Eindhoven University of Technology MASTER ...Spectroscopie met 25 MeV He++ 4.4.1 CERDA; meten van de...

Eindhoven University of Technology

MASTER

Ionenverstrooiing met hoog energetische alpha-deeltjes

Tolsma, Hoite

Award date:1991

Link to publication

DisclaimerThis document contains a student thesis (bachelor's or master's), as authored by a student at Eindhoven University of Technology. Studenttheses are made available in the TU/e repository upon obtaining the required degree. The grade received is not published on the documentas presented in the repository. The required complexity or quality of research of student theses may vary by program, and the requiredminimum study period may vary in duration.

General rightsCopyright and moral rights for the publications made accessible in the public portal are retained by the authors and/or other copyright ownersand it is a condition of accessing publications that users recognise and abide by the legal requirements associated with these rights.

• Users may download and print one copy of any publication from the public portal for the purpose of private study or research. • You may not further distribute the material or use it for any profit-making activity or commercial gain

https://research.tue.nl/nl/studentTheses/be64131e-cad1-440f-b876-07a14407502c

Afstudeerverslag

Ionenverstrooiing met hoog energetische a-deeltjes

Begeleiders: Dr. L.J. van IJzendoom Ir. H.A. Rijken Prof. dr. M.J.A. de Voigt

Commissieleden: Dr. L.J. van IJzendoom Dr. ir. K. Kopinga Ir. P.H.A. Mutsaers Ir. H.A. Rijken Prof. dr. D.C. Schram Prof. dr. M.J.A. de Voigt

Hoite Tolsma

Technische Universiteit Eindhoven Faculteit der Technische Natuurkunde

vakgroep Deeltjesfysica groep Kernfysische Technieken

April - December 1991

Samenvatting

Samenvatting

De detectie van lichte elementen in of op een zwaar materiaal door middel van verstrooüngsexperimenten met He++ is lastig in het lage energiegebied

(Eproj. < 3 MeV) door de lage gevoeligheid (=lage botsingsdoorsnede) voor deze lichte elementen ten opzichte van de zware.

Indien de energie van de He++ ionen voldoende hoog is, kan door kerninteracties tussen het projectiel en de kern in het preparaat, een verhoogde gevoeligheid voor een specifiek element worden bereikt. De techniek die van deze energiespecifieke en hoekspecifieke gevoeligheid gebruik maakt, wordt Resonantie Spectroscopie genoemd.

De botsingsdoorsnede van een verstrooüng in het energiegebied waar de wisselwerking niet meer alleen de Coulomb interactie is, moet experimenteel worden vastgesteld. Er is een computerprogramma geschreven (H_CROSS), dat uit een spectrum dat is verkregen door een bundel te verstrooien aan een dik preparaat de botsingsdoorsnede uitrekent met een nauwkeurigheid van 10 % in een energiegebied van -500 keV. De elastische en inelastische bijdragen in een spectrum dat verkregen is door verstrooiing aan een dik preparaat kunnen gescheiden worden door gebruik te maken van H_ CROSS. Hiervoor moeten de berekende botsingsdoorsneden uit een aantal spectra, waarbij met verschillende hoeken tussen de bundel en het oppervlak van het preparaat gemeten is, met elkaar vergeleken worden.

Er is gebruik gemaakt van een verhoging van de botsingsdoorsnede bij de verstrooiing van 8.8 MeV He++ aan zuurstof bij een verstrooihoek van 165° om de

atomaire zuurstoffractie in de hoge-Te supergeleider Bi2C~1Sr2Ct1n02n+U te bepalen. De atomaire fracties van Bi, Sr en Cu zijn in een standaard RBS experiment bepaald met 4.0 MeV He++ projectielen. De uitendelijke samenstelling van de supergeleider is hiermee bepaald als: Bi2Cao.93Sr1_74%{)2Cu1.93±0.206.h,o.4·

Indien de detector bij een voorwaartse hoek ten opzichte van de bundel wordt geplaatst, kan het uit het preparaat geschoten atoom (de "recoil") gedetecteerd worden. Hierbij moeten echter alle hoogenergetische voorwaarts verstrooide projectielen in het energiespectrum onderdrukt worden. Naast de bekende onderdrukkingstechnieken zoals het plaatsen van een folie voor de detector (ERDA) en het gebruik van een coïncidentie-detector (CERDA), is een nieuwe discriminatie methode ontwikkeld: Puls Vorm Discriminatie (PVD).

Samenvatting

PVD is een detectietechniek waarbij gebruik wordt gemaakt van een silicium junctiedetector met een dun ladingsvrij (actief) gebied. Hierdoor verloopt de ladingsverzameling in de detector anders voor zware "recoils" dan voor lichte He++ deeltjes. De manier van de ladingsverzameling in de detector is met een electronisch circuit te bestuderen en geeft de mogelijkheid om de "recoils" te scheiden van de He++ projectielen.

PVD is toegepast om 12(: op een dik preparaat van ~i ondergrondvrij te kunnen detecteren. Met het gebruik van een 500 Ocm detector en een externe spanning over de detector van 0 V ontstaat een 9Jllll. dik depletiegebied, waarmee de hoogenergetische He++ deeltjes tot 3 MeV kunnen worden onderdrukt.

De mogelijkheid van de detectie van ~i door middel van PVD op een ondergrond van GaAs is onderzocht en vergeleken met de detectie van Si door middel van Resonantie Spectroscopie. Om de zware siliciumkernen weg te schieten uit het preparaat met een energie van ten minste 3 MeV, is een hoogenergetisch projectiel noodzakelijk. Uit voorlopige simulaties blijkt dat de detectielimiet van Si llx1015 atomen/cm2 is door gebruik te maken van 25.0 MeV He++ en PVD en 1.3x1015 atomen/cm2 met Resonantie Spectroscopie met 11.7 MeV He++. Dit is nog aanzienlijk hoger dan de gewenste detectielimiet < 7xl014 atomen/ cm2

•

De speciale interesse voor de hoge Tc supergeleider en halfgeleidermaterialen is ontstaan door de toekomstige mogelijkheid in de vakgroep Kernfysische Technieken om channeling experimenten te doen. Het ontwerp van de opstelling voor channeling is beschreven, waarbij gekeken is naar de experimentele eisen die aan de opstelling gesteld zijn. Voor de channeling-opstelling is een deel van de programmatuur (PEP) geschreven voor de besturing van de manipulator.

Inhoudsopgave

Inhoudsopgave

Inleiding

Hoofdstuk 1

1.1

1.2

1.3

Hoofdstuk 2

2.1

2.2

Hoofdstuk 3

3.1

3.2

Theorie van Rutherford Backscattering Speetrometry en Channeling

Inleiding

RBS als kwantitatieve analysetechniek

1.2.1 Kinematische factoren ~~ en KM2 1.2.2 De botsingsdoorsnede do I dO

1.2.3 De "specific energy loss" dE/ dx en

"stopping cross section" E

1.2.4 De universele afremmingskromme

1.2.5 "Energy straggling" 1.2.6 "Rutherford Backscattering Spectrometry"

1.2.7 RUMP

1.2.8 Voorbeelden

Channeling

1.3.1 Het continuüm model

1.3.2 De transversale energie

1.3.3 De kritische hoek 'l'c

1.3.4 De minimum opbrengst Xmin

pag. 1

3

3

3

3

5

7

9

13 14

18

18

20 23

25

25

27

Ontwerp en besturing van een meetopstelling voor channeling aan de TUE 30

Het 30 MeV cyclotron en Bundel Geleidings Systeem

De channeling opstelling

2.2.1 De bundelpijp

2.2.2 De UHV meetkamer en goniometer

2.2.3 Data acquisitie en besturing experiment; PhyDAS

Resonantie Spectroscopie

Inleiding

Hoge energie verstrooiing 3.2.1 Inelastische verstrooiing

3.2.2 De grensenergie Enr

30 32

32

39 44

48

48

50 52

53

3.3

3.4

Hoofdstuk 4

4.1

4.2

4.3

4.4

45

Hoofdstuk 5

Referenties

Inhoudsopgave

Bepaling van de botsingsdoorsnede da I dO

3.3.1 Methoden voor de bepaling van da/dn bij één energie

3.3.2 Botsingsdoorsnede versus energie

3.3.3 Inelastische verstrooiing

Hoge-Tc supergeleiders; een toepassing

3.4.1 Detectie van Bi, Ca, Sr en Cu; 4.0 MeV He+

3.4.2 Bepalen van de zuurstof botsingsdoorsnede; 8.8 MeV He++

3.4.3 Detectie van zuurstof met 8.8 MeV He++

Detectie van lichte elementen door middel van "Recoil" Spectroscopie

Methoden

4.1.1 "Elastic Recoil Detection Analysis" (ERDA)

4.1.2 "Coïncident Elastic Recoil Detection Analysis" (CERDA)

Puls Vorm Discriminatie (PVD)

4.2.1 Een dunne depletielaag in een Si-junctiedetector

4.2.2 Experimentele aspecten; realisatie van PVD

met een electronisch circuit

Testmetingen met behulp van PVD: 1~ op ~i 4.3.1 12.1 MeV He++ op C-folie

4.3.2 12.1 MeV He++ op C/Si

4.3.3 25.0 MeV He++ op C-folie

4.3.4 25.0 MeV op C/Si

4.3.5 De amplitudeafhankelijkheid van de PSA

Detectie van Si en N met behulp van "Recoil"

Spectroscopie met 25 MeV He++

4.4.1 CERDA; meten van de botsingsdoorsnede van Si

4.4.2 PVD met 25.0 Mev He++ op Si3N4-folie

Detectie van Si op GaAs; een vergelijking tussen

58

58

59 66

71

71

73

76

78

78 78 79

81

81

85

88

89 93 95 99

101

102

103 104

Resonantie Spectroscopie en PVD 108

45.1 Detectie van Si op GaAs met Resonantie Spectroscopie 109

4.5.2 Detectie van Si op GaAs met PVD 110

4.5.3 Conclusie 111

Discussie en Aanbevelingen 112

114

Inleiding

Inleiding

De experimenten beschreven in dit afstudeerverslag zijn verricht in de onderzoekgroep Kernfysische Technieken van de faculteit Technische Natuurkunde. In deze groep wordt momenteel een opstelling voor channeling gebouwd als aanvullende verstrooikamer naast de bestaande (C)ERDA-TOF opstelling. In een opstelling voor channeling wordt onderzoek gedaan naar de kristallijne eigenschappen van éénkristallen met He++ bundels in het MeV energiegebied.

In dit verslag wordt enerzijds een beschrijving gegeven van het ontwerp van de in opbouw zijnde opstelling voor channeling en een deel van de besturingsprogrammatuur en anderzijds een studie verricht naar de analysemogelijkheden in een verstrooüngsexperiment met hoogenergetische bundels. De in dit verslag onderzochte materialen zijn onder andere éénkristallen van de hoge-Te: supergeleider BiCaSrCuO en Si en GaAs, éénkristallijne halfgeleiders die gebruikt worden in de halfgeleiderindustrie. Deze materialen zullen met behulp van de analysetechniek channeling in de nieuwe opstelling worden onderzocht en de in dit verslag verzamelde metingen fungeren zo als een voorstudie voor channeling.

Zo is meer in het bijzonder de detectie van een licht element zoals C, N of 0 in of op een zwaar substraat door middel van verstrooiingstechnieken onderzocht. Hierbij zijn twee verschillende technieken bestudeerd, Resonantie Spectroscopie en Puls Vorm Discriminatie (PVD). In beide technieken wordt gebruik gemaakt van hoogenergetische a-deelljes als projectielen. Hoogenergetisch betekent in dit verband dat niet meer alleen Coulombkrachten een rol spelen in het verstrooiingsproces, maar ook de kernkrachten moeten worden beschouwd.

In hoofdstuk 1 worden de basisbegrippen besproken die van toepassing zijn bij verstrooiing van een Me V projectiel aan een atoomkern in een preparaat met een primaire bundelenergie zodanig dat de verstrooiing alleen plaatsvindt onder invloed van de Coulombinteractie. Deze speciale vorm van verstrooüng wordt Rutherford-verstrooüng genoemd. Tevens zal de inleidende theorie van channeling worden gegeven.

In hoofdstuk 2 wordt ingegaan op het ontwerp van de channeling opstelling, waarbij met name de fysische achtergrond van de specificaties zal worden

·toegelicht.

In hoofdstuk 3 wordt ingegaan op ionenverstrooiing in het energiegebied

- 1-

Inleiding

waar de kernkrachten tussen het projectiel en atoom in het preparaat een rol gaan spelen. Er zal een programma beschreven worden (H_ CROSS) dat uit een energiespectrum, gemeten met een dik preparaat, de botsingsdoorsnede in een energiegebied berekent. Tevens zal blijken dat met behulp van dit programma de elastische en inelastische bijdragen in een energiespectrum gescheiden kunnen worden. Door middel van het voorbeeld van de bepaling van de atomaire concen

tratie van zuurstof in de hoge-Te supergeleider Bi2Can-1Sr2Ct1n02n+U1 zal getoond worden dat verstrooiingsexperimenten in het niet-Rutherford energiegebied een verhoogde gevoeligheid voor een specifiek element kan opleveren.

In hoofdstuk 4 worden verschillende technieken besproken, waarbij in plaats van de verstrooide He++, het weggeschoten deeltje wordt gedetecteerd. Naast de beschrijving van de bekende technieken ERDA en CERDA, is een begin gemaakt met de ontwikkeling van een nieuwe techniek die Puls Vorm Discriminatie (PVD) wordt genoemd. Het hoofdstuk wordt afgesloten met een studie naar de mogelijkheden van Resonantie Spectroscopie en PVD bij de detectie van Si op of in GaAs.

- 2-

Hoofdstuk 1

Theorie van Rutherford Backscattering Speetrometry en Channeling

1.1 Inleiding

In dit hoofdstuk worden de basis principes van Rutherford Backscattering Speetrometry en het daarmee verwante channeling besproken. Achtereenvolgens worden elastische verstrooiing en de afremming van snelle kernen in materie behandeld. De eerste helft van hoofdstuk 1 betreffende RBS zal afgesloten worden door een bespreking van het simulatiepakket RUMP en enkele aansprekende voorbeelden.

In de tweede helft van hoofdstuk 1 wordt de theorie van channeling behandeld met behulp van het continuüm model. Begrippen zoals 'minimum opbrengst' en "angular scan" zullen aan de orde komen.

1.2 RBS als kwantitatieve analysetechniek

De theorie van Rutherford Backscattering Speetrometry beschrijft en verklaart de verschijnselen die optreden als een bundel ionen (veelal He++, He+ of H+) met een energie van enkele MeV's aan een te onderzoeken materiaal wordt verstrooid. Het energiespectrum van de aan de atoomkernen in het preparaat verstrooide ionen kan grotendeels worden beschreven met de volgende grootheden [Chu78]: kinematische factor, botsingsdoorsnede en de "stopping power".

1.2.1 Kinematische factoren KM1 en KMz

Een projectiel dat elastisch wordt verstrooid aan een deellje draagt een deel

- 3 -

Hoofdstuk 1: Theorie van Rutherford Backscattering Speetrometry en Channeling

van zijn kinetische energie E0 over aan dit "recoil" deellje. De energieverdeling tussen het verstrooide projectiel en het weggeschoten deeltje wordt beschreven door middel van de kinematische factoren KM1 en KM2. KM1 is gedefinieerd als de verhouding van de energie van het projectiel na en voor de verstrooiing en KM2 is gedefinieerd als de verhouding van de energie van het weggeschoten deellje na de botsing en de primaire energie van het projectiel. De verstrooüng van een geladen projectiel met lading ~ en massa M1 aan een stilstaande kern met lading ~ en massa M2 kan zo'n elastisch proces zijn.

Target otom Projectile

Figuur 1.1: Representatie van de elastische botsing tussen een projectiel met massa M1, snelheid v0 en energie E0 en een stilstaand atoom in het preparaat met massa M2• Het projectiel wordt verstrooid onder een hoek 9 met energie E1• De "recoil" verwijdert zich onder een hoek cj) met de oorspronkelijke richting van het projectiel.

In figuur 1.1 is deze botsing schematisch weergegeven, waarbij v0 de snelheid van het projectiel is voor de botsing, v1 en v2 zijn respectievelijk de

snelheid van het projectiel en het weggeschoten deellje zijn na de botsing. De hoeken e en ~ zijn de verstrooihoeken in het laboratoriumsysteem van het projectiel en het weggeschoten deellje ten opzichte van de richting van het inkomende projectiel. Behoud van energie levert:

1M 2 _ 1M 2 + 1M 2 2 1 V 0 - Ï 1 V1 2u"'"2 V2 •

(1.1)

Behoud van impuls evenwijdig met de bundelrichting levert:

(1.2)

en loodrecht daarop:

- 4-


Samen met de definitie,

volgt voor M1 ~ M2 de vergelijking in het laboratorium systeem:

= [<~ -M;sin29)

112 + M1cos9]

2

•

~1 M +M 2 1

(1.3)

(1.4)

(1.5)

Deze vergelijking beschrijft de verdeling van de kinetische energie tussen het projectiel en het weggeschoten deellje na de verstrooiing. De kinematische factor van de "recoil" wordt nu gegeven door KM2 = 1 - KM1• Met enige algebra volgt voor de waarde van KM2:

(1.6)

1.2.2 De botsingsdoorsnede doldil

De relatie tussen de richtingen en energieën van het projectiel en "recoil"

zijn in 1.2.1 vastgelegd in de kinematische vergelijkingen. De kans op een botsing met een bepaalde geometrie is nog niet afgeleid. De waarschijnlijkheid om een projectiel onder een bepaalde hoek e te verstrooien wordt uitgedrukt in de differentiële botsingsdoorsnede da/dil. Emest Rutherford heeft in 1911 de botsingsdoorsnede theoretisch afgeleid door het atoommodel in te voeren en vervolgens aan te nemen dat de enige interactie tussen twee elkaar naderende kernen de afstotende Coulomb kracht is. Uitgaande van dit model wordt da I dil

gegeven door [Chu78]:

- 5-


(J1 - [(M/~)sin9F+ coser

Jl - [(MJM2)sin9] 2

(1.7)

waarin q de elementaire lading, e0 de diëlectrische constante in vacuüm en E de energie van het projectiel in het laboratorium systeem. De meestal gebruikte eenheid van do'/ dil is mbam/ sr (1 bam = Ht24 cm2). Door deze definitie van de

differentiële botsingsdoorsnede wordt het totale aantal ionen A dat gedetecteerd wordt in een ruimtehoek n na verstrooiing van Q projectielen aan een sample met dikte Nd (in at/ cm2

) onder een hoek e, in benadering gelijk aan

dcr A = _·Q·Q·Nd.

dil (1.8)

Omdat de botsjngsdoorsnede afhankelijk is van de energie van het projectiel en

verstrooihoek, is deze vergelijking alleen geldig voor een dunne laag waarin de botsingsdoorsnede weinig varieërt en voor een openingshoek van de detector die aan de voorwaarde n < 1 sr voldoet, in verband met de 9 afhankelijkheid van

dcr/dn.

De belangrijkste implicaties van formule 1.7 zijn:

(i) dcr/dn is evenredig met Z/, zodat de kans op verstrooiing aan een atoom in het preparaat voor een proton (Z=1) vier maal zo klein is als voor een Helium kern (Z=2).

(ü) dcr/dil is evenredig met Z/, zodat de kans op verstrooüng aan zware

kernen groter is dan aan lichte kernen. (üi) dcr/dil is omgekeerd evenredig met E2

, wat inhoudt dat de kans op verstrooiing voor hoog energetische projectielen kleiner wordt als de energie van dit projectiel stijgt. Wanneer de energie boven een grenswaarde uit komt kan de kern worden geëxiteerd (Coulomb exitatie) of kan er zelfs een samengestelde kern worden gevormd. De botsingsdoorsnede zoals berekend in formule 1.6 is boven deze grenswaarde niet meer geldig. Op niet-Rutherford verstrooiing wordt in

paragraaf 3.2 nog uitgebreid terug gekomen.

- 6-


(iv) dcr/d.Q is axiaal symmetrisch ten opzichte van de richting van de inkomende bundel, dit betekent dat de hoekafhankelijkheid van de botsingsdoorsnede is te beschrijven als een functie van alleen de verstrooihoek 9.

(v) dcr/ d.Q is in eerste orde omgekeerd evenredig met sin4(9/2), dit volgt uit de ontwikkeling van formule 1.7 in een machtreeks en het geval dat M2>>M1•

1.2.3 De "specific energy loss" dFJdx en "stopping cross section" E

Een projectiel dat doordringt in een materiaal ondervindt een geleidelijke afname van de kinetische energie. Dit proces wordt afremming genoemd en vindt haar oorsprong in verschillende fysische processen. De afremming die een projectiel ondervindt kan worden gesplitst in een nucleaire en elektronische bijdrage. Elektronische afremming is dominant over nucleaire afremming als de energie van het projectiel hoger is dan een grenswaarde. Deze grenswaarde is voor H+ en He++

respectievelijk 25 en 50 keV. De energie van het projectiel is in de in dit verslag beschreven verstrooüngsexperimenten vele malen groter. Daarom worden in paragraaf 1.2.4 de uitgangspunten van elektronische afremming besproken en wordt een semi-empirische formule voor elektronische afremming gepresenteerd.

De mate van energieverlies per eenheid van lengte wordt door de "specific energy loss" weergegeven, gedefinieerd als:

lim ~E = dE(E). ~x~O ~x dx

(1.9)

waarin ~E het energieverlies van het projectiel voorstelt over een weglengte ~. In formule 1.9 is aangegeven dat dE/ dx afhankelijk is van de energie van het projectiel. Ook de aard van het projectiel en preparaat materiaal zijn grootheden die de waarde van het energieverlies bepalen. In de volgende paragraaf zal een model besproken worden dat het energieverlies van snelle projectielen in een dicht materiaal beschrijft. Uitgaande van een bekende waarde van dE/ dx, volgt uit formule 1.9 de energie van het projectiel op diepte x in het preparaat:

x

E(x) = E0

- JdE dx', 0 dx

-7-

(1.10)


Om deze integraal te berekenen is de waarde van de "specific energy loss" als functie van x nodig De "specific energy loss" is in de literatuur altijd gegeven is als functie van de energie E van het projectiel. Vergelijking 1.10 kan in de volgende vorm worden geschreven:

x = J (dE (E'))-1

dE' , E dx

(1.11)

hierin is E0 de primaire energie van het projectiel. Formule 1.11 geeft direct het verband aan tussen de diepte x van het projectiel in het preparaat en de energie van het projectiel. Wanneer in formule 1.11 de integraal berekend wordt van E0 tot 0, volgt voor x de zogenaamde indringdiepte van het projectiel. Deze wordt gedefinieerd als de diepte in een preparaat waarop een projectiel, met primaire energie E0, tot stilstand komt.

Om het energieverlies van een projectiel in een dun preparaat te berekenen wordt vaak de oppervlakte-energie benadering gebruikt. In deze benadering wordt verondersteld dat de "specific energy loss" bij een bepaalde energie, constant is over de dikte van het preparaat en gelijk is aan de "specific energy loss" aan het oppervlak. De formules 1.10 en 1.11 worden dan:

dE E =EO- -I x

dx E.,

en x = (EO - E) (dE J-1 I . dx E.

(1.12)

Deze benadering is geldig in het geval dat AE < Eo en de "specific energy loss" niet te veel varieert met de energie. Zoals nog aangetoond zal worden is aan deze laatste voorwaarde meestal voldaan.

Het energieverlies van het projectiel is het gevolg van interactie met elektronen in het preparaat materiaal. Het energieverlies AE in een dun preparaat met dikte ~ is evenredig met het totaal aantal atomen in ~x. Dit aantal atomen kan in de oppervlakte dichtheid Nd worden uitgedrukt die gedefinieerd is als NAX, met N de atomaire dichtheid van het preparaat. De waarde van Nd wordt uitgedrukt in atomen/ cm2

• De evenredigheid van AE met de oppervlakte dichtheid

- 8-


wordtuigedrukt in de "stopping cross section" e:

(1.13)

meestal uitgedrukt in eV cm2•

Formule 1.13 geeft de "stopping cross section" voor een preparaat dat uit één element bestaat. De "stopping cross section" van een preparaat bestaande uit meerdere elementen kan worden berekend met "Bragg's rule", deze veronderstelt dat de "stopping cross section" van een mengsel van elementen kan worden berekend als de som van de "stopping cross section" van de afzonderlijke elementen [Chu85]. De "stopping cross section" van het mengsel AmBn wordt gegeven door:

e <A.B.> = m e<A> + n e<B> , (1.14)

waarin e<A> en e<B> de "stopping cross sections" zijn van de element A en B.

1.2.4 De universele afremmingskromme

Zoals in de voorgaande paragraaf reeds is opgemerkt, verliest een hoog energetisch projectiel energie op zijn weg door materie. De theoretische beschrijving van dit verschijnsel vindt haar oorsprong in 1912 met een artikel van Sir J.J. Thomson [Tho12]. Dit artikel werd kort daarna gevolgd door publicaties van Bohr [Boh13,Boh15], die vooral van grote betekenis zijn omdat voor de eerste keer een algehele theorie over afremming gepubliceerd werd. Het door Rutherford een jaar eerder gepubliceerde model van het atoom met een positief geladen zware kern met daaromheen een wolk van elektronen ligt aan de grondslag van dit werk.

Bohr concludeerde reeds in zijn artikelen dat het energieverlies van ionen in materie in een kernbijdrage en een elektronenbijdrage te scheiden is. Verschillende theoretische studies verschenen van Bethe, Bloch, Bohr, Lamb, Knipp, Teller en Fermi. De hierna beschreven theorie is in deze periode ontstaan en in de jaren

- 9 -


daarna steeds verder verfijnd, mede door het vrijkomen van steeds meer experimentele gegevens. Ziegler, Biersack en Littmark hebben deze theoretische ontwikkeling aan de experimenten gekoppeld in een overziehtsverhaal [Zie85).

De "electronic stopping cross section" van een proton wordt berekend met behulp van de "local density approximation". In deze benadering wordt ieder volume element van een vaste stof beschouwd als een onafhankelijk plasma. De "stopping cross section" wordt eerst berekend voor alle dichtheden p. Vervolgens worden deze plasma dichtheden gemiddeld naar voorkomen in de materie:

ee = f l(v,p) (Z;(v))2 p dV . (1.15)

Hierin is I de afremmingsinteractie (in eV-cm2) van een projectiel met snelheid v

en de eenheidslading in een vrij elektronen gas (plasma) met dichtheid p. De lading van het proton is weergegeven als Z1• om aan te geven dat het ion niet volledig geïoniseerd hoeft te zijn. Lindhard heeft een theoretische waarde bepaald voor I(v,p) van een projectiel in een vrij elektronen gas. Deze theoretische waarde mag worden gebruikt in de "local density" benadering onder de volgende voorwaarden: de elektronendichtheid varieërt langzaam met de positie in het preparaat, en de energieniveau's en overgangswaarschijnlijkheden van de atomen in het

preparaat kunnen worden beschreven met die van een vrij elektronengas. Aan deze laatste voorwaarde is voldaan omdat de specifieke bindingsenergie van een elektron van de orde 10 eV is, terwijl de energie van een H of He projectiel waarvoor de elektronische afremming dominant is, typisch groter is dan -100 keV.

Om de afremming van ionen in een vaste stof te berekenen, moet eerst de waarde van de effectieve lading Z worden afgeleid. Vooral de vraag of het proton

een effectieve lading heeft die kleiner is dan één, heeft veel fysici, waaronder Allison en Brandt, beziggehouden. Deze kennis is belangrijk omdat al sinds 1930

experimenteel bekend is dat de "stopping cross section" van zware ionen (Z>2) beschreven kan worden met de "stopping cross section" van het proton (bij gelijke snelheid en preparaat). Een theoretische verklaring van deze schaling is gebaseerd op een effectieve lading van het proton van één. Pas in 1981 zou Brandt overtuigend experimenteel aantonen dat de effectieve lading van het proton altijd gelijk is aan 1 [Bra82).

Later in deze paragraaf zal worden ingegaan op het berekenen van de "electronic stopping cross section" van projectielen met Z>2 uit de experimentele

- 10-


gegevens van protonen en He++. Omdat er zo veel experimentele gegevens van He++ en H+ bekend zijn, wordt op de relatie tussen de "stopping cross section" van deze twee elementen eerst ingegaan. Daartoe wordt de ladingsefficiency y ingevoerd, gedefinieerd door:

(1.16)

waarin ~de lading van de atomen in het preparaat is en y afhankelijk is van het doelatoom en de snelheid van het projectiel v. De verhouding tussen de "electronic stopping cross section" van He (eHe) en protonen (eH) met dezelfde snelheid in het zelfde preparaat is:

eHe(v,Z2 ) = Jcz~)2IpdV = eH(v,~) J<z~)2IpdV

(1.17)

waarbij het laatste 'is gelijk' teken alleen geldig is indien de effectieve ladingen van H+ en He++ onafhankelijk zijn van~· Uit 1.17 volgt:

2 1 eHe YHe = 4 -e-.

H

(1.18)

Uit de literatuur [Zie85] blijkt dat een schaling van de "electronic stopping cross section" van protonen naar Helium op de boven beschreven manier is toegestaan

voor alle elementen, mits een onzekerheid van 10-20% wordt ingecalculeerd. Voor zwaardere ionen dan He++ kan een soortgelijke schaling uitgevoerd

worden naar de afremming van protonen. De afremming voor zware ionen (Hl) wordt dan gegeven door:

(1.19)

waarin ZHI het atoomnummer en y de ladingsefficiency van het zware ion is. Lamb suggereerde dat y afhankelijk is van de bindingsenergie van de eventueel meereizende elektronen [Lam40], terwijl Bohr suggereerde dat de snelheid van de

- 11-

.. ~!"


elektronen in hun baan rondom het projectiel de waarde van y bepaalt. Later is het bewijs voor Bohr's idee geleverd en door Northcliffe in de volgende vorm gezet [Nor60]:

"(2 = 1-exp[ -vo ] ,

v z 2 ..e b 1

(1.20)

waarin Z1 en v0 het atoomnummer en snelheid van het projectiel zijn en vb de Bohr snelheid(- 2.2 x 108 cm/s).

, , , I , I

I() N

..--..... I() - 0 I 0

N

x N

E I() ü -I

> Q)

'--" 0 , .. -rn c a... a... I() 0 -U1

Target Ni

0

10 1 1 o2

Ion Energy ( keV / amu )

Figuur 1.2: De "stopping cross section" van protonen en He++ in één figuur door de He++ gegevens om te rekenen naar de equivalente afremming van protonen. De curve geeft de beste aanpassing door de meetgegevens [Zie85].

Een groot aantal experimentele gegevens betreffende He "stopping cross section" zijn door Ziegier [Zie85] gecompileerd in een zes-parameter aanpassing die gebaseerd is op formule 1.20. De formule die deze aanpassing beschrijft ziet er alsvolgt uit:

- 12-


(1.21)

met zes constanten élt· Voor He worden bijvoorbeeld de constanten ai gevonden: 0.2865, 0.1266, -.001429, 0.02402, -.01135 en 0.00175 [Zie85].

In figuur 1.2 zijn de experimentele "stopping cross sections" weergegeven voor de afremming van H+ in nikkel. De punten met een 'H' aangeduid, zijn de experimentele proton gegevens, de punten met een 'He' markering, zijn helium datapunten die met behulp van formule 1.18 omgerekend zijn naar de equivalente H+ "stopping cross section". De ononderbroken curve is de beste aanpassing door

de datapunten en wordt de universele afremmingskromme genoemd.

1.2.5 "Energy straggling"

Energie verlies van een snel ion in materie is een proces dat wordt veroorzaakt door vele botsingen van het projectiel met de elektronen in het materiaal. Omdat niet alle projectielen exact dezelfde weg doorlopen, zijn de waarden van de "stopping cross section" voor de individuele projectielen onderhevig aan fluctuaties. Deze fluctuaties uiten zich in een energie spreiding van de aanvankelijk mono-energetische bundel. Dit effect wordt "energy straggling" genoemd.

Bohr heeft in 1915 een model opgestelt dat de energieverbreding öAE van een bundel ten gevolge van elektronische afremming in een materiaal met dikte .1x

vastlegt. Hierbij is de aanname gemaakt dat het projectiel door botsingen met elektronen wordt afgeremd en dat het totale aantal botsingen onderhevig is aan Poisson statistiek. Het resultaat van deze berekeningen, en wat tegenwoordig de Bohr-straggling wordt genoemd is [Chu78]:

NZ Z 2q4

((öAE)2) = 2 1 Ax .

47te2 0

(1.22)

De Bohr-straggling is onafhankelijk van de energie van de bundel en evenredig

- 13-


met de oppervlakte elektron dichtheid: N~Ax.

1.2.6 "Rutherford Backscattering Spectrometry"

In deze paragraaf zullen de tot nu toe ingevoerde begrippen worden

gebruikt om de analysetechniek RBS toe te lichten. RBS spectra worden gemeten

door met een bundel van He+ of He++ op een te onderzoeken materiaal te schieten. De karakteristieke energie van het projectiel bedraagt 1 tot 3 Me V en de bundelstroom 10 tot 200 nA. In figuur 1.3 is een schematische voorstelling gegeven van de experimentele geometrie.

Vacuum

~ Verstraalde deeltjes I

\ Lucht

\ Projectielen

/ t/ <) /

Detector ;

Figuur 1.3: Schematische weergave van de verstrooikamer.

De detector is vaak een "surface barriër" detector met een energie scheidend

vermogen van 10 à 20 keV. Het signaal van de detector wordt na het detecteren

van een deellje versterkt en de hoogte van de versterkte puls wordt met een ADC (Analoog Digitaal Converter) omgezet in een getal. Dit getal komt overeen met een kanaal in de MCA (Multi Channel Analyzer) dat na de detectie van een ion

met de waarde van één verhoogd wordt. In figuur 1.4 is de elektronica voor de

signaalverwerking schematisch weergegeven. Na het detecteren en verwerken van duizenden deelljes ontstaat op deze

manier in de MCA een verdeling van de binnengekomen signalen. In de lage

kanaalnummers zijn de signalen van ionen met weinig energie verzameld en in de

- 14-


hogere kanaalnummers de signalen van ionen met een hogere energie. Deze verdeling van de pulsen over de MCA kan grafisch worden uitgezet en wordt een energie-spectrum genoemd.

~[}"'-Detector

Voorversterker

Figuur 1.4: Schema van de elektronische verwerking van een gedetecteerd ion. Tussen de verschillende elektronische componenten is de vorm van de puls weergegeven.

c Ql (J) ,..... ::::l a. ~

I

4JI (J)'

Cl i cl

~I gi I

Oppervlakte

hoogte H0

Figuur 1.5: RBS spectrum van een dik preparaat dat uit één element is opgebouwd. De cirkels zijn meetpunten waar de curve doorheen is getrokken. Aangegeven is de oppervlakteenergie met de bijbehorende oppervlaktehoogte H0•

Figuur 1.5 is een RBS spectrum van een dik preparaat dat slechts uit één element bestaat. Langs de horizontale as wordt de energie van de verstrooide deelljes uitgezet. Aangegeven zijn, de initiële energie van de projectielen Eo en de energie van de aan het oppervlak van het preparaat verstrooide deelljes, weergegeven als KM1E0• De oppervlakte-hoogte wordt gedefinieërd als de hoogte van de naar het oppervlakte kanaal geëxtrapoleerde vlakke deel van de RBS curve. Het spectrum

- 15-


laat een vrijwel continue rug zien. De rug wordt veroorzaakt door projectielen die het materiaal zijn binnen gedrongen en daar ten gevolge van elektronische afremming energie hebben verloren, vervolgens verstrooid zijn en op de terugweg door het materiaal nog meer energie hebben verloren. De uiteindelijke energie waarmee een verstrooid projectiel wordt gedetecteerd is aldus een maat voor de diepte waarop het projectiel in het preparaat doorgedrongen en verstrooid is.

De relatie tussen de energie van het gedetecteerde deeltje en de diepte waarop het verstrooid is, is eenduidig te bepalen wanneer de "stopping cross section" als functie van de energie bekend is. In figuur 1.6 is de verstrooüng weergegeven van twee deeltjes. Het deeltje dat wordt verstrooid op diepte x

wordt gedetecteerd met energie E1•

I I t--- x----! I I

~ I I IE I

--~· KE KEo

Figuur 1.6: Verstrooiing van een projectiel aan het oppervlak van het preparaat en op diepte x in het preparaat. De verstrooihoek is zowel ten opzichte van de richting van het projectiel gegeven (9), als ten opzichte van de normaal van het preparaat (91, 92).

Het energieverlies van het in- en uitgaande deeltje worden aan de afgelegde weg gekoppeld door de volgende vergelijkingen:

x = _ dE dE E ( )-1 cos01 [ dx

en = _ J (dE)-tdE . KE dx

(1.23)

- 16-


.1.E wordt nu gedefinieërd als het energie verschil tussen E1 en I<Eo. De verstrooi

ing aan element A in een preparaat dat is opgebouwd uit de elementen A en B zal

worden beschouwd. De "stopping cross section factor" [e] wordt nu geïntrodu

ceerd voor een preparaat dat is opgebouwd uit de 'moleculen' A.nBn:

(1.24)

De "stopping cross section factor" van element B wordt op een soortgelijke manier

gedefinieërd. De "stopping cross section factor" is nu afhankelijk geworden van

het element waaraan verstrooid wordt en wordt de "generalized stopping cross section factor" genoemd. Met de aanname dat dE/ dx constant is langs de in- en

uitgaande weg, volgt de vergelijkingen:

[ ]<A.B.) - [ KA (A.B.) 1 (A.B.>] e - --E!. +--E! , A COS8 m COS8 out,A

1 2

(1.25)

met e<AmBn> zoals gedefinieërd in formule 1.14 en KA de kinematische factor KM1 van

de verstrooiing van het projectiel aan element A. Gebruik makend van de opper

vlakte benadering is deze uitdrukking om te schrijven naar :

[e ]<A.B.>= [KA e<A.B.>(E) + _1_e<A.B.>(K E )]. (1.26) O A COS8 O COS8 A O

1 2

Met deze afleiding van [Eo]A<AmBn> is het mogelijk de oppervlaktehoogte van element

A (ffo,A) te berekenen:

(der/ dfl) A (E0,8 )QQ I"

HO,A = --[-1-:-:(A-:B:-:)---eo A •" COS81

(1.27)

waarin (dcr/fl)A de botsingsdoorsnede van element A is, Z de breedte van een

kanaal (in ke V) is, Q het aantal projectielen en Q de ruimtehoek van de detector,

uitgedrukt in steradialen (sr).

- 17-

Hoofdstuk 1: Theorie van Rutlrerford Backscattering Speetrometry en Channeling

1.2.7 RUMP

In de komende paragraaf worden kort de mogelijkheden van het software pakket RUMP beschreven. RUMP is een geïntegreerd pakket met enerzijds de algoritmen om RBS spectra te simuleren en anderzijds de grafische mogelijkheden om deze te presenteren. RUMPis ontworpen voor simulaties van verstrooiing aan een preparaat met meerdere elementen, eventueel laagsgewijs opgebouwd. De standaard afremmingstabellen reiken niet verder dan 3 MeV, en de botsingsdoorsneden worden geacht standaard te voldoen aan de Rutherford formule (1.7). RUMP kan ook op basis van een 1 e orde schatting met verschillende kleinste kwadraten aanpassingsroutines de ontbrekende parameters, zoals bijvoorbeeld de dikte van een preparaat, in een gemeten spectrum berekenen.

Om RUMP voor simulaties van experimenten met hoog energetische bundels en botsingsdoorsneden die niet meer voldoen aan het Rutherford model geschikt te maken, zijn opties aanwezig om zelf gedefinieerde afremmingstabellen en botsingsdoorsneden in te voeren. Mede door deze laatste opties, maar ook door de volledigheid van het programma, is dit pakket een veelgebruikt hulpmiddel bij de uitwerking van spectra en voorbereiding van nieuwe experimenten. RUMP (versie 3.43) ondersteunt echter geen verstrooiingsexperimenten met een transmissiegeometrie.

1.2.8 Voorbeelden

In de figuren 1.7 en 1.8 zijn twee gemeten RBS spectra weergegeven (doorgetrokken curve), met de door RUMP berekende simulatie, die is uitgesplitst naar de bijdragen van de afzonderlijke elementen (gestippelde curve's). Beide spectra zijn gemeten met een 2.0 MeV He+ bundel die een hoek met de normaal van het preparaat maakte van 5°. De verstrooihoek 8 was in beide experimenten 170°.

Het RBS spectrum in figuur 1.7 is gemeten op een laagsgewijs opgebouwd preparaat. Op het substraat Si (massa=28) is eerst 300x1015 atomen/ cm2 Si02

aangebracht. Daarop zijn vervolgens 250x1015 atomen/cm2 Ti (massa=48) en 500x1015 atomen/ cm2 Si aangebracht.

- 18-


Energy (Me V) 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4

30

-- Si/Ti/Si02/Si

25

-o Q) 20

>= -o Q)

15 N

0

E L 10 0 z

5

0 Ti

0 100 150 200 250 300 350 400

Channel

Figuur 1.7: RBS spectrum van 2 MeV He+ op Si/Ti/SiOJSi. De doorgetrokken lijn is het gemeten spectrum. De gestippelde curve' s zijn de simulaties door RUMP van de verschillende elementen. De opperolakte energieën vam 0, Si en Ti zijn aangegeven (zie tekst).

Omdat Si zich aan het oppervlak bevindt, begint het Si signaal bij het voor Si berekende oppervlaktekanaal (in figuur 1.7 aangegeven). De Ti en 0 signalen zijn in energie naar lagere waarden dan hun oppervlakte energie verschoven door de afremming van het verstrooide projectiel in de hoger gelegen lagen. De sterke daling in het Si signaal rond kanaal 250 is te wijten aan de aanwezigheid van Ti en 0 in het preparaat op een diepte die in energie overeenkomt met de sterke daling van de Si opbrengst.

Het RBS spectrum in figuur 1.8 is eveneens gemeten op een laagsgewijs opgebouwd preparaat. Het substraat is wederom Si met daarop een dikke laag van 4000x1015 atomen/ cm2 Si02• Hierop is 3000x1015 atomen/ cm2 Al (massa=27)

- 19-


aangebracht met daarir.. 2 % Cu (massa=63.5).

Energy (Me V) 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6

30

Cu-AI/Si02/Si

25

"'0 Q) 20

>= "'0 Q) 15 N

0

E L 10 0 z ···=

: : : 5 ·. : . . . . .

0 : .

0 100 150 200 250 300 350 400 450

Channel

Figuur 1.8: RBS spectrum van 2 MeV He+ op Al(Cu)/SiOJSi. Zie figuur 1.7.

Het Al signaal begint bij de Al oppervlakte-energie, daarentegen zijn de signalen van Si en 0 naar een energie lager dan hun oppervlakte energie verschoven door afremming in het aluminium. De diepteverdeling van het Cu in het aluminium is duidelijk waar te nemen in het spectrum.

1.3 Channeling

In éénkristallen treedt, onder de conditie dat de bundel projectielen

evenwijdig met één van de hoofdassen of vlakken van het kristal binnenkomt,

- 20-


sturing van de bundel op. Door de afscherming van de projectielen in de bovenste paar lagen atomen van een preparaat worden de dieper gelegen kernen afgeschermd. Dit effect veroorzaakt een verlaging van de botsingsdoorsnede van de

dieper gelegen atomen. In een RBS spectrum zal dit waargenomen worden als het afnemen van de opbrengst ten opzichte van een niet onder channeling condities gemeten spectrum. Channeling is aldus een methode om kristaleigenschappen te meten. Er zijn, naast de vereiste experimentele condities voor RBS, een aantal voorwaarden waaraan de bundel, meetkamer en preparaat moeten voldoen om channeling van de bundel te krijgen. Deze zijn de volgende: - De Broglie golflengte van het inkomende projectiel moet veel kleiner zijn dan de

roosterconstante om diffractie aan het rooster te voorkomen. Voor MeV He ionen is deze golflengte in de orde van 10-12 cm.

- De bundel moet bijzonder parallel zijn om het sturingseffect duidelijk waar te nemen.

- Een goniometer moet in staat zijn om de kristalas van het éénkristallijne preparaat evenwijdig met de bundel te positioneren met voldoende nauwkeurigheid en stabiliteit.

- Om specifiek onderzoek te kunnen doen aan het oppervlak van een éénkristal is een Ultra Hoog Vacuum (10-9 à l<r10 mbar) meetkamer nodig.

0 0

0 0

0 0 Eo 0 0

Figuur 1.9: Schematische voorstelling van channeling. De bolletjes stellen de afzonderlijke atomen voor waar de projectielen tussen door gestuurd worden. De kans om te worden verstrooid aan een oppervlakte atoom is groter dan voor de deeltjes die gestuurd worden.

- 21-


In figuur 1.9 is het channeling experiment schematisch weergegeven. Het kristal is opgebouwd uit een periodieke stapeling van atomen, voorgesteld door de bolletjes. De pijlen stellen de bundel voor die bestaat uit projectielen met massa M 11 lading Z1 en energie E0• De verstrooide projectielen worden met energie E1

gedetecteerd en in een spectrum weergegeven. Figuur 1.10 is een schematische weergave van het channeling experiment in 1.9.

0 .....J w >-

<RANDOM>

-ÎH:(r•"~

Figuur 1.10: Twee RBS spectra, gemeten in een "random" richting en in een "aligned" richting waarbij één van de kristalassen is uitgelijnd met de richting van de bundel.

Het met <RANDOM> aangeduide spectrum is een klassiek RBS spectrum waarbij geen sturing van de bundel optreedt. Het <ALIGNED> spectrum heeft een relatief hoge opbrengst voor projectielen die verstrooid worden nabij het oppervlak. De afname van de opbrengst vom op diepte verstrooide projectielen wordt veroorzaakt door de eerder genoemde afscherming.

Met channeling kunnen o.a. de volgende eigenschappen van een kristal bestudeerd worden: "' De kwaliteit van een éénkristal bepaalt hoeveel de opbrengst in een spectrum

afneemt ten opzichte van een "random" RBS experiment. Uit een onder channeling condities gemeten spectrum kan aldus de roosterkwaliteit als functie van de diepte bestudeerd worden.

"' Een epitaxiaal gegroeide laag is een laag (typische dikte - 100 nm) die op een éénkristal is gegroeid en waarin de atomen zodanig gerangschikt zijn dat de

- 22-


kristalassen van het substraat doorlopen in de opgebrachte laag. De mate van epitaxi tussen substraat en gegroeide laag kan met channeling bepaald worden.

* Indien in een éénkristal verontreinigingen voorkomen, kunnen deze in het

rooster worden opgenomen of tussen de roosteratomen in liggen. In de laatste

situatie zal het channeling effect verstoord worden. Channeling is dus een techniek waarmee de positie van verontreinigingen in een rooster bepaald kan

worden.

1.3.1 Het continuüm model

In 1965 publiceerde Lindhard het continuüm model dat een grote bijdrage heeft geleverd aan begrip van channeling [Lin65]. In figuur 1.11 is het principe

van sturing van een projectiel door de atoomkernen in het rooster weergegeven.

BINARY COLLISION

LLLLLLL .-----------,/

0000000000000000000 0000000 0000000000000

."---

CONTINUUM

Figuur 1.11: Het principe van het continuüm model grafisch uitgezet. De Coulomb potentiaal van de afzonderlijke atomen wordt vervangen door een gemiddelde waarde van de potentiaal.

- 23-


De totale afbuighoek 2cp komt tot stand door vele binaire botsingen tussen het projectiel en vele kernen in het preparaat waarbij het projectiel steeds Acp wordt afgebogen. Onder de voorwaarde dat Acp < cp kan de Coulomb potentiaal van alle roosterkernen op een lijn langs de kristalas uitgemiddeld worden naar een continue potentiaal. Deze potentiaal is bij benadering cylindersymmetrisch. In cylindercoördinaten wordt de positie van een deellje gegeven door de afstand z langs de cylinderas (kristalas waarop de kernen liggen) en r de afstand loodrecht op de cylinderas. Deze modelmatige situatie is in het onderste deel van figuur 1.11

afgebeeld. De potentiaal waarin het ion zich beweegt kan dan beschreven worden met één simpele continuüm potentiaal U(r). Voor het geval dat het continuüm model wordt toegepast voor sturing van het projectiel langs de hoofdas van het

kristal, wordt de continuüm potentiaal gegeven door:

co

Ua(r) = ! Jv<Jz2 +r2) dz, (1.28)

-co

waarin d de afstand is tussen de kernen in het rooster en V(r') de afgeschermde Coulomb potentiaal met r' =(r+r)~ de sferische straal. Uitdrukking 1.28 stelt de

gemiddelde potentiaal voor over één kern. Het bijschrift a is toegevoegd aan de continuüm potentiaal omdat deze potentiaal de beschrijving geeft in het geval van axiale channeling. De afgeschermde Coulomb potentiaal kan met de volgende algemeen geldende uitdrukking beschreven worden:

V(r') = (1.29)

waarin C2 gelijk wordt gesteld aan 3 en a de Thomas-Fermi afscherm afstand is,

gedefinieerd door:

(1.30)

met élo de Bohr straal: 0.528 A [Fel82]. De continuüm potentiaal in formule 1.28

- 24-


kan met formule 1.29 en 1.30 analytisch uitgewerkt worden naar de volgende vorm:

(1.31) U (r) =

a

1.3.2 De transversale energie

De totale energie van een projectiel binnen een kristal is de som van

potentiële en kinetische bijdragen:

(1.32)

waarin Pi de impuls in richting i en M1 is de massa van het projectiel. Omdat

zowel de totale energie als de impuls in de voorwaartse richting z constant is, zal

de som van de resterende termen, ook wel de transversale energie EJ. genoemd,

constant zijn. De transversale energie kan ook weer opgesplitst worden in een

potentieel en kinetisch deel: E.l. = E"\f + U(r), met sin'lf='lf en voor E"\f:

(1.33)

1.3.3 De kritische hoek 'l'c

Met de bovenstaande beschouwing over de samenstelling van de totale

energie van een projectiel kan de invalshoek berekend worden waarbij de mi

nimale afstand tot de atomen op de kristalas gelijk is aan de thermische vibratie

amplitude. Deze situatie is schematisch weergegeven in figuur 1.12. Voor rmin kan

de gemiddelde transversale vibratie amplitude van de atomen ingevuld worden.

- 25-


Figuur 1.12: De afhankelijkheid van de kritische hoek 'l'c van de vibratieamplitude r".;" van de atomen.

Op rmin is alle transversale kinetische energie omgezet in potentieële energie:

(1.34)

Aangezien de transversale energie voor het bereiken van rmin in de orde is van 100

eV en aangezien de projectielenergie een factor 10.000 hoger is, komt de waarde van 'l'c in de orde van 0.01 rad ( .. 0.60°). Door gebruik te maken van formule 1.31

kan formule 1.34 uitgewerkt worden tot:

(1.35)

waarbij 'Jf1 wordt voorgesteld door:

(1.36)

- 26-


Formule 1.36 laat de invloed van de verschillende parameters, die experimenteel te variëren zijn, zien op de kritische hoek. De volgende afhankelijkheden van de kritische hoek kunnen daardoor worden voorspeld: - De grootte van de kritische hoek 'l'c is zowel evenredig met de wortel van het atoomnummer van het projectiel als met de wortel van het atoomnummer van het element waar het éénkristal uit is opgebouwd.

- De waarde van 'l'c is omgekeerd evenredig met de wortel van de energie van het projectiel.

1.3.4 De minimum opbrengst Xmïn

De minimum opbrengst wordt bepaald uit de spectra zoals afgebeeld in

figuur 1.10. In een "angular scan" wordt de verhouding van Ho,<ch> en Ho,<ran>

uitgezet tegen de hoek tussen de bundel en de kristalas. De minimum opbrengst Xmm wordt gedefinieërd als het minimum in de "angular scan". Figuur 1.13 is een "angualar scan", verkregen door een computersimulatie van 480 keV protonen op Wolfraam langs de <001> as.

16 >-1- 14 __j

iD <I 12 m 0 0:: a_ 10 0:: w • ~ 0.8 :::> 0 u 0.6 z w ~ 0.4 0 __j

U0.2

ANGLE RELATIVE TO <OOI> DIRECTION (DEG)

Figuur 1.13: Resultaat van een "angular scan" simulatie. De waarde van de minimum yield x.m" is aangegeven, evenals de definitie van \jl112 [Fel82].

- 27-

Hoofdstuk 1: Theorie van Rutherford BacksCilttering Speetrometry en Channeling

In de figuur is het experimentele equivalent van 'l'c weergegeven, deze experimentele kritische hoek 'I'~ is gedefinieerd in relatie tot Xmin zoals in de figuur is aangegeven. Tevens is in figuur 1.13 de grootte van Xmïn aangegeven.

Een orde van grootte schatting van de absolute waarde van de Xmin kan worden verkregen uit een eenvoudig geometrisch model. Vanwege de eigenschap van een projectiel dat langs een as nadert binnen een straal rmin' wordt verstrooid onder een grote hoek, kan voor het geval van axiale channeling de fractie van de totale opvallende bundel die onder grote hoek verstrooid wordt berekend worden.

CRYSTAL SURFACE

Figuur 1.14: Geometrie van het gehanteerde model om de minimum yield x.m,. te berekenen.

Figuur 1.14 geeft hiertoe een schematische voorstelling, waarbij de zwarte cirkels de fractie van de projectielen is die niet binnen een kanaal blijven. De ruimte daartussen is gebied waar de loodrecht inkomende projectielen wel binnen een kanaal blijven. Met r 0 gedefinieerd als:

2 1 1t ro = -- ' Nd

(1.37)

waarin N het aantal atomen per eenheid volume is, volgt voor Xmin:

1t r2. X ( r ) = ~ = 1t r 2

. N d . min min 2 mm 1t ro

(1.38)

- 28-


Het opvallende aan dit resultaat is dat Xmm onafhankelijk is van Z11 ~ en E. In

tabel 1.1 is voor de <100> as van Si, Ge en W de berekende minimum opbrengst

vergeleken met de gemeten waarden bij kamertemperatuur (Xmm.exp> [App70].

Tabe/1.1: Minimum opbrengst voor de <100>-as van Si, Ge en W, theoretisch en gemeten.

Kristal 1tr mmNd 31tr mmNd Xmin,exp.

Si 1.03 x 10"2 3.10 x 10·2 2.9 x 1()"2

Ge 1.13 x 10"2 3.39 x 10"2 4.2 x 10"2

w 0.31 x 10"2 0.92 x 10"2 1.0 x 1()"2

Uit deze gegevens, maar ook uit computersimulaties [Fel82] blijkt, dat een meer

realistische schatting van Xmm' 3 maal de door het model voorspelde waarde heeft.

- 29-

Hoofdstuk 2

Ontwerp en besturing van een meetopstelling voor channeling aan de TUE

2.1 Het 30 Me V cyclotron en Bundel Geleidings Systeem

De groep Kernfysische Technieken heeft voor experimenten de beschikking over een 30 Me V Philips A VF cyclotron. Met het cyclotron worden standaard protonen versneld tot een energie tussen de 1.5 en 30 MeV en He++ kernen tot een energie tussen de 6 en 30 MeV. Sinds kort is gebleken dat het mogelijk is om een laagenergetische 4.0 MeV He+ bundel te produceren. Figuur 2.1 is een plattegrond van de het BGS met de verschillende opstellingen. Alle in dit verslag getoonde metingen zijn verricht in de CERDA verstrooikamer. In figuur 2.1 is tevens de in aanbouw zijnde channeling opstelling afgebeeld. Het ontwerp van deze opstelling zal uitgebreid besproken worden.

Voor het doen van een succesvol experiment zijn, wat de bundel betreft, twee gegevens essentieel voor de experimentator. De bundelstroom op het preparaat moet hoog genoeg zijn om voldoende statistiek in een spectrum te krijgen binnen een redelijke tijd en de energie spreiding van de bundel mag het totale energie scheidend vermogen van een experiment niet overheersen. Deze twee voorwaarden dwingen de experimentator tot het sluiten van een compromis. In het Bundel Geleiding Systeem (BGS) zijn namelijk in sectie B en C de horizontale spleten SB1 en SC2 aangebracht. Deze twee spleten vormen samen met de buigmagneten MB4 en MC1 en de quadrupolen QC1, QC2 en QC3 het energiedispersief systeem [Hag70]. Door middel van het verkleinen van de spleten (typische openingen zijn 1.6 mm) kan de energiespreiding van de bundel verkleind worden. Deze winst in energie scheidend vermogen betekent een vermindering van de totale bundelstroom op het preparaat, die echter in de meeste gevallen acceptabel is.

- 30-

Hoofdstuk 2: Ontwerp en besturing van een meetopstelling voor channeling aan de TUE

ILEC

10 meter

AVF cyclotron

Figuur 2.1: Plattegrond van de bundelzaal met rechts het AVF cyclotron en links de experimentele opstellingen.

Tijdens het verrichten van het in dit verslag gepresenteerde onderzoek is gebruik gemaakt van vier verschillende bundels. In het onderstaande overzicht

zijn voor ieder type bundel de belangrijkste karakteristieken weergegeven.

Tabel 2.1: Karakteristieken van cyclotron en BGS met dispersief systeem voor 4 bundels.

Deeltje Energie AE In I17,max

Me V keV %o nA nA

He+ 4.0 10 2.5 6300 300

a 8.8 15 1.7 900 85

a 12.1 15 1.4 1500 300

a 25.0 25 1.0 1800 400

- 31-


Alle bundels zijn geproduceerd met het dispersief systeem in werking. De

weergegeven stromen zijn de maximum stromen, voor specifieke metingen is het zeer wel mogelijk dat bewust een lagere stroom op het preparaat is gebruikt.

2.2 De channeling opstelling

Door de verbouwing van de bundelzaal in 1990 is er, naast de PIXE, J.I-PIXE

en CERDA opstellingen, ruimte gekomen voor nog een verstrooikamer. Besloten is om een opstelling voor channeling te bouwen. Deze uitbreiding omvat de bouw

van een speciale bundelpijp met pompweerstanden om het vacuüm in het BGS van 10-6 mbar terug te brengen tot 10-9 mbar in verstrooikamer. Bovendien is de

constructie van een UHV meetkamer met een nauwkeurige goniometer gestart,

alsmede de introductie van het PhyDAS systeem voor data acquisitie en besturing

van het experiment.

2.2.1 De bundelpijp

De laatste 10 meter van de bundelpijp van de channeling opstelling dient

een tweeledig doel. Enerzijds wordt het cyclotron vacuüm van 1lr mbar terug gebracht tot 10-9 à 10-10 mbar in verstrooikamer, anderzijds wordt de hoekspreiding

van de uiteindelijke spot bepaald door de aanwezigheid van twee spleethuizen in de bundellijn. In figuur 2.2 is de bundelpijp schematisch weergegeven. Hieronder

zullen de belangrijkste parameters behandeld worden die van invloed zijn op het

drukverloop in de pijp. Verder zal een afschatting gemaakt worden van het

bundelverlies ten gevolge van het definieëren van een bijzonder evenwijdige bundel. Door het ontbreken van optische elementen in de laatste 10 meter van de

baan van de bundel heeft het aardmagneetveld vrij spel. De invloed van dit magnetisch veld op de bundel zal worden uitgerekend.

- 32-


naar ME1 11 meter I _ Vacuum klep

Spleet Pompweerstand

Turbo pomp

Pirani vac. meter

Penning vac. meter

Bundelstop

_ Pompweerstand

_ Pirani vac. meter Turbo pomp Penning vac. meter

Spleet

"Rotating vane"

Pompweerstand

naar kamer

Figuur 2.2: De bundelpijp voor de clumneling opstelling.

-Vacuum: Het vereiste ultra hoog vacuüm (UHV) in de verstrooikamer wordt bereikt

door differentieel aan de bundelpijp te pompen. Daartoe zijn in de bundelpijp, die een diameter van 10 cm heeft, drie insnoeringen gemaakt van 40 cm lengte en een diameter van 2 cm. Met behulp van deze insnoeringen, wordt een drukval tussen twee delen van de pijp gerealiseerd. De insnoeringen worden in analogie met de elektronica, pompweerstanden zijn genoemd. De twee belangrijkste invloeden die de kwaliteit van het vacuüm verslechteren zijn: - Het gaslek door de pompweerstand; -Het uitgassen van de roestvrij stalen bundelpijp. De bundelpijp en pompcapaciteit zijn zodanig berekend, dat bij een druk in de buigmagneet van 2xl(J5 mbar de volgende drukken bereikt worden in de verschil-

- 33-


lende delen van de pijp:

Tabel 2.2: Bereikbare drukken in de verschillende delen van de bundelpijp.

Sectie Druk (mbar) Pompcapaciteit

t.g.v. gaslek t.g.v. uitgassen (1/s)

na 1 e weerstand 7x1o-7 4.2x10"7 150

na 2e weerstand 2x10-s 4.0x1cr' 150

in de kamer - 1o-to _ l(yto 400

- Acceptantie:

De fractie van de bundel die weggesneden wordt door de diafragma's is

evenredig met de grootte van de bundel in de faseruimte op het moment dat deze

op de eerste spleet valt. In het tweedimensionale fasevlak wordt het oppervlak

van de bundel (in mm.mrad) gedeeld door 1t de emittantie Ex genoemd:

A x

e =-' x 1t (2.1)

waarin~ het oppervlak is dat de bundel in hetx-fasevlak inneemt. Bekend is dat

bij de 3 MeV H+ bundel 50 % van de bundelintensiteit zich binnen een emittantie

ellips van 18.2 mm.mrad in het x (horizontale) vlak bevindt. In het y (verticale)

vlak bevindt 50 % van de bundel zich binnen een emittantie-ellips van 5.5 mm.

mrad [Gen86]. Het oppervlak in de faseruimte x-x', bepaald door het spleetsys

teem, wordt de acceptantie Ax.s (van het systeem) genoemd. De verhouding van de

acceptantie en de emittantie, vermenigvuldigd met het deel van de bundel dat

binnen de emittantiedefinitie valt, geeft de fractie Fx,s van de bundelintensiteit in

één richting die na het systeem overblijft,

A F = ~ ·50%. (2.2)

x A x

- 34-


18

cJiafragma

x

Figuur 2.3: Grafische representatie van de emittantie A" door een ellips in het x-x' vlak. Het deel van de ellips dat wordt geaccepteerd door het spleetsysteem is de acceptantie A",. (gearceerd). Zie text voor x'0, x1 en x2.

In figuur 2.3 is deze situatie grafisch weergegeven voor de x-richting en een twee spleten systeem, waarbij de laatste spleet in de faseruimte is terug getransformeerd op de eerste. x1 en x2 zijn de halve breedtes van de eerste en laatste spleet. ~' is de helft van de maximale hoekspreiding van dat deel van de bundel dat door het gehele systeem wordt geaccepteerd, gegeven door:

x' = 0

, (2.3)

waarin Ld de afstand tussen de twee slithuizen is (7,68 m). Uit figuur 2.3 is met enige meetkunde af te leiden dat de acceptantie Ax.,s~ voorgesteld door het gearceerde parallellogram, wordt gegeven door:

- 35-

Hoofdstuk 2: Onhoerp en besturing van een meetopstelling voor channeling aan de TUE

A = (24) x,s

Door formule 2.3 en 2.4 te combineren wordt voor Ax,s de volgende uitdrukking gevonden:

A 4 2 I x,s = - - xt + 4 xo xt .

Ld (2.5)

In de praktijk zal de acceptantie worden geoptimaliseerd bij een (zo laag mogelij

ke) constante waarde van Xo'· Door dAx,s/dx1 gelijk te stellen aan nul en op te lossen worden de waarden van x1 en x2 gevonden waarbij Ax,s maximaal is:

(2.6)

Hieruit blijkt dat de keuze x1=~ de optimale oplossing is. De acceptantie Ax,s wordt in deze geometrie gegeven door:

A =xo'2Ld. x,s (2.7)

Wanneer in een experiment een maximale hoekspreiding van 0.05° (= 0.88 mrad)

wordt vereist, volgt daaruit dat de acceptantie Ax,s de waarde van 1.48 mm.mrad

heeft. De uiteindelijke fractie van de bundel die door het spleetsysteem heen komt wordt gegeven door: Fx,sFy,s· In de onderstaande tabel is de bundelstroom in de verstrooikamer gegeven voor enkele praktijk situaties, met de emmittantie van de

bundel gelijk gesteld aan die van 3 MeV H+.

- 36-


Tabel 2.3: Verwachte bundelstroom in de verstrooikamer.

Deeltje zonder dis persief met dispersief

Ivoor lo.w lo.os• Ivoor Io.ot• lo.os•

(nA) (nA) (nA) (nA) (nA) (nA)

4 MeV He+ 4000 3.5xlo-3 2.2 300 2.6x104 0.17

12 MeV He++ 1200 l.Oxlo-3 0.7 300 2.6x104 0.17

25 MeV He++ 1500 1.3xlo-3 0.8 400 3.5x104 0.22

3 MeV H+ 15000 1.3xlo-2 8.4 2000 1.8x104 1.12

26 MeV H+ 60000 0.05 33.6 x x x

-Aardmagneetveld: In de bundelpijp zijn drie pompweerstanden opgenomen met een diameter

van 20 mm. Vanwege deze beperkte fysieke dimensie van de bundelpijp en het

ontbreken van quadrupolen of magneten die de bundel kunnen sturen, moet de invloed van het aardmagneetveld op de geladen projectielen beschouwd worden. De ondervonden kracht van een bewegende lading ten gevolge van een magneetveld B, wordt beschreven door de Lorezkracht F=q(vxB).

De hoek tussen de magnetische veldlijnen en het horizontale vlak is in Nederland 67°. In het horizontale vlak is de hoek tussen de horizontale component van B en de astronomische noordrichting 3°. Het deel van horizontale component van het aardmagneetveld B dat loodrecht op de pijp staat (Bh) is afhankelijk van de orientatie van de bundelpijp ten opzichte van het magnetische noorden. Voor de channeling bundelpijp geldt: Bh= 1.6 lo-sT. Dit deel van het B-veld oefent een

verticale kracht op de geladen projectielen uit. De verticale component van B, die per definitie loodrecht op de horizontale

bundelpijp staat, bedraagt Bv = 4.3 lo-s T. Deze component oefent een kracht uit

op de geladen projectielen in het horizontale vlak. Om een afschatting te maken van de invloed van het magnetisch veld

loodrecht op de pijp B .ll wordt deze gelijk gesteld aan 5·10-s T. De afbuighoek dy I dx en verplaatsing y loodrecht op de bundelas zijn na het doorlopen van een

afstand a gegeven door:

-37-


1 qBJ. 2

y = 2 ffiva ' dy - qBJ. ----a, dx mv

(2.8)

waarin q, m en v de respectievelijke lading, massa en snelheid van het ion zijn. Deze algemeen geldige formules zijn om te schrijven naar een meer specifieke vorm:

y = Qa2

·0.17 mm JME

dy - Qa · 0.35 mrad , dx - JME

(2.9)

met de lading Q van het ion in elementaire ladingseenheden, a is de lengte van de afgelegde weg in meters, E en M zijn de energie en massa van het ion in Me V en amu's. De invloed van het aardmagneetveld op de bundel is voor verschillende bekende bundels uigerekend, uitgaande van een vlucht van 10 meter.

Tabe/2.4: Verplaatsing en afbuiging van de bundel na 10 meter onder invloed van het aardmagneetveld.

Deeltje y dy/dx

(mm) (mrad)

4 MeV He+ 4.3 0.9

12 MeV He++ 4.9 1.0

25 MeV He++ 3.4 0.7

3 MeV H+ 9.8 2.0

26 MeV H+ 3.3 0.7

Correctie voor deze afbuiging zal nodig zijn en kan gebeuren door de bundel iets scheef de bundelpijp in te schieten of door te corrigeren voor het aardmagneetveld door een in richting tegengesteld, maar even groot B-veld te creëren in de pijp.

-38-


2.2.2 De UHV meetkamer en goniometer

In de UHV verstrooikamer vindt het daadwerkelijke experiment plaats. In de kamer bevinden zich de detectoren en preparaathouder. Zoals in hoofdstuk 1 is besproken, wordt de kritische hoek 'l'c kleiner voor toenemende energie. Hierdoor

kunnen kristaleigenschappen met een hogere hoekresolutie (tot 0.01 °) worden bestudeerd. Voor het verrichten van deze experimenten is een speciale preparaathouder nodig die alle zes de vrijheidsgraden van het preparaat, binnen bepaalde grenzen, met voldoende precisie kan manipuleren. Een dergelijke manipulator van het preparaat wordt een goniometer genoemd. Wanneer eveneens met de detectie van verstrooide ionen in de richting van de kristalassen rekening wordt gehouden (zogenaamde "blocking" geometrie) is ook een precisie detector manipulator noodzakelijk.

Figuur 2.4: A) Vooraanzicht van de goniometer met in het centrum de preparaathouder zichtbaar. B) De achterzijde van de goniometer met zichtbaar de constructie voor de "tüt" beweging.

- 39-


Figuur 2.5: Foto van de meetkamer met daarbuoen de detectorschijven nog zichtbaar.

Er is onderzocht of een commercieel beschikbare goniometer aan de, nog hierna te definieëren, specificaties voldeed. Dit bleek, binnen het gestelde budget, niet het geval en bovendien te veel onzekerheden met zich mee te brengen, zodat uiteindelijk besloten is om bij de Centrale Technische Dienst (CTD) van de TUE een nieuwe goniometer te laten ontwerpen en bouwen. In figuur 2.4 zijn twee foto's afgebeeld die de goniometer in voor- en achter-aanzicht afbeelden. Figuur 2.5 is

een foto van de meetkamer met de deksel nog open waar de goniometer in geplaatst wordt. Zichtbaar zijn de twee hangende detectorschijven waar de detectoren aan bevestigd gaan worden. In het onderstaande zullen de gestelde eisen aan goniometer en detectorophanging toegelicht worden. In figuur 2.6 zijn de verstrooikamer, goniometer en detectorschijven schematisch weergegeven.

- 40-


Detectorschijf

Detectorschijf

Bundel

Verstrooikamer

"x

Figuur 2.6: Schematische afbeelding van de verstrooikamer. In de figuur zijn de definities van de verschülende vrijheidsgraden aangegeven.

- Bereik van de draaiassen: Voor de spin en rotatie bewegingen is een maximale vrijheid nagestreefd. De tilt beweging is beperkt tot een totaal bereik van 16°. In het onderstaande overzicht is het bereik van de afzonderlijke vrijheidsgraden weergegeven met de definities zoals in figuur 2.4. De draaihoek rond de z-as (rotatie) : 0° < y < 360°. De draaihoek rond de y-as (tilt) : -8° < ~ < 8°. De draaihoek rond de x-as (spin) : -oo < a. < oo,

-Nauwkeurigheid van de hoekverdraaüng: In een gebied van 3-5° is de toegestane tolerantie <= 0.01 °. Over het gehele bereik van hoeken is de maximale tolerantie<= 0.05°. Het snijpunt van de 3 draaiassen moet binnen een kubus met ribbe 0.1 mm liggen. De tilt-as moet loodrecht staan op de rotatie- en spin-as met een maximale tolerantie van 0.01°.

-De translatie vrijheidsgraden: Het transleren van de goniometer is enerzijds nodig om de as van de detectorschijven in het verlengde met de z-as te krijgen, anderzijds kan een translatie tijdens een experiment de gelegenheid bieden om te meten op een nog niet eerder door de bundel geraakte positie op het preparaat.

- 41-


x-translatie: -7.0 tot 7.0 mm ± 0.1 mm y-translatie : -7.0 tot 7.0 mm ± 0.1 mm z-translatie : -5.0 tot 5.0 mm ± 0.1 mm

- Preparaathouder. Eén van de bijzondere eigenschappen van deze goniometer is dat er experimenten in transmissie mee kunnen worden uitgevoerd. Dit houdt echter niet in dat de hele 47t ruimtehoek beschikbaar is voor de inkomende bundel en detectie van de verstrooide deeltjes. Zoals in figuur 2.4 zichtbaar is, zijn bepaalde richtingen ten opzichte van het preparaat afgeschermd door de goniometer. In figuur 2.7 is deze situatie nogmaals schematisch weergegeven.

Bundel

<

Figuur 2.7: De 'kop' van de goniometer met het, voor transmissie experimenten, onbereikbare deel van de ruimte om verstrooide projectielen te detecteren.

Achter het preparaat vormt zich een kegel met een tophoek van 50° waarbinnen de verstrooide deeltjes gedetecteerd kunnen worden.

De huidige preparaathouder die gemonteerd wordt op de goniometer is gelijk gekozen aan de standaard op de TUE om het uitwisselen van preparaten te vergemakkelijken.

- Detectoren: De detectoren worden gemonteerd aan twee platen die draaibaar zijn bevestigd aan de deksel van de kamer. Op deze manier kunnen tenminste twee detectoren vrij bewegen ten opzichte van elkaar. Om experimenten in de "blocking" geometrie met een hoeknauwkeurigheid van 0.1 o uit te voeren mag de as waar de schijven

-42-


omheen draaien niet verder dan 0.1 mm van het snijpunt van de z-as van de goniometer liggen en moet de hoek tussen de z-as en detector-as kleiner dan 0.01 o

zijn. De hierboven beschreven goniometer en detectorschijven zullen door

stappenmotoren aangedreven worden. Voor de detectorschijven zullen dat er twee zijn, voor de goniometer nog eens zes, drie voor de translaties en drie voor de rotaties. De posities van alle motoren zullen on-line teruggelezen worden door middel van positie decoders. De gebruikte stappenmotoren (Type: Sanyo, 4.1 V, 1.1 A, 240 mNm) hebben een maximale hoekscheiding van 0.9° (400 stappen/ omwenteling). De positie decoders (Type: Omron E6B-CWZ3C, 600 stappen/ omwenteling in kwadratuur) hebben een gevoeligheid van 2400 stappen/ omwenteling. De onderstaande tabel geeft de hoekverdraaiing en translatie afstand voor de verschillende bewegingen bij het zetten van één stap. Deze waarden zijn niet de maximaal instelbare nauwkeurigheden, omdat daarin nog speling en hysterese van de verschillende overbrengingen meegenomen moeten worden. Deze laatste twee grootheden zullen experimenteel door de CTD worden bepaald.

Tabel 2.5: Hoekoerdraaiing en translatie ten gevolge van het maken van één stap met de motor en decoder.

Richting Aansturen Uitlezen

(mm) (mm)

x 4.1 10"4 7 lo-s

y 4.1 10-4 7 lo-s

z 2.8 10-4 5 lo-s

Richting aansturen Uitlezen

(0.01°) (0.01 °)

Rotatie 1.00 0.17

Spin 0.25 0.04

Tilt 0.15 0.03

- 43-


2.2.3 Data acquisitie en besturing experiment; PhyDAS

PhyDAS is een op de faculteit ontwikkeld data acquisitie systeem. Het systeem bestaat uit een rek met daarin een 8 MHz M68000 processor (in de toekomst een 20 MHz M68030), die is aangesloten op een VME bus. Op deze VME bus is tevens 1 Mbyte lokaal RAM geheugen aangesloten (in de toekomst 4 Mbyte) en een VME/PhyBUS controller. Deze VME/PhyBUS "controller" is verbonden met PhyBUS, waar alle specifieke gebruikers "interfaces" aangekoppeld worden, zoals een stappenmotor "interface" of positie decoder "interface". De specifieke taken worden op de M68000 processor geprogrammeerd. In figuur 2.8 is een schema gegeven van de systeem architectuur.

/'" < >I St. Mot. Int. ,I Drivers

~ Ç<====~>l Decoder Int. I Decoders

~ '~(==~>I~Aofcc~=~~~,==~::l _c ~-----. PhyPAD 0

- < )j~L~.M~.~M~em~o:!::r!_Y~~L~~~--' ,r.-v

/'i' U) :::J m "' "' a.

'-.. UJ ::;: >

w Ç::::::)-

11 I St. motoren

: < >1,..... -Ph-yL-A-N/-VM-E-.1 < PhyLAN >I Vax/f i leserver

< >I M68000 I< >I Terminal I < >I Memory I

' !/ V

Figuur 2.8: De electronische architectuur voor het bedienen van de channeling opstelling.

Ook de data acquisitie zal met dit systeem gebeuren middels een AOC kaart. Zoals in figuur 2.8 is te zien, gaat de datastroom via PhyLAN naar een centrale schijf. PhyLAN is het lokale netwerk van de faculteit waar alle gebruikers van PhyDAS gebruik van maken voor opslag van data en programmatuur.

De software voor de aansturing van de motoren en uitlezing van de positie

-44-


decoders is momenteel nog volledig gescheiden van de data acquisitie. Er is nog geen software voor de uitlezing van de MCA' s geschreven, wel is een aanvang gemaakt met het ontwikkelen van software voor de stappenmotoren en decoders. Deze software wordt in de programmeertaal PEP (Program Editor and Processor) geschreven.

De programmatuur die ontwikkeld is voor het manipuleren met de goniometer en detectoren kent 3 lagen: A) Op het laagste niveau bevinden zich de procedures die de directe communica

tie uitvoeren met het "interface". Deze routines lezen of schrijven direct waarden uit of naar één bepaalde byte of bit waarvan het adres in de kop van de routine meegegeven wordt. De routines in dit niveau worden uit snelheidsoverwegingen vaak gecompileerd en zijn dus in object code aanwezig.

B) In het tweede niveau bevindt zich de bibliotheek programmatuur die al dan niet gebruik maakt van de object code in de onderste laag;

C) In de bovenste laag bevindt zich het hoofdprogramma. Hierin worden de algemene routines in de onderste twee niveau's gebruikt, in een voor de gebruiker specifieke toepassing.

r------Process I

I I SCAN I -------1 I

r P,:ce;: - - - l I L ~a~l.:_ ~ey_ ~ I I

Figuur 2.9: Stroomschema van het hoofdprogramma TARGET dat de goniometer en detectorschijven aanstuurt.

-45-


In figuur 2.9 is het stroomdiagram van het hoofdprogramma TARGET weergegeven. Het programma is geschreven om gelijktijdig de 6 vrijheidsgraden van de goniometer en posities van de detectorschijven te controleren en te manipuleren. Het programma maakt gebruik van twee bibliotheek programma's. HOILffi bevat alle niet-gecompileerde routines met voornamelijk routines om het beeldscherm aan te sturen. ffiALIB bevat momenteel 5 gecompileerde routines: 1/ GO_N: Laat een op te geven stappenmotor, N stappen maken

met een op te geven snelheid en richting. 2/ TWO_MOTORS:

3/ COORDINAAT: 4/ SET_POS:

5/ DEC_RESET:

idem aan GO_N, maar nu voor twee motoren gelijktijdig. Leest een positie decoder "interface" uit. Schrijft een referentie positie naar de positie decoder "interface". Reset van een positie decoder "interface".

Na het opstarten van het programma, waarbij een aantal parameters in de "default" waarde gezet worden gaan er twee processen gelijktijdig lopen. Het in het linker deel van figuur 2.9 weergegeven proces SCAN, leest voortdurend de posities van alle 8 decoder posities en print deze vervolgens op het scherm. Bij het lezen van de decoder posities wordt gebruik gemaakt van de routine COORDINAAT. Het proces HANDLE_KEY, afgebeeld in het rechter deel van figuur 2.9, houdt voortdurend het toetsenbord in de gaten en reageert daar op door een bepaalde functie uit te gaan voeren. Deze functies zijn: 1 I CHANGE_ MOTOR: Alle bewegingen van de goniometer en detectorschijven

worden gemaakt door middel van stappenmotoren. Met deze functie wordt de besturing overgeschakeld naar een andere motor.

2/ SET _SPEED:

3/ STEPS_PRESET:

4/ 1_STEP:

De snelheid van de geselecteerde motor wordt veranderd. De gebruiker moet de snelheid in mm/ s voor de translaties en o /s voor de rotaties opgeven. Deze routine vraagt naar de nieuwe positie van de geselecteerde vrijheidsgraad (motor) en voert de bewe-ging uit met de ingevoerde snelheid om deze positie te bereiken. Deze routine maakt gebruik van de gecompileerde routine GO_N. Hier krijgt de experimentator de gelegenheid door met

- 46-

5/ EXIT:


de pijlljes-toetsen op het toetsenbord de posities van de goniometer en detectorschijven zeer nauwkeurig in te stellen. Deze routine beëindigd het programma.

- 47-

Hoofdstuk 3

Resonantie Spectroscopie

3.1 Inleiding

In dit hoofdstuk wordt één van de specifieke analysemogelijkheden beschreven wanneer gebruik wordt gemaakt van hoogenergetische projectielen in ionenverstrooiingsexperimenten. Het zal blijken dat met deze hoog energetische projectielen (He++ in ons geval) een verhoogde gevoeligheid voor bepaalde elementen kan worden bereikt. In deze experimenten blijken de energie van de bundel en de verstrooihoek van het projectiel de belangrijkste parameters te zijn.

In paragraaf 1.2.2 is afgeleid dat de botsingsdoorsnede, in het energiegebied waar Rutherford verstrooiing plaatsvindt, kwadratisch afhankelijk is van het

atoomnummer van het te detecteren element. Dit maakt RBS een typische detectiemethode voor zware elementen (Z> 10). Het detecteren van lichte elementen (Z<10), zoals C, N en 0, is echter vaak belangrijk om een volledig beeld te krijgen

van een te onderzoeken preparaat. Wanneer een licht element zich bevindt in een materiaal waarin ook zwaardere elementen voorkomen, is het RBS signaal van het lichte element bijna verwaarloosbaar klein ten opzichte van het signaal van de zware elementen en bovendien daar meestal op gesuperponeerd. In formule 1.7 is

zichtbaar dat het signaal A van een bepaald element onder andere evenredig is

met de botsingsdoorsnede dcr/dil. De analytische vergelijking voor dcr/dil is weergegeven in formule 1.6, hierbij is echter vermeld dat deze geldig is in een

bepaald energie interval, dat aan de bovenzijde wordt afgesloten door de grensenergie Enr (niet-Rutherford). Boven deze grensenergie vertoont het verloop van de botsingsdoorsnede als functie van de verstrooihoek en energie, een grillig patroon. In figuur 3.1 is deze overgang van Rutherford naar niet-Rutherford weergegeven. De verhouding van de experimenteel bepaalde dcr/ dil en de Rutherford botsingsdoorsnede kan in speciale gevallen toenemen tot 100.

-48-

c 0

0.25

0 0.20 Q) (/)

(/)

~ 0.15 L ()

:::: 0.1 0 "0

0.05

Hoofdstuk 3: Resonantie Spectroscopie

I Rutherford

j sharp resonances

3 Energy (MeV)

4 5

Figuur 3.1: Gemeten botsingsdoorsnede van He++ op zuurstof bij 9=170° [Lea86].

In het onderstaande zal ingegaan worden op het bepalen van deze grensenergie Enr' het berekenen van het verloop van de botsingsdoorsnede als functie van de energie uit een resonantie spectrum en het gebruik van deze botsingsdoorsnede in RUMP. Het hoofdstuk zal worden afgesloten met een toepassing waarbij de fractie zuurstof wordt gemeten in de hoge Tc supergeleider Bi2Ca1Sr2Cu208-6 door gebruik te maken van de verhoogde botsingsdoorsnede voor elastische verstrooiing van 8.8 Me V He++ aan zuurstof bij een verstrooihoek 9 van 165°.

De experimenten zijn uitgevoerd in de CERDA verstrooikamer (figuur 3.2). In het middelpunt van de ronde kamer (0=60 cm) bevindt zich een targetmolen waarin 8 preparaten kunnen worden geklemd. Door de molen steeds 45° te draaien wordt een ander preparaat voor de bundel gebracht. De molen kan in het horizontale vlak vrij roteren zodat de hoek tussen de bundel en het oppervlak van het preparaat gevarieërd kan worden. Op de bodem en aan de deksel van de kamer bevinden zich twee roteerbare detectorschijven waaraan de detectoren bevestigd kunnen worden. Figuur 3.2 is een plattegrond van de meetkamer en een deel van het BGS. De CERDA verstrooikamer bevindt zich in bunker 7. De pijp

- 49-


achter de kamer is bedoeld voor de detectie van ionen met de "Time Of Flight" techniek (TOF), waarbij de vluchttijd van het "recoil" deeltje wordt gemeten. In bunker 8 is de nieuwe channeling opstelling zichtbaar met een groot deel van de bundelpijp. Nog net zichtbaar is in de rechter benedenhoek, de bundelpijp en focusserende elementen van één van de andere opstellingen.

/

/ /

Bunker 8 Mpi.V Channeling

Bunker 7 Mpi.IV RBS/Cerda

Figuur 3.2: Plattegrond van de experimentele ruimtes. Boven is de CERDA opstelling zichtbaar en in de ruimte daaronder de opstelling voor channeling met een groot deel van de bundelpijp.

3.2 Hoge energie verstrooiing

Mede dankzij de goede en volledig theoretische beschrijving en de conceptuele eenvoud van een ionenverstrooiingsexperiment is RBS een veelgebruikte analysetechniek in het materiaalonderzoek. Bij het gebruik van He+ als projectiel met een energie tussen de 1.5 en 2.5 MeV is de onzekerheid in de gedetecteerde hoeveelheid materiaal 2 à 5 %. Deze wordt voomarnelijk veroorzaakt door de onzekerheid in de stopping van het projectiel en door de onzekerheid van de meting van het totaal aantal projectielen.

- 50-


Het gebruik van hoog energetische He of proton bundels, om door middel van verstrooüngsexperimenten in het niet-Rutherford gebied materiaalanalyse te doen, is minder gebruikelijk. De reden hiervoor ligt deels bij de versnellers, voor welke het energiegebied tussen 4 en 30 MeV vaak onbereikbaar is, maar voor een deel ook bij de gecompliceerde theoretische achtergrond die nodig is voor de interpretatie van de spectra. Tevens heeft de "specific energy loss" curve van He++ een maximum bij ongeveer 400 keV. Bij toenemende energie neemt de afremming af. Dit verslechtert de diepteresolutie die wordt verkregen door het energieverlies van deeltjes in het preparaat.

Het gebruik van hoogenergetische bundels biedt een aantal interessante voordelen: *Het kunnen analyseren van een preparaat tot op grote diepte (door de grotere

indringdiepte van de hoogenergetische ionen); *De toename van het massa scheidende vermogen (vanwege de evenredigheid

van de oppervlakte-energie van een element en de bundelenergie); * De hoge selectieve gevoeligheid voor bepaalde elementen door het bestaan van

brede resonanties in de botsingsdoorsnede. Het grillige verloop van de botsingsdoorsnede bij hoge projectielenergieën

is terug te voeren op één oorzaak: de energie van het projectiel is zo groot geworden dat de repulsieve Coulombkracht tussen targetkern en projectiel wordt overwonnen. De kernen naderen elkaar zo dicht dat de kerninteractie een rol gaat spelen. In dat geval, is het in paragraaf 1.2.2 besproken model voor de verstrooiing van een projectiel aan een targetkern niet meer geldig. De belangrijkste verschijnselen zijn het optreden van inelastische verstrooiing en resonanties in de botsingsdoorsnede. In het geval van inelastische verstrooiing komt minstens één van de kernen in een aangeslagen toestand. Wanneer de kern terugvalt naar zijn grondtoestand komt deze energie vrij in de vorm van uitgezonden gammastraling. Op de gevolgen hiervan bij een verstrooiingsexperiment zal worden ingegaan in paragraaf 3.2.1. Onder invloed van de kerninteractie zal de kans op verstrooüng sterk energie en hoekafhankelijk worden. In paragraaf 3.2.2 zal met een simpel model de grensenergie Enr berekend worden.

- 51 -



In hoofdstuk 1 zijn de kinematische factoren KM1 en KM2 afgeleid, die de energieverdeling definiëren bij elastische verstrooiing tussen het verstrooide projectiel en weggeschoten deeltje ("recoil") als functie van de massaverhouding M1/M2 en de verstrooihoek 9. Een dergelijke formule kan ook voor een inelastisch proces afgeleid worden. Een inelastische verstrooiing kenmerkt zich door de Q waarde, welke het massaverschil is (in MeV) tussen de reactieproducten voor en na de verstrooiing. Behoud van energie in het laboratoriumsysteem levert:

(3.1)

met E0 de kinetische energie van het projectiel en E1 en ~ de kinetische energie van het verstrooide projectiel en de "recoil". Behoud van impuls loodrecht en evenwijdig aan de richting van het projectiel geeft:

(3.2)

waarin alle grootheden gedefinieërd zoals in hoofdstuk 1. In vergelijking 3.2 is de impuls Pr verwaarloosd. De impuls van een gammaquanturn (p1) is gegeven door Ey/ c, met c als de lichtsnelheid. Om p1 te mogen verwaarlozen, moet de verhouding van p

1 en de impuls van een gammaquanturn en de impuls van de ver

strooide deelljes pd klein zijn. Deze verhouding wordt voor een gammaquanturn met energie Ey en een deellje met energie Ed gegeven door:

(3.3)

met de de massa Md in amu's en de energie in MeV. Voor alle in deze scriptie besproken inelastische botsingsprocessen is de waarde van P/ pd kleiner dan 0.024.

Uit formule 3.2 zijn dan de verstrooihoeken 9 en ' te bepalen als functie van Et/Eo, E2/Eo en Q/Eo [Eck88]:

-52-


(3.4)

waarin J1 de massaverhouding M2/M1 is. De waarde van de verstrooihoeken is weergegeven als functie van de kinematisch factoren omdat de omgekeerde vorm, zoals formule 1.5, niet erg handzaam is. Wanneer in formule 3.4 voor Q de waarde nul wordt ingevuld, wordt de elastische verstrooigeometrie weer beschreven.

3.2.2 De grensenergie E.u

De eenvoudigste representatie van een kern is een harde bol. De grensenergie Enrco kan worden afgeschat door te veronderstellen dat de interactie tussen twee elkaar naderende kernen wordt beschreven door Coulomb interactie tot de bollen elkaar raken. Een vaak gebruikte definitie van de straal van een kern is:

R=rA 113 0 I

(3.5)

waarin r0=1.3 fm is en A het massagetal van de kern. De minimale afstand rmin tussen de middelpunten van twee kernen is gegPven door:

r = r (A t/3 + A t/3} mln 0 1 ~"'2 '

(3.6)

waarin A1 en A2 de massagetallen zijn van het projectiel en het deeltje waaraan verstrooid wordt. In figuur 3.3 is de verstrooigeometrie weergegeven in het massamiddelpuntsysteem. De kernen met massa M1 en M2 en lading Z1 en ~ naderen elkaar met impact parameter b en energie Ee~ waarna het projectiel in het massamiddelpuntsysteem verstrooid wordt onder een hoek 9c.

- 53-

Hoofdstuk 3: ResonRntie Spectroscopie

. /

"' ,,' ,' , , , , , , , , , , ,

\//././·/Je, --I-:------------.: ~-7 .c r ~~~7<------~-- -----------

--------'t:::------------."."-------- r--------------:..:-=-=------~~

, , ,

, . , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , ,

I

" 11 I I I I I I I I

u, :ec. \

~T.::;

Figuur 3.3: Verstrooiing van een projectiel met massa M1 en lading Z1 aan een kern met massa M2 en lading Z2 in het massamiddelpuntsysteem. De verstrooihoek van het projectiel is aangegeven met Oe.

Het projectiel wordt verondersteld te bewegen in de Coulomb potentiaal van de doelkern:

(3.7)

met CXco gegeven door:

(3.8)

Door gebruik te maken van behoud van energie en impulsmoment is de impactpa

rameter te berekenen als functie van 9<=' CXco en Ec:

<Xco ec b =- cot(-).

2E 2 (3.9)

c

- 54-


In figuur 3.3 is zichtbaar dat in een geometrie met een uiteindelijke verstrooihoek van het projectiel ter grootte 9e~ de kleinste afstand tussen de kernen (rmin) wordt bereikt wanneer de afbuighoek de waarde (x-9c) /2 heeft bereikt. Samen met formule 3.9 levert dit de energie Enr.c co in het massamiddelpuntsysteem op, waarbij de afstand tussen de kernen gelijk is aan rmin:

Eco = ~(1 + 1 J. nr,c 2 r . sin( 9 /2) mm c

(3.10)

De formules om van het massamiddelpuntsysteem terug te rekenen naar het laboratoriumsysteem zijn:

M+M E = t u""2 E

o M c' 2

sin9 tan9 = c

cos9c +M1 /~ (3.11)

Hierin zijn Eo en Ec respectievelijk de energie van het projectiel in het laboratorium en massamiddelpunts systeem. Met de bovenstaande vergelijkingen kan voor een bepaalde verstrooihoek en energie berekend worden of afwijkingen van de Rutherford botsingsdoorsnede verwacht kunnen worden.

Het bovenstaande model geeft voor Enr co een waarde die hoger is dan experimenteel is vastgesteld. Blijkbaar is er een andere interactie die invloed uitoefent op de verstrooiing als de kernen nog verder van elkaar verwijderd zijn. Deze tweede interactie is de aantrekkende nucleaire kracht. De grensenergie Enrtot zal weer worden berekend, maar nu met een potentiaal Vtot die de som is van de

Coulombpotentiaal Vc en de Yukawa potentiaal V n· De Yukawa potentiaal is een éénvoudige beschrijving van de kernpotentiaal:

( ) a exp( -r/R) V r = _n ___ _

n r (3.12)

In deze formule geldt <Xn=Ur0 en R de straal van de kern zoals gedefinieërd in formule 3.5. De waarde van U is de enige vrije parameter in deze formule en is experimenteel bepaald (U=300 MeV). De resulterende totale potentiaal heeft de volgende vorm:

- 55-


V (r) = aCo + () anexp( -r /R) , ~ r r

(3.13)

waarin () de procentuele afwijking is tussen de experimentele botsingsdoorsnede en de Coulomb botsingsdoorsnede. De keuze van een evenredigheid met B is gebaseerd op twee argumenten. Ten eerste blijkt experimenteel dat met deze keuze Enrtot onafhankelijk is van de waarde vanBinhet gebied 0.02 < B < 0.06, ten tweede is de nucleaire bijdrage voor energieën lager dan Enrtot(B=O) gelijk aan nul. Met de potentiaal in formule 3.13 kan de grensenergie Enr,ctot worden afgeleid op analoge wijze als voor de Coulomb potentiaal.

Uit de potentiaal in formule 3.13 kan de botsingsdoorsnede (do/ dQ)ctot(Ee~ec) berekend worden. De grensenergie Enr)ot volgt uit de voorwaar

de:

(3.14)

waarin (dcr/dil)cco de Rutherford botsingsdoorsnede is en (dcr/dn)ctot de botsingsdoorsnede zoals berekend met gebruik making van de potentiaal Vtot· Gebruikmakend van voorwaarde 3.14 wordt Enr)ot gegeven door [Boz90]:

a [1 + _....,...,..1__,.....,..]

co sin( Oe /2) Etot (()) = nr,c --~-----=-....,

-2Rln ::·(1-'F J

(3.15)

Door literatuuronderzoek is nagegaan bij welke energie de afwijking van de Rutherford botsingsdoorsnede groter wordt dan 2%, 4% en 6%. De waarde van Enr,ctot blijkt onafhankelijk te zijn van B in het gebied 0.02 < B < 0.06. In dat geval wordt met de volgende benadering voor B,

- 56-

lim ö~O


(3.16)

de grensenergie Enr,ctot onafhankelijk van ö. De resulterende uitdrukking voor Enr)ot, in het massamiddelpunts systeem, wordt:

Etot = nr,c

Tabel 3.1: Grensenergie van verschillende elementen bij diverse hoeken.

Zt MI ~ Mz El a a. E,.r,c: tot

graden graden Me V

2 4 79 197,0 Au 179,00 179,02 24,41

2 4 14 28,0 Si 168,50 170,13 3,45

2 4 31 69,7 Ga 168,50 169,16 7,72

2 4 8 16,0 0 165,00 168,71 2,00

2 4 20 40,0 Ca 165,00 166,48 4,99

2 4 22 47,9 Ti 165,00 166,24 5,37

2 4 29 63,5 Cu 165,00 165,93 7,24

2 4 38 87,6 Sr 165,00 165,68 9,69

2 4 83 209,0 Bi 165,00 165,28 26,31

2 4 8 16,0 0 140,00 149,25 2,00

2 4 20 40,0 Ca 140,00 143,69 5,10

2 4 29 63,5 Cu 140,00 142,32 7,41

2 4 38 87,6 Sr 140,00 141,68 9,93

2 4 83 209,0 Bi 140,00 140,70 27,01

-57-

(3.17)

Etot nr Enr,c:Co Eeo nr

Me V Me V Me V

24,91 23,61 24,()9

3,95 6,71 7,67

8,16 12,()6 12,75

2,50 4,32 5,40

5,49 8,87 9,76

5,81 9,36 10,14

7,69 11,55 12,28

10,13 14,01 14,64

26,81 24,52 24,99

2,54 4,39 5,49

5,61 9,07 9,98

7,88 11,83 12,58

10,39 14,36 15,02

27,53 25,18 25,66


Tot besluit is een tabel weergegeven met de grensenergieën van diverse elementen waarvan in paragraaf 3.4 de detectie besproken zal worden. In het vervolg van deze scriptie zal met de grensenergie Enr de waarde van Enrtot worden bedoeld, deze waarde is de meest exacte grensenergie in het laboratorium systeem.

3.3 Bepaling van de botsingsdoorsnede da/dQ

Voor projectielen met een energie groter dan En,, is het vrijwel onmogelijk om een betrouwbare botsingsdoorsnede van specifieke verstrooireacties te berekenen. Daarom zal voor een kwantitatieve analyse met een hoog energetische bundel eerst de botsingsdoorsnede experimenteel bepaald moeten worden. Hierbij kunnen verschillende methoden toegepast worden. In deze paragraaf worden deze methoden kort toegelicht. Tevens wordt een methode geïntroduceerd waarmee uit één energiespectrum de botsingsdoorsnede als functie van de energie wordt bepaald.

3.3.1 Methoden voor de bepaling van dcr/d!l bij één energie

Uit formule 1.7 blijkt dat voor een dun preparaat met een bekende dikte en samenstelling de botsingsdoorsnede van een element kan worden bepaald met behulp van vier meetbare grootheden: (dcr/dil)=A/(QON). Op deze wijze kan de botsingsdoorsnede der/ dQ(Eo,8) bij één specifieke hoek 8 en energie Eo bepaald worden. Nadeel van de methode is dat alle grootheden absoluut bekend moeten zijn, dit is vooral voor de totaal opgeschoten lading een probleem omdat een betrouwbare bundelstroommeting niet zo eenvoudig is.

Het is echter ook mogelijk om zonder expliciete bundelstroommeting uit één energiespectrum van een ijkpreparaat met bekende samenstelling A.nBn de onbekende botsingsdoorsnede van element A te bepalen. De oppervlaktehoogte van het signaal van A moet in dit geval vergeleken worden met de oppervlaktehoogte van het signaal van element B, waarvan de botsingsdoorsnede bekend is.

De hoogte van het signaal in een energie spectrum Ho wordt gegeven in formule 1.24. Bedenk nu een preparaat, bestaande uit de elementen A en B met de relatieve atomaire concentraties nA en n8• De oppervlakte-hoogte van signaal A

-58-

Hoofdstuk 3: Reso1Ulntie Spectroscopie

wordt gegeven door:

(3.18)

voor element B kan een soortgelijke relatie worden opgeschreven. De verhouding van de oppervlaktehoogtes van A en B wordt gegeven door:

(3.19)

waardoor n, Q 3' en cos(91) uit de vergelijking geëlimineerd worden. Om deze methode toe te mogen passen , moet de botsingsdoorsnede van één element bekend zijn. Vaak wordt daarvoor een zwaar element gebruikt waarvan bekend is

dat de botsingsdoorsnede Rutherford gedrag blijft vertonen tot een energie hoger dan de gebruikte bundelenergie. De keuze van het ijkpreparaat, verstrooigeometrie en bundelenergie worden met behulp van formule 3.17 bepaald. Deze methode

wordt toegepast in paragraaf 3.4 door gebruik te maken van een SrTi03 ijkpreparaat De botsingsdoorsnede van He++ verstrooid aan zuurstof wordt bepaald door het zuurstof (A=16) signaal te relateren aan het Strontium signaal (A=88) bij een bundelenergie van 8.8 MeV en verstrooihoek van 165°.

3.3.2 Botsingsdoorsnede versus energie

Een bundel hoogenergetische projectielen, met energie Eo, die een preparaat binnen dringt kan op verschillende dieptes worden verstrooid. Formule 1.10 geeft de relatie tussen de diepte x waarop wordt verstrooid en de energie Ex van het projectiel vlak voor de botsing. Het verstrooide projectiel zal opnieuw worden afgeremd op zijn baan door het materiaal naar het oppervlak, waarna het uiteindelijk gedetecteerd wordt met energie E1• De hoogte van het spectrum bij energie E1 is evenredig met de botsingsdoorsnede van de botsing bij een projectielenergie Ex, Waarbij x de diepte in het materiaal is waar de botsing plaats vindt.

In deze paragraaf zullen de algoritmen besproken worden die nodig zijn

om uit een RBS spectrum de botsingsdoorsnede als functie van de energie te

- 59-


berekenen. Figuur 3.4 is een schematische voorstelling van de botsingsgeometrie, met

daarin aangegeven de belangrijkste parameters.

Figuur 3.4: Verstrooigeometrie van twee projectielen met initiële energie E0 die op diepte x(n) en x(n-1) in het preparaat worden verstrooid over een hoek 180°-a-p.

Een bundel met energie E0 treedt onder een hoek a met de normaal het materiaal binnen. Stel de situatie voor waarin de experimentator twee verstrooide projectielen waarneemt met een energie verschil van precies één kanaal:

(3.20)

waarin n de index is die het MCA-kanaal aanduidt. De teller n is aflopend voor toenemende energie E1 en heeft de waarde 1 voor het oppervlakte kanaal. Het projectiel met energie E1(n-1) is verstrooid op een diepte x(n-1) en energie Bx(n-1). De energie van dit projectiel direct na de verstrooing was l<Ex(n-1), waarin K de kinematische factor voor elastische verstrooüng. Het gedetecteerde deeltje met energie E1(n) heeft een analoge historie. Wanneer E1(n-1) en E1(n) exact de grenzen van één kanaal zijn, wordt het totale aantal deeltjes dat gedetecteerd wordt in

- 60-


kanaal n, in de oppervlakte benadering, weergegeven door:

dcr E (n-1)- E (n) H(n) = Q Q_(E (n-1)) x x ,

dQ x e(E (n-1)) x

(3.21)

met Q en n het aantal opgeschoten deeltjes en de ruimtehoek. Door de relatie tussen ~ en het bijbehorende kanaal in de MCA te vinden kan de botsingsdoorsnede als functie van ~ berekend worden.

11s

Figuur 35: Grafische representatie van vergelijking 3.22. Het oppervlak van de horizontaal gearceerde vlakken zijn (op een factor cosa.fcosp na) gelijk aan elkaar. Hetzelfde geldt voor de diagonaal gearceerde vlakken.

Om de relatie met ~(n) te vinden wordt gebruik gemaakt van het gegeven dat het verstrooide deeltje, evenwijdig aan de normaal van het materiaal, een even lange weg moet afleggen als het projectiel voor verstrooüng, evenwijdig aan de normaal, afgelegd heeft. Dit kan met behulp van formule 1.10 als volgt worden

weergegeven:

- 61-


KE.(n-1) E"

cos~ J ~ dE = cosa J ~ dE E

1(n-1) E,(n-1)

I (3.22) KE (n) E"

f. 1 f 1 cos~ edE = cosa edE

E,(n) E,(n)

waarin ~de hoek is van de verstrooide deelljes met de normaal van het preparaat. Door de bovenste vergelijking van de onderste af te trekken wordt de volgende vergelijking gevonden:

E,(n-1) KE,(n-1) E,(n-1)

f 2_ dE - f 2_ dE = ~ f 2_ dE . E,(n) E KE,(n) E COS~ E,(n) E

(3.23)

Deze integralen zijn grafisch weergegeven in figuur 3.5. Langs de verticale as staat de inverse van de "stopping cross section" e uitgezet. Op de horizontale as zijn de grenzen van de verschillende integralen aangegeven. Het deel van de stoppingcurve dat in ieder van de integralen wordt gebruikt is zo klein dat de waarde van 1/e constant mag worden beschouwd op dat interval. Vergelijking 3.23 wordt aldus omgeschreven naar:

K[EJn-1) -Ex(n)] cosa [EJn-1) -Ex(n)]

-e.....,.( K_E_x_( n--1--,) },.....--- = cos~ --e (~E-J-n --1...,.) }- 1 (3.24)

waaruit Ex(n) direct berekend kan worden. Omschrijven van 3.24 levert:

(3.25)

Deze vergelijking geeft aan hoe met de waarde van Ex(n-1) de nieuwe energie Ex(n) berekend kan worden. Gegeven dat de waarde van Ex(O) gelijk is aan de bundelenergie Eo kan Ex(n) uitgerekend worden voor n= 1,2,314,. ...... Deze waarden kunnen dan ingevuld worden in formule 3.21 om de botsingsdoorsnede als functie

van de energie te bepalen.

- 62-


De bovenstaande afleiding is geïmplementeerd in het software programma H_CROSS. Het is geschreven in FORTRAN 77 en gecompileerd met de Ryan Me Parland compiler, voor gebruik onder M5-DOS. Deze compiler is gebruikt vanwege de berekening van de stopping, waarvoor de RUMP-routine ZSTOP is gebruikt, die geschreven is voor de RM compiler. Deze routine maakt gebruik van de Ziegier tabellen. De invoer van het programma is een ASCII RUMP "datafile". In deze file staan (maximaal) 1024 datapunten die het energiespectrum voorstellen. Verder staan in de kop van de file, de volgende parameters die H_ CROSS gebruikt bij het berekenen van de botsingsdoorsnede: 1 I De totaal opgeschoten bundellading in pC. Hieruit is het aantal projectielen Q

te berekenen. 2/ De energieschaal van het spectrum, bestaande uit het aantal KeV /kanaal en de

energie van kanaal nummer één. 3/ De hoek tussen de normaal van het materiaal en de inkomende bundel 8 en de

hoek tussen de bundel en richting van de detector cp. Uit deze twee waarden kunnen a en ~ berekend worden.

4/ De ruimtehoek n, de botsingsdoorsnede moet immers absoluut bepaald kunnen worden.

De gebruiker van H_ CROSS moet invoeren welk projectiel en element bij het betreffende spectrum horen. De output is een ASCII file welke twee kolommen bevat. De eerste kolom bevat de energie Ex(n) en daarnaast de botsingsdoorsnede in mbarn. Deze file kan worden ingelezen door het programma RESS dat een sateliet-programma van RUMP is en de ASCII "datafile" omzet in een vorm dat door het simulatiegedeelte van RUMP kan worden ingelezen.

Het programma is toegepast op een spectrum verkregen door een bundel van 12.1 MeV He++ te verstrooien aan Silicium onder een hoek van 168.5°. Het preparaat is daarbij loodrecht voor de bundel geplaatst, zodat a=0° en ~=11.5°. In

figuur 3.6 is het energiespectrum afgebeeld. Dit spectrum geeft inderdaad het grillige verloop te zien dat veroorzaakt wordt door variaties in de botsingsdoorsnede ten gevolge van de kernpotentiaal (Enr=3.95 MeV). Het uit dit energiespectrum berekende verloop van de botsingsdoorsnede van He++ op Si onder 168.5° is afgebeeld in figuur 3.7. Tevens is in deze figuur de botsingsdoorsnede afgebeeld zoals die in de literatuur is gevonden evenals de Rutherford botsingsdoorsnede. De afwijking tussen de literatuurwaarden en experimenteel bepaalde botsingsdoorsneden wordt veroorzaakt door een aantal factoren:

- 63-


Energy (Me V) 2 3 4

30 5 6 7

He++ -) Si (8= 168.5°) 25

""0 (]) 20 >-""0 (])

15 N

0

E L 10 0 z

5

0 ~------T-------~------~------~------~~~ 100 200 300 400 500 600

Channel

Figuur 3.6: Gemeten energiespectrum van 12.1 MeV He++ op Si bij een hoek van 168.5°.

1 I De onzekerheid in de gepubliceerde botsingsdoorsnede is groot. Het aantal datapunten waarop de curve is gebaseerd bedraagt 4/MeV, met een absolute nauwkeurigheid van 10 %.

2/ De absolute hoogte van de gemeten botsingsdoorsnede is berekend met behulp van de openingshoek Q en bundelstroom Q. De onzekerheid in de botsingsdoorsnede ten gevolge van de onzekerheid in deze grootheden is 15 à 20 %.

3/ Het resultaat van de berekening van de botsingsdoorsnede uit een spectrum is direct afhankelijk van de ingevoerde "stopping cross section" e van het projectiel en verstrooide deeltje. De onzekerheid in de "stopping" tabellen van Ziegier bedraagt10 %.

-64-


4/ Het energiescheidend vermogen van de lage energie zijde van het spectrum verslechtert ten gevolge van "straggling" en meervoudige verstrooiingen. Het berekende botsingsdoorsnede verloop zal ten gevolge van dit effect bij lagere energieën minder structuur te zien geven.

5/ Mogelijk een belangrijke factor is het bestaan van inelastische processen. De curve uit de literatuur geeft de botsingsdoorsnede van de elastische verstrooiing van He++ aan Si. In het weergegeven energiespectrum zijn tevens de inelastisch verstrooide He++ deeltjes gedetecteerd. Een methode om de elastische en inelastische processen van elkaar te scheiden wordt in paragraaf 3.3.3 gepresenteerd .

......---.. L (/)

'2 0.20 L

0 ...0 '-..../

(I)

""0 (I)

c (/) L

0 0

""0 (/)

0.15

0.10

O'l c (/) 0.05

-1-'

0 m

elab= 1 68.5 graden

gemeten

(der/ dO)si (Rutherford)

Literatuur

[Law86]

11 .0 11 .5 12.0 He++ Energie Me V (lab)

12.5

Figuur 3.7: De botsingsdoorsnede van He++ op Si bij 168.5° zoals deze berekend is uit het spectrum in figuur 3.6 en de botsingsdoorsnede zoals deze in de literatuur wordt teruggevonden [Law86]. Tevens is de Rutherford-botsingsdoorsnede weergegeven.

- 65-



Een methode zal besproken worden om, door middel van het hierboven besproken programma, de inelastische bijdrage in het berekende botsingsdoorsnede patroon te onderscheiden van de elastische. Bij de afleiding van de algoritmen om de botsingsdoorsnede te berekenen is de aanname gemaakt dat de verstrooiing alleen elastisch plaatsvindt met een goed gedefinieerde kinematische factor K. In het experimenteel verkregen energiespectrum kunnen in het lage energiegebied verstrooide deelljes terecht gekomen zijn die dicht bij het oppervlak verstrooid zijn en energie verloren hebben ten gevolge van de exitatle van een kern, zoals in paragraaf 3.2.1 besproken is. Dit energieverlies tijdens de verstrooiing wordt Q' genoemd. De waarde van Q' is niet de Q-waarde van een reactie, omdat Q tevens het kinetische energieverlies van de recoil bevat, zodat Q' < Q. De situatie kan voorkomen dat een op diepte elastisch verstrooid projectiel met gelijke energie gedetecteerd wordt als een aan het oppervlak inelastisch verstrooid projectiel.

x )

,, ''

Inel. I I

' ' I

'~',. I ' ' '' I '' I

Elastisch I I

I Oppervlak

Oppervlak referentie

situatie - 90 °

Figuur 3.8: Schematische weergave van de positie van het preparaat voor de bundel in de referentiesituatie en bij een draaiing van het preparaat met een hoek 5. Het verschil in weglengte tussen een elastisch en inelastisch verstrooid deeltje ten opzichte van de referentiesituatie is aangegeven en bedraagt I, -1;.

- 66-


In het volgende zal getoond worden dat het elastische signaal van het inelastische gescheiden kan worden door de botsingsdoorsnede experimenteel te bepalen bij verschillende hoeken tussen de normaal van het sample en de bundel.

Door het invoeren van een simpel model kan worden duidelijk gemaakt dat de elastische en inelastische signalen die over elkaar heen vallen in een energiespectrum dit niet meer doen wanneer het spectrum gemeten wordt in een andere geometrie. De verstrooigeometrie is afgebeeld in figuur 3.8. Twee situaties zijn weergegeven die met elkaar vergeleken zullen worden. De eerste geometrie is die waarbij de bundelloodrecht (Ö=90°) op het preparaat komt, in het tweede geval is

de hoek tussen bundel en preparaatoppervlak gelijk aan ö. De situatie waarin Ö=90°, zal als referentiesituatie worden gebruikt. Stel nu twee processen voor, een inelastisch, met energieverlies Q' van het verstrooide projectiel, op diepte d1 en een elastisch op diepte d1+d2• In de Ö=90° situatie is d2 zo gekozen dat het energieverlies Q' exact gecompenseerd wordt door de langere weg en dus grotere afremming van het elastisch verstrooide deellje.

Het oppervlak van het preparaat wordt nu onder een hoek ö geplaatst ten opzichte van de bundelrichting. De inelastische en elastische verstrooiing blijven zich op dezelfde diepte afspelen als in de Ö=90° situatie, maar voor het uittredende projectiel is de weglengte door het materiaal korter geworden. Voor het inelastisch verstrooide projectiel is dit weglengteverschilleen voor het inelastische geval ~· Nu wordt de aanname gemaakt dat de "specific energy loss" dE/ dx constant is over het gehele energiegebied en gelijk is aan S. De verschuiving in het energiespectrum van het elastische en inelastische signaal AE, ten opzichte van de Ö=90° situatie wordt gegeven door:

AE = (1 -l)S e i 1

(3.26)

waarin Ie en 11 de lengtes zijn zoals in figuur 3.8 aangegeven. Met enige algebra en meetkunde wordt het lengteverschil Ie-~ gegeven door:

d2 1 -1. = -----~ e 1

COSll 1 + tanÖ tan11

(3.27)

De waarde van d2 is een functie van de verstrooigeometrie en Q'. De hier gehanteerde verstrooihoek 11 is gelijk aan 180°-6, met 6 zoals gedefinieërd in hoofdstuk

- 67-


1. Onder voorwaarde dat d2 stopping S constant is, wordt d2 gevonden uit de volgende vergelijking:

Q' = d2 (K(ll) s + ~)I COSll

(3.28)

met de opmerking dat K een functie van 11 is en gegeven door formule 1.5. Invullen van formule 3.28 en 3.27 in 3.26 levert de uiteindelijke energieverschuiving AB als functie van Q', B en 11:

-0 ~ w

0.5

0.0

<J -0.5

-1.0

AE = Q' [ (K(ll) + -1- )(1 + tanB )cos11 J

1

l COSll tan11

(3.29)

- 1 . 5 L...-...1....---1.----1-----L-I....--...I....---I.----I-~......L...~..JL--L-.....JL....-..L--'u.....-...L...-L.....J,.......-.1

0 50 100 150

c5 [graden]

Figuur 3.9: De berekende verschuiving M uitgezet tegen de draaihoek 5 en genonneerd op Q' (zie text). De situatie met 5=90° is de referentiesituatie. De energieverschuiving is berekend met verschillende verstrooihoeken 11·

-68-

Hoofdstuk 3: ResoMntie Spectroscopie

In figuur 3.9 is de verhouding llE/(1 uitgezet tegen <>. De verschillende krommen representeren verschillende verstrooihoeken Tl· Een hoge verhouding tussen i\E en Q' betekent dat de inelastische reactie goed te scheiden is van de elastische door de boven beschreven methode toe te passen. De beschreven methode is toegepast op de eerder besproken verstrooiing van 12.1 MeV a's door Si onder een hoek 9=168.5° (11=11.5°). De metingen zijn verricht voor B=30°, 90° en 150°. De bijbehorende energiespectra zijn afgebeeld in figuur 3.10.

u Q)

>= u Q) N

0

E L

0 z

Energy (MeV) 3 4 5 6 7 8

40 ~--~------~----~------~------~----~~

30

20

10

12.1 Me V He++ -) Si (8= 1 68.5°)

·-1 I

I I

I I

)) ~ <5=90° : I .. ~ ..... :··r I

: j: I

; i: i j i ~ ·~.~ 0 = 1 50° : . : ;.·· ~ . I ' \ I ·.

x ·.::: I

0 ~------~--------~------~------~~------~ 200 300 400 500 600 700

Channel

Figuur 3.10: Energiespectra van de verstrooiing van 12.1 MeV He++ op Si bij 168.5° en bij verschillende hoeken tussen de bundel en het oppervlak van het preparaat (l)).

In figuur 3.11 zijn de resulterende botsingsdoorsnede curven te zien na de gemeten energiespectra met behulp van het programma H_ CROSS te hebben bewerkt. Duidelijk is dat er nog problemen zijn op te lossen. De elastische

- 69-


resonantie bij 11.7 MeV wordt redelijk gereproduceerd, maar bij lagere energieën treedt er een verschuiving op van het botsingsdoorsnede verloop. Hiervoor zijn twee mogelijke verklaringen: 1/ In de berekeningen in het programma H_CROSS speelt de stopping een belangrijke rol. De nauwkeurigheid in de "stopping" tabellen van Ziegier is 5 à

10 %, deze fout verschijnt direct in het door H_CROSS berekende resultaat. 2/ De positionering van het target in de meetkamer kan met een maximale hoeknauwkeurigheid van 2.5° gedaan worden. Deze hoekverdraaiing is één van de parameters waarmee H_ CROSS de botsingsdoorsnedes berekent.

Met het programma H_ CROSS kan de botsingsdoorsnede tot -500 ke V diepte in het preparaat worden berekent, waarbij de resultaten reproduceren binnen 10 %.

"..--.... L (/)

~ c ~ 0.15

.D .....__.._,

(I)

""0 (I) c 0.10 (/) L

0 0

""0 (/)

~ 0.05 Cf)

+-' 0 m

12.1 MeV He++ -) Si (8= 168.5°)

,· \ 0 . -\- 6=30

· .. \ . \ \

.. l. . .

/ ···>·.;.·:"/' . I I ., . . _.,. / .

l

0. 0 0 L__...!__....L__L____l...__..L---1.----l-L--...L-...l---L.._--l..----L---l.-2L-0---1---' 11.4 11.6 11.8 1.

He++ Energie (Me V)

Figuur 3.11: De botsingsdoorsneden zoals deze zijn berekend met het programma H_CROSS uit de energiespectra in figuur 3.10.

- 70-


3.4 Hoge Tc-supergeleiders; een toepassing

In het onderstaande zal een methode besproken worden om de atomaire

samenstelling van de hoge-Tc supergeleider Bi2Ca.._1Sr2Ctt.t02n...u door middel van een combinatie van klassieke RBS en hoge energie ionenverstrooüng te bepalen. De éénkristallijne supergeleider wordt door middel van een lang procedé gemaakt, waarna de atomaire samenstelling experimenteel bepaald wordt. De atomaire samenstelling van het preparaat wordt vergeleken met de electrische eigenschappen om tot een beter inzicht te komen in het functioneren van de supergeleider. Opzet van de gepresenteerde metingen is om te bepalen of de geproduceerde supergeleider een samenstelling heeft met een n-waarde die past bij de groep van supergeleiders met de algemene structuurformule Bi2C~_1Sr2Ct1n02n...u·

3.4.1 Detectie van Bi, Ca, Sr en Cu; 4.0 Me V He•

De relatieve atomaire concentraties van de zware elementen Bi, Sr en Cu zijn bepaald door middel van een verstrooi-experiment met een 4.0 MeV He+ bundel. De gekozen verstrooihoek 9 is 140° en de hoek tussen de bundel en de normaal van het preparaat was gelijk aan 0°. In tabel3.1 zijn de grensenergieën Enr

getabuleerd voor de elementen van interesse. De bundelenergie blijkt zelfs voor het lichte element Ti ruim onder de grensenergie Enr te liggen, zodat het verstrooiproces voor alle elementen (behalve zuurstof) kan worden beschreven met

Rutherford botsingsdoorsneden. Figuur 3.12 is het gemeten energiespectrum. De posities van de oppervlakte kanalen van alle in het preparaat voorkomende elementen is op de horizontale as aangegeven. Vertikaal is de hoogte van het spectrum genormeerd op de totaal opgeschoten lading, de openingshoek van de detector Q en de energiebreedte Z' van een kanaal in de MCA. De relatie tussen de

verhoudingen 11culn81 en Ils/n81 en de relatieve hoogtes Ho.cu1Ho,81 en Ho,sr/Ho,Bi is weergegeven in formule 3.19.

- 71-


Energy (MeV) 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5

50

"'0 40 -<!)

>-"'0 30 <!) N

0

E 20 !.....

0 z

10

0 Ca Cu Sr

0 100 200 300 400 500

Channel

Figuur 3.12: Het RBS spectrum van 4.0 MeV He++ verstrooid aan de hoge-Te supergeleider BiCaSrCuO bij een hoek van 140°. De oppervlakte-energieën van 0, Ca, Cu, Sr en Bi zijn met stippellijntjes aangegeven.

De boven genoemde relaties worden specifiek:

n H Cu _ O,Cu [ e ]stof Cu (der /d0)

81 (E

0,9)

---nBi HO,Bi [ e]:~f (der/dQ)cu (E

0,9)

(3.30)

1\r = HO,Sr [ erof Sr (der /d0)81

(E0,9)

nBi HO,Bi [ e];~f (der/ dQ)5r (E

0,9)

De waarden van de "stopping cross section factor" worden berekend met de

formule's 1.23 en 1.24. De in formule 3.30 voorkomende parameters zijn in tabel

3.2 uitgewerkt.

- 72-


Tabel 3.2: Gegevens uit de meting en de benodigde grootheden om de atomaire verhoudingen te kunnen bepalen.

I A

I Ho,A [E]A stof (do/ dO) A (E019)

a. u. eV /1015 I cm2 mbam

Cu 7 ± 0.5 1483.2 358

Sr 11 ± 1 1463.6 616

Bi 59.5 ± 1 1492.3 2948

Hieruit volgt voor de relatieve atomaire concentraties van Cu en Sr ten opzichte

van Bi: llculn8i = 0.96 ± 0.08 en 11sJnsi = 0.87 ± 0.09. De Calcium botsingsdoorsnede is ten opzichte van Cu, Sr en Bi te laag om uit figuur 3.12 de relatieve Ca concentratie te bepalen. De voorlopige samenstelling van het preparaat wordt

gegeven door: Bi2Ca~r1 .74±02Cut.93±0.207•

3.4.2 Bepalen van de zuurstof botsingsdoorsnede; 8.8 Me V He++

De relatieve atomaire zuurstof concentratie is bepaald door gebruik te

maken van een brede resonantie in de botsingsdoorsnede bij 8.8 MeV bij een verstrooihoek in het laboratorium systeem van 165°. Als ijkpreparaat is SrTi03

gebruikt waarvan de atomaire samenstelling exact 1:1:3 is. De grensenergie Enr heeft voor Sr de waarde van 10.13 MeV bij 165° verstrooiing van He++. De He++

ionen hebben dus de Rutherford botsingsdoorsnede bij 8.8 MeV, terwijl de

verstrooiing aan zuurstof niet meer volgens het Rutherford model gebeurt vanaf

2.50 MeV.

In figuur 3.13 is de zuurstof botsingsdoorsnede afgebeeld als functie van de

energie, bij een verstrooihoek van 159° [Hun66]. De resonantie heeft een redelijk constant verloop in het energiegebied van 8.4 tot 8.8 MeV. Deze eigenschap van

de botsingsdoorsnede heeft tot gevolg dat het biJbehorende verstrooüngs spectrum een vlak deel heeft direct na het oppervlakte kanaal van zuurstof. In figuur 3.14 is

het gemeten spectrum afgebeeld. De oppervlakte kanalen van 0, Ti en Sr zijn afgebeeld.

-73-


~ 600 ro-.--.-.--.~--r-.-~~--~.-~~~~~~~~~ L (j)

~ c L 500 0

_o

E '--./ 400

0. E E ~ 300 (])

c (j)

0 200 0

--o (j)

~ 100 (j)

+J

0 co 0 ~~~--~~~~~~--~~~~~~--~~~~

7 8 9 10

He Energielab (MeV)

Figuur 3.13: De botsingsdoorsnede in het massamiddelpuntsysteem van He++ op zuurstof bij 163.8° [Hun66].

De onbekende botsingsdoorsnede van zuurstof wordt berekend door formule 3.19 te gebruiken, zoals bij de atomaire concentratie bepaling van Cu en Sr is gebeurd. De hoogte van het signaal ten gevolge van verstrooiing aan zuurstof moet vergeleken worden met de hoogte van het signaal ten gevolge van Coulomb verstrooiing aan Sr. Het resultaat van de analyse van spectrum 3.14 is: (dcr/d.0)0 (8.8 MeV, 165°) = 110 ± 5 mbam/sr. Het is gebruikelijk om de verhouding tussen de resonantie botsingsdoorsnede en Rutherford botsingsdoorsnede te geven. De Rutherford botsingsdoorsnede wordt gevonden door invullen van formule 1.6 en heeft voor E0=8.8 MeV en 9=165° de waarde van 3.91 mbam/Sr. De

verhouding tussen beide botsingsdoorsneden bedraagt aldus 28.1 ± 1.3.

-74-

Hoofdstuk 3: Reson11ntie Spectroscopie

Energy (Me V) 2 4 6 8

8.8 Me V He++ -) SrTi03 (8= 1 65°) 40

""0 Q)

>- 30

""0 (]) N

0 20 E L

0 z

10

0 Ti r

0 100 200 300

Channel

Figuur 3.14: Energiespectrum van de ijkmeting met 8.8 MeV He++ op SrTi03 om de botsingsdoorsnede van zuurstof te bepalen door deze te relateren aan de botsingsdoorsnede van strontium.

De gebruikte zuurstof resonantie is in de literatuur beschreven en in meerdere studies gebruikt om de atomaire zuurstof concentratie in een mengsel te bepalen. Uit literatuuronderzoek blijkt dat de gepubliceerde absolute waarden van de botsingsdoorsnede sterk uiteen lopen. In de onderstaande tabel zijn de literatuur gegevens samengevat.

Bij de bepaling van de atomaire zuurstof concentratie in de hoge-Tc supergeleider Bi2C~_1Sr2Ct1n02n~ zal gebruik worden gemaakt van de experimenteel gevonden waarde van (dcr/d.0)0 (8.8 MeV, 165°) = 110 mbarn/Sr.

- 75-


Tabel 3.3: Botsingsdoorsneden van zuurstof in de literatuur.

Referentie Energie Verstrooihoek ( d<J / d!l)o,lab

(Me V) (graden) mbam/sr

[Bar88] 8.7 164 86.0 ± 3

[Mar88] 8.8 166 100.5 ± 2

[Hun66] 8.8 159 50.0 ± 4

3.4.3 Detectie van zuurstof met 8.8 MeV He++

Tot slot van dit Hoofdstuk wordt de meting gepresenteerd waarbij de atomaire zuurstof concentratie wordt bepaald in de eerder besproken hoge Tc supergeleider Bi2Can_1Sr2Ct1n02n+H· Deze bepaling vindt plaats door gebruik te maken van de in paragraaf 3.4.2 besproken resonantie in de botsingsdoorsnede van zuurstof. Tijdens het experiment is een 8.8 MeV He++ bundel gebruikt. De verstrooihoek was 165° en de hoek tussen de normaal van het materiaal en de bundel was 0°. Figuur 3.15 toont het energiespectrum met daarin aangegeven de oppervlakte energieën van Bi, Sr, Cu, Ca en 0. De verhouding tussen de zuurstof en Bismuth concentratie is bepaald uit de verhouding van de oppervlakte staphoogte van de twee elementen. Bij deze berekening is formule 3.19 gebruikt om de atomaire concentratie verhouding no/ns1 te vinden. Na uitwerken van spectrum 3.15 wordt voor de atomaire verhouding tussen zuurstof en bismuth de volgende waarde gevonden: no/n81 = 3.03 ± 0.16. De samenstelling van het preparaat wordt gegeven door: Bi2Ca0_93Sr1.74:t:02 Cut.93±0.206.t:t:0.4l waarin de atomaire fractie calcium op basis van de koperindex van 1.93 de waarde 0.93 heeft gekregen. Uit de analyse van de zware elementen volgt dat de samenstelling van de gemeten hoge-Te supergeleider aan de globale structuurformule voldoet met n=2. De zuurstof detectie levert vervolgens de waarde Ö=2 op, wat een afwijking is ten opzichte van de verwachte waarde van ö: -1<Ö<1. Uit de resultaten is gebleken dat er zowel meer onderzoek aan de detectietechniek moet worden besteed, als aan de productie van de supergeleider.

-76-


Energy (Me V) 2 4 6 8

35

8.8 Me V He++ -) Bi2Can-l Sr 2Cun02n+4_ 6 (8= 165°) 30

-o 25 <])

>--o 20 <])

N

0 15 E I.....

0 10 z

5 0 Ca Cu Sr

0 100 200 300

Channel

Figuur 3.15: Energiespectrum van de verstrooiing van 8.8 MeV He++ aan de hoge-T. supergeleider BiCaSrCuO om de atomaire verhouding van zuurstof en bismuth te bepalen.

De meetnauwkeurigheid kan verbeterd worden door langer te meten waardoor de opervlaktehoogten met een kleinere onzekerheid kunnen worden bepaald. Door naast SrTi03 nog andere ijkpreparaten te gebruiken kan de botsingsdoorsnede van zuurstof met een kleinere onzekerheid bepaald worden.

-77-

Hoofdstuk 4

Detectie van lichte elementen door middel van "Recoil" Spectroscopie

4.1 Methoden

In dit hoofdstuk worden een aantal specifieke problemen en mogelijkheden behandeld, die optreden bij het detecteren van lichte elementen (Z<15), in een preparaat dat tevens zware elementen (Z> 15) bevat. Eén van de mogelijkheden om door middel van verstrooiingsexperimenten een licht element te detecteren is Resonantie Spectroscopie dat in hoofdstuk 3 is besproken. Naast Resonantie Spectroscopie zijn er nog een aantal bekende technieken (ERDA en CERDA) die worden toegepast voor de detectie van lichte elementen in een zware omgeving. Deze technieken worden kort besproken en een alternatieve detectietechniek, PVD (Puls Vorm Discriminatie), wordt toegevoegd. PVD maakt net als (C)ERDA gebruik van de detectie van het weggeschoten ion (de "recoil") en zal in paragraaf 4.2 uitgebreid worden behandeld.

4.1.1 "Elastic Recoil Detection Analysis" (ERDA)

ERDA is een geschikte detectietechniek wanneer de massa van het te detecteren element in het preparaat lager is dan de massa van de ionen in de opvallende bundel. Voorbeelden hiervan zijn de detectie van 1H en 2D door middel van een 4He++ bundel, of detectie van 12(:, 14N en 1~ met een 35Cl of ~i bundel. In figuur 4.1 is het ERDA experiment schematisch weergegeven. In het preparaat bevinden zich de lichte elementen, waarvan de atomaire concentratie of diepteverdeling wordt bepaald. De detector wordt bij een voorwaartse verstrooihoek geplaatst, zodat de voorwaarts uit het preparaat weggeschoten atomen worden gedetecteerd. Zonder het folie voor de detector veroorzaken de voor-

- 78-

Hoofdstuk 4: Detectie van lichte elementen door middel van "Recoil" Spectroscopie

waarts verstrooide projectielen een hoge achtergrond in het energiespectrum. De dikte van het folie voor de detector wordt zodanig gekozen dat de lichte "recoils", die een lage afremming in het folie hebben, wel door het folie heen komen en de zware verstrooide projectielen volledig worden gestopt.

Bundel

Folie

Figuur 4.1: Verstrooigeometrie bij een ERDA experiment. In het folie voor de detector worden de zware voorwaarts verstrooide projectielen gestopt.

Deze techniek is bijzonder geschikt om de diepteverdeling van een licht element in een zwaar materiaal te bepalen en kan, in tegenstelling met CERDA, worden toegepast op een dik preparaat. Het dieptescheidend vermogen wordt voornamelijk bepaald door de afremming van het projectiel in het preparaat en door "straggling" in het folie voor de detector.

4.1.2 "Coïncident Elastic Recoil Deleetion Analysis" (CERDA)

CERDA is een analysetechniek die verwant is aan ERDA. Bij een CERDA experiment kunnen de primaire projectielen zowel lichter als zwaarder zijn dan het te detecteren element. De onderdrukking van de voorwaarts verstrooide projectielen vindt namelijk niet plaats door middel van een folie voor de detector, maar door het gedetecteerde deeltje in de "recoil"-detector te controleren op een gelijktijdig (coïncident) deeltje in de projectiel-detector. Door middel van deze

- 79-


discriminatie worden de voorwaarts verstrooide en gedetecteerde projectielen, in het energiespectrum onderdrukt. De relatie tussen de hoek waaronder het primaire projectiel wordt verstrooid en de hoek waaronder de "recoil" wordt weggeschoten, is gegeven in formule l.S.

Preparaat

"Recoil"

c.. Ql ~ c.. Ql +I U)

c.. Ql > c.. 0 0 >

Snelle

Projectiel

Detector

/ MCA

In ~

ADC Uit Q-..

~ In Bete in ~

Versterker

'---~Uit

In "' ....,

Energie

-

versterker Timing_

-Q Uit

[{) In

Versterker

CFD

In rl

Uit 8

SCA

In 1"\

TAC

TAC uit n_ ~

Start 8

Stop G

CFD

Uit ,.,.

Cl c .... E ..... I-

r--

Cl c ..... Cl ltl c.. +I c.. Ql > '--

Figuur 4.2: Verstrooigeometrie en elektronische architectuur tijdens een CERDA experiment (zie text).

Figuur 4.2 toont een schematische weergave van de verstrooigeometrie en het electronische circuit om een coïncident spectrum te meten. De voorversterkers leveren zowel een signaal evenredig met de energie van het gedetecteerde deeltje, vanaf nu het 'energie signaal' genoemd, als een snelle puls voor de tijdregistratie. Het tijdsignaal wordt versterkt met een snelle versterker, waarvan het uitgangssignaal een stijgtijd heeft van 5 ns. De "Constant Fraction Discriminator" (CFD) zet

-80-


het tijdsignaal om in een negatieve puls van 5 V (NIM standaard). Het tijdverschil tussen de detectie van het verstrooide projectiel en het bijbehorende weggeschoten atoom wordt gemeten met een 'Time to Amplitude Converter" (TAC). Het gemeten tijdsverschil behorende bij de coïncidente detectie heeft een constante waarde. Het verschil tussen de start en stop signalen die niet afkomstig zijn van een coïncidente reactie zijn willekeurig over de tijd verspreid. Op de "Single Channel Analyzer" (SCA) kan een tijdvenster worden aangebracht dat overeenkomt met de coïncidente tijdmeting. In het geval dat het gemeten tijdsverschil tussen twee deeltjes binnen dit venster valt, wordt door de SCA een poort aan de Analoog Digitaal Converter (ADC) aangeboden, zodat het bij de coïncidente gebeurtenis behorende energiesignaal moet worden geconverteerd. In het geval van de voorwaarts verstrooide projectielen is er geen coïncidentie, wordt de poort niet aangeboden en vindt er geen conversie plaats.

Het voordeel van CERDA ten opzichte van ERDA is de mogelijkheid om lichte elementen met een bundel lichte ionen te detecteren en het ontbreken van een folie voor de detector. In dit folie treedt namelijk "straggling" en meervoudige verstrooiing op~ wat de energiespreiding in de gedetecteerde "recoils" vergroot.

Voornaamste nadeel van CERDA is de voorwaarde dat het preparaat dun moet zijn om het verstrooide projectiel of weggeschoten atoom (geometrie in figuur 4.2) aan de achterzijde van het preparaat te kunnen detecteren. Het niet toepasbaar zijn van CERDA op dikke preparaten en de beperking van ERDA ten aanzien van de diepteresolutie en het ontbreken van zware hoog energetische bundels aan de TUE voor ERDA bij de detectie van C, N en 0 is een nieuwe discriminatiemethode (PVD) in ontwikkeling.

4.2 Puls Vorm Discriminatie (PVD)

4.2.1 Een dunne depletielaag in een Si-junctiedetector

PVD is een analysetechniek die wordt ontwikkeld om lichte elementen in een dik preparaat door middel van ''Recoil" Spectroscopie te detecteren. De meetgeometrie is, op het folie voor de detector na, gelijk aan die bij een ERDA experiment (figuur 4.1). De voorwaarts verstrooide lichte projectielen worden onderscheiden van de zwaardere "recoils" door gebruik te maken van een halfge-

- 81-


leider junctiedetector (PIPS) met een dunne depletielaag.

Deeltjes

~

+ p

Depletiegebied

< >

~ n-type Si

Metalen contact

Externe

spanning

Figuur 4.3: Schematische weergave van een süicium junctiedetector De met p• en n• aangegeven lagen zijn delen van de detector die zwaar gedoteerd zijn met p- en n-type materialen.

In figuur 4.3 is een standaard n-type detector afgebeeld [Leo87]. De detector bestaat uit n-type silicium, waarbij aan de voor- en achterkant een grote dotering van p-type en n-type materialen zijn aangebracht. Omdat het hier om een grote dotering gaat zijn deze lagen met n+ en p+ aangeduid. Het in een p-n overgang

gevormde ladingvrij gebied (het depletiegebied) bevindt zich op de overgang van het p+- en n-type materiaal aan de voorzijde van de detector. Het niet van lading vrijgemaakte deel van de p+ laag wordt de dode laag genoemd, omdat de in dit

deel van de detector vrijgemaakte lading geen bijdrage levert aan het energiesignaaL Het deptetiegebied is het actieve gebied van de detector, daarin worden de gevormde electron-gat paren getransporteerd onder invloed van het elektrisch veld die zijn gevormd door de ionizerende deelljes die in de detector komen. De contactpotentiaal tussen een p- en n-type halfgeleider is in de orde van 1 V. Door over de junctie een externe spanning aan te brengen ("reversed bias") zoals in

figuur 4.3 weergegeven, neemt het potentiaalverschil over de junctie toe en daarmee tevens de dikte van het depletiegebied. In formule 4.1 is deze dikte voor

-82-


een n-type silicium detector gegeven [Leo87]:

d .. Q.S3(pn VO )1/2 J.Ull ' (4.1)

waarin Pn de resitiviteit van de laag gedoteerde n-laag van de detector is in n cm

en V0 de som is van de contactpotentiaal en externe spanning, uitgedrukt in volt. Door het ontstaan van een ladingsvrij gebied tussen twee vlakken met een

potentiaalverschil is een vlakke condensator ontstaan. De capaciteit van een vlakke condensator wordt gegeven door:

C = eA Cï'

(4.2)

waarin e de dielectrische constante (12 ea voor Si), A het oppervlak van het

depletiegebied en d de depletiedikte is. Formule 4.1 en 4.2 leveren samen de capaciteit van de Si junctiedetector:

(4.3)

met A de oppervlakte van de detector in mm2 en C de capaciteit in pF. De

capaciteit van de detector neemt toe bij een lage resitiviteit, lage spanning over de detector en groot oppervlak van de detector. Indien de versterker onvoldoende is

aangepast aan een hoge capaciteit van de detector zal de signaal-ruis verhouding

van het versterkte signaal verslechteren.

Bij een normaal gebruik van de detector zal het deptetiegebied zo dik zijn dat de ionen met de grootste dracht in silicium, volledig worden gestopt in het

actieve gebied van de detector. Het ladingspulsje dat wordt gedetecteerd ten

gevolge van de vrijgemaakte electronen is dan evenredig met de energie van het

gedetecteerde ion. Door nu echter de spanning over de detector te verlagen en een laagohmige detector te kiezen (formule 4.1) kan de depletiedikte worden verkleind

tot een dikte waarbij een zware "recoil" wel volledig wordt gestopt binnen het

depletiegebied en lichte projectielen met dezelfde energie niet. Dit snelle lichte projectiel verliest een deel van zijn energie in het gebied achter de depletielaag. Er heerst vrijwel geen electrisch veld in dit gebied veel lager, zodat de in dit gebied vrijgemaakte lading wordt verzameld door langzame diffusie. Door de ladings-

- 83-


pulsen van de detector met een korte differentiatie en integratietijd te versterken, is de 'equivalente gedetecteerde energie' van het snelle projectiel lager dan zijn ware energie. Het diep doordringende deeltje kan zo worden onderscheiden van een deeltje met een korte dracht, met gelijke (of zelfs lagere) energie. In 1960 rapporteerde Amsel reeds over deze toepassing van de n-p junctiedetector [Ams60].

Q) ..... OI c.. Q)

c Q)

Q)

'C

t Lichte Q)

Zware deeltjes

V=100 V

~---~- - .... '/

-----.... ------ .....

'..._ V=20 V ' .....

' ..._ ·10 V .....

' 5V

t deeltje~=------~ ~ "'-.. V=20 V

-g ~ 10V

j ~ 5V

iL( IJJ

/ Energie

Figuur 4.4: Relatie tussen de 'equivalent gedetecteerde energie' en de ware energie van verschillende deeltjes en verschillende diktes van de depletielaag.

In figuur 4.4 is schematisch het verband weergegeven tussen de 'equivalente gedetecteerde energie' en de ware energie van een deeltje. Dit is gedaan voor een licht deeltje (bijvoorbeeld He++) en een zwaar deeltje (bijvoorbeeld C). Het verband tussen de 'equivalente gedetecteerde energie' en de energie van het deeltje is voor verschillende spanningen over de detector en dus verschillende depletiediktes schematisch weergegeven. Twee details vallen op in figuur 4.4. De 'equivalente gedetecteerde energie' vertoont een maximum waarde. Boven een bepaalde grenswaarde geven hoogenergetische deeltjes juist minder energie af in het depletiegebied dan laagenergetische deeltjes. Dit effect veroorzaakt een maximum waarde van de energie in het energiespectrum. Deze wordt enerzijds

-84-


veroorzaakt door het afnemen van de afremming voor hoger energetische deeltjes en anderzijds door het niet volledig stoppen van hoogenergetische deeltjes in de depletielaag. Tweede detail is het verschillen van het maximum in de 'equivalente gedetecteerde energie' voor verschillende deeltjes. Dit heeft tot gevolg dat de lineaire energieschaal voor zware deeltjes met hoge afremming langer doorloopt dan voor lichte deeltjes. Hierdoor is het mogelijk dat een zwaar deeltje van een licht deeltje met dezelfde energie, maar met lagere 'equivalente gedetecteerde energie', gescheiden kan worden.

De ladingsverzameling van achter het depletiegebied vrijgemaakte lading door middel van diffusie maakt het discrimineren op 'equivalent gedetecteerde energie' minder effectief dan in het ideale geval waarin alleen de in het depletiegebied vrijgemaakte energie wordt gedetecteerd. De door diffusie verzamelde lading kan echter onderscheiden worden van de in het depletiegebied verzamelde lading door de vorm van het energiesignaal als functie van de tijd te analyseren. PVD is een analysetechniek die is gebaseerd op het verschil in pulsvorm van een ion dat binnen het depletiegebied wordt gestopt en een ion dat lading vrijmaakt achter het depletiegebied, welke door trage diffusie wordt verzameld.

4.2.2 Experimentele aspecten; realisatie van PVD met een electronisch circuit

Het experiment en de electronische architectuur zijn schematisch weergegeven in figuur 4.5. De "recoil"-detector heeft de hierboven besproken dunne

depletielaag. Het snelle tijdsignaal wordt in een CFD omgezet in een snelle negatieve puls (NIM standaard). Op de CFD kan een niveau worden ingesteld waar het tijdsignaal bovenuit moet komen om een start te genereren voor de TAC. Dit niveau wordt voortaan het 'discriminatie niveau' genoemd. Het energiesignaal

wordt gesplitst en aan twee versterkers toegevoerd. De unipolaire versterker levert een unipolaire energiepuls waarvan de

hoogte evenredig is met de 'equivalent gedetecteerde energie' van het ion. Deze unipolaire puls wordt door een AOC omgezet in een getal dat op een MCA het bijbehorende kanaal ophoogt met één. Een AOC converteert het energiesignaal onder de voorwaarde dat er een poort wordt aangeboden door de SCA.

- 85-

t. OI>

:>f. t.

~~ t. OI> > t. 0 0 >


SCA

I Un~:::;::~ I CFO

Uit

In In Uit

PSA/T-SCA

r--f-€> Ult

In

Bipolaire

Versterker

Ult

In

'------- Energie --"'----t---------------..J Timing

Figuur 4.5: Schematische weergave van de verstrooigeometrie en de elektronische architectuur bij een PVD experiment (zie text).

De criteria voor het aanbieden van een poort worden ingesteld in het discriminatie circuit. Het discriminatie circuit begint met de bipolaire versterker die het energiesignaal van de voorversterker met een zeer korte differentiatie en integratietijd (t = 100 ns) versterkt tot een bipolaire puls. De bipolaire puls met een maximale amplitude van 10 V wordt geanalyseerd door de "Puls Shape Analyzer I Timing-Single Channel Analyser" (PSA/T-SCA), voortaan afgekort tot PSA. De werking van de PSA wordt uitgelegd door middel van figuur 4.6. De amplitude van de binnenkomende puls wordt bepaald en wanneer de waarde daarvan tussen het "Lower Level" (LL) en "Upper Level" (UL) valt wordt een standaard NIM puls gegenereerd op het tijdstip dat het niveau van de dalende achterflank een instelbare fractie van de amplitude heeft bereikt. De fractie is instelbaar van 10% tot en met 100% (nuldoorgang) in stapjes van 10 %.

In een PVD experiment zal een door diffusie tot stand gekomen energiepuls trager zijn dan een energiepuls van een ion dat volledig is gestopt binnen het depletiegebied. De bipolaire puls zal ten gevolge van de langzame energiepuls een trager verloop hebben. Door nu het tijdsverschil tussen het snelle tijdsignaal van

-86-


de voorversterker en de nuldoorgang van de bipolaire puls van alle gedetecteerde ionen te meten en in een tijdspectrum te plaatsen, kunnen de deeltjes met een korte dracht van de diep in de detector doordringende deeltjes worden gescheiden.

V ---------------------- UL

in %

20 %

----- 50 %

I I 80 % I I

I I I

--------~-- --~--- ---- LL

0~-------------~------------------------~

V uit 20 %

t

Figuur 4.6: Schematische weergave van de werking van de PSA. Het maximum van het aangeboden signaal (V;,) wordt bepaald en wanneer de dalende flank van het signaal een ingestelde fractie van dit maximum heeft wordt een standaard negatieve NIM puls door de uitgang (V w> gegeven.

Een tijdspectrum van alle gedetecteerde ionen ziet er in het ideale geval uit zoals

in figuur 4.7 is weergegeven. De snelste nuldoorgang wordt gemeten voor de zware "recoils", deze komen dus links in het spectrum voor. De deeltjes met een grote dracht in de detector komen allemaal in de rechter bult voor, waar de latere nuldoorgangen van de bipolaire puls zich bevinden. Hoe groter de indringdiepte

in de detector achter het depletiegebied is, hoe later het tijdstip van de nuldoorgang.

-87-


rl

ro +J c ro <!

Deeltjes met

grote indringdiepte

Zware Deeltjes

Figuur 4.7: Ideaal tijdspectrum dat door PVD verkregen lam worden. aan de snelle zijde mn het spectrum is het signaal zichtbaar ten gevolge van de zware deeltjes die volledig in het depleliegebied worden afgeremd.

Met behulp van de SCA kan een bepaald tijdsinterval in het TAC spectrum worden geselecteerd. De SCA genereert een poort voor alle binnen dit tijdsvenster gedetecteerde ionen. Deze poort wordt aangeboden aan de ADC. Met dit discriminatiecircuit is het mogelijk om het energiespectrum van alleen de volledig in het depletiegebied gestopte ionen te detecteren.

4.3 Testmetingen met behulp van PVD: 1~ op 28Si

De eerste testmetingen met de PVD techniek zijn uitgevoerd aan koolstof op silicium. De keuze van het C-Si systeem is gebaseerd op het feit dat C-folies beschikbaar zijn en de verstrooiprocessen aan koolstof volledig bekend zijn. De experimenten zijn uitgevoerd met een 12.1 MeV He++ bundel waarbij een detector met een resitiviteit van 1500 Ocm onder een hoek van 30° met de richting van de inkomende bundel is geplaatst. In tabel 4.1 wordt een overzicht gegeven van de gebruikte electronische componenten zoals die in figuur 4.5 zijn afgebeeld:

-88-


Tabe/4.1: De gebruikte elektronische componenten.

Component Type

Unipolaire versterker ORTEC 572

Bipolaire versterker t = 100 ns ORTEC 410

CFD ORTEC 473

PSA/T-SCA ORTEC 552

AOC CANBERRA 8075

TAC/SCA CANBERRA 2145

Vertrager PHILUPS 792

Voorversterker TNE CATSA82

Snelle Versterker ORTEC VT120A

1500 .Q cm PIPS detector CANBERRA 11138

500 .0 cm PIPS detector CANBERRA 11141

4.3.1 12.1 Me V He•• op C-folie

Allereerst zullen de experimenten aan een C-folie van 20 }lg/ cm2 (1x1018

atomen/ cm2) worden besproken. He++ wordt zowel elastisch als inelastisch (Q= 4.4

MeV) aan koolstof verstrooid. Naast het elastisch verstrooide projectiel en weggeschoten C atoom, worden tevens het inelastisch verstrooide projectiel en inelastisch weggeschotenCatoom gedetecteerd. De integratie en differentiatietijd van de unipolaire versterker zijn ingesteld op 2.0 JlS· In tabel 4.2 zijn de deelljes, energieen en dracht in de detector gegeven voor het beschreven experiment. Een externe spanning van 0.6 V is op de detector aangebracht. Samen samen met de contactpotentiaal van 0.6 V wordt zo een depletiegebied van 22 J1ffi gecreërd.

- 89-


Tabe/4.2: De karakteristieke grootheden van de gedetecteerde deeltjes tijdens het experiment.

+-' (J)

01 c (J) L

..0 o_ ::)

Deeltje Energie Dracht

(Me V) (pm)

He++el 11.33 84

He++inet 6.53 36

cel 6.77 6.2

c1ne1 4.37 4.1

2000

12C elastisch

en inelastisch

1500 I I venster

I I

1000 I I He++ elastisch I I He++ inelastisch venster 3 I I I I :venster I I I I I I

I I I

500

I I 0 ~~--~'~--~~~~~~_,==+-~~~~~~~

550 600 650

Tiid ( ns) 700

Figuur 4.8: Tijdspectrum dat gemeten is met PVD door 12.1 MeV He++ op een C-folie te schieten en de detector bij een hoek van 30° te plaatsen ten opzichte van de richting van de bundel.

- 90-


In figuur 4.8 is het gemeten tijdspectrum afgebeeld. Er zijn drie bijdragen te herkennen. Links in het spectrum zijn de elastische en inelastische koolstof "recoils" in één snelle piek verzameld (1). Omdat de elastisch en inelastisch verstrooide He++ ionen een dracht hebben in de detector die groter is dan de dikte van het deptetiegebied is het tijdstip van de nuldoorgang afhankelijk geworden van de diffusieafstand van de verzamelde lading. De middelste bijdrage in figuur 4.8 (2) is afkomstig van het inelastisch verstrooide He++ en de rechter bijdrage (3) van het elastisch verstrooide He++. In figuur 4.9 staan de energiespectra behorende bij de vensters (1), (2) en (3).

+-' (/) (J)

c Q) L

....0 0...

0

100

50

2

12C elastisch

He++ elastisch

4 6 8 Eneroie (MeV)

Figuur 4.9: Energiespectra van 12.1 MeV He++ op C-folie, gemeten door de vensters (1), (2) en (3) te selecteren in het tijdspectrum in figuur 4.8. De oorsprong van de verschillende spectra is in de figuur aangegeven.

De energieschaal onder de figuur is die van de volledig binnen het deptetiegebied afgeremde koolstof kernen. De snelle tijdpiek (1) bevat inderdaad zowel een

- 91-


bijdrage van elastische, als van inelastische koolstof "recoils". Duidelijk zichtbaar is het bij figuur 4.4 vermelde effect dat de 'equivalente gedetecteerde energie' niet gelijk is aan de ware energie van een deellje wanneer het door het deptetiegebied heen dringt. Tijdens het beschreven experiment is de 'equivalente gedetecteerde energie' van bijvoorbeeld een 11.3 MeV He++ deeltje gelijk aan 7.1 MeV. Op basis van de afremming van een 11.3 MeV He++ deeltje in het 22.5 pm dikke depletlegebied is een energieafgifte van 1.7 MeV te verwachten.

De relatief grote waarde van de 'equivalente gedetecteerde energie' is het gevolg van ladingsverzameling uit het niet ladingsvrij gebied van de detector binnen de tijdconstante van de unipolaire versterker. In figuur 4.10 is de relatie gegeven tussen de tijdconstante van de versterker en de 'equivalent gedetecteerde energie' van de verschillende deelljes (uit [Kle91]).

9

> ~8

:!:7 01 Q)

::c (1)6 (f}

::J

o_5 +-J c Q)

~4 ::J o-w3

• • • c 4.37

0.1 1 10 Time constant ( f.LS )

Figuur 4.10: Gemeten 'equivalent gedetecteerde energie' van verschillende deeltjes, uitgezet tegen de tijdconstante van de unipolaire versterker (zie text).

Door een lange tijdconstante te kiezen wordt de door diffusie verzamelde bijdrage in het energiesignaal groter. De energieschaal van de 'equivalente gedetecteerde energie' wordt gedefinieërd door de twee bekende energieën van de volledig

- 92-


binnen het deptetiegebied afgeremde koolstof "recoils". De krommen van inelastisch en elastisch He++ vertonen een helling ten opzichte van deze definitie, waarbij de helling van de curve een maat is voor de fractie van het totale energiesignaal dat door diffusie wordt verzameld.

4.3.2 12.1 Me V He++ op C/Si

Vervolgens is een 20 pg/cm2 C-folie op een dik silicium preparaat bevestigd en in de geometrie van figuur 4.1 voor de bundel gepositioneerd, met de aanpassing dat het folie voor de detector ontbreekt. De hoek tussen de bundel en het oppervlak van het preparaat was 15° en de verstrooihoek is gehandhaafd op 30°.

12C elastisch

4 6 8 Energie (MeV)

Figuur 4.11: Energiespectra van een PVD experiment met 12.1 MeV He++ op een dik Si preparaat met daarop 20 pg/crtr koolstof. Spectrum (a) is gemeten zonder onderdrukking door middel van het discriminatiecircuit, spectrum (b) is gemeten met venster 1 in het tijdspectrum van figuur 4.8.

- 93-


Curve a in figuur 4.11 is het volledige energiespectrum, dat een vrijwel continue rug laat zien van in het Si verstrooide He++ projectielen. Bij een energie van 6.2 MeV is het maximum van de 'equivalent gedetecteerde energie' in het spectrum zichtbaar, zoals besproken in paragraaf 4.2. De maximale 'equivalente gedetecteerde energie' van 6.2 Me V komt overeen met het maximum van een kromme in figuur 4.4. Het aantal voorwaarts verstrooide He++ deeltjes is zo groot dat het signaal van de "recoils" lager is dan de statistische fluctuaties op het spectrum. Uit de meting gedaan op het 20 pg/ cm2 C-folie (figuur 4.8) is bekend waar in het tijdspectrum de "recoils" worden gedetecteerd. Door het discriminatiecircuit te gebruiken met venster (1) in het tijdspectrum zoals aangegeven in figuur 4.8, wordt het gediscrimineerde energiespectrum gemeten (4.11(b)). De elastische koolstof "recoil" bijdrage van 6.8 MeV is rechts in het spectrum te zien. Het spectrum wordt onder de 4.7 MeV gedomineerd door het verstrooide He++ met een lage energie. Deze laagenergetische bijdrage is in het tijdspectrum niet te onderscheiden van de "recoils" omdat deze He++ deeltjes in of kort achter de depletielaag tot stilstand komen en dus een snelle nuldoorgang in het bipolaire energiesignaal hebben. Dit heeft tot gevolg dat de energie van de inelastische "recoils" te laag is om van de voorwaarts verstrooide He++ deeltjes te scheiden.

Het gehele experiment met het C-folie en C/Si preparaat is herhaald met een 500 n cm detector met 0 Volt externe spanning. De dikte van het depletlegebied is bij deze detector slechts 9 pm. In figuur 4.12 zijn twee energiespectra afgebeeld die op het dikke C/Si preparaat zijn gemeten. Tijdens het meten van beide spectra is een venster geselecteerd over de bijdrage in het tijdspectrum van de volledig binnen het depletiegebied gestopte koolstof deeltjes. Het verschil tussen beide spectra is dat spectrum 4.12(a) is gemeten met een discriminatieniveau van de CFD van 50 mV (zoals in het vorrige experiment) en spectrum 4.12(b) is gemeten met een discriminatieniveau van 250 mV.

Het blijkt derhalve mogelijk een tweede discriminatiemethode te gebruiken die de ondergrond van He++ ionen verder terugdringt naar lagere energie. Dankzij de korte tijdsconstante op de snelle versterker uit figuur 4.5 is het mogelijk onderscheid te maken tussen deeltjes die geheel binnen het depletiegebied tot stilstand komen en deeltjes die nog een deel van de energie afgeven in het diffusiegebied. Door niet alleen in het tijdspectrum te discrimineren maar door tevens gebruik te maken van een discriminatie op snelle ladingsverzameling, kan

-94-


·· ... (a)

12C elastisch

inelastisch

3 4 5 6 7 8

Energie (MeV)

Figuur 4.12: Energiespectra zoals in figuur 4.11, maar gemeten met een 500 Ocm detector en 0 volt externe spanning op de detector. Curve (a) is gemeten met een discriminatieniveau van 50 mV en curve (b) met 250 mV. In spectrum (b) zijn de inelastische 437 Me V C-"recoüs" zichtbaar.

naast de elastische koolstof "recoil" ook de inelastische koolstof "recoil" bijdrage van 4.37 MeV onderscheiden worden. Hiermee is aangetoond dat het mogelijk is

om de laagenergetische He++ achtergrond door middel van PVD terug te dringen

tot 3.0 MeV. Deeltjes met een energie lager dan 3 MeV worden niet meer gedetec

teerd omdat de puls uit de snelle versterker lager is dan het niveau in de CFD van

250 mV. Hierdoor wordt het begin van curve 4.12(b) bij 3 MeV verklaard.

4.3.3 25.0 Me V He•• op C-folie

Tijdens de experimenten met 12 Me V He++ is gebleken dat de deeltjes met

een korte dracht te scheiden zijn van de He++ achtergrond (lange dracht) tot een

- 95-


minimale waarde van de energie van de He++ deelijes. In het hiervoor beschreven experiment was deze energie 3.0 MeV. De minimale energie van de te onderdrukken He++ deelijes is onafhankelijk van de bundelenergie of energie van de verstrooide "recoils". Het is dus te verwachten dat een hogere bundelenergie een betere scheiding tussen de weggeschoten koolstof deelijes en de verstrooide He++ ionen kan bewerkstelligen.

In een experiment om de inelastisch weggeschoten koolstof "recoils" te detecteren is een 25 Me V He++ bundel gekozen. Met deze bundel zijn de experimenten met het C-folie herhaald. In plaats van een 20 }lg/cm2 folie is een 50 }lg/ cm2 koolstof folie gebruikt en is de tijdconstante van de unipolaire versterker 0.25 JlS. In tabel 4.3 zijn de deelijes met hun energieën en dracht gegeven die onder een hoek van 30° voorwaarts worden gedetecteerd.

Tabel4.3: De karakteristieke grootheden van de gedetecteerde deeltjes tijdens het experiment.

Deelije Energie Dracht

(Me V) (JliD)

He++ el 22.8 270

He++inel 18.5 190

cel 14.1 13.0

cinel 11.7 10.7

De resitiviteit van de detector was 500 Q cm. De externe spanning was 0 V zodat de dikte van de deplelielaag 9 Jlm was. Figuur 4.13 is het tijdspectrum, gemeten met dit zeer dunne depletiegebied. De fractie van de bipolaire puls waarbij de PSA een stop signaal genereert voor de TAC is tijdens deze experimenten niet langer 100 % (de nuldoorgang), maar 10 %. Door tijdspectra te meten met verschillende instellingen van de fractie van de PSA is gebleken dat in het tijdspectrum bij een instelling van 10 % de koolstof deelijes het beste te onderscheiden zijn van de voorwaarts verstrooide He++ deeltjes. In paragraaf 4.3.5 zal de verklaring voor dit verschijnsel worden gegeven. In figuur 4.13 wordt het tijdspectrum weergegeven. In het tijdspectrum komen slechts twee bijdragen voor. De linker piek bevat het

- 96-

1400

1200

1000 +-'

t;j)

()) 800 c

Q) L

..0 0... 600

0

400

200

0


500 520

.. . .

.·.· . . ,•

(a)

· .. ··.

540 560 Tijd (ns)

·.· . ... ·········

580 600

Figuur 4.13: Gemeten tijdspectra met PVD door 25.0 MeV He++ op een C-folie te schieten en de detector bij een hoek van 30° te plaatsen ten opzichte van de richting van de bundel. Curoe (a) is het volledige tijdspectrum en curoe (b) is het venster dat gebruikt wordt om de Hrecoils" van de voorwaarts verstrooide He++ te scheiden (zie figuur 4.14).

·? signaal van het weggeschoten koolstof waarvan de bipolaire energiepulsen een snel verloop hebben (curve b). De rechterpiek, gecentreerd bij 545 ns bevat de inelastisch verstrooide He++ ionen met een dracht van 190 Jllll en niet de elastisch verstrooide He++ met een dracht van 270 Jllll. Door de lage energieafgifte in het depletiegebied van de snelste projectielen en de snelle versterker is het aan de CFD aangeboden signaal van de snelste projectielen lager dan het laagste discriminatieniveau van 50 mV. Zoals in paragraaf 4.3.2 is opgemerkt, geeft dit verschijnsel een extra mogelijkheid om een gedetecteerd deeltje te selecteren op snelle energieafgifte binnen het depletiegebied. In figuur 4.14 zijn de energiespectra afgebeeld behorende bij het tijdspectrum in figuur 4.13. Curve (a) in figuur 4.14 is het energiespectrum waarbij het discriminatie circuit niet is gebruikt. Bij kanaal 550 en kanaal460 zijn de elastische en inelastische "recoil" bijdragen te herkennen

- 97-

-+--' (f)

2500

2000

Ol 1500 c Q) L

.D

g 1000

500

Hoofdstuk 4: Detectie Vlln lichte elementen door middel vlln "Recoil" Spectroscopie

·.-;:,..:

:; H ++ :: e elastisch .. . . . . . . . . . . . . .. . . .. .. . . . . . . .. . . .. . . .. . . . . .. . . .. . . . . . . .. . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

::. .. ." -- .. ····

' ' . ' ' '.

'"•;:

,· .

200

(a) (a) en (b)

12C inelastisch

12C elastisch

400 500 600 Kanaal

Figuur 4.14: Energiespectra behorende bij de tijdspectra in figuur 3.13, Wlltlrbij met 25.0 MeV He++ op een C-folie is geschoten. Curoe (a) is het energiespectrum zonder venster in het tijdspectrum en curve (b) in curve (b) is de snelle bijdrage Vlln de "recoüs" geselecteerd in het tijdspectrum (figuur 4.13).

en beneden kanaal 210 verschijnen de elastische en verschillende inelastische He++ bijdragen in het spectrum. Zoals in tabel 4.3 is terug te vinden, is de dracht van de elastische en inelastische recoils groter dan de depletiedikte van de detector. Hierdoor is het niet meer mogelijk om een energieschaal te bepalen uit de bekende koolstof "recoil" energieën van 11.7 en 14.1 MeV. Curve (b) in figuur 4.14b is het energie-spectrum zoals het is gemeten door te discrimineren met een venster in het tijdspectrum zoals aangegeven in figuur 4.13(b). De elastische en inelastische weggeschoten koolstof "recoils" worden nu geselecteerd en de He++ bijdrage wordt geminimaliseerd. De He++ ondergrond kan geheel worden weggenomen door het discriminatie niveau op de CFD omhoog te brengen van 50 m V tot 580 mV.

- 98-


4.3.4 25.0 Me V He•• op C/Si

Nadat de positie van de koolstof "recoils" in het tijdspectrum is bepaald, is het silicium preparaat met daarop 20 pg/ cm2 koolstof onder de geometrie van figuur 4.1 (zonder folie voor de detector) voor de bundel geplaatst. De hoek tussen de inkomende bundel en het oppervlak was 15° en de verstrooihoek van 30° bleef gehandhaafd.

-+--' Cf)

01 c (j) L

...0 102 0...

0

500

. ... ········ ..

(a) 12C elastisch

en 12C inelastisch

550 600 Tijd (ns)

~:~ .·· .. '• .. 'i :; ~-.::

650 700

Figuur 4.15: Tijdspectra gemeten met 25.0 MeV He++ op een C/Si preparaat. Curve (b) is het gehele tijdspectrum en curve (a) is het deel van het spectrum dat de bijdrage van de zware "recoils" bevat.

In figuur 4.15 zijn de tijdspectra te zien van de metingen met wederom gebruik van de 10 % doorgang van de bipolaire puls. Curve (b) in figuur 4.15 is

het volledige tijdspectrum, met aan de snelle zijde van het spectrum de zware "recoils" en zeer laag energetische He++ ionen die ook in het 9 pm dikke depletie

gebied worden gestopt. Curve (a) in figuur 4.15 is het tijdspectrum met het

-99-

Hoofdstuk 4: Detedie van lichte elementen door middel van "Recoil" Spectroscopie

venster zoals dat gevonden is in het experiment met het C-folie. Bij de verstrooiing van He++ ionen aan een dik preparaat worden zeer veellaagenergetische He++

kernen gedetecteerd die diep in het preparaat zijn verstrooid. Deze laagenergetische He++ ionen zullen in het tijdspectrum een bijdrage aan de snelle zijde leveren

omdat zij ook voornamelijk in de depletielaag worden gestopt. Door de ligging

van het tijdvenster te bepalen met een folie is de positie van de "recoils" in het tijdspectrum beter te bepalen dan door een venster te zetten in het tijdspectrum

van het dikke preparaat.

100 200 300 400 500 600 Kanaal

Figuur 4.16: Energiespectra gemeten met 25.0 MeV He++ op een C/Si preparaat zonder (a) en met (b) venster in het tijdspectrum (figuur 4.15).

Figuur 4.16 representeert de twee uiteindelijk gemeten spectra van 25 MeV He++ op een dik silicium preparaat met daarop een 20 pg/cm2 laagje koolstof.

Figuur 4.16(a) is het energiespectrum zonder enige discriminatie. De elastische en inelastische koolstof "recoil" zijn door het gebruik van een 25 MeV bundel verder

- 100-

Hoofdstuk 4: Detedie van lichte elementen door middel van "Recoil" Spectroscopie

van de maximale 'equivalente gedetecteerde energie' van He++ in het energiespectrum af komen te liggen dan bij de experimenten met een 12.1 MeV He++ bundel. De He++ achtergrond kan echter nog verder worden onderdrukt door het aangegeven venster (4.15(a)) in tijdspectrum 4.15(b) te selecteren en van dit deel in het tijdspectrum het bijbehorende energiespectrum te meten. Figuur 4.16(b) is het energiespectrum waarbij de snelste deelljes in het tijdspectrum zijn geselecteerd. De elastische en inelastische koolstof "recoils" worden vrijwel zonder achtergrond gemeten.

4.3.5 De amplitudeafhankelijkheid van de PSA

Bij figuur 4.13 is reeds opgemerkt dat een geselecteerde fractie op de PSA van 10 %, een tijdspectrum laat zien waarbij de "recoils" duidelijker worden onderscheiden dan bij een fractie van 100 %. Wanneer de fractie hoger wordt ingesteld, tot de nuldoorgang toe (zie figuur 4.6), verschuift de "recoil" bijdrage ten opzichte van de He++ bijdrage naar een minder snel tijdstip. Dit verschijnsel wordt veroorzaakt door het verloop in de fractiebepaling van de PSA ten gevolge van het aanbieden van een puls van gelijke vorm, maar met een andere amplitude. Na het uitvoeren van alle in dit verslag gepresenteerde verstrooiingsexperimenten is het tijdverloop, ten gevolge van het meten van een doorgang van een ingestelde fractie, voor signalen met verschillende amplitudes onderzocht. Figuur 4.17 is het resultaat van een testmeting waarbij een bipolaire testpuls van 6.0 V is aangeboden aan de PSA. In de figuur is de tijdregistratie te zien bij een fractie van 10%, 30%, 50%, 70%, 80%, 90% en 100% van de puls. De tijdkarakteristiek is tevens bepaald voor een 10x en 100x verzwakte puls. Duidelijk is zichtbaar dat de registratie van een doorgang bij een bepaalde fractie, voor pulsen met een lage amplitude verschilt van signalen met een hoge amplitude. De resultaten in figuur 4.17 verklaren direct waarom een fractie van 10 % de voorkeur heeft boven een fractie van 100 %. In het geval dat de fractie op 100% wordt ingesteld zijn er laagenergetische He++ deeltjes die een trager bipolair energiesignaal hebben maar door het verloop van de PSA toch in het snelle deel van het tijdspectrum voorkomen.

Ondanks de voor discriminatie gunstige trage detectie van de 10 % doorgang van de lage amplitude pulsen, is er in een experimentele situatie, waarbij verstrooid wordt aan een dik preparaat, geen volledige scheiding in het tijdspee

- 101-

0.2

Q) 0.4 -+-' 0 0 !......

LL 0.6

0.8


mV

6.0 V

1700

'-60 mV

" " " " ·n. "!.

" " " " \. \

·· ... \ ·· ... \

···.\

1800 1900 Tijd (ns)

2000

Figuur 4.17: Resultaat van een testmeting van de PSA. Tijdens dit experiment is het tijdstip gemeten waarop de PSA een standaard NIM puls geeft bij verschillende instellingen van de fractie (zie figuur 4.6), dit is gedaan bij drie verschillende amplitudes van de bipolaire testpuls.

trurn van de laagenergetische He++ deelljes en de zware weggeschoten deelljes. Dit betekent dat de positie van de "recoils" in het tijdspectrum altijd met een folie vastgesteld zal moeten worden, wat een belangrijke experimentele beperking kan zijn in de toepasbaarheid van PVD.

4.4 Detectie van Si en N met behulp van "Recoil" Spectroscopie met 25 Me V He++

In paragraaf 4.3 is aangetoond dat PVD een mogelijk alternatief is om een licht element, zoals koolstof, op of in een zware matrix te detecteren. In deze paragraaf zal worden onderzocht of PVD een geschikte detectiemethode is om een

- 102-


Si in of op een GaAs preparaat te detecteren. Door het grote massaverschil tussen het projectiel (4He) en de silicium "recoil" fSSi) is de overdracht van energie een de

weggeschoten siliciumkern klein. Door het gebruik van 25 MeV He++ als projectiel

krijgt de Si "recoil" voldoende energie (meer dan 3 MeV) om deze te kunnen

scheiden van de He++ achtergrond. De mogelijkheden van PVD bij de detectie van

Si op GaAs zijn bestudeerd vanwege de mogelijke toepasbaarheid in het micro

electronica onderzoek.

4.4.1 CERDA; meten van de botsingsdoorsnede van Si

Uit de literatuur is bekend dat de botsingsdoorsnede van elastische verstrooiing van He++ aan Si een sterk hoekafhankelijk verloop heeft [Bin66],[Man89]. De hoekafhankelijkheid van de botsingsdoorsnede kan worden

gemeten met behulp van CERDA in een transmissiegeometrie. De CERDA experimenten zijn uitgevoerd met een 25 MeV He++ bundel op een 200 nm dik

Si~4 folie (8.6x1017 atomen/ cm2). Een 500 n cm detector met een externe spanning

van 0 volt en een depletiedikte van 9 pm is gebruikt. Hiervoor is een tweede

detector in de verstrooikamer geplaatst, onder een hoek waar het aan Si verstrooi

de He++ deellje wordt detecteerd. De hoek tussen de normaal van het folie en de richting van de bundel was 50°. De aan de voorzijde van het preparaat verstrooide

silicium kernen hebben op deze wijze een korte weglengte door het 200 nm folie.

Met de "recoil"-detector zijn de voorwaarts verstrooide Si kernen gedetecteerd

over het hoekbereik van 40° to 56° in stapjes van 2°. Een hoek van 2° was tevens de hoeknauwkeurigheid tijdens dit experiment. Indien de dikte van het preparaat

en het totaal aantal opgeschoten projectielen bekend is, kan met behulp van

formule 1.8, de botsingsdoorsnede worden berekend als het aantal coïncidenties in

een CERDA experiment gemeten is. In figuur 4.18 is de hoekafhankelijkheid van de botsingsdoorsnede weergegeven. De botsingsdoorsnede vertoont een maximum bij 52° van 7.2 mbarn/sr. Hoewel de hoekafhankelijkheid van de botsingsdoorsnede overeenkomt met de literatuur [Man89], is de absolute waarde van het gemeten

maximum in de botsingsdoorsnede bij 52° afwijkend van de literatuurwaarde van

25 mbarn/sr. In paragraaf 4.4.2 zal op dit verschil worden ingegaan.

- 103-

~8 (j)

~ c !.......

0 ...0 6 E

L-....J

([)

""0

~ 4 (/) !.......

0 0

""0 (/)

012 c (/)

+-' 0 m


40 45 50 55 11 recoil'' hoek cp [graden]

Figuur 4.18: De botsingsdoorsnede van Si, gemeten door middel van CERDA bij een "recoil"hoek wn 40° tot 56°.

4.4.2 PVD met 25.0 Me V He•• op Si3N4-folie

De "recoil"hoek van 52° zal nu worden gebruikt om door middel van PVD de weggeschoten silicium kernen te detecteren. In tabel 4.4 wordt een overzicht gegeven van de energieën en dracht in de detector van de verschillende deelljes bij een verstrooihoek van 52°. Het He++ ion dat elastisch aan silicium wordt verstrooid is aangeduidt met He++<sï>.ei en het He++ ion dat elastisch aan stikstof is verstrooid met He++ (N),ei·

- 104-


Tabe/4.4: De karakteristieke groothedm van de gedetecteerde deeltjes tijdens het experiment.

Deeltje Energie Dracht

(Me V) (pm)

He++<so.el 22.3 257

He++ <N>.el 20.0 214

Si 4.25 3.0

N 6.50 5.1

1000 +-'

Si elastisch (J)

01

l c (J) L

...0 0...

0 500

N elastisch

0 ~~_L~~L-~~_L-L~~~~~~~~~~~~ 2 3 4 5 6 7

Energie (MeV)

Figuur 4.19: Energiespectrum gemeten met 25.0 MeV He++ op een Si/14-folie bij een hoek tussen de richting van de bundel en de detector van 52°. De maximale 'equivalent gedetecteerde energie' van de voorwaarts verstrooide He++ deeltjes is zichtbaar in het spectrum bij 5.4 MeV.

- 105-


Figuur 4.19 toont het energiespectrum zonder onderdrukking dat gemeten is in de hiervoor beschreven transmissiegeometrie en bij een verstrooihoek van 52°. De energie van de elastische verstrooide stikstof kernen is hoger dan de maximale 'equivalent gedetecteerde energie' van He++ ionen bij 5.5 MeV. In het spectrum is het signaal ten gevolge van de detectie van de weggeschoten Si kernen aangegeven.

4000

û) 3000 O'l c Q) !......

-g_ 2000 0

1000

(

Si en N

"recoils"

500 550 600 650 Tijd (ns)

Figuur 4.20: Tijdspectrum gemeten met PVD aan een Sifi4-folie met 25.0 MeV He++. In het spectrum is het venster aangegeven waarbinnen de "recoils" zich bevinden.

In figuur 4.20 is het tijdspectrum afgebeeld zoals dat is gemeten met het

Si3N4 folie. De piek aan de snelle zijde van het spectrum is het signaal vandeN en Si kernen. De "recoil" bijdrage is in het tijdspectrum niet volledig gescheiden van de He++ bijdrage. Dit wordt veroorzaakt door de vele inelastische verstrooiingen in het folie. De gedetecteerde laagenergetische He++ deeltjes zijn zichtbaar in het tijdspectrum door het lage discriminatieniveau op de CFD van 100 mV.

- 106-

1.2

Q) 1.0 u c 0

~ 0.8 (J)

~ -+-'

~ 0.6 c Q) L

..0 0.4 0...

0

0.2


4

-·. ... ..... ··-·' ·-· l:l

5 Energie (MeV)

~

6

' :

~ ~f/~-: ~ .::• :: ::~

~: ' . . .

7

Figuur 4.21: Energiespectra gemeten met 25.0 MeV He++ op een SijV4-folie bij een verstrooihoek van 52° en met gebruik van onderdrukkingstechnieken PVD en CERDA. De opbrengst van de spectra is genormeerd op de meettijd zodat het door CERDA gemeten spectrum vergeleken kan worden met het door PVD verkregen spectrum.

In figuur 4.21 zijn de door CERDA en PVD verkregen energiespectra in één figuur weegegeven, waarbij de opbrengst is genormeerd op de meettijd bij gelijke bundelstroom. In het energiespectrum gemeten met PVD, is het venster in het tijdspectrum geselecteerd zoals aangegeven in figuur 4.20 en het discriminatieniveau op 200 m V gekozen. De energiepositie van de N en Si "recoils" in het PVD spectrum komen overeen met die in het CERDA spectrum, maar het is niet mogelijk gebleken de Si "recoils" zonder achtergrond te detecteren. Deze achtergrond, die bij -5.6 MeV begint en zich uitstrekt naar lagere energieën, vindt zijn oorsprong niet in hoogenergetisch voorwaarts verstrooide He++ deeltjes omdat deze snelle deeltjes door middel van PVD in het tijdspectrum worden gediscrimineerd. Dat de achtergrond veroorzaakt wordt door laagenergetische He++ deeltjes met een snel tijdsignaal, is niet mogelijk doordat deze deeltjes met het discrimi-

- 107-


natieniveau tot 3 MeV onderdrukt kunnen worden. De meest waarschijnlijke herkomst van de achtergrond zijn inelastische stikstof "recoils". Deze deeltjes hebben een snel tijdsignaal en hebben een energie tot maximaal 6.5 Me V.

Bij vergelijking van de piekoppervlakten van de stikstof "recoils" in PVD en CERDA experimenten blijkt dat de telsnelheid in de door PVD verkregen opbrengst 2.5 maal zo hoog is als in de door een CERDA experiment verkregen opbrengst, uiteraard bij gelijke bundelstroom, ruimtehoek en meetgeometrie. Dit verschijnsel kan kwalitatief worden verklaard door meervoudige verstrooüngen van de stikstof kernen in het Si~4 preparaat, waardoor de verstrooide projectielen niet niet meer allemaal coïncident worden gedetecteerd met de gedetecteerde weggeschoten deeltjes. De silicium "recoils" ondervinden door hun grotere massa meer meervoudige verstrooüngen in het folie dan de weggeschoten stikstof deeltjes. De niet gedetecteerde fractie van de silicium "recoils" in een CERDA experiment is aldus hoger dan de gevonden waarde van 2.5 voor stikstof. Indien meervoudige verstrooüng de reden is van het genoemde verschil in telsnelheid zal het getoonde verloop van de botsingsdoorsnede in figuur 4.18 minimaal een factor 2.5 opgeschaald moeten worden. Hierdoor is tevens een mogelijke verklaring gevonden voor de verhouding van de botsingsdoorsnede in de literatuur en gemeten waarde in een CERDA experiment, die 3.5 bedraagt. Door de afwijking in opbrenst in een CERDA en PVD experiment is het niet meer eenvoudig mogelijk om de kwantitativiteit van PVD te controleren met een CERDA experiment.

4.5 Detectie van Si op GaAs; een vergelijking tussen Resonantie Spectroscopie en PVD

In deze paragraaf zullen de mogelijkheden van het in hoofdstuk 3 besproken Resonantie Spectroscopie en PVD met elkaar worden vergeleken voor het specifieke probleem van een dunne laag Si op een dik GaAs substraat. Er zal een afschatting worden gemaakt van de minimaal te detecteren hoeveelheid Si op het GaAs door Resonantie Spectroscopie en PVD toe te passen op de manier zoals de technieken in het voorgaande zijn beschreven.

- 108-


4.5.1 Detectie van Si op GaAs met Resonantie Spectroscopie

In paragraaf 3.3 is het programma H_ CROSS besproken dat uit een energiespectrum de botsingsdoorsnede van de verstrooüng van een projectiel aan een bekend element uitrekent als functie van de energie. De botsingsdoorsnede van He++ dat onder 168.5° wordt verstrooid aan Si is in figuur 3.7 afgebeeld.

H_ CROSS is geschreven voor de verwerking van een energiespectrum dat is verkregen door aan een preparaat te verstrooien dat uit één element bestaat. Om het programma toe te kunnen passen op GaAs is in de invoer van het progamma het mengsel GaAs vervangen door een fictief element. De botsingsdoorsnede van GaAs is bepaald uit een energiespectrum gemeten met een 12.1 MeV bundel en een verstrooihoek van 168.5°.

Na het invoeren van de experimenteel bepaalde botsingsdoorsneden van Si en GaAs in RUMP, zijn een aantal simulaties gemaakt van de verstrooüng van He++ onder 168.5° aan een dik GaAs preparaat met daarop een laagje silicium met

varieërende diktes. De hoek tussen de bundel en het oppervlak van het preparaat is 15° gekozen om een lange weg door het silicium te creëren. In figuur 4.22 zijn drie simulaties weergegeven die met een 11.7 MeV bundel zijn berekend. Bij deze energie heeft de botsingsdoorsnede van Si een maximale waarde in het energiegebied waar de botsingsdoorsnede bekend is. De dikte van de Si laagjes betrof respectievelijk Sxl015

, 10xl015 en 20xl015 atomen/cm2• Het totale energiescheidend

vermogen ten gevolge van spreiding in de bundelenergie en electronische ruis is gelijk aan de uit de praktijk bekende waarde van 40 keV. Een verbetering van het

energiescheidend vermogen betekent een verlaging van de detectiegrens van Si. De fluctuaties in het gesimuleerde spectrum zijn afkomstig van de invoer bij de berekening van de botsingsdoorsnede van GaAs. Het ingevoerde spectrum is

gedurende 865 seconden gemeten met een bundelstroom van 110 nA en een ruimtehoek van 0.22xlo-3 sr. Uit de simulaties blijkt dat bij een vergelijkbare bundelstroom en meettijd, een detectielimiet van 10xl015 atomen/ cm2 kan worden bereikt met een nauwkeurigheid van 10 %. Door een maximale meettijd van 1 uur

en openingshoek van 3xlo-3 sr te kiezen kan deze detectiegrens, met behoud van de 10 % onzekerheid, teruggebracht worden tot 1.3xl015 atomen/ cm2

Nadeel bij het gebruik van de 11.7 MeV botsingsdoorsnederesonantie is de sterke afhankelijkheid van de projectielenergie in de botsingsdoorsnede. Dit maakt

de detectiemethode erg gevoelig voor de bundelenergie en diepte van het te

- 109-


detecteren Si in het substraat.

6 7

4

""0 ~ (!) 3 >-

""0 (!)

N

0 2 E L

0 z

500 600

Energy (Me V) 8 9 10

Energy (MeV) 6.4 6.5

4

"'03

<IJ ;;::: "'0

~ 2

0 540 550 560

700 Channel

6.6 6.7 6.8

Si :

570 580

800

1 1

€.9 7.0

590 600

900

Figuur 4.22: Simulatie van de verstrooiing van 11.7 MeV He++ (168.5°) aan GaAs met daarop een laagje Si. De gebruikte botsingsdoorsneden van GaAs en Si zijn experimenteel bepaald en de simulaties zijn uitgevoerd voor drie laagdiktes van Si (zie inzet).

4.5.2 Detectie van Si op GaAs met PVD

Indien een PVD experiment wordt uitgevoerd met een 25 MeV He++ bundel op een dik preparaat GaAs met daarop een dun silicium laagje zal het energiespectrum dat met een venster in het tijdspectrum wordt gemeten niet worden verstoord door de inelastische "recoils" van lichtere elementen zoals stikstof.

Indien wordt aangenomen dat de silicium "recoils" zonder ondergrond kunnen

- 110-


worden gedetecteerd in het energiespectrum, is 1 silicium "recoil"/seconde een redelijke telsnelheid om de dikte van de silicium laag op het GaAs te bepalen. Om de experimentele omstandigheden zo gelijk mogelijk te stellen aan die in het Resonantie Spectroscopie experiment, wordt voor de bundelstroom 100 nA

gekozen. Verder wordt een meetgeometrie gekozen waarin de hoek tussen de bundel en het oppervlak van het preparaat 15° is en de ruimtehoek van de detector 3 msr is. Wanneer de in figuur 4.18 gepresenteerde botsingsdoorsnede wordt gecorrigeerd naar de literatuurwaarde van 25 mbarn/sr bij 52°, is met formule 1.8 de minimaal te detecteren laag te berekenen: 11x1015 silicium atomen/cm2.

4.5.3 Conclusie

Uit de in paragraaf 4.5.1 en 4.5.2 berekende detectielimieten van Si op een GaAs substraat blijkt dat Resonantie Spectroscopie uiteindelijk bijna een orde gevoeliger is dan PVD. Dit verschil in gevoeligheid is voornamelijk te verklaren door de verhouding van de botsingsdoorsneden van de verstrooiing van 11.7 MeV He++ aan Si bij een verstrooihoek van 168.5° (150 mbarn/sr) en de botsingsdoorsnede bij het wegschieten van een Si kern met een 25.0 MeV He++ bij een hoek van 52° (25 mbarn/ sr).

Natuurlijk is de in paragraaf 4.5.2 aangevoerde minimale telsnelheid van 1 "recoil"/seconde arbitrair, omdat in het geval van echt ondergrondvrije detectie de statistische fout na 1 uur meten is gereduceerd tot 1.7 %. Het zal echter zeer lastig zijn om alle He++ deeltjes die in het dikke preparaat zijn verstrooid volledig te onderdrukken.

Voor toepassing van de in ontwikkeling zijnde detectietechnieken in de micro-elektronica moet een sub-monolaag ( <7x1014 atomen/ cm2) silicium aangetoond kunnen worden. Voor deze specifieke toepassing zijn de detectiegrenzen van beide meettechnieken voorlopig ontoereikend.

- 111-

Hoofdstuk 5: Discussie en Aanbevelingen

Hoofdstuk 5

Discussie en Aanbevelingen

In hoofdstuk 3 is de bepaling van de atomaire samenstelling van de hoge-Te

supergeleider Bi2Can_1Sr2Cun02n...u mogelijk gebleken door een combinatie van klassieke RBS en Resonantie Spectroscopie. De atomaire verhouding van de zware elementen 2~i, SSSr en 64Cu is met RBS bepaald, waarbij de verhouding van de

statistische fluctuaties en de stapgrootte in het spectrum de meetnauwkeurigheid vastlegt.

De botsingsdoorsnede van de verstrooiing van 8.8 MeV He++ aan 1~ bij een

hoek van 165° is gemeten met behulp van een ijkpreparaat (SrTi~). De atomaire

samenstelling van een ijkpreparaat is exact bekend en de botsingsdoorsnede van

het zwaarste element (Sr) is die van Rutherford. De gemeten botsingsdoorsnede van zuurstof bij de gegeven energie en verstrooihoek is 110 ± 5 mbarn/sr. De

onzekerheid in de meting van de botsingsdoorsnede bepaalt mede de onzekerheid

van de uiteindelijke atomaire verhouding tussen de verschillende elementen. Bij RBS experimenten is de botsingsdoorsnede van alle elementen per definitie de Rutherford botsingsdoorsnede met een onzekerheid < 1 %. Het verdient aanbeve

ling meerdere ijkpreparaten bij verschillende verstrooihoeken te meten om de

onzekerheid in de botsingsdoorsnede van de gebruikte zuurstof-resonantie te verminderen.

De bepaling van de atomaire concentratie 40Ca in de hoge-Te supergeleider

Bi2C~_1Sr2C~02n...u is nog niet mogelijk gebleken uit de twee experimenten met 4.0 en 8.8 MeV He++. Er zal bij energieën hoger dan de grens voor niet-Rutherford verstrooiing van protonen (Enr=2.0 MeV) of He++ (Enr= 5.5 MeV) aan Ca onderzocht

moeten worden of er een geschikte hoge botsingsdoorsnede gevonden kan

worden. Naast literatuuronderzoek kan het programma H_CROSS worden gebruikt om de afhankelijkheid van de botsingsdoorsnede in een energiegebied van -500 ke V te meten.

In paragraaf 3.3.3 is beschreven hoe H_ CROSS gebruikt kan worden om

inelastische verstrooiingen te onderscheiden van elastische. Aan deze toepassing

- 112-

Hoofdstuk 5: Discussie en Aanbet,elingen

kan zowel theoretisch als experimenteel gewerkt worden om de methode te verfijnen en de mogelijkheden en beperkingen te onderzoeken.

Uit de experimenten die in hoofdstuk 4 zijn beschreven blijkt dat PVD een meettechniek is die als voordelen ten opzichte van (C)ERDA heeft dat een licht element zoals C, N of 0 met een He++ bundel in een "Recoil" Spectrometrie experiment gedetecteerd kan worden in een dik preparaat. Het experiment hoeft niet in transmissie te worden uitgevoerd.

De specifieke toepassing van PVD is voorlopig beperkt tot detectie van de elementen met Z<8. Dit resultaat volgt uit de toepassing van PVD bij de voorherijdende experimenten met een Si~4-folie om Si op GaAs te gaan detecteren. Bij een toenemende massa van de te detecteren weggeschoten kern wordt zijn energie lager, zodanig dat het onderdrukken van de voorwaarts verstrooide projectielen lastiger wordt.

Aan PVD kan zowel theoretisch als experimenteel veel gebeuren. Kwalitatief is de ladingsverzameling in de detector begrepen, maar om de de detectietechniek zo volledig mogelijk te beheersen, kan bijvoorbeeld met een model worden berekend (simulatie) hoe een ladingspuls tot stand komt en hoe het uiteindelijke bipolaire signaal wordt gevormd.

De resolutie in zowel het tijdspectrum als het energiespectrum kan worden verbeterd door een speciale voorversterker te gebruiken die is aangepast aan de hoge capaciteit van de detector met een dunne depletielaag. Om de deptetielaag minder dik maken dan 9 Jllll., moet een detector worden aangeschaft met een lagere resitiviteit.

- 113-

Referenties

Referenties

[Tho12]

[Boh13]

[Lam40]

[Boh41]

[Ams60]

[Nor60]

[Lin65]

[Bin66]

[Hun66]

[App70]

[Hag70]

[Chu78]

[Bra82]

[Fel82]

[Zie85]

[Gen86]

[Law86]

[Lea86]

[Leo87]

[Bar88]

J.J. Thompson; Phil. Mag. 6-23, 449 (1912).

N. Bohr; Phil. Mag. 25, 10 (1913).

W.E. Lamb; Phys. Rev. 58, 696 (1940).

N. Bohr; Phys. Rev. 59, 270 (1941).

G. Amsel, P. Baruch, 0. Smulkowski; NIM 8, 92-105 (1960).

L.C. Northcliffe; Phys. Rev. 120, 1744 (1960).

J. Lindhard; Mat. Fys. Medd. Dan. Vid. Selsk, 34 (14), 1 (1965).

P.W. Bingham; Phys. Rev. 145 (3), 901 (1966).

W.E. Hunt, M.K. Mehta, R.H. Davis; Phys. Rev. 160 (4), 782 (1966).

B.R. Appleton, L.C. Feldman: Atomie Collision Phenomena in Solids; p. 417, North Holland, Amsterdam (1970).

H.L. Hagedoom, J.W. Broer, F. Schutte; NIM 86,253 (1970).

W.K. Chu, J.W. Mayer, M.A. Nicolet: Backscattering Spectrometry, Academie Press, London (1978).

W. Brandt, M. Kitagawa; Phys. Rev. 25B, 5631 (1982).

L.C. Feldman, J.W. Mayer, S.T. Picraux: Materials analysis by ion channeling, submicron crystallography; Academie press (1982).

J.F. Ziegler, J.P. Biersack, U. Littmark: The stopping and range of ions in solids; Vol. 1, Pergamon Press (1985).

W. van Genderen: Berekeningen van de bundelstroom met het programma BTES; Intern Rapport, VDF /NK 86/17.

J.J. Lawrie, A.A. Cowley, O.M. Whittal, S.J. Mills, W.R. McMurray; Z. Phys. A, Atomie Nuclei 325, 175-181 (1986).

J.A. Leavitt, P. Stoss, O.B. Cooper, J.L. Seerveld, L.C Mdntyre Jr, R.E. Davis, S.Gutierrez, T.M. Reith; NIM B15; 296-299 (1986).

W.R. Leo: Techniques for nuclear and partiele physics experiments, Springer-Verlag (1987).

J.C. Barbour, B.L. Doyle, S.M. Myers; Phys Rev B38 (10), 7005 (1988).

- 114-

[Eck88]

[Mar88]

[Man89]

[Boz90]

[Kle91]

Referenties

W. Eckstein, J.Bastasz; NIM B29, 603-608 (1988).

J.A. Martin, M. Nastasi, J.R. Tesmer, C.J. Maggiore; Appl. Phys. Lett. 52 (25), 2177 (1988).

P. Manngárd, M. Brenner, M.M. Alam, I. Reichstein, F.B. Malik; Nucl. Phys. A504, 130-142 (1989).

M. Bozoian, K.M. Hubbard, M. Nastasi; NIM BSl, 311-319 (1990).

S.S. Klein, H.A. Rijken: Pulse shape discrimination in elastic recoil detection and nuclear reaction analysis, preprint voor Nucl. Phys. B.

- 115-

Eindhoven University of Technology MASTER ...Spectroscopie met 25 MeV He++ 4.4.1 CERDA; meten van de...

Documents

Transcript of Eindhoven University of Technology MASTER ...Spectroscopie met 25 MeV He++ 4.4.1 CERDA; meten van de...