Post on 23-Jun-2021
Décohérence quantique dans les systèmes exciton-phonon de taille finie
Vincent Pouthier
Institut UTINAM – UMR CNRS 6213
Quantum decoherence
Exciton & réseaux moléculaires
Dans les réseaux moléculaires, les grosses molécules et les biopolymères, les excitons sont les candidats idéaux pour ….
Transporter l’énergie Transférer une information Activer certaines réactions chimiques
Exemples Exciton Amide-I & helices-α ⇒ transduction de l’énergie Exciton de Frenkel & unités photosynthétiques ⇒ conversion de l’énergie Vibron & nanostructures adosrbées ⇒ alternative à la nano-électronique
Le problème principal Couplage avec les autres degrés de liberté du réseau Vibrations basse fréquence du milieu ⇒ Bain de phonons à température finie Mouvement incohérent (diffusion) vs mouvement cohérent (onde quantique) Relaxation, dissipation, décohérence
Prototype même du système quantique ouvert (exciton ) couplé avec un environnement dissipatif (phonons)
Quantum decoherence
Exciton & Information quantique
Transfert d’état quantique (QST) fondamental en informatique quantique
Communication entre computers & dans un computer
QST : grande fidélité et peu de manipulations Grandes distances : fibres optiques (mais nécessite une interface)
QST sur de courtes distances
meilleurs candidats ⇒ objet de la matière condensée Déjà de nombres idées : Réseaux de spins, points quantiques, atomes
froids
Travaux de Regina de Vivie-Reidle
Les qubits peuvent être encodés sur les vibrations moléculaires Contrôle du champ laser IR pour encoder et manipuler les qubits
Cela suggère d’utiliser les excitons vibrationnels ( vibrons) pour transférer l’information quantique le long des rése aux moléculaires
Quantum decoherence
Le système typique
Réseaux : Distribution périodique d’unités moléculaires élémentaires
Deux types de mouvements … deux échelles de temps
Dynamique interne rapide électronique et/ou vibrationnelle Mouvement externe des unités - vibrations lentes (phonons)
Exciton : une troisième échelle de temps
Délocalisation d’une transition interne spécifique par couplage dipôlaire L’exciton se propage moins vite que les phonons (limite nonadiabatique)
xième unité moléculairemouvement externe
dynamique interne
transfert excitonique
Quantum decoherence
Modèle excitonique simple
N systèmes à 2 niveaux couplés
Espace à 0-exciton EA0 : systèmes dans leur fondamental
Espace à 1-exciton EA1 : N premiers états excités
Nx10...0...00 =
N,...,1xNx1
0...1...0x=
=
1xxx1xxxH1N
1x
N
1x0A
+Φ++Φ+ω= ∑∑−
==
∑=
ω=N
1kkA
kkH
∑=
π=N
1x
x)L/xksin(L2k
)L/kcos(20k
πΦ+ω=ω
réseau infini Réseau fini N (L=N+1)
1N)E(DimEEEA1A0AA
+=⇒⊕=
∑∈
ω=ZBK
KAKKH
∑=
=N
1x
iKx xeN1K
)Kcos(20K
Φ+ω=ω
quantification du vecteur d’onde
L/kK π=
0 1ère ZB π
Quantum decoherence
Phonons acoustiques
Phonons
Mouvements des degrés de liberté externes
Oscillations collectives
)uu(2W)uu(
2W
M2P
H 2N
21
2x1x
1N
1x
N
1x
2x
B++−+= +
−
==∑∑
∑=
+Ω=N
1ppppB
aaH
)L/xpsin(L2
pxπ=ξ
)L2/psin(cp
πΩ=Ω
Réseau infini Réseau fini N
∑∈
+Ω=ZBq
qqqBaaH
iqxqx
eN1=ξ
)2/qsin(cq
Ω=Ω
quantification du vecteur d’onde
L/pq π=
∞=)E(DimB
)aa(M2
upppx
p px
+ξΩ= +∑ h Quantification ⇒
Quantum decoherence
Couplage exciton-phonon
Modèle du potentiel de déformation
Voir Fröhlich, Holstein, Davydov … et les autres !
Phonons ⇒ fluctuations stochastiques de chaque fréquence de Bohr des systèmes à 2 niveaux
∑=
+ +πη=ω∆N
1ppppx)aa)(L/xpcos(2
xxVN
1xx∑
=ω∆=
ΩΩ
−Ω
=η 2p
2ppB
p1
LE
WE
2
B
χ=
L’intensité du couplage est mesurée par le paramètre EB : l’énergie de liaisons du petit polaron
BxE∈ω∆
Quantum decoherence
Description du système
Système initialement à l’équilibre
Exciton haute fréquence (ω0>>kT)
Phonons : bain thermique à T (ΩC ≈ ou < kT) …Beaucoup d’exemples en pratique…
Beq00 ρ⊗=ρ
Hamiltonian : V1H1HHABBA
+⊗+⊗=10BA
EEEEE ⊕≡⊗=
BBBZ/)Hexp( β−=ρ
Paramètres :
Couplage faible (sinon approche polaronique)
Limite non adiabatique L’exciton se déplace lentement par rapport aux phonons
Φ<<B
E
Aψ Dépend de ce que l’on veut étudier !
1/4B2c
<ΩΦ=
Comment étudier la dynamique excitonique Système porté hors équilibre Excitation ultra-rapide des degrés de liberté interne Les phonons restent à l’équilibre
0],H[eq
=ρ
AAA
BAA)0(
ψψ=ρ
ρ⊗ψψ=ρ
Quantum decoherence
Matrice densité réduite (RDM)
Structure particulière de la RDM H conserve le nombre d’exciton V=0 dans E0=EA0⊗EB
RDM ⇒ 4 blocs indépendants
iHtBA
iHtBB
eeTr)t(Tr)t( ρρ=ρ=σ −
Trace partielle sur les états du bain
Définition de la matrice densité réduite
Information nécessaire pour étudier la dynamique de l’exciton
Elimination de l’information superflue
Populations et cohérences dans E1 : étude du transport d’énergie
Population du fondamental (constante)
Cohérences :capacité du réseau à développer des superpositions cohérentes entre le vide et les états à 1-exciton
Quantum decoherence
Quelques mots sur le transport…
Restriction au sous espace EA1
Distribution spatio-temporelle de l’énergie
Courant excitonique
Coefficient de Diffusion
)t(xxxx
N
1x
σ=∑=
αα
dtxd
21)t(D
2
=
∝
0
D
t
)t(D0
Transport cohérent (onde quantique)
Diffusion incohérente (classique)
Localisation ou annihilation
)t()t,x(gxx
σ=
)]t()t([i)t,x(j1xxx1x ++ σ−σΦ=
Quantum decoherence
Cohérence & QST : exciton isolé
qubit sur x1 à t=0
110Axc0c +=ψ
∃ t0 / qubit soit copié sur x2
2i
100Axec0c)t( θ−+=ψ
QST parfait
eexcitoniqurpropagateulee)t(Gavecx)t(G0c)t( tiH
xxx0A
A
1
−=+=ψ ∑
Communication parfaite 1)t(G0xx 12
= propagateur = fidélité du transfert
)0()t(G0)t()t(x)t(0xxxAA20x 1122
σ=ψψ=σFidélité = cohérence
Quantum decoherence
Cohérence & QST : cas général
Nouvelle formulation du transfert
Couplage exciton-phonon Phénomène d’intrication durant l’évolution Impossibilité de définir l’état d’un système à 2 niveaux Formalisme de la matrice densité nécessaire
qubit sur x1 à t=0
110Axc0c +=ψ
)t(Tr)t(B
ρ=σ
RDM associée à x1
)0(Tr)0(ˆ11 xAxσ=σ −
∃ t0 / qubit soit copié sur x2
2i
100Axec0c)t( θ−+=ψ
QST parfait ∃ t0 / soit copié sur x2
)0(ˆ)t(Tr)t(ˆ122 x0xA0x
σ≡σ=σ −
)0(ˆ1x
σ
Intrication ⇒impossible
σσσσ−=σ )t(
)t()t(1)t(ˆ
xx)t(0x
x0xxx
Nouvelle fidélité: similitude entre 2 matrices (2x2) 0)t(
x0≠σ
Condition nécessaire pour avoir un transfert de qubit
Superposition et pas un mélange statistique
Quantum decoherence
Expression des cohérences
)0(xexeTr)t(0x1
iHt2
tiHBB0x 1
B
2σρ=σ −
1BiHt0
B2eff
xxxe)t(xP)t(G
BB
12⊗ψψ⊗= −
ψψ∑
)0()t(G)t(0x
effxx0x 1122
σ=σ
Plusieurs façons d’exprimer les cohérences … et la physique
Définition générale
… pour travailler dans l’espace de Liouville (notion de déphasage)
… pour travailler dans l’espace de Hilbert (mesure du degré d’intrication)
0)t(Trx)t()t(Tr)t(B0xBρ=σ⇒ρ=σ
iHtiHtBBAA
iHtiHt0x
ex0eTrTrex0e)0(Tr)t( −− ρρ≡ρ=σ
Moyenne sur l’état initial des phonons
Etat factorisé à t>0: excitonen x2 et évolution libre des phonons
Etat factorisé à t=0: exciton en x1 et phonons dans un état nombre bien défini
Quantum decoherence
Equations maîtresses - I
Espace de Liouville
La matrice densité devient un vecteur
Les opérateurs deviennent des super-opérateurs Liouville-von Neuman devient isomorphe à Schrodinger
Simplification des calculs
+⊗= EEl
iHtiHtBBAAA0x
ex0eTrTr)t( −ρψψ=σ
x,0eTr,)t( iLtBBAA0x
ρψψ=σ
,...]H[...L =)t()t( ρ⇒ρ
)t(L)t(i)]t(,H[)t(itt
ρ=ρ∂⇒ρ=ρ∂
Que deviennent les cohérences
Introduction du projecteur
1TrcarPPTrPaonBB
2BB
=ρ=⇒Λρ=Λ∈Λ∀ l
x,0Pe,)t( iLtAA0x
ψψ=σ
2121x,xxx ⇒
BTrABA +=
Comment caractériser l’évolution de la RDM ?
Quantum decoherence
Equations maîtresses - II
Méthodes des projecteurs
équation d’évolution exacte pour la RDM
Point de départ pour des théories perturbatives systématiques Time Convolutionless : bien adaptée au dynamique non markovienne
Idée générale
Objet de l’étude :
Projecteur complémentaire :
Elimination de l’information superflue
iLtPP
e)t(UavecP)t(PU)t(U == +++
P1Q −=
L)t(iU)t(Ut
++ =∂PLQ)t(UQLQ)t(iU)t(U
QLP)t(UPLP)t(iU)t(U
PPPQPQt
PQPPPPt
+++
+++
+=∂
+=∂
)]t(LPLP)[t(iU)t(UPPPPt
δ+=∂ ++
QPLe)(Udi)t( iQLt
0
τ+ τ−τ=Σ ∫
QLP))t(1)(t(P)t(L 1−Σ−Σ=δ
Quantum decoherence
Equations maîtresses - III
Application à l’évolution des cohérences
Théorie des perturbations (cumulants) d’ordre 2 (couplage faible)
Equation Maîtresse isomorphe à l’équation de Schrödinger Hamiltonien effectif non hermitien et dépendant du temps
Influence des phonons encodée dans l’opérateur de relaxation
)t(])t(iH[)t(i0'x
'x'xx'Axx0xt
σΓ−=σ∂ ∑
)(G)(G)t()t(d)t('x''x''xx
''xB''xx
t
0'xx
τττ−ω∆ω∆τ=Γ +∑∫
tiHx
tiHx
BB ee)t( −ω∆=ω∆
tiH
N
1xx
Ae)t(G
xxV
−
=
=
ω∆=∑
rappel
Quantum decoherence
Equations maîtresses - IV
Relaxation
Fonction mémoire du couplage exciton-phononx)(G)(x
Aτ=τψ +
état de l’exciton à t-τ lorsqu’il occupe x à t
B
'xA
xA
t
0'xx
)()t(V)(x)t(Vxd)t( τψτ−τψτ=Γ ∫
)('xA
τψ)(xA
τψ
)t('xx
Γ
Dynamique des cohérences dans un réseau infini et invariant par translation
V. Pouthier, J. Phys. Condens. Matter 22, 255601 (2010).
V. Pouthier, J. Chem. Phys. 132, 035106 (2010).
Quantum decoherence
Propagateur excitonique
Evolution de la RDM connaître l’opérateur
de relaxation)(G)(G)t()t(d)t(
'x''x''xx''x
B''xx
t
0'xx
τττ−ω∆ω∆τ=Γ +∑∫
Propagateur excitonique Délocalisation de l’exciton Vitesse de groupe ve=2Φ Temps de corrélation : τe=1/2Φ Forte dispersion Etalement du paquet d’ondes Exciton amide-I : τe=0.34 ps
2
0x)t(G
x
)t2(Je)i()t(G"xx
ti")xx("xx
0 Φ−= −ω−−
Quantum decoherence
Corrélation du couplage
Fonction de corrélation du couplage
Mémoire de l’interaction exciton-phonon
Propagateur des phonons
B"xx"xx)0()t()t(C ω∆ω∆=
)t(iS)t(K)t(C"xx"xx"xx −− −=
T=310 K - χ=8 pN - Ωc=96.86 cm-1
time (ps)
0 2 4 6 8 10
Kx(
t)
-40
-20
0
20
40
60
80
100
x=0x=5x=10x=15x=20
Propriétés
Propagation acoustique
Vitesse de groupe vc=Ωc/2 Temps de corrélation τc=2/Ωc
Faible dispersion hélice-α : τc=0.1 ps
Limite nonadiabatique
vc>>ve & τc<<τe
Quantum decoherence
time (ps)0 1 2 3 4 5
cm-1
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
time (ps)0 1 2 3 4 5
cm-1
-0.3
-0.2
-0.1
0.0Γ(t)
δω(t)
δΦ(t)
Opérateur de relaxation
Trois contributions principales
][)t(i)]t(i)t([)t(x1x'x1x'xx'xx −+ δ+δΦδ+δω+Γδ≈Γ
taux de déphasage dépendent du temps
correction de la fréquence de Bohr
correction de la constante de saut
ΓΓΓΓxx’ (t) →→→→ constante : dynamique clairement markovienne
Quantum decoherence
Taux de déphasage
Approximations
Modèle de Debye (Ωq=cq)
Haute température (kT>Ωc) Limite non adiabatique
∫∑∫ ττ≈τΦττ=Γ =
t
00r
r
t
0
2rr
)(Kd)2(J)(Kd)t(
τ>Ω
τ<=Γ
cc
B
cB
tsikTE4
tsikTtE2
)t(
τ>
τ<=
c
cB
0tsi0
tsikTE2)t(K
2c
BB
kTE4)t(etE)t(
ΩΦ−≈Φδ−≈δω
])t(J)t(J)t(J2[kTE)t(Kc2r2c2r2cr2Br
Ω+Ω+Ω= −+
)t(KkT21)t(S
rtr∂−=
0rpourttypiquemen0)t2(J)t(K 2rr
=≠Φ
On obtient aussi …
Accord avec la théorie du polaron
Quantum decoherence
Physique du déphasage
Approche stochastique
Taux déphasage ⇔ mémoire d’un couplage initial t=0 : création d’une superposition entre |0> et |x>
V≠0 ⇒ apparition d’une distorsion du réseau sur le site x
t<τc : la distorsion occupe la zone d’interaction ⇒ mémoire ≠0
Fluctuation de la fréquence de Bohr ⇒ amorçage du déphasage & Γ(t) croît t>τc : la distorsion a quitté la zone d’interaction ⇒ mémoire =0
Poursuite du déphasage & Γ(t)=constant
Influence de l’adiabaticité
( )...B20B6B21kTE4
)( 642
c
B ++++Ω=∞Γ
c
2B ΩΦ=( )...B
9317B
211B21E)( 642
B++++−=∞δω
( )...B18317B
411B
kTE2)( 53
c
B +++Ω−=∞Φδ
Quantum decoherence
Dynamique des cohérences
Simulations de l’Equation Maîtresse
t=0 : création d’une cohérence en x=0
Basse température faible déphasage
haute température fort déphasage
Le déphasage induit un amortissement des cohérences : Impossibilité de transférer une information sur de grandes distan ces
x
0 10 20 30 40 50
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
T=50 KT=150 KT=310 K
A(x) : Maximum de la cohérence transmise en x
Quantum decoherence
Localisation
kTE2B
cΦΩ
≈ξ
Equation maîtresse approchée
Bon accord avec les simulations
)]t()t([][)t(]i[)t(i10x10x0x00xt −+ σ+σΦδ+Φ+σΓ−δω+ω≈σ∂
Phénomène de localisation Hamiltonien effectif non hermitien énergie propre complexe Localisation du propagateur effective
)0(e)t2(Je)i()t(0x
teffx
tix0x 0
eff σΦ−=σ Γ−ω−
Cohérence transmise maximale Pas de couplage avec les phonons : limitation par la dispersion
Couplage avec les phonons : localisation
316.0avecx)x(A ≈υ≈ υ−
ΓΦ≈ξ≈ ξ− /2avece)x(A /x
Distance parcourue durant le temps de déphasage T2=1/Γ
Quantum decoherence
T (K)
160 180 200 220 240 260 280 300 320
Γ (c
m-1
)
0.5
1.0
1.5
2.0
δ (nN A-2)
0 5 10 15 20 25
ξ
0
5
10
15
20
25
30
Anharmonicité des phonons
Originalité du travail (mais ce n’est pas le souci ici …)
Prise en compte de l’anharmonicité de phonons
Couplage phonon-phonon d’ordre 3 et 4 Décroissance de la fonction mémoire
Durée de vie finie des phonons
L’anharmonicité….
adoucit la décohérence Γ↓ & allonge la longueur de localisation ξ↑ modifie la dépendance en température de Γ
Dynamique des cohérences dans un réseau de taille finie : effondrement de la méthode
équations maîtresses
V. Pouthier, Phys. Rev. E 81, 031913 (2010)
V. Pouthier, J. Phys. : Condens. Matter 22, 385401 (2010)
Quantum decoherence
time (ps)
0 200 400 600 800 1000
|G00
(t)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Pourquoi une telle étude
Réseau infini
Exciton libre : forte dispersion ⇒ décroissance algébrique de la fidélité du transfert A(x)=x-ν
Couplage avec les phonons : déphasage ⇒ décroissance exponentielle de la fidélité du transfert A(x)=e-x/ξ
Réseau fini
Exciton libre : discrétisation du spectre
Récurrences quantiques ⇒ fidélité=1 possible
Ok … mais quelle est l’influence des phonons
Quantum decoherence
time (ps)
0 200 400 600 800 1000
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
La mémoire des phonons
Cas Φ=0 (méthode TCL2 exacte)
time (ps)0 2 4 6 8 10 12 14
Γ(t)
(cm
-1)
-30
-20
-10
0
10
20
30
W=15 Nm-1 - M=1.8 10-25 kg - Φ=7.8 cm-1 - χ=30 pN
L=22 - X=L/2 - T=310 K
K0(
t) (
cm-2
)
-750
-500
-250
0
250
500
750
1000
1250
Effet « mémoire »
Réflexion des phonons sur les bords
Retours de la mémoire du couplage Série de déphasage- rephasage !
)0()t(
0x
0x
σσ
La cohérence initiale survit à l’infini !!!
Mais que se passe-t-il lorsque l’exciton est capable de bouger ?
Quantum decoherence
Description : base propre
∑∑∑=
+
= =+η=
N
1ppp'pkkp
N
1k
N
1'k
'kk)aa(SV
∑=
ω=N
1kkA
kkH
∑=
π=N
1x
x)L/xksin(L2k
)L/kcos(20k
πΦ+ω=ω ∑=
+Ω=N
1ppppB
aaH
)L2/psin(cp
πΩ=Ω
'kkL2,p'kk,pk'k,p'kk,p'pkkS −−+−− δ−δ−δ+δ=
Diffusion entre deux états excitoniquesk et k’ via l’échange d’un phonon p
0S'pkk≠
0p'kk
≠Ω±ω−ω
Limite non adiabatique : pas de résonances
Règles de sélection : généralisation de la conservation des moments
Quantum decoherence
Définition des cohérences
Travail dans la base propre
Plus simple pour l’intégration numérique
Equivalence par changement de base
( )∑=
σπ=σN
1x0x0k
)t(Lxksin
L2)t(
k)t(c0c)t(k0
+=ψ x)t(c0c)t(x0
+=ψ
Mesure la cohérence d’une superposition entre le vide et un état propre
Mesure la cohérence d’une superposition entre le vide et un état local
Conditions de l’étude
t=0 : création d’un qubit sur l’extrémité x=1 du réseau
t>0 : recherche du maximum de la cohérence transmise tN sur l’autre extrémité
]T,0[t])t(max[tobs0NN
∈∀σ=
Quantum decoherence
Equation maîtresse
Physique de l’opérateur de relaxation
Un couplage à l’instant t entre k et k’ apparaît :
i) si k est diffusé vers K via l’échange d’un phonon p (absorption ou émission) à l’instant t
ii) et si le phonon p garde la mémoire de sa participation à la diffusion de k’ vers K durant un processus passé
)t()t(i)t()t(i0'k
N
1'k'kk0kk0kt
σΓ−σω=σ∂ ∑=
)t(FSS)t('pKk'pKk
N
1KpkK
N
1p
2p'kk ∑∑
= =η=Γ
pK'k
pK'kp
pK'k
pK'kp'pKk
]t)(iexp[1)1n(i
]t)(iexp[1in)t(F Ω−ω−ω
Ω−ω−ω−++Ω+ω−ω
Ω+ω−ω−=
1e1npp −
= Ωβ
Quantum decoherence
Transmission des cohérences
N
4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24
t N
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Φ=6 cm-1
Φ=8 cm-1
Φ=10 cm-1
Φ=12 cm-1
A T=100 K, malgré le couplage avec le bain de phonons, on obtient une décroissance linéaire de la transmission.
Le confinement semble favoriser la fidélité du transfert
Mais à T=300 K, certaines cohérences transmises deviennent supérieures à 1
Il y aurait un problème à haute température ?
Ex : Φ=12 cm-1 et N=11
N
4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24
t N
0
1
2
3
4
5Φ=6 cm-1
Φ=8 cm-1
Φ=10 cm-1
Φ=12 cm-1
T (K)
100 150 200 250 300 350 400
t N
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
1.6
N=11N=12
En fait, le problème semble apparaître sur une gamme de températures !!!
Ex : Φ=12 cm-1 et N=11
Temps d’observation : 1000 ps
Quantum decoherence
Evolution temporelle : base locale
time (ps)0 500 1000 1500 2000
|ΨN(t
)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
time (ps)0 500 1000 1500 2000
|ΨN(t
)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
time (ps)0 500 1000 1500 2000
|ΨN(t
)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
time (ps)0 500 1000 1500 2000
|ΨN(t
)|
0
2
4
6
8
(a) (b)
(c) (d)
)t(0N
σ
T=300 K Φ=12 cm-1
N=8 N=9
N=10N=11
Divergence exponentielle pour N=11 uniquement !
Quantum decoherence
time (ps)0 200 400 600 800 1000
|Ψk(
t)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
k=1k=11
time (ps)0 200 400 600 800 1000
|Ψk(
t)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
k=2k=10
time (ps)0 200 400 600 800 1000
|Ψk(
t)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
k=3k=9
time (ps)0 200 400 600 800 1000
|Ψk(
t)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
k=4k=8
time (ps)0 200 400 600 800 1000
|Ψk(
t)|
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
k=5k=7
time (ps)0 200 400 600 800 1000
|Ψk(
t)|
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
k=6
Evolution temporelle : base propre
)t(0k
σ
T=300 K
N=11
Φ=12 cm-1
Divergence exponentielle de certaines cohérences uniquement !
Instabilités pour k=5-7
Quantum decoherence
Observations générales
Dans la base propre …σk0(t)
Présence d’instabilités pour certaines valeurs des paramètres (L,T,χ…)
Instabilités ⇒ Divergences exponentielles Divergences initiales ⇒ cohérences des états k du centre de la bande Propagation des instabilités vers les autres cohérences
Conséquences dans le base local …σx0(t) Divergence de la cohérence transmise σN0(t) Observation des pics dans la courbe tN vs N
Causes possibles ?
Nature de l’opérateur de relaxation …et de l’équation maîtresse
Exemple : N=11 – Φ=12 cm-1
Quantum decoherence
Allure de l’opérateur de relaxationΦ=12 cm-1 - N=11
time (ps)
0 200 400 600 800 1000
Re
Γ 55(t
)
-3
-2
-1
0
1
2
3
)t(FSS)t('pKk'pKk
N
1KpkK
N
1p
2p'kk ∑∑
= =η=Γ
pK'k
t)(i
p
pK'k
t)(i
p'pKk
pK'k
pK'k
e1)1n(i
e1in)t(F
Ω−ω−ω−++
Ω+ω−ω−=
Ω−ω−ω
Ω+ω−ω Origine des fortes variations de Γxx’(t) Faibles dénominateurs
Phonons du mode p=1 Etats excitoniques du centre de bande
Dynamique fortement non-markovienne
Γxx’(t) est une fonction presque périodique
Quantum decoherence
Théorie des équations différentielles
Idée générale
Eq. Maîtresse = Eq. Diff. à coefficients « presque » périodiques
HA contient les fréquences propres du système
Γ(t) : paramètre entraînant une modulation de HA
Ingrédients réunis pour observer des résonances paramétriques ….
…des fréquences de Γ(t) approchent des fréquences propre de HA
Exemple : l’équation de Mathieu
[ ] )t(x)tcos(a)t(x 20
Ω+ω−=&&
)t(])t(iH[)t(iAt
σΓ−=σ∂ rr
Fréquence propre modulation
n2
0ω
=Ω
Résonance paramétrique d’ordre n=1,2,3, ….
Quantum decoherence
Un modèle simple
+ση−ση−σω+=σ∂
+ση−ση−σω−=σ∂
...)t()t()t()t(Re2)t(ˆi)t(
...)t()t()t()t(Re2)t(ˆi)t(
50*
7050070t
705050050t
)e1(i)t( tˆiΩ−ε=η
Ω≈ε ˆL
kTEB
01pˆˆ ω−Ω=Ω =
Exemple N=11
Influence des phonons p=1 uniquement
Couplage entre les états k=5 et k=7 Autres couplages négligeables
Découplage des cohérences = système 2x2
0ωFréquence propre excitonique
Modulation de fréquence
Amplitude de la modulation
Fréquence de la modulation
(fréquence de Bohr)
(différence de fréquences de Bohr)
Quantum decoherence
Théorie de Floquet
)Tt(A)t(A
)t()t(A)t(t
+=
σ=σ∂ rr
)0()t(U)t( σ=σ rr
1)0(U
)t(U)t(A)t(Ut
=
=∂
Kte)t(F)t(U =
K
1)0(F
)Tt(F)t(F
=
+= KTe)T(U =
)Tt()t(
)t(e)t( t
+θ=θ
θ=σ µµ
rr
rr
Eq. Diff. d’ordre 1
Théorème
Solutions générales
Matrice de monodromie
Multiplieurs de Floquet: Valeurs propres de U(T) i
ρ
Exposants de Floquet: iei
µ=ρconstante
Re(µ)=0 : solutions périodiques
Re(µ)< 0 : solutions amorties
Re(µ) >0 : solutions instables
Quantum decoherence
Retour sur le modèle simple
+ση−ση−σω+=σ∂
+ση−ση−σω−=σ∂
...)t()t()t()t(Re2)t(ˆi)t(
...)t()t()t()t(Re2)t(ˆi)t(
50*
7050070t
705050050t )e1(i)t( tˆiΩ−ε=η
Ω≈ε ˆL
kTEB 01p
ˆˆ ω−Ω=Ω =
0ωFréquence propre excitonique (fréquence de Bohr)
0ωε
0ˆˆ ωΩ
Exemple N=11 Simulation de l’Eq. Diff. Construction de U(T) Calcul des exposants Domaine de stabilités Résonances paramétriques
nˆ2ˆ 0ω
=Ω
Instabilités
Stabilités
Quantum decoherence
Conclusion
Problème …
Confinement ⇒ Effondrement de la méthode TCL2
Instabilités ⇒ résonances paramétriques Hors résonance ⇒ mauvaise représentation des cohérences
Solutions ….
Non indépendance entre l’approximation de Born (Théorie des Eq. Maîtresses d’ordre 2) et l’approximation Markovienne (pas d’effet mémoire)
Confinement ⇒ le bain de phonons ne serait plus un réservoir Prise en compte des corrélations
Beaucoup de méthodes : TCL4, projecteurs corrélés, projecteurs dépendant du temps … etc.
Mais une simple théorie des perturbations s’avère a ussi très pertinente !!!
V. Pouthier, Phys. Rev. B (in press 2011) & J. Chem. Phys. (In press 2011)
Décoherence dans les réseaux de taille finie:une approche basée sur la théorie des
perturbations standard
V. Pouthier, J. Chem. Phys. xx , xxxx (2011)
V. Pouthier, Phys. Rev. B xx , xxxx (2011)