Elaboration de matériaux composites modèles...

1

N° d'ordre 97 ISAL 0056 Année 1997

THESE

présentée

DEVANT L'INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON

pour obtenir

LE GRADE DE DOCTEUR

FORMATION DOCTORALE : Génie des MatériauxECOLE DOCTORALE : Ecole Doctorale Matériaux de Lyon (INSA-ECL-UCBL-U.Chambery -ENS)

PAR

IBRAHIM Mohamed Haisam

Ingénieur Mécanique de l'Université d'Alep (Syrie)Titulaire du DEA "Microstructure et comportement mécanique et macroscopique des

matériaux - Génie des Matériaux" de l'INSA de Lyon

ELABORATION DE MATERIAUX COMPOSITES MODELESUNIFILAMENTAIRES A FIBRES LONGUES SiC ET MATRICE

SILICE SOL-GEL ET CARACTERISATION MICROMECANIQUE DEL'INTERFACE

Soutenue le 18 Juillet 1997 devant la commission d'Examen

Jury MM. G. FANTOZZI PrésidentJ-P FAVRE RapporteurM. MURAT Directeur de thèseG. PAJONK RapporteurM. R'MILID. ROUBY

ECOLES DOTORfiLESOECEMBRE 1996

I Ecole Doctorale. Matbriaux de Lyon =INSR - ECL - UCBL - U. Chambery - ENS

Resoonsable : Pr. A. HORREflU

Formations doctorales :

- Ghie des matbriaw (Pr. GUENIN)- Sciences des math-iaux (Pr. BARRRRT)- Matbriaux macromolbculaires et composites (Pr. SAUTEREAU)

Ecole Doctorale des Sciences pour I’lnghieur de Lyon :

’ Mbcanique, Energbtique, GEnie Ciuil, Acoustique (MEGA) =ECL - INSA - UCBL

Resoonsable : Pr. J. BATAILLE


-

-Rcoustique (Pr. GUYADER)G&nie ciuil : Sols, Materiaux, Structuresphysique du bgtiment (Pr. LAREAL)Mecanique (Pr. BflTfl I LLE]lhermique et Energetique (Pr. LflNCE)

Ecole Doctorale des Sciences pour I’lngknieur de Lyon :

’ Electronique, Electrotechnique, Automatique (EEA) =INSA - ECL - UCBL - 11. Chambery - U. St Etienne

ResDonsable : Pr. G. GIMENEZ


Acoustique (Pr. GUYflDER)Rutomatique industrielle (Pr. BOLON)Dispositifs. de l’electronique integree (Pr. PINflRD)Genie biologique et medical (Pr. COLLOMBEL)G&nie Electrique (Pr. AURIOL)Signal, image, parole (Pr. LRCOUME)

INSA DE LYONNpartement des Etudes Doctorales

‘, Dkembre 1996

LISTE DES DEA ou FORMATIONS DOCTORALES

FORMATIONS DOCTORALES RESPONSABLES LNSA ADRESSB LNSA

I1

AcoustiqueI

GUYADER Tean LouisI

Bat 303 Thl 80 80

Analyse et mod&ation de SystQnes biologiques NARDON Paul B&t 406 T&l 80 86

Automatique industrielle SCAVARDA SergeI

B&t 303 T&l 83 41

BiochimieI

LAGARDE MichelI

B&406 T&l8240

Chimie InorganiqueI

GoNNARDPaul B&t 504 T&81 58

Conception en b&Went et techniques urbaines MIRAMOND Marcel B&t 304 T&l 85 56

DEA Informatiqw de Lyon KOULOUMDJTAN Jacques Bat 501 T&l 80 99

Dispositifs de lwecmtique ixltkgr& I PINARD Pieme I B&t 502 T& 82 47

G&e biologique et &dical MAGNINIsabeIleI

B&t 502 T&l 85 63

Ghiecivil:so~xm~~s~ physique du b&timentI

LAREALPiexTe B&t 304 Ta 82 16

ICHANTE Jean-Pierre I Bat 401 T&l 87 26

MMriaux polymhres et Ccomposites I SAUTEREAU Henri I B&t 403 T& 8178

MkaniqueI

DALMAZG&ZdI

Bit113 T&18303

MbWructure et comportement &canique et macroscopique des

IG-lENlNarard B&t 502 T&l 82 45

matkiaux - g&n.&? des matkriaux

PWluctique : organisation et conduite des syst&nes de production I FAVREL Wl I B&t 502 T&l 83 63

Sciences des mathiaux et des surf&es

Sciences et techniques du dkhet

Signal Image Parole

Thermique et &mg&ique

LAUGIER An&

NAVARRO Alain

GIMENEzG&ard

LALLEMAND Monique

BBt 502 T&l 82 33

B&t 404 T&l 84 30

B&t 502 T&l 83 32

Bat404 Tel81 54

Les responsabfes socdignds son t @galemen t responsabfes g&ha ux

DECEMBRE 1996 l/2

INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON

Directeur : J.ROCHAT

Profess .J .C .JB:M.G.c .M.J .M.c .M .H.G.Jhi.M .J .C .J .P .B.B .M.M .A .J .C .H.c .G .JG:Y.L.P.A .R .F.L.R .M .G.P.M.G.G .M.G.A .J.L.D.J .M.J .F .A .R .H.Jti.M .A .M .P.A .CH.P.A.

leurs. :QUDISIOBABOUXBAHUAUDBALLANDBARBIERBAYADABERGER (Melle)BETEMPSBLANCHARDBOISSONBOIVINBOTTABOULAYEBRAUBRISSAUDBRUNETBUREAUCHANTECHOCATCLAUDELCOUSINDIOTDOUTHEAUDUPUYEMPTOZESNOUFFANTOZZIFAVRELFERRARIS-BESSONFETIVEAUFLAMANDFLEISCHMANNFLORYFOUGERESFOUQUETFRECONGAUTHIERGERYGIMENEZGONNARDGONTRANDGRANGEGUENINGUICHARDANTGUILLOTGUINETGUYADERGUYOMARJOLIONJULLIENJUTARDKASTNERKLEIMANNKOULOUMDJIANLAGARDELALANNELALLEMANDLALLEMAND (Mme)LAREALLAUGIERLAUGIEBLEJEUNELUBRECHT

PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEG.E.M.P.P.M.MECANIQUE DES SOLIDESPHYSIQUE DE LA MATIEREPHYSIQUE DE LA MATIEREMOD. MAT. CAL. SCIEN../L.M.C.PHYSIQUE DE LA MATIEREAUTOMA’MQUE XNDUSTRIELLEL.A.E.P.S.I .VIBRATIONS ACOUSTIQUESMECANIQUE DES SOLIDES .EQUIPE DEVELOPPEMENT URBAINI.F.CETHIWTHERMIQUE DU BATIMENTGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEMECANIQUE DES SOLIDESTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEECOMPOSANTS DE PUISSANCE ET APPLICATIONSU.R.G.C. HYDROLOGIE URBAINEL.A.E.P.S.I .U.R.G.C. STRUCTURETHERMODYNAMIQUE APPLIQUEECHIMIE ORGANIQUEPHYSIQUE DE LA MATIERER.F .V .G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*P.R.I .S.Ma.MECANIQUE DES STRUCTURESGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEMECANIQUE DES CONTACTSG.E.M.P.P.M.*L.I.S.I.G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*I .F .PHYSIQUE DE LA MATLERECETHIWEQ. THERMIQUE DU BATIMENTC.R.E.A.T.I .S.GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEL.C.P.A.GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEG.E.M.P.P.M.*BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEPHYSIQUE DE LA MATIEREPRISMaVIBRATIONS-ACOUSTIQUEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITER.F .V .U.R.G.C. STRUCTURESAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEL.I.S.I.BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEMECANIQUE DES STRUCTURESCETHIWEQ. ENERGETIQUE ET THERMIQUECETHIWEQ. ENERGETIQUE ET THERMIQUEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEPHYSIQUE DE LA MA’I’IEREBIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEG.M.M.I .C .MECANIQUE DES CONTACTS

DECEMBRE 1996

Y . MARTINEZH. MAZILLEJ l MERLEJ . MERLINJPti.’

MILLETMIRAMOND

N . MONGEREAUR . MORELP. NARDONA . NAVARROM . OTTERBEINJ.P. PASCAULTJGO.

PERAPERACHON

JP:

PEREZPINARD

J . M . PINOND . PLAYJP’.

POUSINPREVOT

R. PROSTM . RAYNAUDJ.M. REYNOUARDJD’.

ROBERT-BAUDOUY (Mme)ROUBY

P. RUBELc . RUMELHARTJ.F. SACADURAH. SAUTEREAUs . SCAVARDAD. THOMASSETM . TROCCAZR . UNTERREINERJG:

VERONVIGIER

A . VINCENTP. VUILLERMOZ

Directeurs de recherche C.N.R.S. :

A. ANKERY. BERTHIERP . CLAUDYN. COTTE-PATTAT (Mme)P. FRANCIOSI

212

L.31.PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEG.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEU.R.G.C. HYDROLOGIE URBAINEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEMECANIQUE DES FLUIDESBIOLOGIE APPLIQUEEL.A.E.P.S.I .L.A.E.P.S.I .MATERIAUX MACROMOLECULAIRESU.R.G.C. MATERIAUXTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEEG.E.M.P.P.M.*PHYSIQUE DE LA MATIEREL.I.S.I.C.A.S.M.MODEL. MATH. ET CALCUL SCIEN.G.R.A.C.I .M.P.C.R.E.A.T.I .S.CETHIWEQ. TRANSFERT INTERFACES MATERIAUXU.R.G.C. STRUCTURESG.M.M.I.C.G.E.M.P.P.M.*L.I.S.I.MECANIQUE DES SOLIDESCETHIL/EQ. TRANSFERTS INTERFACES MATERIAUXMATERIAUX MACROMOLECULAIRESAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEC.R.E.A.T.I .S.L.A.E.P.S.I.G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*PHYSIQUE DE LA MATIERE

CHIMIE ORGANIQUEMECANIQUE DES CONTACTSTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEEG.M.M.I.C.G.E.M.P.P.M.*

M.A.MANDRAND-BERTHELOT (Mme) G.M.M.I.C.M . MURAT G.E.M.P.P.M.*J.F. QUINSON G.E.M.P.P.M.*A. ROCHE MATERIAUX MACROMOLECULAIRES

Directeurs de recherche I.N.R.A. :

G . BONNOT BIOLOGIE APPLIQUEEG. FEBVAY BIOLOGIE APPLIQUEEs . GRENIER BIOLOGIE APPLIQUEE

Directeurs de recherche T.N.S.E.R.M. :

A-F. PRTGENT (Mme)I. MAGNIN (Mme)

RIOLOGIE ET PHARMACOLOGIEC.R.E.A.T.I .S.

*GR0UPED'EIWDEMEWLLURGIEPHYS1QUEEI'PKYS1QUEDES MATERIAUX

2

A MA MERE, A MON PERE,

A MA FEMMEpour son soutien, sa patience et l'aide précieuse qu'elle m'a apportée durant

ces années

A MES ENFANTS

3

REMERCIEMENTS

Le présent travail a été effectué au sein du Laboratoire GEMPPM (Groupe d'Etudes de

Métallurgie Physique et de Physique des Matériaux) de l'INSA de Lyon avec l'appui de

l'Université d'Alep (Syrie).

Que Messieurs les Professeurs G. FANTOZZI et R. FOUGERES, Directeurs successifs

du GEMPPM, soient assurés de ma profonde reconnaissance pour m'avoir accueilli dans

leur Laboratoire et pour m'avoir fait confiance tout au long de mes travaux.

Je tiens à exprimer ma gratitude à Monsieur M. MURAT, Directeur de Recherche au

CNRS, pour avoir dirigé mon travail et pour en avoir suivi toutes les étapes avec un intérêt

constant, pour ses précieux conseils et pour l'amicale sollicitude qu'il a toujours témoignée à

mon égard.

Egalement, j'associe mes remerciements à Monsieur le Professeur D. ROUBY pour avoir

dirigé la partie micromécanique de ce travail et pour ses précieux conseils et sa gentillesse

au cours des nombreux entretiens scientifiques qu'il m'a accordés.

J'associe tous ces remerciements à Monsieur M. R'MILI, Maître de Conférence à l'INSA

de Lyon, pour son aide permanente sur tous les plans. En particulier sa disponibilité, son

soutien et son dynamisme m'ont toujours encouragé.

Je tiens à exprimer ma profonde gratitude aux rapporteurs : Monsieur J.P. FAVRE, Chef

de Service à l'ONERA (Office National d'Etudes et de Recherches Aérospatiales), et

Monsieur G. PAJONK, Professeur à l'Université Claude Bernard Lyon I, Laboratoire

d'Application de la Chimie à l'Environnemement (LACE), qui ont bien voulu prendre le temps

d'examiner et de juger ce travail. Qu'ils sachent que j'ai été très honoré de leur présence dans

mon jury. Je remercie particulièrement aussi Elaloui ELIMAME et Redouane BEGAG qui

m'ont fait bénéficier de leurs compétences et de leur aide dans le domaine du séchage

supercritique au Laboratoire LACE.

Je tiens également à remercier Monsieur N. ABDEL-WAHED, Professeur à l'Université

d'Alep, Faculté de Génie Mécanique, pour avoir été tuteur pour ma thèse en France.

Mes remerciement s'adressent également à tous les membres du Laboratoire LAEPSI, de

l'INSA, dirigé par le Professeur A. NAVARRO, en particulier aux deux Remy : BAYARD et

GOURDON pour leur sympathie et leur gentillesse au cours de mon travail.

Je ne saurais oublier toutes les personnes qui ont contribué à ce travail de thèse. En

particulier je remercie vivement C. BERTHAUD, L. BOUDOUKHA, S. CARDINAL, V.

4

COSTIL, A. DALMAZ, R. ELGUERJOUMA, R. GRIL, A. AMROUNE, C. OLAGNON, P.

REYNAUD, P. SANTINI, M. TAHA et G. THOLLET.

A mes camarades du Bureau Nelson CAMARGO et Laura FRANCO-GARCIA et à tous

les membres du GEMPPM, je dis un grand merci pour la sympathie qu'ils m'ont exprimée et

pour l'amitié qu'ils m'ont témoignée en toutes les occasions.

Enfin ma dernière pensée revient aux techniciens J. BIGOT, J. FEIRRERA, A. HECTOR

et G. MASSAL, pour leur compétence technique et leur éternel soutien moral, ainsi qu'aux

secrétaires de GEMPPM et en particulier J. MAS et C. BERNAVON pour leur gentillesse et

leur accueil.

5

Résumé

Dans l'objectif d'une analyse micromécanique fine de l'interface fibre-matrice dans les

composites, des échantillons de matériaux composites modèles unifilamentaires ont été

élaborés par une nouvelle méthode consistant à incorporer différents types de fibres longues

de carbure de silicium (SiC) dans un sol de silice (TMOS), puis à réaliser la gélification, le

séchage et la densification de la matrice. L'étape de séchage a été effectuée, soit à l'air, soit en

conditions supercritiques ce qui a conduit respectivement à des xérogels ou des aérogels. La

transformation en silice vitreuse de ces gels a été réalisée par densification à 900 °C pour les

premiers et 1300-1325 °C pour les seconds. L'utilisation du séchage supercritique du gel

(aérogel) a permis en particulier d'obtenir une interface sans micro-fissuration autour de la

fibre.

La détermination des propriétés interfaciales des échantillons obtenus a impliqué des

essais micromécaniques qui ont été effectués en utilisant deux techniques expérimentales

ayant nécessité la mise au point de montages originaux :

- Un montage permettant de réaliser l'extraction (pull-out) de la fibre incorporée dans un

échantillon cylindrique, et conduisant à la détermination des contraintes interfaciales de

décohésion et de frottement.

- Un montage de micro-indentation, piloté par ordinateur, permettant de réaliser

l'enfoncement "push-out" et la poussée en sens inverse "push-back" de la fibre en travaillant

sur des échantillons minces.

La comparaison des valeurs des contraintes interfaciales mesurées par les deux

techniques utilisées, a permis de mettre en évidence :

- pour tous les échantillons, l'intervention d'un effet de Poisson ;

- pour les échantillons à matrice ex-aérogel : l'intervention de la température de densification

sur les contraintes interfaciales qui sont plus élevées pour un traitement à 1300°C,

température pour laquelle le retrait de l'aérogel est maximal; le rôle du revêtement sur les

fibres et son épaisseur; le rôle de la rugosité de surface des fibres.

Par ailleurs, pour tous les types de composites élaborés un phénomène d'usure a été

mis en évidence pendant le glissement des fibres, phénomène qui a été plus précisément

analysé dans le cas de l'essai d'extraction "pull-out".

6

ABSTRACT

In the aim to undertake an accurate micromechanical analysis of the fibre/matrix interface in

composite materials, monofilament reinforced samples have been prepared by incorporating

different SiC long fibres into a silica sol (TMOS), then gelification, drying and densification

of the matrix. The drying has been made either in air or in supercritical conditions, that leads

to xero- or aerogels, respectively. The transformation of these gels into virteous silica was

performed by thermal densification at 900 °C for xerogels and 1300-1325 °C for aerogels.

Supercritical drying of the gel allows to obtain a material without any microcrack around the

SiC fibre.

Interfacial properties of the obtained samples were measured from micromechanical tests

using two experimental techniques that perform the pull-out of the fibre from cylindrical

samples, or both push-out and push-back tests using computer drived, micro-indentation of

thin samples.

The comparison of interfacial stress values measured by these techniques has allowed to point

out :

- for all samples, the intervention of the Poisson effect.

- for densified aerogel samples the role of the densification temperature (higher strengths was

obtained for densification at 1300 °C corresponding to the maximum shrinkage of the gel),

the nature of fibres coating and the roughness of the fibres.

On the other hand, for all investigated samples, a wear phenomena was detected and more

accurately analysed from pull-out tests.

7

SOMMAIRE

INTRODUCTION GENERALE....................................................................16

Chapitre I : BIBLIOGRAPHIE...........................................................19

I.1. COMPORTEMENT DE L'INTERFACE FIBRE/MATRICE DANS LES

COMPOSITES A MATRICE CERAMIQUE ...............................................20

I.1.1. GENERALITES...............................................................................20

I.1.2. COMPORTEMENT D'UN COMPOSITE UNIDIRECTIONNEL

(ROLE DE L'INTERFACE).....................................................................21

I.1.3. LIAISONS INTERFACIALES .......................................................24

I.1.4. EFFET DE POISSON......................................................................25

I.1.5. CONTRAINTES THERMIQUES RESIDUELLES .......................26

I.1.6. EFFET DE RUGOSITE À L'INTERFACE ....................................29

I.1.7. ROLE DES REVETEMENTS DES FIBRES (L'INTERPHASE)..32

I.1.8. TECHNIQUES DE MESURE DES GRANDEURS

INTERFACIALES....................................................................................34

I.1.8.1. Test d'extraction "pull-out" .................................................35

I.1.8.2. Les tests d'indentation .........................................................36

Test de "push-out" ...............................................................38

Test de "push-back"............................................................40

I.1.9. CALCUL DES CARACTERISTIQUES DE L'INTERFACE A

PARTIR DES ESSAIS D'EXTRACTION ET D'INDENTATION..........43

I.1.10. PREPARATION DES COMPOSITES MODELES .....................46

I.1.11. CONCLUSION ET OBJECTIF DE CE TRAVAIL .....................47

I.2. LE PROCEDE SOL-GEL .........................................................................48

I.2.1. GENERALITES..............................................................................48

8

I.2.2. ELABORATION DES GELS .........................................................49

I.2.2.1. Paramètres intervenant dans les réactions d'hydrolyse et de

condensation ....................................................................................51

I.2.3. SECHAGE DES GELS ...................................................................52

I.2.3.1. Séchage conventionnel ........................................................53

I.2.3.2. Séchage en conditions supercritiques..................................54

I.2.4. TRANSFORMATION GEL SEC - VERRE...................................56

I.2.5. ELABORATION DES COMPOSITES PAR LE PROCEDE SOL-

GEL...........................................................................................................59

I.2.6. CONCLUSION ...............................................................................61

Chapitre II : TECHNIQUES EXPERIMENTALES.........................62

II.1. LE RENFORT SiC ...................................................................................63

II.2. PRODUITS UTILISES POUR PREPARER LA MATRICE ..............68

II.3. ELABORATION DES COMPOSITES..................................................69

II.3.1. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR

D'UN XEROGEL......................................................................................70

II.3.1.1. Obtention d'un xérogel contenant une fibre.......................70

II.3.1.2. Conversion du xérogel en verre .........................................73

II.3.2. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR

D'UN AEROGEL......................................................................................74

II.3.2.1. Obtention d'un aérogel contenant une fibre .......................74

II.3.2.2. Conversion de l'aérogel en verre .......................................77

II.4. PREPARATION DES ECHANTILLONS POUR LES ESSAIS

MICROMECANIQUES...................................................................................80

II.5. APPAREILLAGES UTILISES POUR LES ESSAIS

MICROMECANIQUES ...................................................................................80

II.5.1. ESSAI D'EXTRACTION DU FILAMENT "PULL-OUT" ..........80

9

II.5.2. TESTS D'INDENTATION............................................................82

II.6. ANALYSES COMPLEMENTAIRES ....................................................86

II.6.1. MESURE DE DENSITE................................................................86

II.6.2. MESURE DU MODULE D'YOUNG............................................87

II.6.2.1. Mesure par la technique de nanoindentation .....................87

II.6.2.2. Mesure par la technique ultrasonore..................................89

II.6.3. CARACTERISTIQUES MICROSTRUCTURALES....................91

II.6.3.1. Microscopie optique ..........................................................91

II.6.3.2. Microscopie électronique à balayage (MEB) ....................91

II.6.4. ANALYSE PAR DIFFRACTION DES RAYONS X...................91

II.6.5. ANALYSES DILATOMETRIQUES ............................................91

Chapitre III : RESULTATS EXPERIMENTAUX ET

INTERPRETATIONS ..........................................................................93

III.1. COMPOSITES MODELES A MATRICE DE VERRE DE SILICE EX-

XEROGEL ........................................................................................................94

III.1.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"...................................94

III.1.1.1. Comportement des différents composites ex-xérogel et

calcul des contraintes interfaciales...................................................94

Composite XR-BP.................................................................95

Composite XR-S2..................................................................103

Composite XR-S6..................................................................105

III.1.1.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant

l'essai d'extraction ............................................................................107

III.1.1.3. Applications du modèle de l'usure aux composites ex-

xérogel..............................................................................................111

Composite XR-BP.................................................................111

Composite XR-S2..................................................................112

10

Composite XR-S6..................................................................113

III.1.1.4. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction ..........................114

III.1.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK" ....116

Composite XR-BP................................................................117

Composite XR-S2.................................................................120

Composite XR-S6.................................................................122

III.1.2.1. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation ...................124

III.1.3. CONCLUSION ............................................................................124

III.2. COMPOSITES MODELES A MATRICE DE VERRE DE SILICE EX-

AEROGEL.........................................................................................................127

III.2.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"...................................129

III.2.1.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et


Composites AR-BP...............................................................129

Composites AR-S2................................................................136

Composites AR-S6................................................................142

III.2.1.2. Application du modèle de l'usure sur les composites ex-

aérogel pendant l'essai d'extraction..................................................148

Composites AR-BP...............................................................148

Composites AR-S2................................................................151

Composites AR-S6................................................................153

III.2.1.3. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction ..........................156

III.2.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK" ..161

III.2.2.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et


Composites AR-BP...............................................................161

Composites AR-S2...............................................................164

Composites AR-S6...............................................................167

11

III.2.2.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant les

essais d'indentation ..........................................................................170

III.2.2.3. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation ...................177

III.2.3. DISCUSSION ..............................................................................180

III.2.4. CONCLUSION............................................................................183

CONCLUSION GENERALE

...........................................................................................................................18

6

REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES

...........................................................................................................................19

0

13

INTRODUCTIONGENERALE

14

INTRODUCTION GENERALE

L'idée d'associer des matériaux aux caractéristiques complémentaires au sein d'un même

solide, appelé composite, en vue de lui conférer un ensemble de propriétés originales n'est pas

nouvelle : c'est ainsi que les végétaux et en particulier le bois, sont caractérisés par une

structure composite. Ce n'est toutefois que depuis une vingtaine d'années que des composites

synthétiques sont utilisés de manière systématique là où les matériaux conventionnels ne

répondent plus aux exigences de la technologie moderne.

L'avancement des matériaux composites a d'abord été lié au développement de l'industrie

aéronautique et aérospatiale, puis plus récemment le champ d'application s'est élargi et de

nombreux domaines sont concernés : sport de compétition, construction mécanique, stockage

des fluides sous pression, systèmes de freinage, prothèses osseuses, etc..

Les composites sont des matériaux jeunes et complexes dont la définition, l'élaboration,

les propriétés et l'utilisation soulèvent de nombreux problèmes tant fondamentaux que

technologiques. Divers types de matériaux composites ont été utilisés suivant le domaine

d'application. Par exemple, les composites à matrice céramique ont été développés pour faire

face aux sollicitations toujours plus sévères, rencontrées dans les secteurs de l'aéronautique et

de l'aérospatiale tant sur le plan mécanique que sur le plan chimique et thermique. Dans cet

esprit, l'utilisation d'un verre comme matrice a été suggérée. Ces matériaux présentent une

excellente inertie chimique et conservent l'intégralité de leur résistance mécanique jusqu'à une

température assez élevée.

En effet, il est reconnu que le comportement mécanique des composites à matrice

céramique à renforts fibreux dépend fortement de la liaison fibre/matrice qui s'établit entre les

constituants lors de l'élaboration du composite. Or, les caractéristiques de ces liaisons (ou

l'interface) sont fonction de plusieurs paramètres : les propriétés physico-chimiques des

constituants (fibres et matrice), la microstructure, les contraintes thermiques résiduelles, la

méthode d'élaboration du composite, etc..

Puisque les propriétés de l'interface conditionnent le comportement du composite, il

apparaît nécessaire de comprendre les phénomènes qui opèrent lors du glissement

fibre/matrice et les paramètres intervenants. De ce fait, notre travail a été entrepris dans

l'objectif d'élaborer un matériau composite modèle par une nouvelle méthode consistant à

incorporer différents types de fibres longues de carbure de silicium (SiC) dans une matrice de

verre fabriquée par la méthode sol-gel, puis d'étudier le comportement micro mécanique de

l'interface de ces composites.

Ce mémoire se divise en trois chapitres : Dans le chapitre I, la première partie fait le

rappel sur le comportement de l'interface fibre/matrice dans les composites à matrice

céramique, en mettant l'accent sur les paramètres intervenant dans les propriétés de l'interface

15

; la deuxième partie présente les principes du procédé sol-gel et les étapes nécessaires à

l'obtention d'un verre par densification thermique du gel. Cette voie de synthèse présente des

avantages indéniables puisque l'homogénéité du matériau étant acquise dès le départ, les

températures finales d'élaboration sont relativement faibles. De plus la souplesse du procédé

permet d'obtenir des matériaux sous plusieurs formes et avec des compositions différentes.

Dans le Chapitre II nous décrirons les différentes étapes conduisant à l'élaboration des

composites modèles qui ont servis pour cette étude. Les composites modèles que nous avons

élaborés ont été réalisés à partir de trois types de fibres de carbure de silicium (SiC : Sigma,

SCS-2 et SCS-6) et d'une matrice de silice (ex-xérogel ou ex-aérogel) que nous avons

élaborée par le procédé sol-gel en utilisant deux méthodes de séchage : séchage conventionnel

ou séchage en conditions supercritiques. Ensuite, nous présenterons les techniques utilisées

pour caractériser l'interface. Deux dispositifs ont été spécialement développés au laboratoire

pour réaliser des essais : l'extraction "pull-out" et l'indentation "push-out et push-back".

Le Chapitre III sera consacré à la caractérisation de l'interface pour les composites

élaborés avec une matrice ex-xérogel ou ex aérogel. Nous présenterons les résultats

expérimentaux obtenus et discuterons les phénomènes observés tel que l'usure pendant le

glissement fibre/matrice au cours des essais réalisés. Nous montrerons l'importance des

paramètres intervenants dans les propriétés de l'interface : revêtement, rugosité et surtout la

méthode de fabrication du composite qui joue un rôle primordial sur les propriétés de

l'interface.

16

Chapitre I

BIBLIOGRAPHIE

17

I.1. COMPORTEMENT DE L'INTERFACE FIBRE/MATRICE DANS LES

COMPOSITES A MATRICE CERAMIQUE

I.1.1. GENERALITES

Les propriétés d'un composite dépendent fortement des caractéristiques physico-

chimiques des constituants primaires : renfort (fibres, particules, etc.) et matrice. Mais le

comportement résultant du composite ne peut pas être représenté comme une combinaison

simple des propriétés de chacun des constituants. D'autres facteurs aussi importants que le

choix des constituants sont liés directement à la performance du composite (Fig. I.1) : le

procédé de fabrication de ce composite et les propriétés de l'interface entre les fibres et la

matrice.

Performance d'un composite

Procédé de fabrication

Choix des constituants

Propriétés de l'interface

Fig. I.1 : Paramètres qui conditionnent les performances d'un composite : choix des

constituants, procédé de fabrication et surtout caractéristiques de l'interface entre les fibres

et la matrice.

En effet, il est reconnu que le comportement mécanique des composites à matrice

céramique à renforts fibreux dépend fortement de la liaison fibre/matrice qui s'établit entre les

constituants lors de l'élaboration du composite [KERANS et al. 1989; ROUBY et NAVARRE

18

1990; EVANS et ZOK 1994]. Cette liaison est constituée d'une ou plusieurs interphases et

interfaces. Rappelons tout d'abord la distinction entre les termes interphase et interface :

L'interphase est un milieu continu qui peut être une zone de réaction chimiquement

formée par les constituants du composite lors de son élaboration, ou une fine couche

introduite volontairement dans le but de protéger la fibre ou de contrôler la liaison interfaciale

(Fig.I.2, a).

L'interface est un terme utilisé dans le domaine des matériaux composites, pour décrire

la surface ou la zone qui sépare la fibre et la matrice (discontinuité macroscopique) (Fig. I.2,

b).

Fibre Matrice

Interphase

a b

Fibre Matrice

Interface

Fig. I.2 : Concepts d'interphase et d'interface[AHLSTROM 1991].

C'est dans cette zone que s'effectue précisément le transfert de charge de la matrice vers

le renfort (ou vice versa) et elle est également le siège de concentration de contraintes

résiduelles lors de la préparation du composite.

Pour que le transfert de charge ait lieu, un certain contact ou adhérence à l'interface entre

les constituants est nécessaire. Comme caractéristiques de cette adhérence (caractéristiques del'interface) il y a : la contrainte de décohésion (τd), la contrainte du frottement (τf), le

coefficient de frottement (µ), la microstructure, l'énergie d'adhésion et d'autres grandeurs

physico-chimiques. Suivant ces caractéristiques, le comportement du composite est

déterminé.

I.1.2. COMPORTEMENT D'UN COMPOSITE UNIDIRECTIONNEL (ROLE DE

L'INTERFACE)

19

Dans un composite céramique unidirectionnel sollicité parallèlement aux fibres, le

comportement à rupture peut être imaginé comme étant constitué des séquences suivantes

(Fig. I.3) : d'abord, fibres et matrice subissent la même déformation; le composite possède

donc un comportement linéaire élastique (domaine OA) jusqu'à l'apparition d'une première

fissure matricielle. Cette fissure se propage et s'approche d'une fibre, ensuite on peut

distinguer les cas suivants :

- Cas d'une interface très forte : si l'adhérence entre fibres et matrice est très forte, la fissure

continue sa propagation comme si elle n'avait rencontré aucun obstacle (Fig. I.3, a). Cela

entraîne aussi des concentrations de contraintes sur les fibres voisines et provoque la rupture

catastrophique du composite (domaine AE, Fig. I.3). Le comportement du composite est celui

d'un matériau fragile et les fibres n'exercent aucun effet de renforcement sauf éventuellement

par leur énergie de rupture.

- Cas d'une interface très faible : si l'interface est trop faible, la fissure matricielle est bien

déviée à l'interface, mais la décohésion entre fibres et matrice s'étend sur une très grande

distance sur laquelle la matrice n'intervient donc plus. Là également, la résistance du

composite est très faible.

- Cas d'une interface relativement faible et assez forte : si l'adhérence entre fibres et matrice

est relativement faible, la fissure au contact d'une fibre se dévie dans un plan perpendiculaire

(mode II de la rupture) en provoquant un décollement de la matrice au niveau de l'interface.

La fissure continue à se propager en répétant le même scénario avec les autres fibres jusqu'àce qu'elle traverse tout l'échantillon (Fig. I.3, b). Si la fraction volumique des fibres Vf est

suffisamment élevée et l'interface est assez forte, il peut s'opérer un transfert de charge

matrice-fibres permettant à ces dernières de supporter la surcharge due à la fissuration

matricielle; celle-ci peut s'étendre jusqu'à saturation en accord avec le principe énergétique

dévéloppé par AVESTON et al. [1971] (domaine AB, Fig.I.3).

20

Matrice

Fibre

a

b

O

AB

CD

E

E` E``

Contrainte

Déformation

Fig. I.3 : Rupture d'un composite à matrice céramique dans un test de traction selon la qualité

de l'interface : interface forte (a) et interface relativement faible (b).

Ensuite l'essai se poursuivant, les fibres pontent la fissure et jouent leur rôle de renfort en

supportant la sollicitation; elles se déforment élastiquement en frottant dans les gaines de

matrice (domaine BC). Dans cette étape la décohésion se propage au long des fibres et une

étape de glissement pour extraire les fibres, après leurs ruptures, hors de la matrice va

commencer mettant en jeu la résistance au frottement.

Dans le domaine CD de la courbe, outre le rôle de l'interface, les fibres commencent à se

rompre progressivement en accord avec la statistique de Weibull.

Enfin, suivant les caracteristiques de l'interface, il y a soit rupture brutale (DE`) soit

controlée (DE``) (cf. § I.1.4.).

Les caractéristiques de l'interface sont fonction de plusieurs paramètres : les propriétés

physico-chimiques des consituants (fibres et matrice), la microstructure de l'interface

(interphase et rugosité), les contraintes thermiques résiduelles, la méthode d'élaboration du

composite, etc..

21

Il est donc évident que la qualité des liaisons interfaciales (faibles ou fortes) et la

résistance au frottement sont des paramètres déterminant le comportement du composite.

I.1.3. LIAISONS INTERFACIALES

Dans un matériau composite, fibre et matrice sont liées, et on distingue deux origines de

liaisons dans les composites à matrice céramique;

- liaisons d'origine mécanique,

- liaisons d'origines chimique.

La figure I.4 présente l'aspect d'une interface lisse (Fig. I.4, a) et d'une interface réelle

qui contient des rugosités (Fig. I.4, b).

Fibre

Matrice

Fibre

Matrice

a b

Fig. I.4 : Intreface lisse (a) et interface réelle ou rugueuse (b). [CHAWLA, 1993]

A part l'établissement de contraintes thermiques résiduelles (cf. § I.1.5), les températures

d'élaboration élevées conduisent à des phénomènes tels que :

- la pénétration de la matrice dans les creux de la surface rugueuse de la fibre par écoulement

visqueux ou par diffusion conduisant à la formation de liaisons mécaniques,

- la diffusion des éléments constituants la fibre et la matrice conduisant à la formation de

liaisons chimiques fortes, de types ioniques ou covalentes.

Selon la nature chimique et physique des constituants, la microstructure de la fibre et la

méthode d'élaboration, on peut distinguer deux types d'interfaces :

- Type continu (interface liée) : dans ce cas l'adhésion est parfaite entre la fibre et la matrice et

la déformation de deux constituants est élastique. Ce type d'adhésion survient si des réactions

chimiques sont intervenues entre la fibre et la matrice. Le comportement d'une telle interface

est caractérisé par un seuil de décohésion qui correspond au niveau de sollicitation nécessaire

pour rompre les liaisons fibre/matrice. Au-delà de ce seuil, le glissement fibre/matrice est

possible.

22

- Type discontinu (interface non liée) : il n'y a, entre la fibre et la matrice, aucune cohésion et

le déplacement relatif entre les deux se fait avec frottement. Ce déplacement relatif est

possible; soit dès le début du chargement, soit au-delà d'un certain niveau de sollicitation quel'on peut appeler seuil de glissement. La contrainte interfaciale de frottement τf atteint une

valeur limite, τ* = constante qui est considérée comme une caractéristique de l'interface.

Dans les composites céramique-céramique, on peut trouver les deux types d'interface

(liée ou non liée) selon les propriétés des constituants et les conditions d'élaboration. Mais il

est toujours recommandé d'éviter la formation de liaisons chimiques fortes provoquées par les

températures élevées d'élaboration.

Lors du glissement à l'interface, si on considère que le frottement pendant le glissement

est contrôlé par une loi de Coulomb, la contrainte interfaciale de frottement s'écrit :

τf = µ σrad (I.1)

où µ est le coefficient du frottement et σrad est la contrainte de frettage.

La contrainte de frettage σrad est due à trois causes:

- effet de Poisson,

- effet des contraintes résiduelles,

- effet de la rugosité.

Nous montrons par la suite l'importance de chaque effet.

I.1.4. EFFET DE POISSON

Les coefficients de Poisson de la fibre et de la matrice jouent un rôle non négligeable, en

particulier dans le cas des composites céramique-céramique où les deux constituants sont

rigides. Ce rôle provoque une contrainte radiale qui dépend de la nature de la force appliquée.

Au cours d'un essai de traction la contraction de la fibre provoque une diminution de la

compression radiale ou même une contrainte radiale en tension à l'interface et par conséquent

la contrainte interfaciale du frottement diminue. Par contre si la fibre est mise en compression

axiale (lors d'un essai d'indentation par exemple), la compression axiale de la fibre provoque

sa dilatation transverse qui est plus ou moins gênée par la rigidité de la matrice et conduit à un

état de compression à l'interface et par conséquent, à une augmentation de la contrainte

interfaciale du frottement.

La figure I.5 présente les profils des contraintes dans un composite unifilamentaire

sollicité dans la direction de la fibre après la rupture de la matrice.

On peut imaginer le mécanisme suivant : la contraction de Poisson de la fibre et donc lapression interfaciale est d'autant plus faible que σf est petit. Par conséquent τf n'est plus

constant et σf s'écarte de la linéarité (σf : contrainte longitudinale dans la fibre).

23

Performance d'un composite

Procédé de fabrication

Choix des constituants

Propriétés de l'interface

Fig. I.5 : Profils des contraintes dans la fibre : en négligeant l'effet de Poisson (a) ou en

considérant l'effet de Poisson (b). [CONCHIN, 1994]

I.1.5. CONTRAINTES THERMIQUES RESIDUELLES

La fabrication du composite nécessite une montée en température relativement élevée

puis un refroidissement à température ambiante. Or la fibre et la matrice n'ont pas le même

coefficient de dilatation thermique et par conséquent des contraintes résiduelles d'origine

themique surviennent dans le matériau.

Il faut remarquer aussi que l'élaboration de la matrice donne souvent lieu à un retrait

pouvant également générer des contraintes résiduelles, mais cet effet est très difficile à

déterminer car le retrait se fait alors que la matrice n'a pas encore atteint ses propriétés

mécaniques maximales.

On peut distinguer trois types de contraintes thermiques résiduelles (Fig.I.6) ;- Contraintes radiales (σr

th); si le coefficient de dilatation radiale de la matrice (αm) est

supérieur à celui des fibres (αf), l'interface est mise en compression radiale et le glissement

fibre-matrice devient difficile. Dans le cas inverse (αm < αf), l'interface est mise en tension

radiale et l'extraction des fibres sera plus facile que dans le premier cas.

En effet, dans ce dernier cas la décohésion à l'interface est plus facile à cause de

l'existence de la force motrice supplémentaire. En ce qui concerne le frottement, il est nul si

l'interface était lisse, sinon la rugosité est la seule source de la résistance au glissement

[BENOIT et al., 1993].

24

On peut calculer la contrainte radiale d'origine thermique par la relation suivante :

σrth = ∆α . ∆T

A (I.2)

avec ∆α = αm - αf et ∆T = T - T0 où T : température d'essai mécanique et T0 : température

d'élaboration du composite où σrth = 0 . Le coefficient de flexibilité A peut être obtenu à partir

du calcul de Lamé, explicié pour des disques concentriques par OEL et FRECHETTE [1986],

ce qui revient à négliger l'effet des contraintes thermiques longitudinales :

A = 1 - νfEf

+ 1 + νm + Vf . (1 - νm)

Em . Vm(I.3)

avec Ef, νf et Vf : module d'Young, coefficient de Poisson et fraction volumique de la fibre et

Em, νm et Vm : module d'Young, coefficient de Poisson et fraction volumique de la matrice.

- Contraintes longitudinales (σlth

); Elles sont dans le sens longitudinal des fibres et peuventêtre en tension si αm < αf, ou en compression si αm > αf. Ces contraintes sont calculées, en

négligeant les effets radiaux, par les relations suivantes :

σfth = Ef

1 + η ∆α ∆T et

σmth = - Em

ηη + 1

∆α ∆T(I.4)

où;

η = Ef. Vf

Em. Vm(I.5)

La contrainte σfth

joue aussi un rôle très important sur la décohésion car il y a une force

motrice qui s'ajoute à la contrainte critique de décohésion σfD.

- Contraintes circonférentielles (σθ); Dans le cas où αm > αf l'interface est soumise à des

contraintes de tension circonférentielles pouvant provoquer une fissuration radiale. Si αm < αf

l'interface est soumise à des contraintes circonférentielles en compression. Ces contraintes

sont calculées selon OEL et FRECHETTE [1986] par :

σθ = - σr (I.6)

Ces trois types de contraintes résiduelles jouent donc un rôle très important dans les

conditions de décohésion et les conditions de frottement. S'il existe une grande différenceentre les valeurs de αm et αf la matrice se fissure lors du refroidissement. C'est le cas

rencontré dans le composite Al2O3/SiC où ∆α = - 5,7 . 10-6 °C-1.

25

σrth

σlth

σrth

σlth

σθ σθ

Matrice

Fibre

a b

Fibre

Matrice

Fig. I.6 :Contraintes thermiques résiduelles exerçantes sur la fibre après refroidissement :cas de αm < αf (a) et cas de αm > αf (b).

De nombreux travaux ont été consacrés à l'étude de l'influence des ces contraintes sur le

comportement de matériaux composites [OEL et FRECHETTE, 1986; CHARALAMBIDES

et EVANS, 1989; HUTCHINSON et JENSEN, 1990; BENOIT et al. 1993; KUNTZ et al.,

1993; BOBET et al., 1995].

En effet MARSHALL et EVANS [1988] montrent que les contraintes résiduelles detension dans la matrice (cas où αm > αf) augmentent la ténacité malgré le rôle apparemment

négatif de ces tensions. Ces dernières peuvent être compensées par plusieurs mécanismes dont

les contraintes de compression résiduelles dans la fibre qui peuvent conduire à une

augmentation de l'ouverture de la fissure quand les fibres se rompent. De même qu'une

augmentation des contraintes de compression normales à l'interface peut conduire à des forces

de friction plus importantes qui peuvent être bénéfiques dans le cas où l'extraction est limitée

par la longueur de fibres discontinus. Mais ces forces de friction, qui contribuent à

l'augmentation de la résistance mécanique du composite et de la ténacité à l'amorçage, ne

doivent pas être trop importantes. En effet, si tel est le cas, la fissure matricielle traverse les

fibres, conduisant alors à une rupture fragile du composite (cf. § I. 1. 2. ).

26

Dans les composites à matrice céramique, il est préférable d'avoir une petite différenceentre les valeurs de αf et αm, pour éviter la fissuration de la matrice et avoir une décohésion

facile et un glissement suffisant pour assurer le transfert de charge. Ainsi le cas αm < αf est

désirable dans la majorité des cas [CHAWLA, 1993].

En effet, si tel est le cas, lorsque la décohésion a lieu, la contrainte thermique résiduelle

radiale est relaxée et un jeu à l'interface est créé. Dans ce cas la résistance au glissement peut

s'expliquer seulement par l'effet de la rugosité [BENOIT et al., 1993].

I.1.6. EFFET DE RUGOSITE À L'INTERFACE

Les aspérités à l'interface peuvent jouer le rôle de butée entre la fibre et la matrice qu'il

est nécessaire de surpasser ou détruire pour permettre à la fibre de glisser dans sa gaine de

matrice. Cette rugosité due aux aspérités est supposée provenir des deux nouvelles surfaces

créées lors de la décohésion ou des défauts de la rugosité préexistants sur la surface de la fibre

[JERO et KERANS, 1990; BENOIT et al. 1993].

JERO et al. [1991] ont classé la décohésion résultant d'une interface rugueuse en trois

modes;

1- décohésion d'une fibre rugueuse le long d'une interface relativement faible. Dans ce cas la

rugosité de l'interface est donnée par la rugosité initiale de la fibre. La surface de la matrice

est le miroir de la surface rugueuse de la fibre (Fig. I.7, a),

2- décohésion d'une fibre (lisse ou rugueuse) le long d'une interface relativement forte

(résultant d'une réaction chimique). De ce fait, la fissure se propage partiellement dans la

matrice laissant ainsi des portions de celle-ci collées sur la fibre (Fig. I.7, b),

3- décohésion à l'intérieur d'un revêtement faible ou poreux sur la fibre (Fig. I.7, c).

(a) (b) (c)

FM M F M FR

Fig. I.7 : Modes de décohésion selon JERO et al.[1991], M; Matrice, F; Fibre, R;

Revêtement.

27

a) décohésion d'une fibre rugueuse au long d'une interface faible,

b) décohésion d'une fibre (lisse ou rugueuse) au long d'une interface forte,

c) décohésion à l'intérieur d'un revêtement faible ou poreux.

Le troisième mode de décohésion est préférable. L'interposition d'une interphase peu

rigide de type pyrocarbone tend à favoriser la déviation de la fissure matricielle à l'interface et

à réduire la fragilité du matériau.

En pratique, la décohésion interfaciale est souvent une combinaison de ces trois modes et

elle dépend des propriétés de la matrice. Pour obtenir de bonnes propriétés interfaciales, il faut

éviter le deuxième mode qui résulte d'une interface forte et peut provoquer une rupture

catastrophique du composite (cf. § I.1.2).

Le glissement relatif, entre fibre et matrice, fait intervenir un frottement. Dans le cas

d'une interface rugueuse, une contrainte radiale de compression va apparaître lors du

glissement (Fig.I.8). Cette contrainte s'ajoute à la contrainte résiduelle radiale d'originethermique. Si l'interface est en compression (αm > αf) la résistance au glissement va

augmenter et dans le cas inverse la rugosité peut être la seule source de la résistance au

glissement.

δ δ σrad

(a) (b)

` δ - δ̀

Fibre

Matrice

Fig. I.8 : Jeu interfacial et rugosité : configuration sans glissement relatif (a), et

configuration avec glissement relatif et "forçage" de la rugosité [BRENET, 1994].

Une analyse a été proposée par BENOIT et al. [1993] pour estimer cette contrainte et

calculer la résistance au frottement. La contrainte radiale est donnée par la relation :

σrad = - δ - δ`R

1A (I.7)

28

où δ est l'amplitude effective des aspérités, δ` est un jeu créé à l'interface après la décohésion

(Fig. I.8, a) : δ` = R ∆α ∆T et A est donné par l'équation (I.3) car le glissement relatif entraîne

aussi la relaxation des contraintes thermiques longitudinales [MARSHALL, 1992].

Finalement on peut écrire l'expression de la contrainte interfaciale sous la forme :

τf = µ δA R

- µA

∆α ∆T (I.8)

Cette équation donne aussi la variation de τf avec la température, comme elle est

schématisée dans la figure I.9. Dans le cas où l'interface est en tension à la températureambiante (αm<αf), la rugosité peut être la seule source de la résistance au glissement après la

décohésion (cas d'une interface liée). Cette résistance augmente lorsque la température à

laquelle se fait la mesure augmente. Cette augmentation est due au rétrécissement progressifdu jeu thermique δ`. En dépassant To (température d'élaboration où les contraintes thermiques

sont nulles), τf augmente encore et l'interface sera en compression radiale thermique (Fig. I.9,

a).Dans le cas inverse (αm>αf), en faisant les mesures à la température ambiante, la

contrainte radiale résultant de l'effet de la rugosité s'ajoute à celle d'origine thermique et par

conséquent la résistance au glissement est grande. Cette résistance diminue lorsque latempérature à laquelle se fait la mesure augmente (∆T augmente). En dépassant To, τf

diminue encore par l'apparition du jeu thermique qui va s'élargir progressivement. C'est la

rugosité seule qui résiste au glissement.

τf

T0

∆T ∆T`

τf

Température TempératureT0

∆T

αm α< f αm α> f

Compression radiale thermique

Effet du jeu thermique et de la rugosité

Effet de la rugosité

Compression radiale thermique

(a) (b)

29

Fig. I.9 : Schéma représentant la variation de la contrainte interfaciale de frottement enfonction de la température : cas où αm<αf (a) et cas où αm>αf (b) [ROUBY, 1995].

L'incorporation d'un revêtement sur la fibre modifie la rugosité à l'interface ainsi que le

champ des contraintes thermiques résiduelles dans le composite et par conséquent le

comportement interfacial du composite.

Nous allons voir dans le paragraphe suivant le rôle des revêtements sur le comportement

d'un composite.

I.1.7. ROLE DES REVETEMENTS DES FIBRES (L'INTERPHASE)

Les fibres sont revêtues dans un premier temps pour les protéger lors de leurs

manipulation. En réalité, même si cette fonction protectrice existe, le but d'un revêtement est :

- d'empêcher un accrochage chimique trop important entre fibre et matrice,

- de créer des liaisons interfaciales favorisant la déviation de la fissure matricielle à l'interface,- de permettre le transfert de charge, donc d'avoir une contrainte de frottement τf élevée.

La Fig. I.10 montre l'influence du revêtement des fibres SiC sur le comportement à la

rupture d'un composite (à matrice de Zircon) en flexion d'après [SINGH, 1990]. On observe

une rupture prématurée du composite renforcé par des fibres non revêtues par rapport au

même composite renforcé par des fibres revêtues : ce dernier cas montrant une diminution de

la charge plus graduelle et donnant une dissipation d'énergie plus importante.

30

zircon monolithiquecomposite avec des fibres de SiC non revêtuescomposite avec des fibres de SiC revêtues

Flèche (mm)

Fig. I.10 : Influence de la présence ou non d'un revêtement en BN sur des fibres SiC, sur la

rupture en flexion du composite à matrice de Zircon. D'après SINGH [1990].

La qualité des liaisons interfaciales d'un composite dépend de la qualité du revêtement

de ses fibres. Avec un mauvais revêtement des fibres, le glissement à l'interface va réduire

rapidement les aspérités : usure rapide de l'interface. Cette usure se produit aussi dans les

interfaces fortes et conduit à une dégradation de la résistance au glissement et du

comportement du composite [JERO et al. 1991; KERANS, 1994; KERANS et al. 1994;

KERANS, 1995; SINGH et REDDY 1996].

L'interposition d'une interphase peu rigide de type pyrocarbone tend à favoriser la

déviation de la fissure matricielle à l'interface interphase/fibre et à réduire la fragilité du

matériau en diminuant la limite de début d'endommagement. Par contre, l'effet inverse se

produit si l'interphase est rigide (par exemple carbure de bore) en favorisant la déviation de

fissure à l'interface matrice/interphase [MARTIN et al. 1992].

L'épaisseur de la couche du dépôt a un effet sur la qualité des liaisons : plus celle-ci est

importante, plus l'effet dissipatif à la rupture du matériau est grand. Mais, avec des épaisseurs

très grandes les propriétés mécaniques du composite chutent après la décohésion (à cause de

la diminution de la contrainte interfaciale de frottement) et il existe une épaisseur optimale

pour laquelle les propriétés sont optimales [MENESSIER et al., 1988].

31

CORBIN et al. [1986] ont étudié l'influence de l'épaisseur du revêtement sur deux types

de composites à fibres SiC et une matrice en nitrure de silicium, le premier type est renforcé

avec des fibres SCS-2 (couche de carbone de 1 µm) et le deuxième avec des fibres SCS-6

(couche de carbone de 3 µm). Les résultats ont montré que la résistance et la déformation à

rupture du composite SCS-6 sont supérieures à celles du composite SCS-2. Ces résultats

montrent que les fibres SCS-2 ont formé une liaison très forte avec la matrice, ce qui n'a pas

été le cas avec les fibres de SCS-6. D'après l'analyse des fibres extraites, les atomes de

silicium ont diffusé dans la couche de carbone des fibres SCS-2 et l'interphase n'est plus riche

en carbone. D'autre part les fibres SCS-6 avec leur couche épaisse ont pu résister à

l'infiltration du silicium pendant l'étape d'élaboration. Cette étude montre l'importance de la

stabilité du revêtement pendant l'élaboration du composite [KERANS et al., 1989].

Les revêtements les plus utilisés sont à base de pyrocarbone et de nitrure de bore. Ils sont

déposés par différentes méthodes et souvent par CVD (Chemical Vapor Deposition).

L'interphase permet d'optimiser les caractéristiques mécaniques interfaciales, mais

l'inconvénient des dépôts utilisés (pyrocarbone et BN) est leur faible résistance à l'oxydation

lors de la fabrication ou pendant le service du composite. Ce phénomène provoque la

dégradation des propriétés interfaciales et par conséquent du comportement du composite

[BARSOUM et al., 1991]. La préparation des composites et des revêtements par la méthode

sol-gel peut jouer un rôle pour limiter ce phénomène car la température finale de densification

par cette méthode est plus basse que celle utilisée avec les méthodes traditionnelles.

I.1.8. TECHNIQUES DE MESURE DES GRANDEURS INTERFACIALES

L'effet de l'interface dans un composite renforcé a fait l'objet d'un grand nombre de

travaux. Diverses méthodes d'évaluation des propriétés mécaniques de l'interface ont été

mises en oeuvre et on peut les classer en deux catégories [DESPIERRES et CHERMANT,

1995]:

- Méthodes indirectes : elles consistent à solliciter un composite dans son ensemble et

l'utilisation d'un modèle micromécanique est nécessaire pour déduire les caractéristiques de

l'interface. Ces méthodes impliquent par exemple :

- la mesure de la distance entre microfissures, modèle ACK [AVESTON et al., 1971;

AVESTON et KELLY, 1973],

- la mesure de l'ouverture des fissures à la charge et décharge [MARSHALL et EVANS,

1985],

- la mesure de la longueur de déchaussement [THOULESS & EVANS, 1988],

- l'analyse des cycles de charge/décharge [REYNAUD, 1992].

32

- Méthodes directes : elles consistent à solliciter une fibre unitaire dans son environnement

composite ou dans un système supposé reproduire ses caractéristiques (composite modèle).

L'exploitation des résultats est supposée conduire de manière directe au comportement de

l'interface. Selon la méthode de sollicitation, on distingue :

- le test d'extraction "pull-out" (traction sur une seule fibre afin de l'extraire de sa gaine

matricielle),

- les tests d'indentation : l'indentation classique et le "push-out" et le "push-back"

(enfoncement d'une fibre afin de la faire glisser dans la matrice),

- le test de fragmentation sur un composite monofilamentaire (le composite modèle est

sollicté en traction) [CURTIN, 1991; MOLLIEX et al., 1994], (Fig. I.11, a)

- le test "slice" (compression d'un composite modèle entre deux plaques : inférieur rigide et

supérieur ductile) [KAGAWA et HONDA, 1991; HSUEH, 1993]. (Fig. I.11, b)

Fibre Matrice

MatriceFibre

(a) (b)

Fig. I.11 : Principes des tests de fragmentation (a) et slice (b).

Les tests micromécaniques les plus pratiqués pour étudier l'interface fibre/matrice dans

les composites à matrice céramique sont le test d'extraction "pull-out" et les tests

d'indentation. Nous décrirons par la suite ces méthodes que nous avons testées sur nos

composites modèles pour déterminer leurs propriétés interfaciales.

I.1.8.1. Test d'extraction "pull-out"

A l'origine, ce test a été développée pour les essais sur fibres enrobées par des matrices

polymères [BROUTMAN, 1969]. Plus récemment, cette technique a été utilisée pour

caractériser les propriétés interfaciales des composites à matrice fragile [JUREWICZ et

KERANS, 1988; GOETTLER et FABER, 1988; KUNTZ et al., 1994; MUMM et FABER,

1995].

33

Le principe de cet essai consiste à soumettre une fibre, dont une partie est enchâssée

dans un gaine de matrice, à une contrainte de traction uniaxiale (Fig. I.12), jusqu'à provoquer

la décohésion à l'interface, puis l'extraction complète de la fibre.

Matrice

L

MatriceFibre

Force

e

Fig. I.12 : Schéma d'une éprouvette d'extraction.

Durant l'essai, on peut enregistrer la courbe Force appliquée - Déplacement (Fig. I.13)

Cette courbe peut se décomposer en deux domaines : un premier domaine (A) qui correspond

à la déformation élastique de la partie libre de la fibre qui provoque la décohésion; la chargemaximale (Fd) correspond à la décohésion complète. La décohésion est suivie par une chute

de la force et ensuite l'extraction de la fibre va commencer à partir de la force (F0), mettant en

jeu un frottement. La sortie de la fibre de la matrice est accompagnée par une décroissance

continue de la force appliquée car l'aire des surfaces frottantes diminue.

Force appliquée

Fd

F0

A B

Déplacement

Lex

Glissement (frottement)

34

Fig. I.13 : Courbe typique d'essai d'extraction "pull-out".

Il faut rappeler que cette technique est délicate à réaliser surtout avec des fibres ayant des

petits diamètres. Les résultats présentent une dispersion importante, mais ils permettent

néanmoins d'avoir accès à divers paramètres caractéristiques de l'interface comme les

contraintes de décohésion et de frottement, le coefficient de frottement et aussi l'évolution de

la résistance de l'interface (l'usure à l'interface).

I.1.8.2. Les tests d'indentation

Cette méthode a été développée à l'origine pour les composites à matrice céramique par

MARSHALL [1984]. Il s'agit d'une technique de micro indentation qui consiste à appliquer, à

l'aide d'un indenteur Vickers, une charge sur une fibre qui se présente perpendiculairement à

la surface du matériau poli (Fig. I.14).

Fibre

Matrice

Indenteur

(b) (c)(a)

δ

FEmpreinte de l'indenteur

Fig. I.14 : Schémas de l'essai d'indentation; avant (a), pendant (b) et après (c). D'après

MARSHALL [1984].

A partir de la charge appliquée (F) ainsi que du déplacement (U) de la fibre et en

considérant que la charge appliquée est supportée totalement par les contraintes de friction à

l'interface, tandis que l'effet de dilatation radiale de la fibre (effet de Poisson) pendant l'essai

35

est négligée, on peut déterminer la contrainte interfaciale par l'équation [MARSHALL et

EVANS, 1985] :

τ = F2

4 π2 U R3 Ef(I.9)

où F est la force appliquée, R le rayon de la fibre et Ef module de Young de la fibre.

Mais avec cet essai, on ne peut pas obtenir la décohésion totale de la fibre et l'effet de

Poisson ne peut pas être négligé. Pour ces raisons il est difficile de savoir si les valeurs

obtenues reflètent la contrainte interfaciale de décohésion, la contrainte de frottement ou une

combinaison des deux. MARSHALL et OLIVER [1987] ont modifié ce test en utilisant un

nanoindenteur qui permet de mesurer la force appliquée en fonction du déplacement au cours

d'un chargement et d'un déchargement (Fig. I.15). Les contraintes de frottement et d'une

combinaison frottement - décohésion ont alors été analysées par la prise en compte d'un seuil

de décohésion interfaciale. Ceci a permis, en outre, de calculer l'énergie de rupture et lacontrainte interfaciale de frottement τf à l'aide de l'équation :

U = F2

4 π2 R3 Ef τf - 2 Gc

τf(I.10)

où Gc est l'énergie de rupture en mode II à l'interface.

Fig. I.15 : Courbe charge-décharge d'un essai d'indentation [MARSHALL et OLIVER, 1987].

36

Les avantages de la technique de l'indentation résultent des faits suivants :

- elle peut être appliquée en utilisant une face polie d'un composite unidirectionnel standard,

- elle ne dépend pas des propriétés de rupture de la fibre car celle-ci est testée en compression.

Deux types d'échantillons peuvent être utilisés : il s'agit d'échantillons épais

généralement faciles à réaliser, mais la fibre est comprimée pendant le test ce qui demande

des efforts importants par rapport à la force nécessaire de glissement. De plus, la

détermination de la longueur de la partie décollée de la fibre est difficile à définir et par

conséquent les calculs des contraintes interfaciales nécessitent des hypothèses

supplémentaires. Par contre, les échantillons minces permettent une détermination aisée des

paramètres de l'interface, néanmoins la préparation des éprouvettes contenant des fibres de

faibles diamètres reste l'étape la plus délicate à réaliser. Avec les échantillons minces l'essai

est nommé "push-out" ou "push-down" [KERANS et al., 1989].

Test de "push-out"

LAUGHNER et al. [1986] ont été les premiers à utiliser cette technique, qui consiste à

appuyer à l'aide d'un indenteur sur une fibre, qui se présente perpendiculairement aux surfaces

de l'échantillon, afin de l'extraire de la matrice en utilisant des échantillons minces (épaisseur

de 1 à 3 mm) (Fig. I.16). Dans ce test la décohésion est totale sur l'interface et la fibre glisse

sur toute sa longueur pendant l'étape du glissement.

Matrice

Fibre

F

Fig. I.16 : Principe de l'essai de "push-out"

De la même façon que pour la méthode "pull-out", les contraintes interfaciales de

décohésion et de frottement sont déterminées à partir de la courbe Force-Déplacement. Onpeut distinguer dans cette courbe (Fig. I.17) : un sommet de charge (Fd), après une partie

linéaire (A), qui correspond à la décohésion, puis une chute de la force suivie d'un glissement

(partie B) mettant en jeu un frottement entre la fibre et la matrice.

37

Force appliquée

Déplacement

F

F

d

0

A

B

Fig. I.17 : Courbe typique d'essai de push-out.

Pour éviter de déformer la fibre pendant l'essai, il est préférable que l'indenteur ne soit

pas aigu (ou pointu). BRIGHT et al. [1989] ont utilisé un indenteur de carbure de tungstène

qui a une forme conique avec une base circulaire plate (Fig. I.18) et qui permet d'effectuer

l'essai sans endommagement de la fibre ni contact avec la matrice. Dans les composites à

matrice ductile (métallique), un problème de flexion de l'éprouvette peut apparaître si la

distance du support X est très grande par rapport au diamètre de la fibre (Fig. I.18) [VERMA

et al., 1995].

Matrice

Fibre

30°

XSupport

38

Fig. I.18 : Géométrie conique de l'indenteur pour l'essai de "push-out"

Test de "push-back"

A la fin de l'essai de "push-out", l'échantillon est retourné pour repousser la fibre en sens

inverse (Fig. I.19) .

Matrice

Fibre

FF

Rotation de

180°

(push-out)(push-back)

Fig. I.19 : Principe de l'essai de "push-back"

Pendant l' essai, la fibre est repoussée au-delà de sa position initiale (son origine : point

de départ de l'essai de push-out"). Une courbe Force-Déplacement est enregistrée (Fig. I.20) et

on constate une partie linéaire A jusqu'à un niveau de charge nécessaire pour redémarrer le

glissement. Le glissement de la fibre dans la matrice est accompagné par une croissance

continue de la force appliquée (partie B) car l'aire des surfaces frottantes augmente. Ensuite,

on observe une chute importante de la force au moment du passage par la position

initiale."seating drop" et un nouvel essai de push-out recommence ( partie C Fig. I.20).

Cette technique a été utilisée par JERO [1990], JERO et KERANS [1990] et JERO et al.

[1991] qui ont mis en évidence le crochet de repositionnement "seating drop" qui correspond

à la remise en place de la fibre dans sa position initiale dans la matrice.

39

Fbac

A

BC

Fig. I.20 : Courbe Force-Déplacement d'un essai de "push-back".

Ce phénomène montre clairement que le glissement est fortement contrôlé par la rugosité

: au départ de l'essai de "push-out", juste après la décohésion et au début du glissement, les

surfaces rugueuses de la fibre et de la matrice sont en coïncidence; cette coïncidence est

retrouvée lors du retour de la fibre à sa position initiale par l'essai de push-back.

La figure I.21 montre le schéma du scénario avant, pendant et après le phénomène de

"seating drop". La force pendant la position 1 est une force globale nécessaire pour faire

glisser tous les contacts fibre/matrice sans avoir un effet des aspérités de la fibre et des creux

de la matrice. Ensuite les aspérités commencent à être en correspondance avec une pente

négative du contact (position 2) manifeste par une chute de la force. Les surfaces rugueuses de

la fibre et de la matrice sont en coïncidence (position 3) ce qui correspond à la position initiale

de la fibre. Pour sortir de cette coïncidence il est nécessaire d'augmenter la force pour

surmonter la pente (position 4). Enfin à la position 5, le glissement revient au même niveau

qu'au début (position 1).

40

Fig. I.21 : Schéma du scénario de "seating drop" : glissement ordinaire entre les surfaces (1),

aspérités commençant à être en correspondance (2), position initiale de la fibre (3), aspérités

commençant à sortir de la correspondance (4) et de nouveau le glissement ordinaire .

Cette technique permet de séparer l'effet de la rugosité de l'effet du frettage thermique

qui s'exercent sur l'interface pendant le glissement (cf. § I.1.5. ). Les niveaux de force avant et

après le seating drop (positions : 1 et 5, Fig. I.21) correspondent à ces deux effets (rugosité et

frettage thermique), tandis que le niveau de force au moment de la coïncidence (position

initiale : 3, Fig. I.21) correspond seulement au frettage thermique. Cette analyse a permis de

calculer l'amplitude moyenne des aspérités par la relation [JERO et al., 1991] :

δ = ∆F kπ ζ R

1

exp ( 2 µ k Le

R ) - 1

(I.11)

où :

∆F est la différence de force entre les valeurs avant le seating drop et le moment de la

coïncidence (Fig. I.20),

k et ζ sont des constants liés aux propriétés des constituants (fibre et matrice) et obtenus à

partir du calcul du Lamé, par les relations :

k = Em νf

Ef (1 + νm) + Em (1 - νf) et

ζ = Em Ef

Ef (1 + νm) + Em (1 - νf) (I.12)

41

En utilisant la fibre SCS-6 dans des matrices de verre et mesurant les diamètres des

nodules superficiels de la fibre, on trouve que leurs dimensions sont variées et que leur

diamètre maximal est environ de 10 µm. Cette valeur est en corrélation avec la période de

seating drop ∆D mesurée sur la courbe Force-Déplacement (Fig. I.20) et qui a une valeur

entre 9 et 13 µm [JERO et al., 1991].

Enfin, l'évolution de la contrainte interfaciale de frottement pendant le glissement peut

être contrôlée par la mesure de sa valeur après la décohésion en push-out et juste après le

seating drop en push-back. La dégradation à l'interface peut être étudiée en faisant plusieurs

cycles d'essais push-out et push-back consécutifs [JERO et al., 1992].

I.1.9. CALCUL DES CARACTERISTIQUES DE L'INTERFACE A PARTIR DES ESSAIS

D'EXTRACTION ET D'INDENTATION

Les caractéristiques de l'interface paraissent un élément clef pour la détermination du

comportement des matériaux composites. Les caractéristiques de l'interface comportent : lacontrainte de décohésion (τd), la contrainte du frottement (τf), le coefficient de frottement (µ),

l'énergie d'adhésion et d'autres grandeurs physico-chimiques.

Nous avons signalé auparavant que plusieurs facteurs pouvaient intervenir dans les

caractéristiques de l'interface. A part les propriétés des constituants et les conditions

d'élaboration, les conditions expérimentales pendant les tests micromécaniques peuvent aussijouer un rôle. Par exemple, la vitesse de chargement a un effet sur les valeurs de τd

[GOETTLER et FABER, 1988] et aussi sur l'allure des courbes force - déplacement.

Plusieurs traitements des résultats de ces tests ont été effectués en considérant le type de

composite étudié et en ajoutant les simplifications nécessaires.

Calcul simple de τd et τf (modèle linéaire)

C'est l'exploitation la plus simple pour calculer les contraintes interfaciales τd et τf. Ce

modèle suppose que la force appliquée est supportée par une contrainte interfaciale constantele long de l'interface fibre/matrice [MARSHALL, 1984]. Les contraintes τd et τf sont

calculées ainsi :- contrainte interfaciale de la décohésion τd : on considère que cette contrainte est constante le

long de la fibre et se calcule à partir de l'équilibre des forces exercées sur l'échantillon par la

relation suivante:

τd = Fd2 π R Le

(I.13)

42

où Fd : la force nécessaire pour provoquer la décohésion (voir courbes force - déplacement

Figures I.13 et I.17 ), Le : longueur enchâssée ( ou l'épaisseur de l'échantillon) et R : rayon de

la fibre.Ce calcul simple présente l'avantage de ne faire intervenir que la force Fd et la surface de

décohésion (2.π.R.Le), mais il ne fournit qu'une valeur moyenne apparente de τd qui n'est pas

uniforme le long de la fibre [GRAY, 1984 ; KERANS et PARTHASARATHY 1991].- contrainte interfaciale du frottement τf : l'étape B (Figures I.13 et I.17) fournit théoriquement

une évolution linéairement décroissante dont la pente permet d'obtenir une valeur moyenne dela contrainte interfaciale de frottement τf.

F F + dF

dxxτf

τf

Fig. I.22 : Volume représentatif élémentaire et équilibre statique des contraintes dans une

fibre pendant le glissement

A partir de l'équilibre d'un élément de longueur dx de la fibre (Fig. I.22), on trouve :

σf π R2 + (σf + dσf) π R2 - τf 2 π R dx = 0 (I.14)

où :σf = F

π R2 (I.15)

Finalement on obtient:dσfdx

= - 2 τfR

(I.16)

Dans le cas où τf est constante, la pente de la courbe pendant l'étape B égale à - 2 τf

R et

on peut aussi calculer τf par la relation :

τf = F0

2 π R Le = constante (I.17)

43

où F0 est la force juste après la décohésion au début du glissement (où x= 0 et F = F0).

L'estimation des contraintes interfaciales τd et τf dans ce modèle, est raisonnable par

rapport aux autres modèles qui prennent en compte des effets intervenants dans le

comportement interfacial [SINGH et al., 1996].

Calcul τd et τf par d'autres modèles

Plusieurs modèles de calcul ont été proposés par des études plus approfondies réalisées à

partir des essais d'extraction et d'indentation pour estimer les caractéristiques de l'interface.

Concernant les essais d'extraction, GRESCZUK [1969] a été le premier à modéliser laforce maximale Fd pour laquelle apparaît la décohésion et la force F0 correspondante au début

du glissement par "Shear-Lag model":

Fd = 2 π R τd

β tanh (β Le) (I.18)

β = 2 Gi

bi R Ef (I.19)

F0 = π R2 σ0z [ 1 - exp (

- 2 µ z Le

R ) ] (I.20)

oùLe : la longueur enchâssée,

R : rayon de la fibre,Gi : module de cisaillement de l'interface,

bi : épaisseur effective de l'interface,

µ : le coefficient du frottement,σ0 : la contrainte de compression résiduelle à l'interface,

z : un paramètre dépendant des propriétés de la fibre et de la matrice et qui est égale à :

z = Em νfEf ( 1 + νm )

(I.21)

où νf et νm les coefficients de Poisson respectivement pour la fibre et la matrice.

Le même modèle a été développé par SHETTY [1988] pour l'essai de "push-out" quidiffère par la relation de la force F0 correspondante au début du glissement donnée par :

F0 = π R2 σ0z [ exp (

2 µ z Le

R ) - 1 ] (I.22)

44

Quand la longueur enchâssée est petite par rapport au diamètre de la fibre, on retrouve

les mêmes équations (I.13 et I.17) utilisées dans le modèle linéaire [GRESCZUK, 1969;

KERANS et PARTHASARATHY, 1991].On retrouve les mêmes équations (I.20 et I.22) concernants la force F0 au début du

glissement pendant les essais d'extraction et de "push-out" dans le modèle proposé par

KERANS et PARTHASARATHY [1991]. Mais cette fois le paramètre z est remplacé un

autre paramètre (k) lié aux propriétés des constituants (fibre et matrice) et obtenus à partir du

calcul du Lamé, par la relation (I.12).

D'autres modèles ont aussi été réalisés pour étudier l'interface et déduire ses

caractéristiques [GRAY, 1984 ; HUTCHINSON et JENSEN, 1990 ; HSUEH et al., 1991 ;

HSUEH, 1993].

I.1.10. PREPARATION DES COMPOSITES MODELES

Plusieurs méthodes ont été utilisées pour élaborer les échantillons des composites

modèles afin de caractériser l'interface. En général, pour les composites à matrice céramique,

on doit passer par une étape de pressage à chaud à des températures supérieures au point de

fusion (ou point de ramollissement si la matrice est de verre) pour établir la densification.

KAGAWA et HONDA. [1991], KERANS et PARTHASARATHY [1991], JERO et al.

[1991] et RAUSCH et al., [1992] ont préparé leurs composites en plaçant des fibres entre des

plaques de verre (produites par l'industrie) qui forment la matrice et à chauffer à une

température déterminée sous vide ou sous gaz inerte en appliquant une charge sur les plaques

de façon à ce que la matrice forme un solide continu (Méthode I). BRIGHT et al.[1991] ont

fait la comparaison entre la méthode précédente et une autre qui consiste à chauffer sous

argon, à une température supérieure au point de fusion, des baguettes de verre de borosilicate

(également produites par l'industrie) comportant des trous capillaires contenant des fibres de

SiC préalablement insérées dans ces trous (Méthode II).

Or, la fusion et le pressage à chaud peuvent endommager les fibres et l'homogénéité

globale du matériau peut se dégrader [CLARK, 1986 ; DONGXIN et PANTANO, 1986 ;

FITZER et GADOW, 1986]. Par conséquent, les propriétés de l'interface sont modifiées et on

obtient des valeurs différentes avec chaque technique pour le même composite (Tableau)

[BRIGHT et al., 1991].

Tableau I.1 : Comparaison de la contrainte interfaciale du frottement τf et du coefficient de

frottement µ pour un composite élaboré par la méthode I (monofilament) et un autre élaboré

par la méthode II (multifilament), testés par le "push-out". D'après BRIGHT et al. [1991].

45

Fibre Matrice

Méthode

d'élaboration

Contrainte defrottement τf

(MPa)

Coefficient de

frottement

µSCS-6 CGW-7740* Méthode I 13,8 0,27

SCS-6 CGW-7740* Méthode II 3,43 0,05

* Verre Pyrex

L'enjeu actuel pour l'optimisation de l'interface est d'essayer de nouvelles combinaisons

fibre/matrice par plusieurs méthodes d'élaboration du matériau composite.

I.1.11. CONCLUSION ET OBJECTIF DE CE TRAVAIL

Les caractéristiques mécaniques des composites à matrice céramique et fibres longues

dépendent fortement de leurs caractéristiques interfaciales. Il apparaît donc important de

comprendre le rôle de l'interface et les effets qui interviennent dans ce rôle. Il est nécessaire

aussi de quantifier les caractéristiques interfaciales par l'application des tests connus comme

les tests d'extraction, de "push-out" et de "push-back".

L'objectif de ce travail est d'élaborer un matériau composite modèle par une nouvelle

méthode en utilisant des fibres longues de carbure de silicium (SiC) incorporées dans une

matrice de verre fabriquée par la méthode sol-gel. Ensuite, nous étudierons le comportement

micromécanique de l'interface de ce composite par les méthodes décrites précédemment.

Nous montrons brièvement dans le paragraphe suivant les principes de la méthode sol-

gel pour élaborer des verres.

I.2. LE PROCEDE SOL-GEL

I.2.1. GENERALITES

L'originalité du procédé sol-gel réside dans l'obtention, à basse température (chimie

douce), d'un matériau ou d'une poudre de structure généralement amorphe qui fournit un verre

ou une céramique par traitement thermique ultérieur [BRINKER et SCHERER, 1990].

L'idée de base de ce procédé consiste à gélifier un sol (suspension, dans un liquide, de

particules de taille inférieure à 0,1 µm, ou liquide constitué d'un précurseur organique ou

inorganique) et de créer progressivement un réseau tridimensionnel d'oxyde par une étape

d'hydrolyse suivie d'une étape de polymérisation ou condensation du précurseur. On obtient

ainsi des espèces de plus en plus condensées qui forment un gel : un "quasi solide" qui peut

46

être rigide (gel de silice) ou élastique comme la gélatine. Un traitement thermique de séchage

et de densification de ce gel conduit ensuite au matériau [PHALIPPOU, 1987; PIERRE,

1992].

Cette technique a été largement utilisée, d'abord pour fabriquer des combustibles

nucléaires dans les années 60, puis pour élaborer des catalyseurs, des verres, des céramiques

(composites ou non), des dépôts en couche mince, des fibres, etc. [ROY, 1987; KLEIN, 1988;

BRINKER et SCHERER, 1990].

Les avantages du procédé sol-gel sont les suivants [ULRICH, 1988 ; PIERRE, 1992] :

- faible coût énergétique : les gels secs peuvent être vitrifiés ou frittés à plus basse

température que celle utilisée dans l'industrie pour les matières premières conventionnelles,

- mise en oeuvre simplifiée : la viscosité des sols et des gels permet d'élaborer directement les

matériaux sous les formes les plus variées : couches minces, fibres, poudres fines et matériaux

massifs,

- des matériaux sur mesure : le contrôle des réactions de condensation permet d'orienter la

polymérisation et d'optimiser les caractéristiques du matériau en fonction de l'application

envisagée,

- grande pureté et meilleure homogénéité du matériau.

Le procédé sol-gel permet d'élaborer des verres de plusieurs variétés qui peuvent ainsi

s'adapter aux domaines d'applications envisagés. Ces verres ont les mêmes propriétés que

ceux fabriqués par les méthodes traditionnelles [PIERRE, 1992]. Diverses méthodes ont été

utilisées pour élaborer des verres par le procédé sol-gel. La Fig. I.23 schématise les étapes

nécessaires à l'obtention d'un verre par la voie sol-gel [PHALIPPOU, 1987].

47

Sol ou solution

Gel imbibé de solvant

Xérogel Aérogel

Gel sec

Frittage Pressage à chaud

Fusion

Verre

Gélification

Séchage

Traitement thermique

Fig. I.23 : Etapes suivies pour obtenir un verre par le procédé sol-gel [PHALIPPOU, 1987].

I.2.2. ELABORATION DES GELS

La préparation des gels fait intervenir des réactions de polymérisation inorganiques.

Deux voies sont utilisées :

- Voie inorganique : cette voie utilise des solutions aqueuses de sels minéraux (chlorures,

nitrates,...) dissous dans l'eau. La réaction fait intervenir deux étapes :

1- acidification de la solution aqueuse qui conduit à la formation d'espèces protonées

O-M-OO

O

H+O-M-O

O

OH où M est un métal (Si, Al, Ti, etc.)

2- polycondensation avec élimination des molécules d'eau

O-M-O

OO-M-O

O

OH H+O O-M-O

O

OO-M-O

O

O

- + H O2

48

On obtient ainsi un réseau d'oxydes polymèriques qui forment le gel. Cette voie est utilisée

dans les procédés de fabrication industrielle des poudres, mais le contrôle des nombreux

paramètres qui la régissent est souvent délicat, surtout dans un milieu concentré.- Voie organométallique : cette voie utilise des précurseurs tels que les alcoxydes M(OR)n où

M est un métal, R un radical organique (de type méthyle CH3, éthyle C2H5, etc.) et n le degré

de valence du métal. Deux étapes interviennent dans la réaction :

1- hydrolyse de l'alcoxyde (exemple avec M = Si)

RO-Si-OR

OR

OR

H O2 RO-Si-O

OR

OR

H

2- condensation avec élimination de molécules d'alcool ou de molécule d'eau

RO-Si-O

OR

OR

+ RO -Si-OR

OR

OR

RO-Si -O-

OR

OR

H Si -OR

OR

OR

+ ROH

RO-Si-O

OR

OR

-Si-OR

OR

OR

+H HO RO-Si -O-

OR

OR

Si -OR

OR

OR

+ H O2

Cette condensation se poursuit jusqu'à la disparition totale des groupements OH ou OR au

profit des pontages oxygène-métal-oxygène et conduit à une stucture continue

tridimensionnelle ( telle que celle présentée sur la Fig. I.24) comportant encore des

groupements hydroxyles terminaux.

40 A°

Fig. I.24 : Structure d'un gel de silice après la densification [ULRICH, 1988]

49

Les gels obtenus par cette voie permettent la préparation de nouveaux matériaux

amorphes ou cristalins, avec une large diversité dans la mise en forme, une meilleure pureté et

une grande homogénéité [PHALIPPOU, 1987 ; BRINKER et SCHERER, 1990].

I.2.2.1. Paramètres intervenant dans les réactions d'hydrolyse et de condensation

De nombreuse études ont été conduites pour déterminer les paramètres qui gouvernent

les réactions d'hydrolyse et de condensation. Ces paramètres sont :

- la nature du catalyseur (acide ou base dissous dans l'eau) : le catalyseur permet de réaliser

les réactions en milieu basique ou en milieu acide. La réaction d'hydrolyse est favorisée en

milieu acide; par contre, en milieu basique, la polycondensation est plus rapide et par

conséquent la gélification est plus courte; dans un milieu neutre les vitesses des deux

réactions sont équivalentes [YAMANE et al., 1984],

- la nature du précurseur : la nature du précurseur a une influence importante dans la synthèsedes gels. Dans la série des esters M(OR)4, plus le radical organique R est long et plus difficile

est la réaction d'hydrolyse [SANCHEZ, 1988].

- le solvant : la synthèse d'un gel nécessite l'emploi d'un solvant qui intervient pendant

l'hydrolyse et le séchage du produit. Il est préférable d'utiliser le solvant qui a le même radical

alcoyle que le précurseur. Pour élaborer le gel de silice les solvants les plus utilisés sont leméthanol avec le tétramétoxysilane [TMOS : Si(OCH3)4], et l'éthanol avec le

tétraéthoxysilane [TEOS : Si(OC2H5)4]. La Fig. I.25 montre les limites de miscibilité de ces

deux systemes "précurseur-solvant" à la température ambiante. Pour avoir une miscibilité plus

grande, on effectue la réaction à température plus élevée [PRASSAS et HENCH, 1984].

-la quantité d'eau : la proportion d'eau ajoutée au sol exerce une grande influence sur la

vitesse de gélification et les caractéristiques du gel. Avec un faible nombre de molécules

d'eau, le gel reste élastique à basse température et le temps de gélification est long. Dans le

cas inverse, la gélification est rapide et la totalité des liaisons M-OR sont hydrolysées et se

polycondensent. On obtient alors un gel dur à forte connectivité. Le frittage à haute

température entraîne un retrait important de ce gel [PHALIPPOU, 1987].

50

Fig. I.25 : Diagramme de miscibilité du système Si(OR)4-ROH-H2O [PRASSAS. 84].

I.2.3. SECHAGE DES GELS

L'eau et l'alcool qui se trouvent dans les pores du gel ne font pas partie du gel lui-même.

Ils sont nécessaires à son élaboration. Une fois le gel obtenu, les solvants doivent être

évaporés. On agit généralement sur la température pour atteindre ce but, mais il faut prendre

des précautions lors du séchage surtout lorsqu'il s'agit du méthanol de manière à éviter

l'oxydation des radicaux organiques liés au silicium qui n'auraient pas réagi lors de la réaction

d'hydrolyse. L'oxydation des radicaux organiques résiduels doit être menée à température

modérée pour éviter la carbonisation du gel. Un gel carbonisé sera difficilement converti en

verre transparent [PHALIPPOU, 1987].

Ces éléments mettent en évidence que le passage du gel humide au gel sec est une étape

très importante du procédé sol-gel pour l'obtention de verre. Les méthodes les plus utilisées

pour effectuer le séchage sont le séchage conventionnel et le séchage en conditions

supercritiques.

51

I.2.3.1. Séchage conventionnel

Cette méthode de séchage est la plus simple puisqu'il suffit en principe de laisser le gel

dans des conditions normales de température et de pression, ou encore d'accélérer le séchage

par l'augmentation de la température et/ou la diminution de la pression (vide). Le séchage

d'un gel en utilisant cette méthode conduit à un matériau dénommé xérogel. Ce type de

séchage est accompagné de rétrécissement et de fractures du gel dus aux forces capillaires qui

s'exercent sur les parois des pores à l'interface solide-liquide-gaz, Fig. I.26 [SCHERER, 1986;

BRINKER et SCHERER, 1990].

Solide

LiquideVapeur

Φγsl

γlvγsv

r

Fig. I.26 : Section de pore cylindrique de rayon r dans un gel [SCHERER, 1986].

Ces forces capillaires (p) s'expriment par la loi de Laplace :

p = - 2 . ∆γ

r (I.24)

où r est le rayon du pore et ∆γ = γsl - γsv = - γlv . cos Φ, les γ étant les enthalpies libres de

surface solide-liquide (sl), solide-vapeur (sv) et liquide-vapeur (lv) et Φ l'angle de

raccordement "liquide-paroi" dans le pore.

donc

p = 2 . γlv . cos Φ

r(I.25)

si Φ = 0, on obtient

p = 2 . γlv

r (I.26)

Si la vitesse d'évaporation est rapide, le rétrécissement est plus important. Cela est dû aufait que, lorsque le solvant quitte les pores, [car γsv (solide-vapeur) est supérieur à γlv (liquide-

52

vapeur)] une compression du réseau s'ensuit, éventuellement suivie de l'apparition de

fractures.

Fig. I.27 : Pression hydrostatique en fonction du rayon de pore [ZARZYCKI, 1984].

Les xérogels sont obtenus principalement sous forme de poudre mais il est possible de les

préparer sous forme monolithique à condition d'éviter l'apparition des fractures. Les moyens

efficaces pour les éviter sont :

1- diminuer la tension superficielle : en utilisant un solvant ayant une tension superficielle

plus faible ou en ajoutant des composés tensioactifs ou des agents chimiques permettant de

contrôler le séchage (DCCA : Drying Control Chemical Agent) tel que le formamide et le

glycérol [ULRICH, 1988].

2- augmenter la résistance du solide : par évaporation très lente du solvant [KLEIN, 1988], ce

qui peut être réalisé par un chauffage judicieusement programmé.

3- augmenter le rayon des capillaires : la pression hydrostatique sur les parois des pores est

grande si le diamètre des pores est petit, conséquence de la loi de Laplace citée plus haut, Fig.

I.27 [ZARZYCKI, 1984]. Ce diamètre des pores dépend des conditions initiales de

gélification : si on prépare des gels en milieu basique, le diamètre des pores est plus grand que

pour une gélification en milieu acide [KLEIN, 1988].

I.2.3.2. Séchage en conditions supercritiques

53

Le principe de cette méthode est d'évacuer, dans un autoclave, le solvant contenu dans la

porosité du gel en conditions de pression et de température (au-delà du point critique) pour

lesquelles il n'existe qu'une seule phase homogène. Il n'y a plus d'interface liquide-gaz et en

conséquence, l'énergie interfaciale, liquide-gaz du solvant, est nulle.

NICOLAON et TEICHNER [1968] signalent que c'est KISTLER qui a été le premier à

utiliser cette méthode en 1932 pour obtenir un matériau sec qu'il a appelé aérogel. Dans de

telles conditions les forces capillaires n'existent plus et les craquelures ne se produisent plus.

La Fig. I.28 montre les divers chemins qui peuvent être adoptés pour passer au-delà du point

critique.

Fig. I.28 : Diagramme pression-température et chemins suivis pour l'évacuation

supercritique [PHALIPPOU, 1987].

Le trajet (1-2-3) correspond à une augmentation initiale de la pression suivie d'un

chauffage à pression constante. Le trajet (1-3) se rapporte à l'augmentation simultanée de la

pression avec la température.

Après l'évacuation du solvant la pression est ramenée à la pression atmosphérique, une

purge de l'appareil par un gaz neutre est nécessaire avant le refroidissement, pour éviter toute

recondensation des dernières traces de vapeurs.

54

Très souvent, le gel contient un mélange "solvant+eau" et les conditions critiques (Tc et

Pc) du mélange sont différentes de celles du solvant. PRASSAS et al. [1984] ont donné une

méthode qui permet de calculer les valeurs réelles corrigées des coordonnées critiques du

solvant quand celui-ci est mélangé à l'eau à l'aide des deux équations suivantes :

- pour la température critique :

Tc = TcH2O + fsolv. (Tc

solv. - TcH2O) (I.27)

- pour la pression critique :

Pc = PcH2O + fsolv. (Pc

solv. - PcH2O) (I.28)

où :fsolv. = masse du solvant

masse du solvant + masse d'eau (I.29)

Par cette méthode de séchage on élimine les contraintes capillaires qui causent les

dommages rencontrés lors du séchage conventionnel [NICOLAON et TEICHNER, 1968],

mais cela ne veut pas dire que l'on obtienne systématiquement un aérogel non fissuré.

Plusieurs paramètres interviennent sur la monolicité de l'aérogel [ZARZYCKI, 1984;

PHALIPPOU, 1987] :

- la composition du gel; nature et quantités, de précurseur, de solvant et d'eau dans le gel; la

vitesse de chauffage ; les dimensions du gel et sa forme; la température de gélification; le

vieillissement préalable du gel [PAJONK et al., 1997].

Tous ces paramètres ont été étudiés et optimisés pour synthétiser des aérogels

monolithiques [PRASSAS et al., 1984; HDACH et al., 1990; ELIMAME, 1994].

I.2.4. TRANSFORMATION GEL SEC - VERRE

Le gel sec se distingue d'un verre par sa porosité et sa teneur en eau (ou en solvant). Pour

convertir un gel sec en verre, un traitement thermique doit être effectué. Plusieurs facteurs

interviennent pour déterminer le protocole du traitement thermique et la température finale de

la densification : la composition du gel, la morphologie, le type du gel (xérogel ou aérogel),

les réactions chimiques du gel, la nature de l'atmosphère pendant le traitement et la vitesse du

chauffage. Tous ces paramètres sont contrôlés lors de la procédure de préparation

[MUKHERJEE, 1980; YAMANE, 1988; JAME, 1988; BRINKER et SCHERER, 1990]. La

Fig. I.29 montre la succession des changements structuraux d'un gel, pendant la gélification,

le séchage et le traitement thermique [ULRICH, 1988].

55

Fig. I.29 : Succession des changements structuraux du gel [ULRICH, 1988].

Diverses méthodes ont été utilisées pour transformer un gel sec en verre [MUKHERJEE,

1980; PHALIPPOU, 1987] :

1- par frittage conventionnel en dessous de Tg, (Tg : température de transition vitreuse)

2- par frittage au-dessus de Tg (avec ou sans pressage) sans dépasser la température de la

fusion,

3- par fusion.

Dans tous les cas il faut empêcher la cristallisation du gel et il faut connaître la

température à laquelle le gel peut être transformé en verre.

56

Une première méthode de conversion (frittage en dessous de Tg) a été utilisée dans le

cas où le gel est relativement dense. Les xérogels présentent en effet une densité supérieure à

celle des aérogels, ceci étant dû à la forte contraction qui se produit aux températures

inférieures à 100 °C pendant la polycondensation [MUKHERJEE, 1980].

Les aérogels se densifient à des températures supérieures à celles nécessaires pour

densifier les xérogels (à cause de leur grande porosité) par un phénomène de frittage où

l'écoulement visqueux joue le rôle principal. Le frittage s'effectue dans un faible domaine detempérature (proche de Tg du verre) [PHALIPPOU, 1987 : YAMANE, 1988; BRINKER et

SCHERER, 1990].

La Fig. I.30 montre la cinétique de densification d'un aérogel de silice à différentes

températures [WOIGNIER et al., 1990 (a)].

Fig. I.30 : Densité du verre de silice en fonction de la température finale et du temps du

maintien de l'aérogel à cette température, (+) 1250 °C, (o) 1200 °C, (∆) 1100 °C, (❏) 1050

°C, (❈) 1005 °C et (◆) 980 °C [WOIGNIER et al., 1990 (a)].

Trois phénomènes gênants peuvent être rencontrés lors de la densification d'un gel sec;

1- fissuration du gel : elle provient de l'expansion de la vapeur de l'eau (ou du solvant) dans

les pores du gel pendant le chauffage.

2- carbonisation du gel : un chauffage brutal du gel organométallique entraîne un dépôt de

carbone à l'intérieur même de celui-ci. Les produits de la combustion de l'alcool et de

l'oxydation ménagée des radicaux organiques résiduels (CO2 et CO), interagissent sous

certaines conditions pour donner un dépôt de carbone [WOIGNIER et al., 1990 (a) et (b)].

57

3- moussage du gel (bloating) : le gel devient comme une mousse et s'opacifie, du fait de la

densification de la surface avant celle du coeur. Ceci résulte d'une fermeture prématurée des

pores ouverts et par conséquent de l'emprisonnement des gaz à l'intérieur du gel

[PHALIPPOU, 1987].

Pour éviter ces problèmes et obtenir des verres monolithiques et transparents, le

traitement thermique doit être bien contrôlé, notamment la nature de l'atmosphère et la vitesse

de chauffe [KLEIN et al., 1984; KAWAGUCHI et al.,1984] ]. En plus, les aérogels doivent

subir un traitement d'oxydation qui a pour effet d'éliminer les résidus organiques restant lors

du séchage supercritique. Ce traitement s'effectue à basse température (T < 600 °C)

[PHALIPPOU, 1987].

I.2.5. ELABORATION DES COMPOSITES PAR LE PROCEDE SOL-GEL

Pour élaborer des composites à matrice céramique (ou verre), il y a souvent passage par

une étape de pressage à chaud à des températures supérieures au point du fusion pour établir

la densification. Or pendant cette étape, les fibres ou les particules risquent d'être

endommagées et l'homogénéité globale du matériau peut se dégrader [CLARK, 1986;

DONGXIN et PANTANO, 1986; FITZER et GADOW, 1986].

Le procédé sol-gel présente plusieurs avantages pour élaborer des composites à matrice

céramique (ou verre) :

- densification à des températures inférieures à celles utilisées dans les méthodes

traditionnelles, voir Fig. I.31 [MACKENZIE,1988],

- obtention d'une microstructure uniforme du composite,

- diminution ou suppression du pressage,

- variation facile de la composition de la matrice pour modifier la chimie de l'interface et les

coefficients de dilatation thermique qui jouent un rôle important dans les contraintes

thermiques résiduelles [DONGXIN et PANTANO, 1986; BRINKER et SCHERE, 1990].

La réalisation de matériaux composites à filaments continus est constituée de plusieurs

étapes :

1- imprégnation des fibres (ou substrat fibreux) par un sol de faible viscosité,

2- gélification du sol qui contient les fibres : une interface intime peut être obtenue après la

gélification,

3- évaporation des solvants par séchage,

4- densification par traitement thermique avec ou sans pressage.

58

Fonte

T

Tg

r

1500 °C

pérature

Temps

Refroidissement

Recuit

Gélification

Séchage

Pyrolyse

Densification

(1)

(2)

Fig. I.31 : Comparaison des étapes nécessaires pour fabriquer un verre par la méthode

traditionnelle (1) et la méthode sol-gel (2) [MACKENZIE,1988].

Pour éviter une ségrégation ou fissuration entre les fibres et la matrice pendant l'étape de

séchage ou de densification, du fait de la contraction de la matrice, plusieurs solutions ont été

appliquées;

- pressage à chaud : dans des conditions (T et P) modérées par rapport aux méthodes

classiques. Par cette méthode FITZER et GADOW [1986] et DONGXIN et PANTANO

[1986] ont obtenu des composites à fibres longues qui ont des propriétés comparables et

mêmes meilleures que celles des composites de même composition mais élaborés par la

méthode traditionnelle.

- multiplier l'imprégnation des fibres dans le sol [CLARK, 1986],

- contrôler le séchage en ajoutant des agents chimiques comme le glycérol dans le sol pour

diminuer le retrait [LANNUTTI et CLARK, 1984]

59

- effectuer la gélification du sol à basse températures (freeze gelation). En revenant à

température ambiante on obtient un gel poreux qui se densifie par traitement thermique

[RUSSELL-FLOYED et al., 1993].

I.2.6. CONCLUSION

L'élaboration des matériaux composites par les méthodes classiques nécessite des

températures élevées. Elle entraîne de ce fait des dépenses d'énergie importantes.

Basées sur des réactions de polymérisation inorganique, la technique sol-gel permet

d'obtenir à température ambiante un matériau parfaitement homogène et amorphe : un gel.

Ensuite par séchage on obtient un gel sec (xérogel ou aérogel) à forte porosité.

L'obtention particulière d'un verre nécessite un traitement thermique bien contrôlé pour

assurer la monolicité et la transparence du matériau.

Cette méthode de synthèse présente des avantages indéniables puisque l'homogénéité du

matériau étant acquise dès le départ, les températures finales d'élaboration sont relativement

faibles. De plus la souplesse du procédé permet d'obtenir des matériaux sous plusieurs formes

et avec des compositions différentes.

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