Détermination de la Radioactivité Naturelle dans les Matériaux de ...

Ministère de l’Enseignement Supérieur, de laRecherche Scientifique et de la Technologie

Université du 7 novembre à Carthage

Institut National des SciencesAppliquées et de Technologie

Projet de Fin d’Etudes

Pour l’obtention du

Diplôme National d’Ingénieur

Filière : Chimie Industrielle

Sujet :

Détermination de la Radioactivité Naturelle dans lesMatériaux de Construction par Spectrométrie

Gamma

Réalisé par : Faten TURKI

Entreprise d’accueil :

Centre National des Sciences et Technologies Nucléaires (CNSTN)

Soutenu le 22/01/2010

Jury :M. Nefaa ADHOUM, Maître de Conférences à l’INSAT Président

Mme Salma MOALLA, Maître de Conférences à l’INSAT Examinatrice

M. Foued GHARBI, Maître Assistant au CNSTN Responsable entreprise

Mme Latifa BERGAOUI, Maître de Conférences à l’INSAT Responsable INSAT

Année Universitaire : 2009/2010

Ministère de l’Enseignement Supérieur, de laRecherche Scientifique et de la Technologie

Université du 7 novembre à Carthage

Institut National des SciencesAppliquées et de Technologie

Projet de Fin d’Etudes

Pour l’obtention du

Diplôme National d’Ingénieur

Filière : Chimie Industrielle

Sujet :

Détermination de la Radioactivité Naturelle dans lesMatériaux de Construction par Spectrométrie

Gamma

Réalisé par : Faten TURKI

Entreprise d’accueil :

Centre National des Sciences et Technologies Nucléaires (CNSTN)

Soutenu le 22/01/2010

Responsable à l’entreprise:

Dr. Foued GHARBI

Cachet & Signature

Responsable à l’INSAT:

Dr. Latifa BERGAOUI

Signature

Année Universitaire : 2009/2010

Dédicace

A mes parents, pour leur confiance et pour leur

encouragement qu’ils m’ont toujours prodigués,

A mon frère Mohamed et à mes sœurs Asma

et Imen, pour leur soutien et tout l’amour qu’ils me

portent,

A tous mes proches, à mes amis,

A tous ceux qui me sont chers.

Que ce mémoire soit le témoignage de mon profond

amour et ma grande gratitude.

Remerciements

Les travaux présents dans ce mémoire ont été réalisés au Centre National des

Sciences et Technologies Nucléaires (CNSTN) sous la direction de Monsieur Adel

TRABELSI à qui j’exprime ma profonde gratitude de m’avoir accueilli et donné l’occasion

d’enrichir mes connaissances théoriques par un savoir pratique très précieux.

Je tiens à exprimer mes sincères remerciements à mes encadreurs :

- Monsieur Foued GHARBI, Maître Assistant au CNSTN, pour son soutien et son aide dans

l’élaboration de ce travail, pour son encouragement et les précieux conseils qu’il m’a

prodigués et pour son dynamisme pendant toute la période du stage.

- Madame Latifa BERGAOUI, Maître de Conférences à l’INSAT, pour le grand intérêt avec

lequel elle a suivi et dirigé ce travail, pour son assistance et pour son souci de

« l’excellence » en terme de qualité du travail.

j’adresse, également, mes remerciements les plus vifs ainsi que ma grande

considération à Monsieur Nefaa ADHOUM, Maître de Conférences à l’INSAT, pour m’avoir

honoré en acceptant de présider le jury et à Madame Salma MOALLA, Maître de Conférences

à l’INSAT, d’avoir accepté d’examiner le rapport et de participer au jury.

Mes remerciements les plus chaleureux sont également destinés à tous les membres

du laboratoire d’exploitation au sein de la Société les Ciments de Bizerte (SCB) et

particulièrement à Messieurs Taoufik TRABELSI et Houcine TISS, respectivement chef et

sous-chef de service, pour leurs accueils et leurs importantes collaborations tout au long de ce

travail.

Mes remerciements les plus chaleureux sont également destinés à l’ensemble du

personnel des différents services techniques et scientifiques du CNSTN pour leurs concours à

la réalisation des travaux d’analyses.

J’exprime ma reconnaissance à Monsieur Hafedh HAMZA, Maître-Asssitant de

Géomatique à la Faculté des Sciences de Tunis pour son aide et à Mademoiselle Asma

TURKI, doctorante à la Faculté des Sciences de Tunis pour tous ses efforts et ses

contributions quant à l’analyse DRX de nos échantillons.

Nomenclature

TechniquesDRX Diffraction des Rayons X

OrganisationsASTMEC

American Society for Testing and MaterialsEuropean Commission

IAEA International Atomic Energy AgencyUNSCEAR United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic

Radiation

SociétésCJO Société des Ciments de Jebel El OusetSCB Société des Ciments de BizerteSOTACIB Société Tuniso-Algérienne de Ciment Blanc

ParamètresA Activité d’un radionucléide (Bq.kg-1)FWHM Largeur à mi-hauteur (keV)HR Dose efficace annuelle (mSv.an-1)Iγ Indice gammaLD Limite de DétectionM Masse de l’échantillon (kg)MDA Activité Minimale Détectable (Bq.kg-1)NS Surface nette du pic de l’échantillonNB Surface nette du bruit de fondPγ Probabilité d’émission du radionucléide (pourcents)R Résolution en énergie (keV)Raeq Activité de l’équivalent radium (Bq.kg-1)Sr Ecart typetS Temps de comptage de l’échantillon (s)tB Temps de comptage du bruit de fond (s)U Incertitude élargie

γ Efficacité de détection (%)

Liste des Figures

Pages

Figure 1 : Le degré de pénétration des radiations α, β et γ 17

Figure 2 : La radioactivité α 18

Figure 3 : La radioactivité β- 18

Figure 4 : La radioactivité γ 19

Figure 5 : L’effet photoélectrique 20

Figure 6 : L’effet Compton 21

Figure 7 : L’effet de matérialisation 21

Figure 8 : La famille de l’uranium 238 23

Figure 9 : La famille du thorium 232 23

Figure 10 : La famille de l’uranium 235 24

Figure 11 : Les lieux des carrières tunisiennes étudiées 29

Figure 12 : La composition de ciment 32

Figure 13 : Le ciment Portland CP II/ A-L 42,5 N 36

Figure 14 : La chaux hydraulique artificielle de la SCB 36

Figure 15 : Cycle de vie de gypse 38

Figure 16 : Schéma de principe d’une chaîne de spectrométrie gamma 47

Figure 17 : Le détecteur HPGe utilisé pour les mesures 50

Figure 18 : Exemples de différentes interactions d’un photon dans un détecteur 51

Figure 19 : Spectre correspondant à des photons incidents d’énergie E < 1022 keV 51

Figure 20 : Spectre correspondant à des photons incidents d’énergie E > 1022 keV 52

Figure 21 : Pesage des échantillons 56

Figure 22 : Etiquetage des échantillons 57

Figure 23 : Spectre relatif à l’eau distillée 57

Figure 24 : Détermination du 226Ra 59

Figure 25 : Détermination du 232Th à partir de deux pics de l’228Ac et du 212Pb 60

Figure 26 : Détermination du 40K 60

Figure 27 : Les cartes de contrôle de la répétabilité 63

Figure 28 : Les activités spécifiques de différents radionucléides dans lesmatériaux de construction

67

Figure 29 : Les activités spécifiques du 40K dans les matériaux de construction 68

Figure 30 : Les activités spécifiques de l’238U dans les matériaux de construction 69

Figure 31 : Les activités spécifiques du 226Ra dans les matériaux de construction 69

Figure 32 : Les activités spécifiques du 232Th dans les matériaux de construction 70

Figure 33 : Les activités de Raeq dans les matériaux de construction 71

Figure 34 : Les doses efficaces annuelles des matériaux de construction 74

Figure 35 : Le diffractogramme de la bauxite 76

Figure 36 : Le diffractogramme de l’argile ESC 79

Figure 37 : La kaolinite et l’illite 81

Figure 38 : La moyenne des valeurs de Raeq pour les matières premières, lesproduits semi-finis et le produit fini

85

Figure 39 : La moyenne des doses efficaces annuelles pour les matièrespremières, les produits semi-finis et le produit fini

85

Liste des Tableaux

Pages

Tableau I : La liste des échantillons 28

Tableau II : Les quatre éléments majeurs constitutifs du clinker 31

Tableau III : Les caractéristiques de "CEM I 32,5 N" 32

Tableau IV : Les caractéristiques du "CEM I 42,5 N" 33

Tableau V : Les caractéristiques du "CEM II A-L 32,5 N" 33

Tableau VI : Les caractéristiques du "CP II / A-L 42,5 N" 36

Tableau VII : Les caractéristiques du "CHA.10" 37

Tableau VIII : Résultats de la mesure de la radioactivité naturelle dans lesmatériaux de construction publiés par des articles

43

Tableau IX : Avantages et inconvénients des détecteurs HPGe 50

Tableau X : Les différentes masses des échantillons 56

Tableau XI : Les différents radionucléides détectés lors de la radio-analyse,leurs énergies et leurs probabilités d’émission gamma

58

Tableau XII : Résultats relatifs aux activités de l’échantillon CEM I 32,5 Ncorrespondants aux dix mesures

63

Tableau XIII : Comparaison des valeurs de Raeq dans les matériaux deconstruction avec d’autres pays

72

Tableau XIV : Les indices gamma Iγ des différents échantillons 73

Tableau XV : Comparaison des valeurs de la dose efficace annuelle HR

(mSv.an-1) dans les matériaux de construction avec d’autrespays

74

Tableau XVI : Comparaison des caractéristiques relatives à la bauxite utiliséedans différents pays

76

Tableau XVII : Comparaison des caractéristiques relatives à l’argile utilisé pourla fabrication des briques dans différents pays

79

Tableau XVIII : Les différentes masses des échantillons provenant de la sociétéles Ciments de Bizerte

83

Tableau XIX : Résultats relatifs aux activités des radionucléides avec leursincertitudes dans les échantillons de la SCB

84

Tableau XX : Comparaison entre le processus de fabrication de trois usines deCiments situées dans trois pays différents

86

Tableau XXI : Les excès ou les déficits en quantité des radionucléides pour lesproduits semi-finis et le produit fini

88

Sommaire

Pages

Introduction Générale

Chapitre I : Etude Bibliographique

Partie I : La Radioactivité Naturelle 14

I.1. Lois fondamentales de la radioactivité……………………………........... 14

I.2. Chaînes de désintégration………………………………………………... 16

I.3. Types de radioactivité…………………………………………………..... 17

I.4. Mécanismes d’interaction des photons gamma………………………… 19

I.5. Les éléments radioactifs………………………………………………….. 22

I.6. Définitions des doses de rayonnement…………………………………... 25

Partie II : Les Matériaux de Construction et Radioactivité 27

II.1. Les matériaux de construction…………………………………………... 27

II.2. Les normes………………………………………………………………... 40

II.3. Littérature existante……………………………………………………… 42

Chapitre II : Matériels et Méthodes1. Description de la chaîne de la spectrométrie gamma…………………… 47

2. Préparation chimique de l’échantillon à mesurer……………………….. 55

3. Procédure de mesure……………………………………………………..... 58

Chapitre III : Résultats et Discussion

Partie I : Analyse des résultats et Interprétation 67

I.1. Description générale des résultats.............................................................. 67

I.2. Estimation de la dose……………………………………………………... 70

I.3. Les produits de construction pouvant être dangereux en Tunisie…….. 75

Partie II : Cas d’une étude d’un processus industriel : Cimenterie deBizerte

82

II.1. Présentation de la Société des Ciments de Bizerte………………………. 83

II.2. Préparation de l’échantillon et mesure…………………………………... 83

II.3. Description des résultats et discussion…………………………………… 84

Conclusion Générale

Références Bibliographiques

Annexes

11

Introduction Générale

La radioactivité est un phénomène naturel. Tout ce qui nous entoure est radioactif.

L’air, les plantes, l’eau, les roches, les matériaux de construction,… contiennent des

substances radioactives. L’homme est aussi exposé en permanence aux rayonnements

ionisants. Ils sont générés depuis le centre de la terre, la croûte terrestre, l’atmosphère dans

laquelle nous vivons et l’univers qui nous entoure. C’est ce que nous appelons la radioactivité

naturelle. Laquelle radioactivité a toujours existé et fait partie de la vie.

Nous sommes exposés depuis toujours à des rayonnements naturels. Néanmoins, une

exposition trop intense, ou supérieure à la dose annuelle permise peut avoir des conséquences

très graves sur l’individu. Elle peut provoquer divers effets, comme des brûlures, la cécité, le

cancer, et même la mort. Il est alors nécessaire de se protéger et de protéger les personnes

travaillant quotidiennement au contact de la radioactivité. La radioactivité constitue donc bien

un danger pour l’Homme qu’il ne faut pas négliger.

L’objectif de ce travail est de mesurer la radioactivité naturelle dans certains matériaux

de construction utilisés en Tunisie et d’évaluer ses impacts radiologiques sur la santé des

ouvriers et des habitants en estimant les doses émises.

L’étude bibliographique qui fait l’objet du premier chapitre est subdivisée en deux

parties: Nous nous sommes intéressés dans la première partie aux notions fondamentales de la

radioactivité naturelle, aux différents types de radioactivité, aux chaînes de désintégration et à

la notion de dose. La deuxième partie concerne les matériaux de constructions étudiés. Nous

nous sommes penchés à connaître leurs caractéristiques et leurs modes de fabrication.

Quelques littératures existantes concernant la radioactivité des matériaux de construction de

divers pays ont été ensuite détaillées.

Le deuxième chapitre de ce mémoire porte sur la technique de spectrométrie gamma

utilisée lors des mesures de la radioactivité dans les produits de construction en question et sur

la préparation chimique des échantillons ainsi que sur les méthodes et les procédures.

Le dernier chapitre concerne, tout d’abord, l’analyse des résultats des mesures de tous

les matériaux de construction étudiés en estimant ainsi les doses et en signalant les anomalies

12

et les explications correspondantes. Les échantillons qui possèdent des doses dépassant la

limite, ont été analysés par DRX pour mieux comprendre l’origine des activités élevées. Dans

un contexte de renforcement de la protection de la santé au travail, une étude radiologique a

été réalisée au sein de l’industrie cimentière (SCB). Nous avons adapté une démarche

scientifique permettant de fournir aux consommateurs et usagers une information quantifiable

et vérifiable tout au long de la vie du matériau ciment.

14

Partie I : La Radioactivité Naturelle

Becquerel découvrit, en 1896, que l’uranium et ses composés émettent

continuellement un rayonnement qui, comme les rayons X, traverse d’assez grandes

épaisseurs de matière, noircit la plaque photographique, ionise l’air et rend

lumineuses de nombreuses substances. Il apparut de plus que l’intensité du

rayonnement ne peut être modifiée ni par voie chimique, ni par des variations de

température, ni par des champs électrique ou magnétique. Un peu plus tard, Pierre et

Marie Curie réussirent à séparer de la pechblende, ou uranite, un élément, le radium,

dont le rayonnement résulte d’une transformation spontanée statistique de noyaux

atomiques instables d’un élément en noyaux d’un autre élément : c’est le phénomène

de radioactivité. Celui-ci est observé avec 40 espèces atomiques naturelles dont la

quasi-totalité a des nombres atomiques supérieurs à 81 ; le samarium et le potassium

sont parmi les exceptions à cette règle. Dans tous les cas, on parle de radioactivité

naturelle. Mais la radioactivité peut aussi bien être provoquée dans certains noyaux

par bombardement des noyaux de ces éléments : la radioactivité ainsi observée est

dite artificielle [1].

I.1. Lois fondamentales de la radioactivité

On dit qu’une substance est radioactive lorsque ses noyaux se désintègrent

spontanément en émettant des rayonnements. Il s’agit donc d’une réaction nucléaire

particulière analogue aux réactions chimiques de dissociation. De tels noyaux

instables sont appelés indifféremment radio-isotopes ou radionucléides [2].

On appelle activité Ac d’une substance radioactive son taux de désintégration. C'est-à-

dire le nombre de noyaux détruits par unité de temps. Ac représente aussi le taux

d’émission ou la source de rayonnement exprimée en nombre de particules émises par

unité de temps. La loi fondamentale de la radioactivité s’écrit [2]:

Ac = λ N (1)

15

Avec N est le nombre de noyaux à l’instant considéré dans une substance donnée (Il

s’agit des noyaux pères et non des produits de désintégration) et λ est la constante de

désintégration (en s-1), indépendante des quantités de matière considérées et ne fait

intervenir que les caractéristiques des noyaux. Si plusieurs modes de désintégration

entrent en compétition, on définit les activités partielles Aci, qui représentent les

sources de rayonnement de chaque type. Chaque mode est défini par une probabilité

pi telle que [2]:

Aci = pi Ac (2)

avec ∑ pi = 1 puisque la somme des activités partielles est égale à l’activité totale Ac,

cette dernière représentant toujours le taux de désintégration. De même que λ, les

probabilités pi sont des données nucléaires.

On exprime souvent les activités en curies (1 Ci = 3,7. 1010 désintégrations.s-1) alors

que l’unité officielle considérée de nos jours constitue ce qu’on appelle le Becquerel

(1 Bq = 1 désintégration.s-1). Considérons une substance radioactive unique et isolée,

caractérisée par un nombre de noyaux noté N(t) à un instant t. Suite aux

désintégrations, ce nombre ne peut que décroître et ce selon la loi fondamentale de la

radioactivité [2]:

(3)

L’intégration de cette équation est immédiate :

N(t) = N(0) exp (-λt) (4)

Ac(t) = Ac(0) exp (-λt) (5)

N(0) correspond dans l’équation (4) aux nombres initiaux des noyaux radioactifs

contenus dans la substance à l’instant t = 0, date du début de l’observation de la

substance. Ac(0) dans l’équation (5) correspond à l’activité initiale (à t = 0) de la

substance considérée. Si l’on cherche le temps T au bout duquel le nombre de noyaux

a été réduit à moitié, on trouve [2]:

(6)

16

d’où : (7)

T est appelé période ou plus correctement demi-vie du radio-isotope. C’est le temps

au bout duquel les noyaux N(0) contenus dans la substance se désintègrent jusqu’à

être réduits à moitié ( ). La loi fondamentale décrite ci-dessus est valable pour tous

les types de radioactivité (α, β, γ), que les corps soient naturels ou artificiels [2].

I.2. Chaînes de désintégration

La désintégration d’un noyau peut conduire à son tour à un noyau instable

soumis aux mêmes lois que le noyau initial forme ce qu’on appelle chaîne de

désintégration ou filiation radioactive. Une chaîne radioactive se termine évidemment

par un élément stable (T = ∞, λ = 0). Les équations qui régissent une chaîne sont le

résultat de la généralisation de l’équation fondamentale de la radioactivité par son

application à tous les radionucléides constituant la chaîne. Cette généralisation mène à

un système d’équations différentielles de premier ordre [2] :

(Précurseur) (8)

(Descendant) (9)

etc. (10)

Dans l’équation (9) par exemple, l’isotope 2 apparaît (terme positif) comme résultat

de la désintégration de l’isotope 1, mais se désintègre à son tour (terme négatif) en

donnant un troisième isotope et ainsi de suite. Selon les différences entre les périodes

mises en jeux dans la chaîne considérée et en fonction du temps d’observation de la

chaîne, plusieurs types d’équilibres radioactifs peuvent s’établir. Cet équilibre

correspond au fait que certaines activités de certains radionucléides dans la filiation,

peuvent s’égaliser après une durée bien déterminée d’observation qui dépend des

périodes relatives de ces radionucléides. On peut trouver plusieurs types d’équilibres

radioactifs qui s’appellent des régimes. On site par exemple le régime séculaire qui

s’établit entre père et fils quand la période du fils est très petite relativement à celle du

père. Cet équilibre s’établit en général après une durée de l’ordre de sept fois la

17

période du fils. Si tous les éléments de la chaîne peuvent atteindre cet équilibre alors,

on aura N1(t) ≈ constante et λ1 N1 = λ2 N2 = λ3 N3 =… puisque à l’équilibre [2] :

(11)

Ces conditions sont réalisées pour la chaîne de l’uranium 238U et sont la base de la

mesure de l’activité des radionucléides de cette chaîne comme on le verra dans la

suite. Cet équilibre est un type parmi plusieurs types d’équilibres radioactifs. D’une

façon générale, l’équilibre radioactif peut être défini comme un état de saturation des

nombres de certains descendants de la chaîne radioactive au cours duquel on peut

avoir des informations sur le nombre ou l’activité de la substance en ces éléments de

la chaîne.

I.3. Types de radioactivité

Grâce aux travaux de Pierre et Marie Curie, Becquerel et Rutherford, il a été

établi que le rayonnement de radioactivité, émis par les substances radioactives

naturelles, renferme trois catégories de radiation, notées radiations α, β et γ (Figure 1)

et appelées respectivement alpha, bêta et gamma. Elles se distinguent par leurs

pouvoirs d’ionisation, responsables de leurs pouvoirs de pénétration différents [1].

Figure 1 : Le degré de pénétration des radiations α, β et γ

La radioactivité avec émission de radiations α est appelée désintégration α

(ou transmutation α). Les radiations α, ou particules α, sont déviées par les

champs électriques et magnétiques. Ce sont des noyaux d’hélium portant une

charge (+ 2e) (Figure 2). Ils sont facilement absorbés par des couches fines de

matière. Leurs vitesses vont jusqu’à 2.107 ms-1 et leur énergie atteint 9 MeV

environ [1].

18

* (I)

Figure 2 : La radioactivité α

La radioactivité β est un type de désintégration radioactive dans laquelle une

particule bêta (un électron ou un positron) est émise. On parle de

désintégration bêta moins (β-) (basse énergie) ou bêta plus (β+) (haute énergie)

selon que c'est un électron (particule chargée négativement) ou un positron

(particule chargée positivement) qui est émis. Pour le cas de la désintégration

β-, un neutron est converti en proton par l'intermédiaire de la force nucléaire

faible et une particule β- (un électron) et un antineutrino ⊽ sont émis

(Figure 3). Les radiations β- sont plus pénétrantes que les radiations α [1].

* (II)

Figure 3 : La radioactivité β-

Les radiations γ sont des ondes électromagnétiques de très courte longueur

d’onde, et sont donc extrêmement pénétrantes (Figure 4). Leur longueur

d’onde est bien inférieure à celle des radiations X habituelles et est située entre

5.10-13 et 3.10-11 m [1].

* (III)

19

Figure 4 : La radioactivité γ

Les radioactivités β et γ sont souvent associées, car le noyau reste en général

excité après ce type de désintégration et continu à avoir besoin de se désexciter pour

se stabiliser définitivement et ce en émettant la radiation γ [2].

I.4. Mécanismes d’interaction des photons gamma

Les rayonnements électromagnétiques de haute énergie, les radiations γ,

interagissent avec la matière selon trois processus : effet photoélectrique ; création de

paires électrons-positrons et enfin, diffusion élastique des photons sur des électrons

libres ou peu liés, appelée effet Compton. Dans la suite nous décrivons ces effets dans

la limite de nos besoins dans ce travail.

I.4.1. L’effet photoélectrique

C’est l’interaction d’un photon incident sur un électron atomique. Ce

phénomène a lieu surtout à basse énergie (Eγ < 0,5 MeV) [2]. Il consiste en

l’absorption complète d’un photon par un atome, l‘énergie du photon étant transférée

à un électron du cortège atomique qui se trouve éjecté. On qualifie alors cet électron

de photoélectron (Figure 5). Celui-ci possède une énergie cinétique qui peut être

exprimée par la formule suivante [3]:

Ec = hν - El (12)

Avec Ec : L’énergie cinétique de l’électron (MeV)

El : L’énergie de liaison de l’électron dans l’atome (MeV)

hν : L’énergie de photon incident (MeV)

Pour que l‘effet photoélectrique se produise, il faut que le photon cède à l’électron

une énergie supérieure à son énergie de liaison au noyau de l’atome. Celle-ci varie,

20

pour les couches les plus internes de l’atome, de quelques keV pour les matériaux

légers à quelques dizaines de keV pour les matériaux lourds. On considère

essentiellement les couches électroniques K et L, car 80 % de l’effet photoélectrique

se produit avec des électrons de la couche K pour des photons suffisamment

énergétiques pour apporter l’énergie de liaison correspondante. L’effet

photoélectrique est toujours suivi d’un réarrangement du cortège électronique, c'est-à-

dire qu’un électron d’une couche supérieure vient combler l’orbite vacante du

photoélectron. Ceci se traduit soit par l’émission d’un photon (ou de plusieurs) dans le

domaine des rayons X (inférieur à 100 keV) soit par la capture de ce photon par

l‘atome et l’éjection d’un électron périphérique, c’est l‘émission Auger [3].

Figure 5 : L’effet photoélectrique

I.4.2. Effet Compton

Le photon X ou γ interagit avec un électron, que l’on peut considérer comme

libre et au repos. Cet électron est lié à un atome, mais avec une énergie négligeable

devant l’énergie du photon. Après la collision, le photon diffusé fait l’angle avec la

direction du photon incident, l’électron reculant selon l’angle avec cette direction

(Figure 6). La conservation de l’énergie donne [4] :

hν0 = hν + Ec (13)

Avec hν0 : Energie du photon incident (MeV)

hν : Energie du photon diffusé (MeV)

Ec : Energie cinétique de l’électron de recul (MeV)

21

Figure 6 : L’effet Compton

I.4.3. Effet de matérialisation

Le champ électrique intense qui entoure le noyau peut provoquer la

transformation d’un photon en électron et positron (Figure 7). L’énergie de recul du

noyau cible étant toujours faible. Le seuil de ce processus est 2 mec2 (me représente la

masse de l’électron et c étant la vitesse de la lumière dans le vide). La production de

paire peut aussi avoir lieu dans le champ d’un électron du cortège atomique. Le seuil

est 4 mec2 et l’électron recule avec une énergie cinétique importante [4].

Figure 7 : L’effet de matérialisation

I.4.4. Coefficient d’atténuation et libre parcours moyen

Le rayonnement s’atténue quand il traverse la matière et ce à cause de ses

interactions avec les électrons et noyaux qui la constituent. Cette atténuation dépend

de plusieurs paramètres. Elle dépend de la nature du rayonnement d’une part et de la

nature du matériau traversé d’autre part. On caractérise l’interaction entre une

particule et une cible donnée par une grandeur physique qui s’appelle la section

efficace d’interaction. Cette grandeur exprime la probabilité d’interaction de la

particule avec la cible. L’atténuation d’un faisceau de particule d’un rayonnement

donné est une loi exponentiellement décroissante et elle dépend d’une grandeur

22

physique qui exprime ce degré d’atténuation et qui s’appelle le facteur d’atténuation

linéique : mu. Cette équation s’écrit [3] :

I = I0 (14)

Avec I : L’intensité du faisceau après qu’il ait traversé une couche x de matière

I0 : L’intensité du faisceau incident

: Un coefficient linéique d’atténuation dépendant de l’énergie des radiations

γ et des propriétés du milieu

I.5. Les éléments radioactifs

Dans la suite et puisque notre étude cible est reliée à la radioactivité naturelle

relative aux filiations naturelles de l’Uranium, du Thorium et au potassium 40, nous

allons décrire ces filiations et les spécifier.

I.5.1. Famille de l’Uranium ( ) ou famille A= 4n+2

L’élément de départ, ou élément père, est l’uranium, de masse atomique

relative 238. Il se désintègre très lentement, avec une période proche de 4,5 milliards

d’années. Après 14 transmutations, dont 8 transmutations α et 6 transmutations β-, le

plomb 206 prend naissance. (Figure 8). Les nombres de masse des éléments de cette

famille peuvent être exprimés par la formule A= 4n+2, n étant un entier [1]. Le radon

222Rn est le sixième descendant de la filiation radioactive de l’uranium 238. Il est issu

de la désintégration du radium 226Ra et se désintègre lui-même en quelques jours en

polonium 218Po, en émettant une particule α. Sa période étant très courte (3,82 jours).

23

Figure 8: La famille de l’uranium 238

I.5.2. Famille du Thorium ( ) ou famille A = 4n

Le premier élément de cette série est le thorium 232, dont la demi-vie est égale

à 1,39.1010ans. Le dernier élément est l’isotope stable de plomb ( ) [1]. Tous les

descendants du thorium 232 (Figure 9), possèdent, comme lui, un nombre de masse

égal à un multiple de 4 [5].

Figure 9 : La famille du thorium 232

24

I.5.3. Famille de l’Actinium ( ) ou famille A = 4n+3

Elle est issue de l’uranium de période égale à 7,3.108 ans (Figure 10). Le

produit final stable est l’isotope de plomb [1].

Dernièrement, en relation avec la découverte d’un grand nombre d’isotopes

radioactifs artificiels, les éléments d’une quatrième famille radioactive de formule A =

4n+1 ont été identifiés. Elle part de l’élément neptunium , de période 2,2.106

ans, et elle aboutit à un isotope stable du bismuth . C’est la famille du neptunium.

L’âge de la Terre, sous la forme solide, est d’environ 4,6.109 ans. Etant donné la

valeur de la demi-vie du neptunium, s’il existait du lorsque la Terre fut formée,

sa quantité originelle devrait, aujourd’hui, avoir diminué 2000 fois de moitié, ce qui

équivaudrait à dire que tout le devrait être maintenant désintégré. C’est pour

cette raison que la série A = 4n+1 du n’existe plus dans la nature [1].

Figure 10 : La famille de l’uranium 235

I.5.4. Le potassium 40K

Le potassium est relativement abondant dans l’écorce terrestre, dont la teneur

(2,6 %) est sensiblement égale à celle en sodium. Trop altérable pour exister à l’état

25

natif, il se trouve combiné surtout dans des roches peu solubles, essentiellement des

silicoaluminates [6]. Le potassium naturel est formé par trois isotopes de masses 39,

40 et 41. L’isotope 40 est le moins abondant des trois : 0,0118 %. Il se désintègre

selon une période longue de 1,31.109 ans ; deux produits fils sont issus de cette

désintégration et formés simultanément : du calcium 40 et un gaz rare, l’isotope 40 de

l’argon. Le calcium 40 radiogénique est produit environ neuf fois plus rapidement que

l’argon 40 radiogénique [7]. Le 40K n’est pas considéré comme filiation.

I.6. Définition des doses de rayonnement

Parmi les quantités mesurables qui ont un sens du point de vue des dommages,

on peut définir divers types de doses. Historiquement, la notion de dose d’exposition a

été introduite pour chiffrer le pouvoir ionisant des rayonnements X et γ dans l’air.

L’unité de dose, le roentgen, correspond à la création d’un ensemble de paires d’ions

représentant une unité électrostatique de charge par cm3 d’air exposé, dans les

conditions normales, soit encore 2,58 10-7 C.g-1. Par définition, les doses d’exposition

sont définies pour les rayonnements γ et X en interaction avec l’air. Comme on

s’intéresse en général à des dommages créés dans diverses substances, la notion de

dose absorbée est plus significative. Elle s’exprime en rads (1 rad = 10-2 J.kg-1), unité

de quantité d’énergie déposée dans une unité de masse de la substance exposée.

L’unité de mesure est le gray (Gy) qui est définie de telle sorte que 1 Gy = 100 rad =

1 J.kg-1. Pour un même effet biologique, on définit l’efficacité biologique relative

(EBR) ou le facteur de pondération Q comme suit [2]:

EBR = (15)

A partir de ce dernier coefficient on calcule la dose biologique ou la dose équivalente

en rems à l’aide de la formule [2]:

Dose biologique (rem) = Dose absorbée (rad) EBR (16)

On prend EBR = 1 pour les photons X et γ ainsi que pour les électrons, ce qui signifie

que les notions de rems, de rads et de roentgens se confondent pour ces

rayonnements. L’unité de mesure pour la dose équivalente est le sievert (Sv) avec 1

Sv = 100 rem = 1 J.kg-1[2]. Selon la Commission Européenne, on peut aussi définir la

26

dose efficace comme la somme des doses équivalentes chargées d'un poids dans tous

les tissus et organes du corps humain. L'unité de dose efficace est le sievert [8]. C’est

une dose biologique très utilisée en radioprotection, qui sert à évaluer l'exposition

d'une personne individuelle aux rayonnements. Elle tient compte de la sensibilité des

tissus affectés. Il s'agit d'estimer le dommage subi par l'ensemble de l'organisme en

fonction de l'endroit où les doses sont absorbées et en tenant compte des sensibilités

aux radiations qui varient beaucoup. Pour cela, on multiplie la dose équivalente subie

par chaque tissu ou organe par son facteur de sensibilité. La dose efficace est obtenue

en effectuant le total des doses équivalentes de tous les tissus et organes.

27

Partie II : Les Matériaux de Constructionet Radioactivité

Il est bien connu que la plupart des matériaux de construction proviennent de

différentes roches de la croûte de terre. Une telle substance est souvent riche en

différents éléments radioactifs qui y existent naturellement. Parmi les radionucléides

les plus importants présents dans ces matériaux, on trouve le potassium 40K, les

isotopes du 232Th et les isotopes du 226Ra. Les concentrations de ces radionucléides

varient selon les conditions géologiques locales. Généralement, la radiation due à ces

radionucléides ne soumet pas l’homme à un danger significatif car il en est adapté, lui

et tous les autres organismes vivant qui ont survécu depuis des millions d’années. Le

problème se pose quand l’homme exploite les roches de l’écorce terrestre pour en

extraire des substances qui lui sont utiles, comme le cas des produits de construction,

les métaux, le pétrole, les eaux souterraines et autres. Le travail présenté dans ce

mémoire fonde pour de telles études dans le domaine de fabrication des produits de

construction dans notre pays. Avant d’étudier les industries concernées une à une dans

un projet qui sort, certainement du cadre de ce mémoire, il faut commencer par

identifier le renforcement de la radioactivité naturelle, au niveau du produit utilisé

dans la construction du bâtiment dans le pays. Une telle étude peut nous orienter et

nous pointer les matériaux et les industriels, que ce soit nationaux ou externes à notre

pays, qui font renforcement pour une raison ou une autre de la radioactivité naturelle.

Dans cette partie, nous décrivons les produits de construction auxquels nous nous

sommes intéressés pour faire notre diagnostic qui constitue en l’évaluation des

concentrations des isotopes naturels dangereux et les doses reçues par le public

(ouvriers et tout autre individu qui peut s’exposer à ces matériaux).

II.1. Les matériaux de construction

Les matériaux de construction examinés au cours de cette étude sont : Gravier

I (GI), Gravier II(GII), Gravier III(GIII), Hashas gravier (GH), Chaux hydraulique

artificielle (CHA.10), Ciment gris, Ciment blanc, Sable de chantier (SCh), Sable de

rivière (SR), Sable de montagne (SM), Plâtre de Maknassy, Plâtre blanc, Brique

28

rouge, Blanc d’Espagne, Argile ESC et la bauxite. Notons que ces échantillons ont été

obtenus de la part de vendeurs publics, fabricants et aussi directement de quelques

chantiers qui ont été réalisé durant l’année 2009. Nous mentionnons dans le tableau

ci-dessous (Tableau I), la provenance de ces échantillons.

Tableau I : La liste des échantillons

Les matériaux de construction Provenance

G I Carrière Nahli à Ariana (petite taille)

GII Carrière Nahli à Ariana (grande taille)

GIII Carrière de Sidi Abdel Basset àTebourba (petite taille)

GH Carrière de Sidi Abdel Basset àTebourba (grande taille)

Chaux hydraulique artificielleCHA.10

Société des Ciments de Bizerte (SCB)

Ciment Portland Artificiel

CEM I 32,5 N



CEM I 42,5 N



CEM II / A-L 32,5 N

Société des Ciments de Jebel El Ouset(CJO)

Ciment Blanc

CP II / A-L 42,5 N

Société Tunisio-Algérienne de CimentBlanc (SOTACIB)

SCh Carrière Shiri Bizerte

SM Sable Borj Hfaidh

SR Sable d’oued (origine inconnue)

Brique rouge Briqueterie El Khetmine

Argile ESC Briqueterie Henchir el Methline deMenzel Bourguiba

Plâtre de Maknassy KNAUF

Plâtre blanc Importé (inconnu)

Blanc d’Espagne Importé (inconnu)

Bauxite Importé (Guinée)

29

Dans la suite, nous décrivons ces différents types de matériaux de construction, en

signalant les matières premières, leurs propriétés ainsi que leurs modes de fabrication.

II.1.1. Les matériaux de construction naturels

II.1.1.1. Le gravier

D’une façon générale, le gravier est un agrégat sans consistance de pierres

provenant d’un gisement de surface, draguées sur le fond d’une rivière ou extraites

d’une carrière et concassées au calibre requis [9]. Les deux types de gravier I et II

différent par leurs tailles. Tous les deux sont collectés de la carrière Nahli à Ariana.

Le Hashas gravier signifie le petit caillou. Il est collecté de la carrière de Sidi Abdel

Basset à Tebourba ainsi que le gravier III (Figure 11). Les risques majeurs présentés

par le gravier sont les poussières de silice mises en suspension dans l’air, les troubles

musculo-squelettiques et le bruit. En effet, les travailleurs du bâtiment peuvent être

exposés à la silice, tout comme ceux des carrières ou ceux employés à la construction

[9].

Figure 11 : Les lieux des carrières tunisiennes étudiées

II.1.1.2. Le sable

Le sable est l’un des principaux matériaux de construction (il entre notamment

dans la composition du béton). D’une façon générale, c’est une roche

sédimentaire meuble, constituée principalement de quartz avec de faibles proportions

de mica, de feldspath et de magnétite, provenant de la désagrégation de roches sous

l’action de divers agents d’érosion (vent, eaux courantes, gel). Sa couleur est d’autant

plus claire que la teneur en silice est élevée. Les échantillons de sable utilisés pour la

mesure de la radioactivité naturelle diffèrent selon l’origine de leur provenance

(chantier, rivière et montagne) (Tableau I).

30

II.1.1.3. L’argile ESC

Aujourd’hui, l’argile reste un des premiers matériaux terrestres utilisés :

briques et tuiles; carrelages et céramique industrielle; porcelaine, faïence et poterie ;

adsorbants, filtres et catalyseurs; boues de forage et ciments; charges de nombreux

produits de l’industrie, de la droguerie et de la pharmacie. On peut définir l’argile

comme étant une roche plastique, imperméable et résistante quand elle est imbibée

d’eau, qui durcit à la cuisson de façon irréversible. Les argiles ont une structure en

feuillets qui leur permet d’absorber de grandes quantités d’eau par adhésion, ce qui

leur donne leur plasticité et fait gonfler certaines variétés. Ce feuillet constitue le

principal critère de distinction de nombreuses variétés minérales : la kaolinite, l’illite,

la montmorillonite, la smectite, le chlorite, les interstratifiés, etc. L’échantillon utilisé

dans cette étude codé ESC est utilisé comme matière première pour la fabrication des

briques de Henchir el Methline de Menzel Bourguiba.

II.1.1.4. La bauxite

La bauxite est une roche formée par l'altération rapide des roches granitiques

en climat humide et chaud. Elle est caractérisée par la présence d’une grande quantité

d’alumine libre sous forme d’un ou de plusieurs oxydes hydratés, la gibbsite, la

bohémite et la diaspore, mélangés avec des impuretés généralement constituées de fer

et de silice. Ainsi, la composition chimique de la bauxite varie dans des proportions

très faibles. Elle fait partie de la gamme de matériaux qui exhibent des propriétés

pouzzolaniques après un traitement thermique [10]. L’échantillon utilisé pour les

mesures de la radioactivité est importé de la Guinée qui dispose d'importantes

ressources minières dont la bauxite était la principale (deux tiers des réserves

mondiales). Les gisements de bauxite constituent, en Guinée, un phénomène

géologique spécial évoqué par certains comme un «scandale géologique». Ceux-ci se

sont en effet développés par altération des dolérites, des schistes cristallins et des

syénites néphéliniques qui constituent la couverture paléozoïque du socle précambrien

sous-jacent. Ce produit a plusieurs applications dans le domaine du bâtiment parmi

lesquelles on peut citer : l’industrie du ciment, la fabrication des réfractaires et le

revêtement des routes.

31

II.1.2. Les matériaux de construction synthétiques

II.1.2.1. Le Ciment gris

II.1.2.1.1. Les différents échantillons

Dans ce présent travail, nous nous sommes intéressés particulièrement au

ciment Portland qui est le matériau le plus utilisé dans notre pays. Nous avons étudié

quatre types de ciment Portland (codés : CEM I 32,5 N, CEM I 42,5 N, CEM II / A-L

32,5 N et CP II / A-L 42,5 N, la codification utilisée est internationale).

Selon la norme européenne EN 197-1, le clinker Portland est obtenu par calcination

d'un mélange fixé avec précision de matières premières contenant des éléments

couramment exprimés en oxydes CaO, SiO2, A12O3, Fe2O3 et de petites quantités

d'autres matières (Tableau II) [11]. Le clinker obtenu mêlé avec le gypse ou

anhydrite donne le ciment Portland. Celui-ci est fabriqué essentiellement à partir de

matières calcaires, comme le calcaire ou la craie, et à partir d’alumine et de silice

présente dans l’argile et les schistes argileux. Il est possible d’utiliser des marnes ;

mélange de matières calcaires et argileuses [12] (Figure 12).

Tableau II : Les quatre éléments majeurs constitutifs du clinker [11]

Nom Symbolechimique

Notationcimentière

Pourcentageen masse

(%)

Oxyde de Calcium CaO C 60 – 67

Oxyde de Silice SiO2 S 16 – 26

Oxyded’Aluminium

Al2O3 A 4 – 8

Oxyde de Fer Fe2O3 F 2 – 5

Le premier échantillon utilisé pour la mesure de la radioactivité naturelle est le ciment

CEM I 32,5 N fabriqué par la SCB selon la norme tunisienne NT 47-01 et la norme

européenne EN 197-1:2000 et est de type Portland Artificiel sans ajout, résultant de la

mouture fine du clinker Portland 95 % au moins, de filler calcaire 5 % au plus et d’un

régulateur de prise (gypse) en proportion appropriée. Ce type de ciment possède des

32

caractéristiques (Tableau III) qui lui permettent une utilisation variée pour des

travaux aériens ou hydrauliques en béton armé à contraintes importantes et de classe

exceptionnelle, pour des travaux en grande masse et pour des éléments préfabriqués

en béton armé tels que poutres et poutrelles.

Figure 12 : La composition de ciment

Tableau III : Les caractéristiques de "CEM I 32,5 N"*

Chimiques Norme Physiques Norme Mécaniques Norme

% PF(1) ≤ 5 Début de prise (mm) ≥ 60 Résistance à compression (MPa)

% RI(2) ≤ 5 Expansion à chaud (mm) ≤ 10 7 j mini 16

% SO3 ≤ 3,5 28 j mini 32,5

% MgO ≤ 5 28 j maxi 52,5

% Cl ≤ 0,10

* Document de la SCB(1) : Perte au feu : exprimée en pourcentage, est la perte de poids d’un échantillon après

calcination(2) : Résidu insoluble dans l’acide chlorhydrique

L’autre échantillon de ciment fabriqué par la SCB est le ciment CEM I 42,5 N selon

les normes, tunisienne NT 47-01 et européenne EN 197-1:2000. Il est de type

Portland Artificiel sans ajout. Il a la même composition que le ciment CEM I 32,5 N

mais il diffère de celui-ci par ses caractéristiques mécaniques (Tableau IV). Ce type

33

de ciment est utilisé dans les secteurs suivants: citons les travaux aériens ou

hydrauliques en béton armé à contraintes normales, les travaux en grande masse tels

que barrages et massifs, la maçonnerie courante et pour les éléments préfabriqués en

béton non armé tels que blocs et hourdies.

Tableau IV : Les caractéristiques du "CEM I 42,5 N"*


% PF(1) ≤ 5 Début de prise (mm) ≥ 60 Résistance à compression (MPa)

% RI(2) ≤ 5 Expansion à chaud (mm) ≤ 10 2 j mini 13,5

% SO3 ≤ 3,5 28 j mini 42,5

% MgO ≤ 5 28 j maxi 62,5

% Cl ≤ 0,10

* Document de la SCB(1) : Perte au feu : exprimée en pourcentage, est la perte de poids d’un échantillon après

calcination(2) : Résidu insoluble dans l’acide chlorhydrique

Concernant l’échantillon de ciment provenant de la CJO, c’est un ciment de type

CEM II A-L 32,5 N fabriqué selon les normes NT 47-1 et EN 197-1:2000 et est de

type Portland Artificiel avec ajout, résultant de la mouture fine du clinker Portland

80 % au moins, de filler calcaire 20 % au plus et d’un régulateur de prise (gypse) en

proportion appropriée. Ce type de ciment, grâce à ses caractéristiques (Tableau V),

offre d’excellentes performances, et permet une utilisation variée pour les travaux

aériens ou hydrauliques en béton armé à contraintes normales, les travaux en grande

masse tels que barrages et massifs, les éléments préfabriqués en béton armé tels que

poutres et poutrelles, les éléments préfabriqués en béton non armé tels que blocs et

hourdies et pour la fabrication du béton routier.

Tableau V : Les caractéristiques du "CEM II A-L 32,5 N"*


% SO3 ≤ 3,5 Prise à l’eau (mm) ≥ 30 Résistance à compression (MPa)

% MgO ≤ 5 Expansion à chaud (mm) ≤ 10 7 j mini 16

% Cl ≤ 0,10 28 j mini 32,5

28 j maxi 52,5

* Document de la CJO

34

II.1.2.1.2. Le mode de fabrication

La SCB applique le mode de fabrication de ciment suivant. En fait, la

fabrication de ciment se distingue en cinq étapes majeures. La première étape est

l'extraction qui consiste à extraire les matières premières vierges (le calcaire et la

marne grise riche en alumine) à partir de carrières naturelles à ciel ouvert. Ces

matières premières sont extraites des parois rocheuses par abattage à l'explosif ou à la

pelle mécanique. La roche est acheminée par des bandes transporteuses vers un atelier

de concassage. Les matières premières doivent être échantillonnées, dosées et

mélangées de façon à obtenir une composition régulière dans le temps. La prise

d'échantillons en continu permet de déterminer la quantité des différents ajouts

nécessaires (oxyde de fer, alumine et silice). En effet, la marne grise utilisée pour la

fabrication de ciment de la SCB est pauvre en oxyde de fer, cela est donc corrigé par

un apport de minerai de fer (2 %). L’étape suivante est la phase de

préhomogénéisation qui consiste à créer, dans un hall, un mélange homogène en

disposant la matière en couches horizontales superposées, puis en la reprenant

verticalement, on obtient alors de la poudre crue (74 % de calcaire, 24 % de marne et

2 % de minerai de fer). Le séchage et le broyage constituent les étapes visant à

favoriser les réactions chimiques ultérieures. Les matières premières sont séchées et

broyées très finement (de l’ordre du micron) dans des broyeurs à boulets. La dernière

étape est la cuisson, le cru ainsi obtenu suit différentes étapes de transformation lors

de sa lente progression dans le four vers la partie basse à la rencontre de la flamme.

Cette source de chaleur est alimentée par le fuel lourd n° 2 (9750 kcal par kg de fuel).

La SCB suit la voie sèche pour la fabrication de ciment, cette voie consiste à

introduire la poudre crue directement dans le four sous forme pulvérulente, après un

préchauffage dans une tour à échangeurs thermiques. A l’entrée de l’échangeur, une

température de l’ordre de 800 °C provoque la déshydratation des marnes et la

décarbonatation partielle du calcaire pour produire la chaux (CaO) et libérer le

dioxyde de carbone (CO2). Puis la chaux se combine d’une part à l’alumine et l’oxyde

de fer pour former des aluminates et aluminoferrites, et d’autre part à la silice pour

former du silicate bicalcique (bélite). La température augmentant tandis que la matière

progresse vers la flamme, les aluminates (1450 °C) et aluminoferrites (1380 °C)

fondent. Cette phase de fusion favorise la formation de silicate tricalcique à partir de

35

silicate bicalcique et de la chaux restante. La température nécessaire à la

clinkerisation est de l'ordre de 1 450 °C. Notons que cette haute température provoque

la volatilisation de Po et de Pb et que cette volatilisation constitue la source potentielle

de décharge aérienne [8]. A la sortie du four, un refroidisseur à grilles permet

d'assurer la trempe des nodules incandescents et de les ramener à une température

d'environ 100 °C. Le clinker froid, d’aspect noir brillant et dur, est broyé

conjointement avec le gypse dont le rôle est d’éviter une prise éclair du ciment. Le

ciment sortant du broyeur passe à travers un séparateur, les particules fines étant

évacuées de façon pneumatique vers le silo de stockage, alors que les particules les

plus grossières repassent dans le broyeur. Dans le ciment classique, 20 à 30 % [13] de

son poids est constitué par une poudre dont le diamètre des grains est inférieur à 5μm.

Son pH est de 12 à 13 dans l’eau, ce caractère basique entraîne par contact des effets

caustiques sur la peau (brûlures) et de par les poussières, des irritations des voies

aériennes supérieures.

II.1.2.2. Le Ciment Blanc

Le ciment blanc est fabriqué à partir de matières premières comportant très

peu d’oxyde de fer (moins de 0,3 % par masse de clinker) et d’oxyde de manganèse.

On utilise généralement le kaolin en même temps que la craie ou un calcaire dépourvu

d’impuretés. Le mazout ou le gaz sont utilisés comme combustible dans le four afin

d’éviter la contamination du clinker par les cendres du charbon. L’absence de fer dans

le four nécessite d’augmenter la température de cuisson jusqu’à 1650 °C, aussi ajoute-

t-on parfois de la cryolithe (NaAlF4) pour ses propriétés fondantes [12]. L’échantillon

utilisé dans cette étude est le ciment Portland CPII / A-L 42,5 N fabriqué par

SOTACIB. C’est un ciment blanc Portland composé (Figure 13) résultant de la

mouture de 80 à 94 % de clinker, de 6 à 20 % de calcaire et de 3 % du gypse (CaSO4,

2H2O). Il n’est ajouté à la mouture aucun produit d’addition favorisant la corrosion

des armatures ou influençant défavorablement les propriétés du béton fabriqué avec

ce ciment. La température de cuisson de ce produit est égale à 1650 °C. Le ciment

étudié est conforme à la norme Tunisienne 47-01 et à la Norme européenne 197-1 et

est désigné ciment Portland au calcaire et de classe 42,5. Il a une blancheur de 85 ± 1

% et il est caractérisé par l’homogénéité et la régularité dans le temps (Tableau VI).

36

Tableau VI: Les caractéristiques du "CP II / A-L 42,5 N"


% SO3 ≤ 4 Début de prise à 20 °C (mm) ≥ 60 Résistance à compression (MPa)

% Cl ≤ 0,10 Expansion à froid et à chaud(mm)

≤ 10 2 j mini 10

28 j mini 42,5

* Document de la SOTACIB

Le procédé de fabrication du clinker et du ciment blanc utilisé par la SOTACIB est la

voie sèche avec réduction des oxydes en milieu réducteur lors du refroidissement du

clinker, le combustible utilisé dans le four est le gaz naturel.

Figure 13 : Le ciment Portland CP II/ A-L 42,5 N

II.1.2.3. La chaux hydraulique artificielle

L’échantillon de chaux hydraulique artificielle est fabriqué par la SCB (Figure

14). Ce produit (codé "CHA.10"), résulte du mélange, en proportions définies, de

deux composants parfaitement homogénéisés selon la norme tunisienne NT 47-02. Il

s’agit du CPA (Ciment Portland Artificiel, tout type) 50 % au moins et de la poudre

crue 50 % au plus.

Figure 14 : La chaux hydraulique artificielle de la SCB

Ce produit a fait l’objet d’un contrôle qualitatif sévère, effectué par un personnel

qualifié, selon des méthodes normalisées et avec des moyens métrologiques étalonnés.

Il est conforme aux spécifications de la norme NT 47-02 (Tableau VII). Il est

37

caractérisé par une teinte régulière, une grande plasticité et une forte adhérence aux

supports. Il est utilisé comme enduits internes et externes, dans les travaux de pose,

dans les maçonneries courantes et pour la fabrication de gros béton de blocage et de

remplissage.

Le procédé de fabrication de la chaux consiste à brûler des carbonates de calcium ou

de magnésium à une température comprise entre 900 et 1500 °C. Celle-ci étant

suffisamment élevée pour libérer le dioxyde de carbone et obtenir l'oxyde dérivé

(CaCO3 → CaO + CO2). L'oxyde de calcium obtenu à la sortie du four est

généralement concassé, broyé et/ou criblé avant d'être transporté vers un silo de

stockage. De là, la chaux calcinée est soit livrée à l'utilisateur final pour servir sous la

forme de chaux vive, soit transférée vers une station d'hydratation où elle entre en

réaction avec de l'eau, afin de produire de la chaux hydratée ou éteinte. Pour

l'essentiel, les procédés de la chaux passent par les étapes fondamentales suivantes, à

savoir l’extraction, le stockage et la préparation du calcaire, le stockage et la

préparation des combustibles, la cuisson du calcaire puis le broyage de la chaux vive

suivi par son hydratation et son extinction et enfin le stockage, la manutention et le

transport.

Tableau VII : Les caractéristiques du "CHA.10"*


Proportion d’inertes – RI(1) +2 (PF(2)1000 °C – PF500 °C)

≤ 60 % Début de prise(mm)

≥ 30 Résistance à compression(MPa)

% SO3 ≤ 3,5 Expansion à chaud(mm)

≤ 3 7 j mini 5

28 j mini 10

* Document de la SCB(1) : Résidu insoluble dans l’acide chlorhydrique(2) : Perte au feu : exprimée en pourcentage, est la perte de poids d’un échantillon après

calcination

II.1.2.4. Le plâtre

La matière première pour la fabrication du plâtre est le gypse. Le gypse de

formule CaSO4,2H2O a une structure feuilletée présentant une alternance de couches

d’eau et de sulfate de calcium. On peut retirer au gypse dihydraté (DH) une partie de

38

son eau de cristallisation et le transformer en semihydraté (SH) ou plâtre de formule

CaSO4,1/2 H2O [13] selon la réaction (IV):

CaSO4,2 H2O → CaSO4,1/2 H2O + 3/2 H2O (IV)

(DH) (SH)

Mélangé avec de l’eau, le plâtre se réhydrate et durcit (c’est ce qu’on appelle la prise

du plâtre) et reforme le gypse de départ CaSO4,2 H2O. En fait, une étude plus détaillée

de la déshydratation du gypse montre que d’autres produits de déshydratation sont

possibles. Entre 150 et 1000 °C, il est possible de déshydrater totalement le sulfate de

calcium en plusieurs étapes et d’aboutir aux anhydrites III, II et I (Figure 15).

Figure 15 : Cycle de vie de gypse

Une cuisson au-delà de 1450 °C aboutit à la décomposition thermique du plâtre en

chaux et trioxyde de soufre. Cette température de décomposition très élevée, ainsi

qu’une grande inertie chimique du sulfate vis-à-vis des acides, des bases, des

oxydants et des réducteurs, font du sulfate de calcium un produit extrêmement stable

et pratiquement inerte de point de vue chimique [13]. Nous avons utilisé comme

échantillons de plâtre, un plâtre blanc importé et un autre tunisien qui est le plâtre de

Maknassy. Le plâtre de Maknassy est un plâtre pour staff qui sert à la fabrication de

faux plafonds et autres articles décoratifs pour les bâtiments. C’est un produit naturel

sans additif, pur, fin, matériau respirant, caractérisé par un meilleur temps de prise et

apte pour tout type de revêtement. Les procédés de fabrication du semihydrate passent

par l’étape de l’extraction du gypse, suivie quelque fois d’un traitement initial (tri,

lavage des pierres, séchage), ensuite, par une séparation en poudre et blocs de gypse,

puis, les étapes de broyage et de cuisson amènent à un mélange d’une ou de plusieurs

variétés de plâtre et enfin le conditionnement de produit (Sac, vrac).

39

II.1.2.5. Les briques rouges

Les briques sont en général des parallélépipèdes ou autres polyèdres de

moyenne dimension en pâte argileuse, presque toujours durcies par la cuisson, qui

sont employées comme matériaux pierreux de construction [14]. Selon la Commission

Européenne, les argiles ont toujours une concentration en radionucléides 238U et 232Th

de l’ordre de 35 Bq.kg-1[8]. Puisque la température de fabrication des briques dans les

fours est comprise entre 1000 et 1200 °C, donc entre 40 et 100 % des Po sont

volatilisés lors de ce processus [8]. L’échantillon de brique rouge utilisé pour la

mesure de la radioactivité est fabriqué par la Briqueterie El Khetmine. En effet, la

fabrication des briques passe par les étapes qui se résument comme suit. D’abord, le

stockage de la matière première qui constitue une étape très importante. Elle permet à

l’eau interstitielle contenue dans les argiles de s’échapper ce qui améliore leurs

propriétés. Puis, le dosage de différentes proportions des argiles et de dégraissant à

l’aide des doseurs distributeurs. Arrivant ensuite le concassage primaire qui vise à

réduire la taille de mottes suivi d’une sélection des impuretés (carbonates, grès,

plastique, racines…). Passant après par le concassage secondaire dit broyage de

préparation, produisant ainsi un matériau relativement grossier. L’étape ultérieure, est

le tamisage qui se fait à l’aide d’une grille afin d’éliminer les éléments de grande

taille. Une homogénéisation et une humidification faites à l’aide d’un malaxeur, en

ajoutant une petite quantité d’eau dont le but est de préparer une pâte pour le

façonnage. Un stockage intermédiaire permet l’uniformité de l’humidité du mélange

puis un broyage fin permettant d’obtenir la granulométrie voulue. L’ajout d’une

quantité d’eau (de façonnage) pour avoir l’humidité demandée. Le mélange obtenu

subit un malaxage avant son passage à travers la mouleuse pour son façonnage. Le

procédé de façonnage utilisé est celui par extrusion sous vide. On obtient, ainsi un

produit cru, possédant le format désiré. Le séchage consiste à éliminer l’eau de

façonnage. A la sortie du séchoir, le produit doit posséder une certaine rigidité pour

minimiser le taux de casse lors de leur empilage sur le wagonnet du four. Les briques

séchées entrent dans le four à la température de cuisson qui est de 800 à 900 °C. Le

temps et la température constituent deux paramètres importants car ils influent

directement la production. A la sortie du four, le produit fini subit une opération de

tirage et emballage.

40

II.1.2.6. Le blanc d’Espagne

Le blanc d’Espagne ou blanc de Meudon est un carbonate de chaux naturel

mais purifié. Il provient des environs de Paris. Il est en pains dont le poids varie de

200 à 500 g. Il est légèrement gris ou jaunâtre, se délaye très facilement en poudre et

enfin se dissout avec rapidité dans les acides forts et faibles. Après l’attaque par les

acides, il donne un résidu siliceux s’élevant à 3 ou 4 %. Le procédé consiste à délayer

la craie brute dans l’eau, à laisser reposer quelques minutes le tout, et à séparer par

décantation la partie fine restée en suspension. L’espèce de lait de carbonate de chaux

ainsi obtenue est à son tour, soit soumise au repos, soit jetée sur des tamis très fins. La

craie ainsi purifiée et égouttée acquiert une consistance convenable qui permet de la

mouler sous forme de cylindres ou de pains que l’air se charge de sécher. Il sert

indistinctement pour la peinture en détrempe [15].

II.2. Les normes

Les matériaux de construction peuvent être des sources radioactives, donc ils

peuvent menacer notre santé et ainsi provoquer des dégâts irréversibles. En effet, on

doit établir des règles précisant les doses à ne pas dépasser et les prescriptions à

respecter pour la population susceptible d'être exposée aux rayonnements. Cependant,

ces normes n’existent pas encore en Tunisie, on se réfère alors aux normes

européennes ou mondiales.

II.2.1. Les normes relatives aux matériaux de construction

La norme française NF P01-010 permet de déclarer les caractéristiques

environnementales et sanitaires d'un produit de construction sous forme d'une fiche de

déclaration environnementale et sanitaire (FDES) (Annexe I). Cette norme considère

deux types d'informations dans une déclaration environnementale ; les données

d'inventaires du cycle de vie (ICV) et les valeurs des indicateurs d'impacts du cycle de

vie du produit. Connaître ces informations nécessite de réaliser un bilan

environnemental du produit que l'on appelle une analyse du cycle de vie (ACV)

(Annexe II). Ce bilan permet de comprendre d'où proviennent les contributions aux

impacts et d'identifier les pistes éventuelles d'amélioration du produit. Il permet aussi

41

une compréhension avancée (pour un expert) des impacts environnementaux d'un

produit.

II.2.2. Les normes relatives à la radioactivité dans les matériaux de construction

L’exposition radioactive aux matériaux de construction peut être divisée en

une exposition externe et une exposition interne ; L’exposition externe est due aux

radiations gamma issues des différents radionucléides. Alors que l’exposition interne

est due à l’inhalation du radon (222Rn) et du thoron (220Rn) et de leurs produits de

décomposition. Le radon est issu de la chaîne de décomposition de l’uranium présent

dans les matériaux de construction. Le radon est un gaz inerte. Il se déplace librement

à travers le milieu poreux du matériau. La source de radon la plus importante dans

l’environnement intérieur est le sol sous jacent le bâtiment mais dans certains cas les

matériaux de construction peuvent constituer une source importante. Les matériaux de

construction constituent la source de thoron la plus importante de l’environnement

intérieur. Cependant, sauf dans de très rares cas, les concentrations induites sont très

faibles [16]. La plupart des matériaux utilisés ne contiennent en général que peu de

radionucléides. Ainsi, en fonction des matières de base utilisées dans les matériaux,

ces derniers peuvent contribuer à la présence de radon dans le bâtiment. Les

matériaux comme le béton, les pierres naturelles, les briques en terre cuite, le plâtre,

les carreaux céramiques, les blocs d'argile, etc. contiennent habituellement des

quantités de radionucléides naturels semblables à celles des principaux matériaux

servant à leur fabrication et peuvent présenter d'importantes variations géographiques

[16]. En France, le décret n° 2002-460 du 4 avril 2002 relatif à la protection générale

des personnes contre les dangers des rayonnements ionisants, donne la législation

relative à la présence intentionnelle ou non de radionucléides artificiels et naturels

dans les matériaux de construction (art.R.43-4et R.43-8) (Annexe III). Dans le guide

de la commission européenne : Radiation Protection-112, Les radionucléides naturels

qui se présentent dans les décharges industrielles sont 238U, 235U, 232Th et leurs

descendants. Le radionucléide 40K est aussi présent dans quelques normes de

décharges mais il n’est pas considéré, car le potassium dans le corps est au dessous du

contrôle homéostatique et donc les petites prises de 40K porteront un impact

négligeable au niveau du corps [8]. La Commission Européenne recommande

toutefois des valeurs limites de concentration dans l'air ambiant de 400 Bq.m-3 pour

42

les maisons existantes, et de 200 Bq.m-3 pour les nouvelles habitations. La valeur seuil

la plus exigeante est imposée au Luxembourg et aux USA, où la concentration de

radon ne peut dépasser une concentration de 150 Bq.m-3.

II.3. Littérature existante

Nous résumons dans ce paragraphe les résultats du diagnostic et mesure de la

radioactivité naturelle dans les produits de construction de quelques pays à partir

d’articles scientifiques de revues internationales. D’après Turhan et col. [17], à part

les briques blanches, tous les échantillons de matériaux de construction examinés

d’Ankara sont dans la sécurité recommandée et ne posent pas de source significative à

risque de radiation. Brigido Flores et col. [18], ont travaillé sur les produits de

construction en Grèce. Ils ont montré que les plus basses valeurs de l’activité de Raeq

correspondant aux différents matériaux de construction ont été enregistrées dans

Holguín alors que les valeurs les plus élevées appartiennent à Camagüey. Mais, toutes

ces valeurs sont bien au dessous de la limite. Kobeissi et col. [19] ont trouvé que la

concentration en radionucléides dans les différents échantillons de sable et de gravier

du sud de Liban est beaucoup plus basse par rapport à l’Australie, l’Allemagne et

l’Inde. De plus, ils ont prouvé que le ciment est une source potentielle pour la

radiation gamma alors que le gypse est une matière pauvre en radionucléides.

Papefthymiou et Gouseti [20] ont aussi montré que les deux types de ciment, celui de

Portland et de Pouzzolanique provenant du Sud de la Grèce, renferment une quantité

élevée en radium 226Ra et cela peut être dû à la présence de cendres volantes. D’après

Sonkawade et col. [21], la dose absorbée et la dose efficace annuelle, pour le granit de

l’Inde, sont très légèrement supérieures par rapport aux autres matériaux de

construction, mais ces doses sont au dessous des limites acceptables. Malanca et col.

[22] ont étudié l’influence de l’ajout de sable monazite dans la construction du

matériel produit localement et ils ont souligné que la radioactivité de la plupart de

matériaux de bâtiment de Guarapari et de Meiaipe (Brésil) est semblable à celle

observée aux produits ordinaires utilisés en Europe et aux Etats-Unis à l’exception de

quelques échantillons qui ont présenté une valeur relativement élevée en radium

226Ra. Krstic et col. [23] ont montré que la plus haute concentration en 40K a été

mesurée dans le marbre importé de la Grèce, alors que l’activité la plus élevée en

226Ra a été trouvée dans les céramiques. Cependant, celle de 232Th a été trouvée dans

43

le gypse. Le tableau VIII résume ces informations et contient d’autres remarques

utiles. Ces résultats seront utilisés dans ce travail pour être comparé à la situation en

Tunisie et en d’autres pays (selon des travaux publiés).

Tableau VIII : Résultats de la mesure de la radioactivité naturelle dans lesmatériaux de construction publiés par des articles

Auteurs Pays / Matériauxde construction

Conditions opératoires Remarques

Turhan S.

Baykan U.N.

Sen K. [17]

Differentes sitesd’Ankara(Turquie):

Ciment gris

Ciment blanc

Brique rouge

Briqueblanche

Béton

Sable

Granite

Calcaire

Gypse

Céramique

Marbre

Géométrie plastique cylindrique :

= 5 cm H = 6 cm.

Le 1er détecteur HPGe :

Volume: 415 cm3

Efficacité relative : 110 %

Résolution en énergie : 2,1-1332,5 keV pour le 60Co / 1,3 –122 keV pour le 57Co

Temps d’acquisition : 24 h

Le 2ème détecteur HPGe:

Volume: 57 cm3

Efficacité relative : 11,4 %

Résolution en énergie : 1,96 -1332,5 keV pour le 60Co


Les plus hautes valeurs pour l'activitéspécifique de 226Ra, 232Th et 40K sontmesurées respectivement dans legranit.

Les valeurs moyennes de l'activitéspécifique des mêmes radionucléidessont plus basses que les valeursmoyennes mondiales correspondantesà part les briques blanches et rouges,le sable, les céramiques et le granit.

Les plus hautes valeurs moyennes de

dose absorbée dans l’air sont

estimées dans les briques blanches et

les briques rouges.

La dose efficace annuelle moyenne

estimée pour les matériaux de

construction, à part la brique blanche,

est plus basse que la limite de dose

annuelle de 1 mSv.

Brigido FloresO.

MontalvanEstrada A.

Rosa SuarezR.

TomasZerquera J.

HernandezPérez A. [18]

Holguín, LasTunas,Camaguey, Ciegode Avila et LaHabana (Cuba) :

Béton

Ciment gris

Ciment blanc

Sable

Brique

Gravier

Bois

Un détecteur de type HPGe

Il a été constaté que la concentration

en 232Th observée dans chaque

échantillon était plus basse que celle

de 226Ra.

Les valeurs minimales de l’activité

équivalente du Ra correspondant aux

différents matériaux de construction

ont été enregistrées dans Holguín

alors que les valeurs maximales

appartiennent à Camagüey : la

variation des valeurs est due

probablement à une contribution de

radiation terrestre largement variable

et à l’influence de la population sur

les effets des caractéristiques

géologiques de la terre.

44

KobeissiM.A.

El Samad O.

Zahraman K.

Milky S.

Bahsoun F.

AbumuradK.M. [19]

Le Sud de Liban :

Sable

Ciment gris

Ciment blanc

Gypse

Gravier



Largeur à mi-hauteur : 1,85 -1332,5 keV pour le 60Co




Largeur à mi-hauteur : 2,00-1332,5 keV pour le 60Co


Les fils de 232Th possèdent les mêmes

valeurs de concentration dans

n'importe quel endroit, mais ceci n'est

pas le cas pour le fils 214Bi et son

parent 226Ra dans la chaîne de

décroissance de l’238U : Cela peut être

attribué au fait que la localisation des

descendants dans la chaîne de

décroissance de l’238U est cassée par

l'émanation radon de la matrice.

Le ciment, gris ou blanc, est une

source potentielle pour la radiation de

gamma

PapefthymiouH.

Gouseti O.

[20]

Peloponnese, lesud de la Grèce,l'île grecqueCrète, l'îlevolcaniquegrecque Milos(Grèce) :

CimentPortland (Cem

I/Cem II)

Ciment blanc

CimentPouzzolanique

Sable

Calcaire

Gypse

Marbre

Géométrie cylindrique : = 70mm H = 20 mm.

Un détecteur HPGe :


Largeur à mi-hauteur : 1,90 -1332 keV pour le 60Co


Les valeurs de concentration moyenne

en 40K, en 226Ra et en232Th sont au-

dessous de la limite de détection dans

les échantillons de calcaire, de sable

et de poudre de marbre.

Les échantillons de ciment

Pouzzolanique et de ciment blanc, ont

présenté les plus hautes

concentrations en 226Ra, en 232Th et

en 40K, en comparaison avec les

autres matériaux de construction.

Les valeurs de concentration en40K et

en 226Ra sont plus élevées dans le

ciment Portland Cem II que dans le

Cem I. Alors que les valeurs de

l’activité de 232Th étaient environ

égales dans les deux types de ciment.

SonkawadeR.G.

Kant K.

Muralithar S.

Kumar R.

Ramola R.C.

[21]

Delhi (Inde):

Ciment gris

Sable

Granite

Marbre

brique



Energie en résolution: 2,00 -1332 keV pour le 60Co

Temps d’acquisition : 72 000 s

La dose absorbée et la dose efficace

annuelle estimées pour une chambre

en granit sont plus élevées que celles

fabriquées par d’autres matériaux de

construction. La dose la plus basse a

été trouvée dans les marbres.

Ces échantillons de matériaux de

construction ne posent pas de risque

physiologique pour les habitants.

45

Malanca A.

Pessina V.

Dallara G.

Newby LuceC.

Gaidolfi L.

[22]

Guarapari,Meiaipe, SantaMonica,Jabaquiçaba,Barra de Jacu, Gp(Brésil) :

Sable

Brique

Béton

Plâtre


Volume: 162 cm3


Résolution en énergie : 1,75 -1332 keV pour le 60Co



Volume: 55 cm3


Résolution en énergie : 1,75 -1332 keV pour le 60Co


La plus haute concentration d'activité

de Raeq a été notée dans un échantillon

de plâtre trouvé dans une vieille petite

maison abandonnée à Gp.

La plus basse concentration d'activité

de Raeq a été observée pour un

échantillon de sable utilisé dans la

construction d’un bâtiment à Meiaipe.

La radioactivité de la plupart de

matériaux de bâtiment de Guarapari et

de Meiaipe est semblable à celle

trouvée dans les produits ordinaires

utilisés en Europe et aux Etats-Unis.

Krstic D.

Nikezic D.

Stevanovic N.

Vucic D.

[23]

Macédoine,Bulgarie, Grèce(le sud estd’Europe) :

Gypse

Céramique

Marbre

Granite

Brique

Un bécher Marineli: 450 mL



Energie en résolution: 1,90keV -1,33 MeV


La plus grande activité dans le gypse

a été trouvée en 40K. L'échantillon de

gypse de la Macédoine contient la

plus haute concentration en 40K alors

que la plus basse a été trouvée dans

l'échantillon de la Bulgarie.

La concentration de 232Th la plus

basse a été trouvée dans le gypse et le

marbre, alors que la valeur haute a été

obtenue pour le 40K dans les

céramiques, le granit et le marbre.

Après avoir décrit les matériaux qui font l’objet de ce travail, leurs

provenances et leurs procédures de fabrication, nous passons dans le chapitre suivant

à la description de la procédure de mesure qui se divise en deux parties. Le

conditionnement et l’acquisition ou le comptage. Cette procédure nous permet de

mesurer la radioactivité ou plus précisément la concentration en isotopes radioactifs.

47

La spectrométrie gamma est l’une des techniques de détection les plus

utilisées pour la mesure des éléments émetteurs de rayonnement gamma. C’est une

technique d’analyse très précise dont l’objet est d’identifier et de quantifier les

radioéléments naturels et/ou artificiels émetteurs de rayonnements gamma présents

dans l’échantillon à analyser et de contrôler la non contamination radioactive dans

divers produits. Son principe consiste à obtenir un spectre gamma qui représente la

distribution du nombre de photons en fonction de l’énergie. Connaissant l’énergie des

photons émis par l’échantillon nous pouvons remonter aux radioéléments

responsables de cette émission. Cette technique est indispensable lorsqu’il s’agit

d’effectuer une analyse. De plus, elle offre la possibilité d’accepter des géométries de

mesures diverses.

1. Description de la chaîne de la spectrométrie gamma

De façon générale, tous les éléments qui composent une chaîne de

spectrométrie gamma doivent avoir la propriété de linéarité autrement dit contribuer à

la proportionnalité entre l’énergie cédée et l’impulsion finale obtenue. Une chaîne de

spectrométrie gamma CANBERRA (Figure 16) comporte les équipements suivants :

Un détecteur germanium hyper pur coaxial type P dans un château en plomb, d’une

efficacité de 80 %, monté dans un cryostat vertical, un préamplificateur, un

amplificateur, un analyseur multicanaux ORTEC « DSPEC jr » et un ordinateur avec

un logiciel de traitement des données (Gamma Vision). Pour fonctionner, le détecteur

doit être polarisé par une alimentation haute tension. Le signal issu du détecteur doit

être mis en forme par un préamplificateur pour être ensuite exploitable dans

l’ensemble de la chaîne de mesure qui se compose d’un amplificateur suivi d’un

système d’analyse en amplitude des impulsions.

Figure 16: Schéma de principe d’une chaîne de spectrométrie gamma

48

1.1. Détecteur

Il est nécessaire de savoir que la détection de la radioactivité repose sur

l’interaction rayonnement-matière. Le but est de convertir les rayonnements et les

particules invisibles émis par le ou les élément(s) radioactif(s) en un signal mesurable

[24]. Les quatre types de détecteurs utilisés dans la spectrométrie gamma sont: Les

films photographiques, les détecteurs à ionisation, les détecteurs à scintillation et les

détecteurs à semi-conducteurs.

1.1.1. Les films photographiques

Le bromure d’argent dispersé en couche de 10 à 20 microns dans la gélatine

est ionisé par les rayonnements. Des électrons sont crées par les ions Ag+, créant une

image latente, ensuite amplifiée par le révélateur. Le noircissement des films donne à

l’examen visuel des informations qualitatives pertinentes que la cartographie

automatique relevée par des densitomètres optiques permet non seulement d’affiner

mais de quantifier [24].

1.1.2. Les détecteurs à ionisation

Les détecteurs à ionisation à gaz comme les chambres d’ionisation, les

compteurs proportionnels et Geiger-Muller ont été parmi les premiers détecteurs

employés au laboratoire mais aussi sur le terrain, notamment pour rechercher les

gisements d’uranium. Dans ces appareils, les particules chargées ou les rayonnements

sont transformés, par ionisation des gaz contenus dans l’enceinte, en impulsions

électriques ou en courant [24].

1.1.3. Les détecteurs à scintillations

La partie sensible est soit inorganique et solide comme l’iodure de sodium

dopé au thallium, soit organique ou liquide. Les détecteurs solides couplés à un

photomultiplicateur sont nombreux et très utilisés en raison de leur sensibilité et de

leur robustesse, même lorsqu’ils sont soumis aux dures conditions de la nature et des

usines [24]. L’association d’un photomultiplicateur et d’un scintillateur forme un

compteur à scintillations. Un guide de lumière fait parvenir les photons sur la

photocathode. Les électrons ainsi produits sont multipliés sur les dynodes (ou

49

électrodes à émission secondaire) ; ils arrivent sur l’anode, produisant une impulsion

qui est analysée par le circuit associé [4].

1.1.4. Les détecteurs à semi-conducteurs

Les détecteurs à semi-conducteurs sont parmi les matériaux les plus efficaces

dans la détection et mesure de la radioactivité. Dans notre cas nous les utilisons pour

qualifier et quantifier la radioactivité gamma. Leurs performances sont à l’origine du

développement d’appareils d’analyse, notamment pour la fluorescence X et l’analyse

par activation [24]. Les détecteurs à semi-conducteurs les plus utilisés sont les

détecteurs de silicium et de germanium. Le silicium et le germanium n’ont pas été

sélectionnés pour leurs propriétés particulières, mais tout simplement parce que l’on

développait rapidement leur fabrication pour les besoins de l’électronique [4].

L’énergie nécessaire à la création d’une paire électron-trou est très faible. Elle est de

l’ordre de 2,94 eV dans le germanium [3]. L’interaction de la radiation gamma avec le

cristal de Ge produira alors, beaucoup de paires d’électron-trou. Cependant, il

présente un faible gap d’énergie de l’ordre de 0,6 eV qui permet aux électrons

thermiques de passer à la bande de conduction. Il est donc nécessaire qu’il soit à basse

température afin de piéger les électrons dans leur bande de valence. En général, on

utilise de l’azote liquide comme refroidisseur. Ceci explique que les détecteurs sont

toujours attachés à un réservoir du type thermos. En dépit de la masse volumique

élevée des matériaux utilisés comme semi-conducteur, les électrons et les trous

peuvent se déplacer de façon quasiment libre, ce qui favorise une collection de charge

rapide (de 200 à 400 ηs) [3]. Le détecteur utilisé pour nos mesures est le HPGe (High

Purity Germanium) d’une géométrie coaxiale et d’une efficacité relative de 80 %

(Figure 17). Ce type de détecteur fournit un bon rapport signal/bruit et une bonne

résolution en énergie inférieure à 1 keV dans certains cas. Il est utilisé pour les

mesures à des niveaux de faible activité ou pour des mélanges complexes de

radionucléides. Le tableau ci-dessous (Tableau IX) résume les avantages et les

inconvénients des détecteurs HPGe rapport aux autres types de détecteurs.

50

Tableau IX : Avantages et inconvénients des détecteurs HPGe

Avantages Inconvénients

1) Pouvoir de résolution en énergieest d’une qualité exceptionnelle(très faible).

2) Bon rapport signal / bruit

3) La linéarité de la réponse enfonction de l’énergie est trèsbonne.

4) Le temps de montée de l’impulsionest très court.

5) Le fonctionnement est d’unegrande simplicité.

6) La masse volumique relativementélevée assure des (dE/dx)importants.

1) Maintenance à basse température àl’aide d’azote liquide.

2) Usage limité aux laboratoires oudans las bâtiments convenablementéquipés ou proches d’unealimentation régulière et fiable enneige carbonique.

Figure 17: Le détecteur HPGe utilisé pour les mesures

Le cristal de germanium subit directement l’ionisation des rayonnements incidents en

mettant en mouvement des paires d’électron-trou. Ces paires de charges sont en

fonction de leurs signes attirées aux bornes du milieu détecteur polarisé par une

alimentation électrique de haute tension. Ceci génère alors des pulses électriques qui

seront traités par un système d’acquisition (Figure 18). Un préamplificateur qui est la

composante principale de ce système d’acquisition traite information de façon à la

rendre exploitable. La connaissance des différents phénomènes d’interaction des

photons gamma avec le milieu détecteur est essentielle pour la compréhension des

concepts de la technique de spectrométrie gamma, la technique d’analyse utilisée pour

51

la mesure de la radioactivité naturelle dans nos échantillons des matériaux de

construction. Les différentes probabilités d’interaction avec les électrons sont données

respectivement par les sections efficaces photoélectriques, Compton et de production

de paires, qui dépendent de l’énergie Eγ du rayonnement émis et des caractéristiques

de la matière.

Figure 18 : Exemples de différentes interactions d’un photon dans un détecteur :1 – Absorption totale : contribue au pic d’absorption totale

2 – Diffusion Compton et échappement du photon diffusé : contribue au fond continu3 – Effet de matérialisation + échappement d’un photon de 511 keV : contribue au pic de simple

échappement

En fait, un photon gamma de très basse énergie y est le plus souvent absorbé, avec

émission d’un électron emportant l’essentiel de son énergie (pic d’absorption totale).

Le réarrangement du cortège électronique qui suit l’effet photoélectrique provoque

l’émission Auger. Les électrons Auger cèdent totalement leur énergie hν au détecteur

et contribuent à produire le pic d’absorption totale. Par contre, certains photons X

essentiellement ceux d’énergie élevée peuvent s’échapper du détecteur et donner

naissance à une distribution d’énergie. Cet effet appelé phénomène d’échappement se

traduit par une diminution du taux de comptage de la raie d’absorption totale et

l’apparition d’un pic parasite appelé pic d’échappement. Un autre photon un peu plus

énergétique est plutôt diffusé, avec changement d’énergie et apparition d’un électron

de recul (contribue au fond continu) (Figure 19).

Figure 19 : Spectre correspondant à des photons incidents d’énergie E < 1022keV

1 : pic d’absorption totale2 : diffusions

52

Un photon encore plus énergétique passant au voisinage d’un noyau atomique

pourrait être conduit à se matérialiser en un couple électron-positron emportant

l’essentiel de son énergie. L’annihilation du positron s’accompagne avec la création

de deux photons d’énergie 0,511 MeV émis à 180° l’un de l’autre. Si les deux photons

de 0,511 MeV sortent du détecteur sans avoir réagi, l’énergie cédée est égale à

hν - 1,022 MeV. L’impulsion correspondante contribue au pic de double

échappement. Par contre si un photon reste totalement dans le détecteur et l’autre

s’échappe sans dépôt d’énergie, on obtient un pic dit de simple échappement à

l’énergie hν - 0,511 MeV. Si les deux photons sont absorbés, l’énergie cédée est égale

à hν. L’impulsion correspondante contribuera alors à un pic dit d’absorption totale

(Figure 20).

Figure 20 : Spectre correspondant à des photons incidents d’énergie E > 1022 keV

Caractéristiques des détecteurs à semi-conducteur

Les caractéristiques les plus importants des détecteurs à semi-conducteur sont :

la résolution en énergie, l’efficacité absolue et le rapport pic sur Compton. La

résolution en énergie permet au détecteur d’effectuer une discrimination entre deux

pics d’énergie gamma voisins. La résolution R est mesurée à l’aide d’une source

mono-énergétique. Elle est définie comme étant le rapport de la largeur à mi-hauteur

du pic photoélectrique (FWHM) par son énergie du pic. Le rapport s’écrit :

(17)

D’une façon générale, la résolution en énergie pour un détecteur de haute qualité est

inférieure à 2,2 keV (pour un pic à 1332 keV pour le 60Co) et le rapport énergie

pic/Compton est compris entre 50 et 80 pour le 137Cs. Concernant l’efficacité absolue,

53

elle détermine le pourcentage de photons comptés dans le pic d’absorption totale, par

rapport au nombre de photons émis.

1.2. Château en plomb (blindage)

Le château en plomb est obligatoire pour réduire le bruit de fond. Le matériau

utilisé est généralement le plomb. L’épaisseur de ce château doit être au minimum de

10 cm équivalent plomb pour la mesure de faible activité.

1.3. Alimentation haute tension

L’alimentation haute tension est un élément indispensable, elle doit remplir les

conditions suivantes : d’abord, être réglable pour les tensions imposées par le

détecteur, de plus, avoir un bruit très faible et pouvoir supporter sans chute de tension

le courant débité par le détecteur et aussi être stabilisé pour ne pas présenter de dérive

au cours du temps. La haute tension a pour but d’accélérer les électrons issus de

l’interaction des photons avec le matériau du détecteur. Dans notre cas, elle est de

l’ordre de 2500 V.

1.4. Préamplificateur

Le rôle principal du préamplificateur n’est pas d’amplifier le signal issu du

détecteur mais de préparer le travail pour un amplificateur disposé plus loin dans la

chaîne de mesure. Son rôle est de transformer le courant électrique en impulsion

électrique dont l’amplitude est proportionnelle à l’énergie libérée par le photon. En

général, on a besoin d’éloigner le détecteur de l’électronique de traitement. Cependant

pour le préamplificateur, il doit être disposé au plus près du détecteur pour récupérer

le maximum de signal, réduire le bruit de fond et effectuer une première mise en

forme du signal. Il existe trois types de préamplificateur : en tension, en charge et en

courant. Le préamplificateur de notre chaîne de mesure fonctionne par tension.

1.5. Amplificateur

L’amplificateur a pour fonction de multiplier dans un rapport donné ajustable,

l’amplitude du signal qu’il reçoit par le gain. Le gain doit être linéaire sur la totalité

de la dynamique des signaux d’entrées. L’amplificateur contribue à la mise en forme

finale du signal en vue de son analyse ou de son traitement. La mise en forme des

impulsions est très importante pour améliorer les paramètres tels que la résolution en

54

énergie, le rapport signal sur bruit. Cette mise en forme des impulsions s’effectue

généralement à l’aide d’une série de circuit intégrateur et différentiateurs. Une bonne

mise en forme des signaux permet de minimiser les empilements (superposition

d’impulsions temporairement proches) qui viennent perturber le dénombrement des

impulsions ainsi que la mesure de leur amplitude.

1.6. Analyseur multicanaux

Un analyseur multicanaux comprend un codeur analogique-numérique, une

mémoire divisée en segments aussi appelée canaux et un écran de visualisation. La

hauteur de l’impulsion est alors convertie par ces éléments en valeur numérique

appelée numéro de canal. On construit ainsi le spectre en comptant le nombre

d’évènements dans chaque canal.

1.7. Logiciel de spectrométrie

Une fois transmis à la mémoire centrale de l’ordinateur, les signaux sont

traités par un logiciel spécialisé (Gamma Vision). L’ordinateur est donc conçu pour

visualiser la distribution des impulsions, en fonction de leurs énergies ou du numéro

du canal correspondant, sous forme d’un histogramme appelé aussi spectre. Chaque

photon a une énergie parfaitement définie, donc le spectre d’énergie est un spectre de

raie. L’analyse d’un spectre peut se diviser en quatre étapes principales : Les

opérations précédant l’analyse du spectre ; les calibrations en énergie, en efficacité et

en résolution de la chaîne de mesure et l’acquisition d’un spectre de bruit de fond.

Puis, la recherche des pics suivie des analyses correspondantes et enfin l’identification

des nucléides et les calculs d’activités. Le logiciel Gamma Vision permet d’effectuer

les fonctions les plus courantes. Il s’agit de définir le temps d’acquisition, on peut

fixer le temps réel ou le temps effectif (live time), ou bien fixer le nombre

d’impulsions total. Ce temps est choisi selon la statistique de comptage pour les

échantillons environnementaux comme sol, eau, etc. Et de choisir des régions

d’intérêt. Cette fonction permet de fixer une région qui délimite les pics

photoélectriques d’intérêt formés par interaction des photons avec le détecteur. Elle

permet aussi de calculer la surface du pic qui nous permet de remonter à la

concentration du radionucléide.

55

La technique de mesure par spectrométrie gamma passe par des étapes délicates qui

peuvent se résumer comme suit. D’abord, la préparation chimique de l’échantillon à

mesurer suivie par le réglage de la chaîne de spectrométrie gamma. Ensuite, viennent

les étapes de calibration (l’étalonnage en énergie et l’étalonnage en efficacité) et

d’acquisition (bruit de fond et échantillon). Enfin, la recherche des pics en identifiant

ainsi les radionucléides et en calculant par la suite les activités1 correspondantes. Dans

la suite nous explicitons ces étapes.

2. Préparation chimique de l’échantillon à mesurer

La préparation chimique de l’échantillon est l’action de le conditionner dans

une enceinte close de telle sorte qu’il soit le plus homogène et sec possible d’une part

et semblable au plus, à l’échantillon de référence servant à la calibration du détecteur

d’autre part.

2.1. Echantillonnage

Les prélèvements des échantillons des matériaux de construction ont été

effectués le 17 Mai 2009 et le 09 Octobre 2009. Ces prélèvements ont été faits dans

des petits sacs en plastique qui sont secs et propres. Les échantillons utilisés se

résument comme suit: CEM I 32,5 N, CEM I 42,5 N, CEM II / A-L 32,5 N,

CP II / A-L 42,5N, CHA.10, briques rouges, bauxite, blanc d’Espagne, GI, GII, GIII,

GH, SCh, SM, SR, plâtre de Maknassy, plâtre blanc et Argile ESC.

2.2. Conditionnement

Selon sa nature et sa provenance (Tableau I), l’échantillon doit suivre une

préparation selon des méthodes normalisées puis mis dans des géométries de mesures

adéquates. Nos échantillons de matériaux de construction conditionnés pour les

besoins des mesurages par spectrométrie gamma sont broyés, séchés (à 100 °C

pendant 12 h), et homogénéisés conformément à la norme internationale ISO 18589-

2. Le mesurage de la radioactivité gamma dans les matériaux de construction

nécessite la mise en œuvre des conteneurs d’échantillons adaptés à la spectrométrie

gamma. Pour vérifier facilement que le contenu du conteneur est conforme à la

configuration géométrique du système de comptage étalonné, on a choisi un conteneur

1Notons que l’emploi du terme activité dans le texte implique en réalité sa concentration massique

dans le matériau. On emploi le terme activité seulement pour éviter les répétitions et qui est aussiemployé dans la littérature pour désigner la même chose.

56

transparent disposant d’une marque permettant de vérifier le niveau de remplissage et

dont le volume égal à 109 cm3. Notre procédure de conditionnement peut se résumer

comme suit. Nous commençons par choisir le conteneur le mieux adapté au volume

de l’échantillon puis par le remplir jusqu’au niveau de la marque correspondant au

volume de remplissage. Il est recommandé ainsi d’entasser l’échantillon lors du

remplissage afin d’éviter toute réduction ultérieure de volume. Nous pesons ensuite,

chaque échantillon (Figure 21) en notant sa masse correspondante (Tableau X).

Figure 21 : Pesage des échantillons

Tableau X : Les différentes masses des échantillons

Matériau CEM I32,5 N

CEMI

42,5 N

CEMII /A-L

32,5 N

CP II/A-L42,5N

briquesrouges

CHA.10 bauxite blancd’Espagne

GI

Masse(g)

145,249 163,68 154,82 135,99 151,31 124,13 186,10 102,77 152,70

Matériau GII GIII GH SCh SM SR plâtre deMaknassy

plâtreblanc

ArgileESC

Masse(g)

147,86 143,24 142,93 172,34 158,60 171,83 116,93 95,90 124,80

Le contrôle du niveau supérieur de l’échantillon est effectué visuellement en

s’assurant qu’il est horizontal avant de procéder au mesurage. Le conteneur est fermé

hermétiquement afin d’éviter la fuite de radon et son extérieur est nettoyé afin

d’éliminer toute contamination potentielle due à l’opération de remplissage. Par la

suite, il est scellé et étiqueté (Figure 22) et enfin entreposé suffisamment longtemps

afin de permettre d’atteindre l’état d’équilibre radioactif. La durée de temps entre le

conditionnement de l’échantillon et le début du mesurage est déterminée par la

période du 222Rn (3,8 jours) et il convient qu’elle soit d’au moins 23 jours.

57

Figure 22 : Etiquetage des échantillons

2.3. Réglage de la chaîne de spectrométrie gamma

Le réglage de la chaîne de mesure consiste à ajuster les paramètres des

différents éléments de la chaîne (amplificateur, convertisseur analogique

numérique…) de telle sorte d’avoir le meilleur signal et par conséquent la forme du

pic.

2.4. Calibration de la chaîne de spectrométrie gamma

La calibration de la chaîne de spectrométrie comporte deux étapes ;

l’étalonnage en énergie qui consiste à vérifier la linéarité du détecteur ainsi que

d’identifier les radioéléments existant dans l’échantillon à analyser et l’étalonnage en

efficacité qui permet de remonter à l’activité des radionucléides existant dans cet

échantillon (Annexe IV).

2.5. Acquisition du bruit de fond

Le spectre acquis représente le spectre en énergie absorbée par le détecteur. Il

est constitué par la superposition du spectre produit par la radioactivité de

l’échantillon analysé et de la contribution parasite apportée par différentes

composantes du bruit de fond. En fait, le bruit de fond est soit provoqué par

l’électronique de mesure, soit il est ambiant provenant des matériaux environnant le

cristal de germanium et de rayonnement cosmique soit il appartient à la matrice

vierge appelée" blanc" qui est dans notre cas le vide. Le spectre de vide est présenté

par la figure ci-dessous (Figure 23):

Figure 23: Spectre relatif au vide

58

3. Procédure de mesure

L’échantillon est placé sur le détecteur. Le temps d’acquisition est fixé à

50000 s et 80000 s. Le dépouillement des spectres comporte les étapes suivantes.

3.1. Recherche des pics

Cette première opération consiste à définir un certain nombre de zones en

particulier les zones correspondantes à des pics d’absorption totale dont la surface va

permettre de faire correspondre des énergies. Ces régions sont appelées « régions

d’intérêt : ROI » ou « zones pics ». La recherche des pics est essentielle afin d’en

extraire les informations utiles à l’analyse.

3.2. Identification des radionucléides

L’identification des nucléides présents dans le spectre est réalisée à partir de

l’énergie E (keV) mesurée pour le pic. A partir du pic correspondant à cette énergie

avec une probabilité d’émission bien précise (Tableau XI), l’activité de chaque

radionucléide sera quantifiée. On mesure l’238U, le 232Th et le 226Ra par spectrométrie

gamma d’une façon indirecte. En effet, ils ne sont pas émetteurs gamma. Puisqu’ils

constituent des membres des filiations radioactives naturelles, on les mesure à partir

de certains de leurs descendants à conditions que ces derniers doivent être émetteurs

gamma avec une probabilité d’émission significative et qu’ils doivent être capables

d’entrer en équilibre avec leurs parents (isotopes radioactifs alpha que nous ciblons)

au cours d’une période temporelle raisonnable.

Tableau XI : Les différents radionucléides détectés lors de la radio-analyse, leurs

énergies et leurs probabilités d’émission gamma

Radionucléides Energie(keV)

Probabilitéd’émission (%)

212Pb 238,63 43,30

214Pb 351,93 37,60

214Bi 609,31 46,10

228Ac 911,20 25,80

234Pa 1001,03 0,84

40K 1460,83 11,00

59

3.2.1. Quantification de l’Uranium 238

L’238U peut être mesuré par spectrométrie gamma par le mesurage des

radionucléides issus de sa désintégration, le 234Th et le 234mPa qui sont en équilibre

avec lui (Figure 8). La raie de 63,28 keV du 234Th est perturbée par la raie de 63,81

keV du 232Th, alors elle n’est pas recommandée pour la quantification de l’238U. Les

raies d’émission du 234mPa, de 1001,03 keV et 766,37 keV conviennent davantage à

cet effet en raison de leurs énergies plus élevées.

3.2.2. Quantification du Radium 226

Le 226Ra est un radionucléide à longue période dans la chaîne de désintégration

Uranium/Radium, de période de 1600 ans. L’évaluation du 226Ra peut être effectuée à

partir de la raie de 186,1 keV, ou bien le 214Pb et le 214Bi, radionucléides à courte

période et produits de filiation du 222Rn, sont mesurés après établissement de l’état

d’équilibre radioactif entre le 226Ra, le 222Rn, le 214Pb et le 214Bi (Figure 8). La raie de

186,1 keV est interférée par celle de 185,72 keV due à l’235U donc en supposant que

l’équilibre séculaire est établi entre le 226Ra et le 222Rn lors de la mesure et en tenant

compte de l’effet de sommation qui doit faire l’objet d’une correction si toutes les

raies gamma du 214Pb et du 214Bi sont détectables (Figure 24), on peut déterminer le

226Ra selon la formule suivante [25] :

(18)

Figure 24: Détermination du 226Ra

3.2.3. Quantification du Thorium 232

Le 232Th a une raie à 63,81 keV qui présente une probabilité d’émission très

faible, de 0,263 %. Cette raie interfère avec celle du 234Th, à 63,28 keV qui présente

60

une probabilité d’émission plus forte égale à 4,1 %, raison pour laquelle le 232Th ne

peut pas être déterminé directement par spectrométrie gamma dans des échantillons

de matériaux de construction. La détermination du 232Th à partir de ses radionucléides

descendants, l’228Ac et le 212Pb ne peut être réalisée que dans la mesure où l’on

suppose que lesdits radionucléides sont en état d’équilibre radioactif (Figure 9), l’un

par rapport à l’autre et par rapport au 232Th (Figure 25). L’activité du 232Th est

déterminée à partir de la formule suivante [25]:

(19)

Figure 25: Détermination du 232Th à partir de deux pics de l’228Ac et du 212Pb

3.2.4. Quantification du potassium-40

Le 40K est déterminé par spectrométrie gamma en utilisant la raie de 1460,83

keV (Figure 26).

Figure 26: Détermination du 40K

61

3.3. Calcul de l’activité d’un radionucléide

L’activité d’un radionucléide est donnée par la formule ci-après [25]:

(20)

Avec , , est la surface nette du pic de l’échantillon, est la

surface nette du pic du bruit de fond, représente le temps de comptage de

l’échantillon qui est soit 50 000 s soit 80 000 s, est le temps de comptage du bruit

de fond, il est de l’ordre de 250 000 s, représente l’efficacité de détection à

l’énergie du radionucléide (en pourcentages), traduit la probabilité d’émission du

radionucléide (en pourcentages), et m représente la masse de l’échantillon en kg.

3.4. Calcul de l’activité minimale détectable MDA

La limite de détection (LD) fixe le seuil en dessous duquel les équipements

de mesure ne sont plus assez sensibles pour l'échantillon considéré. Si on trouve une

activité négative pendant le calcul des activités des différents radionucléides, on doit

passer au calcul de l’activité minimale détectable. Pour se faire, il faut d’abord passer

par le calcul de la limite de détection (LD). Les limites de détection varient avec

l'échantillon (homogénéité, densité, dimensions, ...). La limite de détection d’un

radionucléide à une énergie bien précise est calculée par la formule suivante [26]:

LD = 2,71 + 3,29 (La surface totale du pic) 0.5(21)

L’activité minimale détectable est calculée ci-après [26]:

(22)

Avec LD traduit la limite de détection, représente l’efficacité de détection à

l’énergie du radionucléide (en pourcentages), est la probabilité d’émission du

radionucléide (en pourcentages), est le temps de comptage de l’échantillon, il est

fixé soit à 50 000 s soit 80 000 s et m est la masse de l’échantillon en kg.

62

3.5. Répétabilité

Pour évaluer la capacité et la performance de cette technique de mesure, on a

recours à une étude de validation déterminant la répétabilité. En fait, la répétabilité est

une étude intra-laboratoire qui décrit la variabilité observée dans ce laboratoire au

cours d’une courte période, à l’aide d’un seul opérateur et en utilisant une seule

méthode. L’échantillon choisi pour cette étude est le CEM I 32,5 N. Il a subi une série

de mesures (10 fois) effectuées dans des conditions opératoires les plus proches

possibles (manipulateur, matériel, temps d’acquisition = 50 000 s, laboratoire). La

répétabilité est testée en se basant sur la validation du fait que les résultats de mesure

de l’activité sont compris au cours de cette série de mesures dans un intervalle centré

sur la valeur moyenne de ces résultats de mesure et ayant une variation autour de cette

valeur ne dépassant pas le produit k Sr. Ici, k est un facteur dit d’élargissement, qui

fixe notre niveau de confiance sur l’hypothèse de la contenance des valeurs mesurées

dans cet intervalle et Sr est l’écart-type de l’ensemble des résultats de mesure par

rapport à la valeur moyenne. Sr est défini selon [27]:

Sr = (23)

Avec : Xi : l’activité du radionucléide pour chaque mesure

: La moyenne des activités de 10 mesures pour chaque

radionucléide

Le nombre de mesure.

Les résultats des activités de l’échantillon CEM I 32,5 N trouvés sont illustrés dans le

tableau XIII.

Ceci implique statistiquement, que notre procédure est capable de fournir des

résultats compris entre et avec un niveau de confiance de l’ordre de

95 % (k=2 correspond à ce niveau de confiance). Le test de répétabilité sur notre

procédure est en fait un test de stabilité de ses résultats de mesure. Afin de vérifier

que les valeurs trouvées sont comprises dans l’intervalle et , nous

avons tracé à l’aide du logiciel MINITAB 14, des cartes de contrôle (Figure 27) qui

illustrent bien la répétabilité de notre technique.

63

Tableau XIII : Résultats relatifs aux activités de l’échantillon CEM I 32,5 N

correspondants aux dix mesures

CEM I 32,5 N AU-238 ARa-226 ATh-232 AK-40

Mesure 1 140,565 52,007 16,560 130,972

Mesure 2 136,916 53,138 16,928 128,847

Mesure 3 135,087 52,070 16,556 126,483

Mesure 4 138,741 51,964 16,409 126,480

Mesure 5 136,006 54,779 16,704 131,449

Mesure 6 137,807 55,103 16,153 134,434

Mesure 7 134,173 53,749 16,993 131,879

Mesure 8 135,987 54,238 16,487 129,692

Mesure 9 141,474 53,825 15,863 128,086

Mesure 10 143,305 53,396 15,287 130,034

Moyenne 138,006 53,427 16,394 129,836

Ecart type Sr 2,976 1,137 0,513 2,490

On voit bien que les résultats de mesure de notre échantillon ne dépassent en aucun

point les deux barres rouges supérieure et inférieure dans chaque figure (chaque figure

illustre le résultat pour un isotope donné), qui indiquent les écarts à 2Sr de la valeur

centrale des résultats de mesure. Après avoir validé la stabilité de notre procédure, il

est nécessaire d’examiner et d’estimer les incertitudes sur les résultats qu’elle fourni.

Figure 27: Les cartes de contrôle de la répétabilité

64

3.6. Estimation des incertitudes

L’incertitude uc est un paramètre associé au résultat d’une mesure, qui

caractérise la dispersion des valeurs et pourrait être raisonnablement attribué au

mesurande. Le mesurande dans notre cas est l’activité d’un radionucléide. En

pratique, l’incertitude affectant l’activité peut provenir de plusieurs sources possibles :

les imprécisions de la technique mesurant les surfaces des pics et les énergies, les

effets de matrice et les interférences, l’efficacité déterminée par l’étalonnage et les

imprécisions des appareils mesurant les masses.

Pour la plus part des applications en chimie, une incertitude élargie U devrait être

utilisée. L’incertitude élargie définit un intervalle dans lequel on estime la valeur du

mesurande avec un niveau de confiance désiré. U est obtenu en multipliant uc par un

facteur d’élargissement k. Le choix du facteur k dépend du niveau de confiance

désiré. Rappelons que dans notre cas le niveau de confiance est de 95 %, donc k = 2.

La formule générale de l’incertitude élargie a la forme suivante [28] :

U(y) = 2 (24)

où (u(p)/p) etc. sont les incertitudes des paramètres exprimées sous forme d’écarts

types relatifs.

En appliquant cette formule pour l’activité, on trouve que l’incertitude sur l’activité

s’exprime comme suit :

(25)

Avec : : L’incertitude sur la surface nette ajustée où

: L’incertitude sur l’efficacité, sa valeur maximale est fixée à 3 %

: L’incertitude sur la masse avec = 0,01 g

Il est important de noter qu’en spectrométrie gamma la plus grande source d’erreur

vient de l’estimation des surfaces des pics à l’aide des outils numériques de traitement

du spectre. Cette source d’erreur est importante aussi à cause du fait qu’elle intervient

deux fois chaque mesure. En effet pour mesurer l’activité d’un échantillon il nous

faut, en plus de l’estimation de la surface du pic relatif à ce dernier, estimer le bruit de

fond. Ce dernier, malgré qu’on utilise un temps assez long d’acquisition pour

65

l’obtenir, reste en général doté de pics ayant des surfaces relativement petites ce qui

augmente les erreurs de mesure. La contribution de l’estimation des surfaces des pics

dans une mesure de radioactivité est généralement de l’ordre de 80 % de l’incertitude

totale sur la mesure. Il vient en second ordre l’effet de l’efficacité qui a une

contribution de l’ordre de 10 %. Cette contribution vient des incertitudes sur les

activités caractérisant la source d’étalonnage et aussi les erreurs sur les pics relatifs au

signal et bruit de fond relatifs à sa mesure. Le 10 % restant de l’incertitude globale

vient de l’erreur sur la pesée de l’échantillon et sur d’autres paramètres provenant des

différences minimes qui peuvent exister entre la géométrie de référence qui a servi

pour l’étalonnage et l’échantillon sujet de la mesure actuelle (Annexe V).

Nous allons dans le chapitre suivant présenter et exploiter les résultats de

mesure de la radioactivité naturelle dans les échantillons de produit de construction

que nous avons collectés. Ces échantillons ont été traités selon la procédure explicitée

dans ce chapitre pour faire leur acquisition à l’aide de la technique de spectrométrie

gamma et ce dans le laboratoire de radio-analyse du CNSTN.

67

Partie I : Analyse des résultats et Interprétation

Tous les échantillons de produits de construction prélevés ont été analysés par

spectrométrie gamma selon les procédures de préparation chimique et d’acquisition décrites et

validées dans la partie précédente. Les résultats que nous avons obtenus, leurs interprétations

et confrontation à d’autres résultats relatifs à des produits de construction non utilisés en

Tunisie sont exposés dans ce chapitre.

I.1. Description générale des résultats

Sur la figure 28 sont présentées les activités des différents radionucléides mesurées

dans les échantillons des matériaux de construction étudiés. Comme il a été indiqué, les

échantillons de produits de construction que nous avons analysés peuvent être classés en deux

catégories par rapport à l’utilisation en Tunisie. Une catégorie contenant des produits importés

de l’étranger et une autre catégorie contenant des produits fabriqués en Tunisie et à base de

matière première provenant du sol du pays. En examinant les résultats obtenus (Annexe VI),

on peut tirer les conclusions préliminaires suivantes : L’activité la plus haute a été obtenue

pour un matériau de construction importé qui est la bauxite (587 ± 45) Bq.kg-1 alors que la

plus basse est de l’ordre de (3 ± 2) Bq.kg-1 trouvée dans un échantillon tunisien qui est le

gravier I provenant de la carrière Nahli.

F

Figure 28: Les activités spécifiques de différents radionucléides dansles matériaux de construction

68

Examinons maintenant la situation en fonction du type de produit. Pour le ciment gris,

l’échantillon CEM II/A-L 32,5 N provenant de Jebel El Ouest possède la plus basse activité

de tous les ciments gris que nous avons analysés. Cette activité est celle du 226Ra (7 ± 2)

Bq.kg-1. Les deux produits de ciment gris de Bizerte CEM I 32,5 N et CEM I 42,5 N

présentent des valeurs proches en activité pour les quatre isotopes (238U, 226Ra, 232Th et 40K).

La chaux hydraulique artificielle CHA.10 possède une activité proche de celle du ciment gris

de Bizerte en général pour tous les isotopes mesurés. Les activités pour tous les isotopes

mesurés, trouvées dans les briques rouges (un seul échantillon provenant de la briqueterie El

Khetmine) sont supérieures à toutes celles trouvées dans le gravier (tous les échantillons

analysés) et du sable (tous les échantillons analysés), mais elles sont faibles par rapport à

celles obtenues pour l’argile ESC, qui est un produit utilisé pour la fabrication des briques de

Henchir el Methline de Menzel Bourguiba. Pour les échantillons de sable, c’est celui

provenant de la montagne (Borj Hfaidh) qui présente une activité (52 ± 8) Bq.kg-1 en 40K plus

élevée que celles trouvées pour deux autres types de sable, provenant d’un chantier (16 ± 5)

Bq.kg-1 et d’une rivière (19 ± 6) Bq.kg-1.

Figure 29: Les activités spécifiques du 40K dans les matériaux de construction

Dans l’ensemble des échantillons de gravier, les activités les plus hautes pour tous les isotopes

ont été observées pour l’Hashas gravier provenant de la carrière de Tebourba sauf pour

l’uranium 238 dont l’activité la plus haute a été trouvée dans le gravier III provenant de la

même carrière (107 ± 14) Bq.kg-1. En comparant les deux types de plâtre, on remarque que le

plâtre tunisien possède des activités plus importantes que celles du plâtre blanc importé

notamment pour l’238U (91 ± 10) Bq.kg-1, le 226Ra (7 ± 2) Bq.kg-1 et le 232Th (4 ± 2) Bq.kg-1.

Nous remarquons d’après l’histogramme du 40K (Figure 29) que l’argile ESC, présente

69

l’activité la plus élevée (837 ± 56) Bq.kg-1 et ce dans l’ensemble de tous les échantillons de

produits de construction que nous avons étudiés. Les valeurs les plus hautes de l’activité en

238U, 226Ra et 232Th ont été notées dans la bauxite et qui sont respectivement (587 ± 45), (491

± 30) et (448 ± 28) Bq.kg-1.

Figure 30: Les activités spécifiques de l’238U dans les matériaux de construction

L’histogramme des activités de l’238U dans les matériaux de construction (Figure 30) montre

que ce radioélément est présent dans tous les produits. La valeur la plus basse de l’activité en

238U a été observée dans le plâtre blanc (57 ± 11) Bq.kg-1 qui est un produit importé.

L’activité de 226Ra la plus basse illustrée dans l’histogramme correspond aux activités de ce

radioélément trouvées dans les produits de construction (Figure 31), est de l’ordre de (2 ± 1)

Bq.kg-1 et qui a été observée dans le gravier III. Pour le 232Th, l’activité la plus basse, d’après

l’histogramme des activités (Figure 32), a comme valeur (3 ± 2) Bq.kg-1et elle a été trouvée

dans le gravier I (provenant de la carrière Nahli) qui présente aussi la valeur la plus basse de

l’activité en 40K (9 ± 7) Bq.kg-1.

Figure 31: Les activités spécifiques du 226Ra dans les matériaux de construction

70

Figure 32: Les activités spécifiques du 232Th dans les matériaux de construction

I.2. Estimation de la dose

Les principaux radionucléides dits « primordiaux » (40K, 238U et 232Th) avec leurs

descendants radioactifs, sont présents dans les roches, les sols et donc dans beaucoup de

matériaux de construction. Leur concentration est généralement très faible mais elle est

variable selon la nature des roches. Les rayonnements gamma émis par ces radionucléides

constituent le rayonnement tellurique qui entraîne une exposition de l’organisme.

L’exposition radioactive aux matériaux de construction peut être divisée en une exposition

externe et une autre interne. Nous avons estimé dans ce travail seulement l’impact

radiologique des produits de construction dû à l’exposition externe. Il existe plusieurs indices

qui déterminent l'estimation de l’excès de la radiation gamma provenant des matériaux de

construction.

I.2.1. L’activité de l’équivalent radium

La distribution de radionucléides naturels dans les échantillons étudiés n'est pas

constante. Par conséquent, un index radiologique commun a été introduit pour évaluer les

activités réelles en 226Ra, 232Th et 40K dans les échantillons et les risques de la radiation

associés à ces radionucléides. Cet index est connu comme l’activité de l’équivalent

radium symbolisé par Raeq [17]:

(26)

Avec ARa, ATh et AK sont les activités spécifiques correspondantes au 226Ra, 232Th et 40K

respectivement en Bq.kg-1. Dans la définition de Raeq, il est supposé que 10 Bq.kg-1 de 226Ra,

7 Bq.kg-1 de 232Th et 130 Bq.kg-1 de 40K produisent le même taux de dose de rayon gamma.

71

Les valeurs de ce facteur sont estimées pour chaque échantillon et illustrées par un

histogramme (Figure 33).

Figure 33: Les activités de Raeq dans les matériaux de construction

Ce facteur dépasse 370 Bq.kg-1dès que la dose reçue par les ouvriers ou les travailleurs

exposés à la radiation gamma provenant du matériau en question dépasse la valeur de 1

mSv.an-1. Dans ce travail nous adoptons l’hypothèse que 1 mSv.an-1 est la dose maximale

permise pour un travailleur exposé. D’après la figure 33, nous pouvons remarquer que seule la

bauxite présente une activité de Raeq dépassant 370 Bq.kg-1 (1136 ± 71) Bq.kg-1. Par contre,

tous les autres produits possèdent des valeurs acceptables qui sont comprises entre 8 et 239

Bq.kg-1. Par comparaison avec d’autres pays pour quelques produits de construction (ciment

gris, ciment blanc, brique, sable, plâtre et gravier) (Tableau XIII), nous remarquons que les

échantillons étudiés présentent des activités de Raeq inférieures à celles de tout autre pays cité,

sauf pour l’échantillon de briques qui a une valeur légèrement supérieure à celui de Cuba,

mais cette valeur reste toujours au dessous de la limite acceptable (370 Bq.kg-1).

72

Tableau XIII : Comparaison des valeurs de Raeq dans les matériaux de constructionavec d’autres pays

(*) C’est la moyenne des différents échantillons qui appartiennent au même type de produit de construction(**) Pas d’information(1) : Amrani D. et Tahtat M. (2001) [29](2) : Kobeissi M.A. et col. (2008) [19](3) : Malanca A et col. (1995) [22](4): Brigido Flores O. et col. (2008) [18]

I.2.2. L’indice gamma

On définit également un facteur dit indice gamma noté Iγ. C’est aussi un moyen de

contrôle de l’excès de la dose dû à ces isotopes qui est indiqué dès que ce facteur dépasse 1.

L’indice gamma est calculé par la formule suivante proposée par la commission

européenne (EC) [17]:

(27)

Où ARa, ATh et AK sont les activités spécifiques correspondantes au 226Ra, 232Th et 40K

respectivement en Bq.kg-1et 300, 200 et 3000 sont des facteurs calculés pour une dose limite

égale à 1 mSv.an-1. Les valeurs de ce facteur sont estimées pour chaque matériau étudié

(Tableau XIV). A l’exception de la bauxite (Iγ = 3,89), tous les autres matériaux étudiés

donnent des valeurs de Iγ inférieures à l’unité. L’argile ESC donne tout de même une valeur

de Iγ relativement proche de un.

Leprésenttravail

Algérie (1) Liban (2) Australie (2) Inde (2) Brésil (3) Allemagne (2) Cuba (4)

Cimentgris

66(*) 112 93 115 109 - 70 74

Cimentblanc

38 - (**) 96 - - - - 83

Brique 145 - - - - 206 - 140

Sable 14(*) 28 23 70 135 103 59 55

Plâtre 13(*) - - - - 213 - -

Gravier 19(*) 58 29 115 73 - 322 49

73

Tableau XIV : Les indices gamma Iγ des différents échantillons

Matériau CEM I32,5 N

CEM I

42,5 N

CEM II /A-L

32,5 N

CP II/A-L

42,5 N

Briquesrouges

CHA.10 Bauxite Blancd’Espagne

GI

Iγ 0,27 0,27 0,16 0,13 0,54 0,29 3,89 0,06 0,03

Matériau GII GIII GH SCh SM SR Plâtre deMaknassy

Plâtreblanc

ArgileESC

Iγ 0,05 0,03 0,17 0,04 0,06 0,04 0,05 0,04 0,88

I.2.3. Dose efficace annuelle

Rappelons que la dose efficace est une dose biologique très utilisée en radioprotection,

qui sert à évaluer l'exposition d'une personne individuelle aux rayonnements. Elle est

symbolisée par HR et exprimée en mSv.an-1. Son expression a été définie par la commission

européenne (EC) et le comité scientifique des nations unies sur les effets de la radiation

atomique (UNSCEAR) [17]:

HR = DR 8766 0,8 0,7 10-6 (28)

Avec : DR (nGy.h-1) = 0,92 + 1,1 + 0,080 (29)

DR étant la dose absorbée donnée par (EC) et (UNSCEAR), 8766 (exprimé en h) représente le

nombre d’heures pour une année. 0,8 est le facteur de pondération qui implique que 80% de

temps est dépensé à l'intérieur d’un bâtiment alors que 0,7 représente le facteur de conversion

d’une dose absorbée à une dose efficace.

Les valeurs de la dose efficace annuelle sont estimées pour chaque échantillon et représentées

dans un histogramme (Figure 34). D’après les résultats obtenus, nous pouvons confirmer que

tous les produits de construction tunisiens étudiés sont dans la norme sauf pour deux produits.

Ces derniers ont une dose supérieure à 1 mSv.an-1 (1,02 mSv.an-1 pour l’argile ESC et 4,66

mSv.an-1 pour la bauxite). Toutes les valeurs de dose pour les produits sains sont comprises

entre 0,03 et 0,64 mSv.an-1. La comparaison de ces valeurs avec ceux d’une autre étude faite

sur la dose dans les matériaux de construction en Tunisie (Tableau XV), on remarque que les

résultats obtenus sont comparables pour le ciment gris, le ciment blanc et les briques. Mais

concernant le sable, le plâtre et le gravier, les valeurs trouvées dans le cadre de ce travail sont

inférieures à celles avancées par Hizem et col. (2005) [30].

74

Figure 34: Les doses efficaces annuelles des matériaux de construction

Pour le ciment gris, il présente une valeur de dose efficace annuelle importante par rapport à

celui utilisé en Egypte et en Inde, mais sa valeur reste toujours dans les normes

recommandées (0.28 mSv.an-1). Cependant cette valeur de dose est considérée environ la

moitié de celle de l’échantillon utilisé en Turquie. De même pour le ciment blanc qui délivre

une dose qui est à peu près la moitié de celle correspondant au ciment blanc de la Turquie.

Les briques tunisiennes présentent une valeur en dose élevée par rapport aux briques utilisées

en Inde mais proche à celles de la Turquie. Le reste des échantillons (sable, plâtre et gravier)

ont des doses inférieures à celles de la Turquie, de l’Egypte et de l’Inde.

Tableau XV : Comparaison des valeurs de la dose efficace annuelle HR (mSv.an-1) dansles matériaux de construction avec d’autres pays

(*) C’est la moyenne des différents échantillons qui appartiennent au même type de produit de construction(**) Pas d’information(1) : Hizem N. et col. (2005) [30](2) : Turhan S. et col. (2008) [17](3) : El Afifi E.M. et col. (2006) [31](4): Sonkawade R.G. et col. (2008) [21]

Leprésenttravail

(Tunisie)

Tunisie (1) Turquie (2) Egypte (3) Inde (4)

Cimentgris

0,28(*) 0,27 0,50 0,09 0,13

Cimentblanc

0,16 0,16 0,30 - -

Brique 0,64 0,65 0,70 - 0,14

Sable 0,06(*) 0,14 0,50 0,48 0,09

Plâtre 0,06(*) 0,09 -(**) - -

Gravier 0,08(*) 0,18 0,40 - -

75

I.3. Les produits de construction pouvant être dangereux en Tunisie

Les résultats des mesures nous ont montré, comme il a été signalé dans le paragraphe

précédent, que la bauxite et l’argile ESC sont des produits qui possèdent des caractéristiques

radiologiques, soit dans la valeur trouvée du Raeq ou dans la dose reçue dépassant les normes

internationales.

I.3.1. Cas de la bauxite

Le tableau XVI résume les résultats obtenus pour la bauxite et contient à titre de

comparaison les caractéristiques relatives aux bauxites utilisées dans d’autres pays. La bauxite

utilisée en Tunisie est proche de celle utilisée en Chine et en Hongrie du point de vue activité

en Raeq et dose efficace annuelle. Celle de Guyana présente aussi un risque pour la santé

(HR = 1,39 mSv.an-1) qui est moins élevé par rapport à celui provoqué par la bauxite

Guinéenne (utilisée en Tunisie), Chinoise et Hongroise. La bauxite Brésilienne est considérée

comme un produit sain par rapport aux autres déjà cités. La dose estimée pour cette bauxite ne

dépasse pas 1 mSv.an-1 (elle est de l’ordre de 0,77 mSv.an-1). Le produit importé par la

Tunisie doit être alors d’après notre étude utilisé dans les chantiers sous contrôle radiologique.

C’est à dire se mettre dans des conditions de travail de telle sorte que la dose reçue par les

ouvriers ne dépasse pas, par an, 1 mSv. Notons que la dose de 1mSv ne doit pas être dépassée

sur la base de la contribution de tous les produits employés dans le chantier, le bâtiment

construit ou l’usine de fabrication. Il est aussi envisageable de changer de pays d’importation

de la bauxite. Evidement, il faut que le nouvel exportateur nous délivre un produit de qualité

meilleure répondant aux recommandations de radioprotection.

Tableau XVI : Comparaison des caractéristiques relatives à la bauxite utilisée dansdifférents pays

Bauxite 238U(Bq.kg-1)

226Ra(Bq.kg-1)

232Th(Bq.kg-1)

40K(Bq.kg-1)

Raeq HR

Le présenttravail

(Tunisie)

587 491 448 59 1136 4,66

Brésil (1) 66 38 110 13 197 0,77

Chine (1) 490 380 410 49 971 3,95Guyana (1) 81 55 210 14 357 1,39Hongrie (2) - (**) 419 256 47 789 3,29

(**) Pas d’information(1) : Righi S. et col. (2005) [32](2) : Somlai J. et col. (2008) [33]

76

La bauxite utilisée en Tunisie est importée de la Guinée. Elle est formée par l’altération des

dolérites (Roches magmatiques intermédiaires entre les gabbros et les basaltes), des schistes

cristallins et des syénites néphéliniques (roches granitiques renfermant des aluminosilicates).

Ces types de roches sont, d’une façon générale, riches en alumine, en oxydes ferriques, en

titane, en uraninite, en calcium et en magnésium. Nous avons analysé cet échantillon de

bauxite par la diffraction des rayons X (DRX) pour mieux connaitre les différentes phases

minéralogiques qui le composent (Annexe VII).

Le diffractogramme de l’échantillon étudié est présenté sur la figure 35 et montre la présence

de deux phases : le corindon (α Al2O3) et la mullite (Al (Al0,83Si1,08O4,85)). Ceci permet de

conclure que la bauxite étudiée est riche en alumine et en silice. Pour mieux comprendre les

valeurs élevées d’activités des différents radionucléides détectés dans cette bauxite, nous nous

sommes penchés sur le comportement de ces matériaux dans le sol vis-à-vis des différents

radionucléides étudiés.

Figure 35: Le diffractogramme de la bauxite

L’uranium

Il a été avancé que la teneur en uranium dans la bauxite peut varier de 3 à 27 ppm [34]. Ce

radionucléide appartient à la famille des actinides. Il possède une importante mobilité dans les

sols. Il a quatre valences possibles (de +III à +VI), les valences + IV et +VI étant les plus

répandues dans les minerais. Son comportement dans les écosystèmes terrestres est

77

étroitement lié aux conditions d'oxydoréduction du milieu. En milieu oxydant, l’uranium se

trouve sous la valence +VI (ion uranyle ) qui est la forme la plus stable et la plus mobile.

En conditions anaérobies, il peut être réduit à l'état +IV en U(OH)4 ou U(OH)3 ou encore peut

réagir avec les sulfures. L’uranium +IV est très peu soluble, ce qui diminue considérablement

sa mobilité. L’uranium hexavalent est beaucoup plus soluble que l’uranium tétravalent ; il

forme des complexes, les plus fréquents étant les uranylcarbonates et les uranylsulfates.

L’uranium a tendance à se lier aux hydroxydes et aux oxydes. Dans notre cas, la concentration

de l’238U trouvée dans la bauxite est importante (587 Bq.kg-1). Ce résultat est probablement dû

à la présence d’alumine et de silice. En effet, ces oxydes peuvent jouer le rôle d’adsorbant vis-

à-vis de l’ion uranium.

Le thorium

Le thorium appartient aux actinides. Il est présent dans les granites (48 Bq.kg-1), dans les

basaltes (37 Bq.kg-1), dans les schistes (6 Bq.kg-1), dans les roches sédimentaires (5 à 26

Bq.kg-1), et plus particulièrement dans les carbonates, les phosphates, les silicates et les

oxydes [35]. Dans les sols, outre le degré d’oxydation IV, le thorium peut avoir le degré

d’oxydation III, à l’état solide uniquement [35]. Le thorium est présent sous la forme d’un

cation à caractère acide fort, dont la liaison dans des complexes est très bien décrite par un

modèle électrostatique. La sorption du thorium sur les oxydes est rapide à bas pH, ce qui

suggère la formation de complexes forts avec les sites de surface. Il se fixe essentiellement

soit par échange ionique ou par co-précipitation avec les oxydes et les hydroxydes. Dans cette

présente étude, la concentration élevée de 232Th dans la bauxite (448 Bq.kg-1) pourrait alors

être due à ces deux mécanismes.

Le radium

L’extrême dispersion sur le globe de l’uranium et du thorium explique la présence des

isotopes naturels de radium dans tous les terrains et les roches. Le radium appartient à la

famille des alcalino-terreux. Il est uniquement bivalent. Ses propriétés chimiques sont très

proches de celles de son homologue, le baryum. Le chlorure, le bromure, le nitrate, le sulfure

et l’hydrate de radium sont des composés solubles dans l’eau. Le sulfate, le carbonate, le

chromate et l’iodate sont au contraire très peu solubles. La haute concentration de radium 226

trouvée dans la bauxite étudiée (491 Bq.kg-1) pourrait être expliquée par sa relation avec

l’uranium puisqu’il est un descendant de la chaîne 238U.

78

Le potassium

Le sol possède 99 % de son potassium sous forme non échangeable et l'on peut concevoir que

l'un des réservoirs de cet élément est constitué par les minéraux en voie d'altération présents

dans le sol. Les minéraux peuvent être, soit des sources de potassium, comme les silicates en

voie d’altération tels que les feldspaths, soit des puits comme les illites et les vermiculites. Le

potassium est un élément qui possède les propriétés caractéristiques des métaux alcalins. Un

certain nombre de cations peuvent inhiber les mouvements du potassium échangeable sur le

complexe absorbant; c’est le cas de l’aluminium. Les hydroxydes d’aluminium pourraient

occulter les sites d’échange du potassium. Ce phénomène pourrait expliquer l’activité basse

de 40K trouvée dans la bauxite (59 Bq.kg-1).

I.3.2. Cas de l’argile ESC

Le tableau XVII résume les résultats obtenus pour l’argile ESC et contient à titre de

comparaison les caractéristiques relatives aux argiles utilisées pour la fabrication des briques

dans d’autres pays. Il est remarquable que l’argile ESC dépasse la norme recommandée (1,02

mSv.an-1). Cette situation est observée aussi pour l’argile utilisée en Suède (1,50 mSv.an-1).

Les argiles utilisées pour la fabrication des briques en Algérie, en Australie et en Chine

possèdent des doses efficaces annuelles élevées mais qui ne dépassent pas la limite

acceptable. Cette haute dose est due probablement à l’activité élevée de 40K. Elle est de

l’ordre de 962 Bq.kg-1 pour l’argile suédoise.

L’argile ESC étudiée dans le cadre de ce travail étant utilisée par la briqueterie Henchir el

Methline de Menzel Bourguiba, doit être manipulée sous contrôle radiologique. Il est

impératif de se mettre dans des conditions de travail de telle sorte que la dose reçue par les

ouvriers ne dépasse pas, par an, 1 mSv. Pour s’assurer que les briques issues de cette argile ne

présentent pas de danger, il faut mesurer leurs radioactivités. Si ces briques possèdent une

dose supérieure à la norme, il faut étudier le processus de fabrication de cette briqueterie et

chercher des solutions permettant de baisser l’activité des produits utilisés. Dans le cas

échéant, il faut envisager de changer de carrière concernant la matière première.

79

Tableau XVII : Comparaison des caractéristiques relatives à l’argile utilisé pour lafabrication des briques dans différents pays

Argile 238U(Bq.kg-1)

226Ra(Bq.kg-1)

232Th(Bq.kg-1)

40K(Bq.kg-1)

Raeq HR

Le présenttravail

(Tunisie)

163 49 89 837 239 1,02

Algérie (1) - (**) 65 51 675 190 0,84

Australie (2) - 41 89 681 220 0,93Suède (2) - 96 127 962 352 1,50Chine (2) - 41 52 717 171 0,75

(**) Pas d’information(1) : Amrani D et Tahtat M. (2001) [29](2) : Hewamanna R. et col. (2001) [36]

L’étude par diffraction des rayons X de l’argile ESC permet de déterminer sa composition

minéralogique (Annexe VII). Comme le montre la figure 36, l’argile étudiée comporte trois

phases ; l’illite ((K,H2O)Al2Si3AlO10(OH)2), la kaolinite (Al2Si2O5(OH)4) et le quartz (SiO2).

Dans l’échantillon étudié, les minéraux capables de jouer un rôle très important lors de

l’adsorption ou l’échange des cations métalliques, sont l’illite et la kaolinite. En effet, ces

minéraux argileux présentent des surfaces élevées à cause de la faible taille de leurs grains.

Par contre le quartz présentant une très faible surface, ne devrait pas avoir une influence sur la

mobilité des radionucléides étudiés. Pour mieux comprendre les valeurs d’activités des

différents radionucléides détectés dans cette argile, regardons de plus près le comportement de

ces radionucléides vis-à-vis des différents minéraux argileux dans l’argile ESC.

Figure 36: Le diffractogramme de l’argile ESC

80

L’uranium

Dans les argiles, l’uranium est principalement sous forme adsorbée. L’uranium a une forte

mobilité, ce qui explique la teneur en uranium généralement faible des sols. La présence de

minéraux argileux (illite et kaolinite) peut contribuer à réduire la mobilité de l’uranium dans

les sols. Cela peut expliquer l’activité relativement élevée de l’238U (163 Bq.kg-1) trouvée

dans l’argile ESC.

Le thorium

L’adsorption du thorium sur les surfaces des oxydes et sur l’argile ainsi que sa liaison à la

matière organique limite la mobilité et la biodisponibilité de ce cation métallique [35].

L’activité de 232Th est assez élevée dans l’argile ESC, elle est de l’ordre de 89 Bq.kg-1 et peut

être expliquée par des phénomènes d’adsorption.

Le radium

La concentration de radium trouvée dans l’argile ESC (49 Bq.kg-1) pourrait être expliquée par

sa relation avec l’uranium puisqu’il est un descendant de la chaîne 238U.

Le potassium

L’étude par DRX de l’argile ESC a permis de montrer que les minéraux argileux présents sont

la kaolinite et l’illite. La kaolinite est une argile composée de silicate d'aluminium, de formule

Al2Si2O5(OH)4 dont la surface est comprise entre 5 et 20 m2 par gramme (peu réactive). Elle

est dioctaédrique de type 1/1 à équidistance fixe (7 Å) ne contenant pas des cations

interfoliaires car ses feuillets ne sont pas chargés. Un feuillet de kaolinite est formé de deux

couches : la couche tétraédrique est formée par la liaison de tétraèdres SiO4 dans un

arrangement hexagonal. La base des tétraèdres est approximativement coplanaire, et leurs

sommets pointent dans la même direction. Les oxygènes apicaux sont liés à des ions (OH-)

localisés par dessus le centre des hexagones pour former la couche octaédrique. La couche

octaédrique est formée par des octaèdres de AlO2(OH)4. L'aluminium, est l'élément le plus

courant en position octaédrique. Les couches successives tétraédriques et octaédriques sont

superposées de façon à former la structure de la kaolinite (Figure 37). La composition

chimique de la kaolinite est sujette à de petites variations. Une petite quantité des ions peut se

substituer dans la structure, mais les limites de substitution ne peuvent pas être facilement

définies (Capacité d’échange cationique = 5 – 15 méq.100 g-1). En effet, la kaolinite ne peut

81

pas adsorber des quantités importantes de potassium. Par contre, L’illite est un minéral

argileux de formule ((K,H2O)Al2Si3AlO10(OH)2). C’est une argile dioctaédrique de type 2/1 à

équidistance fixe (10 Å) et dont le feuillet est hautement chargé. Un feuillet élémentaire

d'illite est formé de trois couches (tétraédrique, octaédrique, tétraédrique: TOT). La charge

négative des feuillets est compensée par le cation K+ se logeant entre les feuillets. Ce cation

est très difficilement échangeable car sa taille correspond à la taille de la cavité hexagonale

des feuillets empêchant son échange. Ceci diminue énormément la mobilité du potassium

dans les sols riche en illite (Figure 37). La présence d’une fraction illitique importante dans

l’argile étudiée expliquerait l’activité élevée de 40K (837 Bq.kg-1).

Figure 37 : La kaolinite et l’illite

Dans cette première partie, nous avons montré que les matériaux de construction

étudiés dans ce travail, à part la bauxite et l’argile ESC, sont des produits sains qui ne

présentent aucun risque radiologique. Dans la deuxième partie de ce chapitre, une étude plus

approfondie a été portée sur le ciment CEM I 32,5 N, à chaque phase de son processus de

fabrication en mesurant ainsi la radioactivité naturelle des matières premières, des produits

semi-finis et du produit final.

82

Partie II : Cas d’une étude d’un processus industriel

Cimenterie de Bizerte

L’intervention de l’homme dans la nature par certains de ces processus industriels

peut, comme nous l’avons démontré dans le cas du secteur des produits de construction,

menacer la santé du public et des ouvriers. En fait le caractère répétitif du processus industriel

est à l’origine de la redistribution de certaines substances radioactives (cela dépend de

l’industrie et du processus en question) que ce soit dans le produit final, les produits

intermédiaires ou le matériel de fabrication. Le résultat non désiré qui peut alors découler de

cette redistribution des substances radioactives est le renforcement de la radioactivité naturelle

qui peut exposer l’homme aux dangers du rayonnement si les doses atteintes dépassent les

recommandations internationales. Quand on vise à contrôler une industrie pouvant renforcer

la radioactivité naturelle, il faut d’abord mesurer des échantillons provenant de chaque étape

du processus de fabrication utilisé dans cette industrie. Ceci devrait être depuis la matière

première jusqu’aux produits finaux. Quand on découvre des élévations et/ou abaissements

significatifs (du coté radioprotection) dans ces échantillons (au cours du processus), il faut

penser à examiner les étapes concernées. En se basant sur l’analyse des interactions mises en

jeu entre les substances radioactives concernées et l’environnement auquel elles sont soumises

et notamment l’affinité chimique des éléments concernés avec les constituants et les

conditions du processus, il est possible de remédier à des éventuels problèmes. Après avoir

compris l’origine du renforcement il faut passer au stade résolution du problème. Il s’agit

d’essayer d’abaisser la radioactivité naturelle. Ici il faut appliquer le principe ALARA (As

Low As Rasionably Acheivible) qui est le principe international de radioprotection utilisé

dans la résolution des problèmes de radioprotection dans l’industrie (d’après l’IAEA, l'agence

de l'énergie atomique internationale). Ce chapitre constitue, la première étape de diagnostic de

la situation radiologique dans une usine qui fabrique des produits de construction dans notre

pays. Nous avons choisi à cette fin la cimenterie de Bizerte qui nous a ouvert ses portes pour

réaliser cette étude.

83

II.1. Présentation de la Société des Ciments de Bizerte

La Société les Ciments de Bizerte (SCB) est une société qui fut créée en 1952 sur la

baie de Sebra. Son usine est installée à Bizerte Sud. Depuis 1978, l'usine fonctionne en voie

sèche intégrale (voir la 2ème partie du Chapitre I). Sa production actuelle est d'environ 900 000

tonnes de clinker. Elle produit actuellement les liants hydrauliques suivants : CEM I 32,5 N,

CEM I 42,5 N, CEM II A-L 32,5 et CHA. 10.

Les réserves connues de matières premières assurent environ 60 ans d’approvisionnement de

l'usine. Les montagnes qui entourent l'actuel gisement permettraient à l'usine une longévité

plus importante. Les gisements des matières premières de la Société les Ciments de Bizerte

sont essentiellement composés de calcaires (nécessitant le tir à l’explosif pour leur abattage et

ils sont relativement faciles à broyer), de marnes grises riches en alumine et de marnes noires.

II.2. Préparation de l’échantillon et mesure

Nous avons procédé comme pour tous les autres produits de construction. Les

prélèvements des échantillons ont été effectués le 19 Octobre 2009 dans des petits sacs en

plastique secs et propres (calcaire, marne grise et minerai de fer comme matières premières,

poudre crue et clinker comme produits semi-finis, gypse naturel qui est le régulateur de prise

et le ciment Portland sans ajout comme produit fini). Ces échantillons sont broyés et séchés.

Ils sont mis dans des enceintes closes, pesés (Tableau XVIII), scellés, étiquetés et enfin

entreposés suffisamment longtemps afin de permettre d’atteindre l’état d’équilibre radioactif.

Après un mois environ, nous avons procédé à la mesure par spectrométrie gamma de ces

échantillons.

Tableau XVIII : Les différentes masses des échantillons provenant de la sociétéles Ciments de Bizerte

Matériau CEM I

32,5 N

Calcaire Marnegrise

Mineraide fer

Poudre

crue

Clinker Gypse

Masse (g) 145,249 143,76 131,31 149,56 120,30 219,03 174,67

84

II.3. Description des résultats et discussion

II.3.1. Radioactivité naturelle dans les produits de la cimenterie de Bizerte

Les activités des différents radionucléides trouvées dans ces échantillons sont

présentées dans le tableau XIX avec leurs incertitudes correspondantes. L’activité en 238U la

plus haute correspond à la poudre crue (rappelons qu’elle est constituée de 74 % calcaire, 24

% marne et 2% minerai de fer). Pour le 226Ra, l’activité la plus haute a été observée dans le

minerai de fer. La marne grise contient les valeurs les plus hautes en 232Th (36 ± 4) Bq.kg-1 et

en 40K (254 ± 21) Bq.kg-1. Tous ces échantillons sont dans la norme internationale et ne

présentent pas un danger ni pour les ouvriers ni pour les habitants. En effet, la valeur

maximale en Raeq ne dépasse pas 370 Bq.kg-1. Elle est de l’ordre de 108 Bq.kg-1 pour la

marne grise. Cette dernière possède aussi la plus haute dose efficace annuelle qui est de 0,46

mSv.an-1 mais reste inférieure à 1 mSv.an-1.

Tableau XIX : Résultats relatifs aux activités des radionucléides avec leurs incertitudes

dans les échantillons de la SCB

Par comparaison de la moyenne des valeurs de Raeq des matières premières avec celle des

produits semi-finis ainsi que celle du produit fini (Figure 38), nous déduisons que la valeur de

Raeq tend vers des valeurs basses en allant des matières premières vers le produit final. Le

même comportement est observé pour les doses efficaces annuelles, qui sont représentées

sous forme d’histogramme dans la figure 39. Cet histogramme montre que la moyenne de ces

doses pour les matières premières dépasse 1 mSv.an-1 (1,02 mSv.an-1). Mais, en se dirigeant

vers le produit final, cette dose tend à diminuer pour atteindre 0,33 mSv.an-1.

Echantillon

238U

(Bq.kg-1)

226Ra

(Bq.kg-1)

232Th

(Bq.kg-1)

40K

(Bq.kg-1)Raeq

(Bq.kg-1)

Iγ HR

(mSv.an-1)

Calcaire 101 ± 8 21 ± 3 6 ± 2 56 ± 9 34 ± 6 0,12 0,15

Marne grise 86 ± 10 37 ± 4 36 ± 4 254 ± 21 108 ± 10 0,39 0,46

Minerai de fer 161 ± 17 68 ± 5 15 ± 3 76 ± 10 95 ± 9 0,32 0,41

Poudre crue 173 ± 15 51 ± 4 12 ± 3 95 ± 12 75 ± 8 0,26 0,33

Clinker 78 ± 9 23 ± 2 12 ± 2 158 ± 13 52 ± 6 0,19 0,23

Gypse 52 ± 10 7 ± 2 3 ± 2 113 ± 11 20 ± 4 0,07 0,09

CEM I 32,5 N 165 ± 16 46 ± 4 16 ±2 119 ± 11 77 ± 7 0,27 0,33

85

Figure 38 : La moyenne des valeurs de Raeq pour les matières premières, les produitssemi-finis et le produit fini

Figure 39 : La moyenne des doses efficaces annuelles pour les matières premières, lesproduits semi-finis et le produit fini

Si nous comparons l’usine de ciments de Bizerte par rapport à celle de l’Egypte ou de la

Turquie, nous remarquons que cette usine dans son ensemble (processus de fabrication) est

semblable à celle de la Turquie (Ankara). D’après le tableau XX, les valeurs de Raeq pour le

calcaire, le gypse et le ciment tunisiens (respectivement de l’ordre de 34 Bq.kg-1, 20 Bq.kg-1,

77 Bq.kg-1) sont très proches de celles des échantillons utilisés en Turquie (33 Bq.kg-1, 18

Bq.kg-1, 73 Bq.kg-1). Le calcaire et le ciment tunisiens possèdent les mêmes doses efficaces

annuelles que leurs homologues Turques (sont respectivement 0,15 mSv.an-1 et 0,33

mSv.an-1). Cependant, les activités correspondantes aux produits de la cimenterie égyptienne

sont en général plus hautes que celles des produits Turques et Tunisiens.

86

Tableau XX : Comparaison entre le processus de fabrication de trois usines de Ciments

situées dans trois pays différents

(**) Pas d’information(1) El-Taher A. et col. (2009) [37](2) Turhan S. (2008) [38]

Les résultats de mesure de la radioactivité naturelle dans les différentes étapes du processus

de fabrication appliqué dans la cimenterie de Bizerte confirment que dans cette usine il

n’existe pas un dépassement des limites des doses recommandées pouvant menacer la santé

des ouvriers. Néanmoins, ces résultats permettent de réaliser une évaluation préliminaire du

taux de renforcement qui pourrait exister au cours du processus dans cette usine. C’est le sujet

du paragraphe suivant.

II.3.2. Etude préliminaire de la possibilité du renforcement du naturel dans le processus

Pour surveiller radiologiquement le processus de fabrication dans l’usine, il faut suivre

la variation des activités dans les substances employées du début du processus jusqu’à la fin.

L’enregistrement d’un excès ou un défaut de concentration pour les isotopes ciblés doit alors

être suivi par d’autres analyses qui peuvent concerner d’autres substances accompagnatrices

du processus et même le matériel utilisé. On entend par cela les concasseurs, les broyeurs, les

238U

(Bq.kg-1)

226Ra

(Bq.kg-1)

232Th

(Bq.kg-1)

40K

(Bq.kg-1)Raeq

(Bq.kg-1)HR

(mSv.an-1)

Calcaire

Egypte(1) -(**) 20 39 61 80 0,16

Turquie(2) - 17 8 88 33 0,15

Tunisie 101 21 6 56 34 0,15

Argile

Egypte(1) - 34 69 131 142 0,29

Turquie(2) - 27 42 629 135 0,59

Tunisie 86 37 36 254 108 0,46

Mineraide fer

Egypte(1) - 161 87 121 294 0,36

Turquie(2) - 41 11 153 70 0,30

Tunisie 161 68 15 76 95 0,41

Gypse

Egypte(1) - 32 55 89 117 0,23

Turquie(2) - 11 4 45 18 0,06

Tunisie 52 7 3 113 20 0,09

Clinker

Egypte(1) - - - - - -

Turquie(2) - 28 16 219 68 0,30

Tunisie 78 23 12 158 52 0,23

Ciment

Egypte(1) - 36 43 82 103 0,18

Turquie(2) - 30 18 239 73 0,33

Tunisie 165 46 16 119 77 0,33

87

fours, les échangeurs, etc. A l’aide de cette procédure il est envisageable d’arriver à évaluer la

distribution des activités au cours du processus de fabrication au niveau de toutes ses

composantes potentielles. Ceci permet alors l’évaluation de la situation actuelle (le jour du

diagnostic) du coté radiologique de l’usine. Cette situation, si elle présente des menaces

sanitaires, on peut demander à l’usine et lui indiquer dans la limite de ses capacités un

ensemble de solutions pour abaisser les activités dépassant les limites dans son processus

(appliquant le principe ALRA). Cela peut être par exemple par procéder au nettoyage de

certains broyeurs ou fours qui causent le problème ou même changer complètement des

éléments du processus (que ce soit dans la procédure ou le matériel). La solution peut par fois

être de changer complètement certaines matières premières (hautement radioactives). Il reste à

noter aussi que même si au cours du diagnostic on ne décèle pas d’activité plus haute que les

limites permises, il est possible de prévoir, en employant des modèles mathématiques, les

variations de ces activités dans le futur, de telles sortes qu’on puisse indiquer à l’usine les

dates prévues pour le dépassement des limites. Ceci est très important car il s’agit ici d’une

prévention et il est clair que de telles informations sont très bénéfiques pour l’usine car les

responsables pourront intervenir sur le processus pour ne pas atteindre ces limites ce qui sera

certainement moins coûteux et moins menaçant pour les ouvriers.

Pour le cas de la cimenterie de Bizerte, nous avons calculé la quantité théorique en Bq qui

doit être observée dans les produits semi-finis (poudre crue et clinker) et le produit fini

(ciment Portland sans ajouts) puis nous avons estimé qu’il y a d’après les quantités réelles

trouvées soit un excès dû probablement à une accumulation au cours du processus pour une

année soit un déficit dû au phénomène de volatilisation de certains radionucléides. Le tableau

XXI représente les résultats des calculs obtenus en tenant compte du dernier nettoyage des

matériels fait par la SCB qui a eu lieu le 1 Février 2009. Nous y tirons alors les hypothèses

suivantes. Les excès en 238U (33 %) et en 226Ra (41 %) trouvés dans la poudre crue pourraient

être dus à l’accumulation des matières premières au niveau des différentes phases réalisées

lors de sa préparation. Cette accumulation aurait lieu alors soit dans les bandes transporteuses,

dans les concasseurs, dans le hall de préhomogénéisation ou dans les broyeurs à boulets. Pour

valider et étudier ces hypothèses il faudrait effectuer des mesures sur des échantillons prélevés

dans les composantes indiquées. Par contre lors de ces étapes, nous avons observé des déficits

en 232Th et en 40K (sont respectivement 26 % et 24 %). Cela pourrait être dû à une perte sous

forme de poussières ou pendant les étapes de séchage et de broyage. Chose qui nécessite une

validation expérimentale. Pour le clinker, dans le calcul, nous tenons compte de la perte au

88

feu PF (perte de masse sous forme de CO2 et H2O). Le taux de cette perte est estimé par

l’équation suivante :

(30)

Avec M (CO2), M (CaO) et M (MgO) sont respectivement les masses molaires (g.mol-1) de

CO2, CaO et MgO. % CaO et % MgO sont les pourcentages de CaO et MgO dans le calcaire

qui sont de l’ordre de 48 % et 0,8 %. La perte au feu est donc égale à 46,5 %.

La calcination de la poudre crue à une température égale à 1450 °C et la perte au feu,

pourraient être les causes de phénomène de volatilisation ou de solubilité (dans l’eau

évaporée) de l’238U, du 226Ra, du 232Th et de 40K.

Tableau XXI : Les excès ou les déficits en quantité des radionucléides pour les produits

semi-finis et le produit fini

De même pour le produit fini Ciment CEM I 32,5 N, il y a une perte en masse, cette perte est

évaluée à partir de sa relation linéaire avec le taux d’ajout calcaire selon l’équation suivante :

PF (%) = 0,687 × taux d’ajout calcaire – 0,1115 (31)

Avec le taux d’ajout calcaire = 5 %. La perte au feu est donc égale à 3,3 %. Le produit fini

présente un excès en quantité d’238U (27 %) et en quantité du 226Ra (24 %). Ces excès

pourraient être dus à une accumulation au niveau du broyeur ou du séparateur. Alors que les

décharges sous forme de poussières pourront éventuellement justifier les déficits remarqués

Echantillon

Elément

Quantitéthéorique(Bq.kg-1)

Quantitéréelle

(Bq.kg-1)

Excès € ou Déficit (D)pour une durée allant de1/02/2009 au 19/10/2009

Poudre Crue

238U 116 173 (E) 33 %

226Ra 30 51 (E) 41 %

232Th 15 12 (D) 26 %

40K 118 95 (D) 24 %

Clinker

238U 323 78 (D) 314 %

226Ra 95 23 (D) 313 %

232Th 22 12 (D) 83%

40K 178 158 (D) 13 %

Ciment CEM I32,5 N

238U 120 165 (E) 27 %

226Ra 35 46 (E) 24 %

232Th 18 16 (D) 13 %

40K 235 119 (D) 97 %

89

pour le 232Th et le 40K (sont respectivement de l’ordre de 13 % et 97 %). Ce produit fini

présente un déficit important en potassium ce qui peut conduire à la formation de concrétions

de sulfates en forme d'anneau au niveau des tours de préchauffage. Cependant, un ciment à

basse teneur en alcalin est souvent demandé par les fabricants de béton. Car un tel ciment est

souvent nécessaire à la fabrication d’un béton de bonne qualité. En effet, la présence d’une

quantité élevée d’alcalins contenus dans les pores du ciment (c'est-à-dire Na2O, K2O > 1 %)

provoque une famille de réactions avec les granulats conduisant à une attaque qui se traduit

par une diminution des propriétés mécaniques du béton (résistance à la compression, à la

flexion, modification du module d'Young) et un gonflement caractéristique. C’est ce qu’on

appelle les réactions alcali-granulat. La réaction la plus fréquente est la réaction alcali-silice.

La silice mal cristallisée est la plus altérable et réagit avec les ions alcalins de la solution

interstitielle des pores du ciment. Les ponts silanols Si-OH de la structure granulaire sont

détruits et des siloxanes -Si-O-Na-OH ou -Si-O-K-OH sont créés. Ce nouveau composé est un

gel fortement hydrophile qui gonfle en présence d'eau. Les produits que l'on nomme "gels"

sont également appelés CKSH et CSH dans le jargon cimentier. Il s'agit de phase hydratée

composée de potassium et/ou sodium, silicium.

Les excès des concentrations des radionucléides et les déficits observés au niveau des

différentes étapes de processus de fabrication du ciment dans cette usine ne donnent pas

naissance actuellement à des produits présentant des activités dépassant les limites

recommandées. Au niveau de ces substances intermédiaires et si l’usine continue à pratiquer

le nettoyage du matériel tous les ans (La SCB fait le nettoyage une fois par an), il n’y aura pas

de renforcement nuisible de la radioactivité naturelle. Mais ceci à condition qu’elle ne change

pas de matière première. Le dernier nettoyage fait par la SCB a eu lieu le 1 Février 2009. Il

faut alors refaire le prélèvement à un jour J avant le nettoyage pour mieux diagnostiquer la

situation. Nous déduisons que la phase nettoyage et entretien constitue une étape importante

pour une telle étude radiologique. Cependant et puisque nous avons observé des déficits au

niveau de certains produits intermédiaires et finis, nous pouvons alors établir l’hypothèse de

l’existence de la possibilité de renforcement de la radioactivité naturelle au niveau de

l’équipement. Pour confirmer cette hypothèse il faut analyser des échantillons prélevés au

niveau de l’équipement et cibler ainsi les composantes où les substances traitées résident le

plus et qui sont soumises aux traitements les plus complexes.

Afin de prévoir la date d’un dépassement, il faut construire un modèle de dispersion et

d’accumulation des substances radioactives tenant compte de tous les paramètres employés

90

dans le processus de fabrication, des propriétés de ces substances (chimiques) et normalisé

principalement, par les résultats de mesure des activités des composantes du processus de

fabrication dans l’usine. L’élaboration d’un tel modèle représente l’une des perspectives de ce

travail. Le modèle servira dans un premier stade la cimenterie de Bizerte et sera généralisé

aux autres cimenteries qui dégagent des différences dans leur processus avec l’usine de

Bizerte.

91

Conclusion Générale

Dans ce présent travail, nous avons abordé plusieurs points importants. Tout d’abord,

en utilisant la technique de spectrométrie gamma, nous avons mesuré la radioactivité naturelle

dans un nombre important de produits de construction utilisés en Tunisie, que ce soit

nationaux ou importés. Une étude radiologique a été ensuite réalisée pour ces matériaux afin

d’évaluer les risques provoqués, en estimant ainsi les doses reçues par le public durant une

année. Sur la base de cette étude, nous avons démontré que tous les produits analysés, sauf la

bauxite et l’argile ESC, peuvent être classés selon la recommandation de la Commission

Européenne, dans la catégorie des produits exemptés de toute restriction d’utilisation. C'est-à-

dire qu’ils ne présentent aucun risque radiologique. Toutefois, la bauxite possède une dose qui

dépasse la limite acceptable et cela est expliqué par les phénomènes d’adsorption des oxydes

de différents radionucléides sur les surfaces. De même pour l’argile ESC qui peut provoquer

un risque pour les ouvriers de la briqueterie Henchir el Methline de Menzel Bourguiba et ce à

cause de l’illite constituant la phase minéralogique majeure.

Le ciment a été parmi les produits étudiés dans notre travail. Ce produit est le matériau

de construction le plus utilisé au monde. Sa position de leader par rapport aux autres produits

nous a motivé à analyser les impacts de ce produit sur la santé et l’environnement à chaque

phase de son cycle de vie. Nous nous sommes approfondis alors dans le processus de l’usine

les Ciments de Bizerte pour diagnostiquer la possibilité de renforcement de la radioactivité

naturelle dans ses produits. Cette étude préliminaire nous a montré que le produit de la SCB

(au cours du processus de fabrication) ne présente aucun danger pour les ouvriers.

Pour appliquer les lois de radioprotection dans le pays, il faut commencer par une

étude extensive d’indentification des industries causant ou pouvant causer le renforcement de

la radioactivité naturelle dans leurs produits. Ce travail fournie alors dans cette optique une

contribution importante dans cette procédure de diagnostic. Les résultats obtenus dans ce

travail sont très importants pour toute composante de mesures visant à identifier les industries

qui seront assujetties à se soumettre aux lois des normes de radioprotection dans notre pays.

En perspective et dans le cadre de la réalisation de Fiches de déclarations

environnementales et sanitaires des produits de construction, des méthodes de modélisations

peuvent être élaborées pour étudier les impacts sur la santé sur l’ensemble du cycle de vie

92

d’un produit depuis sa fabrication jusqu’à sa destruction ou recyclage en tenant compte de

plusieurs paramètres thermodynamiques et chimiques. Les résultats d’une telle étude seront

consolidés sur la totalité des effectifs tunisiens de l’industrie bâtiment.

94

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Turkish cement and its raw materials, Journal of Environmental Radioactivity 99

(2008), pp. 404 – 414.

99

Annexe I

FDES (Fiche de Déclaration Environnementale et Sanitaire) est un document qui a

pour but de guider les émetteurs de FDES dans la rédaction des résumés des

caractéristiques sanitaires et confort de leur FDES. Ce guide a été élaboré

principalement à partir des comptes-rendus du comité technique. Il regroupe des

consignes générales et des exemples d'application. Il ne se substitue pas à la norme

NF P01-010 qui reste le seul référentiel. C’est ainsi que les exemples d’application ne

constituent pas une liste exhaustive à caractère obligatoire.

Ces consignes générales et les exemples d'application reflètent, à la date de sa

publication, le consensus français sur l'expression des caractéristiques sanitaires et

confort des produits de construction. Des travaux d'harmonisation au niveau européen

sont en cours sur les méthodes de mesures d'émissions des produits de construction

dans l'air, l'eau et le sol (mandat de la commission européenne M366 et travaux du

CEN TC351). Le présent document sera donc appelé à évoluer en fonction de

l'avancement de ces travaux.

Il est proposé d’utiliser le principe de la caractérisation des émissions radioactives

naturelles des produits de construction décrit dans le document préparé par un groupe

d’experts de la Commission Européenne.

Exemple de rédaction :

100

Annexe II

Cycle de vie d’un produit de construction:

La norme NF P01-010 divise le cycle de vie d'un produit de construction en cinq

étapes :

1. Sa production comprend la fabrication du produit mais aussi l'extraction, la

préparation et le transport des matières premières nécessaires à la fabrication du

produit, cette étape s'arrête à la sortie du produit de l'usine,

2. Son transport comprend le transport du produit de l’usine de production jusqu'au

chantier où il sera utilisé.

3. Sa mise en œuvre consiste en la mise en place du produit dans un ouvrage. Le

transport des déchets de mise en œuvre (chutes de découpe, consommables…) est

également pris en compte.

4. Sa vie en œuvre pendant laquelle le produit assure sa fonction dans le bâtiment.

Durant la vie en œuvre, le produit peut faire l'objet d'entretien, de maintenance, de

remplacement partiel pris en compte dans le bilan environnemental. Cette étape

couvre toute la durée de vie typique du produit (DVT)

5. Sa fin de vie consiste en la dépose du produit lors d'une opération de démolition,

réhabilitation ou entretien. Le transport des déchets liés à cette étape jusqu'à un site de

valorisation ou d'élimination est pris en compte.

101

Annexe III

Le décret n° 2002-460 du 4 avril 2002 relatif à la protection générale despersonnes contre les dangers des rayonnements ionisants.

Art. R. 43-4. - I. La somme des doses efficaces reçues par toute personne

n'appartenant pas aux catégories mentionnées au II du présent article, du fait des

activités nucléaires, ne doit pas dépasser 1 mSv par an. Sans préjudice de la limite

définie pour les doses efficaces, les limites de dose équivalente admissibles sont

fixées, pour le cristallin, à 15 mSv par an et, pour la peau, à 50 mSv par an en valeur

moyenne pour toute surface de 1 cm² de peau, quelle que soit la surface exposée.

"II. Les limites de dose définies au I du présent article ne sont pas applicables aux

personnes soumises aux expositions suivantes :

"1° Exposition des patients au titre d'un diagnostic ou d'un traitement médical dont ils

bénéficient ;

"2° Exposition des personnes qui, en connaissance de cause et de leur plein gré,

participent à titre privé au soutien et au réconfort de ces patients ;

"3° Exposition des personnes participant volontairement à des programmes de

recherche médicale et biomédicale ;

"4° Exposition des personnes ou des intervenants en cas de situation d'urgence

auxquels s'appliquent des dispositions particulières ;

"5° Exposition des travailleurs lorsque celle-ci résulte de leur activité professionnelle

et auxquels s'appliquent des dispositions particulières ;

"6° Exposition des personnes aux rayonnements ionisants d'origine naturelle.

"Section 2 : Exposition aux rayonnements ionisants d'origine naturelle"

"Art. R. 43-8. - Pour toute activité professionnelle dont les caractéristiques répondent

à une des conditions définies ci-après, il doit être procédé, conformément aux

102

dispositions de l'article L. 1333-10, à une surveillance de l'exposition aux

rayonnements ionisants d'origine naturelle et à une estimation des doses auxquelles

les personnes mentionnées au I de l'article R. 43-4 sont susceptibles d'être soumises

du fait de ladite activité. Sont concernées :

"1° Les activités professionnelles pendant lesquelles ces personnes sont soumises à

une exposition interne ou externe impliquant les éléments des familles naturelles de

l'uranium et du thorium ;

"2° Les activités professionnelles comportant l'emploi ou le stockage de matières, non

utilisées en raison de leurs propriétés radioactives, mais contenant naturellement des

radionucléides ;

"3° Les activités professionnelles entraînant la production de résidus contenant

naturellement des radionucléides.

"Un arrêté des ministres chargés de la santé, de l'environnement et du travail définit

les catégories d'activités professionnelles concernées par les dispositions du présent

article, compte tenu des quantités de radionucléides détenues ou des niveaux

d'expositions susceptibles d'être mesurées. "

"Pour les activités professionnelles relevant des catégories 2° et 3° ci-dessus,

l'estimation des doses concerne la population voisine des installations ainsi que toutes

les personnes mentionnées à l'article R. 43-4-I lorsque ces activités produisent des

biens de consommation ou des produits de construction. "

"Les études préalables nécessaires à la mesure des expositions aux rayonnements

ionisants d'origine naturelle et à l'estimation des doses doivent être réalisées dans un

délai de deux ans suivant la publication de l'arrêté précité. Elles comportent également

une étude des actions à réaliser pour réduire, si nécessaire, l'exposition des personnes.

Au vu des résultats, les ministres chargés de la santé et du travail fixent, par arrêté et

par catégorie d'activités, les mesures de protection contre les rayonnements ionisants à

mettre en place. Ces mesures ne peuvent aller au-delà de celles imposées aux activités

nucléaires en application du présent code et du code du travail. "

103

Annexe IV

Calibration de la chaîne de spectrométrie gamma

Etalonnage en énergie

L’étalonnage en énergie est réalisé en utilisant des sources de références

ponctuelles connues. Ces sources délivrées par les laboratoires de métrologie de

rayonnements ionisants qui fournissent des certificats donnant l’ensemble des

caractéristiques de la source : nature, impuretés possibles, activité et date

d’étalonnage. Le choix des sources d’étalonnage est dicté par l’étendue spectrale des

échantillons à mesurer alors on a utilisé comme sources l’241Am, le 137Cs et le 60Co,

qui émettent respectivement à 59,54 keV, 661.66 keV et 1332,50 keV (Figure 1). Cet

étalonnage permet d’établir la relation entre les numéros des canaux de l’analyseur et

les énergies connues des photons. Généralement, cette opération est accomplie avec

un logiciel adéquat qui utilise le spectre étalon pour associer automatiquement

l’échelle des canaux de l’analyseur multicanal à une échelle en énergie des photons et

enregistre les informations utiles et nécessaires aux futures analyses. La fonction

linéaire utilisée pour exprimer la relation entre le numéro du canal et l’énergie est

donnée par l’équation [1]:

(1)

Avec E est l’énergie (en keV), X est le numéro du canal, a et z sont des constantes à

déterminer.

Les valeurs obtenues d’après l’étalonnage montrent que l’écart entre l’énergie de

référence et l’énergie trouvée est inférieur à ± 0,5 keV ce qui prouve que cet

étalonnage a été validé. Les procédures de l’étalonnage en énergie sont certifiées ISO

17025.

104

Figure 1 : Courbe d’étalonnage en énergie

Etalonnage en efficacité

L’étalonnage en efficacité est réalisé en mettant en œuvre des matériaux de

références (sédiment naturel) composés de plusieurs radionucléides. En effet,

l’efficacité de la chaîne traduit le fait que tous les photons gamma émis par la source

ne sont pas dans la direction du détecteur, que tous les photons gamma dans l’angle

solide « source-détecteur », , n’interagissent pas dans le détecteur puisque certains

peuvent passer à travers et aussi que tous les photons gamma qui ont interagit dans le

détecteur n’y ont pas forcement cédé toute leur énergie et rempli le pic d’absorption

totale correspondant à leur énergie incidente. L’efficacité de la chaîne n’est autre que

le rendement de détection qui peut être exprimé par le rapport [2]:

(2)

Avec représente l’efficacité absolue d’absorption totale, traduit le nombre des

photons γ détectés dans le pic par seconde et est le nombre des photons γ émis par

la source par seconde. Ainsi la surface d’un pic d’absorption totale, qui intuitivement

correspond à l’importance quantitative des rayonnements gamma émis par la source à

cette énergie n’est proportionnelle qu’à un facteur estimé par l’expression suivante

[2]:

(3)

105

Avec NS, la surface nette du pic de l’échantillon, A est l’activité de la source (en

Bq.kg-1), Pγ est la probabilité d’émission gamma en pourcentages) et tS est le temps

d’acquisition (en secondes). Il faut donc établir une relation d’étalonnage en

efficacité ) pour la chaîne de spectrométrie (Figure 2). Pour cela, le

mesurage des échantillons doit être réalisé dans les mêmes conditions que

l’étalonnage du système de spectrométrie gamma. Et à cet effet, il convient que la

source étalon présente les mêmes propriétés physiques et chimiques que l’échantillon.

Figure 2 : Courbe d’étalonnage en efficacité )

Le traçage de la courbe Ln ( ) = f (Ln ( )) va servir ultérieurement au calcul des

activités des radionucléides présents dans les échantillons (Figure 3).

Figure 3 : Courbe d’étalonnage en efficacité Ln ( ) = f (Ln ( ))

En effet, connaissant l’énergie du radionucléide en question on peut déduire la valeur

de son efficacité de détection, à partir de la courbe, et la reporter dans l’expression de

l’activité. On remarque bien que cette courbe peut être divisée en deux parties : une

partie polynomiale (Figure 4) et une partie linéaire (Figure 5).

106

Figure 4 : Partie polynomiale de la courbe d’étalonnage en efficacité

Ln ( ) = f (Ln ( ))

Figure 5 : Partie linéaire de la courbe d’étalonnage en efficacité

Ln ( ) = f (Ln ( ))

Le système d’équation suivant va servir au calcul de l’efficacité de chaque

radioélément présent dans l’échantillon et donc au calcul de son activité. Si est

inférieure à 182 keV alors :

Ln ( )= 0,7572 Ln ( ) 3 - 15,772 Ln ( ) 2 + 98,502 Ln ( ) - 195,6 (4)

Et si est supérieure à 182 keV donc le système est linéaire et suit l’équation

suivante :

Ln ( -0,5254 Ln ( ) - 0,3862 (5)


[1] Dechant G., Donivan S., Calibration and performance of a high-resolution gamma-spectroscopysystem, Grand Junction Operations, Colorado, 1984, pp. 7 – 12.

[2] Norme française NF ISO 18589-3, Mesurage de la radioactivité dans l’environnement, AFNOR,France, 2008, pp. 6 – 8.

107

Annexe V

Parmi les autres effets d’incertitude, on cite :

Effet de l’atténuation

Si le matériau constituant l’échantillon possède des propriétés physico-

chimiques de telles sortes que sa préparation chimique le transforme en un matériau

ayant une densité différente significativement, avec le matériau de la source de

référence. Alors cela pourrait engendrer une source d’erreur sur la mesure de

l’activité. En effet cette différence peut sous-estimer ou surestimer l’activité mesurée

à cause de la légère non concordance entre l’efficacité d’étalonnage appliquée à la

mesure de l’échantillon et celle qui devrait l’être. C'est-à-dire celle qu’on aurait

obtenu si la source de référence avait la même densité que l’échantillon. Il existe deux

façons pour résoudre ce problème qui est de routine en spectrométrie gamma ; Soit

appliquer des corrections de cet effet sur la valeur de l’activité mesurée, soit estimer

l’erreur dont il est responsable et en tenir compte dans l’expression de l’incertitude

globale. Notons encore que cet effet, puisqu’il a comme origine la différence entre la

quantité d’interaction de la radiation gamma dans le volume de l’échantillon d’une

part et celui de la référence d’autre part, il augmente avec ces volumes. Pour notre

cas, nous utilisons des volumes qui sont autour de 100 cm3 placés à des distances de

l’ordre de quelques centimètres du cristal détecteur qui a un volume de l’ordre de 430

cm3. On voit bien que le volume du cristal pratiquement quatre fois plus grand que

celui de la source, ce qui implique que l’effet d’atténuation n’est pas une grande

source d’erreur. Dans ce travail, cet effet a été négligé pour ces raisons. Sa

contribution, en générale et pour des sources beaucoup plus volumineuses que les

notre, ne dépasse pas les 3 %. Mais signalons qu’en tenir compte améliore comme

même la connaissance des incertitudes de mesure.

Effet de la composition chimique

C’est l’effet sur l’activité mesurée de la différence entre les compositions

chimiques du matériau de la source d’étalonnage et l’échantillon. Cet effet est le

moins important car la dépendance en numéro atomique Z (qui caractérise la

différence entre les compositions chimiques) de l’interaction entre la radiation gamma

108

et les atomes du matériau source de la radiation n’est pas le facteur fondamental

responsable de cette interaction dans les gammes d’énergie qui nous intéressent.

Effet de coïncidence somme

L’effet de coïncidence est le fait que certains isotopes des séries que nous

mesurons émettent des photons en cascade ce qui peut engendrer des sommations en

plus ou en moins sur le nombre de coups relatifs aux pics caractérisant la radioactivité

gamma de ces isotopes. L’élimination de l’influence de cet effet sur la mesure de

l’activité est possible si l’on mesure avec la courbe d’efficacité les mêmes isotopes

que ceux que nous avons ciblés par notre procédure d’étalonnage dans le matériau de

la source de référence. Cependant il existe des procédures de correction de ces effets

dans le cas où l’on vise des isotopes dans notre échantillon qui représentent des effets

de cascade et qui ne sont pas impliqués dans l’action de l’étalonnage et ce en utilisant

des modèles numériques et théoriques appropriés qui peuvent isoler le phénomène de

cascade et soustraire sa falsification de l’activité mesurée. Mais nous nous sommes

dans ces conditions car notre étalonnage a déjà été appliqué sur une source de

référence contenant les séries radioactives mêmes que nous avons opté à mesurer.

Ceux-ci représentent les effets les plus importants qui peuvent fausser une mesure de

l’activité par spectrométrie gamma.

109

Annexe VI

Tableau I : Résultats relatifs aux activités des radionucléides avec leurs

incertitudes dans les différents matériaux de construction

Matériau 234-mPa(Bq.kg-1)

214Pb(Bq.kg-1)

214Bi(Bq.kg-1)

228Ac(Bq.kg-1)

212Pb(Bq.kg-1)

238U(Bq.kg-1)

226Ra(Bq.kg-1)

232Th(Bq.kg-1)

40K(Bq.kg-1)

CEM I 32,5 N 165 ± 16 45 ± 4 47 ± 4 17 ± 3 14 ± 2 165 ± 16 46 ± 4 16 ± 2 119 ± 11CEM I 42,5 N 150 ± 20 45 ± 4 51 ± 4 11 ± 3 13 ± 2 150 ± 20 48 ± 4 12 ± 2 138 ± 13CEM II / A-L

32,5 N77 ± 11 5 ± 2 8 ± 2 10 ± 3 14 ± 2 77 ± 11 7 ± 2 12 ± 2 259 ± 20

CP II / A-L42,5N

125 ± 19 18 ± 2 15 ± 2 15 ± 3 10 ± 2 125 ± 19 17 ± 2 12 ± 2 58 ± 8

Brique rouge 201 ± 24 44 ± 4 35 ± 3 43 ± 5 41 ± 3 201 ± 24 40 ± 4 42 ± 4 600 ± 41CHA.10 110 ± 20 58 ± 5 52 ± 4 15 ± 3 11 ± 2 110 ± 20 55 ± 5 13 ± 3 129 ± 14

Bauxite (*) 587 ± 45 529 ± 33 453 ± 28 447 ± 28 449 ± 28 587 ± 45 491 ± 30 448 ± 28 59 ± 11Blanc

d’Espagne (*)94 ± 17 7 ± 2 7 ± 2 5 ± 3 < LD(**) 94 ± 17 7 ± 2 5 ± 3 33 ± 9

GI 86 ± 10 3 ± 1 5 ± 2 3 ± 2 < LD 86 ± 10 4 ± 2 3 ± 2 9 ± 7GII 82 ± 7 6 ± 2 6 ± 2 4 ± 2 2 ± 1 82 ± 7 6 ± 2 3 ± 2 55 ± 8GIII 107 ± 14 2 ± 1 3 ± 2 3 ± 2 < LD 107 ± 14 3 ± 2 3 ± 2 18 ± 6GH 80 ± 9 10 ± 2 10 ± 2 13 ± 3 9 ± 2 80 ± 9 10 ± 2 11 ± 2 260 ± 19SCh 57 ± 11 5 ± 1 4 ± 1 5 ± 2 3 ± 1 57 ± 11 5 ± 1 4 ± 1 16 ± 5SM 69 ± 10 3 ± 1 7 ± 2 8 ± 3 6 ± 1 69 ± 10 5 ± 1 7 ± 2 52 ± 8SR 64 ± 7 3 ± 1 4 ± 2 7 ± 2 3 ± 1 64 ± 7 3 ± 1 5 ± 2 19 ± 6

Plâtre deMaknassy

91 ± 10 7 ± 2 7 ± 2 4 ± 2 < LD 91 ± 10 7 ± 2 4 ± 2 50 ± 10

Plâtre blanc(*)

57 ± 11 3 ± 2 5 ± 2 3 ± 2 < LD 57 ± 11 4 ± 2 3 ± 2 33 ± 10

Argile ESC (*) 163 ± 21 51 ± 4 46 ± 4 87 ± 8 90 ± 6 163 ± 21 49 ± 4 89 ± 7 837 ± 56(*) Matériau de construction importé

(**) LD : limite de détection

110

Annexe VII

La diffraction des rayons X

Principe

Quand un rayonnement X frappe la surface d’un cristal sous un angle θ, une

fraction du rayonnement est diffusée par la couche d’atomes superficiels. La fraction

non diffusée pénètre jusqu’à la seconde couche d’atomes, où elle est aussi

partiellement diffusée, et le reste du rayonnement atteint la troisième couche (Figure

1). L’effet cumulé de cette diffusion par les atomes du cristal dont l’espacement est

régulier conduit à la diffraction du faisceau. Pour que la diffraction des rayons X ait

lieu, il faut que la distance entre les couches d’atomes soit pratiquement égale à la

longueur d’onde du rayonnement et que l’arrangement spatial des centres de diffusion

soit extrêmement régulier. La condition d’interférence constructive du faisceau pour

un angle θ [1]:

n. λ = 2. d. sin θ

où n est l’ordre de la diffraction, λ est la longueur d’onde du faisceau de rayons X

(nm), d est l’équidistance entre les plans cristallins (nm) et θ est l’angle d’incidence

des rayons X (°).

Figure 1 : Diffraction des rayons X par un cristal

Les composantes de l’appareil

Les composantes des appareils qui correspondent à ces applications sont

analogues, du point de vue de leurs fonctions, aux cinq composantes des appareils

utilisés pour les mesures de spectrométrie optique. On trouve une source, un sélecteur

111

de longueur d’onde, un porte échantillon, un détecteur ou un transducteur de

rayonnement et une unité de traitement et d’affichage de signal [1]. L’instrument

d’analyse utilisé dans cette étude est un diffractomètre « PANalytical, X’Pert PRO »

automatisé et équipé d’une anticathode de cuivre (λCu-Kα = 1,540598 Å).

L’analyse des diffractogrammes s’effectue à l’aide d’un logiciel basé sur les données

des fiches ASTM, faisant correspondre les distances interréticulaires d aux angles 2 θ

enregistrés. La position des pics de diffraction permet l’identification des structures

ou phases cristallines présentes et donc la détermination de la composition

cristallographique de l’échantillon analysé.


[1] Skoog D. A., Holler F. J., Nieman T. A., Principes d’analyse instrumentale, De Boeck Université,2003, pp. 115 – 117.

Fiche ASTM de Mulitte

Name and formulaReference code: 01-089-2645Mineral name: Mullite, synEmpirical formula: Al1.83O4.85Si1.08Chemical formula: Al ( Al.83Si1.08O4.85 )

Crystallographic parametersCrystal system: Orthorhombica (Å): 7.5840b (Å): 7.6930c (Å): 2.8900Alpha (°): 90.0000Beta (°): 90.0000Gamma (°): 90.0000Calculated density (g/cm^3): 3.10

Volume of cell (10^6 pm^3): 168.61Z: 2.00RIR: 0.80

Subfiles and QualitySubfiles: InorganicQuality: Calculated (C)

ReferencesPrimary reference: Calculated from ICSD

using POWD-12++Structure: Burnham, C.W., Year

Book Carnegie Inst.Washington, 1963, 158,(1963)

Peak list

No. h k l d [A] 2Theta[deg] I [%]1 1 1 0 5.40082 16.400 71.52 2 0 0 3.79200 23.441 2.53 1 2 0 3.43050 25.952 59.84 2 1 0 3.40125 26.179 100.05 0 0 1 2.89000 30.917 16.46 2 2 0 2.70041 33.148 43.77 1 1 1 2.54812 35.192 43.78 1 3 0 2.42923 36.975 13.09 3 1 0 2.40165 37.415 1.210 2 0 1 2.29855 39.160 21.311 1 2 1 2.21022 40.793 54.212 2 1 1 2.20234 40.946 31.613 2 3 0 2.12421 42.523 19.1

112

14 3 2 0 2.11259 42.769 4.815 2 2 1 1.97310 45.959 0.916 0 4 0 1.92325 47.221 1.517 4 0 0 1.89600 47.942 5.518 1 4 0 1.86424 48.812 1.519 1 3 1 1.85955 48.943 1.020 3 1 1 1.84710 49.295 9.521 4 1 0 1.84091 49.472 5.722 3 3 0 1.80027 50.666 0.923 2 4 0 1.71525 53.371 6.124 2 3 1 1.71160 53.493 3.725 3 2 1 1.70550 53.700 9.926 4 2 0 1.70063 53.866 14.227 0 4 1 1.60111 57.515 14.828 4 0 1 1.58529 58.144 5.629 1 4 1 1.56658 58.906 0.930 4 1 1 1.55266 59.487 0.931 3 3 1 1.52805 60.544 36.532 4 3 0 1.52454 60.698 19.833 1 5 0 1.50788 61.441 0.634 5 1 0 1.48815 62.346 0.435 2 4 1 1.47502 62.964 1.136 4 2 1 1.46569 63.411 10.137 0 0 2 1.44500 64.428 17.338 2 5 0 1.42571 65.407 3.139 5 2 0 1.41105 66.173 5.640 1 1 2 1.39590 66.985 2.041 0 2 2 1.35264 69.428 1.642 2 0 2 1.35021 69.571 4.243 1 5 1 1.33685 70.368 11.844 1 2 2 1.33168 70.682 4.945 2 1 2 1.32995 70.788 6.646 5 1 1 1.32305 71.213 3.447 3 5 0 1.31431 71.760 2.048 5 3 0 1.30552 72.319 1.249 0 6 0 1.28217 73.851 1.550 2 5 1 1.27859 74.093 10.851 2 2 2 1.27406 74.401 5.552 5 2 1 1.26799 74.817 10.653 1 6 0 1.26400 75.094 7.254 6 1 0 1.24728 76.280 1.755 1 3 2 1.24190 76.670 3.856 3 1 2 1.23816 76.944 2.757 4 4 1 1.22328 78.056 1.458 2 6 0 1.21461 78.721 0.559 6 2 0 1.20083 79.803 0.860 2 3 2 1.19477 80.290 2.761 3 2 2 1.19269 80.459 1.862 5 3 1 1.18975 80.699 3.163 0 6 1 1.17200 82.181 0.164 1 6 1 1.15808 83.388 0.165 0 4 2 1.15526 83.637 0.266 4 0 2 1.14927 84.173 1.067 3 6 0 1.14350 84.696 0.168 1 4 2 1.14209 84.825 0.169 4 1 2 1.13666 85.326 0.470 6 3 0 1.13375 85.598 1.071 3 3 2 1.12689 86.245 0.272 2 6 1 1.11974 86.933 1.573 6 2 1 1.10891 87.998 0.774 2 4 2 1.10511 88.379 1.975 4 5 1 1.10409 88.482 1.576 4 2 2 1.10117 88.778 4.7

113

Fiche ASTM de Corrindon

Name and formulaReference code: 01-071-1123Mineral name: CorundumICSD name: Aluminum

Oxide

Empirical formula: Al2O3Chemical formula: Al2O3

Crystallographic parametersCrystal system: RhombohedralSpace group: R-3cSpace group number: 167a (Å): 4.7617b (Å): 4.7617c (Å): 12.9947Alpha (°): 90.0000Beta (°): 90.0000Gamma (°): 120.0000Calculated density (g/cm^3): 3.98Volume of cell (10^6 pm^3): 255.16

Z: 6.00RIR: 1.00

Subfiles and QualitySubfiles: Inorganic

Quality: Calculated (C)

CommentsICSD collection code: 009770Test from ICSD: At least one TF

implausible.


using POWD-12++,(1997)

Structure: Finger, L.W., Hazen,R.M., J. Appl. Phys.,49, 5823, (1978)

Peak list

No. h k l d [A] 2Theta[deg] I [%]1 0 1 2 3.48170 25.564 68.42 1 0 4 2.55191 35.138 100.03 1 1 0 2.38085 37.754 45.84 0 0 6 2.16578 41.669 0.55 1 1 3 2.08645 43.332 96.16 2 0 2 1.96529 46.152 1.47 0 2 4 1.74085 52.525 46.58 1 1 6 1.60209 57.477 90.79 2 1 1 1.54754 59.704 2.310 1 2 2 1.51563 61.093 3.211 0 1 8 1.51132 61.286 8.012 2 1 4 1.40527 66.480 34.513 3 0 0 1.37458 68.165 51.914 1 2 5 1.33668 70.378 1.115 2 0 8 1.27595 74.272 1.316 1 0 10 1.23939 76.854 14.517 1 1 9 1.23457 77.209 8.518 2 1 7 1.19368 80.379 0.819 2 2 0 1.19042 80.644 5.720 0 3 6 1.16057 83.169 0.621 2 2 3 1.14787 84.299 4.522 1 3 1 1.13932 85.080 0.323 3 1 2 1.12641 86.291 3.424 1 2 8 1.12463 86.461 2.725 0 2 10 1.09935 88.964 6.1

114

Fiche ASTM de l’illite

Name and formulaReference code: 00-026-

0911Mineral name: Illite-2M1 [NR]

PDF index name: Potassium AluminumSilicate Hydroxide

Empirical formula: Al3H2KO12Si3Chemical formula: ( K , H3O ) Al2Si3AlO10

( OH )2

Crystallographic parametersCrystal system: MonoclinicSpace group: C2/ca (Å): 5.1900b (Å): 9.0000c (Å): 20.1600Alpha (°): 90.0000Beta (°): 95.1800Gamma (°): 90.0000Calculated density (g/cm^3): 2.82Volume of cell (10^6 pm^3): 937.83Z: 4.00

RIR: -

Subfiles and QualitySubfiles: InorganicQuality: Indexed (I)

CommentsColor: WhiteSample source: Specimen from

Tanakami-yama pegmatite, ShigaPrefecture, Japan.

Structure: 2M1 structure.

Analysis: Chemical analysis(wt.%): SiO2 45.67, Al2O3 36.88, MnO

0.82, K2O 8.90, H2O 6.78, F 0.64, minor

Na2O, FeO, Fe2O3 .

ReferencesPrimary reference: Sekino et al., Neues Jahrb.

Mineral., Monatsh., 189,(1973)

Peak list

No. h k l d [A] 2Theta[deg] I [%]1 0 0 2 10.00000 8.836 90.02 0 0 4 5.02000 17.653 50.03 1 1 0 4.48000 19.801 16.04 -1 1 1 4.44000 19.982 14.05 -1 1 3 3.89000 22.842 8.06 0 2 3 3.72000 23.901 12.07 -1 1 4 3.46000 25.727 14.08 0 0 6 3.34000 26.668 100.09 1 1 4 3.20000 27.858 16.010 0 2 5 2.98800 29.879 18.011 1 1 5 2.86700 31.171 12.012 -1 1 6 2.79900 31.949 12.013 1 3 1 2.55800 35.051 12.014 0 0 8 2.50900 35.759 8.015 -1 3 3 2.46300 36.450 8.016 2 2 0 2.24100 40.209 4.017 1 3 6 2.00500 45.187 50.018 -3 3 1 1.49900 61.845 14.0

115

Fiche ASTM de kaolinite

Name and formulaReference code: 01-074-1784Mineral name: Kaolinite 1AICSD name: Aluminum

Hydroxide SilicateEmpirical formula: Al2H4O9Si2Chemical formula: Al2Si2O5 ( OH )4

Crystallographic parametersCrystal system: AnorthicSpace group: C1a (Å): 5.1400b (Å): 8.9300c (Å): 7.3700Alpha (°): 91.8000Beta (°): 104.5000Gamma (°): 90.0000Calculated density (g/cm^3): 2.62Volume of cell (10^6 pm^3): 163.67

Z: 2.00RIR: 1.07

Subfiles and QualitySubfiles: InorganicQuality: Calculated (C)

CommentsSample source: Specimen from

Turbovskii mine,USSR.


using POWD-12++,(1997)

Structure: Drits, V.A., Kashaev,A.A.,Kristallografiya, 5,224, (1960)

Peak list

No. h k l d [A] 2Theta[deg] I [%]1 0 0 1 7.13149 12.402 100.02 0 2 0 4.46265 19.879 15.93 -1 1 0 4.36136 20.346 41.64 -1 -1 1 4.15840 21.350 38.45 -1 1 1 4.11219 21.593 21.36 0 -2 1 3.83945 23.147 26.47 0 2 1 3.72900 23.843 10.58 0 0 2 3.56575 24.952 51.09 1 -1 1 3.42327 26.008 1.310 1 1 1 3.36901 26.434 15.211 -1 -1 2 3.13606 28.438 3.412 -1 1 2 3.08570 28.912 2.713 0 -2 2 2.83086 31.580 0.614 0 2 2 2.74265 32.623 7.415 -1 3 0 2.56271 34.985 7.816 -2 0 1 2.55683 35.068 10.117 1 3 0 2.54442 35.245 7.318 -1 -3 1 2.52419 35.536 10.819 -1 3 1 2.49324 35.993 11.720 2 0 0 2.48806 36.070 16.021 0 0 3 2.37716 37.815 6.122 1 -3 1 2.33770 38.478 18.223 -2 0 2 2.33305 38.558 23.124 -1 -1 3 2.32587 38.682 11.225 1 3 1 2.28635 39.378 19.326 -1 -3 2 2.24304 40.170 2.227 -2 -2 1 2.22165 40.574 0.628 -2 2 1 2.21537 40.694 0.529 -1 3 2 2.18846 41.217 3.130 2 0 1 2.18510 41.284 3.531 2 2 0 2.16566 41.671 0.332 0 -4 1 2.14949 42.000 0.233 0 -2 3 2.12689 42.467 2.134 0 4 1 2.11010 42.822 0.635 -2 -2 2 2.07920 43.490 0.136 0 2 3 2.07038 43.685 0.237 -2 2 2 2.05610 44.004 0.638 1 -3 2 1.98797 45.596 8.339 -2 0 3 1.98499 45.668 10.340 2 2 1 1.94937 46.551 2.341 1 3 2 1.93360 46.953 5.6

116

42 1 -1 3 1.92868 47.080 3.343 0 -4 2 1.91972 47.313 1.844 1 1 3 1.90457 47.713 0.445 -1 -3 3 1.89018 48.099 2.446 0 4 2 1.86450 48.805 1.047 -1 3 3 1.83788 49.559 3.848 -2 -2 3 1.82771 49.853 2.349 -1 -1 4 1.80377 50.561 0.750 -2 2 3 1.79995 50.676 1.051 0 0 4 1.78287 51.196 2.252 2 -2 2 1.71163 53.492 2.453 -2 -4 1 1.68390 54.445 1.954 -2 4 1 1.67844 54.637 1.755 1 5 0 1.67590 54.727 2.156 -2 4 0 1.66791 55.011 1.957 1 -3 3 1.66112 55.255 7.458 -1 5 1 1.65932 55.320 7.459 2 4 0 1.65449 55.496 4.460 -3 -1 2 1.64617 55.801 1.561 -3 1 2 1.64199 55.955 2.462 0 2 4 1.63743 56.125 1.863 -3 1 0 1.63317 56.284 1.364 3 1 0 1.62841 56.463 1.365 -2 -4 2 1.62362 56.645 1.266 1 -5 1 1.61994 56.785 2.667 1 3 3 1.61595 56.938 5.668 -2 4 2 1.60170 57.492 1.269 1 5 1 1.59127 57.904 0.570 -1 -5 2 1.58857 58.012 0.471 -1 -3 4 1.58043 58.340 3.472 2 -4 1 1.57469 58.573 1.973 -1 5 2 1.55607 59.343 0.374 2 4 1 1.54803 59.683 0.475 1 -1 4 1.54285 59.904 1.876 2 0 3 1.53717 60.148 4.477 -3 1 3 1.52773 60.558 0.578 3 -1 1 1.51460 61.139 0.579 3 1 1 1.50730 61.467 0.480 -2 -4 3 1.49849 61.868 0.881 1 -5 2 1.49224 62.156 0.682 0 6 0 1.48755 62.374 7.083 -3 3 1 1.48415 62.533 12.884 -2 4 3 1.46813 63.294 0.885 0 -6 1 1.46514 63.438 1.586 -3 -3 2 1.46245 63.568 1.487 -3 3 0 1.45370 63.996 2.388 -1 -5 3 1.45040 64.159 1.889 0 6 1 1.44685 64.335 1.490 3 3 0 1.44377 64.489 1.591 2 2 3 1.44187 64.584 1.992 2 -4 2 1.43380 64.992 0.493 0 0 5 1.42630 65.377 1.194 0 -4 4 1.41543 65.942 0.895 -1 5 3 1.41099 66.176 0.596 2 4 2 1.40221 66.644 0.697 1 -3 4 1.39765 66.890 0.998 -3 -1 4 1.38898 67.364 1.199 -3 -3 3 1.38613 67.521 1.3100 -3 1 4 1.38121 67.794 0.5101 0 4 4 1.37133 68.349 2.5102 1 3 4 1.36365 68.788 0.5103 3 1 2 1.35767 69.134 1.0104 3 3 1 1.35480 69.301 1.0105 -2 -4 4 1.34759 69.726 0.3106 -2 -2 5 1.34425 69.924 1.0107 1 -5 3 1.34061 70.142 0.7108 -1 -3 5 1.33614 70.411 4.4109 -2 2 5 1.32353 71.183 0.1110 -2 4 4 1.31598 71.654 0.2111 -1 3 5 1.30351 72.448 6.6112 1 5 3 1.30117 72.599 3.5113 -2 -6 1 1.28761 73.488 1.0114 -2 6 1 1.28395 73.732 1.2115 -2 6 0 1.28105 73.927 2.4116 -4 0 2 1.27842 74.104 1.7

117

117 2 6 0 1.27221 74.527 0.7118 1 1 5 1.26943 74.718 0.4119 -2 -6 2 1.26210 75.227 1.4120 2 -2 4 1.26020 75.360 1.6121 2 4 3 1.25076 76.030 0.1122 -2 6 2 1.24662 76.327 1.8123 4 0 0 1.24403 76.515 2.3124 2 2 4 1.24110 76.729 1.3125 2 -6 1 1.23954 76.843 0.9126 -1 7 0 1.23756 76.988 1.3127 -3 -5 1 1.23561 77.132 1.0128 -1 -7 1 1.23423 77.234 1.5129 1 7 0 1.23273 77.346 0.9130 -4 -2 1 1.23005 77.546 1.1131 -4 2 2 1.22792 77.705 0.7132 -1 7 1 1.22487 77.936 0.9133 -1 -1 6 1.22139 78.200 0.6134 2 6 1 1.22000 78.306 1.3135 3 -1 3 1.21631 78.589 1.5136 1 -7 1 1.21306 78.841 0.9137 -1 1 6 1.21105 78.997 0.4138 3 5 0 1.21020 79.064 0.4139 3 1 3 1.20895 79.161 0.3140 -2 -6 3 1.20233 79.684 0.6141 -4 2 0 1.20087 79.800 0.7142 -2 -4 5 1.19925 79.930 0.6143 1 -3 5 1.19597 80.193 1.2144 1 -5 4 1.19262 80.465 0.6145 -4 2 3 1.18858 80.795 0.9146 -3 -5 3 1.18047 81.466 0.3147 -2 6 3 1.17878 81.608 0.3148 4 0 1 1.17664 81.788 0.5149 -2 4 5 1.17022 82.333 0.7150 1 3 5 1.16889 82.447 0.7151 -4 0 4 1.16653 82.651 0.5152 -3 5 3 1.16484 82.797 0.4153 -2 -2 6 1.16293 82.963 0.3154 0 -6 4 1.16087 83.143 0.3155 -3 -3 5 1.15916 83.293 0.6156 1 5 4 1.15663 83.516 0.3157 3 5 1 1.15478 83.680 0.4158 -1 -5 5 1.15352 83.792 0.4159 -2 2 6 1.14636 84.436 0.3160 2 6 2 1.14317 84.726 0.3161 3 -3 3 1.14109 84.917 0.5

Fiche ASTM de quartz

Name and formulaReference code: 01-079-1910Mineral name: QuartzICSD name: Silicon OxideEmpirical formula: O2Si

Chemical formula: SiO2

Crystallographic parametersCrystal system: HexagonalSpace group: P3121a (Å): 4.9140b (Å): 4.9140c (Å): 5.4060Alpha (°): 90.0000Beta (°): 90.0000Gamma (°): 120.0000

Calculated density (g/cm^3): 2.65Volume of cell (10^6 pm^3): 113.05Z: 3.00RIR: 3.07

Subfiles and QualitySubfiles:

InorganicQuality: Calculated (C)

CommentsICSD collection code: 067121

References

118

Primary reference: Calculated from ICSDusing POWD-12++,(1997)

Structure: Hazen, R.M., Finger, L.W.,Hemley, R.J., Mao, H.K.,Solid State Commun., 72,507, (1989)

Peak list

No. h k l d [A] 2Theta[deg] I [%]1 1 0 0 4.25565 20.857 21.02 1 0 1 3.34387 26.637 100.03 1 1 0 2.45700 36.542 6.74 0 1 2 2.28166 39.462 6.65 1 1 1 2.23681 40.287 2.96 2 0 0 2.12782 42.448 4.97 0 2 1 1.97997 45.790 2.78 1 1 2 1.81812 50.134 11.09 0 0 3 1.80200 50.614 0.410 2 0 2 1.67193 54.868 3.311 1 0 3 1.65937 55.319 1.412 2 1 0 1.60848 57.227 0.213 2 1 1 1.54169 59.953 7.714 1 1 3 1.45309 64.026 1.415 3 0 0 1.41855 65.779 0.416 2 1 2 1.38226 67.735 4.617 0 2 3 1.37513 68.134 5.718 3 0 1 1.37210 68.306 6.019 0 1 4 1.28810 73.455 1.720 0 3 2 1.25608 75.651 2.221 2 2 0 1.22850 77.662 1.222 1 2 3 1.19998 79.871 2.323 1 1 4 1.18418 81.157 1.924 3 1 0 1.18030 81.480 2.325 3 1 1 1.15314 83.826 1.426 0 2 4 1.14083 84.941 0.227 2 2 2 1.11841 87.062 0.128 0 3 3 1.11462 87.433 0.2

Détermination de la Radioactivité Naturelle dans les Matériaux de ...

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