CFD Simulation und verbesserte Datenauswertungeiner Extraktionskolonne vom Typ Kühni

Mark W. Hlawitschka #1, Fang Chen ∗2, Hans-Jörg Bart #3, Hans Hagen ∗4

#Chair of Seperation Science and Technology, Gebäude 44, Raum 476, Gottlieb-Daimler Straße, 67663 Kaiserslautern∗AG Computergrafik, Gebäude 36, Raum 22, Gottlieb-Daimler Straße, 67663 Kaiserslautern

1mark.hlawitschka@mv.uni-kl.de2chen@informatik.uni-kl.de

3bart@mv.uni-kl.de4hagen@informatik.uni-kl.de

Zusammenfassung— Computational Fluid Dynamic (CFD) Si-mulationen wurden gekoppelt mit dem One-Group Populati-onsbilanzenmodell durchgeführt, um die Tropfengröße in einerKühni Miniplant Extraktionskolonne zu bestimmen. Zur Strö-mungssimulation wurde aufgrund der geringeren Rechenzeit aufdas Euler-Euler Modell zurückgegriffen, welches die Tropfenals interpenetrierende Phase behandelt. Die Tropfeninteraktion,wie Tropfenkoaleszenz und Tropfenteilung werden durch dasModell von Prince und Blanch [1] und von Martínez-Bazán etal. [2] beschrieben. Eine verbesserte Visualisierungstechnik wirdangewendet, um mehrere Daten in einem Bild kombiniert zuvisualisieren. Dies bildet die Basis für Visualisierungserweiterun-gen, wie z.B. der Visualisierung der Tropfenteilung.

I. KOOPERATION

Die hier vorgestellten Ergebnisse stammen aus der Koope-ration Multiphysics, Modelling and feature based Visualiza-tion mit Schwerpunkt Tropfenpopulationsdynamik. Die Ko-operation besteht aus Forschern der AG Technomathematiksowie des ITWM, des Lehrstuhls für Thermische Verfah-renstechnik sowie der AG Computergrafik und HCI Gruppeder TU Kaiserslautern. Jede Gruppe, wie in Abb. 1 gezeigt,trägt zur Kooperation bei. Der Bereich der Mathematik istauf die Modellentwicklung (Finite Pointset Method, FPM)sowie Modellbeurteilung spezialisiert. Die Verfahrenstechnikbeschäftigt sich mit der Modellierung von Apparaten, u.a.gerührten Extraktionskolonnen, mit kommerziellen und Open-Source Software. Ebenso liefert diese experimentelle Datenzur Validierung. Die Ergebnisse der Simulationen dienen zurverbesserten Auslegung der Kolonnen und zur gegenseitigenValidierung der mathematischen Modelle sowie deren Pa-rameter. Die erzeugten Simulationsdaten sind hauptsächlichEnsight formatierte Binärdaten. Die AG Computergrafik undHCI beschäftigt sich daher mit der Entwicklung verbesserterbzw. angepasster Visualisierungstools, die es ermöglichen, u.a.mehrere Parameter gleichzeitig sichtbar zu machen und denAuswerteprozess somit beträchtlich vereinfachen.

II. MOTIVATION

Die Auslegung und Modellierung von flüssig-flüssig Extrak-tionskolonnen basiert noch immer auf vereinfachten Modellen,die nur teilweise die realen Geschehnisse wie Tropfenko-aleszenz und Tropfenteilung in der Kolonne abbilden. Das

Abb. 1. Kooperation zwischen den Instituten

einfachste verwendete Modell ist das Stufenmodell, welchesauf einer idealisierten Propfenströmung basiert. Dieses Modellberücksichtigt eine Änderung des Zustands in Strömungsrich-tung, jedoch keine radiale Änderung senkrecht zu dieser. BeiAbweichungen von der idealen Propfenströmung wird daherauf das Backmixing oder Dispersionsmodell zurückgegriffen,welche die Abweichungen in radialer Richtung über eineneinzelnen Parameter berücksichtigen. Kombiniert mit Trop-fenpopulationsbilanzmodellen (TPBM) wird Koaleszenz undTeilung der Tropfen mit in Betracht gezogen und es ergibtsich eine gute Modellierungsbasis der Kolonne. Allerdingsmuss man hierbei auf Korrelationen zurückgreifen, die übergroße Datenpools zeitaufwändig verifiziert wurden. In denletzten Jahrzenten ergab sich durch die steigende Rechen-leistung eine detailliertere, geometrieunabhängige Auflösungdes Strömungsproblems, meist auf Basis der Navier-Stokes-Gleichungen oder Euler-Gleichungen, die heute als Compu-tational Fluid Dynamics (CFD) bezeichnet wird. So wurdenauch in den letzten Jahren verstärkt in der Verfahrenstechnikfluiddynamische Simulationen von Extraktionskolonnen vomTyp Rotating Disc Contactor (RDC) sowie vom Typ Kühni,dargestellt in Abb. 2, durchgeführt. Die Simulation der RDCKolonne kann dabei aufgrund der Rotationsymmetrie zwei-dimensional dargestellt werden, während eine Simulation derKühni Kolonne dreidimensional bzw. dreidimensional rotati-onssymmetrisch erfolgen muss.

Einphasige Simulationen einer RDC Kolonne stammen u.a.

(a) RDC Kolonne (b) Kühni Miniplant Kolon-ne

Abb. 2. Unterschiedliche Extraktionskolonnengeometrien

von Modes und Bart [3], wobei Rieger [4] die Zweiphasen-strömung in einer RDC Kolonne simulierte. Haderer et al. [5]verwendete ein Euler-Euler Modell zur Simulation der Zwei-phasenströmung in RDC Kolonnen. Kolb [6] untersuchte dieStrömung in Kühni Kolonnen und validierte seine Ergebnissemit einer Lasermesstechnik, der Particle Image Velocimetry.Wang und Mao [7] simulierten die Zweiphasenströmung ineinem Kühni Miniplant Kompartment unter Verwendung pe-riodischer Randbedingungen in axialer Richtung. Vikhanskyund Kraft [8] verwendeten Euler-Lagrange Modell zur Si-mulierung der Zweiphasenströmung in einer RDC Kolonnegekoppelt mit der Monte-Carlo Methode zur Berücksichtigungvon Koaleszenz und Zerfall. Drumm et al. [9] untersuchtedie Zweiphasenströmung auf Basis des Euler-Euler Modellsund koppelte dieses mit stochastischen Populationsmodellen.CFD Untersuchungen an Extraktionskolonnen vom Typ Kühnigekoppelt mit Populationsbilanzen sind in der Literatur neuund erfordern eine Anpassung der bestehenden Zerfalls- sowieKoaleszenzmodelle an experimentelle Ergebnisse. Eine effek-tive Datenauswertung ist dabei für den Anwender wichtig, wo-bei zur schnellen und benutzerfreundlichen Datenauswertungexistieren jedoch keine entsprechende Tools. KommerziellePost-Processing Programme können jeweils eine fluide Ei-genschaft darstellen, z.B. Phasenanteil, Geschwindigkeit oderTropfengröße. Um aussagekräftige Informationen zu erhalten,benötigt es einer Überlagerung der Informationen z.B. derTropfengröße und des Phasenanteils. Ebenso können Tropfen,die aufgrund des zu benötigenden hohen Rechenaufwandsnicht aufgelöst dargestellt werden, sondern nur als Datenpunktin jeder einzelnen numerischen Zelle, nicht wirklichkeitsge-treu visualisiert werden. Zudem kann der zeitliche Verlaufder Tropfen nur durch Stromlinien dargestellt werden, wobeidiese aufgrund der angenommen Randbedingung an allenWänden und Einbauten enden und eine Darstellung nahezuunmöglich machen. In dieser Arbeit werden die vorange-gangenen Arbeiten zum Thema Populationsbilanzen von den2D-Modellen (RDC-Kolonne) auf einen 3D-Anwendungsfall(Kühni-Kolonne) transferiert. Ein besonderes Augenmerk wirdhierbei auf eine verbesserte Auswertemöglichkeit gelegt.

(a) Gitter eines Kompart-ments

(b) Rührerzone mit Rührerblättern

Abb. 3. Erstelltes Gitter

III. METHODE

Die hier beschriebenen Methoden gliedern sich in dreiTeile. Der erste Teil beschäftigt sich mit der numerischenSimulation. Der zweite Teil befasst sich mit den Populati-onsbilanzen und deren Implementierung. Der dritte Teil zeigtdie Vorgehensweise bei der verbesserten Datenauswertung undVisualisierung der Simulationsergebnisse auf.

A. Methode der Simulation

Der Kühni Miniplant Extraktor hat einen Nenndurchmesservon 32 mm und einer Kompartmenthöhe von 28 mm undStrombrecher in Form von flachen Blechen sind in einem Win-kel von 120◦ zueinander angeordnet. Ein Sechsblattrührer istin der Mitte jedes Kompartments mit der Welle verbunden. Indieser Arbeit wurden sieben Kompartments für die Simulationals Gitter mit dem Pre-Prozessor Gambit generiert. Für dieCFD-Simulation mit dem kommerziellen CFD Tool FLUENTwurde das Gitter in zwei Regionen geteilt, eine statische undeine drehende Region, die den Rührer umgibt. Am Bodenund am Kopf des Gitters wurde zusätzlich eine Zone fürden Einlauf und den Auslauf definiert. Die Randbedingungam Boden wurde als Geschwindigkeitseinlass definiert, wobeider Auslass durch einen Austrittsdruck definiert wird. Als nu-merischer Rahmen wurde das Euler-Euler Modell verwendet,welches die beiden Phasen als interpenetrierende Kontinua be-handelt. Ein Populationsbilanzmodell wurde mit der CFD überbenutzerdefinierte Funktionen (“user defined functions“, UDF)gekoppelt, um Koaleszenz- sowie Zerfallsereignisse zu berück-sichtigen. Das verwendete flüssig-flüssig-System besteht ausWasser und n-Butylacetat, wobei die organische Phase in Formvon Tropfen am Boden und die kontinuierliche Phase (Wasser)am Kopf in die Kolonne fließt, wodurch eine Gegenströmungder beiden Phasen entsteht. Das für die Simulation erstellteGitter besteht aus über 500 000 Zellen, welches als Ausschnittin Abbildung 3 dargestellt ist.

Die Kolonnenwand sowie die Rührer, Welle und Strombre-cher sind als no-slip Randbedingung definiert, d.h. dass dieGeschwindigkeit der Fluide an der Wand gleich Null ist. Derfirst-order implicit solver wurde für die Zeitdiskretisierungverwendet, während für die Diskretisierung im Raum dasfirst order upwind scheme verwendet wurde. Die Druck-Geschwindigkeitskopplung erfolgt über die Verwendung desSimple Algorithmus. Standard Relaxationsfaktoren wurden für

die Simulation verwendet. Im Folgenden werden die mathe-matischen Modelle des Zweiphasenmodells zusammengefasst.

1) Zweiphasenmodell: Das verwendete Zweiphasenmodellist das Euler-Euler Modell, bei dem die jeweilige Phase i durchden Volumenanteil αi beschrieben wird. Die Kontinuitätsglei-chung für die kontinuierliche Phase c ist durch

∂ (αlρc)

∂t+ O · (αcρc ~uc) = 0 (1)

gegeben. In dieser Gleichung ist der Phasenanteil durch αc,die Dichte der kontinuierlichen Phase durch ρc und die Ge-schwindigkei der Phase durch ~uc gekennzeichnet. Die Erhal-tungsgleichung wird durch Gleichung 2 beschrieben.

∂

∂t(ρi ~uiαi) + O (ρ~ui ~uiα) = −αiOp

+Oτi + αiρi~g + Fd,i

(2)

Hierbei ist der Druck durch p und der Stresstensor der Phasei durch τi gekennzeichnet. Zusätzlich zu diesen Gleichungenmuss für die Zweiphasenströmung die Erhaltung des Phasen-anteils gewährleistet sein:

αc + αd = 1. (3)

Die Phaseninteraktion wurde durch den Widerstandsterm be-rücksichtigt. Die Widerstandskraft wird durch Gleichung 4beschrieben:

Fd,i =3ρcαcαdCd|−→u d −−→u c| ( ~ud,i − ~uc,i)

4dd, (4)

wobei Cd über das Modell von Schiller-Naumann [10] berech-net wird.

B. Populationsbilanzgleichung

Die Populationsbilanzgleichung wird generell in Termen derAnzahlkonzentration N ausgedrückt :

∂

∂t[ρdN (V, t)] + Oe · [uρdN (V, t)]

+Oi · [GρdN (V, t)] = ρdS (V, t) ,(5)

wobei V das Tropfenvolumen und S(V, t) der Quelltermzur Berücksichtigung von Teilung und Koaleszenz durch dieInteraktion der Tropfen ist. Der Wachstumsterm G wird beiMassentransferberechnungen benötigt und wird hier vernach-lässigt. Der Quellterm besteht aus vier Termen, jeweils zweifür den Zerfall von Tropfen und zwei für die Koaleszenz derTropfen. Die zwei Terme berücksichtigen jeweils die Entste-hung neuer Tropfen mit einer bestimmten Größe und die damiteinhergehende Auslöschung von Tropfen einer bestimmtenGröße.

S (V, t) = BC (V, t)−DC (V, t)

+BB(V, t)−DB (V, t)(6)

Die Zerfalls- und Koaleszenzkernel sind Funktionen derTropfengröße, systemtypische Parameter wie Viskosität undOberflächenspannung sowie der turbulenten Energie. Die One

Primary One Secondary Particle Methode (OPOSPM), ent-wickelt von Attarakih et al. [11], ist ist ein Speziallfall derSectional Quadrature Method of Moments (SQMOM), wobeihier nur ein primäres und ein sekundäres Partikel verwendetwird. Die primären Partikel stellen hierbei die die Klassendar, wobei bei der OPOSP Methode die Tropfenverteilungdurch eine Tropfengröße in jeder Zelle ausgedrückt wird. Diesekundären Partikel können als Lagrange fluide Partikel ver-standen werden, die Informationen über die Tropfenpopulationtransportieren. Daher wird die Populationsverteilung durchein einzelnes Partikel repräsentiert, welches eine Kugelformbesitzt und deren Position (Größe) durch den mittleren Mas-sendurchmesser gegeben ist:

d30 = 3

√παd

6Nd= 3

√m3

m0, (7)

wobei die totale Anzahl N und die Volumenkonzentrationαd dem nullten Moment (m0) und dem dritten Moment (m3)der Distribution entsprechen. In der Literatur wird häufig derSauter Durchmesser verwendet. Aufgrund des nicht vorhande-nen zweiten Moments in der CFD erscheint die Verwendungdes d30 zielführender für die Simulation. Durch die Verwen-dung des nullten Moments, d.h. der Anzahl der Tropfen istdas Modell mathematisch konsistent. Das dritte Moment wirdfür die Zweiwegekopplung auf Eins normiert und führt zu:

d30 = 3

√1

m0(8)

Da das dritte Moment der Kontinuitätsgleichung der disper-sen Phase entspricht (welche im CFD Solver vorhanden ist),muss nur das nullte Moment durch eine UDF beschrieben wer-den. Die Quellterme für Zerfall und Koaleszenz werden vonjeder Zelle vom CFD Solver zurückgegeben. Der Quelltermfür die Tropfenzerfall g(d30) Koaleszenz a(d30, d30) ist wiefolgt definiert:

S = (nd (d30)− 1)Nd −1

2a (d30, d30)N

2d , (9)

wobei nd die Anzahl der Tochtertropfen, Nd die Anzahl derPartikel ist. Mehr Details über die Kopplung von CFD in Zu-sammenhang mit dem OPOSPM Modell und dem verwendetenZweiphasenmodell sind in [9] gegeben. Die Koaleszenzratea(d30, d30) setzt sich aus der Koaleszenzeffizienz λ(d, d) undder Kollisionsrate h(d, d) zusammen und wird durch dasModell von Prince und Blanch [1] beschrieben:

λ(d30, d30) = exp

(− (d30/4))

5/6ρ1/2c ε1/3

4σ1/2ln

(h0hc

))(10)

h(d30, d30) = 0.089π(d30 + d30)2ε1/3(d

2/330 + d

2/330 )1/2 (11)

Hierbei ist ε die Energiedissipation, σ die Grenzflächenspan-nung und h0 die Filmdicke und hc die kritische Filmdicke,wobei das Verhältniss der Filmdicken nach Drumm et al. [12]auf 104 gesetzt wurde.

Zur Beschreibung des Tropfenzerfalls wird das ModellMartínez-Bazán et al. [2] verwendet:

g(d30) =K√β0(εd)2/3 − 12(σ/(ρd))

d30(12)

K ist eine Konstante, die vom ursprünglichen Wert von0.25 auf einen Wert von 1 gesetzt wurde, um die anpassbarenParameter zu reduzieren (Drumm et al. [12]).

Die Kenngröße β0 wurde in vorangegangenen Arbeitenangepasst.

Die Anzahl der Tochtertropfen wurde mit Hilfe einer Hoch-geschwindigkeitskamera durch Einzeltropfenversuche in derMiniplant Kühni Kolonne (s. Abb. 4) bestimmt. Einzeltropfenwurden über eine Zweistoffdüse erzeugt, womit die Ablösezeitdes Tropfens von der Kapillare sowie die Tropfengröße durchein um die Kapillare strömendes Fluid beeinflusst werdenkann. Der Abstand zwischen den erzeugten Tropfen wurdeso groß gewählt, dass sich immer nur ein Tropfen im Kom-partment befand. Die entstehenden Tropfen bei einem Zer-fallsprozess wurden anschließend über die Videoaufnahmenausgewertet.

Abb. 4. Tropfenzerfallsbestimmung

C. Visualisierung

Durch die Verwendung von modernen Visualisierungstoolswird es dem Anwender bzw. dem Forscher ermöglicht, die Si-mulation besser zu analysieren. In einem ersten Schritt wurdedazu die Geometrie auf Basis der Simulationsdaten visualisiertund ist bereits in der Einleitung dargestellt. Dabei wurdeauf eine möglichst detailgetreue Darstellung der metallenenRührer und des Glasschusses wert gelegt (vgl. Abb. 4).

Die Tropfengröße und damit auch die Anzahl der Tropfenstellt eine kritische Größe in der Kolonne dar. Da diesedurch das benutzte Modell als Mittelwerte im Gitter be-rechnet werden, repräsentieren diese eine Wahrscheinlichkeit.Die Schwierigkeit bei der Visualisierung der Tropfen in derKolonne ist die Bestimmung der Tropfenposition und derTropfengröße. Stochastische Modellierung ist daher einer dermöglichen Wege, um die Position der visualisierten Partikelzu bestimmen. Für jeden Zeitschritt kann eine Anzahl vonN Tropfen mit einem Durchmesser von d in einer Zelle

durch eine homogene Verteilungsfunktion für die Tropfenmitte[px, py, pz] dargestellt werden:

p(x)

{1

xZellmax.−xZellmin., wenn xZellmin. ≤ x ≤ xZellmax.

0 ansonsten.

Adäquate Formeln gelten für die Komponenten py, pz . DieAnzahl der Tropfen N kann durch folgende Gleichung be-schrieben werden:∑

N × Vjeder Tropfen = α× VZellenvolumen,

wobei α den Phasenanteil der dispersen Phase darstellt unddurch die Simulationsdaten zur Verfügung gestellt wird.

Neben der Tropfenvisualisierung soll durch eine Kombi-nation der CFD mit der Tropfenvisualisierung die Verfol-gung einzelner Tropfen sowie durch Erweiterungen die Vi-sualisierung des Tropfenzerfalls und der Tropfenkoaleszenzermöglicht werden. Hierzu erfolgte in einem ersten Schritt dieVisualisierung des Vektorfeldes in der Auswertesoftware undum diese um Partikelbahnen zu erweitern. Die Partikelbahnenzeigen den Weg der Tropfen durch die Kolonne über die Zeit.Der Start einer solchen Partikelbahn wird durch den Einlassder Kolonne definiert und endet am Auslass einer Kolonnebzw. durch einen Zerfall des Tropfen. Die mathematischeBeschreibung der Tropfen erfolgt durch:

d

dt~p(x, y, z) = ~v(p, t)

~p(t0) = ~p0.

Die Partikelbahnen der Tropfen können für eine kontinuier-liche Visualisierung der Tropfenverteilung verwendet werden.Überschneidungen zweier Bahnen können als Indikator einerTropfenkoaleszenz verwedendet werden.

IV. ERGEBNISSE UND DISKUSSION

In vorangegangenen Forschungsarbeiten wurde der Zerfalls-kernel aus dem Modell an die Ergebnisse von Steinmetz et al.[13] angepasst. Die Tochtertropfenanzahl ergab sich aus denEinzeltropfenexperimenten. Es wurden im Mittel 4 Tochter-tropfen festgestellt. Durch die Kopplung von CFD mit PBMwurde eine Aussage über die Tropfengröße ermöglicht. Diesimulierte Tropfengröße mit dem gekoppelten CFD-PBM Toolist in Abb. 5 für die gesamte Kolonne sowie vergrößert für eineinzelnes Kompartment dargestellt. Die Tropfen koaleszierenunterhalb der Statoren und werden durch den Energieeintragdes Rührers zerteilt. Die Tropfengröße im Bereich des Rührersbei 2,6 mm und sinkt aufgrund der steigenden Turbulenz auf2,4 mm direkt an der Rührerspitze ab. Durch Koaleszenz steigtdie Tropfengröße auf 3,1 mm unterhalb der Statoren wiederan.

Durch eine erweiterte Visualisierung wird eine Kombinationdes Tropfendurchmessers mit dem Phasenanteil erzielt, womitAussagen über die Tropfenverteilung im dreidimensionalenRaum durch eine einzelne Abbildung, die den real sichtbarenVerhältnissen entspricht, getroffen werden können. Dies istist Abb. 6 dargestellt. Die Tropfen treten durch den unteren

Abb. 5. Tropfengrößenverteilung dargestellt als Schnitt durch die Kolonne

Statorring in das Kompartment ein. Im unteren Bereich desKompartments sind die Tropfen auf die Mitte des Kompart-ments hin konzentriert, während sie im oberen Teil durch dieRührerwirkung verteilt werden. Das Vektorfeld ist in Abb. 7gezeigt, wobei zur Übersichtlichtkeit die Anzahl der Vektorenreduziert wurde.

Die Visualisierung bietet die Möglichkeit der Filterung vonDaten, z.B. extrem großer bzw. kleiner Tropfen und wird durchdie Visualisierung der Zerfallswahrscheinlichkeit sowie derKoaleszenzwahrscheinlichkeit ergänzt.

Abb. 6. Darstellung der Tropfen sowie der Tropfengrößenverteilung

V. ZUSAMMENFASSUNG

Die Simulationen der sich im Gegenstrom befindlichenZweiphasenströmung für die Miniplant Extraktionskolonnevom Typ Kühni wurde mit dem CFD solver (FLUENT) ge-koppelt mit Populationsbilanzmodellen durchgeführt. Hierfürwurde ein Eingruppenmodell, das One Primary One SecondaryParticle Modell, für die Zweiwegekopplung verwendet. ZurBerücksichtigung von Koaleszenz und Zerfall der Tropfen

Abb. 7. Vektorfeld der kontinuierlichen Phase im Kompartment

wurde ein kombiniertes Modell, bestehend aus dem Zerfalls-kernel von Martínez-Bazán [2] und dem Koaleszenzkernel vonPrince und Blanch [1] verwendet. Durch gemittelte Daten aufBasis stochastischer Modelle erfolgte eine Visualisierung derTropfen, womit erstmals zwei Parameter, der Phasenanteil unddie Tropfengröße kombiniert in einer Abbildung dargestelltwerden können.

VI. AUSBLICK

Das bestehende CFD Modell wird durch weitereKoaleszenz- und Teilungskernel erweitert werden,um eine umfangreiche Basis für verschiedeneStoffeigenschaften sicherzustellen. Eine Implementierung vonMassentransfer wird zunächst anhand des zweidimensionalrotationssymmetrischen Modells der RDC Kolonne erfolgenund mit Literaturdaten sowie eigenen Messungen validiertwerden. Eine Übertragung der Ergebnisse auf unterschiedlicheKolonnengrößen sowie ist in naher Zukunft geplant.Die Visualisierung wird durch die Möglichkeit zurErstellung von Animationen bewegter Tropfen erweitertwerden. 3D Partikelbahnen können durch eine Standard-Integrationsmethode eingebunden werden. Die Implemen-tierung von Tropfenkollisionen und Tropfenteilungen in dieVisualisierungsumgebung erfordern zusätzliche Modellierungsowie Implementierungen. Topologische Analysen dertransienten Tropfengrößenverteilung sind dazu mit demMorse-Smale Komplex sowie mit Reeb Graphs geplant.

DANKSAGUNG

This work was financially supported by the State ResearchCentre of Mathematical and Computational Modelling and theDeutsche Forschungsgemeinschaft (DFG), Bonn.

LITERATUR

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