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CENTRO DE INVESTIGACIÓN EN MATERIALES AVANZADOS

DEPARTAMENTO DE ESTUDIOS DE POSGRADO

Cálculo de la eficiencia de un detector gamma de ra ngo extendido en matrices

ambientales aplicando el método de Monte Carlo

TESIS

QUE PARA OBTENER EL GRADO DE

MAESTRÍA EN CIENCIA Y TECNOLOGÍA AMBIENTAL

Presenta:

Yosi Venegas Argumedo

ASESOR:

María Elena Montero Cabrera

CHIHUAHUA, CHIH. Diciembre , 2015.

i

Dedico este trabajo a Dios y a mi madre

“Dirán que andas por un camino equivocado si andas por tu camino”

Antonio Porchia

ii

Agradecimientos Primeramente agradezco a Dios por guiarme y acompañarme; por levantarme siempre

que he caído, renovando mis fuerzas, y sencillamente por todo. No hubiera podido llegar

hasta aquí sin su infinita misericordia. Todo lo que hago es porque Él me lo permite.

Agradezco a mi familia, especialmente a mi madre, por estar conmigo siempre y ser tan

fuerte y maravillosa; después de la vida, ella es el regalo más grande que Dios me dio.

A mi directora de tesis, Dra. María Elena Montero Cabrera, por su tiempo, apoyo y

disponibilidad durante estos dos años; al final lo logramos.

A la Dra. Luz O. Leal Quezada, a quien siempre le agradeceré su sugerencia de utilizar el

clúster, así como su comprensión.

A la Dra. Gabriela Tapia Padilla por aceptar formar parte de mi comité evaluador.

Al Dr. Cornelio Alvarez Herrera por aceptar de nuevo ser parte de mi comité evaluador.

Muy en especial al M. C. Rodrigo Domínguez García por auxiliarme con el clúster;

después de todos los eventos desafortunados logré terminar a tiempo por su disposición a

ayudar.

Agradezco al CIMAV, por ser la institución donde recibí mi formación, así como al

personal de diversas áreas, quienes de alguna u otra forma contribuyeron a la realización

de este trabajo, tales como la M. C. Mónica E. Mendoza Duarte, el Ing. Rafael Ortega y el

Ing. Guerrero, entre otros.

No menos importante fue el apoyo brindado por el M. C. David Sánchez Aroche, quien

siempre tuvo la disponibilidad de ayudarnos con el soporte técnico del SZ.

Al Dr. Ernesto Mainegra-Hing, quien aunque de manera algo involuntaria, nos brindó una

ayuda invaluable.

iii

Agradezco el soporte financiero proporcionado por CONACyT.

A todos aquellos que siempre me escucharon, como el M. C. Pedro Pizá; el M. C. Luis

Carlos Juárez Martínez, que a pesar de la distancia siempre estuvo para contestar mis

preguntas y aconsejarme; y quienes amenizaron muchos momentos (y me alegra haber

conocido), como (el casi Ing.) Óscar López.

A todos, gracias.

iv

Tabla de contenido

Agradecimientos........................................................................................................................... ii

Índice de imágenes .................................................................................................................... vii

Índice de tablas ........................................................................................................................... ix

Siglas, abreviaturas y símbolos .................................................................................................. x

Resumen ...................................................................................................................................... 1

CAPÍTULO 1: INTRODUCCIÓN ................................................................................................ 2

CAPÍTULO 2: MARCO TEÓRICO ............................................................................................. 5

2.1 Técnica de espectrometría de radiación gamma ........................................................... 5

2.2 Detectores empleados en espectrometría gamma ........................................................ 6

2.2.1 Detectores de semiconductor ................................................................................... 7

2.2.2 Cadena electrónica y blindaje del detector ............................................................ 12

2.2.3 Respuesta de un detector a la radiación ............................................................... 14

2.2.3.1 Interacción de la radiación gamma con la materia ........................................ 14

2.2.3.1.1 Absorción fotoeléctrica .............................................................................. 15

2.2.3.1.2 Dispersión coherente (Rayleigh) .............................................................. 16

2.2.3.1.3 Dispersión incoherente (Compton) ........................................................... 17

2.2.3.1.4 Formación de pares electrón-positrón (e- e+) .......................................... 18

2.2.3.2 Componentes de un espectro de radiación gamma ...................................... 19

2.2.4 Calibración de un detector ...................................................................................... 26

2.2.4.1 Calibración en energía ..................................................................................... 27

2.2.4.2 Calibración en resolución del detector ............................................................ 29

2.2.4.3 Calibración en eficiencia .................................................................................. 29

2.3 Suma por Coincidencias Reales ................................................................................... 31

2.3.1 Factores de corrección de las coincidencias reales ............................................. 33

2.4 Método Monte Carlo ....................................................................................................... 35

2.4.1 Método Monte Carlo en el trasporte de la radiación gamma ............................... 37

2.4.2 Códigos de simulación Monte Carlo ...................................................................... 42

2.4.2.1 Código de simulación EGSnrc ......................................................................... 42

2.5 NORM .............................................................................................................................. 44

2.5.1 Radioisótopos primordiales ..................................................................................... 45

2.5.1.1 Cadenas de desintegración naturales ............................................................ 46

2.5.1.1.1 Serie del 232Th ............................................................................................ 47

v

2.5.1.1.2 Serie del 238U .............................................................................................. 48

2.5.1.1.3 Serie del 235U .............................................................................................. 49

2.5.2 Escape del Rn .......................................................................................................... 54

2.5.3 Radiación de fondo .................................................................................................. 54

2.5.4 Radiactividad de los NORM en muestras ambientales en el mundo .................. 55

2.6 Hipótesis .......................................................................................................................... 57

2.7 Objetivo general .............................................................................................................. 57

2.7.1 Objetivos particulares .............................................................................................. 57

2.8 Justificación ..................................................................................................................... 58

CAPÍTULO 3: MARCO METODOLÓGICO ............................................................................. 59

3.1 Detector de HPGe ........................................................................................................... 59

3.1.1 Características físicas y rendimiento ..................................................................... 59

3.1.2 Blindaje del detector y accesorios de medición .................................................... 62

3.2 Fuentes y material medido ............................................................................................. 64

3.3 Calibración del detector .................................................................................................. 66

3.3.1 Calibración en energía ............................................................................................ 66

3.3.2 Calibración en eficiencia ......................................................................................... 68

3.4 Factores de corrección para las TCS ............................................................................ 69

3.5 Simulación en EGSnrc ................................................................................................... 70

3.6 Método Monte Carlo de transferencia de eficiencia .................................................... 71

3.7 Hermeticidad al Rn ......................................................................................................... 73

3.7.1 Contenedores empleados ....................................................................................... 74

3.7.2 Medición de intensidades ........................................................................................ 77

3.8 Pruebas de validación .................................................................................................... 81

3.8.1 Valor z-score ............................................................................................................ 81

3.8.2 Valor u-score ............................................................................................................ 81

CAPÍTULO 4: RESULTADOS .................................................................................................. 83

4.1 Eficiencia experimental .................................................................................................. 83

4.2 Eficiencias simuladas ..................................................................................................... 85

4.3 Cálculo de la transferencia de eficiencia ...................................................................... 90

4.4 Factores de corrección para las TCS ............................................................................ 94

4.5 Pruebas de validación .................................................................................................... 95

4.5.1 Prueba z-score ......................................................................................................... 96

vi

4.5.2 Prueba u-score ......................................................................................................... 96

4.6 Hermeticidad al radón .................................................................................................... 97

CAPÍTULO 5: CONCLUSIONES ............................................................................................101

BIBLIOGRAFÍA ........................................................................................................................102

ANEXOS ...................................................................................................................................112

A1: Generadores de números pseudoaleatorios ...............................................................112

A2: Geometría cilíndrica empleada en la simulación (considerando una fuente puntual) de 168 regiones ....................................................................................................................117

A3: Geometría cilíndrica empleada en la simulación (considerando una fuente volumétrica) de 266 regiones ..............................................................................................118

A4: Plano del recipiente de teflón diseñado para contener el 226Rn ................................119

vii

Índice de imágenes Figura 1. Diagrama de bandas de energía para materiales conductores, semiconductores y aislantes. ................................................................................................................................... 8

Figura 2. Izquierda: Semiconductor tipo n. Derecha: Semiconductor tipo p. ...................... 10

Figura 3. Diferentes tipos de detectores HPGe comercializados por Canberra. ................ 11

Figura 4. Cadena electrónica del detector, incluyendo el blindaje. ..................................... 13

Figura 5. Secciones eficaces de los principales mecanismos de interacción de la radiación en dependencia de la energía del fotón y el número atómico del material irradiado. .................................................................................................................................... 15

Figura 6. Interacciones de la radiación con la materia. ........................................................ 18

Figura 7. Proceso en el detector que genera el pico de absorción total en el espectro. ... 20

Figura 8. Proceso ocurrido en el detector que genera el pico de escape del rayo X en el espectro. .................................................................................................................................... 21

Figura 9. Proceso en el detector que origina el continuo y borde de Compton. ................. 22

Figura 10. Origen del pico de escape doble en el espectro. ................................................ 23

Figura 11. Proceso en el detector que origina el pico de escape simple. ........................... 23

Figura 12. Origen de los rayos X característicos del blindaje. ............................................. 24

Figura 13. Proceso que da origen a la aparición del pico de retrodispersión en el espectro. .................................................................................................................................................... 25

Figura 14. Aparición del pico de aniquilación en el espectro. .............................................. 26

Figura 15. Componentes del espectro de 88Y medido con un detector de Ge por Peyrés Medina, 2010. ............................................................................................................................ 26

Figura 16. Calibración en energía con un polinomio cuadrático (Osvath, n.d.).................. 28

Figura 17. Esquema de desintegración de un elemento X. Los fotones 1 y 2 están en coincidencia. .............................................................................................................................. 32

Figura 18. Izquierda: Gráfica de la densidad de probabilidad de interacción. Derecha: Gráfica de la distribución de probabilidad acumulada (European Commission. Joint Research Centre, 2008). .......................................................................................................... 39

Figura 19. Representación de la historia de un fotón. El punto 1 indica una dispersión Compton, los puntos 2 y 5 son absorciones fotoeléctricas, mientras que los puntos 3, 4 y 6 representan cualesquier otro proceso ocurrido con las partículas secundarias en el medio. .................................................................................................................................................... 41

Figura 20. Ejemplificación de cómo se identifica un elemento NORM a partir de su masa atómica. ...................................................................................................................................... 47

Figura 21. Serie de desintegración del torio. ......................................................................... 51

Figura 22. Serie de desintegración del uranio. ...................................................................... 52

Figura 23. Serie de desintegración del actinio. ..................................................................... 53

Figura 24. Izquierda: Detector HPGe XtRa con el blindaje de plomo. Derecha: Dimensiones de la carcasa externa y el volumen activo del detector. ................................. 59

Figura 25. Criostato modelo 7500SL (Canberra Industries, 2003). ..................................... 61

Figura 26. Izquierda: Representación del blindaje de Pb en capas empleado. Derecha: Portamuestras de Plexiglas® utilizado.................................................................................... 63

Figura 27. Izquierda: Protector de Nylacero®. Derecha: Fuente puntual de 60Co medida sobre el detector empleando el protector. .............................................................................. 64

viii

Figura 28. Fuente puntual GF-ML 1714-58. .......................................................................... 65

Figura 29. Izquierda: Muestra RG (U, Th, K). Centro: Suelo IAEA 170. Derecha: Pasto IAEA 170. ................................................................................................................................... 66

Figura 30. Picos seleccionados en el espectro mediante ROI's. ......................................... 67

Figura 31. Gráfica de la calibración en energía. ................................................................... 67

Figura 32. Metodología empleada para realizar la calibración en eficiencia. ..................... 68

Figura 33. Esquema de desintegración del 235U (ENSDF Database, 2000). ...................... 69

Figura 34. Cajas Petri conteniendo en su interior muestras ambientales. Ambas se encuentran envueltas con Parafilm M®. ................................................................................. 73

Figura 35. Izquierda: Vial criogénico de polipropileno. Centro: Representación del diseño del vial de ABS. Derecha: Vial y tapa de ABS impresos. ...................................................... 75

Figura 36. Izquierda: Recipiente de Nylacero®. Derecha: Recipiente de teflón. ............... 76

Figura 37. Recipiente de teflón con pegamento en la tapa y en el borde. .......................... 76

Figura 38. Izquierda: Recipiente de teflón con el cordón de silicón alrededor de la tapa. Derecha: Cordón de silicón desprendido del recipiente. ....................................................... 76

Figura 39. Izquierda: Estrías visibles en la placa de SEBS. Derecha: Placa de EVA cortada y colocada al interior de la tapa del recipiente de teflón. ......................................... 77

Figura 40. Izquierda: Medición de I0 con el recipiente abierto. Centro: Medición de In con el recipiente cerrado. Derecha: Medición del fondo ambiental. ............................................ 78

Figura 41. Gráfica de Eficiencia vs. Energía para la fuente puntual. .................................. 83

Figura 42. Gráfica de Eficiencia vs. Energía, tanto puntual como volumétrica (matriz de SiO2) simuladas, con las energías de la fuente GF-ML 1714-58. ........................................ 85

Figura 43. Gráfica de Eficiencia vs. Energía, tanto puntual como volumétrica (matriz de SiO2) simuladas, con las energías de la muestra RG (U, Th, K). ......................................... 87

Figura 44. Gráfica de Eficiencia vs. Energía, tanto puntual como volumétrica (matriz de suelo) simuladas, con las energías del Suelo IAEA 170. ...................................................... 88

Figura 45. Gráfica de Eficiencia vs. Energía, tanto puntual como volumétrica (matriz de pasto) simuladas, con las energías del pasto y de la fuente GF-ML 1714-58. ................... 90

Figura 46. Gráfica de la eficiencia de transferencia para una matriz de SiO2 con las energías de la fuente GF-ML 1714-58. ................................................................................... 91

Figura 47. Gráfica de la eficiencia de transferencia para una matriz de suelo con las energías de la fuente GF-ML 1714-58. ................................................................................... 92

Figura 48. Gráfica de la eficiencia de transferencia para una matriz de pasto con las energías de la fuente GF-ML 1714-58. ................................................................................... 93

Figura 49. Escala adherida al interior del recipiente que contiene una muestra del material RG (U, Th, K). ...........................................................................................................................100

ix

Índice de tablas Tabla 1. Radioisótopos NORM que no forman series (Salles Paschoa & Steinhausler, 2009). ......................................................................................................................................... 46

Tabla 2. Isótopos sugeridos para medirse mediante espectrometría gamma (Gilmore, 2008). ......................................................................................................................................... 48

Tabla 3. Isótopos de la serie del uranio que pueden medirse a través de la espectrometría gamma (Gilmore, 2008). ........................................................................................................... 49

Tabla 4. Radioisótopos de la cadena del actinio que pueden medirse mediante espectrometría gamma (Gilmore, 2008). ................................................................................ 50

Tabla 5. Datos de la fuente puntual GF-ML 1714-58. ........................................................... 64

Tabla 6. Elementos considerados contenidos en las muestras RG (U, Th, K) y Suelo IAEA 170, con sus respectivas energías. ......................................................................................... 66

Tabla 7. Valores críticos del u-test (Juárez Martínez, 2014). ............................................... 82

Tabla 8. Factores de corrección para TCS en la fuente puntual. ......................................... 84

Tabla 9. Factores de corrección de TCS de las energías de la fuente GF-ML 1714-58 en una matriz de SiO2. ................................................................................................................... 94

Tabla 10. Factores de corrección de TCS de las energías del material RG (U, Th, K) en una matriz de SiO2. ................................................................................................................... 94

Tabla 11. Factores de corrección de TCS de las energías del Suelo IAEA 170 en una matriz de suelo. ......................................................................................................................... 94

Tabla 12. Actividades e incertidumbres calculadas para las energías del material RG (U, Th, K).......................................................................................................................................... 95

Tabla 13. Actividades e incertidumbres calculadas para las energías del Suelo IAEA 170. .................................................................................................................................................... 96

Tabla 14. Resultados de la prueba z-score para las energías del material RG (U, Th, K). 96

Tabla 15. Resultados de la prueba z-score para las energías del Suelo IAEA 170. .......... 96

Tabla 16. Resultados de la prueba u-score para las energías del material RG (U, Th, K).97

Tabla 17. Resultados de la prueba u-score para las energías del Suelo IAEA 170........... 97

Tabla 18. Información del pico de 609.31 keV del 214Bi en los fondos ambientales medidos. .................................................................................................................................... 98

Tabla 19. Tasa promedio de conteos y su incertidumbre para la línea de 609.31 keV del 214Bi en los fondos medidos. .................................................................................................. 98

Tabla 20. Cálculo de la tasa de cuentas e incertidumbre para la línea de 609.31 en la medición inicial con el recipiente abierto, y en las 8 mediciones sucesivas con el recipiente cerrado. ...................................................................................................................................... 98

Tabla 21. Obtención de relaciones entre las intensidades con el recipiente cerrado y abierto, así como sus incertidumbres...................................................................................... 99

Tabla 22. Evaluación del parámetro V en la ecuación 34 para las ocho mediciones realizadas sucesivamente con el recipiente cerrado. ............................................................ 99

x

Siglas, abreviaturas y símbolos α Radiación alfa β Radiación beta γ Radiación gamma ε Eficiencia en el pico de absorción total λ Constante de desintegración radiactiva µ Coeficiente de atenuación lineal A Masa atómica

ADC Convertidor análogo-digital D.C. Dispersión Compton e+ Positrón e- Electrón

E.F. Efecto fotoeléctrico EGS Electron Gamma Shower

EGSnrc Electron Gamma Shower National Research Council eV Electrón volt

F.P. Formación de pares F(x) Función de distribución de probabilidad acumulada

FWHM Full Width at Half Maximum (anchura total a la mitad de la altura) GCL Generador de Congruencia Lineal

GEANT GEometry ANd Tracking GeV Giga electrón volt (1e9 electrones) GFR Generador de Fibonacci Retardado

GRCP Generador de Resta con Préstamo hν Energía de un fotón

HPGe Germanio hiperpuro

IAEA International Atomic Energy Agency (Organismo Internacional de Energía Atómica)

kBq Kilo Bequerel (1e3 bequerels) keV Kilo electrón volt (1e3 electrones) µs Micro segundo (1e-3 segundos)

MCA Analizador multicanal MCNP Monte Carlo N Particle

MCNPX Monte Carlo N Particle X MeV Mega electrón volt (1e6 electrones)

N Número de neutrones en el núcleo atómico NaI(Tl) Yoduro de sodio y talio

NORM Naturally Occurring Radioactive Material (material radiactivo de origen natural)

NPA Números Pseudoaleatorios PENELOPE Penetration and ENErgy LOss of Positrons and Electrons

p(x) Función de densidad de probabilidad RANLUX LUXury RANdom numbers (números aleatorios de lujo)

ROI Region of Interest (región de interés) TCS Suma por coincidencias reales XtRa Extended Range (rango extendido)

Z Número de protones en el núcleo atómico/electrones en el átomo

1

Resumen La finalidad de este trabajo es calcular la eficiencia de detección de rayos γ del detector

coaxial de germanio de rango extendido (XtRa) del Laboratorio de Vigilancia radiológica

Ambiental del CIMAV. Se empleó una geometría cilíndrica y rayos γ de energías ubicadas

en un rango de 40 hasta 2000 keV. Igualmente, se tomó en consideración el cálculo de

las correcciones para el efecto de Suma por Coincidencias Reales. Este cálculo es

necesario para llevar a cabo la determinación cualitativa y cuantitativa de los

radioisótopos de origen natural presentes en matrices volumétricas ambientales de SiO2,

suelo y pasto, mediante la técnica analítica de espectrometría de radiación γ.

Para este propósito se realizó la simulación estocástica por ordenador mediante el

método Monte Carlo, a partir del conocimiento de la eficiencia experimental de una fuente

puntual patrón multinúclidos certificada para ese intervalo de energías de los rayos γ, que

contiene el isótopo 210Pb, de interés especial para las mediciones efectuadas en muestras

ambientales, tales como suelos, sedimentos, materiales de construcción, aguas, etc.

2

CAPÍTULO 1: INTRODUCCIÓN

Los primeros estudios específicos sobre contaminación radiactiva del suelo, rocas y agua

para consumo humano en el estado de Chihuahua se iniciaron con el proyecto CONACYT

31227-U “Programa de vigilancia radiológica ambiental para el estado de Chihuahua”, que

se desarrolló desde el año 2000 al 2004. En este proyecto y otros posteriores se

realizaron estudios de radiactividad en sedimentos, aguas superficiales, peces y plantas y

aguas de pozos de diferentes localidades de la cuenca de Chihuahua y del estado

(Colmenero Sujo, 2004a, 2004b; Luna Porres, 2011; Montero Cabrera et al., 2007;

Rentería Villalobos, 20007; Rentería Villalobos et al., 2005, 2012; Reyes Cortés, 2007;

Villalba, 2006). Las técnicas empleadas fueron la espectrometría alfa y la espectrometría

gamma en un detector de centelleo y de otro germanio de alta resolución. Más adelante

se desarrollaron otros estudios en sedimentos, especialmente el fechamiento de los

mismos, empleando la espectrometría gamma de alta resolución.

La espectrometría de radiación gamma es una técnica ampliamente utilizada en la

caracterización cualitativa y cuantitativa de las matrices con contenido radiactivo. Es una

técnica no destructiva, de uso sencillo, que permite el análisis de múltiples isótopos, con

requerimientos mínimos en la preparación de las muestras y proporciona información

considerable a un bajo costo (Cornejo Díaz, 2009).

Existe una gran diversidad de matrices ambientales que pueden ser estudiadas mediante

espectrometría gamma (sedimentos, tejido muscular, agua, cenizas, por mencionar

algunas). Estas muestras presentan diferencias entre sí que van desde los detalles

identificables a simple vista, como las texturas de las mismas (que pueden encontrarse en

forma de sólidos, polvo, líquido, etc.) y su geometría; aspectos básicos de la composición

de cada matriz, como la densidad y la homogeneidad; así como las diferencias

ocasionadas por los orígenes de cada una de las muestras (incluso matrices de suelos

provenientes de la misma zona pueden presentar composiciones diferentes), entre otras.

De esta forma, es posible utilizar múltiples arreglos geométricos para la medición de las

matrices de estudio, clasificándose en geometrías cilíndricas (siendo éstas las más

3

comunes), Marinelli y puntuales. Las fuentes certificadas para las calibraciones suelen

tener geometrías que se pueden considerar puntuales.

Sin embargo, es indispensable realizar una calibración previa en relación con la eficiencia

de los detectores, con la finalidad de relacionar cada pico en el espectro con la magnitud

de la radiactividad que representa. Esto implica efectuar mediciones con fuentes patrones,

cuyas actividades se encuentren debidamente certificadas. Por lo tanto, sería

imprescindible tener a disposición un número considerable de fuentes patrones para cada

una de las energías, geometrías, materiales y densidades de las matrices a analizar.

Estos inconvenientes, aunados a las limitaciones económicas y temporales de adquirir las

fuentes certificadas, tornan el proceso contradictoriamente complejo.

De igual manera, durante la obtención de la eficiencia experimental existe la posibilidad

de que se produzcan varios fenómenos que ocasionan una desviación del valor esperado.

Uno de estos eventos indeseados es la “Suma por Coincidencias Reales”. Es muy

importante tener en consideración este efecto, ya que no hacerlo conduciría a un cálculo

erróneo de la curva de eficiencia, que se propagaría al cálculo de la actividad (Quintana &

Pérez Iglesias, 2004). Cabe destacar que el efecto de suma por coincidencias reales se

presenta tanto en las transiciones γ de los radionúclidos contenidos en la fuente de

calibración, así como en las transiciones de los isótopos cuya actividad deseamos

determinar (actividad “experimental” en lo adelante).

La calibración en eficiencia experimental se realiza para una fuente puntual certificada, y

para las muestras volumétricas y de matrices diversas se aplican métodos

complementarios, que se apoyan en el resultado experimental para la fuente puntual.

Uno de esos métodos es el método estadístico de simulación de Monte Carlo, que reduce

el trabajo experimental y permite llevar a cabo el análisis de cualquier tipo de matriz,

geometría (de la fuente y del detector) y energías (Quintana & Pérez Iglesias, 2004). Este

método se puede aplicar tanto para calcular las correcciones en las transiciones de la

fuente puntual patrón (que pueden estar afectadas por las coincidencias reales) como

para determinar la actividad experimental.

Si bien es posible realizar la simulación del proceso (mediante el método Monte Carlo)

para cualquier tipo de matriz y equipo, indistintamente de la configuración geométrica

4

dispuesta entre la muestra y el detector, en este trabajo se utilizará un detector tipo XtRa,

en un blindaje apropiado de plomo rebajado en Z, mismo que fue adquirido

recientemente. La finalidad de este trabajo es aprovechar las ventajas de la simulación

estocástica como herramienta para remediar el déficit de patrones radiactivos y

complementar, de esta forma, las calibraciones en eficiencia para matrices ambientales

comunes llevadas a cabo en el Laboratorio de Vigilancia Radiológica Ambiental del

CIMAV.

5

CAPÍTULO 2: MARCO TEÓRICO

2.1 Técnica de espectrometría de radiación gamma

En noviembre de 1895, el físico alemán Wilhelm Conrad Röngen descubrió los rayos X,

como resultado de la fluorescencia producida por los rayos catódicos generados en un

tubo al vacío con alto voltaje aplicado. Posteriormente, en 1896, Henri Becquerel se

percató que al poner en contacto sales de uranio con una placa fotográfica envuelta en

papel negro, la placa se velaba, es decir, se producía el mismo efecto que si ésta se

encontrara en presencia de los rayos X. Le pareció sorprendente que de las sales de

uranio emitieran radiaciones que afectaban las placas fotográficas, sin haber sido

activadas por la luz solar. Fue así como Becquerel descubrió la radiactividad, y con ella se

inició el desarrollo de los medios tecnológicos para su cuantificación (Magill & Galy, 2004).

La espectrometría de radiación gamma es un método analítico de recuento

multielemental, que permite la identificación y cuantificación de las diversas emisiones de

los radioisótopos presentes en una gran variedad de matrices.

Actualmente, las áreas de aplicación de la espectrometría gamma son muy numerosas,

encontrándose éstas en expansión continua. El empleo de la espectrometría de radiación

gamma tiene un gran papel en las investigaciones de física nuclear. La técnica es

imprescindible en el estudio de interacciones y modelos nucleares (Michel et al., 2015); en

las mediciones que corroboran experimentalmente los períodos de semidesintegración

radiactiva (Gyürky, Farkas, Halász, & Szücs, 2012); o en la obtención de información

nuclear (Burr, Hoover, Croft, & Rabin, 2015). Al mismo tiempo, la espectrometría gamma

ha adquirido una mayor importancia en el ámbito de las investigaciones aplicadas, como

en estudios de datación isotópica (Putyrskaya, Klemt, Röllin, Astner, & Sahli, 2015) y

análisis por activación neutrónica (Jun, Kim, Smith, Mitrofanov, & Litvak, 2011). No

obstante, la aplicación más importante que puede resaltarse en este trabajo es en materia

ambiental, en donde se destacan las contribuciones al campo de la protección radiológica,

especialmente en investigaciones sobre contaminantes radiactivos en el medio ambiente,

tanto de origen natural como artificial [por ejemplo los trabajos de (Casanovas, Morant, &

Salvadó, 2014; Jungck, Andrey, & Froidevaux, 2009; Zerquera et al., 2002)], el control

radiológico de los alimentos, estudiado por autores como (Desimoni, Sives, Errico,

Mastrantonio, & Taylor, 2009; Maidana, Vanin, Horii, Ferreira, & Rajput, 2009; Toh et al.,

6

2006) y la caracterización radiológica de diferentes materiales, tales como los empleados

en la construcción [tema de estudio de (Bala, Mehra, & Ramola, 2014)]. Asimismo, es

posible encontrar aplicaciones de la espectroscopía gamma en investigaciones realizadas

en el sector industrial [por ejemplo los estudios realizados por (Millsap & Landsberger,

2015; Parami, Sahoo, Yonehara, Takeda, & Quirit, 2010)] y de seguridad nuclear (Fagan,

Robinson, & Runkle, 2012).

2.2 Detectores empleados en espectrometría gamma

Para que la radiación gamma sea detectada, ésta tiene que interactuar con la materia, y

dicha interacción debe ser registrada. La naturaleza electromagnética de los rayos γ

permite que se lleven a cabo fuertes interacciones entre éstos y los electrones en los

átomos que conforman la materia. La clave para que la radiación sea detectada es la

ionización, donde el fotón cede total o parcialmente su energía a un electrón. Los

electrones ionizados colisionan con otros átomos, liberando más electrones.

Posteriormente, la carga liberada se colecta con el fin de registrar la presencia del rayo

gamma y medir su energía. El resultado final es un pulso eléctrico cuyo voltaje es

proporcional a la energía depositada en el medio de detección (Reilly, Ensslin, & Smith,

1991). Por lo tanto, un detector de radiación es cualquier medio material que permite

registrar alguna propiedad de un campo de radiación ionizante (“Detectores de radiación.

Capítulo 5,” n.d.).

Existen varias categorías en las que se pueden clasificar los diversos detectores de

radiación (Castro, 2013; “Detectores de radiación. Capítulo 5,” n.d.):

• Si requieren o no un sistema electrónico de lectura: son activos aquellos que sí

necesitan el sistema electrónico, mientras que los pasivos no lo requieren.

• Si la señal que ofrecen es el resultado de integrar todos los efectos de múltiples

interacciones individuales (integradores) o bien detectores que funcionan en base a

las interacciones de una sola partícula individual (contadores).

• Por el tipo de interacción producida, como son los detectores de ionización, de efectos

químicos y los de excitación atómica.

• Por el tipo de material (líquido, gaseoso y sólido).

7

A comienzos del siglo XX, la aparición y desarrollo de los detectores gaseosos (cámaras

de ionización, contadores proporcionales y contador Geiger-Mueller) permitió realizar

mediciones cuantitativas instantáneas de la radiación γ a través de la colección de las

cargas eléctricas producidas en un gas al ser ionizado por los fotones. Los contadores

proporcionales, en específico, contribuyeron en gran medida al avance de la técnica de

espectrometría gamma, particularmente en el rango de las bajas energías. Sin embargo,

uno de los inconvenientes primordiales de los detectores gaseosos era la baja

sensibilidad de detección (Cornejo Díaz, 2009; United States Nuclear Regulatory

Commission, 2010a).

Posteriormente, en la década de los 40’s surgieron los detectores de cristales

centelleantes de NaI(Tl), los cuales rápidamente encontraron aplicación práctica en

numerosos campos del conocimiento, debido a su gran sensibilidad, al extenso rango de

energías que permiten estudiar y a su resolución energética (aceptable para la época).

Ulteriormente, el surgimiento y evolución de los detectores de semiconductor revolucionó

la espectrometría de radiación gamma, caracterizados por su excelente resolución

energética, facilitando así el procesamiento e interpretación de espectros complejos de

múltiples líneas, y expandiendo el horizonte de las aplicaciones de esta técnica (Cornejo

Díaz, 2009).

La desventaja fundamental de los primeros detectores de semiconductor [de germanio o

silicio compensado con litio, Ge(Li) y Si(Li), respectivamente], era la necesidad de ser

enfriados constantemente a la temperatura del nitrógeno líquido. Tal debilidad quedó atrás

con el advenimiento de los cristales hiperpuros, como el HPGe (germanio hiperpuro o de

alta pureza), en los que el enfriamiento es necesario únicamente durante su

funcionamiento (Cornejo Díaz, 2009).

2.2.1 Detectores de semiconductor

También conocidos como detectores de estado sólido, tienen múltiples aplicaciones en la

detección de la radiación por encima de cualquier otro tipo de detector. Su principal “rival”

es el detector de centelleo, sin embargo, para que estos últimos logren altas eficiencias de

detección, requieren una gran energía (alrededor de 100 eV) para producir portadores de

carga (pares electrón-hueco). Entonces, se producen menos portadores de carga para

una energía de interacción dada, resultando en una resolución energética más pobre.

8

Inversamente, los semiconductores requieren menos energía (cerca de 3 eV) para

producir un portador de carga y, por lo tanto, para una energía de interacción determinada

se producirán más portadores de carga. Con un gran número de portadores de carga

generados, la fluctuación estadística disminuye y la resolución en energía se mejora

considerablemente (Dobson, 2005).

Elementos como el Ge y el Si (semiconductores más ampliamente utilizados en la

fabricación de detectores de estado sólido) tienen una estructura cristalina que puede ser

descrita en términos de “bandas” (ver Figura 1). Los niveles de energía de los electrones

de valencia se encuentran tan cerca unos de otros que forman una banda (casi continua)

de energías, conocida como banda de valencia. En el germanio puro (al igual que en el

Si), existe una región de energías por encima de la banda de valencia, en la cual no hay

niveles de energía permitidos. Esta zona se conoce como gap prohibido o banda

prohibida y corresponde a 0.665 eV (a T= 300 K) para el Ge. El tamaño del gap determina

si se trata de un material conductor, semiconductor o aislante. Sobre el gap prohibido se

halla la banda de conducción, que representa la región en donde los electrones son libres

de migrar dentro del cristal, es decir, hay conducción de electricidad. (Dobson, 2005;

Knoll, 2000; Loveland, Morrissey, & Seaborg, 2005).

Figura 1. Diagrama de bandas de energía para materiales conductores, semiconductores y aislantes.

9

En un semiconductor totalmente puro (conocido como semiconductor intrínseco), el

número de electrones en la banda de conducción es exactamente igual al número de

huecos en la banda de valencia, ya que éstos se generan debido a la excitación térmica

(en ausencia de radiación ionizante) (Knoll, 2000).

Si se sustituye un átomo de la red cristalina del semiconductor por otro, este proceso es

conocido como dopaje, y el átomo nuevo es llamado impureza. Si ésta pertenece al Grupo

V de la tabla periódica (por ejemplo el fósforo), será un átomo que cuente con 5

electrones de valencia. Después de formar cuatro enlaces de pares de electrones con los

átomos adyacentes del semiconductor, habrá un electrón sobrante. El electrón adicional

estará débilmente unido al átomo de fósforo, ocupando un nivel energético en el “nivel

donador” localizado en el gap prohibido, muy cerca de la banda de conducción, por lo que

resulta muy sencillo que alcance la banda de conducción. Estos semiconductores se

clasifican como tipo n (ver Figura 2), ya que la especie que transporta la carga a través

del cristal es negativa (electrón) (Loveland et al., 2005).

Si las impurezas pertenecen al Grupo III (como el boro), éstas contarán únicamente con

tres electrones de valencia, asociándolos en pares con los electrones de los átomos

contiguos del semiconductor. En esta situación, uno de los cuatro enlaces que deberían

formarse quedará con un solo electrón y una vacancia (hueco) en el lugar que usualmente

le correspondería al electrón faltante. El hueco ocupa un nivel de energía en el gap,

llamado “nivel aceptor”, que se encuentra muy cercano a la banda de valencia. A estos

semiconductores se les clasifica como tipo p (ver Figura 2), debido a que la especie que

conduce la electricidad es positiva: al existir un hueco, provoca que un electrón de la

banda de valencia “salte” y lo ocupe, dejando a su vez un hueco en la posición que solía

ocupar, entonces el proceso se repite para esta nueva vacancia, y así sucesivamente,

originando un desplazamiento de cargas (Dobson, 2005; Loveland et al., 2005).

A concentraciones muy altas de impurezas, el semiconductor será indicado como n+ o p+,

según cuál sea el portador mayoritario (electrones o huecos, respectivamente).

Al juntar un semiconductor tipo n con otro tipo p (contando con un buen contacto

termodinámico) se obtiene una unión p-n. El material tipo p tiene un exceso de huecos y

el tipo n tiene un exceso de electrones. Entonces, los huecos migrarán hacia la zona de

10

electrones, mientras que los electrones se desplazarán hacia el área de los huecos, y

cuando éstos se encuentran, se combinan y aniquilan mutuamente. Esto da como

resultado una zona alrededor de la unión física que se conoce como región libre de

portadores de carga (o región intrínseca, en términos de diodos semiconductores), la cual

es, a su vez, el volumen activo del detector. Esta región es muy delgada, pero si se

conecta un voltaje positivo en el lado n y un voltaje negativo en el lado p de la unión (es

decir, que la unión p-n se polarice en inversa), el ancho de la zona libre de portadores

aumenta, junto con su capacidad para detectar la radiación (Dobson, 2005; Gilmore,

2008). Debe notarse que esta condición es necesaria para que la corriente de portadores

generada por la radiación sea detectable, pues conectado en directa esta corriente sería

de intensidad despreciable.

No obstante, en la práctica los detectores de radiación gamma no se construyen

colocando diferentes tipos de semiconductores en contacto entre sí, sino convirtiendo una

de las caras de un bloque de germanio en el tipo de semiconductor opuesto (es decir, si el

bloque semiconductor es tipo p, la cara se convertirá en tipo n, y viceversa) mediante

evaporación y difusión o por implantación iónica. Por ejemplo, si se toma un bloque de

germanio de alta pureza tipo p, creando en una de sus caras una capa n+, y luego se

polariza en inversa, entonces se originará una capa libre de portadores de carga a través

del material tipo p. Esta es la base de la manufactura de todos los detectores de

Figura 2. Izquierda: Semiconductor tipo n. Derecha: Semiconductor tipo p.

11

germanio, y son conocidos como detectores de germanio de alta pureza (HPGe, ver

Figura 3) (Gilmore, 2008).

En función de la aplicación, es posible encontrar una gran variedad de tipos de detectores

HPGe. Los más utilizados son los detectores planos, los coaxiales, los detectores

coaxiales de electrodo inverso, los detectores de rango extendido y los detectores de

pozo (Peyrés Medina, 2010). Asimismo, existen varias razones por las cuales en

ocasiones resulta más conveniente emplear Ge en los detectores, sustituyendo al Si

(Loveland et al., 2005):

• La energía promedio requerida para formar un par electrón-hueco en el germanio es

de 2.9 eV (en comparación con los 3.6 eV requeridos por el Si).

• El número atómico del Ge (32) es mayor que el del Si (14), incrementando la

probabilidad de interacción de la radiación con el material.

A pesar de lo anterior, el gap prohibido del germanio es tan pequeño que la excitación

térmica a temperatura ambiente conduce a la formación de portadores de carga en el

sólido. Por lo tanto, estos detectores deben ser operados a la temperatura del nitrógeno

líquido (77 K) para reducir a un nivel aceptable el ruido electrónico originado por la

estimulación térmica de los portadores de carga (Loveland et al., 2005).

Figura 3. Diferentes tipos de detectores HPGe comercializados por Canberra.

12

2.2.2 Cadena electrónica y blindaje del detector

El sistema de espectrometría cuenta con una serie de dispositivos asociados al detector,

los cuales en conjunto proporcionan al usuario la información del número de eventos en el

tiempo de medición, en forma de “cuentas o conteos”, correspondientes a la energía

depositada por la interacción de los rayos gamma en el detector, que se pueden convertir

en la representación gráfica de los fenómenos que ocurren en el equipo. Estos

dispositivos son una cadena electrónica que consiste en una fuente de alto voltaje, el

preamplificador, amplificador, un convertidor analógico-digital (ADC) y el analizador

multicanal (MCA) que se conecta a la computadora (PC) (Figura 4). Al aplicar un voltaje al

detector se crea un campo eléctrico, mismo que ocasiona el movimiento de los portadores

de carga para que sean recolectados en los contactos p y n. Entonces se genera una

corriente eléctrica que es integrada en el preamplificador, produciendo un pulso cuyo

tiempo de subida se relaciona con el tiempo de recolección de la carga, mientras que el

tiempo de bajada es característico del circuito RC del preamplificador. Por lo tanto, se

produce un pulso de voltaje proporcional a la carga colectada en el preamplificador de

realimentación RC, así como a la energía depositada por la partícula incidente (Hurtado

Bermúdez, 2004).

El amplificador filtra la señal proveniente del preamplificador para obtener la óptima

relación entre señal y ruido, y aumenta el tamaño del pulso mediante un factor llamado

ganancia. Este factor determina el rango de energías de radiación gamma que podrán ser

visualizadas en el espectro. Cuando se desea ver altas energías en el espectro, el valor

de la ganancia debe disminuirse. De igual manera, para visualizar bajas energías, el valor

de la ganancia deberá incrementarse (United States Nuclear Regulatory Commission,

2011b).

La señal del amplificador (que almacena la información de la energía que ha sido

depositada en el cristal por la partícula incidente) se introduce en el ADC, en donde es

transformada en un número entero (mejor conocido como canal), mismo que es

proporcional a la amplitud del pulso o voltaje (y que a la vez representa la energía

depositada en el cristal) (Hurtado Bermúdez, 2004).

El analizador multicanal consiste prácticamente en una unidad de control y memoria, la

cual toma el número generado en el ADC como una dirección de memoria, e incrementa

13

en una cuenta el contenido de dicha dirección de memoria. Luego de un periodo de

tiempo, la memoria contiene una lista de números que corresponden al número de pulsos

por voltaje (es decir, por energía). De esta forma se obtiene un espectro energético de la

fuente de emisión, conocido como espectro de altura de pulsos (Hurtado Bermúdez,

2004).

En lo referente al blindaje del equipo, éste es indispensable dado que es preciso

minimizar la radiación detectada que no ha sido emitida por la muestra, es decir, la

radiación de fondo en ausencia de muestra (o simplemente fondo, ver sección 2.5.2). Esta

radiación de fondo se debe principalmente a la interacción de los rayos cósmicos con la

atmósfera, así como a la presencia de radioisótopos en el entorno del detector. El blindaje

más comúnmente empleado para reducir la radiación de fondo consiste en una cámara en

la cual se sitúa el detector. Este tipo de blindajes se denominan blindajes pasivos, ya que

únicamente se encargan de impedir que la radiación de fondo alcance el detector, a

diferencia de los blindajes activos, que eliminan el fondo utilizando detectores adicionales

(Barrera, Romero, & Valiño, 2008).

Figura 4. Cadena electrónica del detector, incluyendo el blindaje.

14

Con la finalidad de detener eficazmente la radiación γ, los blindajes pasivos se construyen

con materiales de alta densidad y elevado número atómico. Normalmente se emplea

hierro o plomo, con una antigüedad suficiente para no presentar trazas de elementos

radiactivos artificiales o de 210Pb en el caso del plomo (Barrera et al., 2008).

2.2.3 Respuesta de un detector a la radiación

Conocer los procesos básicos de interacción de la radiación es imprescindible para

comprender y simular la respuesta en cualquier proceso de detección. Debido a las

diferentes energías, cada rango del espectro electromagnético interactúa con la materia

de manera específica. En general, la radiación electromagnética puede ser transmitida o

atenuada por la materia; a su vez, la atenuación puede suceder por procesos de

absorción o dispersión. Los niveles de energía en todos los procesos atómicos y

moleculares, al igual que la energía de los fotones, están cuantizados; por lo tanto, para

que exista una absorción, la separación en los niveles de energía de los átomos de la

materia debe ser igual a la energía de la radiación incidente. En el caso que esto no

ocurra y que la partícula incidente tampoco sea desviada, habrá una transmisión y se dice

que la sustancia es transparente a ese tipo de radiación (Bautista Abraham, 2004).

Las características principales de un espectro diferencial de altura de pulsos, resultante

de la detección de la radiación gamma, pueden ser interpretadas partiendo de las

interacciones fundamentales que ocurren dentro del volumen activo del detector (Cornejo

Díaz, 2009), de allí la importancia de definir y conocer estas interacciones.

2.2.3.1 Interacción de la radiación gamma con la materia

Cuando la radiación (X o γ) penetra en la materia, interacciona con ésta mediante un

amplio número de mecanismos; sin embargo, existen cuatro procesos primordiales

mediante los cuales se produce la interacción entre fotones y materia: absorción

fotoeléctrica, dispersión coherente (Rayleigh), dispersión incoherente (Compton) y

materialización en un par electrón-positrón.

La probabilidad de interacción de un fotón a través de alguno de estos mecanismos

depende tanto de la energía de incidencia como del tipo de material donde se transporta

la radiación; en particular, depende del número atómico del elemento irradiado. Por esto,

existe cierto intervalo donde predomina cada uno de los fenómenos de interacción de la

15

radiación con la materia. La magnitud que se usa para expresar la probabilidad de cada

fenómeno se denomina sección eficaz (ver Figura 5). Entonces, el proceso de dispersión

coherente o de Rayleigh se presenta a energías del fotón incidente inferiores a los 30

keV; la absorción fotoeléctrica es el efecto predominante a energías menores que 1 MeV;

posteriormente se encuentra una zona intermedia donde es más probable que se

presente la dispersión Compton (energías alrededor o del orden de 1 MeV), mientras que

la formación de pares se lleva a cabo para fotones con energías mayores que 1.022 MeV,

pero comienza a ser relevante a partir de 5 MeV, aproximadamente (Azorín Vega, 2009;

Tosi, Soubelet, & Villafañe, 2012).

2.2.3.1.1 Absorción fotoeléctrica

El proceso de absorción fotoeléctrica tiene lugar cuando el fotón incidente interactúa con

un electrón de las capas internas del átomo; más del 80% de las interacciones se

producen con electrones pertenecientes a la capa K. El electrón de la capa interna

Figura 5. Secciones eficaces de los principales mecanismos de interacción de la radiación en dependencia de la energía del fotón y el número atómico del material

irradiado.

16

absorbe toda la energía del fotón, desapareciéndolo, y expulsando el electrón (ahora

llamado fotoelectrón, ver Figura 6) con una energía cinética total dada por la ecuación 1

(Azorín Vega, 2009).

�� = ℎ� − �� [1]

Donde �� indica la energía del fotoelectrón, ℎ� es la energía del fotón incidente y ��

representa la energía de enlace del electrón sustraído del átomo. El fotoelectrón

expulsado se desplazará a través de la materia creando a su paso pares de iones de

otros átomos, hasta ceder toda su energía; finalmente, una vez que el fotoelectrón se

encuentra en reposo es incorporado a un ion positivo. Mientras tanto, en el átomo blanco

original ha quedado una vacancia en su capa interna (lugar que solía ocupar el

fotoelectrón expulsado), que rápidamente será ocupada mediante la captura de un

electrón libre del medio y/o el reacomodo de los electrones de otros orbitales en el átomo.

Debido a esto, serán emitidos uno o más rayos X característicos o electrones Auger

(Azorín Vega, 2009; Knoll, 2000).

2.2.3.1.2 Dispersión coherente (Rayleigh)

En la dispersión coherente, el fotón incidente interactúa con un átomo como un todo, no

con el núcleo o electrones en forma individual; el fotón no pierde energía y su dirección

prácticamente no cambia. La dispersión de Rayleigh puede describirse en términos de la

interacción onda-partícula. De acuerdo a esta teoría, los electrones sometidos a la acción

de radiación de baja energía (menor que 10 keV), oscilan de manera forzada a la misma

frecuencia que la onda electromagnética incidente, comportándose a su vez como una

fuente de radiación electromagnética de la misma frecuencia. El proceso puede

esquematizarse como: absorción de radiación, vibración del átomo y emisión de la

radiación luego de que el átomo regresa a su estado basal (Azorín Vega, 2009).

La dispersión coherente es el único tipo de interacción entre los rayos X y la materia que

no genera ionización, debido a que en el proceso no se trasfiere energía y por eso no se

producen ionizaciones; el único efecto apreciable es que se altera la trayectoria del fotón

incidente. En términos de sección eficaz, la interacción coherente es por lo menos un

orden de magnitud menor que la sección eficaz fotoeléctrica (Azorín Vega, 2009).

17

2.2.3.1.3 Dispersión incoherente (Compton)

La dispersión incoherente es una colisión elástica producida entre el fotón incidente y un

electrón libre (el término “libre” significa que la energía del fotón es mucho mayor que la

energía de enlace del electrón al átomo). El rayo γ interactúa con un electrón, por ejemplo,

de la capa externa y la enorme diferencia de energía entre ambas partículas resulta en la

transferencia de sólo una parte de la energía del fotón al electrón. Como el fotón no

transfiere toda su energía al electrón, éste debe ser dispersado con una energía menor

que la del fotón incidente, en un ángulo θ respecto a su dirección original, mientras que el

electrón (llamado también “de retroceso”) es dispersado en un ángulo φ (Figura 6). Los

valores de los vectores momentum lineal del electrón y fotón dispersados son resultantes

de la conservación del valor del fotón incidente. La sección eficaz de la dispersión en un

ángulo sólido dado se describe por la fórmula de Klein-Nishina [consultar (Knoll, 2000)

para más información]. Únicamente se transfiere al electrón libre la diferencia de energía

entre el fotón incidente y el fotón dispersado. La energía del fotón dispersado, así como la

energía del electrón de retroceso se obtienen con las ecuaciones 2 y 3, respectivamente

(Azorín Vega, 2009; Knoll, 2000).

ℎ�′ = ��

��

[2]

�� = ℎ� − ℎ�′ [3]

Donde ℎ�′ es la energía del fotón dispersado, ℎ� indica la energía del fotón incidente,

�� representa la energía en reposo del electrón (equivalente a 0.511 MeV) y ��

proporciona la energía del electrón de retroceso. De acuerdo a las ecuaciones 2 y 3, se

deduce que si � = 0, el fotón dispersado conservará toda su energía inicial, mientras que

el electrón de retroceso no ganará energía. Asimismo, cuando � = !, el fotón es

retrodispersado y el electrón de retroceso seguirá la trayectoria que tenía el rayo antes de

la colisión, siendo éste el caso con la mayor transferencia de energía entre el rayo γ

incidente y el electrón (Gilmore, 2008; Rittersdorf, 2007).

En el detector todos los ángulos de dispersión entre 0 y π realmente ocurren, por lo que se

puede transferir todo un continuo de energías al electrón (Rittersdorf, 2007).

18

2.2.3.1.4 Formación de pares electrón-positrón (e- e+)

El mecanismo de formación de pares se origina de la interacción de un fotón incidente con

el átomo, siendo éste considerado como un todo, en presencia del campo eléctrico del

núcleo. Como resultado, el rayo γ desaparece y en su lugar se crea un par electrón-

positrón (el positrón es la antipartícula del electrón, con igual masa y carga opuesta)

(Gilmore, 2008). El proceso es energéticamente viable únicamente si la energía del fotón

incidente es, por lo menos, el doble de la energía en reposo del electrón, es decir, 2�� (equivalente a 1.022 MeV). La suma de las energías cinéticas de las nuevas partículas se

obtiene de la ecuación x (Rittersdorf, 2007), como se muestra a continuación:

�� # ��$ = ℎ� − 2�� [4]

Donde �� y ��$ representan las energías del electrón y del positrón, respectivamente.

Una vez que el par electrón-positrón ha sido creado, ambos son proyectados en

direcciones que resultan de la conservación del momentum lineal del fotón incidente, y su

Figura 6. Interacciones de la radiación con la materia.

19

energía cinética se perderá por ionización, excitación y producción de bremsstrahlung

(radiación de frenado), tal y como sucedería con cualquier otro electrón energético; luego

de que esto ocurra, el positrón en reposo se combina con un electrón, para aniquilarse

produciendo dos fotones de 0.511 MeV cada uno, los cuales causarán interacciones

posteriores (Azorín Vega, 2009).

2.2.3.2 Componentes de un espectro de radiación gamma

Conocer las diferentes formas de interacción de la radiación con la materia permite

analizar la respuesta proporcionada por un detector, interpretando el significado de los

diversos picos presentes en el espectro de altura de pulsos. El tamaño de estos pulsos

(determinado por la cantidad de energía que ha sido absorbida por el detector) depende

de la energía del fotón y, por lo tanto, del tipo de interacción presente.

Idealmente, un espectro de altura de pulsos debería estar formado por las interacciones

correspondientes a los fotones que provienen directamente de la fuente a analizar, es

decir, que no tienen interacción alguna antes de alcanzar el detector; aquellos que

interactúan únicamente en el volumen del detector, ocasionando que toda su energía sea

absorbida (primordialmente vía efecto fotoeléctrico); o radiación que dé origen a

interacciones individuales (esto es que dos o más fotones no deberían interactuar en el

detector al mismo tiempo) (United States Nuclear Regulatory Commission, 2011c); no

obstante, la práctica de la espectrometría gamma dista bastante de enfocarse sólo a los

escenarios recién descritos. En realidad los fotones que interactúan en el detector pueden

tener cualesquiera de los siguientes orígenes (United States Nuclear Regulatory

Commission, 2011c):

• Fotones que provienen de la fuente de estudio.

• Radiación secundaria generada en cualquier material diferente al detector (por

ejemplo en el blindaje del detector).

• Radiación de fondo.

Los elementos que aparecen en un espectro debido a efectos de interacción de la

radiación (proveniente exclusivamente de la fuente de interés) con el detector, se detallan

a continuación.

20

Efecto fotoeléctrico

• Pico de absorción total (fotopico): Se genera cuando la energía de los fotones es

totalmente absorbida en el volumen activo del detector. Para que esto ocurra, es

necesario que el fotoelectrón pierda toda su energía en el volumen del detector y que

los rayos X característicos no escapen y sean absorbidos en el cristal (United States

Nuclear Regulatory Commission, 2011c). La posición del pico de absorción total

(ubicación en el eje x o número del canal central) y su intensidad (cantidad de cuentas

en la unidad de tiempo) son los parámetros empleados para determinar la energía e

intensidad de la radiación gamma, respectivamente (Cornejo Díaz, 2009).

• Pico de escape del rayo X: El escape de la radiación X característica produce

pequeños picos desplazados a la izquierda del fotopico, coincidiendo este

desplazamiento con el valor de la energía de la radiación característica que escapa

del detector. Los picos de escape de los rayos X característicos pierden relevancia a

medida que aumenta la energía de la radiación gamma incidente, esencialmente

porque disminuye la probabilidad de escape de estos fotones al originarse a mayores

profundidades en el volumen activo del detector (Cornejo Díaz, 2009).

Figura 7. Proceso en el detector que genera el pico de absorción total en el espectro.

21

Dispersión Compton

• Continuo de Compton: Éstas son las amplitudes de los pulsos que se corresponden

con el intervalo de posibles ángulos de dispersión que pueden ocurrir en el detector al

producirse la interacción y, por lo tanto, representan el abanico de diversas energías

que pudieran ser transmitidas al electrón dispersado, desde cero hasta el máximo

dado por la ecuación 3 (Knoll, 2000). Igualmente, existirá un continuo de Compton por

cada fotopico en el espectro y entre menor sea la energía del fotón incidente, menor

será el continuo con respecto al pico de absorción total (United States Nuclear

Regulatory Commission, 2011c).

• Borde de Compton: Se produce cuando el ángulo de dispersión del fotón es θ=π,

siendo éste el caso en el cual la transmisión de energía al electrón será máxima

(Peyrés Medina, 2010). Mientras más pequeña sea la energía del rayo γ incidente, el

borde de Compton se encontrará más cerca del fotopico (United States Nuclear

Regulatory Commission, 2011c).

Figura 8. Proceso ocurrido en el detector que genera el pico de escape del rayo X en el espectro.

22

En caso de producirse en el detector múltiples dispersiones sucesivas de Compton,

provenientes del mismo fotón primario, que conlleven a la absorción de toda su energía,

aparece un evento más en el pico de absorción total, y uno menos en el continuo de

Compton. Este fenómeno es más probable en detectores de gran tamaño.

Formación de pares electrón-positrón

• Pico de escape doble: Una vez que se han creado los dos fotones (a partir de la

aniquilación del positrón con algún electrón del medio), éstos pueden escapar o

continuar interactuando en el volumen activo del detector. Si ambos fotones de

aniquilación escapan sin interactuar, entonces aparece un “pico de escape doble”

ubicado a una energía de 2�� por debajo del fotopico (Knoll, 2000).

Figura 9. Proceso en el detector que origina el continuo y borde de Compton.

23

• Pico de escape simple: Se produce cuando uno de los dos fotones de aniquilación

escapa del detector, mientras que el otro es completamente absorbido. El pico de

escape simple se localiza a una energía de �� por debajo del pico de absorción

total (Knoll, 2000).

Las diversas interacciones ocurridas entre los fotones provenientes de la fuente (o el

fondo) y los materiales que rodean al detector (como el blindaje, por ejemplo) producen, a

su vez, radiación secundaria que interactuará con el detector. El resultado de estos

procesos se cita a continuación.

Figura 10. Origen del pico de escape doble en el espectro.

Figura 11. Proceso en el detector que origina el pico de escape simple.

24

Efecto fotoeléctrico

• Rayos X característicos: La absorción fotoeléctrica en el blindaje produce rayos X

característicos (del elemento en el que sucede la interacción) que pueden alcanzar el

detector si el número atómico del material del que se compone el blindaje es alto, ya

que entonces la radiación X sería lo suficientemente energética (Peyrés Medina,

2010). El diseño del blindaje determina si los rayos X característicos serán visibles en

el espectro o no. Para un blindaje de plomo, estos picos serán de 73, 75, 85 y 87 keV,

respectivamente; el pico de 75 keV será el más grande y probablemente el único que

pueda visualizarse (United States Nuclear Regulatory Commission, 2011c).

o Blindaje de capas: Este tipo de blindaje resulta útil para eliminar los picos de

rayos X característicos del plomo, ya que consiste en colocar una capa fina de

algún elemento con un bajo número atómico. Por ejemplo, un blindaje de

capas cuanta con una delgada hoja de cadmio o estaño alrededor de la parte

interna del plomo, y al mismo tiempo, el cadmio tiene una fina hoja de cobre a

su alrededor. Una vez que un fotón proveniente de la fuente interactúa con el

plomo mediante efecto fotoeléctrico, los rayos X del plomo son absorbidos por

el cadmio. En el proceso, se generan rayos X del cadmio, que son absorbidos

por el cobre. Los rayos X característicos del cobre son muy poco energéticos y

Figura 12. Origen de los rayos X característicos del blindaje.

25

no alcanzan el cristal del detector (United States Nuclear Regulatory

Commission, 2011c).

Dispersión Compton

• Pico de retrodispersión: En un espectro de altura de pulsos frecuentemente aparece

un pico ubicado entre 0.2 y 0.25 MeV, conocido como pico de retrodispersión. Éste es

la consecuencia de que un fotón proveniente de la fuente interactúe con el material

que rodea al detector mediante dispersión Compton, y el rayo γ dispersado regrese al

detector (Knoll, 2000). A diferencia de otros picos, el pico de retrodispersión es

asimétrico (sesgado), con una cola que representa la dispersión a ángulos menores

de 180° (United States Nuclear Regulatory Commission, 2011c).

Formación de pares electrón-positrón

• Pico de aniquilación: Si la energía del fotón incidente es de al menos 1.022 Mev,

entonces la interacción producida será de formación de pares. Posteriormente, uno de

los fotones de aniquilación alcanzará el detector, dando origen a un pico de 511 keV

(Peyrés Medina, 2010).

Figura 13. Proceso que da origen a la aparición del pico de retrodispersión en el espectro.

26

En la Figura 15 se aprecia el caso real del espectro de una fuente de 88Y, en donde es

posible visualizar algunos de los componentes explicados anteriormente.

Figura 15. Componentes del espectro de 88Y medido con un detector de Ge por Peyrés Medina, 2010.

2.2.4 Calibración de un detector

Una calibración, independientemente de su naturaleza, determina la relación entre la

respuesta de cualquier instrumento y los valores conocidos correspondientes a una

magnitud de medida o patrón. En espectrometría gamma, la calibración del detector

permite la interpretación del espectro en términos de la energía en vez del número de

Figura 14. Aparición del pico de aniquilación en el espectro.

27

canal o voltaje, y la cantidad de radioisótopos en lugar del número de pulsos (Gilmore,

2008).

En general, para calibrar un espectrómetro gamma se requieren datos considerados como

patrones exactos, tales como la energía de los rayos de interés, la probabilidad de

emisión de dicha radiación y la semivida de cada isótopo. En otras palabras, es necesario

contar con fuentes de referencia certificadas, cuya actividad y energía estén garantizadas

metrológicamente hablando, y que cubran el rango de energías de interés. Debido a los

fenómenos que intervienen en la detección de la radiación, estas fuentes deben ser

preparadas de manera que su forma y densidad sean idénticas a las muestras con las

que serán comparadas. Es muy importante reproducir la geometría de la muestra en la

fuente de referencia (Gilmore, 2008).

Los tres principales tipos de calibración son (Barrera et al., 2008):

• Calibración en energía: Consiste en obtener la correspondencia entre la energía

depositada y el canal del espectro, lo que permite determinar la energía de las

emisiones detectadas, con la finalidad de deducir los radioelementos presentes en las

muestras.

• Calibración en resolución del detector: Consiste en obtener la dependencia del ancho

de los picos de absorción total con la energía en el detector. Permite conocer la

capacidad del sistema para separar emisiones de distinta energía, que generen picos

en el espectro ubicados muy cerca entre sí.

• Calibración en eficiencia: Se trata de obtener la relación entre la tasa de emisión de la

fuente y la tasa de detección del detector, cuyo conocimiento permite determinar la

actividad de las muestras a partir del número de eventos registrados en el fotopico.

2.2.4.1 Calibración en energía

El diseño y construcción de los componentes del equipo de espectrometría gamma

permite establecer la proporcionalidad entre la energía � depositada por la radiación en el

detector y el canal correspondiente % asociado en el espectro (Barrera et al., 2008).

La calibración se realiza midiendo el espectro de una fuente de radiación (que puede

contener uno o múltiples radioisótopos), con transiciones de energía con exactitud

28

certificada, y comparando la posición del pico medido con la energía. Es recomendable

ejecutar la medición de la fuente de calibración durante un tiempo considerable, con el

propósito de obtener una buena estadística. De igual manera, se sugiere utilizar de 10 a

15 picos de calibración con sus respectivas energías (Gilmore, 2008). La relación que se

establece entre el canal y la energía incidente es prácticamente lineal y puede ser descrita

por la ecuación 5.

� = �� #�& [5]

Donde � es la energía de la radiación responsable del pico en el espectro, �� representa

la energía correspondiente al canal cero (intersección con el eje de las ordenadas), � es

la pendiente (energía/canal) y & indica el canal que ha sido asignado al pico (United

States Nuclear Regulatory Commission, 2011a). Para trabajos de mucha exactitud, al no

ser la relación completamente lineal, es posible utilizar una expresión cuadrática (Figura

16).

Figura 16. Calibración en energía con un polinomio cuadrático (Osvath, n.d.).

29

2.2.4.2 Calibración en resolución del detector

La anchura de los picos de absorción total presentes en el espectro gamma condiciona al

sistema para distinguir entre las emisiones de fotones cuyas energías se localizan muy

próximas. La resolución en energía del detector se relaciona con el ancho del fotopico a la

mitad de la altura, FWHM (Full Width at Half Maximum). Para detectores de alta

resolución, este parámetro viene dado en unidades de energía (keV), mientras que para

los detectores de baja resolución se expresa como un porcentaje (Barrera et al., 2008;

Reilly et al., 1991).

Conocer la resolución del sistema de espectrometría es necesario, con el propósito de

evaluar su capacidad de distinguir las diferentes emisiones gamma en el rango energético

de estudio (Barrera et al., 2008).

La resolución de un detector gamma depende esencialmente del proceso de detección y

registro de los eventos de absorción total, como es la colección de portadores, el número

mínimo de ellos en las diferentes etapas antes del registro de los eventos, etc. También

existen algunas fuentes potenciales de fluctuaciones en la respuesta de un detector,

ocasionando alteraciones en la resolución del mismo. Entre ellas se encuentran las

desviaciones de las características operativas del equipo, fuentes de ruido aleatorio

dentro del detector y el sistema instrumental y el ruido estadístico derivado de la

naturaleza discreta de la señal medida en sí (Knoll, 2000).

2.2.4.3 Calibración en eficiencia

Para determinar cuantitativamente la actividad de los isótopos presentes en las muestras

de interés, es indispensable conocer la eficiencia del sistema, ε, que mide la relación entre

la tasa de recuento del detector y la tasa de emisión de la muestra (desintegraciones por

segundo), para cada energía γ. La eficiencia depende de diversos factores, tales como la

energía, la composición y geometría de la muestra y del detector, así como su posición

relativa, y la presencia de materiales situados entre ambos. Por lo tanto, es necesario

obtener la calibración en eficiencia del sistema muestra-detector, es decir, determinar ε en

función de todos los parámetros variables de los que depende dicha eficiencia (Barrera et

al., 2008).

30

Debido a que el concepto de eficiencia es muy general, se definen a continuación los

diferentes tipos de eficiencia, según el aspecto que se desee analizar (Cornejo Díaz,

2009; Gilmore, 2008).

• Eficiencia relativa: Es el cociente de las cuentas por segundo registradas en el pico de

1332.5 keV del 60Co cuando la fuente se coloca a 25 cm del detector del cual se desea

determinar la eficiencia (en el eje del detector) y las cuentas por segundo para el

mismo pico del 60Co medido bajo circunstancias y geometría iguales, pero en un

detector de NaI(Tl) de 7.62 cm x 7.62 cm.

• Eficiencia absoluta en el pico de absorción total: Da la relación entre el número de

fotones de cierta energía que sufren absorción completa de su energía y el número

total de rayos gamma emitidos por la fuente. Depende del arreglo geométrico entre la

fuente y el detector. Este es el valor de eficiencia utilizado para calcular la actividad.

• Eficiencia absoluta total: Representa la relación del número de fotones emitidos por la

fuente y el total de cuentas detectadas en cualquier parte del espectro.

• Eficiencia intrínseca: Indica el cociente de las cuentas en el espectro y el número de

fotones que alcanzan el detector. El valor de este tipo de eficiencia no depende de la

geometría fuente-detector.

Debido a que la finalidad de la espectrometría gamma es relacionar el área de los picos

presentes en el espectro con el valor de radiactividad que representan, es preciso conocer

la eficiencia absoluta en el fotopico, ', dada por la ecuación 6 (Gilmore, 2008).

' = (�)�*∙,∙-�)�∏ /00 [6]

Donde 1�� es el número de cuentas netas en el pico de absorción total, 2 indica la

actividad de la fuente, 3 representa el tiempo de medición (en segundos), 4�� es la

probabilidad de emisión de un fotón con la energía de interés (E) y /0 son los factores de

corrección para los fenómenos que conducen a desviaciones del valor de la eficiencia

experimental. Los eventos que requieren factores de corrección son: el decaimiento de los

radionúclidos durante el tiempo de medición, la suma aleatoria o el apilamiento de señales

31

y la suma de altura de pulsos por coincidencias reales (mejor conocido como “suma por

coincidencias reales”) (Pibida et al., 2007; Quintana & Pérez Iglesias, 2004).

2.3 Suma por Coincidencias Reales

El efecto de “Suma por coincidencias reales” (TCS, por sus siglas en inglés) ocurre

cuando dos o más rayos γ (o un rayo gamma y un rayo X), los cuales han sido emitidos en

cascada (es decir, han sido producidos de forma secuencial) durante un único proceso de

desintegración radiactiva interactúan con el detector dentro del tiempo de resolución del

mismo como consecuencia de que los estados nucleares intermedios del radioisótopo en

cuestión tienen semividas más cortas que el tiempo de resolución del sistema

espectrométrico, el cual es de algunos µs. Cuando esto sucede, entonces el detector

registrará un pulso que representa la suma de las energías de los fotones individuales, en

lugar de dos pulsos separados, correspondientes a cada uno de los fotones incidentes

(Agarwal, Chaudhury, Goswami, & Gathibandhe, 2011; Cornejo Díaz, 2009; Klapdor-

Kleingrothaus, Chkvorets, Krivosheina, & Tomei, 2003; Piton, Lépy, Bé, & Plagnard,

2000).

Las coincidencias reales no dependen de la tasa de conteo del detector, y el grado en que

se presentan es función del arreglo geométrico dado (aumentando cuando la fuente se

encuentra a distancias cercanas del detector), esto es, el ángulo sólido subtendido entre

la fuente y el detector. Cuando este ángulo es grande, el uso de radioisótopos como 152Eu, 57Co, 134Cs, 85Sr, 88Y y 60Co requiere el cálculo de correcciones para las

coincidencias reales (Daza, Quintana, García-Talavera, & Fernández, 2001). De igual

manera, las TCS son directamente proporcionales a la eficiencia de detección. En lo

referente al equipo, el efecto de “Suma por coincidencias reales” empeora cuando se

emplean detectores grandes, siendo el peor de los casos el detector de pozo, además,

una ventana del detector delgada favorece la presencia de TCS, ya que los rayos X

generados no son absorbidos, alcanzando el volumen activo del detector (Gilmore, 2008;

Jäderström, Mueller, Atrashkevich, & Adekola, 2014).

Hay dos casos posibles de suma en coincidencia: Si dos fotones (γ1 y γ2, ver Figura 17)

depositan de forma simultánea sus energías E1 y E2, respectivamente, en el cristal (dentro

del intervalo de respuesta del equipo), entonces ambas energías se sumarán,

produciendo una cuenta en el pico correspondiente a la suma de ambas energías (E1+E2).

32

De esta manera, se perderán las cuentas en los picos de absorción total que

correspondían a cada una de las energías de los fotones por separado, resultando en

áreas menores que las que deberían obtenerse. A este fenómeno se le conoce como

Summing-out. Por el contrario, si la suma de energías de ambos fotones (E1+E2) coincide

con el valor de energía de otra emisión del radionúclido (γ3), entonces se adicionará una

cuenta en el pico correspondiente a esta última emisión, sobreestimando el valor del pico

perteneciente a E3 en el espectro, lo que se conoce como Summing-in. Ambos efectos

provocan alteraciones en el área de los picos, por lo que los valores de actividad

calculados serán incorrectos si no se aplican los factores de corrección necesarios. Para

el caso de Summing-out el factor de corrección será mayor que la unidad, para

compensar la pérdida de cuentas en los picos correspondientes, mientras que para

Summing-in el factor de corrección será siempre menor a uno, ajustando así el exceso de

cuentas en el pico (Hurtado Bermúdez, 2004; Jäderström et al., 2014).

Aunque el fenómeno de TCS ha sido ampliamente estudiado en décadas recientes por

diversos autores, sigue siendo un tema de gran relevancia hasta nuestros días, debido a

las implicaciones (en cuanto a confiabilidad y credibilidad, principalmente) que conlleva la

presentación de resultados experimentales en cualquier laboratorio del mundo,

contrastantemente con lo fácil que es ignorar la aplicación de los factores de corrección

para obtener resultados precisos. Gilmore (2008) hace referencia a dos casos de

intercomparaciones organizadas por el National Physical Laboratory (NPL) en 1989 y

Figura 17. Esquema de desintegración de un elemento X. Los fotones 1 y 2 están en coincidencia.

33

2002, en los cuales se ilustra la falta de consideración del efecto de suma en

coincidencias reales. Para ambos casos, aproximadamente dos tercios de los resultados

presentados fueron menores de lo esperado, por lo que es sencillo percatarse de la falta

de correcciones empleadas en los valores calculados para los radioisótopos que son

susceptibles a presentar TCS.

2.3.1 Factores de corrección de las coincidencias reales

Existen diversas metodologías que permiten obtener factores de corrección para el

fenómeno de TCS. El primer método numérico para este fin fue desarrollado por

(Andreev, Erokhina, Zvonov, & Lemberg, 1972, 1973). De acuerdo a la complejidad de los

esquemas de desintegración estudiados es posible recurrir a métodos más o menos

elaborados.

El caso de la Figura 17 resulta ser el más sencillo para explicar la deducción de las

ecuaciones de corrección. En ausencia de TCS, la tasa de conteo en el pico de absorción

total para la energía 1 es (Gilmore, 2008):

5� = 26�'� [7]

En donde 2 representa la actividad de la fuente, 6� es la probabilidad de emisión gamma

y '� indica la eficiencia de detección del fotón 7� en el fotopico. Siguiendo la misma lógica,

las ecuaciones 8 y 9 se corresponden con las tasas de conteo de las energías 2 y 3,

respectivamente.

5� = 26�'� [8]

58 = 268'8 [9]

Sin embargo, en vista de que el fotón 1 se encuentra en coincidencia con el fotón 2

(Summing-out), es necesario tomar en consideración la pérdida de cuentas en el pico 7�

debida a 7�, entonces el área neta vendría dada por la ecuación 10 (Gilmore, 2008).

5�9 = 26�'� − 26�'�':� [10]

34

Aquí ':� es la probabilidad de que 7� sea detectada y aparezca en el espectro. Además,

se incluye la probabilidad de emisión y detección de 7�, ya que es necesario que primero

ocurra el evento 1 para que éste dé origen al suceso 2 mediante su desexcitación.

El cociente de las ecuaciones 7 y 10 proporciona el factor de corrección para las TCS en

el pico 7�, esto es

/� = ;<;<=

= *><?<*><?<�*><?<?@�

= ��?@�

[11]

Para obtener la ecuación que indica la tasa de conteo de 7� luego de sustraer las pérdidas

correspondientes debidas a 7�, se realiza el mismo análisis que en la obtención de la

ecuación 10. En esta nueva ecuación se incluye la probabilidad de que 7� se emita, para

que pueda generar la cascada con 7�, mientras que ':� representa la probabilidad de que

7� se detecte y aparezca en cualquier lugar del espectro.

5�9 = 26�'� − 26�'�':� [12]

Por lo tanto, el factor de corrección para 7� es

/� = ;�;�=

= *>�?�*>�?��*><?�?@<

= ��A<

A�?@<

[13]

Asimismo, si 78 es una de las líneas emitidas por el elemento X, la suma de los fotones 1

y 2 ocasionaría que 78 esté en Summing-in, y por tanto, la tasa de conteos de dicho pico

que toma en cuenta las coincidencias debe incluir el aporte de cuentas de 7� y 7�, como

señala la ecuación 14.

589 = 268'8 # 26�'�'� [14]

De esta manera, el factor de corrección para el pico 3 es

/8 = ;B;B=

= *>B?B*>B?B *><?<?�

= �� A<C<C�

ABCB [15]

35

Es importante resaltar que los factores de corrección dados por las ecuaciones 11, 13 y

15 son para efectos de coincidencias γ – γ (es decir, producidas por la detección

simultánea de dos rayos gamma). Al estudiar esquemas de desintegración más

complejos, es posible que éstos consideren la conversión interna de las transiciones

gamma y la emisión de rayos X, por lo que las TCS también pueden ser de tipo γ – X, X –

γ y X – X, siendo las ecuaciones de los factores de corrección mucho más complejas que

las mostradas anteriormente. En los trabajos de (Marie Christine Lépy, Bé, & Piton, 2001)

y (Tomarchio & Rizzo, 2011) se puede encontrar la forma general para cada uno de los

casos posibles de TCS, mientras que en (Debertin & Helmer, 1988) se desarrolla un

ejemplo para obtener las ecuaciones de corrección para Summing-out y Summing-in en el

que se producen tanto conversión interna como emisión de rayos X.

2.4 Método Monte Carlo

Los fundamentos teóricos del método Monte Carlo se conocen desde hace mucho tiempo.

La primera aplicación documentada sobre el uso de un muestreo aleatorio para encontrar

una solución a un problema pertenece al naturalista francés Georges Louis Leclerc, conde

de Buffon, en 1777. Posteriormente, en 1901 Lord Kelvin utilizó el método para evaluar

unas integrales de la Teoría Cinética de Gases (Hanford, 2008). Sin embargo, el empleo

de simulaciones estadísticas con números aleatorios para determinar el comportamiento

futuro de alguna variable aleatoria en diversos procesos físicos se consolidó en el

transcurso de la Segunda Guerra Mundial, cuando un grupo de científicos del Proyecto

Manhattan (específicamente los matemáticos Stanislaw Ulam y John von Neumann)

perfeccionó el método para aplicarlo en el estudio del transporte de neutrones,

particularmente la difusión de éstos en un material fisionable. El matemático Nicholas

Metropolis, miembro del proyecto, sugirió bautizar al procedimiento como “Método Monte

Carlo”, relacionando así el carácter aleatorio del método con el hecho de que Ulam tuviera

un tío que solía pedir dinero a la familia ya que “tenía que ir al casino de Monte Carlo”, en

el Principado de Mónaco (Metropolis, 1987).

Así, desde la realización de las primeras simulaciones del transporte de neutrones en un

ordenador, el método Monte Carlo se ha convertido en una significativa herramienta de

aplicación no únicamente para múltiples campos de la Física, sino también para diversas

áreas del conocimiento, como la Química, la Biología, la Economía y las ingenierías

(Cornejo Díaz, 2009).

36

Las soluciones numéricas de un sistema físico tienen fundamento en un modelo

matemático a partir del cual se obtienen y resuelven las ecuaciones integro-diferenciales

que definen un estado de dicho sistema. Con todo y eso, algunos problemas de gran

complejidad, como las interacciones nucleares, no pueden ser resueltos empleando

modelos determinísticos. Con Monte Carlo, los procesos físicos son simulados

teóricamente sin necesidad de resolver completamente las ecuaciones del sistema. Sin

embargo, es necesario conocer las funciones de densidad de probabilidad que describen

el comportamiento del sistema. Es posible estimar resultados incluso si el problema

carece de un contexto probabilístico (Azorín Vega, 2009). Enrico Fermi, Nicholas

Metropolis y Stanislaw Ulam corroboraron la utilidad del método para la resolución de

problemas estocásticos y deterministas cuando calcularon los autovalores estimados de la

ecuación de Schrödinger.

Los números aleatorios generados por el algoritmo de Monte Carlo deben seguir una

cierta distribución de probabilidad uniforme en algún intervalo cualquiera, unitario o no, o

de acuerdo a otras funciones de probabilidad como la normal o gaussiana, la de Poisson,

la exponencial o la beta. Debido a que la mayoría de los lenguajes de programación

disponen de un generador uniforme de números pseudoaleatorios (lo que significa que en

algún momento el generador regresa al punto inicial, repitiendo el ciclo de generación

numérico) en el intervalo [0,1], los métodos que resultan útiles para generar números

aleatorios que respondan a cualquier distribución a partir del generador uniforme son

aquellos que producen una gran cantidad de números cuya ocurrencia es impredecible

(Azorín Vega, 2009; Rojas, 2005).

Existen varias formas de generar secuencias de números aleatorios (los cuales en

realidad son números pseudoaleatorios, ya que tienen un período de repetición finito)

(Cornejo Díaz, 2009; Válgoma, 2015):

• Mediante tablas de números aleatorios.

• Por medio de generadores físicos (ruleta, dados, etc.) de números aleatorios

acoplados a ordenadores.

• A través de algoritmos matemáticos (consultar el anexo 1).

37

Una vez que los números aleatorios son obtenidos, se crea un modelo que reproduzca lo

más fielmente posible la realidad (problema de estudio), y es aquí donde se muestrean las

funciones de densidad de probabilidad, a partir de la simulación de las interacciones que

pueden ocurrir en el modelo, empleando para este fin la probabilidad de ocurrencia de

dichas interacciones, lo cual producirá como resultado algunos parámetros estadísticos

como el valor medio y la desviación estándar, que deberán ser interpretados en el marco

del problema de estudio (Rojas, 2005).

Ya que en principio el método Monte Carlo se basa en conceptos estadísticos, el

resultado obtenido no es único, sino una estimación con un intervalo de confianza que

ronda el valor de confianza. Debido a esto, es importante considerar la magnitud del error

asociado al resultado. Por lo tanto, entre más precisión sea requerida, mayor será el

número de eventos o muestreos que deben hacerse, lo cual en ocasiones lleva a ocupar

tiempos de computadora demasiado extensos. Para flanquear este inconveniente, se

introducen métodos de reducción de varianza, con la finalidad de emplear el mismo

número de eventos sin comprometer la precisión de los resultados (Rojas, 2005).

2.4.1 Método Monte Carlo en el trasporte de la radiación gamma

Desde la primera aplicación del método Monte Carlo en el estudio del transporte de

neutrones durante el desarrollo del Proyecto Manhattan, se ha extendido el uso de las

simulaciones Monte Carlo para la resolución de varios problemas concernientes al

transporte de radiación ionizante. Los primeros en utilizar el método directamente en una

aplicación que implicó el uso de detectores de semiconductor para calcular las eficiencias

del pico de absorción total en un espectro fueron Wainio y Knoll (1966). En la actualidad,

los métodos Monte Carlo son utilizados en diferentes áreas de la espectrometría gamma,

resultando especialmente útiles en la calibración de los espectrómetros empleados en la

medición de niveles bajos de radiactividad. Las muestras que presentan bajas actividades

generalmente son voluminosas, lo que ocasiona la presencia de auto-atenuación, que

depende de la composición y densidad de la matriz. Asimismo, en ocasiones los

detectores utilizados para realizar las mediciones son de alta eficiencia, mientras que la

muestra es colocada cerca del detector. Bajo estas condiciones, la mayoría de los

radioisótopos producen espectros notablemente distorsionados por efectos como las TCS.

Por lo tanto, el cálculo de la eficiencia se vuelve dependiente del tipo de elemento

analizado. Sabiendo de antemano que resulta imposible contar con fuentes de calibración

38

para cada una de las geometrías, densidades e incluso con cada uno de los radioisótopos

de interés, la simulación Monte Carlo se vuelve de gran ayuda para complementar las

calibraciones experimentales para tales casos (Octavian Sima & Arnold, 2009). (Wainio &

Knoll, 1966)

En la simulación del transporte de la radiación γ, se realiza el seguimiento de cada fotón

individualmente, desde su origen en el interior de la fuente, el recorrido a través del

material de la fuente y su trayecto hasta que es absorbido (en el detector), dispersado o

escapa del medio. Los eventos ocurridos durante la vida de la partícula, en este caso un

fotón, son registrados y se convierten en la historia del mismo. Sin embargo, ya que la

historia de una sola partícula no es representativa del sistema, es necesario evaluar una

cantidad adecuada de historias para describir los fenómenos del sistema de interés. En

cada paso, las distribuciones de probabilidad que rigen el transporte y la interacción de las

partículas son muestreadas aleatoriamente (Peyrés Medina, 2010).

Cada proceso de interacción se caracteriza por tener una sección eficaz diferencial

(proporcional a su probabilidad de interacción), la cual es función de las variables de

estado de la partícula, mismas que son modificadas en la interacción (comúnmente, la

energía de la partícula y su dirección, que es determinada por el ángulo de dispersión). La

distancia media recorrida por una partícula sin sufrir ninguna interacción se denomina

recorrido libre medio (también puede identificarse como “distancia de interacción”); su

inverso es la probabilidad de interacción total por unidad de longitud. Entonces, la

probabilidad de interacción total es la suma de las secciones eficaces de interacción de

todos los mecanismos de interacción posibles (Peyrés Medina, 2010).

En términos matemáticos, la función de densidad de probabilidad 6�D�, que indica la

frecuencia relativa de ocurrencia de D (para este caso representa la probabilidad de

interacción de un fotón, con valores continuos) sobre el intervalo EDFí;, DFáJK, se

representa en la ecuación 16 (European Commission. Joint Research Centre, 2008;

Juárez Martínez, 2014).

6�D� = LM�NJ [16]

Donde L es el coeficiente de atenuación lineal. En general, 6�D� tiene dos propiedades

que la distinguen de otras funciones (Bielajew, 2001):

39

• 6�D� O 0 ya que las probabilidades existen (son positivas) o no (cero), pero las

probabilidades negativas no tienen sentido.

• 6�D� se normaliza como indica la ecuación 17, lo que implica que la función es

integrable en el rango de definición.

P 6�D�RDJ�áSJ�íT � 1 [17]

Una vez que se tiene la función de densidad de probabilidad, se acumulan las

probabilidades de que ocurra interacción alguna en el recorrido que el fotón realiza en el

medio, desde que inicia su trayecto (DFí;) hasta que alcanza una distancia D (recorrido

libre medio). De esta forma se obtiene la función de distribución de probabilidad

acumulada V�D� (Figura 18), dada por la ecuación 18 en su forma general (European

Commission. Joint Research Centre, 2008; Martínez Ovalle, 2010).

V�x� � P LM�NJ RDXJ�íT [18]

La función de distribución de probabilidad acumulada cumple las siguientes propiedades

(Bielajew, 2001):

• 6�D� y V�x� se relacionan mediante la derivada, de la siguiente manera:

Figura 18. Izquierda: Gráfica de la densidad de probabilidad de interacción. Derecha: Gráfica de la distribución de probabilidad acumulada (European Commission. Joint Research Centre, 2008).

40

6�x� = YZ�J�YJ [19]

• V�x� es cero al inicio del rango de definición, es decir, evaluada en DFí;.

• V�x� vale uno al final del rango de definición, esto es, evaluada en DFáJ.

• V�x� es una función de D que crece uniformemente como resultado de que 6�x� siempre es positiva y además es la definición de V�x�, como señala la ecuación 18.

La función de distribución de probabilidad acumulada V�D� se expresa con la ecuación 20

para el estudio del transporte de radiación γ (interacción de un fotón con la materia).

V�x� = P LM�NJ RDX� = 1 − M�NX [20]

Partiendo de la ecuación 19, para determinar el valor del recorrido libre medio D, se

sustituye V�x� por ξ, que es un número aleatorio distribuido uniformemente en el intervalo

E0, 1K, y posteriormente se procede a despejar D de la ecuación (que puede representarse

tanto con la ecuación 22 como con la ecuación 23, de forma equivalente) (Bielajew, 2001;

European Commission. Joint Research Centre, 2008).

V�x� = [ = 1 − M�NX [21]

∴ D = − ]^��_�N [22]

`D = − ]^�_�N [23]

La historia de un fotón incidente en un material se ejemplifica en la Figura 19.

Primeramente, se calcula la distancia que recorre el fotón dentro del material. Para esto

se selecciona un número aleatorio entre 0 y 1, y, partiendo de la función de densidad de

probabilidad del recorrido libre, se calcula el trayecto recorrido por la partícula en el medio

(hasta el punto 1, que indica la primera interacción, en la Figura 19). Seguidamente se

sortea el tipo de interacción de acuerdo con sus probabilidades, que son función de las

secciones eficaces (Peyrés Medina, 2010).

41

La primera interacción ocurrida en la Figura 19 corresponde a una dispersión Compton.

Aquí se genera un electrón (de dispersión), el cual es una partícula secundaria, cuya

simulación se reserva para más adelante, cuando se concluya con el seguimiento del

fotón incidente, que es la primera partícula simulada. Se continúa sorteando la dirección y

energía del fotón dispersado tras la interacción.

Con la nueva energía y dirección que tiene el fotón dispersado, se vuelve a sortear la

distancia que recorre hasta que se produzca la siguiente interacción (representada por el

punto 2), misma que también es sorteada. Según la Figura 19, esta interacción

corresponde a una absorción fotoeléctrica. Debido a esto, se emite un electrón

secundario, así como un fotón X producido después de la reordenación atómica. Ahora

que ha finalizado la historia del fotón primario, continúa el sorteo de las trayectorias e

interacciones de todas las partículas secundarias generadas en el proceso, hasta su

absorción en el medio.

Para la realización de una simulación del transporte de radiación mediante el método

Monte Carlo básicamente no hay restricciones en cuanto a la forma y geometría del

detector y la fuente; no obstante, los arreglos geométricos de simetría cilíndrica simplifican

los cálculos.

Figura 19. Representación de la historia de un fotón. El punto 1 indica una dispersión Compton, los puntos 2 y 5 son absorciones fotoeléctricas, mientras que los puntos 3, 4 y 6 representan

cualesquier otro proceso ocurrido con las partículas secundarias en el medio.

42

En general, la información requerida por cualquier código Monte Carlo para llevar a cabo

una simulación de este tipo es la siguiente (Debertin & Helmer, 1988):

• Dimensiones de la fuente y distancia entre ésta y el detector.

• Dimensiones del detector, incluyendo las medidas externas (carcasa) e internas

(zonas activas e inactivas).

• Composición elemental y densidades de todos los materiales que estarán en contacto

con los fotones.

• Los coeficientes de atenuación lineales de los materiales involucrados en la

simulación.

• Información sobre las secciones eficaces de los mecanismos de interacción de los

fotones con el material del detector (Ge o Si).

2.4.2 Códigos de simulación Monte Carlo

El desarrollo tecnológico que hasta nuestros días ha permitido incrementar la capacidad y

velocidad de procesamiento de datos de los ordenadores, está convirtiendo a la

simulación estadística en la mejor opción para realizar cálculos de la eficiencia en

sistemas de espectrometría de la radiación gamma. Existen diversos códigos Monte Carlo

que pueden ser empleados para simular el transporte de radiación. Cada uno de ellos

presenta ciertas diferencias entre sí, por ejemplo, en las bases de datos elegidas que

contienen las secciones eficaces de interacción, el tipo de partículas que pueden ser

simuladas (algunos códigos se limitan a modelar el transporte de fotones y electrones

únicamente), en los modelos físicos aplicados al transporte de las partículas y en la

interrelación con el usuario, principalmente (Cornejo Díaz, 2009).

Algunos de los códigos Monte Carlo más conocidos son: EGS, PENELOPE, GEANT,

MCNP (y su versión MCNPX), entre otros.

2.4.2.1 Código de simulación EGSnrc

El software EGS (Electron Gamma Shower) fue desarrollado originalmente por

investigadores del Stanford Linear Accelerator Center (SLAC) como una plataforma para

modelar experimentos físicos de altas energías, hasta la llegada de la versión EGS4 del

código, en 1985, la cual permitía simular bajas energías. Posteriormente, en el año 2000,

43

el grupo Ionizing Radiation Standards del NRC (National Research Council en Canadá)

lanzó una versión actualizada, conocida como EGSnrc (Ljungberg, Strand, & King, 2012).

El sistema de código de simulación de transporte de partículas EGSnrc es un software

que puede aplicarse para modelar el paso de fotones y electrones a través de la materia

(en una geometría cilíndrica), con energías que van desde 1 keV hasta 10 GeV. EGSnrc

se basa en el método Monte Carlo, que es el más preciso para modelar el transporte de la

radiación (National Research Council Canada, 2013).

Con el EGSnrc el usuario define la geometría con la que se trabajará (entendiéndose por

geometría las dimensiones de la fuente, el detector, los alrededores que participan en la

simulación y cada una de las distancias entre éstos), el número de historias a seguir, el

tipo de partículas incidentes (fotones, electrones, etc.) los materiales involucrados (tanto

en la muestra como en el detector y los alrededores si es necesario, tratándose por

ejemplo del blindaje) y los parámetros de transporte Monte Carlo, entre otras

peculiaridades.

Las características y capacidades principales del sistema de código EGSnrc se enlistan a

continuación (Kawrakow, Mainegra-Hing, Rogers, Tessier, & Walters, 2013):

• El transporte de la radiación (fotones o electrones) puede ser simulado en cualquier

elemento, compuesto o mezcla.

• EGSnrc utiliza datos sobre secciones eficaces de los materiales, así como

probabilidades de emisión (branching ratio), que son creados y ajustados por el código

de acompañamiento PEGS4.

• Tanto los fotones como las partículas cargadas se transportan en el material simulado

en pasos de longitud aleatoria, en vez de pasos discretos.

• El sistema de código EGSnrc toma en consideración los siguientes procesos físicos:

a) Producción de Bremsstrahlung.

b) Aniquilación positrónica.

c) Dispersión múltiple de partículas cargadas.

d) Producción de pares electrón-positrón (e+e-).

e) Dispersión de Møller (e-e-) y dispersión de Bhabha (e+e-).

f) Dispersión de Compton.

44

g) Dispersión coherente (Rayleigh).

h) Efecto fotoeléctrico.

i) Relajación de átomos excitados luego de que sean creadas vacancias (por

ejemplo, luego de un evento fotoeléctrico o de dispersión Compton) para crear

fotones fluorescentes (de las capas K, L, M) y electrones Auger y Coster-

Kronig que se pueden producir y ser rastreados si se requiere.

• Se tiene la opción de utilizar cualquiera de los cuatro códigos estándar de usuario para

geometrías cilíndricas, ya que vienen incluidos en el sistema: DOSRZnrc, FLURZnrc,

CAVRZnrc y SPRRZnrc.

• El usuario se comunica con el sistema EGS mediante una serie de subrutinas: HATCH

(para establecer la información del medio), SHOWER (inicia la cascada), HOWFAR &

HOWNEAR (para especificar la geometría) y AUSGAB (anotar y proporcionar

resultados, así como controlar la reducción de varianza).

• EGSnrc emplea dos generadores de números aleatorios: RANMAR y RANLUX (ver

anexo 1).

2.5 NORM

Prácticamente todos los recursos naturales (agua, sedimentos, rocas y diversos tipos de

materia prima, así como la materia viva) disponibles en el medio ambiente contienen

radioisótopos, por lo tanto, los seres vivos se encuentran expuestos a éstos a través de la

inhalación de aire y la ingesta de alimentos (cultivados en la tierra) y agua. Es importante

resaltar que la dosis de exposición a la radiación varía según el lugar de residencia, la

variedad de alimentos consumidos, el tipo de vivienda que se habite, etc.

Las fuentes de radionúclidos presentes en el medio ambiente se pueden clasificar en las

siguientes categorías (Choppin, Liljenzin, & Rydberg, 2002):

• Radiación cosmogénica (formada a partir de la interacción de los rayos cósmicos con

la atmósfera, por ejemplo los isótopos 14C, 3H, 7Be, 10Be, etc.).

• Radiación primordial (su período de semidesintegración es comparable a la edad de la

Tierra).

• Radiación antropogénica (producida por el hombre a través de técnicas modernas).

45

Los radionúclidos provenientes de las dos primeras fuentes de radiación en el medio se

conocen por el acrónimo NORM (naturally occurring radioactive material, que se traduce

como “material radiactivo de origen natural”). Altas concentraciones de estos

radioisótopos suelen encontrarse en ciertos materiales geológicos, específicamente en

rocas ígneas y minerales (International Atomic Energy Agency, 2003).

Cuando se llevan a cabo mediciones de matrices ambientales para determinar los niveles

de radiación que contienen, ya sea de forma natural o debida a la contaminación por

actividades humanas, en dichas muestras siempre estarán presentes los radioisótopos

NORM, independientemente de algunos otros que pudieran aparecer, según sea el caso

de estudio. No obstante, en esta situación se vuelve complicado realizar análisis por

espectrometría gamma, debido a que los niveles de actividad de las muestras son bajos.

Entonces, para obtener resultados estadísticamente significativos se requieren tiempos de

medición muy grandes. Asimismo, existen numerosos picos pertenecientes al espectro del

fondo ambiental que aparecen en el espectro de la muestra, y se deben a radionúclidos

NORM presentes en los alrededores del detector, ocasionando interferencias espectrales

(Gilmore, 2008). Por si esto fuera poco, también es necesario tener en consideración

aquellos isótopos que precisan factores de corrección al efecto de TCS.

2.5.1 Radioisótopos primordiales

Los radionúclidos primordiales existen desde la formación del universo, por lo que su

tiempo de vida es muy grande, teniendo períodos de semidesintegración del orden de

cientos de millones de años. Al momento en que la corteza terrestre solidificó, los

radioisótopos primordiales quedaron atrapados en las rocas. Conforme se van

desintegrando, los isótopos producidos (en un decaimiento radiactivo, se denomina

“padre” o precursor al elemento radiactivo inicial e “hijo” o descendiente al isótopo

residual) se acumulan en el ambiente rocoso. Al medir la cantidad de radionúclidos padres

e hijos (empleando para esto el conocimiento previo de las semividas correspondientes)

es posible calcular la edad del medio en cuestión. A esta técnica se le conoce como

datación radiométrica (Choppin et al., 2002; Morrón, 2014).

Los NORM primordiales se subdividen en dos tipos: los que no forman series y las series

(o cadenas), según el tipo de decaimiento que presenten (Ojovan & Lee, 2013).

46

Dentro de los NORM que no forman series, los más importantes son el 40K y el 87Rb,

encontrándose el primero en cualquier parte en la Tierra (con un contenido que va de 70 a

1400 Bq kg-1 en sedimentos y rocas), y el segundo presente en pequeñas cantidades

(aproximadamente 70 Bq kg-1) en la corteza terrestre. Además del 40K y el 87Rb, existen

otros radionúclidos pertenecientes al grupo que no forma series, cuyas semividas son

muy largas (mayores de 1010 años). Como consecuencia, dichos radioisótopos tienen

concentraciones de actividad muy bajas en la corteza de la Tierra, por lo que no son

importantes desde el punto de vista radiológico (Salles Paschoa & Steinhausler, 2009).

Todos los NORM que no forman series se enlistan en la Tabla 1.

Tabla 1. Radioisótopos NORM que no forman series (Salles Paschoa & Steinhausler, 2009).

Radioisótopo Semivida (años)

Radiación emitida

Concentración de la actividad típica en la corteza terrestre (Bq kg -1)

40K 1.28 c 10d β, γ 630 87Rb 4.75 c 10�� γ 70

147Sm 1.06 c 10�� α 0.7 176Lu 3.73 c 10�� β, γ 0.04 138La 1.05 c 10�� β, γ 0.02 187Re 4.3 c 10�� β 1 c 10�8 144Nd 2.29 c 10�k α 3 c 10�l

50V 1.4 c 10�m γ 2 c 10�k 115In 6 c 10�l β 2 c 10�k

142Ce n 5 c 10�o β p 1 c 10�k 152Gd 1.08 c 10�l α 7 c 10�o 113Cd 9 c 10�k β p 2 c 10�o 123Te 1.24 c 10�8 Rayos X 2 c 10�m 174Hf 2 c 10�k α 2 c 10�m 190Pt 6.5 c 10�� α 7 c 10�q

2.5.1.1 Cadenas de desintegración naturales

Las cadenas o series radiactivas se componen de todos los elementos provenientes de un

mismo núcleo de vida larga (padre) que se desintegró espontáneamente (ya que es

inestable por naturaleza) mediante emisiones α o β- (o ambas, en determinadas

proporciones) en otro núcleo, mismo que a su vez también decae, continuando el

fenómeno sucesivamente hasta producir un núcleo estable (y por tanto, no radiactivo).

Todos los radioisótopos intermedios (hijos) son miembros de la cadena y ésta lleva el

nombre del elemento del cual se origina (el padre). Existen cuatro series naturales: 232Th

(llamada serie del torio), 238U (serie del uranio), 235U (conocida como serie del actinio) y 237Np (serie del neptunio), no obstante, sólo las tres primeras tienen lugar en la

naturaleza. La serie del 237Np ya ha desaparecido, debido a que su período de

47

desintegración es mucho menor que la edad de la Tierra, aunque puede producirse

artificialmente (Pérez Figueroa, 2001).

Cada una de las series de desintegración NORM tiene un comportamiento característico

referente al cambio en el número de masa atómica de un radioisótopo a otro. Esto se

debe a que las radiaciones γ y β- no alteran el valor de A, sin embargo, la radiación α

disminuye el número másico del elemento en cuatro unidades. Entonces, sin importar el

tipo de radiación emitida por cada integrante de la serie, su número A sólo puede diferir

del valor de A de otro miembro de la misma cadena en un múltiplo entero de cuatro

(incluyendo cero). Igualmente, el residuo resultante de dividir el número A de cualquier

radionúclido de una misma serie por el número cuatro es constante, y únicamente puede

ser 0, 1, 2 ó 3 (esto se ejemplifica con la Figura 20). De esta forma, la serie del torio

también es conocida como serie 4n (el residuo para todo elemento de esta serie es cero),

la cadena del neptunio es la serie 4n+1 (con residuo igual a uno), la serie del uranio se

identifica también como la serie 4n+2 (cuyo residuo es 2), y finalmente la cadena del

actinio es la serie 4n+3 (teniendo al número tres como residuo), donde n representa

cualquier número entero. Así, es posible identificar qué isótopos pertenecen a cada serie

(Pérez Figueroa, 2001; Valenzuela Calahorro, 1995).

2.5.1.1.1 Serie del 232Th

El torio es un elemento primordial que se presenta ubicuamente en la naturaleza,

especialmente en la corteza terrestre, en donde es posible encontrarlo en una proporción

de 10 ppm (siendo tres veces más abundante que el uranio) (Choppin et al., 2002). El

torio natural se compone en su totalidad del isótopo 232Th que, al ser inestable, es el padre

Figura 20. Ejemplificación de cómo se identifica un elemento NORM a partir de su masa atómica.

48

de la serie de desintegración 4n (Figura 21). Asimismo, el radioisótopo 232Th es el de

mayor semivida de entre los otros radionúclidos generadores de series.

La cadena de desintegración del 232Th incluye seis decaimientos α y cuatro β-

(considerando las probabilidades de desintegración que indican un camino u otro en la

serie, para el 212Bi, que tiene tanto probabilidades α como β-), finalizando en un isótopo

estable de 208Pb. Usualmente, el torio y sus hijos se encuentran en equilibrio secular

(cuando la semivida del radionúclido padre es mucho mayor que la del hijo, por lo que

puede asumirse que las actividades del padre y el hijo son iguales); sin embargo, en la

serie de desintegración del 232Th, los dos segmentos de la cadena que tienen como

isótopos padres al 228Ra y al 228Th alcanzan el equilibrio secular en aproximadamente un

mes (Gilmore, 2008; Gerti Xhixha, 2012).

Mediante la técnica de espectrometría gamma es fácil medir cuatro radioisótopos

pertenecientes a la cadena 4n (aunque éstos se vean afectados por la presencia de TCS,

por lo que deberán ser corregidos si se pretende calcular la actividad del padre mediante

alguno de los hijos, ver Tabla 2) (Gilmore, 2008).

Tabla 2. Isótopos sugeridos para medirse mediante espectrometría gamma (Gilmore, 2008).

Radioisótopo Semivida Energía de la radiaci ón γ que puede medirse (keV) Probabilidad de emisión (%)

228Ac 6.139 h 911.20 25.8 968.97 15.8

212Pb 10.64 h 238.63 43.6

2.5.1.1.2 Serie del 238U

El uranio natural se compone de los isótopos 238U, 235U y 234U (este último se origina en la

cadena del 238U), en abundancias de 99.2745%, 0.720% y 0.0055%, respectivamente. La

cadena de decaimiento del 238U incluye ocho desintegraciones α y seis de tipo β-,

produciendo hijos con semividas que van desde algunos µs, minutos, días, años y hasta

cientos de años, concluyendo en el isótopo estable de 206Pb (Gerti Xhixha, 2012).

El 238U no emite rayos γ, por lo que para su determinación se emplean sus hijos, ya que

se encuentran en equilibrio secular con el padre (siempre y cuando la fuente de uranio

natural no haya sido alterada de ninguna forma, provocando que alguno de sus hijos sea

removido de la serie); no obstante, cuando se asume que existe equilibrio secular entre el

49

238U y sus hijos, se debe verificar para los diferentes ambientes geológicos, ya que el

equilibrio puede verse alterado principalmente por efectos de la intemperie y movilidad de

ciertos radionúclidos en la cadena (por ejemplo, un medio acuoso ocasiona desequilibrio

en la serie de desintegración) (Gilmore, 2008; Gerti Xhixha, 2012).

Para estudiar la cadena de desintegración del uranio mediante la técnica de

espectrometría γ, es posible segmentar la serie en tres partes, siendo los radioisótopos 238U, 226Ra y 210Pb los que encabezan cada segmento; entonces es posible realizar

mediciones directas o a través del equilibrio secular existente. En la Tabla 3 se enlistan

los isótopos cuyas líneas energéticas pueden ser medidas empleando la espectrometría

gamma.

Tabla 3. Isótopos de la serie del uranio que pueden medirse a través de la espectrometría gamma (Gilmore, 2008).

Radioisótopo Semivida Energía de la rad iación γ que puede medirse (keV) Probabilidad de emisión (%)

234Th 24.10 d 63.28 4.8 234mPa 1.17 m 1001.03 1.021 226Ra 1600 a 186.21 3.555

214Pb 26.8 m 351.93 35.60

3.053 m 295.22 18.414 214Bi 19.9 m 1764.49 15.31 210Pb 8.14x103 d 46.54 4.25

2.5.1.1.3 Serie del 235U

La cadena del 235U (Figura 23) también es conocida como serie del actinio debido a que el

isótopo del uranio de masa 235 era llamado actinio-uranio. En la cadena se presentan

siete desintegraciones α y cuatro β-, concluyendo en el isótopo estable de 207Pb.

Dentro de la serie, el 235U se puede medir fácilmente, aunque su línea de emisión γ más

intensa se ve interferida con la línea energética de 185.99 keV del 226Ra. También es

posible medir las emisiones γ de los radionúclidos 227Th, 223Ra y 219Rn, no obstante, dichas

mediciones conllevan una mayor dificultad (Gilmore, 2008).

En la Tabla 4 aparecen los isótopos que pueden medirse con la técnica de espectrometría

gamma, indicando las líneas de emisión que pueden observarse.

50

Tabla 4. Radioisótopos de la cadena del actinio que pueden medirse mediante espectrometría gamma (Gilmore, 2008).

Radioisótopo Semivida Energía de la radiación γ que puede medirse (keV) Probabilidad de emisión (%)

235U 2.571x1011 d 185.72 57.2 143.76 10.96 163.33 5.08

227Th 18.718 d 235.96 12.6 256.23 6.8

223Ra 11.43 d 269.46 13.7 219Rn 3.96 s 271.23 10.8

51

Figura 21. Serie de desintegración del torio.

52

Figura 22. Serie de desintegración del uranio.

53

Figura 23. Serie de desintegración del actinio.

54

2.5.2 Escape del Rn

Como se aprecia en las figuras 21, 22 y 23, todas las series de desintegración natural

contienen un isótopo de radón, el cual es un gas. Si se tiene una muestra que contiene

radioisótopos NORM, se sabe que habrá radón, y si este elemento escapa, el equilibrio

secular existente entre el radón y sus hijos se perderá, alterando la actividad total de la

muestra. No obstante, para las series del actinio y el torio, que contienen 219Rn y 220Rn

(ambos con semividas muy cortas), respectivamente, si el radón escapa, el equilibrio se

restablece en algunos minutos, lo cual no sucede con el 222Rn en la serie del uranio

(Gilmore, 2008).

El 222Rn tiene una semivida de 3.825 días, y una vez que escapa, hay tiempo suficiente

para que los elementos (hijos del radón) de la serie del uranio que preceden al 210Pb se

desintegren antes de que el 222Rn vuelva a generarse. Entonces, si se emplean los hijos

del radón para estimar la actividad del 238U, la pérdida de radón afectaría el proceso del

cálculo de la actividad. Para remediar esta situación, la muestra debe confinarse durante

diez semividas del 222Rn, aproximadamente, en un recipiente hermético al radón, para

permitir que se alcance el equilibrio secular (Gilmore, 2008).

2.5.3 Radiación de fondo

La radiación de fondo (o fondo radiactivo) es aquella proveniente del medio (la tierra, las

diferentes capas atmosféricas y el espacio exterior), por lo que su contribución aparecerá

inevitablemente en cualquier lugar donde se realicen mediciones sobre radiactividad.

Tiene orígenes tanto naturales (radiación cosmogénica y primordial) como artificiales,

debido a que las pruebas nucleares realizadas alrededor del mundo, así como los

accidentes ocurridos en instalaciones que manejan materiales radiactivos han contribuido

también a introducir elementos radiactivos en el medio ambiente, localizada y

globalmente.

Los radionúclidos que conforman el fondo radiactivo aparecen en los espectros obtenidos

mediante espectrometría gamma como consecuencia de las interacciones de los mismos

con los materiales del detector y sus alrededores (incluyendo el aire). Es necesario

conocer el fondo natural y su aporte al espectro para identificar posibles adiciones a este

último, así como interferencias espectrales debidas a la radiación presente en el

55

ambiente. De igual manera, se debe buscar la reducción del fondo para mejorar con ello

la sensibilidad en las mediciones gamma.

La intensidad del fondo radiactivo varía en función de una serie de factores como la

ubicación geográfica, los materiales de construcción, la época del año y, en cierta medida,

las condiciones meteorológicas.

En un espectro del fondo normalmente es común apreciar picos originados por las

siguientes fuentes (asumiendo que no hay contaminación local en el medio) (Gilmore,

2008):

• Radioisótopos primordiales: 232Th, 235U, 238U y sus hijos, al igual que el 40K, los cuales

se hallan dentro del detector y en los alrededores.

• Radionúclidos de origen antropogénico: Principalmente 137Cs (proveniente de las

pruebas con armas nucleares y el accidente de Chernóbil) y 60Co (procedente de la

manufactura del acero).

• Excitación de radioisótopos estables dentro del detector y sus alrededores: 63*Cu, 65*Cu, 72*Ge, 73*Ge, 74*Ge, 76*Ge, 206*Pb y 207*Pb.

• Radionúclidos generados por rayos cósmicos: 7Be.

• El pico de aniquilación de 511 keV generado por eventos de formación de pares en el

medio del detector por rayos gamma de alta energía de origen cósmico.

La contribución de la radiación γ derivada de las series NORM al fondo es

aproximadamente el 43%, mientras que la proveniente de fuentes artificiales es inferior al

1% (Pérez Figueroa, 2001).

2.5.4 Radiactividad de los NORM en muestras ambientales en el mundo

Las concentraciones de los radioisótopos NORM en diversas matrices se pueden

caracterizar a través de publicaciones recientes de la Organización de las Naciones

Unidas, que informan que las concentraciones promedio (y su desviación estándar) de los

principales isótopos NORM en suelos son: 400±24 Bq/kg para el 40K; 37±4 Bq/kg para el

isótopo 238U y 33±3 Bq/kg para el 232Th (UNSCEAR, 2010).

56

Igualmente, la siguiente tabla presenta los valores típicos en algunos países que han

desarrollado estudios en casi todo su territorio (Thabayneh, 2012):

Tabla 5. Comparación de los niveles de radiactividad natural en suelo en diferentes países.

País Concentración de actividad (Bq kg -1)

238U 232Th 40K Rango Promedio Rango Promedio Rango Promedio

Egipto 5-64 17 2-96 18 29-650 320 EUA 8-160 40 4-130 35 100-700 370

China 2-440 32 1-360 41 9-1800 440 Japón 6-98 33 2-88 28 15-990 310

Malasia 38-94 67 63-110 82 170-430 310 India 7-81 29 14-160 64 38-760 400 Irán 8-55 28 5-42 22 250-980 640

Dinamarca 9-29 17 8-30 19 240-610 460 Polonia 5-120 26 4-77 21 110-970 410 Grecia 1-240 25 1-190 21 12-1570 360

Rumania 8-60 32 11-75 38 250-1100 490 España 6-250 32 2-210 33 25-1650 470

Luxemburgo 6-52 35 7-70 50 80-1800 620 Bangladesh 28-67 48 33-70 53 345-674 481

Arabia Saudita 11-30 15 7-25 11 98-320 225 Nigeria 9-18 14 1-38 19 712-1098 896 Turquía - 21 - 25 144-401 298

Paquistán 28-33 30 51-60 56 614-671 642 Promedio Mundial 17-60 35 11-64 30 140-850 400

En general, los valores promedio de concentración de actividad de los NORM son más

altos en la mayoría de los materiales de construcción que en los suelos, donde el granito y

el mármol presentan los más altos valores medios de 226Ra (77 Bq/kg); el granito también

presenta los más altos valores medios de 232Th (84 Bq/kg) y 40K (1.200 Bq/kg)

(UNSCEAR, 2010).

Para los radioisótopos NORM mencionados en el párrafo anterior, en la Tabla 6 se

muestran los rangos de las concentraciones de actividad para las más comunes materias

primas, así como materiales de construcción y materiales que se utilizan para recubrir

construcciones.

57

Tabla 6. Rangos de concentración de actividad para materias primas, materiales de construcción y materiales que recubren edificaciones (Haquin, 2008).

Material 226Ra (Bq/k g) 232Th (Bq/k g) 40K (Bq/k g) Arena sílice 3-39 3-56 12-1008

Basalto 10-22 10-21 231-420 Gravilla 10-33 ND-33 14-9333 Caliza ND-24 ND-11 ND-205 Arcilla 32-53 41-75 518-843

Madera ND-10 ND-4 4-166 Concreto 18-67 3-43 16-1100 Hormigón 10-60 6-66 51-870 Ladrillos 7-140 8-127 227-1140

Yeso 1-67 0.5-190 22-804 Cemento 13-107 7-62 48-564

Cerámicos 25-193 29-66 320-1049 Granito ND-160 ND-354 24-2355

Baldosas 33-61 45-66 476-788 Mármol 1-63 0.4-142 9-986

2.6 Hipótesis

Es posible determinar la eficiencia de detección del detector coaxial de germanio de rango

extendido (XtRa) para cualquier matriz volumétrica ambiental con una geometría definida,

a partir de la eficiencia de una fuente puntual, tomando en cuenta el cálculo de las

correcciones por el efecto de “suma por coincidencias reales”.

2.7 Objetivo general

Obtener la eficiencia del detector coaxial de germanio de rango extendido (XtRa) para

diferentes muestras cilíndricas de matrices ambientales, partiendo del conocimiento de la

eficiencia de una fuente puntual, y el uso del método de Monte Carlo.

2.7.1 Objetivos particulares

• Simulación de los materiales SiO2 y Suelo, mismos que serán utilizados en la

aplicación del código EGSnrc.

• Calibración teórica en eficiencia del detector, empleado el método de transferencia de

eficiencia, para obtener las eficiencias de las matrices volumétricas usando el código

de Monte Carlo EGSnrc.

• Cálculo de los factores de corrección para el efecto de suma por coincidencias reales

para las líneas de los isótopos presentes en la fuente puntual (60Co y 88Y), así como

en los materiales de referencia empleados, SiO2 y Suelo.

58

• Validar los cálculos con materiales de referencia certificados, utilizando las normas de

calidad del Organismo Internacional de Energía Atómica (OIEA).

2.8 Justificación

El laboratorio de vigilancia radiológica ambiental cuenta con dos espectrómetros gamma

de alta resolución. Uno de ellos es el descrito en la sección 3.1. Estas instalaciones

permiten por lo tanto, realizar las determinaciones de los isótopos NORM mediante

espectroscopía gamma en suelos, sedimentos, materiales de construcción, pasto e

incluso huesos provenientes de animales contaminados, importantes para el estado de

Chihuahua. Por este motivo, es necesario contar con la forma de modelar la eficiencia de

detección del detector de rango extendido (XtRa) en matrices ambientales, en presencia

de blindaje, ya que se cuenta con una fuente puntual de un amplio intervalo de energías,

calibrada para este fin. Asimismo, se deben considerar las correcciones para el efecto de

suma por coincidencias reales, presente en matrices de este tipo. Igualmente, se requiere

un recipiente hermético al radón para realizar las mediciones correspondientes con

matrices ambientales.

59

CAPÍTULO 3: MARCO METODOLÓGICO

3.1 Detector de HPGe

3.1.1 Características físicas y rendimiento

Para la realización de este trabajo, se han llevado a cabo mediciones experimentales con

un detector coaxial de germanio hiperpuro de rango extendido (XtRa) de la marca

CANBERRA, modelo GX1020 de tipo p (Figura 24).

La principal ventaja de los detectores XtRa respecto al resto de los detectores coaxiales

es que permiten estudiar las líneas de baja energía (aquéllas con una energía menor a

150 keV), fundamentales para analizar algunos isótopos de interés ambiental, como el 210Pb (46.54 keV) (González Guerra, 2014). Esto se debe a que el detector posee un

contacto (capa muerta) muy delgado en la superficie superior, de 0.005 cm de espesor.

Figura 24. Izquierda: Detector HPGe XtRa con el blindaje de plomo. Derecha: Dimensiones de la carcasa externa y el volumen activo del detector.

60

Asimismo, la ventana del detector es de compósito de carbono de 0.06 cm de espesor

(Figura 24), la cual le otorga algunas ventajas en relación a los detectores coaxiales

convencionales, tales como (Canberra Industries, 2013):

• Permite medir un amplio rango de energías (desde 3 keV a más de 10 MeV).

• Proporciona una mayor eficiencia.

• Posee buena resolución (≤ 2 keV), así como un tiempo de resolución menor.

Como parte de la cadena electrónica que acompaña al detector, éste se encuentra

conectado a un preamplificador modelo 2002CSL. El propósito del preamplificador es

transformar el pulso de carga en un pulso de voltaje y, para minimizar la atenuación de

tales pulsos en su trayecto desde el detector hasta el preamplificador, ambos dispositivos

se instalan juntos, en el criostato. El enfriamiento del preamplificador disminuye su ruido

electrónico, lo que mejora la resolución del sistema de espectrometría. Conjuntamente, el

preamplificador adapta la alta impedancia del detector con la baja impedancia del cable

coaxial que comunica las señales con el resto de la cadena electrónica, evitando así las

reflexiones del pulso eléctrico (Barrera et al., 2008).

El equipo tiene un criostato modelo 7500SL (Figura 25) de fondo ultra bajo (ULB, por sus

siglas en inglés) en configuración de varilla vertical (mejor conocida como vertical

dipstick), el cual es simplemente una cámara de vacío que alberga al detector, así como

un depósito llamado dewar que contiene nitrógeno líquido (abreviado como N2L, y que es

empleado para enfriar a 77 K el detector, con la finalidad de minimizar las corrientes de

pérdida generadas a temperatura ambiente, mismas que reducirían la resolución

energética y/o harían desaparecer la señal en un fondo muy alto de corriente de fuga)

aislado al vacío con una pared doble (Barrera et al., 2008). Cabe destacar que el dewar y

la cámara del detector cuentan con sistemas de vacío separados, incluyendo adsorbentes

granulares (tamices moleculares), que ayudan a mantener el vacío en el sistema durante

la vida útil del mismo (Canberra Industries, 2003).

El dewar descansa sobre un soporte de goma, ya que éste permite disminuir la

componente de fondo debida al ruido microfónico (ocasionado por el ruido ambiental;

burbujas y turbulencias en el N2L del dewar que afectan al criostato del equipo; ruido

electrónico, etc.) en el detector.

61

En la parte superior del criostato se encuentra la carcasa del detector (end cap), la cual es

de aluminio, conteniendo en su interior el cristal de Ge al vacío, a una distancia frontal de

0.5 cm. Sobre la carcasa se localiza la ventana de compósito de carbono. Además, el

detector se encuentra montado en un soporte que se mantiene en su lugar mediante un

estabilizador microfónico. Asimismo, el soporte está aislado eléctricamente del “dedo frío”,

aunque conectado térmicamente a éste. Tanto la carcasa como el soporte del detector

son delgados, para evitar así la atenuación de los fotones de baja energía (Canberra

Industries, 2003).

El dedo frío (cold rod) es una varilla de cobre que se ubica dentro (de manera concéntrica)

de la cola del criostato (tailstock, la cual se ensambla en el dewar a través del tubo

“cuello”). Únicamente una pulgada (aproximadamente) del extremo inferior del dedo frío

se extiende por fuera de la cola del criostato. La función del dedo frío es transferir el calor

disipado del detector hasta el N2L, con la finalidad de que el cristal del detector alcance el

Figura 25. Criostato modelo 7500SL (Canberra Industries, 2003).

62

equilibrio térmico con el baño de nitrógeno líquido (United States Nuclear Regulatory

Commission, 2010b).

El criostato cuenta con un cuello de goma de silicón que mantiene los componentes del

arreglo vertical (el detector y todo lo que se encuentra en la cola del criostato) alineados

en el cuello del dewar. De esta goma sobresalen dos tubos intercambiables de

llenado/ventilación (en configuración de 180° uno con respecto del otro), que sirven para

llenar el dewar de N2L.

Los parámetros brindados por el fabricante para caracterizar el detector XtRa utilizado, a

saber: la relación entre el número de cuentas en el canal del pico de absorción total para

la línea de emisión de 1332 keV del 60Co y el promedio de conteos en el continuo

Compton dentro del rango energético 1040 a 1096 keV, denominada razón Pico-Compton

del detector, es 49.6:1. La eficiencia relativa (ver definición en la sección 2.2.4.3) es del

12.3%, mientras que la resolución, expresada mediante el ancho a la mitad de la altura

máxima del fotopico (FWHM) de 1332 keV del 60Co es de 1.61 keV.

3.1.2 Blindaje del detector y accesorios de medición

El blindaje empleado es de tipo pasivo y en capas (Figura 26 y anexo 2). Es un cilindro

cuyo diámetro exterior es de 40 cm, mientras que cuenta con 37.7 cm de alto (incluyendo

las tapas superior e inferior). El elemento principal del blindaje es el Pb, teniendo las

paredes del mismo un espesor de 10 cm, mientras que las capas contienen hojas de Sn

(0.27 cm de espesor) y Cu (0.3 cm de espesor), así como una pared de acero, que sirve

como contención entre el estaño y el plomo. La tapa superior del blindaje tiene un espesor

de 6.35 cm de Pb, y cuenta con una capa de Cu de 0.3 cm, mientras que la tapa inferior

cuenta con 5.95 cm de espesor del Pb y la capa de Cu de ésta es igual que la de la tapa

superior.

El espesor de las paredes de Pb de 10 cm resulta ser óptimo, ya que un espesor mayor

generaría una componente de radiación inducida, como consecuencia de las emisiones

de fotones gamma originadas por la interacción de los rayos cósmicos con el blindaje

(Barrera et al., 2008).

63

El portamuestras (Figura 26) es un accesorio que permite colocar las muestras a

diferentes alturas (ya preestablecidas) con respecto al detector para ser medidas con

repetibilidad garantizada.

Consiste en una torre de polimetilmetacrilato (comercialmente conocido como Plexiglas®),

que cuenta con 11 ranuras que marcan diferentes alturas, en donde las primeras 10 (de la

base hacia arriba) se encuentran distribuidas a 1 cm entre sí, y la última ranura se halla a

15 cm desde la base del portamuestras (16.227 cm desde la ventana del detector). En la

ranura que se deseé utilizar se inserta la pieza rectangular (una especie de portaobjetos)

sobre la cual se colocará la muestra.

El portamuestras se sitúa sobre el detector mediante un anillo de Nylacero®, que le da

estabilidad al portamuestras, al tiempo que mantiene protegida la ventana del detector.

El equipo también cuenta con un protector de Nylacero®, el cual incluye una película de

tereftalato de polietileno (conocido por su nombre comercial Mylar®) de 3.5 µm de

espesor. Es utilizado para colocar muestras sobre él, que requieran ser medidas

directamente a una altura cero sobre la ventana del detector (Figura 27).

Figura 26. Izquierda: Representación del blindaje de Pb en capas empleado. Derecha: Portamuestras de Plexiglas® utilizado.

64

3.2 Fuentes y material medido

Para realizar las calibraciones en energía y eficiencia del equipo, se utilizó la siguiente

fuente puntual:

• GF-ML 1714-58: Fuente puntual comercializada por Eckert & Ziegler Isotope Products

(Figura 28). Contiene 11 radioisótopos diferentes, emitiendo 13 distintas energías

(Tabla 5). La fecha de referencia de la fuente es del 1 de marzo del 2014 a las 12:00

PST (Hora Estándar del Pacífico), mientras que la radiactividad contenida es de 79.88

kBq. Se utilizaron todas las energías de la fuente, excepto la de 514 keV del 85Sr,

debido a que no es posible diferenciarla con facilidad del pico de aniquilación de 511

keV en el espectro.

Tabla 7. Datos de la fuente puntual GF-ML 1714-58.

Isótopo

Energía del

fotón γ (keV)

Semivida Probabilidad emisión (%)

Actividad (µCi)

γ’s por segundo

Incertidumbre total (%)

210Pb 46.54 22.3±0.2 a 4.18 0.5179 801 4.1 241Am 59.54 432.17±0.66 a 36.0 0.04549 605.9 3.2 109Cd 88.03 462.6±0.7d 3.63 0.4586 615.9 3.2 57Co 122.06 271.79±0.09 d 85.6 0.01748 553.6 3.2

123mTe 158.97 119.7±0.1 d 84.0 0.02541 789.7 3.1 51Cr 320.10 27.706±0.007 d 9.86 0.5699 2079 3.0

113Sn 391.70 115.09±0.04 d 64.9 0.08359 2007 3.0 85Sr 514.00 64.849±0.004 d 98.4 0.1079 3928 3.0

137Cs 661.66 30.17±0.16 a 85.1 0.07527 2370 3.1 88Y 898.04 106.63±0.025 d 94.0 0.1684 5857 3.0

60Co 1173.20 5.272±0.001 a 99.86 0.08904 3290 3.1 60Co 1332.50 5.272±0.001 a 99.98 0.08904 3294 3.1 88Y 1836.06 106.63±0.025 d 99.40 0.1684 6193 3.0

Figura 27. Izquierda: Protector de Nylacero®. Derecha: Fuente puntual de 60Co medida sobre el detector empleando el protector.

65

Asimismo, la medición experimental de la fuente puntual (que se efectuó durante 12

horas) se realizó utilizando el portamuestras a la altura máxima (16.227 cm de la

ventana del detector), con la finalidad de minimizar el efecto de las TCS, ya que a partir

de los 15.8 cm de altura las TCS son menores del 1%, por lo que se pueden despreciar

(Peyrés Medina, 2010).

En cuanto a las mediciones realizadas con matrices volumétricas (las cuales también

fueron simuladas), se utilizaron los siguientes materiales:

• RG (U, Th, K): Muestra elaborada por el Organismo Internacional de Energía Atómica

(IAEA, por sus siglas en inglés) en 1987. Es una matriz de SiO2 que contiene

elementos NORM, de los cuales se analizaron nueve energías diferentes (Tabla 6).

Tiene una fecha de referencia para la concentración de actividad del 16 de Junio de

2005 (Figura 29). Fue simulada y medida experimentalmente en una geometría

cilíndrica, utilizando 35.07 g.

• Suelo IAEA 170: Muestra elaborada por el IAEA con suelo proveniente de China,

adicionado con una matriz mineral que originalmente contiene ocho isótopos emisores

de radiación gamma (de los cuales sólo se consideraron seis, debido al tiempo

transcurrido desde la fecha de referencia dada por el IAEA y la fecha en que se realizó

la medición, ver Tabla 6). La fecha de referencia para la concentración de actividad de

la muestra es el 1 de Junio de 2006. Se utilizó una masa de 32 .6 g para la geometría

volumétrica (Figura 29).

Figura 28. Fuente puntual GF-ML 1714-58.

66

• Pasto IAEA 170: Muestra de pasto natural colectado en el área de Chernóbil, el cual

fue secado, molido y cribado. Contiene 40K y 137Cs. La fecha de referencia de la

concentración de actividad de la muestra es el 1 de Junio de 2006. Se emplearon

34.87 g del material (Figura 29).

Tabla 8. Elementos considerados contenidos en las muestras RG (U, Th, K) y Suelo IAEA 170, con sus respectivas energías.

RG (U, Th, K) Suelo IAEA 170 Radioisótopo Energía (keV) Radioisótopo Energía (keV)

210Pb 46.54 210Pb 46.54 235U 143.76 241Am 59.54

235U-226Ra 186 109Cd 88.03 212Pb 238.63 134Cs 563.2 214Pb 351.93 134Cs 569.3 214Bi 609.31 134Cs 604.7 228Ac 911.2 137Cs 661.66

40K 1460.82 134Cs 795.8 214Bi 1764.49 134Cs 801.9

60Co 1173.2 60Co 1332.5

3.3 Calibración del detector

3.3.1 Calibración en energía

Una vez que se realizó la medición de la fuente puntual GF-ML 1714-58, se llevó a cabo

la calibración en energía del espectro a través del software Genie™ 2000 que acompaña

al detector. Para esto, se selecciona cada uno de los picos de interés en el espectro

mediante un ROI (acrónimo de Region of Interest, que se traduce como Región de

Interés, ver Figura 30). Una vez que se han indicado todos los ROI’s, en el menú de

Figura 29. Izquierda: Muestra RG (U, Th, K). Centro: Suelo IAEA 170. Derecha: Pasto IAEA 170.

67

calibración en energía del software se selecciona cada ROI y se le asigna la energía

correspondiente (según el isótopo del que se trate), para que así ésta concuerde con el

canal en el que se encuentra el pico de interés.

Finalmente, el software genera el polinomio de primer orden (y su gráfica) que representa

la relación lineal entre la energía y el canal en el espectro, así como la calibración en

resolución, como se observa en la Figura 31.

Figura 30. Picos seleccionados en el espectro mediante ROI's.

Figura 31. Gráfica de la calibración en energía.

68

3.3.2 Calibración en eficiencia

El valor de la eficiencia en el pico de absorción total es obtenido mediante la ecuación 6,

por lo que los pasos llevados a cabo para calibrar en eficiencia se muestran en la Figura

32.

Figura 32. Metodología empleada para realizar la calibración en eficiencia.

Para obtener las áreas de cada pico de interés en el espectro, se utilizó el software

Spectrum Zoom, el cual para su funcionamiento sólo requiere cargar los coeficientes de

los polinomios de las calibraciones en energía y en resolución (Figura 31), así como el

archivo de salida que proporciona el Genie™ 2000 (en formato de extensión .RPT),

mismo que incluye la información del espectro en cuestión.

En cuanto al cálculo de la actividad de cada isótopo al tiempo de medición (también

conocido como corrección de la semivida), se utiliza la ecuación 24, que emplea el valor

de la concentración de la actividad, 2�, para la fecha de referencia dada por el fabricante

del material medido; la constante de desintegración r, que es diferente para cada

radioisótopo; así como el tiempo 3 transcurrido desde la fecha de referencia y la fecha en

que se realizó la medición.

2 = 2�M�s, [24]

Determinación de las áreas de

c/pico de interés

Cálculo de las actividades al

tiempo de medición (corrección de la

semivida)

Cálculo de los factores de

corrección para TCS

69

Finalmente, se calcularon los factores de corrección al efecto de TCS para todas aquellas

transiciones que así lo requieren.

3.4 Factores de corrección para las TCS

Una vez que se revisan todos y cada uno de los esquemas de desintegración de las

transiciones que se van a utilizar en cada medición y simulación, se distinguen aquellas

energías que se encuentren en coincidencia, tanto por Summing-in como por Summing

out, y se aplican las ecuaciones 11, 13 y 15, según sea el tipo de coincidencia. En la

Figura 33 aparece el esquema de desintegración del 235U, en el que se corrigió la

transición gamma de 143.76 keV, que se encuentra en Summing-out con las transiciones

de 19.59, 51.22, 202.11, 266.45 y 41.96 keV, respectivamente. Por lo tanto, se consultan

las probabilidades de emisión de cada una de las energías coincidentes y se sustituyen

en las ecuaciones 11 y 13 (por tratarse de Summing-out).

Figura 33. Esquema de desintegración del 235U (ENSDF Database, 2000).

70

3.5 Simulación en EGSnrc

Para realizar las simulaciones con el EGSnrc, éste requiere de dos archivos para su

funcionamiento, una plantilla predefinida (mejor conocida como input, que fue

personalizado para este trabajo) del código DOSRZnrc, y el archivo en el que se

encuentran indicados los materiales presentes en la modelación (llamado PEGS4, mismo

que puede considerar elementos, compuestos y/o mezclas), con todos los detalles de

composición elemental, densidad, sección eficaz, coeficientes de atenuación lineal, etc.

En el input se declara el número de historias a seguir, el arreglo geométrico fuente-

detector-blindaje, los materiales de la geometría (que deben estar incluidos previamente

en el archivo PEGS4, de lo contrario se producirá un error que impedirá la ejecución del

código) y el tipo de partícula incidente, así como su energía. El resto de las características

contenidas en el input se refieren a parámetros de transporte, reducción de varianza y

opciones de salida del código que, en su mayoría, se manejaron por default.

Se definieron dos geometrías para todas las simulaciones realizadas: puntual y

volumétrica (anexos 2 y 3, respectivamente), variando en esta última únicamente el

material de la muestra modelada para representar cada una de las matrices empleadas

(ver sección 3.2). En el software EGSnrc la geometría a simular se ingresa mediante

cilindros, especificando los radios y las alturas (llamadas planos en el input) de cada uno

de ellos. La malla que se crea debido a las intersecciones entre radios y planos se conoce

como regiones (la complejidad de las simulaciones es proporcional al número de regiones

generadas y, con esto, al tiempo requerido para efectuar la simulación). Asimismo, la

reproducción en el modelo de la fuente y demás componentes físicos involucrados en la

medición equivalen a la mitad del arreglo real, ya que de esta forma el EGSnrc reduce los

tiempos de ordenador, aunque para los cálculos Monte Carlo sí considera la geometría

completa.

Es importante resaltar que para la definición de ambas geometrías solamente se tomaron

en consideración las formas y componentes principales del detector y sus alrededores. En

relación a lo anterior, aunque el volumen activo del detector tiene los bordes superiores

redondeados (Figura 24), en la modelación se consideraron esquinas afiladas (a 90°).

Igualmente, el fabricante del equipo, CANBERRA, menciona en la documentación que

acompaña al detector que la ventana de éste es de compósito de carbono, por lo que al

71

no contar con mayores detalles del tipo de compósito del que realmente se trata, se utilizó

carbón para su representación en la geometría.

Las simulaciones puntuales se efectuaron situando la fuente a 16.227 cm de distancia de

la ventana del detector, tal y como se midió de manera experimental utilizando el

portamuestras. El EGSnrc cuenta con 16 tipos de fuentes predefinidas, cada una de las

cuales presenta características diferentes. Para la modelación puntual se utilizó la fuente

#3, que es un disco de tamaño finito emitiendo radiación uniforme e isotrópicamente, con

una dimensión de 1.5 mm de radio exterior, 0 mm de radio interior y 50.8 µm de alto. Con

este arreglo se generaron 168 regiones.

Las modelaciones volumétricas se llevaron a cabo directamente sobre la ventana del

detector, es decir, a una distancia de 0 cm de éste. La fuente utilizada fue la #3, sin

embargo, las dimensiones del disco corresponden al volumen de muestra empleado. A

diferencia de la simulación puntual, para este caso se incluyó en la geometría el protector

de Nylacero®, así como el recipiente que contiene a la muestra, lo que aumentó el

número de regiones a 266.

Para ambos arreglos geométricos (puntual y volumétrico), se utilizaron un billón de

historias (1e9) en cada una de las simulaciones realizadas, con la finalidad de mejorar la

estadística de los resultados obtenidos. Igualmente, las energías de los isótopos

presentes en la fuente puntual y en las tres muestras medidas se simularon en las dos

geometrías.

3.6 Método Monte Carlo de transferencia de eficiencia

La obtención de la eficiencia en el pico de absorción total (indispensable para realizar la

calibración en eficiencia) mediante el uso del método Monte Carlo puede llevarse a cabo

de dos formas (Jurado Vargas, Cornejo Dıaz, & Pérez Sánchez, 2003; M. C. Lépy et al.,

2001; O. Sima & Arnold, 2002; Vidmar, 2005):

• Cálculo directo Monte Carlo de la eficiencia mediante un código de simulación.

• Método Monte Carlo de transferencia de eficiencia.

72

La desventaja del cálculo directo Monte Carlo es que resulta ser muy sensible a las

incertidumbres asociadas a los valores de los parámetros geométricos proporcionados por

el fabricante del detector, que usualmente son insuficientes para lograr un cómputo

preciso de la eficiencia, así como a otros problemas, tales como una colección de cargas

incompleta en el cristal, etc. (Liye, Jizeng, Franck, de Carlan, & Binquan, 2006; O. Sima &

Arnold, 2002).

Debido a lo anterior, el método Monte Carlo de transferencia de eficiencia, impulsado en

sus inicios por (Moens et al., 1981), y que sólo requiere mediciones puntuales y datos no

necesariamente optimizados del detector, es ampliamente utilizado para obtener los

valores de eficiencia en el fotopico, al ejecutar calibraciones en eficiencia de un detector

de radiación gamma. Este método se basa en la proposición de que la relación entre la

eficiencia para una geometría particular de medición y la eficiencia para una medición de

referencia es mucho menos sensible a las incertidumbres de la definición del modelo y

demás datos de entrada solicitados en el cálculo de la eficiencia (O. Sima & Arnold, 2002;

Vidmar, 2005). En otras palabras, el enfoque del método consiste en una transferencia de

eficiencia de una geometría de referencia (puntual) a cualquier otra configuración de la

fuente, mediante el uso de un factor de transferencia dependiente de la energía del fotón

únicamente, e independiente de las configuraciones geométricas (Jurado Vargas et al.,

2003; Morera Gómez, Cartas Aguila, Alonso Hernández, Bernal Castillo, & Guillén

Arruebarrena, 2014). Entonces, la eficiencia '0 para una energía dada, en la geometría de

interés es la siguiente (Jurado Vargas et al., 2003; M. C. Lépy et al., 2001):

'0 = 't�u v wxwyz{| [25]

Donde }~0 ~t�u⁄ � es el factor de transferencia que emplea las eficiencias simuladas

(mediante el código Monte Carlo) de la geometría de interés (~0) y de la geometría de

referencia (~t�u), y 't�u indica la eficiencia en el pico de absorción total obtenida de

manera experimental (utilizando para ello una fuente puntual) para la geometría de

referencia.

73

3.7 Hermeticidad al Rn

Como se describió en la sección 2.5.2, para realizar las mediciones de las muestras

volumétricas, específicamente RG (U, Th, K) y Suelo IAEA 170, era necesario contar con

un recipiente impermeable al radón, mismo que permitiera alcanzar el equilibrio secular

entre radioisótopos padres e hijos en la cadena del uranio; sin embargo, la forma

“tradicional” de realizar mediciones de matrices ambientales es mediante la utilización de

cajas Petri convencionales (Figura 34), las cuales en ocasiones se cubren con una

película de Parafilm M®, con la finalidad de mejorar la cerradura de ésta (ya que las cajas

Petri no cuentan con mecanismo alguno de cierre, y por ende se abren solas). No

obstante, dado que en realidad no se puede garantizar un sello adecuado en este tipo de

contenedores, las muestras que tienen elementos pertenecientes a las series de

desintegración natural del uranio no siempre alcanzan el equilibrio secular (debido al

escape del radón al ambiente) luego de permanecer cerradas al menos durante 24 días,

por lo que los resultados obtenidos a través de dichas mediciones pueden subestimar las

actividades reales de los correspondientes isótopos.

Las características principales que debe tener un recipiente que se utilice para contener y

posteriormente medir matrices ambientales se enlistan a continuación:

• Hermético a gases, específicamente radón.

• Que tenga una geometría repetible y cilíndrica (esto se refiere a que todos los

recipientes que se compren o maquinen deben tener las mismas especificaciones, en

forma de cilindro, ya que es la geometría más sencilla con la que se pueden realizar

Figura 34. Cajas Petri conteniendo en su interior muestras ambientales. Ambas se encuentran envueltas con Parafilm M®.

74

las simulaciones con el código EGSnrc). Esta geometría garantiza a su vez que la

muestra tenga un radio menor que el de la ventana del detector. En el caso de

detectores de energía extendida a rayos X esto es importante.

• Poco absorbente de la radiación γ.

• Que no interaccione con los fotones (según la Figura 5, esto implica contar con un

material de número atómico bajo), evitando así contribuciones indeseables en el

espectro debidas al recipiente.

Aunado a las características anteriores, resulta indispensable conocer el volumen de

muestra contenido en el recipiente, ya que éste debe ser simulado posteriormente.

En el tema referente a la hermeticidad, en la literatura se señalan diversos empaques

(bolsas que usualmente son selladas con calor) plásticos y metalizados (usualmente con

aluminio), así como recipientes plásticos, cintas adhesivas (aluminizadas y poliméricas) y

pegamentos (Jiránek & Kotrbatá, 2011; Mauring & Gäfvert, 2013; Putyrskaya et al., 2015;

Stieff, Kotrappa, & Stieff, n.d.) que evitan (algunos en su totalidad y otros sirviendo como

refuerzo para mejorar el sello hermético) que el gas radón (222Rn) escape; no obstante, las

bolsas no resultan de utilidad para realizar mediciones de espectrometría gamma cuando

se involucra el método Monte Carlo, debido a que la geometría de una bolsa no garantiza

repetibilidad (ya que para cada medición se pueden formar pliegues y cada caso sería

diferente, adicionando también dificultades para llevar a cabo la simulación). Tampoco es

viable utilizar empaques, cintas o contenedores metalizados (por ejemplo con aluminio)

porque los metales (al ser pesados) absorben los rayos γ de baja energía, impidiendo que

alcancen el volumen activo del detector. Asimismo, los contenedores de vidrio también

son descartados por su contenido de potasio, que favorecería el incremento de las

cuentas en el pico de potasio presente en la muestra (si se trata de una matriz NORM, o

del fondo ambiental). Entonces se requieren materiales ligeros (en cuanto al número

atómico), por lo que la mejor opción son los polímeros, ya que además son fáciles de

conseguir como materia prima que puede maquinarse a la forma y dimensiones

deseadas.

3.7.1 Contenedores empleados

Se realizaron pruebas de hermeticidad utilizando diferentes contenedores (comerciales y

maquinados en el taller de prototipos del Cimav, a partir de un cilindro de materia prima),

75

probando materiales como polipropileno, acrilonitrilo butadieno estireno (ABS), Nylacero®

y politetrafluoroetileno (PTFE, mejor conocido por su nombre comercial, teflón), contando

cada uno de éstos con diferentes espesores de pared.

El recipiente de polipropileno es un vial criogénico comercial (Corning®) de 2 mL, con una

rosca interna y una arandela de silicón que permite asegurar el sello (Figura 35). El vial de

ABS se imprimió en una impresora 3D; el modelo se diseñó mediante un software CAD,

con dimensiones ligeramente mayores al vial de polipropileno, asegurando la geometría

cilíndrica, por lo que se suprimió el detalle que trae el vial criogénico en la base, optando

por una superficie plana; de igual manera, se consideró en el diseño el espacio necesario,

entre la tapa y el borde superior del vial, para colocar una arandela u o-ring de goma o

silicón (Figura 35).

Por otra parte, también se utilizó un recipiente de Nylacero® con tapa roscada (Figura 36),

mismo que fue maquinado en el taller de prototipos, a partir de una barra cilíndrica del

material, y posteriormente, un recipiente con tapa de teflón (Figura 36 y anexo 4),

maquinado en el taller de la misma forma que el de Nylacero®. Para el diseño de ambos

contenedores se buscó que el espesor de pared fuera de 4 mm, limitando la longitud del

diámetro externo de éstos a la dimensión del protector de Nylacero®, ya que cada una de

las mediciones volumétricas realizadas se ejecutaron situando cada recipiente sobre el

protector, que a su vez se coloca directamente sobre la ventana del detector.

Figura 35. Izquierda: Vial criogénico de polipropileno. Centro: Representación del diseño del vial de ABS. Derecha: Vial y tapa de ABS impresos.

76

Igualmente, para las pruebas realizadas con el recipiente de teflón, se buscó una manera

de mejorar las condiciones de hermeticidad entre la tapa y el contenedor, implementando

el uso de pegamentos y empaques colocados al interior de la tapa del recipiente,

eliminando así los espacios huecos generados entre la tapa y el recipiente. Con este fin,

primeramente se utilizó pegamento comercial Resistol®, que se colocó al interior de la

tapa y sobre el borde superior del contenedor, como se muestra en la Figura 37. Una vez

que el recipiente y la tapa fueron roscados, por fuera se selló la unión con un cordón de

silicón (Figura 38), usando para esto una pistola eléctrica para silicón de 5/16".

Figura 37. Recipiente de teflón con pegamento en la tapa y en el borde.

Figura 36. Izquierda: Recipiente de Nylacero®. Derecha: Recipiente de teflón.

Figura 38. Izquierda: Recipiente de teflón con el cordón de silicón alrededor de la tapa. Derecha: Cordón de silicón desprendido del recipiente.

77

También se realizaron pruebas con placas de polímeros elaboradas por compresión en el

laboratorio de polímeros del Cimav, que se adaptaron a manera de empaque, cortándose

a la medida y colocándose en la parte interior de la tapa. Se fabricaron dos diferentes

placas, de estireno-etileno-butileno-estireno (SEBS) y etil vinil acetato (EVA), de las

cuales sólo se utilizó la placa de EVA, debido a que el otro material presentó estrías en la

superficie (Figura 39), siendo indispensable contar con una superficie completamente lisa

para asegurar el óptimo contacto entre ésta y el borde superior del contenedor al

momento del cierre.

3.7.2 Medición de intensidades

La determinación de intensidades (crecimiento de la actividad) de los picos de los hijos del 226Ra en el espectro se llevó a cabo a través del desarrollo de tres etapas:

• Medición realizada durante 1.875 días con el recipiente abierto que contiene la

muestra RG (U, Th, K) (Figura 40) para determinar las intensidades de los picos

sabiendo que no hay acumulación de radón (a esta intensidad se le conoce como I0).

• Mediciones sucesivas (desde I1 hasta I8) con el recipiente cerrado que contiene la

misma muestra RG (U, Th, K) (Figura 40), registrando el crecimiento en la intensidad

Figura 39. Izquierda: Estrías visibles en la placa de SEBS. Derecha: Placa de EVA cortada y colocada al interior de la tapa del recipiente de teflón.

78

de los picos de interés conforme transcurre el tiempo (22.96 días en total, requeridos

para que el equilibrio radiactivo se alcance).

• Medición del fondo (sin muestra, como aparece en la Figura 40), para determinar la

intensidad de los picos de estudio debida a las contribuciones de la radiación presente

en el medio (específicamente al interior del laboratorio), misma que debe sustraerse

de las mediciones obtenidas con el recipiente cerrado.

Es importante resaltar que, sabiendo que la radiación del fondo ambiental debe tomarse

en cuenta, concretamente la presencia de radón al interior del blindaje, se empleó como

medida la utilización de una manguera localizada en todo momento dentro del blindaje

(como se aprecia en la Figura 40), que bombea nitrógeno al interior de éste para expulsar

hacia afuera el radón que pueda acumularse e influir en las mediciones realizadas.

Asimismo, ya que la muestra utilizada para realizar las mediciones de I0 e In (con 5 =1

hasta 8) fue la de RG (U, Th, K), el pico sobre el cual se realizaron los cálculos es el de

609.31 keV del 214Bi, debido a que tiene una probabilidad de emisión grande (del 45.49%)

y no está sujeto a ningún tipo de interferencia espectral; además, resulta muy fácil de

localizar en el espectro.

En relación a la determinación del crecimiento de la actividad de un elemento a partir de la

desintegración radiactiva del isótopo padre, cuando este último decae en otro radionúclido

(el hijo), la tasa de cambio del número de átomos del elemento hijo debe ser la diferencia

Figura 40. Izquierda: Medición de I0 con el recipiente abierto. Centro: Medición de In con el recipiente cerrado. Derecha: Medición del fondo ambiental.

79

entre la tasa de crecimiento del padre y la tasa de desintegración del hijo, dada por la

ecuación 26 (Gilmore, 2008).

1� = 1-�}M�s�, − M�s�,� s�s��s� + 1��M�s�, [26]

En donde los subíndices � y 4 se refieren al hijo y al padre, respectivamente, mientras

que el subíndice 0 indica el número de átomos al tiempo 3 = 0. Expresando la ecuación

anterior en términos de la actividad, puede reescribirse como se muestra a continuación:

2� = 2-�}M�s�, − M�s�,� s�s��s�

# 2��M�s�, [27]

Sin embargo, en vista de que se trata de equilibrio secular, que implica que la semivida 3<�

(que es inversamente proporcional a la constante de desintegración λ) del radioisótopo

padre es mucho mayor que la semivida del hijo, entonces r- es muy pequeña, y el

término r� r� − r-⁄ (en la ecuación 27) se vuelve ∼1. Entonces para obtener la actividad

integrada del radón desde un tiempo inicial 3� hasta el tiempo total durante el cual se

efectuó la medición inicial 3�, se integra la ecuación 27, resultando en la ecuación 29.

P 2�;�3�,�,< R3 = 2�� P }1 − M�s�T,�,�

,< R3 # 2�;� P M�s�T,,�,< R3 [28]

= �2��3� − 3�� # ��*��*�T��s�T

}M�s�T,� − M�s�T,<� [29]

Donde � es una constante de proporcionalidad. Considerando que la medición inicial es

de un día, es decir, 3� = 0 y 3� = 1, la ecuación 29 queda de la siguiente forma,

P 2�;�� 3�R3 = �2�� # ��*��*�T��

s�T}M�s�T,� − 1� [30]

Para cuestiones de practicidad en los cálculos, se utilizará el término 1 para definir el

cociente }M�s�T,� − 1�/r�; de la ecuación 30, y reacomodando términos, ésta se

reescribe como señala la ecuación 31.

80

= �1 �2�� 1 # �(� − 2�;�� [31]

Ahora, la actividad inicial del 222Rn, 2��, se relaciona con la actividad inicial del 226Ra

mediante una variable �, que en realidad es un parámetro que establece la proporción de

una actividad con respecto a la otra, como indica la ecuación 32.

2�;� = �2�� [32]

Y sustituyendo la ecuación 32 en la ecuación 31, se deja todo en términos de 2��.

= �12�� 1 # �(� − �� [33]

Entonces, ya que se cuenta con la expresión que permite obtener la actividad integrada

del 222Rn para cualquier tiempo (ecuación 29), así como la expresión con la que se puede

calcular el valor de dicha actividad para un tiempo inicial de 1 día (ecuación 33), el

cociente de ambas ecuaciones (ecuación 34) permite obtener la relación teórica entre la

intensidad del pico de interés de la muestra contenida en el recipiente cerrado, y la

muestra en el recipiente abierto. Cada uno de los términos presentes en la ecuación 34

son conocidos, exceptuando el parámetro �, que se varía (entre 0 y 1) para determinar la

relación de actividades entre el radio y el radón (sabiendo que si ambos están en

equilibrio sus actividades serán iguales, y por lo tento, el parámetro � valdría 1).

P *�T�,�Y,��<P *�T�,�Y,<�

= �,��,<�(�� <

��# ��}��T��T�<�

s�T(�� <��

[34]

Si las actividades del radio y el radón son iguales una vez que el recipiente con la muestra

se encuentra cerrado (luego de esperar a que se alcance el equilibrio radiactivo),

entonces el recipiente se puede considerar como hermético. Asimismo, para el

experimento, se considera que el recipiente sí es hermético, por lo que de esa forma los

cálculos teóricos permiten corroborar que esto es verdadero.

Igualmente, se realizaron mediciones del fondo ambiental, en las cuales no hay muestra,

y la radiación detectada es debida únicamente a los radioisótopos presentes en el medio.

81

Los fondos se midieron durante diferentes tiempos, sin embargo sólo se utilizaron

aquellos cuyas tasas netas (cuentas/días, en donde las cuentas se obtienen directamente

del espectro medido experimentalmente que proporciona el software Genie™ 2000, y el

tiempo se refiere al tiempo de medición de la muestra) son similares. Al final se calcula la

tasa promedio de los fondos, así como la incertidumbre de la tasa promedio, y estos

valores serán sustraídos de la tasa neta del pico de interés, para obtener el área neta de

la muestra sin la presencia de fondo ambiental.

3.8 Pruebas de validación

3.8.1 Valor z-score

La prueba conocida como z-score se encarga de evaluar el rendimiento del laboratorio en

el cual se llevaron a cabo las mediciones. Se calcula a partir de los resultados obtenidos

experimentalmente (resultados del analista), el valor real (proporcionado por el IAEA) y la

desviación estándar, de acuerdo a la siguiente ecuación (Shakhashiro et al., 2006):

��t� = ��t�T��x��t�� [35]

Donde � corresponde a la desviación estándar, dada por la expresión 0.10 c � ¡`¢£*)*. El

rendimiento del laboratorio se evalúa satisfactoriamente si |��t�| ≤ 2; cuestionable para

2 < |��t�| < 3, e insatisfactorio para |��t�| ≥ 3. La desventaja de la prueba z-score es

que la incertidumbre de los resultados obtenidos en las mediciones del analista no son

tomadas en consideración (Shakhashiro et al., 2006).

3.8.2 Valor u-score

El valor u-score se usa para determinar si los resultados obtenidos por el analista en el

laboratorio son estadísticamente consistentes con los valores esperados, es decir, si los

resultados reportados difieren significativamente del valor esperado a un cierto nivel de

probabilidad. La ventaja de la prueba u es que toma en cuenta la propagación de la

incertidumbre de la medición. El u-score se obtiene como indica la ecuación 36.

¦��t� � |��t�T��x��t��|§£;��t,�� £;��t,�T��x�� [36]

82

Para esta prueba, en la Tabla 7 aparecen los valores críticos del u-score.

Tabla 9. Valores críticos del u-test (Juárez Martínez, 2014).

Condición Probabilidad Status

u<1.64 Mayor que 0.1 El resultado reportado no difiere significativamente del valor esperado

1.95>u>1.64 Entre 0.1 y 0.05

El resultado reportado probablemente no difiere significativamente del valor esperado

2.58>u>1.95 Entre 0.05 y 0.01

No es claro si el resultado reportado difiere significativamente del valor esperado

3.29>u>2.58 Entre 0.01 y 0.001

El resultado reportado probablemente difiere significativamente del valor esperado

u>3.29 Menor que 0.001 El resultado reportado difiere significativamente del valor esperado

83

CAPÍTULO 4: RESULTADOS

4.1 Eficiencia experimental

Para calibrar en eficiencia el detector experimentalmente, se utilizó la información

obtenida a partir de la medición realizada con la fuente puntual GF-ML 1714-58, así como

los datos proporcionados por el certificado de ésta, y se sustituyeron en la ecuación 6. La

gráfica de Eficiencia vs. Energía se muestra en la Figura 41, donde los datos se dividen

en dos (las energías 1-4 y las energías 4-12, señaladas con flechas rosas) para realizar el

ajuste mediante dos polinomios (de segundo y primer grado, respectivamente). El

coeficiente de determinación R2 para la primera sección es 0.78879 (se mejoraría

considerablemente si sólo se hubieran considerado las tres primeras energías para el

ajuste de la curva, pero eso implicaría utilizar tres polinomios, que se vuelve engorroso),

mientras que el de la segunda sección es 0.99936.

Ya que la gráfica de la Figura 41 es de tipo “doble logarítmica”, la relación entre la

eficiencia ' y la energía �¨ cumple con la siguiente función:

Figura 41. Gráfica de Eficiencia vs. Energía para la fuente puntual.

84

log�� ' = + ¬ ∙ log}�¨� + � ∙ log}�¨�� [37]

Y de acuerdo a las propiedades de los logaritmos, la ecuación 37 puede representarse

como sugiere la ecuación 38, donde , ¬ y � son los coeficientes de los polinomios que se

ajustan a la curva de eficiencia (en caso de ser un polinomio de segundo grado, ya que

uno de primer grado sólo cuenta con los coeficientes y ¬).

' = 10�� ∙]�®})¯� �∙]�®})¯�� [38]

Para el polinomio de segundo grado que se ajusta a los cuatro primeros puntos en la

curva de la Figura 41, la eficiencia viene dada por la ecuación 39, mientras que para el

polinomio de primer grado que se ajusta a la segunda parte de la curva, la dependencia

de la eficiencia con la energía aparece en la ecuación 40.

' = 10��k.od�mo 8.kq��k∙]�®})¯��.do�qk∙]�®})¯�� [39]

' = 10°��.�qk�k��.�kd�l∙]�®})¯�± [40]

El punto en común para ambos polinomios es la energía de 122.06 keV del 57Co (punto

#4). Además, para cada polinomio se muestran los intervalos de confianza al 95%.

Como se mencionó en el apartado 3.2, no fue necesario aplicar a la ecuación 6 los

factores de corrección para las TCS, ya que para las cuatro energías que presentan

efecto de suma por coincidencias reales (las dos energías del 60Co y las energías del 88Y)

se calcularon los factores de corrección para la distancia de medición, que fue de 16.227

cm a la ventana del detector, y se corroboró que el efecto ocasiona desviaciones menores

del 1% sobre el valor de la eficiencia (ver Tabla 8).

Tabla 10. Factores de corrección para TCS en la fuente puntual.

Isótopo Energía Factor de corrección

60Co 1173.2 1.0035 1332.5 1.0036

88Y 898.04 1.0035 1836.06 1.0037

85

4.2 Eficiencias simuladas

En el código de simulación EGSnrc se simularon las matrices volumétricas de SiO2, suelo

y pasto (con las energías propias de cada material de referencia, así como las energías

presentes en la fuente puntual), así como la fuente puntual, bajo las condiciones y

parámetros señalados en la sección 3.5. Los archivos de salida del código proporcionan la

fotofracción y la eficiencia total (entre otros datos, según sea el caso) de la energía

modelada, mismas que se multiplican para obtener la eficiencia en el pico de absorción

total.

En la Figura 42 se muestra la gráfica de Eficiencia vs. Energía para las eficiencias puntual

(curva inferior) y volumétrica (en una matriz de SiO2; curva superior) que fueron obtenidas

mediante la modelación de las energías presentes en la fuente puntual (Tabla 5). Ambas

curvas se ajustaron con dos polinomios, de la misma forma que se realizó para las

eficiencias experimentales (Figura 41).

Figura 42. Gráfica de Eficiencia vs. Energía, tanto puntual como volumétrica (matriz de SiO2) simuladas, con las energías de la fuente GF-ML 1714-58.

86

La ecuaciones 41 y 42 representan la eficiencia para los ajustes realizados con los dos

polinomios (el de segundo grado para los puntos 1-4, y el de primer grado para los puntos

4-12) a la curva de eficiencias puntuales simuladas.

' = 10��l.�loqm �.�lm8m∙]�®})¯��.kk8dq∙]�®})¯�� [41]

' = 10°��.�8qoo��.�o��∙]�®})¯�± [42]

Por otra parte, para la curva de eficiencias volumétricas simuladas, la ecuación 43 indica

la función de eficiencia para el polinomio de segundo grado de la primera parte, y la

ecuación 44 señala la eficiencia en función de la energía para el polinomio de primer

grado que se ajusta a la segunda parte de la curva.

' = 10��k.l��km l.kl��∙]�®})¯��.�mmk8∙]�®})¯�� [43]

' = 10°�.�lkq8��.ddqom∙]�®})¯�± [44]

En la Figura 43 aparecen las curvas de eficiencia puntual y volumétrica (en una matriz de

SiO2) simuladas en EGSnrc con las energías de la muestra RG (U, Th, K) (también se

agregaron las energías del 241Am y del 109Cd para suavizar la parte superior de la curva).

Al igual que las curvas ya presentadas, el ajuste se realizó mediante dos polinomios (uno

de segundo grado que considera los cuatro primeros puntos de la curva, y un polinomio

de primer grado que se ajusta a los puntos 4-11), y el punto que ambos polinomios tienen

en común es el que corresponde a la energía de 143.76 keV del 235U.

Para el ajuste de la primera parte de la curva puntual simulada, R2 es de 0.90283, y la

eficiencia se expresa con la ecuación 45; para la segunda parte de esta curva, R2 vale

0.9986, y la eficiencia viene dada por la ecuación 46. De la misma forma, para la curva

volumétrica simulada, los valores de R2 para la primera y segunda parte ajustadas son

0.97021 y 0.9988, respectivamente, mientras que las ecuaciones 47 y 48 representan la

eficiencia (primera y segunda parte) para dicha curva volumétrica.

' = 10��l.ol�� .lq�ll∙]�®})¯��.om8mk∙]�®})¯�� [45]

87

' = 10°��.�lo8q��.�d��8∙]�®})¯�± [46]

' = 10��k.ko��8 l.m�o∙]�®})¯��.��8∙]�®})¯�� [47]

' = 10°�.��oo��.��8mm∙]�®})¯�± [48]

Asimismo, en la Figura 44 se muestran las gráficas de Eficiencia vs. Energía para las

curvas puntual y volumétrica (en una matriz de suelo) simuladas con las energías propias

del material de referencia certificado Suelo IAEA 170 (Tabla 6).

Cada una de las curvas de eficiencia presentadas en la Figura 44 para las energías del

suelo certificado se ajustó con dos polinomios, tal como se realizó para los casos

anteriores, no obstante, en esta ocasión todos los polinomios son de primer orden.

Figura 43. Gráfica de Eficiencia vs. Energía, tanto puntual como volumétrica (matriz de SiO2) simuladas, con las energías de la muestra RG (U, Th, K).

88

El coeficiente de determinación R2 para el primer polinomio de la curva puntual (que se

ajusta a los tres primeros puntos) es de 0.98253, mientras que el del segundo polinomio

de la misma curva es de 0.9973, que indica un ajuste realmente bueno. La ecuación 49

describe la eficiencia en función de la energía para el primer polinomio de la curva

puntual, y la ecuación 50 representa lo mismo, pero para el segundo polinomio de la

curva.

' = 10°��.lkd�m �.�k88k∙]�®})¯�± [49]

' = 10°��.k88q��.d�qm�∙]�®})¯�± [50]

En cuanto a los coeficientes de determinación de la curva volumétrica simulada, éstos son

0.92361 y 0.99851, para el primero y segundo polinomio, respectivamente, y en el mismo

Figura 44. Gráfica de Eficiencia vs. Energía, tanto puntual como volumétrica (matriz de suelo) simuladas, con las energías del Suelo IAEA 170.

89

orden, las ecuaciones que definen la eficiencia en función de la energía son las

siguientes.

' = 10°��.l�ok� �.��l∙]�®})¯�± [51]

' = 10°�.mo�o��.qdqd∙]�®})¯�± [52]

También se simularon de manera puntual y volumétrica (en una matriz de pasto) las

energías presentes en la fuente GF-ML 1714-58, así como la energía de 1460.82 keV, del 40K. Las curvas se muestran en la Figura 45.

Cada una de las curvas de eficiencia de la Figura 45 se ajustó mediante dos polinomios,

siendo el primero de ellos de segundo grado (tomando las energías 1-5), y el último de

primer grado (ajustándose a las energías 5-13).

Los coeficientes R2 de la curva de eficiencia puntual son 0.94552 y 0.99938,

respectivamente, mientras que para la curva de eficiencia volumétrica, los coeficientes R2

son 0.95235 y 0.99923, para el primer y segundo ajuste, respectivamente.

En relación a las ecuaciones de la eficiencia en función de la energía, la ecuación 53

aplica al polinomio de segundo grado que se ajusta a la curva de eficiencia puntual

simulada de los puntos 1-5; la ecuación 54 es para la misma curva pero para el segundo

polinomio (que se ajusta a los puntos 5-13). Siguiendo la misma lógica, las ecuaciones 55

y 56 representan la eficiencia el primer y segundo polinomio, respectivamente, de la curva

de eficiencias volumétricas simuladas.

' = 10��l.ddlom �.qo�ql∙]�®})¯��.mm8q�∙]�®})¯�� [53]

' = 10°��.�o8km��.�qoqd∙]�®})¯�± [54]

' = 10��l.l�mqq 8.omolk∙]�®})¯��.dq8oq∙]�®})¯�� [55]

' = 10°�.�kko��.�8�8o∙]�®})¯�± [56]

90

Resulta evidente que todas las curvas de eficiencia que se obtuvieron a través de la

simulación con el código EGSnrc son congruentes entre sí (independientemente de las

diferencias que puedan presentar debido a los rangos de energía que fueron

considerados para cada caso). Además, cada una de las curvas de eficiencia puntual

simulada concuerda perfectamente con la curva experimental (Figura 41).

4.3 Cálculo de la transferencia de eficiencia

Una vez que se calcula la eficiencia experimental (para la fuente puntual) y se tienen

simuladas las eficiencias puntual y volumétrica, entonces se utiliza la ecuación 25 para

obtener la eficiencia volumétrica de la matriz en cuestión, empleando el método de

transferencia de eficiencia.

En la Figura 46 aparece la gráfica de la eficiencia volumétrica calculada por medio de la

transferencia de eficiencia, para las energías de la fuente GF-ML 1714-58 en una matriz

Figura 45. Gráfica de Eficiencia vs. Energía, tanto puntual como volumétrica (matriz de pasto) simuladas, con las energías del pasto y de la fuente GF-ML 1714-58.

91

de SiO2. Para la elaboración de esta curva (así como las curvas de las figuras 47 y 48) se

ha tomado en consideración la incertidumbre absoluta de la eficiencia de transferencia,

dada por el producto de la eficiencia transferida y su incertidumbre relativa (el cuadrado

de esta última se indica en la ecuación 57). El ajuste de la curva se realizó con dos

polinomios (de segundo y primer grado, respectivamente), al igual que las curvas de

Eficiencia vs. Energía presentadas previamente, cuyos coeficientes de determinación son

0.95317 para la primera parte (y la ecuación 58 señala la eficiencia en función de la

energía), y 0.99952 para la sección restante (la ecuación 59 indica la eficiencia para el

ajuste).

�C�y�T�{�?�y�T�{� = ��Tz��

*Tz�� + ��zy��

*�,��t,� #��¯�

£� # ��²³z�²�

F�Y�� [57]

Figura 46. Gráfica de la eficiencia de transferencia para una matriz de SiO2 con las energías de la fuente GF-ML 1714-58.

92

' = 10��o.ml�lk k.dk�q8∙]�®})¯��.kk8lq∙]�®})¯�� [58]

' = 10°�.ddqq��.ddkml∙]�®})¯�± [59]

La gráfica de la eficiencia transferida para las energías de la fuente GF-ML 1714-58 en

una matriz de suelo se presenta en la Figura 47. Los coeficientes R2 para cada uno de los

polinomios son 0.89912 (la eficiencia en función de la energía viene dada por la ecuación

60) y 0.99953 (en la ecuación 61 se muestra la eficiencia en términos de la energía).

' = 10��o.��ol k.8mkmm∙]�®})¯��.l�kdd∙]�®})¯�� [60]

' = 10°�.�kkd��.��∙]�®})¯�± [61]

Figura 47. Gráfica de la eficiencia de transferencia para una matriz de suelo con las energías de la fuente GF-ML 1714-58.

93

En la Figura 48 se muestra la gráfica de las eficiencias transferidas para una matriz de

pasto con las energías de la fuente GF-ML 1714-58. El coeficiente R2 es de 0.75975 para

el polinomio de segundo grado que se ajusta a los cuatro primeros puntos (y su eficiencia

se expresa mediante la ecuación 62), y para el otro polinomio (de primer grado) el

coeficiente R2 tiene un valor de 0.99939 (la ecuación 63 proporciona la eficiencia del

ajuste).

' = 10��k.�odmo l.llmd�∙]�®})¯��.�qodl∙]�®})¯�� [62]

' = 10°�.�lm�k��.��q�d∙]�®})¯�± [63]

Figura 48. Gráfica de la eficiencia de transferencia para una matriz de pasto con las energías de la fuente GF-ML 1714-58.

94

4.4 Factores de corrección para las TCS

En cada una de las muestras medidas existen radioisótopos que presentan problemas

con el efecto de suma en coincidencia real, por lo que se calcularon los factores de

corrección correspondientes para las eficiencias obtenidas mediante la transferencia de

eficiencia de ciertos isótopos, como se indica en las tablas 9, 10 y 11. Es importante

resaltar que el orden de magnitud de los factores de corrección puede compararse con

algunos valores encontrados en la literatura (Vidmar, Kanisch, & Vidmar, 2011; G. Xhixha

et al., 2013), sólo para corroborar que no difieren significativamente de cierto valor

esperado; sin embargo, nunca se encontrarán valores idénticos a los obtenidos, porque

éstos dependen de la fuente (en cuanto a dimensiones y densidad, principalmente), el

arreglo geométrico fuente-detector, y demás parámetros de operación, que son diferentes

para cada publicación encontrada.

Tabla 11. Factores de corrección de TCS de las energías de la fuente GF-ML 1714-58 en una matriz de SiO2.

Isótopo Energía (keV) Factor de corrección 88Y 898.04 1.078

60Co 1173.2 1.080 60Co 1332.5 1.083 88Y 1836.06 1.086

Tabla 12. Factores de corrección de TCS de las energías del material RG (U, Th, K) en una matriz de SiO2.

Isótopo Energía (keV) Factor de corrección 235U 143.76 1.014

214Pb 351.93 1.001 214Bi 609.31 1.088 228Ac 911.2 1.024

Tabla 13. Factores de corrección de TCS de las energías del Suelo IAEA 170 en una matriz de suelo.

Isótopo Energía (keV) Factor de corrección 134Cs 563.2 1.217 134Cs 569.3 1.215 134Cs 604.7 1.120 134Cs 795.8 1.122 134Cs 801.9 1.198 60Co 1173.2 1.079 60Co 1332.5 1.082

95

4.5 Pruebas de validación

Para realizar las pruebas de validación correspondientes, se calcularon las actividades

(con sus incertidumbres absolutas, sabiendo que la actividad se despeja de la ecuación 6,

mientras que la ecuación 64 indica el cuadrado de la incertidumbre relativa de la

actividad) de las energías presentes en la muestra de RG (U, Th, K) y en el Suelo IAEA

170. Estos datos aparecen en las tablas 12 y 13, respectivamente.

��*�,� = ��z³�{²T³²�

*�z³�{²T³²� + �C�?� + ��£� + �@´µ�

:¶w� [64]

Donde �C�?� puede adoptar cualquiera de los dos valores mostrados en la ecuación 65. La

incertidumbre de la eficiencia de transferencia (la que aparece arriba en la ecuación 65)

se usa únicamente cuando las energías utilizadas pertenecen a la fuente GF-ML 1714-58.

Cuando las energías empleadas no pertenecen a la fuente puntual (como es el caso de

seis de las energías listadas en la Tabla 12), su eficiencia se interpola de la curva de

eficiencia transferida que incluye la incertidumbre (como las gráficas de las figuras 46, 47

y 48), y la incertidumbre interpolada es la que se utiliza de la ecuación 65.

�C�?� =·¹�C�y�T�{�

?�y�T�{��CxT�zyA�?xT�zyA�

[65]

Tabla 14. Actividades e incertidumbres calculadas para las energías del material RG (U, Th, K).

Isótopo Energía (keV) Actividad Calculada

Actividad Real±Incert Rel

Incertidumbre Relativa

210Pb 46.54 69.62 57.98±0.60 0.12 235U 143.76 3.00 2.70±0.027 0.15

212Pb 238.63 26.89 38.10±0.381 0.12 214Pb 351.93 48.30 57.98±0.60 0.12 214Bi 609.31 41.10 57.98±0.60 0.09 228Ac 911.2 28.93 38.10±0.381 0.08

40K 1460.82 132.45 158.9±1.6 0.09 214Bi 1764.49 44.50 57.98±0.60 0.08

96

Tabla 15. Actividades e incertidumbres calculadas para las energías del Suelo IAEA 170.

Isótopo Energía (keV) Actividad Calculada Actividad Real Incertidumbre

Relativa 210Pb 46.54 185.09 194.45 0.09 241Am 59.54 89.33 95.17 0.08 137Cs 661.66 42.13 42.49 0.08 60Co 1173.2 14.00 16.55 0.12 60Co 1332.5 12.88 16.55 0.12

4.5.1 Prueba z-score

Los resultados de la prueba z-score se enlistan en las tablas 14 y 15. La determinación de

si el valor obtenido experimentalmente es significativo o no se basa en el criterio

establecido en la sección 4.5.1.

Tabla 16. Resultados de la prueba z-score para las energías del material RG (U, Th, K).

Isótopo Energía (keV) Valor z -score Veredicto 210Pb 46.54 2.01 Resultado satisfactorio 235U 143.76 1.12 Resultado satisfactorio

212Pb 238.63 2.94 Resultado cuestionable

214Pb 351.93 1.67 Resultado satisfactorio 214Bi 609.31 2.91 Resultado

cuestionable 228Ac 911.2 2.41 Resultado

cuestionable 40K 1460.82 1.66 Resultado satisfactorio

Tabla 17. Resultados de la prueba z-score para las energías del Suelo IAEA 170.

Isótopo Energía (keV) Valor z -score Veredicto 210Pb 46.54 0.48 Resultado satisfactorio 241Am 59.54 0.61 Resultado satisfactorio 137Cs 661.66 0.08 Resultado satisfactorio 60Co 1173.2 1.54 Resultado satisfactorio 60Co 1332.5 2.22 Resultado

cuestionable

4.5.2 Prueba u-score

Los resultados de la prueba u-score se enlistan en las tablas 16 y 17. El veredicto se toma

en base a los valores críticos que aparecen en la Tabla 7.

97

Tabla 18. Resultados de la prueba u-score para las energías del material RG (U, Th, K).

Isótopo Energía (keV) Valor u -score Veredicto 210Pb 46.54 1.34 No hay diferencia

significativa 235U 143.76 0.68

No hay diferencia significativa

212Pb 238.63 3.34 Sí hay diferencia

significativa 214Pb 351.93 1.61


214Bi 609.31 4.69 Sí hay diferencia significativa

228Ac 911.2 3.99 Sí hay diferencia

significativa 40K 1460.82 2.16

No es claro si hay diferencia significativa

Tabla 19. Resultados de la prueba u-score para las energías del Suelo IAEA 170.

Isótopo Energía (keV) Valor u -score Veredicto 210Pb 46.54 0.39 No hay diferencia

significativa 241Am 59.54 0.55 No hay diferencia

significativa 137Cs 661.66 0.08


60Co 1173.2 1.24 No hay diferencia

significativa 60Co 1332.5 1.84

Probablemente no hay diferencia significativa

4.6 Hermeticidad al radón

Se realizaron cuatro mediciones de fondo, para determinar la tasa neta promedio de

cuentas para el pico de 609.31 keV del 214Bi, así como la incertidumbre promedio para

dicha línea, para ser sustraídos posteriormente de cada una de las mediciones sucesivas

que se realizaron con la muestra RG (U, Th, K). La Tabla 18 muestra los datos referentes

a las mediciones de fondo y en la Tabla 19 aparecen tanto la tasa promedio de cuentas

(calculada con la ecuación 66) para los cuatro fondos ambientales como su incertidumbre.

º » >t�F = ∑ át��∑ ,0�F>� [66]

Asimismo, en la Tabla 20 se aprecia el análisis realizado a la medición inicial I0, llevada a

cabo con el recipiente cerrado, así como a las ocho mediciones sucesivas ejecutadas con

el contenedor cerrado.

98

Tabla 20. Información del pico de 609.31 keV del 214Bi en los fondos ambientales medidos.

Nombre del espectro

Tiempo en días

Área 214Bi 609.31 keV

Incertidumbre relativa

Tasa 609.31 (cuentas/día)

Error de la tasa

(cuentas/día) calculadas

Fondo 27 horas 20 julio

1.125 2208 0.025 1962.667 49.067

Fondo 19 horas teflón 14-15 julio

0.79166667 1608 0.03 2031.158 60.935

Fondo 7 días 7 14190.5 0.01 2027.214 20.272

Fondo 425255 24

sept 4.92193287 10189.5 0.012 2070.223 24.843

Tabla 21. Tasa promedio de conteos y su incertidumbre para la línea de 609.31 keV del 214Bi en los fondos medidos.

Tasa promedio pico 609.31 keV (cuentas/días)

Error de la tasa promedio (cuentas/día)

2037 14

Tabla 22. Cálculo de la tasa de cuentas e incertidumbre para la línea de 609.31 en la medición inicial con el recipiente abierto, y en las 8 mediciones sucesivas con el recipiente cerrado.

Nombre del

espectro

Tiempo (días)

Área 609.31

keV

Incert rel

Tasa 609 (cuentas/día)

Error tasa (cuentas/día)

Área neta de la

muestra sin fondo

Error área neta sin

fondo

Error rel

área neta sin

fondo

I0 1.875 52144 0.005 27810.13 139 48323 262 0.0054 I1 1 28604 0.006 28604 172 26567 172 0.0065

I2 1 28022 0.007 28022 202 25985 202 0.0078

I3 2 56696 0.005 28348 142 52621 285 0.0054

I4 2.96 83902 0.004 28361.24 113 77874 338 0.0043

I5 4 112826 0.003 28206.5 85 104676 343 0.0033

I6 6 172979 0.003 28829.83 86 160754 526 0.0033

I7 5 145043 0.003 29008.6 87 134856 441 0.0033

I8 2 58410 0.004 29205 117 54335 235 0.0043

99

Luego se calculó la tasa neta de cuentas de I0 para el pico de interés (con el fondo

previamente sustraído), y con este dato fue posible obtener la relación In/I0 (con 5 =1

hasta 8, ver Tabla 21), misma que es comparada con los valores teóricos obtenidos a

partir de la ecuación 34. De esta forma, al variar el parámetro � (presente en la ecuación

34, que señala la proporción de radón respecto al radio) desde 0.1 hasta 0.95 (donde 1

significa que ambos isótopos se encuentran en la misma proporción, y por tanto están en

equilibrio radiactivo) se obtiene el porcentaje de radón atrapado por la matriz, en el

recipiente.

Tabla 23. Obtención de relaciones entre las intensidades con el recipiente cerrado y abierto, así como sus incertidumbres.

Medición Relación In/I0

Incert rel In/I0

Incert abs In/I0

I1 1.031 0.0085 0.009 I2 1.008 0.0095 0.010

I3 2.042 0.0077 0.016

I4 3.022 0.0070 0.021

I5 4.062 0.0063 0.026

I6 6.237 0.0063 0.040

I7 5.233 0.0063 0.033

I8 2.108 0.0069 0.015

Tabla 24. Evaluación del parámetro V en la ecuación 34 para las ocho mediciones realizadas sucesivamente con el recipiente cerrado.

n V 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 0.95

1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1

2 1.774 1.454 1.296 1.203 1.140 1.096 1.063 1.037 1.017 1.008

3 5.374 3.979 3.292 2.883 2.612 2.419 2.275 2.163 2.073 2.035

4 11.090 7.728 6.072 5.087 4.434 3.969 3.621 3.350 3.135 3.042

5 18.509 12.510 9.556 7.798 6.632 5.802 5.182 4.700 4.315 4.150

6 30.793 20.542 15.494 12.491 10.498 9.080 8.019 7.195 6.538 6.256

7 27.676 18.300 13.684 10.936 9.114 7.817 6.847 6.093 5.492 5.234

8 38.904 23.645 16.132 11.661 8.695 6.585 5.005 3.779 2.800 2.381

Sabiendo lo anterior, es evidente que los valores de la relación In/I0 que aparecen en la

Tabla 21 son muy similares a los valores calculados teóricamente para un valor de � de

100

0.95, lo que significa que por lo menos hay un 95% de radón atrapado en la matriz, al

interior del contenedor, lo que también confirma que el recipiente sí es hermético.

Mediante esta comparación se descartaron diversos recipientes y contenedores utilizados,

siendo el recipiente de teflón el que presentó resultados aceptables (mostrados en las

tablas anteriores). Por lo tanto, se diseñó un set de recipientes de teflón de 4mm de

espesor (ver anexo 4), mismos que fueron maquinados en el taller de prototipos del

CIMAV. Igualmente, como medida final para mejorar el sello del contenedor, se utilizó una

placa de EVA colocada al interior de la tapa del recipiente, como se muestra en la Figura

39. Una vez que el contenedor se ha cerrado, en la unión externa entre la tapa y el cuerpo

del recipiente se coloca un anillo de silicón, como se aprecia en la Figura 38. Asimismo,

para conocer el volumen de muestra empleado, se colocaron al interior del recipiente dos

adhesivos con una escala milimétrica, que permiten determinar la altura de la muestra

(Figura 49).

Figura 49. Escala adherida al interior del recipiente que contiene una muestra del material RG (U, Th, K).

101

CAPÍTULO 5: CONCLUSIONES

• Se modelaron las eficiencias de detección para las matrices de SiO2, suelo y pasto en

geometrías cilíndricas a través de la utilización del código de simulación EGSnrc, de

forma puntual (empleando 168 regiones) y volumétrica (a través de 266 regiones).

• Aunque las principales aplicaciones de las simulaciones que emplean el método

Monte Carlo en espectrometría gamma se relacionan con la física médica,

específicamente en el área de dosis, es posible utilizar la modelación para obtener

eficiencias de detección y posteriormente calcular la actividad de los isótopos

presentes en muestras de interés.

• Fueron calculadas las eficiencias para las matrices volumétricas mediante la técnica

de transferencia de eficiencias con el método Monte Carlo.

• Se obtuvieron los factores de corrección del fenómeno de suma por coincidencias

reales para las líneas de los isótopos que así lo requieren; la magnitud de estos

factores de corrección, que va desde el 1 hasta el 21%, indica que ignorar el efecto

conduciría a errores inaceptables en el cálculo de la eficiencia.

• Los valores obtenidos mediante las simulaciones realizadas con los materiales de

referencia certificados RG (U, Th, K) y Suelo 170 se validaron utilizando los

parámetros de calidad que señala el Organismo Internacional de Energía Atómica

(OIEA). Para la prueba z-score se obtuvieron ocho resultados en el intervalo � ≤ 2,

cuatro resultados en el rango 2 < � < 3 y ningún resultado en el que � > 3. Para la

prueba u-score se obtuvieron siete resultados en el intervalo ¦ < 1.64, un valor en el

intervalo 1.95 > ¦ > 1.64, un valor en el intervalo 2.58 > ¦ > 1.95, y tres valores en el

intervalo ¦ > 3.29.

• En este trabajo se diseñó un recipiente adecuado que garantiza la hermeticidad del

radón en muestras ambientales, mismo que fue maquinado en CIMAV.

• Las mediciones obtenidas experimentalmente con el recipiente hermético al radón se

ajustan a los cálculos teóricos realizados.

102

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112

ANEXOS

A1: Generadores de números pseudoaleatorios

Los generadores de números aleatorios pueden clasificarse en tres categorías, según el

tipo de números que produzcan (James, 1990; Rogers & Bielajew, 1990):

• Números verdaderamente aleatorios, que sólo pueden ser generados mediante

fenómenos naturales de ocurrencia aleatoria, como son el ruido eléctrico y la

desintegración radiactiva.

• Números pseudoaleatorios (NPA), que se producen en una computadora a través de

un algoritmo. Su naturaleza no es del todo aleatoria, ya que se presentan en un patrón

específico repetible, sin embargo, aparentan ser aleatorios y son los que se utilizan en

la realización de cálculos Monte Carlo.

• Números cuasialeatorios que, al igual que los NPA, son no aleatorios, aunque el orden

en que son presentados sí lo es.

Los métodos generadores de números pseudoaleatorios más conocidos son los

siguientes:

Generadores de Congruencia Lineal (GCL)

Los GCL se utilizaron por primera vez en 1948 por D. H. Lehmer y hasta el momento es el

método más conocido y utilizado para generar NPA. La relación de recurrencia utilizada

por el GCL viene dada por la ecuación 1A (James, 1990; Janke, 2002).

&; � = � &; + �� ∙ �`R�� [1A]

Donde &� es el valor inicial (semilla), y debe cumplir �0 ≤ &� < ��; (multiplicador) tiene

un rango �0 ≤ < ��; � (incremento) puede tomar valores entre �0 ≤ � < �� y el módulo

� debe ser positivo �� > 0�. , � y � son constantes enteras. Cuando �� > 0�, el GCL se

conoce como mixto, y si �� = 0�, entonces el GCL será multiplicativo, identificándose por

las siglas GCLM (Salmerón Cerdán & Morales Giraldo, 2001).

Los GCL producen una serie de NPA enteros &�, &�, … entre 0 y �− 1, aunque para los

GCLM el límite inferior es 1. Esto significa que las secuencias de números obtenidas por

113

medio de un GCL son cíclicas, y tienen un período de repetición máximo de � elementos.

A partir del �-ésimo término se repite la secuencia. Por lo tanto, � debe ser lo más

grande posible, ya que el período será menor o igual que el módulo (expresión 2A)

(Janke, 2002; Salmerón Cerdán & Morales Giraldo, 2001).

4¾¶¿ ≤ �� − 1� [2A]

El código de simulación Monte Carlo EGS4 (versión previa del código EGSnrc empleado

en este trabajo) utiliza un GCLM con = 663608941, � = 0 y � = 4294967296, por lo que

su período es ~10d (Rogers & Bielajew, 1990).

Generadores de Fibonacci Retardados (GFR)

Se basan en la sucesión de Fibonacci, que puede obtenerse a partir de la expresión 3A.

&; = &;�� +&;�� [3A]

A grandes rasgos, un GFR emplea la relación generalizada de la ecuación 3A,

modificándose de manera que cada número sea obtenido mediante la ejecución de

alguna operación aritmética binaria sobre los dos números anteriores. Dichas operaciones

son la suma, resta, multiplicación y el operador lógico disyunción exclusiva (también

conocido como o exclusivo, simbolizado por XOR). La recursión de un GFR es la

siguiente (James, 1990):

&; = �&;�t⨀&;�� ∙ �`R�� [4A]

Donde ⨀ representa alguna de las operaciones binarias +, −, × o ⊕ (XOR), al tiempo

que ¢ y » son los desfases, que satisfacen ¢ ≤ 5 y �1 < » < ¢�. En cuanto al periodo del

GFR, depende de la operación binaria que se ejecute, y se muestra en la expresión 5A

(Demchik, 2010).

4¾Z� ≤·¹�2t − 1�F� , 6 ¢ + ` −�2t − 1�F� , 6 ¢ ×�2t − 1�F� , 6 ¢ ⨁

[5A]

114

Algunas de las principales ventajas de los GFR es que tienen períodos largos y es posible

trabajar directamente con representaciones de números de coma flotante, sin necesidad

de convertir a enteros (James, 1990).

RANMAR

El generador RANMAR es uno de los dos generadores de NPA con los que cuenta el

código de simulación Monte Carlo, EGSnrc. Fue propuesto en 1987 por George Marsaglia

y Arif Zaman (en una segunda publicación de su trabajo incluyen como coautor a Wai

Wan Tsang) (Walck, 1994). Es una combinación de un GFR y una secuencia aritmética.

La expresión 6A proporciona el término obtenido mediante el GFR, donde los desfases

tienen valores (elegidos por los autores del algoritmo) de ¢ = 97 y » = 33, mientras que la

relación 7A indica el término que se obtiene a través de la secuencia aritmética (Demchik,

2010; Janke, 2002; Walck, 1994).

&0 = Ä�&0�dm − &0�88� ∙ �`R��,»Å&0�dm ≥ &0�88�&0�dm − &0�88 + 1� ∙ �`R��, 6 ¢ �¦ ¡Æ¦ÅM¢`3¢`� »` [6A]

Ç0 = Ä �Ç0 − �� ∙ �`R�È�,»ÅÇ0 ≥ ��Ç0 − � + R� ∙ �`R�È�, 6 ¢ �¦ ¡Æ¦ÅM¢`3¢`� »` [7A]

Donde � = 7654321/16777216 y R = 16777213/16777216. Asimismo, el módulo del

elemento proveniente del GFR es � = 2�l, mientras que el módulo de la contribución de

la secuencia aritmética es È = �2�l − 3� (Demchik, 2010).

Finalmente, la expresión del algoritmo RANMAR que genera los NPA es la siguiente

(Janke, 2002):

É0 = Ä�&0 − Ç0�,»Å&0 ≥ Ç0�&0 − Ç0 + 1�, 6 ¢ �¦ ¡Æ¦ÅM¢`3¢`� »` [8A]

Ya que el período del término &0 es, de acuerdo a la expresión 5A, 4¾Z� ≤ �2dm − 1� ��Ê� ≃2��, y el período del elemento Ç0 es, según la ecuación 2A, 4¾¶¿ ≤ �2�l − 1�, entonces el

período del generador RANMAR es 4�*(Ì*� ≲ 2�ll ≃ 2.23 × 10l8 (Demchik, 2010; Janke,

2002).

115

La gran ventaja del generador RANMAR es que puede producir alrededor de 900 millones

de subsecuencias diferentes, cada una de las cuales tiene una extensión promedio de

108� (James, 1990).

Generadores de Resta con Préstamo (GRCP)

Los generadores de NPA de resta con préstamo (mejor conocidos por su nombre en

inglés Subtract-With-Borrow generators) fueron introducidos por Marsaglia y Zaman en

1991. Son similares a los GFR, adicionando un bit a la recursión, como se muestra en la

ecuación 9A (Demchik, 2010).

&; = �&;�t − &;�� − �;�� ∙ �`R�� [9A]

Donde �;�� es el bit que se agrega (o no), según la expresión 10A.

�; = Ä1, &; < 00, &; ≥ 0 [10A]

Y el período máximo del generador es 4¾�¶- ≤ �t −�� − 2 (Demchik, 2010).

RANLUX

El generador RANLUX (acrónimo de LUXury RANdom numbers, que se traduce como

números aleatorios de lujo), utilizado por el código EGSnrc, es un algoritmo propuesto por

Martin Lϋscher, basado en el GRCP, mismo que a pesar de tener un período

extremadamente grande, también sufre de algunos defectos estadísticos, fallando en

diversas pruebas de aleatoriedad. Para corregir este tipo de detalles, la mejora que

acompaña al algoritmo RANLUX es que éste descarta algunos de los NPA producidos y

sólo entrega una determinada fracción al usuario. Concretamente, el generador entrega

¢ = 24 NPA, descartando 6 − ¢, antes de entregar otros 24 números. El número entero

6 ≥ ¢ es un parámetro fijo, y en el caso original en el que 6 = ¢, no hay descarte de NPA y

el algoritmo es igual a un GRCP (Demchik, 2010; James, 1994).

La calidad de los NPA generados por RANLUX aumenta continuamente conforme 6 varía

y, aunque éste puede tomar cualquier valor, existen cinco valores (conocidos como

niveles de lujo), de los cuales Lϋscher sugirió los niveles 4 y 5, indicando que utilizar

116

valores de 6 > 389 no arroja mejores resultados y por el contrario, el generador trabaja

más lentamente. Los niveles de lujo se muestran a continuación (Demchik, 2010; James,

1994; Walck, 1994):

• El Nivel 0 �6 = 24� es equivalente al algoritmo GRCP (no descarta NPA) que tiene un

período muy largo, pero falla muchas pruebas de aleatoriedad.

• El Nivel 1 �6 = 48� descarta 24 valores y mejora considerablemente la calidad de la

aleatoriedad en los números con respecto al Nivel 0, sin embargo, no pasa la totalidad

de las pruebas.

• El Nivel 2 �6 = 97� aprueba todos los exámenes que indican aleatoriedad, aunque en

teoría sigue siendo defectuoso.

• El Nivel 3 �6 = 223� es utilizado por default, ya que cualquier correlación de valores

teóricamente posible tiene una probabilidad muy baja de ser observada.

• El Nivel 4 �6 = 389� es el nivel más lujoso, en el que los 24 bits son caóticos.

117

A2: Geometría cilíndrica empleada en la simulación (considerando una fuente puntual) de 168 regiones

118

A3: Geometría cilíndrica empleada en la simulación (considerando una

fuente volumétrica) de 266 regiones

119

A4: Plano del recipiente de teflón diseñado para contener el 226Rn

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