Jurnal Sains Materi IndonesiaIndonesian Journal of Materials Science

Vol. I No.2. Pebruari2000. hal: 10~14ISSN: 1411-1098

EFEK ANIL SUHU RENDAH P ADA TERFENOL-D YANG DIBUA TDENGAN METODE REDUKSI-DIFUSI

M.I. Maya Febri, MashadiP3IB-BATAN; KawasanPUSPIPTEKSerpong, 153/4 Tangerang, Indonesia

E-mail: mfebri@cbn.net.id

ABSTRAKEFEK ANIL SUHU RENDAH P ADA TERFENOL-D YANG DIBUA T DENGAN METODE REDUKSI-

DIFUSI -Dalam kegiatan ini dipelajari efek anil suhu rendah pada paduan magnetostriktif yang diperoleh denganmetode Reduksi-Difusi (RD). Diharapkan bahwa apabila cuplikan sebelumnya mengandung rasa sekunder berupahidrida, rasa tersebut dapat dihilangkan dengan perlakuan anil tersebut. Anil dilakukan pada suhu 200°C, selama 8 jam,dalam vakum dinamis pada cuplikan berbentuk pelet yang dibungkus dalam lembaran Tantalum. Dalam ruangancuplikan diletakkan pula' getter' yaitu Ti mumi. Hasil analisis data XRD menunjukkan beberapa aspek: pertama, adakecenderungan penyempitan puncak-puncak difraksi setelah anil. Diduga ini akibat 'internal stress relieve', karenapada suhu anil tersebut, tidak ada perbaikan tingkat kristalisasi sampel. Kedua, rasa hidrida dapat dihilangkan melaluiperlakuan anil ini, dan ketiga, pada cuplikan tertentu terlihat ada pergeseran posisi puncak-puncak difraksi rasa utamake arab sudut yang lebih besar, menandakan bahwa rasa utama tersebut pada awalnyajuga mengandung hidrogendalamjumlah yang sangat kecil, yang belum pemah terdeteksi sebelumnya. Sebagai kesimpulan, perlakuan anil tersebutmemberikan dampak positif pada cuplikan Terfenol-D, dan merupakan modifikasi penting daTi metode sintesis Reduksi-

Difusi.

Kata kunci: Anil, Terfenol-D, Reduksi, Difusi

ABSTRACTmE EFFECT OF LOW-TEMPERATURE VACUUM ANNEALING ON TERFENOL-D MADE BY THE

REDUCTION-DIFFUSION METHOD. This paper reports the effect of low-temperature vacuum annealing onTerfenol-D samples made by the Reduction-Diffusion (RD) method. It was expected that the hidride phase previouslypresent in the sample could be removed by the annealing. The annealing was done at200"C, under dynamic vacuum for8 hours. The peIletised samples were wrapped in Ta-foil then placed in a glass tube together with a pure Titaniumgetter. The XRD data analyses show several results: first, the FWHM values of peaks of annealed samples are smallerthan those of samples before annealing. This might be due to internal stress relieving, since at that temperature, thediffusion is not favorised yet. Second, the hidride phase could be removed by annealing. Third, for certain samples, itwas observed a shift of position of the main phase's peaks to a bigger 28 angle, meaning that the main phase initiallycontained a tiny amount of hydrogen, something which had not been detected yet. In conclusion, the low-temperaturevacuum annealing has positive effect on Terfenol-D samples, and can be considered as an important modification of the

RD technique.

Key words: Annealing, Terfenol-D, Reduction, Diffusion

PENDAI:1ULUAN

Dalam pembuatan paduan magnetostriktifTerfenol-D dengan metode Reduksi-Difusi, dalam kondisitertentu dapat diperoleh cuplikan yang, selain mengandungrasa utama yaitu Tbo,3DYo,7Fez' juga mengandung rasasekunder berupa hidrida Tbo,3DYo;7FezH. [I]. Fasa hidridatersebut dicirikan dengan parameter kisi yang lebih besar(a- 7,6 A) daripada parameter kisi rasa utama (a -7,3 A),sementara struktur kristalnya tetap sarna, yaitu kubik

berpusat rnuka Fd3m tipe MgCu2" Sehingga dalarnkarakterisasinya, rasa hidrida dapat dilihat dari adanyapuncak-puncak difraksi berindeks sarna dengan rasa utarna,narnun posisinya berada pacta sudut yang lebih kecil, sesuai

dengan rurnus Bragg:

2 dhklsin 8hkl = A. (I)

Keberadaan rasa hidrida pacta urnurnnya tidak

10

EfekAni/ Suhu Rendah Pada Terfeno/-D Yang Dibuat Dengan ME

diinginkan, sebab selain rasa tersebut mempengaruhi sifat

magnetik cuplikan, juga membuat cuplikan menjadi lebih

rapuh (fenomena hydrogen embrittlement). Cara terbaikuntuk mendapatkan cuplikan berfasa tunggal adalah

dengan sedapat mungkin menghindari pembentukan rasahidrida tersebut [2]. Namun apabila cuplikan sudah terlanjur

mengandung rasa hidrida, pertanyaannya adalah bagaimana

menghilangkannya? Berikut ini adalah latar belakang

pemikirannya.Oalam suatu struktur kristal kubus berpusat muka

Fd3m, masih terdapat interstisi yang dapat dimuati atom-atom berukuran kecil seperti atom hidrogen. Fasa yang

diperoleh kemudian disebut hidrida. Proses pembentukan

hidrida adalah melalui mekanisme difusi, di mana koefisien

difusi merupakan fungsi suhu. Pada suhu yang lebih tinggi,

proses difusi semakin mudah (harga koefisien difusi lebih

besar).Oi lain pihak, ada kemungkinan bahwa cuplikan yang

dibuat dengan metode Reduksi-Difusi (RD) mempunyai

lapisan oksida/ hidroksida pada permukaan serbuk. lni

dimungkinkan karena dalam tahap pembuatannya, ada

proses pencucian serbuk dalam air. Molekul-molekul air

dapat saja masih teradsorbsi pad a permukaan serbuk, di

mana terdapat ion-ion tanahjarang berafinitas tinggi. Yang

terbentuk adalah hidroksida tanah jarang atau besi. Pada

suhu kamar, lapisan ini dapat berfungsi sebagai pelindung

bagian dalam partikel serbuk terhadap oksidasi lebihjauh.

Lapisan ini dapat pula berfungsi sebagai penghambat

terlepasnya atom-atom hidrogen dari cuplikan. Oleh karena

itu, dalam usaha untuk mengeluarkan hidrogen, ikatan kimia

hidroksida tersebut harus dihancurkan dahulu dengan

memberikan energi termal yang cukup.

R(OH\ ~ R-O+ H2O (2)

BASIL DAN PEMBABASAN

Gambar-gambar 1 (a) s.d. (h) menampilkan dataintensitas difraksi sinar X pada cuplikan-cuplikan RO 11,ROI2, RO15 dan RO17 sebelum dan sesudah anil. Bebempapembahasan dapat diberikan berdasarkan data tersebut:

Pertama, cuplikan ROI5, yang sebelum dilakukananil, kualitas kristalisasinya rendah, setelah anil tingkatkristalisasinya tetap rendah. Anil pada suhu 200 °C tidakdapat memperbaiki tingkat kristalisasi sampel tersebut.

Kedua, beberapa puncak tak dikenal pada cuplikanRO17 sebelum dianil, hilang setelah cuplikan mengalamiperlakuan anil. Posisi puncak-puncak tersebut, yangditentukan melaluifittingGaussian, adalah sebagai berikut:28 = 34,136° (posisi puncak [220]), 38,4°, 47,054°, 50,70°

dan 54,185°. Khusus untuk puncak pada indeks Miller [220],sebelum anil, intensitas puncak terse but lebih tinggidaripada puncak [311], meskipun seharusnya dalam rasaLaves RFe2, puncak [311] adalah yang paling tinggiintensitasnya. Sehingga ada dugaan kuat bahwa pada posisitersebut terdapat superposisi dua puncak atau lebih, dimana yang satu adalah puncak [220] rasa Terfenol-O danyang lain termasuk dalam kategori puncak tak dikenal, yangmenghilang setelah anil. Ini terbukti dari turunnya intensitasrelatifpuncak [220] tersebut terhadap puncak [311].

HipotesisDari pertimbangan-pertimbangan di alas, dapat

diasumsikan bahwa pelepasan hidrogen dapat dilakukandengan cara melakukan anil pacta suhu yang memungkinkandifusi atom hidrogen mudah, sekaligus terlepasnya ikatanhidroksida pacta permukaan partikel serbuk. Data terdahulupacta jenis paduan lain menunjukkan bahwa suhu sekitar200°C merupakan batasan yang ideal [3]. Lebih-lebih lagi,suhu ini masih dalam batas stabilitas termal cuplikan [I],sebagaimana dapat dilihat dari data Differential ThermalAnalysis (DT A) dalam acuan tersebut.

TujuanTujuan dari kegiatan ini adalah membuktikan bahwa

rasa hidrida dalam cuplikan Terfenol- D hasil sintesis denganmetode RD dapat dihilangkan dengan cara melakukan anilpacta suhu yang tepat, yaitu sekitar 200°C,jauh lebih rendahdaripada suhu sintesisnya.

!tode Reduksi-difusi (Maya Febri)

TATAKERJACuplikan berupa serbuk Terfenol-D, yang telah

dibuat dengan metode Reduksi-Difusi (RD) sesuai denganprosedur yang diuraikan dalam acuan [4]. Empat jeniscuplikan, yaituRDII, RD12, RDI5 clan RDI7 telah dianil.Masing-masing cuplikan dipress lebih dahulu dalamcetakan berdiameter 6 rom, dengan kekuatan 1 ton gaya.Setelah itu, pelet dibungkus secara terpisah dalam lembaranTantalum, dimasukkan ke dalam tabung pyrex bersamadengan sepotong Titanium yang akan berfungsi sebagai'getter' untuk menangkap molekul-molekul gas yang tidaksempat terhisap keluar oleh pompa vakum. Salah satu ujungtabung tertutup, clan ujung tabung yang lainnyadihubungkan dengan pompa vakum. Ruangan dalam tabunglalu dipompa selama 30 menit, sebelum pemanasan dimulai.Vakum mencapai 10-2 -10-3 Torr. Setelah itu, cuplikandipanaskan pada suhu 200°C selama 8 jam sambil dipompaterus-menerus (vakum dinamik). Tujuan pemompaan iniadalah agar gas-gas yang terlepas dari cuplikan tidakmenempel/ masuk lagi ke dalam sampel ketika sampeldidinginkan. Setelah anil selesai, cuplikan didinginkan,kemudian pelet dihancurkan clan serbuknya dianalisisdengan teknik difraksi sinar X (XRD) menggunakandifraktometer SHIMADZU XD61 0 di P3IB-BA TAN denganrentang pengukuran 20 -80°. Target yang digunakan adalahCu dengan AKa = 1,541 03A.

Jurnal Sains Materi IndonesiaIndonesian Journal of Materials Science

Vol. I No.2, Pebruari 2000. hal: 10 -14

ISSN: 1411-1098

311

I

RD11 Sebelum Anll

220

j'"'"

~:;;

!(m' (311~ 4220;- " 0.I .2~2 ...I ~ -

IV,- Nu._~_~~~k" ,',' ,.,' ...' :t- "T F --" ,~- ..A--

30 40 80 80

29 (derajat)

(b)

70 eo40 &0 «I

29 (derajat)

(a)

70 80~

311

.

RD12 Sobolum AnI!

220

A

'"'"IQ

111 (220)I ::~ \ (31:1. ~22 42~ ~ ~O__.

,UULL~~~~ , 1

m ~ 40 60 60 70 8040 60

2 e (derajat)

(c)

60 70 8020 JO

2 e (derajat)

(d)

311

220

? 222

440~..., , ..

20 ~ ~ 10 ~ 70 80

2 B (derajal)

(t)

RD17 Sebelum Anll220

In

J9OJ

~I

~II. ~ ~ .0 &0 ., 70 ~

29 (derajat)

(g)

~ 40 60

2 e (derajat)

(11)

60 70 8020

Gamba, 1. a-h: Pola difraksi cuplikan RDII, 12, 15 dan 17 sebelum dan sesudah anil

11

EfekAnil Suhu Rendah PadaTerfenol-D Yang Dibuat Dengan Metode Reduksi-difusi (Maya Febri)

Tabell. Hasil analisis data intensitas difraksi Sinar-X rasa utama Terfenol-D, dengan :fitting' Gaussian.Tanda (+) dan (-) menunjukkan kenaikan atau penurunan harga 29 dan FWHM

-SEBELUM ANIL S~UDAH ANILCUPLIKAN hkl

posisi 28 FWHM posisi 29 FWHM

RDll 220 34,560 0,236 34,480 (-) 0,241 (+)

311 40,776 0,251 40,795 (+) 0,174 (-)

422 61,942 0,276 61,889(-) 0,254 (-)-

RD12 220 34,632

40,861

0,247 34,480(-) 0,229 (-)

311

222

0,229 40,800 (-) 0,207 (-)

42,742 0,218 42,600 (-) 0,187 (-)

422 62,039 0,267 I~I

0,456

0,363

61,915 (-) 0,310(+)

RDl7 220 34,136

311 40,523

511 65,900

Catatan: data cuplikan RD15 tidak dapat di:fit' karena statistik pengambilan datanya kurang

mendukung.

Ketiga, padacuplikan RDII daD RDl2 terlihatjelasbahwa puncak-puncak rasa hidrida, yang ditandai denganindeks Miller dalarn kurung, tidak lagi tampak setelahcuplikan-cuplikan tersebut dianil. Hal ini menandakandenganjelas bahwa dalarn batas kemampuan teknik difraksisinar X, rasa hidrida dapat dihilangkan melalui proses aniltersebut. Jadi, cuplikan-cuplikan yang terkontaminasi rasahidrida dapat dibersihkan lagi berkat perlakuan anil tersebut.

Apabila dilakukan analisis lebih mendalarn dari dataintensitas difraksi sinar-X tersebut, maka tampak bahwapuncak-puncak utama rasa Terfenol-D cuplikan RD 17mengalami pergeseran posisi ke arab sudut 28 lebih besarakibat anil. Hal ini dapat dilihat dengan cara melakukanfitting Gaussian pacta masing-masing puncak tersebut,sehingga diperoleh data posisi 'center' daD 'Full Width atHalf Maximum' (FWHM). Data tersebut dirangkum dalamTabell.

sehingga tidak sampai timbul puncak difraksi barn, namunhanya terjadi pelebaran puncak difraksi terhadap apabilasampel pada awalnya 100% bebas hidrogen. Selama anil,hidrogen tersebut lepas, dan setelah anil, yang terlihatadalah rasa utama yangjauh lebih 'bersih' hidrogen. Padacuplikan RDI7', sangat mungkin ini yang terjadi karenaterlihat pergeseran posisi puncak ke sudut yang lebih besar.Hasil ini mempunyai arti penting, karena ini menunjukkanbahwa sampel yang biasanya dianggap bebas hidrogen,kemungkinan ia tidak bebas sarna sekali, artinyakemungkinan ada hidrogen dalam jumlah infinitesimal yangterdapat di dalam sampel, yang selama ini tidak terdeteksi.

Pada cuplikan-cuplikan RDII dan RD12, posisipuncak-puncak difraksi rasa utama bergeser ke arahsudut 28 yang lebih kecil, dengan disertai juga olehpenurunan FWHM. Orde pergeseran itu sarna denganuntuk RD17, yaitu 0,1-0,2 derajat. RDII dan RDl2 sebelumanil mengandung rasa hidrida RFezHx di mana atom-atomhidrogen (dalamjumlah relatifbesar) kemudian lepas karenasam pel dianil sambil dipompa. Diduga bahwa masih adasejumlah infinitesimal atom hidrogen yang terikat dalampartikel, sangat mungkin dalam batas butir/ cacat kristal.

Tabel 1 juga menunjukkan bahwa sebagian besar

puncak mengalami penyempitan (penurunan FWHM)setelah anil, yang dapat diakibatkan oleh beberapa hal:pertama, pelepasan tegangan internal (internal stress re-lease) selama anil. Kedua, rasa utama mungkin pada awalnyatidak seratus persen bebas daTi hidrida. Maksudnya, adabeberapa bagian yang terhidrogenasi secara tidak homogen,dengan kadar H yang sangat sedikit dan distribusinya lebar,

13

! I .

...

Jurnal Sains Materi IndonesiaIndonesian Journal of Materials Science

Vol. 1 No.2, Pebruari 2000, hal: 10 -14ISSN: 1411-1098

KESIMPULAN DAFTARACUAN

Perlakuan anil suhu rendah dalam kondisi vakumdinamis yang disertai 'getter', yang diberikan padacuplikan-cuplikan RD mengakibatkan efek yang berbedapada tiap sampel. Namun pada dasamya, anil tersebutmembantu pelepasan tegangan dalam cuplikan danpelepasan hidrogen, molekul air, dan molekul-molekullainyang mungkin teradsorbsi pada permukaan cuplikan (ni-trogen, carbon,). Anil tersebut juga menyebabkan hilangnyarasa-rasa tak dikenal, yang besar kemungkinannya terdiridari oksidalhidroksida. Jadi anil tersebut berdampak positifpada sampel karena bersifat 'membersihkan'. Langkahperlakuan anil tersebut merupakan suatu modiflkasi yangpenting dari metode sintesis Reduksi-Difusi.

[I]. M.I.M. Febri, E. S. Bahrum, T. Pandiangan,"Karakterisasi Fasa Hidrida RFefix Hasil SampingProses Sintesis Reduksi-Difusi Paduan RFe2'"Kumpulan Makalah Fisika Zat Padat, MaterialElektronik dan Polimer/Keramik, SFN XVII,Yogyakarta, Desember 1998, HFI- PPNY -BA TAN, 184-188

[2]. M.I.M. Febri, Laporan RUT V.3/42 Tahun II, 1998-1999[3]. M.I.M. Febri, Thesis Doktor, Universitas Joseph Fou-

rier,GrenobleI, 1995,hal.115.[4]. M.I.M.Febri,LaporanRUTV.3/42, TahunI, 1997-1998

14