a PapÆ, MamÆ, Gonzalo, JosØ y Geraldina.ricabib.cab.cnea.gov.ar/68/1/1Cantero Esteban.pdfResumen...

TESIS CARRERA DE MAESTRÍA EN CIENCIAS FÍSICAS

Estudio de la dispersión angular y la pérdida de

energía de iones H�

y He�

en metales

Esteban Daniel Cantero


Maestrando

Néstor R. Arista

Director

Gerardo H. Lantschner

Co-director

Diciembre 2006

Centro Atómico Bariloche

Instituto Balseiro

Universidad Nacional de Cuyo

Comisión Nacional de Energía Atómica

Argentina

a Papá, Mamá, Gonzalo, José y Geraldina.

GLOSARIO DE SÍMBOLOS Y ABREVIATURAS

Glosario de Símbolos y Abreviaturas

� dEdx : fuerza de frenado o stopping power� dE

dx elect : fuerza de frenado electrónico� dEdx nucl : fuerza de frenado nuclear

α : ángulo total de deflexión

δl : corrimientos de fase

δ : dispersión en energía del sistema de medición�E : pérdida media de energía�x : espesor medio del blanco�

xal.cam. : espesor neto considerando el efecto de alargamiento de camino

η : coeficiente de efectividad de la pérdida de energía�E�x : pérdida de energía por unidad de camino recorrido

v �1 : velocidad del proyectil luego de la colisión

v1 : velocidad del proyectil antes de la colisión

v �2 : velocidad del electrón luego de la colisión� 2 : dispersión de la pérdida de energía o straggling� 2exp : valor de straggling medido

φ : ángulo de dispersión de colisión simple en el sistema de laboratorio

ψc : ángulo crítico de canalización

ρ : coeficiente de rugosidad

σtr : sección eficaz de transporte

τ : espesor reducido

θ : ángulo de observación (ángulo del detector)

υext : potencial externo en DFT

υxc : potencial de intercambio y correlación

ϕ : ángulo de tilt

a : parámetro de red de la celda FCC del oro

IV


a : radio de apantallamiento

a0 : radio de Bohr; 0,5292 Å

amu : unidad de masa atómica

d�

: diferencial de ángulo sólido

d : distancia de separación entre átomos en la dirección de canalización

dσ � φ � : sección eficaz diferencial

DFT : teoría de funcional densidad

e : carga del electrón; 1,602 10 � 19 Coulomb

E : energía cinética

Eυext : funcional energía del potencial externo en DFT

Elig : energía de ligadura de los electrones 5d del oro

E0 : energía de incidencia de los proyectiles

E1 : energía de salida de los proyectiles

EF : energía de Fermi

F � � x,α � : función de distribución angular de la teoría de scattering múltiple

fr � re � : función de distribución espacial de los electrones.

fv � ve � : función de distribución de velocidades de los electrones.

FCC : celda cristalina cúbica centrada en la cara

FEG : gas de electrones libres

J0 : función de Bessel de orden cero de primera clase

LDA : aproximación de densidad local

L : número de stopping

m : masa del electrón; 9,109 10 � 31 kg

M1 : masa del proyectil

M2 : carga de los átomos del blanco

M2 : masa de los átomos del blanco

MST : teoría de scattering múltiple

n : densidad electrónica

nchn � R � : densidad media electrónica dentro de un cilindro de radio R

N : número de centros dispersores por unidad de volumen

Ne e f ectivos : número de electrones efectivos por átomo del blanco

Pl : polinomios de Legendre

Q : coeficiente de fricción

V


rs : radio del electrón

R � : rango

R : radio de un cilindro centrado en el canal 100 � de la celda FCC.

Rdecan : radio de decanalización de protones en Au 100 �Rmax : radio máximo del cilindro dentro del canal 100 �

S : sección eficaz de frenado

T : funcional energía cinética de los electrones en DFT

Tm : máxima transferencia de energía posible en un proceso de colisión simple

U : energía potencial de los electrones 5d en un átomo de Au

v : velocidad

v0 : velocidad de Bohr; e2 � h̄ c � 137

vF : velocidad de Fermi de un gas de electrones

vr : velocidad relativa entre electrón y proyectil

V � r � : potencial de interacción proyectil - núcleo del blanco

Vacel : potencial electrostático de aceleración

Van : potencial del ánodo de la fuente de iones

W : parámetro de straggling

Z1 : número atómico del proyectil

Z2 : número atómico del blanco

VI

Resumen

Se estudiaron los efectos que se producen cuando un haz de iones atraviesa una

lámina delgada metálica. Se investigaron las interacciones de proyectiles livianos

(H � , H �2 , D � , He � ) de bajas energías (E � 10 keV) en muestras monocristalinas y

policristalinas de oro.

En primer lugar se estudió la dependencia de la fuerza de frenado con la veloci-

dad de los proyectiles, analizando el efecto umbral en la excitación de los electrones

5d del oro en régimen de canalización 100 � para energías entre 0, 4 y 9 keV.

Luego se midió y analizó la dependencia angular de la dispersión de iones en

láminas policristalinas y monocristalinas. Se realizaron comparaciones para distin-

tas energías y proyectiles, analizando efectos moleculares e isotópicos. En base a la

teoría de canalización de Lindhard, se encontró una ley de escala para las disper-

siones con ángulos mayores al ángulo crítico.

Se midió también la dependencia angular de la pérdida de energía y de las fluc-

tuaciones de la misma en muestras monocristalinas. Se desarrolló a su vez un mo-

delo teórico basando en las variaciones de la densidad electrónica dentro del canal 100 � para explicar la dependencia angular de estas magnitudes.

Palabras clave: Dispersión Angular - Pérdida de Energía - Dispersión en la pér-

dida de energía - Iones Lentos - Láminas Delgadas - Metales - Oro - Monocristal -

Policristal.

VII

Angular Dispersion and Energy Loss

of H�

and He�

in Metals

AbstractIn this master thesis the effects produced when a light ion beam traverses a thin

metallic film were studied. In particular, the interactions of low energy (E � 10 keV)

light ions (H � , H �2 , D � , He � ) with monocrystalline and also polycrystalline gold

samples were investigated.

In first place, the dependence of the stopping power with projectiles’ velocity

was studied, analyzing the threshold effect in the excitation of the 5d electrons in

the 100 � channelling regime for energies between 0,4 and 9 keV.

Next, the angular dispersion of ions in polycrystalline and monocrystalline films

was measured and analyzed. Comparisons for different energies and projectiles

were done, studying molecular and isotopic effects. Using Lindhard’s channelling

theory, a scale law for the angular dispersion of angles greater than the critical angle

was found.

Additionally, the angular dependence of the energy loss and the energy loss

straggling of protons transmitted through monocrystals were measured. To explain

the angular variations of these magnitudes a theoretical model based on the electronic

density fluctuations inside the 100 � channel was developed.

Keywords: Angular Dispersion - Energy Loss - Energy Loss Straggling - Slow

Ions - Thin Films - Metals - Gold - Monocrystal - Polycrystal.

VIII

Índice general

Glosario de Símbolos y Abreviaturas III

Índice de Figuras X

Prólogo XI

1. Conceptos básicos 1

1.1. Dispersión angular . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1.1.1. Medios policristalinos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4

1.1.2. Medios monocristalinos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

1.2. Pérdida media de energía (�

E) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10

1.2.1. Rango . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

1.2.2. Comparación: stopping electrónico y nuclear . . . . . . . . . . 12

1.2.3. Dependencia del stopping power con la velocidad a bajas ener-

gías . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13

1.3. Dispersión de la pérdida de energía (� 2) . . . . . . . . . . . . . . . . 14

2. Cálculos de�

E según teoría de transporte 16

2.1. Descripción del formalismo teórico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

2.2. Aplicación a H � en Au . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

3. Desarrollo experimental 25

3.1. Equipo experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

3.1.1. Sistema de vacío . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

3.1.2. Generación, aceleración y selección de los proyectiles. . . . . . 26

3.1.3. Cámara de colisiones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

IX

ÍNDICE GENERAL

3.1.4. Sistema de adquisición de datos . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

3.2. Muestras utilizadas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

3.3. Mediciones realizadas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

4. Dependencia de�

E con la velocidad 34

4.1. Resultados Obtenidos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

4.2. Análisis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

4.3. Coef. de efectividad de�

E . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

5. Dispersión angular 42

5.1. Dispersión angular en policristales de oro . . . . . . . . . . . . . . . . 42

5.1.1. Análisis del resultado usando teoría de scattering múltiple . . 44

5.2. Dispersión angular en monocristales de oro . . . . . . . . . . . . . . . 47

5.2.1. Posición azimutal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

5.2.2. Distribuciones angulares en Au 100 � . . . . . . . . . . . . 49

5.2.3. Dependencia con la energía . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

5.2.4. Dependencia con el tipo de proyectil . . . . . . . . . . . . . . . 53

5.2.5. Análisis de los resultados en base a la teoría de Lindhard . . . 56

6. Dependencia angular de�

E 59

6.1. Resultados de H � a 5 y 9 keV . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

6.2. Modelo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61

7. Dependencia angular de� 2 68

7.1. Resultados de H � a 5 y 9 keV . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

7.2. Modelo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

8. Conclusiones 74

A. Teoría de Funcional Densidad 77

B. Equivalencia de unidades 81

Referencias 82

Presentaciones a congresos 85

X

Índice de Figuras

1.1. Colisiones elásticas e inelásticas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2

1.2. Función de scattering múltiple . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

1.3. Curvas de nivel de un potencial atómico en la dirección 100 � . . 8

1.4. Efecto de canalización . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8

1.5. Comparación � dEdx electrónico y nuclear. . . . . . . . . . . . . . . . . . 13

1.6. Dependencia de Q con la velocidad - H � en Au (policristal) . . . . . 14

2.1. Distribuciones espaciales de las capas 5d y 6s de un átomo de oro. . . 18

2.2. Distribuciones de velocidades de las capas 5d y 6s de un átomo de

oro y de un gas de electrones libres de rs 3 a.u. . . . . . . . . . . . . 19

2.3. Número de stopping L vs. velocidad relativa. . . . . . . . . . . . . . . 21

2.4. dEdx originada por la capa 5d y por los electrones de conducción. . . . 22

2.5. dEdx de los cálculos teóricos y comparación con experimento. . . . . . . 23

3.1. Fuente de iones y etapa de aceleración. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26

3.2. Lentes de Einzel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.3. Cámara de colisiones. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

3.4. Variables angulares utilizadas para describir la orientación de la mues-

tra. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

4.1. Resultados de�

E�x vs. v en Au 100 � . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

4.2. Q vs. v para H � en oro monocristalino y policristalino. . . . . . . . . 37

4.3. rs equivalente vs. velocidad para H � en Au 100 � . . . . . . . . . 38

4.4. Número de electrones efectivos vs. velocidad para H � en Au 100 � 39

4.5. Coeficiente de efectividad de la pérdida de energía en función de la

velocidad . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

XI

ÍNDICE DE FIGURAS

5.1. Dispersión angular de D � a 9 kev en Au policristalino. . . . . . . . . 44

5.2. Comparación de función de distribución angular de H � y D � en

muestras de Au policristalino de distinto espesor . . . . . . . . . . . . 46

5.3. Coeficiente de transmisión vs. ángulo de tilt para canalización plana

y axial . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

5.4. Coeficiente de transmisión vs. ángulo de tilt en condiciones de cana-

lización axial. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

5.5. Ejemplo de espectros en energía y ajustes gaussianos para distintos θ 50

5.6. Distribuciones angulares de H � a 5 y 9 keV en Au 100 � . . . . . . 51

5.7. Distribuciones angulares de He � a 5 y 9 keV en Au 100 � . . . . . 52

5.8. Distribuciones angulares de H � , D � y He � a 9 keV en Au 100 � . 53

5.9. Distribuciones angulares de H � y H �2 a 5 keV � amu en Au 100 � . 55

5.10. Dispersiones angulares normalizadas respecto del ángulo crítico ψc. 57

5.11. Dispersiones angulares de iones decanalizados normalizadas respec-

to del ángulo crítico. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58

6.1.�

E vs. θ de H � a 5 keV en Au 100 � . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

6.2.�

E vs. θ de H � a 9 keV en Au 100 � . . . . . . . . . . . . . . . . . 61

6.3. Esquema del cilindro de integración de radio R centrado en el canal 100 � . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

6.4. Densidad electrónica media en función del radio del canal . . . . . . 63

6.5. Relación entre el ángulo de dispersión y el radio del cilindro que de-

limita las trayectorias de los proyectiles. . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

6.6.�

E vs. θ de H � a 5 keV en Au 100 � , datos y modelo. . . . . . . . 66

6.7.�

Evs.θ de H � a 9keV en Au 100 � , datos y modelo. . . . . . . . . 67

7.1.�

vs. θ de H � a 5 keV en Au 100 � . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

7.2.�

vs. θ de H � a 9 keV en Au 100 � . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

7.3.�

vs. θ de H � a 5 keV en Au 100 � , datos y modelo. . . . . . . . . 71

7.4.�

vs. θ de H � a 9 keV en Au 100 � , datos y modelo. . . . . . . . . 72

XII

Prólogo

El estudio de la interacción de partículas cargadas con la materia ha sido des-

de su inicio a principio del siglo XX de elevada importancia para la ciencia y la

tecnología. La investigación de estos procesos se ha desarrollado en una gran exten-

sión basándose en una alta complementación de estudios teóricos y experimentales.

Desde el punto de vista de la investigación básica, el estudio de la interacción de

partículas atómicas o sub-atómicas con elementos sólidos y también gaseosos ha

contribuido por ejemplo a la comprensión de la estructura nuclear, atómica y de los

distintos tipos de ordenamientos cristalográficos. A su vez, el conocimiento de los

mecanismos en que una partícula en movimiento intercambia energía con un medio

presenta un amplio espectro de aplicaciones, siendo algunas: astrofísica, caracteri-

zación de materiales, física de plasma y de fusión, física médica y electrónica [1].

En este trabajo se analizan los procesos de dispersión angular e intercambio de

energía que se producen cuando un haz de iones livianos (H � , He � ) de baja energía

(hasta 10 keV) atraviesa una lámina delgada de oro monocristalino o policristalino.

Los estudios se han desarrollado en el grupo de investigación de la pérdida de ener-

gía de iones en la materia del Centro Atómico Bariloche.

En el capítulo 1 se realiza una revisión de los conceptos básicos involucrados en

la interacción de iones de baja energía con medios sólidos.

A continuación se analiza el efecto umbral en la excitación de los electrones de

capas internas usando un formalismo de pérdida de energía basado en la teoría de

transporte.

XIII

PRÓLOGO

Los aspectos principales del desarrollo experimental de este trabajo se resumen

en el capítulo 3.

Los resultados de mediciones de la dependencia de la pérdida de energía de pro-

tones canalizados en oro y un estudio de los mismos basado en la teoría de funcional

densidad se presentan en el capítulo siguiente.

En el capítulo 5 se analizan las distribuciones angulares de diversos proyectiles

livianos (H � , H �2 , D � y He � ) en muestras policristalinas y monocristalinas.

A continuación se detalla la dependencia angular de la pérdida de energía de

protones canalizados en la dirección 100 � del oro, y se realiza un modelo teórico

que considera las variaciones de densidad dentro del canal para explicar estos re-

sultados.

Luego se presentan mediciones de la dependencia angular de la dispersión en

la pérdida de energía y se las compara con los resultados del modelo teórico antes

descripto.

En el capítulo 8 se resumen los resultados más importantes hallados en el marco

de esta tesis y se destacan algunos aspectos que resultan interesantes estudiar como

continuación del trabajo realizado en esta investigación.

Por último se presenta un apéndice que resume los aspectos básicos de la teoría

de funcional densidad que fue utilizada en diversas partes de este trabajo y un com-

pendio de equivalencia de unidades.

XIV

Capítulo 1

Conceptos básicos de la penetración

de iones de baja energía en la materia

Cuando un haz de iones de baja energía atraviesa una lámina delgada, las inter-

acciones con los núcleos y electrones del blanco producen una dispersión angular

del mismo así como también una pérdida de energía. Debido a que la masa de los

electrones (m) es más de tres órdenes de magnitud menor que la de los proyectiles

(M1), la deflexión angular provocada por los mismos resulta lo suficientemente pe-

queña como para considerarla despreciable. Sin embargo, para iones livianos (pro-

tones H � , deuterones D � y helio He � ) en metales, la masa de los átomos del blanco

(M2) es mayor que la de los proyectiles. Debido a esto, las dispersiones angulares

asociadas a los choques con los núcleos suelen ser importantes. Usualmente se con-

sidera que las deflexiones angulares de los iones son producidas únicamente debido

a las colisiones con las núcleos atómicos.

Si bien las colisiones con los núcleos del blanco dominan los procesos de disper-

sión angular, en los procesos de pérdida de energía ocurre lo contrario, donde la

contribución electrónica es la más importante.

Durante la colisión de un ion liviano con un núcleo pesado (M2 � 100 M1), el

blanco actúa como un centro de masa prácticamente infinito, por lo que el proyectil

es deflectado manteniendo el módulo de su velocidad aproximadamente constante.

Por esta razón las colisiones con los núcleos del blanco suelen denominarse ”elásti-

1

1. CONCEPTOS BÁSICOS

cas”.

En la colisión con un electrón, el proyectil es el centro de masa del sistema. En

este caso, el electrón del blanco se dispersa de manera elástica en el sistema centro

de masa, pero desde el marco de referencia del laboratorio (donde el proyectil es-

tá en movimiento) adquiere un impulso neto. Esta transferencia de impulso a los

electrones provoca una disminución en la velocidad de los proyectiles, por lo que se

refieren como ”inelásticas” a las colisiones con los electrones del blanco. En la figura

1.1 se presenta un esquema de la descripción anteriormente detallada.

(a) (b)

Figura 1.1: Dispersión angular y pérdida de energía - (a) colisión de un ion de carga Z1 con un

núcleo de carga Z2, alta deflexión angular con escasa pérdida de energía; (b) colisión con un electrón,

baja dispersión, reducción de la velocidad.

Debido a la naturaleza estadística de los procesos de colisión ocurridos dentro

de blancos sólidos, la pérdida de energía de un haz de iones luego de atravesar una

lámina delgada no tiene un valor constante sino que presenta una dispersión cuya

desviación standard se caracteriza con el símbolo�

. Si la pérdida de energía es el

2

1. CONCEPTOS BÁSICOS Dispersión angular

resultado de un número grande de colisiones, y se cumple la condición� � Tm (1.1)

siendo Tm la máxima transferencia de energía posible en un proceso de colisión sim-

ple, los espectros típicos en energía adquieren una forma gaussiana [2]. Esas condi-

ciones se cumplen en los experimentos de transmisión de iones en láminas delgadas

en el rango de espesores analizados en esta tesis, por lo que los espectros de energía

se caracterizarán con la pérdida media de energía y con la fluctuación cuadrática

media de la pérdida de energía (straggling).

En las secciones siguientes se analizan con mayor detalle los conceptos enumer-

ados y se discuten los efectos que introducen las distintas estructuras cristalinas de

los blancos en los mismos.

1.1. Dispersión angular

Para describir la distribución angular de los proyectiles transmitidos a través de

una lámina delgada, generalmente se utiliza a la función de scattering múltiple, que

caracteriza la cantidad de iones por unidad de ángulo sólido que emergen en un

determinado sector angular. Las distribuciones angulares son diferentes en función

de los distintos arreglos cristalográficos de los blancos. Para muestras policristalinas

los encuentros con los núcleos del blanco tienen una débil correlación espacial de-

bido a las distorsiones de la red que producen la presencia de bordes de grano y los

cambios de orientación entre un cristal y otro. Por lo tanto, suele considerarse que

las posiciones de los núcleos atómicos en un policristal están totalmente descorrela-

cionadas, es decir, la distribución espacial de los mismos se considera como la de un

gas o líquido (distribución al azar).

En el caso de muestras monocristalinas la correlación espacial entre los átomos

es muy fuerte, por lo que la aproximación anterior no puede realizarse. Las inter-

acciones de distintos tipos de radiación con muestras monocristalinas presentan im-

portantes diferencias en función de las distintas direcciones cristalinas.

3


A continuación se describen los modelos teóricos que son utilizados para ex-

plicar las distribuciones angulares de iones luego de atravesar láminas delgadas de

composición policristalina o monocristalina.

1.1.1. Medios policristalinos

Uno de los modelos más utilizados para describir la distribución angular de

iones al atravesar un medio policristalino es la teoría de scattering múltiple (MST).

Un análisis detallado de la teoría básica puede hallarse en la referencia [3]. Para la

discusión de los resultados de esta tesis se considerarán los cálculos de P. Sigmund

y K. B. Winterbon [4].

La teoría parte de cuatro hipótesis principales:

1. distribución espacial al azar de los centros de dispersión.

2. eventos de colisión binaria con simetría azimutal.

3. velocidad constante de los proyectiles al desplazarse en el medio (omisión de

la pérdida de energía).

4. ángulos de dispersión pequeños (se utiliza la aproximación sen � α � � α).

La hipótesis (1) especifica que las colisiones múltiples son descorrelacionadas,

por lo que ignora cualquier tipo de estructura cristalina, considerando a los núcleos

dispersores como un gas de partículas puntuales. Es claro que esta consideración ex-

cluye del tratamiento a medios monocristalinos. Las consideraciones asumidas por

las otras hipótesis se discuten en mayor detalle en la referencia [4].

Las ecuaciones principales de la MST fueron derivadas por Bothe en 1921 [5]

a partir de la teoría de transporte. Bajo las consideraciones enumeradas anterior-

mente, se obtiene la ecuación que describe la función de distribución angular F � � x,α �de partículas al atravesar un espesor

�x de un material:

4


F � � x,α � d� d

�2 π

��0

dk k J0 � k α � exp � � N�

x σ0 � k �� (1.2)

donde α es el ángulo total de deflexión, d�

es el intervalo de ángulo sólido que

corresponde a α, N es el número de centros dispersores (en este caso núcleos del

blanco) por unidad de volumen y J0 es la función de Bessel de orden cero de primera

clase. También:

σ0 � k �� 0

dσ � φ �� 1 � J0 � k φ �� (1.3)

siendo φ el ángulo de dispersión (scattering) de colisión simple en el sistema de

laboratorio y dσ � φ � la sección eficaz diferencial.

Una característica muy importante de la teoría de scattering múltiple de la refer-

encia [4] es que ha sido expresada en términos de variables reducidas haciendo uso

de leyes de escala. Esto permite aplicar la teoría a practicamente cualquier sistema

colisionante de la tabla periódica si se cumplen las condiciones 1 a 4 enumeradas

anteriormente.

Esta teoría predice que el ángulo total de deflexión es inversamente proporcional

a la energía de los proyectiles, por lo que las distribuciones angulares son más an-

gostas al aumentar la energía. La dependencia de F � � x,α � con el espesor está dada

por la ecuación 1.2. Al aumentar la distancia penetrada por los iones, la cantidad de

colisiones aumenta y por consiguiente el ángulo total de deflexión. Para proyectiles

de la misma energía, el ancho medio de la distribución angular de iones aumenta

con el espesor.

En la figura 1.2 se muestran cálculos de la función de scattering múltiple para

protones transmitidos en una lámina policristalina de oro. Para el cálculo se utilizó

un potencial de interacción tipo Thomas-Fermi [6].

5


Figura 1.2: Función de scattering múltiple (normalizada a α � 0o) de protones transmitidos en

láminas policristalinas de oro. Al aumentar el espesor el ancho de la distribución angular aumenta.

Lo mismo sucede al disminuir la energía.

Relación espesor-ángulo para potenciales tipo V � r � � r � 1m

Al considerar potenciales de interacción tipo ley de potencia,

V � r � � r � 1m (1.4)

la MST permite establecer una relación simple entre el espesor de la muestra y la

función de distribución angular.

Se define el espesor reducido τ como:

τ π a2 N�

x (1.5)

donde a es el radio de apantallamiento del potencial ion-átomo,

a ao 0,8853�Z2 � 3

1 � Z2 � 32 � � 1 � 2 (1.6)

N la densidad de átomos del blanco y�

x el espesor de la muestra.

6


Para proyectiles del mismo número atómico y la misma energía, incidiendo sobre

blancos del mismo material y cuya interacción se puede modelar por un potencial

tipo ley de potencia, se cumple la relación [4]:

F � x,α �� F � x, 0 � g � α τ � 1 � 2m � (1.7)

Por lo tanto muestras de distintos espesores presentan la misma distribución

angular si se las normaliza a ángulo 0o y se las grafica en función de la variable

α τ � 1 � 2m.

1.1.2. Medios monocristalinos

El estudio de los procesos de interacción de un haz de partículas con un medio

monocristalino debe tener en cuenta de manera detallada la disposición espacial de

los centros dispersores dentro del cristal. Debido a la alta correlación espacial exis-

tente dentro de un cristal (con ejes y planos de simetría y posiciones atómicas bien

definidas), los eventos físicos producidos en los proyectiles (tanto en sus distribu-

ciones espaciales como en las pérdidas de energía) manifiestan importantes efectos

direccionales. Una revisión actualizada de los distintos modelos teóricos y resulta-

dos experimentales para proyectiles de alta energía puede encontrarse en la referen-

cia [7].

En el caso de iones que atraviesan una lámina monocristalina, en función de los

ángulos existentes entre las direcciones de entrada y de salida del haz con respecto a

los ejes cristalinos del blanco se presenta el efecto de canalización (channelling) [8].

Si se considera al blanco como un cristal ideal y libre de defectos, en las direcciones

cristalinas de bajo índice de Miller existen líneas de átomos que presentan una al-

ta densidad de núcleos y electrones, y también canales abiertos donde la densidad

electrónica es muy débil y no se encuentran núcleos atómicos.

A título de ejemplo se muestra en la figura 1.3 las curvas de nivel de los poten-

ciales atómicos de cobre en la dirección 100 � . En las esquinas se encuentran los

átomos de Cu, donde el potencial es mayor y la densidad electrónica se concentra.

7


En el centro del canal, donde el potencial es menor, la densidad de electrones es más

baja.

Figura 1.3: Curvas de nivel del potencial atómico de Cu en la dirección � 100 � . En las esquinas se

encuentran los átomos de cobre, donde el potencial atómico y la densidad electrónica son mayores. De

referencia [9].

Bajo determinadas condiciones de velocidad de los proyectiles y orientación res-

pecto de la muestra, las repulsiones del proyectil debido a los choques con los áto-

mos de la red producen una focalización del ion dentro de los canales, dando origen

al fenómeno de canalización axial. Un esquema de esta situación se presenta en la

figura 1.4.

Figura 1.4: Colisión de iones con los átomos de un cristal. Para ángulos de incidencia pequeños

se produce la canalización, para ángulos mayores que un determinado ángulo crítico los iones se

decanalizan.

8


Existe otra forma de canalización distinta de la axial, denominada canalización

plana. La misma ocurre cuando el movimiento de los proyectiles es paralelo a un

plano de la red, pero sin estar focalizado en una dirección específica. La nomen-

clatura de los distintos tipo de canalización se realiza en función de la dirección o

plano cristalino paralelo al movimiento de los proyectiles.

Debido a la menor densidad electrónica en las zonas centrales de los canales, las

interacciones inelásticas se ven reducidas, y las colisiones con los núcleos son com-

parativamente de alto parámetro de impacto. Debido al efecto focalizador y a esta

disminución de colisiones inelásticas, durante el régimen de canalización tanto la

dispersión angular como la pérdida de energía se ven reducidas.

En direcciones no alineadas con ejes o planos cristalinos de bajo índice, el cana-

lizado no se produce y por consiguiente la correlación entre las distintas colisiones

nucleares es baja. Usualmente se considera que los desplazamientos dentro de un

monocristal en condiciones de no canalización es equivalente al movimiento dentro

de un policristal, y en esos casos la dirección de desplazamiento se denomina direc-

ción aleatoria o random.

Ángulo crítico de canalización

El efecto de focalización de un proyectil dentro de un canal o plano cristalino

se produce cuando la dirección de movimiento coincide con determinadas orienta-

ciones cristalinas. Para movimientos con ángulos pequeños respecto de las direc-

ciones abiertas del cristal, al acercarse a los núcleos cristalinos el ion experimenta

fuerzas de repulsión que focalizan su trayectoria. Esta condición de canalización

presenta sin embargo límites dados por la relación entre la energía transversal de

movimiento de los proyectiles dentro del canal y la energía potencial de repul-

sión de los mismos. Al aumentar el ángulo de incidencia entre proyectil y línea (o

plano) de átomos del blanco, la energía transversal es cada vez mayor, y en determi-

nadas instancias el efecto focalizador no es suficiente para limitar la trayectoria de

las partículas, las cuales no permanecen dentro del canal. Este fenómeno se conoce

como decanalización (ver figura 1.4).

9

1. CONCEPTOS BÁSICOS Pérdida media de energía (�

E)

Lindhard [8] propone un modelo teórico que permite estimar el ángulo máximo

hasta el cual se puede producir la canalización axial, al que denomina ángulo crítico.

Se considera un proyectil (de número atómico Z1) que incide sobre un blanco (Z2)

cuya distancia de separación entre átomos en la dirección de canalización es d con

una energía E tal que se cumple la relación:

E 2 Z1 Z2 e2 da2 (1.8)

donde a es el radio de apantallamiento (1.6).

Si se cumple la condición (1.8), el ángulo crítico de canalización ψc puede calcu-

larse como:

ψc ! 3 a2 e2

d3Z1 Z2

E " 1 � 4(1.9)

Este ángulo crítico debe considerarse como una estimación de la zona de transi-

ción entre dos regímenes distintos, el de canalización (para ángulosα ψc), y el de

movimiento decanalizado o aleatorio.

1.2. Pérdida media de energía ( # E)

Las interacciones originadas por el movimiento de una partícula cargada en un

medio producen una reducción de la velocidad de la misma. Un proyectil que in-

gresa a una lámina delgada con una energía inicial E0 y sale de la misma con una

energía final E1, sufre una pérdida de energía�

E:�E E0

� E1 (1.10)

Si el espesor medio de la lámina es�

x, otro parámetro importante es la pérdida

de energía por unidad de camino recorrido,�

E�x .

En el caso en que�

x sea suficientemente pequeño como para que la pérdida de

energía de un proyectil sea mucho menor que su energía inicial, la pérdida media

10


E)

de energía es proporcional al espesor:�E � dE

dx�

x,�

x $ 0 (1.11)

Esa constante de proporcionalidad� � dE

dx � se denomina fuerza de frenado o

stopping power, y tiene unidades de energía sobre longitud.

Si bien el concepto de fuerza de frenado antes definido es independiente del es-

pesor de la muestra considerado, no lo es de su densidad. Al aumentar la densidad

N de átomos del blanco por unidad de volumen, en un mismo espesor el proyectil

sufre una mayor cantidad de interacciones. Es por eso que en la literatura se utiliza

como referencia la llamada sección eficaz de frenado (S), y que representa a la fuerza

media de frenado provocada por cada átomo del blanco:

S 1N � dE

dx " (1.12)

Esta magnitud tiene unidades de energía por área y es una característica de los

átomos del blanco.

Existen diversas teorías que describen el stopping electrónico, entre las cuales se

encuentran modelos clásicos [2] y semiclásicos, teorías lineales como el formalismo

dieléctrico de Lindhard [10] y también teorías cuánticas no lineales como las teorías

basadas en el formalismo de funcional densidad (DFT, detallada en el apéndice A).

Para el estudio del stopping nuclear pueden citarse como referencias más impor-

tantes el trabajo de Bohr [2], y el de Lindhard, Scharf y Schiott [11].

En el rango de bajas energías deben aplicarse teorías cuánticas no lineales para

describir los efectos observados. En esta tesis se utilizarán cálculos de DFT usando

los datos de corrimientos de fases evaluados por Puska y Nieminen [12] para calcu-

lar la pérdida de energía y la dispersión en la pérdida de energía.

11


E)

1.2.1. Rango

Se define como rango R � de un proyectil de energía incial E0 a la distancia que

puede recorrer dentro de un material hasta perder toda su energía. El rango aumen-

ta con la energía inicial del proyectil, y es menor en los blancos de mayor poder

de frenamiento. Para muestras monocristalinas en condiciones de canalización, la

pérdida de energía se ve disminuída y por consiguiente el rango es mayor que en

policristales del mismo material. El descubrimiento de este fenómeno originó los

estudios de los procesos de canalización.

En el caso en que las fluctuaciones en la pérdida de energía sean pequeñas, para

un medio material de sección eficaz de frenado S, se puede calcular el rango como

R � � E0

0

dE �N S � E � � (1.13)

1.2.2. Comparación: stopping electrónico y nuclear

Como se mencionó al principio de este capítulo, para iones livianos las pérdi-

das de energía electrónicas son dominantes respecto a las nucleares. En esta tesis

se analizan los sistemas colisionantes H � y He � en oro. Se presentan en la figura

1.5 a modo comparativo calculos realizados con el programa SRIM 2006 [13] de la

pérdida de energía electrónica y nuclear de estos proyectiles en oro policristalino.

El rango de velocidades estudiados en este trabajo es para velocidades menores a

una unidad atómica (a.u), es decir v v0. Si bien es en esta region donde el stopping

nuclear tiene su máximo, igualmente el mismo es más de un órden de magnitud

menor que el electrónico. Es válido aclarar que los datos presentados en la figura 1.5

corresponden a la pérdida de energía electrónica y nuclear promediada para todos

los ángulos de salida. En los casos estudiados en este trabajo se analizan las pérdidas

de energía para ángulos totales de dispersión entre % 100 respecto de la dirección de

incidencia, donde la contribución nuclear es considerablemente menor que el valor

medio para todo el rango angular. En el caso de monocristales, las interacciones de

los iones canalizados con los núcleos se ven aún más reducidas. De lo anterior se

12


E)

(a) (b)

Figura 1.5: Comparación de stopping power electrónico (línea contínua) y nuclear (línea de trazos) -

(a) cálculos de H & en Au, la contribución nuclear está multiplicada por un factor 100; (b) cálculos

de He & en Au, la contribución nuclear está multiplicada por un factor 50.

deduce que para iones livianos transmitidos en láminas de oro en un rango angular

acotado, la pérdida de energía nuclear es despreciable frente a la electrónica.

1.2.3. Dependencia del stopping power con la velocidad a bajas

energías

Diversos resultados experimentales y cálculos de teorías de frenamiento de partícu-

las lentas (v v0) en sólidos [10] [14] [15] muestran una proporcionalidad del

stopping con la velocidad: � dEdx

Q v, v v0 (1.14)

Debido a la similitud que presenta este comportamiento con una fuerza de fric-

ción, al parámetro Q se lo denomina coeficiente de fricción.

En los últimos años se ha observado experimentalmente que la proporcionali-

dad de la fuerza de frenado con la velocidad no se cumple en el rango de muy bajas

13

1. CONCEPTOS BÁSICOS Dispersión de la pérdida de energía (� 2)

energías (v � 0,2 a.u.). Estas desviaciones fueron explicadas en base a la existencia

de un umbral de excitación para los electrones ”d” debido a su energía de ligadura

[16]. La presencia de este umbral limita la cantidad de los electrones ”d” que se ex-

citan en el rango de muy bajas velocidades, obteniendose un coeficiente de fricción

que aumenta con la velocidad hasta alcanzar un valor constante. Esos resultados se

muestran en la figura 1.6.

Figura 1.6: Dependencia del coeficente de fricción con la velocidad para protones en oro policristalino.

De referencia [16].

1.3. Dispersión de la pérdida de energía ( ' 2)

Debido a la naturaleza estadística de las colisiones de los proyectiles al atravesar

una lámina delgada, la pérdida de energía de los mismos presenta una dispersión

respecto de su valor medio. Estas fluctuaciones son inherentes al proceso de pérdida

de energía y no pueden ser reducidas realizando mejores mediciones.

La fluctuación cuadrática media de la pérdida de energía se denomina ”straggling”

y se representa con el símbolo� 2. Para un espectro de pérdida de energía dado por�

E � y con valor medio�

E, el straggling se calcula como:

14

1. CONCEPTOS BÁSICOS Dispersión de la pérdida de energía (� 2)

� 2 � � E � � � E � 2 (1.15)

En los casos estudiados en este trabajo los espectros de pérdida de energía son

bien reproducidos por distribuciones gaussianas. Para estos espectros el straggling

se calcula simplemente como la varianza de las distribuciones.

Es importante aclarar que el straggling se define para un haz de proyectiles ini-

cialmente monoenergético y que atraviesa un espesor definido�

x. Al comparar re-

sultados experimentales estas características deben ser tenidas en cuenta.

La rugosidad ρ de una lámina delgada de espesores�

x � ,ρ2 � � x � � � x � 2�

x2 (1.16)

introduce una variación en los espectros de energía. El valor de straggling medi-

do experimentalmente tiene involucrado una contribución asociada a la rugosidad

que es proporcional a la pérdida de energía al cuadrado [17] y para el caso de dis-

tribuciones gaussianas se suma cuadráticamente:� 2exp � 2 � � ρ � E � 2 (1.17)

15

Capítulo 2

Cálculos de ( E según teoría de

transporte

En este capítulo se presentan cálculos de pérdida de energía haciendo uso de

un formalismo basado en la teoría de transporte. En primer lugar se detallan las

principales hipótesis de este formalismo y sus resultados, en base al trabajo de la

referencia [18]. Luego se aplica esta teoría al análisis de la dependencia con la ve-

locidad de la pérdida de energía de protones en oro. Para ello se incorporan cálculos

de distribuciones de velocidades de los electrones del blanco (referencias [19] y [20])

y se consideran las variaciones en la sección eficaz de transporte debido al efecto

umbral en la excitación de los electrones 5d (referencia [16]).

2.1. Descripción del formalismo teórico

El formalismo describe la pérdida de energía de una partícula cargada movién-

dose en un plasma de electrones. Para ello se considera un proyectil de carga Z1 y

masa M1 con una velocidad v en un gas de electrones de densidad n. La distribución

en velocidades de los electrones se describe por la función fv � ve � , que se encuentra

normalizada: ��0

fv � ve � dve 1 (2.1)

Introduciendo la velocidad relativa vr entre los electrones y el proyectil, se puede

16

2. CÁLCULOS DE ) E SEGÚN TEORÍA DE TRANSPORTE Aplicación a H � en Au

expresar el impulso transferido por unidad de tiempo en función de la sección eficaz

de transporte σtr. Para ello, se debe realizar una integración en la distribución de

velocidades de los electrones y otra en el rango de velocidades relativas:

�+* dEdx , m n

4 v2

��0

dvefv � ve �

ve

� v � ve-v � ve

- dvr . 1 � v2 � v2e

v2r / v4

r σtr � vr � (2.2)

2.2. Aplicación a la pérdida de energía de protones lentos

en oro

Para estudiar la pérdida de energía de protones en oro en el rango de bajas ve-

locidades, deben incorporarse las contribuciones de los electrones 5d y de la banda

de conducción. Para ello es necesario conocer la distribución de velocidades de es-

tos electrones. En el caso de la banda de conducción los electrones suelen modelarse

como libres, por lo que la distribución de velocidades corresponde a la de una esfera

de Fermi. Para el caso de los electrones de la capa 5d, debe tenerse en cuenta la ener-

gía de ligadura de los mismos, que provoca el denominado efecto umbral (referido

en la sección 1.2.3).

En este trabajo, se calcularon las distribuciones de velocidades realizando una

transformación de Fourier de las distribuciones espaciales de los electrones. Las dis-

tribuciones espaciales (descriptas por la función fr � re � , normalizada)��0

fr � re � dre 1 (2.3)

fueron obtenidas de la referencia [19]. El trabajo citado consiste en unas tablas

de las distribuciones espaciales de los orbitales atómicos, calculadas a partir de las

ecuaciones de Hartree-Fock.

Los datos de las distribuciones espaciales de los electrones de un átomo de oro

se presentan en la figura 2.1.

17


Figura 2.1: Distribuciones espaciales de las capas 5d y 6s de un átomo de oro.

Se observa en esta figura que los electrones de la capa 5d tienen una distribución

radial más cercana al núcleo. Su radio medio es de 1,53 a.u.. Para el electrón de la

capa 6s el radio medio es de 3,71 a.u.. En el caso de oro metálico, los electrones de

la capa 6s forman la banda de conducción, por lo que se comportan como un gas

de electrones libres (FEG) y por lo tanto deslocalizados. Los valores provenientes de

cálculos de orbitales atómicos tendrán escasa validez a la hora de modelar un blanco

sólido. A pesar de ello en esta sección se analizan los resultados que se obtendrían

de usar los mismos, a fin de realizar comparaciones con los que se calculan para un

FEG.

Para calcular la distribución en velocidades, se debe realizar una transforma-

ción de Fourier de las distribuciones espaciales. En la referencia [20] se describe una

forma de cálculo de dichas transformaciones que simplifica el método numérico a

realizar en base a ciertas propiedades de simetría. Esta simplificación fue utilizada

18


en el trabajo presentado en este capítulo.

Las funciones fv � ve � para los electrones de las capas 5d y 6s se presentan en la

figura 2.2. En la misma se incorpora también la distribución de velocidades de un

FEG, considerando un electrón libre por átomo de oro (rs 3 a.u.).

Figura 2.2: Distribuciones de velocidades de las capas 5d y 6s de un átomo de oro y de un gas de

electrones libres de rs � 3 a.u.

Debido a que el potencial atómico aumenta al disminuir el radio, los electrones

más internos tienen una mayor energía cinética, y por lo tanto su distribución en ve-

locidades es mayor para velocidades más altas. En el caso de un FEG la distribución

de velocidades aumenta cuadráticamente con la velocidad hasta llegar a la veloci-

dad de Fermi, y luego se anula.

Una vez incorporadas las distribuciones en velocidades, es necesario obtener la

sección eficaz de transporte σtr. En este trabajo se utilizó una sección eficaz de trans-

19


porte calculada con un potencial tipo Yukawa

V � r �� 1r

e � α r (2.4)

con un parámetro de apantallamiento α 1,10 a.u. en un gas de electrones con

rs 1,5 a.u. [21].

Para describir el efecto umbral, se tomó en cuenta la energía potencial de los elec-

trones 5d del trabajo de la referencia [19] para cuantificar la energía de ligadura de

dichos electrones. Este valor de energía U 0,504 a.u. es mayor al que se conoce de

cálculos más complejos de las bandas electrónicas del oro, que indica una energía

de ligadura Elig � 0,23 a.u.. Sin embargo dado que la distribución de velocidades

utilizadas corresponde a los orbitales atómicos, se decidió usar U.

Para incorporar a los cálculos el efecto de ligadura, se tuvo en cuenta la siguiente

relación para la transferencia de energía en una colisión simple del proyectil con un

electrón [18]: �E � φ �0 v vr � 1 � cos � φ �� (2.5)

donde v es la velocidad del proyectil, vr la velocidad relativa entre ambas partícu-

las yφ el ángulo de dispersión en el sistema centro de masa.

El efecto umbral se calcula considerando que para velocidades relativas pequeñas

la transferencia de energía no es suficiente para excitar a los electrones ligados, por

lo que a la sección eficaz de transporte se le debe incorporar una función de corte

que limita las transferencias de energía pequeñas. La introducción de esta función

de corte, hace que la sección eficaz de transporte tenga una dependencia con la ve-

locidad. A velocidades altas, el producto v vr es mucho mayor que U y por lo tanto

el efecto de ligadura no es importante. Para velocidades bajas, tales que

v vr � U (2.6)

la contribución al frenamiento de los electrones 5d se ve disminuida.

20


El criterio de corte elegido fue un escalón definido por la condición v vr U. La

sección eficaz de transporte se multiplicó por esta función de corte para describir el

efecto umbral de los electrones 5d. Para los electrones de conducción la función de

corte no se utilizó, dado que se los considera libres.

La variaciones de la sección eficaz de transporte con la velocidad para los elec-

trones 5d se presentan en la figura 2.3. En la misma se representa el número de

stopping L definido como

L � vr �1 m2 v4r

4 π Z21 e4

σtr � vr � (2.7)

Figura 2.3: Número de stopping L en función de la velocidad relativa. Para los electrones 5d se

incorpora un corte en función de la velocidad del proyectil.

Se observa como la función de corte representa el efecto umbral, disminuyendo

la sección eficaz de transporte para velocidades pequeñas. Cuando la velocidad del

21


proyectil es muy grande, la energía de ligadura no afecta al proceso de frenamiento

y por lo tanto la sección eficaz de transporte no se ve modificada.

Con la incorporación del efecto umbral de la manera descripta anteriormente se

calculó la pérdida de energía por unidad de camino recorrido de protones en oro,

utilizando la ecuación 2.2. Los resultados hallados para la capa compuesta por 10

electrones 5d y para los electrones 6s (considerado como orbital atómico o FEG) se

muestran en la figura 2.4.

Figura 2.4: dEdx originada por la capa 5d y por los electrones de conducción.

Se observa que considerar al electrón 6s con la distribución de velocidades del

orbital atómico produce una pérdida de energía mayor que considerarla como un

FEG. A su vez, en la pérdida de energía ocasionada los electrones 5d se manifiesta la

reducción de las interacciones debido a la ligadura de los mismos para velocidades

muy bajas. Para velocidades menores a v 0,1 a.u. la pérdida de energía aumenta

22


al disminuir la velocidad. Se considera que este comportamiento se debe a que la

distribuciones de velocidades atomísticas para la capa 5d tal vez no sean muy ade-

cuadas para un sólido. Este aspecto merece una mayor investigación en el futuro.

Los resultados hallados indican que la incorporación del efecto umbral puede re-

alizarse a través de una función de corte enσtr. Si bien los cálculos están basados en

la distribución de velocidades de los electrones en el estado atómico del oro y por

consiguiente no son completamente adecuados para describir la pérdida de ener-

gía en muestras sólidas, se realiza una comparación con resultados experimentales

obtenidos durante este trabajo (ver capítulo 4). La suma de la pérdida de energía

electrónica del oro en estado atómico ( f 6sv ) con la de los electrones 5d y también la

producida por los electrones 6s considerados como un FEG, se presentan en la figu-

ra 2.5 junto con los resultados medidos en una muestra de oro monocristalino.

Figura 2.5: dEdx de los cálculos teóricos y comparación con experimento.

23


Puede observarse que a bajas velocidades, la pérdida de energía medida es muy

similar a la calculada para un FEG de los electrones 6s. Al aumentar la velocidad

la contribución de los electrones 5d comienza a ser importante. El cálculo para la

distribución de velocidades de los electrones 6s dada por los orbitales atómicos pre-

senta mayores discrepancias con los resultados medidos en el rango de bajas veloci-

dades. Para velocidades mayores a v � 0,3 a.u. los cálculos presentan una pérdida

de energía menor a la medida. Esta diferencia aumenta con la velocidad.

Se concluye que el estudio de la pérdida de energía usando el formalismo basa-

do en la teoría de transporte y realizando una integración en la distribución de ve-

locidades de las distintas capas atómicas permite obtener resultados con un com-

portamiento cualitativamente similar a los datos medidos. Este formalismo tiene la

ventaja frente a otras teorías de stopping en que puede ser extendido en un amplio

rango de velocidades. Sin embargo, para describir las interacciones con una mejor

precisión es necesario incorporar datos de las distribuciones de velocidades de las

distintas capas atómicas para oro en estado metálico.

24

Capítulo 3

Desarrollo experimental

3.1. Equipo experimental

El equipo experimental que se utilizó para realizar las mediciones fue el ace-

lerador de bajas energías de la División Colisiones Atómicas del Centro Atómico

Bariloche. El mismo está compuesto por una fuente de iones, una etapa de acel-

eración y enfoque de los proyectiles, un filtro de Wien, una cámara de colisiones y

un sistema de adquisición de datos. El rango de energías de aceleración es variable

entre 0,4 y 10 keV. Los experimentos se realizan en condiciones de alto vacío. Los

aspectos principales de los componentes anteriormente enumerados se detallan en

las secciones siguientes.

3.1.1. Sistema de vacío

El acelerador y la cámara de colisiones tienen sistemas de bombeo independien-

tes, separados por una línea de alta impedancia.

La evacuación del acelerador se realiza mediante un sistema de bombeo com-

puesto por una bomba mecánica y una bomba difusora con trampa de nitrógeno

líquido. Las presiones finales fluctúan entre 1 10 � 6 y 1,5 10 � 5 Torr dependiendo del

flujo de gas que se inyecta a la fuente de iones.

25

3. DESARROLLO EXPERIMENTAL Equipo experimental

En la cámara de colisiones se mantiene un vacío libre de hidrocarburos mediante

un sistema de bomba de adsorción para el vacío preliminar y un conjunto de bomba

mecánica y dos bombas difusoras con trampas de nitrógeno líquido, de diseño ade-

cuado para sistemas de ultra alto vacío. La presión de trabajo en esta cámara es de

1 10 � 6 Torr.

Con el sistema de vacío implementado se evitan contaminaciones superficiales

de los blancos con hidrocarburos provenientes del sistema de bombeo. A su vez, la

cantidad de gas residual es lo suficientemente baja como para que las colisiones de

los iones con las moléculas del mismo sean despreciables.

3.1.2. Generación, aceleración y selección de los proyectiles.

Un esquema de las etapas de: generación y aceleración del haz de iones, selec-

ción en velocidades (selección de masa) y eliminación de componentes neutras se

presenta en la figura 3.1.

Figura 3.1: Fuente de iones y etapa de aceleración.

Los iones se producen en una fuente de cátodo caliente Colutron modelo 101. La

misma consiste en un cuerpo de nitruro de Boro donde se incorpora el gas a ionizar

y que contiene un filamento de tungsteno y un ánodo del mismo material con un

pequeño orificio por donde salen los iones.

El filamento actúa como cátodo, y emite electrones cuando se hace circular por

el mismo una corriente de entre 8 y 14 A. Estos electrones son acelerados hacia el

26


ánodo (por el potencial Van � 100 V) y en su camino chocan con las moléculas de

gas neutro que fueron inyectadas dentro de la fuente. Como resultado de aquellas

colisiones que se producen a muy corta distancia del orificio del ánodo, algunos

átomos y moléculas del gas se ionizan y salen de la fuente de iones, adquiriendo

velocidad debido al potencial de aceleración Vac (conectado al ánodo) en dirección

a las lentes de enfoque. Este sistema de generación y aceleración de iones tiene muy

baja dispersión en energía.

El sistema de enfoque está compuesto por una secuencia de tres cilindros elec-

trostáticos cuya configuración se conoce como lentes de Einzel (figura 3.2). El poten-

cial de enfoque, conectado a la segunda lente tiene un valor de típicamente 34 Vac y las

otras dos lentes son conectadas a tierra (V 0). Los campos eléctricos producidos

por este sistema confinan el haz de iones, que luego pasa por un deflector vertical

electrostático y posteriormente ingresa al filtro de velocidades (Filtro de Wien).

Figura 3.2: Lentes de Einzel. De referencia [22]

El filtro de velocidades está formado por un campo eléctrico y otro magnético

cruzados de forma tal que las fuerzas que los mismos ejercen sobre una carga posi-

tiva en movimiento tienen igual dirección pero distinto sentido. Dado que la fuerza

de Lorentz producida por la interacción con el campo magnético es función de la

velocidad de la carga pero la fuerza eléctrica no, para una única velocidad los iones

experimentan una fuerza resultante nula y por lo tanto no son deflectados. Al tener

los proyectiles una energía definida (dada por Vac), el filtrado en velocidades se usa

para seleccionar la masa de los iones que posteriormente irradiarán la muestra.

Por último, antes de ingresar a la cámara de colisiones se encuentra un deflector

electrostático de 18o que permite eliminar las componentes del haz que se hayan

27


neutralizado en el trayecto.

3.1.3. Cámara de colisiones

En la figura 3.3 se presenta un esquema de la cámara de colisiones. El haz de

iones ingresa a la cámara e interacciona con la lámina. El resultado de este proceso

se traduce tanto en una dispersión en ángulo de los proyectiles como también en

una pérdida de energía. Las colisiones con la muestra originan una emisión de elec-

trones secundarios, que son recolectados y medidos y que sirven para el monitoreo

de la corriente del haz.

El análisis energía-ángulo se realiza mediante un analizador electrostático rotable

entre � 20 y � 50o respecto a la dirección original del haz con diafragmas de entrada

/ salida intercambiables. Con el conjunto de diafragmas de 2 mm utilizado durante

la realización de este trabajo, la aceptancia angular del sistema es de % 0,4o en la di-

rección de movimiento del detector y % 1,6o en la dirección perpendicular.

28


Figura 3.3: Cámara de colisiones.

El analizador electrostático de energía es del tipo de placas paralelas de sector

cilíndrico de 127o con propiedades de doble enfoque. La resolución en energía es-

tá afectada por las contribuciones de la dispersión en energía de la fuente de iones

( 10 eV) y de la resolución del analizador. Con los diafragmas de entrada / salida

de 2 mm, la resolución total en energía del sistema es de % 1,7 %.

Dentro de la cámara de colisiones se encuentra un portamuestras con capaci-

dad para 4 láminas, rotable en % 20o respecto a la dirección de incidencia del haz.

Al ángulo de rotación se lo denomina ángulo de tilt (ϕ; ϕ 0o $ incidencia nor-

mal). El eje del movimiento del ángulo ϕ es coincidente con el del ángulo del de-

tector (θ, θ 0o $ dirección de incidencia). Otra variable angular que sirve para

definir la orientación de la muestra es el denominado ángulo azimutal. El mismo

indica la posición polar de la lámina en el portamuestras, y es de importancia al us-

29


ar muestras monocristalinas dado que selecciona el plano cristalino de observación

del analizador electrostático de energía. En la figura 3.4 se representan las variables

angulares anteriormente descriptas.

Figura 3.4: Variables angulares utilizadas para describir la orientación de la muestra.

3.1.4. Sistema de adquisición de datos

El sistema de adquisición de datos está principalmente comandado por dos com-

putadoras. Una de las mismas cuenta con una placa multiescalímetro ORTEC ACE-

MCS que registra en distintos canales la cantidad de iones transmitidos en un in-

tervalo de energía seleccionado. Esta placa entrega una señal digital de tensión pro-

porcional al número de canal que está registrando. Dicha señal es amplificada y

conectada a las placas cilíndricas del analizador electrostático de energía, con lo que

se obtiene una relación número de canal-energía de los proyectiles. Al realizar un

barrido en canales de la placa multiescalímetro, y en consecuencia un barrido en

energía en el analizador, se obtienen los espectros de energía de los iones transmi-

tidos. El tiempo de permanencia en cada canal se regula por medio del monitor

de electrones secundarios de modo que la cantidad de proyectiles radiada sobre la

muestra sea equivalente en cada canal.

La segunda computadora está conectada a dos multímetros digitales de 6 12 dígi-

tos mediante un bus GBIP y registra la tensión aplicada a las placas del analizador

30

3. DESARROLLO EXPERIMENTAL Muestras utilizadas

en cada canal. Finalmente, vinculando los espectros cuentas / canal de la primer com-

putadora con las mediciones canal / energía de la segunda, se obtiene la relación cuen-

tas / energía necesaria para reproducir los espectros en energía .

3.2. Muestras utilizadas

Durante el transcurso de esta tesis se realizaron mediciones en las siguientes

láminas:

Muestra 1: Lámina monocristalina de oro orientada en la dirección 100 � y

de 120 Å de espesor.

Muestra 2: Lámina monocristalina de oro orientada en la dirección 100 � y

de 132 Å de espesor.

Muestra 3: Lámina policristalina de oro de 160 Å de espesor.

Las láminas monocristalinas fueron compradas a la empresa Pelco International

[23] mientras que la muestra 3 fue realizada en nuestro laboratorio. Los espesores

de las muestras 1 y 2 se determinaron mediante comparaciones de pérdida de ener-

gía para protones en la dirección 100 � (θ 0o) con los de la referencia [24]. Para

la muestra policristalina se calibró el espesor en base a resultados para la de pérdida

de energía de protones realizadas previamente en nuestro laboratorio [16]. Mayores

detalles sobre las muestras utilizadas se describen a continuación.

Muestras Monocristalinas

Las láminas de oro monocristalino fueron adquiridas de Pelco International [23].

Estos monocristales son utilizados para realizar calibraciones de equipos de micros-

copía electrónica de transmisión y están montados sobre una grilla cuadrada de 300

retículos por pulgada. Los monocristales están orientados de forma tal que la direc-

ción 100 � se encuentra normal al plano de la lámina.

31

3. DESARROLLO EXPERIMENTAL Mediciones realizadas

El espesor medio provisto por el fabricante es 110 Å, sin embargo de compara-

ciones con otras mediciones [24] se obtienen espesores mayores. Durante esta tesis

se usaron los espesores obtenidos mediante la comparación anteriormente referida.

Muestra Policristalina

La muestra policristalina fue realizada en nuestro laboratorio mediante una téc-

nica de evaporación sobre un sustrato plástico muy liso. Una descripción detallada

de esta técnica de fabricación de muestras puede hallarse en [25].

La calibración del espesor se realizó por comparación con resultados de pérdida

de energía por unidad de camino recorrido obtenidos anteriormente en este labora-

torio en muestras policristalinas de oro, y cuyos espesores fueron determinados en

base a mediciones a energías intermedias [16].

3.3. Mediciones realizadas

Durante el transcurso de este trabajo se realizaron las mediciones que se enu-

meran a continuación:

1. Dependencia de la pérdida de energía con la velocidad:

H � en Au 100 � (muestra 1), con energías entre 0,4 y 9 keV � θ 0o;ϕ 0o � .2. Posición azimutal de la muestra 2:

H � a 5 keV en Au 100 � (muestra 2), variando el ángulo de tilt (ϕ) entre% 15o, hasta encontrar una posición azimutal donde no se produzca canaliza-

ción plana (θ 0o).

3. Dependencia angular de la dispersión de iones:

a) D � a 9 keV para θ variable en % 10o respecto de la dirección de incidencia

en Au policristalino (muestra 3,ϕ 0).

b) H � a 5 y 9 keV,

c) H �2 a 10 keV,

32

3. DESARROLLO EXPERIMENTAL Mediciones realizadas

d) D � a 9 keV y

e) He � a 5 y 9 keV

en Au 100 � (muestra 2), para ángulos de salida (θ) variable en % 10o respec-

to de la dirección de incidencia (ϕ 0o).

En todos los casos se enumeran los espectros con su energía de incidencia.

Los resultados del item (1) se presentan y discuten en el capítulo 4.

Para analizar la dependencia angular de la dispersión de iones, resulta necesario

establecer la posición azimutal de la muestra. Las mediciones realizadas con este

fin se discuten en el capítulo 5, junto con las distribuciones angulares de todas las

mediciones del item (3).

En el capítulo 6 se presentan los resultados de la dependencia angular de la pér-

dida de energía de los protones (3.b) y se propone un modelo basado en la variación

de la densidad electrónica en el canal 100 � para explicar los mismos.

Finalmente, los resultados de la dependencia angular de la dispersión en energía

de las mediciones de H � en oro monocristalino se analizan en el capítulo 7.

33

Capítulo 4

Dependencia de ( E con la velocidad:

Efecto umbral

En este capítulo se presentan los resultados de la dependencia del poder de fre-

namiento con la velocidad de protones en oro monocristalino en el rango de bajas

energías. Los mismos fueron obtenidos utilizando un blanco de oro monocristalino

(muestra 1) orientado en la dirección 100 � . El arreglo experimental es tal que

se detectan los iones transmitidos en la dirección de incidencia (θ 0o), con la re-

solución angular detallada en el capítulo anterior para los diafragmas de 2 mm. La

precisión experimental de los valores de pérdida de energía es de % 5 eV.

El uso de una muestra monocristalina presenta una clara ventaja sobre el de un

policristal. Debido a la canalización, la pérdida de energía y la distribución angular

se reduce, y por lo tanto el rango de los proyectiles y la señal de salida son ma-

yores. Esto permite obtener mediciones de pérdida de energía para velocidades de

incidencia muy pequeñas, donde se pueden apreciar con detalle los efectos que pro-

ducen las distintas capas electrónicas del blanco (5d106s1 para átomos libres).

Para analizar los resultados en forma teórica se utilizan los corrimientos de fase

obtenidos por Puska y Nieminen [12] en función de rs dentro del formalismo de

funcional densidad (DFT), considerado en el momento como el más adecuado para

describir el frenamiento de iones lentos en sólidos. Debe tenerse en cuenta de todos

modos que esta teoría presenta en algunos casos discrepancias del orden del 20 %

34

4. DEPENDENCIA DE ) E CON LA VELOCIDAD Resultados Obtenidos

respecto de los experimentos.

4.1. Resultados obtenidos: Pérdida de energía

En la figura 4.1 se muestran los resultados de la pérdida de energía por unidad de

camino recorrido en función de la velocidad media de los proyectiles. En la misma

se observa claramente que la fuerza de frenado no es proporcional a la velocidad.

En el rango de muy bajas energías (E 0,5 keV, v 0,15 a.u.) la curva muestra una

constante de proporcionalidad pequeña, que luego aumenta gradualmente con la

velocidad.

Figura 4.1: Pérdida de energía por unidad de camino recorrido en función de la velocidad para H &en Au � 100 � .

Para velocidades entre 0,3 y 0,4 a.u. la pérdida de energía en función de la ve-

locidad presenta un cambio de concavidad. Para las velocidades mayores el compor-

35

4. DEPENDENCIA DE ) E CON LA VELOCIDAD Análisis

tamiento tiende a estabilizarse, y la dependencia de la�

E�x con la velocidad muestra

una relación aproximadamente lineal.

Junto a los datos experimentales se presenta en la figura 4.1 un cálculo de la pér-

dida de energía de un gas de electrones libres (FEG) de rs 1,76 obtenido con DFT.

El valor de rs utilizado corresponde a la densidad electrónica conjunta de la capa

5d y la banda de conducción (de carácter s y p) en el centro del canal 100 � del

monocristal de oro [26].

Para energías muy bajas, la energía de ligadura de los electrones 5d (Elig � 5 eV)

es comparable al valor medio de energía entregada por el proyectil a los electrones

del blanco. En ese caso los procesos de transferencia de energía que implican una

excitación de los electrones 5d que no les permite superar la energía de Fermi del

metal se ven restringidos por el principio de exclusión. Esa disminución en la pro-

babilidad de transferencia de energía del proyectil a los electrones del blanco reduce

la fuerza de frenado a muy bajas energías mas allá de la dependencia lineal con v.

Al ir aumentando la energía del proyectil, los valores medios de transferencia

de energía por colisiones individuales aumentan y por consiguiente la fuera de fre-

nado. Este régimen de transición se mantiene hasta alcanzar velocidades del orden

de 0,5 a.u., donde la restricción de los procesos de transferencia de energía menores

a Elig de los electrones 5d no resultan de gran importancia y el comportamiento de

esos electrones no difiere del de un FEG. Debido a esta característica, a los electrones

de la capa 5d se los denomina ”electrones cuasi-libres”.

4.2. Análisis: Variación del coeficiente de fricción y de

la densidad efectiva

A efectos de explicitar el apartamiento del poder de frenado de la dependen-

cia lineal con v, suele usarse el coeficiente de fricción Q 1v

�E�x . Los valores del

mismo en función de la velocidad se muestran en la figura 4.2. A modo compa-

rativo también se incorporan en la misma los datos obtenidos por J. Valdés et al.

36


[16] en policristales de oro y el valor de coeficiente de fricción predicho por la

teoría de funcional densidad. Se puede observar que el comportamiento obtenido

en el monocristal es similar a los resultados previos hallados en policristales. La

diferencia principal radica en que el coeficiente de fricción es menor en el caso del

monocristales. Esto se debe a que la densidad electrónica media en el canal 100 �(rs � 1, 76) es menor que la de densidad media de un policristal (rs � 1, 5).

Debido a la menor fuerza neta de frenado y a la menor dispersión angular, el

rango de velocidades alcanzados con el monocristal tiene un límite inferior consi-

derablemente más bajo, permitiendo el estudio de los procesos a energías menores

a 1 keV.

Figura 4.2: Coeficiente de fricción Q vs velocidad media para protones en oro. Los círculos llenos

corresponden a las mediciones realizadas en este trabajo en una lámina monocristalina. Los cuadrados

son datos correspondientes a mediciones en un policristal de oro de la referencia [16].

37


Los datos obtenidos en el monocristal evidencian la existencia de un régimen

de baja velocidad donde solamente los electrones de conducción contribuyen a la

pérdida de energía, una zona de transición donde Q varía con la velocidad, y final-

mente una estabilización del mismo en velocidades más altas, donde el umbral de

energía de transferencia a los electrones 5d ya no afecta a las interacciones de mane-

ra significativa.

Usando el formalismo de funcional densidad es posible identificar los valores

de densidad electrónica equivalente (densidad electrónica efectiva) de un FEG que

producirían una pérdida de energía igual a la medida. El concepto de densidad elec-

trónica equivalente sirve como parámetro de comparación entre en el sistema real

(con una densidad propia) y uno con propiedades físicas similares pero de elec-

trones libres, cuya densidad cambia para describir el comportamiento asociado a la

variación de las probabilidades de excitación de los electrones 5d.

Figura 4.3: Variación del rs equivalente de un FEG con la velocidad para H & en Au � 100 � .

38


En las figuras 4.3 y 4.4 se presentan los valores de rs equivalente y de número de

electrones efectivos por átomo en función de la velocidad.

Figura 4.4: Número de electrones efectivos por átomo del blanco en función de la velocidad para H &en Au � 100 � .

Se observa que a muy bajas velocidades la densidad efectiva de electrones es pe-

queña. El hecho de que el número efectivo de electrones por átomo sea menor que

uno para las velocidades más bajas, difiere de las predicciones con modelos sencillos

de teoría de sólidos (que estiman rs 3, Ne e f ectivos 1 para la banda de conduc-

ción) [27]. Sin embargo, mediciones de propiedades ópticas de la materia predicen

un número efectivo de electrones libres por átomo menores a uno [28]. De todos

modos, este análisis está sujeto a la precisión de la teoría de funcional densidad, que

como se dijo anteriormente está sujeta a errores en algunos casos de hasta el 20 %.

Al aumentar la velocidad es mayor la cantidad de electrones que contribuye al

frenamiento, con lo cual el rs disminuye. Esto indica que el efecto de ligadura de

39

4. DEPENDENCIA DE ) E CON LA VELOCIDAD Coef. de efectividad de�

E

la capa 5d comienza a resultar cada vez menos importante. Para velocidades más

altas el valor de rs equivalente se acerca al valor que corresponde a la densidad en

el centro del canal 100 � . Esto indica que la presencia del efecto umbral altera la

pérdida de energía únicamente en el rango de bajas energías.

4.3. Coeficiente de efectividad de la pérdida de energía

En esta sección se compara la pérdida de energía media hallada en la muestra

monocristalina con la calculada mediante DFT considerando la densidad del canal 100 � debida a los electrones libres y cuasi-libres.

Se define como η al cociente entre la pérdida de energía medida respecto de la

esperada para un FEG con la densidad electrónica del canal:

η �E�

Ers 2 1,76(4.1)

Los valores de η en función de la velocidad se presentan en la figura 4.5.

40

4. DEPENDENCIA DE ) E CON LA VELOCIDAD Coef. de efectividad de�

E

Figura 4.5: Coeficiente de efectividad de la pérdida de energía en función de la velocidad

Estos valores de η � v � sirven como una estimación de la magnitud de la reduc-

ción que se produce en la pérdida de energía debido al efecto umbral al estudiar las

interacciones de protones en oro. Si bien los cálculos corresponden a mediciones en

condiciones de canalización, el fenómeno físico asociado es una característica propia

de la configuración electrónica del blanco. Para modelos teóricos o simulaciones que

tengan en cuenta la densidad electrónica del medio pero no el efecto umbral de ma-

nera directa, multiplicar los valores obtenidos de�

E�x por este coeficiente de efectivi-

dad permitiría mejorar la descripción de una manera simplificada.

En los capítulos 6 y 7 se presenta un modelo teórico simple que permite estimar

la variación angular de la pérdida de energía y del straggling de protones canaliza-

dos en la dirección 100 � . Este modelo usa los valores de η � v � aquí detallados

para representar el efecto umbral en la excitación de los electrones del blanco.

41

Capítulo 5

Dispersión angular

Los resultados obtenidos de la función de distribución angular de iones livianos

en oro para ángulos de salida entre % 10o respecto de la dirección de incidencia se

detallan en este capítulo.

En primer lugar se presentan los datos de dispersión angular de iones deuterio

en una lámina policristalina (muestra 3). Se analizan los resultados y se los compara

con mediciones similares realizadas en otra lámina de oro policristalino [29], en fun-

ción de predicciones de la teoría de scattering múltiple.

Posteriormente se presentan los resultados de mediciones de dispersión angular

de H � , D � y He � en una lámina monocristalina (muestra 2). Se presentan resul-

tados que definen la posición azimutal del cristal, y luego las dispersiones angu-

lares propiamente dichas. Se realizan comparaciones de los resultados de los mis-

mos proyectiles a distintas energías y también de distintos proyectiles con la misma

energía. Por último se hace un análisis en base a los valores de ángulos críticos esti-

mados por la teoría de Lindhard [8].

5.1. Dispersión angular en policristales de oro

Se realizaron mediciones de la dispersión angular de deuterones de 9 keV en un

policristal de oro de 160 Å de espesor. Para ello se situó la lámina perpendicular al

42

5. DISPERSIÓN ANGULAR Dispersión angular en policristales de oro

haz de iones (ϕ 0o) y se midió la cantidad de iones dispersados para cada ángulo

de salida (θ). Se irradió durante el mismo tiempo y con la misma intensidad en cada

posición del detector, de manera de poder comparar la cantidad de iones que salen

a distintos ángulos luego de ser dispersados por el policristal.

La secuencia de mediciones realizadas fue la siguiente:

1. Se comenzó midiendo la dispersión angular a θ 0o.

2. Luego se midieron los iones dispersados desde θ � 10o hasta θ � 10o con

pasos de 2o en los ángulos mayores hasta pasos de 0,5o en los ángulos más

cercanos a 0o.

3. Por último, se volvió a medir a 0o.

El problema de la interacción de un haz de iones que atraviesa de manera per-

pendicular una lámina delgada policristalina presenta simetría azimutal. Debido a

eso, los datos obtenidos con el detector en la posición θ α son equivalentes a los

que se obtienen en θ � α. El criterio adoptado para presentar los datos es mostrar

en función de ángulos del detector mayores a cero los valores promediados de las

mediciones en ángulos positivos y negativos. El error experimental asociado a posi-

bles fluctuaciones del haz de iones y a distintas fuentes de errores en la cadena de

detección es de aproximadamente % 2,5 %.

Los resultados obtenidos se muestran en la figura 5.1. La dispersión angular se

encuentra normalizada respecto del valor a ángulo total de dispersión nulo.

43


Figura 5.1: Dispersión angular de D & a 9 kev en Au policristalino.

Se observa que la distribución angular decae al aumentar el ángulo. Paraθ 10o

la cantidad de iones dispersados corresponde a aproximadamente el 30 % del total

transmitido sin deflexión.

5.1.1. Análisis del resultado usando teoría de scattering múltiple

La teoría de scattering múltiple predice que las distribuciones angulares depen-

den del número atómico Z1 y de la energía del proyectil, pero no de su masa. Debido

a esto la función de dispersión angular de protones y deuterones de igual energía

luego de atravesar un mismo blanco debería ser similar. Esta propiedad se puede ex-

plicar como una ausencia de efecto isotópico en la distribución angular de protones

y deuterones (de la misma energía) en una lámina policristalina. Mediciones ante-

riores en este laboratorio confirmaron la ausencia de este efecto en policristales de

aluminio en este rango de energía [30]. En este trabajo se asume que esa propiedad

44


se cumple también en el caso de policristales de oro.

En años anteriores M. Famá [29] realizó un extenso estudio de la dispersión an-

gular y pérdida de energía de protones en oro policristalino en este grupo de trabajo.

Uno de los resultados obtenidos fue que el potencial de interacción proyectil-blanco

de ese sistema puede modelarse muy bien con un potencial tipo ley de potencia, con

un exponente m 12,8 , es decir:

V � r � � r � 2,8 (5.1)

Parte de ese trabajo consistió en medir la distribución angular de H �� 9 keV � en

una lámina de 143 Å de espesor. Se pueden usar las mediciones actuales realizadas

con deuterones a la misma energía en una lámina distinta para corroborar las predic-

ciones de la relación espesor-ángulo provistas por la MST.

Para ello, es necesario calcular el espesor reducido τ de cada lámina y graficar la

función de distribución angular (normalizada a 0o) en función de la variable θ � τ 12m ,

en este caso, θ � τ1,4.

En la figura 5.2 se presentan las distribuciones angulares de las dos muestras en

función de la variable anteriormente enumerada. Asimismo, se presentan los cálcu-

los de la función de scattering múltiple calculada con el potencial tipo ley de poten-

cia por M. Famá et al. en su trabajo del año 2000.

45


Figura 5.2: Dispersiones angulares de protones y deuterones de 9 keV en dos muestras de oro poli-

cristalino en función de la variable θ 3 τ 1,4. La línea contínua corresponde a un cálculo de MST usando

un potencial de interacción tipo ley de potencias. Datos de protones y cálculo de MST obtenidos de

referencia [30].

El acuerdo de los nuevos datos de deuterones con las antiguas mediciones de

protones es excelente. Debido a que los espesores de las muestras son aproximada-

mente similares, no se puede concluir que la ley de escala espesor-ángulo de la teoría

de scattering múltiple haya sido corroborada de manera determinante. Sin embar-

go, si se puede afirmar que en el rango de espesores utilizados, la misma se cumple

aceptando que el potencial de interacción protones-oro policristalino sigue una ley

de potencia tipo V � r � � r � 2,8.

46

5. DISPERSIÓN ANGULAR Dispersión angular en monocristales de oro

5.2. Dispersión angular en monocristales de oro

En esta sección se presentan los resultados de las dispersiones angulares de iones

livianos transmitidos en oro monocristalino. El blanco utilizado fue una lámina

monocristalina de oro (muestra 2) orientada con la dirección 100 � normal al

plano de la misma. En primer lugar se buscó una posición azimutal que aseguró

que las mediciones se realizaron en condiciones de canalización axial y no en condi-

ciones de canalización plana. Luego se midieron distintas distribuciones angulares

para comparar dependencias con la energía de incidencia y con el tipo de proyectil

utilizado.

5.2.1. Posición azimutal

Para investigar el fenómeno de canalización axial es necesario situar la posición

azimutal del blanco de forma de evitar que el plano del movimiento del detector

coincida con un plano cristalino de bajo índice. En caso de que lo anterior suceda,

se mediría en condiciones de canalización plana. En este trabajo se decidió buscar

el régimen de canalización axial porque es en éste donde la dependencia angular de

las interacciones muestra variaciones más importantes.

La orientación azimutal (polar) de la muestra no se encuentra caracterizada. Es

por eso que se debió realizar una búsqueda de una posición azimutal adecuada a

los propósitos prácticos establecidos. Para comenzar se dispuso la lámina en una

posición azimutal desconocida y se realizaron mediciones de transferencia directa

(θ 0) de H � a 5 keV variando el ángulo de tilt (ϕ). Una vez obtenida la variación

del coeficiente de transmisión en función del ángulo de tilt, se varió el ángulo polar

de la muestra y se repitieron mediciones similares a las anteriores. Este procedi-

miento se realizó reiteradas veces hasta obtener un coeficiente de transmisión que

en ángulos de tilt grandes (ϕ � 10o) disminuyera considerablemente respecto de la

transmisión en dirección normal a la lámina. Esta reducción es un indicio de que se

situó la lámina en una orientación azimutal de canalización axial. Los principales

resultados del procedimiento de búsqueda de esta orientación se presentan en la

figura 5.3.

47


Figura 5.3: Coeficiente de transmisión de H & (5 keV) variando el ángulo de tilt (θ � 0o).

Se indica con círculos llenos los datos obtenidos en una posición azimutal inicial

(pos. 1). De los mismos se observa que para ángulos de tilt grandes el coeficiente

de transmisión permanece relativamente constante y elevado. Esto indica que aún

al mover el plano del movimiento del ángulo de tilt los iones permanecen en condi-

ción de canalización. Por lo tanto, se concluye que el plano del movimiento de ϕ

coincide con un plano cristalino de bajo índice. Debido a que el plano de movimien-

to deϕ es el mismo que el del ángulo del detector, medir en esta condición arrojaría

resultados de canalización plana.

En la figura 5.3 se presentan también los resultados de mediciones en otra posi-

ción azimutal (pos. 2, círculos vacíos). Se observa que el coeficiente de transmisión

en este caso disminuye considerablemente al aumentar el ángulo de tilt. Esto se in-

terpreta considerando que la posición azimutal 2 es tal que el plano del movimiento

de ϕ no coincide con un plano cristalino abierto. Debido a esto no se produce ca-

48


nalización plana y la diferencia en el coeficiente de transmisión del canal 100 �(ϕ 0o) respecto de mediciones fuera del canal es mayor que en el caso anterior.

En base a los resultados anteriores, se decidió mantener la muestra en la posición

azimutal 2 (canalización axial). Se realizó una nueva medición del coeficiente de

transmisión vs. ángulo de tilt con protones a 9 keV para verificar que la elección

fuera correcta. Los datos hallados se muestran en la figura 5.4, y confirman que la

posición polar elegida corresponde a canalización axial.

Figura 5.4: Coeficiente de transmisión vs. ángulo de tilt en condiciones de canalización axial.

5.2.2. Distribuciones angulares en Au 4 100 5Una vez fijada la posición polar de la muestra, se realizaron mediciones de las

dispersiones angulares de iones livianos en la lámina de oro. El ángulo de tilt se dis-

puso de forma tal que el haz de iones ingrese perpendicular a la lámina (ϕ 0o). En

estas condiciones, para el ángulo del detector θ 0o se mide transmisión a lo largo

49


del canal 100 � .

Con esta disposición experimental, el sistema tiene simetría de reflexión respecto

de θ 0o. Se realizó para cada serie de mediciones la misma secuencia que para el

policristal. Para cada ángulo medido se tomaron los espectros en energía mantenien-

do constante la cantidad de iones incidentes sobre el blanco y luego se ajustaron con

distribuciones gaussianas. Un ejemplo de los espectros obtenidos y de sus ajustes

correspondientes se muestra en la figura 5.5.

Figura 5.5: Ejemplo de espectros en energía obtenidos para distintos ángulos de dispersión y ajustes

gaussianos.

Se observa que los ajustes gaussianos son satisfactorios. El área de cada fun-

ción de ajuste se utilizó para determinar las distribuciones angulares. Los valores

de energía media y de los anchos de los espectros se utilizaron para determinar la

dependencia angular de la pérdida de energía y de la dispersión en energía.

50


A continuación se detallan los resultados de las distribuciones angulares. En el

capítulo 6 se presentan la dependencia angular de la pérdida de energía y en el capí-

tulo 7 la dependencia angular de la dispersión en energía.

5.2.3. Dependencia con la energía

Figura 5.6: Distribuciones angulares de H & a 5 y 9 keV en Au � 100 � .

En la figura 5.6 se muestra las dispersiones angulares de protones de 5 y 9 keV

luego de atravesar el monocristal. La cantidad de proyectiles transmitidos en la di-

rección de incidencia (θ 0o) es más de un orden de magnitud mayor que la de los

dispersados a ángulos grandes (θ 10o). Para un policristal de un espesor similar,

esta proporción es menor a 3 (figura 5.1). Estos resultados evidencian claramente el

efecto de canalización: los canales abiertos del cristal permiten el desplazamiento de

51


los proyectiles con una disminución de los encuentros con núcleos, reduciendo las

dispersiones angulares.

Se observa también en la figura que la dispersión de H � (9 keV) es más angosta

que la obtenida a 5 kev. La causa de este comportamiento es que los proyectiles con

mayor energía son dispersados en ángulos menores para colisiones con el mismo

parámetro de impacto. Más detalles de estas distribuciones tomando en cuenta los

ángulos críticos de canalización se analizan al final de este capítulo.

Figura 5.7: Distribuciones angulares de He & a 5 y 9 keV en Au � 100 �Mediciones realizadas con He � se presentan en la figura 5.7. Las conclusiones

obtenidas con los proyectiles de hidrógeno se aplican de manera similar a estos re-

sultados.

52


5.2.4. Dependencia con el tipo de proyectil

Se presentan aquí comparaciones de las distribuciones angular de distintos proyec-

tiles con la misma energía de incidencia. Se realizaron mediciones de deuterones D �a 9 keV en el mismo blanco a fin de estudiar el comportamiento de las distribuciones

angulares para isótopos con la misma energía. Los resultados de H � , D � y He � a

9 keV se comparan en la figura 5.8.

Figura 5.8: Distribuciones angulares de H & , D & y He & a 9 keV en Au � 100 � .

Al igual que la MST, la teoría de canalización de Lindhard [8] predice una depen-

dencia angular que es función únicamente del número atómico (Z1) de los proyec-

tiles y de su energía, pero no se de masa. Esto está de acuerdo con lo que se observa

en la figura 5.8, que muestra una superposición de los datos de H � y D � , con lo

que se verifica que no existe un efecto isotópico en las distribuciones angulares de

53


proyectiles canalizados en monocristales de oro.

El ancho de la dispersion angular de He � es mayor que los de protones o deuterones.

La razón de esta diferencia radica en que al aumentar el número atómico del proyec-

til (Z1), los potenciales interatómicos (asociados a las colisiones nucleares, respon-

sables de las deflexiones) aumentan, y en consecuencia las dispersiones angulares

son mayores.

Dentro del estudio de las distribuciones angulares de proyectiles con la misma

energía, un punto de alto interés representa la comparación entre proyectiles que

son fragmentos de disociación de moléculas con proyectiles simples. Estos análisis

se conocen como estudios de efectos moleculares en la interacción de proyectiles

con blancos sólidos. Un caso importante de efecto molecular debido a la simpleza

de sus partes componentes se da con las moléculas H �2 . Al ingresar una molécula

H �2 a la lámina puede perder su electrón debido a procesos de intercambio de carga,

disociándose en dos protones. Entre estos dos protones con velocidades similares

y distancias de separación muy pequeñas existe una correlación que provoca im-

portantes efectos en las trayectorias de los proyectiles [31] en el rango de energías

intermedias (E � 150 keV � amu).

Durante el transcurso de esta tesis se estudió la existencia de efectos moleculares

en moleculas H �2 . Para ello se realizaron mediciones con moléculas de hidrógeno

H �2 a 10 keV para comparar con los resultados de H � a 5 kev. Los resultados hallados

se presentan en la figura siguiente.

54


Figura 5.9: Distribuciones angulares de H & y H &2 a 5 keV 3 amu en Au � 100 �En las distribuciones angulares presentadas solo se observan algunas diferencias

a ángulos pequeños. Se concluye por lo tanto que no existen efectos moleculares en

las distribuciones angulares de H �2 en el rango de bajas energías a menos de posibles

diferencias a ángulos pequeños. Para entender este resultado es necesario consider-

ar el efecto de apantallamiento de carga producido por los electrones del medio. En

el rango de bajas energías, al fragmentarse la molécula en dos protones, éstos son

rápidamente rodeados por los electrones del medio, disminuyendo la interferencia

entre ambos. Como resultado de esa escasa correlación, los fragmentos disociados

se comportan como independientes, y por lo tanto sus trayectorias no difieren de las

de los proyectiles simples.

55


5.2.5. Análisis de los resultados en base a la teoría de Lindhard

Los análisis presentados anteriormente fueron hechos con una normalización de

las dispersiones angulares a ángulo θ 0o. Si bien este tipo de normalización es

efectivo para realizar comparaciones de algunos aspectos importantes de las dis-

tribuciones (por ejemplo, para determinar ángulos medios de dispersión), no con-

templa de ninguna manera los distintos regímenes de movimiento de los proyectiles

dentro del blanco. Debido a que el ángulo crítico de canalización (ψc) varía con la

energía y con el número atómico de los proyectiles (ecuación 1.9), la comparación de

los comportamientos en condición de canalización (ángulos de dispersión menores

al ángulo crítico) y fuera de la misma resulta compleja.

Utilizando como base las estimaciones de ángulo crítico realizadas en la teoría

de Lindhard [8] puede hacerse una normalización de las dispersiones angulares que

incorpora de manera simple una separación entre los proyectiles que se movieron en

trayectorias dentro del canal y los que fueron decanalizados. Para hacer este análisis

se normalizaron las dispersiones angulares respecto del ángulo crítico. En la figura

5.10 se muestran los datos con este tipo de normalización.

56


Figura 5.10: Dispersiones angulares normalizadas respecto del ángulo crítico ψ c.

En el caso de los iones canalizados, la característica más importante que se puede

observar es que la cantidad de proyectiles en régimen de canalización aumenta con

la energía y disminuye con el número atómico. Estos resultados son consecuencia

de las dependencias con la energía y con Z1 de las probabilidades de colisiones nu-

cleares detalladas anteriormente.

Los iones dispersados en un ángulo mayor al crítico presentan una distribución

similar con este tipo de normalización. Este resultado plantea la posible existencia

de una ley de escala para los iones decanalizados. Es importante destacar que es-

to se cumple tanto para proyectiles con distinta energía como con distinto número

atómico.

Se analizó la dependencia de las distribuciones angulares de iones decanalizados

con la variable θψc

(con ψc dado por la ecuación 1.9) y se encontró que sigue un

57


decaimiento exponencial. El ajuste de los datos con una dependencia de este tipo

se presenta en la figura 5.10 como una línea continua, y en una escala ampliada y

semilogarítmica en la figura 5.11.

Figura 5.11: Dispersiones angulares de iones decanalizados normalizadas respecto del ángulo crítico.

No existen actualmente en la literatura análisis asociados a este tipo de compor-

tamiento. Los motivos de la existencia de esta ley de escala, y las consecuencias que

la misma implica son de singular importancia. Nuevos estudios teóricos y experi-

mentales que extiendan la validez de la misma a otros rangos de energía y para otras

combinaciones proyectil-blanco son necesarios a fin de cuantificar en mejor medida

este importante resultado.

58

Capítulo 6

Dependencia angular de ( E

En este capítulo se presentan las mediciones de la dependencia angular de la

pérdida de energía de protones canalizados en oro monocristalino (muestra 3). Se

muestran los resultados obtenidos con H � de 5 y 9 keV y se realiza un modelo

teórico basado en las variaciones de densidad electrónica del canal 100 � que se

utiliza para describir la dependencia angular de�

E.

6.1. Resultados de H � a 5 y 9 keV

En la figura 6.1 se muestra la variación angular de la pérdida de energía de pro-

tones a 5 keV. La pérdida de energía aumenta con el ángulo de dispersión, alcan-

zando un incremento del 8 % paraθ 10o. Se observa una pequeña disminución en

la pendiente de la curva para θ entre 6 y 7o. Es válido destacar que el ángulo crítico

de canalización para esta energía es de 6o.

59

6. DEPENDENCIA ANGULAR DE ) E Resultados de H � a 5 y 9 keV

Figura 6.1: Dependencia angular de la pérdida de energía de H & (5 keV) en Au � 100 � .

La dependencia angular de�

E para protones con energía de 9 keV se presenta

en la figura 6.2. En este caso la pérdida de energía es un 7 % mayor para un ángulo

de dispersión de 100 respecto del valor para θ 0o. La curva presenta un cambio

de concavidad para una región comprendida entre θ 4o y θ 6o. El ángulo crítico

para esta combinación proyectil-blanco es de 5, 2o.

60

6. DEPENDENCIA ANGULAR DE ) E Modelo

Figura 6.2: Dependencia angular de la pérdida de energía de H & (9 keV) en Au � 100 � .

6.2. Modelo para # E 6 θ 7 en base a la densidad elec-

trónica

Con el fin de comprender mejor los resultados hallados, se realizó un modelo

de�

E � θ � que considera la variación de la densidad electrónica (de la capa 5d y la

banda de conducción) dentro del canal 100 � del oro. Conocida la variación de la

densidad electrónica y proponiendo una función que relacione el ángulo de salida

de los proyectiles con las regiones donde se desarrollan sus trayectorias se puede

estimar la variación angular de la pérdida de energía.

Los átomos de oro se ordenan en una estructura FCC, por lo que los canales 100 � corresponden a cuadrados de lado a/2 (siendo a el parámetro de red del

oro; a/2 2,04 Å 3,85a.u.). En base a datos proporcionados por P. Vargas [32],

61


se calculó la densidad electrónica media dentro de un cilindro de radio R centrado

en el eje del canal 100 � (figura 6.3).

Figura 6.3: Esquema del cilindro de integración de radio R centrado en el canal � 100 � .

Los valores de densidad media nchn obtenidos en función del radio R del cilindro

y su equivalente rs se presentan en la figura 6.4.

La densidad electrónica es relativamente constante en el centro del canal. Al au-

mentar el radio R la distancia a los núcleos disminuye y la densidad media aumen-

ta. Esto quiere decir que los iones cuyas trayectorias tienen amplitudes de oscilación

mayores dentro del canal sufren una mayor pérdida de energía.

Como se mencionó anteriormente, para poder modelar la variación de la pérdi-

da de energía con el ángulo de dispersión es necesario establecer una relación entre

las regiones exploradas por los proyectiles y los ángulos de salida de los mismos. Es

claro que los iones que se desplazan dentro de un cilindro con un radio R mucho

menor que el radio máximo del canal (Rmax a � 4 1,92 a.u.) tendrán un ángulo de

62


Figura 6.4: Densidad electrónica media en función del radio R del canal - (a) nchn vs. R; (b) rs vs. R.

salida pequeño, dado que las oscilaciones transversales en las trayectorias ocurren

en distancias del orden de decenas de capas atómicas [33]. En el modelo presentado

se asume que existe una relación de correspondencia entre θ y R. Si bien es cierto

que es posible que proyectiles con trayectorias de amplitudes de oscilación grandes

salgan del blanco con ángulos pequeños, esta probabilidad es mucho menor respec-

to de que salgan con ángulos mayores.

En el otro extremo, para iones que son dispersados con ángulos mayores al críti-

co se espera que sus trayectorias hayan explorado practicamente todas las regiones

del canal. Por lo tanto, cuando el ángulo de dispersión sea muy grande, el radio del

cilindro que delimita sus trayectorias debe tender al radio máximo Rmax.

Las observaciones anteriores permiten establecer algunas consideraciones del

modelo. Para θ 0, el radio del cilindro debe ser muy pequeño, R � 0. También

se plantea que para θ �8� ψc, R $ Rmax. Falta aún determinar la relación θ � R

para la zona intermedia. En el trabajo de la referencia [33], P. Vargas et al. realizaron

simulaciones clásicas de trayectorias de protones de bajas energías canalizados en la

dirección 100 � de oro. Uno de los resultados de esas simulaciones es la variación

con la energía del radio de decanalización de los protones. Para velocidades v entre

0, 4 a.u. v 0, 6 a.u. el valor medio de ese radio es de Rdecan 1, 5 a.u..

63


La teoría de Lindhard [8] permite estimar el ángulo máximo que pueden ten-

er los iones con el eje del canal sin ser decanalizados (ψc). Este dato junto con

el conocimiento del radio de decanalización aportan una nueva condición para la

relación θ � R: ψc $ Rdecan.

En base a los análisis anteriores se conocen dos puntos de la función θ � R � y un

límite asintótico de la misma. Buscando además que la función sea contínua y que al

aumentar el ángulo de dispersión aumente R, se propone la siguiente función entre

ambas variables:

R :94 ; 1 � 1 � Rdecan9 � 4 " θ

ψc <(6.1)

Un esquema de esta relación se presenta en la figura 6.5.

Figura 6.5: Relación entre el ángulo de dispersión y el radio del cilindro que delimita las trayectorias

de los proyectiles.

64


Conociendo la variación de la densidad media nchn con el radio del cilindro R y

la relación entre el ángulo de dispersión y R, se puede calcular la dependencia de la

densidad electrónica media vista por los proyectiles en función del ángulo de salida.

Utilizando cálculos de DFT (detallados en el apéndice A) se determina la pérdida de

energía por unidad de camino recorrido para cada densidad, obteniendo por lo tan-

to � dEdx � θ � .

Para completar el modelo, es necesario tener en cuenta que al aumentar el ángu-

lo de salida, el espesor medio recorrido por los proyectiles aumenta. Este fenómeno

es conocido como efecto de alargamiento del camino y es de importancia para án-

gulos θ � 20o [29]. El efecto de alargamiento se puede modelar suponiendo que las

trayectorias de los iones siguen líneas rectas con una única deflexión en el centro de

la lámina. La variación del espesor neto�

xal.cam. con el ángulo de salida es:�xal.cam. � θ ��

x2

1 � 1cos � θ �=" (6.2)

Finalmente, para tener en consideración el efecto umbral en la pérdida de ener-

gía, se multiplica el valor de stopping calculado por el coeficiente de efectividad η

evaluado en la velocidad media del proyectil. La variación angular de la pérdida de

energía resulta entonces:�E � θ �0 η ; � dE

dx >>>> nchn ? R ? θ @A@ < �xal.cam. � θ � (6.3)

Los cálculos realizados con este modelo para las mediciones de H � de 5 y 9 keV

se presentan en las figuras 6.6 y 6.7 junto con los datos experimentales.

65


Figura 6.6: ) E vs. θ de H & a 5 keV en Au � 100 � , datos y modelo.

Se observa que el acuerdo con los datos experimentales es bueno. Sin embargo

el mismo presenta algunas limitaciones, por ejemplo la necesidad de conocer el ra-

dio de decanalización de los proyectiles y también el coeficiente de efectividad de

la pérdida de energía η, que en el caso de no disponerse deberán ajustarse como

parámetros libres.

66


Figura 6.7: ) Evs.θ de H & a 9keV en Au � 100 � , datos y modelo.

Como conclusión final se destaca que la descripción de la dependencia angu-

lar de�

E en función de la variación de la densidad electrónica dentro del canal 100 � permite obtener resultados relativamente buenos en el caso de protones.

Para ello se utilizó la teoría de funcional densidad y adicionalmente se consideró un

factor de proporcionalidad (η) que represente la efectividad de la pérdida de energía

debido al efecto umbral. La inclusión del factor η radica en que los corrimientos de

fase de la DFT calculados en un gas de electrones libres no considera los importantes

efectos de ligadura de los electrones 5d que se manifiestan a bajas energías.

67

Capítulo 7

Dependencia angular de B 2

El estudio de las fluctuaciones en la pérdida de energía de un haz monocromáti-

co que atraviesa una lámina sólida es de gran importancia. En muchas aplicaciones

conocer la forma en que se dispersan energeticamente las partículas es tan funda-

mental como saber su frenamiento medio. En este capítulo se presentan y analizan

los datos de la dependencia angular de la dispersión en energía de las mediciones

de protones en oro monocristalino detalladas en el capítulo anterior.

Para la determinación de los datos del straggling se deben tener en cuenta diver-

sos aspectos. El primero es que los datos que se obtienen de los espectros en energía

están convolucionados con la dispersión propia del haz de iones y del analizador

en energía. Esto produce que las fluctuaciones medidas sean mayores a las produci-

das dentro del blanco. Otro efecto que contribuye a aumentar el ancho medio de las

fluctuaciones en energía está asociado a la rugosidad de la lámina (ver sección 1.3).

El straggling intrínseco de la muestra se obtiene de restar cuadraticamente de los

datos obtenidos� 2

exp las contribuciones de la dispersión ocasionada por el equipo

de medición y de la rugosidad. En este trabajo se consideró una dispersión del

equipo de medición que produce una desviación standard media δ del 1, 7 % de

la energía de incidencia, y una rugosidad ρ de la lámina de 6, 5 %. Con estos datos,

se calculó el straggling� 2 como:� 2

exp � 2 � δ2 E2 � ρ2 � E2 (7.1)

68

7. DEPENDENCIA ANGULAR DE C 2 Resultados de H � a 5 y 9 keV

con δ 0,017 y ρ 0,065.

A continuación se presentan los resultados hallados utilizando esta corrección y

la comparación con los cálculos con DFT según el modelo de densidades propuesto

en el capítulo anterior.

7.1. Resultados de H � a 5 y 9 keV

Se presentan los resultados de la desviación standard de la fluctuaciones en la

pérdida de energía,� ED � � 2 � . La variación angular de la dispersión de la pérdida

de energía para protones de 5 keV se muestra en la figura 7.1.

Figura 7.1: Dependencia angular de la dispersión en energía de H &GF 5 keV H en Au � 100 � .

Una característica muy imporante que se observa en estas mediciones es que la

dependencia angular es muy marcada. Para los ángulos mayores, la dispersión es

69

7. DEPENDENCIA ANGULAR DE C 2 Modelo

más de un 15 % mayor que en la dirección de incidencia. Esto indica que los efectos

de canalización se manifiestan de manera más marcada en el straggling que en el

stopping.

Los resultados hallados para protones de 9 keV se exponen en la figura 7.2.

Figura 7.2: Dependencia angular de la dispersión en energía de H &GF 9 keV H en Au � 100 � .

Aquí puede apreciarse que la dependencia angular de las fluctuaciones en la pér-

dida de energía es aún mayor que a 5 keV, siendo del orden del 20 % entre 0 y 8o.

7.2. Modelo para 'I6 θ 7 en base a la densidad electrónica

En esta sección se presenta un modelo para el straggling basado en el desarrollo

del capítulo anterior, que utiliza las fluctuaciones en la pérdida de energía de un gas

70


de electrones libres predichas por el formalismo de funcional densidad.

A diferencia de lo ocurrido con la pérdida de energía, la influencia del efecto um-

bral en el straggling no se ha estudiado con exactitud. Es por eso que el coeficiente

de efectividad del straggling en función de la velocidad se desconoce. En este análi-

sis se considerará como válido para la dispersión en energía el mismo coeficiente

que se utilizó para el stopping.

El cálculo de las fluctuaciones en energía se realiza de la siguiente manera:� 2 � θ �� η � 2�x >>>> nchn ? R ? θ @A@ � xal.cam. � θ � (7.2)

Los resultados de este modelo para H � (5 y 9keV) se muestran en las figuras 7.3

y 7.4.

Figura 7.3: C vs. θ de H & a 5 keV en Au � 100 � , datos y modelo.

71


En el caso de las fluctuaciones en energía, los resultados del modelo teórico di-

fieren de los datos experimentales. La variación con el ángulo de dispersión de los

datos es muy elevada como se indicó anteriormente. El incremento de la dispersión

en energía que surge del modelo teórico es sin embargo comparativamente pequeño.

Se concluye que las variaciones de densidad dentro del canal no son suficientes para

explicar los resultados obtenidos.

Figura 7.4: C vs. θ de H & a 9 keV en Au � 100 � , datos y modelo.

El hecho de que el modelo teórico no sea suficiente para explicar los datos del

straggling indica que la descripción realizada no es adecuada. Las fluctuaciones en

la pérdida de energía son muy sensibles a las inhomogeneidades en la densidad

electrónica, al contrario del stopping. La pérdida de energía media depende única-

mente de la densidad electrónica media del sistema, pero en el straggling se ma-

nifiestan a su vez las inhomogeneidades de dicha densidad. La descripción de los

electrones como un gas homogéneo, que ignora las correlaciones entre los mismos,

72


resulta entonces mucho más crítica para los análisis de� 2 respecto de los de

�E.

Las variaciones que producen las correlaciones entre electrones en las fluctua-

ciones en energía se conoce como ”efecto bunching”. Si bien se han realizado im-

portantes contribuciones teóricas para modelar este efecto en gases y sólidos amor-

fos [17], la comprensión de este efecto en monocristales es aún limitada. Se supone

que las diferencias halladas en este trabajo entre el modelo teórico y el experimento

se deben en parte a este efecto. El estudio del mismo y una evaluación cuantitativa

para los datos presentados en esta tesis se planifica realizar en el futuro.

73

Capítulo 8

Conclusiones

Se estudiaron los efectos de las interacciones entre un haz de iones livianos de

baja energía y láminas delgadas monocristalinas o policristalinas de oro.

Se realizó un análisis de la dependencia con la velocidad de la pérdida de ener-

gía de protones en oro usando un formalismo basado en la evaluación de las trans-

ferencias de impulsos. Si bien el acuerdo entre los resultados experimentales y los

cálculos basados en el modelo teórico no es por el momento suficientemente bueno,

se observa que el modelo describe desviaciones en la dependencia con la velocidad

semejantes a las del llamado efecto umbral. Una de las ventajas del modelo es que

permite un campo de aplicaciones muy amplio (no restringido a bajas velocidades).

Para un estudio más exhaustivo del modelo propuesto se requerirá extender las

comparaciones a otros elementos y estudiar también los posibles efectos de cambios

en las distribuciones de velocidades utilizadas. Una profundización de los estudios

en esta línea será de gran interés en el futuro inmediato.

Se obtuvieron resultados experimentales de la dependencia con la velocidad de

la pérdida de energía de protones canalizados en oro monocristalino para veloci-

dades entre 0,12 y 0,6 a.u. Los datos hallados evidencian la presencia de un efecto

umbral para la excitación de los electrones de la capa 5d. Se realizó un análisis basa-

do en cálculos que utilizan la teoría de funcional densidad que muestra que a muy

bajas energías el número efectivo de electrones que contribuyen al frenamiento es

mucho menor que a energías mayores. Esto explica el apartamiento de la propor-

74

8. CONCLUSIONES

cionalidad con la velocidad para la pérdida de energía en el rango de bajas energías.

Se midió la distribución angular de D � (9 keV) luego de atravesar una muestra

policristalina. Los resultados hallados se compararon con mediciones anteriores de

este laboratorio y se confirmó que la función de scattering múltiple para este tipo

de proyectiles puede modelarse considerando que el potencial de interacción sigue

una ley de potencias tipo V � r ��J r � 2,8.

A su vez, se comprobó que la relación existente entre ángulo dispersado y es-

pesor de la muestra predicha por la MST para potenciales de interacción tipo ley

de potencia es adecuada en el rango de energías y espesores analizados. También

se verificó que la función de distribución angular para protones y deuterio con la

misma energía en oro policristalino son similares.

Mediante mediciones en condiciones de canalización axial 100 � se estudió la

dispersión angular de H � , H �2 , D � y He � . Los resultados indican que en el rango de

bajas energías no se manifiestan efectos isotópicos en esas distribuciones angulares.

Tampoco se evidencian efectos moleculares excepto posibles diferencias a ángulos

muy pequeños.

En base a la teoría de canalización de Lindhard, se encontró una ley de escala

para las distribuciones angulares para proyectiles dispersados ángulos mayores al

crítico.

Otro efecto investigado es la dependencia angular de la pérdida de energía y

de la dispersión en la pérdida de energía para protones canalizados en la dirección 100 � de una muestra de oro monocristalino. Se desarrolló un modelo basado en

las variaciones de densidad electrónica dentro del canal 100 � para explicar estas

dependencias angulares.

El acuerdo entre los datos de pérdida de energía y el modelo teórico es bueno, sin

embargo los resultados del straggling no son descriptos adecuadamente. Se conside-

ra que las diferencias encontradas se deben a la correlación espacial existentes entre

75

8. CONCLUSIONES

los electrones del blanco, que producen el denominado efecto ”bunching”. Las difer-

encias entre los valores teóricos y experimentales de straggling aquí obtenidos indi-

can la necesidad de nuevos estudios teóricos que permitan avanzar en el conocimien-

to detallado de los procesos fundamentales de interacción ion-solido que se mani-

fiestan a través de la canalización de iones simples. En tal sentido, los resultados

experimentales aquí obtenidos señalan claramente las limitaciones actuales en el

conocimiento de estos procesos y la necesidad de ampliar el estudio teórico de los

mecanismos intervinientes. El desarrollo de esta temática es una de las propuestas

de trabajo a realizar en el futuro, y que surge como consecuencia de esta tesis.

76

Apéndice A

Teoría de Funcional Densidad (DFT)

La teoría de funcional densidad (DFT) es un formalismo que permite obtener

el estado fundamental de un sistema de partículas idénticas (fermiones o bosones)

sometidas a su interacción mutua y bajo la acción de un potencial externo υext �AKr � .Una revisión completa de la teoría se puede hallar en la referencia [34].

La DFT se basa en el teorema de Hohenberg-Kohn [35], que establece que el

conocimiento de la densidad de partículas de un sistema en su estado fundamental

es suficiente para determinar todas las propiedades del mismo. El estado funda-

mental se obtiene utilizando un método variacional para minimizar la energía, que

se expresa como un funcional de la densidad n �AKr � de dicho sistema.

En el caso de un gas de electrones con un campo eléctrico externo debido a la

presencia de una carga puntual, se deben expresar los distintos términos del Hamil-

toniano del sistema como funcionales de la densidad del mismo. Para algunos tér-

minos estos funcionales pueden expresarse analíticamente de manera sencilla, por

ejemplo para el caso del potencial externo:

Eυext L n MN �d3r υext �AKr � n �AKr � (A.1)

Sin embargo, para términos que incluyen la interacción electrónica (por ejemplo

la energía cinética o la energía de intercambio y correlación) el cálculo es más com-

plicado debido a su carácter no local.

77

A. TEORÍA DE FUNCIONAL DENSIDAD

Una muy buena aproximación para el funcional energía cinética T L n M de un sis-

tema de electrones propuesta por Kohn y Sham [36] simplifica la resolución del

problema. En este caso se considera un gas de electrones no interactuantes que re-

presenta al sistema real. La función de onda de este problema equivalente es un

determinante de Slater, y aplicando la condición de mínimo de energía se obtienen

ecuaciones acopladas tipo Hartree con un potencial de intercambio y correlación

υxc L n M que describe la interacción entre los electrones.

Otra aproximación utilizada en el formalismo de funcional densidad es la de-

nominada aproximación de densidad local (LDA) para la energía de intercambio y

correlación. La LDA consiste en suponer que la energía de intercambio y correlación

electrónica en un punto Kr de densidad n �AKr � es equivalente a la de un gas homogé-

neo de electrones libres de la misma densidad. Esta aproximación es adecuada para

regiones donde la variación de la densidad electrónica es pequeña.

Los cálculos de la pérdida de energía y dispersión en la pérdida de energía rea-

lizados con DFT corresponden a un ion moviendose en un gas homogéneo de elec-

trones libres (FEG) que representa a los electrones del blanco. Los parámetros que se

utilizan para describir al FEG son la densidad electrónica (n) o el radio del electrón

(rs), que expresados en unidades atómicas se relacionan de la siguiente manera:

rs ! 43π n " � 1 � 3

(A.2)

Para estudiar teóricamente la interacción proyectil - electrones de un medio ma-

terial (lámina delgada) usando DFT, se deben conocer la energía de los proyectiles,

el número atómico de los proyectiles (Z1) y del blanco (Z2), el espesor de la lámina

y la densidad atómica media de la misma. En el caso de un policristal suele uti-

lizarse un valor promedio de rs para describir a los electrones del mismo, pero en

monocristales se pueden modelar las distintas densidades electrónicas con difer-

entes valores de rs que dependen de la dirección cristalina a través de la cual se des-

plaza el haz de iones. Para direcciones donde se presentan canales abiertos, y por

consiguiente densidades electrónicas bajas, se utilizan valores de rs mayores que los

utilizados para los mismos materiales en forma policristalina, reproduciendo así las

características de canalización.

78


En las secciones siguientes se comentan los aspectos básicos utilizados para cal-

cular la pérdida de energía y la dispersión de la misma de iones que atraviesan una

lámina delgada utilizando la teoría de funcional densidad.

Cálculo de la pérdida de energía de iones lentos con DFT

Se utiliza la DFT para calcular la densidad de apantallamiento producida por un

gas de electrones en el cual se introduce una carga puntual y estática. Para el caso

de iones lentos (v 8 vF, siendo vF � v0 1 u.a. para la mayoría de los metales)

en un gas homogeneo de electrones, la nube electrónica que apantalla a la carga

se puede aproximar por la que corresponde a una carga puntual estática. Es nece-

sario entonces calcular el momento transferido por unidad de tiempo de un flujo

electrónico de densidad n y velocidad � v al potencial dispersor (carga más apan-

tallamiento) para obtener el frenamiento electrónico.

Para calcular el momento transferido por unidad de tiempo se utiliza el forma-

lismo de la sección eficaz de transporte [37], que predice una pérdida de energía

electrónica proporcional con la velocidad� dEdx

n v vF σtr Q v (A.3)

siendo σtr la sección eficaz de transporte.

El coeficiente de fricción Q depende de la densidad del gas de electrones libres,

y puede calcularse en función de los corrimientos de fase [38] producidos por el

potencial dispersor evaluados en la energía de Fermi (δl � EF � ), según la siguiente

fórmula [12]:

Q 3vF r3

s

�∑l 2 0

� l � 1 � sin2 L � δl � EF � � δl � 1 � EF �OM (A.4)

79


Cálculo de la dispersión en energía de iones lentos con

DFT

La fluctuación cuadrática media� 2 en la pérdida de energía puede evaluarse

con la teoría de funcional densidad en el límite de bajas velocidades. El straggling

en energía luego de atravesar una distancia�

x es:� 2 n�

x W (A.5)

El factor W � v � es llamado parámetro de straggling.

Para un proyectil moviéndose con una velocidad v 8 vF y tomando en cuenta

el principio de exclusión de Pauli, W � v � puede expresarse en término de los corri-

mientos de fase [39]:

W � v �� 3πv2

4 P 2

�∑l 2 0

�∑

m 2 0� 2l � 1 �Q� 2m � 1 �Q� 1 � cos � 2δl � � cos � 2δm � � cos L 2 � δl

� δm �OMR� Jlm

(A.6)

donde δl S δl � EF � y la cantidad Jlm se define como:

Jlm S � 1� 1dµ � 1 � µ � 3 � 2 Pl � µ � Pm � µ � (A.7)

siendo Pl los polinomios de Legendre.

80

Apéndice B

Equivalencia de unidades

1 Å = 0,1 nm = 10 � 10 m

1 Torr = 1 mmHg = 101325760 Pascales

1 eV = 10 � 3 keV = 1,602 10 � 19 J

h̄ = h2 π = 6,5821 10 � 16 eV s

Unidades atómicas (h̄ T m T e T 1)

Longitud : 1 a.u. = a0 = 0,529 Å

Velocidad : 1 a.u. = v0 = 2,18 106 ms

Tiempo : 1 a.u. = hbarm e4 = 2,42 10 � 17 s

Energía : 1 a.u. = m e4

h̄2 = 27,2 eV

Velocidad de un electrón

v � a.u. �0 VU E13,6 eV

(B.1)

Velocidad de un ion de número de masa A

v � a.u. �0 VW EA 25 keV

(B.2)

81

Referencias

[1] Sigmund, P. Particle Penetration and Radiation Effects. Berlin: Springer, 2006. 437

p. ISBN: 10 3-540-31713-9.

[2] N. Bohr, Mat. Fys. Medd. Dan. Vid. Selsk. 18 no. 8, 1 (1948).

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[4] P. Sigmund, K. B. Winterbon, Nucl. Instrum. and Meth. 119, 541 (1974).

[5] W. Bothe, Z. Phys. 5, 63 (1921).

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Gordon and Breach Science Publishers Inc. 296 p. ISBN: 0-677-21220-8.

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[8] J. Lindhard, Mat. Fys. Medd. Dan. Vid. Selsk. 34 no. 14, 1 (1965).

[9] D. S. Gemmell, Rev. Mod. Phys. 46, 129 (1974).

[10] J. Lindhard, Mat. Fys. Medd. Dan. Vid. Selsk. 28 no. 8, 1 (1954).

[11] J. Lindhard, M. Scharff and H. E. Schiott, Mat. Fys. Medd. Dan. Vid. Selsk. 36

no. 10, 1 (1963).

[12] M. J. Puska, R. M. Niemeinen, Phys. Rev. B 27, 6121 (1983).

[13] J.F. Ziegler, The Stopping and Ranges of Ions in Matter. SRIM 2006.XZY[Y]\1^`_[_ba[a[adcOebfhgji�c`klf[m[14] T. L. Ferrel, R. H. Ritchie, Phys. Rev. B 16, 115 (1977).

82

REFERENCIAS

[15] P. M. Echenique, R. M. Nieminen, J. C. Ashley and R. H. Ritchie, Phys. Rev. A

33, 897 (1986).

[16] J. E. Valdés, J. C. Eckardt, G. H. Lantschner and N. R. Arista, Phys. Rev. A 49,

1083 (1994).

[17] F. Besenbacher, J. U. Andersen and E. Bonderup, Nucl. Instr. and Meth. 168, 1

(1980).

[18] L. de Ferrariis and N. R. Arista, Phys. Rev. A 29, 2145 (1984).

[19] A. D. McLean and R. S. McLean, At. Data Nucl. Data Tables 26, 197 (1981).

Funciones atómicas del oro usadas en este trabajo: pág. 315.

[20] P. Sigmund, A. Schinner, Nucl. Instr. and Meth. B 195, 64 (2002).

[21] A. F. Lifschitz and N. R. Arista, Phys. Rev. A 57, 200 (1998).

[22] XZY[Y]\1^`_[_]nbo1cpaqgQrqgs\tnvuhg 9 c`klf[mw_baqgQrxgv_=yji 9 m=nz^|{qgso=}wnZ~]�=~]nboqe�cA\[o=m[23] Pelco International Inc., 4595 Mountain Lakes Blvd., Redding, CA 96003 U.S.A.

(product No. 646).

[24] R. Blume, W. Eckstein, H. Verbeek and K. Reichelt, Nucl. Instrum. and Meth.

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[25] A. Valenzuela and J. C. Eckardt, Rev. Sci. Instr. 42, 127 (1971).

[26] Mayores detalles de la densidad electrónica del oro dentro del canal 100 �se presentan en el capítulo 6, sección 6.2.

[27] Kittel, C. Introduction to Solid State Physics. 3ra. Ed. New York: John Wiley &

Sons Inc, 1968. 648 p. LCCCN: 66-21055.

[28] Mott, N. F.; Jones, H. The Theory of the Properties of Metals and Alloys. New York:

Dover Publications, 1958. 326 p. ISBN: 0-486-60456-X.

[29] M. Famá, G. H. Lantschner, J. C. Eckardt, C. D. Denton and N. R. Arista, Nucl.

Instrum. and Meth. B 164-165, 241 (2000).

83

REFERENCIAS

[30] M. Famá, J. C. Eckardt, G. H. Lantschner, and N. R. Arista, Phys. Rev. A 62,

062901 (2000).

[31] R. C. Fadanelli, P. L. Grande, M. Behar, J. F. Dias, K. Czerski and G. Schiwietz,

Phys. Rev. B 73, 245336 (2006).

[32] Dr. P. Vargas, Univ. Técnica F. Santa María, Valparaíso (Chile). Comunicación

privada.

[33] P. Vargas, J. E. Valdés and N. R. Arista, Phys. Rev. A 53, 1638 (1996).

[34] Parr, R. G.; Yang, W. Density-Functional Theory of Atoms and Molecules. New

York: Oxford University Press, 1989. 333 p. ISBN: 0-19-504279-4.

[35] P. Hohenberg and W. Kohn, Phys. Rev. 136, B864 (1964).

[36] W. Khon and L. J. Sham, Phys. Rev. 140, A1133 (1966).

[37] T. L. Ferrel and R. H. Ritchie, Phys. Rev. B 16, 115 (1977).

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A. Benjamin Inc., 1968. 393 p. Library of Congress Catalog Card Number:68-

24363.

[39] J. C. Ashley, A. Gras-Marti and P. M. Echenique, Phys. Rev. A 34, 2495 (1986).

84

Presentaciones a congresos

Durante el transcurso de esta tesis se ha asistido a los congresos que se detallan

a continuación:

1. Asociación Física Argentina 2006 - 91o Reunión Nacional de Física.

Lugar de la Reunión: Merlo, Prov. de San Luis, Argentina.

Fecha de la Reunión: 25 al 29 de Septiembre de 2006.

a) Tipo de participación: Presentación de trabajo mural (poster).

Título del trabajo presentado: Distribuciones angulares de H � , D � y He � en

Au 100 � en el rango de bajas energías.

Autores: E. D. Cantero, E. A. Figueroa, G. H. Lantschner, J. C. Eckardt y N.

R. Arista.

b) Tipo de participación: Presentación de trabajo mural (poster).

Título del trabajo presentado: Diferencias entre el valor más probable y val-

or medio en distribuciones de energía de iones livianos dispersados en

sólidos delgados.

Autores: E. A. Figueroa, E. D. Cantero, N. R. Arista, J. C. Eckardt y G. H.

Lantschner.

2. III Encuentro Sudamericano de Colisiones Inelásticas en la Materia

Lugar de la Reunión: Capital Federal, Argentina.

Fecha de la Reunión: 23 al 25 de Octubre de 2006.


Título del trabajo presentado: Estudio angular de efectos de channeling en

la dispersión de energía de protones transmitidos en láminas delgadas de

oro monocristalino.

85

PRESENTACIONES A CONGRESOS

Autores: E. D. Cantero, E. A. Figueroa, G. H. Lantschner, J. C. Eckardt y N.

R. Arista.

b) Tipo de participación: Presentación de trabajo mural (poster).

Título del trabajo presentado: Dependencia angular de la pérdida de energía

de iones livianos: H � , H �2 y D � , al atravesar una lámina ultra delgada de

Au 100 � en condiciones de channelling a 5 keV � uma.

Autores: E. A. Figueroa, E. D. Cantero, G. H. Lantschner, J. C. Eckardt y N.

R. Arista.

c) Tipo de participación: Presentación de trabajo mural (poster).

Título del trabajo presentado: Efecto umbral en la pérdida de energía de

protones y deuterones canalizados en oro cristalino en el rango de bajas

velocidades.

Autores: E. A. Figueroa, E. D. Cantero, J. C. Eckardt, G. H. Lantschner, J.

E. Valdés y N. R. Arista.

3. 13th International Conference on Solid Films and Surfaces

Lugar de la Reunión: San Carlos de Bariloche, Prov. de Río Negro, Argentina.

Fecha de la Reunión: 6 al 10 de Noviembre de 2006.


Título del trabajo presentado: Thin monocrystalline Au foils: Channelling

effects on the energy dispersion of transmitted protons.

Autores: E. D. Cantero, E. A. Figueroa, J. C. Eckardt, G. H. Lantschner y N.

R. Arista.

b) Tipo de participación: Presentanción de trabajo mural (poster).

Título del trabajo presentado: Angular dependence of the energy loss of light

ions: H � , H �2 and D � , transmitted through a 13 nm foil of Au 100 �under channelling conditions.

Autores: E. A. Figueroa, E. D. Cantero, G. H. Lantschner, J. C. Eckardt y N.

R. Arista.

86

Agradecimientos

Debo en primer lugar agradecer a mi grupo de trabajo por haber colaborado

tanto en la realización de esta tesis. Sin lugar a dudas el trabajo aquí presentado es

resultado de una excelente combinación de investigadores abocados a un mismo fin,

y de la cual me siento muy orgulloso de formar parte.

A mi director, Néstor Arista, quiero agradecerle el gran apoyo y ayuda brinda-

dos durante este año y medio.

A mi co-director, Gerardo Lantschner, debo darle las gracias por su dedicado es-

fuerzo docente y por la cordial simpatía brindada hacia mí desde el primer día de

trabajo.

Es mi deber asimismo dar las gracias a Juan Eckardt y a Emilio Figueroa por las

valiosas colaboraciones que han aportado en este trabajo durante largas y fructíferas

horas de mediciones y de discusión de resultados.

Quiero hacer extensivo el agradecimento también a todas las personas de la Di-

visión Colisiones Atómicas y del resto del Centro Atómico. También se agradece a

todas las personas que colaboraron para mi formación a lo largo de la carrera, desde

la U.N.L.Z. hasta el I.B.

A los amigos que estuvieron acompañando desde el primer momento: Alejan-

dro Giordano, Martín Vayá, Nicolás La Forgia, Martín Silva, Ludmila Rechiman,

Leonardo Leitao, Numa Barbeira y Nicolás Bruno; muchas gracias por todo.

A mi familia: tíos, primos, abuelos, cuñadas, padres y hermanos; gracias por es-

tar siempre de mi lado y por brindarme todo su amor y comprensión. Este trabajo

es también de ustedes y para ustedes.

Por último, a mi novia Geri, gracias por aguantarme, entenderme, cuidarme y

quererme. Sin vos no sé donde estaría en este momento, a tu lado sé que estoy en el

cielo. Muchas Gracias, muchas muchas gracias.


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