Contribución de los

sistemas naturales

al diseño y

seguridad del AGP

16 Diciembre 2014

Pedro RivasLcdo. CC Geológicas

UNIVERSIDAD POPULAR

CARMEN DE MICHELENA

TRES CANTOS

La utilización pacífica de la energía nuclear contribuye

al desarrollo y al bienestar social, pero genera

residuos que mantienen alta radiotoxicidad durante

mucho tiempo

¿ QUÉ HACER CON LOS RESIDUOS?

(Opción ciclo abierto del combustible nuclear)

ALMACENARLOS DE FORMA SEGURA

¿Es posible mantenerlos aislados tanto tiempo?

¿Dónde?

¿Cómo?

La Naturaleza ha generado y ha conservado estructuras

durante millones de años cuyo estudio nos permite

reconstruir la paleogeografía, habitat, y los procesos

que los han generado

Trilobites ~ 460 Ma

Planta fósil ~ 290 Ma

Pez fósil ~ 140 Ma

Además, los restos paleontológicos nos permiten

reconocer la evolución de las especies: extinción de

unas y aparición de otras

Mamífero fosilizado ~ 8 Ma Cráneo facial (homo sapiens

antecessor) ~ 795.000 a

De los restos arqueológicos aprendemos que el ser

humano, quizás sin proponérselo, hizo obras que

han perdurado durante miles de años:

Cueva de Altamira

(Santander) ~ 16.000 a

Cueva del Cogul

(Lérida) ~ 8.000 a

Estos restos arqueológicos nos muestran la

evolución de las capacidades de los humanos

Pirámide de Kefren

~ 5.000 a

Acueducto de Segovia

~ 1.800 a

Nuestra generación ha disfrutado de los beneficios

del progreso y tiene la responsabilidad moral y ética

de transmitir a las generaciones futuras un planeta

habitable. Debe almacenar de forma segura los

residuos radiactivos.

Cabo de

Gata

(Almería)

¿Qué son los Análogos Naturales?

Son escenarios en los que se han

producido o se están produciendo

procesos semejantes a los que podrían

tener lugar durante el tiempo de actividad

del Almacenamiento Geológico Profundo

(AGP), sobre los materiales de dicho

Almacenamiento.

REQUISITOS DE LA ANALOGÍA

Procesos bien definidos

Buena semejanza química, mineralógica, litológica,

etc..

Posibilidad de medir los parámetros implicados

Posibilidad de establecer las escalas temporal y

espacial

APLICACIÓN DE LOS ANÁLOGOS

NATURALES

Experimentos naturales

Desarrollos instrumentales y metodológicos

Adquisición de datos

Indicadores del rango de valores de parámetros

Indicadores de procesos

Integración de procesos

Construcción de modelos

Verificación/Validación de modelos

Generar confianza en el concepto de AGP

El almacenamiento geológico profundo es la opción más

razonable y fundamentada para mantener aislados los

residuos radiactivos de alta actividad y protegida la Biosfera

Yacimiento de uranio de

Cigar Lake (Canadá)

Mineralización de U

Arcilla

Roca huésped alterada

Areniscas

Cobertera glaciar

Roca metamórfica

Cobertera rica en cuarzo

-

Yacimiento

El almacenamiento geológico profundo es la opción más

razonable y fundamentada para mantener aislados los

residuos radiactivos de alta actividad y protegida la Biosfera

Yacimiento de uranio de

Cigar Lake (Canadá)

Mineralización de U

Arcilla

Roca huésped alterada

Areniscas

Cobertera glaciar

Roca metamórfica

Cobertera rica en cuarzo

-

Combustible gastado

Barrera de arcilla

Rellenos

Granito

Cobertera glaciar

-

-

Contenedor

Yacimiento AGP

Concepto de AGP

Basándose en la analogía con los yacimientos de uranio se

define el concepto de Almacenamiento Geológico Profundo

Laboratorio subterráneo de

Äspo (Suecia)

Concepto de Almacenamiento Geológico Profundo

en España (ENRESA)

400-7

00 m

TIPOS DE ANÁLOGOS NATURALES

Se han estudiado “Análogos” de casi todos los

componentes y procesos que se esperan en un AGP:

Radionucleidos: Análogos químicos

Vitrificados: Vidrios riolíticos y/o basálticos

Combustible Irradiado: Minerales de U(IV)

Contenedor metálico: Minerales nativos - Piezas

arqueológicas

Barrera de Arcilla: Bentonitas naturales

Barrera Geológica: Formaciones graníticas,

arcillosas y salinas.

Procesos geoquímicos

AGP: Yacimientos de uranio

Combustible Gastado

Una tonelada de combustible gastado con un quemado de 33.000

MWd/tU contendrá:

956 Kg de Uranio

9,7 Kg de Plutonio

0,75 Kg actínidos minoritarios (Am, Cm y Np)

34,3 Kg de productos de fisión

El elemento combustible está constituido

por pastillas de UO2, enriquecido en 235U (2-4%)

Las pastillas se apilan dentro de vainas

de Zircaloy (barras combustibles).

Hasta 31/12/2011

el combustible

gastado a

almacenar:

11.000tU

Combustible Gastado:

generador de calor

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

0.0 0.1 1.0 10.0 100.0 1000.0 10000.0 100000.0

Tiempo (a)

Capsula / bentonita

Mitad bentonita

Bentonita /granito

1,52 m de granito

Tem

per

atu

ra (

ºC)

Bentonita

Cápsula

Granito

Decaimiento de

la actividad del

combustible

gastado

Total

P. Fisión y Activación

R. Vida Larga

R. Vida Corta

Análogos del Combustible

Características generales del Uranio Natural

Ubicuidad (tipos de rocas y condiciones P y T)

Gran número de especies minerales (U4+, U6+)

Isomorfismo (Th, Zr, Ca, Fe, TTRR, etc.)

Amplio rango de estabilidad (T, P, condiciones geoquímicas)

Sensibilidad a condiciones redox: U(IV) ↔ U(VI)

Desintegración radiactiva U238 – Pb206 (18 hijos);

U235 – Pb207 (14 hijos)

Análogos del Combustible

x125

Pechblenda

Sección transversal de

una pastilla de

combustible

Uraninita/pechblenda

Composición: UO2+x + impurezas

Estructura cristalina: cúbica

Textura: microfisuración, alta superficie,

etc.

Dominios de estabilidad del UO2+x

1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 0 1 1 1 2

-4 0 0

-3 0 0

-2 0 0

-1 0 0

0

1 0 0

2 0 0

3 0 0

4 0 0

UO

2(O

H) 3

-

PH

2

= 1 b a r

UO

2(C

O3) 2

2-

UO

2C

O3

U O2

2 +

U4O

9

UO

2(C

O3) 3

4-

U O2

Eh

(m

V)

p H

DATOS DEL AGUA DE

LA MINA DE URANIO

“LOS RATONES”

(CÁCERES)

Aguas profundas

100-500 m

Análogos del Combustible

URANINITA

A) Uraninita de OKLO (Gabón) 1900 Ma.

B) Uraninita de Cigar Lake (Canadá) 1800 Ma.

C) Uraninita de El Berrocal (España) 300 Ma.

Análogos del Combustible

Uraninita de OKLO

altamente fisurada.

Actínidos, TTRR, Zr, Th,

Pd, etc. han

permanecido.

Los que han salido han

sido por difusión en

estado sólido, no

disolución

100m

Galena

uraninita

Análogos del

Combustible

Pechblenda inalterada

Mina de Uranio

Chaménae (Francia)

70 Ma

Teoría de la disolución oxidativa del UO2+x

Procesos

involucrados

en la disolución

oxidativa

de la matriz del

combustible

gastado

Uraninita-Pechblenda Cofinita + Gummita

Analogía de la disolución oxidativa del UO2+x

Uraninitas/Pechblendas permanecen inalteradas durante centenas y

miles de millones de años (Oklo, Cigar Lake, El Berrocal, Mina Fé, Mina

Ratones….)

La autoirradiación no modifica la estructura ni la solubilidad de

forma significativa.

Alta estabilidad en ambiente reductor. La concentración de uranio

en el agua de equilibrio con la uraninita es ≈ 2,38 µg/L.

En Oklo los transuránidos han permanecido en la uraninita durante

más de 109 años.

La alteración se produce por oxidación/disolución dando lugar a

fases secundarias.

Conclusiones relevantes del estudio de

análogos del combustible

Contenedor del Combustible gastado

= 4 Elementos de Combustible

Funciones Protección mecánica

Vida útil ≥ 1000 años

Evacuación del calor

Impedir radiación

Aislar el residuo

Mantener amb. Reductor

Capacidad retención RN

Características Resistencia mecánica

Resistencia corrosión

Alta cond. térmica

Espesor suficiente

Impermeabilidad

Alto consumo de O2

Generación prod.

corrosión

Dominios de estabilidad del Cu y Fe

Diagramas de Eh/pH de las especies de Cu y Fe

Análogos del Contenedor de Cu

Cañón de Kronan

Mar Báltico

1676

(300 años

enterrado)

Tasa de corrosión:

0,15µm/año

Análogos del Contenedor de Acero

Fe

Fe

Fe

Fe

Hierro Nativo en basalto de Bühl (Groenlandia)

Análogos del Contenedor de Acero

Yacimiento Cerro

de la Coja

(Córdoba) s I a.C.

Necrópolis Tartesa

Yacimiento Plaza

de Moros (Toledo)

s III a.C. Castro

Carpetano

Yacimiento de las Matillas (Alcalá

de Henares) s II d.C. Necrópolis

romana

Yacimiento de Boca (Trespaderne

Burgos) s IV a.C. Necrópolis

Visigoda

Análogo arqueológico del contenedor de acero

Clavo de 35 cm

preservado

después de

estar enterrado

1900 años

Escena de enterramiento de clavos

Conclusiones relevantes del estudio de los

Análogos del contenedor

El cobre y el hierro nativo permanecen inalterados

durante millones de años en condiciones reductoras

reguladas por los componentes minerales de las rocas

Las tasas de corrosión determinadas a partir de

análogos arqueológicos son:

Cu y aleaciones: 0,025 a 1,27 m/año

Fe y aleaciones: 0,1 a 10 m/año

La vida del contenedor de acero al carbono puede ser

igual o superior a los 10.000 años

Disipación hacia el granito del calor generado por

los residuos

Barrera de Arcilla (bentonita)

FUNCIONES:

Aislamiento hidráulico

Retardo del transporte de radionucleidos

Sellado y protección mecánica

Regulación Geoquímica

Alta capacidad de retención de RN

Barrera de Arcilla (Yacimiento de bentonita)

Cantera: Serrata de Níjar,

(Almería)

1. Alteración rocas volcánicas

2. Mioceno

3. Bentonita nombre genérico

4. Bentonita española FEBEX

Barrera de Arcilla: Componentes minerales

Esmectita 92%

Sulfato cálcico

Sílice

Carbonato cálcico

Na-K-Cl

Feldespatos

Composición mineral de la Bentonita española

Barrera de Arcilla (bentonita)

(Si7,78Al0,22)IV (Al2,77Fe3+

0,33Fe2+0,02Mg0,81Ti0,02)6 O20(OH)4(Ca0,5Na0,08K0,11)1,19

Estructura de la

montmorillonita

• Alta T y alta

concentración de K

favorecen la illitización

Capa octaédrica

Capa tetraédrica

Capa tetraédrica

Bentonita

Granito

Barrera de Arcilla: Configuración

Bloques de bentonita compactada: optimización de las

propiedades naturales

Densidad de

la bentonita

compactada:

1,65 g/cm3

Montaje de la barrera de Arcilla: Laboratorio

Subterráneo de Grimsel (Suiza)

Barrera de Arcilla: Propiedades

0,1

1

10

100

1000

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0

Grado de saturación efectivo

Su

cció

n +

p a

tm (

MP

a)

Humectación 20 °C, 1,60

Humectación 20 °C, 1,75

Secado tras humectación 20 °C, 1,75

Humectación 40 °C, 1,65

H 1,60 20°C

S 1,75 20°C

H 1,75 20 °C

Trayectoria, densidad seca

(g/cm3)

H 1,65 40°C

• Baja Permeabilidad: 3·10-14 m/s

Presión Hinchamiento: 7 MPa

Alta Plasticidad:

L. Líquido: 102%

L. Plástico: 53%

• Capacidad de Succión

• Conduct. Térmica: 0.6-1.4 W/mK

Superficie específica: 725 m2/g

Capacidad Intercambio Catiónico:

104 meq/100g

Propiedades Físicas:

BARRERA MECÁNICA Y TÉRMICA:

Análogo de la Barrera de Arcilla

Durabilidad de la bentonita ante el efecto térmico del domo

volcánico subyacente (Morrón de Mateo, Cabo de Gata

(Almería) y el efecto salino del agua de mar.

No se han observado transformaciones a illitas

Análogo de la Barrera de Arcilla

Madera fósil de los árboles

de 1,5 Ma del bosque fósil

en Dunarobba (Italia)

Durabilidad y efecto conservador

de la arcilla

La montaña de sal de Cardona ~ 40 Ma

(Barcelona)

Análogo de la Barrera de Arcilla

Efecto protector de la cubierta arcillosa

Las arcillas (bentonitas) son buenos aislantes

hidráulicos (Domo salino de Cardona)

Mantienen condiciones físico-químicas idóneas para

el mantenimiento de materiales lábiles (Dunarobba)

Tienen alta capacidad de retención de RN (Oklo, Cigar

Lake)

Las esmectitas son estables en medios graníticos y en

sistemas hidrotermales

La illitización no parece ser un proceso relevante en la

alteración de la barrera de arcilla

La barrera de arcilla mantendrá sus funciones durante

la vida operativa de un AGP

Conclusiones relevantes de los estudios

de los Análogos de la Barrera de Arcilla

Barrera Geológica

Formaciones geológicas que podrían albergar un AGP:

•Granitos

•Arcillas

•Sales

Barrera Geológica

FUNCIONES

• Protección física del sistema

• Ambiente geoquímico idóneo

• Retardo en el transporte de solutos

REQUERIMIENTOS

Mínima densidad de población

Inexistencia de recursos económicos: minerales,

hidráulicos, etc…

Muy baja probabilidad de actividad sísmica y/o tectónica

Mínima fracturación

Mínimos gradientes: hidráulico y geoquímico

Sencillez del sistema

Análogo Natural de OKLO (Gabón)

Yacimiento de uranio (2x103Tm U)

Composición isotópica anómala

En Oklo: 235U= 0,62% , en la Naturaleza 235U= 0,72%

Detección anomalía en 1972

Se detectan las zonas de reacciones nucleares

Desde 1980 se estudia el yacimiento como análogo

natural

• Basamento cristalino (2,9-2,4x109 años)

• Sedimentación /Diagénesis (2,1x109 años)

• Levantamiento/Tectónica/Yacimiento (2x109

años)

• Reacciones de fisión/hidrotermalismo asociado

(1,9x109 años)

• Tectónica/Metamosfismo/Distensión/Intrusión

rocas básicas (0,7x109 años)

• Hidrotermalismo/Tectónica post-jurásica

(0,1x109 años)

• Alteración supergénica/Meteorización

(actualmente)

Historia Geológica del Yacimiento de Oklo

Análogo de la Barrera Geológica

Yacimiento de OKLO (Gabón)

Análogo de la Barrera Geológica

Sarcófago protegiendo uno de los reactores nucleares en el Yacimiento

de OKLO (Gabón)

Análogo de la Barrera Geológica OKLO

Reactor nuclear natural

Actínidos y TTRR no movilizados

Parcialmente migrados en tiempos

geológicos (10-20m): Nb, Mo, Tc, Ru,

Ag, In, Sn, Te, etc. Retenidos en

arcillas, oxi-hidróxidos de Fe,

zircones, apatitos y minerales

neoformados

Migración rápida y algo más lejana:

Kr, Xe, Rb, Cs. Detectados en

inclusiones fluidas en las

proximidades de las zonas de

reacción

Análogos de Procesos en el AGP

GRANITO

EDZ

Agua Granítica

BENTONITAAdvección

Desintegración

radiactiva

CÁPSULA

Advección

• Hidratación de la barrera de bentonita

• Dilución y movimiento de sales hacia

la cápsula

• Saturación de la barrera de arcilla

(20-90 años)

• Consumo de O2 (Condic. Reductoras)

• Homogenización del agua intersticial

(100 años)

• Radiólisis y generación de agentes

oxidantes

• Precipitación de nuevas fases minerales

• Evaporación del agua por el calor

Agua bentoníticaInterfase Bentonita-Cápsula

Interfase Granito-BentonitaTransitorio de

hidratación t=0

Procesos en el AGP

GRANITO

EDZ

Agua Granítico-bentonítica

BENTONITA

CÁPSULA

DIFUSIÓN

DIFUSIÓN

Liberación

Prod. corrosión

•Difusión salina hacia el granito

•Equilibrio agua granítica/Agua

intersticial de la arcilla (100.000 años)

•Liberación de radionucleidos > 1000 años

Flujo

másico

•Agua intersticial bentonítico-granítica

con Fe en disolución

•Corrosión óxica y anóxica con formación

de minerales de hierro (magnetita, goetita)

•Generación de gases: H2,O2, CO2, CH4,

He, Xe, Kr

•Inicio de la sorción y migración de RN

sobre los prod de corrosión y bentonita

Interfase Bentonita-Cápsula

Interfase Granito-Bentonita

Barrera de arcilla

saturada t>100 años

Mecanismos de

sorción y retardo

en el transporte

de masa

DIFUSIÓN EN POROS

CERRADOS

FILTRACIÓN MOLECULAR EXCLUSIÓN

ANIÓNICA

ADSORCIÓN FÍSICAINTERCAMBIO IÓNICO

MINERALIZACIÓN

PRECIPITACIÓN

Procesos de Migración en el AGP

Análogos del Combustible

Pechblenda masiva ~ 70 MaBrecha de cuarzo

cementada por pechblenda

~ 70 Ma

Análogos de retención

Movilización retención de radionucleidos en ambiente

reductor

Uranio retenido por

materia orgánicaAlteración de monacita:

hidrolizado de torio

Análogo de la retención sobre los productos

de corrosión

U en óxidos

de Fe:

400 mg/Kg

U en agua

0,006 mg/l

Análogo de difusión en la matriz de la roca

Mina Fé (Salamanca)

Análogo de la movilización y retardo por

procesos redox

Frente de oxidación, Mina de Uranio Osamu Usumi (Brasil)

Solubilización

en condiciones

oxidantes y

precipitación en

condiciones

reducidas

Análogo de precipitación en ambiente

silicatado

Uranotilo (Ca)

Mina Fé (Salamanca)

Cuprosklodowskita

(Katanga)

Sklodowskita (Mg)

(Katanga)

Análogo de precipitación en

ambiente fosfatado

Autunita Haute-Vienne

(Francia)

Autunita (Don Benito, Badajoz)

Análogo Natural de El Berrocal: Especiación

del Uranio

S11

S12

S7 S1 S13

S15

S2

S14

S17

S18

S16

S10

S9S8 S6 S5 S4

S3

Arroyo deLa Tarica

Agua sulfa

tada cálcica

Agua bicarbonatada cálcica

DILUCIÓN

EVOLUCIÓN

MEZCLA

Aguabicarbonatada cálcica

Agua bicarbonatadacálcico-sódica

Galería de acceso a la Mina de Uranio

S -- NUO CO2 3

UO (CO )2 3 2

2-

UO (CO )2 3 3

4-

U(OH)4

UO2

2+

UO (SO )2 4[U]= 10ppb

[U]= 30-10ppb

[U]=<10ppb

[U]=<10ppb[U]=109ppb

Procesos de Migración en el AGP

Pechblenda

Silicatos de uranilo

Fosfatos de uranilo

Uranio adsorbido

en arcillas

Líneas de flujo

Zona de alteración

EsquistosNivel freático

metros

Análogo Natural de

Koongarra (Australia)

Dosis anual máxima al individuo en el

escenario de referenciaCriterio de seguridad (CSN) 1E-04 Sv/año

Los Análogos Naturales contribuyen a

generar confianza en la seguridad del

concepto AGP