JXの水素ステーションと 水素社会に向けた取組 · 水素社会に向けた取組 jxエネルギー株式会社 新エネルギーカンパニー水素事業推進部
高周波プラズマの水素原子・分子発光線の解析...
Transcript of 高周波プラズマの水素原子・分子発光線の解析...
-
水素分子可視発光線解析のための水素分子衝突輻射モデルの構築
(信州大高周波プラズマにおけるヘリウム・水素分光)
「原子分子データ活動に関する研究会」H21.3.17
澤田圭司
信州大学工学部
ご協力いただいている先生方 江角先生1),後藤先生2) ,岩前先生3) ,高木先生4)
長野高専1),核融合研2) ,原子力機構3) ,北里大4)
-
中性粒子輸送コード
乱数を用いて各種の反応を追跡・反応までの飛行距離
・反応の種類・反応後の飛行方向
各種粒子の密度・流れを計算
水素原子衝突輻射モデル水素分子衝突輻射モデル
励起状態の生成・消滅を記述
・励起状態密度(ポピュレーション)・各種反応の実効的速度係数
弾性散乱
研究の背景と目的
-
「プラズマ・核融合学会編 プラズマエネルギーのすべて」(日本実業出版社刊) より
1.0x10190.80.60.40.20.0
H2 density [m-3]
7x10166543210
H density [m-3]
H2 H
Main plasma Main plasma
核融合科学研究所LHD
我々の計算機コードによる水素原子・分子密度の計算結果
弾性散乱
プラズマ周辺部の原子・分子の反応・空間的な流れ・光放射の解明
-
500x103
400
300
200
100
0
coun
t
800700600500400wavelength (nm)
Hα
HβHγ
水素放電
衝突輻射モデル・中性粒子輸送コードの検証
-
水素放電 水素原子発光線の解析
100
101
102
103
104
105
106
107
108
n(3)
(cm
-3)
543210R (cm)
TOTAL(calculation)
H + e -> H* + e
experiment
H+ + e -> H*
H2 + e -> H + H* + e
absorption of Lβ
absorption of Lαabsorption of Lγ
absorption of Lδ
500x10 3
400
300
200
100
0
coun
t
800700600500400wavelength (nm)
H α
H βH γ
・水素原子からの励起原子生成
・水素分子からの励起原子生成
・輻射輸送
-
40x10 3
30
20
10
0
coun
t
800700600500400wavelength (nm)
H αH β
H γ
600x10 3
500
400
300
200
100
0
coun
t
800700600500400wavelength (nm)
H α
H βH γ
上図の拡大図
水素放電
水素分子発光線の解析
Fülcherband
d3Πu→ a3Σg
-
可視分子発光線の解析 Fülcher帯 (d3Πu→ a3Σg+)
15
10
5
0
Pote
ntia
l ene
rgy
(eV)
3.02.52.01.51.00.50.0Internuclear distance (A)
X1Σg+
d3Πu+
a3Σg+
v=0
v=13
v '=0
v '=3
v ''=0v ''=5
H2
Tvib=5500[K]Trot=475[K]
-
分子活性再結合(MAR)
35
30
25
20
15
10
5
0
Pote
ntia
l En
ergy
(eV
)
43210Internuclear Distance (Å
H2
X1Σg+
b3Σu+
X2Σg+
H2+
n=3n=4
E,F1Σg+
a3Σg+
B1Σu+
C1Πu
c3Πu
H++ H
H + H
10-14
10-13
10-12
10-11
10-10
10-9
10-8
10-7
MA
R ra
te c
oeffi
cien
t (c
m3 /s
)14121086420
v
H2(v) + e -> H- + H
H- + H+ -> H + H*
H*-> H
H2(v) + H+ -> H2
+ + H
H2+ + e -> H + H*
H*-> H
Te 2eV
ne 1014cm-3
CX
DA
10-26
10-24
10-22
10-20
10-18
10-16
10-14
10-12
10-10
10-8ra
te c
oeffi
cien
t (c
m3 /s
)
0.12 4 6 8
12 4 6 8
102 4 6 8
100temperature (eV)
H2(X,v=0,J) + e -> H- + H
J=0
J=31
J. Horacek, "Rate Coefficients for Low-Energy ElectronDissociative Attachment to Molecular Hydrogen",NIFS-DATA
MAR
実効的
速度係数
H2 + e -> H- + H
速度係数初期回転状態依存性
-
可視分子発光線の解析 Fülcher帯 (d3Πu→ a3Σg+)
15
10
5
0
Pote
ntia
l ene
rgy
(eV)
3.02.52.01.51.00.50.0Internuclear distance (A)
X1Σg+
d3Πu+
a3Σg+
v=0
v=13
v '=0
v '=3
v ''=0v ''=5
H2
Tvib=5500[K]Trot=475[K]
コロナモデル実験
計算
大型装置の電子密度では成立しない
-
ヘリウム原子発光線解析による電子温度・電子密度の決定
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S3S1P
3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
衝突輻射モデルによる
Te, ne 等の決定
-
ヘリウム原子発光線
23S-33P21P-41S
21P-31S21S-41P
23P-43P
23P-53D
23P-53S
21P-51D
23P-43D21P-51S
23P-33D
21P-41D
23P-43S
21P-31D21S-31P
23P-33S
ガス圧 0.03 [Torr]出力 800 [W]
-
準安定状態 非定常
未知数 Te, ne, n(21S), n(23S), L21P, L31P, L41P
R : Te , ne の関数
-
準安定状態非定常
電子温度・電子密度
ヘリウム発光線解析とプローブ解析の比較
準安定状態定常
準安定状態定常
single probesingle probe
double probe
double probe
準安定状態非定常
-
40x10 3
30
20
10
0
coun
t
800700600500400wavelength (nm)
H αH β
H γ
600x10 3
500
400
300
200
100
0
coun
t
800700600500400wavelength (nm)
H α
H βH γ
上図の拡大図
水素放電
水素分子発光線の解析
Fülcherband
d3Πu→ a3Σg
-
衝突輻射モデルを用いた水素分子発光線解析による電子温度・電子密度および振動・回転ポピュレーション分布の決定
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S3S1P
3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
EB
H
C
B, D G I J 3 33 3 3
3
22
2
1Σg
+nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
1Σu
+ 1Πu
1Σg
+ 1Πg1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlets TripletsX
1
b2
3Σg
+ 3Σu
+ 3Πu
3Σg
+ 3Πg3Δg
ヘリウム原子 水素分子
-
水素分子衝突輻射モデルの開発状況
25
20
15
10
5
0
Pote
ntia
l En
ergy
(eV
)
43210Internuclear Distance (A)
H2
X1Σg+
b3Σu+
X2Σg+
H2+
n=3n=4
E,F1Σg+
a3Σg+ B1Σu
+C1Πu
c3Πu
H++ H
H + H
主量子数2までの準位の電子状態・振動状態を区別したモデルを構築済み.・電離・解離等の各種反応の実効的速度係数の計算
・高電子密度の場合の可視水素分子発光線の解析.
(n=3の準位の統計重率密度分布を仮定)
可視水素分子発光線解析のためモデルを拡張.
-
ヘリウム原子発光線解析による電子温度・電子密度の決定
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S3S1P
3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
衝突輻射モデルによる
Te, ne 等の決定
-
ヘリウム原子発光線
23S-33P21P-41S
21P-31S21S-41P
23P-43P
23P-53D
23P-53S
21P-51D
23P-43D21P-51S
23P-33D
21P-41D
23P-43S
21P-31D21S-31P
23P-33S
ガス圧 0.03 [Torr]出力 800 [W]
-
ヘリウム放電分光計測(発光線強度)
1
10
100
inte
nsity
[ W
/cm
2 ]
543210Radius [cm]
31D31P
31S
singlet
41D
41P51D 51S
41S
1
10
100
1000
inte
nsity
[ W
/cm
2 ]
543210Radius [cm]
triplet33D33S
33P
43D
43S
53D
43P53S
-
アーベル変換
プラズマを同心円状と仮定
計測
-
ヘリウム励起原子密度
46
1052
46
1062
46
107
Popu
latio
n (c
m-3
)
43210Radius (cm)
41P
51D51S
41D
31P
41S
31D31S
Singlet
46
1052
46
1062
46
1072
Popu
latio
n (c
m-3
)
43210Radius (cm)
33P
53D53S
43S
33D33S
43P43D
Triplet
-
準安定状態 非定常
未知数 Te, ne, n(21S), n(23S), L21P, L31P, L41P
R : Te , ne の関数
-
衝突輻射モデル
ieiepq pq
ee nnpnnpqnpqAnpqFqnnpqCdtpdn )()()()},(),({)(),()( 2 βα ++++= ∑ ∑
< >
∑∑ ∑
+++−
pqe
pq pq
pnqpAnpSqpCqpF )()],(})(),(),([{
)(),( qnnpqF e
)(),( pnnqpC e
q
i
p
脱励起自然放射(発光)
電離
三体再結合輻射再結合(発光)
ie nnp 2)(α
)(),( qnpqA
)()( pnnpS e
iennp)(β
電子衝突による励起
流入項
流出項
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S 3S1P3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
-
eei
e
e
nn
CC
nn
nn
nn
nndt
d )1(
)2,1()3,1(
.
.
).2()2()3()3(
.
.
)2()3(
.
.
....
....
....
....
)2()3(
.
.
⎟⎟⎟⎟⎟
⎠
⎞
⎜⎜⎜⎜⎜
⎝
⎛
+
⎟⎟⎟⎟⎟
⎠
⎞
⎜⎜⎜⎜⎜
⎝
⎛
++
+
⎟⎟⎟⎟⎟
⎠
⎞
⎜⎜⎜⎜⎜
⎝
⎛
⎟⎟⎟⎟⎟
⎠
⎞
⎜⎜⎜⎜⎜
⎝
⎛
=
⎟⎟⎟⎟⎟
⎠
⎞
⎜⎜⎜⎜⎜
⎝
⎛
βαβα
ieiepq pq
ee nn)p(nn)p()q(n)}p,q(An)p,q(F{)q(nn)p,q(Cdt)p(dn
β+α+++= ∑ ∑< >
2
∑∑ ∑
+++−
pqe
pq pq
pnqpAnpSqpCqpF )()],(})(),(),([{
eei nnpRnnpRpn )1()()()( 10 +=
ee nnnnSdtdn
H ++−= CRCR α)1(
)1(
衝突輻射モデル
0
p>=2
準定常近似
(QSS)
p=1
電離プラズマ成分
再結合プラズマ成分
未知数
SCR 実効的電離速度係数
αCR 実効的再結合速度係数
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S 3S1P3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
-
電離プラズマ励起原子密度の電子温度依存性
10-1110-1010-910-810-710-610-510-410-310-2
Popu
latio
n [c
m-3
]
100 101 102 103 104Electron Temperature [eV]
21S21P
31S
31P31D 4
1S
41P
41D
41F
(a) singletne=10
11[cm-3]10-1110-1010-910-810-710-610-510-410-310-2
Popu
latio
n [c
m-3
]
100 101 102 103 104Electron Temperature [eV]
ne=1011[cm-3]
(b) triplet
23S 23P
33S33P
33D
43S
43P
43D
43F
n(11S)=1 [cm-3]
核融合研 後藤基志氏
ヘリウム衝突輻射モデルにより計算
-
電離プラズマ励起原子密度の電子密度依存性
n(11S)=1 [cm-3]
核融合研 後藤基志氏
ヘリウム衝突輻射モデルにより計算
-
参考 水素原子の場合
・ダブレットしかない
・励起状態が分子から作られる
・同じ主量子数では波長が同じ
・電子密度依存性がある領域が小さく
かつ,低電子密度領域にある
電子温度・密度の決定は困難
-
流れ図(電離プラズマ成分) ne=108cm-3
3.5e-4
Te=3.2eV n(11S)=1 [cm-3]
10-1310-1210-1110-1010-910-810-710-610-510-4
Popu
latio
n [c
m-3
]
106 108 1010 1012 1014 1016Electron Density [cm-3]
(a) singlet
21S 21P
31S
31P31D
41S 41P 4
1D41F
Te = 3.0 [eV]
10-1310-1210-1110-1010-910-810-710-610-510-4
Popu
latio
n [c
m-3
]
106 108 1010 1012 1014 1016Electron Density [cm-3]
(b) triplet
23S
23P 33S33P 3
3D
43S43P
43D43F
Te = 3.0 [eV]
and n>4
-
流れ図(電離プラズマ成分) ne=1012cm-3
3.5e-4
Te=3.2eV n(11S)=1 [cm-3]
10-1310-1210-1110-1010-910-810-710-610-510-4
Popu
latio
n [c
m-3
]
106 108 1010 1012 1014 1016Electron Density [cm-3]
(a) singlet
21S 21P
31S
31P31D
41S 41P 4
1D41F
Te = 3.0 [eV]
10-1310-1210-1110-1010-910-810-710-610-510-4
Popu
latio
n [c
m-3
]
106 108 1010 1012 1014 1016Electron Density [cm-3]
(b) triplet
23S
23P 33S33P 3
3D
43S43P
43D43F
Te = 3.0 [eV]
-
光が放出されてから吸収されるまでの距離
567
10-4
2
3
4567
10-3
2
Abs
orpt
ion
leng
th (
m)
11S ->21P
11S ->31P
11S ->41P
11S ->51P 11S ->61P
11S ->71P
THE = 300K
nHE = 1015cm-3
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S3S1P
3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
-
励起準位密度 n(p) [cm-3] R : Te , ne の関数励起原子密度
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S 3S1P3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
輻射輸送の組み込み
準定常近似
-
準安定状態 準定常近似適用
未知数 Te, ne, L21P, L31P, L41P
R : Te , ne の関数
-
発光線解析とプローブ解析による電子温度・電子密度の比較
準安定状態 準定常近似
準安定状態 準定常近似
single probesingle probe
double probe
double probe
-
Radius = 2
3.6E14
励起状態の生成・消滅の流れ図
-
準安定状態に対する準定常近似の適用の評価
kTm23
21 2 =V
)(1 eCn=τ
23S 緩和時間 τ[s]:
プラズマが一様と見なせる空間スケール(1cm)を通過するのにかかる時間 t [s]:
C [cm3・s-1] : 励起速度係数
23S→21S
= 6.6×10-4 [s]
Te=3.6 [eV] ne=4.0x1010 [cm-3]
C= 3.8x10-8 [cm3・s-1]
T : 300 [K] V=1.4x103 [m/s]
23S 原子の速度 V [m/s] :
準安定状態他の励起状態
t = 7.1×10-6 [s]
-
励起準位密度 n(p) [cm-3]励起原子密度
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S 3S1P3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
準安定状態 非定常 (密度未知数)
R : Te , ne の関数
準定常近似
-
準安定状態 非定常
未知数 Te, ne, n(21S), n(23S), L21P, L31P, L41P
R : Te , ne の関数
-
準安定状態非定常
分光解析とプローブ解析における電子温度・電子密度の比較
準安定状態定常
準安定状態定常
single probesingle probe
double probe
double probe
準安定状態非定常
-
40x10 3
30
20
10
0
coun
t
800700600500400wavelength (nm)
H αH β
H γ
600x10 3
500
400
300
200
100
0
coun
t
800700600500400wavelength (nm)
H α
H βH γ
上図の拡大図
水素放電
水素分子発光線の解析
Fülcherband
d3Πu→ a3Σg
-
水素分子発光線の同定結果
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
EB
H
C
B, D G I J 3 33 3 3
3
22
2
1Σg
+nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
1Σu
+ 1Πu
1Σg
+ 1Πg1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlets TripletsX
1
b2
3Σg
+ 3Σu
+ 3Πu
3Σg
+ 3Πg3Δg THE HYDROGEN
MOLECULE WAVELENGTH TABELS OF GERHARD HEINRICH DIEKE
EDITED BY
H. M. CROSSWHITE
John Wiley & Sons, Inc.
-
高周波水素プラズマ実験
各実験条件において,プラズマ円柱の中心部0[cm]から径方向外側6[cm]まで,0.5[cm]間隔でプローブ計測による電子温度・密度の計測と,分光計測を行った.
プローブ
ガス圧[Torr]
アンテナ出力 [W]
コイル磁場
1 0.01 800 CUSP
2 0.005 700 MIRROR
CUSP磁場 MIRROR磁場
-
プローブ計測結果
0.01Torr 800W CUSP 0.005Torr 700W MIRROR
12
10
8
6
4
2
Ele
ctro
n Te
mpe
ratu
re [
eV]
6543210Radius [cm]
6
8109
2
4
6
81010 Electron D
ensity [cm-3]
Te
ne
10
8
6
4
2
0
Ele
ctro
n Te
mpe
ratu
re [
eV]
6543210Radius [cm]
456
1010
2
3
456
1011
Electron D
ensity [cm-3]
Te(high)
ne (low)
ne (high)
Te (low)
ne
Te
-
分子発光スペクトル(594.4~605nm)
0.01Torr,800W,CUSP磁場0.005Torr,700W,MIRROR磁場
J,0,
2 –
C,0
,1
上準位回転状態上準位振動状態上準位電子状態
下準位回転状態下準位振動状態下準位電子状態
Fülcher 帯4000
3000
2000
1000
0
coun
t
604602600598596wavelength[nm]
4000
3000
2000
1000
0
count
d,0,
4 - a
,0,3
d,0,
3 - a
,0,2
d,0,
2 - a
,0,1
d,0,
1 - a
,0,0
d,0,
1 - a
,0,1
d,0,
2 - a
,0,2
d,7,
3 - a
,6,3
d,0,
3 - a
,0,3
d,0,
4 - a
,0,4
MIRRORCUSP
-
分子発光スペクトル(605~620.7nm)
0.01Torr,800W,CUSP磁場0.005Torr,700W,MIRROR磁場
J,0,
2 –
C,0
,1
上準位回転状態上準位振動状態上準位電子状態
下準位回転状態下準位振動状態下準位電子状態
Fülcher 帯5000
4000
3000
2000
1000
0
coun
t
620618616614612610608606wavelength[nm]
5000
4000
3000
2000
1000
0
count
d,0,
5 - a
,0,5
d,0,
1 - a
,0,2
d,1,
3 - a
,1,2
d,1,
2 - a
,1,1
d,0,
2 - a
,0,3
d,1,
1 - a
,1,0
d,1,
1 - a
,1,1
d,1,
2 - a
,1,2
d,0,
9 - a
,0,9
d,1,
3 - a
,1,3
d,1,
4 - a
,1,4
d,2,
4 - a
,2,3
d,1,
5 - a
,1,5
d,0,
4 - a
,0,5
d,2,
3 - a
,2,2
d,1,
1 - a
,1,2 d
,2,2
- a,
2,1
d,0,
5 - a
,0,6
d,1,
7 - a
,1,7
d,1,
2 - a
,1,3
d,2,
1 - a
,2,0
CUSP
MIRROR
-
分子発光スペクトル(755.7~762.3nm)
0.01Torr,800W,CUSP磁場0.005Torr,700W,MIRROR磁場
J,0,
2 –
C,0
,1上準位回転状態上準位振動状態上準位電子状態
下準位回転状態下準位振動状態下準位電子状態
I → CJ → C
6000
5000
4000
3000
2000
1000
0
coun
t
762761760759758757756wavelength[nm]
4000
3000
2000
1000
0
count
J,2,
3 - C
,2,2
J,1,
4 - C
,1,4 J
,1,3
- C
,1,3
J,1,
3 - C
,1,3
J,2,
2 - C
,2,1
J,1,
2 - C
,1,2
J,1,
2 - C
,1,2
I,0,3
- C
,0,2
I,0,2
- C
,0,1
e,2,
3 - a
,1,2
e,2,
2 - a
,1,1
e,2,
1 - a
,1,0
CUSP
MIRROR
-
4000
3000
2000
1000
0
coun
t
777776775774773772wavelength[nm]
3000
2000
1000
0
count
I,0,6
- C
,0,6
I,0,7
- C
,0,7 I,1
,3 -
C,1
,2
I,0,8
- C
,0,7
I,0,1
- C
,0,1
I,1,2
- C
,1,1
I,0,2
- C
,0,2
I,0,1
- C
,0,2
J,3,
2 - C
,3,2
J,1,
3 - 1
,4J,
1,3
- C,1
,4
J,1,
4 - C
,1,5
J,2,
2 - C
,2,3
J,2,
2 - C
,2,3
分子発光スペクトル(771.5~777.8nm)
0.01Torr,800W,CUSP磁場0.005Torr,700W,MIRROR磁場
J,0,
2 –
C,0
,1
上準位回転状態上準位振動状態上準位電子状態
下準位回転状態下準位振動状態下準位電子状態
I → CJ → C
CUSP
MIRROR
-
4000
3000
2000
1000
0
coun
t
777776775774773772wavelength[nm]
I,0,6
- C
,0,6
I,0,7
- C
,0,7 I,1,3
- C
,1,2
I,0,8
- C
,0,7
I,0,1
- C
,0,1
I,1,2
- C
,1,1
I,0,2
- C
,0,2
I,0,1
- C
,0,2
J,3,
2 - C
,3,2
J,1,
3 - 1
,4J,
1,3
- C,1
,4
J,1,
4 - C
,1,5
J,2,
2 - C
,2,3
J,2,
2 - C
,2,3
J,0,
2 –
C,0
,1
上準位回転状態上準位振動状態上準位電子状態
下準位回転状態下準位振動状態下準位電子状態
各発光線を電子状態遷移別に足し合わせていく
CUSP発光線強度 (電子状態のみを考慮した簡単な考察)
-
0.01
2
46
0.1
2
46
1
2
4
Inte
nsity
[μW
/cm
3 ]
6543210Radius [cm]
0.01
2
46
0.1
2
46
1
2
Inte
nsity
[μW
/cm
3 ]
6543210Radius [cm]
CUSP発光線強度
Fülcher帯(d3Πu → a3Σg)
I1Πg → C1Πu
J1Δg → C1Πu
0.1
1
10
Inte
nsity
[μW
/cm
3 ]
6543210Radius [cm]
-
発光線強度比 (I → C) / (d → a)(J → C) / (d → a)
(I → C) / (d → a) (J → C) / (d → a)
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
Rat
io
6543210Radius [cm]
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0R
atio
6543210Radius [cm]
-
発光線強度比 (J → C) / (I → C)
1.5
1.0
0.5
0.0
Rat
io
6543210Radius [cm]
-
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
EB
H
C
B, D G I J 3 33 3 3 3
22
2
1Σg+
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ 1Σu
+ 1Πu1Σg
+ 1Πg1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlets TripletsX
1
b2
3Σg+ 3Σu
+ 3Πu3Σg
+ 3Πg3Δg
発光線強度比解析
各遷移においてコロナモデルが成り立っていると仮定
上準位が電子基底状態からの電子衝突によってのみ生成され,下準位への遷移が自然放出遷移によってのみ行われる
発光線強度の比と電子衝突励起速度係数の比は比例する C
d(T e
) NeC
I(Te)
Ne
C J(T
e) N
e
-
電子衝突励起速度係数
40x10-12
30
20
10
0
Rat
e C
oeffi
cien
t [c
m3 /
s]
300250200150100500Electron Temperature [eV]
X-d 250x10-12
200
150
100
50
0
Rat
e C
oeffi
cien
t [c
m3 /
s]
300250200150100500Electron Temperature [eV]
800
600
400
200
0
x10-12
X-IX-J
X → d 励起速度係数X → I 励起速度係数X → J 励起速度係数X → I X → J
I,Jでは電子温度に対する相対的な変化は等しい→比は一定
Collision Processes in Low-Temperature Hydrogen Plasmas, R.K.Janev, D.Reiter, U.Samm
-
10
8
6
4
2
0
Elec
tron
Tem
pera
ture
[eV
]
6543210Radius [cm]
456
1010
2
3
456
1011
Electron Density [cm
-3]
Te(high)
ne (low)
ne (high)
Te (low)
ne
Te
実験結果とコロナモデルの比較Singlet (J → C) / (I → C)
実験
1.5
1.0
0.5
0.0
Rat
io
6543210Radius [cm]
250x10-12
200
150
100
50
0
Rat
e C
oeffi
cien
t [c
m3 /
s]
300250200150100500Electron Temperature [eV]
800
600
400
200
0
x10-12
X-IX-J
X → IX → J
-
10
8
6
4
2
0
Elec
tron
Tem
pera
ture
[eV
]
6543210Radius [cm]
456
1010
2
3
456
1011
Electron Density [cm
-3]
Te(high)
ne (low)
ne (high)
Te (low)
ne
Te
0.40
0.35
0.30
0.25
0.20
0.15
Rat
io
6543210Radius [cm]
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
Ratio
(I-C) / (d-a)(J-C) / (d-a)
実験結果とコロナモデルの比較
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Rat
io
5.04.54.03.5Radius [cm]
実験
コロナモデルから予測される発光線強度相対変化
-
準安定状態からの励起?
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
E
B
H
C
B' D G J 3 33 3 3 3
22
2
1Σg+
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
1Σu+ 1Πu
1Σg+ 1Πg
1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlet TripletX
1
b2
3Σg+ 3Σu
+ 3Πu3Σg
+ 3Πg3Δg
O B'' D' P R S f k p r s4 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4I
H2+
repulsive
metastable(v=0)
0.40
0.35
0.30
0.25
0.20
0.15
Rat
io
6543210Radius [cm]
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
Ratio
(I-C) / (d-a)(J-C) / (d-a)
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Rat
io
5.04.54.03.5Radius [cm]
実験
コロナモデル
-
課題 水素分子衝突輻射モデルの構築
25
20
15
10
5
0
Pote
ntia
l En
ergy
(eV
)
43210Internuclear Distance (A)
H2
X1Σg+
b3Σu+
X2Σg+
H2+
n=3n=4
E,F1Σg+
a3Σg+ B1Σu
+C1Πu
c3Πu
H++ H
H + H
主量子数2までの準位の電子状態・振動状態を区別したモデルを構築済み.・電離・解離等の各種反応の実効的速度係数の計算
・高電子密度の場合の可視水素分子発光線の解析.
(n=3の準位の統計重率密度分布を仮定)
可視水素分子発光線解析のためモデルを拡張.
-
電子状態の波動関数・ポテンシャルエネルギー・遷移モーメント
上図中の電子状態のうち、トリプレットpをのぞき Kolos, Wolniewicz らによりすべて計算されている
15
10
5
0En
ergy
(eV
)
E
B
H
C
B' D G J 3 33 3 3 3
22
2
1Σg+
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
1Σu+ 1Πu
1Σg+ 1Πg
1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlet TripletX
1
b2
3Σg+ 3Σu
+ 3Πu3Σg
+ 3Πg3Δg
O B'' D' P R S f k p r s4 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4I
H2+
repulsive
metastable(v=0)
Review
Explicitly Correlated Wave Function in Chemistry and PhisicsTheory and Applications
Jacek Rychlewski (Ed.)
Kluwer Academic Publishers
25
20
15
10
5
0
Pote
ntia
l ene
rgy
(eV)
6543210Internuclear distance (Å)
B,1Σu+ 3pσ
G1Σg+ 3dσ
H1Σg+ 3sσ
i3Πg 3dπ
I1Πg 3dπ
h3Σg+ 3sσ
g3Σg+ 3dσ
e3Σu+ 3pσ
B1Σu+ 2pσ
d3Πu 3pπ
X1Σg+ 1sσ
E1Σg+ 2sσ
c3Πu 2pπ
C1Πu 2pπ
a3Σg+ 2sσ
b3Σu+ 2pσ
D1Πu 3pπ
j3Δg 3dδJ1Δg 3dδ
遷移モーメントもほぼすべて計算されている
-
振動状態波動関数およびフランク-コンドン因子の計算
5
4
3
2
1
0
Ener
gy [e
V]
43210Internuclear distance [Å]
重水素分子電子基底状態の計算例(J=0) Numerov法
フランク-コンドン因子
-
各電子状態の振動・回転準位
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
E
B
H
C
B' D G J 3 33 3 3 3
22
2
1Σg+
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
1Σu+ 1Πu
1Σg+ 1Πg
1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlet TripletX
1
b2
3Σg+ 3Σu
+ 3Πu3Σg
+ 3Πg3Δg
O B'' D' P R S f k p r s4 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4I
H2+
repulsive
metastable(v=0)
THE HYDROGEN MOLECULE WAVELENGTH TABELS OF GERHARD HEINRICH DIEKE
EDITED BY
H. M. CROSSWHITE
John Wiley & Sons, Inc.
-
自然放出確率
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
E
B
H
C
B' D G J 3 33 3 3 3
22
2
1Σ g+
ns σ np σ np π nd σ nd π nd δ
1 Σ u+ 1Π u
1Σ g+ 1 Π g
1 Δ g
ns σ np σ np π nd σ nd π nd δ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlet TripletX
1
b2
3Σ g+ 3 Σ u
+ 3 Π u3 Σ g
+ 3 Π g3Δ g
O B'' D' P R S f k p r s4 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4I
H 2+
repulsive
metastable(v=0)
Honl-London factor
5
4
3
2
1
0
Ener
gy [e
V]
43210Internuclear distance [Å]
-
電子基底状態からの電子衝突励起断面積
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
E
B
H
C
B' D G J 3 33 3 3 3
22
2
1Σg+
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
1Σu+ 1Πu
1Σg+ 1Πg
1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlet TripletX
1
b2
3Σg+ 3Σu
+ 3Πu3Σg
+ 3Πg3Δg
O B'' D' P R S f k p r s4 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4I
H2+
repulsive
metastable(v=0)
10-192
46
10-182
46
10-172
46
10-16
CR
OSS
SEC
TIO
N (c
m2 )
102 3 4 5 6 7 8
1002 3 4 5 6 7 8
1000ENERGY (eV)
C1Πu
Present F.J.de Heer and J.D.Carriere, J. Chem. Phys. 55, 3829 (1971). W.T.Miles, R.Thompson, and A.E.S.Green, J. Appl. Phys. 43, 678 (1972). G.P.Arrighini, F.Biondi, C.Guidotti, A.Biagi, and F.Marinelli, Chem. Phys. 52, 133 (1980). M.A.Khakoo and S.Trajmar, Phys. Rev. A 34, 146 (1986). J.Wrkich, D.Mathews, I.Kanik, S.Trajmar and M.A.Khakoo, J.Phys.B 35, 4695 (2002). H.Kato, H.Kawahara, M.Hoshino, H.Tanaka,
L.Campbell and M.J.Brunger, Phys.Rev.A 77, 062708 (2008).
10-192
46
10-182
46
10-172
46
10-16
CR
OSS
SEC
TIO
N (c
m2 )
102 3 4 5 6 7 8 9
100ENERGY (eV)
c3Πu
Present W.T.Miles, R.Thompson, and A.E.S.Green, J. Appl. Phys. 43, 678 (1972). S.Chung and C.C.Lin, Phys. Rev. A 17, 1874 (1978). M.A.Khakoo and S.Trajmar, Phys. Rev. A 34, 146 (1986). M.A.P.Lima, T.L.Gibson, and V.McKoy, Phys. Rev. A 38, 4527 (1988). J.Wrkich, D.Mathews, I.Kanik, S.Trajmar and M.A.Khakoo, J.Phys.B 35, 4695 (2002).
-
W.T. Miles, R. Thompson, and A.E.S. Green, J. Appl. Phys. 43, 678 (1972).
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
E
B
H
C
B' D G J 3 33 3 3 3
22
2
1Σg+
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
1Σu+ 1Πu
1Σg+ 1Πg
1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlet TripletX
1
b2
3Σg+ 3Σu
+ 3Πu3Σg
+ 3Πg3Δg
O B'' D' P R S f k p r s4 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4I
H2+
repulsive
metastable(v=0)
Born-Bethe approximation modified at low energies by phenomenological techniques
10-192
46
10-182
46
10-172
46
10-16
CR
OSS
SEC
TIO
N (c
m2 )
102 3 4 5 6 7 8
1002 3 4 5 6 7 8
1000ENERGY (eV)
C1Πu
Present F.J.de Heer and J.D.Carriere, J. Chem. Phys. 55, 3829 (1971). W.T.Miles, R.Thompson, and A.E.S.Green, J. Appl. Phys. 43, 678 (1972). G.P.Arrighini, F.Biondi, C.Guidotti, A.Biagi, and F.Marinelli, Chem. Phys. 52, 133 (1980). M.A.Khakoo and S.Trajmar, Phys. Rev. A 34, 146 (1986). J.Wrkich, D.Mathews, I.Kanik, S.Trajmar and M.A.Khakoo, J.Phys.B 35, 4695 (2002). H.Kato, H.Kawahara, M.Hoshino, H.Tanaka,
L.Campbell and M.J.Brunger, Phys.Rev.A 77, 062708 (2008).
10-192
46
10-182
46
10-172
46
10-16
CR
OSS
SEC
TIO
N (c
m2 )
102 3 4 5 6 7 8 9
100ENERGY (eV)
c3Πu
Present W.T.Miles, R.Thompson, and A.E.S.Green, J. Appl. Phys. 43, 678 (1972). S.Chung and C.C.Lin, Phys. Rev. A 17, 1874 (1978). M.A.Khakoo and S.Trajmar, Phys. Rev. A 34, 146 (1986). M.A.P.Lima, T.L.Gibson, and V.McKoy, Phys. Rev. A 38, 4527 (1988). J.Wrkich, D.Mathews, I.Kanik, S.Trajmar and M.A.Khakoo, J.Phys.B 35, 4695 (2002).
-
振動・回転状態を区別した電子衝突励起速度係数 X -> d
Proceedings of the Lebedev Physics Institute Academy of Sciences of the USSR Series,
Editor N.G.Basov, Volume 179 Supplemental Volume 2,
ELECTRON-EXCITED MOLECULES IN NONEQUILIBRIUM PLASMA
Edited by N.N.Sobolev
15
10
5
0
Pote
ntia
l ene
rgy
(eV)
3.02.52.01.51.00.50.0Internuclear distance (A)
X1Σg+
d3Πu+
a3Σg+
v=0
v=13
v '=0
v '=3
v ''=0v ''=5
H2
“Adiabatic Approximation”
分子スペクトルから係数が決められる?
-
振動・回転状態を区別した断面積
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
E
B
H
C
B' D G J 3 33 3 3 3
22
2
1Σg+
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
1Σu+ 1Πu
1Σg+ 1Πg
1Δg
nsσ npσ npπ ndσ ndπ ndδ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlet TripletX
1
b2
3Σg+ 3Σu
+ 3Πu3Σg
+ 3Πg3Δg
O B'' D' P R S f k p r s4 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4I
H2+
repulsive
metastable(v=0)
・フランク-コンドン因子を用いて振動状態に分けることはできるだろう。
・回転状態をどう区別するのか?
-
励起状態間の電子衝突励起
15
10
5
0
Ener
gy (
eV)
E
B
H
C
B' D G J 3 33 3 3 3
22
2
1Σg+
ns σ np σ np π nd σ nd π nd δ
1Σu+ 1Π u
1Σg+ 1Π g
1Δg
ns σ np σ np π nd σ nd π nd δ
3
3
3 3 3 3
2 2a c
he
d g i j
Singlet TripletX
1
b2
3Σg+ 3Σu
+ 3Π u3Σg
+ 3Π g3Δg
O B'' D' P R S f k p r s4 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4I
H2+
repulsive
metastable(v=0)
25
20
15
10
5
0
Ener
gy (e
V)
1S 3S1P3P1D 3D1F 3F
1
22
43 3 3 3 3
2 2
34 4 4 4 4 44
Singlet Triplet
4
水素分子 ヘリウム原子
・ヘリウム原子断面積を利用?
・ボルン近似(?)で自分で計算?
後藤 ヘリウム衝突輻射モデルの断面積(M.GOTO, JQSRT, 76, 331 (2003))
close-coupling (CCC) method andR-matrix with pseudostates (RMPS)
?
水素分子可視発光線解析のための�水素分子衝突輻射モデルの構築��(信州大高周波プラズマにおけるヘリウム・水素分光)水素放電 水素原子発光線の解析可視分子発光線の解析 Fülcher帯 (d3Πu→ a3Σg+)分子活性再結合(MAR)可視分子発光線の解析 Fülcher帯 (d3Πu→ a3Σg+)ヘリウム原子発光線電子温度・電子密度 ��ヘリウム発光線解析とプローブ解析の比較水素分子衝突輻射モデルの開発状況ヘリウム原子発光線ヘリウム励起原子密度衝突輻射モデル流れ図(電離プラズマ成分) ne=108cm-3流れ図(電離プラズマ成分) ne=1012cm-3光が放出されてから吸収されるまでの距離発光線解析とプローブ解析による�電子温度・電子密度の比較準安定状態に対する準定常近似の適用の評価分光解析とプローブ解析における�電子温度・電子密度の比較水素分子発光線の同定結果高周波水素プラズマ実験プローブ計測結果分子発光スペクトル(594.4~605nm)分子発光スペクトル(605~620.7nm)分子発光スペクトル(755.7~762.3nm)CUSP発光線強度発光線強度比 (I → C) / (d → a)� (J → C) / (d → a)発光線強度比 (J → C) / (I → C)発光線強度比解析電子衝突励起速度係数実験結果とコロナモデルの比較�Singlet (J → C) / (I → C)実験結果とコロナモデルの比較課題 水素分子衝突輻射モデルの構築