIGEN2による計算値を用いた
(Table 3.2.1 ~ Tab¥e 3.2.11参照)
， 63 -
JAERl-M 91-010
l '5„ , 06Ku (¥^#i368P) m C / M I C o i ' t l i , *<0$#§!J|X3W ^ U K:*f L ^Pu, 2 4 1Pu
t-fcrt-S 1 0 6 Rum*.«;nia-t-5A^x-^AS, « « ' E L < WffiZhXi^Z £ # £ P>;hS„ J 4 4Ce
|!!M^3±,®h.ft<S„ , 5 1 Eu« , l3"Cs £^®o&ft-t"'£j& L *&? **< 9 h >K0$l'£'gW-^ + 1 >$$£-£& */S'>, 1 MCs<OC/M«-t';h,fc<)jWc*)*#W Ctiti, 12SSb£|W!$K:«t$icffi
- 6 4 -
)AERI--M 9]-010
L、 る岨Ru(半減期 368fl )の C/Mについては，その核分裂収率が?.35uに対 L239 PU， 241 Pu
では 10倍以上大きL、にもかかわらず.比較的良〈合っている。 ORIGEN2において， 各燃焼度
における l国 Ruの生成に|羽する入力データが，ほぽ正 Lく評価されていると考えられる。刷Ce
については， ~/jの{直のずれがやや大きいの
12SSb (;1'-. ;JI二彼壊測定から得られた結果からハル中に有':{ELた量;を差し引し、て計算値と比較 L
た、結¥R¥よ.汁 t';l:(t((が測定的より 2fi音ほど大きく， これは，明らかに計算に用いた絞データ等に
問題があると思われる。 IS4Euは 134CSと同様の経路で生成し，中性子スベクトルの影響を受け
やすL、岐純で、あるが 134CSのC/Mの寸.れよりかなり大き L、。これは 125Sbと同様に計算に用
いた骸デー『タ等にかたり問題があると考えられるの
-64-
JAERI-M 91-010
Table 3.2.1 Distribution of radionuclides in the pre-dissolution (86B02) after 5 y cooling Measured burnup: 8,300 MWd/t
X.XX(X)X10* XX
Activity(Bq/gUB) Distribution after dissolution^)
Before d issolut ion A f t e r d i s s o l u t i o n Nuclide
pellet + hull dissolved solution
hull total
Hn- 54 >I.40(6)X 10" N. D. 1.40(6)X104 1.40(6)XI04
Co- 60 1.26(3)XI05 3.1 (9)X10 4 9.03(9)X10'1 1.21(2)X103
25 75 100
Ru-106 1.37(1)X108
Sb-125 2.11(4)X107
1.23(3)X108 4.59(5)X105 1.23(3)X108
100 0.38 100
1.9 (I)X 107 2.53(3)X106 2.1 (1)X10 7
88 12 100
Cs-134 7.98(8)X107
Cs-137 8.68(9)X108
7.77(8)X107 9.6 (1)X10« 7.77(8)XI07
100 0.12 100
8.68(7)X108 9.98(1)X10S 8.69(7)X10a
100 0.11 100
Ce-144 3.0 ( O X I O 8 2.72(3)X108 2.2 (3)XI0 6 2.72(3)X108
100 0.08 100
Eu-154 8.94(9)X106 8.89(9)X106 9.98(2)XI03 8.89(9)X106
100 0.11 100
1) 1.26(3)X105 = (1.26 ± 0.03)X10 5
2) Insoluble residue and hull mere not taken in the pre-dissolution 3) N. D . neans not detected
- 6 5 -
JAERI-M 91-010
Tab1e 3.2.1 Distribution of radionuc1ides in the pre-disso1ution
(86B02) after 5 y coo1ing
Measured burnup: 8，300 ~側d/t
Befロredissolution A f t e r dissoiut on Nucl ide
pei iet + hui i dissolved huii totai solution
IIn-54 >1.40(6)XI0' N. D. 1. 40(6) X 10. J.40(6)X J04
Co-60 1.26(3) X 105 3.1 (9)XI04 9.03(9) X I04 1. 2 J(2) X J03 25 75 100
Ru-106 I. 37 (J) X J08 1 .23(3)X 108 4.59(5) X JD5 l.23(3)X 108
100 0.36 100
Sb-125 2.11(4)XI07 1.9 (()X (Q1 2.53(3) X J06 2.1 (J)XI07
86 12 100
Cs-134 7.98(8) X 107 7.77(8)XI07 9.6 (I)XIO・7.77(B)XI07 100 0.12 100
Cs-137 8.68(9) X 108 8.68(7)X 108 9.98(l)X106 8.69(7)X W 100 0.11 100
Ce-I44 3.0 (I) X 108 2.72(3)XI08 2.2 (3) X 106 2.72 (3) X 108
100 O.OB 100
Eu-I54 8.94(9) X 106 8.89(9)XI06 9.98(2) X 103 B.89(9)X 106
100 0.11 100
J) I. 26(3) X 105 = (1.26土 O.03)X105
2) Insoiuble residue and hull ~ere nロttsken in the pre-dissolution 3) N. D. neans no t de tected
-65-
JA1CKI - M 91 010
Table 3.2.2 Distribution of radionuclides in the sample No.l(86B03) after 5 y cooling Measured burnup: 6,900 MWd/t
X.XX(X)X10X-XX
•Activity(Bq/gUa) Distribution after dissolution^!)
Before Dissolution A f t e r d i s s o u t i o n Nuclide
pellet + hull dissolved insoluble solution residue
hul off-gas total
H - 3 (3.05 X10 6)
Mn- 54 >1.32(7)X10"
1.30(3)X106-59
N. D.
7.99(1)X10 5 9.99(1)X10 3 2.10(3)X10 6
36 0.45 100
N. D. 1.32(7)X10" 1.32(7)X10 4
Co- 60 1.21(6)X10S 1.9 (6)X10 4 3.04(6)X10 a 7.81(8)X10 4
20 0.31 80
Kr- 85 (6.75 X10 7)
9.7 (1)X10 4
100
7.8 (2)X10 4 <1.6 X10 3 <8.0 (2)X10 4
Ru-106 1.09(l)X10 a 1.02(3)X108 5.32(5)X10 6 3.87(7)X10 5
95 5.0 0.37
Sb-125 1.79(4)X107 1.45(4)X107 9.17(9)X10 4 2.32(2)X10 6
86 0.54 14
1-129 (2.20 X10 2) 1.34(l)X10 a
1.09(3)X10 e
100
1.69(4)X107
100
N. D. 1.88(2)X10 2 1.88(2)X102
Cs-134 5.77(6)X ID7
Cs-137 7.01(7)X10 8
Ce-144 2.36(7)X10 a
Eu-154 6.44(7)X10 6
5.65(6)X107 1.36(7)X103 6.75(7)X10 4
100 0.0024 0.12
7.0K7)X10 a 1.80(2)X104 8.00(8)X10 5
100 0.0026 0.11
2.26(5)X10 9 1.2 (7)X10 4 2.2 (2)X10 5
100 0.0054 0.09
6.3 (DX10 6 1.55(9)X102 7.25(7)X103
100 0.0024 0.12
5.66(6)X107
100
7.02(7)X10a
100
2.26(5)X10s
100
6.3 (DX10 6
100
* Including condensed solution and others 1) 1.30(3)X106 = (1.30 ± 0.03)X106
2) N. D. neans not detected 3) Values in parenthesis were calculated by 0RIGEN2 4) '"1 in off-gas was sum of As and TEDA filter
- 66 -
J^EI~I M 81 010
Table 3.2.2 Distribution of radionuclides in the sample No.l(86B03)
after 5 Y cooling
Measured burnup: 6，900 MWd/t
Before Dissolution A t e r d s s 。 U t i o n Nucl ide
pellet + hull dissolved insoluble hu11 。ff-gas total solution residue
H -3 (3.05 X 106) 1. 30(3)X 106・ 7.98(I)XI05 9.99(!)XJ03 2.10(3) X 106
59 36 0.45 100
Mn-54 > 1. 32(7) X 10' N. D. N. D. 1. 32(7) X 10' 1. 32(7) X 10'
Co-60 1. 21(6) X 105 1.9 (6)XJ04 3.04(6)X102 7.81(8)XJ04 9.7 (J)XIO・20 0.31 80 100
Kr-85 (6.75 X 1Q1) 7.8 (2)XIO・<1.6X 103 <8.0 (2) X J04
Ru-l06 1. 09(1) X 109 1. 02(3) X 109 5.32(5) X 106 3.87(7) X 105 1.0S(3)X 109
95 5.0 0.37 100
Sb-J25 J.79WxJQ1 1. 45(4)X 107 9.17(日)XW 2.32(2)XWS 1. 69(4) X 107
86 0.54 14 100
1 -129 (2.20 XI02) 1. 34(1) X 10s N. D. 1.88 (2) X 102 1. 88(2)X 102
Cs-134 5.77(6) X 107 5.65(6) X lQ1 1. 36(7) X J03 6.75(7) X 10' 5.66(6) X 107
100 0.0024 0.12 100
Cs-137 7.0j(7)Xi09 7.0I(7)X 10自 1.80(2)XW 8.00(8)XI05 7.02(7) X 108
100 0.0026 0.11 100
Ce-144 2.36(7) X 109 2.26(5) X 108 1.2 (7)XJO・ 2.2(2)X105 2.26(5) X 108
100 0.0054 0.09 100
Eu-154 6.44(7)X 106 6.3 (I)X 106 I. 55(9) X 102 7.25(7) X 103 6.3 (I)XI06
100 0.0024 0.12 100
~ Including condensed solution and otners !) 1.30(3)X106 = (1.30 :t O.03)XI06
2) N. D. means not detected 3) Values in parenthesis were calculated by ORIGEN2 4) 1291 in off.・-gaswas sum of At and TEDA filter
-66-
JAKKI-M 91-010
Table 3 .2 .3 D i s t r i b u t i o n of r a d i o n u c l i d e s i n the sample No.2(86G05) a f t e r 5 y coo l ing Measured burnup: 15,300 MWd/t
X.XX(X)X10X-XX
•Activity(Bq/gUa) Distribution after dissolution(%)
•Activity(Bq/gUa) Distribution after dissolution(%)
Nuclide Before Dissolution A f t e r d i s s o 1 u t o n
Nuclide pellet + hull dissolved
solution insoluble residue
hull off gas total
H - 3
Mn- 54
Co- 60
(6.73 X10 6)
>2.40(7)X104
2.48(5)X10S
3.15(6)XI06
46
N . D .
6 (3)X10 4
28
i
N. D .
1.3 (1)X10 3
0.6
3.59(4)XI06 3.86(1)X104
52 0.57
2.40(7)X104
1.58(2)X10s
72
6.8 (l)X10 6
100
2.40(7)X10"
2.2 (3)X10 5
100
Kr- 85 (1.32 X10 8) 1.43(1)X10 8" 2 1.43(3)X108
Ru-106 3.02(6)X10 8
Sb-125 3.95(8)X10 7
1-129 (5.10 X10 2)
Cs-134 2.35(3)X10 8
Cs-137 1.58(2)X109
Ce-144 3.82(7)X10 8
Eu-154 3.54(4)X10 7
2.36(5)X10 8 5.6 (1)X10 7 9.89(1)X10 5
81 19 0.34
3.6 (1)X10 7 9.8 (3)X10 5 4.62(5)X10 6
87 2.4 11.0
5.55(0X10° (cond. soln.)
2.83(3)X10 8 2.57(3)X10 S 3.57(4)X10 5
100 0.09 0.13
1.59(2)X109 1.43(l)X10 6 2.04(2)X10 S
100 0.09 0.13
3.8 ( l )X10 8 3.2 (2)X10 S 3.8 (2)X10 5
100 0.85 0.10
3.51(4>X107 3.5 (1>X1Q4 4.37(4)X10 4
100 0.10 0.12
-2.93(5)X108
100
- 4.2 (1)X10 7
100
4.98(3)X10a 4.98(3)X10S
- 2.83(3)X108
100
- 1.59(2)X109
100
- 3.8 (I)XIO 8
100
- 3.52(4)XI07
100
* 1 Including condensed solution and others * 2 8 5 Kr in the 2nd absorber was measured 1) L30(3)X10 6 = (1.30 ± 0.03)X106
2) N. D . means not detected 3) Values in parenthesis were calculated by 0RICEN2 4) , 2 9 l in off-gas was SUB of Ag and TEDA filter
67
圃・・・・・田'J^EI~I- M 91--010
Table 3.2.3 Distribution of radionuclides in the sample No.2(86G05)
after 5 y cooling
Measured burnup: 15，300 MWd/t
Before Dissolution A f t e r d s s 。 U t 。n Nucl ide
pellet + hull dissolved insoluble hull off gas total so 1 uti 00 residue
H - 3 (6.73 X106) 3.15(6) X 106 ・2 3.59(4) X 106 3.86(J)XIO・ 6.8 (I)X 106
46 52 0.57 100
Mn-54 >2.40(7)XI04 N. D. N. D. 2.40(7)X JQ4 2.40(7) X J04
Co-60 2.48(5)XlOS B (3) X 104 1. 3 (I) X 1Q3 1.58(2) X 105 2.2 (3)XI05
28 0.6 72 100
Kr-85 (1.32 X 108) 1. 43(1) X 108・2 1.43(3) X 10・
Ru-106 3.02(6) X J08 2.36(5)Xl08 5.6 (I)XlQ1 9.69(I)XIOS 2.93(5) X 1Q8 81 19 0.34 100
Sb-125 3.95(8) X JOl 3.6 (])xt07 9.8 (3)XIOS 4.62(5) X 106 4.2 (I)X 107
87 2.4 11.0 100
I寸29 (5.10 XW) 5.55(1) X 100 4.98(3)X 102 4.98(3)XI02 (cond. solo.)
Cs-134 2.85(3) X 108 2.83(3) X 108 2.57(3) X 105 3.57(4) X 105 2.83(3) X 108
100 0.09 0.13 100
Cs-137 1. 58(2) X 109 1. 59(2) X 109 1. 43(1) X 106 2.04(2) X 106 1. 59(2) X 109
100 0.09 0.13 100
Ce-144 3.82(7) X 108 3.8 (I)XI08 3.2 (2)XI05 3.8 (2)X 105 3.8 (1)XlQO 100 0.85 0.10 /00
Eu-154 3.54(4) X 107 3.51(4)Xl07 3.5 (I)X!OA 4.37(4) X 104 3.52(4) X J01 100 0.10 0.12 100
~I Including coodensed solutioo and others ~2 8sKr io the 20d absorber was阻easuredI) 1.3日(3)XI06= (1.30土 O.03)Xl06
2) N. D. meaos oot detected 3) Values io parenthesis were calculated by ORIGEN2 4) 1291 in off-gas was sum of Ag and TEDA filter
-67一
JAER1-M 91-010
Tab le 3 . 2 . 4 D i s t r i b u t i o n o f r a d i o n u c l i d e s i n t h e sample No .3 (86G03) a f t e r 5 y c o o l i n g Measured burnup: 2 1 , 2 0 0 MWd/t
X.XX(X)X10X-XX
Aotivity(Bq/gUa) •Distribution after dissolution(Sl)
Before Dissolution A f t e r d i s s o l u t i o n Nuclide
pellet + hull dissolved insoluble solution residue
hull off-gas total
H- 3 (9.62 X10 8)
Mn- 54 >2.4 (DX10 4
3.43(7)X10 $
43
N. D.
4.59(2)X10 S 3.49U)X10 4 8.05(9)X10 6
57 0.45 100
N. D. 2.4 (DX10 4 2.4 (1)X10 4
Co- 60 3.1 (3)X105 <3 X 10" <1 X 103 1.94(2)X105 1.94(2)X105
Kr- 85 (1.77 X10 8) 1.17(2)X10 8' 1.17(2)X108
Ru-106 4.1 (2) XI
Ag-llOn >8.4 (2)X10 4
Sb-125 5.4 (2)X10 7
2.3 U)X10 8 1.84(4)X10 8 1.32(0X10' 56 44 0.31
N. D. 8.4 (2)X10 4 N. D.
4.34(9)X10 7 2.29(5)X10 6 5.19(5)X10 6
85 4.5 10
4.2 (1)X10» 100
8.4 (2)X10 4
5.09(9)X10 7
100
1-129 (7.28 X10 2) 4 .87(0X1 5.65(2)XI0 2 5.70(3)X10 2
Cs-134 5.09(5)X10 8
Cs-137 2.26(2) X10 9
Ce-144 4.75(9)X10 8
Eu-154 6.53(7)X10 7
5.07(5)X108 1.25(2)X105 6.5 (1)X10 S
100 0.0246 0.13
2.26(2)X109 5.6 ( D X 1 0 5 2.93(6)X106
100 0.025 0.13
3.78(4)X109 8.8 (2)X10 4 4.7 (4)X10 5
100 0.024 0.13
6.53(7)X107 l.53(3)X104 8.5 (2)X10 4
100 0.0236 0.13
5.07(5)X108
100
2.26(2)X109
100
3.78(4)X10s
100
6.53(7)X107
100
* 8 5Kr in the 2nd absorber was measured 1) 1.30(3)X106 = (1.30 ± 0.03)X106
2) N. D. neans not detected 3) Values in parenthesis were calculated by QRIGEN2 4) 1 2 9 I in off-gas was sun of Ag and TEDA filter
68 -
]AERI-1¥1 91-010
Table 3.2.4 Distribution of radionuclides in the sample No.3(86G03)
after 5 Y cooling
Measured burnup: 21，200 MWd/t
Before DJssoJution A t e r d s s 。 U o n Nuc J ide
peJ let + huJ 1 dissoJved Jnsoluble hull off-gas total solution residue
H - 3 (9.62 X 106) 3.43(7) X 106 4.59(2)XI06 3. 49(I)X10・8.05(9)X 106
43 57 0.45 100
Mn-54 >2.4 (I)X 104 N. D. N. D. 2.4 (I)XIO' 2.4 (I)XJQ4
Co-60 3. 1 (3) X 105 <3 X W <1 X 103 1. 94(2) X 105 1. 94 (2) X 105
Kr-85 (1. 77 XWS) 1.17(2)XIOB・1.17(2) X wa
Ru-106 4.1 (2)x1QB 2.3 (I)X 108 1. 84(4)X 106 1.32(I)X W 4.2 (J)XIO・56 44 0.31 10日
Ag-11O圃 >8.4(2) X 1Q4 N. D. 8.4 (2)XW N. D. B.4 (2) X 104
Sb-125 5.4 (2) X 101 4.34(9)XW 2. 29(5)X 1日6 5.19(5) X 106 5.09(9)XJQ7 85 4.5 10 100
I寸29 (7.28 X 102) 4.87(J)XI00 5.65(2) X 102 5.70(3) X 102
Cs-134 5.09(5) X 108 5.07(5)XWS 1.25(2)XIOS 6.5 (L)XlD5 5.07(5) X 108
100 0.0246 日13 100
C5-137 2.26(2) X 1Q9 2.26(2) X 109 5.6 (I)XI05 2.93(6) X 106 2.26(2) X 109
100 0.025 0.13 100
Ce-144 4. 75(9)X 108 3.78(4) X 109 8.8 (2) X 10' 4.7 (4)XI05 3.78(4) X 108
100 0.024 0.13 100
Eu-154 6.53(7)X 107 6.53(7) X 107 l. 53(3) X 104 8.5 (2) X 104 6.53 (7) X 107
100 0.0236 0.13 100
~ 85Kr in the 2nd ab50rber was measured !) 1. 30(3) X 106 = (1. 30 :t 0.03) X J06 2) N. D. means not detected 3) Va!ues in parenthesis were calculated by ORIGEN2 4) 129[ in off-gas was su皿 ofAg and TEDA filter
-68-
JAKRI- M 91-010
Table 3 . 2 . 5 D i s t r i b u t i o n of r a d i o n u c l i d e s i n t h e sample No.4(86G07) a f t e r 5 y coo l ing Measured burnup: 14,600 MWd/t
X.XX(X)X10 X
XX Activity(Bq/gUa) Distribution after dissolution^)
Before Dissolution A f t e r d i s s o l u t i o n Nuclide
pellet + hull dissolved insoluble hull solution residue
off-gas total
H - 3 (6.43 X10 e) 2.92(6)X106
55 2.38(2)X10 6 2.33(0X10" 5.32(8)X10 6
45 0.44 100
Mn- 54 >2.3 (1)X10 4 N. D . N . D . 2.3 (1)X10 4 2.3 (1)X10 4
Co- 60 2.5 (3)X10 5 <3 X10" 1.9 ( D X 1 0 3 1.59(2)X105
1.2 98 1.61(2)X105
100
Kr- 85 (1.27 X10 8) 1.24(2)X10 8 # 1.24(2)X10e
Ru-106 3.02(3)X10 8 1.6I(5)X10 9 1 .0KDX10 8 1.40(3)X1C 62 37.9 0.52
2.63(6)X10 8
100
Sb-125 3.9 (2)X10 7 3.2 (1)X10 7 8.2 (3)X10 S 4.54(5)X10 6
86 2.2 12.2 3.7 (1)X10 7
100
1-129 (4.87 X10 2 ) 4.59(l)X10 a 4.86(1)X10 2 4 .86( l )X10 a
Cs-134 2.87(3)X10 8
Cs-137 1.58(2)X109
2.85(3)X10 8 1.01(9)X10 3 3.70(4)X10 5
100 0.0035 0.13
I.58(2)X10 9 6.3 (2)X10 4 2.07(2)X10 6
100 0.0040 0.13
Ce-144 3.9 (2)X10 8 3.5 (1)X10 8 <2 X10" 2.8 (1)X10 S
100 0.08
Eu-154 3.58(4)X10 7 3.66(4)X10 7 1.3 (2)X10 3 4.70(5)X10" 100 0.0034 0.13
2.85(3)X108
100
1.58(2)X109
100
3.5 (1)X10 8
100
3.66(4)X107
100
* 8 S Kr in the 2nd absorber was measured 1) I.30(3)X10 6 = (1.30 ± 0.03)X10 6
2) N . D . »eans not detected 3) Values in parenthesis *ere calculated by 0R1GEN2 4) 1 2 9 I in off-gas was sun of Ag and TEDA filter
- 69 -
JERI-M 91-010
Table 3.2.5 Distribution of radionuclides in the sample No.4(86G07) after 5 y cooling Measured burnup: 14，600 MWd/t
-Distribution after
dissolution(目)
Before DissoJution A e r d S S 0 U o n Nuc 1 i de
pe11et+hul1 dissolved insoJuble hul J off-gas tota1
solution residue
H - 3 (6.43 X 106) 2.92(6)XI06
55
2.38(2)XI06 2.33(J)X104 5.32(8)XI06
45 0.44 100
Mn -54 > 2. 3 (1) X 104 N. D. N. D. 2.3 (I)X104 2.3 (J)X 104
Co-60 2.5 (3) X 105 <3 X 104 1.9 (j)X J03 I.59(2)X 105 1. 6 1(2) X J05
1.2 98 ・ 100
Kr-85 (1.27 X 108)
Ru-106 3.02(3)X108 1.61(5)X109 1.01(I)X109 1.40(3)X106
62 37.9 0.52
Sb-125 3.9 (2)XI07 3.2 (J)xlQ1 8.2 (3)X105 4.54(5)XI06
86 2.2 12.2
1 -129 (4.87 X 102) 4.59(1) X 100
Cs-134 2.87(3)X 109 2.85(3) X 108 1. 01 (9)X W 3.70(4) X 105
100 0.0035 0.13
Cs-137 1.58(2)X 109 1.58(2)X109 6.3 (2)X10. 2.07(2)X106
100 0.0040 0.13
Ce-144 3.9 (2)X 108 3.5 (l)XI08 <2 X W 2.8 (I)XI05
100 0.08
Eu-154 3.58(4)X107 3.66WxJQ7 1.3 (2)XW 4.70(5)X10'
100 0.0034 0.13
*“Kr in the 2nd absorber was measured
]) I.30(3)X106 = (1.30 :t 0.03)XI06
2) N. D. 圃eansnot detected
3) Values in parenthesis were calculated by OR1GEN2
4) 1291 in off-gas was su田口fAg and TEDA filter
-69-
1. 24 (2) X 109・ I.24(2) X J09
2.63(6) X 109
100
3.7 (I)X107
100
4.86(!)X l!J2 4.86(I)X 102
2.85(3)X 108
100
I.58(2)X 109
100
3.5 (J)X 108
100
3.66(4)X 107
100
JAERI--M 91-010
Table 3 . 2 . 6 D i s t r i b u t i o n of r a d i o n u c l i d e s i n t h e sample No.5(87C03) a f t e r 5 y coo l ing Measured burnup: 29,400 MWd/t
X.XX(X)X10*-XX
•Activity(Bq/gUa) •Distribution after dissolution^)
Before Dissolution A f t e r d i s s o l u t i o n Nuclide
pel let + hul dissolved insoluble solution residue
hull off-gas total
H - 3 (1.33 X10 7) 5.16(6)X106
46
Nn- 54 >2.90(9)X104
6.03(3)X10e 4.26(1)X104 1.12(1)X107
54 0.38 100
N. D. N. D . 2.90(9)X104 2.90(9)XI04
Co- 60 5.6 (2)X10 S <5 X 104 <2 X 103 2.76(3)X105 2.76(3)X105
Kr- 85 (2.24 X10 8) 2.26(2)X108> 2.26(2)X108
Ru-106 5.7 (DX10 8
Ag-llOm >2.35(5)X104
3.5 (l)X10a 1.58(1)X108 1.96(2)X101
68 31.3 0.39
N. D. 2.35(5)X104 N. D .
5.1 (2)X10 8
100
2.35(5)X10"
Sb-125 6.6 (3)X10 7 4.7 (2)X107 4.32(4)X106 7.09(7)X106
81 7.33 12.0
1-129 (1.03 X10 3) 2.21(l)X10a
5.8 (2)X10 7
100
1.06(1)X103 1.06(1)X103
Cs-134 8.56(9)X108
Cs-137 3.04(3)X109
Ce-144 4.1 (2)X10 8
Eu-154 1.12(3)X109
8.62(9)X108 6.5 (2)X104 1.35(1)X106
100 0.0077 0.16
3.04(3)X109 2.54(5)X105 4.78(5)X106
100 0.0084 0.16
4.12(8)X108
100
1.16(1)X108
100
<2 X 106 <4 X 105
<1 X 104 1.78(2)X105
0.16
8.63(9)X108
100
3.04(3)X109
100
4.12(8)X108
100
1.16(1)X108
100
* 8 5Kr in the 2nd absorber was measured 1) 1.30(3)X106 = (1.30 ± 0.03)X106
2) N. D. neans not detected 3) Values in parenthesis nere calculated by 0R1GEN2 4) , 2 9 1 in off-gas was SUB of Ag and TEDA filter
70
甲園田岡田F
JAERI --M 91 -010
Table 3.2.6 Distribution of radionuclides in the sample No.5(87C03) after 5 Y cooling
Measured burnup: 29，400 MWd/t
Before Dissolutlon A f t e r d s s 。 U t 。日
Nuclide pellet + hull dissolved insoluble hull off-gas total
solution residue
H - 3 (1.33 X 107) 5.16(6)X106 6.03(3) X 106 4.26(l)X 104 1. 12.(l)X 107
46 54 0.38 100
Mn-54 >2.90(9)XW N. D. N. D. 2.90(9)X W 2.90(9)X W
Co-60 5.6 (2)X¥05 <5 X 10' <2 X 103 2. 76(3)X 105 2. 76( 3) X 105
Kr司 85 (2.24 X 108) 2.26(2) X 108・ 2.26(2)X 108
Ru-l06 5.7 (l)XWS 3.5 (OXI08 1. 58( 1) X 108 1. 96(2) X 108 5.1 (2)X108
68 31.3 0.39 ¥00
Ag-110回 >2.35( 5) X lO' N. D. 2.35(5)X 10・ N. D. 2. 35(5)X ¥0'
Sb-125 6.6 (3)XI07 4.7 (2)X107 4.32(4) X 106 7.09(7)X106 5.8 (2)XI07 81 7.33 12.0 100
1-129 (1.日3 X 103) 2.21(I)XIOe 1.06(l)X 103 1. 06(l)X 103
Cs-134 8.56(9) X 108 8.62(日)X108 6.5 (2)XJQ4 J.35(l)X J06 8.63(9)X 108
100 0.0077 0.16 100
Cs-137 3.04(3)X 109 3.04(3)X109 2.54(5)X 105 4.78(5) X 106 3.04(3)X 109
100 0.0084 0.16 100
Ce-144 4.1 (2)XI08 4.12(8) X 108 <2 X 105 <4 X 105 4. 12(8) X 108
100 100
Eu-154 1. 12(3)X 108 1. 16(1) X 108 <1 X 104 1. 78(2)X 105 1. 16( I) X 108
100 0.16 100
* 85Kr in the 2nd absorber was measured I) I.30(3)X 106 = (1.30 :!: 0.03)X 106
2) N. D. 阻eansnot d巴tected3) Values in parenthesis were calculated by ORIGEN2
4) 1291 in off-gas was SUI¥l of Ag and TEDA filter
-70 -
JAKRI- M 91-010
T a b l e 3 . 2 . 7 D i s t r i b u t i o n o f r a d i o n u c l i d e s i n t h e sample No .6 (87C04) a f t e r 5 y c o o l i n g Measured burnup: 3 2 , 1 0 0 MWd/t
X.XX(X)X10*-XX
•Activity(Bq/gUa) •Distribution after dissolution^)
Before Dissolution A f t e r d i s s o 1 u t Nuclide
pellet + hull dissolved insoluble solution residue
hull off-gas total
H - 3 (1.46 X10 7) 7.24(7)X10 6
51 7.04(2)X10 6 3.75(1)X10 4 1.43(1)X10 7
49 0.26 100
Mn- 54 >3.1 (1)X10 4 N. D. N. D. 3.1 (1)X10 4 3.1 (1)X10 4
Co- 60 7.2 (2)X10 S >3 X 10" 2.0 (1)XI0 4 3.00(3)X10 5 >3.20(3)X10 5
Kr- 85 (2.41 X10 8) 2.22(2)X10 8 , 2.22(2)X10
Ru-106 6.55(7)X10" 3.86(7)X10 8 2.46(3)X10 S 2.10(2)X10 e
61 38.8 0.33 6.3 (1)X10 B
100
Ag-llOm >1.8 (4)X10 4 N. D. 1.6 (4)X10 4 2.4 (2)X10 3 1.8 (4)X10 4
Sb-125 7.7 (2)X10 7 5.3 (S)XIO1 4.9 (I)X10 6 7.72(8)X10 6
81 7.5 11.8 6.6 (3)X10 7
100
1-129 (1.13 X10 3) 1.14(0X10' 1. 1
1.12(1)X10 3 1.13CDXI03
99 100
Cs-134 1.03(1)X10 9 1.04(1)XI0 S 2.48(2)X10 6 1.65(2)X10 6
100 0.245 0.16 1.04(1)X10 9
100
Cs-137 3.40(4)X10 9 3.4Q(4)X109 8.20(9)X10 6 5.35(6)X10 6
100 0.241 0.16 3.40(4)X10 9
100
Ce-144 5.8 (4)X10 8 4.6 (DX10 8 6.0 (3)X10 5 5.9 (3)X10 5
100 0.1 0.13 4.6 (DX1C
100
Eu-154 1.33(3)X10 8 1.36(1)X10 8 3.18(3)X10 5 2.15(2)X10 S
100 0.234 0.16 1.36(1)X10 8
100
* 8 5Kr in the 2nd absorber was measured 1) 1.30(3)X10S = (1.30 ± 0.03)X10 6
2) N . D . means not detected 3) Values in parenthesis were calculated by 0RICEN2 4) 1 2 9 1 in off-gas was sun of Ag and TEDA filter
71
JAERI ~ M 91ー 010
Table 3.2.7 Distribution of radionuclides in the sample No.6(87C04) after 5 Y cooling
Measured burnup: 32，100 MWd/t
Before Dissolution A f t e r d s s 。 U t 。n Nuclide
pellet + hull dissolved insoluble hull off回 gas total soIutio日 residue
H - 3 (1.46 X 107) 7.24(7) X ¥06 7.04(2)X 106 3.75(1) X J04 1. 43(I) X 107
51 49 0.26 100
Mn-54 >3. I (1) X 10~ N. D. N. D. 3.1 (J)X1Q4 3.1 (I)XI04
Co-60 7.2 (2)X 105 >3 X 104 2.0 (I)XI04 3.00(3) X 105 >3.20(3)XI05
Kr-85 (2.41 X 108) 2.22(2) X J08' 2.22(2)XI08
Ru-l06 6.55(7) X 108 3.86(7)X 1QO 2.46(3) X tOB 2.10(2) X 106 6.3 (I)XI08 61 38.8 0.33 100
Ag-lI 0皿 >1.8(4)XW N. D. 1.6 (4)XW 2.4 (2)XI03 1.8 (4)X10'
Sb-125 7.7 (2)XI07 5.3 (3)X 10' 4.9 (1) X 106 7.72(8) X 106 6.6 (3)XI07
81 7.5 11. 8 100
1 -129 (I.13 X 103) 1. 14(J)X 101 1. 12(I)X 103 し13(I)X lQ3 1.1 99 100
Cs-134 1. 03(1) X 109 1.04(J)X 109 2.48(2) X 106 1. 65(2) X 106 1.04(J) X 109
100 0.245 日.16 100
Cs-137 3.40(4) X 109 3.40(4)X 109 6.20(9) X 106 5.35(6) X 106 3.40(4) X 109
100 0.241 0.16 100
Ce-144 5.8 (4)XI08 4.6 (J) X 108 6.0 (3)XI05 5.9 (3)XI05 4.6 (I)XI08
100 0.1 0.13 100
Eu-154 1. 33(3) X 108 1. 36(1)X we 3.18(3) X 105 2.15(2) X 105 1. 36(I) X 108
100 0.234 0.16 ¥00
* 85Kr in the 2nd absorber was measured 1) 1.30(3)X 106 = 0.30土 0.03)X 106
2) N. D. means not detecteu 3) Values in parenthesis were calculated by ORIGEN2 4) 129 J in off-gas was SUIl of Ag and TEDA filter
唱EAn'
JAHR1-M 91-010
T a b l e 3 . 2 . 8 D i s t r i b u t i o n o f r a d i o n u c l i d e s i n t h e s a m p l e N o . 7 ( 8 7 C 0 7 ) a f t e r 5 y c o o l i n g Measured b u r n u p : 3 3 , 6 0 0 MWd/t
X.XX(X)X10X-XX
•Activity(Bq/gUa) •Distribution after dissolution^!)
Before Dissolution A f t e r s s o I u t i o n Nuclide
pellet + hull dissolved insoluble solution residue
hull off-gas total
K - 3 (1.54 X10 7) 7.36(7)X10 6
50 7.32(2)X10 6 5.19(1)X10 4 1.47(1)X10 7
50 0.35 100
Mn- 54 >2.71(8)X10 4 N. D. N . D. 2.71(8)X10 4 2.71(8)X10 4
Co- 60 5.6 (5)X 10s <5 X 10" <2 X 103 2.89(3)X10 6 2.89(3) X10 5
Kr- 85 (2.50 X10 B) 2.26(2)X10 8 - 2.26(2)X10 8
Ru-106 6.3 (1)X10 8 3.92(4)X10 8 2.49(3)X10 8 2.06(2)XH 61 38 7 0.32
6.43(7)X10 8
100
AK-IIOB >7.t X10 4 N. D. 7.1 X10 4 N. D. 7.1 X10 4
Sb-125 7.6 (6)X10 7 5.8 (OX10 7 5.6 ( O X 1 0 6 7.15(7)X10 82 7.9 10
7.1 (DX10 7
100
! -129 (1.19 X10 3) 3.40(l)X10 a 1.12(1)X10 3 1.12(1)X10 3
Cs-134 1.03(1)X10 9 1.06(1)X10 9 1.57(6)X10S 1.66(1)X10 6
100 0.015 0.16 1.06(1)X10 9
100
Cs-137 3.52(4)X10 9 3.52(4)X10 9 6.0 ( D X 1 0 5 5.53(6)X10 S
100 0.017 0.16 3.52(4)X10 9
100
Ce-144 5.5 (2)X10 9 4.4 (4)X10 8 <1 X 10 s
100 7.1 (6)X10 S
0.16 4.4 (4)X10 8
100
Eu-154 1.33(1)XI0 9 I.37(1)X10 8 1.5 (4)X10 4 2.11(2)X10 5
100 0.011 0.16 1.37(1)X10 8
100
* 8 5Kr in the 2nd absorber was measured 1) 1.30(3)X106 = (1.30 ± 0.03)X10 6
2) N. D . means not detected 3) Values in parenthesis were calculated by 0RIGEN2 4) , 2 9 I in off-gas was sun of Ag and TEDA filter
- 72
Ji¥ERl--M 91--010
Table 3.2.8 Distribution of radionuclides in the sample No.7(87C07)
after 5 y cooling Measured burnup: 33，600 MWd/t
Before Oissolution A e d S S 0 U o n Nuclide
pel1et+ hull d i sso 1 vt:d insoluble hull off-gas total solution residue
H -3 (¥.54 X 107) 7.36 (7) X 106 7.32(2)XI06 5.19(!)X!O' 1.47(!)X107
50 50 0.35 100
Mn-54 >2.7](8) X 104 N. D. N. D. 2. 71(8)X 104
Co-60 5.6 (5) X 105 <5 X ¥04 <2 X 103 2. 89(3)X 105
Kr-85 (2.50 XI09)
Ru-l06 6.3 (j)X109 3.92(4)X1Q8 2.49(3)X1Q8 2.06(2)XI06
61 38 7 0.32
Ag-l¥Om >7.1 XI04 N. D. 7.1 X W N. D.
Sb-125 7.6 (6)XI07 5.8 (I)XJ07 5.6 CI)X 106 7.15(7)XI06
82 7.9 10
I -129 (1.19 X103) 3.40CI)XI00
Cs-134 I. 03( J) X 109 1.06(I)X 109 I.57(6)X 105 J.66(!)X 106
100 0.015 0.16
Cs-137 3.52(4)XI09 3.52(4)XI09 6.0 (I)XI05 5.53(6)XI06
100 0.017 0.16
Ce-144 5.5 (2)X109 4.4 (4)X108 <1 X 106 7.1 (6)X105
100 0.16
Eu-154 1. 33( J) X 108 1.37(!)X108 1.5 (4)X104 2.11(2)XI05
100 O.C!1 0.16
* 95 KI' in the 2nd absorber was measured J) 1.30(3)X 106 = (1.30 :t O. 03)X 106
2) N. D. lIIeans not detected 3) Values in parenthesis were calculated by ORIGEN2 4) 1291 in off-gas was su回 ofAg and TEDA filter
一72-
2.71(B)XI04
2.89(3) XI05
2.26(2)XI09o 2.26(2)XI08
6.43(7) X 10自
¥00
7.1 X10'
7.1 (1) X 107
100
1.l2(J)X 103 1.12(1) X 103
1. 06(1) X 109
100
3.52(4) X 109
100
4.4 (4)X109
100
1. 37(1) X 108
100
JAER1-M 91-010
Table 3 . 2 . 9 D i s t r i b u t i o n of r ad ionuc l i de s i n t h e sample No.8(87C08) a f t e r 5 y cool ing Measured burnup: 34,100 MWd/t
X.XX(X)X10X' XX
•ActWIty(Bq/gU8) •Distribution after dissolutlon(X)
Before Dissolution A f t e r d i s s o l u t i o n Nuclide
pellet + hull dissolved insoluble solution residue
hull off-gas total
H - 3 (1.57 X10 7) 6.97(7)X10 6
47 7.79(2)XI0 6 1.28(0X10" 1.48(1)X10 7
53 0.086 100
Mn- 54 >3.13(9)X10 4 N. D. N. D. 2.97(9)X10* 2.97(9)X10 4
Co- 60 5.2 (4)X10 5 1.8 (7)X10 S 1.8 (2)X10 4 2.93(3)X10 6
37 3.7 60 4.9 (7)X10 5
Kr- 85 (2.52 X10 8) 2.67(2)XI0 8 * 2.67(2)XI0 8
Ru-106 6.6 (1)X10 8 4.I3(9)X10 8 2.58(3)X10 8 2.27(2)X10 6
61 38.3 0.34 6.7 (1)X10 8
100
A«-110i >9.7 (4)X10 5 N. D. 9.7 (4)X10 S N. D. 9.7 (4)X10 5
Sb-125 7.4 (4)X10 7 5.55(5)X10 1 6.68(7)X10 6 5.39(6)X10 6
82 9.9 7.9 6.75(5)X10 7
100
1-129 (1.21 X10 3 ) 5.15(0X10° 1.1KDX10 3 1 .1KDX10 3
Cs-134 1.09(1)X10 9 1.14(1)X10 9 1.57(6)X10S 1.78(2)X10 6
100 0.013 0.15 1.14(1)X1C
100
Cs-137 3.55(4)X10 a 3.55(4)X10 9 5.9 ( O X 1 0 5 5.71(6)X1C 100 0.016 0.16
3.65(4)X10 9
100
Ce-H4 5.4 (2)X10 8 4.4 (3)X10 8 «1 X 106 <5 X10 s 4.4 (3)X10 8
Eu-154 1.33(0 X10 8 1.44(2)X108
100 <1 X 10" 2.34(2)X10 S
0.16 1.44(2)X108
100
* 8 S Kr in the 2nd absorber was measured 0 1.30(3)X10 6 = (1.30 ± 0.03)X10 6
2) N. D. neans not detected 3) Values in parenthesis were calculated by 0R1GEN2 4) , 2 9 1 in off-gas was sun of Ag and TEDA f i l t e r
73
JAEHI-M 91ー 010
Table 3.2.9 Distribution of radionuclides in the sample No.8(87C08) after 5 Y cooling Measured burnup: 34，100 MWd/t
Before Dissolution A e d sso u on Nuclide
pellet + hull dissolved Insoluble huJl off-gas total solution residue
H -3 0.57 X107) 6.97(7)XI06
47 7.79(2)XI06 1.28(J)XJ04 1.48(J)Xl01
53 0.0~6 100
Mn-54 >3. 13(9)X10' N. D. N. D. 2.97(9)Xl0' 2.97(9) X 10'
Co-60 5同 2(4) X 105 1.8 (7)Xl05 1.8 (2)XIO' 2.93(3)Xl06
37 3.7 60 4.9 (7) X 105
Kr-85 (2.52 X 108) 2. B7(2)X 108- 2.67(2) X 108
Ru-106 6.6 (1) X 10・ 4.13(9)X108 2.58(3)X108 2.27(2)XI06 61 38.3 0.34
6.7 (J) X 108
100
h-IIO圃 >9.7(4) X 105 N. D. 9.7 (4)X105 N. D. 9.7 (4) X 106
Sb-125 7.4 (4)XIQ7 5.55(5)XI07 6.68(7)XI06 5.39(6)XI06 6.75(5)XI07
82 9.9 7.9 ・ 100
1-129 (1.21 X103) 5.15())X1がー ー 1 .II ( 1) X 103 1. 11 (J) X JOl
Cs-134 1. 09()) X 109 1. 14(1) X 109 1. 57(6) X 105 1. 78(2) X 106 1.14([) X 109
100 0.013 0.15 100
Cs-137 3.55(4) X 109 3.55(4) X 109 5.9 (J) X)Q5 5.71(6) X 106 3.55(4) X 109
100 0.016 0.16 100
Ce-144 5.4 (2)XI08 4.4 (3)XI08 <1 X ¥05 <5 XI05 4.4 (3) X [QD
Eu-154 1. 33(1) X 108 1.44(2)XI08 <1 X ¥04 2.34(2)X105 100 0.16
1.44(2)XI08 100
* 85 KI' i n the 2nd absorber was measured 1) 1.30(3)X 106 = (1.30土 0.03)X 106
2) N. D. lIIe8ns not detected 3) Values in parenthesis were calcuh.ted by ORIGEN2 4) 1291 in off-gas was SUg of Ag and TEDA filter
qo 勿，
JAKKI M 91 - 010
Table 3.2.10 Distribution of radionuclides in the sample No.9(87H01) after 5 y cooling Measured burnup: 38,700 MWd/t
X . X X ( X ) X 1 0 X
XX -Activity(Bq/gU a) -Distribution after d i s so lu t ion^)
Before Dissolution A f t e r Nuclide
s s o 1 u t
pellet + hull dissolved insoluble hull solution residue
off-gas total
H - 3 (1.76 X10 7 ) 9.18(9)X10 6
56 7.16(2)X10 6 8.9 ( l ) X l O ' 1.63(1)X10 7
44 0.55 100
Mn- 54 >1.8 (4)X10 4 N. D. N. D. 1.9 (4)X10 < 1.9 (4)X10 i
Co- 60 1.01(5)X10 6 5.9 (6)X10 6 7.43(7)X10 4 1.77(2)X 10s
70 8.9 21.2
Kr- 85 (2.80 X10 8 )
8.4 (6)X10 5
100
2 .65 (2 )X10 8 " 2.65(2)X10 8
Ru-106 7.2 (4)X10 8 4.3 (5)X10 8
59 2.91(3)X10 8
40.2 3.1 (2)X10 6
0.42
Ag-llOn >1.09(6)X10 5 N. D. I .17(6)X10 5 N. D .
7.2 (5)X10 a
100
1.17(6)X10 5
Sb-125 8.45(8)X10 7 N. D. 7.76(7)X10 6 9.4 (2)X1C 1.7 (1)X10 7
1-129 (1.35 X10 3 ) 7.1 (1)X1C 1.36(1)X10 3 1.36(1)X10 3
Cs-134 1.4KOX10 9 1.40(1) X10 9 3.78(4)X10 S 2.32(2)X10 6
100 0.027 0.17 1.41(1)X10 9
100
Cs-137 4.08(4)X10 9 4.08(4)X10 9 1.22(3)X10 6 6.8 (1)X10 6
100 0.030 0.17 4.08(4)X10 9
100
Ce-144 3.2 (5)X10 9 N. D. •* <1 X 10s <5 X 1C
Eu-154 1.93(2)X10 8 1.89(2)X10° 100
1.35(0X10" 2.76(6)X10 5
0.0071 0.16 1.89(2)X10 8
100
=i= 1 8 5 Kr in the 2nd absorber was measured * 2 ' " C e in diluted dissolved solutionO y after discharge) could not be neasured 1) 1.30(3)X10 6 = (1.30 ± 0.03)X10 6
2) N. D. Beans not detected 3) Values in parenthesis were calculated by 0RIGEN2 4) 1 2 9 l in off-gas was sun of Ag and TEDA filter
- 74
JAEHI. M 91. 010
Tab1e 3.2.10 Distribution of radionuc1ides in the samp1e No.9(87H01) after 5 Y coo1ing
Measured burnup: 38，700削 d/t
Before Dissolution A e r d s S 0 U 0 n
Nuc 1 i de pellet + hull dissolved insoluble hull off-gas total
solution residue
H -3 (1.76 X107) 9. 18(9)X106 7.l6(2)X106 8.9 (l)X W 1. 63(l)X 107
56 44 0.55 100
Mn-54 >1.8 (4)XIO' N. D. N. D. し日 (4)X 10・
Co-60 1.01(5)X 106 5.9 (6)XI05 7.43(7)X1Q4 1.77(2)XI05 70 8.9 21.2
Kr-85 (2.80 XI08)
Ru-I06 7.2 (4)X 108 4.3 (5)XI08 2.91(3)XI08 3.1 (2)XI06
59 40.2 0.42
Ag-IIO固>1.09(6)X105 N. D. I.17(6)X 105 N. D.
Sb-125 a.45(8)XI07 N. D. 7.76(7)XI06 9.4 (2)XI06
1・129 (1.35 X103) 7.1 (I)XI00
Cs-134 1.41 (1) X 109 1. 40(1) X 109 3.78(4) X 105 2.32(2)X 106
100 0.027 0.17
Cs-137 4.08(4)X 109 4.08(4)XI09 1.22(3)XW 6.8 (1)X106
100 0.030 0.17
Ce-144 3.2 (5)X 108 N. D. . 2 < 1 X 105 <5 X I05
Eu-154 1.93(2)X¥09 1.89(2)XI09 1.35(J)X 10' 2.76(6)XI05
100 0.0071 0.16
* 1 95 Kr in the 2r.d absorber ¥Yas皿easured
1.9 (4)XI0'
8.4 (6)XI05
100
2.65(2) X 108 ・ 2.65(2)X 108
7.2 (5)XI09
100
1. 17(6)X 105
1.7 (J)xW
1.36(I)X103 1.36(J)XW
1.41(J)XI09
100
4.08(4)X 109
100
1. 89(2) X ¥09
100
*2 '44Ce in diluted dissolved solution(9 y after discharge) could not be圃easured1) !.30(3)X106 = (1.30土 O.03)X105
2) N. D. lIeans not detected 3) Values in parenthesis were calculated by ORIGEN2
4) 1291 in off-gas lYas su固 ofAg and TEDA filter
-74-
JAICKI - M 91 010
Table 3.2.11 Distribution of radionuclides in the sample No.lO(87H05) after 5 y cooling Measured burnup: 38,100 MWd/t
X.XX(X)X10X
XX -Activity(Bq/gUe) -Distribution after dissolution (.%)
Before Dissolution A f t e r d i s s o l u t i o n Nuclide
pellet + hull dissolved insoluble solution residue
hul off-gas total
H - 3 (1.73 X10 7 ) 8.26(8)X1C 51
7.93(2)X10 6 7.6 ( I )XIO 4 1.62COX107
49 0.47 100
Mn- 54 >3.3 (8)X10 a N. D. N. D. 3.3 (8)X10 4 3.3 (8)X10"
Co- 60 6.1 (4)X10 5 N. D. , 2 4.3 (2)X10 4 1.87(2)X10 5 2.3 (2)X10 5
Kr- 85 (2.77 XIO 8) 2 .46 (2 )X10 8 - 1 2.46(2)X1C
Ru-106 7.2 (1)X1 N. D. - a 3.27(3)X10 8 3.6 (2) X10 6 3.31(3)X10 S
Sb-125 8.2 (4)X10 7 N. D. " a 6.8 ( l ) X 1 0 e 3.19(9)X10 6 1.60(1)X10 7
I -129 (1.33 X10 3 ) 8.0 (1)X10 1.25(1)X10 3 1.25(1)X10 3
Cs-134 1.37(1)X1C 1.33(3)X10 9 2.94(6)X10 5 2. 16(2)X10S
100 0.022 0.16 1.33(3)X10 S
100
Cs-137 3.99(4)X10 9 3.99(4)X10 9 1.00(2)X10 6 6.5 (1)X10 6
100 0.025 0.16 3.99(4)X10 9
100
Ce-144 3.5 (6)X1C N. D. , a N. D. <5 X 105 <5 X 105
Eu-154 1.87(2)X1(1 1. 80(4) X 10s 1.3 (2)X10 4 2.87(3)X10 5
100 0.0072 0.16 1.80(4)X1C
100
* 1 8 5 Kr in the End absorber was neasured * 2 These nuclides were too weak coiipared with Cs for the dissolved saaple after 9 y cooling 1) 1.30(3)X10 6 = (1.30 ± 0.03)X10 e
2) N. D . means not detected 3) Values in parenthesis were calculated by 0R1CEN2 4) , £ 9 1 in off-gas was sum of Ag and TEDA filter
- 75 -
JAEI~I M 91 010
Table 3.2.11 Distribution of radionuclides in the sample No.10(87H05) after 5 Y coo1ing
Measured burnup: 38，100 MWd/t
Before Dissolution A e r d s s 0 o n Nucl ide
pellet+hull dissolved solution
insoluble residue
hull off-gas total
H -3 (1.73 XI07) 8.26(8)XI06
51 7.93(2)XI06 7.6 (I)XLQ4 1.62(l)XI07
49 0.47 100
Mn-54 >3.3 (8)X 10' N. D. N. D. 3.3 (8)XI04 3.3 (8)XIO'
Co-60 6.1 (4)XI05 N. D..2 4.3 (2)XW I.B7(2)XI05 2.3 (2) X 10.
Kr-85 (2.77 X 108) 2.46(2) X 108 ・ 2.46(2)X108
Ru-i06 7.2 (j)X108 N. D..2 3.27(3)XI08 3.6 (2)XI06 3.31(3)XI08
Sb-125 8.2 (4)X107 N. D..2 6.8 (J)XI08 9.19(9)XI06 ・1.60(1) X lQ1
1 -129 ( 1. 33 X 103) 8.0 (1) X 100 ーし25(l)XJ03 1.25(l)X 103
Cs-134 1.37(I)XI09 1.33(3)XI09 2.94(6)XlQ5 2.16(2)XIOS 1.33(3)XI0S
100 0.022 0.16 100
Cs-137 3.99(4)XI09 3. 99(4)X109 l.00(2)X[Q6 6.5 (J)XlQ6 3.99(4)XI09 100 O. 025 O. 16 1 00
Ce-144 3.5 (6)X 100 N. D.・2 N. D. <5 X 105 <5 X 105
Eu-154 1. 87(2) X 100 1. 80(4) X 108 l. 3 (2) X 1Q4 2.87(3) X 105
100 0.0072 0.16 1. 80(4)X 108
100
本 185Kr in the 2nd absorber was measured *2 These nucl ides were too weak co・paredwith Cs for the dissolved sa・pleafter 9 y coolin& 1) 1.30(3)XI06 = (1.30土 0.03)XI06
2) N. D. means not detected 3) Values in parenthesis were calculated by ORJGEN2 4) 1291 in off-gas was sum of Ag and TEDA filter
zlu ヲ'
JABR1-M 91 -010
Table 3.2.12 Comparison of measured and calculated radioactivity for fission prodn Calculation: ORIGEN 2 Normalized to 5 y cooling
. , X. X X >
x.xxX X. \
Experiment N o. P r e - t e s t N o . 1 N o . 2 N o . 3 N o . 4 N o . 5 N o . 6 N o . 7 N o .
Sample No. 8 6 B 0 2 8 6 B 0 3 8 6 G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0 4 8 7 C 0 7 8 7 (
Measured burnup
(Mffd/t) 8 , 3 0 0 6 , 9 0 0 1 5 , 3 0 0 2 1, 2 0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4 0 0 3 2 , 1 0 0 3 3 , 6 0 0 3 4 ,
Initial U weight (g) 2 . 7 9 3 2 . 7 6 7 3 . 3 3 6 3 . 0 3 7 3 . 2 2 1 2 . 0 9 4 2 . 0 2 9 1. 9 4 2 2 . 1
Ru - 106 1.39X108
1.37X108
1.01
1.08X108
1.09X108
0.99
2.49X108
3.02X108
0.83
4.08XI0 8
4.09X108
1.00
2.34X108
3.02X108
0.78
5.17X108
5.66X108
0.91
5.93X108
6.55X108
0.90
6.36X108
6.33X108
1.00
6.59> 6.56X
1. (
Sb - 125 3.96X107
1.86XI07
2.13
3.24X107
1.56X107
2.07
6.69X107
3.49X107
1.92
0.98X108
4.91X107
2.00
6.36X107
3.42X107
1.86
1.27X108
5.90X107
2.15
1.41X108
6.91X107
2.04
1.49X108
6.92X107
2.'6
1.53X 6.91X
2.2;
Cs - 134 8.31X107
7.98X107
1.04
5.78X107
5.77X107
1.00
2.50X108
2.85X108
0.88
4.83X108
5.09X108
0.95
2.30XI0 8
2.87X108
0.80
8.19XI08
8.56X108
0.96
0.98X109
1.03X109
0.95
1.06X109
1.03X109
1.03
1.11X1 1.09X
l.(
Cs - 137 8.88X10* 8.68X108
1.02
7.41X108
7.01X108
1.06
1.59X109
1.58X109
1.00
2.22XI0 9
2.26X109
0.98
1.53X109
1.58X109
0.97
3.03X109
3.04X109
1.00
3.31X109
3.40X109
0.97
3.46X109
3.52X109
0.99
3.52X 3.56X
Ce - 144 2.92X108
2.93X108
1.00
2.45X108
2.36X108
1.04
3.31X108
3.82X108
0.86
4.48X108
4.75X108
0.95
3.17X108
3.88X108
0.81
4.16X108
4.11X108
1.01
4.49X108
5.78X108
0.78
4.67X108
5.47X108
0.85
4.73X 5.38X
0. i
Eu - 154 1.46X107
8.94X10" 1.64
0.99X107
6.44X108
1.54
5.27X107
3.54X107
1.49
1.08X108
6.53X107
1.64
4.81X107
3.58X107
1.35
2.05X108
1.12X108
1.83
2.50X108
1.33X108
1.88
2.73X108
1.33X108
2.05
2.84X. 1.34X
Secv A
JEIミ[-M 91-010
Table 3・2・12 Comparison of measured and calculated ra仙 activityfor fission prOd t1~ Calculation: ORIGEN 2 Normalized to 5 y cooling
~ーー一ー一一_..J
1 x. xx > !
い(，XX >ピiX.¥
Experiment Nロ.Pre-test N 0 No.2 No. 3 No.4 No. 5 No. 6 No. 7 No
SflmpleNo. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87(
Measured
burnup 8. 3 0 0 6. 9 0 0 1 5. 3 0 0 2 1. 2 0 0 1 4. 6 0 0 2 9. 4 0 0 3 2. 1 0 0 3 3. 6 0 0 3 4. (MWd/t)
Initial U weight (g) 2.793 2. ¥
1. 39X 108
Ru -106 1.37X1Q8
1. 0 1
3.96XI07
Sb-125 1.86XW7 2.13
8.31XI07
Cs -134 7.98XI07
1.04
8.88X1Q8
Cs -137 8. 68X 108
1.02
2.92XI08
Ce -144 2.93X 108
1.00
1.46XI07
Eu -154 8. 94X 106
1.64
2. 767
1. 08X 108
1. 09X 108
0.99
3. 24X 107
1. 56X I07 2.07
5. 78X 10・r5.77XI07
1.00
7.41X1Q8 7.01XI08
1. 06
2.45X 108
2.36X108
1. 04
0.99X 107
6.44X108
1.54
3. 336
2.49X108
3.02Xwa 0.83
6. 69X I07 3.49X 107
1.92
2.50XWS 2.85X 108
0.88
1. 59X 109
1. 58X 109
1. 00
3.31X108
3.82X 108
0.86
5.27X 107
3.54XI07 1.49
7圃
歯
車
、3園
内
unu
a-‘ .•
， .. EE-nu
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四
《
unu
3
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ιι
0.98X 108
4.91XI07
2.00
4.83X 109
5.09XlOe
0.95
2.22X 109
2.26X109
0.98
4.48X1Q9
4.75XI08
0.95
1. 08X 109
6.53X I07 1.64
3. 221
2.34X 108
3.02X 108
0.78
6.36X 107
3.42X lQ1 1. 86
2.30X 108
2.87X 109
O.BO
1.53XI09
1. 58X 109
0.97
3.17X 108
3.88X108
0.81
4. 81X 107
3.58XI07
1.35
2. 094
5.17XWS
5.66XWS 0.91
1.27X 108
5.90XI07 2.15
8.19X 108
8. 56X 108
0.96
3.03X 109
3.04X109
1.0。4. 16X!08
4.11 X 108
1. 01
2.05XWS
1.12X 109
1.83
2. 029
5.93X109
6.55X108
0.90
1.41XI09
6.91X107
2.04
0.98X109
1.03XI09
0.95
3.31X 109
3.40X109
0.97
4.49X 108
5.78X109
0.78
2.50X 108
1. 33X 109
1.88
1. 942
6.36XWS
6.33X 108
1. 00
1.49XWS 6.92XIQ1
2.16
1. 06X 109
1.03X 109
1. 03
3.46X109
3. 52X 109
0.99
4. 67X 108
5.47X108 0.85
2.73X108
1. 33X 108
2.05
6.59>
6.56>
1.53)(
6.91X
2.2
1.11X 1.09X
1.[
3. 52>~ 3.56>: o.
4.73>、
5.38>: 。2.84>: 1.34>、
2.
3εe¥.
JAKKI M 91 (ill)
.12 Comparison of measured and ca l cu l a t ed r a d i o a c t i v i t y for f i s s i o n products C a l c u l a t i o n : ORIGEN 2 Normalized to 5 y coo l ing
X xxXlO" --X xxXlO* --
x.xx
Calculation(C)(Bi)/«-Ua) Measured (M)(Bq/g-U8) C/M rat io
• J o . 2 N o . 3 N o . 4 N o . 5 N o . 6 N o . 7 N o . 8 N o . 9 N o . 1 0
86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05
15, 300 21, 200 14, 600 29, 400 32, 100 33, 600 34, 100 38, 700 38, 100
3 . 3 3 6
2.49X10' 3.02X10'
0.83
3 . 0 3 7 3 . 2 2 1 2 . 0 9 4 2 . 0 2 9 1. 9 4 2 2 . 1 5 3 2 . 0 5 9
4.08X10 8
4.09X10' 1.00
2.34X10' 3.02X10 8
0.78
5.17X108
5.68X108
0.91
5.93X108
6.55X108
0.90
6.36X108
6.33X10' 1.00
6.59X108
6.56X108
1.00
6 . 9 3 X 1 0 8
7.68X108
0.90
1. 9 5 8
6.7IX10 8
7.19X10' 0.93
6.69X10 7 0.98X10' 6.36X10 7 1.27X10' 1.41X108 1.49X10' 1.53X10' 1.68X10 8 1.63X10' 3.49X10 7 4.91X10 7 3.42X10 7 5.90X10 7 6.91X10 7 6.92X10 7 6.91X10 7 7.49X10 7 7.31X10 7
1.92 2.00 1.86 2.15 2.04 2.16 2.22 2.23 2.23
2.50X10' 2.85X10'
0.38
4.83X10' 5.09X10'
o../:
2.30X10' 2 .87X10'
0.80
8.19X10' 8.56X10'
0.96
0.98X10 9
1.03X10' 0.95
1.06X10' 1.03XI0 9
1.03
1.11X10' 1.09X10 9
1.01
1.31X10' 1.41X10'
0.93
1.27X10' 1.37X10 9
0.92
1.59X10' 1.58X10'
1.00
2.22X10' 2.26X10'
0.98
1.53X10 9
1.58X10' 0.97
3.03X10 3
3.04X10' 1.00
3.31X10 9
3.40X10' 0.97
3.46X10' 3.52X10'
0.99
3.52X10' 3.56X10'
0.99
3.98X10' 4 .08X10 9
0.97
3.89X10 9
3.99X10' 0.98
3.31X10' 3.82X10'
0.86
4.48X10' 4.75X10 8
0.95
3 . I7X10 8
3.88X10' 0.81
4.16X10 8
4.11X10' 1.01
4.49X10' 5.78X10'
0.78
4.67X10' 5.47X10'
0.85
4.73X10' 5.38X10'
0.88
4 .65X10' 3.38X10'
1.37
4.57X10' 3.51X10'
1.30
5.27X10 7
3.54X10 7
1.49
l.oexio 8
6.53X10 7
1.64
4.81X10 7
3.58X10 7
1.35
2.05X10 8
1.12X10' 1.83
2.50X10 8
1.33X10' 1.88
2.73X10 8
1.33X10 8
2.05
2.84X10' 1.34X10'
2.12
3.30X10' 1.93X10'
1.71
3.21X10' 1.87X10'
\ .72
5fcCTio\l L
ty** 77 ~ 78 -
J:\El~l ¥1 91 (II()
〉4』
•••• Comparison of measured and calculated radioactivity for fission products Calculation: ORIGEN 2 ~orrnalized to 5 y cooling
Calculation(C)(Bq/g-U咽)Measured 同)(Bq/g-Ue)
C/M ratio
~o. 2 No. 3 No.4 No.5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10
86G05 88G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87HOl 87H05
ー15， 300 21. 200 14， 600 29，400 32. 100 33，600 34， 100 38，700 38. 100
3. 336 3. 037 3. 221 2. 094 2. 029 1. 942 2. 1 53 2. 059 1. 958
2.49XI08 4.08X108 2.34X 108 5.17X108 5.93Xwe 6.36X108 6. 59X 108 6. 93X 108 6.71 X 108
3. 02X 108 4.09X 108 3.02X J08 5.66Xwe 6.55X 109 6.33X108 6，56X 108 7.68X 108 7. 19X 109
0.83 1. 00 0.78 0.91 0.90 1. 00 1. 00 0.90 0.93
6. 69X 107 0.98X 108 6.36X J01 1.27XW 1.41X we 1. 49X 108 1.53X ws 1. 68X 108 1.63XI09
3.49X 107 4.91X 107 3.42xJQ7 5.90X107 6.91X107 6.92X107 6.91X107 7.49XI07 7.31 X 107
1. 92 2.00 1.86 2.15 2.04 2.16 2.22 2.23 2.23
2. 50X 108 4.83X 108 2.30XWS 8. 19X 108 0.98XI09 1. 06X J09 1. 1 1 X 109 1. 3¥ X ¥09 I. 27X 109
2.85XI08 5.09X 108 2.87X 108 8. 56X 108 1. 03X 109 1. 03X 109 l. 09X 109 1.41X109 1. 37X 109
0.88 O"J~ 0.80 0.96 0.95 1.03 1. 01 0.93 0.92
l. 59X 109 2.22X 109 1.53XI09 3.03Xl09 3.31Xl09 3. 46X 109 3.52X109 3.98X 109 3.89X 109
1. 58 X 109 2.26X109 1. 58X 109 3.04XI09 3.40XI09 3.52XI09 3. 56X J08 4. 08X ¥09 3. 99X 109
1. 00 0.98 0.97 1.00 0.97 0.99 0.99 0.97 0.98
3.31X109 4.48X108 3. 17X108 4. 16X 109 4. 49X 109 4.67XI09 4. 73X 109 4.65X¥08 4.57X109
3.82XI08 4. 75X 108 3.88X108 4.IlXI08 5. 78X 109 5.47XI09 5.38XI08 3. 38X 108 3.51X 108
0.86 0.95 0.81 1.01 0.78 0.85 0.88 1.37 1. 30
5.27X 107 1.0t<、<109 4.81 X 107 2.05Xwe 2.50X 109 2.73XI09 2.84XI08 3.30X 109 3.21XI08
3.54XJ01 6.53XI07 3.58X107 1. 12X 108 1.33X109 1. 33X I08 1.34X108 1. 93X 108 1. 87X 108
1. 49 1. 64 1. 35 1.83 1.88 2.05 2.12 l. 7¥ ¥.72
5f:CTIO¥¥¥ L
16句 77- 78一
JAICKI M 91 010
3.3 7 8 & K 3
3.3.1 ^mftmti$.t& Table 3.3.1 l->i<l tzVmft\W(£ifi?A (fflitfifi) «&JJS!'7 v y*ffiC*-ti-*>It (tfifftrf'/M-O
^ ' l i«Mfcl£<hw[^£Fi g . 3 . 3 . 1 i : * t , ^^tt:?JiJtIflil:(i, '£»$*£ ffif;:*-t L T, ^7,000 - 30.000 MWd/'t ^UfcUHT-fStt'itt lfyrift/Hl L Tfc 0, -1-HiU k«M§lft'-C'«i. WlW'lJiV;;
V^i'.'.'i< /c-.ti-S|iai"J/^H." ;^5o Wfrh, 'HWIB1&I& 40, OOOMWd/t « i f ; K:fc t t '6 Hti
Vbc>Mmi~±tHX, $•*&•£ 30.000 MWd/t * T C O ^ ^ W I A ' p>£'k L ^W&ft^fft'i, MJW « y iRIftK.*! I T , 0.2 - 0.6 wt %Xfo >), BMI& 20,000MWd/t IXhXii, * & & $ & . * fftii, 1'MtzitilmirZ tmii$hX^6w\, ^^tt:3ift«ffl*-^ft-(i, fN-lB#»^Ji*lft^fSiB£
-/ - - * .Iffiffi « h T- H ^ W. f 3 .ft ft i < „
m'r-.tmit~w<iYmmt®Mm (tmm >pi~im-tz>wm.?m. (nux-a, t&thhhtt
< : i : f e f c i : ' . , WfeA's ffiJi'WJiftfiJc L, ifol.800G?>]frij*j-CtJ, ft^-tH', • £ » « 4*3£4«+£ - i A'Hi*fc/j>-5 fco * r x-mmi.* 3 MffiKKUK t , -%-o lBc L WfcmVlZm miS-iiiA\lMlt^,- Table 3.1.1 T''£, k*(OAmttMHLRVC.<?>±.t&'\><oyc:9Slifo<7>W&1&£ L T ,
®&<7©£ 2 o^,idLfc,, &'|'«(D<i, i-JSjffi't 'Cff-ii-tS^^tt^Soflffitffl^-t-Sti-f x-&61\ .mm>h®i& 17id£®fe£M*-e<5t& LtztztMz., n,&-thi&m<?>®Mm^#&
H J I 5 , , ~<r)£*>mmm))frh, mmfo^ftMLt^mmm. (Table3.1.1 +<O®#KS) &a%7imMmmtt&<n^®\>mm^i'Xil3., 3 M i i © A t « L t „ &->-t, ^ ^ M
T , ; ^ & W c f c t f £ ^ f # . a a i . t t « ( f f j t f i ) t t i , ^ ' >« f l ^ ( i f f 0 ^®o f i t ^ f f l ^ f co
3.3.2 u--- t ' - )£KSLft f f l tCi2>^i t t t^S©f4fS»*
!$£-• #UB;*.ftTi<£o : : t t f i i i 4 7 T ^ - l i , ^Figtt^S<ofefMT-*50 * ; t , ^
10\"mMs&.m cMimmMm38,iooMwd/t) frhmhhtz*m&mm^^^xmMifrifi*wm Lfco W>?$*?«i, 3.1.1^T-iai-cfcJ:^C, |smc^l$$r '&;5$$££l>mAA>' : :>*&*o Tfc'), ^^H#.AA.P,^i&'ffe^Ji(i, i ? i f ( ^ K i ^ f t e L T ^ 5 i # ^ b A 5 0 Photo. 3.1.2 fc* + «t-jjc. *Jgt£^St££fri'§#i ,?££#Jl /< I g S S t L , «£!>«,£ L fcn » £ ' * , Hf4i§»AS ^rLT^100rT-*l,^«^Wft^^||fl^LTA»f>2.5flfra^S<>'3.5B#fl5]M©^®tt.^ (#•> 25D i-mtz>mMfc'\inT-m&mmz.~>\,>x'if'3tzo ^©ma^Fig. 3.3.2 so* Fig.3.3.3 r .* i - „ r f t i b A > ^ l ) £ t f . ; T ^ « i t o * i f £ ' £ , feci//m-?&<?, &#&7«&B$RSWfli£,
- 7 9 -
Ji\ EI~1 ¥1 91 010
3.3 不溶性残澄
3.3.1 ィ、溶性残術革鼠
Table 3.3.1 に '1~ lたイ、f俗M残it+t品位(f'ji1il:(lrilの初1mウランm:fitに対する比(ifi:民(i分ヰn
とeだ11[I}燃焼肢との関係を Fig.3.3.1にぷす。不溶性残i¥!.tj前Jil:は，実捌I}燃焼度に対 Lて，約7，000
、30.000MWd/t のぬ聞で1まば If'ü~iHý~γWi!JII L ており，それ以 1:の燃焼!変でιJ:.河内 }Jll の'，ll~ 介が
やや1f.1くたっている傾向がはられる t、凶からた測燃焼皮 40.000MWd/tの燃料における小j移
行伐1代前Irl:は.初期ウラン 1fi:1.l:にあHて， 0.4wt%に相当することがわかる。動燃のfll処即r:
場の経験によれば，燃焼!変30，000MWd/tまでの軽水炉燃料から発'j".Lた不溶性残簡は，初期
ウラン市'jtに品.JLて， O.2~O.6wt%であり，燃焼、度 20.000MWd/t 以 kでは， 不溶性残躍を重
fi¥: 'J: ， .~I.激にj衿lJuすると報行されている 20\，不j特例:残湾の繍集方法ーは，作業時の被爆線量を低減
寸るために第 6JnJ溶解試験以降ろj益法から遠心分離訟に改め，それに伴い，不溶性残誼の秤量は
i主沈TiLとji、Jこ行った"この凶を見るl浪りにおいて. 不t存性残誌をの捕集}jI;去の変更による影響は.
'i" ーヲ評価の1:てやJr)見られないの
第6Ji可溶解試験では. J童心分離法による最初の不溶性残碕捕集であり晩の静置により溶解
液中に沈降Lた不溶性残1査と溶解液 U:澄液)中に浮遊する不溶性9員権Ctl視では，認められた
L 、)を別々に捕集Lた。 LかL. Iュiff.液から捕集 Lた沈澱を洗冷する際，洗液を 3M備隊から純
水に変えたとこん，沈澱物が，洗液'1'に分散し，約 1.800Gのよ盗心力では，沈降せず，その沈澱
物をt議集することが/il来なかったれ そこで再び洗液を 3Mfir-i般に戻L.その分散Lた沈澱物を凝
縮させ主1i集Li:よれ Table3.1.1では，本来の不溶性残憤及びこの上液中の沈澱物の秤Ijl:(jllとLて，
①反び②と 2 つ.k.j~ Lたの表iれの②は. U登液中にif.i獲する不溶性残躍をの重量に相当するはず
であるが.l:iを液から捕集Lた沈澱物を純水てや洗浄Lたために.残留する微f量の溶解液中に存在
寸る加水分解 Lやすい元素が沈澱 L不溶性残植と共に捕集され，重量が大きいものとなったと考
土られるi このような洗浄挙動から，溶解液中に沈降した不溶性残燈 (Table3.1.1中の①参照)
及び第一7(i口'11容解試験以降の不溶性残法につし、てtJ:， 3M硝般のみで洗浄Lた。従って，不溶性残
演の乾燥は. 3M硝般を含んだ状態から減圧デシケーター中で行った。また，以ドの解析におい
て， このぷ判における司、格性残務重量(秤量fL~O には， 多少の損失は伴うが①の値を用いたの
3.3.2 レーザーた散乱光度計による不溶性残澄の粒径分布
通常f，燃料の溶解に伴う不溶性残癒は，遠心分離法，または， フィル Pーによるろ過程iにより
除去・分離されているn ここで重要となるファクターは，不溶性残遊の粒径であるο そこで，第
IOJ日l湾解試験(実視I}燃焼!支 38，100 MWd/t)から得られた不溶性残漬について粒径分布を測定
[たの試料の溶解は. 3.1.1項で述べたように，試料に溶解液である硝酸を注いだ時点から始まっ
ており，その時点から不溶性残i査は，溶解液と接触 Lていると考えられる。 Photo.3.1.2に示
すように.不溶性残潰を含む溶解液を約 1μl程分取し測定試Lとした。測定は，試料溶解が
終 rL て約lOO 'Cである溶解液の紋冷を開~L てから 2.5 時間後及び 3.5時間後の室温状態(約
25 "c)における溶解液中の不溶性残直について行った。その結果を Fig.3.3.2及びFig.3.3.3
に示すのこれらから測定Lた不溶性残澄の粒径は，約0.111mであり，溶解終了後数時間以内，t，
-79-
JAKRI-M 91-010
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f, 3Mzj-m *%mix\.><£%*.hh?>o ttz, mmm^izii; ^®ttM&tmm.cm>% ftTtMfr&hhZztfrhi,, -'£cof&if Uz£ *.& 100 V) 'Y<Oim<¥x-l,i, T^ft^Stifr
xammizxii., ni&mMM* ffiM.rM*@tiiix, mmt, $.x3MmM<\nztsi&z®&tz - n - t O A I t l L tztf, 3.3.1 gjS-Ctjdi^^i 0 (i, f#f£4>«fif»i&@£fft < i-% £ T^ttJSit As '-?iklxitl&l<z< <t£t>Uii&l]>hi>bi]>Z>£e>'iz, zhhm%<r>*-h-x^O., fifi©&?£
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(2) s)tcj;-,-r«, ^®&nfe*ft&^ZTtmmmix\.'<»imft.it&'i)y %mmim<n
(3) -t£.<nim<o=-n.'?vxr-7 i K9~*m\,*xhM*'m\ MfeirZimxi.t, ^®ft%. m*Vv7'>) y?LXi>, HtmWfc&i 9aviz'Mi-Z>£iL{£ (0.1~8ftm<fi) tffiMtf:
(4) '&bfrm&i§X'miif>tzT-®i£.ftmz-B.&mitz&, mmtix, SEM, EPMA^KJ:
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沈降せず溶解液，t，に浮遊 Lていることがわかるの
本試験研究では，溶解終 f後数時間以内に溶解液中に浮遊 Lていた不溶l1・残法の粒径を測定 L
たものであるが，実際には，これらの粒子あるいは， もっと細かい粒子が凝集 Lてさらに太きい
粒子を形成 Lていることも考えられるのそこで 1-.記のように不熔性残燈を測定 Lた後の前解液に
ついてさらにeた験を統けてみたο
."魚 I~争 l庁 L て大部分の不溶性残11需を沈降させた後， l覚作により}存度不溶性伐i伐を分散δせてか
ら測定ぷ;料を採JI~ し ft} られた不溶性筏債について，粒径を求めたの人・ 1王の不溶性残揺をは， ~j 悦
でも認められるほどflJJらかに凝集 Lてんきな粒子を形成 Lており，当初， このレーザ一光散乱光
!も汁では， .il-d{lj不可能(>3，1m) であったのそこで，調11AE試料中に存升:する不溶性残燈を超音
波をIIIl、て分解 Lた後，再度測定を行ったn その結果を Fig.3.3.4に示す。結果から，本試験
では，形成された，tf後の不溶性残僚の純径は50nm以下と推定され，溶解中に形成された細か
L 、粒 fーが，溶解終了後数時間以内でさえ既に--ffi;凝集 L，一晩の静置によりさらに凝集すること
がわかるい
いずれに Lても，燃料ベ L ノト中に含まれる核分裂生成物に起悶する不溶性残透については，
溶解中に分散Lた細かい l次粒子が，硝酸中において時間が経過するとより大きな粒子 (2次粒
子， 3次粒子等)を形成 Lていくと考えられる。また，溶解液中には，不溶性残演と同様な構成
分元素が見られることからも..:d.:の温度(たとえば 100"C) 下の硝西空中では，不溶性残浩とな
るよ弓な厄素は，溶解していくと考えられ，、tう然，約1主も変化 Lていくと ht1.1されるの
本試験研究では.再処l't!溶解・ 1如意.1:ねを:lil:Jtlて，測定は，全て 3Mfi/'j目安'1'における場合に
ついてのみ計凱iJLたが， 3.3.1節でも述べたように，溶液中の硝酸濃度を低くすると不溶性残植
が， 、散 Lて沈降 Lにくくなる結果からもわかるように，これら凝集・のメカニズムは，他の溶液
岐分にもかなり影響を受けると考えられる。
また，以上のような粒径の測定には‘依然と Lて，考慮Jこ加えなければならない問題点がいく
つか指摘される。
(1) レーザ一光乃散乱を用いて測定する万法では，測定時間中に浮遊 Lている不溶性残i賓のみ
が測定可能である。また，散乱光からの情報を解析する上で，不溶性残澄を球形と仮定して
その大きさを求めているの
(2) 温度によっては，不溶性残櫨を構成する元素が溶解していく可能性があり， *~f.霊視11定時の
温度も重要なパラメータであるの
(3) 一定の孔径のニュクリポアフ fルターを用いてろ過を行い，測定する方法では，不溶性残
燈をサンプリソグ Lても，沈澱厚が数ミクロンに達すると孔径 (0.1~ 8μmφ) と無関係
に急激にろ過する速度が湾少し正確な粒径が決定できなL、021k
(4) 遠心分離法等で集めた不溶性残澄を-s.乾燥 Lた後，微粉化 Lて， SEM， EPMA等によ
り粒径を測定 Lている報告もあるが，その粒径と溶解液中の粒径とがどのように対応してい
るのか定かではない。
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3.3.3 ktt.mif-wi»& (SEM) &mM.rB-'i ^ / t ^ f - <EPMA) &.•&
9I2M (.KWS''/ :86G05), 95'6H (87C04) ftff^"7M (87C07) mffi-sffikfrhfthhtz A-mrmmr-'n^T, sEMft^EPMAiar^ff->t„ ^wfe'1:gi^sEM®«.o!^tt.xiaft llftiMf) £ L T , Photo. 3.3.1 -Photo. 3.3.3 (C/j;-t„ ^«JS!£, ft« 3 'HC'ifUiX•£ £
© « 5 ; u £ ( i , {ililii] •(Mftf-BX'feMZh, r ^ i f j A ^ i ^ M L T l ^ c i t ^ t
-r^ .;/ #«thiL•fcT^Jgtff'-e&ffi£ft, ftfWC t *H> c itfbf>>Z>» flll^T- * *f- ^ A, a ->" -> A, A 7 v -V A t i^ /n £ ti ft A>-> fco -I- : t - ; » . S * l T C « ' i < &$:*£*£ Ru/Mo i L t M L , ftT-^Wfe'i^ (3 .3 .5 l#M) ttmiX&tZo Table 3.3.1 C/jii~ J; v K.. EPMAg}'£(-J:S Ru /MoJtU, ffi;'l*/a:w<Ki.>«Sf;K'(ift"i*^*r«-i5 Ru/Mo it ifSfi' -t l . t i > 6 #, «S*fc)£ OiifliU £ itfn ffc'?:#0f d «t 6 Ru/Mo it £ ftb h i >:: i # h A> -> fc„
(2) ^J1;^$<7)ftf£ //Hi SfnOM flS&ffc (,IW&1> :87H05) *> h^bhtz^m^mk^^^X, SEM||1jSfcfn>,
i f ) ^ f c ¥ K t : K ' H ' t , W£tt^«*y:{M^fr"£ii/&tfco flftS 3-:>«Wf ( 1 mm x l mm) CfeH-S&i^&SEM'^iKiftf'-tir-tFig. 3.3.5-Fig. 3 . 3 . 7 1 : * ^
sEuy-uii>h, k®M&%x-®c?Hfrvm&ftmmM<?>i><F>iit'i>tz\^£fr',yfrz0 m WtWaHX¥tl)m£*%*bZ>£, 10 -20//m £ W ^ ^ S C J; v-JtWiA'fc 0 & £ # , A¥-tfM^ttfftfltwfiffJi 5 - 50/im o ^ H C H i L-cv>5„ --h.fi, i^---t*--)tS4a*:HEn
ffc
SEMffca>f>ff r,ftfc*if£# ^ « <£ > KA£ *>o tc<Oitit& I fc^i§ & $ & £ « ! Ifcfcft X'&ZK, mMm^mmmi^'mix^z^m&mm^^x, ^--^-itmi^muc £%®m®W:frhi>frfj>z i •'••--., fcmmtti>iz.r-m&%kmtizzttftiT^mmix, -l i U J i i H i ' t t t ^ •$-KX'fLzm 1 Km<xii, it*7jftA£fc#-f {£8i#L>:t<D£
z\tit%m.-tht, 'h?*KT-t-5v<T«, mmiximitzktDit&zt^itbiiZo
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¥AERl 札I91 .010
3.3.:1 定作明'iltf以微鏡 (SEM)及び電 r線-， iヲロアナライザーー<EPMA)鋭察
(11 1、昨it~l1伐の憐/，l/:f，li:分
第 21日) (試料溶け:86G05)，第 6¥，，) (87C04)及び第 7[11¥ (87C07)溶解試験かわれlr Jれた
小前作残i1'i.につL、て， SEM及び EPMA観察を行ったれその結果を SEM像及び特j'j:，X線像
(1自l分析)と[て， Photo. 3.3.1 、 Photo.3.3.3 にぷす。その紡~ミ，次の 3 つに分l\Cíできる
1じ止;の特1'1・X線像がNられたい
(i) 金制Ht析11¥物にぶつくよ[;・1ソ'デン.テヲネチウム，ノレテ.二ウム， ロジウム及びパラジウ
ムの L 刊制~像
@ 燃料被服*の鱗hli:)じ止;であるジル :1ニウムのL柑線像
(② その他の 1じ-kiと Lて， ケ f 止'iJえび γ!~ ニウムの L 刊線像
①の 5Ji;.，{号は，はlil'iJ ・の粒 r形で検IIiされ， これらが合金を形成していることを示唆す
るものである n ② 及 び ③ の !Lおは，①の 5J[;素ーと黙なった形状及び場所で検出され，その発
生l京闘が疑ーたることをボす、
①の厄哀が検IIIされた料([-1こ対 Lて蛍光X線分析(点、分析)をfjうと，モリブデン及びル
サニウムがほとんど全ての場所で検出され，最的にも多いことがわかる。他のテゲネチウム，
ロデウム，パラジウムは倹111されなかったσ そこでこの点分析に基づく定量結果を Ru/Mo
とLて，it'隠し化学分析結県 (3.3.5項参]1[.1，)と比較 Lてみたo Table3.3，)に I}"，すように，
EPMA観察による Ru/Moltは，燃焼!変の{氏い燃料では化学分析による Ru/Mo比とほぼ e
致 Lているが，燃焼肢の別加と共に化学分析による Ru/Mo比と合わtn、ことがわかったの
(2) N符11:1主演の粒{五分骨I
第 10I口l溶解試験(試料おり:87H05lから得られた不溶性残i企について. SEM観察を行い，
得られた写真に主主づL、て， 不溶性残演の粒径分布を測定Ltこの異なる 3つの場所 (1mm x 1
mm) における結果を SEM"ゲ真と併せて Fig.3 ， 3.5~Fig. 3.3.7に示すの
SEM'ゲー真か 1:).本i容解試験でflfられたイ、溶性残務は球形のものは少ないことが分かるの球
形と仮定 Lて平均粒径を求めると. 10 ~ 20f1 mと測定場所により違いはかなりあるが，大半
の不溶性残務ーの約一{王は 5~ 50/1 mの範聞に分布 Lている。これは， レーザ..光散乱光度計に
よる溶液中に分散 -if遊 Lている不溶性銭i査を対象と Lて測定した結果と比べると.約2桁大
きL、f!IiとなってL、るn
SEM像から得られた粒径がこのように大きかったのは沈降 Lた不溶性残疫を測定したため
であるが，溶解直後に溶解液中に分散している不溶性残衝について， レーザ一光散乱光度計に
よる測定結果からもわか乏.~. '二.11<鐙時間とともに不溶性残衝は大きな粒子に凝集Lて，
晩後にはほとんど沈降するわ宅ー真で見る限りにおいては，比較的大きな粒子は凝集しi:ものと
は思われないが，小さな粒子について凝集 Lたものかそうでないかを判定するのは困難である。
第 6回溶解試験におl'て，不溶性残笹の繍集方法を，ろ過法から遠心分離法に変更 Lた。この
場合.水を洗浄液とすると，沈降 Lていた不溶性残誼が溶液中に分散して洗浄が困難となった
ことを考慮すると，小さな粒子については，凝集Lて沈降Lたものもあると考えられる。
今回，原理の異なる粒径分布誤11定法を用いたことにより，溶解液に分布 Lている不溶性残透及
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Sfe&o-'rW L T i - 6 ^ # m * f & « f f i £ ^ ' £ ; b 6 f e * * i A'>*% - t x-A*„
3.3.4 X»»]jJr
A:. * ••hf>«fcti!Ji& Fig. 3.3.8 d'jc-fo IsJ/eib, ^ T « ^ f ! f C ' n > T , ** «t X, <tf TaJfiC Kit f- U?l*f
Utf&fohH, z<n\nffimii, >'<}h&%> (Hexagonal) tf> ;i--r - -> A ft fc ( e ftj) W r - * 2 2 , < ! :
3.3.5 c^ffifiK f f f f f t f l S I I (ffiftft«) A O ' A J ^ ^ r r M * Table 3.3.2 C^-To ^ W H - f c I. < T * : & & # &
* 1 (fFttiW) (i. Wltf iS<o|"/££#!§:L-t i , '/>tFf«*f&£ l f c ; u $ t f > ' 7 > r r i i « f t i U , > * £
(Mo, Tc, Ru, Rh, Pd), fr>Wn*U*4'« ? 7 ~, K £ L -t'EWSSif f<7>*f<ilffi V&WKM)
KttfilX^Zffift.'iimV!) (Cr, Fe, Ni), ^ t f J I W t M A"f &'»W$!f W f l M t f * tztt
/u h - ^ A t r A I ) f , ^ttflsftcfRtft (PFffifO A*', zhh,&WLltzjtM<r>ftffim<r)fttt%.kl»lZ>
(2) &m;K i 5 - f ^ t t . ^ & w ^ W 4<&
(31 ^fc-te?i«ig$!$, ^ f f ^ ^ O / c ^ o t t l (4) *frf}fl-OjL;4?<7)#&
« E T » ' r ' - > T - J - f l c f i - t f « - ( 2 - 3 ( 3 ) $£sSj£-tf-fc C £, JfeO'C 3 MSg®+-ea«B«
^ * M ^ 7 - - ^ A ^ ^ # t ^ ^ S - t i : f f J J : L 3 t f i l l l ^ (ffftf«»J&±0.5mgWfl-eBEfcli;<fc--
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M I t W L , ^ I t t w x l o t t ^ ^ f c i ^ , T ^ & 7 $ M J : < z > 2 0 ~ 4 0 % R : f f i ^ - f 5 t : T-, r / t U H , i f i - ^ A , W *^ft>^H}$-h.fco c - h J i E P M A f i f l l g S i i f t i f c - f 6 D
<b<?W&A>#;tib.h2>o i f c , 7C^&tf f f lo+- t"y^2-^A(7) f i J^7! ) ' J t i£WA:t< , * © f B « , 2 - l 8 % i - S L
fclfilS)A»AFj^.fel'o ^ ^ 3 - ? A » # ^ f g # j t K r f t A - ^ l § f t f C t ± , FP A> <b <9 * ^ 3 - $ A
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び沈降 Lた不溶性残揮をのl.LjfA'・の約{主について知見を得ることができたn
この場ftの問題点と Lては，溶解における鏑敗濃度，温度，時間などの溶解条例ーによって分
散及び沈降 Lている不溶性残僚の粒作が変わるおそれがあることである ρ
3.3.4 X線!"]折
1¥ド〉れた 4、f存M伐ihにつL、て，その UJIi;分である，'，金紋Jじぷの将1をぷjへるためにX線!II]析をわっ
た。それらの紡~をドìg.3.3.8 にぷす。凶から，令ての試料につし、て，ほとんど同位舵に 1!11折
線がtLEめr"~t ， このl口l折線は，/Uil¥h系 (Hexagona]lのルテニウム合金 (εtulのデー膏22)と
・3をする i これらの結果は， 4>:，試験研究で得られた'H符1"1:残績は，ルテニウムを主成分とする金
凶村1であることをぷ唆している，.
3.3.5 江J素組成
司、溶性残j資重量主(秤量ftf() 及び;f:ぷ分析怖を Tab]e3.3.2に示す。すそ試料において不溶性残燈
重量(秤量(u有)U:， tJi量偵の誤長を考慮 L ても.分析の対象と L た凡~*の分析Miの合計より大き
L、結果とたっている υ ここで分析の対象と Lた厄素は，燃料中に介在するいわゆる金属性析出物
(Mo， Tc. Ru， Rh. Pd)‘ti内冷却水中のクラソドと Lて燃料被糧管の外{則的冷却水側)
にH-f'i:Lている腐食生成物 (Cr，Fe， Nil，燃料切断時に混入する燃料被海符憐fi主成分または
FPであるジルコニウム，超ウラン厄素の小でもっとも多駄にff:{J:L，かっ加l水分解 Lやすいプ
ルトニウムである。不然性残機if(民(f'l'鼠似)が， これら定位 Lた厄おの分析偵の合討を I-:.Fi]る
W，llは，次の4つが考えられるい
(J) 乾燥不十分による粁1鼠時の不溶性残治中の水分のfrイ正
(2) 封管法による不溶性残治の溶解不良
(3) 不溶性残積溶解後，溶解寄器等への尤素の付着
(4 ) 対象外のJC素の存(E
これらの中で， (J)については，ィ、荷量Wt残潰を秤量する際に乾燥AilとLてシリカゲノレを用L‘て
減圧下のゲシケーター内において十分 (2~ 3日)乾燥させたこと，並びに 3M硝酸中で既知量
の金属ルテニウムを同様に乾燥させ秤量 Lた子備実験(秤量値精度::t0.5 mg以内で既知量と一
致)から，直綾の原因とは考えられたL、。 (2)につL、ては，不溶性残燈の溶解に用いたテフロ γ
製溶解容器を，溶解後目視により観察 Lた限りにおいて，溶解残留物は認められていないの (3)
については，テアロン製溶解容器に残留放射能があることから，分析値を若干下げる原因となっ
ているが冊Ruの放射能であることから主たるほ困とは考えられなL、。 (4)の対象外の元素が含
まれている z可能性は，十分に考えられる。そこで.第8回~第 10回溶解試験から得られた不溶
性残債に対 L，対象外の尤素の有無を調べたところ，不溶性残透重量の 20~40%に相当する量
で，アルミニウム，カル:ノウム， ケイ素等が検出された。これはEPMA観察結果とも合致する。
これらの元素の混入の原因は明確ではないが，燃料俸切断時における刃，冷却水及び雰囲気等か
らの汚染が考えられる。
また，元素分析値の中でジルコニウムの割合が比較的大きく，その値は， 2 ~ 18%と一定 L
た傾向がみられなL、。ジルコニウムの分析値が比較的大きい場合には， FPからのジルコニウム
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3.3.6 feMt*rrfllfe l -SfW-SirSrfcH-S^h^S^K^.r rHlfe (Mo, Tc, Ru, Rh, Pd) <t>«7i;4sSfM&Fig. 3.
3.9ic,;i-f„ ' £ » 4 8 ) £ 6 . 9 0 0 M W d / t W , j W ( H l M i J W ) A> M # f c ^ t t - $ $ : « * B & & K H <
X, 38,700 MWd/'t J t i i , ft ;c$<7)fflh!c(i fcfc «t % -<g I T l < 3 „ J3|l *,, ^ f - 1 ) / . « * 50
- 6 0 % , * 'J -/-7-"yfJ*20%, «-;WA,&0Os5 v ^ A J i f t ^ j l O ^ , 7-9% + <}J*iiM0.5
So
W 8 t t : $ & M J » ; : . h ^ © ; i : ^ M { £ , « m i J T ' « ' ± / £ i > k # A ^ ; h & i & / S : (Fig. 3.3.10& O' Fig. 3.3.11 fs.BB) i l i i S ' f t O i f t o t l - S o d Off H l ^ l - t l t U T fc$^2> i S ft 3 -o<7>
(i) jt-%<r>mft<P<r>ftft®.m ( 4 I * 4 v > t t S f f c % ) » (2) U0 2 f f i -N«^^ ( t „
(3) ® 8 ? H # K : « K : J; o t I W j f t g I S * ' * . L! S A> £' 5 K
6„
(1) WMtmtsl^hX, FP JL%<r>fk®.&fr, ^mn^iti-5„ flP*j, Table 3.3.3 fc*
-f <fc 5M, ^ R ( t ' / i - - r - ' > A « ^ ' / > | ! J j R ^ ( i , 2 M U O ^ £ K l t ^ T 2 3 9 P u # O r 2 ' n P u ; ' j # A >
g j t ^ - f S 2 3 9 P u # 0 " * 2 4 l P u « $ & g } © f F - ^ i , «S«ffi<t*CiiiP-f5W-C-, ^ - r - ^ A ,
(2) vryfimftmix, ffituxi^zmmtfrnnzhztzib, •BMit^mtatcff-^xmn^ omMKrv •> + /u^ i i Jn L, # J H 4 ^ 4 # » f t ^ $ f t - f S„ fiS#tT^*5H-S'».f'fOSftT'
(£, 5 T C ^ < 0 ^ * > , t i; r f y O i ^ O t S l f t i - * * * ' - ( AGo2 M o / M o 0 2 ) **»*
i ff i l< 1 9 , «T- t znW<* 'J y f x t : * f L - C f t a i l c » < £ # ; t e ? * i & 0
*^tfcBF3E-C-*gfi¥lfcgWt-ti, f U ' f i l S ^ f l H i , &«? f i f t i e s «*!§£$ 5 ~ 30% FIMA
£ t£M L tzWmX'fc, 10 % FIMA tJl kX; f# "bh fc^^ttJSSt±lfi(l)Sff (2) fc J; 5 * § «
fb^SUBilSft- t^S 2 2 ' ' 7 ' , ,
3.3.7 *7--<>i«(K>miir.#mtfl
W # * « § «
fc&l£Z Table 3.3.4 C, * fc, * « | H | f t # S S j £ £ $ » & & J g £ ©HBfi£ Fig. 3.3.12 f c ^ h , , 0 6 Ru o f f i c i i , ^*PS8FB1* 5 ^gfcB$A-c-fi, ^ ^ S r H ^ i P A ^ f f i ' J f f i L f c a ^ f c J t ^ - C W
&lfc#/ .£tf- '>fe<, 0 . 2 ~ 0 . 3 a t o m % £ f c o T l . i 5 0 13 *>«•>, l*^Jt©*f;&n£*fC 1 0 1 Ru £
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によるものでたくむ Lろ燃料俸切断時にジルカロイ被覆管の切り粉が試料中に混~L たものと考
えれる ρ
3.3.6 金属性析11¥物
n存1'1残液におけるいわゆる金属fj:析出物 (Mo.Tc. Ru. Rh. Pd)中のλ:'#組成を Fig.3.
3.9に1]'す"実測燃焼!笠 6.900MWd/tの試料(第 11叫試料)から得た不溶性伐消の場合を除い
て. 38.700 MWd/tまでは. ?千1己表の組IJ立はおおよそー・定 Lているの Jlnち， ノレテニウムは約50
、60Q~. モリブデ y はが~20%. ロジウム及びパラジウムは得キ約 10%. テクネチウムは約0.5
、5?/oである。制11かくはるとルテニウムは若子増加， ロジウムとテクネナウムはt'F減少Lてい
るの
司;rmt残消中のこれらの厄案者illxは，燃料中での生成量から求められる組成 (Fig.3.3.10及
びドig.3.3.11参照)とはかなり異なっているのこの原因については以下に述べるような 3つの
l利子が考えられるο
(J) 1己素の燃料中の存在状態(金属あるいは自主化物)。
(2) U02相への溶解度。
(3) 溶解時に硝酸によって選択的な溶解が生じるかどうか。
また， これら万二素の組成が，燃焼度のI曽加に伴って変化する原因として，次の 2つが考えられ
るけ
(1) 燃焼が進むにつれて. FP Je素の生成w・が，相対的に変化する μ 即ち. Table 3.3.3 に il~
すように，例えばルテニウムの妓分裂収率1;1:. 23.，Uの場合に比べて 239pU及び211pU方がか
なり λJきいわ -Ji. モリブデン，テクネチウムについては，両者にあまり差がなL、。全骸分
裂に対する 239PU及び241Puの骸分裂の寄与は，燃焼度と共に増加するので，ルテニウム，
パラジウムの生成量も相対的に増加 L.モリブデン，テクネチウムの生成量は減少するの
(2) ウランが骸分裂 Lて，結合 Lていた酸素が解放されるため，燃焼度の噌加に伴って燃料中
の質量素ポテンシャノレがI曽B日L.金属性介在物の量が変化する。照射下における燃料の温度で
は 5元素のうち，モリブデンの般化物の生成自由エネルギー(AGo2 Mo/Mo02)が最
も低いl引ので， この効果はモリブデンに対して最も顕著に働くと考えられる。
本試験研究で溶解した試料では，著しい組成変化は，見られないが，燃焼率 5~30%FIMA
を模擬 Lた燃料では. 10% FIMA以上で，得られた不溶性残澄に k記(1)及び (2)による組成変
化が観測されている泣)， 7) 0
3.3.7 ルテニウムの同校体組成
(1) 分析結果
lD~.1S により，不溶性残漬中のルテニウムを定量する際，同時に得られるルテニウムの同位
体組成を Table3.3.4に，また，その同位体組成と実測燃焼度との関係を Fig.3.3.12に示す。
I06Ruの割合は，冷却期聞を 5年経た時点では，燃料を原子炉から取り出 Lた直後に比べて崩
壊 Lた分だけ少なく. 0.2 ~0.3atom%となっている。図から，燃焼度の婚加と共に 101Ru と
102Ruの減少及び1田RuとI04Ruの増加が認められる。
-83ー
JAKRI-M 91-010
ft')ltillfl&X'lt, , 0 6 R u ( i , Table 3.3.4 t^pc I fcffi^ 2 5 fg»ff l^ i t ; , />#A I , ifc-OIKJ
.'.V;T'«i, 1 0 3 Ru ( f ^ f f l 39.35 H) t ^ t f - i - S o 1 0 6 Ru (i 1 0 6 Pd-N, 1 0 3 Ru (i I 0 3 Rh t ^ ^ L T
# '4 l£ ft 5 COT*, f&W&^ft ibh h T ^ t t ^ i t + K i j H - 5 £ S t £ # f I t i ^ l i l t t i , figfflMM
>t'fifc(+*J©&iln1 L'gibSc-t'*^ £fa'5ig-f * £ , JROtfi \.m&.<n®$Wih>% hhZWm.fkm >\«r>&MtttftiiV!)<r>tiW(.X-tt, Fig. 3.3.9 ©flJ&K.it^T, * f ; W < l t * ' H < , a y ^ A
ACK'< 7 v <7 A ( i f l W M O f c i * £ # £ f ) l i5„
(2) «8££f4£<olJW: IDMS K X 0 fU *i fc ^ f i j f l -^ i tW^ T- - * A »|alfiftffi.fi!c (*SiJfI) £ OR1GEN 2 t i
OfH.f^fc/ i ' - r^^AOTNfviMl^ (imffl) £&J±ftfl;fc 0 *<0*£J£& Table 3.3.5 fOj;1\,
££S£<££ , 0 0 Ruf tU : I 0 ' i RuK:*H<- t > * » l f i £ I t g ( B c ^ ^ A * > A f3ti?>o 1 0 0 Ru (J, * « A
i!'/>*'>"Tc (¥-$»!2.1 x 105 ^ ) W + t t f f i J I K ^ C J ; 0 1 0 0 Tc ^^.X^bX-fht^^hlix,
'mMmtsmm<o£mi, mtit&ntgimt %^'hz < &%&&#&?><, 106Ru<i, ¥$»!# 368 0 T A 0, mW<om$immn^mi>>£<Dtc>ib1)4tW{&£V>£&tf-*:£\'<<, , 0 1Ru&£>* 1 0 2Ru xa, %mmtilrW-m<»^&^> -&tf%.hh, ant, ai^^^y^^f'TaHe 3.3.3 tz yp-i- i *> izitfi&i*: # <, * fc* wffliii 2 3 5U, 2 3 8U, 2 3 8Pu at>*2" Pu K.*> i, >x, %ha £' k # ft H#ft 1, ^ £ c&H-t S £ %*. hh 6 „
1 0 1 Ru £V/u h-^iWtg^-HiJlX^A^ 7 y W ^ & t J f < - C ^ 3 - 4 f&* £ I > 1 MRu £tOJt ( i o 4 R u / i o i R u J r f c ) ^ - ^ ^ « j . t £ ' ^ W ' » : ^ / § : & o ' 2 3 8 u + ( 2 3 9 P U + 2 4 1 P U ) (BII*J, 2 3 5 i m
*f) (T>&ftm<OWl& (Fig. 3.6.4 #flS) £<Offli$&m'<tz0 %<»&%:*&*, Fig. 3.3.13&
O'Fig. 3.3.14 t ^ - f o mfrhmRu/mRui;t£'mhBMl$L7kV;2mU+ ( B 9 P u + 2 1 l Pu) «
2 3 5UlUft<a&#§!!tt$HI3P*> 2 3 ,U + ( 2 3 9 Pu + a i P u ) O^f>f!ic0*IJA-A>iftSn L "TI - , C <£ tc
3.3.8 «$£»#4i6
^ i f f f i ^ i t t ^ i ^ S a«!c f l+f£©«££i3 l£Table 3 . 3 . 6 C ^ t o ^ C ( i , 4^t*.f*ftS?S¥
ffiCJtL, l l M - a l ^ ^ ^ i ' h ^ $ J £ £ f T o f c * S l A > ^ * * f c « i g S S t # f i i i t ( 2 3 9 Pu + 2 , n P u Oifi #ffi6f-*f-f5J±) £#3flLfc„ r*i£>0*£SA>ib. Table 3.3.2 Cgdfc L tz'S >v h - > ) A l 4 l
ttiLfco Table 3.3.2 T-^jg145£i£4 J&&* ft S T ' / I - h - •>-Mi, %> ug&rjgfl 2 |p]£K-£ 0.03
~0.08wt%<7)JSHKl*S o ^ f t f i , ^*g<48jf i t lKg^fc0 0 . 3 ~ 0 . 8 g ( 0 . 1 - 0 . 8 m C i / g *
( R S ^ ^ ^ ^ f ^ C ^ a ; L fc " / ^ h - •> A, Table 3.3.2 ©iBSft^ U y h + ® *? 7 v ftik£ Table
3.6.4 < Z ) P u / U I £ ^ S t t j ! i > i b f t g L f c P u / ' U f i » J t < 0 l i ! ) £<OJt ( 0 . 0 0 5 - 0 . 0 2 % ) ( i ,
Table 3 .2 .1 -Table 3 . 2 . l H C ^ - t / F ^ t t 5 * ^ ( - ^ 4 ^ i S 1 3 7Cs £ ® ^ H U ^ n 4 J t ^ ± ^ ^ I 3 7Cs
£ © J t (0.0009-0.030%) £««"I£H,< (fcrtfl, I W S ^ - : 87C04 ttBfe <)„ { E o t , ***4
4'©7-*h^')AA;#cl»cgttS'), ^#t£SS4^J&0;ii*ftfckcDTafri>::£#b
- 84 -
JAERI. M 91-010
取りtHL前後では同Ruは， Table 3.3.4にポ Lた偵の 25倍の相当量が存住 L，またこの時
点では!OJRu (半減期 39.35fj )も存在するの l冊 Ruは I06Pdへ IO:lRuは!OJRhに崩壊 Lて
安定となるので.溶解後に得られる不溶性残潰中における金属性析lti物の組成は，使用済燃料
中における場合と同じ組成であると仮定すると，取りttH直後の燃料から得られる不溶性残液
中の金属性析出物の従!iJltでは，ドig.3.3.9の剣合に比べて，ルテニウムは多少多く. ロジウム
及び 1¥ラジウムは相対的に少ないと考えられるの
(2) 燃焼挙動との関係
IDMSにより{!fられた不溶性残僚のルテニウムのl司位体組成(実測11値)と ORIGEN2によ
り得られたルテニウムの同位体組成(計算値)とを比較 Lたのその結果を Table3.3.5に示すれ
友を見ると lOORu及び l朗氏uにおいて，実視1111直と計算値に差異がみられる回Ruは，その大
部分が開Tc(半減期2.1X105年)の中性子捕獲反応により l冊 Tcを経て生成すると考えられ，
実iRI1値と計算偵の差異は，燃焼度の増加!と共に小さくなる傾向があるの l師 Ruは，半減期が
368日であり，燃料の照射履歴の不確かさのためか計算値との差異が大き L、。!OIRu及び!02Ru
では，実測{直と計算値の聞に良いー致が見られ， これは，それおの骸分裂本が Table3.3.3に
ポすように比較的大きく，またその値，;t.235 U， 238 U， 238 PU及び 241PUにおいて，それほど大
きな差がないことに起因すると考えられるの
次に，双方とも安定厄素であり，ウランやゾルトニウムの核分裂収不にあまり泣のない
101 Ruとフ"ルトニウムの核分裂収率がウランの場合に比べて約 3~ 4術大きい IO.lRuとの比
(!04Ru/!OIRu比)を求め，その比と実視11燃焼ItA及び2詣 U+ (239pu十241Pu) (目uち 235U以
外)の絞分裂の割合 (Fig.3.6.4参照)との関係を調へた。その結果を符今，ドig.3.3.13及
びFig.3.3.14にポす。凶から l刷 RU/IOIRu比と実測燃焼度及び却U+ (2.19pU + 241 Pu)の
絞分裂の訓合の聞には，ほぼ直線的な関係が成り立っており，これは，燃焼度のJtillJuと共に
235U以外の核分裂性物質即ち23i<u+ (239pu + 241Pulの核分裂の割合が.ttl1J1lLてL、ることに
起i却すみ、
3.3.8 回線放射能
不浴性残j査に含まれる回線放射能の測定結果を Table3.3.6にポすο 表には.不j容tt残務溶解
液に対し直接'{l'線スペクトル掛u定を行った結果から求めた a線紋射能比 (239Pu十 240pUの放
射能に対する比)を併記 Lた。これらの結果から， Table 3.3.2に記載 Lたプルトニウム量を算
出 Lた。 Table3.3.2で不溶性残造中に含まれるブ。ルトニウムは，第 l聞及び第 2lOlを除き 0.03
~ 0.08wt %の範囲にあるのこれは，不溶性残檀 1Kg 当たり 0.3~0.8g (0.1 ~0.8mCi/g 不
溶性残透)に相当する。不溶性残程豊中に含まれるフmル卜ニウムと溶解前の試料中のフソL 卜ニウム
(照射済燃料中に存在 Lたフ"ルトニウム， Table 3.3.2の燃料ベレッ卜中のウラン重量と Table
3.6.4の Pu/U原子数比から換算 Lf::. Pu/U重量比の積)との比 (0.005~ 0.02 %l は，
Table 3.2.1 ~Table 3.2.11に示す不溶性残澄に含まれる 137Csと溶解前試料中に含まれる 137CS
との比 (0.0009~ 0.030 %)とほぼ等 Lい(ただ L，試料番号:87C04は除く)。従って，燃料
中のプルトニウムが特に選択的に溶け残り，不溶性残遊中に取り込まれたものではないことがわ
-84-
JAKKl M 91 010
Table 3.3.1 Comparison of ruthenium to molybdenum ratio in insoluble residue by destructive and non-destructive methods
Experiaent No. N o . 2 N o . 6 N o . 7
Sample No . 8 6 G 0 5 8 7 C 0 4 8 7 C 0 7
Measured burnupflWo'/t) 15> 3 0 ° 3 2 , 1 0 0 3 3 , 6 0 0
Ku/Ho ratio EPMA 2.6 2.0 1.8
2.6 2.1 1.5
Chea. A n a l . 2.4 2.7 3.0
-85 -
JAERl 孔191 010
かる"、前iH量消'1'に検Inされたフルトーウ人はI:I7Cs等の FPと同様に溶解液から分離する
際の沈浄小ÅÈによるものであんヴ:ただし洗浄I~ll数を増加することにより不溶性残演中のプル
トニウム :it:を少tC， くできるかどろかは、現時点てiよ結論がだせないけ
Tab1e 3.3.1 Comparison of ruthenium to mo1ybdenum ratio in inso1ub1e residue by destructive and non-destructive methods
Exper i lent No. N 0 • 2 N 0 • B N 0 • 7
SallP!e No 86G05 87C04 87C07
Measured burnup (附dlt) 1 5. 300 32.100 33.600
RU/Mo ratio EPMA 2.6 2.0 1.8
2.6 2.1 1.5
Chel. Anal. 2.4 2.7 3.0
85ー
JAERI--M 9? 010
Table 3 . 3 . 2 A n a l y t i c a l r e s u l t s of i n s o l u b l e )
E x p e r i • e n t a n d s a i • P 1 e N o . *
Element N o .
8 6 B 0 3
1 N o .
8 6 G 0 5
2 N o .
8 6 G 0 3
3 N o .
8 6 G 0 7
4 N o . 5
8 7 C 0 3
N o . 6 i
8 7 C 0 4
U g wt% H S wt% Ug wt% Ug wt% U g *t% tig *t!
Mo 1.9 XIO1 12 2.76XI0 2 20 9.8 XIO2 22 3.5 XIO2 17 5.93X10= 18.7 4.93X102 IS.
T c 9. XIO8 6 6.5 X10' 5 1.15X102 3 8.9 X10' 4 8.3 X101 2.6 1.6 XIO1 0
R u 6.4 X101 40 6.61X102 49 2.28X103 52 1.02X103 50 1.37X103 43.7 1.35X103 5.,
R h <5 X10a - 1.78X102 13 4.8 XIO2 11 2.2 XIO2 11 2.61X108 8.2 2.07X102 7,
P d <5 X108 - 8.1 X101 6 3.4 XIO2 8 1.6 XIO2 8 1.81X108 5.7 1.88XL08 T,
C r 9. X109 6 6. X10 a 0.4 - - 1.0 X10' 0.5 3.6 X101 l.l 2.7 XIO1
F e 3.1 X101 19 4.2 XIO1 3 1.10X102 3 7.0 X101 3 1.2 X102 3.8 1.09X102 4.
N i <5 X 10a - 8. X10 a 0.6 - - 6. X10 a 0.3 2.5 X101 0.8 1.2 XIO1 Gj
Z r 2.8 X101 18 3.2 X l l 2 8.2 X101 2 1.35X102 7 5.06X102 16.0 2.93 XIO2 10
P u 1.6 X10a 1.1 3.0 X10 a 0.2 2.2 X10a 0.05 1.6 X10 a 0.03 1.9 X108 0.06 0.9 X10a O.L
Total 1.6 XIO2 100 1.35X103 100 4.39X103 100 2.06X103 100 3.17X103 100 2.70X103 l;
Measured burnup(MWd/t)
6 , 9 0 0 1 5 , 3 0 0 2 1, 2 0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4 0 0 3 2 , 1 0 0
Aaount of insoluble residue(#g)
- 2 X 1 0* _ 1 . 6 X 1 0 3 4 . 7 X 1 O 3 3 . 0 X 1 O 3 4 . 7 X 1 O 3 3 . 9 X 1 0 f
Initial U(g) 2 . 7 6 7 3 . 3 3 6 3 . 0 3 7 3 . 2 2 ] I 2 . 0 9 4 2 . 0 2 9
Secv ^
JAERI日→ M 91 010
Table 3.3.2 Analytical results of insoluble
Experilent a n d s a圃 p I e N 0
N 0 N 0 2 N 0 s ~ 0 4 N 0 5 N 0 6
Ele皿ent
86803 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04
μg wt% μg wt% μg wt% μg wt% μg wt% μg ~t
Mo 1.9 X 101 12 2. 76X 102 20 9.8 XI02 22 3.5 x102 17 5. 93X I02 18.7 4.93X lQ2 le!
Tc 9. X109 6 6.5 XIQf 5 1.15X1Q2 3 8.9 XIQ' 4 8.3 X10' 2.6 1.6 xIO' O
Ru 6.4 xIO' 40 6.61X102 49 2.28x1Q3 52 1.02X 1Q3 50 1. 37X 103 43.7 1.35X lQ3 5、
Rh <5 X10自 1. 78X 102 13 4.8 X 102 11 2.2 XI02 11 2.61X102 8.2 2.07XI02 同
‘
Pd <5 X 109 8.1 XI0' 6 3.4 X 102 8 1.6 XI02 8 1.81x1Q2 5.7 1.88X 102
C r 9. X lOi 6 6. XI0日 0.4 1.0 XI0' 0.5 3.6 X lQI 1.1 2.7 X IO'
Fe 3.1 XI0' 19 4.2 xlQI 3 1.10 X 102 3 7.0 XI0' 3 1.2 X 102 3.8 1.09X102 4.
N i <5 XI0圃 8. XIO圃 0.6 6. XI0自 0.3 2.5 xW 0.8 1.2 x1Q1 G
Zr 2.8 X101 18 3.2 Xll. 2 8.2 XIO' 2 1.35X 102 ? 5.06X102 16.0 2.93XI02 10
PU 1. 6 X 10圃 1.1 3.0 XI0圃 0.2 2.2 XI0由 0.05 1. 6 X 10由 0.08 1.9 XlOe 0.06 0.9 XI0自 O.
Total 1.6 X 102 100 1.35XI03 100 4.39X 103 100 2.06X 1Q3 100 3.17XI03 100 2.70x1Q3
ふ，:easured 6. 900 15. 300 21.200 14. 600 29， 400 32，10CJ
burnup(附d/t)
A圃ountof
insoluble -2 X 1 02 1. 6 X 1 03 4.7XI03 3. 0 X 1 03 4. 7 X 1 03 3. 9X 10 residue(μg)
lnitial U(g) 2. 767 3. 336 3. 037 3. 221 2. 094 2. 029
3ιぷ:A
JACK I M 91 010
i. i. 2 Anal
s a m p l e
> . 4
• iG0 7
. g- wt%
. XIO* 17
. XIO' 4
. 2X103 50
. X10* 11
- XIO* 8
. XIO1 0.5
l XIO1 3
XIO8 0.3
•:5X10* 7
. XIO8 0.03
.•:xio 3 IOO
•;, 6 0 0
. ox I o3
:
. 2 2 1
• t i ca l r e s u l t s
N o .
N o . 5
8 7 C 0 3
U g wt%
5.93X10* 18.7
8.3 XIO1 2.6
1.37X103 43.7
2.61X10* 8.2
1.81X10* 5.7
3.6 XIO1 1.1
1.2 XIO* 3.8
2.5 X101 0.8
5.06X10* 16.0
1.9 XIO8 O.OS
3.17X103 100
2 9 , 4 0 0
4 . 7 X 1 0 3
2 . 0 9 4
f inso lub le r
N o . 6
8 7 C 0 4
tig wt%
4.93X10* 18.3
1.6 XIO1 0.6
1.35X103 50.1
2.07X10* 7.7
1.88X10* 7.0
2.7 X10' 1.0
1.09X10* 4.0
1.2 XIO1 0.4
2.93X10* 10.9
0.9 X10a 0.03
2.70X103 100
3 2 , 1 0 0
3 . 9 X 1 0 3 -
2 . 0 2 9
idue
N o . 7
8 7 C 0 7
U g wt%
7.63X10* 19.4
1.8 XIO1 0.5
2.26X103 57.4
3.51X10* 8.9
2.33X10* 5.9
<1.6X10' <0.4
3.6 XIO1 0.9
<1.6X101 <0.4
2.45X10* 6.2
1.7 XIO8 0.04
3.94 XIO3 100
3 3 , 6 0 0
6 . 1 X I 0 3
1 . 9 4 2
N o . 8
8 7 C 0 8
ix g *t%
1.16X103 21.6
5.0 X101 1.0
2.84X103 53.0
4.09X10* 7.6
4.32X10* 8.1
2.7 XIO1 0.5
1.42X10* 2.6
<1.6X101 ().3
2.94X10* 5.5
3.8 XIO8 0.07
5.36X103 100
3 4 , 1 0 0
7 . 0 X 1 0 3
2 . 1 5 3
%~ 87 ~ i
N o . 9
8 7 H 0 1
V g wt%
1.07X103 19.7
1.71X10* 3.1
2.93X103 53.9
3.96X10* 7.3
4.09X10* 7.5
6.4 X10» 1.2
2.35X10* 4.3
3.9 XIO1 0.7
1.16X10* 2.1
2.9 X10a 0.05
5.44X103 100
3 8 , 7 0 0
7. 0 X 1 O 3
2 . 0 5 9
N o . 1 0
8 7 H 0 5
Ug wt%
1.12X103 19.9
2.6 XIO1 0.5
3.08X103 54.6
4.61X10* 8.2
6.08X10* 10.8
2.0 X10' 0.4
1.86X10* 3.3
<1.6X101 <0.3
1.35X10* 2.4
2.2 X10a 0.04
5.64X103 100
3 8 , 1 0 0
7 . 5 X 1 O 3
1 . 9 5 8
J:¥ERl ~1 91 010
l.3.2 Analytical results of insoluble residue
s a 111 P 1 e N 0
4 N 0 5 N 0 6 N 0 7 N 0 8 N 0 9 N 0 1 0
.:;G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87HOl 87H05
ま wt% μg wt% μ g 胃t% μg wt% μg wt% μg wt% μg wt%
X 102 17 5. 93X I02 18.7 4.93X102 18.3 7.63XI02 19.4 1.16XI03 21.6 1.07X 1Q3 19.7 1. 12X 1Q3 19.9
XIOI 4 8.3 xIOI 2.6 1. 6 X 101 0.6 1.8 xIOI 0.5 5.0 X101 1.0 1. 7lX I02 3.1 2.6 XIOl 0.5
2XI03 50 1. 37X 103 43.7 1.35XI03 50.1 2.26X103 57.4 2.84X103 53.0 2.93X 1Q3 53.9 3.08X1Q3 54.6
XI02 11 2.61XI02 8.2 2.07X102 7.7 3.51X102 8.9 4.09)( 102 7.6 3.96X102 7.3 4.61X102 8.2
X 102 8 1.81XI02 5.7 1.88X 102 7.0 2. 33X 102 5.9 4.32XI02 8.1 4.09X 102 7.5 6.08X102 10.8
XIOI 0.5 3.6 xIOI 1.1 2.7 XIOI 1.0 <1.6X101 <0.4 2.7 xIOl 0.5 6.4 X IOl 1.2 2.0 XIOl 0.4
lXIOI 3 1. 2 X 102 3.8 1. 09X 102 4.0 3.6 XI01 0.9 1. 42X 102 2.6 2.35XI02 4.3 1. 86X 102 3.3
X 10B 0.3 2.5 X!OI 0.8 1.2 xW 0.4 <1.6XI01 <0.4 <1. 6X 101 0.3 3.9 X IOl 0.7 <1.6XJ01 <0.3
t: GX 102 7 5. 06X 102 16.0 2.93X102 10.9 2.45X 102 6.2 2.94X102 5.5 1.16X 102 2.1 1. 35X 102 2.4
XlOB 0.08 1. 9 X 10日 0.06 0.9 XIO由 0.03 1. 7 X 10自 0.04 3.8 XlOa 0.07 2.9 X IOB 0.05 2.2 X10圃 0.04
ヨX103 100 3.17X 103 100 2. 70X 103 100 3.94XI03 100 5.36x1Q3 100 5.44X1Q3 100 5. 64X 1Q3 100
.;， 600 29， 400 32，100 33， 600 34， 100 38. 700 38， 100
o X 1 03 4. 7 X 1 03 3.9XI03・ 6. 1 X 103 7.0XI03 7. OXl 03 7.5XI03
.221 2. 094 2.029 1. 942 2. 153 2. 059 1. 958
5¥:Cl¥(1¥¥¥ L ~，- 87 -鎚ー
JAERI-M 91-010
Table 3.3.3 Fission yields(%) of ruthenium by thermal neutron(T) and fission neutron(F)
Nuclides U-235 T Pu-239 T Pu~241 T U-238 F
Ru - 101 5.18 5.95 6.29 6.22
Ru - 102 4.32 6.02 6.66 6.47
Ru - 104 1.92 5.97 7.10 5.05
Ru - 106 0.40 4.03 6.13 2.48
* B. F. Rider, N£D0-12154-3(C), 1981
Table 3.3.4 Isotopic composition of ruthenium in insoluble residue (atom %) • Cooling time: 5 years
E x p e r i m e n t a n d S a m p l e N o . Ru
isotopes No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 Nc 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10
8GB03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05
Ru - 100 2.08 2.53 3.09 2.40 4.17 4.46 4.57 4.73 5.26 5.09
Ru - 101 41.47 38.93 37.82 38.97 36.06 35.45 35.44 35.10 34.18 34.60
Ru - 102 36.70 36.43 36.09 36.30 35.81 35.68 35.70 35.68 35.53 35.75
Ru - 104 19.75 21.87 22.73 22.11 23.76 24.17 24.11 24.30 24.67 24.57
Ru - 106 <0.1 0.24 0.27 0.22 0.20 0.25 0.19 0.19 0.36 <0.1
Burnup (MW/t) 6,900 15,300 21.200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100
- 8 9 -
JAERI -M 91 --010
Table 3.3.3 Fission yields(%) of ruthenium by thermal neutron(T) and fis封ionneutron(F)
Nuclides U-235 T Pu-239 T PU白 241T U-238 F
Ru -101 5.18 5.95 6.29 6.22
Ru -102 4.32 6.02 6.66 6.47
Ru -104 1. 92 5.97 7. 10 5.05
R u -106 0.40 4.03 6. 13 2.48
事 B. F. Rider. NEDO-12154-3(C). 1981
Table 3.3.4 Isotopic composition of ruthenium in insoluble residue (atom %) Cooling time: 5 years
E x P e r m e n t 11 n d S 11 m p 1 e N 0
Ru isotopes No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 N" 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10
86303 s6G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87HOI 87H05
Ru -100 2.08 2.53 3.09 2.40 4.17 4.46 4.57 4.73 5.26 5.09
Hu -101 41. 47 38.93 37.82 38.97 36.06 35.45 35.44 35.10 34.18 34.60
Ru -102 36.70 36.43 36.09 36.30 35.81 35.68 35.70 35.68 35.53 35.75
Ru -104 19.75 21.87 22.73 22.11 23.76 24.17 24.11 24.30 24.67 24.57
Ru -106 <0.1 0.24 0.27 0.22 0.20 0.25 0.19 0.19 0.36 <0.1
Burnup OlWu!t) 6.900 15.300 21.200 14.600 29.400 32.100 33.600 34.100 38.700 38.100
89 -
JAERI-M 91-010
Table 3 . 3 . 5 Comparison of measured and c a l c u l a t e d va lue of i s o t o p i c composit ion of ruthenium (atom%) C: c a l c u l a t e d by 0RIGEN2, M: measured for the i s o l u b l e r e s i d u e , Cooling t ime: 5 years
x.xxx -- • Caloi ilation (C) X.XXX -- •- Measurement (M) x.xxx -- •- C/M ratio
E x p e r i m e n i a n d s a n P 1 e N o .
Ru No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10 Isotopes 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 871105
0.973 2.082 2.870 1.988 3.942 4.297 4.496 4.594 5.076 4.996 Ru - 100 2.08 2.53 3.09 2.40 4.17 4.46 4.57 4.73 5.26 5.09
0.468 0.823 0.928 0.832 0.945 0.963 0.984 0.971 0.965 0.997
41.73 39.50 38.14 39.65 36.52 35.60 35.71 35.52 35.11 35.22 Ru - 101 41.47 38.93 37.82 38.97 36.06 35.45 35.44 35.10 34.18 34.60
1.006 1.015 1.008 1.017 1.013 1.004 1.008 1.012 1.027 1.018
36.77 36.18 35.82 36.22 35.47 35.35 35.29 35.24 35.19 35.21 Ru - 102 36.70 36.43 36.09 36.30 35.81 35.68 35.70 35.68 35.53 35.75
1.002 0.993 0.993 0.998 0.991 0.99 1 0.989 0.988 0.990 0.990
20.31 22.03 22.93 21.93 23.86 24.14 24.28 24.41 24.42 24.37 Ru - 104 19.75 21.87 22.73 22.11 23.76 24.18 24.11 24.30 24.67 24.57
1.028 1.007 1.009 0.992 1.004 0.998 1.007 1.005 0.990 0.992
0.212 0.212 0.241 0.209 0.211 0.219 0.222 0.225 0.208 0.206 Ru - 106 <0.1 0.24 0.27 0.22 0.196 0.24E i 0.186 0.193 0.359 <0.1
0.88 0.89 0.95 1.08 0.89 1.19 1.17 0.58
Bui'nup (MWd/t) 6,900 15,300 21,200 14,600 29,400 32.10C 33,600 34.100 38,700 38,100
- 9 0 -
J^ER[~M 91 ~OlO
Table 3.3.5 Comparison of measured and calculated value of isotopic composition of ruthenium (atom%) C: calculated by ORIGEN2， M: measured for the isoluble residue， Cooling time: 5 years
l l I Xx x xx間xxxXx-…-卜Fト Calculation (C) • Measurement (M) . C./M rat 10
E x p e r 田 en ¥. a n d s a m P 1 e N 0
Ru No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10 Isotopes 86803 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 871105
0.973 2.082 2.870 1.988 3.942 4.297 4.496 4.594 5.076 4.996 Ru -100 2.08 2.53 3.09 2.40 4.17 4.46 4.57 4.73 5.26 5.09
0.468 0.823 0.928 0.832 0.945 0.963 0.984 0.971 0.965 0.997
41.73 39.50 38.14 39.65 36.52 35.60 35.71 35.52 35.11 35.22 Ru -101 41. 47 38.93 37.82 38.97 36.06 35.45 35.44 35.10 34.18 34.60
1.006 1. 015 1.008 1. 017 1. 013 1.004 1.008 1. 012 1.027 ¥. 018
36.77 36.18 35.82 36.22 35.47 35.35 35.29 35.24 35.19 35.21 Ru -102 36.70 36.43 36.09 36.30 35.81 35.68 35.70 35.68 35.53 35.75
1.002 0.993 0.993 0.998 0.991 0.991 0.989 0.988 0.990 0.990
20.31 22.03 22.93 21.93 23.86 24.14 24.28 24.41 24.42 24.37 Ru -104 19.75 21. 87 22.73 22.11 23.76 24.18 24.1 J 24.30 24.67 24.57
1.028 1.007 1.009 0.992 1.004 0.998 1.007 1.005 0.990 0.992
0.212 0.212 0.241 0.209 0.211 0.219 0.222 0.225 0.208 0.206 Ru -106 <0.1 0.24 0.27 0.22 0.196 0.246 0.186 0.193 0.359 <0‘1
0.88 0.89 0.95 1. 08 0.89 1.19 1. 17 0.58
Burnup (MIYd/t) 6.900 15.300 21.200 14.600 29.400 32.100 33.600 34.100 38.700 38. JOO
-90一
JAKRI--M 91 010
Table 3.3.6 Total a-ray ac t iv i ty and a-ray ac t iv i ty ra t io of actinides measured : Cooling time: 5 years, 1.23(4)*10 5: (1.23±0.04)xl0 5
E X p e r i m e n t an d S a m p l e N o .
N o . 1 8 6 B 0 3
N o . 2 8 6 G 0 5
N o . 3 8 6 G 0 3
N o . 4 8 6 G 0 7
N o . 5 8 7 C 0 3
N o . 6 8 7 C 0 4
Total a-ray activity (Bq/g insoluble residue) 3.2 X107 1.5 X10T 8.4 X106 3.5 X106 7.1 X106 5.9 X106
a-ray activity ratio 2 3 9 P u + 2 4 a P u 1 1 1 1 1 1
1
238p u 2.31(3)X10-' 8.50(8)X10"' 1.51(2)X10a s.esojxio-1 2.80(3)X10a 3.18(4)X10a
2 4 1 A m 1.08(2)X10"' 7.29(7)X10"' 1.27(l)X10a 2.88(4)X10"1 1.10(2) X10a 2.15(3)X10B
2 4 2 C i >1.0 X10"2 4.1 (6)X10"2 8 (I)XIO"2 2.6 (5)X1.0"2 1.4 (2)X10"2 I
2.5 (3)X10"2
" 4 C m 3 (1)X10"4 7.2 (2)X10-2 2.25(4)X10"' 3.7 (l)XlO" 2 4.43(8)X10"1 1.20(2)X10a
Sec^ ^
Total α-ray activity
J^EI~I~ M 91 010
Table 3.3.6 Total a-ray activity and αーrayactivity ratio of actinides measured Cooling time: 5 years， 1.23(4)xl05: (1.23~O.04)xl05
E x p e r i m e n t a n d S a田p1 e N 0 .
N 0 •
86B03 N o. 2
86G05 N o. 3 86G03
N o. 4
86G07 N o. 5 87C03
N o. 6 87C04
(Bq!g insoluble residue) 3.2 X 107 1.5 XI07 6.4 X 106 3.5 XI06 1.1 X106 5.9 X106
α-ray activity ratio 239 PU +2~0 Pu l
238 PU 2.31(3) X 10・ 8.50(8)X10・J.51(2)X10日 8.65(9)X10・ 2.80(3)X 100 3. 18(4) X 10自
2~IA皿1.08(2)XI0- 1 7.29(7)XIO・1.21(1) X 10自 2.88(4)X 10・ I.lD{2)XI00 2.15(3)XI00
2~2C皿>1.0 XIO-2 4.1 (6)XI0-2 8 Cl)XI0・2 2.6 (5)XIO-2 1.4 (2)XI0・2 2.5 (3)XI0・2
2~4C田 3 (I) X W-~ 7.2 (2)XI0・2 2.25(4) X 10・ 3.7(1) X 10-2 4.43(8) X 10-1 1. 20(2) X 100
3εc¥.A
JAHK1 M 91 01(1
-ray activity ratio of actinides measured for insoluble residue ri(AV'10'-. (1.23 + 0.04) *10 5
0 .
No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05
3.5 X106 7.1 X106 5.9 X106 7.7 X106 1.2 X107 2.79 X107 2.08 X10T
1 1 1 1 1 1 1
8.65(9)X10-' 2.80(3)X10a 3.!8(4)X10a 3.44(4)X10a 3.64(4)X10a 4.64(6)X108 4.34(6)X10a
l ) a 2.88(4)X10-' 1.10(2)X10a 2.15(3)X10a 2.22(3)X10a 1.15(2)X10a 2.74(4)X10a 3.19(5)X10a
I s 2.6 (5)X10"2 1.4 (2)X10-2 2.5(3)X10" 2 3.4(3)X10" a 3.0 (4)X10"a 8.3(8)X13 a 1.0(1)X10' j
[)•' 3.7 (l)X10- a 4.43(8)X10-! 1.20(2)X10a 1.55(2)X10a 9.4 (DX10' 1 3.03(4)X10B 2.29(4)X10a
SKrioti z.
9 1 - 9 2
'J
1 )0
1.\ E1~! ¥! 9! (I!(I
!ーrayactivity ratio of actinides measured for insoluble residue '3(4)'10'，: (1. 23~0.04)xl05
N 0 •
N o. 4
86G07
3.5 X 106
N o. 5 87C03
7.1 X106
N o. 6 87C04
5.9 X106
N o. 7 87C07
7.7 X106
N o. 8
87C08
1.2 X 107
N o. 9 87HOl
2.79 X 101
8.65(9) X 10・ 2.80(3)XI0日 3.18(4)XI0日 3.44(4)X 10圃 3.64(4)XlOll 4.64(6)XlO自
2.88(4)X 10・1.10(2)X 1011 2.15(3) X 101il 2.22(3) X 101il 1.15(2) X 100 2.74(4) X 10自
2.6 (5)XIO-2 1.4 (2)XlO・2 2.5 (3) X W-2 3.4 (3) X 10-2 3.0 (4) X 10圃 2 8.3 (8)X 1D自
3.7 (I)XlO・2 4.43(8)XI0-1 1.20(2)XI0日1.55(2)X101il 9.4 (l)xw-1 3.03(4)XI0自
Sf(T/CJi¥1 L
-91 - 92
N o. 1 0
87H05
2.08 X LQ1
4.34(6)X 101l
3.19(5) X 10自
1.0 (I)XlO'
2.29(4)X 10日
JAERI-M 91-010
(w/0)
0.4
0.3 t
0.2
0.1
E
O
o
10000 20000 30000 Burnup (MWd/t)
40000
Fig. 3.3.1 Relation between the amount of insoluble residue and burnup of PWR fuel
(%) 100 -90 -80 -70
60 61.7
50 -40
30 26.5
20
10 11.6
0 1 1 L. . -36.9 -50.0 ~67.8 -92.0 -124.7 -169.1
-42.9 -58.2 -79.0 -107.1 -145.2 -196.9 (nm) Particle diameter
Fig. 3.3.2 Particle size distribution of suspended insoluble residue measured by laser light scattering at 2.5 h after dissolution (mean particle size: 68.4 nm) Sample: No.10(87H05), burnup: 38,100 MWd/t, solution: 3 M nitric acid, temp.: 21.9°C
- 9 3 -
JAERI -M 91-010
(w!o)
0.4 。。
。。
。
。
コ
E
:e 0.3
c> 、、白= 、2'" ど 0.2白
..Q
= o '" E
D 。0.1
-E=oE4
。
40000 30000 20000 円
unu nu
nu
o-o
(MWd/l'
Relation between the amount of insoluble residue and burnup of PWR fuel
8urnup
Fig. 3.3.1
("1.1
100
90
80
70 61.7
60
50
EOZ2a一』窃一。 40
26.5
o -36.9 -50.0 句 67.8 -92.0 句 124.7 "・169.1
-42.9 -58.2 "'79.0 "'107.1 ・叶45.2 "'196.9
30
10
20
(nml
Particle size distribution of suspended insoluble residue measured by laser light scattering at 2.5 h after dissolution (mean particle size: 68.4 nm) Sample: No.10(87H05)， burnup: 38，100 MWd/t， solution: 3 M nitric acid， temp.: 21.90C
-93一
diomeler Porticle
Fig. 3.3.2
JAERI--M 91-010
1 /of
00 -90 80 70 -60 50 40 33.8
39.0
30 20 19.8
10 6.9 ,°1 .
-36.9 -50.0 -67.8 -92.0 -124.7 -169.1 -42.9 -58.2 -79.0 -107.1 -145.2 -196.9 (nm)
Particle diameter
3.3.3 Particle size distribution of suspended insoluble residue measured by laser light scattering at 3.5 h after dissolution (mean particle size: 117 nm) Sample: No.10(87H05), burnup: 38,100 MWd/t, solution: 3 M nitric acid, temp.: 21.9°C
(%) 100 -90 -80 70 60 61.2
50 40 30 27.4
20 10 n
11.4
-36.9 -50.0 -67.8 -92.0 -124.7 -169.1 -42.9 -58.2 -79.0 -107.1 -145.2 -196.9 (nm)
Particle diameter
,3.4 Particle size distribution of suspended insoluble residue measured by laser light scattering at 23.5 h after dissolution with ultrasonic vibrations (mean particle size: 117 nm) Sample: No.10(87H05), burnup: 38,100 MWd/t, solution: 3 M nitric acid, temp.: 21.2°C
94 -
J^E!~I --M 9j -010
1"10)
100
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Parficle diameter
Fig. 3.3.3 Particle size distribution of suspended insoluble residue measured by laser light scattering at 3.5 h after dissolution (mean particle size: 117 nm) Sample: No.10(87H05)， burnup: 38，100 MWd/t， solution: 3 M nitric acid， temp.: 21.90C
("101
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o "'36.9 "'50.0 "'61.8 "'92.0 "'124.7 "'169.1
....42.9 珂.2 ....79.0 ....107. 1 -145.2 -196.9 Inml
Porticle diometer
Fig. 3.3.4 Particle size distribution of suspended insoluble residue measured by laser light scattering at 23.5 h after dissolution with ultrasonic vibrations (mean particle size: 117 nm) Sample: No.10{87H05)， burnup: 38，100 MWd/t， solution: 3 M nitric acid， temp.: 21.20C
94 -
JARRI-M 91-010
(%)
100
90
80
70
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50
40
30
20
10
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-9.6 -18.6 -27.5 -36.4 -45.4 -54.3 -63.3 (/im)
Particle diameter
Fig. 3.3.5 SEM and particle size distribution of insoluble residue after drying Sample: No.l0(87H05), burnup: 38,100 MWd/t, mean particle size: 20.9 pm
- 95 -
(%1
100
90
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x 100
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Porficle diometer
Fig. 3.3.5 SEM and particle size distribution of insoluble residue after drying S血 ple:No.10(87H05)， burnup: 38，100 附 dlt，mean particle size: 20.9μm
FLa Qd
JAERI-M 91-010
x 100
100 90 80 70 60 50 40 30 20 I0h 0
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24.7
1.04
^ ^ I . ' - Z , ' 2 , 0 . 4 , 0 8 , 0 . 4 , -4.7 -14.0 -23.3 -32.7 -42.0 -51.3
-9.3 -18.7 -28.0 -37.3 -46.7 -56.0 (pm)
Particle diameter
Fig. 3.3.6 SEM and particle size distribution of insoluble residue after drying Sample: No.l0(87H05), burnup: 38,100 MWd/t, mean particle size: 11.1 ym
- 96 -
jAERI← M 91-010
x 100
(%1
100
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10
20
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-9.3 ...18.7 -2畑.0 -37.3 -46.7 -56.0 (μml
Particle diameter
Fig. 3.3.6 SEM and partic1e size distribution of inso1ub1e residue after drying Samp1e: No.10(87H05)， burnup: 38，100 MWd/t， mean partic1e size: 11.1μm
av n汐
JAERI-M 91-010
x 100
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. 19.3 19.618.7
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Particle diameter
Fig. 3.3.7 SEM and particle size distribution of insoluble residue after drying Sample: No.l0(87H05), burnup: 38,100 MWd/t, mean particle size: 19.8 pm
- 97 -
JAERI-M 91ー 010
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100
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20
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Fig. 3.3.7 SEM and partic1e size distribution of inso1ub1e residue after drying Samp1e: No.10(87H05)， burnup: 38，100 MWd/t， mean particle size: 19.8μm
-97-
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Fig. 3.3.8 X-ray diffraction patterns of insoluble residue Sampling: filtration by 0.1 ywS> Nuclepore filter (87C03), centrifugation(37C04-87H01) Measurement condition: Cu-Ko, 35 kV, 20 mA
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Fig. 3.3.8 X-ray diffraction patterns of inso1uble residue Sampling: filtration by 0.1 ¥Jl¥l!中 Nuc1eporefilter (87C03)， centrifugation(87C04-87H01) Measurement condition: Cu-Kα. 35 kV， 20 mA
70 Mo + Tc + Ru + Rh + Pd = 100
o 60
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* 50
40
30
20 Mo
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Burnup (xlO MWd/t)
Fig. 3.3.9 Measured relative composition of molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium in insoluble residue
Burnup (x 10 MWd/t)
Fig. 3.3.10 Calculated amount of molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium in fuel by 0RIGEN2
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220
4
ColcuJolion (ORIGEN 2)
3
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Mo + Tc + Ru + Rh + Pd = 100
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(x 104 MWd/l)
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(x104 M附 11)
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Burnup
Calculated amount of molybdenum， technetium， ruthenium， rhodium and palladium in fuel by ORIGEN2
Fig. 3.3.10
Burnup
Measured relative composition of molybdenum， technetium， ruth邑nium，rhodium and palladium in insoluble residue
Fig・3.3.9
70
60
* 50
~ 4 0 -
E o
30
20
10
Calculation (0RIGEN2) Mo + Tc + Ru + Rh + Pd = 100
Ru
• * & -
Burnup (x 10 MWd/t)
Fig. 3.3.11 Calculated relative composition of molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium in fuel by ORIGEN2
• • - - . 10 '
(02 ~ - » - - -
-104,-s^ "*"
-
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1 1 1 1
10,000 20,000 3Q000 Burnup {MWd/t)
40,000
Fig. 3.3.12 Relation between isotopic ratio of ruthenium in insoluble residue and burnup
70
」 2-??¥人一、一、「づー当→喝事・之主
40
」h/一山一ん
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40.000 3Qρ00 20.000 10.000 O 5 4 3 2 O
{MWd/tl
Relation between isotopic ratio of ruthenium in insoluble τesidu色 andbuττlUp
Burnup
Fig. 3.3.12
( X 104 MWd/t )
Calculated relative composition of molybdenum， technetium， ruthenium， rhodium and palladium in fuel by ORIGEN2
Burnup
Fig. 3.3.11
0.8
0.6
5* 0.41
0.2
10000 20000
Burnup (MWd/t)
30000 - i —
40000
Fig. 3.3.13 Relation between ^ " E u / 1 0 1 ^ ratio in insoluble residue and burnup
0.8
0.7
o = 0.6
2 0.5
0.4
0.3 0 10 20 30 40
I U + Pu] fission ratio [%)
50
Fig. 3.3.14 Relation between 1 0 ,*Ru/ 1 0 1Ru ratio in insoluble residue and ( 2 3 8U + Pu) fission/total fission ratio
0.8
口口
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」〉『山完
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(
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0.8
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0.4
50 40 30 20 10 0.3
O 40000 30000 20000 10000 O
(%)
Relation between 10匂Ru/101Ruratio in insoluble residue and (238U + Pu) fission/total fission ratio
fiss ion ratio 、EE'a，
uu D'
+
HU
ao 噌‘uw内，‘，aE
E-
、
Fig. 3.3.14
(MWd It)
Relation between 104Ru/101Ru ratio in insoluble residue and burnup
Burnup
Fig. 3.3.13
JAKKI-M 91-010
(a) SEM (xlOOO) lO^m
(b) SEM ( x 3000) 5/im
P h o t o . 3 . 3 . 1 - 1 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.2(86G05), burnup: 15,300 MWd/t
- 102
JAEI~I- M 91-010
'----l
(a) SEM (x 1000) JOllm
-• ....ふ， 、，
、、
r. 〉九~ ‘
， 」一一一」
(bl SEM (x 3000) 5μm
Photo.3.3.1-1 SEN and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Samp1e: No.2(86G05)， burnup: 15，300 MWd/t
一 102
JAIiRI-M 91-010
(c) Mo-La (X 3000) 5 f t m
(d) Tc-La (x 3000) 5 / u n
P h o t o . 3 . 3 . 1 - 2 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.2(86G05), burnup: 15,300 MWd/t
103
JAERI-M 91-010
(c) Mo-Lα(x 3000)
(d) Tc-Lα(x 3000 )
5μm
」一一---J
5μm
Photo.3.3.1-2 SEM and characteristic X-ray patterns of inso1uble residue Samp1e: No.2 (86G05) ， burnup: 15，300 MWd/t
103
JAKKI M 91 010
(e) Ru-La (x 3000) 5 ^ m
(f) Rh-La (x 3000) 5 ^ m
P h o t o . 3 . 3 . 1 - 3 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.2(86G05), burnup: 15,300 MWd/t
104
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• 、， •
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』一一---1(e) Ru-Lα(x 3000) 5μm
L--一一一」([) Rh-La. (x 3∞0) 5μm
Photo.3.3.1-J SEH and characteristic X-ray patterns of in月olub1eresidue Samp1巴 No.2(86G05)，burnup: 15，300 MWd/t
104
JAERI-M 91-010
(g) Pd-La ( x 3000) 5 t t m
(h) Si-Ka ( x 3000) Sfim
P h o t o . 3 . 3 . 1 - 4 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.2(86G05), burnup: 15,300 MWd/t
- 105 -
JERI-M 91-010
(g) Pd-Lα(x 3000)
(h) Si-Kα(x 3000)
L...ー喧ーーー』5μm
1--ーーーーー』5μm
Photo.3.3.1-4 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Samp1e: No.2(86G05)， burnup: 15，300 MWd/t
一 105.~
JAERI-M 91-010
( i ) AS.-Ka (X 3000) 5>um
P h o t o . 3 . 3 . 1 - 5 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray patterns of in so lub le res idue Sample: No.2(86';05), burnup: 15,300 MWd/t
- 106 -
JAERI-M 91-010
』一一--'(i) M，-Kα(x 3000) 5μm
Photo.3.3.1-5 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.2(86r;05)， burnup: 15，300 MWd/t
-106
JAKKI M 91 010
<0* % *
(a) SEM (x 1000) 10/mi
(b) SEM (x 3000) 5/i m
Photo.3.3.2-1 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.6(87C0A), burnup: 32,100 MWd/t
- 107 -
JAERI ".1 91 010
(a) SEM (x 1000)
lbl SEM (x 3000)
L-一」10μm
」ーー一一』5μm
Photo.3.3.2-1 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.6(87C04)， burnup: 32，100 MWd/t
107 --
JAKKI M 91 010
(c ) Mo-La ( X 3000) 5#m
(d) Tc-La (X3000) 5/im
Photo.3.3.2-2 SEM and charac te r i s t i c X-ray pat terns of insoluble residue Sample: No.6(87C04), burnup: 32,100 MWd/t
108
J:¥EI{I ¥1 91 Ol(l
』ーーー一....J
(c) Mo-Lo. (x 3000) 5μm
(d) Tc-Lα(x 3000) L--ー一---.J
5μm
Photo.3.3.2-2 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Samp1e: No.6(87C04)， burnup: 32，100 MWd/t
。。白リー
JAKK1- M 9! 010
(e) Ru-La (X 3000) b/im
( f ) Rh-La ( x 3000)
P h o t o . 3 . 3 . 2 - 3 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.6(87C04), burnup: 32,100 MWd/t
109 -
JAEI~I... 1¥1 91 010
(e) Ru-Lα(x 3000) L--ー四J
5μm
L-ーーーー」
(0 Rh-Lα(x 3000) 5tlμ
Photo.3.3.2-3 SEM and characteristic X-ray patterns of inso1ub1e residue Sample: No.6(87C04)， burnup: 32，100 MWd/t
109
JAKRI M 91 010
(g) Pd-Lct (X3000) 5 i m
(h) Zr-La ( x 3000) 5/jm
Photo.3.3.2-4 SEM and charac te r i s t i c X-ray pat terns of insoluble residue Sample: No.6(87C04), burnup: 32,100 MWd/t
110
JAEI，I ¥1 91.. 010
(g) Pd-Lα(x 3000)
(h) Zr-Lα(x 3000)
L-ーーーーーー』5μm
L-一ーー・J5μm
Photo.3.3.2-4 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.6(87C04)， burnup: 32，100 MWd/t
110-
JAERI-M 91-010
(i) Si-Ka (X3000) 5/tm
Photo.3.3.2-5 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.6(87C04), burnup: 32,100 MWd/t
- Ill -
]AER[-M 91-010
L-ーーーー目J(i) Si-Kα(x 3000) 5μm
Photo.3.3.2-5 SEM and characteristic X-ray patterns of inso1ub1e residue Samp1e: No.6(87C04)， burnup: 32，100 MWd/t
-111-
JAKKI M 01 010
(a) SEM ( x 1000 ) lO^m
(b) SEM (X2000) lQum
P h o t o . 3 . 3 . 3 - 1 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.7(87C07), burnup: 33,600 MWd/t
- 112 -
J:\EI~I :¥1 91 010
ι回----'(a) SEM (x 1∞0) 10μm
(b) SEM (x 2000) 10μm
Photo.3.3.3-1 SEH and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.7(87C07)， burnup: 33，600 MWd/t
112←
JAERI-M 91-010
(c) Mo-La (X2000) 10/tm
(d) Tc-La ( x 2000) 10^m
P h o t o . 3 . 3 . 3 - 2 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.7(87C07), burnup: 33,600 MWd/t
- 113 -
JAERI-M 91-010
(c) Mo-Lα(x 2000) 10μm
~一ーー....J
(d) Tc-Lα(x 2000) 10μm
Photo.3.3.3-2 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.7(87C07)， burnup: 33，600 MWd/t
113一
JAERi-M 91-010
m&
(e) Ru-La (X2000) 10/tm
(f) Rh-La (X2000) lOfim
P h o t o . 3 . 3 . 3 - 3 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.7(87C07), burnup: 33,600 MWd/t
- 114 -
jAERl-M 91 -010
，』
(e) Ru-Lα(x 2000) 10μm
工メ湾与.で .. 治対l.心待十占一一 「 ーでr=m:=判、;ミ.・
固と一三ι一一旦一一一一一一一一一一一一・圃圃園田ザM ・
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(f) Rh-Lα(x 2000) 10μm
Photo.3.3.3-3 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.7(87C07)， burnup: 33，600 MWd/t
ー 114-
JAKR1-M 91-010
(g) Pd-La ( x 2000) lOjum
(h) Zr-La ( x 2000) 10/im
P h o t o . 3 . 3 . 3 - 4 SEM and c h a r a c t e r i s t i c X-ray p a t t e r n s of i n s o l u b l e r e s i d u e Sample: No.7(87C07), burnup: 33,600 MWd/t
115 -
J^EI~I ~ M 91--010
官 芸常時機内弘容ザ
ミ，.議;すりI込・，・古山、 』ーー圃
• 司11
ーペ干，画
-わ時;・・・・・・♂・・・圃4・・・・・・・・蹴 'p・・・・園球均一 八 、人・-Zぬω ‘ 州 11ふーー官襲話会事4・7ぷ.主l域
• eu -----w 掴
.~寸.!、~監査 ‘A 圃
11・.竣.斗面圃且凶ミ・d凋.
‘'
~
(g) Pd-Lα(x 2000) 10μm
(h) Zr-Lα(x 2000) L--ー---l
10μm
Photo.3.3.3-4 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.7(87C07)， burnup: 33，600協同It
- 115一
JAKRI-M 91-010
( i ) Si-Ka (X 2000) 10/tm
Photo.3.3.3-5 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.7(87C07), burnup: 33,600 MWd/t
- 116 -
JAERI 争 M 91--010
(i) Si-Ka (x 2000) 10μm
Photo.3.3.3-5 SEM and characteristic X-ray patterns of insoluble residue Sample: No.7(87C07)， burnup: 33，600 MWd/t
116 -
JAKK1 M 91 010
3.4 A )l
3.4.1 >^>i JH<]\t->)«i;&WUm
(Um I t i'i hhtz'^^'-l' ty (IHI lf(l" iz is t t 6 n IS H'i 4f m « ffi 'al fe'i Ki *• Fi g. 3.4.1 }&. V Table
3.4.1 ii-ji-f,. WK+S'S.f'f«'ffi«'£l*i:wJf jnir|f'; -wi. AHftit-fe't-S oWkNifc^WlWiHl^h
h z oWKtt, mm&<nty)!ntzm>A£'l7 v y jij^o'l-i^lit/jiJWaiN-S ^ i/MS <L ^®.0)zt h
imfrimtzw&oi&tzX'.xm'izii-tcnx-atz<. m:\^^ ••> \-timnnamf?tmi\it^m izfowftmuzttfi-thzt, A ^ - U , wywvnivMizin*, •B.nkmi<<r>m <•?-'?>KM hm$m££ifiX®.'$l®<>''>\l-\U<tz![tt,>Kt]n fc - k£>i;v& L t i > J » ifi/Jli'ilifc «&'/!*!( Fig.
3M.2W,)* ' f ) <L '-'L&Wt-i&WR''}- • 87C01 , 'W « * J M # J 29,000 MWd/t)AMffi& filial-
^Mm-i^o,oQOM^d/i<nm\tm^ix\.^zmmw.^ii^^hht^'-^\>m\^<>^p'Wk 4Ki , Table 3.4.1 A> !-\>#<j 10" Bq -' cm 2 T- A 3 .. ,^^'fO A' $ S &D-* 'R SU> "•":>, ^ ' H x J f M j
9 m n n 5 , " ' H i J 3 m m t " " H f i l i t 0 . 6 B i t ? i t ' w t 1 g fc 0 Ol'-jflPJl/iJftid, # j l . 4 c n r
X-$>6t)-h, ^^rt |Rl)ift i«ffi!R4H^«. fci-c" 1.4 x 10"Bq /g - 'wM^400nCi , - ' g - ' ^ )
Xh'6.,
3.4.2 'wi. ^ift i l l^HtS nWkWWMo^ft^M
iKmUm^'U^mz, mn^l^-y M S W t ^ ^ C O l , •a*£l£#:;29,00()MWaVt) TW..'/}{$:
LTflXOtfi L fc^if«|§i§:A>i--3fy]t'wu1K^JV^-5V'-r, r - f t ^ ^ ^ i t i i ^ 3 M f l j | i m : Oft ft
(sor , 2»/fiiii) L, - tcort• ^mm<r>oiuwc,W!^.^m,ai\.tz¥k., %<ni#.m)\-<y~> •MZi&nmw fit-FiAl, S ^ f t t A t d l S L t . itz, zht<r>lt%t<otzihK, A\H.?.#f-o>'u * B Y c->
1>T, W^/?lfii^lffl$rff-p-Cl^cl^^M-&C>''^^'«lffl'a(500'C) \zx SOmm.1% I XkM®.
{t%n\t~mkKi>¥khLtzo mm^kf^u, kmrnrnfetn-•&mzx'U'>t~« mmwm, \H • n-iMlMCya^mmt^MliiLtZr, *<7)fA:i&4-Table 3.4.2 <Z,i;irr, kfrh, K ^ f t f C i 1 )
rtfH.iJift[Ortfgft#ffig(i, Uf i^ '>1^( l f t |S]^^ i -^, fl-ffiiM©«$»#<£«, ^ m U n i f / A L t
fco, Hf l i f i i t ( i , HJj^A^caSJfcti-il^MwiS^^igftf^fco tea, JtKwfcftsc&ALfc A M # t « ^ ^ * t 2 < ( C - o i - T ( J : , « ^ K # f ^ » f H , - i S J P { i f e < , a ^ f e t J i ^ f f l W ^ g t i * * 0,tg
3.4.3 'wur*]SUi:fcttSSMrtt!fc&"S«##T
% i M, ^5£mvmio®®m&mfrh®hhtz'^^mkKmm&n • semi;-nmw.m$.
- 117 -
.l:\ E]~] :-'1 ~l] ()]()
3.4 J¥ )!.-
JA.l 、， ~ 夫](1μ1)刊紙1/(ヰlIit
俗的， L て fリられたノ、ノ~/)1 .外 (Il1J ，刈における町線政射能の~!II<Ë *l'i 収を Fig. :3.4.1及び Ta.ble
:1." • 1 にIJ，すい|燐依する燃料の燃焼肢のJ1判pにIlぅ，、凡夫I(!iにおける日線紋射能の.l¥")IJIIがはられ
イ} この中山県(;t，燃焼/Qの序)IJIIにI'r:~ 、必ウフン Jいもの'UN:1，I:fJ'W/lJII寸ることからも、'i然のこど 1.
与えんれるまた，外側l自lにJtベて/)1(I{IJ I(!iの刊似紋射能が大企いことは， ハル内側1(liの(l't)~ ~/( 11¥
終的が iji.純tc'吸.，vlーのみによって品約されたのではなく.燃料へレノトが燃料被礎竹と持制IIた|際
に彼間竹}d!Íに Hli すること，あるいは，絞分~や刊 1M岐に伴い，燃料炎1{Ii.ìtÍくの趨ウラン lじぷ
!J;';'~ き ntばされて被施行の内側に 4'1 ち込まれたことをぷl唆Lている" ;UJJIl実験のがi'.1!:(上、ig.
:!.4 .2参)Ir:わからもハ I~ ，試験Jl(，試料高;け:87COl ， 't以/1燃焼度約29，OOOMWd/t)夫I{riを附般に
より繰り返 Li先伶 Lた際に，外{則的lに比べて内IWJn'!iの刊線欣射能が減少 L錐いという結果がPfr，
hており・致する 1
株焼度約 30 ， OOOMWd〆 t の味料と隣接 L ていた険料彼被管から得られた，、ノ~/ )1lWl!fIiの町線政
射は， Table 3.4.1から約 10~ 13q /cm2であるけぷ料の人ーきさ及び If(titから. ノ、 10/人Jif約
9mm~) ， '、 1.J毛さ 3mmでハル If{ijまを O.6gとするとハノ.1 g吋たりのl付似IJ凶ifl'Uよ，約1.4cm2
であるから， ハル内側I{riの町線紋射能は.およそ1.4 x 1O~ 13q/ g ーハノレ (~400 nCiノg ハル}
である"
3.4.2 ハル}<J{!Ìにおける川線 Ij~IHt金約lfíの l汲必学動
本的解ぷ験におけるハル分析では，燃料ヘレノ卜と共に溶解試験をfjった後に分離 UI正1)If ¥δ
れたハル試験J¥を対象と Lたので，その分析値には，荷予解試験時にハル表l函に吸肴 Lたものが冷
まれている l そこで.使JlIi斉燃料溶解時における日線紋H!絞績の吸肴現象とハルの友耐状態との
村i閑1'1:につL、て. さらに;ú JJ口実験をfj"~、検討 L た。
z試験溶解をffうliiiに，燃料ヘレァ卜(試料番号:87COl，燃焼度約29，000MWd.ノt)かん分離
Lて取り出 Lた燃料被撮管から得たハル試験J1について， 子めその炎凪iを 3M梢般により洗浄
(80t:， 2時間)L，その内・外側面の目線政射能を淑11<ELた後，その試験Jlの .ltsを1計;料rf{.W(h容に投入 L，(f{.解試料と共に的解したりまた， これとの比較のために， 本ー照射のジルカロ f に~)
いて， f"J ら友出処f甲ーを行っていtn、ぷ験片及び'やJC長'本開気 (500'()にて 50時間程安 Lて}<iI!i聞を
化処J1!!Lた1武験片も投入 Lたハ溶解条件等は，本的解試験と/<11・条件にて行ったりぷ;料j容角午後，
/)1・外側1Mの町線放射能を測定 Lt:このその結果を Table3.4.2にぷすの表から，試料溶解により
内側lI'liの町線欣射能は，若干減少する傾向をポすが，外側I耐の町線欣射能は，約 21f'iにI将人:Lて
おり，外IIl1Jr自jには，明らかに目線放Hi核街の吸省が認められた。 なお，比較のために投入 Lた本
照射のジルカロイについては，日線放射能の箸 LいI曽加はなく，日線放出核種の吸着はあまり，認
められなかったの
3.4.3 ハル内部における紋射性骸種の分析
(]) ハル溶解から見た放射性核種の分析
第 11"1，第5回及び第10回溶解試験から得 f)れたハル試験片(試験番号:86803;'知世11燃焼!fE
-117一
JAKRI M 91 010
6,900MWd, t, 87C03;29,400MWd. t / £ 0 8 7 H05J38, lOOMWd t) i l ' H - T , |>-JfHIJ|fti/j-i">
l?llkt~fWittlti:tUW(i:Ui', * « ' I ' l l ft* h 6 (ft #f ft $$."$£&&<: L tz . -cc>*>'i*4- Fig.
3.4.3 - Fig. 3.4.5 &£>* Table 3.4.3 -Tab le 3.4.5 Oji-f,, * fc - W i L T , 'wt-l'-JiftCfc
I tSFPO-frfr (iiKWRV :87C03) & Fig. 3.4.6 C/)<+,. C ; -C-, W ^ l c f c l t ^ |'-)fi!U|fri7V r,
" " R u f t ^ ' ^ C s t -tfB^Sb-kfttrXJ:, rt<Ri|ifiji!)'^|><]a'>(-|»)^o-C.'l5.^(ijHc'>LT:^7a . *
/-. MinMnimi. m&ix\,*ftmn^BmiatJU-WU111 < •&., $ . M $ I W 0>M;e>; •c#,6 * x«lft#tft'k/*#/-?* 3 125Sb;£ OM^E^i lTf t#h£ -"<^ h<»¥t%Hb'\:M¥4X *>%„ ^ C o * ^ , ^vn?)rt3|5KBj • l c ' ; H ' L t l - 5 . 1 I- '1 +<y ^ (»';}$ li, •t$tttfr& hft l v k i l l , % 10 [ ' ' JfemW^iS/J ' M9 ^ ft fc, $ . « « & Wwi , &f& Ji" ( H H S If : 87H 05; ' j *M*£l£38 ,100MWd/ t ) Xtt, rAifiJifri A> I-'D «JHi:PgWig«^f#«cfrft-fr fr o fcco-c, Fig. 3.4.5«lr'i!K«, 'wuiAjaj t^H-ej ' / l -Ht .^ff iwjESS^&flf^^LTi^c^o : » : i l J ; ,
Table 3.4.4 t fcl - T ^ ^ ' k / ^ - f t t M ^ $ft*ff£A' '^!*l3l$* T'tft WlSfc* L X I -h Z t
5 '/>!»]) « f ^ W f i ^ i i l S i ^ r l ' ^ L fc„ - f >k'i 'II-4- Table 3.4.6 (C/ji-f,, Art< ^ . KM 1- T I •
87H05) xn, w\Mmmmfcfr(>n^ht~^^$Mi.\\- (a>w&r>:86B03> t\t-<x, *v 1 / '10 «}?¥ft¥iilS i ft -> X fc 0, zh (£, 87H 05f" (•£, LI S t - t l ^ J t i fcftlofti "1 lfto/1
^•C-C, ; « » f f i ) t » B i l - ^ ^ | i l ; ! ^ H - ( ^ ^ # ^ - : 8 7 H 0 5 H W a « / t 3 8 , 1 0 0 M W d . t! T-(i, iHimiJkVKMffiKftfrlrz zi»Mltm%^<o1jk%\±&Mmz~n>xm'<XJ*tz ,
MWd/t ) ^rtffiiJafAO'^ffiiJif 5rJ-.t:*->t^flif-c|i6SL-r, 'wt-£fftffiic<t 0^A./i^ffi,<h l. .
^ofc., zhicm, ftmMngk&omimma, kmM®Mij?ir<kB//rmmtxi$i.-. m\->&&X'&Wft:&.!&<r>&i}>faWffl t.izpk®-tZ z tfrh1)>'>tz» £->x, z omtii I tcM1t
ht-i'-K&mft ( j ^ $ ^ / : 8 7 H 0 5 l W « ; * £ l £ 3 8 J 0 0 M W d / t ) f c f t l , ' w ^ l f t ' ^ & i f L ,
5t->fcl*j«fii* 6 i>{£*MSte©®ft:Mg& ft * ffi-? -z f f c r t ^ + T - ^ I W L T, ft * <7)fi£":Mg
H '^SWHif r f i j f c^ fco * « £ £ * £ Table 3.4.7 d ^ - f o ISfcA-^, M f i C f l - ) fcrtffiWii
lXi>Z>ztfrhfr->t~„
« cw^CoiKJ, frirtM**^^)^^ h'tlX">m®!m^n%lxi-tzi>n/):?-r-s±hxi-
- 118 -
.J i\EI~1 :--'1 91 OJ(l
6.900MWd〆 t，87C03:29.400MWd， t及び8iH 05;38.100 MWdt)に'八、て. 1)') 11則的lかん
肘状に段附的tc依解なffレ，その'!'に JT まれる快身、[1'1 松係専を定 tl~: L 1.こ i その結果会ドIg.
:3.4 .3¥Fig. 3.4.5 Jc立びTable3.4.3 ~ Tabl巴 3.4.5 にぷすいまたー1~J と L て，ハル IJ'l品;にお
けるドPの分命。 C;.¥;料係り:87C03)をドig.3.4目6にぷすいここで，以U.iにおt)-るいJiHlJ u'riかt'，
の深さは，各j容解液中のジルコニウム肢から Willl たいいずれのがi~においても， ドドであろ
ltM; I¥u 及びi:liCs( ・部 12.¥Sbも合む)は，内側げ!Iからいl部にI"Jかつて2.激に減少 Lていろ 主
た， Is[fHM骸栴lIJlは.隣接 Lていた燃料の燃焼肢と Jlに.li'!J}JIJLている】燃料被槌符の憐J反応ぷ
であろ 1 ズの股射化't:.!Jli:物である 12.¥Sb及び不純物と LてfTまれるコハル卜の股射化'UN:物で
ある“削Co*は， ハルの!λl日j¥に.sJ・に分骨ilている、 卜リチウムの分イjiは様とはか tJ'らtr
L 、 u ただ L.~~ lO[IlJ約解試料試験から f\f.られた，燃，，t~先伎の高いハル試験 J\' (試料&サ:87H05;
実d¥IJ燃焼!支 38，100MWd/t)では. ri、I{~.IJ I(!Iからの段階的溶解を層状に行わなかったので，
Fig.3.4.5の結束は，ハル内部における放射1'1:修循の正確な分布を示 Lていな， '0 このことは，
TabJe 3.4.4において核分裂生成物及び令町線被射能がハル内部までfiEい値を jJ;Lてレること
からもわかるコ
次に，それらの段階的溶解に際し ハノレ内側尚一の初期院解速度と燃焼伎の関係を調へるため
に，ハ，~I容解液の償tf条件等を Jどに Lてf 内側から 5fl m程溶解 Lた時点まで UHW(開始
5分fIl]lの'ドjラJの終解速度を間IJ~どした"そのが11ぷーを Table 3.4.6にボ寸ぃ来から， J鴻J法[て L、
た燃料の燃焼1ftのJ1判日と Jt.、に熔解迷!庄が減少 Lており，内側1飼からの闘状。〉終解が徐ヤにi付矧i
にたっていく様「がわかる"特に，第 101IlJ(#M試験から得られたハ，.試験H'(ぷ料係り:
87HOS)では，第 11"1溶解』試験からi'tられたハル:試験}\~ (試料喬り:86s03) と比べて，約
1/10の溶解速度となっており， これは， 87H05には. u悦でも観察されたねの相、''1鼠の般
化被膜が内側出ーに存在 Lていることによると考えられるの
そこで，この燃焼度の商い，、ル試験片(試料番号:87HOS実測燃焼度 38、100MWd， t)で
は，内側首i及び外側面に存花するこの酸化被膜中の放射性核種量につL、て調べてみた
実験では， まず，工ポキシ樹脂による被魔法により，内側面及び外側I員jの西宮化被膜の分縦今
試みた。同 a の溶解試験から得られたハル試験片(試料番号:87H 05実測燃焼!支 38.100
MWd/t)の内側面及び外側面をエポキン倒防で彼覆して‘ハノレを樹脂によりfえんだ状態と l噌
切断面iからのみ内部を溶解すると，外側面の敵化被膜は，比較的溶解 Lにくく!尽く彼海市IJ1:に
残った》これに対 L，内側面の黒色の酸化被膜は，比較的溶解 Lやすく大部分が溶けて L1:い.
静い茶色で透明な被膜のみが被覆卸n.に残溜することがわかった。よって， この残WILた荷量化
被膜中の放射能を調べることに Lたり改めて， IriJーの溶解試験から得られたハル試験からNら
れたハル試験片(試料番号:87HOS実測燃焼度 38 ， 100MWd/t)に対しハル全l白ーを被~ L.
外側面あるいは内側面の自主化被膜を研削除去 Lた後，その研磨面からのみハル内部を溶解し
残った内側l記あるいは外側面の酸化被膜を得々濃7 ソ化水素酸中で溶解 Lて， ~干守の般".被膜
中の旅射能分布を調べたりその結果を Table3.4.7に7r.:すっ結果から，最終的に伐った内似.IJdii
の酸化被膜(簿い茶色で透明 tr:.被膜)中には， ハノレ全体にふくまれる FPの約 10%が， {{{f:
Lていることがわかったο
$ この節Coには， l}i内冷却水からのヲラソドと Lて，、ル外側面に付着Lていたものがfir;:;まれてレ
る可能性もある J
一118
JAERI-M 91-010
;2) &'>}m:.im,$v>®w
(JIi!i.T-t-^+"-;~104MeV), 133Cs (~80MeV) #t>' l 5 3Eu (-60MeV) (O&ffiX^-J-^ A i | . « i g » | i , It3?CJ:*U£5.0, 3 . 8 W 3 . 1 / i m i f c 5 „ 'iX.->X, nMM^'hZ^ <L .')//;. ^Pii^A^-<'^vo-i\nm^m<\->x\.^ z t^t*.o, ^»i^^iiaisjft, mfettiv&x i>®.mZhtz (Fig. 3.4.6 MS )o 1*>L, Fig. 3.4.3 S.0-* Fig. 3.4.4 A> ibb*>5 £ *> (-, ""'R u A If l:l7Cs O h -f A> ft 1: (< 10 - 3Bq/mg - ^ ^ ) # , rf $ 100 /< m J§ It * X'fo (U $ ^ T -tif), (fe(3i^^:>-'u*>pommfrhjf-m$hz>m.M±n ^mnucixA^x^z&imtK-,
- ^ S « 4 " W ( i S , /3HS.t>'r*g%, l±i^S»^fl:riSf:^Table 3.4.8 ( t ^ H i ^ : 86B03) /AO1 Table 3.4.9 ( tWt^87B03) KL/jc-f 0 'wKOrtftlJgSO'^fflOffiJU^OrtglUc t aiUA.'M
^^^FP^Ti ' ^a i ^ t i ^a^ i LT, ^ ^ n p ^ / m *5^( i , afc-st*K*®mt i
3.4.4 >^i^r$&wmm<nmkm%ix^tzm:i<nmm&k<Drm tm&1rZBM<r>'%mWMl&<nfflffi*Fig. 3.4.7 fjk-t0 ^w$gj | , ftco 3 ->v>Mfotfi%ffiX'£ '6-.
® FP«[*3, l 3 1Cs, l 3 7 Cs ' M 4 Ce, &£>* 1 5 4Eu tt, f^O.l - 0 . 2 % Ifi"**£.&& LXH *),
® mn&m^toffif&i&ftx&zKXRv^mj^?''^^ hfrb±f&zh6,25sb (-SISFP£ LT'wurtiRiJpiA.ibAOiitrtWt^tr) Stf^Co ( - & F(*l^*P7(cA»fbO? y -, K i LT-/i-nffiiJSicf ;t7tLfci<o%#tj') (J, m&lx^tzmftcoBMmfrmijn-fZ^hx, Z<r>m$&tfi.'p-tZ>1%fo*vilx\.-Z„
3.4.5 ^ / n f £> MJ •*-•}'A '^H*l3|Ucf £ t i 3 h U f ^ A i t m - t , i s ^ R O ^ l S ^ t i ^ f t f c f g l ^ F i g . 3.4.8
ifAtf Table 3.4.10 K^-T 0 HA>fb, ^^ |^g |5 tc# t i xZ h 'J *• >> A i l i , $$£]f KUtPU L Tif
tz'-^wmffinrnfogiifK*, mmfetmc. Fig. 3.4.9^-1% ia4^jii >*§#(£, **fbt/
ASffff.L-C^fcRlf-C' fi, M ^ f e x . y f - y y ^ e c - o f c f c f e t a h . f c ^ ^ - C A S o : © » ? > ,
t ' ^ S i i l - C - I S o C O r i J i , ^^rt3B© h- ') 1-V J*<Ofi1$1fi, Fig. 3.4.3 — Fig. 3.4.5
- 119-
jAERI --M 91-010
(2) 絞分主~f!:.h\i:物等の飛科
ドドが絞分 ~1によりどれくら L 、燃料被糧管内部に弾き込まれるかを考察するn ドPが燃料被橿
1'1;1λlfiCには人り込む深さは，その FPが得た巡動エネノレギー_23)に依fがする。たとえば，山Sr
(j!li動エネルギー ;~104MeV) ， 133Cs (~80MeV) 及び153Eu (~60 MeV)の金鴎ジルコニ
ウ人'!'の飛符[2')は，計算によれば5.0，3.81えび 3.1/1mとなるの従って，質:1i¥:数の小さいも
しりが. nH'.1が大きくハノレの内部へ深く入っていることになり， このような傾向は，測定紡*で
も観測された (Fig.3.4.6参照 )0 Lか L，Fig.3.4.3及び Fig.3.4.4からわかるように，
'''';l~u 及びt:l7Csのわずかな鼠(<1O-3Bq/mgーハル)が，深さ 100μm程度まで検出されて
おり，金属ジルコニウム中の飛程から予想される距離よりも深部にまで入っている結果となっ
てい ~J ..この!県内と Lては，ハル中における FPの肱散というよりも，ハル溶解時の被m剤の
の染，あるいは，椴化被膜の存在による不均一な溶解等が考えられるの
，、ル往年'解液中には， 1:述のような戸線及び y線放出核種以外にu線放出骸種も検出される 1、
ハル溶解液小の n線， 戸線及び r線放出核績の定量結果をTable3.4.8 (試料番号:86B03l
及びTable3.4.9 (試料f番号87B03)に示す。ハルの内側面及び外側面以外の内部にも目線。lI:lH
般的やドP等が検出されと理由と Lて，ハノL溶解時の汚染，あるいは，被覆管中に不純物と L
て制j也、竹初から{'{(:Eしたウラン2，:))によるものが考えられる。
:3.4.4 ハル中の y線放If:l絞極:の昆と隣接していた燃料の燃焼度との関係
p、ノレ'!'の r線放IH核種について，燃料熔解前の試料中の放射能に対するハル中の放射能の割合
モ隣接する燃料の実訓1)燃焼度の関係を Fig.3.4.7示す。その結果，次の 3つの傾向が指摘でき
る、
① FPの内， 13-1CS， 137CS' 111Ce，及び 154Eu は，約 O.1~O.2% がハル中に存在 L ており，
その量は，隣接していた燃料の燃焼度と共に徐今に増加する傾向がある。
② 1附Ruは，約0.3%がハル中に存在 Lており，その割合は，隣接していた燃料の燃焼度に
関係なく，ほぽ一定である。
③ 燃料被覆管の構成成分であるスズ及び不純車Jのコバルトから生成される125Sb(一部FPと
Lてハル内側面から入り込むものも含む)及び60Co(一部，炉内冷却水からのクラッドと
してハノレ外側面に付着したものも含む)は，隣接していた燃料の燃焼度が増加するにつれて，
その割合が減少する傾向を示 Lている。
3.4.5 ハノレ中のトリチウム
ハノレ内部に含まれる卜リチウム量について，乾式及び湿式分析により求めた結果を Fig.3.4.8
及びTable3.4.10に示す。図から，ハル内部に含まれるトリチウム最は，燃焼度に比例 Lて噌
加することがわかるのハル内部の卜リチウムの分布に関 Lて，断面のエッチ Y グ法により観察 L
たハル切断面の顕微鏡写真を，組織像と共に， Fig.3.4.9に示す。図中の黒い模様は，水素化物
が存在 Lていた所であ内，選択的なエ yチングが起こったために現れた模様であるο この図から，
ハル中の水素化物の分布は明らかに不均一であり，同位体であるトリチウムの分布状態も不均-
であると推測できる。このことは，ハル内部のトリチウムの分布が， Fig. 3.4.3 ~ Fig. 3.4.5
-119-
JAKR1-M 91 010
3.4.6 ^'i-^mmRvn-m^'nmitw.mnmB
- 120 -
jAERI-M 91010
に'j;されたように-様ではなL、ことに対比‘ Lているけ
3.4.6 ハル内側面及び外側l繭の酸化被膜の構造
ハル切断的.の:次電子像をFig.3.4.10にボすη 内側l耐と外側IfIjの般化被膜の/gjには，外見1:.
r.' rのj盆L、がみられるのこの違いにより 1-.述のよ勺たメサベー溶液で溶解する際の内外l山l側1(li
の円安化被膜の溶解性に長異が現れるのではな L、かと忠われる。
-120一
Table 3.4.1 Alpha activity on the surface of hull Cooling time: 5 years
Experiment No. Pre-test No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No.10
Sample No.
Burnup (MWd/t)
86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05 Sample No.
Burnup (MWd/t) 8,300 6,900 15,300 21,200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100
Weight of hull 0.608 0.615 0.717 0.623 0.683 0.432 0.420 0.396 0.440 0.421 0.412
u-ray activity (Bq/cm2)
Inner surface Outer surface
8.8CDX101
6.2(l)xl02 1.00(1)*10?
5.00(3)xlo2
1.17(l)*io2 1.73(l)xl03
3.66(3)xl02
9.79(5)xl02
2.42(3)xl02
4.59(l)xl03
4.00(4)x!02
8.00(2)xl03
4.05(4)xl02
8.05(2)xl03
4.43(4)xl02
8.98(2)xl03
7.48(5)xl02
1.12(l)xl0l4
9.1(2)xl02
1.39(1) 10'* 5.2(l)xi02
I
Table 3.4.2 Adsorption behavior of a-emitting nuclides on the inner and outer surface of hull
Sample Inner surface (Bq/cm2)
Outer surface (Bq/cm2)
Dissolved solution (Bq/ml Sol.)
Hull (HN03 washing) 4.56(1)*103 1.62(2)*102 l.esojxio'* Hull (HNO3 dissolution) 4.20(1)*103 3.70(3)xl02 1.70(2)xl07
Untreated zircaloy 4.25(7)xl01 4.75(7)xl01 1.70(2)xl07
Heated zircaloy s.ooojxio1 6.25(9)xl0! 1.70(2)xl07
Alpha activity on the surface of hull
Cooling time: 5 years
Table 3.4.1
世川No. 9 T No. 8
87H01 87C08
38，700 34，100
TITI--11
No. 7 No. 6 ll斗11l寸ll十
No. 5 No. 4 No. 3 No. 2 No. 1 Experiment No. I Pre-test
87C07 87C04 87C03 ~~ple ~~:ι引2斗 8680と~._8竺~4 86G03 ~6G07 33，600 32，100 29，400 14，600 21，200
目立J~~ーを」一竺t-~71~6，900
」〉
E2玄曲目
0.421 0.412 ---+-----------
0.440
，，-問 actMtyi 111111111 (Bq/cm2 )
Inner surface lい山.8引(山
0伽u比t悶e町rsurface 1~2(1)x1()"-11.0~(~)"10~jl.~l(りそ10212-.6 6 (3)叩21 2・42 (3 )x10214.~0(4)x102 [4. 05 (4 )x102 !4.43 (4 ~ x10217 .48(5)x10219. 1(2)札口2 .1 5 • 2 (1)x 10ニ
0.396 0.420 O.品320.683 0.623
lHNH1
o-c Adsorption behavior of u-emitting nuc1ides
on the inner and outer surface of hu11
Table 3.4.2
Samp1e Inner surface Outer surface Disso1ved山出|(Bq/cm2) (Bq/c田2) (Bq/m1 501.)
Hu11 (HN03 washing) 4.56(1)xlO3 1.62(2)x102 1.68(3)x1日句
Hul1 (1到03disso1ution) 4.20(1)X103 3.70(3)x102 1.70(2)x107
Untreated zirca10y 4.25(7)x101 4.75(7)401 1.70(2)x107
Heated zirca10y 8.00(9)x101 6.25(9)x101 1. 70(2)x107
Table 3 . 4 . 3 Wet a n a l y s i s of h u l l ob ta ined from No. 1 d i s s o l u t i o n experiment
Sample: 86B03, Burnup: 6,900 MWd/t, Cooling t i m e : 5 y e a r s , Weight of h u l l : 0.615 g, Weight of h u l l specimen: 129.4 mg
Hull dissolved so lu t ion No. 1 No. 2 No. 3 No . 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No.10 No. 1 1 No.12 No.13 O u t e r ox ide
f i l m
Depth from inner surface (Mm)
^6 M.2 VL7 -^33 •W6 ^110 VL80 1-250 1-320 -1-430 1^520 1-580 -x.610 1-620
Zr (mg)*1 1.331 1.127 0 .998 3 . 4 0 6 8 . 8 4 9 7 .992 1 3 . 6 6 1 4 . 9 9 1 4 . 2 1 2 1 . 8 3 1 9 . 9 0 1 1 . 2 6 7 .499 1.365
3H (Bq/mg-hull) 3 .0x l0 3 3 . 1 x l 0 3 2 . 0 x l 0 3 3 . 1 x l 0 3 3 . 4 x l 0 3 2 . 7 x l 0 3 3 . 0 x l 0 3 3 . 5 x l 0 3 3 . 4 x l 0 3 2 . 8 x l 0 3 2 . 6 x l 0 3 4 . 2 7 X 1 0 3 -6 0 Co (Bq/mg-hull) 3 .8x l0 2 4 . 3 x l 0 2 4 . 5 x l 0 2 4 . 5 x l 0 2 3 . 8 x l 0 2 4 . 3 x l 0 2 4 . 1 x l 0 2 3 . 7 x l 0 2 3 . 7 x l 0 2 3 . 6 x l 0 2 3 . 4 x l 0 2 3 . 0 10 3 . 6 x l 0 2 l . l x l O 3
8 5 K r * 2 ++++ -H- + + - - - - - - - - - -1 0 6 R u (Bq/mg-hull) 9.U10'' 8 . 1 * 1 0 3 3 . 3 x l 0 3 1 . 3 x l 0 3 4 . 2 x l 0 2 2 . 6 x l 0 2 1 . 3 x l 0 2 1 . 4 x l 0 2 l . O x l O 2 6 .7X10 1 7 .1X10 1 1 . 2 x l 0 2 2 . 2 x l 0 2 4.4x10'*
1 2 5 S b (Bq/mg-hull) 2.1x10** 1.3x10' ' 1.3X101* 1 .2x10" LOxlO 1 * l ^ x l O " L l x l O 1 * 9 . 9 x l 0 3 1.0x10** l.OxlO 1* 9 . 8 x l 0 3 8 . 5 x l 0 3 1.0x10" 2.3x10'*
V 3 7 C s (Bq/mg-hull) 3 . 3 x l 0 5 1.7x10' ' 8 . 4 x l 0 3 3 . 7 x l 0 3 l . l x l O 2 3 . 5 x l 0 2 2 . 0 x l 0 2 1 . 4 x l 0 2 l . l x l O 2 6 .8X10 1 2 . 5 X 1 0 1 8 .8X10 1 6 . 6 x 1 0 ' 7 . 3 x l 0 2
Total u-ray a c t i v i t y (Bq/mg-hull) 8 .2 0 . 5 0 .5 0 . 2 1 0 . 1 0 0 .08 0 . 0 8 0 . 0 6 0 .07 0 .06 0 . 1 2 0 . 2 3 0.34 1 3 . 4
Cr (ug/mg-hull) 1 .1 1.3 1.3 1 .3 1.2 1.3 1 .2 1 .2 1.5 1 .1 1 .1 1.2 1.2 1.9
Fe (pg/mg-hull) 5 . 1 8 . 8 6 .3 4 . 5 3 . 1 2 . 6 2 . 3 2 . 4 2 . 2 2 . 1 2 . 7 2 .4 3 . 0 1 3 . 9
Sn (ug/mg-hull) 1 4 . 1 9 . 9 8 . 6 1 4 . 2 1 6 . 6 1 6 . 6 1 6 . 0 1 5 . 5 1 5 . 4 1 5 . 0 1 4 . 8 1 6 . 2 1 5 . 8 1 1 . 0
*1 Depth was ca lcula ted using the amount of Zr in h u l l (982.4 mg/g-hu l l ) . *2 Amount of 8 5 K r was expressed by the ion chamber cur ren t , ++++: 10~ 1 2 A, ++: 3 x l 0 - 1 2 A, +: 10 - 1 1*A, - : <2xl0~ 1 5 A. Remark: Act iv i ty of l 2 t ) I was l e s s than de tec t ion l i m i t (0.05 Bq).
Wet analysis of hull obtained from No. 1 dissolution experiment
Sample: 86B03， Burnup: 6，900 MWd/t， Cooling time: Weight of hull: 0.615 g， Weight of hull specimen:
5 years， 129.4 mg
Table 3.4.3
」〉
527A三10戸C
Hull disso1ved No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 目o.6 No. 7 No. 8 No. 9 No.10 No.l1 No.12 No.13 Outer oxide
s01ution film
Depth from "'6 "'12 "'17 "'33 "'76 "'110 "'180 "'250 "'320 "'430 "'520 "'580 "'610 "'620 inner surface (阿1)
ー一
Zr (田邑)*1 1.331 1.127 0.998 3.406 8.849 7.992 13.66 14.99 14.21 21.83 19.90 11.26 7.499 1.365 トーー 一一ロ(B恒三hu11) 3.0x103 3.1x103 2.0x103 3.1x103 3.4><103 2.7x103 3.0x103 3.5><103 3.4x103 2.8x103 2.6x103 4.27x103
トr 一一
GOCo (Bq/mg-hu11) 3.8x102 4.3><102 4.5x102 4.5><102 3.8><102 4.3x102 4.1x102 3.7x102 3.7x102 3.6x102 3.4x102 3.0 10 3.6x102 1.lX103
85Kr*2 +t++ +t + + ー ー ー ー ー ー
IOGRu (Bq/mg-hu11) 9.lx10匂 8.1><103 3.3x103 1.3x103 4.2x102 ω 叫山川 1.4x102 1. Ox102 6.7x101 7.1x101 1.2x102 μ 吐 021 4.ぃ吋トー一一一一一一 一ーー
125Sb (Bq/mg-hu11) 2.lx10句 1. 3x10" 1.3x104 1.2x10勾 1.0x10匂 1.2x10匂11.1x1049.9x103 1. Ox10匂 1.040匂 9.8><103 8.5x103 1. Ox10匂 2.3x10"ト一一一一一一一一-
ωxωI 7・3x102 I 13ヲCs (Bq/mg-hu11) 3.3x105 1.7><10" 8.4x103 3.7x103 1.1x102 3.5><102 2.0x102 1.4x102 1.1x102 6.8x101 2.5x101 8.8x101
ト一一一一一一一 ー
Tota1 u-ray activ-8.2 0.5 0.5 0.21 0.10 0.08 i 0.08 0.06 0.07 0.06 0.12 0.23 13.4
ity (Bq/mg-hull)
Cr (υg/mg-hull) 1.1 1.3 1.3 1.3 1.2 1.3 1.2 1.2 1.5 1.1 1.1 1.2 1.2 1.9 卜一一一一 一ー一 一一
Fe (μg/mg-hull) 5.1 8.8 6.3 4.5 3.1 2.6 2.3 2.4 2.2 2.1 2.7 2.4 3.0 13.9 トー
5n (~邑/mg-hu11) l斗.1 9.9 8.6 14.2 16.6 16.6 16.~ i 15.5 15.4 15.0 14.8 16.2 15.8 11.0
iHNMl
*1 Depth was ç~1cu1ated using the amount of Zr in hu11 (982.4 mg/g-hu~~). *2 Amount of 85Kr was expres~ed by the ion chamber current， ++++:-10-12A. +t: 3x10-12 A， +: 10-14A，ー <2x10-15A.
Remark: Activity of 12qI was 1ess than detection 1imit (0.05 Bq).
JAKRI-M
Table 3.A.A Wet analysis of hull obta: Sample: 87C03, Burnup: 29;
Weight of hull: 0.432 g. 1
Hul l d i s s o l v e d s o l u t i o n No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6
Depth from i n n e r s u r f a c e (urn) ^ 3 . 7 ^ 5 . 4 ^ 6 . 8 ^ 1 0 ^20 ^80
Zr (mg)* 1 0.43 0 . 1 9 0.17 0 .37 1.18 7.00
3 H (Bq /mg-hu l l ) 9 .83 ( D x l O 4 5 . 0 1 ( 7 ) x l 0 1 * 3 . 0 7 (4) xlO1* 1 . 5 4 ( 2 ) x l O 4 4 . 8 0 ( 6 ) x l 0 4 6 . 9 6 ( 7 ) x l 0 " 6 . .
51*Mn ( B q / m g - h u l l ) 1 .6 ( 3 ) x l 0 2 1.3 ( l ) x l O 2 1 . .
6 0 C o (Bq /mg-hu l l ) 1.14 (9) x l O 3 9 a ) x l 0 2 1.8 ( l ) x l O 3 9.7 ( 5 ) x l 0 2 1 . 2 9 ( 4 ) x l 0 3 1 . 1 9 ( l ) x l 0 3 l . :
8 5 K r * 2 1.43 (3) x l O 2 9 .2 ( S ) x l O 1 5 . 2 ( 3 ) x l 0 a 8 ( l ) x l 0 ° 2 .4 C4)x l0° 2 ( l ) x l O " 1
1 Q 6 R u ( B q / m g - h u l l ) 8.9 ( l ) x l O 5 7 . 2 a ) x l 0 5 3 . 3 0 ( 6 ) x l 0 5 5 . 0 CUxlO 1* 4 . 9 ( 2 ) x l 0 3 l . l l ( 9 ) x l 0 3 (>.'.
1 2 5 S b (Bq /mg-hu l l ) 1 . 0 2 ( 4 ) x l 0 5 8 . 2 5 ( 3 ) x l 0 " 5 . 5 9 ( 2 ) x l 0 4 2 . 1 3 (6) xlO1* S - A l ^ x l O " 3 .21 (5 )x l0 1 * 3.1
1 3 1 *Cs ( B q / m g - h u l l ) 8 . 3 ( l ) x l O 5 4 . 0 7 ( 3 ) x l 0 5 9 . 5 a ) x l 0 1 * 7 . 1 ( 2 ) x l 0 3 4 . 8 0 ( 8 ) x l O 3 8 . 8 ( 2 ) x l 0 2 l.i
1 3 7 C s ( B q / m g - h u l l ) 2 . 9 3 ( 3 ) x l 0 6 1 . 3 3 ( 2 ) x l 0 6 4 . 4 3 ( 6 ) x l 0 5 2 . 2 2 (4 )x l0 1 * 1 . 7 5 ( 3 ) x l 0 4 3 . 3 9 ( 5 ) x l 0 3 | 5 . f
" • • C e ( B q / m g - h u l l ) 3 . 3 ( 3 ) x l 0 5 1.6 ( 3 ) x l 0 5 " • • C e ( B q / m g - h u l l ) 3 . 3 ( 3 ) x l 0 5 1.6 ( 3 ) x l 0 5
I 5 " E u ( B q / m g - h u l l ) 1 . 2 0 ( 3 ) * 1 0 5 4 . 1 (3)xl0 1 * 6 .7 ( 4 ) x l 0 3 9 ( 2 ) x l 0 2 7 . 0 ( 5 ) x l 0 2 1 . 4 6 ( 9 ) x l 0 2
T o t a l a - r a y a c t i v i t y ( B q / m g - h u l l ) 1 . 9 7 ( 3 ) x l 0 3 3 . 6 ( l ) x l O 1 3 . 0 3 ( 7 ) x l 0 1 7 . 6 ( 5 ) x l 0 ° 8 .7 ( 2 ) x l 0 ° 3 . 5 ( l ) x l O ° 2.C
Cr ( p g / m g - h u l l ) ' 2 . 8 3 ( 5 ) 6 . 5 ( 1 ) 6 . 8 ( 1 ) 2 . 4 5 ( 5 ) 1 . 8 7 ( 4 ) 1 .23(3 ) 1
Fe ( ( jg /mg-hul l ) [ 1 8 . 3 (3) 83 (2 ) 125 (2) 2 2 . 5 (6) 1 0 . 5 (2) 4 . 7 0 ( 6 ) 5
Sn ( u g / m g - h u l l ) j 3 7 . 7 (6) 65 (1 ) 71 (1) 3 2 . 3 (5) 2 5 . 5 (5) 1 9 . 3 (3) 18
*1 Depth was calculated using the amount of Zr in hull (982.4 mg/g-hull). *2 Activity of 8 5Kr was described on relative concentration. Remark 1 Activity of 1 2 9 I was less than detection limit (0.05 Bq). Remark 2 1.23(4)xl05 = (1.23±0.04)xl05
SecT 4
Hull disso1ved No. 1 No. 2
so1ution
Depth from inner "'3.7 "'5.4
surface (μm)
Zr (mg)叫 0.43 0.19
3H (Bq/mg-hull) 9.83(1)x10斗 5.01(7)x10匂
54Mn (Bq/mg-hull) 一 一60Co (Bq/mg-hu11) 1.14(9)x103 9 江川102
B5Kr*2 1.43 (3)x102 9.2 (3)x101
l06Ru (Bq/mg-hu11) 8.9 (1) x105 7.2 (l)x105
125Sb (Bq/mg-hu11) 1.02 (4) x105 8.25(3)x10斗
13匂Cs (Bq/mg-hull) 8.3 (1)x105 4.07(3)x105
137Cs (Bq/mg-hu11) 2.93(3)x106 1.33(2)x106
144Ce但q/mg-hull) 3.3 (3)x105 1.6 (3)x105
15匂Eu(Bq/mg-hull) 1.20(3)x105 4.1 (3)x10匂
Tota1 α(-Bqra/Ey ng-ahcut1iv1i) ty 1.97(3)><103 3.6 (1)x101
Cr (lJg/mg-hull) 2.83(5) 6.5(1)
Fe (μgJIBS-hull)i18.3(3) 83 (2)
Sn (lJg/mg四 0011) I 37.7 (6) 65 (1)
I.¥ERI-M
Tab1e 3.4.4 Wet ana1ysis of hull obta
Samp1e: 87C03， Burnup: 29 Weight of hull: 0.432 g‘1
No. 3 No. 4 No. 5 No. 6
"'6.8 "'10 "'20 "'80
0.17 0.37 1.18 7.00
3.07 (4) x10斗 1.54 (2)x10匂 4.80(6)x104!6.96(7)x104 6.
一 一 1.6 (3)x102 1.3 (1)x102 1.
1.8 (1)x103 9.7 (5) x102 1.29(4)x103!1.19(1)x103 1.:
5.2 (3)x101 8 (1) x100 2.4 (4)x100 2 (1) x10-1
3.30(6)x105 5.0 (l) x104 4.9 (2)x103 1.11 (9)x103 6. ~
5.59(2)x104 2.13(6)x10勾 3.41(6)x10匂 3.21(5)x10匂 3.]
9.5 (l)x10斗 7.1 (2)x103 4.80(8)x103 8.8 (2)><102 1. ~
4.43(6)x105 2.22(4)x10句 1.75(3)x10件 3.39 (5)><10315.t
一 一 一6.7 (4)x103 9 (2)x102 7.0 (5)x102 1.46(9)x102
3.03(7)x101 7.6 (5)x100 8.7 (2)x100 3.5 (1)x100 2.(
6.8 (1) 2.45(5) 1.87 (4) 1. 23 (3) ]
125 (2) 22.5 (6) 10.5 (2) 4.70(6) ;
71 (l) 32.3 (5) 25.5 (5) 19.3 (3) 18
ぺ Depthwas ca1~u1ated using the姐 .ountof Zr in hull (982.4 mg/g-hull). *2 Activity of B5Kr w~s described on re1ative concentration. Remark 1 Activity o! 129r was 1ess th~ detection 1imit (0.05 Bq). R邑mark2 1.23(4)X105 = (1.23tO.04)X105
Séぷ~ A
J,M:KI M 91 010
mil obtained from No.5 dissolution experiment irnup: 29,400 MWd/t, Cooling time: 5 years, J.432 g, Weight of hull specimen: 74.5 mg
. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No.10 No. 11 No. 12 Oute r o x i d e f i l m Mean
80 . ^135 %189 ^ 2 4 1 ^385 ^524 ^617 ^620
00 i 6 . 45 6 . 3 1 6 .09 1 6 . 9 16 .2 1 0 . 6 0 .35 7 2 . 5 2 ( t o t a l )
7 ) x l 0 4 | 6 . 3 9 ( 7 ) x l 0 1 * 4 . 5 5 ( 5 ) x l O l ( 5 . 5 1 ( 7 ) x l 0 ' t 3 . 6 7 ( 6 ) x l 0 l t 1 .61(2)x l0 l * 1 . 0 3 ( l ) x l 0 5 7 . 4 1 ( 4 ) x l 0 " 5 .03(3)x lO l *
L ) x l 0 2 j l . 3 ( l ) x l 0 2 1.3 ( l ) x l O 2 1.4 ( l ) x l O 2 1.4 ( l ) x l O 2 1 . 4 2 ( 7 ) x l 0 2 1.3 ( l ) x l 0 2 3 . 3 ( 3 ) x l 0 2 1 . 3 8 ( 3 ) x l 0 2
L ) x l 0 3 | l . l l ( 2 ) x l 0 3 1 . 1 3 ( l ) x l 0 3 1 . 1 5 ( 2 ) x l 0 3 1 . 2 2 ( 2 ) x l 0 3 1 . 2 3 ( 2 ) x l 0 3 1 . 2 1 ( 2 ) x l 0 3 1 .59 (3 )x l0 1 * 1 . 3 2 ( l ) x l 0 3
D x i c r 1 D x i c r 1
3 ) x l 0 3 J 6 . 5 ( 6 ) x l 0 2 1 . 0 3 ( 7 ) x l 0 3 4 . 0 ( 5 ) x l 0 2 2 . 9 ( 4 ) x l 0 2 2 .9 ( 3 ) x l 0 2 1.7 ( 5 ) x l 0 2 6 .3 ( l )x lO 1 * 8 . 9 1 ( 3 ) x l 0 3
^ x l O 4 3 . 1 5 ( 5 ) x l 0 " 3 . 2 4 ( 5 ) x l 0 1 * 3 . 4 2 ( 6 ) x l 0 1 * 3 .42 (6 )x l0 1 * 3 .42(6)x l0 < * 3 . 2 8 ( 6 ) x l 0 4 1 . 4 5 ( 2 ) x l 0 5 3 . 3 6 ( 4 ) x l 0 l )
> ) x l 0 2 1 . 5 4 ( 8 ) x l 0 2 5 .3 ( S ) x l O 1 4 . 7 ( S ) x l O 1 2 .5 (6JX10 1 9 ( 3 ) x l 0 2 6 . 5 2 ( 4 ) x l 0 3
j ) x l 0 3 5 .6 ( l ) x l 0 2 1 . 9 0 ( 8 ) x l 0 2 1 . 5 9 ( 8 ) x l 0 2 1.11 (4) x l O 2 3.4 ( 3 ) x l 0 ! 3 . 0 ( 5 ) x l 0 ! 1 . 5 8 ( 8 ) x l 0 3 2 . 2 7 ( l ) x l 0 l t
2 . 4 ( l ) x l O 3 2 . 4 ( l ) x l O 3
) ) x l 0 2 2 . 5 ( 9 ) x l 0 3 8 . 7 4 ( l ) x l 0 2 ) ) x l 0 2 2 . 5 ( 9 ) x l 0 3 8 . 7 4 ( l ) x l 0 2
. ) x l 0 ° 2 . 0 6 ( 5 ) x l 0 ° 1 . 5 2 ( 5 ) x l 0 ° 1 . 4 7 ( 5 ) x l 0 ° 1 . 3 9 ( 4 ) x l 0 ° 1 . 4 9 ( 4 ) x l 0 ° 1 . 6 1 ( 5 ) x l 0 ° 2 . 2 0 ( 6 ) x l 0 2 1 . 4 9 ( l ) x l 0 1
K3) 1 . 1 6 ( 4 ) 1 . 1 8 ( 3 ) 1 . 1 8 ( 2 ) 1 . 1 7 ( 3 ) 1 .09(3) 1 . 1 7 ( 2 ) 1 0 . 4 ( 1 ) 1 . 2 5 ( 1 )
) (6) 5 . 0 6 ( 7 ) 5 . 2 1 ( 8 ) 4 . 4 6 ( 7 ) 3 . 0 5 ( 5 ) 3 .08(5) 3 . 8 6 ( 6 ) 155 (2) 5 . 3 0 ( 3 )
(3) 1 8 . 7 (3) 1 7 . 7 (3) 1 9 . 3 (3) 1 8 . 7 (5) 18.9 (3) 1 8 . 6 (5) 5 5 . 9 ( 4 ) 1 9 . 5 (2)
5£CTICN1 L
- 123 ~ 124 -
JλL1n ¥1 91 010
lull obtained from No.5 dissolution experiment
Jrnllp: 29，400 MWd/t， Cooling time: 5 years， ).432 g， Weight of hull specimen: 74.5 mg
• 6 No. 7 No. 8 No. 9 No.10
80 i
"'135 "'189 "'241 "'385
。。 6.45 6.31 6.09 16.9
7)x10匂16.39(7)xl0匂 4.55(5)xl0匂 5.51 (7)xlO斗 3.67(6)xl0"
l)xl0211.3 (1)xl02 1.3 (1)x102 1.4 (1)x102 1.4 (1)xl02
l)x103 1.11(2)x103 1.13(1)xl03 1.15(2)xl03 1. 22 (2) x103
l) xlCr11 一 一 一 一~)x10316.5 (6)x102 1. 03 (7 )x103 4.0 (5)x102. 2.9 (4)x102.
5)x10匂 3.15(5)x10" 3.24 (5) x10" 3.42(6)"10" 3.42(6)xl0件
~)X10211.54(8)x102 5.3 (8)x101 4.7 (8)x101 2.5 (6)x101
;)xω1 5 • 6 (山 叫 1.90(8)x102. 1.59(8)x102. 1.11 (4)x102
一 一I)x102 一 一幽 )x1002.06(5)x100 1.52(5)x100 1.47(5)x100 1.39(4)x100
1(3) 1.16(4) 1.18 (3) 1.18(2) 1.17(3)
}{6) 」15.06(7) 5.21(8) 4.46(7) 3.05 (5)
(3) 18.7 (3) 17.7 (3) 19.3 (3) 18.7 (5)
5 fJ T 10¥¥¥ L
No.ll
"'524
16.2
1.61(2)x10"
1.42(7)x102
1.23(2)x103
一2.9 (3) xl02
3.42(6)x10"
3.4 (3)x101
一1.49(4)x100
1. 09(3)
3.08(5)
18.9 (3)
--123 - 124 -
No.12 Outer oxide
Mean fi1m
"，617 "'620
10.6 0.35 72.52(tota1)
1. 03 (1) xl05 7.41 (4) x10匂15.03(3) xl0斗
1.3 (1)x102 3.3 (3)x102 1.38(3)xl02
1.21(2)xI03 1.59(3)xl0斗 1.32(1)xl03
一1.7 (5)x102 6.3 (1)x10斗 8.91(3)xl03
3.28(6)x10" 1.品5(2)x1053.州 4)x10句l
一 9 (3)x102 6.52(4)x103
3.0 (5)x101 1.58(8)x103 2.27 (1)x10斗
一 2.4 (1) x103
一 2.5 (9)x103 8.74(1)x102
1.61(5)x100 2.20(6)x102 1.49(工)x101
1.17(2) 10.4(1) 1.25 (1)
3.86(6) 155 (2) 5.30(3)
18.6 (5) 55.9(4) 19.5 (2) 一一一一一一一一」
IAERI-M 91-010
Table 3.4.5 Wet analysis of hull obtained from .'.< Sample: 87H05, Burnup: 38,100 MWd/t, Weight of hull: U.412 g, Weight of
Hull dissolved so lu t ion No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7
Depth from inner surface (um) M3.75 M..7 ^3 .1 ^5.8 VL6 ^56 a,141
Zr (mg)*1 0.058 0.086 0.094 0.21 0.75 3.17 6.55 3H (Bq/mg-hull) 6 .95(7)xl0 ' t 8.52(8)xlO i t 4 .34 (4 )x l0 4 4.76(5)x l0 ' t 1.22(i)xi0 i * 4.49(5)*io'* 2.01(2)xlo 1* 3 . /
5l*Mn (Bq/mg-hull) 5l*Mn (Bq/mg-hull)
6 0 Co (Bq/mg-hull) 2.6 (2 )x l0 3 4 ( l )x lO 2 2.3 ( 9 ) x l 0 2 3.8 ( 2 ) x l 0 2 1 .29(5)x l0 3 7.2 (2)*10 2 8.0 (2 )x l0 2 8.
8 5 K r * 2 4.4 ( 2 ) x l 0 2 2 .96 (9 )x l0 2 2 .10 (6 )x l0 2 5.9 ( 7 ) x l 0 1 8 5 K r * 2 4.4 ( 2 ) x l 0 2 2 .96 (9 )x l0 2 2 .10 (6 )x l0 2 5.9 ( 7 ) x l 0 1
1 0 6 R u (Bq/mg-hull) 8.2 ( 9 ) x i 0 5 6.8 ( 9 ) x l 0 5 5.1 ( 5 ) x l 0 5 2.9 ( 3 ) x l 0 5 3.6 (3)xl0 ' t 1.1 (1)*10 4 4.7 (6 )x l0 3 2. . 1 2 5 S b (Bq/mg-hull) 1 .85(7)x l0 5 1.10(5)x l0 5 1.03(6)x l0 5 6.2 ( l )x io 1 4 4.10(3)xl0 ' + 3.87(2)xl0 4 4.14(2)xl0" 4 . '•
1 3 1*Cs (Bq/mg-hull) 1 .66(4)x l0 6 1.22(4)x l0 6 8.6 ( 2 ) x l 0 5 2 . 7 9 ( 5 ) x l 0 5 1.98 (7) xlO1* 7.2 (3)*10 3 5.8 (2 )x l0 3 1.7
1 3 7 C s (Bq/mg-hull) 5 .57 (8 )x l0 6 4 .02 (6 )x l0 6 2 .81(4 )x l0 6 8.4 ( l ) x l O 5 5.9 (l)*10k 3.21(8)xl0" 1 .77(2)xl0 4 5 . '
11*'*Ce (Bq/mg-hull) 11*'*Ce (Bq/mg-hull)
1 5 1 t E u (Bq/mg-hull) 2 . 6 7 ( 7 ) x l 0 5 1.83(5)x l0 5 1 .09(3)x l0 5 2 . 5 1 ( 7 ) x l 0 4 2 .3 ( l ) x l O 3 1.34(7)xl0 3 7.8 ( 5 ) x l 0 2 2. • Total a-ray a c t i v i t y
(Bq/mg-hull) 1 . 6 5 ( l ) x l 0 4 7.3 (2 )x l0 2 4.2 ( l ) x l O 2 1.69(5)x l0 2 1 . 1 2 ( l ) x l 0 2 5.3 ( l)xlO 1 1.70(3)xl0 1 7 ' " l Cr (ug/mg-hull) 1.08(1) 1.19(1) Cr (ug/mg-hull) 1.08(1) 1.19(1)
Fe (yg/mg-hull) 4.49(3) 3.19(2) Fe (yg/mg-hull) 4.49(3) 3.19(2)
Sn (ug/mg-hull) 19.2 (5) 18.1 (1) 11 1 Sn (ug/mg-hull) 19.2 (5) 18.1 (1) 11 1
*1 Depth was calculated using the amount of Zr in hull (982.4 mg/g-hull). *2 Activity of 8 5Kr was described on relative concentration. Remark 1 Activity of 1 2 9 I was less than detection limit (0.05 Bq), Remark 2 1.23(4)xl05 (1.23±0.04)xl05
StC\. \
I. \ERI~M 91 ~010
Tab1e 3.4.5 Wet ana1ysis of hul1 obtained from :..
Samp1e: 87H05， Burnup: 38，100 MWd/t. Weight of hull: 0.412 g， Weight of L
Hull disso1ved No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7
solution
Depth from inner "-0.75 "-1. 7 "-3.1 "-5.8 "-16 "'56 "-141
surface (11m)
Zr (mg)*l 0.058 0.086 0.094 0.21 0.75 3.17 6.55
3H (llq/mg司 hul1) 6.95(7)XW'+ 8.52(8)XlU斗 4.34(4)X1ο斗 4.76(5)xlO'+ 工.22(1)x10'+ 4.49(5)X10匂 2.01(2)X1u4 3.J
5外出 (Bq/mg-hull) 一 一 一 一50CO (llq/mg-hu11) 2.6 (三)x103 4 (1)x102 2.3 (9)xl02 3.8 (2)x1Q2 1. 29 (5) x103 7.2 (2)x102 8.0 (2)x102 8.
85Kr*2 4.4 (2)x102 2.96(9)x102 2.1D(6)x1Q2 5.9 (7)x101 一105Ru (Bq/mg-hu11) 8.2 (9)X105 6.8 (9)x105 5.1 (5)X105 2.9 (3)x105 3.6 (3)x104 1.1 (1) xlO匂 4.7 (6)x103 2.
125Sb (且q/mg-hull) 1.85(7)x105 1.10 (5)x105 1.03(6)X105 6.2 (1)x10匂 4.10(3)X10勾 3.87(2)x10匂 4.14(2)x104 4. :
1 3匂Cs(Bq/mg-hull) 1.66(4)x106 1.22(4)xI06 8.6 (2)xI05 2.79(5)x105 1.98(7)x104 7.2 (3)x103 5.8 (2)x103 1.7
137CS (Bq/mg-hu11) 5.57(8)x106 4.02(6)X106 2.81(4)x106 8.4 (1)X105 5.9 (1)x104 3.21(8)x10件 1.77(2)x10匂 5.
l刷 Ce (Bq/mg-hull) 一 一15件Eu(Bq/mg-hul1) 2.67(7)x105 1. 83 (5) x105 1.09(3)X105 2.51(7)x10斗 2.3 (1)XI03 1. 34 (7) x103 7.8 (5)xl02 2.
Total a-ray activity 1.65 (1)x10匂 7.3 (2)x102 4.2 (1)x102 1. 69 (5)X102 1.12(1)X102 5.3 (1)x101 1. 70(3)X101 7.' .
(Bq/mg-hull)
Cr (μg/mg-hull) ー ー 一 一 一 1.08(1) 1.19(1)
Fe (¥1g/宜Ig-hull) 一 一 一 一 一 4.49 (3) 3.19(2)
5n (μg/mg-hull) 一 一 一 一 一 19.2 (5) 18.1 (1) 1:
JAKKI M 91-010
s of hu l l ob ta ined from No.10 d i s s o l u t i o n experiment
05 , Burmip: 38,100 MWd/t, Cooling t ime: 5 y e a r s , u l l : 0.412 g, Weight of h u l l specimen: 48.97 mg
1 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10 No. 11 No. 12 Oute r o x i d e
f i l m Mean
^56 VL41 ^304 <\476 ^570 ^584 -v616 ^620
3.17 6 . 5 5 1 2 . 7 1 3 . 3 7 .34 1.09 2 . 4 7 0 .29 4 8 . 0 8
4 . 4 9 ( 5 ) * 1 0 4 2 . 0 1 ( 2 ) x l 0 l * 3 . 7 4 ( 4 ) x l 0 ' t 2 . 0 8 ( 2 ) x l 0 " 5 . 9 2 ( 6 ) x l 0 ' f 3 .74(4)x l0 1 * 0.409(4 )xl0 1 * 3 . 3 7 (4) x l O 4
7.2 (2 )*10 2 8.0 ( 2 ) x l 0 2 8 .4 ( l ) x l 0 2 8 . 8 ( l ) x l O 2 9 .5 ( 2 ) x l 0 2 8.0 ( 4 ) x l 0 2 9 ( 2 ) x l 0 : 1 . 8 2 ( 3 ) x l O t f 9 . 1 1 ( 9 ) x l 0 2
4 . 7 ( 6 ) x l 0 3 2 . 1 ( 2 ) x l 0 3 7 ( 2 ) x l 0 2 7.0 ( 4 ) x l 0 3 6.5 ( l ) x l O 3 1 . 3 5 ( 6 ) x l 0 6 1 . 4 6 ( 7 ) x l 0 t f
1.1 ( l )x lO^ 4 . 7 ( 6 ) x l 0 3 2 . 1 ( 2 ) x l 0 3 7 ( 2 ) x l 0 2 7.0 ( 4 ) x l 0 3 6.5 ( l ) x l O 3 1 . 3 5 ( 6 ) x l 0 6 1 . 4 6 ( 7 ) x l 0 t f
3 . 8 7 ( 2 ) x l 0 " 4 . 1 4 ( 2 ) x l 0 ' t 4 . 3 4 ( 2 ) x l O l + 4 . 4 9 ( 2 ) x l 0 4 4 . 6 0 ( 2 ) x l 0 4 4 .08 (2 )x l0 1 * 4 . 4 9 ( 3 ) x l 0 1 * 4 . 9 8 ( 2 ) x l 0 5 4 . 4 9 ( l ) x l 0 l t
7.2 ( 3 ) x l 0 3 5.8 ( 2 ) x l 0 3 1 . 7 1 ( 8 ) x l 0 3 1 . 3 9 ( 4 ) x l 0 3 1 . 3 3 ( 7 ) x l 0 3 1 . 0 9 ( 5 ) x l 0 3 1.3 ( 2 ) x l 0 3 7 . 0 ( 4 ) x l 0 4 1 . 0 7 ( l ) x l 0 ' *
3 .21(8)xlO l * 1 . 7 7 ( 2 ) x l 0 1 ) 5.6 ( l ) x l 0 3 4 . 2 8 ( 6 ) x l 0 3 4 . 4 2 ( 7 ) x l 0 3 2 . 6 1 ( 4 ) x l 0 3 4 . 1 3 ( 6 ) x l 0 3 2 . 2 5 ( 5 ) x l 0 5 3 . 2 7 ( 5 ) x l 0 i *
. . . . _ j , 7.8 ( 5 ) x l 0 2 2 . 3 ( l ) x l O 2 1 . 6 7 ( 5 ) x l 0 2 1.8 ( l ) x l O 2 1 . 1 ( - ) x l 0 2 1 . 3 4 ( 7 ) x l 0 J 7.8 ( 5 ) x l 0 2 2 . 3 ( l ) x l O 2 1 . 6 7 ( 5 ) x l 0 2 1.8 ( l ) x l O 2 1 . 1 ( - ) x l 0 2 1 . 3 3 v 5 ) x l ( r X . I J ^ ; X J . U -
5.3 ( l ) x l O 1 1 . 7 0 ( 3 ) x l 0 1 7 . 6 ( 2 ) x i 0 ° 6 . 0 3 ( 4 ) x l 0 ° 6.9 (l)xio° 1 . 2 5 ( 5 ) x l 0 1 2 . 4 6 ( 8 ) x l 0 1 2 . 7 0 ( 3 ) x l 0 2 3 .85(3 )x l0 1
1.08(1) 1 .19 (1 ) 1 . 3 4 ( 1 ) 1 .35(1 ) 1 .27(1 ) 0 .900 (8 ) 1 .19(1 ) 1.23(1)
4 . 4 9 ( 3 ) j 3 . 1 9 ( 2 ) 2 . 7 1 ( 2 ) 2 . 8 4 ( 1 ) 3 . 1 0 ( 2 ) 7 . 2 0 ( 3 ) 6 . 0 2 ( 5 ) 2 4 . 6 (1) 5.40(4)
1 8 . 8 (1 ) 1 9 . 4 (1) » . l (1) 23 .3 (2) 2 1 . 1 (2) 18.5 (1) 1 8 . 8 (1 ) 1 9 . 4 (1) » . l (1) 23 .3 (2) 2 1 . 1 (2) 18.5 (1)
5£CTIO\1 L
- 125 ~ 126 -
JM:¥{I ¥1 91-010
S of bull obtained from No.lO dlssulution experiment
05， Burn¥lp: 38，100 MWd/t， Coolin8 time: 5 years， ¥111: 0.412 g， Weight of hu11 specimen: 48.97 mg
No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No.10
"'56 ~工41 "'304 "'476 "'570 ド
3.17 6.55 12.7 13.3 7.34
4.49(5)X104 2.01(2)x10匂 3.74(4)x10匂 2.08(2)λ10匂 5.92(6)x10匂
一 一 一
7.2 (2)x102 8.0 (2)x102 8.4 (1)x102 8.8 (1)x102 9.5 (2)xI02
一 一1.1 (l)xlQ勾 4.7 (6)X103 2.1 (2)X103 7 (2)X102 7.0 (4)x103
3.87(2)x104 4.14(2)x10匂 4.34(2)x10匂 4.49(2)x10件 4.60(2)x104
7.2 (3)x103 5.8 (2)x103 1. 71(8)x103 1.39(4)x103 1.33(7)xl03
3.21(8)x104 1.77 (2)x10匂 5.6 (1)x103 4.28(6)x103 4.42(7)x103
一 一1.34(7)x103 7.8 (5)x102 2.3 (1)x102 1.67(5)X102 1.8 (1)x102
5.3 (1)x101 1. 70(3)x101 7.6 (2)xlQO 6.03(4)x100 6.9 (1)x100
1. 08 (1) 1.19(1) 工.34(1) 1.35 (1) 1. 27 (1)
い 9 ( 3 )μ9(2) 2.71(2) 2.84(1) 3.10(2)
19・2∞ I18.1 (1) I 18.8は 19.4 (1) E弘 1 (工)
5f(TIO¥¥¥ L
No.ll No.12
"'584 "'616
1.09 2.47
3.74(4)x104 t.409(4)x10匂
一 一8.0 (4)x102 9 (2)x101
一 一6.5 (1)x103 一4.08(2)xlO件 4.49(3)x104
1.09(5)xl03 1.3 (2)x103
2.61(4)x103 4.13(6)x103
一 一1.1 (ー)x102
1.25(5)x101 Z.46(8)x101
0.900(8) 1.19(1)
7.20(3) 6.02(5)
23.3 (2) 21.1 (2) 一一一一一一
-125 - 126-
Outer oxide Mean
fi1m
"'620 一0.29 48.08
3.37(4)xI04
一 一1.82(3)x10叫 9.11(9)x102
一 一1.35(6)x106 1.46(7)x10件
4.98(2)x105 4.49(1)x10匂
7.0 (4)x10匂 1. 07 (l)x10匂
2.25(5)x105 3.27(5)x104
一 一1.33(5)x10匂 1.45(2)x103
Z.70(3)x102 3.85(3)X101
一 1.23(1)
24.6 (工) 5.40(4)
一 18.5 (1)
JAERI-M 91-010
Table 3 . 4 . 6 R e l a t i o n s h i p between i n i t i a l d i s s o l u t i o n r a t e a t inner s u r f a c e of h u l l and burnup
Sample Burnup (MWd/t)
D i s s o l u t i o n r a t e * (pm/min)
86B03 6,900
87C03 29,400
87H05 38,100
1.2
0.74
0.15
* Apparent dissolution rate for 5 min after the beginning of dissolution by Merervey's solution
Table 3.4.7 Radioactivity measurement on oxide film formed at the inner and outer surface of hull sample obtained from No.10 dissolution experiment Sample: 87H05, Burnup: 38,100 MWd/t, Cooling time: 5 years, Weight of hull: 0.412 g, Weight of hull specimen: 37.49 and 33.05 trig
Inner oxide film* Outer oxide film
(Bq/mg-hull) 6 Or. a uCo 1.09(3)x10^
106 R u 5.55(3)x103 3.4 (2)xl03
1 2 5Sb 4.03(3)xl02 l.ll(l)xl03
1 3 4Cs 5.9 (2)xl02 1.9 (S)xlO1
1 3 7Cs 1.81(3)xl03 3.70(l)xl01
iS^Eu 1.00(2)xl02 -
(Bq/mg-hull) U < 5 x 10" 5 < 5 x 1 0 - 5
Np < 5 x 10" 5 < 5 x 1 0 - 5
Pu 6.77(5)xl0-1 6.3 (l)xl0-1
Am 3.54(3)xl0-1 1.67(l)xl0-1
Cm 4.96(8)xl0_1 1.94(2)xl0-1
Pu (238/239+240) 3.5 3.5
* Pale brown transparent layer, which remained after main part of inner oxide film was dissolved, was measured.
- 127
)ERI --M 91--010
Tab1e 3.4.6 Re1ationship between initia1 disso1ution rate at inner surface of hu11 and burnup
Sample Burnup Dissolution rate* (Hl~d/t) (μm/min)
86B03 6，900 1.2
87C03 29，400 0.74
87H05 38，100 0.15
大 Apparentdisso1ution rate for 5 min after the beginning of disso1ution by Merervey's so1ution
Tab1e 3.4.7 Radioactivity measurement on oxide fi1m formed at the inner and outer surface of hu11 sample obtained from No.10 disso1ution experiment
Samp1e: 87H05， Burnup: 38，100 ~d/t ， Cooling time: 5 years， Height of hu11: 0.412 g， Ueight of hull specimen: 37.49 and 33.05 mg
Inner oxide fi1m* Outer oxide fi1m
(Bq/mg-hu11)
60Co 一 1.09(3)x102
106Ru 5.55(3)X103 3.4 (2)x103
125Sb 4.03(3)x102 1.11 (1)x103
13匂Cs 5.9 (2) x102 1.9 (5)x101
137CS 1.81(3)x103 3.70(1)X101
15匂Eu 1.00(2)x102 ー
(Bq/mg-hu11)
U < 5 x 10-5 < 5 x 10-5
Np < 5 x 10-5 < 5 x 10-5
PU 6.77 (5)x10-1 6.3 (1)x10-1
Am 3.54 (3)x10-1 1.67(1)x10-1
Cm 4.96(8)x10-1 1. 94 (2)x10-1
PU
(238/239+240) 3.5 3.5
公 Pa1ebrown transparent 1ayer， which remained after main part of inner oxide fi1m was disso1ved， was measured.
-127一
JAKRI- M 91-010
Table 3.4.8 Radioactivity of hull sample during wet analysis obtained from No. 1 dissolution experiment Sample: 86B03, Burnup: 6,900 MWd/t, Cooling time: 5 years, Weight of hull: 0.615 g
Hul l d i s s o l v e d s o l u t i o n N o . l No. 2 No. 3 No. 9 Oute r f i l m
Depth (pm) 0^6 6^12 12VL7 250^320 610^620
a - r a y e m i t t i n g n u c l i d e s
U (Bq/mg-hu l l ) l . O x l O - 3 - - - < 1 * 1 0 - 3
a - r a y e m i t t i n g n u c l i d e s
Np (Bq/mg-hu l l ) < l x l 0 - 3 - - - < l x l 0 - 3
a - r a y e m i t t i n g n u c l i d e s
Pu (Bq/mg-hul l ) 6 .7x10° 4 . 6 x l 0 - 1 3 . 1 X 1 0 - 3 3 . 7 x l 0 - 2 1.17X10 1
a - r a y e m i t t i n g n u c l i d e s
Am (Bq/mg-hu l l ) 1 .9x10° - - - 3 .70X10" 1
a - r a y e m i t t i n g n u c l i d e s
Cm (Bq/mg-hu l l ) l . O x l O " 3 - - - 4 . 0 x l 0 - 3
B-ray e m i t t i n g n u c l i d e s
9 0 S r (Bq/mg-hu l l ) 2 . 4 0 x l 0 5 2.03X10 4 8 . 7 3 x l 0 3 1 . 6 8 x l 0 2 6 . 7 x l 0 2 B-ray e m i t t i n g n u c l i d e s 1 4 7 P m ( B q / m g - h u l . l ) 2 . 0 x l O 5 1.28X10 4 9 . 0 0 x l 0 3 2 . 5 6 x l 0 2 6 . 2 x l 0 2
Y-ray e m i t t i n g n u c l i d e s
1"*'*Ce(Bq/mg-hull) 7 .80X10 4 7.4 x i o 3 2 .5 x i o 3 - 2 . 3 x l 0 2 Y-ray e m i t t i n g n u c l i d e s 1 5 1 * E u ( B q / m g - h u l l ) 2 . 5 8 x l 0 3 1 . 6 x l O z 7 .1 x i o 1 - -
- 128 -
JAER.I -M 9]-010
Tab1e 3.4.8 Radioactivity of hul1 samp1e during wet ana1ysis obtained from No. 1 disso1ution experiment
Samp1e: 86B01， Burnup: 6，900 MWd/t， Coo1ing time: 5 years， Weight of hu11: 0.615 g
Hu11 disso1ved so1ution No.1 No.2 No.3 No.9 Outer fi1m
←一一Depth (μm) 。'¥.6 6'¥.12 12"'17 250"'320 61U'u620
U (Bq!mg-hull) 1.0x10巴 3 ー ー ー <1x10-3
Np (Bq/mg-hull) <lx10-3 ー ー ー <1x10-3
0.-ray emitting PU (Bq!mg-hull) 6.7x100 4.6xlO-1 3.1x10-3 3.7x10-2 1.17x101
nuc1ides 必n (Bq/mg-hull) 1. 9x100
ー ー ー 3.70x10-1
Cm (Bq!mg-hull) 1.0x10-3 ー ー ー 4.0x10-3
自-ray 90Sr (Bq!mg-hu11) 2.40x105 2.03x10件 8.73x103 1.68x102 6.7x102
emitting nuc1ides 147pm(Bq!mg-hul.l) 2.0x105 1.28x10匂 9.00x1Q3 2.56xl02 6.2xl02
y-ray 144Ce{Bq!m呂田hull) 7.80xl04 7.4巧103 2.5 x 103 ー 2.3x102
emitting 1 54Eu(Bq/mg-hul1) 2.58xl03 nuc1ides 1.6xl02 7.1xl01 ー ー
- 128
Table 3.4.9 Radioactivity of hull sample during wet analysis obtained from No. 5 dissolution experiment Sample: 87C03, Burnup: 29,400 MWd/t, Cooling time: 5 years Weight of hull: 0.432 g
Hull dissolved solution 1 No. 1 No. 2 No. 3 No. 9 No. 10 Outer film
Depth (um) 0^3.7 3.7^5.4 5.4^6.8 189^241 241^385 617^620
a-ray emitting nuclides
U (Bq/mg-hull) 1.6 (2)xl0_z 4 (4)xl0-3 <1.6xl0-3 <3 x 10~3 <5 x io~ 5 5 (3)xl0-3
a-ray emitting nuclides
Np (Bq/mg-hull) 6 (2)xl0-3 <4 x K)-3 <5 x 10" 3 <2 x io~3 5 x 1 0 - 5 <2 x 10~ 3
a-ray emitting nuclides
Pu (Bq/mg-hull) 9.4 (l)xlO2 1.48(3)xl01 1.38(7)xl01 3.6 (l)xio0 6.1 (2)xlo-2 1.45(l)xl02 a-ray emitting nuclides
Am (Bq/mg-hull) 3.93(6)xl02 7.4 (2)xl0° 4.7 (l)xl0° 1.59(6)xl0° 2.69(5)xl0_1 2.60(2)xl01
a-ray emitting nuclides
Cm (Bq/mg-hull) 5.12(7)xl02 8.7 (2)xl0° 7.6 (l)xloO 1.83(3)xl0° 3.15(5)xl0-1 3.33(3)xl0!
B-ray emitting nuclides
9 0Sr (Bq/mg-hull) 2.2 (2)xl06 1.1 (l)xlO6 6.2 (6)xl05 7.0 (7)xl01( 6.9 (75X101 8.9 (9)xl02 B-ray emitting nuclides 1 1 , 7Pm (Bq/mg-hull) 2.2 (2)xl06 8.5 (9)xl05 1.6 (2)xl05 1.4 (l)*10u 1.3 (l)xlO2 3.9 (4)xl0'4
Y-ray emitting nuclides
lt,4Ce(Bq/mg-hull) 3.31(1)*105 1.24(4)xl05 2.64(l)xl0lt 2.8 (l)xlO3 2.8 (l)xlO1 4.2 (l)xiO3 Y-ray emitting nuclides 154Eu(Bq/mg-hull) 1.23(l)xl05 3.89(6)xl0it 6.38(9)xl03 7.7 (l)xlO2 7.1 (2)xl0° 2.21(6)xi03
Remark 1.23(4)xlOG = (1.23±0.04)xl05
Tab1e 3.4.9 Radioactivity of hu11 samp1e during wet ana1ysis obtained from No. 5 disso1ution experiment
Samp1e: 87C03. Burnup: 29.400 MWd/t， Coo1ing time: 5 years Weight of hu11: 0.432 g
HN也
Hu11 disso1ved solution No. 1 No. 2 No. 3 No. 9 No.10 Outer fi1m
Depth {μm) 0""3.7 3.7""5.4 5.4""6.8 189""241 241""385 617""620
U (Bq/mg-hull) 1. 6 (2) x10-2 4 (4)x10-3 く1.6xlO-3 <3 x 10-3 く5x 10-5 5 (3)x10-3
Np (Bq/mg-hull) 6 (2)x10-3 <4 x 10-3 <5 x 10-3 <2 x 10-3 5 x 10-5 <2 x 10-3
a.-ray emitting PU (Bq/mg-hull) 9.4 (1)x102 1.48(3)x101 1.38(7)401 3.6 (1)x100 6.1 (2)x10-2 1. 45 (1) x102
nuc1ides Am (Bq/mg-hull) 3.93(6)x102 7.4 (2)xl0o 4.7 (1)400 1.59(6)x100 2.69(5)x10-1 2.60(2)xl01
Cm (Bq/mg-hull) 5.12(7)x102 8.7 (2)xlOo 7.6 (1) x100 1.83(3)x100 3.15(5)x10-1 3.33(3)x101
s-ray 90Sr (Bq/mg-hu11) 2.2 (2)x100 1.1 (1) x100 6.2 (6)x105 7.0 (7)x104 6.9 (7)x101 8.9 (9)x102
emitting nuc1ides l勾7pm(Bq/mg-hull) 2.2 (2)xIOO 8.5 (9)x105 1.6 (2)X105 1.4 (1)x104 1.3 (1)x102 3.9 (4)XIO"
Y-ray 144Ce(Bq/mg-hu11) 3.31(1)χ105 1.24(4)x105 2.64(1)xlO件 2.8 (1)xl03 2.8 (1)x101 4.2 (1)X103
emitting nuclides 15匂Eu(Bq/mg-hul1) 1. 23 (1) x105 3.89(6)x10斗 6.38(9)x103 7.7 (1)xl02 7.1 (2)x100 2.21(6)XI03
一一 一 I ー ー一一一一一ー一
RemaLk 1.23(4)x10s (1.23~0.04)x105
」〉】山元一
iF-'，z ]
o -ーコ
Table 3.4.10 Amount of tritium in the hull determined by dry and wet analysis Cooling time: 5 years
Experiment No. Pre-test No. 1 No. 2 No. 3 |
No. 4 j No. 5 |
No. 6 No. 7 J No. 8 No. 9 No.10
Sample No. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 i 87C03 87C04 i
S7C07 | 87C08 87H01 87H05
Burnup (MWd/t) 8,300 6,900 15,300 21,200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100
3H(Bq/g-hull) Dry analysis
Wet analysis
3.41(1)*106
3.14(1)*106
1.67(1)*107 2.24(l)xl07 1.12(1)*107 3.19(l)xl07* 2.66(l)xio7* 5.03(I)xl07
3.40(l)xl07 3.59(l)xl07 3.81(l)xl07 7
3.50(1)*10/ 3.77U)xl07
3.37(l)xl07
* Duplicate dry analysis Remark 3.41(1)*106 = (3-41.* 0.01)xlofa
Amount of tritium in the hull determined by dry and wet analysis Table 3.4.10
」〉何万[
玄
坦
No.10
87H05
38，100
871101
No. 9
5 years Cooling time:
Samp1e No.
surnup (附dlt)
3H(Bq/g-hull)
Dry analysis
同
ω。|
c-c
3.14(1)x10&
* Remark
Dup1icate dry ana1ysis 3.41(1)"106 (3.41'O.01)010b
Wet analysis
I
B i
10" m
Total a-ray activity :
Pu, Am, Cm (Bq/cm2
a 10'
I
10' _i i I i i _i i i I i 11 i
10J 10'
Burnup {MWd/t:
10
Fig. 3.4.1 Total a activity of hull at the inner and outer surface after dissolution in 3 M HNO3
5.0x10 Total a - ray activity :
Pu, Am, Cm (Bq/cm2)
1.0x10
0.5x10
2 3 4 5
Washing times
Fig. 3.4.2 Variation of total a activity of hull by the repeated washing with nitric acid Washing condition: 3M HN0 3 > 80°C, 2 h (6 and 7th washing by 14 M HNO3) Sample: 87C01, Burnup: 29,000 MWd/t, Cooling time: 5 years
Totolαーroyoctivity Pu， Am， Cm (Bq/cm2) 5.0xld Totolα-roy octivity:
Pu， Am， Cm ( Bq/cm2)
104
」〉ロ万一
'ζ220
1.0xld
05x1OB
(一一コZ
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一口』DLF
九ご一三』UE
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-• Inner surface
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占102
0 -o t-
lHω同
1
7 6 5 4 3 2
Woshing times
Variation of total αactivity of hull by the repeated washing with nitric acid Washing condition: 3M HN03' 80oC， 2 h (6 and 7th washing by 14 M HN03) Sample: 87C01， Burnup: 29，000 MWd/t， Cooling time: 5 years
Fig. 3.4.2 10
5
τotal u activity of hull at the inner and outer surface after dissolution in 3 M HN03
104
(MWd/t) Burnup
-a nu
-
-nu
-
Fig. 3.4.1
esi
Act
ivity
(B
q/m
g hu
ll
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4.3
r surfoc
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Outer surface 400 200 O
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Outer surface 400
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O Inner surface
(μm)
Distribution of radionuclides in hull obtained from No.5 dissolution experiment Sample: 87C03， Burnup: 29，400 MWd/t， Cooling time: 5 years
Depth
Fig. 3.4.4
{μm}
Distribution of radionuclides in hull obtained from No. 1 dissolution experiment Sample: 86B03， Burnup: 6，900 MWd/t， Cooling time: 5 years
Depth
Fig. 3.4.3
107
Inner surface Depth (fim]
600 Outer surface
Fig. 3.4.5 Distribution of radionuclides in hull obtained from No. 10 dissolution experiment Sample: 87H05, burnup: 38,100 MWd/t cooling time: 5 years
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{μm)
Distribution of radionuc1ides in hu11 obtained from No. 10 disso1ution experiment Sample: 87H05， burnup: 38，100 MWd/t cooling time: 5 years
Oepth
Fig. 3.4.5
JAERI-M 91- 010
3.7 3.7~5.4 5.4 ~ 8.8 8.8~10.0 Depth from inner surface (jam)
Fig. 3.4.6 Distribution of fission products in hull from the inner surface determined by stepwise dissolution Sample: 87C03, burnup: 29,400 MWd/t, cooling time: 5 years
- 134 -
jERI ~- M 91010
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Depth from inner 5urfoceμm)
Fig. 3.4.6 Distribution of fission products in hull from the inner surface determined by stepwise dissolution S剖.ple:87C03， burnup: 29，400 MWd/t， cooling time: 5 years
-134一
JAERI-M 91-010
0.03 10000 20000 30000 40000 Burnup (MWd/t)
100 -
> o
1000. 20000 30000 40000 Burnup (MWd/t)
Fig. 3.4.7 Relationship between activity ratio in hull and burnup Activity ratio: Activity in hull/Activity in pellet + hull
10000 20000 30000 40000 Burnup (MWd/t)
Fig. 3.4.8 Relationship between amount of tritium in hull and burnup •: dry analysis by heating, O: wet analysis by dissolution
- 135 -
jAERI-M 91-010
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Burnup (MWdl t ) Burnup (MWd/t)
Fig. 3.4.7 Relationship between activity ratio in hull and burnup Activity ratio: Activity in hull/Activity in pellet + hull
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Fig. 3.4.8 Relationship between amount of tritium in hull and burnup
.: dry analysis by heating， 0: wet analysis by dissolution
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JAERI-M 91-010
Fig. 3.4.9 Distribution of hydride a t the cross-sect ion of hul l Sample: 87C04, burnup: 32,100 MWd/t (a) Hydride, (b) Metallographic observations of etched hul l
- 136 -
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jERI← M 91-010
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(b)
Fig. 3.4.9 Distribution of hydride at the cross-section of hull Sample: 87C04. burnup: 32.100 ~仰d/t(a) Hydride. (b) Metallographic observations of etched hull
-136-
JAKRl-M 91-010
outer surface
(a) Outer surface
100pm 300um (b) Inner surface
Fig. 3.4.10 Oxide film formed at outer(a) and inner(b) surface of hull Sample: 87C04, burnup: 32,100 MWd/t
- 137 -
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100υm
JER!-!¥1 91--010
outer surface
(a) Outer surface
(b) Inner surface
」一ー-J
300μm
Fig. 3.4.10 Oxide film formed at outer(a) and inner(b) surface of hul1 Samp1e: 87C04， burnup: 32.100 MWd/t
-137 -
JAER1-M 91-010
3.5 Tt-yfix
Xmmmk^&tf&t ~> 7J"*+©3H, 8EKr&Q*I29I©Sfe#Hiffl>J;£f&f:& Table 3.5.1 Kl^-fo ttz, m®>mMW^Wi-Z>*-7X**<03H, 8 5 Kr&O t l 2 9 I©fg«B£Fig. 3.5.1~Fig. 3.5.3 KTJkltzo m+oOf i , *ffliJlfi. * H « , ORIGN2 ICfcSfHUI&Tirf,,
(1) M ) f ^ i Fig. 3.5.1 ©ISSI^B, W$JBI$fc*7#x4n: :&WS;K5 MJ**.M*, 3lS»J&Jgfa
7,O00~39,000MWd/t®«*4K:>KfL, ftWfl®#J 1 %-?&£ - ttfhfrho (2) 0 U 7 > y
Fig. 3.5.2 © ^ £ £ " 0 , «i|4^)SPfl$fc^7 3!f^i4'&»:ffl§it* 8 5Kr«, *99« !S«g i^C JtSBL-CV^SCi*>bA'5o fc*£l, Table 3.5.1 © M Kr©^Wfi«i, Table 3.2.1 ~ Table 3.2.11 RL^tWefficfcO^Fffifc-t'**,, £* .« , 8 S Kr^^2®.# |g^ib- f7 t -? ' f h^#t i "
fc i <7»£ L f c ^ i R O 1 ? ^ c i m # K S # ^ i £ & 7 T o T # f t f c l ^ f t » £ & Table 3.5.2S O*Table 3.5.3f-^-to ^- rh©«! l t t lSO«^-Ct^^fc( ia ib^ . ! i^ iaf iS ;*^L, 8 5Kr(i, * 'J •/ h y | ^&#©fc# 5 % £ £ » * : „
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*[£££Table 3.5.4 fc^-fo * © £ & , jgSf&tfRlSff-f S a S * £ ^ t f m i f t R : * 5 l < - t , K103*Dn &.%>£, N0 2 ©*-??$££)£•£ 5 S r j q ^ - t , * ibK: 1 / 2 ~ 1 / 3 f f i S * © 3 - > ^
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^A«*ffifflLfc*7@W«IO»)IPtt|ftK:*5H-««S*<»:JtlS:*WLfco * © I S * * Table 3.5.5 Ki^-to ^** 4 >b, O ' J y i ' l C t f L f c ^ l i , £*©*«/3 &T** 9, ^ ' J x i / x K
- 138 -
jAERI-M 91-010
3.5 オフガス
本溶解試験におけるオフガス中の3H，8;Xr及び 1291の放射能測定結果を Table3.5.1に示す。
また，実測燃焼度に対するオフガス中の3H，85Kr及び 1291の実測値を Fig.3.5.1-Fig. 3.5.3
に示 Lた。図中のOは，実測値，実線は. ORIGN2による計算値を示す。
(1) トリチウム
Fig. 3.5.1の結果から，燃料溶解時にオフガス中に放出されるトリチウムは，実測燃焼度約
7，∞0-39，OOOMWd/tの燃料に対 L.計算値の約 1%であることがわかる。
(2) クリプトン
Fig.3.5.2の結果から，燃料溶解時にオフガス中に放出される 85Krは，実視tl燃焼度と共に
増加していることがわかる。ただ L.Table 3.5.1の邸'Krの実測値は， Table 3.2.1-Table
3.2.111こ示す測定値より若干低めである。これは 85Krを第 2吸着器からゼオライトを含む
ガラス管に移す(液体窒素温度で捕集)際に多少鎮失したためである。ガスクロマトグラフ法
により測定した全量及びさらに同位体質量分析法を行って求めた同位体組成を Table3.5.2及
びTable3.5.31こ示す。いずれの燃焼度の場合でも天然には見られない組成を示し 8SKrは，
クリプトン同位体のほぼ 5%を占めた。
(3) ヨウ素
オフガス中の 1291の定量値は， Fig.3.5.3のように多少のばらつきはあるが，実視j燃焼度に
対しでほぼ比例して増大する。ヨウ素は，燃料溶解に際し，次のような挙動を示すと考えられ
る。
① 気体(オフガス)として放出
② 溶解液中に残存
③ 溶解装置及び装置配管等への付着
④ 不溶性残遊中に残存
⑤ その他
①については，燃料溶解時には，ヨウ素の大部分は，オフガスとして放出することがこれ
までの本試験研究でも確認されている。
②については，残存ヨウ素分の有無を調べるため，各溶解液から N02による 1刊の追い出
し試験を行った。特に，第7回試験以降では，NU2吹き込み後，キャリアーと LてKI03を加
えて追い出される量も区別して測定を行った。追い出し操作による溶解液中の残存ヨウ素の定
量結果をTable3.5.4に示す。その結果，溶解液中に残存するヨウ素を追い出す操作において，
K103を加えると，N02 のみで放出させる量に加えて，さらに 1/2~1/3相当量のヨウ素
が放出されることがわかった。
③については，試験装置系内の気密保持用に使用したOリング(ネオプレン)及びグリス
レス真空コック(バイトン)等のゴム類への吸着が考えられる。そこで，第8回及び第9回溶
解試験において，これらゴム類を使用せず，すべてSPC仕様のガラス配管を使用することで，
ゴム類を使用した第 7回以前の溶解試験における結果と比較検討した。その結果を Table
3.5.5に示す。結果から， 0リング等に付着Lた1291は，全量の約3%であり， グリスレス真
-138ー
JAKR1-M 91-010
» 7 | i ]JJie#*t»-e»« L fclW ( . K t t t t f : 87C07) C « t h l 2 9 I O a l S f i ^ 100% £ L X ,
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f c ^ i f t j ^ - f S i , fflfla^li, £ a fJf tKtcflL, ^ 1 - 2 % £ j t ^ ^ i i £„
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t i-MZhZ>» ml*M^tc3imn'£fr!h, -o>\H, Pdhli, 90TC UX±o 3 M « S M + f
(4) Jr-bS y
!£-& Table 3.5.2 #U< Table 3.5.6 K>:;1-„ l ' f ^ « i f f i | f f l i g ^ f t £&£(£-& ft £ & [ # £
- 139 -
J ERI-M 91 ~OlO
'~:l ゾ?の部分に)fJ l 、たノ t イトンにJtべてガフスポ~ . 11-- -;' =.1 イント抜fr在日に片jl、たOリンゲの
Jjがヨウ素付荷量が多かったH これは.常にキャ 1)ヲヘーガスであるヘリウムの流れている真空
こl，-， ワの，::..イトンの炎I酎には， ヨウ .MがH1itにくいことによるものか， ネオソレンと"イト
ンの材質の違いによるゴウ誕の付着鼠の}f~によるものか現状では，判断できな L ・o
第 71il1溶解試験で溶解 Lた試料(占I:HIs:り:87C07)に対する 1291のJt算値を 100%とLて，
実iKljされた 129{の割合をもとめてみると. I持角平時に'，({体と Lて放Hlされるもの 95.5.9-o(その
内，銀フ fルヲーに 95%.TEDAフ fルターに0.5%)，溶解液から追い出 L操作により欣Hl
されるもの0.4%.0リング与へ付着分が2.5%となる。従って，計算値を 100%と L. ヨウ
ぷが全て燃料中にff:有:Lており，また追い出 L操作により溶解液中にさらに残存するヨウ素は
tn 、と i反定すると，不明のヨウ素ーは，全ヨウ素盈に対 L，約 1~2%と推定される。
④につL、て. ヨウ素は， ヨウ素化合物Pdb及びAgIと Lて不溶性残績に含まれるであろう
と子測される。 131{:を用いた実験結果から， この内. Pd12は.90 "c以上の 3M硝酸溶液中で
分解，または溶解することは確認 Lたが. Aglの挙動については， さらに研究する。
w キセノン
燃料溶解中にオフガスへの放出されるキセノンはすべて安定元素であり，そのE言及びI訓主体
組fえは， クリフトンと同様にガスケロマトグラフー阿f立体質1量分析拡ーにより測定 Lたのその結
果を Table3.5.2及びTable3.5.6にぷすυ いずれの燃焼度の場合でも天然とは奥なる組成を
ぷ L. また. クリゾトンに比べて 10倍以 Lの世が政出されることがわかったの
-139一
JAER1-M 91 (110
Table 3 . 5 . 1 D i s t r i b u t i o n of 3 H, 8 5 K r and 1 2 9 1 a c t i v i t y in Cooling t ime: 5 yea r s
Experiment No. N o . 1 N o . 2 N o . 3 N o . 4 N o . 5 N o . 6
S a m p l e N o . 8 6 B 0 3 8 6 G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0
B u r n u p (Mttfd/t) 6 , 9 0 0 1 5 , 3 0 0 2 1 , 2 0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4 0 0 3 2 , 1 0
I n i t i a l U CU a](«) 2 . 7 6 7 3 . 3 3 6 3 . 0 3 7 3 . 2 2 1 2 . 0 9 4 2 . 0 2 :
Activity
H - 3 9.99(1)X10 3 3.86(1)X10 4 3.49(1)X10 4 2.33(1)X10 4 * o t Kl)X10 4 3.75(0X1
Kr- 85 <1.6 XIO 3 1.43(1)X109 1.17(2)X10 8 1.24(2)X10S 2.26(2)X108 2.22(3)X1
1-129 Ag f i l t e r 1.69(2)X10 a 4.77(3)X10 a N. D. 4 .4KOX10 2 l .04(l)X10 3 1.11(0X1
TEDA f i l t e r 1.87 X10' 2.10(0X10' 5.6 (2)X10 a 4.47(I)X10' 2.47(0X10' 1.46(0X1 Condensed N . D. * a 5.54 X10'
solution" 1
Dissolved solution
N02 6.7 ( l )X10 a 1.9 (1)X10B 4.9 ( l )X10 a 4.6 ( l )X10 a 1.8 (l)X10 f l 1.09(1)X1
KI03
* 1 From No. 3 experiment, only reflux condenser »as installed * 2 N. D. .'less than detection limit
OtC\, \
Experiment No.
S a m p I e N 0
Burnup (MWd/t)
1 ni ti al U [U圃](g)
Activity H -3
Kr-85
1 -129 Ag filter
N 0
86B03
J^El~l-- M 91 1110
Table 3.5.1 Distribution of 3H， 85Kr and 1291 activity in Cooling time: 5 years
No. 2No. 3 No 4 No. 5 No. 6
86G05 86G03 86G07 87C03 87CO
6.900 15.300 21. 200 14.600 29，400 32.10
2. 767 3. 336 3. 037 3. 221 2. 094 2. 0 2 ~
9.99(l)XI03 3.86(I)X 104 3.49(1) X 104 2.33(I)X 104 ~ "S(l)XI04 3.75(I)XI
<1.6 X 103 1.43(l)X 108 1.17(2)X 108 1.24(2)XI08 2.26(2)X 108 2.22(3)X J
1.69(2)X 102 4. 77(3)X 102 N. D. 4.41(I)XI02 1.04(l)XI03 1.11(I)Xl
TEDA f i 1 ter 1. 87 X 101 2.10(I)X 101 5.6 (2)X102 4.47(I)X 101 2.47(J)XIOI l. 46(I)X 1
Condensed N. D. '2 5.54 XIOl solution"1
Dissolved solution
N02 6.7 (l)X 10由 1.9 (l)X 10日 4.9 (I)XI0圃 4.6 (l)X 10骨 1. 8 (I)X lQll 1.09(!)X 1
KI03
* 1 From No. 3 experiment， only reflux condenser was installed *2 N. D. :less than detection limit
SKτィ
JAERI-M 91 010
i s t r ibu t ion of 3H, 8 5 Kr and 1 2 9 I ac t iv i ty in off-gas(Bq/g-U 0) ooling time: 5 years
3 N o . 4 N o . 5 N o . 6 N o . 7 N o . 8 N o . 9 N o . 10 6G03 8 6G0 7 87C03 8 7 C 0 4 87C 07 8 7 C 0 8 8 7 H 0 1 8 7 H 0 5 . 2 0 0 14, 600 29, 400 32, 100 33, 6 00 3 4, l 0 0 38, 700 38, 100 0 3 7 3.22 1 2. 094 2. 029 1.9 42 2. 1 53 2.059 1.9 58
l( l)X10 4 2.33(0X10' ' * °S(DX10 4 3.75(1)X10 4 5.19(1)X10 4 1.28(1)X104 8.9 (1)X10 4 7.6 (1)X10 4
(2)X10 8 1.24(2)X108 2.26(2)X10 8 2.22(3)X10 9 2.26(3)X10 8 2.67(2)X10 8 2.65(2)X10 8 2.54(2)X10 3
. D. 4 .4KOX10 2 1.04(1)X103 1.1KOX10 3 1.12(1)X10 3 1.10(1)X103 1.36(l)X10 3 1.25(1)X103
(2)X10 a 4 .47(0X10' 2.47(0X10' 1.46(0X10' 5.7 (1)X10 B 6.9 ( l )X10 a 3.6 ( l )X10 a 3.8 (1)X10 9
(OX10 a 4.6 ( l )X10 a 1.8 ( l)X10 a 1.09(0X10' 2.1 ( l )X10 a 3.7 ( l )X10 a 3.9 (1)X10 8 6.0 (1)X1C
2.1 ( l )X10 a 1.9 ( l )X10 a 2.0 ( l )X10 a 2.0 (OX1C
installed
5tCTI0\v\ L
fo 141 ~ 142
JERI ← M 91010
)Istribution of 3H， B5Kr and 129r activity in off-gas(Bq/g-UO) 。olingtime: 5 years
3 N 0 4 N 0 5 N 0 6 N 0 7 N 0 8 N 0 9 N 0 1 0
6G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87HOl 87H05
• 200 14， 600 28，400 32，100 33， 600 34，100 38，700 38， 100
037 3. 221 2. 0 9 4 2. 02 9 1. 842 2. 1 53 2. 058 1. 958
I(I)X 104 2.33(l)X 104 A 刊 (l)XI04 3.75(I)XI04 5.19(!)XI04 1.28(I)X 104 8.9 (!) X 104 7.6 (1) X 104
(2) X 108 I.Z4(Z)XI08 2.26(2)XI08 2.22(3)X 108 2.26(3)X 108 2.67(2)X 108 2.65(2)X108 2.54(2)X 109
D. 4.41(l)XI02 1. 040)X 103 1.1l(I)X 103 1. 12(I)X 103 1. 1O( 1) X 103 1. 36([ ) X 103 1.25(l)XI03
(2)XI02 4.47(!)XI0' 2.47(I)X10' 1.46(I)X 10' 5.7 (I)XI0日 6.9 (J)XlO由 3.6 C!)X 10司 3.8 (l)X 10日
(!)X100 4.6 C!)X10日1.8 (I)X 10日1.09(I)X10' 2.1 (l)X 10日 3.7(l)X10由 3.9(I)X100 6.0 (l)XIO由
2.1 (I)XI0日1.9(l)X 10也 2.0(l)X 10日 2.0(l)XIO由
i nsta Iled
5f:Cl¥O¥¥L
!秒間-142一
JAKKI- M 91-010
Table 3 . 5 . 2 Amounts of t o t a l krypton and xenon i n o f f -gas (mg/g-Uo)
Experiment No. 3 and Sample No. 86C03
No. 4 86G07
No. 5 87C03
No. 6 87C04
No. 7 87C07
No. 8 87C08
No. 9 87H01
Measured burn-up (MWd/t) 21,200 14,600 29,400 32,100 33.600 34,100 38.700
Initial U [Ua](g) 3.037 3.221 2.094 2.029 1.942 2.153 2.059
0.25 0.38 0.20 0.21 0.28
0.14 0.14 0.15 0.17 0.22
1.5 4.1 4.5 2.3 4.2
Kr © • ' 0.11 0.08
Kr © ' 2 0.051 0.05
Xe"1 2.5 1.3
Xe/Kr (Xe/Kr®) 23 16 6 11 23 11 15
*1 Amount of Kr ® and Xe were determined on the separated sample from the 2nd absorber by gas chromatography
*2 Amount of Kr © was calculated by 8 s Kr act ivi ty and isotopic composition of Kr isotopes
- 143 -
J八 EI~I- ¥-1 91--010
Table 3.5.2 Amounts of total krypton and xenon in off-gas (mg/g-Uo)
Experiment No. 3 No. 4 No. 5 No. e No. 7 No. 8 No. 9 and Sa皿pJeNo. B6G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87COB B7HOl
Measured burn-up (附d/t) 21.200 14.600 29.400 32.100 33.600 34.100 38.700
1 n i t ia 1 U [U自](g) 3.037 3.221 2.094 2.029 1.942 2.153 2.059
Kr ①・1 0.11 0.08 0.25 0.3B 0.20 0.21 0.28
Kr ②・2 0.051 0.05 0.14 0.14 0.15 0.17 0.22
Xe.' 2.5 1.3 1.5 4.1 4.5 2.3 4.2
Xe/Kr (Xe/Kr①) 23 16 6 11 23 11 15
:i:l A皿ount口fKr① and Xe were determined on the separated sa田plefroll the 2nd absorber by gas chr白血atographY
*2 A!l1ount of Kr② was calculated by 85Kr activity and isotopic com-position of Kr isotopes
一143--
Table 3 .5 .3 I s o t o p i c composi t ion of k ryp ton i n o f f -ga s (atom%)
Cooling t i m e : 5 y e a r s
Experiment and NO. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10 Natural Sample No. 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05 abundance
Burnup (MWd/t) 15,300 21,200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100
Isotopic composition Kr - 78
Kr - 80
Kr - 81
Kr - 82
Kr - 83 9(5)
Kr - 84 28(9)
Kr - 85 N.D.'
Kr - 86 61(8)
0.09(2)
9(5) 16(1) 13.3 (4)
29(6) 31(6) 31.4 (4)
N.D. 5.3(4) 5.3 (3)
62(7) 48(7) 49.2 (4)
0.04(1) 0.14(2) 0.77(1)
13.0 (2) 12.5 (5) 12.4 (2)
31.6 (2) 32.8 (4) 32.4 (3)
5.3 (5) 5.2 (2) 4.9 (1)
49.6 (1) 48.2 (5) 49.6 (3)
0.35
2.25
0.16(3) 0.01(2) -
0.37(5) 0.33(3) 11.6
12.0 (2) 13.8 (7) 11.5
32.2 (3) 33.1 (1) 57.0
4.1 (2) 5.6 (5) -
51.1 (4) 44.4 (9) 17.3
* N . D-'less than detection limit
Isotopic composition of krypton in off-gas (atom%)
Cooling time: 5 years
Table 3.5.3
Natural abundance
No. 10 87H05
No. 9 87HOI
No. 8 87C08
No. 7
87C07 No. 6 87C04
No. 5 87C03
No. 4 86G07
No. 3 86G03
NO. 2 86G05
Experiment and Sample No‘
Burnup OllYd/t)
」〉
E217ム由
}C-c
38.100
Isotopic co田position
Kr -78
38.700 34.100 33.600 32.100 29.400 14.600 21.200 15.300
0.35
1HAE-
2.25 Kr -80
0.01(2) 0.16(3) Kr -81
11.6 0.33(3) 0.37(5) 0.77(1) 0.14(2) 0.04(1) 0.09(2) Kr -82
11.5 13.8 (7) 12.0 (2) 12.4 (2) 12.5 (5) 13.0 (2) 13.3 (4) 16(1) 9(5) 9(5) Kr -83
57.0 33.1 (1) 32.2 (3) 32.4 (3) 32.8 (4) 31. 6 (2) 3U (4) 31(6) 29(6) 28(9) Kr -84
5.6 (5) 4.1 (2) 4.9 (I) 5.2 (2) 5.3 (5) 5.3 (3) 5.3(4) N.D. N. D. • Kr -85
17.3
*
44.4 (9) 51. 1 (4) 49.6 (3) 48.2 (5) 49.6 (1) 49.2 (4) 48(7) 62(7)
N. D: less than detection 1 imit
61(8) Kr -86
JAKRI- M 91-010
Table 3 .5 .4 Amounts of 1-129 in o f f -gas and d i s s o l v e d s o l u t i o n Cooling t ime : 5 yea r s
Experiaent No. N o . 7 N o . 8 N o . 9 No. 10
Sample No. 8 7 C 0 7 8 7 C 0 8 8 7 H 0 1 8 7 H 0 5
Burnup (MIYd/O 3 3 6 0 0 3 4 1 0 0 3 8 7 0 0 3 8 1 0 0
Initial U CUa] («) 1 . 9 4 2 2 . 1 5 3 2 . 0 5 9 1. 9 5 8
Anount of , 2 9 I Bq/g-Ua % Bq/g-Ua % Bq/g-Ua % Bq/g-Ua % in off-gas
®Ag f i l t e r 1120 99.1 1100 98.8 1360 99.3 1250 99.1
©TEDA f i l t e r 5.7 0.5 6.9 0.7 3.6 0.3 3.8 0.3
total ( © + © ) 1125.7 99.6 1106.9 99.4 1363.6 99.6 1253.8 99.4
in dissolved solution
®N02 blowing - 1 2.1 0.2 3.7 0.4 3.9 0.26 6.0 0.45
©KI03 addition
+ N02 blowing '= 2.1 0.2 1.9 0.2 2.0 0.14 2.0 0.15
total ( ® + © ) 4.2 0.4 5.6 0.6 5.9 0.4 8.0 0.6
Total(® + © + © + @ ) U29.9 100 1112.5 100 1369.5 100 1261.8 100
0RIGEN2 calculation 1187 - 1213 - 1353 - 1332 * 1:Na containing 10% N02 was blo»n in dissolved solution at aore than 90"C for 1 h *2:Addi t ion of 1.0 me K103, blowing of N2 for 30 11 in dissolved solution at nore than 90 "C, and blowing of Na containing 10% N0a for 1 h
Table 3 . 5 , 5 A c t i v i t y of i o d i n e adsorbed on rubber m a t e r i a l s Cooling t i m e : 5 y e a r s
Experiaent No. No. 5 No. 6 No. 7 No. 8
Saaple No. 87C03 87C04 87C07 87C08
Burnup (H»d/t) 29,400 32.100 33,600 34, 100
I n i t i a l UCU,](g) 2.094 2.029 1.942 2. 153
A c t i v i t y , ' 2 a 1 ( B q / g U 8 )
0 - r i n g , Neoprene 0 . 3 0 . 3 2 7 . 3 3 2 . 9
P a c k i n g , V i ton 2 . 3 6 . 2 2 . 1 1.9
- 145 -
JAERl干 M 91--010
Table 3.5.4 Amounts of 1-129 in off-gas and dissolved solution
Cooling time: 5 years
Exper illent No. N 0 . 7 N 0 8 N 0 • g N o. 10
Sample No. 87C07 87C08 87HOl 87H05
Burnup (MWd/t) 33600 34100 38700 38100
Initial U [U由J(t) 1. 942 2. 153 2. 059 1. 958
Amount of 1291 Bq/g-Us % Bq/g-U圃 % Bq/g-Ua % Bq/g-Ue % in off-gas
①Ag fi lter 1120 99.1 1100 98.8 1360 99.3 1250 99.1
②TEDA fi 1ter 5.7 0.5 6.9 0.7 3.6 0.3 3.8 0.3
total (①+②) 1125.7 99.6 1106.9 99.4 1363.6 99.6 1253.8 99.4
in dissolved solution ③N02 blo¥ling'l 2.1 0.2 3.7 0.4 3.9 0.26 6.0 0.45
⑥KI03 addition +N02 blowing・2 2.1 0.2 1.9 0.2 2.0 0.14 2.0 0.15
total (③+@) 4.2 0.4 5.6 0.6 5.9 0.4 8.0 0.6
Tota J(①+②+③+@) 1129.9 100 1112.5 100 1369.5 100 1261. 8 100
ORIGEN2 calculation 1187 1213 1353 1332
* 1 :N2 containing 10% N02 was blown in dissolved solution at圃orethan 90・'C fQr 1 n * 2 : hdd i ti on of 1. 0 mg K I 03・blowingof N2 for 30 m in dissolved solution at目。retnan 90 'C， and blowing of 112 containing 10% N02 for 1 h
Table 3.5.5 Activity of iodine adsorbed on rubber materials
Cooling time: 5 years
Exper i・en t No. No. 5 No. 6 No. 7 N白. 8
Sa ・ple No. 87C03 87C04 B7C07 87C08
Burnup (MWd/t) 29.400 32.100 33.600 34.100
Initial U(Uo](g} 2.094 2.029 1.942 2.153
Activity. 1291(Bq/gUs)
O-r ing， Neoprene 0.3 0.3 27.3 32.9
Packing， Vit白n 2.3 6.2 2.1 1.9
145ー
Table 3 . 5 . 6 I s o t o p i c composi t ion of xenon in o f f - g a s (atom/)
Cooling t ime: 5 yea r s
Experiment No. No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10
Sample No. 86G05 86C03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05
Burnup(M»d/t) 15,300 21,200 14.600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100
Isotopic composition Xe - 124
Xe - 126
Xe - 128
Xe - 129
Xe - 130
Xe - 131 9(1) 8.8(4)
Xe - 132 19(0 20 (1)
Xe - 134 30(1) 30 (1)
Xe - 136 43(1) 42 (1)
Natural abundance
0.02(1) 0.01(1) 0.02(1) 0.01(5) <0.01 <0.01
0.10(2) 0.35(1) 0.55(2) 0.37(2) 0.34(2) 0.09(2)
9(2) 9.1 (1) 9.1 (1) 9.0 (1) 9.4 (4) 8.6 (3) 8.2 (2)
18(2) 21.6 (1) 21.6 (2) 21.4 (1) 23.2 (6) 22.3 (2) 22.3 (1)
29(1) 28.4 (1) 28.4 (2) 28.2 (1) 30.5 (4) 28.4 (2) 28.5 (2)
44(2) 40.8 (1) 40.6 (1) 40.8 (1) 36.3 (2) 41.0 (2) 41.0 (3)
0.10
0.09
1.91
26.4
4.1
21.2
26.9
10.4
8.9
0 .02(1) = 0 .02±0.01
Isotopic composition of xenon in off-gas (atom%)
Coo1ing time: 5 years
Tab1e 3.5.6
No. 10 No. 9 No. 8 No. 7 No. 6 110. 5 No. 4 No. 3 No. 2 Exper i ment No. Natural abundance 87H05 87HOl 87C08 87C07 B7C04 87C03 86G07 86G03 1l6G05 Sample 110.
』〉戸山吉玄
220
38.100
Isotopic composition Xe -124
38.700 34.100 33.600 32.IOG 29.400 14.600 21. 200 15.300 Burnup(附d/t)
0.10
0.09 Xe -126 -HAHml
1. 91 <0.01 <0.01 0.01(5) 0.02(1) 0.01(1) 0.02(1) Xe -128
26.4 Xe -129
4.1 0.09(2) 0.34(2) 0.37(2) 0.55(2) 0.35(1) 0.10(2) Xe -130
21.2 8.2 (2) 8.6 (3) 9.4 (4) 9.0 (1) 9.1 (1) 9.1 (1) 9(2) 8.8(4) 9(1) Xe -131
26.9 22.3 (1) 22.3 (2) 23.2 (6) 21.4 (1) 21.6 (2) 21.6(1) 18(2) 20 (1) 19(1) Xe -132
10.4 28.5 (2) 28.4 (2) 30.5 (4) 28.2 (1) 28.4 (2) 28.4 (1) 29( I) 30 (1) 30(1) Xe -134
8.9
0.02(1) = 0.02tO.Ol
41.0 (3) 41.0 (2) 36.9 (2) 40.8 (1) 40.6 (1) 40.8 (1) 44(2) 42 (1) 43(1) Xe -136
00
H measured in off-gas (Bq/g-U0)
c l-i o c •a o
3 c (tl
s (D (D B
I O c
o l-h r t
rr H-
I a
i w CO
ft) 3
H in fuel (Bq/g-Uo) °-,
司
H∞-u-u-H 3H meosured in off -gos (Bq/g-Uo) ><
一一ー占〈コ
」hJF}山}山一
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l
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NH
一O可fuel (Bq/g-Uo) nH
l
Hn ，a
O
H
一O晶
。
同
門
吋
H円一仲民同国
HUO同同
1∞印印釦ロ円凶
xlO T" T
o E
o Measured — Calculated
Burnup (MWd/t ) xlO
Fig. 3.5.2 Relation between amount of 8 5Kr in off-gas and burnup
1500
o 1000 i
_ 500
J
1 1—
o Measured — Calculated
1 2 3
Burnup (MWd/t) \ . 0 4
>
CO
Fig. 3.5.3 Relation between amount of 1 2 9 I in off-gas and burnup
1500 3
xl08
』〉開閉山【|玄
2120
Measured
- Calculated
。
~ 1000
CI' 、、-0" Eロ
500
-cn ... F
』
o
-E20εd
Meosured
- Calculoted
O
O O
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t
{03
・0¥
『∞
』
tz曲目
』
o
』
C
コOEd
ー広∞l
4 • xto"
3 2 a-y nu -A
n『3 2
(MWd/t)
Relation between amount of 1291
in off-gas and burnup
Burnup
Fig. 3.5.3
(MWd /t)
Relation between amount of 85Kr in off-gas and burnup
Burnup
Fig. 3.5.2
JAliRI- M 91 -010
3.6 % m *
i f : . .
3.6.1-Table3.6.3tc^-T„ ffifift*^-Wi:#$ff#;-K: J; 0#*6fc#S*ff i* frh, BM%, v/i. b i n / 1 ) - ; v/f-f<^^W/liL, Table 3.6.4 iz. t t*htza
a 8 ^ * h^ffite^J: <0ifH)tzr ? + ; 1 KWl^r Table 3.6.5 fC/^-f0 £ fc, « | x - s ? 1 ^SiJ'af&O-'fHl&^^fi-HM^ff&t J: f) *tf>fcr 7 * / -f KcDjfc*^& Table 3.6.6 C * i
3.6.1 (SM+Or&iSSrHiM 3.2 tt#H£#ftS<ott#jfl6#<|i*!H„
3.6.2 t> * ^ ^ | H j f & # | M £ « & l £ < D P ^
Zt*^<D&mm<V&ft$$lR^i- Table 3.6.7 fC^f-„ 2 3 5U $.CK239Pu ^T-JtSH" 5 <fc Zh hnmftmtsimit; &*nm^ti\.-t\^h„ mc^NdK^i^xa, 2 3 5uao' 2 3 9Put>rt-t-5 mmuma, titA,Em\:x, ttc^a.^^mmmm^'i^< (2.48bam), C H * . ^ * ^ ^
'KO^lf^r-gH-C < ^ <£>-?, #t£|fci?F?£n:*5l>-C i,ZiO 148Nd *f f l l> t«4®iS$^f f lSLt
^ Table 3.6.8 (C7 -f0
143Nd, 144Nd, usNdRlfM6Ndommi, ^14-T-ffiSIBf®i»A;#'»325, 3.6, 42SZM.3 barnT'&So -fcOfc&fc:, * * •;? A <Z>m&foJB.I%X'it, »&Jt©i#;!m£#C ^Nd&U-'145Nd<£> •Mft&m'Pl, ]44Nd®.y : I46NdOllJg-A5JiJn-r^o ) 4 8NdRD* 1 MNd©l^f&#|Mtk, ®M&£ yuc^mn-fZo Table3.6.8*««bbA>5J:^C, Si»ffi£It»<Ui, &l>- :&£* IT*> 0 , zhh<n&M<7>IJ-Wlcf8i'tc&7'-- 9#, ®<g-c#5 4><DT-*5 C £&hfrZ0
Kts, m®.fc®.mt»Mmv>m&c>-~M£ iT , 4 5 Nd/ i 4 6 NditK:n9-fsto^Fig. 3.6.1tc ^ L t „ 7,000~40.000MWd/t<D&J£lgK:*tl, fU^iSM* &^ LTl>* " LfrbfrZ*
3.6.3 r / 0 ;>•} A-242 m «£(£* ;
T i e « t - # 4 0 l ^ t , 2 4 2 m Am«, *<D*g|5#As S S t t M i t J; *} 2«Am £ ft 9, «|gi»J l ^ t i U a ^ i ' i f f l ^ - f S r i ^ T ' ^ f t W ^ - - C , 2 4 2 mAmte, Z<Z>&&mX'&&™Cmt:affi. «|J5£CJ;0*46-C, f B l f t f i t ^ i * K 5 „ C© 2 4 2Cm(i, &Tfc3H-rfJtgC<D£j£gK&gT£
- 149 -
JERI -M 91 -010
3.6 溶解液
(~JH消燃料小 lこN佐するドp f.えび γ クチノ i 1、会・itMすることは，燃料の燃焼学車bJえび燃焼伎
と'1'件J捕獲反応ゃいろいろな崩岐による件核穐の'UN:I誌の関係(1'1](合.体制関)等を把似する1:
で市壊であるのそのために本試験研'先におL、て，的解液中の FP及びアクチノイドの定鼠は.ど
の，A¥HにつL、ても可能なl拠り行ってきたいまた， これら'心鼠{{i自に基づく I，ili何本相関等の解析をfi，•
自量分析による溶解液，t'のウラン，プルトニウム及びネオジムの!樹立体組織測定結果を Table
3.6.1~Table 3.6.3に示す。阿佐体希釈一質量分析訟により求めた各尤素濃度から，燃焼率、
ノノレトニウム/ウラン原子数比等を算出 L，Table3.6.4にまとめた。
日線スベクトル測定により求めた γ ケチノイドの長を Table3.6.5に示すのまた， 白紙iスヘヴ
トル測定及び同f立体希釈一質量;分析法により求めたアヲチノイドの放射能を Table3.6.6にまと
めたn
3.6.1 溶解液中の y線紋H.l核種
3.2 骸分裂生成物等の紋射能分布参照。
3.6.2 ネオジムの同位体組成と燃焼度の関係
ネオジムの各同位体の核分裂収率を Table3.6.7に示す。 235U及ひr239pU等で比較するとこれ
らの核分裂収率は，あまり差がないといえる。特に 148Ndについては 235U及び239PUに対する
核分裂収率は，ほとんど同じで，また中性子捕獲断面積も小さく (2.48barn) ，中性子スベクト
ルの影響を受けにくいので，本試験研究におL、てもこの 148Ndを用いて燃料の燃焼率を測定 Lて
いるのこの際，得られたネオジムの同位体組成を ORIGEN2による計算{直と比較L，その結果
をTab!e3.6.8に示寸。
HJNd. 144Nd. 145Nd及び 146Ndの核種は，中性子捕獲断面積が各々 325，3.6， 42及び1.3
barnであるη そのために，ネオジムの同位体組成では，燃焼度の増加と共に 143Nd及び 145Ndの
割合が減少し， 144Nd及び 146Ndの割合が増加する。 148Nd及び1ωNdの同位体組成も，燃焼度と
共に若干増加する。 Tab!e3.6.8からわかるように，実測f直と計算値は，良い一致を示しており，
これらの核種の計算に用いた核データが，信頼できるものであることがわかる。
なお，同位体組成と燃焼度の関係の一例と Lて145Nd/J46Nd比に関するものを Fig.3.6.1に
示Lたσ7，000~40 ， 000MWd/t の燃焼度に対 L，良い直線関係を示 Lていることがわかる。
3.6.3 アメリシウム -242mの生成量
使用済燃料中のアクチノイドの多くは。線放出核種であるので，そのα線スベクトルを測定 L
て定量できる。 LかL，242mAmは，その大部分が，核異性体遷移により 242Amとなり a線測
定:ではほとんど測定することができなL、。そこで 242mAmは，その娘核種である 242Cmを直線
測定により求めて，間接的に定量されるのこの242Cmは，以下に示す二種類の反応経路を経て生
成するの
-149-
JAKRI M 91 010
r - * -4:'Pu (liC.17%)
in, ?• l 748barn I ( ft~,S3%)
""Am • , ,'Am > ! e Cm I t, ,-16.Oh t, ,= 162.9d
in, r> 84 barn I (]-[•)
! e"Am t, ,= 141y
h,id<r>H^tciii^X, I g f W J T - i i , 2 / | lAm - 2 1 2 A m - » 2 4 2 C m * : i g I f * 5 „ J;->T, J t #
(trtiWmffl<Ma.\.< (tztmeim F) Of^fflr&Efr'W'Oi, £ f c* l l& 2 4 1 Am^ 2 4 2 Am ->242Cm
<£, 212CmOffli|iEfI^^LKjg212mAm^ffiltJ:<^ft-r?>-i(i-C'^tcv^ * :x - , ftilW^o
-f <b212Cm ( i , £ t l x l £ , « 2 4 2 m A m •->242Am -* 2 4 2Cm imtzi>V)X'&*), 2 4 2Cm <9 W£fiA> ^ ^ g . 2 « n , A m ^ g . : t j ^ 5 - i ^ - C # - S „
-f$ij£ L t , r ^ i J ^ A R O ' + . i ' J •> A ^ t b f g t O a ^ ^ ^ ^ h / i - ^ F i g . 3 . 6 . 2 - F i g .
3.6.4 K ^ - f „ fflfr h, Y/ >) •>•> A%}ttim*45tiffl1jkm-tZ>ZklC±0, ±1$; I tzfr CD 2<2Cm
<nmna &m.M Zhho * fc, 2 / | 2 m Am A- *> iftSc-t h Z 4 2Cm <D'£*fjIS. O* * a. >J * A ; § & $ © a jsg
x ^ n * t J ; 6 2 4 2Cm S*f l6> h, %.&&& 2 4 1A;'. ->• 2 4 2Am •- 2 4 2Cm tc J; *j l§r^HF|*l-t'£l£ L
fc212Cm o a i W f t i - f 5 ^ £ # - ? £ 6o
3.6.4 iSa?^*© h ' J ^ - ^ A
^ f l S + W h iJ-f^Ato^Mfct** Table 3.6.9 C, * fc'B^ltiMf!1? 7 ' / f l 3 0 O r s «
$ 4 . h |J* '7A4<oK|$£Fig. 3.6.5 C^-f„ [f frhWhfrtzl: <j liz, ^mM&fcXlt, MM m^izm^Ltz h ') Tv^cDmtWMlg.^liliktffllXl^o
3.6.5 M ' I ' O a ' ) ! 3.5 +7*-x#flS„
3.6.6 ^ n t O g ^ ^ r t ^ f c H - ^ ' B ^ t t ^
1 • nmmtcommmmzwbA>c L, mncom-r-ipiHtc&i&z•BMW.U^o^-r#?* ifc„ (l) «t4<0«S*tt« ( i n s u a D { a » P u O t * » S O # * )
239PUi z « p u f © t f t i ; o i . t f ^ L f c o ^- IW+W? 7 y &£>'•//i- h->7A<a##ffit£gK:
- 150-
引 Am
(n， r) 84barn
l42mAm
1， ，=141y
(n， r) 748barn
J^EI~I M 91 -010
!}U (EC，17%l
( s -， 83% 1
. '-1.'Am ヲ砂 '''Cm
1， :，-16.0h t，日=162.9d
r (11')
1: ，it.~の反止、において. ilji f炉内では， 241 Am --> 242 Am --. 242Cmが主経路である。よって，比較
的冷却期間の短い(たとえば6年以 F)の使用済燃料中には，反応経路 241Am→ 242Am 令 242Cm
によってが内て':t:成 Lた 242Cmが残存 Lているのそのため，このような燃料を対象と Lた場合に
は 212Cmの測定値からIH綾 242mAmを精度よく定量することはできないのそこで，冷却期間の
たJ.L、試料についてと次のような定昼方法を採用したの
fオン交換分離法によって精製 Lたアメリシウム溶出液を用いて α線スベクトルを測定寸る。
その後，その溶出液を一定期開放置し再びu線スペク卜ルを測定するのこの放置期間中に生成
寸る212Cmは、全て反応経路 242mAm --> 242 Am -~ 242Cmを経たものであり 242Cmの測定値から
直後 24211lAmを算出することができるの
一例と Lて，アメリシウム及びキュリウム溶出液の α線スベクトルを Fig.3.6.2 ~ Fig.
3.6.4に示す。凶から，アメリシウム溶出液を45H開放置することにより，生成Lた分の 242Cm
の増加が観測されるのまた 242mAmから生成する 242Cmの定量値及びキュリウム溶出液の白線
スベケトルによる 242Cm定量値から，反応、経路 241Ar九→ 242Am→242Cmにより原子炉内で生成 L
た242Cmの量も算出することができる。
3.6.4 溶解液中のトリチウム
溶解液中の卜リチウムの定量結果を Table3.6.9に，また燃焼度と初期ウラン重量当りの溶解
液中トリチウム量の関係をFig.3.6.5に示す。図から明らかなように，本溶解条件では，溶解
液中に残存 Lた卜リチウムの量は燃焼度にほぼ比例 Lているの
3.6.5 溶解液中のヨウ素
3.5 オフガス参照。
3.6.6 試料の原子炉内における燃焼状況
本試験研究から得られた FP及びアクチノイドの定量結果を基に，これらと燃料の燃焼率ある
いは燃料度との相関関係を明らかにし試料の原子炉内における燃焼状況について考察 Lた。
(1l試料の燃焼状況(235U及び 239pUの核分裂の寄与)
同一原子炉で照射された試料(予備試験~第8回溶解試験試料)について，溶解液分析によっ
て得られたウラン及びフツレトニウム量やウランの同位体組成等を用い，燃焼に伴う 235U及び
239PU. 241 Pu等の変化について考察した。各試料中のウラン及びフ"ルトニウムの分析値を基に
-150-
JAER1-M 91-010
MVi Lfc&SSr Fig. 3.6.6 C * - f „ UMOfiHi, MM* V •; V 4' t fctt -5 2 3 5 U »^ / / - f t , •
fil^U £>$'>.* (fll*>, 2 3 8 UA^'55- | l iLfcM: i+^ . l ' -M®CJ;0*a^7 y ; c & t c t & l f c ) i ) ,
nSUi, •fi^V-^un^-tiM^-'f-V, chhomt, £.Xft)ib<»mU<nii(iiz>tiir6ltxte Lfc„ frfc, * < § « , ^ . f t ^ . £ £ i f t ^ 2 ! £ £ t : : « - ~ : > ' t ^ / i < > c 0 ^ & 3 o rKOglA^, #l"|]
Fig. 3.6.6 WtJCiEttf i , i l t t ^ A ' ^ f f i o i t f c ^ ^ ^ ^ f t ^ ^ - f S«IJ#^^LTV,«5„ 2 3 SU
<?m$mmt, ^vo^m'Mm^h^^^^mic^^xm^itcm (236u«4»t*) ^IL^I < ct^i.'onhit, $Mftmm~tti-%2Xu<nmftmv>m£kix&mx'frsi±0 ;og
# 3 „ t i i H , $ J £ l t 40,000 M W d / t £<-£•{£, £$7>i!©fc-j60% # 2 3 5 U K J; 5 t WC
#>«), &<<)<»%}40%fr, " ' U S O ' g ^ y i - * (A-3B«-ti, ^ P u S O ' ^ ' P u ) K i S t o t
(2) "/ * * < / -f KOt/Jcft
y t + Ji K » t S ; i f l - W (^f ' f#B- :87C08, ' ^M'J&Jf 34,100MWd/t) £ F i g .
3 . 6 . 7 C i p t „
::«3WORB#fiiJ<0'7 7 yr«Ki#:il)S; (atom %) t i , 2 3 4 U : 0.03, 2 3 5 U : 3.25, 2 3 6 U : 0.03
«:0< 2 3 8 U: 9 6 . 7 f * S „ HE-lPtHrt-r '^ffi- tSii <£ 0. 2 3 S U(£, 0.82 atom % Cjffijg L, *
«^2.43atom%«(*J , ift0.4atom% *i 2 3 6 U ^ , 5S 0 <0ift 2 atom % # W 5 U W&friKftT'*
5o - # , ^ U O i ^ S M f i , ift 2.5 atom %-C-*0 , C <D4"£>0.95 atom % {£, V ' / ^ - ^ A
i L - C S # L T l > 4 , * cDMfc-J 1.55 atom %t£ , -f * V =- -7 i O g ^ g i l C H ^ / i f. ^ r>
#J56%, - / y H ^ - ^ A ^ i ^ i - t ^ ^ O f t f i t O ^ ^ ^ O ^ - ^ ^ t t , th4A%X'$>Z (Fig. 3.6.6
M?.)o i f c , @ - / ^ h - ^ A S ^ W l i J i , ftO.1%, 2 3 2U®.0-* 2^Cmft(i, **t* '*i i f t l ppb
i4.0*30ppm-t*2b-ofco
o) ntcmfrmi.®®), ^ y S f f g - ) 7 y % i i i e i © « i # "HftFP ( I 3 4Cs, 1 3 7Cs, 1 4 3Nd, I 4 4Nd, 1 4 5Nd, l 4 6Nd, l 4 8Nd, 1 5 0Nd RV 1 5 4 Eu) , -7 v v ( 2 3 5U
i&O^U) , i S - T ^ y S ^ f ( 2 3 7Np, 2 3 8 Pu, 2 3 9 Pu, 2 4 0 Pu, 2 4 1 Pu, 2 4 2 Pu, 2 4 3Am, &»* 2 4 4Cm)
tmmm (%FIMA) <t©fflMllSfli*Fig. 3.6.8~Fig. 3.6.11 fc^-f,, CixhV>m%t>h&
FPT-&, 1 M C s S f f 1 5 , E u « , £)#:©fcjffi#, 1 3 7CsW*a-«0«fS'2fgfC7;c-oTio*), C*l£>
(i, FPX'&%™CsRU153Eu<n*&J-ffimfxfc^£^x£fc2h2>ztizMmi-%o 1 3 7Cs«, $ ^ K i * t l T B & f l * t f c | S $ * ^ l - t l ' £ (Fig. 3.6.8#fiS) 0
235UZ&&£lXi.m.2h6mmxi,t, 2 3 5 U § # t t , ^ S S t f ^ U ^ c D + t t ^ M T J l K : , } : f ) « ' > L T ^ i 9 , 2 3 6U, ^ N p , 23aPuRU'235U<Ofrmt (F 5 ) it, &£lfci#an L t b 2»„ C
- 151 -
jAERl-M 91-010
解析 Lた結果を Fig.3.6.6にぶすの凶中OFilは，燃料ベレソト中における 235Uの残{{:量， e印四Uの減少量(即ち沼Uが被分裂 Lた最と中性子捕獲により総ウラン 1じ素に変換 Lた滋)，
「寸印"t，プルトニウムの1f夜最をポ L， これらの鼠は，全て初めの 2:15Uのlttに対する比で夫
L たn なお，実線は，それらの点を最小2乗ー法に基づき結んだものである。この図から， efil
とrl印の聞の部分は 235U以外の核種(四U及び趨ウラン活素)による核分裂盈とプルトニウ
ムを除く超ウラン元素の蓄積量に相当 L.これらの抵が燃焼度と共に精加していることをぷ L
ているの
ドig.3.6.6の右の縦軸は，燃焼率から得られた全核分裂量に対する割合を示してL、るomu
の伎分裂量は23.'Uの全減少量から中性子捕獲によって減少 Lた量(出Uの生成量)を差 UI
くことにより得られ，全核分裂量に対する 2おUの核分裂の割合としてム印で示 Lた。この結
果からも 235Uと他の核種(拙U及び超ウラン足素)の全核分裂に対する寄与を知ることがで
きるのたとえば，燃焼度40，000MWd/t近くでは，全核分裂の約60%が235Uによるもので
あり，残りの約40%が 238U及び超ウラン元素(大部分は 239pU及び21lpU)によるもので
あることがわかる。
(2) アウチノイドの生成長ー
アクチノイドの生成量の・例(試料番号:87C08，実測燃焼度 34.100 MWd/tJを Fig.
3.6.7に示すの
この試料の照射前のウラン同位体組成 (atom%)は， 231U: 0.03， 235U: 3.25. 236U: 0.03
及び238U:96.7である。原子炉内で燃焼することより 2.15Uは， 0.82atom%に減損 L，そ
の差2.43atom%の内，約0.4atom%が236Uへ，残りの約 2atom%がお5Uの核分裂量であ
るn 一方 238Uの減煩量は，約2.5atom%であり， この中の 0.95atom%は，プルトニウム
とLて残存しているのその差約 1.55atom%は，プルトニウムの核分裂量及び超プルトニウ
ム記素となった量である。この燃焼度では，全核分裂量に対する 235Uの核分裂の寄与分は，
約 56%，ブロルトニウムを主体とするその他の核分裂の寄与分は，約44%である (Fig.3.6.6
参照)。また，超プルトニウム尤素の量は，約0.1%， 232U及び2HCm量は，それぞれ約 1ppb
及び30ppmであったο
(3) 主tc絞分裂生成物， ウラ y及び超ウラン元素と燃焼率との相関関係
t=.な FP(l34Cs， 137Cs， 143Nd， 141Nd， 145Nd， 146Nd， H8Nd， 150Nd及び 154Eu)，ウラン(235U
及び 236U)，超ウラン元素(幻7Np，238pU， 239pU， 240pU， 241pU， 242pU， 243Am，及び244Cm)
と燃焼率 (%FIMA)との相関関係を Fig.3.6.8~Fig. 3.6.11に示す。これらの関係から各
核種の燃焼度に対する依存性及び核種間の量的関係を求めることができる。
FPでは 134CS及び154Euは，生成の勾配が 137CSの場合のほぼ2倍になっており，これら
は， FPである 133CS及び153Euの中性子捕獲反応によって生成されることに基因する。 137CSは，
燃焼率に対Lて直線的な関係を示 Lている (Fig.3.6.8参照)。
235Uを起点と Lて生成される核種では 235U自身は，核分裂及び236Uへの中性子摘獲によ
り減少Lて お りおU，幻7Np，238pU及び2おUの分裂量 (F5)は，次第に増加しているのこ
れらの核種が増加していく割合は，その核種の生成に寄与Lた中性子捕獲反応の回数に比例iJL
て大きくなっているο これは，横軸を表す燃焼率が，ほぼ中性子フルエンスに比例するためで
-151 -
JAEKI-M 91-010
hh (Fig. 3.6.9#B8).
(4) ORIGEN 2AJJ! SRAC-FPGS iz £ZHrWM£Ott1fc r^f -Z- l" KK.-JUT, ?£fi?aSf& frbUhiifc%M1& t ORIGEN 2 " SO'SR A C -
FPGS™-™^±zimiM£(o)t¥t*ff->fca mmmziti-tz$mmr>M&*£8.mzhtz-; T'Ftf-J lfcia^Fig. 3.6.12 &^-fo H 4 , 2 3 8 D«, 2 3 8U © $ ' > # £ ^ 1 %
-KWCltWfi'Ufflfi'OJI^Ji, JUT© 3 ocorgHt j ; o ^ U 5 <<: # ib ft 5 „
ORIGEN2 tc J; 5lti£(i-C-(i, 2 3 8U &fe* £ t T ^ I & S t i 2.&H (23aU - 2 3 9Pu - 2 4 0Pu -2^1pu _ 242pu _ 2 4 3 A m _ 2 1 4 C m ) f ^ T , J; (9 & * © ^ f t « i ' H g tf- * & < ft t> t I > *> %
W&lfc '+ ' t t f -*^* h ^ i » J t l , < * ! # ^ i b ^ , *©*£! , ^ U ^ i t ^ f t ' r i i , *<J-4%« | g i ; t L 7 c i | g t ^ 5 (C<0-4%<£, *§*tfjfc£-/>n« - * A f t i \.x$) -10% fcftj ^ i -5 )o 238Pu-C'(i, &-20%©Jlf|-eA<9 1 \m<VWMK&Z,i><r>t%-}Lbh%» 2"'Am i£, 2 4 1 Pu(0^ffi«m:-,- t4fS:$tL, 2 4 IPuil5H«ft:1Sl6)^^LT^?>o 2 4 2 r aAmT'(i, &.#. ftH£.#Jt.f>*ifcA>-?fc0
2 < 3 Ara«, *fj-20%<OH^Sr^L-C*J'9, CK(i 2 4 3Am «4M4 f-M3i»fiS«Wii*if<ffi&«t? )^«<!:#^f^l. 0 [HHtE 2 4 3 CmOH^O©Hi LT, 242Cm (c
SRAC-FPGS JC £ 5 f t a t f l t t i , ^ f t f t j K i ^ t f ' h S l ^ : , 2«Am X-it$]-20%<r>m%:* n<tx}s>i, ^h&siWmiz™mAmfrb±fc$h%ftZ%felXl>t£\,>zkiC£Z>i><r>kn z-bh&o
- 152 -
jAERI-M 91-010
ある (Fig.3.6.9参照)。
23RUを起点と Lて生成される核種でも 235Uの場合と同様に， 't成の割合は，中性子捕獲反
応の阿数のI曽加と共に大きくなっているの
(4) ORIGEN2及び SRAC-FPGSによる計算値との比較
アクチノイドについて，溶解試験から得られた実測値と ORIGEN21)及び SRAC-
ドPGS261-2Blによる計算値との比較を行った Q 実侃1j{1直に対する計算値の差異を全試料にわたっ
て子t-Jした結果を Fig.3.6.12にポす。図中 238Dは，拙Uの減少量を示す。
-般的に計算値と実測値の差異は，以下の 3つの原因により生じると考られる。
① 中性子スベクトルの差異
② 核データの誤差
③ 生成消滅反応系列の不備
ORIGEN2による計算値では 238Uを起点として生成される核種(238U-239pU -240pU
241pU _ 242pU _ 243Am _ 244Cm )について，より高次の核種ほど差異が大きくなるという系
統性が見られたのこの原因と Lては，実際、の原子炉内における中性子スペクトルと計算により
内現 Lた'4'性子スベヲトルとの違いが考えられ，その結果 238Uの減少量では，約一 4%の
ぷ異が生じたと推察できる(この一 4%は，結果的に全プルトニウム量と Lて約一10%に相
当する)0 238PUでは，約一20%の差異であり，同様の原因によるものと考えられる。 241Am
は 241pUのP崩綾によって生成され 241pUと同様な傾向を示 Lている。 242mAmでは，有意
な差異が見られなかった。 243Amは，約一20%の差異を示 Lており，これは243Amの中性 F
捕獲断簡積の過大評価によるものと考えられる O 同様に243Cmの差異の原因と Lて 242Cmに
おける差異が小さいことから 243Cmの中性子捕獲断面積の過少評価が考えられる。
SRAC-FPGSによる計算値では，全体的に差異が小さいが 243Amでは約-20%の差異を
示Lており， これは計算時に 242mAmから生成される分を考慮、していないことによるものと考
えられる。
- 152ー
JAKKI \I 91 010
Table 3 . 6 . 1 I s o t o p i c composit ion of uranium in d i s s o l v e d so l i Cooling t ime : 5 years
Experiment No. P r e - t e s t N o . 1 No . 2 N o . 3 N o . 4 No . 5 N o . 6 N o .
Sample No. 8 6 B 0 2 8 6 B 0 3 8 6 G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0 4 8 7 C
Measured burn-up (MWd/t ) 8,300 6,900 15,300 21.2PJ 14,600 29,400 32,100 33,6
U - 232' 6.9X10"9 7.2X10"9 3.3X10"8 3.1X10"8 4.4X10"8 1.4X10'7 1.5X10"7 1.5X
U - 234 0.025(1) 0.026(1) 0.022(1) 0.021(1) 0.022(2) 0.013(1) 0.010(1) 0.01
U - 235 2.45 (1) 2.58 (1) 1.92 (1) 1.518(8) 1.909(9) 1.032(6) 0.959(3) 0.83
U - 236 0.168(1) 0.149(3) 0.273(4) 0.340(3) 0.274(4) 0.402(4) 0.421(3) 0.44
U - 238 97.36(1) 97.25(1) 97.79(1) 98.121(8) 97.80(1) 98.553(7) 98.610(4) 98.7C
*:U-232 was determined by a-ray spectrometry, others by mass spectrometry
Table 3.6.2 Isotopic composition of plutonium in dissolved soli Cooling time: 5 years
Experiment No. P r e - t e s t N o . 1 N o . 2 N o . 3 N o . 4 N o . 5 N o . 6
Sample No. 8 8 B 0 2 8 6 B 0 3 8 6 G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0 4
Measured burn-up (MWd/t)
8,300 6,900 15,300 21,200 14,600 29,400 32,100
Pu - 238 0.127(1) 0.105(1) 0.420(4) 0.772(4) 0.427(2) 1.482(7) 1.695(8)
Pu - 239 84.79 (3) 86.69 (5) 75.19 (3) 68.28 (4) 75.03 (5) 59.74 (4) 58.06 (3)
Pu - 240 11.79 (3) 10.51 (4) 16.66 (3) 19.94 (4) 16.70 (5) 23.56 (4) 24.00 (4)
Pu - 241 3.02 (1) 2.52 (2) 6.54 (2) 8.68 (3) 6.67 (2) 10.68 (3) 11.11 (2)
Pu - 242 0.263(4) 0.183(3) 1.180(8) 2.33 (1) 1.175(7) 4.54 (2) 5.14 (1)
Sect. 4
JAERI ¥1リ1010
Table 3.6.1 Isotopic composition of uranium in dissolved soll Cooling time: 5 years
Exper i men t No. Pre-test N 0 . N 0 . 2 N 0 . 3 N 0 . 4 5 N 0 . 6 N 0 .
Sample No. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C
Measured burn-UP (附d/t ) 8，300 6，900 15，300 21. 2()J 14.600 29.400 32.100 33.巴
U -232・ 6.9X 10・g 7.2XlO-9 3.3X 10-8 3.1 X 10-8 4.4X 10・s I.4X 10-7 1. 5X W-7 !.5X
U -234 0.025(1) 0.026(1) 0.022(1) 0.021 (1) 0.022(2) 0.013(1) 0.010(1) 0.01
U -235 2.45 (1) 2.58 (1) 1. 92 (1) 1. 518(8) 1.909(9) 1. 032(6) 0.959(3) 0.83
U -236 0.168(1) 0.149(3) 0.273(4) 0.340(3) 0.274(4) 0.402(4) 0.421(3) 0.44
U -238 97.36 (1) 97.25 (1) 97.79 (1) 98.121(8) 97.80 (1) 98.553(7) 98.610(4) 98.70
車:U-232was determined by α-ray spectrometry. others by mass spectrometry
Table 3.6.2 Isotopic composition of plutonium in dissolved solt Cooling time: 5 years
Experiment No. Pre-test N o. N 0 . 2 N 0 . 3 N 0 . 4 N 0 . 5 N 0 . 6
Sample No. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04
Measured burn- 8.300 6.900 15.300 21.200 14.600 29，400 32. ]00 up (MWd/t)
PU -238 0.127(1) 0.105(1 ) 0.420(4) 0.772(4) 0.427(2) 1.482(7) 1.695(8)
PU -239 84.79 (3) 86.69 (5) 75.19 (3) 68.28 (4) 75.03 (5) 59.74 (4) 58.06 (3)
PU -240 11.79 (3) 10.51 (4) 16.66 (3) 19.94 (4) 16.70 (5) 23.56 (4) 24.00 (4)
PU -241 3.02 (1) 2.52 (2) 6.54 (2) 8.68 (3) 6.67 (2) 10.68 (3) 11.11 (2)
Pu -242 0.263(4) 0.183(3) 1.180(8) 2.33 (1) 1. 175(7) 4.54 (2) 5.14 (0
Stと¥.A
JAKRI- M 91 010
3 .6 .1 I s o t o p i c composi t ion of uranium in d i s s o l v e d s o l u t i o n ( a t o m %) Cooling t ime: 5 years
. 2 N o . 3 N o . 4 N o . 5 N o . 6 N o . 7 N o . 8 N o . 9 N o . 10 Natural
G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0 4 8 7 C 0 7 8 7 C 0 8 8 7 H O I 8 7 H 0 5 abundance
i,300 21,200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100
IXIO"8 3.1X10"8 4.4X10" 8 1.4X10"7 1.5X10"7 1.5X10"7 1.6X10"7 2.5X10"7 2.0X10"7
022(1) 0.021(1) 0.022(2) 0.013(1) 0.010(1) 0.016(1) 0.016(1) 0.012(1) 0.0190(1) 0.005
92 (1) 1.518(8) 1.909(9) 1.032(6) 0.959(3) 0.835(4) 0.852(6) 0.814(5) 0.830(1) 0.720
273(4) 0.340(3) 0.274(4) 0.402(4) 0.421(3) 0.441(5) 0.443(3) 0.491(5) 0.488(2)
79 (I) 98.121(8) 97.80 (1) 98.553(7) 98.610(4) 98.708(5) 98.689(6) 98.682(7) 98.664(2) 99.275
ry, others by mass spectrometry
6.2 Isotopic composition of plutonlum in dissolved solution(atom %) Cooling time: 5 years
1 o . 2 N o . 3 N o . 4 N o . 5 N o . 6 N o . 7 N o . 8 N o . 9 N o . 10
3 6 G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0 4 8 7 C 0 7 8 7 C 0 8 8 7 H 0 1 8 7 H 0 5
15.300 21,200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100
0.420(4) 0.772(4) 0.427(2) 1.482(7) 1.695(8) 1.881(9) 1.95 (1) 2.43 (1) 2.28 (2)
75.19(3) 68.28(4) 75.03(5) 59.74(4) 58.06(3) 55.53(3) 55.65(3) 54.90(4) 55.31(2)
16.66 (3) 19.94 (4) 16.70 (5) 23.56 (4) 24.00 (4) 25.80 (4) 25.32 (3) 24.54 (5) 24.64 (2)
6.54 (2) 8.68 (3) 6.67 (2) 10.68 (3) 11.11 (2) 10.89 (2) 11.18 (2) 11.67 (2) 11.54 (2)
1-180(8) 2 .33(1) 1.175(7) 4 .54(2) 5 .14(1) 5.90(1) 5.89(1) 6.46(2) 6 .22(1)
struck L 153 ~ 154 -
JJ\ EI~I- ¥1 91 01 ()
J. 6.1 lsotopic composition of uranium in dissolved solution(atom %) Cooling time: 5 years
2 N 0 • 3 N 0 • 4 N 0 • 5 N 0 • B N 0 • 7 N 0 • 8
G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08
i.300 21.200 14.600 29.400 32.100 33.600 34.100
:X 10-8 3.1XlO・8 4.4X 10・8 1. 4X 10-7 1.5X 10・7 1. 5X 10-7 1.6X 10-1
022(1) 0.021 (1) 0.022(2) 0.013(1) 0.0100) 0.016(1) 0.016(1)
92 (!) 1. 518(8) 1. 909(9) 1. 032(6) 0.959(3) 0.835(4) 0.852(6)
273(4) 0.340(3) 0.274(4) 0.402(4) 0.421(3) 0.441(5) 0.443(3)
79 ()) 98.12 )(8) 97.80 (1) 98.553(7) 98.610(4) 98.708(5) 98.689(6)
ry. others by mass spectrometry
6.2 Isotopic composition of plutonium in dissolved solution(atom %) Cooling time: 5 years
N 0 • 9 N 0 • 1 0 Natura 1
87HOl 87H05 abundance
38.700 38. 100
2. 5X ¥0-7 2.0X 10・7
0.0120) 0.0190(1) 0.005
0.814(5) 0.830(1) 0.720
0.49)(5) 0.488(2)
98.682(7) 98.664(2) 99.275
10. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10
36G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87HOl 87H05
15.300 21，200 14，600 29，400 32.100 33，600 34.100 38.700 38.100
0.420(4) 0.772(4) 0.427(2) 1.482(7) 1.695(8) 1.881(9) 1.95 (1) 2.43 (1) 2.28 (2)
75.19 (3) 68.28 (4) 75.03 (5) 59.74 (4) 58.06 (3) 55.53 (3) 55.65 (3) 54.90 (4) 55.31 (2)
16.66 (3) 19.94 (4) 16.70 (5) 23.56 (4) 24.00 (4) 25.80 (4) 25.32 (3) 24.54 (5) 24.64 (2)
6.54 (2) 8.68 (3) 6.67 (2) 10.68 (3) 11.11 (2) 10.89 (2) 11.18 (2) 11.67 (2) 11.54 (2)
1.180(8) 2.33 (1) 1.175(7) 4.54 (2) 5.14 (1) 5.90 (1) 5.89 (1) 6.46 (2) 6.22 (1)
S~CTICれlL 153 - 154 -
Table 3.6.3 Isotopic composition of neodimium in dissolved solution(atom %) Cooling time: 5 years
Experiment No. P r e - t e s t N o . 1 N o . 2 N o . 3 N o . 4 N o . 5 N o . 6 N o . 7 N o . 8 No . 9 N o . 10 Natural
Saiple No. 8 6 B 0 2 8 6 B 0 3 8 6 G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0 4 8 7 C 0 7 8 7 C 0 8 8 7 H 0 1 8 7 H 0 5 abundance
Measured burn- 8,300 6,900 15,300 21,200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100 up (M»d/t)
Nd - 142 0.552(1) 27.13
Nd - 143 26.51 (1) 26.822(9) 24.75 (1) 23.176(7) 24.790(8) 21.12 (2) 20.694(7) 19.813(6) 19.89 (1) 19.41 (2) 19.33 (1) 12.18
Nd - 144 27.78 (1) 27.481(8) 28.98 (1) 30.225(9) 28.961(7) 32.12 (3) 32.44 (1) 33.379(9) 33.05 (2) 33.46 (3) 33.22 (1) 23.80
Nd - 145 18.42 (1) 18.478(6) 17.96 (1) 17.599(8) 17.956(9) 17.08 (2) 16.895(9) 16.830(5) 16.75 (1) 16.46 (2) 16.36 (1) 8.30
Nd - 146 15.118(9) 15.067(5) 15.678(9) 16.088(6) 15.634(5) 16.62 (2) 16.814(8) 16.859(5) 17.01 (1) 17.30 (2) 17.23 (1) 17.19
Nd - 148 8.558(3) 8.538(2) 8.754(3) 8.900(4) 8.754(2) 8.936(7) 8.974(4) 8.975(2) 9.055(4) 9.068(8) 8.983(7) 5.76
Nd - 150 3.614(1) 3.614(1) 3.871(1) 4.012(1) 3.905(1) 4.125(2) 4.180(1) 4.145(1) 4.252(2) 4.304(2) 4.326(4) 5.64
Isotopic composition of neodimium in dissolved solution(atom %) Cooling time: 5 years
Table 3.6.3
1 0 Natural N 0 • g N 0 • 8 N 0 • 7 N 0 • B N 0 • 5 N 0 • N 0 3 N 0 z N 0 • Exper I・entNo. Pre-test N 0 •
」〉開}ん円
lyASilo--
abundnnce 87H05 87HOl 87C08 87C07 87C04 87C03 86G07 86003 86005 86B03 86B02 Salple No.
38. ¥00 38.700 34. ¥00 33.600 32. ¥00 29.400 14.600 21. 200 15.300 6.900 8.300 Mensured burn-up (附d/t)
27.13 0.552(1) Nd -142 -H朗日
l12.18 19.33 (I) 19.41 (2) 19.89 (I) 19.813(6) 2日.694(7)21.12 (2) 24.790(8) 23.176(7) 24.75 (1) 26.822(日〉26.51 (I) Nd -143
23.80 33.22 (t) 33.46 (3) 33.05 (2) 33.379(日)32.44 (1) 32.12 (3) 28.961(7) 30.225(9) 28.98 (1) 27.481(8) 27.78 (l) Nd -144
8.30 16.36 (t) 16.46 (2) 16.75 (I) 16.830(5) 16.895(9) 17.08 (2) 17.956(9) 17.599(8) 17.96 (I) 18.478(6) 18.42 (1) Nd -145
17.19 17.23 (1) 17.30 (2) 17.01 (I) 16.859(5) 16.814(8) 16.62 (2) 15.634(5) 16.088(6) 15.678(9) 15.067(5) 15.118(9) Nd -146
5.76 8.983(7) ~.068(8) 9.055(4) 8.975(2) 8.974(4) 8.936(7) 8.754(2) 8.900(4) 8.754(3) 8.538(2) 8.558(3) Nd -148
5.64 4.326(4) 4.304(2) 4.252(2) 4.145(1) 4.180(1) 4.125(2) 3.905(1) 4.012(1) 3.871(1) 3.614(1) 3.614(1) Nd -150
Table 3.6.4 Amounts of plutonium and Nd-148 in dissolved solution Cooling time: 5 years
Experiment Mo. Pre-test No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No, 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10
Sample No. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05
Measured burnup
(ZFIMA) 0.860 0.721 1.590 2.204 1.518 3.067 3.341 3.497 3.557 4.029 3.966
Measured burnup
(MWd/t) 8,300 6,900 15,300 21,200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100
Pu/U acorn ratio 3.593X10"3 3.280xl0-3 6.300xl0-3 7.634xl0-3 6.423xl0-3 9.193X10-3 9.803*10-3 9.319xl0~3 9.960xlO-3 1.120X10-2 1.091*10-2
'^Nd/U atom ratio 1.458x10"* 1.221X10-1* 2.722x10-'* 3.804x10-"* 2.597X10"1* 5.347x10-"* 5.845X10-1* 6.126x10""* 6.237x10-"* 7.109XI0-1* 6.991x10""*
Amounts of plutonium and Nd-148 in dissolved solution
Cooling time: 5 years
Table 3.6.4
」〉何回
2
ζ
2
1
0
】。
Experiment Pre-test No. 1 No. 2 No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 10 No.
Sa皿p1e目。. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05
Measured burnup 0.860 0.721 1.590 2.204 1.518 3.067 3.341 3.497 3.557 4.029 3.966
(%FlMA)
Measured burnup 8，300 6，900 15，300 21，200 14，600 29，400 32，100 33，600 34，100 38，700 38，100
加 Id!t)
Pu/u 3.593xlO・4 3. 280x10-3 6.300x10-3 7.634x10-3 6.423x10-3 9.193x10-3 9.803x10-3 9.319x10-3 9.960x10-3 1.120<10-2 1.091x10-2 atom ratio
1~8Nd/U 1.458x10-匂 1. 22lx10-~ 2.722x10-4 3.804xlO-句 2.597x10ー匂 5.347x10・匂 5.845x10-匂 6.126x1(j4 6.237xl0ーら 7.109<10-4 6. 99IxlO-匂
atom ratio 」一 一L一一
ー岡市山岳
l
JAKKI M \<] 010
Table 3 . 6 . 5 Amounts of a c t i n i d e s i n d i s so lved solut ion Cooling t ime: 5 yea r s
Experiment No. P r e - t e s t No. 1 N o . 2 N o . 3 N o . 4 N o .
Sanple No. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87CC
Measured burn-up (MWd/t) 8 , 3 0 0 6 , 9 0 0 1 5 , 3 0 0 2 1 , 2 0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4
Initial U CUa](g) 2. 793 2. 767 3. 336 3. 037 3. 221 2. OS
U - 232 a) 6.8 (7)X10"5 7.17(7)X10"6 3.2 (3)X10"4 3.0 (3)X10'4 4.34(4)X10'" 1.3 (1)> U - 232 b)
Np - 237 6.7 (7)X10 4 1 5.56(6)X10" 1.6 (2)X10 + a 4.0 (4)X10*1 1.6 (2)X10*2 3.0 (3)> Pu - 236
Pu - 238 4.52(2)X10',B 3.41(2)X10+a 2.59(1)X1041 5.78(3)X10+1 2.66(1)X10" 1.309(7)X
An - 241 4.28(9)X10+t 3.24(7)X10+1 1.19(3)X10+a 1.95(5)X10+2 1.20(3)X1CT2 3.00(7)X An -242m 1.23(5)X10"2 7.9 (3)X10"3 -
An - 243 3.9 (3)X10"1 3.2 (2)X10"1 5.8 (4)X10 + a 2.0 (l)XlO*1 6.6 (5)X10 4 a 6.8 (4)X CB - 242 CB - 243
CB - 244 1.71(4)X10-2 8.8 (2)X10"3 6.6 (l)Xltr1 3.2O(7)X1O<0 7.2 (2)X10"1 1.55(3)X a) Without correction of the fornation of 2 3 2 U froa 2 3 8Pu b) After correction of the fornation of 2 3 2 U from 2 3 S P u
Sec i, \
J^El~1 ¥1 ，'1 O!O
Table 3.6.5 Arnounts of actinides in dissolved solution (
Cooling time: 5 years
Experi皿entNo. Pre-test N o. N 0 2 N 0 3 N 0 4 N 0
SallP!e No. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C(
Measured burn-up OIWd/t) 8. 300 6， 900 15， 300 2 1. 200 1 4， 600 29. 4
InitiaI U [U
1日](g) 2. 793 2. 767 3. 336 3. 037 3. 221 2. 0 ~
U -232 a) 6.8 (7)X 10・5 7.17(7)X10・5 3.2 (3)XIO・4 3.0 (3)XIO・4 4.34(4) X 10・4 1.3 (l))C U -232 b)
Np -237 6.7 (7)X 10什 5.56(6)XW1 し6(2)XIO叫 4.0 (4)XlOバ 1. 6 (2) X 10+2 3.0 (3))<
PU -236
PU -238 4.52(2)X lO~自 3.41(2)XIO叫 2.59Cl)X 10バ 5.78(3)XIOキ】 2.66(1) X JO+ I 1.309(7) X
AII -241 4.28(9) X lO~1 3.24(7)XIOバ 1. 19(3)XW2 1.95(5) X 10.2 1. 20(3) X 10'2 3.00(7)X
A圃ー242皿 1.23(5)XlO・2 7.9 (3)XlO・2
A圃ー 243 3.9 (3)X 10・1 3.2 (2) X 10・1 5.8 (4)X10φ自 2.0 (I) XIO~I 6.6 (5)XIO+a 6.8 (4)X
CII -242
CII -243
C圃ー 244 I.71(4)XlO・2 8.8 (2)XIO・3 6.6 (I)XlO四1 3.20(7) X !O~" 7.2 (2)X 10・1 1.55(3) X
a) Without correction of the forllation of 232U froll 236pU b) After correction of the formation of 232U from 236pU
Sεど¥.ィ
•
JAERI-M 91
i s so lved solut ion determined by u - spec t rome t ry (ug/g-Ug)
4
3G07 No. 5
87C03
No. 6
87C04
No. 7
87C07
NO. 8
87C08
No. 9
87H0 1
No. 10
87H05
, 600 29, 400 32, 1 00 33, 600 34, 1 00 38, 700 38, 1 00
22 1 2. 094 2. 029 1. 942 2. 1 53 2. 059 1. 958
(4)X10'4 1.3 (DXIO"3 1.4 (DX10- 3 1.4 (DXIO"3 1.52(8)X10"3 2.33(7)X10"3 2.07(7)X10"3
1.43(1)X10-3 1.46(8)X10-3 1.45(8)X10"3 - 1.88(9)X10-3
(2)X10 4 2 3.0 (3)X10+ 2 3.5 (3)X10"2 3.3 (3)X10 4 2 4.7 (5)X10 < 2 5.4 (6)X10 4 2 5.8 (6)X10 + 2
4.4 (8)X10*4 3.5 (7)X10 4 4 3.3 (1)X10 4 4 - 4.4 (2)X10 + 4
[OXIO41 1.309C7)X10*2 1.592(8)X1042 1.677(9) X10*2 1.86(l)X10*a 2.58(l)X10 + a 2.Z7(l)X10*z
:3)X10*2 3.00(7)X1042 3.03(7)X10*2 3.23(7)X10*2 3.40(8)X10+ a 4.2 (l)X10 + a 4.1 (2)X10 4 2
6.7 (7)X1G-' 7.2 (8)X10"1 8.0 C8)X10"1 1.14(4)X10a 9.8 ^XIO" 1
5)X104 ( a 6.8 (4)X10+1 1.05(6)X1042 1.09(6)X1042 9.5 (5)X10 4 1 1.28(7)X1042 1.45(8)X104 2
8.2 (9)X10"3 8.9 (9)X10"3 8.3 (9)X10"3
2.8 (3)X10-' 3.3 (3)X10-' 2.9 (3)X10-» 4.5 (5)X10"1 5.5 (6)X10-'
2)X10-' 1.55(3)X10" 2.22(5)X10+I 2.51(5)X104 ) 2.98(6)X1041 5.0 (1)X10 4 1 4.35(9)X10+ 1
5£CTIOI\I L
157 ~ 158
JJ¥ERI--!¥1 91 Il]iI
issolved solution determined by a-spectrometry (いg/g-Uo)
4 N 0 • 5 N 0 s N 0 7 N 0 8 N 0 g N 0 1 0
3G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87HOl 87H05
， 600 29. 400 32. 100 33， 600 34， 100 38.700 38，100
221 2. 094 2. 029 1. 942 2. 153 2. 059 1. 958
(4) X 10・4 1.3 (I)X 10・3 1.4 (l)XIO・3 1.4 (I)XIO・3 1. 52(8) X 10・2 2.33(7) X 10・2 2.07(7)X 10・21.43(l)XIO・3 1. 46(8) X 10‘3 1. 45(8) X 10・2 1. 88(9) X 10・3
[2)XW2 3.0 (3)X1O"'2 3.5 (3)X 10ゅ2 3.3 (3) X 10叫 4.7 (5)X10+2 5.4 (6)XIO叫 5.8 (6)XIO+2
4.4 (8)XIO叫 3.5 (7)X 10叫 3.3 {I)XI0吋 4.4 (2)XIO吋
:I)X 10+1 1. 309(7) X 10+2 1. 592(8) X 10+2 1. 677(9) X 10せ 1. 86(I)XW-2 2.58(1) X 10.2 2.37(I)XW-2
:3) X 10"'2 3.00(7)x 10叫 3. 03(7) X 10.2 3. 23(7) X 10"'2 3. 40(8) X 10.2 4.2 (1) X 10.2 4.1 (2) X 10+2
6.7 (7)XI0・1 7.2 (8)XlO・1 8.0 (8)XlO・1 1. 14(4) X 109 9.8 (5)XlO・1
5)XIO叶 6.8 (4)X 10バ 1. 05(6) X 10.2 1.09(6)X 10ゆ2 9.5 (5)XIO+1 1. 28(7) X 10+2 1. 45(8) X 10.2
8.2 (9)XIO・3 8.9 (9) X 10・3 8.3 (9)XlO・3
2.8 (3)X 10・1 3.3 (3)X 10・1 2.9 (3)XIO・1 4.5 (5)X 10・1 5.5 (6)XlO・1
2)X1O・1 1.55(3) X 10‘1 2.22(5)XIO.1 2.5I(5)XW1 2.98(6)XIO+1 5.0 (I)XIOφ1 4.35(9)X1O"'1
5~CTl c~\1 1.，
-157 - 158
JAICRI M ill 010
Table 3.6.6 Activity of actinides in dissolved sol Cooling time: 5 years
Experiment No.
Sample No.
P r e - t e s t
8 6 B 0 2
N o . 1
8 6 B 0 3
N o . 2
8 6 G 0 5
N o . 3
8 6 G 0 3
N o . 4
8 6 G 0 7
N o . 5
8 7 C 0 3
Measured burn-up (Mffd/t) 8. 3 0 0 6, 9 0 0 1 5, 3 0 0 2 1 , 2 0 0 1 4, 6 0 0 2 9 , 4 0 0
Initial U CUa](g) 2 . 7 9 3 2 . 7 6 7 3 . 3 3 6 3 . 0 3 7 3 . 2 2 1 2. 0 9 4
U - 232 a) 5.6 (6)X10' 5.9 (6)X101 2.7 (2)XIO2 2.5 (2)X10a 3.6 (3)X10a
U - 232 b) 5.6 (6)X10> 5.9 (6)XIO1 2.7 (2)XIO2 2.5 (2)XIO2 3.6 (3)X102 1.1(1)X103
U - 234 5.6 (2)XIO" 6.0 (3)XIO" 5.0 (3)XIO" 4.8 (3)XIO" 5.0 (4)XIO" 2.9 (2)XIO"
U - 235 1.93(1)X103 2.04(1)X103 1.513(9)X103 1.199(6)X103 1.508(7)X103 8.15(4)X102
II - 236 3.99(9)X103 3.54(7)X103 6.48(9)X103 8.07(7)X103 6.50(9)X103 9.45(9)X103
U - 238 1.2113(2)X10" 1.2099(2)X10" 1.2166(0X10" 1.2206(0X10" 1.2166(0X10" 1.226(0X10" i
Np - 237 1.8 (2)X103 1.5 (2)X103 4.2 (4)XIO3 1.1(1)X10 3 4.2 (4)XIO3 8.)(8)X10 3
Pu - 236 2.90(1)X108 2.18(l)X106 1.68(6)X107 3.74(2)X107 1.74(6)X107
Pu - 238 2.90(1)X106 2.18(1)X106 1.68(6)X10T 3.74(2)X107 1.74(6)X107 8.63(4)X107 1
Pu - 239 7.024(3)X106 6.556(3)X106 1.0921(5)X107 1.2017(7)X107 1.1110(7)X107 1.266(3)X107 1
Pu - 240 3.59(1)X106 2.92(1)X106 8.89(2)X106 1.289(2)X107 9.09(3)X106 1.834(5)X107 1
Pu - 241 4.19(2)X108 3.19(2)X108 1.591(4)X109 2.559(9)X109 1.653(5)X109 3.80(1)X109
Pu - 242 1.41(2)X103 8.9 (OX10 2 1.106(8)X10" 2.64(0X10" 1.12(7)X10" 6.21(6)X10"
Am - 241 5.8 (OX10 8 4.40(9)X108 1.81(4)X107 3.11(6)X107 1.94(4)X107 4.19(8)X107
An -242m 4.8 (2)XIO3 3.10(1)X103 7.5 (3)XIO" 2.02(8)XlOs 6.8 (3)X10" :
An - 243 2.9 (2)XIO3 2.4 (1)XIO3 4.4 (3)XIO4 1.5 (7)XIO5 5.0 (4)X10" 5.2 (5)XIO5 I
Cn - 242 3.9 (2)XIO3 2.5 (1)X103 6.0 (2)XIO" 1.6 (1)X105 5.5(2)X10" 1 Cn - 243 j
Cn - 244 5.2 (1)X10" 2.66(5)X10" 2.00(4)X108 9.8 (2)X106 2.22(5)X106 4.81(1)X107 E
a) Without correction of the formation of 2 3 2 U from 2 3 6 P u b) flith correction of the formation of 2 3 2(J from 2 3 6 P u
Se^T \
JAERI ¥1 川 O!O
Table 3.6.6 Activity of actinides in dissolved 501 Cooling time: 5 years
Exper iment No. P r e -t e s t N 0 • N o. 2 N o. 3 N o. 4 N o. 5
Sa皿pleNo. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03
一Measured burn-
UP 印刷/t) 8. 3 0 0 6， 9 0 0 1 5， 3 0 0 2 1. 2 0 0 1 4， 6 0 0 2 9 I 4 0 0
Initial U 【UaJ(g) 2.793 2.767 3.336 3.037 3.221 2.094
U -232 a) 5.6 (6)XW 5.9 (6)XW 2.7 (2)XI02 2.5 (2)XJ02 3.6 (3)X102
U -232 b) 5.6 (6)X101 5.9 (6)XlQ! 2.7 (2)XI02 2.5 (2)XI02 3.6 (3)XI02 1.1 (I)X103
U -234 5.6 (2)X1Q4 6.0 (3)XW 5.0 (3)XIO~ 4.8 (3)XW 5.0 (4)X104 2.9 (2)X104
U -235 1. 93(1) X IQ3 2‘04(I)X103 1.513(9)X103 1.199(6)X103 1.508(7)XI03 8.15(4)X102
U -236 3.99(9)XIQ3 3.54(7)X103 6.48(9)XI03 8.07(7)X1Q3 6.50(9)X103 9.45(9)X103
U -238 1.2113(2)XI04 1.2099(2)X104 1.2166(1)X1Q4 1.2206(1)X104 1.2166(I)XI04 1.226(l)XW
Np -237
Pu -236 PU -238
1.8 (2)XIQ3 1.5 (2)XIQ3 4.2 (4)XIQ3 1.1 (l)X103 4.2 (4)X1Q3
2.90(I)XWS 2.]8(1)X108 1.68(6)XIO・ 3.74(2)X!Q1 1.74(6)XI07
2.90(1) X 106 2. ]8(1) X 106 1. 68(6) X 1Q1 3.74(2) X 107 1. 74(6) X JOI
8. J (8) X 103
8.63(4) X lOI
PU -239 7.024(3)XI06 6.556(3)XI06 l.0921(5)X1Q1 1.2017(7)XI07 1.11IO(7)X107 1.266(3) X lOI
PU -240 3.59(I)Xwa 2.92(I)XWS 8.89(2)X108 1. 289(2)X 107 9.09(3)XI06 1.834(5)X1QI
PU -241 4.19(2)X108 3.]9(2)XI08 I.591(4)XI09 2.559(9)XI09 1.653(5)XI09 3.80(1)X109
PU -242 1.4I(2)XIQ3 8.9 (1)X102 1.106(8)XW 2.64 Cl )XIO~ 1.12(7)X104 6.21(6)XW
AII -241 5.8 (I)XI06 4.40(9)XI06 1.8I(4)XlQI 3.11(6)XIQ7 1.94(4)XlOI 4.19(8)X107
AII -242皿 4.8 (2)X103 3.1O(I)XI03 7.5 (3)X lO~ 2.02(8)X105 6.8 (3)XI04
AII -243 2.9 (2)X103 2.4 (1)X103 4.4 (3)X lO~ 1.5 (7)X105 5.0 (4)XI04 5.2 (5)XI05
CII -242 3.9 (2)X103 2.5 (I)X103 6.0 (2)XIQ4 1.6 COX105 5.5 (2)XIQ4
CII -243
CII -244 5.2 (I)X1Q4 2.66(5)XW 2.00(4)XI06 9.8 (2)XI06 2.22(5)XI06 4.81(1) X 10I
a) Without correction of the for田ationof 232U from 236pU
b) With correction of the formation of 232U from 236pU
Seど¥.A
一
JAKK! M 9! n|u
t i v i t y of a c t i n i d e s in dissolved s o l u t i o n (Bq/g-U 0 ) >ling time: 5 years
3 N o . 4 N o . 5 N o . 6 N o . 7 N o . 8 N o . 9 N o . 10
33 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C 0 4 8 7 C 0 7 8 7 C 0 8 8 7 H 0 1 8 7 H 0 5
0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4 0 0 3 2 , 1 0 0 3 3 , 6 0 0 3 4 , 1 0 0 3 8 , 7 0 0 3 8 , 1 0 0
57 3. 22 1 2 . 0 9 4 2. 0 2 9 1. 9 4 2 2. 1 53 2 . 0 5 9 1. 9 5 8
C I O 2
: i o 2
3.6 (3)X102
3.6 (3)X102 1.1 (DX103 1.2 (OX10 3 1.2 (1)X103 1.30(7)X103 2.03(6)X103 2.03(6)X103
: i o 4 5.0 (4)X104 2.9 (2)X104 2.2 (2JX104 3.7 (2)X104 3.6 (2)X104 2.9 (2)X104 2.9 (2)X104
X 1 0 3 1.5O8(7)X103 8.15(4)X102 7.40(5)X102 6.60(4)X102 6.64(5)X102 6.35(4)X102 6.35(4)X102
103 6.50(9)X103 9.45(9)X103 9.99(7)X103 1.05(1)X104 1.043(7) X104 1.15(1)X104 1.15(1)X104
< 1 0 4 1.2166(0X10" 1.226(1)X104 1.226(1)X104 1.228(OX104 1.228(1)X104 1.228(1)X104 1.228(1)X104
103 4.2 (4)X103 8.1 (8)X103 9.6 (9)X103 8.9 (9)X103 1.3 (1)X104 1.5 (DX10 4 1.5 (OX10 4
10 7
10 7
1.74(6)X107
1.74(6)X107 8.63(4)X107 1.056(5) X108 1.110(5)X108 1.231(6)X108 1.723(9) X108 1.723(9)X108
<10 ? l.I110(7)X107 1.266(3) X107 1.312(3)X107 1.193(3) X107 1.278(3)X107 1.417(3)X107 1.417(3)X107
<10 7 9.09(3)X10e 1.834(5) X107 1.992(6) X107 2.036(6) X107 2.135(4)X107 2.327(7)X107 2.327(7)X107
CIO9 1.653(5)X109 3.80(1)X109 4.22(1)X109 3.93(1)X109 4.3KDX10 9 5.06(1)X109 5.06(1)X109
104 1.12(7)X104 6.21(6)X104 7.50(6)X104 8.18(8)X104 8.73(3)X104 1.076(4) X105 1.076(4) X105
107 1.94(4)X107 4.19(8)X1Q7 4.43(9) X107 4.68(9)X107 5.2 (1)X107 8.5 (2)X107 8.5 (2)X107
10s 6.8 (3)X104 2.7 (3)X105 2.9 (3)X105 3.3 (3)X105 4.7 (5)X105 4.7 (5)X105
10s 5.0 (4)X104 5.2 (5)X105 8.1 (8)X105 8.4 (8)X10S 7.3 (6)X105 1.0 (1)X106 1.0 (1)X106
I05 5.5 (2)X104 1.1 (OX10 6 1.1 (DX10 8 1.1 (DX10 6
5.6 (6)X105 6.4 (6)X105 5.8 (6)X105 9.0 (9)X105 9.0 (9)X105
106 2.22(5)X10 6 4.81(1)X10 7 6.9 (1)X10 7 7.8 (1)X10 7 9.3 (2)X10 7 1.58(3)X10 8 1.58(3)X10 8
5tfTio^| -L - 159 ~ 160 -
J;\EI~I ¥1 91 "1"
tivity of actinides in dissolved solution (sq/g-UO) )ling time: 5 years
3 N 0 4 5 N 0 B N 0 7 N 0 8 N 0 9 N 0 1 0
) 3 86G07 87C03 87C04 87C07 87CI)8 87HOl 87H05
。。 14， 600 29， 400 32，100 33，600 34，100 38，700 38，100
17 3. 221 2. 094 2. 029 1. 942 2. 153 2. 059 1. 958
~ 102 3.6 (3)XI02
: 102 3.6 (3) X 102 1.1(l)X W 1. 2 (1) X 103 1.2 (1)X W 1. 30(7) X 103 2.03(6) X 103 2.03(6) X 1Q3
:W 5.0 (4)XW 2.9 (2)XW 2.2 (2)XW 3.7 (2)XW 3.6 (2)XI04 2.9 (2)X1Q4 2.9 (2)X!Q4
>< 103 1.508(7)X1Q3 8.15(4) X 102 7.40(5) X 102 6.60(4) X 1Q2 6.64(5) X 102 6.35(4) X 102 6. 35(4)X J02
!D3 6.50(9) X J03 9.45(9)X W 9.99(7)XW 1.05(1)X !Q4 1.043(7)X JOA 1. 15(1)X]Q4 1. 15(1) X 104
>( 104 1.2166(I)X 104 1. 226( 1) X 1Q4 1. 226(1) X]Q4 1. 228( 1) X 1Q4 1.228(I)X W 1. 228( 1) X]Q4 1. 2280) X J04
103 4.2 (4)XI03 8.1 (8)XW 9.6 (9) X 103 8.9 (9)X 103 1.3 (l)XW 1.5 (])X]Q4 1. 5 (]) X 104
107 1. 74(6)X 107
10' 1.74(6)XIQ1 8.63(4) X 10' 1.056(5) X we 1.110(5) X 108 1.231(6)X]Q8 1.723(9) X 108 1. 723(9) X 108
<W 1.1110(7) X 10' 1. 266(3) X 10' 1.312(3) X 107 1.193(3) X 107 1.278(3)XI07 1.417(3) X W 1.417(3)X 1Q1
<107 9.09(3) X 106 1.834(5) X 107 1.992(6) X 107 2.036(6)X107 2. 135(4)X 107 2.327(7) X 10' 2.327(7)x1Q1
(109 1. 653(5)XI09 3.80(1) X 109 4.22(1) X 109 3.93(1) X 109 4.31(1) X 109 5.06(1) X 109 5. 06( 1) X 109
W 1.12(7)XW 6. 2!(6) X 1Q4 7.50(6)X104 8.18(8) X 104 8.73(3)XJ04 I.016(4)X105 1.076(4)X105
107 1. 94(4) X W 4.19(8) X 107 4.43(9) X 107 4.68(9) X 1Q1 5.2 (1)XI0' 8.5 (2)XIO' 8.5 (2)XlO'1
105 6.8 (3)XJ04 2.7 (3)X 105 2.9 (3)X 105 3.3 (3)X105 4.1 (5)XI05 4.7 (5) X 105
106 5.0 (4)X104 5.2 (5)XI05 8.1 (8)X 105 8.4 (8)X 105 7.3 (6)X105 1. 0 (1) X 106 1. 0 (1) X 106
105 5.5 (2)XW 1.1 (I)X 106 1.1 (1) X 106 1.1 (I)XJ06
5.6 (6) X 105 6.4 (6)X105 5.8 (6)XI05 9.0 (9)X 105 9.0 (9)XI05
106 2.22(5) X 106 4.81(I)XI07 6.9 (I)XIO' 7.8 (1)X 10' 9.3 (2)X 107 1. 58(3) X 108 1. 58(3) X 108
5f(Tl c~\.t L -159 - 160
JAKRI M 91 010
Table 3 .6 .7 F i s s i o n y ie lds(%) of neodimium by thermal neut ron(T) and f i s s i o n neu t ron(F)
lu c 1 i d e s U - 2 3 5 T P u - 2 3 9 T P u - 2 4 1 T U - 2 3 8 F
Nd • - 143 5. 97 4. 43 4. 58 4 . 59
N d • - 144 5. 50 3.74 4.21 4. 55
Nd • • 145 3. 94 2. 99 3.26 3.79
Nd -• 146 3. 00 2. 46 2.78 3.42
Nd -• 148 1. 675 1. 641 1.S34 2. 098
Nd -• 150 0. 654 0. 967 1 .21 1 .26
* B . f . R i d e r , N E D O - 1 2 1 5 4 - 3 ( C ) , 1 9 8 1
- 161 -
JAEI~I ~1 91 .010
Table 3.6.7 Fission yields(%) of neodimium by thermal neutron(T) and fission neutron(F)
Nuclides U-235 T Pu-239 T Pu-241 T U-238 F
Nd -143 5. 97 4. 43 4.58 4.59
Nd - 144 5. 50 3.74 4.21 4.55
Nd - 145 3. 94 2.99 3.26 3.79
Nd - 146 3. 00 2.46 2.78 3.42
Nd - 148 1.675 1 . 64 1 1.934 2.098
Nd - 150 0.654 0.967 1 . 21 1 .26
* B. f. Rider， NEDO-12154-3(C)， 1981
-161 -
JAKKI M MI-010
Table 3.6.8 Comparison of measured and 0RIGEN2 calculated values in ti for neodimium(atom %) Cooling time: 5 years
Experiment No. P r e - t e s t N o . 1 N o . 2 N o . 3 N o . 4 N o . 5 N o . '
Sample No. 8 6 B 0 2 8 6 B 0 3 8 6 G 0 5 8 6 G 0 3 8 6 G 0 7 8 7 C 0 3 8 7 C C
Measured burn-up (MWd/t) 8 , 3 0 0 6 , 9 0 0 1 5 , 3 0 0 2 1 , 2 0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4 0 0 3 2 , 1
26.44 26.79 24.51 22.95 24.67 20.74 20.0; Nd - 143 26.51 26.82 24.75 23.18 24.79 21.12 20.6.
0.997 0.999 0.990 0.990 0.995 0.982 0.9.1
27.60 27.32 28.19 30.52 29.0U 32.38 32.9 Nd - 144 27.78 27.48 28.92 30.23 28.96 32.12 32.4 1
0.994 0.994 1.009 1.010 1.003 1.008 1.0 1
18.48 18.58 18.05 17.64 18.10 17.08 16.8 1 Nd - 145 18.42 18.48 17.96 17.60 17.96 17.08 16.9 I
1.003 1.006 1.005 1.002 1.008 1.000 0 .9 :1
15.17 15.08 15.64 16.05 15.60 16.67 16.87 1 Nd - 146 15.12 15.07 15.68 16.09 15.63 16.62 16.81 1
1.003 1.001 0.998 0.998 0.998 1.003 l.OCl
8.657 8.618 8.761 8.867 8.746 8.964 9.0CJ Nd - 148 8.558 8.538 8.754 8.900 8.754 8.936 8.97 J
1.012 1.009 0.999 0.996 0.999 1.003 l .OCl
3.656 3.613 3.845 3.985 3.831 4.165 4.221 Nd - 150 3.614 3.614 3.871 4.012 3.905 4.125 4.181
1.012 1.000 0.993 0.993 0.981 1.010 1.01 1
Table 3.6.9 Amounts of tritium in dissolved soluti Cooling time: 5 years
E x p e r i m e n t No.
S a m p l e N o .
N o . 1
8 6 B 0 3
N o . 2
8 6 G 0 5
N o . 3
8 6 G 0 3
N o . 4
8 6 G 0 7
N o . 5
8 7 C 0 3
N o . i ,
8 7 C 0 J
Measured burnup(MWd/t) 6 , 9 0 0 1 5 , 3 0 0 2 1 , 2 0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4 0 0 3 2 , 10
Initial U CUa](g) 2 . 7 6 7 3 . 3 3 6 3 . 0 3 7 3 . 2 2 1 2 . 0 9 4 2. 02 J
Amount of tritium (Bq/gUa)
1.30(8)X10" 3.15(6)X106 3.43(7)X106 2.92(6)X106 5. !6(5)X106 7.24(7)X'
SecT ^
Ji¥Eh!1 ¥1 ~11--010
Table 3.6.8 Comparison of measured and ORIGEN2 calculated values in t for neodimium(atom %) Cooling time: 5 years
Experiment No. Pre-test N 0 N 0 2 N 0 3 N 0 4 N 0 5 N 0
Sample No. 86B02 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03 87C
Measured burn-UP (附d/t) 8. 300 6. 900 1 5. 300 2 L 200 14.600 29.400 32. 1
26.44 26.79 24.51 22.95 24.67 20.74 20.0 Nd -143 26.51 26.82 24.75 23.18 24.79 21.12 20.6
0.997 0.999 0.990 0.990 0.99!'i 0.982 0.9r
27.60 27.32 2D.19 30.52 29.0L 32.38 32.9 Nd -144 27.78 27.48 28.92 30.23 28.96 32.12 32.4
0.994 0.994 1.009 1.010 1.003 1.008 1.0
18.48 18.58 18.05 17.64 18.10 17.08 16.8 Nd -145 18.42 18.48 17.96 17.60 17.96 17.08 16.9
1.003 1.006 1.005 1.002 1.008 1.000 0.9:
15.17 15.08 15.64 16.05 15.60 16.67 16.87 Nd -146 15.12 15.07 15.68 16.09 15.63 16.62 16.8¥
1.003 1. 001 0.998 0.998 0.998 1.003 1. OC
8.657 8.618 8.761 8.867 8.746 8.964 9. Nd -148 8.558 8.538 8.754 8.900 8.754 8.936 8.97
1.012 1.009 0.999 0.996 0.999 1.003 1. OC
3.656 3.613 3.845 3.985 3.831 4.165 Nd司 150 3.614 3.614 3.871 4.012 3.905 4.125
1.012 1.000 0.993 0.993 0.981 1.010
Table 3.6.9 Amounts of tritium in dissolved soluti Cooling time: 5 years
Experi皿ent No. N 0 N 0 z N 0 s N 0 4 N 0 5 N 0
S a聞 pI e N 0 86B03 86G05 86G03 86G07 87C03
Measured burnup(MWd/t) 6， 900 1 5. 300 21. 200 1 4， 600 29.400
lnitial U [Uo](g) 2. 767 3. 336 3. 037 3. 221 2. 094
Amount of tritium 1.30(3)XI06 3.15(6)X 106 3.43(7)X106 2.92(6)XI06 5. 16(5)X106 (Bq/gU圃〉
See¥. )
JAICKI M !H Did
n of measured and 0RIGEN2 ca lcu la ted va lues in the i s o t o p i c composit ion ;iium(atora %) ime: 5 years x.xxx --
x.xxx --x.xxx --
- Calculation (C) - Measurement ( M ) - C/M ratio
No. 3 No. 4 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9 No. 100 86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08 87H01 87H05
0 21,200 14,600 29,400 32,100 33,600 34,100 38,700 38,100 22.95 24.67 20.74 20.04 19.66 19.45 18.60 18.75 23.18 24.79 21.12 20.69 19.81 19.90 19.41 19.44 0.990 0.995 0.982 0.968 0.992 0.977 0.958 0.965
30.52 29. OG 32.38 32.98 33.31 33.47 34.28 34.15 30.23 28.96 32.12 32.44 33.38 33.05 33.46 33.41
1.010 1.003 1.008 1.017 0.998 1.013 1.025 1.022
17.64 18.10 17.08 16.88 16.77 16.71 16.47 16.52 17.60 17.96 17.08 16.90 16.83 16.75 16.46 16.45 1.002 1.008 1.000 0.999 0.996 0.998 1.001 1.004
16.05 15.60 16.67 16.87 16.99 17.06 17.31 17.27 16.09 15.63 16.62 16.81 16.86 17.01 17.30 17.32 0.998 0.998 1.003 1.004 1.008 1.003 1.001 0.997
8.867 8.746 8.964 9.002 9.025 9.043 9.041 9.031 8.900 8.754 8.93S 8.974 8.975 9.005 9.068 9.033 0.996 0.999 1.003 1.003 1.006 1.004 0.997 1.000
3.985 3.831 4.165 4.221 4.249 4.278 4.294 4.285 4.012 3.905 4.125 4.180 4.145 4.252 4.304 4.350 0.993 0.981 1.010 1.010 1.025 1.006 0.998 0.985
>le 3.6.9 Amounts of t r i t ium in dissolved solution(Bq/g-Uo) Cooling time: 5 years
N o . 3
8 6 G 0 3
N o . 4
8 6 G 0 7
N o . 5
8 7 C 0 3
N o . 6 N o . 7
8 7 C 0 4 8 7 C 0 7
N o . 8
8 7 C 0 8
N O . 9
8 7 H 0 1
N o . 1 0
8 7 H 0 5
2 1 , 2 0 0 1 4 , 6 0 0 2 9 , 4 0 0 3 2 , 1 0 0 3 3 , 6 0 0 3 4 , 1 0 0 3 8 , 7 0 0 3 8 , 1 0 0
3 . 0 3 7 3 . 2 2 1 2 . 0 9 4 2 . 0 2 9 1 . 9 4 2 2 . 1 5 3 2 . 0 5 9 1 . 9 5 8
3.43(7)X106 2.92(6)X10 6 5. !6(5)X106 7.24(7)X10 6 7.36(7)X10 6 6.97(7)X106 9.18(9)X10 6 8.26(8)X10 6
. 5£fTioftl L
m «V 163 ~ 164
J/\El~l ¥1 ~iJ i11l1
n of measured and ORIGEN2 calculated values in the isotopic composition ;'Ji um (a tom %) ime: 5 years
N 0 3 N 0 4 N 0 5 N 0 6 N 0 7 N 0 8
86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08
1] 21. 200 1 4. 600 29.400 32，100 33，600 34，100
22.95 24.67 20.74 20.04 19.66 19.45 23.18 24.79 21.12 20.69 19.81 19.90 0.990 0.99fi 0.982 0.968 0.992 0.977
30.52 29.0& 32.38 32.98 33.31 33.47 30.23 28.96 32.12 32.44 33.38 33.05 1. 010 1.003 1.008 1.017 0.998 l. 013
17.64 18.10 17.08 16.88 16.77 16.71 17.60 17.96 17.08 16.90 16.83 16.75 1.002 1.008 1.000 0.999 0.996 0.998
16.05 15.60 16.67 16.87 16.99 17.06 16.09 15.63 16.62 16.81 16.86 17.01 0.998 0.998 1.003 1.004 1.008 1.003
8.867 8.746 8.964 9.002 9.025 9.043 8.900 8.754 8.935 8.974 8.975 9.005 0.996 0.999 1.003 1.003 1.006 1.004
3.985 3.831 4.165 4.221 4.249 4.278 4.012 3.905 4.125 4.180 4. 145 4.252 0.993 0.981 1. 010 1.010 1.025 1.006
le 3.6.9 Amounts of tritium in dissolved solution(Bq/g-Uo) Cooling time: 5 years
N 0 3 N 0 4 N 0 5 N 0 8 N 0 7 N 0 8
86G03 86G07 87C03 87C04 87C07 87C08
21. 200 14， 600 29.400 32，100 33，600 34， 100
3. 037 3. 221 2. 094 2. 029 1. 942 2. 153
，3.43(7) X 106 2.92(6)XI06 5.16(5)XI06 7.24(7)XI06 7.36(7) X 106 6.97(1)X 106
Ca I cu I a t j on (C) Measurement (~)
C/M ratio
N 0 g N 0 • 1 0回
87HOl 87H05
38，700 38，100
18.60 18.75 19.41 19.44 0.958 0.965
34.28 34. 15 33.46 33.41 1.025 1.022
16.47 16.52 16.46 16.45 I. 001 1.004
17.31 17.27 17.30 17.32 1.001 0.997
9.041 9.031 9.068 9.033 0.997 1.000
4.294 4.285 4.304 4.350 0.998 0.985
N 0 9 N 0 1 0
87HOl 87H05
38，700 38，100
2. 059 1. 958
9.18(9) X 106 8.26(8)X 106
5fCTIO札lL"2今 163-164 -
JAERl-M 91-010
• o
10000 20000 30000 40000 Burnup (MWd/t)
Fig. 3.6.1 Relationship between 1 4 5Nd/ l i t 6Nd ratio and burnup Cooling time; 5 years
Cm-242 -
4.6 4.8 5.0 5.2 5.4 5.6 5.8 6.0 6.2
a-ray energy (MeV)
Fig. 3.6.2 a-ray spectrum of amercium fraction (1) 2.13 days after separation (3 Mar., 1988) Sample: 87C08, Counting rate: 161 cps
- 165 -
JAERl -M 91-010
1.3
1.2
1.1
1.0
242・』¥℃之師三
40000 30000 20000 10000 0.00
(MWd/t)
Relationship between 1匂5Ndj146Ndratio and burnup
Coo1ing time: 5 years
Burnup
Fig. 3.6.1
105
ω 104
‘ー-c コo u 103
102
6.2 6.0 5.8 5.6 5.4 5.2 5.0 4.8 4.6
(MeV)
α-ray spectrum of amercium fraction (1) 2.13 days after separation (3 Mar.， 1988) Sample: 87C08， Counting rate: 161 cps
-165 -
energy a -ray
Fig. 3.6.2
JAKRI- M 91-010
10J
10" -if) c =3
° io3
10 -
1 • 1 1 1
/I Am-241 T 1
Am-243J
-Pu-240/ /
239/ 1/ \ Cm- 244
Cm - 242 -
1 1 1 1 1.. i i A-4.6 4.8 5.0 5.2 5.4 5.6 5.8
a-ray energy (MeV) 6.0 6.2
Fig. 3.6.3 a-ray spectrum of amercium fraction (2) 47.42 days after separation (13 Apr., 1988) Sample: 87C08, Counting rate: 84.7 cps
10 =
10'
I0 J
10'
10'
S * * S o o cv o *f r l CM CM
^ E o Q — E o i n <o to 1 1 1
to— n o s n o o £ ^ 2 : 3 (O? O*o3>?^
__ r^o at—m>0 • h- a>o> o>ooo >irt iriiri xs*6i6*o
I 4.8
Fig. 3.6.4
6.0 6.2
a -ray energy (MeV)
a-ray spectrum of curium fract ion Sample: 87C08, Counting r a t e : 43.2 (9 Mar., 1988)
cps
166
丸)
105
的10
4
‘-c コo u 10"
102
J巳Rl-M 91-()¥()
4.6 4.8 5.0 5.2 5.4 5.6 5.8 6.0 6.2
α-ray energy (MeV)
Fig. 3.6.3αーrayspectrum of amercium fraction (2)
105
104
10' 1-
47.42 days after separation (13 Apr.， 1988) Sample: 87C08， Counting rate: 84.7 cps
一
i
t
雪
R
的
E7Jl1l1il
“
now-0
，'
岨w
“両笠N、
、
時
4.8 5.0 5.2 5.4 5.6 5.8 6.0 6.2
a -ray energy (MeV )
Fig. 3.6.4 ~-ray spectrum of curium fraction Sample: 87C08， Counting rate: 43.2 cps (9 Mar.， 1988)
-166-
JAKRI M 91 010
Xl0°
10.0 o
o
°°o
5.0
E
10000 20000 30000 Burnup (MWd/f)
40000
3,6.5 Relationship between activity of tritium in dissolved solution and burnup
1.0
0.9 V ' I I 1.0
0.9
0.8 0.8
V ' I 1.0
0.9
0.8 fc M 0.7 » - 0.7
num
0.6 a - 0.6
ion
0.5 - 0.5 fissi
0.4 - 0.4
otol
0.3 .- — 0.3 o
0.2 / r] ^ * - 0.2 o
0.1 S I i i
0.1 Rat
i
0 i 2 3 4 (FIMA%) 0 9600 19200 28800 384 00 (MWd/t)
Burnup .6 Variation of amount of 2 3 5 U , 2 3 8 U , piutonium and
2 3 5 U fission versus burnup O: 2 3 5 U , D: piutonium, A : fission by 2 3 5 U , #: 2 3 8 U (Depletion), Initial 2 3 5 U : 3.25%
167 -
。o
。も
o
ハリーハU¥1 ~I
。
JJ¥ERI
o o
60
ゆ
0
1
K
5
{Oコ'町、、『∞}EO一』コ一口問司
mwp-O情的一一司
E-Z向』
DFE=oE4
O
40000 30000 20000 10000 O
Burnup (MWd If )
Relationship between activity of tritium in dissolved solution and burnup
Fig. 3.6.5
』白血
E2E
4 IFIMA %1 38400 IMWd/f 1
zo一的的一』
。↑0↑
opozo--
1.0
0.9
0.8
0.7
0.6
0.5
0.3
0.4
0.2
0.1
3 28800
2 19200 9600
1.0
0.9
0.8
0.7
0.6
0.3
0.5
0.4
0.2
0.1
=コぽ，'" N
o .-V
c 、、::J
c.. 司c o
=コClD '" N
、=コIt) '" N
』
ohC20Eq
8urnup
Variation of amount of 235U， 238U， plutonium and 235U fission versus burnup
2~5U，口 plutonium，ム fi~sion by 235U， 238U' (D~pl~tion) ， I~itial 235U: 3.25%
167 -
0: .: Fig. 3.6.6
J A K K I - M 91 010
n8 = 4
nX=Y — number of neutron captured (Y) from M S U ( n 5 ) or " 8 U i n 8 )
: Nuclides of which (T\ > 500 b
Cm-242
163 d
Cm-
26
X.XXE-X— Amounts of nuclides (atom 0/.)
if 8.3E-7 y 2 n8=3 \ n«
tn , r ) reaction a decay 0" decay
n5 = 3 n5=3 n8=4 n8=l
Pu-238
87.7 y — »
Pu-239
2.41E4 y
j 0.039 \ n8=2 \
Pu-240
6.57E3 y
Pu-
14
S 3.3E-8 \ \ n5 = 3
0.02 V 0.53 \? 0.24 n5 = 2 \ n5 = 3 \ n8= 1
Np-236 22.5 h
1.I5E5 y h Np-237
2.I4E6 y —»
Np-238
2.12 d
Np-239
2.36 d
n5 = 3 n5=0 \ 0.047
n5= 1 \ n5 = 2 n8 = 0 \
\
U-234
2.45E5 y — *
U-235
7.04E8 y — »
U-236
2.34E7y
U-237
6.75 d — » •
U-238
4.47E9y —»
U-2
23
1.5 E-7 \ After irradiation 0.015 \ Before irradiation 0.03
0.82 3.25
0.42 0.03
94.2 96.7
\
Th-230 >
Th-231
7.54E4y 25.5 h
SecT A
Fig. 3.6.7 Amount of actinides before and after irradiat Sample: 87C08, burnup: 34,100 MWd/t, cooling time: 5 years
JEHI ¥1 ~I 010
n8:4
口:Nucll船山h的 >500b
nX: Y -.-number of neulron coptured (Y) fro同 235U( n 5) or 238U (n 8 )
X.XXE-X ---Amounts of nuclides (olom ・ん)
J 事 d
~ 8.3E-7\~ 2 n8=3¥nl
ー-: (n I r) reaction ・・・・・->: a decoy
ーー・-: r decoy n5:3 n5:3 n8:4
I 0.039 ¥8. n8=1 n8:2¥
，; 0.02 n5:3 n5:2
0.53¥グ 0.24n5: 3¥n8: 1
O.
¥、、、、、向。-
FE
zd zd
，
dv'
0.047¥ ¥ n5: 3 n5: 0 ¥ n5: I n5:2 n8=0
".
， ， ， ， グ 0.82 /1' 0.42 /1' 94.2
¥Before irradiation 0.03 3.25 0.03 96.7
¥
3ιぷ~ A
Fig. 3.6.7 Amount of actinides before and after irradiat Sample: 87C08， burnup: 34，100 MWd/t， coo1ing time: 5 years
JAKR1-M 91 010
n8 = 4 n8 = 5 n8 = 6 n8=7 n8=8
Y) from 235 J(n5) or »»u n8) Cm-242 Cm-243 Cm-244 Cm-245 Cm-246 » »
<T\ > 500 b 163 d 28.5 y 18.1 y 8.50E3 y 4.73E3 y
<T\ > 500 b / 8.3E-7 29E- !
\ / if 3.0E-3 y if
V.) n8=3 \ n8 = 4 n8 = 5 \ n8 = 6
V.) \
Am-241
432 y — »
\
Am-242 141 y 16.0 h
» Am-243
7.38E3y * •
Am-244 2.6 m
10.1 h
0.039
— »
\ 8.0E-5 V 9.5E-3 it n5 = 3 n8=4 n8=l n8=2 \ n8 = 3
\ n8 = 4 \ n8 = 5
Pu-238 Pu-239 Pu-240
\
Pu-241 Pu-242 Pu-243
87.7 y a.
2.41E4y —>
6.57E3 y —»
14.4 y —*»
3.76E5y — »
4.96 h / /
If 0.02 V 0.53 0.24
—»
0.11 if 0.05 Total Pu : 0.95 V. n5=3 n5 = 2 \ n5 = 3 \ n8=1
p-236 Np-237 Np-238 Np-239 2.5 h —» — » 15E5 y 2.14E6 y 2.12 d 2.36 d
\ \lf 0.047 \ \ n5=0 \ n5= 1 \ n5=2 n8 = 0 \
-235 U-236 U-237 U-238
\
U-239 —> » — » • — » •
)4E8y 2.34E7y 6.75 d 4.47E9y 23.5 m
0.82 /
1
If 0.42 t 94.2 Total U : 95.5 V. 3.25 0.03 96.7 100 %
Proton number
Neutron number
3.6.7 Amount of act inides before and after i r r ad ia t ion Sample: 87C08, burnup: 34,100 MWd/t, cooling time: 5 years
5£CTIOI\1 L f 6<J ^ 169 ~ 170
JAERl --¥1 91 O!O
n8=4 n8=5 n8=6 n8=7 n8=8
Y} from 235U ( n 5) or 231U (n 8 )
O"f > 500b J ，.
。1'.1
n5=3 n8=4
j! 0.039 ¥ n8=1 n8=2¥
，1 0.02 n5=3 n5=2
0.24 n8 = 1
0.11 0.05 Total Pu: 0.95・'1.
n5=2 n8=0
0.82 tI 0.42 3.25 0.03
Ji' 94.2
96.7
Total U: 95.5 % 100 ・ん
，E
au-hu
し…，a aHw
hu m
HU
RH
RH
AW -' nv r
nr
• 3.6.7 Amount of actinides before and after irradiation Sample: 87C08， burnup: 34，100 附 d/t，coo1ing time: 5 years
5fCTlCJi¥1 L I(，f命 169-
10'
I 'o8
10'
Cs 137
Csl34
Eul54
Measured ORIGEN 2 SRAC-FPGS • « — L _ l L
1 2 3 45 10 Bumup (% FIMA)
Fig. 3.6.8 Amount of fission products versus burnup Cooling time: 5 years
E o 10
° -2 S 10
I >
I 10
10 1-0 2.0 3.0
Burnup (% FIMA) 4.0
Fig. 3.6.9 Relation between amounts of neodimium isotopes and burnup
I Eu 154 c 戸
J
d / /
¢ f
f / J
A 6
」〉何完
-1富田】。】O
岩E
E 電"~ 10-'
E
c 、、
'" E o g 10-
E ::J
E 可ヨ0 ・2c
喜=ョ喜 10-~cl..
=コ
Cs 137
Cs 134 10
9
2画、
-三 10D
.田・
‘~
‘Z
{02
・0
¥『
国
}
ー回一口1
: Meosured -ー:ORIGEN 2
ーーー:SRAC-FPGS
。107
4.0 3.0 2.0 1.0 1040
10 345 2
(% FlMA)
Relation between amounts of neodimium isotopes and burnup
8urnup
Fig. 3.6.9
(% FlMA)
Amount of fission products versus burnup Cooling time: 5 years
Burnup
Fig. 3.6.8
1AERI-M 91-010
10
T 3 I 0 " 2 h
10
10 -4
o • : Measured : ORIGEN 2
- — : SRAC-FPGS i i I i i i l i i i i L
I 2 3 4 5 50
Burnup {% FIMA)
F i g . 3 . 6 . 10 Re la t ion between amounts of a c t i n i d e s gene ra t ed from 2 3 5 U and burnup Cooling t ime: 5 yea r s
10
10 E o
.-3 10
to <u
I io"4
TO
to °h
10
Measured ORIGEN 2 SRAC-FPGS
•' 11 I ' H I i l i t i
I 2 3 4 5 10
Burnup (% FIMAJ
Fig . 3 .6 .11 Re l a t i on between amounts of a c t i n i d e s gene ra t ed from 2 3 8 U and burnup Cooling t ime : 5 yea r s
- 172 -
Am243
I Cm 244
o ; Meosured -ー:ORIGEN 2 ーーー:SRAC-FPGS
一一ι一世2 345 10
10-1
ボ 10-2
E o 0
lAERJ -M 91-010
:235
/〆3FEO』口
)
::>
百 10-3
-c: ・・4、、<1) 曲、ョ
言10-4
c:
可コ白色3~ 、3o ‘聞a...
Np 237
PU 238
10-5
o ・;Meosured -ー:OR!GEN 2 ーーー:SRAC-FPGS
5 10・1c: <:)
=ョo
E
、、・9
ls 10 ~ てコ、，:::1 c
雫3
8 :::1
E ‘" a..
10-3
10-6
10 345 2
10-4
(% FlMAJ
Relation between amounts of actinides generated from 238U and burnup Cooling time: 5 years
Burnup
Fig. 3.6.11
172 --
(% FlMAJ
Relation between amounts of actinides generated from 235U and burnup Cooling time: 5 years
Burnup
Fig. 3.6.10
JAKRI-M 91-010
CJ> O — CM I*) <»• V *}• CM CM CM CM
E
241
242
243
242
243
244
I E E E o E E C->
25 20 15 10 5 0
-5 -10 -15
- 2 0 - 2 5 - 3 0
• SRAC-FPGS
Fig. 3.6.12 Averaged difference between measured and calculated values for actinides from pre-experiment to No. 8 (relative to measured value, Z) Calculation: O: ORIGEN 2, A : SRAC-FPGS
- 173 -
25 20 15 10 5 。
E D -5 Cコ -10 M 、、町 ー15
-20 -25 -30 -35 -40
25 20 15 10 5
Eコuz ， 。-5
、々， ー10事 15
国 20ー25-30
JERI 札191--010
E N 同 N ，."寸
h 回目。 N 可・守守守叶寸Mwp7d， wKnB ， J 同ghzs ， weu ， w。、，a Wo、3，。Rrd 。守、，守。、a
z ZLaヨヨLιヨ a= . " ~ ;:) ~ a同
一-ORIGEN 2
Z 3
t r ーミ私、 i
l¥¥ケA¥ E ノrーーー・9、 、'!b qr .也 1¥l
、h. i 可九、
下、、、、マ
f-SRAC-FPGS
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ー 、 ¥v ¥l 、、 L L -、よ T ヤ¥ ¥ IL
、 ¥ .¥y 、¥L/寸
T
Fig. 3.6.12 Averaged difference between measured and calculated values for actinides from pre-experiment to No. 8 (relative to measured value， %) Calculation: 0: ORIGEN 2，ム SRAC-FPGS
令d勾，‘・4
JAKR1- M 91 010
4. ^P-kxjigfc^ft-f-O^j-
KJAmWft^ ± '•). '£«.')&(§: 6,900 - 38,700MWd/t«PWRf£tfJrW.^fcrt-6'J<|^.
4.1 $JB*|ft
^SW^E-CH, mmmnt ix, mmffimt-mzi® 3-5 mm«*5^**1^0^fcw»rL |&) T - 4 M i S (30m£) £ffii. --CigfW L fc ($#£*?•Tfl^Sg&jft&tift 3M)„ £®Mfi&X it, mn^is •> t-n. mm®!fftp;t~®mitzfr, ®Mm;i^<*-xn., ^-mmm^x^K m}ilt--J>Xiitc< >/•!•**-; h'iiv *--£flH*T$Stf>T$<, H~£h\.<KWWiltcO>X; fj Bri: i->-c .•.^fk'7 7 v£*8®«Jifl*ifiifffA>g-l < jf '>;*,hS c i f i f i i /L i f t i . - (Photo. 3.1.2#B«)„ ftoT, fidfttiS^^KKii, JrtlSWa^ft'KJiftLfcJi-fT'ASo g|l*>, M; nc.«£2/H;L, ^ S t t - l A ' ^ i U ^ ^ H S ^ L - C i f ^ ^ ^ / j ^ f 0 ( » 3 0 t ) , &307>{£ (fgM90-100'C) (C(J, $ft¥KJ; *J^'Jt.-f ZNOx BLimtUZhZ ? 'J "/h vW^ff l+Wig*
M&kttc-otca NOx&O-*? 0 -/ h v * - *--£>&!!!>>*>, ^ 7 / O l S l t , Jn .HflfcMM/
ffi®WX<r>mMm>z®J}-$tiZc, zco±'>ttfk£x9im$htzm%, i S S i l i t J ^ y ^ lii6t(£'h£<, v 7 v o)®mm.fcit, <&-f li>*feMP8kv>£'>K.$,&Mm*ft\,<-t%!Lhh
im&m&n&^mtwm.te>'ffi%x'\t, ^m^mAmt, «»ffis30,000Mwd/t4-e©
<fc->Tl-5 0 ' 'JS(t 40,000 MWd/tic^H-5 ^ ^ t 4 ^ i t a « t t , M ^ 7 y f i t * f L, ft 0.4% (4kg/t-Uo) T ' *5„
- 174 -
JAEHI 孔.191 010
4. プロセス逆転条件下の検，H
牛;ぷ験研究により.安調IJ燃域限 6，900~ 38，700MWd/tのPWR(1t!!H済燃料における実験不
規慌での溶解挙動，不溶性残i内の1"1:状，1it射1"1物質の分布等を杷加することができた。これらの
紡取に誌づL、て核燃料内処.f1p.施，i世の的解及びIi!i'I守 r斜 !i;の設計・あるいはプロセス運転条件:穿のdX
持にとって1it.在と恕われる a軒114につし、て考'祭するの
4.1 溶解挙動
本試験研究では，溶解試料と Lて，使用済燃料俸を約 3~5 mmの長さで輪切り状に切断 L
たもの(ウラン重量として 2~ 3 g) を附い-1、活性ガス雰囲気(ヘリウムを 40m~ /minで供
給)で 4M硝敗 (30m~ )をJtH、て溶解 Lた(溶解終 f時の硝酸濃度は約 3M)。本溶解方法で
は，燃料ベレソトは，燃料被涜符と共に溶解 Lたが，溶解試料については，再処理施設のように
切断 Lたのではなくダイヤモンドカソターを則いて極めて簿<，ま λきれいに切断 Lたので，切
断によって:酸化ウランと硝般の綾触l耐績が誇 L<減少されることはほとんとな L、(Photo.
3.1.2参照)0 従って，硝闘をによる総解反応は.比較的速やかに進行 Lたはずである o .t!IJち，試
料に硝酸を加え，宅混状態から加熱を開始 Lてまもたく i容解が始まり(液温30'C)，約30分後
(液温90~ 100 'C)には，溶解により発生する NOx及び放出されるクリプトンの気相中の濃度
は最大;となったの NOx及びクリプトンモニターの紡架から， ウラ γの溶解は.加熱開始後約
120分で終了 Lたと判断できる。試料によっては，溶解前に既に燃料ペレソトのー部が崩れて燃
料被糧管からはずれた状態のものもあったが，全ての試料に対し，ほぼ同様な捺解挙動を1];Lたの
従って，本溶解条件で得られた溶解挙動は，脱被罰百 Lた裸の燃料ベレ y トの溶解挙動にほぼ等 L
いと考えられるο
これによとベて.再処理溶解工程では，燃料俸は，約 5cmの長さで明断され，凶分式またはA統溶解式の溶解槽に投与されるのこのような長さで興断された場合，硝酸と接触するウランの表
面積は小さく，ウランの溶解反応は，必ずLも本溶解試験のように迅速には進まないと考えられ
弘、そのため本溶解試験で得られた実験室規模の結果ーにより，直ちに実姉設における溶解挙動を
予測することはできないが.燃料棒の脱被覆法が新たに開発され，燃料ベレ y 卜のみを溶解する
ことが可能となれば，その場合の溶解挙動を予測する基礎データとなろう。
4.2 不溶性残漬の発生量及びその性状
不溶性残澄の発生量と燃焼度との関係では，不溶性残漬重量は，燃焼度30，000MWd/tまでの
燃料に対 L燃焼度にほぼ比例lして増大し，また，それ以上の燃焼度の燃料で若干増加の割合が高
くなっている。燃焼度 40，000MWd/tにおける不溶性残遼重量は，初期ウラン重量に対 L，約
0.4% (4 kg/t-Uo)であるの
-174-
JAKRI--M 91-010
Tl ' fco - « & $ « + * £ ASB'/K) WfcflsfStJW- L hm^li . l^feWiSBJif t $&,> ft <5o f#lW£*
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-7 A 50 ~ 60%, DV? • > A S O t ' , ! 7 ^ ' > A { i # ^ ^ j i o % < ! : ^ - o - r * 5 » 3 , $$£)g40,000MWd/t
tx<nm:\x<oznmmtKtt, k^ttmum,hht^^ic„ ^®vmm<v&mbiz, mmn
S H ' t ' f w f c i ' T ^ a - g i K i O ^ ^ L f c j c ^ W i f f f t i t i t i ^ ^ - o - c t s * ) , U0 2ffl ( M f f l ) M O
4.3 S t ^ t t ^ S K D ^ ^ i
A o ft o (i t mMfc* ic a a I *r i -efr£-f a 0
bXt>-t '*% , 0 6 RuS.O ! 1 3 7 Cs«, mmmfr^WOfimMTO'^i-ftMizfri&xMMicm'PlXis
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- 1 7 5 -
JAEJ{[-M 9[-010
不溶性伐担当となっているN:fのJにきさでは、 1 fl m以ドの.W常に細かいものが多いと}芯われ
る!燃料昨解小及び溶解終(j(i後では， これらfl[n主的解液Ij'に分散 Lており， i溶解液は.'.I.¥i埼L
ていたρ -晩欣置すると太郎分の不M・残植は沈降し hな液は黒褐色の透明な液体となる n 溶解終
f 後約3時間ほど経過 Lた時点において， n作解液中にi手~L た不溶糾伐治;のN:伎は， レーサー光
i校再Ul、によれば平均約 0.1f1 mであり， これが・晩ljZ間後では，人;半は凝集 Lて人-きた約(-
( (> 3 ，1 m) を形成 L ているい凝~L た不治tt残液を栴解液から分離し乾燥 L た試料につ L 、
てAょ代別i1U'顕微鏡で観察するとその粒径は，比較的大きく，人-半は 5~50f1 mであったh
このよ今な司、総1''1=伐治t4i， EとLて次の 4つの成分から構成されていると考えられる υ
CD ドPである1'1金版元素を l二成分とする難溶性合金
(g)燃焼被糧管の切断片
③ 燃焼被穫管炎l面に付着 Lた腐食生成物(クラソド)
④ その他の不純物I己素
本研究によれば不溶性残燈の内60~80%は，①の難溶性合金であり，その量は燃焼度と共に
ザ)/.IIlL ている ρ この①の中の元素組成は，モリブデ γ約 20%. テクネウム 0.5~5%. ルテニ
ウム 50~60%. ロジウム及びパラジウムは各今約10%となっており，燃焼度40.000MWd/t
までの燃料でのこの組成比には，入・きな変化は見られなかったの不溶性残液の組成比は， (1史Illi庁
燃料't'において核分裂により生成した厄素の存筏比とは異なっており， U02相(蛍お相)への
これら 1己点の溶解度，高温の燃料中での酸素ポテンシャル及び雛溶性合金の納般による熔解t't':手
に依存すると考えられる。
4.3 放射性物質の分布
溶解出Iの試料及ひe溶解後の溶解液，オフガス，ハノレ及び不溶性残櫨中の後分裂生成物等の紋射
能測定結果から放射性物質の分布を明らかにした。
t軍発性核分裂生成物の大半は燃料中に保持されており， ウリプトン， ヨウ素はほとんどが溶解
II年にオフガスと Lて放出されるのオフガス中に放出されるトリチウムは全計算量の約0.5%で
あり残りはハルと溶解液中にほぼ 1対1で存在する。
ハル内側表面ーから段階的に溶解して求めたハル内部における放射性物質の分布では，核分裂't
h文物である lO6Ru及び 137CSは，内側表面から 100{lm以下のハル内部にかけて急激に減少 Lてお
り， これらの核種が燃焼中に鋒き込まれたことを示しているO 一方，燃料被覆管であるスズ及び
不純物と Lて含まれているコバルトの放射化生成物である 125Sb及び6uC oは，ハル内部に均 4 に
分布iLていることが分かった。
ハル表面の日線放射能は外側表面より内側表面が高く，燃焼度に伴う増加率も，内側表面が大
きL、。日線放出核種が燃焼中に取り込まれたと推定される。
不溶性残遊中の主たる 7線放射能は国Ru及び 125Sbであり，他の r線放射能は，溶解液か
らの汚染であると考えられる。 134CS. 137CS. 144Ce. 154Eu等の核分裂生成物は溶解液中にほぼ
100%存在する。
-175-
JAERI-M 91-010
4.4 mm&#<D&ftW£.!$<faBL-tfTV*/4 H
; l i (••-J«'i,.fii:fi«(-S'i< |Bjf&frfflr38$WftW&JiA6, ORIGEN 2 &tKSRAC-FPGS&£"«'E *£,;•(•» :' -- K t J: 5,fH¥fift'i <Ut$: I i-ia
- 176-
jAERI--M 91 -010
4.4 溶解液中の核分裂生成物及びアクチノイド
f即日決燃料中に存在する絞分裂生成物及びアクチノイドを定量することは，燃料の燃焼挙動日11
T;;，燃焼度と中性子捕獲反応やいろいろ崩岐による諸骸樋の生成量:との関係等を把握する 1-.で1ft:
慢であるいそのため，溶解1夜 ~t'の骸分裂生成物及びアクチノイドを可能な限り定量するとともに，
これらの定最偵に基づく l可f立体相関等の解析を進め， ORIGEN 2及びSRAC-FPGSなどの燃
焼，:t-t1こト担ドによる，;トli.偵とも比較 Lた。
-176-
JAKKI M 91 010
5. &'{ U
Wis.tT'<mo®<nmw&mZ)& IT^fc^ l iHi , &K.,j';-f x *> frmu r_i tihh - y. />•-: >
(3) f # i b ^ f c x - ^ t o i , T , t i lT'M ;f<7>®&Jt£Rlgi ltc.mf\*'lif>tm'-, M*<-'>
(5) A»feOS5U"<*®*W«*«aofcK:tA.)S»*3fi.i', ftlftttt*. ft * $ « « ? $ - * $;--*•!
(l) *• K i; - r A 0•BMkihih t ir hMmmM?)®MSA.mi]fc*&±>: I, ®M>m$•<>:> ^ -
(4) mmm, ^®&mkm>h<r>Mm&m*mn^z^tkm*%lm)i*nh<,
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-t„ ttc, ^mfticMi, EMPAmi£^Wbtim^c*ffim%mmmm'tp&*yi';7f.i%<n}j*. SRAC-FPGS©f+»£LTl<fc£Wc!I^X^g|$*&lJ^$ft , t*-T * :r ~ v o|g<fcn (& Af $
- 177-
JAERI M 91010
5. *.'iび
~{f'f支までのlOUり!の溶解試験を通 L て {tJ.た成果は，次に IJ ，すような唄Ilにまとめるこ，1: 1).てt
f】
(1) I容解袋債を初めとする符種機搭の盤備は，順調に終rL，燃焼伎の，f:jL ぷ;料にιtlこも )f骨
)j]ずることができた。
(2) 溶解によって生ずる不溶性残液，ハル等の各分析試料に対する分析法は，はHiiw.，1 l. '11白
調にデータの蓄積を進めることができた。
(3) 得られたデータについて， 主と Lて燃料の燃焼度を尺度とした解析を行うと共に， fI~j 々の
核種量について計算値との比較を行った。
(4 ) 再処理施設の設計，溶解並びに清澄工程におけるプロセス運転条件，廃棄物の処J1~処分寺
に布用なデ---担が取得されたの
(5) かなり高レベルの放射能を取扱ったにもかかわらず，放射線被曝，作業環境の汚染?に付
する安全対策は充分に行われた。
次年度から高性能燃料を中心と Lた商燃焼度燃料の溶解試験を継続するにあたり，次のよう tc
課題合念頭において，溶解試験を進めるの
(I) ガドリニ γ入り燃料を始めとする高性能燃料の溶解試験方法を纏立 L ，溶解挙動 ~~'V) -)
タを取得する。
(2) 引続き，現行燃料を含めた高燃焼度燃料において，溶解条件の改善に関するデーヲをJj:d'J
する。
(3) 不溶性残誼及びハノレ等の廃棄物処理方法に関する検討を行ノ o
(4) 溶解液，不溶性残誼等からの有用金属を回収することに関する知見を得るけ
謝 辞
本報告は化学技術庁からの受託研究と Lて行なった「高燃焼度燃料再処理試験研究」につL、て.
昭和 59~63 年度の成果の一部をまとめたものであり，発表を許可されたことに対 L 感謝数 l '1:
すσ また，本研究に対 L.EMPA測定に協力頂いた大洗研究所材料試験炉部ホ y トラボ誕の }jヤ.
SRAC-FPGSの計算をしていただいた原子炉工学部高野秀機氏， ビデオテー -jの縦集にi必J]L~
れた化学部物理化学研究室篠原造氏などの方々に感謝致します。
句
4η' 唱Eb
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1) A.G.Croff, ORNL/TM-7175, dist. Catagory UC-70(1980).
2 ) ttfcm*m, fi*l%rf-1)¥£ PStfJ62^£8Jiffl$,F16U986).
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-179 --
tm TRU&z>* FP nm'&mt tmtn.
m'aimti\mmtm*ft%,^-tz>fc*\ A.I~A.2&*§#?$##?*>^^fcTRU&O*FP Wfl&(lt&, A.3-A.6(Cch£*;hORIGEN2 £ SRAC-FPGS K J; 6 ttWffi* * £ *bfc0
A. 7 (if-"-*JHU«,!S£Rfl-C&'5n
- 180-
付録 TRU及びFPの測定値と計算値
測定値と計算値の比較を符易にするため， A.l~A.2 に溶解液分析から求めた TRU Jk.びFP
の測定簡を， A.3~A.6 にそれぞれ ORIGEN 2とSRAC-FPGSによる計算値をまとめたο
A.7はヂー喝タ項Uの説明であるn
一180一
A.l Measured data based on the amounts of uranium after irradiation
»is<i»*oti MEASURED OATA »««n»««««i
86B02 00271
BURNUP XFIMA 8.400E-01 BURNUP MUD/T 8.300E+03 INIT.U-234 X 2.9O0E-O2
84B03 00272
84G05 00273
84G03 00274
86G07 00275
87C03 00276
87CQ4 00277
87C07 00278
87C08 00279
87H01 00280
87H05 00281
INIT.U-235 INIT.U-236 INIT.U-238 FINL.U-234 FINL.U-235 FINL.U-234 FINL.U-238
PU-238 PU-239 PU-240 PU-241 PU-242 PU/U NO-143 N0-144 ND-145 ND-146 ND-148 NO-150 ND148/U KR-83 KR-84 KR-85 KR-84
XE-131 XE-132 XE-134 XE-136
3.248E+00 2.100E-02 9.670E+01 2.300E-02 2.45OE+O0 1.6B0E-01 9 1 8.479E+01 1.179E+01 3.020E+00 2.430E-C1 3.593E-03 2.651E+01 2.778E+01 1.B42E+01
210E-01 1.S90E+00 900E+03 1.530E+04 900E-02 2.900E-02
2.204E+OO 1.518E+00 3.067E+00 2.120E+O4 1.440E+04 2.944E+04 2.900E-02 2.900E-02 3.000E-02
248E+00 3.243E+00 3.243E+00 3.243E+00 3.250E+00 100E-02 1.100E-O2 470E+01 9.472E+01
1.100E-02 9.472E+01
1.100E-02 9.672E+01
3.300E-02 9.669E+01
580E+00 1.920E*O0 490E-01 2.730E-01
736E+01 9.725E+01 9.779E+01 270E-01 1.050E-01 4.2O0E-O1
8.469E+01 7.519E-I-01 1.051E+01 2.520E+00 1.830E-01 3.280E-03 2.482E+01 2.748E+01
1.466E-1-01 4.540E<-00 1.180E+00 6.300E-03 2.475Ef01 2.898E+01 3.023E+01
1.518E+00 1.909E+00 3.400E-01 2.740E-01 9.812E+01 9.780E+01 7.720E-01 4.270E-01 6.828E+01 7.503E+01 1.994E+01 1.670E+01 8.480E+00 6.470E+00 2.330E+00 1.17SE+00 7.634E-03 6.423E-03 9.19JE-03 2.318E+01 2.479E+01 2.112E+01
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S品目白200271
1
H恒H
1
A.2 Measured data based on the amounts of uranium before irradiation
• • > • • < > • < • • MEASURED DATA » « t » « « » » » « «
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PU/1MA X 3 . 5 4 9 E - 0 1 3 . 2 4 6 E - 0 1 4 . 1 6 1 E - 0 1 7 . 4 0 9 E - 0 1 6 . 2 8 S E - 0 1 8 - 3 3 O E - 0 1 9 . 3 8 4 E - 0 1 0 . 9 1 0 E - 0 1 9 . 5 U E - 0 1 1 . 0 6 3 6 * 0 0 1 . 0 3 6 u i 0 0 N0143 / IMA X 4 . 4 6 2 E - 0 2 3 . 7 9 5 E - 0 2 7 . 5 2 4 E - 0 2 9 . 6 1 6 E - 0 2 7 . 1 9 6 E - 0 2 1 . 2 1 4 E - 0 1 1 . 2 9 0 E - 0 1 1 . 2 9 3 E - 0 1 1 . 3 0 8 E - 0 1 1 . 4 4 4 E - 0 1 1 .429E-01
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<F-F5> /1HA X 1 . 7 7 2 E - 0 1 1 . 5 2 9 E - 0 1 4 . 8 0 2 E - 0 1 7 . 5 3 9 E - 0 1 3 . 9 9 6 E - 0 1 1 . 1 6 1 E + 0 0 1 . 3 7 9 E + 0 0 1 .435E+00 1.510E+C0 1 . 7 8 3 6 * 0 0 1 .7396+00 P U / ( F - F 5 ) X 2 .003E+00 2 .122E+00 1 . 2 8 3 6 + 0 0 9 . 8 2 8 E - 0 1 1.573E+00 7 . 4 0 4 E - 0 1 6 . B 0 5 E - 0 1 6 . 2 1 1 E - 0 1 6 . 2 9 S E - 0 1 3 . 9 4 / . E - 0 1 5 . 9 6 1 6 - 0 1
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Measured data based on the amounts of uranium before irradiation A.2
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A.3 Calculated data by 0R1GEN2 based on the amounts of uranium after irradiation • »<••>••<• 0R1GEN2 DATA •><>•«•«*>•
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PU-238 X 1.340E-01 1.020E-01 3.840E-01 7.000E-01 3.560E-01 1.443E+00 1.673E+00 1.807E+00 1.863E+00 2.210E+00 2.153E+00 PU-239 X 8.389E+01 8.634E+01 7.385E+01 6.698E+01 7.466E+01 S.940E+01 5.734E+01 5.628E+01 5.586E+01 5.385E+01 5.420E+01 PU-240 X 1.254E+01 1.106E+01 1.81SE+01 2.153E+01 1.768E+01 2.464E+01 2.533E+01 2.S65E+01 2.5656+01 2.652E+01 2.649E+01 PuJ-241 X 3.176E+00 2.347E+00 6.517E+00 8.553E+00 6.306E+00 1.043E+01 1.089E+01 1.110E+01 1.130E+01 1.133E+01 1.124E+01 PU-242 X 2.560E-01 1.530E-01 1.101E+00 2.227E+00 1.003E+00 4.092E+00 4.771E+00 5.160E+00 5.326E+00 6.090E+00 5.923E+00 PU/U 3.662E-03 3.162E-03 5.681E-03 7.092E-03 5.S14E-03 8.623E-03 9.078E-03 9.320E-03 9.402E-03 9.885E-03 9.802E-03 ND-143 X 2.638E+01 2.675E+01 2.441E+01 2.282E+01 2.4S8E+01 2.057E+01 1.986E+01 1.947E+01 1.931E+01 1.846E+01 1.861E+01
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ND-148 X 8.652E+00 8.616E+00 8.744E+00 B.843E+00 8.733E+00 8.921E+00 8.955E+00 8.974E+00 8.9B1E+00 8.971E+00 8.965E+00 NO-ISO X 3.65BE+00 3.616E+00 3.846E+00 3.983E+00 3.831E+00 4.1S3E+00 4.206E+00 4.235E+00 4.247E+00 4.262E+00 4.252E+00 ND148/U 1.545E-04 1.278E-04 2.820E-04 3.964E-04 2.700E-04 S.500E-04 6.030E-04 6.320E-04 6.367E-04 7.188E-04 7.151E-04 KR-83 X 1.384E+01 1.396E+01 1.330E+01 1.274E+01 1.336E+01 1.196E+01 1.168E+01 1.152E+01 1.146E+01 1.108E+01 1.115E+01 KR-84 X 2.847E+01 2.B30E+01 2.935E+01 3.009E+01 2.928E+01 3.118E+01 3.153E+01 3.173E+01 3.181E+01 3.221E+01 3.213E+01 KR-85 X 5.085E+OO 5.083E+00 4.855E+00 4.854E+00 4.855E+00 4.661E+00 4.660E+00 4.660E+00 4.659E+00 4.630E+00 4.630E+00 KR-86 X 5.253E+01 5.260E+01 5.237E+01 5.214E+01 5.240E+01 5.195E+01 5.185E+01 5.180E+01 5.178E+01 5.176E+01 5.178E+01 XE-131 X 1.061E+01 1.080E+01 1.0116+01 9.420E+00 1.020E+01 8.676E+00 8.380E+00 8.217E+00 8.154E+00 7.840E+00 7.903E+00 XE-132 X 1.761E+01 1.758E+01 1.8746+01 1.918E+01 1.871E+01 2.029E+01 2.052E+01 2.065E+01 2.070E+01 2.114E+01 2.109E+01 XE-134 X 2.847E+01 2.878E+01 2.8566+01 2.7926+01 2.8666+01 2.789E+01 2.770E+01 2.760E+01 2.757E+01 2.766E+01 2.769E+01 XE-136 X 4.326E+01 4.2806+01 4.2466+01 4.334E+01 4.2326+01 4.2886+01 4.312E+01 4.323E+01 4.327E+01 4.302E+01 4.298E+01
U-232 G/TU 4.510E-05 3.360E-05 1.870E-04 3.4806-04 1.7306-04 8.230E-04 9.720E-04 1.0606-03 1.096E-03 1.275E-03 1.237E-03 NP-237 G/TU 7.O50E+O1 S.450E+01 1.577E+02 2.S66E+02 1.483E+02 4.310E+02 4.848E+02 5.149E+02 5.267E+02 6.040E+O2 5.918E+02 PU-236 G/TU 8.943E-06 5.849E-06 3.3756-05 7.590E-05 3.044E-0S 1.684E-04 2.076E-04 2.313E-04 2.410E-04 2.935E-04 2.828E-04 AH-241 G/TU 3.300E+01 2.1106+01 1.1016+02 1.8006+02 1.03SE+02 2.794E+02 3.053E+02 3.186E+02 3.265E+02 3.494E+02 3.443E+02 AM242M G/TU 1.180E-02 6.570E-03 1.510E-01 2.710E-01 1.380E-01 7.000E-01 7.420E-01 7.610E-01 7.703E-01 9.583E-01 9.5236-01 AM-243 G/TU 3.640E-01 1.545E-01 4.860E+00 1.830E+01 4.08OE+00 5.900E+01 8.010E+01 9.370E+01 9.956E+01 1.334E+02 1.265E+02 CM-242 G/TU 7.660E-05 4.0906-05 1.1606-03 2.6506-03 1.030E-03 6.920E-03 8.000E-03 8.610E-03 8.864E-03 1.076E-02 1.051E-02 CM-243 G/TU 5.180E-04 2.220E-04 2.230E-02 8.280E-02 1.870E-02 2.840E-01 3.720E-01 4.270E-01 4.508E-01 5.432E-01 5.190E-01 CM-244 G/TU 1.500E-02 5.220E-O3 4.O40E-01 2.330E+00 3.200E-01 1.150E+01 1.760E+01 2.200E+01 2.399E+01 3.600E+O1 3.340E+01
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A.3 Calculated data by ORIGEN2 based on the amounts of uranium after irradiation
-・・・・・.....ORIGEN2 OATA ...・・・s・・s・86802 00291
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A・5 Calculated data by SRAC-FPGS based on the amounts of uranium after irradiation
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< F - F 5 ) / I M A X 1 . 4 5 9 E - 0 1 1 . 2 1 0 E - 0 1 4 . 4 8 4 E - 0 1 7 . 7 4 1 E - 0 1 4 . 1 8 2 E - 0 1 1 . 3 0 2 E + 0 0 1 . 4 9 8 E + 0 0 1 . 4 1 2 E + 0 0 1.6SBE+00 1 .917E+00 P U M F - F 5 ) X 2 . 3 5 8 E + 0 0 2 . 7 9 8 E + 0 0 1 . 3 5 7 E + 0 0 9 . 7 0 2 E - 0 1 1 . 4 1 3 E + 0 0 6 . 9 8 4 E - 0 1 4 . 3 S 6 E - 0 1 6 . 0 4 4 E - 0 1 5 . 9 2 8 E - 0 1 S . 5 0 4 E - 0 1
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NP237 G/TUO 7 . 5 S 1 E + 0 1 S . 8 3 4 E » 0 1 1 . 7 1 2 E + 0 2 2 . 7 2 2 E + 0 2 1 . 6 1 0 E + 0 2 4 . 3 8 6 E + 0 2 4 . 8 6 1 E + 0 2 S . 1 2 1 E + 0 2 5 . 2 2 3 E + 0 2 5 .936E+02 PU234 G/TUO 9 . 8 7 2 E + 3 7 9 . 8 9 3 E * 3 7 9 . 7 7 4 E + 3 7 9 . 6 9 7 E + 3 7 9 . 7 8 4 E + 3 7 9 . 5 9 4 E + 3 7 9 . S 6 1 E + 3 7 9 . 5 4 2 E + 3 7 9 . 5 3 S E + 3 7 9 .4B1E+37 AM241 G/TUO 3 . 9 9 0 E + 0 1 2 . 6 6 9 E + 0 1 1 . 2 7 0 E + 0 2 2 . 0 5 2 E + 0 2 1 . 1 8 S E + 0 2 3 . 1 4 2 E + 0 2 3 . 3 9 2 E * 0 2 3 .51BE+02 3 . 5 4 7 E + 0 2 3 . 8 8 4 E + 0 2
AM242M G/TUO 9 .B72E+37 9 . 8 9 3 E * 3 7 9 . 7 7 6 E + 3 7 9 . 4 9 7 E + 3 7 9 . 7 8 4 E + 3 7 9 . S 9 4 E + 3 7 9 . 5 4 1 E + 3 7 9 . 5 4 2 E + 3 7 9 . 5 3 5 E + 3 7 9 . 4 8 1 E * 3 7 AM243 G/TUO 3 . 8 7 5 E - 0 1 1 . 7 2 9 E - 0 1 S . 8 3 0 E + 0 0 2 . 0 4 4 E + 0 1 4 . 9 2 0 E + 0 0 5 . 9 4 7 E + 0 1 7 . 8 2 1 E + 0 1 8 . 9 7 9 E + 0 1 9 . 4 4 1 E + 0 1 1 .354E+02 CM242 G/TUO 6 . 1 3 4 E - 0 5 3 . 3 5 0 E - 0 5 1 . 0 0 2 E - 0 3 2 . 4 1 6 E - 0 3 8 . 8 S 5 E - 0 4 6 . 1 4 4 E - 0 3 7 . 2 7 4 E - 0 3 7 . 9 0 2 E - 0 3 8 . 1 3 9 E - 0 3 9 . 4 9 9 E - 0 3 CM243 G/TUO 4 . 9 5 1 E - 0 4 2 . 2 2 8 E - 0 4 2 . 3 9 4 E - 0 2 8 . 1 8 3 E - 0 2 2 . 0 2 0 E - 0 2 2 . 4 7 4 E - 0 1 3 . 1 7 6 E - 0 1 3 . 5 9 6 E - 0 1 3 . 7 4 7 E - 0 1 4 . 7 2 6 E - 0 1 CM244 G/TUO 1 . 3 1 4 E - 0 2 4 . 4 8 3 E - 0 3 7 . 2 8 3 E - 0 1 3 . 9 2 S E + 0 0 S . 8 1 9 E - 0 1 1 . 8 2 O E + 0 1 2 . 7 1 4 E + 0 1 3 . 3 2 8 E + 0 1 3 . 5 9 3 E + 0 1 4 . 7 3 5 E + 0 1
RU104 B9/GU0 1 .104E+08 8 . 7 4 3 E + 0 7 2 . 3 0 7 E + 0 8 3 . 7 S 9 E + 0 8 2 . 1 6 5 E + 0 B 4 . 9 3 1 E + 0 8 5 . 6 4 3 E + 0 8 4 . 0 5 3 E + 0 8 6 . 2 1 5 E + 0 8 6 . 8 5 4 E * 0 8 SB125 BQ/GUO 1 .724E+07 1 .410E+07 3 . 2 7 0 E + 0 7 4 . 8 6 ' E + 0 7 3 . 1 0 6 E + 0 7 6 . 6 4 3 E + 0 7 7 . 4 0 0 E + 0 7 7 . 8 3 4 E + 0 7 8 . 0 0 5 E + 0 7 8 .989E+07 CS134 BQ/GUO 7 . 7 4 0 E + 0 7 5 . 4 2 1 E + 0 7 2 . 4 2 4 E + 0 8 4 . 6 0 6 E + 0 8 2 . 2 3 1 E + 0 8 7 . 7 5 0 E + 0 8 9 .1SOE+08 9 . 9 7 2 E + 0 8 1 . 0 3 1 E + 0 9 1 .214E+09 CS137 BQ/GUO 9 . 0 1 9 E + 0 8 7 . 5 1 7 E + 0 8 1 .64SE+09 2 . 2 9 6 E + 0 9 1 . 5 7 5 E + 0 9 3 . 1 5 4 E + 0 9 3 . 4 4 9 E + 0 9 3 . 4 1 3 E + 0 9 3 . 4 9 9 E + 0 9 4 .148E+09 CE144 BQ/GUO 3 . 0 0 4 E + 0 8 2 . 5 1 4 E + 0 8 3 . 4 4 2 E + 0 8 4 . 6 9 7 E + 0 8 3 . 3 0 4 E + 0 8 4 . 4 0 ^ E + 0 8 4 . 7 7 8 E + 0 8 4 . 9 8 1 E + 0 8 5 .059E+0B 4 . 9 3 ' . E * 0 8 EU154 BQ/GUO 9 . 8 9 2 E + 0 6 6 . 9 7 4 E + 0 4 3 . 2 9 3 E + 0 7 4 . 1 1 5 E + 0 7 3 . 0 3 4 E + 0 7 1 . 1 1 6 E + 0 8 1 . 2 9 2 E + 0 B 1 . 3 9 2 E + 0 8 1 .431E+0B 1 . 7 4 6 E * 0 8
A・6 Calculated data by SRAC-FPGS based on the amounts of uranium before irradiation
.....・・a・・・ SRAC-fPGS DATA ....・・・s・・・86802 00311
86803 00312
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BURNUP 35FIMA(FT/IMA), BURNUP MWD/KFT MWD/MTU) IN1T.U-234 35, INIT.U-235 35, INIT.U-236 35, 1NIT.U-238 35 FINL.U-234 35, FINL.U-235 35, FINL.U-236 35, FINL.U-238 35 PU-238 35, PU-239 %, PU-240 35, PU-241 35, PU-242 35 ND-143 35, ND-144 35, ND-145 35, NO-146 35, ND-148 %, ND-150 % KR-83 35, KR-84 X. KR-85 %, KR-86 35 XE-131 35, XE-132 35, XE-134 %. XE-136 % PU/U, ND-148/U U-232 G/TU, NP-237 G/TU, PU-236 G/TU, AM-241 G/TU, AM-242M G/TU AM-243 G/TU, CM-242 G/TU, CM-243 G/TU, CM-244 G/TU RU-I06 BQ/GU. SB-125 BQ/GU, CS-134 BQ/GU, CS-137 BQ/GU CE-144 BQ/GU, EU-154 BQ/GU I.U234/IMA %. I.U235/IMA %. 1.U236/1MA 35, 1.U238/IMA 35 F.U234/IMA 35, F.U235/IMA 35, F.U236/IMA 35, F.U238/IMA 35 PU-238/IMA 35, PU-239/IMA 35, PU-240/IMA 35, PU-241/1MA 35, PU-242/IMA 35 ND-143/IMA 35, ND-144/IMA 35, ND-145/1HA 55, ND-146/IMA 35, ND-148/IMA 35, ND-150/1MA % PU/1HA % U/UO IN ATOM, U/UO IN ffEIG F25/IMA 35, (F-F5VIHA 35 D25/IMA 35, D26/IMA 35, D28/IMA 35 PU/CF-F5) ALPHA-U235 U-232 G/TUO, NP-237 G/TUO, PU-236 G/TUO AM-241.AM242M G/TUO, AH-243 G/TUO CM-242,CM-243,CM-244 G/TUO RU-106 BQ/GUO, SB-125 BQ/GUO, CS-134 BQ/GUO CS-137 BQ/GUO, CE-144 BQ/GUO, EU-154 BQ/GUO
Burnup(%FlMA) and Burnup(M»d/t) Isotopic ratio(aton 35) of initial U(before irradiation) Isotopic ratio(atom35) of U after irradiated Isotopic ratio(atom35) of Pu after irradeation Isotopic ratio(atom35) of Nd after irradiation Isotopic ratio(aton35) of Kr after irradiation Isotopic ratio(atom3>) of Xe after irradiation Atoms of Pu and Nd—148 per Atoms of U after irradiation Grams of 2 3 2 U , 2 3 7 N P , 2 3 6 P U , 2 4 1 AB. a J a"Am per ton U after irrad. Grams of aj!3Ani,2j,eCui,2JV3Cm.2''"Cm per ton U after irrad. Activity(Bq) of , 0 6 R u , , 2 S S b , 1 3 4 C s . 1 3 7 C s per g U after irrad. Activity(Bq) of 1 4 4 C e , , 5 4 E u per g U after irrad. Atonic 35 of initial U isotopes per initial heavy metals(U) Atomic % of U isotopes after irrad. per initial heavy metals Atomic 35 of Pu isotopes after irrad. per initial heavy netals(U) Atonic % of Nd isotopes after irrad. per initial heavy aetals(U) Atonic 35 of Pu after irrad. per initial heavy netals(U) Ratio of U after irrad. per initial U in atoms and weights Fission atous(%) of 2 3 S U and others per initial heavy aetals Depleted atomsW) of 2 3 5 U , 2 3 6 U , 2 3 S U per initial heavy netals Atoms of Pu(35) per fission atoms other than 2 3 5 U Alpha value(neutron capture/fission) of 2 3 5 U Grams of 2 3 Z U , 2 3 T N p , 2 3 6 P u per ton initial heavy ietals Grans of 2 4 1Am, 2 4 2 l"A«, 2 4 3An per ton initial heavy «etals Grams of 2 4 2 C » , 2 4 3 C « , 2 4 4 C » per ton initial heavy »etals Activity(Bq) of l a 6 R u , , a s S b , 1 3 4 C s per g initial heavy letals Activity(Bq) of , 3 7 C s , I 4 4 C e , 1 S 4 E u per g initial heavy «etals
Cooling tines: 5 years after discharge of fuels
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Explanations of terms in A.l-A.6
Burnup(%FIMA) and Burnup(附d/t)Isotopic ratio(ato回目)of initial U(before irradiation) Isotopic ratio(ato国的 of U after irradiated Isotopic ratio(ato阻幻 of PU after irradeation Isotopic ratio(ato回目;)of Nd after irradiation Isotopic ratio(ato国自)of Kr after irradiation Isotopic ratio(atom%) of Xe after irradiation Atoms of PU and Nd-148 per Atoms of U after irradiation Grams of 232U ， 237Np ， 236Pu ， 24IAm ， 242~Am per ton U after irrad. Grams of 243Am，242C回，243Cm，244Cmper ton U after irrad. Activity(Bq) of I白6Ru，125Sb，134CS，137CSper g U after irrad. Activity(Bq) of 144Ce，IS4Eu per g U after irrad. Atomic % of initial U isotopes per initial heavy田eta!s(U)Ato田ic% of U isotopes after irrad. per initial heavy metals Atomic % of PU isotopes after irrad. per initial heavy 圃etals(U)
Ato田ic% of Nd isotopes after irrad. per initial heavy 皿etaIs(U)Ato圃ic% of PU after irrad. per initial heavy metals(U) Ratio of U after irrad. per initial U in ato固sand曹eightsFission atoms(幻 of235U and others per initial heavy皿etalsDepleted ato圃s(%)of 235U，236U，23SU per initial heavy metals Atoms of Pu(別 perfission ato甘15other than 235U Alpha value{neutron capture/fis5ion) of 235U Grams of 232U，237Np，236PU per ton initial heavy圃etalsGra田sof 241Am ， 2A2~A. ， 243A圃 per ton initial heavy aetals Grams of 242Ca，2A3C.，244C皿perton initial heavy .etals Activity(Bq) of ID6Ru，125Sb，134CS per g initial heavy .etals Activity(Bq) of 137Cs，144Ce，154Eu per g initial heavy .etals
A.7
BURNUP %FIMA(FT/IMA)， BURNUP MWD/T(FT MWD/MTU) INIT.U-234 %， INIT.U-235 %， INIT.U-236 %. INIT.U-238 % FINL.U-234 %， FINL.U-235 %， FINL.U-236 %， FINL.U-238 % PU-238 %. PU-239 %， PU-240 %， PU-241 %， PU-242 % ND-143 %， ND-144 %， ND-145 %， N日曜146%， ND-148 %. ND-150 % KR-83 %， KR-84 %， KR-85 %， KR噌 86% XE-131 %， XE-I32 %. XE-134 %， XE-I36 % PU/U， ND-148/U U-232 G/TU， NP-237 G/TU， PU-236 G/TU. AM-241 G/TU. AM-242M G/TU AM-243 G/TU， CM-242 G/TU， CM-243 G/TU， CM-244 G/TU RU-I06 BQ/GU， SB-125 BQ/GU， CS-134 BQ/GU. CS-137 BQ/GU CE-144 BQ/GU， EU-I54 BQ/GU 1. U234/ 1 MA %， 1. U235/ 1 MA %， I. U236/ 1 J¥lA %， 1. U238/ 1 MA % F.U234/IMA %， F.U235/IMA %， F.U236/lJ¥lA %， F.U238IIMA % PU-238/IMA %， PU-239/IMA %. PU-240/IMA %， PU-241/1MA %， PU-242/IMA % ND-143/IMA %. ND-144/IMA %， ND-145/IMA %， ND-146/IMA %. ND-148/IMA %， ND寸50/IMA% PU/IMA % U/UO IN ATOM， U/UO IN WEIG F25/IMA %. (F-F5)/IMA % D25/IMA %， D26/IMA %， D28/IMA % PU/(F-F5) ALPHA-U2:15
U-232 G/TUO， NP-237 G/TUO， PU-236 G/TUO AM-241.AM242M G/TUO， AM-243 G/TUO CM-242，CM-243，CM-244 G/TUO RU-I06 BQ/GUO， SB-125 BQ/GUO. CS-134 BQ/GUO CS-137 BQ/GUO. CE-144 BQ/GUO， EU-154 BQ/GUO
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Cooling ti置es:5 years after discharge of fuels
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9.86923 7.50062 X lOJ 145.038
0.96784. 735.559 14.2233
760 14.6959
1.31579 x 10-' 1.93368 x 10-'
6.80460 x 10守 2 51.7149
eV 1 cal = 4.18605 J (.riJw.‘}
= 4.184J (熱化学)
= 4.1855 J (¥5 'C)
= 4.1868J ((司際蒸気表)
ft:'li* 1 PS (仏.¥!;jJ)
= 75 kgf.m/s
= 735.499 W
6.24150 x 10"
6.12082x 10"
2.24694 x 10"
2.61272x 10"
6.58515 x 10"
8.46233 x 10"
放 Ci 吸内i--:: トア .、
11 Sv rem
射 2.70270 X ¥0-11 収線倍 一一1一ω一ー3876 100
能2.58 x 10-'
(86年 12月26fl現有)
