2015 радиоэкология русс

РАДИАЦИОННАЯ БИОЛОГИЯ. РАДИОЭКОЛОГИЯ, 2015, том 55, № 3, с. 293–301

293

* Успешное обращение с радиоактивными отхо�дами (РАО) – ключ к решению одной из самыхважных проблем безопасности атомной отраслина долгую перспективу. В настоящее время в Рос�сии накоплены сотни миллионов тонн РАО, раз�личающихся уровнем удельной активности (вы�сокоактивные, среднеактивные, низкоактив�ные), химическим составом и агрегатнымсостоянием. Основными поставщиками РАО яв�ляются оборонная промышленность, атомнаяэнергетика, фармацевтика, медицина и рудодо�бывающая отрасль.

На начальных этапах развития атомной отрас�ли в США, России, Англии и Франции жидкиерадиоактивные отходы (ЖРО) удаляли в пресныеи морские водоемы (р. Коламбия, р. Теча, Ир�ландское море, р. Рона). Недостатки этого методабыли очевидны. Более безопасным, хотя и неуниверсальным с точки зрения геологии, оказал�ся метод удаления в подземные горизонты. В Рос�сии одним из методов окончательного удаленияЖРО среднего и низкого уровня активности до

* Адресат для корреспонденции: 119071 Москва, Ленин�ский пр�т, 31, ФБУН Ин�т физической химии и элек�трохимии им. А.Н. Фрумкина РАН; тел.: (495) 333�20�04; e�mail: [email protected].

сих пор является их нагнетание в глубинные во�доносные геологические формации – пласты�коллекторы. Этот метод применяется в ОАО“СХК”, ФГУП “ГХК” и в ОАО “ГНЦ НИИАР”[1]. Наиболее сложная ситуация наблюдается приконсервации поверхностных хранилищ РАОФГУП “ПО “Маяк”, созданных в период станов�ления российской атомной промышленности. Внастоящее время создаются уникальные инже�нерные конструкции, позволяющие эффективнолокализовать водоемы, занимающие значитель�ные площади [2].

В США, Канаде, России и европейских стра�нах, производящих радионуклиды, была принятатакже концепция многобарьерного варианта за�хоронения РАО, когда отходы сначала заключаютв твердую негорючую непластичную матрицу (це�мент, стекло, керамика), обычно формируемуюнепосредственно в металлических контейнерах,затем помещают в хранилище, расположенное вустойчивой геологической формации. Даннаяконцепция сейчас реализована в ФГУП “Радон”и в ФГУП “ПО “Маяк” [3], а также во Франции(ядерный центр Маркуль) и Японии (завод Рок�кашо).

МИКРОБИОЛОГИЧЕСКИЕ АСПЕКТЫ ХРАНЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

© 2015 г. А. В. Сафонов1, *, О. А. Горбунова2, К. Э. Герман1, Е. В. Захарова1, В. Е. Трегубова1, Б. Г. Ершов1, Т. Н. Назина3

1Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН, Москва2ФГУП “РАДОН”, Москва

3Институт микробиологии им. С.Н. Виноградского РАН, Москва

На основании сопоставления результатов а исследований, проведенных в 1999–2007 гг. на объектахОАО “Сибирский химический комбинат”, ФГУП “Горно�химический комбинат” и в 1999–2010 гг.в ФГУП “РАДОН”, сделан вывод о том, что деятельность микроорганизмов может привести к зна�чительным изменениям химического состава и физического состояния радиоактивных отходов и ихкондиционированных форм. Биогеохимические процессы оказывают на сохранность хранилищРАО как положительное (деструкция макрокомпонентов РАО, уменьшение миграционной способ�ности радионуклидов), так и отрицательное воздействие (биогенное газообразование в подземныхпластах и деструкция цементных матриц). Приводятся сведения о выявленных микроорганизмах,обитающих в приповерхностных хранилищах твердых радиоактивных отходов и глубинных храни�лищах жидких радиоактивных отходов, а также о способности бактерий воздействовать на компо�ненты отходов.

Микроорганизмы, радиоактивные отходы, приповерхностные хранилища, глубинное захоронение, био7сорбция, биогенное газообразование, биодеструкция цементной матрицы.

DOI: 10.7868/S0869803115020125

УДК 621.039.014

РАДИОЭКОЛОГИЯ

294

РАДИАЦИОННАЯ БИОЛОГИЯ. РАДИОЭКОЛОГИЯ том 55 № 3 2015

САФОНОВ и др.

Радиоактивные отходы характеризуются раз�ным радиохимическим составом: продуктами де�ления (90Sr, 137Cs, 144Ce, 106Ru, 60Co, 95Zr, 95Nb, 99Tc)и трансурановыми элементами. Кроме радионук�лидов в отходах присутствуют разные неоргани�ческие и органические компоненты (нитрат�ио�ны, сульфат�ионы, хлорид�ионы, органическиерастворители и экстрагенты, детергенты, нефте�продукты), содержание которых значительноусложняет способы обращения с РАО и их хра�нение.

Для обоснования безопасности хранилищ РАОнеобходимо прогнозирование форм существова�ния и миграции как радионуклидов, так и макро�компонентов. В настоящее время разработаны иподтверждены модели миграции радионуклидовв глубинных хранилищах жидких РАО и в при�контурной зоне приповерхностных хранилищкондиционированных форм РАО [4]. В моделяхучитываются различные параметры: гидрогеоло�гические характеристики, гранулометрический иминералогический состав пород, температурныеполя, пластовое давление, значения рН и Еh ит.д., однако микробиологические процессы в нихне отражены.

В последнее десятилетие выполнены микро�биологические исследования глубинных храни�лищ РАО ФГУП “ГХК” и ОАО “СХК” [5, 6] иприповерхностных хранилищ ФГУП “Радон”[7, 8]. Результаты этих работ, как и некоторых за�рубежных исследований, выполненных для хра�нилищ Хэнфорда и Саванна�Ривер [9, 10], свиде�тельствуют о воздействии микрофлоры в услови�ях хранилищ, которое включает следующиенаиболее важные процессы: изменение миграци�онной способности радионуклидов; деструкциюмакрокомпонентов РАО; биогенное газообразо�вание; биогенное разрушение цементных матрицс РАО.

Цель статьи – аналитический обзор и сопо�ставление результатов микробиологических ис�следований, проведенных авторами в хранили�щах радиоактивных отходов ОАО “Сибирскийхимический комбинат”, ФГУП “РАДОН” иФГУП “Горно�химический комбинат” для опре�деления механизмов микробной трансформациикомпонентов РАО и значимости данного факторадля безопасности длительного хранения РАО.

ИЗМЕНЕНИЕ МИГРАЦИОННОЙ СПОСОБНОСТИ РАДИОНУКЛИДОВ

Взаимодействие микроорганизмов с радио�нуклидами, приводящее к изменению миграци�онной способности радионуклидов, может про�

ходить по механизмам биосорбции, биоаккуму�ляции (отличается от биосорбциии тем, чтометалл накапливается внутри клетки, образуяспецифичные комплексы), кристаллизации засчет продуктов жизнедеятельности и биовосста�новления металлов.

В ходе микробиологических исследованийпластовых вод глубинного хранилища жидкихРАО (ОАО “СХК”) выявлено разнообразное мик�робное сообщество, включающее аэробные орга�нотрофные бактерии, анаэробные бактерии сбродильным типом метаболизма, денитрифици�рующие, железо� и сульфатредуцирующие и ме�танобразующие микроорганизмы [6]. Из глубин�ного хранилища ЖРО выделено в чистую культу�ру более 50 штаммов, относящихся к родамKocuria, Microbacterium, Pseudomonas, Pantoea,Acinetobacter, Enterobacter, Klebsiella, Stenotropho7monas, Sphingomonas, Acidivorax, Shewanella и De7sulfosporosinus. Большинство выделенных аэроб�ных бактерий способны сорбировать и аккумули�ровать (рис. 1) актиниды и другие трансурановыеэлементы, входящие в состав отходов [238Pu(IV),237Np(V), 233U(VI), 241Am(III) и 90Sr(II)], и не сор�бируют 137Cs и 99Tc [11]. Из подземных горизонтоввыделены бактерии рода Shewanella и сульфатре�дуцирующие бактерии, восстанавливающиеU(VI) и Np(V) в присутствии разных органиче�ских субстратов.

Микроорганизмы, обитающие в подземныхводах полигона “Северный” ФГУП “ГХК”, былиспособны сорбировать U, Cs, Sr и в незначитель�ной степени 99Tc. Между тем радиоактивный пер�технетат�ион в экосистемах является одним изопасных соединений, поскольку обладает долгимпериодом полураспада и высокой мобильностьюза счет нахождения преимущественно в анион�ной форме. Наиболее вероятными механизмами,определяющими перенос и иммобилизацию тех�неция, являются: во�первых, микробиологиче�ское восстановление, сопровождаемое биосорб�цией или биоаккумулированием в донных отло�жениях водоемов [12]; во�вторых, химическоевзаимодействие технеция с одним из биологиче�ски продуцируемых восстановителей – сульфи�дом, сопровождаемое образованием малораство�римой и легкосорбируемой химической формытехнеция – сульфида технеция [13]; и, в�третьих,сорбция на сульфидных минералах [14]. Особен�но сложная ситуация с миграцией Тс складывает�ся в случае техногенных озер типа Карачай [15].

В лабораторных условиях исследован переходтехнеция и некоторых других радионуклидов изприродной озерной воды в илы, отобранные изозер Московского региона, из водоемов района


МИКРОБИОЛОГИЧЕСКИЕ АСПЕКТЫ ХРАНЕНИЯ 295

Калининской АЭС и из солено�содовых озер.Микрофлора озер играла важную роль в аккуму�лировании технеция донными осадками. Микро�организмы, способные осуществлять анаэробноедыхание, по�видимому, активно участвовали впроцессах поглощения технеция. При этом отсут�ствие вклада ионного обмена в механизм погло�щения технеция донным осадком было проде�монстрировано в экспериментах по десорбциитехнеция с донных осадков под действием реаген�тов различной природы. В качестве реагентов ис�пользовали воду и растворы 1 моль/л HCl,1 моль/л NaClO4 или 15%�ной H2O2. Полученныекоэффициенты десорбции составили 0.05, 0.05,0.08 и более 0.99 соответственно, подтвердив, чтовосстановление технеция микробами, содержа�щимися в донном иле, является основным меха�низмом поглощения данного радионуклида. Эф�фективная десорбция технеция с донных отложе�ний возможна только под действием сильныхокислителей, что свидетельствует в пользу вос�становительного механизма сорбции технецияилами, осложненного либо комплексообразова�нием с компонентами клеток микроорганизмов,либо отложением гидратированного диоксидатехнеция на внутриклеточных структурах.

Таким образом, в глубинных горизонтах, ис�пользуемых для захоронения жидких РАО, уста�новлено присутствие микроорганизмов, способ�ных восстанавливать, сорбировать и аккумулиро�вать большинство радионуклидов, что можетвносить определенный вклад в процессы мигра�ции или иммобилизации радионуклидов в преде�лах зоны хранилищ РАО. Дальнейшее развитиемикробиологических исследований может бытьнаправлено на разработку технологии биореме�

диации загрязненных радионуклидами терри�торий.

ДЕСТРУКЦИЯ МАКРОКОМПОНЕНТОВ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

На примере хранилищ ФГУП “ГХК” и“РАДОН”, ОАО “СХК”, установлено, что макро�компоненты жидких и твердых РАО подвергают�ся микробиологической деструкции. Из пласто�вой жидкости хранилищ ФГУП “ГХК” и ОАО“СХК” были выделены накопительные культурыденитрифицирующих бактерий, в которых доми�нировали бактерии рода Pseudomonas. В ФГУП“РАДОН” в керне бурения приповерхностныххранилищ с цементным монолитом РАО в воз�расте хранения около 50 лет обнаружено сообще�ство микроорганизмов, восстанавливающих нит�раты, содержащиеся в достаточном количестве висходных ЖРО, отвержденных цементом. Выде�ленные из цементных компаундов приповерх�ностных хранилищ штаммы принадлежали к видуPseudomonas aeruginosa [16].

В лабораторных экспериментах [17] был ис�следован рост накопительных и чистых культур всреде с нитратом и ацетатом, при температуре20°С. Результаты эксперимента (рис. 2) убеди�тельно свидетельствуют об участии микроорга�низмов в восстановлении нитрат�иона – основ�ного компонента ЖРО.

Из приповерхностных хранилищ РАО ФГУП“РАДОН” выделены также бактерии родов Myco7bacterium, Micrococcus, Flavobacterium, Rhodococ7cus, Arthrobacter, способствующие деструкциикомпонентов трансформаторных масел и органи�ческих растворителей, входящих в состав РАО. Вцементных компаундах из приповерхностных

А Б В

Рис. 1. Субмикроскопическая организация клеток Pseudomonas fluorescens С�64�1 в присутствии U(VI) (А), Am(III) (Б)и Np(V) (В). Размер линейки соответствует 1 мкм.

296



хранилищ ФГУП “РАДОН”, содержащих от 5 до15 мас. % загрязненного радионуклидами отрабо�танного минерального масла, после 4 лет хране�ния обнаружены анаэробные органотрофныебактерии, численность которых составляла от(3.0–5.5) × 105 до 3.1 × 106 клеток/г. Микроорга�низмы, присутствующие в цементных компаун�дах, используют органические компоненты РАО вкачестве питательной среды. Бактерии представ�лены в виде отдельных кокковидных клеток илиплотных биопленок (матрикса), окруженныхоболочкой микробных метаболитов, что, вероят�но, позволяет клеткам выдерживать неблагопри�ятные условия солености и рН среды (рис. 3).

Бактерии родов Pseudomonas, Flavobacterium,Aeromonas, Acinetobacter, Arthrobacter и Rhodococ7cus, выделенные из подземных вод глубинныххранилищ РАО, в лабораторном эксперименте

за 15 сут культивирования деградировали до67 мас. % вакуумного масла марки ВМ�4, внесен�ного в среду.

Таким образом, в подземных водах глубинныххранилищ жидких РАО и в цементных компаун�дах из приповерхностных хранилищ твердых РАОприсутствуют микроорганизмы, способные раз�лагать как неорганические (нитрат� и сульфат�ионы), так и органические компоненты РАО.

БИОГЕННОЕ ГАЗООБРАЗОВАНИЕ

В подземных горизонтах, используемых длязахоронения ЖРО (ФГУП “ГХК”), были обнару�жены микроорганизмы разных метаболическихгрупп, способные осуществлять процессы аэроб�ного окисления органического вещества, а такжепроцессы брожения, денитрификации, сульфат�редукции и метаногенеза [19].

Скорости сульфатредукции и метаногенезабыли количественно оценены радиоизотопнымиметодами. Оба процесса протекали на низкомуровне активности. Максимальная скорость суль�фатредукции составляла 12.19 мкг S2– л–1 сут–1. Об�разование метана из меченого бикарбоната заре�гистрировали лишь в 10 из 37 исследованныхпроб воды: в пяти пробах скорость была в интер�вале от 0.11 до 0.86 мкг CH4 л

–1 сут–1, в остальныхпробах метаногенез практически не регистриро�вался. Скорость метаногенеза из 2�14С�ацетата вжидкостях из скважин А�19 и Р�10 не превышала0.19 и 0.13 мкг CH4 л

–1 сут–1 [19].Обогащение пробы пластовой воды ацетатом и

нитратом сопровождалось образованием газов(рис. 4), в том числе молекулярного азота. Приконцентрации NaNO3 более 4 г/дм3 в составе га�зовой фазы появлялся СО2. Процесс денитрифи�кации наблюдали при концентрации нитрата на�

2.5

2.0

1.5

1.0

0.5

150 5 10Время, сут

C N

aNO

3,г/

л

Рис. 2. Снижение концентрации нитрат�ионов в сре�де с ацетатом под воздействием сообщества микроор�ганизмов, выделенного из пластовой жидкости глу�бинного хранилища РАО ФГУП “ГХК”. Температураинкубации 20°С.

а б в3 мкм 3 мкм2 нм

Рис. 3. Микробиологические объекты во внутренних сколах цементных компаундов в приповерхностных хранилищах:а, б – клетки, окруженные продуктами метаболизма, в маслосодержащих компаундах после 4 лет хранения; в – кок�ковидные клетки на поверхности текстильного волокна в целлюлозосодержащих компаундах после 8.5 лет хранения.



трия до 10 г/дм3, соответствующей содержаниюэтого компонента в отходах низкого уровня ак�тивности.

Из расчетов, учитывающих стехиометриюокислительно�восстановительных реакций нит�рат� и ацетат�ионов, следует, что при полном раз�ложении нитрата внутри контура распростране�ния отходов при повышенном давлении на глуби�не около 200 м возможно пресыщение пластовойводы образующимися биогенными газами – азо�том и углекислым газом. Вследствие большейрастворимости и возможности химической фик�сации СО2 в воде и на породе, его содержание,скорее всего, не будет превышать границу пресы�щения. Несмотря на то, что объем биогенногоCO2 примерно в 2–3 раза больше объема N2, про�гнозируется пресыщение пластовой жидкостиименно по азоту. Однако, вследствие диффузии имиграции газов, а также растянутого во временибиогенного газообразования, возможно посте�пенное перераспределение газов и снижение об�щего давления [19⎯21].

Анализ метаболитов, выделяемых чистымикультурами бактерий, изолированных из проб це�ментных компаундов с РАО из хранилищ ФГУП“РАДОН”, свидетельствует, что в процессе жиз�недеятельности денитрифицирующие и бродиль�ные микроорганизмы способны выделять моле�кулярный азот и углекислый газ. При максимальноблагоприятных условиях микроорганизмы способ�ны выделять в расчете на 1 см3 цементного ком�паунда азот в количестве (8.6–10.6) × 10–2 мл/сут измаслосодержащих и до 0.26 мл/сут из нитратсо�

держащих компаундов; углекислый газ в количе�стве (3.4–9.5) × 10–3 мл/сут из маслосодержащих и(1.7–6.0) × 10–2 мл/сут из нитратсодержащих ком�паундов.

Образующийся в микроколичествах биоген�ный азот, химически инертный по отношению кминералам цементной матрицы, по�видимому,рассеивается в пористой матрице, тогда как био�генный углекислый газ способствует карбониза�ции основных гидратных минералов цемента, чтоподтверждается результатами рентгенофазовогоанализа проб цементного компаунда. Отмеченоаномально высокое содержание карбоната каль�ция СаСО3 в сколах центральной части цемент�ного компаунда, по сравнению со сколами пери�ферийной части. Карбонизация с образованиемкарбонатов кальция и растворимых гидрокарбо�натов кальция со временем ухудшает физико�ме�ханические свойства цементной матрицы, увели�чивая риск ее разрушения.

Таким образом, проведенные исследованиясвидетельствуют о биогенном образовании газов,отрицательно влияющих на безопасность хране�ния РАО в глубинных и в приповерхностных хра�нилищах.

БИОГЕННОЕ КИСЛОТНОЕ РАЗРУШЕНИЕ ЦЕМЕНТНЫХ МАТРИЦ

С РАДИОАКТИВНЫМИ ОТХОДАМИ

Отвержденные цементом ЖРО и заключенныев цементную матрицу твердые РАО размещаютсяна длительное хранение в стальных или железобе�тонных контейнерах в хранилищах приповерх�

Ко

личе

ство

обр

азо

вавш

его

ся

газа

, м

мо

ль

16

14

12

10

8

6

2

010.08.04.01.00.5 2.0

Концентрация NaNO3, г/дм3

4

количество образовавшихся газов суммарно, ммоль

количество образовавшегося азота, ммоль

Рис. 4. Влияние внесения нитрата натрия и ацетата натрия (1 : 2, вес/вес) в пластовую жидкость из скважины А�38 наобразование газов сообществом микроорганизмов в течение 30 сут при 20–22°С.

298



ностного либо наземного типа. Условия хранениякондиционированных форм РАО характеризуют�ся затрудненным воздухообменом, отсутствиемсвета, сезонными перепадами температур (воз�можно промерзание приповерхностных храни�лищ на глубину 1.2–1.5 м, пониженной среднего�довой температурой +8…+15°С), колебаниямирН от 7 до 11, наличием конденсированной влаги,отсутствием прямого контакта с экзогенной мик�рофлорой. Такие условия благоприятны для раз�вития факультативно анаэробных хемооргано�трофных психротолерантных бактерий, исполь�зующих макрокомпоненты РАО в качествепитательной среды.

Проанализирован микробиоценоз цементныхкомпаундов с РАО, хранящихся более 40 лет (кернбурения приповерхностных хранилищ 1960�х го�дов ФГУП “РАДОН”), и модельных цементныхкомпаундов после 10 лет натурных испытаний вусловиях приповерхностных хранилищ [22, 23].Модельные цементные компаунды содержали вкачестве воды затворения имитатор ЖРО – рас�твор нитрата натрия в концентрации 300 г/дм3, атакже загрязненное радионуклидами отработан�ное минеральное масло (5–15 масс. %) и целлю�лозные материалы (ветошь) (до 1 масс. %). В ряд

образцов для сравнения был дополнительно вве�ден эффективный биоцид. В ходе 10�летних на�турных испытаний установлена зависимостьмежду присутствием микроорганизмов в цемент�ной матрице и снижением ее прочности на сжа�тие, а, следовательно, и надежности фиксации вней радионуклидов (рис. 5).

Бактерии используют компоненты РАО в ка�честве питательной среды, в процессе метабо�лизма выделяют органические кислоты и газы,разрушающие цементную матрицу. Показано,что денитрифицирующие и бродильные микро�организмы при максимально благоприятныхусловиях выделяют из цементных компаундовацетат�анионы, пропионат�анионы и бутират�анионы. Концентрации ацетат�анионов, выде�ляемых в расчете на 1 см3 маслосодержащих инитратсодержащих компаундов в сутки, состав�ляют (9.4–40.6) × 10–4 и (3.4–9.4) × 10–3 ммольсоответственно; пропионат�анионов – 37.5 ×× 10–4 и 1.25 × 10–3 ммоль и бутират�анионов –(1.6–5.6) × 10–3 и 1.25 × 10 ⎯3 ммоль соответ�ственно.

При хранении зацементированных РАО в при�поверхностных хранилищах микроорганизмывыделяют вещества, разрушающие портландце�

1.0Е + 07

10–1

49 102 (8.5 лет)32 79121 20Продолжительность хранения, мес.

Чи

слен

но

сть

бак

тер

ий

, к

л/г

1.0Е + 06

1.0Е + 05

1.0Е + 04

1.0Е + 03

1.0Е + 02

1.0Е + 01

1.0Е

около 40 лет

70

0

Пр

очн

ост

ь н

а сж

ати

е, М

Па

60

50

40

30

20

10

численность бактерий без биоцида, кл/г

прочность компаунда без биоцида, МПа

численность бактерий с 3.5% биоцида, кл/г

прочность компаунда с биоцидом, МПа

Рис. 5. Корреляция численности микроорганизмов�деструкторов и снижения прочности на сжатие цементной матри�цы с радиоактивными отходами (пунктиром – линии тренда).



ментную матрицу. Биогенные углекислота и орга�нические кислоты агрессивны по отношению кцементному камню и вызывают образование порвследствие реакций карбонизации и нейтрализа�ции гидросиликатов, гидроалюминатов кальцияи гидроокиси кальция с образованием раствори�мых и вымываемых водой солей:

Ca(OH)2 + H2O + CO2 → CaCO3↓ + + H2O + CO2 → Ca(HCO3)2;

Ca(OH)2 + 2CH3COOH → 2H2O + Ca(CH3COO)2.

Результаты исследования микроструктуры це�ментных компаундов с помощью сканирующегоэлектронного микроскопа и поляризационногомикроскопа с набором иммерсионных жидкостейметодом петрографии, а также визуальный мони�торинг в ходе натурных испытаний подтверждаютпротекание кислотной биодеструкции цемента(рис. 6, 7).

Процессы биогенного разрушения микро�структуры цементных компаундов с РАО много�кратно усиливаются вследствие сезонных перепа�дов температуры и действия воды [23]. Протека�ние микробных процессов, влияющих нанадежность инженерных барьеров на пути выходарадионуклидов в приконтурную зону хранилищ,может быть предотвращено с помощью биоцид�ных добавок в цементную матрицу [25].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

До настоящего времени геохимическая дея�тельность естественной подземной микробиотыне принималась во внимание при разработке тех�нологий подземного захоронения жидких радио�активных отходов и наземного и приповерхност�ного захоронения отвержденных отходов. Имею�щиеся научные публикации и результаты авторовстатьи свидетельствуют о способности микроор�ганизмов воздействовать на радиоактивные и не�радиоактивные компоненты отходов, вмещаю�щих пород и подземных вод, что может привестик значительным изменениям химического соста�ва и физического состояния радиоактивных отхо�дов и их кондиционированных форм. Биогеохи�мические процессы могут оказывать на сохран�ность хранилищ РАО как положительное(деструкция макрокомпонентов РАО, уменьше�ние миграционной способности радионуклидов),так и отрицательное воздействие (биогенное га�зообразование в подземных пластах и деструкцияцементных матриц).

Современные технологии удаления радиоак�тивных отходов из среды обитания человека, не�сомненно, должны учитывать многие факторыкак химической, так и биологической природы,способные повлиять на сохранность РАО на про�тяжении десятков сотен и тысяч лет.

в г

б

а

Рис. 6. Порообразование на поверхности цементных компаундов с РАО после 4.5 лет натурных испытаний в приповерх�ностных хранилищах: а – маслосодержащие компаунды размером 2 × 2 × 2 см, ряды по вертикали: 0, 5, 10, 15, 20 масс. %масла, ряды по горизонтали: 0, 0.5, 1, 3.5 масс. % биоцида; б – нитратсодержащий цементный компаунд 4 × 4 × 16 см,3.5 масс. % биоцида; в, г – фрагменты нитратсодержащих цементных компаундов 4 × 4 × 16 см, без биоцида.

300



СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Рыбальченко А.И., Пименов М.К., Костин П.П.,и др. Глубинное захоронение жидких радиоактив�ных отходов. М.: ИздАТ, 1994, 256 с.

2. Алексахин А.И. История эксплуатации водоема Ка�рачай. Обзорный очерк по архивным и отчетнымматериалам ПО “Маяк” // Вопр. радиац. безопас�ности. 2005. Т. 4. № 4. С. 42–50.

3. Козлов П.В., Горбунова О.А. Цементирование какметод иммобилизации радиоактивных отходов.Озерск: РИЦ ВРБ ФГУП “ПО “Маяк”, 2011. 144 с.

4. Прозоров Л.Б., Хахунова М.М. Прогнозированиевертикальной миграции радионуклидов из храни�лищ РАО приповерхностного типа // Вестн. Моск.гос. строит. ун�та. 2010. № 1. С. 267–269.

5. Nazina T.N., Kosareva I.M., Petrunyaka V.V. et al. Mi�crobiology of formation waters from the deep reposito�ry of liquid radioactive wastes Severnyi // FEMS Mi�crobiol. Ecol. 2004. V. 49. P. 97–107.

6. Назина Т.Н., Лукьянова Е.А., Захарова Е.В. Сорб�ция радионуклидов микроорганизмами из глубин�ного хранилища жидких низкоактивных отхо�дов // Микробиология. 2006. Т. 75. № 6. C. 836–848.

7. Горбунова О.А. Влияние микробиологической де�струкции цементной матрицы на безопасностьдлительного хранения кондиционированных ра�диоактивных отходов // Физика и химия обработ�ки материалов. 2011. № 4. С. 98–106.

8. Горбунова О.А., Баринов А.С. Микробиологическаяоценка состояния цементных компаундов с радио�активными отходами после длительного храненияв приповерхностных хранилищах // Радиохимия.2012. Т. 54. № 2. C. 182–187.

9. Fredrickson J., Zachara J., Balkwill D. et al. Geomicro�biology of highlevel nuclear waste�contaminated va�dose sediment at the Hanford site, Washington state //Appl. Environ. Microbiol. 2004. V. 70. P. 4230–4241.

10. Clarc F.E. Denitrification of acid wastes from uraniumpurification process // Report № Y�1990, Oak RidgeY�12 Plant. Oak Ridge, Tennessee, 1975.

11. Лукьянова Е.А., Захарова Е.В., Константинова Л.И.,Назина Т.Н. Сорбция радионуклидов микроорга�низмами из глубинного хранилища жидких низко�активных отходов // Радиохимия. 2008. Т. 50.Вып. 1. С. 75–80.

13. Перетрухин В.Ф., Хижняк Т.В., Ляликова Н.Н., Гер7ман К.Э. Биоаккумулирование технеция�99 и не�которых актинидов илом пресноводного озера Бе�лое Косино, Московской области // Радиохимия.1996. Т. 38. № 5. С. 471–475.

14. Перетрухин В.Ф., Муази Ф., Масленников А.Г. и др.Физико�химическое поведение урана и технецияна некоторых новых этапах ядерного топливногоцикла // Журн. физ.�хим. об�ва им. Д.И. Менделе�ева. 2007. Т. 51. № 6. С. 12–24.

15. El7Waer S.M., German K.E., Peretrukhin V.F. Sorptionof technetium on Inorganic sorbents and natural mi�nerals // J. Radioanal. Nucl. Chem. Articles. 1992.V. 157. № 1. P. 3.

16. Ровный С.И., Иванов И.А., Стукалов П.М., Алекса7хин А.И. и др. Загрязнение подземных вод технеци�ем�99 в районе размещения водоемов�хранилищжидких радиоактивных отходов озеро Карачай иСтарое болото // Вопр. радиац. безопасности.2007. Т. 3. С. 17–28.

17. Горбунова О.А. Охрана окружающей среды и обра�щение с радиоактивными отходами научно�про�мышленных центров // Труды ГУП МосНПО “Ра�

10 мкм(а) 10 мкм

500 мкм 2 мкм

(б)

(в) (г)

Рис. 7. Биогенное трещинообразование (а, б) и порообразование (в, г) в цементных компаундах с РАО после 4.5 летнатурных испытаний в приповерхностных хранилищах.



дон”: Итоги научной деятельности за 2010–2011 г.Вып. 18. М.: “IBDG”, 2012. С. 43–47, 72–80, 80–88.

18. Сафонов А.В., Ершов Б.Г., Горбунова О.А. Регулиро�вание микробиологических процессов при дли�тельном хранении радиоактивных отходов //Атом. энергия. 2012. Т. 112. № 4. С. 210–214.

19. Назина Т.Н., Сафонов А.В., Косарева И.М., и др.Микробиологические процессы в глубинном хра�нилище жидких радиоактивных отходов “Север�ный” // Микробиология. 2010. Т. 79. № 4. С. 551–561.

20. Ершов Б.Г., Сафонов А.В., Назина Т.Н., Горбунова О.А.Влияние микробиологических процессов на без�опасность обращения с РАО // Безопасность ядер�ных технологий и окружающей среды. 2012. № 1.С. 94–98.

21. Сафонов А.В., Косарева И.И., Ершов Б.Г. и др. Эко�логические аспекты локализации жидких радиоак�тивных отходов в глубинном хранилище “Север�

ный” // Атом. энергия. 2011. Т. 111. № 2. С. 100–104.

22. Горбунова О.А. Защита зацементированных РАО отмикробиологической коррозии // Безопасностьокружающей среды. 2010. № 3. С. 126–130.

23. Сафонов А.В., Горбунова О.А., Косарева И.М. и др.Влияние денитрифицирующих микроорганизмовна безопасность длительного хранения радиоак�тивных отходов // Вопр. радиац. безопасности.2011. № 3. С. 3–12.

24. Прозоров Л.Б., Хахунова М.М. Разработка методикипроведения геомониторинга на полигоне хране�ния РАО // Радиохимия. 2009. № 4. С. 375–378.

25. Горбунова О.А. Кондиционирование низко� и сред�нерадиоактивных отходов с учетом защиты це�ментных компаундов от микробиологической де�струкции // Изв. Томск. политехн. ун�та. 2012.Т. 320. № 1. С. 178–183.

Поступила в редакцию23.09.2014

Microbiological Aspects of Radioactive Waste Storage

A. V. Safonov1, О. A. Gorbunova2, К. E. German1, Е. V. Zakharova1, V. E. Tregubova1, B. G. Ershov1, Т. N. Nazina3

1A.N. Frumkin Institute of Physical Chemistry and Electrochemistry, Russian Academy of Sciences, Moscow, 119071 Russia; e7mail: [email protected]

2FSUE “RADON”, Moscow3S.N. Winogradsky Institute of Microbiology, Russian Academy of Sciences, Moscow

The article gives information about the microorganisms inhabiting in surface storages of solid radioactivewaste and deep disposal sites of liquid radioactive waste. It was shown that intensification of microbial pro�cesses can lead to significant changes in the chemical composition and physical state of the radioactive waste.It was concluded that the biogeochemical processes can have both a positive effect on the safety of radioactivewaste storages (immobilization of RW macrocomponents, a decreased migration ability of radionuclides) anda negative one (biogenic gas production in subterranean formations and destruction of cement matrix).

2015 радиоэкология русс

Education

Transcript of 2015 радиоэкология русс